(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】公開特許公報(A)
(11)【公開番号】P2022091556
(43)【公開日】2022-06-21
(54)【発明の名称】赤外レーザ顕微鏡
(51)【国際特許分類】
G02B 21/06 20060101AFI20220614BHJP
H01S 3/00 20060101ALI20220614BHJP
G02B 21/36 20060101ALI20220614BHJP
G01N 21/17 20060101ALI20220614BHJP
G01N 25/04 20060101ALI20220614BHJP
G01N 25/16 20060101ALI20220614BHJP
【ＦＩ】
G02B21/06
H01S3/00 A
G02B21/36
G01N21/17 A
G01N25/04 Z
G01N25/16 Z
【審査請求】未請求
【請求項の数】10
【出願形態】ＯＬ
(21)【出願番号】P 2020204452
(22)【出願日】2020-12-09
(71)【出願人】
【識別番号】503460323
【氏名又は名称】株式会社日立ハイテクサイエンス
(74)【代理人】
【識別番号】100165179
【弁理士】
【氏名又は名称】田▲崎▼ 聡
(74)【代理人】
【識別番号】100126664
【弁理士】
【氏名又は名称】鈴木 慎吾
(74)【代理人】
【識別番号】100161207
【弁理士】
【氏名又は名称】西澤 和純
(74)【代理人】
【識別番号】100175824
【弁理士】
【氏名又は名称】小林 淳一
(72)【発明者】
【氏名】汪 子涵
(72)【発明者】
【氏名】小野田 有吾
(72)【発明者】
【氏名】繁野 雅次
(72)【発明者】
【氏名】岩佐 真行
【テーマコード（参考）】
2G040
2G059
2H052
5F172
【Ｆターム（参考）】
2G040AB07
2G040AB08
2G040BA25
2G040CA12
2G040CA23
2G040EA06
2G040EC02
2G040HA16
2G059AA03
2G059BB08
2G059EE01
2G059EE02
2G059FF01
2G059FF03
2G059GG01
2G059GG03
2G059GG08
2G059HH01
2G059HH02
2G059JJ11
2G059JJ15
2G059JJ22
2G059KK01
2G059MM07
2H052AA07
2H052AC13
2H052AC14
2H052AC15
2H052AC34
2H052AF14
5F172DD06
5F172NN05
5F172NN11
5F172NR03
5F172ZZ04
(57)【要約】 （修正有）
【課題】試料の状態変化の検出効率を向上させる。
【解決手段】所定の繰り返し周波数の第１パルス列のポンプ光Ｌｐｎを所定の周期で出力する第１出力部１００と、第１パルス列と前記繰り返し周波数が同一の第２パルス列のプローブ光Ｌｐｒを所定の周期で出力する第２出力部２００と、第１出力部１００から出力されたポンプ光Ｌｐｎと、第２出力部から出力されたプローブ光Ｌｐｒとを試料Ｓに照射する光学系と、試料Ｓからのプローブ光Ｌｐｒの強度を検出する検出部４００と、を備え、試料Ｓへ照射される第１パルス列の位相と第２パルス列の位相との位相関係は、同位相を含む、赤外レーザ顕微鏡１である。
【選択図】図１
【解決手段】所定の繰り返し周波数の第１パルス列のポンプ光Ｌｐｎを所定の周期で出力する第１出力部１００と、第１パルス列と前記繰り返し周波数が同一の第２パルス列のプローブ光Ｌｐｒを所定の周期で出力する第２出力部２００と、第１出力部１００から出力されたポンプ光Ｌｐｎと、第２出力部から出力されたプローブ光Ｌｐｒとを試料Ｓに照射する光学系と、試料Ｓからのプローブ光Ｌｐｒの強度を検出する検出部４００と、を備え、試料Ｓへ照射される第１パルス列の位相と第２パルス列の位相との位相関係は、同位相を含む、赤外レーザ顕微鏡１である。
【選択図】図１
【特許請求の範囲】
【請求項1】
所定の繰り返し周波数の第１パルス列のポンプ光を所定の周期で出力する第１出力部と、
前記第１パルス列と前記繰り返し周波数が同一の第２パルス列のプローブ光を前記所定の周期で出力する第２出力部と、
前記第１出力部から出力された前記ポンプ光と、前記第２出力部から出力された前記プローブ光とを試料に照射する光学系と、
前記試料からの前記プローブ光の強度を検出する検出部と、
を備え、
前記試料へ照射される前記第１パルス列の位相と前記第２パルス列の位相との位相関係は、同位相を含む、赤外レーザ顕微鏡。
前記第１パルス列と前記繰り返し周波数が同一の第２パルス列のプローブ光を前記所定の周期で出力する第２出力部と、
前記第１出力部から出力された前記ポンプ光と、前記第２出力部から出力された前記プローブ光とを試料に照射する光学系と、
前記試料からの前記プローブ光の強度を検出する検出部と、
を備え、
前記試料へ照射される前記第１パルス列の位相と前記第２パルス列の位相との位相関係は、同位相を含む、赤外レーザ顕微鏡。
【請求項2】
前記試料に前記第１パルス列が照射されるタイミングと、前記試料に前記第２パルス列が照射されるタイミングとの間に遅延時間を発生させる遅延部を更に備える、
請求項１に記載の赤外レーザ顕微鏡。
請求項１に記載の赤外レーザ顕微鏡。
【請求項3】
前記第１パルス列に含まれるパルスの数と、前記第２パルス列に含まれるパルスの数と、は同一である、請求項１又は請求項２に記載の赤外レーザ顕微鏡。
【請求項4】
ポンプ光と前記プローブ光との各レーザ光が前記試料に照射される照射位置を走査する走査部を更に備え、
前記走査部は、前記試料又は前記レーザ光を動かすことで前記照射位置を走査する、
請求項１から請求項３のいずれか一項に記載の赤外レーザ顕微鏡。
前記走査部は、前記試料又は前記レーザ光を動かすことで前記照射位置を走査する、
請求項１から請求項３のいずれか一項に記載の赤外レーザ顕微鏡。
【請求項5】
前記試料へ照射される前記第１パルス列と前記第２パルス列との相対的な位相を変調する位相変調部を更に備える、
請求項１から請求項４のいずれか一項に記載の赤外レーザ顕微鏡。
請求項１から請求項４のいずれか一項に記載の赤外レーザ顕微鏡。
【請求項6】
前記位相変調部は、前記相対的な位相を同位相とする同位相状態と、前記相対的な位相を逆位相とする逆位相状態とを切り替え、
前記検出部は、前記同位相状態において前記試料から得られる前記プローブ光の強度である第１強度と、前記逆位相状態において前記試料から得られる前記プローブ光の強度である第２強度とを区別して検出する、
請求項５に記載の赤外レーザ顕微鏡。
前記検出部は、前記同位相状態において前記試料から得られる前記プローブ光の強度である第１強度と、前記逆位相状態において前記試料から得られる前記プローブ光の強度である第２強度とを区別して検出する、
請求項５に記載の赤外レーザ顕微鏡。
【請求項7】
前記検出部は、
第１強度から第２強度を差し引くことでバックグラウンドの影響を除外した前記プローブ光の強度を計測する計測部を更に備える、
請求項６に記載の赤外レーザ顕微鏡。
第１強度から第２強度を差し引くことでバックグラウンドの影響を除外した前記プローブ光の強度を計測する計測部を更に備える、
請求項６に記載の赤外レーザ顕微鏡。
【請求項8】
前記計測部は、
前記同位相状態と前記逆位相状態とを切り替える周波数である特定周波数を参照信号として前記バックグラウンドの影響を除外した前記プローブ光の強度を計測するロックインアンプである、
請求項７に記載の赤外レーザ顕微鏡。
前記同位相状態と前記逆位相状態とを切り替える周波数である特定周波数を参照信号として前記バックグラウンドの影響を除外した前記プローブ光の強度を計測するロックインアンプである、
請求項７に記載の赤外レーザ顕微鏡。
【請求項9】
前記検出部は、
前記同位相状態においては前記第１パルス列又は前記第２パルス列が出力されている期間のみ露光することで前記第１強度を検出し、前記逆位相状態においては前記第２パルス列が出力されている期間のみ露光することで前記第２強度を検出する撮像部を備え、
前記計測部は、前記撮像部によって検出された前記第１強度及び前記第２強度を取得し、第１強度から第２強度を差し引くことでバックグラウンドの影響を除外した前記プローブ光の強度を計測する、
請求項７に記載の赤外レーザ顕微鏡。
前記同位相状態においては前記第１パルス列又は前記第２パルス列が出力されている期間のみ露光することで前記第１強度を検出し、前記逆位相状態においては前記第２パルス列が出力されている期間のみ露光することで前記第２強度を検出する撮像部を備え、
前記計測部は、前記撮像部によって検出された前記第１強度及び前記第２強度を取得し、第１強度から第２強度を差し引くことでバックグラウンドの影響を除外した前記プローブ光の強度を計測する、
請求項７に記載の赤外レーザ顕微鏡。
【請求項10】
前記試料に対して前記プローブ光が照射される位置を検出するビームコントロールユニットを更に備える、
前記検出部は、前記ビームコントロールユニットの検出結果に基づいて前記プローブ光が照射される位置を設定位置に調整する、
請求項１から９のいずれか一項に記載の赤外レーザ顕微鏡。
前記検出部は、前記ビームコントロールユニットの検出結果に基づいて前記プローブ光が照射される位置を設定位置に調整する、
請求項１から９のいずれか一項に記載の赤外レーザ顕微鏡。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
本発明は、赤外レーザ顕微鏡に関する。
【背景技術】
【0002】
光熱分光法の一つとして、ポンプ光とプローブ光とを試料に照射して試料の特性を観測するポンプ・プローブ分光法が知られている（例えば、特許文献１）。例えば、ポンプ・プローブ分光法は、パルス列のポンプ光を試料に照射することで試料を熱膨張させ、その熱膨張によって生じる試料の状態変化（反射率の変化や透過率の変化など）を連続的に照射されるプローブ光によって捉える手法である。
【先行技術文献】
【特許文献】
【0003】
【特許文献1】米国特許第９０９１５９４号明細書
【特許文献2】特開２００８－１３９０２８号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【0004】
特許文献１などに記載されているポンプ・プローブ分光法は、ポンプ光が照射されていない期間においてもプローブ光を照射している。そのため、プローブ光を照射しているのにもかかわらず試料の状態変化を検出できていない期間がある。したがって、試料の状態変化の検出効率を向上させる点で改善する余地がある。
【0005】
本発明は、このような事情に鑑みてなされたもので、その目的は、試料の状態変化の検出効率を向上させる赤外レーザ顕微鏡を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【0006】
（１）本発明の一態様は、所定の繰り返し周波数の第１パルス列のポンプ光を所定の周期で出力する第１出力部と、前記第１パルス列と前記繰り返し周波数が同一の第２パルス列のプローブ光を前記所定の周期で出力する第２出力部と、前記第１出力部から出力された前記ポンプ光と、前記第２出力部から出力された前記プローブ光とを試料に照射する光学系と、前記試料からの前記プローブ光の強度を検出する検出部と、を備え、前記試料へ照射される前記第１パルス列の位相と前記第２パルス列の位相との位相関係は、同位相を含む、赤外レーザ顕微鏡である。
【0007】
（２）上記（１）の赤外レーザ顕微鏡であって、前記試料に前記第１パルス列が照射されるタイミングと、前記試料に前記第２パルス列が照射されるタイミングとの間に遅延時間を発生させる遅延部を更に備えてもよい。
【0008】
（３）上記（１）又は（２）の赤外レーザ顕微鏡であって、前記第１パルス列に含まれるパルスの数と、前記第２パルス列に含まれるパルスの数とは同一であってもよい。
【0009】
（４）上記（１）から（３）のいずれかの赤外レーザ顕微鏡であって、前記ポンプ光と前記プローブ光との各レーザ光が前記試料に照射される照射位置を走査する走査部を更に備え、前記走査部は、前記試料又は前記レーザ光を動かすことで前記照射位置を走査してもよい。
【0010】
（５）上記（１）から（４）のいずれかの赤外レーザ顕微鏡であって、前記試料へ照射される前記第１パルス列と前記第２パルス列との相対的な位相を変調する位相変調部を更に備えてもよい。
【0011】
（６）上記（５）の赤外レーザ顕微鏡であって、前記位相変調部は、前記相対的な位相を同位相とする同位相状態と、前記相対的な位相を逆位相とする逆位相状態とを切り替え、前記検出部は、前記同位相状態において前記試料から得られる前記プローブ光の強度である第１強度と、前記逆位相状態において前記試料から得られる前記プローブ光の強度である第２強度とを区別して検出してもよい。
【0012】
（７）上記（６）の赤外レーザ顕微鏡であって、前記検出部は、第１強度から第２強度を差し引くことでバックグラウンドの影響を除外した前記プローブ光の強度を計測する計測部を更に備えてもよい。
【0013】
（８）上記（７）の赤外レーザ顕微鏡であって、前記計測部は、前記同位相状態と前記逆位相状態とを切り替える周波数である特定周波数を参照信号として前記バックグラウンドの影響を除外した前記プローブ光の強度を計測するロックインアンプを更に備えてもよい。
【0014】
（９）上記（７）の赤外レーザ顕微鏡であって、前記計測部は、前記同位相状態においては前記第１パルス列又は前記第２パルス列が出力されている期間のみ露光することで前記第１強度を検出し、前記逆位相状態においては前記第２パルス列が出力されている期間のみ露光することで前記第２強度を検出する撮像部と、前記撮像部によって検出された前記第１強度及び前記第２強度を取得し、第１強度から第２強度を差し引くことでバックグラウンドの影響を除外した前記プローブ光の強度を計測する情報処理部と、を備えてもよい。
【0015】
（１０）上記（１）から上記（９）のいずれかの赤外レーザ顕微鏡であって、前記試料に対して前記プローブ光が照射される位置を検出するビームコントロールユニットを更に備え、前記検出部は、前記ビームコントロールユニットの検出結果に基づいて前記プローブ光が照射される位置を設定位置に調整してもよい。
【発明の効果】
【0016】
以上説明したように、本発明によれば、試料の状態変化の検出効率を向上させることができる。
【図面の簡単な説明】
【0017】
【図1】第１の実施形態に係る赤外レーザ顕微鏡の基本構成図である。
【図2】第１の実施形態に係るポンプ光とプローブ光とを示す図である。
【図3】第１の実施形態に係る検出部の概略構成図である。
【図4】第２の実施形態に係る赤外レーザ顕微鏡の基本構成図である。
【図5A】第２の実施形態に係る同位相状態と逆位相状態とを切り替える第１の例を示す図である。
【図5B】第２の実施形態に係る同位相状態と逆位相状態とを切り替える第２の例を示す図である。
【図6】第２の実施形態に係る検出部の第１の例の概略構成図である。
【図7】第２の実施形態に係る検出部の第２の例の概略構成図である。
【図8】第１の実施形態に係る赤外レーザ顕微鏡の具体的な構成図である。
【図9】本実施形態のＡＣＵの概略構成図である。
【図10】本実施形態のＢＣＵの概略構成図である。
【図11】第２の実施形態に係る赤外レーザ顕微鏡の具体的な構成図である。
【図12】第１の実施形態に係る赤外レーザ顕微鏡の変形例を示す図である。
【発明を実施するための形態】
【0018】
以下、発明の実施の形態を通じて本発明を説明するが、以下の実施形態は特許請求の範囲にかかる発明を限定するものではない。また、実施形態の中で説明されている特徴の組み合わせの全てが発明の解決手段に必須であるとは限らない。なお、以下に説明する「同一」又は「一致」とは、完全一致を含み得るが、完全一致以外のものを排除するものではなく、同一と同視し得る範囲を含むものであり、誤差範囲を含んでもよい。本実施形態では、説明の便宜上、ＡとＢとが同一又は一致であることを、Ａ＝Ｂと示すが、これは、ＡとＢとが完全一致の他に、予め定められた誤差の範囲内での同一も意味する。
【0019】
本実施形態の赤外レーザ顕微鏡は、ポンプ・プローブ分光法を用いて試料の状態変化を検出するものである。試料の状態変化とは、例えば、反射率の変化又は透過率の変化である。
【0020】
［第１の実施形態］
図１は、第１の実施形態に係る赤外レーザ顕微鏡１の基本構成の一例を図である。図１に示すように、赤外レーザ顕微鏡１は、第１出力部１００、第２出力部２００、制御部２５０、光学系３００、及び検出部４００を備える。
図１は、第１の実施形態に係る赤外レーザ顕微鏡１の基本構成の一例を図である。図１に示すように、赤外レーザ顕微鏡１は、第１出力部１００、第２出力部２００、制御部２５０、光学系３００、及び検出部４００を備える。
【0021】
第１出力部１００は、所定の繰り返し周波数frep-pumpの第１パルス列のポンプ光を所定の周期Ｔで出力する。ポンプ光Ｌｐｎは、試料Ｓの熱膨張を励起させる励起光である。ポンプ光Ｌｐｎは、例えば赤外線である。ポンプ光Ｌｐｎの波長は、例えば中赤外線スペクトル範囲（約２．５［μｍ］～２５［μｍ］）を部分的または完全にカバーできる波長である。繰り返し周波数frep-pumpは、熱拡散効果を抑制するために数［ｋＨｚ］よりも高いことが望ましい。第１パルス列のパルス幅τpumpは、例えば、フェムト秒［fs］からナノ秒［ns］の範囲である。このポンプ光Ｌｐｎの第１パルス列は、所定の周期Ｔでオンオフする。すなわち、第１パルス列は、その所定の周期Ｔから求まる特定周波数fp（＝１／Ｔ）でオンオフする。
【0022】
第２出力部２００は、第１パルス列と繰り返し周波数が同一の第２パルス列のプローブ光Ｌｐｒを所定の周期Ｔで出力する。すなわち、第２パルス列の繰り返し周波数frep-probeは、第１パルス列の繰り返し周波数frep-pumpと同一である（frep-probe＝frep-pump）。また、第２パルス列は、上記の特定周波数fp（＝１／Ｔ）でオンオフする。なお、第１パルス列のパルス数と第２パルス列のパルス数とは、一致していることが望ましい。
【0023】
プローブ光Ｌｐｒは、試料Ｓの熱膨張によって発生した試料Ｓの反射率の変化又は透過率の変化を検出するための光である。例えば、プローブ光Ｌｐｒは、可視光である。プローブ光Ｌｐｒの波長は、例えば可視範囲（３８０［ｎｍ］～７４０［ｎｍ］）までの範囲の波長である。ただし、これに限定されず、プローブ光Ｌｐｒの波長は、２００［ｎｍ］～３００［ｎｍ］の紫外線の範囲であってもよい。プローブ光Ｌｐｒのパルス幅τprobeは、最適化された検出効率と信号強度を得るために、ポンプ光Ｌｐｎのパルス幅τpump以下である（τprobe≦τpump）。
【0024】
光学系３００は、ポンプ光Ｌｐｎとプローブ光Ｌｐｒとを試料Ｓに照射する。また、光学系３００は、試料Ｓで反射又は透過したプローブ光Ｌｐｒを検出器４２０に導く。
【0025】
図２は、試料Ｓへ照射されるポンプ光Ｌｐｎの第１パルス列とプローブ光Ｌｐｒの第２パルス列とを示している。図２に示す例では、試料Ｓへ照射される第１パルス列の位相と第２パルス列の位相との位相関係は同位相である。第１パルス列の位相と第２パルス列の位相との位相関係を同位相とする方法としては、例えば、第１出力部１００からの第１パルス列の出射のタイミングと第２出力部２００からの第２パルス列のタイミングとを一致させる方法がある。例えば、第１出力部１００と第２出力部２００とが互いに通信することによって第１パルス列の出射のタイミングと第２パルス列のタイミングとを一致させてもよい。また、制御部２５０が第２パルス列と第１パルス列とを同タイミングでオンオフさせることで第１パルス列の出射のタイミングと第２パルス列のタイミングとを一致させてもよい。また、第１パルス列及び第２パルス列が出射された後において、光学系３００内において、第１パルス列の位相と第２パルス列の位相とを同位相に制御してもよい。この制御は、制御部２５０が行ってもよい。なお、試料Ｓへ照射される第１パルス列の位相と第２パルス列の位相との位相関係は同位相を含んでいればよく、同位相以外の位相関係を更に含んでもよい。なお、以下の説明において、第２パルス列内の各パルスと第１パルス列内の各パルスとは互いに同期しているとは、上記位相関係が同位相であることを示すものであって、第１パルス列と第２パルス列の各出射のタイミングが一致させることで上記位相関係を同位相にしてもよいし、第１パルス列と第２パルス列の各出射のタイミングが異なっていても試料Ｓに照射されるまでの間において上記位相関係を同位相にすることで上記位相関係を同位相にしてもよい。
【0026】
検出部４００は、試料Ｓからのプローブ光Ｌｐｒの強度を検出する。例えば、検出部４００は、ポンプ光Ｌｐｎの照射による、試料Ｓで反射又は透過したプローブ光Ｌｐｒの強度変化を検出する。以下において、検出部４００の概略構成の一例について説明する。
【0027】
【0028】
検出器４２０は、試料Ｓで反射又は透過したプローブ光Ｌｐｒを、光学系３００を介して検出する。検出器４２０は、検出したプローブ光Ｌｐｒの強度を示すプローブ信号をロックインアンプ４３０に出力する。検出器４２０は、例えば、光電子増倍管や増幅光検出器などの光検出器である。
【0029】
ロックインアンプ４３０は、検出器４２０からのプローブ信号のうち、参照信号の周波数と同期している成分のみを抽出するロックイン検出を行う。ロックインアンプ４３０は、ロックイン検出したプローブ信号を情報処理部４４０に出力する。第１の実施形態では、参照信号の周波数は、繰り返し周波数frep-pump（＝繰り返し周波数frep-probe）である。なお、ロックインアンプ４３０は、「計測部」の一例である。
【0030】
情報処理部４４０は、ロックインアンプ４３０からのプローブ信号が示すプローブ光Ｌｐｒの強度を数値化する。情報処理部４４０は、例えば、パーソナルコンピュータなどの情報処理装置である。
【0031】
なお、検出器４２０は、光検出器ではなく、例えば、金属酸化物半導体（ＣＭＯＳ）又は電荷結合素子（ＣＣＤ）を用いたカメラ（撮像部）であってもよい。検出器４２０がカメラである場合には、ロックインアンプ４３０は不要である。
【0032】
以下において、第１の実施形態における赤外レーザ顕微鏡１の動作の流れを説明する。
【0033】
第１出力部１００は、所定の繰り返し周波数frep-pumpの第１パルス列のポンプ光Ｌｐｎを所定の周期Ｔで出力する。また、第２出力部２００は、第１パルス列と繰り返し周波数が同一である第２パルス列のプローブ光Ｌｐｒを所定の周期Ｔで出力する。制御部２５０は、第１パルス列が出力される期間と第２パルス列が出力される期間とを同期させる。制御部２５０によってパルス列が同期したポンプ光Ｌｐｎとプローブ光Ｌｐｒとが試料Ｓに照射される。ポンプ光Ｌｐｎは、試料Ｓの特定分子振動と共振することで、試料Ｓに対して局所的な熱膨張及び局所的な屈折率の変化を誘起させる。したがって、プローブ光Ｌｐｒに対して、試料Ｓの反射率又は透過率の変化が引き起こされる。そのため、試料で反射又は透過したプローブ光Ｌｐｒの強度は、熱膨張によって引き起こされる試料の反射率又は透過率の変化によって変化する。検出部４００は、ポンプ光Ｌｐｎより誘起された反射率の変化又は透過率の変化をプローブ光Ｌｐｒの強度変化として検出する。
【0034】
ここで、プローブ光Ｌｐｒの第２パルス列は、ポンプ光Ｌｐｎの第１パルス列と同期している。したがって、パルス幅がτprobe≦τpumpの関係にあるポンプ光Ｌｐｎとプローブ光Ｌｐｒとにおいて、ポンプ光Ｌｐｎが照射されていない期間は、プローブ光Ｌｐｒも照射されていない。そのため、検出部４００は、試料Ｓの反射率又は透過率の変化の検出効率ξを向上させることができる。以下において、検出効率ξについて説明する。
【0035】
光熱分光方式の信号対雑音（Ｓ／Ｎ）は、以下の式（１）で表される。
【0036】
【数1】
【0037】
ここで、σは試料Ｓに依存する赤外線の吸収の断面積である。また、検出率ξは、式（２）に示すように、プローブ信号の持続時間Ｓτとプローブ光Ｌｐｒの持続時間Ｐτとの比である。Ｉpumpは、ポンプ光Ｌｐｎの励起密度である。Ｉprobeは、プローブ光Ｌｐｒの励起密度である。
【0038】
一般的な光熱分光法では、ポンプ光Ｌｐｎはパルス光であるが、プローブ光Ｌｐｒは連続波である。例えば、ポンプ光Ｌｐｎの繰り返し周波数frep-pumpが１００［ｋＨｚ］で、パルス幅がτ＝５００［ｎｓ］であると想定する。その場合には、１秒間でのプローブ信号の持続時間Ｓτは、以下のようになる。
【0039】
Ｓτ＝frep-pump×τ＝５×１０７［ns］
【0040】
一方、プローブ光Ｌｐｒは連続波であるため、プローブ光Ｌｐｒにおける１秒間での持続時間Ｐτは、１０９［ｎｓ］となる。すると、検出効率ξ=０．０５となり、「１」を大きく下回る。
【0041】
そこで、第１の実施形態の赤外レーザ顕微鏡１では、ポンプ光Ｌｐｎだけではなくプローブ光Ｌｐｒもパルス光とする。また、赤外レーザ顕微鏡１は、ポンプ光Ｌｐｎのパルスとプローブ光Ｌｐｒのパルスとを同期させている。そのため、プローブ信号の持続時間Ｓτとプローブ光Ｌｐｒの持続時間Ｐτとが同一となり、検出効率ξが１．０又は１．０に近い値となる。したがって、第１の実施形態の赤外レーザ顕微鏡１は、検出効率ξを向上させることができる。
【0042】
［第２の実施形態］
図４は、第２の実施形態に係る赤外レーザ顕微鏡１Ａの基本構成の一例を図である。第２の実施形態に係る赤外レーザ顕微鏡１Ａは、第１の実施形態と比較して位相変調部５００を有する点が異なり、その他の構成は同一であってもよい。以下の説明において、第１の実施形態で説明した内容と同様の機能を有する部分については、同様の名称および符号を付するものとし、その機能に関する具体的な説明は省略する。
図４は、第２の実施形態に係る赤外レーザ顕微鏡１Ａの基本構成の一例を図である。第２の実施形態に係る赤外レーザ顕微鏡１Ａは、第１の実施形態と比較して位相変調部５００を有する点が異なり、その他の構成は同一であってもよい。以下の説明において、第１の実施形態で説明した内容と同様の機能を有する部分については、同様の名称および符号を付するものとし、その機能に関する具体的な説明は省略する。
【0043】
図４に示すように、赤外レーザ顕微鏡１Ａは、第１出力部１００、第２出力部２００、制御部２５０、位相変調部５００、光学系３００Ａ、及び検出部４００Ａを備える。
【0044】
位相変調部５００は、試料Ｓへ照射される第１パルス列と第２パルス列との相対的な位相を変調する。例えば、位相変調部５００は、試料Ｓへ照射される第１パルス列と第２パルス列とが同位相である同位相状態と、第１パルス列と第２パルス列とが同位相状態ではない状態とを切り替える位相切替処理を実行する。同位相状態ではない状態とは、同位相状態でなければよいが、例えば逆位相である。なお、位相切替処理が行われても繰り返し周波数frep-pump＝繰り返し周波数frep-probeは維持され、所定の周期Ｔも維持される。以下の説明においては、位相変調部５００が、試料Ｓへ照射される第１パルス列と第２パルス列とが同位相である同位相状態と、第１パルス列と第２パルス列とが逆位相である逆位相状態とを切り替える場合について説明する。
【0045】
図５Ａは、同位相状態と逆位相状態とを切り替える第１の例を示す図である。図５Ｂは、同位相状態と逆位相状態とを切り替える第２の例を示す図である。ただし、位相変調部５００は、第１の例及び第２の例以外の方法で同位相状態と逆位相状態とを切り替えてもよい。すなわち、位相変調部５００は、同位相状態と逆位相状態とを切り替えることができればよく、その方法には特に限定されない。また、位相変調部５００は、ハードウェアにより実現されてもよく、ソフトウェアにより実現されてもよく、ハードウェアとソフトウェアとの組み合わせにより実現されてもよい。
【0046】
第１の例では、位相変調部５００は、第１パルス列と第２パルス列との相対的な位相関係を連続的にスイープする。例えば、位相変調部５００は、開始点ｔ＝０で第１パルス列と第２パルス列とを完全に同位相に制御する。その後、位相変調部５００は、第２パルス列の位相の遅延時間を徐々に設け、ある時点ｔ＝ｎで第１パルス列と第２パルス列とを完全に逆位相に制御する。位相変調部５００は、第１パルス列と第２パルス列との間の位相関係を、ある周波数である特定周波数fpでスイープさせて同相と逆位相とを連続的に切り替える。
【0047】
第２の例では、位相変調部５００は、第１パルス列と第２パルス列との相対的な位相関係を連続的にスイープすることなく切り替える。すなわち、位相変調部５００は、第１パルス列と第２パルス列との間の位相関係を、特定周波数fpで同位相と逆位相とを一気に切り替える。特定周波数fpは、例えば、１［ｋＨｚ］である。なお、一例として位相変調部５００は、プローブ光Ｌｐｒの位相を変調することで第１パルス列と第２パルス列との相対的な位相を変調する。ただし、これに限定されず、位相変調部５００は、ポンプ光Ｌｐｎの位相を変調してもよいし、ポンプ光Ｌｐｎの位相とプローブ光の位相の両方を変調してもよい。なお、位相変調部５００によって位相が変調されたプローブ光Ｌｐｒをプローブ光Ｌｐｒ´と称する。
【0048】
光学系３００Ａは、光学系３００と同一であってもよいし、光学系３００と異なる構成であってもよい。
【0049】
検出部４００Ａは、同位相状態において試料Ｓから得られるプローブ光Ｌｐｒの強度である第１強度と、逆位相状態において試料から得られるプローブ光Ｌｐｒ´の強度である第２強度とを区別して検出する。検出部４００Ａがロックインアンプ４３０を有する場合には、ロックインアンプ４３０の参照信号の周波数は、特定周波数fpに設定される。
【0050】
図６は、第２の実施形態に係る検出部４００Ａの概略構成図である。例えば、検出部４００Ａは、検出部４００と同様の構成を備える。以下において、検出部４００Ａの各構成について説明する。検出部４００Ａは、検出器４２０Ａ、ロックインアンプ４３０Ａ、及び情報処理部４４０Ａを備える。
【0051】
検出器４２０Ａは、検出器４２０と同様の構成を備える。例えば、検出器４２０Ａが光検出器である場合には、その検出器４２０Ａは、試料Ｓから得られるプローブ光の強度を示すプローブ信号をロックインアンプ４３０Ａに出力する。
【0052】
ロックインアンプ４３０Ａは、検出器４２０Ａからの同位相状態でのプローブ信号の強度である第１強度Ｓin-phaseと、逆位相状態でのプローブ信号の強度である第２強度Ｓoff-phaseとを検出する。ここで、第１強度Ｓin-phaseは、熱膨張によって引き起こされる試料の反射率又は透過率の変化を示すプローブ信号の強度である。一方、第２強度Ｓoff-phaseは、熱膨張が起こっていないときのプローブ信号の強度であって、いわゆるバックグラウンドの強度である。すなわち、逆位相状態でのプローブ信号は、バックグラウンド信号である。したがって、ロックインアンプ４３０Ａは、第１強度Ｓin-phaseから第２強度Ｓoff-phaseを差し引くことで、バックグラウンドの影響を除外したプローブ信号（以下、「差動信号」という。）を求め、その差動信号を情報処理部４４０Ａに出力する。なお、ロックインアンプ４３０は、「計測部」の一例である。
【0053】
情報処理部４４０Ａは、ロックインアンプ４３０Ａの差動信号を受信し、その差動信号に基づいて所定の解析処理を実行したり、差動信号が示す強度を数値化して表示画面に表示したりする。
【0054】
検出器４２０Ａは、第１の実施形態と同様に、光検出器ではなく、撮像部を有してもよい。その場合には、撮像部は、同位相状態においては第１パルス列又は第２パルス列が出力されている期間、すなわち同位相期間のみ露光することで第１強度を検出する。また、撮像部は、逆位相状態においては第２パルス列が出力されている期間のみ露光する。これにより、撮像部は、同位相状態でのプローブ信号と、逆位相状態でのプローブ信号とを検出することができる。情報処理部４４０Ａは、撮像部から取得した同位相状態及び逆位相状態の各プローブ信号に基づいて、第１強度Ｓin-phaseと第２強度Ｓoff-phaseとを検出する。そして、情報処理部４４０Ａは、第１強度Ｓin-phaseから第２強度Ｓoff-phaseを差し引くことで、バックグラウンドの影響を除去した差動信号の強度Ｓｄｉｆｆを計測する。すなわち、図７に示すように、検出器４２０Ａが光検出器ではなく撮像部である場合には、ロックインアンプ４３０Ａは使用されないため、情報処理部４４０Ａが差動信号を計測することになる。図７に示す例では、情報処理部４４０Ａが「計測部」の一例である。なお、検出器４２０Ａは、図７に示すように、同位相状態でのプローブ信号を検出する第１撮像部と、逆位相状態でのプローブ信号を検出する第２撮像部と、を有してもよい。この場合には、情報処理部４４０Ａは、第１撮像部から同位相状態でのプローブ信号を取得し、第２撮像部から逆位相状態でのプローブ信号を取得する。
【0055】
以下において、第２の実施形態における赤外レーザ顕微鏡１Ａの動作の流れを説明する。
【0056】
第１出力部１００は、所定の繰り返し周波数frep-pumpの第１パルス列のポンプ光Ｌｐｎを所定の周期Ｔで出力する。また、第２出力部２００は、第１パルス列と繰り返し周波数が同一である第２パルス列のプローブ光Ｌｐｒを所定の周期Ｔで出力する。制御部２５０は、第１パルス列が出力される期間と第２パルス列が出力される期間とを同期させる。さらに、位相変調部５００は、第１パルス列と第２パルス列との相対的な位相を変調する。例えば、位相変調部５００は、第１パルス列の位相を基準として、第２パルス列の位相を変調する。具体的には、位相変調部５００は、第２パルス列の位相を第１パルス列の位相と同位相とする同位相状態と、第２パルス列の位相を第１パルス列の位相と逆位相とする逆位相状態と、を特定周波数fpで切り替える。したがって、試料Ｓに対して同位相の第１パルス列と第２パルス列とが照射される期間と、試料Ｓに対して互いに逆位相の第１パルス列と第２パルス列とが照射される期間と、が存在することになる。したがって、検出部４００Ａは、同位相状態でのプローブ光Ｌｐｒの第１強度Ｓin-phaseと、逆位相状態でのプローブ光Ｌｐｒ´の第２強度Ｓoff-phaseとを区別して検出し、第１強度Ｓin-phaseから第２強度Ｓoff-phaseを差し引くことでバラックグランドを除去したプローブ信号である差動信号を得ることができる。
【0057】
プローブ信号にはバックグラウンドが常に存在している。プローブ信号は基本的に微弱であるため、プローブ信号を検出する際にはロックイン検出が行われることが多い。理想的にはロックイン検出は、参照信号の周波数以外の他の周波数のノイズ成分を減らすことが可能である。ただし、ロックイン検出を使用しても、プローブ信号にはバックグラウンドが含まれるため、完全にはバックグラウンドを除去することができない場合がある。
【0058】
そこで、第２の実施形態の赤外レーザ顕微鏡１Ａは、試料Ｓに照射する第１パルス列と第２パルス列とが同位相となる同位相状態と逆位相となる逆位相状態とを切り替える。そして、赤外レーザ顕微鏡１Ａは、同位相状態でのプローブ信号から逆位相状態のプローブ信号を差し引くこと、プローブ信号からバックグラウンドを除去することができる。
【0059】
以上の通り、第２実施形態の赤外レーザ顕微鏡１Ａでは、第１実施形態の赤外レーザ顕微鏡１と同様の効果を奏する他、プローブ信号からバックグラウンドを除去することができる。
【0060】
［第１の実施形態の具体的な構成］
図８は、第１の実施形態に係る赤外レーザ顕微鏡１の具体的な構成を示す。
図８は、第１の実施形態に係る赤外レーザ顕微鏡１の具体的な構成を示す。
【0061】
第１出力部１００は、ポンプレーザ１１０及びパルス列変調部１２０を備える。
【0062】
ポンプレーザ１１０は、所定の繰り返し周波数frep-pumpのパルス光である第１パルス列を出力する。このポンプレーザ１１０では、中赤外線スペクトル範囲を部分的または完全にカバーできる波長にパルス光の波長を調整可能である。例えば、ポンプレーザ１１０は、量子カスケードレーザ（Quantum cascade laser）、光パラメトリックオシレーター（optical parametric oscillator）、光パラメトリックアンプ（optical parametric amplifier）、スーパーコンティニウムレーザ、自由電子レーザ（free electron laser）などである。
【0063】
パルス列変調部１２０は、第１パルス列を所定の周期Ｔでオンオフさせる。例えば、パルス列変調部１２０は、例えば、ポンプレーザ１１０からの第１パルス列の出力を所定の周期Ｔごとにオンオフする。ここで、パルス列変調部１２０は、例えば、光学チョッパーなどの光機械デバイスであってもよいし、広帯域中赤外対応の電気光学変調器や音響光学変調器であってもよい。なお、パルス列変調部１２０は、ポンプレーザ１１０内に内蔵されてもよいし、ポンプ光Ｌｐｎのビームライン上に設置されてもよい。図７に示す例では、パルス列変調部１２０は、ポンプ光Ｌｐｎのビームライン上に設置される光学チョッパーである場合について説明する。なお、光学チョッパーは、制御部２５０によって制御される。
【0064】
第２出力部２００は、プローブレーザ２１０及びパルス列変調部２２０を備える。
【0065】
プローブレーザ２１０は、ポンプレーザ１１０と通信しており、繰り返し周波数frep-pumpと同一の繰り返し周波数frep-probeのパルス光である第２パルス列を出力する。また、ポンプレーザ１１０の繰り返し周波数frep-pumpとプローブレーザ２１０の繰り返し周波数frep-probeとは、同期されている。すなわち、第１パルス列と第２パルス列は、一つの例では同等のパルス幅で、且つ、一つの例では同じタイミングで同時に出力される。
【0066】
パルス列変調部２２０は、第２パルス列を所定の周期Ｔでオンオフさせる。例えば、パルス列変調部２２０は、例えば、プローブレーザ２１０からの第２パルス列の出力を所定の周期Ｔごとにオンオフする。ここで、パルス列変調部２２０は、例えば、光学チョッパーなどの光機械デバイスであってもよいし、広帯域中赤外対応の電気光学変調器や音響光学変調器であってもよい。なお、パルス列変調部２２０は、プローブレーザ２１０内に内蔵されてもよいし、プローブ光Ｌｐｒのビームライン上に設置されてもよい。図７に示す例では、パルス列変調部２２０が制御部２５０によって制御されるチョッパー、可視光対応の電気光学変調器又は可視光対応の音響光学変調器であって、プローブ光Ｌｐｒのビームライン上に設置される。
【0067】
光学系３００は、ポンプ光Ｌｐｎとプローブ光Ｌｐｒとのぞれぞれのアライメント調整用の独立したビームラインを有する。また、光学系３００は、ポンプ光Ｌｐｎとプローブ光Ｌｐｒとの両方のビームをフォーカス用に対物レンズに入射する前に、ポンプ光Ｌｐｎとプローブ光Ｌｐｒとを共線で合流させる。さらに、光学系３００は、ポンプ光Ｌｐｎとプローブ光Ｌｐｒとを合流させた後、ポンプ光Ｌｐｎとプローブ光Ｌｐｒとを平行にして対物レンズに同軸入射させる。この際、ポンプ光Ｌｐｎとプローブ光Ｌｐｒとは空間的に重なり合うが、時間的に重なり合っていなくてもよい。
【0068】
光学系３００は、試料Ｓから反射されたプローブ光（以下、「反射光」）又は試料Ｓを透過したプローブ光（以下、「透過光」）を検出器４２０に入射させる。
【0069】
以下、本実施形態の光学系３００について具体的に説明する。
【0070】
光学系３００は、第１ビームライン部３１０、第２ビームライン部３２０、及び第３ビームライン部３３０を備える。
【0071】
第１ビームライン部３１０は、ＨｇＣｄＴｅ検出器（以下、「ＭＣＴ検出器」という。）３１１、ビームサンプラー３１２、ガイドレーザ照射部３１３、電動フリップミラー３１４、ミラー３１５～３１７、及びビームエキスパンダー３１８を備える。
【0072】
ＭＣＴ検出器３１１は、ポンプ光Ｌｐｎが特定のスペクトル範囲にわたってスキャンしている場合に、ポンプ光Ｌｐｎの出力強度を記録する。ＭＣＴ検出器３１１において特定のスペクトル範囲で記録されたレーザ強度プロファイルは、プローブ信号の正規化のために利用される。
【0073】
ビームサンプラー３１２は、ポンプレーザ１１０から出力されたポンプ光Ｌｐｎの強度をモニタリングのために、ポンプレーザ１１０から出力されたポンプ光Ｌｐｎの一部をＭＣＴ検出器３１１に入射させる。
【0074】
ガイドレーザ照射部３１３は、可視のガイドレーザを照射する。
【0075】
電動フリップミラー３１４は、手動または自動でコントロールされる切替式の反射鏡である。電動フリップミラー３１４は、ポンプレーザ１１０から出力されたポンプ光Ｌｐｎの一部の光路を所定の方向に切り替える。所定の方向にはミラーＭ１１を介してＡＣＵ（Alignment Check Unit）６００が配置されている。また、電動フリップミラー３１４の後段には、パルス列変調部１２０が設けられている。すなわち、ポンプレーザ１１０から出力されたポンプ光Ｌｐｎは、一部の光がミラーＭ１１を介してＡＣＵ６００に入射され、その他の光がパルス列変調部１２０によって所定の周期Tでオンオフされる。パルス列変調部１２０によって所定の周期Tでオンオフされたポンプ光Ｌｐｎ（以下、「周期ポンプ光」という。）は、ミラー３１５及びミラー３１６を介してビームエキスパンダー３１８に入射させる。
【0076】
ビームエキスパンダー３１８は、周期ポンプ光Ｌｐｎを拡大させる。例えば、ビームエキスパンダー３１８は、固定または可変の拡張比を持つ反射タイプである。ビームエキスパンダー３１８によって拡大された周期ポンプ光Ｌｐｎは、ミラー３１７によってステアリングされ、ダイクロイックミラー３３１を透過する。
【0077】
第２ビームライン部３２０は、ミラー３２１，３２２、ＢＣＵ（Beam Control Unit：ビームコントロールユニット）７００、及びビームエキスパンダー３２３を備える。
【0078】
ミラー３２１，３２２は、プローブレーザ２１０から出力されたプローブ光Ｌｐｒをパルス列変調部２２０に平行に入射させる。パルス列変調部２２０に平行に入射したプローブ光Ｌｐｒは、パルス列変調部２２０によって所定の周期Tでオンオフされる。パルス列変調部２２０によって所定の周期Tでオンオフされたプローブ光Ｌｐｒ（以下、「周期プローブ光Ｌｐｒ」という。）は、ＢＣＵ７００に入射する。
【0079】
ＢＣＵ７００は、試料Ｓに対して周期プローブ光Ｌｐｒが照射される位置を検出して補正する。ＢＣＵ７００は、ＢＣＵ７００に入射されたビーム（この場合は可視光パルスレーザービーム）をＢＣＵ７００内部にある電動ミラーや位置検出器（例えば、Position Sensitive Detector）などでフィードバックして、ビームの空間位置の変動を高速で所定の位置に補正する。所定の位置とは、例えば、検出部４００にて検出されるプローブ光Ｌｐｒの強度が最大となるような位置である。ＢＣＵ７００から出た後の周期プローブ光Ｌｐｒは、ビームエキスパンダー３２３に入射される。
【0080】
ビームエキスパンダー３２３は、ＢＣＵ７００から出た後の周期プローブ光Ｌｐｒを拡大させる。ビームエキスパンダー３２３は、例えば、透過式（ガリレオ式またはケプラー式）または反射式であり、拡大率が固定または可変可能である。
【0081】
キューブビームスプリッター３２４は、ビームエキスパンダー３２３の後段に設置されている。キューブビームスプリッター３２４は、ビームエキスパンダー３２３によって拡大された周期プローブ光Ｌｐｒのうち、例えば５０％の周期プローブ光Ｌｐｒを透過させ、他の５０％の周期プローブ光Ｌｐｒを反射させてブロックする。キューブビームスプリッター３２４を透過した周期プローブ光Ｌｐｒは、第３ビームライン部３３０のダイクロイックミラー３３１で反射して、周期ポンプ光Ｌｐｎと同一の直線上に合流する。
【0082】
第３ビームライン部３３０は、ダイクロイックミラー３３１、電動フリップミラー３３２、反射式対物レンズ３３３、ピエゾ駆動対物レンズステージ３３４、対物レンズ３３５、ミラー３３６～３４０、電動フリップミラー３４１、及びレンズ３４２を備える。
【0083】
ダイクロイックミラー３３１は、周期ポンプ光Ｌｐｎと周期プローブ光Ｌｐｒとを同一の直線上に合流させる。
【0084】
電動フリップミラー３３２は、同一の直線上に合流した周期ポンプ光Ｌｐｎと周期プローブ光Ｌｐｒとの両レーザ光のうち、アライメントが必要である場合には、一部の両レーザ光をＡＣＵに入射させ、その他の両レーザ光を透過させて反射式対物レンズ３３３に入射させる。
【0085】
反射式対物レンズ３３３は、ピエゾ駆動対物レンズステージに取り付けられたカセグレン型反射対物レンズである。反射式対物レンズ３３３によって周期ポンプ光Ｌｐｎと周期プローブ光Ｌｐｒとは、同じエリアに同時に集光される。ただし、周期ポンプ光Ｌｐｎと周期プローブ光Ｌｐｒとのスポットサイズは異なる。例えば、周期プローブ光Ｌｐｒのスポットサイズは、周期ポンプ光Ｌｐｎのスポットサイズよりも小さい。なお、試料Ｓは、Ｘ方向、Ｙ方向及びＺ方向の三方向に移動可能なサンプルステージＭに固定されている。したがって、サンプルステージＭによって、試料Ｓの粗調整と焦点調整とが実行される。ピエゾ駆動対物レンズステージ３３４及びサンプルステージＭは、情報処理部４４０によって制御される。
【0086】
対物レンズ３３５は、反射式対物レンズ３３３に対して共役面に逆に設置される。ここで、対物レンズ３３５は、透過光をコリメートする。対物レンズ３３５によってコリメートされた透過光は、ミラー３３６～３３９によってステアリングされ、電動フリップミラー３４１に導かれる。
【0087】
電動フリップミラー３４１は、手動または自動でコントロールされる切替式の反射鏡である。電動フリップミラー３４１は、検出部４００の前段に設置されている。電動フリップミラー３４１は、ミラー３４０を経由した反射光をブロックするか（フリップオン状態）、ブロックせずに検出部４００に入射させるか（フリップオフ状態）のいずれかを行う。
【0088】
レンズ３４２は、試料Ｓから反射された反射光又は試料Ｓを透過した透過光を集光して検出器４２０に入射させる。
【0089】
以下において、反射光または透過光が検出器４２０に入射するまでの流れを説明する。試料Ｓからの反射光は、反射式対物レンズ３３３を経由してダイクロイックミラー３３１でキューブビームスプリッター３２４へ反射する。キューブビームスプリッター３２４では、反射光の５０％を９０度ステアリングする。キューブビームスプリッター３２４でステアリングされた反射光は、ミラー３４０によってピックアップされ、電動フリップミラー３４１に導かれる。電動フリップミラー３４１がフリップオフ状態である場合には、反射光がレンズ３４２を通って検出器４２０に入射される。一方、電動フリップミラー３４１がフリップオン状態である場合には、電動フリップミラー３４１は、反射光をブロックして透過光を有効にする。したがって、電動フリップミラー３４１がフリップオン状態では、透過光がレンズ３４２を通って検出器４２０に入射される。なお、検出部４００の前にピンホールホイールを設置してレンズ３４２の非焦点面からのノイズを除去してもよい。
【0090】
次に、本実施形態のＡＣＵ６００の動作について説明する。図８は、本実施形態のＡＣＵ６００の概略構成図である。
【0091】
ＡＣＵ６００は、２つのレーザ光のアライメントを確認するユニットである。例えば、ＡＣＵ６００は、２つのミラー６０１，６０２及び焦電検出器６１０を備える。第１の実施形態の光学系３００は、２つのＡＣＵ６００を有する。なお、２つのＡＣＵ６００のそれぞれを区別するために、一方のＡＣＵ６００を「ＡＣＵ６００ａ」、他方のＡＣＵ６００を「ＡＣＵ６００ｂ」とする。ＡＣＵ６００ａは、ガイドレーザとポンプ光Ｌｐｎとの空間位置アライメントを行うためのＡＣＵ６００であって、大まかな位置合せ用（rough alignment）である。ＡＣＵ６００ｂは、ポンプ光Ｌｐｎとプローブ光Ｌｐｒの空間位置アライメントを行うためのＡＣＵ６００であって、精細な位置合せ用（Fine alignment）である。まず、ＡＣＵ６００ａの動作について説明する。
【0092】
ＡＣＵ６００ａは、ガイドレーザとポンプ光Ｌｐｎとが合流した後の光路に設置される。合流した後のガイドレーザとポンプ光Ｌｐｎとの両レーザ光（以下、「第１両レーザ光」という。）は、ミラー６０１，６０２によって焦電検出器６１０に導かれる。例えば、焦電検出器６１０は、四分割象限焦電検出器又は焦電走査シルトビームプロファイラーである。第１両レーザ光の空間位置合わせのために、ミラー６０２と焦電検出器６１０との間に虹彩６２０のペアが設置されている。例えば、キネマティック光学マウント上に固定されたガイドレーザは、焦電検出器６１０の検出結果に応じてポンプ光Ｌｐｎと平行かつ重なるように調整される。焦電検出器６１０の検出結果は、コネクタ６３０を介して情報処理部４４０に接続される。
【0093】
次に、本実施形態のＡＣＵ６００ｂの動作について説明する。
【0094】
ＡＣＵ６００ｂは、ダイクロイックミラー３３１によって合流した周期ポンプ光Ｌｐｎと周期プローブ光Ｌｐｒとの両レーザ光（以下、「第２両レーザ光」という。）のアライメントを確認する。第２両レーザ光の一部は、試料Ｓに照射される前に電動フリップミラー３３２によってＡＣＵ６００ｂに入射される。この第２両レーザ光は、２つのミラー６０１，６０２によって焦電検出器６１０に入射される。周期プローブ光Ｌｐｒは、焦電検出器６１０の検出結果に応じて周期ポンプ光Ｌｐｎと平行かつ重なるように調整される。
【0095】
次に、本実施形態のＢＣＵ７００について説明する。図１０は、本実施形態のＢＣＵ７００の概略構成図である。
【0096】
例えば、ＢＣＵ７００は、ミラー７０１～７０３、電動ミラー７１０，７１１、位置検出器７２０～７２２、キューブビームスプリッター７３０～７３２、光学ファラデーアイソレータ７４０、光学ノイズイーター７５０、光遅延ステージ７６０、およびカメラユニット７７０を備える。
【0097】
ミラー７０１～７０３は、ピッチ軸とヨー軸の両方で手動または電動で調整可能である。
【0098】
電動ミラー７１０，７１１は、ピッチ軸とヨー軸の両方でビームを手動および自動で操縦可能である。例えば、電動ミラー７１０は、コネクタＣ１１，Ｃ１２を介して情報処理部４４０によって制御される。電動ミラー７１１は、コネクタＣ１３，Ｃ１４を介して情報処理部４４０によって制御される。例えば、電動ミラー７１０，７１１は、音声コイル駆動の高速ステアリングミラー（ＦＳＭ）または圧電ミラー（ＰＭ）である。
【0099】
位置検出器７２０～７２２は、ＰＳＤ（Position Sensitive Detector）である。位置検出器７２０～７２２は、光を受光し、その受光した光の位置に応じた位置信号を情報処理部４４０に出力する。位置検出器７２０～７２２は、水平方向および垂直方向に光学ブレッドボードに対して移動できる電動ステージに取り付けられている。位置検出器７２０は、コネクタＣ１５を介して情報処理部４４０に接続されて制御される。位置検出器７２１は、コネクタＣ１６を介して情報処理部４４０に接続されて制御される。位置検出器７２２は、コネクタＣ１７を介して情報処理部４４０に接続されて制御される。位置検出器７２０～７２２は、横効果型のＰＳＤであってもよいし、四分割のＰＳＤであってもよい。
【0100】
キューブビームスプリッター７３０～７３２は、レーザビームを直交方向に分割する。ここで、キューブビームスプリッター７３０～７３２の分割比は、反射させる光Ｒと透過させる光Ｔとの間の光強度の比であって、例えば、Ｒ：Ｔ＝９０:１０である。
【0101】
光学ファラデーアイソレータ７４０は、プローブ光Ｌｐｒへの戻り光を抑制する。これにより、光学ファラデーアイソレータ７４０は、戻り光によって引き起こされるモードホッピングによりレーザノイズが発生することを抑制する。
【0102】
光学ノイズイーター７５０は、レーザビームにおける光ノイズを低減する。この光ノイズとは、レーザ光源自体または環境ノイズによって生じるノイズである。
【0103】
光遅延ステージ７６０は、ビームラインの光路長さを制御するために、光学レトロリフレクター７６１が取り付けられた高精度のリニアステージまたはステッピングモーターステージである。
【0104】
カメラユニット７７０は、レンズチューブ７７１と光源７７２を備えている。カメラユニット７７０は、必要に応じてサンプルの照明や観察を実行できる。
【0105】
次に、本実施形態のＢＣＵ７００の動作について説明する。
【0106】
ＢＣＵ７００に入射したプローブ光Ｌｐｒが光学レトロリフレクター７６１の片側に平行的に入射するよう電動ミラー７１０とミラー７０１が事前に調整される。分割比Ｒ：Ｔが１０：９０であるキューブビームスプリッター７３０は、ミラー７０１と光学レトロリフレクター７６１の間に設置されており、プローブ光Ｌｐｒのレーザスポットの位置（以下、「レーザスポット位置」という。）を監視するためにそのプローブ光Ｌｐｒの一部（例えば、１０％）を位置検出器７２０に入射させる。
【0107】
キューブビームスプリッター７３０を透過した９０％のプローブ光Ｌｐｒは、光学レトロリフレクター７６１によって逆方向に反射され、ミラー７０２および電動ミラー７１１によってピックアップされる。ミラー７０２および電動ミラー７１１は、プローブ光ＬｐｒがＢＣＵ７００の出口を平行に通過するように事前に調整される。分割比Ｒ：Ｔ＝５０：５０のキューブビームスプリッター７３１は、電動ミラー７１１とＢＣＵ７００の出口の間に設置され、電動ミラー７１１で反射したプローブ光Ｌｐｒのレーザスポット位置を監視するためにそのプローブ光Ｌｐｒの一部（５０％）を位置検出器７２１に入射させる。
【0108】
プローブ光Ｌｐｒのレーザスポット位置が所定の位置になるように位置検出器７２０及び位置検出器７２１の位置、電動ミラー７１０及び電動ミラー７１１のピッチ軸とヨー軸が事前に手動又は自動で調整される。以下において、この調整をアライメント調整と称する。アライメント調整が完了すると、アライメント調整された位置検出器７２０の位置信号は、電動ミラー７１０の第１セットポイントとして情報処理部４４０に設定される。また、アライメント調整された位置検出器７２１の位置信号は、電動ミラー７１１の第２セットポイントとして情報処理部４４０に設定される。
【0109】
これにより、第１セットポイントが設定されると、情報処理部４４０は、位置検出器７２０の位置信号が示す現在のレーザスポット位置と第１セットポイントとを比較して、レーザスポット位置と第１セットポイントとの偏差が無くなるように電動ミラー７１０のピッチ軸やヨー軸をフィーバック制御する。また、第２セットポイントが設定されると、情報処理部４４０は、位置検出器７２１の位置信号が示す現在のレーザスポット位置と第２セットポイントとを比較して、位置検出器７２１が示すレーザスポット位置と第２セットポイントとの偏差が無くなるように電動ミラー７１１のピッチ軸やヨー軸をフィーバック制御する。これによって、プローブ光Ｌｐｒのポインティングの不安定性や環境ノイズによってプローブ光Ｌｐｒのレーザスポット位置がセットポイントからずれることを抑制する。また、上記ＢＣＵ７００の構成は、ＢＣＵ７００の出口でレーザビームを可能な限り高速化で安定させ、プローブ光Ｌｐｒのレーザスポットの角度および空間的な位置の両方の不安定性を抑制することができる。
【0110】
光学ファラデーアイソレータ７４０及び光学ノイズイーター７５０は、電動ミラー７１１とキューブビームスプリッター７３１との間に設置されている。また、分割比Ｒ：Ｔ＝９０：１０のキューブビームスプリッター７３２は、位置検出器７２１の反対側に設定されている。この構成により、位置検出器７２２は、ＢＣＵ７００の出口から入射した試料Ｓからの反射光をピックアップして、試料Ｓの焦点偏差を検出することができる。この位置検出器７２２の位置信号は、反射式対物レンズ３３３の位置を示す情報として用いられる。ここで、本実施形態では、検出部４００に対して反射光を導く場合でも透過光を導く場合でも、反射光は常に位置検出器７２２に戻される。
【0111】
また、プローブ信号は、焦点上ではなく、ガウス型の点像分布関数（以下、「ガウス型ＰＳＦ」という。）の積分がピークに達する位置で最大化される。プローブ光Ｌｐｒは横モードで発振している。そのため、試料Ｓに対するプローブ光Ｌｐｒの焦点スポットの強度分布、すなわち点像分布関数（ＰＳＦ：Point Spread Function）は、ガウス関数となる。試料Ｓの法線方向であるＺ方向のガウス型ＰＳＦは、ポンプ光Ｌｐｎによって誘起される屈折率の変化、つまり熱レンズ効果により、拡大又は縮小する。熱レンズ効果を明確に観察する、つまり、プローブ信号を最大化するには、プローブ光Ｌｐｒを焦点に正確に設定する代わりにガウス型ＰＳＦの積分がピークに達する位置に設定した方が有利である。
【0112】
このような観点から、反射式対物レンズ３３３のＺ方向の位置（以下、「Ｚ方向位置」という。）は、ガウス型ＰＳＦの積分のピークに対応するポイントである第３セットポイントに設定される。すなわち、第３セットポイントとして、ガウス型ＰＳＦの最大変化率に対応する「焦点を合わせた位置」、言い換えるとガウス型ＰＳＦの積分がピークに達する位置が情報処理部４４０に事前に設定される。したがって、情報処理部４４０は、反射式対物レンズ３３３のＺ方向位置が第３セットポイントになるようにフィードバック制御する。すなわち、情報処理部４４０は、第３セットポイントの設定が完了すると、位置検出器７２２の位置信号が示すＺ方向位置と第３セットポイントとを比較して、そのＺ方向位置と第３セットポイントとの偏差が無くなるように反射式対物レンズ３３３の位置を調整する。このように、情報処理部４４０は、ＢＣＵ７００の検知結果（位置検出器７２０～７２２の検出結果）に基づいてプローブ光が照射される位置を設定位置に調整する。
【0113】
［第２の実施形態の具体的な構成］
図１１は、第２の実施形態に係る赤外レーザ顕微鏡１Ａの具体的な構成を示す。図１０に示す例では、パルス列変調部２２０は、ポンプ光Ｌｐｎのビームライン上に設置される光学チョッパーである場合を例として説明するが、光学チョッパーに限定されず、他の方式であってもよい。なお、この光学チョッパーは、制御部２５０によって制御される。以下の説明において、図７で説明した内容と同様の機能を有する部分については、同様の名称および符号を付するものとし、その機能に関する具体的な説明は省略する。
図１１は、第２の実施形態に係る赤外レーザ顕微鏡１Ａの具体的な構成を示す。図１０に示す例では、パルス列変調部２２０は、ポンプ光Ｌｐｎのビームライン上に設置される光学チョッパーである場合を例として説明するが、光学チョッパーに限定されず、他の方式であってもよい。なお、この光学チョッパーは、制御部２５０によって制御される。以下の説明において、図７で説明した内容と同様の機能を有する部分については、同様の名称および符号を付するものとし、その機能に関する具体的な説明は省略する。
【0114】
以下、本実施形態の光学系３００Ａについて具体的に説明する。
【0115】
光学系３００Ａは、第１ビームライン部３１０、第２ビームライン部３２０Ａ、及び第３ビームライン部３３０Ａを備える。
【0116】
第２ビームライン部３２０Ａは、キューブビームスプリッター３５０、ミラー３５１～３５６、キューブビームスプリッター３５７、ビームエキスパンダー３５８、及びキューブビームスプリッター３５９を備える。また、第２ビームライン部３２０Ａには、２つのＢＣＵ７００（ＢＣＵ７００ａ，ＢＣＵ７００ｂ）を備える。また、第２ビームライン部３２０Ａには、光学チョッパー８００が設置されている。この光学チョッパー８００は、パルス列変調部２２０及び位相変調部５００の機能を有する。
【0117】
キューブビームスプリッター３５０は、例えば分割比Ｒ：Ｔが５０：５０であって、プローブレーザ２１０から出力されたプローブ光Ｌｐｒを第１プローブ光と第２プローブ光とに分割する。例えば、プローブレーザ２１０から出力されたプローブ光Ｌｐｒは、２つの独立した光路である第１光路と第２光路に分割される。そして、第１光路には第１プローブ光が入射し、第２光路には第２プローブ光が入射する。
【0118】
ミラー３５１～３５３は、第１プローブ光をＢＣＵ７００ａに入射させる。例えば、ミラー３５１～３５３は、第１光路を構成する。ミラー３５４，３５５は、第２プローブ光をＢＣＵ７００ｂに入射させる。例えば、ミラー３５４，３５５は、第２光路を構成する。
【0119】
光学チョッパー８００は、第１プローブ光と第２プローブ光との両方を位相変調させる。光学チョッパー８００は、第１光路と第２光路とのそれぞれが通る光路に設置されている。光学チョッパー８００は、第１プローブ光がポンプ光と同位相になるようにし、第２プローブ光がポンプ光と逆位相になるように位相変調する。光学チョッパー８００は、プローブ光の繰り返し周波数frep-probeと同期している。第１プローブ光と第２プローブ光は、光学チョッパー８００を通過する際に互いが逆位相となる。例えば、第１プローブ光と第２プローブ光を光学チョッパー８００の光学チョッパーホイールの異なる箇所に入射するように光学チョッパー８００を配置させる。そうすると、第１プローブが光学チョッパーによって切断されている際には、第２プローブは切断されずに通過してＢＣＵ７００ｂに送られる。一方、第２プローブが光学チョッパーによって切断されている際には、第１プローブは切断されずに通過してＢＣＵ７００ａに送られる。
【0120】
ＢＣＵ７００ａからの第１プローブ光は、キューブビームスプリッター３５７に送られる。また、ＢＣＵ７００ｂからの第２プローブ光は、ミラー３４６によってキューブビームスプリッター３５７に送られる。キューブビームスプリッター３５７は、第１プローブ光と第２プローブ光とを合流させ、合流させた第１プローブ光と第２プローブ光との両レーザ光（以下、「第３両レーザ光」という。）を同一線上でビームエキスパンダー３５８に送る。
【0121】
ビームエキスパンダー３５８は、第３両レーザ光を拡大させる。ビームエキスパンダー３５８は、ビームエキスパンダー３２３と同様である。
【0122】
キューブビームスプリッター３５９は、ビームエキスパンダー３５８によって拡大された第３両レーザ光のうち、５０％の第３両レーザ光を透過させ、他の５０％の第３両レーザ光を反射させてブロックする。キューブビームスプリッター３５９を透過した第３両レーザ光は、第３ビームライン部３３０Ａのダイクロイックミラー３３１で反射して、周期ポンプ光Ｌｐｎと同一の直線上に合流する。
【0123】
第３ビームライン部３３０Ａは、ダイクロイックミラー３３１、電動フリップミラー３３２、反射式対物レンズ３３３、ピエゾ駆動対物レンズステージ３３４、対物レンズ３３５、ミラー３６１～３６５、電動フリップミラー３７０、キューブビームスプリッター３７１、及びレンズ３８０，３８１を備える。
【0124】
ダイクロイックミラー３３１によって合流した周期ポンプ光Ｌｐｎと第３両レーザ光とは、試料Ｓに照射される。対物レンズ３３５によってコリメートされた透過光は、ミラー３６１～３６５によってステアリングされ、電動フリップミラー３７０に導かれる。
【0125】
電動フリップミラー３７０は、手動または自動でコントロールされる切替式の反射鏡である。電動フリップミラー３７０は、反射光をブロックするか（フリップオン状態）、ブロックせずに検出部４００Ａに入射させるか（フリップオフ状態）のいずれかを行う。
【0126】
キューブビームスプリッター３７１は、反射光又は透過光を２つの直交方向に分割する。ここで、キューブビームスプリッター３７１の分割比は、例えば、Ｒ：Ｔ＝５０:５０である。
【0127】
レンズ３８０は、キューブビームスプリッター３７１で分割される２つの直交方向のうち、一方の直交方向に設置されている。レンズ３８１は、キューブビームスプリッター３７１で分割される２つの直交方向のうち、他方の直交方向に設置されている。
【0128】
以下において、反射光または透過光が２つの検出器４２０Ａ（撮像部）に入射するまでの流れを説明する。試料Ｓからの反射光は、反射式対物レンズ３３３を経由してダイクロイックミラー３３１でキューブビームスプリッター３５９へ反射する。キューブビームスプリッター３５９では、反射光の５０％を９０度ステアリングする。キューブビームスプリッター３５９でステアリングされた反射光は、電動フリップミラー３７０に導かれる。電動フリップミラー３７０がフリップオフ状態である場合には、反射光がレンズ３８０、レンズ３８１を通って各検出器４２０Ａ（撮像部）に入射される。一方、電動フリップミラー３７０がフリップオン状態である場合には、電動フリップミラー３７０は、反射光をブロックして透過光を有効にする。したがって、電動フリップミラー３７０がフリップオン状態では、透過光がレンズ３８０、レンズ３８１を通って各検出器４２０Ａ（撮像部）に入射される。なお、各検出器４２０Ａの前にピンホールホイールを設置してレンズ３８０，３８１の非焦点面からのノイズを除去してもよい。
【0129】
以上、この発明の実施形態について図面を参照して詳述してきたが、具体的な構成はこの実施形態に限られるものではなく、この発明の要旨を逸脱しない範囲の設計等も含まれる。
【0130】
上記第１の実施形態の赤外レーザ顕微鏡１又は第２の実施形態の赤外レーザ顕微鏡１Ａは、試料Ｓに第１パルス列が照射されるタイミングと、試料Ｓに第２パルスが照射されるタイミングとの間に遅延時間を発生させる遅延部を更に備えてもよい。例えば、第１の実施形態を例として説明する場合には、図１２に示すように、赤外レーザ顕微鏡１は、遅延部９００を更に備えてもよい。遅延部９００は、赤外ポンプ光Ｌｐｎによる試料Ｓの熱膨過程の発生の時間を考慮して、ポンプ光Ｌｐｎが試料Ｓに入射してから所定の遅延時間が経過した後にプローブ光Ｌｐｒが試料Ｓに入射するように遅延時間を生成する。遅延時間を設ける方法には、特に限定されないが、例えば、ポンプ光Ｌｐｎとプローブ光Ｌｐｒとの位相を合わせた後で光学系３００にて遅延時間を設けてもよいし、ポンプ光Ｌｐｎとプローブ光Ｌｐｒが光学系３００へ照射される際にプローブレーザ２１０にて遅延時間を設けてもよい。なお、遅延時間は、「０（ゼロ）」であってもよい。
【0131】
上記第１の実施形態の赤外レーザ顕微鏡１又は赤外レーザ顕微鏡１Ａは、ポンプ光Ｌｐｎとプローブ光Ｌｐｒとの各レーザ光が試料Ａに照射される照射位置を走査する走査部を備えてもよい。この走査部は、試料Ｓを動かすサンプルスキャン又はレーザ光を動かすレーザスキャンで照射位置を走査する。上記実施形態では、試料Ｓを動かすサンプルステージＭを動かす情報処理部４４０，４４０Ａが「走査部」の一例である。ただし、これに限定されず、光学系３００，３００Ａなどに設けられた可動式のミラーであってもよい。
【0132】
以上、説明したように、本実施形態の赤外レーザ顕微鏡は、所定の繰り返し周波数の第１パルス列（ポンプ光）と、第１パルス列と繰り返し周波数が同一の第２パルス列（プローブ光）とを同期させる。このような構成によれば、検出効率ξを向上させることができる。
【0133】
また、本実施形態の赤外レーザ顕微鏡は、試料Ｓへ照射される第１パルス列と第２パルス列との相対的な位相を同位相と逆位相とに切り替える位相変調部５００を更に備える。このような構成により、バックグラウンドを除去したプローブ信号を得ることができる。
【符号の説明】
【0134】
１，１Ａ 赤外レーザ顕微鏡
１００ 第１出力部
２００ 第２出力部
２５０ 制御部
３００，３００Ａ 光学系
４００，４００Ａ 検出部
４２０，４２０Ａ 検出器
４３０，４３０Ａ ロックインアンプ
４４０，４４０Ａ 情報処理部
７００ ＢＣＵ
１００ 第１出力部
２００ 第２出力部
２５０ 制御部
３００，３００Ａ 光学系
４００，４００Ａ 検出部
４２０，４２０Ａ 検出器
４３０，４３０Ａ ロックインアンプ
４４０，４４０Ａ 情報処理部
７００ ＢＣＵ
【図1】
【図2】
【図3】
【図4】
【図5A】
【図5B】
【図6】
【図7】
【図8】
【図9】
【図10】
【図11】
【図12】