特許 6384960 ヘリウムガスの精製方法および精製システム

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】6384960

(24)【登録日】2018年8月17日

(45)【発行日】2018年9月5日

(54)【発明の名称】ヘリウムガスの精製方法および精製システム

(51)【国際特許分類】

   C01B 23/00 20060101AFI20180827BHJP

   B01D 53/047 20060101ALI20180827BHJP

【ＦＩ】

   C01B23/00 C

   B01D53/047

【請求項の数】13

【全頁数】29

(21)【出願番号】特願2015-59204(P2015-59204)

(22)【出願日】2015年3月23日

(65)【公開番号】特開2016-175815(P2016-175815A)

(43)【公開日】2016年10月6日

【審査請求日】2017年12月14日

(73)【特許権者】

【識別番号】000195661

【氏名又は名称】住友精化株式会社

(74)【代理人】

【識別番号】100095429

【弁理士】

【氏名又は名称】根本 進

(72)【発明者】

【氏名】岸井 充

(72)【発明者】

【氏名】尤 瓏

(72)【発明者】

【氏名】志摩 康一

【審査官】 廣野 知子

(56)【参考文献】

【文献】 特開２０１４−００９１３９（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２０１０−２７５１５０（ＪＰ，Ａ）

【文献】 国際公開第２０１４／１５６４６７（ＷＯ，Ａ１）

【文献】 国際公開第２０１４／１０４１９６（ＷＯ，Ａ１）

【文献】 特表平０２−５０３５５３（ＪＰ，Ａ）

(58)【調査した分野】（Int.Cl.，ＤＢ名）

Ｃ０１Ｂ １５／００−２３／００

Ｂ０１Ｄ ５３／０２−５３／１２

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

複数の吸着塔を有する圧力スイング吸着装置を用いて、不純物ガスを含む原料ヘリウムガスを精製する際に、
前記吸着塔それぞれに、不純物ガスをヘリウムガスに優先して吸着する吸着剤を収納し、
前記吸着塔それぞれに前記原料ヘリウムガスを順次導入し、
前記吸着塔それぞれにおいて、導入された前記原料ヘリウムガスに含まれる不純物ガスを前記吸着剤に加圧下で吸着させると共に、前記吸着剤に吸着されない精製ヘリウムガスを排出する吸着工程と、前記吸着剤から不純物ガスを脱着してオフガスとして排出する脱着工程と、内部圧力を上昇させる昇圧工程とを順次実行し、
前記吸着工程後であって前記脱着工程前の状態にある前記吸着塔の何れかから内部ガスを送出する第１ガス送出工程を実行すると同時に、その送出された内部ガスを前記脱着工程後であって前記昇圧工程前の状態にある前記吸着塔の別の何れかに導入する第１ガス導入工程を実行し、
前記第１ガス送出工程後であって前記脱着工程前の状態にある前記吸着塔の何れかから内部ガスを送出する第２ガス送出工程を実行すると同時に、その送出された内部ガスを前記脱着工程後であって前記第１ガス導入工程前の状態にある前記吸着塔の別の何れかに導入する第２ガス導入工程を実行し、
前記脱着工程において、前記吸着塔の内部を真空ポンプにより大気圧未満に減圧するヘリウムガスの精製方法。

【請求項2】

前記第１ガス送出工程にある前記吸着塔から送出されて前記第１ガス導入工程にある前記吸着塔に導入されるガス量を、前記原料ヘリウムガスのヘリウム濃度が高い程に多くする請求項１に記載のヘリウムガスの精製方法。

【請求項3】

前記第１ガス送出工程後であって前記第２ガス送出工程前の状態にある前記吸着塔の何れかにおいて、内部圧力を減少させる減圧工程を実行すると同時に、前記脱着工程後であって前記第２ガス導入工程前の状態にある前記吸着塔の別の何れかにおいて、前記減圧工程にある前記吸着塔の内部ガスを導入した後にオフガスとして排出する洗浄工程を実行する請求項１または２に記載のヘリウムガスの精製方法。

【請求項4】

前記減圧工程にある前記吸着塔から送出されて前記洗浄工程にある前記吸着塔に導入されるガス量を、前記原料ヘリウムガスのヘリウム濃度が高い程に少なくする請求項３に記載のヘリウムガスの精製方法。

【請求項5】

前記洗浄工程を、前記原料ヘリウムガスのヘリウム濃度が予め定めた設定値以上である時は実行しない請求項４に記載のヘリウムガスの精製方法。

【請求項6】

前記オフガスが前記原料ヘリウムガスとしてリサイクルされるように、前記原料ヘリウムガスの前記吸着塔それぞれへの導入流路に前記オフガスを導く請求項１〜５の中の何れか１項に記載のヘリウムガスの精製方法。

【請求項7】

複数の吸着塔を有する圧力スイング吸着装置を備え、
前記吸着塔それぞれに、不純物ガスをヘリウムガスに優先して吸着する吸着剤が収納され、
前記圧力スイング吸着装置は、前記吸着塔それぞれに前記原料ヘリウムガスを導入するための原料ガス導入流路と、前記吸着塔それぞれから精製ヘリウムガスを排出するための精製ガス流路と、前記吸着塔それぞれからオフガスを排出するためのオフガス流路と、前記吸着塔の何れかと別の何れかとを互いに連通させるための連通流路と、前記吸着塔それぞれと前記原料ガス導入流路との間を個別に開閉する原料ガス導入路開閉弁と、前記吸着塔それぞれと前記精製ガス流路との間を個別に開閉する精製ガス路開閉弁と、前記吸着塔それぞれとオフガス流路との間を個別に開閉するオフガス路開閉弁と、前記吸着塔それぞれと前記連通流路との間を個別に開閉する連通路開閉弁とを有し、
前記開閉弁それぞれは、個別に開閉動作ができるように開閉用アクチュエータを有する自動弁とされると共に制御装置に接続され、
前記吸着塔それぞれにおいて、導入された前記原料ヘリウムガスに含まれる不純物ガスを前記吸着剤に加圧下で吸着させると共に、前記吸着剤に吸着されない精製ヘリウムガスを排出する吸着工程と、前記吸着剤から不純物ガスを脱着してオフガスとして排出する脱着工程と、内部圧力を上昇させる昇圧工程とが順次実行されるように、前記制御装置により前記開閉弁それぞれが制御され、
前記吸着工程後であって前記脱着工程前の状態にある前記吸着塔の何れかから内部ガスを送出する第１ガス送出工程を実行すると同時に、その送出された内部ガスを前記脱着工程後であって前記昇圧工程前の状態にある前記吸着塔の別の何れかに導入する第１ガス導入工程を実行するため、前記第１ガス送出工程にある前記吸着塔の何れかの内部と、前記第１ガス導入工程にある前記吸着塔の別の何れかの内部とが通じるように、前記制御装置により前記開閉弁それぞれが制御され、
前記第１ガス送出工程後であって前記脱着工程前の状態にある前記吸着塔の何れかから内部ガスを送出する第２ガス送出工程を実行すると同時に、その送出された内部ガスを前記脱着工程後であって前記第１ガス導入工程前の状態にある前記吸着塔の別の何れかに導入する第２ガス導入工程を実行するため、前記第２ガス送出工程にある前記吸着塔の何れかの内部と、前記第２ガス導入工程にある前記吸着塔の別の何れかの内部とが通じるように、前記制御装置により前記開閉弁それぞれが制御され、
前記脱着工程にある前記吸着塔の内部を大気圧未満に減圧する真空ポンプを備えるヘリウムガスの精製システム。

【請求項8】

前記連通流路を流れるガス流量を調節する流量制御弁を備え、
前記流量制御弁は、流量調節動作ができるように流量調節用アクチュエータを有する自動弁とされると共に前記制御装置に接続され、
前記原料ヘリウムガスのヘリウム濃度を検出すると共に前記制御装置に接続されるセンサを備え、
前記第１ガス送出工程および前記第１ガス導入工程の予め定めた一定の実行時間が前記制御装置に記憶され、
前記第１ガス送出工程にある前記吸着塔から送出されて前記第１ガス導入工程にある前記吸着塔に導入されるガスの前記連通流路における流量と、前記原料ヘリウムガスのヘリウム濃度との間の予め定められた対応関係が前記制御装置に記憶され、
前記第１ガス送出工程にある前記吸着塔から送出されて前記第１ガス導入工程にある前記吸着塔に導入されるガス量が、前記センサにより検出されたヘリウム濃度が高い程に多くなるように、前記制御装置により記憶された前記実行時間だけ前記第１ガス送出工程および前記第１ガス導入工程を実行するため前記開閉弁が制御されると共に、前記対応関係に基づき前記流量制御弁により前記連通流路の開度が変更される請求項７に記載のヘリウムガスの精製システム。

【請求項9】

前記原料ヘリウムガスのヘリウム濃度を検出すると共に前記制御装置に接続されるセンサを備え、
前記第１ガス送出工程および前記第１ガス導入工程の実行時間と、前記原料ヘリウムガスにおけるヘリウム濃度との間の予め定められた対応関係が前記制御装置に記憶され、
前記第１ガス送出工程にある前記吸着塔から送出されて前記第１ガス導入工程にある前記吸着塔に導入されるガス量が、前記センサにより検出されたヘリウム濃度が高い程に多くなるように、前記制御装置により前記対応関係に基づき前記第１ガス送出工程および前記第１ガス導入工程の実行時間が変更される請求項７に記載のヘリウムガスの精製システム。

【請求項10】

前記第１ガス送出工程後であって前記第２ガス送出工程前の状態にある前記吸着塔の何れかにおいて、内部圧力を減少させる減圧工程が実行されると同時に、前記脱着工程後であって前記第２ガス導入工程前の状態にある前記吸着塔の別の何れかにおいて、前記減圧工程にある前記吸着塔の内部ガスを導入した後にオフガスとして排出する洗浄工程が実行されるように、前記制御装置により前記開閉弁それぞれが制御される請求項７〜９の中の何れか１項に記載のヘリウムガスの精製システム。

【請求項11】

前記第１ガス送出工程後であって前記第２ガス送出工程前の状態にある前記吸着塔の何れかにおいて、内部圧力を減少させる減圧工程が実行されると同時に、前記脱着工程後であって前記第２ガス導入工程前の状態にある前記吸着塔の別の何れかにおいて、前記減圧工程にある前記吸着塔の内部ガスを導入した後にオフガスとして排出する洗浄工程が実行されるように、前記制御装置により前記開閉弁それぞれが制御され、
前記連通流路を流れるガス流量を調節する流量制御弁を備え、
前記流量制御弁は、流量調節動作ができるように流量調節用アクチュエータを有する自動弁とされると共に前記制御装置に接続され、
前記原料ヘリウムガスのヘリウム濃度を検出すると共に前記制御装置に接続されるセンサを備え、
前記洗浄工程の予め定めた一定の実行時間が前記制御装置に記憶され、
前記減圧工程にある前記吸着塔から送出されて前記洗浄工程にある前記吸着塔に導入されるガスの前記連通流路における流量と、前記原料ヘリウムガスのヘリウム濃度との間の予め定められた対応関係が、前記制御装置に記憶され、
前記減圧工程にある前記吸着塔から送出されて前記洗浄工程にある前記吸着塔に導入されるガス量が、前記センサにより検出されたヘリウム濃度が高い程に少なくなるように、前記制御装置により記憶された前記実行時間だけ前記洗浄工程を実行するため前記開閉弁が制御されると共に、前記対応関係に基づき前記流量制御弁により前記連通流路の開度が変更される請求項７に記載のヘリウムガスの精製システム。

【請求項12】

前記第１ガス送出工程後であって前記第２ガス送出工程前の状態にある前記吸着塔の何れかにおいて、内部圧力を減少させる減圧工程が実行されると同時に、前記脱着工程後であって前記第２ガス導入工程前の状態にある前記吸着塔の別の何れかにおいて、前記減圧工程にある前記吸着塔の内部ガスを導入した後にオフガスとして排出する洗浄工程が実行されるように、前記制御装置により前記開閉弁それぞれが制御され、
前記原料ヘリウムガスのヘリウム濃度を検出すると共に前記制御装置に接続されるセンサを備え、
前記洗浄工程の実行時間と、前記原料ヘリウムガスにおけるヘリウム濃度との間の予め定められた対応関係が、前記制御装置に記憶され、
前記減圧工程にある前記吸着塔から送出されて前記洗浄工程にある前記吸着塔に導入されるガス量が、前記センサにより検出されたヘリウム濃度が高い程に少なくなるように、前記制御装置により前記対応関係に基づき前記洗浄工程の実行時間が変更される請求項７に記載のヘリウムガスの精製システム。

【請求項13】

前記オフガス流路を、前記原料ガス導入流路と接続するためのリサイクル流路を備える請求項７〜１２の中の何れか１項に記載のヘリウムガスの精製システム。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、不純物ガスを含む原料ヘリウムガスを精製することで高純度のヘリウムガスを得る方法とシステムに関するものである。

【背景技術】

【0002】

例えばＭＲＩの冷却用液体、光ファイバー製造時の多孔質母材形成工程や線引き工程等における雰囲気ガスあるいは冷却ガスとして使用されるヘリウムは、アメリカ合州国や中東諸国などの海外産天然ガスの副生品として少量しか生産されない。また、アジアを中心とした新興国の製造業において、ヘリウム需要は今後も増加すると考えられている。しかし、今後のヘリウムの安定的な供給には不安があるため、ヘリウム価格は上昇し続けている。このように、ヘリウムは資源性が高く貴重であることから、使用設備から再利用のため回収することが有用である。そのため、空気等の不純物ガスが多く混入した希薄ヘリウムガスを原料ヘリウムガスとして回収し、高純度に精製することが望まれている。

【0003】

従来、原料ヘリウムガスを高純度に精製する方法として、複数の吸着塔を有する圧力スイング吸着装置を用い、不純物ガスを吸着剤に吸着させることでヘリウムガスから分離する圧力スイング吸着法（ＰＳＡ法）が知られている（特許文献１参照）。圧力スイング吸着法においては、吸着塔に導入された原料ヘリウムガスに含まれる不純物ガスを吸着剤に加圧下で吸着させると共に、吸着剤に吸着されない精製ヘリウムガスを排出する吸着工程と、吸着剤から不純物ガスを脱着してオフガスとして排出する脱着工程と、吸着塔の内部圧力を上昇させる昇圧工程とが順次実行される精製処理サイクルが繰り返される。

【0004】

圧力スイング吸着法において、吸着工程後であって脱着工程前の状態にある吸着塔において内部圧力を減少させる減圧工程を実行すると同時に、脱着工程後であって昇圧工程前の状態にある吸着塔に、減圧工程にある吸着塔の内部ガスを導入した後にオフガスとして排出する洗浄工程を実行することが知られている。また、吸着工程後であって脱着工程前の状態にある吸着塔の何れかにおいて内部ガスを送出する第１ガス送出工程を実行すると同時に、脱着工程後であって昇圧工程前の状態にある吸着塔の別の何れかにおいて送出された内部ガスを導入する第１ガス導入工程を実行し、さらに、第１ガス送出工程後であって脱着工程前の状態にある吸着塔の何れかにおいて内部ガスを送出する第２ガス送出工程を実行すると同時に、脱着工程後であって第１ガス導入工程前の状態にある吸着塔の別の何れかにおいて送出された内部ガスを導入する第２ガス導入工程を実行することが知られている（特許文献２参照）。ガス送出工程が実行される吸着塔の内部ガスが、ガス導入工程が実行される吸着塔の内部に導入されることで、両吸着塔の内部圧力差が小さくされる。すなわち、精製処理サイクル毎に吸着塔の内部圧力差の低減が２回実行される。また、精製処理サイクル毎に吸着塔の内部圧力差の低減を３回以上実行することも知られている（特許文献３参照）。

【0005】

さらに、圧力スイング吸着法の脱着工程において、吸着塔の内部を真空ポンプにより大気圧未満に減圧すること、すなわち真空脱着工程を実行することが知られている。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0006】

【特許文献1】特許第５３７２６０７号

【特許文献2】米国特許第３５６４８１６号

【特許文献3】特開平５２−５９０７３号

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0007】

ヘリウムガスは貴重であることから、不純物ガスを含む原料ヘリウムガスを精製する際に回収率を向上することが望まれる。しかし、特許文献１に記載のような圧力スイング吸着法によれば、ヘリウムガスを高純度に精製した場合、オフガスとして排出されるヘリウムガスが多くなり、ヘリウムガスの回収率が低下する。
また、吸着塔の内部圧力差の低減の際に、吸着工程後であって脱着工程前の吸着塔の内部ガスを、脱着工程後であって昇圧工程前の吸着塔に導入することで、ヘリウムガスの回収率を向上できる。しかし、特許文献２に記載のように、精製処理サイクル毎に吸着塔の内部圧力差の低減を複数回行っても、回収率を十分に向上できなかった。
さらに、真空脱着工程により吸着剤の性能を回復して回収率を向上できるが、真空脱着工程による回収率の向上度は僅かなものであった。
そのため、従来技術によれば、ヘリウムガスを小規模な精製システムで高純度に精製する場合に回収率を向上するのが困難であるという問題があった。本発明は、圧力スイング吸着法を用いる従来技術の問題を解決できるヘリウムガスの精製方法と精製システムを提供することを目的とする。

【課題を解決するための手段】

【0008】

本発明は以下の知見による。
圧力スイング吸着法においては、吸着塔の内部圧力差の低減による回収率の向上度と、真空脱着工程による回収率の向上度は、それぞれ僅かなものである。そのため従来は、吸着塔の内部圧力差の低減を複数回実行することと、真空脱着工程とを組み合わせても、回収率は大幅に向上しないと考えられていた。また、その組み合わせにより精製に要する時間が長くなり、精製システムが複雑になるため、回収率が僅かに向上するというメリットよりも精製コストが増大するというデメリットが大きいと考えられていた。よって、従来の圧力スイング吸着法を用いたヘリウムガスの精製方法においては、吸着塔の内部圧力差の低減を複数回実行することと、真空脱着工程の実行とが組み合わされることはなかった。
このような従来の技術水準下において、そのような組み合わせを行った場合の回収率の向上度が、吸着塔の内部圧力差の低減を複数回実行することによる回収率の向上度と、真空脱着工程による回収率の向上度とを単に合計したよりも大きくなり、相乗効果を奏することを本件発明者は見い出して本発明に至った。

【0009】

本発明によるヘリウムガスの精製方法は、複数の吸着塔を有する圧力スイング吸着装置を用いて、不純物ガスを含む原料ヘリウムガスを精製する際に、前記吸着塔それぞれに、不純物ガスをヘリウムガスに優先して吸着する吸着剤を収納し、前記吸着塔それぞれに前記原料ヘリウムガスを順次導入し、前記吸着塔それぞれにおいて、導入された前記原料ヘリウムガスに含まれる不純物ガスを前記吸着剤に加圧下で吸着させると共に、前記吸着剤に吸着されない精製ヘリウムガスを排出する吸着工程と、前記吸着剤から不純物ガスを脱着してオフガスとして排出する脱着工程と、内部圧力を上昇させる昇圧工程とを順次実行する。前記吸着工程後であって前記脱着工程前の状態にある前記吸着塔の何れかから内部ガスを送出する第１ガス送出工程を実行すると同時に、その送出された内部ガスを前記脱着工程後であって前記昇圧工程前の状態にある前記吸着塔の別の何れかに導入する第１ガス導入工程を実行する。前記第１ガス送出工程後であって前記脱着工程前の状態にある前記吸着塔の何れかから内部ガスを送出する第２ガス送出工程を実行すると同時に、その送出された内部ガスを前記脱着工程後であって前記第１ガス導入工程前の状態にある前記吸着塔の別の何れかに導入する第２ガス導入工程を実行する。前記脱着工程において、前記吸着塔の内部を真空ポンプにより大気圧未満に減圧する。

【0010】

本発明方法によれば、第１ガス送出工程にある吸着塔から送出される内部ガスが第１ガス導入工程にある吸着塔に導入されることで、両吸着塔の内部圧力差が低減される。また、第２ガス送出工程にある吸着塔から送出される内部ガスが第２ガス導入工程にある吸着塔に導入されることで、両吸着塔の内部圧力差が低減される。すなわち、精製処理サイクル毎に吸着塔の内部圧力差の低減を２回行うことができる。
吸着塔の内部圧力差の低減により、第１、第２ガス送出工程にある吸着塔の内部ガスが、第１、第２ガス導入工程にある吸着塔に導入されるので、その内部ガスに含まれる不純物ガスを吸着剤に吸着させ、吸着剤に吸着されない精製ヘリウムガスを回収できる。また、脱着工程において吸着塔の内部を真空ポンプにより大気圧未満に減圧することで、真空脱着工程を実行できる。真空脱着工程により吸着剤の性能を回復できる。
すなわち、精製処理サイクル毎に吸着塔の内部圧力差の低減を２回実行し、且つ、真空脱着工程により吸着剤の性能を回復することで、相乗効果によりヘリウムガスの回収率を大幅に向上できる。
前記第１ガス送出工程にある吸着塔の内部圧力と前記第１ガス導入工程にある吸着塔の内部圧力との差は、前記第１ガス送出工程と前記第１ガス導入工程の完了時になくす必要はないが、その差をなくして両内部圧力を均等化してもよい。また、前記第２ガス送出工程にある吸着塔の内部圧力と前記第２ガス導入工程にある吸着塔の内部圧力との差は、前記第２ガス送出工程と前記第２ガス導入工程の完了時になくす必要はないが、その差をなくして両内部圧力を均等化してもよい。

【0011】

本発明によるヘリウムガスの精製システムは、複数の吸着塔を有する圧力スイング吸着装置を備え、前記吸着塔それぞれに、不純物ガスをヘリウムガスに優先して吸着する吸着剤が収納される。前記圧力スイング吸着装置は、前記吸着塔それぞれに前記原料ヘリウムガスを導入するための原料ガス導入流路と、前記吸着塔それぞれから精製ヘリウムガスを排出するための精製ガス流路と、前記吸着塔それぞれからオフガスを排出するためのオフガス流路と、前記吸着塔の何れかと別の何れかとを互いに連通させるための連通流路と、前記吸着塔それぞれと前記原料ガス導入流路との間を個別に開閉する原料ガス導入路開閉弁と、前記吸着塔それぞれと前記精製ガス流路との間を個別に開閉する精製ガス路開閉弁と、前記吸着塔それぞれとオフガス流路との間を個別に開閉するオフガス路開閉弁と、前記吸着塔それぞれと前記連通流路との間を個別に開閉する連通路開閉弁とを有する。前記開閉弁それぞれは、個別に開閉動作ができるように開閉用アクチュエータを有する自動弁とされると共に制御装置に接続される。前記吸着塔それぞれにおいて、導入された前記原料ヘリウムガスに含まれる不純物ガスを前記吸着剤に加圧下で吸着させると共に、前記吸着剤に吸着されない精製ヘリウムガスを排出する吸着工程と、前記吸着剤から不純物ガスを脱着してオフガスとして排出する脱着工程と、内部圧力を上昇させる昇圧工程とが順次実行されるように、前記制御装置により前記開閉弁それぞれが制御される。前記吸着工程後であって前記脱着工程前の状態にある前記吸着塔の何れかから内部ガスを送出する第１ガス送出工程を実行すると同時に、その送出された内部ガスを前記脱着工程後であって前記昇圧工程前の状態にある前記吸着塔の別の何れかに導入する第１ガス導入工程を実行するため、前記第１ガス送出工程にある前記吸着塔の何れかの内部と、前記第１ガス導入工程にある前記吸着塔の別の何れかの内部とが通じるように、前記制御装置により前記開閉弁それぞれが制御される。前記第１ガス送出工程後であって前記脱着工程前の状態にある前記吸着塔の何れかから内部ガスを送出する第２ガス送出工程を実行すると同時に、その送出された内部ガスを前記脱着工程後であって前記第１ガス導入工程前の状態にある前記吸着塔の別の何れかに導入する第２ガス導入工程を実行するため、前記第２ガス送出工程にある前記吸着塔の何れかの内部と、前記第２ガス導入工程にある前記吸着塔の別の何れかの内部とが通じるように、前記制御装置により前記開閉弁それぞれが制御される。前記脱着工程にある前記吸着塔の内部を大気圧未満に減圧する真空ポンプを備える。
本発明システムによれば本発明方法を実施できる。

【0012】

本発明方法において、前記第１ガス送出工程にある前記吸着塔から送出されて前記第１ガス導入工程にある前記吸着塔に導入されるガス量を、前記原料ヘリウムガスのヘリウム濃度が高い程に多くするのが好ましい。
これにより、原料ヘリウムガスのヘリウム濃度が高い程に、第１ガス導入工程にある吸着塔に導入されるヘリウムガス量が多くなるので、ヘリウムガスの回収率を向上できる。よって、原料ヘリウムガスのヘリウム濃度が変動する場合、例えば光ファイバーの製造工程等から排出されるようなヘリウムガスを原料ヘリウムガスとして用いる場合に、原料ガスの濃度変動に柔軟に対応ができる。

【0013】

この場合、本発明システムは、前記連通流路を流れるガス流量を調節する流量制御弁を備え、前記流量制御弁は、流量調節動作ができるように流量調節用アクチュエータを有する自動弁とされると共に前記制御装置に接続され、前記原料ヘリウムガスのヘリウム濃度を検出すると共に前記制御装置に接続されるセンサを備え、前記第１ガス送出工程および前記第１ガス導入工程の予め定めた一定の実行時間が前記制御装置に記憶され、前記第１ガス送出工程にある前記吸着塔から送出されて前記第１ガス導入工程にある前記吸着塔に導入されるガスの前記連通流路における流量と、前記原料ヘリウムガスのヘリウム濃度との間の予め定められた対応関係が前記制御装置に記憶され、前記第１ガス送出工程にある前記吸着塔から送出されて前記第１ガス導入工程にある前記吸着塔に導入されるガス量が、前記センサにより検出されたヘリウム濃度が高い程に多くなるように、前記制御装置により記憶された前記実行時間だけ前記第１ガス送出工程および前記第１ガス導入工程を実行するため前記開閉弁が制御されると共に、前記対応関係に基づき前記流量制御弁により前記連通流路の開度が変更されるのが好ましい。
あるいは、本発明システムは、前記原料ヘリウムガスのヘリウム濃度を検出すると共に前記制御装置に接続されるセンサを備え、前記第１ガス送出工程および前記第１ガス導入工程の実行時間と、前記原料ヘリウムガスにおけるヘリウム濃度との間の予め定められた対応関係が前記制御装置に記憶され、前記第１ガス送出工程にある前記吸着塔から送出されて前記第１ガス導入工程にある前記吸着塔に導入されるガス量が、前記センサにより検出されたヘリウム濃度が高い程に多くなるように、前記制御装置により前記対応関係に基づき前記第１ガス送出工程および前記第１ガス導入工程の実行時間が変更されるのが好ましい。

【0014】

本発明方法において、前記第１ガス送出工程後であって前記第２ガス送出工程前の状態にある前記吸着塔の何れかにおいて、内部圧力を減少させる減圧工程を実行すると同時に、前記脱着工程後であって前記第２ガス導入工程前の状態にある前記吸着塔の別の何れかにおいて、前記減圧工程にある前記吸着塔の内部ガスを導入した後にオフガスとして排出する洗浄工程を実行するのが好ましい。

【0015】

この場合、本発明システムは、前記第１ガス送出工程後であって前記第２ガス送出工程前の状態にある前記吸着塔の何れかにおいて、内部圧力を減少させる減圧工程が実行されると同時に、前記脱着工程後であって前記第２ガス導入工程前の状態にある前記吸着塔の別の何れかにおいて、前記減圧工程にある前記吸着塔の内部ガスを導入した後にオフガスとして排出する洗浄工程が実行されるように、前記制御装置により前記開閉弁それぞれが制御されるのが好ましい。

【0016】

本発明方法において、前記減圧工程にある前記吸着塔から送出されて前記洗浄工程にある前記吸着塔に導入されるガス量を、前記原料ヘリウムガスのヘリウム濃度が高い程に少なくするのが好ましい。さらに、前記洗浄工程を、前記原料ヘリウムガスのヘリウム濃度が予め定めた設定値以上である時は実行しないのが好ましい。
これにより、原料ヘリウムガスのヘリウム濃度が高い程に、吸着塔の内部を洗浄後にオフガスとして排出されるヘリウムガス量が少なくなるので、ヘリウムガスの回収率を向上できる。よって、原料ヘリウムガスのヘリウム濃度が変動する場合、例えば光ファイバーの製造工程等から排出されるようなヘリウムガスを原料ヘリウムガスとして用いる場合に、原料ガスの濃度変動に柔軟に対応できる。

【0017】

この場合、本発明システムは、前記第１ガス送出工程後であって前記第２ガス送出工程前の状態にある前記吸着塔の何れかにおいて、内部圧力を減少させる減圧工程が実行されると同時に、前記脱着工程後であって前記第２ガス導入工程前の状態にある前記吸着塔の別の何れかにおいて、前記減圧工程にある前記吸着塔の内部ガスを導入した後にオフガスとして排出する洗浄工程が実行されるように、前記制御装置により前記開閉弁それぞれが制御され、前記連通流路を流れるガス流量を調節する流量制御弁を備え、前記流量制御弁は、流量調節動作ができるように流量調節用アクチュエータを有する自動弁とされると共に前記制御装置に接続され、前記原料ヘリウムガスのヘリウム濃度を検出すると共に前記制御装置に接続されるセンサを備え、前記洗浄工程の予め定めた一定の実行時間が前記制御装置に記憶され、前記減圧工程にある前記吸着塔から送出されて前記洗浄工程にある前記吸着塔に導入されるガスの前記連通流路における流量と、前記原料ヘリウムガスのヘリウム濃度との間の予め定められた対応関係が、前記制御装置に記憶され、前記減圧工程にある前記吸着塔から送出されて前記洗浄工程にある前記吸着塔に導入されるガス量が、前記センサにより検出されたヘリウム濃度が高い程に少なくなるように、前記制御装置により記憶された前記実行時間だけ前記洗浄工程を実行するため前記開閉弁が制御されると共に、前記対応関係に基づき前記流量制御弁により前記連通流路の開度が変更されるのが好ましい。
あるいは、前記第１ガス送出工程後であって前記第２ガス送出工程前の状態にある前記吸着塔の何れかにおいて、内部圧力を減少させる減圧工程が実行されると同時に、前記脱着工程後であって前記第２ガス導入工程前の状態にある前記吸着塔の別の何れかにおいて、前記減圧工程にある前記吸着塔の内部ガスを導入した後にオフガスとして排出する洗浄工程が実行されるように、前記制御装置により前記開閉弁それぞれが制御され、前記原料ヘリウムガスのヘリウム濃度を検出すると共に前記制御装置に接続されるセンサを備え、前記洗浄工程の実行時間と、前記原料ヘリウムガスにおけるヘリウム濃度との間の予め定められた対応関係が、前記制御装置に記憶され、前記減圧工程にある前記吸着塔から送出されて前記洗浄工程にある前記吸着塔に導入されるガス量が、前記センサにより検出されたヘリウム濃度が高い程に少なくなるように、前記制御装置により前記対応関係に基づき前記洗浄工程の実行時間が変更されるのが好ましい。

【0018】

本発明方法において、前記オフガスが前記原料ヘリウムガスとしてリサイクルされるように、前記原料ヘリウムガスの前記吸着塔それぞれへの導入流路に前記オフガスを導くのが好ましい。これにより、オフガスに含まれるヘリウムガスをリサイクルできるので回収率を向上できる。この場合、本発明システムは、前記オフガス流路を、前記原料ガス導入流路と接続するためのリサイクル流路を備えるのが好ましい。

【0019】

本発明方法において、前記吸着塔それぞれに導入される前記原料ヘリウムガスのヘリウム濃度を１５vol ％以上とするのが好ましい。これにより、ヘリウムガスの無駄を少なくして効率良く目標純度のヘリウムガスを得ることができる。なお、原料ヘリウムガスのヘリウム濃度は、リサイクルされたオフガスと混合される場合、混合後に圧力スイング吸着装置に導入されるので、混合後に１５vol ％以上であれば、本発明方法によって効率良く目標純度のヘリウムガスを得ることができる。

【0020】

本発明方法において、前記吸着塔それぞれから前記吸着工程において排出される精製ヘリウムガスのヘリウム濃度が目標純度、例えば９９．９９９vol ％以上となるように、前記圧力スイング吸着装置での吸着工程の繰り返し間隔を設定するのが好ましい。さらに高純度ヘリウムガスを得るため、前記吸着塔それぞれから前記吸着工程において排出される精製ヘリウムガスのヘリウム濃度が９９．９９９９vol ％以上となるように、前記圧力スイング吸着装置での前記吸着工程の繰り返し間隔を設定してもよい。

【発明の効果】

【0021】

本発明によれば、不純物を含むヘリウムガスを小規模な設備で高純度に精製する際に、ヘリウムガスの回収率を向上するのに寄与できる方法とシステムを提供できる。

【図面の簡単な説明】

【0022】

【図1】本発明の実施形態に係る精製システムの構成説明図。

【図2】本発明の実施形態に係る圧力スイング吸着装置の構成説明図。

【図3】本発明の実施形態に係る精製システムの制御装置の説明図。

【図4A】本発明の実施形態に係る圧力スイング吸着装置の運転状態（ａ）〜（ｅ）を示す図。

【図4B】本発明の実施形態に係る圧力スイング吸着装置の運転状態（ｆ）〜（ｊ）を示す図。

【図4C】本発明の実施形態に係る圧力スイング吸着装置の運転状態（ｋ）〜（ｏ）を示す図。

【図4D】本発明の実施形態に係る圧力スイング吸着装置の運転状態（ｐ）〜（ｔ）を示す図。

【図5A】本発明の実施形態に係る圧力スイング吸着装置の運転状態（ａ）〜（ｅ）における、吸着塔それぞれでの精製処理工程と、開閉弁の状態との対応関係を示す図。

【図5B】本発明の実施形態に係る圧力スイング吸着装置の運転状態（ｆ）〜（ｊ）における、吸着塔それぞれでの精製処理工程と、開閉弁の状態との対応関係を示す図。

【図5C】本発明の実施形態に係る圧力スイング吸着装置の運転状態（ｋ）〜（ｏ）における、吸着塔それぞれでの精製処理工程と、開閉弁の状態との対応関係を示す図。

【図5D】本発明の実施形態に係る圧力スイング吸着装置の運転状態（ｐ）〜（ｔ）における、吸着塔それぞれでの精製処理工程と、開閉弁の状態との対応関係を示す図。

【発明を実施するための形態】

【0023】

図１に示す本発明の実施形態に係るヘリウムガスの精製システムαは、不純物ガスを含む原料ヘリウムガスＧ１を精製するために用いられる圧力スイング吸着装置１を備える。図２に示すように、圧力スイング吸着装置１は複数の吸着塔２ａ、２ｂ、２ｃ、２ｄを有する。本実施形態においては第１〜第４吸着塔２ａ、２ｂ、２ｃ、２ｄが設けられ、各吸着塔２ａ、２ｂ、２ｃ、２ｄの一端と他端とにガス通過口２ａ′、２ｂ′、２ｃ′、２ｄ′、２ａ″、２ｂ″、２ｃ″、２ｄ″が形成されている。

【0024】

各吸着塔２ａ、２ｂ、２ｃ、２ｄに、不純物ガスをヘリウムガスに優先して吸着する吸着剤が収納される。その吸着剤は、不純物ガスをヘリウムガスに優先して吸着できるものであれば特に限定されず、例えば活性炭、合成ゼオライト、カーボンモレキュラーシーブ、アルミナゲル等を用いることができる。

【0025】

図２に示すように、吸着塔２ａ、２ｂ、２ｃ、２ｄそれぞれに原料ガス導入配管３、精製ガス配管４、及びオフガス配管５が接続される。

【0026】

原料ガス導入配管３の一端は原料ヘリウムガスＧ１の供給源、例えば光ファイバー製造装置に接続される。原料ガス導入配管３の他端は、第１〜第４吸着塔２ａ、２ｂ、２ｃ、２ｄに向かうように４分岐され、吸着塔２ａ、２ｂ、２ｃ、２ｄそれぞれの一端のガス通過口２ａ′、２ｂ′、２ｃ′、２ｄ′に、原料ガス導入路開閉弁を構成する第１〜第４開閉弁６ａ、６ｂ、６ｃ、６ｄを介して接続される。これにより、原料ガス導入配管３は吸着塔２ａ、２ｂ、２ｃ、２ｄそれぞれに原料ヘリウムガスＧ１を導入するための原料ガス導入流路を構成する。また、第１〜第４開閉弁６ａ、６ｂ、６ｃ、６ｄにより、吸着塔２ａ、２ｂ、２ｃ、２ｄそれぞれと原料ガス導入流路との間を個別に開閉することで、吸着塔２ａ、２ｂ、２ｃ、２ｄそれぞれに原料ヘリウムガスＧ１を原料ガス導入流路を介して個別に導入できる。

【0027】

原料ヘリウムガスＧ１はヘリウムガスと不純物ガスとの混合ガスである。吸着塔２ａ、２ｂ、２ｃ、２ｄそれぞれに導入される原料ヘリウムガスＧ１は、ヘリウム濃度が１５vol ％以上であるのが好ましい。本実施形態において供給源から供給される原料ヘリウムガスＧ１は濃度、流量が変動するものとされる。例えば、原料ヘリウムガスＧ１は不純物ガスとして空気を含む希薄ヘリウムガスであり、ヘリウム濃度が３０vol ％である時は空気濃度が７０vol ％であり、ヘリウム濃度は１５〜７０vol ％の間で変動し、ヘリウムガス流量は１０〜１００Ｎｍ³ ／ｈの間で変動する。

【0028】

精製ガス配管４の一端は、第１〜第４吸着塔２ａ、２ｂ、２ｃ、２ｄに向かうように４分岐され、吸着塔２ａ、２ｂ、２ｃ、２ｄそれぞれの他端のガス通過口２ａ″、２ｂ″、２ｃ″、２ｄ″に、精製ガス路開閉弁を構成する第５〜第８開閉弁７ａ、７ｂ、７ｃ、７ｄを介して接続される。精製ガス配管４の他端は精製ヘリウムガスＧ２の出口とされる。これにより、精製ガス配管４は吸着塔２ａ、２ｂ、２ｃ、２ｄそれぞれから精製ヘリウムガスＧ２を排出するための精製ガス流路を構成する。また、第５〜第８開閉弁７ａ、７ｂ、７ｃ、７ｄにより、吸着塔２ａ、２ｂ、２ｃ、２ｄそれぞれと精製ガス流路との間を個別に開閉することで、吸着塔２ａ、２ｂ、２ｃ、２ｄそれぞれから精製ヘリウムガスＧ２を個別に排出し、回収することができる。回収された精製ヘリウムガスＧ２の用途は限定されない。

【0029】

精製ガス配管４の他端に背圧調節用の圧力調節弁２６が設けられ、これにより、吸着塔２ａ、２ｂ、２ｃ、２ｄそれぞれにおける内部圧力を、吸着工程において予め定めた吸着圧力に調節することができる。

【0030】

オフガス配管５の一端は、第１〜第４吸着塔２ａ、２ｂ、２ｃ、２ｄに向かうように４分岐され、ガス通過口２ａ′、２ｂ′、２ｃ′、２ｄ′に、オフガス路開閉弁を構成する第９〜第１２開閉弁８ａ、８ｂ、８ｃ、８ｄを介して接続される。オフガス配管５の他端はオフガスＧ３、Ｇ３′の出口とされる。これにより、オフガス配管５は吸着塔２ａ、２ｂ、２ｃ、２ｄそれぞれからオフガスＧ３、Ｇ３′を排出するためのオフガス流路を構成する。また、第９〜第１２開閉弁８ａ、８ｂ、８ｃ、８ｄにより、吸着塔２ａ、２ｂ、２ｃ、２ｄそれぞれとオフガス流路との間を個別に開閉することで、吸着塔２ａ、２ｂ、２ｃ、２ｄそれぞれからオフガスＧ３、Ｇ３′を個別に排出できる。

【0031】

オフガス配管５に接続される第１リサイクル配管４１に、流量調節用の第３流量制御弁１８が設けられる。これにより、吸着塔２ａ、２ｂ、２ｃ、２ｄそれぞれにおける内部圧力を、設定圧力に調節できる。また、放圧脱着工程においてオフガスＧ３が予め定めた圧力を有するように調節できる。

【0032】

吸着塔２ａ、２ｂ、２ｃ、２ｄの何れかと別の何れかとを互いに連通させるための連通流路を構成する連通配管９が設けられている。連通配管９は、第１連通部９ａ、第２連通部９ｂ、第３連通部９ｃ、及び第４連通部９ｄを有する。第１連通部９ａの一端は、第１〜第４吸着塔２ａ、２ｂ、２ｃ、２ｄに向かうように４分岐され、ガス通過口２ａ″、２ｂ″、２ｃ″、２ｄ″に、連通路開閉弁を構成する第１３〜第１６開閉弁１０ａ、１０ｂ、１０ｃ、１０ｄを介して接続される。第２連通部９ｂの一端は、第１〜第４吸着塔２ａ、２ｂ、２ｃ、２ｄに向かうように４分岐され、ガス通過口２ａ″、２ｂ″、２ｃ″、２ｄ″に、連通路開閉弁を構成する第１７〜第２０開閉弁１１ａ、１１ｂ、１１ｃ、１１ｄを介して接続される。第３連通部９ｃの一端は、第１〜第４吸着塔２ａ、２ｂ、２ｃ、２ｄに向かうように４分岐され、ガス通過口２ａ″、２ｂ″、２ｃ″、２ｄ″に、連通路開閉弁を構成する第２１〜第２４開閉弁１２ａ、１２ｂ、１２ｃ、１２ｄを介して接続される。第２連通部９ｂの他端と第３連通部９ｃの他端は、連通路開閉弁を構成する第２５開閉弁１４と、連通流路を流れるガス流量を調節する流量制御弁を構成する第１流量制御弁１５とを介して、互いに接続される。第４連通部９ｄの一端は第１連通部９ａの他端に、連通路開閉弁を構成する第２６開閉弁１６と、連通流路を流れるガス流量を調節する流量制御弁を構成する第２流量制御弁１７を介して接続される。第４連通部９ｄの他端は精製ガス配管４に接続される。よって、第１３〜第２６開閉弁１０ａ、１０ｂ、１０ｃ、１０ｄ、１１ａ、１１ｂ、１１ｃ、１１ｄ、１２ａ、１２ｂ、１２ｃ、１２ｄ、１４、１６により、吸着塔２ａ、２ｂ、２ｃ、２ｄそれぞれと連通流路との間を個別に開閉することで、吸着塔２ａ、２ｂ、２ｃ、２ｄの何れかと別の何れかとを、互いの間が開いて互いに連通する状態と、互いの間が閉鎖されて連通することのない状態とに切り換えることができる。

【0033】

第１〜第２６開閉弁６ａ、６ｂ、６ｃ、６ｄ、７ａ、７ｂ、７ｃ、７ｄ、８ａ、８ｂ、８ｃ、８ｄ、１０ａ、１０ｂ、１０ｃ、１０ｄ、１１ａ、１１ｂ、１１ｃ、１１ｄ、１２ａ、１２ｂ、１２ｃ、１２ｄ、１４、１６それぞれは、公知の自動弁により構成され、弁を作動させるためのソレノイド、モータ等の開閉用アクチュエータを有する。図３に示すように、各開閉弁は、精製システムαを構成する制御装置２０に接続され、制御装置２０により制御されることで個別に開閉動作ができる。制御装置２０はコンピュータにより構成できる。

【0034】

第１、第２、第３流量制御弁１５、１７、１８それぞれは、公知の自動弁により構成され、弁を作動させるためのモータ等の流量調節用アクチュエータを有する。図３に示すように、各流量制御弁は制御装置２０に接続され、制御装置２０により制御されることで個別に流量調節動作ができる。圧力調節弁２６は、公知の自動弁により構成され、弁を作動させるためのモータ等の圧力調節用アクチュエータを有する。図３に示すように、圧力調節弁２６は制御装置２０に接続され、制御装置２０により制御されることで個別に圧力調節動作ができる。

【0035】

原料ガス導入配管３に、供給源から供給される原料ヘリウムガスＧ１の流量を検出する流量センサ２１、原料ヘリウムガスＧ１を一時的に貯留するバッファタンク２２、バッファタンク２２の貯蔵量測定用センサ２２ａ、コンプレッサー２３、吸着塔２ａ、２ｂ、２ｃ、２ｄに導入される原料ヘリウムガスＧ１のヘリウム濃度を検出する濃度センサ２４、および原料ガス導入配管３から各吸着塔２ａ、２ｂ、２ｃ、２ｄに導入される原料ヘリウムガスＧ１の流量調節用の第４流量制御弁２５が設けられている。バッファタンク２２内は、放圧脱着工程末期および洗浄工程末期にある各吸着塔２ａ、２ｂ、２ｃ、２ｄの内部よりも低圧で大気圧以上の圧力とされる。コンプレッサー２３は原料ヘリウムガスＧ１を吸引して予め定めた圧力、例えば０．８〜０．９ＭＰａ（ゲージ圧）まで昇圧させる。吸着塔２ａ、２ｂ、２ｃ、２ｄそれぞれに導入される原料ヘリウムガスＧ１の温度は、例えば０〜４０℃とされる。第４流量制御弁２５は、公知の自動弁により構成され、弁を作動させるためのモータ等の流量調節用アクチュエータを有する。

【0036】

オフガス配管５に第１リサイクル配管４１の一端が接続され、第１リサイクル配管４１の他端は第１切り換え弁４２に接続される。第１切り換え弁４２は、第１リサイクル配管４１を第２リサイクル配管４３の一端と第１放出用配管４４の一端に選択的に接続する。第１放出用配管４４の他端は大気圧下の常圧空間に通じる。第２リサイクル配管４３の他端は第２切り換え弁４５に接続される。第２切り換え弁４５は、第２リサイクル配管４３を第３リサイクル配管４６の一端と第４リサイクル配管４７の一端に選択的に接続する。第３リサイクル配管４６の他端はバッファタンク２２に接続される。第４リサイクル配管４７の他端は第３切り換え弁４８に接続される。第３切り換え弁４８は、第４リサイクル配管４７を第５リサイクル配管４９の一端と第２放出用配管４４′の一端に選択的に接続する。第５リサイクル配管４９の他端はバッファタンク２２に接続され、第２放出用配管４４′の他端は大気圧下の常圧空間に通じる。第４リサイクル配管４７の途中に真空ポンプ５０が設けられている。これによりオフガス流路を、第１〜第３切り換え弁４２、４５、４８を用いて、真空ポンプ５０を介することなくバッファタンク２２に通じる状態と、真空ポンプ５０を介してバッファタンク２２に通じる状態と、第１放出用配管４４を介して常圧空間に通じる状態と、第２放出用配管４４′を介して常圧空間に通じる状態とに切り換えることができる。なお、第１〜第３切り換え弁４２、４５、４８を制御装置２０に接続される自動弁とし、制御装置２０により動作が制御されるようにしてもよい。また、真空ポンプ５０を制御装置２０に接続し、制御装置２０により動作が制御されるようにしてもよい。

【0037】

第１〜第５リサイクル配管４１、４３、４６、４７、４９は、オフガス流路をバッファタンク２２を介して原料ガス導入流路に接続するためのリサイクル流路を構成する。これにより、吸着塔２ａ、２ｂ、２ｃ、２ｄそれぞれへの原料ヘリウムガスＧ１の導入流路にオフガスＧ３、Ｇ３′を導き、オフガスＧ３、Ｇ３′を原料ヘリウムガスＧ１に混入できる。すなわち、オフガスＧ３、Ｇ３′を原料ヘリウムガスＧ１としてリサイクルできる。オフガスＧ３、Ｇ３′は常圧空間に放出されてもよい。

【0038】

図３に示すように、流量センサ２１、貯蔵量測定用センサ２２ａ、濃度センサ２４、第４流量制御弁２５が制御装置２０に接続される。また、制御装置２０に、吸着塔２ａ、２ｂ、２ｃ、２ｄそれぞれの内部圧力を検出する圧力センサ２７ａ、２７ｂ、２７ｃ、２７ｄ、キーボード等の入力装置２８、モニター等の出力装置２９が接続される。

【0039】

原料ヘリウムガスＧ１をバッファタンク２２に一時的に貯留することで、原料ヘリウムガスＧ１の組成変動と流量変動を緩和できる。バッファタンク２２は、容量可変となるように貯蔵ガス量に応じて変形するバルーンにより構成するのが好ましい。また、制御装置２０からの信号により第４流量制御弁２５を制御して流量調節動作を行うことで、各吸着塔２ａ、２ｂ、２ｃ、２ｄに導入される原料ヘリウムガスＧ１の流量が調節される。これにより、各吸着塔２ａ、２ｂ、２ｃ、２ｄに導入される原料ヘリウムガスＧ１の流量は、通常時は流量センサ２１の検出流量と一致するように制御される。センサ２２ａにより検出されるバッファタンク２２の貯蔵ガス量が上限設定値を超える時は、貯蔵ガス量が減少するように、各吸着塔２ａ、２ｂ、２ｃ、２ｄに導入される原料ヘリウムガスＧ１の流量は流量センサ２１の検出流量よりも多くなるものとされる。センサ２２ａにより検出されるバッファタンク２２の貯蔵ガス量が下限設定値未満の時は、貯蔵ガス量が増加するように、各吸着塔２ａ、２ｂ、２ｃ、２ｄに導入される原料ヘリウムガスＧ１の流量は流量センサ２１の検出流量よりも少なくなるものとされる。

【0040】

圧力スイング吸着装置１を用いて原料ヘリウムガスＧ１の精製を行うため、吸着塔２ａ、２ｂ、２ｃ、２ｄそれぞれに原料ヘリウムガスＧ１が順次導入される。吸着塔２ａ、２ｂ、２ｃ、２ｄそれぞれにおいて、複数の精製処理工程を順次実行する精製処理サイクルが繰り返される。

【0041】

本実施形態においては、圧力スイング吸着装置１における精製処理サイクルの１サイクルを構成する複数の精製処理工程として、吸着工程、第１ガス送出工程、減圧工程、第２ガス送出工程、脱着工程、洗浄工程、第２ガス導入工程、第１ガス導入工程、および昇圧工程を順次実行する。本実施形態の脱着工程は放圧脱着工程と真空脱着工程とを実行するものであるが、真空脱着工程のみを実行するものでもよい。本実施形態では第２ガス導入工程と第１ガス導入工程との間に待機状態が設けられるが、各工程に要する時間次第で待機状態はなくてもよい。各精製処理工程の実行時間は、必要とされる精製ヘリウムガスＧ２の純度や回収率に応じて予め実験により求めて設定すればよい。吸着塔２ａ、２ｂ、２ｃ、２ｄそれぞれにおける精製処理工程の実行タイミングは互いに相違する。これにより圧力スイング吸着装置１においては、図４Ａ〜図４Ｄに示すように、吸着塔２ａ、２ｂ、２ｃ、２ｄそれぞれにおける精製処理工程が互いに相違する運転状態（ａ）〜（ｔ）が順次具現され、連続的に精製ヘリウムガスＧ２が排出される。図４Ａ〜図４Ｄにおける矢印はガスの流動方向を示す。

【0042】

圧力スイング吸着装置１において精製処理工程を順次実行するため、制御装置２０により第１〜第２６開閉弁６ａ、６ｂ、６ｃ、６ｄ、７ａ、７ｂ、７ｃ、７ｄ、８ａ、８ｂ、８ｃ、８ｄ、１０ａ、１０ｂ、１０ｃ、１０ｄ、１１ａ、１１ｂ、１１ｃ、１１ｄ、１２ａ、１２ｂ、１２ｃ、１２ｄ、１４、１６、第１、第２流量制御弁１５、１７がそれぞれ制御される。図５Ａ〜図５Ｄは、圧力スイング吸着装置１の運転状態（ａ）〜（ｉ）における、吸着塔２ａ、２ｂ、２ｃ、２ｄそれぞれにおいて実行される精製処理工程と、第１〜第２６開閉弁それぞれの状態との対応関係を示し、○印は開閉弁の開き状態を示し、×印は開閉弁の閉じ状態を示す。

【0043】

運転状態（ａ）においては、第１、第５、第１１、第１８、第２４、第２５開閉弁６ａ、７ａ、８ｃ、１１ｂ、１２ｄ、１４が開かれ、残りの開閉弁が閉じられる。第１、第５開閉弁６ａ、７ａが開かれることで、第１吸着塔２ａで吸着工程が実行される。第１１、第２４、第２５開閉弁１１ｂ、１２ｄ、１４が開かれることにより、第２吸着塔２ｂで第１ガス導入工程が実行され、第４吸着塔２ｄで第１ガス送出工程が実行される。第１８開閉弁８ｃが開かれることにより、第３吸着塔２ｃで脱着工程が実行される。ここでは、第３吸着塔２ｃは真空ポンプ５０に通じるものとされ、第３吸着塔２ｃでの脱着工程は真空脱着工程とされる。

【0044】

運転状態（ｂ）においては、第１、第５、第１１、第１４、第１９、第２４、第２５、第２６開閉弁６ａ、７ａ、８ｃ、１０ｂ、１１ｃ、１２ｄ、１４、１６が開かれ、残りの開閉弁が閉じられる。第１、第５、第１４、第２６開閉弁６ａ、７ａ、１０ｂ、１６が開かれることで、第１吸着塔２ａでは運転状態（ａ）に引き続いて吸着工程が実行され、第２吸着塔２ｂで昇圧工程が実行される。第１１、第１９、第２４、第２５開閉弁８ｃ、１１ｃ、１２ｄ、１４が開かれることで、第３吸着塔２ｃで洗浄工程が実行され、第４吸着塔２ｄで減圧工程が実行される。ここでは、第３吸着塔２ｃは真空ポンプ５０に通じるものとされ、洗浄工程で排出されるオフガスＧ３′は真空ポンプ５０により吸引される。

【0045】

運転状態（ｃ）においては、第１、第５、第１４、第１９、第２４、第２５、第２６開閉弁６ａ、７ａ、１０ｂ、１１ｃ、１２ｄ、１４、１６が開かれ、残りの開閉弁が閉じられる。第１、第５、第１４、第２６開閉弁６ａ、７ａ、１０ｂ、１６が開かれることで、第１吸着塔２ａでは運転状態（ｂ）に引き続いて吸着工程が実行され、第２吸着塔２ｂでは運転状態（ｂ）に引き続いて昇圧工程が実行される。第１９、第２４、第２５開閉弁１１ｃ、１２ｄ、１４が開かれることで、第３吸着塔２ｃで第２ガス導入工程が実行され、第４吸着塔２ｄで第２ガス送出工程が実行される。ここでは、真空ポンプ５０は不要であるので停止してもよい。

【0046】

運転状態（ｄ）においては、第１、第５、第１２、第１４、第２６開閉弁６ａ、７ａ、８ｄ、１０ｂ、１６が開かれ、残りの開閉弁が閉じられる。第１、第５、第１４、第２６開閉弁６ａ、７ａ、１０ｂ、１６が開かれることで、第１吸着塔２ａでは運転状態（ｃ）に引き続いて吸着工程が実行され、第２吸着塔２ｂで運転状態（ｃ）に引き続いて昇圧工程が実行される。第３吸着塔２ｃは何ら精製処理工程が実行されない待機状態とされる。第１２開閉弁８ｄが開かれることで、第４吸着塔２ｄで脱着工程が実行される。第４吸着塔２ｄは真空ポンプ５０に通じないものとされ、第４吸着塔２ｄでの脱着工程は放圧脱着工程とされる。ここでは、真空ポンプ５０は不要であるので停止してもよい。

【0047】

運転状態（ｅ）においては、開閉弁の開閉状態は運転状態（ｄ）と同一とされる。これにより、第１吸着塔２ａでは運転状態（ｄ）に引き続いて吸着工程が実行され、第２吸着塔２ｂで運転状態（ｄ）に引き続いて昇圧工程が実行され、第３吸着塔２ｃは待機状態とされる。運転状態（ｄ）と異なり、運転状態（ｅ）においては第４吸着塔２ｄは真空ポンプ５０に通じるものとされ、第４吸着塔２ｄでの脱着工程が真空脱着工程とされる。

【0048】

運転状態（ｆ）においては、第２、第６、第１２、第１９、第２１、第２５開閉弁６ｂ、７ｂ、８ｄ、１１ｃ、１２ａ、１４が開かれ、残りの開閉弁が閉じられる。第２、第６開閉弁６ｂ、７ｂが開かれることで、第２吸着塔２ｂで吸着工程が実行される。第１９、第２１、第２５開閉弁１１ｃ、１２ａ、１４が開かれることにより、第１吸着塔２ａで第１ガス送出工程が実行され、第３吸着塔２ｃで第１ガス導入工程が実行される。第１２開閉弁８ｄが開かれることにより、第４吸着塔２ｄで脱着工程が実行される。ここでは運転状態（ｅ）に引き続いて第４吸着塔２ｄでの脱着工程は真空脱着工程とされる。

【0049】

運転状態（ｇ）においては、第２、第６、第１２、第１５、第２０、第２１、第２５、第２６開閉弁６ｂ、７ｂ、８ｄ、１０ｃ、１１ｄ、１２ａ、１４、１６が開かれ、残りの開閉弁が閉じられる。第２、第６、第１５、第２６開閉弁６ｂ、７ｂ、１０ｃ、１６が開かれることで、第２吸着塔２ｂでは運転状態（ｆ）に引き続いて吸着工程が実行され、第３吸着塔２ｃで昇圧工程が実行される。第１２、第２０、第２１、第２５開閉弁８ｄ、１１ｄ、１２ａ、１４が開かれることで、第１吸着塔２ａで減圧工程が実行され、第４吸着塔２ｄで洗浄工程が実行される。ここでは、第４吸着塔２ｄは真空ポンプ５０に通じるものとされ、洗浄工程で排出されるオフガスＧ３′は真空ポンプ５０により吸引される。

【0050】

運転状態（ｈ）においては、第２、第６、第１５、第２０、第２１、第２５、第２６開閉弁６ｂ、７ｂ、１０ｃ、１１ｄ、１２ａ、１４、１６が開かれ、残りの開閉弁が閉じられる。第２、第６、第１５、第２６開閉弁６ｂ、７ｂ、１０ｃ、１６が開かれることで、第２吸着塔２ｂでは運転状態（ｇ）に引き続いて吸着工程が実行され、第３吸着塔２ｃでは運転状態（ｇ）に引き続いて昇圧工程が実行される。第２０、第２１、第２５開閉弁１１ｄ、１２ａ、１４が開かれることで、第１吸着塔２ａで第２ガス送出工程が実行され、第４吸着塔２ｄで第２ガス導入工程が実行される。ここでは、真空ポンプ５０は不要であるので停止してもよい。

【0051】

運転状態（ｉ）においては、第２、第６、第９、第１５、第２６開閉弁６ｂ、７ｂ、８ａ、１０ｃ、１６が開かれ、残りの開閉弁が閉じられる。第２、第６、第１５、第２６開閉弁６ｂ、７ｂ、１０ｃ、１６が開かれることで、第２吸着塔２ｂでは運転状態（ｈ）に引き続いて吸着工程が実行され、第３吸着塔２ｃで運転状態（ｈ）に引き続いて昇圧工程が実行される。第９開閉弁８ａが開かれることで、第１吸着塔２ａで脱着工程が実行される。第１吸着塔２ａは真空ポンプ５０に通じないものとされ、第１吸着塔２ａでの脱着工程は放圧脱着工程とされる。ここでは、真空ポンプ５０は不要であるので停止してもよい。第４吸着塔２ｄは待機状態とされる。

【0052】

運転状態（ｊ）においては、開閉弁の開閉状態は運転状態（ｈ）と同一とされる。これにより、第２吸着塔２ｂでは運転状態（ｈ）に引き続いて吸着工程が実行され、第３吸着塔２ｃで運転状態（ｈ）に引き続いて昇圧工程が実行され、第４吸着塔２ｄは待機状態とされる。運転状態（ｈ）と異なり、運転状態（ｊ）においては第１吸着塔２ａは真空ポンプ５０に通じるものとされ、第１吸着塔２ａでの脱着工程が真空脱着工程とされる。

【0053】

運転状態（ｋ）においては、第３、第７、第９、第２０、第２２、第２５開閉弁６ｃ、７ｃ、８ａ、１１ｄ、１２ｂ、１４が開かれ、残りの開閉弁が閉じられる。第３、第７開閉弁６ｃ、７ｃが開かれることで、第３吸着塔２ｃで吸着工程が実行される。第２０、第２２、第２５開閉弁１１ｄ、１２ｂ、１４が開かれることにより、第２吸着塔２ｂで第１ガス送出工程が実行され、第４吸着塔２ｄで第１ガス導入工程が実行される。第９開閉弁８ａが開かれることにより、第１吸着塔２ａで脱着工程が実行される。ここでは運転状態（ｊ）に引き続いて第１吸着塔２ａでの脱着工程は真空脱着工程とされる。

【0054】

運転状態（ｌ）においては、第３、第７、第９、第１６、第１７、第２２、第２５、第２６開閉弁６ｃ、７ｃ、８ａ、１０ｄ、１１ａ、１２ｂ、１４、１６が開かれ、残りの開閉弁が閉じられる。第３、第７、第１６、第２６開閉弁６ｃ、７ｃ、１０ｄ、１６が開かれることで、第３吸着塔２ｃでは運転状態（ｋ）に引き続いて吸着工程が実行され、第４吸着塔２ｄで昇圧工程が実行される。第９、第１７、第２２、第２５開閉弁８ａ、１１ａ、１２ｂ、１４が開かれることで、第１吸着塔２ａで洗浄工程が実行され、第２吸着塔２ｄで減圧工程が実行される。ここでは、第１吸着塔２ａは真空ポンプ５０に通じるものとされ、洗浄工程で排出されるオフガスＧ３′は真空ポンプ５０により吸引される。

【0055】

運転状態（ｍ）においては、第３、第７、第１６、第１７、第２２、第２５、第２６開閉弁６ｃ、７ｃ、１０ｄ、１１ａ、１２ｂ、１４、１６が開かれ、残りの開閉弁が閉じられる。第３、第７、第１６、第２６開閉弁６ｃ、７ｃ、１０ｄ、１６が開かれることで、第３吸着塔２ｃでは運転状態（ｌ）に引き続いて吸着工程が実行され、第４吸着塔２ｃでは運転状態（ｌ）に引き続いて昇圧工程が実行される。第１７、第２２、第２５開閉弁１１ａ、１２ｂ、１４が開かれることで、第１吸着塔２ａで第２ガス導入工程が実行され、第２吸着塔２ｂで第２ガス送出工程が実行される。ここでは、真空ポンプ５０は不要であるので停止してもよい。

【0056】

運転状態（ｎ）においては、第３、第７、第１０、第１６、第２６開閉弁６ｃ、７ｃ、８ｂ、１０ｄ、１６が開かれ、残りの開閉弁が閉じられる。第３、第７、第１６、第２６開閉弁６ｃ、７ｃ、１０ｄ、１６が開かれることで、第３吸着塔２ｃでは運転状態（ｍ）に引き続いて吸着工程が実行され、第４吸着塔２ｄで運転状態（ｍ）に引き続いて昇圧工程が実行される。第１０開閉弁８ｂが開かれることで、第２吸着塔２ｂで脱着工程が実行される。第２吸着塔２ｂは真空ポンプ５０に通じないものとされ、第２吸着塔２ｂでの脱着工程は放圧脱着工程とされる。ここでは、真空ポンプ５０は不要であるので停止してもよい。第１吸着塔２ｄは待機状態とされる。

【0057】

運転状態（ｏ）においては、開閉弁の開閉状態は運転状態（ｎ）と同一とされる。これにより、第３吸着塔２ｃでは運転状態（ｎ）に引き続いて吸着工程が実行され、第４吸着塔２ｄで運転状態（ｎ）に引き続いて昇圧工程が実行され、第１吸着塔２ａは待機状態とされる。運転状態（ｎ）と異なり、運転状態（ｏ）においては第２吸着塔２ｂは真空ポンプ５０に通じるものとされ、第２吸着塔２ｂでの脱着工程が真空脱着工程とされる。

【0058】

運転状態（ｐ）においては、第４、第８、第１０、第１７、第２３、第２５開閉弁６ｄ、７ｄ、８ｂ、１１ａ、１２ｃ、１４が開かれ、残りの開閉弁が閉じられる。第４、第８開閉弁６ｄ、７ｄが開かれることで、第４吸着塔２ｄで吸着工程が実行される。第１７、第２３、第２５開閉弁１１ａ、１２ｃ、１４が開かれることにより、第１吸着塔２ａで第１ガス導入工程が実行され、第３吸着塔２ｃで第１ガス送出工程が実行される。第１０開閉弁８ｂが開かれることにより、第２吸着塔２ａで脱着工程が実行される。ここでは運転状態（ｏ）に引き続いて第２吸着塔２ｂでの脱着工程は真空脱着工程とされる。

【0059】

運転状態（ｑ）においては、第４、第８、第１０、第１３、第１８、第２３、第２５、第２６開閉弁６ｄ、７ｄ、８ｂ、１０ａ、１１ｂ、１２ｃ、１４、１６が開かれ、残りの開閉弁が閉じられる。第４、第８、第１３、第２６開閉弁６ｄ、７ｄ、１０ａ、１６が開かれることで、第１吸着塔２ａで昇圧工程が実行され、第４吸着塔２ｄでは運転状態（ｐ）に引き続いて吸着工程が実行される。第１０、第１８、第２３、第２５開閉弁８ｂ、１１ｂ、１２ｃ、１４が開かれることで、第２吸着塔２ｂで洗浄工程が実行され、第３吸着塔２ｃで減圧工程が実行される。ここでは、第２吸着塔２ｂは真空ポンプ５０に通じるものとされ、洗浄工程で排出されるオフガスＧ３′は真空ポンプ５０により吸引される。

【0060】

運転状態（ｒ）においては、第４、第８、第１３、第１８、第２３、第２５、第２６開閉弁６ｄ、７ｄ、１０ａ、１１ｂ、１２ｃ、１４、１６が開かれ、残りの開閉弁が閉じられる。第４、第８、第１３、第２６開閉弁６ｄ、７ｄ、１０ａ、１６が開かれることで、第１吸着塔２ａでは運転状態（ｑ）に引き続いて昇圧工程が実行され、第４吸着塔２ｄでは運転状態（ｑ）に引き続いて吸着工程が実行される。第１８、第２３、第２５開閉弁１１ｂ、１２ｃ、１４が開かれることで、第２吸着塔２ｂで第２ガス導入工程が実行され、第３吸着塔２ｃで第２ガス送出工程が実行される。ここでは、真空ポンプ５０は不要であるので停止してもよい。

【0061】

運転状態（ｓ）においては、第４、第８、第１１、第１３、第２６開閉弁６ｄ、７ｄ、８ｃ、１０ａ、１６が開かれ、残りの開閉弁が閉じられる。第４、第８、第１１、第２６開閉弁６ｄ、７ｄ、１０ａ、１６が開かれることで、第１吸着塔２ａで運転状態（ｒ）に引き続いて昇圧工程が実行され、第４吸着塔２ｄでは運転状態（ｒ）に引き続いて吸着工程が実行される。第１１開閉弁８ｃが開かれることで、第３吸着塔２ｃで脱着工程が実行される。第３吸着塔２ｃは真空ポンプ５０に通じないものとされ、第３吸着塔２ｃでの脱着工程は放圧脱着工程とされる。ここで、真空ポンプ５０は不要であるので停止してもよい。第２吸着塔２ｂは待機状態とされる。

【0062】

運転状態（ｔ）においては、開閉弁の開閉状態は運転状態（ｓ）と同一とされる。これにより、第１吸着塔２ａで運転状態（ｓ）に引き続いて昇圧工程が実行され、第４吸着塔２ｄでは運転状態（ｓ）に引き続いて吸着工程が実行され、第２吸着塔２ｂは待機状態とされる。運転状態（ｓ）と異なり、運転状態（ｔ）においては第３吸着塔２ｃは真空ポンプ５０に通じるものとされ、第３吸着塔２ｃでの脱着工程が真空脱着工程とされる。

【0063】

運転状態（ａ）、（ｂ）、（ｅ）、（ｆ）、（ｇ）、（ｊ）、（ｋ）、（ｌ）、（ｏ）、（ｐ）、（ｑ）、（ｔ）においては、第１切り換え弁４２を介して第１リサイクル配管４１と第２リサイクル配管４３とが接続され、第２切り換え弁４５を介して第２リサイクル配管４３と第４リサイクル配管４７とが接続され、第３切り換え弁４８を介して第４リサイクル配管４７が第５リサイクル配管４９または第２放出用配管４４′に接続される。これにより、真空脱着工程、洗浄工程におけるオフガスＧ３、Ｇ３′を真空ポンプ５０を介してバッファタンク２２または常圧空間に導くことができる。運転状態（ｃ）、（ｄ）、（ｈ）、（ｉ）、（ｍ）、（ｎ）、（ｒ）、（ｓ）においては、第１切り換え弁４２を介して第１リサイクル配管４１が第２リサイクル配管４３または第１放出用配管４４に接続され、第２切り換え弁４５を介して第２リサイクル配管４３と第３リサイクル配管４６とが接続される。これにより、放圧脱着工程におけるオフガスＧ３を真空ポンプ５０を介することなくバッファタンク２２または常圧空間に導くことができる。

【0064】

吸着工程が吸着塔２ａ、２ｂ、２ｃ、２ｄの何れかにおいて実行される時、その吸着塔の内部に原料ガス導入流路を介して原料ヘリウムガスＧ１が導入される。吸着塔内部は原料ヘリウムガスＧ１の圧力により吸着圧力まで加圧される。吸着圧力は圧力調節弁２６により調節できる。これにより、導入された原料ヘリウムガスＧ１に含まれる不純物ガスが吸着剤に加圧下で吸着される。また、吸着剤に吸着されないガスは、精製ヘリウムガスＧ２として吸着塔内部から精製ガス流路を介して排出される。精製ヘリウムガスＧ２のヘリウム濃度が目標濃度になるように、圧力スイング吸着装置１での吸着工程の繰り返し間隔を設定するのが好ましい。精製ヘリウムガスＧ２のヘリウム濃度は、９９．９９９vol ％以上とするのが好ましく、９９．９９９９vol ％以上とするのがより好ましい。例えば、濃度センサ２４により検出される原料ヘリウムガスＧ１の濃度と、第４流量制御弁２５により調節される流量と、精製ヘリウムガスＧ２の目標濃度と、吸着工程の繰り返し間隔との間の関係を予め実験により求め、その関係に基づき検出濃度と調節流量と目標濃度に対応する吸着工程の繰り返し間隔を設定すればよい。圧力スイング吸着装置１での吸着工程の繰り返し間隔は、精製処理サイクルの１サイクルの時間を定めることで設定でき、その設定変更は精製処理サイクルの１サイクルにおける吸着工程の実行時間と脱着工程の実行時間を変更すればよい。

【0065】

第１ガス送出工程後であって第２ガス送出工程前の状態にある吸着塔２ａ、２ｂ、２ｃ、２ｄの何れかにおいて減圧工程が実行される時、その吸着塔内部は、連通流路、洗浄工程にある吸着塔の内部、およびオフガス流路に通じることで、圧力が次第に減少する。この減圧工程にある吸着塔の内部ガスＧ４′は洗浄工程にある吸着塔に導入されるので、減圧工程における吸着塔の内部圧力の減少幅は、洗浄工程にある吸着塔に導入されるガス量に対応する。

【0066】

放圧脱着工程が吸着塔２ａ、２ｂ、２ｃ、２ｄの何れかにおいて実行される時、その吸着塔内部はオフガス流路に通じ、第１、第２切り換え弁４２、４５により、真空ポンプ５０を介することなくバッファタンク２２に通じる状態と、第１放出用配管４４を介して常圧空間に通じる状態とに切り換えられる。その吸着塔の内部圧力は第３流量制御弁１８により調節された圧力まで減圧され、吸着剤から不純物ガスが脱着される。脱着された不純物ガスは、オフガスＧ３として吸着塔内部からオフガス流路を介して排出される。放圧脱着工程の末期における吸着塔内部の圧力は、脱着工程においてオフガスＧ３が自らの圧力によりリサイクル流路を流動してバッファタンク２２に至り、または、第１放出用配管４４から常圧空間に放出されるように、大気圧よりも多少高い圧力とされる。

【0067】

真空脱着工程が吸着塔２ａ、２ｂ、２ｃ、２ｄの何れかにおいて実行される時、その吸着塔内部はオフガス流路に通じ、さらに、第１〜第３切り換え弁４２、４５、４８により、真空ポンプ５０を介してバッファタンク２２に通じる状態と、第２放出用配管４４′を介して常圧空間に通じる状態とに切り換えられる。これにより、吸着塔の内部圧力は真空ポンプ５０により大気圧未満に減圧され、吸着剤から不純物ガスが脱着される。脱着された不純物ガスは、真空ポンプ５０に吸引されることでオフガスＧ３として吸着塔内部からオフガス流路を介して排出される。オフガスＧ３は、リサイクル流路を流動してバッファタンク２２に至り、または、第２放出用配管４４′から常圧空間に放出される。

【0068】

昇圧工程が吸着塔２ａ、２ｂ、２ｃ、２ｄの何れかにおいて実行される時、その吸着塔内部は、連通流路を介して吸着工程にある吸着塔の内部に通じる。この際、吸着工程にある吸着塔から排出される精製ヘリウムガスＧ２の一部が、昇圧工程にある吸着塔に導入される。これにより昇圧工程にある吸着塔の内部は、加圧されて吸着圧力あるいは吸着圧力近傍まで圧力上昇する。

【0069】

各精製処理サイクルにおいて、吸着工程後であって脱着工程前の状態にある吸着塔２ａ、２ｂ、２ｃ、２ｄの何れかから内部ガスを送出する第１ガス送出工程が実行されると同時に、その送出された内部ガスを脱着工程後であって昇圧工程前の状態にある吸着塔２ａ、２ｂ、２ｃ、２ｄの別の何れかに導入する第１ガス導入工程が実行される。第１ガス送出工程にある吸着塔の内部と、第１ガス導入工程にある吸着塔の内部とが通じることにより、第１ガス送出工程にある吸着塔の内部圧力と第１ガス導入工程にある吸着塔の内部圧力との差が低減される。換言すれば、第１ガス送出工程にある吸着塔から送出される内部ガスが第１ガス導入工程にある吸着塔に導入されることで、第１ガス送出工程にある吸着塔の内部圧力が減少し、第１ガス導入工程にある吸着塔の内部圧力が上昇する。本実施形態では、第１ガス送出工程にある吸着塔の内部圧力と第１ガス導入工程にある吸着塔の内部圧力との差は、第１ガス送出工程と第１ガス導入工程の完了時に残るものとされるが、両内部圧力は均等化されてもよい。

【0070】

各精製処理サイクルにおいて、第１ガス送出工程後であって脱着工程前の状態にある吸着塔２ａ、２ｂ、２ｃ、２ｄの何れかから内部ガスを送出する第２ガス送出工程が実行されると同時に、その送出された内部ガスを脱着工程後であって第１ガス送出工程前の状態にある吸着塔２ａ、２ｂ、２ｃ、２ｄの別の何れかに導入する第２ガス導入工程が実行される。第２ガス送出工程にある吸着塔の内部と、第２ガス導入工程にある吸着塔の内部とが通じることにより、第２ガス送出工程にある吸着塔の内部圧力と第２ガス導入工程にある吸着塔の内部圧力との差が低減される。換言すれば、第２ガス送出工程にある吸着塔から送出される内部ガスが第２ガス導入工程にある吸着塔に導入されることで、第２ガス送出工程にある吸着塔の内部圧力が減少し、第２ガス導入工程にある吸着塔の内部圧力が上昇する。本実施形態では、第２ガス送出工程にある吸着塔の内部圧力と第２ガス導入工程にある吸着塔の内部圧力との差は、第２ガス送出工程と第２ガス導入工程の完了時になくされ、両内部圧力は均等化されるが、両内部圧力の差が残されてもよい。

【0071】

これにより、吸着工程と減圧工程との間および減圧工程と脱着工程との間それぞれにおいて、吸着塔の内部圧力の差が低減される。吸着塔の内部圧力の差が低減されることにより、第１、第２ガス送出工程にある吸着塔の内部ガスが、第１、第２ガス導入工程にある吸着塔の内部圧力の上昇に利用されるので、その内部ガスに含まれる不純物ガスを吸着剤に吸着させ、吸着剤に吸着されない精製ヘリウムガスを回収できる。

【0072】

第１ガス導入工程にある吸着塔に第１ガス送出工程にある吸着塔の内部ガスを導入するため、連通流路の開閉弁の何れかが開かれる。そのため、第１ガス導入工程にある吸着塔に導入されるガス量は、第１ガス送出工程または第１ガス導入工程の実行時間と連通流路を流れるガス流量との積に対応する。本実施形態の第１ガス送出工程と第１ガス導入工程の実行時間は予め定めた一定時間とされ、この一定の実行時間が制御装置２０に記憶される。

【0073】

本実施形態においては、第１ガス導入工程にある吸着塔に導入するガス量は、連通流路を流れるガスの流量を第１流量制御弁１５によって調節することで変更される。そのため、第１ガス送出工程にある吸着塔から送出されて第１ガス導入工程にある吸着塔に導入されるガスＧ４の連通流路における流量と、原料ヘリウムガスＧ１のヘリウム濃度との間の予め定められた対応関係が、制御装置２０に記憶される。

【0074】

濃度センサ２４により検出された原料ヘリウムガスＧ１のヘリウム濃度が高い程に、第１ガス送出工程にある吸着塔から送出されて第１ガス導入工程にある吸着塔に導入されるガス量が多くなるように、制御装置２０により記憶された実行時間だけ第１ガス送出工程および第１ガス導入工程を実行するため開閉弁が制御されると共に、記憶された対応関係に基づき第１流量制御弁１５による調節ガス流量が変更される。

【0075】

第１ガス導入工程にある吸着塔に導入されるガス量は、第１ガス送出工程にある吸着塔における第１ガス送出工程開始時の内圧と第１ガス送出工程終了時の内圧との圧力差δＰ′に対応する。よって、濃度センサ２４による検出ヘリウム濃度の変化に応じて圧力差δＰ′を変更することで、第１ガス導入工程にある吸着塔に導入されるガス量を最適化すればよい。例えば、検出ヘリウム濃度が３０vol ％以上の場合は、圧力差δＰ′が３５０ｋＰａとなり、検出ヘリウム濃度が１５vol ％のときは圧力差δＰ′が５０ｋＰａとなるような、連通流路を流れるガス流量と原料ヘリウムガスＧ１のヘリウム濃度との間の関係が予め定められる。第１流量制御弁１５によるガス流量の調節は、精製処理工程の１サイクルに１回行えばよいが、原料ヘリウムガスＧ１の濃度変動が小さければ複数サイクルに１回でもよい。

【0076】

第１ガス導入工程にある吸着塔に導入するガス量を、原料ヘリウムガスＧ１におけるヘリウム濃度が高い程に多くする場合、その第１ガス導入工程に続く昇圧工程の開始時点における吸着塔の内部圧力が変化する。よって、その昇圧工程にある吸着塔の内圧を吸着圧力まで昇圧させる時、吸着工程にある吸着塔から送出されて昇圧工程にある吸着塔に導入される精製ヘリウムガスＧ２の量も変化させるのが好ましい。この場合、昇圧工程においては、昇圧工程の時間を予め定めた一定値とし、連通流路を流れるガス流量を第２流量制御弁１７により調節すればよい。そのため、第２流量制御弁１７により調節される連通流路を流れるガス流量と原料ヘリウムガスＧ１のヘリウム濃度との間の関係を実験により予め定めればよい。

【0077】

第１ガス導入工程にある吸着塔に導入するガス量を、原料ヘリウムガスＧ１におけるヘリウム濃度が高い程に多くするための変形例として、第１ガス送出工程および第１ガス導入工程の実行時間を調節してもよい。この場合、第１流量制御弁１５による流量制御は連通流路を流れるガス流量を一定とするので不要である。
すなわち、第１ガス導入工程にある吸着塔に導入するガス量は、第１ガス送出工程および第１ガス導入工程の実行時間と連通流路を流れるガス流量との積に対応するので、第１ガス送出工程および第１ガス導入工程の実行時間を調節することで、そのガス量を変更できる。
そのため、第１ガス送出工程および第１ガス導入工程の実行時間と、原料ヘリウムガスＧ１におけるヘリウム濃度との間の予め定められた対応関係が、制御装置２０に記憶される。濃度センサ２４により検出された原料ヘリウムガスＧ１のヘリウム濃度が高い程に、第１ガス送出工程にある吸着塔から送出されて第１ガス導入工程にある吸着塔に導入されるガス量が多くなるように、制御装置２０により記憶された対応関係に基づき第１ガス送出工程および第１ガス導入工程の実行時間、すなわち第１ガス送出工程および第１ガス導入工程のための開閉弁の制御時間が変更される。なお、第１ガス送出工程、第１ガス導入工程の実行時間を変更する場合に吸着工程の実行時間を変更しない場合、昇圧、脱着工程の実行時間を変更すればよい。他は実施形態と同様に制御すればよい。

【0078】

第２ガス導入工程にある吸着塔に第２ガス送出工程にある吸着塔の内部ガスを導入するため、連通流路の開閉弁の何れかが開かれる。本実施形態においては、第２ガス送出工程にある吸着塔の内部圧力と第２ガス導入工程にある吸着塔の内部圧力とが均等化されるまで、第２ガス送出工程と第２ガス導入工程が実行される。

【0079】

減圧工程が吸着塔２ａ、２ｂ、２ｃ、２ｄの何れかにおいて実行されると同時に、脱着工程後であって第２ガス導入工程前の状態にある吸着塔２ａ、２ｂ、２ｃ、２ｄの別の何れかにおいて洗浄工程が実行される。洗浄工程にある吸着塔２ａ、２ｂ、２ｃ、２ｄの内部は、減圧工程にある吸着塔２ａ、２ｂ、２ｃ、２ｄの内部に連通流路を介して通じ、また、オフガス流路に通じる。これにより、減圧工程にある吸着塔から送出された内部ガスＧ４′が、洗浄工程にある吸着塔に導入された後にオフガスＧ３′として排出される。洗浄工程にある吸着塔から排出されるオフガスＧ３′は減圧工程にある吸着塔の内部ガスＧ４′に含まれるヘリウムガスを含む。洗浄工程にある吸着塔内部は、オフガス流路から第１〜第３切り換え弁４２、４５、４８により、真空ポンプ５０を介してバッファタンク２２に通じる状態と、第２放出用配管４４′を介して常圧空間に通じる状態とに切り換えられる。これによりオフガスＧ３′は真空ポンプ５０に吸引され、リサイクル流路を流動してバッファタンク２２に至り、または、第２放出用配管４４′から常圧空間に放出される。なお、洗浄工程にある吸着塔内部を真空ポンプ５０に通じないものとしてもよく、この場合、オフガス流路は第１、第２切り換え弁４２、４５により、真空ポンプ５０を介することなくバッファタンク２２に通じる状態と、第１放出用配管４４を介して常圧空間に通じる状態とに切り換えられ、オフガスＧ３′はリサイクル流路を介してバッファタンク２２に至り、又は、第１放出用配管４４を介して常圧空間に放出される。

【0080】

圧力スイング吸着装置１において、減圧工程にある吸着塔から送出されて洗浄工程にある吸着塔に導入されるガス量は、吸着塔２ａ、２ｂ、２ｃ、２ｄに導入される原料ヘリウムガスＧ１のヘリウム濃度が高い程に少なくされる。そのため下記のように、洗浄工程の実行時間が一定とされると共に、第１流量制御弁１５により連通流路を流れるガス流量が調節される。さらに本実施形態においては、吸着塔２ａ、２ｂ、２ｃ、２ｄに導入される原料ヘリウムガスＧ１のヘリウム濃度が予め定めた設定値未満である時に洗浄工程は実行され、ヘリウム濃度がその設定値以上である時は洗浄工程は実行されない。

【0081】

洗浄工程にある吸着塔に減圧工程にある吸着塔の内部ガスを導入するため、連通流路の開閉弁の何れかが開かれる。そのため、洗浄工程にある吸着塔に導入するガス量は、洗浄工程の実行時間と連通流路を流れるガス流量との積に対応する。本実施形態の洗浄工程の実行時間は予め定めた一定時間とされ、この一定の実行時間が制御装置２０に記憶される。

【0082】

洗浄工程にある吸着塔に導入するガス量は、連通流路を流れるガスの流量を第１流量制御弁１５によって調節することで変更できる。そのため、洗浄工程にある吸着塔に導入されるガスＧ４′の連通流路における流量と、原料ヘリウムガスＧ１のヘリウム濃度との間の予め定められた対応関係が、制御装置２０に記憶される。

【0083】

濃度センサ２４により検出された原料ヘリウムガスＧ１のヘリウム濃度が高い程に、減圧工程にある吸着塔から送出されて洗浄工程にある吸着塔に導入されるガス量が少なくなるように、制御装置２０により記憶された実行時間だけ洗浄工程を実行するため開閉弁が制御されると共に、記憶された対応関係に基づき第１流量制御弁１５による調節ガス流量が変更される。また、ヘリウム濃度の予め定めた設定値が制御装置２０に記憶され、濃度センサ２４による検出ヘリウム濃度が記憶した設定値以上である時、第１流量制御弁１５による調節ガス流量は零とされて洗浄工程は実行されない。洗浄工程が実行されない時は減圧工程も実行されない。

【0084】

洗浄工程にある吸着塔に導入されるガス量は、減圧工程にある吸着塔における洗浄工程開始時の内圧と洗浄工程終了時の内圧との圧力差δＰに対応する。よって、濃度センサ２４による検出ヘリウム濃度の変化に応じて圧力差δＰを変更することで、洗浄工程において吸着塔に導入するガス量を最適化すればよい。例えば、検出ヘリウム濃度が５０vol ％以上の時、その圧力差δＰが零になるように第１流量制御弁１５による調節ガス流量を零として洗浄工程を実行しないものとする。また、検出ヘリウム濃度が５０vol ％未満の場合は、検出ヘリウム濃度の減少に応じて圧力差δＰが増加するように、第１流量制御弁１５により調節される連通流路を流れるガス流量と原料ヘリウムガスＧ１のヘリウム濃度との間の関係を実験により予め定めればよい。例えば、検出ヘリウム濃度が３０vol ％のときは圧力差δＰが５０ｋＰａとなり、検出ヘリウム濃度が１５vol ％のときは圧力差δＰが７０ｋＰａとなるような、連通流路を流れるガス流量と原料ヘリウムガスＧ１のヘリウム濃度との間の関係が予め定められる。第１流量制御弁１５によるガス流量の調節は、精製処理工程の１サイクルに１回行えばよいが、原料ヘリウムガスＧ１の濃度変動が小さければ複数サイクルに１回でもよい。

【0085】

減圧工程にある吸着塔から送出されて洗浄工程にある吸着塔に導入されるガス量を、原料ヘリウムガスＧ１におけるヘリウム濃度が高い程に少なくするための変形例として、洗浄工程の実行時間を調節してもよい。この場合、第１流量制御弁１５による流量制御は連通流路を流れるガス流量を一定とするので不要である。
すなわち、洗浄工程にある吸着塔に導入するガス量は、洗浄工程の実行時間と連通流路を流れるガス流量との積に対応するので、洗浄工程の実行時間を調節することで、そのガス量を変更できる。
そのため、洗浄工程の実行時間と、原料ヘリウムガスＧ１におけるヘリウム濃度との間の予め定められた対応関係が、制御装置２０に記憶される。濃度センサ２４により検出された原料ヘリウムガスＧ１のヘリウム濃度が高い程に、減圧工程にある吸着塔から送出されて洗浄工程にある吸着塔に導入されるガス量が少なくなるように、制御装置２０により記憶された対応関係に基づき洗浄工程の実行時間、すなわち洗浄工程のための開閉弁の制御時間が変更される。なお、洗浄工程の実行時間を変更する場合に吸着工程の実行時間を変更しない場合、昇圧、脱着工程の実行時間を変更すればよい。他は実施形態と同様に制御すればよい。

【0086】

上記実施形態および変形例によれば、圧力スイング吸着装置１を用いて精製処理サイクルを繰り返すことで原料ヘリウムガスＧ１を精製し、精製ヘリウムガスＧ２を連続的に得ることができる。精製処理サイクル毎に吸着塔の内部圧力差の低減が２回行われる。吸着塔の内部圧力差の低減により、第１、第２ガス送出工程にある吸着塔の内部ガスが、第１、第２ガス導入工程にある吸着塔に導入されるので、その内部ガスに含まれる不純物ガスを吸着剤に吸着させ、吸着剤に吸着されない精製ヘリウムガスを回収できる。また、脱着工程において吸着塔の内部を真空ポンプにより大気圧未満に減圧することで、真空脱着工程を実行できる。真空脱着工程により吸着剤の性能を回復できる。各精製処理サイクルにおいて吸着塔の内部圧力差の低減を２回行い、且つ、真空脱着工程により吸着剤の性能を回復することで、ヘリウムガスの回収率を相乗効果により大幅に向上できる。さらに、第１ガス導入工程にある吸着塔に導入されるガス量を、原料ヘリウムガスＧ１におけるヘリウム濃度が高い程に多くすることで、ヘリウムガスの回収率を向上できる。また、洗浄工程にある吸着塔に導入するガス量を、原料ヘリウムガスＧ１のヘリウム濃度が高い程に少なくすることで、ヘリウムガスの回収率が不必要に低下するのを防止できる。よって、例えば光ファイバーの製造工程等から排出されるようなヘリウムガスを原料ヘリウムガスとして用いる場合において、原料ガスの濃度変動に柔軟に対応でき、効率良く目標純度のヘリウムガスを得ることができる。しかも、オフガスＧ３、Ｇ３′に含まれるヘリウムガスをリサイクルすることでも回収率を向上できる。

【実施例】

【0087】

〔実施例１〕
ヘリウムガスの精製システムαを用いて原料ヘリウムガスＧ１を上記実施形態に従って精製した。
原料ヘリウムガスＧ１は、ヘリウム濃度を３０．０vol ％、不純物ガスとしての空気の濃度を７０．０vol ％とした。
圧力スイング吸着装置１への原料ヘリウムガスＧ１の供給流量は３００ＮＬ／ｈとした。
吸着塔２ａ、２ｂ、２ｃ、２ｄそれぞれはステンレス製で、内径３７ｍｍ、内寸高さ１０００ｍｍの円筒形状を有し、容量が約１Ｌであった。吸着塔２ａ、２ｂ、２ｃ、２ｄそれぞれに吸着剤として活性炭を約０．７Ｌ、ゼオライトを約０．３Ｌ積層充填した。
圧力スイング吸着装置１における精製処理工程として、吸着塔２ａ、２ｂ、２ｃ、２ｄそれぞれにおいて、吸着工程を１３０秒間、第１ガス送出工程を１５秒間、減圧工程を２５秒間、第２ガス送出工程を１５秒間、放圧脱着工程を１０秒間、真空脱着工程を８０秒間、洗浄工程を２５秒間、第２ガス導入工程を１５秒間、待機状態を７５秒間、第１ガス導入工程を１５秒間、昇圧工程を１１５秒間、順次実行した。運転状態（ａ）の開始から運転状態（ｔ）の終了までの１サイクルタイムは５２０秒間であった。
吸着工程にある吸着塔２ａ、２ｂ、２ｃ、２ｄの内部圧力の最大値は０. ８ＭＰａ（ゲージ圧）とした。第１ガス送出工程の開始時の吸着塔内部圧力と終了時の吸着塔内部圧力との圧力差は３５０ｋＰａとした。減圧工程の開始時の吸着塔内部圧力と終了時の吸着塔内部圧力との圧力差は５０ｋＰａとした。第２ガス送出工程と第２ガス導入工程は、両工程にある２つの吸着塔の内部圧力が均等になるまで行った。真空脱着工程の末期にある吸着塔の内部圧力は−９５ｋＰａ（ゲージ圧）とした。
オフガスＧ３、Ｇ３′はリサイクルすることなく常圧空間に放出した。
精製ヘリウムガスＧ２の流量は６５．７ＮＬ／ｈ、不純物濃度は０．８vol ｐｐｍ（島津製作所製ＧＣ−ＰＤＤにて測定）、ヘリウム回収率は７３．０％であった。

【0088】

〔実施例２〕
実施例１の安定状態から圧力スイング吸着装置１での吸着工程時間の調整により吸着工程の繰り返し間隔を変更し、精製ヘリウムガスＧ２の流量を６８．２ＮＬ／ｈ、不純物濃度を８．５vol ｐｐｍとした。他は実施例１同様とした。この場合のヘリウム回収率は７５．８％であった。

【0089】

〔実施例３〕
実施例１の安定状態からの原料ヘリウムガスＧ１の濃度変動を想定し、原料ヘリウムガスＧ１のヘリウム濃度を５０．０vol ％、空気濃度を５０．０vol ％に変更した。洗浄工程と減圧工程は実施しなかった。圧力スイング吸着装置１での吸着工程時間の調整により吸着工程の繰り返し間隔を変更し、精製ヘリウムガスＧ２の流量を１２１．４ＮＬ／ｈ、不純物濃度を０．９vol ｐｐｍとした。他は実施例１同様とした。この場合のヘリウム回収率は８０．９％であった。

【0090】

〔実施例４〕
実施例１の安定状態からの原料ヘリウムガスＧ１の濃度変動を想定し、原料ヘリウムガスＧ１のヘリウム濃度を１５．０vol ％、空気濃度を８５．０vol ％に変更した。第１ガス送出工程の開始時の吸着塔内部圧力と終了時の吸着塔内部圧力との圧力差は５０ｋＰａとした。また、減圧工程の開始時の吸着塔内部圧力と終了時の内部圧力との圧力差は７０ｋＰａとした。圧力スイング吸着装置１での吸着工程時間の調整により吸着工程の繰り返し間隔を変更し、精製ヘリウムガスＧ２の流量を２７．５ＮＬ／ｈ、不純物濃度を０．９vol ｐｐｍとした。他は実施例１同様とした。この場合のヘリウム回収率は６１．２％であった。

【0091】

〔実施例５〕
実施例１の安定状態からの原料ヘリウムガスＧ１の濃度変動を想定し、原料ヘリウムガスＧ１のヘリウム濃度を５０．０vol ％、空気濃度を５０．０vol ％に変更した。圧力スイング吸着装置１での吸着工程時間の調整により吸着工程の繰り返し間隔を変更し、精製ヘリウムガスＧ２の流量を１１６．１ＮＬ／ｈ、不純物濃度を０．８vol ｐｐｍとした。他は実施例１同様とした。この場合のヘリウム回収率は７７．４％であった。

【0092】

〔実施例６〕
圧力スイング吸着装置１から排出されるオフガスＧ３、Ｇ３′の５０％量を、リサイクル流路を介して原料ヘリウムガスＧ１に混入した。圧力スイング吸着装置１での吸着工程時間の調整により吸着工程の繰り返し間隔を変更し、精製ヘリウムガスＧ２の流量を７２．６ＮＬ／ｈ、不純物濃度を０．８vol ｐｐｍとした。他は実施例１同様とした。この場合の全工程のヘリウム回収率は８０．７％となった。

【0093】

〔実施例７〕
実施例１の安定状態から第１ガス送出工程の開始時の吸着塔内部圧力と終了時の吸着塔内部圧力との圧力差を５０ｋＰａとした。また、減圧工程の開始時の吸着塔内部圧力と終了時の内部圧力との圧力差を７０ｋＰａとした。圧力スイング吸着装置１での吸着工程時間の調整により吸着工程の繰り返し間隔を変更し、精製ヘリウムガスＧ２の流量を６０．７ＮＬ／ｈ、不純物濃度を０．９vol ｐｐｍとした。他は実施例１同様とした。この場合のヘリウム回収率は６７．４％であった。

【0094】

〔比較例１〕
第１ガス送出工程と第１ガス導入工程と真空脱着工程を行うことなく、放圧脱着工程の末期にある吸着塔の内部圧力を５ｋＰａ（ゲージ圧）として、原料ヘリウムガスＧ１の精製を行った。圧力スイング吸着装置１での吸着工程時間の調整により吸着工程の繰り返し間隔を変更し、精製ヘリウムガスＧ２の流量を５５．６ＮＬ／ｈ、不純物濃度を０．９vol ｐｐｍとした。他は実施例１同様とした。この場合のヘリウム回収率は６１．８％となった。

【0095】

〔比較例２〕
第１ガス送出工程と第１ガス導入工程を行うことなく、原料ヘリウムガスＧ１の精製を行った。圧力スイング吸着装置１での吸着工程時間の調整により吸着工程の繰り返し間隔を変更し、精製ヘリウムガスＧ２の流量を５７．７ＮＬ／ｈ、不純物濃度を０．８vol ｐｐｍとした。他は実施例１同様とした。この場合のヘリウム回収率は６４．１％となった。

【0096】

〔比較例３〕
真空脱着工程を行わず、放圧脱着工程の末期にある吸着塔の内部圧力を５ｋＰａ（ゲージ圧）として、原料ヘリウムガスＧ１の精製を行った。圧力スイング吸着装置１での吸着工程時間の調整により吸着工程の繰り返し間隔を変更し、精製ヘリウムガスＧ２の流量を５７．２ＮＬ／ｈ、不純物濃度を０．９vol ｐｐｍとした。他は実施例１同様とした。この場合のヘリウム回収率は６３．６％となった。

【0097】

〔比較例４〕
第１ガス送出工程と第１ガス導入工程と真空脱着工程とを行わず、放圧脱着工程の末期にある吸着塔の内部圧力は５ｋＰａ（ゲージ圧）として、原料ヘリウムガスＧ１の精製を行った。圧力スイング吸着装置１での吸着工程時間の調整により吸着工程の繰り返し間隔を変更し、精製ヘリウムガスＧ２の流量を６４．７ＮＬ／ｈ、不純物濃度を８．７vol ｐｐｍとした。他は実施例１同様とした。この場合のヘリウム回収率は７１．９％となった。

【0098】

〔比較例５〕
第１ガス送出工程と第１ガス導入工程と真空脱着工程を行わず、放圧脱着工程の末期にある吸着塔の内部圧力は５ｋＰａ（ゲージ圧）として、原料ヘリウムガスＧ１の精製を行った。圧力スイング吸着装置１での吸着工程時間の調整により吸着工程の繰り返し間隔を変更し、精製ヘリウムガスＧ２の流量を１００．５ＮＬ／ｈ、不純物濃度を０．９vol ｐｐｍとした。他は実施例３同様とした。この場合のヘリウム回収率は６７．０％となった。

【0099】

〔比較例６〕
第１ガス送出工程と第１ガス導入工程と真空脱着工程とを行わず、放圧脱着工程の末期にある吸着塔の内部圧力は５ｋＰａ（ゲージ圧）として、原料ヘリウムガスＧ１の精製を行った。圧力スイング吸着装置１での吸着工程時間の調整により吸着工程の繰り返し間隔を変更し、精製ヘリウムガスＧ２の流量を２５．１ＮＬ／ｈ、不純物濃度を０．９vol ｐｐｍとした。他は実施例４同様とした。この場合のヘリウム回収率は５５．７％となった。

【0100】

比較例１と２のヘリウム回収率の差から、真空脱着工程によるヘリウム回収率の向上度は２．３％程度である。比較例１と３のヘリウム回収率の差から、吸着塔の内部圧力差の低減回数を１回から２回に増加させることによるヘリウム回収率の向上度は１．８％程度である。よって、吸着塔の内部圧力差の低減回数を増加させることと、真空脱着工程とを組み合わせても、回収率の向上度は４．１％程度であろうと従来は考えられていた。しかし、実施例１のヘリウム回収率と比較例１、３のヘリウム回収率の差から、その組み合わせによるヘリウム回収率の向上度は８．９％〜９．４％程度である。よって、その組み合わせにより相乗効果を奏することを確認できる。
また、実施例１と７から、第１ガス送出工程にある吸着塔から第１ガス導入工程にある吸着塔に導入されるガス量を、原料ヘリウムガスのヘリウム濃度が高い程に多くし、洗浄工程にある吸着塔に導入されるガス量を原料ヘリウムガスのヘリウム濃度が高い程に少なくすることで、ヘリウムガスの回収率が向上されることを確認できる。
実施例１と６から、オフガスＧ３、Ｇ３′をリサイクル流路を介して原料ヘリウムガスＧ１に混入することで、ヘリウム回収率が向上されることを確認できる。
実施例３と５から、原料ガスヘリウム濃度が高い場合は洗浄工程を実施しないことでヘリウム回収率が向上されることを確認できる。
実施例１と２から、ヘリウム純度を高くする必要がない場合はヘリウム回収率を向上できることを確認できる。
実施例１と比較例４、実施例３と比較例５、実施例４と比較例６から、吸着塔の内部圧力差の低減回数を増加させることと真空脱着工程とを組み合わせることで、精製ヘリウムの純度とヘリウム回収率を向上できることを確認できる。

【0101】

本発明は上記実施形態、実施例、変形例に限定されるものではなく、本発明思想から逸脱しない範囲で種々の変更が可能である。例えば、吸着装置における吸着塔の数は４塔に限定されず３塔でもよいし５塔以上でもよい。さらに、各精製処理サイクルにおける吸着塔の内部圧力差の低減回数は３回以上であってもよい。また、上記実施形態では吸着塔に精製ヘリウムガスを導入することで昇圧工程を実行したが、精製ヘリウムガスに代えて原料ガスを吸着塔に導入することで昇圧工程を実行してもよい。さらに、第１ガス導入工程にある吸着塔に第１ガス送出工程にある吸着塔からの内部ガスだけでなく原料ガスを導入してもよい。

【符号の説明】

【0102】

１…圧力スイング吸着装置、２ａ、２ｂ、２ｃ、２ｄ…吸着塔、３…原料ガス導入配管（原料ガス導入流路）、４…精製ガス配管（精製ガス流路）、５…オフガス配管（オフガス流路）、６ａ、６ｂ、６ｃ、６ｄ…第１〜第４開閉弁（原料ガス導入路開閉弁）、７ａ、７ｂ、７ｃ、７ｄ…第５〜第８開閉弁（精製ガス路開閉弁）、８ａ、８ｂ、８ｃ、８ｄ…第９〜第１２開閉弁（オフガス路開閉弁）、９…連通配管（連通流路）、１０ａ、１０ｂ、１０ｃ、１０ｄ、１１ａ、１１ｂ、１１ｃ、１１ｄ、１２ａ、１２ｂ、１２ｃ、１２ｄ、１４、１６…第１３〜第２６開閉弁（連通路開閉弁）、１５…第１流量制御弁、２０…制御装置、２４…濃度センサ、４１、４３、４６、４７、４９…第１〜第５リサイクル配管（リサイクル流路）。

【図1】

【図2】

【図3】

【図4A】

【図4B】

【図4C】

【図4D】

【図5A】

【図5B】

【図5C】

【図5D】