特許 6784106 単結晶育成装置および単結晶の製造方法

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】6784106

(24)【登録日】2020年10月27日

(45)【発行日】2020年11月11日

(54)【発明の名称】単結晶育成装置および単結晶の製造方法

(51)【国際特許分類】

   C30B 15/00 20060101AFI20201102BHJP

   C30B 29/20 20060101ALI20201102BHJP

【ＦＩ】

   C30B15/00 Z

   C30B29/20

【請求項の数】8

【全頁数】14

(21)【出願番号】特願2016-174518(P2016-174518)

(22)【出願日】2016年9月7日

(65)【公開番号】特開2018-39694(P2018-39694A)

(43)【公開日】2018年3月15日

【審査請求日】2019年4月9日

(73)【特許権者】

【識別番号】000183303

【氏名又は名称】住友金属鉱山株式会社

(74)【代理人】

【識別番号】100067736

【弁理士】

【氏名又は名称】小池 晃

(74)【代理人】

【識別番号】100192212

【弁理士】

【氏名又は名称】河野 貴明

(74)【代理人】

【識別番号】100204032

【弁理士】

【氏名又は名称】村上 浩之

(74)【代理人】

【識別番号】100096677

【弁理士】

【氏名又は名称】伊賀 誠司

(72)【発明者】

【氏名】石川 治男

(72)【発明者】

【氏名】槇 孝一郎

【審査官】 手島 理

(56)【参考文献】

【文献】 特開平０５−２３８８７５（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２０１１−１２６７３８（ＪＰ，Ａ）

(58)【調査した分野】（Int.Cl.，ＤＢ名）

Ｃ３０Ｂ １／００−３５／００

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

チョクラルスキー法により、酸化物単結晶を製造する単結晶育成装置であって、
前記酸化物単結晶の原料を融解させた融液を貯留する坩堝と、
前記坩堝の周囲に配置され、前記酸化物単結晶の原料を加熱するヒーターと、
前記坩堝の軸心の上方に、前記酸化物単結晶の種結晶が取り付けられた引上げ軸とを備え、
前記坩堝の融液面には、円形リングの外周から前記坩堝の内周面まで放射状に延在した複数枚の整流板が等間隔に設けられる整流部材を、該円形リングが前記坩堝の軸心の上方に位置するように配置し、
前記円形リングの内径は、前記種結晶の径よりも大きい単結晶育成装置。

【請求項2】

前記円形リングの内径は、前記種結晶の径より２倍以上である請求項１記載の単結晶育成装置。

【請求項3】

前記整流部材の整流板は、６枚または８枚取り付けられる請求項１または請求項２記載の単結晶育成装置。

【請求項4】

前記整流板の浸漬率が、０．４以上０．８以下である請求項１ないし請求項３のいずれか１項記載の単結晶育成装置。

【請求項5】

前記坩堝の直径が３５０ｍｍ以上４５０ｍｍ以下である場合には、該坩堝の高さが４００ｍｍ以上８００ｍｍ以下である請求項１ないし請求項４のいずれか１項記載の単結晶育成装置。

【請求項6】

前記酸化物単結晶が、サファイア単結晶である請求項１ないし請求項５のいずれか１項記載の単結晶育成装置。

【請求項7】

チョクラルスキー法により、酸化物単結晶を製造する酸化物単結晶の製造方法であって、
前記酸化物単結晶の原料を、該原料の融点を超える温度により、坩堝内にて溶融した融液の状態で保持する加熱工程と、
前記酸化物単結晶の種結晶の径よりも大きい円形リングの外周から前記坩堝の内周面まで放射状に延在した複数枚の整流板が等間隔に設けられる整流部材を、該円形リングが前記坩堝の軸心の上方に位置するように配置する設置工程と、
前記坩堝の軸心の上方に、前記種結晶が取り付けられた引上げ軸を配置し、該種結晶を前記融液面の中心に接触させることにより、前記酸化物単結晶を育成する育成工程と、
前記整流部材を取り外す除去工程と、
前記酸化物単結晶を支持する前記引上げ軸を、上昇させる引上げ工程とを有し、
前記設置工程では、前記坩堝の融液面に前記整流部材を配置することにより、該融液面の中心に向って前記融液が対流されるように制御する単結晶の製造方法。

【請求項8】

前記育成工程後に、前記酸化物単結晶が成長したことを検査する検査工程をさらに設ける請求項７記載の単結晶の製造方法。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、単結晶育成装置および単結晶の製造方法に関するものであり、特にサファイア単結晶において好適なものである。

【背景技術】

【0002】

サファイア単結晶は、酸化アルミニウムのコランダム構造を有する結晶体であり、優れた機械的及び熱的特性、化学安定性、光透過性を有することから、多くの分野ですでに利用されている。特に、サファイア単結晶は、光学分野におけるシリコン・オン・サファイア（ＳＯＳ）デバイス用の基板として用いられており、これらの用途の重要性が高まるに応じてその需要が飛躍的に伸びてきている。

【0003】

従来からサファイア単結晶を製造する方法として、様々な結晶製造法（ＥＦＧ法、Ｋｙ法、ＶＨＧＨ法、ＨＥＭ法、アークエナジー法、ＣＺ法等）が検討されてきた。その中で、単結晶から、基板上に加工し、表面研磨することにより品質的にもコスト的にも有効な単結晶製造方法としては、チョクラルスキー法（ＣＺ法）が代表的な方法である。ＣＺ法は、サファイア原料を坩堝内で融解し、その原料を溶融させた融液面に種結晶を接触させて、徐々に引上げることにより単結晶を育成する方法である。

【0004】

例えば、特許文献１では、サファイア単結晶を育成するため、カーボン系ヒーターを用いたチャンバーと、そのチャンバー内に設置されるモリブデン製の坩堝とを構成するサファイア単結晶製造装置が記載されている。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0005】

【特許文献1】特開２０１１−１９５４２３号公報

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0006】

単結晶製造装置では、自然対流により坩堝周辺から融液面の中心に向かう流れとなっており、融液面の中心が最低温度位置となるため、この中心において種付けすることが必要となる。しかしながら、単結晶製造装置では、サファイア単結晶の原料の融点が２０００℃を超えるため、融液の流れが非常に不安定でなりうるので、融液の流れを制御していない場合には、融液面の最低温度の位置が中心からずれ、種付けがうまくいかず、単結晶の収率が悪くなるおそれがある。

【0007】

そこで、本発明は、上述の従来の問題点を解決し、融液面の最低温度位置が確実に中心になるようにして、安定な種付けを行うことが可能な単結晶育成装置および酸化物単結晶の製造方法を提供することを目的とする。

【課題を解決するための手段】

【0008】

すなわち、本発明の一態様に係る単結晶育成装置は、チョクラルスキー法により、酸化物単結晶を製造する単結晶育成装置であって、前記酸化物単結晶の原料を融解させた融液を貯留する坩堝と、前記坩堝の周囲に配置され、前記酸化物単結晶の原料を加熱するヒーターと、前記坩堝の軸心の上方に、前記酸化物単結晶の種結晶が取り付けられた引上げ軸とを備え、前記坩堝の融液面には、円形リングの外周から前記坩堝の内周面まで放射状に延在した複数枚の整流板が等間隔に設けられる整流部材を、前記坩堝の軸心の上方に該円形リングが位置するように配置し、前記円形リングの内径は、前記種結晶の径よりも大きいことを特徴とする。

【0010】

また、本発明の一態様に係る単結晶育成装置では、円形リングの内径は、前記種結晶の径より２倍以上であることが好ましい。

【0011】

また、本発明の一態様に係る単結晶育成装置では、前記整流部材の整流板は、等間隔に６枚または８枚取り付けられることが好ましい。

【0012】

また、本発明の一態様に係る単結晶育成装置では、前記整流板の浸漬率が、０．４以上０．８以下であることが好ましい。

【0013】

また、本発明の一態様に係る単結晶育成装置では、前記坩堝の直径が３５０ｍｍ以上４５０ｍｍ以下である場合には、該坩堝の高さが４００ｍｍ以上８００ｍｍ以下であることが好ましい。

【0014】

また、本発明の一態様に係る単結晶育成装置では、前記酸化物単結晶が、サファイア単結晶であることが好ましい。

【0015】

本発明の他の態様に係る単結晶の製造方法は、チョクラルスキー法により、酸化物単結晶を製造する酸化物単結晶の製造方法であって、前記酸化物単結晶の原料を、該原料の融点を超える温度により、坩堝内にて溶融した融液の状態で保持する加熱工程と、前記酸化物単結晶の種結晶の径よりも大きい円形リングの外周から前記坩堝の内周面まで放射状に延在した複数枚の整流板が等間隔に設けられる整流部材を、該円形リングが前記坩堝の軸心の上方に位置するように配置する設置工程と、前記坩堝の軸心の上方に、前記種結晶が取り付けられた引上げ軸を配置し、該種結晶を前記融液面の中心に接触させることにより、前記酸化物単結晶を育成する育成工程と、前記整流部材を取り外す除去工程と、前記酸化物単結晶を支持する前記引上げ軸を、上昇させる引上げ工程とを有し、前記設置工程では、前記坩堝の融液面に前記整流部材を配置することにより、該融液面の中心に向って前記融液が対流されるように制御することを特徴とする。

【0016】

また、本発明の他の態様に係る単結晶の製造方法では、前記育成工程後に、前記酸化物単結晶が成長したことを検査する検査工程をさらに設けることが好ましい。

【発明の効果】

【0017】

本発明によれば、融液の流れが安定して中心に向かうようになり、確実に同じ状態で種付けができ、形状の良好な結晶が安定して育成できる。

【図面の簡単な説明】

【0018】

【図1】従来の単結晶育成装置を示す概略断面図である。

【図2】（Ａ）は本発明の一実施形態に係る単結晶育成装置を示す概略断面図であり、（Ｂ）は本発明の一実施形態に係る単結晶育成装置に備わる坩堝を示す概略断面図である。

【図3】（Ａ）は本発明の一実施形態に係る単結晶育成装置の整流部材を示す斜視図であり、（Ｂ）は発明の一実施形態に係る単結晶育成装置の整流部材を示す斜視図である。

【図4】本発明の一実施形態に係る単結晶育成装置に備わる坩堝に貯留される融液の速度分布を示す図であり、融液の流れと整流板の位置関係を示すものである。

【図5】本発明の一実施形態に係る単結晶の製造方法の概略を示すフロー図である。

【図6】（Ａ）は実施例１における融液面上の温度分布を示す図であり、（Ｂ）は実施例１における融液面上の中央部における温度分布を示す拡大図である。

【図7】（Ａ）は比較例１における融液面上の温度分布を示す図であり、（Ｂ）は比較例１における融液面上の中央部における温度分布を示す拡大図である。

【発明を実施するための形態】

【0019】

以下、本発明の好適な実施の形態について詳細に説明する。なお、以下に説明する本実施形態は、特許請求の範囲に記載された本発明の内容を不当に限定するものではなく、本実施形態で説明される構成の全てが本発明の解決手段として必須であるとは限らない。

【0020】

［１．概要］
従来から、サファイア原料融液からチョクラルスキー法によりサファイア単結晶を製造するには、図１に示すようなサファイア単結晶育成装置１００が用いられる。

【0021】

この単結晶育成装置１００は、チャンバー１１０内に設置される断熱材１２０及びヒーター１３０で囲まれる空間にサファイア原料を充填する坩堝１４０が設置される。原料融液の表面が一定の位置を維持するために、坩堝１４０は、坩堝台１５０および坩堝軸１６０により支持され、チャンバー１１０上部から断熱材１２０の上面部の開口を通じて、融液１４１の上表面に結晶軸１７０を介して種結晶１７１を接触させ、結晶軸１７０及び種結晶１７１を引上げることによりサファイア単結晶を育成する。

【0022】

この単結晶の育成において、まず種結晶１７１を融液面の中心位置につけ、種結晶１７１の先端に結晶を析出させた後、種結晶１７１を回転させながら引上げて結晶を成長させていく。

【0023】

融液の流れが不安定であると、融液面の最低温度の位置が中心からずれ、種付けがうまくいかず、単結晶の収率が悪くなる。融液面の最低温度の位置が中心からずれた場合、種結晶の中心からずれたところに結晶が成長するため、ねじれた結晶ができ結晶の歩留まりが悪くなる。また、中心軸からずれた結晶が成長していくと、回転している結晶軸のブレが大きくなり結晶軸が損傷を受ける。

【0024】

このように、サファイア単結晶である場合には、融点が２０４０℃と非常に高温であることから、炉内環境を常に監視しながら、融液面の最低温度位置に種結晶を接触させることが重要である。しかしながら、このようなきわめて高温の環境での種結晶の接触位置の制御は極めて困難な作業であった。

【0025】

この問題を解決するために、発明者らが鋭意検討した結果、坩堝内の融液面の最低温度位置を坩堝の中心の位置となるように、坩堝内融液の対流をコントロールすることが、肝要であると考え、これを達成するためには、坩堝の中心方向に向いた複数の整流板を備える整流部材を融液面に浸漬し、坩堝内融液面付近の融液を、坩堝の中心位置方向に対流を強制的に誘導することにより、可能となることを見出した。

【0026】

上記の方法により、酸化アルミニウム原料融液の坩堝表面の対流を起こさせ、坩堝中央で融液が下方に対流し、この下方に対流する中央部が融液面の最低温度位置となるので、この位置に種結晶を接触することにより容易に種付けができるようになり、また坩堝の中心位置で単結晶を均一に引上げることで温度勾配も適正な勾配とすることが可能となるため、結晶欠陥（ボイド、多結晶化）のない単結晶を高収率で得ることができる。以下、本実施の形態に係る単結晶育成装置および単結晶の製造方法についてそれぞれ説明する。

【0027】

［２−１．単結晶育成装置］
まず、本実施の形態に係る単結晶育成装置について説明する。本実施形態に係る単結晶育成装置は、ＣＺ法により、坩堝内で原料を加熱溶融して得られた融液からサファイア単結晶等の酸化物単結晶を引上げて製造する装置である。

【0028】

図２（Ａ）は本発明の一実施形態に係る単結晶育成装置を示す概略断面図であり、図２（Ｂ）は本発明の一実施形態に係る単結晶育成装置に備わる坩堝を示す概略断面図である。本実施形態に係る単結晶育成装置１は、図２（Ａ）に示すように、チャンバー１０と、坩堝２０と、ヒーター３０と、断熱材４０と、引上げ軸５０と、支持軸６０とを備えたものである。

【0029】

チャンバー１０は、略円筒形状である。このチャンバー１０は、ガス導入管（不図示）とガス排出管（不図示）を有し、例えば、単結晶成長時等の通常時はチャンバー１０の上部に取り付けられるプルチャンバー（不図示）の上方から不活性ガス等を炉内にガス導入管を介して導入し、この導入したガスを、チャンバーの底部のガス排出管から真空ポンプ（不図示）等により炉外へ排出することができる。一方、原料チャージ等の際には、ゲートバルブ（不図示）を閉めてプルチャンバー内で原料チャージ等の作業を行い、その後、プルチャンバー内をプルチャンバー用のガス排出管とガス導入管を用いてガス置換を実施できる。なお、チャンバー１０には、断熱材４０を貫通する形で覗き窓（不図示）が設けられてもよく、酸化物単結晶の引上げの状態を確認することができる。さらに、チャンバー１０には、各種温度測定手段も設けられる。

【0030】

坩堝２０は、チャンバーの内部１０に配置される。坩堝２０は、酸化物単結晶の原料を融解させた融液２１を貯留する。この坩堝２０の形状は、略円筒形状である。また、坩堝２０のサイズは、特に限定されないが、例えば坩堝２０の直径が３５０ｍｍ以上４５０ｍｍ以下である場合には、該坩堝２０の高さが４００ｍｍ以上８００ｍｍ以下であることが好ましい。このようなサイズは、坩堝２０内にて融液２１を融液面の中心に対流させるのに、構造上適している。

【0031】

サファイア単結晶をＣＺ法により育成する場合、サファイア単結晶の融点が２０４０℃であることから、単結晶の育成環境は２０００℃以上の高温となる。このような高温環境化では、坩堝２０に使用できる材質は、タングステン（Ｗ）、イリジウム（Ｉｒ）、モリブテン（Ｍｏ）、タンタル（Ｔａ）、カーボン、およびこれらの合金などのサファイア単結晶用原料の融点以上の耐熱性を有する高融点材料に限られ、中でもサファイアの熱膨張係数よりも小さい、タングステンやモリブテンが好ましい。

【0032】

図２（Ｂ）に示すように、坩堝１０内において、坩堝１０の軸心に沿って融液面に整流部材２２が配置されている。この整流部材２２は、円形リング２２ａの外周から放射状に延在した複数枚の整流板２２ｂが設けられる。本実施形態では、整流部材２２を融液面に配置することで、整流部材２２に設けた複数枚の整流板２２ｂにより、融液の対流が安定して融液面の中心に向かうようになる。そして、整流部材２２には、単結晶の育成が終了した後にこの整流部材２２を引上げるため、整流部材用引上げ軸２３が円形リング２２ａから鉛直上方に延在している。

【0033】

この整流板２２ｂの一部が融液２１に浸漬して、整流板２２ｂの浸漬率が、０．４以上０．８以下であることが好ましい。浸漬していない整流板２２ｂが融液外に露出することで、融液の対流がより安定して融液面の中心に向かうようになる。なお、浸漬率とは、整流板の高さに対する、融液に浸漬している整流板の高さの割合を示す指標である。また、整流板の先端縁とこの先端縁に対向する坩堝の内周面との間には、整流部材の取り外しを行い易いよう、０．１ｍｍ〜１．０ｍｍ程度のクリアランスが設けられている。

【0034】

この円形リング２２ａの内径は、種結晶５１の径よりも大きいことが好ましく、種結晶５１の径より２倍以上であることがより好ましい。上限値は、円形リング２２ａと坩堝２０の内径から、適宜選択することができ、円形リング２２ａの内径は、種結晶の径より４倍以下であればよい。整流部材２２に設けられる円形リング２２ａが種結晶５１を浸漬するための領域を広めに確保することでき、この領域が融液内の最低温度となる領域が広がるので、より確実に同じ状態で種付けができる。

【0035】

図３（Ａ）は本発明の一実施形態に係る単結晶育成装置の整流部材を示す斜視図であり、図３（Ｂ）は発明の一実施形態に係る単結晶育成装置の整流部材を示す斜視図である。図３（Ａ）に示す整流部材２２は、円形リング２２ａの外周から放射状に延在し、等間隔に６枚の整流板２２ｂが設けられる。この円形リング２２ａの断面は、円状、楕円状、角状が挙げられる。また、図３（Ｂ）に示す整流部材２２は、円形リング２２ａおよび保持部材２２ｃの外周から放射状に延在し、等間隔に６枚の整流板２２ｂが設けられ、この保持部材２２ｃは、円形リング２２ａが鉛直下方に筒状に延在し、整流板２２ｂが設けられていない領域には略Ｕ字型に切り欠いている。

【0036】

すなわち、整流部材２２の整流板２２ｂは、複数枚取り付けられていれば限定されないが、等間隔に６枚（図３（Ａ），（Ｂ）参照）または８枚取り付けられることが好ましい。これにより、融液面から深さ５０ｍｍ程度において、等間隔に画分された融液面付近の流れを制御することができるので、融液２１の流れがさらに安定して中心に向かうようになり、より確実に同じ状態で種付けができ、形状の良好な結晶が安定して育成できる。

【0037】

次に、図４は本発明の一実施形態に係る単結晶育成装置に備わる坩堝に貯留される融液の速度分布を示す図であり、融液の流れと整流板の位置関係を示すものである。図４によれば、融液２１の流れは、坩堝２０内の側面から融液面の両端を介して矢印方向に融液面の中心まで一定のスピードである。この融液の流れは、整流板２２ｂにより融液面の中心に向うよう制御されている。次いで、融液２１の流れは、融液面の中心近辺から非常に速くなり、他の領域よりも速いものとなる。坩堝２０内の底部まで融液２１の流れが速く、この融液２１の流れが坩堝内の底部にぶつかることで区分されるので、坩堝２０内の底部の両端へと融液２１の流れが徐々に遅くなる。このように、融液２１は、速度分布にしたがって、坩堝２０内を内回りに対流する。なお、融液２１が内回りで対流するため、この内回りの内部には、融液の流れが存在しないものとなる。

【0038】

融液内の流れは上記のように、融液面の流れは中心方向になっており、融液面付近の中心に向かう流れの深さは５０ｍｍ程度であるため、この流れを制御するには整流板２２ｂが１０ｍｍ以上は必要である。ただ５０ｍｍより深い整流板２２ｂを挿入しても効果は変わらない。したがって、整流板２２ｂの幅は１０ｍｍ以上５０ｍｍ以下とすることが好ましい。また、整流板２２ｂの厚さは、特に限定されないが、１ｍｍ以上５ｍｍ以下とすることが好ましい。融液２１の流れを阻害しないようにするためには５ｍｍ以下とする。厚すぎると整流板２２ｂの端面で中心に向かう流れが変わってしまう。また、強度的に安定した整流を行うために１ｍｍ以上とする。

【0039】

整流部材２２の材質は、特に限定されないが、サファイア単結晶をＣＺ法により育成する場合には、タングステン、イリジウム、モリブテン、タンタル、およびこれらの合金などのサファイア単結晶用原料の融点以上の耐熱性を有するものに限られ、中でもサファイアの熱膨張係数よりも小さい、タングステンやモリブテンが好ましい。

【0040】

ヒーター３０は、坩堝２０内に充填した単結晶用原料を融解するため、坩堝２０の周囲に設けられる。ヒーター３０として、特に限定されないが、抵抗加熱ヒーターが好ましい。また、ヒーター３０の代替として、加熱コイルを坩堝内に設置して、高周波誘導加熱してもよい。

【0041】

断熱材４０は、ヒーター３０の外側であり、チャンバー１０の内面に沿って設けられる。サファイア単結晶の融点は非常に高いが、断熱材４０がヒーター３０の側方のみならず上方や下方にも設けられているので、十分な保温性を確保することができ、坩堝２０内のサファイア原料を効率よく加熱することができる。

【0042】

引上げ軸５０は、坩堝２０の軸心の上方に配置される。引上げ軸５０は、酸化物単結晶の種結晶５１が取り付けられている。また、引上げ軸５０には、育成した単結晶の結晶重量を計測するために重量測定部（不図示）を設けてもよい。

【0043】

支持軸６０は、支持台６１を介して載置できよう坩堝２０を支持するために、チャンバー１０の軸心に沿って配置される。支持軸６０は、上下動が可能である。なお、支持台６１は、円板状である。この支持台６１は、耐熱性がある金属や黒鉛等が使用される。

【0044】

整流部材用引上げ軸２３、引上げ軸５０、および支持軸６０を上下動させるために、それぞれに駆動用モーター（不図示）を配置できる。また、駆動用モーター及び重量測定部は制御部（不図示）に接続しておくこともできる。

【0045】

［２−２．単結晶の製造方法］
次に、単結晶の製造方法について説明する。図５は、本発明の一実施形態に係る単結晶の製造方法の概略を示すフロー図である。本実施形態に係る単結晶の製造方法は、図５に示すように、酸化物単結晶の原料を、融液２１の状態で保持する加熱工程（以下、「加熱工程Ｓ１」ともいう。）と、整流部材２２を配置する設置工程（以下、「設置工程Ｓ２」ともいう。）と、酸化物単結晶を育成する育成工程（以下、「育成工程Ｓ３」ともいう。）と、整流部材２２を取り外す除去工程（以下、「除去工程Ｓ５」ともいう。）と、引上げ軸５０を上昇させる引上げ工程（以下、「引上げ工程Ｓ６」ともいう。）とを有する。また、本実施形態では、育成工程Ｓ３後に検査工程Ｓ４をさらに設けてもよい。以下、各工程Ｓ１〜Ｓ６についてそれぞれ説明する。

【0046】

加熱工程Ｓ１は、酸化物単結晶の原料を、この原料の融点を超える温度で、坩堝２０内で溶融した融液２１の状態で保持する工程である。

【0047】

また、本実施形態の酸化物単結晶の製造方法においては、酸化物の単結晶の中でも特にサファイア単結晶をより好適に製造できる。このため、単結晶用原料として酸化アルミニウム粉末をより好適に用いることができる。

【0048】

酸化アルミニウム粉末は、実質的にＡｌとＯの２元素からなる酸化アルミニウムである。材料純度９９．９５〜９９．９９８％程度のα−アルミナ（Ａｌ_２Ｏ_３）が好ましい。また、目的とするサファイア単結晶の種類に合わせて、ＡｌとＯのほかに、Ｔｉ、Ｃｒ、Ｓｉ、Ｃａ、Ｍｇなどを含んでいてもよい。このうちＳｉ、Ｃａ、Ｍｇなどは、焼結助剤の成分として不可避的に含まれうるが、その含有量は極力少ないことが望ましい。また、酸化アルミニウム粉末を用いる場合、その粒径や密度は特に制限されないが、取り扱い上、例えば粒径は１０ｍｍ以下であることが好ましく、５ｍｍ以下であることがより好ましい。酸化アルミニウム粉末の密度は、α−アルミナの理論密度４ｇ／ｃｍ^３に近いものが原料充填時に有利である。そのため、使用する酸化アルミニウム粉末の密度は２ｇ／ｃｍ^３以上であることが好ましく、３ｇ／ｃｍ^３以上であることがより好ましい。なお、本実施形態において、平均粒径とは、積算値５０％の粒度を意味し、たとえば、ＳＡＬＤ−７０００（株式会社島津製作所）などの粒度分布測定装置により測定することができる。

【0049】

坩堝２０内に酸化物単結晶の原料を入れた後に、真空ポンプで減圧しながら、空気を除去した後、不活性ガス（Ｎ_２ガスやＡｒガス）を流しながら坩堝２０内でこの原料を溶かす。

【0050】

加熱工程Ｓ１では、坩堝２０に単結晶用原料を入れて、ヒーター３０により坩堝２０を加熱して単結晶用原料を溶融させることができる。単結晶用原料が融点に達するまでの加熱速度は、特に制限されるわけではないが、原料が不均一に融解する事で発生する突沸現象の発生を抑制するため、急速に加熱せずに長時間かけて徐々に加熱するほうがよい。そのため、例えば１０時間以上、特に１２時間以上かけて徐々に加熱することが望ましい。

【0051】

そして、単結晶用原料が融解した後も、炉内温度を単結晶用原料の融点よりも１０℃〜２０℃高い温度で加熱を継続することが好ましい。係る温度域で加熱を継続する時間は特に限定されるものではないが、例えば３時間以上継続することが好ましく、５時間以上継続することがより好ましい。このときの温度測定は、例えばヒーター３０の外周にある断熱材４０に差し込まれた熱電対（不図示）を用いて行うことができる。

【0052】

設置工程Ｓ２は、円形リング２２ａの外周から放射状に延在した複数枚の整流板２２ｂが設けられる整流部材２２を配置する工程である。そして、坩堝２０の融液面に整流部材２２を配置することにより、融液面の中心に向って融液２１が対流されるように制御する。その結果、融液２１の対流が安定して融液面の中心に向かい、融液面の中心が最低温度位置となる。

【0053】

育成工程Ｓ３は、坩堝２０の軸心の上方に、酸化物単結晶の種結晶５１が取り付けられた引上げ軸５０を配置し、引上げ軸５０に取り付けられた種結晶５１を融液面の中心に接触することにより、酸化物単結晶を育成する工程である。具体的には、引上げ軸５０に取り付けられた種結晶５１を融液面に回転させながら下ろし、上述した融液面の中心が最低温度位置にこの種結晶５１を浸漬させる。

【0054】

検査工程Ｓ４は、酸化物単結晶が成長したことを検査する工程である。チャンバー１０に設けられた覗き窓（不図示）から、酸化物単結晶が成長したことを確認する。もし、酸化物単結晶が成長していない状態で次工程である除去工程Ｓ５において整流部材２２を取り外すと、対流が不均一となり融液面の中心がずれてしまう。そのため、後工程である引上げ工程Ｓ６において、酸化物単結晶を引上げても、引上げ軸５０からずれて結晶が成長していき軸対称からずれた形状の結晶ができ、この結晶を再溶解させる必要が生じる。

【0055】

除去工程Ｓ５は、整流部材２２を取り外す工程である。具体的には、整流部材２２を支持する整流部材用引上げ軸２３を鉛直方向に上昇させることで、整流部材２２を取り外す。これにより、次工程である引上げ工程Ｓ６において、育成した酸化物単結晶を作製するのに、整流部材２２が障害とならない。なお、整流部材用引上げ軸２３の引上げ速度は、適宜調整される。

【0056】

引上げ工程Ｓ６は、育成した酸化物単結晶を支持する引上げ軸５０を上昇させる工程である。具体的には、酸化物単結晶を支持する引上げ軸５０を、坩堝２０を回転させるとともに、酸化物単結晶を反対方向に回転させて上昇させる。これにより、坩堝２０内に内回りの融液２１の流れを維持しつつ、育成した酸化物単結晶を作製することができる。

【0057】

育成する結晶の結晶形状の調節は、育成中の結晶重量を測定し、直径や育成速度などを計算によって導き出し、引上げ軸５０の回転速度や引上げ速度を調整して行うことができる。種結晶５１は例えば、０．２ｒｐｍ〜２０ｒｐｍで回転させるとよい。また、結晶重量を適当な時間間隔で測定し、その変化をフィードバックして原料の融液２１の融液温度をコントロールできる。なお、育成工程Ｓ３により充分に単結晶が育成した後、除去工程Ｓ５を介して、坩堝１１を支持軸により下降させて、育成した単結晶を支持する引上げ軸５０を上昇させてもよい。

【0058】

このように、育成した単結晶を支持する引上げ軸５０を上昇させることにより、育成した単結晶と融液２１とを切り離すことで、酸化物単結晶を作製することができる。

【0059】

［２−３．まとめ］
以上より、本実施形態に係る単結晶育成装置１は、チョクラルスキー法により、酸化物単結晶を製造する単結晶育成装置１であって、酸化物単結晶の原料を融解させた融液２１を貯留する坩堝２０と、坩堝２０の周囲に配置され、酸化物単結晶の原料を加熱するヒーター３０と、坩堝２０の軸心の上方に、酸化物単結晶の種結晶５１が取り付けられた引上げ軸５０とを備える。そして、坩堝２０の融液面には、円形リング２２ａの外周から放射状に延在した複数枚の整流板２２ｂが設けられる整流部材２２を配置する。

【0060】

また、本実施形態に係る単結晶の製造方法は、チョクラルスキー法により、酸化物単結晶を製造する酸化物単結晶の製造方法であって、酸化物単結晶の原料を、原料の融点を超える温度により、坩堝２０内にて溶融した融液２１の状態で保持する加熱工程Ｓ１と、円形リングの外周から放射状に延在した複数枚の整流板２２ｂが設けられる整流部材２２を配置する設置工程Ｓ２と、坩堝２０の軸心の上方に、酸化物単結晶の種結晶５１が取り付けられた引上げ軸５０を配置し、種結晶５１を融液面の中心に接触させることにより、酸化物単結晶を育成する育成工程Ｓ３と、整流部材２２を取り外す除去工程Ｓ５と、酸化物単結晶を支持する引上げ軸５０を、上昇させる引上げ工程Ｓ６とを有する。そして、設置工程Ｓ２では、坩堝２０の融液面に整流部材２２を配置することにより、融液面の中心に向って融液２１が対流されるように制御する。

【0061】

本実施形態では、整流部材２２を融液面に配置することで、整流部材２２に設けた複数枚の整流板２２ｂにより、融液２１の流れが安定して融液面の中心に向かうようになる。そして、整流部材２２に備わる円形リング２２ａが種結晶５１を浸漬するための領域を確保することで、この領域が融液内の最低温度となるので、確実に同じ状態で種付けができる。その結果、本実施形態では、形状の良好な結晶が安定して育成できる。

【実施例】

【0062】

以下に、実施例を用いて本発明を具体的に説明するが、これらに制限されるものではない。

【0063】

（実施例１）
まず、実施例１では、図２（Ａ）に示した単結晶育成装置１を用いて、図２（Ｂ）に示した坩堝２０と強制対流を起こさせる８枚の整流板２２ｂを備える整流部材２２とを配置して、以下の形状の構成からなる単結晶育成装置１でシーディング時の温度分布を求めた。
・タングステン製坩堝：直径４００ｍｍ×高さ５４０ｍｍ×厚さ２ｍｍ
・融液（酸化アルミニウム）：坩堝内の融液面の高さ４８０ｍｍ
・種結晶：□２０ｍｍ×長さ１４０ｍｍ
・円形リング：直径１００ｍｍ×高さ５ｍｍ
・整流板（８枚）：長さ１３０ｍｍ×深さ３３ｍｍ×厚さ２ｍｍ

【0064】

酸化アルミニウムの融液面から整流板２２ｂを液面から３０ｍｍの深さまで浸漬した状態で、種結晶５１を種付けした。

【0065】

図６（Ａ）は実施例１における融液面上の温度分布を示す図であり、図６（Ｂ）は実施例１における融液面上の中央部における温度分布を示す拡大図である。図６（Ａ）によれば、融液面上の温度分布が８つに画分され、どの画分も略同等のものであった。また、温度分布が融液面の外周部より中央部が低いので、融液２１の対流が融液面の中心に向っていることも確認した。さらに、図６（Ｂ）によれば、黒い四角が、温度の最も低い部分と重なることを確認した。なお、図６（Ａ）および図６（Ｂ）に表される黒い四角は、種結晶５１を浸漬させている部分を示す。

【0066】

すなわち、種結晶５１の端面のほぼ中央部に最低温度部となり、良好な結晶育成が可能であることが確認できた。

【0067】

（比較例１）
次に、比較例１では、図１に示した単結晶育成装置１を用いて、整流部材２２を挿入しないこと以外、実施例１と同様の構成とした。図７（Ａ）は比較例１における融液面上の温度分布を示す図であり、図７（Ｂ）は比較例１における融液面上の中央部における温度分布を示す拡大図である。図７（Ａ）によれば、融液面上の温度分布が６つに画分されているが、これらの画分が同等のものではなかった。また、図７（Ｂ）によれば、黒い四角が、温度の最も低い部分からずれていることを確認した。なお、図６（Ａ）および図６（Ｂ）に表される黒い四角は、種結晶５１を浸漬させている部分を示す。

【0068】

したがって、整流部材２２を挿入しない場合、融液面の温度分布は図７（Ａ）および図７（Ｂ）に示すようになり、温度中心が種結晶５１の端面からずれており、結晶軸からずれた所から結晶が成長してしまうことを確認した。このまま継続すると回転軸からずれて結晶が成長していき軸対称からずれた形状の結晶ができた。このため、作成した結晶を再溶解させる必要があった。

【0069】

（実施例に基づく考察）
実施例１および比較例１の結果より、坩堝２０の融液面に整流部材２２を配置することにより、融液面の中心に融液２１の対流を向わせることができ、融液面の中心が最低温度位置となることを確認した。その結果、単結晶の収率悪化や歩留まりの低下を解消することができ、安定した種付けを行うことが可能であるといえる。

【符号の説明】

【0070】

１ 単結晶育成装置、１０ チャンバー、２０ 坩堝、２１ 融液、２２ 整流部材、２２ａ 円形リング、２２ｂ 整流板、２２ｃ 保持部材、２３ 整流部材用引上げ軸、３０ ヒーター、４０ 断熱材、５０ 引上げ軸、５１ 種結晶、６０ 支持軸、６１ 支持台、１００ 単結晶育成装置、１１０ チャンバー、１２０ 断熱材、１３０ ヒーター、１４０ 坩堝、１４１ 融液、１５０ 坩堝台、１６０ 坩堝軸、１７０ 結晶軸、１７１ 種結晶、Ｓ１ 加熱工程、Ｓ２ 設置工程、Ｓ３ 育成工程、Ｓ４ 検査工程、Ｓ５ 除去工程、Ｓ６ 引上げ工程

【図1】

【図2】

【図3】

【図4】

【図5】

【図6】

【図7】