特許 6337422 複合フィルム

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】6337422

(24)【登録日】2018年5月18日

(45)【発行日】2018年6月6日

(54)【発明の名称】複合フィルム

(51)【国際特許分類】

   B32B 25/10 20060101AFI20180528BHJP

   B32B 5/24 20060101ALI20180528BHJP

   C08J 9/00 20060101ALI20180528BHJP

【ＦＩ】

   B32B25/10

   B32B5/24 101

   C08J9/00 ACEQ

   C08J9/00 ACER

【請求項の数】3

【全頁数】12

(21)【出願番号】特願2013-116500(P2013-116500)

(22)【出願日】2013年5月31日

(65)【公開番号】特開2014-233897(P2014-233897A)

(43)【公開日】2014年12月15日

【審査請求日】2016年5月27日

(73)【特許権者】

【識別番号】000006035

【氏名又は名称】三菱ケミカル株式会社

(72)【発明者】

【氏名】久保川 佳佑

【審査官】 横島 隆裕

(56)【参考文献】

【文献】 特開平０７−２７２７１０（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２０１２−０９２３０２（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２０１１−０７６８５１（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特表２００３−５１５６１９（ＪＰ，Ａ）

(58)【調査した分野】（Int.Cl.，ＤＢ名）

Ｂ３２Ｂ １／００−４３／００

Ｃ０８Ｊ ９／００−９／４２

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

ポリプロピレン樹脂、ポリエチレン樹脂、エチレン− プロピレン共重合体から選択されるポリオレフィン系樹脂とポリオレフィン・ポリスチレン系エラストマー樹脂を主成分としてなる微多孔性フィルムと、不織布との少なくとも２層以上からなり、前記微多孔性フィルムと前記不織布とが熱ラミネート法により積層されてなることを特徴とする複合フィルム。

【請求項2】

前記微多孔性フィルムが、ポリオレフィン系樹脂を１００質量部に対し、ポリオレフィン・ポリスチレン系エラストマー樹脂を２５〜７５質量部含有する請求項１に記載の複合フィルム。

【請求項3】

縦方向に０℃から６０℃の温度範囲で１．１倍以上かつ７０℃から１７０℃の温度範囲で１．５倍以上かつ横方向に２倍以上二軸延伸することで前記微多孔性フィルムを得て、更に、該微多孔性フィルムと前記不織布を熱ラミネート法により積層することを特徴とする請求項１または２のいずれかに記載の複合フィルムの製造方法。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、複合フィルムに関する。詳しくは、透気性、透湿性および耐水性に優れ、さらには突刺強度や引裂強度などの機械的強度にも優れ、薄くても所要の強度を発揮することができ、粉落ち等の欠陥も無く取扱いも容易な、衛生材用、衣料用、農業用、産業用等の各種用途に有用な複合フィルムに関する。

【背景技術】

【0002】

ポリオレフィン多孔フィルムは、電池用セパレ−タ−、電解コンデンサ−、各種フィルタ−、防水透湿衣料等の各種用途に用いられている。従来、このようなポリオレフィン多孔フィルムは、異種固体がミクロ分散しているポリオレフィン成形体に延伸等の歪を与えることにより異種固体間に空孔を生じさせ多孔化する方法、あるいは異種ポリマ−等の微粉体をポリオレフィンにミクロ分散させた後、孔形成剤を抽出する方法等で製造されている。

【0003】

上記のような従来の多孔フィルムは、充填剤として炭酸カルシウムや硫酸バリウムなどの無機フィラーを用いる場合においては（例えば、特許文献１）、フィラーの形状が不均一で、樹脂との相溶性が悪いなどの理由から均一な物性が期待できなかったり、表面が平滑にならずに凹凸が発生するためフィルムとの接触により粉落ちが発生するなどという問題点があった。また、これらフィラーは、耐薬品性が悪く、例えば酢酸等の酸に溶出することがあるため、使用できる用途には制限があった。

【0004】

一方、多孔フィルムの製造方法として、ポリエチレン、ポリプロピレン等のポリオレフィンをマトリックスとする研究開発が盛んである。例えば、特許文献２には、有極性熱可塑性樹脂と無極性熱可塑性樹脂とからなるシートをロール圧延し、次いで、延伸する熱可塑性樹脂多孔体の製造方法が記載されている。この２種類の樹脂の界面が、シートを延伸することで引き離され、気孔を生じることを利用し、多孔フィルムとするのである。熱可塑性樹脂としては、ポリエチレン、ポリ塩化ビニル、スチレン系樹脂等が用いられている。

【0005】

ポリオレフィンをマトリックスとする多孔フィルムを、このように延伸法により製造する方法は、多孔フィルムの製造方法として有用であり、この製造方法は更に、特許文献３、特許文献４、特許文献５等にも記載されている。例えば、特許文献３には、ポリプロピレン等の熱可塑性樹脂Ａと、樹脂Ａに対して相溶性が乏しく、且つ溶融点が少なくとも２０℃高い熱可塑性樹脂Ｂとを用いる延伸法による多孔フィルムの製造方法が記載されている。

【0006】

しかしながら、このようにして得られるポリオレフィン多孔フィルムは、必ずしも満足な強度を有するとは言えない。そのため、ポリオレフィン多孔フィルムを強度のある適当な多孔性支持体に積層し, ポリオレフィン多孔フィルムの優れた透湿性等の特性を保ったまま, 強度不足を補うことが考えられている。従来法としては接着剤を用いて熱接着または常温接着する方法があるが、多孔フィルムの孔径や空孔率が変化し、満足な透湿性を持った防水透湿シ−トが得られない。また、強度のある多孔支持体として不織布を用い、エンボスロ−ル、カレンダ−ロ−ル等を用いた熱融着による接着方法も多方面で利用されているが、良好な接着性と透気性・強度の全てを満足できるものとはならない。

【0007】

上記のような例として、ポリオレフィン系多孔フィルムを用いて、不織布を複合化した透湿性シートも従来から開発がなされている。例えば特許文献６には、ポリオレフィン系樹脂と無機充填剤からなる通気性フィルムと不織布とを積層化した透湿性シートが開示されている。また特許文献７には、通気性フィルムとプロピレン・エチレンランダム共重合体を主成分とする樹脂からなる不織布とを積層化した透湿性シートが開示されている。

【0008】

しかし、上記のような透湿性シートにおいては、ポリオレフィン系多孔フィルムの無機充填剤として硫酸バリウムや炭酸カルシウムが使用されており、粉落ちの問題が解消されておらず、また透湿度も十分な値であるとは言えない。さらに、実用性を兼ね備えた十分な強度の値を満足できるものではなく、良好な透気性・透湿性・耐水性及び強度等の諸物性全てを満たすことは困難であった。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0009】

【特許文献1】特開昭６０−２２９７３１号公報

【特許文献2】特公昭４９− ８６４５８号公報

【特許文献3】特開昭５８−１９８５３６号公報

【特許文献4】特開昭６３−２７０７４８号公報

【特許文献5】特開昭６４− ２６６５５号公報

【特許文献6】特開２００１−３１５２３４号公報

【特許文献7】特開平０９−２９５３６６号公報

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0010】

本発明の課題は、上記の従来の課題を解消し、透気性、透湿性、耐水性に優れるとともに、突刺強度や引裂強度などの機械的強度に優れ、薄くても所要の強度を発揮することができ、粉落ち等の欠陥も無く取扱いも容易な、複合フィルムを提供することにある。

【課題を解決するための手段】

【0011】

本発明者らは、上記課題に鑑み鋭意検討した結果、ポリオレフィン系樹脂とポリオレフィン・ポリスチレン系エラストマー樹脂からなる微多孔性フィルムと、不織布とを熱ラミネート法で複合フィルムとすることにより、上記目的を達成できることを見出し、本発明を完成させた。
すなわち、本発明は、
（１）ポリプロピレン樹脂、ポリエチレン樹脂、エチレン−プロピレン共重合体から選択されるポリオレフィン系樹脂とポリオレフィン・ポリスチレン系エラストマー樹脂を主成分としてなる微多孔性フィルムと、不織布との少なくとも２層以上からなり、前記微多孔性フィルムと前記不織布とが熱ラミネート法により積層されてなることを特徴とする複合フィルム。
（２）前記微多孔性フィルムが、ポリオレフィン系樹脂１００質量部に対し、ポリオレフ
ィン・ポリスチレン系エラストマー樹脂を２５〜７５質量部含有する上記（１）に記載の複合フィルム。
（３）縦方向に０℃から６０℃の温度範囲で１．１倍以上かつ７０℃から１７０℃の温度範囲で１．５倍以上かつ横方向に２倍以上二軸延伸することで前記微多孔性フィルムを得て、更に、該微多孔性フィルムと前記不織布を熱ラミネート法により積層することを特徴とする上記（１）または（２）のいずれかに記載の複合フィルムの製造方法。

【発明の効果】

【0012】

本発明によれば、透気性、透湿性、耐水性に優れ、さらには突刺強度や引裂強度などの機械的強度に優れ、薄くても所要の強度を発揮することができ、粉落ち等の欠陥も無く取扱いが容易な、ハウスラップ等の建築用資材や衣料用、包装材料等広範囲の用途に使用可能な複合フィルムを提供することができる。

【発明を実施するための形態】

【0013】

以下、本発明の複合フィルムについて、詳細に説明する。
本発明の複合フィルムは、以下に説明するポリオレフィン系樹脂とポリオレフィン・ポリスチレン系エラストマーからなる微多孔性フィルムと、不織布とを、構成材料として備える。

【0014】

＜ポリオレフィン系樹脂＞
本発明の微多孔性フィルムに用いられるポリオレフィン系樹脂は、プロピレン、エチレン等のオレフィン炭化水素を単量体成分として含む重合体をいう。ポリオレフィン系樹脂はホモポリマーであってもコポリマーであってもよい。コポリマーである場合、オレフィン炭化水素の共重合割合は５０質量％以上であることが好ましく、７０質量％以上であってもよいし、９０質量％以上であってもよい。ポリオレフィン系樹脂としては、例えば、ポリプロピレン樹脂、ポリエチレン樹脂、エチレン−プロピレン共重合体等が挙げられ、とりわけポリプロピレン樹脂、ポリエチレン樹脂が好ましい。
ポリプロピレン樹脂は、ポリプロピレンを単量体成分として含む重合体であり、ホモポリマーであってもコポリマーであってもよい。コポリマーである場合ランダムコポリマーであってもよいし、ブロックコポリマーであってもよい。また、コポリマーである場合、共重合成分に限定はなく、例えば、エチレン、ブテン、ヘキセン等が挙げられる。
ポリプロピレン樹脂がコポリマーである場合、プロピレンの共重合割合は５０質量％以上であることが好ましく、より好ましくは７０質量％以上、さらに好ましくは９０質量％以上である。

【0015】

ポリオレフィン系樹脂は、１種類又は２種類以上を混合して使用することができる。また、重合触媒にも特に制限はなく、チーグラー・ナッタ系の触媒やメタロセン系の触媒などが挙げられる。また、立体規則性にも特に制限はなく、アイソタクチックやシンジオタクチックを使用することができる。
また、用いるポリオレフィン系樹脂は、いかなる結晶性や融点を有するものであっても本実施の形態においては単独で用いることができるが、得られる微多孔性フィルムの物性や用途に応じて、異なる性質を有する２種のポリオレフィン系樹脂を特定範囲で配合したポリオレフィン系樹脂組成物を用いても良い。

【0016】

前記ポリオレフィン系樹脂は、１９０もしくは２３０℃、２．１６ｋｇ荷重におけるメルトフローレート（ＭＦＲ）が、好ましくは０．１〜１００ｇ／１０分、より好ましくは０．１〜５０ｇ／１０分の範囲のものから選択できる。ＭＦＲが上記範囲であれば、ポリプロピレン系樹脂とポリオレフィン・ポリスチレン系エラストマーを混合した際、ポリオレフィン・ポリスチレンエラストマーの分散性が良好となることや、あるいは、フィルムに加工する際にフィルムが破断し難くなる等成型性の観点から好ましい。

【0017】

＜ポリオレフィン・ポリスチレン系エラストマー＞
本発明の微多孔性フィルムに用いられるポリオレフィン・ポリスチレン系エラストマーは、オレフィン系及びスチレン系の重合体あるいは共重合体であって、常温付近でゴム状弾性を示すものであれば良く特に制限はない。具体的には、スチレン−水添イソプレンブロックコポリマー等のスチレン−オレフィンブロックコポリマーや、スチレン−エチレン−ブチレン−スチレンブロックコポリマー等のスチレン−オレフイン−スチレンブロックコポリマー、スチレン−ブタジエン−スチレンブロックコポリマー、スチレン−イソプレン−スチレンブロックコポリマー等が挙げられる。中でも、スチレン−水添イソプレン−スチレンブロックコポリマーや、スチレン−エチレン−ブチレン−スチレンブロックコポリマーが好適に用いられる。

【0018】

ポリオレフィン・ポリスチレン系エラストマーの粘度は高い方が好ましく、メルトフローレート（ＭＦＲ）が好ましくは０．５〜１．０ｇ／１０分、より好ましくは０．１〜０．５ｇ／１０分、更に好ましくは０〜０．１ｇ／１０分である。上記範囲における粘度に設定することで、ポリオレフィン・ポリスチレン系エラストマーがポリオレフィン系樹脂中に球状に均一分散することができ、延伸による多孔化が容易になる。なお、ＭＦＲの測定方法はＪＩＳ Ｋ ７２１０に準拠し、２３０℃、２．１６ｋｇの荷重下で測定する。

【0019】

ポリオレフィン・ポリスチレン系エラストマーのスチレン含有量は好ましくは１質量％〜５０質量％、より好ましくは１質量％〜４０質量％、更に好ましくは５質量％〜３５質量％、特に好ましくは１０質量％〜３５質量％である。ポリオレフィン・ポリスチレン系エラストマーのスチレン含有量が上記範囲であれば、得られる成形体が柔軟になり過ぎず、後に詳細に説明する延伸時の多孔性が良好となるため好ましい。

【0020】

本発明の微多孔性フィルムのポリオレフィン系樹脂とポリオレフィン・ポリスチレン系エラストマーの含有量は、ポリオレフィン系樹脂１００質量部に対し、ポリオレフィン・ポリスチレン系エラストマー３０〜７０質量部であることが好ましく、さらに好ましくはポリオレフィン系樹脂１００質量部に対し、ポリオレフィン・ポリスチレン系エラストマー４０〜６５質量部である。ポリオレフィン・ポリスチレン系エラストマーの含有割合が上記範囲であれば、得られるフィルムの延伸性、透気性をバランスよく得ることができるため好ましい。

【0021】

本発明の微多孔性フィルムのポリオレフィン系樹脂とポリオレフィン・ポリスチレン系エラストマーの混合物は、延伸前のシート状態において、ポリオレフィン系樹脂を主成分とする海部と、ポリオレフィン・ポリスチレン系エラストマーを主成分とする島部からなる海島構造を有していることが好ましい。さらには、該島部の粒径が０．０１μｍ〜１０μｍの範囲にあることが好ましい。延伸前のシート状態が上記海島構造を有していると、本発明のフィルムの透気性がより良好となるため好ましい。

【0022】

本発明の微多孔性フィルムには、上記成分のほか、公知の添加剤、例えば酸化防止剤、熱安定剤、帯電防止剤、滑り剤、ブロッキング防止剤、ポリテルペン樹脂、石油樹脂、充填剤などを製造工程やフィルム特性を低下させない程度に含有させてもよい。

【0023】

本発明の微多孔性フィルムは、フィルム厚みが、好ましくは４０〜５００μｍ、より好ましくは６０〜２００μｍ、さらに好ましくは８０μｍ〜１５０μｍであることが実用上好ましい。フィルム厚みが４０μｍ以上であれば、製膜工程及び二次加工工程で、張力によってフィルムが伸びたり、縦じわが発生したり、破断したりすることがなく好ましい。

【0024】

本発明の微多孔性フィルムは、透気度が、好ましくは２０秒／１００ｃｃ〜１０００秒／１００ｃｃ、より好ましくは２０秒／１００ｃｃ〜５００秒／１００ｃｃ、更に好ましくは２０秒／１００ｃｃ〜２００秒／１００ｃｃである。通常、不織布との熱ラミネート時に空孔が押しつぶされることによって透気度の値が悪化してしまうが、微多孔性フィルムの透気度が上記範囲であれば、高度な水蒸気透過性を有する複合フィルムを得ることができるため好ましい。

【0025】

＜本発明の微多孔性フィルムの製造方法＞
本発明の微多孔性フィルムは、まず、原料を混合し、実質的に未延伸のフィルムを、押出方法にて製造する。
原料の混合方法は、一軸または二軸押出機、バンバリーミキサー、ミル、ニーダーブレンダーなど、各種公知の方法を採用することができ、これらの方法を用いて、あらかじめ各成分を溶融混合し、ペレット状に加工したものを押出成形に用いてもよいし、溶融混合し直接押出成形を行ってもよい。
押出方法としては、Ｔダイ押出成形、インフレーション成形、カレンダー成形、スカイフ法等の各種成形方法を採用し得るが、中でも、本発明のフィルムに要求される物性や用途の観点からは、Ｔダイ押出成形が好ましい。

【0026】

次いで、押出方法により作成された実質的に未延伸シートを延伸し、本発明の微多孔性フィルムを得る。
延伸方法としては、ロール、テンター、チューブラー、オートグラフ等の各種方法を採用し得るが、本発明のフィルムの延伸方法としては、ロールによる縦延伸工程と、テンターによる横延伸工程を組み合わせた、逐次二軸延伸を採用することが好適である。
さらに、本発明のフィルムの製造方法は、縦延伸工程において、１段目として冷延伸工程、２段目として熱延伸工程の２段階の延伸工程を行うことが好ましい。縦延伸工程を２段階で行うことにより、得られる多孔性フィルムは、高度な透気性を備えたものとなる。またフィルム外観にも優れたものとなる。
縦延伸１段目の冷延伸工程は、延伸温度は０℃以上６０℃未満、好ましくは１０℃以上４０℃未満とすることが好ましい。延伸倍率は１．１〜３倍、好ましくは１．２〜２倍とすることが好ましい。
縦延伸２段目の熱延伸工程は、延伸温度は７０℃以上１７０℃未満、好ましくは９０℃以上１４０℃未満とすることが好ましい。延伸倍率は１．５〜５倍、好ましくは１．５〜３倍とすることが好ましい。
横延伸工程については、延伸温度は９０〜１６０℃、好ましくは１２０〜１５０℃とすることが好ましい。延伸倍率は、１．５〜４倍、好ましくは２〜３倍とすることが好ましい。
なお、上述の各延伸工程に加えて、更に延伸工程を追加することもできる。

【0027】

＜不織布＞
本発明で用いられる不織布は、材質としては、熱可塑性樹脂、例えばポリエステル、ポリアミド、ポリウレタン、ポリオレフィンなどが挙げられる。これらの中では、汎用性を有し、低コストである、ポリオレフィン製のものが好ましい。

【0028】

ポリオレフィンとしては、具体的には、エチレン、プロピレン、1-ブテン、1-ペンテン、1-ヘキセン、4-メチル-1-ペンテン、1-オクテン等の炭素数２〜２０、好ましくは炭素数２〜８のα−オレフィン単独重合体、又はこれらのα−オレフィン同士の共重合体が挙げられる。中でもエチレン系重合体及びプロピレン系重合体が好ましく、エチレン系重合体としては、エチレン単独重合体、エチレンと他のα−オレフィンを１０モル％以下含有するエチレン系共重合体が挙げられ、プロピレン系重合体としては、プロピレン単独重合体、又はプロピレンとエチレン、1-ブテン、1-ヘキセン、4-メチル-1-ペンテン、1-オクテン等のα−オレフィンとの共重合体が挙げられる。共重合体は、ランダム共重合体であっても、ブロック共重合体であってもよい。とりわけ、プロピレンと少量のエチレンからなり、エチレンに由来する構造単位含有量が、５モル％以下のプロピレン・エチレンランダム共重合体が特に好ましい。これらのポリオレフィンは、１種単独でも、２種以上を組み合わせても、用いることができる。

【0029】

不織布の製造方法としては、乾式法、湿式法、スパンボンド法、メルトブロー法などのいずれの方法であってもよいが、生産性が良く、高強度のものが得られる点で、スパンボンド法が望ましい。この方法で得られたスパンボンド不織布は、高強度で、摩擦堅牢性に優れる点で好ましい。また、不織布を構成する繊維として、複数の樹脂を用いて成形する複合溶融紡糸法で得られる複合繊維も用いることが出来、例えば、上記の１つの樹脂からなる鞘部と、他の樹脂からなる芯部とから構成される芯鞘型複合繊維、又はサイドバイサイド複合繊維からなる不織布は、柔軟性を向上させることができる点で好ましい。

【0030】

不織布を構成する繊維の平均繊維径は、通常、１０〜２２μｍ程度であり、指先で触れた際のひっかかり感を低減する点で、好ましくは１０〜１８μｍである。

【0031】

不織布の目付量は、通常３〜４０ｇ／ｍ² であり、好ましくは１０〜３０ｇ／ｍ² であり、さらに好ましくは１０〜２５ｇ／ｍ² である。

【0032】

＜本発明の複合フィルムの製造方法＞
本発明の複合フィルムは、上記微多孔性フィルムと、上記不織布とを積層して形成される。本発明においては、積層方法として、熱ラミネート法、特には、熱ロールを用いた熱ラミネート法により、微多孔性フィルムと不織布とを積層、複合化することが重要である。熱ロールのロール温度は７０〜１４０℃、好ましくは９０〜１３０℃の温度範囲とし、ロール圧力０．２〜１．５ＭＰａ、好ましくは０．４〜１．０ＭＰａの範囲とすることにより、微多孔性フィルムの空孔が完全に押しつぶされることなく、十分実用に供する性能を有する複合フィルムを得ることができる。積層構成は、微多孔膜／不織布の２層でもよく、さらには不織布／微多孔膜／不織布の３層のように、微多孔膜の片側又は両側に不織布を積層してもよい。またその他、本発明の複合フィルムの効果を損なわない範囲で、その他の材料を積層してもよい。

【0033】

このようにして得られた本発明の複合フィルムは、微多孔性フィルムと不織布とが強固に圧接し、かつ、微多孔性フィルムの持つ優れた透気性、透湿性、耐水性と、熱接着性繊維からなる不織布の持つ優れた強度とを併せ持つ良好なものとなる。また、積層することにより機械的強力も一段と強くなる。

【0034】

本発明の複合フィルムの厚みは、通常、１０〜３００μｍ程度であり、適度の透湿性および耐水性と、強度を有する点で、好ましくは５０〜２００μｍ程度である。

【0035】

本発明の複合フィルムは、通気性と防水性を有するフィルムであり、空気、水蒸気等の気体に対して透過性を有し、且つ水滴（液体）に対しては非透過性を有する。上記性能を満足するものであれば広い範囲から選ばれるが、好ましくは透気度２０〜１０００秒／１００ｃｃ、透湿度５０００〜２００００ｇ／ｍ^２／日 、耐水圧１０００ｍｍＨ₂Ｏ以上であれば、実用充分な性能を発揮することができる。

【0036】

本発明の複合フィルムの突刺強度は、直径が１ｍｍのニードルを用いて測定したときの突刺強度で５００ｇｆ以上であることが望ましい。突刺強度５００ｇｆ未満の場合には、複合フィルムの突き破れによる短絡が発生する虞がある。特に医療用包装材料用途等に使用する場合は、注射器やカテーテル等の鋭利な物を包装する際に破れてしまうといった懸念も生じる。

【0037】

本発明の複合フィルムの引裂強度は、強度の観点から、ＭＤ、ＴＤ両方向ともに４．０Ｎ以上であることが好ましい。本発明の複合フィルムは、加工する際に破損しないことはもちろんであるが、種々用途に使用されている時の外的力に対抗するに十分な強度が必要であり、上記範囲の物性値を有していると、これらの外的力に対抗するに十分なものである。

【実施例】

【0038】

以下、実施例により本発明を説明するが、本発明はこれら実施例のみに限定されるものではない。

【0039】

（１）ガーレー透気度
ＪＩＳ Ｐ８１１７に準拠し、王研式透気度試験機ＥＧＯ１型（旭精工製）にて測定した。

【0040】

（２）透湿度
ＪＩＳ Ｚ０２０８に準拠し、水蒸気透過量試験方法（４０℃、９０％ＲＨ）により測定した。

【0041】

（３）耐水圧
ＪＩＳ Ｌ１０９２防水性試験方法（低水圧法）により測定した。

【0042】

（４）突刺強度
島津製万能型試験機ＡＧＳ−Ｘを用い、針の直径１．０ｍｍ、押し込み速度３００ｍｍ／分の条件で測定し、膜が破れる時の最大荷重を突刺強度（針貫通強度）とした。

【0043】

（５）引裂強度
ＪＩＳ Ｋ７１２８−１トラウザー法に準拠し、幅５０ｍｍ、１５０ｍｍの試験片を用い、引張速度２００ｍｍ／分にて、インテスコ社製引張試験機ＩＭ−２０により測定した。

【0044】

（６）粉落ち試験
１０ｃｍ角に切ったサンプルの表裏面を、５ｃｍ角の黒色発泡クロロプレンゴム（イノアックコーポレーション社製、製品番号C−４２０５）で１０往復こすり、目視評価を行った。
・評価基準
○：粉落ちが生じていなかった。 ×：粉落ちが生じた。

【0045】

各実施例、比較例に用いた原材料は、以下の通りである。各エラストマーの（）内の表示は略号である。
（ポリオレフィン系樹脂）
ＰＯ１：プライムポリマー社製 商品名「ハイゼックス ３３００Ｆ」
ＭＦＲ＝１．１ｇ／１０分、融点＝１３２℃
ＰＯ２：日本ポリプロ社製 商品名「ノバテックＰＰ ＦＹ６ＨＡ」
ＭＦＲ＝２．４ｇ／１０分、融点＝１５８℃
ＰＯ３：日本ポリエチ社製 商品名「ノバテック ＳＦ２４０」
ＭＦＲ＝２．０ｇ／１０分、融点＝１２６℃
（ポリオレフィン・ポリスチレン系エラストマー）
ＥＲ１：クラレ社製 商品名「セプトン１００１」
スチレン−水添イソプレンブロックコポリマー（ＳＥＰ）
ＥＲ２：クラレ社製 商品名「セプトン８００６」
スチレン−エチレン−ブチレン−スチレンブロックコポリマー（ＳＥＢＳ）
ＥＲ３：三井化学社製 商品名「タフマーＰ０４８０」
オレフィン系エラストマー、エチレン−プロピレンコポリマー（ＥＰＭ）
（充填剤）
ＢＳ ：硫酸バリウム、平均粒径＝１．１μｍ

【0046】

（実施例１）
ＰＯ１を１００質量部、ポリオレフィン・ポリスチレン系エラストマーとしてＥＲ１を４３質量部の割合で配合し、設定温度１９０℃〜２１０℃に設定した同方向二軸押出機（東芝機械株式会社製、口径＝２５ｍｍφ、Ｌ／Ｄ＝４０）に投入して溶融混練し、ダイ温度２１０℃、ダイ幅３００ｍｍ、リップギャップ１ｍｍとなるＴダイから押出し、キャスト温度１００℃の設定でキャスティングし、幅＝２８０ｍｍ、平均厚み＝３００μｍのシートを得た。
次に、得られた原反シートを、ロール延伸機にて、縦方向に、延伸温度２０℃、延伸倍率２．５倍で延伸した後、さらに延伸温度１２０℃、延伸倍率２．５倍で延伸し、次いで、この縦延伸フィルムの端部をテンタークリップで保持し、テンターオーブン内で、横方向に延伸温度８０℃、延伸倍率２倍で延伸を行い、厚み平均５０μｍの微多孔性フィルムを得た。

【0047】

得られた微多孔性フィルムとスパンボンド不織布（ユニチカ製「エルベスＳ０２３ＷＤＯ」、厚み平均１６０μｍ、目付２０ｇ／ｍ²）を、加熱弾性ニップロールを利用して、ロール温度１０５℃、ロール圧力０．４ＭＰａ、ロール速度３０ｃｍ／分で熱間圧着して複合フィルムを得た。各種物性評価の結果を表１に示す。

【0048】

（実施例２）
ＰＯ２を１００質量部、ポリオレフィン・ポリスチレン系エラストマーとしてＥＲ２を４３質量部の割合で配合し、設定温度１９０℃〜２１０℃に設定した同方向二軸押出機（東芝機械株式会社製、口径＝２５ｍｍφ、Ｌ／Ｄ＝４０）に投入して溶融混練し、ダイ温度２１０℃、ダイ幅３００ｍｍ、リップギャップ１ｍｍとなるＴダイから押出し、キャスト温度１２０℃の設定でキャスティングし、幅＝２８０ｍｍ、平均厚み＝３００μｍのシートを得た。
次に、得られた原反シートを、ロール延伸機にて、縦方向に、延伸温度２０℃、延伸倍率２倍で延伸した後、さらに延伸温度１２０℃、延伸倍率２倍で延伸し、次いで、この縦延伸フィルムの端部をテンタークリップで保持し、テンターオーブン内で、横方向に延伸温度１４５℃、延伸倍率３倍で延伸を行い、厚み平均８０μｍの微多孔性フィルムを得た。

【0049】

得られた微多孔性フィルムとスパンボンド不織布（ユニチカ製「エルベスＳ０２３ＷＤＯ」、厚み平均１６０μｍ、目付２０ｇ／ｍ²）を、加熱弾性ニップロールを利用して、ロール温度１２５℃、ロール圧力０．４ＭＰａ、ロール速度３０ｃｍ／分で熱間圧着して複合フィルムを得た。各種物性評価の結果を表１に示す。

【0050】

（実施例３）
実施例１で得られた微多孔性フィルムとスパンボンド不織布（ユニチカ製「エルベスＳ０２３ＷＤＯ」、厚み平均１６０μｍ、目付２０ｇ／ｍ²）を、不織布／微多孔性フィルム／不織布となるように三層に積層させ、加熱弾性ニップロールを利用して、ロール温度１２５℃、ロール圧力０．４ＭＰａ、ロール速度３０ｃｍ／分で熱間圧着して複合フィルムを得た。各種物性評価の結果を表１に示す。

【0051】

（比較例１）
実施例１で作成した微多孔性フィルムについて、評価を行った。結果を表１に示す。

【0052】

（比較例２）
実施例２で作成した微多孔性フィルムについて、評価を行った。結果を表１に示す。

【0053】

（比較例３）
実施例２の微多孔性フィルムのポリオレフィン・ポリスチレン系エラストマーをＥＬ３に変更して微多孔性フィルムを作成し、この微多孔性フィルムについて、評価を行った。結果を表１に示す。

【0054】

（比較例４）
ポリオレフィン系樹脂としてＰＯ１を１００質量部に対しＰＯ３を２３３質量部、充填剤としてＢＳを５００質量部の割合で配合し、これに加えて、硬化ひまし油（ＫＦトレーディング社製、商品名「Ｈ−ＣＯＰ」）を２０質量部、酸化防止剤（ＢＡＳＦ社製、商品名「イルガフォス１６８」）を１．３質量部、熱安定剤（ＢＡＳＦ社製、商品名「イルガノックス１０１０」）０．７質量部を添加し、同方向二軸押出機（東芝機械株式会社製、口径＝４０ｍｍφ、Ｌ／Ｄ＝３２）に投入し、設定温度２４０℃で溶融混練してストランドダイより押出した後、ストランドを水中で冷却固化し、カッターによりストランドをカットし、ペレット状に加工した樹脂組成物を作製した。
得られた樹脂組成物を２４０℃の溶融状態で単層で押出し、シートを作製した。
次に、得られた原反シートを、ロール延伸機にて、縦方向に延伸温度２０℃、延伸倍率１．５倍で延伸した後、さらに延伸温度１１０℃、延伸倍率２倍で延伸し、次いで、この縦延伸フィルムの端部をテンタークリップで保持し、テンターオーブン内で、横方向に延伸温度１００℃、延伸倍率３倍で延伸を行い、厚み平均１５０μｍの微多孔性フィルムを得た。各種物性評価の結果を表１に示す。

【0055】

【表1】

【0056】

表１の結果より、いずれの実施例で得られた本発明の複合フィルムは、高い透湿性・透気性を有するとともに、微多孔性フィルムのもつ優れた耐水性もその性能を維持していることがわかる。また、引裂強度、突刺強度のいずれもバランス良く良好な値を示しており、さらに、粉落ちのデメリットも無く衛生面にも優れたフィルムを得ることができた。

【0057】

一方、比較例１、２のように、不織布をラミネートしていない微多孔性フィルムに関しては、透湿性・透気性、耐水性は有しているものの、引裂強度、突刺強度が極端に低くなる傾向があり、両物性を満足に発現させることができなかった。

【0058】

また、比較例３のように、ポリオレフィン・ポリスチレン系エラストマー以外のエラストマーを配合して得た微多孔性フィルムは、粉落ちはしないものの、良好な透気度が得られなかった。

【0059】

さらに、比較例４のように、無機充填剤を用いた場合は、粉落ち試験での粉落ちが目立ち、衛生面での問題を解消させることができなかった。

【産業上の利用可能性】

【0060】

本発明の複合フィルムは、粉落ちの欠陥もなく取扱いが容易であり、優れた透気度、透湿性、耐水性を備え、さらには引裂強度、突刺強度などの機械的強度に優れ、薄くても所要の強度を発揮することができるため、ハウスラップ等の建築用の資材用、包装材料用、衛生材用、衣料用、農業用、産業用等の広範囲の用途に好適に使用できる。