特許 6030009 希土類磁石用スパッタリングターゲット及びその製造方法

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】6030009

(24)【登録日】2016年10月28日

(45)【発行日】2016年11月24日

(54)【発明の名称】希土類磁石用スパッタリングターゲット及びその製造方法

(51)【国際特許分類】

   C23C 14/34 20060101AFI20161114BHJP

   C22C 33/02 20060101ALI20161114BHJP

   B22F 1/00 20060101ALI20161114BHJP

   C22C 38/00 20060101ALI20161114BHJP

   H01F 41/18 20060101ALI20161114BHJP

   H01F 10/14 20060101ALI20161114BHJP

【ＦＩ】

   C23C14/34 A

   C22C33/02 H

   B22F1/00 F

   C22C38/00 303D

   H01F41/18

   H01F10/14

【請求項の数】3

【全頁数】12

(21)【出願番号】特願2013-52642(P2013-52642)

(22)【出願日】2013年3月15日

(65)【公開番号】特開2014-177675(P2014-177675A)

(43)【公開日】2014年9月25日

【審査請求日】2015年6月22日

(73)【特許権者】

【識別番号】502362758

【氏名又は名称】ＪＸ金属株式会社

(74)【代理人】

【識別番号】100093296

【弁理士】

【氏名又は名称】小越 勇

(74)【代理人】

【識別番号】100173901

【弁理士】

【氏名又は名称】小越 一輝

(72)【発明者】

【氏名】澤渡 広信

【審査官】 吉野 涼

(56)【参考文献】

【文献】 特開２０１２−２０７２７４（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特表平０６−５０５３６６（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開平０８−３０２４６３（ＪＰ，Ａ）

(58)【調査した分野】（Int.Cl.，ＤＢ名）

Ｃ２３Ｃ １４／００−１４／５８

Ｂ２２Ｆ １／００

Ｃ２２Ｃ ３３／０２

Ｃ２２Ｃ ３８／００

Ｈ０１Ｆ １０／１４

Ｈ０１Ｆ ４１／１８

ＪＳＴＰｌｕｓ／ＪＳＴ７５８０（ＪＤｒｅａｍＩＩＩ）

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

ネオジム、鉄、ボロンを必須成分とする希土類磁石形成用ターゲットにおいて、Ｎｄ_２Ｆｅ_１４Ｂ相の面積率が６１％以上、α−Ｆｅ相の面積率が８％以下、残部がＮｄ_ｘＦｅ_{（１００−ｘ−ｙ）}Ｂ_ｙ相（但し、１１．９＜ｘ＜９０ａｔ％、０＜ｙ≦１０ａｔ％とする。）及びＢ相から構成されることを特徴とする希土類磁石形成用ターゲット。

【請求項2】

Ｎｄ_ｘＦｅ_{（１００−ｘ−ｙ）}Ｂ_ｙ相で囲まれたＮｄ_２Ｆｅ_１４Ｂ相の平均面積が３７３００μｍ^２以下であることを特徴とする請求項１記載の希土類磁石形成用ターゲット。

【請求項3】

ネオジム、鉄、ボロン（もしくはフェロボロン）の各原料粉末を秤量した後、これを混合し、次いで、この混合粉末をメカニカルアロイ法にて、１〜８時間合金化処理した後、この合金化粉末を焼結し、得られた焼結体を機械加工して、ターゲットを作製することを特徴とする希土類磁石形成用ターゲットの製造方法。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、スパッタリング法やパルスレーザーデポジション法によって希土類磁石膜を製造するのに好適なスパッタリングターゲット及びその製造方法に関する。

【背景技術】

【0002】

近年、電子機器の軽薄短小化に伴い、優れた磁気特性を有する希土類磁石の小型化、高性能化が進められている。中でも、ネオジム磁石は、現有の磁石の中で最高の磁気エナジー積を有することから、ＭＥＭＳ（Micro Electro Mechanical Systems）やエナジーハーベスト（環境発電）などのエネルギー分野や、医療機器分野などへの応用が期待されている。

【0003】

このような希土類磁石の薄膜は、スパッタリング法（特許文献１、非特許文献１）やパルスレーザーデポジション法（特許文献２、非特許文献２）などのＰＶＤ（Physical Vapor Deposition）法を用いて作製することが知られており、これに関連する様々な研究開発が行われている。しかし、これらの方法で作製した希土類磁石の薄膜は、未だバルク磁石並みの磁気特性は得られておらず、現段階において製品化に至っていない。

【0004】

ネオジム磁石の保磁力のメカニズムについて多くの研究がなされており、たとえば、保磁力を確保するためには微細化したＮｄ_２Ｆｅ_１４Ｂの主相の周りを非磁性のＮｄリッチ相が均一に取り囲むようにすることで主相同士を磁気的に分断すること、あるいは主相とＮｄリッチ相との界面における格子乱れや不純物によって形成される逆磁区を低減することが重要であると言われている（特許文献３、非特許文献３）。

【0005】

このような観点から、希土類磁石の薄膜を作製する際に使用されるターゲット材は、微細でかつ最適化された組織を有することが好ましい。
また、純度に関しては特にガス成分である酸素が磁気特性に大きな影響を及ぼすと言われている（特許文献４、非特許文献４）。

【0006】

ターゲット材の作製方法としては、溶解法と焼結法がある。溶解法は高い純度、高い密度のものが得られるが、粒径と組成の制御が困難であること、さらに、機械的強度が弱いためスパッタリング中にクラックが発生し易いという問題がある。そのため、通常は焼結法で作製される。焼結法による作製方法については、さらに大きく分けて、以下の２種類の方法が知られている。
１）Ｎｄ、Ｆｅ、Ｂ（もしくはフェロボロン）原料を目的組成になるように溶解して合金インゴットを作製し、この合金インゴットをガスアトマイズ法により微粉化を行い、その後、ホットプレス法やスパークプラズマ焼結（ＳＰＳ）法により焼結体を作製する方法、
２）Ｎｄ、Ｆｅ、Ｂ（もしくはフェロボロン）の単体微粉末原料を、目的組成になるように混合した後、メカニカルアロイ法により合金化粉を作製し、この合金化粉をホットプレス法やスパークプラズマ焼結（ＳＰＳ）法により、焼結体ターゲットを作製する方法。

【0007】

上記１）の方法では、焼結前の原料が溶解原料であるため、均一組成のターゲットを作製できるものの、工程が長いため製造コストが高くなるといった問題があった。
一方、上記２）の方法では、工程が短いため製造コストを抑えることができるもののメカニカルアロイ後の合金化率によって、焼結後のターゲットの一部に単体原料が残留したり、所望の組成と異なる中間組成の化合物が生成したりすることがある。そして、このようなターゲットを用いてスパッタリング法により成膜したＮｄＦｅＢ膜は、所望の保磁力を得ることができないという問題があった。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0008】

【特許文献1】特開２０１２−２０７２７４号公報

【特許文献2】特開２００９−０９１６１３号公報

【特許文献3】国際公開第２００５／０９１３１５号パンフレット

【特許文献4】特開２００９−２３１３９１号公報

【非特許文献】

【0009】

【非特許文献1】N.M.Dempsey, A.Walther, F.May, D.Givord, K.Khlopkov O.Gutfeisch :Appl.Phys.Lett.90 (2007) 092509-1-092509-3

【非特許文献2】H.Fukunaga, T.Kamikawatoko, M.Nakano, T.Yamashita:J.Appl.Phys.109(2011)07A758-1-07A758-3

【非特許文献3】宝野 和博、大久保 忠勝、H.Sepehri-Amin :日本金属学会誌 第76巻 第1号2012年1月 p2

【非特許文献4】宇根 康弘、佐川 眞人：日本金属学会誌 第76巻 第1号2012年1月 p12

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0010】

本発明は、良好な磁気特性を有する希土類磁石薄膜、特にネオジム磁石（Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石）薄膜の作製に用いられる、スパッタリングターゲット及びその製造方法であって、製造コストの点から量産性に優れ、かつ、構成元素単体成分の含有や中間生成組成物の含有といった組成成分の不均一な分布がなく、目的組成物からなる均一な組織を有する焼結体ターゲット及びその製造方法を提供することを課題とする。

【課題を解決するための手段】

【0011】

上記の課題を解決するために、本発明者は鋭意研究を行った結果、メカニカルアロイ法を用いて作製した焼結体ターゲットの組織とそのターゲットを用いて成膜した希土類磁石薄膜の保磁力との間には一定の関係があることを見出し、ターゲット組織を制御にすることで、希土類磁石薄膜の磁気特性を向上させることが可能であるとの知見を得た。

【0012】

このような知見に基づき、本発明は、
１）ネオジム、鉄、ボロンを必須成分とする希土類磁石形成用ターゲットにおいて、Ｎｄ_２Ｆｅ_１４Ｂ相の面積率が６１％以上、α−Ｆｅ相の面積率が８％以下、残部がＮｄ_ｘＦｅ_{（１００−ｘ−ｙ）}Ｂ_ｙ相（但し、１１．９＜ｘ＜９０ａｔ％、０＜ｙ≦１０ａｔ％とする。以下同じ。）及びＢ相から構成されることを特徴とする希土類磁石形成用ターゲット、
２）前記Ｎｄ_ｘＦｅ_{（１００−ｘ−ｙ）}Ｂ_ｙ相で囲まれたＮｄ_２Ｆｅ_１４Ｂ相の平均面積が３７３００μｍ^２以下であることを特徴とする上記１）記載の希土類磁石形成用ターゲット、
３）ネオジム、鉄、ボロン（もしくはフェロボロン）の各原料粉末を秤量した後、これを混合し、次いで、この混合粉末をメカニカルアロイ法にて、１〜８時間合金化処理した後、この合金化粉末を焼結し、得られた焼結体を機械加工して、ターゲットを作製することを特徴とする希土類磁石形成用ターゲットの製造方法、を提供する。

【発明の効果】

【0013】

本発明は、希土類磁石薄膜形成用ターゲットにおいて、ターゲットの組織を制御にすることにより、スパッタリング法やパルスレーザーデポジション法による安定的な成膜が可能となり、希土類磁石薄膜の磁気特性の改善、製造コストの点から生産性を向上できるという優れた効果を有する。

【図面の簡単な説明】

【0014】

【図1】実施例２で作製した焼結体ターゲットのＳＥＭ写真を示す図である。

【発明を実施するための形態】

【0015】

本発明の希土類磁石形成用ターゲットは、メカニカルアロイ法を用いて作製した焼結体ターゲットの組織において、Ｎｄ_２Ｆｅ_１４Ｂ相の面積率が６１％以上、かつ、α−Ｆｅ相の面積率が８％以下、残部がＮｄ_ｘＦｅ_{（１００−ｘ−ｙ）}Ｂ_ｙ相（但し、１１．９＜ｘ＜９０ａｔ％、０＜ｙ≦１０ａｔ％とする。以下同じ。）及びＢ相から構成されることを特徴とする。
ここで、前記面積率は、電子線マイクロアナライザー（Electron Probe Micro Analyzer）によるＮｄ、Ｆｅ、Ｂの組成マッピング図に基づき、各同一化合物の占有面積を分析対象全面積で割った数値から算出することができる。
なお、ターゲットの組織には、不可避的不純物が含まれるが、これについては、前記成分から除かれる。

【0016】

上記のＮｄ_２Ｆｅ_１４Ｂ相は強磁性という性質を有するため、この相の面積率が６１％未満であると（例えば、α−Ｆｅ相の面積率は８％超、Ｎｄ_ｘＦｅ_{（１００−ｘ−ｙ）}Ｂ_ｙ相とＢ相の合計面積率は３１％超の場合）、形成した希土類磁石薄膜において、Ｎｄ_２Ｆｅ_１４Ｂの体積率が減少して残留磁束密度が低下し、またＮｄ_２Ｆｅ_１４Ｂの化学量論組成からのずれが大きくなって保磁力が低下するため、好ましくない。

【0017】

一般に、保磁力は結晶粒径の２乗の対数に反比例することから、結晶粒を微細化することで保磁力を高めることができる。特に、保磁力に大きく寄与するＮｄ_２Ｆｅ_１４Ｂ相を微細化することが有効である。さらに、メカニカルアロイ法で作製したターゲットにおいては、相が複数となるため、結晶粒が大きいとスパッタリング中に飛散する原子の種類がターゲットの場所により変化し、その結果、薄膜の組成が変動し、所望の磁気特性が得られないという問題が発生することがある。

【0018】

したがって、ターゲット中のＮｄ_２Ｆｅ_１４Ｂ相の大きさは、できるだけ小さいことが好ましく、より望ましくは、Ｎｄ_ｘＦｅ_{（１００−ｘ−ｙ）}Ｂ_ｙ相で囲まれたＮｄ_２Ｆｅ_１４Ｂ相の平均の面積を３７３００μｍ^２以下（円形の面積として直径で１００μｍ以下に相当）とする。これにより、スパッタリング等により成膜した希土類磁石薄膜において、安定的で良好な磁気特性を得ることが可能となる。

【0019】

また、本発明において、希土類磁石は、ネオジム（Ｎｄ）、鉄（Ｆｅ）及びボロン（Ｂ）を必須成分とし、必要に応じて、Ｄｙ、Ｐｒ、Ｔｂ、Ｈｏ、Ｓｍなどの希土類元素や、Ｃｏ、Ｃｕ、Ｃｒ、Ｎｉなどの遷移金属元素、Ａｌなどの典型金属元素などを、希土類磁石の成分組成として公知のものを添加することができる。

【0020】

本発明の希土類磁石ターゲットは、たとえば、以下のように作製することができる。
まず、純度３Ｎ５（９９．９５％）以上、好ましくは４Ｎ（９９．９９％）、さらに好ましくは４Ｎ５（９９．９９５％）以上のネオジム（Ｎｄ）粉末及び３Ｎ（９９．９％）以上の鉄（Ｆｅ）と、２Ｎ（９９％）以上のボロン（Ｂ）若しくはフェロボロンを必須原料として準備する。

【0021】

各原料粉末の粒径は、粒径が５μｍ以上５０μｍ以下のものを用いることが好ましい。原料粉末の粒径が小さ過ぎると、粒の表面積が大きくなって酸化し易くなるため、粒径５μｍ以上のものを使用するのが好ましい。一方、原料粉末の粒径が大き過ぎると、メカニカルアロイ法による微細化に時間を要して、また、その間に粒の表面が酸化し易くなるため、粒径５０μｍ以下とすることが好ましい。

【0022】

次に、これらの原料粉末をグローブボックス内にてＮｄ_１５Ｆｅ_７５Ｂ_１０の組成となるように、各原料粉末を秤量、混合した後、ステンレスボールミルでメカニカルアロイ法によって、原料粉末の微細化と合金化を行う。メカニカルアロイ法による合金化を進行させる（例えば、メカニカルアロイ時間を長くする）ことで、強磁性相のＮｄ_２Ｆｅ_１４Ｂ相の面積率を増加することができ、一方で、α−Ｆｅ相、Ｎｄ_ｘＦｅ_ｙＢ_ｚ相及びＢ相の面積率を減少させることができる。また、合金化したＮｄ_２Ｆｅ_１４Ｂ集合体が微細化して分散するために、Ｎｄ_ｘＦｅ_{（１００−ｘ−ｙ）}Ｂ_ｙ相で囲まれた個々のＮｄ_２Ｆｅ_１４Ｂ相の面積を縮小することができる。

【0023】

メカニカルアロイ法の処理条件を適宜調整することにより、Ｎｄ_２Ｆｅ_１４Ｂ相、Ｎｄ_ｘＦｅ_{（１００−ｘ−ｙ）}Ｂ_ｙ相、α−Ｆｅ相、及びＢ相の４種類の相を所定の面積率とすることができる。面積率は、メカニカルアロイ法の処理時間によって調整可能であり、実際の処理時間と各合金相及び金属相の面積率を測定することにより、その相関関係が分かるので、これを決定することができる。具体的にメカニカルアロイ法の処理時間を1〜８時間とし、この範囲で調整することができる。なお、メカニカルアロイの反応速度は、使用するステンレスボールサイズ、粉末量とボールとの重量比等によって変化するため、処理時間に多少の変動は生じるが、前記の範囲内であれば各相について所定の面積率を得ることができる。

【0024】

また、本発明において、雰囲気中に酸素が残留していると、原料粉末の表面に酸化膜が形成されやすくなるため、グローブボックス内を高純度の不活性ガスで充満させることが望ましい。

【0025】

このようにして得られた微細な合金粉末を、ホットプレス（ＨＰ）、熱間静水圧プレス（ＨＩＰ）又はスパークプラズマ焼結（ＳＰＳ）法を用いて焼結することで焼結体を作製する。このとき、焼結雰囲気中への酸素の混入を防止するため、不活性ガス雰囲気又は高真空（５×１０^−４Ｔｏｒｒ程度）以下で焼結することが望ましい。

【0026】

以上にようにして作製した焼結体を研削、研磨などの機械加工により、用途に合わせたターゲット形状に加工することができる。そして、このようにして作製したターゲットをスパッタリング法あるいはパルスレーザーデポジション法などにより、希土類磁石の薄膜を作製することができる。

【実施例】

【0027】

以下、実施例および比較例に基づいて説明する。なお、本実施例はあくまで一例であり、この例によって何ら制限されるものではない。すなわち、本発明は特許請求の範囲によってのみ制限されるものであり、本発明に含まれる実施例以外の種々の変形を包含するものである。

【0028】

（実施例１）
原料として、純度３Ｎ５、平均粒径５０μｍのＮｄ粉末、純度４Ｎ、平均粒径４０μｍのＦｅ粉末、純度２Ｎ、平均粒径２０μｍのＢ粉末を準備した。これらの原料粉末を
アルゴンガスで充満されたグローブボックス中でＮｄ_１５Ｆｅ_７５Ｂ_１０の組成となるように秤量、混合する。その後、この混合粉末をアルゴンガスで充満されたボックス内にて直径約１３ｍｍのステンレスボールミルを用いて約６時間、メカニカルアロイを行った。ここで、メカニカルアロイに用いた粉末量とボールとの重量比を１：４０とした。

【0029】

次に、このようにして得られた微粉末をホットプレスの型に充填し、５×１０^−４Ｔｏｒｒの真空雰囲気下とした後、１５ＭＰａに加圧して、温度７５０℃、２時間の条件で焼結を行った。その後、これを常温まで冷却した後、外周部及び上下面を研削、研磨することで、φ７６ｍｍ×厚さ３ｍｍの円盤状ターゲットを作製した。このターゲットを、ＳＥＭを用いてターゲット組織を観察した結果、表１に示す通り、Ｎｄ_２Ｆｅ_１４Ｂ相の面積率が８５％、Ｎｄ_ｘＦｅ_{（１００−ｘ−ｙ）}Ｂ_ｙ相（但し、１１．９＜ｘ＜９０ａｔ％、０＜ｙ≦１０ａｔ％とする。以下同じ。）及びＢ相の面積率が１４％、α−Ｆｅ相の面積率が１％であった。また、前記Ｎｄ_ｘＦｅ_{（１００−ｘ−ｙ）}Ｂ_ｙ相で囲まれたＮｄ_２Ｆｅ_１４Ｂの面積は平均で１８７００μｍ^２であった。

【0030】

次に、このターゲットをバッキングプレートの取り付け、Ａｒ圧力：１×１０^-2Ｔｏｒｒ下でのスパッタリング法により、Ｓｉ基板上にＴａバッファ層、ＮｄＦｅＢ層（４０ｎｍ）、Ｔａキャップ層を連続成膜した。なお、Ｔａ層については、タンタルターゲットを別途用いて成膜した。この希土類磁石の薄膜について、Ｂ−Ｈカーブ測定を行った結果、保磁力が１．７Ｔと良好な磁気特性が得られた。なお、このターゲットのガス成分濃度をＬＥＣＯ法で測定した結果、酸素が３１００ｐｐｍ、炭素が２８０ｐｐｍ、窒素が９０ｐｐｍ、水素が１２０ｐｐｍであった。

【0031】

【表1】

【0032】

（実施例２）
原料として、純度３Ｎ５、平均粒径５０μｍのＮｄ粉末、純度４Ｎ、平均粒径４０μｍのＦｅ粉末、純度２Ｎ、平均粒径２０μｍのＢ粉末を準備した。これらの原料粉末をアルゴンガスで充満されたグローブボックス中でＮｄ_１５Ｆｅ_７５Ｂ_１０の組成となるように秤量、混合する。その後、この混合粉末をアルゴンガスで充満されたボックス内にて直径約１３ｍｍのステンレスボールミルを用いて約５時間、メカニカルアロイを行った。ここで、メカニカルアロイに用いた粉末量とボールとの重量比を１：４０とした。

【0033】

次に、このようにして得られた微粉末をホットプレスの型に充填し、５×１０^−４Ｔｏｒｒの真空雰囲気下とした後、１５ＭＰａに加圧して、温度７５０℃、２時間の条件で焼結を行った。その後、これを常温まで冷却した後、外周部及び上下面を研削、研磨することで、φ７６ｍｍ×厚さ３ｍｍの円盤状ターゲットを作製した。このターゲットを、ＳＥＭを用いてターゲット組織を観察した結果、表１に示す通り、Ｎｄ_２Ｆｅ_１４Ｂ相の面積率が７７％、Ｎｄ_ｘＦｅ_{（１００−ｘ−ｙ）}Ｂ_ｙ相及びＢ相の面積率が２１％、α−Ｆｅ相の面積率が２％であった。また、前記Ｎｄ_ｘＦｅ_{（１００−ｘ−ｙ）}Ｂ_ｙ相で囲まれたＮｄ_２Ｆｅ_１４Ｂの面積は平均で２１２００μｍ^２であった。

【0034】

次に、このターゲットをバッキングプレートの取り付け、Ａｒ圧力：１×１０^-2Ｔｏｒｒ下でのスパッタリング法により、Ｓｉ基板上にＴａバッファ層、ＮｄＦｅＢ層（４０ｎｍ）、Ｔａキャップ層を連続成膜した。なお、Ｔａ層については、タンタルターゲットを別途用いて成膜した。この希土類磁石の薄膜について、Ｂ−Ｈカーブ測定を行った結果、保磁力が１．６Ｔと良好な磁気特性が得られた。

【0035】

（実施例３）
原料として、純度３Ｎ５、平均粒径５０μｍのＮｄ粉末、純度４Ｎ、平均粒径４０μｍのＦｅ粉末、純度２Ｎ、平均粒径２０μｍのＢ粉末を準備した。これらの原料粉末を
アルゴンガスで充満されたグローブボックス中でＮｄ_１５Ｆｅ_７５Ｂ_１０の組成となるように秤量、混合する。その後、この混合粉末をアルゴンガスで充満されたボックス内にて直径約１３ｍｍのステンレスボールミルを用いて約４時間、メカニカルアロイを行った。ここで、メカニカルアロイに用いた粉末量とボールとの重量比を１：４０とした。

【0036】

次に、このようにして得られた微粉末をホットプレスの型に充填し、５×１０^−４Ｔｏｒｒの真空雰囲気下とした後、１５ＭＰａに加圧して、温度７５０℃、２時間の条件で焼結を行った。その後、これを常温まで冷却した後、外周部及び上下面を研削、研磨することで、φ７６ｍｍ×厚さ３ｍｍの円盤状ターゲットを作製した。このターゲットを、ＳＥＭを用いてターゲット組織を観察した結果、表１に示す通り、Ｎｄ_２Ｆｅ_１４Ｂ相の面積率が７０％、Ｎｄ_ｘＦｅ_{（１００−ｘ−ｙ）}Ｂ_ｙ相及びＢ相の面積率が２７％、α−Ｆｅ相の面積率が３％であった。また、前記Ｎｄ_ｘＦｅ_{（１００−ｘ−ｙ）}Ｂ_ｙ相で囲まれたＮｄ_２Ｆｅ_１４Ｂの面積は平均で２２７００μｍ^２であった。

【0037】

次に、このターゲットをバッキングプレートの取り付け、Ａｒ圧力：１×１０^-2Ｔｏｒｒ下でのスパッタリング法により、Ｓｉ基板上にＴａバッファ層、ＮｄＦｅＢ層（４０ｎｍ）、Ｔａキャップ層を連続成膜した。なお、Ｔａ層については、タンタルターゲットを別途用いて成膜した。この希土類磁石の薄膜について、Ｂ−Ｈカーブ測定を行った結果、保磁力が１．５Ｔと良好な磁気特性が得られた。

【0038】

（実施例４）
原料として、純度３Ｎ５、平均粒径５０μｍのＮｄ粉末、純度４Ｎ、平均粒径４０μｍのＦｅ粉末、純度２Ｎ、平均粒径２０μｍのＢ粉末を準備した。これらの原料粉末を
アルゴンガスで充満されたグローブボックス中でＮｄ_１５Ｆｅ_７５Ｂ_１０の組成となるように秤量、混合する。その後、この混合粉末をアルゴンガスで充満されたボックス内にて直径約１３ｍｍのステンレスボールミルを用いて約３時間、メカニカルアロイを行った。ここで、メカニカルアロイに用いた粉末量とボールとの重量比を１：４０とした。

【0039】

次に、このようにして得られた微粉末をホットプレスの型に充填し、５×１０^−４Ｔｏｒｒの真空雰囲気下とした後、１５ＭＰａに加圧して、温度７５０℃、２時間の条件で焼結を行った。その後、これを常温まで冷却した後、外周部及び上下面を研削、研磨することで、φ７６ｍｍ×厚さ３ｍｍの円盤状ターゲットを作製した。このターゲットを、ＳＥＭを用いてターゲット組織を観察した結果、表１に示す通り、Ｎｄ_２Ｆｅ_１４Ｂ相の面積率が６６％、Ｎｄ_ｘＦｅ_{（１００−ｘ−ｙ）}Ｂ_ｙ相及びＢ相の面積率が２９％、α−Ｆｅ相の面積率が５％であった。また、前記Ｎｄ_ｘＦｅ_{（１００−ｘ−ｙ）}Ｂ_ｙ相で囲まれたＮｄ_２Ｆｅ_１４Ｂの面積は平均で２７９００μｍ^２であった。

【0040】

次に、このターゲットをバッキングプレートの取り付け、Ａｒ圧力：１×１０^-2Ｔｏｒｒ下でのスパッタリング法により、Ｓｉ基板上にＴａバッファ層、ＮｄＦｅＢ層（４０ｎｍ）、Ｔａキャップ層を連続成膜した。なお、Ｔａ層については、タンタルターゲットを別途用いて成膜した。この希土類磁石の薄膜について、Ｂ−Ｈカーブ測定を行った結果、保磁力が１．３Ｔと良好な磁気特性が得られた。

【0041】

（実施例５）
原料として、純度３Ｎ５、平均粒径５０μｍのＮｄ粉末、純度４Ｎ、平均粒径４０μｍのＦｅ粉末、純度２Ｎ、平均粒径２０μｍのＢ粉末を準備した。これらの原料粉末を
アルゴンガスで充満されたグローブボックス中でＮｄ_１５Ｆｅ_７５Ｂ_１０の組成となるように秤量、混合する。その後、この混合粉末をアルゴンガスで充満されたボックス内にて直径約１３ｍｍのステンレスボールミルを用いて約２時間、メカニカルアロイを行った。ここで、メカニカルアロイに用いた粉末量とボールとの重量比を１：４０とした。

【0042】

次に、このようにして得られた微粉末をホットプレスの型に充填し、５×１０^−４Ｔｏｒｒの真空雰囲気下とした後、１５ＭＰａに加圧して、温度７５０℃、２時間の条件で焼結を行った。その後、これを常温まで冷却した後、外周部及び上下面を研削、研磨することで、φ７６ｍｍ×厚さ３ｍｍの円盤状ターゲットを作製した。このターゲットを、ＳＥＭを用いてターゲット組織を観察した結果、表１に示す通り、Ｎｄ_２Ｆｅ_１４Ｂ相の面積率が６４％、Ｎｄ_ｘＦｅ_{（１００−ｘ−ｙ）}Ｂ_ｙ相及びＢ相の面積率が２９％、α−Ｆｅ相の面積率が７％であった。また、前記Ｎｄ_ｘＦｅ_{（１００−ｘ−ｙ）}Ｂ_ｙ相で囲まれたＮｄ_２Ｆｅ_１４Ｂの面積は平均で３２０００μｍ^２であった。

【0043】

次に、このターゲットをバッキングプレートの取り付け、Ａｒ圧力：１×１０^-2Ｔｏｒｒ下でのスパッタリング法により、Ｓｉ基板上にＴａバッファ層、ＮｄＦｅＢ層（４０ｎｍ）、Ｔａキャップ層を連続成膜した。なお、Ｔａ層については、タンタルターゲットを別途用いて成膜した。この希土類磁石の薄膜について、Ｂ−Ｈカーブ測定を行った結果、保磁力が１．２Ｔと良好な磁気特性が得られた。

【0044】

（実施例６）
原料として、純度３Ｎ５、平均粒径５０μｍのＮｄ粉末、純度４Ｎ、平均粒径４０μｍのＦｅ粉末、純度２Ｎ、平均粒径２０μｍのＢ粉末を準備した。これらの原料粉末を
アルゴンガスで充満されたグローブボックス中でＮｄ_１５Ｆｅ_７５Ｂ_１０の組成となるように秤量、混合する。その後、この混合粉末をアルゴンガスで充満されたボックス内にて直径約１３ｍｍのステンレスボールミルを用いて約１時間、メカニカルアロイを行った。ここで、メカニカルアロイに用いた粉末量とボールとの重量比を１：４０とした。

【0045】

次に、このようにして得られた微粉末をホットプレスの型に充填し、５×１０^−４Ｔｏｒｒの真空雰囲気下とした後、１５ＭＰａに加圧して、温度７５０℃、２時間の条件で焼結を行った。その後、これを常温まで冷却した後、外周部及び上下面を研削、研磨することで、φ７６ｍｍ×厚さ３ｍｍの円盤状ターゲットを作製した。このターゲットを、ＳＥＭを用いてターゲット組織を観察した結果、表１に示す通り、Ｎｄ_２Ｆｅ_１４Ｂ相の面積率が６１％、Ｎｄ_ｘＦｅ_{（１００−ｘ−ｙ）}Ｂ_ｙ相及びＢ相の面積率が３１％、α−Ｆｅ相の面積率が８％であった。また、前記Ｎｄ_ｘＦｅ_{（１００−ｘ−ｙ）}Ｂ_ｙ相で囲まれたＮｄ_２Ｆｅ_１４Ｂの面積は平均で３７３００μｍ^２であった。

【0046】

次に、このターゲットをバッキングプレートの取り付け、Ａｒ圧力：１×１０^-2Ｔｏｒｒ下でのスパッタリング法により、Ｓｉ基板上にＴａバッファ層、ＮｄＦｅＢ層（４０ｎｍ）、Ｔａキャップ層を連続成膜した。なお、Ｔａ層については、タンタルターゲットを別途用いて成膜した。この希土類磁石の薄膜について、Ｂ−Ｈカーブ測定を行った結果、保磁力が１．０Ｔと良好な磁気特性が得られた。

【0047】

（比較例１）
原料として、純度３Ｎ５、平均粒径５０μｍのＮｄ粉末、純度４Ｎ、平均粒径４０μｍのＦｅ粉末、純度２Ｎ、平均粒径２０μｍのＢ粉末を準備した。これらの原料粉末を
アルゴンガスで充満されたグローブボックス中でＮｄ_１５Ｆｅ_７５Ｂ_１０の組成となるように秤量、混合する。その後、この混合粉末をアルゴンガスで充満されたボックス内にて直径約１３ｍｍのステンレスボールミルを用いて約０．７時間、メカニカルアロイを行った。ここで、メカニカルアロイに用いた粉末量とボールとの重量比を１：４０とした。

【0048】

次に、このようにして得られた微粉末をホットプレスの型に充填し、５×１０^−４Ｔｏｒｒの真空雰囲気下とした後、１５ＭＰａに加圧して、温度７５０℃、２時間の条件で焼結を行った。その後、これを常温まで冷却した後、外周部及び上下面を研削、研磨することで、φ７６ｍｍ×厚さ３ｍｍの円盤状ターゲットを作製した。このターゲットをＳＥＭを用いてターゲット組織を観察した結果、表１に示す通り、Ｎｄ_２Ｆｅ_１４Ｂ相の面積率が６０％、Ｎｄ_ｘＦｅ_{（１００−ｘ−ｙ）}Ｂ_ｙ相及びＢ相の面積率が２９％、α−Ｆｅ相の面積率が１１％であった。また、前記Ｎｄ_ｘＦｅ_{（１００−ｘ−ｙ）}Ｂ_ｙ相で囲まれたＮｄ_２Ｆｅ_１４Ｂの面積は平均で４１３００μｍ^２であった。

【0049】

次に、このターゲットをバッキングプレートの取り付け、Ａｒ圧力：１×１０^-2Ｔｏｒｒ下でのスパッタリング法により、Ｓｉ基板上にＴａバッファ層、ＮｄＦｅＢ層（４０ｎｍ）、Ｔａキャップ層を連続成膜した。なお、Ｔａ層については、タンタルターゲットを別途用いて成膜した。この希土類磁石の薄膜について、Ｂ−Ｈカーブ測定を行った結果、保磁力が０．６Ｔと実施例に比べて低下した。なお、このターゲットのガス成分濃度をＬＥＣＯ法で測定した結果、酸素が２５００ｐｐｍ、炭素が３５０ｐｐｍ、窒素が５０ｐｐｍ、水素が３３０ｐｐｍであった。

【0050】

（比較例２）
原料として、純度３Ｎ５、平均粒径５０μｍのＮｄ粉末、純度４Ｎ、平均粒径４０μｍのＦｅ粉末、純度２Ｎ、平均粒径２０μｍのＢ粉末を準備した。これらの原料粉末を
アルゴンガスで充満されたグローブボックス中でＮｄ_１５Ｆｅ_７５Ｂ_１０の組成となるように秤量、混合する。その後、この混合粉末をアルゴンガスで充満されたボックス内にて直径約１３ｍｍのステンレスボールミルを用いて約０．５時間、メカニカルアロイを行った。ここで、メカニカルアロイに用いた粉末量とボールとの重量比を１：４０とした。

【0051】

次に、このようにして得られた微粉末をホットプレスの型に充填し、５×１０^−４Ｔｏｒｒの真空雰囲気下とした後、１５ＭＰａに加圧して、温度７５０℃、２時間の条件で焼結を行った。その後、これを常温まで冷却した後、外周部及び上下面を研削、研磨することで、φ７６ｍｍ×厚さ３ｍｍの円盤状ターゲットを作製した。このターゲットをＳＥＭを用いてターゲット組織を観察した結果、表１に示す通り、Ｎｄ_２Ｆｅ_１４Ｂ相の面積率が５５％、Ｎｄ_ｘＦｅ_{（１００−ｘ−ｙ）}Ｂ_ｙ相及びＢ相の面積率が２８％、α−Ｆｅ相の面積率が１７％であった。また、前記Ｎｄ_ｘＦｅ_{（１００−ｘ−ｙ）}Ｂ_ｙ相で囲まれたＮｄ_２Ｆｅ_１４Ｂの面積は平均で４３０００μｍ^２であった。

【0052】

次に、このターゲットをバッキングプレートの取り付け、Ａｒ圧力：１×１０^-2Ｔｏｒｒ下でのスパッタリング法により、Ｓｉ基板上にＴａバッファ層、ＮｄＦｅＢ層（４０ｎｍ）、Ｔａキャップ層を連続成膜した。なお、Ｔａ層については、タンタルターゲットを別途用いて成膜した。この希土類磁石の薄膜について、Ｂ−Ｈカーブ測定を行った結果、保磁力が０．５Ｔと実施例に比べて低下した。

【0053】

（比較例３）
原料として、純度３Ｎ５、平均粒径５０μｍのＮｄ粉末、純度４Ｎ、平均粒径４０μｍのＦｅ粉末、純度２Ｎ、平均粒径２０μｍのＢ粉末を準備した。これらの原料粉末を
アルゴンガスで充満されたグローブボックス中でＮｄ_１５Ｆｅ_７５Ｂ_１０の組成となるように秤量、混合する。その後、この混合粉末をアルゴンガスで充満されたボックス内にて直径約１３ｍｍのステンレスボールミルを用いて約０．３時間、メカニカルアロイを行った。ここで、メカニカルアロイに用いた粉末量とボールとの重量比を１：４０とした。

【0054】

次に、このようにして得られた微粉末をホットプレスの型に充填し、５×１０^−４Ｔｏｒｒの真空雰囲気下とした後、１５ＭＰａに加圧して、温度７５０℃、２時間の条件で焼結を行った。その後、これを常温まで冷却した後、外周部及び上下面を研削、研磨することで、φ７６ｍｍ×厚さ３ｍｍの円盤状ターゲットを作製した。このターゲットをＳＥＭを用いてターゲット組織を観察した結果、表１に示す通り、Ｎｄ_２Ｆｅ_１４Ｂ相の面積率が５０％、Ｎｄ_ｘＦｅ_{（１００−ｘ−ｙ）}Ｂ_ｙ相及びＢ相の面積率が３０％、α−Ｆｅ相の面積率が２０％であった。また、前記Ｎｄ_ｘＦｅ_{（１００−ｘ−ｙ）}Ｂ_ｙ相で囲まれたＮｄ_２Ｆｅ_１４Ｂの面積は平均で４５９００μｍ^２であった。

【0055】

次に、このターゲットをバッキングプレートの取り付け、Ａｒ圧力：１×１０^-2Ｔｏｒｒ下でのスパッタリング法により、Ｓｉ基板上にＴａバッファ層、ＮｄＦｅＢ層（４０ｎｍ）、Ｔａキャップ層を連続成膜した。なお、Ｔａ層については、タンタルターゲットを別途用いて成膜した。この希土類磁石の薄膜について、Ｂ−Ｈカーブ測定を行った結果、保磁力が０．４Ｔと実施例に比べて低下した。

【0056】

（比較例４）
原料として、純度３Ｎ５、平均粒径５０μｍのＮｄ粉末、純度４Ｎ、平均粒径４０μｍのＦｅ粉末、純度２Ｎ、平均粒径２０μｍのＢ粉末を準備した。これらの原料粉末を
アルゴンガスで充満されたグローブボックス中でＮｄ_１５Ｆｅ_７５Ｂ_１０の組成となるように秤量、混合する。その後、この混合粉末をアルゴンガスで充満されたボックス内にて直径約１３ｍｍのステンレスボールミルを用いて約０．２時間、メカニカルアロイを行った。ここで、メカニカルアロイに用いた粉末量とボールとの重量比を１：４０とした。

【0057】

次に、このようにして得られた微粉末をホットプレスの型に充填し、５×１０^−４Ｔｏｒｒの真空雰囲気下とした後、１５ＭＰａに加圧して、温度７５０℃、２時間の条件で焼結を行った。その後、これを常温まで冷却した後、外周部及び上下面を研削、研磨することで、φ７６ｍｍ×厚さ３ｍｍの円盤状ターゲットを作製した。このターゲットをＳＥＭを用いてターゲット組織を観察した結果、表１に示す通り、Ｎｄ_２Ｆｅ_１４Ｂ相の面積率が４５％、Ｎｄ_ｘＦｅ_{（１００−ｘ−ｙ）}Ｂ_ｙ相及びＢ相の面積率が３０％、α−Ｆｅ相の面積率が２５％であった。また、前記Ｎｄ_ｘＦｅ_{（１００−ｘ−ｙ）}Ｂ_ｙ相で囲まれたＮｄ_２Ｆｅ_１４Ｂの面積は平均で４９６００μｍ^２であった。

【0058】

次に、このターゲットをバッキングプレートの取り付け、Ａｒ圧力：１×１０^-2Ｔｏｒｒ下でのスパッタリング法により、Ｓｉ基板上にＴａバッファ層、ＮｄＦｅＢ層（４０ｎｍ）、Ｔａキャップ層を連続成膜した。なお、Ｔａ層については、タンタルターゲットを別途用いて成膜した。この希土類磁石の薄膜について、Ｂ−Ｈカーブ測定を行った結果、保磁力が０．４Ｔと実施例に比べて低下した。

【0059】

（比較例５）
原料として、純度３Ｎ５、平均粒径５０μｍのＮｄ粉末、純度４Ｎ、平均粒径４０μｍのＦｅ粉末、純度２Ｎ、平均粒径２０μｍのＢ粉末を準備した。これらの原料粉末を
アルゴンガスで充満されたグローブボックス中でＮｄ_１５Ｆｅ_７５Ｂ_１０の組成となるように秤量、混合する。その後、この混合粉末をアルゴンガスで充満されたボックス内にて直径約１３ｍｍのステンレスボールミルを用いて約０．１時間、メカニカルアロイを行った。ここで、メカニカルアロイに用いた粉末量とボールとの重量比を１：４０とした。

【0060】

次に、このようにして得られた微粉末をホットプレスの型に充填し、５×１０^−４Ｔｏｒｒの真空雰囲気下とした後、１５ＭＰａに加圧して、温度７５０℃、２時間の条件で焼結を行った。その後、これを常温まで冷却した後、外周部及び上下面を研削、研磨することで、φ７６ｍｍ×厚さ３ｍｍの円盤状ターゲットを作製した。このターゲットをＳＥＭを用いてターゲット組織を観察した結果、表１に示す通り、Ｎｄ_２Ｆｅ_１４Ｂ相の面積率が０％、Ｎｄ_ｘＦｅ_{（１００−ｘ−ｙ）}Ｂ_ｙ相及びＢ相の面積率が６７％、α−Ｆｅ相の面積率が３３％であった。また、前記Ｎｄ_ｘＦｅ_{（１００−ｘ−ｙ）}Ｂ_ｙ相で囲まれたＮｄ_２Ｆｅ_１４Ｂの面積は０μｍ^２であった。

【0061】

次に、このターゲットをバッキングプレートの取り付け、Ａｒ圧力：１×１０^-2Ｔｏｒｒ下でのスパッタリング法により、Ｓｉ基板上にＴａバッファ層、ＮｄＦｅＢ層（４０ｎｍ）、Ｔａキャップ層を連続成膜した。なお、Ｔａ層については、タンタルターゲットを別途用いて成膜した。この希土類磁石の薄膜について、Ｂ−Ｈカーブ測定を行った結果、保磁力が０．３Ｔと実施例に比べて低下した。

【産業上の利用可能性】

【0062】

本発明の希土類磁石薄膜形成用の焼結体ターゲットは、ターゲットの組織を制御することで、スパッタリング法やパルスレーザーデポジション法による安定的な成膜が可能となり、希土類磁石薄膜の磁気特性の改善や、製造コストの点から生産性の向上が可能となるので、ＭＥＭＳ（Micro Electro Mechanical Systems）、エナジーハーベスト（環境発電）などのエネルギー分野や医療機器分野などに応用される、磁気デバイスに有用である。

【図1】