特許 6790698 結晶育成装置及び結晶育成方法

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】6790698

(24)【登録日】2020年11月9日

(45)【発行日】2020年11月25日

(54)【発明の名称】結晶育成装置及び結晶育成方法

(51)【国際特許分類】

   C30B 15/14 20060101AFI20201116BHJP

   C30B 29/30 20060101ALN20201116BHJP

【ＦＩ】

   C30B15/14

   !C30B29/30 B

【請求項の数】11

【全頁数】12

(21)【出願番号】特願2016-198820(P2016-198820)

(22)【出願日】2016年10月7日

(65)【公開番号】特開2018-58736(P2018-58736A)

(43)【公開日】2018年4月12日

【審査請求日】2019年10月3日

(73)【特許権者】

【識別番号】000183303

【氏名又は名称】住友金属鉱山株式会社

(74)【代理人】

【識別番号】100107766

【弁理士】

【氏名又は名称】伊東 忠重

(74)【代理人】

【識別番号】100070150

【弁理士】

【氏名又は名称】伊東 忠彦

(72)【発明者】

【氏名】寺島 彰

(72)【発明者】

【氏名】東風谷 敏男

【審査官】 宮崎 園子

(56)【参考文献】

【文献】 特開平０４−３００２９４（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開平０４−０９７９８９（ＪＰ，Ａ）

【文献】 実開昭５９−１５８２９３（ＪＰ，Ｕ）

(58)【調査した分野】（Int.Cl.，ＤＢ名）

Ｃ３０Ｂ １５／１４

Ｃ３０Ｂ ２９／３０

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

原料融液を保持可能な金属製のルツボと、
該ルツボの上方に配置された金属性円筒状のアフター・ヒーターと、
前記ルツボの周囲に配置され、第１の巻ピッチで巻回された下部コイル部と、該下部コイル部と離間して上方に配置され、前記第１の巻ピッチと異なる第２の巻ピッチで巻回された上部コイル部と、該上部コイル部と前記下部コイル部とを接続するとともに、少なくとも一部が前記アフター・ヒーターの周囲に配置され、前記第１及び第２の巻ピッチよりも大きい第３の巻ピッチで巻回された粗巻コイル部と、を有する加熱用の誘導コイルと、
該誘導コイルを上下動させる昇降機構と、を有する結晶育成装置。

【請求項2】

前記第２の巻ピッチは、前記第１の巻ピッチより大きい請求項１に記載の結晶育成装置。

【請求項3】

前記誘導コイルは、前記下部コイル部の上端が前記ルツボの上端と同じ高さに配置されたときに、前記上部コイル部の下端が前記アフター・ヒーターの上端よりも上方に配置される形状を有する請求項１又は２に記載の結晶育成装置。

【請求項4】

前記昇降機構は、前記上部コイル部が前記アフター・ヒーターの周囲に配置されるように前記誘導コイルを昇降可能である請求項３に記載の結晶育成装置。

【請求項5】

下端部に種結晶を保持可能であり、該種結晶を前記原料融液に接触させて単結晶の引き上げが可能な引き上げ軸を更に有し、
前記昇降機構は、前記引き上げ軸が前記種結晶を前記原料融液に接触させて前記単結晶を引き上げる際、前記単結晶の肩部育成までは前記下部コイル部の上端が前記ルツボの上端であるとともに前記上部コイル部の下端が前記アフター・ヒーターの上端よりも上方にあるように前記誘導コイルを配置し、前記単結晶の直胴部の育成時には前記誘導コイルを下降させる請求項３又は４に記載の結晶育成装置。

【請求項6】

前記昇降機構は、前記単結晶の直胴部の育成時には前記アフター・ヒーターの周囲に前記上部コイル部が配置されるように前記誘導コイルを移動させる請求項５に記載の結晶育成装置。

【請求項7】

前記昇降機構は、前記単結晶の直胴部の育成時には前記誘導コイルを２０〜７５ｍｍ下降させる請求項５又は６に記載の結晶育成装置。

【請求項8】

金属製のルツボ内に保持された原料融液の液面に、引き上げ軸の下端に保持された種結晶を接触させるシーディング工程と、
前記ルツボの周囲に配置される下部コイル部と、該下部コイル部よりも上方に離間して配置された上部コイル部と、該上部コイル部と前記下部コイル部とを接続する粗巻コイル部とを有する誘導コイルで前記ルツボを加熱しながら前記引き上げ軸を引き上げ、単結晶の肩部を育成する肩部育成工程と、
前記引き上げ軸を更に引き上げるとともに前記誘導コイルを下降させ、前記ルツボの上方に設けられた金属製円筒状のアフター・ヒーターの周囲に配置されるようにして前記単結晶の直胴部を育成する直胴部育成工程と、を有し、
前記下部コイル部は、第１の巻ピッチで巻回され、前記上部コイル部は前記第１の巻ピッチと異なる第２の巻ピッチで巻回され、前記粗巻コイル部は、少なくとも一部が前記アフター・ヒーターの周囲に配置され、前記第１及び第２の巻ピッチよりも大きい第３の巻ピッチで巻回されている結晶育成方法。

【請求項9】

前記肩部育成工程において、前記下部コイル部の上端を前記ルツボの上端と同じ高さに配置したときに、前記上部コイル部の下端は前記アフター・ヒーターの上端よりも上方に配置されるようにし、前記アフター・ヒーターを発熱させないようにする請求項８に記載の結晶育成方法。

【請求項10】

前記直胴部育成工程において、前記誘導コイルを２０〜７５ｍｍ下降させる請求項８又は９に記載の結晶育成方法。

【請求項11】

前記直胴部育成工程において、前記誘導コイルを下降させた後、前記引き上げ軸の更なる引き上げに連動させて前記上部コイル部が前記単結晶の前記肩部の周囲に配置されるように前記誘導コイルを再度上昇させる工程を更に有する請求項８乃至１０のいずれか一項に記載の結晶育成方法。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、結晶育成装置及び結晶育成方法に関する。

【背景技術】

【0002】

酸化物単結晶の製造方法としては、酸化物単結晶になる原料を充填したルツボを高温に加熱してこの原料を溶融し、ルツボ内の原料融液の液面に上方から種結晶を接触させた後に上昇させることで種結晶と同一方位の酸化物単結晶を育成するチョクラルスキー法による結晶育成方法が広く実施されている。

【0003】

チョクラルスキー法による単結晶育成では、ルツボの周囲に誘導コイルが配置されており、誘導コイルに高周波電流を供給する。誘導コイルに高周波電流を流すことによってルツボに渦電流が生じ、これによってルツボが発熱してルツボ内の原料が溶融する。

【0004】

また、引き上げが進むにつれて単結晶の上部は、シード棒（引き上げ軸）を伝わって冷却されるが、発熱体がルツボのみである場合には、成長中の単結晶内の温度分布が大きくなるため、ルツボ上部を保温する工夫がなされている。例えば特許文献１には、結晶内の温度差に伴う熱応力によるクラックを抑制するため、ルツボの上部に、ルツボ以外の発熱体である円筒状のアフター・ヒーターを配置している酸化物単結晶の製造方法が開示されている。特許文献２には、ドーナツ状のリフレクタを配置することでルツボ上部を保温する酸化物単結晶の製造方法が開示されている。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0005】

【特許文献1】特開平７−１８７８８０号公報

【特許文献2】特開平７−３３５８６号公報

【特許文献3】特開２０１４−１２５４０４号公報

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0006】

ところで、近年、酸化物単結晶、特にタンタル酸リチウムは表面弾性波デバイス材料として市場が拡大しており、生産量の確保のため単結晶の引き上げ長さが次第に長くなっている。しかしながら、長尺化に伴い、結晶の曲りや直胴部で発生する多結晶化、あるいは、冷却中の熱歪に起因したクラック、ルツボ底の原料固化などが発生し易くなっており、結晶の良品率を低下させる原因となっている。特に、熱歪に起因したクラックは、引上げ距離が長くなったため、育成した結晶の上端と下端での温度勾配がさらに大きくなることに起因して発生していると推測される。このため特許文献３には、ルツボの周囲に配置する第１の誘導コイルと、アフター・ヒーターの周囲に配置する第２の誘導体とを配置し、それぞれの誘導体に個別の高周波電源を用意し、供給する高周波電流が互いに逆相になるように設定した結晶育成装置が開示されている。特許文献３に記載の結晶育成装置では、アフター・ヒーターを個別に加熱することができるため、適正温度分布を設定することが可能となる。しかしながら、電源設備が２つ必要で設備コストが高く、設置場所も広くなる。また、第１の高周波電流と第２の高周波電流との位相を逆にして、第１の高周波電流に起因する磁界と第２の高周波電流に起因する磁界を適切に制御する必要があり、技術的に高度な制御が必要となる。

【0007】

そこで、本発明は、上記事情に鑑み、低コストでクラック等の不具合の発生がなく、結晶育成長さの長尺化に対応できる結晶育成装置及び結晶育成方法を提供することを目的とする。

【課題を解決するための手段】

【0008】

上記目的を達成するため、本発明の一態様に係る結晶育成装置は、原料融液を保持可能な金属製のルツボと、
該ルツボの上方に配置された金属性円筒状のアフター・ヒーターと、
前記ルツボの周囲に配置され、第１の巻ピッチで巻回された下部コイル部と、該下部コイル部と離間して上方に配置され、前記第１の巻ピッチと異なる第２の巻ピッチで巻回された上部コイル部と、該上部コイル部と前記下部コイル部とを接続するとともに、少なくとも一部が前記アフター・ヒーターの周囲に配置され、前記第１及び第２の巻ピッチよりも大きい第３の巻ピッチで巻回された粗巻コイル部と、を有する加熱用の誘導コイルと、
該誘導コイルを上下動させる昇降機構と、を有する。

【発明の効果】

【0009】

本発明によれば、低コストでクラック等の不具合の発生がなく、結晶育成長さの長尺化に対応できる単結晶育成装置及び結晶育成方法を提供することができる。

【図面の簡単な説明】

【0010】

【図1】本発明の実施形態に係る結晶育成装置の一例を示した概要図である。

【図2】本発明の実施形態に係る結晶育成装置の一例の誘導コイルを示した図である。

【図3】本発明の実施形態に係る結晶育成装置の誘導コイルの昇降機構の一例を示した詳細図である。

【図4】本発明の実施形態に係る結晶育成方法を説明するための図である。

【発明を実施するための形態】

【0011】

以下、図を参照して、本発明を実施するための形態の説明を行う。

【0012】

本発明のチョコラスキー式結晶育成装置は、大気中または不活性ガス雰囲気中で育成されるニオブ酸リチウムＬｉＮｂＯ_３（以下ＬＮ）、タンタル酸リチウムＬｉＴａＯ_３（以下ＬＴ）、イットリウムアルミニウムガーネットＹ_３Ａｌ_５Ｏ_１２（以下ＹＡＧ）などの酸化物単結晶の製造に用いる結晶育成装置である。チョコラルスキー法は、ある結晶方位に従って切り出された種と呼ばれる、通常は断面の一辺が数ｍｍ程度の直方体単結晶の先端を、同一組成の融液に浸潤し、回転しながら徐々に引上げることによって、種結晶の性質を伝播しながら大口径化して単結晶を製造する方法である。

【0013】

図１は、本発明の実施形態に係る結晶育成装置の一例を示した概要図である。図１に示されるように、本実施形態に係る結晶育成装置は、ルツボ１０と、ルツボ台２０と、リフレクタ３０と、アフター・ヒーター４０と、断熱材５０、５１と、耐火物６０と、引き上げ軸７０と、誘導コイル８０と、電源１００と、支持台１１０と、チャンバー１２０と、制御部１３０とを備える。なお、加熱手段は、ルツボ１０とアフター・ヒーター４０とを加熱する誘導コイル８０である。また、電源１００は、誘導コイル８０に高周波電力を供給するために設けられている。

【0014】

本実施形態に係る結晶育成装置において、ルツボ１０はルツボ台２０の上に載置される。ルツボ１０の上方には、リフレクタ３０を介して、アフター・ヒーター４０が設置されている。ルツボ１０を取り囲むように断熱材５０が設置されている。更に、アフター・ヒーター４０を取り囲むように断熱材５１が設けられている。また、断熱材５０、５１の外側には耐火物６０が設けられ、ルツボ１０の周囲全体を覆っている。耐火物６０の側面の外側には、誘導コイル８０が配置されている。誘導コイル８０は、下部コイル部８１と、上部コイル部８２と、粗巻コイル部８３とを有する。ルツボ１０の水平方向の周囲を下部コイル部８１が取り囲んでいる。また、アフター・ヒーター４０よりも上方の断熱材５１の水平方向の周囲を上部コイル部８２が取り囲んでいる。更に、下部コイル部８１と上部コイル部８２との間に、両者を接続するとともに、アフター・ヒーター４０の少なくとも一部の水平方向の周囲を取り囲むように粗巻コイル部８３が設けられている。なお、図１において、ルツボ１０周辺の内部構造が見えるように、下部コイル部８１の中央部分は破線で示している。誘導コイル８０が外側に設けられた耐火物６０は、支持台１１０の上に載置されている。また、誘導コイル８０の周囲をチャンバー１２０が覆っている。なお、ルツボ１０及びその周囲に設けられた断熱材５０は、ホットゾーン部を構成する。また、ルツボ１０の上方には、引き上げ軸７０が設けられている。引き上げ軸７０は、下端に種結晶保持部７１を有し、引き上げ軸駆動部７２により昇降可能に構成されている。更に、チャンバー１２０の周辺の外部に、電源１００及び制御手段１３０が設けられる。また、図１において、関連構成要素として、種結晶１４０と、結晶原料１５０とが示されている。

【0015】

次に、個々の構成要素について説明する。

【0016】

ルツボ１０は、結晶原料１５０を保持し、結晶を育成するための容器である。結晶原料１５０は、結晶化する金属等が溶融した融液の状態で保持される。ルツボの材質は、結晶原料１５０にもよるが耐熱性のある白金やインジウム等で作製される。

【0017】

育成される単結晶は、単結晶の引き上げが進むにつれてルツボから遠ざかって行く為、単結晶の温度分布が大きくなり単結晶の割れ等の不具合が発生する場合がある。これを改善するため、ルツボ１０の上方にアフター・ヒーター４０を設置して適切な温度分布を維持する。アフター・ヒーター４０の形状は、内径が得ようとする酸化物単結晶の直径より大きく、ルツボ１０の直径より小さくする。全長は、得ようとする酸化物の全長の半分より長く、二倍より短い円筒状である。材質は白金やイリジウム等の金属で作製される。

【0018】

誘導コイル８０は、ルツボ１０やアフター・ヒーター４０を加熱するための手段であり、ルツボ１０、アフター・ヒーター４０及びアフター・ヒーター４０の上方を囲むように配置される。誘導コイル８０は、ルツボ１０やアフター・ヒーターを誘導加熱できれば形態は問わないが、例えば、高周波加熱コイルからなる高周波誘導加熱装置として構成される。この場合には、電源１００は、誘導コイル８０に高周波電力を供給する高周波電源として構成される。なお後述するが、誘導コイル８０には、上下方向に昇降する昇降機構が設けられている。この昇降機構は、例えば、モーター等を利用し、ウォームギア等を組み合わせた機構で構成されてもよい。昇降機構の詳細については後述する。

【0019】

また、電源１００は、誘導コイル８０のみならず、結晶育成装置全体に電源供給を行う。

【0020】

チャンバー１２０は、ルツボ１０及び誘導コイル８０の高熱を遮断するとともに、これらを収容する機能を有する。チャンバー１２０は、所定の垂直断面で水平方向等に分割可能であり、内部のルツボ１０、誘導コイル８０等が露出可能な構造となっている。

【0021】

支持台１１０は、耐火物６０全体を支持するための支持台である。

【0022】

引き上げ軸７０は、種結晶１４０を保持し、ルツボ１０に保持された結晶原料（融液）１５０の表面に種結晶１４０を接触させ、回転しながら結晶を引き上げるための手段である。引き上げ軸７０は、種結晶１４０を保持する種結晶保持部７１を下端部に有するとともに、回転機構であるモーターを備えた引き上げ軸駆動機構７２を有する。なお、モーターは、結晶の引き上げの際、結晶を回転させながら引き上げる動作を行うための回転駆動機構である。

【0023】

制御手段１３０は、結晶育成装置全体の制御を行うための手段であり、結晶育成プロセスを含めて結晶育成装置全体の動作を制御する。制御手段は、例えば、ＣＰＵ（Central Processing Unit、中央処理装置、及びＲＯＭ（Read Only Memory）、ＲＡＭ（Random Access Memory）等のメモリを備え、プログラムにより動作するマイクロコンピュータから構成されてもよいし、特定の用途のために開発されたＡＳＩＣ（Application Specified Integra Circuit）等の電子回路から構成されてもよい。

【0024】

本実施形態に係る結晶育成装置は、種々の結晶原料に適用することができ、結晶原料の種類は問わないが、例えば、タンタル酸リチウム原料を用いてもよい。その他、種々の酸化物単結晶を育成するための結晶原料を用いることができる。

【0025】

次に、図２を用いて、本発明の特徴である誘電コイル８０について説明する。図２は、本発明の実施形態に係る結晶育成装置の一例の誘導コイル８０を示した図である。

【0026】

図２に示される通り、本発明の実施形態に係る誘電コイル８０は、ルツボ１０の周囲に配置された下部コイル部８１、アフター・ヒーター４０の周囲又はアフター・ヒーター４０よりも上方に配置される上部コイル部８２、アフター・ヒーター４０とルツボ１０との間に配置される粗巻コイル部８３からなる３つの部分で構成される、また、下部コイル部８１、上部コイル部８２及び粗巻コイル部８３の巻ピッチは、互いに異なっている。更に、誘電コイル８０は、昇降機構を有し、上下移動可能に構成されている。

【0027】

ルツボ１０の周りに配置された下部コイル部８１は、ルツボ１０内の酸化物単結晶の原料１５０を融解するための加熱手段であり、誘電コイル８０の巻ピッチを密にすることで出力を最大にするように設定される。このピッチは、従来から用いられている結晶育成装置のルツボ周辺に配置された誘電コイルのピッチと同様である。例えば、単結晶材質がタンタル酸リチウムの場合、下部コイル部８１の巻き数は８〜１４巻である。巻ピッチは３０ｍｍ前後である。

【0028】

アフター・ヒーター４０の周囲又はそれよりも上方には、誘電コイル８０の上部コイル部８２が設置される。この上部コイル部８２は、単結晶の直胴部を育成中に、アフター・ヒーター４０の横に設置し、アフター・ヒーター４０を誘導加熱して発熱させ、単結晶の肩部を含む上部を保温する役割を果たす。従来、アフター・ヒーター４０の周辺には誘電コイルは配置せずに、ルツボ１０の周辺に配置された誘電コイル８０からの磁界を用いて、ルツボ１０の加熱よりは出力の弱い加熱により、ルツボ上方を適度に保温することで結晶を育成してきた。しかしながら、長尺の結晶を育成する場合には、引上げ長さが従来のより長くなり、従来のアフター・ヒーター４０では結晶の上端と下端で温度勾配が大きくなり、引上げ中に熱応力等により結晶にクラック等不具合が発生しやすい。そこで、本発明の実施形態に係る結晶育成装置では、結晶引上げ中にアフター・ヒーター４０の周辺に上部コイル部８２を配置し、アフター・ヒーター４０を直接加熱して、温度勾配を小さくする。よって、上部コイル部８２は、下部コイル部８１程の出力は必要としないため、上部コイル部８２の巻ピッチは、下部コイル部８１の巻ピッチよりも広いピッチでよい。また、上部コイル部８２のコイルの巻き数も、結晶の引上げ長さにもよるが、２〜４巻程度でよい。

【0029】

ルツボ１０とアフター・ヒーター４０の間の部分には、粗巻コイル部８３を設置する。粗巻コイル部８３は、上部コイル部、下部コイル部を連結している。この部分の位置は、ほぼ、アフター・ヒーター４０の長さに相当し、約１００ｍｍ〜２００ｍｍである。このため、誘導コイル８０の直径にもよるが、半巻から１巻で上部コイル部８２と下部コイル部８１を連結する。なお、この連結部は急激な折り曲げ形状とはせず緩やかな形状とする。急激な折り曲げ形状がある場合、ここに電力が集中しやすくコイルが劣化しやすい。また、粗巻コイル部８３は、結晶育成の開始時であっても、終了近くであっても、アフター・ヒーター４０の周囲の少なくとも一部を取り囲むような位置に配置されている。これにより、高周波誘導加熱されるアフター・ヒーターの発熱分布を滑らかにし結晶育成への悪影響を低減する。

【0030】

また、最初の配置では、上部コイル部８２の下端は、アフター・ヒーター４０の上端部付近とし、下部コイル部８１の上端はルツボ１０の上端部付近に配置する。また、誘電コイル８０は、上下昇降機構を有する。

【0031】

図３は、本発明の実施形態に係る結晶育成装置の誘導コイル８０の昇降機構９０の一例を示した詳細図である。誘導コイル８０は、コイルサポート９１を介して、駆動モーター９２に接続されている。昇降機構駆動９０では、駆動モーター９２の回転を、ウォームギア９３及びボールネジ９４等を用いて上下方向の駆動力に変換し、誘導コイル８０を昇降している。

【0032】

図３の個々の構成要素について、以下、より詳細に説明する。

【0033】

コイルサポート９１は、誘導コイル８０を支持するための支持手段である。コイルサポート９１は、誘導コイル８０を上下動可能に支持できれば、種々の構成を有してよい。

【0034】

駆動モーター９２は、誘導コイル８０を上下動させるための駆動手段である。水平方向に回転軸を有する駆動モーター９２の軸周りの回転駆動力は、ウォームギア９３により垂直に延びたボールネジ９４を回転させる駆動力に変換される。ボールネジ９４は、ねじ軸９４ａ及びナット９４ｂを有し、ねじ軸９４ａの回転により、螺合するナット９４ｂが上下動し、コイルサポート９１を介して、誘導コイル８０を昇降させることができる。なお、コイルサポート９１、ウォームギア９３及びボールネジ９４は、誘導コイル８０の直径方向に対向して一対設けられ、両側から誘導コイル８０を支持及び昇降するように構成されている。

【0035】

なお、結晶育成の際の誘導コイル８０の昇降動作は、例えば、制御部１３０により制御される。制御部１３０は、引き上げ軸駆動部７２の引き上げ動作も制御しているので、この引き上げ動作に連動させて誘導コイル８０の昇降動作を行うようにする。例えば、引き上げ軸７０の引き上げ動作が開始し、引き上げられた単結晶が上方に移動するにつれて、上部コイル部８２が、単結晶の肩部を含む上部をカバーする水平位置に来るように、誘導コイル９０の昇降動作を制御する。同時に、結晶原料１５０の液面、つまり固液界面が低下するにつれて、下部コイル部８１は、固液界面をカバーする水平位置に来るように誘導コイル８０の昇降動作を制御する。つまり、誘導コイル８０は、結晶の引き上げが開始すると、最初の位置よりも下降する動作を行うことになる。昇降動作の制御は、制御部１３０が、駆動モーター９２の回転動作を制御することにより、制御することができる。

【0036】

この下降動作は、単結晶の種類にもよるが、例えば、誘導コイル８０を０．５ｍｍ/ｈ〜１ｍｍ/ｈの速度で徐々に降下させ、結晶育成中にトータルでは２０ｍｍ〜７５ｍｍ降下させてもよい。２０ｍｍ未満では、上部コイルがアフター・ヒーターに一部しかかからず、上部の保温効果が小さい。７５ｍｍを超えると結晶育成時の速度を上げる必要があり、この場合ルツボ内の融液の温度変化が急激に起こり結晶育成に悪影響を与える。よって、誘導コイル８０の下降動作における下降距離は、好ましくは、３０ｍｍ〜４０ｍｍである。

【0037】

このように、本実施形態に係る結晶育成装置は、誘導コイル８０を昇降させる昇降機構９０を備えることにより、温度差分布の低い結晶育成動作を行い、割れ等の不具合の発生を防止することができる。

【0038】

また、図３においては、誘導コイル８０の下方に昇降機構９０を設けた構成としている。かかる構成により、チャンバー１２０を載置する図示しない架台の内部に昇降機構９０を収納することが可能である。但し、昇降機構９０の設置位置は、用途に応じて種々の配置としてよい。

【0039】

また、図３に示した誘導コイル８０の昇降機構９０は一例に過ぎず、誘導コイル８０を昇降できれば、種々の昇降機構９０を用いてよい。

【0040】

次に、図４を用いて、本発明の実施形態に係る酸化物単結晶の結晶育成方法を以下に説明する。図４は、本発明の実施形態に係る結晶育成方法を説明するための図である。図４（ａ）は、本発明の実施形態に係る結晶育成方法の一例の肩部育成時の状態を示した図であり、図４（ｂ）は、本発明の実施形態に係る結晶育成方法の一例の直胴部育成時の状態を示した図である。

【0041】

本発明の実施形態に係る結晶育成方法は、チョコラスキー法で育成されるＬＮ，ＬＴ，ＹＡＧなどの酸化物単結晶の育成に適用することができる。ルツボ１０に、酸化物単結晶の原料を投入し、誘導コイル８０への高周波電流の供給により加熱し、ルツボ１０内の結晶原料１５０を融解する。

【0042】

その後、図４（ａ）に示されるように、引上げ軸７０の先端の種結晶保持部７１に種結晶１４０を取り付け、この種結晶１４０をルツボ１０内の結晶原料１５０の融液の上面に接触させる（シーディング工程）。

【0043】

その後、図４（ｂ）に示されるように、種結晶１４０を回転させながら徐々に上方へ引き上げる。加熱温度や回転数、引上げ速度等を制御することで、引上げ結晶１６０に肩部（円錐状の形成される部分）１６１及び直胴部（ほぼ円柱状に形成される部分）１６２を育成し、所定の長さになったところで、引上げ速度等を制御し融液上面と育成した結晶１６０と切り離し、冷却して単結晶が完成する。

【0044】

本発明の製造方法では、前述した本発明の実施形態に係る結晶育成装置を使用し、シーディング（図４（ａ）参照）および肩部形成時においては、アフター・ヒーター４０の周囲に位置する上部コイル部８２がアフター・ヒーター４０よりも上に位置させる。これによって、アフター・ヒーター４０の加熱が抑制され、ルツボ１０の上方の温度勾配を大きくすることができ、結晶１６０の急成長を抑制することができる。加えて、下部コイル部８１は、ルツボ１０の加熱に加え、リフレクタ３０を多く加熱させるような位置に配置される。これにより、融液表面の径方向温度勾配を大きくすることでも結晶１６０の急成長を抑制する。単結晶１６０の肩部１６１が形成された後は、直胴部１６２の育成とともに誘導コイル８０を徐々に下げ、下部コイル部８１によるルツボ１０の底の加熱強化およびそれによる融液の自然対流を増加させる。また、リフレクタ３０の発熱を抑えて、結晶１６０の外周部の温度上昇を防ぐ。加えて、上部コイル部８２がアフター・ヒーター４０の上端よりも下方、つまりアフター・ヒーター４０を水平に取り囲む位置に配置されることで、アフター・ヒーター４０の加熱が促進され、育成中の単結晶１６０の上部を保温する。これらの効果によって、長尺な単結晶を育成しても育成中に結晶１６０が曲がらず、結晶内外の温度差や融液対流の不安定さから生じる多結晶化によるクラックや、冷却時の歪によるクラックが発生し難い単結晶１６０を得ることができる。

【0045】

なお、将来的に更なる長尺化が可能となり、アフター・ヒーター４０の長さが更に長くなったら、一旦、単結晶１６０の肩部１６１の高さ位置まで上部コイル部８２を低下させ、その後、肩部１６１が上昇したら、その上昇に連動させて誘導コイル８０を上昇させ、肩部１６１の周囲に上部コイル部８２が配置されるような制御動作を行ってもよい。これにより、結晶１６０の更なる長尺化にも対応することができる。

【実施例】

【0046】

以下、本発明の実施例について具体的に説明する。以下の説明では、一例としてタンタル酸リチウム単結晶育成方法について説明する。なお、実施例においても、理解の容易のため、上述の実施形態で説明した構成要素に対応する構成要素には同一の参照符号を付すとともに、その詳細な説明を省略する。

【0047】

まず、イリジウム製のルツボ１０にタンタル酸リチウムの原料を充填した。ルツボ１０の上端には、イリジウム製のリフレクタ３０を配置し、リフレクタ３０の上には、イリジウム製のアフター・ヒーター４０を配置した。ルツボ１０及びアフター・ヒーター４０は、銅製の高周波誘導コイル８０によって加熱した。なお、高周波誘導コイル８０は、上部コイル部８２、粗巻コイル部８３、下部コイル部８１の３つの部位で構成とした。また、ジルコニア製及び／又はアルミナ製の耐火物６０で保温した。ルツボ１０内のタンタル酸ルツボ原料１５０を融解し、イリジウム製の引き上げ軸７０を１〜２０ｒｐｍで回転させながら、２〜５ｍｍ/ｈの速度で垂直に引き上げることによって、種結晶１４０から連続的に単結晶１６０を得た。

【0048】

本実施例では、図２で説明したような、上部コイル部８２と下部コイル部８１を粗巻コイル部８３で連結する誘導コイル８０を用いたが、粗巻コイル部８３は半ターンで上部コイル部８２の下端と下部コイル部８１の上端を１５０ｍｍの間隔で連結した。一方、上部コイル部８２は各々３５ｍｍのピッチで２ターン、下部コイル部８１は３０ｍｍのピッチで９ターンとした。通常は、高周波誘導コイル８０の内側に形成される磁束密度は縦方向には変化が少なく、高周波誘導コイル８０の位置を上下方向に移動させても誘導加熱される金属の発熱分布はさほど変化しないが、前述のような高周波誘導コイル８０の構造とすることによって、高周波誘導コイル８０の位置を変えることで誘導加熱される金属の発熱分布を変化せることができた。すなわち、図４（ａ）で説明した通り、シーディングおよび肩部形成時においては、上部コイル部８２の下端がアフター・ヒーター４０の上端よりも高くなるように位置に配置した。これによって、アフター・ヒーター４０の誘導加熱が抑制され、ルツボ１０の上方の温度勾配を急峻にすることができた。加えて、下部コイル部８１は、ルツボ１０の加熱と共に、リフレクタ３０を多く誘導加熱するような位置に配置したことによって、融液表面の径方向温度勾配を大きくすることができた。

【0049】

これら２つの効果によって、結晶育成中のとりわけ肩部形成において、急成長を抑制することができた。単結晶１６０の肩部１６１が形成された後は、直胴部１６２の育成とともに誘導コイル８０を０．５ｍｍ/ｈ〜1ｍｍ/ｈの速度で徐々に降下させ、結晶育成中にトータルでは３０ｍｍ降下させた。これによって、下部コイル部８１によってルツボ１０の底の誘導加熱がより強化され、原料融液１５０における自然対流が増加した。一方、下部コイル部８１の上端がリフレクタ３０よりも下部に位置することによって、リフレクタ３０の誘導加熱が抑えられ、育成中の結晶１６０の外周部の温度が過剰に上昇することを防ぐことができた。加えて、上部コイル部８１がアフター・ヒーター４０の上端よりも下方に配置されることで、アフター・ヒーター４０の誘導加熱が促進され、育成中の単結晶１６０の上部を保温できた。

【0050】

このように、結晶成長と共に高周波誘導コイル８０の位置を下降させることによって、長尺なタンタル酸リチウム単結晶を育成しても融液の自然対流が維持され結晶育成中に結晶を曲がらせることなく、また、結晶内外の温度差や融液対流の不安定さから生じる多結晶化およびそれに起因したクラック、さらには、冷却時の歪によるクラックも発生し難い単結晶１６０を得ることができた。

【0051】

以上、本発明の好ましい実施形態及び実施例について詳説したが、本発明は、上述した実施形態及び実施例に制限されることはなく、本発明の範囲を逸脱することなく、上述した実施形態及び実施例に種々の変形及び置換を加えることができる。

【符号の説明】

【0052】

１０ ルツボ
３０ レフレクター
４０ アフター・ヒーター
５０、５１ 断熱材
６０ 耐火物
７０ 引き上げ軸
７１ 種結晶保持部
７２ 引き上げ軸駆動部
８０ 誘導コイル
８１ 下部コイル部
８２ 上部コイル部
８３ 粗巻コイル部
９０ 昇降機構
１００ 電源
１２０ チャンバー
１３０ 制御部
１４０ 種結晶
１５０ 結晶原料
１６０ 結晶
１６１ 肩部
１６２ 直胴部

【図1】

【図2】

【図3】

【図4】