特開 2024-81350 ナノ粒子製造装置及びナノ粒子製造方法

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】公開特許公報(A)

(11)【公開番号】P2024081350

(43)【公開日】2024-06-18

(54)【発明の名称】ナノ粒子製造装置及びナノ粒子製造方法

(51)【国際特許分類】

   B01J 19/08 20060101AFI20240611BHJP

   B22F 9/14 20060101ALI20240611BHJP

【ＦＩ】

B01J19/08 K

B22F9/14 Z

【審査請求】未請求

【請求項の数】7

【出願形態】ＯＬ

(21)【出願番号】P 2022194904

(22)【出願日】2022-12-06

(71)【出願人】

【識別番号】504176911

【氏名又は名称】国立大学法人大阪大学

(71)【出願人】

【識別番号】599098747

【氏名又は名称】竹内電機株式会社

(71)【出願人】

【識別番号】591282205

【氏名又は名称】島根県

(74)【代理人】

【識別番号】110002675

【氏名又は名称】弁理士法人ドライト国際特許事務所

(72)【発明者】

【氏名】神原 淳

(72)【発明者】

【氏名】太田 遼至

(72)【発明者】

【氏名】田中 暁巳

(72)【発明者】

【氏名】竹内 啓

(72)【発明者】

【氏名】道垣内 将司

(72)【発明者】

【氏名】福田 健一

【テーマコード（参考）】

4G075

4K017

【Ｆターム（参考）】

4G075AA03

4G075AA27

4G075AA62

4G075BA05

4G075BB05

4G075BD09

4G075CA03

4G075CA48

4G075DA02

4G075EA05

4G075EB43

4G075EC09

4G075FC02

4K017AA02

4K017BA01

4K017BA05

4K017BA06

4K017BA10

4K017CA08

4K017EF02

(57)【要約】

【課題】ナノ粒子の回収効率に優れたナノ粒子製造装置及びナノ粒子製造方法を提供する。
【解決手段】ナノ粒子製造装置１０は、プラズマフレーム１６を発生するプラズマトーチ１１と、プラズマフレーム１６に原料２０を供給し、原料２０を気化させ原料ガス２１を生成させる原料供給部１２と、原料ガス２１の凝縮により生成されたナノ粒子２２を含むガス流２３が生成される反応容器１３と、ナノ粒子２２を含むガス流２３が導入され、ガス流２３の流れを整流し、かつ、ガス流２３を冷却する整流／冷却部１４と、冷却されたガス流２３が導入され、ナノ粒子２２を回収する回収部１５とを備える。
【選択図】図１

【特許請求の範囲】

【請求項1】

プラズマフレームを発生するプラズマトーチと、
前記プラズマフレームに原料を供給し、前記原料を気化させ原料ガスを生成させる原料供給部と、
前記原料ガスの凝縮により生成されたナノ粒子を含むガス流が生成される反応容器と、
前記ナノ粒子を含む前記ガス流が導入され、前記ガス流の流れを整流し、かつ、前記ガス流を冷却する整流／冷却部と、
冷却された前記ガス流が導入され、前記ナノ粒子を回収する回収部とを備えるナノ粒子製造装置。

【請求項2】

前記整流／冷却部は、前記ガス流の流れを一方向に整流する直管と、冷媒が流れる冷媒管とを有する請求項１に記載のナノ粒子製造装置。

【請求項3】

前記整流／冷却部は、前記ガス流の流れを整流して旋回流とするベーンと、前記ガス流を冷却する冷却部と、前記冷却部により冷却された前記ガス流を前記回収部へ導く流路とを有する請求項１に記載のナノ粒子製造装置。

【請求項4】

前記回収部は、逆洗フィルタを有する請求項２または３に記載のナノ粒子製造装置。

【請求項5】

前記回収部は、前記逆洗フィルタを封止するバルブを有する請求項４に記載のナノ粒子製造装置。

【請求項6】

前記バルブにより、前記ナノ粒子の酸化度合いを制御する請求項５に記載のナノ粒子製造装置。

【請求項7】

プラズマフレームに原料を供給し、前記原料を気化させ原料ガスを生成し、
前記原料ガスの凝縮によりナノ粒子を生成し、
前記ナノ粒子を含むガス流の流れを整流し、かつ、前記ガス流を冷却し、
冷却された前記ガス流に含まれた前記ナノ粒子を回収するナノ粒子製造方法。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、ナノ粒子製造装置及びナノ粒子製造方法に関する。

【背景技術】

【0002】

近年、粒径１０００ｎｍ未満のナノ粒子は、電子デバイス、センサ、バイオや医療、半導体などの様々な分野で用いられている。例えばリチウムイオン二次電池の負極材料として、カーボンが一般的に使用されているが、さらなる高容量化のためにシリコンが有力な候補になっている。シリコンを負極材料として用いる場合は、充放電に伴うシリコンの割れが問題となるが、この問題に対する有効な解決策としてシリコンのナノ粒子化が提案されている。

【0003】

材料のナノ粒子化により様々な効能が発揮されることは研究室レベルで実証されているが、産業規模での高品質なナノ粒子の製造に向けて大きな技術課題がある。ナノ粒子製造方法として、メカニカルアイロニング法、ゾル－ゲル法、ＣＶＤ法が知られているが、大量生産に不向きである等の課題を有する。産業利用が期待されるナノ粒子製造方法のひとつとして、高周波プラズマスプレー法が知られている。高周波プラズマスプレー法は、原料を高温プラズマに供給することで、原料の完全蒸発による原料ガスの生成と、続く原料ガスの急速凝縮とにより、ナノ粒子を形成する。

【0004】

特許文献１には、高温プラズマを用いて原料を蒸発させ、ナノ粒子として回収するナノ粒子製造装置が開示されている。特許文献１では、ナノ粒子を含む高温ガスを、積層した冷却板の間を通すことで蒸発ガスが冷却板に接触する面積を大きくし、またガスに乱流を生じさせて効率的に冷却し、生成したナノ粒子を積極的に捕捉している。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0005】

【特許文献1】特開２０１４－１３６２００号公報

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0006】

しかしながら、特許文献１に記載されたナノ粒子製造装置では、冷却板に至る前に装置内を滞留して装置内壁に付着したナノ粒子、冷却板に付着したナノ粒子、装置下部に落下したナノ粒子をハケ等で掃き落とす作業が必要とされており、長時間連続運転が困難であるほか、作業者がナノ粒子に暴露するという問題があった。

【0007】

本発明は、ナノ粒子の回収効率に優れたナノ粒子製造装置及びナノ粒子製造方法を提供することを目的とする。

【課題を解決するための手段】

【0008】

本発明に係るナノ粒子製造装置は、プラズマフレームを発生するプラズマトーチと、前記プラズマフレームに原料を供給し、前記原料を気化させ原料ガスを生成させる原料供給部と、前記原料ガスの凝縮により生成されたナノ粒子を含むガス流が生成される反応容器と、前記ナノ粒子を含む前記ガス流が導入され、前記ガス流の流れを整流し、かつ、前記ガス流を冷却する整流／冷却部と、冷却された前記ガス流が導入され、前記ナノ粒子を回収する回収部とを備える。

【0009】

本発明に係るナノ粒子製造方法は、プラズマフレームに原料を供給し、前記原料を気化させ原料ガスを生成し、前記原料ガスの凝縮によりナノ粒子を生成し、前記ナノ粒子を含むガス流の流れを整流し、かつ、前記ガス流を冷却し、冷却された前記ガス流に含まれた前記ナノ粒子を回収する。

【発明の効果】

【0010】

本発明によれば、ナノ粒子の回収効率に優れたナノ粒子製造装置及びナノ粒子製造方法を提供することができる。

【図面の簡単な説明】

【0011】

【図1】第１実施形態に係るナノ粒子製造装置の構成を示す模式図である。

【図2】第２実施形態に係るナノ粒子製造装置の構成を示す模式図である。

【図3】軸流型サイクロンの概略図である。

【発明を実施するための形態】

【0012】

以下、図面を参照して本実施形態について詳細に説明する。以下の説明において、同様の構成には同一の符号を付し、重複する説明は省略する。

【0013】

＜第１実施形態＞
１．全体構成
図１において、本実施形態に係るナノ粒子製造装置１０は、プラズマトーチ１１と、原料供給部１２と、反応容器１３と、整流／冷却部１４と、回収部１５とを備える。ナノ粒子製造装置１０では、プラズマトーチ１１と反応容器１３とが直列に配置されており、プラズマトーチ１１が上側であり、反応容器１３が下側である。

【0014】

プラズマトーチ１１は、反応容器１３に設けられている。プラズマトーチ１１はプラズマフレーム１６を発生する。プラズマトーチ１１としては、直流プラズマトーチ、高周波プラズマトーチ、直流プラズマトーチと高周波プラズマトーチとを有するハイブリッド型プラズマトーチなどを用いることができる。直流プラズマトーチは、直流電源と接続する陰極電極及び陽極電極と、両電極間に作動ガスを流通させる流路とを有する。直流プラズマトーチは、ガス流路に作動ガスが供給され、両電極間に直流電圧が印加されることで、両電極間に生じる放電によって作動ガスをプラズマ化させ、直流プラズマを発生する。高周波プラズマトーチは、作動ガスが流通する絶縁管と、絶縁管の外周に巻き付けられ、高周波電源と接続する高周波誘導コイルとを有する。高周波プラズマトーチは、絶縁管に作動ガスが供給され、高周波誘導コイルに高周波電流が印加されることで、電磁誘導によって作動ガスをプラズマ化させ、高周波プラズマを発生する。ハイブリッド型プラズマトーチは、直流プラズマと高周波プラズマとを重畳させたハイブリッドプラズマを発生する。本実施形態では、プラズマトーチ１１として、ハイブリッド型プラズマトーチを用いている。

【0015】

プラズマトーチ１１は、図示しないが、電源、作動ガス供給部、冷媒供給部、及び制御部と接続している。電源は、プラズマトーチ１１に対し電流と電圧とを印加する。作動ガス供給部は、プラズマトーチ１１に対し作動ガスを供給する。作動ガスとしては、例えばＡｒガスとＨ_２ガスとの混合ガスが用いられる。冷媒供給部は、冷媒を用いてプラズマトーチ１１を冷却する。冷媒としては、例えば水が用いられる。制御部は、電源、作動ガス供給部、冷媒供給部と電気的に接続しており、電流、電圧、作動ガスの供給量、作動ガスの流量、反応容器１３内の圧力、冷媒の供給量、冷媒の温度などの制御と監視とを行う。プラズマトーチ１１は、作動ガス供給部から作動ガスが供給され、電源から電流と電圧とが印加されることにより、作動ガスをプラズマ化させ、高温のプラズマフレーム１６を発生する。プラズマフレーム１６の平均速度は数十ｍ／ｓｅｃである。プラズマフレーム１６は、反応容器１３の内部に導入される。

【0016】

プラズマフレーム１６は、当該プラズマフレーム１６の発生部１７から尾炎部１８に向かうほど温度が低くなっている。プラズマフレーム１６の発生部１７は、後述する粉末の原料２０の沸点以上の温度領域を有する。発生部１７は、プラズマフレーム１６の最高温度領域である。

【0017】

原料供給部１２は、プラズマトーチ１１に設けられている。原料供給部１２は、本実施形態ではプラズマトーチ１１の上部に設けられているが、これに限定されず、例えばプラズマトーチ１１の下部に設けても良い。原料供給部１２は、プラズマフレーム１６に、ナノ粒子を構成する元素を含む粉末の原料２０を供給する。原料供給部１２は、本実施形態では、キャリアガスを用いて粉末の原料２０をプラズマフレーム１６の発生部１７に供給する。キャリアガスとしては、例えば、Ａｒ、Ｈ_２、Ｎ_２、Ｏ_２、ＣＨ_４、Ｃ_２Ｈ_２、これらの混合ガスが用いられる。なお、原料供給部１２は、水やエタノールなどの溶媒に粉末の原料２０を懸濁させた懸濁液をプラズマフレーム１６に供給するように構成しても良い。原料供給部１２から、プラズマフレーム１６に原料２０が供給されると、原料２０が気化し、原料ガス２１が生成される。

【0018】

原料２０としては、プラズマフレーム１６中で溶融、蒸発する材料であれば良く、例えばＳｉ、Ｃｕ、Ａｌ、Ｆｅ、Ｔｉ等の金属、これら金属の混合粉末や合金、酸化物、窒化物、炭化物などのセラミックスが用いられる。よって、ナノ粒子製造装置１０は、選択された原料２０に応じて、金属のナノ粒子、合金のナノ粒子、セラミックスのナノ粒子ならびに複数の元素から構成される複合構造を有するナノ粒子を製造する。合金のナノ粒子や複数の元素を含む複合構造を有するナノ粒子を製造する場合は、原料２０に合金を用いても良いし、合金を構成する複数の金属を原料２０に用いても良い。本実施形態では、原料２０としてＳｉを用いている。粉末の原料２０の直径は、０．１μｍ以上１００μｍ以下が好ましく、０．１μｍ以上２０μｍ以下がより好ましく、０．１μｍ以上５μｍ以下が特に好ましい。

【0019】

反応容器１３は、上部１３ａと、上部１３ａと対向するように設けられた下部１３ｂと、上部１３ａと下部１３ｂとを接続する側部１３ｃとを有する。反応容器１３の形状は、本実施形態では円柱状であるが、これに限定されず、楕円柱状、角柱状、逆円錐状、逆角柱状等でも良い。上部１３ａは、側部１３ｃの上端に設けられた円盤状の蓋である。上部１３ａの中央にはプラズマトーチ１１が設けられている。下部１３ｂは、上端が開口した有底筒状の容器である。側部１３ｃは、上部１３ａと接続された円筒部３０と、下部１３ｂと接続された円錐部３１とにより構成されている。円筒部３０は、その側面に、整流／冷却部１４が接続される開口が設けられている。反応容器１３は、上部１３ａがプラズマトーチ１１と接続しており、プラズマトーチ１１からプラズマフレーム１６が導入される。反応容器１３に導入されたプラズマフレーム１６は、反応容器１３の上部１３ａから下部１３ｂへ向かうほど温度が低くなる。

【0020】

反応容器１３にプラズマフレーム１６が導入され、プラズマフレーム１６中に原料ガス２１が生成される。原料ガス２１は、プラズマフレーム１６の流れに沿って、発生部１７から尾炎部１８へ向けて移動し、この移動に伴い冷却される。原料ガス２１が冷却される過程で急速凝縮してナノ粒子２２が生成される。ここで、ナノ粒子とは、粒径１０００ｎｍ未満の粒子である。反応容器１３では、ナノ粒子２２を含むガス流２３が発生する。生成されたナノ粒子２２は軽いため、ガス流２３に乗って反応容器１３の内部を浮遊する。ナノ粒子２２が反応容器１３の内壁に衝突すると、当該内壁にナノ粒子２２が付着することがある。本実施形態では、後述する整流／冷却部１４により、ナノ粒子２２を含むガス流２３を整流する。反応容器１３の内壁へのナノ粒子２２の衝突が抑制されるので、反応容器１３の内壁に付着するナノ粒子２２を減少させることができる。整流／冷却部１４の整流効果により、反応容器１３内でのナノ粒子２２の対流循環を低減でき、反応容器１３の内壁へのナノ粒子２２の付着（確率）を抑えて、反応容器１３の内壁に付着するナノ粒子２２を減少させることができる。また、反応容器１３では、ナノ粒子２２のほか、原料２０が完全に蒸発しないで凝集した粗大粒子２４が生成される。ここで、粗大粒子とは、粒径１μｍ以上の粒子である。粗大粒子２４は、ガス流２３に乗らないで反応容器１３の下部１３ｂへ落下する。粗大粒子２４は、反応容器１３の下部１３ｂから回収しても良い。

【0021】

本実施形態では、反応容器１３は、冷却ガス導入部１３ｄを有する。冷却ガス導入部１３ｄは、図１では反応容器１３の上部１３ａに設けられているが、これに限られず、反応容器１３の側部１３ｃに設けても良い。冷却ガス導入部１３ｄは、図示しない冷却ガス供給部と接続しており、冷却ガス供給部から供給される冷却ガス２５を反応容器１３の内部に導入させる。冷却ガス２５としては、Ａｒ、Ｈ_２、Ｎ_２、Ｏ_２、ＣＨ_４、Ｃ_２Ｈ_２、これらの混合ガスが用いられる。冷却ガス２５としては、例えば、原料供給部１２においてプラズマフレーム１６に粉末の原料２０を供給する際に用いたキャリアガスと同じガスが用いられる。なお、冷却ガス２５として、キャリアガスと異なるガスを用いても良い。反応容器１３に冷却ガス２５が導入されることにより、後述する整流／冷却部１４を流れるガス流２３の流速が増大し、整流／冷却部１４へのナノ粒子２２の流入量が増加し、反応容器１３の内壁へのナノ粒子２２の付着が抑えられる。この結果、回収部１５へのナノ粒子２２の輸送量が増加し、回収部１５でのナノ粒子２２の回収量を高めることができる。なお、反応容器１３は、冷却ガス導入部１３ｄを有するものに限定されない。

【0022】

整流／冷却部１４は、反応容器１３と回収部１５との間に設けられている。整流／冷却部１４は、反応容器１３と接続された入口１４ａと、回収部１５と接続された出口１４ｂとを有する。整流／冷却部１４では、入口１４ａからガス流２３が流入し、出口１４ｂからガス流２３が流出する。整流／冷却部１４の入口１４ａは、反応容器１３の側部１３ｃ（円筒部３０）に配置されている。整流／冷却部１４の入口１４ａは、プラズマフレーム１６の発生部１７と尾炎部１８との間の反応容器１３の側部１３ｃ（円筒部３０）に配置されることが望ましい。整流／冷却部１４の入口１４ａの温度は、２００℃以上３０００℃以下が好ましく、４００℃以上２５００℃以下がより好ましく、６００℃以上２５００℃以下が特に好ましい。本実施形態では、整流／冷却部１４の入口１４ａは、プラズマフレーム１６の尾炎部１８近傍の円筒部３０に設けられており、入口１４ａの温度は９００℃である。入口１４ａの温度は、図示しない温度センサにより検出される。

【0023】

整流／冷却部１４には、反応容器１３からナノ粒子２２を含むガス流２３が導入される。整流／冷却部１４の入口１４ａでは、排気部２９からの吸引によってガス流２３の流れを特定の向きに誘導し、かつ整流／冷却部１４内を通過させることで、ガス流２３を整流、冷却する。整流／冷却部１４は、ガス流２３に含まれたナノ粒子２２が反応容器１３の内壁に衝突しないように、ガス流２３の流れを整流する。整流／冷却部１４は、反応容器１３から導入されたガス流２３の温度を、回収部１５の耐熱温度以下に冷却する。整流／冷却部１４で冷却されたガス流２３は、出口１４ｂから回収部１５へ導かれる。整流／冷却部１４の出口１４ｂの温度は、１８０℃以下が好ましく、１２０℃以下がより好ましく、６０℃以下が特に好ましい。本実施形態では、出口１４ｂの温度は２７℃である。出口１４ｂの温度は、図示しない温度センサにより検出される。

【0024】

本実施形態では、整流／冷却部１４は、ナノ粒子２２を含むガス流２３の流れを一方向に整流する直管２６と、冷媒２８が流れる冷媒管２７とを有する直管型ラジエータである。ここで言う直管型ラジエータは、冷媒管２７を流れる冷媒２８により直管２６内部のナノ粒子２２を含むガス流２３を冷却する二重管式熱交換器のような構造、または複数の直管２６とその周囲を覆う冷媒管２７（外殻とも言う）とから構成され外殻内部を流れる冷媒２８により直管２６内部のナノ粒子２２を含むガス流２３を冷却するシェルアンドチューブ熱交換器のような構造であって、ガス流路が直管であるためガス流２３及びガス流２３に含まれるナノ粒子２２が直線的に移動しつつ冷却されることを特徴とする。ガス流２３は管壁との熱交換により冷却されるほか、ナノ粒子２２はガス流２３を介した熱伝達冷却のほか直管２６壁への放射により効果的に冷却が行われるため、固気混相流における粒子冷却を促進することができる。熱伝達及び放射の効果を高めるため、直管２６の内部に、当該直管２６の軸方向と平行に延びるフィンを設け、伝熱面を大きくしても良い。

【0025】

整流／冷却部１４としての直管型ラジエータは、直管２６の外側に冷媒管２７を設けた二重管構造を有する。図１では、整流／冷却部１４は、直管２６を流通するガス流２３と冷媒管２７を流通する冷媒２８とが互いに対向して流れるように構成されている。直管２６を流通するガス流２３と冷媒管２７を流通する冷媒２８との熱交換によりガス流２３が冷却される。整流／冷却部１４は、反応容器１３から導入されたガス流２３を、直管２６の内壁に沿って一方向に流通させ、回収部１５へ導く。ガス流２３に含まれたナノ粒子２２は直管２６の内壁に衝突する機会が減少し、かつ管内流速が飛散開始気流速度以上の場合は付着粒子が剥離するので、直管２６の内壁に付着するナノ粒子２２が減少し、回収部１５まで到達するナノ粒子２２が増加する。

【0026】

直管２６の長さは、１２５０ｍｍ以下が好ましく、７５０ｍｍ以下がより好ましく、５００ｍｍ以下が特に好ましい。直管２６の断面積は、５ｍｍ^２以上１８０ｍｍ^２以下が好ましく、５ｍｍ^２以上２０ｍｍ^２以下がより好ましく、５ｍｍ^２以上１０ｍｍ^２以下が特に好ましい。このとき、直管２６の長さと合わせて考えると、直管１本あたりの伝熱面積は単純計算で５５００ｍｍ^２以上５９０００ｍｍ^２以下となる。直管２６の内部を流れるガス流２３の流速は、直管２６の内壁への粒子付着の抑制及びせん断力による付着粒子の剥離の点から、０．１ｍ／ｓ以上１２０ｍ／ｓ以下が好ましく、２５ｍ／ｓ以上１２０ｍ／ｓ以下が特に好ましい。

【0027】

整流／冷却部１４は、本実施形態では直管２６と冷媒管２７とを１つずつ有するものであるが、これに限定されない。整流／冷却部１４は、複数の直管２６を有するシェルアンドチューブ型でも良い。複数の直管２６を有する場合、複数の直管２６は、直管２６の軸方向から見たときにハニカム状に配置されていることが好ましい。整流／冷却部１４は、複数の冷媒管２７を有するものでも良い。複数の冷媒管２７を有する場合、複数の冷媒管２７は、１つの直管２６を覆うように設けても良いし、束ねられた複数の直管２６を覆うように設けても良い。複数の直管２６を互いに間隔を開けて配置し、直管２６同士の間に冷媒管２７を設けても良い。直管２６の断面形状は、本実施形態では円形であるが、これに限られず、楕円形、多角形、或いは直管２６の内壁とガス流２３との接触面積が大きくなるような凹凸形状（例えば多葉状）でも良い。冷媒管２７の断面形状は、本実施形態では円形であるが、これに限られず、楕円形、多角形、或いは冷媒管２７の内壁と冷媒２８との接触面積が大きくなるような凹凸形状（例えば多葉状）でも良い。

【0028】

回収部１５は、整流／冷却部１４により冷却されたガス流２３が導入され、ガス流２３に含まれたナノ粒子２２を回収する。回収部１５は、真空ポンプ等で構成された排気部２９と接続しており、ガス流２３を排出するように構成されている。回収部１５は、整流／冷却部１４及び排気部２９に対し、着脱自在に構成しても良い。

【0029】

回収部１５は、フィルタ１５ａと、バルブ１５ｂ、１５ｃとを有する。フィルタ１５ａは、ガス流２３に含まれたナノ粒子２２を捕集するためのものである。回収部１５は、フィルタ１５ａとして、逆洗フィルタを有することが望ましい。逆洗とは、フィルタでナノ粒子を捕集する際の気流とは反対方向の気流（逆洗気流と称する）を発生させて、フィルタに付着したナノ粒子を離脱させる動作を言う。逆洗気流によって、フィルタで捕集されたナノ粒子が、フィルタの表面から離隔してフィルタ容器内に沈降する。このような逆洗の動作により、フィルタ１５ａの目詰まりを解消してナノ粒子捕集能力を回復させることができるほか、手作業での粒子回収作業が不要になり作業効率や安全性が向上する。

【0030】

バルブ１５ｂ、１５ｃは、フィルタ１５ａ（逆洗フィルタ）を封止するためのものである。バルブ１５ｂ、１５ｃとしては、例えばゲートバルブが用いられる。バルブ１５ｂは、整流／冷却部１４とフィルタ１５ａとの間に設けられている。バルブ１５ｃは、フィルタ１５ａと排気部２９との間に設けられている。バルブ１５ｂ、１５ｃを開くことで、反応容器１３で発生したガス流２３が、整流／冷却部１４、回収部１５、排気部２９の順に流れる。バルブ１５ｂ、１５ｃを閉じることにより、回収部１５によりナノ粒子２２を大気非暴露で回収することができる。このため、ナノ粒子製造装置１０では、回収部１５により回収されるナノ粒子２２の酸化を抑制することができる。また、ナノ粒子製造装置１０では、バルブ１５ｂ、１５ｃにより、ナノ粒子２２の酸化度合いを制御することができる。例えば、バルブ１５ｂ、１５ｃの開度を増加させることで、ナノ粒子２２の酸化度合いを高くする（酸化を進行させる）ことができる。

【0031】

２．製造方法
ナノ粒子２２を製造するナノ粒子製造方法について以下に説明する。

【0032】

まず、プラズマフレーム１６に原料２０を供給する。プラズマフレーム１６に供給された粉末の原料２０は、当該原料２０の沸点以上の温度領域を通過するようにプラズマフレーム１６中を飛翔して完全蒸発する。この例では、原料２０は、プラズマフレーム１６の最高温度領域である発生部１７を通過して完全蒸発する。このようにして原料２０を気化させ、原料ガス２１を生成する。

【0033】

原料ガス２１は、プラズマフレーム１６の流れに沿って、プラズマフレーム１６の発生部１７から尾炎部１８へ向けて移動し、この移動に伴い冷却される。原料ガス２１の冷却過程で、原料ガス２１の凝縮によりナノ粒子２２を生成する。

【0034】

次に、ナノ粒子２２を含むガス流２３の流れを整流し、かつ、ガス流２３を冷却する。ここで、ナノ粒子２２を含むガス流２３の流れを整流しない場合は、ガス流２３が反応容器１３内の低速ガスとの摩擦などによって乱流となることで、ガス流２３に含まれたナノ粒子２２が反応容器１３の内壁に衝突し、反応容器１３の内壁にナノ粒子２２が付着し易くなる。これに対し、本実施形態では、ガス流２３に含まれたナノ粒子２２が反応容器１３の内壁に衝突しないように整流され、反応容器１３の内壁へのナノ粒子２２の付着が抑制される。ガス流２３は、回収部１５の耐熱温度以下に冷却される。そして、冷却されたガス流２３に含まれたナノ粒子２２を回収する。

【0035】

３．作用及び効果
以上のナノ粒子製造装置１０は、ナノ粒子２２を含むガス流２３の流れを整流し、かつ、ガス流２３を冷却する整流／冷却部１４と、冷却されたガス流２３に含まれたナノ粒子２２を回収する回収部１５とを備える。反応容器１３の内壁に付着するナノ粒子２２が減少し、回収部１５まで到達するナノ粒子２２が増加する。したがって、ナノ粒子製造装置１０は、ナノ粒子２２の回収効率に優れている。

【0036】

ナノ粒子製造装置１０は、整流／冷却部１４として直管型ラジエータを備えており、ガス流２３に含まれたナノ粒子２２が直管２６の内壁に衝突しないので、回収部１５へのナノ粒子２２の輸送量が増加する。また、直管型ラジエータによりガス流２３の急冷が可能となり、反応容器１３の小型化が図れる。反応容器１３の小型化により、反応容器１３の内壁の面積を最小化させることができ、回収部１５へのナノ粒子２２の輸送量がより増加する。

【0037】

回収部１５は、フィルタ１５ａとして逆洗フィルタを有している。ナノ粒子製造装置１０は、フィルタ１５ａの目詰まりを解消してナノ粒子捕集能力を回復させることができるほか、手作業での粒子回収作業が不要になり作業効率や安全性が向上する。

【0038】

回収部１５は、バルブ１５ｂ、１５ｃを有している。ナノ粒子製造装置１０は、バルブ１５ｂ、１５ｃを閉じることにより、ナノ粒子２２を大気非暴露で回収することができるので、ナノ粒子２２の回収効率に優れるとともに、ナノ粒子２２の酸化を抑制することができる。ナノ粒子製造装置１０は、バルブ１５ｂ、１５ｃの開度を調整することで、ナノ粒子２２の酸化度合いを制御することができる。

【0039】

以上のナノ粒子製造方法は、ナノ粒子２２を含むガス流２３の流れを整流し、かつ、ガス流２３を冷却し、冷却されたガス流２３に含まれたナノ粒子２２を回収する。上述したように、反応容器１３の内壁に付着するナノ粒子２２が減少し、回収部１５まで到達するナノ粒子２２が増加する。したがって、ナノ粒子製造方法は、ナノ粒子２２の回収効率に優れている。

【0040】

＜第２実施形態＞
上記第１実施形態は、整流／冷却部１４として直管型ラジエータを備えたものであるが、第２実施形態は、整流／冷却部として軸流型サイクロンを備えている。上記第１実施形態と同じ部材を用いているものについては、同符号を付して説明を省略する。

【0041】

図２に示すように、ナノ粒子製造装置４０は、プラズマトーチ１１と、原料供給部１２と、反応容器４３と、整流／冷却部４４と、回収部１５とを備える。プラズマトーチ１１、原料供給部１２、及び回収部１５の説明は省略する。

【0042】

反応容器４３は、上部１３ａと、上部１３ａと対向するように設けられた下部１３ｂと、上部１３ａと下部１３ｂとを接続する側部１３ｃとを有する。反応容器４３は、第１実施形態の冷却ガス導入部１３ｄ（図１参照）を有しないこと以外は、第１実施形態の反応容器１３と同じ構成を有する。反応容器４３にプラズマフレーム１６が導入され、プラズマフレーム１６中に原料ガス２１が生成される。原料ガス２１がプラズマフレーム１６の流れに沿って移動することで冷却され、原料ガス２１の急速凝縮によりナノ粒子２２が生成される。反応容器４３では、ナノ粒子２２を含むガス流２３が発生する。なお、反応容器４３は、冷却ガス導入部１３ｄを有するものでも良い。冷却ガス導入部１３ｄを有する場合は、整流／冷却部４４を流れるガス流２３の流速が増大し、整流／冷却部４４へのナノ粒子２２の流入量が増加し、反応容器４３の内壁へのナノ粒子２２の付着が抑えられる。この結果、回収部１５へのナノ粒子２２の輸送量が増加し、回収部１５でのナノ粒子２２の回収量を高めることができる。

【0043】

整流／冷却部４４は、反応容器４３の内部に設けられている。より具体的には、整流／冷却部４４は、プラズマフレーム１６の尾炎部１８近傍に設けられている。整流／冷却部４４には、反応容器４３で生成されたナノ粒子２２を含むガス流２３が導入される。整流／冷却部４４は、ガス流２３の流れを整流し、かつ、ガス流２３を冷却する。

【0044】

図３に示すように、整流／冷却部４４は、ガス流２３の流れを整流して旋回流とするベーン４５と、ガス流２３を冷却する冷却部４６と、冷却されたガス流２３を回収部１５へ導く流路４７とを有する、軸流型サイクロンである。整流／冷却部４４としての軸流型サイクロンは、複数のベーン４５が間隔をあけて環状に配置されており、隣接するベーン４５の隙間からガス流２３が吸引されるように構成されている。隣接するベーン４５の隙間は、整流／冷却部４４の入口として機能する。整流／冷却部４４の入口の温度は、２００℃以上３０００℃以下が好ましく、４００℃以上２５００℃以下がより好ましく、６００℃以上２５００℃以下が特に好ましい。ガス流２３は、ベーン４５の隙間から吸引され、ベーン４５に沿って流れることで、反応容器４３の上部１３ａから下部１３ｂへ向けて旋回しながら移動する。反応容器４３の下部１３ｂへ移動したガス流２３は、その流れの方向が反転し、反応容器４３の下部１３ｂから上部１３ａへ向けて移動する。ナノ粒子２２は、ガス流２３に乗って反応容器４３の下部１３ｂから上部１３ａへ移動し、流路４７を介して、回収部１５に導かれる。ガス流２３中に粗大粒子２４が含まれている場合、粗大粒子２４は、ガス流２３の旋回流により遠心力を受けて反応容器４３の側部１３ｃ（円筒部３０及び円錐部３１）の内壁に押し付けられ、自重により反応容器４３の下部１３ｂに落下する。反応容器４３の下部１３ｂに落下した粗大粒子２４を回収しても良い。ベーン４５は、本実施形態では反応容器４３の側部１３ｃとの間に隙間をあけて配置されているが（図２参照）、これに限定されず、反応容器４３の側部１３ｃとの間に隙間なく配置しても良い。冷却部４６は、図示しない冷媒供給部と接続しており、冷媒供給部から供給される冷媒により、ガス流２３を冷却する。流路４７は、回収部１５と接続している。流路４７は、反応容器４３の内部に設けられた流入口４７ａと、反応容器４３の側部１３ｃに設けられた流出口４７ｂとを有する。流路４７は、流入口４７ａからガス流２３が流入し、流出口４７ｂからガス流２３を流出する。流路４７の流出口４７ｂは、整流／冷却部４４の出口として機能する。整流／冷却部４４の出口の温度は、１８０℃以下が好ましく、１２０℃以下がより好ましく、６０℃以下が特に好ましい。

【0045】

以上のナノ粒子製造装置４０は、ナノ粒子２２を含むガス流２３の流れを整流し、かつ、ガス流２３を冷却する整流／冷却部４４と、冷却されたガス流２３に含まれたナノ粒子２２を回収する回収部１５とを備える。反応容器４３の内壁に付着するナノ粒子２２が減少し、回収部１５まで到達するナノ粒子２２が増加する。したがって、ナノ粒子製造装置４０は、ナノ粒子２２の回収効率に優れている。

【0046】

ナノ粒子製造装置４０は、整流／冷却部４４として軸流型サイクロンを備えており、ガス流２３の流れを整流して旋回流とすることで、ナノ粒子２２と粗大粒子２４とを分離して回収することができる。そのため、回収するナノ粒子２２に粗大粒子２４が混じらず、回収後の分級作業が不要になる。また軸流型サイクロンは、接線流入型サイクロンと比べて小型化が可能であり、反応容器４３の小型化が図れる。反応容器４３の小型化により、反応容器４３の内壁の面積を最小化させることができ、回収部１５へのナノ粒子２２の輸送量がより増加する。

【0047】

４．実施例
回収部１５でのナノ粒子２２の回収量を調べる実験を行った。整流／冷却部１４として直管型ラジエータを用いたナノ粒子製造装置１０を実施例１、２とした。実施例１では、反応容器１３に冷却ガス２５を導入しなかった。実施例２では、反応容器１３に冷却ガス２５を導入した。すなわち、実施例２では、反応容器１３に冷却ガス２５を導入することにより、整流／冷却部１４を流れるガス流２３の流速を実施例１より増大させた。なお冷却ガス導入部１３ｄは反応容器１３の側部１３ｃに設けた。冷却板を用いてナノ粒子を含むガス流を冷却するナノ粒子製造装置を比較例とした。

【0048】

実施例１及び実施例２のナノ粒子製造装置１０は、プラズマトーチ１１としてハイブリッド型プラズマトーチを用いており、直流電源の電力を３ｋＷとし、高周波電源の電力を５５ｋＷとした。作動ガスとして、ＡｒガスとＨ_２ガスとの混合ガスを用いた。Ａｒガスの流量は１４０ｓｌｍとした。Ｈ_２ガスの流量は２０ｓｌｍとした。プラズマトーチ１１を冷却する冷媒として水を用いた。原料供給部１２は、平均粒径１６μｍのＳｉ粉末を供給量５ｇ／ｍｉｎで供給した。反応容器１３の内部の圧力は３０ｋＰａとした。整流／冷却部１４は、６０５本の直管２６を用い、直管２６の長さを５００ｍｍ、直管２６の断面積を９．６ｍｍ^２とした。Ｓｉ粉末を供給するためのキャリアガスの流量は、１０ｓｌｍとした。実施例２において、冷却ガス２５の流量は、３００ｓｌｍとした。比較例のナノ粒子製造装置は、整流／冷却部１４の代わりに、反応容器の下部に、ナノ粒子を含むガス流と衝突するように冷却板を配置したこと以外は、実施例１と同様に構成した。

【0049】

表１は、反応容器１３の内壁と回収部１５とから回収したＳｉナノ粒子の総回収量に対する、回収部１５でのＳｉナノ粒子の回収量の比率（回収量比）を比較したものである。

【0050】

【表1】

【0051】

実施例１及び実施例２は、比較例よりも回収部１５で回収できるＳｉナノ粒子が多いことが確認できた。実施例１及び実施例２は、整流／冷却部１４によりガス流２３の流れが整流され、Ｓｉナノ粒子を効率的に回収部１５まで輸送できることがわかる。
実施例１と実施例２とを比べると、冷却ガス２５を導入した実施例２は、冷却ガス２５を導入しなかった実施例１よりＳｉナノ粒子の回収量が多い。これは、整流／冷却部１４の直管２６を流れるガス流２３の流速が増大し、Ｓｉナノ粒子の直管２６の内壁への付着が抑制され、回収部１５へ輸送されるＳｉナノ粒子が増加した結果と考えられる。

【0052】

本発明に係るナノ粒子製造装置は、整流／冷却部と回収部とを備えることにより、２４時間稼働が可能であり、市場性、産業的優位性が高い。また高効率な冷却機構を備えることで熱源の高出力化が可能になり、生産速度の向上にも寄与するほか、生成したナノ粒子の回収における手作業を削減することからも、産業利用に適する。また熱流体シミュレーションを活用して原料粒子の温度履歴を設計することでプロセス条件を最適化し、粒子の高品質化を行うことも可能である。加えて、ナノ粒子を回収する際に作業者のナノ粒子曝露機会や周辺環境への放出を削減できることから、安全衛生の面でも有用である。よって、本発明に係るナノ粒子製造装置及びナノ粒子製造方法は、産業用ナノ粒子製造装置及び産業用ナノ粒子製造方法として好適である。

【0053】

以上、本発明の実施形態及び実施例について説明したが、本発明は上記の実施形態及び実施例に限定されるものではなく、本発明の趣旨の範囲内で適宜変更することが可能である。例えば、整流／冷却部１４と回収部１５とを合わせた機構を、ひとつの反応容器１３に対して複数並列で設置した装置構成とすることが可能である。通常運転によるナノ粒子の捕集と、捕集後のフィルタの逆洗及びナノ粒子取り出しのプロセスを並行して行うことで、長時間連続運転でのナノ粒子製造を行うことができる。

【符号の説明】

【0054】

１０、４０ ナノ粒子製造装置
１１ プラズマトーチ
１２ 原料供給部
１３、４３ 反応容器
１４、４４ 整流／冷却部
１５ 回収部
１５ａ フィルタ
１５ｂ、１５ｃ バルブ
１６ プラズマフレーム
２０ 原料
２１ 原料ガス
２２ ナノ粒子
２３ ガス流
２６ 直管
２７ 冷媒管
２８ 冷媒
４５ ベーン
４６ 冷却部
４７ 流路

【図1】

【図2】

【図3】