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特許7076490基板処理方法、半導体装置の製造方法、基板処理装置、およびプログラム
(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】特許公報(B2)
(11)【特許番号】
(24)【登録日】2022-05-19
(45)【発行日】2022-05-27
(54)【発明の名称】基板処理方法、半導体装置の製造方法、基板処理装置、およびプログラム
(51)【国際特許分類】
H01L 21/31 20060101AFI20220520BHJP
H01L 21/316 20060101ALI20220520BHJP
C23C 16/40 20060101ALI20220520BHJP
C23C 16/42 20060101ALI20220520BHJP
【ＦＩ】
H01L21/31 B
H01L21/316 X
C23C16/40
C23C16/42
【請求項の数】
25
(21)【出願番号】P 2020052448
(22)【出願日】2020-03-24
(65)【公開番号】P2021153088
(43)【公開日】2021-09-30
【審査請求日】2021-03-22
(73)【特許権者】
【識別番号】318009126
【氏名又は名称】株式会社ＫＯＫＵＳＡＩ ＥＬＥＣＴＲＩＣ
(74)【代理人】
【識別番号】100145872
【弁理士】
【氏名又は名称】福岡 昌浩
(74)【代理人】
【識別番号】100091362
【弁理士】
【氏名又は名称】阿仁屋 節雄
(72)【発明者】
【氏名】石橋 清久
(72)【発明者】
【氏名】鎌倉 司
【審査官】長谷川 直也
(56)【参考文献】
【文献】国際公開第２０１６／０２７３６９（ＷＯ，Ａ１）
【文献】特開２００１－０９３８９８（ＪＰ，Ａ）
【文献】特開２０１０－０２１３７８（ＪＰ，Ａ）
【文献】国際公開第２０１６／０３８６６０（ＷＯ，Ａ１）
【文献】特開２０２０－０１７５７１（ＪＰ，Ａ）
【文献】特開２０１０－０８７１６７（ＪＰ，Ａ）
【文献】特開２０１０－０５０４２５（ＪＰ，Ａ）
(58)【調査した分野】(Int.Cl.，ＤＢ名)
Ｈ０１Ｌ ２１／３１
Ｈ０１Ｌ ２１／３１６
Ｃ２３Ｃ １６／４０
Ｃ２３Ｃ １６／４２
(57)【特許請求の範囲】
【請求項1】
（ａ１）基板に対して第１成膜ガスを供給することで、酸窒化膜を形成する工程と、（ａ２）前記基板に対して第１酸化ガスを供給することで、前記酸窒化膜を酸化させて第１酸化膜に変換させる工程と、
を非同時に行うサイクルを所定回数行うことで、前記基板上に、所定膜厚の第１酸化膜を形成する工程を有し、
（ａ１）で形成する前記酸窒化膜の酸素濃度および窒素濃度のうち少なくともいずれかを制御することで、（ａ２）において前記酸窒化膜を前記第１酸化膜に変換させる際の膜膨張率、および、（ａ２）において形成される前記第１酸化膜の膜応力のうち少なくともいずれかを調整する基板処理方法。
【請求項2】
（ａ１）基板に対して第１成膜ガスを供給することで、酸窒化膜を形成する工程と、
（ａ２）前記基板に対して第１酸化ガスを供給することで、前記酸窒化膜を酸化させて第１酸化膜に変換させる工程と、
を非同時に行うサイクルを所定回数行うことで、前記基板上に、所定膜厚の第１酸化膜を形成する工程を有し、
（ａ１）で形成する前記酸窒化膜の酸素濃度および窒素濃度のうち少なくともいずれかを、所定サイクル毎に変化させる基板処理方法。
【請求項3】
（ａ１）基板に対して第１成膜ガスを供給することで、酸窒化膜を形成する工程と、
（ａ２）前記基板に対して第１酸化ガスを供給することで、前記酸窒化膜を酸化させて第１酸化膜に変換させる工程と、
を非同時に行うサイクルを所定回数行うことで、前記基板上に、所定膜厚の第１酸化膜を形成する工程と、
（ｂ１）前記基板に対して第２成膜ガスを供給することで、窒化膜を形成する工程と、
（ｂ２）前記基板に対して第２酸化ガスを供給することで、前記窒化膜を酸化させて第２酸化膜に変換させる工程と、
を非同時に行うサイクルを所定回数行うことで、前記基板上に、所定膜厚の第２酸化膜を形成する工程と、を有し、
前記所定膜厚の第１酸化膜を形成する工程と、前記所定膜厚の第２酸化膜を形成する工程と、を所定回数行うことで、前記基板上に、前記所定膜厚の第１酸化膜と前記所定膜厚の第２酸化膜とが積層されてなる酸化膜を形成する基板処理方法。
【請求項4】
（ａ１）で形成する前記酸窒化膜の厚さを、所定サイクル毎に変化させる請求項１～３のいずれか１項に記載の基板処理方法。
【請求項5】
前記所定膜厚の第１酸化膜と、前記所定膜厚の第２酸化膜と、の厚さを異ならせる請求項３に記載の基板処理方法。
【請求項6】
前記所定膜厚の第１酸化膜の膜応力は引っ張り応力であり、
前記所定膜厚の第２酸化膜の膜応力は圧縮応力である請求項３または５に記載の基板処理方法。
【請求項7】
前記所定膜厚の第１酸化膜と前記所定膜厚の第２酸化膜とのうち、膜応力の絶対値が大きい方の膜を、膜応力の絶対値が小さい方の膜よりも薄くする請求項３、５、６のいずれか１項に記載の基板処理方法。
【請求項8】
前記所定膜厚の第１酸化膜と前記所定膜厚の第２酸化膜とのうち、膜応力の絶対値が小さい方の膜を形成する工程と、膜応力の絶対値が大きい方の膜を形成する工程と、膜応力の絶対値が小さい方の膜を形成する工程と、を１セットとしてこのセットを所定回数行う請求項３、５～７のいずれか１項に記載の基板処理方法。
【請求項9】
前記所定膜厚の第１酸化膜と前記所定膜厚の第２酸化膜とのうち、膜応力の絶対値が小さい方の膜を形成する工程と、膜応力の絶対値が大きい方の膜を形成する工程と、膜応力の絶対値が小さい方の膜を形成する工程と、をこの順に行う請求項３、５～８のいずれか１項に記載の基板処理方法。
【請求項10】
（ａ１）では、前記基板に対して前記第１成膜ガスとして原料ガスを供給する工程と、前記基板に対して前記第１成膜ガスとして窒化ガスを供給する工程と、前記基板に対して前記第１成膜ガスとして酸化ガスを供給する工程と、を含むセットを所定回数行う請求項１～９のいずれか１項に記載の基板処理方法。
【請求項11】
（ｂ１）では、前記基板に対して前記第２成膜ガスとして原料ガスを供給する工程と、前記基板に対して前記第２成膜ガスとして窒化ガスを供給する工程と、を含むセットを所定回数行う請求項３、５～９のいずれか１項に記載の基板処理方法。
【請求項12】
前記原料ガスを供給する工程は、前記基板に対して前記原料ガスとして第１原料ガスを供給する工程と、前記基板に対して前記原料ガスとして第２原料ガスを供給する工程と、を含む請求項１０または１１に記載の基板処理方法。
【請求項13】
前記第１原料ガスは、前記第２原料ガスよりも、同一条件下において分解しにくいガスである請求項１２に記載の基板処理方法。
【請求項14】
前記第１原料ガスは１分子中に１つのシリコン原子を含み、前記第２原料ガスは１分子中に２つ以上のシリコン原子を含む請求項１２に記載の基板処理方法。
【請求項15】
前記所定膜厚の第１酸化膜を形成する工程と、前記所定膜厚の第２酸化膜を形成する工程と、を同一処理室内にて行う請求項３、５～９、１１のいずれか１項に記載の基板処理方法。
【請求項16】
前記所定膜厚の第１酸化膜を形成する工程と、前記所定膜厚の第２酸化膜を形成する工程と、を異なる処理室内にて行う請求項３、５～９、１１のいずれか１項に記載の基板処理方法。
【請求項17】
（ａ１）基板に対して第１成膜ガスを供給することで、酸窒化膜を形成する工程と、
（ａ２）前記基板に対して第１酸化ガスを供給することで、前記酸窒化膜を酸化させて第１酸化膜に変換させる工程と、
を非同時に行うサイクルを所定回数行うことで、前記基板上に、所定膜厚の第１酸化膜を形成する工程を有し、
（ａ１）で形成する前記酸窒化膜の酸素濃度および窒素濃度のうち少なくともいずれかを制御することで、（ａ２）において前記酸窒化膜を前記第１酸化膜に変換させる際の膜膨張率、および、（ａ２）において形成される前記第１酸化膜の膜応力のうち少なくともいずれかを調整する半導体装置の製造方法。
【請求項18】
（ａ１）基板に対して第１成膜ガスを供給することで、酸窒化膜を形成する工程と、
（ａ２）前記基板に対して第１酸化ガスを供給することで、前記酸窒化膜を酸化させて第１酸化膜に変換させる工程と、
を非同時に行うサイクルを所定回数行うことで、前記基板上に、所定膜厚の第１酸化膜を形成する工程を有し、
（ａ１）で形成する前記酸窒化膜の酸素濃度および窒素濃度のうち少なくともいずれかを、所定サイクル毎に変化させる半導体装置の製造方法。
【請求項19】
（ａ１）基板に対して第１成膜ガスを供給することで、酸窒化膜を形成する工程と、
（ａ２）前記基板に対して第１酸化ガスを供給することで、前記酸窒化膜を酸化させて第１酸化膜に変換させる工程と、
を非同時に行うサイクルを所定回数行うことで、前記基板上に、所定膜厚の第１酸化膜を形成する工程と、
（ｂ１）前記基板に対して第２成膜ガスを供給することで、窒化膜を形成する工程と、
（ｂ２）前記基板に対して第２酸化ガスを供給することで、前記窒化膜を酸化させて第２酸化膜に変換させる工程と、
を非同時に行うサイクルを所定回数行うことで、前記基板上に、所定膜厚の第２酸化膜を形成する工程と、を有し、
前記所定膜厚の第１酸化膜を形成する工程と、前記所定膜厚の第２酸化膜を形成する工程と、を所定回数行うことで、前記基板上に、前記所定膜厚の第１酸化膜と前記所定膜厚の第２酸化膜とが積層されてなる酸化膜を形成する半導体装置の製造方法。
【請求項20】
基板が処理される処理室と、前記処理室内の基板に対して第１成膜ガスを供給する第１成膜ガス供給系と、
前記処理室内の基板に対して第１酸化ガスを供給する第１酸化ガス供給系と、
前記処理室内において、（ａ１）基板に対して前記第１成膜ガスを供給することで、酸窒化膜を形成する処理と、（ａ２）前記基板に対して前記第１酸化ガスを供給することで、前記酸窒化膜を酸化させて第１酸化膜に変換させる処理と、を非同時に行うサイクルを所定回数行うことで、前記基板上に、所定膜厚の第１酸化膜を形成する処理を行わせ、（ａ１）で形成する前記酸窒化膜の酸素濃度および窒素濃度のうち少なくともいずれかを制御することで、（ａ２）において前記酸窒化膜を前記第１酸化膜に変換させる際の膜膨張率、および、（ａ２）において形成される前記第１酸化膜の膜応力のうち少なくともいずれかを調整するように、前記第１成膜ガス供給系および前記第１酸化ガス供給系を制御することが可能なよう構成される制御部と、
を有する基板処理装置。
【請求項21】
基板が処理される処理室と、
前記処理室内の基板に対して第１成膜ガスを供給する第１成膜ガス供給系と、
前記処理室内の基板に対して第１酸化ガスを供給する第１酸化ガス供給系と、
前記処理室内において、（ａ１）基板に対して前記第１成膜ガスを供給することで、酸窒化膜を形成する処理と、（ａ２）前記基板に対して前記第１酸化ガスを供給することで、前記酸窒化膜を酸化させて第１酸化膜に変換させる処理と、を非同時に行うサイクルを所定回数行うことで、前記基板上に、所定膜厚の第１酸化膜を形成する処理を行わせ、（ａ１）で形成する前記酸窒化膜の酸素濃度および窒素濃度のうち少なくともいずれかを、所定サイクル毎に変化させるように、前記第１成膜ガス供給系および前記第１酸化ガス供給系を制御することが可能なよう構成される制御部と、
を有する基板処理装置。
【請求項22】
基板が処理される処理室と、
前記処理室内の基板に対して第１成膜ガスを供給する第１成膜ガス供給系と、
前記処理室内の基板に対して第１酸化ガスを供給する第１酸化ガス供給系と、
前記処理室内の基板に対して第２成膜ガスを供給する第２成膜ガス供給系と、
前記処理室内の基板に対して第２酸化ガスを供給する第２酸化ガス供給系と、
前記処理室内において、（ａ１）基板に対して前記第１成膜ガスを供給することで、酸窒化膜を形成する処理と、（ａ２）前記基板に対して前記第１酸化ガスを供給することで、前記酸窒化膜を酸化させて第１酸化膜に変換させる処理と、を非同時に行うサイクルを所定回数行うことで、前記基板上に、所定膜厚の第１酸化膜を形成する処理と、
（ｂ１）前記基板に対して前記第２成膜ガスを供給することで、窒化膜を形成する処理と、（ｂ２）前記基板に対して前記第２酸化ガスを供給することで、前記窒化膜を酸化させて第２酸化膜に変換させる処理と、を非同時に行うサイクルを所定回数行うことで、前記基板上に、所定膜厚の第２酸化膜を形成する処理と、
を行わせ、前記所定膜厚の第１酸化膜を形成する処理と、前記所定膜厚の第２酸化膜を形成する処理と、を所定回数行うことで、前記基板上に、前記所定膜厚の第１酸化膜と前記所定膜厚の第２酸化膜とが積層されてなる酸化膜を形成する処理を更に行わせるように、前記第１成膜ガス供給系、前記第１酸化ガス供給系、前記第２成膜ガス供給系、および前記第２酸化ガス供給系を制御することが可能なよう構成される制御部と、
を有する基板処理装置。
【請求項23】
（ａ１）基板に対して第１成膜ガスを供給することで、酸窒化膜を形成する手順と、（ａ２）前記基板に対して第１酸化ガスを供給することで、前記酸窒化膜を酸化させて第１酸化膜に変換させる手順と、
を非同時に行うサイクルを所定回数行うことで、前記基板上に、所定膜厚の第１酸化膜を形成する手順と、
（ａ１）で形成する前記酸窒化膜の酸素濃度および窒素濃度のうち少なくともいずれかを制御することで、（ａ２）において前記酸窒化膜を前記第１酸化膜に変換させる際の膜膨張率、および、（ａ２）において形成される前記第１酸化膜の膜応力のうち少なくともいずれかを調整する手順と、をコンピュータによって基板処理装置に実行させるプログラム。
【請求項24】
（ａ１）基板に対して第１成膜ガスを供給することで、酸窒化膜を形成する手順と、
（ａ２）前記基板に対して第１酸化ガスを供給することで、前記酸窒化膜を酸化させて第１酸化膜に変換させる手順と、
を非同時に行うサイクルを所定回数行うことで、前記基板上に、所定膜厚の第１酸化膜を形成する手順と、
（ａ１）で形成する前記酸窒化膜の酸素濃度および窒素濃度のうち少なくともいずれかを、所定サイクル毎に変化させる手順と、
をコンピュータによって基板処理装置に実行させるプログラム。
【請求項25】
（ａ１）基板に対して第１成膜ガスを供給することで、酸窒化膜を形成する手順と、
（ａ２）前記基板に対して第１酸化ガスを供給することで、前記酸窒化膜を酸化させて第１酸化膜に変換させる手順と、
を非同時に行うサイクルを所定回数行うことで、前記基板上に、所定膜厚の第１酸化膜を形成する手順と、
（ｂ１）前記基板に対して第２成膜ガスを供給することで、窒化膜を形成する手順と、
（ｂ２）前記基板に対して第２酸化ガスを供給することで、前記窒化膜を酸化させて第２酸化膜に変換させる手順と、
を非同時に行うサイクルを所定回数行うことで、前記基板上に、所定膜厚の第２酸化膜を形成する手順と、
前記所定膜厚の第１酸化膜を形成する手順と、前記所定膜厚の第２酸化膜を形成する手順と、を所定回数行うことで、前記基板上に、前記所定膜厚の第１酸化膜と前記所定膜厚の第２酸化膜とが積層されてなる酸化膜を形成する手順と、
をコンピュータによって基板処理装置に実行させるプログラム。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
本開示は、半導体装置の製造方法、基板処理装置、およびプログラムに関する。
【背景技術】
【0002】
半導体装置の製造工程の一工程として、基板上への窒化膜の形成と、この窒化膜を酸化させることによる酸化膜への変換と、を含む酸化膜の形成処理を行うことがある（例えば特許文献１参照）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【0003】
【文献】特開２０１０－０８７１６７号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【0004】
本開示の目的は、基板上に形成される酸化膜の膜質を向上させることにある。
【課題を解決するための手段】
【0005】
本開示の一態様によれば、
（ａ１）基板に対して第１成膜ガスを供給することで、酸窒化膜を形成する工程と、
（ａ２）前記基板に対して第１酸化ガスを供給することで、前記酸窒化膜を酸化させて第１酸化膜に変換させる工程と、
を非同時に行うサイクルを所定回数行うことで、前記基板上に、所定膜厚の第１酸化膜を形成する工程を行う技術が提供される。
（ａ１）基板に対して第１成膜ガスを供給することで、酸窒化膜を形成する工程と、
（ａ２）前記基板に対して第１酸化ガスを供給することで、前記酸窒化膜を酸化させて第１酸化膜に変換させる工程と、
を非同時に行うサイクルを所定回数行うことで、前記基板上に、所定膜厚の第１酸化膜を形成する工程を行う技術が提供される。
【発明の効果】
【0006】
本開示によれば、基板上に形成される酸化膜の膜質を向上させることが可能となる。
【図面の簡単な説明】
【0007】
【図4】図４（ａ）は、ウエハ２００の表面を下地としてシリコン酸窒化膜を形成した後のウエハ２００の表面における断面部分拡大図である。図４（ｂ）は、ウエハ２００の表面を下地として形成されたシリコン酸窒化膜を酸化させてシリコン酸化膜に変換させた後のウエハ２００の表面における断面部分拡大図である。図４（ｃ）は、シリコン酸窒化膜を酸化させることでウエハ２００上に形成されたシリコン酸化膜を下地としてシリコン酸窒化膜を形成した後のウエハ２００の表面における断面部分拡大図である。図４（ｄ）は、シリコン酸窒化膜を酸化させることでウエハ２００上に形成されたシリコン酸化膜を下地として形成されたシリコン酸窒化膜を酸化させてシリコン酸化膜に変換させた後のウエハ２００の表面における断面部分拡大図である。
【図5】図５（ａ）は、ウエハ２００の表面を下地としてシリコン窒化膜を形成した後のウエハ２００の表面における断面部分拡大図である。図５（ｂ）は、ウエハ２００の表面を下地として形成されたシリコン窒化膜を酸化させてシリコン酸化膜に変換させた後のウエハ２００の表面における断面部分拡大図である。図５（ｃ）は、シリコン窒化膜を酸化させることでウエハ２００上に形成されたシリコン酸化膜を下地としてシリコン酸窒化膜を形成した後のウエハ２００の表面における断面部分拡大図である。図５（ｄ）は、シリコン窒化膜を酸化させることでウエハ２００上に形成されたシリコン酸化膜を下地として形成されたシリコン酸窒化膜を酸化させてシリコン酸化膜に変換させた後のウエハ２００の表面における断面部分拡大図である。
【図6】図６（ａ）は、ウエハ２００の表面を下地としてシリコン酸窒化膜を形成した後のウエハ２００の表面における断面部分拡大図である。図６（ｂ）は、ウエハ２００の表面を下地として形成されたシリコン酸窒化膜を酸化させてシリコン酸化膜に変換させた後のウエハ２００の表面における断面部分拡大図である。図６（ｃ）は、シリコン酸窒化膜を酸化させることでウエハ２００上に形成されたシリコン酸化膜を下地としてシリコン窒化膜を形成した後のウエハ２００の表面における断面部分拡大図である。図６（ｄ）は、シリコン酸窒化膜を酸化させることでウエハ２００上に形成されたシリコン酸化膜を下地として形成されたシリコン窒化膜を酸化させてシリコン酸化膜に変換させた後のウエハ２００の表面における断面部分拡大図である。
【発明を実施するための形態】
【0008】
【0009】
（１）基板処理装置の構成
図１に示すように、処理炉２０２は温度調整器（加熱部）としてのヒータ２０７を有する。ヒータ２０７は円筒形状であり、保持板に支持されることにより垂直に据え付けられている。ヒータ２０７は、ガスを熱で活性化（励起）させる活性化機構（励起部）としても機能する。
図１に示すように、処理炉２０２は温度調整器（加熱部）としてのヒータ２０７を有する。ヒータ２０７は円筒形状であり、保持板に支持されることにより垂直に据え付けられている。ヒータ２０７は、ガスを熱で活性化（励起）させる活性化機構（励起部）としても機能する。
【0010】
ヒータ２０７の内側には、ヒータ２０７と同心円状に反応管２０３が配設されている。反応管２０３は、例えば石英（ＳｉＯ２）または炭化シリコン（ＳｉＣ）等の耐熱性材料により構成され、上端が閉塞し下端が開口した円筒形状に形成されている。反応管２０３の下方には、反応管２０３と同心円状に、マニホールド２０９が配設されている。マニホールド２０９は、例えばステンレス鋼（ＳＵＳ）等の金属材料により構成され、上端および下端が開口した円筒形状に形成されている。マニホールド２０９の上端部は、反応管２０３の下端部に係合しており、反応管２０３を支持するように構成されている。マニホールド２０９と反応管２０３との間には、シール部材としてのＯリング２２０ａが設けられている。反応管２０３はヒータ２０７と同様に垂直に据え付けられている。主に、反応管２０３とマニホールド２０９とにより処理容器（反応容器）が構成される。処理容器の筒中空部には処理室２０１が形成される。処理室２０１は、基板としてのウエハ２００を収容可能に構成されている。この処理室２０１内でウエハ２００に対する処理が行われる。
【0011】
処理室２０１内には、第１～第３供給部としてのノズル２４９ａ～２４９ｃが、マニホールド２０９の側壁を貫通するようにそれぞれ設けられている。ノズル２４９ａ～２４９ｃを、それぞれ第１～第３ノズルとも称する。ノズル２４９ａ～２４９ｃは、例えば石英またはＳｉＣ等の耐熱性材料により構成されている。ノズル２４９ａ～２４９ｃには、ガス供給管２３２ａ～２３２ｃがそれぞれ接続されている。ノズル２４９ａ～２４９ｃはそれぞれ異なるノズルであり、ノズル２４９ａ，２４９ｃのそれぞれは、ノズル２４９ｂに隣接して設けられている。
【0012】
ガス供給管２３２ａ～２３２ｃには、ガス流の上流側から順に、流量制御器（流量制御部）であるマスフローコントローラ（ＭＦＣ）２４１ａ～２４１ｃおよび開閉弁であるバルブ２４３ａ～２４３ｃがそれぞれ設けられている。ガス供給管２３２ａのバルブ２４３ａよりも下流側には、ガス供給管２３２ｄ，２３２ｆがそれぞれ接続されている。ガス供給管２３２ｂのバルブ２４３ｂよりも下流側には、ガス供給管２３２ｅ，２３２ｇがそれぞれ接続されている。ガス供給管２３２ｃのバルブ２４３ｃよりも下流側には、ガス供給管２３２ｈが接続されている。ガス供給管２３２ｄ～２３２ｈには、ガス流の上流側から順に、ＭＦＣ２４１ｄ～２４１ｈおよびバルブ２４３ｄ～２４３ｈがそれぞれ設けられている。ガス供給管２３２ａ～２３２ｈは、例えば、ＳＵＳ等の金属材料により構成されている。
【0013】
図２に示すように、ノズル２４９ａ～２４９ｃは、反応管２０３の内壁とウエハ２００との間における平面視において円環状の空間に、反応管２０３の内壁の下部より上部に沿って、ウエハ２００の配列方向上方に向かって立ち上がるようにそれぞれ設けられている。すなわち、ノズル２４９ａ～２４９ｃは、ウエハ２００が配列されるウエハ配列領域の側方の、ウエハ配列領域を水平に取り囲む領域に、ウエハ配列領域に沿うようにそれぞれ設けられている。平面視において、ノズル２４９ｂは、処理室２０１内に搬入されるウエハ２００の中心を挟んで後述する排気口２３１ａと一直線上に対向するように配置されている。ノズル２４９ａ，２４９ｃは、ノズル２４９ｂと排気口２３１ａの中心とを通る直線Ｌを、反応管２０３の内壁（ウエハ２００の外周部）に沿って両側から挟み込むように配置されている。直線Ｌは、ノズル２４９ｂとウエハ２００の中心とを通る直線でもある。すなわち、ノズル２４９ｃは、直線Ｌを挟んでノズル２４９ａと反対側に設けられているということもできる。ノズル２４９ａ，２４９ｃは、直線Ｌを対称軸として線対称に配置されている。ノズル２４９ａ～２４９ｃの側面には、ガスを供給するガス供給孔２５０ａ～２５０ｃがそれぞれ設けられている。ガス供給孔２５０ａ～２５０ｃは、それぞれが、平面視において排気口２３１ａと対向（対面）するように開口しており、ウエハ２００に向けてガスを供給することが可能となっている。ガス供給孔２５０ａ～２５０ｃは、反応管２０３の下部から上部にわたって複数設けられている。
【0014】
ガス供給管２３２ａからは、原料（原料ガス）として、例えば、ウエハ２００上に形成される膜を構成する主元素としてのシリコン（Ｓｉ）を含むシラン系ガスが、ＭＦＣ２４１ａ、バルブ２４３ａ、ノズル２４９ａを介して処理室２０１内へ供給される。シラン系ガスとしては、例えば、Ｓｉおよびハロゲンを含むガス、すなわち、ハロシラン系ガスを用いることができる。ハロゲンには、塩素（Ｃｌ）、フッ素（Ｆ）、臭素（Ｂｒ）、ヨウ素（Ｉ）等が含まれる。ハロシラン系ガスとしては、例えば、ＳｉおよびＣｌを含むクロロシラン系ガスを用いることができる。
【0015】
ガス供給管２３２ｂからは、窒化ガス（窒化剤）として、例えば、窒素（Ｎ）及び水素（Ｈ）含有ガスが、ＭＦＣ２４１ｂ、バルブ２４３ｂ、ノズル２４９ｂを介して処理室２０１内へ供給される。Ｎ及びＨ含有ガスは、Ｎ含有ガスでもあり、Ｈ含有ガスでもある。
【0016】
ガス供給管２３２ｃからは、酸化ガス（酸化剤）として、例えば、酸素（Ｏ）含有ガスが、ＭＦＣ２４１ｃ、バルブ２４３ｃ、ノズル２４９ｃを介して処理室２０１内へ供給される。
【0017】
ガス供給管２３２ｄからは、原料（原料ガス）として、例えば、ウエハ２００上に形成される膜を構成する主元素としてのＳｉを含むシラン系ガスが、ＭＦＣ２４１ｄ、バルブ２４３ｄ、ガス供給管２３２ａ、ノズル２４９ａを介して処理室２０１内へ供給される。シラン系ガスとしては、例えば、Ｓｉおよびハロゲンを含むガス、すなわち、ハロシラン系ガスを用いることができる。ハロシラン系ガスとしては、例えば、ＳｉおよびＣｌを含むクロロシラン系ガスを用いることができる。
【0018】
ガス供給管２３２ｅからは、還元ガス（還元剤）として、例えば、水素（Ｈ）含有ガスが、ＭＦＣ２４１ｅ、バルブ２４３ｅ、ガス供給管２３２ｂ、ノズル２４９ｂを介して処理室２０１内へ供給される。Ｈ含有ガスは、それ単体では酸化作用は得られないが、特定の条件下でＯ含有ガスと反応することで原子状酸素（ａｔｏｍｉｃ ｏｘｙｇｅｎ、Ｏ）等の酸化種を生成し、酸化処理の効率を向上させるように作用する。
【0019】
ガス供給管２３２ｆ～２３２ｈからは、不活性ガスが、それぞれＭＦＣ２４１ｆ～２４１ｈ、バルブ２４３ｆ～２４３ｈ、ガス供給管２３２ａ～２３２ｃ、ノズル２４９ａ～２４９ｃを介して処理室２０１内へ供給される。不活性ガスは、パージガス、キャリアガス、希釈ガス等として作用する。
【0020】
主に、ガス供給管２３２ａ、ＭＦＣ２４１ａ、バルブ２４３ａにより、原料ガス供給系（第１原料ガス供給系）が構成される。主に、ガス供給管２３２ｂ、ＭＦＣ２４１ｂ、バルブ２４３ｂにより、窒化ガス供給系（Ｎ及びＨ含有ガス供給系）が構成される。主に、ガス供給管２３２ｃ、ＭＦＣ２４１ｃ、バルブ２４３ｃにより、酸化ガス供給系（Ｏ含有ガス供給系）が構成される。主に、ガス供給管２３２ｄ、ＭＦＣ２４１ｄ、バルブ２４３ｄにより、原料ガス供給系（第２原料ガス供給系）が構成される。主に、ガス供給管２３２ｅ、ＭＦＣ２４１ｅ、バルブ２４３ｅにより、還元ガス供給系（Ｈ含有ガス供給系）が構成される。主に、ガス供給管２３２ｆ～２３２ｈ、ＭＦＣ２４１ｆ～２４１ｈ、バルブ２４３ｆ～２４３ｈにより、不活性ガス供給系が構成される。
【0021】
なお、原料ガス、Ｎ及びＨ含有ガス、Ｏ含有ガスのそれぞれ或いは全てを、成膜ガスとも称し、原料ガス供給系、Ｎ及びＨ含有ガス供給系、Ｏ含有ガス供給系のそれぞれ或いは全てを、成膜ガス供給系とも称する。また、Ｏ含有ガス、Ｈ含有ガスのそれぞれ或いは両方を、酸化ガスとも称することもあり、Ｏ含有ガス供給系、Ｈ含有ガス供給系のそれぞれ或いは両方を、酸化ガス供給系と称することもある。
【0022】
上述の各種ガス供給系のうち、いずれか、或いは、全てのガス供給系は、バルブ２４３ａ～２４３ｈやＭＦＣ２４１ａ～２４１ｈ等が集積されてなる集積型ガス供給システム２４８として構成されていてもよい。集積型ガス供給システム２４８は、ガス供給管２３２ａ～２３２ｈのそれぞれに対して接続され、ガス供給管２３２ａ～２３２ｈ内への各種ガスの供給動作、すなわち、バルブ２４３ａ～２４３ｈの開閉動作やＭＦＣ２４１ａ～２４１ｈによる流量調整動作等が、後述するコントローラ１２１によって制御されるように構成されている。集積型ガス供給システム２４８は、一体型、或いは、分割型の集積ユニットとして構成されており、ガス供給管２３２ａ～２３２ｈ等に対して集積ユニット単位で着脱を行うことができ、集積型ガス供給システム２４８のメンテナンス、交換、増設等を、集積ユニット単位で行うことが可能なように構成されている。
【0023】
反応管２０３の側壁下方には、処理室２０１内の雰囲気を排気する排気口２３１ａが設けられている。図２に示すように、排気口２３１ａは、平面視において、ウエハ２００を挟んでノズル２４９ａ～２４９ｃ（ガス供給孔２５０ａ～２５０ｃ）と対向（対面）する位置に設けられている。排気口２３１ａは、反応管２０３の側壁の下部より上部に沿って、すなわち、ウエハ配列領域に沿って設けられていてもよい。排気口２３１ａには排気管２３１が接続されている。排気管２３１には、処理室２０１内の圧力を検出する圧力検出器（圧力検出部）としての圧力センサ２４５および圧力調整器（圧力調整部）としてのＡＰＣ（Ａｕｔｏ Ｐｒｅｓｓｕｒｅ Ｃｏｎｔｒｏｌｌｅｒ）バルブ２４４を介して、真空排気装置としての真空ポンプ２４６が接続されている。ＡＰＣバルブ２４４は、真空ポンプ２４６を作動させた状態で弁を開閉することで、処理室２０１内の真空排気および真空排気停止を行うことができ、更に、真空ポンプ２４６を作動させた状態で、圧力センサ２４５により検出された圧力情報に基づいて弁開度を調節することで、処理室２０１内の圧力を調整することができるように構成されている。主に、排気管２３１、ＡＰＣバルブ２４４、圧力センサ２４５により、排気系が構成される。真空ポンプ２４６を排気系に含めて考えてもよい。
【0024】
マニホールド２０９の下方には、マニホールド２０９の下端開口を気密に閉塞可能な炉口蓋体としてのシールキャップ２１９が設けられている。シールキャップ２１９は、例えばＳＵＳ等の金属材料により構成され、円盤状に形成されている。シールキャップ２１９の上面には、マニホールド２０９の下端と当接するシール部材としてのＯリング２２０ｂが設けられている。シールキャップ２１９の下方には、後述するボート２１７を回転させる回転機構２６７が設置されている。回転機構２６７の回転軸２５５は、シールキャップ２１９を貫通してボート２１７に接続されている。回転機構２６７は、ボート２１７を回転させることでウエハ２００を回転させるように構成されている。シールキャップ２１９は、反応管２０３の外部に設置された昇降機構としてのボートエレベータ１１５によって垂直方向に昇降されるように構成されている。ボートエレベータ１１５は、シールキャップ２１９を昇降させることで、ウエハ２００を処理室２０１内外に搬入および搬出（搬送）する搬送装置（搬送機構）として構成されている。
【0025】
マニホールド２０９の下方には、シールキャップ２１９を降下させボート２１７を処理室２０１内から搬出した状態で、マニホールド２０９の下端開口を気密に閉塞可能な炉口蓋体としてのシャッタ２１９ｓが設けられている。シャッタ２１９ｓは、例えばＳＵＳ等の金属材料により構成され、円盤状に形成されている。シャッタ２１９ｓの上面には、マニホールド２０９の下端と当接するシール部材としてのＯリング２２０ｃが設けられている。シャッタ２１９ｓの開閉動作（昇降動作や回動動作等）は、シャッタ開閉機構１１５ｓにより制御される。
【0026】
基板支持具としてのボート２１７は、複数枚、例えば２５～２００枚のウエハ２００を、水平姿勢で、かつ、互いに中心を揃えた状態で垂直方向に整列させて多段に支持するように、すなわち、間隔を空けて配列させるように構成されている。ボート２１７は、例えば石英やＳｉＣ等の耐熱性材料により構成される。ボート２１７の下部には、例えば石英やＳｉＣ等の耐熱性材料により構成される断熱板２１８が多段に支持されている。
【0027】
反応管２０３内には、温度検出器としての温度センサ２６３が設置されている。温度センサ２６３により検出された温度情報に基づきヒータ２０７への通電具合を調整することで、処理室２０１内の温度が所望の温度分布となる。温度センサ２６３は、反応管２０３の内壁に沿って設けられている。
【0028】
図３に示すように、制御部（制御手段）であるコントローラ１２１は、ＣＰＵ（Ｃｅｎｔｒａｌ Ｐｒｏｃｅｓｓｉｎｇ Ｕｎｉｔ）１２１ａ、ＲＡＭ（Ｒａｎｄｏｍ Ａｃｃｅｓｓ Ｍｅｍｏｒｙ）１２１ｂ、記憶装置１２１ｃ、Ｉ／Ｏポート１２１ｄを備えたコンピュータとして構成されている。ＲＡＭ１２１ｂ、記憶装置１２１ｃ、Ｉ／Ｏポート１２１ｄは、内部バス１２１ｅを介して、ＣＰＵ１２１ａとデータ交換可能なように構成されている。コントローラ１２１には、例えばタッチパネル等として構成された入出力装置１２２が接続されている。
【0029】
記憶装置１２１ｃは、例えばフラッシュメモリ、ＨＤＤ（Ｈａｒｄ Ｄｉｓｋ Ｄｒｉｖｅ）、ＳＳＤ（Ｓｏｌｉｄ Ｓｔａｔｅ Ｄｒｉｖｅ）等で構成されている。記憶装置１２１ｃ内には、基板処理装置の動作を制御する制御プログラムや、後述する基板処理の手順や条件等が記載されたプロセスレシピ等が、読み出し可能に格納されている。プロセスレシピは、後述する基板処理における各手順をコントローラ１２１に実行させ、所定の結果を得ることができるように組み合わされたものであり、プログラムとして機能する。以下、プロセスレシピや制御プログラム等を総称して、単に、プログラムともいう。また、プロセスレシピを、単に、レシピともいう。本明細書においてプログラムという言葉を用いた場合は、レシピ単体のみを含む場合、制御プログラム単体のみを含む場合、または、それらの両方を含む場合がある。ＲＡＭ１２１ｂは、ＣＰＵ１２１ａによって読み出されたプログラムやデータ等が一時的に保持されるメモリ領域（ワークエリア）として構成されている。
【0030】
Ｉ／Ｏポート１２１ｄは、上述のＭＦＣ２４１ａ～２４１ｈ、バルブ２４３ａ～２４３ｈ、圧力センサ２４５、ＡＰＣバルブ２４４、真空ポンプ２４６、温度センサ２６３、ヒータ２０７、回転機構２６７、ボートエレベータ１１５、シャッタ開閉機構１１５ｓ等に接続されている。
【0031】
ＣＰＵ１２１ａは、記憶装置１２１ｃから制御プログラムを読み出して実行すると共に、入出力装置１２２からの操作コマンドの入力等に応じて記憶装置１２１ｃからレシピを読み出すように構成されている。ＣＰＵ１２１ａは、読み出したレシピの内容に沿うように、ＭＦＣ２４１ａ～２４１ｈによる各種ガスの流量調整動作、バルブ２４３ａ～２４３ｈの開閉動作、ＡＰＣバルブ２４４の開閉動作および圧力センサ２４５に基づくＡＰＣバルブ２４４による圧力調整動作、真空ポンプ２４６の起動および停止、温度センサ２６３に基づくヒータ２０７の温度調整動作、回転機構２６７によるボート２１７の回転および回転速度調節動作、ボートエレベータ１１５によるボート２１７の昇降動作、シャッタ開閉機構１１５ｓによるシャッタ２１９ｓの開閉動作等を制御するように構成されている。
【0032】
コントローラ１２１は、外部記憶装置１２３に格納された上述のプログラムを、コンピュータにインストールすることにより構成することができる。外部記憶装置１２３は、例えば、ＨＤＤ等の磁気ディスク、ＣＤ等の光ディスク、ＭＯ等の光磁気ディスク、ＵＳＢメモリやＳＳＤ等の半導体メモリ等を含む。記憶装置１２１ｃや外部記憶装置１２３は、コンピュータ読み取り可能な記録媒体として構成されている。以下、これらを総称して、単に、記録媒体ともいう。本明細書において記録媒体という言葉を用いた場合は、記憶装置１２１ｃ単体のみを含む場合、外部記憶装置１２３単体のみを含む場合、または、それらの両方を含む場合がある。なお、コンピュータへのプログラムの提供は、外部記憶装置１２３を用いず、インターネットや専用回線等の通信手段を用いて行ってもよい。
【0033】
（２）基板処理工程
上述の基板処理装置を用い、半導体装置の製造工程の一工程として、基板としてのウエハ２００上に所定膜厚の酸化膜を形成する処理シーケンス例について、主に、図４（ａ）～図４（ｄ）を用いて説明する。以下の説明において、基板処理装置を構成する各部の動作はコントローラ１２１により制御される。
上述の基板処理装置を用い、半導体装置の製造工程の一工程として、基板としてのウエハ２００上に所定膜厚の酸化膜を形成する処理シーケンス例について、主に、図４（ａ）～図４（ｄ）を用いて説明する。以下の説明において、基板処理装置を構成する各部の動作はコントローラ１２１により制御される。
【0034】
本態様における処理シーケンスでは、
ウエハ２００に対して成膜ガスとして、原料ガスであるクロロシラン系ガス、窒化ガスであるＮ及びＨ含有ガス、酸化ガスであるＯ含有ガスを供給することで、酸窒化膜としてシリコン酸窒化膜（ＳｉＯＮ膜）を形成するステップ（ＳｉＯＮ膜形成）と、
ウエハ２００に対して酸化ガスとして、Ｏ含有ガス、Ｈ含有ガスを供給することで、ＳｉＯＮ膜を酸化させて、酸化膜としてのシリコン酸化膜（ＳｉＯ膜）に変換させるステップ（ＳｉＯ膜変換）と、
を非同時に行うサイクルを所定回数（ｎ２回、ｎ２は１以上の整数）、好ましくは複数回（ｎ２回、ｎ２は２以上の整数）行うことで、ウエハ２００の表面上に、所定膜厚のＳｉＯ膜を形成する。
ウエハ２００に対して成膜ガスとして、原料ガスであるクロロシラン系ガス、窒化ガスであるＮ及びＨ含有ガス、酸化ガスであるＯ含有ガスを供給することで、酸窒化膜としてシリコン酸窒化膜（ＳｉＯＮ膜）を形成するステップ（ＳｉＯＮ膜形成）と、
ウエハ２００に対して酸化ガスとして、Ｏ含有ガス、Ｈ含有ガスを供給することで、ＳｉＯＮ膜を酸化させて、酸化膜としてのシリコン酸化膜（ＳｉＯ膜）に変換させるステップ（ＳｉＯ膜変換）と、
を非同時に行うサイクルを所定回数（ｎ２回、ｎ２は１以上の整数）、好ましくは複数回（ｎ２回、ｎ２は２以上の整数）行うことで、ウエハ２００の表面上に、所定膜厚のＳｉＯ膜を形成する。
【0035】
本明細書では、上述の処理シーケンスを、便宜上、以下のように示すこともある。以下の変形例等の説明においても、同様の表記を用いる。なお、以下における「ＳｉＯＮ」は、「ＳｉＯＮ膜形成」を表し、「Ｏｘ」は、酸化によるＳｉＯＮ膜のＳｉＯ膜への変換、すなわち、「ＳｉＯ膜変換」を表す。
【0036】
（ＳｉＯＮ→Ｏｘ）×ｎ２ ⇒ ＳｉＯ
【0037】
なお、本態様における処理シーケンスでは、
ＳｉＯＮ膜形成において、ウエハ２００に対してクロロシラン系ガスを供給するステップと、ウエハ２００に対してＮ及びＨ含有ガスを供給するステップと、ウエハ２００に対してＯ含有ガスを供給するステップと、を含むセットを所定回数（ｎ１回、ｎ１は１以上の整数）行う。
ＳｉＯＮ膜形成において、ウエハ２００に対してクロロシラン系ガスを供給するステップと、ウエハ２００に対してＮ及びＨ含有ガスを供給するステップと、ウエハ２００に対してＯ含有ガスを供給するステップと、を含むセットを所定回数（ｎ１回、ｎ１は１以上の整数）行う。
【0038】
また、本態様における処理シーケンスでは、
ＳｉＯ膜変換において、ウエハ２００に対してＯ含有ガスとＨ含有ガスとを同時に供給する。
ＳｉＯ膜変換において、ウエハ２００に対してＯ含有ガスとＨ含有ガスとを同時に供給する。
【0039】
本明細書では、上述のガス供給シーケンスを、便宜上、以下のように示すこともある。以下の変形例等の説明においても、同様の表記を用いる。
【0040】
［（クロロシラン系ガス→Ｎ及びＨ含有ガス→Ｏ含有ガス）×ｎ１→Ｏ含有ガス＋Ｈ含有ガス］×ｎ２ ⇒ ＳｉＯ
【0041】
本明細書において「ウエハ」という言葉を用いた場合は、ウエハそのものを意味する場合や、ウエハとその表面に形成された所定の層や膜との積層体を意味する場合がある。本明細書において「ウエハの表面」という言葉を用いた場合は、ウエハそのものの表面を意味する場合や、ウエハ上に形成された所定の層等の表面を意味する場合がある。本明細書において「ウエハ上に所定の層を形成する」と記載した場合は、ウエハそのものの表面に所定の層を直接形成することを意味する場合や、ウエハ上に形成されている層等の上に所定の層を形成することを意味する場合がある。本明細書において「基板」という言葉を用いた場合も、「ウエハ」という言葉を用いた場合と同義である。
【0042】
（ウエハチャージおよびボートロード）
複数枚のウエハ２００がボート２１７に装填（ウエハチャージ）された後、シャッタ開閉機構１１５ｓによりシャッタ２１９ｓが移動させられて、マニホールド２０９の下端開口が開放される（シャッタオープン）。その後、図１に示すように、複数枚のウエハ２００を支持したボート２１７は、ボートエレベータ１１５によって持ち上げられて処理室２０１内へ搬入（ボートロード）される。この状態で、シールキャップ２１９は、Ｏリング２２０ｂを介してマニホールド２０９の下端をシールした状態となる。
複数枚のウエハ２００がボート２１７に装填（ウエハチャージ）された後、シャッタ開閉機構１１５ｓによりシャッタ２１９ｓが移動させられて、マニホールド２０９の下端開口が開放される（シャッタオープン）。その後、図１に示すように、複数枚のウエハ２００を支持したボート２１７は、ボートエレベータ１１５によって持ち上げられて処理室２０１内へ搬入（ボートロード）される。この状態で、シールキャップ２１９は、Ｏリング２２０ｂを介してマニホールド２０９の下端をシールした状態となる。
【0043】
（圧力調整および温度調整）
ボートロードが終了した後、処理室２０１内、すなわち、ウエハ２００が存在する空間が所望の圧力（真空度）となるように、真空ポンプ２４６によって真空排気（減圧排気）される。この際、処理室２０１内の圧力は圧力センサ２４５で測定され、この測定された圧力情報に基づきＡＰＣバルブ２４４がフィードバック制御される（圧力調整）。また、処理室２０１内のウエハ２００が所望の処理温度となるように、ヒータ２０７によって加熱される。この際、処理室２０１内が所望の温度分布となるように、温度センサ２６３が検出した温度情報に基づきヒータ２０７への通電具合がフィードバック制御される（温度調整）。また、回転機構２６７によるウエハ２００の回転を開始する。処理室２０１内の排気、ウエハ２００の加熱および回転は、いずれも、少なくともウエハ２００に対する処理が終了するまでの間は継続して行われる。
ボートロードが終了した後、処理室２０１内、すなわち、ウエハ２００が存在する空間が所望の圧力（真空度）となるように、真空ポンプ２４６によって真空排気（減圧排気）される。この際、処理室２０１内の圧力は圧力センサ２４５で測定され、この測定された圧力情報に基づきＡＰＣバルブ２４４がフィードバック制御される（圧力調整）。また、処理室２０１内のウエハ２００が所望の処理温度となるように、ヒータ２０７によって加熱される。この際、処理室２０１内が所望の温度分布となるように、温度センサ２６３が検出した温度情報に基づきヒータ２０７への通電具合がフィードバック制御される（温度調整）。また、回転機構２６７によるウエハ２００の回転を開始する。処理室２０１内の排気、ウエハ２００の加熱および回転は、いずれも、少なくともウエハ２００に対する処理が終了するまでの間は継続して行われる。
【0044】
（成膜処理）
その後、ＳｉＯＮ膜を形成するステップ（ＳｉＯＮ膜形成）と、ＳｉＯＮ膜を酸化させてＳｉＯ膜に変換させるステップ（ＳｉＯ膜変換）と、を非同時に行うサイクルを複数回（ｎ２回、ｎ２は１以上の整数）行う。
その後、ＳｉＯＮ膜を形成するステップ（ＳｉＯＮ膜形成）と、ＳｉＯＮ膜を酸化させてＳｉＯ膜に変換させるステップ（ＳｉＯ膜変換）と、を非同時に行うサイクルを複数回（ｎ２回、ｎ２は１以上の整数）行う。
【0045】
（ＳｉＯＮ膜形成）
ＳｉＯＮ膜形成では、以下のステップ１～３を順次行うセットを所定回数（ｎ１回、ｎ１は１以上の整数）行う。
ＳｉＯＮ膜形成では、以下のステップ１～３を順次行うセットを所定回数（ｎ１回、ｎ１は１以上の整数）行う。
【0046】
［ステップ１］
ステップ１では、処理室２０１内のウエハ２００に対してクロロシラン系ガスを供給する。
ステップ１では、処理室２０１内のウエハ２００に対してクロロシラン系ガスを供給する。
【0047】
具体的には、バルブ２４３ａを開き、ガス供給管２３２ａ内へクロロシラン系ガスを流す。クロロシラン系ガスは、ＭＦＣ２４１ａにより流量調整され、ノズル２４９ａを介して処理室２０１内へ供給され、排気口２３１ａより排気される。このとき、ウエハ２００に対してクロロシラン系ガスが供給される（クロロシラン系ガス供給）。このとき、バルブ２４３ｆ～２４３ｈを開き、ノズル２４９ａ～２４９ｃのそれぞれを介して処理室２０１内へ不活性ガスを供給してもよい。
【0048】
本ステップにおける処理条件としては、
クロロシラン系ガス供給流量：０．０１～２ｓｌｍ、好ましくは０．１～１ｓｌｍ
不活性ガス供給流量（ガス供給管毎）：０～１０ｓｌｍ
各ガス供給時間：１～１２０秒、好ましくは１～６０秒
処理温度：４００～８００℃、好ましくは６００～７００℃
処理圧力：１～２６６６Ｐａ、好ましくは６７～１３３３Ｐａ
が例示される。
クロロシラン系ガス供給流量：０．０１～２ｓｌｍ、好ましくは０．１～１ｓｌｍ
不活性ガス供給流量（ガス供給管毎）：０～１０ｓｌｍ
各ガス供給時間：１～１２０秒、好ましくは１～６０秒
処理温度：４００～８００℃、好ましくは６００～７００℃
処理圧力：１～２６６６Ｐａ、好ましくは６７～１３３３Ｐａ
が例示される。
【0049】
なお、本明細書における「１～２６６６Ｐａ」のような数値範囲の表記は、下限値および上限値がその範囲に含まれることを意味する。よって、例えば、「１～２６６６Ｐａ」とは「１Ｐａ以上２６６６Ｐａ以下」を意味する。他の数値範囲についても同様である。
【0050】
上述の条件下でウエハ２００に対してクロロシラン系ガスを供給することにより、下地としてのウエハ２００の最表面上に、Ｃｌを含むＳｉ含有層が形成される。Ｃｌを含むＳｉ含有層は、ウエハ２００の最表面への、クロロシラン系ガスの分子の物理吸着や化学吸着、クロロシラン系ガスの一部が分解した物質の分子の化学吸着、クロロシラン系ガスの熱分解によるＳｉの堆積等により形成される。Ｃｌを含むＳｉ含有層は、クロロシラン系ガスの分子やクロロシラン系ガスの一部が分解した物質の分子の吸着層（物理吸着層や化学吸着層）であってもよく、Ｃｌを含むＳｉの堆積層であってもよい。本明細書では、Ｃｌを含むＳｉ含有層を、単に、Ｓｉ含有層とも称する。
【0051】
Ｓｉ含有層が形成された後、バルブ２４３ａを閉じ、処理室２０１内へのクロロシラン系ガスの供給を停止する。そして、処理室２０１内を真空排気し、処理室２０１内に残留するガス等を処理室２０１内から排除する（パージ）。このとき、バルブ２４３ｆ～２４３ｈを開き、処理室２０１内へ不活性ガスを供給する。不活性ガスはパージガスとして作用する。
【0052】
クロロシラン系ガスとしては、モノクロロシラン（ＳｉＨ３Ｃｌ、略称：ＭＣＳ）ガス、ジクロロシラン（ＳｉＨ２Ｃｌ２、略称：ＤＣＳ）ガス、トリクロロシラン（ＳｉＨＣｌ３、略称：ＴＣＳ）ガス、テトラクロロシラン（ＳｉＣｌ４、略称：ＳＴＣ）ガス、ヘキサクロロジシランガス（Ｓｉ２Ｃｌ６、略称：ＨＣＤＳ）ガス、オクタクロロトリシラン（Ｓｉ３Ｃｌ８、略称：ＯＣＴＳ）ガス等を用いることができる。なお、クロロシラン系ガスの代わりに、テトラフルオロシラン（ＳｉＦ４）ガス等のフルオロシラン系ガスや、テトラブロモシラン（ＳｉＢｒ４）ガス等のブロモシラン系ガスや、テトラヨードシラン（ＳｉＩ４）ガス等のヨードシラン系ガスを用いることもできる。
【0053】
不活性ガスとしては、窒素（Ｎ２）ガスや、アルゴン（Ａｒ）ガス、ヘリウム（Ｈｅ）ガス、ネオン（Ｎｅ）ガス、キセノン（Ｘｅ）ガス等の希ガスを用いることができる。この点は、後述する各ステップにおいても同様である。
【0054】
［ステップ２］
ステップ１が終了した後、処理室２０１内のウエハ２００、すなわち、ウエハ２００上に形成されたＳｉ含有層に対してＮ及びＨ含有ガスを供給する。
ステップ１が終了した後、処理室２０１内のウエハ２００、すなわち、ウエハ２００上に形成されたＳｉ含有層に対してＮ及びＨ含有ガスを供給する。
【0055】
具体的には、バルブ２４３ｂを開き、ガス供給管２３２ｂ内へＮ及びＨ含有ガスを流す。Ｎ及びＨ含有ガスは、ＭＦＣ２４１ｂにより流量調整され、ノズル２４９ｂを介して処理室２０１内へ供給され、排気口２３１ａより排気される。このとき、ウエハ２００に対してＮ及びＨ含有ガスが供給される（Ｎ及びＨ含有ガス供給）。このとき、バルブ２４３ｆ～２４３ｈを開き、ノズル２４９ａ～２４９ｃのそれぞれを介して処理室２０１内へ不活性ガスを供給してもよい。
【0056】
本ステップにおける処理条件としては、
Ｎ及びＨ含有ガス供給流量：０．１～１０ｓｌｍ
Ｎ及びＨ含有ガス供給時間：１～１２０秒、好ましくは１～６０秒
処理圧力：１～４０００Ｐａ、好ましくは１～３０００Ｐａ
が例示される。他の処理条件は、ステップ１における処理条件と同様な処理条件とする。
Ｎ及びＨ含有ガス供給流量：０．１～１０ｓｌｍ
Ｎ及びＨ含有ガス供給時間：１～１２０秒、好ましくは１～６０秒
処理圧力：１～４０００Ｐａ、好ましくは１～３０００Ｐａ
が例示される。他の処理条件は、ステップ１における処理条件と同様な処理条件とする。
【0057】
上述の条件下でウエハ２００に対してＮ及びＨ含有ガスを供給することにより、ウエハ２００上に形成されたＳｉ含有層の少なくとも一部が窒化（改質）される。結果として、下地としてのウエハ２００の最表面上に、ＳｉおよびＮを含む層として、シリコン窒化層（ＳｉＮ層）が形成される。ＳｉＮ層を形成する際、Ｓｉ含有層に含まれていたＣｌ等の不純物は、Ｎ及びＨ含有ガスによるＳｉ含有層の改質反応の過程において、少なくともＣｌを含むガス状物質を構成し、処理室２０１内から排出される。これにより、ＳｉＮ層は、ステップ１で形成されたＳｉ含有層に比べて、Ｃｌ等の不純物が少ない層となる。
【0058】
ＳｉＮ層が形成された後、バルブ２４３ｂを閉じ、処理室２０１内へのＮ及びＨ含有ガスの供給を停止する。そして、ステップ１におけるパージと同様の処理手順により、処理室２０１内に残留するガス等を処理室２０１内から排除する（パージ）。
【0059】
Ｎ及びＨ含有ガスとしては、アンモニア（ＮＨ３）ガス、ジアゼン（Ｎ２Ｈ２）ガス、ヒドラジン（Ｎ２Ｈ４）ガス、Ｎ３Ｈ８ガス等の窒化水素系ガスを用いることができる。
【0060】
［ステップ３］
ステップ２が終了した後、処理室２０１内のウエハ２００、すなわち、ウエハ２００上に形成されたＳｉＮ層に対してＯ含有ガスを供給する。
ステップ２が終了した後、処理室２０１内のウエハ２００、すなわち、ウエハ２００上に形成されたＳｉＮ層に対してＯ含有ガスを供給する。
【0061】
具体的には、バルブ２４３ｃを開き、ガス供給管２３２ｃ内へＯ含有ガスを流す。Ｏ含有ガスは、ＭＦＣ２４１ｃにより流量調整され、ノズル２４９ｃを介して処理室２０１内へ供給され、排気口２３１ａより排気される。このとき、ウエハ２００に対してＯ含有ガスが供給される（Ｏ含有ガス供給）。このとき、バルブ２４３ｆ～２４３ｈを開き、ノズル２４９ａ～２４９ｃのそれぞれを介して処理室２０１内へ不活性ガスを供給してもよい。
【0062】
本ステップにおける処理条件としては、
Ｏ含有ガス供給流量：０．１～１０ｓｌｍ
Ｏ含有ガス供給時間：１～１２０秒、好ましくは１～６０秒
処理圧力：１～４０００Ｐａ、好ましくは１～３０００Ｐａ
が例示される。他の処理条件は、ステップ１における処理条件と同様な処理条件とする。
Ｏ含有ガス供給流量：０．１～１０ｓｌｍ
Ｏ含有ガス供給時間：１～１２０秒、好ましくは１～６０秒
処理圧力：１～４０００Ｐａ、好ましくは１～３０００Ｐａ
が例示される。他の処理条件は、ステップ１における処理条件と同様な処理条件とする。
【0063】
上述の条件下でウエハ２００に対してＯ含有ガスを供給することにより、ウエハ２００上に形成されたＳｉＮ層の少なくとも一部が酸化（改質）される。結果として、下地としてのウエハ２００の最表面上に、Ｓｉ、ＯおよびＮを含む層として、シリコン酸窒化層（ＳｉＯＮ層）が形成される。ＳｉＯＮ層を形成する際、ＳｉＮ層に含まれていたＣｌ等の不純物は、Ｏ含有ガスによるＳｉＮ層の改質反応の過程において、少なくともＣｌを含むガス状物質を構成し、処理室２０１内から排出される。これにより、ＳｉＯＮ層は、ステップ２で形成されたＳｉＮ層に比べて、Ｃｌ等の不純物が少ない層となる。
【0064】
ＳｉＯＮ層が形成された後、バルブ２４３ｃを閉じ、処理室２０１内へのＯ含有ガスの供給を停止する。そして、ステップ１におけるパージと同様の処理手順により、処理室２０１内に残留するガス等を処理室２０１内から排除する（パージ）。
【0065】
Ｏ含有ガスとしては、酸素（Ｏ２）ガス、オゾン（Ｏ３）ガス、水蒸気（Ｈ２Ｏガス）、過酸化水素（Ｈ２Ｏ２）ガス、亜酸化窒素（Ｎ２Ｏ）ガス、一酸化窒素（ＮＯ）ガス、二酸化窒素（ＮＯ２）ガス、一酸化炭素（ＣＯ）ガス、二酸化炭素（ＣＯ２）ガス等を用いることができる。
【0066】
［セットの所定回数実施］
上述したステップ１～３を非同時に、すなわち、同期させることなく行うセットを所定回数（ｎ１回、ｎ１は１以上の整数）行うことにより、図４（ａ）に示すように、ウエハ２００の表面を下地として、所定の厚さのＳｉＯＮ膜を形成することができる。上述のサイクルは、複数回繰り返すのが好ましい。すなわち、１サイクルあたりに形成されるＳｉＯＮ層の厚さを所望の膜厚よりも薄くし、ＳｉＯＮ層を積層することで形成されるＳｉＯＮ膜の厚さが所望の厚さになるまで、上述のサイクルを複数回繰り返すのが好ましい。
上述したステップ１～３を非同時に、すなわち、同期させることなく行うセットを所定回数（ｎ１回、ｎ１は１以上の整数）行うことにより、図４（ａ）に示すように、ウエハ２００の表面を下地として、所定の厚さのＳｉＯＮ膜を形成することができる。上述のサイクルは、複数回繰り返すのが好ましい。すなわち、１サイクルあたりに形成されるＳｉＯＮ層の厚さを所望の膜厚よりも薄くし、ＳｉＯＮ層を積層することで形成されるＳｉＯＮ膜の厚さが所望の厚さになるまで、上述のサイクルを複数回繰り返すのが好ましい。
【0067】
なお、本ステップを上述の処理条件下で行うことにより、ウエハ２００上に形成されるＳｉＯＮ膜は、比較的大きな応力、例えば、０．４～０．５ＧＰａ程度の大きさの引っ張り応力を有する膜となる。
【0068】
（ＳｉＯ膜変換）
所定の厚さのＳｉＯＮ膜が形成された後、処理室２０１内のウエハ２００、すなわち、ウエハ２００上に形成されたＳｉＯＮ膜に対してＯ含有ガスおよびＨ含有ガスを供給する。
所定の厚さのＳｉＯＮ膜が形成された後、処理室２０１内のウエハ２００、すなわち、ウエハ２００上に形成されたＳｉＯＮ膜に対してＯ含有ガスおよびＨ含有ガスを供給する。
【0069】
具体的には、バルブ２４３ｃ，２４３ｅを開き、ガス供給管２３２ｃ，２３２ｅ内へＯ含有ガス、Ｈ含有ガスをそれぞれ流す。ガス供給管２３２ｃ，２３２ｅ内を流れたＯ含有ガス、Ｈ含有ガスは、それぞれ、ＭＦＣ２４１ｃ，２４１ｅにより流量調整され、ノズル２４９ｃ，２４９ｂを介して処理室２０１内へ供給される。Ｏ含有ガスとＨ含有ガスは、処理室２０１内で混合されて反応し、その後、排気口２３１ａより排気される。このとき、ウエハ２００に対して、Ｏ含有ガスとＨ含有ガスとの反応により生じた原子状酸素等の酸素を含む水分（Ｈ２Ｏ）非含有の酸化種が供給される（Ｏ含有ガス＋Ｈ含有ガス供給）。このとき、バルブ２４３ｆ～２４３ｈを開き、ノズル２４９ａ～２４９ｃを介して処理室２０１内へ不活性ガスを供給してもよい。
【0070】
本ステップにおける処理条件としては、
Ｏ含有ガス供給流量：０．１～１０ｓｌｍ
Ｈ含有ガス供給流量：０．１～１０ｓｌｍ
各ガス供給時間：１～１２０秒、好ましくは１～６０秒
処理圧力：１～２０００Ｐａ、好ましくは１～１０００Ｐａ
が例示される。他の処理条件は、ステップ１における処理条件と同様な処理条件とする。
Ｏ含有ガス供給流量：０．１～１０ｓｌｍ
Ｈ含有ガス供給流量：０．１～１０ｓｌｍ
各ガス供給時間：１～１２０秒、好ましくは１～６０秒
処理圧力：１～２０００Ｐａ、好ましくは１～１０００Ｐａ
が例示される。他の処理条件は、ステップ１における処理条件と同様な処理条件とする。
【0071】
上述の条件下でウエハ２００に対してＯ含有ガス、Ｈ含有ガスを供給することにより、原子状酸素等の酸化種が有する強い酸化力を利用して、ウエハ２００上に形成されたＳｉＯＮ膜を酸化させ、膜中にＯを更に取り込ませることが可能となる。また、ＳｉＯＮ膜中に含まれるＮを膜中から脱離させることが可能となる。これらにより、図４（ｂ）に示すように、ＳｉＯＮ膜形成でウエハ２００上に形成されたＳｉＯＮ膜を、ＳｉＯ膜へと変換させることが可能となる。ＳｉＯＮ膜を酸化させることで得られるＳｉＯ膜は、Ｎを殆ど或いは全く含まない、高純度で緻密なＳｉＯ膜となる。
【0072】
なお、ＳｉＯＮ膜は、酸化によりＳｉＯ膜へ変換される際にＯを取り込むことで膨張する。このため、ＳｉＯＮ膜を酸化させることで得られたＳｉＯ膜は、酸化前のＳｉＯＮ膜よりも厚くなる。但し、この酸化前後の膜の膨張の度合い（膨張率）は、ウエハ２００に対してクロロシラン系ガスを供給するステップと、ウエハ２００に対してＮ及びＨ含有ガスを供給するステップと、を含むセットを所定回数行い、ウエハ２００上にシリコン窒化膜（ＳｉＮ膜）を形成し、このＳｉＮ膜を酸化させてＳｉＯ膜へ変換させる場合における酸化前後の膜の膨張の度合い（膨張率）に比べ、小さくなる。図７（ａ）に示すように、ＳｉＯＮ膜を酸化させることで得られたＳｉＯ膜における膜厚は、酸化前のＳｉＯＮ膜における膜厚の１．３倍程度の厚さに収まる場合があることを、本件開示者等は確認済である。これに対し、図８（ａ）に示すように、ＳｉＮ膜を酸化させることで得られたＳｉＯ膜における膜厚は、酸化前のＳｉＮ膜における膜厚の１．８倍程度の厚さまで増加する場合があることを、本件開示者等は確認済である。これらのことから、ベース膜をＳｉＯＮ膜とすることにより、ベース膜をＳｉＮ膜とする場合よりも、ベース膜を酸化させることで得られるＳｉＯ膜の膨張率を低くすることが可能となる。
【0073】
また、ＳｉＯＮ膜を酸化させることで得られたＳｉＯ膜が有する応力（膜応力、内部応力、残留応力）は、酸化前のＳｉＯＮ膜が有する応力よりも小さくなる。この応力は、ウエハ２００に対してクロロシラン系ガスを供給するステップと、ウエハ２００に対してＮ及びＨ含有ガスを供給するステップと、を含むセットを所定回数行い、ウエハ２００上にＳｉＮ膜を形成し、このＳｉＮ膜を酸化させてＳｉＯ膜へ変換させた場合にこのＳｉＯ膜が有する応力に比べ、小さくなる。図７（ｂ）に示すように、酸化前のＳｉＯＮ膜が０．５ＧＰａ程度の大きさの引っ張り応力を有する場合、このＳｉＯＮ膜を酸化させることで得られたＳｉＯ膜が有する応力は、それよりも小さい０．３ＧＰａ程度の大きさの引っ張り応力となる場合があることを、本件開示者等は確認済である。これに対し、図８（ｂ）に示すように、酸化前のＳｉＮ膜が０．５ＧＰａ程度の大きさの引っ張り応力を有する場合、このＳｉＮ膜を酸化させることで得られたＳｉＯ膜が有する応力は、引っ張り応力から圧縮応力へと変化し、また、その大きさは０．５ＧＰａ程度の大きさとなる場合があることを、本件開示者等は確認済である。なお、図７（ｂ）、図８（ｂ）では、引っ張り応力を「＋」で、圧縮応力を「－」で表している。これらのことから、ベース膜をＳｉＯＮ膜とすることにより、ベース膜をＳｉＮ膜とする場合よりも、ベース膜を酸化させることで得られるＳｉＯ膜の応力を小さくすることが可能となる。
【0074】
ＳｉＯＮ膜の酸化によるＳｉＯ膜への変換が終了した後、バルブ２４３ｃ，２４３ｅを閉じ、処理室２０１内へのＯ含有ガス、Ｈ含有ガスの供給を停止する。そして、ステップ１におけるパージと同様の処理手順により、処理室２０１内に残留するガス等を処理室２０１内から排除する（パージ）。
【0075】
Ｏ含有ガスとしては、Ｏ２ガス、Ｏ３ガス、Ｈ２Ｏガス、Ｈ２Ｏ２ガス、Ｎ２Ｏガス、ＮＯガス、ＮＯ２ガス、ＣＯガス、ＣＯ２ガス等を用いることができる。Ｈ含有ガスとしては、Ｈ２ガスや重水素（２Ｈ２）ガスを用いることができる２Ｈ２ガスをＤ２ガスとも称する。本ステップでは、Ｈ含有ガスの供給を不実施とし、酸化ガスとしてＯ含有ガスを単体で供給するようにしてもよい。また、本ステップでは、Ｏ含有ガスおよびＨ含有ガスのうち少なくともいずれかをプラズマ励起させて供給するようにしてもよい。
【0076】
［サイクルの繰り返し］
その後、上述のＳｉＯＮ膜形成、ＳｉＯ膜変換を再びこの順に行うことにより、図４（ｃ）に示すように、ウエハ２００上に形成されたＳｉＯ膜を下地としてＳｉＯＮ膜を形成し、図４（ｄ）に示すように、ＳｉＯ膜を下地として形成されたＳｉＯＮ膜をＳｉＯ膜へと変換させることが可能となる。このように、ＳｉＯＮ膜形成、ＳｉＯ膜変換を非同時に、すなわち、同期させることなく交互に行うサイクルを複数回（ｎ２回、ｎ２は２以上の整数）繰り返すことにより、ウエハ２００上に、所望の厚さのＳｉＯ膜を形成することができる。この膜は、Ｎを殆ど或いは全く含まない高純度で緻密なＳｉＯ膜となり、絶縁特性等の特性に優れた膜となる。また、ＳｉＯＮ膜形成、ＳｉＯ膜変換を非同時に行うサイクルを複数回繰り返すことにより形成されるこのＳｉＯ膜は、ＳｉＯＮ膜形成、ＳｉＯ膜変換をこの順に１回ずつ行うことにより形成される同じ厚さのＳｉＯ膜に比べて、応力の小さな膜となる。なお、上述のサイクルは必ずしも複数回繰り返す必要はなく、１回のみ実施するようにしてもよい（ｎ２＝１としてもよい）。
その後、上述のＳｉＯＮ膜形成、ＳｉＯ膜変換を再びこの順に行うことにより、図４（ｃ）に示すように、ウエハ２００上に形成されたＳｉＯ膜を下地としてＳｉＯＮ膜を形成し、図４（ｄ）に示すように、ＳｉＯ膜を下地として形成されたＳｉＯＮ膜をＳｉＯ膜へと変換させることが可能となる。このように、ＳｉＯＮ膜形成、ＳｉＯ膜変換を非同時に、すなわち、同期させることなく交互に行うサイクルを複数回（ｎ２回、ｎ２は２以上の整数）繰り返すことにより、ウエハ２００上に、所望の厚さのＳｉＯ膜を形成することができる。この膜は、Ｎを殆ど或いは全く含まない高純度で緻密なＳｉＯ膜となり、絶縁特性等の特性に優れた膜となる。また、ＳｉＯＮ膜形成、ＳｉＯ膜変換を非同時に行うサイクルを複数回繰り返すことにより形成されるこのＳｉＯ膜は、ＳｉＯＮ膜形成、ＳｉＯ膜変換をこの順に１回ずつ行うことにより形成される同じ厚さのＳｉＯ膜に比べて、応力の小さな膜となる。なお、上述のサイクルは必ずしも複数回繰り返す必要はなく、１回のみ実施するようにしてもよい（ｎ２＝１としてもよい）。
【0077】
（アフターパージおよび大気圧復帰）
ウエハ２００上への所望の厚さのＳｉＯ膜の形成が完了した後、ノズル２４９ａ～２４９ｃのそれぞれからパージガスとして不活性ガスを処理室２０１内へ供給し、排気口２３１ａより排気する。これにより、処理室２０１内がパージされ、処理室２０１内に残留するガスや反応副生成物等が処理室２０１内から除去される（アフターパージ）。その後、処理室２０１内の雰囲気が不活性ガスに置換され（不活性ガス置換）、処理室２０１内の圧力が常圧に復帰される（大気圧復帰）。
ウエハ２００上への所望の厚さのＳｉＯ膜の形成が完了した後、ノズル２４９ａ～２４９ｃのそれぞれからパージガスとして不活性ガスを処理室２０１内へ供給し、排気口２３１ａより排気する。これにより、処理室２０１内がパージされ、処理室２０１内に残留するガスや反応副生成物等が処理室２０１内から除去される（アフターパージ）。その後、処理室２０１内の雰囲気が不活性ガスに置換され（不活性ガス置換）、処理室２０１内の圧力が常圧に復帰される（大気圧復帰）。
【0078】
（ボートアンロードおよびウエハディスチャージ）
その後、ボートエレベータ１１５によりシールキャップ２１９が下降され、マニホールド２０９の下端が開口される。そして、処理済のウエハ２００が、ボート２１７に支持された状態でマニホールド２０９の下端から反応管２０３の外部に搬出（ボートアンロード）される。ボートアンロードの後は、シャッタ２１９ｓが移動させられ、マニホールド２０９の下端開口がＯリング２２０ｃを介してシャッタ２１９ｓによりシールされる（シャッタクローズ）。処理済のウエハ２００は、反応管２０３の外部に搬出された後、ボート２１７より取り出される（ウエハディスチャージ）。
その後、ボートエレベータ１１５によりシールキャップ２１９が下降され、マニホールド２０９の下端が開口される。そして、処理済のウエハ２００が、ボート２１７に支持された状態でマニホールド２０９の下端から反応管２０３の外部に搬出（ボートアンロード）される。ボートアンロードの後は、シャッタ２１９ｓが移動させられ、マニホールド２０９の下端開口がＯリング２２０ｃを介してシャッタ２１９ｓによりシールされる（シャッタクローズ）。処理済のウエハ２００は、反応管２０３の外部に搬出された後、ボート２１７より取り出される（ウエハディスチャージ）。
【0079】
（３）本態様による効果
本態様によれば、以下に示す１つ又は複数の効果が得られる。
本態様によれば、以下に示す１つ又は複数の効果が得られる。
【0080】
（ａ）ベース膜をＳｉＯＮ膜として、ＳｉＯＮ膜形成、ＳｉＯ膜変換を非同時に行うサイクルを所定回数行うことにより、ベース膜をＳｉＮ膜として、ＳｉＮ膜形成、ＳｉＯ膜変換を非同時に行うサイクルを所定回数行う場合に比べて、ベース膜を酸化させてＳｉＯ膜へ変換させる際における膜の膨張を抑制することが可能となる。また、ＳｉＯＮ膜形成、ＳｉＯ膜変換をこの順に行うことにより、ＳｉＮ膜形成、ＳｉＯ膜変換をこの順に行う場合に比べて、ベース膜を酸化させてＳｉＯ膜へ変換させる際における膜の応力の変化を抑制し、また、ベース膜をＳｉＯ膜へ変換させた後のＳｉＯ膜が有する応力を小さくすることが可能となる。このように、本態様によれば、ＳｉＯ膜変換における酸化前後の「膜膨張」および「膜応力の変化」を抑制することができ、また、ウエハ２００上に形成されるＳｉＯ膜を、内部応力の小さな膜とすることが可能となる。これらにより、ＳｉＯ膜を形成する際の下地となるウエハ２００の表面に形成されたピラー等の凹凸構造の変形等を回避することが可能となる。
【0081】
（ｂ）ベース膜をＳｉＯＮ膜として、ＳｉＯＮ膜形成、ＳｉＯ膜変換を非同時に行うサイクルを所定回数行うことにより、ベース膜をＳｉＮ膜として、ＳｉＮ膜形成、ＳｉＯ膜変換を非同時に行うサイクルを所定回数行う場合に比べて、ＳｉＯ膜変換におけるベース膜の酸化に要する時間を短縮させることが可能となる。これにより、成膜処理の生産性を向上させることが可能となる。
【0082】
（ｃ）ＳｉＯＮ膜形成、ＳｉＯ膜変換を非同時に行うサイクルを所定回数行うことにより、ウエハ２００上に形成されるＳｉＯ膜を、Ｎを殆ど或いは全く含まない、高純度で絶縁特性の高いＳｉＯ膜とすることが可能となる。
【0083】
（ｄ）ＳｉＯ膜変換において、Ｏ含有ガス＋Ｈ含有ガスを酸化ガスとして用いることにより、ウエハ２００上に形成されるＳｉＯ膜を、Ｎを殆ど或いは全く含まない、高純度で絶縁特性の高いＳｉＯ膜とすることが可能となる。また、ＳｉＯ膜変換において、ＳｉＯＮ膜の酸化によるＳｉＯ膜への変換を効率的に行うことができ、成膜処理の生産性を高めることが可能となる。
【0084】
（ｅ）上述の効果は、ＳｉＯＮ膜形成において、上述の各種シラン系ガス、上述の各種Ｎ及びＨ含有ガス、上述の各種Ｏ含有ガスを用いる場合や、ＳｉＯ膜変換において、上述の各種Ｏ含有ガス、上述の各種Ｈ含有ガスを用いる場合や、これらの各工程において、上述の各種不活性ガスを用いる場合にも、同様に得ることができる。
【0085】
（４）変形例
本態様における処理シーケンスは、以下に示す変形例のように変更することができる。これらの変形例は、任意に組み合わせることができる。特に説明がない限り、各変形例の各ステップにおける処理手順、処理条件は、上述の処理シーケンスの各ステップにおける処理手順、処理条件と同様とすることができる。
本態様における処理シーケンスは、以下に示す変形例のように変更することができる。これらの変形例は、任意に組み合わせることができる。特に説明がない限り、各変形例の各ステップにおける処理手順、処理条件は、上述の処理シーケンスの各ステップにおける処理手順、処理条件と同様とすることができる。
【0086】
（変形例１）
ＳｉＯＮ膜形成で形成するＳｉＯＮ膜のＯ濃度およびＮ濃度のうち少なくともいずれかを制御することで、ＳｉＯ膜変換においてＳｉＯＮ膜をＳｉＯ膜に変換させる際の膜の膨張率、および、ＳｉＯ膜変換において形成されるＳｉＯ膜の内部応力のうち、少なくともいずれかを調整するようにしてもよい。ＳｉＯＮ膜のＯ濃度やＮ濃度は、ＳｉＯＮ膜形成において、例えば、Ｏ含有ガスの種類、分圧、供給流量、供給時間、および、Ｎ及びＨ含有ガスの種類、分圧、供給流量、供給時間のうち少なくともいずれかの条件を変化させることにより、調整することができる。
ＳｉＯＮ膜形成で形成するＳｉＯＮ膜のＯ濃度およびＮ濃度のうち少なくともいずれかを制御することで、ＳｉＯ膜変換においてＳｉＯＮ膜をＳｉＯ膜に変換させる際の膜の膨張率、および、ＳｉＯ膜変換において形成されるＳｉＯ膜の内部応力のうち、少なくともいずれかを調整するようにしてもよい。ＳｉＯＮ膜のＯ濃度やＮ濃度は、ＳｉＯＮ膜形成において、例えば、Ｏ含有ガスの種類、分圧、供給流量、供給時間、および、Ｎ及びＨ含有ガスの種類、分圧、供給流量、供給時間のうち少なくともいずれかの条件を変化させることにより、調整することができる。
【0087】
本変形例においても、上述の態様と同様の効果が得られる。また、本変形例によれば、ＳｉＯ膜変換における酸化条件の制御ではなく、ＳｉＯＮ膜形成で形成するＳｉＯＮ膜を構成する元素（Ｏ及び／又はＮ）の濃度の制御により、ＳｉＯ膜変換においてＳｉＯＮ膜をＳｉＯ膜に変換させる際の膜の膨張率、および、ＳｉＯ膜変換において形成されるＳｉＯ膜の応力のうち、少なくともいずれかを調整することが可能となる。
【0088】
（変形例２）
ＳｉＯＮ膜形成で形成するＳｉＯＮ膜のＯ濃度およびＮ濃度のうち少なくともいずれかを、所定サイクル毎に変化させてもよい。ＳｉＯＮ膜のＯ濃度やＮ濃度は、ＳｉＯＮ膜形成において、例えば、Ｏ含有ガスの種類、分圧、供給流量、供給時間、および、Ｎ及びＨ含有ガスの種類、分圧、供給流量、供給時間のうち少なくともいずれかの条件を所定サイクル毎に変化させることにより、所定サイクル毎に調整することができる。
ＳｉＯＮ膜形成で形成するＳｉＯＮ膜のＯ濃度およびＮ濃度のうち少なくともいずれかを、所定サイクル毎に変化させてもよい。ＳｉＯＮ膜のＯ濃度やＮ濃度は、ＳｉＯＮ膜形成において、例えば、Ｏ含有ガスの種類、分圧、供給流量、供給時間、および、Ｎ及びＨ含有ガスの種類、分圧、供給流量、供給時間のうち少なくともいずれかの条件を所定サイクル毎に変化させることにより、所定サイクル毎に調整することができる。
【0089】
本変形例においても、上述の態様と同様の効果が得られる。また、本変形例によれば、ウエハ２００上に形成される所定厚さのＳｉＯ膜の応力を、厚さ方向で変化させ、調整することが可能となる。
【0090】
（変形例３）
ＳｉＯＮ膜形成で形成するＳｉＯＮ膜の厚さを、所定サイクル毎に変化させてもよい。ＳｉＯＮ膜の厚さは、ＳｉＯＮ膜形成におけるセット数ｎ１を所定サイクル毎に変化させることにより、所定サイクル毎に調整することができる。例えば、第１サイクルにおけるＳｉＯＮ膜形成でのセット数ｎ１を、第２サイクル以降におけるＳｉＯＮ膜形成でのセット数ｎ１と異ならせることにより、第１サイクルにおいて形成されるＳｉＯＮ膜の厚さを、第２サイクル以降において形成されるＳｉＯＮ膜の厚さと異ならせることができる。
ＳｉＯＮ膜形成で形成するＳｉＯＮ膜の厚さを、所定サイクル毎に変化させてもよい。ＳｉＯＮ膜の厚さは、ＳｉＯＮ膜形成におけるセット数ｎ１を所定サイクル毎に変化させることにより、所定サイクル毎に調整することができる。例えば、第１サイクルにおけるＳｉＯＮ膜形成でのセット数ｎ１を、第２サイクル以降におけるＳｉＯＮ膜形成でのセット数ｎ１と異ならせることにより、第１サイクルにおいて形成されるＳｉＯＮ膜の厚さを、第２サイクル以降において形成されるＳｉＯＮ膜の厚さと異ならせることができる。
【0091】
本変形例においても、上述の態様と同様の効果が得られる。また、本変形例によれば、ウエハ２００上に形成される所定厚さのＳｉＯ膜の応力を、厚さ方向で微調整することが可能となる。
【0092】
（変形例４）
以下に示すガス供給シーケンスのように、ＳｉＯＮ膜形成では、クロロシラン系ガス供給、Ｏ含有ガス供給、Ｎ及びＨ含有ガス供給をこの順に非同時に行うセットを所定回数（ｎ１回、ｎ１は１以上の整数）行うようにしてもよい。
以下に示すガス供給シーケンスのように、ＳｉＯＮ膜形成では、クロロシラン系ガス供給、Ｏ含有ガス供給、Ｎ及びＨ含有ガス供給をこの順に非同時に行うセットを所定回数（ｎ１回、ｎ１は１以上の整数）行うようにしてもよい。
【0093】
［（クロロシラン系ガス→Ｏ含有ガス→Ｎ及びＨ含有ガス）×ｎ１→Ｏ含有ガス＋Ｈ含有ガス］×ｎ２ ⇒ ＳｉＯ
【0094】
本変形例においても、上述の態様と同様の効果が得られる。また、本変形例によれば、ＳｉＯＮ膜形成において、上述の態様におけるＳｉＯＮ膜形成で得られるＳｉＯＮ膜とは異なる組成（Ｏ濃度及び／またはＮ濃度）のＳｉＯＮ膜を形成することができ、ＳｉＯ膜変換での膜の膨張率、および、ＳｉＯ膜変換において形成されるＳｉＯ膜の内部応力のうち、少なくともいずれかを調整することが可能となる。
【0095】
（変形例５）
以下に示す処理シーケンスのように、
ウエハ２００に対して成膜ガスとして、原料ガスであるクロロシラン系ガス、窒化ガスであるＮ及びＨ含有ガスを供給することで、窒化膜としてＳｉＮ膜を形成するステップ（ＳｉＮ膜形成）と、
ウエハ２００に対して酸化ガスとして、Ｏ含有ガス、Ｈ含有ガスを供給することで、ＳｉＮ膜を酸化させて、酸化膜としてのＳｉＯ膜に変換させるステップ（ＳｉＯ膜変換）と、
を非同時に行うサイクルを所定回数（ｎ４、ｎ４は１以上の整数）行うことで、ウエハ２００上に、所定膜厚のＳｉＯ膜を形成するステップを更に行うようにしてもよい。
以下に示す処理シーケンスのように、
ウエハ２００に対して成膜ガスとして、原料ガスであるクロロシラン系ガス、窒化ガスであるＮ及びＨ含有ガスを供給することで、窒化膜としてＳｉＮ膜を形成するステップ（ＳｉＮ膜形成）と、
ウエハ２００に対して酸化ガスとして、Ｏ含有ガス、Ｈ含有ガスを供給することで、ＳｉＮ膜を酸化させて、酸化膜としてのＳｉＯ膜に変換させるステップ（ＳｉＯ膜変換）と、
を非同時に行うサイクルを所定回数（ｎ４、ｎ４は１以上の整数）行うことで、ウエハ２００上に、所定膜厚のＳｉＯ膜を形成するステップを更に行うようにしてもよい。
【0096】
そして、ＳｉＯＮ膜形成、ＳｉＯ膜変換を非同時に行うサイクルを所定回数（ｎ２、ｎ２は１以上の整数）行うことで第１ＳｉＯ膜を形成するステップ（第１ＳｉＯ膜形成）と、ＳｉＮ膜形成、ＳｉＯ膜変換を非同時に行うサイクルを所定回数（ｎ４、ｎ４は１以上の整数）行うことで第２ＳｉＯ膜を形成するステップ（第２ＳｉＯ膜形成）と、を所定回数行うことで、ウエハ２００上に、所定膜厚の第１ＳｉＯ膜と所定膜厚の第２ＳｉＯ膜とが交互に積層されてなる酸化膜（ＳｉＯ膜）を形成するようにしてもよい。
【0097】
（ＳｉＯＮ→Ｏｘ）×ｎ２→（ＳｉＮ→Ｏｘ）×ｎ４→・・・ ⇒ ＳｉＯ
（ＳｉＮ→Ｏｘ）×ｎ４→（ＳｉＯＮ→Ｏｘ）×ｎ２→・・・ ⇒ ＳｉＯ
（ＳｉＮ→Ｏｘ）×ｎ４→（ＳｉＯＮ→Ｏｘ）×ｎ２→・・・ ⇒ ＳｉＯ
【0098】
なお、本変形例における第２ＳｉＯ膜形成では、以下に示すガス供給シーケンスのように、
ＳｉＮ膜形成において、ウエハ２００に対してクロロシラン系ガスを供給するステップと、ウエハ２００に対してＮ及びＨ含有ガスを供給するステップと、を含むセットを所定回数（ｎ３回、ｎ３は１以上の整数）行うようにしてもよい。各ステップにおける処理条件は、上述の態様における各ステップにおける処理条件と同様とすることができる。
ＳｉＮ膜形成において、ウエハ２００に対してクロロシラン系ガスを供給するステップと、ウエハ２００に対してＮ及びＨ含有ガスを供給するステップと、を含むセットを所定回数（ｎ３回、ｎ３は１以上の整数）行うようにしてもよい。各ステップにおける処理条件は、上述の態様における各ステップにおける処理条件と同様とすることができる。
【0099】
［（クロロシラン系ガス→Ｎ及びＨ含有ガス）×ｎ３→Ｏ含有ガス＋Ｈ含有ガス］×ｎ４ ⇒ ＳｉＯ
【0100】
なお、本変形例では、第１ＳｉＯ膜形成と、第２ＳｉＯ膜形成とを、上述の基板処理装置における同一の処理室２０１内で（ｉｎ－ｓｉｔｕにて）行うことが好ましい。第１ＳｉＯ膜を形成する場合も、第２ＳｉＯ膜を形成する場合も、上述の成膜ガス供給系および酸化ガス供給系を用いることができる。すなわち、第１ＳｉＯ膜を形成する場合と、第２ＳｉＯ膜を形成する場合とで、ガス供給系を共用とすることができる。
【0101】
本変形例においても、上述の態様と同様の効果が得られる。また、本変形例によれば、ウエハ２００上に形成されるＳｉＯ膜、すなわち、第１ＳｉＯ膜と第２ＳｉＯ膜とが交互に積層されてなるＳｉＯ膜の応力を、厚さ方向で調整することが可能となる。
【0102】
なお、本変形例においては、所定膜厚の第１ＳｉＯ膜と、所定膜厚の第２ＳｉＯ膜と、の厚さを異ならせるようにしてもよい。第１ＳｉＯ膜の厚さは、例えば、第１ＳｉＯ膜形成におけるＳｉＯＮ膜形成でのセット数ｎ１を変化させることにより、調整することができる。また、第２ＳｉＯ膜の厚さは、例えば、第２ＳｉＯ膜形成におけるＳｉＮ膜形成でのセット数ｎ３を変化させることにより、調整することができる。すなわち、セット数ｎ１,ｎ３のうち少なくともいずれかを変化させることにより、第１ＳｉＯ膜と、第２ＳｉＯ膜と、の厚さを異ならせることができる。このように、それぞれのＳｉＯ膜の厚さを異ならせることで、ウエハ２００上に形成されるＳｉＯ膜、すなわち、第１ＳｉＯ膜と第２ＳｉＯ膜とが交互に積層されてなるＳｉＯ膜の応力を、厚さ方向で微調整することが可能となる。
【0103】
また、本変形例においては、所定膜厚の第１ＳｉＯ膜として引っ張り応力を有する膜を形成し、所定膜厚の第２ＳｉＯ膜として圧縮応力を有する膜を形成するようにしてもよい。このように、第１ＳｉＯ膜と第２ＳｉＯ膜とが相反する応力を有するようにすることで、ウエハ２００上に形成されるＳｉＯ膜、すなわち、第１ＳｉＯ膜と第２ＳｉＯ膜とが交互に積層されてなるＳｉＯ膜の応力を、厚さ方向でそれぞれのＳｉＯ膜の応力を相殺するように微調整することが可能となる。なお、図７（ｂ）、図８（ｂ）を用いて説明したように、第１ＳｉＯ膜は引っ張り応力を有する傾向があり、第２ＳｉＯ膜は圧縮応力を有する傾向があることを、本件開示者等は確認済である。
【0104】
また、本変形例においては、所定膜厚の第１ＳｉＯ膜と所定膜厚の第２ＳｉＯ膜とのうち、膜応力の絶対値が大きい方の膜を、膜応力の絶対値が小さい方の膜よりも薄くするようにしてもよい。すなわち、所定膜厚の第１ＳｉＯ膜と所定膜厚の第２ＳｉＯ膜とのうち、膜応力の絶対値が小さい方の膜を、膜応力の絶対値が大きい方の膜よりも厚くするようにしてもよい。なお、この膜厚調整は、後述するように、第１ＳｉＯ膜と第２ＳｉＯ膜とが相反する膜応力を有している場合に、特に有効となる。
【0105】
このように、第１ＳｉＯ膜と第２ＳｉＯ膜との厚さをそれぞれの膜応力に応じて変化させることで、ウエハ２００上に形成されるＳｉＯ膜、すなわち、第１ＳｉＯ膜と第２ＳｉＯ膜とが交互に積層されてなるＳｉＯ膜（以下、積層ＳｉＯ膜とも称する）の応力を、厚さ方向でより適正に微調整することが可能となる。例えば、第１ＳｉＯ膜と第２ＳｉＯ膜とのうち、膜応力の絶対値が大きい方の膜を、膜応力の絶対値が小さい方の膜よりも薄くすることで、膜応力の絶対値が大きい方の膜の膜応力の度合いを低下させる方向に、ウエハ２００上に形成される積層ＳｉＯ膜の応力を、微調整することが可能となる。また例えば、第１ＳｉＯ膜と第２ＳｉＯ膜とのうち、膜応力の絶対値が小さい方の膜を、膜応力の絶対値が大きい方の膜よりも厚くすることで、膜応力の絶対値が小さい方の膜の膜応力の度合いを高める方向に、ウエハ２００上に形成される積層ＳｉＯ膜の応力を微調整することが可能となる。
【0106】
なお、図７（ｂ）、図８（ｂ）を用いて上述したように、第２ＳｉＯ膜の圧縮応力の絶対値の方が、第１ＳｉＯ膜の引っ張り応力の絶対値よりも大きくなる場合があることを、本件開示者等は確認済である。この場合、所定膜厚の第２ＳｉＯ膜を、所定膜厚の第１ＳｉＯ膜よりも薄くすることにより、ウエハ２００上に形成される積層ＳｉＯ膜の応力を、厚さ方向でそれぞれのＳｉＯ膜の応力をより適正に相殺するように微調整することが可能となる。例えば、積層ＳｉＯ膜の応力が圧縮応力側に偏る傾向を、緩和することが可能となる。なお、第１ＳｉＯ膜と第２ＳｉＯ膜とが相反する膜応力を有しており、それぞれの膜応力の絶対値が異なる場合は、膜応力の絶対値が小さい方のＳｉＯ膜を、膜応力の絶対値が大きい方のＳｉＯ膜よりも厚くするのが好ましい。すなわち、膜応力の絶対値が大きい方のＳｉＯ膜を、膜応力の絶対値が小さい方のＳｉＯ膜よりも薄くするのが好ましい。
【0107】
また、本変形例においては、所定膜厚の第１ＳｉＯ膜と所定膜厚の第２ＳｉＯ膜とのうち、膜応力の絶対値が小さい方の膜を形成する工程と、膜応力の絶対値が大きい方の膜を形成する工程と、膜応力の絶対値が小さい方の膜を形成する工程と、を１セットとしてこのセットを所定回数行うようにしてもよい。なお、この積層順序の調整は、第１ＳｉＯ膜と第２ＳｉＯ膜とが相反する膜応力を有している場合に、特に有効となる。
【0108】
このように、膜応力に応じて、第１ＳｉＯ膜と第２ＳｉＯ膜との積層順序を調整することで、膜応力の絶対値が大きい方の膜を、膜応力の絶対値が小さい方の膜で両サイドから挟み込む積層構造を形成することができ、ウエハ２００上に形成される積層ＳｉＯ膜の応力を、厚さ方向でそれぞれのＳｉＯ膜の応力をより適正に相殺するように微調整することが可能となる。
【0109】
例えば、第２ＳｉＯ膜の膜応力（例えば、圧縮応力）の絶対値の方が、第１ＳｉＯ膜の膜応力（例えば、引っ張り応力）の絶対値よりも大きい場合、以下に示す処理シーケンスのように、第１ＳｉＯ膜形成と、第２ＳｉＯ膜形成と、第１ＳｉＯ膜形成と、を１セットとしてこのセットを所定回数行うようにしてもよい。この場合、第１ＳｉＯ膜形成と、第２ＳｉＯ膜形成と、を交互に複数回行い、最初および最後に、第１ＳｉＯ膜形成を行うこととなる。この場合、積層ＳｉＯ膜の構造を、比較的大きい圧縮応力を有する場合がある第２ＳｉＯ膜を、比較的小さい引っ張り応力を有する傾向がある第１ＳｉＯ膜で挟み込む構造とすることが可能となる。この結果、第１ＳｉＯ膜および第２ＳｉＯ膜のそれぞれの応力をより適正に相殺する方向に微調整することが可能となり、例えば、積層ＳｉＯ膜の応力が圧縮応力側に偏る傾向を、バランスよく緩和することが可能となる。また例えば、積層ＳｉＯ膜の底面側の応力と、表面側の応力と、を同等とすることが可能となることから、積層ＳｉＯ膜の応力バランスが崩れることを、適正に防止することが可能となる。
【0110】
（ＳｉＯＮ→Ｏｘ）×ｎ２→（ＳｉＮ→Ｏｘ）×ｎ４→・・・・→（ＳｉＯＮ→Ｏｘ）×ｎ２ ⇒ ＳｉＯ
【0111】
また、本変形例においては、所定膜厚の第１ＳｉＯ膜と所定膜厚の第２ＳｉＯ膜とのうち、膜応力の絶対値が小さい方の膜を形成する工程と、膜応力の絶対値が大きい方の膜を形成する工程と、膜応力の絶対値が小さい方の膜を形成する工程と、をこの順に行うようにしてもよい。なお、この積層順序の調整は、第１ＳｉＯ膜と第２ＳｉＯ膜とが相反する膜応力を有している場合に、特に有効となる。
【0112】
このように、膜応力に応じて、第１ＳｉＯ膜と第２ＳｉＯ膜との積層順序を調整することで、膜応力の絶対値が大きい方の膜を、膜応力の絶対値が小さい方の膜で両サイドから挟み込む積層構造を形成することができ、ウエハ２００上に形成される積層ＳｉＯ膜の応力を、厚さ方向でそれぞれのＳｉＯ膜の応力をより適正に相殺するように微調整することが可能となる。
【0113】
例えば、第２ＳｉＯ膜の膜応力（例えば、圧縮応力）の絶対値の方が、第１ＳｉＯ膜の膜応力（例えば、引っ張り応力）の絶対値よりも大きい場合、以下に示す処理シーケンスのように、第１ＳｉＯ膜形成と、第２ＳｉＯ膜形成と、第１ＳｉＯ膜形成と、をこの順に行うようにしてもよい。この場合、第１ＳｉＯ膜形成と、第２ＳｉＯ膜形成と、第１ＳｉＯ膜形成と、を１セットとしてこのセットを所定回数行う上述の場合と、同様の効果が得られる。
【0114】
（ＳｉＯＮ→Ｏｘ）×ｎ２→（ＳｉＮ→Ｏｘ）×ｎ４→（ＳｉＯＮ→Ｏｘ）×ｎ２ ⇒ ＳｉＯ
【0115】
（変形例６）
以下に示すガス供給シーケンスのように、上述の態様におけるＳｉＯＮ膜形成では、ウエハ２００に対して第１原料ガスとして第１シラン系ガスを供給するステップと、ウエハ２００に対して第２原料ガスとして第２シラン系ガスを供給するステップと、ウエハ２００に対して窒化ガスとしてＮ及びＨ含有ガスを供給するステップと、ウエハ２００に対してＯ含有ガスを供給するステップと、を含むセットを所定回数（ｎ１回、ｎ１は１以上の整数）行うようにしてもよい。なお、第１シラン系ガスと第２シラン系ガスとは分子構造が異なり、それぞれ後述する性質を有する。
以下に示すガス供給シーケンスのように、上述の態様におけるＳｉＯＮ膜形成では、ウエハ２００に対して第１原料ガスとして第１シラン系ガスを供給するステップと、ウエハ２００に対して第２原料ガスとして第２シラン系ガスを供給するステップと、ウエハ２００に対して窒化ガスとしてＮ及びＨ含有ガスを供給するステップと、ウエハ２００に対してＯ含有ガスを供給するステップと、を含むセットを所定回数（ｎ１回、ｎ１は１以上の整数）行うようにしてもよい。なお、第１シラン系ガスと第２シラン系ガスとは分子構造が異なり、それぞれ後述する性質を有する。
【0116】
［（第１シラン系ガス→第２シラン系ガス→Ｎ及びＨ含有ガス→Ｏ含有ガス）×ｎ１→Ｏ含有ガス＋Ｈ含有ガス］×ｎ２ ⇒ ＳｉＯ
【0117】
また、以下に示すガス供給シーケンスのように、上述の変形例５におけるＳｉＮ膜形成では、ウエハ２００に対して第１原料ガスとして第１シラン系ガスを供給するステップと、ウエハ２００に対して第２原料ガスとして第２シラン系ガスを供給するステップと、ウエハ２００に対して窒化ガスとしてＮ及びＨ含有ガスを供給するステップと、を含むセットを所定回数（ｎ３回、ｎ３は１以上の整数）行うようにしてもよい。なお、この場合も、第１シラン系ガスと第２シラン系ガスとは分子構造が異なり、それぞれ後述する性質を有する。
【0118】
［（第１シラン系ガス→第２シラン系ガス→Ｎ及びＨ含有ガス）×ｎ３→Ｏ含有ガス＋Ｈ含有ガス］×ｎ４ ⇒ ＳｉＯ
【0119】
なお、いずれの場合も、第１シラン系ガス、第２シラン系ガスを、上述の第１原料ガス供給系、第２原料ガス供給系よりそれぞれ供給することができる。
【0120】
これらの場合において、第１シラン系ガスを供給するステップおよび第２シラン系ガスを供給するステップの処理条件は、それぞれ、上述の態様のステップ１における処理条件と同様とすることができる。なお、第１シラン系ガスの供給時間を第２シラン系ガスの供給時間以上とすることにより、好ましくは、第１シラン系ガスの供給時間を第２シラン系ガスの供給時間よりも長くすることにより、後述する効果がより充分に得られるようになる。Ｎ及びＨ含有ガスを供給するステップおよびＯ含有ガスを供給するステップにおける処理条件は、上述の態様のステップ２およびステップ３における処理条件とそれぞれ同様とすることができる。
【0121】
本変形例によれば、上述の態様と同様の効果が得られる。
【0122】
また、本変形例によれば、２種類のシラン系ガスを用いることにより、ＳｉＯＮ膜形成やＳｉＮ膜形成におけるサイクルレート（１サイクルあたりに形成されるＳｉＯＮ層やＳｉＮ層の厚さ）を、１種類のシラン系ガスを用いる場合に比べて厚くすることができ、成膜処理の生産性を高めることが可能となる。
【0123】
なお、本変形例においては、第１シラン系ガスとして、第２シラン系ガスよりも、同一条件下において分解しにくい（吸着しにくい、反応性が低い）ガスを用いるのが好ましい。このようにガス種を選択することで、サイクルレートを向上させつつ、ウエハ２００上に形成されるベース膜としてのＳｉＯＮ膜やＳｉＮ膜、すなわち、これらの膜を酸化させて得られるＳｉＯ膜のステップカバレッジ特性を向上させることが可能となる。例えば、第１シラン系ガスとして１分子中に１つのＳｉ原子を含むガスを用い、第２シラン系ガスとして１分子中に２つ以上のＳｉ原子を含むガスを用いることにより、ここに記載した効果、すなわち、サイクルレートを向上させつつステップカバレッジ特性を向上させることが可能となる。例えば、第１シラン系ガスとして、ＨＣＤＳガスやＯＣＴＳガスを用いる場合、第２シラン系ガスとして、ＭＣＳガス、ＤＣＳガス、ＴＣＳガス、ＳＴＣガス、ＳｉＦ４ガス、ＳｉＢｒ４ガス、ＳｉＩ４ガス等を用いることができる。
【0124】
＜本開示の他の態様＞
以上、本開示の態様を具体的に説明した。しかしながら、本開示は上述の態様に限定されるものではなく、その要旨を逸脱しない範囲で種々変更可能である。
以上、本開示の態様を具体的に説明した。しかしながら、本開示は上述の態様に限定されるものではなく、その要旨を逸脱しない範囲で種々変更可能である。
【0125】
例えば、上述の態様では、ＳｉＯＮ膜形成とＳｉＯ膜変換とを同一の処理室２０１内で（ｉｎ－ｓｉｔｕにて）行う例について説明した。しかしながら、ＳｉＯＮ膜形成とＳｉＯ膜変換とを異なる処理室内で（ｅｘ－ｓｉｔｕにて）行うようにしてもよい。また、上述の態様では、ウエハ２００上にＳｉＯ膜を複数層積層する際に、それぞれのＳｉＯ膜を同一の処理室２０１内で（ｉｎ－ｓｉｔｕにて）形成する例について説明した。しかしながら、それぞれのＳｉＯ膜を異なる処理室内で（ｅｘ－ｓｉｔｕにて）で形成するようにしてもよい。
【0126】
一連の処理をｉｎ－ｓｉｔｕで行えば、途中、ウエハ２００が大気曝露されることはなく、ウエハ２００を真空下に置いたまま一貫して処理を行うことができ、安定した基板処理を行うことができる。また、一部の処理をｅｘ－ｓｉｔｕで行えば、それぞれの処理室内の温度を例えば各処理での処理温度又はそれに近い温度に予め設定しておくことができ、温度調整に要する時間を短縮させ、生産効率を高めることができる。
【0127】
また例えば、上述の態様では、ウエハ２００上にＳｉＯ膜を形成する例について説明した。しかしながら、本開示はこの態様に限定されず、以下に示す処理シーケンスのように、ウエハ２００上にチタン酸化膜（ＴｉＯ膜）、アルミニウム酸化膜（ＡｌＯ膜）、ハフニウム酸化膜（ＨｆＯ膜）、ジルコニウム酸化膜（ＺｒＯ膜）等の金属系酸化膜を形成する場合にも適用することができる。この場合においても、上述の態様と同様の効果が得られる。
【0128】
（ＴｉＯＮ→Ｏｘ）×ｎ２ ⇒ ＴｉＯ
（ＡｌＯＮ→Ｏｘ）×ｎ２ ⇒ ＡｌＯ
（ＨｆＯＮ→Ｏｘ）×ｎ２ ⇒ ＨｆＯ
（ＺｒＯＮ→Ｏｘ）×ｎ２ ⇒ ＺｒＯ
（ＴｉＯＮ→Ｏｘ）×ｎ２→（ＴｉＮ→Ｏｘ）×ｎ４→・・・ ⇒ ＴｉＯ
（ＴｉＮ→Ｏｘ）×ｎ４→（ＴｉＯＮ→Ｏｘ）×ｎ２→・・・ ⇒ ＴｉＯ
（ＡｌＯＮ→Ｏｘ）×ｎ２→（ＡｌＮ→Ｏｘ）×ｎ４→・・・ ⇒ ＡｌＯ
（ＡｌＮ→Ｏｘ）×ｎ４→（ＡｌＯＮ→Ｏｘ）×ｎ２→・・・ ⇒ ＡｌＯ
（ＨｆＯＮ→Ｏｘ）×ｎ２→（ＨｆＮ→Ｏｘ）×ｎ４→・・・ ⇒ ＨｆＯ
（ＨｆＮ→Ｏｘ）×ｎ４→（ＨｆＯＮ→Ｏｘ）×ｎ２→・・・ ⇒ ＨｆＯ
（ＺｒＯＮ→Ｏｘ）×ｎ２→（ＺｒＮ→Ｏｘ）×ｎ４→・・・ ⇒ ＺｒＯ
（ＺｒＮ→Ｏｘ）×ｎ４→（ＺｒＯＮ→Ｏｘ）×ｎ２→・・・ ⇒ ＺｒＯ
（ＡｌＯＮ→Ｏｘ）×ｎ２ ⇒ ＡｌＯ
（ＨｆＯＮ→Ｏｘ）×ｎ２ ⇒ ＨｆＯ
（ＺｒＯＮ→Ｏｘ）×ｎ２ ⇒ ＺｒＯ
（ＴｉＯＮ→Ｏｘ）×ｎ２→（ＴｉＮ→Ｏｘ）×ｎ４→・・・ ⇒ ＴｉＯ
（ＴｉＮ→Ｏｘ）×ｎ４→（ＴｉＯＮ→Ｏｘ）×ｎ２→・・・ ⇒ ＴｉＯ
（ＡｌＯＮ→Ｏｘ）×ｎ２→（ＡｌＮ→Ｏｘ）×ｎ４→・・・ ⇒ ＡｌＯ
（ＡｌＮ→Ｏｘ）×ｎ４→（ＡｌＯＮ→Ｏｘ）×ｎ２→・・・ ⇒ ＡｌＯ
（ＨｆＯＮ→Ｏｘ）×ｎ２→（ＨｆＮ→Ｏｘ）×ｎ４→・・・ ⇒ ＨｆＯ
（ＨｆＮ→Ｏｘ）×ｎ４→（ＨｆＯＮ→Ｏｘ）×ｎ２→・・・ ⇒ ＨｆＯ
（ＺｒＯＮ→Ｏｘ）×ｎ２→（ＺｒＮ→Ｏｘ）×ｎ４→・・・ ⇒ ＺｒＯ
（ＺｒＮ→Ｏｘ）×ｎ４→（ＺｒＯＮ→Ｏｘ）×ｎ２→・・・ ⇒ ＺｒＯ
【0129】
各処理に用いられるレシピは、処理内容に応じて個別に用意し、電気通信回線や外部記憶装置１２３を介して記憶装置１２１ｃ内に格納しておくことが好ましい。そして、各処理を開始する際、ＣＰＵ１２１ａが、記憶装置１２１ｃ内に格納された複数のレシピの中から、処理内容に応じて適正なレシピを適宜選択することが好ましい。これにより、１台の基板処理装置で様々な膜種、組成比、膜質、膜厚の膜を、再現性よく形成することができるようになる。また、オペレータの負担を低減でき、操作ミスを回避しつつ、各処理を迅速に開始できるようになる。
【0130】
上述のレシピは、新たに作成する場合に限らず、例えば、基板処理装置に既にインストールされていた既存のレシピを変更することで用意してもよい。レシピを変更する場合は、変更後のレシピを、電気通信回線や当該レシピを記録した記録媒体を介して、基板処理装置にインストールしてもよい。また、既存の基板処理装置が備える入出力装置１２２を操作し、基板処理装置に既にインストールされていた既存のレシピを直接変更してもよい。
【0131】
上述の態様では、一度に複数枚の基板を処理するバッチ式の基板処理装置を用いて膜を形成する例について説明した。本開示は上述の態様に限定されず、例えば、一度に１枚または数枚の基板を処理する枚葉式の基板処理装置を用いて膜を形成する場合にも、好適に適用できる。また、上述の態様では、ホットウォール型の処理炉を有する基板処理装置を用いて膜を形成する例について説明した。本開示は上述の態様に限定されず、コールドウォール型の処理炉を有する基板処理装置を用いて膜を形成する場合にも、好適に適用できる。
【0132】
これらの基板処理装置を用いる場合においても、上述の態様における処理手順、処理条件と同様な処理手順、処理条件にて各処理を行うことができ、上述の態様と同様の効果が得られる。
【0133】
上述の態様は、適宜組み合わせて用いることができる。このときの処理手順、処理条件は、例えば、上述の態様における処理手順、処理条件と同様とすることができる。
【0134】
＜本開示の好ましい態様＞
以下、本開示の好ましい態様について付記する。
以下、本開示の好ましい態様について付記する。
【0135】
（付記１）
本開示の一態様によれば、
（ａ１）基板に対して第１成膜ガスを供給することで、酸窒化膜を形成する工程と、
（ａ２）前記基板に対して第１酸化ガスを供給することで、前記酸窒化膜を酸化させて第１酸化膜に変換させる工程と、
を非同時に行うサイクルを所定回数行うことで、前記基板上に、所定膜厚の第１酸化膜を形成する工程を有する半導体装置の製造方法、または、基板処理方法が提供される。
本開示の一態様によれば、
（ａ１）基板に対して第１成膜ガスを供給することで、酸窒化膜を形成する工程と、
（ａ２）前記基板に対して第１酸化ガスを供給することで、前記酸窒化膜を酸化させて第１酸化膜に変換させる工程と、
を非同時に行うサイクルを所定回数行うことで、前記基板上に、所定膜厚の第１酸化膜を形成する工程を有する半導体装置の製造方法、または、基板処理方法が提供される。
【0136】
（付記２）
付記１に記載の方法であって、
（ａ１）で形成する前記酸窒化膜の酸素濃度および窒素濃度のうち少なくともいずれかを制御することで、（ａ２）において前記酸窒化膜を前記第１酸化膜に変換させる際の膜膨張率、および、（ａ２）において形成される前記第１酸化膜の膜応力のうち少なくともいずれかを調整する。
付記１に記載の方法であって、
（ａ１）で形成する前記酸窒化膜の酸素濃度および窒素濃度のうち少なくともいずれかを制御することで、（ａ２）において前記酸窒化膜を前記第１酸化膜に変換させる際の膜膨張率、および、（ａ２）において形成される前記第１酸化膜の膜応力のうち少なくともいずれかを調整する。
【0137】
（付記３）
付記１または２に記載の方法であって、
（ａ１）で形成する前記酸窒化膜の酸素濃度および窒素濃度のうち少なくともいずれかを、所定サイクル毎に変化させる。
付記１または２に記載の方法であって、
（ａ１）で形成する前記酸窒化膜の酸素濃度および窒素濃度のうち少なくともいずれかを、所定サイクル毎に変化させる。
【0138】
（付記４）
付記１～３のいずれか１項に記載の方法であって、
（ａ１）で形成する前記酸窒化膜の厚さを、所定サイクル毎に変化させる。
付記１～３のいずれか１項に記載の方法であって、
（ａ１）で形成する前記酸窒化膜の厚さを、所定サイクル毎に変化させる。
【0139】
（付記５）
付記１～４のいずれか１項に記載の方法であって、
（ｂ１）前記基板に対して第２成膜ガスを供給することで、窒化膜を形成する工程と、
（ｂ２）前記基板に対して第２酸化ガスを供給することで、前記窒化膜を酸化させて第２酸化膜に変換させる工程と、
を非同時に行うサイクルを所定回数行うことで、前記基板上に、所定膜厚の第２酸化膜を形成する工程を更に有し、
前記所定膜厚の第１酸化膜を形成する工程と、前記所定膜厚の第２酸化膜を形成する工程と、を所定回数行うことで、前記基板上に、前記所定膜厚の第１酸化膜と前記所定膜厚の第２酸化膜とが積層されてなる酸化膜を形成する。
付記１～４のいずれか１項に記載の方法であって、
（ｂ１）前記基板に対して第２成膜ガスを供給することで、窒化膜を形成する工程と、
（ｂ２）前記基板に対して第２酸化ガスを供給することで、前記窒化膜を酸化させて第２酸化膜に変換させる工程と、
を非同時に行うサイクルを所定回数行うことで、前記基板上に、所定膜厚の第２酸化膜を形成する工程を更に有し、
前記所定膜厚の第１酸化膜を形成する工程と、前記所定膜厚の第２酸化膜を形成する工程と、を所定回数行うことで、前記基板上に、前記所定膜厚の第１酸化膜と前記所定膜厚の第２酸化膜とが積層されてなる酸化膜を形成する。
【0140】
（付記６）
付記５に記載の方法であって、
前記所定膜厚の第１酸化膜と、前記所定膜厚の第２酸化膜と、の厚さを異ならせる。
付記５に記載の方法であって、
前記所定膜厚の第１酸化膜と、前記所定膜厚の第２酸化膜と、の厚さを異ならせる。
【0141】
（付記７）
付記５または６に記載の方法であって、
前記所定膜厚の第１酸化膜の膜応力は引っ張り応力であり、
前記所定膜厚の第２酸化膜の膜応力は圧縮応力である。
付記５または６に記載の方法であって、
前記所定膜厚の第１酸化膜の膜応力は引っ張り応力であり、
前記所定膜厚の第２酸化膜の膜応力は圧縮応力である。
【0142】
（付記８）
付記５～７のいずれか１項に記載の方法であって、
前記所定膜厚の第１酸化膜と前記所定膜厚の第２酸化膜とのうち、膜応力の絶対値が大きい方の膜を、膜応力の絶対値が小さい方の膜よりも薄くする。すなわち、前記所定膜厚の第１酸化膜と前記所定膜厚の第２酸化膜とのうち、膜応力の絶対値が小さい方の膜を、膜応力の絶対値が大きい方の膜よりも厚くする。
付記５～７のいずれか１項に記載の方法であって、
前記所定膜厚の第１酸化膜と前記所定膜厚の第２酸化膜とのうち、膜応力の絶対値が大きい方の膜を、膜応力の絶対値が小さい方の膜よりも薄くする。すなわち、前記所定膜厚の第１酸化膜と前記所定膜厚の第２酸化膜とのうち、膜応力の絶対値が小さい方の膜を、膜応力の絶対値が大きい方の膜よりも厚くする。
【0143】
（付記９）
付記５～８のいずれか１項に記載の方法であって、
前記所定膜厚の第１酸化膜と前記所定膜厚の第２酸化膜とのうち、膜応力の絶対値が小さい方の膜を形成する工程と、膜応力の絶対値が大きい方の膜を形成する工程と、膜応力の絶対値が小さい方の膜を形成する工程と、を１セットとしてこのセットを所定回数行う。
付記５～８のいずれか１項に記載の方法であって、
前記所定膜厚の第１酸化膜と前記所定膜厚の第２酸化膜とのうち、膜応力の絶対値が小さい方の膜を形成する工程と、膜応力の絶対値が大きい方の膜を形成する工程と、膜応力の絶対値が小さい方の膜を形成する工程と、を１セットとしてこのセットを所定回数行う。
【0144】
（付記１０）
付記５～９のいずれか１項に記載の方法であって、
前記所定膜厚の第１酸化膜と前記所定膜厚の第２酸化膜とのうち、膜応力の絶対値が小さい方の膜を形成する工程と、膜応力の絶対値が大きい方の膜を形成する工程と、膜応力の絶対値が小さい方の膜を形成する工程と、をこの順に行う。
付記５～９のいずれか１項に記載の方法であって、
前記所定膜厚の第１酸化膜と前記所定膜厚の第２酸化膜とのうち、膜応力の絶対値が小さい方の膜を形成する工程と、膜応力の絶対値が大きい方の膜を形成する工程と、膜応力の絶対値が小さい方の膜を形成する工程と、をこの順に行う。
【0145】
（付記１１）
付記１～１０のいずれか１項に記載の方法であって、
（ａ１）では、前記基板に対して前記第１成膜ガスとして原料ガスを供給する工程と、前記基板に対して前記第１成膜ガスとして窒化ガスを供給する工程と、前記基板に対して前記第１成膜ガスとして酸化ガスを供給する工程と、を含むセットを所定回数行う。
付記１～１０のいずれか１項に記載の方法であって、
（ａ１）では、前記基板に対して前記第１成膜ガスとして原料ガスを供給する工程と、前記基板に対して前記第１成膜ガスとして窒化ガスを供給する工程と、前記基板に対して前記第１成膜ガスとして酸化ガスを供給する工程と、を含むセットを所定回数行う。
【0146】
（付記１２）
付記１１に記載の方法であって、
前記原料ガスを供給する工程は、前記基板に対して前記原料ガスとして第１原料ガスを供給する工程と、前記基板に対して前記原料ガスとして第２原料ガスを供給する工程と、を含む。
付記１１に記載の方法であって、
前記原料ガスを供給する工程は、前記基板に対して前記原料ガスとして第１原料ガスを供給する工程と、前記基板に対して前記原料ガスとして第２原料ガスを供給する工程と、を含む。
【0147】
（付記１３）
付記５～１２のいずれか１項に記載の方法であって、
（ｂ１）では、前記基板に対して前記第２成膜ガスとして原料ガスを供給する工程と、前記基板に対して前記第２成膜ガスとして窒化ガスを供給する工程と、を含むセットを所定回数行う。
付記５～１２のいずれか１項に記載の方法であって、
（ｂ１）では、前記基板に対して前記第２成膜ガスとして原料ガスを供給する工程と、前記基板に対して前記第２成膜ガスとして窒化ガスを供給する工程と、を含むセットを所定回数行う。
【0148】
（付記１４）
付記１３に記載の方法であって、
前記原料ガスを供給する工程は、前記基板に対して前記原料ガスとして第１原料ガスを供給する工程と、前記基板に対して前記原料ガスとして第２原料ガスを供給する工程と、を含む。
付記１３に記載の方法であって、
前記原料ガスを供給する工程は、前記基板に対して前記原料ガスとして第１原料ガスを供給する工程と、前記基板に対して前記原料ガスとして第２原料ガスを供給する工程と、を含む。
【0149】
（付記１５）
付記１２～１４のいずれか１項に記載の方法であって、
前記第１原料ガスは、前記第２原料ガスよりも、同一条件下において分解しにくい（吸着しにくい、反応性が低い）ガスである。
付記１２～１４のいずれか１項に記載の方法であって、
前記第１原料ガスは、前記第２原料ガスよりも、同一条件下において分解しにくい（吸着しにくい、反応性が低い）ガスである。
【0150】
（付記１６）
付記１２～１５のいずれか１項に記載の方法であって、
前記第１原料ガスは１分子中に１つのシリコン原子を含み、前記第２原料ガスは１分子中に２つ以上のシリコン原子を含む。
付記１２～１５のいずれか１項に記載の方法であって、
前記第１原料ガスは１分子中に１つのシリコン原子を含み、前記第２原料ガスは１分子中に２つ以上のシリコン原子を含む。
【0151】
（付記１７）
付記１～１６のいずれか１項／付記５～１６のいずれか１項に記載の方法であって、
（ａ１）および（ａ２）を同一処理室内（ｉｎ－ｓｉｔｕ）にて行う／（ｂ１）および（ｂ２）を同一処理室内（ｉｎ－ｓｉｔｕ）にて行う。また、前記所定膜厚の第１酸化膜を形成する工程と、前記所定膜厚の第２酸化膜を形成する工程と、を同一処理室内（ｉｎ－ｓｉｔｕ）にて行う。
付記１～１６のいずれか１項／付記５～１６のいずれか１項に記載の方法であって、
（ａ１）および（ａ２）を同一処理室内（ｉｎ－ｓｉｔｕ）にて行う／（ｂ１）および（ｂ２）を同一処理室内（ｉｎ－ｓｉｔｕ）にて行う。また、前記所定膜厚の第１酸化膜を形成する工程と、前記所定膜厚の第２酸化膜を形成する工程と、を同一処理室内（ｉｎ－ｓｉｔｕ）にて行う。
【0152】
（付記１８）
付記１～１６のいずれか１項／付記５～１６のいずれか１項に記載の方法であって、
（ａ１）および（ａ２）を異なる処理室内（ｅｘ－ｓｉｔｕ）にて行う／（ｂ１）および（ｂ２）を異なる処理室内（ｅｘ－ｓｉｔｕ）にて行う。また、前記所定膜厚の第１酸化膜を形成する工程と、前記所定膜厚の第２酸化膜を形成する工程と、を異なる処理室内（ｅｘ－ｓｉｔｕ）にて行う。
付記１～１６のいずれか１項／付記５～１６のいずれか１項に記載の方法であって、
（ａ１）および（ａ２）を異なる処理室内（ｅｘ－ｓｉｔｕ）にて行う／（ｂ１）および（ｂ２）を異なる処理室内（ｅｘ－ｓｉｔｕ）にて行う。また、前記所定膜厚の第１酸化膜を形成する工程と、前記所定膜厚の第２酸化膜を形成する工程と、を異なる処理室内（ｅｘ－ｓｉｔｕ）にて行う。
【0153】
（付記１９）
本開示の他の態様によれば、
基板が処理される処理室と、
前記処理室内の基板に対して第１成膜ガスを供給する第１成膜ガス供給系と、
前記処理室内の基板に対して第１酸化ガスを供給する第１酸化ガス供給系と、
前記処理室内において、付記１の各処理（各工程）を行わせるように、前記第１成膜ガス供給系および前記第１酸化ガス供給系を制御することが可能なよう構成される制御部と、
を有する基板処理装置が提供される。
本開示の他の態様によれば、
基板が処理される処理室と、
前記処理室内の基板に対して第１成膜ガスを供給する第１成膜ガス供給系と、
前記処理室内の基板に対して第１酸化ガスを供給する第１酸化ガス供給系と、
前記処理室内において、付記１の各処理（各工程）を行わせるように、前記第１成膜ガス供給系および前記第１酸化ガス供給系を制御することが可能なよう構成される制御部と、
を有する基板処理装置が提供される。
【0154】
（付記２０）
付記１９に記載の基板処理装置であって、
前記処理室内の基板に対して第２成膜ガスを供給する第２成膜ガス供給系と、
前記処理室内の基板に対して第２酸化ガスを供給する第２酸化ガス供給系と、
を更に有し、
前記制御部は、付記５の各処理（各工程）を行わせるように、前記第１成膜ガス供給系、前記第１酸化ガス供給系、前記第２成膜ガス供給系、および前記第２酸化ガス供給系を制御することが可能なよう構成される。
付記１９に記載の基板処理装置であって、
前記処理室内の基板に対して第２成膜ガスを供給する第２成膜ガス供給系と、
前記処理室内の基板に対して第２酸化ガスを供給する第２酸化ガス供給系と、
を更に有し、
前記制御部は、付記５の各処理（各工程）を行わせるように、前記第１成膜ガス供給系、前記第１酸化ガス供給系、前記第２成膜ガス供給系、および前記第２酸化ガス供給系を制御することが可能なよう構成される。
【0155】
（付記２１）
本開示の更に他の態様によれば、
付記１の各手順（各工程）をコンピュータによって基板処理装置に実行させるプログラム、または、該プログラムを記録したコンピュータ読み取り可能な記録媒体が提供される。
本開示の更に他の態様によれば、
付記１の各手順（各工程）をコンピュータによって基板処理装置に実行させるプログラム、または、該プログラムを記録したコンピュータ読み取り可能な記録媒体が提供される。
【0156】
（付記２２）
付記２１において、
付記５の各手順（各工程）をコンピュータによって基板処理装置に実行させるプログラム、または、該プログラムを記録したコンピュータ読み取り可能な記録媒体。
付記２１において、
付記５の各手順（各工程）をコンピュータによって基板処理装置に実行させるプログラム、または、該プログラムを記録したコンピュータ読み取り可能な記録媒体。
【符号の説明】
【0157】
２００ ウエハ（基板）
【図1】
【図2】
【図3】
【図4】
【図5】
【図6】
【図7】
【図8】
