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特開2024-136417基板処理方法、半導体装置の製造方法、プログラム、および基板処理装置
(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】公開特許公報(A)
(11)【公開番号】P2024136417
(43)【公開日】2024-10-04
(54)【発明の名称】基板処理方法、半導体装置の製造方法、プログラム、および基板処理装置
(51)【国際特許分類】
H01L 21/316 20060101AFI20240927BHJP
H01L 21/31 20060101ALI20240927BHJP
C23C 16/455 20060101ALI20240927BHJP
【ＦＩ】
H01L21/316 X
H01L21/31 B
C23C16/455
【審査請求】未請求
【請求項の数】20
【出願形態】ＯＬ
(21)【出願番号】P 2023047530
(22)【出願日】2023-03-24
(71)【出願人】
【識別番号】318009126
【氏名又は名称】株式会社ＫＯＫＵＳＡＩ ＥＬＥＣＴＲＩＣ
(74)【代理人】
【識別番号】100145872
【弁理士】
【氏名又は名称】福岡 昌浩
(74)【代理人】
【識別番号】100091362
【弁理士】
【氏名又は名称】阿仁屋 節雄
(72)【発明者】
【氏名】長内 理尚
(72)【発明者】
【氏名】西田 圭吾
【テーマコード（参考）】
4K030
5F045
5F058
【Ｆターム（参考）】
4K030AA02
4K030AA03
4K030AA06
4K030AA11
4K030AA14
4K030AA16
4K030AA18
4K030BA42
4K030BA43
4K030BA44
4K030BA46
4K030CA04
4K030CA12
4K030EA03
4K030EA06
4K030FA10
4K030GA02
4K030GA13
4K030HA01
4K030JA09
4K030JA10
4K030KA39
4K030KA41
4K030LA15
5F045AA06
5F045AA15
5F045AB31
5F045AB32
5F045AC03
5F045AC05
5F045AC14
5F045AC15
5F045AC16
5F045AC17
5F045AD07
5F045AD08
5F045AD09
5F045AD10
5F045AD11
5F045AE15
5F045AE17
5F045AE19
5F045AE21
5F045AE23
5F045AE25
5F045BB19
5F045DP19
5F045DP28
5F045DQ05
5F045EB03
5F045EE19
5F045EF03
5F045EF09
5F045EK06
5F058BA09
5F058BC02
5F058BC03
5F058BD03
5F058BD05
5F058BF04
5F058BF24
5F058BF27
5F058BF29
5F058BF37
5F058BG01
5F058BG02
5F058BG03
5F058BG04
5F058BJ06
(57)【要約】
【課題】基板上に形成される膜のステップカバレッジを向上させることが可能な技術を提供する。
【解決手段】（ａ）基板に対して所定元素およびハロゲン元素を含む第１原料を供給することで、前記基板上に、前記ハロゲン元素により終端された前記所定元素を含む第１層を形成する工程と、（ｂ）前記第１層が形成された前記基板に対して、１分子中に前記所定元素、および前記所定元素に対して結合する唯一のアミノ基を含む第２原料を供給することで、前記基板上に前記所定元素を含む第２層を形成する工程と、（ｃ）前記第２層が形成された前記基板に対して酸化剤を供給することで、前記第２層を酸化する工程と、を含むサイクルを所定回数実行することにより、前記基板上に前記所定元素を含む酸化膜を形成する。
【選択図】図４
【解決手段】（ａ）基板に対して所定元素およびハロゲン元素を含む第１原料を供給することで、前記基板上に、前記ハロゲン元素により終端された前記所定元素を含む第１層を形成する工程と、（ｂ）前記第１層が形成された前記基板に対して、１分子中に前記所定元素、および前記所定元素に対して結合する唯一のアミノ基を含む第２原料を供給することで、前記基板上に前記所定元素を含む第２層を形成する工程と、（ｃ）前記第２層が形成された前記基板に対して酸化剤を供給することで、前記第２層を酸化する工程と、を含むサイクルを所定回数実行することにより、前記基板上に前記所定元素を含む酸化膜を形成する。
【選択図】図４
【特許請求の範囲】
【請求項1】
（ａ）基板に対して所定元素およびハロゲン元素を含む第１原料を供給することで、前記基板上に、前記ハロゲン元素により終端された前記所定元素を含む第１層を形成する工程と、
（ｂ）前記第１層が形成された前記基板に対して、１分子中に前記所定元素、および前記所定元素に対して結合する唯一のアミノ基を含む第２原料を供給することで、前記基板上に前記所定元素を含む第２層を形成する工程と、
（ｃ）前記第２層が形成された前記基板に対して酸化剤を供給することで、前記第２層を酸化する工程と、
を含むサイクルを所定回数実行することにより、前記基板上に前記所定元素を含む酸化膜を形成する、
基板処理方法。
（ｂ）前記第１層が形成された前記基板に対して、１分子中に前記所定元素、および前記所定元素に対して結合する唯一のアミノ基を含む第２原料を供給することで、前記基板上に前記所定元素を含む第２層を形成する工程と、
（ｃ）前記第２層が形成された前記基板に対して酸化剤を供給することで、前記第２層を酸化する工程と、
を含むサイクルを所定回数実行することにより、前記基板上に前記所定元素を含む酸化膜を形成する、
基板処理方法。
【請求項2】
前記酸化膜は、前記基板の表面に設けられた凹状構造の内表面に形成される、
請求項１に記載の基板処理方法。
請求項１に記載の基板処理方法。
【請求項3】
（ｂ）は、前記第１層が形成されていない前記基板に対して前記第２原料を供給することにより前記基板上に前記第２原料に含まれる前記所定元素が吸着し得る処理条件下で実行される、
請求項１に記載の基板処理方法。
請求項１に記載の基板処理方法。
【請求項4】
前記処理条件は、温度条件および圧力条件の少なくともいずれかを含む、
請求項３に記載の基板処理方法。
請求項３に記載の基板処理方法。
【請求項5】
（ｂ）において前記基板へ供給される前記第２原料の分圧は、（ａ）において前記基板へ供給される前記第１原料の分圧よりも大きい、
請求項１に記載の基板処理方法。
請求項１に記載の基板処理方法。
【請求項6】
（ｂ）における前記基板が存在する空間の圧力は、（ａ）における前記基板が存在する空間の圧力よりも大きい、
請求項５に記載の基板処理方法。
請求項５に記載の基板処理方法。
【請求項7】
前記第１原料は、１分子中に前記所定元素同士の結合を含むガスである、
請求項１に記載の基板処理方法。
請求項１に記載の基板処理方法。
【請求項8】
（ａ）では、気相中における前記所定元素同士の結合の切断が生じる処理条件下で、前記第１原料を前記基板に対して供給する、
請求項７に記載の基板処理方法。
請求項７に記載の基板処理方法。
【請求項9】
前記第１原料は、１分子中に水素を含まないガスである、
請求項７に記載の基板処理方法。
請求項７に記載の基板処理方法。
【請求項10】
前記第２原料を構成する前記所定元素の結合手のうち、前記唯一のアミノ基に結合した結合手以外の結合手は水素と結合している、
請求項１に記載の基板処理方法。
請求項１に記載の基板処理方法。
【請求項11】
前記酸化剤は水素を含まない酸素含有ガスである、
請求項１に記載の基板処理方法。
請求項１に記載の基板処理方法。
【請求項12】
（ｃ）では、前記酸化剤をノンプラズマ状態で前記基板へ供給する、
請求項１に記載の基板処理方法。
請求項１に記載の基板処理方法。
【請求項13】
（ｂ）では、前記第２原料の分子から前記アミノ基が脱離することで未結合手を有することとなる前記所定元素を、前記第１層が形成されていない前記基板の表面の吸着サイトに吸着させることにより、前記基板上に前記第２層を形成する、
請求項１に記載の基板処理方法。
請求項１に記載の基板処理方法。
【請求項14】
（ａ）では、前記凹状構造の開口側面の上端に形成される前記第１層の密度が、開口底面に形成される前記第１層の密度よりも大きくなるように、前記第１層を形成する、
請求項２に記載の基板処理方法。
請求項２に記載の基板処理方法。
【請求項15】
ｍ回目の前記サイクルで実行される（ａ）における前記第１原料の供給時間、分圧、及び処理圧力の少なくとも何れかは、ｍ＋１回目の前記サイクルで実行される（ａ）におけるものと異なる、
請求項１に記載の基板処理方法。
請求項１に記載の基板処理方法。
【請求項16】
（ａ）を含まず、（ｂ）及び（ｃ）を含む第２サイクルを第２の回数実行する工程を更に有する、
請求項１に記載の基板処理方法。
請求項１に記載の基板処理方法。
【請求項17】
前記サイクルでは、前記サイクルごとに（ｂ）および（ｃ）を複数回実行する、
請求項１に記載の基板処理方法。
請求項１に記載の基板処理方法。
【請求項18】
（ａ）基板に対して所定元素およびハロゲン元素を含む第１原料を供給することで、前記基板上に、前記ハロゲン元素により終端された前記所定元素を含む第１層を形成する工程と、
（ｂ）前記第１層が形成された前記基板に対して、１分子中に前記所定元素、および前記所定元素に対して結合する唯一のアミノ基を含む第２原料を供給することで、前記基板上に前記所定元素を含む第２層を形成する工程と、
（ｃ）前記第２層が形成された前記基板に対して酸化剤を供給することで、前記第２層を酸化する工程と、
を含むサイクルを所定回数実行することにより、前記基板上に前記所定元素を含む酸化膜を形成する、
半導体装置の製造方法。
（ｂ）前記第１層が形成された前記基板に対して、１分子中に前記所定元素、および前記所定元素に対して結合する唯一のアミノ基を含む第２原料を供給することで、前記基板上に前記所定元素を含む第２層を形成する工程と、
（ｃ）前記第２層が形成された前記基板に対して酸化剤を供給することで、前記第２層を酸化する工程と、
を含むサイクルを所定回数実行することにより、前記基板上に前記所定元素を含む酸化膜を形成する、
半導体装置の製造方法。
【請求項19】
（ａ）基板に対して所定元素およびハロゲン元素を含む第１原料を供給することで、前記基板上に、前記ハロゲン元素により終端された前記所定元素を含む第１層を形成する手順と、
（ｂ）前記第１層が形成された前記基板に対して、１分子中に前記所定元素、および前記所定元素に対して結合する唯一のアミノ基を含む第２原料を供給することで、前記基板上に前記所定元素を含む第２層を形成する手順と、
（ｃ）前記第２層が形成された前記基板に対して酸化剤を供給することで、前記第２層を酸化する手順と、
を含むサイクルを所定回数実行することにより、前記基板上に前記所定元素を含む酸化膜を形成する手順と、
をコンピュータによって基板処理に実行させるプログラム。
（ｂ）前記第１層が形成された前記基板に対して、１分子中に前記所定元素、および前記所定元素に対して結合する唯一のアミノ基を含む第２原料を供給することで、前記基板上に前記所定元素を含む第２層を形成する手順と、
（ｃ）前記第２層が形成された前記基板に対して酸化剤を供給することで、前記第２層を酸化する手順と、
を含むサイクルを所定回数実行することにより、前記基板上に前記所定元素を含む酸化膜を形成する手順と、
をコンピュータによって基板処理に実行させるプログラム。
【請求項20】
基板に対して、所定元素およびハロゲン元素を含む第１原料を供給する第１原料供給系と、
前記基板に対して、１分子中に前記所定元素、および前記所定元素に対して結合する唯一のアミノ基を含む第２原料を供給する第２原料供給系と、
前記基板に対して、酸化剤を供給する酸化剤供給系と、
（ａ）前記基板に対して前記第１原料を供給することで、前記基板上に、前記ハロゲン元素により終端された前記所定元素を含む第１層を形成する処理と、
（ｂ）前記第１層が形成された前記基板に対して前記第２原料を供給することで、前記基板上に前記所定元素を含む第２層を形成する処理と、
（ｃ）前記第２層が形成された前記基板に対して前記酸化剤を供給することで、前記第２層を酸化する処理と、
を含むサイクルを所定回数実行することにより、前記基板上に前記所定元素を含む酸化膜を形成する処理を実行するように、前記第１原料供給系、前記第２原料供給系、および前記酸化剤供給系を制御することが可能なよう構成される制御部と、
を有する基板処理装置。
前記基板に対して、１分子中に前記所定元素、および前記所定元素に対して結合する唯一のアミノ基を含む第２原料を供給する第２原料供給系と、
前記基板に対して、酸化剤を供給する酸化剤供給系と、
（ａ）前記基板に対して前記第１原料を供給することで、前記基板上に、前記ハロゲン元素により終端された前記所定元素を含む第１層を形成する処理と、
（ｂ）前記第１層が形成された前記基板に対して前記第２原料を供給することで、前記基板上に前記所定元素を含む第２層を形成する処理と、
（ｃ）前記第２層が形成された前記基板に対して前記酸化剤を供給することで、前記第２層を酸化する処理と、
を含むサイクルを所定回数実行することにより、前記基板上に前記所定元素を含む酸化膜を形成する処理を実行するように、前記第１原料供給系、前記第２原料供給系、および前記酸化剤供給系を制御することが可能なよう構成される制御部と、
を有する基板処理装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
本開示は、基板処理方法、半導体装置の製造方法、プログラム、および基板処理装置に関する。
【背景技術】
【0002】
半導体装置の製造工程の一工程として、基板上に膜を形成する処理が行われることがある（例えば特許文献１参照）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【0003】
【特許文献1】特開２０２１－３９９７０号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【0004】
本開示は、基板上に形成される膜の段差被覆性（ステップカバレッジ）を向上させることが可能な技術を提供する。
【課題を解決するための手段】
【0005】
本開示の一態様によれば、
（ａ）基板に対して所定元素およびハロゲン元素を含む第１原料を供給することで、前記基板上に、前記ハロゲン元素により終端された前記所定元素を含む第１層を形成する工程と、
（ｂ）前記第１層が形成された前記基板に対して、１分子中に前記所定元素、および前記所定元素に対して結合する唯一のアミノ基を含む第２原料を供給することで、前記基板上に前記所定元素を含む第２層を形成する工程と、
（ｃ）前記第２層が形成された前記基板に対して酸化剤を供給することで、前記第２層を酸化する工程と、
を含むサイクルを所定回数実行することにより、前記基板上に前記所定元素を含む酸化膜を形成する技術が提供される。
（ａ）基板に対して所定元素およびハロゲン元素を含む第１原料を供給することで、前記基板上に、前記ハロゲン元素により終端された前記所定元素を含む第１層を形成する工程と、
（ｂ）前記第１層が形成された前記基板に対して、１分子中に前記所定元素、および前記所定元素に対して結合する唯一のアミノ基を含む第２原料を供給することで、前記基板上に前記所定元素を含む第２層を形成する工程と、
（ｃ）前記第２層が形成された前記基板に対して酸化剤を供給することで、前記第２層を酸化する工程と、
を含むサイクルを所定回数実行することにより、前記基板上に前記所定元素を含む酸化膜を形成する技術が提供される。
【発明の効果】
【0006】
本開示によれば、基板上に形成される膜のステップカバレッジを向上させることが可能となる。
【図面の簡単な説明】
【0007】
【発明を実施するための形態】
【0008】
＜本開示の一態様＞
以下、本開示の一態様について、主に、図１～図７を参照しつつ説明する。なお、以下の説明において用いられる図面は、いずれも模式的なものであり、図面に示される、各要素の寸法の関係、各要素の比率等は、現実のものとは必ずしも一致していない。また、複数の図面の相互間においても、各要素の寸法の関係、各要素の比率等は必ずしも一致していない。
以下、本開示の一態様について、主に、図１～図７を参照しつつ説明する。なお、以下の説明において用いられる図面は、いずれも模式的なものであり、図面に示される、各要素の寸法の関係、各要素の比率等は、現実のものとは必ずしも一致していない。また、複数の図面の相互間においても、各要素の寸法の関係、各要素の比率等は必ずしも一致していない。
【0009】
（１）基板処理装置の構成
図１に示すように、処理炉２０２は温度調整部（加熱部）としてのヒータ２０７を有する。ヒータ２０７は円筒形状であり、保持板に支持されることにより垂直に据え付けられている。ヒータ２０７は、ガスを熱で活性化（励起）させる活性化機構（励起部）としても機能する。
図１に示すように、処理炉２０２は温度調整部（加熱部）としてのヒータ２０７を有する。ヒータ２０７は円筒形状であり、保持板に支持されることにより垂直に据え付けられている。ヒータ２０７は、ガスを熱で活性化（励起）させる活性化機構（励起部）としても機能する。
【0010】
ヒータ２０７の内側には、ヒータ２０７と同心円状に反応管２０３が配設されている。反応管２０３は、例えば石英（ＳｉＯ２）または炭化シリコン（ＳｉＣ）等の耐熱性材料により構成され、上端が閉塞し下端が開口した円筒形状に形成されている。反応管２０３の下方には、反応管２０３と同心円状にマニホールド２０９が配設されている。マニホールド２０９は、例えばステンレス鋼（ＳＵＳ）等の金属材料により構成され、上端および下端が開口した円筒形状に形成されている。マニホールド２０９の上端部は、反応管２０３の下端部に係合しており、反応管２０３を支持するように構成されている。マニホールド２０９と反応管２０３との間には、シール部材としてのＯリング２２０ａが設けられている。反応管２０３はヒータ２０７と同様に垂直に据え付けられている。主に、反応管２０３とマニホールド２０９とにより処理容器（反応容器）が構成される。処理容器の筒中空部には処理室２０１が形成される。処理室２０１は、基板としてのウエハ２００を収容可能に構成されている。この処理室２０１内でウエハ２００に対する処理が行われる。
【0011】
処理室２０１内には、第１供給部、第２供給部としてのノズル２４９ａ，２４９ｂが、マニホールド２０９の側壁を貫通するようにそれぞれ設けられている。ノズル２４９ａ，２４９ｂを、それぞれ第１ノズル、第２ノズルとも称する。ノズル２４９ａ，２４９ｂは、例えば石英またはＳｉＣ等の耐熱性材料により構成されている。ノズル２４９ａ，２４９ｂは、それぞれ、複数種のガスの供給に用いられる共用ノズルとして構成されている。
【0012】
ノズル２４９ａ，２４９ｂには、第１配管、第２配管としてのガス供給管２３２ａ，２３２ｂがそれぞれ接続されている。ガス供給管２３２ａ，２３２ｂは、それぞれ、複数種のガスの供給に用いられる共用配管として構成されている。ガス供給管２３２ａ，２３２ｂには、ガス流の上流側から順に、流量制御器（流量制御部）であるマスフローコントローラ（ＭＦＣ）２４１ａ，２４１ｂおよび開閉弁であるバルブ２４３ａ，２４３ｂがそれぞれ設けられている。ガス供給管２３２ａのバルブ２４３ａよりも下流側には、ガス供給管２３２ｃ，２３２ｄがそれぞれ接続されている。ガス供給管２３２ｃ，２３２ｄには、ガス流の上流側から順に、ＭＦＣ２４１ｃ，２４１ｄ、バルブ２４３ｃ，２４３ｄがそれぞれ設けられている。ガス供給管２３２ｂのバルブ２４３ｂよりも下流側には、ガス供給管２３２ｅが接続されている。ガス供給管２３２ｅには、ガス流の上流側から順に、ＭＦＣ２４１ｅ、バルブ２４３ｅが設けられている。ガス供給管２３２ａ～２３２ｅは、例えばＳＵＳ等の金属材料により構成されている。
【0013】
図２に示すように、ノズル２４９ａ，２４９ｂは、反応管２０３の内壁とウエハ２００との間における平面視において円環状の空間に、反応管２０３の内壁の下部より上部に沿って、ウエハ２００の配列方向上方に向かって立ち上がるようにそれぞれ設けられている。すなわち、ノズル２４９ａ，２４９ｂは、ウエハ２００が配列されるウエハ配列領域の側方の、ウエハ配列領域を水平に取り囲む領域に、ウエハ配列領域に沿うようにそれぞれ設けられている。ノズル２４９ａ，２４９ｂの側面には、ガスを供給するガス供給孔２５０ａ，２５０ｂがそれぞれ設けられている。ガス供給孔２５０ａ，２５０ｂは、それぞれが、平面視においてウエハ２００の中心に向かって開口しており、ウエハ２００に向けてガスを供給することが可能となっている。ガス供給孔２５０ａ，２５０ｂは、反応管２０３の下部から上部にわたって複数設けられている。
【0014】
ガス供給管２３２ａからは、改質剤且つ成膜剤としての第１原料が、ＭＦＣ２４１ａ、バルブ２４３ａ、ノズル２４９ａを介して処理室２０１内へ供給される。
【0015】
ガス供給管２３２ｂからは、成膜剤としての酸化剤が、ＭＦＣ２４１ｂ、バルブ２４３ｂ、ノズル２４９ｂを介して処理室２０１内へ供給される。
【0016】
ガス供給管２３２ｃからは、成膜剤としての第２原料が、ＭＦＣ２４１ｃ、バルブ２４３ｃ、ノズル２４９ａを介して処理室２０１内へ供給される。
【0017】
ガス供給管２３２ｄ，２３２ｅからは、不活性ガスが、それぞれＭＦＣ２４１ｄ，２４ｅｆ、バルブ２４３ｄ，２４３ｅ、ガス供給管２３２ａ，２３２ｂ、ノズル２４９ａ，２４９ｂを介して処理室２０１内へ供給される。不活性ガスは、パージガス、キャリアガス、希釈ガス等として作用する。
【0018】
主に、ガス供給管２３２ａ、ＭＦＣ２４１ａ、バルブ２４３ａにより、第１原料供給系が構成される。主に、ガス供給管２３２ｂ、ＭＦＣ２４１ｂ、バルブ２４３ｂにより、酸化剤供給系が構成される。主に、ガス供給管２３２ｃ、ＭＦＣ２４１ｃ、バルブ２４３ｃにより、第２原料供給系が構成される。主に、ガス供給管２３２ｄ，２３２ｅ、ＭＦＣ２４１ｄ，２４１ｅ、バルブ２４３ｄ，２４３ｅにより、不活性ガス供給系が構成される。上述の各種供給系を構成するガス供給管に接続されるノズルを、その供給系にそれぞれ含めてもよい。
【0019】
上述の各種供給系のうち、いずれか、或いは、全ての供給系は、バルブ２４３ａ～２４３ｅやＭＦＣ２４１ａ～２４１ｅ等が集積されてなる集積型供給システム２４８として構成されていてもよい。集積型供給システム２４８は、ガス供給管２３２ａ～２３２ｅのそれぞれに対して接続され、ガス供給管２３２ａ～２３２ｅ内への各種物質（各種ガス）の供給動作、すなわち、バルブ２４３ａ～２４３ｅの開閉動作やＭＦＣ２４１ａ～２４１ｅによる流量調整動作等が、後述するコントローラ１２１によって制御されるように構成されている。集積型供給システム２４８は、一体型、或いは、分割型の集積ユニットとして構成されており、ガス供給管２３２ａ～２３２ｅ等に対して集積ユニット単位で着脱を行うことができ、集積型供給システム２４８のメンテナンス、交換、増設等を、集積ユニット単位で行うことが可能なように構成されている。
【0020】
反応管２０３の側壁下方には、処理室２０１内の雰囲気を排気する排気口２３１ａが設けられている。図２に示すように、排気口２３１ａは、平面視において、ウエハ２００を挟んでノズル２４９ａ，２４９ｂ（ガス供給孔２５０ａ，２５０ｂ）と対向（対面）する位置に設けられている。排気口２３１ａは、反応管２０３の側壁の下部より上部に沿って、すなわち、ウエハ配列領域に沿って設けられていてもよい。排気口２３１ａには排気管２３１が接続されている。排気管２３１には、処理室２０１内の圧力を検出する圧力検出器（圧力検出部）としての圧力センサ２４５および圧力調整器（圧力調整部）としてのＡＰＣ（Ａｕｔｏ Ｐｒｅｓｓｕｒｅ Ｃｏｎｔｒｏｌｌｅｒ）バルブ２４４を介して、真空排気装置としての真空ポンプ２４６が接続されている。ＡＰＣバルブ２４４は、真空ポンプ２４６を作動させた状態で弁を開閉することで、処理室２０１内の真空排気および真空排気停止を行うことができ、さらに、真空ポンプ２４６を作動させた状態で、圧力センサ２４５により検出された圧力情報に基づいて弁開度を調節することで、処理室２０１内の圧力を調整することができるように構成されている。主に、排気管２３１、ＡＰＣバルブ２４４、圧力センサ２４５により、排気系が構成される。真空ポンプ２４６を排気系に含めてもよい。
【0021】
マニホールド２０９の下方には、マニホールド２０９の下端開口を気密に閉塞可能な炉口蓋体としてのシールキャップ２１９が設けられている。シールキャップ２１９は、例えばＳＵＳ等の金属材料により構成され、円盤状に形成されている。シールキャップ２１９の上面には、マニホールド２０９の下端と当接するシール部材としてのＯリング２２０ｂが設けられている。シールキャップ２１９の下方には、後述するボート２１７を回転させる回転機構２６７が設置されている。回転機構２６７の回転軸２５５は、シールキャップ２１９を貫通してボート２１７に接続されている。回転機構２６７は、ボート２１７を回転させることでウエハ２００を回転させるように構成されている。シールキャップ２１９は、反応管２０３の外部に設置された昇降機構としてのボートエレベータ１１５によって垂直方向に昇降されるように構成されている。ボートエレベータ１１５は、シールキャップ２１９を昇降させることで、ウエハ２００を処理室２０１内外に搬入および搬出（搬送）する搬送装置（搬送機構）として構成されている。
【0022】
マニホールド２０９の下方には、シールキャップ２１９を降下させボート２１７を処理室２０１内から搬出した状態で、マニホールド２０９の下端開口を気密に閉塞可能な炉口蓋体としてのシャッタ２１９ｓが設けられている。シャッタ２１９ｓは、例えばＳＵＳ等の金属材料により構成され、円盤状に形成されている。シャッタ２１９ｓの上面には、マニホールド２０９の下端と当接するシール部材としてのＯリング２２０ｃが設けられている。シャッタ２１９ｓの開閉動作（昇降動作や回動動作等）は、シャッタ開閉機構１１５ｓにより制御される。
【0023】
基板支持具としてのボート２１７は、複数枚、例えば２５～２００枚のウエハ２００を、水平姿勢で、かつ、互いに中心を揃えた状態で垂直方向に整列させて多段に支持するように、すなわち、間隔を空けて配列させるように構成されている。ボート２１７は、例えば石英やＳｉＣ等の耐熱性材料により構成される。ボート２１７の下部には、例えば石英やＳｉＣ等の耐熱性材料により構成される断熱板２１８が多段に支持されている。
【0024】
反応管２０３内には、温度検出器としての温度センサ２６３が設置されている。温度センサ２６３により検出された温度情報に基づきヒータ２０７への通電具合を調整することで、処理室２０１内の温度が所望の温度分布となる。温度センサ２６３は、反応管２０３の内壁に沿って設けられている。
【0025】
図３に示すように、制御部（制御手段）であるコントローラ１２１は、ＣＰＵ（Ｃｅｎｔｒａｌ Ｐｒｏｃｅｓｓｉｎｇ Ｕｎｉｔ）１２１ａ、ＲＡＭ（Ｒａｎｄｏｍ Ａｃｃｅｓｓ Ｍｅｍｏｒｙ）１２１ｂ、記憶装置１２１ｃ、Ｉ／Ｏポート１２１ｄを備えたコンピュータとして構成されている。ＲＡＭ１２１ｂ、記憶装置１２１ｃ、Ｉ／Ｏポート１２１ｄは、内部バス１２１ｅを介して、ＣＰＵ１２１ａとデータ交換可能なように構成されている。コントローラ１２１には、例えばタッチパネル等として構成された入出力装置１２２が接続されている。また、コントローラ１２１には、外部記憶装置１２３を接続することが可能となっている。なお、基板処理装置は、制御部を１つ備えるように構成されていてもよく、制御部を複数備えるように構成されていてもよい。すなわち、後述する処理シーケンスを行うための制御を、１つの制御部を用いて行うようにしてもよく、複数の制御部を用いて行うようにしてもよい。また、複数の制御部は、有線または無線の通信ネットワークにより互いに接続された制御系として構成されていてもよく、後述する処理シーケンスを行うための制御を制御系全体により行うようにしてもよい。本明細書において制御部という言葉を用いた場合は、１つの制御部を含む場合の他、複数の制御部を含む場合や、複数の制御部によって構成される制御系を含む場合がある。
【0026】
記憶装置１２１ｃは、例えばフラッシュメモリ、ＨＤＤ（Ｈａｒｄ Ｄｉｓｋ Ｄｒｉｖｅ）、ＳＳＤ（Ｓｏｌｉｄ Ｓｔａｔｅ Ｄｒｉｖｅ）等で構成されている。記憶装置１２１ｃ内には、基板処理装置の動作を制御する制御プログラムや、後述する基板処理の手順や条件等が記載されたプロセスレシピ等が、読み出し可能に記録され、格納されている。プロセスレシピは、後述する基板処理における各手順をコントローラ１２１によって、基板処理装置に実行させ、所定の結果を得ることができるように組み合わされたものであり、プログラムとして機能する。以下、プロセスレシピや制御プログラム等を総称して、単に、プログラムともいう。また、プロセスレシピを、単に、レシピともいう。本明細書においてプログラムという言葉を用いた場合は、レシピ単体のみを含む場合、制御プログラム単体のみを含む場合、または、それらの両方を含む場合がある。ＲＡＭ１２１ｂは、ＣＰＵ１２１ａによって読み出されたプログラムやデータ等が一時的に保持されるメモリ領域（ワークエリア）として構成されている。
【0027】
Ｉ／Ｏポート１２１ｄは、上述のＭＦＣ２４１ａ～２４１ｅ、バルブ２４３ａ～２４３ｅ、圧力センサ２４５、ＡＰＣバルブ２４４、真空ポンプ２４６、温度センサ２６３、ヒータ２０７、回転機構２６７、ボートエレベータ１１５、シャッタ開閉機構１１５ｓ等に接続されている。
【0028】
ＣＰＵ１２１ａは、記憶装置１２１ｃから制御プログラムを読み出して実行すると共に、入出力装置１２２からの操作コマンドの入力等に応じて記憶装置１２１ｃからレシピを読み出すことが可能なように構成されている。ＣＰＵ１２１ａは、読み出したレシピの内容に沿うように、ＭＦＣ２４１ａ～２４１ｅによる各種物質（各種ガス）の流量調整動作、バルブ２４３ａ～２４３ｅの開閉動作、ＡＰＣバルブ２４４の開閉動作および圧力センサ２４５に基づくＡＰＣバルブ２４４による圧力調整動作、真空ポンプ２４６の起動および停止、温度センサ２６３に基づくヒータ２０７の温度調整動作、回転機構２６７によるボート２１７の回転および回転速度調節動作、ボートエレベータ１１５によるボート２１７の昇降動作、シャッタ開閉機構１１５ｓによるシャッタ２１９ｓの開閉動作等を制御することが可能なように構成されている。
【0029】
コントローラ１２１は、外部記憶装置１２３に記録され、格納された上述のプログラムを、コンピュータにインストールすることにより構成することができる。外部記憶装置１２３は、例えば、ＨＤＤ等の磁気ディスク、ＣＤ等の光ディスク、ＭＯ等の光磁気ディスク、ＵＳＢメモリやＳＳＤ等の半導体メモリ等を含む。記憶装置１２１ｃや外部記憶装置１２３は、コンピュータ読み取り可能な記録媒体として構成されている。以下、これらを総称して、単に、記録媒体ともいう。本明細書において記録媒体という言葉を用いた場合は、記憶装置１２１ｃ単体のみを含む場合、外部記憶装置１２３単体のみを含む場合、または、それらの両方を含む場合がある。なお、コンピュータへのプログラムの提供は、外部記憶装置１２３を用いず、インターネットや専用回線等の通信手段を用いて行うようにしてもよい。
【0030】
（２）基板処理工程
上述の基板処理装置を用い、半導体装置の製造工程の一工程として、基板を処理する方法、すなわち、基板としてのウエハ２００上に酸化膜を形成する処理シーケンス例について、主に、図４～図７を用いて説明する。本態様では、その表面に三次元構造であるトレンチや溝、ホール等の凹状構造３００が形成されたウエハ２００を用いる例について説明する。以下の説明において、基板処理装置を構成する各部の動作はコントローラ１２１により制御される。
上述の基板処理装置を用い、半導体装置の製造工程の一工程として、基板を処理する方法、すなわち、基板としてのウエハ２００上に酸化膜を形成する処理シーケンス例について、主に、図４～図７を用いて説明する。本態様では、その表面に三次元構造であるトレンチや溝、ホール等の凹状構造３００が形成されたウエハ２００を用いる例について説明する。以下の説明において、基板処理装置を構成する各部の動作はコントローラ１２１により制御される。
【0031】
本態様における処理シーケンスでは、
（ａ）ウエハ２００に対して所定元素およびハロゲン元素を含む第１原料を供給することで、ウエハ２００上に、ハロゲン元素により終端された所定元素を含む第１層を形成するステップＡと、
（ｂ）第１層が形成されたウエハ２００に対して、１分子中に所定元素、および所定元素に対して結合するアミノ基を含む第２原料を供給することで、ウエハ２００上に所定元素を含む第２層を形成するステップＢと、
（ｃ）第２層が形成されたウエハ２００に対して酸化剤を供給することで、第２層を酸化するステップＣと、
を含むサイクルを所定回数（ｎ回、ｎは１または２以上の整数）実行することにより、ウエハ２００上に所定元素を含む酸化膜を形成する。
（ａ）ウエハ２００に対して所定元素およびハロゲン元素を含む第１原料を供給することで、ウエハ２００上に、ハロゲン元素により終端された所定元素を含む第１層を形成するステップＡと、
（ｂ）第１層が形成されたウエハ２００に対して、１分子中に所定元素、および所定元素に対して結合するアミノ基を含む第２原料を供給することで、ウエハ２００上に所定元素を含む第２層を形成するステップＢと、
（ｃ）第２層が形成されたウエハ２００に対して酸化剤を供給することで、第２層を酸化するステップＣと、
を含むサイクルを所定回数（ｎ回、ｎは１または２以上の整数）実行することにより、ウエハ２００上に所定元素を含む酸化膜を形成する。
【0032】
本態様において、第１原料および第２原料に含有される所定元素は、ウエハ２００上に形成される第２層および酸化膜を構成する主元素である。以下、一例として、ウエハ２００の表面に下地としてＳｉ膜が形成されている場合について説明する。
【0033】
本明細書では、上述の処理シーケンスを、便宜上、以下のように示すこともある。以下の変形例や他の態様等の説明においても、同様の表記を用いる。
【0034】
（第１原料→パージ→第２原料→パージ→酸化剤→パージ）×ｎ
【0035】
本明細書において用いる「ウエハ」という用語は、ウエハそのものを意味する場合や、ウエハとその表面に形成された所定の層や膜との積層体を意味する場合がある。本明細書において用いる「ウエハの表面」という言葉は、ウエハそのものの表面を意味する場合や、ウエハ上に形成された所定の層等の表面を意味する場合がある。本明細書において「ウエハ上に所定の層を形成する」と記載した場合は、ウエハそのものの表面上に所定の層を直接形成することを意味する場合や、ウエハ上に形成されている層等の上に所定の層を形成することを意味する場合がある。本明細書において「基板」という言葉を用いた場合も、「ウエハ」という言葉を用いた場合と同義である。
【0036】
本明細書において用いる「剤」という用語は、ガス状物質および液体状物質のうち少なくともいずれかを含む。液体状物質はミスト状物質を含む。すなわち、第１原料、第２原料、酸化剤のそれぞれは、ガス状物質を含んでいてもよく、ミスト状物質等の液体状物質を含んでいてもよく、それらの両方を含んでいてもよい。
【0037】
本明細書において用いる「層」という用語は、連続層および不連続層のうち少なくともいずれかを含む。例えば、第１層および第２層は、連続層を含んでいてもよく、不連続層を含んでいてもよく、それらの両方を含んでいてもよい。
【0038】
本明細書において、第１原料、第２原料および酸化剤がそれぞれウエハ２００表面に対して吸着することや反応することについて述べる場合、それらが未分解のままウエハ表面に対して吸着や反応を起こす態様だけではなく、それらが分解することや、その配位子（リガンド）が脱離することにより生成される中間体がウエハ２００表面に対して吸着や反応を起こす態様をも含むことがある。
【0039】
（ウエハチャージおよびボートロード）
複数枚のウエハ２００がボート２１７に装填（ウエハチャージ）されると、シャッタ開閉機構１１５ｓによりシャッタ２１９ｓが移動させられて、マニホールド２０９の下端開口が開放される（シャッタオープン）。その後、図１に示すように、複数枚のウエハ２００を支持したボート２１７は、ボートエレベータ１１５によって持ち上げられて処理室２０１内へ搬入（ボートロード）される。この状態で、シールキャップ２１９は、Ｏリング２２０ｂを介してマニホールド２０９の下端をシールした状態となる。このようにして、ウエハ２００は、処理室２０１内に準備（提供）されることとなる。
複数枚のウエハ２００がボート２１７に装填（ウエハチャージ）されると、シャッタ開閉機構１１５ｓによりシャッタ２１９ｓが移動させられて、マニホールド２０９の下端開口が開放される（シャッタオープン）。その後、図１に示すように、複数枚のウエハ２００を支持したボート２１７は、ボートエレベータ１１５によって持ち上げられて処理室２０１内へ搬入（ボートロード）される。この状態で、シールキャップ２１９は、Ｏリング２２０ｂを介してマニホールド２０９の下端をシールした状態となる。このようにして、ウエハ２００は、処理室２０１内に準備（提供）されることとなる。
【0040】
（圧力調整および温度調整）
ボートロードが終了した後、処理室２０１内、すなわち、ウエハ２００が存在する空間が所望の圧力（真空度）となるように、真空ポンプ２４６によって真空排気（減圧排気）される。このとき、処理室２０１内の圧力は圧力センサ２４５で測定され、この測定された圧力情報に基づきＡＰＣバルブ２４４がフィードバック制御される。また、処理室２０１内のウエハ２００が所望の処理温度となるように、ヒータ２０７によって加熱される。このとき、処理室２０１内が所望の温度分布となるように、温度センサ２６３が検出した温度情報に基づきヒータ２０７への通電具合がフィードバック制御される。また、回転機構２６７によるウエハ２００の回転を開始する。処理室２０１内の排気、ウエハ２００の加熱および回転は、いずれも、少なくともウエハ２００に対する処理が終了するまでの間は継続して行われる。
ボートロードが終了した後、処理室２０１内、すなわち、ウエハ２００が存在する空間が所望の圧力（真空度）となるように、真空ポンプ２４６によって真空排気（減圧排気）される。このとき、処理室２０１内の圧力は圧力センサ２４５で測定され、この測定された圧力情報に基づきＡＰＣバルブ２４４がフィードバック制御される。また、処理室２０１内のウエハ２００が所望の処理温度となるように、ヒータ２０７によって加熱される。このとき、処理室２０１内が所望の温度分布となるように、温度センサ２６３が検出した温度情報に基づきヒータ２０７への通電具合がフィードバック制御される。また、回転機構２６７によるウエハ２００の回転を開始する。処理室２０１内の排気、ウエハ２００の加熱および回転は、いずれも、少なくともウエハ２００に対する処理が終了するまでの間は継続して行われる。
【0041】
（成膜処理）
その後、以下のステップＡ，Ｂ，Ｃを順次実行する。
その後、以下のステップＡ，Ｂ，Ｃを順次実行する。
【0042】
［ステップＡ］
本ステップでは、処理室２０１内のウエハ２００に対して所定元素およびハロゲン元素を含む第１原料を供給する。
本ステップでは、処理室２０１内のウエハ２００に対して所定元素およびハロゲン元素を含む第１原料を供給する。
【0043】
具体的には、バルブ２４３ａを開き、ガス供給管２３２ａ内へ第１原料を流す。第１原料は、ＭＦＣ２４１ａにより流量調整され、ノズル２４９ａを介して処理室２０１内へ供給され、排気口２３１ａより排気される。このとき、ウエハ２００に対して第１原料が供給される（第１原料供給）。このとき、バルブ２４３ｄ，２４３ｅを開き、ノズル２４９ａ，２４９ｂのそれぞれを介して処理室２０１内へ不活性ガスを供給するようにしてもよい。
【0044】
本ステップにて第１原料を供給する際における処理条件としては、
処理温度：３５０～７００℃、好ましくは５００～６００℃
処理圧力：１～１００００Ｐａ、好ましくは１０～１３３３Ｐａ
第１原料供給流量：０．０１～３ｓｌｍ、好ましくは０．１～１ｓｌｍ
第１原料供給時間：１０～１２０秒、好ましくは２０～６０秒
不活性ガス供給流量（ガス供給管毎）：０～１０ｓｌｍ
が例示される。ただし、本ステップにおける処理圧力は、ステップＢにおける処理圧力よりも小さいことが好ましい。また、本ステップにおいてウエハ２００へ供給される第１原料の分圧は、ステップＢにおいてウエハ２００へ供給される第２原料の分圧よりも小さいことが好ましい。なお、処理速度向上の観点から、特に処理温度は、ステップＡ～Ｃのいずれにおいても実質的に同じ温度であることが好ましい。また、第１原料として所定元素同士の結合が含まれる原料が用いられる場合には、本ステップでは、気相中において第１原料に含まれる所定元素同士の結合の切断が生じる処理条件下で、第１原料をウエハ２００に対して供給することが好ましい。ここにいう処理条件には、処理温度、処理圧力、プラズマ励起の有無、プラズマ励起において与えられるエネルギーの大きさ、の少なくとも何れかが含まれる。
処理温度：３５０～７００℃、好ましくは５００～６００℃
処理圧力：１～１００００Ｐａ、好ましくは１０～１３３３Ｐａ
第１原料供給流量：０．０１～３ｓｌｍ、好ましくは０．１～１ｓｌｍ
第１原料供給時間：１０～１２０秒、好ましくは２０～６０秒
不活性ガス供給流量（ガス供給管毎）：０～１０ｓｌｍ
が例示される。ただし、本ステップにおける処理圧力は、ステップＢにおける処理圧力よりも小さいことが好ましい。また、本ステップにおいてウエハ２００へ供給される第１原料の分圧は、ステップＢにおいてウエハ２００へ供給される第２原料の分圧よりも小さいことが好ましい。なお、処理速度向上の観点から、特に処理温度は、ステップＡ～Ｃのいずれにおいても実質的に同じ温度であることが好ましい。また、第１原料として所定元素同士の結合が含まれる原料が用いられる場合には、本ステップでは、気相中において第１原料に含まれる所定元素同士の結合の切断が生じる処理条件下で、第１原料をウエハ２００に対して供給することが好ましい。ここにいう処理条件には、処理温度、処理圧力、プラズマ励起の有無、プラズマ励起において与えられるエネルギーの大きさ、の少なくとも何れかが含まれる。
【0045】
なお、本明細書における「３５０～７００℃」のような数値範囲の表記は、下限値および上限値がその範囲に含まれることを意味する。よって、例えば、「３５０～７００℃」とは「３５０℃以上７００℃以下」を意味する。他の数値範囲についても同様である。また、本明細書における処理温度とはウエハ２００の温度または処理室２０１内の温度のことを意味し、処理圧力とは処理室２０１内の圧力、換言すると、ウエハ２００が存在する空間の圧力のことを意味する。また、処理時間とは、その処理を継続する時間を意味する。また、供給流量に０ｓｌｍが含まれる場合、０ｓｌｍとは、その物質（ガス）を供給しないケースを意味する。これらは、以下の説明においても同様である。
【0046】
上述の処理条件下でウエハ２００に対して所定元素およびハロゲン元素を含有する第１原料を供給することにより、ウエハ２００の表面に第１原料を吸着させ、所定元素を含み、且つハロゲン元素により表面が終端される第１層を形成することができる（図５（ａ）参照）。具体的には、上述の処理条件下では、第１原料における所定元素とハロゲン元素との結合の一部を切断し、未結合手を有することとなった所定元素をウエハ２００の表面の吸着サイトに吸着させ、第１層を形成することができる。また、第１原料として所定元素同士の結合が含まれる原料が用いられる場合には、上述の処理条件下では、第１原料に含まれる所定元素同士の結合を切断し、未結合手を有することとなった所定元素をウエハ２００の表面の吸着サイトに吸着させ、第１層を形成することができる。
【0047】
なお、ウエハ２００の表面が酸化膜で構成されている場合、ウエハ２００の表面の吸着サイトとしては、例えばＯＨ終端等の終端が存在する。本ステップにおいて第１層が形成されることにより、ウエハ２００の表面の吸着サイトの少なくとも一部は、ハロゲン終端された第１層により占有されることになる。また、後述するステップＣでは、ウエハ２００に対して酸化剤が供給されることにより、ウエハ２００の最表面には、ステップＡおよびＢにおける吸着サイトとなるＯＨ終端等の終端が形成される。
【0048】
上述の処理条件下では、凹状構造３００の上面、および内表面（具体的には凹状構造３００内側の側面及び底面）の少なくとも一部に、不連続に、所定元素を含み、且つ表面にハロゲン元素の終端（ハロゲン終端）が形成された第１層を形成することができる。具体的には、凹状構造３００の開口部側３０１に優先的に第１原料（所定元素）を吸着させ、第１層を形成することができる（図５（ａ）参照）。換言すると、凹状構造３００の開口部側３０１の側面（凹状構造３００の開口側面）の上端に形成される第１層の密度が、深部側３０２の下端（凹状構造３００の開口底面）に形成される第１層の密度よりも大きくなるように、第１層を形成することができる。本明細書において、凹状構造３００の上面および内表面における「層の密度」とは、例えば、凹状構造３００内表面における単位面積当たりの、ハロゲン元素が結合している（すなわちハロゲン元素で終端されている）所定元素等の吸着個数、または凹状構造３００内表面における単位面積当たりの層の平均的な厚さと同義であると考えることもできる。なお、第１層は、凹状構造３００の内表面の全体に亘って、不連続に形成されてもよい。
【0049】
なお、処理温度が３５０℃未満となると、凹状構造３００の内表面への化学吸着が起こりにくくなり、実用的な速度で第１層を形成することが困難となることがある。処理温度を３５０℃以上にすることにより、凹状構造３００の内表面に実用的な速度で第１層を形成することが可能となる。
【0050】
また、第１原料として所定元素同士の結合が含まれる原料が用いられる場合、処理温度が５００℃未満となると、気相中における第１原料に含まれる所定元素同士の結合の切断が進まず、凹状構造３００の内表面に所定元素が吸着しにくくなる場合がある。処理温度を５００℃以上にすることにより、第１原料に含まれる所定元素同士の結合の切断を生じさせて、凹状構造３００の内表面への所定元素の吸着を促進することが可能となる。
【0051】
処理温度が７００℃を超えると、第１原料が気相中で過剰に熱分解し、凹状構造３００の内表面の上端近傍に所定元素が局所的に堆積しやすくなり、凹状構造３００の内表面の側壁や底面に所望の層厚分布を有した第１層を形成することが難しくなる場合がある。処理温度を７００℃以下とすることにより、内表面の側壁や底面に所望の層厚分布を有した第１層を形成することが可能となる。処理温度を６００℃以下とすることにより、凹状構造３００の内表面の側壁や底面に所望の層厚分布を有した第１層を形成することがより容易となる。また、後述するステップＣにおいても同じ処理温度を維持する場合、処理温度を６００℃以下とすることにより、ステップＣにおいて供給される酸化剤が過剰に熱分解することを抑制し、実用的な成膜速度を得ることが可能となる。
【0052】
第１層では、表面に形成されたハロゲン終端によって、後述するステップＢにおいて供給される第２原料または第２原料に含まれる所定元素の少なくとも何れかの吸着が抑制（阻害）される。換言すれば、第１層は、第２原料または第２原料に含まれる所定元素の少なくともいずれかが第１層上に吸着することを阻害する吸着阻害層を構成している。
【0053】
第１原料としては、所定元素およびハロゲン元素を含むガスを用いることができる。所定元素がＳｉである場合には、第１原料はハロシランガスを用いることができる。ハロゲン元素としては、塩素（Ｃｌ）、フッ素（Ｆ）、臭素（Ｂｒ）、ヨウ素（Ｉ）のうち、少なくともいずれかの元素を用いることができる。
【0054】
第１原料としては、テトラクロロシラン（ＳｉＣｌ４）ガス、モノクロロシラン（ＳｉＨ３Ｃｌ）ガス、ジクロロシラン（ＳｉＨ２Ｃｌ２）ガス、トリクロロシラン（ＳｉＨＣｌ３）ガス等のクロロシラン系ガスであって、１分子中にＳｉ同士の結合（すなわち、所定元素同士の結合）を含まないガスを用いることができる。第１原料としては、クロロシラン系ガスの他、例えば、テトラフルオロシラン（ＳｉＦ４）ガス、ジフルオロシラン（ＳｉＨ２Ｆ２）ガス等のフルオロシラン系ガスや、テトラブロモシラン（ＳｉＢｒ４）ガス、ジブロモシラン（ＳｉＨ２Ｂｒ２）ガス等のブロモシラン系ガスや、テトラヨードシラン（ＳｉＩ４）ガス、ジヨードシラン（ＳｉＨ２Ｉ２）ガス等のヨードシラン系ガスであって、１分子中にＳｉ同士の結合（すなわち、所定元素同士の結合）を含まないガスを用いることもできる。第１原料としては、これらのガスのうち、ＳｉＣｌ４ガス、ＳｉＦ４ガス、ＳｉＢｒ４ガスおよびＳｉＩ４ガス等のように、１分子中に水素（Ｈ）を含まないガスを用いることが好ましい。
【0055】
また、第１原料としては、ヘキサクロロジシラン（Ｓｉ２Ｃｌ６）ガスや、オクタクロロトリシラン（Ｓｉ３Ｃｌ８）ガス、モノクロロジシラン（Ｓｉ２Ｈ５Ｃｌ）ガス、ジクロロジシラン（Ｓｉ２Ｈ４Ｃｌ２）ガス、トリクロロジシラン（Ｓｉ２Ｈ３Ｃｌ３）ガス、テトラクロロジシラン（Ｓｉ２Ｈ２Ｃｌ４）ガス、モノクロロトリシラン（Ｓｉ３Ｈ５Ｃｌ）ガス、ジクロロトリシラン（Ｓｉ３Ｈ４Ｃｌ２）ガス等のクロロシラン系ガスであって、１分子中にＳｉ同士の結合（すなわち、所定元素同士の結合）を含有するガスを用いることができる。また、第１原料としては、これらのクロロシラン系ガスの分子構造におけるＣｌ原子を他のハロゲン元素の原子と置換した分子構造を有する他のハロシラン系ガスを用いることができる。第１原料としては、これらのガスのうち、Ｓｉ２Ｃｌ６ガスやＳｉ３Ｃｌ８ガスのように、Ｈを含まないガスであることが好ましい。
【0056】
第１原料としては、これらのうち１以上を用いることができる。
【0057】
不活性ガスとしては、窒素（Ｎ２）ガスや、アルゴン（Ａｒ）ガス、ヘリウム（Ｈｅ）ガス、ネオン（Ｎｅ）ガス、キセノン（Ｘｅ）ガス等の希ガスを用いることができる。不活性ガスとしては、これらのうち１以上を用いることができる。この点は、後述する各ステップにおいても同様である。
【0058】
ウエハ２００の表面（凹状構造３００の上面及び内表面）に第１層を形成した後、バルブ２４３ａを閉じ、処理室２０１内への第１原料の供給を停止する。そして、処理室２０１内を真空排気し、処理室２０１内に残留するガス状物質等を処理室２０１内から排除する。このとき、バルブ２４３ｄ，２４３ｅを開き、ノズル２４９ａ，２４９ｂを介して処理室２０１内へ不活性ガスを供給する。ノズル２４９ａ，２４９ｂより供給される不活性ガスは、パージガスとして作用し、これにより、ウエハ２００が存在する空間、すなわち、処理室２０１内がパージされる（パージ）。
【0059】
［ステップＢ］
ステップＡが終了した後、処理室２０１内のウエハ２００、すなわち、凹状構造３００の内表面に第１層を形成させた後のウエハ２００に対して、１分子中に所定元素、および当該所定元素に対して結合するアミノ基を含む第２原料を供給する。本形態では、１分子中に所定元素、および当該所定元素に対して結合する唯一のアミノ基を含む第２原料を供給する。
ステップＡが終了した後、処理室２０１内のウエハ２００、すなわち、凹状構造３００の内表面に第１層を形成させた後のウエハ２００に対して、１分子中に所定元素、および当該所定元素に対して結合するアミノ基を含む第２原料を供給する。本形態では、１分子中に所定元素、および当該所定元素に対して結合する唯一のアミノ基を含む第２原料を供給する。
【0060】
具体的には、バルブ２４３ｃを開き、ガス供給管２３２ｃ内へ第２原料を流す。第２原料は、ＭＦＣ２４１ｃにより流量調整され、ノズル２４９ａを介して処理室２０１内へ供給され、排気口２３１ａより排気される。このとき、ウエハ２００に対して第２原料が供給される（第２原料供給）。このとき、バルブ２４３ｄ，２４３ｅを開き、ノズル２４９ａ，２４９ｂのそれぞれを介して処理室２０１内へ不活性ガスを供給するようにしてもよい。
【0061】
本ステップにて第２原料を供給する際における処理条件としては、
処理温度：２０～７００℃、好ましくは２００～６００℃、より好ましくは５００～６００℃
処理圧力：１～１００００Ｐａ、好ましくは１０～２６６６Ｐａ、より好ましくは１０００～２６６６Ｐａ
第２原料供給流量：０．０１～４ｓｌｍ、好ましくは０．３～１ｓｌｍ
第２原料供給時間：１～６０秒、好ましくは５～２０秒
が例示される。他の処理条件は、ステップＡにて第１原料を供給する際における処理条件と同様とすることができる。ただし、本ステップは、第１層が形成されていないウエハ２００に対して第２原料を供給することによりウエハ２００上に第２原料に含まれる所定元素が吸着し得る処理条件下で実行される。なお、ここにいう処理条件とは、温度条件および圧力条件の少なくともいずれかを含むものである。また、本ステップにおける処理圧力は、ステップＡにおける処理圧力よりも大きいことが好ましい。また、本ステップにおいてウエハ２００へ供給される第２原料の分圧は、ステップＡにおいてウエハ２００へ供給される第１原料の分圧よりも大きいことが好ましい。
処理温度：２０～７００℃、好ましくは２００～６００℃、より好ましくは５００～６００℃
処理圧力：１～１００００Ｐａ、好ましくは１０～２６６６Ｐａ、より好ましくは１０００～２６６６Ｐａ
第２原料供給流量：０．０１～４ｓｌｍ、好ましくは０．３～１ｓｌｍ
第２原料供給時間：１～６０秒、好ましくは５～２０秒
が例示される。他の処理条件は、ステップＡにて第１原料を供給する際における処理条件と同様とすることができる。ただし、本ステップは、第１層が形成されていないウエハ２００に対して第２原料を供給することによりウエハ２００上に第２原料に含まれる所定元素が吸着し得る処理条件下で実行される。なお、ここにいう処理条件とは、温度条件および圧力条件の少なくともいずれかを含むものである。また、本ステップにおける処理圧力は、ステップＡにおける処理圧力よりも大きいことが好ましい。また、本ステップにおいてウエハ２００へ供給される第２原料の分圧は、ステップＡにおいてウエハ２００へ供給される第１原料の分圧よりも大きいことが好ましい。
【0062】
上述の処理条件下でウエハ２００に対して所定元素を含有する第２原料を供給することにより、ウエハ２００の表面のうち、第１層におけるハロゲン終端が形成されていない箇所（すなわち、ハロゲン元素によって終端されていない、ウエハ２００の表面に残存する吸着サイト）に、第２原料を主に吸着させ、所定元素を含む第２層を形成することができる（図５（ｂ）参照）。具体的には、第２原料の分子からアミノ基が脱離することで未結合手を有することとなる所定元素を、第１層が形成されていないウエハ２００表面の吸着サイトに吸着させることにより、ウエハ２００上に第２層を形成することができる。なお、第２層を形成するとき、第１層を終端するハロゲン元素は、第２原料に含有されるアミノ基と反応することにより、その少なくとも一部がウエハ２００の表面（第１層の表面）から脱離する。
【0063】
ここで、凹状構造３００の内表面に第１層が形成されていない場合、第２原料の供給量の偏りなどに起因して、深部側３０２表面に対する第２層の形成レートが、開口部側３０１の表面に対する第２層の形成レートに比べて小さくなり、第２層のステップカバレッジが低下するという課題が生じることがある。また、第２層のステップカバレッジが低下することにより、結果として第２層が改質（酸化）されることにより形成される酸化膜のステップカバレッジも同様に低下することがある。
【0064】
しかし、上述のように、第２原料の吸着を阻害する第１層は、その密度が深部側３０２の下端（凹状構造３００の開口底面）よりも開口部側３０１の上端の方が大きくなるように形成されているので、第２原料の吸着は、深部側３０２よりも開口部側３０１においてより抑制される。その結果、開口部側３０１において第１層が第２層の密度を低下させる作用は、深部側３０２において第１層が第２層の密度を低下させる作用よりも大きくなる。これにより、第１層が形成されていない場合に比べて、深部側３０２に対する第２層の形成レートを、開口部側３０１に対する第２層の形成レートに対して相対的に増大させることができる。すなわち、第１層を形成することにより、第１層が形成されていない場合に比べて、深部側３０２に対する第２層の形成レートを増大させ、開口部側３０１に対する第２層の形成レートを減少させるように、第２層の厚さ分布を制御することができる。例えば、深部側３０２に対する第２層の形成レートを、開口部側３０１に対する第２層の形成レートよりも大きくするように、若しくは深部側３０２に対する第２層の形成レートと、開口部側３０１に対する第２層の形成レートが略同一となるように、第２層の厚さ分布を制御することができる。
【0065】
なお、本ステップでは、処理温度が５００℃以下となると、凹状構造３００の内表面に第２原料に含まれる所定元素が吸着しにくくなり、実用的な速度で第２層を形成することが困難となる場合がある。本ステップでは、処理温度を、５００℃を超える温度にすることにより、実用的な速度で凹状構造３００の内表面に第２層を形成することが可能となる。
【0066】
また、処理圧力が１００Ｐａ未満となると、凹状構造３００の内表面への第２原料の吸着が起こりにくくなり、実用的な速度で第２層を形成することが困難となることがある。処理圧力を１００Ｐａ以上とすることにより、凹状構造３００の内表面への第２原料の吸着を促進させることができ、実用的な速度で第２層を形成することができる。
【0067】
本ステップでは、例えば、処理温度を、５００度を超える温度とすることや、処理圧力を１００Ｐａ以上とすることなどにより、第１層が形成されていないウエハ２００表面に対しても、実用的な速度で第２原料に含まれる所定元素が吸着し得る処理条件とすることができる。
【0068】
また、処理温度が７００℃を超えると、第２原料が気相中で過剰に熱分解され、凹状構造３００の内表面の上端近傍に所定元素が局所的に多重に堆積しやすくなり、ステップカバレッジに優れた第２層の形成が難しくなる場合がある。処理温度を７００℃以下とすることにより、ステップカバレッジに優れた第２層の形成が可能となる。
【0069】
第２原料としては、１分子中に所定元素、および所定元素に対して結合するアミノ基を含むガスを用いることができる。すなわち、所定元素がＳｉである場合には、第２原料は、アミノシラン系ガスを用いることができる。
【0070】
第２原料としては、１分子中に所定元素、および所定元素に対して結合する唯一のアミノ基を含むガスを用いることが好ましい。換言すると、第２原料としては、化学式ＡＲ１Ｘ－１Ｒ２で示される化合物を含む原料を用いることが好ましい。但し、Ａは所定元素、Ｒ１はアミノ基以外のリガンド、Ｒ１はアミノ基、ｘは所定元素の結合手の数、である。たとえば、所定元素がＳｉである場合には、第２原料は、Ｓｉとアミノ基とを含むアミノシラン系ガスであって、１分子中に含有される１つのＳｉに結合するアミノ基が１つであるガスを用いることが好ましい。また、第２原料としては、１分子中に所定元素、および所定元素に対して結合する唯一のアミノ基を含み、さらに、所定元素の結合手のうち、唯一のアミノ基に結合した結合手以外の結合手はＨと結合しているガスを用いることが好ましい。換言すると、第２原料としては、化学式ＡＨＸ－１Ｒで示される化合物を含む原料を用いることが好ましい。但し、Ａは所定元素、Ｒは唯一のアミノ基、ｘは所定元素の結合手の数、である。
【0071】
ここで、アミノ基とは、１つの窒素（Ｎ）原子に、１つ以上の炭素（Ｃ）原子を含む炭化水素基が１つまたは２つ配位した官能基（ＮＨ２で表されるアミノ基のＨの一方または両方を１つ以上のＣ原子を含む炭化水素基で置換した官能基）のことである。アミノ基の一部を構成する炭化水素基が１つのＮに２つ配位している場合は、その２つが同一の炭化水素基であってもよいし、異なる炭化水素基であってもよい。炭化水素基は、アルキル基のように単結合を含んでいてもよく、二重結合や三重結合等の不飽和結合を含んでいてもよい。アミノ基は環状構造を有していてもよい。アミノ基は、アミノシラン分子の中心原子であるＳｉに結合していることから、アミノシランにおけるアミノ基を、リガンド（配位子）またはアミノリガンドと称することもできる。アミノシラン系ガスは、Ｓｉとアミノ基とを含む他、更に、炭化水素基を含んでいてもよい。炭化水素基は、アルキル基のように単結合を含んでいてもよく、二重結合や三重結合等の不飽和結合を含んでいてもよい。炭化水素基は環状構造を有していてもよい。炭化水素基は、アミノシラン分子の中心原子であるＳｉに結合していてもよく、その場合、アミノシランにおける炭化水素基を、リガンドまたは炭化水素リガンドと称することもできる。その炭化水素基がアルキル基である場合は、この炭化水素基を、アルキルリガンドと称することもできる。
【0072】
第２原料としては、（ジメチルアミノ）トリメチルシラン（（ＣＨ３）２ＮＳｉ（ＣＨ３）３）ガス、ジエチルアミノトリメチルシラン（（Ｃ２Ｈ５）２ＮＳｉ（ＣＨ３）３）ガス、ジエチルアミノトリエチルシラン（（Ｃ２Ｈ５）２ＮＳｉ（Ｃ２Ｈ５）３）ガス、ジメチルアミノトリエチルシラン（（ＣＨ３）２ＮＳｉ（Ｃ２Ｈ５）３）ガス等の（ジアルキルアミノ）トリアルキルシランガスや、（ジイソブチルアミノ）シラン（（Ｃ４Ｈ９）２ＮＳｉＨ３）ガス、（ジイソプロピルアミノ）シラン（（Ｃ３Ｈ７）２ＮＳｉＨ３）ガス等のモノ（ジアルキルアミノ）シランガスや、（エチルメチルアミノ）シラン（ＳｉＨ３（Ｎ（ＣＨ３）（Ｃ２Ｈ５）））ガス、（ジメチルアミノ）シラン（ＳｉＨ３（Ｎ（ＣＨ３）２））ガス等のモノアミノシランガスや、トリメトキシジメチルアミノシラン（（ＣＨ３）２ＮＳｉ（ＯＣＨ３）３）ガス等のトリメトキシジアルキルアミノシランガス等の、Ｓｉに対して結合する唯一のアミノ基を含むアミノシラン系ガスを用いることができる。第２原料としては、これらのうち１以上を用いることができる。第２原料としては、これらのガスのうち、（（Ｃ４Ｈ９）２ＮＳｉＨ３）ガス、（（Ｃ３Ｈ７）２ＮＳｉＨ３）ガス、（ＳｉＨ３（Ｎ（ＣＨ３）（Ｃ２Ｈ５）））ガス、および（ＳｉＨ３（Ｎ（ＣＨ３）２））ガス等のように、Ｓｉの結合手のうち、唯一のアミノ基に結合した結合手以外の結合手はＨと結合しているガスを用いることが好ましい。
【0073】
また、第２原料としては、ビス（ジメチルアミノ）ジメチルシラン（［（ＣＨ３）２Ｎ］２Ｓｉ（ＣＨ３）２）ガス等のビス（ジアルキルアミノ）ジアルキルシランガスや、トリス（ジメチルアミノ）メチルシラン（［（ＣＨ３）２Ｎ］３ＳｉＣＨ３）ガス等のトリス（ジアルキルアミノ）アルキルシランガスや、ビス（ジエチルアミノ）シラン（［（Ｃ２Ｈ５）２Ｎ］２ＳｉＨ２）等のビス（ジアルキルアミノ）シランガスや、ビス（ターシャリーブチルアミノ）シラン（［（Ｃ４Ｈ９）ＮＨ］２ＳｉＨ２）ガス等のビス（モノアルキルアミノ）シランガスや、トリス（ジメチルアミノ）シラン（［（ＣＨ３）２Ｎ］３ＳｉＨ）等のトリス（ジアルキルアミノ）シランガスや、テトラキス （ジメチルアミノ） シラン（［（ＣＨ３）２Ｎ］４Ｓｉ）ガス等のテトラキス（ジアルキルアミノ）シランガス等の、Ｓｉに対して結合する複数のアミノ基を含むアミノシラン系ガスを用いることができる。第２原料としては、これらのうち１以上を用いることができる。
【0074】
ウエハ２００の表面（凹状構造３００の内表面）に第２層を形成した後、バルブ２４３ｃを閉じ、処理室２０１内への原料の供給を停止する。そして、処理室２０１内を真空排気し、処理室２０１内に残留するガス状物質等を処理室２０１内から排除する。このとき、バルブ２４３ｄ，２４３ｅを開き、ノズル２４９ａ，２４９ｂを介して処理室２０１内へ不活性ガスを供給する。ノズル２４９ａ，２４９ｂより供給される不活性ガスは、パージガスとして作用し、これにより、ウエハ２００が存在する空間、すなわち、処理室２０１内がパージされる（パージ）。
【0075】
［ステップＣ］
ステップＢが終了した後、処理室２０１内のウエハ２００、すなわち、凹状構造３００の内表面に第２層を形成させた後のウエハ２００に対して、第２層を酸化させる酸化剤を供給する。
ステップＢが終了した後、処理室２０１内のウエハ２００、すなわち、凹状構造３００の内表面に第２層を形成させた後のウエハ２００に対して、第２層を酸化させる酸化剤を供給する。
【0076】
具体的には、バルブ２４３ｂを開き、ガス供給管２３２ｂ内へ酸化剤を流す。酸化剤は、ＭＦＣ２４１ｂにより流量調整され、ノズル２４９ｂを介して処理室２０１内へ供給され、排気口２３１ａより排気される。このとき、ウエハ２００に対して酸化剤が供給される（酸化剤供給）。このとき、バルブ２４３ｄ，２４３ｅを開き、ノズル２４９ａ，２４９ｂのそれぞれを介して処理室２０１内へ不活性ガスを供給するようにしてもよい。
【0077】
本ステップにて酸化剤を供給する際における処理条件としては、
処理温度：２０～７００℃、好ましくは２００～６００℃、より好ましくは５００～６００℃
処理圧力：１００～１００００Ｐａ、好ましくは１０００～１００００Ｐａ
酸化剤供給流量：０．１～２０ｓｌｍ、好ましくは１～１０ｓｌｍ
酸化剤供給時間：１～１２０秒、好ましくは３～１５秒
が例示される。他の処理条件は、ステップＡにて第１原料を供給する際における処理条件と同様とすることができる。本ステップでは、プラズマ励起されていないガス（ノンプラズマガス）を用いること（ノンプラズマ状態）が好ましい。
処理温度：２０～７００℃、好ましくは２００～６００℃、より好ましくは５００～６００℃
処理圧力：１００～１００００Ｐａ、好ましくは１０００～１００００Ｐａ
酸化剤供給流量：０．１～２０ｓｌｍ、好ましくは１～１０ｓｌｍ
酸化剤供給時間：１～１２０秒、好ましくは３～１５秒
が例示される。他の処理条件は、ステップＡにて第１原料を供給する際における処理条件と同様とすることができる。本ステップでは、プラズマ励起されていないガス（ノンプラズマガス）を用いること（ノンプラズマ状態）が好ましい。
【0078】
上述の処理条件下でウエハ２００に対して酸化剤を供給することにより、凹状構造３００の内表面に形成された第２層の少なくとも一部が酸化剤と反応し、酸化される。結果として、凹状構造３００の内表面に、第２層の酸化層である第３層が形成される。第３層は所定元素含有層である。第３層を形成する際、第２層に含まれていたハロゲン元素等の不純物の少なくとも一部は、第３層の酸化反応の過程においてガス状物質として第２層から脱離し、処理室２０１内から排出される。これにより、第３層は、ステップＢで形成された第２層に比べてハロゲン元素等の不純物が少ない層となる。
【0079】
酸化剤としては、酸素（Ｏ）含有ガス（Ｏ含有物質）を用いることができる。Ｏ含有ガスとしては、酸素（Ｏ２）ガス、オゾン（Ｏ３）ガス、亜酸化窒素（Ｎ２Ｏ）ガス、一酸化窒素（ＮＯ）ガス、二酸化窒素（ＮＯ２）ガス、一酸化炭素（ＣＯ）ガス、二酸化炭素（ＣＯ２）ガス等を用いることができる。酸化剤としては、これらのうち１以上を用いることができる。
また、酸化剤としては、Ｏ及びＨ含有ガス（Ｏ及びＨ含有物質）を用いることができる。Ｏ及びＨ含有ガスとしては、水蒸気（Ｈ２Ｏ）ガス、過酸化水素（Ｈ２Ｏ２）ガス、Ｈ２ガス＋Ｏ２ガス、Ｈ２ガス＋Ｏ３ガス等を用いることができる。すなわち、Ｏ及びＨ含有ガスとしては、Ｏ含有ガス＋Ｈ含有ガスを用いることもできる。この場合において、Ｈ含有ガスとして、Ｈ２ガスの代わりに重水素（２Ｈ２）ガスを用いることもできる。酸化剤としては、これらのうち１以上を用いることができる。例えば、第２原料として上述のアミノシラン系ガスを用い、酸化剤としてＯ含有ガスまたはＯ及びＨ含有ガスを用いる場合、ウエハ２００の表面上には第３層としてシリコン酸化層（ＳｉＯ層）が形成される。
また、酸化剤としては、Ｏ及びＨ含有ガス（Ｏ及びＨ含有物質）を用いることができる。Ｏ及びＨ含有ガスとしては、水蒸気（Ｈ２Ｏ）ガス、過酸化水素（Ｈ２Ｏ２）ガス、Ｈ２ガス＋Ｏ２ガス、Ｈ２ガス＋Ｏ３ガス等を用いることができる。すなわち、Ｏ及びＨ含有ガスとしては、Ｏ含有ガス＋Ｈ含有ガスを用いることもできる。この場合において、Ｈ含有ガスとして、Ｈ２ガスの代わりに重水素（２Ｈ２）ガスを用いることもできる。酸化剤としては、これらのうち１以上を用いることができる。例えば、第２原料として上述のアミノシラン系ガスを用い、酸化剤としてＯ含有ガスまたはＯ及びＨ含有ガスを用いる場合、ウエハ２００の表面上には第３層としてシリコン酸化層（ＳｉＯ層）が形成される。
【0080】
なお、本明細書において「Ｈ２ガス＋Ｏ２ガス」というような２つのガスの併記記載は、Ｈ２ガスとＯ２ガスとの混合ガスを意味している。混合ガスを供給する場合は、２つのガスを供給管内で混合（プリミックス）させた後、処理室２０１内へ供給するようにしてもよいし、２つのガスを異なる供給管より別々に処理室２０１内へ供給し、処理室２０１内で混合（ポストミックス）させるようにしてもよい。
【0081】
酸化剤としては、以上のガスのうち、Ｏ２ガスやＯ３ガス等のＨを含まないＯ含有ガスを用いることが好ましい。
【0082】
なお、熱分解しやすい酸素含有ガスを酸化剤として用いる場合、処理温度が特定の温度（例えば６００℃）を超えると、酸化剤が過剰に熱分解し、酸化力が低下することにより第２層を酸化させることが困難となる場合がある。処理温度を特定の温度（例えば６００℃）以下とすることにより、このような酸化剤を用いる場合においても第２層を酸化させることが可能となる。
【0083】
ウエハ２００の表面（凹状構造３００の内表面）に形成した第２層を第３層へ変化させた後、バルブ２４３ｂを閉じ、処理室２０１内への酸化剤の供給を停止する。そして、処理室２０１内を真空排気し、処理室２０１内に残留するガス状物質等を処理室２０１内から排除する。このとき、バルブ２４３ｄ，２４３ｅを開き、ノズル２４９ａ，２４９ｂを介して処理室２０１内へ不活性ガスを供給する。ノズル２４９ａ，２４９ｂより供給される不活性ガスは、パージガスとして作用し、これにより、ウエハ２００が存在する空間、すなわち、処理室２０１内がパージされる（パージ）。
【0084】
［所定回数実施］
上述のステップＡ～Ｃを、非同時に、すなわち、同期させることなくこの順に行うサイクルをｎ回（ｎは１または２以上の整数）行うことにより、ウエハ２００の表面（凹状構造３００の内表面）上に、所望の組成を有する酸化膜が形成される（図５（ｃ）参照）。また、このサイクル数ｎ回を凹状構造３００の内部が酸化膜で充填される回数とすることにより、凹状構造３００の内部が酸化膜により充填される。例えば、第２原料として上述のＳｉとアミノ基とを含有するガスを用いる場合、ウエハ２００の表面上に、シリコン酸化膜（ＳｉＯ膜）が形成される。上述のサイクルは、複数回繰り返すことが好ましい。すなわち、１サイクルあたりに形成される第３層の厚さを所望の膜厚よりも薄くし、第３層を積層することで形成される酸化膜の膜厚が所望の膜厚になるまで、上述のサイクルを複数回繰り返すことが好ましい。
上述のステップＡ～Ｃを、非同時に、すなわち、同期させることなくこの順に行うサイクルをｎ回（ｎは１または２以上の整数）行うことにより、ウエハ２００の表面（凹状構造３００の内表面）上に、所望の組成を有する酸化膜が形成される（図５（ｃ）参照）。また、このサイクル数ｎ回を凹状構造３００の内部が酸化膜で充填される回数とすることにより、凹状構造３００の内部が酸化膜により充填される。例えば、第２原料として上述のＳｉとアミノ基とを含有するガスを用いる場合、ウエハ２００の表面上に、シリコン酸化膜（ＳｉＯ膜）が形成される。上述のサイクルは、複数回繰り返すことが好ましい。すなわち、１サイクルあたりに形成される第３層の厚さを所望の膜厚よりも薄くし、第３層を積層することで形成される酸化膜の膜厚が所望の膜厚になるまで、上述のサイクルを複数回繰り返すことが好ましい。
【0085】
本態様では、ｍ回目（ｍはｎよりも小さい整数）のサイクルで実行されるステップＡにおける第１原料の供給時間、分圧、及び処理圧力の少なくとも何れかを、ｍ＋１回目のサイクルで実行されるステップＡにおけるそれらと異なるようにしてもよい。具体的には、ｍ回目のサイクル終了時の酸化膜の膜厚分布に応じて、ｍ＋１回目のサイクルで実行されるステップＡにおける第１原料の供給時間、分圧及び処理圧力の少なくとも何れかを、ｍ回目までのステップＡにおける第１原料のそれらと異ならせてもよい。より具体的には、例えば、図６に示すように、ｍ回目のサイクル終了時の酸化膜の膜厚分布（アスペクト比）が、成膜処理前の凹状構造３００のアスペクト比よりも大きくなった場合には、ｍ＋１回目のサイクルで実行されるステップＡにおける第１原料の供給時間を、ｍ回目のステップＡにおける第１原料の供給時間よりも長くしたり、ｍ＋１回目のサイクルで実行されるステップＡにおける第１原料の分圧を、ｍ回目のステップＡにおける第１原料の分圧よりも高くしたり、ｍ＋１回目のサイクルで実行されるステップＡにおける処理圧力を、ｍ回目のステップＡにおける処理圧力よりも高くしたりしてもよい。これにより、開口部側３０１の上端側に形成される第１層の密度を大きくできるので、第１層による成膜阻害効果を強化することができ、深部側３０２の下端（開口底面）から開口側面に向かって第２層を形成することが可能となる。その結果、アスペクト比が大きくなった場合においても、ステップカバレッジを維持することができる。
【0086】
一方、例えば、図７に示すように、ｍ回目のサイクル終了時の酸化膜の膜厚分布（アスペクト比）が、成膜処理前の凹状構造３００のアスペクト比よりも小さくなった場合には、ｍ＋１回目のサイクルで実行されるステップＡにおける第１原料の供給時間を、ｍ回目のステップＡにおける第１原料の供給時間よりも短くしたり、ｍ＋１回目のサイクルで実行されるステップＡにおける第１原料の分圧を、ｍ回目のステップＡにおける第１原料の分圧よりも低くしたり、ｍ＋１回目のサイクルで実行されるステップＡにおける処理圧力を、ｍ回目のステップＡにおける処理圧力よりも低くしたりしてもよい。これにより、開口部側３０１の上端側に形成される第１層の密度を小さくし、第１層による成膜阻害効果を低下させることができる。その結果、第２層の形成速度を高め、酸化膜形成におけるスループットを向上させることができる。
【0087】
また、このように、例えば、ステップＡにおける第１原料の供給時間、分圧、及び処理圧力の少なくとも何れかを調整することにより、凹状構造３００の深さ方向における第２層および酸化膜の厚さ分布を制御することができる。
【0088】
（アフターパージおよび大気圧復帰）
成膜処理が完了した後、ノズル２４９ａ，２４９ｂのそれぞれからパージガスとしての不活性ガスを処理室２０１内へ供給し、排気口２３１ａより排気する。これにより、処理室２０１内がパージされ、処理室２０１内に残留するガスや反応副生成物等が処理室２０１内から除去される（アフターパージ）。その後、処理室２０１内の雰囲気が不活性ガスに置換され（不活性ガス置換）、処理室２０１内の圧力が常圧に復帰される（大気圧復帰）。
成膜処理が完了した後、ノズル２４９ａ，２４９ｂのそれぞれからパージガスとしての不活性ガスを処理室２０１内へ供給し、排気口２３１ａより排気する。これにより、処理室２０１内がパージされ、処理室２０１内に残留するガスや反応副生成物等が処理室２０１内から除去される（アフターパージ）。その後、処理室２０１内の雰囲気が不活性ガスに置換され（不活性ガス置換）、処理室２０１内の圧力が常圧に復帰される（大気圧復帰）。
【0089】
（ボートアンロードおよびウエハディスチャージ）
その後、ボートエレベータ１１５によりシールキャップ２１９が下降され、マニホールド２０９の下端が開口される。そして、処理済のウエハ２００が、ボート２１７に支持された状態でマニホールド２０９の下端から反応管２０３の外部に搬出（ボートアンロード）される。ボートアンロードの後は、シャッタ２１９ｓが移動させられ、マニホールド２０９の下端開口がＯリング２２０ｃを介してシャッタ２１９ｓによりシールされる（シャッタクローズ）。処理済のウエハ２００は、反応管２０３の外部に搬出された後、ボート２１７より取り出される（ウエハディスチャージ）。
その後、ボートエレベータ１１５によりシールキャップ２１９が下降され、マニホールド２０９の下端が開口される。そして、処理済のウエハ２００が、ボート２１７に支持された状態でマニホールド２０９の下端から反応管２０３の外部に搬出（ボートアンロード）される。ボートアンロードの後は、シャッタ２１９ｓが移動させられ、マニホールド２０９の下端開口がＯリング２２０ｃを介してシャッタ２１９ｓによりシールされる（シャッタクローズ）。処理済のウエハ２００は、反応管２０３の外部に搬出された後、ボート２１７より取り出される（ウエハディスチャージ）。
【0090】
（３）本態様による効果
本態様によれば、以下に示す１つ又は複数の効果が得られる。
本態様によれば、以下に示す１つ又は複数の効果が得られる。
【0091】
（ａ）ステップＢにおいて、アミノ基を含む第２原料（例えばアミノシラン系ガス）を用いることにより、アミノ基を含まない原料（例えばハロシラン系ガス）を用いる場合よりも、高い成膜速度を実現することが容易となる。
【0092】
ステップＢにおいて、第１層を終端するハロゲン元素と比較的反応しやすいアミノ基を１分子中に１つのみ含む第２原料を用いることにより、第１層を終端するハロゲン元素の脱離を最小限とすることができる。これにより、アミノ基を１分子中に複数含む原料を用いる場合に比べて、第１層上への所定元素の吸着を阻害するインヒビタ効果を高めることができる。結果として、ウエハ２００上の凹状構造内表面に形成される酸化膜のステップカバレッジを向上させることができる。
【0093】
第２原料に含まれるアミノ基が１分子中に１つであることにより、ステップＢにおいて、第２原料に含まれる所定元素がウエハ２００表面に吸着した際に、脱離せず第２層中に残留するアミノ基の量を少なくできる。これにより、酸化膜中にアミノ基由来の不純物（ＣやＮ）を残留しにくくできる。
【0094】
さらに、ステップＡにおいて、第１原料として所定元素を含む原料を用いて第１層を形成することにより、ハロゲン元素のみで構成された化合物を用いて第１層を形成する場合に比べて、原料の吸着速度を高める（第１層の形成速度を大きくする）ことができる。これにより、第１層形成に必要な時間を短縮することができる。また、所定元素を含む第１層を形成することにより、第２原料の吸着阻害層（インヒビタ層）として作用する第１層に含まれる所定元素を、酸化膜の一部としても寄与させ、酸化膜の形成速度を向上させることができる。
【0095】
（ｂ）ステップＢは、第１層が形成されていないウエハ２００に対して第２原料を供給することによりウエハ２００上に第２原料に含まれる所定元素が吸着し得る処理条件下で実行される。換言すると、ステップＢは、ステップＡを実行しなくてもウエハ２００上に第２原料に含まれる所定元素が吸着し得る処理条件下、例えば第１層が形成されていないウエハ２００の表面に対して第２原料に含まれる所定元素が吸着し得ない条件よりも高い温度や高い圧力の処理条件下で実行される。これにより、ステップＢでは、第１層が、第２原料に含まれる所定元素の吸着を阻害する作用を有している状態において、当該所定元素をウエハ２００表面の吸着サイトに吸着させることができる。
【0096】
（ｃ）ステップＢにおいてウエハ２００へ供給される第２原料の分圧を、ステップＡにおいてウエハ２００へ供給される第１原料の分圧よりも大きくすることにより、すなわち、所定元素とアミノ基とを含む第２原料を、相対的に高い分圧で供給することにより、第２原料の活性化を容易にし、第２原料からアミノ基を脱離しやすくできる。これにより、未結合手を有する所定元素のウエハ２００への吸着を促進できるので、成膜速度を向上させることができる。ステップＢにおける処理圧力を、ステップＡにおける処理圧力よりも大きくした場合も同様である。
【0097】
ステップＡにおいてウエハ２００へ供給される第１原料の分圧を、ステップＢにおいてウエハ２００へ供給される第２原料の分圧よりも小さくすることにより、すなわち、第１原料を相対的に低い分圧で供給することにより、第１原料の過剰な熱分解等を抑制し、ウエハ２００上の凹状構造３００の上端近傍に所定元素が局所的に多重に堆積することでステップカバレッジが低下することを回避できる。ステップＡにおける処理圧力を、ステップＢにおける処理圧力よりも小さくした場合も同様である。
【0098】
（ｄ）第１原料として、１分子中に所定元素同士の結合を含むガスを用いることにより、熱分解等によって所定元素同士の結合を切断し、ハロゲン元素を含み、且つ所定元素が未結合手を有する反応性の高い中間体の生成が容易にできる。これにより、ウエハ２００表面において、ハロゲン元素により終端された第１層の形成を促進することができる。特に、酸化膜表面にＯＨ終端が形成されている場合に、このような中間体を生成することにより、第１層の形成を促進することが容易となる。というのも、ステップＣを実行し、酸化膜表面にＯＨ終端が形成された場合には、これらのＯＨ終端は吸着サイトとして機能する。そして、次のサイクルのステップＡにおいて第１原料から生成される未結合手を有する所定元素を含む中間体は、これらのＯＨ終端と反応してハロゲン元素と結合した所定元素を吸着させることに必要な高い反応性を有しているからである。これに対して、第１原料として、１分子中に所定元素同士の結合を含まないガスを用いる場合に上述のような高い反応性を有する中間体を生成するには、より高い温度条件や、より高い圧力条件の下でステップＡを行うことが必要となることがある。また、改質剤として所定元素を含まずハロゲン元素含有ガスを用いる場合においても、そのガスを上述の高い反応性を有する状態とするには、より高い温度条件や、より高い圧力条件が必要となることがある。
【0099】
（ｅ）ステップＡでは、気相中における所定元素同士の結合の切断が生じる処理条件下で第１原料を供給することにより、ハロゲン元素を含み、且つ所定元素が未結合手を有する反応性の高い中間体を気相中に生成することができる。これにより、上述と同様の理由により、ウエハ２００表面において、第１層の形成を促進することができる。
【0100】
（ｆ）第１原料として、１分子中にＨを含まないガスを用いることにより、第１層の表面に吸着阻害効果の低いＨ終端が形成されることを抑制できる。これにより、第２原料に含まれる所定元素が第１層上に多重吸着することを確実に抑制し、ステップカバレッジの悪化を防ぐことができる。
【0101】
（ｇ）第２原料として、所定元素の結合手のうち、唯一のアミノ基に結合した結合手以外の結合手はＨと結合しているガスを用いることにより、第２層における所定元素の密度を高めることができる。第２原料がウエハ２００表面に吸着した際に、Ｈよりも分子量が大きい他のリガンドが所定元素に結合していると、それらのリガンドが立体障害として作用し、第２原料に含まれる他の所定元素がウエハ２００表面の吸着サイトに吸着することを阻害することがある。このため、第２層の密度が低下する可能性がある。これに対して、所定元素のリガンドをＨのみとすることにより、第２原料に含まれる所定元素をウエハ２００表面の吸着サイトに良好に吸着させるので、第２層における所定元素の密度を高めることができる。また、第２層における所定元素の密度を高めることにより、酸化膜の成膜速度を向上させることができる。また、第２原料がウエハ２００表面に吸着した際に、第２原料に含まれるＨ以外の元素（Ｃ等）が所定元素に結合したまま酸化膜中に残留することを抑制できる。すなわち、酸化膜中のリガンド由来の不純物を低減することができる。
【0102】
（ｈ）酸化剤として、Ｈを含まないＯ含有ガスを用いることにより、すなわち、ステップＣでは、Ｈ含有ガスの供給を不実施とすることにより、第１層表面に残留するハロゲン終端を構成するハロゲン元素が、Ｈと反応して脱離することを抑制できる。これにより、次のサイクルのステップＢにおいて、第２原料に含まれる所定元素が第１層表面に吸着することを抑制する吸着阻害効果を向上させることができる。なお、第１層の吸着阻害効果よりも、酸化膜中のハロゲン元素濃度の低減を優先する場合には、酸化剤として、Ｈ含有のＯ含有ガスを用いることが有効な場合がある。
【0103】
（ｉ）ステップＣをプラズマ励起されていないガス（すなわちノンプラズマガス）を用いて行うことにより、第１層表面に残留するハロゲン終端を構成するハロゲン元素の脱離を抑制できる。ノンプラズマガスとしては、例えば熱励起されたガスが含まれる。これにより、次のサイクルのステップＢにおいて、第２原料に含まれる所定元素が第１層表面に吸着することを抑制する吸着阻害効果を向上させることができる。特に、ステップＣをプラズマ励起されたガスを用いて行った場合は、第１層表面に残留するハロゲン終端を構成するハロゲン元素の脱離が急速に進むので、ハロゲン元素の脱離量を調整することが困難となる場合がある。したがって、ステップＣを、ノンプラズマガスを用いて行うことにより、第１層表面に残留するハロゲン終端を構成するハロゲン元素の脱離量を調整して、次のサイクルのステップＢにおいて、第２原料に含まれる所定元素の第１層表面への吸着量を制御することができる。なお、第１層の吸着阻害効果よりも、酸化膜中のハロゲン元素濃度の低減を優先する場合には、酸化剤をプラズマ励起された状態で用いることが有効な場合がある。
【0104】
（ｊ）ステップＡでは、凹状構造３００の開口部側３０１に形成される第１層の密度が、深部側３０２に形成される第１層の密度よりも大きくなるように、第１層が形成される。これにより、第１層が形成されていない場合に比べて、深部側３０２の表面に対する酸化膜の形成レートを、開口部側３０１の表面に対する酸化膜の形成レートに対して相対的に増大させることができる。すなわち、このように第１層を形成することにより、第１層が形成されていない場合に比べて、深部側３０２表面に対する酸化膜の形成レートを増大させ、開口部側３０１表面に対する酸化膜の形成レートを減少させるように、酸化膜の厚さ分布を制御することができる。例えば、深部側３０２表面に対する酸化膜の形成レートを、開口部側３０１表面に対する酸化膜の形成レートよりも大きくするように、若しくは深部側３０２表面に対する酸化膜の形成レートと、開口部側３０１表面に対する酸化膜の形成レートが略同一となるように、第２層の厚さ分布を制御することができる。これにより、凹状構造３００内表面に形成される酸化膜のステップカバレッジを向上させることができる。
【0105】
（４）変形例
本態様における処理シーケンスは、以下に示す変形例のように変更することができる。これらの変形例は、任意に組み合わせることができる。特に説明がない限り、各変形例の各ステップにおける処理手順、処理条件は、上述の処理シーケンスの各ステップにおける処理手順、処理条件と同様とすることができる。
本態様における処理シーケンスは、以下に示す変形例のように変更することができる。これらの変形例は、任意に組み合わせることができる。特に説明がない限り、各変形例の各ステップにおける処理手順、処理条件は、上述の処理シーケンスの各ステップにおける処理手順、処理条件と同様とすることができる。
【0106】
（変形例１）
以下に示す処理シーケンスのように、ステップＡの実施期間とステップＢの実施期間の少なくとも一部の実施期間を重複させつつ、ステップＡ，Ｂ，Ｃの工程を、この順に行うようにしてもよい。
以下に示す処理シーケンスのように、ステップＡの実施期間とステップＢの実施期間の少なくとも一部の実施期間を重複させつつ、ステップＡ，Ｂ，Ｃの工程を、この順に行うようにしてもよい。
【0107】
（第１原料→第１原料＋第２原料→第２原料→パージ→酸化剤→パージ）×ｎ
【0108】
変形例１においては、上述の効果に加えて、サイクルタイムを短縮させて成膜処理の生産性を向上させることができる。
【0109】
（変形例２）
以下に示す処理シーケンスのように、ステップＡ，Ｂ，Ｃを含む第１サイクルを第１の回数（ｎ１回、ｎ１は１または２以上の整数）行い、さらに、ステップＡを含まず、ステップＢ及びステップＣを含む第２サイクルを第２の回数（ｎ２回、ｎ２は１または２以上の整数）行うようにしてもよい。例えば、ｎ１回目のサイクル終了時の凹状構造３００のアスペクト比が、図７に示すように小さくなった場合には、以降の成膜処理において、ステップＡを含まないサイクルを行うようにしてもよい。
以下に示す処理シーケンスのように、ステップＡ，Ｂ，Ｃを含む第１サイクルを第１の回数（ｎ１回、ｎ１は１または２以上の整数）行い、さらに、ステップＡを含まず、ステップＢ及びステップＣを含む第２サイクルを第２の回数（ｎ２回、ｎ２は１または２以上の整数）行うようにしてもよい。例えば、ｎ１回目のサイクル終了時の凹状構造３００のアスペクト比が、図７に示すように小さくなった場合には、以降の成膜処理において、ステップＡを含まないサイクルを行うようにしてもよい。
【0110】
（第１原料→パージ→第２原料→パージ→酸化剤→パージ）×ｎ１→（第２原料→パージ→酸化剤→パージ）×ｎ２
【0111】
変形例２においては、上述の効果を得ることができる。さらに、ステップＢとステップＣの実行回数に比べてステップＡの実行回数を低減させているので、サイクルタイムを短縮させて成膜処理の生産性を向上させることができる。
【0112】
（変形例３）
以下に示す処理シーケンスのように、サイクルごとにステップＢおよびステップＣを複数回行うようにしてもよい。例えば、第１層の吸着阻害効果が維持されている間では、ステップＡ（第１層の形成）を行わずに、ステップＢとステップＣのサイクルによって成膜を行うようにしてもよい。
以下に示す処理シーケンスのように、サイクルごとにステップＢおよびステップＣを複数回行うようにしてもよい。例えば、第１層の吸着阻害効果が維持されている間では、ステップＡ（第１層の形成）を行わずに、ステップＢとステップＣのサイクルによって成膜を行うようにしてもよい。
【0113】
［第１原料→パージ→（第２原料→パージ→酸化剤→パージ）×ｎ３］×ｎ４（ｎ３は、２以上の整数、ｎ４は、１または２以上の整数）
【0114】
変形例３においては、上述の効果を得ることができる。さらに、ステップＢとステップＣの実行回数に比べてステップＡの実行回数を低減させているので、サイクルタイムを短縮させて成膜処理の生産性を向上させることができる。
【0115】
（変形例４）
以下に示す処理シーケンスのように、ステップＡの後に行われるパージを省略してもよい。
以下に示す処理シーケンスのように、ステップＡの後に行われるパージを省略してもよい。
【0116】
（第１原料→第２原料→パージ→酸化剤→パージ）×ｎ
【0117】
変形例４においては、ステップＢとステップＣとの間のパージを実施しているので、第２原料と酸化剤との反応によるパーティクルの発生を抑制して膜質の低下を回避しつつ、上述の効果に加えて、サイクルタイムを短縮させて成膜処理の生産性を向上させることができる。
【0118】
＜本開示の他の態様＞
以上、本開示の態様を具体的に説明した。しかしながら、本開示は上述の態様に限定されるものではなく、その要旨を逸脱しない範囲で種々変更可能である。
以上、本開示の態様を具体的に説明した。しかしながら、本開示は上述の態様に限定されるものではなく、その要旨を逸脱しない範囲で種々変更可能である。
【0119】
例えば、上述の態様では、第１原料や第２原料に含まれる所定元素がＳｉである場合を例に挙げて説明した。しかしながら、本開示はこのような態様に限定されない。例えば、所定元素は、チタン（Ｔｉ）、ジルコニウム（Ｚｒ）、ハフニウム（Ｈｆ）、タンタル（Ｔａ）、ニオブ（Ｎｂ）、アルミニウム（Ａｌ）、モリブデン（Ｍｏ）、タングステン（Ｗ）、ゲルマニウム（Ｇｅ）等の金属元素であってもよい。これらの場合には、チタニウム酸化膜（ＴｉＯ膜）、ジルコニウム酸化膜（ＺｒＯ膜）、ハフニウム酸化膜（ＨｆＯ膜）、タンタル酸化膜（ＴａＯ膜）、ニオブ酸化膜（ＮｂＯ膜）、アルミニウム酸化膜（ＡｌＯ膜）、モリブデン酸化膜（ＭｏＯ膜）、タングステン酸化膜（ＷＯ膜）、ゲルマニウム酸化膜（ＧｅＯ膜）等の金属系酸化膜が形成される。これらの場合においても、上述の態様と同様の効果が得られる。
【0120】
例えば、上述の態様では、ウエハ２００の表面に下地としてＳｉ膜が形成されている場合について説明した。しかしながら、本開示はこのような態様に限定されない。例えば、下地としてＳｉＯ膜等の酸化膜やＳｉＮ膜等の窒化膜がウエハ２００の表面に形成されていてもよい。これらの場合においても、上述の態様と同様の効果が得られる。
【0121】
なお、凹状構造３００の内表面に形成される酸化膜のステップカバレッジとしては、一例として、凹状構造３００内の上部（縁）に形成された膜の厚みＴＴＯＰと、凹状構造３００内の底面に形成された膜の厚みＴＢＯＴとを用い、これらを下記式（１）に代入することで求めることができる。
式（１） ： ステップカバレッジ（％）＝［ＴＢＯＴ／ＴＴＯＰ］×１００
ただし、本開示におけるステップカバレッジは、この算出方法に限定されるものではなく、凹状構造３００等の三次元構造の段差に形成される膜の厚さの均一性に関する他の特性やそれを示す他の指標を含むことがある。
また、ステップカバレッジの向上とは、段差に形成される膜厚が均一に近づく場合に限らず、凹状構造内におけるボトムアップ成膜のように、凹状構造内の上部から底部に向かって膜厚が大きくなるような成膜を行うことが望ましい場合には、凹状構造内の底部における膜厚が上部における膜厚よりも相対的に更に増大するように改善すること（例えば式（１）で算出されるステップカバレッジが１００％を超える範囲における所望の値に近づく場合）を含むことがある。
式（１） ： ステップカバレッジ（％）＝［ＴＢＯＴ／ＴＴＯＰ］×１００
ただし、本開示におけるステップカバレッジは、この算出方法に限定されるものではなく、凹状構造３００等の三次元構造の段差に形成される膜の厚さの均一性に関する他の特性やそれを示す他の指標を含むことがある。
また、ステップカバレッジの向上とは、段差に形成される膜厚が均一に近づく場合に限らず、凹状構造内におけるボトムアップ成膜のように、凹状構造内の上部から底部に向かって膜厚が大きくなるような成膜を行うことが望ましい場合には、凹状構造内の底部における膜厚が上部における膜厚よりも相対的に更に増大するように改善すること（例えば式（１）で算出されるステップカバレッジが１００％を超える範囲における所望の値に近づく場合）を含むことがある。
【0122】
各処理に用いられるレシピは、処理内容に応じて個別に用意し、電気通信回線や外部記憶装置１２３を介して記憶装置１２１ｃ内に記録し、格納しておくことが好ましい。そして、各処理を開始する際、ＣＰＵ１２１ａが、記憶装置１２１ｃ内に記録され、格納された複数のレシピの中から、処理内容に応じて適正なレシピを適宜選択することが好ましい。これにより、１台の基板処理装置で様々な膜種、組成比、膜質、膜厚の膜を、再現性よく形成することができるようになる。また、オペレータの負担を低減でき、操作ミスを回避しつつ、各処理を迅速に開始できるようになる。
【0123】
上述のレシピは、新たに作成する場合に限らず、例えば、基板処理装置に既にインストールされていた既存のレシピを変更することで用意するようにしてもよい。レシピを変更する場合は、変更後のレシピを、電気通信回線や当該レシピを記録した記録媒体を介して、基板処理装置にインストールするようにしてもよい。また、既存の基板処理装置が備える入出力装置１２２を操作し、基板処理装置に既にインストールされていた既存のレシピを直接変更するようにしてもよい。
【0124】
上述の態様では、一度に複数枚の基板を処理するバッチ式の基板処理装置を用いて膜を形成する例について説明した。本開示は上述の態様に限定されず、例えば、一度に１枚または数枚の基板を処理する枚葉式の基板処理装置を用いて膜を形成する場合にも、好適に適用することができる。また、上述の態様では、ホットウォール型の処理炉を有する基板処理装置を用いて膜を形成する例について説明した。本開示は上述の態様に限定されず、コールドウォール型の処理炉を有する基板処理装置を用いて膜を形成する場合にも、好適に適用することができる。
【0125】
これらの基板処理装置を用いる場合においても、上述の態様や変形例と同様な処理手順、処理条件にて各処理を行うことができ、上述の態様や変形例と同様の効果が得られる。
【0126】
上述の態様や変形例は、適宜組み合わせて用いることができる。このときの処理手順、処理条件は、例えば、上述の態様や変形例の処理手順、処理条件と同様とすることができる。
【符号の説明】
【0127】
２００ ウエハ（基板）
【図1】
【図2】
【図3】
【図4】
【図5】
【図6】
【図7】