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特開2024-25090回路接続用接着剤フィルム、並びに回路接続構造体及びその製造方法
(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】公開特許公報(A)
(11)【公開番号】P2024025090
(43)【公開日】2024-02-26
(54)【発明の名称】回路接続用接着剤フィルム、並びに回路接続構造体及びその製造方法
(51)【国際特許分類】
C09J 7/30 20180101AFI20240216BHJP
C09J 171/10 20060101ALI20240216BHJP
C09J 9/02 20060101ALI20240216BHJP
C09J 11/06 20060101ALI20240216BHJP
C09J 163/00 20060101ALI20240216BHJP
【ＦＩ】
C09J7/30
C09J171/10
C09J9/02
C09J11/06
C09J163/00
【審査請求】未請求
【請求項の数】11
【出願形態】ＯＬ
(21)【出願番号】P 2022128247
(22)【出願日】2022-08-10
(71)【出願人】
【識別番号】000004455
【氏名又は名称】株式会社レゾナック
(74)【代理人】
【識別番号】100088155
【弁理士】
【氏名又は名称】長谷川 芳樹
(74)【代理人】
【識別番号】100128381
【弁理士】
【氏名又は名称】清水 義憲
(74)【代理人】
【識別番号】100169454
【弁理士】
【氏名又は名称】平野 裕之
(72)【発明者】
【氏名】市村 剛幸
(72)【発明者】
【氏名】中澤 孝
(72)【発明者】
【氏名】成冨 和也
【テーマコード（参考）】
4J004
4J040
【Ｆターム（参考）】
4J004AA13
4J004AB05
4J004BA03
4J004FA05
4J040EC041
4J040EE061
4J040FA131
4J040GA01
4J040JA09
4J040JB02
4J040JB10
4J040KA12
4J040KA13
4J040KA32
4J040NA20
(57)【要約】 （修正有）
【課題】熱及び外力が加えられた場合においても、導電粒子の局在化を抑制することが可能であり、かつ接続抵抗を低減させることが可能な回路接続用接着剤フィルムを提供する。
【解決手段】回路接続用接着剤フィルム１０は、導電粒子４及び熱可塑性樹脂を含有する第１の接着剤層１と、第１の接着剤層１上に設けられた第２の接着剤層２とを備える。熱可塑性樹脂は、フェノキシ樹脂におけるヒドロキシ基の少なくとも一部が、式（１）又は式（１Ａ）で表される基で変性されている樹脂を含む。
【選択図】図１
【解決手段】回路接続用接着剤フィルム１０は、導電粒子４及び熱可塑性樹脂を含有する第１の接着剤層１と、第１の接着剤層１上に設けられた第２の接着剤層２とを備える。熱可塑性樹脂は、フェノキシ樹脂におけるヒドロキシ基の少なくとも一部が、式（１）又は式（１Ａ）で表される基で変性されている樹脂を含む。
【選択図】図１
【特許請求の範囲】
【請求項1】
導電粒子及び熱可塑性樹脂を含有する第１の接着剤層と、
前記第１の接着剤層上に設けられた第２の接着剤層と、
を備え、
前記熱可塑性樹脂が、フェノキシ樹脂におけるヒドロキシ基の少なくとも一部が、下記式（１）又は下記式（１Ａ）で表される基で変性されている樹脂を含む、
回路接続用接着剤フィルム。
［式（１）中、Ｒ１は水素原子又はメチル基を示し、ｘは２～６の整数を示し、ｙは１～６の整数を示す。＊はヒドロキシ基由来の酸素原子と結合する結合位置を示す。］
［式（１Ａ）中、Ｒ１、ｘ、ｙ、及び＊は前記と同義である。＊１及び＊２は他のラジカル重合性基の炭素原子と結合する結合位置を示す。］
前記第１の接着剤層上に設けられた第２の接着剤層と、
を備え、
前記熱可塑性樹脂が、フェノキシ樹脂におけるヒドロキシ基の少なくとも一部が、下記式（１）又は下記式（１Ａ）で表される基で変性されている樹脂を含む、
回路接続用接着剤フィルム。
【化1】
［式（１）中、Ｒ１は水素原子又はメチル基を示し、ｘは２～６の整数を示し、ｙは１～６の整数を示す。＊はヒドロキシ基由来の酸素原子と結合する結合位置を示す。］
【化2】
［式（１Ａ）中、Ｒ１、ｘ、ｙ、及び＊は前記と同義である。＊１及び＊２は他のラジカル重合性基の炭素原子と結合する結合位置を示す。］
【請求項2】
前記第１の接着剤層の厚さが、５μｍ以下であり、
前記導電粒子の平均粒径に対する前記第１の接着剤層の厚さの比が０．５０以上である、
請求項１に記載の回路接続用接着剤フィルム。
前記導電粒子の平均粒径に対する前記第１の接着剤層の厚さの比が０．５０以上である、
請求項１に記載の回路接続用接着剤フィルム。
【請求項3】
前記第１の接着剤層が、光硬化性樹脂成分の硬化物及び第１の熱硬化性樹脂成分をさらに含有し、
前記第２の接着剤層が、第２の熱硬化性樹脂成分をさらに含有する、
請求項１に記載の回路接続用接着剤フィルム。
前記第２の接着剤層が、第２の熱硬化性樹脂成分をさらに含有する、
請求項１に記載の回路接続用接着剤フィルム。
【請求項4】
前記光硬化性樹脂成分が、ラジカル重合性化合物及び光ラジカル重合開始剤を含む、
請求項３に記載の回路接続用接着剤フィルム。
請求項３に記載の回路接続用接着剤フィルム。
【請求項5】
前記第１の熱硬化性樹脂成分及び前記第２の熱硬化性樹脂成分が、カチオン重合性化合物及び熱カチオン重合開始剤を含む、
請求項４に記載の回路接続用接着剤フィルム。
請求項４に記載の回路接続用接着剤フィルム。
【請求項6】
前記カチオン重合性化合物が、オキセタン化合物及び脂環式エポキシ化合物からなる群より選ばれる少なくとも１種である、
請求項５に記載の回路接続用接着剤フィルム。
請求項５に記載の回路接続用接着剤フィルム。
【請求項7】
前記熱カチオン重合開始剤が、構成元素としてホウ素を含むアニオンを有する塩化合物である、
請求項５に記載の回路接続用接着剤フィルム。
請求項５に記載の回路接続用接着剤フィルム。
【請求項8】
前記第１の接着剤層の前記第２の接着剤層とは反対側に設けられた、第３の熱硬化性樹脂成分を含有する第３の接着剤層をさらに備える、
請求項３に記載の回路接続用接着剤フィルム。
請求項３に記載の回路接続用接着剤フィルム。
【請求項9】
前記第３の熱硬化性樹脂成分が、カチオン重合性化合物及び熱カチオン重合開始剤を含む、
請求項８に記載の回路接続用接着剤フィルム。
請求項８に記載の回路接続用接着剤フィルム。
【請求項10】
第１の電極を有する第１の回路部材と、第２の電極を有する第２の回路部材との間に、請求項１～９のいずれか一項に記載の回路接続用接着剤フィルムを介在させ、前記第１の回路部材及び前記第２の回路部材を熱圧着して、前記第１の電極及び前記第２の電極を互いに電気的に接続する工程を備える、
回路接続構造体の製造方法。
回路接続構造体の製造方法。
【請求項11】
第１の電極を有する第１の回路部材と、
第２の電極を有する第２の回路部材と、
前記第１の回路部材及び前記第２の回路部材の間に配置され、前記第１の電極及び前記第２の電極を互いに電気的に接続する回路接続部と、
を備え、
前記回路接続部が、請求項１～９のいずれか一項に記載の回路接続用接着剤フィルムの硬化物を含む、
回路接続構造体。
第２の電極を有する第２の回路部材と、
前記第１の回路部材及び前記第２の回路部材の間に配置され、前記第１の電極及び前記第２の電極を互いに電気的に接続する回路接続部と、
を備え、
前記回路接続部が、請求項１～９のいずれか一項に記載の回路接続用接着剤フィルムの硬化物を含む、
回路接続構造体。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
本開示は、回路接続用接着剤フィルム、並びに回路接続構造体及びその製造方法に関する。
【背景技術】
【0002】
従来、液晶ディスプレイとテープキャリアパッケージ（ＴＣＰ）との接続、フレキシブルプリント基板（ＦＰＣ）とＴＣＰとの接続、又はＦＰＣとプリント配線板との接続等には、接着剤フィルム中に導電粒子を分散させた異方導電性フィルムが用いられている。具体的には、回路接続用接着剤フィルムにより形成される回路接続部によって、回路部材同士が接着されるとともに、回路部材上の電極同士が回路接続部中の導電粒子を介して電気的に接続されることで、回路接続構造体を得ることができる。また、半導体シリコンチップを基板に実装する場合にも、従来のワイヤーボンディングに代えて、半導体シリコンチップを基板に直接実装する、いわゆるｃｈｉｐ ｏｎ ｇｌａｓｓ（ＣＯＧ）実装が行われており、ＣＯＧ実装においても異方導電性フィルムが用いられている（例えば、特許文献１参照）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【0003】
【特許文献1】特開２０１６－０５４２８８号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【0004】
ところで、異方導電性フィルムにおいては、接続時の流動性を制御することが難しく、半導体チップと基板との接続時（熱及び外力が加えられた時）において、回路接続部から接着剤成分がはみ出し、結果として、回路接続部内で導電粒子の局在化が発生する場合がある。回路接続部内で導電粒子の局在化が発生すると、隣接回路間に導電粒子が密集して短絡回路が形成され、動作不良にいたるおそれがある。
【0005】
また、異方導電性フィルムの流動性が充分でないと、接続回路間における樹脂排除性が低下し、接続抵抗が上昇してしまう場合がある。
【0006】
そこで、本開示は、熱及び外力が加えられた場合においても、導電粒子の局在化を抑制することが可能であり、かつ接続抵抗を低減させることが可能な回路接続用接着剤フィルムを提供することを主な目的とする。
【課題を解決するための手段】
【0007】
本発明者らが上記課題を解決すべく検討したところ、熱可塑性樹脂として特定の樹脂を用いることによって、外力が加えられた場合においても、導電粒子の局在化を抑制することが可能であること、さらには、接続抵抗を低減させることが可能であることを見出し、本開示の発明を完成するに至った。
【0008】
本開示は、［１］～［９］に記載の回路接続用接着剤フィルム、［１０］に記載の回路接続構造体の製造方法、及び［１１］に記載の回路接続構造体を提供する。
［１］導電粒子及び熱可塑性樹脂を含有する第１の接着剤層と、前記第１の接着剤層上に設けられた第２の接着剤層とを備え、前記熱可塑性樹脂が、フェノキシ樹脂におけるヒドロキシ基の少なくとも一部が、下記式（１）又は下記式（１Ａ）で表される基で変性されている樹脂を含む、回路接続用接着剤フィルム。
［式（１）中、Ｒ１は水素原子又はメチル基を示し、ｘは２～６の整数を示し、ｙは１～６の整数を示す。＊はヒドロキシ基由来の酸素原子と結合する結合位置を示す。］
［式（１Ａ）中、Ｒ１、ｘ、ｙ、及び＊は前記と同義である。＊１及び＊２は他のラジカル重合性基の炭素原子と結合する結合位置を示す。］
［２］前記第１の接着剤層の厚さが、５μｍ以下であり、前記導電粒子の平均粒径に対する前記第１の接着剤層の厚さの比が０．５０以上である、［１］に記載の回路接続用接着剤フィルム。
［３］前記第１の接着剤層が、光硬化性樹脂成分の硬化物及び第１の熱硬化性樹脂成分をさらに含有し、前記第２の接着剤層が、第２の熱硬化性樹脂成分をさらに含有する、［１］又は［２］に記載の回路接続用接着剤フィルム。
［４］前記光硬化性樹脂成分が、ラジカル重合性化合物及び光ラジカル重合開始剤を含む、［３］に記載の回路接続用接着剤フィルム。
［５］前記第１の熱硬化性樹脂成分及び前記第２の熱硬化性樹脂成分が、カチオン重合性化合物及び熱カチオン重合開始剤を含む、［３］又は［４］に記載の回路接続用接着剤フィルム。
［６］前記カチオン重合性化合物が、オキセタン化合物及び脂環式エポキシ化合物からなる群より選ばれる少なくとも１種である、［５］に記載の回路接続用接着剤フィルム。
［７］前記熱カチオン重合開始剤が、構成元素としてホウ素を含むアニオンを有する塩化合物である、［５］又は［６］に記載の回路接続用接着剤フィルム。
［８］前記第１の接着剤層の前記第２の接着剤層とは反対側に設けられた、第３の熱硬化性樹脂成分を含有する第３の接着剤層をさらに備える、［３］～［７］のいずれかに記載の回路接続用接着剤フィルム。
［９］前記第３の熱硬化性樹脂成分が、カチオン重合性化合物及び熱カチオン重合開始剤を含む、［８］に記載の回路接続用接着剤フィルム。
［１０］第１の電極を有する第１の回路部材と、第２の電極を有する第２の回路部材との間に、［１］～［９］のいずれかに記載の回路接続用接着剤フィルムを介在させ、前記第１の回路部材及び前記第２の回路部材を熱圧着して、前記第１の電極及び前記第２の電極を互いに電気的に接続する工程を備える、回路接続構造体の製造方法。
［１１］第１の電極を有する第１の回路部材と、第２の電極を有する第２の回路部材と、前記第１の回路部材及び前記第２の回路部材の間に配置され、前記第１の電極及び前記第２の電極を互いに電気的に接続する回路接続部とを備え、前記回路接続部が、［１］～［９］のに記載の回路接続用接着剤フィルムの硬化物を含む、回路接続構造体。
［１］導電粒子及び熱可塑性樹脂を含有する第１の接着剤層と、前記第１の接着剤層上に設けられた第２の接着剤層とを備え、前記熱可塑性樹脂が、フェノキシ樹脂におけるヒドロキシ基の少なくとも一部が、下記式（１）又は下記式（１Ａ）で表される基で変性されている樹脂を含む、回路接続用接着剤フィルム。
【化1】
［式（１）中、Ｒ１は水素原子又はメチル基を示し、ｘは２～６の整数を示し、ｙは１～６の整数を示す。＊はヒドロキシ基由来の酸素原子と結合する結合位置を示す。］
【化2】
［式（１Ａ）中、Ｒ１、ｘ、ｙ、及び＊は前記と同義である。＊１及び＊２は他のラジカル重合性基の炭素原子と結合する結合位置を示す。］
［２］前記第１の接着剤層の厚さが、５μｍ以下であり、前記導電粒子の平均粒径に対する前記第１の接着剤層の厚さの比が０．５０以上である、［１］に記載の回路接続用接着剤フィルム。
［３］前記第１の接着剤層が、光硬化性樹脂成分の硬化物及び第１の熱硬化性樹脂成分をさらに含有し、前記第２の接着剤層が、第２の熱硬化性樹脂成分をさらに含有する、［１］又は［２］に記載の回路接続用接着剤フィルム。
［４］前記光硬化性樹脂成分が、ラジカル重合性化合物及び光ラジカル重合開始剤を含む、［３］に記載の回路接続用接着剤フィルム。
［５］前記第１の熱硬化性樹脂成分及び前記第２の熱硬化性樹脂成分が、カチオン重合性化合物及び熱カチオン重合開始剤を含む、［３］又は［４］に記載の回路接続用接着剤フィルム。
［６］前記カチオン重合性化合物が、オキセタン化合物及び脂環式エポキシ化合物からなる群より選ばれる少なくとも１種である、［５］に記載の回路接続用接着剤フィルム。
［７］前記熱カチオン重合開始剤が、構成元素としてホウ素を含むアニオンを有する塩化合物である、［５］又は［６］に記載の回路接続用接着剤フィルム。
［８］前記第１の接着剤層の前記第２の接着剤層とは反対側に設けられた、第３の熱硬化性樹脂成分を含有する第３の接着剤層をさらに備える、［３］～［７］のいずれかに記載の回路接続用接着剤フィルム。
［９］前記第３の熱硬化性樹脂成分が、カチオン重合性化合物及び熱カチオン重合開始剤を含む、［８］に記載の回路接続用接着剤フィルム。
［１０］第１の電極を有する第１の回路部材と、第２の電極を有する第２の回路部材との間に、［１］～［９］のいずれかに記載の回路接続用接着剤フィルムを介在させ、前記第１の回路部材及び前記第２の回路部材を熱圧着して、前記第１の電極及び前記第２の電極を互いに電気的に接続する工程を備える、回路接続構造体の製造方法。
［１１］第１の電極を有する第１の回路部材と、第２の電極を有する第２の回路部材と、前記第１の回路部材及び前記第２の回路部材の間に配置され、前記第１の電極及び前記第２の電極を互いに電気的に接続する回路接続部とを備え、前記回路接続部が、［１］～［９］のに記載の回路接続用接着剤フィルムの硬化物を含む、回路接続構造体。
【発明の効果】
【0009】
本開示によれば、熱及び外力が加えられた場合においても、導電粒子の局在化を抑制することが可能であり、かつ接続抵抗を低減させることが可能な回路接続用接着剤フィルム回路接続用接着剤フィルムが開示される。また、本開示によれば、このような回路接続用接着剤フィルムを用いた回路接続構造体及びその製造方法が開示される。
【図面の簡単な説明】
【0010】
【発明を実施するための形態】
【0011】
以下、本開示の実施形態について詳細に説明する。ただし、本開示は以下の実施形態に限定されるものではない。
【0012】
本明細書中、「～」を用いて示された数値範囲は、「～」の前後に記載される数値をそれぞれ最小値及び最大値として含む範囲を示す。本明細書中に段階的に記載されている数値範囲において、ある段階の数値範囲の上限値又は下限値は、他の段階の数値範囲の上限値又は下限値に置き換えてもよい。また、本明細書中に記載されている数値範囲において、その数値範囲の上限値又は下限値は、実施例に示されている値に置き換えてもよい。また、個別に記載した上限値及び下限値は任意に組み合わせ可能である。数値範囲「Ａ～Ｂ」という表記においては、両端の数値Ａ及びＢがそれぞれ下限値及び上限値として数値範囲に含まれる。本明細書において、例えば、「１０以上」という記載は、「１０」と「１０を超える数値」とを意味し、数値が異なる場合もこれに準ずる。また、例えば、「１０以下」という記載は、「１０」と「１０未満の数値」とを意味し、数値が異なる場合もこれに準ずる。
【0013】
本明細書において、「（メタ）アクリレート」とは、アクリレート、及び、それに対応するメタクリレートの少なくとも一方を意味する。「（メタ）アクリロイル」、「（メタ）アクリル酸」等の他の類似の表現においても同様である。また、「Ａ又はＢ」とは、Ａ及びＢのどちらか一方を含んでいればよく、両方とも含んでいてもよい。
【0014】
以下で例示する材料は、特に断らない限り、１種単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。組成物中の各成分の含有量は、組成物中に各成分に該当する物質が複数存在する場合、特に断らない限り、組成物中に存在する当該複数の物質の合計量を意味する。
【0015】
［回路接続用接着剤フィルム］
図１は、回路接続用接着剤フィルムの一実施形態を示す模式断面図である。図１に示される回路接続用接着剤フィルム１０（以下、単に「接着剤フィルム１０」という場合がある。）は、導電粒子４、及び、熱可塑性樹脂として所定の樹脂を含む接着剤成分５を含有する第１の接着剤層１と、第１の接着剤層１上に設けられた第２の接着剤層２とを備える。接着剤フィルム１０においては、第１の接着剤フィルム（第１の接着剤層１）から形成される領域である第１の領域と、第１の領域に隣接して設けられた、第２の接着剤フィルム（第２の接着剤層２）から形成される領域である第２の領域とが存在し得る。すなわち、接着剤フィルム１０は、熱可塑性樹脂として所定の樹脂を含む接着剤成分５を含有する第１の領域と、第１の領域に隣接して設けられた第２の領域とを備えているということもできる。
図１は、回路接続用接着剤フィルムの一実施形態を示す模式断面図である。図１に示される回路接続用接着剤フィルム１０（以下、単に「接着剤フィルム１０」という場合がある。）は、導電粒子４、及び、熱可塑性樹脂として所定の樹脂を含む接着剤成分５を含有する第１の接着剤層１と、第１の接着剤層１上に設けられた第２の接着剤層２とを備える。接着剤フィルム１０においては、第１の接着剤フィルム（第１の接着剤層１）から形成される領域である第１の領域と、第１の領域に隣接して設けられた、第２の接着剤フィルム（第２の接着剤層２）から形成される領域である第２の領域とが存在し得る。すなわち、接着剤フィルム１０は、熱可塑性樹脂として所定の樹脂を含む接着剤成分５を含有する第１の領域と、第１の領域に隣接して設けられた第２の領域とを備えているということもできる。
【0016】
接着剤フィルム１０は、導電粒子４が第１の接着剤層１中に分散されている。そのため、接着剤フィルム１０は、異方導電性を有する回路接続用接着剤フィルム（異方導電性接着剤フィルム）であり得る。接着剤フィルム１０は、第１の電極を有する第１の回路部材と、第２の電極を有する第２の回路部材との間に介在させ、第１の回路部材及び第２の回路部材を熱圧着して、第１の電極及び第２の電極を互いに電気的に接続するために用いられるものであってよい。
【0017】
＜第１の接着剤層＞
第１の接着剤層１は、導電粒子４（以下、「（Ａ）成分」という場合がある。）及び熱可塑性樹脂（以下、「（Ｂ）成分」という場合がある。）を含有する。第１の接着剤層１は、光硬化性樹脂成分（以下、「（Ｃ）成分」という場合がある。）の硬化物及び熱硬化性樹脂成分（以下、「（Ｄ）成分」という場合がある。）をさらに含有していてもよい。第１の接着剤層１は、例えば、（Ａ）成分、（Ｂ）成分、（Ｃ）成分、及び（Ｄ）成分を含有する組成物からなる組成物層に対して光エネルギーを照射し、（Ｃ）成分に含まれる成分を重合させ、（Ｃ）成分を硬化させることによって得ることができる。第１の接着剤層１は、（Ａ）成分と、（Ｂ）成分、（Ｃ）成分の硬化物、及び（Ｄ）成分を含む接着剤成分５とを含有し得る。（Ｃ）成分の硬化物は、（Ｃ）成分を完全に硬化させた硬化物であってもよく、（Ｃ）成分の一部を硬化させた硬化物であってもよい。（Ｄ）成分は、回路接続時に流動可能な成分であり、例えば、未硬化の硬化性樹脂成分であり得る。
第１の接着剤層１は、導電粒子４（以下、「（Ａ）成分」という場合がある。）及び熱可塑性樹脂（以下、「（Ｂ）成分」という場合がある。）を含有する。第１の接着剤層１は、光硬化性樹脂成分（以下、「（Ｃ）成分」という場合がある。）の硬化物及び熱硬化性樹脂成分（以下、「（Ｄ）成分」という場合がある。）をさらに含有していてもよい。第１の接着剤層１は、例えば、（Ａ）成分、（Ｂ）成分、（Ｃ）成分、及び（Ｄ）成分を含有する組成物からなる組成物層に対して光エネルギーを照射し、（Ｃ）成分に含まれる成分を重合させ、（Ｃ）成分を硬化させることによって得ることができる。第１の接着剤層１は、（Ａ）成分と、（Ｂ）成分、（Ｃ）成分の硬化物、及び（Ｄ）成分を含む接着剤成分５とを含有し得る。（Ｃ）成分の硬化物は、（Ｃ）成分を完全に硬化させた硬化物であってもよく、（Ｃ）成分の一部を硬化させた硬化物であってもよい。（Ｄ）成分は、回路接続時に流動可能な成分であり、例えば、未硬化の硬化性樹脂成分であり得る。
【0018】
（Ａ）成分：導電粒子
（Ａ）成分は、導電性を有する粒子であれば特に制限されず、Ａｕ、Ａｇ、Ｐｄ、Ｎｉ、Ｃｕ、はんだ等の金属で構成された金属粒子、導電性カーボンで構成された導電性カーボン粒子などであってよい。（Ａ）成分は、非導電性のガラス、セラミック、プラスチック（ポリスチレン等）などを含む核と、上記金属又は導電性カーボンを含み、核を被覆する被覆層とを備える被覆導電粒子であってもよい。これらの中でも、（Ａ）成分は、好ましくは、熱溶融性の金属で形成された金属粒子、又はプラスチックを含む核と、金属又は導電性カーボンを含み、核を被覆する被覆層とを備える被覆導電粒子である。このような被覆導電粒子は、熱硬化性樹脂成分の硬化物を加熱又は加圧により変形させることが容易であるため、例えば、半導体チップと基板の対向する電極同士を電気的に接続する際に、電極と（Ａ）成分との接触面積を増加させ、電極間の導電性をより向上させることができる。
（Ａ）成分は、導電性を有する粒子であれば特に制限されず、Ａｕ、Ａｇ、Ｐｄ、Ｎｉ、Ｃｕ、はんだ等の金属で構成された金属粒子、導電性カーボンで構成された導電性カーボン粒子などであってよい。（Ａ）成分は、非導電性のガラス、セラミック、プラスチック（ポリスチレン等）などを含む核と、上記金属又は導電性カーボンを含み、核を被覆する被覆層とを備える被覆導電粒子であってもよい。これらの中でも、（Ａ）成分は、好ましくは、熱溶融性の金属で形成された金属粒子、又はプラスチックを含む核と、金属又は導電性カーボンを含み、核を被覆する被覆層とを備える被覆導電粒子である。このような被覆導電粒子は、熱硬化性樹脂成分の硬化物を加熱又は加圧により変形させることが容易であるため、例えば、半導体チップと基板の対向する電極同士を電気的に接続する際に、電極と（Ａ）成分との接触面積を増加させ、電極間の導電性をより向上させることができる。
【0019】
（Ａ）成分は、上記の金属粒子、導電性カーボン粒子、又は被覆導電粒子と、樹脂等の絶縁材料を含み、該粒子の表面を被覆する絶縁層とを備える絶縁被覆導電粒子であってもよい。（Ａ）成分が絶縁被覆導電粒子であると、（Ａ）成分の含有量が多い場合であっても、粒子の表面に絶縁層を備えているため、（Ａ）成分同士の接触による短絡の発生を抑制でき、また、半導体チップ及び基板内で隣り合う電極回路間の絶縁性を向上させることもできる。
【0020】
（Ａ）成分の最大粒径は、電極の最小間隔（隣り合う電極間の最短距離）よりも小さいことが必要である。（Ａ）成分の最大粒径は、分散性及び導電性に優れる観点から、１μｍ以上、２μｍ以上、又は２．５μｍ以上であってよい。（Ａ）成分の最大粒径は、分散性及び導電性に優れる観点から、２０μｍ以下、１０μｍ以下、又は５μｍ以下であってよい。本明細書では、任意の導電粒子３００個（ｐｃｓ）について、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）を用いた観察により粒径の測定を行い、得られた最も大きい値を（Ａ）成分の最大粒径とする。なお、（Ａ）成分が突起を有する場合等、（Ａ）成分が球形ではない場合、（Ａ）成分の粒径は、ＳＥＭの画像における導電粒子に外接する円の直径とする。
【0021】
（Ａ）成分の平均粒径は、分散性及び導電性に優れる観点から、１μｍ以上、２μｍ以上、又は２．５μｍ以上であってよい。（Ａ）成分の平均粒径は、分散性及び導電性に優れる観点から、２０μｍ以下、１０μｍ以下、又は５μｍ以下であってよい。本明細書では、任意の導電粒子３００個（ｐｃｓ）について、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）を用いた観察により粒径の測定を行い、得られた粒径の単純平均値を平均粒径とする。
【0022】
第１の接着剤層１において、（Ａ）成分は均一に分散されていることが好ましい。接着剤フィルム１０における（Ａ）成分の粒子密度は、安定した接続抵抗が得られる観点から、１００個／ｍｍ２以上、１０００個／ｍｍ２以上、３０００個／ｍｍ２以上、又は５０００個／ｍｍ２以上、であってよい。接着剤フィルム１０における（Ａ）成分の粒子密度は、隣り合う電極間の絶縁性を向上する観点から、１０００００個／ｍｍ２以下、７００００個／ｍｍ２以下、５００００個／ｍｍ２以下、又は３００００個／ｍｍ２以下であってよい。
【0023】
（Ａ）成分の含有量は、導電性をより向上させることができる観点から、第１の接着剤層の全質量を基準として、１質量％以上、５質量％以上、又は１０質量％以上であってよい。（Ａ）成分の含有量は、短絡を抑制し易い観点から、第１の接着剤層の全質量を基準として、８０質量％以下、６０質量％以下、又は４０質量％以下であってよい。（Ａ）成分の含有量が上記範囲であると、本開示の効果が顕著に奏される傾向がある。なお、組成物又は組成物層中の（Ａ）成分の含有量（組成物又は組成物層の全質量基準）は上記範囲と同様であってよい。
【0024】
（Ｂ）成分：熱可塑性樹脂
（Ｂ）成分は、上記の、フェノキシ樹脂におけるヒドロキシ基の少なくとも一部が、式（１）又は式（１Ａ）で表される基で変性されている樹脂（以下、「（Ｂ１）成分」という場合がある。）を含む。（Ｂ１）成分は、後述の（Ｃ１）成分（ラジカル重合性化合物）に包含されない。（Ｂ）成分は、（Ｂ１）成分に加えて、（Ｂ１）成分以外の熱可塑性樹脂（以下、「（Ｂ２）成分」という場合がある。）をさらに含んでいてもよい。
（Ｂ）成分は、上記の、フェノキシ樹脂におけるヒドロキシ基の少なくとも一部が、式（１）又は式（１Ａ）で表される基で変性されている樹脂（以下、「（Ｂ１）成分」という場合がある。）を含む。（Ｂ１）成分は、後述の（Ｃ１）成分（ラジカル重合性化合物）に包含されない。（Ｂ）成分は、（Ｂ１）成分に加えて、（Ｂ１）成分以外の熱可塑性樹脂（以下、「（Ｂ２）成分」という場合がある。）をさらに含んでいてもよい。
【0025】
・（Ｂ１）成分：フェノキシ樹脂におけるヒドロキシ基の少なくとも一部が、式（１）又は式（１Ａ）で表される基で変性されている樹脂
フェノキシ樹脂におけるヒドロキシ基の少なくとも一部が、式（１）で表される基で変性されている樹脂（以下、「樹脂（１）」という場合がある。）は、フェノキシ樹脂と（メタ）アクリロイル基を有するイソシアネート化合物との反応生成物であるということができる。ここで、（メタ）アクリロイル基を有するイソシアネート化合物は、下記式（２）で表される化合物である。すなわち、式（１）で表される基は、式（２）で表される化合物から誘導される基である。樹脂（１）は、熱可塑性樹脂として作用し得る成分である。
フェノキシ樹脂におけるヒドロキシ基の少なくとも一部が、式（１）で表される基で変性されている樹脂（以下、「樹脂（１）」という場合がある。）は、フェノキシ樹脂と（メタ）アクリロイル基を有するイソシアネート化合物との反応生成物であるということができる。ここで、（メタ）アクリロイル基を有するイソシアネート化合物は、下記式（２）で表される化合物である。すなわち、式（１）で表される基は、式（２）で表される化合物から誘導される基である。樹脂（１）は、熱可塑性樹脂として作用し得る成分である。
【0026】
接着剤組成物が（Ｂ）成分として、（Ｂ１）成分を含有することにより、熱及び外力が加えられた場合においても、導電粒子の局在化を抑制することが可能な回路接続用接着剤フィルムを形成することが可能となる。このような効果を奏する理由は必ずしも定かではないが、本発明者らは、光照射（例えば、紫外光）又は熱によって分子間又は分子内で、式（１）で表される基における（メタ）アクリロイル基が架橋し、フィルムの靭性が向上することで導電粒子同士が近接することを効果的に抑制するためであると推察している。また、このような効果は、（Ｂ）成分が、（Ｂ１）成分及び（Ｂ２）成分を含むことにより、より一層向上する傾向がある。
【0027】
【化3】
【0028】
式（１）中、Ｒ１は水素原子又はメチル基を示す。ｘは２～６の整数を示し、２～５、２～４、又は２～３であってよい。ｙは１～６の整数を示し、１～５、１～４、１～３、又は１～２であってよい。＊はヒドロキシ基由来の酸素原子と結合する結合位置を示す。
【0029】
【化4】
【0030】
式（２）中、Ｒ１、ｘ、及びｙは前記と同義である。
【0031】
式（２）で表される化合物は、対応するエーテル結合を有するアミノアルコールを用いて、ホスゲン法等の既知の方法で得ることができるし、市販品を用いることもできる。式（２）で表される化合物は、例えば、２－（２－アミノエトキシ）エタノール、２－（２－（２－アミノエトキシ）エトキシ）エタノール等のエーテル結合を有するアミノアルコールと、（メタ）アクリル酸クロライド等の酸クロライドとを反応させ、さらに、ホスゲンと反応させることにより得ることができる。市販品としては、カレンズ（登録商標）ＭＯＩ（Ｒ１がメチル基、ｘが２、ｙが１である式（２）で表される化合物、昭和電工株式会社製）、カレンズ（登録商標）ＡＯＩ（Ｒ１が水素原子、ｘが２、ｙが１である式（２）で表される化合物、昭和電工株式会社製）、カレンズ（登録商標）ＭＯＩ－ＥＧ（Ｒ１がメチル基、ｘが２、ｙが２である式（２）で表される化合物、昭和電工株式会社製）等が挙げられる。
【0032】
フェノキシ樹脂は、例えば、多価フェノール化合物と多価エポキシ化合物とを反応させて得ることができる。このようなフェノキシ樹脂は、通常、芳香族水酸基（ヒドロキシ基）とエポキシ基とが反応した結合部に、脂肪族水酸基が生成した構造（例えば、下記式（Ｘ）に由来する構造）を有している。このようなフェノキシ樹脂としては、ビスフェノール類とジグリシジルエーテル化ビスフェノール類とを反応させて得られるものが入手し易く一般的である。
【0033】
多価フェノール化合物としては、例えば、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ等が挙げられる。多価エポキシ化合物としては、例えば、ビスフェノールＡジグリシジルエーテル、ビスフェノールＦジグリシジルエーテル等が挙げられる。
【0034】
フェノキシ樹脂は、ビスフェノール類とエピクロルヒドリンとから合成されるポリヒドロキシポリエーテル（熱可塑性樹脂）であり得る。このようなフェノキシ樹脂は、通常、エピクロルヒドリンに由来する下記式（Ｘ）に由来する構造（＊は結合位置を示す。）を有しており、フェノキシ樹脂のヒドロキシ基は、メチン炭素原子（ＣＡ）に結合している。
【0035】
【化5】
【0036】
フェノキシ樹脂は、市販品を用いることができる。フェノキシ樹脂の市販品としては、例えば、ＦＸ－２９３、ＹＰ－７０、ＺＸ１３５６－２、ＦＸ－３１０、ＴＯＰＲ－３００（いずれも日鉄ケミカル＆マテリアル株式会社製）、ＰＫＨＡ、ＰＫＨＢ、ＰＫＨＣ、ＰＫＨＨ、ＰＫＨＪ、ＰＫＦＥ、ＰＫＨＰ－２００（いずれもＨｕｎｔｓｍａｎ Ｉｎｔｅｒｎａｔｉｏｎａｌ ＬＬＣ．製）、ｊＥＲ１２５６、ｊＥＲ４２５０、ｊＥＲ４２７５（いずれも三菱ケミカル株式会社製）、Ｈ３６０、ＥＸＡ－１９２（いずれもＤＩＣ株式会社製）等が挙げられる。
【0037】
フェノキシ樹脂のヒドロキシ基に対する式（１）で表される基の変性率は、０．５～５０％であってよい。当該変性率が０．５％以上であると、導電粒子の局在化を充分に抑制できる傾向がある。当該変性率が５０％以下であると、回路接続部の接続抵抗がより良好となる傾向がある。当該変性率は、１．０％以上、３．０％以上、又は５．０％以上であってもよく、４０％以下、３０％以下、２０％以下、１５％以下、又は１０％以下であってもよい。
【0038】
ここで、フェノキシ樹脂のヒドロキシ基に対する式（１）で表される基の変性率は、例えば、式（１）で表される基で変性された樹脂について、１Ｈ－ＮＭＲを測定し、得られるスペクトルにおけるピークの積分値から算出することができる。式（１）で表される基で変性された樹脂は、上記の式（Ｘ）に由来する構造に加えて、下記式（Ｙ）に由来する構造（＊は結合位置を示す。）を有している。式（Ｘ）に由来する構造において、メチン炭素原子（ＣＡ）に結合している水素原子（ＨＡ）に帰属される化学シフト値（テトラメチルシラン（ＴＭＳ）のメチル基基準）は、通常、δ４．２～４．４に観測される。一方、式（Ｙ）に由来する構造において、メチン炭素原子（ＣＢ）に結合している水素原子（ＨＢ）に帰属される化学シフト値（テトラメチルシラン（ＴＭＳ）のメチル基基準）は、ＨＡに帰属される化学シフト値より低磁場シフトして、通常、δ５．２～６．０に観測される。そのため、水素原子（ＨＡ）に帰属されるピークの積分値及び水素原子（ＨＢ）に帰属されるピークの積分値の合計に対する水素原子（ＨＢ）に帰属されるピークの積分値の割合（百分率）（ＨＢの積分値／（ＨＡの積分値＋ＨＢの積分値）×１００（％））を求めることにより、当該変性率を求めることができる。また、フェノキシ樹脂及び式（２）で表される化合物を反応させる際の式（２）で表される化合物の添加量と当該変性率との関係をプロットして検量線を作成することにより、式（２）で表される化合物の添加量から当該変性率を導出することができる。
【0039】
【化6】
【0040】
樹脂（１）は、有機溶媒中、フェノキシ樹脂と式（２）で表される化合物とを、必要に応じて触媒存在下で反応させることによって得ることができる。
【0041】
式（２）で表される化合物の添加量は、フェノキシ樹脂のヒドロキシ基に対する式（１）で表される基の変性率が所定の値となるように任意に設定することができる。式（２）で表される化合物の添加量は、フェノキシ樹脂の全ヒドロキシ基のモル量に対して、０．５～５０モル％であってよい。式（２）で表される化合物の添加量は、フェノキシ樹脂の全ヒドロキシ基のモル量に対して、１．０モル％以上、３．０モル％以上、又は５．０モル％以上であってもよく、４０モル％以下、３０モル％以下、２０モル％以下、１５モル％以下、又は１０モル％以下であってもよい。
【0042】
有機溶媒は、フェノキシ樹脂及び式（２）で表される化合物を溶解できるものであれば特に制限なく用いることができる。有機溶媒としては、例えば、トルエン、キシレン、メシチレン、クメン、ｐ－シメン等の芳香族炭化水素；ヘキサン、ヘプタン等の脂肪族炭化水素；メチルシクロヘキサン等の環状アルカン；テトラヒドロフラン、１，４－ジオキサン等の環状エーテル；アセトン、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン、シクロヘキサノン、４－ヒドロキシ－４－メチル－２－ペンタノン等のケトン；酢酸メチル、酢酸エチル、酢酸ブチル、乳酸メチル、乳酸エチル、γ－ブチロラクトン等のエステル；エチレンカーボネート、プロピレンカーボネート等の炭酸エステル；Ｎ，Ｎ－ジメチルホルムアミド、Ｎ，Ｎ－ジメチルアセトアミド、Ｎ－メチル－２－ピロリドン（ＮＭＰ）等のアミドなどが挙げられる。
【0043】
触媒は、ウレタン化触媒を用いることができる。触媒としては、例えば、ジブチル錫ジラウレート、ジブチル錫ジクロライド、ジブチル錫オキサイド、ジブチル錫ジブロマイド、ジブチル錫ジマレエート、ジオクチル錫ジラウレート等の錫系触媒；トリエチルアミン、トリエチレンジアミン（ＴＥＤＡ）、１，８－ジアザビシクロ［５．４．０］ウンデセン－７（ＤＢＵ）、１，５－ジアザビシクロ［４．３．０］ノネン－５（ＤＢＮ）、１－イソブチル－２－メチルイミダゾール（ＩＢＭ）等のアミン系触媒；ノルマルプロピルジルコネート、ノルマルブチルジルコネート、ジルコニウムテトラアセチルアセトネート、ジルコニウムモノアセチルアセトネート、ジルコニウムエチルアセトアセテート等のジルコニウム系触媒などが挙げられる。触媒の含有量は、式（２）で表される化合物の全質量に対して、０．０１～１質量％であってよい。
【0044】
フェノキシ樹脂及び式（２）で表される化合物の反応温度は、例えば、０～２００℃であってよく、２０～１５０℃又は４０～１００℃であってもよい。上記の反応温度に保持する時間は、例えば、０．１～１２時間であってよく、８時間以下、６時間以下、又は４時間以下であってもよい。
【0045】
第１の接着剤層１において、樹脂（１）中の式（１）で表される基の（メタ）アクリロイル基は、樹脂（１）中の他の式（１）で表される基の（メタ）アクリロイル基又は後述の（Ｃ１）成分のラジカル重合性基と反応して（ラジカル重合が進行して）、樹脂（１）中の式（１）で表される基の（メタ）アクリロイル基の炭素原子と、他のラジカル重合性基（樹脂（１）中の他の式（１）で表される基の（メタ）アクリロイル基、後述の（Ｃ１）成分のラジカル重合性基等）の炭素原子との間で結合を形成していてもよい。すなわち、樹脂（１）における式（１）で表される基の一部又は全部は、式（１Ａ）で表される基に変換されていてもよい。
【0046】
【化7】
【0047】
式（１Ａ）中、Ｒ１、ｘ、ｙ、及び＊は前記と同義である。＊１及び＊２は他のラジカル重合性基の炭素原子と結合する結合位置を示す。
【0048】
（Ｂ１）成分の含有量は、（Ｂ）成分の全質量を基準として、２０～１００質量％、３０～１００質量％、４０～１００質量％、５０～１００質量％、６０～１００質量％、７０～１００質量％、又は８０～１００質量％であってよい。
【0049】
・（Ｂ２）成分：（Ｂ１）成分以外の熱可塑性樹脂
（Ｂ２）成分としては、例えば、式（１）又は式（１Ａ）で表される基で変性されていないフェノキシ樹脂、ポリエステル樹脂、ポリアミド樹脂、ポリウレタン樹脂、ポリエステルウレタン樹脂、アクリルゴム等が挙げられる。これらの中でも、（Ｂ２）成分は、例えば、式（１）又は式（１Ａ）で表される基で変性されていないフェノキシ樹脂であってよい。
（Ｂ２）成分としては、例えば、式（１）又は式（１Ａ）で表される基で変性されていないフェノキシ樹脂、ポリエステル樹脂、ポリアミド樹脂、ポリウレタン樹脂、ポリエステルウレタン樹脂、アクリルゴム等が挙げられる。これらの中でも、（Ｂ２）成分は、例えば、式（１）又は式（１Ａ）で表される基で変性されていないフェノキシ樹脂であってよい。
【0050】
（Ｂ２）成分の含有量は、（Ｂ）成分の全質量を基準として、例えば、０～８０質量％、０～７０質量％、０～６０質量％、０～５０質量％、０～４０質量％、０～３０質量％、又は０～２０質量％であってよい。
【0051】
（Ｂ）成分の含有量は、接着剤組成物の全質量を基準として、１質量％以上、５質量％以上、又は１０質量％以上であってよく、５０質量％以下、４０質量％以下、又は３０質量％以下であってよい。なお、接着剤層中の（Ｂ）成分の含有量（接着剤層の全質量基準）は上記の範囲と同様であってよい。
【0052】
（Ｃ）成分：光硬化性樹脂成分
第１の接着剤層１は、（Ｃ）成分の硬化物をさらに含有していてもよい。（Ｃ）成分の硬化によって回路接続時の導電粒子の流動性を抑えつつ、樹脂の排除性の低下を抑えることができる。（Ｃ）成分は、光照射によって硬化する樹脂成分であれば特に制限されないが、（Ｄ）成分がカチオン硬化性を有する樹脂成分である場合、接続抵抗がより優れる観点から、ラジカル硬化性を有する樹脂成分であってよい。（Ｃ）成分は、例えば、ラジカル重合性化合物（以下、「（Ｃ１）成分」という場合がある。）及び光ラジカル重合開始剤（以下、「（Ｃ２）成分」という場合がある。）を含んでいてもよい。（Ｃ）成分は、（Ｃ１）成分及び（Ｃ２）成分からなる成分であり得る。
第１の接着剤層１は、（Ｃ）成分の硬化物をさらに含有していてもよい。（Ｃ）成分の硬化によって回路接続時の導電粒子の流動性を抑えつつ、樹脂の排除性の低下を抑えることができる。（Ｃ）成分は、光照射によって硬化する樹脂成分であれば特に制限されないが、（Ｄ）成分がカチオン硬化性を有する樹脂成分である場合、接続抵抗がより優れる観点から、ラジカル硬化性を有する樹脂成分であってよい。（Ｃ）成分は、例えば、ラジカル重合性化合物（以下、「（Ｃ１）成分」という場合がある。）及び光ラジカル重合開始剤（以下、「（Ｃ２）成分」という場合がある。）を含んでいてもよい。（Ｃ）成分は、（Ｃ１）成分及び（Ｃ２）成分からなる成分であり得る。
【0053】
・（Ｃ１）成分：ラジカル重合性化合物
（Ｃ１）成分は、（Ｃ２）成分に対して、光（例えば、紫外光）照射することによって発生するラジカルによって重合又は架橋が進行する化合物である。（Ｃ１）成分は、モノマー、又は、１種若しくは２種以上のモノマーが重合してなるポリマー（又はオリゴマー）のいずれであってもよい。
（Ｃ１）成分は、（Ｃ２）成分に対して、光（例えば、紫外光）照射することによって発生するラジカルによって重合又は架橋が進行する化合物である。（Ｃ１）成分は、モノマー、又は、１種若しくは２種以上のモノマーが重合してなるポリマー（又はオリゴマー）のいずれであってもよい。
【0054】
（Ｃ１）成分は、ラジカルによって反応するラジカル重合性基を有する化合物である。ラジカル重合性基としては、例えば、例えば、（メタ）アクリロイル基、ビニル基、アリル基、スチリル基、アルケニル基、アルケニレン基、マレイミド基等が挙げられる。（Ｃ１）成分が有するラジカル重合性基の数（官能基数）は、重合後、所望の溶融粘度が得られ易く、接続抵抗の低減効果がより向上し、接続信頼性により優れる観点から、２以上であってよく、重合時の硬化収縮を抑制する観点から、１０以下であってよい。また、架橋密度と硬化収縮とのバランスをとるために、ラジカル重合性基の数が上記範囲内にある化合物に加えて、ラジカル重合性基の数が上記範囲外にある化合物を使用してもよい。
【0055】
（Ｃ１）成分は、導電粒子の流動を抑制する観点から、例えば、多官能（２官能以上）の（メタ）アクリレートを含んでいてもよい。多官能（２官能以上）の（メタ）アクリレートは、２官能の（メタ）アクリレートであってよく、２官能の（メタ）アクリレートは、２官能の芳香族（メタ）アクリレートであってよい。
【0056】
多官能の（メタ）アクリレートとしては、例えば、エチレングリコールジ（メタ）アクリレート、ジエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、トリエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、テトラエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、ポリエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、プロピレングリコールジ（メタ）アクリレート、ジプロピレングリコールジ（メタ）アクリレート、トリプロピレングリコールジ（メタ）アクリレート、テトラプロピレングリコールジ（メタ）アクリレート、ポリプロピレングリコールジ（メタ）アクリレート、エトキシ化ポリプロピレングリコールジ（メタ）アクリレート、１，３－ブタンジオールジ（メタ）アクリレート、１，４－ブタンジオールジ（メタ）アクリレート、ネオペンチルグリコールジ（メタ）アクリレート、３－メチル－１，５－ペンタンジオールジ（メタ）アクリレート、１，６－ヘキサンジオールジ（メタ）アクリレート、２－ブチル－２－エチル－１，３－プロパンジオールジ（メタ）アクリレート、１，９－ノナンジオールジ（メタ）アクリレート、１，１０－デカンジオールジ（メタ）アクリレート、グリセリンジ（メタ）アクリレート、トリシクロデカンジメタノール（メタ）アクリレート、エトキシ化２－メチル－１，３－プロパンジオールジ（メタ）アクリレート等の脂肪族（メタ）アクリレート；エトキシ化ビスフェノールＡ型ジ（メタ）アクリレート、プロポキシ化ビスフェノールＡ型ジ（メタ）アクリレート、エトキシ化プロポキシ化ビスフェノールＡ型ジ（メタ）アクリレート、エトキシ化ビスフェノールＦ型ジ（メタ）アクリレート、プロポキシ化ビスフェノールＦ型ジ（メタ）アクリレート、エトキシ化プロポキシ化ビスフェノールＦ型ジ（メタ）アクリレート、エトキシ化フルオレン型ジ（メタ）アクリレート、プロポキシ化フルオレン型ジ（メタ）アクリレート、エトキシ化プロポキシ化フルオレン型ジ（メタ）アクリレート等の芳香族（メタ）アクリレート、トリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート、エトキシ化トリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート、プロポキシ化トリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート、エトキシ化プロポキシ化トリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールトリ（メタ）アクリレート、エトキシ化ペンタエリスリトールトリ（メタ）アクリレート、プロポキシ化ペンタエリスリトールトリ（メタ）アクリレート、エトキシ化プロポキシ化ペンタエリスリトールトリ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールテトラ（メタ）アクリレート、エトキシ化ペンタエリスリトールテトラ（メタ）アクリレート、プロポキシ化ペンタエリスリトールテトラ（メタ）アクリレート、エトキシ化プロポキシ化ペンタエリスリトールテトラ（メタ）アクリレート、ジトリメチロールプロパンテトラアクリレート、ジペンタエリスリトールヘキサ（メタ）アクリレート等の脂肪族（メタ）アクリレート；ビスフェノール型エポキシ（メタ）アクリレート、フェノールノボラック型エポキシ（メタ）アクリレート、クレゾールノボラック型エポキシ（メタ）アクリレート等の芳香族エポキシ（メタ）アクリレートなどが挙げられる。
【0057】
多官能（２官能以上）の（メタ）アクリレートの含有量は、接続抵抗の低減効果と粒子流動の抑制とを両立させる観点から、（Ｃ１）成分の全質量を基準として、例えば、４０～１００質量％、５０～１００質量％、又は６０～１００質量％であってよい。
【0058】
（Ｃ１）成分は、多官能（２官能以上）の（メタ）アクリレートに加えて、単官能の（メタ）アクリレートをさらに含んでいてもよい。単官能の（メタ）アクリレートとしては、例えば、（メタ）アクリル酸；メチル（メタ）アクリレート、エチル（メタ）アクリレート、ブチル（メタ）アクリレート、イソブチル（メタ）アクリレート、ｔｅｒｔ－ブチル（メタ）アクリレート、ブトキシエチル（メタ）アクリレート、イソアミル（メタ）アクリレート、ヘキシル（メタ）アクリレート、２－エチルヘキシル（メタ）アクリレート、ヘプチル（メタ）アクリレート、オクチルヘプチル（メタ）アクリレート、ノニル（メタ）アクリレート、デシル（メタ）アクリレート２－ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、２－ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、３－クロロ－２－ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、２－ヒドロキシブチル（メタ）アクリレート、メトキシポリエチレングリコール（メタ）アクリレート、エトキシポリエチレングリコール（メタ）アクリレート、メトキシポリプロピレングリコール（メタ）アクリレート、エトキシポリプロピレングリコール（メタ）アクリレート、モノ（２－（メタ）アクリロイロキシエチル）スクシネート等の脂肪族（メタ）アクリレート；ベンジル（メタ）アクリレート、フェニル（メタ）アクリレート、ｏ－ビフェニル（メタ）アクリレート、１－ナフチル（メタ）アクリレート、２－ナフチル（メタ）アクリレート、フェノキシエチル（メタ）アクリレート、ｐ－クミルフェノキシエチル（メタ）アクリレート、ｏ－フェニルフェノキシエチル（メタ）アクリレート、１－ナフトキシエチル（メタ）アクリレート、２－ナフトキシエチル（メタ）アクリレート、フェノキシポリエチレングリコール（メタ）アクリレート、ノニルフェノキシポリエチレングリコール（メタ）アクリレート、フェノキシポリプロピレングリコール（メタ）アクリレート、２－ヒドロキシ－３－フェノキシプロピル（メタ）アクリレート、２－ヒドロキシ－３－（ｏ－フェニルフェノキシ）プロピル（メタ）アクリレート、２－ヒドロキシ－３－（１－ナフトキシ）プロピル（メタ）アクリレート、２－ヒドロキシ－３－（２－ナフトキシ）プロピル（メタ）アクリレート等の芳香族（メタ）アクリレート；グリシジル（メタ）アクリレート等のエポキシ基を有する（メタ）アクリレート、３，４－エポキシシクロヘキシルメチル（メタ）アクリレート等の脂環式エポキシ基を有する（メタ）アクリレート、（３－エチルオキセタン－３－イル）メチル（メタ）アクリレート等のオキセタニル基を有する（メタ）アクリレートなどが挙げられる。
【0059】
単官能の（メタ）アクリレートの含有量は、（Ｃ１）成分の全質量を基準として、例えば、０～６０質量％、０～５０質量％、又は０～４０質量％であってよい。
【0060】
（Ｃ）成分の硬化物は、例えば、ラジカル以外によって反応する重合性基を有していてもよい。ラジカル以外によって反応する重合性基は、例えば、カチオンによって反応するカチオン重合性基であってよい。カチオン重合性基としては、例えば、グリシジル基等のエポキシ基、エポキシシクロヘキシルメチル基等の脂環式エポキシ基、エチルオキセタニルメチル基等のオキセタニル基等が挙げられる。ラジカル以外によって反応する重合性基は、例えば、エポキシ基を有する（メタ）アクリレート、脂環式エポキシ基を有する（メタ）アクリレート、オキセタニル基を有する（メタ）アクリレート等のラジカル以外によって反応する重合性基を有する（メタ）アクリレートを（Ｃ１）成分として使用することによって（Ｃ）成分の硬化物に導入することができる。（Ｃ１）成分の全質量に対するラジカル以外によって反応する重合性基を有する（メタ）アクリレートの質量比（ラジカル以外によって反応する重合性基を有する（メタ）アクリレートの質量（仕込み量）／（Ｃ１）成分の全質量（仕込み量））は、信頼性向上の観点から、例えば、０～０．７、０～０．５、又は０～０．３であってよい。
【0061】
（Ｃ１）成分は、多官能（２官能以上）及び単官能の（メタ）アクリレートに加えて、その他のラジカル重合性化合物を含んでいてもよい。その他のラジカル重合性化合物としては、例えば、マレイミド化合物、ビニルエーテル化合物、アリル化合物、スチレン誘導体、アクリルアミド誘導体、ナジイミド誘導体等が挙げられる。その他のラジカル重合性化合物の含有量は、（Ｃ１）成分の全質量を基準として、例えば、０～４０質量％であってよい。
【0062】
・（Ｃ２）成分：光ラジカル重合開始剤
（Ｃ２）成分は、１５０～７５０ｎｍの範囲内の波長を含む光、２５４～４０５ｎｍの範囲内の波長を含む光、又は３６５ｎｍの波長を含む光（例えば紫外光）の照射によってラジカルを発生する光重合開始剤である。
（Ｃ２）成分は、１５０～７５０ｎｍの範囲内の波長を含む光、２５４～４０５ｎｍの範囲内の波長を含む光、又は３６５ｎｍの波長を含む光（例えば紫外光）の照射によってラジカルを発生する光重合開始剤である。
【0063】
（Ｃ２）成分は、光により分解して遊離ラジカルを発生する。つまり、（Ｃ２）成分は、外部からの光エネルギーの付与によりラジカルを発生する化合物である。（Ｃ２）成分は、オキシムエステル構造、ビスイミダゾール構造、アクリジン構造、α－アミノアルキルフェノン構造、アミノベンゾフェノン構造、Ｎ－フェニルグリシン構造、アシルホスフィンオキサイド構造、ベンジルジメチルケタール構造、α－ヒドロキシアルキルフェノン構造等の構造を有する化合物であってよい。（Ｃ２）成分は、所望の溶融粘度が得られ易い観点、及び、接続抵抗の低減効果により優れる観点から、オキシムエステル構造、α－アミノアルキルフェノン構造、及びアシルホスフィンオキサイド構造からなる群より選択される少なくとも１種の構造を有する化合物であってもよい。
【0064】
オキシムエステル構造を有する化合物の具体例としては、１－フェニル－１，２－ブタンジオン－２－（ｏ－メトキシカルボニル）オキシム、１－フェニル－１，２－プロパンジオン－２－（ｏ－メトキシカルボニル）オキシム、１－フェニル－１，２－プロパンジオン－２－（ｏ－エトキシカルボニル）オキシム、１－フェニル－１，２－プロパンジオン－２－ｏ－ベンゾイルオキシム、１，３－ジフェニルプロパントリオン－２－（ｏ－エトキシカルボニル）オキシム、１－フェニル－３－エトキシプロパントリオン－２－（ｏ－ベンゾイル）オキシム、１，２－オクタンジオン，１－［４－（フェニルチオ）フェニル－，２－（ｏ－ベンゾイルオキシム）］、エタノン，１－［９－エチル－６－（２－メチルベンゾイル）－９Ｈ－カルバゾール－３－イル］－，１－（ｏ－アセチルオキシム）等が挙げられる。
【0065】
α－アミノアルキルフェノン構造を有する化合物の具体例としては、２－メチル－１－［４－（メチルチオ）フェニル］－２－モルフォリノプロパン－１－オン、２－ベンジル－２－ジメチルアミノ－１－モルフォリノフェニル）－ブタノン－１等が挙げられる。
【0066】
アシルホスフィンオキサイド構造を有する化合物の具体例としては、ビス（２，６－ジメトキシベンゾイル）－２，４，４－トリメチル－ペンチルホスフィンオキサイド、ビス（２，４，６，－トリメチルベンゾイル）－フェニルホスフィンオキサイド、２，４，６－トリメチルベンゾイル－ジフェニルホスフィンオキサイド等が挙げられる。
【0067】
（Ｃ２）成分の含有量は、導電粒子の流動抑制の観点から、（Ｃ１）成分の１００質量部に対して、例えば、０．１～１０質量部、０．３～７質量部、又は０．５～５質量部であってよい。
【0068】
（Ｃ）成分の硬化物（（Ｃ１）成分及び（Ｃ２）成分の合計）の含有量は、導電粒子の流動を抑制する観点から、第１の接着剤層の全質量を基準として、１質量％以上、５質量％以上、又は１０質量％以上であってよい。（Ｃ）成分の硬化物の含有量は、接続抵抗の低減効果の観点から、第１の接着剤層の全質量を基準として、５０質量％以下、４０質量％以下、又は３０質量％以下であってよい。（Ｃ）成分の硬化物の含有量が上記範囲であると、本開示の効果が顕著に奏される傾向がある。なお、組成物又は組成物層中の（Ｃ）成分の含有量（組成物又は組成物層の全質量基準）は上記範囲と同様であってよい。
【0069】
（Ｄ）成分：熱硬化性樹脂成分
第１の接着剤層１は、（Ｄ）成分をさらに含有していてもよい。（Ｄ）成分は、熱によって硬化する樹脂成分であれば特に制限されないが、（Ｃ）成分がラジカル硬化性を有する樹脂成分である場合、（Ｄ）成分は、接続抵抗の点により優れる観点から、カチオン硬化性を有する樹脂成分であってよい。（Ｄ）成分は、例えば、カチオン重合性化合物（以下、「（Ｄ１）成分」という場合がある。）及び熱カチオン重合開始剤（以下、「（Ｄ２）成分」という場合がある。）を含んでいてもよい。（Ｄ）成分は、（Ｄ１）成分及び（Ｄ２）成分からなる成分であり得る。なお、第１の熱硬化性樹脂成分、第２の熱硬化性樹脂成分、及び第３の熱硬化性樹脂成分は、それぞれ第１の接着剤層、第２の接着剤層、及び第３の接着剤層に含有される熱硬化性樹脂成分を意味し、第１の熱硬化性樹脂成分、第２の熱硬化性樹脂成分、及び第３の熱硬化性樹脂成分に含まれる成分（例えば、（Ｄ１）成分、（Ｄ２）成分等）の種類及び含有量は、互いに同一であってもよく、異なっていてもよい。
第１の接着剤層１は、（Ｄ）成分をさらに含有していてもよい。（Ｄ）成分は、熱によって硬化する樹脂成分であれば特に制限されないが、（Ｃ）成分がラジカル硬化性を有する樹脂成分である場合、（Ｄ）成分は、接続抵抗の点により優れる観点から、カチオン硬化性を有する樹脂成分であってよい。（Ｄ）成分は、例えば、カチオン重合性化合物（以下、「（Ｄ１）成分」という場合がある。）及び熱カチオン重合開始剤（以下、「（Ｄ２）成分」という場合がある。）を含んでいてもよい。（Ｄ）成分は、（Ｄ１）成分及び（Ｄ２）成分からなる成分であり得る。なお、第１の熱硬化性樹脂成分、第２の熱硬化性樹脂成分、及び第３の熱硬化性樹脂成分は、それぞれ第１の接着剤層、第２の接着剤層、及び第３の接着剤層に含有される熱硬化性樹脂成分を意味し、第１の熱硬化性樹脂成分、第２の熱硬化性樹脂成分、及び第３の熱硬化性樹脂成分に含まれる成分（例えば、（Ｄ１）成分、（Ｄ２）成分等）の種類及び含有量は、互いに同一であってもよく、異なっていてもよい。
【0070】
・（Ｄ１）成分：カチオン重合性化合物
（Ｄ１）成分は、（Ｄ２）成分に対して、加熱することによって発生する物質（酸等）によって重合又は架橋が進行する化合物である。なお、（Ｄ１）成分は、ラジカルによって反応するラジカル重合性基を有しない化合物を意味し、（Ｄ１）成分は、（Ｃ１）成分に包含されない。（Ｄ１）成分は、接続抵抗の低減効果がさらに向上し、接続信頼性により優れる観点から、例えば、オキセタン化合物及び脂環式エポキシ化合物からなる群より選ばれる少なくとも１種であってよい。（Ｄ１）成分は、所望の溶融粘度が得られ易い観点から、オキセタン化合物及び脂環式エポキシ化合物の両方を含むことが好ましい。
（Ｄ１）成分は、（Ｄ２）成分に対して、加熱することによって発生する物質（酸等）によって重合又は架橋が進行する化合物である。なお、（Ｄ１）成分は、ラジカルによって反応するラジカル重合性基を有しない化合物を意味し、（Ｄ１）成分は、（Ｃ１）成分に包含されない。（Ｄ１）成分は、接続抵抗の低減効果がさらに向上し、接続信頼性により優れる観点から、例えば、オキセタン化合物及び脂環式エポキシ化合物からなる群より選ばれる少なくとも１種であってよい。（Ｄ１）成分は、所望の溶融粘度が得られ易い観点から、オキセタン化合物及び脂環式エポキシ化合物の両方を含むことが好ましい。
【0071】
（Ｄ１）成分としてのオキセタン化合物は、オキセタニル基を有し、かつラジカル重合性基を有しない化合物であれば特に制限なく使用することができる。オキセタン化合物の市販品としては、例えば、ＥＴＥＲＮＡＣＯＬＬ ＯＸＢＰ（商品名、４，４’－ビス［（３－エチル－３－オキセタニル）メトキシメチル］ビフェニル、宇部興産株式会社製）、ＯＸＳＱ、ＯＸＴ－１２１、ＯＸＴ－２２１、ＯＸＴ－１０１、ＯＸＴ－２１２（商品名、東亜合成株式会社製）等が挙げられる。
【0072】
（Ｄ１）成分としての脂環式エポキシ化合物は、脂環式エポキシ基（例えば、エポキシシクロヘキシル基）を有し、かつラジカル重合性基を有しない化合物であれば特に制限なく使用することができる。脂環式エポキシ化合物の市販品としては、例えば、ＥＨＰＥ３１５０、ＥＨＰＥ３１５０ＣＥ、セロキサイド８０１０、セロキサイド２０２１Ｐ、セロキサイド２０８１（商品名、株式会社ダイセル株式会社製）等が挙げられる。
【0073】
・（Ｄ２）成分：熱カチオン重合開始剤
（Ｄ２）成分は、加熱により酸等を発生して重合を開始する熱重合開始剤である。（Ｄ２）成分はカチオンとアニオンとから構成される塩化合物であってよい。（Ｄ２）成分は、例えば、ＢＦ４ －、ＢＲ４ －（Ｒは、２以上のフッ素原子又は２以上のトリフルオロメチル基で置換されたフェニル基を示す。）、ＰＦ６ －、ＳｂＦ６ －、ＡｓＦ６ －等のアニオンを有する、スルホニウム塩、ホスホニウム塩、アンモニウム塩、ジアゾニウム塩、ヨードニウム塩、アニリニウム塩等のオニウム塩などが挙げられる。
（Ｄ２）成分は、加熱により酸等を発生して重合を開始する熱重合開始剤である。（Ｄ２）成分はカチオンとアニオンとから構成される塩化合物であってよい。（Ｄ２）成分は、例えば、ＢＦ４ －、ＢＲ４ －（Ｒは、２以上のフッ素原子又は２以上のトリフルオロメチル基で置換されたフェニル基を示す。）、ＰＦ６ －、ＳｂＦ６ －、ＡｓＦ６ －等のアニオンを有する、スルホニウム塩、ホスホニウム塩、アンモニウム塩、ジアゾニウム塩、ヨードニウム塩、アニリニウム塩等のオニウム塩などが挙げられる。
【0074】
（Ｄ２）成分は、保存安定性の観点から、例えば、構成元素としてホウ素を含むアニオン、すなわち、ＢＦ４
－又はＢＲ４
－（Ｒは、２以上のフッ素原子又は２以上のトリフルオロメチル基で置換されたフェニル基を示す。）を有する塩化合物であってよい。構成元素としてホウ素を含むアニオンは、ＢＲ４
－であってよく、より具体的には、テトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレートであってもよい。
【0075】
（Ｄ２）成分としてのオニウム塩は、カチオン硬化に対する硬化阻害を起こし得る物質に対する耐性を有することから、例えば、アニリニウム塩であってよい。アニリニウム塩化合物としては、例えば、Ｎ，Ｎ－ジメチルアニリニウム塩、Ｎ，Ｎ－ジエチルアニリニウム塩等のＮ，Ｎ－ジアルキルアニリニウム塩などが挙げられる。
【0076】
（Ｄ２）成分は、構成元素としてホウ素を含むアニオンを有するアニリニウム塩であってよい。このような塩化合物の市販品としては、例えば、ＣＸＣ－１８２１（商品名、Ｋｉｎｇ Ｉｎｄｕｓｔｒｉｅｓ社製）等が挙げられる。
【0077】
（Ｄ２）成分の含有量は、第１の接着剤層を形成するための接着剤フィルムの形成性及び硬化性を担保する観点から、（Ｄ１）成分の１００質量部に対して、例えば、０．１～２０質量部、１～１８質量部、３～１５質量部、又は５～１２質量部であってよい。
【0078】
（Ｄ）成分の含有量は、第１の接着剤層を形成するための接着剤フィルムの硬化性を担保する観点から、第１の接着剤層の全質量を基準として、５質量％以上、１０質量％以上、１５質量％以上、又は２０質量％以上であってよい。（Ｄ）成分の含有量は、第１の接着剤層を形成するための接着剤フィルムの形成性を担保する観点から、第１の接着剤層の全質量を基準として、７０質量％以下、６０質量％以下、５０質量％以下、又は４０質量％以下であってよい。（Ｄ）成分の含有量が上記範囲であると、本開示の効果が顕著に奏される傾向がある。なお、組成物又は組成物層中の（Ｄ）成分の含有量（組成物又は組成物層の全質量基準）は上記範囲と同様であってよい。
【0079】
その他の成分
第１の接着剤層１は、（Ａ）成分、（Ｂ）成分、（Ｃ）成分（（Ｃ）成分の硬化物）、及び（Ｄ）成分以外にその他の成分をさらに含有していてもよい。その他の成分としては、例えば、カップリング剤（以下、「（Ｅ）成分」という場合がある。）、充填剤（以下、「（Ｆ）成分」という場合がある。）等が挙げられる。
第１の接着剤層１は、（Ａ）成分、（Ｂ）成分、（Ｃ）成分（（Ｃ）成分の硬化物）、及び（Ｄ）成分以外にその他の成分をさらに含有していてもよい。その他の成分としては、例えば、カップリング剤（以下、「（Ｅ）成分」という場合がある。）、充填剤（以下、「（Ｆ）成分」という場合がある。）等が挙げられる。
【0080】
（Ｅ）成分としては、例えば、（メタ）アクリロイル基、メルカプト基、アミノ基、イミダゾール基、エポキシ基等の有機官能基を有するシランカップリング剤、テトラアルコキシシラン等のシラン化合物、テトラアルコキシチタネート誘導体、ポリジアルキルチタネート誘導体などが挙げられる。第１の接着剤層１が（Ｅ）成分を含有することによって、接着性をさらに向上させることができる。（Ｅ）成分は、例えば、シランカップリング剤であってよい。（Ｅ）成分の含有量は、第１の接着剤層の全質量を基準として、０．１～１０質量％であってよい。なお、組成物又は組成物層中の（Ｅ）成分の含有量（組成物又は組成物層の全質量基準）は上記範囲と同様であってよい。
【0081】
（Ｆ）成分としては、例えば、非導電性のフィラー（例えば、非導電粒子）が挙げられる。（Ｆ）成分は、無機フィラー及び有機フィラーのいずれであってもよい。無機フィラーとしては、例えば、シリカ微粒子、アルミナ微粒子、シリカ－アルミナ微粒子、チタニア微粒子、ジルコニア微粒子等の金属酸化物微粒子；金属窒化物微粒子などの無機微粒子が挙げられる。有機フィラーとしては、例えば、シリコーン微粒子、メタアクリレート・ブタジエン・スチレン微粒子、アクリル・シリコーン微粒子、ポリアミド微粒子、ポリイミド微粒子等の有機微粒子が挙げられる。（Ｆ）成分は、例えば、シリカ微粒子であってよい。（Ｆ）成分の含有量は、第１の接着剤層の全質量を基準として、０．１～１０質量％であってよい。なお、組成物又は組成物層中の（Ｆ）成分の含有量（組成物又は組成物層の全質量基準）は上記範囲と同様であってよい。
【0082】
その他の添加剤
第１の接着剤層１は、軟化剤、促進剤、劣化防止剤、着色剤、難燃化剤、チキソトロピック剤等のその他の添加剤をさらに含有していてもよい。その他の添加剤の含有量は、第１の接着剤層の全質量を基準として、例えば、０．１～１０質量％であってよい。なお、組成物又は組成物層中のその他の添加剤の含有量（組成物又は組成物層の全質量基準）は上記範囲と同様であってよい。
第１の接着剤層１は、軟化剤、促進剤、劣化防止剤、着色剤、難燃化剤、チキソトロピック剤等のその他の添加剤をさらに含有していてもよい。その他の添加剤の含有量は、第１の接着剤層の全質量を基準として、例えば、０．１～１０質量％であってよい。なお、組成物又は組成物層中のその他の添加剤の含有量（組成物又は組成物層の全質量基準）は上記範囲と同様であってよい。
【0083】
第１の接着剤層１の厚さｄ１は、５μｍ以下であってよく、例えば、４．５μｍ以下、４μｍ以下、３．５μｍ以下、３μｍ以下、又は２．５μｍ以下であってもよい。第１の接着剤層１の厚さｄ１が５μｍ以下であることによって、回路接続時の導電粒子の流動性をより一層抑えることができる。第１の接着剤層１の厚さｄ１は、例えば、０．１μｍ以上又は０．７μｍ以上であってよい。なお、図１に示されるように、導電粒子４の一部が第１の接着剤層１の表面から露出（例えば、第２の接着剤層２側に突出）している場合、第１の接着剤層１における第２の接着剤層２側とは反対側の面２ａから、隣り合う導電粒子４，４の離間部分に位置する第１の接着剤層１と第２の接着剤層２との境界Ｓまでの距離（図１においてｄ１で示す距離）が第１の接着剤層１の厚さであり、導電粒子４の露出部分は第１の接着剤層１の厚さには含まれない。導電粒子４の露出部分の長さは、例えば、０．１μｍ以上であってよく、５μｍ以下であってよい。
【0084】
（Ａ）成分（導電粒子４）の平均粒径に対する第１の接着剤層１の厚さの比（第１の接着剤層１の厚さ／（Ａ）成分（導電粒子４）の平均粒径）は、０．５０以上であってよく、例えば、０．５５以上又は０．６０以上であってもよい。当該比が０．５０以上であることによって、対向回路間の樹脂分が少なくなり、対向回路間の接続抵抗が上昇することを抑制することができる。当該比は、例えば、２．００以下、１．５０以下、１．２０以下、１．００以下、又は０．８０以下であってよい。
【0085】
＜第２の接着剤層＞
第２の接着剤層２は、（Ｄ）成分を含有していていもよい。第２の接着剤層２における（Ｄ）成分（すなわち、第２の熱硬化性樹脂成分）で使用される（Ｄ１）成分及び（Ｄ２）成分は、第１の接着剤層１における（Ｄ）成分（すなわち、第１の熱硬化性樹脂成分）で使用される（Ｄ１）成分及び（Ｄ２）成分と同様であることから、ここでは詳細な説明は省略する。第２の熱硬化性樹脂成分は、第１の熱硬化性樹脂成分と同一であっても、異なっていてもよい。
第２の接着剤層２は、（Ｄ）成分を含有していていもよい。第２の接着剤層２における（Ｄ）成分（すなわち、第２の熱硬化性樹脂成分）で使用される（Ｄ１）成分及び（Ｄ２）成分は、第１の接着剤層１における（Ｄ）成分（すなわち、第１の熱硬化性樹脂成分）で使用される（Ｄ１）成分及び（Ｄ２）成分と同様であることから、ここでは詳細な説明は省略する。第２の熱硬化性樹脂成分は、第１の熱硬化性樹脂成分と同一であっても、異なっていてもよい。
【0086】
（Ｄ）成分（（Ｄ１）成分及び（Ｄ２）成分の合計）の含有量は、信頼性を維持する観点から、第２の接着剤層の全質量を基準として、５質量％以上、１０質量％以上、１５質量％以上、又は２０質量％以上であってよい。（Ｄ）成分の含有量（（Ｄ１）成分及び（Ｄ２）成分の合計）は、供給形態の一態様であるリールにおける樹脂染み出し不具合を防止する観点から、第２の接着剤層の全質量を基準として、７０質量％以下、６０質量％以下、５０質量％以下、又は４０質量％以下であってよい。
【0087】
第２の接着剤層２は、第１の接着剤層１における（Ｂ）成分をさらに含有していてもよい。ここで、（Ｂ）成分は、（Ｂ１）成分を含まず、（Ｂ２）成分のみからなるものであってよい。すなわち、第２の接着剤層２は、（Ｂ）成分として、（Ｂ２）成分をさらに含有するものであってよい。（Ｂ）成分の含有量は、第２の接着剤層の全質量を基準として、１質量％以上、５質量％以上、又は１０質量％以上であってよく、８０質量％以下、６０質量％以下、又は４０質量％以下であってよい。
【0088】
第２の接着剤層２は、第１の接着剤層１におけるその他の成分及びその他の添加剤をさらに含有していてもよい。その他の成分及びその他の添加剤の好ましい態様は、第１の接着剤層１の好ましい態様と同様である。
【0089】
（Ｅ）成分の含有量は、第２の接着剤層の全質量を基準として、０．１～１０質量％であってよい。
【0090】
（Ｆ）成分の含有量は、第２の接着剤層の全質量を基準として、１質量％以上、１０質量％以上、又は３０質量％以上であってよく、９０質量％以下、７０質量％以下、又は５０質量％以下であってよい。
【0091】
その他の添加剤の含有量は、第２の接着剤層の全質量を基準として、例えば、０．１～１０質量％であってよい。
【0092】
第２の接着剤層２の厚さｄ２は、接着する回路部材の電極の高さ等に応じて適宜設定してよい。第２の接着剤層２の厚さｄ２は、電極間のスペースを充分に充填して電極を封止することができ、より良好な接続信頼性が得られる観点から、５μｍ以上又は７μｍ以上であってよく、１５μｍ以下又は１１μｍ以下であってよい。なお、導電粒子４の一部が第１の接着剤層１の表面から露出（例えば、第２の接着剤層２側に突出）している場合、第２の接着剤層２における第１の接着剤層１側とは反対側の面３ａから、隣り合う導電粒子４，４の離間部分に位置する第１の接着剤層１と第２の接着剤層２との境界Ｓまでの距離（図１においてｄ２で示す距離）が第２の接着剤層２の厚さである。
【0093】
接着剤フィルム１０の厚さ（接着剤フィルム１０を構成するすべての層の厚さの合計、図１においては、第１の接着剤層１の厚さｄ１及び第２の接着剤層２の厚さｄ２の合計）は、例えば、５μｍ以上又は８μｍ以上であってよく、３０μｍ以下又は２０μｍ以下であってよい。
【0094】
接着剤フィルム１０では、導電粒子４が第１の接着剤層１中に分散されている。そのため、接着剤フィルム１０は、異方導電性を有する異方導電性接着剤フィルムである。接着剤フィルム１０は、第１の電極を有する第１の回路部材と、第２の電極を有する第２の回路部材との間に介在させ、第１の回路部材及び前記第２の回路部材を熱圧着して、第１の電極及び第２の電極を互いに電気的に接続するために用いられる。
【0095】
接着剤フィルム１０によれば、（Ｂ）成分として、（Ｂ１）成分を含有することにより、熱及び外力が加えられた場合においても、導電粒子の局在化を抑制することが可能な回路接続用接着剤フィルムを形成することが可能となる。
【0096】
以上、本実施形態の接着剤フィルムについて説明したが、本開示は上記実施形態に限定されない。
【0097】
接着剤フィルムは、例えば、第１の接着剤層及び第２の接着剤層の二層から構成されるものであってよく、第１の接着剤層及び第２の接着剤層の二層を含む三層以上から構成されるものであってもよい。接着剤フィルムは、例えば、第１の接着剤層の第２の接着剤層とは反対側に設けられた、（第３の）熱硬化性樹脂成分を含有する第３の接着剤層をさらに備えていてもよい。接着剤フィルムにおいては、第１の接着剤フィルム（第１の接着剤層）から形成される領域である第１の領域と、第１の領域に隣接して設けられた、第３の接着剤フィルム（第３の接着剤層）から形成される領域である第３の領域とが存在し得る。接着剤フィルムは、第１の領域の第２の領域とは反対側に隣接して設けられた、（第３の）熱硬化性樹脂成分を含有する第３の領域をさらに備えているということもできる。
【0098】
第３の接着剤層は、（Ｄ）成分を含有していていもよい。第３の接着剤層における（Ｄ）成分（すなわち、第３の熱硬化性樹脂成分）で使用される（Ｄ１）成分及び（Ｄ２）成分は、第１の接着剤層１における（Ｄ）成分（すなわち、第１の熱硬化性樹脂成分）で使用される（Ｄ１）成分及び（Ｄ２）成分と同様であることから、ここでは詳細な説明は省略する。第３の熱硬化性樹脂成分は、第１の熱硬化性樹脂成分と同一であっても、異なっていてもよい。第３の熱硬化性樹脂成分は、第２の熱硬化性樹脂成分と同一であっても、異なっていてもよい。
【0099】
（Ｄ）成分（（Ｄ１）成分及び（Ｄ２）成分の合計）の含有量は、良好な転写性及び耐剥離性を付与する観点から、第３の接着剤層の全質量を基準として、５質量％以上、１０質量％以上、１５質量％以上、又は２０質量％以上であってよい。（Ｄ）成分（（Ｄ１）成分及び（Ｄ２）成分の合計）の含有量は、良好なハーフカット性及び耐ブロッキング性（リールの樹脂染み出し抑制）を付与する観点から、第３の接着剤層の全質量を基準として、７０質量％以下、６０質量％以下、５０質量％以下、又は４０質量％以下であってよい。
【0100】
第３の接着剤層は、第１の接着剤層１における（Ｂ）成分をさらに含有していてもよい。ここで、（Ｂ）成分は、（Ｂ１）成分を含まず、（Ｂ２）成分のみからなるものであってよい。すなわち、第３の接着剤層は、（Ｂ）成分として、（Ｂ２）成分をさらに含有するものであってよい。（Ｂ）成分の含有量は、第２の接着剤層の全質量を基準として、１０質量％以上、２０質量％以上、又は３０質量％以上であってよく、８０質量％以下、７０質量％以下、又は６０質量％以下であってよい。
【0101】
第３の接着剤層は、第１の接着剤層１におけるその他の成分及びその他の添加剤をさらに含有していてもよい。その他の成分及びその他の添加剤の好ましい態様は、第１の接着剤層１の好ましい態様と同様である。
【0102】
（Ｅ）成分の含有量は、第３の接着剤層の全質量を基準として、０．１～１０質量％であってよい。
【0103】
（Ｆ）成分の含有量は、第３の接着剤層の全質量を基準として、１質量％以上、５質量％以上、又は１０質量％以上であってよく、５０質量％以下、４０質量％以下、又は３０質量％以下であってよい。
【0104】
その他の添加剤の含有量は、第３の接着剤層の全質量を基準として、例えば、０．１～１０質量％であってよい。
【0105】
第３の接着剤層の厚さは、接着する回路部材の電極の高さ等に応じて適宜設定してよい。第３の接着剤層の厚さは、電極間のスペースを充分に充填して電極を封止することができ、より良好な接続信頼性が得られる観点から、０．２μｍ以上であってよく、３μｍ以下であってよい。
【0106】
また、上記実施形態の回路接続用接着剤フィルムは、異方導電性を有する異方導電性接着剤フィルムであるが、回路接続用接着剤フィルムは、異方導電性を有しない導電性接着剤フィルムであってもよい。
【0107】
［回路接続用接着剤フィルムの製造方法］
一実施形態の回路接続用接着剤フィルムの製造方法は、例えば、（Ａ）成分、（Ｂ１）成分（フェノキシ樹脂におけるヒドロキシ基の少なくとも一部が、式（１）で表される基で変性されている樹脂（樹脂（１）））を含む（Ｂ）成分、（Ｃ）成分、及び（Ｄ）成分（第１の熱硬化性樹脂成分）を含有する組成物からなる組成物層に対して光を照射し、第１の接着剤層を形成する工程（第１の工程）と、第１の接着剤層上に、（Ｄ）成分（第２の熱硬化性樹脂成分）を含有する第２の接着剤層を積層する工程（第２の工程）とを備えていてもよい。当該製造方法は、第１の接着剤層の第２の接着剤層とは反対側の層上に、（Ｄ）成分（第３の熱硬化性樹脂成分）を含有する第３の接着剤層を積層する工程（第３の工程）をさらに備えていてもよい。
一実施形態の回路接続用接着剤フィルムの製造方法は、例えば、（Ａ）成分、（Ｂ１）成分（フェノキシ樹脂におけるヒドロキシ基の少なくとも一部が、式（１）で表される基で変性されている樹脂（樹脂（１）））を含む（Ｂ）成分、（Ｃ）成分、及び（Ｄ）成分（第１の熱硬化性樹脂成分）を含有する組成物からなる組成物層に対して光を照射し、第１の接着剤層を形成する工程（第１の工程）と、第１の接着剤層上に、（Ｄ）成分（第２の熱硬化性樹脂成分）を含有する第２の接着剤層を積層する工程（第２の工程）とを備えていてもよい。当該製造方法は、第１の接着剤層の第２の接着剤層とは反対側の層上に、（Ｄ）成分（第３の熱硬化性樹脂成分）を含有する第３の接着剤層を積層する工程（第３の工程）をさらに備えていてもよい。
【0108】
第１の工程では、例えば、まず、（Ａ）成分、（Ｂ１）成分（樹脂（１））を含む（Ｂ）成分、（Ｃ）成分、及び（Ｄ）成分、並びに、必要に応じて添加されるその他の成分及びその他の添加剤を含有する組成物を、有機溶媒中で撹拌混合、混錬等を行うことによって、溶解又は分散させ、ワニス組成物を調製する。その後、離型処理を施した基材上に、ワニス組成物をナイフコーター、ロールコーター、アプリケーター、コンマコーター、ダイコーター等を用いて塗布した後、加熱によって有機溶媒を揮発させて、基材上に組成物からなる組成物層を形成する。このとき、ワニス組成物の塗布量を調整することによって、最終的に得られる第１の接着剤層（第１の接着剤フィルム）の厚さを調整することができる。続いて、組成物からなる組成物層に対して光を照射し、組成物層中の（Ｃ）成分を硬化させ、基材上に第１の接着剤層を形成する。このとき、（Ｂ１）成分としての樹脂（１）における式（１）で表される基の一部又は全部は、式（１Ａ）で表される基に変換され得る。第１の接着剤層は、第１の接着剤フィルムということができる。
【0109】
ワニス組成物の調製において使用される有機溶媒は、各成分を均一に溶解又は分散し得る特性を有するものであれば特に制限されない。このような有機溶媒としては、例えば、トルエン、アセトン、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン、酢酸エチル、酢酸プロピル、酢酸ブチル等が挙げられる。これらの有機溶媒は、単独で又は２種以上を組み合わせて使用することができる。ワニス組成物の調製の際の撹拌混合又は混錬は、例えば、撹拌機、らいかい機、３本ロール、ボールミル、ビーズミル、ホモディスパー等を用いて行うことができる。
【0110】
基材は、有機溶媒を揮発させる際の加熱条件に耐え得る耐熱性を有するものであれば特に制限されない。このような基材としては、例えば、延伸ポリプロピレン（ＯＰＰ）、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエチレンナフタレート、ポリエチレンイソフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリオレフィン、ポリアセテート、ポリカーボネート、ポリフェニレンサルファイド、ポリアミド、ポリイミド、セルロース、エチレン・酢酸ビニル共重合体、ポリ塩化ビニル、ポリ塩化ビニリデン、合成ゴム系、液晶ポリマー等からなる基材（例えば、フィルム）を用いることができる。
【0111】
基材へ塗布したワニス組成物から有機溶媒を揮発させる際の加熱条件は、使用する有機溶媒等に合わせて適宜設定することができる。加熱条件は、例えば、４０～１２０℃で０．１～１０分間であってよい。
【0112】
硬化工程における光照射には、１５０～７５０ｎｍの範囲内の波長を含む照射光（例えば、紫外光）を用いることが好ましい。光の照射は、例えば、低圧水銀灯、中圧水銀灯、高圧水銀灯、超高圧水銀灯、キセノンランプ、メタルハライドランプ、ＬＥＤ光源等を使用して行うことができる。光照射の積算光量は、適宜設定することができるが、例えば、５００～３０００ｍＪ／ｃｍ２であってよい。
【0113】
第２の工程は、第１の接着剤層上に第２の接着剤層を積層する工程である。第２の工程では、例えば、まず、（Ｄ）成分、並びに、必要に応じて添加されるその他の成分及びその他の添加剤を用いること及び光照射を行わないこと以外は、第１の工程と同様にして、基材上に第２の接着剤層を形成し、第２の接着剤フィルムを得る。次いで、第１の接着剤フィルムと第２の接着剤フィルムとを貼り合わせることによって第１の接着剤層上に第２の接着剤層を積層することができる。また、第２の工程では、例えば、第１の接着剤層上に、（Ｄ）成分、並びに、必要に応じて添加されるその他の成分及びその他の添加剤を用いて得られるワニス組成物を塗布し、有機溶媒を揮発させることによっても、第１の接着剤層上に第２の接着剤層を積層することができる。
【0114】
第１の接着剤フィルムと第２の接着剤フィルムとを貼り合わせる方法としては、例えば、加熱プレス、ロールラミネート、真空ラミネート等の方法が挙げられる。ラミネートは、例えば、０～８０℃の温度条件下で行うことができる。
【0115】
第３の工程は、第１の接着剤層の第２の接着剤層とは反対側の層上に、第３の接着剤層を積層する工程である。第３の工程では、例えば、まず、第２の工程と同様にして、基材上に第３の接着剤層を形成し、第３の接着剤フィルムを得る。次いで、第１の接着剤フィルムの第２の接着剤フィルムとは反対側に、第３の接着剤フィルムを貼り合わせることによって、第１の接着剤層の第２の接着剤層とは反対側の層上に第３の接着剤層を積層することができる。また、第３の工程では、例えば、第２の工程と同様にして、第１の接着剤層の第２の接着剤層とは反対側の層上に、ワニス組成物を塗布し、有機溶媒を揮発させることによっても、第１の接着剤層上に第３の接着剤層を積層することができる。貼り合わせる方法及びその条件は、第２の工程と同様である。
【0116】
［回路接続構造体及びその製造方法］
以下、回路接続材料として接着剤フィルム１０を用いた回路接続構造体及びその製造方法について説明する。
以下、回路接続材料として接着剤フィルム１０を用いた回路接続構造体及びその製造方法について説明する。
【0117】
図２は、回路接続構造体の一実施形態を示す模式断面図である。図２に示すように、回路接続構造体２０は、第１の回路基板１１及び第１の回路基板１１の主面１１ａ上に形成された第１の電極１２を有する第１の回路部材１３と、第２の回路基板１４及び第２の回路基板１４の主面１４ａ上に形成された第２の電極１５を有する第２の回路部材１６と、第１の回路部材１３及び第２の回路部材１６の間に配置され、第１の電極１２及び第２の電極１５を互いに電気的に接続する回路接続部１７とを備えている。
【0118】
第１の回路部材１３及び第２の回路部材１６は、互いに同じであっても異なっていてもよい。第１の回路部材１３及び第２の回路部材１６は、電極が形成されているガラス基板又はプラスチック基板；プリント配線板；セラミック配線板；フレキシブル配線板；ＩＣチップ等であってよい。第１の回路基板１１及び第２の回路基板１４は、半導体、ガラス、セラミック等の無機物、ポリイミド、ポリカーボネート等の有機物、ガラス／エポキシ等の複合物などで形成されていてよい。
【0119】
第１の電極１２及び第２の電極１５は、金、銀、錫、ルテニウム、ロジウム、パラジウム、オスミウム、イリジウム、白金、銅、アルミ、モリブデン、チタン等の金属、インジウム錫酸化物（ＩＴＯ）、インジウム亜鉛酸化物（ＩＺＯ）、インジウムガリウム亜鉛酸化物（ＩＧＺＯ）等の酸化物などを含む電極であってよい。第１の電極１２及び第２の電極１５は、これら金属、酸化物等の２種以上を積層してなる電極であってもよい。２種以上を積層してなる電極は、２層以上であってよく、３層以上であってよい。第１の回路部材１３がプラスチック基板である場合、第１の電極１２は、最表面にチタン層を有する電極であってよい。第１の電極１２及び第２の電極１５は回路電極であってよく、バンプ電極であってもよい。第１の電極１２及び第２の電極１５の少なくとも一方は、バンプ電極であってよい。図２では、第１の電極１２が回路電極であり、第２の電極１５がバンプ電極である態様である。
【0120】
回路接続部１７は、接着剤フィルム１０の硬化物を含む。回路接続部１７は、接着剤フィルム１０の硬化物からなっていてもよい。回路接続部１７は、例えば、第１の回路部材１３と第２の回路部材１６とが互いに対向する方向（以下「対向方向」）における第１の回路部材１３側に位置し、第１の接着剤層における導電粒子４以外の、（Ｂ）成分、（Ｃ）成分、（Ｄ）成分等の硬化物からなる第１の硬化物領域１８と、対向方向における第２の回路部材１６側に位置し、第２の接着剤層における（Ｄ）成分等の硬化物からなる第２の硬化物領域１９と、少なくとも第１の電極１２及び第２の電極１５の間に介在して第１の電極１２及び第２の電極１５を互いに電気的に接続する導電粒子４とを有している。回路接続部１７は、図２に示されるように、第１の硬化物領域１８と第２の硬化物領域１９との間に、２つの明確な領域を有していなくてもよく、第１の接着剤層に由来する硬化物と第２の接着剤層に由来する硬化物とが混在して１つの硬化物領域を形成していてもよい。
【0121】
図３は、回路接続構造体の製造方法の一実施形態を示す模式断面図である。図３（ａ）及び図３（ｂ）は、各工程を示す模式断面図である。図３に示すように、回路接続構造体２０の製造方法は、第１の電極１２を有する第１の回路部材１３と、第２の電極１５を有する第２の回路部材１６との間に、接着剤フィルム１０を介在させ、第１の回路部材１３及び第２の回路部材１６を熱圧着して、第１の電極１２及び第２の電極１５を互いに電気的に接続する工程を備える。
【0122】
具体的には、図３（ａ）に示すように、まず、第１の回路基板１１及び第１の回路基板１１の主面１１ａ上に形成された第１の電極１２を備える第１の回路部材１３と、第２の回路基板１４及び第２の回路基板１４の主面１４ａ上に形成された第２の電極１５を備える第２の回路部材１６とを準備する。
【0123】
次に、第１の回路部材１３及び第２の回路部材１６を、第１の電極１２及び第２の電極１５が互いに対向するように配置し、第１の回路部材１３と第２の回路部材１６との間に接着剤フィルム１０を配置する。例えば、図３（ａ）に示すように、第１の接着剤層１側が第１の回路基板１１の主面１１ａと対向するようにして接着剤フィルム１０を第１の回路部材１３上にラミネートする。次に、第１の回路基板１１上の第１の電極１２と、第２の回路基板１４上の第２の電極１５とが互いに対向するように、接着剤フィルム１０がラミネートされた第１の回路部材１３上に第２の回路部材１６を配置する。
【0124】
そして、図３（ｂ）に示すように、第１の回路部材１３、接着剤フィルム１０、及び第２の回路部材１６を加熱しながら、第１の回路部材１３と第２の回路部材１６とを厚さ方向に加圧することで、第１の回路部材１３と第２の回路部材１６とを互いに熱圧着する。この際、図３（ｂ）において矢印で示すように、第２の接着剤層２は、流動可能な未硬化の熱硬化性成分を有していることから、第２の電極１５間同士の空隙を埋めるように流動すると共に、上記加熱によって硬化する。これにより、第１の電極１２及び第２の電極１５が導電粒子４を介して互いに電気的に接続され、また、第１の回路部材１３及び第２の回路部材１６が互いに接着されて、図２に示す回路接続構造体２０を得ることができる。本実施形態の回路接続構造体２０の製造方法では、光照射によって第１の接着剤層１の一部が硬化された層といえるため、導電粒子４が第１の接着剤層１中に固定されており、また、第１の接着剤層１が上記熱圧着時にほとんど流動せず、導電粒子が効率的に対向する電極間で捕捉されるため、対向する第１の電極１２及び第２の電極１５間の接続抵抗が低減される。また、第１の接着剤層の厚さが５μｍ以下であることによって、回路接続時の導電粒子の流動性をより一層抑えることができる。
【0125】
熱圧着する場合の加熱温度は、適宜設定することができるが、例えば、５０～１９０℃あってよい。加圧は、被着体に損傷を与えない範囲であれば特に制限されないが、ＣＯＰ実装の場合、例えば、バンプ電極での面積換算圧力０．１～５０ＭＰａであってよい。また、ＣＯＧ実装の場合は、例えば、バンプ電極での面積換算圧力１０～１００ＭＰａであってよい。これらの加熱及び加圧の時間は、０．５～１２０秒間の範囲であってよい。
【実施例0126】
以下、本開示について実施例を挙げてより具体的に説明する。ただし、本開示はこれら実施例に限定されるものではない。
【0127】
［樹脂の合成］
（製造例１－１）樹脂Ｂ１－１ａの合成
撹拌装置、コンデンサー、温度計、及びガス導入管を備えたフラスコに、溶媒であるメチルエチルケトン４００．００ｇ及びトルエン２００．００ｇと、フェノキシ樹脂（ＦＸ－２９３、日鉄ケミカル＆マテリアル株式会社製）３９６．１６ｇとを加えて均一に溶解するまで撹拌した。その後、６０℃に昇温し、ＭＯＩ－ＥＧ（２－（２－メタクリロイルオキシエチルオキシ）エチルイソシアネート、Ｒ１がメチル基、ｘが２、ｙが２である式（２）で表される化合物、昭和電工株式会社製）３．８０ｇ及び触媒であるジオクチル錫ジラウレート０．０４ｇを加え、窒素を吹き込みながらフラスコ内を撹拌し、２時間反応させて目的の樹脂Ｂ１－１ａを得た。上記のとおり、樹脂Ｂ１－１ａについて１Ｈ－ＮＭＲを測定し、得られるスペクトルにおけるピークの積分値から変性率を算出したところ、樹脂Ｂ１－１ａの変性率は１％であった。
（製造例１－１）樹脂Ｂ１－１ａの合成
撹拌装置、コンデンサー、温度計、及びガス導入管を備えたフラスコに、溶媒であるメチルエチルケトン４００．００ｇ及びトルエン２００．００ｇと、フェノキシ樹脂（ＦＸ－２９３、日鉄ケミカル＆マテリアル株式会社製）３９６．１６ｇとを加えて均一に溶解するまで撹拌した。その後、６０℃に昇温し、ＭＯＩ－ＥＧ（２－（２－メタクリロイルオキシエチルオキシ）エチルイソシアネート、Ｒ１がメチル基、ｘが２、ｙが２である式（２）で表される化合物、昭和電工株式会社製）３．８０ｇ及び触媒であるジオクチル錫ジラウレート０．０４ｇを加え、窒素を吹き込みながらフラスコ内を撹拌し、２時間反応させて目的の樹脂Ｂ１－１ａを得た。上記のとおり、樹脂Ｂ１－１ａについて１Ｈ－ＮＭＲを測定し、得られるスペクトルにおけるピークの積分値から変性率を算出したところ、樹脂Ｂ１－１ａの変性率は１％であった。
【0128】
（製造例１－２）樹脂Ｂ１－１ｂの合成
フェノキシ樹脂の仕込み量を３８８．９１ｇ、ＭＯＩ－ＥＧの仕込み量を１１．０５ｇに変更した以外は、実施例１－１と同様にして、樹脂Ｂ１－１ｂを得た。樹脂Ｂ１－１ｂの変性率は５％であった。
フェノキシ樹脂の仕込み量を３８８．９１ｇ、ＭＯＩ－ＥＧの仕込み量を１１．０５ｇに変更した以外は、実施例１－１と同様にして、樹脂Ｂ１－１ｂを得た。樹脂Ｂ１－１ｂの変性率は５％であった。
【0129】
（製造例１－３）樹脂Ｂ１－１ｃの合成
フェノキシ樹脂の仕込み量を３８０．５０ｇ、ＭＯＩ－ＥＧの仕込み量を１９．４６ｇに変更した以外は、実施例１－１と同様にして、樹脂Ｂ１－１ｃを得た。樹脂Ｂ１－１ｃの変性率は９％であった。
フェノキシ樹脂の仕込み量を３８０．５０ｇ、ＭＯＩ－ＥＧの仕込み量を１９．４６ｇに変更した以外は、実施例１－１と同様にして、樹脂Ｂ１－１ｃを得た。樹脂Ｂ１－１ｃの変性率は９％であった。
【0130】
（製造例１－４）樹脂Ｂ１－１ｄの合成
フェノキシ樹脂の仕込み量を３６８．４３ｇ、ＭＯＩ－ＥＧの仕込み量を３１．５３ｇに変更した以外は、実施例１－１と同様にして、樹脂Ｂ１－１ｄを得た。樹脂Ｂ１－１ｄの変性率は１５％であった。
フェノキシ樹脂の仕込み量を３６８．４３ｇ、ＭＯＩ－ＥＧの仕込み量を３１．５３ｇに変更した以外は、実施例１－１と同様にして、樹脂Ｂ１－１ｄを得た。樹脂Ｂ１－１ｄの変性率は１５％であった。
【0131】
（製造例２－１）樹脂Ｂ１－２ａの合成
撹拌装置、コンデンサー、温度計、及びガス導入管を備えたフラスコに、溶媒であるメチルエチルケトン４００．００ｇ及びトルエン２００．００ｇと、フェノキシ樹脂（ＹＰ－７０、日鉄ケミカル＆マテリアル株式会社製）３９６．１６ｇとを加えて均一に溶解するまで撹拌した。その後、６０℃に昇温し、ＭＯＩ－ＥＧ（２－（２－メタクリロイルオキシエチルオキシ）エチルイソシアネート、昭和電工株式会社製）３．８０ｇ及び触媒であるジオクチル錫ジラウレート０．０４ｇを加え、窒素を吹き込みながらフラスコ内を撹拌し、２時間反応させて目的の樹脂Ｂ１－２ａを得た。上記のとおり、樹脂Ｂ１－２ａについて１Ｈ－ＮＭＲを測定し、得られるスペクトルにおけるピークの積分値から変性率を算出したところ、樹脂Ｂ１－２ａの変性率は１％であった。
撹拌装置、コンデンサー、温度計、及びガス導入管を備えたフラスコに、溶媒であるメチルエチルケトン４００．００ｇ及びトルエン２００．００ｇと、フェノキシ樹脂（ＹＰ－７０、日鉄ケミカル＆マテリアル株式会社製）３９６．１６ｇとを加えて均一に溶解するまで撹拌した。その後、６０℃に昇温し、ＭＯＩ－ＥＧ（２－（２－メタクリロイルオキシエチルオキシ）エチルイソシアネート、昭和電工株式会社製）３．８０ｇ及び触媒であるジオクチル錫ジラウレート０．０４ｇを加え、窒素を吹き込みながらフラスコ内を撹拌し、２時間反応させて目的の樹脂Ｂ１－２ａを得た。上記のとおり、樹脂Ｂ１－２ａについて１Ｈ－ＮＭＲを測定し、得られるスペクトルにおけるピークの積分値から変性率を算出したところ、樹脂Ｂ１－２ａの変性率は１％であった。
【0132】
（製造例２－２）樹脂Ｂ１－２ｂの合成
フェノキシ樹脂の仕込み量を３８１．６６ｇ、ＭＯＩ－ＥＧの仕込み量を１８．３０ｇに変更した以外は、実施例２－１と同様にして、樹脂Ｂ１－２ｂを得た。樹脂Ｂ１－２ｂの変性率は５％であった。
フェノキシ樹脂の仕込み量を３８１．６６ｇ、ＭＯＩ－ＥＧの仕込み量を１８．３０ｇに変更した以外は、実施例２－１と同様にして、樹脂Ｂ１－２ｂを得た。樹脂Ｂ１－２ｂの変性率は５％であった。
【0133】
（製造例２－３）樹脂Ｂ１－２ｃの合成
フェノキシ樹脂の仕込み量を３６８．１９ｇ、ＭＯＩ－ＥＧの仕込み量を３１．７７ｇに変更した以外は、実施例２－１と同様にして、樹脂Ｂ１－２ｃを得た。樹脂Ｂ１－２ｃの変性率は９％であった。
フェノキシ樹脂の仕込み量を３６８．１９ｇ、ＭＯＩ－ＥＧの仕込み量を３１．７７ｇに変更した以外は、実施例２－１と同様にして、樹脂Ｂ１－２ｃを得た。樹脂Ｂ１－２ｃの変性率は９％であった。
【0134】
（製造例３－１）樹脂Ｂ１－３ａの合成
撹拌装置、コンデンサー、温度計、及びガス導入管を備えたフラスコに、溶媒であるメチルエチルケトン４００．００ｇ及びトルエン２００．００ｇと、フェノキシ樹脂（ＦＸ－２９３、日鉄ケミカル＆マテリアル株式会社製）３８８．９１ｇとを加えて均一に溶解するまで撹拌した。その後、６０℃に昇温し、ＡＯＩ（２－（２－アクリロイルオキシエチルオキシ）エチルイソシアネート、Ｒ１が水素、ｘが２、ｙが１である式（２）で表される化合物、昭和電工株式会社製）１１．０５ｇ及び触媒であるジオクチル錫ジラウレート０．０４ｇを加え、窒素を吹き込みながらフラスコ内を撹拌し、２時間反応させて目的の樹脂Ｂ１－３ａを得た。上記のとおり、樹脂Ｂ１－３ａについて１Ｈ－ＮＭＲを測定し、得られるスペクトルにおけるピークの積分値から変性率を算出したところ、樹脂Ｂ１－３ａの変性率は５％であった。
撹拌装置、コンデンサー、温度計、及びガス導入管を備えたフラスコに、溶媒であるメチルエチルケトン４００．００ｇ及びトルエン２００．００ｇと、フェノキシ樹脂（ＦＸ－２９３、日鉄ケミカル＆マテリアル株式会社製）３８８．９１ｇとを加えて均一に溶解するまで撹拌した。その後、６０℃に昇温し、ＡＯＩ（２－（２－アクリロイルオキシエチルオキシ）エチルイソシアネート、Ｒ１が水素、ｘが２、ｙが１である式（２）で表される化合物、昭和電工株式会社製）１１．０５ｇ及び触媒であるジオクチル錫ジラウレート０．０４ｇを加え、窒素を吹き込みながらフラスコ内を撹拌し、２時間反応させて目的の樹脂Ｂ１－３ａを得た。上記のとおり、樹脂Ｂ１－３ａについて１Ｈ－ＮＭＲを測定し、得られるスペクトルにおけるピークの積分値から変性率を算出したところ、樹脂Ｂ１－３ａの変性率は５％であった。
【0135】
［第１の接着剤層、第２の接着剤層、及び第３の接着剤層の作製］
第１の接着剤層、第２の接着剤層、及び第３の接着剤層の作製においては、下記に示す材料を用いた。
第１の接着剤層、第２の接着剤層、及び第３の接着剤層の作製においては、下記に示す材料を用いた。
【0136】
（Ａ）成分：導電粒子
Ａ－１：プラスチック核体の表面にＮｉめっきを施し、最表面をＰｄで置換めっきを施した、平均粒径３．２μｍの導電粒子を使用
Ａ－１：プラスチック核体の表面にＮｉめっきを施し、最表面をＰｄで置換めっきを施した、平均粒径３．２μｍの導電粒子を使用
【0137】
（Ｂ）成分：熱可塑性樹脂
・（Ｂ１）成分：フェノキシ樹脂におけるヒドロキシ基の少なくとも一部が、式（１）で表される基で変性されている樹脂
Ｂ１－１ａ：製造例１－１の樹脂（変性率：１％）
Ｂ１－１ｂ：製造例１－２の樹脂（変性率：５％）
Ｂ１－１ｃ：製造例１－３の樹脂（変性率：９％）
Ｂ１－１ｄ：製造例１－４の樹脂（変性率：１５％）
Ｂ１－２ａ：製造例２－１の樹脂（変性率：１％）
Ｂ１－２ｂ：製造例２－２の樹脂（変性率：５％）
Ｂ１－２ｃ：製造例２－３の樹脂（変性率：９％）
Ｂ１－３ａ：製造例３－１の樹脂（変性率：５％）
・（Ｂ２）成分：（Ｂ１）成分以外の熱可塑性樹脂
Ｂ２－１：ＦＸ－２９３（フェノキシ樹脂、日鉄ケミカル＆マテリアル株式会社製）
Ｂ２－２：ＹＰ－７０（フェノキシ樹脂、日鉄ケミカル＆マテリアル株式会社製）
Ｂ２－３：ＦＸ－３１０（フェノキシ樹脂、日鉄ケミカル＆マテリアル株式会社製）
Ｂ２－４：ＴＯＰＲ－３００（フェノキシ樹脂、日鉄ケミカル＆マテリアル株式会社製）
Ｂ２－５：ＺＸ１３５６－２（フェノキシ樹脂、日鉄ケミカル＆マテリアル株式会社製）
・（Ｂ１）成分：フェノキシ樹脂におけるヒドロキシ基の少なくとも一部が、式（１）で表される基で変性されている樹脂
Ｂ１－１ａ：製造例１－１の樹脂（変性率：１％）
Ｂ１－１ｂ：製造例１－２の樹脂（変性率：５％）
Ｂ１－１ｃ：製造例１－３の樹脂（変性率：９％）
Ｂ１－１ｄ：製造例１－４の樹脂（変性率：１５％）
Ｂ１－２ａ：製造例２－１の樹脂（変性率：１％）
Ｂ１－２ｂ：製造例２－２の樹脂（変性率：５％）
Ｂ１－２ｃ：製造例２－３の樹脂（変性率：９％）
Ｂ１－３ａ：製造例３－１の樹脂（変性率：５％）
・（Ｂ２）成分：（Ｂ１）成分以外の熱可塑性樹脂
Ｂ２－１：ＦＸ－２９３（フェノキシ樹脂、日鉄ケミカル＆マテリアル株式会社製）
Ｂ２－２：ＹＰ－７０（フェノキシ樹脂、日鉄ケミカル＆マテリアル株式会社製）
Ｂ２－３：ＦＸ－３１０（フェノキシ樹脂、日鉄ケミカル＆マテリアル株式会社製）
Ｂ２－４：ＴＯＰＲ－３００（フェノキシ樹脂、日鉄ケミカル＆マテリアル株式会社製）
Ｂ２－５：ＺＸ１３５６－２（フェノキシ樹脂、日鉄ケミカル＆マテリアル株式会社製）
【0138】
（Ｃ）成分：光硬化性樹脂成分
・（Ｃ１）成分：ラジカル重合性化合物
Ｃ１－１：Ａ－ＢＰＥＦ（エトキシ化フルオレン型ジ（メタ）アクリレート（２官能）、新中村化学工業株式会社製）
Ｃ１－２：ＶＲ－９０（ビスフェノールＡ型エポキシ（メタ）アクリレート（２官能）（ビニルエステル樹脂）、昭和電工株式会社製）
・（Ｃ２）成分：光ラジカル重合開始剤
Ｃ２－１：ＩｒｇａｃｕｒｅＯＸＥ－０２（オキシムエステル構造を有する化合物、ＢＡＳＦ社製）
・（Ｃ１）成分：ラジカル重合性化合物
Ｃ１－１：Ａ－ＢＰＥＦ（エトキシ化フルオレン型ジ（メタ）アクリレート（２官能）、新中村化学工業株式会社製）
Ｃ１－２：ＶＲ－９０（ビスフェノールＡ型エポキシ（メタ）アクリレート（２官能）（ビニルエステル樹脂）、昭和電工株式会社製）
・（Ｃ２）成分：光ラジカル重合開始剤
Ｃ２－１：ＩｒｇａｃｕｒｅＯＸＥ－０２（オキシムエステル構造を有する化合物、ＢＡＳＦ社製）
【0139】
（Ｄ）成分：熱硬化性樹脂成分
・（Ｄ１）成分：カチオン重合性化合物
Ｄ１－１：ＯＸＢＰ（オキセタン化合物、宇部興産株式会社製）
Ｄ１－２：ＯＸＳＱ（オキセタン化合物、東亜合成株式会社製）
Ｄ１－３：ＥＨＰＥ３１５０（脂環式エポキシ化合物、株式会社ダイセル株式会社製） Ｄ１－４：ＣＥＬ２０２１Ｐ（脂環式エポキシ化合物、株式会社ダイセル株式会社製）
・（Ｄ２）成分：熱カチオン重合開始剤
Ｄ２－１：ＣＸＣ－１８２１（アニリニウム塩、Ｋｉｎｇ Ｉｎｄｕｓｔｒｉｅｓ社製）
・（Ｄ１）成分：カチオン重合性化合物
Ｄ１－１：ＯＸＢＰ（オキセタン化合物、宇部興産株式会社製）
Ｄ１－２：ＯＸＳＱ（オキセタン化合物、東亜合成株式会社製）
Ｄ１－３：ＥＨＰＥ３１５０（脂環式エポキシ化合物、株式会社ダイセル株式会社製） Ｄ１－４：ＣＥＬ２０２１Ｐ（脂環式エポキシ化合物、株式会社ダイセル株式会社製）
・（Ｄ２）成分：熱カチオン重合開始剤
Ｄ２－１：ＣＸＣ－１８２１（アニリニウム塩、Ｋｉｎｇ Ｉｎｄｕｓｔｒｉｅｓ社製）
【0140】
（Ｅ）成分：カップリング剤
Ｅ－１：ＳＨ－６０４０（３－グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、東レ・ダウコーニング株式会社製）
Ｅ－１：ＳＨ－６０４０（３－グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、東レ・ダウコーニング株式会社製）
【0141】
（Ｆ）成分：充填剤
Ｆ－１：Ｒ８０５（シリカ微粒子、Ｅｖｏｎｉｋ Ｉｎｄｕｓｔｒｉｅｓ ＡＧ社製）
Ｆ－２：ＳＥ２０５０（シリカ微粒子、株式会社アドマテックス製）
Ｆ－１：Ｒ８０５（シリカ微粒子、Ｅｖｏｎｉｋ Ｉｎｄｕｓｔｒｉｅｓ ＡＧ社製）
Ｆ－２：ＳＥ２０５０（シリカ微粒子、株式会社アドマテックス製）
【0142】
＜第１の接着剤フィルム（第１の接着剤層）の作製＞
表１及び表２に示す材料を表１及び表２に示す組成比（表１及び表２の数値は不揮発分量を意味する。）で混合して、有機溶媒で希釈された接着剤ワニスをそれぞれ得た。その後、離型処理されたＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）フィルムの上に磁場を掛けながら塗工し、有機溶媒等を７０℃で５分間熱風乾燥することによって、各成分を含有する組成物からなる組成物層を得た。組成物層１ａ～１ｏの乾燥後の厚さは２μｍであり、組成物層１ｐ、１ｑの乾燥後の厚さは６μｍであった。次いで、組成物層１ａ～１ｑに対して光照射すること（ＵＶ照射：メタルハライドランプ、積算光量：１９００～２３００ｍＪ／ｃｍ２）によって、第１の接着剤フィルム（第１の接着剤層）１Ａ～１Ｑを得た。第１の接着剤フィルム１Ａ～１Ｑは、光硬化性樹脂成分の硬化物及び熱硬化性樹脂成分を含有するものである。第１の接着剤フィルム（第１の接着剤層）１Ａ～１Ｏの厚さは２μｍであり、第１の接着剤フィルム（第１の接着剤層）１Ｐ、１Ｑの厚さは６μｍであった。
表１及び表２に示す材料を表１及び表２に示す組成比（表１及び表２の数値は不揮発分量を意味する。）で混合して、有機溶媒で希釈された接着剤ワニスをそれぞれ得た。その後、離型処理されたＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）フィルムの上に磁場を掛けながら塗工し、有機溶媒等を７０℃で５分間熱風乾燥することによって、各成分を含有する組成物からなる組成物層を得た。組成物層１ａ～１ｏの乾燥後の厚さは２μｍであり、組成物層１ｐ、１ｑの乾燥後の厚さは６μｍであった。次いで、組成物層１ａ～１ｑに対して光照射すること（ＵＶ照射：メタルハライドランプ、積算光量：１９００～２３００ｍＪ／ｃｍ２）によって、第１の接着剤フィルム（第１の接着剤層）１Ａ～１Ｑを得た。第１の接着剤フィルム１Ａ～１Ｑは、光硬化性樹脂成分の硬化物及び熱硬化性樹脂成分を含有するものである。第１の接着剤フィルム（第１の接着剤層）１Ａ～１Ｏの厚さは２μｍであり、第１の接着剤フィルム（第１の接着剤層）１Ｐ、１Ｑの厚さは６μｍであった。
【0143】
【表1】
【0144】
【表2】
【0145】
＜第２の接着剤フィルム（第２の接着剤層）の作製＞
表３に示す材料を表３に示す組成比（表３の数値は不揮発分量を意味する。）で混合して、有機溶媒で希釈された接着剤ワニスを得た。その後、離型処理されたＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）フィルムの上に塗工した。第２の接着剤フィルム２Ａは乾燥後の厚さが９μｍとなるように塗工した。第２の接着剤フィルム２Ｂは乾燥後の厚さが１０μｍとなるように塗工した。第２の接着剤フィルム２Ｃは乾燥後の厚さが６μｍとなるように塗工した。次いで、有機溶媒等を乾燥することによって、各成分を含有する第２の接着剤フィルム２Ａ～２Ｃを得た。第２の接着剤フィルム２Ａ～２Ｃの構成成分は同一である。
表３に示す材料を表３に示す組成比（表３の数値は不揮発分量を意味する。）で混合して、有機溶媒で希釈された接着剤ワニスを得た。その後、離型処理されたＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）フィルムの上に塗工した。第２の接着剤フィルム２Ａは乾燥後の厚さが９μｍとなるように塗工した。第２の接着剤フィルム２Ｂは乾燥後の厚さが１０μｍとなるように塗工した。第２の接着剤フィルム２Ｃは乾燥後の厚さが６μｍとなるように塗工した。次いで、有機溶媒等を乾燥することによって、各成分を含有する第２の接着剤フィルム２Ａ～２Ｃを得た。第２の接着剤フィルム２Ａ～２Ｃの構成成分は同一である。
【0146】
【表3】
【0147】
＜第３の接着剤フィルム（第３の接着剤層）＞
表４に示す材料を表４に示す組成比（表４の数値は不揮発分量を意味する。）で混合して、有機溶媒で希釈された接着剤ワニスを得た。その後、離型処理されたＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）フィルムの上に塗工し、有機溶媒等を乾燥することによって、第３の接着剤フィルム３Ａを得た。第３の接着剤フィルム３Ａは乾燥後の厚さが１μｍとなるように塗工した。
表４に示す材料を表４に示す組成比（表４の数値は不揮発分量を意味する。）で混合して、有機溶媒で希釈された接着剤ワニスを得た。その後、離型処理されたＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）フィルムの上に塗工し、有機溶媒等を乾燥することによって、第３の接着剤フィルム３Ａを得た。第３の接着剤フィルム３Ａは乾燥後の厚さが１μｍとなるように塗工した。
【0148】
【表4】
【0149】
（実施例１～９及び比較例１～８）
［接着剤フィルムの作製］
上記で作製した第１の接着剤フィルム、第２の接着剤フィルム、及び第３の接着剤フィルムを用いて、表５及び表６に示す構成の接着剤フィルムを作製した。例えば、実施例１の接着剤フィルムにおいては、第２の接着剤フィルム２Ａに、第１の接着剤フィルム１Ａを５０～６０℃の温度をかけながら張り合わせ、第１の接着剤フィルム１Ａの離型フィルムを剥離した。次いで、離型フィルムを剥離することによって露出した第１の接着剤フィルム１Ａに、第３の接着剤フィルム３Ａを５０～６０℃の温度をかけながら張り合わせて、実施例１の接着剤フィルムを得た。実施例２～５、８、９及び比較例１～４、７、８の３層の接着剤フィルムについては、実施例１と同様にして、表５及び表６に示す構成の接着剤フィルムを作製した。実施例６、７及び比較例５、６の２層の接着剤フィルムについては、第３の接着剤フィルムを貼り付けなかったことを除いて、実施例１と同様にして、表５及び表６に示す構成の接着剤フィルムを作製した。
［接着剤フィルムの作製］
上記で作製した第１の接着剤フィルム、第２の接着剤フィルム、及び第３の接着剤フィルムを用いて、表５及び表６に示す構成の接着剤フィルムを作製した。例えば、実施例１の接着剤フィルムにおいては、第２の接着剤フィルム２Ａに、第１の接着剤フィルム１Ａを５０～６０℃の温度をかけながら張り合わせ、第１の接着剤フィルム１Ａの離型フィルムを剥離した。次いで、離型フィルムを剥離することによって露出した第１の接着剤フィルム１Ａに、第３の接着剤フィルム３Ａを５０～６０℃の温度をかけながら張り合わせて、実施例１の接着剤フィルムを得た。実施例２～５、８、９及び比較例１～４、７、８の３層の接着剤フィルムについては、実施例１と同様にして、表５及び表６に示す構成の接着剤フィルムを作製した。実施例６、７及び比較例５、６の２層の接着剤フィルムについては、第３の接着剤フィルムを貼り付けなかったことを除いて、実施例１と同様にして、表５及び表６に示す構成の接着剤フィルムを作製した。
【0150】
［導電粒子密度の計測］
実施例１～９及び比較例１～８の接着剤フィルムについて、顕微鏡及び画像解析ソフト（商品名：ＩｍａｇｅＰｒｏ、伯東株式会社製）を用いて、２５０００μｍ２当たりの導電粒子数を２０か所で実測し、その平均値を１ｍｍ２に当たりの導電粒子数に換算して、導電粒子密度を求めた。結果を表５及び表６に示す。
実施例１～９及び比較例１～８の接着剤フィルムについて、顕微鏡及び画像解析ソフト（商品名：ＩｍａｇｅＰｒｏ、伯東株式会社製）を用いて、２５０００μｍ２当たりの導電粒子数を２０か所で実測し、その平均値を１ｍｍ２に当たりの導電粒子数に換算して、導電粒子密度を求めた。結果を表５及び表６に示す。
【0151】
［導電粒子の局在化評価］
実施例１～９及び比較例１～８の接着剤フィルムを所定のサイズ（縦１３ｍｍ×横１３ｍｍ×厚さ約１２μｍ）に切り出し、評価用フィルムを作製した。次いで、評価用フィルムをアルミ配線付きポリイミド基板（基板の厚さ：５０μｍ、アルミ配線の厚さ：２μｍ）上に貼付し、金バンプ付き半導体チップ（チップサイズ：縦１０．２ｍｍ×横１０．２ｍｍ×厚さ０．５５ｍｍ、バンプ高さ：約９μｍ、バンプ数：１８４個）をフリップチップ実装装置（商品名：ＦＣＢ３－３、パナソニック株式会社製）で実装した。実装条件は、圧着ヘッド温度１９０℃、圧着時間１０秒、及び圧着圧力３０ＭＰａとした。これにより、アルミ配線付きポリイミド基板と、金バンプ付き半導体チップとがデイジーチェーン接続された半導体装置を作製した。作製した半導体装置について、せん断力測定装置を使用して、半導体チップを基板から引き剥がし、半導体チップに残存した評価用フィルム中の導電粒子の局在化の度合いを観察し、以下の判定基準に基づいて評価した。
Ａ判定：半導体チップの面積に対して、導電粒子が存在しない領域の面積が１％未満
Ｂ判定：半導体チップの面積に対して、導電粒子が存在しない領域の面積が１％以上１５％未満
Ｃ判定：半導体チップの面積に対して、導電粒子が存在しない領域の面積が１５％以上
実施例１～９及び比較例１～８の接着剤フィルムを所定のサイズ（縦１３ｍｍ×横１３ｍｍ×厚さ約１２μｍ）に切り出し、評価用フィルムを作製した。次いで、評価用フィルムをアルミ配線付きポリイミド基板（基板の厚さ：５０μｍ、アルミ配線の厚さ：２μｍ）上に貼付し、金バンプ付き半導体チップ（チップサイズ：縦１０．２ｍｍ×横１０．２ｍｍ×厚さ０．５５ｍｍ、バンプ高さ：約９μｍ、バンプ数：１８４個）をフリップチップ実装装置（商品名：ＦＣＢ３－３、パナソニック株式会社製）で実装した。実装条件は、圧着ヘッド温度１９０℃、圧着時間１０秒、及び圧着圧力３０ＭＰａとした。これにより、アルミ配線付きポリイミド基板と、金バンプ付き半導体チップとがデイジーチェーン接続された半導体装置を作製した。作製した半導体装置について、せん断力測定装置を使用して、半導体チップを基板から引き剥がし、半導体チップに残存した評価用フィルム中の導電粒子の局在化の度合いを観察し、以下の判定基準に基づいて評価した。
Ａ判定：半導体チップの面積に対して、導電粒子が存在しない領域の面積が１％未満
Ｂ判定：半導体チップの面積に対して、導電粒子が存在しない領域の面積が１％以上１５％未満
Ｃ判定：半導体チップの面積に対して、導電粒子が存在しない領域の面積が１５％以上
【0152】
［接続抵抗の評価］
（回路部材の準備）
第１の回路部材として、ポリイミド基板（外形：３８ｍｍ×２８ｍｍ、厚さ：５０μｍ）の表面に、Ｔｉ（５０ｎｍ）／Ａｌ（４００ｎｍ）の配線パターン（パターン幅：１９μｍ、電極間スペース：５μｍ）を形成したものを準備した。第２の回路部材として、金バンプ電極を２列で千鳥状に配列したＩＣチップ（外形：０．９ｍｍ×２０．３ｍｍ、厚さ：０．３ｍｍ、バンプ電極の大きさ：７０μｍ×１２μｍ、バンプ電極間スペース：１２μｍ、バンプ電極厚さ：９μｍ）を準備した。
（回路部材の準備）
第１の回路部材として、ポリイミド基板（外形：３８ｍｍ×２８ｍｍ、厚さ：５０μｍ）の表面に、Ｔｉ（５０ｎｍ）／Ａｌ（４００ｎｍ）の配線パターン（パターン幅：１９μｍ、電極間スペース：５μｍ）を形成したものを準備した。第２の回路部材として、金バンプ電極を２列で千鳥状に配列したＩＣチップ（外形：０．９ｍｍ×２０．３ｍｍ、厚さ：０．３ｍｍ、バンプ電極の大きさ：７０μｍ×１２μｍ、バンプ電極間スペース：１２μｍ、バンプ電極厚さ：９μｍ）を準備した。
【0153】
（回路接続構造体の作製）
導電粒子の局在化評価において、Ａ判定又はＢ判定であった実施例１～９及び比較例７、８の接着剤フィルムを用いて回路接続構造体の作製を行った。接着剤フィルムの第１の接着剤層又は第３の接着剤層と第１の回路部材とが接するように、接着剤フィルムを第１の回路部材上に配置した。セラミックヒータからなるステージとツール（８ｍｍ×５０ｍｍ）とから構成される熱圧着装置（ＢＳ－１７Ｕ、株式会社大橋製作所製）を用いて、７０℃、０．９８ＭＰａ（１０ｋｇｆ／ｃｍ２）の条件で２秒間加熱及び加圧して、第１の回路部材に接着剤フィルムを貼り付け、接着剤フィルムの第１の回路部材とは反対側の離型フィルムを剥離した。次いで、第１の回路部材のバンプ電極と第２の回路部材の回路電極との位置合わせを行った後、接着剤フィルムの実測最高到達温度１６０℃、バンプ電極での面積換算圧力２０ＭＰａの条件で５秒間加熱及び加圧して、接着剤フィルムの第２の接着剤層を第２の回路部材に貼り付けて、回路接続構造体を作製した。
導電粒子の局在化評価において、Ａ判定又はＢ判定であった実施例１～９及び比較例７、８の接着剤フィルムを用いて回路接続構造体の作製を行った。接着剤フィルムの第１の接着剤層又は第３の接着剤層と第１の回路部材とが接するように、接着剤フィルムを第１の回路部材上に配置した。セラミックヒータからなるステージとツール（８ｍｍ×５０ｍｍ）とから構成される熱圧着装置（ＢＳ－１７Ｕ、株式会社大橋製作所製）を用いて、７０℃、０．９８ＭＰａ（１０ｋｇｆ／ｃｍ２）の条件で２秒間加熱及び加圧して、第１の回路部材に接着剤フィルムを貼り付け、接着剤フィルムの第１の回路部材とは反対側の離型フィルムを剥離した。次いで、第１の回路部材のバンプ電極と第２の回路部材の回路電極との位置合わせを行った後、接着剤フィルムの実測最高到達温度１６０℃、バンプ電極での面積換算圧力２０ＭＰａの条件で５秒間加熱及び加圧して、接着剤フィルムの第２の接着剤層を第２の回路部材に貼り付けて、回路接続構造体を作製した。
【0154】
（接続抵抗の評価）
得られた回路接続構造体を用いて、接続抵抗の評価を行った。接続抵抗の評価は、四端子測定法にて実施し、１４箇所の測定の接続抵抗値の平均値を用いて評価した。測定にはデジタルマルチメータ（７４６１Ａ、株式会社エーディーシー製）を用いた。接続抵抗値が１．０Ω未満であった場合をＡ判定、接続抵抗値が１．０Ω以上２．０Ω未満であった場合をＢ判定、接続抵抗値が２．０Ω以上であった場合をＣ判定と評価した。結果を表５及び表６に示す。
得られた回路接続構造体を用いて、接続抵抗の評価を行った。接続抵抗の評価は、四端子測定法にて実施し、１４箇所の測定の接続抵抗値の平均値を用いて評価した。測定にはデジタルマルチメータ（７４６１Ａ、株式会社エーディーシー製）を用いた。接続抵抗値が１．０Ω未満であった場合をＡ判定、接続抵抗値が１．０Ω以上２．０Ω未満であった場合をＢ判定、接続抵抗値が２．０Ω以上であった場合をＣ判定と評価した。結果を表５及び表６に示す。
【0155】
【表5】
【0156】
【表6】
【0157】
表４及び表５に示すとおり、実施例１～９の接着剤フィルムは、導電粒子の局在化評価及び接続抵抗の評価の両方において優れていた。以上より、本開示の接着剤フィルムが、熱及び外力が加えられた場合においても、導電粒子の局在化を抑制することが可能であり、かつ接続抵抗を低減させることが可能であることが確認された。
【符号の説明】
【0158】
１…第１の接着剤層、２…第２の接着剤層、４…導電粒子、５…接着剤成分、１０…回路接続用接着剤フィルム（接着剤フィルム）、１１…第１の回路基板、１２…第１の電極（回路電極）、１３…第１の回路部材、１４…第２の回路基板、１５…第２の電極（バンプ電極）、１６…第２の回路部材、１７…回路接続部、２０…回路接続構造体。
【図1】
【図2】
【図3】