特許 6385662 ガラス材の製造方法

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】6385662

(24)【登録日】2018年8月17日

(45)【発行日】2018年9月5日

(54)【発明の名称】ガラス材の製造方法

(51)【国際特許分類】

   C03B 19/02 20060101AFI20180827BHJP

   C03B 19/10 20060101ALI20180827BHJP

【ＦＩ】

   C03B19/02 Z

   C03B19/10 B

【請求項の数】14

【全頁数】14

(21)【出願番号】特願2013-201851(P2013-201851)

(22)【出願日】2013年9月27日

(65)【公開番号】特開2014-141389(P2014-141389A)

(43)【公開日】2014年8月7日

【審査請求日】2016年5月25日

【審判番号】不服2017-8780(P2017-8780/J1)

【審判請求日】2017年6月15日

(31)【優先権主張番号】特願2012-286527(P2012-286527)

(32)【優先日】2012年12月28日

(33)【優先権主張国】JP

(73)【特許権者】

【識別番号】000232243

【氏名又は名称】日本電気硝子株式会社

(73)【特許権者】

【識別番号】504137912

【氏名又は名称】国立大学法人 東京大学

(74)【代理人】

【識別番号】110001232

【氏名又は名称】特許業務法人 宮▲崎▼・目次特許事務所

(72)【発明者】

【氏名】佐藤 史雄

(72)【発明者】

【氏名】榎本 朋子

(72)【発明者】

【氏名】小谷 修

(72)【発明者】

【氏名】井上 博之

(72)【発明者】

【氏名】増野 敦信

【合議体】

【審判長】 大橋 賢一

【審判官】 山崎 直也

【審判官】 金 公彦

(56)【参考文献】

【文献】 特開２００８−６９０４７（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開平０９−１２３１７（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２０１２−１５８４９１（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開平８−２７７１３２（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開平１０−３３８５３０（ＪＰ，Ａ）

(58)【調査した分野】（Int.Cl.，ＤＢ名）

C03B 1/00-17/06

C03B 19/00-21/06

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

複数のガス噴出孔が開口した成形面の上に、ガラス原料塊を位置させ、前記複数のガス噴出孔からガスを噴出させることにより前記ガラス原料塊を前記成形面の上方で浮遊させた状態で、前記ガラス原料塊を加熱融解させてガラス化した後に、冷却することにより直径２ｍｍ以上のガラス材を得る、ガラス材の製造方法であって、
前記ガラス原料塊が、ガラス材の原料粉末を混合して得られた混合粉末のプレス成形体もしくは焼結体、または、目標ガラス組成と同等の組成を有する結晶体であり、
前記成形面は、前記ガス噴出孔の中心が正三角格子の各頂点に位置するように設けられている前記ガス噴出孔を有している、ガラス材の製造方法。

【請求項2】

複数のガス噴出孔が開口した成形面の上に、ガラス原料塊を位置させ、前記複数のガス噴出孔からガスを噴出させることにより前記ガラス原料塊を前記成形面の上方で浮遊させた状態で、前記ガラス原料塊を加熱融解させてガラス化した後に、冷却することにより直径２ｍｍ以上のガラス材を得る、ガラス材の製造方法であって、
前記ガラス原料塊が、ガラス材の原料粉末を混合して得られた混合粉末のプレス成形体である、ガラス材の製造方法。

【請求項3】

前記成形面は、中央側から外側に向かって複数直線状に配列されている前記ガス噴出孔を有している、請求項１または２に記載のガラス材の製造方法。

【請求項4】

前記成形面は、放射状に設けられている前記ガス噴出孔を有している、請求項１〜３のいずれか一項に記載のガラス材の製造方法。

【請求項5】

前記ガス噴出孔の直径が１ｍｍ以下である、請求項１〜４のいずれか一項に記載のガラス材の製造方法。

【請求項6】

前記成形面を有する成形型が連続気泡を有する多孔質体を有し、前記連続気泡により前記ガス噴出孔が構成されている、請求項２に記載のガラス材の製造方法。

【請求項7】

前記成形型として、前記多孔質体と、前記多孔質体の側面を覆うガスバリア層とを有する成形型を用いる、請求項６に記載のガラス材の製造方法。

【請求項8】

前記成形面が、中心角が１８０°以下の凹球面状または凹非球面状に設けられている、請求項１〜７のいずれか一項に記載のガラス材の製造方法。

【請求項9】

前記成形面において、前記ガス噴出孔の占める面積割合が０．１％以上である、請求項１〜８のいずれか一項に記載のガラス材の製造方法。

【請求項10】

前記成形面において、中央近傍のみに前記ガス噴出孔が設けられている、請求項９に記載のガラス材の製造方法。

【請求項11】

前記成形面の中心角θ１に対する前記ガス噴出孔の形成面の中心角θ１’の割合θ１’／θ１が０．３〜０．８である、請求項１０に記載のガラス材の製造方法。

【請求項12】

前記成形面において、中央近傍では、前記ガス噴出孔の中心が正三角格子の各頂点に位置するように前記ガス噴出孔が設けられており、中央近傍より外側では、前記ガス噴出孔が放射状に設けられている、請求項９に記載のガラス材の製造方法。

【請求項13】

前記ガラス原料塊をレーザー光の照射により加熱融解させる、請求項１〜１２のいずれか一項に記載のガラス材の製造方法。

【請求項14】

前記ガラス材が、チタン酸バリウム系ガラス材、ランタン−ニオブ複合酸化物系ガラス材、ランタン−ニオブ−アルミニウム複合酸化物系ガラス材、ランタン−ニオブ−タンタル複合酸化物系ガラス材またはランタン−タングステン複合酸化物系ガラス材である、請求項１〜１３のいずれか一項に記載のガラス材の製造方法。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、ガラス材の製造方法に関する。

【背景技術】

【0002】

近年、ガラス材の製造方法として、無容器浮遊法に関する研究がなされている。例えば、特許文献１には、ガス浮遊炉で浮遊させたバリウムチタン系強誘電体の試料にレーザービームを照射して加熱溶融した後に、冷却することにより、バリウムチタン系強誘電体の試料をガラス化させる方法が記載されている。このように、無容器浮遊法では、容器の壁面との接触に起因する結晶化の進行を抑制できるため、従来の容器を用いた製造方法ではガラス化させることができなかった材料も無容器浮遊法によってガラス化し得る場合がある。従って、無容器浮遊法は、新規な組成を有するガラス材を製造し得る方法として注目に値すべき方法である。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0003】

【特許文献1】特開２００６−２４８８０１号公報

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0004】

しかしながら、特許文献１に記載の方法では、大きなガラス材を製造することが困難である。

【0005】

本発明の主な目的は、無容器浮遊法により大きなガラス材を製造し得る方法を提供することにある。

【課題を解決するための手段】

【0006】

本発明に係るガラス材の製造方法では、複数のガス噴出孔が開口した成形面の上に、ガラス原料塊を位置させ、複数のガス噴出孔からガスを噴出させることによりガラス原料塊を成形面の上方で浮遊させた状態で、ガラス原料塊を加熱融解させた後に、冷却することによりガラス材を得る。

【0007】

本発明に係るガラス材の製造方法では、成形面において、ガス噴出孔が中央側から外側に向かって複数直線状に配列されていることが好ましい。成形面において、ガス噴出孔が放射状に設けられていることがより好ましい。

【0008】

本発明に係るガラス材の製造方法では、成形面において、ガス噴出孔の中心が正三角格子の各頂点に位置するように、ガス噴出孔が設けられていることが好ましい。

【0009】

本発明に係るガラス材の製造方法では、ガス噴出孔の直径が１ｍｍ以下であることが好ましい。

【0010】

本発明に係るガラス材の製造方法では、成形面を有する成形型が連続気泡を有する多孔質体を有し、連続気泡によりガス噴出孔が構成されていてもよい。その場合、成形型として、多孔質体と、多孔質体の側面を覆うガスバリア層とを有する成形型を用いることが好ましい。

【0011】

本発明に係るガラス材の製造方法では、成形面が、中心角が１８０°以下の凹球面状または凹非球面状に設けられていることが好ましい。

【0012】

本発明に係るガラス材の製造方法では、成形面において、ガス噴出孔の占める面積割合が０．１％以上であることが好ましい。

【0013】

本発明に係るガラス材の製造方法では、成形面において、中央近傍のみにガス噴出孔が設けられていることが好ましい。

【0014】

本発明に係るガラス材の製造方法では、成形面において、中央近傍では、ガス噴出孔の中心が正三角格子の各頂点に位置するようにガス噴出孔が設けられており、中央近傍より外側では、ガス噴出孔が放射状に設けられていることが好ましい。

【発明の効果】

【0015】

本発明によれば、無容器浮遊法により大きなガラス材を製造し得る方法を提供することができる。

【図面の簡単な説明】

【0016】

【図1】本発明の一実施形態において用いる成形型の模式的断面図である。

【図2】本発明の一実施形態における成形面の一部分の略図的平面図である。

【図3】（ａ）本発明の別の実施形態における成形面の一部分の略図的平面図である。（ｂ）（ａ）の成形面におけるガス噴出孔の配置を説明するための略図的平面図である。

【図4】本発明の別の実施形態において用いる成形型の模式的断面図である。

【図5】本発明の別の実施形態における成形面の一部分の略図的平面図である。

【図6】本発明の一実施形態におけるガラス材の製造方法を説明するための模式的断面図である。

【図7】変形例において用いる成形型の模式的断面図である。

【発明を実施するための形態】

【0017】

以下、本発明を実施した好ましい形態の一例について説明する。但し、下記の実施形態は、単なる例示である。本発明は、下記の実施形態に何ら限定されない。

【0018】

また、実施形態等において参照する各図面において、実質的に同一の機能を有する部材は同一の符号で参照することとする。また、実施形態等において参照する図面は、模式的に記載されたものである。図面に描画された物体の寸法の比率などは、現実の物体の寸法の比率などとは異なる場合がある。図面相互間においても、物体の寸法比率等が異なる場合がある。具体的な物体の寸法比率等は、以下の説明を参酌して判断されるべきである。

【0019】

本実施形態では、例えば、網目形成酸化物を含まないような、容器を用いた溶融法によってはガラス化しない組成を有するガラス材を製造する方法について説明する。具体的には、本実施形態において説明するガラス材の製造方法は、例えば、チタン酸バリウム系ガラス材、ランタン−ニオブ複合酸化物系ガラス材、ランタン−ニオブ−アルミニウム複合酸化物系ガラス材、ランタン−ニオブ−タンタル複合酸化物系ガラス材、ランタン−タングステン複合酸化物系ガラス材等の製造に好適に用いられる。

【0020】

（成形型１の構成）
図１は、本実施形態において用いる成形型１の模式的断面図である。成形型１は、第１の型片１０と、第２の型片１１とを有する。第１及び第２の型片１０，１１の構成材料は、特に限定されない。第１及び第２の型片１０，１１は、例えば、炭化ケイ素、超鋼、ステンレス、ジュラルミン、カーボン等により構成することができる。

【0021】

第１の型片１０には、開口１０ａが設けられている。第２の型片１１は、この開口１０ａに挿入されて固定されている。第１の型片１０には、第２の型片１１に臨むガス流路１０ｂが形成されている。このガス流路１０ｂは、ガスボンベなどのガス供給機構に接続されている。このガス供給機構からガス流路１０ｂを経由して第２の型片１１にガスが供給される。ガスの種類は、特に限定されない。ガスは、例えば、空気や酸素であってもよいし、窒素ガスやアルゴンガス、ヘリウムガス等の不活性ガスであってもよい。

【0022】

第２の型片１１は、成形面１１ａを有する。成形面１１ａは、第２の型片１１のガス流路１０ｂに面する表面と対向して設けられている。本実施形態において、成形面１１ａの平面視形状は、円形である。成形面１１ａは、凹球面状または凹非球面状に設けられていることが好ましい。成形面１１ａは、中心角θ１が１８０°以下、より好ましくは、１０°〜１２０°、さらに好ましくは３０°〜１１５°、なお好ましくは４０〜１１０°、特に好ましくは６０〜１００°である凹球面状または凹非球面状に設けられていることが好ましい。成形面を構成する凹球面または凹非球面の中心角が小さすぎると、ガラス原料塊を安定して浮上させることができない場合がある。一方、成形面を構成する凹球面または凹非球面の中心角が大きすぎると、ガラス原料塊が完全な球状でない場合、ガラス原料塊が浮上しようとする際にガラス原料塊が成形面に引っかかり、ガラス原料塊の浮上が規制される場合がある。

【0023】

図２に示されるように、第２の型片１１には、複数のガス噴出孔１２ａが設けられている。複数のガス噴出孔１２ａのそれぞれの一端がガス流路１０ｂに接続されており、他端が成形面１１ａに開口している。すなわち、ガス噴出孔１２ａは、ガス流路１０ｂと成形面１１ａとを接続している。よって、ガス流路１０ｂを経由して第２の型片１１に供給されたガスは、ガス噴出孔１２ａを経由して成形面１１ａから噴出する。

【0024】

詳細には、成形面１１ａにおいて、ガス噴出孔１２ａが、成形面１１ａの中央側（具体的には、本実施形態では、中央）から、外側に向かって複数直線状に配列されている。より具体的には、成形面１１ａにおいて、複数のガス噴出孔１２ａが放射状に設けられている。より詳細には、成形面１１ａの中央から半径方向に沿って相互に間隔をおいて配列された複数のガス噴出孔１２ａからなるガス噴出孔列１２が周方向に沿って等間隔をおいて複数設けられている。

【0025】

図２において、半径方向において隣り合うガス噴出孔１２ａの中心間距離は、０．０２ｍｍ〜２ｍｍであることが好ましく、０．１ｍｍ〜０．２ｍｍであることがより好ましい。周方向において隣り合うガス噴出孔列１２の配列方向のなす角の大きさθ２は、５°〜４５°であることが好ましく、１０°〜２５°であることがより好ましい。すなわち、ガス噴出孔列１２は、８本〜７２本設けられていることが好ましく、１４本〜３６本設けられていることがより好ましい。

【0026】

図３（ａ）に、本発明の別の実施形態における成形面の一部分の略図的平面図を示す。成形面１１ａにおいて、複数のガス噴出孔１２ａは、互いに近接するガス噴出孔１２ａが等距離になるように密に設けられている。つまり、図３（ｂ）に示すように、複数のガス噴出孔１２ａは、その中心が正三角格子の各頂点に位置するように設けられている（以下、図３のガス噴出孔１２ａの配置を、便宜的に「近接配置構造」という）。図３において、隣り合うガス噴出孔１２ａの中心間距離は、０．０２ｍｍ〜２ｍｍであることが好ましく、０．１ｍｍ〜１ｍｍであることがより好ましく、０．２ｍｍ〜０．８ｍｍであることがさらに好ましい。

【0027】

ガス噴出孔１２ａの直径は、１ｍｍ以下であることが好ましく、０．５ｍｍ以下であることがさらに好ましく、０．３ｍｍ以下であることがなお好ましい。但し、ガス噴出孔１２ａの直径が小さすぎると、ガス噴出孔１２ａからガスが噴出しにくくなる場合がある。従って、ガス噴出孔１２ａの直径は、０．０１ｍｍ以上であることが好ましく、０．０５ｍｍ以上であることがより好ましい。

【0028】

成形面１１ａにおけるガス噴出孔１２ａの占める面積割合（（ガス噴出孔１２ａの総面積）／（成形面１１ａの面積））は、０．１％以上であることが好ましく、１．０％以上であることがより好ましく、１０％以上であることがさらに好ましい。但し、成形面１１ａにおけるガス噴出孔１２ａの占める面積割合が大きすぎると、ガラス原料塊を安定して浮上できない場合がある。従って、成形面１１ａにおけるガス噴出孔１２ａの占める面積割合は、５０％以下であることが好ましく、３０％以下であることがより好ましく、２０％以下であることがさらに好ましい。

【0029】

ガス噴出孔１２ａは、５個以上設けられていることが好ましく、１０個以上設けられていることがより好ましく、１００個以上設けられていることがさらに好ましく、２５０個以上設けられていることがなお好ましい。

【0030】

複数のガス噴出孔１２ａは、直径の異なる複数種類のガス噴出孔１２ａを含んでいてもよい。

【0031】

図１では、成形面１１ａの全体がガス噴出孔形成面１１ｂから構成されているが、図４に示すように、成形面１１ａの中央近傍のみをガス噴出孔形成面１１ｂで構成してもよい。この場合、成形面１１ａの中心角θ１に対するガス噴出孔形成面１１ｂの中心角θ１’の割合θ１’／θ１は、０．３〜０．８であることが好ましく、０．４〜０．７であることがより好ましい。詳細なメカニズムは不明であるが、θ１’／θ１をこのように規制することにより、ガラス原料塊１３の浮遊状態が安定して、より大きいガラス材を得ることが可能になる。

【0032】

なお、成形面１１ａの中央近傍においてガス噴出孔１２ａが相対的に密な配置をとっており、成形面１１ａの中央近傍より外側の部分は、ガス噴出孔１２ａが相対的に疎な配置をとっていても構わない。具体例としては、図５に示すように、成形面１１ａの中央近傍においてガス噴出孔１２ａが近接配置構造をとっており、成形面１１ａの中央近傍より外側の部分は、ガス噴出孔１２ａが放射状に設けられている構造が挙げられる。あるいは、成形面１１ａの中央近傍においてガス噴出孔１２ａが相対的に密な近接配置構造をとっており、成形面１１ａの中央近傍より外側の部分は、ガス噴出孔１２ａが相対的に疎な近接配置構造をとる構造が挙げられる。

【0033】

（ガラス材の製造方法）
次に、ガラス材の製造方法について説明する。まず、図６に示されるガラス原料塊１３を用意する。ガラス原料塊１３は、例えば、ガラス材の原料粉末を調合し、混合して得られた混合粉末をプレス成形等により一体化したものである。混合粉末をプレス成形した後に、焼成やレーザー光照射などの熱処理工程を行うことによりガラス原料塊１３を得てもよい。また、目標ガラス組成と同等の組成を有する結晶体をガラス原料塊１３として用いてもよい。

【0034】

次に、成形面１１ａの上に、ガラス原料塊１３を位置させ、ガス流路１０ｂにガスを供給し、複数のガス噴出孔１２ａからガスを噴出させることにより、ガラス原料塊１３を成形面１１ａの上方で浮遊させる。すなわち、ガラス原料塊１３が成形面１１ａに非接触の状態で、ガラス原料塊１３を保持する。その状態で、レーザー照射装置１４からレーザー光をガラス原料塊１３に照射することにより加熱溶融してガラス化させ、その後、冷却することにより、ガラス材を得る。ガラス原料塊１３を加熱溶融する工程と、ガラス材の温度が少なくとも軟化点以下となるまで冷却する工程とにおいては、少なくともガスの噴出を継続し、ガラス原料塊１３またはガラス材が成形面１１ａに接触しないようにする。

【0035】

なお、ガラス原料塊１３の加熱方法は、レーザー光を照射する方法に特に限定されない。例えば、ガラス原料塊１３を輻射加熱してもよい。

【0036】

ところで、ガラス原料塊を浮遊させて溶融する場合、成形面を深い碗状にし、ガス噴出孔を中央にひとつ設けるのが一般的である。ガス噴出孔を中央にひとつ設けた場合、ガスが成形面とガラス原料塊との間を流れるため、成形面とガラス原料塊とが接触しにくいと考えられるためである。しかしながら、本発明者らが鋭意研究した結果、ガス噴出孔を中央にひとつ設けた場合は、成形面とガラス原料塊との接触を十分に抑制できないことが見いだされた。この理由は定かではないが、例えば、以下の理由が考えられる。例えば、ガラス原料塊の重心の位置とガス噴出孔の位置とが一致している場合は、ガス噴出孔から噴出したガスは、ガラス原料塊の表面上を満遍なく流動するため、ガスが流動している場合においてもガラス原料塊は変位しにくいと考えられる。しかしながら、実際上は、ガラス原料塊の重心の位置とガス噴出孔の位置とが常に一致していることは考えにくい。例えば、ガラス原料塊が溶融する際にはガラス原料塊の重心の位置が変化することもある。従って、実際上は、ガラス原料塊の重心の位置とガス噴出孔の位置とが一致しなくなるときがある。ガラス原料塊の重心の位置とガス噴出孔の位置とが一致していないと、ガラス原料塊の周囲を流れるガスの量にムラが生じる。また、ガラス原料塊が完全な球形でない場合においては、ガラス原料塊の重心の位置とガス噴出孔の位置とが一致していたとしても、ガラス原料塊の周囲を流れるガスの量にムラが生じる。このガス流量のムラにより、ガラス原料塊が変位し、ガラス原料塊が成形面と接触しやすくなる。ガラス原料塊が大きくなると、ガスの流れのムラによりガラス原料塊がより大きく変位しやすくなる。従って、ガラス原料塊の成形面との接触がより生じやすくなる。このため、ガス噴出孔を中心にひとつ設けた場合に、大きなガラス材が得難い。

【0037】

それに対して、本実施形態では、ガス噴出孔１２ａが複数設けられている。このため、ガラス原料塊１３の重心の位置が変化した場合であっても、ガスの流れや対流が変化しにくい。よって、たとえガラス原料塊１３が大きな場合であっても、ガラス原料塊１３が成形面１１ａに接触しにくい。従って、本実施形態の製造方法によれば、ガラス原料塊１３が大きな場合であっても、ガラス原料塊１３が変位して成形面１１ａに接触しにくい。よって、容器を用いた溶融法ではガラス化し得ないような組成のものであっても、例えば直径が２ｍｍ以上といった大きなガラス材を製造し得る。

【0038】

また、ガス噴出孔を中央にひとつ設けた場合は、ガス噴出孔から噴出したガスは、整流に近い状態でガラス原料塊の周囲を流れる。それに対して、ガス噴出孔１２ａを複数設けた場合は、隣り合うガス噴出孔１２ａから噴出したガスがぶつかり合うため、乱流が生じやすい。よって、成形面１１ａとガラス原料塊１３との間にガスの滞留層が生じやすい。よって、この観点からも、複数のガス噴出孔１２ａを設けることにより、ガラス原料塊１３が成形面１１ａと接触することを抑制することができるものと考えられる。

【0039】

また、複数のガス噴出孔１２ａを設けた場合は、ガスの滞留層が生じやすいため、ガラス原料塊１３を浮遊させるために必要なガスの流量を少なくすることができる。従って、ガスによりガラス原料塊１３が不所望に冷却されることを抑制することもできる。

【0040】

ガスの滞留層をより生じやすくさせる観点からは、成形面１１ａにおいて、ガス噴出孔１２ａが中央側から外側に向かって複数直線状に配列されていることが好ましく、複数のガス噴出孔１２ａが放射状に設けられていることがより好ましい。また、ガス噴出孔１２ａの直径が、１ｍｍ以下であることが好ましく、０．５ｍｍ以下であることがより好ましい。さらに、成形面１１ａが、中心角が１２０°以下の凹球面または凹非球面により構成されていることが好ましく、中心角が１１５°以下の凹球面または凹非球面により構成されていることがより好ましい。

【0041】

なお、噴出量が相互に異なるガス噴出孔１２ａが存在するように、ガスを複数のガス噴出孔１２ａに供給してもよい。

【0042】

（変形例）
図７は、変形例において用いる成形型２の模式的断面図である。成形型２では、第２の型片１１が、連続気泡を有する多孔質体により構成されている。本変形例においては、第２の型片１１の連続気泡によりガス噴出孔が構成されている。このような場合であっても、上記実施形態と実質的に同様の効果が得られる。

【0043】

第２の型片１１が連続気泡を有する多孔質体により構成されている場合は、第２の型片１１の側面を覆うガスバリア層１５を設けることが好ましい。ガスバリア層１５を設けることにより、第２の型片１１の側面からガスが漏洩することを抑制できる。よって、成形面１１ａからのガスの噴出量を増大させることができる。なお、ガスバリア層１５は、例えば、金属、セラミック、ガラス等により構成することができる。ガスバリア層１５は、ガラスコーティング処理を行うことにより形成されていてもよい。

【0044】

また、成形型の少なくとも一部を連続気泡を有する多孔質体により構成すると共に、さらに、多孔質体にガス噴出孔を形成してもよい。

【0045】

以下、本発明について、具体的な実施例に基づいて、さらに詳細に説明するが、本発明は以下の実施例に何ら限定されるものではなく、その要旨を変更しない範囲において適宜変更して実施することが可能である。

【0046】

（実施例１）
まず、原料粉末を秤量、混合した後、１０００℃前後の温度で仮焼きすることで混合粉末を焼結させた。焼結体から所望の体積となる量に切り出し、ガラス原料塊を作製した。
次に、以下の条件で、ガラス原料塊を成形面の上方に浮上させた状態で、出力１００Ｗの二酸化炭素レーザーを照射し、ガラス原料塊を加熱溶解させた。その後、レーザー照射を停止し、冷却させた。その結果、直径が４．５１ｍｍのガラス材が得られた。

【0047】

ガラス組成（モル比）：０．３・Ｌａ_２Ｏ_３−０．７・Ｎｂ_２Ｏ_５
ガス噴出孔の直径：０．１ｍｍ
成形面の平面視における直径：６ｍｍ
ガス噴出孔の数：１８５個
成形面におけるガス噴出孔の占める面積割合：５．１％
成形面の中心角θ１：２８°
ガス噴出孔列の配列方向のなす角の大きさθ２：２２．５°
半径方向において隣り合うガス噴出孔の中心間距離：０．２ｍｍ
加熱温度：２０００℃
ガス：空気

【0048】

（実施例２）
以下の条件としたこと以外は、実施例１と同様の製造工程を行った。その結果、直径が７．６５ｍｍのガラス材が得られた。

【0049】

ガラス組成（モル比）：０．２・Ｌａ_２Ｏ_３−０．８・ＷＯ_３
ガス噴出孔の直径：０．１ｍｍ
成形面の平面視における直径：１０ｍｍ
ガス噴出孔の数：６４９個
成形面におけるガス噴出孔の占める面積割合：６．５％
成形面の中心角θ１：３７°
ガス噴出孔列の配列方向のなす角の大きさθ２：１１．２５°
半径方向において隣り合うガス噴出孔の中心間距離：０．２ｍｍ
加熱温度：１５００℃
ガス：窒素ガス

【0050】

（実施例３）
以下の条件としたこと以外は、実施例１と同様の製造工程を行った。その結果、直径が１０．５５ｍｍのガラス材が得られた。

【0051】

ガラス組成（モル比）：０．３３・ＢａＯ−０．６６・ＴｉＯ_２
ガス噴出孔の直径：０．１ｍｍ
成形面の平面視における直径：１３ｍｍ
ガス噴出孔の数：９０５個
成形面におけるガス噴出孔の占める面積割合：４．０％
成形面の中心角θ１：３５°
ガス噴出孔列の配列方向のなす角の大きさθ２：１１．２５°
半径方向において隣り合うガス噴出孔の中心間距離：０．２ｍｍ
加熱温度：２１００℃
ガス：アルゴンガス

【0052】

（実施例４）
以下の条件としたこと以外は、実施例１と同様の製造工程を行った。その結果、直径が１２．３５ｍｍのガラス材が得られた。

【0053】

ガラス組成（モル比）：０．４・Ｌａ_２Ｏ_３−０．３・Ｎｂ_２Ｏ_５−０．３・Ａｌ_２Ｏ_３
ガス噴出孔の直径：０．３ｍｍ
成形面の平面視における直径：１５ｍｍ
ガス噴出孔の数：２５３個
成形面におけるガス噴出孔の占める面積割合：１０．５％
成形面の中心角θ１：２９°
ガス噴出孔列の配列方向のなす角の大きさθ２：１１．２５°
半径方向において隣り合うガス噴出孔の中心間距離：０．６ｍｍ
加熱温度：２０５０℃
ガス：空気

【0054】

（実施例５）
以下の条件としたこと以外は、実施例１と同様の製造工程を行った。その結果、直径が５．０１ｍｍのガラス材が得られた。

【0055】

ガラス組成（モル比）：０．６・Ｌａ_２Ｏ_３−０．２・Ｎｂ_２Ｏ_５−０．２・Ｔａ_２Ｏ_５
成形型：炭化ケイ素多孔質体
成形面の平面視における直径：８ｍｍ
成形面の中心角θ１：５２°
加熱温度：２１５０℃
ガス：空気

【0056】

（実施例６）
以下の条件としたこと以外は、実施例４と同様の製造工程を行った。その結果、直径が５．８ｍｍのガラス材が得られた。

【0057】

ガラス組成（モル比）：０．６・Ｌａ_２Ｏ_３−０．２・Ｎｂ_２Ｏ_５−０．２・Ｔａ_２Ｏ_５
成形面の平面視における直径：１４．７ｍｍ
ガス噴出孔の数：４１３個
成形面の中央部直径７．２ｍｍ部分は近接配置、その外側はガス噴出孔列の配列方向のなす角の大きさθ２：１１．２５°（中心角θ１’：４２°、θ１＝９１°、θ１’／θ１＝０．４６）となるようにガス噴出孔を設けた。

【0058】

成形面におけるガス噴出孔の占める面積割合：１７．２％

【0059】

（実施例７）
以下の条件としたこと以外は、実施例１と同様の製造工程を行った。その結果、直径が５．２ｍｍのガラス材が得られた。

【0060】

ガラス組成（モル比）：０．４・Ｌａ_２Ｏ_３−０．３・Ｎｂ_２Ｏ_５−０．３・Ａｌ_２Ｏ_３
ガス噴出孔の直径：０．３ｍｍ
成形面の平面視における直径：８ｍｍ
成形面の中心角θ１：５３°
ガス噴出孔の数：２５３個
成形面におけるガス噴出孔の占める面積割合：３５．６％
ガス噴出孔の配置：近接配置構造
最も近接するガス噴出孔の中心間距離：０．４５ｍｍ
加熱温度：２０５０℃

【0061】

（実施例８）
以下の条件としたこと以外は、実施例７と同様の製造工程を行った。その結果、直径が６．３ｍｍのガラス材が得られた。

【0062】

ガラス組成（モル比）：０．３・Ｌａ_２Ｏ_３−０．６・Ｎｂ_２Ｏ_５−０．１・Ａｌ_２Ｏ_３
成形面の平面視における直径：１４．３ｍｍ
成形面の中央部直径７．６ｍｍ部分のみ（中心角θ１’：５０．０°、θ１＝７３．６、θ１’／θ１＝０．６８ ）にガス噴出孔を設け、それより外側にはガス噴出孔を設けなかった。

【0063】

ガス噴出孔の数：９３個
成形面におけるガス噴出孔の占める面積割合：４．０％
最も近接するガス噴出孔の中心間距離：０．６ｍｍ
ガス噴出孔列の配列方向のなす角の大きさθ２：１１．２５°
ガス：酸素

【0064】

（実施例９）
以下の条件としたこと以外は、実施例７と同様の製造工程を行った。その結果、直径が１２．５ｍｍのガラス材が得られた。

【0065】

成形面の平面視における直径：１５ｍｍ
成形面の中央部直径７．４ｍｍ部分のみ（中心角θ１’：４３．２°、θ１＝９７．０°、θ１’／θ１＝０．４５）にガス噴出孔を設け、それより外側にはガス噴出孔を設けなかった。

【0066】

ガス噴出孔の数：２５３個
成形面におけるガス噴出孔の占める面積割合：１０．２％
最も近接するガス噴出孔の中心間距離：０．４５ｍｍ
ガス噴出孔の配置：近接配置構造

【0067】

（実施例１０）
以下の条件としたこと以外は、実施例５と同様の製造工程を行った。その結果、直径が１０．２ｍｍのガラス材が得られた。

【0068】

ガラス組成（モル比）：０．３・Ｌａ_２Ｏ_３−０．７・Ａｌ_２Ｏ_３
成形面の平面視における直径：１２ｍｍ
形面の中心角θ１：１１９°
ガス：酸素

【0069】

（比較例）
中心角が６０°の円錐面状の成形面の中央に開口する直径６ｍｍのガス噴出孔をひとつのみ設けた成形型を使用したこと以外は、実施例１と同様の工程を行った。しかし、ガラス原料塊が安定して浮上せず、結晶化し、ガラス材を得ることができなかった。

【符号の説明】

【0070】

１，２…成形型
１０…第１の型片
１０ａ…開口
１０ｂ…ガス流路
１１…第２の型片
１１ａ…成形面
１１ｂ…ガス噴出孔形成面
１２…ガス噴出孔列
１２ａ…ガス噴出孔
１３…ガラス原料塊
１４…レーザー照射装置
１５…ガスバリア層

【図1】

【図2】

【図3】

【図4】

【図5】

【図6】

【図7】