特許 6443523 圧粉磁心の製造方法および圧粉磁心

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】6443523

(24)【登録日】2018年12月7日

(45)【発行日】2018年12月26日

(54)【発明の名称】圧粉磁心の製造方法および圧粉磁心

(51)【国際特許分類】

   H01F 41/02 20060101AFI20181217BHJP

   H01F 27/25 20060101ALI20181217BHJP

   H01F 1/153 20060101ALI20181217BHJP

   B22F 3/00 20060101ALI20181217BHJP

   B22F 1/02 20060101ALI20181217BHJP

   B22F 1/00 20060101ALI20181217BHJP

   C22C 45/02 20060101ALI20181217BHJP

   C21D 6/00 20060101ALI20181217BHJP

【ＦＩ】

   H01F41/02 C

   H01F27/25

   H01F1/153 108

   H01F1/153 175

   B22F3/00 E

   B22F1/02 G

   B22F1/00 B

   C22C45/02 A

   C21D6/00 C

   H01F1/153 133

【請求項の数】8

【全頁数】18

(21)【出願番号】特願2017-201200(P2017-201200)

(22)【出願日】2017年10月17日

(62)【分割の表示】特願2013-554285(P2013-554285)の分割

【原出願日】2013年1月15日

(65)【公開番号】特開2018-50053(P2018-50053A)

(43)【公開日】2018年3月29日

【審査請求日】2017年10月17日

(31)【優先権主張番号】特願2012-7880(P2012-7880)

(32)【優先日】2012年1月18日

(33)【優先権主張国】JP

(31)【優先権主張番号】特願2012-202619(P2012-202619)

(32)【優先日】2012年9月14日

(33)【優先権主張国】JP

(73)【特許権者】

【識別番号】000005083

【氏名又は名称】日立金属株式会社

(74)【代理人】

【識別番号】100114557

【弁理士】

【氏名又は名称】河野 英仁

(74)【代理人】

【識別番号】100078868

【弁理士】

【氏名又は名称】河野 登夫

(72)【発明者】

【氏名】加藤 哲朗

(72)【発明者】

【氏名】野口 伸

(72)【発明者】

【氏名】西村 和則

【審査官】 秋山 直人

(56)【参考文献】

【文献】 特開２００９−２８０９０７（ＪＰ，Ａ）

【文献】 国際公開第２００９／１３９３６８（ＷＯ，Ａ１）

【文献】 国際公開第２０１０／０８４８１２（ＷＯ，Ａ１）

【文献】 特開２００２−３４３６１８（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特表２００４−５２０４８６（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２００６−２１０８４７（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２００８−２９４４１１（ＪＰ，Ａ）

(58)【調査した分野】（Int.Cl.，ＤＢ名）

Ｈ０１Ｆ ４１／０２

Ｂ２２Ｆ １／００

Ｂ２２Ｆ １／０２

Ｂ２２Ｆ ３／００

Ｃ２１Ｄ ６／００

Ｃ２２Ｃ ４５／０２

Ｈ０１Ｆ １／１５３

Ｈ０１Ｆ ２７／２５

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

Ｆｅ基軟磁性材料粉とＣｕ粉とがバインダーで結着した圧粉磁心を製造する方法であって、
厚さが１０μｍ以上５０μｍ以下の平板状の粉砕粉であるＦｅ基軟磁性材料粉と、メジアン径Ｄ５０が２μｍ以上で前記粉砕粉の厚さの５０％以下である粒状のＣｕ粉と、バインダーとの混合粉を加圧成形する成形工程を有する
ことを特徴とする圧粉磁心の製造方法。

【請求項2】

前記Ｆｅ基軟磁性材料粉はアモルファス合金薄帯の粉砕粉であり、
前記成形工程の後に、アモルファス合金の結晶化温度以下の温度であって、３５０℃以上４２０℃以下の温度範囲で前記粉砕粉の歪を緩和する熱処理を行なう
ことを特徴とする請求項１に記載の圧粉磁心の製造方法。

【請求項3】

前記アモルファス合金薄帯は、３２０℃以上３８０℃未満の温度で脆化のための熱処理が施されていることを特徴とする請求項２に記載の圧粉磁心の製造方法。

【請求項4】

前記Ｆｅ基軟磁性材料粉は熱処理によってナノ結晶組織を発現する合金薄帯の粉砕粉であり、
前記成形工程の後に、前記熱処理を３９０℃以上４８０℃以下の温度範囲で行なう
ことを特徴とする請求項１に記載の圧粉磁心の製造方法。

【請求項5】

前記バインダーは、前記成形工程で粉体同士を結着し、その後の熱処理で熱分解する有機バインダーと、前記熱処理の後、粉体同士を結着する高温用バインダーとを含むことを特徴とする請求項１から４のいずれか一項に記載の圧粉磁心の製造方法。

【請求項6】

前記有機バインダーはアクリル系樹脂、又はポリビニルアルコールであり、
前記高温用バインダーは低融点ガラス、又はシリコーンレジンである
ことを特徴とする請求項５に記載の圧粉磁心の製造方法。

【請求項7】

軟磁性材料粉を用いて構成された圧粉磁心であって、
前記軟磁性材料粉は、厚さが１０μｍ以上５０μｍ以下の平板状の粉砕粉であり、
前記粉砕粉の間にＣｕ粉が分散しており、
圧粉磁心の破面において観察される前記Ｃｕ粉の粒径が２μｍ以上１５μｍ以下である
ことを特徴とする圧粉磁心。

【請求項8】

前記粉砕粉の表面に、５０ｎｍ以上５００ｎｍ以下の厚さのシリコン酸化物被膜を有することを特徴とする請求項７に記載の圧粉磁心。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、例えば、テレビやエアコンなど家電機器で採用されているＰＦＣ回路や、太陽光発電やハイブリッド車・電気自動車などの電源回路等に使用される圧粉磁心を製造する方法、および圧粉磁心に関するものである。

【背景技術】

【0002】

家電機器の電源回路の初段部は、ＡＣ（交流）電圧からＤＣ（直流）電圧に変換するＡＣ／ＤＣコンバータ回路で構成されている。このコンバータ回路内での入力電流の波形と電圧波形との間で位相のずれが生じたり、電流波形自体が正弦波にならない現象が発生することが一般に知られている。このため、いわゆる力率が低下して無効電力が大きくなり、また高調波ノイズを発生させることになる。ＰＦＣ回路は、このようなＡＣ入力電流の波形を、ＡＣ入力電圧と同様な位相や波形に整形するように制御することで、無効電力及び高調波ノイズを低減するための回路である。近年、標準化団体であるＩＥＣ（Ｉｎｔｅｒｎａｔｉｏｎａｌ Ｅｌｅｃｔｒｏ−ｔｅｃｈｎｉｃａｌ Ｃｏｍｍｉｓｓｉｏｎ：国際電気標準会議）の主導で、各種機器はＰＦＣ制御の電源回路を搭載することが法令により必須となる状況になりつつある。前記ＰＦＣ回路で使用されるチョークを小型化・低背化等するために、それに用いられる磁心には、高飽和磁束密度、低コアロス、優れた直流重畳特性が要求されている。

【0003】

また、近年、急速に普及しはじめたハイブリッド車や電気自動車等のモータ駆動の車両や太陽光発電装置などに搭載されている電源装置では、大電流に耐えるリアクトルが用いられている。かかるリアクトル用の磁心においても、同様に高飽和磁束密度、低コアロスが要求されている。

【0004】

上記要求に応えるものとして、高飽和磁束密度と低コアロスのバランスに優れる圧粉磁心が採用されている。圧粉磁心は、Ｆｅ−Ｓｉ−Ａｌ系やＦｅ−Ｓｉ系などの磁性粉末の表面を絶縁処理したのち成形して得られるもので、絶縁処理により電気抵抗が高められ、渦電流損失が抑制されている。これに関連する技術として、特許文献１には、更なるコアロスＰｃｖの低減のために、第一の磁性体としてＦｅ基アモルファス合金薄帯の粉砕粉と、第二の磁性体としてＣｒを含むＦｅ基アモルファス合金アトマイズ粉とを主成分とする圧粉磁心が提案されている。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0005】

【特許文献1】国際公開２００９／１３９３６８号公報

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0006】

特許文献１に記載の構成によれば、Ｆｅ−Ｓｉ−Ａｌ系やＦｅ−Ｓｉ系など金属磁性粉末の圧粉磁心に比べて低いコアロスＰｃｖが得られている。しかしながら各種電源装置の高効率化の要請が強く、圧粉磁心においてもさらなるコアロスの低減が必要とされていた。

【0007】

そこで、上記問題点に鑑み、本発明は、コアロスの低減に好適な構成を有する圧粉磁心を製造する方法、および圧粉磁心を提供することを目的とする。

【課題を解決するための手段】

【0008】

本発明に係る圧粉磁心の製造方法は、Ｆｅ基軟磁性材料粉とＣｕ粉とがバインダーで結着した圧粉磁心を製造する方法であって、厚さが１０μｍ以上５０μｍ以下の平板状の粉砕粉であるＦｅ基軟磁性材料粉と、メジアン径Ｄ５０が２μｍ以上で前記粉砕粉の厚さの５０％以下である粒状のＣｕ粉と、バインダーとの混合粉を加圧成形する成形工程を有することを特徴とする。

【0009】

前記圧粉磁心の製造方法にあって、前記Ｆｅ基軟磁性材料粉はアモルファス合金薄帯の粉砕粉であり、前記成形工程の後に、アモルファス合金の結晶化温度以下の温度であって、３５０℃以上４２０℃以下の温度範囲で前記粉砕粉の歪を緩和する熱処理を行なうことが好ましい。

【0010】

前記圧粉磁心の製造方法にあって、前記アモルファス合金薄帯は、３２０℃以上３８０℃未満の温度で脆化のための熱処理が施されていることが好ましい。

【0011】

前記圧粉磁心の製造方法にあって、前記Ｆｅ基軟磁性材料粉は熱処理によってナノ結晶組織を発現する合金薄帯の粉砕粉であり、前記成形工程の後に、前記熱処理を３９０℃以上４８０℃以下の温度範囲で行なうことが好ましい。

【0012】

前記圧粉磁心の製造方法にあって、前記バインダーは、前記成形工程で粉体同士を結着し、その後の熱処理で熱分解する有機バインダーと、前記熱処理の後、粉体同士を結着する高温用バインダーとを含むことが好ましい。

【0013】

前記圧粉磁心の製造方法にあって、前記有機バインダーはアクリル系樹脂、又はポリビニルアルコールであり、前記高温用バインダーは低融点ガラス、又はシリコーンレジンであることが好ましい。

【0014】

本発明に係る圧粉磁心は、軟磁性材料粉を用いて構成された圧粉磁心であって、前記軟磁性材料粉は、厚さが１０μｍ以上５０μｍ以下の平板状の粉砕粉であり、前記粉砕粉の間にＣｕ粉が分散しており、圧粉磁心の破面において観察される前記Ｃｕ粉の粒径が２μｍ以上１５μｍ以下であることを特徴とする。

【0015】

前記圧粉磁心にあって、前記粉砕粉の表面に、５０ｎｍ以上５００ｎｍ以下の厚さのシリコン酸化物被膜を有することが好ましい。

【発明の効果】

【0016】

本発明によれば、Ｃｕを軟磁性材料粉の間に分散させるという構成を採用したコアロスの低減が可能な圧粉磁心を提供できる。本発明の圧粉磁心を用いれば損失の少ないコイル部品が提供できる。

【図面の簡単な説明】

【0017】

【図1】本発明に係る圧粉磁心の概念を示すための、圧粉磁心断面の模式図である。

【図2】Ｆｅ基アモルファス合金薄帯粉砕粉の形状と寸法を説明するための模式図である。

【図3】実施例に示した圧粉磁心の破面のＳＥＭ観察写真である。

【発明を実施するための形態】

【0018】

以下、本発明に係る圧粉磁心およびコイル部品の実施形態を、具体的に説明するが、本発明はこれに限定されるものではない。

【0019】

図１は本発明に係る圧粉磁心の断面を示す模式図である。圧粉磁心１００は、軟磁性材料粉を用いて構成されている。図１に示す実施形態では、軟磁性材料粉として、軟磁性合金薄帯の粉砕粉１（以下、単に粉砕粉ともいう）を用いている。
尚、本発明においては、軟磁性材料粉を特に限定するものではない。
しかし、軟磁性合金薄帯の粉砕粉は、アトマイズ粉などに比べてコスト的に有利である。また、軟磁性合金薄帯から得られるアモルファス合金やナノ結晶合金の粉砕粉は損失を低くすることができる。

【0020】

図１における圧粉磁心１００は、薄板状の粉砕粉１の間にＣｕ（金属銅）２が分散している。かかる構成は、粉砕粉とＣｕ粉との混合粉を圧密化することで得ることができる。混合されたＣｕ粉は、軟磁性合金薄帯の粉砕粉１の間に介在している。なお、以下の説明では、圧粉磁心中で軟磁性合金薄帯の粉砕粉１の間に介在しているＣｕも便宜上Ｃｕ粉と称する場合がある。
本発明に適用する軟磁性合金薄帯は、例えば、Ｆｅ基、Ｃｏ基等のアモルファス合金薄帯やナノ結晶合金薄帯であるが、とりわけ飽和磁束密度が高いＦｅ基アモルファス合金薄帯、Ｆｅ基ナノ結晶合金薄帯が好適である。かかる軟磁性合金薄帯についての詳細は後述する。軟磁性合金薄帯の粉砕粉１は板状であるため、粉砕粉のみでは、粉体の流動性が悪く、圧粉磁心の高密度化が困難である。そこで、軟磁性合金薄帯の粉砕粉よりも小さいＣｕ粉を混ぜて、薄板状の軟磁性合金薄帯の粉砕粉１の間にＣｕ２が分散している構成を採用する。

【0021】

通常Ｃｕは軟磁性合金薄帯よりも柔らかいため圧密化の際に塑性変形しやすく、かかる点において密度向上に寄与する。また、かかる塑性変形によって、粉砕粉への応力が緩和される効果も期待できる。また、軟磁性材料粉の間にＣｕを分散させるために、製造工程中にＣｕ粉を添加する方法を採用することができる。このときＣｕ粉は球状に代表される粒状であるため、かかるＣｕ粉が含有されることによって、加圧成形する際、粉体の流動性が改善され、圧粉磁心の密度も向上する。
この点において、軟磁性合金薄帯の粉砕粉以外の軟磁性材料粉でも同様な効果が期待できる。

【0022】

また、本発明においては、軟磁性合金薄帯の粉砕粉に加えて、それ以外の磁性粉（例えば、アトマイズ粉など）を含むことも可能である。
しかし、Ｃｕ粉の効果を最大限に発揮させるためには、磁性粉は軟磁性合金薄帯の粉砕粉のみで構成することがより好ましい。
また、本発明においては、Ｃｕ粉以外の非磁性金属粉を含むことも可能である。しかし、Ｃｕ粉の効果を最大限に発揮させるためには、非磁性金属粉はＣｕ粉のみであることがより好ましい。

【0023】

ここで、本発明の重要な特徴について、説明する。
本発明者らは、特許文献１のように球状の粉末としてアモルファスアトマイズ粉を複合的に用いる場合などとは異なる、Ｃｕ粉の添加による特有の顕著な効果を見出し、本発明に至ったものである。すなわち、Ｃｕ粉の添加により、軟磁性材料粉の間にＣｕを分散させることは高密度化のみならず、低ロス化にも特に顕著な効果を示すのである。
典型的には、軟磁性合金薄帯の粉砕粉の主面よりも小さいＣｕ粉を用いることで、薄板状の粉砕粉１の間にＣｕ２を分散させる。かかる構成によって、Ｃｕ粉を含まない、すなわちＣｕが分散していない場合に比べてコアロスが低下する。Ｃｕはごく微量でも顕著なコアロス低減の効果を発揮するため、その使用量も少なく抑えることができる。逆に使用量を多くすれば、大幅なコアロス低減の効果が得られる。したがって、Ｃｕ粉を含有し、粉砕粉の間にＣｕを分散させる構成は、コアロスの低減に好適な構成であると言える。

【0024】

本発明において、軟磁性材料粉の間にＣｕが分散している、とは、必ずしも全ての軟磁性材料粉同士の間隙にＣｕが介在している必要はなく、少なくとも一部の軟磁性材料粉同士の間隙においてＣｕが介在していればよいという趣旨である。また、分散しているＣｕが多いほどコアロスが低減するため、コアロス低減の観点からはＣｕの含有量を規定するものではない。ただし、Ｃｕ自体は非磁性体であるため、磁性コアとしての機能を考慮すれば、Ｃｕ（Ｃｕ粉）の含有量は軟磁性材料粉とＣｕ（Ｃｕ粉）の合計質量に対して、例えば２０％以下が実用的な範囲である。Ｃｕは微量でも十分な低ロス化の効果を発揮する一方、Ｃｕの含有量が多くなりすぎると初透磁率が減少する。

【0025】

本発明において、軟磁性合金薄帯としてＦｅ基アモルファス合金薄帯を適用する場合、Ｃｕ（Ｃｕ粉）の含有量が、粉砕粉とＣｕ（Ｃｕ粉）の合計質量に対して０．１〜７％であることが好ましい。また、同様にＦｅ基ナノ結晶合金薄帯またはＦｅ基ナノ結晶組織を発現するＦｅ基合金薄帯の場合、Ｃｕ（Ｃｕ粉）の含有量が、粉砕粉とＣｕ（Ｃｕ粉）の合計質量に対して０．１〜１０％であることが好ましい。かかる構成によれば、低ロス化の効果を高めつつ、Ｃｕを含有しない場合に対して初透磁率の減少を５％以内に抑えることが可能である。さらに、Ｃｕ（Ｃｕ粉）の含有量が、粉砕粉とＣｕ（Ｃｕ粉）の合計質量に対して０．１〜１.５％であることが好ましい。かかる範囲であれば、Ｃｕ粉の含有量に対して初透磁率が増加傾向を示す。また、かかる範囲のように微量なＣｕを含有する場合でも顕著なコアロス低減の効果を発揮するため、かかる範囲であれば、Ｃｕの使用量を少なく抑えることができて、コストの低減化を図れる。

【0026】

本発明においては、特に扁平な軟磁性合金薄帯の粉砕粉にＣｕを分散させることによって、コアロスのうち、主にヒステリシス損失を低減することができる。従来、扁平な軟磁性合金薄帯の粉砕粉を用いた圧粉磁心では、加圧成形時に高圧を必要とするため加圧成形時の応力の影響が大きく、それに起因するヒステリシス損失の低減が困難であった。また、渦電流損失を低減するためには、軟磁性合金薄帯を薄くしたり、絶縁被膜の比率を高めることになるため、製造上の困難や他の特性の犠牲を伴うものであった。これに対して、Ｃｕを分散させて、ヒステリシス損失の割合を低減することで、かかる困難等を回避しつつ、コアロスの低減が可能である。

【0027】

例えば、周波数２０ｋＨｚ、印加磁束密度１５０ｍＴの測定条件におけるヒステリシス損失を、Ｆｅ基アモルファス合金薄帯の場合であれば１８０ｋＷ／ｍ³ 以下、Ｆｅ基ナノ結晶合金薄帯の場合であれば１６０ｋＷ／ｍ^３以下にして、コアロス全体を低減することが可能である。コアロスが低減されることで、それを用いたコイル部品や装置の高効率化や小型化が可能である。一方で、大電流用途用として大型の圧粉磁心が必要な場合であっても、単位体積当たりの発熱量が低減されているので、全体の発熱量を抑えることができる。すなわち、大電流・大型の用途にも容易に適用が可能である。

【0028】

分散するＣｕの形態は特に限定されるものではない。また、分散するＣｕの原料とすることができるＣｕ粉の形態も、これを限定するものではない。しかし、加圧形成時の流動性向上の観点からは、Ｃｕ粉は、粒状、特に球状であることがより好ましい。かかるＣｕ粉は、例えばアトマイズ法によって得られるが、これに限定するものではない。
Ｃｕ粉の粒径は、薄板状の軟磁性合金薄帯の粉砕粉の間に分散させることができる程度の大きさであればよい。たとえば、粉砕粉のみの場合ではプレス成形によっても充填され難いのに対して、粉砕粉の厚さ未満の球状粉が粉砕粉間に入り込むことにより充填密度の向上がより促進される。

【0029】

Ｃｕ粉のように軟磁性合金よりも柔らかい粒状粉は、軟磁性材料粉の流動性を高めるとともに、圧密化の際に塑性変形し、それによって軟磁性材料粉間の空隙は減少する。たとえば、軟磁性合金薄帯の粉砕粉間における空隙をより確実に低減するためには、Ｃｕ粉の粒径は、Ｆｅ基アモルファス合金薄帯の粉砕粉などの軟磁性合金薄帯の粉砕粉の厚さの５０％以下がより好ましい。より具体的には粉砕粉の厚さが２５μｍ以下であれば、Ｃｕ粉の粒径は１２．５μｍ以下が好ましい。通常のアモルファス合金薄帯やナノ結晶合金薄帯の厚さを考慮すると、８μｍ以下のＣｕ粉が、汎用性が高くより好ましい。粒径が小さくなりすぎると、粉同士の凝集力が大きくなり、分散が困難となるため、Ｃｕ粉の粒径は２μｍ以上がより好ましい。なお、コストの観点から６μｍ以上の粒径のＣｕ粉を用いることもできる。

【0030】

原料として使用するＣｕ粉の粒径は、レーザー回折・散乱法によって測定されたメジアン径Ｄ５０（累積５０体積％に相当する粒子径）として評価できる。原料としてのＣｕ粉のメジアン径Ｄ５０は、圧密化後の圧粉磁心をＳＥＭによって観察し、測定したＣｕ粉の粒径の数値と概ね一致するものである。但し、粉砕粉の間に分散して塑性変形したＣｕ粒子の径は、上記粉体の状態でのＣｕ粉の粒径よりもやや大きくなる。圧粉磁心内に分散するＣｕ粉の粒径評価は、圧粉磁心の破面をＳＥＭ観察し、観察されるＣｕ粒子の最大径と最小径の平均を粒径とし、５個以上のＣｕ粒子の粒径を平均して、Ｃｕ粉末の粒径として評価することができる。粉砕粉の間に分散して塑性変形したＣｕ粒子の径は、２μｍ〜１５μｍの範囲が好ましい。

【0031】

軟磁性合金薄帯は、例えば、単ロール法のように合金溶湯を急冷することによって得られる。合金組成はこれを特に限定するものではなく、必要とされる特性に応じて選定することができる。アモルファス合金薄帯であれば、１.４Ｔ以上の高い飽和磁束密度Ｂｓを有するＦｅ基アモルファス合金薄帯を用いることが好ましい。例えば、Ｍｅｔｇｌａｓ（登録商標）２６０５ＳＡ１材に代表されるＦｅ−Ｓｉ−Ｂ系等のＦｅ基アモルファス合金薄帯を用いることができる。

【0032】

一方、ナノ結晶合金薄帯であれば、１.２Ｔ以上の高い飽和磁束密度Ｂｓを有するＦｅ基ナノ結晶合金薄帯を用いることが好ましい。ナノ結晶合金薄帯は、粒径が１００ｎｍ以下の微結晶組織を有する、従来から知られている軟磁性合金薄帯を用いることができる。具体的には、例えば、Ｆｅ−Ｓｉ−Ｂ−Ｃｕ−Ｎｂ系、Ｆｅ−Ｃｕ−Ｓｉ−Ｂ系、Ｆｅ−Ｃｕ−Ｂ系、Ｆｅ−Ｎｉ−Ｃｕ−Ｓｉ−Ｂ系等のＦｅ基ナノ結晶合金薄帯を用いることができる。また、これらの元素の一部を置換した系および他の元素を添加した系を用いてもよい。このように磁性体にＦｅ基ナノ結晶合金を用いる場合、最終的に得られる圧粉磁心において粉砕粉がナノ結晶組織を有していればよい。したがって、粉砕に供する時点では、軟磁性合金薄帯がＦｅ基ナノ結晶合金薄帯でもよいし、Ｆｅ基ナノ結晶組織を発現するＦｅ基合金薄帯でもよい。Ｆｅ基ナノ結晶組織を発現する合金薄帯とは、粉砕時にはアモルファス合金の状態であっても、結晶化処理を経た最終的な圧粉磁心において粉砕粉がＦｅ基ナノ結晶組織を有しているものをいう。例えば、結晶化熱処理を粉砕後または成形後に行う場合などが、これに該当する。

【0033】

尚、日立金属株式会社製ファインメット（登録商標）に代表されるＦｅ−Ｓｉ−Ｂ−Ｃｕ−Ｎｂ系のナノ結晶合金は、Ｃｕ分散による高密度化の効果は確認できるものの、元々保磁力、磁歪定数が小さく、損失自体が非常に低いため、コアロス低減の効果は確認しにくい。したがって、Ｃｕ分散に係る構成を、例えばＦｅ−Ｃｕ−Ｓｉ−Ｂ系のように、磁歪定数が５×１０^-6以上で、より損失の大きいナノ結晶合金薄帯に適用することで、Ｃｕ分散によるコアロス低減の効果をより明確に享受することができる。

【0034】

具体的には、例えば、高い飽和磁束密度を有するＦｅ基アモルファス合金薄帯としては、Ｆｅ_a Ｓｉ_b Ｂ_c Ｃ_d で表され、原子％で７６≦ａ＜８４、０＜ｂ≦１２、８≦ｃ≦１８、ｄ≦３および不可避不純物からなる合金組成が好ましい。
Ｆｅ量ａは７６原子％より少ないと磁性材料として高い飽和磁束密度Ｂｓが得ることが困難になる。また８４原子％以上では熱安定性が低下し、安定してアモルファス合金薄帯を製造することが困難になる。高いＢｓを備え、安定製造するためには、７９原子％以上、かつ８３原子％以下がより好ましい。
Ｓｉはアモルファス相形成能に寄与する元素である。Ｂｓを向上させるために、Ｓｉ量ｂは１２原子％以下とする必要があり、より好ましくは５原子％以下である。

【0035】

Ｂはアモルファス相形成能に最も寄与する元素である。Ｂ量ｃが８原子％未満では熱安定性が低下してしまい、１８原子％を超えるとアモルファス相形成能は飽和してしまう。高いＢｓとアモルファス相形成能の両立のためには、Ｂ量は１０原子％以上、かつ１７原子％以下がより好ましい。
Ｃは磁性材料の角形性およびＢｓを向上させる効果がある元素であるが、必須では無い。Ｃ量ｄは３原子％より多くすると脆化が著しくなり、また熱安定性が低下する。
尚、Ｆｅ量ａについて、１０原子％以下をＣｏで置換するとＢｓを向上させることが可能である。また、Ｃｒ、Ｍｏ、Ｚｒ、Ｈｆ、Ｎｂの少なくとも１種以上の元素を０．０１〜５原子％含んでもよく、不可避な不純物としてＳ、Ｐ、Ｓｎ、Ｃｕ、Ａｌ、Ｔｉから少なくとも１種以上の元素を０．５原子％以下含有してもよい。

【0036】

Ｆｅ基アモルファス合金薄帯などの軟磁性合金薄帯の粉砕粉の形態を図２に示す。軟磁性合金薄帯は通常数十μｍ程度と薄いため、主面のアスペクト比が大きい粒子はアスペクト比が小さくなるように割れやすい。そのため、各粒子の主面（厚さ方向に垂直な一対の面）は異形ではあるものの、主面の面内方向の最小値ｄと最大値ｍとの差は小さくなり、棒状の粉砕粉は生じにくい。軟磁性合金薄帯の厚さｔは、１０μｍから５０μｍの範囲が好ましい。１０μｍ未満では、合金薄帯自体の機械的強度が低いため、安定に長尺の合金薄帯を鋳造することが困難である。また、５０μｍを超えると合金の一部が結晶化しやすくなり、その場合には特性が劣化する。かかる厚さは、より好ましくは１３〜３０μｍである。

【0037】

また、軟磁性合金薄帯の粉砕粉の粒径を小さくすることは、それだけ粉砕によって導入される加工歪が大きくなることを意味し、コアロス増加の原因になる。一方、粒径が大きいと流動性が低下して、高密度化しにくくなる。そこで、軟磁性合金薄帯の粉砕粉の、厚さ方向に垂直な方向（主面の面内方向）での粒径は、合金薄帯の厚さの２倍超から６倍以下が好ましい。ここで、圧粉磁心における粉砕粉のかかる粒径は、薄帯の厚さ方向の断面が優勢に露出する断面（圧粉磁心の加圧方向に垂直な方向から見た断面）を研磨し、走査型電子顕微鏡（以下、ＳＥＭと記載する）等を用いて観察して評価する。具体的には、研磨した断面の写真を撮り、０.２ｍｍ² の視野内に存する扁平な粉砕粉の長手方向の寸法を平均して粉砕粉の粒径とする。軟磁性合金薄帯の粉砕粉においては、ＳＥＭ観察において、厚さ方向に垂直な、平行な二つの主面には粉砕加工された形態がほとんど認められず、主面の端部のエッジが明瞭に確認できる。

【0038】

圧粉磁心においては、軟磁性合金薄帯の粉砕粉間の絶縁のための手段をとることにより、渦電流損失を抑制し、低いコアロスを実現することができる。そのため、粉砕粉の表面に薄い絶縁被膜を設けることが好ましい。粉砕粉自体を酸化させて表面に酸化被膜を形成することも可能である。しかし、かかる方法で粉砕粉へのダメージを抑えながら、均一かつ信頼性の高い酸化被膜を形成することは必ずしも容易ではないため、粉砕粉の合金成分の酸化物とは別の酸化物からなる被膜を設けることが好ましい。
この点、軟磁性合金薄帯の粉砕粉の表面に、シリコン酸化物被膜が設けられている構成が好ましい。シリコン酸化物は絶縁性に優れるとともに、後述する方法によって均質な被膜を形成するのが容易である。絶縁を確実にするためには、シリコン酸化物被膜の厚さは５０ｎｍ以上が好ましい。一方、シリコン酸化物被膜が厚くなりすぎると圧粉磁心の占積率が低下し、軟磁性合金薄帯の粉砕粉間の距離が大きくなり、初透磁率が低下するため、かかる被膜は５００ｎｍ以下が好ましい。

【0039】

次に、Ｃｕを分散する圧粉磁心の製造工程について説明する。本発明の製造方法は、軟磁性材料粉を用いて構成された圧粉磁心の製造方法であって、前記軟磁性材料粉が軟磁性合金薄帯の粉砕粉であり、軟磁性合金薄帯の粉砕粉とＣｕ粉を混合する第１の工程と、前記第１の工程で得られた混合粉を加圧成形する第２の工程とを有する。かかる第１の工程と第２の工程を経て、前記軟磁性合金薄帯の粉砕粉の間にＣｕが分散している圧粉磁心を得る。第１の工程と第２の工程以外の部分は従来から知られている圧粉磁心の製造方法に係る構成を、必要に応じて適宜適用すればよい。

【0040】

まず、前記第１の工程に供する軟磁性合金薄帯の粉砕粉の作製方法の例について説明する。軟磁性合金薄帯の粉砕をするにあたって、あらかじめ脆化処理を行うことで粉砕性を高めることができる。例えば、Ｆｅ基アモルファス合金薄帯は３００℃以上の熱処理により脆化が起こり、粉砕しやすくなる性質を持っている。かかる熱処理の温度を上げると、より脆化し、粉砕しやすくなる。ただし、３８０℃を超えるとコアロスＰｃｖが増加する。好ましい脆化熱処理温度は、３２０℃以上３８０℃未満である。脆化処理は薄帯を巻回したスプールの状態で行うこともできるし、巻回されていない状態の薄帯を所定形状にプレスして得られた、整形された塊の状態で行うこともできる。但し、かかる脆化処理は必須ではない。例えば、そのままでも脆いナノ結晶合金薄帯あるいはナノ結晶組織を発現する合金薄帯の場合は、脆化処理を省略してもよい。

【0041】

尚、一回の粉砕だけで粉砕粉を得ることも可能であるが、所望の粒径にするために、粉砕工程は、粗粉砕後に微粉砕を行うように、少なくとも２工程に分けて行い、段階的に粒径を落とすことが、粉砕能力及び粒径の均一性の点で好ましい。粗粉砕、中粉砕、微粉砕の３工程で行うことがより好ましい。

【0042】

最後の粉砕工程を経た粉砕粉は粒径をそろえるために分級することが好ましい。分級の方法はこれを特に限定するものではないが、篩による方法が簡易であり、好適である。
かかる篩を用いた方法について説明する。目開きの異なる２種類の篩を用い、目開きの大きい篩を通過するとともに、目開きの小さい篩を通過しなかった粉砕粉を圧粉磁心用の原料粉末とする。この場合、分級後の粉砕粉の各粒子の最小径ｄは、目開きの大きい方の篩の目開き寸法に１．４を掛けた数値（目開きの対角寸法。以下上限値ともいう）以下となる。
また、かかる最小径は、分級が精度よく行われたとすれば、目開きの小さい方の篩の目開き寸法に１．４を掛けた数値（目開きの対角寸法。以下下限値ともいう）よりも大きいものとみなせる。したがって、上記の分級を経た粉砕粉では、各粒子の最小径ｄは、篩の目開きから計算される上限値と下限値の範囲内の値を示す。また、かかる範囲はＳＥＭによって観察、測定した主面の面方向の最小径の範囲とも概ね一致するものである。

【0043】

分級を経た、加圧成形前の粉砕粉の粒径はこの最小径ｄの下限値と上限値で管理することができる。上述のように、粒径が小さい粒子は、それだけ粉砕によって導入された加工歪が大きいことを意味する。
流動性等確保の観点から粗い粒子だけを除去して用いることも可能であるが、上述のように細かい粒子も除去することがより好ましい。低コアロスの観点からは、かかる最小径ｄの下限値を、軟磁性合金薄帯の厚さの２倍を超えるようにしておくことが好ましい。また、最小径ｄの上限値を軟磁性合金薄帯の厚さの６倍以下にしておくことで、加圧成形時の流動性を確保でき、成形密度をより高めることができる。
上記最小径ｄの上限値、下限値を管理することによって、上述した圧粉磁心における粉砕粉の粒径の好ましい範囲を実現することが可能である。

【0044】

次に粉砕工程を経た粉砕粉に対して、損失を低減するために絶縁被膜を形成することが好ましい。その形成方法を以下に説明する。例えば、Ｆｅ基の軟磁性合金粉を使用する場合、湿潤雰囲気において１００℃以上で熱処理することにより、軟磁性合金粉の表面のＦｅが酸化または水酸化され、酸化鉄または水酸化鉄の絶縁被膜を形成することができる。
また、軟磁性合金粉をＴＥＯＳ（テトラエトキシシラン）、エタノール、アンモニア水の混合溶液に含浸、撹拌後、乾燥することで、粉砕粉の表面に、シリコン酸化物被膜を形成することもできる。この方法によれば、軟磁性合金粉の表面自体の酸化等の化学反応を必要とせず、しかもシリコンと酸素が結合し、軟磁性合金粉の表面に平面状かつネットワーク状にシリコン酸化被膜が形成されるため、軟磁性合金粉の表面に均一な厚さの絶縁被膜を形成できる。

【0045】

次に、軟磁性合金薄帯の粉砕粉とＣｕ粉を混合する第１の工程について説明する。軟磁性合金薄帯の粉砕粉とＣｕ粉との混合方法はこれを特に限定するものではないが、例えば乾式撹拌混合機を用いることができる。さらに、第１の工程において、以下の有機バインダー等を混合する。軟磁性合金薄帯の粉砕粉、Ｃｕ粉、有機バインダー等を同時に混合することができる。但し、軟磁性合金薄帯の粉砕粉とＣｕ粉とを均一に、かつ効率よく混合する観点からは、第１の工程では、軟磁性合金薄帯の粉砕粉とＣｕ粉とが先に混合され、その後に、バインダーを加えてさらに混合されることがより好ましい。こうすることで、より短時間で均一な混合が可能となり、混合時間の短縮化が図られる。

【0046】

粉砕粉とＣｕ粉の混合粉を、プレスで成形する際、室温で粉体同士を結着させるために有機バインダーを用いることができる。一方、粉砕や成形の加工歪を除去するために、後述する成形後熱処理の適用が有効である。該熱処理を適用する場合、有機バインダーは熱分解によって概ね消失してしまう。したがって、有機バインダーのみの場合、熱処理後に粉砕粉及びＣｕ粉の各粉末同士の結着力が失われ、成形体強度が維持できなくなる場合がある。そこで、かかる熱処理後においても各粉末同士を結着させるために、高温用バインダーを有機バインダーと共に添加することが有効である。無機バインダーに代表される高温用バインダーは、有機バインダーが熱分解する温度領域で流動性を発現し始め、粉末表面に濡れ広がり、粉末同士を結着させるものが好ましい。高温用バインダーの適用により、室温に冷却後も粘着力を保持することが可能である。

【0047】

有機バインダーは、成形工程および熱処理前のハンドリングで、成形体に欠けやクラックが発生することがないように粉体間の結着力を維持し、かつ、成形後の熱処理で容易に熱分解するものが好ましい。成形後熱処理で熱分解が概ね終了するバインダーとしてはアクリル系樹脂や、ポリビニルアルコールが好ましい。

【0048】

高温用バインダーとしては、比較的低温で流動性が得られる低融点ガラスや、耐熱性、絶縁性に優れるシリコーンレジンが好ましい。シリコーンレジンとしては、メチルシリコーンレジンやフェニルメチルシリコーンレジンがより好ましい。添加する量は、高温用バインダーの流動性や粉末表面との濡れ性や接着力、金属粉末の表面積と熱処理後のコアに求められる機械的強度、更には求められるコアロスＰｃｖにより決定される。高温用バインダーの添加量を増やすと、コアの機械的強度は増加するが、軟磁性合金粉への応力も同時に増加する。このため、コアロスＰｃｖも増加する。よって、低いコアロスＰｃｖと高い機械的強度はトレードオフの関係となっている。要求されるコアロスＰｃｖと機械的強度に鑑み、添加量は適正化される。

【0049】

さらに、加圧成形時の粉末と金型との摩擦を低減させるために、ステリアン酸、またはステアリン酸亜鉛等のステリアン酸塩を、軟磁性合金薄帯の粉砕粉とＣｕ粉、有機バインダー、高温用バインダーの合計質量に対して０.５〜２.０質量％添加するのが好ましい。有機バインダーが混合された状態では、有機バインダーの結着作用により、混合粉は広い粒度分布をもった凝集粉となっている。振動篩等を用いて、篩に通すことによって、造粒粉が得られる。

【0050】

第１の工程で得られた混合粉は上述のように造粒されて、加圧成形する第２の工程に供される。造粒された混合粉は、成形金型を用いて、トロイダル形状、直方体形状等の所定形状に加圧成形される。典型的には１ＧＰａ以上、かつ３ＧＰａ以下の圧力で、数秒程度の保持時間で成形できる。前記有機バインダーの含有量や必要な成形体強度によって圧力及び保持時間は適正化される。圧粉磁心は、強度・特性の観点から、実用的には５.３×１０ｋｇ³ ／ｍ³ 以上に圧密化しておくことが好ましい。

【0051】

良好な磁気特性を得るためには、前述の粉砕工程及び成形に係る第２の工程での応力歪を緩和することが好ましい。Ｆｅ基アモルファス合金薄帯の場合であれば、３５０℃以上、かつ結晶化温度以下(典型的に４２０℃以下)の温度範囲で熱処理すると応力歪の緩和の効果が大きく、低いコアロスＰｃｖを得ることができる。３５０℃未満では応力緩和が不十分であり、結晶化温度を超えると軟磁性合金薄帯の粉砕粉の一部が粗大な結晶粒として析出するため、コアロスＰｃｖが著しく増加する。更に、安定して低いコアロスＰｃｖを得るためには３８０℃以上、かつ４１０℃以下がより好ましい。保持時間は、圧粉磁心の大きさ、処理量、特性ばらつきの許容範囲などによって適宜設定されるものであるが、０.５〜３時間が好ましい。

【0052】

ここで、結晶化温度について述べる。結晶化温度は示差走査熱量計（ＤＳＣ）で発熱挙動を測定することで決定できる。後述の実施例ではＦｅ基アモルファス合金薄帯として日立金属株式会社製Ｍｅｔｇｌａｓ（登録商標）２６０５ＳＡ１を使用している。合金薄帯での結晶化温度は５１０℃であり、粉砕粉での結晶化温度４２０℃に比べて高い。この原因として、粉砕粉では粉砕時の応力により、合金薄帯本来の結晶化温度よりも低い温度で結晶化が開始していると推定できる。

【0053】

一方、軟磁性合金薄帯がナノ結晶合金薄帯またはＦｅ基ナノ結晶組織を発現する合金薄帯の場合、工程のいずれかの段階で結晶化処理を行い、粉砕粉をナノ結晶組織を有するものとする。つまり、粉砕前に結晶化処理してもよいし、粉砕後に結晶化処理してもよい。なお、結晶化処理には、ナノ結晶組織の比率を上げる、結晶化促進のための熱処理も含む。結晶化処理は加圧成形後の歪緩和の熱処理を兼ねてもよいし、歪緩和の熱処理とは別工程として行うこともできる。ただし、製造工程の簡略化の観点からは、結晶化処理が加圧成形後の歪緩和の熱処理を兼ねることが好ましい。例えば、Ｆｅ基ナノ結晶組織を発現する合金薄帯の場合であれば、結晶化処理を兼ねた、加圧成形後の熱処理は、３９０℃〜４８０℃の範囲で行えばよい。

【0054】

本発明のコイル部品は、上記のようにして得られた圧粉磁心と、前記圧粉磁心の周囲に巻装されたコイルとを有する。コイルは導線を圧粉磁心に巻回して構成してもよいし、ボビンに巻回して構成してもよい。コイル部品は、例えばチョーク、インダクタ、リアクトル、トランス等である。例えば、該コイル部品は、テレビやエアコンなど家電機器で採用されているＰＦＣ回路や、太陽光発電やハイブリッド車・電気自動車などの電源回路等に使用され、これらの機器、装置における低損失、高効率化に寄与する。

【実施例】

【0055】

［アモルファス合金薄帯を用いた実施例］
（アモルファス合金薄帯粉砕粉の作製）
Ｆｅ基アモルファス合金薄帯として、平均厚さ２５μｍの日立金属株式会社製Ｍｅｔｇｌａｓ（登録商標）２６０５ＳＡ１材を用いた。該２６０５ＳＡ１材は、Ｆｅ−Ｓｉ−Ｂ系材料である。このＦｅ基アモルファス合金薄帯を空芯で巻いて１０ｋｇとした。前記Ｆｅ基アモルファス合金薄帯を、乾燥した大気雰囲気のオーブンで３６０℃、２時間加熱し、脆化させた。オーブンから取り出した巻き体を冷却後、粗粉砕、中粉砕、微粉砕を異なる粉砕機により順次行った。得られた合金薄帯粉砕粉を目開き１０６μｍ（対角１５０μｍ）の篩に通した。このとき約８０質量％が篩を通過した。更に、目開き３５μｍ（対角４９μｍ）の篩により通過する合金薄帯粉砕粉を除去した。目開き１０６μｍの篩に通過し、目開き３５μｍの篩を通過しなかった合金薄帯粉砕粉をＳＥＭで観察した。篩を通過した粉は、金属薄帯の二主面の形状は図２に例示するような不定形であって、最小径の範囲は、５０μｍから１５０μｍであった。また、二主面には粉砕加工された形態がほとんど認められず、二主面の端部のエッジが明瞭に確認できた。

【0056】

（アモルファス合金薄帯粉砕粉表面へのシリコン酸化物被膜形成）
前記アモルファス合金薄帯粉砕粉５ｋｇと、ＴＥＯＳ（テトラエトキシシラン、Ｓｉ（ＯＣ₂ Ｈ₅ ）₄ ）２００ｇと、アンモニア水溶液（アンモニア含有量２８〜３０容量％）２００ｇと、エタノール８００ｇを混合し、３時間撹拌した。次に、ろ過することで、合金薄帯粉砕粉を分離し、１００℃のオーブンで乾燥した。乾燥後、アモルファス合金薄帯の粉砕粉の断面をＳＥＭで観察したところ、粉砕粉の表面にはシリコン酸化物被膜が形成され、その厚さは８０〜１５０ｎｍであった。

【0057】

（第１の工程（粉砕粉とＣｕ粉の混合））
Ｃｕ粉には、平均粒径４.８μｍの球状粉を使用した。表１に示すようなアモルファス合金薄帯の粉砕粉とＣｕ粉の質量比率になるように秤量した粉砕粉とＣｕ粉合計５ｋｇ、高温用バインダーとしてフェニルメチルシリコーン（旭化成ワッカーシリコーン株式会社製ＳＩＬＲＥＳ Ｈ４４）６０ｇ、有機バインダーとしてアクリル樹脂（昭和高分子株式会社製ポリゾールＡＰ−６０４）１００ｇとを混合した後、１２０℃で１０時間乾燥し混合粉とした。

【0058】

尚、比較のため、Ｃｕ粉の代わりに同様に約５μｍの平均粒径を有する他の粉末についても検討した。このときの比較例としては、Ｃｕ粉の代わりに平均粒径５μｍのＦｅ基アモルファス合金アトマイズ球状粉（組成式：Ｆｅ₇₄Ｂ₁₁Ｓｉ₁₁Ｃ₂ Ｃｒ₂ ）を使用して他は本発明例と同様に作製した混合粉（Ｎｏ１２）と、Ｃｕ粉の代わりに平均粒径５μｍのＡｌ粉を使用して他は本発明例と同様に作製した混合粉（Ｎｏ１３）とを準備した。

【0059】

（第２の工程（加圧成形）及び熱処理）
第１の工程により得られたそれぞれの混合粉を目開き４２５μｍの篩を通して造粒粉を得た。目開き４２５μｍの篩を通すことで、約６００μｍ以下の粒径の造粒粉が得られる。この造粒粉にステアリン酸亜鉛４０ｇを混合した後、プレス機を使用して、外径１４ｍｍ、内径８ｍｍ、高さ６ｍｍのトロイダル形状になるように、圧力２ＧＰａ、保持時間２秒でプレス成形した。得られた成形体に、オーブンにて、大気雰囲気中、４００℃、１時間の熱処理を施した。

【0060】

（磁気特性の測定）
以上の工程により作製したトロイダル形状の圧粉磁心に直径０.２５ｍｍの絶縁被覆導線を用いて、一次側と二次側それぞれ２９ターンの巻線を施した。岩通計測株式会社製Ｂ−ＨアナライザーＳＹ−８２３２により、最大磁束密度１５０ｍＴ、周波数２０ｋＨｚの条件でコアロスＰｃｖを測定した。
また、初透磁率μｉは、前記トロイダル形状の圧粉磁心に直径０.５ｍｍの絶縁被覆導線を３０回巻回し、ヒューレット・パッカード社製４２８４Ａにより、周波数１００ｋＨｚで測定した。結果を表１に示す。

【0061】

また、一部の圧粉磁心については、前記コアロス測定とは別に、周波数ｆを１０ｋＨｚ〜１００ｋＨｚの間で変化させたときの、コアロスの周波数依存性を測定し、周波数ｆに比例する部分a×fをヒステリシス損失Ｐｈｖ、周波数ｆの二乗ｆ² に比例する部分ｂ×ｆ² を渦電流損失Ｐｅｖとして、ヒステリシス損失と渦電流損失を分離、評価した。かかる評価をもとに、周波数２０ｋＨｚ、印加磁束密度１５０ｍＴの測定条件における渦電流損失Ｐｅｖとヒステリシス損失Ｐｈｖとの合計に対するヒステリシス損失Ｐｈｖを算出した。圧粉磁心の密度とともに結果を表２に示す。

【0062】

【表1】

【0063】

【表2】

【0064】

表１のＮｏ１の試料はＣｕ粉を含んでいない比較例の圧粉磁心であり、コアロスＰｃｖは２６１ｋＷ／ｍ³ と大きいものであった。Ｎｏ．２の試料はＣｕ（Ｃｕ粉）を０．１質量％含む本発明例の圧粉磁心であり、コアロスＰｃｖは２１５ｋＷ／ｍ³ となり、Ｃｕを添加しない場合に比べて損失が約１８％低減されている。また、初透磁率μｉについては、これらは同等であった。すなわち、ごく微量でもＣｕ粉を含有することで、初透磁率を維持したまま、コアロスが劇的に減少することがわかる。

【0065】

表１のＮｏ２〜１１は、本発明例においてＣｕ粉の含有量を０.１質量％から１０.０質量％まで増やした場合の磁心のコアロスＰｃｖ等を示している。表１のＮｏ２〜１１の、Ｃｕ粉を含む圧粉磁心のコアロスは、いずれも、Ｃｕ粉を含まないＮｏ１の圧粉磁心のそれに比べて１５％以上減少しているとともに、Ｃｕ粉を増やすことでコアロスＰｃｖを低減できることが分かる。また、Ｃｕ粉の含有量の増加に伴い、圧粉磁心の密度も向上し、５.４２×１０³ ｋｇ／ｍ³ 以上に圧密化されていることがわかる（表２）。
一方、初透磁率は、Ｃｕ粉の含有量が０．１質量％〜７．０質量％の範囲（Ｎｏ２〜９）ではほとんど変化せず、４３以上が確保されていた。Ｃｕが非磁性体であるにもかかわらず、その含有量が増えても初透磁率の低下が抑えられているのは、Ｃｕの含有による上述の圧粉磁心の密度向上の効果が寄与していると考えられる。

【0066】

また、Ｃｕの含有量が７.０質量％を超えるＮｏ１０およびＮｏ１１では、コアロスＰｃｖの低減効果は得られるものの、初透磁率は、Ｃｕ粉を含有しない場合（Ｎｏ１）に比べて、それぞれ１６％、２０％低下した。このことから、Ｃｕ粉の含有量を７．０質量％以下の範囲にすることで、Ｃｕ粉を含有しない場合に対して初透磁率の減少を５％以内に抑えることが可能であることがわかる。さらにＣｕ粉の含有量が３％以下では実質的に初透磁率を減少させずにコアロスを低減することが可能であった。

【0067】

また、Ｃｕ粉の含有量が２％以上（Ｎｏ６〜１１）ではコアロスは２００ｋＷ／ｍ³ 以下の非常に低いコアロスが得られた。表１に示された、周波数２０ｋＨｚ、磁束密度１５０ｍＴにおけるコアロスＰｃｖが２１５ｋＷ／ｍ³ 以下で、かつ、周波数１００ｋＨｚにおける初透磁率μｉが４３以上の圧粉磁心を用いることで、コイル部品やそれを用いた装置の高効率化、小型化に寄与する。かかる観点からは前記コアロスが２００ｋＷ／ｍ³ 以下の圧粉磁心を用いることがより好ましい。

【0068】

表２から明らかなように、Ｃｕ粉の含有量によらず、渦電流損失Ｐｅｖは２８〜３６ｋＷ／ｍ³ の範囲でほとんど変化していなかった。すなわち、Ｃｕ粉を含有することによるコアロス低減の効果は、主にヒステリシス損失の低減によってもたらされていることがわかる。ヒステリシス損失Ｐｈｖを１８０ｋＷ／ｍ³ 以下にすることで、コアロス全体を２２０ｋＷ／ｍ³ 以下にすることが可能である。ヒステリシス損失Ｐｈｖが減少することで、周波数２０ｋＨｚ、印加磁束密度１５０ｍＴの測定条件における渦電流損失Ｐｅｖとヒステリシス損失Ｐｈｖとの合計に対するヒステリシス損失Ｐｈｖの割合を８４.０％以下、さらには８０.０％以下に低減することが可能であることがわかる。

【0069】

一方、Ｎｏ１２は、Ｃｕ粉の代わりにＦｅ基アモルファス合金アトマイズ球状粉を３.０質量％含む比較例の圧粉磁心である。そのコアロスＰｃｖは２３６ｋＷ／ｍ³ であり、アモルファス合金薄帯の粉砕粉だけで構成したＮｏ１に対して顕著なコアロス低減効果は見られなかった。また、そのコアロスは、同質量（３．０質量％）のＣｕ粉を含む圧粉磁心（Ｎｏ７）のコアロス１６４ｋＷ／ｍ³ に比べて約４４％、ごく微量の０.１質量％のＣｕ粉を含む圧粉磁心（Ｎｏ２）のコアロス２１５ｋＷ／ｍ³ に比べても約１０％も大きくなった。すなわち、Ｃｕ粉を用いる構成は、粉末としての使用量がわずかで済むため、コスト面においても極めて有利であることがわかる。

【0070】

また、Ｃｕ粉の代わりに、Ｃｕ粉と同様に塑性変形しやすいと考えられるＡｌ粉を２.０質量％含む圧粉磁心（Ｎｏ１３）のコアロスは２５４ｋＷ／ｍ³ であり、アモルファス合金薄帯の粉砕粉だけで構成したＮｏ１に対して有意差はなかった。すなわち、Ｃｕ粉の含有が、他の粉末の含有では得られない顕著な効果を発揮することが明らかとなった。

【0071】

また、平均粒径２.５μｍ、８μｍのＣｕ粉をそれぞれ用い、その他の条件はＮｏ７と同様にして圧粉磁心を作製したところ、コアロスはそれぞれ１７７ｋＷ／ｍ³ 、１８２ｋＷ／ｍ³ であり、Ｎｏ７等と同様に顕著なコアロス低下の効果が確認された。

【0072】

Ｎｏ７の圧粉磁心の破面のＳＥＭ写真を図３に示す。ＳＥＭ観察と同時にＥＤＸによる元素マッピングも行い、Ｃｕ（Ｃｕ粉）の同定も行った。平板状の粉砕粉３の主面上に、粉砕粉の厚さや主面の大きさよりもはるかに小さいＣｕが存在しており、圧粉磁心において軟磁性合金薄帯の粉砕粉の間にＣｕが分散していることが確認された。Ｃｕ粉は、球状から押しつぶされた形状（扁平形状）に変化しており、粉砕粉の主面の間で塑性変形したことがうかがえる。破面の観察から評価したＣｕ粉末の粒径は５.０μｍであった。尚、圧粉磁心の薄帯の厚さ方向の断面が優勢に露出する断面（圧粉磁心の加圧方向に垂直な方向から見た断面）を研磨し、ＳＥＭ観察して、０.２ｍｍ² の視野内に存する扁平な粉砕粉の長手方向の寸法を平均して粉砕粉の粒径を評価したところ、９２μｍであった。

【0073】

［ナノ結晶合金を用いた実施例］
Ｆｅ基ナノ結晶合金薄帯として、平均厚さ１８μｍのＦｅ−Ｎｉ−Ｃｕ−Ｓｉ−Ｂ系材料を用いた。具体的な組成は、原子％でＦｅｂａｌ．−Ｎｉ１％−Ｓｉ４％−Ｂ１４％−Ｃｕ１．４％である。かかる組成の急冷薄帯を、脆化のための熱処理は行わずに粉砕した。粉砕から加圧成形までの条件は上記アモルファス合金薄帯の実施例および比較例と同様とし、本発明例においては、上記アモルファス合金薄帯の実施例と同様にＣｕ粉の含有量を変えて成形体を作製した。加圧成形で得られた成形体に、歪取と結晶化処理を兼ねて、オーブンにて、昇温速度を１０℃／ｍｉｎとし、大気中、４２０℃、０.５時間の熱処理を施し、圧粉磁心を得た。

【0074】

コアロス等の特性を上記アモルファス合金薄帯の実施例および比較例と同様にして評価した結果を表３に示す。また、一部の圧粉磁心については、上記アモルファス合金薄帯の実施例と同様にして、渦電流損失Ｐｅｖとヒステリシス損失Ｐｈｖとの合計に対するヒステリシス損失Ｐｈｖを算出した。圧粉磁心の密度とともに結果を表４に示す。

【0075】

【表3】

【0076】

【表4】

【0077】

上記アモルファス合金薄帯を用いた場合と同様に、Ｃｕ粉を含んでいない比較例であるＮｏ１４の圧粉磁心のコアロスＰｃｖが１８２ｋＷ／ｍ³ であったのに対して、Ｃｕ粉を０．１質量％含む本発明のＮｏ１５の圧粉磁心のコアロスＰｃｖは１７５ｋＷ／ｍ³ に低下した。もともとアモルファス合金薄帯に比べて損失の低いナノ結晶合金薄帯を用いている場合でも、Ｃｕ粉の含有により、さらに損失が約４％も低減されていることがわかる。また、初透磁率μｉはＣｕ粉を含有していないＮｏ１４の圧粉磁心に比べて上昇した。これらのことから、ナノ結晶合金を用いた場合、ごく微量でもＣｕ粉を含有することで、初透磁率を維持したまま、コアロスが減少することがわかる。また、表１のＮｏ１５〜２４のＣｕ粉を含む圧粉磁心のコアロスは、いずれも、Ｃｕ粉を含まないＮｏ１４の圧粉磁心のそれに比べて３％以上減少していた。

【0078】

表３から明らかなように、アモルファス合金薄帯を用いた場合と同様に、Ｃｕ粉を増やすことでコアロスＰｃｖを低減できることが分かる。また、Ｃｕ粉の含有量の増加に伴い、圧粉磁心の密度も向上し、５.６６×１０³ ｋｇ／ｍ³ 以上に圧密化されていることがわかる（表４）。一方、初透磁率は、Ｃｕ粉の含有量が増えるにしたがい高くなり、３.０質量％でのピークを経たのち徐々に低下した。表３に示した０．１質量％〜１０.０質量％の範囲（Ｎｏ１５〜２４）では初透磁率μｉはほとんど変化せず、Ｃｕ粉を含有しない場合（Ｎｏ１４）に対して初透磁率の減少を５％以内に抑えられ、４５以上の初透磁率が確保されていた。

【0079】

表３に示すようにＣｕ粉の含有量を７質量％以下にすることで、Ｃｕ粉を含有しないＮｏ１４の初透磁率以上を確保できることがわかる。Ｃｕが非磁性体であるにもかかわらず、その含有量が増えても初透磁率の低下が抑えられているのは、上記アモルファス合金薄帯の場合と同様にＣｕの含有による上述の圧粉磁心の密度向上の効果が寄与していると考えられるが、ナノ結晶合金薄帯の場合は、アモルファス合金薄帯の場合とはさらに異なる効果があることが明らかとなった。

【0080】

また、Ｃｕ粉の含有量が０.３質量％以上（Ｎｏ１６〜２４）では、Ｃｕ粉を含有しないＮｏ１４の圧粉磁心に比べて１０％以上のコアロスの低減が可能であることがわかる。さらに、Ｃｕ粉の含有量が３.０質量％以上（Ｎｏ２０〜２４）では、１５％以上のコアロスの低減が可能であることがわかる。表３に示された、周波数２０ｋＨｚ、磁束密度１５０ｍＴにおけるコアロスＰｃｖが１７５ｋＷ／ｍ³ 以下で、かつ、周波数１００ｋＨｚにおける初透磁率μｉが４５以上の圧粉磁心を用いることで、コイル部品やそれを用いた装置の高効率化、小型化に寄与する。かかる観点からは前記コアロスが１６５ｋＷ／ｍ³ 以下の圧粉磁心を用いることが好ましい。

【0081】

表４から明らかなように、Ｃｕ粉の含有量によらず、渦電流損失Ｐｅｖは２７〜３０ｋＷ／ｍ³ の範囲でほとんど変化していなかった。すなわち、ここでも、Ｃｕ粉を含有することによるコアロス低減の効果は、主にヒステリシス損失の低減によってもたらされていることがわかる。ヒステリシス損失Ｐｈｖを１６０ｋＷ／ｍ³ 以下にすることで、コアロス全体を１８０ｋＷ／ｍ³ 以下にすることが可能である。ヒステリシス損失Ｐｈｖが減少することで、周波数２０ｋＨｚ、印加磁束密度１５０ｍＴの測定条件における渦電流損失Ｐｅｖとヒステリシス損失Ｐｈｖとの合計に対するヒステリシス損失Ｐｈｖの割合を８４.０％以下、さらには８０.０％以下に低減することが可能であることがわかる。

【0082】

一方、Ｃｕ粉の代わりにＦｅ基アモルファス合金アトマイズ球状粉を３.０質量％含む圧粉磁心（Ｎｏ２５）のコアロスＰｃｖは１８８ｋＷ／ｍ³ であり、ナノ結晶合金薄帯の粉砕粉だけで構成したＮｏ１４よりもコアロスが大きくなり、Ｃｕ粉を含有する場合に見られるようなコアロスの低減効果は見られなかった。

【符号の説明】

【0083】

１：軟磁性合金薄帯の粉砕粉
２：Ｃｕ（Ｃｕ粉）
３：軟磁性合金薄帯の粉砕粉
４：Ｃｕ（Ｃｕ粉）

【図1】

【図2】

【図3】