特許 5853989 リアクトル用熱伝導性シリコーン接着剤組成物及びリアクトル

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】5853989

(24)【登録日】2015年12月18日

(45)【発行日】2016年2月9日

(54)【発明の名称】リアクトル用熱伝導性シリコーン接着剤組成物及びリアクトル

(51)【国際特許分類】

   C09J 183/07 20060101AFI20160120BHJP

   C09J 183/05 20060101ALI20160120BHJP

   C09J 183/04 20060101ALI20160120BHJP

   C09J 11/04 20060101ALI20160120BHJP

   C09K 5/00 20060101ALI20160120BHJP

   H01F 37/00 20060101ALI20160120BHJP

【ＦＩ】

   C09J183/07

   C09J183/05

   C09J183/04

   C09J11/04

   C09K5/00

   H01F37/00 J

   H01F37/00 M

【請求項の数】5

【全頁数】19

(21)【出願番号】特願2013-103881(P2013-103881)

(22)【出願日】2013年5月16日

(65)【公開番号】特開2014-224189(P2014-224189A)

(43)【公開日】2014年12月4日

【審査請求日】2014年12月18日

(73)【特許権者】

【識別番号】000002060

【氏名又は名称】信越化学工業株式会社

(73)【特許権者】

【識別番号】000003207

【氏名又は名称】トヨタ自動車株式会社

(74)【代理人】

【識別番号】100079304

【弁理士】

【氏名又は名称】小島 隆司

(74)【代理人】

【識別番号】100114513

【弁理士】

【氏名又は名称】重松 沙織

(74)【代理人】

【識別番号】100120721

【弁理士】

【氏名又は名称】小林 克成

(74)【代理人】

【識別番号】100124590

【弁理士】

【氏名又は名称】石川 武史

(74)【代理人】

【識別番号】100157831

【弁理士】

【氏名又は名称】正木 克彦

(72)【発明者】

【氏名】岩田 充弘

(72)【発明者】

【氏名】小林 正巳

(72)【発明者】

【氏名】中西 浩二

(72)【発明者】

【氏名】今西 啓之

(72)【発明者】

【氏名】山崎 彦人

【審査官】 松原 宜史

(58)【調査した分野】（Int.Cl.，ＤＢ名）

Ｃ０９Ｊ １／００−２０１／１０

Ｈ０１Ｆ ３７／００

Ｃ０９Ｋ ５／００

Ｃ０９Ｋ ３／１０− ３／１２

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

（Ａ）一分子中に少なくとも２個の珪素原子と結合するアルケニル基を含有し、２５℃での粘度が０．０５〜１，０００Ｐａ・ｓのオルガノポリシロキサン：１００質量部、
（Ｂ）２５℃での粘度が１００ｍＰａ・ｓ以下であって、一分子中に珪素原子と結合する水素原子（ＳｉＨ基）を２〜１０個含有し、アルコキシ基を含まず、アルキレン基を介して珪素原子と結合するエポキシ基を少なくとも１個含有し、さらにポリシロキサンの重合度が１５以下であり、かつポリシロキサンの骨格が環状構造を含む液状オルガノハイドロジェンポリシロキサン：０．０１〜３０質量部、
（Ｃ）熱伝導性充填剤：５〜４，０００質量部、
（Ｄ）ヒドロシリル化反応触媒：組成物の硬化を促進する量、
（Ｅ）下記一般式（１）で表されるシリル基を一分子中に少なくとも１個含有し、２５℃での粘度が０．０１〜３０Ｐａ・ｓであり、かつポリシロキサンの骨格が環状構造を含まないオルガノポリシロキサン：０．１〜１００質量部、
−ＳｉＲ¹_aＲ²_3-a （１）
（但し、Ｒ¹は非置換又は置換の一価炭化水素基であり、Ｒ²は炭素数１〜８のアルコキシ基又はアシロキシ基であり、ａは０、１又は２である。）
（Ｆ）アセチレンの熱分解方式によって得られ、かさ密度が０．０６〜０．１８ｇ／ｃｍ³であるアセチレンブラック：０．０１〜１０質量部、
を少なくとも含有してなり、かつ（Ａ）成分のアルケニル基と（Ｂ）成分のＳｉＨ基とのモル比が、ＳｉＨ基／アルケニル基＝０．２〜５．０であることを特徴とするリアクトル用熱伝導性シリコーン接着剤組成物。

【請求項2】

（Ｂ）成分が、下記一般式

【化1】

（式中、ｍは１〜６の整数である。）
で示されるオルガノハイドロジェンポリシロキサンから選ばれるものである請求項１記載のリアクトル用熱伝導性シリコーン接着剤組成物。

【請求項3】

（Ｃ）成分が、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、酸化アルミニウム、結晶性シリカ、酸化亜鉛、酸化珪素、炭化珪素、窒化珪素、酸化マグネシウム、酸化チタン、酸化ベリリウム、窒化アルミニウム、窒化ホウ素、金、銀、銅、鉄、ニッケル、アルミニウム、ステンレススチールの群から選ばれる少なくとも１種である請求項１又は２記載のリアクトル用熱伝導性シリコーン接着剤組成物。

【請求項4】

硬化物の熱伝導率が、０．５Ｗ／ｍ・Ｋ以上である請求項１〜３のいずれか１項記載のリアクトル用熱伝導性シリコーン接着剤組成物。

【請求項5】

請求項１〜４のいずれか１項記載のリアクトル用熱伝導性シリコーン接着剤組成物によってポッティングされたリアクトル。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、高熱伝導性シリコーン接着剤組成物を得るために、熱伝導性充填剤を多量に含有させても流動性が良好であり、細密な基板にポッティングが可能で、硬化後の物性が良好であり、熱又は湿熱エージングによっても物性変化が少なく、かつ金属、有機樹脂に対して良好な接着性を与えるリアクトル用熱伝導性シリコーン接着剤組成物、及び該組成物によってポッティングされたリアクトルに関するものである。

【背景技術】

【0002】

従来、パワートランジスタ、サイリスタ等の発熱性部品は、熱の発生により特性が低下するので、設置の際、ヒートシンクを取り付けることにより、熱を放散し、機器の金属製のシャーシに熱を逃がす対策が図られている。この時、電気絶縁性と熱伝導性を向上させるため、発熱性部品とヒートシンクの間にシリコーンゴムに熱伝導性充填剤を配合した放熱絶縁性シートが用いられる。

【0003】

このような放熱絶縁性シートの材料として、特開昭４７−３２４００号公報（特許文献１）には、シリコーンゴム等の合成ゴム１００重量部に酸化ベリリウム、酸化アルミニウム、水和酸化アルミニウム、酸化マグネシウム、酸化亜鉛から選ばれる少なくとも１種以上の金属酸化物を１００〜８００重量部配合した絶縁性組成物が開示されている。また、絶縁性を必要としない場所に用いられる放熱材料として、特開昭５６−１００８４９号公報（特許文献２）には、付加硬化型シリコーンゴム組成物に、シリカ及び銀、金、珪素等の熱伝導性粉末を６０〜５００重量部配合した組成物が開示されている。しかし、これらの熱伝導性材料は熱伝導率が１．５Ｗ／ｍ・Ｋ以下のものしか得られず、更に熱伝導性を向上させるため、組成物に熱伝導性充填剤を多量に含有させると流動性が低下し、成形加工性が非常に悪くなるという問題があった。

【0004】

そこで、これを解決する方法として、特開平１−６９６６１号公報（特許文献３）には、平均粒径５μｍ以下のアルミナ粒子１０〜３０重量％と残部が単一粒子の平均粒径１０μｍ以上であり、かつカッティングエッジを有しない形状である球状コランダム粒子からなるアルミナを含有させた高熱伝導性ゴム・プラスチック組成物が開示されている。また、特開平４−３２８１６３号公報（特許文献４）には、平均重合度６，０００〜１２，０００のガム状のオルガノポリシロキサンと平均重合度２００〜２，０００のオイル状のオルガノポリシロキサンを併用したベースポリマーと該ベースポリマー成分１００重量部当り、球状酸化アルミニウム粉末５００〜１，２００重量部を配合してなる熱伝導性シリコーンゴム組成物が開示されている。しかし、これらのいずれの組成物を用いても、ベースポリマー成分１００質量部当り酸化アルミニウム粉末１，０００質量部以上（酸化アルミニウム７０体積％以上）含有させようとすると、粒子の組み合わせ及びシリコーンベースの粘度調整だけでは成形加工性の向上には不十分であった。

【0005】

成形加工性の向上を達成する手段として、特開２０００−２５６５５８号公報（特許文献５）には、ウェッターとして加水分解性基含有メチルポリシロキサンを０．１〜５０体積％含有してなる熱伝導性シリコーンゴム組成物が開示されている。しかし、この手段により、熱伝導性シリコーンゴム組成物の成形加工性の向上は図られたものの、基体との接着性は不十分であった。また、特開２００８−２３９７１９号公報（特許文献６）には、熱エージングによる硬さ変化が小さいシリコーンエラストマーを与えるシリコーンエラストマー組成物が開示されているが、アルミニウム被着体への接着試験の記載はあるものの、有機樹脂への接着性が不十分な問題があった。このように熱伝導性シリコーン組成物の熱伝導率を向上させるために、更にアルミナ等の熱伝導性充填剤を多量に含有させようとすると、硬化後の物性が著しく低下するという問題があった。

【0006】

また、近年のハイブリッド車、電気自動車、及び燃料電池車等のパワーコントロールユニット内には、バッテリー電圧を昇圧してモーターに印加するためにリアクトルが必要とされるようになってきている。また、そのパワーコントロールユニットの省スペース化・小型化に伴い、構成部品の一つであるリアクトルも小型化する必要が生じてきており、その内部構造も近年益々微細化し複雑なものになってきている。その上、リアクトル内は高温になるため、少なくとも０．５Ｗ／ｍＫ以上という高い放熱性能と熱又は湿熱エージングによっても物性変化を最小限に抑える特性を同時に併せ持つリアクトル用熱伝導性シリコーン接着剤組成物の開発が切望されている。

【0007】

特開２０１１−１２２０００号公報（特許文献７）には、高熱伝導性のシリコーン組成物を得るために熱伝導性充填剤を多量に含有させても、流れ性、特にリアクトル部分へのポッティング性が良好であり、硬化後の物性も良好である熱伝導性ポッティング材用シリコーン組成物及び熱伝導性ポッティング材の選定方法が開示されているが、熱又は湿熱エージング後の物性変化については何ら記載されておらず、また不十分であった。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0008】

【特許文献1】特開昭４７−３２４００号公報

【特許文献2】特開昭５６−１００８４９号公報

【特許文献3】特開平１−６９６６１号公報

【特許文献4】特開平４−３２８１６３号公報

【特許文献5】特開２０００−２５６５５８号公報

【特許文献6】特開２００８−２３９７１９号公報

【特許文献7】特開２０１１−１２２０００号公報

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0009】

本発明は、上記事情に鑑みなされたもので、高熱伝導性シリコーン接着剤組成物を得るために熱伝導性充填剤を多量に含有させても流動性が良好であり、細密な基板にポッティングが可能で、硬化後の物性が良好であり、熱又は湿熱エージングによっても物性変化が少なく、かつ金属、有機樹脂に対して良好な接着性を与えるリアクトル用熱伝導性シリコーン接着剤組成物、及び該組成物によってポッティングされたリアクトルを提供することを目的とする。

【課題を解決するための手段】

【0010】

本発明者らは、上記目的を達成するため鋭意検討を重ねた結果、特に、２５℃での粘度が１００ｍＰａ・ｓ以下であって、一分子中に珪素原子と結合する水素原子を２〜１０個含有し、アルコキシ基を含まず、アルキレン基を介して珪素原子と結合するエポキシ基を少なくとも１個含有し、更にポリシロキサンの重合度が１５以下であり、かつポリシロキサンの骨格が環状構造を含む液状オルガノハイドロジェンポリシロキサンを含有した熱伝導性シリコーン接着剤組成物が、熱伝導性充填剤を多量に含有させても流動性がよく、熱又は湿熱エージングによっても物性変化が少なく、かつ金属、有機樹脂に対して良好な接着性を与えるリアクトル用熱伝導性シリコーン接着剤組成物、及び該組成物によってポッティングされたリアクトルを与えることを見出し、本発明をなすに至った。

【0011】

従って、本発明は、下記に示すリアクトル用熱伝導性シリコーン接着剤組成物、及び該組成物によってポッティングされたリアクトルを提供する。
〔１〕（Ａ）一分子中に少なくとも２個の珪素原子と結合するアルケニル基を含有し、２５℃での粘度が０．０５〜１，０００Ｐａ・ｓのオルガノポリシロキサン：１００質量部、
（Ｂ）２５℃での粘度が１００ｍＰａ・ｓ以下であって、一分子中に珪素原子と結合する水素原子（ＳｉＨ基）を２〜１０個含有し、アルコキシ基を含まず、アルキレン基を介して珪素原子と結合するエポキシ基を少なくとも１個含有し、更にポリシロキサンの重合度が１５以下であり、かつポリシロキサンの骨格が環状構造を含む液状オルガノハイドロジェンポリシロキサン：０．０１〜３０質量部、
（Ｃ）熱伝導性充填剤：５〜４，０００質量部、
（Ｄ）ヒドロシリル化反応触媒：組成物の硬化を促進する量、
（Ｅ）下記一般式（１）で表されるシリル基を一分子中に少なくとも１個含有し、２５℃での粘度が０．０１〜３０Ｐａ・ｓであり、かつポリシロキサンの骨格が環状構造を含まないオルガノポリシロキサン：０．１〜１００質量部、
−ＳｉＲ¹_aＲ²_3-a （１）
（但し、Ｒ¹は非置換又は置換の一価炭化水素基であり、Ｒ²は炭素数１〜８のアルコキシ基又はアシロキシ基であり、ａは０、１又は２である。）
（Ｆ）アセチレンの熱分解方式によって得られ、かさ密度が０．０６〜０．１８ｇ／ｃｍ³であるアセチレンブラック：０．０１〜１０質量部、
を少なくとも含有してなり、かつ（Ａ）成分のアルケニル基と（Ｂ）成分のＳｉＨ基とのモル比が、ＳｉＨ基／アルケニル基＝０．２〜５．０であることを特徴とするリアクトル用熱伝導性シリコーン接着剤組成物。
〔２〕（Ｂ）成分が、下記一般式

【化1】

（式中、ｍは１〜６の整数である。）
で示されるオルガノハイドロジェンポリシロキサンから選ばれるものである〔１〕記載のリアクトル用熱伝導性シリコーン接着剤組成物。
〔３〕（Ｃ）成分が、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、酸化アルミニウム、結晶性シリカ、酸化亜鉛、酸化珪素、炭化珪素、窒化珪素、酸化マグネシウム、酸化チタン、酸化ベリリウム、窒化アルミニウム、窒化ホウ素、金、銀、銅、鉄、ニッケル、アルミニウム、ステンレススチールの群から選ばれる少なくとも１種である〔１〕又は〔２〕記載のリアクトル用熱伝導性シリコーン接着剤組成物。
〔４〕硬化物の熱伝導率が、０．５Ｗ／ｍ・Ｋ以上である〔１〕〜〔３〕のいずれかに記載のリアクトル用熱伝導性シリコーン接着剤組成物。
〔５〕〔１〕〜〔４〕のいずれかに記載のリアクトル用熱伝導性シリコーン接着剤組成物によってポッティングされたリアクトル。

【発明の効果】

【0012】

本発明によれば、高熱伝導性シリコーン接着剤組成物を得るために、熱伝導性充填剤を多量に含有させても流動性が良好であり、細密な基板にポッティングが可能で、硬化後の物性が良好であり、熱又は湿熱エージングによっても物性変化が少なく、かつ金属、有機樹脂に対して良好な接着性を与えるリアクトル用熱伝導性シリコーン接着剤組成物、及び該組成物によってポッティングされたリアクトルが得られるので、バッテリー電圧を昇圧してモーターに印加するためのリアクトル性能信頼性を確保することが可能となる。

【図面の簡単な説明】

【0013】

【図1】組成物の流れ性の評価方法を示す説明図であり、（Ａ）は組成物をＡｌ板に垂らした後、Ａｌ板を傾斜させた状態の側面図、（Ｂ）は同平面図、（Ｃ）は組成物の流れた状態を示す側面図、（Ｄ）は同平面図である。

【図2】リアクトルの構成を示す説明図である。

【発明を実施するための形態】

【0014】

以下、本発明について更に詳述する。
〔リアクトル用熱伝導性シリコーン接着剤組成物〕
本発明のリアクトル用熱伝導性シリコーン接着剤組成物は、常温又は加熱することによって硬化し、かつ金属、有機樹脂等に自己接着性を与えるものであり、（Ａ）アルケニル基含有オルガノポリシロキサン、（Ｂ）ポリシロキサンの骨格が環状構造を含む液状オルガノハイドロジェンポリシロキサン、（Ｃ）熱伝導性充填剤、（Ｄ）ヒドロシリル化反応触媒、（Ｅ）アルコキシ基又はアシロキシ基含有オルガノポリシロキサン、（Ｆ）アセチレンブラックを必須成分として含有するものである。

【0015】

〔（Ａ）成分〕
（Ａ）成分は、組成物の主剤（ベースポリマー）であり、一分子中に少なくとも２個、好ましくは２〜５０個、より好ましくは２〜２０個程度の珪素原子と結合するアルケニル基を含有し、２５℃での粘度が、０．０５〜１，０００Ｐａ・ｓ、好ましくは０．１〜５００Ｐａ・ｓのオルガノポリシロキサンである。なお、ここでいう粘度とは、回転粘度計による測定値（以下、同様とする。）である。

【0016】

アルケニル基の含有量が、２個未満のとき、得られる組成物が未硬化となる場合があり、５０個超過のとき、得られる組成物の硬化性が著しく遅くなるおそれがある。また、２５℃での粘度が、０．０５Ｐａ・ｓ未満のとき、得られる組成物の硬化物の物理的特性と接着性とが十分満足するものとなりにくいことがあり、１，０００Ｐａ・ｓ超過のとき、得られる組成物が著しく流動性に欠けたものとなり、作業性が劣るものとなることがあるため、好ましくない。

【0017】

（Ａ）成分の分子構造は、特に限定されず、例えば、直鎖状構造、一部分岐を有する直鎖状構造、分岐鎖状構造、環状構造、分岐を有する環状構造が挙げられるが、通常、実質的に直鎖状のオルガノポリシロキサンであることが好ましく、具体的には、分子鎖が主にジオルガノシロキサン単位の繰り返しからなり、分子鎖両末端がトリオルガノシロキシ基で封鎖された直鎖状のジオルガノポリシロキサンであることが好ましい。また、（Ａ）成分は、単一のシロキサン単位からなる重合体であっても、２種以上のシロキサン単位からなる共重合体であってもよい。更に、（Ａ）成分中の珪素原子に結合したアルケニル基の位置は特に制限されず、該アルケニル基は分子鎖末端の珪素原子及び分子鎖非末端（分子鎖途中）の珪素原子のどちらか一方にのみ結合していてもよいし、これら両者に結合していてもよい。

【0018】

このような（Ａ）成分は、下記平均組成式（２）
Ｒ³_bＲ⁴_cＳｉＯ_(4-b-c)/2 （２）
（式中、Ｒ³は独立に脂肪族不飽和結合を含有しない非置換又は置換の一価炭化水素基を表し、Ｒ⁴は独立にアルケニル基を表し、ｂは、通常０．７〜２．２、好ましくは１．８〜２．１、より好ましくは１．９５〜２．０の正数であり、ｃは、通常０．０００１〜０．２、好ましくは０．０００５〜０．１、より好ましくは０．０１〜０．０５の正数であり、但し、ｂ＋ｃは、通常０．８〜２．３、好ましくは１．９〜２．２、より好ましくは１．９８〜２．０５の正数である。）
で表すことができる。

【0019】

Ｒ³としては、炭素数１〜１０の、脂肪族不飽和結合を含有しない非置換又は置換の一価炭化水素基が挙げられる。Ｒ³の具体例としては、メチル基、エチル基、プロピル基、イソプロピル基、ブチル基、イソブチル基、ｔｅｒｔ−ブチル基、ヘキシル基、オクチル基、デシル基等のアルキル基；フェニル基、トリル基、キシリル基、ナフチル基等のアリール基；シクロペンチル基、シクロヘキシル基等のシクロアルキル基；ベンジル基、２−フェニルエチル基、３−フェニルプロピル基等のアラルキル基；これらの炭化水素基中の炭素原子に結合した水素原子の一部又は全てが塩素原子、臭素原子、ヨウ素原子等のハロゲン原子、又はシアノ基等によって置換された基、例えば、クロロメチル基、２−ブロモエチル基、３，３，３−トリフルオロプロピル基、シアノエチル基等が挙げられる。これらの中でも、（Ａ）成分として、Ｒ³をメチル基、フェニル基又はこれら両者の組み合わせとすると、合成が容易であり、化学的安定性が良好となるため、好ましい。また、特に、耐溶剤性が良好なオルガノポリシロキサンとしたい場合には、Ｒ³はメチル基、フェニル基又はこれら両者の組み合わせと更に３，３，３−トリフルオロプロピル基との組み合わせとすることが好ましい。

【0020】

Ｒ⁴としては、炭素数２〜８のアルケニル基が挙げられる。Ｒ⁴の具体例としては、ビニル基、アリル基、１−プロペニル基、イソプロペニル基、１−ブテニル基、イソブテニル基、ヘキセニル基等が挙げられる。これらの中でも、ビニル基が好ましい。（Ａ）成分として、Ｒ⁴がビニル基であると、合成が容易であり、化学的安定性が良好となるため、好ましい。

【0021】

このような（Ａ）成分の具体例としては、分子鎖両末端トリメチルシロキシ基封鎖ジメチルシロキサン・メチルビニルシロキサン共重合体、分子鎖両末端トリメチルシロキシ基封鎖メチルビニルポリシロキサン、分子鎖両末端トリメチルシロキシ基封鎖ジメチルシロキサン・メチルビニルシロキサン・メチルフェニルシロキサン共重合体、分子鎖両末端トリメチルシロキシ基封鎖ジメチルシロキサン・メチルビニルシロキサン・ジフェニルシロキサン共重合体、分子鎖両末端ジメチルビニルシロキシ基封鎖ジメチルポリシロキサン、分子鎖両末端ジメチルビニルシロキシ基封鎖メチルビニルポリシロキサン、分子鎖両末端ジメチルビニルシロキシ基封鎖ジメチルシロキサン・メチルビニルシロキサン共重合体、分子鎖両末端ジメチルビニルシロキシ基封鎖ジメチルシロキサン・メチルビニルシロキサン・メチルフェニルシロキサン共重合体、分子鎖両末端ジメチルビニルシロキシ基封鎖ジメチルシロキサン・メチルビニルシロキサン・ジフェニルシロキサン共重合体、分子鎖両末端ジビニルメチルシロキシ基封鎖ジメチルポリシロキサン、分子鎖両末端トリビニルシロキシ基封鎖ジメチルポリシロキサン等が挙げられる。これらのオルガノポリシロキサンは、１種単独で使用しても、２種以上を組み合わせて使用してもよく、また、重合度の異なる１種又は２種以上を併用してもよい。

【0022】

〔（Ｂ）成分〕
（Ｂ）成分は、２５℃での粘度が１００ｍＰａ・ｓ以下、好ましくは１〜１００ｍＰａ・ｓであって、一分子中に珪素原子と結合する水素原子を２〜１０個、好ましくは２〜７個、より好ましくは２〜４個含有し、アルコキシ基を含まず、アルキレン基を介して珪素原子と結合するエポキシ基を少なくとも１個、好ましくは１〜４個、より好ましくは１又は２個含有し、更にポリシロキサンの重合度が１５以下、好ましくは４〜１５、より好ましくは４〜８であり、かつポリシロキサンの骨格が環状構造を含む室温（２５℃）で液状オルガノハイドロジェンポリシロキサンである。このようなオルガノハイドロジェンポリシロキサンは、常温又は加熱することによって、硬化し、更に金属、有機樹脂等に自己接着性を与えるための架橋剤及び／又は接着付与剤として作用する。

【0023】

珪素原子と結合する水素原子（ＳｉＨ基）の含有量が、２個未満のとき、得られる組成物が未硬化となる場合があり、１０個超過のとき、初期物性に対し、熱又は湿熱エージング後の物性変化が大きくなる場合があるため、好ましくない。アルキレン基を介して珪素原子と結合するエポキシ基の含有量が０個のとき、自己接着性を示さず、４個超過のとき、得られる組成物の保存性が悪くなる場合がある。また、２５℃での粘度が１ｍＰａ・ｓ未満又は重合度が４未満のとき、得られる組成物の硬化物の物理的特性と接着性とが十分満足するものとなりにくい場合がある。一方、１００ｍＰａ・ｓ超過又は重合度が１５超過のとき、接着性が不十分となることがあるため、好ましくない。なお、ここでいう重合度（又は分子中の珪素原子数）は、ＧＣ／ＭＳ（ガスクロマトグラフィ／質量分析法）分析、ＧＰＣ（ゲルパーミエーションクロマトグラフィ）分析によるポリスチレン換算の数平均値等により求めることができる。

【0024】

（Ｂ）成分の分子構造は、特に限定されないが、ポリシロキサンの骨格が環状構造を含んでいる必要がある。ポリシロキサンの環状構造は、珪素原子数３〜８の環状構造が好ましく、特に珪素原子数４のものが好ましい。環状シロキサン構造を有しないと作業性、接着性、耐熱性が不十分となる。

【0025】

また、（Ｂ）成分の分子構造には、アルコキシ基を含まないことを必須とする。これは、アルコキシ基は水分により容易に加水分解するため、組成物の硬化物の初期特性に対し、特に湿熱エージング後の物性変化が大きくなってしまうからである。

【0026】

このような（Ｂ）成分の具体例としては、下記一般式で示されるオルガノハイドロジェンポリシロキサンが好ましい。

【化2】

（式中、ｍは１〜６の整数、好ましくは１〜３の整数、より好ましくは２又は３である。）
これらのオルガノハイドロジェンポリシロキサンは、１種単独で使用しても、２種以上を組み合わせて使用してもよい。

【0027】

（Ｂ）成分の配合量は、（Ａ）成分のオルガノポリシロキサン１００質量部に対して、０．０１〜３０質量部であり、好ましくは０．１〜２０質量部である。配合量が、０．０１質量部より少ないと実用に耐え得るだけの接着効果が得られず、３０質量部より多いと耐熱後の硬化物の物理的特性が損なわれることがあるため、好ましくない。

【0028】

また、（Ｂ）成分は、（Ａ）成分のアルケニル基と（Ｂ）成分のＳｉＨ基とのモル比が、ＳｉＨ基／アルケニル基＝０．２〜５．０、好ましくは０．４〜２となるように配合される。配合量に係るモル比が、０．２に満たないと硬化が不十分であったり、また硬化しても硬化物の物理特性に劣り、５．０を超えると硬化が不十分であったり、また硬化しても硬化物の物理特性が耐熱後に変動したりするため、好ましくない。

【0029】

〔（Ｃ）成分〕
（Ｃ）成分は、組成物の熱伝導性を高めるために配合される熱伝導性充填剤である。
熱伝導性充填剤としては、無機粉末及び／又は金属粉末であることが好ましく、具体的には、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、酸化アルミニウム、結晶性シリカ、酸化亜鉛、酸化珪素、炭化珪素、窒化珪素、酸化マグネシウム、酸化チタン、酸化ベリリウム、窒化アルミニウム、窒化ホウ素等から選択される無機粉末の１種以上、及び／又は、アルミニウム、金、銀、銅、鉄、ニッケル、ステンレススチール等から選択される金属粉末の１種以上を用いることができる。

【0030】

（Ｃ）成分の平均粒径は、特に限定されないが、５０μｍ以下、通常０．１〜５０μｍ、好ましくは０．２〜３０μｍ、より好ましくは０．２〜２０μｍである。平均粒径が、５０μｍを超えると外観や分散性が悪くなるおそれがあり、特に液状シリコーンゴムの場合、放置しておくと熱伝導性充填剤が沈降するおそれがある。また、０．１μｍを下回ると充填性が著しく悪くなり、粘度が高くなるとともに取り扱い性が悪くなるおそれがある。なお、ここでいう平均粒径は、例えばレーザー光回折法による粒度分布測定における累積重量平均値（Ｄ₅₀）、又はメジアン径等として求めることができる。

【0031】

このような熱伝導性充填剤の形状は、丸みを帯びた球状に近いものであることが好ましい。形状が丸みを帯びているものほど高充填しても粘度の上昇を抑えることができるからである。球状の安価な熱伝導性充填剤としては、昭和電工株式会社製の球状アルミナＡＳシリーズ、株式会社アドマテックス製の高純度球状アルミナＡＯシリーズ等が挙げられる。更に、粒径の大きい粉末と粒径の小さい粉末とを最密充填理論分布曲線に従う比率で組み合わせることによって、充填効率の向上、低粘度化及び高熱伝導化を導くことができる。

【0032】

（Ｃ）成分の配合量は、（Ａ）成分１００質量部に対して、５〜４，０００質量部であり、好ましくは１００〜３，５００質量部であり、より好ましくは５００〜３，０００質量部であり、更に好ましくは１，０００〜２，５００質量部である。配合量が、５質量部未満であると、得られるシリコーンゴムの熱伝導性が不十分となり、一方、４，０００質量部を超えると、シリコーン接着剤組成物への配合が難しくなり、該組成物の粘度が高くなり、成形加工性が悪くなってしまうため、好ましくない。

【0033】

〔（Ｄ）成分〕
（Ｄ）成分は、組成物の硬化を促進するために配合されるヒドロシリル化反応触媒であり、白金族金属系触媒であることが好ましい。白金族金属系触媒としては、例えば、白金系触媒、ロジウム系触媒、イリジウム系触媒、パラジウム系触媒、ルテニウム系触媒が例示でき、好ましくは白金系触媒が使用できる。

【0034】

具体的には、白金微粉末、白金黒、塩化白金酸、四塩化白金、アルコール変性塩化白金酸、白金のオレフィン錯体、白金のアルケニルシロキサン錯体、白金のカルボニル錯体、これらの白金系触媒を含むメチルメタクリレート樹脂、ポリカーボネート樹脂、ポリスチレン樹脂、シリコーン樹脂等の熱可塑性有機樹脂粉末等の白金系触媒；式：［Ｒｈ（Ｏ₂ＣＣＨ₃）₂］₂、Ｒｈ（Ｏ₂ＣＣＨ₃）₃、Ｒｈ₂（Ｃ₈Ｈ₁₅Ｏ₂）₄、Ｒｈ（Ｃ₅Ｈ₇Ｏ₂）₃、Ｒｈ（Ｃ₅Ｈ₇Ｏ₂）（ＣＯ）₂、Ｒｈ（ＣＯ）［Ｐｈ₃Ｐ］（Ｃ₅Ｈ₇Ｏ₂）、ＲｈＸ’₃［（Ｒ⁵）₂Ｓ］₃、（Ｒ⁶₃Ｐ）₂Ｒｈ（ＣＯ）Ｘ’、（Ｒ⁶₃Ｐ）₂Ｒｈ（ＣＯ）Ｈ、Ｒｈ₂Ｘ’₂Ｙ₄、Ｈ_pＲｈ_q（Ｅｎ）_rＣｌ_s、又はＲｈ［Ｏ（ＣＯ）Ｒ⁵］_3-t（ＯＨ）_tで表されるロジウム系触媒（式中、Ｘ’は水素原子、塩素原子、臭素原子、又はヨウ素原子であり、Ｙはメチル基、エチル基等のアルキル基、ＣＯ、Ｃ₈Ｈ₁₄又は０．５Ｃ₈Ｈ₁₂であり、Ｒ⁵はアルキル基、シクロアルキル基、又はアリール基であり、Ｒ⁶はアルキル基、アリール基、アルキルオキシ基、又はアリールオキシ基であり、Ｅｎはオレフィンであり、ｐは０又は１であり、ｑは１又は２であり、ｒは１〜４の整数であり、ｓは２、３又は４であり、ｔは０又は１である。）；式：Ｉｒ（ＯＯＣＣＨ₃）₃、Ｉｒ（Ｃ₅Ｈ₇Ｏ₂）₃、［Ｉｒ（Ｚ）（Ｅｎ）₂］₂、又は［Ｉｒ（Ｚ）（Ｄｉｅｎ）］₂で表されるイリジウム系触媒（式中、Ｚは塩素原子、臭素原子、ヨウ素原子、又はアルコキシ基であり、Ｅｎはオレフィンであり、Ｄｉｅｎはシクロオクタジエンである。）が例示できる。

【0035】

（Ｄ）成分の配合量は、組成物の硬化有効量（硬化を促進する量）であれば特に限定されないが、（Ａ）成分１００質量部に対して、（Ｄ）成分中の金属原子が好ましくは０．０００００１〜０．１質量部となる量であり、より好ましくは０．００００１〜０．０５質量部となる量である。

【0036】

〔（Ｅ）成分〕
（Ｅ）成分は、下記一般式（１）で表されるシリル基を一分子中に少なくとも１個含有し、２５℃での粘度が０．０１〜３０Ｐａ・ｓ、好ましくは０．０２〜１０Ｐａ・ｓであり、かつポリシロキサンの骨格が環状構造を含まないオルガノポリシロキサンである。
−ＳｉＲ¹_aＲ²_3-a （１）
（但し、Ｒ¹は非置換又は置換の一価炭化水素基であり、Ｒ²は炭素数１〜８のアルコキシ基又はアシロキシ基であり、ａは０、１又は２である。）

【0037】

このような（Ｅ）成分を配合することにより、（Ｃ）成分の熱伝導性充填剤を多量に配合しても、取り扱い性及び成形性がよく、かつ金属、ガラス及び有機樹脂に自己接着性を与えるという効果がより向上する。

【0038】

（Ｅ）成分の２５℃での粘度が、０．０１Ｐａ・ｓ未満のとき、接着性向上効果が不十分となることがあり、一方、３０Ｐａ・ｓ超過のとき、作業性が低下することがあるため、好ましくない。

【0039】

（Ｅ）成分の分子構造は、骨格が環状構造でなければ特に限定されず、直鎖状構造、一部分岐を有する直鎖状構造、分岐鎖状構造が挙げられるが、通常、実質的に直鎖状のオルガノポリシロキサンであることが好ましく、具体的には、分子鎖が主にジオルガノシロキサン単位の繰り返しからなり、側鎖に式（１）で表されるシリル基が導入された直鎖状のジオルガノポリシロキサン、分子鎖片末端が式（１）で表されるシリル基で封鎖された直鎖状のジオルガノポリシロキサン、特に好ましくは分子鎖両末端が式（１）で表されるシリル基で封鎖された直鎖状のジオルガノポリシロキサンである。

【0040】

式（１）中のＲ¹は、非置換又は置換の一価炭化水素基であり、具体例としては、メチル基、エチル基、プロピル基、イソプロピル基、ブチル基、イソブチル基、ｔｅｒｔ−ブチル基、ヘキシル基、オクチル基、デシル基等のアルキル基；フェニル基、トリル基、キシリル基、ナフチル基等のアリール基；シクロペンチル基、シクロヘキシル基等のシクロアルキル基；ベンジル基、２−フェニルエチル基、３−フェニルプロピル基等のアラルキル基；これらの炭化水素基中の炭素原子に結合した水素原子の一部又は全部が塩素原子、臭素原子、ヨウ素原子等のハロゲン原子、シアノ基等によって置換された基、例えば、クロロメチル基、２−ブロモエチル基、３，３，３−トリフルオロプロピル基、シアノエチル基等が挙げられる。

【0041】

これらの中でも、（Ｅ）成分として、Ｒ¹をメチル基、フェニル基又はこれら両者の組み合わせとすると、合成が容易であり、化学的安定性が良好であるため、好ましい。また、特に、耐溶剤性が良好なオルガノポリシロキサンとしたい場合には、Ｒ¹はメチル基、フェニル基又はこれら両者の組み合わせと更に３，３，３−トリフルオロプロピル基との組み合わせとすることが好ましい。

【0042】

また、必要に応じて脂肪族不飽和結合を含有してもよく、例えば炭素数２〜８のアルケニル基を用いることができる。具体例としては、ビニル基、アリル基、１−プロペニル基、イソプロペニル基、１−ブテニル基、イソブテニル基、ヘキセニル基等が挙げられる。これらの中でも合成が容易であり、化学的安定性が良好であるビニル基が好ましい。

【0043】

式（１）中のＲ²は、炭素数１〜８のメトキシ基、エトキシ基、プロポキシ基、ブトキシ基等のアルコキシ基又はアセトキシ基等のアシロキシ基であり、これらの中でも合成が容易であるメトキシ基、エトキシ基又はこれらの両者の組み合わせが好ましい。

【0044】

（Ｅ）成分中、式（１）以外の珪素原子の置換基は、非置換又は置換の一価炭化水素基であり、上述したＲ¹で説明したものと同様のものが挙げられる。そのような一価炭化水素基のうち、合成の面からメチル基、フェニル基、ビニル基、又はこれら２種又は３種の組み合わせが好ましい。

【0045】

このような（Ｅ）成分の具体例としては、分子鎖両末端トリメトキシシロキシ基封鎖ジメチルシロキサン、分子鎖両末端トリメトキシシロキシ基封鎖ジメチルシロキサン・メチルビニルシロキサン共重合体、分子鎖両末端トリメトキシシロキシ基封鎖メチルビニルポリシロキサン、分子鎖両末端トリメトキシシロキシ基封鎖ジメチルシロキサン・メチルビニルシロキサン・メチルフェニルシロキサン共重合体、分子鎖両末端トリメトキシシロキシ基封鎖ジメチルシロキサン・メチルビニルシロキサン・ジフェニルシロキサン共重合体、分子鎖両末端ジメトキシメチルシロキシ基封鎖ジメチルポリシロキサン、分子鎖両末端ジメトキシビニルシロキシ基封鎖ジメチルポリシロキサン、分子鎖両末端ジメトキシビニルシロキシ基封鎖メチルビニルポリシロキサン、分子鎖両末端ジメトキシビニルシロキシ基封鎖ジメチルシロキサン・メチルビニルシロキサン共重合体、分子鎖両末端ジメトキシビニルシロキシ基封鎖ジメチルシロキサン・メチルビニルシロキサン・メチルフェニルシロキサン共重合体、分子鎖両末端ジメトキシビニルシロキシ基封鎖ジメチルシロキサン・メチルビニルシロキサン・ジフェニルシロキサン共重合体、分子鎖両末端ジビニルメトキシシロキシ基封鎖ジメチルポリシロキサン、分子鎖片末端トリメトキシシロキシ基封鎖ジメチルシロキサン等が挙げられる。これらのオルガノポリシロキサンは、１種単独で使用しても、２種以上を組み合わせて使用してもよく、また重合度の異なる１種又は２種以上を併用してもよい。

【0046】

（Ｅ）成分の配合量は、（Ａ）成分のオルガノポリシロキサン１００質量部に対して、０．１〜１００質量部、より好ましくは０．１〜５０質量部、更に好ましくは１〜３０質量部である。配合量が、０．１未満であると流動性が著しく劣ることがあり、１００質量部を超えると目的とする機械的強度が得られないことがあるため、好ましくない。

【0047】

〔（Ｆ）成分〕
（Ｆ）成分は、組成物の熱伝導率を向上させるための必須成分であり、アセチレンの熱分解方式によって得られ、かさ密度が０．０６〜０．１８ｇ／ｃｍ³であるアセチレンブラックである。このようなアセチレンブラックは、他のカーボンブラックと比較して、ストラクチャー（粒子の繋がり）が高く、かつ結晶性も高いため、少量添加でも組成物の熱伝導率向上に大きく寄与する。

【0048】

ここで、（Ｆ）成分のかさ密度が、０．０６ｇ／ｃｍ³未満のとき、組成物の混練り時の飛散が激しいため取り扱いが難しくなることがあり、０．１８ｇ／ｃｍ³を超えるとき、組成物において均一な混練りが難しくなることがあるため、好ましくない。 なお、（Ｆ）成分は、かさ密度は０．０６〜０．１８ｇ／ｃｍ³の範囲内であれば１種単独で使用しても、２種以上を併用してもよい。

【0049】

（Ｆ）成分の配合量は、（Ａ）成分のオルガノポリシロキサン１００質量部に対して、０．０１〜１０質量部、好ましくは０．０５〜５質量部であり、より好ましくは０．１〜３質量部である。配合量が、０．０１質量部未満では十分な熱伝導率向上が認められないことがあり、１０質量部を超えると大幅な熱伝導率の向上が認められるものの、著しく組成物の流動性が悪くなることがあるため、好ましくない。

【0050】

〔その他の成分〕
本発明のリアクトル用熱伝導性シリコーン接着剤組成物には、必要に応じて、その目的を損なわない範囲で、硬さ調整剤として、（Ｂ）成分とは異なる、少なくとも一分子中にアルコキシ基を含まず、かつ少なくとも２個の珪素原子に結合した水素原子を有するオルガノハイドロジェンポリシロキサンなどの架橋剤、アセチレンアルコール系化合物、アルケニル基含有シロキサンオリゴマーなどの硬化遅延剤（硬化反応抑制剤）、酸化セリウムなどの耐熱向上剤、着色のための有機系・無機系の各種着色顔料などを適時混合してもよい。

【0051】

〔リアクトル用熱伝導性シリコーン接着剤組成物の製造方法〕
このような各種成分から、リアクトル用熱伝導性シリコーン接着剤組成物を得るには公知の混合方法に従えばよいが、反応性組成物である故、予め１液組成物又は２液組成物として構成するのが作業上好ましい。

【0052】

１液組成物を構成するには、例えば、次の（Ｉ）〜（ＩＩＩ）のようにして得ることができる。
（Ｉ）先ず、（Ａ）成分と（Ｃ）成分とを混合して、（Ａ）成分と（Ｃ）成分とからなる混合物を得た後、該混合物に（Ｅ）成分を混合させるか、又は（Ａ）成分、（Ｃ）成分、（Ｅ）成分を同時に混合させて、（Ａ）成分、（Ｃ）成分、（Ｅ）成分からなる混合物を得る。ここで、（Ｃ）成分の表面が、（Ａ）、（Ｅ）成分により処理されることになるが、その処理を促進するために、例えば１５０℃程度の加熱処理をしてもよい。
（ＩＩ）（Ｉ）で得られた（Ａ）成分、（Ｃ）成分、（Ｅ）成分からなる混合物に、（Ｄ）成分を添加して混合し、（Ａ）成分、（Ｃ）成分、（Ｄ）成分、（Ｅ）成分からなる混合物を得る。
（ＩＩＩ）そして、（ＩＩ）で得られた（Ａ）成分、（Ｃ）成分、（Ｄ）成分、（Ｅ）成分からなる混合物に、必要に応じてアセチレンアルコール系化合物、アルケニル基含有シロキサンオリゴマーなどの硬化遅延剤（硬化反応抑制剤）を適量添加して混合させた後、（Ｂ）、（Ｆ）成分を添加して混合し、（Ａ）成分、（Ｂ）成分、（Ｃ）成分、（Ｄ）成分、（Ｅ）成分、（Ｆ）成分を含有する最終的な組成物を得る。

【0053】

こうして得られる１液組成物は、必要に応じて硬化遅延剤を含ませているので、（ＩＩＩ）における混合時間を調整しながら、均一な組成物を得ると共に、該組成物を用いたポッティング作業も余裕をもって行う効果を得ることができる。

【0054】

また、２液組成物を構成するには、（Ａ）、（Ｂ）、（Ｄ）成分のみが共存しなければ、任意の組み合わせで適宜構成し得る。例えば、上記（Ｉ）、（ＩＩ）で得られる（Ａ）成分、（Ｃ）成分、（Ｄ）成分、（Ｅ）成分からなる混合物Ａと、（Ｂ）成分、（Ｆ）成分とからなる混合物Ｂとの２液組成物となし、これら混合物Ａ、混合物Ｂのいずれか一方又は両方に、必要に応じてアセチレンアルコール系化合物、アルケニル基含有シロキサンオリゴマーなどの硬化遅延剤（硬化反応抑制剤）を適量添加して混合させることにより、２液組成物とすることができる。そして、使用する直前に、この２液組成物を混合することによって、上記１液組成物の場合と同様の効果を得ることができる。

【0055】

２液組成物の構成は、予め２液組成物を構成しておき、使用時に混合するだけでよいので、ポッティング作業に供するリードタイム短縮の点で１液組成物の構成よりも優れており、一方、１液組成物の構成は、使用時に全ての成分を段階的に混合するので、組み合わせや保管に係る各成分の変質を抑制し得る等の点で２液組成物の構成よりも優れている。従って、このような両構成の特徴を考慮し、使用状況に合わせて、いずれかの構成を選択すればよい。

【0056】

〔リアクトルの製造方法〕
本発明のリアクトルは、上述したリアクトル用熱伝導性シリコーン接着剤組成物によってポッティングされたリアクトルである。
即ち、例えば、図２に示すように、磁性材料の圧粉コア４に絶縁した銅線を巻き付けたコイル本体５をアルミニウム等の金属ケース６内に収納し、組成物をポッティング（注型封止）して、コイル本体５を組成物内に埋設した状態にする共に、組成物を硬化させることによって得られる。ここで、コイル本体５、金属ケース６等の構成部品、また、ポッティングのためのディスペンサー及びポッティング方法等は公知のもの又は技術を使用することができる。

【0057】

リアクトル用熱伝導性シリコーン接着剤組成物は、コイル本体５や金属ケース６の形状や大きさ、そしてリアクトル製造に係るライン設計にもよるが、常温下（通常、１０〜３０℃程度）でも加熱下でも硬化させることができる。
加熱により硬化させる場合は、６０〜２００℃、好ましくは８０〜１８０℃で１〜１２０分間、特に５〜６０分間とすることができる。また、必要に応じて、１５０〜２３０℃で１０分〜４時間程度の二次硬化処理を施してもよい。

【0058】

このようなリアクトル用熱伝導性シリコーン接着剤組成物は、アルミニウム、マグネシウム、鉄、ニッケル、銅等の金属；フロートガラス、強化ガラス等のガラス；ポリカーボネート（ＰＣ）、ポリブチレンテレフタレート（ＰＢＴ）、ポリフェニレンサルファイド（ＰＰＳ）、アクリル、エポキシ等の有機樹脂等に対して良好な接着性を与えることができる。

【0059】

また、リアクトル用熱伝導性シリコーン接着剤組成物の硬化物は、特に限定はされないが、例えば、細線加熱法（京都電子工業株式会社製の迅速熱伝導率計ＱＴＭ−５００）により測定した熱伝導率が、０．５Ｗ／ｍ・Ｋ以上、好ましくは０．８〜６．０Ｗ／ｍ・Ｋのものとなるよう、予め各成分の配合を上述した範囲内で調整しておくことが望ましい。熱伝導率が０．５Ｗ／ｍ・Ｋ未満であると電圧を昇圧するリアクトルの機能が蓄熱により妨げられることがあり、一方、熱伝導率が６．０Ｗ／ｍ・Ｋを超えると得られる組成物の流動性が悪くなることでリアクトル部分へのポッティング性が著しく悪くなる場合がある。

【実施例】

【0060】

以下、実施例と比較例を示して本発明を具体的に説明するが、本発明は下記実施例に限定されるものではない。
初期、熱処理後、湿熱処理後に係るシリコーンエラストマーの硬さ、引張強さ、切断時伸び、引張せん断接着力、熱伝導率、及び流れ性の測定、並びにリアクトル性能の測定は、以下のようになされた。なお、シリコーンエラストマーに係る特性は、いずれも２５℃における値である。

【0061】

〔初期〕
初期に係るシリコーンエラストマーの諸物性は、以下のように測定された。
〔硬さ〕
シリコーンエラストマー組成物を、１２０℃で１０分間プレス硬化し、更に１２０℃のオーブン中で５０分間加熱した。得られた厚さ２ｍｍのシリコーンエラストマーシートを３枚重ね、ＪＩＳ Ｋ ６２５３に規定されるタイプＡデュロメータにより硬さを測定した。

【0062】

〔引張り強さ、切断時伸び〕
シリコーンエラストマー組成物を、１２０℃で１０分間プレス硬化し、更に１２０℃のオーブン中で５０分間加熱した。得られた厚さ２ｍｍのシリコーンエラストマーシートの引張強さ、切断時伸びを、ＪＩＳ Ｋ ６２５１に従って測定した。

【0063】

〔引張せん断接着力〕
厚み１．０ｍｍのアルミニウム（ＪＩＳ Ｈ ４０００ Ａ１０５０Ｐ）板の間に、シリコーンエラストマー組成物を、厚さが２．０ｍｍ、接着面積が２５ｍｍ×１０ｍｍとなるように挟み込んだ状態で、１２０℃で１時間加熱し、該組成物を硬化させて接着試験片を作製した。また、厚み１．５〜１．６ｍｍ、幅６．５〜６．７ｍｍのコイル線の間に、シリコーンエラストマー組成物を厚さが１．０ｍｍ、接着面積が６．５〜６．７ｍｍ×１２．５ｍｍとなるようにして、同様な条件で硬化させて接着試験片を作製した。得られた試験片の引張せん断接着力を、ＪＩＳ Ｋ ６８５０に従って測定した。

【0064】

〔熱伝導率〕
シリコーンエラストマー組成物を、１２０℃で１０分間プレス硬化し、更に１２０℃のオーブン中で５０分間オーブン加熱した。得られた５０ｍｍ×１１０ｍｍ×８ｍｍのシリコーンエラストマー組成物の熱伝導率を、細線加熱法（ホットワイヤ法）により京都電子工業株式会社製の迅速熱伝導率計ＱＴＭ−５００により測定した。

【0065】

〔流れ性〕
図１に示したように、シリコーンエラストマー組成物１を、０．６ｃｍ³取り、Ａｌ板２（ＪＩＳ，Ｈ，４０００、０．５×２５×２５０ｍｍ）に垂らす。垂らした後、すぐに滴下したＡｌ板を傾斜（傾斜角α＝２８度）させ（図１（Ａ），（Ｂ））、２３℃（±２℃）雰囲気下で放置させる。２３℃（±２℃）×１時間後に取り出し、シリコーンエラストマー組成物１’の長さＬを流れた端から端まで測定する（図１（Ｃ），（Ｄ））。上記方法は、シリコーンエラストマー組成物の流れ性を評価する際に非常に重要な方法である。この方法はＡｌ板を傾斜させることで簡単にできる方法であり、使用されるＡｌ板はＪＩＳに準拠したＡｌ板を使用することで表面状態を統一することができる。なお、この傾斜角度は２８度が最も適性であるが、この角度の幅は２６〜３０度の範囲でもよい。この角度が２６度未満になると流れにくくなり、また３０度を超えると流れ性が悪い組成物でも使用可能な範囲に入ってしまう。次に組成物を垂らす量であるが、質量よりも体積が重要なので、０．６ｍｌをシリンジ等で測定して、垂らすことが誤差も小さく有効な手段である。これについては０．６ｍｌから約±１０％の範囲内に測定されることが重要である。−１０％を下まわると流れ性のよい組成物でも使用不可能になってしまい、逆に１０％を上まわると流れ性の悪い組成物でも使用可能となってしまうからである。
シリコーンエラストマー組成物は、上記流れ性が５０ｍｍ以上である必要があり、好ましくは６０ｍｍ以上、更に好ましくは８０ｍｍ以上であることが充填性の点で有効である。なお、流れ性の上限は、流れ性が高ければ高いほど好ましいが、２５０ｍｍ程度が好ましく、特に１８０ｍｍ程度である。

【0066】

〔熱処理後〕
初期に係るシリコーンエラストマーの諸物性測定の際得たシリコーンエラストマー試験片を、１７０℃のオーブン中で１，０００時間加熱した後、同様に諸物性測定を行った。

【0067】

〔湿熱処理後〕
初期に係るシリコーンエラストマーの諸物性測定の際得たシリコーンエラストマー試験片を、８５℃／８５％ＲＨのオーブン中で１，０００時間加熱した後、同様に諸物性測定を行った。

【0068】

〔リアクトル性能〕
図２のように、ケース６内にコイル本体５を配置し、シリコーンエラストマー組成物を充填した。当該組成物を１２０℃で１時間加熱することにより、硬化させ、リアクトル３を製造した。更に、リアクトル３に所定の通電パターンで通電し、コイル本体５及びポッティング材（当該組成物の硬化物）の温度（初期熱特性）を測定した。
次に、１７０℃条件にて１，０００時間加熱し、熱老化されたリアクトル３と、８５℃／８５％ＲＨ条件にて１，０００時間加熱し、湿熱老化させたリアクトル３とを用意した。それぞれのリアクトルに対して、初期熱特性と同様の通電パターンで通電し、コイル本体５及びポッティング材の温度（熱老化後熱特性、湿熱老化後熱特性）を測定した。そして、初期熱特性と、熱老化後熱特性、湿熱老化後熱特性との温度差（リアクトル性能変化）を算出した。

【0069】

［実施例１］
特殊機化工業株式会社製のＴ．Ｋ．ハイビスミックスにより、粘度が４００ｍＰａ・ｓである分子鎖両末端ジメチルビニルシロキシ基封鎖ジメチルポリシロキサン（ビニル基の含有量＝０．１８５ｍｏｌ／１００ｇ）８０．０質量部、平均粒径が９．５μｍである球状アルミナ粉末（株式会社アドマテックス製；アドマファインＡＯ−４１Ｒ）５００．０質量部、下記式（ｉ）：

【化3】

で表されるジメチルシロキサン１５．０質量部、粘度が９００ｍＰａ・ｓである分子鎖両末端トリメトキシシロキシ基封鎖ジメチルポリシロキサン５．０質量部を室温で１５分混合し、更に−０．０９ＭＰａ以下の減圧下、１５０℃で２時間熱処理混合してシリコーンベースを調製した。
次に、冷却して室温になった上記ベースに、下記式（ｉｉ）：

【化4】

で表されるハイドロジェンポリシロキサン１．５０質量部（上記ベース中のジメチルポリシロキサンに含まれているビニル基１．０ｍｏｌに対して、本成分に含まれている珪素原子結合水素原子の合計量が０．８５ｍｏｌとなる量）、下記式（ｉｉｉ）：

【化5】

で表されるハイドロジェンポリシロキサン０．３５質量部（上記ベース中のジメチルポリシロキサンに含まれているビニル基１．０ｍｏｌに対して、本成分に含まれている珪素原子結合水素原子の合計量が０．１５ｍｏｌとなる量）及び硬化反応抑制剤として、エチニルシクロヘキサノール０．１５質量部、トリアリルイソシアヌレート０．３質量部、並びにアセチレンの熱分解方式によって得られたかさ密度０．１５ｇ／ｃｍ³であるアセチレンブラック（電気化学工業株式会社製；ＨＳ−１００）を１．０質量部混合し、最後に、白金の１，３−ジビニルテトラメチルジシロキサン錯体の１，３−ジビニルテトラメチルジシロキサン溶液（上記ベースコンパウンド中のジメチルポリシロキサン１００万質量部に対して本触媒中の白金金属が３０質量部となる量）０．２質量部を室温で１５分混合してシリコーンエラストマー組成物を調製した。

【0070】

［実施例２］
実施例１において、平均粒径が９．５μｍである球状アルミナ粉末（株式会社アドマテックス製；アドマファインＡＯ−４１Ｒ）の配合量を７００．０質量部とした以外は、同様にしてシリコーンエラストマー組成物を調製した。

【0071】

［実施例３］
実施例１において、平均粒径が９．５μｍである球状アルミナ粉末（株式会社アドマテックス製；アドマファインＡＯ−４１Ｒ）の配合量を４００．０質量部とした以外は、同様にしてシリコーンエラストマー組成物を調製した。

【0072】

［比較例１］
実施例１において、前記（ｉｉ）を用いず、下記式（ｉｖ）：

【化6】

で表されるハイドロジェンポリシロキサン１．６５質量部（上記ベース中のジメチルポリシロキサンに含まれているビニル基１．０ｍｏｌに対して、本成分に含まれている珪素原子結合水素原子の合計量が０．８５ｍｏｌとなる量）に置き換えた以外は、同様にしてシリコーンエラストマー組成物を調製した。

【0073】

［比較例２］
実施例１において、前記（ｉｉ）を用いず、下記式（ｖ）：

【化7】

で表されるハイドロジェンポリシロキサン２．８５質量部（上記ベース中のジメチルポリシロキサンに含まれているビニル基１．０ｍｏｌに対して、本成分に含まれている珪素原子結合水素原子の合計量が０．８５ｍｏｌとなる量）に置き換えた以外は、同様にしてシリコーンエラストマー組成物を調製した。

【0074】

［比較例３］
実施例１において、前記かさ密度０．１５ｇ／ｃｍ³であるアセチレンブラック（電気化学工業株式会社製；ＨＳ−１００）を１．０質量部添加しなかった以外は、同様にしてシリコーンエラストマー組成物を調製した。

【0075】

【表1】

【0076】

上記のように、一分子中に珪素原子と結合する水素原子を少なくとも２個以上有し、アルコキシ基を含み、かつポリシロキサンの骨格が環状構造を含む液状オルガノハイドロジェンポリシロキサンを含有したシリコーン接着剤組成物（比較例１、２）は、初期物性に対し、特に湿熱処理後における物性変化が大きいことが確認された。
また、実施例１と比較例１についてリアクトル性能変化を確認した結果、実施例１の結果が優れており、特に湿熱老化処理後の結果が顕著に優れていた。
アセチレンブラックを添加した実施例１、２は、アセチレンブラックを添加しなかった比較例３に対して、熱伝導率が向上することが認められた。

【産業上の利用可能性】

【0077】

本発明によれば、高熱伝導性であって、熱又は湿熱エージングによってもポッティング材に係る物性変化の少ないリアクトルが得られるので、リアクトルの性能・信頼性を高めたいバッテリー昇圧コンバータの分野、特に、ＨＥＶ、ＰＨＥＶ、ＥＶ、及びＦＣ等の分野において有用である。

【符号の説明】

【0078】

１ シリコーンエラストマー組成物
２ Ａｌ板
３ リアクトル
４ 圧粉コア
５ コイル本体
６ ケース

【図1】

【図2】