特許 6191762 圧延成形用積層体およびその成形体

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】6191762

(24)【登録日】2017年8月18日

(45)【発行日】2017年9月6日

(54)【発明の名称】圧延成形用積層体およびその成形体

(51)【国際特許分類】

   B32B 27/32 20060101AFI20170828BHJP

【ＦＩ】

   B32B27/32 E

【請求項の数】6

【全頁数】17

(21)【出願番号】特願2016-512007(P2016-512007)

(86)(22)【出願日】2015年3月27日

(86)【国際出願番号】JP2015060530

(87)【国際公開番号】WO2015152389

(87)【国際公開日】20151008

【審査請求日】2017年6月15日

(31)【優先権主張番号】特願2014-71722(P2014-71722)

(32)【優先日】2014年3月31日

(33)【優先権主張国】JP

【早期審査対象出願】

(73)【特許権者】

【識別番号】000002093

【氏名又は名称】住友化学株式会社

(74)【代理人】

【識別番号】100113000

【弁理士】

【氏名又は名称】中山 亨

(74)【代理人】

【識別番号】100151909

【弁理士】

【氏名又は名称】坂元 徹

(72)【発明者】

【氏名】松井 和也

(72)【発明者】

【氏名】下嶋 宏明

【審査官】 大村 博一

(56)【参考文献】

【文献】 特開昭６２−２９０５３７（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開昭６１−１４４３４３（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開平０８−２６７６８２（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開平０４−００４１４７（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開昭５９−１６５６５４（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開平０５−１３８８４３（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開平０７−１２５１６０（ＪＰ，Ａ）

(58)【調査した分野】（Int.Cl.，ＤＢ名）

Ｂ３２Ｂ １／００−４３／００

Ｃ０８Ｋ ３／００−１３／０８

Ｃ０８Ｌ １／００−１０１／１４

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

下記の層Ａと層Ｂとを有する圧延成形用積層体であって、層Ａの厚みと層Ｂの厚みの合計を１００％としたときの、層Ａの厚みの割合が０．５％以上１０％以下、層Ｂの厚みの割合が９０％以上９９．５％以下であり、層Ａは、前記積層体の少なくとも一方の表面をなして配置されている圧延成形用積層体。
層Ａ：プロピレン重合体成分（Ａ１）と熱可塑性エラストマー成分（Ａ２）とを含有し、（Ａ１）の含有量が２０重量％以上８０重量％以下であり、（Ａ２）の含有量が２０重量％以上８０重量％以下である層（ただし、（Ａ１）の含有量と（Ａ２）の含有量の合計を１００重量％とする）。
層Ｂ：プロピレン重合体成分（Ｂ１）と無機フィラー（Ｂ２）とを含有し、（Ｂ１）の含有量が５０重量％以上８０重量％以下であり、（Ｂ２）の含有量２０重量％以上５０重量％以下である層（ただし、（Ｂ１）の含有量と（Ｂ２）の含有量の合計を１００重量％とする）。

【請求項2】

無機フィラー（Ｂ２）が、下記の要件（１−ａ）、要件（１−ｂ）、および要件（１−ｃ）を満たす請求項１に記載の圧延成形用積層体。
要件（１−ａ）：無機フィラー（Ｂ２）のＪＩＳ Ｒ１６２９に従ってレーザー回折法により測定されるメディアン径Ｄ５０（Ｌ）が１０μｍ以上２５μｍ以下であること。
要件（１−ｂ）：無機フィラー（Ｂ２）のＪＩＳ Ｒ１６１９に従って遠心沈降法により測定されるメディアン径Ｄ５０（Ｓ）が２μｍ以上８μｍ以下であること。
要件（１−ｃ）：無機フィラー（Ｂ２）の下記の式（１）により求められるアスペクト比
定数が２以上１５以下であること。
アスペクト比定数＝｛Ｄ５０（Ｌ）−Ｄ５０（Ｓ）｝／Ｄ５０（Ｓ）・・・式（１）

【請求項3】

無機フィラー（Ｂ２）がタルクである請求項１または２に記載の圧延成形用積層体。

【請求項4】

請求項１〜３のいずれかに記載の圧延成形用積層体を、積層体の厚み方向に加熱圧縮することで得られる成形体。

【請求項5】

下記の要件（２）を満たす請求項４に記載の成形体。
要件（２）：成形体に含まれる無機フィラー（Ｂ２）の、下記の式（２）により求められる配向度が、８０％以上であること。
配向度（％）＝｛（１８０−ｈｗｄ）／１８０｝×１００・・・式（２）
（式（２）中、ｈｗｄは、無機フィラー（Ｂ２）の厚み方向に垂直な格子面の方位角強度分布における半値幅（単位：度）を表す。）

【請求項6】

下記の要件（３）を満たす請求項５に記載の成形体。
要件（３）：成形体に含まれるプロピレン重合体成分（Ｂ１）の、下記の式（３）により求められる結晶配向度が、７５％以上であること。
結晶配向度（％）＝｛（１８０−ｈｗ０４０）／１８０｝×１００・・・式（３）
（式（３）中、ｈｗ０４０は、プロピレン重合体成分（Ｂ１）に由来する結晶構造の（０４０）面の方位角強度分布における半値幅（単位：度）を表す。）

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、耐衝撃性に優れた成形体が得られる圧延成形用積層体、およびその成形体に関する。

【背景技術】

【0002】

プロピレン重合体を含有する成形体は、非常に安価で、軽量であるため、自動車内外装部品や家電部品などの各種工業部品に利用されている。
プロピレン重合体を含有する成形体の作製方法の一つとして、圧延成形法が知られている。圧延成形法は、成形体の耐衝撃性を改良することができる方法である。近年では、プロピレン重合体を含有する積層体を圧延成形した成形体が開発されている。

【0003】

例えば、特許文献１には、耐衝撃性を改良するために、フレーク状フィラーを含む熱可塑性樹脂層と、フレーク状フィラーを本質的に含まない熱可塑性樹脂層よりなる積層シートが記載されている。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0004】

【特許文献1】特開昭６３−１１３３５

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0005】

しかしながら、特許文献１に記載のシートの耐衝撃性は、十分に満足できるものではなかった。かかる状況の下、本発明の目的は、耐衝撃性に優れる成形体を得ることができる圧延成形用積層体、およびその成形体を提供することである。

【課題を解決するための手段】

【0006】

本発明は、下記の層Ａと層Ｂとを有する圧延成形用積層体であって、層Ａの厚みと層Ｂの厚みの合計を１００％としたときの、層Ａの厚みの割合が０．５％以上１０％以下、層Ｂの厚みの割合が９０％以上９９．５％以下であり、層Ａは、前記積層体の少なくとも一方の表面をなして配置されている圧延用積層体に係るものである。
層Ａ：プロピレン重合体成分（Ａ１）と熱可塑性エラストマー成分（Ａ２）とを含有し、（Ａ１）の含有量が２０重量％以上８０重量％以下であり、（Ａ２）の含有量が２０重量％以上８０重量％以下である層（ただし、（Ａ１）の含有量と（Ａ２）の含有量の合計を１００重量％とする）。
層Ｂ：プロピレン重合体成分（Ｂ１）と無機フィラー（Ｂ２）とを含有し、（Ｂ１）の含有量が５０重量％以上８０重量％以下であり、（Ｂ２）の含有量２０重量％以上５０重量％以下である層（ただし、（Ｂ１）の含有量と（Ｂ２）の含有量の合計を１００重量％とする）

【発明の効果】

【0007】

本発明によれば、耐衝撃性に優れる成形体を得ることができる圧延成形用積層体、およびその成形体を得ることができる。

【発明を実施するための形態】

【0008】

［層Ａ］
本発明の層Ａは、プロピレン重合体成分（Ａ１）と、熱可塑性エラストマー成分（Ａ２）を含有する。以下、プロピレン重合体成分（Ａ１）を成分（Ａ１）と、また、熱可塑性エラストマー成分（Ａ２）を成分（Ａ２）と、それぞれ記すことがある。

【0009】

プロピレン重合体成分（Ａ１）とは、プロピレン単独重合体またはプロピレンランダム共重合体である。これらは、単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。

【0010】

プロピレン単独重合体とは、プロピレンに由来する構成単位からなる重合体である。プロピレン単独重合体として、例えば、アイソタクチック構造を有するプロピレン単独重合体、またはシンジオタクチック構造を有するプロピレン単独重合体が挙げられる。プロピレン単独重合体として、好ましくは、アイソタクチック構造を有するプロピレン単独重合体である。

【0011】

アイソタクチック構造を有するプロピレン単独重合体である場合、その１３Ｃ−ＮＭＲ法により測定されたアイソタクチック・ペンタッド分率（以下、［ｍｍｍｍ］と表記する）は、好ましくは０．９０以上であり、より好ましくは０．９５以上である。

【0012】

ここで、アイソタクチック・ペンタッド分率とは、１３Ｃ−ＮＭＲを使用して測定される分子鎖中のペンタッド単位でのアイソタクチック連鎖の存在割合を示しており、プロピレンに由来する構成単位が５個連続してメソ結合した連鎖の中心にあるプロピレンに由来する構成単位の分率である。具体的には、１３Ｃ−ＮＭＲスペクトルで観測されるメチル炭素領域の全吸収ピーク中に占める［ｍｍｍｍ］ピークの分率として算出される値である。ここで、［ｍｍｍｍ］ピークとは、５個連続してメソ結合した連鎖の中心にあるプロピレンに由来するピークである。

【0013】

なお、この［ｍｍｍｍ］は、Ａ．Ｚａｍｂｅｌｌｉらの報告（Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ，１９７３年，６号）に記載の方法に従って求めることができる。

【0014】

一方、シンジオタクチック構造を有するプロピレン単独重合体である場合、１３Ｃ−ＮＭＲ法により測定されたシンジオタクチック・ペンタッド分率（以下、［ｒｒｒｒ］と表記する）は、好ましくは０．８５以上であり、より好ましくは０．９０以上である。

【0015】

ここで、シンジオタクテチック・ペンタッド分率とは、１３Ｃ−ＮＭＲを使用して測定される分子鎖中のペンタッド単位でのシンジオタクチック連鎖の存在割合を示しており、プロピレンに由来する構成単位が５個連続してラセモ結合した連鎖の中心にあるプロピレンに由来する構成単位の分率である。具体的には、１３Ｃ−ＮＭＲスペクトルで観測されるメチル炭素領域の全吸収ピーク中に占める［ｒｒｒｒ］ピークの分率として算出される値である。ここで、［ｒｒｒｒ］ピークとは、５個連続してラセモ結合した連鎖の中心にあるプロピレンに由来するピークである。

【0016】

なお、［ｒｒｒｒ］は、特開２００８−１６９３１６号公報に記載の方法で求めることができる。

【0017】

プロピレンランダム共重合体とは、プロピレンに由来する構成単位と、エチレンまたは炭素数４〜１０のα−オレフィンに由来する構成単位とからなるランダム共重合体、またはプロピレンに由来する構成単位と、エチレンに由来する構成単位と、炭素数４〜１０のα−オレフィンに由来する構成単位とからなるランダム共重合体である。

【0018】

炭素数４〜１０のα−オレフィンとしては、例えば、１−ブテン、イソブテン、１−ペンテン、２−メチル−１−ブテン、３−メチル−１−ブテン、１−ヘキセン、２−メチル−１−ペンテン、３−メチル−１−ペンテン、４−メチル−１−ペンテン、１−オクテン、１−ノネン、１−デセンなどが挙げられるが、好ましくは１−ブテン、または１−ヘキセンである。

【0019】

プロピレンに由来する構成単位と、エチレンまたは炭素数４〜１０のα−オレフィンに由来する構成単位とからなるランダム共重合体としては、プロピレン−エチレンランダム共重合体、プロピレン−（１−ブテン）ランダム共重合体、プロピレン−イソブテンランダム共重合体、プロピレン−（１−ペンテン）ランダム共重合体、プロピレン−（２−メチル−１−ブテン）ランダム共重合体、プロピレン−（３−メチル−１−ブテン）ランダム共重合体、プロピレン−（１−ヘキセン）ランダム共重合体、プロピレン−（２−メチル−１−ペンテン）ランダム共重合体、プロピレン−（３−メチル−１−ペンテン）ランダム共重合体、プロピレン−（４−メチル−１−ペンテン）ランダム共重合体、プロピレン−（１−オクテン）ランダム共重合体、プロピレン−（１−ノネン）ランダム共重合体、プロピレン−（１−デセン）ランダム共重合体などが挙げられる。プロピレンに由来する構成単位と、エチレンまたは炭素数４〜１０のα−オレフィンに由来する構成単位とからなるランダム共重合体として、好ましくは、プロピレン−（１−ブテン）ランダム共重合体、またはプロピレン−（１−ヘキセン）ランダム共重合体である。

【0020】

プロピレンに由来する構成単位と、エチレンに由来する構成単位と、炭素数４〜１０のα−オレフィンに由来する構成単位とからなるランダム共重合体としては、例えば、プロピレン−エチレン−１−ブテン）ランダム共重合体、プロピレン−エチレン−イソブテンランダム共重合体、プロピレン−エチレン−（１−ペンテン）ランダム共重合体、プロピレン−エチレン−（２−メチル−１−ブテン）ランダム共重合体、プロピレン−エチレン−（３−メチル−１−ブテン）ランダム共重合体、プロピレン−エチレン−（１−ヘキセン）ランダム共重合体、プロピレン−エチレン−（２−メチル−１−ペンテン）ランダム共重合体、プロピレン−エチレン−（３−メチル−１−ペンテン）ランダム共重合体、プロピレン−エチレン−（４−メチル−１−ペンテン）ランダム共重合体、プロピレン−エチレン−（１−オクテン）ランダム共重合体、プロピレン−エチレン−（１−ノネン）ランダム共重合体、プロピレン−エチレン−（１−デセン）ランダム共重合体などが挙げられる。プロピレンに由来する構成単位と、エチレンに由来する構成単位と、炭素数４〜１０のα−オレフィンに由来する構成単位とからなるランダム共重合体として、好ましくは、プロピレン−エチレン−（１−ブテン）ランダム共重合体である。

【0021】

プロピレンに由来する構成単位と、エチレンまたは炭素数４〜１０のα−オレフィンに由来する構成単位とからなるランダム共重合体の、プロピレンに由来する構成単位の含有量は、６０重量％以上９９．９重量％以下であることが好ましく、７０重量％以上９９．９重量％以下であることがより好ましい。プロピレンに由来する構成単位と、エチレンまたは炭素数４〜１０のα−オレフィンに由来する構成単位とからなるランダム共重合体の、エチレンまたは炭素数４〜１０のα−オレフィンに由来する構成単位の含有量は、０．１重量％以上４０重量％以下であることが好ましく、０．１重量％以上３０重量％以下であることがより好ましい。ただし、プロピレンに由来する構成単位と、エチレンまたは炭素数４〜１０のα−オレフィンに由来する構成単位とからなるランダム共重合体の全量を、１００重量％とする。プロピレンに由来する構成単位の含有量、およびエチレンまたは炭素数４〜１０のα−オレフィンに由来する構成単位の含有量は、１３Ｃ−ＮＭＲ法により求められる。

【0022】

プロピレンに由来する構成単位と、エチレンに由来する構成単位と、炭素数４〜１０のα−オレフィンに由来する構成単位とからなるランダム共重合体の、プロピレンに由来する構成単位の含有量は、６０重量％以上９９．９重量％以下であることが好ましく、７０重量％以上９９．９重量％以下であることがより好ましい。プロピレンに由来する構成単位と、エチレンに由来する構成単位と、炭素数４〜１０のα−オレフィンに由来する構成単位とからなるランダム共重合体の、エチレンに由来する構成単位の含有量は、０．０５重量％以上２０重量％以下であることが好ましく、０．０５重量％以上１５重量％以下であることがより好ましい。プロピレンに由来する構成単位と、エチレンに由来する構成単位と、炭素数４〜１０のα−オレフィンに由来する構成単位とからなるランダム共重合体の、炭素数４〜１０のα−オレフィンに由来する構成単位の含有量は、０．０５重量％以上２０重量％以下であることが好ましく、０．０５重量％以上１５重量％以下であることがより好ましい。ただし、プロピレンに由来する構成単位と、エチレンに由来する構成単位と、炭素数４〜１０のα−オレフィンに由来する構成単位とからなるランダム共重合体を、１００重量％とする。プロピレンに由来する構成単位の含有量、エチレンに由来する構成単位の含有量、および炭素数４〜１０のα−オレフィンに由来する構成単位の含有量は、１３Ｃ−ＮＭＲ法により求められる。

【0023】

プロピレン重合体成分（Ａ１）の示差走査熱量測定（以下、ＤＳＣとする）により求められる融点は、好ましくは１５０℃以上であり、より好ましくは１５５℃以上であり、より好ましくは１６０℃以上である。また、プロピレン重合体成分（Ａ１）のＤＳＣにより求められる融解熱量は、好ましくは６０Ｊ／ｇ以上であり、より好ましくは８０Ｊ／ｇ以上、より好ましくは９０Ｊ／ｇ以上である。

【0024】

融点とは、プロピレン重合体成分（Ａ１）中に含まれる結晶相の融解温度である。具体的には、プロピレン重合体成分（Ａ１）を昇温したときに得られるＤＳＣ曲線において、最も高温側の吸熱ピークにおけるピークトップ温度である。

【0025】

融解熱量とは、プロピレン重合体成分（Ａ１）中に含まれる結晶相が、溶融状態へ転移するために必要な熱量であり、具体的には、プロピレン重合体成分を昇温したときに得られるＤＳＣ曲線における全吸熱ピークのピーク面積の合計として求められる。

【0026】

なお、融点と融解熱量は、ＤＳＣを用いて、以下の条件で測定する。（ｉ）結晶性プロピレン重合体成分（Ａ１）約１０ｍｇを、窒素雰囲気下、２２０℃で５分間熱処理した後、降温速度１０℃／分で５０℃まで冷却する。（ｉｉ）次いで、５０℃において１分間保温した後、５０℃から１８０℃まで昇温速度１０℃／分で加熱する。

【0027】

プロピレン重合体成分（Ａ１）のメルトフローレートは、０．０５ｇ／１０分以上２０ｇ／１０分以下であることが好ましく、０．１ｇ／１０分以上１０ｇ／１０分以下であることがより好ましい。メルトフローレートは、ＪＩＳ Ｋ６７５８に規定された方法に従って、２３０℃、２．１６ｋｇ荷重で測定される値である。プロピレン重合体成分（Ａ１）のメルトフローレートの値が小さいほど、成形体は耐衝撃性に優れる。

【0028】

本発明において、プロピレン重合体（Ａ１）は、公知の固体状チタン触媒成分と、有機金属化合物触媒成分と、必要に応じて更に電子供与体とを接触させて形成される触媒系、シクロペンタジエニル環を有する周期表第４族の遷移金属化合物と、アルキルアルミノキサンとを接触させて形成される触媒系、シクロペンタジエニル環を有する周期表第４族の遷移金属化合物と、該遷移金属化合物と反応してイオン性の錯体を形成する化合物と、有機アルミニウム化合物とを接触させて形成される触媒系などを用いて、公知の重合方法によって製造することができる。

【0029】

熱可塑性エラストマー成分（Ａ２）は、オレフィン系エラストマー又はスチレン系エラストマーであり、これらは単独で用いても良く、２種以上を併用しても良い。

【0030】

本発明において、オレフィン系エラストマーとは、プロピレンまたは炭素数４〜１０のα−オレフィンに由来する構成単位と、エチレンに由来する構成単位とを有する共重合体である。炭素数４〜１０のα−オレフィンとしては、例えば、１−ブテン、イソブテン、１−ペンテン、２−メチル−１−ブテン、３−メチル−１−ブテン、１−ヘキセン、２−メチル−１−ペンテン、３−メチル−１−ペンテン、４−メチル−１−ペンテン、１−オクテン、１−ノネン、１−デセンなどが挙げられる。プロピレンまたは炭素数４〜１０のα−オレフィンとして、好ましくはプロピレン、１−ブテン、１−ヘキセン、または１−オクテンであり、より好ましくは、プロピレンまたは１−ブテンである。オレフィン系エラストマーは、プロピレンまたは炭素数４〜１０のα−オレフィンに由来する構成単位を、２種以上有していても良い。

【0031】

オレフィン系エラストマーは、プロピレンまたは炭素数４〜１０のα−オレフィンに由来する構成単位や、エチレンに由来する構成単位に加えて、他のモノマーに由来する構成単位を有していてもよい。該他のモノマーとしては、１，３−ブタジエン、２−メチル−１，３−ブタジエン（イソプレン）、１，３−ペンタジエン、２，３−ジメチル−１，３−ブタジエンなどの炭素数４〜８の共役ジエン；ジシクロペンタジエン、５−エチリデン−２−ノルボルネン、１，４−ヘキサジエン、１，５−ジシクロオクタジエン、７−メチル−１，６−オクタジエン、５−ビニル−２−ノルボルネンなどの炭素数５〜１５の非共役ジエン；酢酸ビニルなどのビニルエステル化合物；アクリル酸メチル、アクリル酸エチルアクリル酸ブチル、メタクリル酸メチル、メタクリル酸エチルなどの不飽和カルボン酸エステル；アクリル酸、メタクリル酸などの不飽和カルボン酸などが挙げられる。他のモノマーとして、好ましくは、５−エチリデン−２−ノルボルネンまたはジシクロペンタジエンである。オレフィン系エラストマーは、他のモノマーに由来する構成単位を、２種以上有していてもよい。

【0032】

オレフィン系エラストマーとしては、例えば、エチレン−プロピレン共重合体、エチレン−（１−ブテン）共重合体、エチレン−（１−ヘキセン）共重合体、エチレン−（１−オクテン）共重合体、エチレン−プロピレン−（１−ブテン）共重合体、エチレン−プロピレン−（１−ヘキセン）共重合体、エチレン−プロピレン−（１−オクテン）共重合体、エチレン−プロピレン−（５−エチリデン−２−ノルボルネン）共重合体、エチレン−プロピレン−ジシクロペンタジエン共重合体、エチレン−プロピレン−（１，４−ヘキサジエン）共重合体、エチレン−プロピレン−（５−ビニル−２−ノルボルネン）共重合体などが挙げられる。オレフィン系エラストマーは、１種のみを用いてもよく、２種以上を併用してもよい。オレフィン系エラストマーとして、好ましくは、エチレン−プロピレン共重合体、エチレン−（１−ブテン）共重合体、エチレン−（１−ヘキセン）共重合体、エチレン−（１−オクテン）共重合体、またはエチレン−プロピレン−（５−エチリデン−２−ノルボルネン）共重合体であり、より好ましくはエチレン−プロピレン共重合体、またはエチレン−（１−ブテン）共重合体である。

【0033】

オレフィン系エラストマーの、エチレンに由来する構成単位の含有量は、好ましくは３０重量％以上９５重量％以下であり、より好ましくは、４０重量％以上８０重量％以下である。オレフィン系エラストマーのプロピレンまたは炭素原子数４〜１０のα−オレフィンに由来する構成単位の含有量は、好ましくは５重量％以上７０重量％以下であり、より好ましくは２０重量％以上６０重量％以下である。ただし、エチレンに由来する構成単位の含有量と、プロピレンまたは炭素数４〜１０のα−オレフィンに由来する構成単位の含有量の合計を、１００重量％とする。

【0034】

オレフィン系エラストマーが、プロピレンまたは炭素数４〜１０のα−オレフィンに由来する構成単位や、エチレンに由来する構成単位に加えて、他のモノマーに由来する構成単位を有している場合、他のモノマーに由来する構成単位の含有量は、好ましくは１重量部以上４０重量部以下であり、より好ましくは５重量部以上２５重量部以下である。ただし、エチレンに由来する構成単位の含有量と、プロピレンまたは炭素数４〜１０のα−オレフィンに由来する構成単位の含有量の合計を、１００重量部とする。
プロピレンまたは炭素数４〜１０のα−オレフィンに由来する構成単位の含有量、エチレンに由来する構成単位の含有量、および他のモノマーに由来する構成単位の含有量は、１３Ｃ−ＮＭＲ法により求められる。

【0035】

オレフィン系エラストマーは、公知の触媒を用いて、公知の重合方法により製造することができる。公知の触媒としては、例えば、バナジウム化合物と有機アルミニウム化合物とからなる触媒系、チーグラーナッタ触媒系、メタロセン触媒系等が挙げられる。公知の重合方法としては、溶液重合法、スラリー重合法、高圧イオン重合法、気相重合法等が挙げられる。

【0036】

スチレン系エラストマーとしては、例えば、ビニル芳香族化合物に由来する構成単位と共役ジエンに由来する構成単位からなるブロック共重合体、前記ブロック共重合体の共役ジエン由来の二重結合が水素添加されたブロック共重合体の水素添加物などが挙げられる。スチレン系エラストマーとして、好ましくは、ビニル芳香族化合物に由来する構成単位と共役ジエンに由来する構成単位からなるブロック共重合体の、共役ジエンに由来する二重結合が８０％以上水素添加されたブロック共重合体であり、より好ましくは共役ジエンに由来する二重結合が８５％以上水素添加されたブロック共重合体である。

【0037】

スチレン系エラストマーとしては、例えば、スチレン−エチレン−ブテン−スチレンゴム（ＳＥＢＳ）、スチレン−エチレン−プロピレン−スチレンゴム（ＳＥＰＳ）、スチレン−ブタジエンゴム（ＳＢＲ）、スチレン−ブタジエン−スチレンゴム（ＳＢＳ）、スチレン−イソプレン−スチレンゴム（ＳＩＳ）などのブロック共重合体、またはその水素添加物などが挙げられる。

【0038】

熱可塑性エラストマー成分（Ａ２）のＤＳＣにより求められる融点は、好ましくは１５０℃未満である。また、熱可塑性エラストマー成分（Ａ２）のＤＳＣにより求められる融解熱量は、好ましくは１２０Ｊ／ｇ未満であり、より好ましくは７０Ｊ／ｇ未満であり、より好ましくは６０Ｊ／ｇ未満である。

【0039】

ここで、熱可塑性エラストマー成分（Ａ２）の融点とは、熱可塑性エラストマー成分（Ａ２）中に含まれる結晶相の融解温度であり、具体的には、熱可塑性エラストマー成分（Ａ２）を昇温したときに得られるＤＳＣ曲線において、最も高温側の吸熱ピークにおけるピークトップ温度である。

【0040】

熱可塑性エラストマー成分（Ａ２）の融解熱量とは、熱可塑性エラストマー成分（Ａ２）中に含まれる結晶相が、溶融状態へ転移するために必要な熱量であり、具体的には、熱可塑性エラストマー成分（Ａ２）を昇温したときに得られるＤＳＣ曲線において、全吸熱ピークのピーク面積の合計である。

【0041】

なお、前記融点と前記融解熱量は、ＤＳＣを用いて、以下の条件で測定する。（ｉ）熱可塑性エラストマー成分（Ａ２）約１０ｍｇを、窒素雰囲気下、２２０℃で５分間熱処理した後、降温速度１０℃／分で５０℃まで冷却する。（ｉｉ）次いで、５０℃において１分間保温した後、５０℃から１８０℃まで昇温速度１０℃／分で加熱する。

【0042】

熱可塑性エラストマー成分（Ａ２）としては、経済性や耐衝撃性の観点から、オレフィン系エラストマーを使用することが好ましい。

【0043】

熱可塑性エラストマー成分（Ａ２）のメルトフローレートは、１ｇ／１０分以上２０ｇ／１０分以下であることが好ましく、２ｇ／１０分以上１５ｇ／１０分以下であることがより好ましい。メルトフローレートは、ＪＩＳ Ｋ６７５８に規定された方法に従って、１９０℃、２．１６ｋｇ荷重で測定される。熱可塑性エラストマー成分（Ａ２）のメルトフローレートの値が小さいほど、本圧延成形用積層体から得られる成形体は耐衝撃性に優れる。

【0044】

本発明の層Ａに含まれるプロピレン重合体成分（Ａ１）の含有量は、２０質量％以上８０重量％以下であり、好ましくは、（Ａ１）の含有量が２５質量％以上５０重量％以下である。本発明の層Ａに含まれる熱可塑性エラストマー成分（Ａ２）の含有量は、２０重量％以上８０重量％以下であり、好ましくは３０重量％以上６０重量％以下である。ただし、（Ａ１）の含有量と（Ａ２）の含有量の合計を１００重量％とする。

【0045】

［層Ｂ］
本発明の層Ｂは、プロピレン重合体成分（Ｂ１）と、無機フィラー（Ｂ２）を含有する。

【0046】

プロピレン重合体成分（Ｂ１）としては、層Ａに含まれるプロピレン重合体成分（Ａ１）と同様のものを用いることができる。

【0047】

無機フィラー（Ｂ２）としては、マイカ、ガラスフレーク、ガラス繊維、タルクなどが挙げられる。これらは単独で用いても良く、２種以上を併用してもよい。無機フィラー（Ｂ２）としては、タルクが好ましい。

【0048】

（レーザー回折法により測定されるメディアン径Ｄ５０（Ｌ））
無機フィラー（Ｂ２）としてマイカやタルクなどの鱗片状フィラーを使用する場合、無機フィラー（Ｂ２）の、ＪＩＳ Ｒ１６２９に従ってレーザー回折法により測定されるメディアン径Ｄ５０（Ｌ）は、本圧延成形用積層体から得られる成形体の衝撃性の観点から、１０μｍ以上２５μｍ以下であることが好ましい。

【0049】

メディアン径Ｄ５０（Ｌ）は、レーザー法粒度分布測定機を用いて、ＪＩＳ Ｒ１６２９に従って測定し、得られた粒度累積分布曲線から読みとった累積量５０重量％の粒径値から求められる。レーザー法粒度分布測定機としては、例えば、日機装株式会社ＭＴ−３３００ＥＸ−ＩＩなどが挙げられる。

【0050】

（遠心沈降法により測定されるメディアン径Ｄ５０（Ｓ））
無機フィラー（Ｂ２）としてマイカやタルクなどの鱗片状フィラーを使用する場合、無機フィラー（Ｂ２）の、ＪＩＳ Ｒ１６２９に従って遠心沈降法により測定されるメディアン径Ｄ５０（Ｓ）は、２μｍ以上８μｍ以下であることが好ましい。

【0051】

メディアン径Ｄ５０（Ｓ）は、遠心沈降法粒度分布測定機を用いて、ＪＩＳ Ｒ１６１９に従って測定し、得られた粒度累積分布曲線から読みとった累積量５０重量％の粒径値より求められる。遠心沈降法粒度分布測定機としては、例えば、株式会社島津製作所製島津製作所ＳＡ−ＣＰ３などが挙げられる。

【0052】

（アスペクト比定数）
無機フィラー（Ｂ２）としてマイカやタルクなどの鱗片状フィラーを使用する場合、無機フィラー（Ｂ２）のアスペクト比定数は、２以上１５以下であることが好ましい。アスペクト比定数は、上記メディアン径Ｄ５０（Ｌ）と上記メディアン径Ｄ５０（Ｓ）の値から下記の式（１）によって求められる。
アスペクト比定数＝｛Ｄ５０（Ｌ）−Ｄ５０（Ｓ）｝／Ｄ５０（Ｓ） 式（１）

【0053】

無機フィラー（Ｂ２）がガラス繊維などの繊維状フィラーを使用する場合、無機フィラー（Ｂ２）の数平均繊維長は、１ｍｍ以上５ｍｍ以下であることが好ましい。

【0054】

本発明の層Ｂに含まれるプロピレン重合体成分（Ｂ１）の含有量は、５０重量％以上８０重量％以下であり、好ましくは、６０重量％以上７５重量％以下である。本発明の層Ｂに含まれる無機フィラー（Ｂ２）の含有量は、２０重量％以上５０重量％以下であり、好ましくは、２５重量％以上４０重量％以下である。ただし、（Ｂ１）の含有量と（Ｂ２）の含有量の合計を、１００重量％とする。

【0055】

本発明の層Ａは、無機フィラー（Ｂ２）を含んでいても良い。層Ａが無機フィラー（Ｂ２）を含む場合、無機フィラー（Ｂ２）の含有量は、層Ａ１００重量部に対して、５重量部以上４５重量部以下であり、好ましくは１０重量部以上２５重量部以下である。
本発明の層Ｂは、熱可塑性エラストマー成分（Ａ２）を含んでいても良い。層Ｂが熱可塑性エラストマー（Ａ２）を含む場合、熱可塑性エラストマー（Ａ２）の含有量は、層Ｂ１００重量部に対して、０．５重量部以上１２重量部以下であり、好ましくは１重量部以上３重量部以下である。

【0056】

本発明の層Ａおよび層Ｂを構成する各成分の混合方法としては、例えば、一軸押出機、二軸押出機、バンバリーミキサー、熱ロール等の混練機で、各成分を溶融混練する方法や、プロピレン重合体成分（Ａ１）、プロピレン重合体成分（Ｂ１）、または熱可塑性エラストマー成分（Ａ２）を製造するための重合反応中に、各成分を混合する方法などが挙げられる。

【0057】

本発明の層Ａおよび層Ｂを製造する方法としては、例えば、プレス成形法、押出成形法、射出成形法などが挙げられる。

【0058】

［圧延成形用積層体］
本発明の圧延成形用積層体は、少なくとも１層の層Ａと少なくとも１層の層Ｂを含有する積層体である。

【0059】

本発明の圧延成形用積層体において、層Ａは、該積層体の少なくとも一方の表面をなして配置されている。圧延成形用積層体は、１つの層Ａと１つの層Ｂからなる二層積層体でもよく、層Ｂの両側に層Ａがそれぞれ配置されている三層積層体であってもよく、少なくとも１層の層Ａと複数の層Ｂからなり、層Ａが少なくとも一方の表面をなして配置されている多層積層体であってもよい。

【0060】

本発明の圧延成形用積層体において、層Ａの総厚みと層Ｂの総厚みの合計を１００％としたときの、層Ａの厚みの割合は好ましくは０．５％以上１０％以下であり、層Ｂの厚みの割合は好ましくは９０％以上９９．５％以下である。より好ましくは、層Ａの厚みの割合が０．８％以上５％以下であり、層Ｂの厚みの割合が９５％以上９９．２％以下である。

【0061】

本発明の圧延成形用積層体には、成形体中の無機フィラー（Ｂ２）の分散性を向上させるために、変性重合体を含有していても良い。変性重合体として、例えば、マレイン酸変性ポリプロピレンなどが挙げられる。

【0062】

変性重合体は、耐衝撃性を良好なものにするために、圧延成形用積層体の全量１００重量部あたり、３重量部から１５重量部含有されていることが好ましい。

【0063】

本発明の圧延成形用積層体は、各種添加剤や結晶造核剤を含んでいても良い。

【0064】

添加剤としては、例えば、酸化防止剤、紫外線吸収剤、帯電防止剤、滑剤、粘着剤、防曇剤、アンチブロッキング剤などが挙げられる。

【0065】

結晶造核剤としては、ソルビトール系核剤、有機リン酸エステル金属塩系化合物、有機カルボン酸金属塩系化合物、ロジン系化合物などのα晶核剤や、アミド系化合物、キナナクリドン系化合物などのβ晶核剤が挙げられる。結晶造核剤の含有量は、添加した効果を充分に得るために、圧延成形用積層体を１００重量部として、０．００１重量部以上であることが好ましく、結晶核剤の分散性の悪化を抑えるために、圧延成形用積層体の全量１００重量部あたり、１．５重量部以下であることがより好ましい。

【0066】

圧延成形用積層体は、共押出法、層Ａと層Ｂを加熱して圧着する方法、層Ａと層Ｂとを接着層を介して接着する方法など、公知の積層方法で製造することができる。圧延成形用積層体は、層Ａと層Ｂを、接着せずに重ね合わせたものでも良い。

【0067】

本発明の成形体は、本発明の積層体を圧延成形することで得られ、具体的には、積層体の厚み方向に加熱圧縮することで得られる。本発明の成形体は、成形体中に含まれる無機フィラー（Ｂ２）の厚み方向に垂直な面が、加熱圧縮時に圧延成形用積層体に含まれる各成分が流動する方向と平行に配向していることが好ましい。

【0068】

成形体中における無機フィラー（Ｂ２）の配向状態は、成形体の広角Ｘ線散乱を測定することにより評価することができる。
無機フィラー（Ｂ２）の配向状態は、無機フィラー（Ｂ２）の配向度によって定量化できる。無機フィラー（Ｂ２）の配向度は、二次元広角Ｘ線散乱像の無機フィラー（Ｂ２）の厚み方向に垂直な格子面の方位角強度分布の半値幅を用いて、下記の式（２）により求めることができる。尚、方位角度強度分布を計算するときの散乱角度幅は、前記格子面に由来する回折ピーク位置から±０．５°の範囲とする。
配向度（％）＝｛（１８０−ｈｗｄ）／１８０｝×１００ 式（２）
（式（２）中、ｈｗｄは、無機フィラー（Ｂ２）の厚み方向に垂直な格子面の方位角強度
分布における半値幅（単位：度）を表す。）
上記配向度の値が大きいほど、無機フィラー（Ｂ２）の面が、加熱圧縮時に圧延成形用積層体に含まれる各成分が流動する方向と平行に配向していると言える。

【0069】

本発明の成形体に含まれる無機フィラー（Ｂ２）の配向度は、８０％以上であり、耐衝撃性を良好なものにするため、好ましくは８５％以上である。

【0070】

プロピレン重合体成分（Ｂ１）の結晶内の原子は、三次元的な周期性をもって繰り返し配列されているため、その周期性を考慮して、結晶は一定の構造を持った平行六面体が三次元的に積み重なったものと考えられる。このような平行六面体を単位格子いう。この単位格子の三辺をそれぞれ、ａ軸、ｂ軸、ｃ軸と呼ぶ。α晶ポリプロピレン結晶の単位格子では、分子鎖方向をｃ軸といい、その他の結晶軸の２辺のうち、短軸をａ軸、長軸をｂ軸という。

【0071】

本発明における成形体は、プロピレン重合体成分（Ｂ１）の結晶構造のうち、α晶のｃ軸またはａ軸が、加熱圧縮時の流動方向に平行に配向していることが好ましい。結晶性プロピレン重合体成分（Ｂ１）のα晶のｃ軸またはａ軸が、加熱圧縮時に圧延成形用積層体に含まれる各成分が流動する方向に配向していることによって、成形体の衝撃強度を高くすることができる。

【0072】

プロピレン重合体成分（Ｂ１）の結晶の配向状態は、成形体の広角Ｘ線散乱を測定することにより評価を行うことができる。
プロピレン重合体成分（Ｂ１）の結晶の配向状態は、結晶配向度によって定量化できる。結晶配向度は、二次元広角Ｘ線散乱像の（０４０）面の方位角強度分布の半値幅を用いて、下記の式（３）により求めることができる。尚、方位角度強度分布を計算するときの散乱角度幅は、前記（０４０）面に由来する回折ピーク位置から±０．５°の範囲とする。
結晶配向度（％）＝｛（１８０−ｈｗ０４０）／１８０｝×１００ 式（３）
（式（３）中、ｈｗ０４０は、プロピレン重合体成分（Ｂ１）のα晶における（０４０）面の方位角強度分布における半値幅（単位：度）を表す。）
結晶配向度の値が大きいほど、プロピレン重合体成分（Ｂ１）のα晶のｃ軸またはａ軸が、加熱圧縮時に圧延成形用積層体に含まれる各成分が流動する方向と平行に配向していると言える。

【0073】

本発明の成形体に含まれるプロピレン重合体成分（Ｂ１）の結晶配向度は、７５％以上であり、好ましくは、８０％以上である。

【0074】

本発明の成形体は、前述の圧延成形用積層体を、プロピレン重合体成分（Ｂ１）の融点近傍の温度で加熱圧縮することにより得られる。

【0075】

圧延成形用積層体を加熱圧縮する際、加熱圧縮に用いられる装置における圧延成形用積層体と接触する加圧部の温度は、プロピレン重合体成分（Ｂ１）の融点（Ｔｍ）近傍の温度であり、好ましくは融点（Ｔｍ）−２０℃以上、融点（Ｔｍ）＋１０℃以下であり、より好ましくは融点（Ｔｍ）−１０℃以上、融点（Ｔｍ）＋５℃以下である。

【0076】

圧延成形用積層体を加熱圧縮する時間は、成形体の耐衝撃性を良好なものにするためや、積層体に含まれる成分の熱劣化を防止するために、好ましくは１５秒以上６０分以下であり、より好ましくは１分以上３０分未満であり、更に好ましくは１０分以上１５分未満である。

【0077】

圧延成形用積層体を加熱圧縮する装置としては、例えば、温度調節機能を有するプレス成形機、トラックベルト型の加熱加圧成形機、加圧可能なベルト型のシーラー、圧延ロール成形機などが挙げられる。また、加熱圧縮する方法としては、温度調節機能を有するプレス成形機により、圧延成形用積層体を厚み方向から加熱圧縮する方法が好ましい。

【0078】

圧延成形用積層体を加熱圧縮する方法として、加熱圧縮する装置の、圧延成形用積層体と接触する加圧部に、潤滑剤を塗ることも可能である。潤滑剤としては、例えば、シリコンオイルなどが挙げられる。潤滑剤を塗ることで、圧延成形用積層体と加圧部の摩擦抵抗が軽減され、より円滑に圧延成形用積層体を加熱圧縮することができるため、成形サイクルの向上および加熱圧縮する装置の負荷低減に繋がる。

【0079】

本発明で得られた成形体は、真空成形法、圧空成形法、プレス成形法などの公知の方法を用いて、更に所要の形状に成形加工することができる。

【0080】

本発明で得られた成形体は、他の樹脂・金属・紙・皮革と張り合わせを行い、多層構造として用いることが可能である。

【実施例】

【0081】

以下、本発明について実施例及び比較例を用いて説明する。実施例及び比較例で使用したプロピレン重合体成分、熱可塑性エラストマー成分及び無機フィラーを下記に示す。

【0082】

（１）プロピレン重合体成分（Ａ１）、プロピレン重合体成分（Ｂ１）
特開平１０−２１２３２１９号公報に記載の触媒を用い、気相重合法によって、重合反
応器内の水素濃度と、重合温度を制御することによって、プロピレン単独重合体を得た。
（Ａ１−１）プロピレン単独重合体
ＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）：７．８ｇ／１０分
アイソタクチック・ペンタッド分率：０．９７７
融点：１６３℃
融解熱量：１０６Ｊ／ｇ
（Ｂ１−１）プロピレン単独重合体
ＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）：７．８ｇ／１０分
アイソタクチック・ペンタッド分率：０．９７７
融点：１６３℃
融解熱量：１０６Ｊ／ｇ

【0083】

（２）熱可塑性エラストマー成分（Ａ２）
（Ａ２−１）エチレン−（１−ブテン）共重合体
（商品名）エンゲージ ＥＮＲ７４４７：ダウデュポンエラストマー社製
ＭＦＲ（１９０℃、２．１６ｋｇ荷重）：５．０ｇ／１０分
融点：４７℃
融解熱量：４７Ｊ／ｇ
エチレン含有量：７０重量％
１−ブテン含有量：３０重量％

【0084】

（３）無機フィラー（Ｂ２）
（Ｂ２−１）タルク
（商品名）ＨＡＲ Ｗ９２：Ｉｍｅｒｙｓ製
Ｄ５０（Ｌ）：１１μｍ
Ｄ５０（Ｓ）：２．５μｍ

【0085】

原料成分及び成形体の物性は下記に示した方法に従って測定した。
（１）メルトフローレート（ＭＦＲ、単位：ｇ／１０分）
ＪＩＳ Ｋ ６７５８に規定された方法に従って、測定した。測定温度２３０℃もしくは１９０℃で、荷重２．１６ｋｇで測定した。

【0086】

（２）アイソタクチック・ペンタッド分率（［ｍｍｍｍ］）
直径１０ｍｍの試験管の中で、約２００ｍｇの樹脂サンプルを３ｍｌのオルトジクロロベンゼンに完全に溶解させて試料を調製し、その試料の１３Ｃ−ＮＭＲのスペクトルの測定を行った。１３Ｃ−ＮＭＲのスペクトルの測定条件を以下に示す。
＜測定条件＞
機種：Ｂｒｕｋｅｒ Ａｖａｎｃｅ６００
測定温度：１３５℃
パルス繰り返し時間：１０秒
パルス幅：４５°
積算回数：２５００回
測定結果から、Ａ．Ｚａｍｂｅｌｌｉらの報告（Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ，１９７３年，６号，９２５項から９２６項）に記載の方法に従って、［ｍｍｍｍ］を計算した。

【0087】

（３）融点（Ｔｍ、単位：℃）および、融解熱量（ΔＨ、単位：Ｊ／ｇ）
プロピレン重合体成分または熱可塑性エラストマー成分を熱プレス成形（２３０℃で５分間予熱後、１分間かけて５．０ＭＰａまで昇圧し２分間保圧し、次いで、３０℃、５．０ＭＰａで５分間冷却）して、厚み約０．５ｍｍのシートを作製した。示差走査型熱量計（パーキンエルマー社製、Ｄｉａｍｏｎｄ ＤＳＣ）を用い、プロピレン重合体成分および熱可塑性エラストマー成分の融点および融解熱量を測定した。測定条件を以下に記す。
＜測定条件＞
作製されたシートの１０ｍｇを窒素雰囲気下２２０℃で５分間熱処理後、降温速度５℃／分で５０℃まで冷却し、次いで、５０℃において１分間保温した後、５０℃から１８０℃まで昇温速度５℃／分で加熱した。
＜ＴｍおよびΔＨの算出法＞
ＤＳＣの昇温時に得られるＤＳＣ曲線において、最も高温側の吸熱ピークにおけるピークトップ温度をＴｍ（℃）とした。また、上記ＤＳＣ曲線において、吸熱に由来する全ピークのピーク面積をΔＨ（Ｊ／ｇ）とした。

【0088】

（４）エチレンに由来する構成単位の含有量および１−ブテンに由来する構成単位の含有量
直径１０ｍｍの試験管の中で、約２００ｍｇの樹脂サンプルを３ｍｌのオルトジクロロベンゼンに完全に溶解させて試料を調製し、その試料の１３Ｃ−ＮＭＲのスペクトルの測定を行った。１３Ｃ−ＮＭＲのスペクトルの測定条件を以下に示す。
＜測定条件＞
機種：Ｂｒｕｋｅｒ Ａｖａｎｃｅ６００
測定温度：１３５℃
パルス繰り返し時間：１０秒
パルス幅：４５°
積算回数：２５００回
測定結果から、Ｍ．Ｋａｋｕｇｏらの報告（Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ，１９８２年，１５号，１１５０項から１１５２項）に記載の方法に従って、エチレンに由来する構成単位の含有量を算出し、１−ブテンに由来する構成単位の含有量は、１００重量％からエチレンに由来する構成単位の含有量を差し引きすることで算出した。

【0089】

（６）レーザー回折法により測定されるメディアン径Ｄ５０（Ｌ）
レーザー回折法により測定されるメディアン径Ｄ５０（Ｌ）は、以下の方法で求めた。ホモジナイザを用いてエタノール中に分散させた試料を、マイクロトラック粒度分析計（日機装株式会社製「ＭＴ−３３００ＥＸ ＩＩ）を用いて、ＪＩＳ Ｒ１６２９に従って測定し、得られた粒度累積分布曲線から読みとった累積量５０重量％の粒径値よりＤ５０（Ｌ）を求めた。

【0090】

（７）遠心沈降法により測定されるメディアン径Ｄ５０（Ｓ）
遠心沈降法により測定されるメディアン径Ｄ５０（Ｓ）は、以下の方法で求めた。超音波洗浄装置を用いてエタノール中に分散させた試料を、遠心沈降式粒度分布測定装置（島津製作所株式会社製「ＳＡ−ＣＰ３」）を用いて、ＪＩＳ Ｒ１６１９従って測定し、得られた粒度累積分布曲線から読みとった累積量５０重量％の粒径値よりＤ５０（Ｓ）を求めた。

【0091】

（５）広角Ｘ線散乱
成形体の広角Ｘ線散乱を以下の条件で測定した。
＜測定条件＞
機種 ：リガク製ｕｌｔｒａＸ１８
Ｘ線源：ＣｕＫα線
電圧 ：４０ｋＶ
電流 ：２００ｍＡ
検出器：Ｘ線光子計数型２次元検出器ＰＩＬＡＴＵＳ
測定法：透過法
＜測定方法＞
（１）成形体を製造した時に加熱圧縮によって樹脂組成物が流動した方向の第一の軸と、これに直交する前記成形体の厚み方向の第二の軸との両方を含む平面に平行に前記成形体を切断して、切断面を形成した。（２）前記切断面における前記成形体の両表面から等距離の深さ位置にＸ線を照射して広角Ｘ線散乱プロファイルを測定した。

【0092】

＜成形体に含まれるプロピレン重合体成分（Ｂ１）の結晶配向度測定＞
以下の方法を用いてプロピレン重合体成分（Ｂ１）の結晶配向度を評価した。
（１）上記測定によって得られた広角Ｘ線散乱プロファイルを用いて、プロピレン重合体成分（Ｂ１）のα晶の（０４０）面に由来する方位角強度分布を求めた。
（２）得られた方位角強度分布から、ピーク位置における半値幅を求め、下記の式（３）により結晶配向度を求めた。
結晶配向度（％）＝｛（１８０−ｈｗ０４０）／１８０｝×１００ 式（３）
（式中、ｈｗ０４０は、ポリプロピレン重合体成分（Ｂ１）の（０４０）面の方位角強度分布における半値幅（単位：度）を表す。）

【0093】

＜成形体に含まれる無機フィラー（Ｂ２）の配向度測定＞
以下の方法を用いて無機フィラー（Ｂ２）の結晶配向度を評価した。
（１）上記測定によって得られた広角Ｘ線散乱プロファイルを用いて、無機フィラー（Ｂ２）の厚み方向に垂直な格子面に由来する方位角強度分布を求めた。
（２）得られた方位角強度分布から、ピーク位置における半値幅を求め、下記の式（２）により無機フィラー（Ｂ２）の配向度を求めた。
配向度（％）＝｛（１８０−ｈｗｄ）／１８０｝×１００ 式（２）
（式中、ｈｗｄは、無機フィラー（Ｂ２）の厚み方向に垂直な格子面の方位角強度分布における半値幅（単位：度）を表す。）

【0094】

＜アイゾット衝撃強度（単位：ｋＪ／ｍ２）＞
成形体から幅１２．８ｍｍ、長さ６３．５ｍｍの大きさの試験片を切り出して測定に用いた。測定条件はＪＩＳ Ｋ ７１１０に従い、２３℃におけるアイゾット衝撃強度を測定した。

【0095】

［実施例１］
（層Ａの作製）
プロピレン単独重合体（Ａ１−１）、熱可塑性エラストマー成分（Ａ２）、および無機フィラー（Ｂ２）を表１に示す配合量で、粉末状態のまま均一に混合し、１５ｍｍ二軸押出機ＫＺＷ１５−４５ＭＧ（テクノベル製）を用いて、シリンダ設定温度：２２０℃、スクリュー回転数：５１００ｒｐｍ、押出量：約４ｋｇ／時間の条件で、溶融混練した。溶融混練した物を厚み０．１ｍｍで枠形状を有するスペーサーの枠内に入れ、スペーサーと溶融混練した物を、スペーサーよりも大きい０．５ｍｍ厚のアルミニウム板でサンドウィッチにして挟み、それを更にアルミニウム板より大きい２ｍｍ厚のステンレス板で挟んだものを、プレス板の設定を２３０℃とした熱プレス成形機中に入れ、５分間予熱後、１０ＭＰａまで昇圧し５分間保圧した後、３０℃、３０ＭＰａで５分間冷却して、厚さ０．１ｍｍのシートを作製した。これを４８ｍｍ×４８ｍｍの大きさに切断し、層Ａを得た。
（層Ｂの作製）
プロピレン単独重合体（Ａ１−１）、および無機フィラー（Ｂ２）を表１に示す配合量で、粉末状態のまま均一に混合し、１５ｍｍ二軸押出機ＫＺＷ１５−４５ＭＧ（テクノベル製）を用いて、シリンダ設定温度：２２０℃、スクリュー回転数：５１００ｒｐｍ、押出量：約４ｋｇ／時間の条件で、溶融混練した。溶融混練した物を、東洋機械金属製ＳＩ３０ＩＩＩ型射出成形機を用い、成形温度２２０℃、金型温度５０℃で射出成形を行い、４８ｍｍ×４８ｍｍ×厚さ３ｍｍの大きさの成形体を得た。この成形体を４枚重ねて厚さ１２ｍｍの層Ｂを得た。
（圧延成形用積層体の作製）
上記の層Ｂの上面に、層Ａを１枚重ね合わせることで、圧延成形用積層体１を作製した。圧延成形用積層体の層Ａの厚みの割合を表１に示す。
（成形体の作製）
上記圧延成形用積層体を、プレス板の設定が１６０℃である熱プレス成形機中に入れて、１００ｔまで昇圧し５分間保圧し、圧力を維持したまま８０℃まで冷却した後に脱圧し、厚さ２ｍｍの成形体を得た。得られた成形体の物性を表２に示す。

【0096】

［実施例２］
層Ａの厚みを１ｍｍとした以外は、実施例１と同様の方法で成形体を作製した。圧延成形用積層体の層Ａの厚みの割合を表１に、得られた成形体の物性を表２に示す。

【0097】

［実施例３］
層Ａの組成を表１に示すとおりに変更した以外は、実施例１と同様の方法で成形体を作製した。圧延成形用積層体の層Ａの厚みの割合を表１に、得られた成形体の物性を表２に示す。

【0098】

［実施例４］
層Ａの組成を表１に示すとおりに変更した以外は、実施例１と同様の方法で成形体を作製した。圧延成形用積層体の層Ａの厚みの割合を表１に、得られた成形体の物性を表２に示す。

【0099】

［比較例１］
層Ａの厚みを２ｍｍとした以外は、実施例１と同様の方法で成形体を作製した。圧延成形用積層体の層Ａの厚みの割合を表１に、得られた成形体の物性を表２に示す。

【0100】

［比較例２］
層Ａの組成を表１に示すとおりに変更した以外は、実施例１と同様の方法で成形体を作製した。圧延成形用積層体の層Ａの厚みの割合を表１に、得られた成形体の物性を表２に示す。

【0101】

［比較例３］
層Ａの厚みを０．０４ｍｍとした以外は、実施例１と同様の方法で成形体を作製した。圧延成形用積層体の層Ａの厚みの割合を表１に、得られた成形体の物性を表２に示す。

【0102】

［比較例４］
層Ａの組成を表１に示すとおりに変更した以外は、実施例１と同様の方法で成形体を作製した。圧延成形用積層体の層Ａの厚みの割合を表１に、得られた成形体の物性を表２に示す。

【0103】

［比較例５］
層Ａの組成を表１に示すとおりに変更した以外は、比較例１と同様の方法で成形体を作製した。圧延成形用積層体の層Ａの厚みの割合を表１に、得られた成形体の物性を表２に示す。

【0104】

【表1】

【0105】

【表2】

【産業上の利用可能性】

【0106】

本発明によれば、耐衝撃性に優れる成形体の材料に適した圧延成形用積層体が提供され、該積層体を圧延成形することにより、耐衝撃性に優れる成形体を得ることができる。