特許 7034534 複合材

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】

(24)【登録日】2022-03-04

(45)【発行日】2022-03-14

(54)【発明の名称】複合材

(51)【国際特許分類】

   C08L 101/00 20060101AFI20220307BHJP

   C08K 3/01 20180101ALI20220307BHJP

   C08K 7/00 20060101ALI20220307BHJP

   C08J 5/18 20060101ALI20220307BHJP

【ＦＩ】

C08L101/00

C08K3/01

C08K7/00

C08J5/18

【請求項の数】 10

(21)【出願番号】P 2020519091

(86)(22)【出願日】2018-10-26

(65)【公表番号】

(43)【公表日】2020-12-10

(86)【国際出願番号】 KR2018012781

(87)【国際公開番号】W WO2019083311

(87)【国際公開日】2019-05-02

【審査請求日】2020-04-02

(31)【優先権主張番号】10-2017-0141254

(32)【優先日】2017-10-27

(33)【優先権主張国・地域又は機関】KR

(73)【特許権者】

【識別番号】500239823

【氏名又は名称】エルジー・ケム・リミテッド

(74)【代理人】

【識別番号】100110364

【弁理士】

【氏名又は名称】実広 信哉

(74)【代理人】

【識別番号】100122161

【弁理士】

【氏名又は名称】渡部 崇

(72)【発明者】

【氏名】セ・ボム・パク

(72)【発明者】

【氏名】ジン・キュ・イ

【審査官】藤井 明子

(56)【参考文献】

【文献】特開２００２－１２１４０４（ＪＰ，Ａ）

【文献】特表２０１２－５２２８８４（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２００４－３１５７６１（ＪＰ，Ａ）

【文献】米国特許出願公開第２０１３／０２９９７３２（ＵＳ，Ａ１）

【文献】特開２０１５－０３０７３５（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２０１２－１６９５９９（ＪＰ，Ａ）

【文献】韓国公開特許第１０－２０１５－００５５１７３（ＫＲ，Ａ）

(58)【調査した分野】(Int.Cl.，ＤＢ名)

Ｃ０８Ｌ １／００－１０１／１４

Ｃ０８Ｋ ３／００－１３／０８

Ｃ０８Ｊ ５／００－５／０２、５／１２－５／２２

Ｈ０１Ｌ ２３／３４－２３／４６

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

高分子マトリックスおよび熱伝導体を含む複合材であって、
前記熱伝導体は、磁性体と複合化された第１異方性熱伝導性フィラーと、磁性体と複合化されない第２異方性熱伝導性フィラーとを含み、
前記複合材内の前記熱伝導体の体積比率は、６０体積％以下であり、
前記第１異方性熱伝導性フィラーの体積比率Ｖ１と前記第２異方性熱伝導性フィラーの体積比率Ｖ２との比Ｖ１／Ｖ２が、３以下であり、
前記異方性熱伝導性フィラーは、縦横比が５以上であり、
前記第１異方性熱伝導性フィラーが配向されて熱伝達経路を形成しており、第２異方性熱伝導性フィラーが前記熱伝達経路を連結している、複合材。

【請求項2】

複合材は、フィルム形態であり、第１異方性熱伝導性フィラーが前記フィルム形態の厚さ方向に配向されて熱伝達経路を形成している、請求項１に記載の複合材。

【請求項3】

複合材は、フィルム形態であり、前記フィルム形態の厚さ方向に沿って測定された熱伝導度が０．３Ｗ／ｍＫ以上である、請求項１または２に記載の複合材。

【請求項4】

フィルム形態の厚さが１０μｍ以上である、請求項２または３に記載の複合材。

【請求項5】

高分子マトリックスは、アクリル樹脂、シリコン樹脂、エポキシ樹脂、ウレタン樹脂、アミノ樹脂、ポリエステル、オレフィン樹脂およびフェノール樹脂よりなる群から選ばれる一つ以上を含む、請求項１から４のいずれか一項に記載の複合材。

【請求項6】

異方性熱伝導性フィラーは、アルミナ、窒化アルミニウム（ＡｌＮ）、窒化ホウ素（ＢＮ）、窒化ケイ素（ｓｉｌｉｃｏｎ ｎｉｔｒｉｄｅ）、ＳｉＣ、ＢｅＯ、カーボンブラック、グラフェン、グラフェン酸化物、カーボンナノチューブまたはグラファイトである、請求項１から５のいずれか一項に記載の複合材。

【請求項7】

繊維形態の異方性熱伝導性フィラーにおいてその長さ方向に垂直な方向への断面の平均粒径が、１μｍ～１００μｍの範囲内である、請求項６に記載の複合材。

【請求項8】

磁性体は、酸化鉄、フェライトまたは合金ナノ粒子である、請求項１から７のいずれか一項に記載の複合材。

【請求項9】

磁性体は、平均粒径が１０ｎｍ～１，０００μｍの範囲内である、請求項１から８のいずれか一項に記載の複合材。

【請求項10】

高分子マトリックスの硬化性前駆体と、磁性体と複合化された第１異方性熱伝導性フィラーと、磁性体と複合化されていない第２異方性熱伝導性フィラーとを含む混合物に磁場を印加して、前記磁性体と複合化された第１異方性熱伝導性フィラーを配向させた状態で、前記硬化性前駆体を硬化させて、高分子マトリックスを形成する段階を含む請求項１に記載の複合材の製造方法。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本出願は、２０１７年１０月２７日付けで提出された韓国特許出願第１０－２０１７－０１４１２５４号に基づく優先権の利益を主張し、当該韓国特許出願の文献に開示されたすべての内容は、本明細書の一部として含まれる。

【0002】

本出願は、複合材に関する。

【背景技術】

【0003】

放熱素材は、多様な用途に用いられる。例えば、バッテリーや各種電子機器は、作動過程で熱が発生するため、このような熱を効果的に制御できる素材が要求される。

【0004】

放熱特性の良い素材としては、熱伝導度の良いセラミック素材等が知られているが、このような素材は、加工性に劣るので、高分子マトリックス内に前記セラミックフィラー等を配合して製造した複合素材を使用することができる。

【0005】

しかしながら、前記方式による場合、高い熱伝導度を確保するために、多量のフィラー成分が適用されなければならないので、多様な問題が発生する。

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0006】

本出願は、複合材に関し、一例として、熱伝導特性に優れていながらも、耐衝撃性や加工性など他の物性も優秀に確保される複合材またはその製造方法を提供することを目的とする。

【課題を解決するための手段】

【0007】

本出願は、複合材に関する。本出願で用語「複合材」は、高分子成分（高分子マトリックス）および熱伝導体を少なくとも含む材料を意味する。一例として、前記複合材は、フィルム形態であってもよい。

【0008】

本出願では、特に前記フィルム形態の複合材においてそのフィルム形態の厚さ方向を含んで所望の方向に自由に高い熱伝導度を確保することができる。

【0009】

従来に公知となった熱伝導性複合材においては、全体的に高い熱伝導度を確保することが可能であるとしても、特定の目的とする方向に高い熱伝導度を確保することは困難であった。

【0010】

例えば、フィルム形態の複合材は、多様に知られているが、そのフィルム形態の厚さ方向に所望の熱伝導度を最小限の熱伝導体の比率下で得ることは不可能であった。しかしながら、前記複合材は、少量の熱伝導体を適用する場合にも、厚さ方向など所望の方向に高い熱伝導度が確保され得る。

【0011】

フィルム形態である場合、その厚さ等は、目的とする熱伝導度や用途等を考慮して調節することができる。前記フィルムの厚さは、例えば、約１０μｍ以上、約２０μｍ以上、約３０μｍ以上、約４０μｍ以上、約５０μｍ以上、約６０μｍ以上、約７０μｍ以上、約８０μｍ以上、約９０μｍ以上、約１００μｍ以上、１１０μｍ以上、１２０μｍ以上、１３０μｍ以上、１４０μｍ以上、１５０μｍ以上、１６０μｍ以上、１７０μｍ以上、１８０μｍ以上、１９０μｍ以上、２００μｍ以上、３００μｍ以上、４００μｍ以上、５００μｍ以上、６００μｍ以上、７００μｍ以上、８００μｍ以上、９００μｍ以上または９５０μｍ以上であってもよい。前記フィルムの厚さの上限は、目的に応じて制御されるものであって、特に制限されるものではないが、例えば、約１０，０００μｍ以下、約９，０００μｍ以下、約８，０００μｍ以下、約７，０００μｍ以下、約６，０００μｍ以下、約５，０００μｍ以下、約４，０００μｍ以下、約３，０００μｍ以下、約２，０００μｍ以下または約１，５００μｍ以下程度であってもよい。

【0012】

本明細書で厚さは、当該対象の厚さが一定でない場合には、その対象の最小厚さ、最大厚または平均厚さであってもよい。

【0013】

本出願では、特定の方式で高分子マトリックス内で熱伝導体を配向させて、熱伝導経路を形成する。これにより、本出願の複合材は、熱伝導体の比率を最小化しながらも、優れた熱伝導特性を確保することができる。したがって、耐衝撃性や加工性など他の必要物性を損傷することなく、目的とする熱伝導度の確保が可能である。また、前記配向時に配向方向の制御を通じて熱伝導経路を制御することができ、これにより、目的とする方向に高い熱伝導度の具現が可能である。

【0014】

本出願で適用される高分子マトリックスの種類は、特に制限されない。例えば、バインダーとして従来セラミックフィラー等と配合されて、放熱フィルム等を形成した材料を同一に使用することができる。

【0015】

このような材料としては、アクリル樹脂、シリコン樹脂、エポキシ樹脂、ウレタン樹脂、アミノ樹脂、ポリエステル、オレフィン樹脂およびフェノール樹脂よりなる群から選ばれる一つ以上を例示することができるが、これらに制限されるものではない。

【0016】

一方、前記高分子マトリックス内に維持された状態で熱伝達経路を形成している前記熱伝導体は、磁性体と複合化された異方性熱伝導性フィラー（以下、磁性体複合フィラー、第１異方性熱伝導性フィラーまたは第１フィラーと呼ぶことができる）および磁性体と複合化されない異方性熱伝導性フィラー（以下、第２異方性熱伝導性フィラーまたは第２フィラーと呼ぶことができる）を同時に含む。

【0017】

このような２種のフィラーを使用することによって、高分子マトリックス内で緊密な熱伝導経路を効果的に形成することができる。

【0018】

例えば、前記高分子マトリックス内で前記磁性体複合フィラーは、所定の方向に配向された状態で熱伝達経路を形成していてもよい。すなわち、本出願の複合材は、後述する方式、すなわち前駆体に一定の方向に磁場を印加した状態で高分子マトリックスの前駆体を硬化させて形成することができるが、前記磁性体複合フィラーは、磁性を有し、異方性を有しているので、前記印加された磁場の方向に沿って配向されて、熱伝達経路を形成した状態で高分子マトリックス内に固定され得る。また、前記熱伝導体は、磁性体と複合化されないフィラー、すなわち磁性のないフィラーをも含むので、このようなフィラーは、印加された磁場の影響を受けず、したがって、前記磁性体複合フィラーにより形成された熱伝達経路間をまた連結して、最終的に互いに緊密に連結された熱伝達経路が形成され得る。このような構造の例示は、図２に示されている。

【0019】

図２の構造では、複合材はフィルム形態であり、第１フィラーが略垂直方向（Ｚ軸方向）、すなわち前記フィルム形態の厚さ方向に沿って配向されて、熱伝達経路を形成している形態である。図２に例示的に示されているように、第２フィラーは、前記第１フィラーにより形成された厚さ方向に沿った熱伝達経路間を連結して、ネットワーク形態を形成する。前記で第２フィラーは、略厚さ方向に垂直な方向、すなわち水平方向に存在しつつ、前記第１フィラーによる熱伝達経路を連結している。

【0020】

このような熱伝達経路の形成を通じて、厚さ方向にも高い熱伝導度が確保されるフィルム形態の複合材の製造が可能になり得る。

【0021】

このような特有の構造によって、前記複合材は、全方向で優れた熱伝導度を示すことができる。例えば、前記複合材は、熱伝導度が約０．３Ｗ／ｍＫ以上、約０．４Ｗ／ｍＫ以上、０．４５Ｗ／ｍＫ以上、０．５Ｗ／ｍＫ以上、０．５５Ｗ／ｍＫ以上、０．６Ｗ／ｍＫ以上、０．６５Ｗ／ｍＫ以上、０．７Ｗ／ｍＫ以上、０．７５Ｗ／ｍＫ以上、０．８Ｗ／ｍＫ以上、０．８５Ｗ／ｍＫ以上、０．９Ｗ／ｍＫ以上、０．９５Ｗ／ｍＫ以上、１Ｗ／ｍＫ以上、１．５Ｗ／ｍＫ以上、２Ｗ／ｍＫ以上、２．５Ｗ／ｍＫ以上、３Ｗ／ｍＫ以上、３．５Ｗ／ｍＫ以上、４Ｗ／ｍＫ以上、４．５Ｗ／ｍＫ以上または５Ｗ／ｍＫ以上であってもよい。前記複合材の熱伝導度は、高いほど、複合材が優れた熱制御機能を有することができるものであるので、特に制限されず、一例として、約１００Ｗ／ｍＫ以下、９０Ｗ／ｍＫ以下、８０Ｗ／ｍＫ以下、７０Ｗ／ｍＫ以下、６０Ｗ／ｍＫ以下、５０Ｗ／ｍＫ以下、４０Ｗ／ｍＫ以下、３０Ｗ／ｍＫ以下、２０Ｗ／ｍＫ以下または１０Ｗ／ｍＫ以下であってもよい。前記熱伝導度は、後述する実施例に記載された方式で測定することができる。

【0022】

一方、前記熱伝導度は、複合材の形態によって当該複合材において最も高い熱伝導度を示す方向での熱伝導度、当該複合材において最も低い熱伝導度を示す方向での熱伝導度または前記最も高い熱伝導度と最も低い熱伝導度の平均値（算術平均）であってもよい。

【0023】

また、一例として、複合材が前述したフィルム形態である場合、前記熱伝導度は、垂直方向（Ｚ軸方向＝厚さ方向）での熱伝導度であってもよい。

【0024】

本明細書で言及する物性のうち測定温度が当該物性に影響を及ぼす場合には、特に別途規定しない限り、その物性は、常温で測定したものである。用語「常温」は、加温または減温されない自然そのままの温度であり、例えば、約１０℃～３０℃の範囲内のいずれか一つの温度、約２３℃または約２５℃程度の温度を意味する。

【0025】

また、本明細書で言及する物性のうち測定圧力が当該物性に影響を及ぼす場合には、特に別途規定しない限り、その物性は、常圧、すなわち大気圧（約１気圧程度）で測定したものである。

【0026】

本出願では、上記のように異方性熱伝導性フィラーを使用して熱伝達ネットワークを緊密に形成することによって、非常に少ない量のフィラーを使用しながらも、優れた熱伝導特性が確保され得る。

【0027】

例えば、前記複合材内に含まれる熱伝導体の体積比率は、６０体積％以下であってもよい。本出願の複合材では、前記のような比率下でも目的とする方向に適切な熱伝導度を効果的に確保することができる。前記体積比率は、適用された複合材の材料、例えば、前記高分子マトリックス、第１および第２フィラー等の密度と適用重量を通じて換算した数値である。前記体積比率は、他の例として、約５９体積％以下、５８体積％以下、５７体積％以下、５６体積％以下、５５体積％以下、５４体積％以下、５３体積％以下、５２体積％以下、５１体積％以下または５０体積％以下であってもよく、また、約１０体積％以上、１５体積％以上、２０体積％以上、２５体積％以上、３０体積％以上、３５体積％以上、４０体積％以上、４１体積％以上、４２体積％以上、４３体積％以上、４４体積％以上、４５体積％以上、４６体積％以上、４７体積％以上、４８体積％以上、４９体積％以上または５０体積％以上であってもよい。前記体積比率を超過して熱伝導体が適用される場合に、クラック（ｃｒａｃｋ）等のような不適切な欠陥（ｄｅｆｅｃｔ）が発生し得る。また、前記熱伝導体の全体内における前記第１および第２フィラーの合計体積の比率は、一例として、約８０体積％以上、約８５体積％以上、約９０体積％以上または約９５体積％以上であるか、約１００体積％であってもよい。すなわち、本出願の複合材内の熱伝導体は、いずれも、前記第１および第２フィラーであるか、あるいは、前記第１および第２フィラーの他に他のフィラーが含まれていてもよい。また、目的とする熱伝導度や方向等を考慮して前記比率は調節することができる。

【0028】

前記のような比率下で第１フィラーの体積比率Ｖ１と第２フィラーの体積比率Ｖ２との比Ｖ１／Ｖ２は、約３以下であってもよい。前記比率は、他の例として、約２．５以下、約２以下、約１．５以下、約１以下、約０．５以下または約０．３以下であってもよく、また、約０．０１以上、約０．０５以上、約０．１以上、約０．１５以上または約０．２以上であってもよい。このような比率下で目的とする方向に所望の熱伝導度を確保できる熱伝達経路を形成しつつ、表面クラック等の欠点がない複合材を形成することができる。

【0029】

本出願で適用される異方性熱伝導性フィラーは、優れた熱伝導度と適正な異方性を有するフィラーを意味する。

【0030】

前記フィラーは、熱伝導度が約１Ｗ／ｍＫ以上、約５Ｗ／ｍＫ以上、約１０Ｗ／ｍＫ以上または約１５Ｗ／ｍＫ以上であってもよい。前記熱伝導性フィラーの熱伝導度は、約４００Ｗ／ｍＫ以下、約３５０Ｗ／ｍＫ以下または約３００Ｗ／ｍＫ以下であってもよい。熱伝導性フィラーの種類は、特に制限されず、例えば、セラミックフィラーまたは炭素系フィラー等を適用することができる。このようなフィラーとしては、アルミナ、窒化アルミニウム（ＡｌＮ）、窒化ホウ素（ＢＮ）、窒化ケイ素（ｓｉｌｉｃｏｎ ｎｉｔｒｉｄｅ）、ＳｉＣまたはＢｅＯ等や、カーボンナノチューブ、カーボンブラック、グラフェン（ｇｒａｐｈｅｎｅ）、グラフェン酸化物（ｇｒａｐｈｅｎｅ ｏｘｉｄｅ）やグラファイト等のようなフィラーを例示することができるが、これらに制限されるものではない。

【0031】

前記フィラーは、異方性を有する。すなわち、前記フィラーは、繊維形態のように高い縦横比を有することができる。例えば、前記フィラーは、縦横比が約５以上、１０、１５、２０、約２５、約３０または約３５以上であってもよい。前記縦横比は、繊維形態のフィラーにおいてその長さＬの断面（前記長さ方向に垂直な方向への断面）の直径Ｄに対する比率Ｌ／Ｄである。前記縦横比Ｌ／Ｄは、他の例として、約１００以下、約９５以下、約９０以下、約８５以下、約８０以下、約７５以下、約７０以下、約６５以下、約６０以下、約５５以下または約５０以下であってもよい。このような縦横比の下で適切な熱伝達ネットワークの形成が期待され得る。

【0032】

一つの例において前記異方性熱伝導性フィラーは、断面の長さ、すなわち前記長さ方向に垂直な方向への断面の平均直径Ｄが約１μｍ～１００μｍの範囲内にあり得、このような範囲の下で優れた熱伝達経路が形成され得る。前記断面の長さは、他の例として、約２μｍ以上、３μｍ以上、４μｍ以上、５μｍ以上、６μｍ以上、７μｍ以上、８μｍ以上、９μｍ以上または１０μｍ以上であるか、約９５μｍ以下、９０μｍ以下、８５μｍ以下、８０μｍ以下、７５μｍ以下、７０μｍ以下、６５μｍ以下、６０μｍ以下、５５μｍ以下、５０μｍ以下、４５μｍ以下、４０μｍ以下、３５μｍ以下、３０μｍ以下、２５μｍ以下、２０μｍ以下または１５μｍ以下であってもよい。

【0033】

磁性体複合フィラーにおいて前記のような異方性熱伝導性フィラーと複合化される磁性体の種類は、特に制限されない。例えば、磁性体としては、Ｆｅ_２Ｏ_３やＦｅ_３Ｏ_４のような酸化鉄、フェライト（ＭＯ・Ｆｅ_２Ｏ_４、Ｍは、Ｍｎ、Ｚｎ、Ｍｇ、Ｆｅ、Ｃｕ、Ｃｏなど）またはＦｅＰｔ、ＣｏＰｔ、Ｎｉ－Ｚｎ、Ｍｎ－Ｚｎ等のような合金ナノ粒子等を例示することができる。

【0034】

前記のような磁性体のサイズは、目的に応じて調節するものであって、特に制限されない。一例として、前記磁性体としては、粒子形態の磁性体を適用することができ、その平均粒径は、約１０ｎｍ～１，０００μｍの範囲内であってもよい。前記平均粒径は、他の例として、約２０ｎｍ以上、３０ｎｍ以上、４０ｎｍ以上、５０ｎｍ以上、６０ｎｍ以上、７０ｎｍ以上、８０ｎｍ以上、９０ｎｍ以上または１００ｎｍ以上であってもよく、また、９００μｍ以下、８００μｍ以下、７００μｍ以下、６００μｍ以下、５００μｍ以下、４００μｍ以下、３００μｍ以下、２００μｍ以下、１００μｍ以下、９０μｍ以下、８０μｍ以下、７０μｍ以下、６０μｍ以下、５０μｍ以下、４０μｍ以下、３０μｍ以下、２０μｍ以下、１０μｍ以下、１μｍ以下または０．５μｍ以下程度であってもよい。

【0035】

本出願で前記のような異方性熱伝導性フィラーと磁性体を複合化して磁性体複合フィラーを形成する方式は、特に制限されない。この分野では、フィラーと磁性体の材質を考慮して両者を複合化する多様な方式が知られており、このような方式は、いずれも、本出願で適用され得る。例えば、前記フィラーに塩酸等のような酸処理を適用して表面官能基を活性化させた状態で、磁性体と混合して複合化処理する方式等が使用され得る。

【0036】

このような方式で複合化された磁性体複合フィラー、すなわち第１フィラー内では、異方性熱伝導性フィラー１００重量部に対して１０～２００重量部の磁性体が含まれていてもよい。前記比率は、他の例として、約２０重量部以上、３０重量部以上、４０重量部以上または５０重量部以上であるか、約１９０重量部以下、約１８０重量部以下、約１７０重量部以下、約１６０重量部以下、約１５０重量部以下、約１４０重量部以下、約１３０重量部以下、約１２０重量部以下、約１１０重量部以下、約１００重量部以下、約９０重量部以下、約８０重量部以下または約７０重量部以下であってもよい。しかしながら、この比率は、磁性体の種類や後述する製造方法における印加される磁場の強度等を考慮して適切に選択することができる。

【0037】

また、本出願は、複合材、例えば、前記のような複合材の製造方法に関する。

【0038】

前記製造方法は、前記言及した高分子マトリックスの硬化性前駆体と、磁性体複合フィラーおよび磁性体と複合化されない異方性熱伝導性フィラーを含む混合物を使用して行われ得る。

【0039】

前記混合物内に適用される高分子マトリックスの硬化性前駆体の種類は、特に制限されず、硬化工程等を経て前述した高分子マトリックスを形成できるものと知られている公知の材料を制限なく使用することができる。このような材料は、多様に知られている。

【0040】

また、前記混合物に適用されるフィラー等の種類および材質も、前述した通りであり、それらの間の比率も、前述した比率が確保されるように調節することができる。

【0041】

本出願の製造方法では、必要な場合に前記のような混合物を目的とする形態で成形した状態で、磁場を印加しながら前記前駆体を硬化させて、高分子マトリックスを形成する。すなわち、前記磁場の印加によって前記磁性体と複合化された異方性熱伝導性フィラーが前記磁場の方向に沿って配向され、それによって、熱伝達経路が形成された状態で高分子マトリックスにより固定される。この際、印加される磁場の強度は、特に制限されず、目的とする配向の程度や磁性体の種類等を考慮して選択することができる。

【0042】

前記過程で硬化性前駆体を硬化させる方式もやはり、特に制限されず、前駆体の種類による公知の方式、例えば、適切な熱の印加や電磁場の照射方式を適用すればよい。

【発明の効果】

【0043】

本出願では、内部に異方性熱伝導性フィラーによる緊密な熱伝達ネットワークが形成されるので、優れた熱伝導特性を有すると共に、耐衝撃性や加工性など他の必要物性にも優れた複合材を提供することができる。

【図面の簡単な説明】

【0044】

【図1】製造例１で製造した磁性体複合フィラーの写真である。

【図2】実施例１で製造した複合材の写真である。

【図3】実施例１で製造した複合材の写真である。

【図4】比較例２で製造した複合材の写真である。

【発明を実施するための形態】

【0045】

以下、実施例により本出願を具体的に説明するが、本出願の範囲が下記実施例に制限されるものではない。

【0046】

製造例１．磁性体複合フィラーＡの製造
異方性熱伝導性フィラーとしては、繊維形態であり、縦横比が約４０程度であり、長さ方向に垂直な方向への断面の平均粒径が約１０μｍ程度である窒化ホウ素を使用し、磁性体としては、平均粒径が約１００ｎｍ～２００ｎｍの水準である酸化鉄（Ｆｅ_２Ｏ_３）粒子を使用して複合フィラーを形成した。前記酸化鉄粒子を常温で塩酸溶液に浸漬させて表面の反応基を活性化させた。次に、前記表面反応基が活性化した酸化鉄粒子と前記窒化ホウ素を１０：６の重量比（窒化ホウ素：酸化鉄）で水溶液に分散させ、１２０Ｗの超音波で約１時間の間処理した後、洗浄および乾燥して、複合フィラーを製造した。図１は、前記製造された複合フィラーの写真である。

【0047】

実施例１
高分子マトリックスの硬化性前駆体としては、熱硬化性シリコン組成物（ダウコーニング社、Ｓｙｌｇａｒｄ１８４）を使用した。前記硬化性前駆体と、前記製造例１で製造した複合フィラー（第１フィラー）および異方性熱伝導性フィラー（第２フィラー）として、繊維形態であり、縦横比が約４０程度であり、長さ方向に垂直な方向への断面の平均粒径が約１０μｍ程度である窒化ホウ素を混合して、混合物を製造した。前記混合物に適用された硬化性前駆体、第１および第２フィラーの密度と適用重量で計算した体積比率は、約５０：１０：４０（＝硬化性前駆体：第１フィラー：第２フィラー）程度であった。製造された混合物をフィルム形状のテフロン（登録商標）モールド（厚さ：約１ｍｍ）に注いで、フィルム形態の上部および下部方向にネオジウム磁石で磁場を約７００～８００Ｇａｕｓｓの強度で印加しながら、約１２０℃の温度で３０分間程度硬化させて、フィルム形態の複合材を形成した。図２は、上記のように形成された複合材の断面写真である。図面に示されたように、複合フィラーが垂直方向（磁場方向、厚さ方向）に配向して熱伝達経路を形成しながら、略水平方向に配向された窒化ホウ素フィラーが前記熱伝達経路を連結するネットワークが形成されている。このような複合材のＺ軸方向（厚さ方向）の熱伝導度は、約５．８Ｗ／ｍＫ程度であった。

【0048】

前記熱伝導度は、複合材の熱拡散度Ａ、比熱Ｂおよび密度Ｃを求めて、熱伝導度＝Ａ×Ｂ×Ｃの数式で求め、前記熱拡散度Ａは、レーザーフラッシュ法（ＬＦＡ装置、モデル名：ＬＦＡ４６７）を用いて測定し、比熱は、示差走査熱量測定（ＤＳＣ）装置を用いて測定し、密度は、アルキメデス法を用いて測定した。

【0049】

一方、図３は、前記製作された複合材の表面写真であり、比較例２の場合と比較して、表面での欠陥がほとんど現れないことを確認することができる。

【0050】

比較例１
第２フィラー、すなわち磁性体と複合化されないフィラーを適用せず、硬化性前駆体と製造例１の第１フィラーの体積比率が１：１になるようにして混合物を製造したことを除いて、実施例１と同一に複合材を製造した。このように製造された複合材のＺ軸方向（厚さ方向）の熱伝導度は、約２．５Ｗ／ｍＫ程度であった。

【0051】

比較例２
硬化性前駆体、第１および第２フィラーの密度と適用重量で計算した体積比率が約５０：４０：１０（＝硬化性前駆体：第１フィラー：第２フィラー）程度になるように混合物を製造したことを除いて、実施例１と同一に複合材を製造した。図４は、前記製作された複合材の表面写真であり、図面に示されたように、大きい欠陥が確認された。

【0052】

比較例３
第１フィラー、すなわち磁性体と複合化されたフィラーを適用せず、硬化性前駆体と第２フィラーの体積比率が３：７程度になるように混合物を製造したことを除いて、実施例１と同一に複合材を製造した。このように製造された複合材のＺ軸方向（厚さ方向）の熱伝導度は、約２．４Ｗ／ｍＫ程度であった。

【図1】

【図2】

【図3】

【図4】