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(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】公開特許公報(A)
(11)【公開番号】P2024090870
(43)【公開日】2024-07-04
(54)【発明の名称】積層体及び積層体の製造方法
(51)【国際特許分類】
B32B 27/00 20060101AFI20240627BHJP
B32B 27/38 20060101ALI20240627BHJP
H05K 3/46 20060101ALI20240627BHJP
B29C 65/48 20060101ALI20240627BHJP
【ＦＩ】
B32B27/00 D
B32B27/00 H
B32B27/38
H05K3/46 T
B29C65/48
【審査請求】未請求
【請求項の数】11
【出願形態】ＯＬ
(21)【出願番号】P 2022207046
(22)【出願日】2022-12-23
(71)【出願人】
【識別番号】000004455
【氏名又は名称】株式会社レゾナック
(74)【代理人】
【識別番号】100099759
【弁理士】
【氏名又は名称】青木 篤
(74)【代理人】
【識別番号】100123582
【弁理士】
【氏名又は名称】三橋 真二
(74)【代理人】
【識別番号】100146466
【弁理士】
【氏名又は名称】高橋 正俊
(74)【代理人】
【識別番号】100202418
【弁理士】
【氏名又は名称】河原 肇
(72)【発明者】
【氏名】高橋 信行
(72)【発明者】
【氏名】齋藤 勇人
【テーマコード（参考）】
4F100
4F211
5E316
【Ｆターム（参考）】
4F100AA17B
4F100AA17D
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4F100CB02G
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5E316AA12
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5E316GG08
5E316GG16
5E316GG28
5E316HH11
5E316HH16
(57)【要約】
【課題】熱耐久性に優れる積層体、並びに積層体の製造方法の提供。
【解決手段】第１の樹脂層（３１）と、第１の導電層（３２）と、絶縁層（３３）と、第２の導電層（３４）と、をこの順に備え、第１の樹脂層が収容部を有し、第１の導電層が、第１の樹脂層の収容部内に配置され、第１の導電層と絶縁層との間、及び絶縁層と第２の導電層との間の少なくともいずれかに、接着層（３５）を備え、接着層が、熱可塑性エポキシ樹脂及びフェノキシ樹脂から選択される少なくとも一種である非晶性熱可塑性樹脂を主成分とする固形接合剤を含み、非晶性熱可塑性樹脂のエポキシ当量が１，６００以上であるか、又は非晶性熱可塑性樹脂がエポキシ基を含まず、非晶性熱可塑性樹脂の融解熱が１５Ｊ／ｇ以下である、積層体。
【選択図】図５
【解決手段】第１の樹脂層（３１）と、第１の導電層（３２）と、絶縁層（３３）と、第２の導電層（３４）と、をこの順に備え、第１の樹脂層が収容部を有し、第１の導電層が、第１の樹脂層の収容部内に配置され、第１の導電層と絶縁層との間、及び絶縁層と第２の導電層との間の少なくともいずれかに、接着層（３５）を備え、接着層が、熱可塑性エポキシ樹脂及びフェノキシ樹脂から選択される少なくとも一種である非晶性熱可塑性樹脂を主成分とする固形接合剤を含み、非晶性熱可塑性樹脂のエポキシ当量が１，６００以上であるか、又は非晶性熱可塑性樹脂がエポキシ基を含まず、非晶性熱可塑性樹脂の融解熱が１５Ｊ／ｇ以下である、積層体。
【選択図】図５
【特許請求の範囲】
【請求項1】
第１の樹脂層と、
第１の導電層と、
絶縁層と、
第２の導電層と、
をこの順に備え、
前記第１の樹脂層が収容部を有し、
前記第１の導電層が、前記第１の樹脂層の前記収容部内に配置され、
前記第１の導電層と前記絶縁層との間、及び前記絶縁層と前記第２の導電層との間の少なくともいずれかに、接着層を備え、前記接着層が、熱可塑性エポキシ樹脂及びフェノキシ樹脂から選択される少なくとも一種である非晶性熱可塑性樹脂を主成分とする固形接合剤を含み、前記非晶性熱可塑性樹脂のエポキシ当量が１，６００以上であるか、又は前記非晶性熱可塑性樹脂がエポキシ基を含まず、前記非晶性熱可塑性樹脂の融解熱が１５Ｊ／ｇ以下である、積層体。
第１の導電層と、
絶縁層と、
第２の導電層と、
をこの順に備え、
前記第１の樹脂層が収容部を有し、
前記第１の導電層が、前記第１の樹脂層の前記収容部内に配置され、
前記第１の導電層と前記絶縁層との間、及び前記絶縁層と前記第２の導電層との間の少なくともいずれかに、接着層を備え、前記接着層が、熱可塑性エポキシ樹脂及びフェノキシ樹脂から選択される少なくとも一種である非晶性熱可塑性樹脂を主成分とする固形接合剤を含み、前記非晶性熱可塑性樹脂のエポキシ当量が１，６００以上であるか、又は前記非晶性熱可塑性樹脂がエポキシ基を含まず、前記非晶性熱可塑性樹脂の融解熱が１５Ｊ／ｇ以下である、積層体。
【請求項2】
前記収容部が、凹状部又は凹凸状部を含む、請求項１に記載の積層体。
【請求項3】
前記第１の導電層、前記絶縁層及び前記第２の導電層が、前記第１の樹脂層の前記収容部内に配置される、請求項１に記載の積層体。
【請求項4】
前記第１の樹脂層が有する前記収容部の面積は、前記第１の導電層の面積以上である、請求項１又は２に記載の積層体。
【請求項5】
前記第２の導電層の前記絶縁層とは反対側に第２の樹脂層を更に備え、
任意選択的に、前記第１の樹脂層と前記第１の導電層との間、及び前記第２の導電層と前記第２の樹脂層との間、の少なくとも１つに、前記接着層を備える、請求項１から３のいずれか一項に記載の積層体。
任意選択的に、前記第１の樹脂層と前記第１の導電層との間、及び前記第２の導電層と前記第２の樹脂層との間、の少なくとも１つに、前記接着層を備える、請求項１から３のいずれか一項に記載の積層体。
【請求項6】
前記第１の樹脂層が、熱硬化性樹脂を含む樹脂組成物の硬化物である、請求項１から３のいずれか一項に記載の積層体。
【請求項7】
前記熱硬化性樹脂が、不飽和ポリエステルを含む、請求項６に記載の積層体。
【請求項8】
前記第１の樹脂層が、前記第１の導電層、前記絶縁層及び前記第２の導電層を固定する固定部を有する、請求項１から３のいずれか一項に記載の積層体。
【請求項9】
収容部を有する第１の樹脂層と、前記第１の樹脂層の前記収容部内に配置された第１の導電層と、絶縁層と、第２の導電層とがこの順に配置された状態の積層体を準備する接合前工程であって、前記第１の導電層と前記絶縁層との間、及び前記絶縁層と前記第２の導電層との間の少なくともいずれかに、固形接合剤を配置し、前記固形接合剤が、熱可塑性エポキシ樹脂及びフェノキシ樹脂から選択される少なくとも一種である非晶性熱可塑性樹脂を主成分とする、接合前工程と、
前記積層体を加熱及び加圧して前記固形接合剤を溶融させ、前記第１の導電層と前記絶縁層とを接合し及び／又は前記絶縁層と前記第２の導電層とを接合する接合工程と、
を含む、積層体の製造方法であって、
前記非晶性熱可塑性樹脂のエポキシ当量が１，６００以上であるか、又は前記非晶性熱可塑性樹脂がエポキシ基を含まず、前記非晶性熱可塑性樹脂の融解熱が１５Ｊ／ｇ以下である、積層体の製造方法。
前記積層体を加熱及び加圧して前記固形接合剤を溶融させ、前記第１の導電層と前記絶縁層とを接合し及び／又は前記絶縁層と前記第２の導電層とを接合する接合工程と、
を含む、積層体の製造方法であって、
前記非晶性熱可塑性樹脂のエポキシ当量が１，６００以上であるか、又は前記非晶性熱可塑性樹脂がエポキシ基を含まず、前記非晶性熱可塑性樹脂の融解熱が１５Ｊ／ｇ以下である、積層体の製造方法。
【請求項10】
前記加熱及び加圧を、１００℃～４００℃及び０．０１ＭＰａ～２０ＭＰａの条件で行う、請求項９に記載の積層体の製造方法。
【請求項11】
溶融前の前記固形接合剤が、フィルム、棒、ペレット及び粉体からなる群から選択されるいずれかの形状を有する、請求項９又は１０に記載の積層体の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
本開示は、積層体及び積層体の製造方法に関する。
【背景技術】
【0002】
ハイブリッド自動車等に搭載されるパワーモジュール（ＰＭ）は、樹脂成形品と金属との積層体（ハウジングとも呼ばれる）を備えている。
従来、ハウジングは、導電層及び絶縁層を金型内に、配置し、樹脂を金型内に射出し、成形（以下、インサート成形ともいう。）することにより製造されている（特許文献１参照）。
従来、ハウジングは、導電層及び絶縁層を金型内に、配置し、樹脂を金型内に射出し、成形（以下、インサート成形ともいう。）することにより製造されている（特許文献１参照）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【0003】
【特許文献1】特開２０２１－１２２９５９号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【0004】
通常、ＰＭに用いるハウジングには、素子等がろう付けされた放熱板が接着される。
製造効率向上の観点から、放熱板のハウジングへの接着と、素子等の放熱板への接着とは同時に行われることが望まれる。しかしながら、素子等の放熱板へのろう付けにより、ハウジングに熱が加えられることとなる。
今般、本発明者らは、特許文献１において開示される従来のインサート成形により製造されるハウジングは、導電層が樹脂層に埋没しているため、積層体が高温環境下に静置された場合、加熱された場合等において、導電層と樹脂層との線膨張係数の差により生じる内部応力を十分に緩和することができず、クラックの発生、導電層及び樹脂層の変形等が生じ、その熱耐久性には改善の余地があることを見出した。
製造効率向上の観点から、放熱板のハウジングへの接着と、素子等の放熱板への接着とは同時に行われることが望まれる。しかしながら、素子等の放熱板へのろう付けにより、ハウジングに熱が加えられることとなる。
今般、本発明者らは、特許文献１において開示される従来のインサート成形により製造されるハウジングは、導電層が樹脂層に埋没しているため、積層体が高温環境下に静置された場合、加熱された場合等において、導電層と樹脂層との線膨張係数の差により生じる内部応力を十分に緩和することができず、クラックの発生、導電層及び樹脂層の変形等が生じ、その熱耐久性には改善の余地があることを見出した。
【0005】
本開示の一実施形態が解決しようとする課題は、熱耐久性に優れる積層体、並びに積層体の製造方法を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【0006】
＜１＞ 第１の樹脂層と、
第１の導電層と、
絶縁層と、
第２の導電層と、
をこの順に備え、
前記第１の樹脂層が収容部を有し、
前記第１の導電層が、前記第１の樹脂層の前記収容部内に配置され、
前記第１の導電層と前記絶縁層との間、及び前記絶縁層と前記第２の導電層との間の少なくともいずれかに、接着層を備え、前記接着層が、熱可塑性エポキシ樹脂及びフェノキシ樹脂から選択される少なくとも一種である非晶性熱可塑性樹脂を主成分とする固形接合剤を含み、前記非晶性熱可塑性樹脂のエポキシ当量が１，６００以上であるか、又は前記非晶性熱可塑性樹脂がエポキシ基を含まず、前記非晶性熱可塑性樹脂の融解熱が１５Ｊ／ｇ以下である、積層体。
＜２＞ 前記収容部が、凹状部又は凹凸状部を含む、前記＜１＞に記載の積層体。
＜３＞ 前記第１の導電層、前記絶縁層及び前記第２の導電層が、前記第１の樹脂層の前記収容部内に配置される、前記＜１＞に記載の積層体。
＜４＞ 前記第１の樹脂層が有する前記収容部の面積は、前記第１の導電層の面積以上である、前記＜１＞又は＜２＞に記載の積層体。
＜５＞ 前記第２の導電層の前記絶縁層とは反対側に第２の樹脂層を更に備え、
任意選択的に、前記第１の樹脂層と前記第１の導電層との間、及び前記第２の導電層と前記第２の樹脂層との間、の少なくとも１つに、前記接着層を備える、前記＜１＞から＜４＞のいずれか１つに記載の積層体。
＜６＞ 前記第１の樹脂層が、熱硬化性樹脂を含む樹脂組成物の硬化物である、前記＜１＞から＜５＞のいずれか１つに記載の積層体。
＜７＞ 前記熱硬化性樹脂が、不飽和ポリエステルを含む、前記＜６＞に記載の積層体。
＜８＞ 前記第１の樹脂層が、前記第１の導電層、前記絶縁層及び前記第２の導電層を固定する固定部を有する、前記＜１＞から＜７＞のいずれか１つに記載の積層体。
＜９＞ 収容部を有する第１の樹脂層と、前記第１の樹脂層の前記収容部内に配置された第１の導電層と、絶縁層と、第２の導電層とがこの順に配置された状態の積層体を準備する接合前工程であって、前記第１の導電層と前記絶縁層との間、及び前記絶縁層と前記第２の導電層との間の少なくともいずれかに、固形接合剤を配置し、前記固形接合剤が、熱可塑性エポキシ樹脂及びフェノキシ樹脂から選択される少なくとも一種である非晶性熱可塑性樹脂を主成分とする、接合前工程と、
前記積層体を加熱及び加圧して前記固形接合剤を溶融させ、前記第１の導電層と前記絶縁層とを接合し及び／又は前記絶縁層と前記第２の導電層とを接合する接合工程と、
を含む、積層体の製造方法であって、
前記非晶性熱可塑性樹脂のエポキシ当量が１，６００以上であるか、又は前記非晶性熱可塑性樹脂がエポキシ基を含まず、前記非晶性熱可塑性樹脂の融解熱が１５Ｊ／ｇ以下である、積層体の製造方法。
＜１０＞ 前記加熱及び加圧を、１００℃～４００℃及び０．０１ＭＰａ～２０ＭＰａの条件で行う、＜９＞に記載の積層体の製造方法。
＜１１＞ 溶融前の前記固形接合剤が、フィルム、棒、ペレット及び粉体からなる群から選択されるいずれかの形状を有する、＜９＞又は＜１０＞に記載の積層体の製造方法。
第１の導電層と、
絶縁層と、
第２の導電層と、
をこの順に備え、
前記第１の樹脂層が収容部を有し、
前記第１の導電層が、前記第１の樹脂層の前記収容部内に配置され、
前記第１の導電層と前記絶縁層との間、及び前記絶縁層と前記第２の導電層との間の少なくともいずれかに、接着層を備え、前記接着層が、熱可塑性エポキシ樹脂及びフェノキシ樹脂から選択される少なくとも一種である非晶性熱可塑性樹脂を主成分とする固形接合剤を含み、前記非晶性熱可塑性樹脂のエポキシ当量が１，６００以上であるか、又は前記非晶性熱可塑性樹脂がエポキシ基を含まず、前記非晶性熱可塑性樹脂の融解熱が１５Ｊ／ｇ以下である、積層体。
＜２＞ 前記収容部が、凹状部又は凹凸状部を含む、前記＜１＞に記載の積層体。
＜３＞ 前記第１の導電層、前記絶縁層及び前記第２の導電層が、前記第１の樹脂層の前記収容部内に配置される、前記＜１＞に記載の積層体。
＜４＞ 前記第１の樹脂層が有する前記収容部の面積は、前記第１の導電層の面積以上である、前記＜１＞又は＜２＞に記載の積層体。
＜５＞ 前記第２の導電層の前記絶縁層とは反対側に第２の樹脂層を更に備え、
任意選択的に、前記第１の樹脂層と前記第１の導電層との間、及び前記第２の導電層と前記第２の樹脂層との間、の少なくとも１つに、前記接着層を備える、前記＜１＞から＜４＞のいずれか１つに記載の積層体。
＜６＞ 前記第１の樹脂層が、熱硬化性樹脂を含む樹脂組成物の硬化物である、前記＜１＞から＜５＞のいずれか１つに記載の積層体。
＜７＞ 前記熱硬化性樹脂が、不飽和ポリエステルを含む、前記＜６＞に記載の積層体。
＜８＞ 前記第１の樹脂層が、前記第１の導電層、前記絶縁層及び前記第２の導電層を固定する固定部を有する、前記＜１＞から＜７＞のいずれか１つに記載の積層体。
＜９＞ 収容部を有する第１の樹脂層と、前記第１の樹脂層の前記収容部内に配置された第１の導電層と、絶縁層と、第２の導電層とがこの順に配置された状態の積層体を準備する接合前工程であって、前記第１の導電層と前記絶縁層との間、及び前記絶縁層と前記第２の導電層との間の少なくともいずれかに、固形接合剤を配置し、前記固形接合剤が、熱可塑性エポキシ樹脂及びフェノキシ樹脂から選択される少なくとも一種である非晶性熱可塑性樹脂を主成分とする、接合前工程と、
前記積層体を加熱及び加圧して前記固形接合剤を溶融させ、前記第１の導電層と前記絶縁層とを接合し及び／又は前記絶縁層と前記第２の導電層とを接合する接合工程と、
を含む、積層体の製造方法であって、
前記非晶性熱可塑性樹脂のエポキシ当量が１，６００以上であるか、又は前記非晶性熱可塑性樹脂がエポキシ基を含まず、前記非晶性熱可塑性樹脂の融解熱が１５Ｊ／ｇ以下である、積層体の製造方法。
＜１０＞ 前記加熱及び加圧を、１００℃～４００℃及び０．０１ＭＰａ～２０ＭＰａの条件で行う、＜９＞に記載の積層体の製造方法。
＜１１＞ 溶融前の前記固形接合剤が、フィルム、棒、ペレット及び粉体からなる群から選択されるいずれかの形状を有する、＜９＞又は＜１０＞に記載の積層体の製造方法。
【発明の効果】
【0007】
本開示の一実施形態によれば、熱耐久性に優れる積層体、並びに積層体の製造方法を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【0008】
【発明を実施するための形態】
【0009】
以下、本開示を実施するための形態について詳細に説明する。但し、本開示は以下の実施形態に限定されない。以下の実施形態において、その構成要素（要素ステップ等も含む）は、特に明表した場合を除き、必須ではない。数値及びその範囲についても同様であり、本開示を制限するものではない。
【0010】
本開示において「工程」との語には、他の工程から独立した工程に加え、他の工程と明確に区別できない場合であってもその工程の目的が達成されれば、当該工程も含まれる。 本開示において「～」を用いて示された数値範囲には、「～」の前後に記載される数値がそれぞれ最小値及び最大値として含まれる。
本開示中に段階的に記載されている数値範囲において、一つの数値範囲で記載された上限値又は下限値は、他の段階的な記載の数値範囲の上限値又は下限値に置き換えてもよい
また、本開示中に記載されている数値範囲において、その数値範囲の上限値又は下限値は、実施例に示されている値に置き換えてもよい。
本開示において各成分は該当する物質を複数種含んでいてもよい。組成物中に各成分に該当する物質が複数種存在する場合、各成分の含有率又は含有量は、特に断らない限り、組成物中に存在する当該複数種の物質の合計の含有率又は含有量を意味する。
本開示において「層」との語には、当該層が存在する領域を観察したときに、当該領域の全体に形成されている場合に加え、当該領域の一部にのみ形成されている場合も含まれる。
本開示において実施形態を図面を参照して説明する場合、当該実施形態の構成は図面に示された構成に限定されない。また、各図における部材の大きさは概念的なものであり、部材間の大きさの相対的な関係はこれに限定されない。
本開示において、接合とは、物と物を繋ぎ合わせることを意味し、接着及び溶着はその下位概念である。接着とは、テープ、接着剤などの有機材料（硬化性樹脂、熱可塑性樹脂等）を介して、２つの被着材（接着しようとするもの）を接合状態とすることを意味する。溶着とは、熱可塑性樹脂等の表面を熱によって溶融し、接触加圧及び冷却を行う過程で生じる、分子拡散による絡み合いと結晶化、又は溶融時に生じる基材との分子間相互作用を利用して接合することを意味する。
本開示中に段階的に記載されている数値範囲において、一つの数値範囲で記載された上限値又は下限値は、他の段階的な記載の数値範囲の上限値又は下限値に置き換えてもよい
また、本開示中に記載されている数値範囲において、その数値範囲の上限値又は下限値は、実施例に示されている値に置き換えてもよい。
本開示において各成分は該当する物質を複数種含んでいてもよい。組成物中に各成分に該当する物質が複数種存在する場合、各成分の含有率又は含有量は、特に断らない限り、組成物中に存在する当該複数種の物質の合計の含有率又は含有量を意味する。
本開示において「層」との語には、当該層が存在する領域を観察したときに、当該領域の全体に形成されている場合に加え、当該領域の一部にのみ形成されている場合も含まれる。
本開示において実施形態を図面を参照して説明する場合、当該実施形態の構成は図面に示された構成に限定されない。また、各図における部材の大きさは概念的なものであり、部材間の大きさの相対的な関係はこれに限定されない。
本開示において、接合とは、物と物を繋ぎ合わせることを意味し、接着及び溶着はその下位概念である。接着とは、テープ、接着剤などの有機材料（硬化性樹脂、熱可塑性樹脂等）を介して、２つの被着材（接着しようとするもの）を接合状態とすることを意味する。溶着とは、熱可塑性樹脂等の表面を熱によって溶融し、接触加圧及び冷却を行う過程で生じる、分子拡散による絡み合いと結晶化、又は溶融時に生じる基材との分子間相互作用を利用して接合することを意味する。
【0011】
[積層体]
本開示の積層体は、第１の樹脂層と、第１の導電層と、絶縁層と、第２の導電層とをこの順に備え、第１の樹脂層が収容部を有し、第１の導電層が、第１の樹脂層の収容部内に配置される。
本開示の積層体は、第１の樹脂層と、第１の導電層と、絶縁層と、第２の導電層とをこの順に備え、第１の樹脂層が収容部を有し、第１の導電層が、第１の樹脂層の収容部内に配置される。
【0012】
本開示の積層体は熱耐久性に優れる。上記効果が奏される理由は明らかではないが、以下のように推測される。
本開示の積層体は、インサート成形ではなく、各層を個別に作製し、積層することによる製造が可能である。そのため、インサート成形により製造した積層体では、第１の樹脂層に第１の導電層が埋没し、完全に密着しているのに対し、本開示の積層体では、第１の樹脂層が収容部を有しているため、第１の導電層との間が完全には密着しておらず、加熱時において生じる内部応力の緩和が可能となる。これにより、クラックの発生、及び導電層及び樹脂層の変形を抑制することができ、熱耐久性が向上すると推測される。
また、第１の樹脂層は、収容部を有するが、これは、インサート成形では形成することが難しく、これにより熱耐久性が向上すると推測される。
本開示の積層体は、インサート成形ではなく、各層を個別に作製し、積層することによる製造が可能である。そのため、インサート成形により製造した積層体では、第１の樹脂層に第１の導電層が埋没し、完全に密着しているのに対し、本開示の積層体では、第１の樹脂層が収容部を有しているため、第１の導電層との間が完全には密着しておらず、加熱時において生じる内部応力の緩和が可能となる。これにより、クラックの発生、及び導電層及び樹脂層の変形を抑制することができ、熱耐久性が向上すると推測される。
また、第１の樹脂層は、収容部を有するが、これは、インサート成形では形成することが難しく、これにより熱耐久性が向上すると推測される。
【0013】
本開示の積層体は、第２の導電層の絶縁層とは反対側に第２の樹脂層を更に備えることができる。
【0014】
本開示の積層体は、第１の導電層と絶縁層との間、及び絶縁層と第２の導電層との間の少なくとも１つに接着層を備えており、さらに任意選択的に、第１の樹脂層と第１の導電層との間、及び第２の導電層と第２の樹脂層との間の少なくとも１つに、接着層を備えていてもよい。
熱耐久性の観点から、接着層は、第１の樹脂層の収容部内に配置されることが好ましい。
熱耐久性の観点から、接着層は、第１の樹脂層の収容部内に配置されることが好ましい。
【0015】
本開示の積層体は、第１の導電層の第１の樹脂層側表面又は第２の導電層の第２の樹脂層側表面に放熱板を備えていてもよい。
熱耐久性の観点から、放熱板は、第１の樹脂層の収容部内に配置されることが好ましい。
熱耐久性の観点から、放熱板は、第１の樹脂層の収容部内に配置されることが好ましい。
【0016】
（第１の樹脂層）
第１の樹脂層は、収容部を有し、第１の導電層は収容部内に配置される、
熱耐久性の観点から、収容部は、凹状部又は凹凸状部を含むことが好ましい。
収容部が凹凸状部を含むとは、収容部が凹状部及び凸状部を含むことを意味する。凹状部は、階段状であってもよい。
第１の樹脂層は、収容部を有し、第１の導電層は収容部内に配置される、
熱耐久性の観点から、収容部は、凹状部又は凹凸状部を含むことが好ましい。
収容部が凹凸状部を含むとは、収容部が凹状部及び凸状部を含むことを意味する。凹状部は、階段状であってもよい。
【0017】
熱耐久性の観点から、第１の導電層、絶縁層及び第２の導電層は、第１の樹脂層の収容部内に配置されることが好ましい。
収容部が階段状の凹状部を含む場合、第１の導電層、絶縁層及び第２の導電層は、同一の階層に収容されていてもよく、異なる階層に収容されていてもよい。
図３～図５においては、第１の導電層と、絶縁層及び第２の導電層とが階段状の凹状部の異なる階層に収容された態様について示す。
収容部が階段状の凹状部を含む場合、第１の導電層、絶縁層及び第２の導電層は、同一の階層に収容されていてもよく、異なる階層に収容されていてもよい。
図３～図５においては、第１の導電層と、絶縁層及び第２の導電層とが階段状の凹状部の異なる階層に収容された態様について示す。
【0018】
また、第１の樹脂層は、収容部を１つ有していてもよく、２つ以上有していてもよい。
図６に示す第１の樹脂層１００は、複数の収容部１０１を有している。
図６に示す第１の樹脂層１００が有する各収容部１０１は、凹状部１０２Ａ及び凸状部１０２Ｂを含む。
第１の樹脂層が複数の収容部を有している場合、図７に示すように一部の収容部に第１の導電層１０５を配置してもよく、すべての収容部に第１の導電層１０５を配置してもよい。
また、絶縁層及び第２の導電層は、すべての収容部に配置された第１の導電層に積層されている必要はないが、図８に示すように、収容部に配置された第１の導電層のすべてに積層されていてもよい。なお、図８において、絶縁層は図示せず、第２の導電層を符号１０６で示す。
図６に示す第１の樹脂層１００は、複数の収容部１０１を有している。
図６に示す第１の樹脂層１００が有する各収容部１０１は、凹状部１０２Ａ及び凸状部１０２Ｂを含む。
第１の樹脂層が複数の収容部を有している場合、図７に示すように一部の収容部に第１の導電層１０５を配置してもよく、すべての収容部に第１の導電層１０５を配置してもよい。
また、絶縁層及び第２の導電層は、すべての収容部に配置された第１の導電層に積層されている必要はないが、図８に示すように、収容部に配置された第１の導電層のすべてに積層されていてもよい。なお、図８において、絶縁層は図示せず、第２の導電層を符号１０６で示す。
【0019】
第１の樹脂層が有する収容部の面積は、第１の導電層の面積以上あることが好ましい。第１の樹脂層が有する収容部の面積に対する、第１の導電層の面積の比（第１の導電層の面積／第１の樹脂層が有する収容部）は、１．０１以上であることが好ましい。これにより、第１の導電層の第１の樹脂層の収容部への配置を容易に行うことができる。また、面積比は、２．００以下であることが好ましい。これにより、第１の導電層の第１の樹脂層上における位置ずれの発生を抑制することができる傾向にある。
第１の樹脂層が収容部を有する場合、その大きさは、第１の導電層の大きさ、積層体の用途等に応じ適宜変更することが好ましい。収容部の面積は、例えば、１ｃｍ２～１０００ｃｍ２とすることができる。
収容部の深さは、少なくとも第１の導電層の厚さ以上であることが好ましく、第１の導電層、絶縁層及び第２の導電層の厚さの合計以上であることがより好ましく、第１の導電層、絶縁層、第２の導電層及び接着層の厚さの合計以上であることが更に好ましく、第１の導電層、絶縁層、第２の導電層、接着層及び放熱板の厚さの合計以上であることが特に好ましい。収容部の厚さは、例えば、０．１ｍｍ～１００ｍｍとすることができる。
なお、収容部の深さは、１の導電層、絶縁層、第２の導電層、接着層及び放熱板の厚さの合計未満であってもよい。
第１の樹脂層が収容部を有する場合、その大きさは、第１の導電層の大きさ、積層体の用途等に応じ適宜変更することが好ましい。収容部の面積は、例えば、１ｃｍ２～１０００ｃｍ２とすることができる。
収容部の深さは、少なくとも第１の導電層の厚さ以上であることが好ましく、第１の導電層、絶縁層及び第２の導電層の厚さの合計以上であることがより好ましく、第１の導電層、絶縁層、第２の導電層及び接着層の厚さの合計以上であることが更に好ましく、第１の導電層、絶縁層、第２の導電層、接着層及び放熱板の厚さの合計以上であることが特に好ましい。収容部の厚さは、例えば、０．１ｍｍ～１００ｍｍとすることができる。
なお、収容部の深さは、１の導電層、絶縁層、第２の導電層、接着層及び放熱板の厚さの合計未満であってもよい。
【0020】
熱耐久性の観点から、第１の樹脂層は、熱硬化性樹脂を含む樹脂組成物の硬化物であることが好ましい。
熱硬化性樹脂の種類は、特に限定されるものではなく、加熱による架橋反応に利用できる官能基を１分子中に１つ以上有する樹脂であればよい。官能基としては、エポキシ基、アクリロイル基、メタクリロイル基、ヒドロキシ基、ビニル基、カルボキシ基、アミノ基、マレイミド基、酸無水物基、チオール基、チオニル基、アミド基、イミド基等が挙げられる。
熱硬化性樹脂としては、フェノール樹脂、不飽和イミド樹脂、シアネート樹脂、イソシアネート樹脂、ベンゾオキサジン樹脂、オキセタン樹脂、アミノ樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、アクリル樹脂、ジシクロペンタジエン樹脂、シリコーン樹脂、トリアジン樹脂、メラミン樹脂、レゾルシノール樹脂、エポキシ樹脂等が挙げられる。上記した中でも、熱耐久性の観点から、不飽和ポリエステル、及びフェノール樹脂の中から選択される１つ以上を含むことが好ましく、不飽和ポリエステルを含むことがより好ましい。
樹脂組成物は、熱硬化性樹脂を１種単独で含んでも、２種以上含んでいてもよい。
熱硬化性樹脂の種類は、特に限定されるものではなく、加熱による架橋反応に利用できる官能基を１分子中に１つ以上有する樹脂であればよい。官能基としては、エポキシ基、アクリロイル基、メタクリロイル基、ヒドロキシ基、ビニル基、カルボキシ基、アミノ基、マレイミド基、酸無水物基、チオール基、チオニル基、アミド基、イミド基等が挙げられる。
熱硬化性樹脂としては、フェノール樹脂、不飽和イミド樹脂、シアネート樹脂、イソシアネート樹脂、ベンゾオキサジン樹脂、オキセタン樹脂、アミノ樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、アクリル樹脂、ジシクロペンタジエン樹脂、シリコーン樹脂、トリアジン樹脂、メラミン樹脂、レゾルシノール樹脂、エポキシ樹脂等が挙げられる。上記した中でも、熱耐久性の観点から、不飽和ポリエステル、及びフェノール樹脂の中から選択される１つ以上を含むことが好ましく、不飽和ポリエステルを含むことがより好ましい。
樹脂組成物は、熱硬化性樹脂を１種単独で含んでも、２種以上含んでいてもよい。
【0021】
不飽和ポリエステルは、多価アルコールと、不飽和多塩基酸、飽和多塩基酸等とを重縮合（エステル化）させることにより得ることができる。
【0022】
多価アルコールは、特に限定されるものではなく、従来公知のものを用いることができる。多価アルコールとしては、エチレングリコール、プロピレングリコール、ブタンジオール、ジエチレングリコール、ジプロピレングリコール、トリエチレングリコール、ペンタンジオール、ヘキサンジオール、ネオペンタンジオール、水素化ビスフェノールＡ、ビスフェノールＡ、グリセリン等が挙げられる。これらは、１種単独で用いても、又は２種以上を組み合わせて用いてもよい。
【0023】
不飽和多塩基酸としては、特に限定されるものではなく、従来公知のものを用いることができる。不飽和多塩基酸としては、無水マレイン酸、フマル酸、シトラコン酸、イタコン酸等が挙げられる。これらは、単独又は複数を組み合わせて用いることができる。
飽和多塩基酸としては、特に限定されるものではなく、従来公知のものを用いることができる。飽和多塩基酸としては、無水フタル酸、イソフタル酸、テレフタル酸、ヘット酸、コハク酸、アジピン酸、セバシン酸、テトラクロロ無水フタル酸、テトラブロモ無水フタル酸、エンドメチレンテトラヒドロ無水フタル酸等が挙げられる。これらは、１種単独で用いても、又は２種以上を組み合わせて用いてもよい。
飽和多塩基酸としては、特に限定されるものではなく、従来公知のものを用いることができる。飽和多塩基酸としては、無水フタル酸、イソフタル酸、テレフタル酸、ヘット酸、コハク酸、アジピン酸、セバシン酸、テトラクロロ無水フタル酸、テトラブロモ無水フタル酸、エンドメチレンテトラヒドロ無水フタル酸等が挙げられる。これらは、１種単独で用いても、又は２種以上を組み合わせて用いてもよい。
【0024】
不飽和ポリエステルは、上記原料を用いて公知の方法で合成したものを使用してもよく、市販されるものを使用してもよい。
不飽和ポリエステルは、窒素等の不活性ガス雰囲気において、１４０℃～２３０℃の温度にて、多価アルコールと、不飽和多塩基酸、飽和多塩基酸等とを重縮合させることにより得ることができる。重縮合反応は、加圧条件下又は減圧条件下で行ってもよい。
重縮合反応において、必要に応じて架橋剤、触媒を使用してもよい。
架橋剤としては、スチレンモノマー、ジアリルフタレートモノマー、ジアリルフタレートプレポリマー、メタクリル酸メチル、トリアリルイソシアヌレート等が挙げられる。これらは、単独又は複数を組み合わせて用いることができる。
触媒としては、酢酸マンガン、ジブチル錫オキサイド、シュウ酸第一錫、酢酸亜鉛、酢酸コバルト等が挙げられる。これらは、１種単独で用いても、又は２種以上を組み合わせて用いてもよい。
不飽和ポリエステルは、窒素等の不活性ガス雰囲気において、１４０℃～２３０℃の温度にて、多価アルコールと、不飽和多塩基酸、飽和多塩基酸等とを重縮合させることにより得ることができる。重縮合反応は、加圧条件下又は減圧条件下で行ってもよい。
重縮合反応において、必要に応じて架橋剤、触媒を使用してもよい。
架橋剤としては、スチレンモノマー、ジアリルフタレートモノマー、ジアリルフタレートプレポリマー、メタクリル酸メチル、トリアリルイソシアヌレート等が挙げられる。これらは、単独又は複数を組み合わせて用いることができる。
触媒としては、酢酸マンガン、ジブチル錫オキサイド、シュウ酸第一錫、酢酸亜鉛、酢酸コバルト等が挙げられる。これらは、１種単独で用いても、又は２種以上を組み合わせて用いてもよい。
【0025】
熱耐久性の観点からは、熱硬化性樹脂の数平均分子量は、１，０００～１０，０００であることが好ましく、１，５００～５，０００であることがより好ましい。
本開示において、数平均分子量は、ゲル浸透クロマトグラフィー（ＧＰＣ）法により測定されるポリスチレン換算の重量平均分子量である。
本開示において、数平均分子量は、ゲル浸透クロマトグラフィー（ＧＰＣ）法により測定されるポリスチレン換算の重量平均分子量である。
【0026】
熱耐久性の観点から、樹脂組成物の総質量に対する、熱硬化性樹脂の含有率は、１０質量％～６０質量％であることが好ましく、２０質量％～５０質量％であることがより好ましく、２０質量％～４０質量％であることが更に好ましい。
【0027】
樹脂組成物は、熱可塑性樹脂、エラストマー等を含んでいてもよい。
熱可塑性樹脂の具体例としては、ポリイミド樹脂、ポリアミドイミド樹脂、ポリアミド樹脂、ポリエーテルイミド樹脂、ポリベンゾオキサゾール樹脂、ポリベンゾイミダゾール樹脂、ポリスチレン樹脂、アクリロニトリル・ブタジエン・スチレン共重合樹脂、アクリロニトリル・スチレン共重合樹脂、ポリエチレン樹脂、ポリプロピレン樹脂、ポリ塩化ビニル樹脂、ポリ塩化ビニリデン樹脂、ポリカーボネート樹脂、（メタ）アクリル樹脂、ポリエステル樹脂、ポリアセタール樹脂、ポリフェニレンスルフィド樹脂（ＰＰＳ）等が挙げられる。
エラストマーの具体例としては、シリコーンゴム、スチレンブタジエンゴム（ＳＢＲ）、ニトリルゴム（ＮＢＲ）、ウレタンゴム等が挙げられる。
熱可塑性樹脂の具体例としては、ポリイミド樹脂、ポリアミドイミド樹脂、ポリアミド樹脂、ポリエーテルイミド樹脂、ポリベンゾオキサゾール樹脂、ポリベンゾイミダゾール樹脂、ポリスチレン樹脂、アクリロニトリル・ブタジエン・スチレン共重合樹脂、アクリロニトリル・スチレン共重合樹脂、ポリエチレン樹脂、ポリプロピレン樹脂、ポリ塩化ビニル樹脂、ポリ塩化ビニリデン樹脂、ポリカーボネート樹脂、（メタ）アクリル樹脂、ポリエステル樹脂、ポリアセタール樹脂、ポリフェニレンスルフィド樹脂（ＰＰＳ）等が挙げられる。
エラストマーの具体例としては、シリコーンゴム、スチレンブタジエンゴム（ＳＢＲ）、ニトリルゴム（ＮＢＲ）、ウレタンゴム等が挙げられる。
【0028】
樹脂組成物は、硬化剤、硬化促進剤、充填剤、離型剤、難燃剤、着色剤、可塑剤、シランカップリング剤、防錆剤、銅害防止剤、還元剤、酸化防止剤、粘着付与樹脂、紫外線吸収剤、消泡剤、レベリング調整剤、溶剤等の各種添加剤を含んでもよい。
【0029】
第１の樹脂層は、第１の導電層、絶縁層及び第２の導電層を固定する固定部を有していてもよい。第１の樹脂層が固定部を有することにより、第１の導電層、絶縁層及び第２の導電層の第１の樹脂層上における位置ずれの発生を抑制することができる傾向にある。
【0030】
第１の樹脂層及び第２の樹脂層は、挿入部及び開口部のいずれか一方を有していてもよい。
第１の樹脂層が挿入部及び開口部のいずれか一方を有し、第２の樹脂層が少なくとも他方を有する場合、挿入部を開口部へ挿入することにより、第１の樹脂層及び第２の樹脂層の嵌め合わせを行うことができる。
第１の樹脂層が挿入部及び開口部のいずれか一方を有し、第２の樹脂層が少なくとも他方を有する場合、挿入部を開口部へ挿入することにより、第１の樹脂層及び第２の樹脂層の嵌め合わせを行うことができる。
【0031】
（第１の導電層及び第２の導電層）
第１の導電層及び第２の導電層は、金属及び金属酸化物の少なくとも一方を含むことができる。
金属としては、銀、金、銅、パラジウム、白金、チタン、クロム、ニッケル、アルミニウム、ジルコニウム、タングステン、バナジウム、ロジウム、イリジウム、これらの合金等が挙げられる。
金属酸化物としては、酸化亜鉛（ＺｎＯ）、酸化スズ（ＳｎＯ２）、酸化インジウムスズ（ＩＴＯ）、酸化アルミニウム（Ａｌ２Ｏ３）、酸化チタン（ＴｉＯ２）等が挙げられる。
第１の導電層及び第２の導電層は、金属及び金属酸化物の少なくとも一方を含むことができる。
金属としては、銀、金、銅、パラジウム、白金、チタン、クロム、ニッケル、アルミニウム、ジルコニウム、タングステン、バナジウム、ロジウム、イリジウム、これらの合金等が挙げられる。
金属酸化物としては、酸化亜鉛（ＺｎＯ）、酸化スズ（ＳｎＯ２）、酸化インジウムスズ（ＩＴＯ）、酸化アルミニウム（Ａｌ２Ｏ３）、酸化チタン（ＴｉＯ２）等が挙げられる。
【0032】
導電性の観点から、第１の導電層及び第２の導電層の平均厚さは、用途等に応じ適宜設定することができる。第１の樹脂層が有する凹状部又は凹凸状部への配置の容易性を考慮すると、０．１ｍｍ～１０ｍｍであることが好ましい。
本開示において、平均厚さは、測定器により、層の２点において厚さを測定し、これらの平均値とする。
本開示において、平均厚さは、測定器により、層の２点において厚さを測定し、これらの平均値とする。
【0033】
第１の導電層及び第２の導電層が含む材料、層の平均厚さ等は、同一であっても、異なっていてもよい。
【0034】
（絶縁層）
絶縁層は、絶縁性樹脂を含む樹脂組成物の硬化物であることが好ましい。
絶縁性樹脂としては、熱可塑性樹脂、熱硬化性樹脂、光硬化性樹脂等の硬化性樹脂などが挙げられる。
絶縁層は、絶縁性樹脂を含む樹脂組成物の硬化物であることが好ましい。
絶縁性樹脂としては、熱可塑性樹脂、熱硬化性樹脂、光硬化性樹脂等の硬化性樹脂などが挙げられる。
【0035】
光硬化性樹脂としては、光により架橋反応を起こす不飽和結合を１分子中に１つ以上有する樹脂であればよい。光硬化性樹脂の具体例としては、例えば、アクリル樹脂、ウレタン樹脂、ポリエステル樹脂、ポリエーテル樹脂、エポキシ樹脂、ポリブタジエン樹脂、ポリイミド樹脂、ポリアミド樹脂、シリコーン樹脂、フッ素樹脂等が挙げられる。
熱可塑性樹脂及び熱硬化性樹脂については上記したためここでは記載を省略する。
熱可塑性樹脂及び熱硬化性樹脂については上記したためここでは記載を省略する。
【0036】
樹脂組成物は、硬化剤、硬化促進剤、光重合開始剤、充填剤、離型剤、難燃剤、着色剤、可塑剤、シランカップリング剤、防錆剤、銅害防止剤、還元剤、酸化防止剤、粘着付与樹脂、紫外線吸収剤、消泡剤、レベリング調整剤、溶剤等の各種添加剤を含んでもよい。
【0037】
絶縁性の観点から、絶縁層の平均厚さは、用途等に応じ適宜設定することができる。第１の樹脂層が有する凹状部又は凹凸状部への配置の容易性を考慮すると、０．０１ｍｍ～１０ｍｍであることが好ましい。
【0038】
（第２の樹脂層）
本開示の積層体は、第２の導電層の絶縁層とは反対側に第２の樹脂層を更に備えることができる。第２の樹脂層を備えることにより、第１の導電層、絶縁層及び第２の導電層の第１の樹脂層上における位置がずれてしまうことを抑制することができる。
第２の樹脂層は、凹状部、凸状部又は凹凸状部を有していてもよい。第２の樹脂層に設けられる凹状部、凸状部又は凹凸状部は、第２の導電層の形状に対応して設けられていてもよい。第２の樹脂層の凹状部と、第２の導電層の形状が対応することで、第２の樹脂層によって第２の導電層の位置を固定することができる。
例えば、第１の導電層、絶縁層及び第２の導電層の厚さの合計が第１の樹脂層の凹部の深さよりも大きい場合には、第２の導電層の形状に合わせた凹状部を第２の樹脂層に設けてもよい。この場合の第２の樹脂層の凹状部の面積は、第２の導電層の面積以上であることが好ましい
また、第１の導電層、絶縁層及び第２の導電層の厚さの合計が第１の樹脂層の凹部の深さよりも小さい場合には、第２の樹脂層には第２の導電層に対応する位置に凸状部を設けてもよい。凸状部は１個でも２以上の複数個であってもよい。
本開示の積層体は、第２の導電層の絶縁層とは反対側に第２の樹脂層を更に備えることができる。第２の樹脂層を備えることにより、第１の導電層、絶縁層及び第２の導電層の第１の樹脂層上における位置がずれてしまうことを抑制することができる。
第２の樹脂層は、凹状部、凸状部又は凹凸状部を有していてもよい。第２の樹脂層に設けられる凹状部、凸状部又は凹凸状部は、第２の導電層の形状に対応して設けられていてもよい。第２の樹脂層の凹状部と、第２の導電層の形状が対応することで、第２の樹脂層によって第２の導電層の位置を固定することができる。
例えば、第１の導電層、絶縁層及び第２の導電層の厚さの合計が第１の樹脂層の凹部の深さよりも大きい場合には、第２の導電層の形状に合わせた凹状部を第２の樹脂層に設けてもよい。この場合の第２の樹脂層の凹状部の面積は、第２の導電層の面積以上であることが好ましい
また、第１の導電層、絶縁層及び第２の導電層の厚さの合計が第１の樹脂層の凹部の深さよりも小さい場合には、第２の樹脂層には第２の導電層に対応する位置に凸状部を設けてもよい。凸状部は１個でも２以上の複数個であってもよい。
【0039】
第２の樹脂層は、熱硬化性樹脂を含む樹脂組成物の硬化物であることが好ましい。熱硬化性樹脂及び樹脂組成物については、上記したためここでは記載を省略する。
【0040】
第２の樹脂層は、第１の導電層、絶縁層及び第２の導電層を固定する固定部を有していてもよい。第２の樹脂層が固定部を有することにより、第１の導電層、絶縁層及び第２の導電層の第１の樹脂層上における位置がずれてしまうことを抑制することができる傾向にある。
【0041】
（接着層）
本開示の積層体は、第１の導電層と絶縁層との間、絶縁層と第２の導電層との間、第１の樹脂層と第１の導電層との間、及び第２の導電層と第２の樹脂層との間の少なくとも１つに、接着層を備える。
いずれかの層間に設けた接着層のサイズを調整することにより、第１の樹脂層と第２の樹脂層とを接着してもよい。
本開示の積層体は、第１の導電層と絶縁層との間、絶縁層と第２の導電層との間、第１の樹脂層と第１の導電層との間、及び第２の導電層と第２の樹脂層との間の少なくとも１つに、接着層を備える。
いずれかの層間に設けた接着層のサイズを調整することにより、第１の樹脂層と第２の樹脂層とを接着してもよい。
【0042】
接着層は絶縁体の中間層を含んでもよく、その場合は接着層は接合材、中間層、接合材の３層であることが接着性と絶縁性の観点から好ましい。絶縁体の中間層を含むことで絶縁性のピンホールなどの欠陥ができにくく、絶縁性を上げることができる。
中間層の樹脂としては、ポリイミド樹脂、ポリアミドイミド樹脂、ポリアミド樹脂、ポリエーテルイミド樹脂、ポリベンゾオキサゾール樹脂、ポリベンゾイミダゾール樹脂、ポリスチレン樹脂、アクリロニトリル・ブタジエン・スチレン共重合樹脂、アクリロニトリル・スチレン共重合樹脂、ポリエチレン樹脂、ポリプロピレン樹脂、ポリ塩化ビニル樹脂、ポリ塩化ビニリデン樹脂、ポリカーボネート樹脂、（メタ）アクリル樹脂、ポリエステル樹脂、ポリアセタール樹脂、ポリフェニレンスルフィド樹脂（ＰＰＳ）フェノール樹脂等が挙げられる。
接着層は固体接合剤を含む。これにより、第１の樹脂層の表面に第１の導電層、接着層、絶縁層等を積層する際に、接着層の厚みが変化してしまうことを抑制することができ、第１の導電層と絶縁層との距離、第１の導電層と第２の導電層との距離、第２の導電層と絶縁層との距離等が変化してしまうことを抑制することができる。
中間層の樹脂としては、ポリイミド樹脂、ポリアミドイミド樹脂、ポリアミド樹脂、ポリエーテルイミド樹脂、ポリベンゾオキサゾール樹脂、ポリベンゾイミダゾール樹脂、ポリスチレン樹脂、アクリロニトリル・ブタジエン・スチレン共重合樹脂、アクリロニトリル・スチレン共重合樹脂、ポリエチレン樹脂、ポリプロピレン樹脂、ポリ塩化ビニル樹脂、ポリ塩化ビニリデン樹脂、ポリカーボネート樹脂、（メタ）アクリル樹脂、ポリエステル樹脂、ポリアセタール樹脂、ポリフェニレンスルフィド樹脂（ＰＰＳ）フェノール樹脂等が挙げられる。
接着層は固体接合剤を含む。これにより、第１の樹脂層の表面に第１の導電層、接着層、絶縁層等を積層する際に、接着層の厚みが変化してしまうことを抑制することができ、第１の導電層と絶縁層との距離、第１の導電層と第２の導電層との距離、第２の導電層と絶縁層との距離等が変化してしまうことを抑制することができる。
【0043】
（固形接合剤）
固形接合剤は、熱可塑性エポキシ樹脂及びフェノキシ樹脂から選択される少なくとも一種である非晶性熱可塑性樹脂を主成分とし、前記非晶性熱可塑性樹脂のエポキシ当量は１，６００以上であるか、又は前記非晶性熱可塑性樹脂はエポキシ基を含まず、前記非晶性熱可塑性樹脂の融解熱は１５Ｊ／ｇ以下である。
固形接合剤は、熱可塑性エポキシ樹脂及びフェノキシ樹脂から選択される少なくとも一種である非晶性熱可塑性樹脂を主成分とし、前記非晶性熱可塑性樹脂のエポキシ当量は１，６００以上であるか、又は前記非晶性熱可塑性樹脂はエポキシ基を含まず、前記非晶性熱可塑性樹脂の融解熱は１５Ｊ／ｇ以下である。
【0044】
前記固形接合剤の「固形」とは、常温で固体、すなわち２３℃の加圧のない状態下において流動性がないことを意味する。前記固形接合剤は、２３℃の加圧のない状態下において３０日以上変形せずに外形を保持することができ、更に変質しない特性を備えることが望ましい。
【0045】
前記「主成分」とは、固形接合剤中の樹脂成分のうちで最も含有量の高い成分であって固形接合剤中の樹脂成分中における含有量が５０質量％以上の成分を意味する。固形接合剤は、樹脂成分を５０質量％以上含むことが好ましく、７０質量％以上含むことがより好ましく、８０質量％以上含むことが更に好ましく、９０質量％以上含むことが特に好ましい。
【0046】
本開示における非晶性樹脂とは、融点（Ｔｍ）を有するが、示差走査熱量計（ＤＳＣ）を用いた測定において、明確な融解に伴う吸熱ピークを有しない又は前記吸熱ピークが非常に小さい樹脂である。融解熱はＤＳＣの吸熱ピークの面積と、熱可塑性樹脂成分の質量から算出される。無機充填剤などが固形接合剤に含まれる場合は、融解熱は、無機充填剤を除く樹脂成分の質量から算出される。
【0047】
具体的には、本開示における非晶性熱可塑性樹脂とは、以下の手順により測定される特性を有する樹脂を意味する。試料を２～１０ｍｇ秤量し、アルミ製パンに入れ、ＤＳＣ（株式会社リガク製ＤＳＣ８２３１）で２３℃から１０℃／ｍｉｎで２００℃以上まで昇温し、ＤＳＣカーブを得る。次いでそのＤＳＣカーブから求めた融解時の吸熱ピークの面積と、前記秤量値から融解熱を算出したときに、融解熱が１５Ｊ／ｇ以下であるものを非晶性熱可塑性樹脂とみなす。
【0048】
固形接合剤に非晶性熱可塑性樹脂の特性を十分に付与する点から、前記非晶性熱可塑性樹脂の含有量は、固形接合剤中の樹脂成分のうち、好ましくは６０質量％以上、より好ましくは７０質量％以上、更に好ましくは８０質量％以上、最も好ましくは９０質量％以上である。
【0049】
融解熱は、１５Ｊ／ｇ以下であり、１１Ｊ／ｇ以下であることが好ましく、７Ｊ／ｇ以下であることがより好ましく、４Ｊ／ｇ以下であることが更に好ましく、融解時の吸熱ピークが検出限界以下であることが最も好ましい。
【0050】
エポキシ当量は、１，６００以上であり、２，０００以上であることが好ましく、５，０００以上であることがより好ましく、９，０００以上であることが更に好ましく、検出限界以上であってエポキシ基が実質的に検出されないことが最も好ましい。
【0051】
前記固形接合剤を用いることにより、加熱時に、従来のホットメルト接着剤で見られるような急激な粘度低下が起こらず、２００℃を超える高温度領域においても低粘度（０．００１～１００Ｐａ・ｓ）状態には至らない。このため当該固形接合剤は溶融した状態でも積層体から流れ出すことはなく、接着層の厚みを安定して確保することができ、高い接着力を安定して得ることができる。
【0052】
本開示におけるエポキシ当量（エポキシ基１モルが含まれる前記樹脂の質量）は、接合前の固形接合剤に含まれる熱可塑性エポキシ樹脂又はフェノキシ樹脂成分のエポキシ当量の値であり、ＪＩＳ Ｋ ７２３６：２００１に規定された方法で測定された値（単位「ｇ／ｅｑ．」）である。具体的には、樹脂のエポキシ当量は、電位差滴定装置を用い、溶媒としてシクロヘキサノンを使用し、臭素化テトラエチルアンモニウム酢酸溶液を樹脂に加え、０．１ｍｏｌ／Ｌ過塩素酸－酢酸溶液を用いて測定される。溶媒希釈品（樹脂ワニス）については、不揮発分に基づいて固形分換算値としての数値として算出される。２種以上の樹脂の混合物のエポキシ当量は、それぞれの樹脂の含有量とエポキシ当量から算出することもできる。
【0053】
固形接合剤の主成分である非晶性熱可塑性樹脂の融点は５０℃～４００℃であることが好ましく、６０℃～３５０℃であることがより好ましく、７０℃～３００℃であることが更に好ましい。融点が５０℃～４００℃の範囲であることにより、前記固形接合剤が加熱により効率よく変形及び溶融して接合面に有効に濡れ広がるため、高い接着力を得ることができる。本開示において、非晶性熱可塑性樹脂の融点とは、実質的に固体から軟化して熱可塑性を帯び、溶融と接着が可能となる温度を意味する。
【0054】
従来の熱硬化性の接着剤を含む接合体では、接合体を解体することが困難であり、接合体を構成する異種材を分別してリサイクルすることが難しい（すなわち、リサイクル性に劣る）。また、熱硬化性の接着剤を用いた場合、接合体の製造工程において接合箇所のズレ等があったとき、又は被着体に欠陥があり交換が必要なときに貼り直しが難しく（すなわち、リペア性に劣り）、利便性に欠ける。一方、前記固形接合剤は、熱で軟化及び溶融させることができ、容易に２つの被着体を分離することができるため、リサイクル性に優れる。また、前記固形接合剤は熱可塑性であるため、可逆的に軟化及び溶融と硬化（固化）を繰り返すことができ、リペア性にも優れる。
【0055】
《熱可塑性エポキシ樹脂》
熱可塑性エポキシ樹脂は、（ａ）２官能エポキシ樹脂モノマー又はオリゴマーと（ｂ）フェノール性水酸基、カルボキシル基、メルカプト基、イソシアネート基及びシアネートエステル基からなる群より選ばれる同一の又は異なる２つの官能基を有する２官能性化合物との重合体であることが好ましい。かかる化合物を使用することにより、直鎖状のポリマーを形成する重合反応が優先的に進行して、所望の特性を有する熱可塑性エポキシ樹脂を形成することが可能となる。
熱可塑性エポキシ樹脂は、（ａ）２官能エポキシ樹脂モノマー又はオリゴマーと（ｂ）フェノール性水酸基、カルボキシル基、メルカプト基、イソシアネート基及びシアネートエステル基からなる群より選ばれる同一の又は異なる２つの官能基を有する２官能性化合物との重合体であることが好ましい。かかる化合物を使用することにより、直鎖状のポリマーを形成する重合反応が優先的に進行して、所望の特性を有する熱可塑性エポキシ樹脂を形成することが可能となる。
【0056】
前記（ａ）２官能エポキシ樹脂モノマー又はオリゴマーとは、分子内にエポキシ基を２個有するエポキシ樹脂モノマー又はオリゴマーをいう。前記（ａ）２官能エポキシ樹脂モノマー又はオリゴマーとしては、例えば、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、２官能のフェノールノボラック型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡＤ型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂、２官能のナフタレン型エポキシ樹脂、２官能の脂環式エポキシ樹脂、２官能のグリシジルエステル型エポキシ樹脂（例えばジグリシジルフタレート、ジグリシジルテトラヒドロフタレート、ダイマー酸ジグリシジルエステルなど）、２官能のグリシジルアミン型エポキシ樹脂（例えばジグリシジルアニリン、ジグリシジルトルイジンなど）、２官能の複素環式エポキシ樹脂、２官能のジアリールスルホン型エポキシ樹脂、ヒドロキノン型エポキシ樹脂（例えばヒドロキノンジグリシジルエーテル、２，５－ジ－ｔｅｒｔ－ブチルヒドロキノンジグリシジルエーテル、レゾルシンジグリシジルエーテルなど）、２官能のアルキレングリシジルエーテル系化合物（例えばブタンジオールジグリシジルエーテル、ブテンジオールジグリシジルエーテル、ブチンジオールジグリシジルエーテルなど）、２官能のグリシジル基含有ヒダントイン化合物（例えば１，３－ジグリシジル－５，５－ジアルキルヒダントイン、１－グリシジル－３－（グリシドキシアルキル）－５，５－ジアルキルヒダントインなど）、２官能のグリシジル基含有シロキサン（例えば１，３－ビス（３－グリシドキシプロピル）－１，１，３，３－テトラメチルジシロキサン、α，β－ビス（３－グリシドキシプロピル）ポリジメチルシロキサンなど）及びそれらの変性物が挙げられる。これらの中でも、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＳ型エポキシ樹脂、及びビフェニル型エポキシ樹脂が、反応性及び作業性の点から好ましい。
【0057】
前記（ｂ）のフェノール水酸基を有する２官能性化合物としては、例えばカテコール、レゾルシン、ヒドロキノンなどのベンゼン環を１個有する一核体芳香族ジヒドロキシ化合物、ビス（４－ヒドロキシフェニル）プロパン（ビスフェノールＡ）、ビス（４－ヒドロキシフェニル）メタン（ビスフェノールＦ）、ビス（４－ヒドロキシフェニル）エタン（ビスフェノールＡＤ）などのビスフェノール化合物、ジヒドロキシナフタレンなどの縮合環を有する化合物、ジアリルレゾルシン、ジアリルビスフェノールＡ、トリアリルジヒドロキシビフェニルなどのアリル基を導入した２官能フェノール化合物、及びジブチルビスフェノールＡが挙げられる。
【0058】
前記（ｂ）のカルボキシル基を有する２官能性化合物としては、例えば、アジピン酸、コハク酸、マロン酸、シクロヘキサンジカルボン酸、フタル酸、イソフタル酸、及びテレフタル酸が挙げられる。
【0059】
前記（ｂ）のメルカプト基を有する２官能性化合物としては、例えば、エチレングリコールビスチオグリコレート、及びエチレングリコールビスチオプロピオネートが挙げられる。
【0060】
前記（ｂ）のイソシアネート基を有する２官能性化合物としては、例えば、ジフェニルメタンジイソシアネート（ＭＤＩ）、イソホロンジイソシアネート（ＩＰＤＩ）、へキサメチレンジイソシアネート（ＨＭＤＩ）、及びトリレンジイソシアネート（ＴＤＩ）が挙げられる。
【0061】
前記（ｂ）のシアネートエステル基を有する２官能性化合物としては、例えば、２，２－ビス（４－シアナトフェニル）プロパン、１，１－ビス（４－シアナトフェニル）エタン、及びビス（４－シアナトフェニル）メタンが挙げられる。
【0062】
前記（ｂ）の中でもフェノール水酸基を有する２官能性化合物が好適な特性を有する熱可塑性の重合物を形成できることから好ましく、フェノール性水酸基を２つ有し、ビスフェノール構造又はビフェニル構造を有する２官能性化合物が耐熱性及び接着性の観点から好ましく、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ及びビスフェノールＳが耐熱性及びコストの観点から好ましい。
【0063】
前記（ａ）がビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＳ型エポキシ樹脂、又はビフェニル型エポキシ樹脂であり、前記（ｂ）がビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ又はビスフェノールＳである場合、前記（ａ）と（ｂ）の重合により得られるポリマーは、パラフェニレン構造及びエーテル結合を主骨格として有し、それらがアルキレン基で連結された主鎖と、重付加により生成した水酸基が側鎖に配置された構造を有する。パラフェニレン構造及びエーテル結合を有する主骨格に起因する直鎖状の構造により、重合後のポリマーの機械的強度を高めることができるとともに、側鎖に配置された水酸基により、基材への密着性を向上させることができる。その結果、作業性を維持しながら、熱硬化性樹脂と同水準の高い接着強度を実現することができる。更に、熱で軟化及び溶融させることによってリサイクル及びリペアが可能となり、熱硬化性樹脂における問題点であるリサイクル性及びリペア性を改善することができる。
【0064】
《フェノキシ樹脂》
フェノキシ樹脂は、ビスフェノール化合物と、エピクロルヒドリンとから合成されるポリヒドロキシポリエーテルであり、熱可塑性を有する。フェノキシ樹脂の製造方法としては、二価フェノール化合物とエピクロルヒドリンの直接反応による方法、及び二価フェノール化合物のジグリシジルエーテルと二価フェノール化合物の付加重合反応による方法が知られているが、フェノキシ樹脂はいずれの製法により得られるものであってもよい。二価フェノール化合物とエピクロルヒドリンの直接反応の場合、二価フェノール化合物としては、例えば、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ、ビスフェノールＳ、ビフェノール、ビフェニレンジオール、フルオレンジフェニル等のフェノール化合物が挙げられる。これらの中でも、コスト、接着性、粘度及び耐熱性の観点から、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ、及びビスフェノールＳが好ましい。二価フェノール化合物に加えて、エチレングリコール、プロピレングリコール、ジエチレングリコール等の脂肪族グリコールが上記直接反応に含まれてもよい。これらは、単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。フェノキシ樹脂は、エポキシ樹脂に類似の化学構造をもち、パラフェニレン構造及びエーテル結合を主骨格とし、それらが連結された主鎖と、水酸基が側鎖に配置された構造を有する。
フェノキシ樹脂は、ビスフェノール化合物と、エピクロルヒドリンとから合成されるポリヒドロキシポリエーテルであり、熱可塑性を有する。フェノキシ樹脂の製造方法としては、二価フェノール化合物とエピクロルヒドリンの直接反応による方法、及び二価フェノール化合物のジグリシジルエーテルと二価フェノール化合物の付加重合反応による方法が知られているが、フェノキシ樹脂はいずれの製法により得られるものであってもよい。二価フェノール化合物とエピクロルヒドリンの直接反応の場合、二価フェノール化合物としては、例えば、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ、ビスフェノールＳ、ビフェノール、ビフェニレンジオール、フルオレンジフェニル等のフェノール化合物が挙げられる。これらの中でも、コスト、接着性、粘度及び耐熱性の観点から、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ、及びビスフェノールＳが好ましい。二価フェノール化合物に加えて、エチレングリコール、プロピレングリコール、ジエチレングリコール等の脂肪族グリコールが上記直接反応に含まれてもよい。これらは、単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。フェノキシ樹脂は、エポキシ樹脂に類似の化学構造をもち、パラフェニレン構造及びエーテル結合を主骨格とし、それらが連結された主鎖と、水酸基が側鎖に配置された構造を有する。
【0065】
《熱可塑性エポキシ樹脂及びフェノキシ樹脂》
前記熱可塑性エポキシ樹脂及びフェノキシ樹脂の重量平均分子量は、ＧＰＣ（ゲル・パーミエーション・クロマトグラフィー）測定によるポリスチレン換算の値で１０，０００～５００，０００であることが好ましく、１８，０００～３００，０００であることがより好ましく、２０，０００～２００，０００であることが更に好ましい。重量平均分子量はＧＰＣによって検出される溶出ピーク位置から算出される標準ポリスチレン換算値である。重量平均分子量が上記範囲であると熱可塑性と耐熱性のバランスが良いため、効率よく溶融によって接合体を形成することができ、接合体の耐熱性を高めることもできる。重量平均分子量が１０，０００以上であると耐熱性に優れ、５００，０００以下であると溶融時の粘度が低く、接着性が高くなる。
前記熱可塑性エポキシ樹脂及びフェノキシ樹脂の重量平均分子量は、ＧＰＣ（ゲル・パーミエーション・クロマトグラフィー）測定によるポリスチレン換算の値で１０，０００～５００，０００であることが好ましく、１８，０００～３００，０００であることがより好ましく、２０，０００～２００，０００であることが更に好ましい。重量平均分子量はＧＰＣによって検出される溶出ピーク位置から算出される標準ポリスチレン換算値である。重量平均分子量が上記範囲であると熱可塑性と耐熱性のバランスが良いため、効率よく溶融によって接合体を形成することができ、接合体の耐熱性を高めることもできる。重量平均分子量が１０，０００以上であると耐熱性に優れ、５００，０００以下であると溶融時の粘度が低く、接着性が高くなる。
【0066】
《固形接合剤の製造方法》
固形接合剤の製造方法は特に限定されないが、例えば、２官能エポキシ化合物のモノマー又はオリゴマーを加熱して重合させることで得ることができる。重合の際に粘度を低減させて撹拌しやすくするために溶媒を加えてもよい。溶媒を加える場合はその除去が必要であり、乾燥若しくは重合又はその両方を離型フィルムなどの上にて行うことで固形接合剤を得てもよい。
固形接合剤の製造方法は特に限定されないが、例えば、２官能エポキシ化合物のモノマー又はオリゴマーを加熱して重合させることで得ることができる。重合の際に粘度を低減させて撹拌しやすくするために溶媒を加えてもよい。溶媒を加える場合はその除去が必要であり、乾燥若しくは重合又はその両方を離型フィルムなどの上にて行うことで固形接合剤を得てもよい。
【0067】
必要に応じて、本発明の効果を阻害しない範囲で、固形接合剤にその他の添加剤を配合することができる。非晶性熱可塑性樹脂の全量に対する添加剤の配合量は、５０体積％以下であることが好ましく、３０体積％以下であることがより好ましく、２０体積％以下であることが更に好ましく、１０体積％以下であることが最も好ましい。本開示において添加剤の体積％とは、非晶性熱可塑性樹脂の全量の体積を基準とした、２官能エポキシ化合物のモノマー又はオリゴマーの重合前に含有されていた添加剤の体積比を表しており、添加剤の体積は、含有されていた添加剤の質量を添加剤の真比重で除して求めることができる。
【0068】
上記添加剤としては、例えば、粘度調整剤、無機フィラー、有機フィラー（樹脂粉体）、消泡剤、シランカップリング剤等のカップリング剤、及び顔料が挙げられる。これらの添加剤は、単独で使用してもよく、２種以上を組み合わせて使用してもよい。粘度調整剤としては、例えば、反応性希釈剤が挙げられる。無機フィラーとしては、例えば、球状溶融シリカ、鉄などの金属の金属粉、珪砂、タルク、炭酸カルシウム、マイカ、酸性白土、珪藻土、カオリン、石英、酸化チタン、シリカ、フェノール樹脂マイクロバルーン、及びガラスバルーンが挙げられる。
【0069】
このようにして得られた固形接合剤は、未反応のモノマー又は末端エポキシ基含有量が少ないか、未反応のモノマー又は末端エポキシ基を実質的に含まないため、貯蔵安定性に優れ、常温での長期保存も可能である。
【0070】
溶融前の固形接合剤の形態は特に限定されないが、フィルム、棒、ペレット及び粉体からなる群から選択されるいずれかの形状を有することが好ましい。固形接合剤の外形の少なくとも１辺が５ｍｍ以下であることが好ましく、３ｍｍ以下であることがより好ましく、１ｍｍ以下であることが更に好ましく、０．５ｍｍ以下であることが特に好ましく、０．３ｍｍ以下であることが最も好ましい。外形の少なくとも１辺が５ｍｍ以下である固形接合剤を、第１部材と第２部材の間に挟み、加熱及び加圧することで、固形接合剤が効率よく接着面に広がるため、高い接着力を得ることができる。
【0071】
溶融前の固形接合剤はフィルム形状を有することがより好ましい。フィルム形状の固形接合剤は、接合される部材同士を接合面全体にわたって所定の間隔で確実に保持しながらこれらの金属部材を接合することができる。そのため、フィルム形状の固形接合剤は、積層体の寸法安定性の観点から特に有利である。フィルム形状の固形接合剤の厚さは１０μｍ～５ｍｍであることが好ましく、２０μｍ～３ｍｍであることがより好ましく、３０μｍ～０．５ｍｍであることが更に好ましい。フィルム形状の固形接合剤の厚さを１０μｍ以上とすることで、第１部材と第２部材との間の電食をより確実に防止し、かつ接着力を確保することができる。フィルム形状の固形接合剤の厚さを５ｍｍ以下とすることで、接合面のせん断方向の接着力を高めることができる。
【0072】
固形接合剤は、接着力及び耐熱性を阻害しない範囲で、タック性を有してもよい。その場合、積層体準備工程において、基材に対して前記固形接合剤を仮固定することができる。
【0073】
接着性の観点から、接着層の平均厚さは、１μｍ～５０００μｍであることが好ましく、２０μｍ～１０００μｍであることがより好ましく、５０μｍ～８００μｍであることが更に好ましい。
【0074】
（放熱板）
本開示の積層体は、第１の導電層の第１の樹脂層側表面又は第２の導電層の第２の樹脂層側表面に放熱板を備えていてもよい。
放熱板としては、従来公知のものを使用することができ、素子等が接着されていてもよい。
本開示の積層体は、第１の導電層の第１の樹脂層側表面又は第２の導電層の第２の樹脂層側表面に放熱板を備えていてもよい。
放熱板としては、従来公知のものを使用することができ、素子等が接着されていてもよい。
【0075】
（用途）
本開示の積層体は、パワーモジュール（ＰＭ）の作製に好適に使用することができる。
本開示の積層体の用途は、ＰＭ用途に限定されるものではなく、その他電装系部品、制御系部品、駆動系部品、弱電関係、家電、化粧部品等に使用することができる。
本開示の積層体は、パワーモジュール（ＰＭ）の作製に好適に使用することができる。
本開示の積層体の用途は、ＰＭ用途に限定されるものではなく、その他電装系部品、制御系部品、駆動系部品、弱電関係、家電、化粧部品等に使用することができる。
【0076】
【0077】
図１は、本開示の積層体の一実施形態を示す斜視図であり、図２は、本開示の積層体の他の実施形態を示す斜視図である。
図１及び図２については、層間の接着層の表示を省略している。
図１に示す積層体１０は、第１の樹脂層１１と、第１の導電層１２と、絶縁層１３と、第２の導電層１４と、第２の樹脂層１６とをこの順に備える。
図２に示す積層体２０は、第１の樹脂層２１と、第１の導電層２２と、絶縁層２３と、第２の導電層２４と、第２の樹脂層２６とをこの順に備える。
図１及び図２に示すように、第２の樹脂層は、開口を有していてもよい。これにより、第２の導電層等の表面に、放熱板等を配置することができる。開口の形状は、特に限定されるものではなく、用途に応じ適宜調整することが好ましい。
図１及び図２に示すように、第１の導電層及び第２の導電層は、第１の樹脂層及び第２の樹脂層の外周から外に突出していてもよい。これにより、配線等の別部材と接続することができる。
図１及び図２については、層間の接着層の表示を省略している。
図１に示す積層体１０は、第１の樹脂層１１と、第１の導電層１２と、絶縁層１３と、第２の導電層１４と、第２の樹脂層１６とをこの順に備える。
図２に示す積層体２０は、第１の樹脂層２１と、第１の導電層２２と、絶縁層２３と、第２の導電層２４と、第２の樹脂層２６とをこの順に備える。
図１及び図２に示すように、第２の樹脂層は、開口を有していてもよい。これにより、第２の導電層等の表面に、放熱板等を配置することができる。開口の形状は、特に限定されるものではなく、用途に応じ適宜調整することが好ましい。
図１及び図２に示すように、第１の導電層及び第２の導電層は、第１の樹脂層及び第２の樹脂層の外周から外に突出していてもよい。これにより、配線等の別部材と接続することができる。
【0078】
図３は、本開示の積層体の一実施形態を示す断面図である。
図３に示す積層体３０は、第１の樹脂層３１と、接着層３５と、第１の導電層３２と、接着層３５と、絶縁層３３と、接着層３５と、第２の導電層３４と、接着層３５と、第２の樹脂層３６とを備える。
図３に示すように、第１の樹脂層３１は、階段状の凹状部を含む収容部を有しており、収容部内に、接着層３５、第１の導電層３２、接着層３５、絶縁層３３、接着層３５、第２の導電層３４及び接着層３５が配置される。
図３においては、第１の導電層と、絶縁層及び第２の導電層とが階段状の凹状部の異なる階層に収容される。これにより、熱耐久性を向上することができる。
図３に示す積層体３０において、第１の樹脂層３１と第２の樹脂層３６とは、接着層３５により接着される。
図３に示す積層体３０は、第１の樹脂層３１と、接着層３５と、第１の導電層３２と、接着層３５と、絶縁層３３と、接着層３５と、第２の導電層３４と、接着層３５と、第２の樹脂層３６とを備える。
図３に示すように、第１の樹脂層３１は、階段状の凹状部を含む収容部を有しており、収容部内に、接着層３５、第１の導電層３２、接着層３５、絶縁層３３、接着層３５、第２の導電層３４及び接着層３５が配置される。
図３においては、第１の導電層と、絶縁層及び第２の導電層とが階段状の凹状部の異なる階層に収容される。これにより、熱耐久性を向上することができる。
図３に示す積層体３０において、第１の樹脂層３１と第２の樹脂層３６とは、接着層３５により接着される。
【0079】
図４は、本開示の積層体の他の実施形態を示す断面図である。
図４に示す積層体４０は、第１の樹脂層４１と、接着層４５と、第１の導電層４２と、接着層４５と、絶縁層４３と、接着層４５と、第２の導電層４４と、接着層４５と、第２の樹脂層４６とを備える。
図４に示すように、第１の樹脂層４１は、階段状の凹状部を含む収容部を有しており、収容部内に、接着層４５、第１の導電層４２、接着層４５、絶縁層４３、接着層４５、第２の導電層４４及び接着層４５が配置される。
図４においては、第１の導電層と、絶縁層及び第２の導電層とが階段状の凹状部の異なる階層に収容される。これにより、熱耐久性を向上することができる。
また、図４に示すように、第１の樹脂層４１は挿入部４７を有しており、第２の樹脂層４６が有する開口部（図示せず）に挿入されている。
また、図４に示す積層体４０において、第１の樹脂層４１と第２の樹脂層４６とは、接着層４５により接着される。
図４に示す積層体４０は、第１の樹脂層４１と、接着層４５と、第１の導電層４２と、接着層４５と、絶縁層４３と、接着層４５と、第２の導電層４４と、接着層４５と、第２の樹脂層４６とを備える。
図４に示すように、第１の樹脂層４１は、階段状の凹状部を含む収容部を有しており、収容部内に、接着層４５、第１の導電層４２、接着層４５、絶縁層４３、接着層４５、第２の導電層４４及び接着層４５が配置される。
図４においては、第１の導電層と、絶縁層及び第２の導電層とが階段状の凹状部の異なる階層に収容される。これにより、熱耐久性を向上することができる。
また、図４に示すように、第１の樹脂層４１は挿入部４７を有しており、第２の樹脂層４６が有する開口部（図示せず）に挿入されている。
また、図４に示す積層体４０において、第１の樹脂層４１と第２の樹脂層４６とは、接着層４５により接着される。
【0080】
図５は、本開示の積層体の他の実施形態を示す断面図である。
図５に示す積層体５０は、第１の樹脂層５１と、放熱板５７と、接着層５５と、第１の導電層５２と、接着層５５と、絶縁層５３と、接着層５５と、第２の導電層５４と、接着層５５と、第２の樹脂層５６とを備える。
図５に示すように、第１の樹脂層５１は、階段状の凹状部を含む収容部を有しており、収容部内に、放熱板５７、接着層５５、第１の導電層５２、接着層５５、絶縁層５３、接着層５５、第２の導電層５４及び接着層５５が配置される。
図５においては、第１の導電層と、絶縁層及び第２の導電層とが階段状の凹状部の異なる階層に収容される。これにより、熱耐久性を向上することができる。
また、図５に示す積層体５０において、第１の樹脂層５１と第２の樹脂層５６とは、接着層５５により接着される。
図５に示す積層体５０は、第１の樹脂層５１と、放熱板５７と、接着層５５と、第１の導電層５２と、接着層５５と、絶縁層５３と、接着層５５と、第２の導電層５４と、接着層５５と、第２の樹脂層５６とを備える。
図５に示すように、第１の樹脂層５１は、階段状の凹状部を含む収容部を有しており、収容部内に、放熱板５７、接着層５５、第１の導電層５２、接着層５５、絶縁層５３、接着層５５、第２の導電層５４及び接着層５５が配置される。
図５においては、第１の導電層と、絶縁層及び第２の導電層とが階段状の凹状部の異なる階層に収容される。これにより、熱耐久性を向上することができる。
また、図５に示す積層体５０において、第１の樹脂層５１と第２の樹脂層５６とは、接着層５５により接着される。
【0081】
図６は、本開示の積層体が備える第１の樹脂層の一実施形態を示す斜視図である。
図６に示すように、第１の樹脂層１００は、複数の収容部１０１を有しており、該収容部１０１は、凹状部１０２Ａ及び凸状部１０２Ｂを含む。
また、第１の樹脂層１００は、固定部１０３、開口部１０４を備える。
図６に示すように、第１の樹脂層１００は、収容部１０１間に開口を有していてもよい。これにより、第１の樹脂層１００に配置される第１の樹脂層等に対し、配線等の別部材を接続することができる。
図６に示すように、第１の樹脂層１００は、複数の収容部１０１を有しており、該収容部１０１は、凹状部１０２Ａ及び凸状部１０２Ｂを含む。
また、第１の樹脂層１００は、固定部１０３、開口部１０４を備える。
図６に示すように、第１の樹脂層１００は、収容部１０１間に開口を有していてもよい。これにより、第１の樹脂層１００に配置される第１の樹脂層等に対し、配線等の別部材を接続することができる。
【0082】
図３～図６に示すように、接着層、第１の導電層、絶縁層及び第２の導電層の外周の大きさは異なっていてもよい。接着層、第１の導電層、絶縁層及び第２の導電層の外周の大きさは異なる場合、第１の樹脂層が有する凹状部を内周の大きさは、接着層、第１の導電層、絶縁層及び第２の導電層の中で最も大きい外周を有する層の外周の大きさ以上であることが好ましい。
【0083】
[積層体の製造方法]
本開示の積層体の製造方法は、少なくとも一方の表面に収容部を有する第１の樹脂層を準備する準備工程と、
上記第１の樹脂層の表面に、第１の導電層、絶縁層及び第２の導電層を積層する積層工程と、含み、
上記積層工程において、上記第１の樹脂層の上記収容部に、少なくとも上記第１の導電層を配置する。
本開示の積層体の製造方法は、少なくとも一方の表面に収容部を有する第１の樹脂層を準備する準備工程と、
上記第１の樹脂層の表面に、第１の導電層、絶縁層及び第２の導電層を積層する積層工程と、含み、
上記積層工程において、上記第１の樹脂層の上記収容部に、少なくとも上記第１の導電層を配置する。
【0084】
本開示の積層体の製造方法によれば、熱耐久性に優れる積層体を製造することができる。上記効果が奏される理由は明らかではないが、以下のように推測される。
本開示の積層体の製造方法は、インサート成形ではなく、各層を個別に作製し、積層することにより製造する。そのため、インサート成形により製造した積層体では、第１の樹脂層に第１の導電層が埋没し、完全に密着しているのに対し、本開示の製造方法により製造した積層体では、第１の樹脂層と第１の導電層との間が完全には密着しておらず、加熱時において生じる内部応力の緩和が可能となる。これにより、クラックの発生、及び導電層及び樹脂層の変形を抑制することができ、熱耐久性が向上すると推測される。
本開示の積層体の製造方法は、インサート成形ではなく、各層を個別に作製し、積層することにより製造する。そのため、インサート成形により製造した積層体では、第１の樹脂層に第１の導電層が埋没し、完全に密着しているのに対し、本開示の製造方法により製造した積層体では、第１の樹脂層と第１の導電層との間が完全には密着しておらず、加熱時において生じる内部応力の緩和が可能となる。これにより、クラックの発生、及び導電層及び樹脂層の変形を抑制することができ、熱耐久性が向上すると推測される。
【0085】
本開示の積層体の製造方法は、第２の導電層の絶縁層とは反対側に第２の樹脂層を更に積層する第２の積層工程を含むことができる。
【0086】
（準備工程）
第１の樹脂層については、上記したためここでは記載を省略する。
第１の樹脂層の作製方法は特に限定されるものではなく、インサート成形等により作製することができる。
第１の樹脂層については、上記したためここでは記載を省略する。
第１の樹脂層の作製方法は特に限定されるものではなく、インサート成形等により作製することができる。
【0087】
（積層工程）
本開示の積層体の製造方法は、第１の樹脂層の表面に、第１の導電層、絶縁層及び第２の導電層を積層する積層工程を含む。
積層工程においては、第１の樹脂層の収容部に、少なくとも第１の導電層を配置する。樹脂層の収容部に、第１の絶縁層及び第２の導電層を配置することが好ましい。
本開示の積層体の製造方法は、第１の樹脂層の表面に、第１の導電層、絶縁層及び第２の導電層を積層する積層工程を含む。
積層工程においては、第１の樹脂層の収容部に、少なくとも第１の導電層を配置する。樹脂層の収容部に、第１の絶縁層及び第２の導電層を配置することが好ましい。
【0088】
第１の樹脂層表面への第１の導電層、絶縁層及び第２の導電層の積層は、各層間に接着層を配置し、加熱することにより行うことができる。
各層間に接着層を配置する場合、積層工程において、第１の導電層、絶縁層及び第２の導電層と共に、接着層を第１の樹脂層の収容部に配置することが好ましい。
各層間に接着層を配置する場合、積層工程において、第１の導電層、絶縁層及び第２の導電層と共に、接着層を第１の樹脂層の収容部に配置することが好ましい。
【0089】
積層工程において、第１の導電層の絶縁層とは反対側又は第２の導電層の絶縁層とは反対側に、放熱板を配置してもよい。
放熱板を配置する場合、積層工程において、第１の導電層、絶縁層及び第２の導電層と共に、放熱板を第１の樹脂層の収容部に配置することが好ましい。
放熱板を配置する場合、積層工程において、第１の導電層、絶縁層及び第２の導電層と共に、放熱板を第１の樹脂層の収容部に配置することが好ましい。
【0090】
第１の導電層、第２の導電層、絶縁層、接着層及び放熱板については上記したためここでは記載を省略する。
第１の導電層、第２の導電層、絶縁層、接着層及び放熱板は、従来公知の方法により作製したものを使用してもよく、市販されるものを使用してもよい。
第１の導電層、第２の導電層、絶縁層、接着層及び放熱板は、従来公知の方法により作製したものを使用してもよく、市販されるものを使用してもよい。
【0091】
（第２の積層工程）
第２の樹脂層については、上記したためここでは記載を省略する。
第２の樹脂層の作製方法は特に限定されるものではなく、インサート成形等により作製することができる。
第２の樹脂層については、上記したためここでは記載を省略する。
第２の樹脂層の作製方法は特に限定されるものではなく、インサート成形等により作製することができる。
【0092】
第２の樹脂層の積層は、第２の樹脂層と第２の導電層との間に接着層を配置し、加熱することにより行うことができる。
また、接着層により第１の樹脂層と第２の樹脂層とを接着してもよい。
また、接着層により第１の樹脂層と第２の樹脂層とを接着してもよい。
【0093】
第１の樹脂層が挿入部及び開口部のいずれか一方を有し、第２の樹脂層が少なくとも他方を有する場合、挿入部を開口部へ挿入することにより、第１の樹脂層及び第２の樹脂層の嵌め合わせを行うことができる。
【0094】
固体接合剤を用いた積層工程及び第２の積層工程をより詳細に説明する。
【0095】
〈接合前工程〉
接合前工程では、第１部材と、熱可塑性エポキシ樹脂及びフェノキシ樹脂から選択される少なくとも一種である非晶性熱可塑性樹脂を主成分とする固形接合剤と、第２部材とが、この順に配置された状態の積層体を形成する。前記積層体において、第１部材と固形接合剤、及び固形接合剤と第２部材のいずれも互いに接合しておらず、それぞれ独立した部材が重ね合わせられた状態である。
接合前工程では、第１部材と、熱可塑性エポキシ樹脂及びフェノキシ樹脂から選択される少なくとも一種である非晶性熱可塑性樹脂を主成分とする固形接合剤と、第２部材とが、この順に配置された状態の積層体を形成する。前記積層体において、第１部材と固形接合剤、及び固形接合剤と第２部材のいずれも互いに接合しておらず、それぞれ独立した部材が重ね合わせられた状態である。
【0096】
〈接合工程〉
接合工程では、前記積層体を加熱及び加圧して前記固形接合剤を溶融させ、その後、温度を下げることにより前記固形接合剤を固化させ、第１部材と第２部材を接合する。
接合工程では、前記積層体を加熱及び加圧して前記固形接合剤を溶融させ、その後、温度を下げることにより前記固形接合剤を固化させ、第１部材と第２部材を接合する。
【0097】
前記加熱及び加圧における温度は、１００℃～４００℃が好ましく、１２０℃～３５０℃がより好ましく、１５０℃～３００℃が更に好ましい。１００℃～４００℃で加熱することにより、前記固形接合剤が効率よく変形及び溶融し接合面に有効に濡れ広がるため、高い接着力を得ることができる。
【0098】
前記加熱及び加圧における圧力は、０．０１ＭＰａ～２０ＭＰａが好ましく、０．１ＭＰａ～１０ＭＰａがより好ましく、０．２ＭＰａ～５ＭＰａが更に好ましい。ここでの圧力は、第１部材及び第２部材の接合面における平均圧力を意味する。０．０１ＭＰａ～２０ＭＰａで加圧することにより、前記固形接合剤が効率よく変形し接合面に有効に濡れ広がるため、高い接着力を得ることができる。第１部材又は第２部材の少なくとも一方が熱可塑性樹脂を接合面に含む場合、０．０１ＭＰａ～２０ＭＰａで加圧することにより、固形接合剤と当該部材の熱可塑性樹脂とを相溶化させて、高い接着力を得ることができる。
【0099】
固形接合剤の主成分である熱可塑性エポキシ樹脂及びフェノキシ樹脂は、樹脂内の凝集力が低く、かつ水酸基を有しているため、基材との相互作用が強く、従来の結晶性のホットメルト接着剤よりも高い接着力で異種材を接合することができる。
【0100】
第１部材と第２部材の接合は、固形接合剤の相変化（固体－液体－固体）を利用したものであり、化学反応を伴わないため、従来の熱硬化型のエポキシ樹脂よりも短時間で接合を完了することができる。
【0101】
第１部材若しくは第２部材又は両方に、それぞれ適した前処理をすることで高い接着力が得られることがある。前処理としては、基材の表面を洗浄する前処理又は表面に凹凸を付ける前処理が好ましい。前処理は、１種のみであってもよく、２種以上を施してもよい。これらの前処理の具体的な方法としては、公知の方法を用いることができる。
【0102】
具体的には、前記部材の材料が金属である場合、脱脂処理、ＵＶオゾン処理、ブラスト処理、研磨処理、プラズマ処理、及びエッチング処理からなる群より選ばれる少なくとも１種が好ましい。前記部材の材料が樹脂である場合、脱脂処理、ＵＶオゾン処理、ブラスト処理、研磨処理、プラズマ処理、及びコロナ放電処理からなる群より選ばれる少なくとも１種が好ましい。
【0103】
図９に示す接合体１においては、前記固形接合剤が溶融後固化した接着層２を介して、第１部材３と第２部材４とが接合一体化されており、第１部材３と第２部材４との接合体１は優れた接合強度を示す。接合強度は、接着層と基材との間に働く界面相互作用の強さの他に、接着層の厚さ、接着剤を構成するポリマーの分子量及び化学構造、力学的特性、粘弾性的特性など数多くの因子に影響される。そのため、本開示の接合体が優れた接合強度を示す機構の詳細は明らかではないが、接着層を構成する非晶性熱可塑性樹脂の凝集力が低いことと、樹脂中に水酸基が存在し、接着層と第１部材の界面及び接着層と第２部材の界面で水素結合、ファンデルワールス力などの化学結合又は分子間力が形成されることが主な要因であると推測される。しかし、接合体において、接合体の界面の状態又は特性は、厚さナノメートルレベル以下のごく薄い化学構造に起因するため分析が困難であり、本開示の接合体の界面の状態又は特性を特定することにより、本開示の固形接合剤を含まない接合体と区別可能に表現することは、現時点の技術において不可能又は非実際的である。
【0104】
接着層が非晶性熱可塑性樹脂を含む本開示の積層体は、リサイクル性及びリペア性に優れており、接合体を加熱することにより容易に第１部材と第２部材に、すなわち第１（第２）の導電層と絶縁層とを分離して、積層体を解体することができる。
【実施例0105】
本発明に関連した実施試験例及び比較試験例を以下に示すが、本発明はこれらに限定されるものではない。以下の例において、第１部材と第２部材をまとめて接合基材という。
【0106】
〈接合基材〉
以下の接合基材を使用した。
《ＰＰＳ（樹脂）》
ポリフェニレンスルフィド（ＤＩＣ社製、ＦＺ－１１３０－Ｄ５）を射出成形（樹脂温度：３００℃、型温：１４０℃）して得られた射出成形体（縦４５ｍｍ×横１０ｍｍ×厚み３ｍｍ）を用いた。表面処理はせずに使用した。
《銅》
銅（Ｃ１１００（タフピッチ銅）の表面をメチルエチルケトンで拭いて脱脂処理し、幅１８ｍｍ、長さ４５ｍｍ、厚さ３ｍｍの試験片を得た。
以下の接合基材を使用した。
《ＰＰＳ（樹脂）》
ポリフェニレンスルフィド（ＤＩＣ社製、ＦＺ－１１３０－Ｄ５）を射出成形（樹脂温度：３００℃、型温：１４０℃）して得られた射出成形体（縦４５ｍｍ×横１０ｍｍ×厚み３ｍｍ）を用いた。表面処理はせずに使用した。
《銅》
銅（Ｃ１１００（タフピッチ銅）の表面をメチルエチルケトンで拭いて脱脂処理し、幅１８ｍｍ、長さ４５ｍｍ、厚さ３ｍｍの試験片を得た。
【0107】
〈熱可塑性エポキシ樹脂及びフェノキシ樹脂の重量平均分子量、融解熱及びエポキシ当量〉
熱可塑性エポキシ樹脂及びフェノキシ樹脂の重量平均分子量、融解熱及びエポキシ当量を、それぞれ以下の手順で測定した。
熱可塑性エポキシ樹脂及びフェノキシ樹脂の重量平均分子量、融解熱及びエポキシ当量を、それぞれ以下の手順で測定した。
【0108】
（重量平均分子量）
熱可塑性エポキシ樹脂及びフェノキシ樹脂をテトラヒドロフランに溶解し、Ｐｒｏｍｉｎｅｎｃｅ ５０１（昭和サイエンス株式会社製、Ｄｅｔｅｃｔｏｒ：Ｓｈｏｄｅｘ（登録商標） ＲＩ－５０１（昭和電工株式会社製））を用い、以下の条件で測定した。
カラム：昭和電工株式会社製 ＬＦ－８０４×２本
カラム温度：４０℃
試料：樹脂の０．４質量％テトラヒドロフラン溶液
流量：１ｍＬ／分
溶離液：テトラヒドロフラン
較正法：標準ポリスチレンによる換算
熱可塑性エポキシ樹脂及びフェノキシ樹脂をテトラヒドロフランに溶解し、Ｐｒｏｍｉｎｅｎｃｅ ５０１（昭和サイエンス株式会社製、Ｄｅｔｅｃｔｏｒ：Ｓｈｏｄｅｘ（登録商標） ＲＩ－５０１（昭和電工株式会社製））を用い、以下の条件で測定した。
カラム：昭和電工株式会社製 ＬＦ－８０４×２本
カラム温度：４０℃
試料：樹脂の０．４質量％テトラヒドロフラン溶液
流量：１ｍＬ／分
溶離液：テトラヒドロフラン
較正法：標準ポリスチレンによる換算
【0109】
（融解熱）
熱可塑性エポキシ樹脂及びフェノキシ樹脂を２～１０ｍｇ秤量し、アルミ製パンに入れ、ＤＳＣ（株式会社リガク製ＤＳＣ８２３１）を用いて２３℃から１０℃／ｍｉｎで２００℃まで昇温し、ＤＳＣカーブを得た。得られたＤＳＣカーブの融解時の吸熱ピークの面積と前記秤量値から融解熱を算出した。
熱可塑性エポキシ樹脂及びフェノキシ樹脂を２～１０ｍｇ秤量し、アルミ製パンに入れ、ＤＳＣ（株式会社リガク製ＤＳＣ８２３１）を用いて２３℃から１０℃／ｍｉｎで２００℃まで昇温し、ＤＳＣカーブを得た。得られたＤＳＣカーブの融解時の吸熱ピークの面積と前記秤量値から融解熱を算出した。
【0110】
（エポキシ当量）
ＪＩＳ Ｋ ７２３６：２００１に準拠して得られた測定値を、樹脂固形分としての値に換算した。反応を伴わない単純混合物の場合はそれぞれのエポキシ当量と含有量から算出した。
ＪＩＳ Ｋ ７２３６：２００１に準拠して得られた測定値を、樹脂固形分としての値に換算した。反応を伴わない単純混合物の場合はそれぞれのエポキシ当量と含有量から算出した。
【0111】
〈実施試験例１〉
（固形接合剤Ｐ－１）
撹拌機、還流冷却器、ガス導入管、及び温度計を備えた反応装置に、ｊＥＲ（登録商標）１００７（三菱ケミカル株式会社製、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、重量平均分子量約１０，０００） ２０３ｇ（１．０等量）、ビスフェノールＳ １２．５ｇ（１．０等量）、トリフェニルホスフィン２．４ｇ、及びメチルエチルケトン１，０００ｇを仕込み、窒素雰囲気下で撹拌しながら１００℃まで昇温した。目視で溶解したことを確認し、４０℃まで冷却して固形分約２０質量％の樹脂組成物を得た。樹脂組成物から溶剤を除去して固体を得た。プレス機の上板及び下板に非粘着フッ素樹脂フィルム（ニトフロン（登録商標）Ｎｏ.９００ＵＬ、日東電工株式会社製）を設置し、下板の非粘着フッ素樹脂フィルム上に上記固体を配置した後、上記プレス機を１６０℃に加熱し、上記樹脂組成物を２時間加熱圧縮して固形分１００質量％の厚さ１００μｍのフィルム状の固形接合剤（Ｐ－１）を得た。重量平均分子量は約３７，０００であった。エポキシ当量は検出限界以上であった。ＤＳＣにおいて融解熱ピークは検出されなかった。
（固形接合剤Ｐ－１）
撹拌機、還流冷却器、ガス導入管、及び温度計を備えた反応装置に、ｊＥＲ（登録商標）１００７（三菱ケミカル株式会社製、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、重量平均分子量約１０，０００） ２０３ｇ（１．０等量）、ビスフェノールＳ １２．５ｇ（１．０等量）、トリフェニルホスフィン２．４ｇ、及びメチルエチルケトン１，０００ｇを仕込み、窒素雰囲気下で撹拌しながら１００℃まで昇温した。目視で溶解したことを確認し、４０℃まで冷却して固形分約２０質量％の樹脂組成物を得た。樹脂組成物から溶剤を除去して固体を得た。プレス機の上板及び下板に非粘着フッ素樹脂フィルム（ニトフロン（登録商標）Ｎｏ.９００ＵＬ、日東電工株式会社製）を設置し、下板の非粘着フッ素樹脂フィルム上に上記固体を配置した後、上記プレス機を１６０℃に加熱し、上記樹脂組成物を２時間加熱圧縮して固形分１００質量％の厚さ１００μｍのフィルム状の固形接合剤（Ｐ－１）を得た。重量平均分子量は約３７，０００であった。エポキシ当量は検出限界以上であった。ＤＳＣにおいて融解熱ピークは検出されなかった。
【0112】
（接合体）
接合体として下記１種類（樹脂／金属）を作製した。
接合体として下記１種類（樹脂／金属）を作製した。
【0113】
《樹脂／金属》
前記銅基材（第１部材）の上に、１０×１５ｍｍの大きさに裁断した前記固形接合剤Ｐ－１を配置し、その後速やかに、その上に前記ＰＰＳ基材（第２部材）を配置した。これらの基材同士の重なりは幅１０ｍｍ、奥行き５ｍｍとした。前記固形接合剤Ｐ－１は前記基材同士の重なり領域をすべて覆うように配置した。つまり、前記第１部材と第２部材同士は、直接触れず、その間に前記固形接合剤が介在した状態として、未接合の積層体を準備した。
前記銅基材（第１部材）の上に、１０×１５ｍｍの大きさに裁断した前記固形接合剤Ｐ－１を配置し、その後速やかに、その上に前記ＰＰＳ基材（第２部材）を配置した。これらの基材同士の重なりは幅１０ｍｍ、奥行き５ｍｍとした。前記固形接合剤Ｐ－１は前記基材同士の重なり領域をすべて覆うように配置した。つまり、前記第１部材と第２部材同士は、直接触れず、その間に前記固形接合剤が介在した状態として、未接合の積層体を準備した。
【0114】
高周波誘導溶着機（精電舎電子工業株式会社製、発振器ＵＨ－２．５Ｋ、プレスＪＩＩＰ３０Ｓ）を用いて高周波誘導により金属を発熱させ、加熱及び加圧により試験片同士を接合した。加圧力は１１０Ｎ（圧力２．２ＭＰａ）、発振周波数は９００ｋＨｚとした。発振時間は６秒とした。
【0115】
オープンタイム評価用接合体を以下の手順で作成した。前記銅基材（第１部材）の上に、１０×１５ｍｍの大きさに裁断した前記固形接合剤Ｐ－１を配置し、その後３日間静置した後、その上に前記ＰＰＳ基材（第２部材）を配置した。これらの基材同士の重なりは幅１０ｍｍ、奥行き５ｍｍとした。前記固形接合剤Ｐ－１は前記基材同士の重なり領域をすべて覆うように配置した。つまり、前記第１部材と第２部材同士は、直接触れず、その間に前記固形接合剤が介在した状態として、未接合の積層体を準備した。
【0116】
高周波誘導溶着機（精電舎電子工業株式会社製、発振器ＵＨ－２．５Ｋ、プレスＪＩＩＰ３０Ｓ）を用いて高周波誘導により金属を発熱させ、加熱及び加圧により試験片同士を接合した。加圧力は１１０Ｎ（圧力２．２ＭＰａ）、発振周波数は９００ｋＨｚとした。発振時間は５秒とした。
【0117】
〈実施試験例２〉
（固形接合剤Ｐ－２）
撹拌機、還流冷却器、ガス導入管、及び温度計を備えた反応装置に、フェノトート（登録商標）ＹＰ－５０Ｓ（日鉄ケミカル＆マテリアル株式会社製、フェノキシ樹脂、重量平均分子量約５０，０００）２０ｇ、シクロヘキサノン８０ｇを仕込み、撹拌しながら６０℃まで昇温し、目視で溶解したことを確認し、４０℃まで冷却して固形分２０質量％の樹脂組成物を得た。樹脂組成物から溶剤を除去して固体を得た。プレス機の上板及び下板に非粘着フッ素樹脂フィルム（ニトフロン（登録商標）Ｎｏ.９００ＵＬ、日東電工株式会社製）を設置し、下板の非粘着フッ素樹脂フィルム上に上記固体を配置した後、上記プレス機を１６０℃に加熱し、上記樹脂組成物を２時間加熱圧縮して固形分１００質量％の厚さ１００μｍのフィルム状の固形接合剤（Ｐ－２）を得た。重量平均分子量は５０，０００、エポキシ当量は検出限界以上であった。ＤＳＣにおいて融解熱ピークは検出されなかった。
（固形接合剤Ｐ－２）
撹拌機、還流冷却器、ガス導入管、及び温度計を備えた反応装置に、フェノトート（登録商標）ＹＰ－５０Ｓ（日鉄ケミカル＆マテリアル株式会社製、フェノキシ樹脂、重量平均分子量約５０，０００）２０ｇ、シクロヘキサノン８０ｇを仕込み、撹拌しながら６０℃まで昇温し、目視で溶解したことを確認し、４０℃まで冷却して固形分２０質量％の樹脂組成物を得た。樹脂組成物から溶剤を除去して固体を得た。プレス機の上板及び下板に非粘着フッ素樹脂フィルム（ニトフロン（登録商標）Ｎｏ.９００ＵＬ、日東電工株式会社製）を設置し、下板の非粘着フッ素樹脂フィルム上に上記固体を配置した後、上記プレス機を１６０℃に加熱し、上記樹脂組成物を２時間加熱圧縮して固形分１００質量％の厚さ１００μｍのフィルム状の固形接合剤（Ｐ－２）を得た。重量平均分子量は５０，０００、エポキシ当量は検出限界以上であった。ＤＳＣにおいて融解熱ピークは検出されなかった。
【0118】
（接合体）
固形接合剤としてＰ－２を用いたこと以外は実施試験例１と同様にして、表１に示す接合体及びオープンタイム評価用接合体を作製した。
固形接合剤としてＰ－２を用いたこと以外は実施試験例１と同様にして、表１に示す接合体及びオープンタイム評価用接合体を作製した。
【0119】
〈実施試験例３〉
（固形接合剤Ｐ－３）
前記樹脂組成物Ｐ－２と結晶性エポキシ樹脂ＹＳＬＶ－８０ＸＹ（日鉄ケミカル＆マテリアル株式会社製）を９８対２の質量比で混合し、固形接合剤（Ｐ－３）を得た。重量平均分子量は３６，０００、エポキシ当量は９６００ｇ／ｅｑ、融解熱は２Ｊ／ｇであった。
（固形接合剤Ｐ－３）
前記樹脂組成物Ｐ－２と結晶性エポキシ樹脂ＹＳＬＶ－８０ＸＹ（日鉄ケミカル＆マテリアル株式会社製）を９８対２の質量比で混合し、固形接合剤（Ｐ－３）を得た。重量平均分子量は３６，０００、エポキシ当量は９６００ｇ／ｅｑ、融解熱は２Ｊ／ｇであった。
【0120】
（接合体）
固形接合剤としてＰ－３を用いたこと以外は実施試験例１と同様にして、表１に示す接合体及びオープンタイム評価用接合体を作製した。
固形接合剤としてＰ－３を用いたこと以外は実施試験例１と同様にして、表１に示す接合体及びオープンタイム評価用接合体を作製した。
【0121】
〈実施試験例４〉
（固形接合剤Ｐ－４）
前記樹脂組成物Ｐ－２と結晶性エポキシ樹脂ＹＳＬＶ－８０ＸＹ（日鉄ケミカル＆マテリアル株式会社製）を９４対６の質量比で混合し、固形接合剤（Ｐ－４）を得た。重量平均分子量は３５，０００、エポキシ当量は２１００ｇ／ｅｑ、融解熱は４Ｊ／ｇであった。
（固形接合剤Ｐ－４）
前記樹脂組成物Ｐ－２と結晶性エポキシ樹脂ＹＳＬＶ－８０ＸＹ（日鉄ケミカル＆マテリアル株式会社製）を９４対６の質量比で混合し、固形接合剤（Ｐ－４）を得た。重量平均分子量は３５，０００、エポキシ当量は２１００ｇ／ｅｑ、融解熱は４Ｊ／ｇであった。
【0122】
（接合体）
固形接合剤としてＰ－４を用いたこと以外は実施試験例１と同様にして、表１に示す接合体及びオープンタイム評価用接合体を作製した。
固形接合剤としてＰ－４を用いたこと以外は実施試験例１と同様にして、表１に示す接合体及びオープンタイム評価用接合体を作製した。
【0123】
〈実施試験例５〉
（固形接合剤Ｐ－５）
前記樹脂組成物Ｐ－２と結晶性エポキシ樹脂ＹＳＬＶ－８０ＸＹ（日鉄ケミカル＆マテリアル株式会社製）を８９対１１の質量比で混合し、固形接合剤（Ｐ－５）を得た。重量平均分子量は３３，０００、エポキシ当量は１７４５ｇ／ｅｑ、融解熱は１１Ｊ／ｇであった。
（固形接合剤Ｐ－５）
前記樹脂組成物Ｐ－２と結晶性エポキシ樹脂ＹＳＬＶ－８０ＸＹ（日鉄ケミカル＆マテリアル株式会社製）を８９対１１の質量比で混合し、固形接合剤（Ｐ－５）を得た。重量平均分子量は３３，０００、エポキシ当量は１７４５ｇ／ｅｑ、融解熱は１１Ｊ／ｇであった。
【0124】
（接合体）
固形接合剤としてＰ－５を用いたこと以外は実施試験例１と同様にして、表１に示す接合体及びオープンタイム評価用接合体を作製した。
固形接合剤としてＰ－５を用いたこと以外は実施試験例１と同様にして、表１に示す接合体及びオープンタイム評価用接合体を作製した。
【0125】
〈実施試験例６〉
（固形接合剤Ｐ－６）
撹拌機、還流冷却器、ガス導入管、及び温度計を備えた反応装置に、ｊＥＲ（登録商標）１００７（三菱ケミカル株式会社株式会社製、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、分子量約４０６０） ２０３ｇ（１．０等量）、ビスフェノールＳ（分子量２５０） １２．５ｇ（０．６等量）、トリフェニルホスフィン２．４ｇ、及びメチルエチルケトン１，０００ｇを仕込み、窒素雰囲気下で撹拌しながら１００℃まで昇温した。目視で溶解したことを確認し、４０℃まで冷却して固形分約２０質量％の樹脂組成物を得た。樹脂組成物から溶剤を除去して固体を得た。プレス機の上板及び下板に非粘着フッ素樹脂フィルム（ニトフロン（登録商標）Ｎｏ.９００ＵＬ、日東電工株式会社製）を設置し、下板の非粘着フッ素樹脂フィルム上に上記固体を配置した後、上記プレス機を１６０℃に加熱し、上記樹脂組成物を２時間加熱圧縮して固形分１００質量％の厚さ１００μｍのフィルム状の固形接合剤（Ｐ－６）を得た。重量平均分子量は約３０，０００、エポキシ当量は検出限界以上であった。ＤＳＣにおいて融解熱ピークは検出されなかった。
（固形接合剤Ｐ－６）
撹拌機、還流冷却器、ガス導入管、及び温度計を備えた反応装置に、ｊＥＲ（登録商標）１００７（三菱ケミカル株式会社株式会社製、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、分子量約４０６０） ２０３ｇ（１．０等量）、ビスフェノールＳ（分子量２５０） １２．５ｇ（０．６等量）、トリフェニルホスフィン２．４ｇ、及びメチルエチルケトン１，０００ｇを仕込み、窒素雰囲気下で撹拌しながら１００℃まで昇温した。目視で溶解したことを確認し、４０℃まで冷却して固形分約２０質量％の樹脂組成物を得た。樹脂組成物から溶剤を除去して固体を得た。プレス機の上板及び下板に非粘着フッ素樹脂フィルム（ニトフロン（登録商標）Ｎｏ.９００ＵＬ、日東電工株式会社製）を設置し、下板の非粘着フッ素樹脂フィルム上に上記固体を配置した後、上記プレス機を１６０℃に加熱し、上記樹脂組成物を２時間加熱圧縮して固形分１００質量％の厚さ１００μｍのフィルム状の固形接合剤（Ｐ－６）を得た。重量平均分子量は約３０，０００、エポキシ当量は検出限界以上であった。ＤＳＣにおいて融解熱ピークは検出されなかった。
【0126】
（接合体）
固形接合剤としてＰ－６を用いたこと以外は実施試験例１と同様にして、表１に示す接合体及びオープンタイム評価用接合体を作製した。
固形接合剤としてＰ－６を用いたこと以外は実施試験例１と同様にして、表１に示す接合体及びオープンタイム評価用接合体を作製した。
【0127】
〈比較試験例１〉
（固形接合剤Ｑ－１）
熱硬化性液状エポキシ接着剤Ｅ－２５０（コニシ株式会社製、ビスフェノール型エポキシ樹脂とアミン硬化剤の２液タイプ）の２液を混合し、離型フィルムに塗布し、１００℃で１時間硬化させたあと、冷却し、離型フィルムから剥がして厚さ１００μｍのフィルム状の固形接合剤（Ｑ－１）を得た。ＤＳＣにおいて融解熱ピークは検出されなかった。エポキシ当量及び重量平均分子量は溶媒に不溶のため測定できなかった。
（固形接合剤Ｑ－１）
熱硬化性液状エポキシ接着剤Ｅ－２５０（コニシ株式会社製、ビスフェノール型エポキシ樹脂とアミン硬化剤の２液タイプ）の２液を混合し、離型フィルムに塗布し、１００℃で１時間硬化させたあと、冷却し、離型フィルムから剥がして厚さ１００μｍのフィルム状の固形接合剤（Ｑ－１）を得た。ＤＳＣにおいて融解熱ピークは検出されなかった。エポキシ当量及び重量平均分子量は溶媒に不溶のため測定できなかった。
【0128】
（接合体）
固形接合剤としてＱ－１を用いたこと以外は実施試験例１と同様にして、表１に示す接合体及びオープンタイム評価用接合体を作製した。
固形接合剤としてＱ－１を用いたこと以外は実施試験例１と同様にして、表１に示す接合体及びオープンタイム評価用接合体を作製した。
【0129】
〈比較試験例２〉
（固形接合剤Ｑ－２）
非晶性のポリカーボネートフィルム（ユーピロン（登録商標）ＦＥ２０００、三菱エンジニアリングプラスチックス株式会社製、厚さ１００μｍ）を固形接合体Ｑ－２として用いた。ＤＳＣにおいて融解熱ピークは検出されなかった。
（固形接合剤Ｑ－２）
非晶性のポリカーボネートフィルム（ユーピロン（登録商標）ＦＥ２０００、三菱エンジニアリングプラスチックス株式会社製、厚さ１００μｍ）を固形接合体Ｑ－２として用いた。ＤＳＣにおいて融解熱ピークは検出されなかった。
【0130】
（接合体）
固形接合剤としてＱ－２を用いたこと以外は実施試験例１と同様にして、表１に示す接合体及びオープンタイム評価用接合体を作製した。
固形接合剤としてＱ－２を用いたこと以外は実施試験例１と同様にして、表１に示す接合体及びオープンタイム評価用接合体を作製した。
【0131】
〈比較試験例３〉
（固形接合剤Ｑ－３）
結晶性エポキシ樹脂ＹＳＬＶ－８０ＸＹ（日鉄ケミカル＆マテリアル株式会社製）を固形接合剤（Ｑ－３）として用いた。エポキシ当量は１９２ｇ／ｅｑであった。重量平均分子量は３４０であった。融解熱は７０Ｊ／ｇであった。
（固形接合剤Ｑ－３）
結晶性エポキシ樹脂ＹＳＬＶ－８０ＸＹ（日鉄ケミカル＆マテリアル株式会社製）を固形接合剤（Ｑ－３）として用いた。エポキシ当量は１９２ｇ／ｅｑであった。重量平均分子量は３４０であった。融解熱は７０Ｊ／ｇであった。
【0132】
（接合体）
固形接合剤としてＱ－３を用いたこと以外は実施試験例１と同様にして、表１に示す接合体及びオープンタイム評価用接合体を作製した。
固形接合剤としてＱ－３を用いたこと以外は実施試験例１と同様にして、表１に示す接合体及びオープンタイム評価用接合体を作製した。
【0133】
〈比較試験例４〉
（接合体）
熱硬化性液状エポキシ接着剤Ｅ－２５０（コニシ株式会社製、ビスフェノール型エポキシ樹脂とアミン硬化剤の２液タイプ）の２液を混合し、前記実施試験例１と同様の第１部材と第２部材にそれぞれ塗布し、１分以内に貼り合わせをし、その後、クリップにて固定した状態で１００℃のオーブン内に１時間静置することで接着成分を硬化させ、その後、室温まで冷却することで表１に示す接合体を作製した。前記熱硬化性液状エポキシ接着剤Ｅ－２５０を第１部材と第２部材にそれぞれ塗布した後、３日間静置した後に貼り合わせをしたこと以外は上記と同様にして、オープンタイム評価用接合体も作製した。
（接合体）
熱硬化性液状エポキシ接着剤Ｅ－２５０（コニシ株式会社製、ビスフェノール型エポキシ樹脂とアミン硬化剤の２液タイプ）の２液を混合し、前記実施試験例１と同様の第１部材と第２部材にそれぞれ塗布し、１分以内に貼り合わせをし、その後、クリップにて固定した状態で１００℃のオーブン内に１時間静置することで接着成分を硬化させ、その後、室温まで冷却することで表１に示す接合体を作製した。前記熱硬化性液状エポキシ接着剤Ｅ－２５０を第１部材と第２部材にそれぞれ塗布した後、３日間静置した後に貼り合わせをしたこと以外は上記と同様にして、オープンタイム評価用接合体も作製した。
【0134】
〈比較試験例５〉
フラスコに、ｊＥＲ（登録商標）１００７（三菱ケミカル株式会社製、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、重量平均分子量約１０，０００） ２０３ｇ（１．０等量）、ビスフェノールＳ １２．５ｇ（１．０等量）、トリフェニルホスフィン２．４ｇ、及びメチルエチルケトン１，０００ｇを仕込み、常温で撹拌することで固形分約２０質量％の液状樹脂組成物を得た。前記実施試験例１と同様の第２部材の上に、前記液状樹脂組成物をバーコート塗布し、室温で３０分乾燥させた後に、１６０℃のオーブンに２時間静置することで、厚さ１００μｍの固形の熱可塑性エポキシ樹脂重合物コーティング層を第２部材の表面上に形成した。コーティング層の重量平均分子量は約４０，０００であった。エポキシ当量は検出限界以上であった。ＤＳＣにおいて融解熱ピークは検出されなかった。
フラスコに、ｊＥＲ（登録商標）１００７（三菱ケミカル株式会社製、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、重量平均分子量約１０，０００） ２０３ｇ（１．０等量）、ビスフェノールＳ １２．５ｇ（１．０等量）、トリフェニルホスフィン２．４ｇ、及びメチルエチルケトン１，０００ｇを仕込み、常温で撹拌することで固形分約２０質量％の液状樹脂組成物を得た。前記実施試験例１と同様の第２部材の上に、前記液状樹脂組成物をバーコート塗布し、室温で３０分乾燥させた後に、１６０℃のオーブンに２時間静置することで、厚さ１００μｍの固形の熱可塑性エポキシ樹脂重合物コーティング層を第２部材の表面上に形成した。コーティング層の重量平均分子量は約４０，０００であった。エポキシ当量は検出限界以上であった。ＤＳＣにおいて融解熱ピークは検出されなかった。
【0135】
（接合体）
前記コーティング層を持つ第２部材の上に第１部材を直接配置したこと以外は実施試験例１と同様にして、表１に示す接合体を作製した。オープンタイム評価用に、熱可塑性エポキシ樹脂重合物コーティング層を第２部材の表面上に形成した後、３日間静置し、その後に第１部材と積層した以外は上記と同様にして、オープンタイム評価用接合体も作製した。
前記コーティング層を持つ第２部材の上に第１部材を直接配置したこと以外は実施試験例１と同様にして、表１に示す接合体を作製した。オープンタイム評価用に、熱可塑性エポキシ樹脂重合物コーティング層を第２部材の表面上に形成した後、３日間静置し、その後に第１部材と積層した以外は上記と同様にして、オープンタイム評価用接合体も作製した。
【0136】
〈比較試験例６〉
撹拌機、還流冷却器、ガス導入管、及び温度計を備えた反応装置に、フェノトート（登録商標）ＹＰ－５０Ｓ（日鉄ケミカル＆マテリアル株式会社製、フェノキシ樹脂、重量平均分子量約５０，０００）２０ｇ、シクロヘキサノン８０ｇを仕込み、撹拌しながら６０℃まで昇温し、目視で溶解したことを確認し、４０℃まで冷却して固形分２０質量％の液状樹脂組成物を得た。前記実施試験例１と同様の第２部材の上に、前記液状樹脂組成物をバーコート塗布し、７０℃のオーブンに３０分静置することで、厚さ１００μｍのフェノキシ樹脂コーティング層を第２部材の表面上に形成した。前記コーティング層の重量平均分子量は約５０，０００であった。エポキシ当量は検出限界以上であった。ＤＳＣにおいて融解熱ピークは検出されなかった。
撹拌機、還流冷却器、ガス導入管、及び温度計を備えた反応装置に、フェノトート（登録商標）ＹＰ－５０Ｓ（日鉄ケミカル＆マテリアル株式会社製、フェノキシ樹脂、重量平均分子量約５０，０００）２０ｇ、シクロヘキサノン８０ｇを仕込み、撹拌しながら６０℃まで昇温し、目視で溶解したことを確認し、４０℃まで冷却して固形分２０質量％の液状樹脂組成物を得た。前記実施試験例１と同様の第２部材の上に、前記液状樹脂組成物をバーコート塗布し、７０℃のオーブンに３０分静置することで、厚さ１００μｍのフェノキシ樹脂コーティング層を第２部材の表面上に形成した。前記コーティング層の重量平均分子量は約５０，０００であった。エポキシ当量は検出限界以上であった。ＤＳＣにおいて融解熱ピークは検出されなかった。
【0137】
（接合体）
前記フェノキシ樹脂コーティング層を持つ第２部材の上に第１部材を直接配置したこと以外は実施試験例１と同様にして、表１に示す接合体を作製した。オープンタイム評価用に、フェノキシ樹脂コーティング層を第２部材の表面上に形成した後、３日間静置し、その後に第１部材と積層した以外は上記と同様にして、オープンタイム評価用接合体も作製した。
前記フェノキシ樹脂コーティング層を持つ第２部材の上に第１部材を直接配置したこと以外は実施試験例１と同様にして、表１に示す接合体を作製した。オープンタイム評価用に、フェノキシ樹脂コーティング層を第２部材の表面上に形成した後、３日間静置し、その後に第１部材と積層した以外は上記と同様にして、オープンタイム評価用接合体も作製した。
【0138】
〈比較試験例７〉
（接合体）
固形接合剤として結晶性のポリアミド系ホットメルト接着剤フィルムＮＴ－１２０（日本マタイ株式会社製、厚さ１００μｍ）を用いたこと以外は実施試験例１と同様にして、表１に示す接合体及びオープンタイム評価用接合体を作製した。融解熱は６０Ｊ／ｇであった。
（接合体）
固形接合剤として結晶性のポリアミド系ホットメルト接着剤フィルムＮＴ－１２０（日本マタイ株式会社製、厚さ１００μｍ）を用いたこと以外は実施試験例１と同様にして、表１に示す接合体及びオープンタイム評価用接合体を作製した。融解熱は６０Ｊ／ｇであった。
【0139】
［せん断接着力］
実施試験例１～６、比較試験例１～７で得られた接合体を測定温度（２３℃又は８０℃）で３０分以上静置後、ＩＳＯ１９０９５に準拠して、引張試験機（万能試験機オートグラフ「ＡＧ－Ｘ ｐｌｕｓ」（株式会社島津製作所製）；ロードセル１０ｋＮ、引張速度１０ｍｍ／ｍｉｎ）にて、２３℃及び８０℃雰囲気での引張りせん断接着強度試験を行い、接合強度を測定した。測定結果を表１に示す。
実施試験例１～６、比較試験例１～７で得られた接合体を測定温度（２３℃又は８０℃）で３０分以上静置後、ＩＳＯ１９０９５に準拠して、引張試験機（万能試験機オートグラフ「ＡＧ－Ｘ ｐｌｕｓ」（株式会社島津製作所製）；ロードセル１０ｋＮ、引張速度１０ｍｍ／ｍｉｎ）にて、２３℃及び８０℃雰囲気での引張りせん断接着強度試験を行い、接合強度を測定した。測定結果を表１に示す。
【0140】
［接合プロセス時間］
接合プロセス時間は下記のように測定した。接合剤が、接合体を構成する一方又は両方の基材と最初に接触した時を始点、接合体の作製の完了時を終点として、始点から終点までの時間を測定した。加熱及び加圧時間については、表１に示す接合体でのそれぞれ数値を平均した。
接合プロセス時間は下記のように測定した。接合剤が、接合体を構成する一方又は両方の基材と最初に接触した時を始点、接合体の作製の完了時を終点として、始点から終点までの時間を測定した。加熱及び加圧時間については、表１に示す接合体でのそれぞれ数値を平均した。
【0141】
［リサイクル性］
表１に示す接合体を２００℃のホットプレートに置いて１分加熱した後、１Ｎ以下の力で容易に剥離できるかで判断した。剥離できれば良好（ＯＫ）で、剥離できなければ不適（ＮＧ）とした。
表１に示す接合体を２００℃のホットプレートに置いて１分加熱した後、１Ｎ以下の力で容易に剥離できるかで判断した。剥離できれば良好（ＯＫ）で、剥離できなければ不適（ＮＧ）とした。
【0142】
［リペア性］
前記引張りせん断強度試験の２３℃での試験後の接合面が破断したそれぞれの試験片（第１部材若しくは第２部材又はその両方の表面に接合固体の層が残存している）のうち第２部材の上に第１部材を配置し、前記実施試験例１と同様に接合体を作成することでリペア接合体を得た。前記リペア接合体の２３℃のせん断接着力を前記試験方法と同様に測定し、１回目のせん断接着力の８０％以上であれば良好（ＯＫ）で、８０％未満ならば不適（ＮＧ）とした。
前記引張りせん断強度試験の２３℃での試験後の接合面が破断したそれぞれの試験片（第１部材若しくは第２部材又はその両方の表面に接合固体の層が残存している）のうち第２部材の上に第１部材を配置し、前記実施試験例１と同様に接合体を作成することでリペア接合体を得た。前記リペア接合体の２３℃のせん断接着力を前記試験方法と同様に測定し、１回目のせん断接着力の８０％以上であれば良好（ＯＫ）で、８０％未満ならば不適（ＮＧ）とした。
【0143】
［オープンタイム評価］
オープンタイム評価用接合体を用いて、前記引張りせん断接着強度試験を２３℃で実施した。前記実施試験例及び比較試験例の方法で作成した試験片と比べてせん断接着力が８０％以上であれば良好（ＯＫ）で、８０％未満であれば不適（ＮＧ）とした。オープンタイム評価が良好（ＯＫ）とは、オープンタイムが長く、利便性に優れることを意味する。
オープンタイム評価用接合体を用いて、前記引張りせん断接着強度試験を２３℃で実施した。前記実施試験例及び比較試験例の方法で作成した試験片と比べてせん断接着力が８０％以上であれば良好（ＯＫ）で、８０％未満であれば不適（ＮＧ）とした。オープンタイム評価が良好（ＯＫ）とは、オープンタイムが長く、利便性に優れることを意味する。
【0144】
【表1-1】
【表1-2】
【0145】
本発明によれば、第１の導電層及び／又は第２の導電層（第１部材）と、絶縁層（第２部材）とが強固に接合された、積層体を、短い接合プロセス時間、かつ長いオープンタイムで製造することができる。
【産業上の利用可能性】
【0146】
本発明は、積層体の製造方法に利用可能である。
【符号の説明】
【0147】
１０、２０、３０、４０、５０：積層体、１１、２１、３１、４１、５１：第１の樹脂層、１２、２２、３２、４２、５２：第１の導電層、１３、２３、３３、４３、５３：絶縁層、１４、２４、３４、４４、５４：第２の導電層、１５，２５、３５、４５、５５：接着層、１６、２６、３６、４６、５６：第２の樹脂層、４７：挿入部、５７：放熱板、１００：第１の樹脂層、１０１：収容部、１０２Ａ：凹状部、１０２Ｂ：凸状部、１０３：固定部、１０４：開口部、１０５：第１の導電層、１０６：第２の導電層
【図1】
【図2】
【図3】
【図4】
【図5】
【図6】
【図7】
【図8】
【図9】