特許 6751075 層状物質含有液の製造方法

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】6751075

(24)【登録日】2020年8月17日

(45)【発行日】2020年9月2日

(54)【発明の名称】層状物質含有液の製造方法

(51)【国際特許分類】

   C08L 101/00 20060101AFI20200824BHJP

   C08J 3/28 20060101ALI20200824BHJP

【ＦＩ】

   C08L101/00

   C08J3/28CEP

   C08J3/28CEZ

【請求項の数】4

【全頁数】26

(21)【出願番号】特願2017-506203(P2017-506203)

(86)(22)【出願日】2016年3月17日

(86)【国際出願番号】JP2016058576

(87)【国際公開番号】WO2016148252

(87)【国際公開日】20160922

【審査請求日】2018年12月28日

(31)【優先権主張番号】特願2015-54556(P2015-54556)

(32)【優先日】2015年3月18日

(33)【優先権主張国】JP

(73)【特許権者】

【識別番号】000000387

【氏名又は名称】株式会社ＡＤＥＫＡ

(74)【代理人】

【識別番号】110001357

【氏名又は名称】特許業務法人つばさ国際特許事務所

(72)【発明者】

【氏名】小林 純

(72)【発明者】

【氏名】谷内 亮

(72)【発明者】

【氏名】青山 洋平

【審査官】 三宅 澄也

(56)【参考文献】

【文献】 国際公開第２０１２／０４６５９５（ＷＯ，Ａ１）

【文献】 特開２００８−１７７３８５（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２０１５−００３９６７（ＪＰ，Ａ）

【文献】 国際公開第２０１４／０３０５５６（ＷＯ，Ａ１）

【文献】 特開２００８−１７７５２６（ＪＰ，Ａ）

【文献】 国際公開第２０１３／１７２３５０（ＷＯ，Ａ１）

(58)【調査した分野】（Int.Cl.，ＤＢ名）

Ｃ０８Ｋ ３／００− １３／０８

Ｃ０８Ｌ １／００−１０１／１４

Ｃ０８Ｊ ３／００− ３／２８

９９／００

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

イオン液体と、加水分解性高分子化合物及び熱分解性高分子化合物のうちの少なくとも一方を含む高分子化合物と、層状物質の積層物とを含有する溶液に、電波を照射する、
層状物質含有液の製造方法。

【請求項2】

前記電波としてマイクロ波を用いる、
請求項１記載の層状物質含有液の製造方法。

【請求項3】

イオン液体と、加水分解性高分子化合物及び熱分解性高分子化合物のうちの少なくとも一方を含む高分子化合物と、層状物質の積層物とを含有する溶液を７０℃〜３００℃に加熱する、
層状物質含有液の製造方法。

【請求項4】

前記加水分解性高分子化合物は、エーテル結合、スルフィド結合、エステル結合、アミド結合、カーボネート結合、ウレア結合及びイミド結合のうちの少なくとも１種を含み、
前記熱分解性高分子化合物は、熱重量分析法（ＴＧ：Thermogravimetry）を用いて重量を測定した際に、１８０℃以下の温度において重量減少が生じる化合物のうちの少なくとも１種を含む、
請求項１又は請求項３に記載の層状物質含有液の製造方法。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、層状物質と共にイオン液体を含有する層状物質含有液の製造方法に関する。

【背景技術】

【0002】

層状構造を有する物質（層状物質）は、その層状構造に起因して特徴的な物性を発揮する。このため、多くの研究者により、さまざまな層状物質に関する研究が行われている。

【0003】

例えば、ナノシートと呼ばれる層状物質を用いて電子デバイスの性能を向上させることが提案されている（例えば、非特許文献１参照。）。このナノシートとしては、単層（１単位層）の層状物質だけでなく、複数層（２層〜５層）の層状物質も用いられている。

【0004】

層状物質は、一般的に、複数の層状物質が積層された状態（積層物）で存在している。そこで、積層物から層状物質を剥離するために、粘着テープを用いる物理的な剥離方法、酸化法を用いる化学的な剥離方法、有機溶剤中において超音波等を照射する方法等が提案されている（例えば、特許文献１参照。）。

【先行技術文献】

【非特許文献】

【0005】

【非特許文献1】B.Radisavljevic 等，Nature Nanotech,6,147頁〜150頁，2011年

【特許文献】

【0006】

【特許文献1】国際公開第２０１３／１７２３５０号パンフレット

【発明の概要】

【0007】

層状物質に関する注目は高くなる一方であるため、その層状物質を得ることが可能な技術の確立が望まれている。

【0008】

従って、層状物質を容易に得ることが可能な層状物質含有液の製造方法を提供することが望ましい。

【0009】

本発明者は、上記した目的を達成するために鋭意検討した結果、イオン液体と共に、加水分解性高分子化合物及び熱分解性高分子化合物のうちの少なくとも一方を含む高分子化合物を含有する溶液を調製すると共に、その溶液に電波を照射し、又はその溶液を加熱することで、上記した課題が解決されることを見出した。

【0011】

本発明は、上記した知見に基づいてなされたものであり、本発明の一実施形態の層状物質含有液の製造方法は、イオン液体と、加水分解性高分子化合物及び熱分解性高分子化合物のうちの少なくとも一方を含む高分子化合物と、層状物質の積層物とを含有する溶液に電波を照射するようにしたものである。

【0012】

又は、本発明の一実施形態の層状物質含有液の製造方法は、イオン液体と、加水分解性高分子化合物及び熱分解性高分子化合物のうちの少なくとも一方を含む高分子化合物と、層状物質の積層物とを含有する溶液を７０℃〜３００℃に加熱するようにしたものである。

【0013】

ここで、本発明の「層状物質」は、層状の薄い物質である。この「層状物質」は、１種類の元素だけを構成元素として含んでいてもよいし、２種類以上の元素を構成元素として含んでいてもよい。

【0014】

但し、「層状物質」は、単層でもよいし、多層でもよい。多層の層状物質の層数は、十分に少ない層数であり、具体的には、９層以下、好ましくは４層以下である。尚、多層の層状物質では、複数の層のうちの一部の層が２種類以上の元素を構成元素として含んでいてもよいし、全部の層（各層）が２種類以上の元素を構成元素として含んでいてもよい。これに対して、本発明の「層状物質の積層物」は、複数の層状物質が積層された構造体であるため、多層（１０層以上）である。

【0015】

本発明の一実施形態の層状物質含有液の製造方法によれば、イオン液体と、加水分解性高分子化合物及び熱分解性高分子化合物のうちの少なくとも一方を含む高分子化合物と、層状物質の積層物とを含有する溶液に電波を照射し、又はその溶液を７０℃〜３００℃に加熱している。これにより、積層物から層状物質が簡単に剥離するため、その層状物質がイオン液体中において高濃度に分散される。よって、層状物質を容易に得ることができる。

【発明を実施するための形態】

【0016】

以下、本発明の一実施形態に関して詳細に説明する。説明する順序は、下記の通りである。但し、本発明に関する詳細は、以下で説明する態様に限定されるわけではなく、適宜変更可能である。

【0017】

１．層状物質含有液
１−１．イオン液体
１−１−１．カチオン
１−１−２．アニオン
１−２．高分子化合物
１−２−１．加水分解性高分子化合物
１−２−２．熱分解性高分子化合物
１−３．層状物質
１−４．他の材料
２．層状物質含有液の製造方法
２−１．層状物質含有液の調製
２−２．層状物質含有液の精製
３．作用及び効果

【0018】

＜１．層状物質含有液＞
まず、層状物質含有液の構成に関して説明する。

【0019】

層状物質含有液は、イオン液体と、高分子化合物と、層状物質とを含有しており、その層状物質は、イオン液体中に分散されている。

【0020】

＜１−１．イオン液体＞
イオン液体は、液体の塩である。このイオン液体は、カチオン及びアニオンを含んでいる。

【0021】

イオン液体の種類は、特に限定されず、任意のイオン液体のうちのいずれか１種類又は２種類以上であればよい。

【0022】

カチオン及びアニオンのそれぞれに関する詳細は、以下で説明する通りである。即ち、イオン液体は、以下で説明する一連のカチオンのうちのいずれか１種類又は２種類以上と、以下で説明する一連のアニオンのうちのいずれか１種類又は２種類以上とを組み合わせた化合物である。但し、カチオンの種類は、以下で説明する一連のカチオンに限定されないと共に、アニオンの種類は、以下で説明する一連のアニオンに限定されない。

【0023】

本発明のイオン液体には、分子内において塩を形成する化合物も含まれる。このようなイオン液体の具体例は、（メトキシカルボニルスルファモイル）トリエチルアンモニウムヒドロキシド等である。

【0024】

層状物質含有液中におけるイオン液体の含有量は、特に限定されないが、例えば、５重量％〜９８重量％であることが好ましく、２５重量％〜８０重量％であることがより好ましい。

【0025】

＜１−１−１．カチオン＞
カチオンは、任意の陽イオンのうちのいずれか１種類又は２種類以上を含んでいる。

【0026】

このカチオンは、例えば、イミダゾリウム系イオン、ピリジニウム系イオン、アンモニウム系イオン、ピロリジニウム系イオン、コリン系イオン、ホスホニウム系イオン、スルホニウム系イオン及びそれらの複合系イオン等である。

【0027】

イミダゾリウム系イオンの具体例は、１−エチル−３−メチルイミダゾリウム、１−ヘキシル−３−メチルイミダゾリウム、１−アリル−３−メチルイミダゾリウム、１，２−ジメチル−３−プロピルイミダゾリウム、１−ブチル−３−メチルイミダゾリウム、１−エチル−２，３−ジメチルイミダゾリウム、１−ブチル−２，３−ジメチルイミダゾリウム、１，３−ジメトキシ−２−メチルイミダゾリウム、１−デシル−３−メチルイミダゾリウム、１−（２−ヒドロキシエチル）−３−メチルイミダゾリウム、１−メチル−３−ビニルイミダゾリウム、１，３−ジエトキシイミダゾリウム、１−ベンジル−３−メチルイミダゾリウム、１−エチル−３−ビニルイミダゾリウム、１−メチル−３−（２’，３’−エポキシプロピル）イミダゾリウム、１，３−ビス（シアノメチル）イミダゾリウム、１，３−ビス（３−シアノプロピル）イミダゾリウム及び下記の式（１）で表される化合物等である。

【0028】

【化1】

（Ｒ１及びＲ２のそれぞれは、１価の無置換炭化水素基及び１価の有置換炭化水素基のうちのいずれかである。Ｒ３〜Ｒ８のそれぞれは、水素原子、１価の無置換炭化水素基及び１価の有置換炭化水素基のうちのいずれかである。Ｒ９は、下記の式（２）及び式（３）のそれぞれで表される２価の基のうちのいずれかである。ｎは、０以上の整数である。）

【0029】

【化2】

（Ｒ１０及びＲ１１のそれぞれは、２価の無置換炭化水素基及び２価の有置換炭化水素基のうちのいずれかである。Ｚ１は、エーテル結合（−Ｏ−）、スルフィド結合（−Ｓ−）、２価の無置換芳香族炭化水素基及び２価の有置換芳香族炭化水素基のうちのいずれかである。ｍ１は、１以上の整数である。）

【0030】

【化3】

（Ｒ１２〜Ｒ１５のそれぞれは、２価の無置換炭化水素基及び２価の有置換炭化水素基のうちのいずれかである。Ｚ２は、２価の無置換芳香族炭化水素基及び２価の有置換芳香族炭化水素基のうちのいずれかである。ｍ２及びｍ３のそれぞれは、１以上の整数である。）

【0031】

Ｒ１及びＲ２のそれぞれの種類は、１価の無置換炭化水素基及び１価の有置換炭化水素基のうちのいずれかであれば、特に限定されない。１価の無置換炭化水素基及び１価の有置換炭化水素基のそれぞれは、直鎖状でもよいし、１又は２以上の側鎖を有する分岐状でもよい。尚、Ｒ１及びＲ２は、同じ基でもよいし、異なる基でもよい。

【0032】

１価の無置換炭化水素基は、炭素及び水素により構成される１価の基の総称であり、例えば、アルキル基、アルケニル基、アルキニル基、シクロアルキル基、アリール基及びそれらの２種類以上が結合された１価の基等である。

【0033】

アルキル基の具体例は、メチル基、エチル基、プロピル基、イソプロピル基、ブチル基、イソブチル基、ｓ−ブチル基、ｔ−ブチル基、アミル基、イソアミル基、ｔ−アミル基、ヘキシル基及びヘプチル基等である。アルケニル基の具体例は、ビニル基及びアリル基等である。アルキニル基の具体例は、エチニル基等である。シクロアルキル基の具体例は、シクロプロピル基、シクロブチル基、シクロペンチル基、シクロヘキシル基、シクロヘプチル基及びシクロオクチル基等である。アリール基の具体例は、フェニル基及びナフチル基等である。

【0034】

１価の無置換炭化水素基の炭素数は、特に限定されないが、極端に多すぎないことが好ましい。具体的には、アルキル基、アルケニル基及びアルキニル基のそれぞれの炭素数は、１〜７であることが好ましい。シクロアルキル基及びアリール基のそれぞれの炭素数は、６又は７であることが好ましい。層状物質の分散性等が向上するからである。

【0035】

１価の有置換炭化水素基は、１価の無置換炭化水素基に１又は２以上の置換基が導入された基である。即ち、１価の有置換炭化水素基では、１価の無置換炭化水素基のうちの１又は２以上の水素原子が置換基により置換される。この置換基の種類は、１種類だけでもよいし、２種類以上でもよい。

【0036】

置換基の種類は、特に限定されないが、例えば、ハロゲン原子、シアノ基（−ＣＮ）、ニトロ基（−ＮＯ₂ ）、水酸基（−ＯＨ）、チオール基（−ＳＨ）、カルボキシル基（−ＣＯＯＨ）、アルデヒド基（−ＣＨＯ）、アミノ基（−ＮＲ₂ ）、それらの塩及びそれらのエステルなどである。ハロゲン原子は、例えば、フッ素原子（Ｆ）、塩素原子（Ｃｌ）、臭素原子（Ｂｒ）及びヨウ素原子（Ｉ）等である。アミノ基（−ＮＲ₂ ）のうちの２つのＲのそれぞれは、水素原子及び１価の無置換炭化水素基のうちのいずれかである。この２つのＲは、同じ基でもよいし、異なる基でもよい。１価の無置換炭化水素基に関する詳細は、上記した通りである。もちろん、置換基の種類は、上記以外の基でもよい。

【0037】

Ｒ３〜Ｒ８のそれぞれの種類は、水素原子、１価の無置換炭化水素基及び１価の有置換炭化水素基のうちのいずれかであれば、特に限定されない。Ｒ３〜Ｒ８は、同じ基でもよいし、異なる基でもよい。もちろん、Ｒ３〜Ｒ８のうちの一部が同じ基でもよい。１価の無置換炭化水素基及び１価の有置換炭化水素基のそれぞれに関する詳細は、上記した通りである。

【0038】

繰り返し単位の数を決定するｎの値は、０以上の整数であれば、特に限定されない。即ち、ｎの値は、０でもよいし、１以上の整数でもよい。中でも、ｎは、３０以下の整数であることが好ましい。層状物質の分散性等が向上するからである。

【0039】

Ｒ７及びＲ８のそれぞれの種類は、水素原子、１価の無置換炭化水素基及び１価の有置換炭化水素基のうちのいずれかであれば、特に限定されない。Ｒ７及びＲ８は、同じ基でもよいし、異なる基でもよい。ｎが２以上の整数であるため、Ｒ８が複数ある場合には、Ｒ７及びＲ８のうちの一部が同じ基でもよい。１価の無置換炭化水素基及び１価の有置換炭化水素基のそれぞれに関する詳細は、上記した通りである。

【0040】

中でも、Ｒ７及びＲ８のうちの１又は２以上は、１価の無置換炭化水素基であることが好ましい。この場合には、Ｒ７及びＲ８に１価の無置換炭化水素基が含まれていれば、その１価の無置換炭化水素基の数は、１つだけでもよいし、２つ以上でもよい。即ち、Ｒ８が複数ある場合には、Ｒ７が１価の無置換炭化水素基でもよいし、複数のＲ８のうちの１以上が１価の無置換炭化水素基でもよい。Ｒ７及びＲ８のうちの１以上が１価の無置換炭化水素基であるのは、Ｒ７及びＲ８に１価の無置換炭化水素基が含まれていると、Ｒ７及びＲ８に１価の無置換炭化水素基が含まれていない場合と比較して、層状物質の分散性等が向上するからである。

【0041】

より具体的には、ｎの値が０である場合には、Ｒ７は、１価の無置換炭化水素基であることが好ましい。又は、ｎの値が１以上である場合には、Ｒ７及びＲ８のうちの１以上が１価の無置換炭化水素基であればよいが、中でも、Ｒ７及びＲ８のうちの全ては、１価の無置換炭化水素基であることが好ましい。いずれの場合においても、層状物質の分散性等がより向上するからである。

【0042】

尚、Ｒ７及びＲ８のうちの１以上である１価の無置換炭化水素基の種類は、上記した１価の無置換炭化水素基に関する候補のうちのいずれかであれば、特に限定されない。中でも、１価の無置換炭化水素基は、ｎの値に関係せずに、アルキル基であることが好ましい。層状物質の分散性等がより向上するからである。

【0043】

Ｒ９は、式（２）に示した２価の基でもよいし、式（３）に示した２価の基でもよい。ｎが２以上の整数であるため、Ｒ９が複数ある場合には、その複数のＲ９は、同じ基でもよいし、異なる基でもよい。もちろん、複数のＲ９のうちの一部が同じ基でもよい。

【0044】

Ｒ１０及びＲ１１のそれぞれの種類は、２価の無置換炭化水素基及び２価の有置換炭化水素基のうちのいずれかであれば、特に限定されない。２価の無置換炭化水素基及び２価の有置換炭化水素基のそれぞれは、直鎖状でもよいし、１又は２以上の側鎖を有する分岐状でもよい。Ｒ１０及びＲ１１は、同じ基でもよいし、異なる基でもよい。ｍ１が２以上であるため、Ｒ１０が複数ある場合には、その複数のＲ１０は、同じ基でもよいし、異なる基でもよい。もちろん、複数のＲ１０のうちの一部が同じ基でもよい。

【0045】

２価の無置換炭化水素基は、炭素及び水素により構成される２価の基の総称であり、例えば、アルキレン基、アルケニレン基、アルキニレン基、シクロアルキル基、アリーレン基及びそれらの２種類以上が結合された２価の基等である。

【0046】

アルキレン基の具体例は、メタン−１，１−ジイル基、エタン−１，２−ジイル基、プロパン−１，３−ジイル基、ブタン−１，４−ジイル基、エタン−１，１−ジイル基、プロパン−１，２−ジイル基、ブタン−１，２−ジイル基、ブタン−１，３−ジイル基及びブタン−２，３−ジイル等である。アルケニレン基の具体例は、ビニレン基等である。アルキニレン基の具体例は、エチニレン基等である。シクロアルキレン基の具体例は、シクロプロピレン基及びシクロブチレン基等である。アリーレン基の具体例は、フェニレン基及びナフチレン基等である。

【0047】

２価の無置換炭化水素基の炭素数は、特に限定されないが、極端に多すぎないことが好ましい。具体的には、アルキレン基、アルケニレン基及びアルキニレン基のそれぞれの炭素数は、１〜４であることが好ましい。シクロアルキレン基及びアリーレン基のそれぞれの炭素数は、６であることが好ましい。層状物質の分散性等が向上するからである。

【0048】

２価の有置換炭化水素基は、２価の無置換炭化水素基に１又は２以上の置換基が導入された基である。尚、置換基の種類等に関する詳細は、上記した通りである。

【0049】

Ｚ１の種類は、エーテル結合、スルフィド結合、２価の無置換芳香族炭化水素基及び２価の有置換芳香族炭化水素基のうちのいずれかであれば、特に限定されない。ｍ１が２以上であるため、Ｚ１が複数ある場合には、その複数のＺ１は、同じ基でもよいし、異なる基でもよい。もちろん、複数のＺ１のうちの一部が同じ基でもよい。

【0050】

２価の無置換芳香族炭化水素基は、炭素及び水素により構成されると共に環状の共役系構造を有する２価の基の総称であり、例えば、アリーレン基等である。このアリーレン基の具体例は、単環式のフェニレン環等であると共に、多環式のナフチレン基等である。

【0051】

２価の無置換芳香族炭化水素基は、２つの結合手を有しているが、その２つの結合手の位置は、特に限定されない。一例を挙げると、２価の無置換芳香族炭化水素基がフェニレン基である場合において、１つ目の結合手の位置に対する２つ目の結合手の位置は、オルト位でもよいし、メタ位でもよいし、パラ位でもよい。中でも、２つ目の結合手の位置は、パラ位であることが好ましい。イオン液体の化学的安定性が向上すると共に、分散性等も向上するからである。

【0052】

２価の有置換芳香族炭化水素基は、２価の無置換芳香族炭化水素基に１又は２以上の置換基が導入された基である。尚、置換基の種類等に関する詳細は、上記した通りである。

【0053】

繰り返し単位の数を決定するｍ１の値は、１以上の整数であれば、特に限定されない。中でも、ｍ１は、３０以下の整数であることが好ましい。層状物質の分散性等が向上するからである。

【0054】

Ｒ１２〜Ｒ１５のそれぞれの種類は、２価の無置換炭化水素基及び２価の有置換炭化水素基のうちのいずれかであれば、特に限定されない。Ｒ１２〜Ｒ１５は、同じ基でもよいし、異なる基でもよい。もちろん、Ｒ１２〜Ｒ１５のうちの一部が同じ基でもよい。ｍ２が２以上であるため、Ｒ１３が複数ある場合には、その複数のＲ１３は、同じ基でもよいし、異なる基でもよい。また、複数のＲ１３のうちの一部が同じ基でもよい。同様に、ｍ３が２以上であるため、Ｒ１４が複数ある場合には、その複数のＲ１４は、同じ基でもよいし、異なる基でもよい。また、複数のＲ１４のうちの一部が同じ基でもよい。２価の無置換炭化水素基及び２価の有置換炭化水素基のそれぞれに関する詳細は、上記した通りである。

【0055】

Ｚ２の種類は、２価の無置換芳香族炭化水素基及び２価の有置換芳香族炭化水素基のうちのいずれかであれば、特に限定されない。２価の無置換芳香族炭化水素基及び２価の有置換芳香族炭化水素基のそれぞれに関する詳細は、上記した通りである。

【0056】

繰り返し単位の数を決定するｍ２及びｍ３のそれぞれの値は、１以上の整数であれば、特に限定されない。中でも、ｍ２及びｍ３のそれぞれは、３０以下の整数であることが好ましい。層状物質の分散性等が向上するからである。

【0057】

中でも、カチオンの構成は、以下の条件を満たしていることが好ましい。容易に合成可能であると共に、層状物質の分散性等がより向上するからである。

【0058】

両末端に位置するＲ１及びＲ２のそれぞれは、直鎖状のアルキル基であることが好ましく、より具体的には、メチル基、エチル基、ｎ−プロピル基、ｎ−ブチル基、ｎ−ペンチル基及びｎ−ヘキシル基等であることが好ましい。イミダゾリウム環に導入されるＲ３〜Ｒ６のそれぞれは、水素原子であることが好ましい。イミダゾリウム環に導入されるＲ７及びＲ８のそれぞれは、直鎖状のアルキル基であることが好ましく、より具体的には、メチル基、エチル基、ｎ−プロピル基、ｎ−ブチル基、ｎ−ペンチル基及びｎ−ヘキシル基等であることが好ましい。イミダゾリウム環同士を接続させる基に導入されるＲ１０〜Ｒ１５のそれぞれは、直鎖状のアルキレン基であることが好ましく、より具体的には、エチレン基であることが好ましい。

【0059】

繰り返し単位の数を決定するｎの値は、０〜２の整数であることが好ましい。ｎの値が大きくなりすぎると、イオン液体の粘度が増大するため、後述する層状物質含有液の製造工程において、層状物質が剥離しにくくなる可能性があるからである。また、層状物質含有液の精製処理を行う必要がある場合には、その精製処理を行いにくくなる可能性があるからである。

【0060】

ｍ１の値は、１〜５の整数であることが好ましいと共に、ｍ２及びｍ３のそれぞれの値は、２又は３であることが好ましい。

【0061】

尚、上記した１価の無置換炭化水素基には、以下で説明する連結基のうちのいずれか１種類又は２種類以上が導入されていてもよい。

【0062】

この連結基の種類は、２価の基であれば、特に限定されない。連結基の具体例は、−Ｏ−、−Ｃ（＝Ｏ）−、−Ｃ（＝Ｏ）−Ｏ−、−Ｏ−Ｃ（＝Ｏ）−、−ＮＲ−及び−Ｓ−等である。Ｒは、水素原子及び１価の無置換炭化水素基のうちのいずれかである。

【0063】

ここで説明する連結基は、１価の無置換炭化水素基に、炭素鎖を一回又は二回以上分断するように導入される。一例を挙げると、エチル基（−ＣＨ₂ −ＣＨ₃ ）に１つのエーテル基が導入されると、−ＣＨ₂ −Ｏ−ＣＨ₃ になる。又は、プロピル基（−ＣＨ₂ −ＣＨ₂ −ＣＨ₃ ）に２つのエーテル基が導入されると、−ＣＨ₂ −Ｏ−ＣＨ₂ −Ｏ−ＣＨ₃ になる。

【0064】

このように連結基が導入されてもよいことは、１価の有置換炭化水素基、２価の無置換炭化水素基、２価の有置換炭化水素基、２価の無置換芳香族炭化水素基及び２価の有置換芳香族炭化水素基のそれぞれに関しても同様である。

【0065】

一例を挙げると、エチレン基（−ＣＨ₂ −ＣＨ₂ −）に１つのエーテル基が導入されると、−ＣＨ₂ −Ｏ−ＣＨ₂ −になる。又は、プロピレン基（−ＣＨ₂ −ＣＨ₂ −ＣＨ₂ −）に２つのエーテル基が導入されると、−ＣＨ₂ −Ｏ−ＣＨ₂ −Ｏ−ＣＨ₂ −になる。

【0066】

ピリジニウム系イオンの具体例は、１−ブチル−４−メチルピリジニウム、１−ブチルピリジニウム、１−（３−シアノプロピル）ピリジニウム及び１−ブチル−３−メチルピリジニウム等である。

【0067】

アンモニウム系イオンの具体例は、テトラエチルアンモニウム、テトラブチルアンモニウム、テトラヘキシルアンモニウム、テトラヘプチルアンモニウム、テトラキス（デシル）アンモニウム、テトラドデシルアンモニウム、テトラヘキサデシルアンモニウム、トリエチルメチルアンモニウム、トリブチルメチルアンモニウム、メチルトリオクタデシルアンモニウム、トリオクチルメチルアンモニウム、ベンジルジメチルテトラデシルアンモニウム、トリス（２−ヒドロキシエチル）メチルアンモニウム及び２−ヒドロキシエチルトリメチルアンモニウム等である。

【0068】

ピロリジニウム系イオンの具体例は、１−ブチル−１−メチルピロリジニウム及び１−エチル−１−メチルピロリジニウム等である。

【0069】

コリン系イオンの具体例は、コリン等である。

【0070】

ホスホニウム系イオンの具体例は、テトラブチルホスホニウム、トリブチルメチルホスホニウム、トリヘキシルテトラデシルホスホニウム、３−（トリフェニルホスホニオ）プロパン−１−スルホン酸等である。

【0071】

スルホニウム系イオンの具体例は、トリエチルスルホニウム及びシクロプロピルジフェニルスルホニウム等である。

【0072】

複合系イオンは、上記した一連のイオン（カチオンの候補）の骨格のうちのいずれか１種類又は２種類以上を含むイオンである。

【0073】

この複合系イオンは、例えば、イミダゾリウム系イオンの骨格（イミダゾリウム骨格）とピリジニウム系イオンの骨格（ピリジニウム骨格）とを含むイオンであり、そのイオンの具体例は、下記の化合物Ａ等である。

【0074】

【化4】

【0075】

中でも、イミダゾリウム系イオンが好ましい。層状物質の分散性等が向上するからである。

【0076】

＜１−１−２．アニオン＞
アニオンは、任意の陰イオンのうちのいずれか１種類又は２種類以上を含んでいる。

【0077】

陰イオンは、例えば、ｐＡｎ^q-で表される。但し、Ａｎ^q-は、ｑ価の陰イオンである。ｐは、イオン液体の全体を中性に保つために必要な係数であり、そのｐの値は、陰イオンの種類に応じて決定される。ｐとｑとの積（ｐ×ｑ）は、カチオンの全体の価数に等しくなる。

【0078】

１価の陰イオンは、例えば、ハロゲンイオン、無機系イオン、有機スルホン酸系イオン及び有機リン酸系イオン等である。

【0079】

ハロゲンイオンの具体例は、塩素イオン（Ｃｌ^- ）、臭素イオン（Ｂｒ^- ）、ヨウ素イオン（Ｉ^- ）及びフッ素イオン（Ｆ^- ）等である。

【0080】

無機系イオンの具体例は、硝酸アニオン（ＮＯ₃^-）、過塩素酸イオン（ＣｌＯ₄^-）、塩素酸イオン（ＣｌＯ₃^-）、チオシアン酸イオン（ＳＣＮ^- ）、六フッ化リン酸イオン（ＰＦ₆^-）、六フッ化アンチモンイオン（ＳｂＦ₆^-）及び四フッ化ホウ素イオン（ＢＦ₄^-）等である。

【0081】

有機スルホン酸系イオンの具体例は、エタンスルホン酸イオン、ベンゼンスルホン酸イオン、トルエンスルホン酸イオン、メタンスルホン酸イオン、トリフルオロメタンスルホン酸イオン、ジフェニルアミン−４−スルホン酸イオン、２−アミノ−４−メチル−５−クロロベンゼンスルホン酸イオン及び２−アミノ−５−ニトロベンゼンスルホン酸イオン等である。この他、特開平８−２５３７０５号公報、特表２００４−５０３３７９号公報、特開２００５−３３６１５０号公報、及び国際公開２００６／２８００６号公報等に記載されている有機スルホン酸イオンでもよい。

【0082】

有機リン酸系イオンの具体例は、ジブチルリン酸イオン、オクチルリン酸イオン、ドデシルリン酸イオン、オクタデシルリン酸イオン、フェニルリン酸イオン、ノニルフェニルリン酸イオン及び２，２’−メチレンビス（４，６−ジ第三ブチルフェニル）ホスホン酸イオン等である。

【0083】

この他、１価の陰イオンの具体例は、ビス（トリフルオロメタンスルホニル）イミド酸イオン（（ＣＦ₃ ＳＯ₂ ）₂ Ｎ^- ）、ビス（パーフルオロエタンスルホニル）イミドイオン（（Ｃ₂ Ｆ₅ ＳＯ₂ ）₂ Ｎ^- ）、ビス（パーフルオロブタンスルホニル）イミドイオン（（Ｃ₄ Ｆ₉ ＳＯ₂ ）₂ Ｎ^- ）、パーフルオロ−４−エチルシクロヘキサンスルホネートイオン、テトラキス(ペンタフルオロフェニル)ホウ酸イオン、トリス（フルオロアルキルスルホニル）カルボイオン、ジシアナミド、酢酸アニオン、トリフルオロ酢酸アニオン及びジベンゾイル酒石酸アニオン等でもよい。

【0084】

２価の陰イオンの具体例は、ベンゼンジスルホン酸イオン及びナフタレンジスルホン酸イオン等である。

【0085】

中でも、アニオンは、塩素イオン、臭素イオン、六フッ化リン酸イオン、四フッ化ホウ素イオン及びビス（トリフルオロメタンスルホニル）イミド酸イオンのうちのいずれかであることが好ましく、六フッ化リン酸イオンであることがより好ましい。層状物質の分散性等が向上するからである。

【0086】

＜１−２．高分子化合物＞
高分子化合物は、加水分解性高分子化合物及び熱分解性高分子化合物のうちの一方又は双方を含んでいる。即ち、高分子化合物は、加水分解性高分子化合物だけを含んでいてもよいし、熱分解性高分子化合物だけを含んでいてもよいし、加水分解性高分子化合物及び熱分解性高分子化合物の双方を含んでいてもよい。

【0087】

＜１−２−１．加水分解性高分子化合物＞
加水分解性高分子化合物は、加水分解性、即ち水との反応に起因して分解する性質を有する高分子化合物であり、その加水分解性を有する高分子化合物のうちのいずれか１種類又は２種類以上を含んでいる。

【0088】

高分子化合物が加水分解性高分子化合物を含んでいるのは、高分子化合物が加水分解性高分子化合物を含んでいない場合と比較して、後述する層状物質含有液の製造工程において、層状積層物から層状物質が剥離しやすくなるからである。

【0089】

この加水分解性高分子化合物は、上記した加水分解性を有するために、水と反応可能である特定の基（反応基）のうちのいずれか１種類又は２種類以上を分子構造中に含んでいる。

【0090】

反応基は、例えば、エーテル結合（−Ｏ−）、スルフィド結合（−Ｓ−）、エステル結合（−Ｃ（＝Ｏ）−Ｏ−）、アミド結合（−Ｃ（＝Ｏ）−ＮＲ−）、カーボネート結合（−Ｏ−Ｃ（＝Ｏ）−Ｏ−）、ウレア結合（−ＮＲ−Ｃ（＝Ｏ）−ＮＲ−）及びイミド結合（−Ｃ（＝Ｏ）−ＮＲ−Ｃ（＝Ｏ）−）等である。但し、Ｒは、水素原子又はアルキル基である。反応基が２つのＲを含む場合、その２つのＲは、同じ基でもよいし、異なる基でもよい。

【0091】

１種類の反応基を含む加水分解性高分子化合物の具体例は、以下の通りである。

【0092】

エーテル結合を含む加水分解性高分子化合物の具体例は、ポリアルキレングリコール、エポキシ樹脂、ビニロン、ポリアセタール（ＰＯＭ）及び多糖誘導体等である。ポリアルキレングリコールは、例えば、ポリエチレングリコール、ポリプロピレングリコール及びポリテトラメチレングリコール等である。多糖誘導体は、例えば、デキストリン、ペクチン、グアガム、メチルセルロース（ＭＣ）、カルボキシメチルセルロース（ＣＭＣ）、グルカン及びカラギーナン等である。

【0093】

スルフィド結合を含む加水分解性高分子化合物の具体例は、ポリチオエーテル等である。このポリチオエーテルの具体例は、ポリフェニレンスルフィド及びポリチオエーテルスルホン等である。

【0094】

エステル結合を含む加水分解性高分子化合物の具体例は、ポリブチレンテレフタレート（ＰＢＴ）、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエチレンイソフタレート（ＰＥＩ）、ポリへキシレンテレフタレート、ＰＥＴ／ＰＥＩ共重合体、ポリアリレート、ポリブチレンナフタレート、ポリエチレンナフタレート及び液晶ポリエステル等である。

【0095】

アミド結合を含む加水分解性高分子化合物の具体例は、コラーゲン、ナイロン及びその誘導体等である。

【0096】

カーボネート結合を含む加水分解性高分子化合物の具体例は、ポリカーボネート樹脂等である。

【0097】

ウレア結合を含む加水分解性高分子化合物の具体例は、ポリウレア樹脂等である。

【0098】

イミド結合を含む加水分解性高分子化合物の具体例は、ポリイミド樹脂等である。

【0099】

２種類の反応基を含む加水分解性高分子化合物は、例えば、上記した一連の１種類の反応基を含む加水分解性高分子化合物のうちの２種類以上を組み合わせた化合物である。この化合物の具体例は、ポリエーテルポリウレタン、ポリアミドイミド、ポリエーテルイミド及びポリエーテルエーテルケトン等である。

【0100】

中でも、反応基は、エーテル結合であることが好ましい。層状物質含有液の製造工程において、層状積層物から層状物質がより剥離しやすくなるからである。

【0101】

尚、加水分解性高分子化合物は、イオン液体中に分散又は溶解可能であることが好ましい。また、層状物質含有液が後述する他の材料（溶媒）を含む場合には、加水分解性高分子化合物は、溶媒中に分散又は溶解可能であることが好ましい。

【0102】

この加水分解性高分子化合物の分子量（重量平均分子量）は、特に限定されないが、例えば、６００〜７００００であることが好ましく、２０００〜４００００であることがより好ましい。層状物質含有液中において加水分解性高分子化合物が分散又は溶解されやすいからである。

【0103】

層状物質含有液中における加水分解性高分子化合物の含有量は、特に限定されないが、例えば、５重量％〜９５重量％であることが好ましく、２０重量％〜７５重量％であることがより好ましい。

【0104】

＜１−２−２．熱分解性高分子化合物＞
熱分解性高分子化合物は、熱に起因して分解する性質を有する高分子化合物であり、その熱分解性を有する高分子化合物のうちのいずれか１種類又は２種類以上を含んでいる。

【0105】

より具体的には、熱分解性高分子化合物は、熱重量分析法（ＴＧ：Thermogravimetry）を用いて重量（質量）を測定した際に、１８０℃以下の温度、好ましくは１５０℃以下の温度において重量減少が生じる化合物のうちのいずれか１種類又は２種類以上を含んでいることが好ましい。重量減少が生じる温度は、１８０℃以下の温度、好ましくは１５０℃以下の温度であれば、特に限定されない。

【0106】

高分子化合物が熱分解性高分子化合物を含んでいるのは、高分子化合物が熱分解性高分子化合物を含んでいない場合と比較して、後述する層状物質含有液の製造工程において、層状積層物から層状物質が剥離しやすくなるからである。

【0107】

熱分解性高分子化合物は、例えば、１種類又は２種類以上のモノマーを用いた重合反応により得られると共に上記した重量減少に関する条件を満たす熱分解性の化合物（重合体）であり、単独重合体でもよいし、共重合体でもよい。このモノマーの種類は、特に限定されないが、例えば、アクリル酸エステル類、メタクリル酸エステル類、アクリルアミド類、メタクリルアミド類、ビニルエステル類、スチレン類、アクリル酸、メタクリル酸、アクリロニトリル、無水マレイン酸及びマレイン酸イミド等である。

【0108】

アクリル酸エステル類の具体例は、メチルアクリレート、エチルアクリレート、ｎ−プロピルアクリレート、ｉ−プロピルアクリレート、ｎ−ブチルアクリレート、ｉ−ブチルアクリレート、ｓｅｃ−ブチルアクリレート、ｔ−ブチルアクリレート、アミルアクリレート、２−エチルヘキシルアクリレート、ドデシルアクリレート、クロロエチルアクリレート、２−ヒドロキシエチルアクリレート、２−ヒドロキシプロピルアクリレート、２−ヒドロキシペンチルアクリレート、シクロヘキシルアクリレート、アリルアクリレート、トリメチロールプロパンモノアクリレート、ペンタエリスリトールモノアクリレート、ベンジルアクリレート、メトキシベンジルアクリレート、クロロベンジルアクリレート、ヒドロキシベンジルアクリレート、ヒドロキシフェネチルアクリレート、ジヒドロキシフェネチルアクリレート、フルフリルアクリレート、テトラヒドロフルフリルアクリレート、フェニルアクリレート、ヒドロキシフェニルアクリレート、クロロフェニルアクリレート、スルファモイルフェニルアクリレート及び２−（ヒドロキシフェニルカルボニルオキシ）エチルアクリレート等である。

【0109】

メタクリル酸エステル類の具体例は、メチルメタクリレート、エチルメタクリレート、ｎ−プロピルメタクリレート、ｉ−プロピルメタクリレート、ｎ−ブチルメタクリレート、ｉ−ブチルメタクリレート、ｓｅｃ−ブチルメタクリレート、ｔ−ブチルメタクリレート、アミルメタクリレート、２−エチルヘキシルメタクリレート、ドデシルメタクリレート、クロロエチルメタクリレート、２−ヒドロキシエチルメタクリレート、２−ヒドロキシプロピルメタクリレート、２−ヒドロキシペンチルメタクリレート、シクロヘキシルメタクリレート、アリルメタクリレート、トリメチロールプロパンモノメタクリレート、ペンタエリスリトールモノメタクリレート、ベンジルメタクリレート、メトキシベンジルメタクリレート、クロロベンジルメタクリレート、ヒドロキシベンジルメタクリレート、ヒドロキシフェネチルメタクリレート、ジヒドロキシフェネチルメタクリレート、フルフリルメタクリレート、テトラヒドロフルフリルメタクリレート、フェニルメタクリレート、ヒドロキシフェニルメタクリレート、クロロフェニルメタクリレート、スルファモイルフェニルメタクリレート及び２−（ヒドロキシフェニルカルボニルオキシ）エチルメタクリレート等である。

【0110】

アクリルアミド類の具体例は、アクリルアミド、Ｎ−メチルアクリルアミド、Ｎ−エチルアクリルアミド、Ｎ−プロピルアクリルアミド、Ｎ−ブチルアクリルアミド、Ｎ−ベンジルアクリルアミド、Ｎ−ヒドロキシエチルアクリルアミド、Ｎ−フェニルアクリルアミド、Ｎ−トリルアクリルアミド、Ｎ−（ヒドロキシフェニル）アクリルアミド、Ｎ−（スルファモイルフェニル）アクリルアミド、Ｎ−（フェニルスルホニル）アクリルアミド、Ｎ−（トリルスルホニル）アクリルアミド、Ｎ，Ｎ−ジメチルアクリルアミド、Ｎ−メチル−Ｎ−フェニルアクリルアミド及びＮ−ヒドロキシエチル−Ｎ−メチルアクリルアミド等である。

【0111】

メタクリルアミド類の具体例は、メタクリルアミド、Ｎ−メチルメタクリルアミド、Ｎ−エチルメタクリルアミド、Ｎ−プロピルメタクリルアミド、Ｎ−ブチルメタクリルアミド、Ｎ−ベンジルメタクリルアミド、Ｎ−ヒドロキシエチルメタクリルアミド、Ｎ−フェニルメタクリルアミド、Ｎ−トリルメタクリルアミド、Ｎ−（ヒドロキシフェニル）メタクリルアミド、Ｎ−（スルファモイルフェニル）メタクリルアミド、Ｎ−（フェニルスルホニル）メタクリルアミド、Ｎ−（トリルスルホニル）メタクリルアミド、Ｎ，Ｎ−ジメチルメタクリルアミド、Ｎ−メチル−Ｎ−フェニルメタクリルアミド及びＮ−ヒドロキシエチル−Ｎ−メチルメタクリルアミド等である。

【0112】

ビニルエステル類の具体例は、ビニルアセテート、ビニルブチレート及びビニルベンゾエート等である。

【0113】

スチレン類の具体例は、スチレン、メチルスチレン、ジメチルスチレン、トリメチルスチレン、エチルスチレン、プロピルスチレン、シクロヘキシルスチレン、クロロメチルスチレン、トリフルオロメチルスチレン、エトキシメチルスチレン、アセトキシメチルスチレン、メトキシスチレン、ジメトキシスチレン、クロロスチレン、ジクロロスチレン、ブロモスチレン、ヨードスチレン、フルオロスチレン及びカルボキシスチレン等である。

【0114】

より具体的には、熱分解性高分子化合物は、例えば、ビニル系樹脂、セルロース系樹脂及びアクリル系樹脂等のうちのいずれか１種類又は２種類以上である。ビニル系樹脂は、例えば、ポリビニルアルコール、ポリビニルアセテート、ポリビニルブチラール及びポリビニルクロライド等である。セルロース系樹脂は、例えば、メチルセルロース、エチルセルロース及びヒドロキシエチルセルロース等である。アクリル系樹脂は、例えば、ポリアクリル酸エステル及びポリメチルメタクリレート等である。

【0115】

尚、熱分解性高分子化合物は、イオン液体中に分散又は溶解可能であることが好ましい。また、層状物質含有液が後述する他の材料（溶媒）を含む場合には、熱分解性高分子化合物は、溶媒中に分散又は溶解可能であることが好ましい。

【0116】

この熱分解性高分子化合物の分子量（重量平均分子量）は、特に限定されないが、例えば、６００〜７００００であることが好ましく、２０００〜４００００であることがより好ましい。層状物質含有液中において熱分解性高分子化合物が分散又は溶解されやすいからである。

【0117】

層状物質含有液中における熱分解性高分子化合物の含有量は、特に限定されないが、例えば、５重量％〜９５重量％であることが好ましく、２０重量％〜７５重量％であることがより好ましい。

【0118】

尚、高分子化合物は、加水分解性高分子化合物の性質及び熱分解性高分子化合物の性質の双方を有する高分子化合物のうちのいずれか１種類または２種類以上を含んでいてもよい。この高分子化合物は、いわゆる加水分解性熱分解性高分子化合物であり、水との反応に起因して分解する性質を有していると共に、熱に起因して分解する性質も有している。

【0119】

＜１−３．層状物質＞
層状物質は、上記したように、層状の薄い物質であり、いわゆるナノシートである。

【0120】

この層状物質は、単層に限らず、層数が十分に少なければ、多層でもよい。尚、ここで説明する層状物質は、後述する層状物質含有液の製造工程において、複数の層状物質が積層された多層構造を有する積層物から剥離したものである。尚、層状物質の種類は、１種類だけでもよいし、２種類以上でもよい。

【0121】

層状物質は、１種類の元素だけを構成元素として含んでいる物質（単元素層状物質）でもよいし、２種類以上の元素を構成元素として含んでいる物質（多元素層状物質）でもよい。但し、多元素層状物質では、複数の層のうちの一部又は全部が２種類以上の元素を構成元素として含んでいてもよい。

【0122】

単元素層状物質の種類は、特に限定されない。この単元素層状物質は、例えば、グラファイト類等である。グラファイト類の具体例は、天然黒鉛、膨張化黒鉛、人造黒鉛及び熱分解黒鉛等である。

【0123】

多元素層状物質の種類は、特に限定されない。この多元素層状物質は、例えば、金属カルコゲン化物、金属酸化物・金属オキシハロゲン化物、金属リン酸塩、粘土鉱物・ケイ酸塩、複水酸化物、層状チタン酸化物、層状ペロブスカイト酸化物及び窒化ホウ素類等である。

【0124】

金属カルコゲン化物の具体例は、ＭＸ（Ｍは、Ｇａ、Ｇｅ及びＩｎ等である。Ｘは、Ｓ、Ｓｅ及びＴｅ等である。）、ＭＸ₂ （Ｍは、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｈｆ、Ｖ、Ｎｂ、Ｔａ、Ｍｏ及びＷ等である。Ｘは、Ｓ、Ｓｅ及びＴｅ等である。）及びＭＰＸ₃ （Ｍは、Ｍｇ、Ｖ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｚｎ、Ｃｄ及びＩｎ等である。Ｘは、Ｓ、Ｓｅ及びＴｅ等である。）等である。

【0125】

金属酸化物・金属オキシハロゲン化物の具体例は、Ｍ_x Ｏ_y （Ｍは、Ｔｉ、Ｍｎ、Ｍｏ及びＶ等である。）、ＭＯＸＯ₄ （Ｍは、Ｔｉ、Ｖ、Ｃｒ及びＦｅ等である。Ｘは、Ｐ及びＡｓ等である。）、ＭＯＸ（Ｍは、Ｔｉ、Ｖ、Ｃｒ及びＦｅ等である。Ｘは、Ｃｌ及びＢｒ等である。）、ＬｎＯＣｌ（Ｌｎは、Ｙｂ、Ｅｒ及びＴｍ等である。）、Ｋ［Ｃａ₂ Ｎａ_n-3 Ｎｂ_n Ｏ_3n+1］（ｎは、３≦ｎ＜７を満たす。）で表されるニオブ酸塩、及びチタン酸塩等である。尚、Ｍ_x Ｏ_y の具体例は、ＭｏＯ₃ 、Ｍｏ₁₈Ｏ₅₂、Ｖ₂ Ｏ₅ 、ＬｉＮｂＯ₂ 及びＬｉ_x Ｖ₃ Ｏ₈ 等である。チタン酸塩の具体例は、Ｋ₂ Ｔｉ₄ Ｏ₉ 及びＫＴｉＮｂＯ₅ 等である。

【0126】

金属リン酸塩の具体例は、Ｍ（ＨＰＯ₄ ）₂ （Ｍは、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｃｅ及びＳｎ等である。）及びＺｒ（ＲＯＰＯ₃ ）₂ （Ｒは、Ｈ、Ｒｈ及びＣＨ₃ 等である。）等である。

【0127】

粘土鉱物・ケイ酸塩の具体例は、スメクタイト族、カオリン族、パイロフィライト−タルク、バーミキュライト、雲母群、脆雲母群、緑泥石群、セピオライト−パリゴルスカイト、イモゴライト、アロフェン、ヒシンゲライト、マガディアイト及びカネマイト等である。尚、スメクタイト族の具体例は、モンモリロナイト及びサポナイト等である。カオリン族の具体例は、カオリナイト等である。

【0128】

複水酸化物の具体例は、［Ｍ²⁺_1-x Ｍ³⁺_x （ＯＨ）₂ ］［Ａｎ^- ］_x/n ・ｚＨ₂ Ｏ（Ｍ²⁺は、Ｍｇ²⁺及びＺｎ²⁺等である。Ｍ³⁺は、Ａｌ³⁺及びＦｅ³⁺等である。Ａｎ^- は、任意のアニオンである。）等である。

【0129】

層状チタン酸化物の具体例は、二チタン酸カリウム（Ｋ₂ Ｔｉ₂ Ｏ₅ ）及び四チタン酸カリウム（Ｋ₂ Ｔｉ₄ Ｏ₉ ）等である。

【0130】

層状ペロブスカイト酸化物の具体例は、ＫＣａ₂ Ｎｂ₃ Ｏ₁₀、ＫＳｒ₂ Ｎｂ₃ Ｏ₁₀及びＫＬａＮｂ₂ Ｏ₇ 等である。

【0131】

窒化ホウ素類は、窒素（Ｎ）及びホウ素（Ｂ）を構成元素として含む化合物の総称である。この窒化ホウ素類の具体例は、窒化ホウ素（ＢＮ）及び窒化炭素ホウ素（ＢＣＮ）等である。

【0132】

尚、層状物質の平均粒径は、特に限定されないが、中でも、１００μｍ以下であることが好ましく、１μｍ〜１００μｍであることがより好ましい。層状物質の分散性等が向上するからである。この平均粒径は、いわゆるメジアン径（累積５０％に相当するＤ５０）である。

【0133】

＜１−４．他の材料＞
尚、層状物質含有液は、上記したイオン液体、高分子化合物及び層状物質と一緒に、他の材料のうちのいずれか１種類又は２種類以上を含有していてもよい。

【0134】

他の材料は、例えば、溶媒（イオン液体を除く）である。この溶媒は、例えば、水性溶媒及び有機溶剤等である。水性溶媒の具体例は、水及びエタノール等である。有機溶剤の種類は、特に限定されない。

【0135】

＜２．層状物質含有液の製造方法＞
次に、上記した層状物質含有液の製造方法に関して説明する。尚、以下では、複数の層状物質が積層された多層構造を有する物質を「層状積層物」という。

【0136】

＜２−１．層状物質含有液の調製＞
層状物質含有液を調製する場合には、最初に、イオン液体と高分子化合物と層状積層物とを含有する溶液（層状積層物含有液）を調製する。この場合には、上記したように、高分子化合物が加水分解性高分子化合物及び熱分解性高分子化合物のうちの一方又は双方を含むようにする。

【0137】

具体的には、例えば、イオン液体に高分子化合物を添加して、そのイオン液体中に高分子化合物を分散又は溶解させる。

【0138】

続いて、高分子化合物が分散又は溶解されたイオン液体に層状積層物を添加して、そのイオン液体中に層状積層物を分散させる。この場合には、必要に応じて、イオン液体を撹拌してもよい。これにより、層状積層物含有液が得られる。

【0139】

最後に、層状積層物含有液に、音波及び電波のうちの一方又は双方を照射する。

【0140】

音波の種類は、特に限定されないが、中でも、超音波を用いることが好ましい。層状積層物含有液中において、層状積層物から層状物質が剥離しやすくなるからである。超音波を用いる場合には、例えば、任意の超音波分散機を使用可能であるが、中でも、ホーンタイプの超音波分散機を用いることが好ましい。超音波の周波数、振幅及び照射時間等の条件は、特に限定されない。一例を挙げると、周波数は１０ｋＨｚ〜１ＭＨｚ、振幅は１μｍ〜１００μｍ（ゼロツーピーク値）であると共に、照射時間は１分間以上、好ましくは１分間〜６時間である。

【0141】

電波の種類は、特に限定されないが、中でも、マイクロ波を用いることが好ましい。層状積層物含有液中において、層状積層物から層状物質が剥離しやすくなるからである。マイクロ波を用いる場合には、例えば、任意のマイクロ波オーブンを使用可能である。マイクロ波の出力、周波数、及び照射時間等の条件は、特に限定されない。一例を挙げると、出力は５００Ｗ、周波数は２．４ＧＨｚであると共に、照射時間は１０秒間以上、好ましくは１０秒間〜１０分間である。但し、出力が１Ｗ〜１００Ｗ、周波数が２．４ＧＨｚ、照射時間が０．２時間〜４８時間である低エネルギーのマイクロ波を用いてもよい。

【0142】

この照射処理により、層状積層物含有液中では、層状積層物から１又は２以上の層状物質が剥離すると共に、その層状物質がイオン液体中に分散されるため、層状物質含有液が得られる。この層状物質含有液中には、層状積層物が残存していてもよいし、残存していなくてもよい。

【0143】

尚、照射工程では、上記した照射条件（周波数等）を変更することで、層状物質の剥離量、即ち層状物質含有液の濃度を制御できる。このため、層状物質の剥離量が増大するように照射条件を設定することで、高濃度の層状物質含有液が得られる。具体的には、照射時間を長くすれば、層状物質の剥離量が増大するため、層状物質含有液の濃度が高くなる。これにより、層状物質含有液の濃度は、最大で１０ｍｇ／ｃｍ³ （＝１０ｍｇ／ｍｌ）以上、好ましくは２０ｍｇ／ｃｍ³ （＝２０ｍｇ／ｍｌ）以上、より好ましくは４０ｍｇ／ｃｍ³ （＝４０ｍｇ／ｍｌ）以上になる。

【0144】

又は、最後に、層状積層物含有液を加熱する。この場合には、層状積層物含有液を撹拌することが好ましい。層状積層物含有液が均一に加熱されやすくなるからである。

【0145】

加熱方法は、特に限定されないが、例えば、層状積層物含有液を直接的に加熱する方法（直接加熱法）及び層状積層物含有液を間接的に加熱する方法（間接加熱法）等である。直接加熱法では、例えば、層状積層物含有液が収容された容器中にヒータ等を投入して、そのヒータ等を用いて層状積層物含有液を加熱する。間接加熱法では、例えば、加熱器具のうちのいずれか１種類又は２種類以上を用いて、層状積層物含有液が収容された容器を加熱する。この加熱器具としては、例えば、オイルバス、オーブン及びホットプレート等を使用可能である。加熱温度及び加熱時間等の条件は、特に限定されない。一例を挙げると、加熱温度は、７０℃〜３００℃であることが好ましく、１００℃〜２００℃であることがより好ましい。加熱時間は、０．１時間〜５０時間であることが好ましく、１時間〜１０時間であることがより好ましい。

【0146】

この加熱処理により、層状積層物含有液中では、層状積層物から１又は２以上の層状物質が剥離すると共に、その層状物質がイオン液体中に分散されるため、層状物質含有液が得られる。この層状物質含有液中には、層状積層物が残存していてもよいし、残存していなくてもよい。

【0147】

上記したように、層状物質含有液を得るためには、層状積層物含有液に音波等を照射してもよいし、層状積層物含有液を加熱してもよい。中でも、層状積層物含有液を加熱することが好ましい。加熱処理は照射処理よりも簡単であるため、層状物質含有液を得るための効率（生産性）が向上するからである。

【0148】

＜２−２．層状物質含有液の精製＞
層状物質含有液を調製した後、必要に応じて、その層状物質含有液を精製してもよい。

【0149】

層状物質含有液を精製する場合には、例えば、遠心分離法、ソックスレー法及びクロスフロー濾過法等を用いて層状物質を単離精製する。但し、他の方法を用いて層状物質含有液を精製してもよい。

【0150】

中でも、遠心分離法が好ましい。層状物質含有液中から層状物質を容易に単離精製できるからである。この場合には、例えば、任意の遠心分離機を使用可能であり、その遠心分離条件は、任意に設定可能である。この遠心分離処理により、層状物質含有液は、例えば、残存する層状積層物及び不純物等を含む固相と、層状物質を含む液相（上澄み液）とに分離される。尚、層状物質含有液を遠心分離する場合には、その層状物質含有液のうちの一部だけを遠心分離してもよいし、全部を遠心分離してもよい。

【0151】

この遠心分離処理の後、層状物質含有液から液相を回収してもよい。これにより、層状物質含有液から不純物等が除去されるため、その層状物質含有液が精製される。この場合には、遠心分離条件を変更することで、層状物質含有液の濃度（層状物質の純度）を調整できる。

【0152】

＜３．作用及び効果＞
上記した層状物質含有液及びその製造方法によれば、イオン液体と高分子化合物（加水分解性高分子化合物及び熱分解性高分子化合物のうちの一方又は双方を含む。）と層状積層物と含有する層状積層物含有液に音波等を照射し、又は層状積層物含有液を加熱している。この場合には、層状積層物含有液の調製処理、照射処理及び加熱処理という簡単な処理だけを用いているにも関わらず、層状積層物から層状物質が簡単に剥離するため、その層状物質がイオン液体中において高濃度に分散される。しかも、層状物質は安定かつ再現性よく剥離するため、その層状物質の層数は均一化する。また、剥離時において層状物質は破損しにくいため、その層状物質の面積は十分に大きくなる。よって、高品質な層状物質を容易に得ることができる。

【0153】

特に、高分子化合物が加水分解性高分子化合物を含んでおり、その加水分解性高分子化合物がエーテル結合等を含んでいれば、照射処理及び加熱処理により層状積層物から層状物質が剥離しやすくなるため、より高い効果を得ることができる。

【0154】

また、照射処理において、音波として超音波、電波としてマイクロ波を用いれば、層状積層物から層状物質から剥離しやすくなるため、より高い効果を得ることができる。

【実施例】

【0155】

以下、本発明の実施例に関して詳細に説明する。説明する順序は、下記の通りである。但し、本発明の態様は、ここで説明する態様に限定されない。

【0156】

１．層状物質含有液の製造
２．層状物質含有液の評価

【0157】

＜１．層状物質含有液の製造＞
（実験例１）
以下の手順により、層状物質含有液を製造した。ここでは、層状積層物から層状物質を剥離させる方法として、層状積層物含有液に電波（マイクロ波）を照射する処理を用いた。

【0158】

最初に、イオン液体（下記の化合物１）７４質量部と、高分子化合物（加水分解性高分子化合物）であるポリエチレングリコール１（和光純薬工業株式会社製のＰＥＧ−２００００，重量平均分子量＝約２００００）２６質量部とを混合して、そのイオン液体中に加水分解性高分子化合物を溶解させた。この化合物１は、ヘキサフルオロリン酸・１−ブチル−３−メチルイミダゾリウム（ＢＭＩＭ−ＰＦ₆ ）である。

【0159】

【化5】

【0160】

続いて、混合液中に層状積層物（和光純薬工業株式会社製の天然黒鉛，２θ＝約２７°）を分散させて、混合物を得た。この場合には、混合液中における層状積層物の含有量を２５ｍｇ／ｃｍ³ （＝２５ｍｇ／ｍｌ）とした。続いて、乳鉢を用いて混合物を磨り潰して（１５分間）、層状積層物含有液を得た。尚、上記した「２θ」は、ＸＲＤ法の分析結果（ＸＲＤチャート）において、層状積層物の存在に起因して生じるピークの位置（回折角２θ）を表している。この「２θ」の意味は、以降においても同様である。

【0161】

続いて、マイクロウェーブ合成装置（バイオタージ・ジャパン株式会社製Initiator⁺ ）用のバイアル（０．５ｃｍ³ ＝０．５ｍｌ）に層状積層物含有液（０．６０ｇ）を採取した後、そのバイアルを密閉した。最後に、マイクロウェーブ合成装置を用いて層状積層物含有液にマイクロ波を照射した。この場合には、温度＝１７０℃、照射時間＝３０分間とした。これにより、層状物質含有液が得られた。

【0162】

（実験例２）
高分子化合物（加水分解性高分子化合物）を用いなかったことを除き、実験例１と同様の手順により層状物質含有液を得た。

【0163】

（実験例３）
層状積層物から層状物質を剥離させる方法として、層状積層物含有液を加熱する処理を用いた。この場合には、層状積層物含有液にマイクロ波を照射する代わりに、層状積層物含有液を加熱したことを除き、実験例１と同様の手順を経た。具体的には、茄子型フラスコに層状積層物含有液（５ｃｍ³ ＝５ｍｌ）を採取した後、オイルバス（１３０℃）を用いてオイルを撹拌しながら茄子型フラスコを加熱（６時間）した。

【0164】

（実験例４）
層状積層物の含有量を２００ｍｇ／ｃｍ³ （＝２００ｍｇ／ｍｌ）に変更したことを除き、実験例３と同様の手順により層状物質含有液を得た。

【0165】

（実験例５）
高分子化合物（加水分解性高分子化合物）を用いなかったことを除き、実験例３と同様の手順により層状物質含有液を得た。

【0166】

（実験例６〜３６）
表１〜表３に示したように、イオン液体の種類、高分子化合物の種類、層状積層物の種類及び剥離方法等を変更したことを除き、実験例１，３，４と同様の手順により層状物質含有液を得た。

【0167】

イオン液体としては、下記の化合物２〜化合物９を用いた。化合物２は、塩化１−メチル−３−ブチルイミダゾリウムである。化合物３は、ヘキサフルオロリン酸・ビス（（トリフルオロメチル）スルホニル）アミド・１−ブチル−３−メチルイミダゾリウムである。化合物４は、ヘキサフルオロリン酸・１−ベンジル−３−メチルイミダゾリウムである。化合物５は、ヘキサフルオロリン酸・１，３−ジエトキシイミダゾリウムである。化合物６は、ヘキサフルオロリン酸・１，３−ジプロパルギルイミダゾリウムである。化合物７は、ヘキサフルオロリン酸・１−ブチル−２，３−ジメチルイミダゾリウムである。化合物８は、ヘキサフルオロリン酸・１−（４−ヒドロキシブチル）−３−メチルイミダゾリウムである。化合物９は、ヘキサフルオロリン酸・１，１’−（（エタン−１，２−ジイルビス（オキシ））ビス（エタン−２，１−ジイル））ビス（３−ブチルイミダゾリウム）である。

【0168】

【化6】

【0169】

【化7】

【0170】

【化8】

【0171】

【化9】

【0172】

【化10】

【0173】

【化11】

【0174】

【化12】

【0175】

【化13】

【0176】

高分子化合物（加水分解高分子化合物）としては、ポリエチレングリコール２（和光純薬工業株式会社製のＰＥＧ−２０００，重量平均分子量＝約２０００）、ポリエチレングリコール３（和光純薬工業株式会社製のＰＥＧ−６００，重量平均分子量＝約６００）、ポリエチレングリコール４（和光純薬工業株式会社製のＰＥＧ−６０００，重量平均分子量＝約６０００）、ポリエーテルポリオール１（株式会社ＡＤＥＫＡ製のＰ−３０００，重量平均分子量＝約５０００）、ポリエーテルポリオール２（株式会社ＡＤＥＫＡ製のＳＰ−６００，重量平均分子量＝約４００）、ジオール型ポリアルキレングリコール（株式会社ＡＤＥＫＡ製のＰＨ−２０００，重量平均分子量＝約２３０００）、メチルセルロース（東京化成工業株式会社製の１０％水溶液（９０ｍＰａ・ｓ〜１１０ｍＰａ・ｓ，５％，トルエン：エタノール＝８０：２０，２５℃））、グアガム（シグマアルドリッチジャパン合同会社製，重量平均分子量＝約８５０００〜１２４０００）を用いた。

【0177】

高分子化合物（熱分解性高分子化合物）としては、ポリビニルアルコール（株式会社クラレ製のＰＶＡ−２１７）、ポリビニルアセテート（和光純薬工業株式会社製の５０％メタノール溶液，重合度＝１５００，）、ポリメチルメタクリレート（日本合成化学工業株式会社製）を用いた。

【0178】

層状積層物としては、三津和化学薬品株式会社製の硫化スズ（ＩＶ）（ＳｎＳ₂ ，２θ＝約１５°）、三津和化学薬品株式会社製のテルル化モリブデン（ＭｏＴｅ₂ ，２θ＝約１２．６°）、三津和化学薬品株式会社製の硫化ゲルマニウム（ＩＩ）（ＧｅＳ，２θ＝約３４．１°）、三津和化学薬品株式会社製の硫化ジルコニウム（ＺｒＳ₂ ，２θ＝約１５．１°）、三津和化学薬品株式会社製のセレン化ニオブ（ＮｂＳｅ₂ ，２θ＝約１４°）、和光純薬株式会社製の合成雲母（２θ＝約６．２°）、和光純薬株式会社製のタルク（２θ＝約９．４°）、伊藤黒鉛工業株式会社製の膨張化黒鉛ＥＣ１５００（２θ＝約２７°）を用いた。

【0179】

＜２．層状物質含有液の評価＞
Ｘ線回折（ＸＲＤ）法（集中法）を用いて、層状物質含有液を分析した。この場合には、照射処理前の層状物質含有液、照射処理後の層状物質含有液、加熱処理前の層状物質含有液及び加熱処理後の層状物質含有液のそれぞれを試料板の表面に塗布して、分析用サンプルを作製した。

【0180】

ＸＲＤ法の分析結果（ＸＲＤチャート）では、層状積層物の種類ごとに、上記した２θの値の近傍に、その層状積層物の存在に起因して生じるピークが検出された。

【0181】

このＸＲＤチャートに基づいて、照射処理後及び加熱処理後におけるピークの強度を調べたところ、表１〜表３に示した結果が得られた。この場合には、照射処理前及び加熱処理前におけるピークの強度を１００として、照射処理後及び加熱処理後におけるピークの強度の換算値（規格化強度）を求めた。

【0182】

【表1】

【0183】

【表2】

【0184】

【表3】

【0185】

層状積層物含有液が高分子化合物（加水分解性高分子化合物又は熱分解性高分子化合物）を含んでいない場合（実験例２，５）には、剥離方法（照射処理又は加熱処理）に依存せずに、規格化強度が１００のままであった。この結果は、照射処理及び加熱処理を経ても、層状積層物の存在に起因するピークの強度が変化しなかったことを表している。即ち、層状積層物含有液中において、層状積層物から層状物質が剥離しなかった。

【0186】

これに対して、層状積層物含有液が高分子化合物（加水分解性高分子化合物又は熱分解性高分子化合物）を含んでいる場合（実験例１，３，４，６〜３６）には、層状積層物の種類及び剥離方法に依存せずに、規格化強度が１００未満になった。この結果は、照射処理及び加熱処理を経ることで、層状積層物の存在に起因するピークの強度が減少したことを表している。即ち、層状積層物含有液中において、層状積層物から層状物質が剥離した。

【0187】

特に、層状積層物含有液が高分子化合物を含んでいる場合には、剥離方法として加熱処理を用いた場合（実験例３）よりも照射方法を用いた場合（実験例１）において、規格化強度がより減少した。即ち、剥離方法として加熱処理を用いると、層状積層物から層状物質がより剥離した。

【0188】

尚、加水分解性高分子化合物と熱分解性高分子化合物とを併用した場合に関しては、具体的に検証していない。しかしながら、上記したように、加水分解性高分子化合物を用いた場合において、層状積層物から層状物質が剥離しやすくなる。同様に、熱分解性高分子化合物を用いた場合においても、層状積層物から層状物質が剥離しやすくなる。しかも、上記したように層状積層物から層状物質が剥離しやすくなる傾向を考えると、加水分解性高分子化合物と熱分解性高分子化合物とを併用した場合において層状積層物から層状物質が剥離しにくくなる理由は、特に考えられない。よって、加水分解性高分子化合物と熱分解性高分子化合物とを併用した場合においても、層状積層物から層状物質が剥離しやすくなるはずである。

【0189】

これらの結果から、イオン液体と高分子化合物（加水分解性高分子化合物及び熱分解性高分子化合物のうちの一方又は双方を含む。）と層状積層物とを含有する層状積層物含有液に電波等を照射し、又は層状積層物含有液を加熱すると、層状物質が簡単に得られた。

【0190】

以上、実施形態及び実施例を挙げながら本発明を説明したが、本発明は実施形態及び実施例において説明した態様に限定されず、種々の変形が可能である。

【0191】

本出願は、日本国特許庁において２０１５年３月１８日に出願された日本特許出願番号第２０１５−０５４５５６号を基礎として優先権を主張するものであり、この出願のすべての内容を参照によって本出願に援用する。

【0192】

当業者であれば、設計上の要件や他の要因に応じて、種々の修正、コンビネーション、サブコンビネーション、及び変更を想到し得るが、それらは添付の請求の範囲の趣旨やその均等物の範囲に含まれるものであることが理解される。