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(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】公開特許公報(A)
(11)【公開番号】P2025038259
(43)【公開日】2025-03-19
(54)【発明の名称】積層体及び前駆体積層体
(51)【国際特許分類】
B32B 27/30 20060101AFI20250312BHJP
B32B 7/027 20190101ALI20250312BHJP
B32B 27/20 20060101ALI20250312BHJP
【ＦＩ】
B32B27/30 D
B32B7/027
B32B27/20 Z
【審査請求】未請求
【請求項の数】14
【出願形態】ＯＬ
(21)【出願番号】P 2022017181
(22)【出願日】2022-02-07
(71)【出願人】
【識別番号】000000044
【氏名又は名称】ＡＧＣ株式会社
(74)【代理人】
【識別番号】100152984
【弁理士】
【氏名又は名称】伊東 秀明
(74)【代理人】
【識別番号】100168985
【弁理士】
【氏名又は名称】蜂谷 浩久
(74)【代理人】
【識別番号】100148080
【弁理士】
【氏名又は名称】三橋 史生
(74)【代理人】
【識別番号】100149401
【弁理士】
【氏名又は名称】上西 浩史
(72)【発明者】
【氏名】邦本 旭史
【テーマコード（参考）】
4F100
【Ｆターム（参考）】
4F100AA20A
4F100AA20B
4F100AA37A
4F100AA37B
4F100AK07B
4F100AK18A
4F100AK18B
4F100AK19A
4F100AK71A
4F100AL01A
4F100AL01B
4F100BA02
4F100BA10A
4F100BA10B
4F100CA02A
4F100CA02B
4F100CA23A
4F100CA23B
4F100EJ05A
4F100EJ05B
4F100GB41
4F100JA05A
4F100JA05B
4F100JA06
4F100JB01
4F100JB13A
4F100JB13B
4F100JG04
4F100JK02
4F100JK06
4F100JK08
4F100JK12
4F100JL04
4F100YY00A
4F100YY00B
(57)【要約】
【課題】高温環境下で使用した後の寸法安定性に優れた積層体、及び、これの未架橋物である前駆体積層体の提供。
【解決手段】本発明の積層体は、第１架橋層と第２架橋層とを有する積層体であって、第１架橋層が、含フッ素共重合体Ａ１の架橋物を含み、任意で非フッ素重合体Ａ２の架橋物を含み、第２架橋層が、含フッ素共重合体Ｂ１の架橋物を含み、任意で非フッ素重合体Ｂ２の架橋物を含み、含フッ素共重合体Ａ１を構成する単量体に基づく単位の組み合わせと、含フッ素共重合体Ｂ１を構成する単量体に基づく単位の組み合わせとが互いに異なり、含フッ素共重合体Ａ１の架橋物と非フッ素重合体Ａ２の架橋物との合計に対する、含フッ素共重合体Ａ１の架橋物の含有量ＭＣＡが８５質量％以上であり、含フッ素共重合体Ｂ１の架橋物と非フッ素重合体Ｂ２の架橋物との合計に対する、含フッ素共重合体Ｂ１の架橋物の含有量ＭＣＢが、８５質量％以上である。
【選択図】なし
【解決手段】本発明の積層体は、第１架橋層と第２架橋層とを有する積層体であって、第１架橋層が、含フッ素共重合体Ａ１の架橋物を含み、任意で非フッ素重合体Ａ２の架橋物を含み、第２架橋層が、含フッ素共重合体Ｂ１の架橋物を含み、任意で非フッ素重合体Ｂ２の架橋物を含み、含フッ素共重合体Ａ１を構成する単量体に基づく単位の組み合わせと、含フッ素共重合体Ｂ１を構成する単量体に基づく単位の組み合わせとが互いに異なり、含フッ素共重合体Ａ１の架橋物と非フッ素重合体Ａ２の架橋物との合計に対する、含フッ素共重合体Ａ１の架橋物の含有量ＭＣＡが８５質量％以上であり、含フッ素共重合体Ｂ１の架橋物と非フッ素重合体Ｂ２の架橋物との合計に対する、含フッ素共重合体Ｂ１の架橋物の含有量ＭＣＢが、８５質量％以上である。
【選択図】なし
【特許請求の範囲】
【請求項1】
第１架橋層と、前記第１架橋層上に配置された第２架橋層と、を有する積層体であって、
前記第１架橋層が、含フッ素共重合体Ａ１の架橋物を含み、任意で非フッ素重合体Ａ２の架橋物を含み、
前記第２架橋層が、含フッ素共重合体Ｂ１の架橋物を含み、任意で非フッ素重合体Ｂ２の架橋物を含み、
前記含フッ素共重合体Ａ１を構成する単量体に基づく単位の組み合わせと、前記含フッ素共重合体Ｂ１を構成する単量体に基づく単位の組み合わせとが、互いに異なり、
前記含フッ素共重合体Ａ１の架橋物と前記非フッ素重合体Ａ２の架橋物との合計に対する、前記含フッ素共重合体Ａ１の架橋物の含有量ＭＣＡが、８５質量％以上であり、
前記含フッ素共重合体Ｂ１の架橋物と前記非フッ素重合体Ｂ２の架橋物との合計に対する、前記含フッ素共重合体Ｂ１の架橋物の含有量ＭＣＢが、８５質量％以上であることを特徴とする、積層体。
前記第１架橋層が、含フッ素共重合体Ａ１の架橋物を含み、任意で非フッ素重合体Ａ２の架橋物を含み、
前記第２架橋層が、含フッ素共重合体Ｂ１の架橋物を含み、任意で非フッ素重合体Ｂ２の架橋物を含み、
前記含フッ素共重合体Ａ１を構成する単量体に基づく単位の組み合わせと、前記含フッ素共重合体Ｂ１を構成する単量体に基づく単位の組み合わせとが、互いに異なり、
前記含フッ素共重合体Ａ１の架橋物と前記非フッ素重合体Ａ２の架橋物との合計に対する、前記含フッ素共重合体Ａ１の架橋物の含有量ＭＣＡが、８５質量％以上であり、
前記含フッ素共重合体Ｂ１の架橋物と前記非フッ素重合体Ｂ２の架橋物との合計に対する、前記含フッ素共重合体Ｂ１の架橋物の含有量ＭＣＢが、８５質量％以上であることを特徴とする、積層体。
【請求項2】
前記ＭＣＡと前記ＭＣＢとの差の絶対値が、１５質量％以下である、請求項１に記載の積層体。
【請求項3】
前記含フッ素共重合体Ａ１が、フッ化ビニリデンに基づく単位を含み、
前記含フッ素共重合体Ｂ１が、テトラフルオロエチレンに基づく単位と、プロピレンに基づく単位と、を含む、請求項１又は２に記載の積層体。
前記含フッ素共重合体Ｂ１が、テトラフルオロエチレンに基づく単位と、プロピレンに基づく単位と、を含む、請求項１又は２に記載の積層体。
【請求項4】
前記含フッ素共重合体Ａ１及び前記含フッ素共重合体Ｂ１の少なくとも一方が、ヨウ素原子及び臭素原子の少なくとも一方を有する、請求項１～３のいずれか１項に記載の積層体。
【請求項5】
前記含フッ素共重合体Ａ１及び前記含フッ素共重合体Ｂ１のガラス転移温度がいずれも、１５℃以下である、請求項１～４のいずれか１項に記載の積層体。
【請求項6】
前記第１架橋層及び前記第２架橋層の少なくとも一方が、珪藻土の焼結体と、シリカと、を更に含む、請求項１～５のいずれか１項に記載の積層体。
【請求項7】
前記第１架橋層が、前記非フッ素重合体Ａ２の架橋物を含まず、
前記第２架橋層が、前記非フッ素重合体Ｂ２の架橋物を含まない、請求項１～６のいずれか１項に記載の積層体。
前記第２架橋層が、前記非フッ素重合体Ｂ２の架橋物を含まない、請求項１～６のいずれか１項に記載の積層体。
【請求項8】
第１組成物層と、前記第１組成物層上に配置された第２組成物層と、を有する前駆体積層体であって、
前記第１組成物層が、含フッ素共重合体Ａ１と、架橋剤とを含み、任意で非フッ素重合体Ａ２を含み、
前記第２組成物層が、含フッ素共重合体Ｂ１と、架橋剤とを含み、任意で非フッ素重合体Ｂ２を含み、
前記含フッ素共重合体Ａ１を構成する単量体に基づく単位の組み合わせと、前記含フッ素共重合体Ｂ１を構成する単量体に基づく単位の組み合わせとが、互いに異なり、
前記含フッ素共重合体Ａ１と前記非フッ素重合体Ａ２との合計に対する、前記含フッ素共重合体Ａ１の含有量ＭＰＡが、８５質量％以上であり、
前記含フッ素共重合体Ｂ１と前記非フッ素重合体Ｂ２との合計に対する、前記含フッ素共重合体Ｂ１の含有量ＭＰＢが、８５質量％以上であることを特徴とする、前駆体積層体。
前記第１組成物層が、含フッ素共重合体Ａ１と、架橋剤とを含み、任意で非フッ素重合体Ａ２を含み、
前記第２組成物層が、含フッ素共重合体Ｂ１と、架橋剤とを含み、任意で非フッ素重合体Ｂ２を含み、
前記含フッ素共重合体Ａ１を構成する単量体に基づく単位の組み合わせと、前記含フッ素共重合体Ｂ１を構成する単量体に基づく単位の組み合わせとが、互いに異なり、
前記含フッ素共重合体Ａ１と前記非フッ素重合体Ａ２との合計に対する、前記含フッ素共重合体Ａ１の含有量ＭＰＡが、８５質量％以上であり、
前記含フッ素共重合体Ｂ１と前記非フッ素重合体Ｂ２との合計に対する、前記含フッ素共重合体Ｂ１の含有量ＭＰＢが、８５質量％以上であることを特徴とする、前駆体積層体。
【請求項9】
前記ＭＰＡと前記ＭＰＢとの差の絶対値が、１５質量％以下である、請求項８に記載の前駆体積層体。
【請求項10】
前記含フッ素共重合体Ａ１が、フッ化ビニリデンに基づく単位を含み、
前記含フッ素共重合体Ｂ１が、テトラフルオロエチレンに基づく単位と、プロピレンに基づく単位と、を含む、請求項８又は９に記載の前駆体積層体。
前記含フッ素共重合体Ｂ１が、テトラフルオロエチレンに基づく単位と、プロピレンに基づく単位と、を含む、請求項８又は９に記載の前駆体積層体。
【請求項11】
前記含フッ素共重合体Ａ１及び前記含フッ素共重合体Ｂ１の少なくとも一方が、ヨウ素原子及び臭素原子の少なくとも一方を有する、請求項８～１０のいずれか１項に記載の前駆体積層体。
【請求項12】
前記含フッ素共重合体Ａ１及び前記含フッ素共重合体Ｂ１のガラス転移温度がいずれも、１５℃以下である、請求項８～１１のいずれか１項に記載の前駆体積層体。
【請求項13】
前記第１組成物層及び前記第２組成物層の少なくとも一方が、珪藻土の焼結体と、シリカと、を更に含む、請求項８～１２のいずれか１項に記載の前駆体積層体。
【請求項14】
前記第１組成物層が、前記非フッ素重合体Ａ２を含まず、
前記第２組成物層が、前記非フッ素重合体Ｂ２を含まない、請求項８～１３のいずれか１項に記載の前駆体積層体。
前記第２組成物層が、前記非フッ素重合体Ｂ２を含まない、請求項８～１３のいずれか１項に記載の前駆体積層体。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
本発明は、積層体及び前駆体積層体に関する。
【背景技術】
【0002】
含フッ素共重合体は、耐熱性、耐薬品性、耐油性、耐候性及び電気絶縁性等に優れる点から、多様な分野で用いられている。含フッ素共重合体は、様々な重合体と積層して用いられることがある。含フッ素共重合体を用いた積層体として、特許文献１には、フッ素ゴム及びアクリルゴムを含むゴム層（１）と、フッ素ゴムを含むゴム層（２）と、を有する積層体が開示されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【0003】
【特許文献1】国際公開第９８／０３６９０１号
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【0004】
含フッ素共重合体を用いた積層体は低温環境下だけでなく、高温環境下でも使用されることがあるため、耐熱性が求められる。本発明者らが特許文献１に記載されているような積層体を評価したところ、耐熱性の一つと考えられる高温環境下で使用した後の寸法安定性について改善の余地があることを見出した。具体的には、特許文献１に記載されているような積層体を高温環境下で使用すると、積層体を構成する層が縮むことがあった。
【0005】
本発明は、上記課題に鑑みてなされ、高温環境下で使用した後の寸法安定性に優れた積層体、及び、これの未架橋物である前駆体積層体の提供を課題とする。
【課題を解決するための手段】
【0006】
本発明者らは、上記課題について鋭意検討した結果、含フッ素共重合体Ａと任意で非フッ素重合体とを含む第１架橋層と、含フッ素共重合体Ｂと任意で非フッ素重合体とを含む第２架橋層と、を有する積層体において、含フッ素共重合体Ａの架橋物の含有量ＭＣＡ及び含フッ素共重合体Ｂの架橋物の含有量ＭＣＢがいずれも特定値以上であれば、高温環境下で使用した後の寸法安定性に優れることを見出し、本発明に至った。
【0007】
すなわち、本発明者らは、以下の構成により上記課題が解決できることを見出した。
［１］ 第１架橋層と、前記第１架橋層上に配置された第２架橋層と、を有する積層体であって、
前記第１架橋層が、含フッ素共重合体Ａ１の架橋物を含み、任意で非フッ素重合体Ａ２の架橋物を含み、
前記第２架橋層が、含フッ素共重合体Ｂ１の架橋物を含み、任意で非フッ素重合体Ｂ２の架橋物を含み、
前記含フッ素共重合体Ａ１を構成する単量体に基づく単位の組み合わせと、前記含フッ素共重合体Ｂ１を構成する単量体に基づく単位の組み合わせとが、互いに異なり、
前記含フッ素共重合体Ａ１の架橋物と前記非フッ素重合体Ａ２の架橋物との合計に対する、前記含フッ素共重合体Ａ１の架橋物の含有量ＭＣＡが、８５質量％以上であり、
前記含フッ素共重合体Ｂ１の架橋物と前記非フッ素重合体Ｂ２の架橋物との合計に対する、前記含フッ素共重合体Ｂ１の架橋物の含有量ＭＣＢが、８５質量％以上であることを特徴とする、積層体。
［２］ 前記ＭＣＡと前記ＭＣＢとの差の絶対値が、１５質量％以下である、［１］に記載の積層体。
［３］ 前記含フッ素共重合体Ａ１が、フッ化ビニリデンに基づく単位を含み、
前記含フッ素共重合体Ｂ１が、テトラフルオロエチレンに基づく単位と、プロピレンに基づく単位と、を含む、［１］又は［２］に記載の積層体。
［４］ 前記含フッ素共重合体Ａ１及び前記含フッ素共重合体Ｂ１の少なくとも一方が、ヨウ素原子及び臭素原子の少なくとも一方を有する、［１］～［３］のいずれかに記載の積層体。
［５］ 前記含フッ素共重合体Ａ１及び前記含フッ素共重合体Ｂ１のガラス転移温度がいずれも、１５℃以下である、［１］～［４］のいずれかに記載の積層体。
［６］ 前記第１架橋層及び前記第２架橋層の少なくとも一方が、珪藻土の焼結体と、シリカと、を更に含む、［１］～［５］のいずれかに記載の積層体。
［７］ 前記第１架橋層が、前記非フッ素重合体Ａ２の架橋物を含まず、
前記第２架橋層が、前記非フッ素重合体Ｂ２の架橋物を含まない、［１］～［７］のいずれか１項に記載の積層体。
［８］ 第１組成物層と、前記第１組成物層上に配置された第２組成物層と、を有する前駆体積層体であって、
前記第１組成物層が、含フッ素共重合体Ａ１と、架橋剤とを含み、任意で非フッ素重合体Ａ２を含み、
前記第２組成物層が、含フッ素共重合体Ｂ１と、架橋剤とを含み、任意で非フッ素重合体Ｂ２を含み、
前記含フッ素共重合体Ａ１を構成する単量体に基づく単位の組み合わせと、前記含フッ素共重合体Ｂ１を構成する単量体に基づく単位の組み合わせとが、互いに異なり、
前記含フッ素共重合体Ａ１と前記非フッ素重合体Ａ２との合計に対する、前記含フッ素共重合体Ａ１の含有量ＭＰＡが、８５質量％以上であり、
前記含フッ素共重合体Ｂ１と前記非フッ素重合体Ｂ２との合計に対する、前記含フッ素共重合体Ｂ１の含有量ＭＰＢが、８５質量％以上であることを特徴とする、前駆体積層体。
［９］ 前記ＭＰＡと前記ＭＰＢとの差の絶対値が、１５質量％以下である、［８］に記載の前駆体積層体。
［１０］ 前記含フッ素共重合体Ａ１が、フッ化ビニリデンに基づく単位を含み、
前記含フッ素共重合体Ｂ１が、テトラフルオロエチレンに基づく単位と、プロピレンに基づく単位と、を含む、［８］又は［９］に記載の前駆体積層体。
［１１］ 前記含フッ素共重合体Ａ１及び前記含フッ素共重合体Ｂ１の少なくとも一方が、ヨウ素原子及び臭素原子の少なくとも一方を有する、［８］～［１０］のいずれかに記載の前駆体積層体。
［１２］ 前記含フッ素共重合体Ａ１及び前記含フッ素共重合体Ｂ１のガラス転移温度がいずれも、１５℃以下である、［８］～［１１］のいずれかに記載の前駆体積層体。
［１３］ 前記第１組成物層及び前記第２組成物層の少なくとも一方が、珪藻土の焼結体と、シリカと、を更に含む、［８］～［１２］のいずれかに記載の前駆体積層体。
［１４］ 前記第１組成物層が、前記非フッ素重合体Ａ２を含まず、
前記第２組成物層が、前記非フッ素重合体Ｂ２を含まない、［８］～［１３］のいずれかに記載の前駆体積層体。
［１］ 第１架橋層と、前記第１架橋層上に配置された第２架橋層と、を有する積層体であって、
前記第１架橋層が、含フッ素共重合体Ａ１の架橋物を含み、任意で非フッ素重合体Ａ２の架橋物を含み、
前記第２架橋層が、含フッ素共重合体Ｂ１の架橋物を含み、任意で非フッ素重合体Ｂ２の架橋物を含み、
前記含フッ素共重合体Ａ１を構成する単量体に基づく単位の組み合わせと、前記含フッ素共重合体Ｂ１を構成する単量体に基づく単位の組み合わせとが、互いに異なり、
前記含フッ素共重合体Ａ１の架橋物と前記非フッ素重合体Ａ２の架橋物との合計に対する、前記含フッ素共重合体Ａ１の架橋物の含有量ＭＣＡが、８５質量％以上であり、
前記含フッ素共重合体Ｂ１の架橋物と前記非フッ素重合体Ｂ２の架橋物との合計に対する、前記含フッ素共重合体Ｂ１の架橋物の含有量ＭＣＢが、８５質量％以上であることを特徴とする、積層体。
［２］ 前記ＭＣＡと前記ＭＣＢとの差の絶対値が、１５質量％以下である、［１］に記載の積層体。
［３］ 前記含フッ素共重合体Ａ１が、フッ化ビニリデンに基づく単位を含み、
前記含フッ素共重合体Ｂ１が、テトラフルオロエチレンに基づく単位と、プロピレンに基づく単位と、を含む、［１］又は［２］に記載の積層体。
［４］ 前記含フッ素共重合体Ａ１及び前記含フッ素共重合体Ｂ１の少なくとも一方が、ヨウ素原子及び臭素原子の少なくとも一方を有する、［１］～［３］のいずれかに記載の積層体。
［５］ 前記含フッ素共重合体Ａ１及び前記含フッ素共重合体Ｂ１のガラス転移温度がいずれも、１５℃以下である、［１］～［４］のいずれかに記載の積層体。
［６］ 前記第１架橋層及び前記第２架橋層の少なくとも一方が、珪藻土の焼結体と、シリカと、を更に含む、［１］～［５］のいずれかに記載の積層体。
［７］ 前記第１架橋層が、前記非フッ素重合体Ａ２の架橋物を含まず、
前記第２架橋層が、前記非フッ素重合体Ｂ２の架橋物を含まない、［１］～［７］のいずれか１項に記載の積層体。
［８］ 第１組成物層と、前記第１組成物層上に配置された第２組成物層と、を有する前駆体積層体であって、
前記第１組成物層が、含フッ素共重合体Ａ１と、架橋剤とを含み、任意で非フッ素重合体Ａ２を含み、
前記第２組成物層が、含フッ素共重合体Ｂ１と、架橋剤とを含み、任意で非フッ素重合体Ｂ２を含み、
前記含フッ素共重合体Ａ１を構成する単量体に基づく単位の組み合わせと、前記含フッ素共重合体Ｂ１を構成する単量体に基づく単位の組み合わせとが、互いに異なり、
前記含フッ素共重合体Ａ１と前記非フッ素重合体Ａ２との合計に対する、前記含フッ素共重合体Ａ１の含有量ＭＰＡが、８５質量％以上であり、
前記含フッ素共重合体Ｂ１と前記非フッ素重合体Ｂ２との合計に対する、前記含フッ素共重合体Ｂ１の含有量ＭＰＢが、８５質量％以上であることを特徴とする、前駆体積層体。
［９］ 前記ＭＰＡと前記ＭＰＢとの差の絶対値が、１５質量％以下である、［８］に記載の前駆体積層体。
［１０］ 前記含フッ素共重合体Ａ１が、フッ化ビニリデンに基づく単位を含み、
前記含フッ素共重合体Ｂ１が、テトラフルオロエチレンに基づく単位と、プロピレンに基づく単位と、を含む、［８］又は［９］に記載の前駆体積層体。
［１１］ 前記含フッ素共重合体Ａ１及び前記含フッ素共重合体Ｂ１の少なくとも一方が、ヨウ素原子及び臭素原子の少なくとも一方を有する、［８］～［１０］のいずれかに記載の前駆体積層体。
［１２］ 前記含フッ素共重合体Ａ１及び前記含フッ素共重合体Ｂ１のガラス転移温度がいずれも、１５℃以下である、［８］～［１１］のいずれかに記載の前駆体積層体。
［１３］ 前記第１組成物層及び前記第２組成物層の少なくとも一方が、珪藻土の焼結体と、シリカと、を更に含む、［８］～［１２］のいずれかに記載の前駆体積層体。
［１４］ 前記第１組成物層が、前記非フッ素重合体Ａ２を含まず、
前記第２組成物層が、前記非フッ素重合体Ｂ２を含まない、［８］～［１３］のいずれかに記載の前駆体積層体。
【発明の効果】
【0008】
本発明によれば、高温環境下で使用した後の寸法安定性に優れた積層体、及び、これの未架橋物である前駆体積層体を提供できる。
【発明を実施するための形態】
【0009】
本発明における用語の意味は以下の通りである。
「～」を用いて表される数値範囲は、「～」の前後に記載される数値を下限値及び上限値として含む範囲を意味する。本明細書に段階的に記載されている数値範囲において、ある数値範囲で記載された上限値又は下限値は、他の段階的な記載の数値範囲の上限値又は下限値に置き換えてもよい。また、本明細書に記載されている数値範囲において、ある数値範囲で記載された上限値又は下限値は、実施例に示されている値に置き換えてもよい。
本明細書において、各成分は、各成分に該当する物質を１種単独でも用いても、２種以上を併用してもよい。ここで、各成分について２種以上の物質を併用する場合、その成分についての含有量とは、特段の断りが無い限り、併用した物質の合計の含有量を指す。
本明細書において、２以上の好ましい態様の組み合わせは、より好ましい態様である。
「単位」とは、単量体が重合して直接形成された、上記単量体１分子に由来する原子団と、上記原子団の一部を化学変換して得られる原子団との総称である。「単量体に基づく単位」は、以下、単に「単位」ともいう。
「ゴム」とは、ＪＩＳ Ｋ ６２００：２００８により定義される性質を示すゴムを意味し、「樹脂」とは区別される。
「ガラス転移温度」は、示差走査熱量測定（ＤＳＣ）法で測定される中間点ガラス転移温度である。「ガラス転移温度」は、「Ｔｇ」ともいう。
「～」を用いて表される数値範囲は、「～」の前後に記載される数値を下限値及び上限値として含む範囲を意味する。本明細書に段階的に記載されている数値範囲において、ある数値範囲で記載された上限値又は下限値は、他の段階的な記載の数値範囲の上限値又は下限値に置き換えてもよい。また、本明細書に記載されている数値範囲において、ある数値範囲で記載された上限値又は下限値は、実施例に示されている値に置き換えてもよい。
本明細書において、各成分は、各成分に該当する物質を１種単独でも用いても、２種以上を併用してもよい。ここで、各成分について２種以上の物質を併用する場合、その成分についての含有量とは、特段の断りが無い限り、併用した物質の合計の含有量を指す。
本明細書において、２以上の好ましい態様の組み合わせは、より好ましい態様である。
「単位」とは、単量体が重合して直接形成された、上記単量体１分子に由来する原子団と、上記原子団の一部を化学変換して得られる原子団との総称である。「単量体に基づく単位」は、以下、単に「単位」ともいう。
「ゴム」とは、ＪＩＳ Ｋ ６２００：２００８により定義される性質を示すゴムを意味し、「樹脂」とは区別される。
「ガラス転移温度」は、示差走査熱量測定（ＤＳＣ）法で測定される中間点ガラス転移温度である。「ガラス転移温度」は、「Ｔｇ」ともいう。
【0010】
［積層体］
本発明の積層体（以下、「本積層体」ともいう。）は、第１架橋層と、上記第１架橋層上に配置された第２架橋層と、を有する積層体であって、上記第１架橋層が、含フッ素共重合体Ａ１の架橋物を含み、任意で非フッ素重合体Ａ２の架橋物を含み、上記第２架橋層が、含フッ素共重合体Ｂ１の架橋物を含み、任意で非フッ素重合体Ｂ２の架橋物を含む。
また、本積層体において、上記含フッ素共重合体Ａ１を構成する単量体に基づく単位の組み合わせと、上記含フッ素共重合体Ｂ１を構成する単量体に基づく単位の組み合わせとが、互いに異なる。
また、本積層体において、上記含フッ素共重合体Ａ１の架橋物と上記非フッ素重合体Ａ２の架橋物との合計に対する、上記含フッ素共重合体Ａ１の架橋物の含有量ＭＣＡが８５質量％以上であり、上記含フッ素共重合体Ｂ１の架橋物と上記非フッ素重合体Ｂ２の架橋物との合計に対する、上記含フッ素共重合体Ｂ１の架橋物の含有量ＭＣＢが８５質量％以上である。
本発明の積層体（以下、「本積層体」ともいう。）は、第１架橋層と、上記第１架橋層上に配置された第２架橋層と、を有する積層体であって、上記第１架橋層が、含フッ素共重合体Ａ１の架橋物を含み、任意で非フッ素重合体Ａ２の架橋物を含み、上記第２架橋層が、含フッ素共重合体Ｂ１の架橋物を含み、任意で非フッ素重合体Ｂ２の架橋物を含む。
また、本積層体において、上記含フッ素共重合体Ａ１を構成する単量体に基づく単位の組み合わせと、上記含フッ素共重合体Ｂ１を構成する単量体に基づく単位の組み合わせとが、互いに異なる。
また、本積層体において、上記含フッ素共重合体Ａ１の架橋物と上記非フッ素重合体Ａ２の架橋物との合計に対する、上記含フッ素共重合体Ａ１の架橋物の含有量ＭＣＡが８５質量％以上であり、上記含フッ素共重合体Ｂ１の架橋物と上記非フッ素重合体Ｂ２の架橋物との合計に対する、上記含フッ素共重合体Ｂ１の架橋物の含有量ＭＣＢが８５質量％以上である。
【0011】
本積層体は、高温環境下で使用した後の寸法安定性に優れる。
含フッ素共重合体の架橋物は耐熱性に優れるので、ＭＣＡ及びＭＣＢがいずれも８５質量％以上であることで、第１架橋層及び第２架橋層の熱収縮が十分に小さくなる結果、本積層体を高温環境下で保存後の寸法変化が小さくなったと推測される。
含フッ素共重合体の架橋物は耐熱性に優れるので、ＭＣＡ及びＭＣＢがいずれも８５質量％以上であることで、第１架橋層及び第２架橋層の熱収縮が十分に小さくなる結果、本積層体を高温環境下で保存後の寸法変化が小さくなったと推測される。
【0012】
〔第１架橋層〕
第１架橋層は、含フッ素共重合体Ａ１の架橋物を含み、任意で非フッ素重合体Ａ２の架橋物を含む。
第１架橋層は、含フッ素共重合体Ａ１の架橋物を含み、任意で非フッ素重合体Ａ２の架橋物を含む。
【0013】
＜含フッ素共重合体Ａ１＞
含フッ素共重合体Ａ１は、フッ素原子を有し、２種以上の単量体に基づく単位を含むコポリマーであり、架橋によってゴムの性質を示す。すなわち、含フッ素共重合体Ａ１の架橋物は、ゴムの性質を示す。
含フッ素共重合体Ａ１は、フッ素原子を有し、２種以上の単量体に基づく単位を含むコポリマーであり、架橋によってゴムの性質を示す。すなわち、含フッ素共重合体Ａ１の架橋物は、ゴムの性質を示す。
【0014】
含フッ素共重合体Ａ１は、燃料透過耐性に優れる点及び低温環境下でのゴム特性に優れる点から、フッ化ビニリデン（以下、「ＶｄＦ」ともいう。）単位を有することが好ましく、ＶｄＦ単位と、ヘキサフルオロプロピレン（以下、「ＨＦＰ」ともいう。）単位とを有することがより好ましく、ＶｄＦ単位と、テトラフルオロエチレン（以下、「ＴＦＥ」ともいう。）単位と、ＨＦＰ単位とを有することが更に好ましい。
【0015】
含フッ素共重合体Ａ１は、上記以外の単量体（以下、「他の単量体」ともいう。）に基づく単位を有していてもよい。他の単量体の具体例としては、重合性不飽和結合を２個以上有する単量体（以下、「単量体ａ」ともいう。）、クロロトリフルオロエチレン（以下、「ＣＴＦＥ」ともいう。）、２，３，３，３－テトラフルオロプロペン（ＨＦＯ－１２３４ｙｆ）、（Ｚ）－１－クロロー２，３，３，３，－トラフルオロプロペン（ＨＣＦＯ－１２２４ｙｄ（Ｚ））、パーフルオロ（アルキルビニルエーテル）（以下、「ＰＡＶＥ」ともいう。）、下式（５）で表される単量体、エチレン、プロピレンが挙げられる。また、上記以外の単量体であって、ハロゲン原子を有する単量体（以下、「他のハロゲン原子を有する単量体」ともいう。）も挙げられる。
【0016】
重合性不飽和結合の具体例としては、炭素原子－炭素原子の二重結合（Ｃ＝Ｃ）、炭素原子－炭素原子の三重結合（Ｃ≡Ｃ）が挙げられる。
単量体ａにおける重合性不飽和結合の数は、重合反応性がより優れる点から、２～６個が好ましく、２又は３個がより好ましく、２個が特に好ましい。
単量体ａは、さらにフッ素原子を有するのが好ましい。
単量体ａにおける重合性不飽和結合の数は、重合反応性がより優れる点から、２～６個が好ましく、２又は３個がより好ましく、２個が特に好ましい。
単量体ａは、さらにフッ素原子を有するのが好ましい。
【0017】
単量体ａは、式（１）で表される単量体であることが好ましい。
（ＣＲ１１Ｒ１２＝ＣＲ１３）ａ１Ｒ１４ （１）
式（１）中、Ｒ１１、Ｒ１２及びＲ１３はそれぞれ独立に、水素原子、フッ素原子、メチル基又はトリフルオロメチル基を示し、ａ１は２～６の整数を示し、Ｒ１４は、ａ１価の炭素数１～１０のパーフルオロ炭化水素基、又は該パーフルオロ炭化水素基の末端もしくは炭素－炭素結合間にエーテル性酸素原子を有する基を示す。複数のＲ１１、複数のＲ１２及び複数のＲ１３はそれぞれ、互いに同一であっても異なっていてもよく、互いに同一であるのが特に好ましい。
ａ１は２又は３が好ましく、２が特に好ましい。
（ＣＲ１１Ｒ１２＝ＣＲ１３）ａ１Ｒ１４ （１）
式（１）中、Ｒ１１、Ｒ１２及びＲ１３はそれぞれ独立に、水素原子、フッ素原子、メチル基又はトリフルオロメチル基を示し、ａ１は２～６の整数を示し、Ｒ１４は、ａ１価の炭素数１～１０のパーフルオロ炭化水素基、又は該パーフルオロ炭化水素基の末端もしくは炭素－炭素結合間にエーテル性酸素原子を有する基を示す。複数のＲ１１、複数のＲ１２及び複数のＲ１３はそれぞれ、互いに同一であっても異なっていてもよく、互いに同一であるのが特に好ましい。
ａ１は２又は３が好ましく、２が特に好ましい。
【0018】
単量体ａの重合反応性がより優れる点から、Ｒ１１、Ｒ１２、Ｒ１３がフッ素原子又は水素原子であるのが好ましく、Ｒ１１、Ｒ１２、Ｒ１３の全てがフッ素原子であるか水素原子であるのがより好ましく、硬化物の耐熱性及び耐薬品性の点から、Ｒ１１、Ｒ１２、Ｒ１３の全てがフッ素原子であるのが特に好ましい。
Ｒ１４は、直鎖状、分岐鎖状、環状のいずれであってもよく、直鎖状又は分岐鎖状が好ましく、直鎖状が特に好ましい。Ｒ１４の炭素数は、２～１０が好ましく、３～８がより好ましく、３～６がさらに好ましく、３～５が特に好ましい。
Ｒ１４は、エーテル性酸素原子を有していても、有していなくてもよいが、架橋反応性やゴム物性がより優れる点から、エーテル性酸素原子を有しているのが好ましい。
Ｒ１４におけるエーテル性酸素原子の数は１～６が好ましく、１～３がより好ましく、１又は２が特に好ましい。Ｒ１４におけるエーテル性酸素原子は、Ｒ１４の末端に存在していることが好ましい。
Ｒ１４は、直鎖状、分岐鎖状、環状のいずれであってもよく、直鎖状又は分岐鎖状が好ましく、直鎖状が特に好ましい。Ｒ１４の炭素数は、２～１０が好ましく、３～８がより好ましく、３～６がさらに好ましく、３～５が特に好ましい。
Ｒ１４は、エーテル性酸素原子を有していても、有していなくてもよいが、架橋反応性やゴム物性がより優れる点から、エーテル性酸素原子を有しているのが好ましい。
Ｒ１４におけるエーテル性酸素原子の数は１～６が好ましく、１～３がより好ましく、１又は２が特に好ましい。Ｒ１４におけるエーテル性酸素原子は、Ｒ１４の末端に存在していることが好ましい。
【0019】
式（１）で表される単量体のうち、好適な単量体の具体例としては、式（２）で表される単量体、式（３）で表される単量体が挙げられる。
【0020】
（ＣＦ２＝ＣＦ）２Ｒ２１ （２）
式（２）中、Ｒ２１は、２価の炭素数２～１０のパーフルオロアルキレン基、又は該パーフルオロアルキレン基の末端もしくは炭素－炭素結合間にエーテル性酸素原子を有する基を示す。
式（２）中、Ｒ２１は、２価の炭素数２～１０のパーフルオロアルキレン基、又は該パーフルオロアルキレン基の末端もしくは炭素－炭素結合間にエーテル性酸素原子を有する基を示す。
【0021】
式（２）で表される単量体の具体例としては、ＣＦ２＝ＣＦＯ（ＣＦ２）２ＯＣＦ＝ＣＦ２、ＣＦ２＝ＣＦＯ（ＣＦ２）３ＯＣＦ＝ＣＦ２、ＣＦ２＝ＣＦＯ（ＣＦ２）４ＯＣＦ＝ＣＦ２、ＣＦ２＝ＣＦＯ（ＣＦ２）６ＯＣＦ＝ＣＦ２、ＣＦ２＝ＣＦＯ（ＣＦ２）８ＯＣＦ＝ＣＦ２、ＣＦ２＝ＣＦＯ（ＣＦ２）２ＯＣＦ（ＣＦ３）ＣＦ２ＯＣＦ＝ＣＦ２、ＣＦ２＝ＣＦＯ（ＣＦ２）２Ｏ（ＣＦ（ＣＦ３）ＣＦ２Ｏ）２ＣＦ＝ＣＦ２、ＣＦ２＝ＣＦＯＣＦ２Ｏ（ＣＦ２ＣＦ２Ｏ）２ＣＦ＝ＣＦ２、ＣＦ２＝ＣＦＯ（ＣＦ２Ｏ）３Ｏ（ＣＦ（ＣＦ３）ＣＦ２Ｏ）２ＣＦ＝ＣＦ２、ＣＦ２＝ＣＦＯＣＦ２ＣＦ（ＣＦ３）Ｏ（ＣＦ２）２ＯＣＦ（ＣＦ３）ＣＦ２ＯＣＦ＝ＣＦ２、ＣＦ２＝ＣＦＯＣＦ２ＣＦ２Ｏ（ＣＦ２Ｏ）２ＣＦ２ＣＦ２ＯＣＦ＝ＣＦ２が挙げられる。
式（２）で表される単量体のうち、より好適な単量体の具体例としては、ＣＦ２＝ＣＦＯ（ＣＦ２）３ＯＣＦ＝ＣＦ２（以下、「Ｃ３ＤＶＥ」ともいう。）、ＣＦ２＝ＣＦＯ（ＣＦ２）４ＯＣＦ＝ＣＦ２（以下、「Ｃ４ＤＶＥ」又は「ＰＢＤＶＥ」ともいう。）が挙げられる。
式（２）で表される単量体のうち、より好適な単量体の具体例としては、ＣＦ２＝ＣＦＯ（ＣＦ２）３ＯＣＦ＝ＣＦ２（以下、「Ｃ３ＤＶＥ」ともいう。）、ＣＦ２＝ＣＦＯ（ＣＦ２）４ＯＣＦ＝ＣＦ２（以下、「Ｃ４ＤＶＥ」又は「ＰＢＤＶＥ」ともいう。）が挙げられる。
【0022】
（ＣＨ２＝ＣＨ）２Ｒ３１ （３）
式（３）中、Ｒ３１は、２価の炭素数２～１０のパーフルオロアルキレン基、又は該パーフルオロアルキレン基の末端もしくは炭素－炭素結合間にエーテル性酸素原子を有する基を示す。
式（３）中、Ｒ３１は、２価の炭素数２～１０のパーフルオロアルキレン基、又は該パーフルオロアルキレン基の末端もしくは炭素－炭素結合間にエーテル性酸素原子を有する基を示す。
【0023】
式（３）で表される単量体の具体例としては、ＣＨ２＝ＣＨ（ＣＦ２）２ＣＨ＝ＣＨ２、ＣＨ２＝ＣＨ（ＣＦ２）４ＣＨ＝ＣＨ２、ＣＨ２＝ＣＨ（ＣＦ２）６ＣＨ＝ＣＨ２が挙げられる。
式（３）で表される単量体のうち、より好適な単量体の具体例としては、ＣＨ２＝ＣＨ（ＣＦ２）６ＣＨ＝ＣＨ２（以下、「Ｃ６ＤＶ」ともいう。）が挙げられる。
式（３）で表される単量体のうち、より好適な単量体の具体例としては、ＣＨ２＝ＣＨ（ＣＦ２）６ＣＨ＝ＣＨ２（以下、「Ｃ６ＤＶ」ともいう。）が挙げられる。
【0024】
単量体ａを共重合させると、重合中に単量体ａの末端にある重合性二重結合が反応して、分岐鎖を有する含フッ素共重合体Ａ１が得られる。
【0025】
ＰＡＶＥ単位は、パーフルオロ（アルキルビニルエーテル）に基づく単位である。
ＰＡＶＥは、重合反応性及びゴム物性に優れる点から、式（４）で表される単量体が好ましい。
ＣＦ２＝ＣＦ－Ｏ－Ｒｆ４ （４）
式（４）中、Ｒｆ４は、炭素数１～１０のパーフルオロアルキル基を示す。Ｒｆ４の炭素数は、重合反応性がより優れる点から、１～８が好ましく、１～６がより好ましく、１～５がさらに好ましく、１～３が特に好ましい。
パーフルオロアルキル基は、直鎖状であっても分岐鎖状であってもよい。
ＰＡＶＥは、重合反応性及びゴム物性に優れる点から、式（４）で表される単量体が好ましい。
ＣＦ２＝ＣＦ－Ｏ－Ｒｆ４ （４）
式（４）中、Ｒｆ４は、炭素数１～１０のパーフルオロアルキル基を示す。Ｒｆ４の炭素数は、重合反応性がより優れる点から、１～８が好ましく、１～６がより好ましく、１～５がさらに好ましく、１～３が特に好ましい。
パーフルオロアルキル基は、直鎖状であっても分岐鎖状であってもよい。
【0026】
ＰＡＶＥの具体例としては、パーフルオロ（メチルビニルエーテル）（以下、「ＰＭＶＥ」ともいう。）、パーフルオロ（エチルビニルエーテル）（以下、「ＰＥＶＥ」ともいう。）、パーフルオロ（プロピルビニルエーテル）（以下、「ＰＰＶＥ」ともいう。）が挙げられ、これらの中でも、ＰＭＶＥ、ＰＰＶＥが好ましい。
【0027】
式（５）は下記の通りである。
ＣＦ２＝ＣＦ－Ｏ－Ｒｆ５ （５）
式（５）中、Ｒｆ５は、炭素数１～８のエーテル性酸素原子を１～５個含むパーフルオロアルキル基を示す。Ｒｆ５の炭素数は、１～６が好ましく、１～５が特に好ましい。
ＣＦ２＝ＣＦ－Ｏ－Ｒｆ５ （５）
式（５）中、Ｒｆ５は、炭素数１～８のエーテル性酸素原子を１～５個含むパーフルオロアルキル基を示す。Ｒｆ５の炭素数は、１～６が好ましく、１～５が特に好ましい。
【0028】
式（５）で表される単量体の具体例としては、パーフルオロ（３，６－ジオキサ－１－ヘプテン）、パーフルオロ（３，６－ジオキサ－１－オクテン）、パーフルオロ（５－メチル－３，６－ジオキサ－１－ノネン）が挙げられる。
【0029】
他のハロゲン原子を有する単量体としては、ヨウ素原子及び臭素原子の少なくとも一方を有する単量体が好ましい。このような単量体の具体例としては、ＣＦ２＝ＣＦＢｒ、ＣＨ２＝ＣＨＣＦ２ＣＦ２Ｂｒ、ＣＦ２＝ＣＦ－Ｏ－ＣＦ２ＣＦ２－Ｉ、ＣＦ２＝ＣＦ－Ｏ－ＣＦ２ＣＦ２－Ｂｒ、ＣＦ２＝ＣＦ－Ｏ－ＣＦ２ＣＦ２ＣＨ２－Ｉ、ＣＦ２＝ＣＦ－Ｏ－ＣＦ２ＣＦ２ＣＨ２－Ｂｒ、ＣＦ２＝ＣＦ－Ｏ－ＣＦ２ＣＦ２（ＣＦ３）－Ｏ－ＣＦ２ＣＦ２ＣＨ２－Ｉ、ＣＦ２＝ＣＦ－Ｏ－ＣＦ２ＣＦ２（ＣＦ３）－Ｏ－ＣＦ２ＣＦ２ＣＨ２－Ｂｒが挙げられる。
【0030】
含フッ素共重合体Ａ１がＶｄＦ単位を含む場合の含有量は、含フッ素共重合体Ａ１の全単位に対して、４５～７０モル％が好ましく、５０～６０モル％がより好ましい。
含フッ素共重合体Ａ１がＴＦＥ単位を含む場合の含有量は、含フッ素共重合体Ａ１の全単位に対して、１０～２５モル％が好ましく、２０～２２モル％がより好ましい。
含フッ素共重合体Ａ１がＨＦＰ単位を含む場合の含有量は、含フッ素共重合体Ａ１の全単位に対して、１５～３０モル％が好ましく、２０～２８モル％がより好ましい。
含フッ素共重合体Ａ１が他の単量体単位を含む場合の含有量は、含フッ素共重合体Ａ１の全単位に対して、０．１～５モル％が好ましく、０．１～３モル％がより好ましい。
含フッ素共重合体Ａ１がＴＦＥ単位を含む場合の含有量は、含フッ素共重合体Ａ１の全単位に対して、１０～２５モル％が好ましく、２０～２２モル％がより好ましい。
含フッ素共重合体Ａ１がＨＦＰ単位を含む場合の含有量は、含フッ素共重合体Ａ１の全単位に対して、１５～３０モル％が好ましく、２０～２８モル％がより好ましい。
含フッ素共重合体Ａ１が他の単量体単位を含む場合の含有量は、含フッ素共重合体Ａ１の全単位に対して、０．１～５モル％が好ましく、０．１～３モル％がより好ましい。
【0031】
含フッ素共重合体Ａ１に含まれる各単位の好適な組み合わせを以下に示す。
組み合わせ１－１：ＶｄＦ単位と、ＴＦＥ単位と、ＨＦＰ単位と、の組み合わせ
組み合わせ１－２：ＶｄＦ単位と、ＨＦＰ単位と、の組み合わせ
組み合わせ１－１：ＶｄＦ単位と、ＴＦＥ単位と、ＨＦＰ単位と、の組み合わせ
組み合わせ１－２：ＶｄＦ単位と、ＨＦＰ単位と、の組み合わせ
【0032】
組み合わせ１－１、１－２における共重合組成は、下記のモル比であるのが好ましい。下記のモル比であると、共重合体の架橋反応性が優れ、さらに架橋物の燃料透過耐性、低温環境下でのゴム特性等がより優れる。
組み合わせ１－１：ＶｄＦ単位／ＴＦＥ単位／ＨＦＰ単位＝４５～７０／１０～２５／１５～３０（モル比）
組み合わせ１－２：ＶｄＦ単位／ＨＦＰ単位＝７０～８０／２０～３０（モル比）
組み合わせ１－１：ＶｄＦ単位／ＴＦＥ単位／ＨＦＰ単位＝４５～７０／１０～２５／１５～３０（モル比）
組み合わせ１－２：ＶｄＦ単位／ＨＦＰ単位＝７０～８０／２０～３０（モル比）
【0033】
含フッ素共重合体Ａ１は、ヨウ素原子及び臭素原子の少なくとも一方を有することが好ましい。ヨウ素原子及び臭素原子は、後述する有機過酸化物と反応し、含フッ素共重合体Ａ１を架橋する際の架橋部位となる。ヨウ素原子及び臭素原子は、反応性がよいので、架橋速度が速い。ヨウ素原子及び臭素原子を有する含フッ素共重合体Ａ１を有機過酸化物で架橋すると、得られる架橋物は耐薬品性に優れる。また、第１架橋層と第２架橋層との接着性を向上できる。
含フッ素共重合体Ａ１が有し得るヨウ素原子又は臭素原子としては、後述のヨウ素原子及び臭素原子の少なくとも一方を有する連鎖移動剤に由来するヨウ素原子又は臭素原子、上述のヨウ素原子及び臭素原子の少なくとも一方を有する単量体に基づく単位中のヨウ素原子又は臭素原子が挙げられる。中でも、後述のヨウ素原子及び臭素原子の少なくとも一方を有する連鎖移動剤に由来するヨウ素原子又は臭素原子であるのが好ましい。
連鎖移動剤を用いた場合、含フッ素共重合体（高分子鎖）の末端にヨウ素原子及び臭素原子の少なくとも一方を導入できる。
ヨウ素原子及び臭素原子の少なくとも一方を有する単量体を用いた場合、含フッ素共重合体の側鎖にヨウ素原子及び臭素原子の少なくとも一方を導入できる。
含フッ素共重合体Ａ１が有し得るヨウ素原子又は臭素原子としては、後述のヨウ素原子及び臭素原子の少なくとも一方を有する連鎖移動剤に由来するヨウ素原子又は臭素原子、上述のヨウ素原子及び臭素原子の少なくとも一方を有する単量体に基づく単位中のヨウ素原子又は臭素原子が挙げられる。中でも、後述のヨウ素原子及び臭素原子の少なくとも一方を有する連鎖移動剤に由来するヨウ素原子又は臭素原子であるのが好ましい。
連鎖移動剤を用いた場合、含フッ素共重合体（高分子鎖）の末端にヨウ素原子及び臭素原子の少なくとも一方を導入できる。
ヨウ素原子及び臭素原子の少なくとも一方を有する単量体を用いた場合、含フッ素共重合体の側鎖にヨウ素原子及び臭素原子の少なくとも一方を導入できる。
【0034】
含フッ素共重合体Ａ１は、ヨウ素原子及び臭素原子のうち、含フッ素共重合体Ａ１の架橋反応性の点から、ヨウ素原子を有するのが好ましい。
【0035】
含フッ素共重合体Ａ１がヨウ素原子及び臭素原子の少なくとも一方を有する場合、ヨウ素原子及び臭素原子の含有量の合計は、含フッ素共重合体Ａ１の全質量に対して、０．０１～５．０質量％が好ましく、０．０５～２．０質量％がより好ましく、０．１～１．０質量％が特に好ましい。含有量の合計が上記範囲にあると、含フッ素共重合体Ａ１の架橋反応性が向上して、架橋物の機械特性が優れる。
なお、ヨウ素原子及び臭素原子の含有量の合計とは、一方の原子のみを含む場合には一方の原子の含有量を意味し、両方の原子を含む場合には各原子の含有量の合計を意味する。
なお、ヨウ素原子及び臭素原子の含有量の合計とは、一方の原子のみを含む場合には一方の原子の含有量を意味し、両方の原子を含む場合には各原子の含有量の合計を意味する。
【0036】
含フッ素共重合体Ａ１の架橋物は、例えば、後述の架橋剤等の存在下において、上述の含フッ素共重合体Ａ１を加熱することによって得られる。
【0037】
含フッ素共重合体Ａ１の架橋物と後述する非フッ素重合体Ａ２の架橋物との合計に対する、含フッ素共重合体Ａ１の架橋物の含有量ＭＣＡは、８５質量％以上であり、本積層体を高温環境下で使用した後の寸法安定性がより優れる点から、９０質量％以上が好ましく、９５質量％以上がより好ましい。
ここで、含フッ素共重合体Ａ１の架橋物と非フッ素重合体Ａ２の架橋物との合計とは、第１架橋層が非フッ素重合体Ａ２の架橋物を含まない場合には、含フッ素共重合体Ａ１の架橋物の含有量を意味する。
ＭＣＡは、１００質量％であることが好ましい。すなわち、第１架橋層は、非フッ素重合体Ａ２の架橋物を含まないことが好ましい。これにより、本積層体を高温環境下で使用した後の寸法安定性がより優れる。
ここで、含フッ素共重合体Ａ１の架橋物と非フッ素重合体Ａ２の架橋物との合計とは、第１架橋層が非フッ素重合体Ａ２の架橋物を含まない場合には、含フッ素共重合体Ａ１の架橋物の含有量を意味する。
ＭＣＡは、１００質量％であることが好ましい。すなわち、第１架橋層は、非フッ素重合体Ａ２の架橋物を含まないことが好ましい。これにより、本積層体を高温環境下で使用した後の寸法安定性がより優れる。
【0038】
第１架橋層中における、含フッ素共重合体Ａ１の架橋物の含有量、及び、非フッ素重合体Ａ２の含有量の測定方法は、後述の実施例欄に記載の通りである。
【0039】
含フッ素共重合体Ａ１の架橋物の含有量は、本積層体を高温環境下で使用した後の寸法安定性がより優れる点から、第１架橋層の全質量に対して、６０～９０質量％が好ましく、６４～９０質量％がより好ましく、６８～８３質量％が更に好ましい。
【0040】
（含フッ素共重合体Ａ１の物性）
含フッ素共重合体Ａ１のＴｇは、含フッ素共重合体Ａ１の架橋物のゴムとしての性質が十分に発現する点から、１５℃以下が好ましく、－３０～１５℃が好ましく、－２０～－５℃がより好ましい。
含フッ素共重合体Ａ１のＴｇは、含フッ素共重合体Ａ１の架橋物のゴムとしての性質が十分に発現する点から、１５℃以下が好ましく、－３０～１５℃が好ましく、－２０～－５℃がより好ましい。
【0041】
（含フッ素共重合体Ａ１の製造方法）
含フッ素共重合体Ａ１の製造方法の一例としては、連鎖移動剤及びラジカル重合開始剤の存在下、上記単量体を重合する方法が挙げられる。
含フッ素共重合体Ａ１の製造方法の一例としては、連鎖移動剤及びラジカル重合開始剤の存在下、上記単量体を重合する方法が挙げられる。
【0042】
連鎖移動剤としては、ヨウ素原子及び臭素原子の少なくとも一方を有する連鎖移動剤、メタン、エタン、プロパン、ブタン、ペンタン、ヘキサン、シクロヘキサン等の鎖状又は環状のアルカン、メタノール、エタノール、プロパノール等のアルコール類、ｔｅｒｔ－ドデシルメルカプタン、ｎ－ドデシルメルカプタン、ｎ－オクタデシルメルカプタン等のメルカプタン類が挙げられる。中でも、含フッ素共重合体Ａ１の架橋反応性の点から、ヨウ素原子及び臭素原子の少なくとも一方を有する連鎖移動剤が好ましい。
連鎖移動剤は、１種単独で用いても２種以上を併用してもよい。
連鎖移動剤は、１種単独で用いても２種以上を併用してもよい。
【0043】
ヨウ素原子及び臭素原子の少なくとも一方を有する連鎖移動剤の具体例としては、Ｉ－Ｒｆ６－Ｉ（式中、Ｒｆ６は、炭素原子数１～８のパーフルオロアルキレン基又は炭素原子数２～８のパーフルオロオキシアルキレン基を表す。）で表される化合物、Ｉ－Ｒｆ７－Ｂｒ（式中、Ｒｆ７は、炭素原子数１～８のパーフルオロアルキレン基又は炭素原子数２～８のパーフルオロオキシアルキレン基を表す。）で表される化合物、Ｉ－Ｒ１－Ｉ（式中、Ｒ１は、炭素原子数１～８のアルキレン基又は炭素原子数２～８のオキシアルキレン基を表す。）で表される化合物が挙げられる。
Ｉ－Ｒｆ６－Ｉの具体例としては、ジヨードジフルオロメタン、１，２－ジヨードパーフルオロエタン、１，３－ジヨードパーフルオロプロパン、１，４－ジヨードパーフルオロブタン、１，５－ジヨードパーフルオロペンタン、１，６－ジヨードパーフルオロヘキサン、１，７－ジヨードパーフルオロヘプタン、１，８－ジヨードパーフルオロオクタンが挙げられる。中でも、１，４－ジヨードパーフルオロブタン、１，６－ジヨードパーフルオロヘキサンが好ましく、１，４－ジヨードパーフルオロブタンが特に好ましい。
Ｉ－Ｒｆ７－Ｂｒの具体例としては、１－ヨード－４－ブロモパーフルオロブタン、１－ヨード－６－ブロモパーフルオロヘキサン、１－ヨード－８－ブロモパーフルオロオクタンが挙げられる。中でも、１－ヨード－４－ブロモパーフルオロブタン、１－ヨード－６－ブロモパーフルオロヘキサンが好ましく、１－ヨード－４－ブロモパーフルオロブタンが特に好ましい。
Ｉ－Ｒ１－Ｉの具体例としては、１，２－ジヨードエタン、１，３－ジヨードプロパン、１，４－ジヨードブタン、１，５－ジヨードペンタン、１，６－ジヨードヘキサン、１，８－ジヨードオクタンが挙げられる。
これらのヨウ素原子及び臭素原子の少なくとも一方を有する連鎖移動剤の存在下に上記単量体を重合させると、含フッ素共重合体にヨウ素原子及び／又は臭素原子を導入できる。
Ｉ－Ｒｆ６－Ｉの具体例としては、ジヨードジフルオロメタン、１，２－ジヨードパーフルオロエタン、１，３－ジヨードパーフルオロプロパン、１，４－ジヨードパーフルオロブタン、１，５－ジヨードパーフルオロペンタン、１，６－ジヨードパーフルオロヘキサン、１，７－ジヨードパーフルオロヘプタン、１，８－ジヨードパーフルオロオクタンが挙げられる。中でも、１，４－ジヨードパーフルオロブタン、１，６－ジヨードパーフルオロヘキサンが好ましく、１，４－ジヨードパーフルオロブタンが特に好ましい。
Ｉ－Ｒｆ７－Ｂｒの具体例としては、１－ヨード－４－ブロモパーフルオロブタン、１－ヨード－６－ブロモパーフルオロヘキサン、１－ヨード－８－ブロモパーフルオロオクタンが挙げられる。中でも、１－ヨード－４－ブロモパーフルオロブタン、１－ヨード－６－ブロモパーフルオロヘキサンが好ましく、１－ヨード－４－ブロモパーフルオロブタンが特に好ましい。
Ｉ－Ｒ１－Ｉの具体例としては、１，２－ジヨードエタン、１，３－ジヨードプロパン、１，４－ジヨードブタン、１，５－ジヨードペンタン、１，６－ジヨードヘキサン、１，８－ジヨードオクタンが挙げられる。
これらのヨウ素原子及び臭素原子の少なくとも一方を有する連鎖移動剤の存在下に上記単量体を重合させると、含フッ素共重合体にヨウ素原子及び／又は臭素原子を導入できる。
【0044】
ヨウ素原子及び臭素原子の少なくとも一方を有する連鎖移動剤を使用する場合の仕込み量は、含フッ素共重合体Ａ１の重合に使用する単量体の全仕込み量１００質量部に対して、０．１～２０質量部が好ましく、０．５～１７質量部がより好ましく、２～１５質量部が特に好ましい。０．１質量部以上であれば、重合時間を短縮できる。また、２０質量部以下であれば、含フッ素共重合体Ａ１の架橋物のゴム物性が良好となる。
【0045】
重合温度は、単量体の組成、ラジカル重合開始剤の分解温度等により適宜選択される。重合温度は、０～６０℃が好ましく、１０～５０℃がより好ましく、２０～４０℃が特に好ましい。
【0046】
含フッ素共重合体Ａ１の製造時に使用する上記以外の成分、製造方法の詳細については、例えば特許第４０８９９２３号の実施例、特許第３８６０１１４号、特許第５７４４９０２号に記載の方法を参照できる。
【0047】
＜非フッ素重合体Ａ２＞
非フッ素重合体Ａ２は、フッ素原子を含まないポリマーであり、架橋によってゴムの性質を示すことが好ましい。すなわち、非フッ素重合体Ａ２の架橋物は、ゴムの性質を示すことが好ましい。
非フッ素重合体Ａ２の具体例としては、（メタ）アクリル酸エステル重合体、エチレン－（メタ）アクリル酸エステル共重合体、シリコーン系重合体、エチレン－プロピレン－ジエン共重合体、エチレン－プロピレン共重合体、エチレン－酢酸ビニル共重合体、クロロプレン重合体、イソブチレン－イソプレン共重合体、イソプレン重合体、ブタジエン重合体、塩素化ポリエチレン、クロロスルホン化ポリエチレン、アクリロニトリル－ブタジエンゴム、水素化アクリロニトリル－ブタジエンゴムが挙げられる。中でも、耐熱性、入手性、経済性の点から、エチレン－（メタ）アクリル酸エステル共重合体、エチレン－プロピレン－ジエン共重合体が好ましい。
非フッ素重合体Ａ２は、フッ素原子を含まないポリマーであり、架橋によってゴムの性質を示すことが好ましい。すなわち、非フッ素重合体Ａ２の架橋物は、ゴムの性質を示すことが好ましい。
非フッ素重合体Ａ２の具体例としては、（メタ）アクリル酸エステル重合体、エチレン－（メタ）アクリル酸エステル共重合体、シリコーン系重合体、エチレン－プロピレン－ジエン共重合体、エチレン－プロピレン共重合体、エチレン－酢酸ビニル共重合体、クロロプレン重合体、イソブチレン－イソプレン共重合体、イソプレン重合体、ブタジエン重合体、塩素化ポリエチレン、クロロスルホン化ポリエチレン、アクリロニトリル－ブタジエンゴム、水素化アクリロニトリル－ブタジエンゴムが挙げられる。中でも、耐熱性、入手性、経済性の点から、エチレン－（メタ）アクリル酸エステル共重合体、エチレン－プロピレン－ジエン共重合体が好ましい。
【0048】
非フッ素重合体Ａ２の架橋物は、例えば、後述の架橋剤等の存在下において、上述の比フッ素重合体Ａ２を加熱することによって得られる。
ここで、非フッ素重合体Ａ２の架橋物は任意成分であるので、第１架橋層は、非フッ素重合体Ａ２の架橋物を含んでいてもよいし、含んでいなくてもよい。加工しやすくしたい場合や、低温耐性をよくしたい場合に、非フッ素重合体Ａ２の架橋物を第１架橋層に加えてもよい。非フッ素重合体Ａ２の架橋物を含む第１架橋層を有する積層体は、１５０℃未満の環境下で使用されることが好ましい。また、非フッ素重合体Ａ２の架橋物を含む第１架橋層を有する積層体は、該第１架橋層が薬液に触れないように使用することが好ましい。
非フッ素重合体Ａ２の架橋物の含有量は、本積層体を高温環境下で使用した後の寸法安定性がより優れる点から、第１架橋層の全質量に対して、１１質量％以下が好ましく、７質量％以下がより好ましく、０質量％（すなわち、第１架橋層が非フッ素重合体Ａ２の架橋物を含まないこと）が更に好ましい。
ここで、非フッ素重合体Ａ２の架橋物は任意成分であるので、第１架橋層は、非フッ素重合体Ａ２の架橋物を含んでいてもよいし、含んでいなくてもよい。加工しやすくしたい場合や、低温耐性をよくしたい場合に、非フッ素重合体Ａ２の架橋物を第１架橋層に加えてもよい。非フッ素重合体Ａ２の架橋物を含む第１架橋層を有する積層体は、１５０℃未満の環境下で使用されることが好ましい。また、非フッ素重合体Ａ２の架橋物を含む第１架橋層を有する積層体は、該第１架橋層が薬液に触れないように使用することが好ましい。
非フッ素重合体Ａ２の架橋物の含有量は、本積層体を高温環境下で使用した後の寸法安定性がより優れる点から、第１架橋層の全質量に対して、１１質量％以下が好ましく、７質量％以下がより好ましく、０質量％（すなわち、第１架橋層が非フッ素重合体Ａ２の架橋物を含まないこと）が更に好ましい。
【0049】
非フッ素重合体Ａ２のＴｇは、非フッ素重合体Ａ２の架橋物のゴムとしての性質が十分に発現する点から、１５℃以下が好ましく、－５０～１５℃が好ましく、－３０～１０℃がより好ましい。
【0050】
＜他の成分＞
第１架橋層は、含フッ素共重合体Ａ１の架橋物及び非フッ素重合体Ａ２の架橋物以外の他の成分を含んでいてもよい。このような成分の具体例としては、含フッ素共重合体Ａ１の未架橋物（すなわち、上述の含フッ素共重合体Ａ１）、非フッ素重合体Ａ２の未架橋物（すなわち、上述の非フッ素重合体Ａ２）、未反応の架橋剤、珪藻土の焼結体、シリカが挙げられる。
また、上記以外の他の成分の具体例としては、未反応の架橋助剤（例えば、トリアリルシアヌレート、トリアリルイソシアヌレート、トリメタリルイソシアヌレート）、未反応の受酸剤（例えば、脂肪酸エステル、脂肪酸金属塩、２価金属の酸化物（酸化マグネシウム、酸化カルシウム、酸化亜鉛、酸化鉛等））、充填剤（例えば、カーボンブラック、硫酸バリウム、メタケイ酸カルシウム、炭酸カルシウム、酸化チタン、二酸化珪素、クレー、タルク）、スコーチ遅延剤（例えば、ｏ－フェニルフェノール、ビスフェノールＡ等のフェノール性水酸基含有化合物類、ハイドロキノン等のキノン類、２，４－ジ（３－イソプロピルフェニル）－４－メチル－１－ペンテン等のα－メチルスチレンダイマー類）、クラウンエーテル（例えば、１８－クラウン－６）、可塑剤（例えば、アジピン酸エーテルエステル化合物）、加工助剤（例えば、オレイン酸グリセリド）が挙げられる。
第１架橋層は、含フッ素共重合体Ａ１の架橋物及び非フッ素重合体Ａ２の架橋物以外の他の成分を含んでいてもよい。このような成分の具体例としては、含フッ素共重合体Ａ１の未架橋物（すなわち、上述の含フッ素共重合体Ａ１）、非フッ素重合体Ａ２の未架橋物（すなわち、上述の非フッ素重合体Ａ２）、未反応の架橋剤、珪藻土の焼結体、シリカが挙げられる。
また、上記以外の他の成分の具体例としては、未反応の架橋助剤（例えば、トリアリルシアヌレート、トリアリルイソシアヌレート、トリメタリルイソシアヌレート）、未反応の受酸剤（例えば、脂肪酸エステル、脂肪酸金属塩、２価金属の酸化物（酸化マグネシウム、酸化カルシウム、酸化亜鉛、酸化鉛等））、充填剤（例えば、カーボンブラック、硫酸バリウム、メタケイ酸カルシウム、炭酸カルシウム、酸化チタン、二酸化珪素、クレー、タルク）、スコーチ遅延剤（例えば、ｏ－フェニルフェノール、ビスフェノールＡ等のフェノール性水酸基含有化合物類、ハイドロキノン等のキノン類、２，４－ジ（３－イソプロピルフェニル）－４－メチル－１－ペンテン等のα－メチルスチレンダイマー類）、クラウンエーテル（例えば、１８－クラウン－６）、可塑剤（例えば、アジピン酸エーテルエステル化合物）、加工助剤（例えば、オレイン酸グリセリド）が挙げられる。
【0051】
第１架橋層が他の成分を含む場合、他の成分の含有量は、第１架橋層の全質量に対して、２０～３２質量％が好ましく、２０～３１質量％がより好ましく、２０～３０質量％が更に好ましい。
【0052】
（架橋剤）
架橋剤の具体例としては、有機過酸化物、アミン系架橋剤が挙げられ、得られる架橋物が耐薬品性に優れることから、有機過酸化物が好ましい。
有機過酸化物の具体例としては、ジアルキルパーオキシド類、α，α’－ビス（ｔｅｒｔ－ブチルパーオキシ）－ｐ－ジイソプロピルベンゼン、α，α’－ビス（ｔｅｒｔ－ブチルパーオキシ）－ｍ－ジイソプロピルベンゼン、ベンゾイルパーオキシド、ｔｅｒｔ－ブチルパーオキシベンゼン、２，５－ジメチル－２，５－ジ（ベンゾイルパーオキシ）ヘキサン、ｔｅｒｔ－ブチルクミルパーオキシド、ジクミルパーオキシド、ビス２，４―ジクロロベンゾイルパーオキサイドが挙げられる。ジアルキルパーオキシド類の具体例としては、１，１－ジ（ｔｅｒｔ－ブチルパーオキシ）－３，３，５－トリメチルシクロヘキサン、２，５－ジメチルヘキサン－２，５－ジヒドロキシパーオキシド、２，５－ジメチル－２，５－ビス（ｔｅｒｔ－ブチルパーオキシ）ヘキサン、２，５－ジメチル－２，５－ビス（ｔｅｒｔ－ブチルパーオキシ）－３－ヘキシン、ｔｅｒｔ－ブチルパーオキシマレイン酸、ｔｅｒｔ－ブチルパーオキシソプロピルカーボネートが挙げられる。
アミン系架橋剤の具体例としては、エチレンジアミン、ヘキサメチレンジアミン、ジエチレントリアミン、トリエチレンテトラミン、ヘキサメチレンテトラミン等の脂肪族ポリアミン類、ｐ－フェニレンジアミン、クメンジアミン、Ｎ，Ｎ’－ジシンナミリデン－１，６－ヘキサンジアミン等の芳香族ポリアミン類、エチレンジアミンカーバメート、ヘキサメチレンジアミンカーバメート等のアミンカルバミン酸塩類が挙げられる。
架橋剤の具体例としては、有機過酸化物、アミン系架橋剤が挙げられ、得られる架橋物が耐薬品性に優れることから、有機過酸化物が好ましい。
有機過酸化物の具体例としては、ジアルキルパーオキシド類、α，α’－ビス（ｔｅｒｔ－ブチルパーオキシ）－ｐ－ジイソプロピルベンゼン、α，α’－ビス（ｔｅｒｔ－ブチルパーオキシ）－ｍ－ジイソプロピルベンゼン、ベンゾイルパーオキシド、ｔｅｒｔ－ブチルパーオキシベンゼン、２，５－ジメチル－２，５－ジ（ベンゾイルパーオキシ）ヘキサン、ｔｅｒｔ－ブチルクミルパーオキシド、ジクミルパーオキシド、ビス２，４―ジクロロベンゾイルパーオキサイドが挙げられる。ジアルキルパーオキシド類の具体例としては、１，１－ジ（ｔｅｒｔ－ブチルパーオキシ）－３，３，５－トリメチルシクロヘキサン、２，５－ジメチルヘキサン－２，５－ジヒドロキシパーオキシド、２，５－ジメチル－２，５－ビス（ｔｅｒｔ－ブチルパーオキシ）ヘキサン、２，５－ジメチル－２，５－ビス（ｔｅｒｔ－ブチルパーオキシ）－３－ヘキシン、ｔｅｒｔ－ブチルパーオキシマレイン酸、ｔｅｒｔ－ブチルパーオキシソプロピルカーボネートが挙げられる。
アミン系架橋剤の具体例としては、エチレンジアミン、ヘキサメチレンジアミン、ジエチレントリアミン、トリエチレンテトラミン、ヘキサメチレンテトラミン等の脂肪族ポリアミン類、ｐ－フェニレンジアミン、クメンジアミン、Ｎ，Ｎ’－ジシンナミリデン－１，６－ヘキサンジアミン等の芳香族ポリアミン類、エチレンジアミンカーバメート、ヘキサメチレンジアミンカーバメート等のアミンカルバミン酸塩類が挙げられる。
【0053】
（珪藻土の焼結体）
第１架橋層は、第１架橋層と第２架橋層との接着性をより向上できる点から、珪藻土の焼結体を含むことが好ましい。
第１架橋層は、第１架橋層と第２架橋層との接着性をより向上できる点から、珪藻土の焼結体を含むことが好ましい。
【0054】
珪藻土の焼結体は、珪藻土を焼成することによって得られる。珪藻土は、主に珪藻の殻からなる軟質の岩石又は土壌であり、シリカを主成分として含み、さらにアルミナ及び酸化鉄等を含む。
珪藻土の焼結体は、炭酸ナトリウム等の炭酸塩の存在下で珪藻土を焼成して得られた焼結体であるセライト（Ｃｅｌｉｔｅ（登録商標））が好ましい。
珪藻土の焼結体の具体例としては、Ｃｅｌｉｔｅ ３５０、Ｃｅｌｉｔｅ ５０５、Ｃｅｌｉｔｅ ５１２、Ｃｅｌｉｔｅ５７７、Ｓｔａｎｄａｒｄ Ｓｕｐｅｒ－Ｃｅｌ（いずれもＣｅｌｉｔｅ Ｃｏｒｐｏｒａｔｉｏｎ社製）が挙げられる。
珪藻土の焼結体は、炭酸ナトリウム等の炭酸塩の存在下で珪藻土を焼成して得られた焼結体であるセライト（Ｃｅｌｉｔｅ（登録商標））が好ましい。
珪藻土の焼結体の具体例としては、Ｃｅｌｉｔｅ ３５０、Ｃｅｌｉｔｅ ５０５、Ｃｅｌｉｔｅ ５１２、Ｃｅｌｉｔｅ５７７、Ｓｔａｎｄａｒｄ Ｓｕｐｅｒ－Ｃｅｌ（いずれもＣｅｌｉｔｅ Ｃｏｒｐｏｒａｔｉｏｎ社製）が挙げられる。
【0055】
第１架橋層が珪藻土の焼結体を含む場合、珪藻土の焼結体の含有量は、第１架橋層と第２架橋層との接着性がより優れる点から、含フッ素共重合体Ａ１の架橋物の１００質量部に対して、１～１０質量部が好ましく、２～１０質量部がより好ましく、５～１０質量部が更に好ましい。
第１架橋層が珪藻土の焼結体を含む場合、珪藻土の焼結体の含有量は、第１架橋層の全質量に対して、１～１０質量％が好ましく、２～９質量％がより好ましく、３～８質量％が更に好ましい。
第１架橋層が珪藻土の焼結体を含む場合、珪藻土の焼結体の含有量は、第１架橋層の全質量に対して、１～１０質量％が好ましく、２～９質量％がより好ましく、３～８質量％が更に好ましい。
【0056】
（シリカ）
第１架橋層は、第１架橋層と第２架橋層との接着性をより向上できる点から、シリカを含むことが好ましい。
シリカとしては、疎水性シリカ及び親水性シリカのいずれを用いてもよいが、第１架橋層と第２架橋層との接着性をより向上できる点、及び、含フッ素共重合体の架橋物のゴム物性の低下を抑制できる点から、親水性シリカであることが好ましい。
ここで、疎水性シリカとは、ヘキサメチルジシラザン、シリコーンオイル等を用いて疎水化処理されたシリカを意味する。
また、親水性シリカとは、上記疎水化処理がされていないシリカであり、具体的には、その表面にシラノール基等の親水性基を有するシリカを意味する。
第１架橋層は、第１架橋層と第２架橋層との接着性をより向上できる点から、シリカを含むことが好ましい。
シリカとしては、疎水性シリカ及び親水性シリカのいずれを用いてもよいが、第１架橋層と第２架橋層との接着性をより向上できる点、及び、含フッ素共重合体の架橋物のゴム物性の低下を抑制できる点から、親水性シリカであることが好ましい。
ここで、疎水性シリカとは、ヘキサメチルジシラザン、シリコーンオイル等を用いて疎水化処理されたシリカを意味する。
また、親水性シリカとは、上記疎水化処理がされていないシリカであり、具体的には、その表面にシラノール基等の親水性基を有するシリカを意味する。
【0057】
シリカ（特に親水性シリカ）のＢＥＴ法による比表面積は、第１架橋層と第２架橋層との接着性をより向上できる点から、２０ｍ２／ｇ以上が好ましく、３０～１０００ｍ２／ｇがより好ましく、７０～５００ｍ２／ｇが更に好ましく、１００～４５０ｍ２／ｇが特に好ましく、さらには、１５０～４００ｍ２／ｇ以下が好ましく、１７５～３５０ｍ２／ｇがより好ましい。
【0058】
シリカ（特に親水性シリカ）の見かけ比重は、第１架橋層と第２架橋層との接着性をより向上できる点から、２０～３００ｇ／Ｌが好ましく、３０～２５０ｇ／Ｌがより好ましく、４０～２００ｇ／Ｌがさらに好ましい。見かけ比重が上記範囲内であると、含フッ素共重合体の架橋物の伸びの低下を抑制し、良好な硬度が得られる。
【0059】
シリカの平均一次粒子径は、第１架橋層と第２架橋層との接着性をより向上できる点から、５～５０ｎｍが好ましく、６～４５ｎｍがより好ましく、７～４０ｎｍが更に好ましい。シリカの平均一次粒子径が上記範囲内にあれば、第２架橋層中におけるシリカの均一分散性に優れる。
シリカは、市販品として入手可能であり、例えばＡＥＲＯＳＩＬ ５０、２００、３００（以上、全て日本アエロジル社製）等の親水性シリカが挙げられる。
シリカは、１種単独で用いても２種以上を併用してもよい。
シリカは、市販品として入手可能であり、例えばＡＥＲＯＳＩＬ ５０、２００、３００（以上、全て日本アエロジル社製）等の親水性シリカが挙げられる。
シリカは、１種単独で用いても２種以上を併用してもよい。
【0060】
第１架橋層がシリカを含む場合、シリカの含有量は、第１架橋層と第２架橋層との接着性をより向上できる点から、含フッ素共重合体Ａ１の架橋物の１００質量部に対して、１～１０質量部が好ましく、２～１０質量部がより好ましく、５～１０質量部が更に好ましい。
第１架橋層がシリカを含む場合、シリカの含有量は、第１架橋層と第２架橋層との接着性をより向上できる点から、第１架橋層の全質量に対して、１～１０質量％が好ましく、２～９質量％がより好ましく、３～８質量％が更に好ましい。
第１架橋層がシリカを含む場合、シリカの含有量は、第１架橋層と第２架橋層との接着性をより向上できる点から、第１架橋層の全質量に対して、１～１０質量％が好ましく、２～９質量％がより好ましく、３～８質量％が更に好ましい。
【0061】
第１架橋層は、珪藻土の焼結体とシリカとの両方を含むことが好ましい。これにより、第１架橋層と第２架橋層との接着性が特に優れる。この理由の詳細は明らかになっていないが、珪藻土の焼結体及びシリカに含まれる水酸基と、含フッ素重合体及び非フッ素重合体中の水素原子による水素結合やその他の分子間相互作用が関与していると推測される。
第１架橋層が珪藻土の焼結体及びシリカを含む場合、珪藻土の焼結体及びシリカの含有量の比（珪藻土の焼結体／シリカ）は、第１架橋層と第２架橋層との接着性がより優れる点から、１～１０／１～１０が好ましく、２～１０／２～１０がより好ましく、５～１０／５～１０がさらに好ましい。
第１架橋層が珪藻土の焼結体及びシリカを含む場合、珪藻土の焼結体及びシリカの含有量の比（珪藻土の焼結体／シリカ）は、第１架橋層と第２架橋層との接着性がより優れる点から、１～１０／１～１０が好ましく、２～１０／２～１０がより好ましく、５～１０／５～１０がさらに好ましい。
【0062】
〔第２架橋層〕
第２架橋層は、第１架橋層上に配置されており、第１架橋層と接するように配置されていることが好ましい。
第２架橋層は、含フッ素共重合体Ｂ１の架橋物を含み、任意で非フッ素重合体Ｂ２の架橋物を含む。
第２架橋層は、第１架橋層上に配置されており、第１架橋層と接するように配置されていることが好ましい。
第２架橋層は、含フッ素共重合体Ｂ１の架橋物を含み、任意で非フッ素重合体Ｂ２の架橋物を含む。
【0063】
＜含フッ素共重合体Ｂ１＞
含フッ素共重合体Ｂ１は、フッ素原子を有し、２種以上の単量体に基づく単位を含むコポリマーであり、架橋によってゴムの性質を示す。すなわち、含フッ素共重合体Ｂ１の架橋物は、ゴムの性質を示す。
含フッ素共重合体Ｂ１を構成する単量体に基づく単位の組み合わせは、含フッ素共重合体Ａ１を構成する単量体に基づく単位の組み合わせとは異なる。
含フッ素共重合体Ｂ１は、フッ素原子を有し、２種以上の単量体に基づく単位を含むコポリマーであり、架橋によってゴムの性質を示す。すなわち、含フッ素共重合体Ｂ１の架橋物は、ゴムの性質を示す。
含フッ素共重合体Ｂ１を構成する単量体に基づく単位の組み合わせは、含フッ素共重合体Ａ１を構成する単量体に基づく単位の組み合わせとは異なる。
【0064】
含フッ素共重合体Ｂ１は、後述の塩基性化合物に対する耐性に優れる点から、ＴＦＥ単位と、プロピレン単位と、を有することが好ましい。
【0065】
含フッ素共重合体Ｂ１は、上記以外の単量体（以下、「他の単量体」ともいう。）に基づく単位を有していてもよい。他の単量体の具体例としては、単量体ａ、ＶｄＦ、ＨＦＰ、ＣＴＦＥ、ＰＡＶＥ、上記式（５）で表される単量体、エチレンが挙げられる。また、上記以外の単量体であって、他のハロゲン原子を有する単量体も挙げられる。これらの他の単量体の具体例は、第１架橋層の項で説明した各単量体と同様であり、好適な態様も同様である。
【0066】
含フッ素共重合体Ｂ１は、ＶｄＦ単位を有していてもよいが、第２架橋層が耐薬品性（特に、耐アミン性）に優れる点から、ＶｄＦ単位を実質的に有しないことが好ましい。
ここで、「ＶｄＦ単位を実質的に有しない」とは、ＶｄＦ単位の含有量が、含フッ素共重合体Ｂ１の全単位に対して、０．１モル％以下であることを示し、０モル％が好ましい。
ここで、「ＶｄＦ単位を実質的に有しない」とは、ＶｄＦ単位の含有量が、含フッ素共重合体Ｂ１の全単位に対して、０．１モル％以下であることを示し、０モル％が好ましい。
【0067】
含フッ素共重合体Ｂ１がＴＦＥ単位を含む場合の含有量は、含フッ素共重合体Ｂ１の全単位に対して、３０～７０モル％が好ましく、４０～６０モル％がより好ましい。
含フッ素共重合体Ｂ１がプロピレン単位を含む場合の含有量は、含フッ素共重合体Ｂ１の全単位に対して、３０～７０モル％が好ましく、４０～６０モル％がより好ましい。
含フッ素共重合体Ｂ１が他の単量体単位を含む場合の含有量は、含フッ素共重合体Ｂ１の全単位に対して、０．０１～１０モル％が好ましく、０．０５～５モル％がより好ましい。
含フッ素共重合体Ｂ１がプロピレン単位を含む場合の含有量は、含フッ素共重合体Ｂ１の全単位に対して、３０～７０モル％が好ましく、４０～６０モル％がより好ましい。
含フッ素共重合体Ｂ１が他の単量体単位を含む場合の含有量は、含フッ素共重合体Ｂ１の全単位に対して、０．０１～１０モル％が好ましく、０．０５～５モル％がより好ましい。
【0068】
含フッ素共重合体Ｂ１に含まれる各単位の好適な組み合わせを以下に示す。
組み合わせ２－１：ＴＦＥ単位と、プロピレン単位との組み合わせ
組み合わせ２－１：ＴＦＥ単位と、プロピレン単位との組み合わせ
【0069】
組み合わせ２－１における共重合組成は、下記のモル比であるのが好ましい。下記のモル比であると、共重合体の架橋反応性がより一層優れ、さらに硬化物の機械特性、耐熱性、耐薬品性、耐油性、及び耐候性等が優れる。
組み合わせ１：ＴＦＥ単位／プロピレン単位＝４０～６０／４０～６０（モル比）
組み合わせ１：ＴＦＥ単位／プロピレン単位＝４０～６０／４０～６０（モル比）
【0070】
含フッ素共重合体Ｂ１は、ヨウ素原子及び臭素原子の少なくとも一方を有していてもよい。ヨウ素原子及び臭素原子は、含フッ素共重合体Ｂ１を架橋する際の架橋部位となる。
含フッ素共重合体Ｂ１が有し得るヨウ素原子又は臭素原子の具体例は、第１架橋層の項で説明したヨウ素原子及び臭素原子と同様であり、好適な態様も同様である。
含フッ素共重合体Ｂ１が有し得るヨウ素原子又は臭素原子の具体例は、第１架橋層の項で説明したヨウ素原子及び臭素原子と同様であり、好適な態様も同様である。
【0071】
含フッ素共重合体Ｂ１がヨウ素原子及び臭素原子の少なくとも一方を有する場合、ヨウ素原子及び臭素原子の含有量の合計は、含フッ素共重合体Ｂ１の全質量に対して、０．０１～５．０質量％が好ましく、０．０５～２．０質量％がより好ましく、０．１～１．０質量％が特に好ましい。含有量の合計が上記範囲にあると、含フッ素共重合体Ｂ１の架橋反応性が向上して、架橋物の機械特性が優れる。
なお、ヨウ素原子及び臭素原子の含有量の合計とは、一方の原子のみを含む場合には一方の原子の含有量を意味し、両方の原子を含む場合には各原子の含有量の合計を意味する。
なお、ヨウ素原子及び臭素原子の含有量の合計とは、一方の原子のみを含む場合には一方の原子の含有量を意味し、両方の原子を含む場合には各原子の含有量の合計を意味する。
【0072】
第１架橋層と第２架橋層との接着性がより優れる点から、含フッ素共重合体Ａ１及び含フッ素共重合体Ｂ１の少なくとも一方がヨウ素原子及び臭素原子の少なくとも一方を有することが好ましく、含フッ素共重合体Ａ１及び含フッ素共重合体Ｂ１の両方がヨウ素原子及び臭素原子の少なくとも一方を有することがより好ましい。
【0073】
含フッ素共重合体Ｂ１の架橋物は、例えば、後述の架橋剤等の存在下において、上述の含フッ素共重合体Ｂ１を加熱することによって得られる。
【0074】
含フッ素共重合体Ｂ１の架橋物と後述する非フッ素重合体Ｂ２の架橋物との合計に対する、含フッ素共重合体Ｂ１の架橋物の含有量ＭＣＢは、８５質量％以上であり、本積層体を高温環境下で使用した後の寸法安定性がより優れる点から、９０質量％以上が好ましく、９５質量％以上がより好ましい。
ここで、含フッ素共重合体Ｂ１の架橋物と非フッ素重合体Ｂ２の架橋物との合計とは、第２架橋層が非フッ素重合体Ｂ２の架橋物を含まない場合には、含フッ素共重合体Ｂ１の架橋物の含有量を意味する。
ＭＣＢは、１００質量％であることが好ましい。すなわち、第２架橋層は、非フッ素重合体Ｂ２の架橋物を含まないことが好ましい。これにより、本積層体を高温環境下で使用した後の寸法安定性がより優れる。
ここで、含フッ素共重合体Ｂ１の架橋物と非フッ素重合体Ｂ２の架橋物との合計とは、第２架橋層が非フッ素重合体Ｂ２の架橋物を含まない場合には、含フッ素共重合体Ｂ１の架橋物の含有量を意味する。
ＭＣＢは、１００質量％であることが好ましい。すなわち、第２架橋層は、非フッ素重合体Ｂ２の架橋物を含まないことが好ましい。これにより、本積層体を高温環境下で使用した後の寸法安定性がより優れる。
【0075】
第２架橋層中における、含フッ素共重合体Ｂ１の架橋物の含有量、及び、非フッ素重合体Ｂ２の含有量の測定方法は、後述の実施例欄に記載の通りである。
【0076】
上記ＭＣＡと上記ＭＣＢとの差の絶対値は、本積層体を高温環境下で保存した後の反りの発生を抑制できる点から、１５質量％以下が好ましく、１０質量％以下がより好ましく、５質量％以下が更に好ましい。
【0077】
含フッ素共重合体Ｂ１の架橋物の含有量は、本積層体を高温環境下で使用した後の寸法安定性がより優れる点から、第２架橋層の全質量に対して、６０～９０質量％が好ましく、６５～９０質量％がより好ましく、７０～８３質量％が更に好ましい。
【0078】
（含フッ素共重合体Ｂ１の物性）
含フッ素共重合体Ｂ１のＴｇは、含フッ素共重合体Ｂ１の架橋物のゴムとしての性質が十分に発現する点から、１５℃以下が好ましく、－３０～１５℃以下が好ましく、－２０～１０℃以下がより好ましい。
含フッ素共重合体Ｂ１のＴｇは、含フッ素共重合体Ｂ１の架橋物のゴムとしての性質が十分に発現する点から、１５℃以下が好ましく、－３０～１５℃以下が好ましく、－２０～１０℃以下がより好ましい。
【0079】
（含フッ素共重合体Ｂ１の製造方法）
含フッ素共重合体Ｂ１の製造方法の一例としては、連鎖移動剤及びラジカル重合開始剤の存在下、上記単量体を重合する方法が挙げられる。
含フッ素共重合体Ｂ１の製造方法は、使用する単量体の組み合わせが含フッ素共重合体Ａ１の製造方法で用いる単量体の組み合わせとは異なる以外は、上述の含フッ素共重合体Ａ１の製造方法と同様であり、好適な態様も同様である。
含フッ素共重合体Ｂ１の製造方法の一例としては、連鎖移動剤及びラジカル重合開始剤の存在下、上記単量体を重合する方法が挙げられる。
含フッ素共重合体Ｂ１の製造方法は、使用する単量体の組み合わせが含フッ素共重合体Ａ１の製造方法で用いる単量体の組み合わせとは異なる以外は、上述の含フッ素共重合体Ａ１の製造方法と同様であり、好適な態様も同様である。
【0080】
＜非フッ素重合体Ｂ２＞
非フッ素重合体Ｂ２は、フッ素原子を含まないポリマーであり、架橋によってゴムの性質を示すことが好ましい。すなわち、非フッ素重合体Ｂ２の架橋物は、ゴムの性質を示すことが好ましい。
非フッ素重合体Ｂ２の具体例は、非フッ素重合体Ａ２の具体例と同様であり、好適な態様も同様である。
非フッ素重合体Ｂ２は、フッ素原子を含まないポリマーであり、架橋によってゴムの性質を示すことが好ましい。すなわち、非フッ素重合体Ｂ２の架橋物は、ゴムの性質を示すことが好ましい。
非フッ素重合体Ｂ２の具体例は、非フッ素重合体Ａ２の具体例と同様であり、好適な態様も同様である。
【0081】
非フッ素重合体Ｂ２の架橋物は、例えば、後述の架橋剤等の存在下において、上述の比フッ素重合体Ｂ２を加熱することによって得られる。
ここで、非フッ素重合体Ｂ２の架橋物は任意成分であるので、第２架橋層は、非フッ素重合体Ｂ２の架橋物を含んでいてもよいし、含んでいなくてもよい。
非フッ素重合体Ｂ２の架橋物の含有量は、本積層体を高温環境下で使用した後の寸法安定性がより優れる点から、第２架橋層の全質量に対して、１５質量％以下が好ましく、１０質量％以下がより好ましく、０質量％（すなわち、第２架橋層が非フッ素重合体Ｂ２の架橋物を含まないこと）が更に好ましい。
ここで、非フッ素重合体Ｂ２の架橋物は任意成分であるので、第２架橋層は、非フッ素重合体Ｂ２の架橋物を含んでいてもよいし、含んでいなくてもよい。
非フッ素重合体Ｂ２の架橋物の含有量は、本積層体を高温環境下で使用した後の寸法安定性がより優れる点から、第２架橋層の全質量に対して、１５質量％以下が好ましく、１０質量％以下がより好ましく、０質量％（すなわち、第２架橋層が非フッ素重合体Ｂ２の架橋物を含まないこと）が更に好ましい。
【0082】
非フッ素重合体Ｂ２のＴｇは、非フッ素重合体Ｂ２の架橋物のゴムとしての性質が十分に発現する点から、１５℃以下が好ましく、－５０～１５℃が好ましく、－３０～１０℃がより好ましい。
【0083】
＜他の成分＞
第２架橋層は、含フッ素共重合体Ｂ１の架橋物及び非フッ素重合体Ｂ２の架橋物以外の他の成分を含んでいてもよい。このような成分の具体例としては、含フッ素共重合体Ｂ１の未架橋物（すなわち、上述の含フッ素共重合体Ｂ１）、非フッ素重合体Ｂ２の未架橋物（すなわち、上述の非フッ素重合体Ｂ２）、未反応の架橋剤、珪藻土の焼結体、シリカが挙げられる。架橋剤、珪藻土の焼結体及びシリカの具体例は、第１架橋層の項で説明した架橋剤、珪藻土の焼結体及びシリカと同様であり、好適な態様も同様である。
また、上記以外の他の成分の具体例についても、第１架橋層の項で説明した成分と同様であるので、その説明を省略する。
第２架橋層は、含フッ素共重合体Ｂ１の架橋物及び非フッ素重合体Ｂ２の架橋物以外の他の成分を含んでいてもよい。このような成分の具体例としては、含フッ素共重合体Ｂ１の未架橋物（すなわち、上述の含フッ素共重合体Ｂ１）、非フッ素重合体Ｂ２の未架橋物（すなわち、上述の非フッ素重合体Ｂ２）、未反応の架橋剤、珪藻土の焼結体、シリカが挙げられる。架橋剤、珪藻土の焼結体及びシリカの具体例は、第１架橋層の項で説明した架橋剤、珪藻土の焼結体及びシリカと同様であり、好適な態様も同様である。
また、上記以外の他の成分の具体例についても、第１架橋層の項で説明した成分と同様であるので、その説明を省略する。
【0084】
第２架橋層が他の成分を含む場合、他の成分の含有量は、第２架橋層の全質量に対して、１５～４０質量％が好ましく、１８～３０質量％がより好ましく、１９～２９質量％が更に好ましい。
【0085】
第２架橋層が珪藻土の焼結体を含む場合、珪藻土の焼結体の含有量は、第１架橋層と第２架橋層との接着性がより優れる点から、含フッ素共重合体Ｂ１の架橋物の１００質量部に対して、１～１５質量部が好ましく、３～１５質量部がより好ましく、５～１５質量部が更に好ましい。
第２架橋層が珪藻土の焼結体を含む場合、珪藻土の焼結体の含有量は、第２架橋層の全質量に対して、１～１３質量％が好ましく、２～１２質量％がより好ましく、４～１１質量％が更に好ましい。
第２架橋層が珪藻土の焼結体を含む場合、珪藻土の焼結体の含有量は、第２架橋層の全質量に対して、１～１３質量％が好ましく、２～１２質量％がより好ましく、４～１１質量％が更に好ましい。
【0086】
第２架橋層がシリカを含む場合、シリカの含有量は、第１架橋層と第２架橋層との接着性をより向上できる点から、含フッ素共重合体Ｂ１の架橋物の１００質量部に対して、１～１５質量部が好ましく、３～１５質量部がより好ましく、５～１５質量部が更に好ましい。
第２架橋層がシリカを含む場合、シリカの含有量は、第１架橋層と第２架橋層との接着性をより向上できる点から、第２架橋層の全質量に対して、１～１０質量％が好ましく、３～１０質量％がより好ましく、５～９質量％が更に好ましい。
第２架橋層がシリカを含む場合、シリカの含有量は、第１架橋層と第２架橋層との接着性をより向上できる点から、第２架橋層の全質量に対して、１～１０質量％が好ましく、３～１０質量％がより好ましく、５～９質量％が更に好ましい。
【0087】
第２架橋層は、珪藻土の焼結体とシリカとの両方を含むこと好ましい。これにより、第１架橋層が珪藻土の焼結体とシリカとを含む場合と同様の理由から、第１架橋層と第２架橋層との接着性が特に優れる。
第２架橋層が珪藻土の焼結体及びシリカを含む場合、珪藻土の焼結体及びシリカの含有量の比（珪藻土の焼結体／シリカ）は、第１架橋層と第２架橋層との接着性がより優れる点から、１～１５／１～１５が好ましく、３～１５／３～１５がより好ましく、５～１５／５～１５がさらに好ましい。
第２架橋層が珪藻土の焼結体及びシリカを含む場合、珪藻土の焼結体及びシリカの含有量の比（珪藻土の焼結体／シリカ）は、第１架橋層と第２架橋層との接着性がより優れる点から、１～１５／１～１５が好ましく、３～１５／３～１５がより好ましく、５～１５／５～１５がさらに好ましい。
【0088】
第１架橋層と第２架橋層との接着性がより優れる点から、少なくとも第１架橋層が珪藻土の焼結体とシリカとの両方を含み、かつ、第２架橋層における含フッ素共重合体Ｂ１がヨウ素原子及び臭素原子の少なくとも一方を有することが好ましい。
【0089】
〔用途〕
本積層体は、例えば、ホース、シール材、弁、ロール、被覆材として用いることができる。本積層体は、例えば、筒状、シート、Ｏ－リング、Ｖ－リング等の形状で用いることができる。
本積層体は、例えば、ホース、シール材、弁、ロール、被覆材として用いることができる。本積層体は、例えば、筒状、シート、Ｏ－リング、Ｖ－リング等の形状で用いることができる。
【0090】
本積層体の用途は、特に限定されないが、塩基性化合物と接する部材として用いることが好ましい。
塩基性化合物としては、例えば、有機塩基、無機塩基が挙げられる。有機塩基としては、例えば、アミンが挙げられる。アミンとしては、例えば、アンモニア、エチレンジアミン、水酸化テトラアルキルアンモニウムが挙げられる。水酸化テトラアルキルアンモニウムとしては、例えば、水酸化テトラメチルアンモニウムが挙げられる。無機塩基としては、例えば、アルカリ金属の水酸化物が挙げられる。アルカリ金属の水酸化物としては、例えば、水酸化ナトリウム、水酸化カリウムが挙げられる。
本積層体は、アンモニアと接する部材として用いることに特に好適である。「アンモニアと接する」とは、例えばアンモニア１００％液体及びアンモニア水溶液と接することや、化合物の分解等の反応により生じるアンモニアと接することを含む。分解等の反応によりアンモニアを生じる化合物としては、尿素が挙げられる。
アンモニアは、燃料や、排気ガス中の窒素酸化物を処理するために使用されることがある。尿素は加水分解されることでアンモニアを発生することから、アンモニアの供給源として用いられることがある。
塩基性化合物と接する部材としては、塩基性化合物の貯蔵、輸送、反応または計量のための設備、塩基性化合物（特に、アンモニア、尿素）を原料とするエンジンや発電装置、窒素酸化物を含む排気ガスを処理する装置に使用される、ホース、シール材、弁等が挙げられる。
本積層体が塩基性化合物と接する部材に用いられる場合には、第２架橋層が塩基性化合物と接するように配置されるのが好ましい。特に、第２架橋層に含まれる含フッ素共重合体Ｂ１の架橋物が、ＴＦＥ単位と、プロピレン単位と、を有する含フッ素共重合体の架橋物であれば、塩基性化合物に対する耐性により優れるので、塩基性化合物と接する部材として好適に用いられる。
塩基性化合物としては、例えば、有機塩基、無機塩基が挙げられる。有機塩基としては、例えば、アミンが挙げられる。アミンとしては、例えば、アンモニア、エチレンジアミン、水酸化テトラアルキルアンモニウムが挙げられる。水酸化テトラアルキルアンモニウムとしては、例えば、水酸化テトラメチルアンモニウムが挙げられる。無機塩基としては、例えば、アルカリ金属の水酸化物が挙げられる。アルカリ金属の水酸化物としては、例えば、水酸化ナトリウム、水酸化カリウムが挙げられる。
本積層体は、アンモニアと接する部材として用いることに特に好適である。「アンモニアと接する」とは、例えばアンモニア１００％液体及びアンモニア水溶液と接することや、化合物の分解等の反応により生じるアンモニアと接することを含む。分解等の反応によりアンモニアを生じる化合物としては、尿素が挙げられる。
アンモニアは、燃料や、排気ガス中の窒素酸化物を処理するために使用されることがある。尿素は加水分解されることでアンモニアを発生することから、アンモニアの供給源として用いられることがある。
塩基性化合物と接する部材としては、塩基性化合物の貯蔵、輸送、反応または計量のための設備、塩基性化合物（特に、アンモニア、尿素）を原料とするエンジンや発電装置、窒素酸化物を含む排気ガスを処理する装置に使用される、ホース、シール材、弁等が挙げられる。
本積層体が塩基性化合物と接する部材に用いられる場合には、第２架橋層が塩基性化合物と接するように配置されるのが好ましい。特に、第２架橋層に含まれる含フッ素共重合体Ｂ１の架橋物が、ＴＦＥ単位と、プロピレン単位と、を有する含フッ素共重合体の架橋物であれば、塩基性化合物に対する耐性により優れるので、塩基性化合物と接する部材として好適に用いられる。
【0091】
本積層体は、燃料と接する部材として用いることも好ましい。「燃料と接する」とは、液体の燃料、気体の燃料と接することを含む。液体の燃料には、霧状の燃料も含む。燃料（例えば、軽油、ガソリン、天然ガス等）と接する部材としては、燃料の貯蔵設備、燃料を用いる輸送機器に使用される、ホース、シート、Ｏリング、ガスケット等が挙げられる。燃料と接する部材の具体例としては、ターボチャージャー用ホース、オイルリターンホース、排気ガスホース、ＥＧＲホース、オイルホース、フューエルホースが例示される。
本積層体が燃料と接する部材に用いられる場合には、第２架橋層が燃料と接するように配置されるのが好ましい。
本積層体が燃料と接する部材に用いられる場合には、第２架橋層が燃料と接するように配置されるのが好ましい。
【0092】
〔積層体の製造方法〕
本積層体の製造方法は特に限定されないが、例えば、含フッ素共重合体Ａ１と、架橋剤と、を含み、任意で非フッ素重合体Ａ２を含む第１組成物層（後述）の上に、含フッ素共重合体Ｂ１と、架橋剤と、を含み、任意で非フッ素重合体Ｂ２を含む第２組成物層（後述）が配置された前駆体積層体（後述）を加熱する方法が挙げられる。これにより、第１組成物層中の含フッ素共重合体Ａ１及び任意で含まれる非フッ素重合体Ａ２が架橋して、上記第１架橋層が形成され、第２組成物層中の含フッ素共重合体Ｂ１及び任意で含まれる非フッ素重合体Ｂ２が架橋して、上記第２架橋層が形成されて、第１架橋層と、第１架橋層上に配置された第２架橋層とを有する本積層体が得られる。
本積層体の製造方法は特に限定されないが、例えば、含フッ素共重合体Ａ１と、架橋剤と、を含み、任意で非フッ素重合体Ａ２を含む第１組成物層（後述）の上に、含フッ素共重合体Ｂ１と、架橋剤と、を含み、任意で非フッ素重合体Ｂ２を含む第２組成物層（後述）が配置された前駆体積層体（後述）を加熱する方法が挙げられる。これにより、第１組成物層中の含フッ素共重合体Ａ１及び任意で含まれる非フッ素重合体Ａ２が架橋して、上記第１架橋層が形成され、第２組成物層中の含フッ素共重合体Ｂ１及び任意で含まれる非フッ素重合体Ｂ２が架橋して、上記第２架橋層が形成されて、第１架橋層と、第１架橋層上に配置された第２架橋層とを有する本積層体が得られる。
【0093】
本積層体としては、第１架橋層と、第１架橋層上に配置された第２架橋層と、その他の層を有していてもよい。その他の層の主成分としては、例えば、含フッ素重合体、非フッ素重合体、金属、ガラス、カーボンが挙げられる。その他の層の主成分は、板、繊維、織物、不織布の形状であってもよい。
その他の層を有する本積層体としては、例えば、第１架橋層と、第１架橋層上に配置された第２架橋層と、第２架橋層上に配置されたその他の層とを有する積層体や、その他の層と、その他の層上に配置された第1架橋層と、第１架橋層上に配置された第２架橋層とを有する積層体が挙げられる。その他の層は複数有していてもよいが、第１架橋層は第２架橋層と接するように配置される。
その他の層を有する本積層体としては、例えば、第１架橋層と、第１架橋層上に配置された第２架橋層と、第２架橋層上に配置されたその他の層とを有する積層体や、その他の層と、その他の層上に配置された第1架橋層と、第１架橋層上に配置された第２架橋層とを有する積層体が挙げられる。その他の層は複数有していてもよいが、第１架橋層は第２架橋層と接するように配置される。
【0094】
加熱による各重合体の架橋方法の具体例としては、加熱プレス架橋、スチーム架橋、熱風架橋オイルバス架橋、ソルトバス架橋が挙げられる。
加熱温度は、１３０～１８０℃が好ましく、１４０～１７０℃がより好ましい。加熱する際は、段階的に昇温したり、降温したりしてもよい。
加熱時間は、１０分～３時間が好ましい。
加熱プレス架橋を行う場合、圧力は、５～３０ＭＰａが好ましい。
加熱温度は、１３０～１８０℃が好ましく、１４０～１７０℃がより好ましい。加熱する際は、段階的に昇温したり、降温したりしてもよい。
加熱時間は、１０分～３時間が好ましい。
加熱プレス架橋を行う場合、圧力は、５～３０ＭＰａが好ましい。
【0095】
本発明の積層体における第１架橋層および第２架橋層の厚さは、特に制限されない。
例えば、本発明の積層体をホースとして用いる場合、第１架橋層および第２架橋層の厚さはそれぞれ、０．１～２００ｍｍとすることができ、０．１～１５０ｍｍがより好ましく、０．１～１００ｍｍが特に好ましい。
例えば、本発明の積層体をシール材として用いる場合、第１架橋層および第２架橋層の厚さはそれぞれ、１０～３００ｍｍとすることができ、１０～２００ｍｍがより好ましく、１０～１００ｍｍが特に好ましい。
例えば、本発明の積層体をロールとして用いる場合、第１架橋層および第２架橋層の厚さはそれぞれ、１０～５０００ｍｍとすることができ、１０～３０００ｍｍがより好ましく、１０～２０００ｍｍが特に好ましい。
例えば、本発明の積層体をホースとして用いる場合、第１架橋層および第２架橋層の厚さはそれぞれ、０．１～２００ｍｍとすることができ、０．１～１５０ｍｍがより好ましく、０．１～１００ｍｍが特に好ましい。
例えば、本発明の積層体をシール材として用いる場合、第１架橋層および第２架橋層の厚さはそれぞれ、１０～３００ｍｍとすることができ、１０～２００ｍｍがより好ましく、１０～１００ｍｍが特に好ましい。
例えば、本発明の積層体をロールとして用いる場合、第１架橋層および第２架橋層の厚さはそれぞれ、１０～５０００ｍｍとすることができ、１０～３０００ｍｍがより好ましく、１０～２０００ｍｍが特に好ましい。
【0096】
［前駆体積層体］
第１組成物層と、当該第１組成物層上に配置された第２組成物層と、を有する積層体を、前駆体積層体という。本発明の前駆体積層体（以下、「本前駆体積層体」ともいう。）に含まれる含フッ素共重合体を架橋することで、上述の本積層体が得られる。
本前駆体積層体は、第１組成物層と、上記第１組成物層上に配置された第２組成物層と、を有する前駆体積層体であって、上記第１組成物層が、含フッ素共重合体Ａ１と、架橋剤とを含み、任意で非フッ素重合体Ａ２を含み、上記第２組成物層が、含フッ素共重合体Ｂ１と、架橋剤とを含み、任意で非フッ素重合体Ｂ２を含む。
また、本前駆体積層体において、上記含フッ素共重合体Ａ１を構成する単量体に基づく単位の組み合わせと、上記含フッ素共重合体Ｂ１を構成する単量体に基づく単位の組み合わせとが、互いに異なる。
また、本積層体において、上記含フッ素共重合体Ａ１と上記非フッ素重合体Ａ２との合計に対する、上記含フッ素共重合体Ａ１の含有量ＭＰＡが８５質量％以上であり、上記含フッ素共重合体Ｂ１と上記非フッ素重合体Ｂ２との合計に対する、上記含フッ素共重合体Ｂ１の含有量ＭＰＢが８５質量％以上である。
第１組成物層と、当該第１組成物層上に配置された第２組成物層と、を有する積層体を、前駆体積層体という。本発明の前駆体積層体（以下、「本前駆体積層体」ともいう。）に含まれる含フッ素共重合体を架橋することで、上述の本積層体が得られる。
本前駆体積層体は、第１組成物層と、上記第１組成物層上に配置された第２組成物層と、を有する前駆体積層体であって、上記第１組成物層が、含フッ素共重合体Ａ１と、架橋剤とを含み、任意で非フッ素重合体Ａ２を含み、上記第２組成物層が、含フッ素共重合体Ｂ１と、架橋剤とを含み、任意で非フッ素重合体Ｂ２を含む。
また、本前駆体積層体において、上記含フッ素共重合体Ａ１を構成する単量体に基づく単位の組み合わせと、上記含フッ素共重合体Ｂ１を構成する単量体に基づく単位の組み合わせとが、互いに異なる。
また、本積層体において、上記含フッ素共重合体Ａ１と上記非フッ素重合体Ａ２との合計に対する、上記含フッ素共重合体Ａ１の含有量ＭＰＡが８５質量％以上であり、上記含フッ素共重合体Ｂ１と上記非フッ素重合体Ｂ２との合計に対する、上記含フッ素共重合体Ｂ１の含有量ＭＰＢが８５質量％以上である。
【0097】
〔第１組成物層〕
第１組成物層が、含フッ素共重合体Ａ１と、架橋剤とを含み、任意で非フッ素重合体Ａ２を含む。含フッ素共重合体Ａ１、架橋剤、非フッ素重合体Ａ２の詳細は、第１架橋層の項で説明した通りであるので、その説明を省略する。
第１組成物層は、含フッ素共重合体Ａ１、架橋剤及び非フッ素重合体Ａ２以外の他の成分を含んでいてもよい。他の成分の詳細は、第１架橋層の項で説明した通りであるので、その説明を省略する。
第１組成物層が、含フッ素共重合体Ａ１と、架橋剤とを含み、任意で非フッ素重合体Ａ２を含む。含フッ素共重合体Ａ１、架橋剤、非フッ素重合体Ａ２の詳細は、第１架橋層の項で説明した通りであるので、その説明を省略する。
第１組成物層は、含フッ素共重合体Ａ１、架橋剤及び非フッ素重合体Ａ２以外の他の成分を含んでいてもよい。他の成分の詳細は、第１架橋層の項で説明した通りであるので、その説明を省略する。
【0098】
含フッ素共重合体Ａ１と非フッ素重合体Ａ２との合計に対する、含フッ素共重合体Ａ１の含有量ＭＰＡは、８５質量％以上であり、本積層体を高温環境下で使用した後の寸法安定性がより優れる点から、９０質量％以上が好ましく、９５質量％以上がより好ましい。
ここで、含フッ素共重合体Ａ１と非フッ素重合体Ａ２との合計とは、第１組成物層が非フッ素重合体Ａ２を含まない場合には、含フッ素共重合体Ａ１の架橋物の含有量を意味する。
ＭＰＡは、１００質量％であることが好ましい。すなわち、第１組成物層は、非フッ素重合体Ａ２を含まないことが好ましい。これにより、本積層体を高温環境下で使用した後の寸法安定性がより優れる。
ここで、含フッ素共重合体Ａ１と非フッ素重合体Ａ２との合計とは、第１組成物層が非フッ素重合体Ａ２を含まない場合には、含フッ素共重合体Ａ１の架橋物の含有量を意味する。
ＭＰＡは、１００質量％であることが好ましい。すなわち、第１組成物層は、非フッ素重合体Ａ２を含まないことが好ましい。これにより、本積層体を高温環境下で使用した後の寸法安定性がより優れる。
【0099】
含フッ素共重合体Ａ１の含有量は、本積層体を高温環境下で使用した後の寸法安定性がより優れる点から、第１組成物層の全質量に対して、６０～９０質量％が好ましく、６４～９０質量％がより好ましく、６８～８３質量％が更に好ましい。
【0100】
架橋剤の含有量は、含フッ素共重合体Ａ１を十分に架橋できる点から、含フッ素共重合体Ａ１の１００質量部に対して、０．１～５．０質量部が好ましく、０．５～４．０質量部がより好ましく、１．０～３．０質量部が更に好ましい。
架橋剤の含有量は、含フッ素共重合体Ａ１を十分に架橋できる点から、第１組成物層の全質量に対して、０．１～１．５質量％が好ましく、０．３～１．２質量％がより好ましく、０．５～１．０質量％が更に好ましい。
架橋剤の含有量は、含フッ素共重合体Ａ１を十分に架橋できる点から、第１組成物層の全質量に対して、０．１～１．５質量％が好ましく、０．３～１．２質量％がより好ましく、０．５～１．０質量％が更に好ましい。
【0101】
他の成分の含有量は、第１組成物層の全質量に対して、２０～３２質量％が好ましく、２０～３１質量％がより好ましく、２０～３０質量％が更に好ましい。
【0102】
第１組成物層は、他の成分の中でも、珪藻土の焼結体及びシリカの少なくとも一方を含むことが好ましく、両方を含むことが好ましい。これにより、第１架橋層と第２架橋層との接着性をより向上できる。
【0103】
珪藻土の焼結体の含有量は、第１架橋層と第２架橋層との接着性がより優れる点から、含フッ素共重合体Ａ１の１００質量部に対して、１～１０質量部が好ましく、２～１０質量部がより好ましく、５～１０質量部が更に好ましい。
珪藻土の焼結体の含有量は、第１組成物層の全質量に対して、１～１０質量％が好ましく、２～９質量％がより好ましく、３～８質量％が更に好ましい。
珪藻土の焼結体の含有量は、第１組成物層の全質量に対して、１～１０質量％が好ましく、２～９質量％がより好ましく、３～８質量％が更に好ましい。
【0104】
シリカの含有量は、第１架橋層と第２架橋層との接着性がより優れる点から、含フッ素共重合体Ａ１の１００質量部に対して、１～１０質量部が好ましく、２～１０質量部がより好ましく、５～１０質量部が更に好ましい。
シリカの含有量は、第１架橋層と第２架橋層との接着性がより優れる点から、第１組成物層の全質量に対して、１～１０質量％が好ましく、２～９質量％がより好ましく、３～８質量％が更に好ましい。
シリカの含有量は、第１架橋層と第２架橋層との接着性がより優れる点から、第１組成物層の全質量に対して、１～１０質量％が好ましく、２～９質量％がより好ましく、３～８質量％が更に好ましい。
【0105】
なお、第１組成物層中の各成分の含有量は、後述する第１組成物に含まれる各成分の仕込み量に基づいて算出される。
【0106】
〔第２組成物層〕
第２組成物層は、含フッ素共重合体Ｂ１と、架橋剤とを含み、任意で非フッ素重合体Ｂ２を含む。含フッ素共重合体Ｂ１、架橋剤、非フッ素重合体Ｂ２の詳細は、第２架橋層の項で説明した通りであるので、その説明を省略する。
第２組成物層は、含フッ素共重合体Ｂ１、架橋剤及び非フッ素重合体Ｂ２以外の他の成分を含んでいてもよい。他の成分の詳細は、第２架橋層の項で説明した通りであるので、その説明を省略する。
第２組成物層は、含フッ素共重合体Ｂ１と、架橋剤とを含み、任意で非フッ素重合体Ｂ２を含む。含フッ素共重合体Ｂ１、架橋剤、非フッ素重合体Ｂ２の詳細は、第２架橋層の項で説明した通りであるので、その説明を省略する。
第２組成物層は、含フッ素共重合体Ｂ１、架橋剤及び非フッ素重合体Ｂ２以外の他の成分を含んでいてもよい。他の成分の詳細は、第２架橋層の項で説明した通りであるので、その説明を省略する。
【0107】
含フッ素共重合体Ｂ１と非フッ素重合体Ｂ２との合計に対する、含フッ素共重合体Ｂ１の含有量ＭＰＢは、８５質量％以上であり、本積層体を高温環境下で使用した後の寸法安定性がより優れる点から、９０質量％以上が好ましく、９５質量％以上がより好ましい。
ここで、含フッ素共重合体Ｂ１と非フッ素重合体Ｂ２との合計とは、第２組成物層が非フッ素重合体Ｂ２を含まない場合には、含フッ素共重合体Ｂ１の架橋物の含有量を意味する。
ＭＰＢは、１００質量％であることが好ましい。すなわち、第２組成物層は、非フッ素重合体Ｂ２を含まないことが好ましい。これにより、本積層体を高温環境下で使用した後の寸法安定性がより優れる。
ここで、含フッ素共重合体Ｂ１と非フッ素重合体Ｂ２との合計とは、第２組成物層が非フッ素重合体Ｂ２を含まない場合には、含フッ素共重合体Ｂ１の架橋物の含有量を意味する。
ＭＰＢは、１００質量％であることが好ましい。すなわち、第２組成物層は、非フッ素重合体Ｂ２を含まないことが好ましい。これにより、本積層体を高温環境下で使用した後の寸法安定性がより優れる。
【0108】
含フッ素共重合体Ｂ１の含有量は、本積層体を高温環境下で使用した後の寸法安定性がより優れる点から、第２組成物層の全質量に対して、６０～９０質量％が好ましく、６５～９０質量％がより好ましく、７０～８３質量％が更に好ましい。
【0109】
架橋剤の含有量は、含フッ素共重合体Ｂ１を十分に架橋できる点から、含フッ素共重合体Ｂ１の１００質量部に対して、０．１～５．０質量部が好ましく、０．５～４．０質量部がより好ましく、１．０～３．０質量部が更に好ましい。
架橋剤の含有量は、含フッ素共重合体Ｂ１を十分に架橋できる点から、第２組成物層の全質量に対して、０．１～１．５質量％が好ましく、０．３～１．３質量％がより好ましく、０．５～１．２質量％が更に好ましい。
架橋剤の含有量は、含フッ素共重合体Ｂ１を十分に架橋できる点から、第２組成物層の全質量に対して、０．１～１．５質量％が好ましく、０．３～１．３質量％がより好ましく、０．５～１．２質量％が更に好ましい。
【0110】
他の成分の含有量は、第２組成物層の全質量に対して、１５～４０質量％が好ましく、１８～３０質量％がより好ましく、１９～２９質量％が更に好ましい。
【0111】
第２組成物層は、他の成分の中でも、珪藻土の焼結体及びシリカの少なくとも一方を含むことが好ましく、両方を含むことが好ましい。これにより、第１架橋層と第２架橋層との接着性をより向上できる。
【0112】
珪藻土の焼結体の含有量は、第１架橋層と第２架橋層との接着性がより優れる点から、含フッ素共重合体Ｂ１の１００質量部に対して、１～１５質量部が好ましく、３～１５質量部がより好ましく、５～１５質量部が更に好ましい。
珪藻土の焼結体の含有量は、第２組成物層の全質量に対して、１～１３質量％が好ましく、２～１２質量％がより好ましく、４～１１質量％が更に好ましい。
珪藻土の焼結体の含有量は、第２組成物層の全質量に対して、１～１３質量％が好ましく、２～１２質量％がより好ましく、４～１１質量％が更に好ましい。
【0113】
シリカの含有量は、第１架橋層と第２架橋層との接着性がより優れる点から、含フッ素共重合体Ｂ１の１００質量部に対して、１～１５質量部が好ましく、３～１５質量部がより好ましく、５～１５質量部が更に好ましい。
シリカの含有量は、第１架橋層と第２架橋層との接着性がより優れる点から、第２組成物層の全質量に対して、１～１０質量％が好ましく、３～１０質量％がより好ましく、５～９質量％が更に好ましい。
シリカの含有量は、第１架橋層と第２架橋層との接着性がより優れる点から、第２組成物層の全質量に対して、１～１０質量％が好ましく、３～１０質量％がより好ましく、５～９質量％が更に好ましい。
【0114】
なお、第２組成物層中の各成分の含有量は、後述する第２組成物に含まれる各成分の仕込み量に基づいて算出される。
【0115】
上記ＭＰＡと上記ＭＰＢとの差の絶対値は、本積層体を高温環境下で保存した後の反りの発生を抑制できる点から、１５質量％以下が好ましく、１０質量％以下がより好ましく、０質量％が更に好ましい。
【0116】
第１架橋層と第２架橋層との接着性がより優れる点から、少なくとも第１組成物層が珪藻土の焼結体とシリカとの両方を含み、かつ、第２組成物層における含フッ素共重合体Ｂ１がヨウ素原子及び臭素原子の少なくとも一方を有することが好ましい。
【0117】
〔前駆体積層体の製造方法〕
本前駆体積層体の製造方法は特に限定されないが、例えば、含フッ素共重合体Ａ１と、架橋剤と、を含み、任意で非フッ素重合体Ａ２を含む第１組成物と、含フッ素共重合体Ｂ１と、架橋剤と、を含み、任意で非フッ素重合体Ｂ２を含む第２組成物と、のそれぞれをシート状に成形し、第１組成物を用いて得られた第１組成物層上に、第２組成物を用いて得られた第２組成物層を積層させる方法が挙げられる。
また、本前駆体積層体の他の製造方法としては、例えば、上記第１組成物及び上記第２組成物を、同時押出成形又は逐次押出成形して、第１組成物を用いて得られた第１組成物層上に、第２組成物を用いて得られた第２組成物層を積層させる方法が挙げられる。
さらには、鉄心に第１組成物を巻き付けて第１組成物層とし、その上に第２組成物を巻き付けて第２組成物層とすることで積層させる方法も挙げられる。
本前駆体積層体の製造方法は特に限定されないが、例えば、含フッ素共重合体Ａ１と、架橋剤と、を含み、任意で非フッ素重合体Ａ２を含む第１組成物と、含フッ素共重合体Ｂ１と、架橋剤と、を含み、任意で非フッ素重合体Ｂ２を含む第２組成物と、のそれぞれをシート状に成形し、第１組成物を用いて得られた第１組成物層上に、第２組成物を用いて得られた第２組成物層を積層させる方法が挙げられる。
また、本前駆体積層体の他の製造方法としては、例えば、上記第１組成物及び上記第２組成物を、同時押出成形又は逐次押出成形して、第１組成物を用いて得られた第１組成物層上に、第２組成物を用いて得られた第２組成物層を積層させる方法が挙げられる。
さらには、鉄心に第１組成物を巻き付けて第１組成物層とし、その上に第２組成物を巻き付けて第２組成物層とすることで積層させる方法も挙げられる。
【0118】
本前駆体積層体は、第１組成物層と、第１組成物層上に配置された第２組成物層と、その他の層を有していてもよい。その他の層の詳細は、積層体の製造方法で説明した通りであるので、その説明を省略する。
【0119】
本前駆体積層体の製造方法では、第１組成物及び第２組成物を加熱してもよい。この場合、各組成物に含まれる重合体が架橋しない程度の温度で加熱することが好ましい。
【0120】
第１組成物層の形成に用いる第１組成物は、含フッ素共重合体Ａ１と、架橋剤と、を含み、任意で非フッ素重合体Ａ２、その他の成分を含んでいてもよい。
第１組成物中に含まれる各成分の詳細については、第１組成物層に含まれる各成分と同様であるので、その説明を省略する。
第１組成物中の各成分の含有量については、第１組成物層中の各成分の含有量と同様であるので、その説明を省略する。
第１組成物中に含まれる各成分の詳細については、第１組成物層に含まれる各成分と同様であるので、その説明を省略する。
第１組成物中の各成分の含有量については、第１組成物層中の各成分の含有量と同様であるので、その説明を省略する。
【0121】
第２組成物層の形成に用いる第２組成物は、含フッ素共重合体Ｂ１と、架橋剤と、を含み、任意で非フッ素重合体Ｂ２、その他の成分を含んでいてもよい。
第２組成物中に含まれる各成分の詳細については、第２組成物層に含まれる各成分と同様であるので、その説明を省略する。
第２組成物中の各成分の含有量については、第２組成物層中の各成分の含有量と同様であるので、その説明を省略する。
第２組成物中に含まれる各成分の詳細については、第２組成物層に含まれる各成分と同様であるので、その説明を省略する。
第２組成物中の各成分の含有量については、第２組成物層中の各成分の含有量と同様であるので、その説明を省略する。
【実施例0122】
以下、例を挙げて本発明を詳細に説明する。例１～８、１１は実施例であり、例９～１０は比較例である。また、例１２及び例１３は、耐薬品性（塩基性化合物に対する耐性）に関する参考例である。ただし本発明はこれらの例に限定されない。なお、後述する表中における各成分の配合量は、質量基準を示す。
【0123】
＜測定方法＞
（含フッ素共重合体の重合組成）
含フッ素共重合体を構成する各単位の割合（モル％）は、１９Ｆ－核磁気共鳴（ＮＭＲ）分析、フッ素含有量分析、赤外吸収スペクトル分析により求めた。
（含フッ素共重合体の重合組成）
含フッ素共重合体を構成する各単位の割合（モル％）は、１９Ｆ－核磁気共鳴（ＮＭＲ）分析、フッ素含有量分析、赤外吸収スペクトル分析により求めた。
【0124】
（含フッ素共重合体のヨウ素含有量）
含フッ素共重合体のヨウ素含有量は、自動試料燃焼装置イオンクロマトグラフ用前処理装置（三菱ケミカルアナリテック社製、ＡＱＦ－１００型）とイオンクロマトグラフを組み合わせた装置で定量した。
含フッ素共重合体のヨウ素含有量は、自動試料燃焼装置イオンクロマトグラフ用前処理装置（三菱ケミカルアナリテック社製、ＡＱＦ－１００型）とイオンクロマトグラフを組み合わせた装置で定量した。
【0125】
（含フッ素共重合体の貯蔵せん断弾性率Ｇ’）
ゴム加工解析装置（アルファーテクノロジーズ社製、ＲＰＡ－２０００）を用いて、ＡＳＴＭ Ｄ５２８９及びＤ６２０４に従い、温度１００℃、振幅０．５度、振動数５０回／分で測定した。
ゴム加工解析装置（アルファーテクノロジーズ社製、ＲＰＡ－２０００）を用いて、ＡＳＴＭ Ｄ５２８９及びＤ６２０４に従い、温度１００℃、振幅０．５度、振動数５０回／分で測定した。
【0126】
（含フッ素共重合体のムーニー粘度）
ムーニービスコメータ（島津製作所社製、ＳＭＶ－２０１）を用いて、ＪＩＳ Ｋ６３００－１：２０１３に準じて、直径３８．１ｍｍ、厚さ５．５４ｍｍのＬ型ローターを用い、１００℃で予熱時間を１分間、ローター回転時間を４分間に設定して測定した。
ムーニービスコメータ（島津製作所社製、ＳＭＶ－２０１）を用いて、ＪＩＳ Ｋ６３００－１：２０１３に準じて、直径３８．１ｍｍ、厚さ５．５４ｍｍのＬ型ローターを用い、１００℃で予熱時間を１分間、ローター回転時間を４分間に設定して測定した。
【0127】
（架橋物の含有量）
各架橋層中における、含フッ素共重合体の架橋物の含有量、及び、非フッ素重合体の架橋物の含有量については、次のようにして決定した。まず、前駆体積層体の質量と、架橋後の積層体の質量を測定し、質量の損失がないことを確認した。含フッ素共重合体はすべて含フッ素共重合体の架橋物、非フッ素重合体はすべて非フッ素重合体の架橋物となったものとして、前駆体積層体中における、含フッ素共重合体及び非フッ素重合体の含有量を、各架橋層中における、含フッ素共重合体の架橋物の含有量及び非フッ素重合体の架橋物の含有量とした。
各架橋層中における、含フッ素共重合体の架橋物の含有量、及び、非フッ素重合体の架橋物の含有量については、次のようにして決定した。まず、前駆体積層体の質量と、架橋後の積層体の質量を測定し、質量の損失がないことを確認した。含フッ素共重合体はすべて含フッ素共重合体の架橋物、非フッ素重合体はすべて非フッ素重合体の架橋物となったものとして、前駆体積層体中における、含フッ素共重合体及び非フッ素重合体の含有量を、各架橋層中における、含フッ素共重合体の架橋物の含有量及び非フッ素重合体の架橋物の含有量とした。
【0128】
＜各成分＞
含フッ素共重合体１：Ｔｅｃｎｏｆｌｏｎ Ｐ７５７、Ｓｏｌｖａｙ社製、ＶｄＦ単位とＴＦＥ単位とＨＦＰ単位を有する含フッ素共重合体、共重合体におけるフッ素原子の割合は６７質量％、１２１℃におけるムーニー粘度＝４５。含フッ素共重合体１はヨウ素原子を含む。
含フッ素共重合体２：ＴＦＥ単位とプロピレン単位とを有する含フッ素共重合体、共重合体を構成する全単位の合計に対しＴＦＥ単位の割合が５６モル％、プロピレン単位の割合が４４モル％、Ｇ’＝２５０ｋＰａ、ムーニー粘度＝８５、含フッ素共重合体２の全質量に対してヨウ素原子を０．４質量％含む。含フッ素共重合体２は国際公開第２００９／１１９２０２号に開示されている方法によって製造した。
含フッ素共重合体３：ＡＦＬＡＳ（登録商標）１５０Ｐ、ＡＧＣ社製、ＴＦＥ単位とプロピレン単位とを有し、ヨウ素原子及び臭素原子を含まない含フッ素共重合体。Ｇ’＝２２０ｋＰａ、ムーニー粘度＝９５。
含フッ素共重合体１：Ｔｅｃｎｏｆｌｏｎ Ｐ７５７、Ｓｏｌｖａｙ社製、ＶｄＦ単位とＴＦＥ単位とＨＦＰ単位を有する含フッ素共重合体、共重合体におけるフッ素原子の割合は６７質量％、１２１℃におけるムーニー粘度＝４５。含フッ素共重合体１はヨウ素原子を含む。
含フッ素共重合体２：ＴＦＥ単位とプロピレン単位とを有する含フッ素共重合体、共重合体を構成する全単位の合計に対しＴＦＥ単位の割合が５６モル％、プロピレン単位の割合が４４モル％、Ｇ’＝２５０ｋＰａ、ムーニー粘度＝８５、含フッ素共重合体２の全質量に対してヨウ素原子を０．４質量％含む。含フッ素共重合体２は国際公開第２００９／１１９２０２号に開示されている方法によって製造した。
含フッ素共重合体３：ＡＦＬＡＳ（登録商標）１５０Ｐ、ＡＧＣ社製、ＴＦＥ単位とプロピレン単位とを有し、ヨウ素原子及び臭素原子を含まない含フッ素共重合体。Ｇ’＝２２０ｋＰａ、ムーニー粘度＝９５。
【0129】
非フッ素重合体１：ＶＡＭＡＣ（登録商標）ＤＰ、ＣｈｅｍｏｕｒｓＤｕｐｏｎｔ社製、エチレン－アクリル酸エステル共重合体
非フッ素重合体２：エスプレン（登録商標）Ｅ ５０１Ａ、住友化学社製、エチレン－プロピレン－ジエン共重合体
非フッ素重合体２：エスプレン（登録商標）Ｅ ５０１Ａ、住友化学社製、エチレン－プロピレン－ジエン共重合体
【0130】
パーヘキサ（登録商標）２５Ｂ：架橋剤、有機過酸化物、２，５－ジメチル－２，５－ビス（ｔｅｒｔ－ブチルパーオキシ）ヘキサン、日油社製
パーカードックス（登録商標）１４：架橋剤、有機過酸化物、α，α’－ビス－（ｔｅｒｔ－ブチルパーオキシ）ジイソプロピルベンゼン、化薬アクゾ社製
パーカードックス（登録商標）１４：架橋剤、有機過酸化物、α，α’－ビス－（ｔｅｒｔ－ブチルパーオキシ）ジイソプロピルベンゼン、化薬アクゾ社製
【0131】
ＴＡＩＣ（登録商標）：架橋助剤、トリアリルイソシアヌレート、１，３，５－トリアリルイソシアヌレート、三菱ケミカル社製
【0132】
ステアリン酸カルシウム：受酸剤、富士フィルム和光純薬社製
ｏ－フェニルフェノール：スコーチ遅延剤、富士フィルム和光純薬社製
ＴＨＥＮＭＡＸ（登録商標）Ｎ－９９０：補強材、カーボンブラック、ＭＴ、Ｃａｎａｒｂ Ｌｉｍｉｔｅｄ社製
キョーワマグ（登録商標）ＭＦ－１５０：受酸剤、酸化マグネシウム、協和化学工業社製
酸化亜鉛：受酸剤、正同化学社製
ｏ－フェニルフェノール：スコーチ遅延剤、富士フィルム和光純薬社製
ＴＨＥＮＭＡＸ（登録商標）Ｎ－９９０：補強材、カーボンブラック、ＭＴ、Ｃａｎａｒｂ Ｌｉｍｉｔｅｄ社製
キョーワマグ（登録商標）ＭＦ－１５０：受酸剤、酸化マグネシウム、協和化学工業社製
酸化亜鉛：受酸剤、正同化学社製
【0133】
Ｃｅｌｉｔｅ（登録商標）３５０：珪藻土の焼結体、Ｃｅｌｉｔｅ Ｃоｒｐоｒａｔｉоｎ製
ＡＥＲＯＳＩＬ（登録商標）３００：親水性シリカ、日本エアロジル社製
ＡＥＲＯＳＩＬ（登録商標）３００：親水性シリカ、日本エアロジル社製
【0134】
＜第１組成物及び第２組成物の調製＞
表１及び表２に示す質量比の配合で、２本ロールを用い、各配合剤を均一に混練して第１組成物ａ１～ａ５と、第２組成物ｂ１～ｂ５を各々調製した。
表１及び表２に示す質量比の配合で、２本ロールを用い、各配合剤を均一に混練して第１組成物ａ１～ａ５と、第２組成物ｂ１～ｂ５を各々調製した。
【0135】
【表1】
【0136】
表１中、「全重合体中の含フッ素共重合体の含有量」とは、組成物に含まれる含フッ素共重合体及び非フッ素重合体の合計に対する、含フッ素共重合体の含有量（質量％）を意味する。なお、「全重合体中の含フッ素共重合体の含有量」の値は、第１架橋層における、含フッ素共重合体の架橋物と非フッ素重合体の架橋物との合計に対する、含フッ素共重合体の架橋物の含有量（上述のＭＣＡ）と同じであり、第１組成物層における、含フッ素共重合体と非フッ素重合体との合計に対する、含フッ素共重合体の含有量（上述のＭＰＡ）と同じであった。
また、表１中、「組成物中の含フッ素共重合体の含有量」とは、組成物の全質量に対する含フッ素共重合体の含有量（質量％）を意味する。なお、「組成物中の含フッ素共重合体の含有量」の値は、第１架橋層中の含フッ素共重合体の架橋物の含有量（質量％）と同じであり、第１組成物層中の含フッ素共重合体の含有量（質量％）と同じであった。
また、表１中、「組成物中の含フッ素共重合体の含有量」とは、組成物の全質量に対する含フッ素共重合体の含有量（質量％）を意味する。なお、「組成物中の含フッ素共重合体の含有量」の値は、第１架橋層中の含フッ素共重合体の架橋物の含有量（質量％）と同じであり、第１組成物層中の含フッ素共重合体の含有量（質量％）と同じであった。
【0137】
【表2】
【0138】
表２中、「全重合体中の含フッ素共重合体の含有量」とは、組成物に含まれる含フッ素共重合体及び非フッ素重合体の合計に対する、含フッ素共重合体の含有量（質量％）を意味する。なお、「全重合体中の含フッ素共重合体の含有量」の値は、第２架橋層における、含フッ素共重合体の架橋物と非フッ素重合体の架橋物との合計に対する、含フッ素共重合体の架橋物の含有量（上述のＭＣＢ）と同じであり、第２組成物層における、含フッ素共重合体と非フッ素重合体との合計に対する、含フッ素共重合体の含有量（上述のＭＰＢ）と同じであった。
また、表２中、「組成物中の含フッ素共重合体の含有量」とは、組成物の全質量に対する含フッ素共重合体の含有量（質量％）を意味する。なお、「組成物中の含フッ素共重合体の含有量」の値は、第２架橋層に含まれる含フッ素共重合体の架橋物の含有量（質量％）と同じであり、第２組成物中の含フッ素共重合体の含有量（質量％）と同じであった。
また、表２中、「組成物中の含フッ素共重合体の含有量」とは、組成物の全質量に対する含フッ素共重合体の含有量（質量％）を意味する。なお、「組成物中の含フッ素共重合体の含有量」の値は、第２架橋層に含まれる含フッ素共重合体の架橋物の含有量（質量％）と同じであり、第２組成物中の含フッ素共重合体の含有量（質量％）と同じであった。
【0139】
［例１～１１］
第１組成物と第２組成物とを表３に示した組み合わせで積層体を製造し、後述する試験によって、各評価を行った。
第１組成物と第２組成物とを表３に示した組み合わせで積層体を製造し、後述する試験によって、各評価を行った。
【0140】
＜寸法安定性及び反りの評価＞
（評価用の積層体（試験片）の作製）
寸法安定性の評価用の試験片は次の手順で作製した。
まず、第１組成物及び第２組成物をそれぞれ長さ１２０ｍｍ×幅１０５ｍｍ×厚み１．３ｍｍに成形して、表３に示した組み合わせで積層した。これにより、第１組成物の成形体である第１組成物層と、第１組成物層上に配置され、第２組成物の成形体である第２組成物層と、を含む前駆体積層体を得た。
前駆体積層体を金型に設置し、１７０℃の熱プレスにて１００ｋｇｆ（＝９．８ＭＰａ）の圧力で１５分間保持し、架橋を行って、例１～１１の各積層体を得た。得られた積層体の大きさはいずれも、長さ１３０ｍｍ×幅１２０ｍｍ×厚み２ｍｍであった。
得られた積層体をＪＩＳ Ｋ６２５１：２００４に従い３号ダンベルで打ち抜いた。端から１ｃｍ離れたところに直径５ｍｍの穴をあけ、評価用の試験片を得た。
（評価用の積層体（試験片）の作製）
寸法安定性の評価用の試験片は次の手順で作製した。
まず、第１組成物及び第２組成物をそれぞれ長さ１２０ｍｍ×幅１０５ｍｍ×厚み１．３ｍｍに成形して、表３に示した組み合わせで積層した。これにより、第１組成物の成形体である第１組成物層と、第１組成物層上に配置され、第２組成物の成形体である第２組成物層と、を含む前駆体積層体を得た。
前駆体積層体を金型に設置し、１７０℃の熱プレスにて１００ｋｇｆ（＝９．８ＭＰａ）の圧力で１５分間保持し、架橋を行って、例１～１１の各積層体を得た。得られた積層体の大きさはいずれも、長さ１３０ｍｍ×幅１２０ｍｍ×厚み２ｍｍであった。
得られた積層体をＪＩＳ Ｋ６２５１：２００４に従い３号ダンベルで打ち抜いた。端から１ｃｍ離れたところに直径５ｍｍの穴をあけ、評価用の試験片を得た。
【0141】
（加熱後の寸法安定性及び反りの確認）
積層体が組み込まれた機器の性能を保つ点から、積層体の寸法の変化は一定の範囲に留められることが求められる。そこで、耐熱性の１つの指標として、加熱後の積層体の寸法安定性及び反りを確認した。
まず、加熱前の試験片の長さを測定した。なお、加熱前の試験片は曲がっておらず、平らな面に試験片を置いたときに、試験片はその面と平行であった。
試験片の穴を金属製のフックにかけ、フックに吊り下げられた試験片を２４０℃に加熱した温風式精密オーブン（ヤマト科学社製）に設置し、加熱した。２６４時間後にサンプルをオーブンから取り出した。素手で触れられる程度まで加熱後の試験片を空冷した。
加熱後の試験片の長さを測定し、加熱前の試験片の長さを１００としたときの、加熱後の試験片の長さを寸法保持率とした。結果を表３に示す。なお、寸法保持率の値が１００に近いほど、加熱後の寸法安定性に優れる。
また、加熱後の試験片を平らな面に置いたときに、平らな面と試験片の角度を測定した。結果を表３に示す。なお、平らな面に試験片を置いたときに、試験片がその面と平行であれば０°であり、垂直に曲がっていれば９０°である。角度が０°に近いほど、加熱後の積層体の反りが小さい。
積層体が組み込まれた機器の性能を保つ点から、積層体の寸法の変化は一定の範囲に留められることが求められる。そこで、耐熱性の１つの指標として、加熱後の積層体の寸法安定性及び反りを確認した。
まず、加熱前の試験片の長さを測定した。なお、加熱前の試験片は曲がっておらず、平らな面に試験片を置いたときに、試験片はその面と平行であった。
試験片の穴を金属製のフックにかけ、フックに吊り下げられた試験片を２４０℃に加熱した温風式精密オーブン（ヤマト科学社製）に設置し、加熱した。２６４時間後にサンプルをオーブンから取り出した。素手で触れられる程度まで加熱後の試験片を空冷した。
加熱後の試験片の長さを測定し、加熱前の試験片の長さを１００としたときの、加熱後の試験片の長さを寸法保持率とした。結果を表３に示す。なお、寸法保持率の値が１００に近いほど、加熱後の寸法安定性に優れる。
また、加熱後の試験片を平らな面に置いたときに、平らな面と試験片の角度を測定した。結果を表３に示す。なお、平らな面に試験片を置いたときに、試験片がその面と平行であれば０°であり、垂直に曲がっていれば９０°である。角度が０°に近いほど、加熱後の積層体の反りが小さい。
【0142】
＜接着性の評価＞
（評価用の積層体（試験片）の作製）
はく離試験で使用する試験片は次の手順で作製した。まず、第１組成物及び第２組成物をそれぞれ長さ１２０ｍｍ×幅１０５ｍｍ×厚み１．３ｍｍに成形して、表３に示した組み合わせで積層した。これにより、第１組成物の成形体である第１組成物層と、第１組成物層上に配置され、第２組成物の成形体である第２組成物層と、を含む前駆体積層体を得た。なお、前駆体積層体を架橋して積層体を得た際に、積層体の長辺の端から幅方向に１／４が接着されていない把持部となるように、第１組成物層及び第２組成物層を積層する際に、第１組成物と第２組成物との間に離型フィルムを挟んだ。
離型フィルムを挟んだ前駆体積層体を金型に設置し、１７０℃の熱プレスにて１００ｋｇｆ（＝９．８ＭＰａ）の圧力で１５分間保持し、架橋を行って、例１～１１の各積層体を得た。得られた積層体の大きさはいずれも、長さ１３０ｍｍ×幅１２０ｍｍ×厚み２ｍｍであった。
得られた積層体を幅方向に切断し、長さ１２０ｍｍ×幅２５ｍｍ×厚み２ｍｍで、短辺の端から長さ方向に４０ｍｍが接着されていない把持部を有する試験片を得た。４枚の試験片について後述するはく離試験を行った。
（評価用の積層体（試験片）の作製）
はく離試験で使用する試験片は次の手順で作製した。まず、第１組成物及び第２組成物をそれぞれ長さ１２０ｍｍ×幅１０５ｍｍ×厚み１．３ｍｍに成形して、表３に示した組み合わせで積層した。これにより、第１組成物の成形体である第１組成物層と、第１組成物層上に配置され、第２組成物の成形体である第２組成物層と、を含む前駆体積層体を得た。なお、前駆体積層体を架橋して積層体を得た際に、積層体の長辺の端から幅方向に１／４が接着されていない把持部となるように、第１組成物層及び第２組成物層を積層する際に、第１組成物と第２組成物との間に離型フィルムを挟んだ。
離型フィルムを挟んだ前駆体積層体を金型に設置し、１７０℃の熱プレスにて１００ｋｇｆ（＝９．８ＭＰａ）の圧力で１５分間保持し、架橋を行って、例１～１１の各積層体を得た。得られた積層体の大きさはいずれも、長さ１３０ｍｍ×幅１２０ｍｍ×厚み２ｍｍであった。
得られた積層体を幅方向に切断し、長さ１２０ｍｍ×幅２５ｍｍ×厚み２ｍｍで、短辺の端から長さ方向に４０ｍｍが接着されていない把持部を有する試験片を得た。４枚の試験片について後述するはく離試験を行った。
【0143】
（はく離試験）
例１～１１の積層体から作製した上記試験片について、Ｔ型はく離試験（ＪＩＳ Ｋ６８５４－３：１９９９）を行った。
例１～１１の試験片の把持部をＴ型はく離試験機にセットし、２５℃及び１５０℃の温度下において、毎分５０ｍｍの速度で試験片の第１架橋層と第２架橋層とを引き剥がし、第１架橋層と第２架橋層との層間の最大はく離強度を測定した。結果を表３に示す。はく離強度が大きいほど、第１架橋層と第２架橋層との接着性に優れる。
例１～１１の積層体から作製した上記試験片について、Ｔ型はく離試験（ＪＩＳ Ｋ６８５４－３：１９９９）を行った。
例１～１１の試験片の把持部をＴ型はく離試験機にセットし、２５℃及び１５０℃の温度下において、毎分５０ｍｍの速度で試験片の第１架橋層と第２架橋層とを引き剥がし、第１架橋層と第２架橋層との層間の最大はく離強度を測定した。結果を表３に示す。はく離強度が大きいほど、第１架橋層と第２架橋層との接着性に優れる。
【0144】
＜低温耐性の評価＞
（低温耐性試験）
低温弾性回復試験機、通称ＴＲテスター（安田精機製作所製）を用いて、低温下での接着性（剥離の有無）を確認した。寸法安定性及び反りの評価用の試験片の作り方と同様に積層体を作製し、得られた積層体を切断し、長さ６５ｍｍ×幅６ｍｍ×厚み２ｍｍの試験片を得た。
試験片をＴＲテスター内のサンプルホルダーにセットし、セットした試験片を１０％伸長させた。－４０℃のエタノールの入った槽内に、１０％伸長させた試験片をサンプルホルダーごと浸漬し、１０分静置した。１０分経過後、１℃／分の速度で昇温し、２５℃に到達した時点で昇温を終了した。試験片を取り出し、目視による観察と手で軽く引っ張ることにより、はく離の有無を確認した。
（低温耐性試験）
低温弾性回復試験機、通称ＴＲテスター（安田精機製作所製）を用いて、低温下での接着性（剥離の有無）を確認した。寸法安定性及び反りの評価用の試験片の作り方と同様に積層体を作製し、得られた積層体を切断し、長さ６５ｍｍ×幅６ｍｍ×厚み２ｍｍの試験片を得た。
試験片をＴＲテスター内のサンプルホルダーにセットし、セットした試験片を１０％伸長させた。－４０℃のエタノールの入った槽内に、１０％伸長させた試験片をサンプルホルダーごと浸漬し、１０分静置した。１０分経過後、１℃／分の速度で昇温し、２５℃に到達した時点で昇温を終了した。試験片を取り出し、目視による観察と手で軽く引っ張ることにより、はく離の有無を確認した。
【0145】
【表3】
【0146】
含フッ素共重合体と非フッ素重合体の合計に対して８５質量％以上の含フッ素共重合体を含む第１組成物及び第２組成物を用いて得られた例１～８、１１の積層体は、２４０℃で２６４時間保持した後も、寸法安定性が良好であることが確認できた。
含フッ素共重合体と非フッ素重合体の合計に対して８５質量％未満の含フッ素共重合体を含む第１組成物及び第２組成物を用いて得られた例９、１０の積層体は、２４０℃で２６４時間保持した後の寸法安定性が低かった。
非フッ素重合体を含まない第１組成物及び第２組成物を用いて得られた例１～６、１１の積層体は、２４０℃で２６４時間保持した後も、反りが少ないことが確認できた。
含フッ素共重合体１と、シリカと、セライトとを有する第１組成物層と、ヨウ素原子を有する含フッ素共重合体を含む第２組成物層とを有する例５、６の積層体は、２５℃及び１５０℃における層間接着性にも優れていた。
含フッ素共重合体と非フッ素重合体の合計に対して８５質量％未満の含フッ素共重合体を含む第１組成物及び第２組成物を用いて得られた例９、１０の積層体は、２４０℃で２６４時間保持した後の寸法安定性が低かった。
非フッ素重合体を含まない第１組成物及び第２組成物を用いて得られた例１～６、１１の積層体は、２４０℃で２６４時間保持した後も、反りが少ないことが確認できた。
含フッ素共重合体１と、シリカと、セライトとを有する第１組成物層と、ヨウ素原子を有する含フッ素共重合体を含む第２組成物層とを有する例５、６の積層体は、２５℃及び１５０℃における層間接着性にも優れていた。
【0147】
［例１２、１３］
＜耐薬品性の評価＞
耐熱温度が１８０℃、耐圧が７．５ＭＰａ、内容積が３００ｃｃのＴＡＦ－ＳＲ型 ＰＴＦＥ内筒型密閉容器（耐圧硝子工業社製）を用いて、試験片を水酸化ナトリウム、アンモニア又はエチレンジアミン（以下、「薬液」ともいう）に浸漬し、耐薬品性（塩基性化合物に対する耐性）を調べた。
＜耐薬品性の評価＞
耐熱温度が１８０℃、耐圧が７．５ＭＰａ、内容積が３００ｃｃのＴＡＦ－ＳＲ型 ＰＴＦＥ内筒型密閉容器（耐圧硝子工業社製）を用いて、試験片を水酸化ナトリウム、アンモニア又はエチレンジアミン（以下、「薬液」ともいう）に浸漬し、耐薬品性（塩基性化合物に対する耐性）を調べた。
【0148】
（試験片の作製）
耐薬品性試験で使用する試験片は次の手順で作製した。表４に示した組成物を２ｍｍに成形し、１７０℃の熱プレスにて１００ｋｇｆ（＝９．８ＭＰａ）の圧力で１５分間保持して架橋を行い、得られた架橋物をＪＩＳ Ｋ６２５１：２００４に従い３号ダンベルで打ち抜いた４枚の試験片を、引張強度、引張伸び、硬度を測定するための試験片とした。
また、表４に示した組成物をＪＩＳ Ｂ ２４０１－１：２０１２のＰ２６のＯリングとなるように架橋して得られたＯリングを、体積を測定するための試験片とした。
耐薬品性試験で使用する試験片は次の手順で作製した。表４に示した組成物を２ｍｍに成形し、１７０℃の熱プレスにて１００ｋｇｆ（＝９．８ＭＰａ）の圧力で１５分間保持して架橋を行い、得られた架橋物をＪＩＳ Ｋ６２５１：２００４に従い３号ダンベルで打ち抜いた４枚の試験片を、引張強度、引張伸び、硬度を測定するための試験片とした。
また、表４に示した組成物をＪＩＳ Ｂ ２４０１－１：２０１２のＰ２６のＯリングとなるように架橋して得られたＯリングを、体積を測定するための試験片とした。
【0149】
薬液に浸漬する前の試験片について、引張強度、引張伸び、硬度、体積を測定した。
ＪＩＳ Ｋ６２５１：２０１７に準拠して、上述の３号ダンベルの引張強度及び引張伸度を測定した。測定装置としては、データ処理付引張試験機（クイックリーダー ＴＳ－２５３０、上島製作所社製）を用いた。
ＪＩＳ Ｋ６２５３－３：２０１２に準拠して、上述の３号ダンベルの硬度（Ｓｈｏｒｅ－Ａ）を測定した。測定装置としては、ゴム用自動硬度計（デジテスト ショアーＡ、Ｈ・バーレイス試験機社製）を用いた。３枚の３号ダンベルを重ねて、合計で６ｍｍの高さになるようにしたものを測定装置に設置し、硬度の測定を行った。
上述のＯリングの試験片について、測定装置として比重計（ＤＭＡ－２２０、新光電子社製）を用いて体積を測定した。
ＪＩＳ Ｋ６２５１：２０１７に準拠して、上述の３号ダンベルの引張強度及び引張伸度を測定した。測定装置としては、データ処理付引張試験機（クイックリーダー ＴＳ－２５３０、上島製作所社製）を用いた。
ＪＩＳ Ｋ６２５３－３：２０１２に準拠して、上述の３号ダンベルの硬度（Ｓｈｏｒｅ－Ａ）を測定した。測定装置としては、ゴム用自動硬度計（デジテスト ショアーＡ、Ｈ・バーレイス試験機社製）を用いた。３枚の３号ダンベルを重ねて、合計で６ｍｍの高さになるようにしたものを測定装置に設置し、硬度の測定を行った。
上述のＯリングの試験片について、測定装置として比重計（ＤＭＡ－２２０、新光電子社製）を用いて体積を測定した。
【0150】
引張強度、引張伸度、硬度を測定した試験片とは別の３号ダンベルの試験片３枚と、体積を測定した試験片を上述の密閉容器に投入し、次に５０％水酸化ナトリウム水溶液、あるいは２８％アンモニア水溶液、又は、エチレンジアミンを投入した。蓋をして、万力を使用し容器を完全に密閉した。７０℃に設定したオーブンの中に密閉容器を投入し、７２０時間経過するまで静置した。
７２０時間経過したところでオーブンから取り出し、３５℃以下に冷却して密閉容器の蓋を開けた。試験片を取り出し、試験片に付着した薬液を水洗した。吸水しやすい布の上に置き、素早く表面の水滴を取り除いた。
エチレンジアミンの試験のみ、２５℃に設定したオーブンの中に密閉容器を投入し、１４４時間経過するまで静置した。１４４時間経過したところでオーブンから取り出し、試験片を取り出し、試験片に付着した薬液を水洗した。吸水しやすい布の上に置き、素早く表面の水滴を取り除いた。
７２０時間経過したところでオーブンから取り出し、３５℃以下に冷却して密閉容器の蓋を開けた。試験片を取り出し、試験片に付着した薬液を水洗した。吸水しやすい布の上に置き、素早く表面の水滴を取り除いた。
エチレンジアミンの試験のみ、２５℃に設定したオーブンの中に密閉容器を投入し、１４４時間経過するまで静置した。１４４時間経過したところでオーブンから取り出し、試験片を取り出し、試験片に付着した薬液を水洗した。吸水しやすい布の上に置き、素早く表面の水滴を取り除いた。
【0151】
薬液に浸漬した後の３号ダンベルの試験片３枚について、引張強度、引張伸び、硬度を測定した。測定方法は、薬液に浸漬する前の試験片と同様である。３枚の試験片の測定値を算術平均した値を記録した。
薬液に浸漬した後のＯリングの試験片について、体積を測定した。測定方法は、薬液に浸漬する前の試験片と同様である。
薬液に浸漬した後のＯリングの試験片について、体積を測定した。測定方法は、薬液に浸漬する前の試験片と同様である。
【0152】
１００＋［（薬液に浸漬した後の試験片の引張強度）－（薬液に浸漬する前の試験片の引張強度）］／（薬液に浸漬する前の試験片の引張強度）×１００を引張強度保持率（％）、
１００＋［（薬液に浸漬した後の試験片の引張伸度－（薬液に浸漬する前の試験片の引張伸度））］／（薬液に浸漬する前の試験片の引張伸度）×１００を引張伸度保持率（％）、
（薬液に浸漬する前の試験片の硬度）－（薬液に浸漬した後の試験片の硬度）を硬度変化度、
［（薬液に浸漬した後の試験片の体積）－薬液に浸漬する前の試験片の体積）］／（薬液に浸漬する前の試験片の体積）×１００を体積変化率（％）とした。
結果を表４に示す。
１００＋［（薬液に浸漬した後の試験片の引張伸度－（薬液に浸漬する前の試験片の引張伸度））］／（薬液に浸漬する前の試験片の引張伸度）×１００を引張伸度保持率（％）、
（薬液に浸漬する前の試験片の硬度）－（薬液に浸漬した後の試験片の硬度）を硬度変化度、
［（薬液に浸漬した後の試験片の体積）－薬液に浸漬する前の試験片の体積）］／（薬液に浸漬する前の試験片の体積）×１００を体積変化率（％）とした。
結果を表４に示す。
【0153】
【表4】
【0154】
表４に示すように、組成物ｂ４の架橋物は、塩基性薬液に浸漬した後も良好な物性を示した。したがって、本発明の積層体について、ＴＦＥ単位及びプロピレン単位を有する含フッ素共重合体の架橋物を含む第２架橋層側が塩基性薬液に接触する形で使用すれば、耐薬品性（塩基性化合物に対する耐性）に優れることが予想される。
また、組成物a１の架橋物は、塩基性薬液に浸漬すると大きく変形、あるいは破壊した。したがって、本発明の積層体について、ＴＦＥ単位及びプロピレン単位を有する含フッ素共重合体の架橋物を含む第２架橋層側が塩基性薬液に接触し、ＶＤＦ単位を有する含フッ素共重合体の架橋物を含む第１架橋層側が塩基性薬液に接触しない形で使用すれば、耐薬品性（塩基性化合物に対する耐性）に優れることが予想される。
また、組成物a１の架橋物は、塩基性薬液に浸漬すると大きく変形、あるいは破壊した。したがって、本発明の積層体について、ＴＦＥ単位及びプロピレン単位を有する含フッ素共重合体の架橋物を含む第２架橋層側が塩基性薬液に接触し、ＶＤＦ単位を有する含フッ素共重合体の架橋物を含む第１架橋層側が塩基性薬液に接触しない形で使用すれば、耐薬品性（塩基性化合物に対する耐性）に優れることが予想される。