特表 2025-504642 エチレン系ポリマーを含む多層フィルム

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】公表特許公報(A)

(11)【公表番号】

(43)【公表日】2025-02-14

(54)【発明の名称】エチレン系ポリマーを含む多層フィルム

(51)【国際特許分類】

   B32B 27/32 20060101AFI20250206BHJP

   C08F 210/02 20060101ALI20250206BHJP

   C08F 210/06 20060101ALI20250206BHJP

【ＦＩ】

B32B27/32 Z

B32B27/32 E

C08F210/02

C08F210/06

【審査請求】未請求

【予備審査請求】未請求

(21)【出願番号】P 2024543366

(86)(22)【出願日】2023-01-25

(85)【翻訳文提出日】2024-07-22

(86)【国際出願番号】 US2023061210

(87)【国際公開番号】W WO2023147325

(87)【国際公開日】2023-08-03

(31)【優先権主張番号】22382069.7

(32)【優先日】2022-01-28

(33)【優先権主張国・地域又は機関】EP

(81)【指定国・地域】

(71)【出願人】

【識別番号】502141050

【氏名又は名称】ダウ グローバル テクノロジーズ エルエルシー

(74)【代理人】

【識別番号】100092783

【弁理士】

【氏名又は名称】小林 浩

(74)【代理人】

【識別番号】100095360

【弁理士】

【氏名又は名称】片山 英二

(74)【代理人】

【識別番号】100120134

【弁理士】

【氏名又は名称】大森 規雄

(72)【発明者】

【氏名】ガーグ、アカンクシャ

(72)【発明者】

【氏名】パーキンソン、ショーン

(72)【発明者】

【氏名】ニエト パロモ、ヘスス

(72)【発明者】

【氏名】エル マラッセ サリオウイ、サルマ

【テーマコード（参考）】

4F100

4J100

【Ｆターム（参考）】

4F100AK04A

4F100AK04B

4F100AK04D

4F100AK04E

4F100AK64C

4F100BA03

4F100BA05

4F100EH20

4F100JA06A

4F100JA06B

4F100JA06C

4F100JA06D

4F100JA06E

4F100JA07C

4F100JA13A

4F100JA13B

4F100JA13C

4F100JA13D

4F100JA13E

4F100JB20C

4F100YY00C

4J100AA02P

4J100AA03Q

4J100CA04

4J100DA09

4J100DA13

4J100DA14

4J100FA10

(57)【要約】

提供されるのは、エチレン系ポリマーを含む多層フィルムである。多層フィルムは、ポリエチレンリサイクル流と完全に適合し得る。多層フィルムは、第１の外層、第２の外層、及びコアを含み、コアは、エチレン－プロピレンコポリマーを含む第１のコア層を含む。本発明の多層フィルムは、ポリエチレンリサイクル流と完全には適合しない既存の多層フィルム構造体と比較して、改善された、維持された、又は望ましい特性、例えば高い引裂き抵抗を示すことができる。

【特許請求の範囲】

【請求項1】

多層フィルムであって、
第１の外層と、第２の外層と、１つ以上のコア層を含むコアと、を含み、前記コアが、前記第１の外層と前記第２の外層との間に配置され、前記コアが、前記コアの前記総ポリマー重量に基づいて９０重量％を超過するエチレン系ポリマーを含み、第１のコア層が、６０～９５重量％のエチレンモノマーと５～４０重量％のプロピレンコモノマーとを含むエチレン－プロピレンコポリマーを含み、前記エチレン－プロピレンコポリマーが、０．８６５～０．９２０ｇ／ｃｃの密度及び少なくとも０．５ｇ／１０分のメルトインデックス（Ｉ_２）を有し、前記コアが、前記コアの総重量に基づいて４０重量％未満のエチレン－プロピレンコポリマーを含む、多層フィルム。

【請求項2】

前記エチレン－プロピレンコポリマーが、１．５～５．０の分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）を有する、先行請求項のいずれか一項に記載の多層フィルム。

【請求項3】

前記エチレン－プロピレンコポリマーが、改良型コモノマー組成分布（ＩＣＣＤ）溶出プロファイルにおける単一ピークを、４０～１００℃の温度範囲の間で有する、先行請求項のいずれか一項に記載の多層フィルム。

【請求項4】

前記エチレン－プロピレンコポリマーが、５～１４のメルトフロー比（Ｉ_１０／Ｉ_２）を有する、先行請求項のいずれか一項に記載の多層フィルム。

【請求項5】

前記エチレン－プロピレンコポリマーが、シングルサイトメタロセン触媒を含む触媒組成物の存在下で形成される、先行請求項のいずれか一項に記載の多層フィルム。

【請求項6】

前記第１のコア層が、６０～１００重量％の前記エチレン－プロピレンコポリマーを含む、先行請求項のいずれか一項に記載の多層フィルム。

【請求項7】

前記第１の外層及び前記第２の外層が、０．９３０ｇ／ｃｃ未満の密度及び７ｇ／１０分未満のメルトインデックス（Ｉ２）を有するポリエチレンを含む、先行請求項のいずれかに一項に記載の多層フィルム。

【請求項8】

前記コアが、１００重量％のエチレン系ポリマーを含む、先行請求項のいずれか一項に記載の多層フィルム。

【請求項9】

前記第１のコア層の厚さが、前記多層フィルムの総厚の３０％未満である、先行請求項のいずれか一項に記載の多層フィルム。

【請求項10】

前記多層フィルムが、前記第１の外層、前記第２の外層、前記第１のコア層、第２のコア層、及び第３のコア層を含む少なくとも５つの層を含み、前記第１のコア層が前記第２のコア層と前記第３のコア層との間に配置され、前記第２のコア層及び前記第３のコア層が、０．９３０ｇ／ｃｃ未満の密度及び７ｇ／１０分未満のメルトインデックス（Ｉ２）を有するポリエチレンを別々に含む、先行請求項のいずれか一項に記載の多層フィルム。

【請求項11】

前記コアが、前記コアの総重量に基づいて、３０重量％未満のエチレン－プロピレンコポリマーを含む、先行請求項のいずれか一項に記載の多層フィルム。

【請求項12】

前記多層フィルムが、前記多層フィルムの総重量に基づいて、少なくとも９５重量％のエチレン系ポリマーを含む、多層フィルム。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本開示の実施形態は、概して、多層フィルムに関し、より具体的には、エチレン系ポリマーを含む、多層フィルムに関する。

【背景技術】

【0002】

序論
ポリプロピレン、ポリアミド、及びポリエチレンテレフタレートを含む様々な材料を組み込む多層フィルムは、工業製品及び消費者製品において広く使用されている。工業製品及び消費者製品に使用されるそのようなフィルムは、例えば、パレット上でのフィルム包装プロセス中にフィルムが破損するのを回避するために、十分な引裂き抵抗を必要とすることが多い。層と材料の組み合わせは、フィルムの良好な性能を可能にできるが、そのような多層フィルムは、互いにリサイクル適合しない異なる種類の材料に起因して、一緒にリサイクルすることが、不可能ではないとしても困難であり得る。持続可能かつリサイクル可能な材料の需要が上昇し続けているため、より容易にリサイクルでき、引裂き抵抗のような望ましい性能特性の多層フィルムに対する必要性が依然として存在する。

【発明の概要】

【0003】

本開示の実施形態は、従来のものに匹敵するか改良型の引裂き抵抗を示し、リサイクル適合性エチレン系ポリマーを含む多層フィルムを提供することによって、前述の必要性の１つ以上を満たすものである。多層フィルムは、ポリエチレンリサイクルストリームにおいて完全にリサイクル適合性であることができ、本発明の多層フィルムの引裂き抵抗性能は、リサイクル適合性ポリマーを含まない他の多層フィルムに匹敵するか、又はそれよりも良好であり得る。理論に束縛されるものではないが、他の特徴の中でも、いくつかの実施形態では、薄い第１のコア層及び特定のエチレン－プロピレンコポリマーを有するフィルムの構造は、既存のフィルム構造体と比較した場合、驚くほど望ましい引裂き抵抗をもたらす。

【0004】

本明細書において開示されるのは、多層フィルムである。一態様では、多層フィルムは、第１の外層、第２の外層、及びコアを含み、コアは、１つ以上のコア層を含み、コアが、第１の外層と第２の外層との間に配置され、コアが、コアの総ポリマー重量に基づいて９０重量％を超過するエチレン系ポリマーを含み、第１のコア層が、６０～９５重量％のエチレンモノマーと５～４０重量％のプロピレンコモノマーとを含むエチレン－プロピレンコポリマーを含み、エチレン－プロピレンコポリマーが、０．８６５～０．９２０ｇ／ｃｍ^３の密度及び少なくとも０．５ｇ／１０分のメルトインデックス（Ｉ_２）を有し、コアが、コアの総重量に基づいて４０重量％未満のエチレン－プロピレンコポリマーを含む。

【0005】

これら及び他の実施形態は、「発明を実施するための形態」において、より詳細に説明される。

【図面の簡単な説明】

【0006】

【図1】単一反応器データフロー図の概略図である。

【図2】（本明細書において説明する開発用樹脂の）Ｐｏｌｙ．１及びＰｏｌｙ．２のＩＣＣＤ溶出プロファイルである。

【発明を実施するための形態】

【0007】

開示された多層フィルムの態様は、以下でより詳細に説明される。多層フィルムは、多種多様な用途を有することができ、例えば、キャストストレッチフィルム、インフレーションフィルム、配向フィルム、又はストレッチフードフィルムなどが挙げられる。しかしながら、本開示は、本開示が本明細書に記載の実施形態の例示的な実装であるため、以下に記載の実施形態を限定するものと解釈されるべきではない。

【0008】

本明細書で使用される場合、「ポリマー」という用語は、同じ種類又は異なる種類にかかわらず、モノマーを重合することによって調製されたポリマー化合物を意味する。したがって、ポリマーという総称は、ホモポリマー（１種類のみのモノマーから調製されたポリマーを指すために用いられる）という用語、及びコポリマーという用語を包含する。微量の不純物（例えば、触媒残渣）が、ポリマー中に取り込まれてもよく、かつ／又はポリマー内に存在してもよい。ポリマーは、単一のポリマー、ポリマーブレンド、又は重合中にその場で形成されるポリマーの混合物を含むポリマー混合物であってもよい。

【0009】

本明細書で使用される場合、「コポリマー」という用語は、少なくとも２つの構造的に異なるモノマーの重合反応によって形成されたポリマーを意味する。「コポリマー」という用語は、ターポリマーを含む。例えば、エチレン－プロピレンコポリマーなどのエチレンコポリマーは、少なくとも２つの構造的に異なるモノマーを含み（例えば、エチレン－プロピレンコポリマーは、少なくとも、エチレンモノマー及びプロピレンモノマーの共重合単位を含む）、任意選択的に、例えば酸、アクリレート、又は無水物官能基などの、追加のモノマー又は官能性材料若しくは改質剤を含むことができる。別の言い方をすれば、本明細書に記載のコポリマーは、少なくとも２つの構造的に異なるモノマーを含み、コポリマーは２つの構造的に異なるモノマーのみからなり得るが、それらは必ずしも２つの構造的に異なるモノマーのみからなるわけではなく、追加のモノマー又は官能性材料若しくは改質剤を含み得る。

【0010】

本明細書で使用する場合、「ポリエチレン」又は「エチレン系ポリマー」という用語は、過半量（５０重量％超）のエチレンモノマーに由来する単位を含むポリマーを意味する。これは、ポリエチレンホモポリマー又はコポリマー（２つ以上のコモノマーに由来する単位を意味する）を含む。特に明記しない限り、本明細書に開示されるエチレンコポリマー（例えば、本明細書に記載されるエチレン－プロピレンコポリマー）は、エチレン系ポリマーである。

【0011】

当該技術分野において周知のポリエチレンの一般的な形態としては、低密度ポリエチレン（Low Density Polyethylene、ＬＤＰＥ）、直鎖状低密度ポリエチレン（Linear Low Density Polyethylene、ＬＬＤＰＥ）、極低密度ポリエチレン（Ultra Low Density Polyethylene、ＵＬＤＰＥ）、超低密度ポリエチレン（Very Low Density Polyethylene、ＶＬＤＰＥ）、直鎖状低密度樹脂及び実質的に直鎖状の低密度樹脂の両方を含む、シングルサイト触媒による直鎖状低密度ポリエチレン（ｍ－ＬＬＤＰＥ）、エチレン系プラストマー（ＰＯＰ）及びエチレン系エラストマー（ＰＯＥ）、中密度ポリエチレン（Medium Density Polyethylene、ＭＤＰＥ）、並びに高密度ポリエチレン（High Density Polyethylene、ＨＤＰＥ）が挙げられる。これらのポリエチレン材料は、一般に、当該技術分野において周知である。しかしながら、以下の記載は、これらの異なるポリエチレン樹脂のうちのいくつかの間の差異を理解するのに役立つ場合がある。

【0012】

「ＬＤＰＥ」という用語はまた、「高圧エチレンポリマー」、又は「高分岐ポリエチレン」とも称され得るが、ポリマーが、過酸化物などの、フリーラジカル開始剤を使用して、１４，５００ｐｓｉ（１００ＭＰａ）を上回る圧力で、オートクレーブ又は管状反応器中で、部分的に又は完全に、ホモ重合又は共重合されることを意味するように定義される（例えば、参照によって本明細書に組み込まれる、米国特許第４，５９９，３９２号を参照）。ＬＤＰＥ樹脂は、典型的には、０．９１６～０．９３５ｇ／ｃｍ^３の範囲内の密度を有する。

【0013】

「ＬＬＤＰＥ」という用語は、伝統的なチーグラー・ナッタ触媒系とクロム系触媒、並びにモノ－シクロペンタジエニル触媒又はビス－シクロペンタジエニル触媒（典型的にはメタロセンと称される）、幾何拘束触媒、ホスフィンイミン触媒及び多価アリールオキシエーテル触媒（典型的にはビスフェニルフェノキシと称される）を含むが、これらに限定されないシングルサイト触媒を使用して作製される両方の樹脂を含み、かつ直鎖状、実質的に直鎖状、又は不均質なポリエチレンコポリマー又はホモポリマーを含む。ＬＬＤＰＥは、ＬＤＰＥよりも少ない長鎖分岐を含み、米国特許第５，２７２，２３６号、米国特許第５，２７８，２７２号、米国特許第５，５８２，９２３号、及び米国特許第５，７３３，１５５号に更に定義されている実質的に直鎖状のエチレンポリマー、米国特許第３，６４５，９９２号のものなどの、均質に分岐した直鎖状エチレンポリマー組成物、米国特許第４，０７６，６９８号に開示されているプロセスに従って調製されるものなどの不均質分岐エチレンポリマー、及び／又はこれらの混合物（米国特許第３，９１４，３４２号又は同第５，８５４，０４５号に開示されているものなど）が挙げられる。ＬＬＤＰＥは、当該技術分野で周知の任意の種類の反応器又は反応器構成を使用して、気相、溶液相、若しくはスラリー重合、又はそれらの任意の組み合わせを介して作製され得る。

【0014】

「ＭＤＰＥ」という用語は、０．９２６～０．９３５ｇ／ｃｍ^３の密度を有するポリエチレンを指す。「ＭＤＰＥ」は、典型的には、クロム又はチーグラー・ナッタ触媒を使用して、又は置換モノ－シクロペンタジエニル触媒又はビス－シクロペンタジエニル触媒（典型的にはメタロセンと称される）、幾何拘束触媒、ホスフィンイミン触媒、及び多価アリールオキシエーテル触媒（典型的にはビスフェニルフェノキシと称される）を含むが、これらに限定されないシングルサイト触媒を使用して製造され、典型的には、２．５超の分子量分布（「ＭＷＤ」）を有する。

【0015】

「ＨＤＰＥ」という用語は、一般にチーグラー・ナッタ触媒、クロム触媒、又は置換モノ－シクロペンタジエニル触媒若しくはビス－シクロペンタジエニル触媒（典型的にはメタロセンと称される）、幾何拘束触媒、ホスフィンイミン触媒、及び多価アリールオキシエーテル触媒（典型的にはビスフェニルフェノキシと称される）を含むが、これらに限定されないシングルサイト触媒を用いて調製される、約０．９３５ｇ／ｃｍ^３超～最大約０．９８０ｇ／ｃｍ^３の密度を有するポリエチレンを指す。

【0016】

「ＵＬＤＰＥ」という用語は、一般にチーグラー・ナッタ触媒、クロム触媒、又は置換モノ－シクロペンタジエニル触媒若しくはビス－シクロペンタジエニル触媒（典型的にはメタロセンと称される）、幾何拘束触媒、ホスフィンイミン触媒、及び多価アリールオキシエーテル触媒（典型的にはビスフェニルフェノキシと称される）を含むが、これらに限定されないシングルサイト触媒を用いて調製される、０．８５５～０．９１２ｇ／ｃｍ^３の密度を有するポリエチレンを指す。ＵＬＤＰＥとしては、ポリエチレン（エチレン系）プラストマー及びポリエチレン（エチレン系）エラストマーが挙げられるが、これらに限定されない。

【0017】

本明細書で使用するとき、「コア層」という用語は、多層フィルムの非スキン層又は非外側層を指す。コア層は、多層フィルムの内層、すなわち、２つの外層の間に位置付けられる層である。一実施形態では、コア層は、第１の外層及び第２の外層を含む３層フィルムの非外層である。本発明の多層フィルムのコア層の全体、すなわち、１つ又は複数が、フィルムの「コア」を構成する。

【0018】

「含む（comprising）」、「含む（including）」、「有する（having）」という用語及びそれらの派生語は、任意の追加の構成成分、工程、又は手順の存在を、それらが具体的に開示されているか否かにかかわらず、除外することを意図するものではない。いかなる疑念も避けるために付言すると、「含む（comprising）」という用語の使用を通して特許請求される全ての組成物は、別段矛盾する記述がない限り、ポリマー性か又は別のものであるかにかかわらず、任意の追加の添加剤、アジュバント、又は化合物を含み得る。対照的に、「から本質的になる（consisting essentially of）」という用語は、操作性に必須ではないものを除き、あらゆる以降の記述の範囲から任意の他の構成成分、工程、又は手順を排除する。「からなる（consisting of）」という用語は、具体的に描写又は列記されていないあらゆる構成成分、工程、又は手順を排除する。

【0019】

本明細書において開示されるのは、多層フィルムである。いくつかの実施形態では、多層フィルムは、機械方向及び／又は横方向に配向されている配向フィルムであり得る。いくつかの実施形態では、多層フィルムは、インフレーションフィルムである。いくつかの実施形態では、多層フィルムは、キャストストレッチフィルムである。更なる実施形態では、多層フィルムは、ストレッチフードフィルムである。

【0020】

本明細書に開示される実施形態による多層フィルムは、第１の外層、第２の外層、及びコアを含み、コアは、１つ以上のコア層を含む。コアは、第１の外層と第２の外層との間に配置される。コアは、エチレン－プロピレンコポリマーを含む第１のコア層を含む。

【0021】

多層フィルムの第１の外層及び第２の外層
第１の外層及び第２の外層は、同じポリマー組成又は異なるポリマー組成を有することができる。いくつかの実施形態では、第１の外層及び第２の外層の各々は、多層フィルムの総厚の１０～４０％である厚さを有する。

【0022】

いくつかの実施形態では、第１の外層及び／又は第２の外層は、０．９３０ｇ／ｃｃ未満の密度及び７ｇ／１０分未満のメルトインデックス（Ｉ２）を有するポリエチレンを含む。０．９３０ｇ／ｃｃ未満の密度の全ての個々の値及び部分範囲が開示され、本明細書に含まれる。例えば、第１の外層及び／又は第２の外層のポリエチレンは、０．９２５ｇ／ｃｃ未満、０．９２０ｇ／ｃｃ未満、０．９１５ｇ／ｃｃ未満、０．９１０ｇ／ｃｃ未満、０．９０５ｇ／ｃｃ未満、若しくは０．９００ｇ／ｃｃ未満、又は０．８６５ｇ／ｃｃ～０．９２５ｇ／ｃｃ若しくは０．８７５ｇ／ｃｃ～０．９２５ｇ／ｃｃの範囲の密度を有することができる。７ｇ／１０分未満のメルトインデックス（Ｉ２）の全ての個々の値及び部分範囲が、本明細書に開示され、これに含まれる。例えば、第１の外層及び／又は第２の外層中のポリエチレンは、６ｇ／１０分未満、５ｇ／１０分未満、４ｇ／１０分未満、３ｇ／１０分未満、若しくは２ｇ／１０分未満、又は０．５ｇ／１０分～６ｇ／１０分、０．５ｇ／１０分～５ｇ／１０分、若しくは０．５ｇ／１０分～４ｇ／１０分の範囲のメルトインデックス（Ｉ２）を有することができる。

【0023】

いくつかの実施形態では、第１の外層及び／又は第２の外層は、各層の総重量に基づいて、７０～１００重量％のポリエチレンを含む。７０～１００重量％の全ての個々の値が、本明細書に開示され、これに含まれる。例えば、第１の外層及び／又は第２の外層は、７０～９５重量％、又は７５～９５重量％、又は７５～９０重量％、又は８０～９０重量％のポリエチレンを含み得る。

【0024】

第１の外層及び／又は第２の外層に使用され得るポリエチレンの市販の例としては、例えば、ＤＯＷＬＥＸ（商標）ＧＭ ８０９０を含む、Ｔｈｅ Ｄｏｗ Ｃｈｅｍｉｃａｌ ＣｏｍｐａｎｙからＤＯＷＬＥＸ（商標）の名称で市販されているものが挙げられる。

【0025】

いくつかの実施形態では、第１の外層及び／又は第２の外層は、ＬＤＰＥを含む。第１の外層及び／又は第２の外層がＬＤＰＥを含む実施形態では、ＬＤＰＥは、０．９１６～０．９３５ｇ／ｃｍ^３の範囲の密度を有することができる。０．９１６～０．９３５ｇ／ｃｍ^３の全ての個々の値及び部分範囲が本明細書に含まれ、これに開示され、例えば、ＬＤＰＥの密度は、０．９１６、０．９１８、０．９２０、又は０．９２２ｇ／ｃｍ^３の下限から０．９３５、０．９３３、０．９３１、又は０．９２９ｇ／ｃｍ^３の上限までであり得る。

【0026】

第１の外層及び／又は第２の外層がＬＤＰＥを含む実施形態では、ＬＤＰＥは、０．１ｇ／１０分～５０ｇ／１０分の範囲内のメルトインデックス（Ｉ_２）を有することができる。０．１ｇ／１０分～５０ｇ／１０分の全ての個々の値及び部分範囲が、本明細書に開示され、これに含まれる。例えば、ＬＤＰＥは、０．１ｇ／１０分～４０ｇ／１０分、０．１ｇ／１０分～３０ｇ／１０分、０．１ｇ／１０分～２０ｇ／１０分、０．１ｇ／１０分～１０ｇ／１０分、又は０．１ｇ／１０分～５ｇ／１０分の範囲内のメルトインデックス（Ｉ_２）を有することができる。

【0027】

いくつかの実施形態では、第１の外層及び／又は第２の外層は、各層の総重量に基づいて、０～３０重量％のＬＤＰＥを含むことができる。０～３０重量％の全ての個々の値が、本明細書に開示され、これに含まれる。例えば、第１の外層及び／又は第２の外層は、各層の総重量に基づいて、５～２５重量％、又は１０～２０重量％のＬＤＰＥを含むことができる。

【0028】

第１の外層及び／又は第２の外層に使用され得るＬＤＰＥの市販の例としては、例えば、Ｔｈｅ Ｄｏｗ Ｃｈｅｍｉｃａｌ ＣｏｍｐａｎｙからＤＯＷ（商標）ＬＤＰＥ ３１０Ｅの名称で市販されているものが挙げられる。

【0029】

多層フィルムのコア
多層フィルムは、コアを含む。コアは、１つ以上のコア層を含み、エチレン－プロピレンコポリマー（以下に記載）を含む９０重量％のエチレン系ポリマーを含む。コアは、第１の外層と第２の外層との間に配置される。コアは第１のコア層を含む。いくつかの実施形態では、本明細書で開示される多層フィルムは、第１の外層、第２の外層、及びコアを含む３層フィルムであり、コアは第１のコア層を含む。他の実施形態では、多層フィルムは、少なくとも５つの層を含む。例えば、いくつかの実施形態では、コアは、第１のコア層、第２のコア層、及び第３のコア層を含み、第１のコア層は、第２のコア層と第３のコア層との間に配置され、第２のコア層は、第１の外層と第１のコア層との間に配置され、第３のコア層は、第１のコア層と第２の外層との間に配置される。コアが第１のコア層、第２のコア層、及び第３のコア層を含む実施形態では、多層フィルムは少なくとも５つの層（例えば、第１の外層／第２のコア層／第１のコア層／第３のコア層／第２の外層の構造を有する多層フィルム）を含む。

【0030】

例えば、いくつかの実施形態では、多層フィルムは、第１の外層、第２の外層、第１のコア層、第２のコア層、及び第３のコア層を含む少なくとも５つの層を含み、第１のコア層は、第２のコア層と第３のコア層との間に配置され、第２のコア層及び第３のコア層は、０．９３０ｇ／ｃｃ未満の密度及び７ｇ／１０分未満のメルトインデックス（Ｉ２）を有するポリエチレンを別々に含む。

【0031】

コアは第１のコア層を含む。いくつかの実施形態では、第１のコア層は、６０～９０重量％のエチレンモノマー及び１０～４０重量％のプロピレンコモノマーを含む、エチレン－プロピレンコポリマーを含む。いくつかの実施形態では、エチレン－プロピレンコポリマーは、０．８６５～０．９２０ｇ／ｃｃの密度、及び少なくとも０．５ｇ／１０分のメルトインデックス（Ｉ２）を有する。いくつかの実施形態では、エチレン－プロピレンコポリマーは、シングルサイトメタロセン触媒を含む触媒組成物の存在下で形成される。

【0032】

いくつかの実施形態では、第１のコア層のエチレン－プロピレンコポリマーは、エチレン－プロピレンコポリマーの総重量に基づいて、６０～９５重量％のエチレンモノマー及び５～４０重量％のプロピレンコモノマーを含む。エチレンモノマーの６０～９５重量％、及びプロピレンコモノマーの５～４０重量％の全ての個々の値及び部分範囲が、本明細書に開示され、これに含まれる。例えば、エチレン－プロピレンコポリマーは、６０～９５重量％、６０～９０重量％、７０～９０重量％、又は８０～９０重量％のエチレンモノマーを含むことができ、５～４０重量％、１０～４０重量％、１０～３０重量％、又は１０～２０重量％のプロピレンコモノマーを含むことができる。コモノマー含量は、核磁気共鳴（nuclear magnetic resonance、ＮＭＲ）分光法に基づく技術などの任意の好適な技術を使用して、例えば、参照により本明細書に組み込まれる米国特許第７，４９８，２８２号に記載の１３Ｃ ＮＭＲ分析によって測定されてもよい。

【0033】

いくつかの実施形態では、エチレン－プロピレンコポリマーは、０．８６５～０．９２０ｇ／ｃｃの範囲内の密度を有する。０．８６５～０．９２０ｇ／ｃｃの全ての個々の値及び部分範囲が、本明細書に開示され、これに含まれる。例えば、エチレン－プロピレンコポリマーは、０．８７０～０．９２０ｇ／ｃｃ、０．８８０～０．９１０ｇ／ｃｃ、０．８９５～０．９０５ｇ／ｃｃ、０．８９５～０．９１０ｇ／ｃｃの範囲内の密度を有し得る。

【0034】

いくつかの実施形態では、エチレン－プロピレンコポリマーは、少なくとも０．５ｇ／１０分のメルトインデックス（Ｉ_２）を有する。少なくとも０．５ｇ／１０分の全ての個々の値及び部分範囲が、本明細書に開示され、これに含まれる。例えば、エチレン－プロピレンコポリマーは、少なくとも０．５ｇ／１０分、少なくとも０．６ｇ／１０分、少なくとも０．７ｇ／１０分、少なくとも０．８ｇ／１０分、０．９ｇ／１０分、若しくは少なくとも１．０ｇ／１０分のメルトインデックス（Ｉ_２）を有することができ、又は０．５ｇ／１０分～５００ｇ／１０分、０．５ｇ／１０分～２００ｇ／１０分、０．５ｇ／１０分～１００ｇ／１０分、０．５ｇ／１０分～５０ｇ／１０分、０．５ｇ／１０分～１０ｇ／１０分、若しくは０．５ｇ／１０分～８ｇ／１０分の範囲内のメルトインデックス（Ｉ_２）を有することができる。

【0035】

いくつかの実施形態では、エチレン－プロピレンコポリマーは、改良型コモノマー組成分布（ＩＣＣＤ）溶出プロファイルにおける単一ピークを、４０～１００℃の温度範囲の間で有する。エチレン－プロピレンコポリマーの改良型コモノマー組成分布（ＩＣＣＤ）プロファイルは、以下に記載される試験方法によって得ることができる。

【0036】

いくつかの実施形態では、エチレン－プロピレンコポリマーは、１．５～５．０の範囲の分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）を有する。１．５～５．０の全ての個々の値及び部分範囲が、本明細書に開示され、これに含まれる。例えば、エチレン－プロピレンコポリマーは、１．５～５．０、１．６～５．０、１．８～５．０、２．０～５．０、１．５～４．０、１．６～４．０、１．８～４．０、２．０～４．０、１．５～３．０、１．８～３．０、２．０～３．０、１．５～２．５、１．８～２．５、２．０～２．５の範囲の分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）を有することができる。分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は、下記のＧＰＣ試験方法に従って測定することができる。

【0037】

いくつかの実施形態では、エチレン－プロピレンコポリマーは、５～１４のメルトフロー比（Ｉ_１０／Ｉ_２）を有することによって更に特徴付けられる。５～１４の全ての個々の値及び部分範囲が、本明細書に開示され、これに含まれる。例えば、エチレン－プロピレンコポリマーは、５～１４、６～１２、６～１０、又は５～１０のメルトフロー比（Ｉ_１０／Ｉ_２）を有し得る。

【0038】

いくつかの実施形態では、エチレン－プロピレンコポリマーは、４０～１５０Ｊ／ｇの範囲内の融解熱を有する。４０～１５０Ｊ／ｇの全ての個々の値及び部分範囲が、本明細書に開示され、これに含まれる。例えば、エチレン－プロピレンコポリマーは、４０～１１０Ｊ／ｇ～１５０Ｊ／ｇ、４５～１３０Ｊ／ｇ、５０～１２０Ｊ／ｇ、６０～１１０Ｊ／ｇ、７０～１１０Ｊ／ｇ、８０～１１０Ｊ／ｇ、９０～１１０Ｊ／ｇの範囲内の融解熱を有することができ、融解熱は、以下に記載されるＤＳＣ試験方法に従って測定される。

【0039】

いくつかの実施形態では、第１のコア層は、第１のコア層の総重量に基づいて６０～１００重量％のエチレン－プロピレンコポリマーを含む。６０～１００重量％の全ての個々の値及び部分範囲が、本明細書に開示され、これに含まれる。例えば、第１のコア層は、６５～１００重量％、７５～９５重量％、８０～９０重量％、又は９０～１００重量％のエチレン－プロピレンコポリマーを含むことができ、重量パーセント（重量％）は、第１のコア層の総重量に基づく。

【0040】

いくつかの実施形態では、エチレン－プロピレンコポリマーに加えて、第１のコア層は、第１のコア層の総重量に基づいて、０～４０重量％又は５～２０重量％のエチレン系ポリマー、例えば、ＵＬＤＰＥ、ＬＬＤＰＥ、ＬＤＰＥ、ＭＤＰＥ又はＨＤＰＥを含むことができる。例えば、いくつかの実施形態において、第１のコア層は、５～２０重量％のポリエチレン樹脂を含み、重量パーセントは、第１のコア層の総重量に基づく。

【0041】

第１のコア層がポリエチレン樹脂を含む実施形態では、ポリエチレン樹脂は、０．９３０ｇ／ｃｍ^３以下の密度を有することができる。０．９３０ｇ／ｃｍ^３以下の全ての個々の値及び部分範囲が、本明細書に含まれ、これに開示され、例えば、直鎖状低密度ポリエチレンの密度は、下限の０．８７０ｇ／ｃｍ^３～上限の０．９２８、０．９２５、０．９２０、又は０．９１５ｇ／ｃｍ^３であり得る。０．８７０～０．９３０ｇ／ｃｍ^３の全ての個々の値及び部分範囲が本明細書に含まれ、これに開示される。

【0042】

いくつかの実施形態では、第２のコア層及び／又は第３のコア層は、第１のコア層と同じポリマー組成物を有する。他の実施形態では、第２のコア層及び／又は第３のコア層は、第１のコア層とは異なるポリマー組成を有する。例えば、いくつかの実施形態では、第３のコア層もエチレン－プロピレンコポリマーを含む。すなわち、いくつかの実施形態では、第３のコア層は、６０～９０重量％のエチレンモノマー及び１０～４０重量％のプロピレンコモノマーを含む、エチレン－プロピレンコポリマーを含む。そのような実施形態では、第３のコア層は、第１のコア層と同じポリマー組成を有することができ、第３のコア層のエチレン－プロピレンコポリマーは、第１のコア層のエチレン－プロピレンコポリマーの特性（上述）と同じ特性を有することができる。

【0043】

いくつかの実施形態では、第１のコア層の厚さは、多層フィルムの総厚の３０％未満である。３０％未満の全ての個々の値及び部分範囲が、本明細書に開示され、これに含まれる。例えば、第１のコア層の厚さは、多層フィルムの総厚の２５％未満、２０％未満、１５％未満、１０％未満、５％未満であり得る。又は例えば、第１のコア層は、多層フィルムの総厚の２～３０％、又は多層フィルムの総厚の８～２５％を含むことができる。

【0044】

いくつかの実施形態では、多層フィルムのコアは、コアの総重量に基づいて、９０重量％のエチレン系ポリマー、又は９５重量％のエチレン系ポリマー、又は１００重量％のエチレン系ポリマーを含む。

【0045】

いくつかの実施形態では、多層フィルムのコアは、コアの総重量に基づいて、４０重量％未満のエチレン－プロピレンコポリマーを含む。４０重量％未満の個々の全ての値及び部分範囲が、本明細書に開示され、これに含まれる。例えば、コアは、コアの重量に基づいて、３５重量％未満、３０重量％未満、２５重量％未満、２０重量％未満、又は１５重量％未満のエチレン－プロピレンコポリマーを含むことができる。

【0046】

添加剤
前述の層のいずれかは更に、当業者が周知の１つ以上の添加剤、例えば、酸化防止剤、紫外線安定剤、熱安定剤、スリップ剤、粘着防止剤、帯電防止剤、顔料又は着色剤、加工助剤、架橋触媒、難燃剤、充填剤及び発泡剤などを含むことができると理解すべきである。例えば、いくつかの実施形態では、第１の外層及び第２の外層はそれぞれ、粘着防止剤を含む。

【0047】

多層フィルム
本明細書に開示の多層フィルムは、本明細書の教示に基づいて、当業者に周知である技術を使用して製造することができる。例えば、多層フィルムは、共押出しによって生産することができる。共押出し多層フィルムの形成は当技術分野で知られており、本開示に適用可能である。多層フィルムを作製するための共押出しシステムは、共通のダイアセンブリに供給する少なくとも２つの押出機を使用する。押出機の数は、共押出しフィルムを構成する異なる材料又はポリマーの数に依存する。例えば、５層の共押出しには、最大で５つの押出機が必要になる場合があるが、２つ以上の層が同じ材料又はポリマーで作製されている場合は、使用する押出機は少なくなり得る。

【0048】

本発明の多層フィルムは、様々な実施形態では、いくつかの望ましい特性を有することができる。いかなる理論にも束縛されるものではないが、多層フィルムの特定の構造（例えば、４０重量％未満のエチレン－プロピレンコポリマーを含むコア）は、コア中の特定のエチレン－プロピレンコポリマーの包含と共に、望ましい引裂き抵抗特性を有する多層フィルムをもたらすことができる。いくつかの実施形態では、多層フィルムは、多層フィルムの厚さが、１００μｍである場合、少なくとも１５００ｇ（若しくは少なくとも１６００ｇ、若しくは少なくとも１７００ｇ、若しくは少なくとも１８００ｇ）、又は１５００ｇ～３５００ｇ、１６００ｇ～３５００ｇ、１７００ｇ～３５００ｇ、若しくは１８００ｇ～３５００ｇの範囲内の横方向引裂き抵抗を示す。横方向引裂き抵抗は、多層フィルムの厚さ（μｍ）あたりのグラム数で表現できる。例えば、いくつかの実施形態では、多層フィルムは、少なくとも１６．６６ｇ／μｍ（若しくは少なくとも２０ｇ／μｍ、若しくは少なくとも２３．３３ｇ／μｍ、若しくは少なくとも２６．６６ｇ／μｍ）、又は１６．６６ｇ／μｍ～３３．３３ｇ／μｍ、２０ｇ／μｍ～３３．３３ｇ／μｍ、２３．３３ｇ／μｍ～３３．３３ｇ／μｍ、若しくは２６．６６ｇ／μｍ～３３．３３ｇ／μｍの範囲内の横方向引裂き抵抗を示し得る。横方向引裂き抵抗は、ＡＳＴＭのＤ１９２２－０９に従って測定することができる。

【0049】

いくつかの実施形態では、多層フィルムは、６～１５０ミクロン（μｍ）、又は６～１００ミクロン、又は６～５０ミクロンの厚さを有する。

【0050】

いくつかの実施形態では、本発明の多層フィルムは、多層フィルムの全重量に基づいて、少なくとも９０重量％のエチレン系ポリマー、又は少なくとも９５重量％のエチレン系ポリマー、又は少なくとも９９重量％のエチレン系ポリマー、又は少なくとも９９．５重量％のエチレン系ポリマー、又は少なくとも９９．９重量％のエチレン系ポリマーを含む。いくつかの実施形態における多層フィルムは、少なくとも９０重量％のエチレン系ポリマーを含むため、それらは、ポリエチレンリサイクル流と適合し得る。

【0051】

いくつかの実施形態では、多層フィルムは、機械方向の配向フィルムである。いくつかの実施形態では、多層フィルムは、キャストストレッチフィルムである。更にいくつかの実施形態では、多層フィルムは、インフレーションフィルムである。

【0052】

物品
本発明の実施形態は、本明細書に記載の本発明の多層フィルムのいずれかを含む物品も提供する。そのような物品の例としては、ラップ、包装、可撓性包装、パウチ、及びサシェが挙げられ得る。本発明の物品は、本明細書の教示を考慮して当業者が周知である技法を使用して、本明細書に開示される多層フィルムから形成することができる。

【0053】

試験方法
密度
密度は、ＡＳＴＭのＤ７９２に従って測定し、グラム／ｃｍ^３（ｇ／ｃｍ^３又はｇ／ｃｃ）で表す。

【0054】

メルトインデックス（Ｉ_２及びＩ_１０）
メルトインデックス（Ｉ_２）は、ＡＳＴＭのＤ－１２３８に従って、１９０℃、２．１６ｋｇで測定される。メルトインデックス（Ｉ_１０）は、ＡＳＴＭのＤ－１２３８に従って、１９０℃、１０ｋｇで測定される。メルトインデックスの値はｇ／１０分を単位で報告され、これは１０分当たりに溶出したグラム数に相当する。メルトフロー比は、Ｉ_１０／Ｉ_２である。

【0055】

改良型コモノマー組成分布（ＩＣＣＤ）
改善型コモノマー含有量分析法（ｉＣＣＤ）は、２０１５年に開発された（Ｃｏｎｇ ａｎｄ Ｐａｒｒｏｔｔら、国際公開第２０１７／０４０１２７（Ａ１）号）。ｉＣＣＤ試験を、ＩＲ－５検出器（ＰｏｌｙｍｅｒＣｈａｒ社（スペイン）製）及び二角光散乱検出器モデル２０４０（Ｐｒｅｃｉｓｉｏｎ Ｄｅｔｅｃｔｏｒｓ社、現在はＡｇｉｌｅｎｔ Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｉｅｓ社製）を備えた結晶化溶出分画機器（Crystallization Elution Fractionation、ＣＥＦ）（ＰｏｌｙｍｅｒＣｈａｒ社（スペイン）製）を用いて実施した。検出器オーブン中のＩＲ－５検出器の直前に、５ｃｍ又は１０ｃｍ（長さ）×１／４インチ（内径）のステンレスに２０～２７ミクロンのガラス（ＭｏＳＣｉ Ｃｏｒｐｏｒａｔｉｏｎ社（ＵＳＡ）製）を充填したガードカラムを設置した。オルトジクロロベンゼン（ortho-dichlorobenzene、ＯＤＣＢ、９９％無水グレード又はテクニカルグレード）を使用した。ＥＭＤ Ｃｈｅｍｉｃａｌｓ社からシリカゲル４０（粒径０．２～０．５ｍｍ、カタログ番号１０１８１－３）を入手した（先にＯＤＣＢ溶媒を乾燥させるために使用され得る）。乾燥シリカを３本の空のＨＴ－ＧＰＣカラムに充填して、溶離液としてＯＤＣＢを更に精製した。ＣＥＦ機器には、Ｎ２パージ能力を備えたオートサンプラを装備している。使用前に、ＯＤＣＢは、乾燥窒素（Ｎ２）を注入して１時間かき混ぜる。試料の調製は、１６０℃で１時間、振とうしながら、オートサンプラを用いて（特に指定のない限り）４ｍｇ／ｍＬで行った。注入量は３００μＬであった。ｉＣＣＤの温度プロファイルは、１０５℃から３０℃まで３℃／分での結晶化、３０℃で２分間の熱平衡（可溶性画分溶出時間を２分に設定することを含む）、３０℃から１４０℃まで３℃／分での溶出であった。結晶化中の流量は、０．０ｍＬ／分である。溶出中の流量は０．５０ｍＬ／分である。データは、１データポイント／秒で収集した。

【0056】

ｉＣＣＤカラムを、１５ｃｍ（長さ）×１／４インチ（内径）のステンレス管中の金でコーティングされたニッケル粒子（Ｂｒｉｇｈｔ ７ＧＮＭ８－ＮｉＳ、Ｎｉｐｐｏｎ Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｉｎｄｕｓｔｒｉａｌ Ｃｏ．社製）で充填した。カラム充填及び調整は、参考文献（Ｃｏｎｇ，Ｒ．；Ｐａｒｒｏｔｔ，Ａ．；Ｈｏｌｌｉｓ，Ｃ．；Ｃｈｅａｔｈａｍ，Ｍ．国際公開第２０１７０４０１２７（Ａ１）号）に従ってスラリー法で行った。ＴＣＢスラリー充填を用いた最終圧力は、１５０バールであった。

【0057】

カラム温度較正を、ＯＤＣＢ中の参照物質の線状ホモポリマーポリエチレン（コモノマー含有量がゼロ、メルトインデックス（Ｉ_２）が１．０、多分散度Ｍ_ｗ／Ｍ_ｎが従来のゲル浸透クロマトグラフィで約２．６、１．０ｍｇ／ｍＬ）と、エイコサン（２ｍｇ／ｍＬ）との混合物を使用して実行した。ｉＣＣＤ温度較正は、以下の４つの工程からなった。（１）エイコサンの測定されたピーク溶出温度から３０．００℃を引いたものの間の温度オフセットとして定義される遅延体積を計算する工程、（２）ｉＣＣＤ生温度データから、溶出温度の温度オフセットを差し引く工程。この温度オフセットは、溶出温度、溶出流量などの実験条件の関数であることに留意されたい、（３）線状ホモポリマーポリエチレン基準が１０１．０℃でピーク温度を有し、かつエイコサンが３０．０℃のピーク温度を有するように、３０．００℃～１４０．００℃の範囲にわたって溶出温度を変換する線形較正線を作成する工程、（４）３０℃の等温で測定される可溶性画分について、３０．０℃未満の溶出温度を、参照文献（Ｃｅｒｋ及びＣｏｎｇら、米国特許第９，６８８，７９５号）に従って３℃／分の溶出加熱速度を使用することによって直線的に外挿する工程。

【0058】

コモノマー含有量対ｉＣＣＤの溶出温度は、１２個の参照物質（エチレンホモポリマー及びシングルサイトメタロセン触媒で作製されたエチレン－オクテンランダムコポリマー、３５，０００～１２８，０００の範囲のエチレン等価重量平均分子量を有する）を使用することで構築した。これらの参照物質の全てを、４ｍｇ／ｍＬで以前に指定したものと同じ手法で分析した。報告された溶出ピーク温度は、０．９７８のＲ^２でｉＣＣＤの溶出温度に対するオクテンのモル％の図に従った。

【0059】

【0060】

ポリマーの分子量及びポリマー画分の分子量は、フォームファクタを１及び全てのビリアル係数をゼロと仮定することによって、Ｒａｙｌｅｉｇｈ－Ｇａｎｓ－Ｄｅｂｙｓ近似（Ｓｔｒｉｅｇｅｌ ａｎｄ Ｙａｕ，「Ｍｏｄｅｒｎ Ｓｉｚｅ Ｅｘｃｌｕｓｉｏｎ Ｌｉｑｕｉｄ Ｃｈｒｏｍａｔｏｇｒａｍ」，Ｐａｇｅ ２４２ ａｎｄ Ｐａｇｅ ２６３）に従って、ＬＳ検出器（９０度の角度）及び濃度検出器（ＩＲ－５）から直接決定した。２３．０～１２０℃の範囲の溶出温度（温度較正は上記で指定）で、全てのクロマトグラムを積分するために積分ウィンドウを設定する。

【0061】

ｉＣＣＤからの分子量（Ｍｗ）の計算には、次の工程が含まれる。（１）検出器間オフセットを測定する。オフセットは、濃度検出器に対するＬＳ間の幾何学的体積オフセットとして定義される。これは、濃度検出器とＬＳクロマトグラムとの間のポリマーピークの溶出量（ｍＬ）の差として計算される。これが、溶出熱速度及び溶出流量を使用することによって、温度オフセットに変換される。線状高密度ポリエチレン（コモノマー含有量がゼロ、メルトインデックス（Ｉ_２）が１．０、多分散度Ｍ_ｗ／Ｍ_ｎが従来のゲル浸透クロマトグラフィで約２．６）を使用する。以下のパラメータを除いて、上記の通常のｉＣＣＤ法と同じ実験条件を使用する。１４０℃から１３７℃まで１０℃／分での結晶化、可溶性画分溶出時間として１３７℃で１分間の熱平衡、７分間の可溶性画分（soluble fraction、ＳＦ）時間、１３７℃から１４２℃まで３℃／分での溶出。結晶化中の流量は、０．０ｍＬ／分である。溶出中の流量は、０．８０ｍＬ／分である。試料濃度は、１．０ｍｇ／ｍＬである。（２）ＬＳクロマトグラムの各ＬＳデータポイントをシフトして、積分前に検出器間オフセットを補正する。（３）ベースラインを差し引いたＬＳ及び濃度クロマトグラムを、工程（１）の溶出温度範囲全体について積分する。ＭＷ検出器定数を、１００，０００～１４０，０００Ｍｗの範囲内の既知のＭＷのＨＤＰＥ試料、及びＬＳと濃度積分信号との面積比を使用して計算する。（４）ポリマーのＭｗを、統合光散乱検出器（９０度の角度）と濃度検出器との比を使用し、ＭＷ検出器定数を使用することによって計算した。

【0062】

従来のＧＰＣ（Ｍｗ／Ｍｎ）
クロマトグラフィシステムは、Ｐｒｅｃｉｓｉｏｎ Ｄｅｔｅｃｔｏｒｓ社（現在はＡｇｉｌｅｎｔ Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｉｅｓ社）製２角レーザ光散乱（ＬＳ）検出器モデル２０４０に結合された内部ＩＲ５赤外検出器（ＩＲ５）を備えた、ＰｏｌｙｍｅｒＣｈａｒ社製ＧＰＣ－ＩＲ（バレンシア、スペイン）高温ＧＰＣクロマトグラフからなっていた。全ての光散乱測定について、１５度角を測定目的で使用する。オートサンプラオーブンコンパートメントを１６０℃に設定し、カラムコンパートメントを１５０℃に設定した。使用したカラムは、４本のＡｇｉｌｅｎｔ「Ｍｉｘｅｄ Ａ」３０ｃｍ、２０ミクロンの線形混床式カラムであった。使用されたクロマトグラフィ溶媒は、１，２，４－トリクロロベンゼンであり、２００ｐｐｍのブチル化ヒドロキシトルエン（ＢＨＴ）を含有していた。溶媒源を、窒素スパージした。使用した注入体積は、２００マイクロリットルであり、流量は、１．０ミリリットル／分であった。

【0063】

ＧＰＣカラムセットの較正を、５８０～８，４００，０００の範囲の分子量を有する２１個の狭い分子量分布のポリスチレン標準物質を用いて行い、個々の分子量の間に少なくとも１０倍の間隔を有する６つの「カクテル」混合物中に配置した。標準物質は、Ａｇｉｌｅｎｔ Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｉｅｓ社から購入した。１，０００，０００以上の分子量については、５０ミリリットルの溶媒中の０．０２５グラムで、１，０００，０００未満の分子量については、５０ミリリットルの溶媒中の０．０５グラムで、ポリスチレン標準物質を調製した。ポリスチレン標準物質を、穏やかに撹拌しながら８０℃で３０分間溶解させた。ポリスチレン標準物質のピーク分子量を、式１を使用してポリエチレン分子量に変換し（Ｗｉｌｌｉａｍｓ ａｎｄ Ｗａｒｄ，Ｊ．Ｐｏｌｙｍ．Ｓｃｉ．，Ｐｏｌｙｍ．Ｌｅｔ．，６，６２１（１９６８）に記載のとおり）、
Ｍ_{ポリエチレン}＝Ａ×（Ｍ_{ポリスチレン}）^Ｂ （式１）
式中、Ｍは分子量であり、Ａは０．４３１５の値を有し、Ｂは１．０に等しい。

【0064】

五次多項式を使用して、それぞれのポリエチレン等価較正点に当てはめた。ＮＩＳＴ標準物質ＮＢＳ １４７５が５２，０００Ｍｗで得られるように、カラム分解能及びバンドの広がり効果を補正するために、Ａに対してわずかな調整（約０．４１５～０．４４）を行った。

【0065】

ＧＰＣカラムセットの総プレートカウントは、Ｅｉｃｏｓａｎｅを用いて実施した（５０ミリリットルのＴＣＢ中０．０４ｇで調製し、穏やかに撹拌しながら２０分間溶解した）。プレートカウント（式２）及び対称性（式３）を、２００マイクロリットル注入で以下の式に従って測定し：

【0066】

【数1】

式中、ＲＶは、ミリリットル単位での保持体積であり、ピーク幅は、ミリリットル単位であり、ピーク最大値は、ピークの最大高さであり、１／２高さは、ピーク最大値の１／２の高さである。

【0067】

【数2】

式中、ＲＶは保持体積（ミリリットル単位）であり、ピーク幅はミリリットル単位であり、ピーク最大値はピークの最大位置であり、１／１０高さはピーク最大値の１／１０の高さであり、後方ピークはピーク最大値よりも遅い保持体積でのピークテールを指し、前方ピークはピーク最大値よりも早い保持体積でのピークフロントを指す。クロマトグラフィシステムのプレートカウントは、２４，０００超になるべきであり、対称性は、０．９８～１．２２となるべきである。

【0068】

試料を、ＰｏｌｙｍｅｒＣｈａｒ社製「Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔ Ｃｏｎｔｒｏｌ」ソフトウェアを用いて半自動様式で調製し、２ｍｇ／ｍｌを試料の目標重量とし、ＰｏｌｙｍｅｒＣｈａｒ社製高温オートサンプラを介して、予め窒素スパージされたセプタム付きのキャップが付いたバイアルに溶媒（２００ｐｐｍのＢＨＴを含有）を添加した。試料を、「低速」振盪下で、１６０℃で２時間溶解した。

【0069】

Ｍｎ_{（ＧＰＣ）}、Ｍｗ_{（ＧＰＣ）}、及びＭｚ_{（ＧＰＣ）}の計算は、ＰｏｌｙｍｅｒＣｈａｒ ＧＰＣＯｎｅ（商標）ソフトウェア、各等間隔のデータ収集点（ｉ）におけるベースラインを減じたＩＲクロマトグラム、及び式１の点（ｉ）についての狭い標準較正曲線から得られたポリエチレン等価分子量を使用した、式４～６に従った、ＰｏｌｙｍｅｒＣｈａｒ ＧＰＣ－ＩＲクロマトグラフの内部ＩＲ５検出器（測定チャネル）を使用したＧＰＣ結果に基づいた。

【0070】

【数3】

【0071】

経時的な偏差を監視するために、ＰｏｌｙｍｅｒＣｈａｒ社製ＧＰＣ－ＩＲシステムで制御されたマイクロポンプを介して、各試料に流量マーカー（デカン）を導入した。この流量マーカー（ＦＭ）を、試料中のそれぞれのデカンピーク（ＲＶ（ＦＭ試料））を狭い標準較正（ＲＶ（ＦＭ較正済み））内のデカンピークとＲＶ整合することによって各試料のポンプ流量（流量（見かけ））を直線的に較正するために使用した。次いで、デカンマーカーピークの時間のいかなる変化も、実行全体にわたって流量（流量（有効））における線形シフトに関連すると推測される。流量マーカーピークのＲＶ測定の最高精度を促進するために、流量マーカー濃度クロマトグラムのピークを二次方程式に当てはめる最小二乗適合ルーチンを使用する。次いで、二次方程式の一次導関数を使用して、真のピーク位置を解く。流量マーカーのピークに基づいてシステムを較正した後、（狭い標準較正に対する）有効流量を、式７のとおり計算する。流速マーカーピークの処理を、ＰｏｌｙｍｅｒＣｈａｒ ＧＰＣＯｎｅ（商標）ソフトウェアを介して行った。許容可能な流量補正は、有効流量が見かけの流量の＋／－２％以内となるようにする。
流量（有効）＝流量（見かけ）^＊（ＲＶ（ＦＭ較正済み）／ＲＶ（ＦＭ試料））（式７）

【0072】

多重検出器オフセットを決定するための系統的アプローチは、Ｂａｌｋｅ，Ｍｏｕｒｅｙ，ら（Ｍｏｕｒｅｙ ａｎｄ Ｂａｌｋｅ，Ｃｈｒｏｍａｔｏｇｒａｐｈｙ Ｐｏｌｙｍ．Ｃｈｐｔ １２，（１９９２））（Ｂａｌｋｅ，Ｔｈｉｔｉｒａｔｓａｋｕｌ，Ｌｅｗ，Ｃｈｅｕｎｇ，Ｍｏｕｒｅｙ，Ｃｈｒｏｍａｔｏｇｒａｐｈｙ Ｐｏｌｙｍ．Ｃｈｐｔ １３、（１９９２））によって公開されたものと一致した様式で行われ、ＰｏｌｙｍｅｒＣｈａｒ ＧＰＣＯｎｅ（商標）ソフトウェアを使用して、広いホモポリマーポリエチレン標準（Ｍｗ／Ｍｎ＞３）からのトリプル検出器ログ（ＭＷ及びＩＶ）の結果を、狭い標準較正曲線からの狭い標準カラム較正の結果に最適化する。

【0073】

絶対分子量データは、ＰｏｌｙｍｅｒＣｈａｒ ＧＰＣＯｎｅ（商標）ソフトウェアを使用して、Ｚｉｍｍ（Ｚｉｍｍ，Ｂ．Ｈ．，Ｊ．Ｃｈｅｍ．Ｐｈｙｓ．，１６，１０９９（１９４８））及びＫｒａｔｏｃｈｖｉｌ（Ｋｒａｔｏｃｈｖｉｌ，Ｐ．，Ｃｌａｓｓｉｃａｌ Ｌｉｇｈｔ Ｓｃａｔｔｅｒｉｎｇ ｆｒｏｍ Ｐｏｌｙｍｅｒ Ｓｏｌｕｔｉｏｎｓ，Ｅｌｓｅｖｉｅｒ，Ｏｘｆｏｒｄ，ＮＹ（１９８７））によって公開されたものと合致する様式で得た。分子量の決定において使用される総注入濃度を、好適な直鎖状ポリエチレンホモポリマー、又は周知である重量平均分子量のポリエチレン標準物質のうちの１つから導き出した、質量検出器面積及び質量検出器定数から得た。（ＧＰＣＯｎｅ（商標）を使用して）計算される分子量を、以下に述べるポリエチレン標準物質のうちの１つ以上から導き出される、光散乱定数、及び０．１０４の屈折率濃度係数、ｄｎ／ｄｃを使用して得た。概して、（ＧＰＣＯｎｅ（商標）を使用して決定された）質量検出器応答（ＩＲ５）及び光散乱定数は、約５０，０００ｇ／モルを超える分子量を有する直鎖状標準物質から決定されるべきである。他のそれぞれのモーメントであるＭｎ_{（Ａｂｓ）}及びＭｚ_{（Ａｂｓ）}は、以下の式８～９に従って計算される。

【0074】

【数4】

【0075】

ＩＲ５ ＧＰＣ組成較正
ＩＲ５検出器比の較正を、ホモポリマー（０ＳＣＢ／１０００個の合計Ｃ）からおよそ５０ＳＣＢ／１０００個の合計Ｃ（式中、合計Ｃ＝主鎖中の炭素＋分岐中の炭素）までの範囲の既知の短鎖分岐（ＳＣＢ）頻度（^１３Ｃ ＮＭＲ法で測定される）の少なくとも１０個のエチレン系ポリマー標準物質（ポリエチレンホモポリマー及びエチレン／オクテンコポリマー）を使用して実施した。各標準物質は、ＧＰＣ－ＬＡＬＬＳによって決定された３６，０００ｇ／モル～１２６，０００ｇ／モルの重量平均分子量を有した。各標準物質は、ＧＰＣによって判定されたように、２．０～２．５の分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）を有した。コポリマー標準物質のポリマー特性の例を表Ａに示す。

【0076】

【表1】

【0077】

「ＩＲ５メチルチャネルセンサのベースラインを差し引いた面積応答」対「ＩＲ５測定チャネルセンサのベースラインを差し引いた面積応答」の「ＩＲ５面積比（又は「ＩＲ５_{メチルチャネル面積}／ＩＲ５_{測定チャネル面積}」）」（ＰｏｌｙｍｅｒＣｈａｒによって供給される標準フィルタ及びフィルタホイール：Ｐａｒｔ Ｎｕｍｂｅｒ ＩＲ５＿ＦＷＭ０１はＧＰＣ－ＩＲ機器の一部として含まれる）を、「コポリマー」標準物質の各々について計算した。重量％コモノマー頻度対「ＩＲ５面積比」の線形適合を、以下の式１０の形態で構築した。
重量％コモノマー＝Ａ_０＋［Ａ_１×（ＩＲ５_{メチルチャネル面積}／ＩＲ５_{測定チャネル面積}）］（式１０）

【0078】

各クロマトグラフスライスで判定された分子量によりコモノマー終端（メチル）と有意なスペクトルの重複がある場合、コモノマー重量％データの末端基補正は、終端メカニズムの知識を用いて行うことができる。

【0079】

ＤＳＣ法－融解熱
示差走査熱量測定（differential scanning calorimetry、ＤＳＣ）は、半結晶性ポリマーの溶融及び結晶化を調べるために使用することができる一般的な技術である。ＤＳＣ測定の一般的及び半結晶性ポリマーの研究へのＤＳＣの適用は、標準的な教科書（例えば、Ｅ．Ａ．Ｔｕｒｉ編、Ｔｈｅｒｍａｌ Ｃｈａｒａｃｔｅｒｉｚａｔｉｏｎ ｏｆ Ｐｏｌｙｍｅｒｉｃ Ｍａｔｅｒｉａｌｓ、Ａｃａｄｅｍｉｃ Ｐｒｅｓｓ、１９８１年）に説明されている。

【0080】

融解熱を、ＴＡ Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ，Ｉｎｃ．社からのＤＳＣを使用して決定する。試験を、ＡＳＴＭ規格Ｄ３４２８を参照して行う。較正を、２～３ｍｇのインジウムを調製し、それをＴｚｅｒｏアルミニウムパンに入れることによって行う。次いで、パンをＤＳＣ機器に装填し、以下の加熱プログラムサイクルに供する。１）試験チャンバーを１８０℃で平衡化する、２）１８０℃で１分間温度を保持する、３）１０℃／分で１３０℃まで温度を下げる、４）１３０℃で３分間温度を保持する、及び５）１０℃／分で１８０℃まで温度を上げる。完了したら、工程５で行った最後の加熱曲線を分析して、インジウム試料の融解温度を決定する。ＤＳＣは、融解温度が１５６．６℃の０．５℃公差内であれば、規格に準拠して機能していると見なされる。

【0081】

試料の試験のために、ポリマー試料を最初に１９０℃の温度で薄いフィルム状にプレスする。約４～５ｍｇの試料が、計量され、ＤＳＣパン内に配置される。密閉された環境を確保するためにパンに蓋を圧着する。試料用パンをＤＳＣセルに入れ、１８０℃で平衡化する。この温度で試料を５分間保持する。次いで、試料を、１０℃／分の速度で－９０℃まで冷却し、その温度で５分間等温に保持する。続いて、試料を１０℃／分の速度で１５０℃まで（完全な溶融を確実にするため）加熱するが、この工程を第２の加熱曲線と呼ぶ。得られたエンタルピー曲線を、ピーク融解温度、結晶化開始温度及び結晶化ピーク温度、並びに融解熱（溶融熱としても知られる）ΔＨｆについて分析する。融解熱（単位：ジュール／グラム）を、ベースラインに従って融解吸熱の線形積分を行うことによって第２の加熱曲線から測定する。

【0082】

横方向（ＣＤ）の引裂き抵抗
実施例の多層フィルムの引裂き抵抗を、ＡＳＴＭのＤ１９２２－０９に従って、横方向（ＣＤ）で測定する。ＡＳＴＭのＤ１９２２－０９規格は、引裂きが開始された後、指定された長さのプラスチックフィルムを通した横方向での引裂きを伝播させる平均力を判定する。

【実施例】

【0083】

以下で論じられる実施例の多層フィルムは、以下の材料を含む。

【0084】

エチレン－プロピレンコポリマー－Ｐｏｌｙ１の合成
開発用樹脂（本明細書では「Ｐｏｌｙ．１」と称する）を以下のプロセス及び表に従って調製する。

【0085】

反応環境に導入する前に、全ての原材料（モノマー及びコモノマー）並びにプロセス溶媒（狭い沸点範囲の高純度イソパラフィン溶媒、Ｉｓｏｐａｒ－Ｅ）を分子ふるいで精製する。水素を、高純度グレードとして加圧して供給し、それ以上は精製しない。反応器へのモノマー供給流を、機械的圧縮機によって、反応圧力よりも高い圧力に加圧する。溶媒及びコモノマー（存在する場合）の供給を、ポンプを介して反応圧力超まで加圧する。個々の触媒成分を、精製された溶媒で、手動でバッチ希釈し、反応圧力超まで加圧する。全ての反応供給流を、質量流量計を用いて測定し、それぞれ独立してコンピュータにより自動化された弁制御システムによって制御する。反応器構成は、表Ｂに特定されるような単一反応器操作である。

【0086】

反応器は、液体で満たされた非断熱等温循環ループ反応器からなる連続液体重合反応器、又は熱除去連続撹拌槽反応器（continuously stirred tank reactor、ＣＳＴＲ）である。全ての新鮮な溶媒、モノマー、コモノマー（存在する場合）、水素、及び触媒成分供給物の独立した制御が可能である。反応器（溶媒、モノマー、コモノマー［存在する場合］、及び水素）への全新鮮供給流を、供給流を熱交換器に通過させることによって単一溶液相を維持するように、通常１５～５０℃で温度制御する。ＣＳＴＲの場合、重合反応器への全新鮮供給物を、反応器の底部に注入する。循環ループ反応器の場合、重合反応器への全追加の新鮮供給物を、各注入場所の間でほぼ等しい反応器体積で、２つの場所で反応器に注入する。新鮮供給物を、各注入器により、全新鮮供給物質量流量の半分を受容して制御する。触媒成分を１つ以上の注入ノズルを通して重合反応器に注入して、成分を反応器の流れの中心に導入する。特定の値で反応器のモノマー変換を維持するため、触媒成分の供給をコンピュータ制御する。助触媒成分（単数又は複数）を、計算された特定のモル比に基づいて、主触媒成分に供給する。各反応器供給物の注入箇所の直後に、供給流を、静的混合要素を有する循環重合反応器の内容物と混合する。ＣＳＴＲの場合、反応熱を冷却ジャケットによって部分的に除去する。冷却剤側の温度は、等温反応環境を特定の温度に維持する役割を果たす。循環ループ反応器の場合、内容物を、反応熱の大部分を除去する役割を果たす熱交換器に、特定の温度で等温反応環境を維持する役割を果たす冷却剤側の温度で、連続的に循環させる。反応器ループを回る循環は、ポンプによってもたらされる。

【0087】

反応器流出物は、好適な試薬（水）の添加及びそれとの反応により流出物が非活性化される帯域に入る。この同じ反応器の出口の場所では、ポリマー安定化のために他の添加剤を添加する（オクタデシル３，５－ジ－Ｔｅｒｔ－ブチル－４－ヒドロキシヒドロシンナメート、テトラキス（メチレン（３，５－ジ－Ｔｅｒｔ－ブチル－４－ヒドロキシヒドロシンナメート））メタン、及びトリス（２，４－ジ－Ｔｅｒｔ－ブチル－フェニル）ホスファイトのような押出及び製作中の安定化に好適な典型的な酸化防止剤、並びに必要に応じてステアリン酸カルシウムのような酸捕捉剤）。

【0088】

触媒の不活性化及び添加剤の添加に続いて、反応器の流出物は、ポリマーを非ポリマー流から除去する脱揮発系に入る。単離されたポリマー溶融物をペレット化して回収する。非ポリマー流は、システムから除去されるエチレンの大部分を分離する様々な機器を通過する。反応器設定によっては、溶媒及び未反応コモノマー（存在する場合）の大部分が、精製系を通過した後、反応器に全く再循環されないか、又はほとんど再循環されない。少量の溶媒及びコモノマー（存在する場合）を、プロセスからパージする。

【0089】

表Ｂの値に対応する反応器流供給データフローを、開発用樹脂Ｐｏｌｙ．１を生成するために使用し、図１に図式的に示す。データを、溶媒リサイクル系なしの反応器設定用に表示し、反応系を貫流フローダイアグラムを通じて処理できるように表示する。

【0090】

【表2】

【0091】

【表3】

【0092】

エチレン－プロピレンコポリマー－Ｐｏｌｙ２の合成
開発用樹脂（本明細書では「Ｐｏｌｙ．２」と称する）を以下のプロセス及び表に従って調製する。

【0093】

反応環境に導入する前に、全ての原材料（モノマー及びコモノマー）並びにプロセス溶媒（狭い沸点範囲の高純度イソパラフィン溶媒、Ｉｓｏｐａｒ－Ｅ）を分子ふるいで精製する。水素を、高純度グレードとして加圧されて供給し、それ以上は精製しない。反応器へのモノマー供給流を、機械的圧縮機によって、反応圧力よりも高い圧力に加圧する。溶媒及びコモノマー（存在する場合）の供給を、ポンプを介して反応圧力超まで加圧する。個々の触媒成分を、精製された溶媒で、手動でバッチ希釈し、反応圧力超まで加圧する。全ての反応供給流を、質量流量計を用いて測定し、それぞれ独立してコンピュータにより自動化された弁制御システムによって制御する。反応器構成は、表Ｄに特定される単一反応器操作である。

【0094】

反応器は、液体で満たされた非断熱等温循環ループ反応器からなる連続液体重合反応器、又は熱除去連続撹拌槽反応器（continuously stirred tank reactor、ＣＳＴＲ）である。全ての新鮮な溶媒、モノマー、コモノマー（存在する場合）、水素、及び触媒成分供給物の独立した制御が可能である。反応器（溶媒、モノマー、コモノマー［存在する場合］、及び水素）への全新鮮供給流を、供給流を熱交換器に通過させることによって単一溶液相を維持するように、通常１５～５０℃で温度制御する。ＣＳＴＲの場合、重合反応器への全新鮮供給物を、反応器の底部に注入する。循環ループ反応器の場合、重合反応器への全追加の新鮮供給物を、各注入場所の間でほぼ等しい反応器体積で、２つの場所で反応器に注入する。新鮮供給物を、各注入器により、全新鮮供給物質量流量の半分を受容して制御する。触媒成分を１つ以上の注入ノズルを通して重合反応器に注入して、成分を反応器の流れの中心に導入する。特定の値で反応器のモノマー変換を維持するため、触媒成分の供給をコンピュータ制御する。助触媒成分（単数又は複数）を、計算された特定のモル比に基づいて、主触媒成分に供給する。各反応器供給物の注入箇所の直後に、供給流を、静的混合要素を有する循環重合反応器の内容物と混合する。ＣＳＴＲの場合、反応熱を冷却ジャケットによって部分的に除去する。冷却剤側の温度は、等温反応環境を特定の温度に維持する役割を果たす。循環ループ反応器の場合、内容物を、反応熱の大部分を除去する役割を果たす熱交換器に、特定の温度で等温反応環境を維持する役割を果たす冷却剤側の温度で、連続的に循環させる。反応器ループを回る循環は、ポンプによってもたらされる。

【0095】

反応器流出物は、好適な試薬（水）の添加及びそれとの反応により流出物が非活性化される帯域に入る。この同じ反応器の出口の場所では、ポリマー安定化のために他の添加剤を添加する（オクタデシル３，５－ジ－Ｔｅｒｔ－ブチル－４－ヒドロキシヒドロシンナメート、テトラキス（メチレン（３，５－ジ－Ｔｅｒｔ－ブチル－４－ヒドロキシヒドロシンナメート））メタン、及びトリス（２，４－ジ－Ｔｅｒｔ－ブチル－フェニル）ホスファイトのような押出及び製作中の安定化に好適な典型的な酸化防止剤、並びに必要に応じてステアリン酸カルシウムのような酸捕捉剤）。

【0096】

触媒の不活性化及び添加剤の添加に続いて、反応器の流出物は、ポリマーが非ポリマー流から除去される脱揮発系に入る。単離されたポリマー溶融物をペレット化して回収する。非ポリマー流は、システムから除去されるエチレンの大部分を分離する様々な機器を通過する。反応器設定によっては、溶媒及び未反応コモノマー（存在する場合）の大部分は、精製系を通過した後、反応器に再循環されるか、いずれも再循環されない。少量の溶媒及びコモノマー（存在する場合）を、プロセスからパージする。

【0097】

表Ｄの値に対応する反応器流供給データフローを、開発用樹脂Ｐｏｌｙ．２を生成するために使用し、図１に図式的に示す。データを、溶媒リサイクル系なしの反応器設定用に表示し、反応系を貫流フローダイアグラムとして処理できるように表示する。

【0098】

【表4】

【0099】

【表5】

【0100】

材料
ＤＯＷＬＥＸ（商標）ＧＭ ８０９０は、直鎖状低密度ポリエチレン（ＬＬＤＰＥ）であり、０．９１６ｇ／ｃｃの密度及び１．０ｇ／１０分のメルトインデックス（Ｉ２）を有し、Ｔｈｅ Ｄｏｗ Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｃｏｍｐａｎｙ（ミシガン州ミッドランド）から市販されている。ＤＯＷＬＥＸ（商標）ＧＭ ８０９０は、その用語が本明細書で定義されるようなエチレン系ポリマーである。

【0101】

ＤＯＷ（商標）ＬＤＰＥ ３１０Ｅ低密度ポリエチレン樹脂は、０．９２３ｇ／ｃｃの密度及び０．７５ｇ／１０分のメルトインデックス（Ｉ２）を有する低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ）であり、Ｔｈｅ Ｄｏｗ Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｃｏｍｐａｎｙ（ミシガン州ミッドランド）から市販されている。ＤＯＷ（商標）ＬＤＰＥ ３１０Ｅは、その用語が本明細書で定義されるようなエチレン系ポリマーである。

【0102】

ＸＺ ８９５０７．００は、０．９０２ｇ／ｃｃの密度、０．８５ｇ／１０分のメルトインデックスを有するエチレン系コポリマーであり、Ｔｈｅ Ｄｏｗ Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｃｏｍｐａｎｙ（ミシガン州ミッドランド）から市販されている。ＸＺ ８９５０７．００は、その用語が本明細書で定義されるようなエチレン系ポリマーである。

【0103】

ＸＵＳ３９００３．００は、エチレン－プロピレンコポリマーであり、Ｔｈｅ Ｄｏｗ Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｃｏｍｐａｎｙ（ミシガン州ミッドランド）から市販されている。ＸＵＳ ３９００３．００は、２７．１重量％のプロピレンコモノマー及び７２．９重量％のエチレンモノマーを含み、０．８６７ｇ／ｃｍ^３の密度、０．９０ｇ／１０分のメルトインデックス（Ｉ_２）、１０．８２のＩ_１０／Ｉ_２、５０．２４Ｊ／ｇの融解熱、及び３．９８のＭｗ／Ｍｎを有する。ＸＵＳ ３９００３．００は、その用語が本明細書で定義されるようなエチレン系ポリマーである。

【0104】

ＶＥＲＳＩＦＹ（商標）２３００エラストマーは、０．８６７ｇ／ｃｃの密度を有するプロピレン－エチレンエラストマーであり、Ｔｈｅ Ｄｏｗ Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｃｏｍｐａｎｙ（ミシガン州ミッドランド）から市販されている。ＶＥＲＳＩＦＹ（商標）２３００エラストマーは、その用語が本明細書で定義されるようなエチレン系ポリマーではない。

【0105】

ＡＦＦＩＮＩＴＹ（商標）ＥＧ ８１００Ｇは、０．８７０ｇ／ｃｃの密度及び１．０ｇ／１０分のメルトインデックス（Ｉ_２）を有する、エチレン－オクテンポリエチレンプラストマーである。ＡＦＦＩＮＩＴＹ（商標）ＥＧ ８１００Ｇは、Ｔｈｅ Ｄｏｗ Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｃｏｍｐａｎｙ（ミシガン州ミッドランド）から市販されている。ＡＦＦＩＮＩＴＹ（商標）ＥＧ ８１００Ｇは、その用語が本明細書で定義されるようなエチレン系ポリマーである。

【0106】

ＡＦＦＩＮＩＴＹ（商標）ＰＬ１８４０は、０．９０９ｇ／ｃｃの密度及び１．０ｇ／１０分のメルトインデックス（Ｉ_２）を有する、エチレン－アルファ－オレフィンである。ＡＦＦＩＮＩＴＹ（商標）ＰＬ１８４０は、Ｔｈｅ Ｄｏｗ Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｃｏｍｐａｎｙ（ミシガン州ミッドランド）から市販されている。ＡＦＦＩＮＩＴＹ（商標）ＰＬ１８４０は、その用語が本明細書で定義されるようなエチレン系ポリマーである。

【0107】

Ｐｏｌｙ．１は、７０重量％のエチレンモノマー、３０重量％のプロピレンコモノマー、０．８７０ｇ／ｃｃの密度、１．０ｇ／１０分のメルトインデックス（Ｉ２）、４７．０９Ｊ／ｇの融解熱、２．２のＭｗ／Ｍｎ、及び９．４のＩ_１０／Ｉ_２を有するエチレン－プロピレンコポリマーである。図２に見られるように、Ｐｏｌｙ．１は、改良型コモノマー組成分布（ＩＣＣＤ）溶出プロファイルにおいて、４０～１００℃の温度範囲の間で、単一ピークを有する。Ｐｏｌｙ．１は、その用語が本明細書で定義されるようなエチレン系ポリマーである。

【0108】

Ｐｏｌｙ．２は、９２重量％のエチレンモノマー、８重量％のプロピレンコモノマー、０．９１０ｇ／ｃｃの密度、１．０ｇ／１０分のメルトインデックス（Ｉ２）、１１８．８５ Ｊ／ｇの融解熱、２．６のＭｗ／Ｍｎ、及び１３のＩ_１０／Ｉ_２を有するエチレン－プロピレンコポリマーである。図２に見られるように、Ｐｏｌｙ．２は、改良型コモノマー組成分布（ＩＣＣＤ）溶出プロファイルにおいて、４０～１００℃の温度範囲の間で、単一ピークを有する。Ｐｏｌｙ．２は、その用語が本明細書で定義されるようなエチレン系ポリマーである。

【0109】

３層及び５層の多層フィルムは、上記の材料を用いて形成される。多層フィルムは、Ｃｏｌｌｉｎ共押出しインフレーションフィルムライン上で、２．５のブローアップ比（Blow-up Ratio、ＢＵＲ）、及び１００μｍの総厚で生産される。Ｃｏｌｌｉｎ共押出しインフレーションフィルムラインは、Ｃｏｌｌｉｎ Ｌａｂ＆Ｐｉｌｏｔ Ｓｏｌｕｔｉｏｎｓ ＧｍｂＨ社によって生産される。Ｃｏｌｌｉｎ共押出インフレーションラインは、ダイ直径＝１００ｍｍダイギャップ＝２．２ｍｍ、フィルム幅３９８ｍｍ、出力＝１６～１７ｋｇ／時、及び溶融温度＝２００～２３０℃、を有する。Ｃｏｌｌｉｎ共押出インフレーションフィルムラインは、表２に記載の多層フィルムを調製するために、以下の表１に示すように構成されている。フィルムは、１００μｍの厚さを有する。

【0110】

【表6】

【0111】

【表7-1】

【0112】

【表7-2】

^＊比較フィルム５は、Ｂ層及びＤ層（Ａ／Ｂ／Ｃ／Ｂ／Ａ構造の２つのＢ層と同等である）が異なるポリマー組成であるため、Ａ／Ｂ／Ｃ／Ｄ／Ｅ構造を有する。

【0113】

本発明のフィルム１、２、３及び３ａ、並びに比較フィルム２、３、４及び５は、５層フィルムである。本発明のフィルム４及び５、並びに比較フィルム１、６、及び７は、構造のＢ及びＣから押出されたポリマーが同じであるため、３層フィルムである。機械方向（ＭＤ）及び横方向（ＣＤ）の引裂き抵抗を、比較例及び本発明のフィルムのそれぞれについて測定する。結果を、以下の表３に報告する。結果から分かるように、本発明のフィルムは、比較フィルムに匹敵するか又は比較フィルムよりも改良型のＣＤ引裂き抵抗及びＭＤ引裂き抵抗を示す。本発明のフィルムは、ポリエチレンリサイクル流に望ましい全てのエチレン系ポリマーを含み、コア中に４０重量％未満のエチレン－プロピレンコポリマーを含む。

【0114】

【表8】

【0115】

存在する場合、あらゆる相互参照されるか又は関連する特許若しくは出願、及び本出願が優先権又はその利益を主張するあらゆる特許出願又は特許を含む、本明細書に引用される全ての文献は、明示的に除外されるか、又は別段限定されない限り、参照によりその全体が本明細書に組み込まれる。あらゆる文献の引用は、それが本明細書に開示若しくは特許請求されたあらゆる発明に関する先行技術であること、又はそれ単独で、又はあらゆる他の参考文献とのあらゆる組み合わせで、そのような発明を教示、示唆、若しくは開示することを認めるものではない。更に、本文書における任意の用語の意味又は定義が、参照により組み込まれた文書における同じ用語の任意の意味又は定義と矛盾する限りにおいて、本文書においてその用語に割り当てられた意味又は定義が適用されるものとする。

【0116】

本発明の特定の実施形態を例示し、説明したが、本発明の趣旨及び範囲から逸脱することなく様々な他の変更及び修正を行い得ることは当業者には明らかであろう。そのため、添付の特許請求の範囲において、本発明の範囲内にあるそのような変更及び修正を全て網羅することが意図されている。

【図1】

【図2】

【国際調査報告】