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(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】特許公報(B2)
(11)【特許番号】6874764
(24)【登録日】2021年4月26日
(45)【発行日】2021年5月19日
(54)【発明の名称】合わせガラス
(51)【国際特許分類】
C03C 27/12 20060101AFI20210510BHJP
B32B 17/10 20060101ALI20210510BHJP
B60J 1/00 20060101ALI20210510BHJP
【ＦＩ】
C03C27/12 D
B32B17/10
B60J1/00 H
【請求項の数】6
【全頁数】20
(21)【出願番号】特願2018-519254(P2018-519254)
(86)(22)【出願日】2017年5月19日
(86)【国際出願番号】JP2017018901
(87)【国際公開番号】WO2017204121
(87)【国際公開日】20171130
【審査請求日】2020年2月6日
(31)【優先権主張番号】特願2016-103999(P2016-103999)
(32)【優先日】2016年5月25日
(33)【優先権主張国】JP
(73)【特許権者】
【識別番号】000000044
【氏名又は名称】ＡＧＣ株式会社
(74)【代理人】
【識別番号】100107766
【弁理士】
【氏名又は名称】伊東 忠重
(74)【代理人】
【識別番号】100070150
【弁理士】
【氏名又は名称】伊東 忠彦
(72)【発明者】
【氏名】中村 篤史
【審査官】
永田 史泰
(56)【参考文献】
【文献】
国際公開第２０１３／０３１８８４（ＷＯ，Ａ１）
【文献】
国際公開第２０１６／０５２６７２（ＷＯ，Ａ１）
【文献】
国際公開第２０１２／０５００７８（ＷＯ，Ａ１）
【文献】
特開昭６２−３７１４８（ＪＰ，Ａ）
【文献】
米国特許出願公開第２０１５／０１２５６５６（ＵＳ，Ａ１）
(58)【調査した分野】（Int.Cl.，ＤＢ名）
Ｃ０３Ｃ２７／１２
Ｂ３２Ｂ１／００−４３／００
Ｂ６０Ｊ１／００
(57)【特許請求の範囲】
【請求項1】
互いに対向する１対のガラス板と、
前記１対のガラス板間に挟持される中間膜であり、それぞれポリビニルアセタール樹脂と可塑剤を含有する、ガラス転移点が１５℃以上のスキン層と、ガラス転移点が１５℃未満のコア層と、が交互に積層され、前記コア層を３層以上有し、かつ、前記中間膜の端部から内側に５ｍｍから６ｍｍまでの領域で測定される前記中間膜の主面の単位面積当たりの可塑剤量が、０．３ｍｇ／ｍｍ２以上である中間膜と、
を備える合わせガラス。
前記１対のガラス板間に挟持される中間膜であり、それぞれポリビニルアセタール樹脂と可塑剤を含有する、ガラス転移点が１５℃以上のスキン層と、ガラス転移点が１５℃未満のコア層と、が交互に積層され、前記コア層を３層以上有し、かつ、前記中間膜の端部から内側に５ｍｍから６ｍｍまでの領域で測定される前記中間膜の主面の単位面積当たりの可塑剤量が、０．３ｍｇ／ｍｍ２以上である中間膜と、
を備える合わせガラス。
【請求項2】
前記中間膜の厚みが１．１０ｍｍ以上である請求項１記載の合わせガラス。
【請求項3】
前記中間膜と前記１対のガラス板の合計質量に対する前記中間膜の質量の割合が１３質量％以上である、請求項１または２記載の合わせガラス。
【請求項4】
前記中間膜は前記１対のガラス板の対向面に接するようにスキン層を有し、前記１対のガラス板にそれぞれ最も近い１対のコア層間の厚みが０．４５ｍｍ以上である請求項１〜３のいずれか１項に記載の合わせガラス。
【請求項5】
前記中間膜は前記１対のガラス板の対向面に接するようにスキン層を有し、前記１対のガラス板にそれぞれ最も近い１対のコア層間に配置される層全体の面密度が０．５ｋｇ／ｍ２以上である請求項１〜４のいずれか１項に記載の合わせガラス。
【請求項6】
温度２０℃の条件下、０〜１００００Ｈｚの周波数領域で測定される１次共振点における損失係数が０．３５以上である請求項１〜５のいずれか１項に記載の合わせガラス。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
本発明は、合わせガラスに関し、特には、高い遮音性を備えるとともに、周縁部における中間膜の耐発泡性に優れた合わせガラスに関する。【背景技術】
【0002】
１対のガラス板間に樹脂等の中間膜が挟持され加熱圧着された合わせガラスは、破損時に破片が飛散せず、安全性に優れているため、例えば、自動車等の車両の窓ガラスや建築物の窓ガラス等に広く用いられている。近年では、飛散防止等の安全性に加えて、中間膜を適宜選択することで求められる機能に応じた種々の機能が付与された合わせガラスが用いられるようになった。なかでも、遮音性を有する合わせガラスの要望が高く、性質の異なる樹脂膜を積層した中間膜を用いて、合わせガラスの遮音性能を高める試みがなされている。【0003】
例えば、特許文献１には、特定のポリビニルアセタール樹脂と可塑剤を含有する２種類の層（Ａ）（ただし、厚み０．０５ｍｍ以上）、層（Ｂ）が、層（Ｂ）／層（Ａ）／層（Ｂ）となる積層構成で積層された遮音性中間膜が記載されている。特許文献１に記載の遮音性中間膜を用いた合わせガラスは、広い温度範囲において一定以上の遮音性を有するものである。【0004】
また、特許文献２には、特定のポリビニルブチラール樹脂と可塑剤を含有する層を、熱可塑性樹脂と可塑剤を含有する２層で挟持した、３層の積層構造を有する中間膜が記載され、遮音性を高めるために、両側の２層に比べて中間の１層の熱可塑性樹脂に対する可塑剤の含有割合を大きくする技術が記載されている。【0005】
しかしながら、このような遮音性の中間膜は通常の単層の中間膜に比べて中間膜全体としての可塑剤量が多く、これを用いた合わせガラスにおいては、中間膜の端面から可塑剤が飛散しやすい。それにより、中間膜の端部から内側に向かう所定の範囲（周縁部）で可塑剤が抜けた空間が気泡として存在する発泡現象が起こりやすい。なお、特許文献２においては、高分子量のポリビニルブチラール樹脂を用いることで発泡をある程度抑制しているが、充分とは言えない。【0006】
また、上記合わせガラスにおいて中間膜の周縁部に発生する気泡は、例えば、合わせガラスの周縁部に枠状に黒色セラミックス層を形成することで隠蔽できるが、周縁部に黒色セラミックス層を有しないデザインの窓ガラスの場合、発泡部位が隠蔽できない。さらに、発泡部位を黒色セラミックス層で隠蔽できたとしても、可塑剤が飛散することで合わせガラス周縁部の遮音性能が劣化する問題があった。【先行技術文献】
【特許文献】
【0007】
【特許文献1】特開平５−１０４６８７号公報
【特許文献2】特許第５８５０９９３号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【0008】
本発明は、上記観点からなされたものであり、高い遮音性を備えるとともに、中間膜の耐発泡性、特には周縁部における中間膜の耐発泡性に優れた合わせガラスの提供を目的とする。【課題を解決するための手段】
【0009】
本発明の合わせガラスは、互いに対向する１対のガラス板と、前記１対のガラス板間に挟持される中間膜であり、それぞれポリビニルアセタール樹脂と可塑剤を含有する、ガラス転移点が１５℃以上のスキン層と、ガラス転移点が１５℃未満のコア層と、が交互に積層され、前記コア層を３層以上有し、かつ、前記中間膜の端部から内側に５ｍｍから６ｍｍまでの領域で測定される前記中間膜の主面の単位面積当たりの可塑剤量が、０．３ｍｇ／ｍｍ２以上である中間膜と、を備える。【発明の効果】
【0010】
本発明によれば、高い遮音性を備えるとともに、中間膜の耐発泡性、特には周縁部における中間膜の耐発泡性に優れた合わせガラスを提供できる。【発明を実施するための形態】
【0012】
以下に、本発明の実施の形態を説明する。なお、本発明は、これらの実施形態に限定されるものではなく、これらの実施形態を、本発明の趣旨および範囲を逸脱することなく、変更または変形することができる。【0013】
本発明の合わせガラスは、互いに対向する１対のガラス板と、前記１対のガラス板間に挟持される、以下の構成の中間膜を備える。【0014】
上記中間膜は、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤を含有するガラス転移点が１５℃以上のスキン層と、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤を含有するガラス転移点が１５℃未満のコア層が交互に積層された構成であり、前記コア層を３層以上有する。さらに、上記中間膜は、端部から内側に５ｍｍの位置と、端部から内側に６ｍｍの位置と間の領域において、該中間膜の主面の単位面積当たりの量として求められる可塑剤量が、０．３ｍｇ／ｍｍ２以上である。【0015】
本明細書において、端部とは面と面とが接合することによって形成される稜線を意味し、周縁部とは面の端部から面の中央部に向かってある一定の幅を有する領域を意味する。中間膜において、端部とは中間膜の主面の外周を意味する。本明細書において、中間膜の主面において中央部から見て外周側を外側、外周からみて中央部側を内側という。端部、周縁部、外側、内側の用語の意味は、中間膜を構成するスキン層、コア層、および、ガラス板、合わせガラスにおいても中間膜の場合と同様である。【0016】
本明細書におけるガラス転移点とは、周波数１Ｈｚ、動的せん断歪み０．０１５％、昇温速度：３℃／分、測定温度範囲：−４０℃〜８０℃の条件で、動的粘弾性試験により検体のｔａｎδ（損失弾性率／貯蔵弾性率）の温度依存性を測定した際のｔａｎδのピーク温度のことをいう。【0017】
ｔａｎδは、例えば、厚みｄ＝０．６ｍｍ、直径１２ｍｍの円盤状に成形した検体を準備し、該検体を上記条件の下、測定治具：パラレルプレート（直径１２ｍｍ）を用いて、動的粘弾性測定装置により測定できる。動的粘弾性測定装置としては、例えば、アントンパール社製、回転式レオメーターＭＣＲ３０１が挙げられる。【0018】
また、本明細書における中間膜の主面における単位面積当たりの可塑剤量は、以下の方法で測定される可塑剤量［ｍｇ／ｍｍ２］をいう。本明細書において、特に断りのない限り、中間膜の可塑剤量とは、中間膜の主面における単位面積当たりの可塑剤量［ｍｇ／ｍｍ２］をいう。【0019】
テトラヒドロフラン（ＴＨＦ）を溶媒として可塑剤の含有量の異なる複数の可塑剤−ＴＨＦ溶液を調製し、得られた可塑剤−ＴＨＦ溶液をゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）を用いて、各溶液における可塑剤のピーク面積を求める。各溶液における可塑剤の濃度に対する可塑剤のピーク面積を二次元座標にプロットし、近似直線を得る。【0020】
可塑剤量を測定するための中間膜の検体は、中間膜の主面の外周、すなわち端部から内側に５ｍｍの位置から６ｍｍの位置までの範囲で主面に対して垂直な面で切断して作製される。該検体をＴＨＦに溶解させたＴＨＦ溶液をＧＰＣ測定し、得られる可塑剤のピーク面積と上記近似直線から検体における可塑剤の含有量を求め、該検体の主面における単位面積当たりの可塑剤量［ｍｇ／ｍｍ２］を算出する。【0021】
なお、上記測定において検体の大きさは５ｍｍ３程度が好ましい。例えば、中間膜の厚みが１ｍｍの場合、主面の外周から内側に５〜６ｍｍの範囲の幅１ｍｍで検体を作製すると、長さ５ｍｍとすれば、体積５ｍｍ３の検体が得られる。なお、主面の外周から内側に５〜６ｍｍの範囲にあれば、検体の幅は、１ｍｍに限定されない。例えば、上記同様に中間膜の厚みが１ｍｍの場合、主面の外周から内側に５〜６ｍｍの範囲の幅０．５ｍｍで検体を作製すると、長さ１０ｍｍとすれば、体積５ｍｍ３の検体が得られる。また、中間膜を構成する各層ごとに主面の端部から内側に５ｍｍの位置から６ｍｍの位置までの範囲でその主面に対して垂直な面で切断して所定の大きさの検体を作製し、上記同様の方法で各層の可塑剤量［ｍｇ／ｍｍ２］を算出し、合算してもよい。【0022】
また、中間膜の可塑剤量は、中間膜の膜厚が主面内で均一の場合には、中間膜の端部から内側に５ｍｍの位置と端部から内側に６ｍｍの位置と間の領域において、任意の１箇所で測定された可塑剤量が、０．３ｍｇ／ｍｍ２以上であればよい。その場合の任意の１箇所の位置は特に限定されない。また、中間膜の膜厚が主面内で均一でない場合には、中間膜の端部から内側に５ｍｍの位置と端部から内側に６ｍｍの位置と間の領域において、最も膜厚が小さい部分で測定される可塑剤量を０．３ｍｇ／ｍｍ２以上とする。以下、本発明において中間膜の主面における単位面積当たりの可塑剤量［ｍｇ／ｍｍ２］を測定する領域を、領域（ｘ）ともいう。【0023】
一般に、中間膜の各層において、単位体積当たりの可塑剤量は層全体で均一である。よって、中間膜の端部から内側に５ｍｍの位置と端部から内側に６ｍｍの位置と間の領域において膜厚が最も小さい部分で測定される可塑剤量が０．３ｍｇ／ｍｍ２以上であれば、中間膜の該領域における可塑剤量はいずれの箇所においても０．３ｍｇ／ｍｍ２以上となる。【0024】
本発明の合わせガラスは、１対のガラス板間に挟持される中間膜が、上記構成を有することで、高い遮音性を有するとともに、中間膜の耐発泡性、特には中間膜の周縁部における耐発泡性に優れる。従来から使用されている、それぞれに熱可塑性樹脂、特には、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤を含有する３層が積層された中間膜では、通常、各層において樹脂の質量に対する可塑剤の質量の割合を調整することで遮音性の向上を図っており、結果として中間膜の可塑剤量が多い構成となることで、周縁部の発泡を招いている。すなわち、遮音性と耐発泡性の両立が困難である。【0025】
本発明の合わせガラスにおいては、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤を含有する、ガラス転移点が異なるコア層（ガラス転移点が１５℃未満）とスキン層（ガラス転移点が１５℃以上）を交互にかつコア層の数が３層以上となるように積層する構成とすることで、上記所定の領域で測定される中間膜の可塑剤量が０．３ｍｇ／ｍｍ２以上と遮音性を充分に高くできる量としながら、高いレベルで発泡の抑制を可能とした。【0026】
本発明の合わせガラスの発泡抑制のメカニズムは解明されていないが、それぞれポリビニルアセタール樹脂と可塑剤を含有する、ガラス転移点の異なる２種類の層を交互に少なくとも合計で５層以上積層することで、中間膜の端面からの可塑剤の飛散を抑制するとともに、可塑剤が飛散した部位には、その近傍から可塑剤が供給され気泡の発生が抑えられていると考えられる。また、可塑剤の飛散に関し、紫外線照射によるポリビニルアセタール樹脂の劣化が原因の一つとされるが、中間膜を上記積層構成とすることで、紫外線照射によるポリビニルアセタール樹脂の劣化が抑制され、それにより中間膜の端面からの可塑剤の飛散を抑制することが可能と考えられる。【0027】
本発明の合わせガラスにおいては、前記中間膜と前記１対のガラス板の合計質量に対する前記中間膜の質量の割合が１３質量％以上であることが好ましくし、１４質量％以上であることがより好ましい。少なくとも３層のコア層（ガラス転移点が１５℃未満）間にガラス転移点が１５℃以上のスキン層を有する構成であり、かつ中間膜と１対のガラス板の合計質量に対する中間膜の質量の割合を上記範囲とすることで、音の振動エネルギーに起因して１対のガラス板間の中間膜における複数個所に大きなせん断変形エネルギーが発生し、これが熱エネルギーとして放出されることで遮音性能を発揮することができる。【0028】
本発明の合わせガラスにおいて、中間膜と１対のガラス板の合計質量に対する中間膜の質量の割合（以下、単に「中間膜質量％」ともいう。）は、遮音性および軽量化の観点から１５質量％以上がさらに好ましく、１７質量％以上が特に好ましい。また、所期の強度を保つ観点からは、５０質量％以下が好ましく、４０質量％以下がより好ましい。【0029】
本発明の合わせガラスは、面密度が１３．５ｋｇ／ｍ２以下であることが好ましく、１２ｋｇ／ｍ２以下がより好ましく、１１ｋｇ／ｍ２以下がさらに好ましい。合わせガラスの面密度が上記範囲であれば、合わせガラスの軽量化を達成できる。本発明の合わせガラスの面密度は、所期の強度を保つ観点からは８ｋｇ／ｍ２以上であることが好ましく、９ｋｇ／ｍ２以上がより好ましい。【0030】
なお、合わせガラスの中間膜質量％および面密度は、１枚の合わせガラス全体として測定される値である。【0031】
以下、本発明の合わせガラスの実施の形態について、中間膜として３層のコア層と４層のスキン層が交互に積層した７層の積層膜を用いた場合を例に、図面を参照しながら説明する。図１Ａは、中間膜として７層の積層膜を用いた本発明の合わせガラスの実施形態の一例における正面図であり、図１Ｂは、図１Ａに示す合わせガラスのＸ−Ｘ線における断面図である。【0032】
図１に示す合わせガラス１０Ａは、互いに対向する１対のガラス板１Ａ、１Ｂと、１対のガラス板１Ａ、１Ｂに挟持されるように配置される中間膜２Ａを有する。中間膜２Ａは、ガラス板１Ａ側からガラス板１Ｂ側に向かってスキン層４１、コア層３１、スキン層４２、コア層３２、スキン層４３、コア層３３、スキン層４４の順に７層が積層された構成である。合わせガラス１０Ａにおいて、１対のガラス板１Ａ、１Ｂおよび、中間膜を構成する３層のコア層３１、３２、３３および４層のスキン層４１、４２、４３、４４は略同形、同寸の主面を有する。【0033】
ここで、本明細書において、「略同形、同寸」とは、人の見た目において同じ形状、同じ寸法を有することをいう。他の場合においても、「略」は上記と同様の意味を示す。以下、合わせガラス１０Ａを構成する各要素について説明する。
【0034】
［ガラス板］合わせガラス１０Ａにおける１対のガラス板１Ａ、１Ｂの板厚は、合わせガラス１０Ａの用途、用いるガラス板の材質、組み合わせる中間膜等に応じて、適宜選択できる。ガラス板１Ａ、１Ｂの板厚は、合わせガラス１０Ａの中間膜質量％を上記好ましい範囲にする板厚が好ましい。ガラス板１Ａ、１Ｂの板厚は、これらを勘案して、一般的にはそれぞれ０．１〜１０ｍｍとすることができる。なお、合わせガラス１０Ａの面密度を上記好ましい範囲にするには、ガラス板１Ａ、１Ｂの板厚は、０．３〜２．５ｍｍが好ましい。
【0035】
１対のガラス板１Ａ、１Ｂの板厚は、互いに同じであってもよく、異なってもよい。ガラス板１Ａ、１Ｂにおいて板厚が異なる場合には、合わせガラス１０が窓等に設置される際に室内側に位置するガラス板、例えば、自動車の窓ガラスであれば車内側、建築物の窓ガラスであれば屋内側に位置するガラス板の板厚が、車外、屋外等の室外側に位置するガラス板の板厚より小さいことが好ましい。【0036】
例えば、合わせガラス１０Ａを自動車用の窓ガラスに用いる場合、使用に際して車内側に位置するガラス板をガラス板１Ａとすれば、ガラス板１Ａの板厚は、０．５ｍｍ〜１．６ｍｍが好ましく、０．７ｍｍ〜１．５ｍｍがより好ましい。また、ガラス板１Ａの板厚は、ガラス板１Ｂの板厚より小さいことが好ましい。ガラス板１Ａの板厚とガラス板１Ｂの板厚の差は０．３〜１．５ｍｍが好ましく、０．５〜１．３ｍｍがより好ましい。またこの場合、ガラス板１Ｂが車外側に位置するガラス板であり、板厚は１．６ｍｍ〜２．５ｍｍが好ましく、１．７ｍｍ〜２．１ｍｍがより好ましい。【0037】
合わせガラスの自動車用窓ガラスへの使用に際して、車外側に位置するガラス板が車内側に位置するガラス板より大きい板厚を有すると、耐飛び石衝撃性の点で好ましい。特に、車外側の板厚が１．３ｍｍ以上であることが好ましい。【0038】
合わせガラス１０Ａに用いるガラス板１Ａ、１Ｂの材質としては、透明な無機ガラスや有機ガラス（樹脂）が挙げられる。無機ガラスとしては通常のソーダライムガラス（ソーダライムシリケートガラスともいう）、アルミノシリケートガラス、ホウ珪酸ガラス、無アルカリガラス、石英ガラス等が特に制限なく用いられる。これらのうちでもソーダライムガラスが特に好ましい。成形法についても特に限定されないが、例えば、フロート法等により成形されたフロート板ガラスであってもよい。また、ガラス板１Ａ、１Ｂが風冷強化や化学強化といった強化処理がなされていることが好ましい。【0039】
有機ガラス（樹脂）としては、ポリカーボネート樹脂、ポリスチレン樹脂、芳香族ポリエステル樹脂、アクリル樹脂、ポリエステル樹脂、ポリアリレート樹脂、ハロゲン化ビスフェノールＡとエチレングリコールとの重縮合物、アクリルウレタン樹脂、ハロゲン化アリール基含有アクリル樹脂等が挙げられる。これらのなかでも芳香族系ポリカーボネート樹脂等のポリカーボネート樹脂やポリメチルメタクリレート系アクリル樹脂等のアクリル樹脂が好ましく、ポリカーボネート樹脂がより好ましい。さらに、ポリカーボネート樹脂のなかでも特にビスフェノールＡ系ポリカーボネート樹脂が好ましい。なお、ガラス板は、上記のような樹脂を２種以上含んで構成されてもよい。【0040】
また、ガラス板１Ａ、１Ｂは、上記無機ガラスや有機ガラス（樹脂）に赤外線吸収剤や紫外線吸収剤等を含有させて、赤外線吸収性や紫外線吸収性を付与したガラス板であってもよい。このようなガラス板として、グリーンガラス板、紫外線吸収（ＵＶ）グリーンガラス板等を使用することができる。なお、ＵＶグリーンガラス板とは、ＳｉＯ２を６８質量％以上７４質量％以下、Ｆｅ２Ｏ３を０．３質量％以上１．０質量％以下、かつＦｅＯを０．０５質量％以上０．５質量％以下含有するものであって、波長３５０ｎｍの紫外線透過率が１．５％以下、かつ５５０ｎｍ以上１７００ｎｍ以下の領域に透過率の極小値を有する紫外線吸収グリーンガラスを指す。【0041】
上記ガラスとしては、着色成分を添加しない無色透明な材質を用いてもよく、あるいは、本発明の効果を損なわない範囲で上記グリーンガラスのように着色された着色透明な材質を用いてもよい。さらには、これらのガラスは１種類もしくは２種類以上を組合せて用いてもよく、例えば、２層以上に積層された積層基板であってもよい。合わせガラスの適用箇所にもよるがガラスとしては、無機ガラスが好ましい。【0042】
合わせガラス１０Ａに用いる１対のガラス板１Ａ、１Ｂは、互いに異なった種類の材質から構成されてもよいが、同一であることが好ましい。ガラス板１Ａ、１Ｂの形状は平板でもよく、全面または一部が曲率を有していてもよい。ガラス板１Ａ、１Ｂには、大気に晒される表出面に、撥水機能、親水機能、防曇機能等を付与するコーティングが施されていてもよい。また、ガラス板１Ａ、１Ｂの互いに対向する対向面には、低放射性コーティング、赤外線遮蔽コーティング、導電性コーティング等の通常金属層を含む機能コーティングが施されていてもよい。【0043】
なお、ガラス板１Ａ、１Ｂの対向面が上記機能コーティングを有する場合には、以下の中間膜２Ａのスキン層４１、４４はガラス板１Ａ、１Ｂの対向面上の該機能コーティングに接する構成となる。【0044】
［中間膜］合わせガラス１０Ａにおける中間膜２Ａは、ガラス板１Ａ側からガラス板１Ｂ側に向かってスキン層４１、コア層３１、スキン層４２、コア層３２、スキン層４３、コア層３３、スキン層４４の順に７層が積層された構成である。中間膜２Ａは、ガラス板１Ａ、１Ｂの間に配置され、ガラス板１Ａ、１Ｂを接着して合わせガラス１０Ａとして一体化する機能を有するものである。
【0045】
コア層３１、３２、３３、およびスキン層４１、４２、４３、４４はいずれもポリビニルアセタール樹脂と可塑剤を含有する層であって、コア層３１、３２、３３のガラス転移点は１５℃未満であり、スキン層４１、４２、４３、４４のガラス転移点は１５℃以上である。以下、コア層のガラス転移点をＴｇｃ、スキン層のガラス転移点をＴｇｓということもある。【0046】
Ｔｇｃは、１０℃以下が好ましく、８℃以下がより好ましい。Ｔｇｃが１５℃未満であることで、合わせガラスにおいて所期の遮音性能が得られる。Ｔｇｃはコア層自体の形状保持の観点から−１０℃以上が好ましく、０℃以上がより好ましい。【0047】
Ｔｇｓは、２０℃以上が好ましく、２５℃以上がより好ましい。Ｔｇｓが１５℃以上であることで、合わせガラスにおいて所期の遮音性能が得られる。Ｔｇｓは耐貫通性の観点から５０℃以下が好ましく、４０℃以下がより好ましい。【0048】
遮音性を高める観点からＴｇｓからＴｇｃを引いた値は、１０〜４０℃が好ましく、２０〜３５℃がより好ましい。【0049】
コア層３１、３２、３３、およびスキン層４１、４２、４３、４４が含有するポリビニルアセタール樹脂および可塑剤は、各層ごとに上記ガラス転移点が得られる、すなわち、コア層については上記Ｔｇｃが、スキン層については上記Ｔｇｓが得られるように、各層ごとにポリビニルアセタール樹脂および可塑剤の種類や、ポリビニルアセタール樹脂および可塑剤の含有割合を適宜選択して構成される。【0050】
ただし、これらの７層を積層して得られる中間膜２Ａにおいて、主面の端部から内側に５ｍｍの位置と該端部から内側に６ｍｍの位置と間の領域で測定される可塑剤量が、０．３ｍｇ／ｍｍ２以上となるように、各層における可塑剤の含有量を調整する。中間膜２Ａにおける、端部から内側に５ｍｍの位置と端部から内側に６ｍｍの位置と間の領域を、図１Ａにドット模様で示す。中間膜２Ａにおいては、該領域が領域（ｘ）である。【0051】
コア層およびスキン層が含有するポリビニルアセタール樹脂および可塑剤としては、合わせガラス用の中間膜に通常用いられるポリビニルアセタール樹脂および可塑剤が特に制限なく使用できる。ポリビニルアセタール樹脂は、ポリビニルアルコールにアルデヒド（Ｒ−ＣＨＯ；Ｒはアルキル基）を反応させ、部分的にアセタール化して得られる、主鎖を構成するエチレン基に水酸基、アセチル基、アセタール基がそれぞれ結合した各重合単位を有する高分子化合物である。【0052】
ポリビニルアセタール樹脂は、ポリビニルアルコールの重合度、アルデヒドの種類、水酸基含有率（全重合単位中の水酸基を有する重合単位のモル％）、アセチル化度（全重合単位中のアセチル基を有する重合単位のモル％）、アセタール化度（全重合単位中のアセタール基を有する重合単位のモル％）等が合わせガラス用の中間膜として求められる特性に応じて適宜調整される。本発明に用いるポリビニルアセタール樹脂としては、ポリビニルアルコールにｎ−ブチルアルデヒドを反応させたポリビニルブチラール樹脂（ＰＶＢ）が好ましい。ポリビニルアセタール樹脂は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。中間膜２Ａにおいて３層のコア層３１、３２、３３、および４層のスキン層４１、４２、４３、４４が含有するポリビニルアセタール樹脂は、各層でＴｇｃ、Ｔｇｓが上記範囲内であれば、同一であっても、異なってもよい。【0053】
コア層およびスキン層が含有する可塑剤としては、ポリビニルアセタール樹脂の可塑剤として通常使用される可塑剤が特に制限なく使用可能である。具体的には、一塩基性有機酸エステルおよび多塩基性有機酸エステル等の有機エステル可塑剤、ならびに有機リン酸可塑剤および有機亜リン酸可塑剤などのリン酸可塑剤等が挙げられる。なかでも、有機エステル可塑剤が好ましい。これらの可塑剤はいずれもＴＨＦに可溶であり、上記中間膜の可塑剤量の測定方法が適用可能である。可塑剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。中間膜２Ａにおいて３層のコア層３１、３２、３３、および４層のスキン層４１、４２、４３、４４が含有する可塑剤は、各層でＴｇｃ、Ｔｇｓが上記範囲内であれば、同一であっても、異なってもよい。【0054】
コア層およびスキン層は主としてポリビニルアセタール樹脂および可塑剤で構成され、ガラス転移点は、ポリビニルアセタール樹脂および可塑剤の種類、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤の含有割合で調整できる。中間膜はコア層の各層でＴｇｃが、およびスキン層の各層でＴｇｓが、それぞれ上記範囲にあり、中間膜の領域（ｘ）における可塑剤量が上記所定量以上であれば、各層におけるポリビニルアセタール樹脂と可塑剤の含有割合は特に制限されない。具体的には、各層において、ガラス転移点、中間膜の可塑剤量および、その他求められる特性に応じて、ポリビニルアセタール樹脂１００質量部に対して概ね可塑剤２０〜９０質量部の割合の範囲で適宜含有割合を調整する。その他求められる特性としては、合わせガラスの用途に応じて、透明性、耐候性、接着力、耐貫通性、衝撃エネルギー吸収性、耐湿性、遮熱性等が挙げられる。【0055】
ガラス転移点をポリビニルアセタール樹脂と可塑剤の含有割合で調整する場合、同じポリビニルアセタール樹脂を用いた場合に、ポリビニルアセタール樹脂に対する可塑剤の含有割合が大きいほど低いガラス転移点が得られる。したがって、同じポリビニルアセタール樹脂を用いてコア層とスキン層を作製する場合には、ポリビニルアセタール樹脂に対する可塑剤の含有割合はコア層においてスキン層よりも多くなる。【0056】
中間膜が有する３層以上のコア層のＴｇｃは、各コア層において上記範囲内であれば同一であっても異なってもよい。また、中間膜が有する複数のスキン層のＴｇｓは、各スキン層においてＴｇｓが上記範囲内であれば同一であっても異なってもよい。中間膜は、３層以上のコア層においてＴｇｃが同じであり、複数のスキン層においてＴｇｓが同じである構成が好ましい。さらに、中間膜は、３層以上のコア層においてＴｇｃが同じとなるように同じポリビニルアセタール樹脂と可塑剤を含有し、複数のスキン層においてＴｇｓが同じとなるように同じポリビニルアセタール樹脂と可塑剤を含有する構成が好ましい。【0057】
本発明の合わせガラスにおいて中間膜は、上記コア層と上記スキン層が交互に積層され、かつ上記コア層を３層以上有する構成であり、領域（ｘ）における可塑剤量が０．３ｍｇ／ｍｍ２以上である。中間膜は上記積層構造において、領域（ｘ）における可塑剤量が０．３ｍｇ／ｍｍ２以上であることで、合わせガラスとした際に優れた遮音性を有する。遮音性向上の観点から、中間膜の領域（ｘ）における可塑剤量は０．５ｍｇ／ｍｍ２以上が好ましく、０．７ｍｇ／ｍｍ２以上がより好ましい。一方、耐発泡性および透明性の観点から、中間膜の領域（ｘ）における可塑剤量は、１．５ｍｇ／ｍｍ２以下が好ましく、１．０ｍｇ／ｍｍ２以下がより好ましい。【0058】
中間膜の領域（ｘ）における可塑剤量は、中間膜を構成する各層の主面における中間膜の領域（ｘ）に相当する領域の可塑剤量[ｍｇ／ｍｍ２]の合計である。各層の該領域における可塑剤量[ｍｇ／ｍｍ２]は、各層における該領域の単位体積当たりの可塑剤量[ｍｇ／ｍｍ３]と厚み[ｍｍ]の積で算出することも可能である。【0059】
中間膜は、上記要件を満たせば、全体の層数は特に限定されない。中間膜において最も層数が少ない構成は、３層のコア層と２層のスキン層が交互に積層された構成である。その場合、合わせガラスは、ガラス板、コア層、スキン層、コア層、スキン層、コア層、ガラス板の積層構造となる。中間膜は、合わせガラス製造時の作業性の観点から、１対のガラス板の対向面に接するようにスキン層を有する構成が好ましい。【0060】
中間膜はガラス板との関係において中間膜質量％が１３質量％以上であることが好ましく、１４質量％以上であることがより好ましい。また、中間膜においては、１対のガラス板にそれぞれ最も近い１対のコア層間の厚み（以下、「最外コア層間の厚み」ともいう。）が０．４５ｍｍ以上であることが好ましい。さらに、中間膜においては、１対のガラス板にそれぞれ最も近い１対のコア層間に配置される層全体の面密度（以下、「最外コア層間の面密度」ともいう。）が０．５ｋｇ／ｍ２以上であることが好ましい。【0061】
１対のガラス板の対向面に接するようにスキン層を有しコア層を３層以上有する積層構造の中間膜として最も層数が少ない構成が、図１Ｂに示される中間膜２Ａの３層のコア層３１〜３３と４層のスキン層４１〜４４がガラス板１Ａ側からスキン層４１、コア層３１、スキン層４２、コア層３２、スキン層４３、コア層３３、スキン層４４の順に７層積層された構成である。３層のコア層および４層のスキン層は各コア層およびスキン層においてそれぞれ上記ＴｇｃおよびＴｇｓを満たせば、単層構造であっても、多層構造であってもよい。【0062】
中間膜２Ａにおける１対のガラス板１Ａ、１Ｂにそれぞれ最も近い１対のコア層は、ガラス板１Ａに最も近いコア層３１と、ガラス板１Ｂに最も近いコア層３３である。図１Ｂに、コア層３１とコア層３３の間の厚みをＴａで、中間膜２Ａの厚みをＴｂで示す。【0063】
中間膜２Ａにおいて、最外コア層間の厚みＴａは、コア層３１とコア層３３の互いに対向する面間の距離であり、スキン層４２、コア層３２、およびスキン層４３の厚みの合計である。最外コア層間の厚みＴａは、中間膜が十分にせん断変形し、合わせガラスの遮音性能を高める観点から０．４５ｍｍ以上が好ましく、０．５０ｍｍ以上がより好ましい。最外コア層間の厚みＴａの上限は特に限定されないが、軽量化の観点からＴａは４．０ｍｍ以下が好ましく、３．０ｍｍ以下がより好ましい。【0064】
中間膜２Ａにおける最外コア層間の面密度は、スキン層４２、コア層３２、およびスキン層４３を積層した３層における面密度である。中間膜における最外コア層間の面密度は、最外コア層間の厚みＴａと同様に、中間膜が十分にせん断変形し、合わせガラスの遮音性能を高める観点から０．５ｋｇ／ｍ２以上が好ましく、０．５５ｋｇ／ｍ２以上がより好ましく、０．６ｋｇ／ｍ２以上がさらに好ましい。最外コア層間の面密度の上限は特に限定されないが、軽量化の観点から該面密度は３．３ｋｇ／ｍ２以下が好ましく、２．０ｋｇ／ｍ２以下がより好ましく、１．３ｋｇ／ｍ２以下がさらに好ましい。【0065】
中間膜２Ａの厚みＴｂは、３層のコア層３１〜３３、および４層のスキン層４１〜４４の厚みの合計であり、中間膜の領域（ｘ）における可塑剤量を上記範囲とする点、中間膜質量％を上記範囲とできる点、遮音性の観点から１．１０ｍｍ以上が好ましく、１．５３ｍｍ以上がより好ましく、２．０ｍｍ以上がさらに好ましい。中間膜２Ａの厚みＴｂの上限は特に限定されないが、軽量化の観点からＴｂは４．０ｍｍ以下が好ましい。【0066】
コア層３１、３２、３３の厚みは特に制限されない。合わせガラスの遮音性と軽量化、中間膜の領域（ｘ）における可塑剤量、ＴａおよびＴｂを上記範囲とする等の観点から、それぞれ０．０５〜０．２ｍｍが好ましく、０．０７〜０．１５ｍｍがより好ましい。コア層３１、３２、３３の厚みは互いに同一であっても異なってもよい。【0067】
スキン層４１、４２、４３、４４の厚みは、特に制限されない。合わせガラスの遮音性と軽量化、中間膜の領域（ｘ）における可塑剤量、ＴａおよびＴｂを上記範囲とする等の観点から、０．０５〜１．１ｍｍが好ましく、０．２〜０．７６ｍｍがより好ましく、０．２〜０．４５ｍｍがさらに好ましい。スキン層４１、４２、４３、４４の厚みは互いに同一であっても異なってもよい。【0068】
ここで、図１Ｂは合わせガラス１０Ａの主面に垂直な一断面を示し、合わせガラスの一方の端部から他方の端部の間でガラス板１Ａ、１Ｂおよび中間膜２Ａが均一な厚みで積層されていることを示す図である。合わせガラス１０Ａにおいては、その主面に垂直な断面はいずれも同様である。すなわち、合わせガラス１０Ａにおいては、主面内のいずれの箇所においても、各層の厚み、ＴａおよびＴｂは同じである。また、コア層、スキン層の各層において主面方向に可塑剤の濃度差（単位体積当たりの可塑剤量の差）を有しない限り、中間膜の可塑剤量は領域（ｘ）を含む主面内のいずれの箇所においても同じである。【0069】
本発明の合わせガラスにおける中間膜のコア層数は、３層以上である。コア層の数の上限は特に制限されないが、中間膜の製造の容易さの観点からコア層数は５層以下が好ましい。中間膜のコア層数によらず、合わせガラスは、１対のガラス板の対向面に接するようにスキン層を有することが好ましい。【0070】
中間膜におけるコア層、スキン層の作製には、上述したポリビニルアセタール樹脂と可塑剤を主成分として含有する樹脂組成物が用いられる。該樹脂組成物は、本発明の効果を阻害しない範囲で各種目的に応じて、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤以外の成分、例えば、赤外線吸収剤、紫外線吸収剤、蛍光剤、接着性調整剤、カップリング剤、界面活性剤、酸化防止剤、熱安定剤、光安定剤、脱水剤、消泡剤、帯電防止剤、難燃剤等の各種添加剤の１種類もしくは２種類以上を含有してもよい。これらの添加剤はコア層およびスキン層において、それぞれ全体に均一に含有される。【0071】
なお、上記添加剤のうちでも特に、赤外線吸収剤、紫外線吸収剤、蛍光剤等のコア層やスキン層に追加の機能を付与するための添加剤の含有については、例えば、合わせガラス１０Ａにおける中間膜２Ａであれば、３層のコア層３１〜３３と４層のスキン層４１〜４４を合わせて７層からなる中間膜の各層において、いずれか１層のみが含有する構成であっても、２層以上が含有する構成であってもよく、さらに２層以上が含有する場合、同種の添加剤を同量、または異なる量含有してもよく、異なる添加剤をそれぞれ含有してもよい。【0072】
中間膜２Ａは、例えば、コア層３１、３２、３３およびスキン層４１、４２、４３、４４を、それぞれに適した樹脂組成物から、好ましくは最終的に合わせガラスとしたときの中間膜における各層の厚みが上記の範囲になるようにシート状に製膜して準備し、得られた各層をスキン層４１、コア層３１、スキン層４２、コア層３２、スキン層４３、コア層３３、スキン層４４の順に積層して、加圧下に加熱することで作製される。あるいは共押出しにより一体的に作製してもよい。積層の際の加圧、加熱等の条件や共押出しの条件は、例えば、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤を含有する中間膜用の樹脂組成物を用いて、従来の３層の中間膜を作製する場合と同様にできる。【0073】
以上、本発明の合わせガラスにおける中間膜について、中間膜２Ａを例にコア層が３層の場合について説明した。コア層が４層以上の中間膜の場合においても、上記と同様に、領域（ｘ）における可塑剤量が本発明の範囲内となるように適宜コア層およびスキン層を設計すればよい。また、コア層が４層以上の中間膜の場合においても、上記と同様に、中間膜質量％、最外コア層間の厚みＴａ、最外コア層間の面密度、中間膜の厚みＴｂを上記好ましい範囲となるように勘案して、適宜コア層およびスキン層を設計すればよい。【0074】
本発明の合わせガラスにおいて中間膜は、中間膜２Ａのように合わせガラスの主面内で各層が均一な厚みを有するものであってもよく、主面内で各層が異なる厚みを有するものであってもよい。その場合、各層の厚み、最外コア層間の厚みＴａ、中間膜の厚みＴｂは、中間膜の厚みが最も大きい箇所で測定された値が、上記合わせガラスの主面内で各層が均一な厚みを有する場合の範囲、具体的には、中間膜２Ａで示した範囲となるように設計されるのが好ましい。また、上記のとおり中間膜質量％および面密度は合わせガラス全体に対して測定される物性である。【0075】
なお、中間膜の厚み（総厚）が主面内で異なる場合には、中間膜の端部から内側に５〜６ｍｍの範囲で中間膜の厚みが最も小さい部分が可塑剤量を測定する領域（ｘ）となる。そして、中間膜の可塑剤量は、該領域（ｘ）内で測定された値が、上記合わせガラスの主面内で中間膜の総厚が均一な厚みを有する場合の範囲と同じになるように設計される。また、中間膜の厚み（総厚）が主面内で異なる場合、中間膜全体としての厚みが最も小さい部分における中間膜の厚みは、１．０ｍｍ以上が好ましく、１．５ｍｍ以上が好ましい。【0076】
図２Ａは、中間膜として７層の積層膜を用いた本発明の合わせガラスの実施形態の別の一例における正面図であり、図２Ｂは、図２Ａに示す合わせガラスのＹ−Ｙ線における断面図である。図２Ａに示す合わせガラス１０Ｂは、例えば、自動車のフロントガラスに用いられる合わせガラスである。図２Ａにおいて、合わせガラス１０Ｂの上側がフロントガラスの上側として自動車に取り付けられる。以下、合わせガラス１０Ｂの上側の辺を上辺、下側の辺を下辺という。図２Ｂに示す合わせガラス１０Ｂの断面図においては、左側が上辺側であり右側が下辺側である。【0077】
図２Ａに示すように合わせガラス１０Ｂの主面は、上辺より下辺が長い略台形の形状である。図２Ｂに示すように合わせガラス１０Ｂが有する中間膜２Ｂは、上辺から下辺に向かって厚みが漸減するいわゆる楔形状の中間膜である。中間膜２Ｂの積層構成は、ガラス板１Ａ側からガラス板１Ｂ側に向かってスキン層４１、コア層３１、スキン層４２、コア層３２、スキン層４３、コア層３３、スキン層４４が順に積層された７層構成である。スキン層４１、コア層３１、スキン層４２、コア層３２、スキン層４３、コア層３３、スキン層４４は、いずれも同じ割合で上辺から下辺に向かって厚みが漸減した構成である。【0078】
通常、このような合わせガラスにおいては、上辺において一方の端部から他方の端部に向かって中間膜およびこれを構成する各層の厚みは一定であり、下辺において一方の端部から他方の端部に向かって中間膜およびこれを構成する各層の厚みは一定である。【0079】
合わせガラス１０Ｂにおいては中間膜２Ｂの厚みが最も大きい箇所は上辺である。図２Ｂに、中間膜２Ｂにおける最外コア層間の厚みＴａ、中間膜２Ｂの厚みＴｂの測定箇所を示す。中間膜２Ｂにおいては、該上辺で測定されるＴａおよびＴｂとして、中間膜２Ａの場合と同様の厚みが適用できる。また、中間膜２Ｂにおける、各層の厚みは、ＴａおよびＴｂと同様、厚みが最も大きい箇所である上辺における厚みとして、中間膜２Ａの場合と同様の厚みが適用できる。【0080】
合わせガラス１０Ｂにおいては、中間膜２Ｂの可塑剤量は、中間膜２Ｂの端部から内側に５〜６ｍｍの範囲で中間膜の厚みが最も小さい部分で測定される。中間膜２Ｂの端部から内側に５〜６ｍｍの範囲で中間膜の厚みが最も小さい部分は、中間膜２Ｂの下辺から内側に５〜６ｍｍの範囲であり、図２Ａにドット模様で示す。中間膜２Ｂにおいては、該領域が可塑剤量を測定する領域（ｘ）である。中間膜２Ｂの可塑剤量は、該領域（ｘ）内で測定された値が、上記合わせガラスの主面内で中間膜の総厚が均一な厚みを有する場合、すなわち、中間膜２Ａの場合の範囲と同じになるように設計される。【0081】
合わせガラスにおいては、一般的に、合わせガラスの主面の形状に合わせて中間膜を部分的に伸展して用いる場合がある。その場合、伸展された部分の中間膜の厚みは伸展されなかった部分の中間膜の厚みに比べて小さくなる。このような場合においても、上記楔型の中間膜の場合と同様、各層の厚み、最外コア層間の厚みＴａ、中間膜の厚みＴｂは、中間膜の厚みが最も大きい箇所で測定された値が、上記合わせガラスの主面内で各層が均一な厚みを有する場合の範囲、具体的には、中間膜２Ａで示した範囲となるように設計される。また、中間膜の端部から内側に５〜６ｍｍの範囲で中間膜の厚みが最も小さい部分が可塑剤量を測定する領域（ｘ）となる。そして、中間膜の可塑剤量は、該領域（ｘ）内で測定された値が、上記合わせガラスの主面内で中間膜の総厚が均一な厚みを有する場合の範囲と同じになるように設計される。【0082】
本発明の合わせガラスにおける中間膜は、周波数１Ｈｚ、温度２０℃における貯蔵弾性率Ｇ’が５．０×１０４Ｐａ以上であることが好ましく、１．０×１０５Ｐａ以上がより好ましい。貯蔵弾性率Ｇ’は中間膜の剛性を示す指標であり、中間膜の貯蔵弾性率Ｇ’が上記範囲であれば剛性が十分に確保できる。【0083】
中間膜の貯蔵弾性率Ｇ’の上限は特に制限されるものではない。ただし、中間膜の貯蔵弾性率Ｇ’が高くなると合わせガラスの遮音性能を損なう場合がある。また、中間膜の貯蔵弾性率Ｇ’が高すぎると、切断等の加工において特殊な機器を要する等、生産性が低下することがある。さらに中間膜が脆くなり耐貫通性が低下することがある。このような点を考慮すると、中間膜の貯蔵弾性率Ｇ’は、１．０×１０７Ｐａ以下が好ましい。なお、本明細書における中間膜の貯蔵弾性率Ｇ’は、周波数１Ｈｚ、温度２０℃、動的せん断歪み０．０１５％の条件下、せん断法、例えば、アントンパール社製レオメーターＭＣＲ３０１により測定される動的粘弾性試験における貯蔵弾性率である。【0084】
［合わせガラス］本発明の合わせガラスは、互いに対向する１対のガラス板と、該１対のガラス板間に挟持される上記構成の中間膜を備え、中間膜質量％が好ましくは上記の範囲である。合わせガラスの面密度についても上記のとおりである。本発明においては、得られる合わせガラスとして、中間膜質量％および面密度が上記範囲となるように上記ガラス板および中間膜を適宜組み合わせることが好ましい。
【0085】
本発明の合わせガラスは、上記構成により高い遮音性能を有する。具体的には、本発明の合わせガラスは、温度２０℃の条件下、０〜１００００Ｈｚの周波数領域で測定される１次共振点における損失係数が０．３５以上であることが好ましい。以下、１次共振点とは特に断りのない限り温度２０℃の条件下、０〜１００００Ｈｚの周波数領域で測定される１次共振点をいう。【0086】
なお、１次共振点における損失係数は、ＩＳＯ＿ＰＡＳ＿１６９４０に準拠した中央加振法により測定できる。中央加振法による損失係数の測定装置としては、例えば、小野測器社製、中央加振法測定システム（ＭＡ−５５００、ＤＳ−２０００）が挙げられる。本発明の合わせガラスにおける１次共振点の周波数領域は、概ね０〜３００Ｈｚである。本発明の合わせガラスにおいて、１次共振点における損失係数が０．３５以上であれば、例えば、自動車のエンジン音や、タイヤの振動音等の比較的低周波数領域の音を十分に遮音することができる。また、本発明の合わせガラスにおいて、１次共振点における損失係数が０．３５以上であれば、２次共振点〜７次共振点等の高次共振点における損失係数についても、相対的に高く、例えば、０．３５以上になりやすく、低周波数領域〜高周波領域の音まで効率的に遮音することができる。【0087】
本発明の合わせガラスにおいて、１次共振点における損失係数は、０．４０以上がより好ましく、０．４２以上がさらに好ましく、０．４５以上が特に好ましい。また、本発明の合わせガラスにおいては、１次共振点および２次共振点における損失係数がともに０．５以上であるのが特に好ましい。なお、例えば、湾曲した形状の合わせガラスにおいては、当該合わせガラスと同等の構成となるように平らなガラス板を使用した合わせガラスを作製して損失係数が測定される。【0088】
本発明の合わせガラスは、上記構成により中間膜の耐発泡性、特には中間膜の周縁部における高い耐発泡性を有する。例えば、本発明の合わせガラスは、長時間の紫外線照射を受けても中間膜の周縁部を含む全領域に気泡を発生することが殆どない。【0089】
具体的には、本発明の合わせガラスに、サンシャインカーボンアーク灯式耐候性試験機（ＳＷＯＭ、スガ試験機社製）を用いて、ブラックパネル温度（ＢＰＴ）が８３℃、降雨なしの条件で、太陽模擬光線を３０００時間照射する耐候性試験を行った場合に、中間膜の周縁部を含む全領域に気泡を発生することがない。【0090】
本発明の合わせガラスはさらに、三点曲げ剛性が１００Ｎ／ｍｍ以上であることが好ましい。三点曲げ剛性は、三点曲げ試験により得られる剛性であり、例えば、圧縮引張試験機により測定できる。三点曲げ剛性は１２０Ｎ／ｍｍ以上が特に好ましい。合わせガラスの三点曲げ剛性が１００Ｎ／ｍｍ以上であれば、車両高速走行時の窓ガラスの開閉を妨げないレベルの剛性であり好ましい。【0091】
本発明の合わせガラスはまた、ＳＡＥ Ｊ１４００に準拠して測定されるコインシデンス領域における音響透過損失が３５ｄＢ以上であることが好ましく、４２ｄＢ以上であることが特に好ましい。合わせガラスの音響透過損失が３５ｄＢ以上であれば、遮音性に優れると評価できる。【0092】
（その他の層）実施形態の合わせガラスは、本発明の効果を損なわない範囲で、その他の層として、１対のガラス板の間に機能フィルムを有してもよい。機能フィルムを有する場合は、例えば、上記のとおり複数層で構成される中間膜の層間に機能フィルムを挟持させる構成が好ましい。
【0093】
機能フィルムとしては、例えば、赤外線遮蔽フィルム等が挙げられる。赤外線遮蔽フィルムとして、具体的には、２５〜２００μｍ程度の厚みのポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）フィルム等の支持フィルム上に、赤外線反射膜として膜厚１００〜５００ｎｍ程度の、誘電体多層膜、液晶配向膜、赤外線反射材含有コーティング膜、金属膜を含む単層または多層の赤外線反射膜等の従来公知の赤外線反射膜が形成されたものが挙げられる。赤外線遮蔽フィルムとしては、さらに屈折率の異なる樹脂フィルムを積層した合計膜厚が２５〜２００μｍ程度の誘電多層フィルム等が挙げられる。【0094】
本発明の合わせガラスが機能フィルムを有する場合、機能フィルムが最外コア層間にある場合には、最外コア層間の厚みＴａおよび最外コア層間の面密度は、機能フィルムを含む状態として測定、算出される。また、中間膜の領域（ｘ）における可塑剤量、中間膜の厚みＴｂ、および、中間膜質量％は、機能フィルムを除いて、測定、算出され、合わせガラスの面密度は、機能フィルムを含む状態として算出される。【0095】
実施形態の合わせガラスは、その他の層として、例えば、合わせガラスの枠体等への取り付け部分や配線導体等を隠蔽する目的で、その周縁部の一部または全部に帯状に、黒色セラミックス層を有してもよい。黒色セラミックス層の幅は、合わせガラスの用途に応じて適宜選択される。例えば、合わせガラスが、自動車の天井部位に使用されるルーフガラスの場合には、黒色セラミックス層は、通常、幅が１０〜１００ｍｍ程度の額縁状に形成される。また、自動車のサイドガラスに用いる場合は、通常、幅が３０〜２００ｍｍ程度の帯状に形成されることがある。【0096】
黒色セラミックス層は、例えば、合わせガラスが有する１対のガラス板のうちのいずれか一方のガラス板の大気側または中間膜側の主面に、通常の方法で、上記の形状に形成できる。黒色セラミックス層の形成箇所は使用用途に応じて適宜選択される。なお、本発明の合わせガラスが黒色セラミックス層を有する場合、中間膜質量％は、黒色セラミックス層を除いて、測定、算出され、合わせガラスの面密度は、黒色セラミックス層を含まない状態として算出される。【0097】
なお、黒色セラミックス層の「黒色」は、例えば、色の三属性等で規定された黒を意味するものではなく、少なくとも隠蔽が求められる部分が隠蔽できる程度に可視光線を透過させないように調整された黒色と認識可能な範囲を含む。したがって、黒色セラミックス層においては、この機能が果たせる範囲内で、必要に応じて黒色に濃淡があってもよく、色味が色の三属性で規定された黒とは若干異なってもよい。同様の観点から、黒色セラミックス層は配設される箇所に応じて層全体が連続した一体膜となるように構成されてもよく、形状や配置等の設定で可視光透過の割合を容易に調整できるドットパターン等により構成されてもよい。【0098】
また、本実施形態の合わせガラスはシェード領域を有していてもよい。合わせガラスが車両用の合わせガラス、特にウインドシールドである場合には、防眩性、遮熱性などの向上のために、グリーン、ブルーなどに着色した帯状のシェード領域が形成されることがある。シェード領域は、ガラス板の表面に設けられることもあるが、中間膜を帯状に着色することにより形成されることが多い。その一方で、可視光線透過率を所定値以上（例えば７０％以上）とするべき法定の視野領域があるため、ウインドシールドのシェード領域は、視野領域の外であるウインドシールドの上部に通常は配置される。【0099】
［合わせガラスの製造］本発明の実施形態の合わせガラスは、一般的に用いられる公知の技術により製造できる。合わせガラス１０Ａにおいては、上記のようにしてスキン層４１、コア層３１、スキン層４２、コア層３２、スキン層４３、コア層３３、スキン層４４の順に積層した中間膜２Ａを作製し、あるいは各層の製膜時に共押出しで中間膜２Ａを作製し、これを１対のガラス板１Ａ、１Ｂの間に挿入して、ガラス板１Ａ、中間膜２（ただし、ガラス板１Ａ側にスキン層４１が位置する）、ガラス板１Ｂの順に積層された圧着前の合わせガラスである合わせガラス前駆体を準備する。その他の層を有する場合も、同様に得られる合わせガラスと同様の積層順にガラス板と各層を積層して合わせガラス前駆体を準備する。
【0100】
この合わせガラス前駆体をゴムバッグのような真空バッグの中に入れ、この真空バッグを排気系に接続して、真空バッグ内の圧力が約−６５〜−１００ｋＰａの減圧度となるように減圧吸引（脱気）しながら温度約７０〜１１０℃で接着することで実施形態の合わせガラスを得ることができる。さらに、例えば、１００〜１４０℃、圧力０．６〜１．３ＭＰａの条件で加熱加圧する圧着処理を行うことで、より耐久性の優れた合わせガラスを得ることができる。製造工程において、ガラス板と中間膜とが隙間なく密着するように、中間膜の表面に予めエンボス形状が設けられていてもよい。【0101】
本発明の合わせガラスの用途は特に限定されない。建築用合わせガラス、自動車用合わせガラス等として使用できるが、自動車用合わせガラとして用いればより顕著な遮音効果が達成できる。さらに、好ましい態様において軽量化を達成できる。【0102】
なお、本発明の合わせガラスを自動車用に用いる場合、ＪＩＳ Ｒ３２１２（１９９８年）にしたがって測定された可視光線透過率が７０％以上であることが好ましく、７４％以上であることがより好ましい。ＩＳＯ１３８３７−２００８にしたがって測定されたＴｔｓ（Total solar energy transmitted through a glazing）が６６％以下であることが好ましく、６０％以下であることがより好ましい。【実施例】
【0103】
以下に、本発明を実施例によりさらに詳細に説明する。本発明は、以下で説明する実施形態および実施例に何ら限定されるものではない。例１、２が実施例であり、例３が比較例である。【0104】
［例１］表１に示す構成の例１の合わせガラスを以下のとおり製造し、評価した。なお、例１の合わせガラスは、図１Ａ、１Ｂに示される合わせガラス１０Ａと同様の構成である。
（中間膜の製造または準備）
表１に示す７層の積層構成の中間膜を製造した。なお、中間膜におけるスキン層には厚み以外は全て同じＰＶＢシート（Ｔｇｓ；３０℃、ＰＶＢと可塑剤を質量比７０：３０で含有。）を用いた。また、コア層としては全て厚みが０．１ｍｍのＰＶＢシート（Ｔｇｃ；３℃、ＰＶＢと可塑剤を質量比６０：４０で含有。）を用いた。
【0105】
なお、中間膜は各層を構成するＰＶＢシートを積層してホットプレス成形機にて、１５０℃、３００秒間、プレス圧５０ｋｇ／ｃｍ２でプレスして製造した。各層の厚みはプレス後の厚みである。【0106】
例１の合わせガラスの中間膜は、コア層を３層有し、最外コア層間の厚みＴａはスキン層４３、コア層３２、スキン層４２の厚みの合計、０．６６＋０．１＋０．６６＝１．４２ｍｍである。最外コア層間の面密度は、１．５６ｋｇ／ｍ２である。中間膜の厚みＴｂは上記各層の厚みの合計（０．３３＋０．１＋０．６６＋０．１＋０．６６＋０．１＋０．３３）である２．２８ｍｍである。【0107】
得られた中間膜は主面方向において可塑剤量が均一な中間膜であった。得られた中間膜の一部を主面に対して垂直な面で切断して、主面における単位面積当たりの可塑剤量［ｍｇ／ｍｍ２］を上記の方法で測定した。なお、得られた可塑剤量［ｍｇ／ｍｍ２］は、合わせガラスの中間膜における領域（ｘ）における可塑剤量［ｍｇ／ｍｍ２］と同じである。【0108】
（合わせガラスの製造）上記のようにして製造または準備した中間膜を、表１に示す板厚のガラス板１Ａ、１Ｂ間に挟み込むように積層し、図１Ａ、１Ｂの合わせガラス１０Ａと同様の構成となるように、ガラス板１Ａ、中間膜２Ａ、ガラス板１Ｂを積層し、積層体とした。この積層体を真空バッグに入れ、真空バッグ内が−６０ｋＰａ以下の減圧度となるように脱気しながら１１０℃で圧着を行った後、温度１４０℃、圧力１．３ＭＰaの条件でさらに圧着を行うことにより合わせガラスを得た。なお、用いたガラス板は全てソーダライムガラス（２５ｍｍ×３００ｍｍ）であり、中間膜のサイズは予めガラス板と同じサイズにして積層に用いた。
【0109】
[例２]表１に示す構成の例２の合わせガラスを、中間膜におけるスキン層およびコア層におけるＰＶＢと可塑剤との質量比、および各層の厚みを調整した以外は例１と同様にして製造した。
【0110】
中間膜における各スキン層にはＰＶＢシート（Ｔｇｓ；３２℃、ＰＶＢと可塑剤を質量比７５：２５で含有。）を用いた。なお、各スキン層の厚み（プレス後）は表１に示す厚みとした。また、中間膜におけるコア層には、厚みを除いて例１と同じものを用いた。なお、各コア層の厚み（プレス後）は表１に示す厚みとした。【0111】
例２の合わせガラスの中間膜は、コア層を３層有し、最外コア層間の厚みＴａはスキン層４３、コア層３２、スキン層４２の厚みの合計、０．４＋０．０８＋０．４＝０．８８ｍｍである。最外コア層間の面密度は、０．９７ｋｇ／ｍ２である。中間膜の厚みＴｂは上記各層の厚みの合計（０．０５＋０．０８＋０．４＋０．０８＋０．４＋０．０８＋０．０５）である１．１４ｍｍである。【0112】
例２においても、例１と同様得られた中間膜は主面方向において可塑剤量が均一な中間膜であった。得られた中間膜の一部を主面に対して垂直な面で切断して、主面における単位面積当たりの可塑剤量［ｍｇ／ｍｍ２］を上記の方法で測定した。なお、得られた可塑剤量［ｍｇ／ｍｍ２］は、合わせガラスの中間膜における領域（ｘ）における可塑剤量［ｍｇ／ｍｍ２］と同じである。【0113】
［例３］表１に示す積層構成の１層のコア層が２層のスキン層で挟持された３層の中間膜を製造した。なお、例３の中間膜における２層のスキン層４１、４２は例１のスキン層４１と同じものを、コア層は例１のコア層と同じものを用いた。例１と同様にして中間膜を得、これを用いて、例１と同様にして合わせガラスを製造した。なお、例３における中間膜は主面方向において可塑剤量が均一な中間膜であり、中間膜の一部を主面に対して垂直な面で切断して、主面における単位面積当たりの可塑剤量［ｍｇ／ｍｍ２］を上記の方法で測定した。得られた可塑剤量［ｍｇ／ｍｍ２］は、合わせガラスの中間膜における領域（ｘ）における可塑剤量［ｍｇ／ｍｍ２］と同じである。
【0114】
各例で得られた合わせガラスにおける、中間膜の領域（ｘ）における可塑剤量［ｍｇ／ｍｍ２］、中間膜のコア層数、最外コア層間の厚みＴａ、最外コア層間の面密度、中間膜の厚みＴｂ、合わせガラス面密度、中間膜質量％を表１に示す。【0115】
（評価）例１、２、３で得られた合わせガラスの耐発泡性および遮音性を以下のようにして測定した。結果を表１に示す。
【0116】
（１）耐発泡性各例で得られた合わせガラスについて、サンシャインカーボンアーク灯式耐候性試験機（ＳＷＯＭ、スガ試験機社製）を用いて、ブラックパネル温度（ＢＰＴ）が８３℃、降雨なしの条件で、太陽模擬光線を３０００時間照射する耐候性試験を行った。
【0117】
試験後に中間膜における気泡の発生の有無を目視で観察した。例１および例２において発泡は確認されなかった。例３では中間膜の端部からガラス板の中心側に向かって気泡が発生していた。発生した気泡のうち、中間膜の端部から気泡のガラス板中心側の先端までの距離が最大のものについて、該距離を測定し、気泡の径［ｍｍ］とした。【0118】
（２）遮音性（損失係数）各例で得られた合わせガラスについて、周波数０〜１００００Ｈｚ、温度２０℃における１次共振点の損失係数を、ＩＳＯ＿ＰＡＳ＿１６９４０に準拠し、小野測器社製、中央加振法測定システム（ＭＡ−５５００、ＤＳ−２０００）を用いて測定した。
【0119】
【表1】
【0120】
表１から、実施例の合わせガラスは、耐発泡性と遮音性に優れることが明らかである。【符号の説明】
【0121】
１０Ａ，１０Ｂ…合わせガラス、１Ａ，１Ｂ…ガラス板、２Ａ，２Ｂ…中間膜、４１，４２，４３，４４…スキン層、３１，３２，３３…コア層。