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(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】公開特許公報(A)
(11)【公開番号】P2022063652
(43)【公開日】2022-04-22
(54)【発明の名称】フィルム状接着剤、接合体及びそれらの製造方法
(51)【国際特許分類】
C09J 7/35 20180101AFI20220415BHJP
C09J 7/21 20180101ALI20220415BHJP
C09J 11/04 20060101ALI20220415BHJP
C09J 201/00 20060101ALI20220415BHJP
【ＦＩ】
C09J7/35
C09J7/21
C09J11/04
C09J201/00
【審査請求】未請求
【請求項の数】9
【出願形態】ＯＬ
(21)【出願番号】P 2020172012
(22)【出願日】2020-10-12
(71)【出願人】
【識別番号】000004455
【氏名又は名称】昭和電工マテリアルズ株式会社
(74)【代理人】
【識別番号】100088155
【弁理士】
【氏名又は名称】長谷川 芳樹
(74)【代理人】
【識別番号】100128381
【弁理士】
【氏名又は名称】清水 義憲
(74)【代理人】
【識別番号】100169454
【弁理士】
【氏名又は名称】平野 裕之
(74)【代理人】
【識別番号】100211018
【弁理士】
【氏名又は名称】財部 俊正
(72)【発明者】
【氏名】森 拓也
(72)【発明者】
【氏名】福井 崇洋
(72)【発明者】
【氏名】伊澤 弘行
(72)【発明者】
【氏名】佐藤 真弓
【テーマコード（参考）】
4J004
4J040
【Ｆターム（参考）】
4J004AA01
4J004AA08
4J004AA10
4J004AA13
4J004AA14
4J004AA15
4J004AA17
4J004AA18
4J004AB05
4J004CA07
4J004CB01
4J004CC02
4J004EA05
4J004FA08
4J004GA01
4J040DD071
4J040DF001
4J040EC001
4J040ED001
4J040EF001
4J040HA136
4J040JA09
4J040JB02
4J040KA16
4J040KA42
4J040LA06
4J040MA01
4J040NA19
(57)【要約】
【課題】高温での優れた形態安定性と、高温高湿状態における充分な接着強度の維持とを両立することができる、フィルム状接着剤を提供すること。
【解決手段】無機繊維基材５を含むフィルム状接着剤１であって、第１の熱硬化性接着剤からなり、フィルム状接着剤１の一方の主面２ａから露出する上部領域２と、第２の熱硬化性接着剤からなり、フィルム状接着剤１の他方の主面３ａから露出する下部領域３と、上部領域２と下部領域３との間に位置し、無機繊維基材５を含む中間領域４と、を備え、一方の主面２ａ及び他方の主面３ａの表面タック力が、０．１２Ｎ以上である、フィルム状接着剤１。
【選択図】図１
【解決手段】無機繊維基材５を含むフィルム状接着剤１であって、第１の熱硬化性接着剤からなり、フィルム状接着剤１の一方の主面２ａから露出する上部領域２と、第２の熱硬化性接着剤からなり、フィルム状接着剤１の他方の主面３ａから露出する下部領域３と、上部領域２と下部領域３との間に位置し、無機繊維基材５を含む中間領域４と、を備え、一方の主面２ａ及び他方の主面３ａの表面タック力が、０．１２Ｎ以上である、フィルム状接着剤１。
【選択図】図１
【特許請求の範囲】
【請求項1】
無機繊維基材を含むフィルム状接着剤であって、
第１の熱硬化性接着剤からなり、前記フィルム状接着剤の一方の主面から露出する上部領域と、
第２の熱硬化性接着剤からなり、前記フィルム状接着剤の他方の主面から露出する下部領域と、
前記上部領域と前記下部領域との間に位置し、前記無機繊維基材を含む中間領域と、を備え、
前記一方の主面及び前記他方の主面の表面タック力が、０．１２Ｎ以上である、フィルム状接着剤。
第１の熱硬化性接着剤からなり、前記フィルム状接着剤の一方の主面から露出する上部領域と、
第２の熱硬化性接着剤からなり、前記フィルム状接着剤の他方の主面から露出する下部領域と、
前記上部領域と前記下部領域との間に位置し、前記無機繊維基材を含む中間領域と、を備え、
前記一方の主面及び前記他方の主面の表面タック力が、０．１２Ｎ以上である、フィルム状接着剤。
【請求項2】
前記中間領域が、前記上部領域と連続し、前記第１の熱硬化性接着剤を含有する領域と、前記下部領域と連続し、前記第２の熱硬化性接着剤を含有する領域とを含む、請求項１に記載のフィルム状接着剤。
【請求項3】
前記無機繊維基材がガラス繊維基材である、請求項１又は２に記載のフィルム状接着剤。
【請求項4】
前記フィルム状接着剤の厚さに対する前記無機繊維基材の厚さの比が０．１～０．９である、請求項１～３のいずれか一項に記載のフィルム状接着剤。
【請求項5】
前記第１の熱硬化性接着剤における無機フィラーの含有量が３０質量％以下であり、
前記第２の熱硬化性接着剤における無機フィラーの含有量が３０質量％以下である、請求項１～４のいずれか一項に記載のフィルム状接着剤。
前記第２の熱硬化性接着剤における無機フィラーの含有量が３０質量％以下である、請求項１～４のいずれか一項に記載のフィルム状接着剤。
【請求項6】
請求項１～５のいずれか一項に記載のフィルム状接着剤の製造方法であって、
０．１２Ｎ以上の表面タック力を有し、第１の熱硬化性接着剤からなる第１の接着剤フィルムと、０．１２Ｎ以上の表面タック力を有し、第２の熱硬化性接着剤からなる第２の接着剤フィルムと、を、前記無機繊維基材を介して貼り合わせる工程を備える、フィルム状接着剤の製造方法。
０．１２Ｎ以上の表面タック力を有し、第１の熱硬化性接着剤からなる第１の接着剤フィルムと、０．１２Ｎ以上の表面タック力を有し、第２の熱硬化性接着剤からなる第２の接着剤フィルムと、を、前記無機繊維基材を介して貼り合わせる工程を備える、フィルム状接着剤の製造方法。
【請求項7】
前記第１の接着剤フィルムと前記第２の接着剤フィルムの厚さの合計に対する前記無機繊維基材の厚さの比が０．１～０．９である、請求項６に記載のフィルム状接着剤の製造方法。
【請求項8】
第１の部材と、第２の部材と、前記第１の部材及び前記第２の部材を互いに接合する接合部と、を備える、接合体の製造方法であって、
前記第１の部材と前記第２の部材との間に請求項１～５のいずれか一項に記載のフィルム状接着剤を介在させ、前記第１の部材と前記第２の部材とを熱圧着する工程を備える、接合体の製造方法。
前記第１の部材と前記第２の部材との間に請求項１～５のいずれか一項に記載のフィルム状接着剤を介在させ、前記第１の部材と前記第２の部材とを熱圧着する工程を備える、接合体の製造方法。
【請求項9】
第１の部材と、第２の部材と、前記第１の部材及び前記第２の部材を互いに接合する接合部と、を備え、
前記接合部が、請求項１～５のいずれか一項に記載のフィルム状接着剤の硬化体を含む、接合体。
前記接合部が、請求項１～５のいずれか一項に記載のフィルム状接着剤の硬化体を含む、接合体。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
本発明は、フィルム状接着剤、接合体及びそれらの製造方法に関する。
【背景技術】
【0002】
従来、精密電子機器の分野では、部材の接合（例えば異種部材の接合）のために種々の接着剤が使用されている。これらの接着剤には、接合後において、高温での形態安定性（高温での貯蔵弾性率）に優れること、高温高湿状態において充分な接着強度を維持できる接合信頼性を有すること等が要求されている。
【0003】
例えば、特許文献１には、エポキシ基含有アクリル樹脂を用いた接着剤が開示されており、当該接着剤を用いることで、高温高湿条件下で発生する界面剥離を抑制できるとされている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【0004】
【特許文献1】特開２００７－１１２９４９号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【0005】
しかしながら、上記特許文献１の技術では、高温高湿条件下で充分な接着強度を維持することが困難であり、実用に供し得るためには未だ改善の余地がある。また、高温での形態安定性を向上させる手段としては、無機フィラーを高充填させることが考えられるが、それに伴い、接着剤の表面（接着面）の濡れ性が低下し、接着強度が低下する。そのため、この方法では、高温での優れた形態安定性と、高温高湿状態（例えば８５℃８５％ＲＨ）における充分な接着強度の維持とを両立することは難しい。
【0006】
そこで、本発明は、高温での優れた形態安定性と、高温高湿状態における充分な接着強度の維持とを両立することができる、フィルム状接着剤及びその製造方法、並びに、当該フィルム状接着剤を用いた接合体及びその製造方法を提供すること等を目的とする。
【課題を解決するための手段】
【0007】
本発明の一側面は、以下[１]～［５］に示すフィルム状接着剤に関する。
【0008】
[１]無機繊維基材を含むフィルム状接着剤であって、第１の熱硬化性接着剤からなり、前記フィルム状接着剤の一方の主面から露出する上部領域と、第２の熱硬化性接着剤からなり、前記フィルム状接着剤の他方の主面から露出する下部領域と、前記上部領域と前記下部領域との間に位置し、前記無機繊維基材を含む中間領域と、を備え、前記一方の主面及び前記他方の主面の表面タック力が、０．１２Ｎ以上である、フィルム状接着剤。
【0009】
［２］前記中間領域が、前記上部領域と連続し、前記第１の熱硬化性接着剤を含有する領域と、前記下部領域と連続し、前記第２の熱硬化性接着剤を含有する領域とを含む、［１］に記載のフィルム状接着剤。
【0010】
［３］前記無機繊維基材がガラス繊維基材である、［１］又は［２］に記載のフィルム状接着剤。
【0011】
［４］前記フィルム状接着剤の厚さに対する前記無機繊維基材の厚さの比が０．１～０．９である、［１］～［３］のいずれかに記載のフィルム状接着剤。
【0012】
［５］前記第１の熱硬化性接着剤における無機フィラーの含有量が３０質量％以下であり、前記第２の熱硬化性接着剤における無機フィラーの含有量が３０質量％以下である、［１］～［４］のいずれかに記載のフィルム状接着剤。
【0013】
上記側面のフィルム状接着剤によれば、高温での優れた形態安定性と、高温高湿状態における充分な接着強度の維持とを両立することができる。ここで、高温で優れた形態安定性を有することは、フィルム状接着剤を硬化させて得られる硬化体が高温においても高い強度を示すことを意味し、具体的には、当該硬化体が、１７０℃における動的粘弾性測定において、優れた貯蔵弾性率を示すことを意味する。
【0014】
本発明の他の一側面は、以下［６］～［７］に示すフィルム状接着剤の製造方法に関する。
【0015】
［６］［１］～［５］のいずれかに記載のフィルム状接着剤の製造方法であって、０．１２Ｎ以上の表面タック力を有し、第１の熱硬化性接着剤からなる第１の接着剤フィルムと、０．１２Ｎ以上の表面タック力を有し、第２の熱硬化性接着剤からなる第２の接着剤フィルムと、を、前記無機繊維基材を介して貼り合わせる工程を備える、フィルム状接着剤の製造方法。
【0016】
［７］前記第１の接着剤フィルムと前記第２の接着剤フィルムの厚さの合計に対する前記無機繊維基材の厚さの比が０．１～０．９である、［６］に記載のフィルム状接着剤の製造方法。
【0017】
本発明の他の一側面は、第１の部材と、第２の部材と、前記第１の部材及び前記第２の部材を互いに接合する接合部と、を備える、接合体の製造方法であって、前記第１の部材と前記第２の部材との間に［１］～［５］のいずれかに記載のフィルム状接着剤を介在させ、前記第１の部材と前記第２の部材とを熱圧着する工程を備える、接合体の製造方法に関する。
【0018】
本発明の他の一側面は、第１の部材と、第２の部材と、前記第１の部材及び前記第２の部材を互いに接合する接合部と、を備え、前記接合部が、［１］～［５］のいずれかに記載のフィルム状接着剤の硬化体を含む、接合体に関する。
【発明の効果】
【0019】
本発明によれば、高温での優れた形態安定性と、高温高湿状態における充分な接着強度の維持とを両立することができる、フィルム状接着剤及びその製造方法、並びに、当該フィルム状接着剤を用いた接合体及びその製造方法を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【0020】
【発明を実施するための形態】
【0021】
以下、場合により図面を参照しつつ、本発明の実施形態について詳細に説明する。ただし、本発明は以下の実施形態に限定されるものではない。なお、本明細書中、「～」を用いて示された数値範囲は、「～」の前後に記載される数値をそれぞれ最小値及び最大値として含む範囲を示す。また、個別に記載した上限値及び下限値は任意に組み合わせ可能である。また、本明細書中、「（メタ）アクリレート」とは、アクリレート、及び、それに対応するメタクリレートの少なくとも一方を意味する。「（メタ）アクリロイル」等の他の類似の表現においても同様である。また、「（ポリ）」とは「ポリ」の接頭語がある場合とない場合の双方を意味する。
【0022】
＜フィルム状接着剤＞
図１に示すように、一実施形態のフィルム状接着剤１は、当該フィルム状接着剤１の一方の主面２ａから露出する上部領域２と、フィルム状接着剤の他方の主面３ａから露出する下部領域３と、上部領域２と下部領域３との間に位置し、無機繊維基材５を含む中間領域４とを備える。
図１に示すように、一実施形態のフィルム状接着剤１は、当該フィルム状接着剤１の一方の主面２ａから露出する上部領域２と、フィルム状接着剤の他方の主面３ａから露出する下部領域３と、上部領域２と下部領域３との間に位置し、無機繊維基材５を含む中間領域４とを備える。
【0023】
上部領域２、下部領域３及び中間領域４は、フィルム状接着剤１の主面に垂直な方向に所定の厚みを有し、上部領域２と中間領域４と下部領域３とがこの順で厚さ方向（主面に垂直な方向）に並んでいる。上部領域２、下部領域３及び中間領域４は、フィルム状接着剤１の主面に平行な方向に広がっており、例えば、層状を呈している。
【0024】
上部領域２及び下部領域３は、熱硬化性接着剤からなる。以下では、場合により、上部領域２を構成する熱硬化性接着剤を第１の熱硬化性接着剤といい、下部領域３を構成する熱硬化性接着剤を第２の熱硬化性接着剤という。第１の熱硬化性接着剤と第２の熱硬化性接着剤とは、同一の組成であっても異なる組成であってもよい。また、上部領域２及び下部領域３を構成する第１の熱硬化性接着剤及び第２の熱硬化性接着剤は、無機繊維基材５に由来する無機繊維を含んでいてもよい。熱硬化性接着剤の詳細は後述する。
【0025】
上部領域２の厚さ及び下部領域３の厚さ（それぞれの厚さ）は、充分な接着強度が得られやすい観点から、好ましくは１μｍ以上であり、より好ましくは２μｍ以上であり、更に好ましくは１０μｍ以上である。上部領域２の厚さ及び下部領域３の厚さ（それぞれの厚さ）は、例えば、４０μｍ以下であり、３０μｍ以下又は２０μｍ以下であってもよい。
【0026】
上部領域２の厚さ及び下部領域３の厚さは、例えば、以下の方法により測定することができる。まず、フィルム状接着剤１を２枚のガラス（厚さ：１ｍｍ程度）で挟み込む。次いで、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（商品名：ＪＥＲ８１１、三菱ケミカル株式会社製）１００ｇと、硬化剤（商品名：エポマウント硬化剤、リファインテック株式会社製）１０ｇとからなる樹脂組成物で注型する。その後、研磨機を用いて断面研磨を行い、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ、商品名：ＳＥ－８０２０、株式会社日立ハイテクサイエンス製）を用いて各領域の厚さを測定する。
【0027】
上部領域２の厚さと下部領域３の厚さは、同一であっても異なっていてもよい。上部領域２の厚さと下部領域３の厚さの比率は、接着力維持の観点から、０．２以上、０．５以上又は１以上であってよい。上部領域２の厚さと下部領域３の厚さの比率は、接着力維持の観点から、３以下、２．５以下又は２以下であってよい。
【0028】
中間領域４は、無機繊維基材５を含む領域であり、中間領域４の厚さは、無機繊維基材５の厚さに等しい。
【0029】
無機繊維基材５は、無機繊維からなる基材であり、例えば、複数の無機繊維が互いに絡み合って構成される網目状構造を有している。無機繊維基材５は、熱硬化性接着剤の硬化物と比較して、熱膨張係数が低く、また、高温での形態安定性に優れる傾向がある。そのため、フィルム状接着剤１が、中間領域４として、無機繊維基材５を含む領域を備えることで、高温での優れた形態安定性と、高温高湿状態における充分な接着強度の維持とを両立することができる。
【0030】
無機繊維基材５を構成する無機繊維としては、ガラス繊維、金属繊維（銀繊維、アルミ繊維等）、セラミック繊維などが挙げられる。これらの中でも、高温での形態安定性により優れる観点、及び、フィルム状接着剤１全体としての熱膨張係数をより小さくすることができ、高温高湿状態において接着強度をより維持しやすくなる観点から、ガラス繊維が好ましい。ガラス繊維の材料であるガラスとしては、例えばＥガラス、Ｃガラス、Ａガラス、Ｓガラス、Ｄガラス、ＮＥガラス、Ｔガラス、Ｈガラス等が挙げられる。これらの中でも、無機繊維基材５の熱膨張係数をより小さくすることができ、それによりフィルム状接着剤１全体としての熱膨張係数をより小さくすることができる観点から、Ｔガラスが好ましい。ガラス繊維で構成される無機繊維基材（ガラス繊維基材）は、ガラス織布であってよく、ガラス不織布であってもよい。
【0031】
無機繊維基材５は、例えば、平板状である。無機繊維基材５の厚さ（中間領域４の厚さ）は、高温での形態安定性により優れる観点、及び、高温高湿状態において接着強度をより維持しやすくなる観点から、好ましくは１μｍ以上であり、より好ましくは５μｍ以上であり、更に好ましくは１０μｍ以上である。無機繊維基材５の厚さ（中間領域４の厚さ）は、５０μｍ以下、４５μｍ以下又は４０μｍ以下であってよい。
【0032】
フィルム状接着剤１の厚さ（総厚）に対する無機繊維基材５の厚さの比は、高温での形態安定性により優れる観点、及び、高温高湿状態において接着強度をより維持しやすくなる観点から、好ましくは０．１以上であり、より好ましくは０．２以上であり、更に好ましくは０．３以上である。フィルム状接着剤１の厚さ（総厚）に対する無機繊維基材５の厚さの比は、充分な接着強度が得られやすくなる観点から、好ましくは０．９以下であり、より好ましくは０．７以下であり、更に好ましくは０．５以下である。これらの観点から、フィルム状接着剤１の厚さ（総厚）に対する無機繊維基材５の厚さの比は、好ましくは０．１～０．９である。
【0033】
中間領域４は、例えば、中間領域４と隣接する領域（以下、「隣接領域」という）のうちの一方又は両方と連続し、熱硬化性接着剤を含有する領域（以下、「接着剤含有領域」という）を含む。中間領域４は、図２に示すように、上部領域２と連続する接着剤含有領域６Ａを含んでいてよく、下部領域３と連続する接着剤含有領域６Ｂを含んでいてもよく、上部領域２及び下部領域３と連続する接着剤含有領域６Ｃを含んでいてもよい。図２に示すフィルム状接着剤１においては、接着剤含有領域６Ａと接着剤含有領域６Ｂとが連続することで接着剤含有領域６Ｃを構成している。より優れた接着強度が得られる観点では、中間領域４が、隣接領域のうちの両方と連続する接着剤含有領域を含むことが好ましい。
【0034】
接着剤含有領域は、無機繊維基材５の少なくとも一部と、当該無機繊維基材５中に含浸された熱硬化性接着剤とを含む。接着剤含有領域に含まれる熱硬化性接着剤は、好ましくは、隣接領域に含まれる熱硬化性接着剤と同一である。すなわち、上部領域２と連続する接着剤含有領域６Ａに含まれる熱硬化性接着剤は、好ましくは第１の熱硬化性接着剤であり、下部領域３と連続する接着剤含有領域６Ｂに含まれる熱硬化性接着剤は、好ましくは第２の熱硬化性接着剤である。この場合、フィルム状接着剤１内部での剥離が起こり難くなる。
【0035】
中間領域４が、両隣接領域（上部領域２及び下部領域３）と連続する接着剤含有領域を含み、且つ、両隣接領域に含まれる熱硬化性接着剤（第１の熱硬化性接着剤及び第２の熱硬化性接着剤）が互いに異なる場合、接着剤含有領域は、両隣接領域に含まれる熱硬化性接着剤（第１の熱硬化性接着剤及び第２の熱硬化性接着剤）が混在する領域を含んでいてもよい。
【0036】
フィルム状接着剤１の厚さは、１μｍ以上であってよく、８０μｍ以下であってよい。
【0037】
フィルム状接着剤１の両主面２ａ，３ａの表面タック力（主面２ａの表面タック力及び主面３ａの表面タック力）は、０．１２Ｎ以上である。フィルム状接着剤１の主面２ａ，３ａのそれぞれがこのような表面タック力を有することで、例えばラミネート等により、接合部材同士を仮固定することができるため、優れた作業効率が得られる。このような観点から、フィルム状接着剤１の両主面２ａ，３ａの表面タック力は、０．１５Ｎ以上であってもよい。フィルム状接着剤１の両主面２ａ，３ａの表面タック力は、フィルム状接着剤１の製造時等に主面２ａ，３ａ上に基材が配置された場合であっても当該基材を容易に剥離できる観点から、５Ｎ以下であってよい。上記表面タック力は実施例に記載の方法によって測定される値である。
【0038】
フィルム状接着剤１の両主面２ａ，３ａの表面タック力は、同一であっても異なっていてもよい。フィルム状接着剤１の両主面２ａ，３ａの表面タック力は、熱硬化性接着剤に含有させる成分（熱可塑性樹脂、カップリング剤、充填材等）の種類及び量により調整することができる。
【0039】
次に、フィルム状接着剤１が含有する熱硬化性接着剤について説明する。以下で説明する熱硬化性接着剤は、例えば、上部領域２を構成する熱硬化性接着剤、下部領域３を構成する熱硬化性接着剤、及び中間領域４に含まれ得る熱硬化性接着剤からなる群より選択される少なくとも一種の熱硬化性接着剤である。
【0040】
熱硬化性接着剤は、例えば、熱可塑性樹脂と、重合性化合物と、熱重合開始剤と、を含有する。熱硬化性接着剤は、カップリング剤、充填材等を含有してもよい。
【0041】
［熱可塑性樹脂］
熱可塑性樹脂としては、例えば、フェノキシ樹脂、ポリエステル樹脂、ポリウレタン樹脂、ポリエステルウレタン樹脂、ブチラール樹脂、及びアクリル樹脂からなる群より選ばれる１種又は２種以上の樹脂が挙げられる。熱可塑性樹脂は、可とう性を向上させる観点では、ポリエステルウレタン樹脂であってよい。ポリエステルウレタン樹脂の中でも、芳香族ポリエステル骨格を有するポリエステルウレタン樹脂を用いることで、膜形成性を維持しながら折り曲げ耐性を向上させることができる傾向がある。
熱可塑性樹脂としては、例えば、フェノキシ樹脂、ポリエステル樹脂、ポリウレタン樹脂、ポリエステルウレタン樹脂、ブチラール樹脂、及びアクリル樹脂からなる群より選ばれる１種又は２種以上の樹脂が挙げられる。熱可塑性樹脂は、可とう性を向上させる観点では、ポリエステルウレタン樹脂であってよい。ポリエステルウレタン樹脂の中でも、芳香族ポリエステル骨格を有するポリエステルウレタン樹脂を用いることで、膜形成性を維持しながら折り曲げ耐性を向上させることができる傾向がある。
【0042】
熱可塑性樹脂の重量平均分子量は、膜形成性の観点から、２０００以上であってよく、３００００以上であってもよく、５００００以上であってもよい。熱可塑性樹脂の重量平均分子量は、接着力の観点から、３０００００以下であってよく、２０００００以下であってもよく、１０００００以下であってもよい。上記重量平均分子量は、ゲル浸透クロマトグラフ（ＧＰＣ）より標準ポリスチレンによる検量線を用いて測定される値である。
【0043】
熱可塑性樹脂のＴｇ（ガラス転移点）は、常温での膜安定性の観点から、４０以上であってよく、５０以上であってもよく、６０以上であってもよい。熱可塑性樹脂のＴｇは、樹脂作製時の材料混合性の観点から、２００℃以下であってよく、１５０℃以下であってもよく、１００℃以下であってもよい。上記Ｔｇは、示差操作熱量測定によって測定される値である。
【0044】
熱可塑性樹脂の含有量は、熱硬化性接着剤の全質量を基準として、５質量％以上、１０質量％以上、又は１５質量％以上であってよく、９５質量％以下、９０質量％以下、又は８５質量％以下であってよい。熱可塑性樹脂の含有量は、熱硬化性接着剤の全質量を基準として、５～９５質量％であってよい。
【0045】
［重合性化合物］
重合性化合物は、熱によって熱重合開始剤が発生させたラジカル、カチオン又はアニオンにより重合する化合物である。重合性化合物は、モノマー、オリゴマー又はポリマーのいずれであってもよい。重合性化合物としては、一種の化合物を単独で用いてよく、複数種の化合物を組み合わせて用いてもよい。
重合性化合物は、熱によって熱重合開始剤が発生させたラジカル、カチオン又はアニオンにより重合する化合物である。重合性化合物は、モノマー、オリゴマー又はポリマーのいずれであってもよい。重合性化合物としては、一種の化合物を単独で用いてよく、複数種の化合物を組み合わせて用いてもよい。
【0046】
重合性化合物は、少なくとも一つの重合性基を有する。重合性基は、より優れた接着特性が得られる観点から、ラジカルにより反応するラジカル重合性基であることが好ましい。すなわち、重合性化合物は、ラジカル重合性化合物であることが好ましい。この場合、熱重合開始剤としては熱ラジカル重合開始剤が用いられる。ラジカル重合性基としては、例えば、ビニル基、アリル基、スチリル基、アルケニル基、アルケニレン基、（メタ）アクリロイル基、マレイミド基等が挙げられる。
【0047】
重合性化合物が有する重合性基の数は、重合後、接続抵抗を低減するために必要な物性（例えば、架橋密度等）を得る観点では、２以上であってよく、重合時の硬化収縮をより抑える観点では、１０以下であってよい。なお、架橋密度と効果収縮とのバランスを保つ観点から、重合性基の数が上記範囲内（２～１０）の重合性化合物に、重合性基の数が上記範囲外の他の重合性化合物を加えて用いてもよい。
【0048】
重合性化合物の具体例としては、（メタ）アクリレート化合物、マレイミド化合物、ビニルエーテル化合物、アリル化合物、スチレン誘導体、アクリルアミド誘導体、ナジイミド誘導体、天然ゴム、イソプレンゴム、ブチルゴム、ニトリルゴム、ブタジエンゴム、スチレン－ブタジエンゴム、アクリロニトリル－ブタジエンゴム、カルボキシル化ニトリルゴム等が挙げられる。
【0049】
（メタ）アクリレート化合物としては、エポキシ（メタ）アクリレート、（ポリ）ウレタン（メタ）アクリレート、メチル（メタ）アクリレート、ポリエーテル（メタ）アクリレート、ポリエステル（メタ）アクリレート、ポリブタジエン（メタ）アクリレート、シリコーンアクリレート、エチル（メタ）アクリレート、２－シアノエチル（メタ）アクリレート、２－（２－エトキシエトキシ）エチル（メタ）アクリレート、２－エトキシエチル（メタ）アクリレート、２－エチルヘキシル（メタ）アクリレート、ｎ－ヘキシル（メタ）アクリレート、２－ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、イソプロピル（メタ）アクリレート、ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、イソブチル（メタ）アクリレート、イソボルニル（メタ）アクリレート、イソデシル（メタ）アクリレート、イソオクチル（メタ）アクリレート、ｎ－ラウリル（メタ）アクリレート、２－メトキシエチル（メタ）アクリレート、２－フェノキシエチル（メタ）アクリレート、テトラヒドロフルフリル（メタ）アクリレート、２－（メタ）アクリロイロキシエチルフォスフェート、Ｎ，Ｎ－ジメチルアミノエチル（メタ）アクリレート、Ｎ，Ｎ－ジメチルアミノプロピル（メタ）アクリレート、エチレングリコールジアクリレート、ジエチレングリコールジアクリレート、トリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート、テトラメチロールメタンテトラ（メタ）アクリレート、ポリエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、ポリアルキレングリコールジ（メタ）アクリレート、シクロヘキシル（メタ）アクリレート、ジシクロペンテニル（メタ）アクリレート、ジシクロペンテニロキシエチル（メタ）アクリレート、ネオペンチルグリコールジ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトール（メタ）アクリレート、ジペンタエリスリトールヘキサ（メタ）アクリレート、イソシアヌル酸変性２官能（メタ）アクリレート、イソシアヌル酸変性３官能（メタ）アクリレート、トリシクロデカニルアクリレート、ジメチロール－トリシクロデカンジアクリレート、２－ヒドロキシ－１，３－ジアクリロキシプロパン、２，２－ビス［４－（アクリロキシメトキシ）フェニル］プロパン、２，２－ビス［４－（アクリロキシポリエトキシ）フェニル］プロパン、２，２－ジ（メタ）アクリロイロキシジエチルフォスフェート、２－（メタ）アクリロイロキシエチルアシッドフォスフェート等が挙げられる。
【0050】
マレイミド化合物としては、１－メチル－２，４－ビスマレイミドベンゼン、Ｎ，Ｎ’－ｍ－フェニレンビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’－ｐ－フェニレンビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’－ｍ－トルイレンビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’－４，４－ビフェニレンビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’－４，４－（３，３’－ジメチル－ビフェニレン）ビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’－４，４－（３，３’－ジメチルジフェニルメタン）ビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’－４，４－（３，３’－ジエチルジフェニルメタン）ビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’－４，４－ジフェニルメタンビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’－４，４－ジフェニルプロパンビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’－４，４－ジフェニルエーテルビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’－３，３－ジフェニルスルホンビスマレイミド、２，２－ビス（４－（４－マレイミドフェノキシ）フェニル）プロパン、２，２－ビス（３－ｓ－ブチル－４－８（４－マレイミドフェノキシ）フェニル）プロパン、１，１－ビス（４－（４－マレイミドフェノキシ）フェニル）デカン、４，４’－シクロヘキシリデン－ビス（１－（４マレイミドフェノキシ）－２－シクロヘキシル）ベンゼン、２，２’－ビス（４－（４－マレイミドフェノキシ）フェニル）ヘキサフルオロプロパン等が挙げられる。
【0051】
ビニルエーテル化合物としては、ジエチレングリコールジビニルエーテル、ジプロピレングリコールジビニルエーテル、シクロヘキサンジメタノールジビニルエーテル、トリメチロールプロパントリビニルエーテル等が挙げられる。
【0052】
アリル化合物としては、１，３－ジアリルフタレート、１，２－ジアリルフタレート、トリアリルイソシアヌレート等が挙げられる。
【0053】
重合性化合物は、硬化反応速度に優れ、硬化後により良好な物性が得られる観点では、（メタ）アクリレート化合物であってよい。（メタ）アクリレート化合物の含有量は、硬化後に更に良好な物性が得られる観点では、例えば、重合性化合物の全質量を基準として、１０～４０質量％であってよく、４０～７０質量％であってもよく、７０～１００質量％であってもよい。
【0054】
重合性化合物は、架橋密度と硬化収縮とのバランスをとることができ、高温での優れた形態安定性と、高温高湿状態における接着強度の維持とをより容易に両立しやすくなる観点では、アクリル樹脂、フェノキシ樹脂、ポリウレタン樹脂等の熱可塑性樹脂（熱可塑性ポリマー）の末端又は側鎖にビニル基、アリル基、（メタ）アクリロイル基等のラジカル重合性基を導入した化合物であってよい。熱可塑性樹脂の末端又は側鎖にラジカル重合性基を導入した化合物は、より優れた接着特性が得られる観点では、（ポリ）ウレタン（メタ）アクリレート化合物であってよい。
【0055】
熱可塑性樹脂の末端又は側鎖にラジカル重合性基を導入した化合物の重量平均分子量は、架橋密度と硬化収縮とのバランスに優れる観点では、３０００以上、５０００以上又は１００００以上であってよい。熱可塑性樹脂の末端又は側鎖にラジカル重合性基を導入した化合物の重量平均分子量は、他成分との相溶性に優れる観点では、１００００００以下、５０００００以下、又は２５００００以下であってもよい。上記重量平均分子量は、ゲル浸透クロマトグラフ（ＧＰＣ）より標準ポリスチレンによる検量線を用いて測定した値である。
【0056】
熱可塑性樹脂の末端又は側鎖にラジカル重合性基を導入した化合物の含有量は、架橋密度と硬化収縮とのバランスにより優れる観点では、例えば、重合性化合物の全質量を基準として、２０～４０質量％であってよく、４０～６０質量％であってもよく、６０～８０質量％であってもよい。
【0057】
重合性化合物は、凝集力をより向上させ、耐熱性（例えば高温での優れた形態安定性）をより向上させる観点では、トリシクロデカン骨格を有する（メタ）アクリレート化合物等の高Ｔｇ（ガラス転移点）を有する化合物であってもよい。高Ｔｇを有する化合物の含有量は、凝集力を更に向上させ、耐熱性（例えば高温での優れた形態安定性）を更に向上させる観点では、例えば、重合性化合物の全質量を基準として、１～３０質量％であってよく、３０～６０質量％であってもよく、６０～９５質量％であってもよい。
【0058】
重合性化合物は、無機物（金属等）の表面に対する接着強度を向上させる観点では、リン酸エステル構造を有する（メタ）アクリレート化合物であってもよい。このような重合性化合物を含有する熱硬化性接着剤は、例えば、回路電極同士の接着に好適に用いられる。
【0059】
リン酸エステル構造を有する（メタ）アクリレート化合物は、例えば、下記式（１）で表される構造を有する。
【化1】
【0060】
式（１）中、ｎは１～３の整数を示し、Ｒ２は、水素原子又はメチル基を示す。
【0061】
リン酸エステル構造を有する（メタ）アクリレート化合物は、例えば、無水リン酸と２－ヒドロキシエチル（メタ）アクリレートとを反応させることにより得られる。リン酸エステル構造を有する（メタ）アクリレート化合物の具体例としては、モノ（２－（メタ）アクリロイルオキシエチル）アシッドフォスフェート、ジ（２－（メタ）アクリロイルオキシエチル）アシッドフォスフェート等が挙げられる。
【0062】
リン酸エステル構造を有する（メタ）アクリレート化合物の含有量は、無機物（金属等）の表面に対する接着強度をより向上させる観点では、重合性化合物の全質量を基準として、１～７質量％であってよく、７～１４質量％であってもよく、１４～２８質量％であってもよい。
【0063】
重合性化合物の含有量は、高温でのより優れた形態安定性が得られやすくなる観点、及び、接着強度に優れる観点から、熱硬化性接着剤の全質量を基準として、１０質量％以上であってよく、２０質量％以上であってよく、３０質量％以上であってよい。重合性化合物の含有量は、重合時の硬化収縮を抑えることができ、高温高湿状態において充分な接着強度を容易に維持しやすくなる観点から、熱硬化性接着剤の全質量を基準として、９０質量％以下であってよく、８０質量％以下であってよく、７０質量％以下であってよい。これらの観点から、重合性化合物の含有量は、熱硬化性接着剤の全質量を基準として、１０～９０質量％であってよく、２０～８０質量％であってよく、３０～７０質量％であってよい。
【0064】
［熱重合開始剤］
熱重合開始剤は、熱によりラジカル、カチオン又はアニオンを発生する重合開始剤（熱ラジカル重合開始剤、熱カチオン重合開始剤又は熱アニオン重合開始剤）である。熱重合開始剤は、より優れた接着特性が得られる観点から、熱ラジカル重合開始剤であることが好ましい。熱重合開始剤として、一種の化合物を単独で用いてよく、複数種の化合物を組み合わせて用いてもよい。
熱重合開始剤は、熱によりラジカル、カチオン又はアニオンを発生する重合開始剤（熱ラジカル重合開始剤、熱カチオン重合開始剤又は熱アニオン重合開始剤）である。熱重合開始剤は、より優れた接着特性が得られる観点から、熱ラジカル重合開始剤であることが好ましい。熱重合開始剤として、一種の化合物を単独で用いてよく、複数種の化合物を組み合わせて用いてもよい。
【0065】
熱ラジカル重合開始剤は、熱により分解して遊離ラジカルを発生する。つまり、熱ラジカル重合開始剤は、外部からの熱エネルギーの付与によりラジカルを発生する化合物である。熱ラジカル重合開始剤としては、従来から知られている有機過酸化物、アゾ化合物等の化合物の中から任意に選択することができる。
【0066】
熱重合開始剤の具体例としては、１，１，３，３－テトラメチルブチルパーオキシネオデカノエート、ジ（４－ｔ－ブチルシクロヘキシル）パーオキシジカーボネート、ジ（２－エチルヘキシル）パーオキシジカーボネート、クミルパーオキシネオデカノエート、ジラウロイルパーオキサイド、１－シクロヘキシル－１－メチルエチルパーオキシネオデカノエート、ｔ－ヘキシルパーオキシネオデカノエート、ｔ－ブチルパーオキシネオデカノエート、ｔ－ブチルパーオキシピバレート、１，１，３，３－テトラメチルブチルパーオキシ－２－エチルヘキサノエート、２，５－ジメチル－２，５－ジ（２－エチルヘキサノイルパーオキシ）ヘキサン、ｔ－ヘキシルパーオキシ－２－エチルヘキサノエート、ｔ－ブチルパーオキシ－２－エチルヘキサノエート、ｔ－ブチルパーオキシネオヘプタノエート、ｔ－アミルパーオキシ－２－エチルヘキサノエート、ジ－ｔ－ブチルパーオキシヘキサヒドロテレフタレート、ｔ－アミルパーオキシ－３，５，５－トリメチルヘキサノエート、３－ヒドロキシ－１，１－ジメチルブチルパーオキシネオデカノエート、ｔ－アミルパーオキシネオデカノエート、ジ（３－メチルベンゾイル）パーオキサイド、ジベンゾイルパーオキサイド、ジ（４－メチルベンゾイル）パーオキサイド、ｔ－ヘキシルパーオキシイソプロピルモノカーボネート、ｔ－ブチルパーオキシマレイン酸、ｔ－ブチルパーオキシ－３，５，５－トリメチルヘキサノエート、ｔ－ブチルパーオキシラウレート、２，５－ジメチル－２，５－ジ（３－メチルベンゾイルパーオキシ）ヘキサン、ｔ－ブチルパーオキシ－２－エチルヘキシルモノカーボネート、ｔ－ヘキシルパーオキシベンゾエート、２，５－ジメチル－２，５－ジ（ベンゾイルパーオキシ）ヘキサン、ｔ－ブチルパーオキシベンゾエート、ジブチルパーオキシトリメチルアジペート、ｔ－アミルパーオキシノルマルオクトエート、ｔ－アミルパーオキシイソノナノエート、ｔ－アミルパーオキシベンゾエート等の有機過酸化物；２，２’－アゾビス－２，４－ジメチルバレロニトリル、１，１’－アゾビス（１－アセトキシ－１－フェニルエタン）、２，２’－アゾビスイソブチロニトリル、２，２’－アゾビス（２－メチルブチロニトリル）、４，４’－アゾビス（４－シアノバレリン酸）、１，１’－アゾビス（１－シクロヘキサンカルボニトリル）等のアゾ化合物などが挙げられる。
【0067】
熱重合開始剤の含有量は、速硬化性により優れる観点から、重合性化合物１００質量部に対して、０．１質量部以上、０．５質量部以上、又は１質量部以上であってよい。熱重合開始剤の含有量は、貯蔵安定性により優れる観点から、重合性化合物１００質量部に対して、５０質量部以下、２５質量部以下、又は１０質量部以下であってよい。これらの観点から、熱重合開始剤の含有量は、重合性化合物１００質量部に対して、０．１～５０質量部であってよい。
【0068】
［カップリング剤］
カップリング剤としては、例えば、（メタ）アクリロイル基、メルカプト基、アミノ基、イミダゾール基等の有機官能基を有するシランカップリング剤、テトラアルコキシチタネート誘導体、ポリジアルキルチタネート誘導体などが挙げられる。カップリング剤は１種を単独で、又は複数種を組み合わせて使用することができる。熱硬化性接着剤がカップリング剤を含有する場合、接着性が更に向上する傾向がある。カップリング剤の含有量は、熱硬化性接着剤の全質量を基準として、０．１質量％以上であってよく、２０質量％以下であってよく、０．１～２０質量％であってよい。なお、本明細書では、（メタ）アクリロイル基等の重合性基を有するシランカップリング剤は、重合性化合物には含まれないものとする。
カップリング剤としては、例えば、（メタ）アクリロイル基、メルカプト基、アミノ基、イミダゾール基等の有機官能基を有するシランカップリング剤、テトラアルコキシチタネート誘導体、ポリジアルキルチタネート誘導体などが挙げられる。カップリング剤は１種を単独で、又は複数種を組み合わせて使用することができる。熱硬化性接着剤がカップリング剤を含有する場合、接着性が更に向上する傾向がある。カップリング剤の含有量は、熱硬化性接着剤の全質量を基準として、０．１質量％以上であってよく、２０質量％以下であってよく、０．１～２０質量％であってよい。なお、本明細書では、（メタ）アクリロイル基等の重合性基を有するシランカップリング剤は、重合性化合物には含まれないものとする。
【0069】
［充填材］
充填材としては、例えば、非導電性のフィラー（例えば、非導電粒子）が挙げられる。充填材は、無機フィラー及び有機フィラーのいずれであってもよい。無機フィラーとしては、例えば、シリカ微粒子、アルミナ微粒子、シリカ－アルミナ微粒子、チタニア微粒子、ジルコニア微粒子等の金属酸化物微粒子；窒化物微粒子などの無機微粒子が挙げられる。有機フィラーとしては、例えば、シリコーン微粒子、メタクリレート－ブタジエン－スチレン微粒子、アクリル－シリコーン微粒子、ポリアミド微粒子、ポリイミド微粒子等の有機微粒子が挙げられる。これらの微粒子は、均一な構造を有していてもよく、コア－シェル型構造を有していてもよい。
充填材としては、例えば、非導電性のフィラー（例えば、非導電粒子）が挙げられる。充填材は、無機フィラー及び有機フィラーのいずれであってもよい。無機フィラーとしては、例えば、シリカ微粒子、アルミナ微粒子、シリカ－アルミナ微粒子、チタニア微粒子、ジルコニア微粒子等の金属酸化物微粒子；窒化物微粒子などの無機微粒子が挙げられる。有機フィラーとしては、例えば、シリコーン微粒子、メタクリレート－ブタジエン－スチレン微粒子、アクリル－シリコーン微粒子、ポリアミド微粒子、ポリイミド微粒子等の有機微粒子が挙げられる。これらの微粒子は、均一な構造を有していてもよく、コア－シェル型構造を有していてもよい。
【0070】
充填材の含有量は、例えば、熱硬化性接着剤の全質量を基準として、５質量％以上、１０質量％以上又は１５質量％以上であってよく、３０質量％以下、２８質量％以下又は２５質量％以下であってよい。特に、高温での形態安定性がより向上する観点から、無機フィラーの含有量の下限値が上記の値であることが好ましく、より優れた接着強度が得られる観点から、無機フィラーの含有量の上限値が上記の値であることが好ましい。
【0071】
［その他の成分］
熱硬化性接着剤は、上述した成分以外の成分（その他の成分）を更に含有してもよい。その他の成分としては、例えば、軟化剤、促進剤、劣化防止剤、着色剤、難燃化剤、チキソトロピック剤等が挙げられる。その他の成分の含有量は、熱硬化性接着剤の全質量を基準として、０．１～５０質量％であってよい。
熱硬化性接着剤は、上述した成分以外の成分（その他の成分）を更に含有してもよい。その他の成分としては、例えば、軟化剤、促進剤、劣化防止剤、着色剤、難燃化剤、チキソトロピック剤等が挙げられる。その他の成分の含有量は、熱硬化性接着剤の全質量を基準として、０．１～５０質量％であってよい。
【0072】
以上説明したフィルム状接着剤１によれば、高温での優れた形態安定性と、高温高湿状態における充分な接着強度の維持とを両立することができる。また、フィルム状接着剤１は無機繊維基材５を含むことから、フィルム状接着剤１によれば、作業時の視認性を向上させることができ、作業プロセスを容易にすることができる。したがって、上記フィルム状接着剤１を用いることで、接合部の高温での形態安定性に優れる共に、高温高湿状態における接合信頼性に優れる接合体を簡便に製造することができる。
【0073】
上記フィルム状接着剤１は、特に、異種の材料で構成される部材（異種部材）同士の接着において好適に用いられる。
【0074】
以上、フィルム状接着剤１について説明したが、本発明のフィルム状接着剤は上記実施形態に限定されない。
【0075】
例えば、フィルム状接着剤は、上部領域と中間領域との間、及び／又は、下部領域と中間領域との間に他の領域を備えていてもよい。例えば、フィルム状接着剤は、上部領域と中間領域との間に第１の熱硬化性接着剤以外の熱硬化性接着剤からなる領域を備えていてもよく、下部領域と中間領域との間に第２の熱硬化性接着剤以外の熱硬化性接着剤からなる領域を備えていてもよい。
【0076】
例えば、フィルム状接着剤は、中間領域となる無機繊維基材を含む領域を複数含んでいてよい。例えば、フィルム状接着剤は、上部領域と下部領域の間に、無機繊維基材を含む領域と、熱硬化性接着剤からなる領域と、無機繊維基材を含む領域と、がこの順に並ぶ領域を含んでいてよい。
【0077】
＜フィルム状接着剤の製造方法＞
フィルム状接着剤１の製造方法は、例えば、図３に示すように、第１の接着剤フィルム１１と第２の接着剤フィルム２１とを無機繊維基材５を介して貼り合わせる工程を備える。フィルム状接着剤１の製造方法は、第１の接着剤フィルム１１、第２の接着剤フィルム２１及び無機繊維基材５を用意する工程を更に備えていてもよい。
フィルム状接着剤１の製造方法は、例えば、図３に示すように、第１の接着剤フィルム１１と第２の接着剤フィルム２１とを無機繊維基材５を介して貼り合わせる工程を備える。フィルム状接着剤１の製造方法は、第１の接着剤フィルム１１、第２の接着剤フィルム２１及び無機繊維基材５を用意する工程を更に備えていてもよい。
【0078】
第１の接着剤フィルム１１は第１の熱硬化性接着剤からなり、第２の接着剤フィルム２１は第２の熱硬化性接着剤からなる。第１の接着剤フィルム１１及び第２の接着剤フィルム２１は、０．１２Ｎ以上の表面タック力を有している。第１の接着剤フィルム１１の表面タック力及び第２の接着剤フィルム２１の表面タック力は、フィルム状接着剤１の両主面２ａ，３ａの表面タック力と同じであってよい。
【0079】
第１の接着剤フィルム１１及び第２の接着剤フィルム２１は、例えば、図３に示すように、基材１２，２２上に形成されている。すなわち、フィルム状接着剤１の製造方法では、基材と、基材上に形成された接着剤フィルムとを備える、基材付き接着剤フィルム（第１の基材付き接着剤フィルム１０、第２の基材付き接着剤フィルム２０）を用いてよい。
【0080】
基材付き接着剤フィルムは、例えば、以下の方法で用意することができる。まず、上述した熱硬化性接着剤に含まれる各成分を、溶剤（例えば有機溶剤）中に加え、攪拌混合、混練等により、溶解又は分散させて、ワニス組成物（熱硬化性接着剤のワニス）を調製する。その後、離型処理を施した基材上に、ワニス組成物をナイフコーター、ロールコーター、アプリケーター、コンマコーター、ダイコーター等を用いて塗布した後、加熱により溶剤を揮発させて熱硬化性接着剤からなる層（接着剤フィルム）を形成する。これにより、基材付き接着剤フィルムが得られる。
【0081】
ワニス組成物の調製に用いる溶剤としては、各成分を均一に溶解又は分散し得る特性を有するものが好ましく、例えば、トルエン、アセトン、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン、酢酸エチル、酢酸プロピル、酢酸ブチル等が挙げられる。これらの溶剤は、単独で又は２種類以上を組み合わせて使用することができる。ワニス組成物の調製の際の攪拌混合及び混練は、例えば、攪拌機、らいかい機、３本ロール、ボールミル、ビーズミル又はホモディスパーを用いて行うことができる。
【0082】
基材としては、溶剤を揮発させる際の加熱条件に耐え得る耐熱性を有するものであれば特に制限はなく、例えば、延伸ポリプロピレン（ＯＰＰ）、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエチレンナフタレート、ポリエチレンイソフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリオレフィン、ポリアセテート、ポリカーボネート、ポリフェニレンサルファイド、ポリアミド、ポリイミド、セルロース、エチレン・酢酸ビニル共重合体、ポリ塩化ビニル、ポリ塩化ビニリデン、合成ゴム系、液晶ポリマー等からなる基材（例えばフィルム）を用いることができる。
【0083】
基材へ塗布したワニス組成物から溶剤を揮発させる際の加熱条件（乾燥条件）は、溶剤が充分に揮発する条件とすることが好ましい。加熱条件（乾燥条件）は、例えば、４０℃以上１２０℃以下で０．１分間以上１０分間以下であってよい。また、接着剤フィルムには、溶剤の一部が除去されずに残っていてもよい。接着剤フィルムにおける溶剤の含有量は、例えば、接着剤フィルムの全質量を基準として、０．０１質量％以下としてよい。
【0084】
第１の接着剤フィルム１１の厚さ及び第２の接着剤フィルム２１の厚さは、上部領域２及び下部領域３の厚さを上述した範囲に調整しやすい観点から、１μｍ以上、５μｍ以上又は１０μｍ以上であってよく、５０μｍ以下、４５μｍ以下又は４０μｍ以下であってよい。
【0085】
第１の接着剤フィルム１１の厚さと第２の接着剤フィルム２１の厚さは、同一であっても異なっていてもよい。第１の接着剤フィルム１１の厚さと第２の接着剤フィルム２１の厚さの比率は、上部領域２の厚さと下部領域３の厚さの比率を上述した範囲に調整しやすい観点から、０．２以上、０．５以上又は１以上であってよく、３以下、２．５以下又は２以下であってよい。
【0086】
第１の接着剤フィルム１１と第２の接着剤フィルム２１の厚さの合計に対する無機繊維基材５の厚さの比は、フィルム状接着剤１の厚さ（総厚）に対する無機繊維基材５の厚さの比を上述した範囲に調整しやすい観点から、０．１以上、０．２以上又は０．３以上であってよく、０．９、０．７以下又は０．５以下であってよい。上記観点から、第１の接着剤フィルム１１と第２の接着剤フィルム２１の厚さの合計に対する無機繊維基材５の厚さの比は、０．１～０．９であってよい。
【0087】
第１の接着剤フィルム１１と第２の接着剤フィルム２１とを無機繊維基材５を介して貼り合わせる工程は、例えば、加圧下で実施してよい。具体的には、例えば、図３に示すように、第１の基材付き接着剤フィルム１０の第１の接着剤フィルム１１側の面と、第２の基材付き接着剤フィルム２０の第２の接着剤フィルム２１側の面とが対向するように、第１の基材付き接着剤フィルム１０と、無機繊維基材５と、第２の基材付き接着剤フィルム２０とをこの順で積層し、加熱プレス、ロールラミネート、真空ラミネート等により、積層方向（図３の矢印で示す方向）に加圧することで、第１の接着剤フィルム１１と第２の接着剤フィルム２１とを無機繊維基材５を介して貼り合わせてよい。貼り合わせ後、基材１２，２２を除去することで、図１に示すフィルム状接着剤１が得られる。
【0088】
加圧時の圧力は、例えば、０．２５～２ＭＰａであってよい。加圧時の温度は、２３～７０℃であってよい。
【0089】
＜接合体及びその製造方法＞
図４に示すように、一実施形態の接合体３０は、第１の部材３１と、第２の部材３２と、第１の部材３１及び第２の部材３２を互いに接合する接合部３３と、を備える。
図４に示すように、一実施形態の接合体３０は、第１の部材３１と、第２の部材３２と、第１の部材３１及び第２の部材３２を互いに接合する接合部３３と、を備える。
【0090】
第１の部材３１及び第２の部材３２は、互いに同じであっても異なっていてもよい。第１の部材３１と第２の部材３２とは、好ましくは、互いに異なる材料で構成される異種部材である。第１の部材３１及び第２の部材３２は、半導体、ガラス、セラミック等の無機基板；ＴＣＰ（Ｔａｐｅ Ｃａｒｒｉｅｒ Ｐａｃｋａｇｅ）、ＦＰＣ（Ｆｌｅｘｉｂｌｅ Ｐｒｉｎｔｅｄ Ｃｉｒｃｕｉｔ）、ＣＯＦ（Ｃｈｉｐ Ｏｎ Ｆｉｌｍ）等に代表されるポリイミド基板；ポリカーボネート、ポリエステル、ポリエーテルスルホン等の基板等であってよい。これらは複数の組み合わせであってもよい。
【0091】
接合部３３は、フィルム状接着剤１の硬化体を含む。接合部３３は、例えば、第１の部材３１側に位置し、第１の熱硬化性接着剤の硬化物からなる領域３４と、第２の部材３２側に位置し、第２の熱硬化性接着剤の硬化物からなる領域３５と、これらの領域の間に位置し、無機繊維基材を含む領域３６と、を含む。図示していないが、無機繊維基材を含む領域３６は、例えば、熱硬化性接着剤の硬化物（例えば、第１の熱硬化性接着剤の硬化物、第２の熱硬化性接着剤の硬化物、第１の熱硬化性接着剤と第２の熱硬化性接着剤の混合物の硬化物）を含む。
【0092】
接合体３０は、例えば、第１の部材３１と第２の部材３２との間にフィルム状接着剤１を介在させ、第１の部材３１と第２の部材３２とを熱圧着することで製造することができる。具体的には、対向配置された第１の部材３１と第２の部材３２との間にフィルム状接着剤１を配置した後、フィルム状接着剤１を加熱しながら、第１の部材３１及び／又は第２の部材３２に対してフィルム状接着剤１の厚み方向に加圧することで、第１の部材３１、フィルム状接着剤１及び第２の部材３２を圧着する。この際、フィルム状接着剤１中の熱硬化性接着剤が硬化することで接合部３３が形成され、接合部３３によって、第１の部材３１と第２の部材３２とが接合される。
【0093】
加圧時の圧力は、例えば、０．２５～１０ＭＰａであってよい。加圧時の温度は、７０～３００℃であってよい。
【実施例0094】
以下、本発明の内容を実施例及び比較例を用いてより詳細に説明するが、本発明は以下の実施例に限定されるものではない。
【0095】
＜熱硬化性接着剤のワニス（ワニス組成物）１～３の調製＞
以下に示す成分を表１に示す配合量（質量部）で混合し、ワニス組成物１～３を得た。
（Ａ）熱可塑性樹脂
Ａ１：ポリエステルウレタン樹脂（商品名：ＵＲ－８２１０、東洋紡株式会社製）
Ａ２：ポリエステルウレタン樹脂（商品名：ＵＲ－４８００、東洋紡株式会社製）
（Ｂ）ラジカル重合性化合物
Ｂ１：トリシクロデカン骨格を有するジアクリレート（商品名：ＤＣＰ－Ａ、共栄社化学株式会社製）
Ｂ２：ポリウレタンアクリレート（商品名：ＵＮ－５５００、根上工業株式会社製）
Ｂ３：２－メタクリロイルオキシエチルアシッドフォスフェート（商品名：ライトエステルＰ－２Ｍ、共栄社化学株式会社製）
（Ｃ）ラジカル重合開始剤
Ｃ１：ベンゾイルパーオキサイド（商品名：ナイパーＢＭＴ－Ｋ４０、日油株式会社製）
（Ｄ）カップリング剤
Ｄ１：３－メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン（商品名：ＫＢＭ５０３、信越化学工業株式会社製）
（Ｅ）充填材
Ｅ１：シリカ微粒子（商品名：Ｒ８０５、日本アエロジル株式会社製、平均粒径（一次粒径）：１２ｎｍ）
Ｅ２：チタン粒子（商品名：タイペーク ＣＲ－５０、石原産業株式会社製）
（Ｆ）溶剤
Ｆ１：メチルエチルケトン
以下に示す成分を表１に示す配合量（質量部）で混合し、ワニス組成物１～３を得た。
（Ａ）熱可塑性樹脂
Ａ１：ポリエステルウレタン樹脂（商品名：ＵＲ－８２１０、東洋紡株式会社製）
Ａ２：ポリエステルウレタン樹脂（商品名：ＵＲ－４８００、東洋紡株式会社製）
（Ｂ）ラジカル重合性化合物
Ｂ１：トリシクロデカン骨格を有するジアクリレート（商品名：ＤＣＰ－Ａ、共栄社化学株式会社製）
Ｂ２：ポリウレタンアクリレート（商品名：ＵＮ－５５００、根上工業株式会社製）
Ｂ３：２－メタクリロイルオキシエチルアシッドフォスフェート（商品名：ライトエステルＰ－２Ｍ、共栄社化学株式会社製）
（Ｃ）ラジカル重合開始剤
Ｃ１：ベンゾイルパーオキサイド（商品名：ナイパーＢＭＴ－Ｋ４０、日油株式会社製）
（Ｄ）カップリング剤
Ｄ１：３－メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン（商品名：ＫＢＭ５０３、信越化学工業株式会社製）
（Ｅ）充填材
Ｅ１：シリカ微粒子（商品名：Ｒ８０５、日本アエロジル株式会社製、平均粒径（一次粒径）：１２ｎｍ）
Ｅ２：チタン粒子（商品名：タイペーク ＣＲ－５０、石原産業株式会社製）
（Ｆ）溶剤
Ｆ１：メチルエチルケトン
【0096】
【表1】
【0097】
＜実施例１～２＞
（第１の接着剤フィルムの作製）
ワニス組成物１を厚さ５０μｍのＰＥＴフィルム１（商品名：ピューレックスフィルムＵＨ４Ｕ、帝人株式会社製）に塗工装置を用いて塗布した。この際、乾燥後の厚さが表２に示す値となるように調整した。次いで、７０℃、３分間の熱風乾燥を行い、ＰＥＴフィルム１上に表２に示す厚さの第１の接着剤フィルム１を作製した。また、ワニス組成物１に代えてワニス組成物２を用いたこと以外は、同様にして、第１の接着剤フィルム２を作製した。
（第１の接着剤フィルムの作製）
ワニス組成物１を厚さ５０μｍのＰＥＴフィルム１（商品名：ピューレックスフィルムＵＨ４Ｕ、帝人株式会社製）に塗工装置を用いて塗布した。この際、乾燥後の厚さが表２に示す値となるように調整した。次いで、７０℃、３分間の熱風乾燥を行い、ＰＥＴフィルム１上に表２に示す厚さの第１の接着剤フィルム１を作製した。また、ワニス組成物１に代えてワニス組成物２を用いたこと以外は、同様にして、第１の接着剤フィルム２を作製した。
【0098】
（第２の接着剤フィルムの作製）
ワニス組成物１を厚さ３８μｍのＰＥＴフィルム２（商品名：Ａ－３１７１－３８、帝人株式会社製）に塗工装置を用いて塗布した。この際、乾燥後の厚さが表２に示す値となるように調整した。次いで、７０℃、３分間の熱風乾燥を行い、ＰＥＴフィルム２上に表２に示す厚さの第２の接着剤フィルム１を作製した。また、ワニス組成物１に代えてワニス組成物２を用いたこと以外は、同様にして、第２の接着剤フィルム２を作製した。
ワニス組成物１を厚さ３８μｍのＰＥＴフィルム２（商品名：Ａ－３１７１－３８、帝人株式会社製）に塗工装置を用いて塗布した。この際、乾燥後の厚さが表２に示す値となるように調整した。次いで、７０℃、３分間の熱風乾燥を行い、ＰＥＴフィルム２上に表２に示す厚さの第２の接着剤フィルム１を作製した。また、ワニス組成物１に代えてワニス組成物２を用いたこと以外は、同様にして、第２の接着剤フィルム２を作製した。
【0099】
（フィルム状接着剤の作製）
無機繊維基材としてガラスクロス（商品名：１０１７、厚さ：１６μｍ、日東紡株式会社製）を上記で得られた第１の接着剤フィルム１上に載せ、その上（ガラスクロスの第１の接着剤フィルムとは反対側の面上）に上記で得られた第２の接着剤フィルム１を載せ、ホットロールラミネータで重ねてラミネートした。これにより、実施例１のフィルム状接着剤を得た。また、第１の接着剤フィルム１及び第２の接着剤フィルム１に代えて、第１の接着剤フィルム２及び第２の接着剤フィルム２を用いたこと以外は、同様にして、実施例２のフィルム状接着剤を得た。なお、フィルム状接着剤の作製後、第１の接着剤フィルムと第２の接着剤フィルムとの剥離が生じない場合をラミネート性が良好である（ラミネート性○）と評価し、第１の接着剤フィルムと第２の接着剤フィルムとの剥離が生じた場合をラミネート性が不良である（ラミネート性×）と評価した。
無機繊維基材としてガラスクロス（商品名：１０１７、厚さ：１６μｍ、日東紡株式会社製）を上記で得られた第１の接着剤フィルム１上に載せ、その上（ガラスクロスの第１の接着剤フィルムとは反対側の面上）に上記で得られた第２の接着剤フィルム１を載せ、ホットロールラミネータで重ねてラミネートした。これにより、実施例１のフィルム状接着剤を得た。また、第１の接着剤フィルム１及び第２の接着剤フィルム１に代えて、第１の接着剤フィルム２及び第２の接着剤フィルム２を用いたこと以外は、同様にして、実施例２のフィルム状接着剤を得た。なお、フィルム状接着剤の作製後、第１の接着剤フィルムと第２の接着剤フィルムとの剥離が生じない場合をラミネート性が良好である（ラミネート性○）と評価し、第１の接着剤フィルムと第２の接着剤フィルムとの剥離が生じた場合をラミネート性が不良である（ラミネート性×）と評価した。
【0100】
（表面タック力の測定）
実施例１～２のフィルム状接着剤の両主面の表面タック力を、タックテスター（装置名：ＴＡＣ－ＩＩ（株）レスカ社製）を用いて、測定温度３０℃、荷重２０ｇｆ（荷重制御）、引き上げ速度５ｍｍ／ｓの条件で測定した。フィルム状接着剤は、２０ｍｍ×２０ｍｍ角に切り出し、タックテスターのプローブがフィルム状接着剤の主面に押し付けられるように固定して、それぞれ５回測定した。５回の平均値を求め、両主面の表面タック力（平均値）が０．１２Ｎ以上５Ｎ以下である場合をタック性○とし、一方又は両方の主面の表面タック力（平均値）が０．１２Ｎ未満又は５Ｎ超である場合をタック性×とした。結果を表２に示す。
実施例１～２のフィルム状接着剤の両主面の表面タック力を、タックテスター（装置名：ＴＡＣ－ＩＩ（株）レスカ社製）を用いて、測定温度３０℃、荷重２０ｇｆ（荷重制御）、引き上げ速度５ｍｍ／ｓの条件で測定した。フィルム状接着剤は、２０ｍｍ×２０ｍｍ角に切り出し、タックテスターのプローブがフィルム状接着剤の主面に押し付けられるように固定して、それぞれ５回測定した。５回の平均値を求め、両主面の表面タック力（平均値）が０．１２Ｎ以上５Ｎ以下である場合をタック性○とし、一方又は両方の主面の表面タック力（平均値）が０．１２Ｎ未満又は５Ｎ超である場合をタック性×とした。結果を表２に示す。
【0101】
（フィルム状接着剤の厚さの測定）
以下の方法で実施例１～２のフィルム状接着剤の厚さを測定した。結果を表２に示す。フィルム状接着剤の厚さは、まず、基材（ＰＥＴフィルム１及びＰＥＴフィルム２）が着いた状態のフィルム状接着剤（基材付きフィルム状接着剤）からＰＥＴフィルム２を剥がし、フィルム状接着剤とＰＥＴフィルム１の総厚を接触式厚み測定器を用いて測定した。その後、ＰＥＴフィルム１を剥がしＰＥＴフィルム１のみの厚さを同様に測定し、上記総厚からＰＥＴフィルム１の厚さを差し引いた値をフィルム状接着剤の厚さとした。
以下の方法で実施例１～２のフィルム状接着剤の厚さを測定した。結果を表２に示す。フィルム状接着剤の厚さは、まず、基材（ＰＥＴフィルム１及びＰＥＴフィルム２）が着いた状態のフィルム状接着剤（基材付きフィルム状接着剤）からＰＥＴフィルム２を剥がし、フィルム状接着剤とＰＥＴフィルム１の総厚を接触式厚み測定器を用いて測定した。その後、ＰＥＴフィルム１を剥がしＰＥＴフィルム１のみの厚さを同様に測定し、上記総厚からＰＥＴフィルム１の厚さを差し引いた値をフィルム状接着剤の厚さとした。
【0102】
（接合体の作製）
実施例１～２のフィルム状接着剤をそれぞれ用いて評価用接合体を作製した。具体的には、アルミ箔（商品名：ＸＰＨ１Ｙ２５１－０２５、昆山漢品電子社製）と、銅箔（商品名：ＸＰＨ０Ａ０１－０２５、昆山漢品電子社製）との間に、フィルム状接着剤を挟み、熱圧着装置（加熱方式：パルスヒート型、株式会社大橋製作所製）を用いて、１３０℃、２ＭＰａで１０秒間の条件で加熱加圧し、フィルム状接着剤を硬化させることで、幅１ｍｍにわたりアルミ箔と銅箔とを接合した。これにより、アルミ箔と、銅箔と、これらを接合する接合部（フィルム状接着剤の硬化体からなる接合部）とを備える接合体（評価用接合体）を作製した。なお、接合体の作製の際に、フィルム状接着剤が配置されている箇所の確認が容易であり、位置合わせが容易であった場合を視認性（作業性）が良好である（視認性○）と評価し、フィルム状接着剤が配置されている箇所を確認し難く、位置合わせが容易でなかった場合を視認性（作業性）が不良である（視認性×）と評価した。実施例１～２のフィルム状接着剤は無機繊維基材を含むため、当該フィルム状接着剤が配置されている箇所（存在箇所）の確認が容易であり、視認性の評価は○であった。
実施例１～２のフィルム状接着剤をそれぞれ用いて評価用接合体を作製した。具体的には、アルミ箔（商品名：ＸＰＨ１Ｙ２５１－０２５、昆山漢品電子社製）と、銅箔（商品名：ＸＰＨ０Ａ０１－０２５、昆山漢品電子社製）との間に、フィルム状接着剤を挟み、熱圧着装置（加熱方式：パルスヒート型、株式会社大橋製作所製）を用いて、１３０℃、２ＭＰａで１０秒間の条件で加熱加圧し、フィルム状接着剤を硬化させることで、幅１ｍｍにわたりアルミ箔と銅箔とを接合した。これにより、アルミ箔と、銅箔と、これらを接合する接合部（フィルム状接着剤の硬化体からなる接合部）とを備える接合体（評価用接合体）を作製した。なお、接合体の作製の際に、フィルム状接着剤が配置されている箇所の確認が容易であり、位置合わせが容易であった場合を視認性（作業性）が良好である（視認性○）と評価し、フィルム状接着剤が配置されている箇所を確認し難く、位置合わせが容易でなかった場合を視認性（作業性）が不良である（視認性×）と評価した。実施例１～２のフィルム状接着剤は無機繊維基材を含むため、当該フィルム状接着剤が配置されている箇所（存在箇所）の確認が容易であり、視認性の評価は○であった。
【0103】
＜比較例１＞
接着剤フィルムの厚さを２０μｍに調整したこと以外は、実施例１と同様にして、第１の接着剤フィルム３及び第２の接着剤フィルム３を作製した。次いで、無機繊維基材を使用せず、表２に示す第１の接着剤フィルム３と第２の接着剤フィルム３とをホットロールラミネータで重ねてラミネートした。これにより、比較例１のフィルム状接着剤を得た。次いで、得られたフィルム状接着剤を用いたこと以外は、実施例１～２と同様にして、比較例１の接合体を得た。なお、フィルム状接着剤のラミネート性、タック性、厚さ及び視認性は、実施例１～２と同様に評価した。
接着剤フィルムの厚さを２０μｍに調整したこと以外は、実施例１と同様にして、第１の接着剤フィルム３及び第２の接着剤フィルム３を作製した。次いで、無機繊維基材を使用せず、表２に示す第１の接着剤フィルム３と第２の接着剤フィルム３とをホットロールラミネータで重ねてラミネートした。これにより、比較例１のフィルム状接着剤を得た。次いで、得られたフィルム状接着剤を用いたこと以外は、実施例１～２と同様にして、比較例１の接合体を得た。なお、フィルム状接着剤のラミネート性、タック性、厚さ及び視認性は、実施例１～２と同様に評価した。
【0104】
＜比較例２＞
（第３の接着剤フィルムの作製）
ワニス組成物３を厚さ３８μｍのＰＥＴフィルム２（商品名：Ａ－３１７１－３８、帝人株式会社製）に塗工装置を用いて塗布した。この際、乾燥後の厚さが１５μｍとなるように調整した。次いで、７０℃、３分間の熱風乾燥を行い、に厚さ１５μｍの第３の接着剤フィルム１を作製した。
（第３の接着剤フィルムの作製）
ワニス組成物３を厚さ３８μｍのＰＥＴフィルム２（商品名：Ａ－３１７１－３８、帝人株式会社製）に塗工装置を用いて塗布した。この際、乾燥後の厚さが１５μｍとなるように調整した。次いで、７０℃、３分間の熱風乾燥を行い、に厚さ１５μｍの第３の接着剤フィルム１を作製した。
【0105】
（フィルム状接着剤の作製）
無機繊維基材に代えて、第３の接着剤フィルム１を用いたこと以外は、実施例１～２と同様にして、比較例２のフィルム状接着剤を得た。次いで、得られたフィルム状接着剤を用いたこと以外は、実施例１～２と同様にして、比較例２の接合体を得た。なお、フィルム状接着剤のラミネート性、タック性、厚さ及び視認性は、実施例１～２と同様に評価した。
無機繊維基材に代えて、第３の接着剤フィルム１を用いたこと以外は、実施例１～２と同様にして、比較例２のフィルム状接着剤を得た。次いで、得られたフィルム状接着剤を用いたこと以外は、実施例１～２と同様にして、比較例２の接合体を得た。なお、フィルム状接着剤のラミネート性、タック性、厚さ及び視認性は、実施例１～２と同様に評価した。
【0106】
＜評価＞
（形態安定性評価）
実施例及び比較例のフィルム状接着剤からＰＥＴフィルム２を剥がし、耐熱板の上にフィルム状接着剤を固定した。耐熱板に固定したフィルム状接着剤を１８０℃のオーブンに１時間入れて硬化させ、フィルム状接着剤の硬化体を得た。次いで、ＤＭＡ（装置名：ＲＳＡ－Ｇ２、ＴＡインスツルメント社製）を用いて、昇温速度１０℃／分の条件で、動的粘弾性測定を行い、１７０℃におけるフィルム状接着剤の硬化体の貯蔵弾性率を求めた。本評価では、貯蔵弾性率が１×１０８Ｐａ以上である場合に、高温での形態安定性に優れる（形態安定性○）と評価し、貯蔵弾性率が１×１０８Ｐａ未満である場合に、高温での形態安定性に劣る（形態安定性×）と評価した。結果を表２に示す。
（形態安定性評価）
実施例及び比較例のフィルム状接着剤からＰＥＴフィルム２を剥がし、耐熱板の上にフィルム状接着剤を固定した。耐熱板に固定したフィルム状接着剤を１８０℃のオーブンに１時間入れて硬化させ、フィルム状接着剤の硬化体を得た。次いで、ＤＭＡ（装置名：ＲＳＡ－Ｇ２、ＴＡインスツルメント社製）を用いて、昇温速度１０℃／分の条件で、動的粘弾性測定を行い、１７０℃におけるフィルム状接着剤の硬化体の貯蔵弾性率を求めた。本評価では、貯蔵弾性率が１×１０８Ｐａ以上である場合に、高温での形態安定性に優れる（形態安定性○）と評価し、貯蔵弾性率が１×１０８Ｐａ未満である場合に、高温での形態安定性に劣る（形態安定性×）と評価した。結果を表２に示す。
【0107】
（接着強度の評価）
実施例及び比較例の接合体を８５℃８５％ＲＨの条件に設定した恒温槽に投入し、１００ｈ後取り出して接着強度を測定した。接合体の接着強度（接合強度）はＪＩＳ－Ｚ０２３７に準じて９０度剥離法で測定した。９０度剥離法による測定は、テンシロンＵＴＭ－４（東洋ボールドウィン株式会社製）を用いて、剥離速度５０ｍｍ／分、２５℃の条件で行った。本評価では、上記高温高湿試験後の接着強度が８Ｎ／ｃｍ以上である場合に、高温高湿状態において充分な接着強度を維持することができている(接着強度〇)と評価し、接着強度が８Ｎ／ｃｍ未満である場合に、高温高湿状態において充分な接着強度を維持できていない（接着強度×）と評価した。結果を表２に示す。
実施例及び比較例の接合体を８５℃８５％ＲＨの条件に設定した恒温槽に投入し、１００ｈ後取り出して接着強度を測定した。接合体の接着強度（接合強度）はＪＩＳ－Ｚ０２３７に準じて９０度剥離法で測定した。９０度剥離法による測定は、テンシロンＵＴＭ－４（東洋ボールドウィン株式会社製）を用いて、剥離速度５０ｍｍ／分、２５℃の条件で行った。本評価では、上記高温高湿試験後の接着強度が８Ｎ／ｃｍ以上である場合に、高温高湿状態において充分な接着強度を維持することができている(接着強度〇)と評価し、接着強度が８Ｎ／ｃｍ未満である場合に、高温高湿状態において充分な接着強度を維持できていない（接着強度×）と評価した。結果を表２に示す。
【0108】
【表2】
【符号の説明】
【0109】
１…フィルム状接着剤、２…上部領域、２ａ…一方の主面、３…下部領域、３ａ…他方の主面、４…中間領域、５…無機繊維基材、１１…第１の接着剤フィルム、２１…第２の接着剤フィルム、３０…接合体、３１…第１の部材、３２…第２の部材、３３…接合部。
【図1】
【図2】
【図3】
【図4】