特許 5973056 磁気記録膜形成用スパッタリングターゲットの製造方法

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】5973056

(24)【登録日】2016年7月22日

(45)【発行日】2016年8月23日

(54)【発明の名称】磁気記録膜形成用スパッタリングターゲットの製造方法

(51)【国際特許分類】

   C23C 14/34 20060101AFI20160809BHJP

   B22F 3/14 20060101ALI20160809BHJP

   C01B 31/04 20060101ALN20160809BHJP

   C01B 31/00 20060101ALN20160809BHJP

【ＦＩ】

   C23C14/34 A

   B22F3/14 D

   !C01B31/04 101B

   !C01B31/00

【請求項の数】3

【全頁数】18

(21)【出願番号】特願2015-505325(P2015-505325)

(86)(22)【出願日】2014年2月10日

(86)【国際出願番号】JP2014053005

(87)【国際公開番号】WO2014141789

(87)【国際公開日】20140918

【審査請求日】2015年2月10日

(31)【優先権主張番号】特願2013-48333(P2013-48333)

(32)【優先日】2013年3月11日

(33)【優先権主張国】JP

(73)【特許権者】

【識別番号】502362758

【氏名又は名称】ＪＸ金属株式会社

(74)【代理人】

【識別番号】100093296

【弁理士】

【氏名又は名称】小越 勇

(74)【代理人】

【識別番号】100173901

【弁理士】

【氏名又は名称】小越 一輝

(72)【発明者】

【氏名】荻野 真一

(72)【発明者】

【氏名】中村 祐一郎

【審査官】 村岡 一磨

(56)【参考文献】

【文献】 特表２００９−５２７４４１（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２００５−２４７６７９（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開昭５９−０１８１０８（ＪＰ，Ａ）

【文献】 国際公開第２０１２／０８６３３５（ＷＯ，Ａ１）

【文献】 国際公開第２００５／０９５２７４（ＷＯ，Ａ１）

【文献】 国際公開第２０１２／０７３８８２（ＷＯ，Ａ１）

【文献】 国際公開第２０１０／１１００３３（ＷＯ，Ａ１）

(58)【調査した分野】（Int.Cl.，ＤＢ名）

Ｃ２３Ｃ １４／００−１４／５８

Ｂ２２Ｆ ３／１４

Ｃ０１Ｂ ３１／００

Ｃ０１Ｂ ３１／０４

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

フッ素含有量が５０ｗｔｐｐｍ以上である炭素粉末と磁性材金属粉末からなる原料粉末を混合した後、この混合粉末を成形、焼結し、得られた焼結体にさらに等方熱間加圧加工を施し、その後、ターゲット形状に加工して、磁性をもつ金属のターゲット中にＣ粒子を分散させることを特徴とする磁気記録膜形成用スパッタリングターゲットの製造方法。

【請求項2】

フッ素含有量が５０ｗｔｐｐｍ以上であり、メジアン径が０．１〜２０μｍである炭素粉末を含む原料粉末を混合した後、この混合粉末を成形、焼結し、得られた焼結体にさらに等方熱間加圧加工を施し、その後、ターゲット形状に加工することを特徴とする請求項１に記載の磁気記録膜形成用スパッタリングターゲットの製造方法。

【請求項3】

フッ素含有量が５０ｗｔｐｐｍ以上であり、メジアン径が０．１〜２０μｍである炭素粉末と磁性材金属粉末からなる原料粉末を混合した後、この混合粉末を成形、焼結し、得られた焼結体にさらに等方熱間加圧加工を施し、その後、ターゲット形状に加工する磁性合金系ターゲットの製造方法であって、磁性合金中にＣ粒子を分散させることを特徴とする磁気記録膜形成用スパッタリングターゲットの製造方法。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、磁気記録媒体におけるグラニュラー型の磁性薄膜の成膜に使用されるスパッタリングターゲット及び該ターゲットの製造に用いる炭素原料に関する。

【背景技術】

【0002】

ハードディスクドライブに代表される磁気記録の分野では、磁気記録媒体中の磁性薄膜の材料として、強磁性金属であるＣｏ、Ｆｅ、あるいは、Ｎｉをベースとした材料が用いられている。例えば、面内磁気記録方式を採用するハードディスクの磁性薄膜にはＣｏを主成分とするＣｏ−Ｃｒ系やＣｏ−Ｃｒ−Ｐｔ系の強磁性合金が用いられてきた。また、近年実用化された垂直磁気記録方式を採用するハードディスクの磁性薄膜には、Ｃｏを主成分とするＣｏ−Ｃｒ−Ｐｔ系の強磁性合金と非磁性の無機物粒子からなる複合材料が多く用いられている。そして上記の磁性薄膜は、生産性の高さから、上記材料を成分とするスパッタリングターゲットをＤＣマグネトロンスパッタ装置でスパッタして作製されることが多い。

【0003】

ハードディスクの記録密度は年々急速に増大しており、現状の６００Ｇｂｉｔ／ｉｎ²の面密度から将来は１ Ｔｂｉｔ／ｉｎ²に達すると考えられている。１Ｔｂｉｔ／ｉｎ²に記録密度が達すると記録ｂｉｔのサイズが１０ｎｍを下回るようになり、その場合、熱揺らぎによる超常磁性化が問題となってくると予想され、現在、使用されている磁気記録媒体の材料、例えばＣｏ−Ｃｒ基合金にＰｔを添加して結晶磁気異方性を高めた材料では十分ではないことが予想される。１０ｎｍ以下のサイズで安定的に強磁性として振る舞う磁性粒子は、より高い結晶磁気異方性を持っている必要があるからである。

【0004】

上記のような理由から、Ｌ１₀構造を持つＦｅＰｔ相が超高密度記録媒体用材料として注目されている。Ｌ１₀構造を持つＦｅＰｔ相は高い結晶磁気異方性とともに、耐食性、耐酸化性に優れているため、磁気記録媒体としての応用に適した材料と期待されているものである。そして、ＦｅＰｔ相を超高密度記録媒体用材料として使用する場合には、規則化したＦｅＰｔ磁性粒子を磁気的に孤立させた状態で出来るだけ高密度に方位をそろえて分散させるという技術の開発が求められている。

【0005】

このようなことから、Ｌ１₀構造を有するＦｅＰｔ磁性粒子を酸化物や炭素といった非磁性材料で孤立させたグラニュラー構造磁性薄膜が、熱アシスト磁気記録方式を採用した次世代ハードディスクの磁気記録媒体用として提案されている。このグラニュラー構造磁性薄膜は、磁性粒子同士が非磁性物質の介在により磁気的に絶縁される構造となっている。グラニュラー構造の磁性薄膜を有する磁気記録媒体及びこれに関連する公知文献としては、特許文献１、特許文献２、特許文献３、特許文献４、特許文献５を挙げることができる。

【0006】

上記Ｌ１₀構造を持つＦｅＰｔ相を有するグラニュラー構造磁性薄膜としては、非磁性物質としてＣを体積比率として１０〜５０％含有する磁性薄膜が、特にその磁気特性の高さから注目されている。このようなグラニュラー構造磁性薄膜は、Ｆｅターゲット、Ｐｔターゲット、Ｃターゲットを同時にスパッタリングするか、あるいは、Ｆｅ−Ｐｔ合金ターゲット、Ｃターゲットを同時にスパッタリングすることで作製されることが知られている。しかしながら、これらのスパッタリングターゲットを同時スパッタするためには、高価な同時スパッタ装置が必要となる。

【0007】

また、一般にスパッタ装置で合金に非磁性材料の含まれるスパッタリングターゲットをスパッタしようとすると、スパッタ時に非磁性材料の不用意な脱離やスパッタリングターゲットに内包される空孔を起点として異常放電が生じパーティクル（基板上に付着したゴミ）が発生するという問題がある。この問題を解決するには、非磁性材料と母材合金との密着性を高め、スパッタリングターゲットを高密度化させる必要がある。一般に、合金に非磁性材料が含まれるスパッタリングターゲットの素材は粉末焼結法により作製される。ところが、Ｆｅ−ＰｔにＣが大量に含まれる場合、Ｃが難焼結材料であるため高密度な焼結体を得ることが困難であった。

【0008】

また、本発明者は以前、Ｃ粒子が分散したＦｅ−Ｐｔ系スパッタリングターゲットにおいて、非磁性材料であるＣ粒子を微細に母材金属に均一に分散させることによって、高密度スパッタリングターゲットを作製する技術を提案した（特許文献６）。この技術によれば、Ｃ粒子の凝集を抑制することができるが、Ｃ粒子が難焼結材料である以上、それ自体の焼結性を向上させることが困難であった。また、特許文献７〜８には、磁気記録媒体膜形成用スパッタリングターゲットにおいて、ＦｅＰｔ合金相中にＣ相を分散させることで、スパッタリング時の異常放電やスパッタレートの場所による違いを抑制できるという技術が記載されているが、Ｃ（炭素）の焼結性改善については何ら触れられていない。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0009】

【特許文献1】特開２０００−３０６２２８号公報

【特許文献2】特開２０００−３１１３２９号公報

【特許文献3】特開２００８−５９７３３号公報

【特許文献4】特開２００８−１６９４６４号公報

【特許文献5】特開２００４−１５２４７１号公報

【特許文献6】国際公開第２０１２／０８６３３５号パンフレット

【特許文献7】特開２０１２−１０２３８７号公報

【特許文献8】特開２０１２−２１４８７４号公報

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0010】

本発明の課題は、高価な同時スパッタ装置を用いることなく、グラニュラー構造磁性薄膜の作製を可能にする、Ｃ粒子が分散したＦｅ−Ｐｔ系スパッタリングターゲットを提供することであり、さらには、スパッタリング時に発生するパーティクルの量を低減したスパッタリングターゲットを提供することを課題とする。

【課題を解決するための手段】

【0011】

上記の課題を解決するために、本発明者は鋭意研究を行った結果、非磁性材料である炭素原料中のフッ素含有量を調整することによって、炭素の難焼結性を改善することができることを見出した。また、このようにして作られたスパッタリングターゲットは、炭素の脱落を防止することができ、パーティクルの発生量を提言することが可能となるので、成膜時の歩留まりを向上できることを見出した。

【0012】

このような知見に基づき、本発明は、
１）磁気記録膜形成用スパッタリングターゲットの製造に用いる炭素粉末において、フッ素含有量が５０ｗｔｐｐｍ以上であることを特徴とする炭素粉末、
２）メジアン径が０．１〜２０μｍであることを特徴とする上記１）記載の炭素粉末、
３）上記１）又は２）記載の炭素粉末をターゲットの原料として用い、粉末焼結法により作製したことを特徴とする磁気記録膜形成用スパッタリングターゲット、
４）フッ素含有量が０．０５ｗｔｐｐｍ未満であることを特徴とする上記３）記載の磁気記録膜形成用スパッタリングターゲット、
５）上記１）又は２）記載の炭素粉末を含む原料粉末を混合した後、この混合粉末を成形、焼結し、得られた焼結体にさらに等方熱間加圧加工を施し、その後、ターゲット形状に加工することを特徴とする磁気記録膜形成用スパッタリングターゲットの製造方法、を提供する。

【発明の効果】

【0013】

本発明のＣ粒子が分散したＦｅ−Ｐｔ系スパッタリングターゲットは、高価な同時スパッタ装置を用いることなく、グラニュラー構造磁性薄膜の成膜を可能にし、さらには、スパッタリング時に発生するパーティクル量を低減したスパッタリングターゲットを提供できる優れた効果を有する。

【発明を実施するための形態】

【0014】

本発明は、磁気記録膜形成用スパッタリングターゲットの製造に用いる炭素粉末中のフッ素（Ｆ）含有量を５０ｗｔｐｐｍ以上とすることを特徴とするものである。炭素粉末には不純物としてフッ素（Ｆ）が含有されており、通常は、このような不純物が少ない原料が使用されている。
ここで、炭素原料中のフッ素は、炭素と結合する形で存在しているが、これを高温に曝すことでこの結合が切れる反応（脱フッ素反応）が生じる。このとき、炭素は余った結合手によって炭素同士が結合する反応が生じる。本発明によれば、あらかじめフッ素を比較的多く含む炭素原料粉末を用いることにより、脱フッ素反応の際炭素同士の結合反応が促進して、炭素の難焼結性を改善することができる。

【0015】

また、本発明は、磁気記録膜形成用スパッタリングターゲットの製造に用いる炭素原料粉末のメジアン径を０．１〜２０μｍとする場合も包含する。上記の脱フッ素反応により炭素原料同士の結合を促進するためには、炭素−フッ素の結合を有する炭素粉末同士の表面ができるだけ接していることが好ましい。炭素原料粉末のメジアン径を０．１μｍ未満とすると、炭素粒子数に対するフッ素量が不足することがある。一方、炭素原料粉末のメジアン径を２０μｍ超とすると、炭素原料そのものが異常放電の原因となることがあり好ましくない。したがって、炭素原料粉末のメジアン径を０．１〜２０μｍとすることが好ましい。

【0016】

また、本発明は、フッ素（Ｆ）含有量が５０ｗｔｐｐｍ以上、必要に応じて、メジアン径が０．１〜２０μｍの炭素原料粉末を用いて、これを焼結することにより、磁気記録膜形成用スパッタリングターゲットを製造することを特徴とするものである。このような特徴を有する炭素原料粉末を用いることにより、炭素同士の焼結を促進することができるので、スパッタリングの際にターゲットから炭素が脱落して、パーティクルが発生することを抑制することができる。なお、本発明は、炭素原料粉末に含まれるフッ素含有量等に特徴を有するもので、焼結の手段については、公知の手段を用いることができることは当然理解されるべきである。

【0017】

また、本発明は、磁気記録膜形成用スパッタリングターゲット中のフッ素の含有量が０．０５ｗｔｐｐｍ未満である場合も包含する。炭素原料粉末中に含まれるフッ素は、焼結時に高温に曝されることで脱フッ素反応が生じて低減する。このことは、一方で、炭素同士の結合（焼結）が促進していることを意味する。したがって、炭素原料粉末中のフッ素含有量とターゲット中のフッ素含有量を調整することで、定量的に炭素同士の結合量を制御することが可能となる。ターゲット中のフッ素含有量が０．０５ｗｔｐｐｍ以上であると、フッ素が異常放電の原因となって、パーティクルの発生を引き起こすことがあるため、好ましくない。

【0018】

また、本発明において、磁気記録膜形成用スパッタリングターゲットにはすでに公知の組成のものを使用することができる。例えば、Ｃ粒子が分散したＦｅ−Ｐｔ合金系ターゲットにおいて、Ｐｔ含有量が２０以上５０原子数比以下、Ｃ含有量が２０以上５０原子数比以下のものを使用することができる。また、本発明は、添加材として、Ａｇ、Ｃｕ、Ａｕ、Ｂ、Ｒｕ、Ｍｎから選択した１種以上の金属元素を添加することができ、さらに、Ｓｉ、Ｔｉ、Ｃｒ、Ｃｏ、Ｆｅ、Ｂ、Ｔａ、Ｇａ、Ｍｎ、Ｚｎ、Ｎｂ、Ａｌ、Ｍｇ、Ｚｒ、Ｙ、Ｃａから選択した１種以上の元素の酸化物もしくは窒化物を添加することができる。これにより、作製された磁性薄膜は良好な磁気特性が得られる。

【0019】

本発明のスパッタリングターゲットは、粉末焼結法によって作製する。作製にあたり、各原料粉末（Ｆｅ粉末、Ｐｔ粉末、Ｃ粉末など）を用意する。ここで、Ｃ粉末として、フッ素が所定量含有するＣ粉末、予めフッ素化処理したＣ粉末、あるいはフッ素化処理したＣ粉末とその他の炭素原料の混合粉末を使用することが重要である。
Ｃ粉末は、粒径０．１μｍ以上２０μｍ以下のものを用いることが望ましい。原料Ｃ粉末の粒径が小さ過ぎると、フッ素量が不足するなどの問題があり、一方、原料粉末の粒径が大きいと、Ｃ粒子が合金中に微細分散することが難しく、異常放電の原因となるおそれがある。その他の原料粉末についても０．１μｍ以上２０μｍ以下のものを用いることが望ましい。
さらに原料粉末として、合金粉末（Ｆｅ−Ｐｔ粉など）を用いてもよい。特にＰｔを含む合金粉末はその組成にもよるが、原料粉末中の酸素量を少なくするために有効である。合金粉末を用いる場合も、粒径が０．１μｍ以上２０μｍ以下のものを用いることが望ましい。

【0020】

そして、上記の粉末を所望の組成になるように秤量し、乳鉢等の公知の手法を用いて混合する。こうして得られた混合粉末をホットプレスで成型・焼結する。ホットプレス以外にも、プラズマ放電焼結法、熱間静水圧焼結法を使用することもできる。焼結時の保持温度は、スパッタリングターゲットの組成にもよるが、多くの場合、９００〜１４００°Ｃの温度範囲とする。

【0021】

次に、ホットプレスから取り出した焼結体に等方熱間加圧加工を施す。等方熱間加圧加工は、焼結体の密度向上に有効である。等方熱間加圧加工時の保持温度は焼結体の組成にもよるが、多くの場合、９００〜１４００°Ｃの温度範囲である。また加圧力は１００Ｍｐａ以上に設定する。
このようにして得られた焼結体を旋盤等で所望の形状に加工することにより、本発明のスパッタリングターゲットは作製できる。

【0022】

以上により、炭素の難焼結性が改善した磁気記録膜形成用スパッタリングターゲットを作製することができる。このようにして製造した本発明のスパッタリングターゲットは、スパッタリングの際にパーティクルの発生が少なく、グラニュラー構造磁性薄膜の成膜に使用するスパッタリングターゲットとして有用である。

【実施例】

【0023】

以下、実施例および比較例に基づいて説明する。なお、本実施例はあくまで一例であり、この例によって何ら制限されるものではない。すなわち、本発明は特許請求の範囲によってのみ制限されるものであり、本発明に含まれる実施例以外の種々の変形を包含するものである。

【0024】

（実施例１）
原料粉末として平均粒径３μｍのＦｅ粉末、平均粒径３μｍのＰｔ粉末、平均粒径１μｍのＣ粉末を用意した。Ｃ粉末には、フッ素を１５０ｗｔｐｐｍ含有する天然黒鉛を用いた。また、Ｃ粉末のメジアン径（Ｄ５０）は６．１μｍであった。これらの粉末を以下の原子数比で、合計重量が２６００ｇとなるように秤量した。
原子数比：Ｆｅ−３０Ｐｔ−４０Ｃ
なお、フッ素含有量はＧＤＭＳ（グロー放電質量分析）にて分析した。以下の実施例、比較例についても同様である。

【0025】

次に、秤量した粉末を容量１０リットルの乳鉢に投入し、４時間回転させて混合した。そして乳鉢から取り出した混合粉末をカーボン製の型に充填しホットプレスした。
ホットプレスの条件は、真空雰囲気、昇温速度３００°Ｃ／時間、保持温度１４００°Ｃ、保持時間２時間とし、昇温開始時から保持終了まで３０ＭＰａで加圧した。保持終了後はチャンバー内でそのまま自然冷却させた。
次にホットプレスの型から取り出した焼結体に熱間等方加圧加工を施した。熱間等方加圧加工の条件は、昇温速度３００°Ｃ／時間、保持温度１１００°Ｃ、保持時間２時間とし、昇温開始時からＡｒガスのガス圧を徐々に高めて、１１００°Ｃ保持中は１５０ＭＰａで加圧した。保持終了後は炉内でそのまま自然冷却させた。
こうして作製された焼結体のフッ素含有量は０．０５ｗｔｐｐｍ未満であった。また密度をアルキメデス法で測定し、相対密度を計算したところ９６．１％であった。

【0026】

次に焼結体を直径１８０．０ｍｍ、厚さ５．０ｍｍの形状へ旋盤で切削加工した後、マグネトロンスパッタ装置（キヤノンアネルバ製Ｃ-３０１０スパッタリングシステム）に取り付け、スパッタリングを行った。
スパッタリングの条件は、投入電力１ｋＷ、Ａｒガス圧１．７Ｐａとし、２ｋＷｈｒのプレスパッタリングを実施した後、４インチ径のシリコン基板上に２０秒間成膜した。そして基板上へ付着した直径０．２〜３．０μｍのパーティクルの個数を表面異物検査装置（Ｓｕｒｆｓｃａｎ６４２０、ＫＬＡ−Ｔｅｎｃｏｒ社製）で測定した。このときのパーティクル個数は１３０個であった。

【0027】

（比較例１）
原料粉末として平均粒径３μｍのＦｅ粉末、平均粒径３μｍのＰｔ粉末、平均粒径１μｍのＣ粉末を用意した。Ｃ粉末には、フッ素含有量１ｗｔｐｐｍ、メジアン径（Ｄ５０）０．０５μｍのカーボンブラックを用いた。これらの粉末を以下の原子数比で、合計重量が２６００ｇとなるように秤量した。
原子数比：Ｆｅ−３０Ｐｔ−４０Ｃ

【0028】

次に、秤量した粉末を容量１０リットルの乳鉢に投入し、４時間回転させて混合した。そして乳鉢から取り出した混合粉末をカーボン製の型に充填しホットプレスした。
ホットプレスの条件は、真空雰囲気、昇温速度３００°Ｃ／時間、保持温度１４００°Ｃ、保持時間２時間とし、昇温開始時から保持終了まで３０ＭＰａで加圧した。保持終了後はチャンバー内でそのまま自然冷却させた。
次に、ホットプレスの型から取り出した焼結体に熱間等方加圧加工を施した。熱間等方加圧加工の条件は、昇温速度３００°Ｃ／時間、保持温度１１００°Ｃ、保持時間２時間とし、昇温開始時からＡｒガスのガス圧を徐々に高めて、１１００°Ｃ保持中は１５０ＭＰａで加圧した。保持終了後は炉内でそのまま自然冷却させた。
こうして作製された焼結体のフッ素含有量は０．０５ｗｔｐｐｍ未満であった。また密度をアルキメデス法で測定し、相対密度を計算したところ９４．８％であった。

【0029】

次に焼結体を直径１８０．０ｍｍ、厚さ５．０ｍｍの形状へ旋盤で切削加工した後、マグネトロンスパッタ装置（キヤノンアネルバ製Ｃ-３０１０スパッタリングシステム）に取り付け、スパッタリングを行った。
スパッタリングの条件は、投入電力１ｋＷ、Ａｒガス圧１．７Ｐａとし、２ｋＷｈｒのプレスパッタリングを実施した後、４インチ径のシリコン基板上に２０秒間成膜した。そして基板上へ付着した直径０．２〜３．０μｍのパーティクルの個数を表面異物検査装置（Ｓｕｒｆｓｃａｎ６４２０、ＫＬＡ−Ｔｅｎｃｏｒ社製）で測定した。このときの個数は４５３０個であった。

【0030】

（比較例２）
原料粉末として平均粒径３μｍのＦｅ粉末、平均粒径３μｍのＰｔ粉末、平均粒径１μｍのＣ粉末を用意した。Ｃ粉末には、フッ素含有量５ｗｔｐｐｍ、メジアン径（Ｄ５０）６．３μｍの黒鉛を用いた。これらの粉末を以下の原子数比で、合計重量が２６００ｇとなるように秤量した。
原子数比：Ｆｅ−３０Ｐｔ−４０Ｃ

【0031】

次に、秤量した粉末を容量１０リットルの乳鉢に投入し、４時間回転させて混合した。そして乳鉢から取り出した混合粉末をカーボン製の型に充填しホットプレスした。
ホットプレスの条件は、真空雰囲気、昇温速度３００°Ｃ／時間、保持温度１４００°Ｃ、保持時間２時間とし、昇温開始時から保持終了まで３０ＭＰａで加圧した。保持終了後はチャンバー内でそのまま自然冷却させた。
次にホットプレスの型から取り出した焼結体に熱間等方加圧加工を施した。熱間等方加圧加工の条件は、昇温速度３００°Ｃ／時間、保持温度１１００°Ｃ、保持時間２時間とし、昇温開始時からＡｒガスのガス圧を徐々に高めて、１１００°Ｃ保持中は１５０ＭＰａで加圧した。保持終了後は炉内でそのまま自然冷却させた。
こうして作製された焼結体のフッ素含有量は０．０５ｗｔｐｐｍ未満であった。また密度をアルキメデス法で測定し、相対密度を計算したところ９４．３％であった。

【0032】

次に焼結体を直径１８０．０ｍｍ、厚さ５．０ｍｍの形状へ旋盤で切削加工した後、マグネトロンスパッタ装置（キヤノンアネルバ製Ｃ-３０１０スパッタリングシステム）に取り付け、スパッタリングを行った。
スパッタリングの条件は、投入電力１ｋＷ、Ａｒガス圧１．７Ｐａとし、２ｋＷｈｒのプレスパッタリングを実施した後、４インチ径のシリコン基板上に２０秒間成膜した。そして基板上へ付着した直径０．２〜３．０μｍのパーティクルの個数を表面異物検査装置（Ｓｕｒｆｓｃａｎ６４２０、ＫＬＡ−Ｔｅｎｃｏｒ社製）で測定した。このときの個数は１１２１個であった。

【0033】

（実施例２）
原料粉末として平均粒径３μｍのＦｅ粉末、平均粒径３μｍのＰｔ粉末、平均粒径１μｍのＣ粉末を用意した。Ｃ粉末には、後述する比較例３の原料に、平均粒子径５μｍのフッ化グラファイト（フッ素含有割合４０％）をフッ素含有量６０ｗｔｐｐｍとなるまで添加して乳鉢で混合したものを用いた。また、Ｃ粉末のメジアン径（Ｄ５０）は、１９．８μｍであった。これらの粉末を以下の原子数比で、合計重量が２６００ｇとなるように秤量した。
原子数比：Ｆｅ−３０Ｐｔ−４０Ｃ

【0034】

次に、秤量した粉末を容量１０リットルの乳鉢に投入し、４時間回転させて混合した。そして乳鉢から取り出した混合粉末をカーボン製の型に充填しホットプレスした。
ホットプレスの条件は、真空雰囲気、昇温速度３００°Ｃ／時間、保持温度１４００°Ｃ、保持時間２時間とし、昇温開始時から保持終了まで３０ＭＰａで加圧した。保持終了後はチャンバー内でそのまま自然冷却させた。
次にホットプレスの型から取り出した焼結体に熱間等方加圧加工を施した。熱間等方加圧加工の条件は、昇温速度３００°Ｃ／時間、保持温度１１００°Ｃ、保持時間２時間とし、昇温開始時からＡｒガスのガス圧を徐々に高めて、１１００°Ｃ保持中は１５０ＭＰａで加圧した。保持終了後は炉内でそのまま自然冷却させた。
こうして作製された焼結体のフッ素含有量は０．０５ｗｔｐｐｍ未満であった。また
密度をアルキメデス法で測定し、相対密度を計算したところ９６．３％であった。

【0035】

次に焼結体を直径１８０．０ｍｍ、厚さ５．０ｍｍの形状へ旋盤で切削加工した後、マグネトロンスパッタ装置（キヤノンアネルバ製Ｃ-３０１０スパッタリングシステム）に取り付け、スパッタリングを行った。
スパッタリングの条件は、投入電力１ｋＷ、Ａｒガス圧１．７Ｐａとし、２ｋＷｈｒのプレスパッタリングを実施した後、４インチ径のシリコン基板上に２０秒間成膜した。そして基板上へ付着した直径０．２〜３．０μｍのパーティクルの個数を表面異物検査装置（Ｓｕｒｆｓｃａｎ６４２０、ＫＬＡ−Ｔｅｎｃｏｒ社製）で測定した。このときの個数は３２７個であった。

【0036】

（比較例３）
原料粉末として平均粒径３μｍのＦｅ粉末、平均粒径３μｍのＰｔ粉末、平均粒径１μｍのＣ粉末を用意した。Ｃ粉末には、フッ素含有量５ｗｔｐｐｍ、メジアン径（Ｄ５０）２０．２μｍの黒鉛を用いた。これらの粉末を以下の原子数比で、合計重量が２６００ｇとなるように秤量した。
原子数比：Ｆｅ−３０Ｐｔ−４０Ｃ

【0037】

次に、秤量した粉末を共に容量１０リットルの乳鉢に投入し、４時間回転させて混合した。そして乳鉢から取り出した混合粉末をカーボン製の型に充填しホットプレスした。
ホットプレスの条件は、真空雰囲気、昇温速度３００°Ｃ／時間、保持温度１４００°Ｃ、保持時間２時間とし、昇温開始時から保持終了まで３０ＭＰａで加圧した。保持終了後はチャンバー内でそのまま自然冷却させた。
次にホットプレスの型から取り出した焼結体に熱間等方加圧加工を施した。熱間等方加圧加工の条件は、昇温速度３００°Ｃ／時間、保持温度１１００°Ｃ、保持時間２時間とし、昇温開始時からＡｒガスのガス圧を徐々に高めて、１１００°Ｃ保持中は１５０ＭＰａで加圧した。保持終了後は炉内でそのまま自然冷却させた。
こうして作製された焼結体のフッ素含有量は０．０５ｗｔｐｐｍ未満であった。また密度をアルキメデス法で測定し、相対密度を計算したところ９４．８％であった。

【0038】

次に焼結体を直径１８０．０ｍｍ、厚さ５．０ｍｍの形状へ旋盤で切削加工した後、マグネトロンスパッタ装置（キヤノンアネルバ製Ｃ-３０１０スパッタリングシステム）に取り付け、スパッタリングを行った。
スパッタリングの条件は、投入電力１ｋＷ、Ａｒガス圧１．７Ｐａとし、２ｋＷｈｒのプレスパッタリングを実施した後、４インチ径のシリコン基板上に２０秒間成膜した。そして基板上へ付着した直径０．２〜３．０μｍのパーティクルの個数を表面異物検査装置（Ｓｕｒｆｓｃａｎ６４２０、ＫＬＡ−Ｔｅｎｃｏｒ社製）で測定した。このときの個数は２５３４個であった。

【0039】

（実施例３）
原料粉末として平均粒径３μｍのＦｅ粉末、平均粒径３μｍのＰｔ粉末、平均粒径１μｍのＣ粉末を用意した。Ｃ粉末には、後述する比較例４の原料に平均粒子径１０μｍのフッ化グラファイト（フッ素含有割合４０％）をフッ素含有量２００ｗｔｐｐｍとなるまで添加して乳鉢で混合したものを用いた。また、Ｃ粉末のメジアン径（Ｄ５０）は、１３．４μｍであった。これらの粉末を以下の原子数比で、合計重量が２６００ｇとなるように秤量した。
原子数比：Ｆｅ−３０Ｐｔ−４０Ｃ

【0040】

次に、秤量した粉末を容量１０リットルの乳鉢に投入し、４時間回転させて混合した。そして乳鉢から取り出した混合粉末をカーボン製の型に充填しホットプレスした。
ホットプレスの条件は、真空雰囲気、昇温速度３００°Ｃ／時間、保持温度１４００°Ｃ、保持時間２時間とし、昇温開始時から保持終了まで３０ＭＰａで加圧した。保持終了後はチャンバー内でそのまま自然冷却させた。
次にホットプレスの型から取り出した焼結体に熱間等方加圧加工を施した。熱間等方加圧加工の条件は、昇温速度３００°Ｃ／時間、保持温度１１００°Ｃ、保持時間２時間とし、昇温開始時からＡｒガスのガス圧を徐々に高めて、１１００°Ｃ保持中は１５０ＭＰａで加圧した。保持終了後は炉内でそのまま自然冷却させた。
こうして作製された焼結体のフッ素含有量は０．０５ｗｔｐｐｍ未満であった。また密度をアルキメデス法で測定し、相対密度を計算したところ９６．１％であった。

【0041】

次に焼結体を直径１８０．０ｍｍ、厚さ５．０ｍｍの形状へ旋盤で切削加工した後、マグネトロンスパッタ装置（キヤノンアネルバ製Ｃ-３０１０スパッタリングシステム）にスパッタリングを行った。
スパッタリングの条件は、投入電力１ｋＷ、Ａｒガス圧１．７Ｐａとし、２ｋＷｈｒのプレスパッタリングを実施した後、４インチ径のシリコン基板上に２０秒間成膜した。そして基板上へ付着した直径０．２〜３．０μｍのパーティクルの個数を表面異物検査装置（Ｓｕｒｆｓｃａｎ６４２０、ＫＬＡ−Ｔｅｎｃｏｒ社製）で測定した。このときの個数は８６個であった。

【0042】

（比較例４）
原料粉末として平均粒径３μｍのＦｅ粉末、平均粒径３μｍのＰｔ粉末、平均粒径１μｍのＣ粉末を用意した。Ｃ粉末には、フッ素含有量５ｗｔｐｐｍ、メジアン径（Ｄ５０）１３．９μｍの黒鉛を用いた。これらの粉末を以下の原子数比で、合計重量が２６００ｇとなるように秤量した。
原子数比：Ｆｅ−３０Ｐｔ−４０Ｃ

【0043】

次に、秤量した粉末を容量１０リットルの乳鉢に投入し、４時間回転させて混合した。そして乳鉢から取り出した混合粉末をカーボン製の型に充填しホットプレスした。
ホットプレスの条件は、真空雰囲気、昇温速度３００°Ｃ／時間、保持温度１２００°Ｃ、保持時間２時間とし、昇温開始時から保持終了まで３０ＭＰａで加圧した。保持終了後はチャンバー内でそのまま自然冷却させた。
こうして作製された焼結体のフッ素含有量は０．０５ｗｔｐｐｍ未満であった。また密度をアルキメデス法で測定し、相対密度を計算したところ９４．６％であった。

【0044】

次に焼結体を直径１８０．０ｍｍ、厚さ５．０ｍｍの形状へ旋盤で切削加工した後、マグネトロンスパッタ装置（キヤノンアネルバ製Ｃ-３０１０スパッタリングシステム）に取り付け、スパッタリングを行った。
スパッタリングの条件は、投入電力１ｋＷ、Ａｒガス圧１．７Ｐａとし、２ｋＷｈｒのプレスパッタリングを実施した後、４インチ径のシリコン基板上に２０秒間成膜した。そして基板上へ付着した直径０．２〜３．０μｍのパーティクルの個数を表面異物検査装置（Ｓｕｒｆｓｃａｎ６４２０、ＫＬＡ−Ｔｅｎｃｏｒ社製）で測定した。このときの個数は１０６２個であった。

【0045】

（実施例４）
原料粉末として平均粒径３μｍのＦｅ粉末、平均粒径３μｍのＰｔ粉末、平均粒径１μｍのＣ粉末を用意した。Ｃ粉末には、フッ素を４０ｗｔｐｐｍ含有する天然黒鉛を用いた。また、Ｃ粉末のメジアン径（Ｄ５０）は０．１１μｍであった。これらの粉末を以下の原子数比で、合計重量が２６００ｇとなるように秤量した。
原子数比：Ｆｅ−３０Ｐｔ−４０Ｃ

【0046】

次に、秤量した粉末を容量１０リットルの乳鉢に投入し、４時間回転させて混合した。そして乳鉢から取り出した混合粉末をカーボン製の型に充填しホットプレスした。
ホットプレスの条件は、真空雰囲気、昇温速度３００°Ｃ／時間、保持温度１４００°Ｃ、保持時間２時間とし、昇温開始時から保持終了まで３０ＭＰａで加圧した。保持終了後はチャンバー内でそのまま自然冷却させた。
次にホットプレスの型から取り出した焼結体に熱間等方加圧加工を施した。熱間等方加圧加工の条件は、昇温速度３００°Ｃ／時間、保持温度１１００°Ｃ、保持時間２時間とし、昇温開始時からＡｒガスのガス圧を徐々に高めて、１１００°Ｃ保持中は１５０ＭＰａで加圧した。保持終了後は炉内でそのまま自然冷却させた。
こうして作製された焼結体のフッ素含有量は０．０５ｗｔｐｐｍ未満であった。また密度をアルキメデス法で測定し、相対密度を計算したところ９６．３％であった。

【0047】

次に焼結体を直径１８０．０ｍｍ、厚さ５．０ｍｍの形状へ旋盤で切削加工した後、マグネトロンスパッタ装置（キヤノンアネルバ製Ｃ-３０１０スパッタリングシステム）にスパッタリングを行った。
スパッタリングの条件は、投入電力１ｋＷ、Ａｒガス圧１．７Ｐａとし、２ｋＷｈｒのプレスパッタリングを実施した後、４インチ径のシリコン基板上に２０秒間成膜した。そして基板上へ付着した直径０．２〜３．０μｍのパーティクルの個数を表面異物検査装置（Ｓｕｒｆｓｃａｎ６４２０、ＫＬＡ−Ｔｅｎｃｏｒ社製）で測定した。このときの個数は４３２個であった。

【0048】

（比較例５）
原料粉末として平均粒径３μｍのＦｅ粉末、平均粒径３μｍのＰｔ粉末、平均粒径１μｍのＣ粉末を用意した。Ｃ粉末には、実施例４の原料を大気中、６００°Ｃで焼成し、脱フッ素化処理を施したものを用いた。このＣ粉末は、フッ素含有量０．０５ｗｔｐｐｍ未満、メジアン径（Ｄ５０）０．１３μｍであった。これらの粉末を以下の原子数比で、合計重量が２６００ｇとなるように秤量した。
原子数比：Ｆｅ−３０Ｐｔ−４０Ｃ

【0049】

次に、秤量した粉末を容量１０リットルの乳鉢に投入し、４時間回転させて混合した。そして乳鉢から取り出した混合粉末をカーボン製の型に充填しホットプレスした。
ホットプレスの条件は、真空雰囲気、昇温速度３００°Ｃ／時間、保持温度１４００°Ｃ、保持時間２時間とし、昇温開始時から保持終了まで３０ＭＰａで加圧した。保持終了後はチャンバー内でそのまま自然冷却させた。
次にホットプレスの型から取り出した焼結体に熱間等方加圧加工を施した。熱間等方加圧加工の条件は、昇温速度３００°Ｃ／時間、保持温度１１００°Ｃ、保持時間２時間とし、昇温開始時からＡｒガスのガス圧を徐々に高めて、１１００°Ｃ保持中は１５０ＭＰａで加圧した。保持終了後は炉内でそのまま自然冷却させた。
こうして作製された焼結体のフッ素含有量は０．０５ｗｔｐｐｍ未満であった。また密度をアルキメデス法で測定し、相対密度を計算したところ９４．２％であった。

【0050】

次に焼結体を直径１８０．０ｍｍ、厚さ５．０ｍｍの形状へ旋盤で切削加工した後、マグネトロンスパッタ装置（キヤノンアネルバ製Ｃ-３０１０スパッタリングシステム）に取り付け、スパッタリングを行った。
スパッタリングの条件は、投入電力１ｋＷ、Ａｒガス圧１．７Ｐａとし、２ｋＷｈｒのプレスパッタリングを実施した後、４インチ径のシリコン基板上に２０秒間成膜した。そして基板上へ付着した直径０．２〜３．０μｍのパーティクルの個数を表面異物検査装置（Ｓｕｒｆｓｃａｎ６４２０、ＫＬＡ−Ｔｅｎｃｏｒ社製）で測定した。このときの個数は３２３７個であった。

【0051】

（実施例５）
原料粉末として平均粒径３μｍのＦｅ粉末、平均粒径３μｍのＰｔ粉末、平均粒径１μｍのＣ粉末を用意した。Ｃ粉末には、後述する比較例６の原料に、平均粒子径５μｍのフッ化グラファイト（フッ素含有割合４０％）をフッ素含有量１５０００ｗｔｐｐｍとなるまで添加して乳鉢で混合したものを用いた。また、Ｃ粉末のメジアン径（Ｄ５０）は、５．６μｍであった。これらの粉末を以下の原子数比で、合計重量が２６００ｇとなるように秤量した。
原子数比：Ｆｅ−３０Ｐｔ−４０Ｃ

【0052】

次に、秤量した粉末を容量１０リットルの乳鉢に投入し、４時間回転させて混合した。そして乳鉢から取り出した混合粉末をカーボン製の型に充填しホットプレスした。
ホットプレスの条件は、真空雰囲気、昇温速度３００°Ｃ／時間、保持温度１４００°Ｃ、保持時間２時間とし、昇温開始時から保持終了まで３０ＭＰａで加圧した。保持終了後はチャンバー内でそのまま自然冷却させた。
次にホットプレスの型から取り出した焼結体に熱間等方加圧加工を施した。熱間等方加圧加工の条件は、昇温速度３００°Ｃ／時間、保持温度１１００°Ｃ、保持時間２時間とし、昇温開始時からＡｒガスのガス圧を徐々に高めて、１１００°Ｃ保持中は１５０ＭＰａで加圧した。保持終了後は炉内でそのまま自然冷却させた。
こうして作製された焼結体のフッ素含有量は０．０５ｗｔｐｐｍ未満であった。また密度をアルキメデス法で測定し、相対密度を計算したところ９６．０％であった。

【0053】

次に焼結体を直径１８０．０ｍｍ、厚さ５．０ｍｍの形状へ旋盤で切削加工した後、マグネトロンスパッタ装置（キヤノンアネルバ製Ｃ-３０１０スパッタリングシステム）にスパッタリングを行った。
スパッタリングの条件は、投入電力１ｋＷ、Ａｒガス圧１．７Ｐａとし、２ｋＷｈｒのプレスパッタリングを実施した後、４インチ径のシリコン基板上に２０秒間成膜した。そして基板上へ付着した直径０．２〜３．０μｍのパーティクルの個数を表面異物検査装置（Ｓｕｒｆｓｃａｎ６４２０、ＫＬＡ−Ｔｅｎｃｏｒ社製）で測定した。このときの個数は７８個であった。

【0054】

（比較例６）
原料粉末として平均粒径３μｍのＦｅ粉末、平均粒径３μｍのＰｔ粉末、平均粒径１μｍのＣ粉末を用意した。Ｃ粉末には、フッ素含有量５ｗｔｐｐｍ、メジアン径（Ｄ５０）５．９μｍの黒鉛を用いた。これらの粉末を以下の原子数比で、合計重量が２６００ｇとなるように秤量した。
原子数比：Ｆｅ−３０Ｐｔ−４０Ｃ

【0055】

次に、秤量した粉末を容量１０リットルの乳鉢に投入し、４時間回転させて混合した。そして乳鉢から取り出した混合粉末をカーボン製の型に充填しホットプレスした。
ホットプレスの条件は、真空雰囲気、昇温速度３００°Ｃ／時間、保持温度１４００°Ｃ、保持時間２時間とし、昇温開始時から保持終了まで３０ＭＰａで加圧した。保持終了後はチャンバー内でそのまま自然冷却させた。
次にホットプレスの型から取り出した焼結体に熱間等方加圧加工を施した。熱間等方加圧加工の条件は、昇温速度３００°Ｃ／時間、保持温度１１００°Ｃ、保持時間２時間とし、昇温開始時からＡｒガスのガス圧を徐々に高めて、１１００°Ｃ保持中は１５０ＭＰａで加圧した。保持終了後は炉内でそのまま自然冷却させた。
こうして作製された焼結体のフッ素含有量は０．０５ｗｔｐｐｍ未満であった。また密度をアルキメデス法で測定し、相対密度を計算したところ９４．７％であった。

【0056】

次に焼結体を直径１８０．０ｍｍ、厚さ５．０ｍｍの形状へ旋盤で切削加工した後、マグネトロンスパッタ装置（キヤノンアネルバ製Ｃ-３０１０スパッタリングシステム）に取り付け、スパッタリングを行った。
スパッタリングの条件は、投入電力１ｋＷ、Ａｒガス圧１．７Ｐａとし、２ｋＷｈｒのプレスパッタリングを実施した後、４インチ径のシリコン基板上に２０秒間成膜した。そして基板上へ付着した直径０．２〜３．０μｍのパーティクルの個数を表面異物検査装置（Ｓｕｒｆｓｃａｎ６４２０、ＫＬＡ−Ｔｅｎｃｏｒ社製）で測定した。このときの個数は１６８０個であった。

【0057】

（実施例６）
原料粉末として平均粒径３μｍのＦｅ粉末、平均粒径３μｍのＰｔ粉末、平均粒径５μｍのＡｇ粉末、平均粒径１μｍのＣ粉末を用意した。Ｃ粉末には、フッ素を１５０ｗｔｐｐｍ含有する天然黒鉛を用いた。また、Ｃ粉末のメジアン径（Ｄ５０）は６．１μｍであった。これらの粉末を以下の原子数比で、合計重量が２６００ｇとなるように秤量した。
原子数比：Ｆｅ−２５Ｐｔ−５Ａｇ−４０Ｃ

【0058】

次に、秤量した粉末を容量１０リットルの乳鉢に投入し、４時間回転させて混合した。そして乳鉢から取り出した混合粉末をカーボン製の型に充填しホットプレスした。
ホットプレスの条件は、真空雰囲気、昇温速度３００°Ｃ／時間、保持温度９５０°Ｃ、保持時間２時間とし、昇温開始時から保持終了まで３０ＭＰａで加圧した。保持終了後はチャンバー内でそのまま自然冷却させた。
次にホットプレスの型から取り出した焼結体に熱間等方加圧加工を施した。熱間等方加圧加工の条件は、昇温速度３００°Ｃ／時間、保持温度９５０°Ｃ、保持時間２時間とし、昇温開始時からＡｒガスのガス圧を徐々に高めて、９５０°Ｃ保持中は１５０ＭＰａで加圧した。保持終了後は炉内でそのまま自然冷却させた。
こうして作製された焼結体のフッ素含有量は０．０５ｗｔｐｐｍ未満であった。また密度をアルキメデス法で測定し、相対密度を計算したところ９７．２％であった。

【0059】

次に焼結体を直径１８０．０ｍｍ、厚さ５．０ｍｍの形状へ旋盤で切削加工した後、マグネトロンスパッタ装置（キヤノンアネルバ製Ｃ-３０１０スパッタリングシステム）にスパッタリングを行った。
スパッタリングの条件は、投入電力１ｋＷ、Ａｒガス圧１．７Ｐａとし、２ｋＷｈｒのプレスパッタリングを実施した後、４インチ径のシリコン基板上に２０秒間成膜した。そして基板上へ付着した直径０．２〜３．０μｍのパーティクルの個数を表面異物検査装置（Ｓｕｒｆｓｃａｎ６４２０、ＫＬＡ−Ｔｅｎｃｏｒ社製）で測定した。このときの個数は４５個であった。

【0060】

（比較例７）
原料粉末として平均粒径３μｍのＦｅ粉末、平均粒径３μｍのＰｔ粉末、平均粒径５μｍのＡｇ粉末、平均粒径１μｍのＣ粉末を用意した。Ｃ粉末には、実施例６の原料を大気中、６００°Ｃで焼成し、脱フッ素化処理を施したものを用いた。このＣ粉末は、フッ素含有量０．０５ｗｔｐｐｍ未満、メジアン径（Ｄ５０）６．１μｍであった。これらの粉末を以下の原子数比で、合計重量が２６００ｇとなるように秤量した。
原子数比：Ｆｅ−２５Ｐｔ−５Ａｇ−４０Ｃ

【0061】

次に、秤量した粉末を容量１０リットルの乳鉢に投入し、４時間回転させて混合した。そして乳鉢から取り出した混合粉末をカーボン製の型に充填しホットプレスした。
ホットプレスの条件は、真空雰囲気、昇温速度３００°Ｃ／時間、保持温度９５０°Ｃ、保持時間２時間とし、昇温開始時から保持終了まで３０ＭＰａで加圧した。保持終了後はチャンバー内でそのまま自然冷却させた。
次にホットプレスの型から取り出した焼結体に熱間等方加圧加工を施した。熱間等方加圧加工の条件は、昇温速度３００°Ｃ／時間、保持温度９５０°Ｃ、保持時間２時間とし、昇温開始時からＡｒガスのガス圧を徐々に高めて、９５０°Ｃ保持中は１５０ＭＰａで加圧した。保持終了後は炉内でそのまま自然冷却させた。
こうして作製された焼結体のフッ素含有量は０．０５ｗｔｐｐｍ未満であった。また密度をアルキメデス法で測定し、相対密度を計算したところ９６．１％であった。

【0062】

次に焼結体を直径１８０．０ｍｍ、厚さ５．０ｍｍの形状へ旋盤で切削加工した後、マグネトロンスパッタ装置（キヤノンアネルバ製Ｃ-３０１０スパッタリングシステム）に取り付け、スパッタリングを行った。
スパッタリングの条件は、投入電力１ｋＷ、Ａｒガス圧１．７Ｐａとし、２ｋＷｈｒのプレスパッタリングを実施した後、４インチ径のシリコン基板上に２０秒間成膜した。そして基板上へ付着した直径０．２〜３．０μｍのパーティクルの個数を表面異物検査装置（Ｓｕｒｆｓｃａｎ６４２０、ＫＬＡ−Ｔｅｎｃｏｒ社製）で測定した。このときの個数は２８９個であった。

【0063】

（実施例７）
原料粉末として平均粒径３μｍのＦｅ粉末、平均粒径３μｍのＰｔ粉末、平均粒径１μｍのＣ粉末、平均粒径１μｍのＳｉＯ₂粉末を用意した。Ｃ粉末には、フッ素を１５０ｗｔｐｐｍ含有する天然黒鉛を用いた。また、Ｃ粉末のメジアン径（Ｄ５０）は６．１μｍであった。これらの粉末を以下の原子数比で、合計重量が２６００ｇとなるように秤量した。
原子数比：Ｆｅ−３６Ｐｔ−１５Ｃ−８ＳｉＯ₂

【0064】

次に、秤量した粉末を容量１０リットルの乳鉢に投入し、４時間回転させて混合した。そして乳鉢から取り出した混合粉末をカーボン製の型に充填しホットプレスした。
ホットプレスの条件は、真空雰囲気、昇温速度３００°Ｃ／時間、保持温度１０９０°Ｃ、保持時間２時間とし、昇温開始時から保持終了まで３０ＭＰａで加圧した。保持終了後はチャンバー内でそのまま自然冷却させた。
次にホットプレスの型から取り出した焼結体に熱間等方加圧加工を施した。熱間等方加圧加工の条件は、昇温速度３００°Ｃ／時間、保持温度１１００°Ｃ、保持時間２時間とし、昇温開始時からＡｒガスのガス圧を徐々に高めて、１１００°Ｃ保持中は１５０ＭＰａで加圧した。保持終了後は炉内でそのまま自然冷却させた。
こうして作製された焼結体のフッ素含有量は０．０５ｗｔｐｐｍ未満であった。また密度をアルキメデス法で測定し、相対密度を計算したところ９８．８％であった。

【0065】

次に焼結体を直径１８０．０ｍｍ、厚さ５．０ｍｍの形状へ旋盤で切削加工した後、マグネトロンスパッタ装置（キヤノンアネルバ製Ｃ-３０１０スパッタリングシステム）にスパッタリングを行った。
スパッタリングの条件は、投入電力１ｋＷ、Ａｒガス圧１．７Ｐａとし、２ｋＷｈｒのプレスパッタリングを実施した後、４インチ径のシリコン基板上に２０秒間成膜した。そして基板上へ付着した直径０．２〜３．０μｍのパーティクルの個数を表面異物検査装置（Ｓｕｒｆｓｃａｎ６４２０、ＫＬＡ−Ｔｅｎｃｏｒ社製）で測定した。このときの個数は２２個であった。

【0066】

（比較例８）
原料粉末として平均粒径３μｍのＦｅ粉末、平均粒径３μｍのＰｔ粉末、平均粒径１μｍのＣ粉末、平均粒径１μｍのＳｉＯ₂粉末を用意した。Ｃ粉末には、実施例７の原料を大気中、６００°Ｃで焼成し、脱フッ素化処理を施したものを用いた。このＣ粉末はフッ素含有量０．０５ｗｔｐｐｍ未満、メジアン径（Ｄ５０）６．１μｍであった。これらの粉末を以下の原子数比で、合計重量が２６００ｇとなるように秤量した。
原子数比：Ｆｅ−３６Ｐｔ−１５Ｃ−８ＳｉＯ₂

【0067】

次に、秤量した粉末を容量１０リットルの乳鉢に投入し、４時間回転させて混合した。そして乳鉢から取り出した混合粉末をカーボン製の型に充填しホットプレスした。
ホットプレスの条件は、真空雰囲気、昇温速度３００°Ｃ／時間、保持温度１０９０°Ｃ、保持時間２時間とし、昇温開始時から保持終了まで３０ＭＰａで加圧した。保持終了後はチャンバー内でそのまま自然冷却させた。
次にホットプレスの型から取り出した焼結体に熱間等方加圧加工を施した。熱間等方加圧加工の条件は、昇温速度３００°Ｃ／時間、保持温度１１００°Ｃ、保持時間２時間とし、昇温開始時からＡｒガスのガス圧を徐々に高めて、１１００°Ｃ保持中は１５０ＭＰａで加圧した。保持終了後は炉内でそのまま自然冷却させた。
こうして作製された焼結体のフッ素含有量は０．０５ｗｔｐｐｍ未満であった。また密度をアルキメデス法で測定し、相対密度を計算したところ９７．６％であった。

【0068】

次に焼結体を直径１８０．０ｍｍ、厚さ５．０ｍｍの形状へ旋盤で切削加工した後、マグネトロンスパッタ装置（キヤノンアネルバ製Ｃ-３０１０スパッタリングシステム）に取り付け、スパッタリングを行った。
スパッタリングの条件は、投入電力１ｋＷ、Ａｒガス圧１．７Ｐａとし、２ｋＷｈｒのプレスパッタリングを実施した後、４インチ径のシリコン基板上に２０秒間成膜した。そして基板上へ付着した直径０．２〜３．０μｍのパーティクルの個数を表面異物検査装置（Ｓｕｒｆｓｃａｎ６４２０、ＫＬＡ−Ｔｅｎｃｏｒ社製）で測定した。このときの個数は１０８個であった。

【0069】

（実施例８）
原料粉末として平均粒径３μｍのＦｅ粉末、平均粒径３μｍのＰｔ粉末、平均粒径３．５μｍのＣｕ粉末、平均粒径１μｍのＣ粉末を用意した。Ｃ粉末には、フッ素を１５０ｗｔｐｐｍ含有する天然黒鉛を用いた。また、Ｃ粉末のメジアン径（Ｄ５０）は６．１μｍであった。これらの粉末を以下の原子数比で、合計重量が２６００ｇとなるように秤量した。
原子数比：Ｆｅ−２５Ｐｔ−５Ｃｕ−４０Ｃ

【0070】

次に、秤量した粉末を容量１０リットルの乳鉢に投入し、４時間回転させて混合した。そして乳鉢から取り出した混合粉末をカーボン製の型に充填しホットプレスした。
ホットプレスの条件は、真空雰囲気、昇温速度３００°Ｃ／時間、保持温度１０６０°Ｃ、保持時間２時間とし、昇温開始時から保持終了まで３０ＭＰａで加圧した。保持終了後はチャンバー内でそのまま自然冷却させた。
次にホットプレスの型から取り出した焼結体に熱間等方加圧加工を施した。熱間等方加圧加工の条件は、昇温速度３００°Ｃ／時間、保持温度９５０°Ｃ、保持時間２時間とし、昇温開始時からＡｒガスのガス圧を徐々に高めて、９５０°Ｃ保持中は１５０ＭＰａで加圧した。保持終了後は炉内でそのまま自然冷却させた。
こうして作製された焼結体のフッ素含有量は０．０５ｗｔｐｐｍ未満であった。また密度をアルキメデス法で測定し、相対密度を計算したところ９７．１％であった。

【0071】

次に焼結体を直径１８０．０ｍｍ、厚さ５．０ｍｍの形状へ旋盤で切削加工した後、マグネトロンスパッタ装置（キヤノンアネルバ製Ｃ-３０１０スパッタリングシステム）にスパッタリングを行った。
スパッタリングの条件は、投入電力１ｋＷ、Ａｒガス圧１．７Ｐａとし、２ｋＷｈｒのプレスパッタリングを実施した後、４インチ径のシリコン基板上に２０秒間成膜した。そして基板上へ付着した直径０．２〜３．０μｍのパーティクルの個数を表面異物検査装置（Ｓｕｒｆｓｃａｎ６４２０、ＫＬＡ−Ｔｅｎｃｏｒ社製）で測定した。このときの個数は２８個であった。

【0072】

（比較例９）
原料粉末として平均粒径３μｍのＦｅ粉末、平均粒径３μｍのＰｔ粉末、平均粒径３．５μｍのＣｕ粉末、平均粒径１μｍのＣ粉末を用意した。Ｃ粉末には、実施例６の原料を大気中、６００°Ｃで焼成し、脱フッ素化処理を施したものを用いた。このＣ粉末は、フッ素含有量０．０５ｗｔｐｐｍ未満、メジアン径（Ｄ５０）６．１μｍであった。これらの粉末を以下の原子数比で、合計重量が２６００ｇとなるように秤量した。
原子数比：Ｆｅ−２５Ｐｔ−５Ｃｕ−４０Ｃ

【0073】

次に、秤量した粉末を容量１０リットルの乳鉢に投入し、４時間回転させて混合した。そして乳鉢から取り出した混合粉末をカーボン製の型に充填しホットプレスした。
ホットプレスの条件は、真空雰囲気、昇温速度３００°Ｃ／時間、保持温度１０６０°Ｃ、保持時間２時間とし、昇温開始時から保持終了まで３０ＭＰａで加圧した。保持終了後はチャンバー内でそのまま自然冷却させた。
次にホットプレスの型から取り出した焼結体に熱間等方加圧加工を施した。熱間等方加圧加工の条件は、昇温速度３００°Ｃ／時間、保持温度９５０°Ｃ、保持時間２時間とし、昇温開始時からＡｒガスのガス圧を徐々に高めて、９５０°Ｃ保持中は１５０ＭＰａで加圧した。保持終了後は炉内でそのまま自然冷却させた。
こうして作製された焼結体のフッ素含有量は０．０５ｗｔｐｐｍ未満であった。また密度をアルキメデス法で測定し、相対密度を計算したところ９６．５％であった。

【0074】

次に焼結体を直径１８０．０ｍｍ、厚さ５．０ｍｍの形状へ旋盤で切削加工した後、マグネトロンスパッタ装置（キヤノンアネルバ製Ｃ-３０１０スパッタリングシステム）に取り付け、スパッタリングを行った。
スパッタリングの条件は、投入電力１ｋＷ、Ａｒガス圧１．７Ｐａとし、２ｋＷｈｒのプレスパッタリングを実施した後、４インチ径のシリコン基板上に２０秒間成膜した。そして基板上へ付着した直径０．２〜３．０μｍのパーティクルの個数を表面異物検査装置（Ｓｕｒｆｓｃａｎ６４２０、ＫＬＡ−Ｔｅｎｃｏｒ社製）で測定した。このときの個数は２６５個であった。

【0075】

（実施例９）
原料粉末として平均粒径３μｍのＦｅ粉末、平均粒径３μｍのＰｔ粉末、平均粒径５μｍのＡｇ粉末、平均粒径１０μｍのＢＮ粉末、平均粒径１μｍのＣ粉末を用意した。Ｃ粉末には、フッ素を１５０ｗｔｐｐｍ含有する天然黒鉛を用いた。また、Ｃ粉末のメジアン径（Ｄ５０）は６．１μｍであった。これらの粉末を以下の原子数比で、合計重量が２６００ｇとなるように秤量した。
原子数比：Ｆｅ−２５Ｐｔ−５Ａｇ−２０ＢＮ−２０Ｃ

【0076】

次に、秤量した粉末を容量１０リットルの乳鉢に投入し、４時間回転させて混合した。そして乳鉢から取り出した混合粉末をカーボン製の型に充填しホットプレスした。
ホットプレスの条件は、真空雰囲気、昇温速度３００°Ｃ／時間、保持温度９５０°Ｃ、保持時間２時間とし、昇温開始時から保持終了まで３０ＭＰａで加圧した。保持終了後はチャンバー内でそのまま自然冷却させた。
次にホットプレスの型から取り出した焼結体に熱間等方加圧加工を施した。熱間等方加圧加工の条件は、昇温速度３００°Ｃ／時間、保持温度９５０°Ｃ、保持時間２時間とし、昇温開始時からＡｒガスのガス圧を徐々に高めて、９５０°Ｃ保持中は１５０ＭＰａで加圧した。保持終了後は炉内でそのまま自然冷却させた。
こうして作製された焼結体のフッ素含有量は０．０５ｗｔｐｐｍ未満であった。また密度をアルキメデス法で測定し、相対密度を計算したところ９７．３％であった。

【0077】

次に焼結体を直径１８０．０ｍｍ、厚さ５．０ｍｍの形状へ旋盤で切削加工した後、マグネトロンスパッタ装置（キヤノンアネルバ製Ｃ-３０１０スパッタリングシステム）にスパッタリングを行った。
スパッタリングの条件は、投入電力１ｋＷ、Ａｒガス圧１．７Ｐａとし、２ｋＷｈｒのプレスパッタリングを実施した後、４インチ径のシリコン基板上に２０秒間成膜した。そして基板上へ付着した直径０．２〜３．０μｍのパーティクルの個数を表面異物検査装置（Ｓｕｒｆｓｃａｎ６４２０、ＫＬＡ−Ｔｅｎｃｏｒ社製）で測定した。このときの個数は３４個であった。

【0078】

（比較例１０）
原料粉末として平均粒径３μｍのＦｅ粉末、平均粒径３μｍのＰｔ粉末、平均粒径５μｍのＡｇ粉末、平均粒径１０μｍのＢＮ粉末、平均粒径１μｍのＣ粉末を用意した。Ｃ粉末には、実施例６の原料を大気中、６００°Ｃで焼成し、脱フッ素化処理を施したものを用いた。このＣ粉末は、フッ素含有量０．０５ｗｔｐｐｍ未満、メジアン径（Ｄ５０）６．１μｍであった。これらの粉末を以下の原子数比で、合計重量が２６００ｇとなるように秤量した。
原子数比：Ｆｅ−２５Ｐｔ−５Ａｇ−２０ＢＮ−２０Ｃ

【0079】

次に、秤量した粉末を容量１０リットルの乳鉢に封入投入し、４時間回転させて混合した。そして乳鉢から取り出した混合粉末をカーボン製の型に充填しホットプレスした。
ホットプレスの条件は、真空雰囲気、昇温速度３００°Ｃ／時間、保持温度９５０°Ｃ、保持時間２時間とし、昇温開始時から保持終了まで３０ＭＰａで加圧した。保持終了後はチャンバー内でそのまま自然冷却させた。
次にホットプレスの型から取り出した焼結体に熱間等方加圧加工を施した。熱間等方加圧加工の条件は、昇温速度３００°Ｃ／時間、保持温度９５０°Ｃ、保持時間２時間とし、昇温開始時からＡｒガスのガス圧を徐々に高めて、９５０°Ｃ保持中は１５０ＭＰａで加圧した。保持終了後は炉内でそのまま自然冷却させた。
こうして作製された焼結体のフッ素含有量は０．０５ｗｔｐｐｍ未満であった。また密度をアルキメデス法で測定し、相対密度を計算したところ９６．３％であった。

【0080】

次に焼結体を直径１８０．０ｍｍ、厚さ５．０ｍｍの形状へ旋盤で切削加工した後、マグネトロンスパッタ装置（キヤノンアネルバ製Ｃ-３０１０スパッタリングシステム）に取り付け、スパッタリングを行った。
スパッタリングの条件は、投入電力１ｋＷ、Ａｒガス圧１．７Ｐａとし、２ｋＷｈｒのプレスパッタリングを実施した後、４インチ径のシリコン基板上に２０秒間成膜した。そして基板上へ付着した直径０．２〜３．０μｍのパーティクルの個数を表面異物検査装置（Ｓｕｒｆｓｃａｎ６４２０、ＫＬＡ−Ｔｅｎｃｏｒ社製）で測定した。このときの個数は３２６個であった。

【0081】

以上の結果をまとめたものが表１である。表１に示すように、本発明のスパッタリングターゲットの実施例はいずれの場合においても、スパッタリングターゲットの高密度が維持され、スパッタリング時に発生するパーティクルは５００個以下であり、比較例に比べ常に少ないという結果が得られた。

【0082】

【表1】

【産業上の利用可能性】

【0083】

本発明は、高価な同時スパッタ装置を用いることなく、グラニュラー構造磁性薄膜の成膜を可能にし、さらには、スパッタリング時に発生するパーティクル量を低減した高密度な、Ｃ粒子が分散したＦｅ−Ｐｔ系スパッタリングターゲットを提供できる優れた効果を有する。したがってグラニュラー構造の磁性薄膜の成膜用スパッタリングターゲットとして有用である。