特許 5742838 有機ＬＥＤ素子、透光性基板、および有機ＬＥＤ素子の製造方法

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】5742838

(24)【登録日】2015年5月15日

(45)【発行日】2015年7月1日

(54)【発明の名称】有機ＬＥＤ素子、透光性基板、および有機ＬＥＤ素子の製造方法

(51)【国際特許分類】

   H05B 33/02 20060101AFI20150611BHJP

   H01L 51/50 20060101ALI20150611BHJP

   H05B 33/06 20060101ALI20150611BHJP

   H05B 33/10 20060101ALI20150611BHJP

   H05B 33/22 20060101ALI20150611BHJP

【ＦＩ】

   H05B33/02

   H05B33/14 A

   H05B33/06

   H05B33/10

   H05B33/22 Z

【請求項の数】13

【全頁数】24

(21)【出願番号】特願2012-509707(P2012-509707)

(86)(22)【出願日】2011年4月7日

(86)【国際出願番号】JP2011058853

(87)【国際公開番号】WO2011126097

(87)【国際公開日】20111013

【審査請求日】2014年2月3日

(31)【優先権主張番号】特願2010-89596(P2010-89596)

(32)【優先日】2010年4月8日

(33)【優先権主張国】JP

(73)【特許権者】

【識別番号】000000044

【氏名又は名称】旭硝子株式会社

(74)【代理人】

【識別番号】100107766

【弁理士】

【氏名又は名称】伊東 忠重

(74)【代理人】

【識別番号】100070150

【弁理士】

【氏名又は名称】伊東 忠彦

(72)【発明者】

【氏名】中村 伸宏

【審査官】 越河 勉

(56)【参考文献】

【文献】 特開２００５−０６３７０４（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２０１０−０３３７８０（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２００８−０１０２４５（ＪＰ，Ａ）

(58)【調査した分野】（Int.Cl.，ＤＢ名）

Ｈ０５Ｂ ３３／０２

Ｈ０１Ｌ ５１／５０

Ｈ０５Ｂ ３３／０６

Ｈ０５Ｂ ３３／１０

Ｈ０５Ｂ ３３／２２

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

透明基板と、該透明基板上に形成された光散乱層と、該光散乱層上に形成された透明な第１の電極と、該第１の電極上に形成された有機発光層と、該有機発光層上に形成された第２の電極とを有する有機ＬＥＤ素子であって、
前記光散乱層は、ガラスからなるベース材と、該ベース材中に分散された複数の散乱物質とを有し、
前記光散乱層は、前記透明基板の側にある底面、前記第１の電極の側にある上面、および側面を有し、前記光散乱層の前記側面は、前記上面から前記底面に向かって、直角よりも緩やかな角度で傾斜した表面を有し、
前記第１の電極は、前記光散乱層の前記側面を連続的に覆うようにして設置されていることを特徴とする有機ＬＥＤ素子。

【請求項2】

さらに、第１の電極端子および第２の電極端子を有し、
前記第１の電極端子は、前記透明基板上に設置された第１のバリア層と、該第１のバリア層上に設置され、前記第１の電極と電気的に接続された第１の導電層とで構成され、
前記第２の電極端子は、前記透明基板上に設置された第２のバリア層と、該第２のバリア層上に設置され、前記第２の電極と電気的に接続された第２の導電層とで構成されることを特徴とする請求項１に記載の有機ＬＥＤ素子。

【請求項3】

前記第１のバリア層は、前記光散乱層で構成され、および／または
前記第２のバリア層は、前記光散乱層で構成されることを特徴とする請求項２に記載の有機ＬＥＤ素子。

【請求項4】

前記第１の導電層は、前記第１の電極と同じ材料で構成され、および／または
前記第２の導電層は、前記第１の電極と同じ材料で構成されることを特徴とする請求項２または３に記載の有機ＬＥＤ素子。

【請求項5】

前記散乱物質は、気泡および／または前記ベース材を構成するガラスの析出結晶であることを特徴とする請求項１乃至４のいずれか一つに記載の有機ＬＥＤ素子。

【請求項6】

前記光散乱層中における前記散乱物質の含有率は、１ｖｏｌ％以上であることを特徴とする請求項１乃至５のいずれか一つに記載の有機ＬＥＤ素子。

【請求項7】

前記第１の電極は、厚さが５０ｎｍ〜１．０μｍの範囲であることを特徴とする請求項１乃至６のいずれか一つに記載の有機ＬＥＤ素子。

【請求項8】

前記光散乱層は、厚さが５μｍ〜５０μｍの範囲であることを特徴とする請求項１乃至７のいずれか一つに記載の有機ＬＥＤ素子。

【請求項9】

透明基板と、該透明基板上に形成された光散乱層と、該光散乱層上に形成された透明電極と、を有する透光性基板であって、
前記光散乱層は、ガラスからなるベース材と、該ベース材中に分散された複数の散乱物質とを有し、
前記光散乱層は、前記透明基板の側にある底面、前記透明電極の側にある上面、および側面を有し、前記光散乱層の前記側面は、前記上面から前記底面に向かって、直角よりも緩やかな角度で傾斜した表面を有し、
前記透明電極は、前記光散乱層の前記側面を連続的に覆うようにして設置されていることを特徴とする透光性基板。

【請求項10】

前記散乱物質は、気泡および／または前記ベース材を構成するガラスの析出結晶であることを特徴とする請求項９に記載の透光性基板。

【請求項11】

透明基板と、光散乱層と、第１の電極と、有機発光層と、第２の電極とを有する有機ＬＥＤ素子を製造する方法であって、
（ａ）透明基板上に光散乱層を形成するステップであって、
前記光散乱層は、ガラスからなるベース材と、該ベース材中に分散された複数の散乱物質とを有し、前記光散乱層は、前記透明基板の側にある底面、上面、および側面を有し、前記光散乱層の前記側面は、前記上面から前記底面に向かって、直角よりも緩やかな角度で傾斜した表面を有するステップと、
（ｂ）前記光散乱層上に、透明な第１の電極を設置するステップであって、
前記第１の電極は、前記光散乱層の前記側面を連続的に覆うようにして設置されるステップと、
（ｃ）前記第１の電極上に、有機発光層を設置するステップと、
（ｄ）前記有機発光層上に、第２の電極を設置するステップと、
を有する有機ＬＥＤ素子の製造方法。

【請求項12】

前記ステップ（ａ）は、
（ａ１）透明基板上に、ガラス粉末を含むペーストを設置するステップ、および
（ａ２）前記ペーストが設置された前記透明基板を、前記ガラス粉末の軟化温度±３０℃の温度範囲で焼成するステップであって、これにより前記ベース材と、該ベース材中に分散された複数の散乱物質が形成されるステップ
を有することを特徴とする請求項１１に記載の有機ＬＥＤ素子の製造方法。

【請求項13】

透明基板、光散乱層、第１の電極、有機発光層、第２の電極、および封止基板を備える有機ＬＥＤ素子であって、
前記透明基板は、上面に、第１領域、第２領域および第３領域を有し、前記第２領域は、前記第１領域と隣接し、該第１領域は、前記第３領域と隣接しており、
前記光散乱層は、ガラスからなるベース材と、該ベース材中に分散された複数の散乱物質とを有し、前記透明基板上に、前記第１領域、第２領域および第３領域にわたって設置され、
前記第１の電極は、前記光散乱層上に、前記第１領域と前記第２領域に延在するように設置され、
前記有機発光層は、前記第１の電極および前記光散乱層と接するようにして、前記透明基板上面の前記第１領域内に設置され、
前記第２の電極は、前記有機発光層の少なくとも一部および前記光散乱層の一部と接するようにして、前記第１領域と前記第３領域に延在するように設置され、
前記封止基板は、前記第２の電極の前記第１領域に設置されている部分を覆うようにして、前記第１領域に設置され、
前記光散乱層は、前記封止基板よりも外側に延在していることを特徴とする有機ＬＥＤ素子。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、有機ＬＥＤ素子、透光性基板、および有機ＬＥＤ素子の製造方法に関する。

【背景技術】

【0002】

有機ＬＥＤ（Ｌｉｇｈｔ Ｅｍｉｔｔｉｎｇ Ｄｉｏｄｅ）素子は、ディスプレイ、バックライト、および照明用途等に広く用いられている。

【0003】

一般的な有機ＬＥＤ素子は、基板上に設置された第１の電極（陽極）と、第２の電極（陰極）と、これらの電極間に設置された有機層とを有する。電極間に電圧を印加すると、それぞれの電極から、有機層にホールおよび電子が注入される。このホールと電子が有機層内で再結合された際に、結合エネルギーが生じ、この結合エネルギーによって有機層中の有機発光材料が励起される。励起した発光材料が基底状態に戻る際に発光が生じるため、これを利用することにより、発光（ＬＥＤ）素子が得られる。

【0004】

通常、第１の電極、すなわち陽極には、ＩＴＯ（Ｉｎｄｉｕｍ Ｔｉｎ Ｏｘｉｄｅ）のような透明薄膜が使用され、第２の電極、すなわち陰極には、アルミニウムおよび銀等の金属薄膜が使用される。

【0005】

最近では、ＩＴＯ電極と基板の間に、散乱物質を有する樹脂製の光散乱層を設置することが提案されている（例えば特許文献１）。このような構成では、有機層で生じた発光の一部は、光散乱層中の散乱物質によって散乱されるため、ＩＴＯ電極や基板内に閉じ込められる光の量（全反射の光量）が少なくなり、有機ＬＥＤ素子の光取り出し効率を高めることができる。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0006】

【特許文献1】日本国特開２００５−６３７０４号公報

【特許文献2】日本国特開平１１−３２９７１８号公報

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0007】

しかしながら、光散乱層が樹脂で構成される場合、光散乱層の上面や側面上に、他の層を均一な厚さで連続的に設置することは、極めて難しいという問題がある。以下、具体的に説明する。

【0008】

特許文献１では、該文献の図４に示されるように、発明の構成を部分断面図で開示しているため、基板と光散乱層と透明電極の、それぞれの位置関係は、不明確である。しかしながら、一般に、有機ＬＥＤ素子は、特許文献２の図４に示されるような構成をしている場合が多い。従って、特許文献１の光散乱層を特許文献２に適用すると、光散乱層は、特許文献２の図４の陽極１２とガラス基板１１との間に設けられることになる。

【0009】

ここで、特許文献２の図４に示されるように、ＥＬ素子１３は、ガラス基板１１上から陽極１２上に連続的に形成されるため、段差部を有している。特許文献２の図４の構成では、この段差部の高低差は、陽極１２の厚さ分に相当する。

【0010】

しかしながら、ガラス基板１１と陽極１２との間に光散乱層が設けられた場合、その段差部の高低差は、陽極１２の厚さに光散乱層の厚さが加わったものとなり、より大きくなる。また、一般に、樹脂からなる層の側面は、その上面に対してほぼ垂直となっている場合が多い。

【0011】

このような状態では、ＥＬ素子１３を段差部に形成することが極めて難しくなる。あるいは、仮にＥＬ素子１３を段差部に形成することができたとしても、ＥＬ素子１３が所望の状態（例えば、厚さ、均一性、密着性）を有することができなくなるという問題が生じ得る。

【0012】

また、上述の問題は、陽極１２においても生じ得る。

【0013】

具体的には、特許文献２の図４の構成の場合、陽極１２とガラス基板１１との間には、段差部が存在しない。しかしながら、ガラス基板１１と陽極１２との間に光散乱層が設けられた場合、ガラス基板１１と陽極１２との間には、光散乱層の厚さに対応した段差部が生じるようになる。また、上述したように、樹脂からなる光散乱層の側面は、その上面に対してほぼ垂直となっている場合が多い。

【0014】

このような状態では、陽極１２を段差部に形成することが極めて難しくなる。あるいは、仮に陽極１２を段差部に形成することができたとしても、陽極１２が所望の状態（例えば、厚さ、均一性、密着性）を有することができなくなるという問題が生じ得る。さらに、この場合、陽極１２の厚さが局部的に薄くなり、そこに電流が集中するようになるため、陽極１２が劣化したり、さらには破断してしまう可能性がある。

【0015】

また樹脂製の光散乱層は、熱収縮が生じやすく、仮に陽極１２の薄膜で光散乱層全体を被覆することができたとしても、そのような構成では、光散乱層の熱収縮の際に、特に光散乱層の側面近傍において、陽極１２に剥離やワレが生じる可能性が高い。陽極１２にこのような剥離やワレが生じると、有機ＬＥＤ素子が適正な発光動作を行うことができなくなるという問題がある。

【0016】

本発明は、このような課題に鑑みなされたものであり、本発明では、従来に比べて信頼性の高い有機ＬＥＤ素子を提供することを目的とする。

【課題を解決するための手段】

【0017】

本発明は、以下の有機ＬＥＤ素子、透光性基板、および有機ＬＥＤ素子の製造方法を提供する。
（１）透明基板と、該透明基板上に形成された光散乱層と、該光散乱層上に形成された透明な第１の電極と、該第１の電極上に形成された有機発光層と、該有機発光層上に形成された第２の電極とを有する有機ＬＥＤ素子であって、
前記光散乱層は、ガラスからなるベース材と、該ベース材中に分散された複数の散乱物質とを有し、
前記光散乱層は、前記透明基板の側にある底面、前記第１の電極の側にある上面、および側面を有し、前記光散乱層の前記側面は、前記上面から前記底面に向かって、直角よりも緩やかな角度で傾斜した表面を有し、
前記第１の電極は、前記光散乱層の前記側面を連続的に覆うようにして設置されていることを特徴とする有機ＬＥＤ素子。
（２）さらに、第１の電極端子および第２の電極端子を有し、
前記第１の電極端子は、前記透明基板上に設置された第１のバリア層と、該第１のバリア層上に設置され、前記第１の電極と電気的に接続された第１の導電層とで構成され、
前記第２の電極端子は、前記透明基板上に設置された第２のバリア層と、該第２のバリア層上に設置され、前記第２の電極と電気的に接続された第２の導電層とで構成されることを特徴とする（１）に記載の有機ＬＥＤ素子。
（３）前記第１のバリア層は、前記光散乱層で構成され、および／または
前記第２のバリア層は、前記光散乱層で構成されることを特徴とする（２）に記載の有機ＬＥＤ素子。
（４）前記第１の導電層は、前記第１の電極と同じ材料で構成され、および／または
前記第２の導電層は、前記第１の電極と同じ材料で構成されることを特徴とする（２）または（３）に記載の有機ＬＥＤ素子。
（５）前記散乱物質は、気泡および／または前記ベース材を構成するガラスの析出結晶であることを特徴とする（１）乃至（４）のいずれか一つに記載の有機ＬＥＤ素子。
（６）前記光散乱層中における前記散乱物質の含有率は、１ｖｏｌ％以上であることを特徴とする（１）乃至（５）のいずれか一つに記載の有機ＬＥＤ素子。
（７）前記第１の電極は、厚さが５０ｎｍ〜１．０μｍの範囲であることを特徴とする（１）乃至（６）のいずれか一つに記載の有機ＬＥＤ素子。
（８）前記光散乱層は、厚さが５μｍ〜５０μｍの範囲であることを特徴とする（１）乃至（７）のいずれか一つに記載の有機ＬＥＤ素子。
（９）透明基板と、該透明基板上に形成された光散乱層と、該光散乱層上に形成された透明電極と、を有する透光性基板であって、
前記光散乱層は、ガラスからなるベース材と、該ベース材中に分散された複数の散乱物質とを有し、
前記光散乱層は、前記透明基板の側にある底面、前記透明電極の側にある上面、および側面を有し、前記光散乱層の前記側面は、前記上面から前記底面に向かって、直角よりも緩やかな角度で傾斜した表面を有し、
前記透明電極は、前記光散乱層の前記側面を連続的に覆うようにして設置されていることを特徴とする透光性基板。
（１０）前記散乱物質は、気泡および／または前記ベース材を構成するガラスの析出結晶であることを特徴とする（９）に記載の透光性基板。
（１１）透明基板と、光散乱層と、第１の電極と、有機発光層と、第２の電極とを有する有機ＬＥＤ素子を製造する方法であって、
（ａ）透明基板上に光散乱層を形成するステップであって、
前記光散乱層は、ガラスからなるベース材と、該ベース材中に分散された複数の散乱物質とを有し、前記光散乱層は、前記透明基板の側にある底面、上面、および側面を有し、前記光散乱層の前記側面は、前記上面から前記底面に向かって、直角よりも緩やかな角度で傾斜した表面を有するステップと、
（ｂ）前記光散乱層上に、透明な第１の電極を設置するステップであって、
前記第１の電極は、前記光散乱層の前記側面を連続的に覆うようにして設置されるステップと、
（ｃ）前記第１の電極上に、有機発光層を設置するステップと、
（ｄ）前記有機発光層上に、第２の電極を設置するステップと、
を有する有機ＬＥＤ素子の製造方法。
（１２）前記ステップ（ａ）は、
（ａ１）透明基板上に、ガラス粉末を含むペーストを設置するステップ、および
（ａ２）前記ペーストが設置された前記透明基板を、前記ガラス粉末の軟化温度±３０℃の温度範囲で焼成するステップであって、これにより前記ベース材と、該ベース材中に分散された複数の散乱物質が形成されるステップ
を有することを特徴とする（１１）に記載の有機ＬＥＤ素子の製造方法。
（１３）透明基板、光散乱層、第１の電極、有機発光層、第２の電極、および封止基板を備える有機ＬＥＤ素子であって、
前記透明基板は、上面に、第１領域、第２領域および第３領域を有し、前記第２領域は、前記第１領域と隣接し、該第１領域は、前記第３領域と隣接しており、
前記光散乱層は、ガラスからなるベース材と、該ベース材中に分散された複数の散乱物質とを有し、前記透明基板上に、前記第１領域、第２領域および第３領域にわたって設置され、
前記第１の電極は、前記光散乱層上に、前記第１領域と前記第２領域に延在するように設置され、
前記有機発光層は、前記第１の電極および前記光散乱層と接するようにして、前記透明基板上面の前記第１領域内に設置され、
前記第２の電極は、前記有機発光層の少なくとも一部および前記光散乱層の一部と接するようにして、前記第１領域と前記第３領域に延在するように設置され、
前記封止基板は、前記第２の電極の前記第１領域に設置されている部分を覆うようにして、前記第１領域に設置されることを特徴とする有機ＬＥＤ素子。

【発明の効果】

【0018】

本発明では、従来に比べて信頼性の高い有機ＬＥＤ素子を提供することができる。

【図面の簡単な説明】

【0019】

【図1】従来の有機ＬＥＤ素子の概略的な断面図である。

【図2】本発明による有機ＬＥＤ素子の一例の概略的な上面図である。

【図3】図２に示した有機ＬＥＤ素子の概略的な断面図である。

【図4】本発明による有機ＬＥＤ素子の別の一例の概略的な上面図である。

【図5】図４に示した有機ＬＥＤ素子のＢ−Ｂ'線に沿った概略的な断面図である。

【図6】図４に示した有機ＬＥＤ素子のＣ−Ｃ'線に沿った概略的な断面図である。

【図7】本発明による有機ＬＥＤ素子の製造方法の一例を概略的に示したフロー図である。

【図8】本発明による有機ＬＥＤ素子の概念的な断面図である。

【図9】ガラス基板と散乱層の位置関係を示す上面図である。

【図10】散乱層付きガラス基板とＩＴＯとの位置関係を示す上面図である。

【図11】ＩＴＯパターンが形成された散乱層付きガラス基板と、有機層及び反射電極の位置関係を示す上面図である。

【図12】散乱層上部１２０１や散乱層パターンエッジ部１２０２が発光している状態を示す写真である。

【発明を実施するための形態】

【0020】

以下、図面を参照して、本発明について詳しく説明する。

【0021】

まず、本発明の特徴をより良く理解するため、図１を用いて、特許文献１に記載された有機ＬＥＤ素子のような、従来の有機ＬＥＤ素子の構成について簡単に説明する。

【0022】

図１には、従来の有機ＬＥＤ素子の簡略的な断面図を示す。

【0023】

図１に示すように、従来の有機ＬＥＤ素子１は、透明基板１０と、光散乱層２０と、透明電極（陽極）３０と、有機発光層４０と、対向電極（陰極）５０とをこの順に積層することにより構成される。図１の例では、有機ＬＥＤ素子１の下側の表面（すなわち透明基板１０の露出面）が光取り出し面６０となる。有機発光層４０は、通常の場合、発光層の他、電子輸送層、電子注入層、ホール輸送層、ホール注入層など、複数の層で構成される。そのような有機発光層４０の構成は、当業者には良く知られているため、ここではこれ以上説明しない。

【0024】

光散乱層２０は、入射する光を複数の方向に散乱する特性を有する。例えば、光散乱層２０は、樹脂のような透明材料のマトリクスに、その透明材料とは屈折率の異なる散乱物質（例えば気泡、粒子など）を分散させることにより構成される。散乱物質の粒径は、最大約１０μｍ程度に達し、このため、光散乱層２０は、少なくとも２０μｍ〜３０μｍ程度のオーダーの厚さを有する。

【0025】

光散乱層２０は、入射光を散乱させ、光散乱層２０に隣接する層との界面での光の反射を軽減することができる。このため、有機ＬＥＤ素子１内で全反射される光の量が少なくなる。従って、図１の構成の有機ＬＥＤ素子１では、光散乱層２０を有さない構成に比べて、光取り出し面６０から出射される光量を向上させることができる。

【0026】

ところで、図１の有機ＬＥＤ素子１では、素子の発光面積は、有機発光層４０のＸ方向の幅Ｌ１によって定まる。また、素子１の発光面積を増加させるためには、Ｘ方向における有機発光層４０の有効発光領域が広がるように、透明電極３０で、光散乱層２０の側面２２を含む全体を覆い、さらに、透明電極３０の全体を覆うように有機発光層４０を設置することが必要となる。

【0027】

しかしながら、光散乱層２０は、前述のように比較的厚い樹脂層で構成されているため、光散乱層２０の側面２２を含む光散乱層２０の全体を、厚さがせいぜい１００ｎｍ程度しかない透明電極３０のような薄膜で覆うことは極めて難しい。例えば、一般的なスパッタ法のような成膜法では、透明電極３０を光散乱層２０の側面２２に連続的に設置することは、不可能である。

【0028】

また、樹脂は、比較的熱収縮が生じやすいという特性を有する。従って、光散乱層２０が樹脂で構成される場合、仮に透明電極３０で光散乱層２０全体を被覆することができたとしても、光散乱層２０の熱収縮の際に、特に光散乱層２０の側面２２の近傍において、透明電極３０に剥離やワレが生じる可能性が極めて高くなる。また、透明電極３０にそのような剥離やワレが生じると、有機ＬＥＤ素子１が適正な発光動作を行うことができなくなってしまうという問題がある。

【0029】

以上のように、従来の有機ＬＥＤ素子１は、素子の発光面積を増加させることが難しい構成になっている。

【0030】

これに対して、本発明では、
透明基板と、該透明基板上に形成された光散乱層と、該光散乱層上に形成された透明な第１の電極と、該第１の電極上に形成された有機発光層と、該有機発光層上に形成された第２の電極とを有する有機ＬＥＤ素子であって、
前記光散乱層は、ガラスからなるベース材と、該ベース材中に分散された複数の散乱物質とを有し、
前記光散乱層は、前記透明基板の側にある底面、前記第１の電極の側にある上面、および側面を有し、前記光散乱層の前記側面は、前記上面から前記底面に向かって、直角よりも緩やかな角度で傾斜した表面を有し、
前記第１の電極は、前記光散乱層の前記側面を連続的に覆うようにして設置されていることを特徴とする有機ＬＥＤ素子が提供される。

【0031】

このような有機ＬＥＤ素子では、光散乱層の側面は、緩やかな傾斜を有するため、第１の電極が薄膜状であっても、第１の電極によって、光散乱層の側面に連続的な膜を形成することができる。従って、本発明による有機ＬＥＤ素では、有機ＬＥＤ素子の発光面積を有意に増加させることが可能となる。
ここで、光散乱層の側面が緩やかな斜面を有するとは、光散乱層側面の各部位における接線と底面とで形成される内角の最大値が90°未満であることを意味する。ここで、内角とは前記接線と底面とで形成される角度のうち、光散乱層の側に形成される角度を意味する。

【0032】

（第１の構成）
以下、図２および図３を参照して、本発明の構成についてより詳しく説明する。

【0033】

図２には、本発明による有機ＬＥＤ素子の上面図の一例を概略的に示す。また、図３には、図２に示した本発明による有機ＬＥＤ素子のＡ−Ａ'断面を概略的に示す。

【0034】

図２および図３に示すように、本発明による有機ＬＥＤ素子１００は、透明基板１１０と、光散乱層１２０と、第１の電極（陽極）１３０と、有機発光層１４０と、第２の電極（陰極）１５０とを、この順に積層することにより構成される。

【0035】

図２に示すように、第１の電極１３０は、一つの辺の一部から水平方向（Ｘ方向）に延在する露出部分を有し、この露出部分は、第１の電極端子１７０を構成する。第２の電極１５０は、一つの辺の一部から水平方向（Ｘ方向）に延在する部分を有し、この部分は、第２の電極端子１８０を構成する。

【0036】

光散乱層１２０は、第１の屈折率を有するガラス製のベース材１２１と、該ベース材１２１中に分散された、前記ベース材１２１とは異なる第２の屈折率を有する複数の散乱物質１２４とで構成される。光散乱層１２０の厚さは、例えば５μｍ〜５０μｍの範囲である。なお、光散乱層１２０の厚さとは、光散乱層の中で最も厚い部分の厚さを意味する。

【0037】

第１の電極１３０は、例えばＩＴＯ（インジウムスズ酸化物）のような透明金属酸化物薄膜で構成され、厚さは、５０ｎｍ〜１．０μｍ程度である。一方、第２の電極１５０は、例えばアルミニウムや銀のような金属で構成される。

【0038】

ここで、図３に示すように、光散乱層１２０は、側面１２２を有する。この側面１２２は、Ｚ方向に略平行な面ではなく、Ｘ方向に沿って緩やかに傾斜した表面形状を有する。

【0039】

このような側面１２２の形状では、第１の電極１３０が薄膜状であっても、第１の電極１３０で、光散乱層１２０の側面１２２全体を被覆することが可能となる。そのため、光散乱層１２０は、底面を除く全体を第１の電極１３０で覆うことが可能になる。

【0040】

なお、同様に、第１の電極１３０は、底面および第１の電極端子１７０を除く全体が有機発光層１４０で覆われている。また、有機発光層１４０の端面を除く各露出部分は、第２の電極１５０で覆われている。

【0041】

このような有機ＬＥＤ素子１００の構成では、発光に寄与するＸ方向の幅（すなわち、有機発光層１４０で覆われた第１の電極１３０の幅）は、Ｌ２となり、前述の図１に示したような従来の有機ＬＥＤ素子に比べて、発光面積を有意に向上させることができる。

【0042】

なお、本発明による有機ＬＥＤ素子１００では、第１の電極１３０によって、光散乱層１２０の側面１２２を覆うことができる。従って、本発明では、第１の電極１３０をパターン化する工程において、光散乱層１２０がエッチング剤により、側面１２２の側から侵食されるという問題を回避または抑制することができる。

【0043】

また、本発明では、有機ＬＥＤ素子１００の廃棄後に、光散乱層１２０を構成する希少材料のリサイクルを行うことができるという追加の特徴が得られる。

【0044】

例えば、第１の電極１３０がＩＴＯを含み、光散乱層１２０がビスマス酸化物（Ｂｉ_２Ｏ_３）を含む場合、以下の手順で、インジウムおよびビスマスを回収することができる。

【0045】

まず、有機ＬＥＤ素子１００全体を有機溶剤等の溶剤中に浸漬させる。これにより、有機層１４０が溶解され、これとともに透明基板１１０から第２の電極１５０が剥離される。しかしながら、光散乱層１２０は、側面１２２を含む全体が第１の電極１３０で覆われているため、この処理の間、変化することはない。

【0046】

次に、第１の電極１３０を強酸で溶解させると、これと同時に、光散乱層１２０も溶解する。その後、置換析出や電解精練を経ることにより、インジウムおよびビスマスを回収することができる。

【0047】

（第２の構成）
次に、図４〜図６を参照して、本発明による有機ＬＥＤ素子の別の構成について説明する。

【0048】

図４には、本発明による別の有機ＬＥＤ素子の上面図の一例を概略的に示す。また、図５には、図４に示した有機ＬＥＤ素子のＢ−Ｂ'断面を概略的に示す。さらに、図６には、図４に示した有機ＬＥＤ素子のＣ−Ｃ'断面を概略的に示す。

【0049】

図４〜図６に示すように、この有機ＬＥＤ素子２００は、前述の有機ＬＥＤ素子１００とほぼ同様の構成を有する。従って、図４〜図６において、図２、図３と同様の部材には、図２、図３と同様の参照符号が付されている。

【0050】

ただし、図５、図６において明確に示されているように、有機ＬＥＤ素子２００では、２つの電極端子の構造が、前述の有機ＬＥＤ素子１００とは異なっている。

【0051】

すなわち、有機ＬＥＤ素子２００は、第１の電極端子２７０を有し、この第１の電極端子２７０は、図５に示すように、バリア層２２０と、該バリア層２２０の上部に設置された導電層２３０とで構成される。また、有機ＬＥＤ素子２００は、第２の電極端子２８０を有し、この第２の電極端子２８０は、図６に示すように、バリア層２４０と、該バリア層２４０の上部に設置された導電層２５０とで構成される。

【0052】

ここで、第１の電極端子２７０の導電層２３０は、第１の電極１３０と電気的に接続される。例えば、図５の例では、導電層２３０は、第１の電極１３０の延伸部分で構成されている。また、第１の電極端子２７０において、バリア層２２０は、光散乱層１２０と同じ層であっても良い。

【0053】

同様に、第２の電極端子２８０の導電層２５０は、第２の電極１５０と電気的に接続される。例えば、図６の例では、導電層２５０は、位置Ｐにおいて、第２の電極１５０と電気的に接続されている。導電層２５０は、第１の電極１３０と同じ材料で構成されても良い。また、バリア層２４０は、光散乱層１２０と同じ材料で構成されても良い。

【0054】

バリア層２２０およびバリア層２４０は、有機ＬＥＤ素子の作動中に生じ得る、いわゆるアルカリ金属イオンのマイグレーションを抑制する役割を有する。

【0055】

ここで、アルカリ金属イオンのマイグレーションとは、例えば図２および図３に示した有機ＬＥＤ素子１００において、第１および第２の電極端子１７０、１８０を介して、第１の電極１３０と第２の電極１５０の間で通電を行っている際に、透明基板１１０中に含まれるアルカリ金属イオンが第１および第２の電極端子１７０、１８０側に移動する現象を言う。このようなアルカリ金属イオンのマイグレーションが生じると、透明基板１１０と電極端子１７０、１８０との間の界面にアルカリ金属塩が析出し、これにより、電極端子１７０、１８０が劣化したり、破断したりする場合がある。

【0056】

しかしながら、有機ＬＥＤ素子２００では、第１の電極端子２７０は、導電層２３０と透明基板１１０の間にバリア層２２０を有するため、前述のようなアルカリ金属イオンのマイグレーション現象が抑制される。同様に、第２の電極端子２８０は、導電層２５０と透明基板１１０の間にバリア層２４０を有するため、前述のようなアルカリ金属イオンのマイグレーション現象が抑制される。

【0057】

従って、有機ＬＥＤ素子２００では、長期間にわたって、安定な発光特性を維持することができる。

【0058】

（第３の構成）
次に、図８を参照して、本発明による有機ＬＥＤ素子の別の構成について説明する。

【0059】

図８には、本発明による別の有機ＬＥＤ素子３００の断面を概略的に示す。図８において、図２〜図５と同様の部材には、同様の参照符号が付されている。

【0060】

図８に示すように、有機ＬＥＤ素子３００は、透明基板１１０と、光散乱層３１０と、第１の電極（陽極）１３０と、有機発光層１４０と、第２の電極（陰極）１５０と、封止基板３２０と、樹脂シール３３０と、接続配線３４０とを備える。

【0061】

有機ＬＥＤ素子３００の透明基板１１０は、第１領域３５０Ａと、第２領域３５０Ｂと、第３領域３５０Ｃとを有する上面を有する。後述するように、第１領域３５０Ａは、透明基板１１０の上部の、有機発光層１４０が設置された領域に位置する。また、第２領域３５０Ｂは、透明基板１１０の上部の、有機発光層１４０および第２の電極１５０が設置されておらず、第１の電極１３０の少なくとも一部が設置されている領域に位置する。さらに、第３領域３５０Ｃは、透明基板１１０の上部の、有機発光層１４０および第１の電極１３０が設置されておらず、第２の電極１５０の少なくとも一部が設置されている領域に位置する。

【0062】

ここで、この有機ＬＥＤ素子３００の場合、光散乱層３１０は、透明基板１１０の上面に第１領域〜第３領域の全体にわたって形成されている。

【0063】

これに対して、第１の電極１３０は、光散乱層３１０上に、第１領域（発光領域）３５０Ａと第２領域３５０Ｂに延在するように設置されている。

【0064】

また、有機発光層１４０は、第１の電極１３０および光散乱層３１０と接するようにして、透明基板１１０上の第１領域３５０Ａ内に設置されている。

【0065】

第２の電極１５０は、有機発光層１４０の一部および光散乱層３１０の一部と接するようにして、第１領域３５０Ａと第３領域３５０Ｃに延在するように設置されている。

【0066】

封止基板３２０は、樹脂シール３３０を介して、第２の電極１５０の第１領域３５０Ａに設置されている部分を取り囲むようにして、第１領域３５０Ａに設置されている。

【0067】

接続配線３４０は、第１の電極１３０と電気的に接続されるようにして、第３領域３５０Ｂ上に形成されている。

【0068】

このような有機ＬＥＤ素子３００の構成では、第１領域〜第３領域の広い範囲にわたって延在する光散乱層３１０を備えているため、光取り出し効率が大幅に向上することが期待できる。

【0069】

次に、本発明による有機ＬＥＤ素子を構成する各層の詳細について説明する。

【0070】

（透明基板１１０）
透明基板１１０は、可視光に対する透過率が高い材料で構成される。透明基板１１０は、例えば、ガラス基板またはプラスチック基板であっても良い。

【0071】

ガラス基板の材料としては、アルカリガラス、無アルカリガラスまたは石英ガラスなどの無機ガラスが挙げられる。また、プラスチック基板の材料としては、ポリエステル、ポリカーボネート、ポリエーテル、ポリスルホン、ポリエーテルスルホン、ポリビニルアルコールならびにポリフッ化ビニリデンおよびポリフッ化ビニルなどのフッ素含有ポリマーが挙げられる。

【0072】

透明基板１１０の厚さは、特に限られないが、例えば、０．１ｍｍ〜２．０ｍｍの範囲であっても良い。強度および重量を考慮すると、透明基板１１０の厚さは、０．５ｍｍ〜１．４ｍｍであることが好ましい。

【0073】

（光散乱層１２０）
光散乱層１２０は、ベース材１２１と、該ベース材１２１中に分散された複数の散乱物質１２４とを有する。ベース材１２１は、第１の屈折率を有し、散乱物質１２４は、ベース材とは異なる第２の屈折率を有する。

【0074】

光散乱層１２０中における散乱物質１２４の含有率は、１ｖｏｌ％以上であることが好ましい。
光散乱層１２０中の散乱物質１２４の存在量は、光散乱層１２０の内部から外側に向かって小さくなっていることが好ましく、この場合、高効率の光取り出しを実現することができる。

【0075】

ベース材１２１は、ガラスで構成され、ガラスの材料としては、ソーダライムガラス、ホウケイ酸塩ガラス、無アルカリガラス、および石英ガラスなどの無機ガラスが使用される。

【0076】

散乱物質１２４は、例えば、気泡、析出結晶（ベース材を構成するガラスの析出結晶等）、ベース材とは異なる材料粒子、分相ガラス等で構成される。分相ガラスとは、２種類以上のガラス相により構成されるガラスをいう。このうち、散乱物質１２４は、気泡および／またはベース材を構成するガラスの析出結晶であることが好ましい。

【0077】

ベース材１２１の屈折率と散乱物質１２４の屈折率の差は、大きい方が良く、このためには、ベース材１２１として高屈折率ガラスを使用し、散乱物質１２４として気泡を使用することが好ましい。

【0078】

ベース材１２１用の高屈折率のガラスのため、ネットワークフォーマとして、Ｐ_２Ｏ_５、ＳｉＯ_２、Ｂ_２Ｏ_３、ＧｅＯ_２、およびＴｅＯ_２のうちの一種類または二種類以上の成分を選定し、高屈折率成分として、ＴｉＯ_２、Ｎｂ_２Ｏ_５、ＷＯ_３、Ｂｉ_２Ｏ_３、Ｌａ_２Ｏ_３、Ｇｄ_２Ｏ_３、Ｙ_２Ｏ_３、ＺｒＯ_２、ＺｎＯ、ＢａＯ、ＰｂＯ、およびＳｂ_２Ｏ_３のうちの一種類または二種類以上の成分を選定しても良い。さらに、ガラスの特性を調整するため、アルカリ酸化物、アルカリ土類酸化物、フッ化物などを、屈折率に影響を及ぼさない範囲で、添加しても良い。

【0079】

従って、ベース材１２１を構成するガラス系としては、例えば、Ｂ_２Ｏ_３−ＺｎＯ−Ｌａ_２Ｏ_３系、Ｐ_２Ｏ_５−Ｂ_２Ｏ_３−Ｒ'_２Ｏ−Ｒ"Ｏ−ＴｉＯ_２−Ｎｂ_２Ｏ_５−ＷＯ_３−Ｂｉ_２Ｏ_３系、ＴｅＯ_２−ＺｎＯ系、Ｂ_２Ｏ_３−Ｂｉ_２Ｏ_３系、ＳｉＯ_２−Ｂｉ_２Ｏ_３系、ＳｉＯ_２−ＺｎＯ系、Ｂ_２Ｏ_３−ＺｎＯ系、Ｐ_２Ｏ_５−ＺｎＯ系などが挙げられる。ここで、Ｒ'はアルカリ金属元素、Ｒ"はアルカリ土類金属元素を示す。なお、以上の材料系は、一例に過ぎず、上記条件を満たすような構成であれば、使用材料は、特に限られない。

【0080】

なお、ベース材１２１の屈折率は、第１の電極１３０の屈折率と同等以上であることが好ましい。ベース材１２１の屈折率が第１の電極１３０の屈折率よりも低い場合、光散乱層１２０と第１の電極１３０との界面において、全反射による損失が生じてしまうおそれがあるからである。

【0081】

ベース材１２１に、着色剤を添加することにより、発光の色味を変化させることもできる。着色剤としては、遷移金属酸化物、希土類金属酸化物、および金属コロイドなどを、単独でまたは組み合わせて使うことができる。

【0082】

本発明の有機ＬＥＤ素子１００では、ベース材１２１または散乱物質１２４に、蛍光性物質を使用することができる。この場合、有機発光層１４０からの発光に対して波長変換を行い、色味を変化させることが可能となる。また、この場合、有機ＬＥＤ素子の発光色を減らすことができ、発光された光は、散乱されて出射されるので、色味の角度依存性および／または色味の経時変化を抑制することができる。このような構成は、白色発光が必要となるバックライトや照明用途において好適である。

【0083】

（第１の電極１３０）
第１の電極１３０には、有機発光層１４０で生じた光を外部に取り出すため、８０％以上の透光性であることが好ましい。また、多くの正孔を注入するため、仕事関数が高いことが好ましい。

【0084】

第１の電極１３０には、例えば、ＩＴＯ、ＳｎＯ_２、ＺｎＯ、ＩＺＯ（Ｉｎｄｉｕｍ Ｚｉｎｃ Ｏｘｉｄｅ）、ＡＺＯ（ＺｎＯ−Ａｌ_２Ｏ_３：アルミニウムがドーピングされた亜鉛酸化物）、ＧＺＯ（ＺｎＯ−Ｇａ_２Ｏ_３：ガリウムがドーピングされた亜鉛酸化物）、ＮｂドープＴｉＯ_２、およびＴａドープＴｉＯ_２などの材料が用いられる。

【0085】

第１の電極１３０の厚さは、５０ｎｍ（より好ましくは１００ｎｍ）以上１．０μｍ以下であることが好ましい。

【0086】

第１の電極１３０の屈折率は、例えば、１．９〜２．２の範囲である。例えば、第１の電極１３０としてＩＴＯを使用した場合、キャリア濃度を増加させることにより、第１の電極１３０の屈折率を低下させることができる。市販のＩＴＯでは、ＳｎＯ_２が１０ｗｔ％含まれるものが標準となっているが、Ｓｎ濃度をさらに増加させることにより、ＩＴＯの屈折率を下げることができる。ただし、Ｓｎ濃度の増加により、キャリア濃度は増加するが、移動度および透過率は、低下する。従って、全体のバランスを考慮して、Ｓｎ量を決める必要がある。

【0087】

また、第１の電極１３０の屈折率は、光散乱層１２０を構成するベース材１２１の屈折率や第２の電極１５０の屈折率を考慮して、決定することが好ましい。導波路計算や第２の電極１５０の反射率等を考慮すると、第１の電極１３０とベース材１２１の屈折率の差は、０．２以下であることが好ましい。

【0088】

（有機発光層１４０）
有機発光層１４０は、発光機能を有する層であり、通常の場合、ホール注入層と、ホール輸送層と、発光層と、電子輸送層と、電子注入層とにより構成される。ただし、有機発光層１４０は、発光層を有していれば、必ずしも他の層の全てを有する必要はないことは、当業者には明らかである。なお、通常の場合、有機発光層１４０の屈折率は、１．７〜１．８の範囲である。

【0089】

ホール注入層は、第１の電極１３０からのホール注入の障壁を低くするため、イオン化ポテンシャルの差が小さいものが好ましい。電極からホール注入層への電荷の注入効率が高まると、有機ＬＥＤ素子１００の駆動電圧が下がり、電荷の注入効率が高まる。

【0090】

ホール注入層の材料としては、高分子材料または低分子材料が使用される。高分子材料の中では、ポリスチレンスルフォン酸（ＰＳＳ）がドープされたポリエチレンジオキシチオフェン（ＰＥＤＯＴ：ＰＳＳ）が良く使用され、低分子材料の中では、フタロシアニン系の銅フタロシアニン（ＣｕＰｃ）が広く用いられる。
ホール輸送層は、前述のホール注入層から注入されたホールを発光層に輸送する役割をする。ホール輸送層には、例えば、トリフェニルアミン誘導体、Ｎ，Ｎ'−ビス（１−ナフチル）−Ｎ，Ｎ'−ジフェニル−１，１'−ビフェニル−４，４'−ジアミン（ＮＰＤ）、Ｎ，Ｎ'−ジフェニル−Ｎ，Ｎ'−ビス[Ｎ−フェニル−Ｎ−（２−ナフチル）−4'−アミノビフェニル−４−イル] −１，１'−ビフェニル−４，４'−ジアミン（ＮＰＴＥ）、１，１'−ビス[（ジ−４−トリルアミノ）フェニル]シクロヘキサン（ＨＴＭ２）、およびＮ，Ｎ'−ジフェニル−Ｎ，Ｎ'−ビス（３−メチルフェニル）−１，１'−ジフェニル−４，４'−ジアミン（ＴＰＤ）などが用いられる。

【0091】

ホール輸送層の厚さは、例えば１０ｎｍ〜１５０ｎｍの範囲である。ホール輸送層の厚さが薄いほど、有機ＬＥＤ素子を低電圧化できるが、電極間短絡の問題から、通常は、１０ｎｍ〜１５０ｎｍの範囲である。
発光層は、注入された電子とホールが再結合する場を提供する役割を有する。有機発光材料としては、低分子系または高分子系のものが使用される。

【0092】

発光層には、例えば、トリス（８−キノリノラート）アルミニウム錯体（Ａｌｑ３）、ビス（８−ヒドロキシ）キナルジンアルミニウムフェノキサイド（Ａｌｑ'２ＯＰｈ）、ビス（８−ヒドロキシ）キナルジンアルミニウム−２，５−ジメチルフェノキサイド（ＢＡｌｑ）、モノ(２，２，６，６−テトラメチル−３，５−ヘプタンジオナート)リチウム錯体（Ｌｉｑ）、モノ（８−キノリノラート）ナトリウム錯体（Ｎａｑ）、モノ（２，２，６，６−テトラメチル−３，５−ヘプタンジオナート）リチウム錯体、モノ（２，２，６，６−テトラメチル−３，５−ヘプタンジオナート）ナトリウム錯体およびビス（８−キノリノラート）カルシウム錯体（Ｃａｑ２）などのキノリン誘導体の金属錯体、テトラフェニルブタジエン、フェニルキナクドリン（ＱＤ）、アントラセン、ペリレン、並びにコロネンなどの蛍光性物質が挙げられる。

【0093】

ホスト材料としては、キノリノラート錯体を使用しても良く、特に、８−キノリノールおよびその誘導体を配位子としたアルミニウム錯体が使用されても良い。
電子輸送層は、電極から注入された電子を輸送する役割をする。電子輸送層には、例えば、キノリノールアルミニウム錯体（Ａｌｑ３）、オキサジアゾール誘導体（例えば、２，５−ビス（１−ナフチル）−１，３，４−オキサジアゾール（ＥＮＤ）、および２−(４−ｔ−ブチルフェニル) −５−（４−ビフェニル））−１，３，４−オキサジアゾール（ＰＢＤ）など）、トリアゾール誘導体、バソフェナントロリン誘導体、およびシロール誘導体などが用いられる。
電子注入層は、例えば、第２の電極１５０との界面に、リチウム（Ｌｉ）、セシウム（Ｃｓ）等のアルカリ金属をドープした層を設けることにより構成される。

【0094】

（第２の電極１５０）
第２の電極１５０には、仕事関数の小さな金属またはその合金が用いられる。第２の電極１５０は、例えば、アルカリ金属、アルカリ土類金属、および周期表第３属の金属などであっても良い。第２の電極１５０には、例えば、アルミニウム（Ａｌ）、マグネシウム（Ｍｇ）、またはこれらの合金などが用いられる。

【0095】

また、アルミニウム（Ａｌ）、マグネシウム銀（ＭｇＡｇ）の共蒸着膜、フッ化リチウム（ＬｉＦ）または酸化リチウム（Ｌｉ_２Ｏ）の薄膜上に、アルミニウム（Ａｌ）を蒸着した積層電極が用いられても良い。さらに、カルシウム（Ｃａ）またはバリウム（Ｂａ）と、アルミニウム（Ａｌ）との積層膜が用いられても良い。

【0096】

（バリア層２２０、２４０）
バリア層２２０、２４０には、これに限られるものではないが、前述の光散乱層１２０と同様の材料を使用しても良い。

【0097】

バリア層の２２０、２４０の厚さは、例えば、０．５μｍ〜５０μｍの範囲である。

【0098】

（本発明による有機ＬＥＤ素子の製造方法）
次に、図７を参照して、本発明による有機ＬＥＤ素子の製造方法の一例について説明する。図７には、本発明による有機ＬＥＤ素子を製造する際の概略的なフロー図を示す。

【0099】

図７に示すように、本発明による有機ＬＥＤ素子の製造方法は、透明基板上に光散乱層を形成するステップ（ステップＳ１１０）と、前記光散乱層上に、透明な第１の電極を設置するステップ（ステップＳ１２０）と、前記第１の電極上に、有機発光層を設置するステップ（ステップＳ１３０）と、前記有機発光層上に、第２の電極を設置するステップ（ステップＳ１４０）と、を有する。以下、各ステップについて詳しく説明する。

【0100】

（ステップＳ１１０）
まず、透明基板が準備される。前述のように、通常、透明基板には、ガラス基板やプラスチック基板が用いられる。

【0101】

次に、透明基板上に、ガラス製のベース材中に散乱物質が分散された光散乱層が形成される。光散乱層の形成方法は、特に限られないが、ここでは、特に、「フリットペースト法」により、光散乱層を形成する方法について説明する。ただし、その他の方法で光散乱層を形成しても良いことは、当業者には明らかである。

【0102】

フリットペースト法とは、フリットペーストと呼ばれるガラス材料を含むペーストを調製し（調製工程）、このフリットペーストを被設置基板の表面に塗布して、パターン化し（パターン形成工程）、さらにフリットペーストを焼成すること（焼成工程）により、被設置基板の表面に、所望のガラス製の膜を形成する方法である。以下、各工程について簡単に説明する。

【0103】

（調製工程）
まず、ガラス粉末、樹脂、および溶剤等を含むフリットペーストが調製される。

【0104】

ガラス粉末は、最終的に光散乱層のベース材を形成する材料で構成される。ガラス粉末の組成は、所望の散乱特性が得られ、フリットペースト化して焼成することが可能なものであれば特に限られない。ガラス粉末の組成は、例えば、Ｐ_２Ｏ_５を２０〜３０ｍｏｌ％、Ｂ_２Ｏ_３を３〜１４ｍｏｌ％、Ｂｉ_２Ｏ_３を１０〜２０ｍｏｌ％、ＴｉＯ_２を３〜１５ｍｏｌ％、Ｎｂ_２Ｏ_５を１０〜２０ｍｏｌ％、ＷＯ_３を５〜１５ｍｏｌ％含み、Ｌｉ_２ＯとＮａ_２ＯとＫ_２Ｏの総量が１０〜２０ｍｏｌ％であり、以上の成分の総量が、９０ｍｏｌ％以上のものであっても良い。ガラス粉末の粒径は、例えば、１μｍ〜１００μｍの範囲である。

【0105】

なお、最終的に得られる光散乱層の熱膨張特性を制御するため、ガラス粉末には、所定量のフィラーを添加しても良い。フィラーには、例えば、ジルコン、シリカ、またはアルミナなどの粒子が使用され、粒径は、通常、０．１μｍ〜２０μｍの範囲である。

【0106】

樹脂には、例えば、エチルセルロース、ニトロセルロース、アクリル樹脂、酢酸ビニル、ブチラール樹脂、メラミン樹脂、アルキッド樹脂、およびロジン樹脂などが用いられる。主剤として、エチルセルロースおよびニトロセルロースを使用しても良い。なお、ブチラール樹脂、メラミン樹脂、アルキッド樹脂、およびロジン樹脂を添加すると、フリットペースト塗布膜の強度が向上する。

【0107】

溶剤は、樹脂を溶解し、粘度を調整する役割を有する。溶剤には、例えば、エーテル系溶剤（ブチルカルビトール（ＢＣ）、ブチルカルビトールアセテート（ＢＣＡ）、ジエチレングリコールジ−ｎ−ブチルエーテル、ジプロピレングリコールブチルエーテル、トリプロピレングリコールブチルエーテル、酢酸ブチルセロソルブ）、アルコール系溶剤（α−テルピネオール、パインオイル、ダワノール）、エステル系溶剤（２，２，４−トリメチル−１，３−ペンタンジオールモノイソブチレート）、フタル酸エステル系溶剤（ＤＢＰ（ジブチルフタレート）、ＤＭＰ（ジメチルフタレート）、ＤＯＰ（ジオクチルフタレート））がある。主に用いられているのは、α−テルピネオールや２，２，４−トリメチル−１，３−ペンタンジオールモノイソブチレート)である。なお、ＤＢＰ（ジブチルフタレート）、ＤＭＰ（ジメチルフタレート）、ＤＯＰ（ジオクチルフタレート）は、可塑剤としても機能する。

【0108】

その他、フリットペーストには、粘度の調整やフリット分散促進のため、界面活性剤を添加しても良い。また、表面改質のため、シランカップリング剤を使用しても良い。

【0109】

次に、これらの原料を混合し、ガラス原料が均一に分散されたフリットペーストを調製する。

【0110】

（パターン形成工程）
次に、前述の方法で調製したフリットペーストを、透明基板上に塗布し、パターン化する。塗布の方法およびパターン化の方法は、特に限られない。例えば、スクリーン印刷機を用いて、透明基板上にフリットペーストをパターン印刷しても良い。あるいは、ドクターブレード印刷法またはダイコート印刷法を利用しても良い。

【0111】

その後、フリットペースト膜は、乾燥される。

【0112】

（焼成工程）
次に、フリットペースト膜が焼成される。通常、焼成は、２段階のステップで行われる。第１のステップでは、フリットペースト膜中の樹脂が分解、消失され、第２のステップでは、ガラス粉末が焼結、軟化される。

【0113】

第１のステップは、大気雰囲気下で、フリットペースト膜を２００℃〜４００℃の温度範囲に保持することにより行われる。ただし、処理温度は、フリットペーストに含まれる樹脂の材料によって変化する。例えば、樹脂がエチルセルロースの場合は、処理温度は、３５０℃〜４７０℃程度であり、樹脂がニトロセルロースの場合は、処理温度は、２００℃〜３００℃程度であっても良い。なお処理時間は、通常、３０分から１０時間程度である。

【0114】

第２のステップは、大気雰囲気下で、フリットペースト膜を、含まれるガラス粉末の軟化温度±３０℃の温度範囲に保持することにより行われる。処理温度は、例えば、４５０℃〜６００℃の範囲である。また、処理時間は、特に限られないが、例えば、３０分〜１時間である。

【0115】

第２のステップ後に、ガラス粉末が焼結、軟化して、光散乱層のベース材が形成される。また、フリットペースト膜中に内在する気泡によって、ベース材中に均一に分散された散乱物質が得られる。

【0116】

その後、透明基板を冷却することにより、側面部分が上面から前記底面に向かって、直角よりも緩やかな角度で傾斜した表面を有する光散乱層が形成される。

【0117】

最終的に得られる光散乱層の厚さは、５μｍ〜５０μｍの範囲であっても良い。

【0118】

（ステップＳ１２０）
次に、前記工程で得られた光散乱層上に、透明な第１の電極（陽極）が設置される。第１の電極は、光散乱層の上部の他、光散乱層の側面を連続的に覆うようにして形成される。前述のように、光散乱層の側面は、上面から前記底面に向かって、直角よりも緩やかな角度で傾斜した表面を有する。従って、第１の電極の厚さが薄い場合であっても、光散乱層の側面に、第１の電極の連続層を容易に設置することができる。

【0119】

第１の電極の設置方法は、特に限られず、例えば、スパッタ法、蒸着法、および気相成膜法等の成膜法を利用しても良い。また、第１の電極は、パターン化しても良い。

【0120】

前述のように、第１の電極の材料は、ＩＴＯ等であっても良い。また、第１の電極の厚さは、特に限られず、第１の電極の厚さは、例えば５０ｎｍ〜１．０μｍの範囲であっても良い。

【0121】

なお、ここまでの工程で得られた、透明基板、光散乱層、および第１の電極を有する積層体は、「透光性基板」と呼ばれる。次工程で設置される有機発光層の仕様は、最終的に得られる有機ＬＥＤ素子の適用用途によって、様々に変化する。従って、慣用的には、この「透光性基板」は、この状態のまま、中間製品として市場に流通される場合も多く、これ以降の工程が省略される場合も多々ある。

【0122】

（ステップＳ１３０）
有機ＬＥＤ素子を製造する場合は、次に、第１の電極を覆うように、有機発光層が設置される。有機発光層の設置方法は、特に限られず、例えば、蒸着法および／または塗布法を使用しても良い。

【0123】

（ステップＳ１４０）
次に、有機発光層上に第２の電極が設置される。第２の電極の設置方法は、特に限られず、例えば、蒸着法、スパッタ法、気相成膜法等を使用しても良い。

【0124】

以上の工程により、図２、図３に示したような有機ＬＥＤ素子１００が製造される。なお、図４〜図６に示したような有機ＬＥＤ素子２００も、同様の方法で製造することができることは、当業者には明らかである。

【0125】

また、前述の有機ＬＥＤ素子の製造方法は、一例であって、その他の方法で有機ＬＥＤ素子を製造しても良いことは、当業者には明らかである。

【実施例】

【0126】

（散乱層付きガラス基板の作製）
厚さ０．５５ｍｍ、５０ｍｍ□のソーダライム基板にスパッタ法でシリカ膜を４０ｎｍ成膜した基板を用意した。次いで散乱層用ガラス材料を用意する。散乱層用ガラス材料として表１に示すガラスを調合、溶解した。溶解は、１０５０℃で溶解し、その後９５０℃３０分放置した後、双ロールにキャストしてフレークを得た。

【0127】

【表1】

【0128】

このガラスのガラス転移温度は４７５℃、熱膨張係数は７２×１０^−７（１／℃）であった。また、ｄ線（５８７．５６ｎｍ）での屈折率ｎｄは、１．９８であった。ガラス転移点は、熱分析装置（Ｂｒｕｋｅｒ社製、商品名：ＴＤ５０００ＳＡ）で熱膨張法により、昇温速度５℃／分で測定した。屈折率は、屈折率計（カルニュー光学工業社製、商品名：ＫＲＰ−２）で測定した。ついで上述のフレークをジルコニア製の遊星ボールミルで２時間乾式粉砕し、平均粒径（ｄ５０、積算値５０％の粒度、単位μｍ）が１〜３μｍであるガラス粉末を作製した。そして、得られたガラス粉末７５ｇを、有機ビヒクル（α―テルピネオール等にエチルセルロースを１０質量％程度溶解したもの）２５ｇと混練してペーストインク（ガラスペースト）を作製した。このガラスペーストをスクリーン印刷機を用いて印刷し、正方形のパターンを形成した。スクリーン印刷後、１２０℃で１０分乾燥し、その後再度印刷、乾燥を繰り返した。この基板を４５０℃まで４５分で昇温し、４５０℃で１０時間保持し、その後、５７５℃まで１２分で昇温し、５７５℃で４０分間保持し、その後、室温まで３時間で降温し、図９に示すように、ガラス基板９０１上にガラス層（散乱層）９０２を形成した。散乱層９０２の膜厚は、４２μｍ膜厚であった。ガラス基板９０１上に形成した散乱層９０２の全光透過率とヘイズ値を測定した。測定装置として、スガ試験機ヘーズメータＨＧＭ−２を用いた。リファレンスとして、上述したソーダライム基板を測定した。その結果全光透過率は６９％、ヘーズ値は７３％であった。また表面うねりを東京精密製、 ＳＵＲＦＣＯＭ １４００Ｄを用いて測定した。平均算術粗さ（Ｒａ）は、０．９５μｍであった。

【0129】

（ＩＴＯ層の成膜）
バッチ式マグネトロンスパッタリング装置のそれぞれのカソードに、直径６インチのＩＴＯターゲットを設置した。次に、スパッタリング装置の基板ホルダーに、図９の散乱層付きガラス基板上に、図１０に示すような１辺の長さが３ｃｍとなる矩形のＩＴＯパターン１００１が得られるように金属製マスクを設置した。スパッタリング装置を１×１０^−３Ｐａ以下まで排気した後、基板加熱ヒーターを２５０℃に設定した。散乱層付きガラス基板が加熱されたところで、雰囲気ガスとして、アルゴンガス９８ｓｃｃｍと酸素ガス２ｓｃｃｍを導入した。ここで、ＩＴＯターゲットを用い、投入電力３００ＷのＤＣパルススパッタリングにより、膜厚１５０ｎｍのＩＴＯ層１００１を形成した。その後、基板加熱ヒーターをＯＦＦにし、スパッタリング装置を大気開放して、成膜を終えた散乱層付きガラス基板を取り出した。

【0130】

（有機EL素子の作製）
上述の基板を用いて有機ＥＬ素子を作製した。まず、純水およびＩＰＡを用いた超音波洗浄を行った後、酸素プラズマを照射して、表面を清浄化した。次に、真空蒸着装置を用いて、α−ＮＰＤ（Ｎ，Ｎ’−ｄｉｐｈｅｎｙｌ−Ｎ，Ｎ’−ｂｉｓ（ｌ−ｎａｐｈｔｈｙｌ）−ｌ，ｌ’ｂｉｐｈｅｎｙｌ−４，４’’ｄｉａｍｉｎｅ）を１００ｎｍ、Ａｌｑ３（ｔｒｉｓ８−ｈｙｄｒｏｘｙｑｕｉｎｏｌｉｎｅ ａｌｕｍｉｎｕｍ）を６０ｎｍ、ＬｉＦを０．５ｎｍ、Ａｌを８０ｎｍを連続成膜した。このとき、α−ＮＰＤ、Ａｌｑ３、ＬｉＦ及びＡｌはマスクを用いて図１１に示すようなパターンを得た。図１１は、ＩＴＯパターンが形成された散乱層付きガラス基板と、有機層及び反射電極の位置関係を示す上面図である。図１１中、１１０１は有機層を示し、１１０２は反射電極を示す。その後封止用基板と本基板をUV硬化樹脂で張り合わせ、UV照射を行い接着して、有機EL素子を得た。
図１１のＡ−Ａ’断面形状は、前述の図３に示すものと同様の形状となっている。

【0131】

（発光状態の確認）
作製した有機ELパネルに５Ｖを印加して、発光状態を確認した。図１２は、散乱層上部１２０１や散乱層パターンエッジ部１２０２が発光している状態を示す写真である。このように、素子は散乱層上部１２０１、散乱層パターンエッジ部１２０２、ガラス基板上部１２０３の３領域形成されているが、いずれの領域でも良好な発光が確認される。散乱層上部１２０１では、散乱層により光が多く取り出されており、ガラス基板上部１２０３と比較して、明るくなっていることが分かる。また散乱層エッジ部１２０２では、その形状がなだらかなため、ＩＴＯ、有機膜、ＬｉＦ、Ａｌの被覆性が良く、ＩＴＯとＡｌ電極の短絡や、これらの断線が発生せず、散乱層上部１２０１とガラス基板上部１２０３の素子を1対の電極パターンで点灯できることを確認した。

【0132】

本発明を詳細にまた特定の実施態様を参照して説明したが、本発明の精神と範囲を逸脱することなく様々な変更や修正を加えることができることは、当業者にとって明らかである。
本出願は、２０１０年４月８日出願の日本特許出願２０１０−０８９５９６に基づくものであり、その内容はここに参照として取り込まれる。

【産業上の利用可能性】

【0133】

本発明は、発光デバイス等に使用される有機ＬＥＤ素子に適用することができる。

【符号の説明】

【0134】

１ 従来の有機ＬＥＤ素子
１０ 透明基板
２０ 光散乱層
２２ 側面
３０ 透明電極（陽極）
４０ 有機発光層
５０ 対向電極（陰極）
６０ 光取り出し面
１００ 本発明による有機ＬＥＤ素子
１１０ 透明基板
１２０ 光散乱層
１２１ ベース材
１２２ 側面
１２４ 散乱物質
１３０ 第１の電極（陽極）
１４０ 有機発光層
１５０ 第２の電極（陰極）
１７０ 第１の電極端子
１８０ 第２の電極端子
２００ 別の有機ＬＥＤ素子
２２０ バリア層
２３０ 導電層
２４０ バリア層
２５０ 導電層
２７０ 第１の電極端子
２８０ 第２の電極端子
３００ 別の有機ＬＥＤ素子
３１０ 光散乱層
３２０ 封止基板
３３０ 樹脂シール
３４０ 接続配線
３５０Ａ、３５０Ｂ、３５０Ｃ 領域。

【図1】

【図2】

【図3】

【図4】

【図5】

【図6】

【図7】

【図8】

【図9】

【図10】

【図11】

【図12】