特許 6866020 ガス中放射性物質除去方法、ガス中放射性物質除去用スクラバ、及びフィルタベント装置

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】6866020

(24)【登録日】2021年4月9日

(45)【発行日】2021年4月28日

(54)【発明の名称】ガス中放射性物質除去方法、ガス中放射性物質除去用スクラバ、及びフィルタベント装置

(51)【国際特許分類】

   G21F 9/02 20060101AFI20210419BHJP

   G21C 9/004 20060101ALI20210419BHJP

【ＦＩ】

   G21F9/02 Z

   G21F9/02 521A

   G21C9/004

【請求項の数】3

【全頁数】12

(21)【出願番号】特願2017-6146(P2017-6146)

(22)【出願日】2017年1月17日

(65)【公開番号】特開2018-115926(P2018-115926A)

(43)【公開日】2018年7月26日

【審査請求日】2019年12月20日

【国等の委託研究の成果に係る記載事項】（出願人による申告）国等の委託研究の成果に係る特許出願（平成２７年度経済産業省「発電用原子炉等安全対策高度化技術基盤整備事業（フィルタベントの性能評価のための技術基盤整備）」委託研究、産業技術力強化法第１９条の適用を受ける特許出願）

(73)【特許権者】

【識別番号】000173809

【氏名又は名称】一般財団法人電力中央研究所

(74)【代理人】

【識別番号】100087468

【弁理士】

【氏名又は名称】村瀬 一美

(72)【発明者】

【氏名】金井 大造

(72)【発明者】

【氏名】古谷 正裕

【審査官】 鳥居 祐樹

(56)【参考文献】

【文献】 特開平１０−０６２５９４（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２０１６−１８６４２７（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開昭６２−２７６４９９（ＪＰ，Ａ）

(58)【調査した分野】（Int.Cl.，ＤＢ名）

Ｇ２１Ｆ ９／０２

Ｇ２１Ｃ ９／００４

Ｇ２１Ｄ １／００

Ｇ２１Ｄ ３／０４

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

原子炉格納容器内のガスを屋外環境に排出する経路内で、前記ガスを遮光下にてスクラバ液としての硝酸銀濃度１０ｗｔ％以上の硝酸銀水溶液中に放出させる工程を含む、ガス中放射性物質除去方法。

【請求項2】

原子炉格納容器内のガスを屋外環境に排出する経路内に設置され、スクラバ液としての硝酸銀濃度１０ｗｔ％以上の硝酸銀水溶液が貯留されている遮光性のスクラバタンクと、前記ガスを前記硝酸銀水溶液中に放出させるガス放出部とを有する、ガス中放射性物質除去用スクラバ。

【請求項3】

原子炉格納容器内のガスを屋外環境に排出する経路内に設置され、スクラバ液としての硝酸銀濃度１０ｗｔ％以上の硝酸銀水溶液が貯留されている遮光性のスクラバタンクと、前記ガスを前記硝酸銀水溶液中に放出させるガス放出部と、前記硝酸銀水溶液の液面よりも上方に配設されるフィルタとを有し、前記硝酸銀水溶液を通過した前記ガスが前記フィルタを通過した上で前記スクラバタンクから排出される、フィルタベント装置。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、ガス中放射性物質除去方法、ガス中放射性物質除去用スクラバ、及びフィルタベント装置に関する。さらに詳述すると、本発明は、原子力発電設備において用いられるガス中放射性物質除去方法、ガス中放射性物質除去用スクラバ、及びフィルタベント装置に関する。

【背景技術】

【0002】

沸騰水型原子炉等において事故が発生した際には、原子炉圧力容器を格納している原子炉格納容器の破損を防ぐために、原子炉格納容器内からガスを排出するベント操作が行われることがある。このベント操作においては、原子炉格納容器内のガスから放射性物質を十分に除去した上で屋外環境に排出することが求められる。

【0003】

ベント操作において放射性物質を除去する従来技術としては、例えば特許文献１に記載の技術が知られている。特許文献１に記載の技術に関する具体的構成を図６に示す。
原子炉圧力容器１０２を格納する原子炉格納容器１０１内のガスは、ドライウェル１０３から降下するベント管１０４を介して、サプレッションチャンバー１０５に貯留されているサプレッションプール水１０５ａに放出され、サプレッションプール水１０５ａを通過した後に原子炉格納容器１０１から排出される。
原子炉格納容器１０１から排出されたガスは、第一の配管１０６を通過し、第一の配管１０６の先端に接続されたノズル１０９を介して、フィルタベント容器１０８に貯留されているスクラバ水１０８ａに放出（噴出）される。スクラバ水１０８ａに放出されたガスは、スクラバ水１０８ａを上昇して液面から放出され、スクラバ水１０８ａの液面よりも上方に配設されたフィルタ１０７ａ及び銀ゼオライト層１０７ｂを順に通過した後、フィルタベント容器１０８から排出される。なお、銀ゼオライトとは、銀又は銀塩が添着されたゼオライトを意味している。
フィルタベント容器１０８から排出されたガスは、第二の配管１１１を通過し、スタック１１２から屋外環境に排出される。

【0004】

特許文献１に記載の技術において、原子炉格納容器１０１内のガスに含まれる放射性エアロゾル及び放射性ヨウ素を含有するヨウ素ガス（Ｉ_２）の大部分は、サプレッションプール水１０５ａ及びスクラバ水１０８ａ並びにフィルタ１０７ａによる水滴除去によって捕捉される。放射性エアロゾルは液相と接触することで物理的に捕捉されるからである。また、放射性ヨウ素を含有するヨウ素ガスは水溶性を呈するからである。なお、以降の説明では、「放射性ヨウ素を含有するヨウ素ガス」を「放射性ヨウ素ガス」と呼ぶ。
一方、原子炉格納容器１０１内のガスに含まれる放射性ヨウ素を含有する有機ヨウ素は、サプレッションプール水１０５ａ及びスクラバ水１０８ａ並びにフィルタ１０７ａによる水滴除去によっては捕捉されず、フィルタ１０７ａの上方に設置された銀ゼオライト層１０７ｂに吸着されて捕捉される。
なお、放射性ヨウ素を含有する有機ヨウ素とは、放射性ヨウ素を含有する有機化合物であり、少なくとも１つ以上の炭素−ヨウ素結合を持つ有機化合物等が挙げられる。このような有機化合物としては、例えばヨウ化メチル等が挙げられる。以降の説明では、「放射性ヨウ素を含有する有機ヨウ素」を「放射性有機ヨウ素」と呼ぶ。

【0005】

ところで、銀ゼオライトの放射性有機ヨウ素の吸着性能は、湿潤環境下では低下してしまうことが知られている。そこで、例えば特許文献２では、銀ゼオライトをフィルタベント装置１１０の内部ではなく外部に設置するようにしている。具体的には、フィルタベント装置１１０の後段に銀ゼオライト粒子を充填した吸着塔を設置し、さらにこの吸着塔とフィルタベント装置１１０の間に、フィルタベント装置１１０から排出されるガス成分（例えば水素）により発熱が生じる発熱手段を設けるようにしている。このような構成を採用することにより、フィルタベント装置１１０から排出されるガスを発熱手段で加熱して、吸着塔内に充填された銀ゼオライト粒子を加熱し、吸着塔内において結露が発生するのを防いで、銀ゼオライトの放射性有機ヨウ素の吸着性能を安定して発揮させるようにしている。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0006】

【特許文献1】特開平７−２０９４８８号公報

【特許文献2】特開２０１６−０５３４８８号公報

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0007】

しかしながら、特許文献２に記載の技術では、銀ゼオライト粒子を充填した吸着塔とフィルタベント装置との間に発熱手段を設け、銀ゼオライト粒子を充填した吸着塔内を加熱し続けて結露を防止する必要があり、構成が複雑化してしまう。また、ベント操作初期において、銀ゼオライト粒子を充填した吸着塔内は十分に加熱されていない状況にあることから、吸着塔内で結露が生じやすい。したがって、ベント操作初期においては放射性有機ヨウ素の吸着性能が十分に発揮されない可能性もある。このように、銀ゼオライト粒子等の固体吸着材を利用した乾式処理方式により放射性有機ヨウ素を捕捉する際には、結露に関する問題がつきまとうことになる。

【0008】

そこで、本発明者等は、乾式処理方式に代えて、結露に関する問題を特に考慮する必要のない湿式処理方式を採用して放射性有機ヨウ素を捕捉することについて検討した。放射性有機ヨウ素を湿式処理方式で捕捉することができれば、液相と接触することで物理的に捕捉される放射性エアロゾルについてもスクラバ液の種類によらず一括して捕捉することができる。また、使用するスクラバ液の種類によっては、放射性ヨウ素ガスも一括して捕捉することができると考えられる。したがって、例えばフィルタベント装置内において、放射性エアロゾルや放射性ヨウ素ガスのみならず、放射性有機ヨウ素も一括して捕捉することが可能になると考えられる。

【0009】

しかしながら、湿式処理方式により、放射性有機ヨウ素、放射性エアロゾル、及び放射性ヨウ素ガスを一括して捕捉する手法は未だ確立されていない。例えば特許文献２では、スクラバ液として水に代えて水酸化ナトリウム水溶液や硫酸ナトリウム水溶液等のアルカリ水溶液を用いることも提案されているが、このようなアルカリ水溶液を用いても、その効果は放射性ヨウ素ガスの捕捉効果の向上にとどまり、放射性有機ヨウ素を捕捉することはできない。

【0010】

そこで、本発明は、原子炉格納容器内のガスを屋外環境に排出する経路内で、湿式処理方式により、当該ガス中の放射性有機ヨウ素、さらには放射性ヨウ素ガス及び放射性エアロゾルを捕捉して除去することのできるガス中放射性物質除去方法、ガス中放射性物質除去用スクラバ、及びフィルタベント装置を提供することを課題とする。

【課題を解決するための手段】

【0011】

かかる課題を解決するため、本発明のガス中放射性物質除去方法は、原子炉格納容器内のガスを屋外環境に排出する経路内で、当該ガスを遮光下にてスクラバ液としての硝酸銀濃度１０ｗｔ％以上の硝酸銀水溶液中に放出させる工程を含むようにしている。

【0012】

また、かかる課題を解決するため、本発明のガス中放射性物質除去用スクラバは、原子炉格納容器内のガスを屋外環境に排出する経路内に設置され、スクラバ液としての硝酸銀濃度１０ｗｔ％以上の硝酸銀水溶液が貯留されている遮光性のスクラバタンクと、当該ガスを硝酸銀水溶液中に放出させるガス放出部とを有するものとしている。

【0013】

さらに、かかる課題を解決するため、本発明のフィルタベント装置は、原子炉格納容器内のガスを屋外環境に排出する経路内に設置され、スクラバ液としての硝酸銀濃度１０ｗｔ％以上の硝酸銀水溶液が貯留されている遮光性のスクラバタンクと、当該ガスを前記硝酸銀水溶液中に放出させるガス放出部と、硝酸銀水溶液の液面よりも上方に配設されるフィルタとを有し、硝酸銀水溶液を通過したガスがフィルタを通過した上でスクラバタンクから排出されるものとしている。

【発明の効果】

【0014】

本発明によれば、原子炉格納容器内のガスを屋外環境に排出する経路内で、湿式処理方式により、当該ガス中の放射性有機ヨウ素、さらには放射性ヨウ素ガス及び放射性エアロゾルを捕捉して除去することが可能となる。

【0015】

しかも、放射性有機ヨウ素及び放射性ヨウ素ガスはともにスクラバ液としての硝酸銀濃度１０ｗｔ％以上の硝酸銀水溶液と反応して不溶性のヨウ化銀（ＡｇＩ）の沈殿となって、硝酸銀水溶液中に安定に保持される。したがって、一旦捕捉した放射性有機ヨウ素及び放射性ヨウ素ガスに含まれる放射性ヨウ素原子の再放出を抑えることもできる。

【図面の簡単な説明】

【0016】

【図1】本発明のフィルタベント装置の実施形態の一例を示す構成概略図である。

【図2】本発明のガス中放射性物質除去用スクラバの実施形態の一例を示す構成概略図である。

【図3】各種濃度に調整した硝酸銀水溶液の有機ヨウ素の除染係数を検討した結果を示す図である。

【図4】実施例２で使用した実験装置の構成概略図である。

【図5】各種濃度に調整した硝酸銀水溶液のヨウ素ガスの除染係数を検討した結果を示す図である。

【図6】ベント操作において放射性物質を除去する従来技術を示す図である。

【発明を実施するための形態】

【0017】

以下、本発明を実施するための形態について、図面に基づいて詳細に説明する。

【0018】

本発明のガス中放射性物質除去方法は、原子炉格納容器内のガスを屋外環境に排出する経路内で、当該ガスを遮光下にて硝酸銀水溶液中に放出させる工程を含むようにしている。

【0019】

以下、本発明のガス中放射性物質除去方法の実施形態の例として、本発明のフィルタベント装置を用いる例を第一の実施形態として説明し、本発明のガス中放射性物質除去用スクラバを用いる例を第二の実施形態として説明する。

【0020】

＜第一の実施形態＞
本発明のフィルタベント装置の実施形態の一例を図１に示す。図１に示すフィルタベント装置９は、原子炉格納容器内のガス３を屋外環境に排出する経路内、具体的には原子炉格納容器の後段に設置され、スクラバ液４が貯留されている遮光性のスクラバタンク１と、ガス３をスクラバ液４中に放出させるガス放出部１０と、スクラバ液４の液面よりも上方に配設されるフィルタ５とを有し、スクラバ液４を通過したガス３がフィルタ５を通過した上でスクラバタンク１から排出されるものとしている。そして、本発明では、スクラバ液４として硝酸銀水溶液を用いることが大きな特徴である。

【0021】

遮光性のスクラバタンク１は、例えば従来のフィルタベント装置のスクラバタンクと同様、原子炉格納容器内のガス３の導入経路及び放出経路以外を密封構造としたステンレス鋼性の容器である。ステンレス鋼を用いることで、遮光性は確保される。つまり、本発明では、従来のフィルタベント装置のスクラバタンクをそのまま利用することができ、好都合である。
但し、スクラバタンク１は、ステンレス鋼性の容器には限定されず、遮光性を有する他の材質で構成されるものとしても勿論よい。また、一種類の材質により構成されるものには限定されず、二種以上の材質を組み合わせてもよい。例えば、金属製の容器の内面（スクラバ液４との接触面）にテフロン（登録商標）等のフッ素樹脂コーティングを施したものを用いるようにしてもよい。

【0022】

原子炉格納容器から排出されたガス３は第一のガス流動管路２を通過し、ガス放出部１０を介してスクラバ液４としての硝酸銀水溶液に放出（噴出）される。本実施形態において、ガス放出部１０は、複数のノズルを備えるものとしているが、必ずしもこのような構成には限定されず、ガス３をスクラバ液４としての硝酸銀水溶液に放出（噴出）させて、ガス３と硝酸銀水溶液を気液接触させることができるものであれば特に制限されない。

【0023】

スクラバ液４としての硝酸銀水溶液に放出されたガス３に含まれている放射性有機ヨウ素は、硝酸銀水溶液と接触することで硝酸銀と反応し、不溶性のヨウ化銀（ＡｇＩ）の沈殿となって、硝酸銀水溶液中に安定に保持される。これにより、一旦捕捉した放射性有機ヨウ素に含まれる放射性ヨウ素の再放出を抑えることができる。

【0024】

また、スクラバ液４としての硝酸銀水溶液に放出されたガス３に含まれている放射性ヨウ素ガスについても、硝酸銀水溶液と接触することで硝酸銀と反応し、不溶性のヨウ化銀（ＡｇＩ）の沈殿となって、硝酸銀水溶液中に安定に保持される。これにより、一旦捕捉した放射性ヨウ素ガスに含まれる放射性ヨウ素の再放出も抑えることができる。
なお、スクラバ液として水あるいは水酸化ナトリウム水溶液及び硫酸ナトリウム水溶液等のアルカリ水溶液を用いた場合には、放射性ヨウ素ガスがスクラバ液中でヨウ素イオン又はヨウ素酸イオンの形態で存在する。したがって、スクラバ液にガスを放出することで生じる飛沫にこれらのイオンが同伴し、フィルタ５で捕捉されることなくスクラバタンク１の外部に放出されることがある。また、放射性ヨウ素ガスがスクラバ液中でヨウ素イオン又はヨウ素酸イオンの形態で存在する場合、スクラバ液のｐＨ変化が生じ、このｐＨ変化に起因して放射性ヨウ素ガスが再放出され、スクラバタンク１の外部に放出されることもある。
これに対し、本発明の場合には、放射性ヨウ素ガスをスクラバ液４としての硝酸銀水溶液中に不溶性のヨウ化銀（ＡｇＩ）の沈殿として保持できるので、飛沫にヨウ素イオンやヨウ素酸イオンが同伴したり、ｐＨ変化に起因して放射性ヨウ素ガスが再放出したりすることによって、放射性ヨウ素がスクラバタンク１の外部に放出されるのを抑えることができる。

【0025】

さらに、スクラバ液４としての硝酸銀水溶液に放出されたガス３に含まれている放射性エアロゾルは、硝酸銀水溶液と接触することで物理的に捕捉され、除去される。

【0026】

このように、本発明では、スクラバ液４としての硝酸銀水溶液に放出されたガス３に含まれている放射性有機ヨウ素、放射性ヨウ素ガス、及び放射性エアロゾルを一括して硝酸銀水溶液に捕捉し、ガス３から除去することができる。しかも、硝酸銀水溶液に捕捉された放射性有機ヨウ素及び放射性ヨウ素ガスは、不溶性のヨウ化銀（ＡｇＩ）の沈殿となって硝酸銀水溶液中に安定に保持される。したがって、スクラバ液として硝酸銀水溶液を用いることで、スクラバ液として水あるいは水酸化ナトリウム水溶液及び硫酸ナトリウム水溶液等のアルカリ水溶液を用いた従来技術と比較して、放射性有機ヨウ素の捕捉を可能としながらも、放射性有機ヨウ素及び放射性ヨウ素ガスに含まれる放射性ヨウ素の再放出を抑えることができるという圧倒的に優れた効果が奏される。

【0027】

なお、原子炉格納容器内は不活性ガスである窒素ガスで満たされていることから、原子炉格納容器内のガス３は窒素ガスを主体として構成される。したがって、硝酸銀は放射性有機ヨウ素や放射性ヨウ素ガス以外の物質との化学反応による消費を受けにくい。しかも、硝酸銀水溶液は遮光下に置かれることから、光劣化も生じにくい。このように、所期の目的である放射性有機ヨウ素や放射性ヨウ素ガスの捕捉のために利用されるまでの間、硝酸銀を安定に維持することができる点において、本発明は、原子炉格納容器内のガスを屋外環境に排出する経路内に適用するのに極めて適しているといえる。

【0028】

ここで、スクラバ液４としての硝酸銀水溶液の硝酸銀濃度については、フィルタベント装置において要求される除染能力に応じて設定される。例えば、放射性有機ヨウ素について要求されるＤＦ（DecontaminationFactor：除染係数）が５０である場合、硝酸銀濃度は１０ｗｔ％程度とすることが好ましい。また、放射性有機ヨウ素について要求されるＤＦが５０を超える場合には、硝酸銀濃度は１０ｗｔ％超とすることが好ましい。なお、硝酸銀濃度が１０ｗｔ％の場合、放射性ヨウ素ガスについてのＤＦ値は１００を超えることから、フィルタベント装置において一般的に要求される放射性ヨウ素ガスに対する除染能力値も満たすものとできる。

【0029】

スクラバ液４としての硝酸銀水溶液を通過して上昇したガス３は、さらにフィルタ５を通過し、当該フィルタ５を通過する間に硝酸銀水溶液によって捕集しきれなかったエアロゾルや飛沫がフィルタ５に捕集される。
なお、放射性ヨウ素は自己発熱（放射性崩壊）することから、飛沫の放射性ヨウ素濃度が高いほど、飛沫の水分が蒸発しやすくなる。この場合、飛沫がフィルタベント装置９内の上昇流に同伴する過程で小さくなりやすく、飛沫がフィルタ５に捕捉されにくくなって、放射性ヨウ素がフィルタベント装置９の外部に排出されてしまうことがある。また、フィルタ５に捕捉された飛沫から水分が蒸発し、放射性ヨウ素がフィルタベント装置９の外部に排出されてしまうこともある。
これに対し、本発明では、硝酸銀水溶液に捕捉された放射性有機ヨウ素及び放射性ヨウ素ガスは、不溶性のヨウ化銀（ＡｇＩ）の沈殿となって硝酸銀水溶液中に安定に保持される。したがって、飛沫の放射性ヨウ素濃度は低減されており、放射性ヨウ素の自己発熱に起因する飛沫当たりの発熱量が小さくなるので、飛沫の水分が蒸発しにくい。したがって、フィルタベント装置９内の上昇流に同伴する過程で飛沫がフィルタ５に捕捉されやすい。また、フィルタ５に捕捉された飛沫からの水分の蒸発を抑制して、飛沫に含まれる放射性ヨウ素がフィルタベント装置９の外部に排出されるのを抑えやすい。
フィルタ５は、捕集対象物の特性などが考慮された上で適当なものが適宜選択される。具体的には、例えばステンレス繊維フィルタなどの金属繊維フィルタが用いられるが、必ずしもこのようなフィルタに限定されるものではない。フィルタ５を通過したガス３は放出経路６からスクラバタンク１の外部へと放出される。

【0030】

本発明のフィルタベント装置によれば、 原子炉格納容器から排出されたガス３に含まれる放射性有機ヨウ素、放射性ヨウ素ガス、及び放射性エアロゾルを一括してスクラバ液４としての硝酸銀水溶液に捕捉し、除去することが可能となる。したがって、本発明のフィルタベント装置の後段に乾式処理設備（例えば、銀ゼオライト粒子を充填した吸着塔）を設置することなく、ガス中放射性物質を除去するための構成の簡素化を図ることも可能となる。
しかも、硝酸銀水溶液に捕捉された放射性有機ヨウ素及び放射性ヨウ素ガスは、不溶性のヨウ化銀（ＡｇＩ）の沈殿となって硝酸銀水溶液中に安定に保持されるので、放射性有機ヨウ素及び放射性ヨウ素ガスに含まれる放射性ヨウ素の再放出を抑えることができる。
なお、硝酸銀水溶液は中性であり、しかも不溶性のヨウ化銀（ＡｇＩ）の沈殿の生成に伴って生じる硝酸の量も微量であることから、フィルタベント装置を構成する部材の腐食も殆ど起こらない。したがって、フィルタベント装置を構成する部材に対して高度な耐腐食性が要求されることもない。

【0031】

＜第二の実施形態＞
本発明のガス中放射性物質除去用スクラバの実施形態の一例を図２に示す。図２に示すガス中放射性物質除去用スクラバ１１は、原子炉格納容器内のガス３を屋外環境に排出する経路内、具体的には、フィルタベント装置９’の後段に設置される。本実施形態において、フィルタベント装置９’の構成は、スクラバ液４’として水あるいは水酸化ナトリウム水溶液及び硫酸ナトリウム水溶液等のアルカリ水溶液を用いたこと以外については、第一の実施形態にかかるフィルタベント装置９と同様である。つまり、フィルタベント装置９’は、スクラバ液４’として水あるいは水酸化ナトリウム水溶液及び硫酸ナトリウム水溶液等のアルカリ水溶液を用いる従来型のフィルタベント装置である。

【0032】

ガス中放射性物質除去用スクラバ１１は、スクラバ液１４が貯留されている遮光性のスクラバタンク１３と、ガス３をスクラバ液１４中に放出させるガス放出部１５とを有するものとしている。そして、本発明では、スクラバ液１４として硝酸銀水溶液を用いることが大きな特徴である。

【0033】

第二の実施形態では、従来型のフィルタベント装置９’において、ガス３に含まれる放射性エアロゾル及び放射性ヨウ素ガスは実質的に除去されている。したがって、第二の実施形態では、従来型のフィルタベント装置９’では除去することができない放射性有機ヨウ素が実質的な除去対象物質となる。

【0034】

スクラバタンク１３やガス放出部１５の構成については、第一の実施形態にかかるフィルタベント装置９におけるスクラバタンク１やガス放出部１０と同様の構成を採用することができる。なお、除去対象物質が実質的に放射性有機ヨウ素のみであることを踏まえて、第一の実施形態にかかるフィルタベント装置９におけるスクラバタンク１よりも小型化してもよい。

【0035】

スクラバ液１４としての硝酸銀水溶液の硝酸銀濃度については、ガス中放射性物質除去用スクラバにおいて要求される除染能力に応じて設定される。

【0036】

従来型のフィルタベント装置９’から排出されたガス３は第二のガス流動管路１２を通過し、ガス放出部１５を介してスクラバ液１４としての硝酸銀水溶液に放出（噴出）される。硝酸銀水溶液を通過して上昇したガス３は、放出経路１６からスクラバタンク１の外部へと放出される。

【0037】

スクラバ液１４としての硝酸銀水溶液に放出されたガス３に含まれている放射性有機ヨウ素は、硝酸銀水溶液と接触することで硝酸銀と反応し、不溶性のヨウ化銀（ＡｇＩ）の沈殿となって、硝酸銀水溶液中に安定に保持される。これにより、一旦捕捉した放射性有機ヨウ素に含まれる放射性ヨウ素の再放出を抑えることができる。

【0038】

なお、上述したように、従来型のフィルタベント装置９’においては、スクラバ液として水あるいは水酸化ナトリウム水溶液及び硫酸ナトリウム水溶液等のアルカリ水溶液を用いていることから、放射性ヨウ素ガスがスクラバ液中でヨウ素イオン又はヨウ素酸イオンの形態で存在する。したがって、スクラバ液にガスを放出することで生じる飛沫にこれらのイオンが同伴し、フィルタ５で捕捉されることなくスクラバタンク１の外部に放出されることがある。また、放射性ヨウ素ガスがスクラバ液中でヨウ素イオン又はヨウ素酸イオンの形態で存在する場合、スクラバ液のｐＨ変化が生じ、このｐＨ変化に起因して放射性ヨウ素ガスが再放出され、スクラバタンク１の外部に放出されることもある。
第二の実施形態にかかる本発明のガス中放射性物質除去用スクラバによれば、このようにスクラバタンク１の外部に放出された放射性ヨウ素ガスあるいは放射性ヨウ素ガス由来の放射性ヨウ素についても捕捉することができる。スクラバタンク１の外部に放出された放射性ヨウ素ガスあるいは放射性ヨウ素ガス由来の放射性ヨウ素は、スクラバ液１４としての硝酸銀水溶液と接触することで硝酸銀と反応し、不溶性のヨウ化銀（ＡｇＩ）の沈殿となって、硝酸銀水溶液中に安定に保持される。したがって、再放出が抑えられる。
また、フィルタベント装置９’で捕捉できずスクラバタンク１の外部に放出された放射性エアロゾルについても捕捉することができる。

【0039】

このように、第二の実施形態にかかる本発明のガス中放射性物質除去用スクラバによれば、除去対象物質である放射性有機ヨウ素をしっかりと捕捉しながらも、スクラバタンク１の外部に放出された放射性ヨウ素ガスあるいは放射性ヨウ素ガス由来の放射性ヨウ素、さらには放射性エアロゾルについてもしっかりと捕捉することができるとともに再放出も抑えることができる。

【0040】

しかも、放射性有機ヨウ素を湿式処理方式で捕捉することができるので、乾式処理方式のように結露を防ぐための加熱手段を設ける等といった複雑な構成を採用する必要がない。また、乾式処理方式のようにベント操作初期に吸着等内で結露等が発生することにより放射性有機ヨウ素の吸着性能が低下する等の問題が生じないので、ベント操作初期からしっかりと放射性有機ヨウ素の捕捉性能を安定して発揮することができる。

【0041】

上述の形態は本発明の好適な形態の一例ではあるがこれに限定されるものではなく本発明の要旨を逸脱しない範囲において種々変形実施可能である。

【0042】

例えば、本発明のガス中放射性物質除去方法を、原子力発電設備のサプレッションチャンバー内において適用してもよい。サプレッションチャンバー内は通常遮光されており、しかも窒素ガスで満たされていることから、サプレッションチャンバー内のサプレッションプール水を硝酸銀水溶液とし、原子炉格納容器内に充満するガスをサプレッションプール水に放出することで、当該ガスを遮光下にて硝酸銀水溶液中に放出させる工程が実施されることになる。したがって、サプレッションプール水に放射性有機ヨウ素、放射性ヨウ素ガス、及び放射性エアロゾルを捕捉し、ガス中からこれらの放射性物質を除去した上でガスを排出することが可能となる。しかも、上述したように、硝酸銀水溶液に捕捉された放射性有機ヨウ素、放射性ヨウ素ガスは、不溶性のヨウ化銀（ＡｇＩ）の沈殿となって硝酸銀水溶液中に安定に保持されるので、再放出を抑えることもできる。
つまり、本発明において、原子炉格納容器内のガスを屋外環境に排出する経路には、上述したフィルタベント装置やフィルタベント装置後段だけでなく、サプレッションチャンバー内等も包含される。
また、本発明のガス中放射性物質除去方法は、原子炉格納容器内のガスを屋外環境に排出する経路の１個所のみで実施するようにしてもよいし、２個所以上で実施するようにしてもよい。

【0043】

また、上述の第一の実施形態にかかる本発明のフィルタベント装置について、フィルタ５を省略した形態、つまり、第二の実施形態において説明した形態のガス中放射性物質除去用スクラバを用いるようにしてもよい。

【実施例】

【0044】

以下に本発明の実施例を説明するが、本発明はこれら実施例に限られるものではない。

【0045】

［実施例１］
硝酸銀水溶液による有機ヨウ素の除去性能について、有機ヨウ素としてヨウ化メチルを用いて検討した。

【0046】

＜実験方法＞
各種濃度に調整した硝酸銀水溶液２０ｍＬとヨウ化メチルガス３０ｍＬ（１０ｐｐｍ）とを５０ｍＬ容器に封入し、上下に振って攪拌した。なお、攪拌時間は、フィルタベント装置での気液接触時間を想定して２秒間に設定した。
攪拌を停止した後、５０ｍＬ容器内の上部空間のガスを吸引してヨウ化メチル吸収液（１−ブタノール）に吸収させ、ヨウ化メチルが溶け込んだ１−ブタノールに対してＧＣ−ＭＳ（ガスクロマトグラフ質量分析）を行い、１−ブタノール中のヨウ化メチル濃度を計測した。
そして、ＧＣ−ＭＳによる計測結果から５０ｍＬ容器内の上部空間のガス中のヨウ化メチル濃度を算出し、初期濃度（１０ｐｐｍ）との比から除染係数（ＤＦ）を得た。

【0047】

＜実験結果＞
硝酸銀水溶液の硝酸銀濃度［ｗｔ％］に対するヨウ化メチルの除去性能を図３に示す。
ヨウ化メチルの除去性能は硝酸銀水溶液の濃度に比例することが明らかとなった。
また、硝酸銀濃度を１０ｗｔ％以上とすることで、フィルタベント装置において要求されるＤＦ５０を上回ることが明らかとなった。したがって、硝酸銀水溶液の硝酸銀濃度は１０ｗｔ％以上とすることが好ましいと考えられる。
また、実験終了後に不溶性の沈殿が確認されたことから、捕捉したヨウ化メチルは銀との反応によりヨウ化銀（ＡｇＩ）となり、硝酸銀水溶液中に安定に保持できることも明らかとなった。

【0048】

［実施例２］
硝酸銀水溶液によるヨウ素（Ｉ_２）の除去性能について検討した。

【0049】

＜実験方法＞
実験に使用した装置の構成を図４に示す。図４に示す実験装置は、ヨウ素発生装置において固体（粒）状のヨウ素を加熱することにより発生させたヨウ素ガスを、キャリアガス（空気）で搬送し、ヨウ素発生装置の後段に設置した第１段目の容器内の試験溶液と第１段目の容器の後段に設置した第２段目の容器内の溶液とに順次通気させる構成とした。
第１段目の容器内の試験溶液は、硝酸銀水溶液又は水酸化ナトリウム水溶液とした。
第２段目の容器内の溶液は、ヨウ素ガスに対して９９％以上の吸収効率を有する吸収剤であるチオ硫酸ナトリウムと水酸化ナトリウムの混合液とした。以下、この溶液のことを吸収液と呼ぶ。
実験終了後の吸収液のヨウ素濃度をＩＣＰ−ＭＳ（誘導結合プラズマ質量分析法）により測定した。

【0050】

実験は、以下の手順で実施した。
まず、第１段目の容器内に試験溶液を収容することなく実験を実施し、吸収液のヨウ素濃度を得た。これを入口濃度とした。
次いで、第１段目の容器内に試験溶液として各種濃度の硝酸銀水溶液又は０．５ｗｔ％水酸化ナトリウム水溶液を収容して実験を実施し、試験溶液として第１段目の容器に収容した硝酸銀水溶液又は水酸化ナトリウム水溶液にヨウ素ガスが吸収された後の吸収液のヨウ素濃度を得た。これを出口濃度とした。
これらの実験により得られた入口濃度及び出口濃度から除染係数（ＤＦ）を得た。

【0051】

＜実験結果＞
硝酸銀水溶液の硝酸銀濃度に対するヨウ素の除去性能を図５に示す。
いずれの濃度の硝酸銀水溶液も、水酸化ナトリウム水溶液を用いた場合と同等のヨウ素除去性能を発揮し、フィルタベント装置において要求されるＤＦ１００を上回ることが明らかとなった。
また、実施例１の結果も踏まえて総合的に判断すると、硝酸銀水溶液の硝酸銀濃度を１０ｗｔ％以上とすることで、フィルタベント装置において要求される放射性有機ヨウ素及び放射性ヨウ素ガスの双方についての除去性能を満足することができることが明らかとなった。

【符号の説明】

【0052】

１ （フィルタベント装置の）スクラバタンク
２ 第一のガス流動管路
３ 放射性物質を含むガス
４、４’ （フィルタベント装置の）スクラバ液
５ フィルタ
６ （フィルタベント装置の）放出経路
９、９’ フィルタベント装置
１０ （フィルタベント装置の）ガス放出部
１１ ガス中放射性物質除去スクラバ
１２ 第二のガス流動管路
１３ （ガス中放射性物質除去用スクラバの）スクラバタンク
１４ （ガス中放射性物質除去用スクラバの）スクラバ液
１５ （ガス中放射性物質除去用スクラバの）ガス放出部
１６ （ガス中放射性物質除去用スクラバの）放出経路

【図1】

【図2】

【図3】

【図4】

【図5】

【図6】