特許 7022156 分散板およびこれを含む精製塔

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】

(24)【登録日】2022-02-08

(45)【発行日】2022-02-17

(54)【発明の名称】分散板およびこれを含む精製塔

(51)【国際特許分類】

   B01J 8/02 20060101AFI20220209BHJP

   C07C 11/167 20060101ALI20220209BHJP

   C10G 7/08 20060101ALI20220209BHJP

【ＦＩ】

B01J8/02 Z

C07C11/167

C10G7/08

【請求項の数】 8

(21)【出願番号】P 2019569963

(86)(22)【出願日】2018-07-05

(65)【公表番号】

(43)【公表日】2020-08-20

(86)【国際出願番号】 KR2018007650

(87)【国際公開番号】W WO2019009647

(87)【国際公開日】2019-01-10

【審査請求日】2019-12-17

(31)【優先権主張番号】10-2017-0086529

(32)【優先日】2017-07-07

(33)【優先権主張国・地域又は機関】KR

(73)【特許権者】

【識別番号】500239823

【氏名又は名称】エルジー・ケム・リミテッド

(74)【代理人】

【識別番号】110000040

【氏名又は名称】特許業務法人池内アンドパートナーズ

(72)【発明者】

【氏名】イ、チュンヨン

(72)【発明者】

【氏名】ソン、ヨンス

(72)【発明者】

【氏名】ト、キュ－チョル

(72)【発明者】

【氏名】イム、イェ－フン

(72)【発明者】

【氏名】ソン、トン－ラク

【審査官】壷内 信吾

(56)【参考文献】

【文献】特表２００２－５０７１４９（ＪＰ，Ａ）

【文献】特表２００４－５１４６４７（ＪＰ，Ａ）

【文献】米国特許第０８２０５８６３（ＵＳ，Ｂ２）

【文献】特開２０１６－１２０４８５（ＪＰ，Ａ）

【文献】米国特許第０４５２６７５７（ＵＳ，Ａ）

【文献】特表２０１６－５２３１７９（ＪＰ，Ａ）

【文献】中国実用新案第２０６０４５９８５（ＣＮ，Ｕ）

(58)【調査した分野】(Int.Cl.，ＤＢ名)

Ｂ０１Ｊ ８／００－８／４６

Ｂ０１Ｂ １／００－１／０８

Ｂ０１Ｄ １／００－８／００

Ｃ０７Ｂ ３１／００－６１／００，６３／００－６３／０４

Ｃ０７Ｃ １／００－４０９／４４

Ｃ１０Ｇ １／００－９９／００

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

支持板と、
前記支持板を貫通して位置する少なくとも１つ以上の第１流体管と、
前記第１流体管と離隔し、前記第１流体管を囲むように配置された複数の第２流体管とを含み、
前記第２流体管のうち少なくともいずれか１つの長さは、他の第２流体管の長さより長く、前記第１流体管の長さより短いか同一であり、
前記第２流体管はそれぞれ、前記支持板の一面から第１距離で離れて位置する第１終点と、前記第１距離より長い第２距離で離れて位置する第２終点とを連結する楕円形入口を有し、
前記第２流体管は、第１長さを有する第１管と、前記第１長さより長い第２長さを有する第２管とを含み、前記第１管の第２終点は、前記第２管の第１終点と前記支持板の一面からの距離が同じである、ブタジエン精製塔用分散板。

【請求項2】

前記第２流体管は、前記第１流体管の周りに沿って一定の間隔をおいて配置されている、請求項１に記載のブタジエン精製塔用分散板。

【請求項3】

前記第１流体管の周りに沿って前記第１管と前記第２管は交互に配置されている、請求項１又は２に記載のブタジエン精製塔用分散板。

【請求項4】

前記第１管と前記第２管の直径は、同一である、請求項１～３のいずれかに記載のブタジエン精製塔用分散板。

【請求項5】

前記第２流体管は、
前記第１流体管を囲み、一定の間隔をおいて配置されており、同一の長さを有する複数の第１管と、
隣り合う第１管の間にそれぞれ位置し、互いに異なる長さを有する複数の第２管とを含む、請求項１～４のいずれかに記載のブタジエン精製塔用分散板。

【請求項6】

前記第１管は、円形の横断面を有する第１流体管を均等分割する角度で配置されている、請求項１～５のいずれかに記載のブタジエン精製塔用分散板。

【請求項7】

前記第２流体管は、同一数の前記第１管と前記第２管とを含む、請求項１～６のいずれかに記載のブタジエン精製塔用分散板。

【請求項8】

下部からスチームが注入され、上部からブタジエンが注入される精製チャンバと、
前記精製チャンバの内部に横切って設けられる少なくとも１つ以上の分散板と、
前記分散板と離隔して位置し、前記ブタジエンの不純物を除去する少なくとも１つ以上の触媒層とを含む精製塔であって、
前記分散板は、
支持板と、
前記支持板を貫通して位置する少なくとも１つ以上の第１流体管と、
前記第１流体管と離隔し、前記第１流体管を囲むように配置された複数の第２流体管とを含み、
前記第２流体管のうち少なくともいずれか１つの長さは、他の第２流体管の長さより長く、前記第１流体管の長さより短いか同一であり、
前記第２流体管はそれぞれ、前記支持板の一面から第１距離で離れて位置する第１終点と、前記第１距離より長い第２距離で離れて位置する第２終点とを連結する楕円形入口を有し、
前記第２流体管は、第１長さを有する第１管と、前記第１長さより長い第２長さを有する第２管とを含み、前記第１管の第２終点は、前記第２管の第１終点と前記支持板の一面からの距離が同じである、精製塔。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、分散板に関し、特に、ブタジエン精製塔に用いられる分散板に関する。

【背景技術】

【0002】

ブタジエン（ｂｕｔａｄｉｅｎｅ）は、合成ゴムと電子材料など数多くの石油化学製品の中間体として用いられ、石油化学市場で最も重要な基礎油分の一つとしてその需要と価値が次第に増加している。

【0003】

ブタジエンは、Ｃ４混合物中のブタジエンを精製して得ることができ、１次抽出系および２次抽出系と、精製系とを含む。

【0004】

この時、精製系では、ブタジエンの純度を高めるために不純物を除去する工程が進行し、精製塔内で行われる。

【0005】

精製塔は、内部に分散板、触媒層を含み、下部から注入されるスチームが上部に移動し、上部から注入されたブタジエンは下部に移動し、触媒層で不純物除去反応が起こる。

【0006】

この時、分散板は、ブタジエンとスチームの流れを区分して精製が効率的に進行するようにする。

【0007】

分散板は、ブタジエンとスチームが流れる複数の管を含み、ブタジエンが流れる管のうち一部が工程中に発生するポップコーン（ｐｏｐｃｏｒｎ）状の不純物（以下、ポップコーンポリマーという）によって詰まることがある。

【0008】

このように、管の一部が詰まると、分散板が本来の機能を果たせず、ブタジエンの液面が上昇してブタジエンがスチームの流れる管に流れて精製効率を低下させる。

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0009】

本発明の一実施形態は、ブタジエンが排出される管の一部が詰まって液面が上昇しても、精製効率が減少しないブタジエン精製塔用分散板およびこれを含む精製塔を提供しようとする。

【課題を解決するための手段】

【0010】

本発明の一実施形態による精製塔用分散板は、支持板と、支持板を貫通して位置する少なくとも１つ以上の第１流体管と、第１流体管と離隔し、前記第１流体管を囲むように配置された複数の第２流体管とを含み、第２流体管のうち少なくともいずれか１つの長さは、他の第２流体管の長さより長く、前記第１流体管の長さより短いか同一である。

【0011】

前記第２流体管は、前記第１流体管の周りに沿って一定の間隔をおいて配置されていてもよい。

【0012】

前記第２流体管は、第１長さを有する第１管と、第１長さより長い第２長さを有する第２管とを含み、第１流体管の周りに沿って前記第１管と前記第２管は交互に配置されていてもよい。

【0013】

前記第２流体管はそれぞれ、前記支持板の一面から第１距離で離れて位置する第１終点と、前記第１距離より長い第２距離で離れて位置する第２終点とを連結する楕円形入口を有してもよい。

【0014】

前記第１管の第２終点は、前記第２管の第１終点と同一線上に位置してもよい。

【0015】

前記第１管と前記第２管の直径は、同一であってもよい。

【0016】

前記第２流体管は、前記第１流体管を囲み、一定の間隔をおいて配置されており、同一の長さを有する複数の第１管と、隣り合う第１管の間にそれぞれ位置し、互いに異なる長さを有する複数の第２管とを含み、第２管の長さは、前記第１管の長さより長くてもよい。

【0017】

前記第１管は、円形の横断面を有する第１流体管を均等分割する角度で配置されていてもよい。

【0018】

前記第２流体管は、同一数の前記第１管と前記第２管とを含むことができる。

【0019】

本発明の他の実施形態による精製塔は、下部からスチームが注入され、上部からブタジエンが注入される精製チャンバと、精製チャンバの内部に横切って設けられる少なくとも１つ以上の分散板と、分散板と離隔して位置し、前記ブタジエンの不純物を除去する少なくとも１つ以上の触媒層とを含むが、分散板は、支持板と、支持板を貫通して位置する少なくとも１つ以上の第１流体管と、第１流体管と離隔し、前記第１流体管を囲むように配置された複数の第２流体管とを含み、第２流体管のうち少なくともいずれか１つの長さは、他の第２流体管の長さより長く、前記第１流体管の長さより短いか同一である。

【発明の効果】

【0020】

本発明の一実施形態によれば、ブタジエン精製塔に設けられる分散板のブタジエン管の長さを多様に形成することによって、ポップコーンポリマーによって管が詰まっても、精製効率が低下することを最小化することができる。

【図面の簡単な説明】

【0021】

【図1】本発明の一実施形態による精製塔の概略構成図である。

【図2】本発明の一実施形態による分散板の概略斜視図である。

【図3】図２に含まれている流体管の長さを比較説明するための図である。

【図4】図２に含まれている１つの単位グループに含まれている流体管の配置図である。

【図5】本発明の一実施形態による分散板における流体流れを説明するための概略図である。

【図6】本発明の一実施形態による分散板における流体流れを説明するための概略図である。

【図7】本発明の一実施形態による分散板における流体流れを説明するための概略図である。

【図8】本発明の他の実施形態による分散板の概略配置図である。

【図9】図８に含まれている流体管の長さを比較説明するための図である。

【図10】本発明の他の実施形態による精製塔の概略構成図である。

【発明を実施するための形態】

【0022】

以下、添付した図面を参照して、本発明の実施形態について、本発明の属する技術分野における通常の知識を有する者が容易に実施できるように詳細に説明する。本発明は種々の異なる形態で実現可能であり、ここで説明する実施形態に限定されない。

【0023】

図面において、本発明を明確に説明するために説明上不必要な部分は省略し、明細書全体にわたって同一または類似の構成要素については同一の参照符号を付した。

【0024】

また、図面に示された各構成の大きさおよび厚さは、説明の便宜のために任意に示したので、本発明が必ずしも図示のところに限定されない。

【0025】

明細書全体において、ある部分が他の部分に「連結」されているとする時、これは、「直接的に連結」されている場合のみならず、他の部材を挟んで「間接的に連結」されていることも含む。また、ある部分がある構成要素を「含む」とする時、これは、特に反対の記載がない限り、他の構成要素を除くのではなく、他の構成要素をさらに包含できることを意味する。

【0026】

以下、添付した図面を参照して、本発明の一実施形態によるブタジエン精製塔に設けられる分散板について具体的に説明する。

【0027】

図１は、本発明の一実施形態による精製塔の概略構成図である。

【0028】

本発明の一実施形態によるブタジエンの精製は、精製塔内で行われ、図１に示すように、本発明の一実施形態による精製塔１０００は、精製チャンバ１００と、精製チャンバ１００を横切って設けられている分散板２００と、精製チャンバ１００内に流体を注入および排出する注入口Ｈ１、Ｈ２および排出口Ｈ３、Ｈ４と、不純物を除去するための触媒層３００とを含む。

【0029】

精製チャンバ１００は、ブタジエンが触媒と反応して精製され、外部環境から分離された空間を提供する。

【0030】

精製チャンバ１００には、ブタジエンが供給される第１注入口Ｈ１と、スチームが注入される第２注入口Ｈ２と、スチームが排出される第１排出口Ｈ３と、精製されたブタジエンが排出される第２排出口Ｈ４とを含む。

【0031】

第１注入口Ｈ１は、精製チャンバの上部に位置し、第２排出口Ｈ４は、精製チャンバの下部に位置して、ブタジエンが上部から下部に供給され、精製されたブタジエンが下部の第２排出口Ｈ４に排出される。

【0032】

そして、第２注入口Ｈ２は、精製チャンバの下部に位置し、第１排出口Ｈ３は、精製チャンバ１００の上部に位置して、下部に供給されるスチームが精製チャンバ１００の上部に移動した後、第１排出口Ｈ３を通して排出される。

【0033】

触媒層３００は、供給されるブタジエンから除去しようとする不純物に応じて選択可能であり、金属を含む触媒であってよい。

【0034】

分散板２００は、触媒層３００、ブタジエンおよびスチームを分離するためのもので、精製チャンバ１００を横切って設けられる。

【0035】

図２は、本発明の一実施形態による分散板の概略斜視図であり、図３は、図２に含まれている流体管の長さを比較説明するための図であり、図４は、図２に含まれている１つの単位グループに含まれている流体管の配置図である。

【0036】

図２を参照すれば、分散板２００は、支持板２０と、支持板２０を貫通して位置する少なくとも１つ以上の第１流体管２１と、第１流体管２１と離隔し、第１流体管２１を囲むように配置された複数の第２流体管２３とを含むことができる。この時、第２流体管２３は、第１流体管２１の周りに沿って一定の間隔をおいて配置される。

【0037】

第１流体管２１には蒸気（スチーム）が流れ、第２流体管２３にはブタジエンが流れる。

【0038】

図３を参照すれば、第１流体管２１の直径Ｄ１は、第２流体管２３の直径Ｄ２より大きくてもよい。第２流体管２３の長さは、第１流体管２１の長さより短くてもよいし、第２流体管２３のうち少なくともいずれか１つの長さは、他の第２流体管２３の長さより長くてもよいし、これに限定されるものではなく、互いに異なる長さの第２流体管が３つまたは４つまたはそれ以上で形成される。

【0039】

以下、４つの互いに異なる長さを有する第２流体管を例に挙げて説明し、説明の便宜上、互いに異なる長さの第２流体管のうち最も短い長さの第２流体管を第１管２３ａとし、長くなる順に第２管２３ｂ、第３管２３ｃ、第４管２３ｄとする。

【0040】

図２および図３を参照すれば、第２流体管２３は、斜線に切断され、第２流体管２３の入口は、支持板２０の一面から第１距離ＬＤ１で離れて位置する第１終点Ｘ１と、第１距離ＬＤ１より長い第２距離ＬＤ２で離れて位置する第２終点Ｘ２とを連結する楕円形入口を有してもよい。

【0041】

この時、第２終点は、相対的に第１流体管２１と隣接して位置し、第１終点は、相対的に第１流体管２１から遠く位置する。したがって、第２流体管２３の楕円形入口は、第１流体管２１に対向しないように配置され、ブタジエンが容易に流入できるようにする。第１管２３ａの長さＬ２１と第２管２３ｂの長さＬ２２との差、第２管２３ｂの長さＬ２２と第３管２３ｃの長さＬ２３との差、第３管２３ｃの長さＬ２３と第４管２３ｄの長さＬ２４との差はそれぞれ、第２距離ＬＤ２と第１距離ＬＤ１との差ＬＤ（以下、楕円形入口の高さという）であってもよい。

【0042】

したがって、第１管２３ａの第２終点Ｘ２は、第２管２３ｂの第１終点Ｘ１と同一線上に位置し、第２管２３ｂの第２終点Ｘ２は、第３管２３ｃの第１終点Ｘ１と同一線上に位置し、第３管２３ｃの第２終点Ｘ２は、第４管２３ｄの第１終点Ｘ１と同一線上に位置してもよい。つまり、基準長さを有する第２流体管よりやや長い長さの第２流体管を配置する時は、基準長さの（または先に配置された）第２流体管より楕円形入口の高さＬＤだけより長い第２流体管を配置し、基準長さの第２流体管の第２終点Ｘ２と、その後に配置される第２流体管の第１終点Ｘ１とが同一線上に位置するように配置される。

【0043】

一方、１つの第１流体管２１を中心に第１流体管２１を囲む複数の第２流体管２３を１つの単位グループＧとする時、分散板２００は、精製塔の精製容量に応じて複数の単位グループＧを含むことができる。例えば、分散板２００は、７つの単位グループＧを含むことができ、単位グループＧは、支持板内で一定の間隔をおいて配置される。

【0044】

図２および図４を参照すれば、単位グループＧに含まれる互いに異なる長さの第２流体管２３は、同一の長さの第２流体管２３を少なくとも１つ以上含むことができる。１つの単位グループＧが６つの第２流体管を有する場合、第１管２３ａを３つ、第２管２３ｂをそれぞれ３つずつ含むことができ、第１管２３ａと第２管２３ｂは交互に配置される。あるいは、第１管２３ａを３つ、第２管２３ｂを１つ、第３管２３ｃを１つ、第４管２３ｄを１つずつ含むことができ、隣り合う第１管２３ａの間に第２管２３ｂ、第３管２３ｃ、第４管２３ｄが配置される。

【0045】

本発明の実施形態のように、ブタジエンが流れる第２流体管２３の長さを異ならせると、ブタジエン以外に不必要に生成されるポップコーンポリマーによって第２流体管２３の一部が詰まっても、分散板の機能を延長させることができる。

【0046】

図５～図７は、本発明の一実施形態による分散板における流体流れを説明するための概略図である。発明の理解のために、流体管は、長さに応じて配置されたものを示した。

【0047】

図５を参照すれば、ブタジエンは、精製塔の上部から供給され、支持板２０の上に貯蔵され、一定水位以上になると、第２流体管２３を通して下部の触媒層に伝達される。

【0048】

複数の第２流体管のうち一部は、ポップコーンポリマーで詰まることがあり、ポップコーンポリマーで詰まると、供給されるブタジエンと第２流体管２３を通して排出されるブタジエンとの流量の差が発生する。したがって、供給されるブタジエンが触媒層にすべて伝達されずに貯蔵され、ブタジエンの液面Ｗの高さは上昇する。

【0049】

本発明のように、多段に第２流体管２３を設けると、正常状態では第１管２３ａを通してブタジエンが排出され、第１管２３ａの一部が詰まると、液面Ｗが上昇して、図６のように、液面Ｗが第２管２３ｂの入口に到達し、ブタジエンは第２管２３ｂを通して排出され始める。例えば、７つのグループを有する分散板で、長さが１２０ｍｍの第１管２３ａのうち２つが詰まる場合、液面の高さは１５０ｍｍまで上昇しうる。したがって、第２管２３ｂの入口は、液面の高さの１５０ｍｍに第１終点が位置してもよい。

【0050】

この後、第２管２３ｂの一部も詰まると、液面Ｗは再び上昇し、図７のように、第３管２３ｃに到達して第３管２３ｃを通して排出される。続いて、第３管２３ｃの一部が詰まって液面が上昇すると、第４管２３ｄを通して排出されるもので、第２流体管を通した排出は、第１流体管に到達する前まで順次に進行できる。

【0051】

従来は、同一の長さに形成される複数の第２流体管のうち一部が詰まると、液面が上昇する間には、触媒層に供給されるブタジエンの流量が少なくて精製効率が低下する。そして、液面の高さが急速に上昇したブタジエンは第１流体管を通して排出され、スチームの移動を妨げて精製効率を低下させていた。

【0052】

しかし、本発明では、液面が上昇して第１流体管に到達する間にもブタジエンが排出可能にすることで、精製効率が低下することを減少させることができる。

【0053】

また、本発明の実施形態では、相対的に先に排出を開始する第２流体管、例えば、第２管２３ｂより先に排出を開始する第１管２３ａの第２終点Ｘ２と、次の排出を開始する第２管２３ｂの第１終点Ｘ１とを同一線上に位置させることによって、液面が上昇しても直ちに排出可能にすることで、精製効率が低下するのを防止することができる。

【0054】

また、液面の上昇時、ブタジエンと共に、ポップコーンポリマーも第１流体管を通して触媒層に到達して精製効率が低下しうるが、本発明の実施形態では、液面の上昇を最大限に遅延させることによって、ポップコーンポリマーが触媒層に伝達されて精製効率が低下することを遅延させることができる。

【0055】

図８は、本発明の他の実施形態による分散板の概略配置図であり、図９は、図８に含まれている流体管の長さを比較説明するための図である。

【0056】

図８および図９に示す分散板は、概ね図２～図４に示す分散板と同一であるので、異なる部分についてのみ具体的に説明する。説明の便宜上、１つの単位グループを例に挙げて説明し、分散板にはこのような単位グループが複数含まれてもよい。

【0057】

図８および図９に示す分散板２０２は、第１流体管２１と、第２流体管２３とを含み、第２流体管２３は、互いに異なる長さの管２３ａ、２３ｂ、２３ｃ、２３ｄ、２３ｅを含み、多段に設けられる。

【0058】

図８および図９の第２流体管２３は、図２～図４の第２流体管より１つの段をさらに含む。これは、第１管２３ａから第１流体管２１までの距離が、図２～図４の第１管２３ａから第１流体管２１までの距離より長いか、入口の高さＬＤが短いからである。

【0059】

この時、図２～図４の第２流体管と、図８および図９の第２流体管の配置は、同一の方式で進行できる。

【0060】

つまり、第１流体管２１の周りに沿って一定の間隔をおいて基準管を配置する。この時、基準管は、第１管２３ａでもよいし、第１管２３ａは、すべて同一の長さを有し、第２流体管のうち最も短い長さの管である。

【0061】

第２流体管は、第１流体管の中心から放射状に配置され、例えば、図３の基準管の第１管２３ａは３つであるので、円形断面を有する第１流体管を１２０度に分割する位置に配置され、図４の基準管の第１管は４つであるので、第１流体管を９０度に分割する位置に配置される。

【0062】

隣り合う基準管の間には、基準管より長い長さを有する隔管がそれぞれ配置される。この時、隔管は、第２管２３ｂ、第３管２３ｃ、第４管２３ｄおよび第５管２３ｅでもよいし、これらの長さは、すべて異なっていてもよい。

【0063】

図４は、３つの互いに異なる長さの隔管が隣り合う基準管の間にそれぞれ配置され、図８は、４つの互いに異なる長さの隔管が隣り合う基準管の間にそれぞれ配置される。

【0064】

以上の実施形態では、図４の４段、図８の５段の第２流体管を有することを例に挙げて説明したが、これに限定されるものではなく、より多い段数、またはより少ない段数を含むことができる。

【0065】

基準管は、円形の横断面を有する第１流体管を均等分割する角度で配置され、その間に隔管が配置されるので、基準管の個数と隣り合う基準管との間に位置する隔管の個数は、同一であってもよい。

【0066】

また、図４および図８の実施形態では、基準管を除き、隔管が１つであることを説明したが、これに限定されるものではなく、ブタジエンの流量に応じて各段に含まれる隔管は、複数であってもよい。

【0067】

さらに、以上の実施形態では、第１流体管が円形の横断面を例に挙げて説明したが、これに限定されるものではなく、第１流体管は、四角形、五角形のように多様な横断面を有することができる。この時、第２流体管は、第１流体管を囲み、第１流体管の中心から放射状に一定の角度で配置される。

【0068】

以上の実施形態では、１つの分散板を有する精製塔について説明したが、これに限定されるものではなく、図１０に示すように、必要に応じて複数設けられる。

【0069】

図１０は、本発明の他の実施形態による精製塔の概略構成図である。

【0070】

図１０に示すように、精製塔１００２は、２つの分散板２００を含むことができ、精製塔の下部から触媒層３００、分散板２００、触媒層３００、分散板２００の順に設けられる。

【0071】

以上、本発明の好ましい実施形態について説明したが、本発明はこれに限定されるものではなく、請求の範囲と発明の詳細な説明および添付した図面の範囲内で多様に変形して実施することが可能であり、これも本発明の範囲に属することは当然である。

【符号の説明】

【0072】

２０：支持板
２１：第１流体管
２３：第２流体管
１００：精製チャンバ
２００、２０２：分散板
３００：触媒層
１０００、１００２：精製塔
Ｈ１、Ｈ２：注入口
Ｈ３、Ｈ４：排出口

【図1】

【図2】

【図3】

【図4】

【図5】

【図6】

【図7】

【図8】

【図9】

【図10】