特開 2021-120636 繊維状フィラー含有ペレット中の未解繊フィラーの検査方法及び検査システム

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】公開特許公報(A)

(11)【公開番号】特開2021-120636(P2021-120636A)

(43)【公開日】2021年8月19日

(54)【発明の名称】繊維状フィラー含有ペレット中の未解繊フィラーの検査方法及び検査システム

(51)【国際特許分類】

   G01N 23/04 20180101AFI20210726BHJP

   B29B 9/00 20060101ALI20210726BHJP

【ＦＩ】

   G01N23/04

   B29B9/00

【審査請求】未請求

【請求項の数】5

【出願形態】ＯＬ

【全頁数】10

(21)【出願番号】特願2020-13759(P2020-13759)

(22)【出願日】2020年1月30日

(71)【出願人】

【識別番号】390006323

【氏名又は名称】ポリプラスチックス株式会社

(74)【代理人】

【識別番号】100083806

【弁理士】

【氏名又は名称】三好 秀和

(74)【代理人】

【識別番号】100101247

【弁理士】

【氏名又は名称】高橋 俊一

(74)【代理人】

【識別番号】100095500

【弁理士】

【氏名又は名称】伊藤 正和

(74)【代理人】

【識別番号】100098327

【弁理士】

【氏名又は名称】高松 俊雄

(72)【発明者】

【氏名】西岡 宏幸

(72)【発明者】

【氏名】岸野 直史

(72)【発明者】

【氏名】仲澤 和久

【テーマコード（参考）】

2G001

4F201

【Ｆターム（参考）】

2G001AA01

2G001BA11

2G001CA01

2G001DA01

2G001GA16

2G001LA06

2G001MA05

4F201AB25

4F201BA03

4F201BD02

4F201BD04

4F201BL44

4F201BL50

4F201BM14

4F201BM20

(57)【要約】

【課題】繊維状フィラーを含有するペレット中の未解繊フィラーの有無の検査を、短時間で正確に行うことが可能な繊維状フィラー含有ペレット中の未解繊フィラーの検査方法を提供する。
【解決手段】熱可塑性樹脂中に繊維状フィラーを含有する複数のペレットを加熱溶融しつつ、減圧プレスしてプレスシートを作製するステップＡと、マイクロフォーカスＸ線又はナノフォーカスＸ線のＸ線源と、撮像センサーとしてＴＤＩセンサー又はフラットパネルセンサーとを備えるＸ線透視装置を用い、前記プレスシート中の未解繊フィラーの有無を検知するステップＢと、を含む、繊維状フィラー含有ペレット中の未解繊フィラーの検査方法である。
【選択図】なし

【特許請求の範囲】

【請求項1】

熱可塑性樹脂中に繊維状フィラーを含有する複数のペレットを加熱溶融しつつ、減圧プレスしてプレスシートを作製するステップＡと、
マイクロフォーカスＸ線又はナノフォーカスＸ線のＸ線源と、撮像センサーとしてＴＤＩセンサー又はフラットパネルセンサーとを備えるＸ線透視装置を用い、前記プレスシート中の未解繊フィラーの有無を検知するステップＢと、
を含む、繊維状フィラー含有ペレット中の未解繊フィラーの検査方法。

【請求項2】

前記ステップＡにおいて、前記複数のペレットを型枠内に投入して加熱溶融、減圧、及びプレスをする、請求項１に記載の繊維状フィラー含有ペレット中の未解繊フィラーの検査方法。

【請求項3】

前記複数のペレットの全体積を、前記型枠の内側の凹部の容積以上とする、請求項２に記載の繊維状フィラー含有ペレット中の未解繊フィラーの検査方法。

【請求項4】

前記ステップＡにおいて、前記プレスシートの厚さを０．５〜３．５ｍｍとなるように作製する、請求項１〜３のいずれか１項に記載の繊維状フィラー含有ペレット中の未解繊フィラーの検査方法。

【請求項5】

熱可塑性樹脂中に繊維状フィラーを含有する複数のペレットを加熱溶融しつつ、減圧プレスしてプレスシートを作製する装置と、
前記プレスシート中の未解繊フィラーの有無を検知するＸ線透視装置と、
を有し、
前記Ｘ線透視装置が、マイクロフォーカスＸ線又はナノフォーカスＸ線のＸ線源と、撮像センサーとしてＴＤＩセンサー又はフラットパネルセンサーとを備える、繊維状フィラー含有ペレット中の未解繊フィラーの検査システム。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、繊維状フィラー含有ペレット中の未解繊フィラーの検査方法及び検査システムに関する。

【背景技術】

【0002】

熱可塑性樹脂は、諸性能を向上させるため、種々の添加物を添加した樹脂組成物の形態で使用され、さらに、そのような樹脂組成物は、射出成形品用ペレットとして使用されるのが通常である。

【0003】

ガラス繊維等の繊維状フィラーを含有するペレットを作製する場合、通常、熱可塑性樹脂と、多数の繊維状フィラーが束となった繊維状フィラー束とを押出機で溶融混練して作製する。そして、溶融混練時に、繊維状フィラー束が解繊されることにより、繊維状フィラーが良好に分散された状態となる。
ところが、繊維状フィラー束の中には解繊が不十分な状態で繊維状フィラーが束のまま残存する場合がある。そのような解繊が不十分な状態の繊維状フィラー束（以後、未解繊フィラーと称する）は射出成形の際にノズルの詰まりの原因となる等の悪影響が危惧されるため、未解繊フィラーが存在するペレットは排除することが好ましい。そのため、ペレット中の未解繊フィラーの存在の有無の検査が重要となる。

【0004】

ペレット中の未解繊フィラーの有無の検査は、最も簡単には、目視観察により行うことが挙げられる（特許文献１参照）。あるいは、Ｘ線ＣＴによりペレット内部を観察して未解繊フィラーの有無を観察することが知られている（特許文献２参照）。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0005】

【特許文献1】特開２０１２−２１３９９６号公報

【特許文献2】国際公開第２０１８／２３５９１２号公報

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0006】

しかしながら、未解繊フィラーの有無の検査を目視で行うと時間を要したり、見落としが発生したりするなどの問題がある。そもそも、未解繊フィラーがペレットから表出していない限り目視は困難である。また、Ｘ線ＣＴを用いる場合でも、１回の検査に長時間を要するし、一度にたくさんのペレットの検査を行うことができないという問題がある。
一方、ペレットをそのままの状態でＸ線透視装置により観察し、内部の未解繊フィラーを観察することも考えられる。しかし、ペレットの肉厚部と、未解繊フィラーとはいずれもＸ線の透過量が少ないためコントラストがつきにくく、ペレットの肉厚部において未解繊フィラーの判別が困難である。また、未解繊フィラーの向きによっては、未解繊フィラーの像がはっきりしないことがある。

【0007】

本発明は、上記従来の問題点に鑑みなされたものであり、その課題は、繊維状フィラーを含有するペレット中の未解繊フィラーの有無の検査を、短時間で正確に行うことが可能な繊維状フィラー含有ペレット中の未解繊フィラーの検査方法及び検査システムを提供することにある。

【課題を解決するための手段】

【0008】

前記課題を解決する本発明の一態様は以下の通りである。
（１）熱可塑性樹脂中に繊維状フィラーを含有する複数のペレットを加熱溶融しつつ、減圧プレスしてプレスシートを作製するステップＡと、
マイクロフォーカスＸ線又はナノフォーカスＸ線のＸ線源と、撮像センサーとしてＴＤＩセンサー又はフラットパネルセンサーとを備えるＸ線透視装置を用い、前記プレスシート中の未解繊フィラーの有無を検知するステップＢと、
を含む、繊維状フィラー含有ペレット中の未解繊フィラーの検査方法。

【0009】

（２）前記ステップＡにおいて、前記複数のペレットを型枠内に投入して加熱溶融、減圧、及びプレスをする、前記（１）に記載の繊維状フィラー含有ペレット中の未解繊フィラーの検査方法。

【0010】

（３）前記複数のペレットの全体積を、前記型枠の内側の凹部の容積以上とする、前記（２）に記載の繊維状フィラー含有ペレット中の未解繊フィラーの検査方法。

【0011】

（４）前記ステップＡにおいて、前記プレスシートの厚さを０．５〜３．５ｍｍとする、前記（１）〜（３）のいずれかに記載の繊維状フィラー含有ペレット中の未解繊フィラーの検査方法。

【0012】

（５）熱可塑性樹脂中に繊維状フィラーを含有する複数のペレットを加熱溶融しつつ、減圧プレスしてプレスシートを作製する装置と、
前記プレスシート中の未解繊フィラーの有無を検知するＸ線透視装置と、
を有し、
前記Ｘ線透視装置が、マイクロフォーカスＸ線又はナノフォーカスＸ線のＸ線源と、撮像センサーとしてＴＤＩセンサー又はフラットパネルセンサーとを備える、繊維状フィラー含有ペレット中の未解繊フィラーの検査システム。

【発明の効果】

【0013】

本発明によれば、繊維状フィラーを含有するペレット中の未解繊フィラーの有無の検査を、短時間で正確に行うことが可能な繊維状フィラー含有ペレット中の未解繊フィラーの検査方法及び検査システムを提供することができる。

【図面の簡単な説明】

【0014】

【図1】本実施形態の検査方法におけるステップＡを示す概念図である。

【図2】ペレットをプレスする際に用いる型枠（矩形）を示す斜視図である。

【図3】ペレットをプレスする際に用いる型枠（円形）を示す斜視図である。

【図4】ペレットをそのまま観察したとき（Ａ）、ペレットをプレスシートにして観察したとき（Ｂ）、それぞれのＸ線の透過強度を示す図である。

【図5】実施例で作製したプレスシートをＸ線透視装置で撮影したＸ線画像である。

【発明を実施するための形態】

【0015】

＜繊維状フィラー含有ペレット中の未解繊フィラーの検査方法＞
本実施形態の繊維状フィラー含有ペレット中の未解繊フィラーの検査方法（以下、単に「検査方法」とも呼ぶ。）は、熱可塑性樹脂中に繊維状フィラーを含有する複数のペレットを加熱溶融しつつ、減圧プレスしてプレスシートを作製するステップＡと、マイクロフォーカスＸ線又はナノフォーカスＸ線のＸ線源と、撮像センサーとしてＴＤＩセンサー又はフラットパネルセンサーとを備えるＸ線透視装置を用い、プレスシート中の未解繊フィラーの有無を検知するステップＢと、を含むことを特徴としている。

【0016】

本実施形態の検査方法においては、まず、熱可塑性樹脂中に繊維状フィラーを含有する複数のペレットを加熱溶融しながら減圧プレスしてプレスシートを作製する（ステップＡ）。そして、Ｘ線透視装置を用い、プレスシート中の未解繊フィラーの有無を検知する（ステップＢ）。このように、ペレットをそのままの状態で観察するのではなく、複数のペレットを、各々のペレットよりも薄いシート状に加工して観察するため、熱可塑性樹脂部分と、未解繊フィラーとのコントラストがつきやすく、未解繊フィラーを容易に検知することができる。また、一度に複数のペレットを用いてプレスシートを作製するため、短時間で多数のペレットの検査が可能となる。しかも、マイクロフォーカスＸ線又はナノフォーカスＸ線のＸ線源と、撮像センサーとしてＴＤＩセンサー又はフラットパネルセンサーとを備えるＸ線透視装置を用いるため、未解繊フィラーを高解像度で検知することができ、正確な検査が可能となる。
以下、各ステップについて詳述する。

【0017】

［ステップＡ］
ステップＡにおいては、熱可塑性樹脂中に繊維状フィラーを含有する複数のペレットを加熱溶融しつつ、減圧プレスしてプレスシートを作製する。

【0018】

ステップＡの一例について図１を参照して説明する。図１に示すように、まず、熱可塑性樹脂中に繊維状フィラーを含有する複数のペレット１０を準備し、金属板１６上に配置した離型シート１２上に載置する（図１（Ａ））。次いで、複数のペレット１０上に離型シート１４を配置する。この状態で、熱可塑性樹脂の溶融温度以上の温度となるように加熱しつつ、不図示の真空装置により減圧する。その後、押圧部材１８を金属板１６に向けて変位し、複数のペレット１０をプレスする（図１（Ｂ））。すると、加熱により溶融状態となったペレットはシート状になる。プレス後、冷却し、離型シート１２及び１４を剥離することでプレスシート２０が得られる（図１（Ｃ））。なお、離型シート１２、１４は、複数のペレット１０がプレスされ、プレスシートになった後、剥離を容易にするために用いる。離型シートとしては、離型剤を塗布したポリイミドフィルム等を用いることができる。

【0019】

本実施形態において、ペレット中の熱可塑性樹脂としては汎用プラスチックやエンジニアリングプラスチックを使用することができ、結晶性熱可塑性樹脂や非晶性熱可塑性樹脂が好適に用いられる。結晶性熱可塑性樹脂としてはポリアセタール樹脂（ＰＯＭ）、ポリブチレンテレフタレート樹脂（ＰＢＴ）、ポリフェニレンサルファイド樹脂（ＰＰＳ）等のポリアリーレンサルファイド樹脂（ＰＡＳ）、液晶性ポリマー（ＬＣＰ）、ポリエチレンテレフタレート樹脂（ＰＥＴ）、ポリプロピレン（ＰＰ）、ポリアミド樹脂（ＰＡ）等が挙げられる。

【0020】

また、ペレット中の繊維状フィラーとしては、ガラス繊維、炭素繊維、炭化ケイ素繊維、アルミナ繊維、炭化ケイ素ウィスカー、窒化ケイ素ウィスカー、チタン酸カリウムウィスカー、ウオラストナイト等が挙げられる。

【0021】

ステップＡにおいては、ペレットを溶融状態とするため、加熱温度は、ペレット中の熱可塑性樹脂の融点以上の温度とする。

【0022】

ステップＡにおいて減圧するのは、プレスシート中に空隙が発生するのを防止するためである。すなわち、プレスシート中に空隙が存在すると、ステップＢにおいてＸ線透視装置により空隙も視認されるため、未解繊フィラーの有無の検知に悪影響を及ぼす。
減圧する際の圧力としては、空隙の発生を防止するため、０．０４〜０．１ＭＰａとすることが好ましい。

【0023】

以上のようにして得られるプレスシートの厚さは、ステップＢにおいてＸ線透視装置による未解繊フィラーの有無の検知を容易にする観点から、０．５〜３．５ｍｍとすることが好ましい。このように、プレスシートを３．５ｍｍ以下とすると、ステップＢにおいてＸ線透視装置による未解繊フィラーの有無を検知しやすくなる。
未解繊フィラーは、解繊が不十分であるため、繊維状フィラーの長手方向と直行する方向に多数の繊維状フィラーが束状となっており、繊維状フィラーのそれぞれの径面積よりも大きな面積を有する。この未解繊フィラーの端面形状は概ね長方形に近似できる場合があり、その長辺の方向がＸ線の透過する方向と同一の場合、Ｘ線透視装置で検出されるスポットは小さくなるため、検知が困難となる傾向がある。
しかし、Ｘ線の透過する方向に対して垂直方向に傾斜すると検知しやすくなる。すなわち、ペレットをプレスしてシート状にすることにより未解繊フィラーの端面長方形の長辺方向が視認されるように位置するため検知しやすくなる。
プレスする際の圧力は１〜１００ｋＮとすることが好ましい。
なお、「未解繊フィラーの端面」は、未解繊フィラーの端部であって、解繊が不十分である繊維状フィラーが結合してできたものであるため実際には面ではないが、Ｘ線透視装置では面状に視認されることからも便宜上「端面」の語を用いる。

【0024】

一方、プレスシートの厚さの制御を容易にするため、型枠を用いてプレスすることが好ましい。すなわち、型枠がスペーサの役割を果たし、プレスシートの厚さは型枠の高さに設定される。図２及び図３は、型枠を用いてプレスシートを作製する場合において、ペレットをプレスする前の状態を示す。図２及び図３において、図１に示す構成要素と実質的に同じ構成要素には同じ符号を付している。図２、図３においては、それぞれ、離型シート１２が載置された金属板１６上に矩形状の型枠２２（図２）、円形状の型枠２４（図３）が配置されている。

【0025】

図２及び図３のいずれにおいても、型枠２２、２４の内側に複数のペレットを投入して加熱して減圧プレスする。このとき、型枠２２、２４の内側の凹部の容積よりも、ペレット１０の全体積が小さいと、プレス時の押圧部材の変位は型枠２２、２４に規制されるため、複数のペレット１０に対するプレスが不十分になり、空隙が発生しやすくなる。従って、複数のペレット１０の全体積を、型枠２２、２４の内側の凹部の容積以上とすることが好ましい。

【0026】

［ステップＢ］
ステップＢにおいては、マイクロフォーカスＸ線又はナノフォーカスＸ線のＸ線源と、撮像センサーとしてＴＤＩセンサー又はフラットパネルセンサーとを備えるＸ線透視装置を用い、ステップＡで作製したプレスシート中の未解繊フィラーの有無を検知する。当該検知は、人が目視で行ってもよいし、コンピュータによる画像認識により行ってもよい。

【0027】

ステップＢにおいて、ステップＡにおいて作製したプレスシートを、Ｘ線透視装置を用いてその内部の未解繊フィラーの有無を検知するが、ペレットをそのままの状態で検知する場合と、プレスシートの状態で検知する場合の相違について図４を参照して説明する。なお、図４においては、未解繊フィラーを誇張して描いており、ペレット又はプレスシートに対する未解繊フィラーの寸法比率及び形状は実際とは異なる。

【0028】

図４（Ａ）においては、ペレットをそのままの状態で検知している態様を、図４（Ｂ）においては、プレスシートの状態で検知している態様を示している。図４（Ａ）及び（Ｂ）の下方に示すグラフは、ペレット１０又はプレスシート２０におけるＸ線の照射位置に対するＸ線の透過強度を示す。また、図４（Ａ）及び（Ｂ）における未解繊フィラー１１Ａ、１１Ｂは、その長手方向が図４の紙面に垂直の方向であり、図４（Ａ）及び（Ｂ）においては各未解繊フィラーの端面（長方形）を示している。図４（Ａ）において、未解繊フィラー１１Ａの端面長方形の長辺方向がＸ線の透過する方向に対して垂直に位置しており、未解繊フィラー１１Ｂの端面長方形の長辺方向はＸ線の透過する方向と同一である。図４（Ａ）に示すように、ペレット１０の厚さは一定ではなく、厚さに比例してＸ線の透過強度が減少する。また、隣り合うペレット１０の間の隙間はＸ線の透過強度が高くなる。すなわち、Ｘ線の照射位置によりＸ線の透過強度にムラがある状態となる。さらに、ペレット１０中でＸ線の透過する方向と端面長方形の長辺方向が同一方向である未解繊フィラー１１Ｂは微小スポットの状態で視認されるため検知が極めて困難である。

【0029】

一方、図４（Ｂ）に示すように、プレスシート２０は厚さが一定であり、かつ、未解繊フィラー１１Ａ及び１１Ｂは、その端面長方形の長辺方向がＸ線の透過する方向に対して傾斜した状態で位置しているため、線状に視認され検知が容易である。また、プレスシート２０は厚さが一定であるため、図４（Ｂ）のグラフから明らかな通り、未解繊フィラーの存在部分のみＸ線の透過強度が低下するが、それ以外は一定である。そのため、未解繊フィラーは樹脂部分に対してコントラストがつき、ペレット中における未解繊フィラーの有無の検知が容易である。

【0030】

本実施形態においては、マイクロフォーカスＸ線又はナノフォーカスＸ線のＸ線源と、撮像センサーとしてＴＤＩ（Time Delay Integration）センサー又はフラットパネルセンサーを備えるＸ線透視装置を用いる。例えば、Ｘ線源としてミリフォーカスＸ線を用いると、解像度が低くぼやけた画像となるため未解繊フィラーの検知が困難となる。本実施形態においては、上記Ｘ線源と撮像センサーとを組合せて用いることで高解像度の画像が得られる。

【0031】

ＴＤＩセンサーは、ラインセンサーの一種であり、通常のラインセンサーが撮像素子を一列に並べたものであるのに対し、ＴＤＩセンサーは更に縦方向にも撮像素子を複数列設けたものである。そのため、ＴＤＩセンサーは、複数列の撮像素子で得られた画像を積分することで高感度の画像が得られる。また、対象物を移動させることで一度に大きなエリアの画像が得られる。

【0032】

フラットパネルセンサーは、複数の画素が行列状に配置された二次元センサーである。ＴＤＩセンサーは、対象物を移動させて大きなエリアの画像を得るのに対し、フラットパネルセンサーは対象物を固定して画像を得る。そのため、ＴＤＩセンサーで得られる画像のエリアよりも小さいが低コストである。

【0033】

ステップＢにおいては、以上のように、Ｘ線透視装置を用いてプレスシートの透視画像を得て、その透視画像から未解繊フィラーの有無を検知する。プレスシート中の未解繊フィラーは、Ｘ線の透過強度が小さいため、Ｘ線の透過強度が大きい熱可塑性樹脂の部分とは区別して視認される。例えば、透視画像における未解繊フィラーは黒色系で視認される。したがって、ステップＢにおいては、プレスシート中の未解繊フィラーの有無を容易に検知することができる。

【0034】

＜繊維状フィラー含有ペレット中の未解繊フィラーの検査システム＞
本実施形態の繊維状フィラー含有ペレット中の未解繊フィラーの検査システムは、熱可塑性樹脂中に繊維状フィラーを含有する複数のペレットを加熱溶融しつつ、減圧プレスしてプレスシートを作製する装置と、プレスシート中の未解繊フィラーの有無を検知するＸ線透視装置と、を有し、Ｘ線透視装置が、マイクロフォーカスＸ線又はナノフォーカスＸ線のＸ線源と、撮像センサーとしてＴＤＩセンサー又はフラットパネルセンサーとを備えることを特徴としている。
本実施形態の検査システムにおいては、既述の本実施形態の検査方法を実施するのに適したシステムである。

【0035】

プレスシートを作製する装置は、ヒーター等の加熱手段と、真空ポンプ等の減圧手段と、プレス機構とを備える。

【0036】

Ｘ線透視装置は、マイクロフォーカスＸ線又はナノフォーカスＸ線のＸ線源と、撮像センサーとしてＴＤＩセンサー又はフラットパネルセンサーとを備える。

【実施例】

【0037】

以下に、実施例により本実施形態をさらに具体的に説明するが、本実施形態は以下の実施例に限定されるものではない。

【0038】

［実施例１］
（プレスシートの作製）
熱可塑性樹脂（ＰＰＳ樹脂）中にガラス繊維を含むペレットを２６ｇ準備した。次いで、図３に示すように、金属板上に、離型剤を塗布した離型シート（ポリイミドシート）を配置し、さらにその離型シート上に配置した型枠（高さ：２ｍｍ）内に、準備したペレットを充填した。ここで、充填したペレットの量は、ペレットの全体積と、型枠内の容積とが等しくなるように調整した。その後、型枠上に、上記離型シートと同じ離型シートを被せた。その状態で、真空加熱プレス装置（井元製作所（株）製、ＩＭＣ−１ＡＥ４）に投入して真空ポンプにより減圧しつつ、３分５０秒間予熱した。その後、温度３４０℃にて 金属板の下方からジャッキアップし圧力３００ｋＮとし１０秒間保持した。その後、ジャッキによる加圧を解除し、真空ポンプを停止し、２枚の離型シートに挟まれたプレスシートを、治具を用いて真空加熱プレス装置から取り出した。冷却後、離型シートを剥離し、プレスシートを得た。以上の操作を３回繰り返し、３枚のプレスシートを得た。

【0039】

（Ｘ線透視装置による画像観察）
Ｘ線透視装置として、（株）島津製作所製、ＳＭＸ−１０００（マイクロフォーカスＸ線及びフラットパネルセンサー搭載）を用い、上記のようにして得られたプレスシート３枚の画像観察を行った。得られた画像を図５（Ａ）及び（Ｂ）に示す。図５より、未解繊フィラーと推定される像（図５において矢印で示す）が観察される。すなわち、図５において、（Ａ）は２ヶ所、（Ｂ）は３ヶ所に未解繊フィラーの存在が確認できる。
なお、型枠へのペレット投入からＸ線透視装置による画像観察まで１１分であった。また、使用したＸ線透視装置は、Ｘ線源としてマイクロフォーカスＸ線を、撮像センサーとして高解像度のフラットパネルセンサーを搭載しているため、未解繊フィラーの像がはっきりと視認された。

【0040】

以上より、本実施形態の検査方法により、ペレット中の未解繊フィラーの有無の検知が短時間で正確に行うことが可能であることが示された。

【図1】

【図2】

【図3】

【図4】

【図5】