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(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】公開特許公報(A)
(11)【公開番号】P2023037606
(43)【公開日】2023-03-15
(54)【発明の名称】アンモニア合成システム
(51)【国際特許分類】
C01C 1/04 20060101AFI20230308BHJP
B01J 23/74 20060101ALI20230308BHJP
B01J 23/46 20060101ALI20230308BHJP
【ＦＩ】
C01C1/04 G
B01J23/74 M
B01J23/46 301M
【審査請求】未請求
【請求項の数】11
【出願形態】ＯＬ
(21)【出願番号】P 2022138318
(22)【出願日】2022-08-31
(31)【優先権主張番号】P 2021143732
(32)【優先日】2021-09-03
(33)【優先権主張国・地域又は機関】JP
(31)【優先権主張番号】P 2022101705
(32)【優先日】2022-06-24
(33)【優先権主張国・地域又は機関】JP
(71)【出願人】
【識別番号】000003609
【氏名又は名称】株式会社豊田中央研究所
(71)【出願人】
【識別番号】000003207
【氏名又は名称】トヨタ自動車株式会社
(71)【出願人】
【識別番号】301021533
【氏名又は名称】国立研究開発法人産業技術総合研究所
(74)【代理人】
【識別番号】100160691
【弁理士】
【氏名又は名称】田邊 淳也
(74)【代理人】
【識別番号】100157277
【弁理士】
【氏名又は名称】板倉 幸恵
(74)【代理人】
【識別番号】100195659
【弁理士】
【氏名又は名称】木村 祐介
(72)【発明者】
【氏名】後藤 能宏
(72)【発明者】
【氏名】菊川 将嗣
(72)【発明者】
【氏名】山崎 清
(72)【発明者】
【氏名】青木 正和
(72)【発明者】
【氏名】馬場 直樹
(72)【発明者】
【氏名】松本 満
(72)【発明者】
【氏名】今川 晴雄
(72)【発明者】
【氏名】高木 英行
(72)【発明者】
【氏名】西 政康
(72)【発明者】
【氏名】難波 哲哉
(72)【発明者】
【氏名】眞中 雄一
(72)【発明者】
【氏名】佐藤 彰倫
(72)【発明者】
【氏名】石川 茉莉江
(72)【発明者】
【氏名】松本 秀行
(72)【発明者】
【氏名】大川原 真一
(72)【発明者】
【氏名】アントニー バズニ ハムザ
【テーマコード（参考）】
4G169
【Ｆターム（参考）】
4G169AA04
4G169BC66
4G169BC70
4G169CB82
4G169DA05
(57)【要約】
【課題】水素と窒素からアンモニアを合成する触媒における合成能力を向上させる。
【解決手段】反応後のガスを再利用する循環設備を備えたアンモニア製造プラントで用いられるアンモニア合成システムは、水素と窒素とからアンモニアを合成する複数の触媒が直列に配列された触媒群と、触媒群を構成する各触媒の間で得られた中間生成ガスに対して、水素と窒素との少なくとも一方を含む分割ガスを供給するガス供給部と、中間生成ガスの組成を制御する制御部と、を備える。
【選択図】図１
【解決手段】反応後のガスを再利用する循環設備を備えたアンモニア製造プラントで用いられるアンモニア合成システムは、水素と窒素とからアンモニアを合成する複数の触媒が直列に配列された触媒群と、触媒群を構成する各触媒の間で得られた中間生成ガスに対して、水素と窒素との少なくとも一方を含む分割ガスを供給するガス供給部と、中間生成ガスの組成を制御する制御部と、を備える。
【選択図】図１
【特許請求の範囲】
【請求項1】
反応後のガスを再利用する循環設備を備えたアンモニア製造プラントで用いられるアンモニア合成システムであって、
水素と窒素とからアンモニアを合成する複数の触媒が直列に配列された触媒群と、
前記触媒群を構成する各前記触媒の間で得られた中間生成ガスに対して、水素と窒素との少なくとも一方を含む分割ガスを供給するガス供給部と、
前記中間生成ガスの組成を制御する制御部と、
を備える、アンモニア合成システム。
水素と窒素とからアンモニアを合成する複数の触媒が直列に配列された触媒群と、
前記触媒群を構成する各前記触媒の間で得られた中間生成ガスに対して、水素と窒素との少なくとも一方を含む分割ガスを供給するガス供給部と、
前記中間生成ガスの組成を制御する制御部と、
を備える、アンモニア合成システム。
【請求項2】
請求項１に記載のアンモニア合成システムであって、
前記ガス供給部から供給される前記分割ガスは、窒素または水素である、アンモニア合成システム。
前記ガス供給部から供給される前記分割ガスは、窒素または水素である、アンモニア合成システム。
【請求項3】
請求項１に記載のアンモニア合成システムであって、
前記分割ガスは、水素と窒素とを含み、
前記制御部は、前記分割ガスにおける窒素に対する水素のガス比を、２．５未満とし、または３よりも大きくする、アンモニア合成システム。
前記分割ガスは、水素と窒素とを含み、
前記制御部は、前記分割ガスにおける窒素に対する水素のガス比を、２．５未満とし、または３よりも大きくする、アンモニア合成システム。
【請求項4】
請求項３に記載のアンモニア合成システムであって、
前記制御部は、前記分割ガスにおける窒素に対する水素のガス比を１未満とする、アンモニア合成システム。
前記制御部は、前記分割ガスにおける窒素に対する水素のガス比を１未満とする、アンモニア合成システム。
【請求項5】
請求項１から請求項４までのいずれか一項に記載のアンモニア合成システムであって、さらに、
前記触媒群に供給されるガスと、前記触媒群から排出されるガスと、前記中間生成ガスのガスとの少なくとも１つのガス組成を検出する検出部を備え、
前記制御部は、前記検出部により検出された前記ガス組成を用いて、前記中間生成ガスの組成を制御する、アンモニア合成システム。
前記触媒群に供給されるガスと、前記触媒群から排出されるガスと、前記中間生成ガスのガスとの少なくとも１つのガス組成を検出する検出部を備え、
前記制御部は、前記検出部により検出された前記ガス組成を用いて、前記中間生成ガスの組成を制御する、アンモニア合成システム。
【請求項6】
請求項１から請求項４までのいずれか一項に記載のアンモニア合成システムであって、
前記触媒群を形成する各触媒は、異なる種類の触媒である、アンモニア合成システム。
前記触媒群を形成する各触媒は、異なる種類の触媒である、アンモニア合成システム。
【請求項7】
請求項１から請求項４までのいずれか一項に記載のアンモニア合成システムであって、さらに、
前記ガス供給部から供給される前記分割ガスを加熱する加熱器を備える、アンモニア合成システム。
前記ガス供給部から供給される前記分割ガスを加熱する加熱器を備える、アンモニア合成システム。
【請求項8】
請求項１に記載のアンモニア合成システムであって、さらに、
前記触媒群を収容する反応器であって、前記触媒群による反応に用いられる原料ガスを、前記触媒群と反応させず、かつ、前記触媒群との間で熱交換しつつ前記触媒群へと供給する熱交換流路を内部に有する反応器を備える、アンモニア合成システム。
前記触媒群を収容する反応器であって、前記触媒群による反応に用いられる原料ガスを、前記触媒群と反応させず、かつ、前記触媒群との間で熱交換しつつ前記触媒群へと供給する熱交換流路を内部に有する反応器を備える、アンモニア合成システム。
【請求項9】
請求項８に記載のアンモニア合成システムであって、さらに、
前記熱交換流路に接続され、前記原料ガスを前記熱交換流路に供給する供給配管を備え、
前記反応器は、
内部に前記触媒群を収容する内側配管と、
前記内側配管を覆う外側配管と、を有し、
前記熱交換流路は、前記内側配管と前記外側配管との間の空間であり、
前記供給配管から供給された前記原料ガスは、前記熱交換流路を介して、前記内側配管において直列に配列された前記触媒群のうち一方の端に配置されている前記触媒へと供給される、アンモニア合成システム。
前記熱交換流路に接続され、前記原料ガスを前記熱交換流路に供給する供給配管を備え、
前記反応器は、
内部に前記触媒群を収容する内側配管と、
前記内側配管を覆う外側配管と、を有し、
前記熱交換流路は、前記内側配管と前記外側配管との間の空間であり、
前記供給配管から供給された前記原料ガスは、前記熱交換流路を介して、前記内側配管において直列に配列された前記触媒群のうち一方の端に配置されている前記触媒へと供給される、アンモニア合成システム。
【請求項10】
請求項８に記載のアンモニア合成システムであって、
前記触媒群には、第１触媒と第２触媒とが含まれ、
前記熱交換流路のうち前記第１触媒の側の部分に接続され、前記原料ガスを前記熱交換流路に供給する第１供給配管と、
前記熱交換流路のうち前記第２触媒の側の部分に接続され、前記原料ガスを前記熱交換流路に供給する第２供給配管と、
前記第２触媒から前記第１触媒へ向かう方向の側の前記外側配管の部分に接続され、前記触媒群による反応を経た反応後ガスを排出する第１排出配管と、
前記第１触媒から前記第２触媒へ向かう方向の側の前記外側配管の部分に接続され、前記触媒群による反応を経た反応後ガスを排出する第２排出配管と、
前記原料ガスが前記熱交換流路に供給されたのち前記反応後ガスとして排出される経路を、前記原料ガスが前記第１供給配管から前記熱交換流路を介して前記第２触媒へ供給されたのち前記第１触媒を経て前記反応後ガスとして前記第１排出配管から排出される第１経路と、前記原料ガスが前記第２供給配管から前記熱交換流路を介して前記第１触媒へ供給されたのち前記第２触媒を経て前記反応後ガスとして前記第２排出配管から排出される第２経路と、の間で切り替える経路切替部と、を備える、アンモニア合成システム。
前記触媒群には、第１触媒と第２触媒とが含まれ、
前記熱交換流路のうち前記第１触媒の側の部分に接続され、前記原料ガスを前記熱交換流路に供給する第１供給配管と、
前記熱交換流路のうち前記第２触媒の側の部分に接続され、前記原料ガスを前記熱交換流路に供給する第２供給配管と、
前記第２触媒から前記第１触媒へ向かう方向の側の前記外側配管の部分に接続され、前記触媒群による反応を経た反応後ガスを排出する第１排出配管と、
前記第１触媒から前記第２触媒へ向かう方向の側の前記外側配管の部分に接続され、前記触媒群による反応を経た反応後ガスを排出する第２排出配管と、
前記原料ガスが前記熱交換流路に供給されたのち前記反応後ガスとして排出される経路を、前記原料ガスが前記第１供給配管から前記熱交換流路を介して前記第２触媒へ供給されたのち前記第１触媒を経て前記反応後ガスとして前記第１排出配管から排出される第１経路と、前記原料ガスが前記第２供給配管から前記熱交換流路を介して前記第１触媒へ供給されたのち前記第２触媒を経て前記反応後ガスとして前記第２排出配管から排出される第２経路と、の間で切り替える経路切替部と、を備える、アンモニア合成システム。
【請求項11】
請求項８に記載のアンモニア合成システムであって、さらに、
前記触媒群には、第１触媒と第２触媒とが含まれ、
前記熱交換流路は、前記触媒群との間で熱交換が可能な２つ以上の熱交換区間を有し、
２つ以上の前記熱交換区間には、
２つ以上の前記熱交換区間のうち最も上流側に配置されて前記第１触媒との間で熱交換が可能な第１熱交換区間と、
２つ以上の前記熱交換区間のうち上流側から下流側へ向かう方向において前記第１熱交換区間の次に配置されて前記第２触媒との間で熱交換が可能な第２熱交換区間と、が含まれ、
前記原料ガスを前記第１熱交換区間に導入する第１導入配管と、
前記第１熱交換区間よりも下流側から前記原料ガスを前記第２熱交換区間に導入する第２導入配管と、
前記第２熱交換区間よりも下流側から前記原料ガスを前記熱交換流路に導入する下流側導入配管と、
前記第１導入配管から導入される前記原料ガスの流量と、前記第２導入配管から導入される前記原料ガスの流量と、前記下流側導入配管から導入される前記原料ガスの流量と、を調整する流量調整部と、を備える、アンモニア合成システム。
前記触媒群には、第１触媒と第２触媒とが含まれ、
前記熱交換流路は、前記触媒群との間で熱交換が可能な２つ以上の熱交換区間を有し、
２つ以上の前記熱交換区間には、
２つ以上の前記熱交換区間のうち最も上流側に配置されて前記第１触媒との間で熱交換が可能な第１熱交換区間と、
２つ以上の前記熱交換区間のうち上流側から下流側へ向かう方向において前記第１熱交換区間の次に配置されて前記第２触媒との間で熱交換が可能な第２熱交換区間と、が含まれ、
前記原料ガスを前記第１熱交換区間に導入する第１導入配管と、
前記第１熱交換区間よりも下流側から前記原料ガスを前記第２熱交換区間に導入する第２導入配管と、
前記第２熱交換区間よりも下流側から前記原料ガスを前記熱交換流路に導入する下流側導入配管と、
前記第１導入配管から導入される前記原料ガスの流量と、前記第２導入配管から導入される前記原料ガスの流量と、前記下流側導入配管から導入される前記原料ガスの流量と、を調整する流量調整部と、を備える、アンモニア合成システム。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
本発明は、アンモニア合成システムに関する。
【背景技術】
【0002】
直列に配置された複数の触媒を含む反応手段により、窒素（Ｎ2）と水素（Ｈ2）とからアンモニアを合成するシステムが知られている（例えば、特許文献１）。特許文献１に記載されたシステムでは、アンモニア製造プラントからパージされるパージガスを使用して、複数の触媒間で得られる中間生成ガスを冷却している。特許文献２には、触媒を収容している反応器内の温度制御についての技術が開示されている。特許文献３に開示されたアンモニア合成の技術では、アンモニア合成反応の前段でＨ2を生成する天然ガス改質器へ酸素に富んだガスが導入され、アンモニア合成反応の合成ループ中へＮ2が供給される。これにより、改質およびアンモニア合成反応に有利な組成で反応が進む。
【先行技術文献】
【特許文献】
【0003】
【特許文献1】特開２０１８－２０３６０３号公報
【特許文献2】特開２００６－１３１４９３号公報
【特許文献3】特開平０９－１６５２１５号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【0004】
ところで、アンモニア合成によく利用されるＦｅ触媒およびＲｕ触媒では、Ｈ2の吸着によりＮ2の吸着が阻害される（Ｈ2被毒）。そのため、Ｎ2に対するＨ2のガス比（Ｈ2／Ｎ2比）が３以下の状態でアンモニアが合成される。また、Ｒｕ触媒では、Ｆｅ触媒よりもＨ2被毒が強いため、Ｈ2／Ｎ2比がより小さくなることが好ましい。
【0005】
アンモニア合成では、Ｈ2／Ｎ2比が３である化学量論比により反応が進行する。そのため、ガス中のＨ2／Ｎ2比が３未満の状態で反応が進行すると、反応後のＨ2／Ｎ2比は、反応前よりも小さくなる。特許文献１に記載された複数の触媒が直列に配置されたアンモニア合成システムでは、ガスのＨ2／Ｎ2比が３未満であるため、各触媒における最適なＨ2／Ｎ2比を維持できず、触媒の能力を十分に発揮できない。さらに、直列に配置された各触媒の種類が異なる場合には、各触媒に最適なＨ2／Ｎ2比が存在するため、触媒の能力を発揮するために各触媒に供給されるガスのＨ2／Ｎ2比の制御が必要になる。この点、特許文献１～３には、Ｈ2／Ｎ2比の制御について何ら考慮されていない。
【0006】
本発明は、水素と窒素からアンモニアを合成する触媒における合成能力を向上させることを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【0007】
本発明は、上述の課題を解決するためになされたものであり、以下の形態として実現できる。
【0008】
（１）本発明の一形態によれば、反応後のガスを再利用する循環設備を備えたアンモニア製造プラントで用いられるアンモニア合成システムが提供される。このアンモニア合成システムは、水素と窒素とからアンモニアを合成する複数の触媒が直列に配列された触媒群と、前記触媒群を構成する各前記触媒の間で得られた中間生成ガスに対して、水素と窒素との少なくとも一方を含む分割ガスを供給するガス供給部と、前記中間生成ガスの組成を制御する制御部と、を備える。
【0009】
この構成によれば、ガス供給部から供給される一部の原料ガスが分割ガスとして中間生成ガスに供給されることにより、上流側に配置された触媒に供給されるガスのガス組成と、中間生成ガスが供給される下流側に配置された触媒に供給されるガスのガス組成と、が制御される。各触媒に供給されるガスのガス組成、直列に配置された各触媒の種類に応じて、各触媒の能力を発揮できるガス組成に調整されることにより、アンモニアを合成する際のプロセス効率が向上する。すなわち、本態様のアンモニア合成システムによれば、水素（Ｈ2）と窒素（Ｎ2）とからアンモニア（ＮＨ3）を合成する触媒群の合成能力を向上させることができる。また、触媒の劣化により、触媒の合成能力を発揮させるための最適なガス組成が変化した場合であっても、分割ガスが調整されて各触媒に供給されるガスのガス組成が制御されることにより、各触媒の合成能力が向上する。
【0010】
（２）上記態様のアンモニア合成システムにおいて、前記ガス供給部から供給される前記分割ガスは、窒素または水素であってもよい。
この構成によれば、中間生成ガスに供給される分割ガスがＮ2とＨ2とを含む混合ガスでないため、中間生成ガスのガス組成を調整しやすい。
この構成によれば、中間生成ガスに供給される分割ガスがＮ2とＨ2とを含む混合ガスでないため、中間生成ガスのガス組成を調整しやすい。
【0011】
（３）上記態様のアンモニア合成システムにおいて、前記分割ガスは、水素と窒素とを含み、前記制御部は、前記分割ガスにおける窒素に対する水素のガス比を、２．５未満とし、または３よりも大きくしてもよい。
この構成によれば、分割ガスのガス組成が調整されることにより、中間生成ガスのガス組成を、中間生成ガスからアンモニアを合成する触媒に応じた最適なガス組成に調整できる。
この構成によれば、分割ガスのガス組成が調整されることにより、中間生成ガスのガス組成を、中間生成ガスからアンモニアを合成する触媒に応じた最適なガス組成に調整できる。
【0012】
（４）上記態様のアンモニア合成システムにおいて、前記制御部は、前記分割ガスにおける窒素に対する水素のガス比を１未満としてもよい。
この構成によれば、分割ガスのガス比が調整されることにより、中間生成ガスのガス組成を、中間生成ガスからアンモニアを合成する触媒に応じた最適なガス組成に調整できる。
この構成によれば、分割ガスのガス比が調整されることにより、中間生成ガスのガス組成を、中間生成ガスからアンモニアを合成する触媒に応じた最適なガス組成に調整できる。
【0013】
（５）上記形態のアンモニア合成システムにおいて、さらに、前記触媒群に供給されるガスと、前記触媒群から排出されるガスと、前記中間生成ガスのガスとの少なくとも１つのガス組成を検出する検出部を備え、前記制御部は、前記検出部により検出された前記ガス組成を用いて、前記中間生成ガスの組成を制御してもよい。
この構成によれば、検出されたガス組成が用いられて、中間生成ガスに供給するＮ2の流量が制御される。この結果、中間生成ガスのガス組成がより正確に調整され、触媒群が有する各触媒の合成能力が向上する。
この構成によれば、検出されたガス組成が用いられて、中間生成ガスに供給するＮ2の流量が制御される。この結果、中間生成ガスのガス組成がより正確に調整され、触媒群が有する各触媒の合成能力が向上する。
【0014】
（６）上記形態のアンモニア合成システムにおいて、前記触媒群を形成する各触媒は、異なる種類の触媒であってもよい。
直列に配置された複数の触媒の種類が異なれば、各触媒の合成能力を発揮させるための最適なガス組成も異なる。この構成によれば、各触媒が同じ種類の触媒により形成されたシステムよりも、各触媒に対する最適なガス組成が異なる。そのため、分割ガスの種類や流量制御に応じて各触媒が異なるように選択されることで、触媒群としての合成能力が向上する。
直列に配置された複数の触媒の種類が異なれば、各触媒の合成能力を発揮させるための最適なガス組成も異なる。この構成によれば、各触媒が同じ種類の触媒により形成されたシステムよりも、各触媒に対する最適なガス組成が異なる。そのため、分割ガスの種類や流量制御に応じて各触媒が異なるように選択されることで、触媒群としての合成能力が向上する。
【0015】
（７）上記形態のアンモニア合成システムにおいて、さらに、前記ガス供給部から供給される前記分割ガスを加熱する加熱器を備えていてもよい。
この構成によれば、分割ガスの温度を制御することにより、中間生成ガスの温度が適切ではない状態で中間生成ガスが供給される触媒におけるアンモニア合成が平衡に到達することが抑制される。すなわち、本構成では、中間生成ガスのガス組成が調整されることに加えて、分割ガスの温度を制御することによって中間生成ガスの温度が調整される。これにより、中間生成ガスが供給される触媒のアンモニア合成が平衡に到達することを抑制し、合成能力をさらに向上させることができる。
この構成によれば、分割ガスの温度を制御することにより、中間生成ガスの温度が適切ではない状態で中間生成ガスが供給される触媒におけるアンモニア合成が平衡に到達することが抑制される。すなわち、本構成では、中間生成ガスのガス組成が調整されることに加えて、分割ガスの温度を制御することによって中間生成ガスの温度が調整される。これにより、中間生成ガスが供給される触媒のアンモニア合成が平衡に到達することを抑制し、合成能力をさらに向上させることができる。
【0016】
（８）上記形態のアンモニア合成システムにおいて、さらに、前記触媒群を収容する反応器であって、前記触媒群による反応に用いられる原料ガスを、前記触媒群と反応させず、かつ、前記触媒群との間で熱交換しつつ前記触媒群へと供給する熱交換流路を内部に有する反応器を備えていてもよい。
アンモニアの合成反応は発熱反応であることから、触媒群を構成する触媒の各々の温度は高くなる傾向にある。この構成によれば、そのような触媒群との熱交換により原料ガスを昇温してから、その原料ガスを触媒群によるアンモニアの合成反応に用いることができる。したがって、触媒群に供給される原料ガスの温度が低いことによって合成反応における反応速度が小さくなるのを抑制することができる。また、合成反応により発生した熱を原料ガスの昇温に再利用していることから、アンモニア合成におけるプロセス効率を向上させることができる。
アンモニアの合成反応は発熱反応であることから、触媒群を構成する触媒の各々の温度は高くなる傾向にある。この構成によれば、そのような触媒群との熱交換により原料ガスを昇温してから、その原料ガスを触媒群によるアンモニアの合成反応に用いることができる。したがって、触媒群に供給される原料ガスの温度が低いことによって合成反応における反応速度が小さくなるのを抑制することができる。また、合成反応により発生した熱を原料ガスの昇温に再利用していることから、アンモニア合成におけるプロセス効率を向上させることができる。
【0017】
（９）上記形態のアンモニア合成システムにおいて、さらに、前記熱交換流路に接続され、前記原料ガスを前記熱交換流路に供給する供給配管を備え、前記反応器は、内部に前記触媒群を収容する内側配管と、前記内側配管を覆う外側配管と、を有し、前記熱交換流路は、前記内側配管と前記外側配管との間の空間であり、前記供給配管から供給された前記原料ガスは、前記熱交換流路を介して、前記内側配管において直列に配列された前記触媒群のうち一方の端に配置されている前記触媒へと供給されてもよい。
この構成によれば、原料ガスは、熱交換流路を流通する間に内側配管により隔てられた触媒群との熱交換により昇温されてから、触媒群の一方の端に配置されている触媒へ供給されて、アンモニアの合成反応に用いられる。したがって、触媒群に供給される原料ガスの温度が低いことによって合成反応における反応速度が小さくなるのを抑制することができる。また、合成反応により発生した熱を原料ガスの昇温に再利用していることから、アンモニア合成におけるプロセス効率を向上させることができる。
この構成によれば、原料ガスは、熱交換流路を流通する間に内側配管により隔てられた触媒群との熱交換により昇温されてから、触媒群の一方の端に配置されている触媒へ供給されて、アンモニアの合成反応に用いられる。したがって、触媒群に供給される原料ガスの温度が低いことによって合成反応における反応速度が小さくなるのを抑制することができる。また、合成反応により発生した熱を原料ガスの昇温に再利用していることから、アンモニア合成におけるプロセス効率を向上させることができる。
【0018】
（１０）上記形態のアンモニア合成システムにおいて、前記触媒群には、第１触媒と第２触媒とが含まれ、前記熱交換流路のうち前記第１触媒の側の部分に接続され、前記原料ガスを前記熱交換流路に供給する第１供給配管と、前記熱交換流路のうち前記第２触媒の側の部分に接続され、前記原料ガスを前記熱交換流路に供給する第２供給配管と、前記第２触媒から前記第１触媒へ向かう方向の側の前記外側配管の部分に接続され、前記触媒群による反応を経た反応後ガスを排出する第１排出配管と、前記第１触媒から前記第２触媒へ向かう方向の側の前記外側配管の部分に接続され、前記触媒群による反応を経た反応後ガスを排出する第２排出配管と、前記原料ガスが前記熱交換流路に供給されたのち前記反応後ガスとして排出される経路を、前記原料ガスが前記第１供給配管から前記熱交換流路を介して前記第２触媒へ供給されたのち前記第１触媒を経て前記反応後ガスとして前記第１排出配管から排出される第１経路と、前記原料ガスが前記第２供給配管から前記熱交換流路を介して前記第１触媒へ供給されたのち前記第２触媒を経て前記反応後ガスとして前記第２排出配管から排出される第２経路と、の間で切り替える経路切替部と、を備えていてもよい。
第１触媒と第２触媒とのうち第１触媒を上流側としてアンモニア合成を継続した場合（第２経路を介した触媒群への原料ガス供給を継続した場合）、第２触媒よりも第１触媒において多くのアンモニアが合成されることから、第１触媒の方が第２触媒よりも大きい昇温速度で昇温されて高温になる。その結果、アンモニアの合成反応は高温時に平衡的制約を受けることから、第１触媒によるアンモニアの合成反応が阻害される可能性が高まる。一方、本構成によれば、アンモニア合成を実行する際の経路を第１経路と第２経路との間で切り替え可能であることから、定期的に第１経路と第２経路とを切り替えて、第１触媒と第２触媒とのうち上流側に配置される触媒を入れ替えることによって、一方の触媒におけるアンモニアの合成反応の進行が高温時の平衡的制約により阻害されるのを抑制することができる。その結果、アンモニア合成システムにおいて、アンモニア合成におけるプロセス効率を向上させることができる。また、合成反応により発生した熱を原料ガスの昇温に再利用していることから、このような観点からも、アンモニア合成におけるプロセス効率を向上させることができる。また、原料ガスは、熱交換流路を流通する間に触媒群との熱交換により昇温されてから、触媒群によるアンモニアの合成反応に用いられるため、触媒群に供給される原料ガスの温度が低いことによって合成反応における反応速度が小さくなるのを抑制することもできる。
第１触媒と第２触媒とのうち第１触媒を上流側としてアンモニア合成を継続した場合（第２経路を介した触媒群への原料ガス供給を継続した場合）、第２触媒よりも第１触媒において多くのアンモニアが合成されることから、第１触媒の方が第２触媒よりも大きい昇温速度で昇温されて高温になる。その結果、アンモニアの合成反応は高温時に平衡的制約を受けることから、第１触媒によるアンモニアの合成反応が阻害される可能性が高まる。一方、本構成によれば、アンモニア合成を実行する際の経路を第１経路と第２経路との間で切り替え可能であることから、定期的に第１経路と第２経路とを切り替えて、第１触媒と第２触媒とのうち上流側に配置される触媒を入れ替えることによって、一方の触媒におけるアンモニアの合成反応の進行が高温時の平衡的制約により阻害されるのを抑制することができる。その結果、アンモニア合成システムにおいて、アンモニア合成におけるプロセス効率を向上させることができる。また、合成反応により発生した熱を原料ガスの昇温に再利用していることから、このような観点からも、アンモニア合成におけるプロセス効率を向上させることができる。また、原料ガスは、熱交換流路を流通する間に触媒群との熱交換により昇温されてから、触媒群によるアンモニアの合成反応に用いられるため、触媒群に供給される原料ガスの温度が低いことによって合成反応における反応速度が小さくなるのを抑制することもできる。
【0019】
（１１）上記形態のアンモニア合成システムにおいて、さらに、前記触媒群には、第１触媒と第２触媒とが含まれ、前記熱交換流路は、前記触媒群との間で熱交換が可能な２つ以上の熱交換区間を有し、２つ以上の前記熱交換区間には、２つ以上の前記熱交換区間のうち最も上流側に配置されて前記第１触媒との間で熱交換が可能な第１熱交換区間と、２つ以上の前記熱交換区間のうち上流側から下流側へ向かう方向において前記第１熱交換区間の次に配置されて前記第２触媒との間で熱交換が可能な第２熱交換区間と、が含まれ、前記原料ガスを前記第１熱交換区間に導入する第１導入配管と、前記第１熱交換区間よりも下流側から前記原料ガスを前記第２熱交換区間に導入する第２導入配管と、前記第２熱交換区間よりも下流側から前記原料ガスを前記熱交換流路に導入する下流側導入配管と、前記第１導入配管から導入される前記原料ガスの流量と、前記第２導入配管から導入される前記原料ガスの流量と、前記下流側導入配管から導入される前記原料ガスの流量と、を調整する流量調整部と、を備え、前記第１導入配管、前記第２導入配管および前記下流側配管から導入された前記原料ガスは、前記熱交換流路を介して、直列に配列された前記触媒群のうち一方の端に配置されている前記触媒へと供給されてもよい。
この構成によれば、第１触媒の温度が目標温度よりも高い場合には、第１導入配管から導入される原料ガスの流量を増やして原料ガスと第１触媒との熱交換を促進し、第２触媒の温度が目標温度よりも高い場合には、第２導入配管から導入される原料ガスの流量を増やして原料ガスと第２触媒との熱交換を促進することによって、各触媒によるアンモニアの合成反応の進行が高温時の平衡的制約により阻害されるのを抑制することができる。また、第１触媒の温度が目標温度よりも低い場合には、第１導入配管から導入される原料ガスの流量を減らして原料ガスと第１触媒との熱交換を抑制し、第２触媒の温度が目標温度よりも低い場合には、第２導入配管から導入される原料ガスの流量を減らして原料ガスと第２触媒との熱交換を抑制することによって、各触媒が原料ガスとの熱交換によって降温されるのを抑制することができる。また、熱交換流路のうち第２熱交換区間よりも下流側に他の熱交換区間が存在しない場合には、下流側導入配管から導入される原料ガスの流量を増やすことによって、原料ガスとの熱交換による各触媒の降温を抑制しつつ各触媒によるアンモニアの合成反応が促進されることから、各触媒の昇温を促進することもできる。このように、第１導入配管、第２導入配管および下流側導入配管の各々から導入される原料ガスの流量を調整して各触媒の温度を調整することによって、アンモニア合成におけるプロセス効率を向上させることができる。
この構成によれば、第１触媒の温度が目標温度よりも高い場合には、第１導入配管から導入される原料ガスの流量を増やして原料ガスと第１触媒との熱交換を促進し、第２触媒の温度が目標温度よりも高い場合には、第２導入配管から導入される原料ガスの流量を増やして原料ガスと第２触媒との熱交換を促進することによって、各触媒によるアンモニアの合成反応の進行が高温時の平衡的制約により阻害されるのを抑制することができる。また、第１触媒の温度が目標温度よりも低い場合には、第１導入配管から導入される原料ガスの流量を減らして原料ガスと第１触媒との熱交換を抑制し、第２触媒の温度が目標温度よりも低い場合には、第２導入配管から導入される原料ガスの流量を減らして原料ガスと第２触媒との熱交換を抑制することによって、各触媒が原料ガスとの熱交換によって降温されるのを抑制することができる。また、熱交換流路のうち第２熱交換区間よりも下流側に他の熱交換区間が存在しない場合には、下流側導入配管から導入される原料ガスの流量を増やすことによって、原料ガスとの熱交換による各触媒の降温を抑制しつつ各触媒によるアンモニアの合成反応が促進されることから、各触媒の昇温を促進することもできる。このように、第１導入配管、第２導入配管および下流側導入配管の各々から導入される原料ガスの流量を調整して各触媒の温度を調整することによって、アンモニア合成におけるプロセス効率を向上させることができる。
【0020】
なお、本発明は、種々の態様で実現することが可能であり、例えば、アンモニア合成システム、アンモニア製造プラント、アンモニア製造装置、これらを備える装置およびシステム、アンモニアの製造方法、アンモニアの合成方法、これら装置や方法を実行するためのコンピュータプログラム、このコンピュータプログラムを配布するためのサーバ装置、およびコンピュータプログラムを記憶した一時的でない記憶媒体等の形態で実現することができる。
【図面の簡単な説明】
【0021】
【図1】本発明の実施形態におけるアンモニア合成システムの概略ブロック図である。
【図2】ガス組成と触媒の触媒活性との関係についての説明図である。
【図3】第１実施例のアンモニア合成システムのプロセス効率についての説明図である。
【図4】第１実施例のアンモニア合成システムのプロセス効率についての説明図である。
【図5】第２実施例のアンモニア合成システムのプロセス効率についての説明図である。
【図6】第２実施例のアンモニア合成システムのプロセス効率についての説明図である。
【図7】第３実施例のアンモニア合成システムの概略ブロック図である。
【図8】第３実施例の反応器の内部構造を示した断面図である。
【図9】第３実施例の反応器の内部構造を示した断面図である。
【図10】第４実施例のアンモニア合成システムの概略ブロック図である。
【図11】第４実施例の反応器の内部構造を示した断面図である。
【図12】第４実施例の反応器の内部構造を示した断面図である。
【図13】第４実施例の反応器の内部構造を示した断面図である。
【図14】第４実施例の反応器の一部を透過視した斜視図である。
【図15】別の実施例の反応器の内部構造を示した断面図である。
【図16】第５実施例のアンモニア合成システムの概略ブロック図である。
【図17】第５実施例の反応器の内部構造を示した断面図である。
【図18】第５実施例の反応器の内部構造を示した断面図である。
【図19】第６実施例の反応器の内部構造を示した断面図である。
【図20】第６実施例の反応器の内部構造を示した断面図である。
【図21】第７実施例の反応器の内部構造を示した断面図である。
【図22】第７実施例の反応器の内部構造を示した断面図である。
【図23】第８実施例の反応器の内部構造を示した断面図である。
【図24】第８実施例の反応器の内部構造を示した断面図である。
【発明を実施するための形態】
【0022】
＜実施形態＞
１．アンモニア合成システムの構成：
図１は、本発明の実施形態におけるアンモニア合成システム１００の概略ブロック図である。図１に示されるアンモニア合成システム１００では、アンモニア（ＮＨ3）の原料ガスである窒素（Ｎ2）の全部が第１触媒１１に供給されずに、一部のＮ2が分割ガスＧSPとして、第１触媒１１から排出される中間生成ガスに供給される。これにより、第１触媒１１に供給される反応ガスのＮ2と、第２触媒１２に供給される中間生成ガスとのそれぞれに対する水素（Ｈ2）のガス比Ｒｇ（＝Ｈ2／Ｎ2比）が、第１触媒１１および第２触媒１２を形成する触媒の種類に応じて最適に調整される。
１．アンモニア合成システムの構成：
図１は、本発明の実施形態におけるアンモニア合成システム１００の概略ブロック図である。図１に示されるアンモニア合成システム１００では、アンモニア（ＮＨ3）の原料ガスである窒素（Ｎ2）の全部が第１触媒１１に供給されずに、一部のＮ2が分割ガスＧSPとして、第１触媒１１から排出される中間生成ガスに供給される。これにより、第１触媒１１に供給される反応ガスのＮ2と、第２触媒１２に供給される中間生成ガスとのそれぞれに対する水素（Ｈ2）のガス比Ｒｇ（＝Ｈ2／Ｎ2比）が、第１触媒１１および第２触媒１２を形成する触媒の種類に応じて最適に調整される。
【0023】
本実施形態のアンモニア合成システム１００は、反応後のガスを再利用する循環設備を備えたアンモニア製造プラントで用いられるシステムである。図１に示されるように、アンモニア合成システム１００は、アンモニアを合成する反応器（触媒群）１０と、原料ガスを供給するガス供給部２５と、供給されたガスの一部を分割するガス分割器２０と、分割制御部３０と、気液分離器４０と、ＮＨ3を貯蓄するタンク５０と、ガスセンサ（検出部）６０と、第１混合器７１および第２混合器７２と、ガスを圧縮する第１圧縮機８１および第２圧縮機８２と、熱交換器９１と、冷却器９２と、加熱器９３，９４と、を備えている。
【0024】
ガス供給部２５は、アンモニアの原料ガスであるＮ2とＨ2とを供給する。ガス供給部２５は、図示されていないＮ2を貯蔵しているＮ2タンクと、Ｈ2とを貯蔵しているＨ2タンクと、を備えている。ガス供給部２５は、Ｎ2をガス分割器２０に供給し、Ｈ2を第１混合器７１に供給する。第１混合器７１に供給されるＨ2の原料Ｈ2ガスＧH2の流量は、図示されない調整弁により調整されている。
【0025】
ガス分割器２０は、第１混合器７１と反応器１０とのそれぞれにガスの流量を調整して供給するマスフローコントローラ（Mass Flow Controller）である。分割制御部３０は、後述するガスセンサ６０により検出されたガス組成を用いて、ガス分割器２０を制御する。ガス分割器２０は、分割制御部３０の制御により第１混合器７１に供給される原料Ｈ2ガスＧH2の流量に応じて、第１混合器７１に供給するＮ2の原料Ｎ2ガスＧN2の流量と、後述する中間生成ガスに供給するＮ2の分割ガスＧSPの流量とのそれぞれを制御する。換言すると、ガス供給部２５は、ガス分割器２０を介して、中間生成ガスに対して分割ガスを供給している。なお、ガス分割器２０と分割制御部３０とは、制御部に相当する。
【0026】
本実施形態では、ガス分割器２０がＮ2の一部を分割ガスＧSPとして中間生成ガスに供給しているが、他の実施形態では、Ｎ2の代わりにＨ2の一部が分割ガスＧSPとして中間生成ガスに供給されてもよい。または、ガス分割器２０は、Ｈ2とＮ2とを含む混合ガスの一部を分割ガスＧSPとして中間生成ガスに供給してもよい。
【0027】
第１混合器７１は、ガス供給部２５から供給されたＨ2と、ガス分割器２０から供給されたＮ2とを混合する。第１圧縮機８１は、第１混合器７１により混合されたＮ2とＨ2とを含む原料ガスを圧縮し、圧縮した原料ガスを第２混合器７２へと供給する。第２混合器７２には、第１圧縮機８１からの原料ガスに加えて、気液分離器４０から供給されるリサイクルガスＧCYが供給される。リサイクルガスＧCYは、反応器１０の反応後ガスからＮＨ3を取り除いた後のガスである。リサイクルガスＧCYには、未反応のＨ2，Ｎ2や気液分離器４０により取り除かれなかったＮＨ3が含まれている。
【0028】
熱交換器９１は、第２混合器７２から供給された原料ガスと、反応器１０から排出された反応後ガスとの間で熱交換を行う。下記式（１）で示されるアンモニアの合成は、発熱反応である。そのため、熱交換器９１は、反応器１０から排出された反応後ガスの熱を用いて、第２混合器７２から供給された原料ガスを加熱する。熱交換器９１により加熱された原料ガスは、加熱器９４によりさらに加熱される。原料ガスは、熱交換器９１と加熱器９４とによって加熱されることにより、アンモニア合成反応に適した温度まで昇温する。
【数1】
【0029】
反応器１０は、Ｈ2とＮ2とからアンモニアを合成する第１触媒１１および第２触媒１２を備えている。図１に示されるように、第１触媒１１と、第２触媒１２とは、反応器１０内において、空間ＳＰを介して直列に配列されている。第１触媒１１および第２触媒１２としては、原料ガスからＮＨ3を合成するＦｅ触媒やＲｕ触媒といった、アンモニアを合成する周知の触媒を採用できる。第１触媒１１は、加熱器９４を介して熱交換器９１から供給された原料ガスからＮＨ3を合成する。第１触媒１１を通過して空間ＳＰに流入する中間生成ガスには、第１触媒１１により合成されたＮＨ3に加え、未反応のＨ2およびＮ2が含まれている。図１に示されるように、中間生成ガスに対して、ガス分割器２０からＮ2の分割ガスＧSPが供給される。分割ガスＧSPは、反応器１０内の中間生成ガスに供給される前に、加熱器９３により加熱される。
【0030】
第２触媒１２は、供給された中間生成ガスからＮＨ3を合成する。反応器１０から排出された反応後ガスは、熱交換器９１の熱交換により冷却されて、冷却器９２によりさらに冷却される。気液分離器４０は、反応後ガスに含まれるＮＨ3を冷却により液化して、液体のＮＨ3をタンク５０に貯蔵する。気液分離器４０により反応後ガスからＮＨ3が分離されたリサイクルガスＧCYは、第２圧縮機８２に圧縮された後に、第２混合器７２へと供給される。
【0031】
本実施形態のガスセンサ６０は、図１に示されるように、リサイクルガスＧCYのガス組成と、熱交換器９１から反応器１０へと供給される原料ガスのガス組成と、中間生成ガスのガス組成と、反応器１０から排出される反応後ガスのガス組成との少なくとも１つを検出する。分割制御部３０は、ガスセンサ６０により取得された各種ガスのガス組成を取得する。分割制御部３０は、取得したガス組成を用いて、中間生成ガスのガス組成を制御する。本実施形態の分割制御部３０は、ガス供給部２５から供給されるＮ2のうち、ガス分割器２０を用いて、第１混合器７１に供給する原料Ｎ2ガスＧN2と、中間生成ガスに供給する分割ガスＧSPとの割合を調整することにより、反応器１０へと供給される原料ガスを調整する。
【0032】
２．プロセス効率の評価：
第１触媒１１および第２触媒１２の触媒の種類に応じて、アンモニアを合成する場合の最適なガス組成が異なる。そのため、第１触媒１１と第２触媒１２とのそれぞれに流入するガスのガス組成が最適化されることにより、下記式（２）で示されるアンモニア合成システム１００のプロセス効率ＥＰが向上する。
第１触媒１１および第２触媒１２の触媒の種類に応じて、アンモニアを合成する場合の最適なガス組成が異なる。そのため、第１触媒１１と第２触媒１２とのそれぞれに流入するガスのガス組成が最適化されることにより、下記式（２）で示されるアンモニア合成システム１００のプロセス効率ＥＰが向上する。
【数2】
【0033】
図２は、ガス組成と触媒の触媒活性との関係についての説明図である。図２には、Ｒｕ系触媒とＦｅ系触媒とのそれぞれについて、供給されるガスのガス組成に応じて変化する触媒活性ＡRu，ＡFeが示されている。図２の横軸には、ガス組成の１つであるＮ2に対するＨ2の割合であるガス比Ｒｇが示されている。図２に示される触媒活性ＡRuから、Ｒｕ系触媒が最も活性するガス比Ｒｇは、１．１前後である。一方で、触媒活性ＡFeから、Ｆｅ系触媒が最も活性するガス比Ｒｇは、約１．３～３．０までである。厳密には、触媒活性ＡFeは、ガス比Ｒｇが約１．３からピークとなる約２．０まで緩やかに上昇し、その後に緩やかに下降している。このように、触媒の種類に応じて各触媒が活性するガス比Ｒｇが異なるため、プロセス効率ＥＰを向上させるために、触媒に供給するガスのガス組成が制御されることが好ましい。
【0034】
図３および図４は、第１実施例のアンモニア合成システム１００Ａのプロセス効率ＥＰについての説明図である。第１実施例のアンモニア合成システム１００Ａでは、実施形態のアンモニア合成システム１００における第１触媒１１としてＦｅ系触媒が採用され、第２触媒１２としてＲｕ系触媒が採用されている。第１実施例では、ガス供給部２５からガス比Ｒｇが２．５の原料ガスが供給される場合に、分割ガスＧSPを変化させた際の各プロセス効率ＥＰを評価した。具体的には、ガス供給部２５から供給される原料ガスのうち中間生成ガスに供給される分割ガスＧSPが、Ｈ2の２０％である場合と、混合ガスの２０％である場合と、Ｎ2の２０％である場合と、分割ガスＧSP自体がない場合との４種類のプロセス効率ＥＰについて評価した。なお、４種類のいずれの場合でも、アンモニア合成システム１００Ａに供給される原料ガスの総流量は同じである。
【0035】
図３には、評価されたプロセス効率ＥＰの棒グラフが示されている。図４には、評価されたプロセス効率ＥＰに加えて、第１触媒１１と第２触媒１２とのそれぞれの出口温度と、第１触媒１１と第２触媒１２とのそれぞれに供給されるガスのガス比Ｒｇと、が表で示されている。なお、第１実施例の分割ガスＧSPは、加熱器９３により１５０℃まで加熱される。
【0036】
図３および図４に示されるように、中間生成ガスに分割ガスＧSPが供給された３種類のプロセス効率ＥＰは、分割ガスＧSPがない場合のプロセス効率ＥＰ（５８．２６）よりも高くなった。分割ガスＧSPが供給された３種類のプロセス効率ＥＰのうち、Ｎ2が分割ガスＧSPとして供給された場合のプロセス効率ＥＰは、５９．２６であり、最も高い。この場合の第２触媒１２に供給されるガスのガス比Ｒｇは、１．０８であり、他の３種類のガス比とほぼ同じである。一方で、第１触媒１１に供給されるガスのガス比Ｒｇは、１．４５であり、他の３種類のガス比Ｒｇよりも高い。図２を参照すると、Ｆｅ系触媒の触媒活性は、ガス比Ｒｇが約２．０の場合にピークである。そのため、分割ガスＧSPとしてＮ2が供給された場合のガス比Ｒｇは、他の場合よりもよりガス比Ｒｇが２．０に近く、第１触媒１１の合成効率が向上したと考えられる。
【0037】
図５および図６は、第２実施例のアンモニア合成システム１００Ｂのプロセス効率ＥＰについての説明図である。第２実施例のアンモニア合成システム１００Ｂでは、実施形態のアンモニア合成システム１００における第１触媒１１および第２触媒１２としてＲｕ系触媒が採用されている。第２実施例では、ガス供給部２５からガス比Ｒｇが２．７の原料ガスが供給される場合に、分割ガスＧSPを変化させた際の各プロセス効率ＥＰを評価した。具体的には、ガス供給部２５から供給される原料ガスのうち中間生成ガスに供給される分割ガスＧSPが、Ｈ2の２０％である場合と、混合ガスの２０％である場合と、Ｎ2の２０％である場合と、分割ガスＧSP自体がない場合との４種類のプロセス効率ＥＰについて評価した。なお、第１実施例と同じように、４種類のいずれの場合でも、アンモニア合成システム１００Ｂに供給される原料ガスの総流量は同じである。図５には、図３に対応する第２実施例のプロセス効率ＥＰの棒グラフが示されている。図６には、図４に対応する第２実施例の表が示されている。第２実施例の分割ガスＧSPは、第１実施例と同じように、加熱器９３により１５０℃まで加熱される。
【0038】
図５および図６に示されるように、中間生成ガスに分割ガスＧSPが供給された３種類のプロセス効率ＥＰは、分割ガスＧSPがない場合のプロセス効率ＥＰ（５８．３５）よりも高くなった。分割ガスＧSPが供給された３種類のプロセス効率ＥＰのうち、Ｈ2が分割ガスＧSPとして供給された場合のプロセス効率ＥＰは、５８．８６であり、最も高い。この場合の第２触媒１２に供給されるガスのガス比Ｒｇは、約１．６０であり、他の３種類のガス比とほぼ同じである。一方で、第１触媒１１に供給されるガスのガス比Ｒｇは、１．６３であり、他の３種類のガス比Ｒｇよりも低い。図２を参照すると、Ｒｕ系触媒の触媒活性のピークは、ガス比Ｒｇが約１．１のときである。そのため、分割ガスＧSPとしてＮ2が供給された場合のガス比Ｒｇは、他の場合よりもガス比Ｒｇが１．１に近く、第１触媒１１の合成効率が向上したと考えられる。
【0039】
以上説明したように、本実施形態のアンモニア合成システム１００では、直列に配列された第１触媒１１および第２触媒１２を収容する反応器１０へと、ガス供給部２５からアンモニアの原料であるＮ2とＨ2とが供給される。分割制御部３０により、ガス分割器２０を介して、ガス供給部２５から、第１触媒１１と第２触媒１２との間で得られた中間生成ガスに対して、分割ガスＧSPが供給される。原料ガスから供給される一部のガスが分割ガスＧSPとして中間生成ガスに供給されることにより、第１触媒１１に供給されるガスのガス組成と、第２触媒１２に供給される中間生成ガスのガス組成とが制御される。各触媒１１，１２に供給されるガス比Ｒｇが、第１触媒１１および第２触媒１２の種類に応じて、各触媒１１，１２の能力を発揮できるガス比に調整されることにより、図３ないし図６に示されるように、アンモニア合成システム１００Ａ，１００Ｂのプロセス効率ＥＰが向上する。すなわち、アンモニア合成システム１００によれば、Ｈ2とＮ2とからＮＨ3を合成する反応器１０の合成能力を向上させることができる。また、各触媒１１，１２の劣化により、各触媒１１，１２の合成能力を発揮させるための最適なガス比Ｒｇが変化した場合であっても、分割ガスＧSPが調整されて各触媒１１，１２に供給されるガスのガス比Ｒｇが制御されることにより、各触媒１１，１２の合成能力が向上する。
【0040】
また、本実施形態のアンモニア合成システム１００では、ガス供給部２５から中間生成ガスに供給される分割ガスＧSPは、Ｎ2である。中間生成ガスに供給される分割ガスＧSPがＮ2とＨ2とを含む混合ガスでないため、分割制御部３０は、中間生成ガスのガス組成を調整しやすい。
【0041】
また、本実施形態のアンモニア合成システム１００は、中間生成ガスのガス組成等を検出するガスセンサ６０を備えている。分割制御部３０は、検出されたガス組成を用いて、中間生成ガスに供給するＮ2の流量を制御する。この結果、中間生成ガスのガス組成がより正確に調整され、各触媒１１，１２の合成能力が向上する。
【0042】
また、第１実施例のアンモニア合成システム１００Ａでは、第１触媒１１がＦｅ系触媒であり、第２触媒１２がＦｅ系触媒とは異なるＲｕ系触媒である。第１触媒１１と第２触媒１２とを形成する触媒の種類が異なれば、各触媒１１，１２の合成能力を発揮させるための最適なガス比Ｒｇも異なる。すなわち、第１実施例のアンモニア合成システム１００Ａでは、第１触媒１１と第２触媒１２とが同じ種類の触媒により形成されたシステムよりも、各触媒１１，１２に対する最適なガス比Ｒｇが異なる。そのため、分割ガスＧSPの種類や流量制御に応じて各触媒１１，１２が異なるように選択されることで、反応器１０としての合成能力が向上する。
【0043】
また、本実施形態のアンモニア合成システム１００では、加熱器９３が、反応器１０内の中間生成ガスに供給される分割ガスＧSPを加熱する。これにより、中間生成ガスの温度が適切ではなく、第２触媒１２のアンモニア合成が平衡に到達することが抑制される。すなわち、本実施形態のアンモニア合成システム１００では、中間生成ガスのガス組成が調整されることに加えて、分割ガスＧSPの温度が調整されることによって中間生成ガスの温度が調整される。これにより、第２触媒１２のアンモニア合成が平衡に到達することを抑制し、第２触媒１２での合成能力をさらに向上させることができる。
【0044】
図７は、第３実施例のアンモニア合成システム１００Ｃの概略ブロック図である。第３実施例のアンモニア合成システム１００Ｃは、図１に図示したアンモニア合成システム１００と比べて、主に、熱交換器９１を備えていない点と、反応器１０とは異なる反応器１０ｃを備えている点と、が異なる。
【0045】
図８，９は、反応器１０ｃの内部構造を示した断面図である。図８には、相互に直交するＸＹＺ軸が図示されている。このＸＹＺ軸は、図８以降の各図においても共通する。図８に示す断面は、反応器１０ｃのＸＺ断面にあたる。図９（Ａ）（Ｂ）に示す断面は、それぞれ図８に示すＦ９Ａ―Ｆ９Ａ断面およびＦ９Ｂ―Ｆ９Ｂ断面における反応器１０ｃのＹＺ断面にあたる。図８，９に示された各矢印は、反応器１０ｃ内におけるガスの流れを示している。
【0046】
図８に示すように、反応器１０ｃは、触媒群である第１触媒１１および第２触媒１２を収容する。第１触媒１１および第２触媒１２は、直列に配列された状態で反応器１０ｃ内に収容されている。反応器１０ｃは、図８に示すように、内側配管１３と、外側配管１５と、を有する。内側配管１３は、円筒形状を成し、内部に触媒群を収容する。詳細には、内側配管１３のうち－Ｘ軸方向側の部分である第１収容部分１３Ｌにより第１触媒１１は収容されているとともに、＋Ｘ軸方向側の部分である第２収容部分１３Ｒにより第２触媒１２は収容されている。内側配管を覆う外側配管１５は、半球部分１５Ｌ，１５Ｒと、円筒部分１５Ｍと、から構成されている。半球部分１５Ｌ，１５Ｒは、それぞれ－Ｘ軸方向側、＋Ｘ軸方向側から円筒部分１５Ｍに接続している。円筒部分１５Ｍは、内側配管１３を覆う。円筒部分１５Ｍには、第１収容部分１３Ｌに対向する第１対向部分１５ＭＬと、第２収容部分１３Ｒに対向する第２対向部分１５ＭＲと、が含まれる。反応器１０ｃにおいて、内側配管１３と外側配管１５との間の空間は、熱交換流路ＨＦ１にあたる。すなわち、反応器１０ｃは、熱交換流路ＨＦ１を内部に有する。
【0047】
供給配管１６は、第２混合器７２（図７参照）と反応器１０ｃとを接続し、第２混合器７２から原料ガスを内側配管１３と外側配管１５との間に供給する。原料ガスを加熱する加熱器９４（図７参照）は、供給配管１６に設けられている。第３実施例では、供給配管１６は、第２対向部分１５ＭＲのうち＋Ｘ軸方向側の端部から、内側配管１３と外側配管１５との間に原料ガスを供給する。
【0048】
供給配管１６から供給された原料ガスは、熱交換流路ＨＦ１を流通する。熱交換流路ＨＦ１は、触媒群による反応に用いられる原料ガスを触媒群と反応させず、かつ、触媒群との間で熱交換しつつ触媒群へと供給する流路である。換言すれば、原料ガスは、熱交換流路ＨＦ１を介して、内側配管１３により隔てられた触媒群の周囲に原料ガスを流通させて触媒群と原料ガスとの間で熱交換を行ったのち、その原料ガスを内側配管１３において直列に配列された触媒群のうち一方の端に配置されている第１触媒１１へと供給される。例えば、触媒群のうち第２触媒１２と原料ガスとの熱交換は、図９（Ａ）に示すように、第２収容部分１３Ｒにより隔てられた第２触媒１２の周囲に原料ガスを流通させることによって行われる。第１触媒１１と原料ガスとの熱交換についても同様である。このように、反応器１０ｃにおいて、原料ガスは、熱交換流路ＨＦ１のうち第１収容部分１３Ｌおよび第２収容部分１３Ｒと、第１対向部分１５ＭＬおよび第２対向部分１５ＭＲとによって画定された部分を流通したのち、半球部分１５Ｌによって画定された部分を流通して、第１触媒１１に供給される。なお、熱交換流路ＨＦ１のうち第２収容部分１３Ｒの＋Ｘ軸方向側の端部と第２対向部分１５ＭＲの＋Ｘ軸方向側の端部とは、ＹＺ平面に沿って伸びた接続壁１４で接続されていることにより、閉塞されている。
【0049】
第１触媒１１に供給された原料ガスは、アンモニアの合成反応に供されながら第１触媒１１を通過して、中間生成ガスとして空間ＳＰに流入する。空間ＳＰに流入した中間生成ガスに対しては、ガス分割器２０（図７参照）から分割ガスＧSPが供給配管１７を介して供給される（図９（Ｂ）参照）。供給配管１７は、ガス分割器２０と反応器１０ｃとを接続し、ガス分割器２０から原料ガスを空間ＳＰに供給する。分割ガスＧSPを加熱する加熱器９３（図７参照）は、供給配管１７に設けられている。中間生成ガスは分割ガスＧSPと混合されたのち、アンモニアの合成反応に供されながら第２触媒１２を通過して、反応後ガスとして反応器１０ｃから排出配管１８を介して排出される。排出配管１８は、半球部分１５Ｒと冷却器９２（図７参照）とを接続し、反応器１０ｃから冷却器９２に向けて反応後ガスを排出する。
【0050】
アンモニアの合成反応は発熱反応であることから、触媒群を構成する触媒の各々の温度は高くなる傾向にある。第３実施例のアンモニア合成システム１００Ｃによれば、そのような触媒群との熱交換により原料ガスを昇温してから、その原料ガスを触媒群によるアンモニアの合成反応に用いることができる。したがって、触媒群に供給される原料ガスの温度が低いことによって合成反応における反応速度が小さくなるのを抑制することができる。また、合成反応により発生した熱を原料ガスの昇温に再利用していることから、アンモニア合成におけるプロセス効率を向上させることができる。特に、第１触媒１１や第２触媒１２におけるＦｅやＲｕ等の担持量が比較的多いことにより、アンモニアの合成反応に伴う発熱で多くの熱量が発生しやすい場合には、その熱量を再利用できることから、第３実施例のアンモニア合成システム１００Ｃで示した構造は有効である。
【0051】
また、第３実施例のアンモニア合成システム１００Ｃでは、具体的に、原料ガスは、熱交換流路ＨＦ１を流通する間に内側配管１３により隔てられた触媒群との熱交換により昇温されてから、第１触媒１１へ供給されて、アンモニアの合成反応に用いられる。このような構成により、合成反応における反応速度が小さくなるのを抑制し、アンモニア合成におけるプロセス効率を向上させている。
【0052】
図１０は、第４実施例のアンモニア合成システム１００Ｄの概略ブロック図である。第４実施例のアンモニア合成システム１００Ｄは、図７に図示したアンモニア合成システム１００Ｃと比べて、主に、反応器１０ｃとは異なる反応器１０ｄを備えている点が異なる。反応器１０ｄは、熱交換流路ＨＦ１とは異なる構造の熱交換流路ＨＦ２（不図示）を内部に有する。なお、熱交換流路ＨＦ２は、触媒群による反応に用いられる原料ガスを触媒群と反応させず、かつ、触媒群との間で熱交換しつつ触媒群へと供給する流路であるとともに、内側配管１３と外側配管１５との間の空間であることは、熱交換流路ＨＦ１と同様である。後述する図１１～１４に示される流路ＨＦａ，ＨＦｂ，ＨＦｃは、熱交換流路ＨＦ２の一部である。
【0053】
図１１～１３は、反応器１０ｄの内部構造を示した説明図である。図１１には、反応器１０ｄのＸＺ断面が示されている。詳細には、図１１には、反応器１０ｄのうち後述する第２供給配管１６Ｒおよび供給配管１７を通るＸＺ断面が示されている。図１２（Ａ）（Ｂ）（Ｃ）には、それぞれ図１１に示すＦ１２Ａ―Ｆ１２Ａ断面、Ｆ１２Ｂ―Ｆ１２Ｂ断面およびＦ１２Ｃ―Ｆ１２Ｃ断面における反応器１０ｄのＹＺ断面が示されている。図１３には、＋Ｚ軸方向側から透過視した反応器１０ｄの内部構造が示されている。図１１～１３（図１２（Ｃ）を除く）に示された各矢印は、反応器１０ｄのうち後述する第２経路を流通するガスの向きを示している。なお、図１２（Ｂ）に示された矢印は、－Ｘ軸方向側（図面手前側）に流通するガスの向きを示している。
【0054】
反応器１０ｄは、図１１に示すように、第１供給配管１６Ｌと、第２供給配管１６Ｒと、第１排出配管１８Ｌと、第２排出配管１８Ｒと、を備えている。第１供給配管１６Ｌおよび第２供給配管１６Ｒの各々は、第２混合器７２（図１０参照）と反応器１０ｄとを接続している。詳細には、第２混合器７２（図１０参照）に接続している１本の配管から分岐した第１供給配管１６Ｌおよび第２供給配管１６Ｒの各々が、反応器１０ｄに接続している。この１本の配管に対して、原料ガスを加熱する加熱器９４（図１０参照）は設けられている。第１供給配管１６Ｌは、熱交換流路ＨＦ２のうち第１触媒１１の側の部分に接続され、原料ガスを熱交換流路ＨＦ２（不図示）に供給する。詳細には、第１供給配管１６Ｌは、第１対向部分１５ＭＬのうち－Ｘ軸方向側の端部に接続されている。第２供給配管１６Ｒは、熱交換流路ＨＦ２のうち第２触媒１２の側の部分に接続され、原料ガスを熱交換流路ＨＦ２に供給する。詳細には、第２供給配管１６Ｒは、第２対向部分１５ＭＲのうち＋Ｘ軸方向側の端部に接続され、原料ガスを後述の流路ＨＦａに供給する。
【0055】
第１排出配管１８Ｌは、第２触媒１２から第１触媒１１へ向かう方向（図１１では－Ｘ軸方向）の側の外側配管１５の部分（半球部分１５Ｌ）に接続され、触媒群による反応を経た反応後ガスを反応器１０ｄの外部に排出する。第２排出配管１８Ｒは、第１触媒１１から第２触媒１２へ向かう方向（図１１では＋Ｘ軸方向）の側の外側配管１５の部分（半球部分１５Ｒ）に接続され、触媒群による反応を経た反応後ガスを反応器１０ｄの外部に排出する。第１排出配管１８Ｌおよび第２排出配管１８Ｒの各々は、半球部分１５Ｌ，１５Ｒと冷却器９２（図１０参照）とを接続し、反応器１０ｄから冷却器９２に向けて反応後ガスを排出する。
【0056】
第１供給配管１６Ｌ、第２供給配管１６Ｒ、第１排出配管１８Ｌおよび第２排出配管１８Ｒには、それぞれ弁Ｂ１，弁Ａ１，弁Ｂ２，弁Ａ２が設けられている。弁Ｂ１，弁Ａ１，弁Ｂ２，弁Ａ２は、それら弁が設けられた配管内の気体の流通を遮断可能な遮断弁である。
【0057】
反応器１０ｄにおいて、原料ガスが熱交換流路ＨＦ２に供給されたのち反応後ガスとして反応器１０ｄの外部に排出される経路には、第１経路と第２経路とが含まれる。第２経路は、弁Ａ１および弁Ａ２が開弁し、且つ、弁Ｂ１および弁Ｂ２が閉弁している場合にガスが流通する経路である。上述したように、図１１～１３（図１２（Ｃ）を除く）に示された各矢印は、第２経路を流通するガスの向きを示している。図１１に示されるように、第２経路は、原料ガスが第２供給配管１６Ｒから熱交換流路ＨＦ２（後述する流路ＨＦａ，ＨＦｂ，ＨＦｃを含む）を介して第１触媒１１へ供給されたのち第２触媒１２を経て反応後ガスとして第２排出配管１８Ｒから排出される経路である。
【0058】
図１４は、反応器１０ｄの一部を透過視した斜視図が示されている。図１４に示す反応器１０ｄの一部とは、図１１に示した反応器１０ｄから半球部分１５Ｌ，Ｒおよび第１，２排出配管１８Ｌ，Ｒを除いた部分のことである。図１４では、反応器１０ｄ内における第２経路の配置を見やすくするために、第１経路の配置部分にはハッチングを施すとともに透過視された反応器１０ｄの内部構造の一部のみを図示している。
【0059】
第２経路を介して原料ガスが第２供給配管１６Ｒから第１触媒１１に到る過程を詳細に説明する。この過程において、原料ガスは、熱交換流路ＨＦ２のうち、流路ＨＦａ，ＨＦｂ，ＨＦｃを流通する。流路ＨＦａは、図１１，１２（Ａ），１３，１４に示すように、第２収容部分１３Ｒおよび第２対向部分１５ＭＲによって画定され、第２触媒１２の周囲を囲む円筒形状の流路である。流路ＨＦｂは、図１１，１２（Ｂ），１３，１４に示すように、主に第１収容部分１３Ｌおよび第１対向部分１５ＭＬによって画定され、第１触媒１１の＋Ｚ軸方向側においてＸ軸方向に沿って伸びる細筒形状の流路である。流路ＨＦｂを画定する構造には、第１収容部分１３Ｌおよび第１対向部分１５ＭＬの他に、図１２（Ｂ），１３，１４に示すように、第１収容部分１３Ｌと第１対向部分１５ＭＬとの間を接続している接続壁１４Ｃ，１４ＣＢが含まれる。図１３，１４に示すように、接続壁１４Ｃは、内側配管１３のＸ軸方向における全体にわたって外側配管１５と接続しており、接続壁１４ＣＢは、内側配管１３のうちＸ軸方向における中央から－Ｘ軸方向側にわたって外側配管１５と接続している。流路ＨＦｃは、図１１，１３に示すように、半球部分１５Ｌによって画定された半球形状の流路である。第２経路において、第２供給配管１６Ｒから送られてきた原料ガスは、流路ＨＦａ，ＨＦｂ，ＨＦｃを経由して、第１触媒１１に到る。
【0060】
図１１に示すように、第１触媒１１に供給された原料ガスは、第３実施例と同様に、アンモニアの合成反応に供されながら第１触媒１１を通過して、中間生成ガスとして空間ＳＰに流入する。空間ＳＰに流入した中間生成ガスに対しては、ガス分割器２０（図７参照）から分割ガスＧSPが供給配管１７を介して供給される。第４実施例においては、分割ガスＧSPは、図１２（Ｃ）に示すように、供給配管１７から空間ＳＰの周囲を囲む円筒形状の流路ＳＦを経由して空間ＳＰに供給される。空間ＳＰにおいて、中間生成ガスは分割ガスＧSPと混合されたのち、アンモニアの合成反応に供されながら第２触媒１２を通過して、反応後ガスとして反応器１０ｄから第２排出配管１８Ｒを介して排出される。
【0061】
一方、第１経路は、弁Ａ１および弁Ａ２が閉弁し、且つ、弁Ｂ１および弁Ｂ２が開弁している場合にガスが流通する経路である。第１経路は、反応器１０ｄにおいて第２経路と対称的に配置され（図１３や図１４のハッチングを施された部分を参照）、原料ガスが第１供給配管１６Ｌから熱交換流路ＨＦ２を介して第２触媒１２へ供給されたのち第１触媒１１を経て反応後ガスとして第１排出配管１８Ｌから排出される経路である。第１経路を介して原料ガスが第１供給配管１６Ｌから第２触媒１２に到る際には、熱交換流路ＨＦ２のうち、第１触媒１１の周囲を囲む円筒形状の流路（第２経路に含まれる流路ＨＦａに相当）、第２触媒１２の＋Ｚ軸方向側においてＸ軸方向に沿って伸びる細筒形状の流路（第２経路に含まれる流路ＨＦｂに相当）、半球部分１５Ｒによって画定された半球形状の流路（第２経路に含まれる流路ＨＦｃに相当）を経由する。上述したように、弁Ｂ１，弁Ａ１，弁Ｂ２，弁Ａ２の開閉状態に応じて、原料ガスが熱交換流路ＨＦ２に供給されたのち反応後ガスとして反応器１０ｄの外部に排出される経路は、第１経路と第２経路との間で切り替えられることから、弁Ｂ１，弁Ａ１，弁Ｂ２，弁Ａ２はそれぞれ経路切替部にあたる。
【0062】
第１経路と第２経路との経路切替は、図示しない経路制御部によって制御される。経路制御部は、第１触媒１１および第２触媒１２を通過した直後のガス温度である出ガス温度および経路切替後の経過時間に基づいて、経路切替を指示する。例えば、第１触媒１１の出ガス温度と第２触媒１２の出ガス温度との温度差が５０℃以上であり、且つ、最後に経路切替を実行してから３０分以上経過していることを契機として、経路切替を再実行する。温度差が５０℃以上であるということは、例えば、第２経路による第１触媒１１への原料ガス供給が継続して、第２触媒１２よりも上流側の第１触媒１１において多くのアンモニアが合成されることにより、第１触媒１１の方が第２触媒１２よりも大きい昇温速度で昇温されて高温になったことを示している。温度差が５０℃以上より更に大きくなると、第１触媒１１において高温時の平衡的制約によりアンモニアの合成反応が阻害される可能性が高まることから、原料ガス供給を行う方向を第１経路に切り替えるのが好ましい。なお、温度差の基準とするガスの温度は、出ガス温度ではなく、第１触媒１１および第２触媒１２の内部温度であってもよい。
【0063】
上述したように、第１触媒１１と第２触媒１２とのうち第１触媒１１を上流側としてアンモニア合成を継続した場合（第２経路を介した触媒群への原料ガス供給を継続した場合）、第２触媒１２よりも第１触媒１１において多くのアンモニアが合成されることから、第１触媒１１の方が第２触媒１２よりも大きい昇温速度で昇温されて高温になる。その結果、アンモニアの合成反応は高温時に平衡的制約を受けることから、第１触媒１１によるアンモニアの合成反応が阻害される可能性が高まる。一方、第４実施例のアンモニア合成システム１００Ｄによれば、アンモニア合成を実行する際の経路を第１経路と第２経路との間で切り替え可能であることから、定期的に第１経路と第２経路とを切り替えて、第１触媒１１と第２触媒１２とのうち上流側に配置される触媒を入れ替えることによって、一方の触媒におけるアンモニアの合成反応の進行が高温時の平衡的制約により阻害されるのを抑制することができる。その結果、アンモニア合成システム１００Ｄにおいて、アンモニア合成におけるプロセス効率を向上させることができる。特に、第１触媒１１や第２触媒１２におけるＦｅやＲｕ等の担持量が比較的多いことにより、アンモニアの合成反応に伴う発熱で多くの熱量が発生しやすい場合には、第４実施例のアンモニア合成システム１００Ｄで示した経路の切り替えは有効である。また、合成反応により発生した熱を原料ガスの昇温に再利用していることから、このような観点からも、アンモニア合成におけるプロセス効率を向上させることができる。また、原料ガスは、熱交換流路ＨＦ２を流通する間に触媒群との熱交換により昇温されてから、触媒群によるアンモニアの合成反応に用いられるため、触媒群に供給される原料ガスの温度が低いことによって合成反応における反応速度が小さくなるのを抑制することもできる。
【0064】
図１６は、第５実施例のアンモニア合成システム１００Ｅの概略ブロック図である。第５実施例のアンモニア合成システム１００Ｅは、図７に図示した第３実施例のアンモニア合成システム１００Ｃと比べて、主に、ガス分割器９５および分割制御部９６を備えている点と、反応器１０ｃとは異なる反応器１０ｅを備えている点が異なる。反応器１０ｅは、熱交換流路ＨＦ１，２とは異なる構造の熱交換流路ＨＦ３（不図示）を内部に有する。なお、熱交換流路ＨＦ３は、熱交換流路ＨＦ１，２と同様に、触媒群による反応に用いられる原料ガスを触媒群と反応させず、かつ、触媒群との間で熱交換しつつ触媒群へと供給する流路である。後述する図１７に示される第１熱交換区間ＥＸ１，第２熱交換区間ＥＸ２，最下流区間ＥＸＴは、それぞれ熱交換流路ＨＦ３の一部である。
【0065】
図１７は、反応器１０ｅの内部構造を示した説明図である。図１７には、反応器１０ｅのＸＺ断面が示されている。図１８（Ａ）～（Ｄ）には、それぞれ図１７に示すＦ１８Ａ～Ｄ―Ｆ１８Ａ～Ｄ断面における反応器１０ｅのＹＺ断面が示されている。図１８の右下に図示されたＸＹＺ軸は、図１８（Ａ）～（Ｄ）の各図において共有されている。図１７，１８に示された各矢印は、反応器１０ｅ内におけるガスの流れを示している。
【0066】
図１７に示すように、反応器１０ｅは、第３，４実施例の反応器１０ｃ、ｄと同様に（図８，１１参照）、内側配管１３と、外側配管１５と、を有するとともに、触媒群である第１触媒１１および第２触媒１２を収容する。すなわち、第５実施例の触媒群には、第１触媒１１と第２触媒１２とが含まれる。第１触媒１１および第２触媒１２は、上述の実施例と同様に、直列に配列された状態で反応器１０ｅ内に収容されているが、本実施例では、第１触媒１１は、内側配管１３のうち第２収容部分１３Ｒに収容されているとともに、第２触媒１２は、内側配管１３のうち第１収容部分１３Ｌに収容されている。
【0067】
反応器１０ｅにおいて、内側配管１３と外側配管１５との間の空間は、熱交換流路ＨＦ３にあたる。すなわち、反応器１０ｅは、熱交換流路ＨＦ３を内部に有する。熱交換流路ＨＦ３は、触媒群との間で熱交換が可能な２つの熱交換区間として、図１７に示すように、第１熱交換区間ＥＸ１と、第２熱交換区間ＥＸ２と、を有する。
【0068】
第１熱交換区間ＥＸ１は、２つの熱交換区間のうち最も上流側に配置されて第１触媒１１との間で熱交換が可能な区間である。第１熱交換区間ＥＸ１は、第２収容部分１３Ｒと、第２対向部分１５ＭＲとによって画定された区間である。一方、第２熱交換区間ＥＸ２は、２つの熱交換区間のうち上流側から下流側へ向かう方向において第１熱交換区間ＥＸ１の次に配置されて第２触媒１２との間で熱交換が可能な区間である。第２熱交換区間ＥＸ２は、第１収容部分１３Ｌと、第１対向部分１５ＭＬとによって画定された区間である。
【0069】
また、反応器１０ｅは、図１７に示すように、第１導入配管１６ｅ１と、第２導入配管１６ｅ２と、下流側導入配管１６ｅＴと、を備えている。第１導入配管１６ｅ１、第２導入配管１６ｅ２および下流側導入配管１６ｅＴの各々は、ガス分割器９５（図１６参照）と反応器１０ｅとを接続している。詳細には、ガス分割器９５（図１６参照）に接続している１本の配管から分岐した第１導入配管１６ｅ１、第２導入配管１６ｅ２および下流側導入配管１６ｅＴの各々が、反応器１０ｅに接続している。第１導入配管１６ｅ１、第２導入配管１６ｅ２および下流側導入配管１６ｅＴの各々は、ガス分割器９５から供給される原料ガスを、反応器１０ｅ内に導入する配管である。
【0070】
第１導入配管１６ｅ１は、図１７に示すように、第２対向部分１５ＭＲのうち＋Ｘ軸方向側の端部に接続され、原料ガスを第１熱交換区間ＥＸ１に導入する。第１導入配管１６ｅ１から導入された原料ガスは、図１７，図１８（Ａ）に示すように、第２収容部分１３Ｒの周囲を流通しつつ－Ｘ軸方向側に向かう（第１熱交換区間ＥＸ１内を流通する）際に、第１触媒１１と熱交換を行う。なお、本実施例においても、図１７に示すように、第２収容部分１３Ｒの＋Ｘ軸方向側の端部と第２対向部分１５ＭＲの＋Ｘ軸方向側の端部とは、ＹＺ平面に沿って伸びた接続壁１４で接続されていることにより、閉塞されている。
【0071】
第２導入配管１６ｅ２は、円筒部分１５ＭのうちＸ軸方向における中央付近に接続され、第１熱交換区間ＥＸ１よりも下流側から原料ガスを第２熱交換区間ＥＸ２に導入する。第２導入配管１６ｅ２から導入された原料ガスは、図１７，図１８（Ｂ）に示すように、内側配管１３（のうちＸ軸方向における中央付近）の周囲を流通しつつ－Ｘ軸方向側に向かう（第２熱交換区間ＥＸ２内を流通する）際に、第２触媒１２と熱交換を行う。
【0072】
下流側導入配管１６ｅＴは、第１対向部分１５ＭＬのうち－Ｘ軸方向側の端部に接続され、第２熱交換区間ＥＸ２よりも下流側から原料ガスを熱交換流路ＨＦ３に導入する。下流側導入配管１６ｅＴから導入された原料ガスは、図１７，図１８（Ｄ）に示すように、第１収容部分１３Ｌの周囲を流通しつつ最下流区間ＥＸＴ（半球部分１５Ｌによって画定された区間）に向かう。
【0073】
ガス分割器９５は、加熱器９４によって加熱された原料ガスの流量を調整して、第１導入配管１６ｅ１、第２導入配管１６ｅ２および下流側導入配管１６ｅＴの各々に供給するマスフローコントローラ（Mass Flow Controller）である。分割制御部９６は、図示しない温度センサによって取得される第１触媒１１の温度および第２触媒１２の温度を用いて、ガス分割器９５を制御する。分割制御部９６による具体的な制御は後述する。ガス分割器９５と分割制御部９６とは、流量調整部に相当する。ここでいう流量調整部は、第１導入配管１６ｅ１から導入される原料ガスの流量と、第２導入配管１６ｅ２から導入される原料ガスの流量と、下流側導入配管１６ｅＴから導入される原料ガスの流量と、を調整する機能を備えた構成のことである。
【0074】
第１触媒１１の温度が目標温度（予め設定された所望の温度）よりも高い場合、分割制御部９６は、第１導入配管１６ｅ１から導入される原料ガスの流量（第１導入量）を増やすようガス分割器９５を制御する。また、このとき、分割制御部９６は、第２導入配管１６ｅ２から導入される原料ガスの流量（第２導入量）と下流側導入配管１６ｅＴから導入される原料ガスの流量（下流側導入量）とのうち少なくとも一方を減らすようガス分割器９５を制御する。一方、第１触媒１１の温度が目標温度よりも低い場合、分割制御部９６は、第１導入量を減らしつつ、第２導入量と下流側導入量とのうち少なくとも一方を増やすようガス分割器９５を制御する。
【0075】
第２触媒１２の温度が目標温度よりも高い場合、分割制御部９６は、第２導入量を増やしつつ、第１導入量と下流側導入量とのうち少なくとも一方を減らすようガス分割器９５を制御する。一方、第２触媒１２の温度が目標温度よりも低い場合、分割制御部９６は、第２導入量を減らしつつ、第１導入量と下流側導入量とのうち少なくとも一方を増やすようガス分割器９５を制御する。上述してきた、第１触媒１１の温度に応じた第１導入量の増減およびそれに伴う第２導入量と下流側導入量とのうちの少なくとも一方の増減と、第２触媒１２の温度に応じた第２導入量の増減およびそれに伴う第１導入量と下流側導入量とのうちの少なくとも一方の増減と、は、並行して実行されてもよい。
【0076】
第１導入配管１６ｅ１、第２導入配管１６ｅ２および下流側導入配管１６ｅＴから反応器１０ｅ内に導入された原料ガスは、最下流区間ＥＸＴに到達したのち、アンモニアの合成反応に供されながら第２触媒１２を通過して、中間生成ガスとして空間ＳＰに流入する。空間ＳＰに流入した中間生成ガスに対しては、ガス分割器２０（図１６参照）から分割ガスＧSPが供給配管１７を介して供給される（図１８（Ｃ）参照）。中間生成ガスは分割ガスＧSPと混合されたのち、アンモニアの合成反応に供されながら第１触媒１１を通過して、反応後ガスとして反応器１０ｅから排出配管１８を介して排出される。排出配管１８は、半球部分１５Ｒと冷却器９２（図１６参照）とを接続し、反応器１０ｅから冷却器９２に向けて反応後ガスを排出する。
【0077】
以上説明した第５実施例のアンモニア合成システム１００Ｅによれば、第１触媒１１の温度が目標温度よりも高い場合には、第１導入配管１６ｅ１から導入される原料ガスの流量を増やして原料ガスと第１触媒１１との熱交換を促進し、第２触媒１２の温度が目標温度よりも高い場合には、第２導入配管１６ｅ２から導入される原料ガスの流量を増やして原料ガスと第２触媒１２との熱交換を促進することによって、各触媒によるアンモニアの合成反応の進行が高温時の平衡的制約により阻害されるのを抑制することができる。また、第１触媒１１の温度が目標温度よりも低い場合には、第１導入配管１６ｅ１から導入される原料ガスの流量を減らして原料ガスと第１触媒１１との熱交換を抑制し、第２触媒１２の温度が目標温度よりも低い場合には、第２導入配管１６ｅ２から導入される原料ガスの流量を減らして原料ガスと第２触媒１２との熱交換を抑制することによって、各触媒が原料ガスとの熱交換によって降温されるのを抑制することができる。また、第５実施例のアンモニア合成システム１００Ｅでは、熱交換流路ＨＦ３のうち第２熱交換区間ＥＸ２よりも下流側に他の熱交換区間が存在しないため、下流側導入配管１６ｅＴから導入される原料ガスの流量を増やすことによって、原料ガスとの熱交換による第１，２触媒１１，１２の降温を抑制しつつ第１，２触媒１１，１２によるアンモニアの合成反応が促進されることから、各触媒の昇温を促進することもできる。このように、第１導入配管１６ｅ１、第２導入配管１６ｅ２および下流側導入配管１６ｅＴの各々から導入される原料ガスの流量を調整して第１，２触媒１１，１２の温度を調整することによって、アンモニア合成におけるプロセス効率を向上させることができる。
【0078】
図１９は、第６実施例のアンモニア合成システム１００Ｆが備える反応器１０ｆの内部構造を示した説明図である。図２０（Ａ）～（Ｄ）には、それぞれ図１９に示すＦ２０Ａ～Ｄ―Ｆ２０Ａ～Ｄ断面における反応器１０ｆのＹＺ断面が示されている。図２０の右下に図示されたＸＹＺ軸は、図２０（Ａ）～（Ｄ）の各図において共有されている。第６実施例のアンモニア合成システム１００Ｆは、図１７に図示した第５実施例のアンモニア合成システム１００Ｅと比べて、反応器１０ｅとは異なる反応器１０ｆを備えている点が異なる。反応器１０ｆは、上述の熱交換流路ＨＦ１～３とは異なる構造の熱交換流路ＨＦ４（不図示）を内部に有する。後述する図１９に示される第１熱交換区間ＥＸ１ｆ，第２熱交換区間ＥＸ２ｆ，最下流区間ＥＸＴは、それぞれ熱交換流路ＨＦ４の一部である。
【0079】
反応器１０ｆは、図１９に示すように、内側配管１３ｆと、外側配管１５と、を有する。内側配管１３ｆは、円筒形状を成し、外周面を触媒群に覆われている。詳細には、内側配管１３ｆのうち＋Ｘ軸方向側の部分である第２円筒部分１３ｆＲの外周面は第１触媒１１に覆われているとともに、－Ｘ軸方向側の部分である第１円筒部分１３ｆＬの外周面は第２触媒１２に覆われている。すなわち、第６実施例において、第１触媒１１の形状および第２触媒の形状は、環状である。
【0080】
外側配管１５は、円筒形状を成し、内側配管１３ｆを覆うとともに、内部に触媒群を収容する。詳細には、外側配管１５のうち第２対向部分１５ＭＲ（第６実施例では第２円筒部分１３ｆＲと対向）の内側に第１触媒１１は収容されているとともに、第１対向部分１５ＭＬ（第６実施例では第１円筒部分１３ｆＬと対向）の内側に第２触媒１２は収容されている。
【0081】
また、内側配管１３ｆは、内部に熱交換流路ＨＦ４の一部である、第１熱交換区間ＥＸ１ｆと、第２熱交換区間ＥＸ２ｆと、を有する。第１熱交換区間ＥＸ１ｆは、第２円筒部分１３ｆＲによって画定された区間である。一方、第２熱交換区間ＥＸ２ｆは、第１円筒部分１３ｆＬによって画定された区間である。
【0082】
また、反応器１０ｆは、図１９に示すように、第１導入配管１６ｆ１と、第２導入配管１６ｆ２と、下流側導入配管１６ｆＴと、を備えている。第１導入配管１６ｆ１は、第２円筒部分１３ｆＲのうち＋Ｘ軸方向側の端部に接続されている。第１導入配管１６ｆ１から導入された原料ガスは、図１９，図２０（Ａ）に示すように、第２円筒部分１３ｆＲの内部を－Ｘ軸方向側に向かう（第１熱交換区間ＥＸ１ｆ内を流通する）際に、第１触媒１１と熱交換を行う。
【0083】
第２導入配管１６ｆ２は、内側配管１３ｆのうちＸ軸方向における中央付近に接続されている。第２導入配管１６ｆ２から導入された原料ガスは、図１９，図２０（Ｂ）に示すように、内側配管１３ｆのうちＸ軸方向における中央付近から－Ｘ軸方向側に向かって第１円筒部分１３ｆＬの内部を流通する（第２熱交換区間ＥＸ２ｆ内を流通する）際に、第２触媒１２と熱交換を行う。
【0084】
下流側導入配管１６ｆＴは、第１円筒部分１３ｆＬのうち－Ｘ軸方向側の端部に接続されている。下流側導入配管１６ｆＴから導入された原料ガスは、図１９，図２０（Ｄ）に示すように、第１円筒部分１３ｆＬから－Ｘ軸方向に向かって流通したのち最下流区間ＥＸＴ（半球部分１５Ｌによって画定された区間）に到る。
【0085】
第１導入配管１６ｆ１、第２導入配管１６ｆ２および下流側導入配管１６ｆＴから反応器１０ｆ内に導入された原料ガスは、最下流区間ＥＸＴに到達してから、第２触媒１２、空間ＳＰ、第１触媒１１をアンモニアの合成反応に供されながら通過したのち、排出配管１８から排出される。なお、空間ＳＰを通過する際には、原料ガスは、供給配管１７を介して供給される分割ガスＧSPと混合される（図２０（Ｃ）参照）。以上説明した第６実施例のアンモニア合成システム１００Ｆによれば、第５実施例と同様の効果を奏することができる。
【0086】
図２１は、第７実施例のアンモニア合成システム１００Ｇが備える反応器１０ｇの内部構造を示した説明図である。図２２（Ａ）～（Ｅ）には、それぞれ図２１に示すＦ２２Ａ～Ｄ―Ｆ２２Ａ～Ｅ断面における反応器１０ｇのＹＺ断面が示されている。図２２の右下に図示されたＸＹＺ軸は、図２２（Ａ）～（Ｅ）の各図において共有されている。第７実施例のアンモニア合成システム１００Ｇは、図１９，２０に図示した第６実施例のアンモニア合成システム１００Ｆと比べて、反応器１０ｆとは異なる反応器１０ｇを備えている点が異なる。反応器１０ｇは、上述の熱交換流路ＨＦ１～４とは異なる構造の熱交換流路ＨＦ５（不図示）を内部に有する。後述する図２１に示される第１～４熱交換区間ＥＸ１ｇ～４ｇ，最下流区間ＥＸＴは、それぞれ熱交換流路ＨＦ５の一部である。
【0087】
反応器１０ｇは、図２１に示すように、中央配管５ｇと、内側配管１３ｇと、外側配管１５と、を有する。中央配管５ｇは、円筒形状を成し、外周面を触媒群に覆われている。詳細には、中央配管５ｇのうち－Ｘ軸方向側の部分である第１中央筒部分５ｇＬの外周面は第１触媒１１に覆われているとともに、＋Ｘ軸方向側の部分である第２中央筒部分５ｇＲの外周面は第２触媒１２に覆われている。すなわち、第７実施例において、第１触媒１１の形状および第２触媒の形状は、環状である。
【0088】
内側配管１３ｇは、円筒形状を成し、中央配管５ｇを覆うとともに、内部に触媒群を収容する。詳細には、内側配管１３ｇのうち－Ｘ軸方向側の部分である第１収容部分１３ｇＬにより第１触媒１１は収容されているとともに、＋Ｘ軸方向側の部分である第２収容部分１３ｇＲにより第２触媒１２は収容されている。外側配管１５は、円筒形状を成し、内側配管１３ｇを覆っている。
【0089】
反応器１０ｇにおいて、内側配管１３ｇと外側配管１５との間の空間は、熱交換流路ＨＦ５の一部にあたる。当該空間には、第１熱交換区間ＥＸ１ｇと、第２熱交換区間ＥＸ２ｇと、が含まれる。第１熱交換区間ＥＸ１ｇは、第１収容部分１３ｇＬと、第１対向部分１５ＭＬ（第７実施例では第１収容部分１３ｇＬと対向）とによって画定された区間である。一方、第２熱交換区間ＥＸ２は、第２収容部分１３ｇＲと、第２対向部分１５ＭＲ（第７実施例では第２収容部分１３ｇＲと対向）とによって画定された区間である。
【0090】
また、反応器１０ｇは、図２１に示すように、第１導入配管１６ｇ１と、第２導入配管１６ｇ２と、下流側導入配管１６ｇＴと、を備えている。第１導入配管１６ｇ１は、第１対向部分１５ＭＬのうち－Ｘ軸方向側の端部に接続されている。第１導入配管１６ｇ１から導入された原料ガスは、図２１，図２２（Ａ）に示すように、第１収容部分１３ｇＬの周囲を流通しつつ＋Ｘ軸方向側に向かう（第１熱交換区間ＥＸ１内を流通する）際に、第１触媒１１と熱交換を行う。なお、本実施例においては、第１収容部分１３ｇＬの－Ｘ軸方向側の端部と第１対向部分１５ＭＬの－Ｘ軸方向側の端部とは、ＹＺ平面に沿って伸びた接続壁１４ｇで接続されていることにより、閉塞されている。
【0091】
第２導入配管１６ｇ２は、外側配管１５のうちＸ軸方向における中央付近に接続されている。第２導入配管１６ｇ２から導入された原料ガスは、図２１，図２２（Ｃ）に示すように、第２収容部分１３ｇＲの周囲を流通しつつ＋Ｘ軸方向側に向かう（第２熱交換区間ＥＸ２内を流通する）際に、第２触媒１２と熱交換を行う。
【0092】
下流側導入配管１６ｇＴは、第２対向部分１５ＭＲのうち＋Ｘ軸方向側の端部に接続されている。下流側導入配管１６ｇＴから導入された原料ガスは、図２１，図２２（Ｄ）に示すように、第２対向部分１５ＭＲから＋Ｘ軸方向および－Ｚ軸方向に向かう。
【0093】
また、中央配管５ｇは、内部に熱交換流路ＨＦ５の一部である、第３熱交換区間ＥＸ３ｇと、第４熱交換区間ＥＸ４ｇと、を有する。第３熱交換区間ＥＸ３ｇは、第２中央筒部分５ｇＲによって画定された区間である。すなわち、第３熱交換区間ＥＸ３ｇは、第２触媒１２に覆われていることから、第２触媒１２との間で熱交換が可能な区間である。一方、第４熱交換区間ＥＸ４ｇは、第１中央筒部分５ｇＬによって画定された区間である。すなわち、第４熱交換区間ＥＸ４ｇは、第１触媒１１に覆われていることから、第１触媒１１との間で熱交換が可能な区間である。すなわち、反応器１０ｇは、４つの熱交換区間を有することから、第１熱交換区間ＥＸ１ｇは、４つの熱交換区間のうち最も上流側に配置された熱交換区間であり、第２熱交換区間ＥＸ２ｇは、４つの熱交換区間のうち上流側から下流側に向かう方向において第１熱交換区間ＥＸ１ｇの次に配置された熱交換区間である。
【0094】
【0095】
第１導入配管１６ｇ１、第２導入配管１６ｇ２および下流側導入配管１６ｇＴから反応器１０ｇ内に導入された原料ガスは、接続区間ＣＮ、第３熱交換区間ＥＸ３ｇおよび第４熱交換区間ＥＸ４ｇを経由して、最下流区間ＥＸＴに到達する。さらに、原料ガスは、第１触媒１１、空間ＳＰ、第２触媒１２をアンモニアの合成反応に供されながら通過したのち、排出配管１８から排出される。なお、空間ＳＰを通過する際には、原料ガスは、供給配管１７を介して供給される分割ガスＧSPと混合される（図２２（Ｂ）参照）。
【0096】
以上説明した第７実施例のアンモニア合成システム１００Ｇによれば、第５，６実施例と同様の効果を奏することができる。また、第７実施例のアンモニア合成システム１００Ｇにおいて、原料ガスは、第１，２熱交換区間ＥＸ１ｇ，２ｇを流通して第１，２触媒１１，１２と熱交換したのち、第３，４熱交換区間ＥＸ３ｇ，４ｇを流通して第１，２触媒１１，１２と再度熱交換することができる。したがって、原料ガスは、４つの熱交換区間を流通する間に触媒群との熱交換により昇温されてから、触媒群によるアンモニアの合成反応に用いられるため、触媒群に供給される原料ガスの温度が低いことによって合成反応における反応速度が小さくなるのをより一層抑制することもできる。
【0097】
図２３は、第８実施例のアンモニア合成システム１００Ｈが備える反応器１０ｈの内部構造を示した説明図である。図２４（Ａ）～（Ｅ）には、それぞれ図２３に示すＦ２４Ａ～Ｅ―Ｆ２２Ａ～Ｅ断面における反応器１０ｈのＹＺ断面が示されている。図２４の右下に図示されたＸＹＺ軸は、図２４（Ａ）～（Ｅ）の各図において共有されている。第８実施例のアンモニア合成システム１００Ｈは、図２１，２２に図示した第７実施例のアンモニア合成システム１００Ｇと比べて、反応器１０ｇとは異なる反応器１０ｈを備えている点が異なる。反応器１０ｈは、上述の熱交換流路ＨＦ１～５とは異なる構造の熱交換流路ＨＦ６（不図示）を内部に有する。後述する図２３に示される第１～４熱交換区間ＥＸ１ｆ～４ｆ，最下流区間ＥＸＴは、それぞれ熱交換流路ＨＦ６の一部である。
【0098】
反応器１０ｈは、第７実施例の反応器１０ｇと同様に（図２１参照）、中央配管５ｇと、内側配管１３ｇと、外側配管１５と、を有する。また、反応器１０ｈについて、第１触媒１１の形状および第２触媒の形状が環状であること、第１触媒１１が第１中央筒部分５ｇＬの外周面を覆うとともに第１収容部分１３ｇＬに収容されていること、および、第２触媒１２が第２中央筒部分５ｇＲの外周面を覆うとともに第２収容部分１３ｇＲに収容されていること、も第７実施例の反応器１０ｇと同様である（図２１参照）。
【0099】
反応器１０ｈにおいて、中央配管５ｇは、内部に熱交換流路ＨＦ６の一部である、第１熱交換区間ＥＸ１ｈと、第２熱交換区間ＥＸ２ｈと、を有する。第１熱交換区間ＥＸ１ｈは、第１中央筒部分５ｇＬによって画定された区間である。すなわち、第１熱交換区間ＥＸ１ｈは、第１触媒１１に覆われていることから、第１触媒１１との間で熱交換が可能な区間である。一方、第２熱交換区間ＥＸ２ｈは、第２中央筒部分５ｇＲによって画定された区間である。すなわち、第２熱交換区間ＥＸ２ｈは、第２触媒１２に覆われていることから、第２触媒１２との間で熱交換が可能な区間である。
【0100】
また、反応器１０ｈは、図２３に示すように、第１導入配管１６ｈ１と、第２導入配管１６ｈ２と、下流側導入配管１６ｈＴと、を備えている。第１導入配管１６ｈ１は、第１中央筒部分５ｇＬのうち－Ｘ軸方向側の端部に接続されている。第１導入配管１６ｇ１から導入された原料ガスは、図２３，図２４（Ａ）に示すように、第１中央筒部分５ｇＬの内部を＋Ｘ軸方向側に向かう（第１熱交換区間ＥＸ１ｈ内を流通する）際に、第１触媒１１と熱交換を行う。
【0101】
第２導入配管１６ｈ２は、中央配管５ｇのうちＸ軸方向における中央付近に接続されている。第２導入配管１６ｈ２から導入された原料ガスは、図２３，図２４（Ｃ）に示すように、中央配管５ｇのうちＸ軸方向における中央付近から＋Ｘ軸方向側に向かって第２中央筒部分５ｇＲの内部を流通する（第２熱交換区間ＥＸ２ｈ内を流通する）際に、第２触媒１２と熱交換を行う。
【0102】
下流側導入配管１６ｈＴは、第２対向部分１５ＭＲのうち＋Ｘ軸方向側の端部に接続されている。下流側導入配管１６ｈＴから導入された原料ガスは、図２３，図２４（Ｄ）に示すように、第２収容部分１３ｇＲおよび第１収容部分１３ｇＬの周囲を流通しつつ最下流区間ＥＸＴに向かう。
【0103】
また、反応器１０ｈにおいて、内側配管１３ｇと外側配管１５との間の空間は、熱交換流路ＨＦ６の一部にあたる。当該空間には、第３熱交換区間ＥＸ３ｈと、第４熱交換区間ＥＸ４ｈと、が含まれる。第３熱交換区間ＥＸ３ｈは、第２収容部分１３ｇＲと、第２対向部分１５ＭＲとによって画定された区間である。すなわち、第３熱交換区間ＥＸ３ｈは、第２触媒１２を覆う位置の区間にあたることから、第２触媒１２との間で熱交換が可能な区間である。一方、第４熱交換区間ＥＸ４ｈは、第１収容部分１３ｇＬと、第１対向部分１５ＭＬとによって画定された区間である。すなわち、第４熱交換区間ＥＸ４ｈは、第１触媒１１を覆う位置の区間にあたることから、第１触媒１１との間で熱交換が可能な区間である。すなわち、反応器１０ｈは、反応器１０ｇ（図２１参照）と同様に、４つの熱交換区間を有することから、第１熱交換区間ＥＸ１ｈは、４つの熱交換区間のうち最も上流側に配置された熱交換区間であり、第２熱交換区間ＥＸ２ｈは、４つの熱交換区間のうち上流側から下流側に向かう方向において第１熱交換区間ＥＸ１ｈの次に配置された熱交換区間である。
【0104】
【0105】
第１導入配管１６ｈ１、第２導入配管１６ｈ２および下流側導入配管１６ｈＴから反応器１０ｈ内に導入された原料ガスは、第３熱交換区間ＥＸ３ｈおよび第４熱交換区間ＥＸ４ｈを経由して、最下流区間ＥＸＴに到達する。さらに、原料ガスは、第１触媒１１、空間ＳＰ、第２触媒１２をアンモニアの合成反応に供されながら通過したのち、排出配管１８から排出される。なお、空間ＳＰを通過する際には、原料ガスは、供給配管１７を介して供給される分割ガスＧSPと混合される（図２４（Ｂ）参照）。
【0106】
以上説明した第８実施例のアンモニア合成システム１００Ｈによれば、第５～７実施例と同様の効果を奏することができる。また、第８実施例のアンモニア合成システム１００Ｈにおいては、第７実施例と同様に、原料ガスは、第１，２熱交換区間ＥＸ１ｇ，２ｇを流通して第１，２触媒１１，１２と熱交換したのち、第３，４熱交換区間ＥＸ３ｇ，４ｇを流通して第１，２触媒１１，１２と再度熱交換することができる。したがって、原料ガスは、第７実施例と同様に、４つの熱交換区間を流通する間に触媒群との熱交換により昇温されてから、触媒群によるアンモニアの合成反応に用いられるため、触媒群に供給される原料ガスの温度が低いことによって合成反応における反応速度が小さくなるのをより一層抑制することもできる。
【0107】
＜実施形態の変形例＞
本発明は上記の実施形態に限られるものではなく、その要旨を逸脱しない範囲において種々の態様において実施することが可能であり、例えば次のような変形も可能である。
本発明は上記の実施形態に限られるものではなく、その要旨を逸脱しない範囲において種々の態様において実施することが可能であり、例えば次のような変形も可能である。
【0108】
上記実施形態のアンモニア合成システム１００は一例であって、アンモニア合成システム１００の構成および制御等については種々変形可能である。例えば、アンモニア合成システム１００は、気液分離器４０およびタンク５０を備えておらず、アンモニア合成システム１００に接続している別のシステムが気液分離器４０等を備えていてもよい。アンモニア合成システム１００は、第１混合器７１および第２混合器７２を備えてなくてもよく、流路を形成する配管内で各種ガスが混合されてもよい。アンモニア合成システム１００は加熱器９３，９４を備えなくてもよく、分割ガスＧSPは加熱されずに中間生成ガスに混合されてもよい。
【0109】
上記実施形態のガスセンサ６０は、リサイクルガスＧCYのガス組成と、熱交換器９１から反応器１０へと供給される原料ガスのガス組成と、中間生成ガスのガス組成と、反応器１０から排出される反応後ガスのガス組成と、の少なくとも１つを検出すればよい。また、アンモニア合成システム１００は、必ずしもガスセンサ６０を備えていなくてもよい。
【0110】
上記実施形態の反応器１０は、直列に配列された２つ触媒である第１触媒１１および第２触媒１２を備えていたが、３つ以上の触媒を備えていてもよい。この場合に、少なくとも２つの触媒間で得られた中間生成ガスに対して、Ｎ2とＨ2との少なくとも一方を含む分割ガスＧSPが、ガス供給部２５から供給されればよい。
【0111】
図３および図４に示される第１実施例のアンモニア合成システム１００Ａでは、Ｎ2が分割ガスＧSPとして供給された場合のプロセス効率ＥＰが最も高い。換言すると、第１実施例では、分割ガスＧSPに含まれるＮ2の濃度が高いほど、プロセス効率ＥＰが向上する。そのため、第１実施例の分割ガスＧSPのガス比Ｒｇは、小さいことが好ましく、具体的には、２．５未満が好ましい。一方で、図５および図６に示される第２実施例のアンモニア合成システム１００Ｂでは、Ｈ2が分割ガスＧSPとして供給された場合のプロセス効率ＥＰが最も高い。換言すると、第２実施例では、分割ガスＧSPに含まれるＨ2の濃度が高いほど、プロセス効率ＥＰが向上する。そのため、第２実施例の分割ガスＧSPのガス比は、大きいことが好ましく、具体的には、３よりも大きいことが好ましい。すなわち、ガス供給部２５から中間生成ガスに対して供給される分割ガスＧSPのガス比Ｒｇは、２．５未満または３よりも大きいことが好ましい。さらに、分割ガスＧSPのガス比Ｒｇは、１未満または３よりも大きいことが好ましい。このように、分割ガスＧSPのガス比Ｒｇが調整されることにより、中間生成ガスのガス組成を、第２触媒１２に応じた最適なガス組成に調整できる。
【0112】
上記実施形態の反応器１０ｃ（図８）、反応器１０ｄ（図１１）における熱交換流路ＨＦ１や熱交換流路ＨＦ２は一例であって、熱交換流路の構造は変形可能である。例えば、熱交換流路は、図１５に示すような構造であってもよい。図１５に示す反応器１０ｊは、反応器１０ｄ（図１１）と比べて、流路ＨＦｂの代わりに流路ＨＦＢを備える点が異なる。流路ＨＦＢは、外側配管１５の外部において第２対向部分１５ＭＲと半球部分１５Ｌとを接続する配管１９Ｒによって画定されている。反応器１０ｊでは、第２経路を介して原料ガスが第２供給配管１６Ｒから第１触媒１１に到る際、原料ガスは、流路ＨＦａ，ＨＦＢ，ＨＦｃを経由して、第１触媒１１に到る。このとき、原料ガスは、内側配管１３により隔てられた第２触媒１２との熱交換により昇温されてから、第１触媒１１とは熱交換することなく、第１触媒１１へ供給されてアンモニアの合成反応に用いられる。一方、配管１９Ｌは、外側配管１５の外部において第１対向部分１５ＭＬと半球部分１５Ｒとを接続する配管である。配管１９Ｌは、配管１９Ｒとは対照的に配置され、第１経路を介して原料ガスが第１供給配管１６Ｌから第２触媒１２に到る際に経由される流路を画定する配管である。
【0113】
上記実施形態の反応器１０ｄ（図１１）では、第１供給配管１６Ｌおよび第２供給配管１６Ｒは、ともに同じ方向の側（図１１では＋Ｚ軸方向の側）から外側配管１５に接続していたが、これに限られない。例えば、第１供給配管１６Ｌおよび第２供給配管１６Ｒの各々は、互いに異なる方向の側（例えば、＋Ｚ軸方向の側と－Ｚ軸方向の側）から外側配管１５に接続していてもよい。このような場合であっても、反応器内において、第１経路と第２経路とは対称的に配置されている限り、第４実施例と同様の効果を奏することができる。
【0114】
上述の反応器１０ｅ～ｈにおいて、熱交換流路ＨＦ３～６は、２つもしくは４つの熱交換区間を有していたが、第１，２熱交換区間に原料ガスを導入する第１，２導入配管を備えている限り、熱交換流路は、２つ以上の任意の数の熱交換区間を有していてもよい。
【0115】
上述の反応器１０ｅ～ｈにおいて、触媒群には、第１触媒１１と第２触媒１２とが含まれていたが、これに限られない。例えば、触媒群には、さらに、第３触媒や第４触媒が含まれていてもよい。また、このような場合、熱交換流路には、第３触媒との間で熱交換が可能な第３熱交換区間や第４触媒との間で熱交換が可能な第４熱交換区間が含まれていてもよく、それら第３，４熱交換区間に原料ガスを導入する第３，４導入配管をさらに備えていてもよい。
【0116】
上述の反応器１０ｅ～ｈにおいて、各導入配管から導入される原料ガスの流量は、ガス分割器９５によって調整されていたが、これに限られない。例えば、ガス分割器９５に代えて、各導入配管に弁が設けられていてもよい。そして、分割制御部９６は、第１触媒１１の温度および第２触媒１２の温度に応じて、それら弁の開度を調整することによって各導入配管から導入される原料ガスの流量が調整されてもよい。
【0117】
以上、実施形態、変形例に基づき本態様について説明してきたが、上記した態様の実施の形態は、本態様の理解を容易にするためのものであり、本態様を限定するものではない。本態様は、その趣旨並びに特許請求の範囲を逸脱することなく、変更、改良され得ると共に、本態様にはその等価物が含まれる。また、その技術的特徴が本明細書中に必須なものとして説明されていなければ、適宜、削除することができる。
【0118】
本発明は、以下の形態としても実現することが可能である。
［適用例１］
反応後のガスを再利用する循環設備を備えたアンモニア製造プラントで用いられるアンモニア合成システムであって、
水素と窒素とからアンモニアを合成する複数の触媒が直列に配列された触媒群と、
前記触媒群を構成する各前記触媒の間で得られた中間生成ガスに対して、水素と窒素との少なくとも一方を含む分割ガスを供給するガス供給部と、
前記中間生成ガスの組成を制御する制御部と、
を備える、アンモニア合成システム。
［適用例２］
適用例１に記載のアンモニア合成システムであって、
前記ガス供給部から供給される前記分割ガスは、窒素または水素である、アンモニア合成システム。
［適用例３］
適用例１または適用例２に記載のアンモニア合成システムであって、
前記分割ガスは、水素と窒素とを含み、
前記制御部は、前記分割ガスにおける窒素に対する水素のガス比を、２．５未満とし、または３よりも大きくする、アンモニア合成システム。
［適用例４］
適用例１から適用例３までのいずれかに記載のアンモニア合成システムであって、
前記制御部は、前記分割ガスにおける窒素に対する水素のガス比を１未満とする、アンモニア合成システム。
［適用例５］
適用例１から適用例４までのいずれかに記載のアンモニア合成システムであって、さらに、
前記触媒群に供給されるガスと、前記触媒群から排出されるガスと、前記中間生成ガスのガスとの少なくとも１つのガス組成を検出する検出部を備え、
前記制御部は、前記検出部により検出された前記ガス組成を用いて、前記中間生成ガスの組成を制御する、アンモニア合成システム。
［適用例６］
適用例１から適用例５までのいずれかに記載のアンモニア合成システムであって、
前記触媒群を形成する各触媒は、異なる種類の触媒である、アンモニア合成システム。
［適用例７］
適用例１から適用例６までのいずれかに記載のアンモニア合成システムであって、さらに、
前記ガス供給部から供給される前記分割ガスを加熱する加熱器を備える、アンモニア合成システム。
［適用例８］
適用例１から適用例７までのいずれかに記載のアンモニア合成システムであって、さらに、
前記触媒群を収容する反応器であって、前記触媒群による反応に用いられる原料ガスを、前記触媒群と反応させず、かつ、前記触媒群との間で熱交換しつつ前記触媒群へと供給する熱交換流路を内部に有する反応器を備える、アンモニア合成システム。
［適用例９］
適用例１から適用例８までのいずれかに記載のアンモニア合成システムであって、さらに、
前記熱交換流路に接続され、前記原料ガスを前記熱交換流路に供給する供給配管を備え、
前記反応器は、
内部に前記触媒群を収容する内側配管と、
前記内側配管を覆う外側配管と、を有し、
前記熱交換流路は、前記内側配管と前記外側配管との間の空間であり、
前記供給配管から供給された前記原料ガスは、前記熱交換流路を介して、前記内側配管において直列に配列された前記触媒群のうち一方の端に配置されている前記触媒へと供給される、アンモニア合成システム。
［適用例１０］
適用例１から適用例９までのいずれかに記載のアンモニア合成システムであって、
前記触媒群には、第１触媒と第２触媒とが含まれ、
前記熱交換流路のうち前記第１触媒の側の部分に接続され、前記原料ガスを前記熱交換流路に供給する第１供給配管と、
前記熱交換流路のうち前記第２触媒の側の部分に接続され、前記原料ガスを前記熱交換流路に供給する第２供給配管と、
前記第２触媒から前記第１触媒へ向かう方向の側の前記外側配管の部分に接続され、前記触媒群による反応を経た反応後ガスを排出する第１排出配管と、
前記第１触媒から前記第２触媒へ向かう方向の側の前記外側配管の部分に接続され、前記触媒群による反応を経た反応後ガスを排出する第２排出配管と、
前記原料ガスが前記熱交換流路に供給されたのち前記反応後ガスとして排出される経路を、前記原料ガスが前記第１供給配管から前記熱交換流路を介して前記第２触媒へ供給されたのち前記第１触媒を経て前記反応後ガスとして前記第１排出配管から排出される第１経路と、前記原料ガスが前記第２供給配管から前記熱交換流路を介して前記第１触媒へ供給されたのち前記第２触媒を経て前記反応後ガスとして前記第２排出配管から排出される第２経路と、の間で切り替える経路切替部と、を備える、アンモニア合成システム。
［適用例１１］
適用例１から適用例１０までのいずれかに記載のアンモニア合成システムであって、さらに、
前記触媒群には、第１触媒と第２触媒とが含まれ、
前記熱交換流路は、前記触媒群との間で熱交換が可能な２つ以上の熱交換区間を有し、
２つ以上の前記熱交換区間には、
２つ以上の前記熱交換区間のうち最も上流側に配置されて前記第１触媒との間で熱交換が可能な第１熱交換区間と、
２つ以上の前記熱交換区間のうち上流側から下流側へ向かう方向において前記第１熱交換区間の次に配置されて前記第２触媒との間で熱交換が可能な第２熱交換区間と、が含まれ、
前記原料ガスを前記第１熱交換区間に導入する第１導入配管と、
前記第１熱交換区間よりも下流側から前記原料ガスを前記第２熱交換区間に導入する第２導入配管と、
前記第２熱交換区間よりも下流側から前記原料ガスを前記熱交換流路に導入する下流側導入配管と、
前記第１導入配管から導入される前記原料ガスの流量と、前記第２導入配管から導入される前記原料ガスの流量と、前記下流側導入配管から導入される前記原料ガスの流量と、を調整する流量調整部と、を備える、アンモニア合成システム。
［適用例１］
反応後のガスを再利用する循環設備を備えたアンモニア製造プラントで用いられるアンモニア合成システムであって、
水素と窒素とからアンモニアを合成する複数の触媒が直列に配列された触媒群と、
前記触媒群を構成する各前記触媒の間で得られた中間生成ガスに対して、水素と窒素との少なくとも一方を含む分割ガスを供給するガス供給部と、
前記中間生成ガスの組成を制御する制御部と、
を備える、アンモニア合成システム。
［適用例２］
適用例１に記載のアンモニア合成システムであって、
前記ガス供給部から供給される前記分割ガスは、窒素または水素である、アンモニア合成システム。
［適用例３］
適用例１または適用例２に記載のアンモニア合成システムであって、
前記分割ガスは、水素と窒素とを含み、
前記制御部は、前記分割ガスにおける窒素に対する水素のガス比を、２．５未満とし、または３よりも大きくする、アンモニア合成システム。
［適用例４］
適用例１から適用例３までのいずれかに記載のアンモニア合成システムであって、
前記制御部は、前記分割ガスにおける窒素に対する水素のガス比を１未満とする、アンモニア合成システム。
［適用例５］
適用例１から適用例４までのいずれかに記載のアンモニア合成システムであって、さらに、
前記触媒群に供給されるガスと、前記触媒群から排出されるガスと、前記中間生成ガスのガスとの少なくとも１つのガス組成を検出する検出部を備え、
前記制御部は、前記検出部により検出された前記ガス組成を用いて、前記中間生成ガスの組成を制御する、アンモニア合成システム。
［適用例６］
適用例１から適用例５までのいずれかに記載のアンモニア合成システムであって、
前記触媒群を形成する各触媒は、異なる種類の触媒である、アンモニア合成システム。
［適用例７］
適用例１から適用例６までのいずれかに記載のアンモニア合成システムであって、さらに、
前記ガス供給部から供給される前記分割ガスを加熱する加熱器を備える、アンモニア合成システム。
［適用例８］
適用例１から適用例７までのいずれかに記載のアンモニア合成システムであって、さらに、
前記触媒群を収容する反応器であって、前記触媒群による反応に用いられる原料ガスを、前記触媒群と反応させず、かつ、前記触媒群との間で熱交換しつつ前記触媒群へと供給する熱交換流路を内部に有する反応器を備える、アンモニア合成システム。
［適用例９］
適用例１から適用例８までのいずれかに記載のアンモニア合成システムであって、さらに、
前記熱交換流路に接続され、前記原料ガスを前記熱交換流路に供給する供給配管を備え、
前記反応器は、
内部に前記触媒群を収容する内側配管と、
前記内側配管を覆う外側配管と、を有し、
前記熱交換流路は、前記内側配管と前記外側配管との間の空間であり、
前記供給配管から供給された前記原料ガスは、前記熱交換流路を介して、前記内側配管において直列に配列された前記触媒群のうち一方の端に配置されている前記触媒へと供給される、アンモニア合成システム。
［適用例１０］
適用例１から適用例９までのいずれかに記載のアンモニア合成システムであって、
前記触媒群には、第１触媒と第２触媒とが含まれ、
前記熱交換流路のうち前記第１触媒の側の部分に接続され、前記原料ガスを前記熱交換流路に供給する第１供給配管と、
前記熱交換流路のうち前記第２触媒の側の部分に接続され、前記原料ガスを前記熱交換流路に供給する第２供給配管と、
前記第２触媒から前記第１触媒へ向かう方向の側の前記外側配管の部分に接続され、前記触媒群による反応を経た反応後ガスを排出する第１排出配管と、
前記第１触媒から前記第２触媒へ向かう方向の側の前記外側配管の部分に接続され、前記触媒群による反応を経た反応後ガスを排出する第２排出配管と、
前記原料ガスが前記熱交換流路に供給されたのち前記反応後ガスとして排出される経路を、前記原料ガスが前記第１供給配管から前記熱交換流路を介して前記第２触媒へ供給されたのち前記第１触媒を経て前記反応後ガスとして前記第１排出配管から排出される第１経路と、前記原料ガスが前記第２供給配管から前記熱交換流路を介して前記第１触媒へ供給されたのち前記第２触媒を経て前記反応後ガスとして前記第２排出配管から排出される第２経路と、の間で切り替える経路切替部と、を備える、アンモニア合成システム。
［適用例１１］
適用例１から適用例１０までのいずれかに記載のアンモニア合成システムであって、さらに、
前記触媒群には、第１触媒と第２触媒とが含まれ、
前記熱交換流路は、前記触媒群との間で熱交換が可能な２つ以上の熱交換区間を有し、
２つ以上の前記熱交換区間には、
２つ以上の前記熱交換区間のうち最も上流側に配置されて前記第１触媒との間で熱交換が可能な第１熱交換区間と、
２つ以上の前記熱交換区間のうち上流側から下流側へ向かう方向において前記第１熱交換区間の次に配置されて前記第２触媒との間で熱交換が可能な第２熱交換区間と、が含まれ、
前記原料ガスを前記第１熱交換区間に導入する第１導入配管と、
前記第１熱交換区間よりも下流側から前記原料ガスを前記第２熱交換区間に導入する第２導入配管と、
前記第２熱交換区間よりも下流側から前記原料ガスを前記熱交換流路に導入する下流側導入配管と、
前記第１導入配管から導入される前記原料ガスの流量と、前記第２導入配管から導入される前記原料ガスの流量と、前記下流側導入配管から導入される前記原料ガスの流量と、を調整する流量調整部と、を備える、アンモニア合成システム。
【符号の説明】
【0119】
５ｇ…中央配管
５ｇＬ…第１中央筒部分
５ｇＲ…第２中央筒部分
９ｇ…接続配管
１０…反応器（触媒群）
１０ｃ～ｈ，１０ｊ…反応器
１１…第１触媒
１２…第２触媒
１３，１３ｆ，１３ｇ…内側配管
１３Ｌ…第１収容部分
１３Ｒ…第２収容部分
１３ｆＬ…第１円筒部分
１３ｆＲ…第２円筒部分
１３ｇＬ…第１収容部分
１３ｇＲ…第２収容部分
１４，１４Ｃ，１４ＣＢ，１４ｇ…接続壁
１５…外側配管
１５Ｌ，１５Ｒ…半球部分
１５Ｍ…円筒部分
１５ＭＬ…第１対向部分
１５ＭＲ…第２対向部分
１６…供給配管
１６Ｌ…第１供給配管
１６Ｒ…第２供給配管
１６ｅ１，１６ｆ１，１６ｇ１，１６ｈ１…第１導入配管
１６ｅ２，１６ｆ２，１６ｇ２，１６ｈ２…第２導入配管
１６ｅＴ，１６ｆＴ，１６ｇＴ，１６ｈＴ…下流側導入配管
１７…供給配管
１８…排出配管
１８Ｌ…第１排出配管
１８Ｒ…第２排出配管
１９Ｌ…配管
１９Ｒ…配管
２０…ガス分割器（制御部）
２５…ガス供給部
３０…分割制御部（制御部）
４０…気液分離器
５０…タンク
６０…ガスセンサ（検出部）
７１…第１混合器
７２…第２混合器
８１…第１圧縮機
８２…第２圧縮機
９１…熱交換器
９２…冷却器
９３，９４…加熱器
９５…ガス分割器
９６…分割制御部
１００，１００Ａ～Ｈ…アンモニア合成システム
ＡFe…Ｆｅ系触媒の触媒活性
ＡRu…Ｒｕ系触媒の触媒活性
ＥＰ…プロセス効率
ＧCY…リサイクルガス
ＧH2…原料Ｈ2ガス
ＧN2…原料Ｎ2ガス
ＧSP…分割ガス
Ｒｇ…ガス比
ＳＰ…空間
５ｇＬ…第１中央筒部分
５ｇＲ…第２中央筒部分
９ｇ…接続配管
１０…反応器（触媒群）
１０ｃ～ｈ，１０ｊ…反応器
１１…第１触媒
１２…第２触媒
１３，１３ｆ，１３ｇ…内側配管
１３Ｌ…第１収容部分
１３Ｒ…第２収容部分
１３ｆＬ…第１円筒部分
１３ｆＲ…第２円筒部分
１３ｇＬ…第１収容部分
１３ｇＲ…第２収容部分
１４，１４Ｃ，１４ＣＢ，１４ｇ…接続壁
１５…外側配管
１５Ｌ，１５Ｒ…半球部分
１５Ｍ…円筒部分
１５ＭＬ…第１対向部分
１５ＭＲ…第２対向部分
１６…供給配管
１６Ｌ…第１供給配管
１６Ｒ…第２供給配管
１６ｅ１，１６ｆ１，１６ｇ１，１６ｈ１…第１導入配管
１６ｅ２，１６ｆ２，１６ｇ２，１６ｈ２…第２導入配管
１６ｅＴ，１６ｆＴ，１６ｇＴ，１６ｈＴ…下流側導入配管
１７…供給配管
１８…排出配管
１８Ｌ…第１排出配管
１８Ｒ…第２排出配管
１９Ｌ…配管
１９Ｒ…配管
２０…ガス分割器（制御部）
２５…ガス供給部
３０…分割制御部（制御部）
４０…気液分離器
５０…タンク
６０…ガスセンサ（検出部）
７１…第１混合器
７２…第２混合器
８１…第１圧縮機
８２…第２圧縮機
９１…熱交換器
９２…冷却器
９３，９４…加熱器
９５…ガス分割器
９６…分割制御部
１００，１００Ａ～Ｈ…アンモニア合成システム
ＡFe…Ｆｅ系触媒の触媒活性
ＡRu…Ｒｕ系触媒の触媒活性
ＥＰ…プロセス効率
ＧCY…リサイクルガス
ＧH2…原料Ｈ2ガス
ＧN2…原料Ｎ2ガス
ＧSP…分割ガス
Ｒｇ…ガス比
ＳＰ…空間
【図1】
【図2】
【図3】
【図4】
【図5】
【図6】
【図7】
【図8】
【図9】
【図10】
【図11】
【図12】
【図13】
【図14】
【図15】
【図16】
【図17】
【図18】
【図19】
【図20】
【図21】
【図22】
【図23】
【図24】