特許 7024490 汚染堆積物の定量方法および試料分析方法

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】

(24)【登録日】2022-02-15

(45)【発行日】2022-02-24

(54)【発明の名称】汚染堆積物の定量方法および試料分析方法

(51)【国際特許分類】

   G01N 23/04 20180101AFI20220216BHJP

   G01B 15/02 20060101ALI20220216BHJP

   G01N 23/20 20180101ALI20220216BHJP

   H01J 37/26 20060101ALI20220216BHJP

【ＦＩ】

G01N23/04

G01B15/02 B

G01N23/20 380

H01J37/26

【請求項の数】 7

(21)【出願番号】P 2018029623

(22)【出願日】2018-02-22

(65)【公開番号】P2018141782

(43)【公開日】2018-09-13

【審査請求日】2020-10-19

(31)【優先権主張番号】P 2017034944

(32)【優先日】2017-02-27

(33)【優先権主張国・地域又は機関】JP

(73)【特許権者】

【識別番号】000183303

【氏名又は名称】住友金属鉱山株式会社

(74)【代理人】

【識別番号】100091362

【弁理士】

【氏名又は名称】阿仁屋 節雄

(74)【代理人】

【識別番号】100145872

【弁理士】

【氏名又は名称】福岡 昌浩

(72)【発明者】

【氏名】押村 信満

【審査官】佐藤 仁美

(56)【参考文献】

【文献】特開２００８－１３０４２８（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２００２－２２１４１３（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２０１４－１４６５２３（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２０１２－０６８１９７（ＪＰ，Ａ）

【文献】特表２０１０－５３９９９１（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開平１１－３２９３２８（ＪＰ，Ａ）

【文献】米国特許出願公開第２０１５／００６０７０１（ＵＳ，Ａ１）

(58)【調査した分野】(Int.Cl.，ＤＢ名)

ＩＰＣ

Ｇ０１Ｂ １５／００－Ｇ０１Ｂ １５／０８，

Ｇ０１Ｎ ２３／００－Ｇ０１Ｎ ２３／２２７６，

Ｈ０１Ｊ ３７／００－Ｈ０１Ｊ ３７／２９５

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

試料を透過電子顕微鏡で分析するときに試料表面に堆積する汚染堆積物を定量する方法であって、
試料表面に電子線を照射し、雰囲気中に存在する炭化水素成分に由来する汚染堆積物を照射領域に堆積させる堆積工程と、
前記汚染堆積物が堆積する領域を含むように前記試料表面に電子線を照射し、高角度環状暗視野像を取得する取得工程と、
前記高角度環状暗視野像における前記汚染堆積物が堆積する領域の輝度を測定し、前記輝度から前記汚染堆積物を定量する定量工程と、を有する、汚染堆積物の定量方法。

【請求項2】

前記定量工程では、前記高角度環状暗視野像から輝度プロファイルを求め、前記輝度プロファイルにおける前記汚染堆積物が堆積する領域とその他の領域との輝度差から前記汚染堆積物の厚さを求める、
請求項１に記載の汚染堆積物の定量方法。

【請求項3】

前記取得工程では、前記堆積工程よりも低い倍率で電子線を照射する、
請求項１又は２に記載の汚染堆積物の定量方法。

【請求項4】

前記堆積工程は、
前記試料表面に電子線を照射し、前記試料表面に第１の汚染堆積物を堆積させる第１堆積工程と、
前記第１の汚染堆積物が堆積する領域を含むように前記試料表面に電子線を照射し、第２の汚染堆積物を堆積させる第２堆積工程と、を有する、
請求項１～３のいずれか１項に記載の汚染堆積物の定量方法。

【請求項5】

前記第２堆積工程では、前記第１堆積工程よりも低い倍率で電子線を照射する、
請求項４に記載の汚染堆積物の定量方法。

【請求項6】

透過電子顕微鏡により試料を分析する試料分析方法であって、
試料の分析箇所以外の領域に電子線を照射し、雰囲気中に存在する炭化水素成分に由来する汚染堆積物を照射領域に堆積させる堆積工程と、
前記汚染堆積物が堆積する領域を含むように前記試料表面に電子線を照射し、高角度環状暗視野像を取得する取得工程と、
前記高角度環状暗視野像において前記汚染堆積物が堆積する領域の輝度を測定し、前記輝度から前記汚染堆積物を定量する定量工程と、
前記定量工程の結果に応じて、前記試料表面の分析箇所に電子線を照射して透過電子像を取得し分析する分析工程と、を有する、試料分析方法。

【請求項7】

前記定量工程では、前記高角度環状暗視野像から輝度プロファイルを求め、前記輝度プロファイルにおける前記汚染堆積物が堆積する領域とその他の領域との輝度差を求め、
前記分析工程では、前記輝度差が所定値以下であれば、分析を行う、請求項６に記載の試料分析方法。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、汚染堆積物の定量方法および試料分析方法に関する。

【背景技術】

【0002】

材料開発において、材料の物性を詳細に解析することは特性発現メカニズムを理解する上で重要である。近年では、目的とする材料特性を発現させるために、微細構造を形成したり、試料最表面に薄く機能性を持たせる成膜や処理を行ったりすることで新しい材料を開発する場合が多くなっている。このような微細な領域の物性を解析するため、透過電子顕微鏡が多く用いられている（例えば特許文献１を参照）。

【0003】

透過電子顕微鏡（以下、ＴＥＭともいう）は、例えば１００ｎｍ以下の厚さまで薄片化した試料の分析箇所に、高電圧で加速した電子線を照射して透過させ、試料内で起こる様々な相互作用を受けた電子線を用いて分析する手法である。ＴＥＭによれば、走査電子顕微鏡に比べて電子線を狭く照射し、空間分解能が高い分析ができるため、極微細領域の形態や結晶構造、組成、化学状態などを解析することができる。

【0004】

ＴＥＭによる試料の分析では、試料をＴＥＭのチャンバ内に載置して電子線を照射する。このときチャンバ内に炭化水素系ガスが存在していると、例えば元々チャンバ内に残留していたり試料などから発生したりすると、電子線により炭化水素成分からカーボン成分が解離し試料表面に堆積することがある。カーボン成分が試料表面に堆積すると、例えば試料の分析箇所が厚くなったり、照射した電子線がカーボン成分内で相互作用を受けたりすることで、透過する電子線が減少し、また透過する電子線に不要な情報が混ざってしまうため、高精度な分析ができなくなる。このように、カーボン成分は汚染堆積物としてコンタミネーションを引き起こす。

【0005】

そこで、ＴＥＭによる試料分析では、コンタミネーションによる影響を抑えるために、装置や試料を加熱したり、プラズマを用いて試料から汚染堆積物の元となる物質を除去したりすることが行われている。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0006】

【文献】特開２０１４－２４０７８０号公報

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0007】

ＴＥＭによる試料分析においてはコンタミネーションの抑制が重要である一方、分析精度をより高める観点からはコンタミネーションが生じたときにその量を把握することも重要となっている。例えばコンタミネーションの量が少なければ分析精度が高いといったようにコンタミネーションの量によって分析精度を確認することができるからである。ところが、これまでは試料表面に汚染堆積物があるかどうかでコンタミネーションの有無が判定されるだけで、その堆積量を定量的に評価する方法が確立されていない。

【0008】

本発明は、上記課題に鑑みて成されたものであり、透過電子顕微鏡で試料分析を行うときに試料表面に堆積する汚染堆積物を精度良く定量する技術を提供することを目的とする。

【課題を解決するための手段】

【0009】

本発明の第１の態様によれば、
試料を透過電子顕微鏡で分析するときに試料表面に堆積する汚染堆積物を定量する方法であって、
試料表面に電子線を照射し、雰囲気中に存在する炭化水素成分に由来する汚染堆積物を照射領域に堆積させる堆積工程と、
前記汚染堆積物が堆積する領域を含むように前記試料表面に電子線を照射し、高角度環状暗視野像を取得する取得工程と、
前記高角度環状暗視野像における前記汚染堆積物が堆積する領域の輝度を測定し、前記輝度から前記汚染堆積物を定量する定量工程と、を有する、汚染堆積物の定量方法が提供される。

【0010】

本発明の第２の態様は、第１の態様において、
前記定量工程では、前記高角度環状暗視野像から輝度プロファイルを求め、前記輝度プロファイルにおける前記汚染堆積物が堆積する領域とその他の領域との輝度差から前記汚染堆積物の厚さを求める。

【0011】

本発明の第３の態様は、第１又は第２の態様において、
前記取得工程では、前記堆積工程よりも低い倍率で電子線を照射する。

【0012】

本発明の第４の態様は、第１～第３の態様のいずれかにおいて、
前記堆積工程では、倍率を１０万倍以上１００万倍以下の倍率で電子線を照射する。

【0013】

本発明の第５の態様は、第１～第４の態様のいずれかにおいて、
前記取得工程では、倍率を１万倍以上１０万倍以下の倍率で電子線を照射する。

【0014】

本発明の第６の態様は、第１～第５の態様のいずれかにおいて、
前記堆積工程は、
前記試料表面に電子線を照射し、前記試料表面に第１の汚染堆積物を堆積させる第１堆積工程と、
前記第１の汚染堆積物が堆積する領域を含むように前記試料表面に電子線を照射し、第２の汚染堆積物を堆積させる第２堆積工程と、を有する。

【0015】

本発明の第７の態様は、第６の態様において、
前記第２堆積工程では、前記第１堆積工程よりも低い倍率で電子線を照射する。

【0016】

本発明の第８の態様によれば、
透過電子顕微鏡により試料を分析する試料分析方法であって、
試料の分析箇所以外の領域に電子線を照射し、雰囲気中に存在する炭化水素成分に由来する汚染堆積物を照射領域に堆積させる堆積工程と、
前記汚染堆積物が堆積する領域を含むように前記試料表面に電子線を照射し、高角度環状暗視野像を取得する取得工程と、
前記高角度環状暗視野像において前記汚染堆積物が堆積する領域の輝度を測定し、前記輝度から前記汚染堆積物を定量する定量工程と、
前記定量工程の結果に応じて、前記試料表面の分析箇所に電子線を照射して透過電子像を取得し分析する分析工程と、を有する、試料分析方法が提供される。

【0017】

本発明の第９の態様は、第８の態様において、
前記定量工程では、前記高角度環状暗視野像から輝度プロファイルを求め、前記輝度プロファイルにおける前記汚染堆積物が堆積する領域とその他の領域との輝度差を求め、
前記分析工程では、前記輝度差が所定値以下であれば、分析を行う。

【発明の効果】

【0018】

本発明によれば、透過電子顕微鏡で試料分析を行うときに試料表面に堆積する汚染堆積物を精度良く定量することができる。

【図面の簡単な説明】

【0019】

【図1】図１（ａ）は、試料表面に汚染堆積物を堆積させたときの試料表面の平面図であり、図１（ｂ）は、（ａ）において汚染堆積物を堆積させた領域を含むように撮像した高角度環状暗視野像であり、図１（ｃ）は、（ｂ）中の矢印方向の輝度プロファイルである。

【図2】図２は、透過電子顕微鏡の概略断面図である。

【図3】図３（ａ）は、実施例の試料Ａについて汚染堆積物を堆積させた後の高角度環状暗視野像であり、図３（ｂ）は、（ａ）の矢印方向に輝度を抽出した輝度プロファイルを示す。

【図4】図４（ａ）は、実施例の試料Ｂについて汚染堆積物を堆積させた後の高角度環状暗視野像であり、図４（ｂ）は、（ａ）の矢印方向に輝度を抽出した輝度プロファイルを示す。

【図5】図５（ａ）は、実施例の試料Ｃについて汚染堆積物を堆積させた後の高角度環状暗視野像であり、図５（ｂ）は、（ａ）の矢印方向に輝度を抽出した輝度プロファイルを示す。

【発明を実施するための形態】

【0020】

本発明の実施形態の説明に先立ち、本発明者が得た知見について説明する。

【0021】

本発明者は上記課題を解決するための手段について検討を行い、ＴＥＭにおいて試料に電子線を照射して取得できる高角度環状暗視野像に着目した。

【0022】

ＴＥＭでは、図２に示すように、試料に電子線を照射し、試料を透過した透過電子線をＣＣＤカメラやＢＦ検出器で検出して結像することで、明視野像（Ｂｒｉｇｈｔ Ｆｉｅｆｄ Ｉｍａｇｅ：ＢＦ像）が取得できる。ＢＦ像によれば、回折を起こしている箇所は暗く、起こしていない箇所は明るく見え、試料の格子欠陥や膜厚を測定することができる。ただし、試料を透過した電子線は、試料中を透過する際に結晶構造や歪、組成などに起因して様々な相互作用を受けるため、透過電子線を結像したＢＦ像は複雑なコントラストを有しており、像の解釈が困難である。

【0023】

一方、電子線を細く絞って試料に照射し、試料を透過した電子線の中で比較的大きく散乱した電子線を円環型検出器で検出して結像することで、高角度環状暗視野（Ｈｉｇｈ Ａｎｇｌｅ Ａｎｎｕｌａｒ Ｄａｒｋ Ｆｉｅｌｄ）像（以下、ＨＡＡＤＦ像ともいう）が取得できる。

【0024】

ＨＡＡＤＦ像においては、試料を構成する原子の原子番号が大きくなるほど、試料を通過して高角度で散乱する電子線の確立が高くなることから、原子番号の大きいものほど明るく、原子番号の小さいものほど暗く観察される。また、試料が厚くなるのに応じて相互作用を与える原子数が増えて、高角度で散乱する電子線の量が増えることから、厚い箇所ほど明るく、薄い箇所ほど暗く観察される。また、ＨＡＡＤＦ像は、試料による相互作用の影響が少ないため、明確なコントラストが得られる。このように、ＨＡＡＤＦ像では、組成や厚さを表す単純なコントラストから像を容易に解釈することができ、原子番号の大きな原子が存在したり試料が厚かったりする箇所が相対的に明るく観察されることになる。

【0025】

本発明者はさらに検討を行い、汚染堆積物が堆積した試料表面についてＨＡＡＤＦ像を取得し、そのコントラストを解析したところ、汚染堆積物を定量的に捉えられることを見出した。具体的には、ＨＡＡＤＦ像においては電子線の透過方向のカーボン成分の量、つまりカーボン成分を含む汚染堆積物の厚さに起因して、汚染堆積物が堆積した領域と堆積していない領域との間でコントラストが変化しており、そのコントラストを輝度で判断することによって汚染堆積物を厚さで定量的に評価できることを見出した。

【0026】

また、試料の分析箇所に電子線を照射して分析する前に、試料の分析箇所以外の領域に汚染堆積物を堆積させて定量し、試料についてコンタミネーションが生じにくいことを把握した後に分析を行うことにより、高精度な分析を効率よく行うことができることを見出した。

【0027】

本発明はこのような知見に基づいて成されたものである。

【0028】

＜本発明の一実施形態＞
以下、本発明の一実施形態にかかる試料分析方法について説明する。本実施形態では、ＴＥＭを用いて、試料の分析箇所以外の領域に汚染堆積物を堆積させて汚染堆積物を定量し、試料についてのコンタミネーションの具合を把握した後に、試料分析を行う。本実施形態の試料分析方法は、準備工程、堆積工程、取得工程、定量工程および分析工程を有する。各工程について図１（ａ）～（ｃ）を用いて詳述する。図１（ａ）は、試料表面に汚染堆積物を堆積させたときの試料表面の平面図であり、図１（ｂ）は、（ａ）において汚染堆積物を堆積させた領域を含むように撮像した高角度環状暗視野像であり、図１（ｃ）は、（ｂ）中の矢印方向の輝度プロファイルである。

【0029】

（準備工程）
まず、分析対象となる試料を準備する。試料としては、ＴＥＭで分析できるものであれば特に限定されない。例えば粉末試料を樹脂に埋め込み、この樹脂成形体を例えば厚さ１００ｎｍ以下まで薄片化したものを用いることができる。

【0030】

（堆積工程）
続いて、試料を、ＨＡＡＤＦ検出器を備え付けたＴＥＭの真空チャンバ内に導入する。その後、図１（ａ）に示すように、試料１０の表面における分析箇所以外の領域に電子線を照射して走査する。これにより、雰囲気中に存在する炭化水素成分に由来する汚染堆積物１１を電子線の照射領域に堆積させる。なお、雰囲気中に存在する炭化水素成分は、試料１０から生じたり、チャンバ内に残留していたりする成分を示す。

【0031】

堆積工程では、倍率を１０万倍～１００万倍として電子線を照射することが好ましい。このような倍率で電子線を照射することにより、単位面積当たりの照射量を大きくして汚染堆積物を効率よく堆積させることができるので、汚染堆積物を精度良く定量することができる。

【0032】

（取得工程）
続いて、汚染堆積物１１が堆積する領域を含むような撮像領域１２を決定し、撮像領域１２に電子線を照射して走査する。そして、試料１０や汚染堆積物１１内を透過した電子線のうち、高角度で散乱した電子線を検出して撮像し、図１（ｂ）に示すような高角度環状暗視野像（ＨＡＡＤＦ像）を取得する。図１（ｂ）に示すＨＡＡＤＦ像においては、カーボン成分を含む汚染堆積物１１が堆積する領域は、汚染堆積物１１が堆積していない他の領域と比べて、輝度が高く明るく観察される。すなわち、汚染堆積物１１が堆積する領域と堆積していない領域との間では所定のコントラストが得られる。

【0033】

取得工程では、電子線を照射したときに汚染堆積物１１を生成させないようにする観点から、堆積工程よりも倍率を低くして電子線を照射することが好ましい。具体的には、倍率を１万倍～１０万倍として電子線を照射することが好ましい。１万倍以上とすることで汚染堆積物を適度な大きさで観察することができ、１０万倍以下とすることで観察中での再堆積を抑制することができる。すなわち、再堆積を抑制しつつ、堆積工程で形成した汚染堆積物を適度な大きさで観察することができる。

【0034】

（定量工程）
続いて、取得工程で得られたＨＡＡＤＦ像について、汚染堆積物１１が堆積する領域の輝度を測定する。ＨＡＡＤＦ像においては、汚染堆積物１１の堆積量（厚さ）が増えるほど、汚染堆積物１１が堆積する領域が明るく観察され、輝度の数値が高くなる。そのため、汚染堆積物１１が堆積する領域の輝度の数値から汚染堆積物１１の量を把握することができる。例えば、汚染堆積物１１の厚さと輝度との相関を予め求め、ＨＡＡＤＦ像から得られた輝度の数値から汚染堆積物１１の厚さを算出するとよい。

【0035】

汚染堆積物をより精度よく定量する観点からは、定量工程において、ＨＡＡＤＦ像の輝度プロファイルを求め、汚染堆積物１１が堆積する領域とその他の領域との輝度差から汚染堆積物１１の厚さを求め、汚染堆積物１１を定量することが好ましい。具体的に説明すると、図１（ｃ）に示すように、汚染堆積物１１が堆積する領域は輝度が高い一方、堆積していない領域は輝度が低くなる。それぞれの輝度の数値はそれぞれの領域における厚さ情報を含んでおり、それらの輝度差によれば厚みの差、つまり汚染堆積物１１の厚さを求めることができる。なお、輝度プロファイルは、ＨＡＡＤＦ像を画像解析することにより求めるとよい。

【0036】

（分析工程）
続いて、定量工程の結果に応じて分析工程を行う。具体的には、定量工程の結果に基づいて試料１０のコンタミネーションの生じやすさを評価し、コンタミネーションが少なければ、試料１０の元素の種類と量を特定するための分析を行う。例えば、汚染堆積物１１の厚さと相関する、汚染堆積物が堆積する領域とその他の領域との輝度差が所望の値以下であれば、電子線照射によるコンタミネーションが少なく、所望の測定精度が維持されると判断し、定量工程の後にそのまま元素の種類と量を特定するための分析工程を行う。分析工程では試料１０表面の分析箇所に電子線を照射して透過電子線を検出し試料１０の分析を行う。一方、汚染堆積物が堆積する領域とその他の領域との輝度差が所望の値を超えるような場合、試料１０は電子線照射によりコンタミネーションが生じやすく、分析精度を高く維持できないものと判断し、分析工程を行わない。この場合、コンタミネーションの原因を特定して試料１０の作製条件を見直し、再びコンタミネーションを定量し分析工程を行うとよい。なお、コンタミネーションの評価基準となる汚染堆積物が堆積する領域とその他の領域との輝度差の数値は、要求される精度に応じて適宜変更するとよく、高い精度が求められる場合であれば汚染堆積物が堆積する領域とその他の領域との輝度差は低い数値に設定するとよい。

【0037】

＜本実施形態にかかる効果＞
本実施形態によれば、以下に示す１つ又は複数の効果を奏する。

【0038】

本実施形態によれば、試料表面に電子線を照射して汚染堆積物を堆積させた後にＨＡＡＤＦ像を取得し、そのＨＡＡＤＦ像において汚染堆積物が堆積する領域の輝度を求め、その輝度から汚染堆積物を定量している。これにより、試料について電子線を照射したときのコンタミネーション量を把握することができる。

【0039】

また、ＨＡＡＤＦ像から輝度プロファイルを求め、その輝度プロファイルから汚染堆積物が堆積する領域とその他の領域との輝度差を求めている。これにより、汚染堆積物の厚さを求めることができ、汚染堆積物をより高い精度で定量することができる。

【0040】

取得工程では、堆積工程よりも低い倍率で電子線を照射することが好ましく、堆積工程は１０万倍から１００万倍、取得工程は１万倍から１０万倍とすることが好ましい。倍率を低くすることで試料表面に電子線を照射したときの単位面積当たりの照射量を低くして汚染堆積物の生成を抑制できる。すなわち、堆積工程では、比較的高い倍率で電子線を照射することで効率的に汚染堆積物を生成させる一方、取得工程では、汚染堆積物の生成を抑制してＨＡＡＤＦ像の取得を妨げないようにすることができる。

【0041】

また本実施形態によれば、定量工程にて試料のコンタミネーション量を把握し、その結果に基づいて分析工程を行っている。すなわち、定量工程でコンタミネーションが少ないことが確認された（汚染堆積物が堆積する領域とその他の領域との輝度差が小さい、もしくは汚染堆積物１１が薄い）試料の場合、そのまま分析箇所に電子線を照射することで精度よく分析することができる。一方、コンタミネーションが多いことが確認された試料の場合、分析を行わずに、コンタミネーションの原因を特定して試料を再度作成して分析するとよい。これにより、高い精度の分析を効率よく行うことができる。

【0042】

＜他の実施形態＞
以上、本発明の一実施形態について説明してきたが、本発明は、上述した実施形態に何等限定されるものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲内において種々に改変することができる。

【0043】

上述の実施形態では、堆積工程において電子線の照射を１回行って汚染堆積物を１層堆積させる場合について説明したが、電子線の照射を２回行い、汚染堆積物を２層積層させることが好ましい。具体的には、第１堆積工程として、試料表面に電子線を照射して試料表面に第１の汚染堆積物を堆積させ、第２堆積工程として、その第１の汚染堆積物が堆積する領域を含むように試料表面に電子線を照射して第２の汚染堆積物を第１の汚染堆積物を覆うように堆積させることが好ましい。このとき、第２堆積工程では第１堆積工程よりも低い倍率で電子線を照射することが好ましい。このように汚染堆積物を高倍率と低倍率とで２回積層させることで、試料について各倍率での堆積のしやすさを把握することができる。

【実施例】

【0044】

以下、本発明をさらに詳細な実施例に基づき説明するが、本発明は、これら実施例に限定されない。

【0045】

（実施例）
まず、粉末試料と２液硬化性エポキシ樹脂とを混合して硬化させ、樹脂に粉末試料が埋め込まれた樹脂成形体を形成する。この樹脂成形体を、収束イオン加工装置（日立ハイテクノロジーズ株式会社製「ＦＢ－２１００」）を用いて薄片化し、厚さが１００ｎｍ以下のＴＥＭ用の薄片試料（以下、単に試料ともいう）を作製した。本実施例では、市販の２液硬化性エポキシ樹脂を３種類用いて、試料Ａ、試料Ｂおよび試料Ｃの３つを作製した。

【0046】

続いて、試料Ａを透過電子顕微鏡（日本電子株式会社製「ＪＥＭ－ＡＲＭ２００Ｆ」）に導入し、ＨＡＡＤＦ像観察を行った。具体的には、まず、試料Ａの表面に対して、倍率を１００万倍、画素数を１０００×１０００、３０秒／フレームで電子線を照射（第１照射）して走査した。次に、試料Ａの表面に対して、第１照射領域を含むように、倍率を５０万倍、画素数を１０００×１０００、３０秒／フレームで電子線を照射（第２照射）して走査した。そして最後に、試料Ａの表面に対して、第２照射領域を含むように、倍率を１０万倍、画素数を１０００×１０００、３０秒／フレームで電子線を照射して走査することで、図３（ａ）に示すようなＨＡＡＤＦ像を取得した。また、図３（ａ）のＨＡＡＤＦ像を解析ソフト（ＧＡＴＡＮ株式会社製「ＤｉｇｉｔａｌＭｉｃｒｏｇｒａｐｈ」）に読み込ませ、図３（ｂ）に示す輝度プロファイルを得た。図３（ｂ）は、図３（ａ）の矢印方向に輝度を抽出した輝度プロファイルを示し、横軸に矢印の始点からの距離［ｎｍ］を、縦軸に輝度（強度）をとって作成したものである。

【0047】

図３（ａ）に示すように、試料ＡのＨＡＡＤＦ像では、第１照射および第２照射により２回照射された領域（図中のＲ_１領域）が最も明るく、第２照射により１回照射された領域（図中のＲ_２領域）が次いで明るく、いずれでも照射されていない領域（図中のＲ_３領域）が暗く観察された。このことから、電子線の照射量（照射回数）が多いＲ_１領域ほど汚染堆積物が多く、輝度が高く明るく観察されることになる。
図３（ｂ）によれば、図３（ａ）の明暗に対応するように輝度が変化していることが確認できる。最も明るいＲ_１領域と最も暗いＲ_３領域との輝度差は汚染堆積物の厚さに対応し、輝度差が大きいほど汚染堆積物の厚さが厚くなる。試料Ａは、この輝度差が１００万程度であって汚染堆積物が厚く形成されており、電子線照射によるコンタミネーションが生じやすいことが分かった。つまり、試料Ａによれば、このまま電子線を照射して透過電子像を取得したとしてもコンタミネーションが多く、精度よく分析できないおそれがある。

【0048】

試料Ｂおよび試料Ｃについても試料Ａと同様にＨＡＡＤＦ像を取得するとともに輝度プロファイルを得た。図４（ａ）は、試料ＢについてのＨＡＡＤＦ像であり、図４（ｂ）は、図４（ａ）の矢印方向に輝度を抽出した輝度プロファイルを示す。図５（ａ）は、試料ＣについてのＨＡＡＤＦ像であり、図５（ｂ）は、図５（ａ）の矢印方向に輝度を抽出した輝度プロファイルを示す。

【0049】

図４（ａ）および（ｂ）に示すように、試料Ｂは、最も明るいＲ_１領域と最も暗いＲ_３領域との輝度差が試料Ａと比べて小さいことから、汚染堆積物の厚さが薄く、コンタミネーションの量が少ないことが確認された。
また、図５（ａ）および（ｂ）に示すように、試料Ｃは、Ｒ_１領域からＲ_３領域の間で輝度差がほとんどなく、試料Ａおよび試料Ｂに比べてコンタミネーションが生じていないことが確認された。
このことから、試料Ｂや試料Ｃは、電子線を照射したときにコンタミネーションが少ないため、透過電子像を取得して精度よく分析できることが分かる。

【0050】

以上に示すように、試料表面に汚染堆積物を堆積させてＨＡＡＤＦ像を取得し、汚染堆積物が堆積する領域の輝度から汚染堆積物の量、つまりコンタミネーション量を把握することができる。また、汚染堆積物が堆積して最も明るく観察される領域と汚染堆積物が堆積せずに最も暗く観察される領域との輝度差から汚染堆積物の量（厚さ）を定量することができる。

【符号の説明】

【0051】

１０ 試料
１１ 汚染堆積物
１２ 撮像領域

【図1】

【図2】

【図3】

【図4】

【図5】