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(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】公開特許公報(A)
(11)【公開番号】P2024108771
(43)【公開日】2024-08-13
(54)【発明の名称】積層フィルム、および、包装袋
(51)【国際特許分類】
B32B 27/32 20060101AFI20240805BHJP
B65D 65/40 20060101ALI20240805BHJP
【ＦＩ】
B32B27/32 E
B65D65/40 D
【審査請求】未請求
【請求項の数】7
【出願形態】ＯＬ
(21)【出願番号】P 2023013325
(22)【出願日】2023-01-31
(71)【出願人】
【識別番号】000002093
【氏名又は名称】住友化学株式会社
(74)【代理人】
【識別番号】110002734
【氏名又は名称】弁理士法人藤本パートナーズ
(72)【発明者】
【氏名】久世 晃弘
(72)【発明者】
【氏名】神阪 輝
【テーマコード（参考）】
3E086
4F100
【Ｆターム（参考）】
3E086AA23
3E086AB01
3E086AD01
3E086BA15
3E086BA33
3E086BB01
3E086BB23
3E086BB35
3E086BB51
3E086BB55
3E086BB58
3E086CA01
3E086CA03
3E086CA35
3E086DA03
3E086DA08
4F100AK07A
4F100AK07B
4F100AK08A
4F100AK08B
4F100AK09A
4F100AK09B
4F100AK12B
4F100AK62B
4F100AK64A
4F100AK64B
4F100AK66B
4F100AT00A
4F100BA02
4F100BA10A
4F100BA10B
4F100CA00
4F100CA00B
4F100CA06
4F100CA06B
4F100EC18
4F100EH17
4F100EH20
4F100EJ37
4F100EJ38
4F100EJ55
4F100GB15
4F100JA04
4F100JA04B
4F100JA06
4F100JK01
4F100JK04
4F100JK06
4F100JK07
4F100JL12
4F100JL12B
4F100JL13
4F100JL16
(57)【要約】
【課題】リサイクル性に優れると共に、比較的低温でシール強度を得られ、包装した後の形状を維持することができる積層フィルムおよび包装袋を提供することを課題とする。
【解決手段】本発明に係る積層フィルムは、基材層とシーラント層とを含む積層フィルムであって、基材層が１つ以上のプロピレン系重合体を含有し、シーラント層が１つ以上のプロピレン系重合体を含有し、膜厚の３乗で除した積層フィルムの流れ方向のループスティフネスが８～１８μｇ／μｍ３であり、膜厚の３乗で除した積層フィルムの垂直方向のループスティフネスが８～２５μｇ／μｍ３であり、ＤＳＣで観測される５０℃から２００℃までの累積融解熱量変化のうち、５５％を占める累積融解熱量変化が５０℃から温度Ｔ’までとなる温度Ｔ’が６０～１３０℃である。
【選択図】なし
【解決手段】本発明に係る積層フィルムは、基材層とシーラント層とを含む積層フィルムであって、基材層が１つ以上のプロピレン系重合体を含有し、シーラント層が１つ以上のプロピレン系重合体を含有し、膜厚の３乗で除した積層フィルムの流れ方向のループスティフネスが８～１８μｇ／μｍ３であり、膜厚の３乗で除した積層フィルムの垂直方向のループスティフネスが８～２５μｇ／μｍ３であり、ＤＳＣで観測される５０℃から２００℃までの累積融解熱量変化のうち、５５％を占める累積融解熱量変化が５０℃から温度Ｔ’までとなる温度Ｔ’が６０～１３０℃である。
【選択図】なし
【特許請求の範囲】
【請求項1】
基材層とシーラント層とを含む積層フィルムであって、
基材層が１つ以上のプロピレン系重合体を含有し、
シーラント層が１つ以上のプロピレン系重合体を含有し、
膜厚の３乗で除した積層フィルムの流れ方向のループスティフネスが８～１８μｇ／μｍ３であり、膜厚の３乗で除した積層フィルムの垂直方向のループスティフネスが８～２５μｇ／μｍ３であり、
ＤＳＣで観測される５０℃から２００℃までの累積融解熱量変化のうち、５５％を占める累積融解熱量変化が５０℃から温度Ｔ’までとなる温度Ｔ’が６０～１３０℃である、積層フィルム。
基材層が１つ以上のプロピレン系重合体を含有し、
シーラント層が１つ以上のプロピレン系重合体を含有し、
膜厚の３乗で除した積層フィルムの流れ方向のループスティフネスが８～１８μｇ／μｍ３であり、膜厚の３乗で除した積層フィルムの垂直方向のループスティフネスが８～２５μｇ／μｍ３であり、
ＤＳＣで観測される５０℃から２００℃までの累積融解熱量変化のうち、５５％を占める累積融解熱量変化が５０℃から温度Ｔ’までとなる温度Ｔ’が６０～１３０℃である、積層フィルム。
【請求項2】
前記基材層が、プロピレン単独重合体および／またはプロピレン－エチレン共重合体を含有する、請求項１に記載の積層フィルム。
【請求項3】
前記シーラント層が、さらに、炭素原子数４～１２のα－オレフィンに基づく単量体単位を５０質量％以上含むα－オレフィン系重合体を含有する、請求項１または２に記載の積層フィルム。
【請求項4】
前記α－オレフィン系重合体が、１－ブテンに基づく単量体単位を５０質量％以上含む、請求項３に記載の積層フィルム。
【請求項5】
前記シーラント層が、プロピレン－エチレン共重合体と、プロピレン－α－オレフィン共重合体（α－オレフィンの炭素原子数は４～１２である）とを含有する、請求項１または２に記載の積層フィルム。
【請求項6】
前記プロピレン－エチレン共重合体が、プロピレンに基づく単量体単位を９５～９８質量％と、エチレンに基づく単量体単位を２～５質量％と、を含み、
前記プロピレン－α－オレフィン共重合体が、プロピレンに基づく単量体単位を７０～９９質量％と、α－オレフィンに基づく単量体単位を１～３０質量％と、を含む、請求項５に記載の積層フィルム。
前記プロピレン－α－オレフィン共重合体が、プロピレンに基づく単量体単位を７０～９９質量％と、α－オレフィンに基づく単量体単位を１～３０質量％と、を含む、請求項５に記載の積層フィルム。
【請求項7】
請求項１または２に記載の積層フィルムを備える包装袋。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
本発明は、積層フィルム、および、包装袋に関する。
【背景技術】
【0002】
各種包装材料として、基材層とシーラント層とを備える積層フィルムが広く使用されている。かかる積層フィルムは、シーラント層を内側にして、収容空間を形成するようにヒートシールすることで包装袋を形成する（製袋する）ことができる。
【0003】
近年、このような積層フィルムにおいても、リサイクルの要望が高まっていることから、モノマテリアル化が要求されている。例えば、特許文献１には、延伸樹脂フィルムであるポリオレフィン樹脂層およびバリアコート層を備える基材とポリオレフィンから構成されるヒートシール層とを備え、基材のポリオレフィン樹脂層を構成するポリオレフィンとヒートシール層を構成するポリオレフィンとが同一のポリオレフィンである、高いリサイクル性を有する包装材料用積層体が開示されている。該包装材料用積層体は、バリアコート層の厚みが、ポリオレフィン樹脂層よりも小さいことを特徴とし、高い強度、耐熱性、酸素バリア性および水蒸気バリア性を有する。
【0004】
また、特許文献２には、オレフィン系（共）重合体を含む熱融着層を有する無延伸フィルムであるシーラントフィルムと、無延伸ポリプロピレンフィルムおよび二軸延伸ポリプロピレンフィルムから選ばれる基材フィルムとを含み、特定の質量割合のプロピレン（共）重合体および／または１－ブテン（共）重合体を含む積層体が開示されている。該積層体は、環境問題の面からリサイクル性を考慮し、できるだけ単一素材とすべくプロピレン系共重合体を主成分としており、低温ヒートシール性に優れる。
【先行技術文献】
【特許文献】
【0005】
【特許文献1】特開２０２０－４０２５３号公報
【特許文献2】特開２０２０－１９２６９５号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【0006】
上記特許文献１のような同一のポリオレフィンまたは上記特許文献２のような単一素材を用いる積層フィルムをヒートシールする場合、充分なシール強度を得るために、ヒートシール温度を高くする必要がある。ところが、ヒートシール温度を高くすると、熱で積層フィルムの基材が変形して包装（シール）できない虞がある。そのため、積層フィルムには、低温でシール強度が得られること（シール可能な最低温度を低くできること）、および、包装した後の形状を維持できること（製袋性が良いこと）が要望されている。
【0007】
本発明は、このような状況に鑑みてなされたものであり、リサイクル性に優れると共に、比較的低温でシール強度を得られ、包装した後の形状を維持することができる積層フィルム、および、包装袋を提供することを課題とする。
【課題を解決するための手段】
【0008】
本発明に係る積層フィルムは、基材層とシーラント層とを含む積層フィルムであって、基材層が１つ以上のプロピレン系重合体を含有し、シーラント層が１つ以上のプロピレン系重合体を含有し、膜厚の３乗で除した積層フィルムの流れ方向のループスティフネスが８～１８μｇ／μｍ３であり、膜厚の３乗で除した積層フィルムの垂直方向のループスティフネスが８～２５μｇ／μｍ３であり、ＤＳＣで観測される５０℃から２００℃までの累積融解熱量変化のうち、５５％を占める累積融解熱量変化が５０℃から温度Ｔ’までとなる温度Ｔ’が６０～１３０℃である。
【0009】
本発明に係る包装袋は、上述の積層フィルムを備える。
【発明の効果】
【0010】
本発明によれば、リサイクル性に優れると共に、比較的低温でシール強度を得られ、包装した後の形状を維持することができる積層フィルム、および、包装袋を提供することができる。
【発明を実施するための形態】
【0011】
以下、本発明の実施形態について説明するが、本発明は、以下の実施形態に限定されるものではない。本発明は、以下に説明する各構成に限定されるものではなく、特許請求の範囲に示した範囲で種々の変更が可能であり、異なる実施形態、実施例にそれぞれ開示された技術的手段を適宜組み合わせて得られる実施形態、実施例についても本発明の技術的範囲に含まれる。また、本明細書においては特記しない限り、数値範囲を表す「Ａ～Ｂ」は、「Ａ以上、Ｂ以下」を意図する。
【0012】
＜積層フィルム＞
本実施形態に係る積層フィルムは、基材層とシーラント層とを含む。
本実施形態に係る積層フィルムは、基材層とシーラント層とを含む。
【0013】
本実施形態に係る積層フィルムは、膜厚の３乗で除した積層フィルムの流れ方向のループスティフネスが８～１８μｇ／μｍ３であり、膜厚の３乗で除した積層フィルムの垂直方向のループスティフネスが８～２５μｇ／μｍ３であり、ＤＳＣで観測される５０℃から２００℃までの累積融解熱量変化のうち、５５％を占める累積融解熱量変化が５０℃から温度Ｔ’までとなる温度Ｔ’が６０～１３０℃である。
【0014】
ループスティフネス（単位：μｇ）は、以下の測定方法によって測定される。
【0015】
［ループスティフネス（単位：μｇ）の測定方法］
積層フィルムから、長さ１７０ｍｍ（流れ方向）、幅２５ｍｍ（垂直方向）の試験片Ａと、長さ１７０ｍｍ（垂直方向）、幅２５ｍｍ（流れ方向）の試験片Ｂとを採取する。積層フィルムの流れ方向のループスティフネスは、採取した試験片Ａを用いて測定し、積層フィルムの垂直方向のループスティフネスは、採取した試験片Ｂを用いて測定する。採取した２つの試験片を、積層フィルムの基材層側が凸変形、シーラント層側が凹変形する向きにループ長となるように１０ｃｍに折り曲げる。ループの直径方向にロードセルを押し込んでいき、負荷が最大となった数値をループスティフネスとする。なお、ループスティフネスは、ループスティフネステスター（株式会社東洋精機製作所社製）を用いて、温度２３℃、相対湿度５０％の条件で測定される。
積層フィルムから、長さ１７０ｍｍ（流れ方向）、幅２５ｍｍ（垂直方向）の試験片Ａと、長さ１７０ｍｍ（垂直方向）、幅２５ｍｍ（流れ方向）の試験片Ｂとを採取する。積層フィルムの流れ方向のループスティフネスは、採取した試験片Ａを用いて測定し、積層フィルムの垂直方向のループスティフネスは、採取した試験片Ｂを用いて測定する。採取した２つの試験片を、積層フィルムの基材層側が凸変形、シーラント層側が凹変形する向きにループ長となるように１０ｃｍに折り曲げる。ループの直径方向にロードセルを押し込んでいき、負荷が最大となった数値をループスティフネスとする。なお、ループスティフネスは、ループスティフネステスター（株式会社東洋精機製作所社製）を用いて、温度２３℃、相対湿度５０％の条件で測定される。
【0016】
膜厚の３乗で除した積層フィルムの流れ方向のループスティフネスは、８～１８μｇ／μｍ３であり、好ましくは８～１６μｇ／μｍ３であり、より好ましくは１０～１５μｇ／μｍ３である。膜厚の３乗で除した積層フィルムの流れ方向のループスティフネスが、上記の範囲であることにより、包装体の製造過程において積層フィルムの形態が維持されやすい傾向にあり、製袋性を向上させることができる。基材層および／またはシーラント層に用いるプロピレン系重合体およびα－オレフィン系重合体に含まれるプロピレン以外の単量体単位の種類および含有量を変更することにより、高分子鎖の剛直性が変化するため流れ方向のループスティフネスを制御することができる。具体的には、プロピレン以外の単量体単位の種類としてエチレンおよび炭素数４～１２のα－オレフィンを用いることができるが、炭素数５～１２のα－オレフィンよりも炭素数４のα－オレフィンを用いることにより流れ方向のループスティフネスを高めることができ、炭素数４のα－オレフィンよりもエチレンを用いることにより、流れ方向のループスティフネスを高めることができる。また、プロピレン系重合体およびα－オレフィン系重合体に含まれるプロピレン以外の単量体単位の合計の含有量を減らすことによっても鎖の剛直性が増すため、流れ方向のループスティフネスを高めることができる。また、基材層および／またはシーラント層に含まれるプロピレン系重合体の配向を高めることによっても流れ方向のループスティフネスを高めることができる。具体的には流れ方向の延伸倍率を高くすると重合体の分子鎖が流れ方向に配向するため流れ方向のループスティフネスを高めることができる。
流れ方向のループスティフネスを下げるためには反対の操作を行えばよく、以上のように基材層および／またはシーラント層に用いるプロピレン以外の単量体単位の種類、量、流れ方向の延伸倍率を適宜調節することにより流れ方向のループスティフネスを制御することができる。
流れ方向のループスティフネスを下げるためには反対の操作を行えばよく、以上のように基材層および／またはシーラント層に用いるプロピレン以外の単量体単位の種類、量、流れ方向の延伸倍率を適宜調節することにより流れ方向のループスティフネスを制御することができる。
【0017】
膜厚の３乗で除した積層フィルムの垂直方向のループスティフネスは、８～２５μｇ／μｍ３であり、好ましくは８～２０μｇ／μｍ３であり、より好ましくは１２～１８ｇ／μｍ３である。膜厚の３乗で除した積層フィルムの垂直方向のループスティフネスが、上記の範囲であることにより、包装体の製造過程において積層フィルムの形態が維持されやすい傾向にあり、製袋性を向上させることができる。基材層および／またはシーラント層に用いるプロピレン系重合体およびα－オレフィン系重合体に含まれるプロピレン以外の単量体単位の種類および含有量を変更することにより、高分子鎖の剛直性が変化するため垂直方向のループスティフネスを制御することができる。具体的には、プロピレン以外の単量体単位の種類としてエチレンおよび炭素数４～１２のα－オレフィンを用いることができるが、炭素数５～１２のα－オレフィンよりも炭素数４のα－オレフィンを用いることにより垂直方向のループスティフネスを高めることができ、炭素数４のα－オレフィンよりもエチレンを用いることにより、垂直方向のループスティフネスを高めることができる。また、プロピレン系重合体およびα－オレフィン系重合体に含まれるプロピレン以外の単量体単位の合計の含有量を減らすことによっても鎖の剛直性が増すため、垂直方向のループスティフネスを高めることができる。また、基材層および／またはシーラント層に含まれるプロピレン系重合体の配向を高めることによってもループスティフネスを高めることができる。具体的には垂直方向の延伸倍率を高くするとプロピレン系重合体の分子鎖が垂直方向に配向するため垂直方向のループスティフネスを高めることができる。
垂直方向のループスティフネスを下げるためには反対の操作を行えばよく、以上のように基材層および／またはシーラント層に用いるプロピレン以外の単量体単位の種類、量、垂直方向の延伸倍率を適宜調節することにより垂直方向のループスティフネスを制御することができる。
垂直方向のループスティフネスを下げるためには反対の操作を行えばよく、以上のように基材層および／またはシーラント層に用いるプロピレン以外の単量体単位の種類、量、垂直方向の延伸倍率を適宜調節することにより垂直方向のループスティフネスを制御することができる。
【0018】
本実施形態に係る積層フィルムのＤＳＣで観測される５０℃から２００℃までの累積融解熱量変化のうち、５５％を占める累積融解熱量変化が５０℃から温度Ｔ’までとなる温度Ｔ’（単位：℃）は、以下の測定方法によって測定される。以下、温度Ｔ’をＤＳＣ５５％温度（単位：℃）と称する場合がある。
【0019】
［ＤＳＣ５５％温度（Ｔ’）（単位：℃）の測定方法］
温度変調示差走査熱量計（ティーエイインスツルメント社製Ｑ１００）を用いて、シーラント層約５ｍｇを窒素ガス雰囲気下（窒素ガス流量５０ｍｌ／分）で０℃に降温する。次に、０℃で５分保持した後、平均昇温速度２℃／分、温度変調振幅±０．５℃、温度変調周期１分で昇温させて２３０℃まで測定し、Ｒｅｖｅｒｓｉｎｇ Ｈｅａｔ Ｆｌｏｗ（比熱成分）を得る。なお、同じ示差走査熱量計を用いて、インジウム（Ｉｎ）約４ｍｇを窒素ガス雰囲気下（窒素ガス流量５０ｍｌ／分）、１１０℃に平衡温度となるよう昇温した後、５℃／分の昇温速度で昇温させて１８０℃まで測定し、得られた融解吸熱カーブの最大ピーク開始温度をオンセット温度としたところ、１５６．６℃であった。
温度変調示差走査熱量計（ティーエイインスツルメント社製Ｑ１００）を用いて、シーラント層約５ｍｇを窒素ガス雰囲気下（窒素ガス流量５０ｍｌ／分）で０℃に降温する。次に、０℃で５分保持した後、平均昇温速度２℃／分、温度変調振幅±０．５℃、温度変調周期１分で昇温させて２３０℃まで測定し、Ｒｅｖｅｒｓｉｎｇ Ｈｅａｔ Ｆｌｏｗ（比熱成分）を得る。なお、同じ示差走査熱量計を用いて、インジウム（Ｉｎ）約４ｍｇを窒素ガス雰囲気下（窒素ガス流量５０ｍｌ／分）、１１０℃に平衡温度となるよう昇温した後、５℃／分の昇温速度で昇温させて１８０℃まで測定し、得られた融解吸熱カーブの最大ピーク開始温度をオンセット温度としたところ、１５６．６℃であった。
【0020】
５０℃から２００℃までのある温度Ｔに対するＲｅｖｅｒｓｉｎｇ Ｈｅａｔ Ｆｌｏｗの値Ｑ（Ｔ）について、５０℃における熱量Ｑ（５０）と２００℃における熱量Ｑ（２００）の２点を結ぶ直線をベースラインとして、ある温度Ｔにおけるベースライン補正後のＲｅｖｅｒｓｉｎｇ Ｈｅａｔ Ｆｌｏｗの熱量Ｑ’（Ｔ）を以下の式（１）と定義する。
【0021】
【数1】
【0022】
５０℃を始点とし、５０℃から２００℃まで範囲のある温度Ｔ’までベースライン補正後のＲｅｖｅｒｓｉｎｇ Ｈｅａｔ Ｆｌｏｗの積分を以下の式（２）のＡ（Ｔ’）と定義する。
【0023】
【数2】
【0024】
Ａ（Ｔ’）について、以下の式（３）を満たす温度Ｔ’を、累積融解熱量変化のうち、５５％を占める累積融解熱量変化が５０℃から温度Ｔ’までとなる温度Ｔ’温度と定義する。
【0025】
【数3】
【0026】
本実施形態に係る積層フィルムのＤＳＣ５５％温度（Ｔ’）は、６０～１３０℃であり、好ましくは６５～１２０℃であり、より好ましくは８０～１２０℃である。積層フィルムのＤＳＣ５５％温度（Ｔ’）が、上記の範囲であることにより、包装体の製造過程において、フィルムの表層が効果的に融解し、包装体がシールされやすくなるため、シール可能最低温度を低下させることができる。
シーラント層に用いるプロピレン系重合体および／またはα－オレフィン系重合体に含まれるプロピレン以外の単量体単位の種類および含有量を変更することにより、フィルム表層が融解しやすくなるためＤＳＣ５５％温度を制御することができる。具体的には、プロピレン以外の単量体単位の種類としてエチレンおよび炭素数４～１２のα－オレフィンを用いることができるが、炭素数５～１２のα－オレフィンよりもエチレンを用いることによりＤＳＣ５５％温度を低下させることができ、エチレンよりも炭素数４のα－オレフィンを用いることにより、ＤＳＣ５５％温度を低下させることができる。また、プロピレン系重合体および／またはα－オレフィン系重合体に含まれるプロピレン以外の単量体単位の合計の含有量を増やすことによってもＤＳＣ５５％温度を低下させることができる。プロピレン系重合体および／またはα－オレフィン系重合体が複数含まれている場合には各重合体の平均として、プロピレン以外の単量体単位の種類、含有量を変更することによりＤＳＣ５５％温度を制御することができる。
ＤＳＣ５５％温度を高めるためには反対の操作を行えばよく、以上のようにシーラント層に用いるプロピレン以外の単量体単位の種類、量を適宜調節することによりＤＳＣ５５％温度を制御することができる。
シーラント層に用いるプロピレン系重合体および／またはα－オレフィン系重合体に含まれるプロピレン以外の単量体単位の種類および含有量を変更することにより、フィルム表層が融解しやすくなるためＤＳＣ５５％温度を制御することができる。具体的には、プロピレン以外の単量体単位の種類としてエチレンおよび炭素数４～１２のα－オレフィンを用いることができるが、炭素数５～１２のα－オレフィンよりもエチレンを用いることによりＤＳＣ５５％温度を低下させることができ、エチレンよりも炭素数４のα－オレフィンを用いることにより、ＤＳＣ５５％温度を低下させることができる。また、プロピレン系重合体および／またはα－オレフィン系重合体に含まれるプロピレン以外の単量体単位の合計の含有量を増やすことによってもＤＳＣ５５％温度を低下させることができる。プロピレン系重合体および／またはα－オレフィン系重合体が複数含まれている場合には各重合体の平均として、プロピレン以外の単量体単位の種類、含有量を変更することによりＤＳＣ５５％温度を制御することができる。
ＤＳＣ５５％温度を高めるためには反対の操作を行えばよく、以上のようにシーラント層に用いるプロピレン以外の単量体単位の種類、量を適宜調節することによりＤＳＣ５５％温度を制御することができる。
【0027】
＜基材層＞
基材層は、１つ以上のプロピレン系重合体を含有する。プロピレン系重合体は、プロピレンに基づく単量体単位を５０質量％以上含む重合体であり、プロピレン単独重合体であってもよいし、プロピレン系共重合体であってもよい。プロピレン系共重合体は、エチレンおよび／または炭素数４～１２のα－オレフィンに基づく単量体単位を含んでいてもよい。炭素数４～１２のα－オレフィンとしては、例えば、１－ブテン、１－ヘキセン、１－オクテン等が挙げられ、好ましくは１－ブテンである。なお、基材層は、単量体単位の種類および含有量の異なるプロピレン系重合体を２つ以上含有していてもよい。
基材層は、１つ以上のプロピレン系重合体を含有する。プロピレン系重合体は、プロピレンに基づく単量体単位を５０質量％以上含む重合体であり、プロピレン単独重合体であってもよいし、プロピレン系共重合体であってもよい。プロピレン系共重合体は、エチレンおよび／または炭素数４～１２のα－オレフィンに基づく単量体単位を含んでいてもよい。炭素数４～１２のα－オレフィンとしては、例えば、１－ブテン、１－ヘキセン、１－オクテン等が挙げられ、好ましくは１－ブテンである。なお、基材層は、単量体単位の種類および含有量の異なるプロピレン系重合体を２つ以上含有していてもよい。
【0028】
一態様において、基材層は、プロピレン－エチレン共重合体を含有する。プロピレン系重合体において、エチレンに基づく単量体単位の含有量は、膜厚の３乗で除した積層フィルムのループスティフネスを高めて製袋性を向上させる観点から、好ましくは０～５質量％であり、より好ましくは０～１質量％である。ここで、０質量％はプロピレン単独重合体をあらわす。
【0029】
一態様において、基材層は、無延伸フィルム、一軸延伸フィルム、二軸延伸フィルムを用いることができる。ループスティフネスを高くし、製袋性を良好にする観点から、基材層としては、一軸延伸フィルム、二軸延伸フィルムが好ましく、二軸延伸フィルムがさらに好ましい。ループスティフネスを高くし、製袋性を良好にする観点から、フィルムの延伸倍率としては、３～１５倍が好ましく、５～１０倍がさらに好ましい。
【0030】
＜シーラント層＞
シーラント層は、１つ以上のプロピレン系重合体を含有する。プロピレン系重合体は、プロピレンに基づく単量体単位を５０質量％以上含む重合体であり、プロピレン単独重合体であってもよいし、プロピレン系共重合体であってもよい。プロピレン系共重合体は、エチレンおよび／または炭素数４～１２のα－オレフィンに基づく単量体単位を含んでいてもよい。炭素数４～１２のα－オレフィンとしては、例えば、１－ブテン、１－ヘキセン、１－オクテン等が挙げられ、好ましくは１－ブテンである。なお、シーラント層は、単量体単位の種類および含有量の異なるプロピレン系重合体を２つ以上含有していてもよい。また、シーラント層に含まれるプロピレン系重合体は、基材層に含まれるプロピレン系重合体と同一の重合体であってもよいし、異なる重合体であってもよい。
シーラント層は、１つ以上のプロピレン系重合体を含有する。プロピレン系重合体は、プロピレンに基づく単量体単位を５０質量％以上含む重合体であり、プロピレン単独重合体であってもよいし、プロピレン系共重合体であってもよい。プロピレン系共重合体は、エチレンおよび／または炭素数４～１２のα－オレフィンに基づく単量体単位を含んでいてもよい。炭素数４～１２のα－オレフィンとしては、例えば、１－ブテン、１－ヘキセン、１－オクテン等が挙げられ、好ましくは１－ブテンである。なお、シーラント層は、単量体単位の種類および含有量の異なるプロピレン系重合体を２つ以上含有していてもよい。また、シーラント層に含まれるプロピレン系重合体は、基材層に含まれるプロピレン系重合体と同一の重合体であってもよいし、異なる重合体であってもよい。
【0031】
シーラント層は、さらに、ＤＳＣ５５％温度（Ｔ’）を所望の範囲に制御し、シール可能温度を低下させると共に、包装体の製造過程におけるフィルム同士の融着を抑制する観点から、好ましくは、炭素原子数４～１２のα－オレフィンに基づく単量体単位を５０質量％以上含むα－オレフィン系重合体を含有する。すなわち、α－オレフィン系重合体は、炭素原子数４～１２のα－オレフィンに基づく単量体単位を５０質量％以上含む重合体であり、α－オレフィン単独重合体であってもよいし、α－オレフィン系共重合体であってもよい。
【0032】
炭素原子数４～１２のα－オレフィンとしては、例えば、１－ブテン、１－ヘキセン、１－オクテン等が挙げられ、好ましくは、１－ブテンである。すなわち、α－オレフィン系重合体は、好ましくは、１－ブテンに基づく単量体単位を５０質量％以上含む。また、α－オレフィン系共重合体に含まれる炭素原子数４～１２のα－オレフィン以外の単量体単位としては、エチレンおよびプロピレンが挙げられ、好ましくは、エチレンである。
【0033】
α－オレフィン系重合体におけるα－オレフィンに基づく単量体単位の含有量は、ＤＳＣ５５％温度（Ｔ’）を所望の範囲に制御し、シール可能温度を低下させると共に、包装体の製造過程におけるフィルム同士の融着を抑制する観点から、好ましくは５０～１００質量％であり、より好ましくは７０～１００質量％であり、さらに好ましくは８０～９５質量％である。
【0034】
一態様において、シーラント層は、プロピレン－エチレン共重合体と、プロピレン－α－オレフィン共重合体（α－オレフィンの炭素原子数は４～１２である）とを含有する。一態様において、プロピレン－エチレン共重合体は、プロピレンに基づく単量体単位を９５～９８質量％と、エチレンに基づく単量体単位を２～５質量％と、を含み、プロピレン－α－オレフィン共重合体は、プロピレンに基づく単量体単位を７０～９９質量％と、α－オレフィンに基づく単量体単位を１～３０質量％と、を含む。
【0035】
シーラント層全体に含まれるエチレンに基づく単量体単位および／または炭素数４～１２のα－オレフィンに基づく単量体単位の合計含有量は、好ましくは１０～６０質量％であり、より好ましくは２０～５０質量％であり、さらに好ましくは２０～４５質量％である。シーラント層全体に含まれるエチレンに基づく単量体単位および／または炭素数４～１２のα－オレフィンに基づく単量体単位の合計含有量が大きいと、ＤＳＣ５５％温度（Ｔ’）が低くなり、シール可能最低温度が低下する傾向にある。また、シーラント層全体に含まれるエチレンに基づく単量体単位および／または炭素数４～１２のα－オレフィンに基づく単量体単位の合計含有量が小さいと、ＤＳＣ５５％温度（Ｔ’）が高くなり、包装体の製造過程におけるフィルム同士の融着が起こりにくい傾向にある。
【0036】
基材層およびシーラント層において、プロピレン系重合体の製造方法としては、チーグラー・ナッタ触媒、メタロセン触媒等を用いて、原料であるプロピレン、エチレン等を重合させる方法が挙げられる。プロピレン系重合体の重合方法としては、ヘキサン、ヘプタン、トルエン、キシレン等の不活性溶剤中で重合する方法、液状のプロピレンまたはエチレン中で重合する方法、気体であるプロピレンまたはエチレン中に触媒を添加し、気相状態で重合する方法、またはこれらを組み合わせて重合する方法が挙げられる。
【0037】
プロピレン系重合体の製造方法は、生産性を向上させる観点から、好ましくは、実質的に不活性溶剤の不存在下で、プロピレン系重合体を生成する第一工程を行い、次いで、該プロピレン系重合体の存在下、気相中で、プロピレンとエチレンとを重合して、該プロピレン系重合体と異なるエチレン－プロピレン共重合体を生成する第二工程を行う方法である。これによって、プロピレン系重合体および該プロピレン系重合体と異なるエチレン－プロピレン共重合体を含むプロピレン系重合体組成物を製造することができる。このようなプロピレン系重合体組成物は、プロピレン系重合体を２つ含む。
【0038】
プロピレン系重合体および該プロピレン系重合体と異なるエチレン－プロピレン共重合体を含むプロピレン系重合体組成物における、エチレンに基づく単量体単位の含有量の調整方法としては、重合時の各工程で、水素ガス、金属化合物等の分子量調節剤およびエチレンを、それぞれ適切な量で加える方法、重合時の温度・圧力等を調節する方法が挙げられる。
【0039】
プロピレン系重合体および該プロピレン系重合体と異なるエチレン－プロピレン共重合体の生成割合は、第一工程および第二工程における重合時間、重合槽の大きさ、重合槽中の重合体の保持量、重合温度、重合圧力等により制御することができる。必要に応じて、ポリプロピレンの残留溶媒、製造時に副生する超低分子量のオリゴマー等を除去するために、ポリプロピレンが融解する温度以下の温度で乾燥を行ってもよい。乾燥方法としては、例えば、特開昭５５－７５４１０号、特許第２５６５７５３号公報に記載された方法等が挙げられる。
【0040】
第二工程で得られる重合体のメルトフローレート（ＭＦＲ）は、フィルムの加工性および衛生性を良好にするという観点から、好ましくは０．００１～１０ｇ／１０分であり、より好ましくは０．０１～１０ｇ／１０分であり、さらに好ましくは０．０１～５ｇ／１０分である。なお、前記ＭＦＲは、ＪＩＳ Ｋ ７２１０－１－２０１４に規定されたＡ法により、温度２３０℃、荷重２．１６ｋｇの条件で測定される。
【0041】
基材層およびシーラント層は、必要に応じて、添加剤、その他の樹脂等を含有していてもよい。添加剤としては、例えば、酸化防止剤、中和剤、紫外線吸収剤、帯電防止剤、滑剤、造核剤、粘着剤、防曇剤、アンチブロッキング剤、メルトフローレート調整剤等が挙げられる。酸化防止剤としては、例えば、フェノール系酸化防止剤、リン系酸化防止剤、イオウ系酸化防止剤等が挙げられ、１分子中にフェノール系の酸化防止機構とリン系の酸化防止機構とを併せ持つユニットを有する複合型の酸化防止剤も用いることができる。その他の樹脂としては、スチレン－ブタジエン－スチレン共重合体、スチレン－イソプレン－スチレン共重合体を水添したスチレン系共重合体ゴム等のエラストマーが挙げられる。
【0042】
基材層およびシーラント層は、上記プロピレン系重合体、および、必要に応じて上記の各種添加剤を溶融混練して形成することができる。
【0043】
上記の溶融混練を行う方法としては、従来公知の方法および装置を用いて行うことができる。例えば、上記の各材料を、ヘンシェルミキサー、リボンブレンダー、タンブルミキサー等の混合装置を用いて混合した後、溶融混練する方法が挙げられる。または、定量供給機を用いて、一定の割合で、上記の各材料をそれぞれ連続的に供給することによって均質な混合物を得た後、該混合物を、単軸または二軸以上の押出機、バンバリーミキサー、ロール式混練機等を用いて、溶融混練する方法が挙げられる。
【0044】
基材層を形成する際の溶融混練温度は、好ましくは１９０～３２０℃であり、より好ましくは２１０～２８０℃である。シーラント層を形成する際の溶融混練温度は、好ましくは１９０～３２０℃であり、より好ましくは１９０～２５０℃である。
【0045】
本実施形態に係る積層フィルムは、基材層とシーラント層とを積層して形成することができる。基材層とシーラント層とを積層して積層フィルムを製造する方法としては、各層を重ねることで形成する方法でもよいし、共押出しで形成する方法でもよく、例えば、ドライラミネート法、Ｔダイ法、チューブラー法等が挙げられる。共押出しで形成する方法としては、例えば、複数の押出機からダイ内に流入した溶融樹脂をダイ内で層状に組み合わせるフィードブロック式ダイを用いる方法、複数の押出機からダイ内に流入した溶融樹脂が別々のマニホールドに送り込まれてダイのリップ部直前で層状に組み合わせるマルチマニホールド式ダイを用いる方法等が挙げられる。
【0046】
基材層の厚さとシーラント層の厚さとの合計を１００％として、基材層の厚さは、好ましくは７０～９０％であり、より好ましくは７０～８５％であり、さらに好ましくは７５～８５％である。また、基材層の厚さとシーラント層の厚さとの合計を１００％として、シーラント層の厚さは、好ましくは１０～３０％であり、より好ましくは１５～３０％であり、さらに好ましくは１５～２５％である。基材層の厚さとシーラント層の厚さとが上記の範囲であることで、基材層とシーラント層との間で層間剥離がより発生しにくくなると共に、ヒートシール強度と落袋強度に優れた積層フィルムとなり、また、積層フィルムが加熱された際に積層フィルムの表面に凹凸（ゆず肌）が生じるのを抑制することができる。
【0047】
積層フィルムの厚さは、好ましくは５～５００μｍであり、より好ましくは３０～１５０μｍである。
【0048】
積層フィルムは、通常工業的に採用されている方法によって、コロナ放電処理、火炎処理、プラズマ処理、オゾン処理等の表面処理が施されていてもよい。
【0049】
積層フィルムは、その他のバリア性フィルム、転写性フィルム等と複合して複合フィルムとしてもよい。バリア性フィルムとしては、例えば、延伸ナイロンフィルム、アルミニウム箔、ポリ塩化ビニリデンフィルム等が挙げられる。バリア性フィルムの厚さは、好ましくは５～２０μｍである。また、転写性フィルムとしては、ナイロンフィルム、ポリプロピレン二軸延伸フィルム、ポリエチレンテレフタラートフィルム等が挙げられる。転写性フィルムの厚さは、好ましくは１０～２０μｍである。積層フィルムとその他のフィルムを複合する方法としては、例えば、ドライラミネート法、押出ラミネート法等が挙げられる。
【0050】
積層フィルムの用途としては、包装用途等が挙げられ、例えば、食品、繊維、雑貨等の包装用途が挙げられる。積層フィルムは、好ましくは、レトルト食品包装用積層フィルムである。また、積層フィルムは、包装袋を形成する材料として用いることができる。すなわち、本実施形態に係る包装袋は、上述の積層フィルムを備える。該包装袋は、食品、衣料品、雑貨等の任意の包装対象物を包装する用途として使用し得る。
【0051】
本実施形態に係る積層フィルムは、基材層とシーラント層がいずれもプロピレン系共重合体を主成分としており、リサイクル性に優れる。
【0052】
本発明は、以下の態様を含む。
［１］基材層とシーラント層とを含む積層フィルムであって、
基材層が１つ以上のプロピレン系重合体を含有し、
シーラント層が１つ以上のプロピレン系重合体を含有し、
膜厚の３乗で除した積層フィルムの流れ方向のループスティフネスが８～１８μｇ／μｍ３であり、膜厚の３乗で除した積層フィルムの垂直方向のループスティフネスが８～２５μｇ／μｍ３であり、
ＤＳＣで観測される５０℃から２００℃までの累積融解熱量変化のうち、５５％を占める累積融解熱量変化が５０℃から温度Ｔ’までとなる温度Ｔ’が６０～１３０℃である、積層フィルム。
［２］前記基材層が、プロピレン単独重合体および／またはプロピレン－エチレン共重合体を含有する、上記［１］に記載の積層フィルム。
［３］前記シーラント層が、さらに、炭素原子数４～１２のα－オレフィンに基づく単量体単位を５０質量％以上含むα－オレフィン系重合体を含有する、上記［１］または［２］に記載の積層フィルム。
［４］前記α－オレフィン系重合体が、１－ブテンに基づく単量体単位を５０質量％以上含む、上記［３］に記載の積層フィルム。
［５］前記シーラント層が、プロピレン－エチレン共重合体と、プロピレン－α－オレフィン共重合体（α－オレフィンの炭素原子数は４～１２である）とを含有する、上記［１］～［３］のいずれか一つに記載の積層フィルム。
［６］前記プロピレン－エチレン共重合体が、プロピレンに基づく単量体単位を９５～９８質量％と、エチレンに基づく単量体単位を２～５質量％と、を含み、
前記プロピレン－α－オレフィン共重合体が、プロピレンに基づく単量体単位を７０～９９質量％と、α－オレフィンに基づく単量体単位を１～３０質量％と、を含む、上記［５］に記載の積層フィルム。
［７］上記［１］～［６］のいずれか一つに記載の積層フィルムを備える包装袋。
［１］基材層とシーラント層とを含む積層フィルムであって、
基材層が１つ以上のプロピレン系重合体を含有し、
シーラント層が１つ以上のプロピレン系重合体を含有し、
膜厚の３乗で除した積層フィルムの流れ方向のループスティフネスが８～１８μｇ／μｍ３であり、膜厚の３乗で除した積層フィルムの垂直方向のループスティフネスが８～２５μｇ／μｍ３であり、
ＤＳＣで観測される５０℃から２００℃までの累積融解熱量変化のうち、５５％を占める累積融解熱量変化が５０℃から温度Ｔ’までとなる温度Ｔ’が６０～１３０℃である、積層フィルム。
［２］前記基材層が、プロピレン単独重合体および／またはプロピレン－エチレン共重合体を含有する、上記［１］に記載の積層フィルム。
［３］前記シーラント層が、さらに、炭素原子数４～１２のα－オレフィンに基づく単量体単位を５０質量％以上含むα－オレフィン系重合体を含有する、上記［１］または［２］に記載の積層フィルム。
［４］前記α－オレフィン系重合体が、１－ブテンに基づく単量体単位を５０質量％以上含む、上記［３］に記載の積層フィルム。
［５］前記シーラント層が、プロピレン－エチレン共重合体と、プロピレン－α－オレフィン共重合体（α－オレフィンの炭素原子数は４～１２である）とを含有する、上記［１］～［３］のいずれか一つに記載の積層フィルム。
［６］前記プロピレン－エチレン共重合体が、プロピレンに基づく単量体単位を９５～９８質量％と、エチレンに基づく単量体単位を２～５質量％と、を含み、
前記プロピレン－α－オレフィン共重合体が、プロピレンに基づく単量体単位を７０～９９質量％と、α－オレフィンに基づく単量体単位を１～３０質量％と、を含む、上記［５］に記載の積層フィルム。
［７］上記［１］～［６］のいずれか一つに記載の積層フィルムを備える包装袋。
【実施例0053】
以下、実施例により本発明をさらに具体的に説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。なお、発明の詳細な説明、実施例および比較例における各項目の測定値は、下記の方法で測定した。
【0054】
（１）プロピレン－エチレン共重合体中のエチレンに基づく単量体単位の含有量（単位：質量％）
高分子分析ハンドブック（１９８５年、朝倉書店発行）の第２５６頁に記載されているＩＲスペクトル測定法により求めた。
高分子分析ハンドブック（１９８５年、朝倉書店発行）の第２５６頁に記載されているＩＲスペクトル測定法により求めた。
【0055】
（２）プロピレン－１－ブテン中の１－ブテンに基づく単量体単位の含有量（単位：質量％）
高分子分析ハンドブック（１９９５年、紀伊国屋書店発行）の第６１９頁に記載されているＩＲスペクトル測定法により求めた。
高分子分析ハンドブック（１９９５年、紀伊国屋書店発行）の第６１９頁に記載されているＩＲスペクトル測定法により求めた。
【0056】
（３）α－オレフィン系重合体中のエチレンに基づく単量体単位の含有量（単位：質量％）、１－ブテンに基づく単量体単位の含有量（単位：質量％）
非特許文献Ｊｏｕｒｎａｌ ｏｆ ｐｏｌｙｍｅｒ ｓｃｉｅｎｃｅ Ａ ２８， １２３７－１２５４ （１９９０）に記載の方法で求めた。
非特許文献Ｊｏｕｒｎａｌ ｏｆ ｐｏｌｙｍｅｒ ｓｃｉｅｎｃｅ Ａ ２８， １２３７－１２５４ （１９９０）に記載の方法で求めた。
【0057】
（４）メルトフローレート（単位：ｇ／１０分）
プロピレン系重合体組成物のＭＦＲは、ＪＩＳ Ｋ７２１０－１－２０１４に規定されたＡ法に従い、温度２３０℃、荷重２．１６ｋｇの条件で測定した。α－オレフィン系重合体のＭＦＲは、ＪＩＳ Ｋ７２１０－１－２０１４に規定されたＡ法に従い、温度１９０℃、荷重２．１６ｋｇの条件で測定した。
プロピレン系重合体組成物のＭＦＲは、ＪＩＳ Ｋ７２１０－１－２０１４に規定されたＡ法に従い、温度２３０℃、荷重２．１６ｋｇの条件で測定した。α－オレフィン系重合体のＭＦＲは、ＪＩＳ Ｋ７２１０－１－２０１４に規定されたＡ法に従い、温度１９０℃、荷重２．１６ｋｇの条件で測定した。
【0058】
（５）膜厚の３乗で除したループスティフネス（単位：μｇ／μｍ３）
積層フィルムから、長さ１７０ｍｍ（流れ方向）、幅２５ｍｍ（垂直方向）の試験片Ａと、長さ１７０ｍｍ（垂直方向）、幅２５ｍｍ（流れ方向）の試験片Ｂとを採取した。積層フィルムの流れ方向のループスティフネスは、採取した試験片Ａを用いて測定し、積層フィルムの垂直方向のループスティフネスは、採取した試験片Ｂを用いて測定した。採取した２つの試験片を、積層フィルムの基材層側が凸変形、シーラント層側が凹変形する向きにループ長となるように１０ｃｍに折り曲げた。ループの直径方向にロードセルを押し込んでいき、負荷が最大となった数値をループスティフネスとした。なお、ループスティフネスは、ループスティフネステスター（東洋精機製作所社製）を用いて、温度２３℃、相対湿度５０％の条件で測定した。測定したループスティフネスを積層フィルムの膜厚（基材層の厚さとシーラント層の厚さの和）の３乗で除して、膜厚の３乗で除したループスティフネスとした。
積層フィルムから、長さ１７０ｍｍ（流れ方向）、幅２５ｍｍ（垂直方向）の試験片Ａと、長さ１７０ｍｍ（垂直方向）、幅２５ｍｍ（流れ方向）の試験片Ｂとを採取した。積層フィルムの流れ方向のループスティフネスは、採取した試験片Ａを用いて測定し、積層フィルムの垂直方向のループスティフネスは、採取した試験片Ｂを用いて測定した。採取した２つの試験片を、積層フィルムの基材層側が凸変形、シーラント層側が凹変形する向きにループ長となるように１０ｃｍに折り曲げた。ループの直径方向にロードセルを押し込んでいき、負荷が最大となった数値をループスティフネスとした。なお、ループスティフネスは、ループスティフネステスター（東洋精機製作所社製）を用いて、温度２３℃、相対湿度５０％の条件で測定した。測定したループスティフネスを積層フィルムの膜厚（基材層の厚さとシーラント層の厚さの和）の３乗で除して、膜厚の３乗で除したループスティフネスとした。
【0059】
（６）ＤＳＣ５５％温度（単位：℃）
温度変調示差走査熱量計（ティーエイインスツルメント社製Ｑ１００）を用いて、シーラントフィルム約５ｍｇを窒素ガス雰囲気下（窒素ガス流量５０ｍｌ／分）で０℃に降温した。次に、０℃で５分保持した後、平均昇温速度２℃／分、温度変調振幅±０．５℃、温度変調周期１分で昇温させて２３０℃まで測定し、Ｒｅｖｅｒｓｉｎｇ Ｈｅａｔ Ｆｌｏｗ（比熱成分）を得た。なお、同じ示差走査熱量計を用いて、インジウム（Ｉｎ）約４ｍｇを窒素ガス雰囲気下（窒素ガス流量５０ｍｌ／分）、１１０℃に平衡温度となるよう昇温した後、５℃／分の昇温速度で昇温させて１８０℃まで測定し、得られた融解吸熱カーブの最大ピーク開始温度をオンセット温度としたところ、１５６．６℃であった。
温度変調示差走査熱量計（ティーエイインスツルメント社製Ｑ１００）を用いて、シーラントフィルム約５ｍｇを窒素ガス雰囲気下（窒素ガス流量５０ｍｌ／分）で０℃に降温した。次に、０℃で５分保持した後、平均昇温速度２℃／分、温度変調振幅±０．５℃、温度変調周期１分で昇温させて２３０℃まで測定し、Ｒｅｖｅｒｓｉｎｇ Ｈｅａｔ Ｆｌｏｗ（比熱成分）を得た。なお、同じ示差走査熱量計を用いて、インジウム（Ｉｎ）約４ｍｇを窒素ガス雰囲気下（窒素ガス流量５０ｍｌ／分）、１１０℃に平衡温度となるよう昇温した後、５℃／分の昇温速度で昇温させて１８０℃まで測定し、得られた融解吸熱カーブの最大ピーク開始温度をオンセット温度としたところ、１５６．６℃であった。
【0060】
５０℃から２００℃までのある温度Ｔに対するＲｅｖｅｒｓｉｎｇ Ｈｅａｔ Ｆｌｏｗの値Ｑ（Ｔ）について、５０℃における熱量Ｑ（５０）と２００℃における熱量Ｑ（２００）の２点を結ぶ直線をベースラインとして、ある温度Ｔにおけるベースライン補正後のＲｅｖｅｒｓｉｎｇ Ｈｅａｔ Ｆｌｏｗの熱量Ｑ’（Ｔ）を以下の式（１）と定義する。
【0061】
【数4】
【0062】
５０℃を始点とし、５０℃から２００℃まで範囲のある温度Ｔ’までベースライン補正後のＲｅｖｅｒｓｉｎｇ Ｈｅａｔ Ｆｌｏｗの積分を以下の式（２）のＡ（Ｔ’）と定義する。
【0063】
【数5】
【0064】
Ａ（Ｔ’）について、以下の式（３）を満たす温度Ｔ’を累積融解熱量変化のうち、５５％を占める累積融解熱量変化が５０℃から温度Ｔ’までとなる温度Ｔ’温度と定義する。
【0065】
【数6】
【0066】
（７）シール可能最低温度（単位：℃）
２枚のシーラントフィルムの表面同士を重ね合わせた後、ヒートシーラー（東洋精機製作所社製）を用いて、所定の温度、１ｋｇ／ｃｍ２の荷重、１秒間の条件で圧着して、ヒートシールを行った。ヒートシールされた試料を、２４時間、温度２３℃、湿度５０％の条件で状態保持した後、引張試験機を用いて、温度２３℃、湿度５０％、剥離速度２００ｍｍ／分、剥離角度１８０度の条件で剥離した時の剥離抵抗力が３００ｇ／１５ｍｍになるシール温度を求め、シール可能な最低温度とした。
２枚のシーラントフィルムの表面同士を重ね合わせた後、ヒートシーラー（東洋精機製作所社製）を用いて、所定の温度、１ｋｇ／ｃｍ２の荷重、１秒間の条件で圧着して、ヒートシールを行った。ヒートシールされた試料を、２４時間、温度２３℃、湿度５０％の条件で状態保持した後、引張試験機を用いて、温度２３℃、湿度５０％、剥離速度２００ｍｍ／分、剥離角度１８０度の条件で剥離した時の剥離抵抗力が３００ｇ／１５ｍｍになるシール温度を求め、シール可能な最低温度とした。
【0067】
（８）ヤング率（単位：ＭＰａ）
積層フィルムから、長さ１２０ｍｍ（流れ方向）、幅２０ｍｍ（垂直方向）の試験片を採取した。採取した試験片を、卓上引張試験機（エー・アンド・デイ社製）を用いて、チャック間隔６０ｍｍ、引張速度５ｍｍ／分の条件で、Ｓ－Ｓ曲線（応力－歪み曲線）をとり、初期弾性率（ヤング率）を測定した。
積層フィルムから、長さ１２０ｍｍ（流れ方向）、幅２０ｍｍ（垂直方向）の試験片を採取した。採取した試験片を、卓上引張試験機（エー・アンド・デイ社製）を用いて、チャック間隔６０ｍｍ、引張速度５ｍｍ／分の条件で、Ｓ－Ｓ曲線（応力－歪み曲線）をとり、初期弾性率（ヤング率）を測定した。
【0068】
（９）製袋性
自立袋三方シール袋兼用製袋機（西部機械社製、ＳＢＭ－３５０－ＳＳＴ型）を用いて、以下の条件で三方シール袋の形成可否を評価した。
２枚の積層フィルムのシーラントフィルム同士が向き合う状態で、流れ方向に平行な幅１０ｍｍのヒートシールバーを１４０℃に設定し、１５０ｍｍ間隔で０．５秒間、２枚の積層体に押下し、三方シール袋の底部を形成した。垂直方向に平行な幅１０ｍｍヒートシールバーを１４０℃に設定し、１５０ｍｍ間隔で０．５秒間、２枚の積層体に押下し、三方シール袋の両脇部分を形成した。垂直方向に１５０ｍｍ間隔で裁断し、流れ方向１５０ｍｍで両側５ｍｍがシールされ、垂直方向２７０ｍｍで片側１０ｍｍがシールされた三方シール袋を形成した。
自立袋三方シール袋兼用製袋機（西部機械社製、ＳＢＭ－３５０－ＳＳＴ型）を用いて、以下の条件で三方シール袋の形成可否を評価した。
２枚の積層フィルムのシーラントフィルム同士が向き合う状態で、流れ方向に平行な幅１０ｍｍのヒートシールバーを１４０℃に設定し、１５０ｍｍ間隔で０．５秒間、２枚の積層体に押下し、三方シール袋の底部を形成した。垂直方向に平行な幅１０ｍｍヒートシールバーを１４０℃に設定し、１５０ｍｍ間隔で０．５秒間、２枚の積層体に押下し、三方シール袋の両脇部分を形成した。垂直方向に１５０ｍｍ間隔で裁断し、流れ方向１５０ｍｍで両側５ｍｍがシールされ、垂直方向２７０ｍｍで片側１０ｍｍがシールされた三方シール袋を形成した。
【0069】
実施例および比較例で用いた各成分は以下の通りである。
【0070】
［プロピレン系重合体組成物１］
チーグラー・ナッタ型触媒を用いて、第一工程では、液相中でプロピレンとエチレンを共重合し、次いで、第二工程では、気相中でプロピレンと１－ブテンを共重合し、プロピレン－エチレン共重合体１とプロピレン－１－ブテン共重合体１からなるプロピレン系多段重合体１を得た。プロピレン－エチレン共重合体１のエチレンに由来する単量体単位の含有量は４質量％であり、プロピレン－１－ブテン共重合体１の１－ブテンに由来する単量体単位の含有量は２５質量％であった。得られたプロピレン系多段重合体１は、プロピレン－エチレン共重合体Ａ－１の含有量が１９質量％であり、プロピレン－１－ブテン共重合体の含有量が８１質量％であった。得られたプロピレン系多段重合体１の１００質量部に対して、ハイドロタルサイト（協和化学工業社製）０．０１質量部、イルガノックス１０１０（ＢＡＳＦ社製）０．１５質量部、スミライザーＧＰ（住友化学社製）０．０３質量部を混合した後、溶融混練して、２３０℃で測定したメルトフローレートが７ｇ／１０分であるプロピレン系重合体組成物１を得た。
チーグラー・ナッタ型触媒を用いて、第一工程では、液相中でプロピレンとエチレンを共重合し、次いで、第二工程では、気相中でプロピレンと１－ブテンを共重合し、プロピレン－エチレン共重合体１とプロピレン－１－ブテン共重合体１からなるプロピレン系多段重合体１を得た。プロピレン－エチレン共重合体１のエチレンに由来する単量体単位の含有量は４質量％であり、プロピレン－１－ブテン共重合体１の１－ブテンに由来する単量体単位の含有量は２５質量％であった。得られたプロピレン系多段重合体１は、プロピレン－エチレン共重合体Ａ－１の含有量が１９質量％であり、プロピレン－１－ブテン共重合体の含有量が８１質量％であった。得られたプロピレン系多段重合体１の１００質量部に対して、ハイドロタルサイト（協和化学工業社製）０．０１質量部、イルガノックス１０１０（ＢＡＳＦ社製）０．１５質量部、スミライザーＧＰ（住友化学社製）０．０３質量部を混合した後、溶融混練して、２３０℃で測定したメルトフローレートが７ｇ／１０分であるプロピレン系重合体組成物１を得た。
【0071】
［プロピレン系重合体組成物２］
チーグラー・ナッタ型触媒を用いて、気相法によりプロピレンとエチレンを共重合し、プロピレン－エチレン共重合体２を得た。プロピレン－エチレン共重合体２のエチレンに基づく単量体単位の含有量は４質量％であった。得られたプロピレン－エチレン共重合体２の１００質量部に対して、ステアリン酸カルシウム（堺化学工業社製）０．０５質量部、イルガノックス１０１０（ＢＡＳＦ社製）０．２質量部、イルガフォス１６８（ＢＡＳＦ社製）０．０３質量部を混合した後、溶融混練して、２３０℃で測定したメルトフローレートが６ｇ／１０分であるプロピレン系重合体組成物２を得た。
チーグラー・ナッタ型触媒を用いて、気相法によりプロピレンとエチレンを共重合し、プロピレン－エチレン共重合体２を得た。プロピレン－エチレン共重合体２のエチレンに基づく単量体単位の含有量は４質量％であった。得られたプロピレン－エチレン共重合体２の１００質量部に対して、ステアリン酸カルシウム（堺化学工業社製）０．０５質量部、イルガノックス１０１０（ＢＡＳＦ社製）０．２質量部、イルガフォス１６８（ＢＡＳＦ社製）０．０３質量部を混合した後、溶融混練して、２３０℃で測定したメルトフローレートが６ｇ／１０分であるプロピレン系重合体組成物２を得た。
【0072】
［プロピレン系重合体組成物３］
チーグラー・ナッタ型触媒を用いて、気相法によりプロピレンとエチレンを共重合し、プロピレン－エチレン共重合体３を得た。プロピレン－エチレン共重合体３のエチレンに基づく単量体単位の含有量は０．６重量％であった。得られたプロピレン－エチレン共重合体３の１００質量部に対して、ハイドロタルサイト（協和化学工業社製）０．０１質量部、イルガノックス１０１０（ＢＡＳＦ社製）０．１質量部、イルガフォス１６８（ＢＡＳＦ社製）０．０５質量部を配合した後、溶融混練して、２３０℃で測定したメルトフローレートが３ｇ／１０分であるプロピレン系重合体組成物３を得た。
チーグラー・ナッタ型触媒を用いて、気相法によりプロピレンとエチレンを共重合し、プロピレン－エチレン共重合体３を得た。プロピレン－エチレン共重合体３のエチレンに基づく単量体単位の含有量は０．６重量％であった。得られたプロピレン－エチレン共重合体３の１００質量部に対して、ハイドロタルサイト（協和化学工業社製）０．０１質量部、イルガノックス１０１０（ＢＡＳＦ社製）０．１質量部、イルガフォス１６８（ＢＡＳＦ社製）０．０５質量部を配合した後、溶融混練して、２３０℃で測定したメルトフローレートが３ｇ／１０分であるプロピレン系重合体組成物３を得た。
【0073】
［プロピレン系重合体組成物４］
チーグラー・ナッタ型触媒を用いて、気相重合法によりプロピレンを重合し、プロピレン単独重合体４を得た。得られたプロピレン単独重合体４の１００質量部に対して、ステアリン酸カルシウム（堺化学工業社製）０．１０質量部、イルガノックス１０１０（ＢＡＳＦ社製）０．１５質量部、イルガフォス１６８（ＢＡＳＦ社製）０．１５質量部を配合した後、溶融混練して、２３０℃で測定したメルトフローレートが２．３ｇ／１０分であるプロピレン系重合体組成物４を得た。
チーグラー・ナッタ型触媒を用いて、気相重合法によりプロピレンを重合し、プロピレン単独重合体４を得た。得られたプロピレン単独重合体４の１００質量部に対して、ステアリン酸カルシウム（堺化学工業社製）０．１０質量部、イルガノックス１０１０（ＢＡＳＦ社製）０．１５質量部、イルガフォス１６８（ＢＡＳＦ社製）０．１５質量部を配合した後、溶融混練して、２３０℃で測定したメルトフローレートが２．３ｇ／１０分であるプロピレン系重合体組成物４を得た。
【0074】
［α－オレフィン系重合体５］
α－オレフィン系重合体であるタフマーＢＬ３４５０Ｍ（商品名）（三井化学社製）を用いた。２３０℃で測定したメルトフローレートは４ｇ／１０分であった。α－オレフィン系重合体５のエチレンに基づく単量体単位の含有量は５．７質量％であり、１－ブテンに基づく単量体単位の含有量は９４．３質量％であった。
α－オレフィン系重合体であるタフマーＢＬ３４５０Ｍ（商品名）（三井化学社製）を用いた。２３０℃で測定したメルトフローレートは４ｇ／１０分であった。α－オレフィン系重合体５のエチレンに基づく単量体単位の含有量は５．７質量％であり、１－ブテンに基づく単量体単位の含有量は９４．３質量％であった。
【0075】
［シーラント層１］
プロピレン系重合体組成物１の８０質量部とα－オレフィン系重合体５の２０質量部とをペレットブレンドした。得られた混合物を１台の押出機で溶融混練した後、Ｔダイ（ダイ幅４００ｍｍ、リップ開度０．８ｍｍ）に導入して、ダイ温度２５０℃で溶融押出を行った。押し出された溶融膜を、１７ｍ／分で回転する冷却温度４０℃の冷却ロールで冷却固化させ、厚さ３０μｍのシーラント層１を得た。
プロピレン系重合体組成物１の８０質量部とα－オレフィン系重合体５の２０質量部とをペレットブレンドした。得られた混合物を１台の押出機で溶融混練した後、Ｔダイ（ダイ幅４００ｍｍ、リップ開度０．８ｍｍ）に導入して、ダイ温度２５０℃で溶融押出を行った。押し出された溶融膜を、１７ｍ／分で回転する冷却温度４０℃の冷却ロールで冷却固化させ、厚さ３０μｍのシーラント層１を得た。
【0076】
［シーラント層２］
プロピレン系重合体組成物２の６０質量部とα－オレフィン系重合体５の４０質量部とをペレットブレンドした。得られた混合物を用いた以外は、シーラント層１と同様にして、厚さ３０μｍのシーラント層２を得た。
プロピレン系重合体組成物２の６０質量部とα－オレフィン系重合体５の４０質量部とをペレットブレンドした。得られた混合物を用いた以外は、シーラント層１と同様にして、厚さ３０μｍのシーラント層２を得た。
【0077】
［シーラント層３］
プロピレン系重合体組成物１の６０質量部とα－オレフィン系重合体５の４０質量部とをペレットブレンドした。得られた混合物を用いた以外は、シーラント層１と同様にして、厚さ３０μｍのシーラント層３を得た。
プロピレン系重合体組成物１の６０質量部とα－オレフィン系重合体５の４０質量部とをペレットブレンドした。得られた混合物を用いた以外は、シーラント層１と同様にして、厚さ３０μｍのシーラント層３を得た。
【0078】
［シーラント層４］
プロピレン系重合体組成物２の１００質量部を用いた以外は、シーラント層１と同様にして、厚さ３０μｍのシーラント層４を得た。
プロピレン系重合体組成物２の１００質量部を用いた以外は、シーラント層１と同様にして、厚さ３０μｍのシーラント層４を得た。
【0079】
［基材層１］
プロピレン系重合体組成物３の１００質量部を用い、３台の押出機で溶融混練した後、一基の共押出Ｔダイ（ダイ幅ｍｍ、リップ開度ｍｍ）に導入して、ダイ温度２６０℃で溶融押出を行った。押し出された溶融膜を３０℃の冷却ロールで冷却して、厚み約１ｍｍのキャストシートを得た。得られたキャストシートを４ｍ／分で回転する低速ロールと、２０ｍ／分で回転する高速ロールの周速差により１４０℃で縦方向に５倍延伸した。引き続いて加熱炉にて予熱温度１７５℃、延伸温度１５７℃で横方向に８倍延伸し、１６５℃で熱処理を行いながら横方向の幅を６．５％緩和した。加熱炉から出たフィルムを２０℃の冷却ロールで冷却し厚さ２０μｍの基材層１を得た。
プロピレン系重合体組成物３の１００質量部を用い、３台の押出機で溶融混練した後、一基の共押出Ｔダイ（ダイ幅ｍｍ、リップ開度ｍｍ）に導入して、ダイ温度２６０℃で溶融押出を行った。押し出された溶融膜を３０℃の冷却ロールで冷却して、厚み約１ｍｍのキャストシートを得た。得られたキャストシートを４ｍ／分で回転する低速ロールと、２０ｍ／分で回転する高速ロールの周速差により１４０℃で縦方向に５倍延伸した。引き続いて加熱炉にて予熱温度１７５℃、延伸温度１５７℃で横方向に８倍延伸し、１６５℃で熱処理を行いながら横方向の幅を６．５％緩和した。加熱炉から出たフィルムを２０℃の冷却ロールで冷却し厚さ２０μｍの基材層１を得た。
【0080】
［基材層２］
プロピレン系重合体組成物４の１００質量部を用い、３台の押出機で溶融混練した後、一基の共押出Ｔダイ（ダイ幅ｍｍ、リップ開度ｍｍ）に導入して、ダイ温度２６０℃で溶融押出を行った。押し出された溶融膜を３０℃の冷却ロールで冷却して、厚み約１ｍｍのキャストシートを得た。得られたキャストシートを４ｍ／分で回転する低速ロールと、２０ｍ／分で回転する高速ロールの周速差により１４７℃で縦方向に５倍延伸した。引き続いて加熱炉にて予熱温度１９０℃、延伸温度１７０℃で横方向に８倍延伸し、１６５℃で熱処理を行いながら横方向の幅を１９．５％緩和した。加熱炉から出たフィルムを２０℃の冷却ロールで冷却し厚さ２０μｍの基材層２を得た。
プロピレン系重合体組成物４の１００質量部を用い、３台の押出機で溶融混練した後、一基の共押出Ｔダイ（ダイ幅ｍｍ、リップ開度ｍｍ）に導入して、ダイ温度２６０℃で溶融押出を行った。押し出された溶融膜を３０℃の冷却ロールで冷却して、厚み約１ｍｍのキャストシートを得た。得られたキャストシートを４ｍ／分で回転する低速ロールと、２０ｍ／分で回転する高速ロールの周速差により１４７℃で縦方向に５倍延伸した。引き続いて加熱炉にて予熱温度１９０℃、延伸温度１７０℃で横方向に８倍延伸し、１６５℃で熱処理を行いながら横方向の幅を１９．５％緩和した。加熱炉から出たフィルムを２０℃の冷却ロールで冷却し厚さ２０μｍの基材層２を得た。
【0081】
［実施例１：積層フィルム１］
上記で得られたシーラント層１と基材層１とを、ドライラミネート法により積層し、積層フィルム１を得た。得られた積層フィルム１の物性を表２に示す。得られた積層フィルム１は、ヤング率および製袋性に優れる積層フィルムであった。
上記で得られたシーラント層１と基材層１とを、ドライラミネート法により積層し、積層フィルム１を得た。得られた積層フィルム１の物性を表２に示す。得られた積層フィルム１は、ヤング率および製袋性に優れる積層フィルムであった。
【0082】
［実施例２：積層フィルム２］
上記で得られたシーラント層２と基材層１とを、ドライラミネート法により積層し、積層フィルム２を得た。得られた積層フィルム２の物性を表２に示す。得られた積層フィルム２は、ヤング率および製袋性に優れる積層フィルムであった。
上記で得られたシーラント層２と基材層１とを、ドライラミネート法により積層し、積層フィルム２を得た。得られた積層フィルム２の物性を表２に示す。得られた積層フィルム２は、ヤング率および製袋性に優れる積層フィルムであった。
【0083】
［実施例３：積層フィルム３］
上記で得られたシーラント層３と基材層２とを、ドライラミネート法により積層し、積層フィルム３を得た。得られた積層フィルム３の物性を表２に示す。得られた積層フィルム３は、ヤング率および製袋性に優れる積層フィルムであった。
上記で得られたシーラント層３と基材層２とを、ドライラミネート法により積層し、積層フィルム３を得た。得られた積層フィルム３の物性を表２に示す。得られた積層フィルム３は、ヤング率および製袋性に優れる積層フィルムであった。
【0084】
［比較例１：積層フィルムＣ１］
上記で得られたシーラント層４と基材層２とを、ドライラミネート法により積層し、積層フィルムＣ１を得た。得られた積層体の物性を表２に示す。得られた積層フィルムＣ１は、製袋性に劣る積層フィルムであった。
上記で得られたシーラント層４と基材層２とを、ドライラミネート法により積層し、積層フィルムＣ１を得た。得られた積層体の物性を表２に示す。得られた積層フィルムＣ１は、製袋性に劣る積層フィルムであった。
【0085】
［比較例２：積層フィルムＣ２］
３台の押出機のうち２台の押出機で基材層用にプロピレン系重合体組成物２の１００質量部を溶融混練し、１台の押出機でシーラント層用にプロピレン系重合体組成物２の６０質量部とα－オレフィン系重合体５の４０質量部とをペレットブレンドして得られた混合物を溶融混練し、一基の共押出Ｔダイに供給した。このＴダイから２種２層構成（基材層８０質量％、シーラント層２０質量％の比率で、冷却ロール側に基材層）で押し出された溶融フィルムを４０℃の冷却ロールで冷却して、厚さ７０μｍの積層フィルムＣ２フィルムを得た。得られた積層フィルムＣ２の物性を表２に示す。得られた積層フィルムＣ２は、ヤング率が不十分であり、製袋性の劣る積層体であった。
３台の押出機のうち２台の押出機で基材層用にプロピレン系重合体組成物２の１００質量部を溶融混練し、１台の押出機でシーラント層用にプロピレン系重合体組成物２の６０質量部とα－オレフィン系重合体５の４０質量部とをペレットブレンドして得られた混合物を溶融混練し、一基の共押出Ｔダイに供給した。このＴダイから２種２層構成（基材層８０質量％、シーラント層２０質量％の比率で、冷却ロール側に基材層）で押し出された溶融フィルムを４０℃の冷却ロールで冷却して、厚さ７０μｍの積層フィルムＣ２フィルムを得た。得られた積層フィルムＣ２の物性を表２に示す。得られた積層フィルムＣ２は、ヤング率が不十分であり、製袋性の劣る積層体であった。
【0086】
【表1】
【0087】
【表2】
【0088】
＜まとめ＞
表２を見ると、実施例１～３の積層フィルムは、比較例１の積層フィルムよりもシール可能最低温度が低いことが認められる。また、実施例１～３の積層フィルムは、比較例２の積層フィルムよりもシール可能最低温度が低く、弾性率（ヤング率）が高いことが認められる。そして、比較例１および２の積層フィルムは製袋できなかったが、実施例１～３の積層フィルムは製袋できた（製袋可能なシール強度が得られた）ことが認められる。つまり、膜厚の３乗で除した積層フィルムの流れ方向のループスティフネスと膜厚の３乗で除した積層フィルムの垂直方向のループスティフネス、および、ＤＳＣ５５％温度（Ｔ’）が本発明の構成要件をすべて満たす実施例１～３の積層フィルムは、シール可能最低温度が低く、製袋可能であることが認められる。
すなわち、本発明の構成要件をすべて満たす積層フィルムは、リサイクル性に優れると共に、比較的低温でシール強度を得られ、包装した後の形状を維持することができる。
表２を見ると、実施例１～３の積層フィルムは、比較例１の積層フィルムよりもシール可能最低温度が低いことが認められる。また、実施例１～３の積層フィルムは、比較例２の積層フィルムよりもシール可能最低温度が低く、弾性率（ヤング率）が高いことが認められる。そして、比較例１および２の積層フィルムは製袋できなかったが、実施例１～３の積層フィルムは製袋できた（製袋可能なシール強度が得られた）ことが認められる。つまり、膜厚の３乗で除した積層フィルムの流れ方向のループスティフネスと膜厚の３乗で除した積層フィルムの垂直方向のループスティフネス、および、ＤＳＣ５５％温度（Ｔ’）が本発明の構成要件をすべて満たす実施例１～３の積層フィルムは、シール可能最低温度が低く、製袋可能であることが認められる。
すなわち、本発明の構成要件をすべて満たす積層フィルムは、リサイクル性に優れると共に、比較的低温でシール強度を得られ、包装した後の形状を維持することができる。