特開 2023-28877 炭素材とタングステン材の接合体とその製造方法

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】公開特許公報(A)

(11)【公開番号】P2023028877

(43)【公開日】2023-03-03

(54)【発明の名称】炭素材とタングステン材の接合体とその製造方法

(51)【国際特許分類】

   C04B 37/02 20060101AFI20230224BHJP

【ＦＩ】

C04B37/02 B

【審査請求】有

【請求項の数】10

【出願形態】ＯＬ

(21)【出願番号】P 2021134836

(22)【出願日】2021-08-20

(11)【特許番号】

(45)【特許公報発行日】2022-04-05

(71)【出願人】

【識別番号】504261077

【氏名又は名称】大学共同利用機関法人自然科学研究機構

(71)【出願人】

【識別番号】505238175

【氏名又は名称】穴織カーボン株式会社

(74)【代理人】

【識別番号】100089004

【弁理士】

【氏名又は名称】岡村 俊雄

(72)【発明者】

【氏名】村瀬 尊則

(72)【発明者】

【氏名】森▲崎▼ 友宏

(72)【発明者】

【氏名】曽我部 敏明

(72)【発明者】

【氏名】塩崎 智広

(72)【発明者】

【氏名】清水 秀雄

(72)【発明者】

【氏名】彦野 太樹夫

(72)【発明者】

【氏名】仲佐 太助

(72)【発明者】

【氏名】中野 悠

【テーマコード（参考）】

4G026

【Ｆターム（参考）】

4G026BA13

4G026BB21

4G026BC01

4G026BD14

4G026BE01

4G026BF31

4G026BF42

4G026BG12

4G026BH13

(57)【要約】

【課題】金属製の中間材を介して炭素材とタングステン材を接合して接合強度を高めた炭素材とタングステン材の接合体と、その製造方法を提供する。
【解決手段】炭素材とタングステン材とを接合した接合体１０は、炭素材１１とタングステン材１２の間に配置したFe，Ti, Ti 合金，Cr, V, Mo, Cu, Re, Zr, Ni のうちの何れかの金属材料製の中間材１３を介して接合されている。炭素材１１とタングステン材１２との接合は、放電プラズマ焼結法に基づくパルス放電焼結機を用いて、炭素材１１とタングステン材１２と中間材１３を加圧しつつパルス通電による加熱を行って接合する。
【選択図】図５

【特許請求の範囲】

【請求項1】

炭素材とタングステン材とを接合した炭素材とタングステン材の接合体であって、炭素材とタングステン材の間に配置したFe，Ti, Ti合金,Cr, V, Mo, Cu, Re, Zr, Ni のうちの何れかの金属材料製の中間材を介して接合されていることを特徴とする炭素材とタングステン材の接合体。

【請求項2】

前記中間材はチタン製又はチタン合金製の中間材であることを特徴とする請求項１に記載の炭素材とタングステン材の接合体。

【請求項3】

前記炭素材の接合される表面に微細な溝が形成され、この微細な溝を介して前記炭素材と前記中間材が接合されていることを特徴とする請求項１又は２に記載の炭素材とタングステン材の接合体。

【請求項4】

前記微細な溝は０．０８～０．３ｍｍの深さと、０．１～０．３ｍｍの幅を有することを特徴とする請求項３に記載の炭素材とタングステン材の接合体。

【請求項5】

前記中間材の厚みが０．０５～０．３ｍｍであることを特徴とする請求項１～４の何れか１項に記載の炭素材とタングステン材の接合体。

【請求項6】

前記炭素材が人造黒鉛又は炭素繊維複合材料であることを特徴とする請求項１～５の何れか１項に記載の炭素材とタングステン材の接合体。

【請求項7】

前記炭素材とタングステン材の接合体は、核融合炉のダイバータ板、リミター、第一壁のうちの何れか１つに用いられることを特徴とする請求項１～６の何れか１項に記載の炭素材とタングステン材の接合体。

【請求項8】

高温熱処理炉のヒートシンクと反射材のうちの何れか１つに用いられることを特徴とする請求項１～６の何れか１項に記載の炭素材とタングステン材の接合体。

【請求項9】

炭素材とタングステン材とを接合した接合体の製造方法であって、炭素材とタングステン材の間にチタン製又はチタン合金製の中間材を配置した状態で、加圧通電加熱法によって接合することを特徴とする炭素材とタングステン材の接合体の製造方法。

【請求項10】

前記炭素材の接合される表面に微細な溝を形成しておき、この微細な溝を介して前記炭素材と前記中間材を接合することを特徴とする請求項９に記載の炭素材とタングステン材の接合体の製造方法。

【請求項11】

前記加圧通電加熱法における焼結温度が１６００℃以下であることを特徴とする請求項９又は１０に記載の炭素材とタングステン材の接合体の製造方法。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、炭素材とタングステン材の接合体と、その接合体の製造方法に関する。

【背景技術】

【0002】

核融合炉のダイバータ板のように、高温のプラズマに晒される部位には、耐熱性に優れ低放射化特性、高熱伝導性を有する材料である黒鉛や炭素繊維複合材料などの炭素材が適用される場合がある。
しかし、この炭素材をダイバータ板に用いると、プラズマによるスパッタリングにより表面に損傷を受け易く、また、トリチウムを保持し易いという問題があった。

【0003】

そこで、炭素材の表面を、耐熱性の金属材料で被覆することが提案され、その被覆材料として、耐スパッタリング特性に優れ、水素同位体との化学親和性が低く、高融点、高熱伝導であり、炭素材と熱膨張係数も近いタングステンが好適であると想定されている。

【0004】

特許文献１には、炭素繊維複合材料層とタングステン層を接合した炭素材とタングステン材の接合体であって、炭素繊維複合材料層とタングステン層の間に、ＳｉＣとＹ₂Ｏ₃とＡｌ₂Ｏ₃を含む接合層を配置し、焼結法により接合した炭素材とタングステン材の接合体が開示されている。
特許文献２には、炭素材の表面にシリコン層を介してタングステン材を接合する接合技術が開示されている。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0005】

【特許文献1】特許第６３８０７５６号公報

【特許文献2】特開２００９－５１５２４号公報

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0006】

前記のように、核融合炉のダイバータ板等では、炭素材の表面を、耐スパッタリング特性に優れ、水素同位体との化学親和性が低く、高融点、高熱伝導であり、炭素材と熱膨張係数も近い耐熱性のタングステン材で被覆することが提案されている。

【0007】

しかし、炭素材とタングステン材とを焼結法や拡散法で直接接合することは困難で、炭素材とタングステン材との間に配置する中間材に、種々のセラミックス等の非金属材料を適用することが提案されて来たが、これまで中間材として耐熱性に優れる金属材料を適用し十分な接合強度を発揮可能な炭素材とタングステン材の接合体は提案されておらず、その炭素材とタングステン材の接合体の製造方法であって製造技術的に有利な製造方法も提案されていない。

【0008】

特許文献１の炭素材とタングステン材の接合体においては、炭素繊維複合材料層と粉体のタングステン層の間に、セラミックスの接合層を配置し、１７００℃や１８００℃或いはそれ以上の温度で焼結して接合している。
例えば、純タングステンは、二次再結晶（以下、再結晶という）による粒の粗大化が始まるとされる温度（再結晶温度）が、１８００Ｋ（１５２７℃）とされている。
上記焼結温度は純タングステンの再結晶温度を大幅に越えているため、タングステンが脆くなり易いため、必要な接合強度が得られるか否か疑問である。しかも、粉体のタングステン層を採用するため、大型部品の製造に適しておらず、製造コストも高くなる。

【0009】

特許文献２の接合技術では、炭素材料の表面にシリコン層を介してタングステン材料を接合するため、接合部はＷＳｉ₂やＳｉＣ等の非金属を介して接合されるから、金属を介して接合する場合に比べて接合強度を高めることが難しい。しかも、Ｓｉのスラリーや粉体を用いて接合するため、製作時における接合の生産性を高めるのが難しく、製造コストが高くなる。

【0010】

本発明の目的は、金属製の中間材を介して炭素材とタングステン材を接合して接合強度を高めた炭素材とタングステン材の接合体と、その製造方法を提供することである。

【課題を解決するための手段】

【0011】

本願の第１発明は、炭素材とタングステン材とを接合した炭素材とタングステン材の接合体であって、炭素材とタングステン材の間に配置したFe，Ti, Ti合金，Cr, V, Mo, Cu, Re, Zr, Ni のうちの何れかの金属材料製の中間材を介して接合されていることを特徴としている。

【0012】

上記の構成によれば、炭素材とタングステン材とを金属製の中間材を介して接合するため、タングステン材と金属製の中間材とは強固に接合され、炭素材と中間材とは金属炭化物を介して接合される。そのため、接合強度に優れる炭素材とタングステン材の接合体が得られる。

【0013】

上記の第１発明に、次のような好ましい形態を採用可能である。
第１の形態では、前記中間材はチタン製又はチタン合金製の中間材である。
第２の形態では、前記炭素材の接合される表面に微細な溝が形成され、この微細な溝を介して前記炭素材と前記中間材が接合されている。
このように微細な溝を介して炭素材と中間材を接合する場合には、炭素材と中間材との接合面積が大きくなるため、またアンカー効果も作用するため、炭素材に食い込んだ中間材により炭素材が補強されるため、強力な接合強度が得られる。

【0014】

第３形態では、前記微細な溝は０．０８～０．３ｍｍの深さと、０．１～０．３ｍｍの幅を有する。
第４の形態では、前記中間材の厚みが０．０５～０．３ｍｍである。

【0015】

第５の形態では、前記炭素材が人造黒鉛又は炭素繊維複合材料である。
第６の形態では、前記炭素材とタングステン材の接合体は、核融合炉のダイバータ板、リミター、第一壁のうちの何れか１つに用いられる。
第７の形態では、高温熱処理炉のヒートシンクと反射材のうちの何れか１つに用いられる。

【0016】

本願の第２発明は、炭素材とタングステン材とを接合した接合体の製造方法であって、炭素材とタングステン材の間にチタン製又はチタン合金製の中間材を配置した状態で、加圧通電加熱法によって接合することを特徴としている。

【0017】

上記のように、炭素材とタングステン材の間にチタン製の中間材を配置した状態で、加圧通電加熱法によって接合するため、液状ではなく、粉体状かシート状（箔）の中間材を採用すれば、能率的に炭素材とタングステン材の接合体を製造することができ、製造コストを低減可能である。作業性の面からは、シート状の中間材がより好ましい。尚、上記の加圧通電加熱法は、加圧通電加熱焼結法である。

【0018】

上記の第２発明には、次のような好ましい形態を採用可能である。
第８の形態では、前記炭素材の接合される表面に微細な溝を形成しておき、この微細な溝を介して前記炭素材と前記中間材を接合する。

【0019】

第９の形態では、前記加圧通電加熱法における焼結温度が１６００℃以下である。
焼結温度が１６００℃以下であって、タングステンの再度結晶温度（１５２７℃）から大きく逸脱しない温度であるため、タングステン材が脆くなることもなく、十分強力な接合強度を有する炭素材とタングステン材の接合体を製造することができる。

【発明の効果】

【0020】

本願の第１，第２発明によれば、前記のような種々の効果が得られる。

【図面の簡単な説明】

【0021】

【図1】本発明による炭素材とタングステン材の接合体からなるダイバータ板を組み込んだ核融合炉の要部の斜視図である。

【図2】図１のダイバータ板の正面図である。

【図3】図２のIII矢視図である。

【図4】図２のIV矢視図である。

【図5】実験的に製作される炭素材とタングステン材の接合体の斜視図である。

【図6】炭素材とその接合側端面に形成する溝パターンを示す斜視図である。

【図7】炭素材とその接合側端面に形成する溝パターンを示す斜視図である。

【図8】同心円溝と放射溝を含む溝パターンを示す説明図である。

【図9】同心正方形溝と放射溝を含む溝パターンを示す説明図である。

【図10】渦巻き溝と放射溝を含む溝パターンを示す説明図である。

【図11】横溝と縦溝からなる格子状の溝パターンを示す説明図である。

【図12】パルス通電焼結機の要部の正面図である。

【図13】比較例１０の炭素材とタングステン材の接合体の破断箇所の拡大写真ある。

【図14】実施例１０の炭素材とタングステン材の接合体の破断箇所の拡大写真である。

【図15】炭素繊維複合材料製の炭素材と試験片の説明図である。

【発明を実施するための形態】

【0022】

以下、本願の第１，第２発明を実施するための実施形態について説明する。但し、本願の発明は、以下の実施形態に限定されるものではない。

【0023】

炭素材とタングステン材とを接合した接合体であって、炭素材とタングステン材の間に配置した金属製の中間材を介して接合された炭素材とタングステン材の接合体を製作する。
接合する手法として加圧通電加熱法を用いる。加圧通電加熱法は、導電性の被加熱物を加圧しつつ直接電流を流し、被加熱物の内部抵抗によりジュール熱にて直接加熱して焼結接合するものである。
加圧通電加熱法として、放電プラズマ焼結法（以下ＳＰＳ法ともいう、Spark Plasma Sintering）を好適に用いることができる。

【0024】

ＳＰＳ法は、大電流のオン－オフ直流パルス通電を被加熱物に印加して行うものである。
炭素材は、人造黒鉛、炭素繊維複合材料など市販のものを用いることができる。
また、熱膨張係数がタングステンの熱膨張係数と近い炭素材が好ましい。
この炭素材とタングステン材の接合体は、核融合炉のダイバータ板、リミッター、第一壁の何れか１つに用いることができるが、これらは、できるだけ熱伝導率が高い炭素材料で製作するのが好ましい。また、この炭素材とタングステン材の接合体は、高温熱処理炉のヒートシンクと反射材のうちの何れか１つに用いることができる。尚、この炭素材とタングステン材の接合体は上記の用途以外の種々の用途に適用可能なものである。

【0025】

図１は、核融合実験炉に装備される複数のダイバータ板１であって、高温プラズマ流に対する遮熱部材としての複数のダイバータ板１を示すものである。

【0026】

図２～図４に示すように、前記ダイバータ板１は、タングステン材２と炭素材３との間にチタン箔４を介在させて接合した菱形形状の板部材である。このダイバータ板１は２分割構造であり、冷却水管５を挟持した状態にして２本のボルト６により締結される。２本のボルト６は、円筒状の透孔７に挿入されたバーナット８に螺合される。尚、冷却水管５を保持する厚肉状の部分がヒートシンクに相当する。

【0027】

接合体に用いるタングステン材は特に限定されず、市販のものを使用することができる。タングステン材は、タングステンだけでなく、タングステン－レニウム合金などのタングステン合金を含むものとする。タングステン材の厚みは、１０ｍｍ以上の厚いものも接合可能である。

【0028】

また、核融合炉のダイバータ板等に使用する場合は、タングステン材は１０ｍｍ程度の厚さのものでよいが、必要以上に厚さを厚くする必要はなく、５ｍｍ又は１ｍｍ程度であってもよい。炭素材の厚みは、用途に応じて適宜決めればよい。

【0029】

中間材としては、炭素材及びタングステン材の何れにも接合する金属を選択する。その種の金属として、Ｆｅ，Ｔｉ，Ｔｉ合金，Ｃｒ，Ｖ，Ｍｏ，Ｃｕ，Ｒｅ，Ｚｒ或いはそれらの合金を挙げることができる。
これら金属は、シート状（箔）でもよく、粉末であってもよい。製作性を考慮すると箔を用いることが好ましい。箔の厚みは使用上（熱伝達の観点等）薄いほうが好ましいが、十分な接合強度が得られる厚みを選択する必要がある。

【0030】

また、上記の種々の金属のうち、できるだけ融点が高く、箔の入手性がよいものが好ましい。その観点から、本実施形態では、例えば、チタン（但し、チタン合金を含む）を採用して炭素材とタングステン材の接合体を製作し、炭素材とタングステン材の接合体の性能を評価する実験を行った。
チタン箔の厚みとしては、０．０５ｍｍ～０．３ｍｍ程度が好ましい。０．０５ｍｍ以下になると入手性が問題となる他、十分な接合強度が得られにくくなる。０．３ｍｍを越えると、熱伝達が阻害され易くなる。

【0031】

炭素材の接合される表面に微細な溝を形成することができる。これによって、炭素材の表面と中間材の表面とが接触する面積が増えることにより接合強度を高めることができる。また、別の効果として、所謂アンカー効果による強度向上も期待できる。
溝は、例えば、深さ０．０８～０．３ｍｍ、幅０．１～０．３ｍｍとすることができるが、これらの諸寸法に限定されるものではない。溝は複数の同心円状、同心正方形状、格子状、渦巻き状とすることができ、もっと複雑な形状にすることもできる。
尚、溝の代わりに、微細な浅い穴を小間隔で形成してもよい。

【0032】

ＳＰＳ法による接合処理において、温度、加圧圧力、保持時間を設定する必要がある。なお、接合時の雰囲気は真空中かアルゴンガス等の不活性ガス雰囲気とする。炭素材は、酸素の存在下では、約４００℃から酸化による劣化が起こるからである。接合処理における温度は、少なくとも必要な接合強度が得られる温度であることが求められる。

【0033】

核融合炉のダイバータ板においては、タングステンの再結晶が起こらない条件で接合することが望ましい。タングステンの再結晶の発生は、加熱温度と保持時間が問題となる。
１７００℃では３０分間の保持時間でもタングステンの結晶が粗大化し、再結晶の発生が認められた。一方、１６００℃では３０分間の保持時間ではタングステンの再結晶が認められなかった。また、１６００℃で１２０分間の保持時間ではタングステンの結晶が粗大化が一部認められた。従って、１６００℃では、３０分程度の保持時間とすることが好ましい。温度は１６００℃以下であることが好ましい。

【0034】

但し、後述する表２の実施例５に示すように、加熱温度が１７００℃で、タングステンの再結晶が生じても、炭素材とタングステン材の接合体の接合強度について必要な剪断強度（例えば、５ＭＰａ以上）が得られるので、１７００℃前後の加熱温度を排除するものではない。

【0035】

チタン製の中間材を用いる場合は、１６００℃以下であって、１４５０℃以上にすることが望ましい。１４５０℃未満であると中間材とタングステン材の間、或いは中間材と炭素材の間で元素の拡散が起こりにくく、十分な接合強度が得られにくい。圧力は、装置から許されるものでよいが、１０～３０ＭＰａ程度であることが好ましい。

【実施例0036】

放電プラズマ焼結法によるチタン製中間材を用いる炭素材とタングステン材の接合
使用装置：パルス通電焼結機ＬＡＢＯＸ－３２５Ｒ（株式会社シンターランド製）
最大加圧力３０ｋＮ，最大パルス電流出力２５００Ａ

【0037】

炭素材とタングステン材の接合体１０：図５参照
炭素材１１：人造黒鉛 銘柄IG-430U（東洋炭素株式会社製）, φ１０×１０ｔｍｍ
炭素材の接合側表面に微細な溝を形成することができる。
例えば、溝深さ０．０８～０．３ｍｍ，溝幅０．１～０．３ｍｍ
タングステン材１２：φ１０×１０ｔｍｍ，接合面粗さＲａ１．６
中間材１３：チタン箔，タングステン材１２と炭素材１１との間にチタン製の中間材
１３を設けるものとする。
厚み０．０５ｍｍのチタン箔を用いた。厚い層が必要な場合は、箔を重ねた。
尚、０．０５ｍｍ以上の厚さの箔を用いることもできる。

【0038】

炭素材１１の接合側の端面に形成する微細な溝の形状について説明する。
図６の溝パターン：
４つの同心円の溝１５であり、溝１５の溝幅は０．５ｍｍ、ランド部１６の幅は０．５ｍｍ、溝１５の深さは０．１ｍｍ、中心の円形ランド部１７の半径は１．０ｍｍである。
図７の溝パターン：
４つの同心円の溝１５Ａであり、溝１５Ａの溝幅は０．５ｍｍ、ランド部１６の幅は０．５ｍｍ、溝１５Ａの深さは０．２ｍｍ、中心の円形ランド部１７の半径は１．０ｍｍである。

【0039】

図８～図１１はその他の種々の溝パターンの例を示すもので、溝幅は０．２ｍｍ、溝深さは０．１ｍｍである。尚、上記の溝パターン以外の種々の溝パターンも採用可能である。
図８の溝パターンにおいて溝２２、２３は太線で示されている。この溝パターンは同心多重円溝２２と８本の放射溝２３を有する。

【0040】

図９の溝パターンは同心多重正方形の溝２４と、８本の放射溝２５を有する。
図１０の溝パターンは、渦巻き状の溝２６と、８本の放射溝２７を有する。
図１１の溝パターンは、複数の等間隔の横溝２８と複数の等間隔の縦溝２９を有する。

【0041】

パルス通電焼結機（ＬＡＢＯＸ－３２５Ｒ）（図１２参照）
下部治具：
人造黒鉛製の第１スペーサ３１（φ９０×３０ｔｍｍ）、第２スペーサ３２（φ６０×１５ｔｍｍ）、第３スペーサ３３（φ３０×１５ｔｍｍ）
パンチ３４（汎用材の人造黒鉛）（φ１０×２０ｔｍｍ）

【0042】

上部治具：
人造黒鉛製の第１スペーサ３５（φ９０×３０ｔｍｍ）、第２スペーサ３６（φ６０×１５ｔｍｍ）、第３スペーサ３７（φ３０×１５ｔｍｍ）
パンチ３８（汎用材の人造黒鉛）（φ１０×２０ｔｍｍ）
ケーシング３０： 上下の第１～第３スペーサ３１、３２、３３、３５、３６、３７及びパンチ３４、３８の周囲を気密に覆う。

【0043】

加圧ユニット：加圧部材３９を加圧駆動
パルス電源：上下１対の電極（図示略）から上下のパンチ３４、３８に高圧パルスを印加し、加圧通電加熱により炭素材１１と中間材１３とタングステン材１２とを接合する。
冷却機構： 少なくとも上下のパンチ３４、３８を空冷又は水冷により冷却する。
真空ユニット：ケーシング３０内空間を真空にする。
その他の部材：カーボンシート ０．２ｔｍｍ （パンチ３４の上に１枚、タングステン材１２の上に１枚）
筒状カーボンフェルト４０（側面に一重）
温度測定：放射温度計４１で炭素材とタングステン材の接合体１０の接合部付近の側面を測定。

【0044】

処理条件の例
雰囲気：真空、又はＡｒガス 尚、真空における真空度は２０Ｐａ前後である。
加圧力：例えば３０ＭＰａ（２．４ｋＮ）、保持温度での保持時間：例えば３０分
昇温速度：室温～６００℃は２００℃／ｍｉｎ，
６００℃～１０００℃は１００℃／ｍｉｎ
１０００℃～（保持温度－５０℃）は５０℃／ｍｉｎ
（保持温度－５０℃）～保持温度は２５℃／ｍｉｎ

【0045】

炭素材とタングステン材の接合体１０の接合部の剪断強度の評価について
接合部の剪断強度の評価は、島津製作所製の油圧材料試験機（型式：ＵＨ１００ｋＮＮＣ）を用いて行った。今回の炭素材とタングステン材の接合体１０はφ１０×２０ｔｍｍであり、長手方向の中央部が接合部である。
剪断モードでクロスヘッドスピード１ｍｍ／分にて応力を掛けて剪断強度を測定した。剪断強度が高い程接合の度合いが高い。炭素材１１の部位での破壊は、接合の度合いが十分高いことを示す。

【0046】

接合条件と接合部の剪断強度の測定結果
表１～表９に実施例１～２５と比較例１～１６についての各種データを示す。
「実施例」は剪断強度が５ＭＰａ（但し、小数点以下四捨五入した値）以上のもの、「比較例」は剪断強度が５ＭＰａ未満のものを示す。

【表1】

【0047】

表１は、炭素材１１とタングステン材１２とを直接接合し、接合部の剪断強度を測定した比較例１～８の試験結果を示す。
中間材：無し
炭素材接合面の溝加工：無し
雰囲気：真空、保持温度：１０００～２０００℃、圧力：１０ＭＰａ，３０ＭＰａ
保持時間：５分，３０分
１０００～２０００℃の保持温度でも必要な剪断強度を有する接合が得られない。
但し、保持温度が高くなる程剪断強度が高くなる傾向が見られる。

【表2】

【0048】

表２は、炭素材１１とタングステン材１２の間に中間材１３（チタン箔）を挟着した状態で接合し、接合部の剪断強度を測定した実施例１～５と比較例９の試験結果を示す。
中間材１３：チタン（Ｔｉ）箔を１枚（０．０５ｍｍ）、３枚（０．１５ｍｍ）
炭素材１１の接合面の溝加工：無し
雰囲気：真空、保持温度１５００～１７００℃
圧力：３０ＭＰａ，比較例９では６０ＭＰａ
保持時間：３０分、実施例３では１２０分

【0049】

チタン箔を中間材１３として配置することにより、高い剪断強度を示した。
実施例３，４を比較するとチタン箔が厚い方が、高い剪断強度を示した。
破断はすべてチタン箔と炭素材１１の界面に発生した。
比較例９では、圧力が６０ＭＰａであるが、そのときの剪断強度が２．８０ＭＰａであった。実施例２と比較してかなり低い値となった。

【0050】

ＩＧ－４３０Ｕの炭素材１１の圧縮強度（代表値）が９０ＭＰａである。例えば、圧縮強度の半分以上の圧力をかけると、炭素材１１の組織が微細に影響を及ぼして強度低下を招いた可能性が考えられる。
このように、チタン箔の中間材１３を介して炭素材１１とタングステン材１２とを接合すると、適切な加圧力で加圧する限り、接合部の強度は必要な剪断強度（例えば、５ＭＰａ）以上になる。因みに、炭素材１１の接合面を荒らした他は、実施例２と同条件で試験した場合は剪断強度に大きな差異は認められなかった。

【0051】

接合部界面の２０００倍拡大の電子顕微鏡写真（図示略）によれば、実施例１のものでは、結晶粒が繊維状に伸びているのに対し、実施例５のものでは、結晶粒が丸くなっている。これは、１７００℃以上の温度では、タングステンの再結晶化が生じるためである。

【表3】

【0052】

表３は、炭素材１１とタングステン材１２の間に中間材１３を配置し、炭素材１１の接合面に格子溝（図１１参照）を形成して接合し、接合部の剪断強度を測定した実施例６～８の試験結果を示す。
中間材１３：チタン箔を３枚（０．１５ｍｍ）
炭素材１１の接合面の微細な格子溝加工：
格子溝（ａ）：溝幅０．２ｍｍ，深さ０．１ｍｍ，間隔０．２ｍｍ（ピッチ０．４ｍｍ）
格子溝（ｂ）：溝幅０．２ｍｍ，深さ０．１ｍｍ，間隔０．４ｍｍ（ピッチ０．８ｍｍ）
圧力：格子溝（ａ）のとき１０ＭＰａ，３０ＭＰａ、格子溝（ｂ）のとき３０ＭＰａ
雰囲気：真空，保持温度：１６００℃，保持時間：３０分

【0053】

炭素材１１の接合面に微細な格子溝加工を施すことにより、高い剪断強度を示した。
圧力は、１０ＭＰａと３０ＭＰａとで顕著な差異は認められなかった。

【表4】

【0054】

表４は、炭素材１１とタングステン材１２の間に中間材１３を配置し、炭素材１１の接合面に微細な溝加工（図８参照）を施して接合し、接合部の剪断強度を測定した比較例１０と実施例９～１２の試験結果を示す。

【0055】

中間材１３：チタン箔を３枚（０．１５ｍｍ）
炭素材１１の接合面の溝加工：微細な多重同心円溝と放射溝
同心円溝：溝幅０．２ｍｍ，深さ０．２ｍｍ，間隔０．２ｍｍ（ピッチ０．４ｍｍ）
放射溝：溝幅０．２ｍｍ，深さ０．２ｍｍ
雰囲気：真空、圧力：３０ＭＰａ、温度：１４００～１６００℃、保持時間：３０分

【0056】

炭素材１１の接合面に微細な溝加工を施すことにより、保持温度が１４５０～１６００℃で高い剪断強度を示した。１４００℃では十分な接合がなされていなかった。保持温度は１５００℃以上であることが剪断強度面から望ましい。
破断箇所は、比較例１０と実施例９ではチタン箔と炭素材１１の界面、実施例１０ではチタン箔と炭素材１１の界面と炭素材部分、実施例１１，１２では炭素材部分であった。

【0057】

図１３は比較例１０の接合体１０の破断箇所の拡大写真であり、炭素材１１のバルク側破面とタングステン材１２のバルク側破面には、炭素材１１の溝パターンが印字されていた。図１４は実施例１０の接合体１０の破断箇所の拡大写真であり、接合強度が高いため、炭素材１１のバルクの下部が破断していた。

【表5】

【0058】

表５は、炭素材１１とタングステン材１２の間に中間材１３を配置し、炭素材１１の接合面に微細な溝加工を施して接合し（１５００℃の保持温度にて圧力とチタン箔の厚みを変えて試験）、接合部の剪断強度を測定した比較例１１と実施例１０，１３の試験結果を示す。
中間材：チタン箔を３枚（０．１５ｍｍ）及び５枚（０．２５ｍｍ）
炭素材接合面の溝加工：微細な多重同心円溝と放射溝形成 （表４の溝加工と同じ）

【0059】

保持温度が１５００℃において、チタン箔が０．１５ｍｍの場合は、圧力が２０ＭＰａ であっても高い剪断強度が得られた。
破断箇所は、比較例１１では炭素材１１とチタンの界面であった。実施例１３では炭素材部分であった。

【表6】

【0060】

表６は、炭素材１１とタングステン材１２の間に中間材１３を配置し、炭素材１１の接合面に微細な溝加工を施して接合し（圧力とチタン箔の厚みを変えて試験）、接合部の剪断強度を測定した比較例１２～１４と実施例１２，１４～２０の試験結果を示す。
中間材：チタン箔（厚さ０．０５ｍｍ）を１枚，２枚、３枚，４枚，５枚
炭素材接合面の加工：微細な多重同心円溝と放射溝形成 （表４の溝加工と同じ）
雰囲気：真空、圧力：１０～４０ＭＰａ、温度：１６００℃、保持時間：３０分

【0061】

チタン箔が０．１５ｍｍの場合、１０～４０ＭＰａの圧力の範囲では剪断強度はほぼ一定の高い値であった（実施例１２，１４，１５，２０参照）。
表２に示した比較例９において圧力６０ＭＰａの場合に、剪断強度が顕著に低くなることに鑑みると、圧力を４０ＭＰａより更に高めると、剪断強度が必要な剪断強度以下に低下すると推定される。

【0062】

微細な溝加工を施した場合、チタン箔が０．０５ｍｍでは剪断強度が低い（比較例１２，実施例１７参照）。破断箇所は何れも炭素材１１とチタン箔の界面部分であった。
微細な溝加工を施し且つチタン箔が０．２５ｍｍの場合、実施例１６では圧力が２０ＭＰａのときは高い剪断強度であったが、比較例１３では圧力が３０ＭＰａのときは低い剪断強度であった。尚、表５に示す比較例１１の場合、チタン箔０．２５ｍｍで、保持温度１５００℃、３０ＭＰａの条件で低強度であった。
破断箇所は、実施例１４，１６，１８の場合、炭素材部分であった。

【表7】

【0063】

表７は、炭素繊維複合材料製の炭素材１１とタングステン材１２の間に中間材１３を配置して接合し、接合部の剪断強度を測定した比較例１５，１６と実施例２１，２２の試験結果を示す。

【0064】

ここで、図１５に示すように、炭素繊維複合材料は炭素繊維製のフェルト４５を図１５において上下方向に加圧しつつ積層して製作される。表７における接合面が「フェルト断面」とは、接合体である試験片ａのように試験片ａの長手方向がフェルト面と平行方向に向けられたものを示し、接合面が「フェルト平面」とは、試験片ｂのように試験片ｂの長手方向がフェルト積層方向に向けられたものを示す。

【0065】

炭素繊維複合材料：商品名ＴＣＣ－１２３Ｕ（東洋炭素株式会社製）
炭素繊維フェルトに熱分解炭素を化学気相浸透法にて含浸させ、黒鉛化処理したもの。
かさ密度：１．４９ｇ／ｃｍ³
中間材：チタン箔を３枚（０．１５ｍｍ）
炭素材の接合面の加工：無し

【0066】

１６００℃、圧力１０ＭＰａの条件で良好な接合体が得られた。破断箇所は、実施例２１では炭素材１１とチタン箔の界面であり、実施例２２では炭素材部分であった。
圧力を高めて３０ＭＰａにすると剪断強度が低下した。破断箇所は、比較例１５，１６何れも炭素材とチタン箔の界面であった。

【表8】

【0067】

表８は、炭素材１１とタングステン材１２の間に中間材１３を配置し、炭素材１１の接合面に微細な浅い穴加工を施して接合し、接合部の剪断強度を測定した実施例２３～２５の試験結果を示す。各実施例において２個ずつの試験片について試験した。
中間材：チタン箔（厚さ０．０５ｍｍ）を３枚
炭素材１１の接合面の加工：微細な浅い穴を微細なパターンで形成
穴加工（ａ）φ０．２ｍｍ、深さ０．２ｍｍの穴をピッチ０．４ｍｍで全面に形成
穴加工（ｂ）φ０．２ｍｍ、深さ０．１ｍｍの穴をピッチ０．８ｍｍで全面に形成
穴加工（ｃ）φ０．２ｍｍ、深さ０．２ｍｍの穴をピッチ０．８ｍｍで全面に形成
雰囲気：真空、圧力：３０ＭＰａ、温度：１６００℃、保持時間：３０分

【0068】

実施例２３～２５は、炭素材１１の接合面に穴加工した点以外は、表２の実施例４と同様の条件で行ったものであるが、実施例４の剪断強度８．７８ＭＰａより高い剪断強度が得られたのは実施例２４の試験片１個だけであった。炭素材１１の接合面への穴加工の効果は認められなかった。

【表9】

【0069】

表９は、炭素材１１とタングステン材１２の間にチタン箔とチタンろう又はチタンろうを配置し、炭素材１１の接合面に溝加工なしで接合し、接合部の剪断強度を測定した参考例１～３の試験結果を示す。チタンろうは、東京ブレイズ株式会社製のものを用いた。
この参考例１～３のようにろう付けによっては剪断強度を十分に高めることが難しいものと推定される。

【0070】

以上説明した実施例１～２５と比較例１～１６から次のことが分かる。
炭素材１１とタングステン材１２との放電プラズマ焼結法による接合において、接合を可能にするためには炭素材１１とタングステン材１２の界面に金属製の中間材１３を配置して焼結することが望ましい。

【0071】

中間材１３としては、Fe，Ti, Ti合金,Cr, V, Mo, Cu, Re, Zr, Ni のうちの何れかの金属材料製の中間材が好ましいが、チタン製の箔（チタン箔）が特に好ましい。
チタン箔の厚みは、炭素材１１の種類や界面の加工、接合条件によって好適な厚みが異なるが、厚すぎても薄すぎても接合強度（剪断強度）が低くなる。

【0072】

炭素材１１が人造黒鉛である場合、接合面に溝加工を施すことにより剪断強度を高めることができる。溝は幅、深さ、ピッチ（間隔）や形状を適切に設定する必要がある。
微細な溝加工であることがより好ましい。炭素材１１の接合面を荒らすことは効果がなかった。炭素材１１の接合面に微細な穴加工を施しても、効果は少なかった。
炭素材１１が炭素繊維複合材料である場合は、微細な溝加工はむしろ剪断強度を低下させた。

【0073】

接合のパラメータの内、保持温度は１４５０℃以上であることが好ましい。炭素材１１が人造黒鉛の場合、１５００～１６００℃でほぼ同じ剪断強度が得られ、圧力は１０～４０ＭＰａでほぼ同じ剪断強度が得られた。圧力が高すぎるとむしろ剪断強度が低くなる。
材料強度が低い炭素繊維複合材料では、１０ＭＰａ程度がよく、３０ＭＰａでは剪断強度が低くなった。

【0074】

保持時間は３０分程度でよい。素材の種類、大きさや保持温度等の条件によって調整が必要と考えられる。
保持温度１６００℃で、タングステンの再結晶化による組織の粗大化認められる場合と、そうでない場合があった。

【0075】

前記実施形態は、核融合炉のダイバータ板に適用する炭素材とタングステン材との炭素材とタングステン材の接合体について説明したが、本発明は上記の炭素材とタングステン材の接合体以外の種々の用途に用いる種々の炭素材とタングステン材の接合体にも適用可能である。
当業者ならば、本発明の趣旨を逸脱することなく、前記実施形態に種々の変更を付加して実施可能であり、本発明はそのような変更形態をも包含するものである。

【符号の説明】

【0076】

１０ 炭素材とタングステン材の接合体
１１ 炭素材
１２ タングステン材
１３ 中間材

【図1】

【図2】

【図3】

【図4】

【図5】

【図6】

【図7】

【図8】

【図9】

【図10】

【図11】

【図12】

【図13】

【図14】

【図15】

【手続補正書】

【提出日】2022-03-02

【手続補正1】

【補正対象書類名】明細書

【補正対象項目名】全文

【補正方法】変更

【補正の内容】

【技術分野】

【0001】

本発明は、炭素材とタングステン材の接合体と、その接合体の製造方法に関する。

【背景技術】

【0002】

核融合炉のダイバータ板のように、高温のプラズマに晒される部位には、耐熱性に優れ低放射化特性、高熱伝導性を有する材料である黒鉛や炭素繊維複合材料などの炭素材が適用される場合がある。
しかし、この炭素材をダイバータ板に用いると、プラズマによるスパッタリングにより表面に損傷を受け易く、また、トリチウムを保持し易いという問題があった。

【0003】

そこで、炭素材の表面を、耐熱性の金属材料で被覆することが提案され、その被覆材料として、耐スパッタリング特性に優れ、水素同位体との化学親和性が低く、高融点、高熱伝導であり、炭素材と熱膨張係数も近いタングステンが好適であると想定されている。

【0004】

特許文献１には、炭素繊維複合材料層とタングステン層を接合した炭素材とタングステン材の接合体であって、炭素繊維複合材料層とタングステン層の間に、ＳｉＣとＹ_２Ｏ_３とＡｌ_２Ｏ_３を含む接合層を配置し、焼結法により接合した炭素材とタングステン材の接合体が開示されている。
特許文献２には、炭素材の表面にシリコン層を介してタングステン材を接合する接合技術が開示されている。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0005】

【特許文献1】特許第６３８０７５６号公報

【特許文献2】特開２０１９－５１５２４号公報

【発明の概要】

【0006】

前記のように、核融合炉のダイバータ板等では、炭素材の表面を、耐スパッタリング特性に優れ、水素同位体との化学親和性が低く、高融点、高熱伝導であり、炭素材と熱膨張係数も近い耐熱性のタングステン材で被覆することが提案されている。

【0007】

しかし、炭素材とタングステン材とを焼結法や拡散法で直接接合することは困難で、炭素材とタングステン材との間に配置する中間材に、種々のセラミックス等の非金属材料を適用することが提案されて来たが、これまで中間材として耐熱性に優れる金属材料を適用し十分な接合強度を発揮可能な炭素材とタングステン材の接合体は提案されておらず、その炭素材とタングステン材の接合体の製造方法であって製造技術的に有利な製造方法も提案されていない。

【0008】

特許文献１の炭素材とタングステン材の接合体においては、炭素繊維複合材料層と粉体のタングステン層の間に、セラミックスの接合層を配置し、１７００℃や１８００℃或いはそれ以上の温度で焼結して接合している。
例えば、純タングステンは、二次再結晶（以下、再結晶という）による粒の粗大化が始まるとされる温度（再結晶温度）が、１８００Ｋ（１５２７℃）とされている。
上記焼結温度は純タングステンの再結晶温度を大幅に越えているため、タングステンが脆くなり易いため、必要な接合強度が得られるか否か疑問である。しかも、粉体のタングステン層を採用するため、大型部品の製造に適しておらず、製造コストも高くなる。

【0009】

特許文献２の接合技術では、炭素材料の表面にシリコン層を介してタングステン材料を接合するため、接合部はＷＳｉ_２やＳｉＣ等の非金属を介して接合されるから、金属を介して接合する場合に比べて接合強度を高めることが難しい。しかも、Ｓｉのスラリーや粉体を用いて接合するため、製作時における接合の生産性を高めるのが難しく、製造コストが高くなる。

【0010】

本発明の目的は、金属製の中間材を介して炭素材とタングステン材を接合して接合強度を高めた炭素材とタングステン材の接合体と、その製造方法を提供することである。

【課題を解決するための手段】

【0011】

本願の第１発明は、炭素材とタングステン材とを接合した炭素材とタングステン材の接合体であって、炭素材とタングステン材の間に配置したチタン製の中間材を介して接合されていることを特徴としている。

【0012】

上記の構成によれば、炭素材とタングステン材とをチタン製の中間材を介して接合するため、タングステン材とチタン製の中間材とは強固に接合され、炭素材とチタン製の中間材とは金属炭化物を介して接合される。そのため、接合強度に優れる炭素材とタングステン材の接合体が得られる。

【0013】

上記の第１発明に、次のような好ましい形態を採用可能である。
第１の形態では、前記炭素材の接合される表面に微細な溝が形成され、この微細な溝を介して前記炭素材と前記中間材が接合されている。
このように微細な溝を介して炭素材と中間材を接合する場合には、炭素材と中間材との接合面積が大きくなるため、またアンカー効果も作用するため、炭素材に食い込んだ中間材により炭素材が補強されるため、強力な接合強度が得られる。

【0014】

第２の形態では、前記微細な溝は０．０８～０．３ｍｍの深さと、０．１～０．３ｍｍの幅を有する。
第３の形態では、前記中間材の厚みが０．０５～０．３ｍｍである。

【0015】

第４の形態では、前記炭素材が人造黒鉛又は炭素繊維複合材料である。
第５の形態では、前記炭素材とタングステン材の接合体は、核融合炉のダイバータ板、リミター、第一壁のうちの何れか１つに用いられる。
第６の形態では、前記炭素材とタングステン材の接合体は、高温熱処理炉のヒートシンクと反射材のうちの何れか１つに用いられる。

【0016】

本願の第２発明は、炭素材とタングステン材とを接合した接合体の製造方法であって、炭素材とタングステン材の間にチタン製の中間材を配置した状態で、加圧通電加熱法によって接合することを特徴としている。

【0017】

上記のように、炭素材とタングステン材の間にチタン製の中間材を配置した状態で、加圧通電加熱法によって接合するため、液状ではなく、粉体状かシート状（箔）の中間材を採用すれば、能率的に炭素材とタングステン材の接合体を製造することができ、製造コストを低減可能である。作業性の面からは、シート状の中間材がより好ましい。尚、上記の加圧通電加熱法は、加圧通電加熱焼結法である。

【0018】

上記の第２発明には、次のような好ましい形態を採用可能である。
第７の形態では、前記炭素材の接合される表面に微細な溝を形成しておき、この微細な溝を介して前記炭素材と前記中間材を接合する。

【0019】

第８の形態では、前記加圧通電加熱法における焼結温度が１６００℃以下である。
焼結温度が１６００℃以下であって、タングステンの再度結晶温度（１５２７℃）から大きく逸脱しない温度であるため、タングステン材が脆くなることもなく、十分強力な接合強度を有する炭素材とタングステン材の接合体を製造することができる。

【発明の効果】

【0020】

本願の第１，第２発明によれば、前記のような種々の効果が得られる。

【0021】

【図1】本発明による炭素材とタングステン材の接合体からなるダイバータ板を組み込んだ核融合炉の要部の斜視図である。

【図2】図１のダイバータ板の正面図である。

【図3】図２のIII矢視図である。

【図4】図２のIV矢視図である。

【図5】実験的に製作される炭素材とタングステン材の接合体の斜視図である。

【図6】炭素材とその接合側端面に形成する溝パターンを示す斜視図である。

【図7】炭素材とその接合側端面に形成する溝パターンを示す斜視図である。

【図8】同心円溝と放射溝を含む溝パターンを示す説明図である。

【図9】同心正方形溝と放射溝を含む溝パターンを示す説明図である。

【図10】渦巻き溝と放射溝を含む溝パターンを示す説明図である。

【図11】横溝と縦溝からなる格子状の溝パターンを示す説明図である。

【図12】パルス通電焼結機の要部の正面図である。

【図13】比較例１０の炭素材とタングステン材の接合体の破断箇所の拡大写真ある。

【図14】実施例１０の炭素材とタングステン材の接合体の破断箇所の拡大写真である。

【図15】炭素繊維複合材料製の炭素材と試験片の説明図である。

【0022】

以下、本願の第１，第２発明を実施するための実施形態について説明する。但し、本願の発明は、以下の実施形態に限定されるものではない。

【0023】

炭素材とタングステン材とを接合した接合体であって、炭素材とタングステン材の間に配置した金属製の中間材を介して接合された炭素材とタングステン材の接合体を製作する。
接合する手法として加圧通電加熱法を用いる。加圧通電加熱法は、導電性の被加熱物を加圧しつつ直接電流を流し、被加熱物の内部抵抗によりジュール熱にて直接加熱して焼結接合するものである。
加圧通電加熱法として、放電プラズマ焼結法（以下ＳＰＳ法ともいう、Spark Plasma Sintering）を好適に用いることができる。

【0024】

ＳＰＳ法は、大電流のオン－オフ直流パルス通電を被加熱物に印加して行うものである。
炭素材は、人造黒鉛、炭素繊維複合材料など市販のものを用いることができる。
また、熱膨張係数がタングステンの熱膨張係数と近い炭素材が好ましい。
この炭素材とタングステン材の接合体は、核融合炉のダイバータ板、リミッター、第一壁の何れか１つに用いることができるが、これらは、できるだけ熱伝導率が高い炭素材料で製作するのが好ましい。また、この炭素材とタングステン材の接合体は、高温熱処理炉のヒートシンクと反射材のうちの何れか１つに用いることができる。尚、この炭素材とタングステン材の接合体は上記の用途以外の種々の用途に適用可能なものである。

【0025】

図１は、核融合実験炉に装備される複数のダイバータ板１であって、高温プラズマ流に対する遮熱部材としての複数のダイバータ板１を示すものである。

【0026】

図２～図４に示すように、前記ダイバータ板１は、タングステン材２と炭素材３との間にチタン箔４を介在させて接合した菱形形状の板部材である。このダイバータ板１は２分割構造であり、冷却水管５を挟持した状態にして２本のボルト６により締結される。２本のボルト６は、円筒状の透孔７に挿入されたバーナット８に螺合される。尚、冷却水管５を保持する厚肉状の部分がヒートシンクに相当する。

【0027】

接合体に用いるタングステン材は特に限定されず、市販のものを使用することができる。タングステン材は、タングステンだけでなく、タングステン－レニウム合金などのタングステン合金を含むものとする。タングステン材の厚みは、１０ｍｍ以上の厚いものも接合可能である。

【0028】

また、核融合炉のダイバータ板等に使用する場合は、タングステン材は１０ｍｍ程度の厚さのものでよいが、必要以上に厚さを厚くする必要はなく、５ｍｍ又は１ｍｍ程度であってもよい。炭素材の厚みは、用途に応じて適宜決めればよい。

【0029】

中間材としては、炭素材及びタングステン材の何れにも接合する金属を選択する。その種の金属として、Ｆｅ，Ｔｉ，Ｔｉ合金，Ｃｒ，Ｖ，Ｍｏ，Ｃｕ，Ｒｅ，Ｚｒ或いはそれらの合金を挙げることができる。
これら金属は、シート状（箔）でもよく、粉末であってもよい。製作性を考慮すると箔を用いることが好ましい。箔の厚みは使用上（熱伝達の観点等）薄いほうが好ましいが、十分な接合強度が得られる厚みを選択する必要がある。

【0030】

また、上記の種々の金属のうち、できるだけ融点が高く、箔の入手性がよいものが好ましい。その観点から、本実施形態では、例えば、チタン（但し、チタン合金を含む）を採用して炭素材とタングステン材の接合体を製作し、炭素材とタングステン材の接合体の性能を評価する実験を行った。
チタン箔の厚みとしては、０．０５ｍｍ～０．３ｍｍ程度が好ましい。０．０５ｍｍ以下になると入手性が問題となる他、十分な接合強度が得られにくくなる。０．３ｍｍを越えると、熱伝達が阻害され易くなる。

【0031】

炭素材の接合される表面に微細な溝を形成することができる。これによって、炭素材の表面と中間材の表面とが接触する面積が増えることにより接合強度を高めることができる。また、別の効果として、所謂アンカー効果による強度向上も期待できる。
溝は、例えば、深さ０．０８～０．３ｍｍ、幅０．１～０．３ｍｍとすることができるが、これらの諸寸法に限定されるものではない。溝は複数の同心円状、同心正方形状、格子状、渦巻き状とすることができ、もっと複雑な形状にすることもできる。
尚、溝の代わりに、微細な浅い穴を小間隔で形成してもよい。

【0032】

ＳＰＳ法による接合処理において、温度、加圧圧力、保持時間を設定する必要がある。なお、接合時の雰囲気は真空中かアルゴンガス等の不活性ガス雰囲気とする。炭素材は、酸素の存在下では、約４００℃から酸化による劣化が起こるからである。接合処理における温度は、少なくとも必要な接合強度が得られる温度であることが求められる。

【0033】

核融合炉のダイバータ板においては、タングステンの再結晶が起こらない条件で接合することが望ましい。タングステンの再結晶の発生は、加熱温度と保持時間が問題となる。
１７００℃では３０分間の保持時間でもタングステンの結晶が粗大化し、再結晶の発生が認められた。一方、１６００℃では３０分間の保持時間ではタングステンの再結晶が認められなかった。また、１６００℃で１２０分間の保持時間ではタングステンの結晶が粗大化が一部認められた。従って、１６００℃では、３０分程度の保持時間とすることが好ましい。温度は１６００℃以下であることが好ましい。

【0034】

但し、後述する表２の実施例５に示すように、加熱温度が１７００℃で、タングステンの再結晶が生じても、炭素材とタングステン材の接合体の接合強度について必要な剪断強度（例えば、５ＭＰａ以上）が得られるので、１７００℃前後の加熱温度を排除するものではない。

【0035】

チタン製の中間材を用いる場合は、１６００℃以下であって、１４５０℃以上にすることが望ましい。１４５０℃未満であると中間材とタングステン材の間、或いは中間材と炭素材の間で元素の拡散が起こりにくく、十分な接合強度が得られにくい。圧力は、装置から許されるものでよいが、１０～３０ＭＰａ程度であることが好ましい。

【実施例0036】

放電プラズマ焼結法によるチタン製中間材を用いる炭素材とタングステン材の接合
使用装置：パルス通電焼結機ＬＡＢＯＸ－３２５Ｒ（株式会社シンターランド製）
最大加圧力３０ｋＮ，最大パルス電流出力２５００Ａ

【0037】

炭素材とタングステン材の接合体１０：図５参照
炭素材１１：人造黒鉛 銘柄IG-430U（東洋炭素株式会社製）, φ１０×１０ｔｍｍ
炭素材の接合側表面に微細な溝を形成することができる。
例えば、溝深さ０．０８～０．３ｍｍ，溝幅０．１～０．３ｍｍ
タングステン材１２：φ１０×１０ｔｍｍ，接合面粗さＲａ１．６
中間材１３：チタン箔，タングステン材１２と炭素材１１との間にチタン製の中間材
１３を設けるものとする。
厚み０．０５ｍｍのチタン箔を用いた。厚い層が必要な場合は、箔を重ねた。
尚、０．０５ｍｍ以上の厚さの箔を用いることもできる。

【0038】

炭素材１１の接合側の端面に形成する微細な溝の形状について説明する。
図６の溝パターン：
４つの同心円の溝１５であり、溝１５の溝幅は０．５ｍｍ、ランド部１６の幅は０．５ｍｍ、溝１５の深さは０．１ｍｍ、中心の円形ランド部１７の半径は１．０ｍｍである。
図７の溝パターン：
４つの同心円の溝１５Ａであり、溝１５Ａの溝幅は０．５ｍｍ、ランド部１６の幅は０．５ｍｍ、溝１５Ａの深さは０．２ｍｍ、中心の円形ランド部１７の半径は１．０ｍｍである。

【0039】

図８～図１１はその他の種々の溝パターンの例を示すもので、溝幅は０．２ｍｍ、溝深さは０．１ｍｍである。尚、上記の溝パターン以外の種々の溝パターンも採用可能である。
図８の溝パターンにおいて溝２２、２３は太線で示されている。この溝パターンは同心多重円溝２２と８本の放射溝２３を有する。

【0040】

図９の溝パターンは同心多重正方形の溝２４と、８本の放射溝２５を有する。
図１０の溝パターンは、渦巻き状の溝２６と、８本の放射溝２７を有する。
図１１の溝パターンは、複数の等間隔の横溝２８と複数の等間隔の縦溝２９を有する。

【0041】

パルス通電焼結機（ＬＡＢＯＸ－３２５Ｒ）（図１２参照）
下部治具：
人造黒鉛製の第１スペーサ３１（φ９０×３０ｔｍｍ）、第２スペーサ３２（φ６０×１５ｔｍｍ）、第３スペーサ３３（φ３０×１５ｔｍｍ）
パンチ３４（汎用材の人造黒鉛）（φ１０×２０ｔｍｍ）

【0042】

上部治具：
人造黒鉛製の第１スペーサ３５（φ９０×３０ｔｍｍ）、第２スペーサ３６（φ６０×１５ｔｍｍ）、第３スペーサ３７（φ３０×１５ｔｍｍ）
パンチ３８（汎用材の人造黒鉛）（φ１０×２０ｔｍｍ）
ケーシング３０： 上下の第１～第３スペーサ３１、３２、３３、３５、３６、３７及びパンチ３４、３８の周囲を気密に覆う。

【0043】

加圧ユニット：加圧部材３９を加圧駆動
パルス電源：上下１対の電極（図示略）から上下のパンチ３４、３８に高圧パルスを印加し、加圧通電加熱により炭素材１１と中間材１３とタングステン材１２とを接合する。
冷却機構： 少なくとも上下のパンチ３４、３８を空冷又は水冷により冷却する。
真空ユニット：ケーシング３０内空間を真空にする。
その他の部材：カーボンシート ０．２ｔｍｍ （パンチ３４の上に１枚、タングステン材１２の上に１枚）
筒状カーボンフェルト４０（側面に一重）
温度測定：放射温度計４１で炭素材とタングステン材の接合体１０の接合部付近の側面を測定。

【0044】

処理条件の例
雰囲気：真空、又はＡｒガス 尚、真空における真空度は２０Ｐａ前後である。
加圧力：例えば３０ＭＰａ（２．４ｋＮ）、保持温度での保持時間：例えば３０分
昇温速度：室温～６００℃は２００℃／ｍｉｎ，
６００℃～１０００℃は１００℃／ｍｉｎ
１０００℃～（保持温度－５０℃）は５０℃／ｍｉｎ
（保持温度－５０℃）～保持温度は２５℃／ｍｉｎ

【0045】

炭素材とタングステン材の接合体１０の接合部の剪断強度の評価について
接合部の剪断強度の評価は、島津製作所製の油圧材料試験機（型式：ＵＨ１００ｋＮＮＣ）を用いて行った。今回の炭素材とタングステン材の接合体１０はφ１０×２０ｔｍｍであり、長手方向の中央部が接合部である。
剪断モードでクロスヘッドスピード１ｍｍ／分にて応力を掛けて剪断強度を測定した。剪断強度が高い程接合の度合いが高い。炭素材１１の部位での破壊は、接合の度合いが十分高いことを示す。

【0046】

接合条件と接合部の剪断強度の測定結果
表１～表９に実施例１～２５と比較例１～１６についての各種データを示す。
「実施例」は剪断強度が５ＭＰａ（但し、小数点以下四捨五入した値）以上のもの、「比較例」は剪断強度が５ＭＰａ未満のものを示す。

【表1】

【0047】

表１は、炭素材１１とタングステン材１２とを直接接合し、接合部の剪断強度を測定した比較例１～８の試験結果を示す。
中間材：無し
炭素材接合面の溝加工：無し
雰囲気：真空、保持温度：１０００～２０００℃、圧力：１０ＭＰａ，３０ＭＰａ
保持時間：５分，３０分
１０００～２０００℃の保持温度でも必要な剪断強度を有する接合が得られない。
但し、保持温度が高くなる程剪断強度が高くなる傾向が見られる。

【表2】

【0048】

表２は、炭素材１１とタングステン材１２の間に中間材１３（チタン箔）を挟着した状態で接合し、接合部の剪断強度を測定した実施例１～５と比較例９の試験結果を示す。
中間材１３：チタン（Ｔｉ）箔を１枚（０．０５ｍｍ）、３枚（０．１５ｍｍ）
炭素材１１の接合面の溝加工：無し
雰囲気：真空、保持温度１５００～１７００℃
圧力：３０ＭＰａ，比較例９では６０ＭＰａ
保持時間：３０分、実施例３では１２０分

【0049】

チタン箔を中間材１３として配置することにより、高い剪断強度を示した。
実施例３，４を比較するとチタン箔が厚い方が、高い剪断強度を示した。
破断はすべてチタン箔と炭素材１１の界面に発生した。
比較例９では、圧力が６０ＭＰａであるが、そのときの剪断強度が２．８０ＭＰａであった。実施例２と比較してかなり低い値となった。

【0050】

ＩＧ－４３０Ｕの炭素材１１の圧縮強度（代表値）が９０ＭＰａである。例えば、圧縮強度の半分以上の圧力をかけると、炭素材１１の組織が微細に影響を及ぼして強度低下を招いた可能性が考えられる。
このように、チタン箔の中間材１３を介して炭素材１１とタングステン材１２とを接合すると、適切な加圧力で加圧する限り、接合部の強度は必要な剪断強度（例えば、５ＭＰａ）以上になる。因みに、炭素材１１の接合面を荒らした他は、実施例２と同条件で試験した場合は剪断強度に大きな差異は認められなかった。

【0051】

接合部界面の２０００倍拡大の電子顕微鏡写真（図示略）によれば、実施例１のものでは、結晶粒が繊維状に伸びているのに対し、実施例５のものでは、結晶粒が丸くなっている。これは、１７００℃以上の温度では、タングステンの再結晶化が生じるためである。

【表3】

【0052】

表３は、炭素材１１とタングステン材１２の間に中間材１３を配置し、炭素材１１の接合面に格子溝（図１１参照）を形成して接合し、接合部の剪断強度を測定した実施例６～８の試験結果を示す。
中間材１３：チタン箔を３枚（０．１５ｍｍ）
炭素材１１の接合面の微細な格子溝加工：
格子溝（ａ）：溝幅０．２ｍｍ，深さ０．１ｍｍ，間隔０．２ｍｍ（ピッチ０．４ｍｍ）
格子溝（ｂ）：溝幅０．２ｍｍ，深さ０．１ｍｍ，間隔０．４ｍｍ（ピッチ０．８ｍｍ）
圧力：格子溝（ａ）のとき１０ＭＰａ，３０ＭＰａ、格子溝（ｂ）のとき３０ＭＰａ
雰囲気：真空，保持温度：１６００℃，保持時間：３０分

【0053】

炭素材１１の接合面に微細な格子溝加工を施すことにより、高い剪断強度を示した。
圧力は、１０ＭＰａと３０ＭＰａとで顕著な差異は認められなかった。

【表4】

【0054】

表４は、炭素材１１とタングステン材１２の間に中間材１３を配置し、炭素材１１の接合面に微細な溝加工（図８参照）を施して接合し、接合部の剪断強度を測定した比較例１０と実施例９～１２の試験結果を示す。

【0055】

中間材１３：チタン箔を３枚（０．１５ｍｍ）
炭素材１１の接合面の溝加工：微細な多重同心円溝と放射溝
同心円溝：溝幅０．２ｍｍ，深さ０．２ｍｍ，間隔０．２ｍｍ（ピッチ０．４ｍｍ）
放射溝：溝幅０．２ｍｍ，深さ０．２ｍｍ
雰囲気：真空、圧力：３０ＭＰａ、温度：１４００～１６００℃、保持時間：３０分

【0056】

炭素材１１の接合面に微細な溝加工を施すことにより、保持温度が１４５０～１６００℃で高い剪断強度を示した。１４００℃では十分な接合がなされていなかった。保持温度は１５００℃以上であることが剪断強度面から望ましい。
破断箇所は、比較例１０と実施例９ではチタン箔と炭素材１１の界面、実施例１０ではチタン箔と炭素材１１の界面と炭素材部分、実施例１１，１２では炭素材部分であった。

【0057】

図１３は比較例１０の接合体１０の破断箇所の拡大写真であり、炭素材１１のバルク側破面とタングステン材１２のバルク側破面には、炭素材１１の溝パターンが印字されていた。図１４は実施例１０の接合体１０の破断箇所の拡大写真であり、接合強度が高いため、炭素材１１のバルクの下部が破断していた。

【表5】

【0058】

表５は、炭素材１１とタングステン材１２の間に中間材１３を配置し、炭素材１１の接合面に微細な溝加工を施して接合し（１５００℃の保持温度にて圧力とチタン箔の厚みを変えて試験）、接合部の剪断強度を測定した比較例１１と実施例１０，１３の試験結果を示す。
中間材：チタン箔を３枚（０．１５ｍｍ）及び５枚（０．２５ｍｍ）
炭素材接合面の溝加工：微細な多重同心円溝と放射溝形成 （表４の溝加工と同じ）

【0059】

保持温度が１５００℃において、チタン箔が０．１５ｍｍの場合は、圧力が２０ＭＰａ であっても高い剪断強度が得られた。
破断箇所は、比較例１１では炭素材１１とチタンの界面であった。実施例１３では炭素材部分であった。

【表6】

【0060】

表６は、炭素材１１とタングステン材１２の間に中間材１３を配置し、炭素材１１の接合面に微細な溝加工を施して接合し（圧力とチタン箔の厚みを変えて試験）、接合部の剪断強度を測定した比較例１２～１４と実施例１２，１４～２０の試験結果を示す。
中間材：チタン箔（厚さ０．０５ｍｍ）を１枚，２枚、３枚，４枚，５枚
炭素材接合面の加工：微細な多重同心円溝と放射溝形成 （表４の溝加工と同じ）
雰囲気：真空、圧力：１０～４０ＭＰａ、温度：１６００℃、保持時間：３０分

【0061】

チタン箔が０．１５ｍｍの場合、１０～４０ＭＰａの圧力の範囲では剪断強度はほぼ一定の高い値であった（実施例１２，１４，１５，２０参照）。
表２に示した比較例９において圧力６０ＭＰａの場合に、剪断強度が顕著に低くなることに鑑みると、圧力を４０ＭＰａより更に高めると、剪断強度が必要な剪断強度以下に低下すると推定される。

【0062】

微細な溝加工を施した場合、チタン箔が０．０５ｍｍでは剪断強度が低い（比較例１２，実施例１７参照）。破断箇所は何れも炭素材１１とチタン箔の界面部分であった。
微細な溝加工を施し且つチタン箔が０．２５ｍｍの場合、実施例１６では圧力が２０ＭＰａのときは高い剪断強度であったが、比較例１３では圧力が３０ＭＰａのときは低い剪断強度であった。尚、表５に示す比較例１１の場合、チタン箔０．２５ｍｍで、保持温度１５００℃、３０ＭＰａの条件で低強度であった。
破断箇所は、実施例１４，１６，１８の場合、炭素材部分であった。

【表7】

【0063】

表７は、炭素繊維複合材料製の炭素材１１とタングステン材１２の間に中間材１３を配置して接合し、接合部の剪断強度を測定した比較例１５，１６と実施例２１，２２の試験結果を示す。

【0064】

ここで、図１５に示すように、炭素繊維複合材料は炭素繊維製のフェルト４５を図１５において上下方向に加圧しつつ積層して製作される。表７における接合面が「フェルト断面」とは、接合体である試験片ａのように試験片ａの長手方向がフェルト面と平行方向に向けられたものを示し、接合面が「フェルト平面」とは、試験片ｂのように試験片ｂの長手方向がフェルト積層方向に向けられたものを示す。

【0065】

炭素繊維複合材料：商品名ＴＣＣ－１２３Ｕ（東洋炭素株式会社製）
炭素繊維フェルトに熱分解炭素を化学気相浸透法にて含浸させ、黒鉛化処理したもの。
かさ密度：１．４９ｇ／ｃｍ^３
中間材：チタン箔を３枚（０．１５ｍｍ）
炭素材の接合面の加工：無し

【0066】

１６００℃、圧力１０ＭＰａの条件で良好な接合体が得られた。破断箇所は、実施例２１では炭素材１１とチタン箔の界面であり、実施例２２では炭素材部分であった。
圧力を高めて３０ＭＰａにすると剪断強度が低下した。破断箇所は、比較例１５，１６何れも炭素材とチタン箔の界面であった。

【表8】

【0067】

表８は、炭素材１１とタングステン材１２の間に中間材１３を配置し、炭素材１１の接合面に微細な浅い穴加工を施して接合し、接合部の剪断強度を測定した実施例２３～２５の試験結果を示す。各実施例において２個ずつの試験片について試験した。
中間材：チタン箔（厚さ０．０５ｍｍ）を３枚
炭素材１１の接合面の加工：微細な浅い穴を微細なパターンで形成
穴加工（ａ）φ０．２ｍｍ、深さ０．２ｍｍの穴をピッチ０．４ｍｍで全面に形成
穴加工（ｂ）φ０．２ｍｍ、深さ０．１ｍｍの穴をピッチ０．８ｍｍで全面に形成
穴加工（ｃ）φ０．２ｍｍ、深さ０．２ｍｍの穴をピッチ０．８ｍｍで全面に形成
雰囲気：真空、圧力：３０ＭＰａ、温度：１６００℃、保持時間：３０分

【0068】

実施例２３～２５は、炭素材１１の接合面に穴加工した点以外は、表２の実施例４と同様の条件で行ったものであるが、実施例４の剪断強度８．７８ＭＰａより高い剪断強度が得られたのは実施例２４の試験片１個だけであった。炭素材１１の接合面への穴加工の効果は認められなかった。

【表9】

【0069】

表９は、炭素材１１とタングステン材１２の間にチタン箔とチタンろう又はチタンろうを配置し、炭素材１１の接合面に溝加工なしで接合し、接合部の剪断強度を測定した参考例１～３の試験結果を示す。チタンろうは、東京ブレイズ株式会社製のものを用いた。
この参考例１～３のようにろう付けによっては剪断強度を十分に高めることが難しいものと推定される。

【0070】

以上説明した実施例１～２５と比較例１～１６から次のことが分かる。
炭素材１１とタングステン材１２との放電プラズマ焼結法による接合において、接合を可能にするためには炭素材１１とタングステン材１２の界面に金属製の中間材１３を配置して焼結することが望ましい。

【0071】

中間材１３としては、Fe，Ti, Ti合金,Cr, V, Mo, Cu, Re, Zr, Ni のうちの何れかの金属材料製の中間材が好ましいが、チタン製の箔（チタン箔）が特に好ましい。
チタン箔の厚みは、炭素材１１の種類や界面の加工、接合条件によって好適な厚みが異なるが、厚すぎても薄すぎても接合強度（剪断強度）が低くなる。

【0072】

炭素材１１が人造黒鉛である場合、接合面に溝加工を施すことにより剪断強度を高めることができる。溝は幅、深さ、ピッチ（間隔）や形状を適切に設定する必要がある。
微細な溝加工であることがより好ましい。炭素材１１の接合面を荒らすことは効果がなかった。炭素材１１の接合面に微細な穴加工を施しても、効果は少なかった。
炭素材１１が炭素繊維複合材料である場合は、微細な溝加工はむしろ剪断強度を低下させた。

【0073】

接合のパラメータの内、保持温度は１４５０℃以上であることが好ましい。炭素材１１が人造黒鉛の場合、１５００～１６００℃でほぼ同じ剪断強度が得られ、圧力は１０～４０ＭＰａでほぼ同じ剪断強度が得られた。圧力が高すぎるとむしろ剪断強度が低くなる。
材料強度が低い炭素繊維複合材料では、１０ＭＰａ程度がよく、３０ＭＰａでは剪断強度が低くなった。

【0074】

保持時間は３０分程度でよい。素材の種類、大きさや保持温度等の条件によって調整が必要と考えられる。
保持温度１６００℃で、タングステンの再結晶化による組織の粗大化認められる場合と、そうでない場合があった。

【0075】

前記実施形態は、核融合炉のダイバータ板に適用する炭素材とタングステン材との炭素材とタングステン材の接合体について説明したが、本発明は上記の炭素材とタングステン材の接合体以外の種々の用途に用いる種々の炭素材とタングステン材の接合体にも適用可能である。
当業者ならば、本発明の趣旨を逸脱することなく、前記実施形態に種々の変更を付加して実施可能であり、本発明はそのような変更形態をも包含するものである。