特開 2019-40978 発光装置における金属酸化物粒子の物理量の決定方法

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】公開特許公報(A)

(11)【公開番号】特開2019-40978(P2019-40978A)

(43)【公開日】2019年3月14日

(54)【発明の名称】発光装置における金属酸化物粒子の物理量の決定方法

(51)【国際特許分類】

   H01L 33/56 20100101AFI20190215BHJP

   G01J 1/00 20060101ALN20190215BHJP

【ＦＩ】

   H01L33/56

   G01J1/00 C

【審査請求】未請求

【請求項の数】2

【出願形態】ＯＬ

【全頁数】27

(21)【出願番号】特願2017-161197(P2017-161197)

(22)【出願日】2017年8月24日

(71)【出願人】

【識別番号】504237050

【氏名又は名称】独立行政法人国立高等専門学校機構

(71)【出願人】

【識別番号】000183266

【氏名又は名称】住友大阪セメント株式会社

(74)【代理人】

【識別番号】100095957

【弁理士】

【氏名又は名称】亀谷 美明

(74)【代理人】

【識別番号】100096389

【弁理士】

【氏名又は名称】金本 哲男

(74)【代理人】

【識別番号】100101557

【弁理士】

【氏名又は名称】萩原 康司

(74)【代理人】

【識別番号】100128587

【弁理士】

【氏名又は名称】松本 一騎

(72)【発明者】

【氏名】柏尾 知明

(72)【発明者】

【氏名】大塚 剛史

(72)【発明者】

【氏名】伊藤 智海

(72)【発明者】

【氏名】原田 健司

【テーマコード（参考）】

2G065

5F142

【Ｆターム（参考）】

2G065AA04

2G065AB04

2G065AB30

2G065BA01

2G065BA40

2G065BB42

2G065DA02

5F142AA02

5F142AA03

5F142BA02

5F142BA03

5F142BA24

5F142CA02

5F142CB11

5F142CC26

5F142CD17

5F142CG04

5F142CG05

5F142CG13

5F142CG14

5F142CG16

5F142CG25

5F142CG26

5F142CG43

5F142DA12

5F142DA14

5F142FA12

5F142FA18

5F142FA28

5F142FA50

5F142GA01

5F142HA01

(57)【要約】

【課題】光の取り出し効率を向上させることができる発光装置における金属酸化物粒子の物理量の決定方法を提供する。
【解決手段】凹部を有する基板と、前記凹部の底面に配置された発光素子と、前記凹部に配置され、前記発光素子を封止する透明封止部材と、を有し、前記透明封止部材が樹脂と当該樹脂に分散する屈折率が１．７以上の金属酸化物粒子とを含む、発光装置における前記金属酸化物粒子の物理量の決定方法であって、前記金属酸化物粒子の物理量を変化させた場合を仮定して、仮定した前記金属酸化物粒子の物理量の変化の範囲において前記発光装置から放出される光の放射量または測光量を推定する第１の工程と、推定された前記放射量または測光量に基づき、前記金属酸化物粒子の物理量を決定する第２の工程と、を有する、発光装置における金属酸化物粒子の物理量の決定方法が提供される。
【選択図】図１

【特許請求の範囲】

【請求項1】

凹部を有する基板と、前記凹部の底面に配置された発光素子と、前記凹部に配置され、前記発光素子を封止する透明封止部材と、を有し、前記透明封止部材が樹脂と当該樹脂に分散する屈折率が１．７以上の金属酸化物粒子とを含む、発光装置における前記金属酸化物粒子の物理量の決定方法であって、
前記金属酸化物粒子の物理量を変化させた場合を仮定して、仮定した前記金属酸化物粒子の物理量の変化の範囲において前記発光装置から放出される光の放射量または測光量を推定する第１の工程と、
推定された前記放射量または前記測光量に基づき、前記金属酸化物粒子の物理量を決定する第２の工程と、
を有する、発光装置における金属酸化物粒子の物理量の決定方法。

【請求項2】

前記透明封止部材がさらに、蛍光体粒子を含み、
前記第１の工程において、前記金属酸化物粒子の物理量および前記蛍光体粒子の物理量を変化させた場合を仮定して、仮定した前記金属酸化物粒子の物理量および前記蛍光体粒子の物理量の変化の範囲において前記発光装置から放出される光の放射量または測光量を推定する、請求項１に記載の発光装置における金属酸化物粒子の物理量の決定方法。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、発光装置における金属酸化物粒子の物理量の決定方法に関する。

【背景技術】

【0002】

小型、長寿命化、低電圧駆動等の長所を有する光源として、発光ダイオード（ＬＥＤ）が広く用いられている。ＬＥＤパッケージ中のＬＥＤチップは、一般に、酸素、水分といった外部環境に存在する劣化因子との接触を防止するために、樹脂を含む封止材料で封止されている。したがって、ＬＥＤチップにおいて発した光は、封止材料を透過して外部に向かって出射される。そのため、ＬＥＤパッケージから放出される光束を増大させるためには、ＬＥＤチップにおいて放出された光をＬＥＤパッケージ外部に効率よく取り出すことが重要となる。

【0003】

ＬＥＤチップから放出された光の取り出し効率を向上させるための封止材料として、分散粒径が１ｎｍ以上かつ２０ｎｍ以下でありかつ屈折率が１．８以上である無機酸化物粒子と、シリコーン樹脂とを含有してなる組成物が提案されている（特許文献１）。

【0004】

この組成物では、分散粒径が小さく、かつ屈折率が高い金属酸化物粒子を含む分散液が、シリコーン樹脂に混合されている。そのため、組成物中の無機酸化物粒子が封止材料の屈折率を向上させることができ、ＬＥＤチップから発光された光が封止材料に進入する際に、ＬＥＤチップと封止材料の界面での光の全反射を抑制することができる。また、無機酸化物粒子の分散粒径が小さいため、封止材料の透明性の低下が抑制される。これらの結果として、光の取り出し効率を向上させることができる。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0005】

【特許文献1】特開２００７−２９９９８１号公報

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0006】

しかしながら、ＬＥＤパッケージ等の発光装置から放出される光束をより一層増大させるために、光の取り出し効率のさらなる改良が求められていた。

【0007】

本発明は、上記の課題を解決するためになされたものであって、発光装置の光の取り出し効率を向上させることができる、発光装置における金属酸化物粒子の物理量の決定方法を提供することを目的とする。

【課題を解決するための手段】

【0008】

上記課題を解決するために、本発明のある観点によれば、凹部を有する基板と、前記凹部の底面に配置された発光素子と、前記凹部に配置され、前記発光素子を封止する透明封止部材と、を有し、前記透明封止部材が樹脂と当該樹脂に分散する屈折率が１．７以上の金属酸化物粒子とを含む、発光装置における前記金属酸化物粒子の物理量の決定方法であって、
前記金属酸化物粒子の物理量を変化させた場合を仮定して、仮定した前記金属酸化物粒子の物理量の変化の範囲において前記発光装置から放出される光の放射量または測光量を推定する第１の工程と、
推定された前記放射量または前記測光量に基づき、前記金属酸化物粒子の物理量を決定する第２の工程と、
を有する、発光装置における金属酸化物粒子の物理量の決定方法が提供される。

【0009】

前記透明封止部材は、さらに、蛍光体粒子を含み、
前記第１の工程において、前記金属酸化物粒子の物理量および前記蛍光体粒子の物理量を変化させた場合を仮定して、仮定した前記金属酸化物粒子の物理量および前記蛍光体粒子の物理量変化の範囲において前記発光装置から放出される光の放射量または測光量を推定してもよい。

【発明の効果】

【0010】

以上、本発明によれば、発光装置の光の取り出し効率を向上させることができる発光装置における金属酸化物粒子の物理量の決定方法を提供することができる。

【図面の簡単な説明】

【0011】

【図1】本発明の第１実施形態に係る発光装置の模式的な断面図である。

【図2】本発明の第１実施形態に係る発光装置の変形例を示す模式的な断面図である。

【図3】本発明の第２実施形態に係る発光装置の模式的な長手方向断面図である。

【図4】本発明の第２実施形態に係る発光装置の模式的な幅方向断面図である。

【図5】本発明の第１実施形態に係る発光装置の変形例を示す模式的な長手方向断面図である。

【図6】本発明の第１実施形態に係る発光装置の変形例を示す模式的な幅方向断面図である。

【図7】光線追跡シミュレーションにおいて仮定した発光素子のスペクトル、蛍光体粒子の吸収スペクトル、蛍光体の励起スペクトルおよび蛍光体の発光スペクトルである。

【図8】光線追跡シミュレーションにおいて仮定した蛍光体粒子の粒度分布である。

【図9】シミュレーション１における酸化ジルコニウムの含有量が０質量％の場合の光線追跡結果である。

【図10】シミュレーション１における酸化ジルコニウムの含有量が０．６質量％の場合の光線追跡結果である。

【図11】シミュレーション１における酸化ジルコニウム含有量と、推定された発光装置の全光束（ｌｍ）と放射束（Ｗ）との関係を示すグラフである。

【図12】シミュレーション２における酸化ジルコニウム含有量と推定された発光装置の全光束（ｌｍ）との関係を示すグラフである。

【図13】シミュレーション２における酸化ジルコニウム含有量と推定された発光装置の放射束（Ｗ）との関係を示すグラフである。

【図14】シミュレーション２における酸化ジルコニウム含有量と推定された発光装置の全光束（ｌｍ）の上昇率との関係を示すグラフである。

【図15】シミュレーション２における酸化ジルコニウム含有量と推定された発光装置の放射束（Ｗ）の上昇率との関係を示すグラフである。

【図16】シミュレーション２における発光装置から放出される光の色度を白色点に調整するために必要な蛍光体粒子の体積濃度（体積％）と酸化ジルコニウム含有量との関係を示すグラフである。

【図17】シミュレーション３における酸化ジルコニウム含有量と推定された発光装置の全光束（ｌｍ）との関係を示すグラフである。

【図18】シミュレーション３における酸化ジルコニウム含有量と推定された発光装置の放射束（Ｗ）との関係を示すグラフである。

【図19】シミュレーション３における発光装置から放出される光の色度を白色点に調整するために必要な蛍光体粒子の体積濃度（体積％）と酸化ジルコニウム含有量との関係を示すグラフである。

【図20】シミュレーション４における酸化ジルコニウム含有量と推定された発光装置の全光束（ｌｍ）との関係を示すグラフである。

【図21】シミュレーション４における酸化ジルコニウム含有量と推定された発光装置の放射束（Ｗ）との関係を示すグラフである。

【図22】シミュレーション４における発光装置から放出される光の色度を白色点に調整するために必要な蛍光体粒子の体積濃度（体積％）と酸化ジルコニウム含有量との関係を示すグラフである。

【発明を実施するための形態】

【0012】

以下に添付図面を参照しながら、本発明の好適な実施の形態について詳細に説明する。

【0013】

なお、本明細書および図面において、異なる実施形態の類似する構成要素については、同一の符号の後に異なるアルファベットを付して区別する。ただし、実質的に同一の機能構成を有する複数の構成要素等の各々を特に区別する必要がない場合、同一符号のみを付する。なお、図中、説明の容易化のため、適宜説明の必要のない部材を省略した。また、図示の各部材の寸法は、説明の容易化のため適宜拡大、縮小されており、実際の各部材の大きさを示すものではない。

【0014】

＜１． 発光装置＞
（１．１） 第１実施形態
まず、本発明の第１実施形態に係る発光装置について説明する。図１は、本発明の第１実施形態に係る発光装置の模式的な断面図である。図１に示す発光装置１は、いわゆるトップビュー型の表面実装（surface mount type）ＬＥＤパッケージである。発光装置１は、凹部１１を有する基板１０と、凹部１１の底面１５に配置された発光素子２０と、凹部１１に配置され、発光素子２０を封止する透明封止部材３０とを主に有する。

【0015】

基板１０は、発光装置１のケーシングであり、発光装置１の各部材を担持および収納する。基板１０は、凹部１１を有している。凹部１１は、深さＤ_１を有するキャビティであり、図１に示すようにその断面が底面１５と底面１５の周辺部に配置され底面と交差する壁面１３とにより形成されており、平面視では底部１５が正方形をなしている（図示せず）。なお、基板の形状は、上記態様に限定されず、その底部が、正方形の各角が曲線になった（Ｒを持った）形状や、円形であってもよい。

【0016】

また、凹部１１は、対向する壁面１３が、所定の角度αをなすようにして、底面１５から開口部１７へ向けて開口している。この結果、底面１５の幅Ｗ_Ｂ１は、開口部１７の幅Ｗ_Ｔ１と比べ通常小さい。角度α、幅Ｗ_Ｂ１、幅Ｗ_Ｔ１および深さＤ_１は、特に限定されるものではない。例えば、角度αは０°（垂直）以上１６５°以下の範囲内で適宜選択される。

【0017】

また、基板１０は、樹脂材料、例えばポリプロピレン、ポリアミド、ガラスエポキシ等によって構成されている。なお、基板１０の壁面１３を発光素子２０からの光線を反射するリフレクタとするために、例えば樹脂材料中に白色顔料等を含ませることもできる。基板１０の材料構成は、上記に限定されるものではなく、公知の材料を適宜選択して用いることができる。

【0018】

発光素子２０は、電圧の印加により発光可能な発光ダイオード（ＬＥＤ）であり、ＧａＡｓ、ＧａＰ、ＡｌＧａＩｎＰ、ＩｎＧａＮ等の化合物半導体により構成されている。発光素子２０は、凹部１１の底面１５に配置されている。より具体的には、発光素子２０は、基板１０の底面１５付近に埋設された銀めっき等の金属からなるリードフレーム５０上に配置される。また、２本の金等の金属からなるボンディングワイヤ４０が発光素子２０とリードフレーム５０とを接続している。そして、ボンディングワイヤ４０を介してリードフレーム５０から電圧が印加されることにより発光素子２０が発光する。

【0019】

本実施形態においては、発光素子２０は例えば４４０ｎｍ以上４７５ｎｍ以下にピーク波長を有する青色光を放出することができる。なお、発光素子２０の発光波長は、上記に限定されず適宜用途に応じて選択することが可能である。

【0020】

透明封止部材３０は、凹部１１に配置され、発光素子２０を封止することにより、発光素子２０と酸素、水分といった外部環境に存在する劣化因子との接触を防止する。また、透明封止部材３０は、発光素子２０やボンディングワイヤ４０、リードフレーム５０等の基板１０上の各構成部材を衝撃から保護する。さらに透明封止部材３０は、発光素子２０から放出された光を透過することができ、発光装置１外に放出することができる。透明封止部材３０は、樹脂と、屈折率が１．７以上の金属酸化物粒子とを含む。

【0021】

樹脂としては、封止材料として用いることができれば特に限定されず、例えば、シリコーン樹脂や、エポキシ樹脂等の樹脂を用いることができる。特に、シリコーン樹脂が好ましい。
シリコーン樹脂としては、封止材料として使用されているものであれば特に限定されず、例えば、ジメチルシリコーン樹脂、メチルフェニルシリコーン樹脂、フェニルシリコーン樹脂、有機変性シリコーン樹脂等を用いることができる。

【0022】

樹脂の構造としては、特に限定されるものではなく、二次元の鎖状の構造であってもよく、三次元網状構造であってもよく、かご型構造であってもよい。

【0023】

金属酸化物粒子は、１．７以上の屈折率を有し、封止部材の屈折率を向上させる。また、金属酸化物粒子は、後述するように封止部材中における光の散乱に用いられる。

【0024】

本実施形態で用いられる金属酸化物粒子は、屈折率が１．７以上である。このような金属酸化物粒子の屈折率は、封止部材の屈折率の向上および光の散乱効果の向上の観点から、好ましくは１．８以上、より好ましくは１．９以上、さらに好ましくは２．０以上である。

【0025】

１種の金属元素を含む屈折率が１．７以上の金属酸化物粒子としては、例えば、酸化ジルコニウム粒子、酸化チタン粒子、酸化亜鉛粒子、酸化鉄粒子、酸化アルミニウム粒子、酸化銅粒子、酸化錫粒子、酸化イットリウム粒子、酸化セリウム粒子、酸化タンタル粒子、酸化ニオブ粒子、酸化モリブデン粒子、酸化インジウム粒子、酸化アンチモン粒子、酸化ゲルマニウム粒子、酸化鉛粒子、酸化ビスマス粒子、酸化タングステン粒子、酸化ユーロピウム粒子、および酸化ハフニウム粒子からなる群から選択される１種または２種以上が好適に用いられる。

【0026】

２種の金属元素を含む屈折率が１．７以上の金属酸化物粒子としては、例えば、チタン酸カリウム粒子、チタン酸バリウム粒子、チタン酸ストロンチウム粒子、ニオブ酸カリウム粒子、ニオブ酸リチウム粒子、タングステン酸カルシウム粒子、イットリア安定化酸化ジルコニウム粒子、アンチモン添加酸化スズ粒子、およびインジウム添加酸化スズ粒子からなる群から選択される１種または２種以上が好適に用いられる。なお、３種以上の金属元素を含む金属酸化物粒子も、屈折率が１．７以上であれば用いることができる。また、上述した１種、２種および３種以上の金属元素を含む金属酸化物粒子を適宜組み合わせて用いてもよい。

【0027】

これらの金属酸化物粒子の中でも、屈折率が高く、透明性が高い透明封止部材３０を得るという観点において、金属酸化物粒子は、好ましくは酸化ジルコニウム粒子および／または酸化チタン粒子であり、より好ましくは酸化ジルコニウム粒子である。

【0028】

また、本実施形態においては、金属酸化物粒子の平均分散粒子径が４０ｎｍ以上２００ｎｍ以下である。本実施形態において、金属酸化物粒子の平均分散粒子径を４０ｎｍ以上２００ｎｍ以下とした理由は次のとおりである。

【0029】

従来は、光の取り出し効率を向上させるためには、封止材料として用いられる組成物の透明性（透過率）は高い方が好ましいと考えられていた。そのため、透明封止部材３０における金属酸化物粒子の平均分散粒径はできる限り小さくした方が好ましいと考えられていた。

【0030】

しかしながら本発明者らは、透明封止部材３０中の金属酸化物粒子の平均分散粒径を４０ｎｍ以上２００ｎｍ以下とし、発光素子から出射された光を後述する透明封止部材３０中でより多く散乱させることで、透明封止部材３０自体の透明性が多少低下したとしても、透明封止部材３０における光の取り出し効率が向上することを見出した。

【0031】

光の取り出し効率をより向上させる観点においては、金属酸化物粒子の平均分散粒径は、好ましくは４０ｎｍ以上１５０ｎｍ以下であり、より好ましくは４５ｎｍ以上１３０ｎｍ以下である。

【0032】

平均分散粒径が４０ｎｍ未満である場合には、光の散乱効果が十分には得られず、光の取り出し効率が小さくなるため好ましくない。一方で平均分散粒径が２００ｎｍを超える場合には、透明封止部材３０の透過率が低くなりすぎて、光の取り出し効率が小さくなるため好ましくない。

【0033】

なお、金属酸化物粒子の平均分散粒径は、透明封止部材３０の透過型電子顕微鏡観察（ＴＥＭ）により測定される、個数分布基準の平均粒径（メジアン径、Ｄ５０）である。また、本実施形態における金属酸化物粒子の平均分散粒径は、透明封止部材３０中における金属酸化物粒子の分散粒径に基づいて測定、算出される値である。平均分散粒径は、金属酸化物粒子が一次粒子または二次粒子のいずれの状態で分散しているかに関わらず、分散している状態の金属酸化物粒子の径に基づいて測定、算出される。また、本実施形態において、金属酸化物粒子のＤ５０は、後述する表面修飾材料が付着した金属酸化物粒子のＤ５０として測定されてもよい。透明封止部材３０中には、表面修飾材料が付着した金属酸化物粒子と、表面修飾材料が付着していない金属酸化物粒子とが存在し得るため、通常、金属酸化物粒子のＤ５０は、これらの混合状態における値として測定される。

【0034】

金属酸化物粒子の平均一次粒子径は、例えば３ｎｍ以上２０ｎｍ以下、好ましくは４ｎｍ以上２０ｎｍ以下、より好ましくは５ｎｍ以上２０ｎｍ以下である。平均一次粒子径が上記範囲であることにより、平均分散粒径を４０ｎｍ以上２００ｎｍ以下に制御することが容易となる。

【0035】

平均一次粒子径の測定方法は、金属酸化物粒子を所定数、例えば１００個を選び出す。そして、これらの金属酸化物粒子各々の最長の直線分（最大長径）を測定し、これらの測定値を加重平均して求める。
ここで金属酸化物粒子同士が凝集している場合には、この凝集体の凝集粒子径を測定するのではない。この凝集体を構成している金属酸化物粒子の粒子（一次粒子）の最大長径を所定数測定し、平均一次粒子径とする。

【0036】

透明封止部材３０中における屈折率が１．７以上の金属酸化物粒子の含有量は、所望の特性に応じて適宜調整して用いればよい。透明封止部材３０中における金属酸化物粒子の含有量は、光散乱性と透明性を両立させる観点から、好ましくは０．２質量％以上１５．０質量％以下、より好ましくは１．０質量％以上１０．０質量％以下、さらに好ましくは３．０質量％以上７．０質量％以下である。

【0037】

なお、以上の説明は、屈折率が１．７未満の金属酸化物粒子を透明封止部材３０が含むことを排除するものではない。透明封止部材３０は、その目的に応じて屈折率が１．７以上の金属酸化物粒子に加え、屈折率が１．７未満の金属酸化物粒子を含み得る。

【0038】

また、透明封止部材３０は、蛍光体粒子を含んでいてもよい。蛍光体粒子は、発光素子から放出される特定の波長の光を吸収し、所定の波長の光を放出する。すなわち、蛍光体粒子により光の波長の変換ひいては色調の調整が可能となる。

【0039】

蛍光体粒子は、一般的な発光装置に使用できるものであれば、特に限定されず、発光装置１の発光色が所望の色となるように、適宜選択して用いることができる。例えば、発光素子２０が青色光を放出し、一方で、発光装置１全体としては白色光を取り出すことを目的とする場合、青色光を吸収して黄色の蛍光を放出する蛍光体粒子を透明封止部材３０に含ませることができる。
透明封止部材３０中における蛍光体粒子の含有量は、所望の色調および所望の明るさが得られるように、適宜調整して用いることができる。

【0040】

また、透明封止部材３０は、上述した以外の成分を含んでもよい。このような成分としては、例えば、シリカ粒子のような拡散材が挙げられる。

【0041】

なお、図１中、透明封止部材３０は、基板１０の開口部１７に沿って平面を形成するように配置されているが、透明封止部材３０の形状は、図示の態様に限定されない。例えば、透明封止部材３０は、その上面が基板１０の開口部１７よりも底面１５側に配置されてもよいし、開口部１７より突出していてもよい。また、透明封止部材３０は、その上面が凹形状または凸形状を有していてもよい。

【0042】

以上説明した本実施形態によれば、平均分散粒子径が４０ｎｍ以上２００ｎｍ以下であり、かつ屈折率が１．７以上である金属酸化物粒子が透明封止部材３０中に分散していることにより、発光素子２０から放出される放射光が好適に散乱して、基板１０の平面方向における拡散を抑制される。この結果、発光装置１は光の取出し効率に優れる。

【0043】

さらに、透明封止部材３０が蛍光体粒子を含む場合、金属酸化物粒子による放射光の散乱が生じることにより、透明封止部材３０中における蛍光体粒子に放射光が入射する確率が上昇する。このため、比較的蛍光体粒子の量を少量とした場合であっても、十分に目的とする色調の光を発光装置１から取り出すことが可能となる。また、蛍光体粒子による放射光の波長変換時のエネルギーの損失を抑制することができ、結果として発光装置１の発光効率が向上する。さらに、蛍光体粒子の量を低減できるため、発光装置１の製造コストを比較的少なくすることができる。

【0044】

なお、上述した本実施形態に係るトップビュー型の発光装置１は、種々の変更が可能である。例えば、透明封止部材は、複数の層を有していてもよい。このような発光装置としては、図２に示すものが挙げられる。図２は、本発明の第１実施形態に係る発光装置の変形例を示す模式的な断面図である。以下、発光装置１と、図２に示す発光装置１Ａとの差異について説明し、同様の構成については説明を省略する。なお、発光装置１において説明した一部の部材については、以下の図面においては説明の容易化のため省略している。

【0045】

図２に示す発光装置１Ａは、透明封止部材３０Ａの構成が、発光装置１の透明封止部材３０の構成と異なっている。具体的には、透明封止部材３０Ａは、蛍光体粒子を含む第１の層３１Ａと、第１の層３１Ａ上に配置される第２の層３３Ａとを有している。また、第１の層３１Ａおよび第２の層３３Ａのいずれの層においても、上述したような金属酸化物粒子が分散している。以上により、発光装置１Ａも、発光装置１と同様の機構により光の取出し効率が向上している。

【0046】

なお、本発明において、透明封止部材の層構成は図示の態様に限定されず、例えば透明封止部材は３層以上の異なる層を有していてもよい。また、透明封止部材は、全ての層において金属酸化物粒子を含まなくてもよい。例えば透明封止部材の一部分のみ金属酸化物粒子が含まれていてもよい。

【0047】

（１．２） 第２実施形態
次に、本発明の第２実施形態に係る発光装置について説明する。図３は、本発明の第２実施形態に係る発光装置の模式的な長手方向断面図、図４は、図３に示す発光装置の模式的な幅方向断面図である。

【0048】

図３、図４に示す発光装置１Ｂは、いわゆるサイドビュー型の表面実装ＬＥＤパッケージである。発光装置１Ｂは、基板１０Ｂを平面視した際に凹部１１Ｂが長方形をなしており、これに対応するように基板１０Ｂも長方形をなしている。したがって、底部１５Ｂの長さＬ_Ｂ３は、幅Ｗ_Ｂ３よりも大きい。また、開口部１７Ｂの長さＬ_Ｔ３は、幅Ｗ_Ｔ３よりも大きい。なお、壁面１３Ｂは、基板１０Ｂの長手方向および幅方向の両方において所定の角度をなして、底面１５Ｂから開口部１７Ｂへ向けて開口している。したがって、底面１５Ｂの長さＬ_Ｂ３、幅Ｗ_Ｂ３は、それぞれ、開口部１７Ｂの長さＬ_Ｔ３、幅Ｗ_Ｔ３と比べ通常小さい。

【0049】

そして、発光素子２０Ｂは、底部１５Ｂのリードフレーム５０Ｂ上に配置される。
また、透明封止部材３０Ｂは、蛍光体粒子を含む第１の層３１Ｂと、第１の層３１Ｂ上に配置される第２の層３３Ｂとを有する。そして、第１の層３１Ｂ、第２の層３３Ｂのいずれにも、透明封止部材３０の説明において詳述した金属酸化物粒子が分散している。

【0050】

以上のような構成を有する発光装置１Ｂにおいても、発光装置１と同様に、光の取出し効率が向上している。

【0051】

なお、上述した本実施形態に係るサイドビュー型の発光装置１Ｂは、種々の変更が可能である。例えば、透明封止部材は、複数の層を有していてもよいし、１層のみで構成されてもよい。また、発光装置は、複数の発光素子を有していてもよい。このような変形例としては、図５、図６に示すような発光装置が挙げられる。図５は、本発明の第１実施形態に係る発光装置の変形例を示す模式的な長手方向断面図、図６は、本発明の第１実施形態に係る発光装置の変形例を示す模式的な幅方向断面図である。

【0052】

図５、図６に示す発光装置１Ｃは、凹部１１Ｂの底面１５Ｂにおいてリードフレーム５０Ｃ上に発光素子２０Ｃが長手方向に沿って２つ配置されている点で発光装置１Ｂと異なり、その他は、発光装置１Ｂと同様の構成を有する。
以上のような構成を有する発光装置１Ｃにおいても、発光装置１と同様に、光の取出し効率が向上している。

【0053】

以上、本発明の好適な実施形態に係る発光装置について説明した。なお、本発明は、上記の実施態様に限定されない。例えば、第１実施形態および第２実施形態における各構成要素は可能な限り適宜交換可能である。また、上述した説明では、発光素子が発光ダイオードであるとして説明したが、これに限定されず発光素子は、例えば有機発光ダイオード（ＯＬＥＤ）であってもよい。
また、本発明に係る発光装置はいかなる方法によって製造されてもよいが、例えば後述する発光装置の製造方法により製造することもできる。

【0054】

＜２．照明器具および表示装置＞
次に、本実施形態に係る照明器具および表示装置について説明する。本実施形態に係る照明器具および表示装置は、上述した本発明の実施形態に係る発光装置を備える。

【0055】

照明器具としては例えば、室内灯、室外灯等の一般照明装置、携帯電話やＯＡ機器等の電子機器のスイッチ部の照明等が挙げられる。
本実施形態に係る照明器具は、上述したような本発明の実施形態に係る発光装置を備えるため、同一の発光素子を使用しても従来と比較して放出される光束が大きくなり、周囲環境をより明るくすることができる。

【0056】

表示装置としては、例えば携帯電話、携帯情報端末、電子辞書、デジタルカメラ、コンピュータ、テレビ、およびこれらの周辺機器等が挙げられる。
本実施形態に係る表示装置は、上述したような本発明の実施形態に係る発光装置を備えるため、同一の発光素子を使用しても従来と比較して放出される光束が大きくなり、例えばより鮮明かつ明度の高い表示を行うことができる。

【0057】

＜３．発光装置の製造方法および発光装置における金属酸化物粒子の物理量の決定方法＞
次に、本発明の一実施形態に係る発光装置の製造方法および発光装置における金属酸化物粒子の物理量の決定方法を説明する。

【0058】

本実施形態に係る発光装置における金属酸化物粒子の物理量の決定方法は、上述したような発光装置における前記金属酸化物粒子の物理量の決定方法であって、前記金属酸化物粒子の物理量を変化させた場合を仮定して、仮定した前記金属酸化物粒子の物理量の変化の範囲において前記発光装置から放出される光の放射量または測光量を推定する第１の工程と、推定された前記放射量または前記測光量に基づき、前記金属酸化物粒子の物理量を決定する第２の工程と、を有する。
また、本実施形態に係る発光装置の製造方法は、上述した第１の工程と第２の工程とに加え、決定した前記物理量に基づき、前記発光装置を製造する第３の工程を有する。

【0059】

以下、各工程について詳細に説明する。なお、各工程の説明においては、必要に応じて図１に示す発光装置１に基づき説明するが、言うまでもなく、本実施形態に係る各方法は発光装置１についての方法に限定されない。

【0060】

まず、第１の工程においては、金属酸化物粒子の物理量を変化させた場合を仮定して、仮定した金属酸化物粒子の物理量の変化の範囲において発光装置１から放出される光の放射量または測光量を推定する。

【0061】

金属酸化物粒子の物理量としては、特に限定されず、例えば、平均分散粒径、平均一次粒径、透明封止部材３０中の濃度、屈折率、位置（偏在しているか、均一に分散しているか、一部の層中に存在するか等）等が挙げられる。上述した中でも、金属酸化物粒子の物理量は、平均分散粒径および／または透明封止部材３０中の濃度を含むことが好ましい。これらの物理量は、発光装置１の光の取出し効率において比較的大きな影響を与え得る。

【0062】

例えば、金属酸化物粒子の透明封止部材３０中における濃度は、例えば０．１質量％以上１５．０質量％以下、好ましくは３．０質量％以上７．０質量％以下の範囲で変化させることができる。このような低濃度の範囲は、透明封止部材３０の光の透過性を維持しやすい範囲である。
また、金属酸化物粒子の平均分散粒径は、例えば４０ｎｍ以上２００ｎｍ以下、好ましくは４０ｎｍ以上１５０ｎｍ以下、より好ましくは、４５ｎｍ以上１３０ｎｍ以下の範囲で変化させることができる。

【0063】

また、透明封止部材３０が蛍光体粒子を含む場合、本工程において、金属酸化物粒子の物理量に加えて蛍光体粒子の物理量を変化させた場合も仮定して、発光装置１から放出される光の放射量または測光量を推定することが好ましい。

【0064】

蛍光体粒子の物理量としては、特に限定されないが、平均分散粒径、透明封止部材３０中の濃度、励起波長、吸収波長、発光波長、位置（偏在しているか、均一に分散しているか、一部の層中に存在するか等）等が挙げられる。
蛍光体粒子の透明封止部材３０中における濃度は、例えば０．０１質量％以上５質量％以下の範囲で変化させることができる。

【0065】

また、本工程において、放射量としては、例えば、放射束、放射エネルギー、放射照度、放射発散度、放射強度、放射輝度等が挙げられる。また、測光量としては、例えば、光束、光量、照度、光束発散度、光度、輝度等が挙げられる。上述した中でも、発光装置１を表示用途または照明用途に用いる場合、人の目の比視感度を考慮した測光量について推定を行うことが好ましい。

【0066】

なお、発光装置１から放出される光の放射量または測光量の推定は、発光装置１の構成および上記の金属酸化物粒子および蛍光体粒子の物理量の変化を仮定して、情報処理装置において発光素子２０より放出される光の光線追跡シミュレーションを実行することにより、行うことができる。

【0067】

情報処理装置としては、例えば、処理装置（プロセッサ）、主記憶装置（メインメモリ）、補助記憶装置（外部記憶装置）、入出力手段等を有する公知のコンピュータを用いることができる。

【0068】

次に、第２の工程においては、推定された放射量または測光量に基づき、金属酸化物粒子の物理量を決定する。例えば、本工程においては、推定された放射量または測光量の範囲のうち放射量または測光量の最大値から５．０％以内、好ましくは１０．０％以内の範囲に対応する物理量を選択することにより、金属酸化物粒子の物理量を決定することができる。なお、決定される金属酸化物粒子の物理量は、値であってもよいが、一定の範囲を有していてもよい。

【0069】

また、本工程においては、金属酸化物粒子の物理量に加え、蛍光体粒子の物理量を決定してもよい。

【0070】

本工程においても、情報処理装置を用いて、推定された放射量または測光量と金属酸化物粒子の物理量および蛍光体粒子の物理量との関係を特定し、製造に用いられる金属酸化物粒子の物理量を決定してもよい。

【0071】

次に、第３の工程においては、決定した金属酸化物粒子の物理量に基づき、発光装置１を製造する。本工程においては、公知の方法を使用して、決定した物理量の金属酸化物粒子を用いて発光装置１を製造することができる。

【0072】

例えば、予め成形した基板１０上に発光素子２０を配置し、ボンディングワイヤ４０を形成するとともに、透明封止部材３０により発光素子２０を封止することにより、発光装置１を製造することができる。

【0073】

ここで、透明封止部材３０を形成するための樹脂組成物について説明する。
樹脂組成物は、上述した金属酸化物粒子と、樹脂成分、すなわち樹脂および／またはその前駆体を含む。

【0074】

金属酸化物粒子は、第１の工程および第２の工程において決定された物理量に基づき樹脂組成物に配合される。

【0075】

樹脂成分は、樹脂組成物における主成分である。このような樹脂成分としては、一般的な封止部材として用いることができれば特に限定されず、例えば、シリコーン樹脂や、エポキシ樹脂等の樹脂を用いることができる。特に、シリコーン樹脂が好ましい。

【0076】

シリコーン樹脂としては、特に限定されず、例えば、ジメチルシリコーン樹脂、メチルフェニルシリコーン樹脂、フェニルシリコーン樹脂、有機変性シリコーン樹脂等を用いることができる。

【0077】

特に、樹脂組成物が後述する表面修飾材料を含み、表面修飾材料が、アルケニル基、Ｈ−Ｓｉ基、およびアルコキシ基の群から選択される少なくとも１種の官能基をし、かつ樹脂成分としてシリコーン樹脂を用いた場合、当該シリコーン樹脂は、Ｈ−Ｓｉ基、アルケニル基、およびアルコキ基からなる群から選択される少なくとも１種の官能基を有することが好ましい。理由を以下に説明する。

【0078】

表面修飾材料のアルケニル基は、シリコーン樹脂中のＨ−Ｓｉ基と反応することにより架橋する。表面修飾材料のＨ−Ｓｉ基は、シリコーン樹脂中のアルケニル基と反応することにより架橋する。表面修飾材料のアルコキシ基は、シリコーン樹脂中のアルコキシ基と加水分解を経て縮合する。このような結合により、シリコーン樹脂と表面修飾材料とが一体化することから、得られる硬化体の強度や緻密性を向上させることができる。

【0079】

樹脂成分の構造としては、特に限定されるものではなく、二次元の鎖状の構造であってもよく、三次元網状構造であってもよく、かご型構造であってもよい。

【0080】

樹脂成分は、透明封止部材３０として用いた際に硬化したポリマー状となっていればよく、樹脂組成物中において、樹脂硬化前の状態、すなわち前駆体であってもよい。したがって、樹脂組成物中に存在する樹脂成分は、モノマーであってもよく、オリゴマーであってもよく、プレポリマーであってもよく、ポリマーであってもよい。
樹脂成分は、付加反応型のものを用いてもよく、縮合反応型のものを用いてもよく、ラジカル重合反応型のものを用いてもよい。

【0081】

樹脂成分の粘度は、例えば、１０ｍＰａ・ｓ以上１００，０００ｍＰａ・ｓ以下、好ましくは１００ｍＰａ・ｓ以上１０，０００ｍＰａ・ｓ以下、より好ましくは１，０００ｍＰａ・ｓ以上７，０００ｍＰａ・ｓ以下である。

【0082】

また、本実施形態に係る樹脂組成物中における樹脂成分の含有量は、他の成分の残部とすることができるが、例えば１０質量％以上７０質量％以下である。
本実施形態に係る樹脂組成物中における樹脂成分と金属酸化物粒子との質量比率は、樹脂成分：金属酸化物粒子で、５０：５０〜９０：１０の範囲にあることが好ましく、６０：４０〜８０：２０の範囲にあることがより好ましい。

【0083】

また、樹脂組成物は、表面修飾材料を含んでもよい。この表面修飾材料は、樹脂組成物中において少なくともその一部が金属酸化物粒子の表面に付着して、金属酸化物粒子の凝集を防止する。さらに、金属酸化物粒子の上述した樹脂成分との相溶性を向上させる。

【0084】

ここで、表面修飾材料が金属酸化物粒子に「付着する」とは、表面修飾材料が金属酸化物粒子に対し、これらの間の相互作用により接触または結合することをいう。接触としては、例えば物理吸着が挙げられる。また、結合としては、イオン結合、水素結合、共有結合等が挙げられる。

【0085】

このような表面修飾材料としては、金属酸化物粒子に付着でき、樹脂成分との相溶性が良好なものであれば、特に限定されない。
このような表面修飾材料としては、反応性官能基、例えばアルケニル基、Ｈ−Ｓｉ基、およびアルコキシ基からなる群から選択される少なくとも１種の官能基を有する表面修飾材料が好適に用いられる。このような官能基を有する表面修飾材料は、分散媒および樹脂成分との親和性に優れ、金属酸化物粒子の樹脂組成物中における分散性を向上させることができる。

【0086】

アルケニル基としては、例えば炭素数２〜５の直鎖または分岐状アルケニル基を用いることができ、具体的にはビニル基、２−プロペニル基、プロパ−２−エン−１−イル基
等が挙げられる。
アルコキシ基としては、例えば炭素数１〜５の直鎖または分岐状アルコキシ基が挙げられ、具体的には、メトキシ基、エトキシ基、ｎ−プロポキシ基、イソプロポキシ基、ブトキシ基等が挙げられる。

【0087】

アルケニル基、Ｈ−Ｓｉ基、およびアルコキシ基からなる群から選択される少なくとも１種の官能基を有する表面修飾材料としては、ビニルトリメトキシシラン、イソブチルトリメトキシシラン、フェニルトリメトキシシラン、アルコキシ片末端ビニル片末端ジメチルシリコーン、アルコキシ片末端ビニル片末端メチルフェニルシリコーン、アルコキシ片末端ビニル片末端フェニルシリコーン、メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン、アクリロキシプロピルトリメトキシシラン、メタクリル酸等炭素−炭素不飽和結合含有脂肪酸、ジメチルハイドロジェンシリコーン、メチルフェニルハイドロジェンシリコーン、フェニルハイドロジェンシリコーン、ジメチルクロロシラン、メチルジクロロシラン、ジエチルクロロシラン、エチルジクロロシラン、メチルフェニルクロロシラン、ジフェニルクロロシラン、フェニルジクロロシラン、トリメトキシシラン、ジメトキシシラン、モノメトキシシラン、トリエトキシシラン、ジエトキシモノメチルシラン、モノエトキシジメチルシラン、メチルフェニルジメトキシシラン、ジフェニルモノメトキシシラン、メチルフェニルジエトキシシラン、ジフェニルモノエトキシシラン、アルコキシ両末端フェニルシリコーン、アルコキシ両末端メチルフェニルシリコーン、メチルフェニルシリコーンオリゴマー、アルコキシ基含有ジメチルシリコーンレジン、アルコキシ基含有フェニルシリコーンレジン、アルコキシ基含有メチルフェニルシリコーンレジン、およびアルコキシ片末端トリメチル片末端ジメチルシリコーンの群から選択される１種または２種以上を用いることが好ましい。

【0088】

これらの表面修飾材料のなかでも、樹脂組成物において、金属酸化物粒子同士の凝集を抑制し、透明性の高い封止部材が得られやすい観点において、ビニルトリメトキシシラン、イソブチルトリメトキシシラン、フェニルトリメトキシシラン、アルコキシ片末端トリメチル片末端ジメチルシリコーン、およびメチルフェニルシリコーンオリゴマーの群から選択される１種または２種以上を用いることが好ましい。

【0089】

樹脂組成物中における表面修飾材料の含有量は、金属酸化物粒子の質量に対して好ましくは１質量％以上８０質量％以下、より好ましくは５質量％以上４０質量％以下である。

【0090】

また、表面修飾材料を金属酸化物粒子に付着させる方法としては例えば、金属酸化物粒子に表面修飾材料を直接混合、噴霧等する乾式方法や、表面修飾材料を溶解させた水や有機溶媒に金属酸化物粒子を投入し、溶媒中で表面修飾する湿式方法が挙げられる。

【0091】

また、樹脂組成物は、適宜蛍光体粒子を含んでいてもよい。蛍光体粒子は、特に限定されず、発光装置の発光色が所望の色となるように、適宜選択して用いることができる。樹脂組成物中における蛍光体粒子の含有量は、所望の明るさが得られるように、適宜調整して用いることができる。なお、第２の工程において蛍光体粒子の物理量も決定した場合、当該決定された物理量に基づき蛍光体粒子が樹脂組成物に配合される。

【0092】

また、樹脂組成物は、分散媒を含んでいてもよい。分散媒は、金属酸化物粒子の分散を補助するとともに、樹脂組成物の希釈剤としても作用する。このような分散媒としては、例えば、アルコール類、ケトン類、芳香族類、飽和炭化水素類、不飽和炭化水素類等の有機溶剤が挙げられる。これらの溶媒は１種を用いてもよく、２種以上を用いてもよい。シリコーン樹脂との相溶性の観点からは、芳香環を有する有機溶剤が好ましく、トルエン、キシレン、ベンゼン等が特に好ましく用いられる。

【0093】

分散媒は、樹脂組成物の質量に対し例えば、１質量％以上１０質量％以下、具体的には２質量％以上５質量％以下含まれ得る。

【0094】

また、樹脂組成物は、防腐剤、重合開始剤、重合禁止剤、硬化触媒等の一般的に用いられる添加剤を含んでいてもよい。

【0095】

透明封止部材３０は、以上の樹脂組成物を例えばディスペンサー等により基板１０の凹部１１中に付与し、紫外線等のエネルギー線を照射するまたは加熱することにより形成することができる。

【0096】

以上、説明したような本実施形態に係る方法によれば、光の取出し効率を向上させるための金属酸化物粒子の物理量を適切に決定することができる。例えば、上述した発光装置１の製造にあたり、金属酸化物粒子の平均分散粒径や含有量のより適切な値を決定することが可能となる。したがって、本実施形態に係る方法に基づき製造された発光装置は、光の取出し効率が向上している。

【実施例】

【0097】

以下、実施例により本発明をさらに詳細に説明する。なお、以下に説明する実施例は、あくまでも本発明の一例であって、本発明を限定するものではない。

【0098】

＜１．光線追跡シミュレーション＞
まず、金属酸化物粒子の物理量および蛍光体粒子の物理量を変化させて、光線追跡シミュレーションを行い、発光装置の光の取出し効率を推定、評価した。

【0099】

なお、発光装置の各構成部材の構成は、以下のように仮定した。

【0100】

【表1】

【0101】

仮定した発光素子のスペクトル、蛍光体粒子の吸収スペクトル、蛍光体の励起スペクトルおよび蛍光体の発光スペクトルを、図７に示す。仮定した蛍光体粒子の粒度分布を図８に示す。

【0102】

［１．１ シミュレーション１ 蛍光体粒子を含まない発光装置モデル］
まず、図１に示す発光装置１を仮定して光線追跡シミュレーションを行った。透明封止部材３０は、蛍光体粒子を含まず、平均粒子径が１００ｎｍの金属酸化物粒子（酸化ジルコニウム）を均一に混合した樹脂である。本シミュレーションにおいては、開口部の幅Ｗ_Ｔ１を２．４０ｍｍ、底面の幅Ｗ_Ｂ１を２．２０ｍｍ、凹部の深さＤ１を０．３５ｍｍ、発光素子の幅を０．５５ｍｍ、厚みを０．１５ｍｍとなるように設定した。このような設定のモデルにおいて、酸化ジルコニウムの含有量を０質量％〜３．０質量％の間で変化させた場合の光線追跡シミュレーションを行い、発光装置から放出される全光束（ｌｍ）と放射束（Ｗ）とを推定した。

【0103】

図９に酸化ジルコニウムの含有量が０質量％の場合の光線追跡結果を、図１０に酸化ジルコニウムの含有量が０．６質量％の場合の光線追跡結果を示す。また、酸化ジルコニウム含有量と、推定された発光装置の全光束（ｌｍ）と放射束（Ｗ）との関係を図１１に示す。

【0104】

図９に示すように透明封止部材中に酸化ジルコニウムを含まない場合、発光素子から放出される光が発光素子付近のみならず基板の壁面（リフレクタ）まで届く確率が高かった。したがって、リフレクタにおいて一旦反射されて外部に射出される光線が多かった。これに対し、図１０に示すように透明封止部材中に酸化ジルコニウムが含まれる場合、発光素子付近において酸化ジルコニウムにより散乱が生じる結果、基板の平面方向への光線の拡散が抑制され、リフレクタにより反射されることなく外部に出射される光線が増加した。さらに、図１１に示すように、酸化ジルコニウムの含有量が増えるにつれ、全光束と放射束が向上すること、すなわち、発光装置の光の取り出し効率が向上することが推定された。

【0105】

発光装置においては、光線がリフレクタで反射される際に、光線の光エネルギーの損失が生じる。そのため、酸化ジルコニウムの散乱効果を利用することにより、リフレクタで反射されてから外部に出射される光を低減させ、発光装置の光の取り出し効率を向上させることができることが確認された。

【0106】

［１．２ シミュレーション２ 蛍光体粒子を含む発光装置モデル］
図２に示す発光装置１Ａを仮定して光線追跡シミュレーションを行った。本シミュレーションにおいては、図２に示す透明封止部材３０Ａは、蛍光体粒子を含み、発光素子の直上およびリードフレーム上に配置された第１の層３１Ａと、第１の層３１Ａ上に配置され、蛍光体粒子を含まない第２の層３３Ａとを有している。なお、第１の層３１Ａ、第２の層３３Ａのいずれにおいても、平均粒子径が１００ｎｍの金属酸化物粒子（酸化ジルコニウム）が均一に分散している。

【0107】

また、本シミュレーションにおいては、開口部の幅Ｗ_Ｔ２を２．４０ｍｍ、底面の幅Ｗ_Ｂ２を２．２０ｍｍ、凹部の深さＤ２を０．３５ｍｍ、発光素子の幅を０．５５ｍｍ、厚みを０．１５ｍｍとなるように設定した。一方で、第１の層については、表２に示すように、発光素子外と、発光素子上とで厚みを変更したモデル（パッケージ１〜４）を用意した。

【0108】

【表2】

【0109】

以上のモデルにおいて、酸化ジルコニウムの含有量を０質量％〜３．０質量％の間で変化させた場合の、光線追跡シミュレーションを行い、発光装置から放出される全光束（ｌｍ）と放射束（Ｗ）とを推定した。

【0110】

図１２に酸化ジルコニウム含有量と推定された発光装置の全光束（ｌｍ）との関係を、図１３に酸化ジルコニウム含有量と推定された発光装置の放射束（Ｗ）との関係を示す。また、図１４に酸化ジルコニウム含有量と推定された発光装置の全光束（ｌｍ）の上昇率との関係を、図１５に酸化ジルコニウム含有量と推定された発光装置の放射束（Ｗ）の上昇率との関係を示す。

【0111】

図１２、１３に示すように、透明封止部材が酸化ジルコニウムを含む場合、蛍光体粒子を含む場合であっても、発光装置の光の取り出し効率を向上させることができることが確認された。図１４、１５において、パッケージ１とパッケージ２とを、また、パッケージ３とパッケージ４とを比較した際に、発光素子上の蛍光体層の厚みが小さいほど、光の取り出し効率の向上効果が得られやすいことが確認された。さらに、図１４、１５において、パッケージ１とパッケージ３とを、また、パッケージ２とパッケージ４とを比較した際に、発光素子外の蛍光体層の厚みが大きいほど、光の取り出し効率の向上効果が得られやすいことが確認された。

【0112】

さらに、図２の発光装置１Ａを仮定したモデルにおいて、発光装置から放出される光の色度を白色点（ＣＩＥ色度図におけるｘ＝０．３３、ｙ＝０．３３）に調整するために必要な蛍光体粒子の体積濃度（体積％）をシミュレーションした。結果を図１６に示す。

【0113】

図１６に示すように、酸化ジルコニウム粒子の含有量が増えるにつれ、白色を得るために必要な蛍光体粒子の量を減らすことができることが確認された。これは、酸化ジルコニウム粒子の散乱効果により、蛍光体粒子１個あたりに照射される光線が増えたためと推測される。

【0114】

［１．３ シミュレーション３ サイドビュー型の発光装置モデル］
図３、図４に示すサイドビュー型の発光装置１Ｂを仮定して光線追跡シミュレーションを行った。本シミュレーションにおいては、図３、図４に示す透明封止部材３０Ｂは、蛍光体粒子を含み、発光素子の直上およびリードフレーム上に配置された第１の層３１Ｂと、第１の層３１Ｂ上に配置され、蛍光体粒子を含まない第２の層３３Ｂとを有している。なお、第１の層３１Ｂ、第２の層３３Ｂのいずれにおいても、平均粒子径が１００ｎｍの金属酸化物粒子（酸化ジルコニウム）が均一に分散している。

【0115】

また、本シミュレーションにおいては、発光装置の凹部（キャビティ）の寸法を表３に示すように変更した３つのモデル（パッケージ５〜７）を用意した。なお、発光素子の幅を長手方向で０．７０ｍｍ、幅方向で０．２０ｍｍとし、当該発光素子を凹部の中心部付近に配置した。一方で、第１の層については、発光素子外の厚みを０．０９ｍｍ、発光素子上の厚みを０．１ｍｍとした。

【0116】

【表3】

【0117】

以上のモデルにおいて、酸化ジルコニウムの含有量を０質量％〜３．０質量％の間で変化させた場合の、光線追跡シミュレーションを行い、発光装置から放出される全光束（ｌｍ）と放射束（Ｗ）とを推定した。

【0118】

図１７に酸化ジルコニウム含有量と推定された発光装置の全光束（ｌｍ）との関係を、図１８に酸化ジルコニウム含有量と推定された発光装置の放射束（Ｗ）との関係を示す。

【0119】

図１７、図１８に示すように、透明封止部材が酸化ジルコニウムを含む場合、サイドビュー型の発光装置であっても、光の取り出し効率が向上することができることが確認された。

【0120】

さらに、図３、図４の発光装置１Ｂを仮定したモデルにおいて、発光装置から放出される光の色度を白色点（ＣＩＥ色度図におけるｘ＝０．３３、ｙ＝０．３３）に調整するために必要な蛍光体粒子の体積濃度（体積％）をシミュレーションした。結果を図１９に示す。

【0121】

図１９に示すように、サイドビュー型の発光装置であっても、酸化ジルコニウム粒子の含有量が増えるにつれ、白色を得るために必要な蛍光体粒子の量を減らすことができることが確認された。

【0122】

［１．４ シミュレーション４ 発光素子を２個搭載したサイドビュー型の発光装置モデル］
図５、図６に示すサイドビュー型の発光装置１Ｃを仮定して光線追跡シミュレーションを行った。本シミュレーションにおいては、図５、図６に示す透明封止部材３０Ｂは、蛍光体粒子を含み、発光素子２０Ｃの直上およびリードフレーム５０Ｃ上に配置された第１の層３１Ｂと、第１の層３１Ｂ上に配置され、蛍光体粒子を含まない第２の層３３Ｂとを有している。なお、第１の層３１Ｂ、第２の層３３Ｂのいずれにおいても、平均粒子径が１００ｎｍの金属酸化物粒子（酸化ジルコニウム）が均一に分散している。

【0123】

また、本シミュレーションにおいては、発光装置の凹部（キャビティ）の寸法は、開口部の長さＬ_Ｔ４を３．６ｍｍ、幅Ｗ_Ｔ４を０．６３ｍｍ、底面の長さＬ_Ｂ４を３．１ｍｍ、幅Ｗ_Ｂ４を０．５９ｍｍとした。発光素子の寸法は長さ０．７０ｍｍ、幅０．２０ｍｍとし、発光素子を、基板の長手方向に沿って発光素子間の距離を０．２０ｍｍ空けて、凹部の中心部付近に配置した。一方で、第１の層については、発光素子外の厚みを０．０９ｍｍ、発光素子上の厚みを０．１ｍｍとした。

【0124】

図２０に酸化ジルコニウム含有量と推定された発光装置の全光束（ｌｍ）との関係を、図２１に酸化ジルコニウム含有量と推定された発光装置の放射束（Ｗ）との関係を示す。

【0125】

図２０、図２１に示すように、透明封止部材が酸化ジルコニウムを含む場合、発光素子を２個搭載したサイドビュー型の発光装置であっても、光の取り出し効率が向上することができることが確認された。

【0126】

さらに、図５、図６の発光装置１Ｃを仮定したモデルにおいて、発光装置から放出される光の色度を白色点（ＣＩＥ色度図におけるｘ＝０．３３、ｙ＝０．３３）に調整するために必要な蛍光体粒子の体積濃度（体積％）をシミュレーションした。結果を図２２に示す。

【0127】

図２２に示すように、発光素子を２個搭載したサイドビュー型の発光装置であっても、酸化ジルコニウム粒子の含有量が増えるにつれ、白色を得るために必要な蛍光体粒子の量を減らすことができることが確認された。

【0128】

以上のシミュレーション結果により、１．７以上の屈折率および４０ｎｍ以上２００ｎｍ以下の平均分散粒径を有する金属酸化物粒子を透明封止部材中に含有させることにより、種々のタイプの発光装置において、光の取り出し効率を向上させることができることが確認された。

【0129】

＜２． 発光素子の製造および評価＞
上記のシミュレーション結果に基づき、金属酸化物粒子の濃度および平均分散粒径を決定して、以下のように発光装置を製造し、発光装置の光の取出し効率を評価した。

【0130】

［実施例１］
（分散液の作製）
平均一次粒子径が５ｎｍの酸化ジルコニウム粒子（住友大阪セメント社製）１０ｇ、トルエン８２ｇ、表面修飾材料としてのメトキシ基含有フェニルシリコーンレジン（信越化学工業社製、ＫＲ２１７）５ｇを加えて混合した。この混合液をビーズミルで６時間分散処理を行い、実施例１に係る分散液を得た。

【0131】

（粒子径の評価）
得られた分散液の一部を採取し、固形分が５質量％となるようにトルエンで希釈した。
この希釈した分散液のＤ５０を、粒度分布計（ＨＯＲＩＢＡ社製、型番：ＳＺ−１００ＳＰ）を用いて測定した。その結果、Ｄ５０は３２ｎｍであった。結果を表１に示す。なお、分散液に含まれる粒子は、基本的に表面修飾材料が付着した酸化ジルコニウム粒子のみであるから、測定されたＤ５０は、酸化ジルコニウム粒子の平均分散粒径であると考えられた。

【0132】

（樹脂組成物の作製）
得られた実施例１に係る分散液を１０ｇ、シリコーン樹脂としてメチルフェニルシリコーン樹脂（東レ・ダウコーニング社製ＯＥ−６５２０ 屈折率１．５４ Ａ液：Ｂ液の質量配合比＝１：１（樹脂中に反応触媒含有））７．６ｇを混合した。ついで、この混合液から減圧乾燥によりトルエンを除去することで、表面修飾酸化ジルコニウム粒子とメチルフェニルシリコーン樹脂（ＯＥ−６５２０）を含有した実施例１に係る樹脂組成物を得た。なお、組成物中の酸化ジルコニウム粒子およびトルエンの含有量は、それぞれ、１１質量％、２質量％であった。

【0133】

（組成物の透過率の評価）
得られた樹脂組成物の透過率を、分光光度計 Ｖ−７７０（日本分光社製）にて積分球を用いて測定した。測定サンプルは、シリコーン組成物を薄層石英セルに挟んで、厚み（光路長）を１ｍｍとした状態のものを用いた。
その結果、樹脂組成物の波長４６０ｎｍにおける透過率は８４％であり、波長６００ｎｍにおける透過率は９０％であった。結果を表４に示す。

【0134】

（硬化体の作製）
透明封止部材の透過率および金属酸化物粒子の粒径を測定するために硬化体を作成した。ＳＵＳ基板に、長さ２０ｍｍ、幅１５ｍｍおよび深さ５ｍｍの溝を設け、その溝にフッ素コートをした型を作成した。型の溝に対し硬化後の厚みが０．５ｍｍとなるように得られた樹脂組成物を流し込み、１５０℃で４時間加熱処理して硬化し、そのＳＵＳ基板から取り外すことで、実施例１に係る硬化体を得た。

【0135】

（硬化体の透過率の評価）
得られた硬化体の透過率を、分光光度計 Ｖ−７７０（日本分光社製）にて積分球を用いて測定した。
その結果、硬化体の波長４６０ｎｍにおける透過率は２５％であり、波長６００ｎｍにおける透過率は７０％であった。結果を表４に示す。

【0136】

（硬化体中における金属酸化物粒子の平均分散粒径）
硬化体中の酸化ジルコニウム粒子の平均分散粒径は、硬化体を厚さ方向に薄片化したものを試料とし、電界放出型透過電子顕微鏡（ＪＥＭ−２１００Ｆ、日本電子社製）で測定した。結果を表４に示す。

【0137】

（ＬＥＤパッケージの作製と全光束の評価）
容量計算式デジタル制御ディスペンサー（商品名：ＭＥＡＳＵＲＩＮＧ ＭＡＳＴＥＲ ＭＰＰ−１、武蔵エンジニアリング社製）を用いて、実施例１に係る樹脂組成物で、青色発光ダイオード（ＬＥＤチップ）を封止した。組成物を１５０℃にて２時間熱処理して硬化させることで、３０３０シリーズ（３．０ｍｍ×３．０ｍｍ）の実施例１に係るＬＥＤパッケージ（発光装置）を作製した。なお、発光装置の構造は、図１に示すものと同様である。

【0138】

このＬＥＤパッケージの全光束を、全光束測定システム ＨＭシリーズ（大塚電子社製、球サイズ３０００ｍｍ）を用いて測定した。
その結果、実施例１に係るＬＥＤパッケージの全光束は６１．２ｌｍであった。

【0139】

［実施例２、３］
金属酸化物粒子としての酸化ジルコニウム粒子の一次粒径および平均分散粒径を表４に示すものとした以外は、実施例１と同様にして発光装置を製造した。

【0140】

［実施例４］
金属酸化物粒子として表４に示す酸化チタン粒子を用いた以外は、実施例１と同様にして発光装置を製造した。

【0141】

［比較例１〜４］
金属酸化物粒子としての酸化ジルコニウム粒子の一次粒径および平均分散粒径を表４に示すものとした以外は、実施例１と同様にして発光装置を製造した。
結果を表４に示す。

【0142】

【表4】

【0143】

実施例１〜４と比較例１〜４との結果より、屈折率が１．７以上および平均分散粒径が４０ｎｍ以上２００ｎｍ以下の金属酸化物粒子を透明封止部材の材料として用いることにより、光の取り出し効率に優れる発光装置を得られることが確認された。

【0144】

以上、添付図面を参照しながら本発明の好適な実施形態について詳細に説明したが、本発明はかかる例に限定されない。本発明の属する技術の分野における通常の知識を有する者であれば、特許請求の範囲に記載された技術的思想の範疇内において、各種の変更例または修正例に想到し得ることは明らかであり、これらについても、当然に本発明の技術的範囲に属するものと了解される。

【符号の説明】

【0145】

１、１Ａ、１Ｂ、１Ｃ 発光装置
１０、１０Ｂ 基板
１１、１１Ｂ 凹部
１３、１３Ｂ 壁面
１５、１５Ｂ 底面
１７、１７Ｂ 開口部
２０、２０Ｂ、２０Ｃ 発光素子
３０、３０Ａ、３０Ｂ 透明封止部材
３１Ａ、３１Ｂ 第１の層
３３Ａ、３３Ｂ 第２の層
４０ ボンディングワイヤ
５０、５０Ｂ、５０Ｃ リードフレーム

【図1】

【図2】

【図3】

【図4】

【図5】

【図6】

【図7】

【図8】

【図9】

【図10】

【図11】

【図12】

【図13】

【図14】

【図15】

【図16】

【図17】

【図18】

【図19】

【図20】

【図21】

【図22】