特開 2024-44985 化学反応方法、反応容器及び反応装置

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】公開特許公報(A)

(11)【公開番号】P2024044985

(43)【公開日】2024-04-02

(54)【発明の名称】化学反応方法、反応容器及び反応装置

(51)【国際特許分類】

   B01J 19/12 20060101AFI20240326BHJP

   B01F 27/808 20220101ALI20240326BHJP

   B01F 33/452 20220101ALI20240326BHJP

【ＦＩ】

B01J19/12 C

B01F27/808

B01F33/452

【審査請求】未請求

【請求項の数】20

【出願形態】ＯＬ

(21)【出願番号】P 2023062488

(22)【出願日】2023-04-07

(31)【優先権主張番号】P 2022148849

(32)【優先日】2022-09-20

(33)【優先権主張国・地域又は機関】JP

(71)【出願人】

【識別番号】000102212

【氏名又は名称】ウシオ電機株式会社

(71)【出願人】

【識別番号】504176911

【氏名又は名称】国立大学法人大阪大学

(74)【代理人】

【識別番号】110000729

【氏名又は名称】弁理士法人ユニアス国際特許事務所

(72)【発明者】

【氏名】鮫島 貴紀

(72)【発明者】

【氏名】大岩 正人

(72)【発明者】

【氏名】相浦 良徳

(72)【発明者】

【氏名】大塚 優一

(72)【発明者】

【氏名】大久保 敬

【テーマコード（参考）】

4G036

4G075

4G078

【Ｆターム（参考）】

4G036AC23

4G075AA13

4G075BA04

4G075BB03

4G075BB05

4G075BD27

4G075CA32

4G075DA02

4G075EB01

4G075EB32

4G075EC01

4G075EC11

4G075ED01

4G078AB11

4G078BA03

4G078CA13

4G078CA17

(57)【要約】

【課題】効率的に化学反応を行う方法及び反応容器を提供する。
【解決手段】前記方法は、極性溶質及び非極性溶質を含む混合液を反応容器に入れて、前記反応容器内で前記極性溶質を主に含む第一溶液層と前記非極性溶質を主に含む第二溶液層に分離させ、前記反応容器の外部の光を、前記第一溶液層及び前記第二溶液層のうち光吸収率の低い層を主に透過して、前記第一溶液層と前記第二溶液層の界面に向けて照射し、前記極性溶質と前記非極性溶質を化学反応させる。前記反応容器は、極性溶質及び非極性溶質の混合液を入れるための反応容器であり、前記反応容器の外部の光を前記反応容器内に入射させ、前記極性溶質を主に含む第一溶液層と前記非極性溶質を主に含む第二溶液層のうち、光吸収率の低い層を主に透過して、前記第一溶液層と前記第二溶液層の界面に向けて前記光を照射するように配置されている、導光部を備えている。
【選択図】図１Ａ

【特許請求の範囲】

【請求項1】

極性溶質及び非極性溶質を含む混合液を反応容器に入れて、前記極性溶質を主に含む第一溶液層と前記非極性溶質を主に含む第二溶液層に分離させ、
前記反応容器の外部の光を、前記第一溶液層及び前記第二溶液層のうち光吸収率の低い溶液層を主に透過して、前記第一溶液層と前記第二溶液層の界面に向けて照射し、前記極性溶質と前記非極性溶質を化学反応させる方法。

【請求項2】

前記反応容器の側壁に設けられた導光部より、前記光を前記反応容器内に入射させることを特徴とする、請求項１に記載の方法。

【請求項3】

前記導光部から、水平方向に対して鋭角を成すように前記光を出射する、請求項２に記載の方法。

【請求項4】

前記導光部の入射面に略直交するように前記光を入射させることを特徴とする、請求項２又は３に記載の方法。

【請求項5】

撹拌子を使用して前記反応容器の内容物を攪拌させる、請求項１～３のいずれか一項に記載の方法。

【請求項6】

前記反応容器を連続的に動かして前記反応容器の内容物を攪拌させる、請求項１～３のいずれか一項に記載の方法。

【請求項7】

前記光の照射を断続的に行うことを特徴とする、請求項１～３のいずれか一項に記載の方法。

【請求項8】

互いに相分離する極性溶質及び非極性溶質の混合液を入れるための反応容器であり、
前記反応容器は、前記反応容器の外部の光を前記反応容器内に入射させ、前記極性溶質を主に含む第一溶液層と前記非極性溶質を主に含む第二溶液層のうち、光吸収率の低い溶液層を主に透過して、前記第一溶液層と前記第二溶液層の界面に向けて前記光を照射するように配置されている、導光部を備えていることを特徴とする、反応容器。

【請求項9】

前記導光部は、前記反応容器の側壁に設けられていることを特徴とする、請求項８に記載の反応容器。

【請求項10】

前記導光部は、水平方向に対して鋭角を成すように前記光を出射することを特徴とする、請求項９に記載の反応容器。

【請求項11】

前記導光部は、前記導光部に入射する光の光軸に略直交する入射面を有することを特徴とする、請求項８～１０のいずれか一項に記載の反応容器。

【請求項12】

前記反応容器の内壁が、前記光を反射する反射面を備えていることを特徴とする、請求項８～１０のいずれか一項に記載の反応容器。

【請求項13】

前記反応容器内の前記混合液を加圧する加圧器を備えていることを特徴とする、請求項８～１０のいずれか一項に記載の反応容器。

【請求項14】

気泡発生器を備えていることを特徴とする、請求項８～１０のいずれか一項に記載の反応容器。

【請求項15】

前記反応容器内に撹拌子を備えていることを特徴とする、請求項８～１０のいずれか一項に記載の反応容器。

【請求項16】

前記反応容器外に前記撹拌子の動力源を備え、
前記動力源が前記撹拌子と物理的に接触することなく、前記撹拌子を回転させることを特徴とする、請求項１５に記載の反応容器。

【請求項17】

前記撹拌子の回転軸の軸方向と、水平面を含む任意の方向との間になす角は４５度以下であることを特徴とする、請求項１５に記載の反応容器。

【請求項18】

前記撹拌子は、前記第一溶液層、前記第二溶液層、及び前記反応容器内で前記第一溶液層及び前記第二溶液層に占められていない第三空間に跨って位置することを特徴とする、請求項１５に記載の反応容器。

【請求項19】

請求項８～１０のいずれか一項に記載の反応容器を備えた反応装置であり、
前記反応装置は、前記反応容器の内容物を撹拌するために、前記反応容器を連続的に動かす動力源を備えることを特徴とする、反応装置。

【請求項20】

前記反応容器の底面が、水平面に対して傾斜していることを特徴とする、請求項１９に記載の反応装置。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

この発明は、化学反応方法、反応容器及び反応装置に関する。

【背景技術】

【0002】

光を使用して極性溶質及び非極性溶質を化学反応させる方法が、様々な分野で知られている。

【0003】

例えば、特許文献１には、ダイオキシン類を溶解させた非極性溶質と、アルコール（極性溶質）を混合して撹拌しながら、低圧水銀ランプにより紫外線（ＵＶ２５０ｎｍ）を照射して、ダイオキシン類を分解する技術が記載されている。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0004】

【特許文献1】特開２００８－０６８２２７号公報

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0005】

特許文献１にはどのような方法で紫外線を照射するのか開示していない。紫外線などの光の照射方法は、化学反応の効率性に大きな影響を与える。本発明は、非極性溶質と極性溶質の混合液に対し、効率的に化学反応を行う方法、非極性溶質と極性溶質を入れた混合液に対し効率的に光照射できる反応容器、及びその反応容器を有する反応装置を提供することを目的とする。

【課題を解決するための手段】

【0006】

本発明の方法は、極性溶質及び非極性溶質を含む混合液を反応容器に入れて、前記極性溶質を主に含む第一溶液層と前記非極性溶質を主に含む第二溶液層に分離させ、
前記反応容器の外部の光を、前記第一溶液層及び前記第二溶液層のうち光吸収率の低い溶液層を主に透過して、前記第一溶液層と前記第二溶液層の界面に向けて照射し、前記極性溶質と前記非極性溶質を化学反応させる。

【0007】

二つの層の液中で化学反応させる利点は、極性のある物質と極性のない物質との化学反応が可能になることである。加えて、化学反応に酸素を必要とする場合、気中であれば、気中に酸素が多量にあるため、光エネルギーの付与を契機として発火や爆発のリスクがあるところ、液中であれば、酸素の量を制限できるため、光エネルギーの付与から発火や爆発のリスクを低減することに繋がるという利点がある。このような液中の環境において、適切に光を狙った個所に照射することは、非常に重要である。

【0008】

極性溶質は、分子中に極性を有し、極性溶媒に溶解する物質である。極性溶質として、二酸化塩素、又は、金属酸化物が、例示される。極性溶媒は、分子中に極性を有し、極性溶質を溶解させる物質である。極性溶媒として、水、アルコール、又は、アルコール水溶液が例示される。アルコール又はアルコール水溶液に含まれるアルコールは、炭素数が１０以下であるとよい。特に、アルコール又はアルコール水溶液に含まれるアルコールは、メタノール、エタノール、ブタノールであると好ましい。

【0009】

非極性溶質は、分子中に、極性がないか、又は、極性溶質に比べて極性の小さい物質であり、非極性溶媒に溶解する物質である。非極性溶媒は、分子中に、極性がないか、又は、極性溶質に比べて極性の小さい物質であり、非極性溶質を溶解させる物質である。非極性溶質は、常温かつ常圧で気体の物質であるとよい。非極性溶質の例として、炭化水素、フッ化炭素又はフッ化炭化水素が挙げられる。不飽和結合をもたない物質であるとよい。非極性溶質として、メタン、エタン、又は、プロパンなどの炭化水素、パーフルオロメタン、パーフルオロエタンなどのフッ化炭素、又は、フルオロメタン、フルオロエタンなどのフッ化炭化水素が例示される。非極性溶媒は、常温かつ常圧で液体の物質であるとよい。非極性溶媒として、炭化水素、フッ化炭素又はフッ化炭化水素が挙げられる。不飽和結合をもたない物質であるとよい。非極性溶媒として、ヘキサン、シクロヘキサン、ｎ－デカン、ｎ－オクタン、ｎ－ノナン、オクタン、イソオクタン、パーフルオロヘキサン、テトラデカフルオロヘキサン、ペルフルオロヘプタン、パーフルオロオクタン、オクタデカフルオロオクタン、パーフルオロノナン、エイコサフルオロノナン、パーフルオロデカリンが、例示される。

【0010】

極性溶質は極性溶媒に溶解しやすく、非極性溶質は非極性溶媒に溶解しやすい。極性溶質が極性溶媒に溶解しやすい理由は、極性分子同士が静電力によって溶け合うためであると考えられる。非極性溶質は非極性溶媒に溶解しやすい理由は、非極性分子同士が分子間分散力によって溶け合うためであると考えられる。特に、非極性分子同士の場合、小さな分子の溶媒よりも大きな分子の溶媒のほうが溶け合い易いと考えられる。ただし、極性溶質は、非極性溶媒に対し、誘起力によって、量は少ないものの溶けることがある。極性溶質及び非極性溶質を含む混合液は、極性溶質及び極性溶媒を含む第一溶液と、非極性溶質及び非極性溶媒を含む第二溶液の混合液である。ただし、例えば、高圧下等において、高濃度の極性溶質は、僅かながら、非極性溶媒に溶解することがあるように、非極性溶媒に極性溶質が含まれることがある。その逆も然りである。つまり、僅かながら、極性溶媒に非極性溶質が含まれることもある。

【0011】

極性溶質を含む第一溶液の比重と非極性溶質を含む第二溶液の比重は異なる。そのため、第一溶液と第二溶液は反応容器内で互いに相分離し、第一溶液層と第二溶液層を形成する。第一溶液の比重が第二溶液の比重よりも大きい場合は、第一溶液層が下に、第二溶液層が上に位置する。第二溶液の比重が第一溶液の比重よりも大きい場合は、第二溶液層が下に、第一溶液層が上に位置する。「極性溶質を主に含む第一溶液層」とは、第一溶液層に含まれるすべての溶質のうち、極性溶質が２／３以上を占める場合をいう。「非極性溶質を主に含む第二溶液層」とは、第二溶液層に含まれるすべての溶質のうち、非極性溶質が２／３以上を占める場合をいう。

【0012】

前記第一溶液層と前記第二溶液層の界面は、極性溶質と非極性溶質が互いに近接する領域である。反応容器の外部の光を、界面に導くことで化学反応を促進できる。その際、前記第一溶液層及び前記第二溶液層のうち光吸収率の低い溶液層を主に透過することで、界面ではない溶液中での光の吸収を低減し、界面に到達する光強度を維持する。これにより、効率的に化学反応を行うことができる。

【0013】

反応容器の外部の光は、反応容器に設けられた導光部により反応容器内に入射させることができる。本明細書において、光が、「光吸収率の低い溶液層を主に透過する」状態とは、導光部の出射光の光軸上における、導光部の出射面と界面との間の距離の１／２超を、「光吸収率の低い溶液層」を通過する状態をいう。

【0014】

前記反応容器の側壁に設けられた導光部より、前記光を前記反応容器内に入射させても構わない。側壁に設けられた導光部から光を入射させる場合、導光部と界面との間隔が小さくなるので、界面ではない溶液中での光の吸収を低減し、界面に到達する光強度を高めることができる。

【0015】

前記導光部から、水平方向に対して鋭角を成すように前記光を出射させても構わない。界面は主に水平方向に延びるため、水平方向に対して鋭角を成すように前記光を出射させると、光を照射する界面の面積が増大する。前記導光部から、水平方向に対して０度より８０度以下の角度を成すように前記光を出射させると、より好ましい。

【0016】

前記導光部の入射面に実質的に略直交するように前記光を入射させても構わない。前記光が前記入射面で反射する光を低減し、前記反応容器内に入射する光量が増大する。なお、本明細書において、前記導光部の入射面に略直交するように前記光を入射させる際の、前記入射面に対する出射光の光軸のなす角は、９０度±１０度以内であることをいう。

【0017】

撹拌子を使用して前記反応容器の内容物を攪拌させても構わない。

【0018】

前記反応容器を連続的に動かして前記反応容器の内容物を攪拌させても構わない。

【0019】

前記光の照射を断続的に行っても構わない。

【0020】

本発明の反応容器は、互いに相分離する極性溶質及び非極性溶質の混合液を入れるための反応容器であり、
前記反応容器は、前記反応容器の外部の光を前記反応容器内に入射させ、前記極性溶質を主に含む第一溶液層と前記非極性溶質を主に含む第二溶液層のうち、光吸収率の低い溶液層を主に透過して、前記第一溶液層と前記第二溶液層の界面に前記光を照射するように配置されている、導光部を備えている。

【0021】

前記導光部は、前記反応容器の側壁に設けられていても構わない。なお、前記導光部は、前記反応容器の底、又は、前記反応容器の蓋若しくは上部に設けられていても構わない。

【0022】

前記導光部は、水平方向に対して鋭角を成すように前記光を出射するように配置されていても構わない。前記導光部は、水平方向に対して０度より８０度以下の角度を成すように前記光を出射させるように配置されると、好ましい。

【0023】

前記導光部は、前記導光部に入射する光の光軸に略直交する入射面を有していても構わない。

【0024】

前記反応容器の内壁が、前記光を反射する反射面を備えていても構わない。反射面で反射した光が界面を照射すると、界面での光反応の効率が向上する

【0025】

前記反応容器内の前記混合液を加圧する加圧器を備えていても構わない。

【0026】

気泡発生器を備えていても構わない。気泡発生器は、反応容器内の気層から非極性溶質、極性溶質、又は、化学反応で生成された副生成物を取り入れて、第一溶液又は第二溶液へ噴出させて溶解させる。これにより、化学反応の効率が向上する。

【0027】

前記反応容器内に撹拌子を備えていても構わない。

【0028】

前記反応容器外に前記撹拌子の動力源を備え、
前記動力源が前記撹拌子と物理的に接触することなく、前記撹拌子を回転させても構わない。前記動力源が前記撹拌子と物理的に接触して、前記撹拌子を回転させても構わない。前記動力源が前記撹拌子と物理的に接触する場合、前記動力源と前記撹拌子の間に、棒などの、動力を伝達するための要素が介在しても構わない。

【0029】

前記撹拌子の回転軸の軸方向と、水平面を含む任意の方向との間になす角は、４５度以下であっても構わない。

【0030】

前記撹拌子は、前記第一溶液層、前記第二溶液層、及び前記反応容器内で前記第一溶液層及び前記第二溶液層に占められていない第三空間に跨って位置しても構わない。

【0031】

前記反応容器を備えた反応装置であり、
前記反応装置は、前記反応容器の内容物を撹拌するために、前記反応容器を連続的に動かす動力源を備えても構わない。

【0032】

前記反応容器の底面が、水平面に対して傾斜していても構わない。

【発明の効果】

【0033】

これにより、効率的に化学反応を行う方法、非極性溶質と極性溶質を入れて効率的に光照射できる反応容器、及びその反応容器を有する反応装置を提供できる。

【図面の簡単な説明】

【0034】

【図1A】第一実施形態の反応容器を示す図である。

【図1B】図１ＡのＣ１－Ｃ１直線における矢視断面図である。

【図2】化学反応メカニズムを説明する図である。

【図3A】図１ＡのＥ１領域の拡大図である。

【図3B】導光部の第一変形例を示す図である。

【図3C】導光部の第二変形例を示す図である。

【図3D】導光部の第三変形例を示す図である。

【図4】第二実施形態の反応容器を示す図である。

【図5】第三実施形態の反応容器を示す図である。

【図6】第四実施形態の反応容器を示す図である。

【図7】第五実施形態の反応容器を示す図である。

【図8】第六実施形態の反応容器を示す図である。

【図9】反応容器を備えた反応装置の制御方法の一例を説明する図である。

【発明を実施するための形態】

【0035】

適宜、図面を参照しながら実施形態を説明する。なお、グラフを除く図面は、いずれも模式的に図示されたものであり、当該図面上の寸法比は必ずしも実際の寸法比と一致しておらず、各図面間においても寸法比は必ずしも一致していない。

【0036】

＜第一実施形態＞
［反応容器の概要］
図１Ａは、反応容器の第一実施形態を示す図である。反応容器１０は、極性溶質及び非極性溶質を含む混合液を入れるための容器の本体１と、蓋２と、反応容器１０の外部の光を反応容器１０の内部に導く導光部３と、を有する。蓋２を開けて混合液を入れ、蓋２を閉じる。そして、反応容器１０の外部の光を、導光部３を通じて反応容器１０の内部に導く。

【0037】

本実施形態において、混合液を構成する極性溶質は二酸化塩素である。二酸化塩素は、極性溶媒である水に溶解し、二酸化塩素水溶液（第一溶液Ｓ１）として存在し得る。本実施形態において、混合液を構成する非極性溶質はメタンである。メタンは、非極性溶媒に溶解し、メタン及び非極性溶媒を含む溶液（第二溶液Ｓ２）として存在し得る。つまり、混合液は、二酸化塩素水溶液である第一溶液Ｓ１と、メタン及び非極性溶媒を含む第二溶液Ｓ２とが混合された液である。

【0038】

反応容器１０内で、第一溶液Ｓ１と第二溶液Ｓ２とは互いに溶け合わず、相分離する。
第一溶液Ｓ１の比重と第二溶液Ｓ２の比重は異なる。そのため、反応容器１０内で第一溶液Ｓ１の層と第二溶液Ｓ２の層に分離して存在し、第一溶液Ｓ１の層と第二溶液Ｓ２の層との間に界面ＢＳを形成する。そして、第二溶液Ｓ２の比重は二酸化塩素水溶液（第一溶液Ｓ１）の比重より大きいものを選択した。そのため、第一溶液Ｓ１の層は第二溶液Ｓ２の層より上側に位置する。

【0039】

界面は、層状の第一溶液Ｓ１と層状の第二溶液Ｓ２との間に形成される界面ＢＳ以外にも存在する。後述する撹拌子５により第一溶液Ｓ１及び第二溶液Ｓ２が撹拌されると、粒状の第一溶液Ｓ１が第二溶液Ｓ２の層中に現れる。界面は、粒状の第一溶液Ｓ１とその周りの第二溶液Ｓ２との間にも存在する。

【0040】

反応容器１０は、反応容器１０の外部に光源４を備える。光源４から、光Ｌ１を、導光部３を通過して反応容器１０内の、第一溶液Ｓ１の層と第二溶液Ｓ２の層との間の界面ＢＳに向けて照射する。詳細は後述するが、界面では、極性溶質と非極性溶質が化学反応する。光源４の放射波長は特に限定されないが、紫外線、可視光及び赤外光の少なくとも一種類の光を放射するとよい。光源４の種類は特定されない。

【0041】

光源４から反応容器１０内に導入される光Ｌ１について、メタン及び非極性溶媒を含む溶液である第二溶液Ｓ２の光Ｌ１の吸収率は、二酸化塩素水溶液である第一溶液Ｓ１の光Ｌ１の吸収率より低い。そこで、導光部３を、界面ＢＳより下に配置する。これにより、導光部３から出射する光Ｌ１は、第一溶液Ｓ１の層と第二溶液Ｓ２の層との界面ＢＳに到達するまでに、主に光吸収率の低い第二溶液Ｓ２を透過する。その結果、光Ｌ１が界面ＢＳに到達するまでの間に、溶液中における光Ｌ１の吸収量を低減し、界面ＢＳに到達する光強度を維持できる。

【0042】

逆に、導光部３を、界面ＢＳより上に配置した場合は、界面ＢＳに到達するまでに、主に光吸収率の高い第一溶液Ｓ１を透過する。その結果、光Ｌ１が界面ＢＳに到達するまでの間に、溶液中における光Ｌ１の吸収量が相対的に大きくなり、界面ＢＳに到達する光強度が相対的に低下し易い。また、光Ｌ１が第一溶液Ｓ１に吸収されることにより、二酸化塩素由来の塩素ラジカル（Ｃｌ・）が生成するが、塩素ラジカルが界面ＢＳ近傍に存在するメタンに到達するまでに、多くの時間を要する。なお、化学反応の詳細については次の段落以降で説明する。そして、塩素ラジカルが、意図しない別の反応を起こす恐れがある。つまり、メタンを分解するために投入した塩素が無駄になることがある。

【0043】

［化学反応メカニズム］
図２を参照しながら、本実施形態の化学反応メカニズムについて説明する。図２の部分Ａは、第一溶液Ｓ１中での反応を示す。相対的に光Ｌ１を吸収しやすい二酸化塩素（ＣｌＯ_２）は、光エネルギーが付加されて、塩素ラジカル（Ｃｌ・）を生成する。この部分Ａでの光化学反応がイニシャル反応となって、部分Ｂ及び部分Ｃの化学反応を引き起こす。

【0044】

部分Ｂは、二つの溶液（Ｓ１，Ｓ２）の界面で生じる。特に、界面付近の第一溶液Ｓ１内でのイニシャル反応により生成された塩素ラジカルが、界面付近に存在するメタン（ＣＨ_４）に作用することにより、メチルラジカル（ＣＨ_３・）と塩化水素（ＨＣｌ）を生成する。部分Ｂは界面反応とも呼ばれる。

【0045】

部分Ｃは、第二溶液Ｓ２中での反応を示す。第二溶液Ｓ２は、光Ｌ１を透過し易いため、光化学反応は比較的起こりにくい。しかしながら、界面で生成されたメチルラジカル（ＣＨ_３・）が第二溶液Ｓ２中の酸素分子（Ｏ_２）に作用して、メタノール（ＣＨ_３ＯＨ）又はギ酸（ＨＣＯＯＨ）を生成する。部分Ｃにおける化学反応は、時として連続的に反応し得るため、連続反応とも呼ばれる。部分Ｂの界面反応と部分Ｃの連続反応は、光化学反応ではなく、光化学反応の生成物によって発生する二次反応である。二次反応は、光吸収率が相対的に低い溶液を透過して光Ｌ１を界面に照射することにより、促進される。

【0046】

メタノール及びギ酸は産業上有用な物質である。他方、メタンガスは、地球温暖化の原因となる温室効果ガスとして知られており、大気にそのまま放出すれば、地球温暖化係数も二酸化炭素の２５倍と言われている。また、メタンガスは、燃焼させてエンジンを動作させたり、ボイラーに利用したりすることは良く知られているが、このようなメタンの使用は、多量の二酸化炭素を大気中に放出することになる。メタンガスは常温・常圧で気体であるが、気体のまま運搬することは、運送効率が悪く、保存が困難である。他方で、メタノール及びギ酸は、上述の問題がない。そこで、メタンガスを変換してメタノール及びギ酸を生成することは、メタンガスの大気放出を抑制し、メタンガスの運送効率や保存の容易性の面でも、地球温暖化対策に貢献する技術として期待される。メタンガスからメタノール及びギ酸を生成するために、本実施形態の反応容器を提供することは、国連が主導する持続可能な開発目標（ＳＤＧｓ）の目標１３「気候変動及びその影響を軽減するための緊急対策を講じる」に貢献するものである。また、メタンガスは可燃性ガスであるため爆発リスクがある。しかし、上述した部分Ａ～部分Ｃの化学反応は液中で行われるため、気中で行われる化学反応に比べて爆発リスクを低減できる。

【0047】

［導光部］
図３Ａを参照しながら、反応容器１０の外部の光を反応容器１０の内部に導く導光部３の詳細を説明する。図３Ａは、図１ＡのＥ１領域の拡大図である。導光部３と導光部３を支持するマウント３ｍは、反応容器１０の側壁に設けられた開口に嵌め込まれている。本実施形態のように、導光部３を側壁に設けると、導光部３と界面ＢＳとの距離が短くなり、界面ではない溶液中での光の吸収率を低減し、界面ＢＳに到達する光強度を高めることができる。導光部３として、例えば、ガラスロッドが使用されてもよい。導光部３として、特に、使用する光の波長を良く透過し、且つ、溶液による腐食を防げる耐薬品性のある材料である、石英ガラスを使用すると好ましい。

【0048】

本明細書において、光Ｌ１の光軸Ｌｃは一点鎖線の矢印で示される。矢印の指す方向は、光Ｌ１の進行方向を示す。光軸Ｌｃは、水平方向に対して角θｔをなす。角θｔは、０度より大きく９０度より小さい。つまり、導光部３は、水平方向に対して鋭角を形成するように、傾けて配置される。界面ＢＳは、全体として水平方向に延びる。そのため、水平方向に対して鋭角を形成するように配置された導光部３から光Ｌ１を出射させると、光Ｌ１に照射される界面ＢＳの総面積が増大する。その結果、化学反応を効率的に発生させることができる。導光部３は、水平方向に対して０度より８０度以下の角度を成すように、傾けて配置されると、好ましい。

【0049】

光源４からの出射光が導光部３の入射面３ｉに入射する角度θｉは９０度±１０度であるとよい。このとき、光源４からの出射光は、入射面３ｉに略直交するため、出射光が入射面３ｉで反射する光を低減し、導光部３内に入射する光量を増やすことができる。

【0050】

界面ＢＳに到達するまで、主に光吸収率の低い第二溶液Ｓ２を透過するように、導光部３を配置することを上述した。しかしながら、第二溶液Ｓ２は、第一溶液Ｓ１との比較において、相対的に低い光吸収率を示すだけであって、第二溶液Ｓ２自体が、絶対的に高い光吸収率を示す場合がある。このような場合には、導光部３からの出射光を、主に光吸収率の低い第二溶液Ｓ２を透過させている場合にも、多量の光量損失が懸念される。また、第二溶液Ｓ２の層中に第一溶液Ｓ１の気泡が多量に存在する場合にも、多量の光量損失が懸念される。

【0051】

前段落に記載した光量損失が懸念される場合には、導光部３を反応容器１０に対し奥深く挿入してもよい。例えば、導光部３の先端が、反応容器１０の内壁から、反応容器１０の径方向内側に反応容器１０の内径の１／３以上離れるように、導光部３を挿入してもよい。例えば、導光部３の先端が界面ＢＳに近づくように、導光部３を上又は下方向に延びるように、導光部３を挿入してもよい。導光部３の先端から界面ＢＳまでの距離は、例えば１００ｍｍ以内であるとよく、５０ｍｍ以内であるとより好ましい。導光部３を反応容器１０に対し奥深く挿入することで、光量損失をさらに低減できる。

【0052】

図３Ｂは、導光部３の第一変形例を示す図である。図３Ｂに示される導光部３は、凸状の出射面３ｏを有している。出射面３ｏが凸状であると、出射面３ｏが平坦である場合に比べて、導光部３の出射光の配光角θｄが拡大する。その結果、光Ｌ１に照射される界面の総面積が増大し、化学反応を効率的に発生させることができる。

【0053】

図３Ｃは、導光部３の第二変形例を示す図である。図３Ａでは、光源４が反応容器１０の近傍に存在しているのに対し、図３Ｃでは、光源４が反応容器１０の近傍に存在せず、遠く離れた位置に存在する。反応容器１０から遠く離れた光源４から反応容器１０の内部まで導光部３で光を伝達する。なお、図３Ｃでは光源４を示していない。

【0054】

反応容器１０には可燃性物質が多く含まれることがある。そのため、光源４が電気機器である場合には、光源４を反応容器１０の内部に配置すると、燃焼又は爆発リスクがある。しかし、光源４を反応容器１０の外側に配置すると、燃焼又は爆発リスクを低減できる。図３Ｃのように、光源４を反応容器１０から遠く離れた位置に配置すると、燃焼又は爆発リスクをさらに低減できる。

【0055】

図３Ｃの導光部３は、光ファイバである。導光部３に光ファイバを使用することで、出射光の配光方向を容易に変更できる。また、光ファイバは、反応容器１０に対し深く差し込み、光ファイバを界面ＢＳ付近まで到達させるように調整することが、より簡単にできる。導光部３である光ファイバが界面ＢＳ付近まであると、光が溶液（Ｓ１又はＳ２）中を伝達する際の光の吸収量が抑えられるという利点がある。光ファイバは、一般的なガラスに比べて機械的歪みに強く、溶液の重量が光ファイバに加わっても、光ファイバが破損しにくいという利点もある。

【0056】

光ファイバからの出射光Ｌ１の光軸Ｌｃが水平方向に対して鋭角を成すように、光ファイバを折り曲げて配置するとよい。光ファイバからの出射光Ｌ１の光軸Ｌｃが水平方向に対して０度より８０度以下の角度を成すように、光ファイバを折り曲げて配置すると、より好ましい。また、光ファイバの出射面３ｏにレンズ等の光学素子を配置し、出射光を拡散させてもよい。

【0057】

光源４の種類は特定されないことを上述した。光源４は、反応容器１０の内部を照明するために用意されたものでない光源であってもよい。例えば、室内光や太陽光等の環境にある光を集光するなどして光源４に利用してもよい。

【0058】

図３Ｄは、導光部３の第三変形例を示す図である。図３Ｄに示されるように、導光部３は、反応容器１０の側壁の開口に嵌め込まれた埋め込まれた形状であってもよい。このような導光部３は、反応容器１０の側壁から反応容器１０の内部及び外部に向かって突出しないため、導光部３を破損し難いという利点がある。ただし、図３Ｄのような導光部３は、光源４からの出射光が入射面に略直交しないため、出射光の一部が導光部３で反射され、反応容器１０内部に導く光量が減少するおそれがある。その点においては、図３Ａ、図３Ｂ及び図３Ｃで示された導光部３のように、光源４からの出射光を、入射面に略直交させる方が好ましい。

【0059】

導光部３の数は一つでも構わないし、複数でも構わない。導光部３の数を、反応容器１０の大きさ等によって設定しても構わない。導光部３を反応容器の側面に複数配置する場合、各導光部３が反応容器の中心軸に対して均等角度になるように配置しても構わないし、不等角度になるように配置しても構わない。

【0060】

［撹拌子］
図１Ｂは、図１ＡのＣ１－Ｃ１直線の矢視断面図である。図１Ａ及び図１Ｂに示されるように、反応容器１０は、撹拌子５と、撹拌子５の動力源６とを備える。本実施形態では、動力源６として電磁コイルが使用され、撹拌子５として磁性体が使用される。撹拌子５は、反応容器１０の内部、特に反応容器１０の底の近辺に配置される。モータ等の動力源６を反応容器１０の上部に設置し、反応容器１０の内部に配置した撹拌子を回転させる方法が、簡易な構造で精度よく回転できる。しかしながら、爆発のリスク低減等のため、閉鎖系での反応が好まれる形態では、攪拌子に非接触で動力を供給することが有利である。

【0061】

そこで、本実施形態の動力源６は、反応容器１０の外部に複数配置し、電磁コイルを用いて、動力源６と物理的に接触しない撹拌子５を回転させる。撹拌子５が回転することにより、第一溶液Ｓ１の層と第二溶液Ｓ２の層との界面ＢＳが流動し、化学反応が促進される。また、撹拌されることにより、図１Ａに示されるように第二溶液Ｓ２の層中に、第一溶液Ｓ１の粒状物が形成され、第一溶液Ｓ１と第二溶液Ｓ２が接する界面の面積が増加し、化学反応が促進される。ただし、界面の面積を増加させるために、粒状物を増加させるには、撹拌子の回転速度を大きくせねばならず、その結果、動力源６の消費電力が大きくなる。他方で、粒状物が増加するにしたがって、界面の面積の増加効果は低減していく。よって、撹拌子の回転速度を大きくして、粒状物の量を増加させ、化学反応を効率的に行わせるには、限りがある。したがって、過剰に攪拌させることなく、界面ＢＳを保ちつつ、撹拌により界面ＢＳを適度に流動させて、かつ、第一溶液Ｓ１の粒状物を適度に発現させることが、化学反応の促進に適している。

【0062】

［反応容器］
反応容器１０は、本体１及び蓋２を有する。蓋２を閉じたときに形成される、反応容器１０の内部空間は、円柱形状を呈する。内部空間の体積は特に問わないが、例えば、１リットル（０．００１ｍ^３）以上であるとよく、１０００リットル（１ｍ^３）以下であるとよい。反応容器１０に入れる混合液（第一溶液Ｓ１及び第二溶液Ｓ２）の合計量は、内部空間の体積の２０ｖｏｌ％以上であるとよく、９０ｖｏｌ％以下であるとよく、より好ましくは５０ｖｏｌ％以上であるとよく、７０ｖｏｌ％以下であるとよい。

【0063】

図１Ａに示されるように、反応容器１０は、本体１及び蓋２の内壁に接するように、反射膜７を備えている。反射膜７は、光源４からの光Ｌ１を反射する。反射した光が界面ＢＳを照射すると、界面ＢＳでの光反応の効率が向上する。反射膜７は、反応容器１０内の液体に対して耐食性の高い材料を用いるとよい。耐食性の高い材料を用いない場合、反射膜７の表面に、耐食性の高い光透過材料を設けても構わない。例えば、本実施形態の反射膜７は、アルミニウム系材料を採用している。アルミニウム系材料では、塩素系物質（二酸化塩素や塩素ラジカル）に対して耐腐食性が十分に得られない場合がある。そこで、本実施形態では、ガラス容器の外側にアルミニウム系材料を蒸着させ、その蒸着面をガラスで保護することにより、アルミニウム系材料が反応容器１０内の液体に触れないようにしている。なお、反応容器１０の内壁自体が光Ｌ１を反射する場合、反射膜７を成膜しなくてもよい。このように、反応容器１０の内壁は光Ｌ１を反射する反射面を備えているとよい。ただし、反射面は必須の構成ではない。

【0064】

＜第二実施形態＞
図４を参照しながら、反応容器の第二実施形態を説明する。第一実施形態と相違する特徴を中心に説明し、第一実施形態と共通する特徴については原則として説明を省略する。第三実施形態以降も同様である。

【0065】

第二実施形態では、第一溶液Ｓ１の比重が、第二溶液Ｓ２の比重よりも大きい。そのため、反応容器２０の中で、第二溶液Ｓ２の層が第一溶液Ｓ１の層より上側に位置する。そして、第二溶液Ｓ２の光の吸収率は、第一溶液Ｓ１の光の吸収率よりも小さい。そこで、図４に示されるように、反応容器２０において、導光部３の位置が、反応容器２０の縦方向中央より上半分に配置している。本実施形態では、導光部３の位置が界面ＢＳの位置よりも上側にあるため、光Ｌ１は、導光部３から下向きに出射する。

【0066】

本実施形態では、蓋２に届く光Ｌ１は少ないため、蓋２の内壁には反射膜７が設けられていない。このように、反射膜７は、所望の場所にのみ形成するとよい。

【0067】

＜第三実施形態＞
図５を参照しながら、第三実施形態の反応容器を説明する。反応容器３０は、反応容器３０の底の下に配置された光源４を備える。本実施形態では、反応容器３０の底が導光部３である。光源４からの光Ｌ１は、反応容器３０の底を透過して、界面ＢＳに向けて照射される。本実施形態において、第二溶液Ｓ２の比重が、第一溶液Ｓ１の比重よりも大きい。そして、第二溶液Ｓ２の光の吸収率は、第一溶液Ｓ１の光の吸収率よりも小さい。

【0068】

本実施形態の変形例として、光源４が反応容器３０の蓋２の上に配置され、蓋２が導光部３であっていてもよい。この変形例では、相対的に比重の小さい溶液の光の吸収率が、相対的に比重の大きい溶液の光の吸収率より小さい場合に適している。また、さらなる変形例として、反応容器３０の側面、底及び蓋２の少なくとも一つが光源を備えているか、光源と一体化していてもよい。

【0069】

本実施形態の反応容器３０は、撹拌子５が、反応容器３０の外側に配置された動力源６（例えば、モータ）と、回転を伝達する棒３５で物理的に接続されている。このように、撹拌子５は、必ずしも非接触型でなくてもよい。

【0070】

＜第四実施形態＞
図６を参照しながら、第四実施形態の反応容器を説明する。反応容器４０は、反応容器４０の内部圧力を高める加圧器Ｃ１を備えている。反応容器４０の内部は、下から順に、第二溶液Ｓ２、第一溶液Ｓ１、及び気層Ｓ３が存在する。気層Ｓ３は、第二溶液Ｓ２中の溶質成分を含む。加圧器Ｃ１は、第二溶液Ｓ２の溶質成分を送り込み、気層Ｓ３の圧力を高める。気層Ｓ３の成分に第二溶液Ｓ２の溶質成分が含まれるとき、第二溶液Ｓ２中に溶解する溶質の量が増加し、第二溶液Ｓ２中の溶質の濃度が向上する。

【0071】

本実施形態では、第二溶液Ｓ２は非極性溶液であるメタン及び非極性溶媒を含む溶液であり、第二溶液Ｓ２中の溶質は非極性溶質であるメタンである。つまり、気層Ｓ３はメタンガスを含む。そして、加圧器Ｃ１よりメタンガスを送り込み、メタン及び非極性溶媒を含む溶液中に溶解するメタンの量を増加させることができる。非極性溶媒中のメタンの濃度が高くなると、上述の化学反応が促進される。

【0072】

本実施形態では、反応容器４０が、追加的に、第二溶液Ｓ２と気層Ｓ３の成分を結合させる結合部４１を有する。結合部４１は、結合部４１の上部に第一注入口４２と結合部４１の下部に第二注入口４３とを有する。第一注入口４２は、反応容器４０の第一抽出口４４に接続される。第二注入口４３は、反応容器４０の第二抽出口４５に接続される。第一抽出口４４は気層Ｓ３に接し、第一抽出口４４より、気層Ｓ３の成分を結合部４１に送り込む。第二抽出口４５は第二溶液Ｓ２に接し、第二抽出口４５より、第二溶液Ｓ２を結合部４１に送り込む。結合部４１内で、第一溶液Ｓ１は存在せず、第二溶液Ｓ２と気層Ｓ３とが直接的に面している。そのため、気層Ｓ３の成分を第二溶液Ｓ２に溶解させやすい。気層Ｓ３の成分に第二溶液Ｓ２の溶質成分が含まれるとき、第二溶液Ｓ２中に溶解する溶質の量が増加し、第二溶液Ｓ２中の溶質の濃度が向上する。なお、結合部４１は、必須の構成ではない。

【0073】

極性溶質は、基本的に、非極性溶媒に溶けにくいことを上述した。しかしながら、極性溶質は非極性溶媒に僅かに溶解する。溶解に長い時間をかけることで、一定の溶解度までは極性溶質を非極性溶媒に溶解させることができる。そのため、加圧器Ｃ１から送り込む溶質は非極性溶質ではなく、極性溶質でもよい。例えば、加圧器Ｃ１から極性溶質である二酸化塩素を送り込んでもよい。

【0074】

反応容器４０に第一溶液Ｓ１又は第二溶液Ｓ２を注ぎ入れる前に、第一溶液Ｓ１及び第二溶液Ｓ２の少なくとも一方を加圧容器に入れて加圧し、より多くの溶質を溶解させておいても構わない。

【0075】

本実施形態の反応容器４０は、一つの導光部３を有する。このように、導光部３の数は、単数でも、複数でも構わない。

【0076】

＜第五実施形態＞
図７を参照しながら、第五実施形態の反応容器を説明する。反応容器５０は、気泡発生器を備えている。気泡発生器は、気層Ｓ３の成分を取り入れる取入口１５と、ポンプＰ１と、気層Ｓ３の成分を噴出させる噴出部８とを備える。ポンプＰ１を動作させて、取入口１５より気層Ｓ３の成分を取り込み、反応容器の底の近傍に配置された噴出部８から、気層Ｓ３の成分を噴出させる。

【0077】

噴出部８は、微細な噴出孔を多数有し、小径の気泡を生成する。気泡の径は小さいとよい。マイクロバブルと呼ばれる、気泡の平均径が１μｍ以上１００μｍ以下の気泡の場合には、気層Ｓ３のガスを第二溶液Ｓ２に対し過飽和状態まで溶解させ得ることがある。

【0078】

第一に、気層Ｓ３は非極性溶質であるメタンガスを含む。メタンガスを含むガスを噴出部８より噴出させる。メタンガスを含む気泡が、第二溶液Ｓ２を通過すると、メタンガスは、特に第二溶液Ｓ２であるメタン及び非極性溶媒を含む溶液にさらに溶解される。上述したように、化学反応が進む過程で、第二溶液Ｓ２中のメタンが消費されて、第二溶液Ｓ２中のメタンの溶解量が低減していく。そこで化学反応の経過とともに低減するメタンを補うため、気層Ｓ３中のメタンを第二溶液Ｓ２に供給する。これにより、第二溶液Ｓ２中のメタンの溶解量の低減を抑えることができ、その結果、化学反応を促進できる。また、気層Ｓ３は極性溶質である二酸化塩素を含むことがある。二酸化塩素を含むガスを噴出部８より噴出させてもよい。

【0079】

第二に、気層Ｓ３は、化学反応の副生成物であるＨＣｌＯを含む。光Ｌ１の照射により二酸化塩素から生成された活性物質（例えば、塩素ラジカル）は、必ずしも界面ＢＳで非極性溶質に接して反応するとは限らない。活性物質は、当該活性物質の周囲にある水素原子Ｈや酸素原子Ｏと結合して、副生成物であるＨＣｌＯを形成するおそれがある。ＨＣｌＯは、水分子と共にエアロゾルを形成し、気層Ｓ３中に留まることがある。そこで、気層Ｓ３に含まれるＨＣｌＯを第一溶液Ｓ１中に戻すことにより、再び光反応に作用させることができる。

【0080】

極性溶液を吸収し易い波長（例えば、二酸化塩素の場合、３６５ｎｍ）と副生成物を吸収し易い波長（例えば、ＨＣｌＯの場合、２５４ｎｍ）が異なる場合には、２種類の波長（例えば、２５４ｎｍと３６５ｎｍ）を放射する光源を使用すれば、より効果的である。

【0081】

＜第六実施形態＞
図８を参照しながら、第六実施形態の反応容器を説明する。反応容器６０は、縦長の円柱形状を傾けて配置される。円柱形状の反応容器６０の底面６１は、水平面に対して傾斜する。反応容器６０内には、第一溶液Ｓ１の層、第二溶液Ｓ２の層、及び、第一溶液Ｓ１及び第二溶液Ｓ２に占められていない第三の空間にある気層Ｓ３がある。縦長の反応容器６０を傾けて配置すると、第一溶液Ｓ１の層と第二溶液Ｓ２の層の界面ＢＳ１の面積、及び、第一溶液Ｓ１の層と気層Ｓ３との界面の面積ＢＳ２が増す。これにより、反応容器６０の界面反応が促進される。光源４は反応容器６０の側壁の近傍に配置されている。本実施形態では、反応容器６０が傾けて配置されるため、光源４は反応容器６０の下方に位置することになる。

【0082】

本実施形態では、撹拌子５は、反応容器３０の外側に配置された動力源６と、回転を伝達する棒３５で物理的に接続されている。棒３５の延在方向は、撹拌子５の回転軸ｘ１の軸方向と一致する。回転軸ｘ１の軸方向と、水平面ｈ１を含む任意の方向との間になす角ｔ１は、４５度以下であるとよく、より好ましくは３５度以下である。これにより、撹拌子５は、第一溶液Ｓ１の層、第二溶液Ｓ２の層、反応容器６０内で第一溶液Ｓ１の層及び第二溶液Ｓ２の層に占められていない第三空間にある気層Ｓ３に跨って位置し易い。これにより、動力源６を使用して撹拌子５を回転させると、第一溶液Ｓ１の成分、第二溶液Ｓ２の成分、及び気層Ｓ３の成分の混合がより多く混ざり合い、互いの溶液の接触面積が増える。図８に見られるように、第一溶液Ｓ１中には第二溶液Ｓ２及び気層Ｓ３が粒状に現れ、第二溶液Ｓｓ中には第一溶液Ｓ１及び気層Ｓ３が粒状に現れ、気層Ｓ３には、第一溶液Ｓ１及び第二溶液Ｓ２が粒状に現れる。特に気相Ｓ３の成分を第二溶液Ｓ２の層へ溶解させることは最大の利点でもある。前述した実施例図７では循環ポンプの一例を示したが、循環ポンプを必要とせずに、メタンガスを溶解させることができる。

【0083】

なお、撹拌子５が、複数の層に跨って配置されることは、接触面積を増やすための一方法であって、必須の方法ではない。撹拌子５が一つの層内に存在する場合でも撹拌により、他の層との混合が促進され得る。

【0084】

撹拌子５を使用する以外の方法で反応容器６０の内容物を撹拌してもよい。例えば、反応容器６０を連続的に動かしてもよい。反応容器６０を「連続的に動かす」とは、例えば、反応容器６０を回転させたり、揺動させたり、振動させたりすることを含む。なお、反応容器の設置場所を移設することは、「連続的に動かす」ことに該当しない。反応装置は、反応容器６０を連続的に動かす動力源を有していてもよい。反応容器６０の内壁から内部に向かって突出する突出片があると、反応容器６０を連続的に動かすときに内容物をより撹拌し易い。また、反応容器６０を振動させるのではなく、反応容器６０の内容物（第一溶液Ｓ１、第二溶液Ｓ２及び気層Ｓ３）の注液、排液、又は内容物自体の振動により、反応容器６０の内容物を攪拌させてもよい。

【0085】

＜第七実施形態＞
図９を参照しながら、第七実施形態を説明する。本実施形態として、上述した反応容器を備えた反応装置の制御方法の一例を説明する。図９は、反応容器内に入射する光を放射する光源４の点灯と消灯を示す点灯状態ｓｔ１と撹拌子５の回転状態ｓｔ２の時間的変化を示す図である。図８において、横軸Ｔは時間の流れを表す。図９に示すように、光源４は、点灯状態ｓｔ１に示されるように点灯（ＯＮ）と消灯（ＯＦＦ）を繰り返す。即ち、光源４は、制御部により光の照射を断続的に行う間欠点灯モードで制御される。他方で、撹拌子５は、制御部により回転し続ける状態（ＯＮ）を維持するモードで制御される。制御部は、反応装置に含まれてもよく、反応装置外に備わるものであってもよい。

【0086】

光源４を間欠点灯モードで制御することによる効果を説明する。気層Ｓ３中の非極性溶質（例えばメタン）の第二溶液Ｓ２に溶け込む量は溶解度に依存しており、第二溶液Ｓ２中に含まれる非極性溶質の量は限られている。その結果、化学反応させるための非極性溶質は、第一溶液Ｓ１中の極性溶質（例えば二酸化塩素）に対して不足する傾向にある。そこで、光源４を消灯させた状態で反応容器内を撹拌させることにより、気層中の非極性溶質を第二溶液Ｓ２に溶解させる時間を確保する。この方法により、光源４の点灯エネルギーを節約できる。

【0087】

間欠点灯モードは、さらに、反応容器内の非極性溶質と極性溶質の効率的に利用できる。これについて詳細に説明する。極性溶質が二酸化塩素で、非極性溶質がメタンである場合、メタンが減少した状態で光を照射しても、当該光により二酸化塩素から、メタンと結合し得る塩素ラジカルができたとしても、すぐに塩素ガス（Ｃｌ_２）又は次亜塩素酸（ＨＯＣｌ）に変化してしまう。光源４を消灯した状態で撹拌を続けることにより、塩素ラジカルの周囲にメタンを取り巻くようにできる。これにより、反応容器内の化学反応性を高める。

【0088】

光源４の点灯と消灯の間隔に関して、例えば、点灯と消灯を一定間隔で繰り返すようにしても構わない。点灯の時間を５秒以上６０秒以下にしてもよく、１０秒以上２０秒以下にしてもよい。消灯の時間を５秒以上６０秒以下にしてもよく、１０秒以上２０秒以下にしてもよい。点灯の時間と消灯の時間を同じ時間にしてもよい。

【0089】

以上で、極性溶質及び非極性溶質を化学反応させる方法の各実施形態及びその変形例を説明した。上記実施形態およびその変形例は、本発明の一例を示すものにすぎず、本発明は、上記した実施形態及びその変形例に何ら限定されるものではない。本発明の趣旨を逸脱しない範囲内で、上記の実施形態及びその変形例に種々の変更又は改良を加えたり、上記実施形態又は上記変形例を組み合わせたりできる。

【0090】

例えば、第六実施形態で示した傾けた反応容器６０（図８参照）に、第四実施形態で示した、反応容器６０の内部圧力を高める加圧器Ｃ１を取り付けてもよい。加圧器Ｃ１は、気層Ｓ３に、第二溶液Ｓ２の溶質成分を送り込み、気層Ｓ３の圧力を高める。傾けた反応容器６０内で、かつ、気層Ｓ３の圧力が高い状態で反応容器６０の内容物を攪拌させると、化学反応がさらに促進される。

【0091】

上記実施形態では、二酸化塩素を含有した水溶液とメタンを含有した非極性溶媒を含む溶液を使用した場合について説明した。この物質の組み合わせは一例であって、上述した反応容器は、他の極性溶液、又は、他の非極性溶液を使用する場合でも、適用できる。

【0092】

例えば、前記特許文献１で述べた例では、極性溶液として金属イオンを含有するエタノール溶液を使用し、非無極性溶液としてダイオキシン類を含有するヘキサンを使用しても構わない。この場合、非極性溶液の比重が極性溶液の比重よりも小さいため、非極性溶液が上層、極性溶液が下層を形成する。そして、光を反応容器内に照射するとき、非極性溶質の光吸収率は、極性溶質の光吸収率より大きいため、極性溶質である第一溶液層を主に透過させるとよい。

【0093】

上記各実施形態及びその変形例の反応容器には、第一溶液Ｓ１及び第二溶液Ｓ２の投入量の目安となる液位線が設けられていてもよい。また、反応容器は、第一溶液Ｓ１及び第二溶液Ｓ２の反応容器への投入量を制御する制御部を備えていてもよい。反応容器は、第一溶液Ｓ１及び第二溶液Ｓ２の投入量が定められており、投入量が、反応容器の使用説明書等に明示されていてもよい。これらの特徴を備える反応容器は、第一溶液Ｓ１と第二溶液Ｓ２の界面ＢＳの高さ及び第二溶液Ｓ２と気層Ｓ３との界面の高さが定められていることを表す。また、第一溶液Ｓ１及び第二溶液Ｓ２として使用可能な物質を、反応容器、又は、反応容器の使用説明書等に明示してもよい。

【0094】

上記各実施形態及びその変形例の反応容器において、導光部３は、界面の高さに応じて光Ｌ１の出射方向を変更できるようにしてもよい。導光部３のマウント３ｍが、反応容器に対して上下動することで、導光部３の高さを可変できるようにしてもよい。

【実施例0095】

上述の化学反応方法及び反応容器が有効であるか否かを確認するため、以下の実験を行った。なお、実験の規模は、以下の実験条件に示すとおり比較的小規模であるが、実験結果は、実験の規模によらず、同じ傾向であることが理論的に推測される。

【0096】

＜実験条件＞
第一溶液Ｓ１：５ｍｌ（５ｃｍ^３）の二酸化塩素水溶液である。
第二溶液Ｓ２：１０ｍｌ（１０ｃｍ^３）のメタン―非極性溶媒である。
反応容器：第三実施形態の反応容器３０（図５参照）である。反応容器の内部空間の体積は、約４５ｍｌ（４５ｃｍ^３）である。ただし、撹拌子は、図１等に示される非接触型を採用し、光照射中、界面ＢＳが流動する程度に、緩やかに撹拌させた。また、メタンガスが不足しないように、反応容器の外部より反応容器３０内にメタンガスを導入し、メタンを噴出させた。
光源：主に３６５ｎｍに属する光を発するＬＥＤを使用した。図５に示すように、反応容器３０の底から上（界面ＢＳ）に向けて光を６０秒照射した。

【0097】

＜実験結果＞
光照射後の液体を、ＮＭＲ（核磁気共鳴分析）を用いて計測したところ、１リットル（１０００ｃｍ^３）あたり１．６ｍｍｏｌの濃度のギ酸を検出した。また、反応容器３０の上から下方向（界面ＢＳ）に向けて光を照射した実験（他の条件は上記と同じ）を行い、上記計測器でギ酸の濃度計測を試みたところ、検出限界以下であった。つまり、ギ酸が生成されなかった。

【0098】

この実験結果は、光吸収率が低い第二溶液層を主に透過して、界面ＢＳに向けて光を照射することの重要性を表している。

【符号の説明】

【0099】

１ ：本体
２ ：蓋
３ ：導光部
３ｉ ：（導光部の）入射面
３ｍ ：（導光部の）マウント
３ｏ ：（導光部の）出射面
４ ：光源
５ ：撹拌子
６ ：動力源
７ ：反射膜
８ ：噴出部
１０，２０，３０，４０，５０：反応容器
１５ ：取入口
３５ ：棒
４１ ：結合部
４２ ：（結合部への）第一注入口
４３ ：（結合部への）第二注入口
４４ ：第一抽出口
４５ ：第二抽出口
Ｃ１ ：加圧器
Ｌ１ ：光
Ｌｃ ：光軸
Ｐ１ ：ポンプ
Ｓ１ ：第一溶液
Ｓ２ ：第二溶液
Ｓ３ ：気層

【図1A】

【図1B】

【図2】

【図3A】

【図3B】

【図3C】

【図3D】

【図4】

【図5】

【図6】

【図7】

【図8】

【図9】