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特許7077956有機電界発光素子形成用組成物、有機電界発光素子及び有機膜の製造方法
(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】特許公報(B2)
(11)【特許番号】
(24)【登録日】2022-05-23
(45)【発行日】2022-05-31
(54)【発明の名称】有機電界発光素子形成用組成物、有機電界発光素子及び有機膜の製造方法
(51)【国際特許分類】
H01L 51/50 20060101AFI20220524BHJP
H05B 33/10 20060101ALI20220524BHJP
H05B 33/22 20060101ALI20220524BHJP
H05B 33/12 20060101ALI20220524BHJP
【ＦＩ】
H05B33/22 B
H05B33/14 A
H05B33/10
H05B33/22 Z
H05B33/12 B
H05B33/22 D
【請求項の数】
14
(21)【出願番号】P 2018556681
(86)(22)【出願日】2017-12-12
(86)【国際出願番号】 JP2017044524
(87)【国際公開番号】W WO2018110535
(87)【国際公開日】2018-06-21
【審査請求日】2020-07-31
(31)【優先権主張番号】P 2016240539
(32)【優先日】2016-12-12
(33)【優先権主張国・地域又は機関】JP
(73)【特許権者】
【識別番号】000006035
【氏名又は名称】三菱ケミカル株式会社
(74)【代理人】
【識別番号】100165179
【弁理士】
【氏名又は名称】田▲崎▼ 聡
(74)【代理人】
【識別番号】100152146
【弁理士】
【氏名又は名称】伏見 俊介
(74)【代理人】
【識別番号】100140774
【弁理士】
【氏名又は名称】大浪 一徳
(72)【発明者】
【氏名】坂東 祥匡
(72)【発明者】
【氏名】山平 瑞喜
【審査官】塚田 剛士
(56)【参考文献】
【文献】国際公開第２０１０／１０４１８３（ＷＯ，Ａ１）
【文献】国際公開第２０１５／１８６６８８（ＷＯ，Ａ１）
(58)【調査した分野】(Int.Cl.，ＤＢ名)
Ｈ０１Ｌ ５１／５０
Ｈ０５Ｂ ３３／１０
Ｈ０５Ｂ ３３／２２
Ｈ０５Ｂ ３３／１２
ＣＡｐｌｕｓ／ＲＥＧＩＳＴＲＹ（ＳＴＮ）
(57)【特許請求の範囲】
【請求項1】
少なくとも電荷注入輸送材料、有機溶媒、１種以上の第１表面改質剤、及び１種以上の第２表面改質剤を含有する有機電界発光素子形成用組成物であって、前記有機溶媒の室温における表面張力（単位：ｍＮ／ｍ）をＳａとし、前記有機溶媒１００重量部に対する前記１種以上の第１表面改質剤の合計の含有量をＣ１重量部とし、前記有機溶媒１００重量部に対する前記１種以上の第２表面改質剤の合計の含有量をＣ２重量部とし、
各前記第１表面改質剤は、前記有機溶媒の１００重量部に前記第１表面改質剤の０．０１重量部を溶解させた混合物の室温における表面張力（単位：ｍＮ／ｍ）をＳ１ｙとすると、下記式（１）を満たす表面改質剤であり、
Ｓａ－Ｓ１ｙ＞１．０ ・・・（１）
各前記第２表面改質剤は、前記有機溶媒の１００重量部に前記第２表面改質剤の０．０１重量部を溶解させた混合物の室温における表面張力（単位：ｍＮ／ｍ）をＳ２ｙとすると、下記式（２）を満たす表面改質剤であり、
Ｓａ－Ｓ２ｙ≦１．０ ・・・（２）
前記有機溶媒の１００重量部と前記第１表面改質剤の前記Ｃ１重量部との混合物の室温における表面張力（単位：ｍＮ／ｍ）をＳ１ｘとすると、下記式（３）を満たし、
Ｓａ－Ｓ１ｘ＞１．０ ・・・（３）
前記有機溶媒の１００重量部と前記第２表面改質剤の前記Ｃ２重量部との混合物の室温における表面張力（単位：ｍＮ／ｍ）をＳ２ｘとすると、下記式（４）を満たす、
Ｓａ－Ｓ２ｘ＜１．０ ・・・（４）
有機電界発光素子形成用組成物。
【請求項2】
前記Ｃ１が０．００１～１である、請求項１に記載の有機電界発光素子形成用組成物。
【請求項3】
前記Ｃ２が０．００１～１である、請求項１又は２に記載の有機電界発光素子形成用組成物。
【請求項4】
前記第１表面改質剤が、シリコン及び／又はフッ素を含有する材料である、請求項１～３のいずれか一項に記載の有機電界発光素子形成用組成物。
【請求項5】
前記第２表面改質剤が、界面活性剤である、請求項１～４のいずれか一項に記載の有機電界発光素子形成用組成物。
【請求項6】
前記界面活性剤が、エーテル型、エステル型、及びエーテル・エステル型からなる群より選ばれるノニオン性界面活性剤である、請求項５に記載の有機電界発光素子形成用組成物。
【請求項7】
少なくとも電荷注入輸送材料、有機溶媒、第５表面改質剤、及び第６表面改質剤を含有する有機電界発光素子形成用組成物であって、純水の室温における表面張力（単位：ｍＮ／ｍ）をＳａ’とし、純水の１００重量部と前記第５表面改質剤の０．１重量部との混合物の室温における表面張力（単位：ｍＮ／ｍ）をＳ１ｚとし、純水の１００重量部と前記第６表面改質剤の０．１重量部との混合物の室温における表面張力（単位：ｍＮ／ｍ）をＳ２ｚとすると、下記式（５）を満たす、
Ｓａ’＞Ｓ１ｚ＞Ｓ２ｚ ・・・（５）
有機電界発光素子形成用組成物。
【請求項8】
前記有機溶媒１００重量部に対する、前記第５表面改質剤の含有量が０．００１～１重量部である、請求項７に記載の有機電界発光素子形成用組成物。
【請求項9】
前記有機溶媒１００重量部に対する、前記第６表面改質剤の含有量が０．００１～１重量部である、請求項７又は８に記載の有機電界発光素子形成用組成物。
【請求項10】
前記第５表面改質剤が、シリコン及び／又はフッ素を含有する材料である、請求項７～９のいずれか一項に記載の有機電界発光素子形成用組成物。
【請求項11】
前記第６表面改質剤が、界面活性剤である、請求項７～１０のいずれか一項に記載の有機電界発光素子形成用組成物。
【請求項12】
前記界面活性剤が、エーテル型、エステル型、及びエーテル・エステル型からなる群より選ばれるノニオン性界面活性剤である、請求項１１に記載の有機電界発光素子形成用組成物。
【請求項13】
請求項１～１２のいずれか一項に記載の有機電界発光素子形成用組成物を乾燥させてなる有機膜を含む、有機電界発光素子。
【請求項14】
隔壁で区画された領域への請求項１～１２のいずれか一項に記載の有機電界発光素子形成用組成物の塗布、及び塗布された前記有機電界発光素子形成用組成物の乾燥を含む、有機膜の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
本発明は、有機電界発光素子形成用組成物、有機電界発光素子及び有機膜の製造方法に関する。
２０１６年１２月１２日に日本国特許庁に出願された特願２０１６－２４０５３９の明細書、特許請求の範囲、図面及び要約書の全内容、並びに、本明細書で引用された文献等に開示された内容の一部又は全部をここに引用し、本明細書の開示内容として取り入れる。
２０１６年１２月１２日に日本国特許庁に出願された特願２０１６－２４０５３９の明細書、特許請求の範囲、図面及び要約書の全内容、並びに、本明細書で引用された文献等に開示された内容の一部又は全部をここに引用し、本明細書の開示内容として取り入れる。
【背景技術】
【0002】
有機電界発光素子の製造方法としては、有機材料を真空蒸着法により成膜し、積層する製造方法が一般的であるが、近年、より材料使用効率に優れた製造方法として、溶液化した有機材料をインクジェット法等により成膜し、積層する湿式成膜による製造方法の研究が盛んになってきている。
湿式成膜による有機電界発光素子、特に有機ＥＬディスプレイの製造においては、各画素をバンクと呼ばれる隔壁で区画し、バンク内の微小な領域に、有機電界発光素子を構成する有機膜を形成するための有機電界発光素子形成用組成物である塗布液をインクジェット法にて吐出し、成膜する方法を用いることが検討されている。この際、塗布液に種々の表面改質剤を混合することにより、バンクで囲まれた領域内において、より平坦な膜を得る技術が提案されている（特許文献１及び２）。
湿式成膜による有機電界発光素子、特に有機ＥＬディスプレイの製造においては、各画素をバンクと呼ばれる隔壁で区画し、バンク内の微小な領域に、有機電界発光素子を構成する有機膜を形成するための有機電界発光素子形成用組成物である塗布液をインクジェット法にて吐出し、成膜する方法を用いることが検討されている。この際、塗布液に種々の表面改質剤を混合することにより、バンクで囲まれた領域内において、より平坦な膜を得る技術が提案されている（特許文献１及び２）。
【0003】
特許文献１においては、均一な成膜を行うために、発光層形成用組成物に特定の高分子化合物を含有させることが記載されている。特定の高分子化合物の一例としてはポリシロキサンが挙げられており、インクジェット法にてバンク内に成膜し、均一な膜が形成されることが開示されている。
特許文献２においては、発光層形成用塗液に、特定量のレベリング剤、特にシリコン系化合物若しくはフッ素系化合物からなるレベリング剤を含有することによって、隔壁に囲まれた領域において平坦な膜が得られることが開示されている。
特許文献２においては、発光層形成用塗液に、特定量のレベリング剤、特にシリコン系化合物若しくはフッ素系化合物からなるレベリング剤を含有することによって、隔壁に囲まれた領域において平坦な膜が得られることが開示されている。
【0004】
しかしながら、これらの方法では、いまだ十分な平坦性が得られているとは言い難いのが実情であった。
【先行技術文献】
【特許文献】
【0005】
【文献】国際公開第２０１０／１０４１８３号
【文献】特開２００２－０５６９８０号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【0006】
本発明は、有機電界発光素子を構成する有機膜を湿式成膜により形成する場合において、有機膜のバンクに囲まれた領域内における膜厚の均一性を改善可能な有機電界発光素子形成用組成物を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【0007】
本発明者らは鋭意検討の結果、有機電界発光素子を構成する有機膜を湿式成膜により形成する場合において、同一の溶媒に溶解したときに互いに表面張力の異なる２種類の表面改質剤を含有する有機電界発光素子形成用組成物を用いると、均一性に優れた有機膜を実現可能であることを見出し、本発明を完成させた。
即ち、本発明は、以下の構成を有する。
即ち、本発明は、以下の構成を有する。
【0008】
［１］少なくとも電荷注入輸送材料、有機溶媒、１種以上の第１表面改質剤、及び１種以上の第２表面改質剤を含有する有機電界発光素子形成用組成物であって、
前記有機溶媒の表面張力（単位：ｍＮ／ｍ）をＳａとし、前記有機溶媒１００重量部に対する前記１種以上の第１表面改質剤の合計の含有量をＣ１重量部とし、前記有機溶媒１００重量部に対する前記１種以上の第２表面改質剤の合計の含有量をＣ２重量部とし、
各前記第１表面改質剤は、前記有機溶媒の１００重量部に前記第１表面改質剤の０．０１重量部を溶解させた混合物の表面張力（単位：ｍＮ／ｍ）をＳ１ｙとすると、下記式（１）を満たす表面改質剤であり、
Ｓａ－Ｓ１ｙ＞１．０ ・・・（１）
各前記第２表面改質剤は、前記有機溶媒の１００重量部に前記第２表面改質剤の０．０１重量部を溶解させた混合物の表面張力（単位：ｍＮ／ｍ）をＳ２ｙとすると、下記式（２）を満たす表面改質剤であり、
Ｓａ－Ｓ２ｙ≦１．０ ・・・（２）
前記有機溶媒の１００重量部と前記第１表面改質剤の前記Ｃ１重量部との混合物の表面張力（単位：ｍＮ／ｍ）をＳ１ｘとすると、下記式（３）を満たし、
Ｓａ－Ｓ１ｘ＞１．０ ・・・（３）
前記有機溶媒の１００重量部と前記第２表面改質剤の前記Ｃ２重量部との混合物の表面張力（単位：ｍＮ／ｍ）をＳ２ｘとすると、下記式（４）を満たす、
Ｓａ－Ｓ２ｘ＜１．０ ・・・（４）
有機電界発光素子形成用組成物。
［２］前記Ｃ１が０．００１～１である、［１］に記載の有機電界発光素子形成用組成物。
［３］前記Ｃ２が０．００１～１である、［１］又は［２］に記載の有機電界発光素子形成用組成物。
［４］前記第１表面改質剤が、シリコン及び／又はフッ素を含有する材料である、［１］～［３］のいずれか一項に記載の有機電界発光素子形成用組成物。
［５］前記第２表面改質剤が、界面活性剤である、［１］～［４］のいずれか一項に記載の有機電界発光素子形成用組成物。
［６］前記界面活性剤が、エーテル型、エステル型、及びエーテル・エステル型からなる群より選ばれるノニオン性界面活性剤である、［５］に記載の有機電界発光素子形成用組成物。
前記有機溶媒の表面張力（単位：ｍＮ／ｍ）をＳａとし、前記有機溶媒１００重量部に対する前記１種以上の第１表面改質剤の合計の含有量をＣ１重量部とし、前記有機溶媒１００重量部に対する前記１種以上の第２表面改質剤の合計の含有量をＣ２重量部とし、
各前記第１表面改質剤は、前記有機溶媒の１００重量部に前記第１表面改質剤の０．０１重量部を溶解させた混合物の表面張力（単位：ｍＮ／ｍ）をＳ１ｙとすると、下記式（１）を満たす表面改質剤であり、
Ｓａ－Ｓ１ｙ＞１．０ ・・・（１）
各前記第２表面改質剤は、前記有機溶媒の１００重量部に前記第２表面改質剤の０．０１重量部を溶解させた混合物の表面張力（単位：ｍＮ／ｍ）をＳ２ｙとすると、下記式（２）を満たす表面改質剤であり、
Ｓａ－Ｓ２ｙ≦１．０ ・・・（２）
前記有機溶媒の１００重量部と前記第１表面改質剤の前記Ｃ１重量部との混合物の表面張力（単位：ｍＮ／ｍ）をＳ１ｘとすると、下記式（３）を満たし、
Ｓａ－Ｓ１ｘ＞１．０ ・・・（３）
前記有機溶媒の１００重量部と前記第２表面改質剤の前記Ｃ２重量部との混合物の表面張力（単位：ｍＮ／ｍ）をＳ２ｘとすると、下記式（４）を満たす、
Ｓａ－Ｓ２ｘ＜１．０ ・・・（４）
有機電界発光素子形成用組成物。
［２］前記Ｃ１が０．００１～１である、［１］に記載の有機電界発光素子形成用組成物。
［３］前記Ｃ２が０．００１～１である、［１］又は［２］に記載の有機電界発光素子形成用組成物。
［４］前記第１表面改質剤が、シリコン及び／又はフッ素を含有する材料である、［１］～［３］のいずれか一項に記載の有機電界発光素子形成用組成物。
［５］前記第２表面改質剤が、界面活性剤である、［１］～［４］のいずれか一項に記載の有機電界発光素子形成用組成物。
［６］前記界面活性剤が、エーテル型、エステル型、及びエーテル・エステル型からなる群より選ばれるノニオン性界面活性剤である、［５］に記載の有機電界発光素子形成用組成物。
【0009】
［７］少なくとも電荷注入輸送材料、有機溶媒、第５表面改質剤、及び第６表面改質剤を含有する有機電界発光素子形成用組成物であって、
純水の表面張力（単位：ｍＮ／ｍ）をＳａ’とし、純水の１００重量部と前記第５表面改質剤の０．１重量部との混合物の表面張力（単位：ｍＮ／ｍ）をＳ１ｚとし、純水の１００重量部と前記第６表面改質剤の０．１重量部との混合物の表面張力（単位：ｍＮ／ｍ）をＳ２ｚとすると、下記式（５）を満たす、
Ｓａ’＞Ｓ１ｚ＞Ｓ２ｚ ・・・（５）
有機電界発光素子形成用組成物。
［８］前記有機溶媒１００重量部に対する、前記第５表面改質剤の含有量が０．００１～１重量部である、［７］に記載の有機電界発光素子形成用組成物。
［９］前記有機溶媒１００重量部に対する、前記第６表面改質剤の含有量が０．００１～１重量部である、［７］又は［８］に記載の有機電界発光素子形成用組成物。
［１０］前記第５表面改質剤が、シリコン及び／又はフッ素を含有する材料である、［７］～［９］のいずれか一項に記載の有機電界発光素子形成用組成物。
［１１］前記第６表面改質剤が、界面活性剤である、［７］～［１０］のいずれか一項に記載の有機電界発光素子形成用組成物。
［１２］前記界面活性剤が、エーテル型、エステル型、及びエーテル・エステル型からなる群より選ばれるノニオン性界面活性剤である、［１１］に記載の有機電界発光素子形成用組成物。
純水の表面張力（単位：ｍＮ／ｍ）をＳａ’とし、純水の１００重量部と前記第５表面改質剤の０．１重量部との混合物の表面張力（単位：ｍＮ／ｍ）をＳ１ｚとし、純水の１００重量部と前記第６表面改質剤の０．１重量部との混合物の表面張力（単位：ｍＮ／ｍ）をＳ２ｚとすると、下記式（５）を満たす、
Ｓａ’＞Ｓ１ｚ＞Ｓ２ｚ ・・・（５）
有機電界発光素子形成用組成物。
［８］前記有機溶媒１００重量部に対する、前記第５表面改質剤の含有量が０．００１～１重量部である、［７］に記載の有機電界発光素子形成用組成物。
［９］前記有機溶媒１００重量部に対する、前記第６表面改質剤の含有量が０．００１～１重量部である、［７］又は［８］に記載の有機電界発光素子形成用組成物。
［１０］前記第５表面改質剤が、シリコン及び／又はフッ素を含有する材料である、［７］～［９］のいずれか一項に記載の有機電界発光素子形成用組成物。
［１１］前記第６表面改質剤が、界面活性剤である、［７］～［１０］のいずれか一項に記載の有機電界発光素子形成用組成物。
［１２］前記界面活性剤が、エーテル型、エステル型、及びエーテル・エステル型からなる群より選ばれるノニオン性界面活性剤である、［１１］に記載の有機電界発光素子形成用組成物。
【0010】
［１３］［１］～［１２］のいずれか一項に記載の有機電界発光素子形成用組成物を乾燥させてなる有機膜を含む、有機電界発光素子。
［１４］隔壁で区画された領域への［１］～［１２］のいずれか一項に記載の有機電界発光素子形成用組成物の塗布、及び塗布された前記有機電界発光素子形成用組成物の乾燥を含む、有機膜の製造方法。
［１４］隔壁で区画された領域への［１］～［１２］のいずれか一項に記載の有機電界発光素子形成用組成物の塗布、及び塗布された前記有機電界発光素子形成用組成物の乾燥を含む、有機膜の製造方法。
【発明の効果】
【0011】
本発明に係る有機電界発光素子形成用組成物によれば、バンクに囲まれた領域内における有機膜の膜厚の均一性を良好にすることができ、有機電界発光素子の特性を改善することができる。
【図面の簡単な説明】
【0012】
【発明を実施するための形態】
【0013】
以下、本発明の有機電界発光素子形成用組成物の好適な実施形態について詳細に説明する。なお、図面の説明において同一の要素には同一の符号を付し、重複する説明を省略する。また、図示の便宜上、図面の寸法比率は説明のものと必ずしも一致しない。また、本発明は以下に説明する内容に限定されるものではなく、その要旨を変更しない範囲において任意に変更して実施することが可能である。
また、特に断らない限り、本発明における含有量や濃度は、有機電界発光素子形成用組成物に含まれる有機溶媒の量を基準値としたときの含有量や濃度を表している。例えば、１００重量ｐｐｍの含有量の物質、と言った場合には、有機溶媒１００重量部に対して０．０１重量部の物質が含有されていることを意味する。
また、特に断らない限り、本明細書において「～」を用いて表される数値範囲は、「～」の前後に記載された数値を下限値及び上限値として含む範囲を意味し、「Ａ～Ｂ」は、Ａ以上Ｂ以下であることを意味する。
また、特に断らない限り、本発明における含有量や濃度は、有機電界発光素子形成用組成物に含まれる有機溶媒の量を基準値としたときの含有量や濃度を表している。例えば、１００重量ｐｐｍの含有量の物質、と言った場合には、有機溶媒１００重量部に対して０．０１重量部の物質が含有されていることを意味する。
また、特に断らない限り、本明細書において「～」を用いて表される数値範囲は、「～」の前後に記載された数値を下限値及び上限値として含む範囲を意味し、「Ａ～Ｂ」は、Ａ以上Ｂ以下であることを意味する。
【0014】
［有機電界発光素子形成用組成物］
本発明の有機電界発光素子形成用組成物は、電荷注入輸送材料、有機溶媒、及び少なくとも２種の表面改質剤を含有する。
本発明の有機電界発光素子形成用組成物は、電荷注入輸送材料、有機溶媒、及び少なくとも２種の表面改質剤を含有する。
【0015】
本発明の有機電界発光素子形成用組成物の第１の態様は、少なくとも電荷注入輸送材料、有機溶媒、第１表面改質剤、及び第２表面改質剤を含有する有機電界発光素子形成用組成物であって、
該有機溶媒単独の表面張力をＳａ（ｍＮ／ｍ）とすると、
第１表面改質剤は、該有機溶媒に該第１表面改質剤１種を１００重量ｐｐｍ溶解させたときの表面張力（Ｓ１ｙ）がＳａ－Ｓ１ｙ＞１．０（以下、「式（１）」と言うこともある。）となるものを表し、
第２表面改質剤は、該有機溶媒に該第２表面改質剤１種を１００重量ｐｐｍ溶解させたときの表面張力（Ｓ２ｙ）がＳａ－Ｓ２ｙ≦１．０（以下、「式（２）」と言うこともある。）となるものを表し、
全ての第１表面改質剤のみを該有機電界発光素子形成用組成物における濃度と同濃度（重量％）で該有機溶媒に溶解させたときの表面張力をＳ１ｘ（ｍＮ／ｍ）、
全ての第２表面改質剤のみを該有機電界発光素子形成用組成物における濃度と同濃度（重量％）で該有機溶媒に溶解させたときの表面張力をＳ２ｘ（ｍＮ／ｍ）としたとき、
Ｓａ－Ｓ１ｘ＞１．０（以下、「式（３）」と言うこともある。）、かつ、Ｓａ－Ｓ２ｘ＜１．０（以下、「式（４）」と言うこともある。）
を満たすことを特徴とする。
該有機溶媒単独の表面張力をＳａ（ｍＮ／ｍ）とすると、
第１表面改質剤は、該有機溶媒に該第１表面改質剤１種を１００重量ｐｐｍ溶解させたときの表面張力（Ｓ１ｙ）がＳａ－Ｓ１ｙ＞１．０（以下、「式（１）」と言うこともある。）となるものを表し、
第２表面改質剤は、該有機溶媒に該第２表面改質剤１種を１００重量ｐｐｍ溶解させたときの表面張力（Ｓ２ｙ）がＳａ－Ｓ２ｙ≦１．０（以下、「式（２）」と言うこともある。）となるものを表し、
全ての第１表面改質剤のみを該有機電界発光素子形成用組成物における濃度と同濃度（重量％）で該有機溶媒に溶解させたときの表面張力をＳ１ｘ（ｍＮ／ｍ）、
全ての第２表面改質剤のみを該有機電界発光素子形成用組成物における濃度と同濃度（重量％）で該有機溶媒に溶解させたときの表面張力をＳ２ｘ（ｍＮ／ｍ）としたとき、
Ｓａ－Ｓ１ｘ＞１．０（以下、「式（３）」と言うこともある。）、かつ、Ｓａ－Ｓ２ｘ＜１．０（以下、「式（４）」と言うこともある。）
を満たすことを特徴とする。
【0016】
即ち、本発明の有機電界発光素子形成用組成物の第１の態様は、少なくとも電荷注入輸送材料、有機溶媒、１種以上の第１表面改質剤、及び１種以上の第２表面改質剤を含有する有機電界発光素子形成用組成物であって、
有機溶媒の表面張力（単位：ｍＮ／ｍ）をＳａとし、有機溶媒１００重量部に対する第１表面改質剤の含有量（２種以上の第１表面改質剤を使用する場合には、それらの合計の含有量）をＣ１重量部とし、有機溶媒１００重量部に対する第２表面改質剤の含有量（２種以上の第２表面改質剤を使用する場合には、それらの合計の含有量）をＣ２重量部とし、
各第１表面改質剤は、有機溶媒の１００重量部に第１表面改質剤の０．０１重量部を溶解させた混合物の表面張力（単位：ｍＮ／ｍ）をＳ１ｙとすると、下記式（１）を満たす表面改質剤であり、
Ｓａ－Ｓ１ｙ＞１．０ ・・・（１）
各第２表面改質剤は、有機溶媒の１００重量部に第２表面改質剤の０．０１重量部を溶解させた混合物の表面張力（単位：ｍＮ／ｍ）をＳ２ｙとすると、下記式（２）を満たす表面改質剤であり、
Ｓａ－Ｓ２ｙ≦１．０ ・・・（２）
有機溶媒の１００重量部と第１表面改質剤のＣ１重量部との混合物（即ち、有機溶媒中に、有機電界発光素子形成用組成物に含まれる全ての第１表面改質剤のみを、有機電界発光素子形成用組成物に含まれる量と同じ量で含有させた混合物。）の表面張力（単位：ｍＮ／ｍ）をＳ１ｘとすると、下記式（３）を満たし、
Ｓａ－Ｓ１ｘ＞１．０ ・・・（３）
有機溶媒の１００重量部と第２表面改質剤のＣ２重量部との混合物（即ち、有機溶媒中に、有機電界発光素子形成用組成物に含まれる全ての第２表面改質剤のみを、有機電界発光素子形成用組成物に含まれる量と同じ量で含有させた混合物。）の表面張力（単位：ｍＮ／ｍ）をＳ２ｘとすると、下記式（４）を満たすことを特徴とする。
Ｓａ－Ｓ２ｘ＜１．０ ・・・（４）
有機溶媒の表面張力（単位：ｍＮ／ｍ）をＳａとし、有機溶媒１００重量部に対する第１表面改質剤の含有量（２種以上の第１表面改質剤を使用する場合には、それらの合計の含有量）をＣ１重量部とし、有機溶媒１００重量部に対する第２表面改質剤の含有量（２種以上の第２表面改質剤を使用する場合には、それらの合計の含有量）をＣ２重量部とし、
各第１表面改質剤は、有機溶媒の１００重量部に第１表面改質剤の０．０１重量部を溶解させた混合物の表面張力（単位：ｍＮ／ｍ）をＳ１ｙとすると、下記式（１）を満たす表面改質剤であり、
Ｓａ－Ｓ１ｙ＞１．０ ・・・（１）
各第２表面改質剤は、有機溶媒の１００重量部に第２表面改質剤の０．０１重量部を溶解させた混合物の表面張力（単位：ｍＮ／ｍ）をＳ２ｙとすると、下記式（２）を満たす表面改質剤であり、
Ｓａ－Ｓ２ｙ≦１．０ ・・・（２）
有機溶媒の１００重量部と第１表面改質剤のＣ１重量部との混合物（即ち、有機溶媒中に、有機電界発光素子形成用組成物に含まれる全ての第１表面改質剤のみを、有機電界発光素子形成用組成物に含まれる量と同じ量で含有させた混合物。）の表面張力（単位：ｍＮ／ｍ）をＳ１ｘとすると、下記式（３）を満たし、
Ｓａ－Ｓ１ｘ＞１．０ ・・・（３）
有機溶媒の１００重量部と第２表面改質剤のＣ２重量部との混合物（即ち、有機溶媒中に、有機電界発光素子形成用組成物に含まれる全ての第２表面改質剤のみを、有機電界発光素子形成用組成物に含まれる量と同じ量で含有させた混合物。）の表面張力（単位：ｍＮ／ｍ）をＳ２ｘとすると、下記式（４）を満たすことを特徴とする。
Ｓａ－Ｓ２ｘ＜１．０ ・・・（４）
【0017】
本発明の有機電界発光素子形成用組成物の第２の態様は、少なくとも電荷注入輸送材料、有機溶媒、第３表面改質剤、及び第４表面改質剤を含有する有機電界発光素子形成用組成物であって、該有機溶媒単独の表面張力をＳａ（ｍＮ／ｍ）、該有機溶媒に該第３表面改質剤のみを１００重量ｐｐｍ溶解させたときの表面張力をＳ１ｙ（ｍＮ／ｍ）、該有機溶媒に該第４表面改質剤のみを１００重量ｐｐｍ溶解させたときの表面張力をＳ２ｙ（ｍＮ／ｍ）としたとき、
Ｓａ－Ｓ１ｙ＞１．０、かつ、Ｓａ－Ｓ２ｙ≦１．０
を満たすことを特徴とする。
Ｓａ－Ｓ１ｙ＞１．０、かつ、Ｓａ－Ｓ２ｙ≦１．０
を満たすことを特徴とする。
【0018】
本発明の有機電界発光素子形成用組成物の第３の態様は、少なくとも電荷注入輸送材料、有機溶媒、第５表面改質剤、及び第６表面改質剤を含有する有機電界発光素子形成用組成物であって、純水の表面張力をＳａ’（ｍＮ／ｍ）、純水に第５表面改質剤のみを１０００重量ｐｐｍ溶解させたときの表面張力をＳ１ｚ（ｍＮ／ｍ）、純水に第６表面改質剤のみを１０００重量ｐｐｍ溶解させたときの表面張力をＳ２ｚ（ｍＮ／ｍ）としたとき、下記式（５）を満たすことを特徴とする。
Ｓａ’＞Ｓ１ｚ＞Ｓ２ｚ ・・・（５）
Ｓａ’＞Ｓ１ｚ＞Ｓ２ｚ ・・・（５）
【0019】
本発明の有機電界発光素子形成用組成物の第４の態様は、少なくとも電荷注入輸送材料、有機溶媒、第７表面改質剤、及び第８表面改質剤を含有する有機電界発光素子形成用組成物であって、該第７表面改質剤の分子量が１０００以上であり、かつ、該第８表面改質剤の分子量が１０００未満であることを特徴とする。
【0020】
＜表面改質剤＞
本発明における表面改質剤とは、液体の表面張力、又は固体の表面エネルギーを制御することのできる材料をいう。表面改質剤は、液体に少量添加することによって、該液体を塗布した後に液体表面、若しくは塗布して得られる固体表面に対して機能性を付与することができる。ここで付与される機能としては、撥液性、非粘着性、濡れ性、平滑性、分散性、消泡性等が挙げられる。
本発明における表面改質剤とは、液体の表面張力、又は固体の表面エネルギーを制御することのできる材料をいう。表面改質剤は、液体に少量添加することによって、該液体を塗布した後に液体表面、若しくは塗布して得られる固体表面に対して機能性を付与することができる。ここで付与される機能としては、撥液性、非粘着性、濡れ性、平滑性、分散性、消泡性等が挙げられる。
【0021】
表面改質剤として用いることのできる材料としては、液体表面に偏析しやすい材料が好ましく、具体的には、シリコンやフッ素を含有する材料（ポリマー、オリゴマー、低分子）、パラフィン又は界面活性剤等が挙げられる。
ここでいう界面活性剤とは、親水性を有する部分(基)と疎水性を有する部分(基)を有する両親媒性の化学構造をもつ物質であり、分散剤や起泡剤、消泡剤、乳化剤、食品添加物、保湿剤、帯電防止剤、濡れ性向上剤、滑剤、防錆剤等の幅広い用途に用いられている。このような界面活性剤は、親水性部分がカチオン性、アニオン性、両性のものと、ノニオン性のものに大別されるが、本発明においては、有機電界発光素子内での通電の妨げにならないように、ノニオン性の界面活性剤が好ましい。
ここでいう界面活性剤とは、親水性を有する部分(基)と疎水性を有する部分(基)を有する両親媒性の化学構造をもつ物質であり、分散剤や起泡剤、消泡剤、乳化剤、食品添加物、保湿剤、帯電防止剤、濡れ性向上剤、滑剤、防錆剤等の幅広い用途に用いられている。このような界面活性剤は、親水性部分がカチオン性、アニオン性、両性のものと、ノニオン性のものに大別されるが、本発明においては、有機電界発光素子内での通電の妨げにならないように、ノニオン性の界面活性剤が好ましい。
【0022】
また、このような界面活性剤は、水と油への親和性の程度を表すＨＬＢ値によって分類されることもある。ＨＬＢ値は０～２０までの値をとり、０に近いほど親油性(疎水性)が高く、２０に近いほど親水性が高くなることが知られている。本発明において、ＨＬＢ値における限定は特にないが、有機溶媒への溶解性の観点から、好ましくは１．５以上であり、また、１８以下である。
【0023】
以下に、本発明の表面改質剤として用いることのできる材料の具体例を示す。
シリコンを含有する材料としては、ポリシロキサン；ポリシロキサンを部分的にエーテル変性、エステル変性、アラルキル変性させた化合物；ポリシロキサンのメチル基をアルキル基置換した化合物；ポリシロキサンに反応基を付加させた反応性ポリシロキサン；等が挙げられる。
具体的には、信越化学社製ＫＦシリーズとＸ－２２シリーズ、ＫＰシリーズ、ビックケミー社製ＢＹＫシリーズ、東レダウコーニング社製ＳＨシリーズ、ＳＦシリーズ、ＢＹシリーズ、共栄社化学社製ポリフローＫＬシリーズ等が挙げられる。各社から提供しているカタログに記載の材料であれば、特に限定されることはないが、特に、有機溶媒への溶解性と耐熱性の観点から、ＫＦ－３５１Ａ、ＫＦ―９４５、ＫＦ－９６、ＫＦ－６０１５、ＫＦ－６０１７、ＫＦ－４１０、Ｘ２２－８２１、ＦＬ－１００、ＫＦ－４１４、ＫＦ―４９１７、Ｘ－２２－７３２２、Ｘ－２２－１８７７、ＫＦ－５０、ＫＦ－６００４、ＫＦ－８８９、ＫＦ－５３、Ｘ－２２－１６３、Ｘ－２２－１６４、ＫＰ－１２４、ＫＰ―１０６、ＫＰ－６２３、ＫＰ－３２３、ＫＰ－３２７、ＫＰ－６２５、ＫＰ－３４１、ＫＰ－６２４、ＫＰ―３１０、ＫＰ－３０１、ＫＰ－１０５（信越化学社製）、ＢＹＫ－３６１Ｎ、ＢＹＫ－３０２、ＢＹＫ－３３０、ＢＹＫ－３１０、ＢＹＫ－３１３、ＢＹＫ－３１５Ｎ、ＢＹＫ－３７０、ＢＹＫ－３２２、ＢＹＫ－３２３、ＢＹＫ－０６５、ＢＹＫ－３２３、ＢＹＫ－３４４０、ＢＹＫ－３４５、ＢＹＫ－３５６０、ＢＹＫ－３０６、ＢＹＫ－３３３（ビックケミー社製）、ＳＨ－２００、ＳＨ－３７７１、ＳＨ－３７４６、ＢＹ１６―０３６、ＳＨ－２８、ＳＦ―８４２８、３Ａｄｄｉｔｉｖｅ、１１Ａｄｄｉｔｉｖｅ、２９Ａｄｄｉｔｉｖｅ、５６Ａｄｄｉｔｉｖｅ、８５２６Ａｄｄｉｔｉｖｅ、５０１ＷＡｄｄｉｔｉｖｅ、ＳＦ―８４２７、ＳＦ－８４１６、ＢＹ１６－８４６、ＢＹ１６－８８０、ＢＹ１６－７５０、ＢＹ１６－８４９、ＢＹ１６－８５３、ＦＺ－３７８５、ＳＦ－８４１１、ＢＹ１６－８７０、ＢＹ１６－８６９、ＳＦ－８４１７、ＢＹ１６－２０５、ＳＦ－８４１３、ＢＹ１６－８８０、ＳＦ－８４２１、ＳＦ－８４１６、ＳＨ－２０３、ＦＳ－１２６５、ＳＨ－５１０、ＳＨ－５５０、ＳＨ－７１０、ＳＨ－８４１０、ＦＺ－７７、ＦＳ－１２６５（東レダウコーニング社製）、ポリフローＫＬ－４００、ポリフローＫＬ－４０１、ポリフローＫＬ－４０２、ポリフローＫＬ－４０３、ポリフローＫＬ－４０４（共栄社化学社製）等が好ましい。
シリコンを含有する材料としては、ポリシロキサン；ポリシロキサンを部分的にエーテル変性、エステル変性、アラルキル変性させた化合物；ポリシロキサンのメチル基をアルキル基置換した化合物；ポリシロキサンに反応基を付加させた反応性ポリシロキサン；等が挙げられる。
具体的には、信越化学社製ＫＦシリーズとＸ－２２シリーズ、ＫＰシリーズ、ビックケミー社製ＢＹＫシリーズ、東レダウコーニング社製ＳＨシリーズ、ＳＦシリーズ、ＢＹシリーズ、共栄社化学社製ポリフローＫＬシリーズ等が挙げられる。各社から提供しているカタログに記載の材料であれば、特に限定されることはないが、特に、有機溶媒への溶解性と耐熱性の観点から、ＫＦ－３５１Ａ、ＫＦ―９４５、ＫＦ－９６、ＫＦ－６０１５、ＫＦ－６０１７、ＫＦ－４１０、Ｘ２２－８２１、ＦＬ－１００、ＫＦ－４１４、ＫＦ―４９１７、Ｘ－２２－７３２２、Ｘ－２２－１８７７、ＫＦ－５０、ＫＦ－６００４、ＫＦ－８８９、ＫＦ－５３、Ｘ－２２－１６３、Ｘ－２２－１６４、ＫＰ－１２４、ＫＰ―１０６、ＫＰ－６２３、ＫＰ－３２３、ＫＰ－３２７、ＫＰ－６２５、ＫＰ－３４１、ＫＰ－６２４、ＫＰ―３１０、ＫＰ－３０１、ＫＰ－１０５（信越化学社製）、ＢＹＫ－３６１Ｎ、ＢＹＫ－３０２、ＢＹＫ－３３０、ＢＹＫ－３１０、ＢＹＫ－３１３、ＢＹＫ－３１５Ｎ、ＢＹＫ－３７０、ＢＹＫ－３２２、ＢＹＫ－３２３、ＢＹＫ－０６５、ＢＹＫ－３２３、ＢＹＫ－３４４０、ＢＹＫ－３４５、ＢＹＫ－３５６０、ＢＹＫ－３０６、ＢＹＫ－３３３（ビックケミー社製）、ＳＨ－２００、ＳＨ－３７７１、ＳＨ－３７４６、ＢＹ１６―０３６、ＳＨ－２８、ＳＦ―８４２８、３Ａｄｄｉｔｉｖｅ、１１Ａｄｄｉｔｉｖｅ、２９Ａｄｄｉｔｉｖｅ、５６Ａｄｄｉｔｉｖｅ、８５２６Ａｄｄｉｔｉｖｅ、５０１ＷＡｄｄｉｔｉｖｅ、ＳＦ―８４２７、ＳＦ－８４１６、ＢＹ１６－８４６、ＢＹ１６－８８０、ＢＹ１６－７５０、ＢＹ１６－８４９、ＢＹ１６－８５３、ＦＺ－３７８５、ＳＦ－８４１１、ＢＹ１６－８７０、ＢＹ１６－８６９、ＳＦ－８４１７、ＢＹ１６－２０５、ＳＦ－８４１３、ＢＹ１６－８８０、ＳＦ－８４２１、ＳＦ－８４１６、ＳＨ－２０３、ＦＳ－１２６５、ＳＨ－５１０、ＳＨ－５５０、ＳＨ－７１０、ＳＨ－８４１０、ＦＺ－７７、ＦＳ－１２６５（東レダウコーニング社製）、ポリフローＫＬ－４００、ポリフローＫＬ－４０１、ポリフローＫＬ－４０２、ポリフローＫＬ－４０３、ポリフローＫＬ－４０４（共栄社化学社製）等が好ましい。
【0024】
フッ素を含有する材料としては、含フッ素基オリゴマー；パーフルオロアルキル基含有オリゴマー；ＵＶ反応基を有する上記オリゴマー；等が挙げられる。
具体的には、３Ｍ社製フロラードシリーズ、ＤＩＣ社製メガファック（登録商標）Ｆシリーズ、メガファックＲシリーズ、ＡＧＣセイミケミカル社製サーフロン（登録商標）Ｓシリーズ、ダイキン工業社製ユニダイン（登録商標）シリーズ、デムナム（登録商標）シリーズ、三菱マテリアル電子化成社製エフトップＥＦシリーズ、共栄社化学社製ポリフローシリーズ、トロイケミカル社製トロイゾルＳシリーズ、ＯＭＮＯＶＡ社製ＰｏｌｙＦｏｘシリーズ、ＤｕＰｏｎｔ社製Ｃａｐｓｔｏｎｅ（登録商標）等が挙げられる。各社から提供しているカタログに記載の材料であれば、特に限定されることはないが、特に、有機溶媒への溶解性の観点から、ＦＣ－４４３０、ＦＣ－４４３２（３Ｍ社製）、Ｆ－４４４、Ｆ―４７７、Ｆ－５５４、Ｆ－５５６、Ｆ－５６５、Ｆ－５６８、Ｆ－５５７、Ｆ－５５９、Ｆ－５６０、Ｆ－５６１、Ｆ－５６２、Ｆ－５５２、ＲＳ－７５、ＲＳ－７８、ＲＳ－５６、Ｆ－４１０、Ｆ－５１０、Ｆ－５５３、Ｆ－４３０、Ｆ－５５５（ＤＩＣ社製）、Ｓ－２４２、Ｓ－２４３、Ｓ－４２０、Ｓ－６１１、Ｓ－６５１、Ｓ－３８６、Ｓ－６８０、Ｓ－６８５（ＡＧＣセイミケミカル社製）、Ｎｏ．７、Ｎｏ．５０、Ｎｏ．５４、Ｎｏ．７５、Ｎｏ．７７、Ｎｏ．８５、Ｎｏ．９０、Ｎｏ．９５、Ｎｏ．９９（共栄社化学社製）、ＴＧ－５５０２、Ｓ－２０、Ｓ－６５、Ｓ－２００（ダイキン工業社製）、ＥＦ－ＰＰ３１、ＥＦ－ＰＰ３３、ＥＦ－ＰＰ３２、ＥＦ－Ｌ１７４（三菱マテリアル電子化成社製）、Ｓ－３６６（トロイケミカル社製）、ＰＦ－６３２０、ＰＦ－１５４、ＰＦ－１５９、ＰＦ－３３２０、ＰＦ－１５１、ＰＦ－６５２、ＰＦ－６３６（ＯＭＮＯＶＡ社製）、ＦＳ－２２、ＦＳ－６６、ＦＳ－８３（ＤｕＰｏｎｔ社製）等が好ましい。
具体的には、３Ｍ社製フロラードシリーズ、ＤＩＣ社製メガファック（登録商標）Ｆシリーズ、メガファックＲシリーズ、ＡＧＣセイミケミカル社製サーフロン（登録商標）Ｓシリーズ、ダイキン工業社製ユニダイン（登録商標）シリーズ、デムナム（登録商標）シリーズ、三菱マテリアル電子化成社製エフトップＥＦシリーズ、共栄社化学社製ポリフローシリーズ、トロイケミカル社製トロイゾルＳシリーズ、ＯＭＮＯＶＡ社製ＰｏｌｙＦｏｘシリーズ、ＤｕＰｏｎｔ社製Ｃａｐｓｔｏｎｅ（登録商標）等が挙げられる。各社から提供しているカタログに記載の材料であれば、特に限定されることはないが、特に、有機溶媒への溶解性の観点から、ＦＣ－４４３０、ＦＣ－４４３２（３Ｍ社製）、Ｆ－４４４、Ｆ―４７７、Ｆ－５５４、Ｆ－５５６、Ｆ－５６５、Ｆ－５６８、Ｆ－５５７、Ｆ－５５９、Ｆ－５６０、Ｆ－５６１、Ｆ－５６２、Ｆ－５５２、ＲＳ－７５、ＲＳ－７８、ＲＳ－５６、Ｆ－４１０、Ｆ－５１０、Ｆ－５５３、Ｆ－４３０、Ｆ－５５５（ＤＩＣ社製）、Ｓ－２４２、Ｓ－２４３、Ｓ－４２０、Ｓ－６１１、Ｓ－６５１、Ｓ－３８６、Ｓ－６８０、Ｓ－６８５（ＡＧＣセイミケミカル社製）、Ｎｏ．７、Ｎｏ．５０、Ｎｏ．５４、Ｎｏ．７５、Ｎｏ．７７、Ｎｏ．８５、Ｎｏ．９０、Ｎｏ．９５、Ｎｏ．９９（共栄社化学社製）、ＴＧ－５５０２、Ｓ－２０、Ｓ－６５、Ｓ－２００（ダイキン工業社製）、ＥＦ－ＰＰ３１、ＥＦ－ＰＰ３３、ＥＦ－ＰＰ３２、ＥＦ－Ｌ１７４（三菱マテリアル電子化成社製）、Ｓ－３６６（トロイケミカル社製）、ＰＦ－６３２０、ＰＦ－１５４、ＰＦ－１５９、ＰＦ－３３２０、ＰＦ－１５１、ＰＦ－６５２、ＰＦ－６３６（ＯＭＮＯＶＡ社製）、ＦＳ－２２、ＦＳ－６６、ＦＳ－８３（ＤｕＰｏｎｔ社製）等が好ましい。
【0025】
パラフィンとは、炭化水素系化合物の一種で、炭素数が２０以上のアルカン化合物のことである。パラフィンには固形のものと液体のものがあり、一般的に固形のものはパラフィンワックス、液体のものはパラフィンオイルと呼ばれている。本発明においては、有機溶媒への溶解性の観点からパラフィンオイルが好適と考えられる。
【0026】
界面活性剤としては、カチオン性界面活性剤、アニオン性界面活性剤、両性界面活性剤、ノニオン性界面活性剤が挙げられる。
【0027】
カチオン性界面活性剤としては、具体的には、アミン型、第４級アンモニウム塩型等が挙げられる。
【0028】
アミン型としては、ポリオキシエチレンアルキルアミンやアルキルアミン塩等の脂肪族アミン、アルキルイミダゾリンなどの複素環アミン塩などが挙げられる。
【0029】
第４級アンモニウム塩型としては、アルキルトリメチルアンモニウム塩やジアルキルジメチルアンモニウム塩、アルキルベンジルジメチルアンモニウム塩、ポリジアリルジメチルアンモニウム塩などが挙げられる。また、アルキルトリメチルアンモニウムクロライドやジアルキルジメチルアンモニウムクロライドなどの塩素塩型や、アルキルジメチルエチルアンモニウムエチルサルフェートなどの非塩素型などが挙げられる。
【0030】
これらの中でも、アミン型や第４級アンモニウム塩型の非塩素型のカチオン性界面活性剤が有機電界発光素子の性能を低下させる可能性のある元素を含んでおらず、非金属元素から構成されているという理由で好ましい。例えば、花王社製アセタミン（登録商標）シリーズ、サニゾール（登録商標）シリーズ、コータミン（登録商標）シリーズ(アセタミン２４、アセタミン８６、サニゾールＢ－５０等)、第一工業製薬社製カチオーゲン（登録商標）シリーズ、シャロール（登録商標）シリーズ（カチオーゲンＥＳ－Ｐ、カチオーゲンＤＤＭ－ＰＧ等）、日華化学社製ニッカノン（登録商標）シリーズ等が挙げられる。
【0031】
アニオン性界面活性剤としては、具体的には、硫酸エステル型、リン酸エステル型、カルボン酸型、スルホン酸型等が挙げられる。塩として、ナトリウムやカリウムなどのアルカリ金属を含まず、非金属元素から構成されているアニオン性界面活性剤は、有機電界発光素子の性能を低下させる可能性のある元素を含んでいないという理由で好ましい。
【0032】
硫酸エステル型としては具体的に、アルキル硫酸エステル塩、エトキシ硫酸エステル塩、ポリオキシエチレンスチレン化フェニル硫酸エステル塩、ポリオキシエチレンアルキルエーテル硫酸エステル塩、長鎖アルコール硫酸エステル塩、その他の硫酸エステル塩等が挙げられる。
【0033】
リン酸エステル型としては具体的に、ポリオキシエチレンアルキルエーテルリン酸エステル（塩）などが挙げられる。
【0034】
カルボン酸型としては具体的に、脂肪酸塩、ポリオキシエチレンアルキルエーテル酢酸塩、ポリオキシエチレンアルキルエーテルスルホコハク酸塩、アルケニルコハク酸塩、ポリアクリル酸塩、スチレン－マレイン酸コポリマーアンモニウム塩、カルボキシメチルセルロース塩などが挙げられる。
【0035】
スルホン酸型としては具体的に、スルホン酸塩、スルホコハク酸塩、アルキルベンゼンスルホン酸塩、アルカンスルホン酸塩、アルファオレフィンスルホン酸塩、フェノールスルホン酸塩、ナフタレンスルホン酸ナトリウムホルマリン縮合物などが挙げられる。
【0036】
例えば、花王社製エマール（登録商標）シリーズ、ラテムル（登録商標）シリーズ、ネオペレックス（登録商標）シリーズ、ペレックス（登録商標）シリーズ、デモール（登録商標）シリーズ、ポイズ（登録商標）シリーズ、ホモゲノール（登録商標）シリーズ(エマール２０Ｃ、ラテムルＷＸ、ネオペレックスＧＳ、ペレックスＳＳ－Ｌ、デモールＮＬ、ポイズ５２０等)、第一工業製薬社製モノゲン（登録商標）シリーズ、ハイテノール（登録商標）シリーズ、フライサーフシリーズ、ネオハイテノール（登録商標）シリーズ、カリセッケンシリーズ、ネオゲン（登録商標）シリーズ、ネオコール（登録商標）シリーズ（モノゲンＹ－１００、ハイテノール２２７Ｌ、フライサーフＡ２１５Ｃ、ネオハイテノールＬＳ、カリセッケンＨＹ、ネオゲンＳ－２０Ｆ、ネオコールＰ等）、日華化学社製サンレックシリーズ等が挙げられる。
【0037】
両性界面活性剤としては、具体的にはベタイン型、アミンオキサイド型、Ｎ－アルキルアミノ酸型、イミダゾリン型等が挙げられる。これらの中でも、ベタイン型やイミダゾリン型の非金属元素から構成されている両性界面活性剤が有機電界発光素子の性能を低下させる可能性のある元素を含んでいないという理由で好ましい。
【0038】
ベタイン型としては具体的に、アルキルベタイン、脂肪族アミドベタインなどのアミドベタインなどが挙げられる。
アミンオキサイド型としては具体的に、アルキルアミンオキサイド等が挙げられる。
Ｎ－アルキルアミノ酸型としては、具体的にＮ－アルキル－β－アミノプロピオン酸塩などが挙げられる。
イミダゾリン型としては、具体的に２－アルキルイミダゾリン誘導体などが挙げられる。
アミンオキサイド型としては具体的に、アルキルアミンオキサイド等が挙げられる。
Ｎ－アルキルアミノ酸型としては、具体的にＮ－アルキル－β－アミノプロピオン酸塩などが挙げられる。
イミダゾリン型としては、具体的に２－アルキルイミダゾリン誘導体などが挙げられる。
【0039】
ノニオン性界面活性剤としては、具体的には、エーテル型、エステル型、エーテル・エステル型、多価アルコール型、アミド型、高分子型等が挙げられる。ノニオン性界面活性剤は、電荷を有さない化合物であるため、有機電界発光素子中の電荷の流れを妨げることがない。また、有機電界発光素子の発光を消光してしまう可能性のある化合物も含んでいない。これらのことから、添加量に依存して有機電界発光素子の性能が変化しないため、界面活性剤としては、ノニオン性界面活性剤が好ましい。
【0040】
エーテル型は、高級アルコールやアルキルフェノール等の水酸基と、一般的に酸化エチレンを付加させた骨格を有した化合物で、具体的にはポリオキシアルキレンアルキルエーテル、ポリオキシエチレンアルキルアリルエーテル、ポリオキシエチレンアルキルフェニルエーテル、ポリオキシエチレンポリオキシプロピレングリコール、ポリオキシエチレンアルキルアミン、ポリオキシエチレンクミルフュエルエーテルなどが挙げられる。
【0041】
例えば、花王社製エマルゲン（登録商標）シリーズ（エマルゲン１２３Ｐ、エマルゲン１３０Ｋ、エマルゲン１５０、エマルゲン４３０、エマルゲン４０９ＰＶ、エマルゲン７０５、エマルゲン７０７、エマルゲン７０９、エマルゲンＡ－６０、エマルゲンＡ－５００等）や第一工業製薬社製ノイゲン（登録商標）シリーズ、アンチフロス（登録商標）シリーズ、エバンシリーズ、ＤＫＳ－ＮＬシリーズ（ノイゲンＸＬ－４０、ノイゲンＸＬ－８０、ノイゲンＸＬ－１０００、ノイゲンＴＤＳ－７０、ノイゲンＬＦ－８０Ｘ、ノイゲンＬＦ－２０２Ｎ、ノイゲンＬＰ－１００、ノイゲンＳＯ－７０、アンチフロスＭ－９、ノイゲンＥＡ－１６７、ノイゲンＥＮ、エバン４１０、エバン７１０、ＤＫＳ－ＮＬ－１５、ノイゲンＥＴ－１２８）、日本乳化剤社製ニューコール（登録商標）シリーズ（ニューコール２３０５、ニューコール２３０８、ニューコール２３１０、ニューコール２３３０、ニューコールＮＴ－７、ニューコールＮＴ－１５、ニューコール１００４、ニューコール１３１０、ニューコール１６０７、ニューコール２３０６Ｙ、ニューコール２３０８Ｙ、ニューコール７０３、ニューコール７２３、ニューコール６１０、ニューコール２６０７、ニューコール７０７Ｆ、ニューコールＢ１３、ニューコールＢＮＦ６、ニューコールＣＭＰ６等）等が挙げられる。
【0042】
エステル型としては、ソルビトールやソルビタン、グリセリン、ショ糖等の多価アルコールと脂肪酸がエステル結合した骨格を有した化合物で、ソルビトール脂肪酸エステル、ソルビタン脂肪酸エステル、グリセリン脂肪酸エステル、ショ糖脂肪酸エステル、ショ糖誘導体、脂肪酸エステル等が挙げられる。
例えば、花王社製レオドール（登録商標）シリーズ、レオドールスーパーシリーズ、エマゾール（登録商標）シリーズ、エキセル（登録商標）シリーズ（例；レオドールＳＰ－Ｌ１０、レオドールＳＰ－Ｐ１０、レオドールＳＰ－Ｓ１０Ｖ、レオドールＳＰ－Ｓ２０、レオドールＳＰ－Ｓ３０Ｖ、レオドールＳＰ－Ｏ１０Ｖ、レオドールＳＰ－Ｏ３０Ｖ、レオドールスーパーＳＰ－Ｌ１０、レオドールＡＯ－１０Ｖ、エマゾールＬ－１０Ｖ、エマゾールＯ－１０Ｖ、エマゾールＯ－１２０Ｖ、レオドールＭＳ－５０、レオドールＭＳ－６０、レオドールＭＯ－６０、レオドールＭＳ－１６５Ｖ、エキセルＳ－９５、エキセルＯ－９５Ｒ、エキセル２００等）や第一工業製薬社製ＤＫＳ－ＮＬシリーズ、ノイゲン（登録商標）ＥＴシリーズ、ソルゲン（登録商標）シリーズ、ＤＫエステルシリーズ、モノペット（登録商標）シリーズ（例；ＤＫＳ－ＮＬ－７０、ＤＫＳ－ＮＬ－８９、ノイゲンＥＴ―８９、ノイゲンＥＴ－１５９、ソルゲン２０Ｖ、ソルゲン４０、ＤＫエステルＦ１６０、ＤＫエステルＦ９０、ＤＫエステルＦＡ－１０Ｅ、モノペットＳＢ、モノペットＳＯＡ等）、日本乳化剤社製ニューコール（登録商標）シリーズ（例；ニューコール２０、ニューコール６０、ニューコール８０、ニューコール２５、ニューコール６５、ニューコール８５等）等が挙げられる。
例えば、花王社製レオドール（登録商標）シリーズ、レオドールスーパーシリーズ、エマゾール（登録商標）シリーズ、エキセル（登録商標）シリーズ（例；レオドールＳＰ－Ｌ１０、レオドールＳＰ－Ｐ１０、レオドールＳＰ－Ｓ１０Ｖ、レオドールＳＰ－Ｓ２０、レオドールＳＰ－Ｓ３０Ｖ、レオドールＳＰ－Ｏ１０Ｖ、レオドールＳＰ－Ｏ３０Ｖ、レオドールスーパーＳＰ－Ｌ１０、レオドールＡＯ－１０Ｖ、エマゾールＬ－１０Ｖ、エマゾールＯ－１０Ｖ、エマゾールＯ－１２０Ｖ、レオドールＭＳ－５０、レオドールＭＳ－６０、レオドールＭＯ－６０、レオドールＭＳ－１６５Ｖ、エキセルＳ－９５、エキセルＯ－９５Ｒ、エキセル２００等）や第一工業製薬社製ＤＫＳ－ＮＬシリーズ、ノイゲン（登録商標）ＥＴシリーズ、ソルゲン（登録商標）シリーズ、ＤＫエステルシリーズ、モノペット（登録商標）シリーズ（例；ＤＫＳ－ＮＬ－７０、ＤＫＳ－ＮＬ－８９、ノイゲンＥＴ―８９、ノイゲンＥＴ－１５９、ソルゲン２０Ｖ、ソルゲン４０、ＤＫエステルＦ１６０、ＤＫエステルＦ９０、ＤＫエステルＦＡ－１０Ｅ、モノペットＳＢ、モノペットＳＯＡ等）、日本乳化剤社製ニューコール（登録商標）シリーズ（例；ニューコール２０、ニューコール６０、ニューコール８０、ニューコール２５、ニューコール６５、ニューコール８５等）等が挙げられる。
【0043】
エーテル・エステル型は、ソルビトールやソルビタン、グリセリン、ショ糖等の多価アルコールと脂肪酸で構成されたエステルに、酸化エチレンを付加した骨格で、分子内にエステル結合とエーテル結合の両方を有している。具体的には、ポリオキシエチレンソルビタン脂肪酸エステル、ポリオキシエチレンソルビトール脂肪酸エステル、ポリオキシエチレン脂肪酸エステル、ポリオキシエチレン硬化ヒマシ油エーテル、などが挙げられる。
【0044】
例えば、花王社製レオドール（登録商標）ＴＷシリーズ、レオドールスーパーＴＷシリーズ、レオドール４００シリーズ、エマノーン（登録商標）シリーズ、（例；レオドールＴＷ－Ｌ１２０、レオドールＴＷ－Ｐ１２０、レオドールＴＷ－Ｓ１２０Ｖ、レオドールＴＷ－Ｏ１２０Ｖ、レオドールＴＷ－Ｏ３２０Ｖ、レオドールスーパーＴＷ―Ｌ１２０、エマノーン３１９９Ｖ、エマノーン３２９９ＲＶ、エマノーン４１１０、エマノーンＣＨ４０等）や第一工業製薬社製ノイゲン（登録商標）ＨＣシリーズ、ノイゲンＤＳシリーズ、ノイゲンＧＩＳシリーズ、ノイゲンＥＳシリーズ、ソルゲン（登録商標）ＴＷシリーズ（例；ノイゲンＥＳ－９９Ｄ、ノイゲンＥＳ－１２９Ｄ、ノイゲンＥＳ－１４８Ｄ、ノイゲンＥＳ－１６８、ノイゲンＤＳ－６０１、ソルゲンＴＷ８０Ｖ、ソルゲンＴＷ２０Ｖ、ノイゲンＧＩＳ－１２５、ノイゲンＨＣ－４００等）等が挙げられる。
【0045】
多価アルコール型としては、アルキルグルコシド、アルキルポリグルコシドなどが挙げられる。例えば、第一工業製薬社製ノニオシドシリーズ（例；ノニオシドＯ－１３）等が挙げられる。
【0046】
アミド型は、疎水基と親水基がアミド結合で結合した脂肪酸アルカノールアミドを有しており、具体的にはアルキルアルカノールアミド、オレフィン酸アミドなどが挙げられる。
例えば、花王社製アミート（登録商標）シリーズ、アミノーン（登録商標）シリーズ（例；アミート１０２、アミート１０５、アミート３０２、アミート３２０、アミノーンＰＫ－０２Ｓ等）、第一工業製薬社製アミラチンシリーズ、ダイヤノール（登録商標）シリーズ（例；ダイヤノールＣＤＥ、ダイヤノール３００、アミラチンＤ、等）、日本乳化剤社製ニューコール（登録商標）シリーズ（例；ニューコールＬＡ４０７、ニューコールＯＤ４２０、ニューコールＴＡ４２０等）等が挙げられる。
例えば、花王社製アミート（登録商標）シリーズ、アミノーン（登録商標）シリーズ（例；アミート１０２、アミート１０５、アミート３０２、アミート３２０、アミノーンＰＫ－０２Ｓ等）、第一工業製薬社製アミラチンシリーズ、ダイヤノール（登録商標）シリーズ（例；ダイヤノールＣＤＥ、ダイヤノール３００、アミラチンＤ、等）、日本乳化剤社製ニューコール（登録商標）シリーズ（例；ニューコールＬＡ４０７、ニューコールＯＤ４２０、ニューコールＴＡ４２０等）等が挙げられる。
【0047】
高分子型としては、具体的に、ポリビニルピロリドン、ポリアルキレンポリアミンアルキレンオキシド付加物、ポリアルキレンポリイミンアルキレンオキシド付加物などが挙げられる。
例えば、第一工業製薬社製ピッツコール（登録商標）シリーズ、ディスコール（登録商標）シリーズ（例；ディスコールＮ５０８、ディスコールＮ５１８、ピッツコールＫ－３０、ピッツコールＫ－４０等）が挙げられる。
例えば、第一工業製薬社製ピッツコール（登録商標）シリーズ、ディスコール（登録商標）シリーズ（例；ディスコールＮ５０８、ディスコールＮ５１８、ピッツコールＫ－３０、ピッツコールＫ－４０等）が挙げられる。
【0048】
[有機電界発光素子形成用組成物の第１の態様]
本態様は、少なくとも電荷注入輸送材料、有機溶媒、第１表面改質剤、及び第２表面改質剤を含有する有機電界発光素子形成用組成物であって、
該有機溶媒単独の表面張力をＳａ（ｍＮ／ｍ）とすると、
全ての第１表面改質剤のみを該有機電界発光素子形成用組成物における濃度と同濃度（重量％）で該有機溶媒に溶解させたときの表面張力をＳ１ｘ（ｍＮ／ｍ）、
全ての第２表面改質剤のみを該有機電界発光素子形成用組成物における濃度と同濃度（重量％）で該有機溶媒に溶解させたときの表面張力をＳ２ｘ（ｍＮ／ｍ）としたとき、
Ｓａ－Ｓ１ｘ＞１．０、かつ、Ｓａ－Ｓ２ｘ＜１．０
を満たすことを特徴とする。
なお、該有機溶媒単独の表面張力をＳａ（ｍＮ／ｍ）とすると、
第１表面改質剤は、該有機溶媒に該第１表面改質剤１種を１００重量ｐｐｍ溶解させたときの表面張力（Ｓ１ｙ）がＳａ－Ｓ１ｙ＞１．０となるものを表し、
第２表面改質剤は、該有機溶媒に該第２表面改質剤２種を１００重量ｐｐｍ溶解させたときの表面張力（Ｓ２ｙ）がＳａ－Ｓ２ｙ≦１．０となるものを表す。
本態様は、少なくとも電荷注入輸送材料、有機溶媒、第１表面改質剤、及び第２表面改質剤を含有する有機電界発光素子形成用組成物であって、
該有機溶媒単独の表面張力をＳａ（ｍＮ／ｍ）とすると、
全ての第１表面改質剤のみを該有機電界発光素子形成用組成物における濃度と同濃度（重量％）で該有機溶媒に溶解させたときの表面張力をＳ１ｘ（ｍＮ／ｍ）、
全ての第２表面改質剤のみを該有機電界発光素子形成用組成物における濃度と同濃度（重量％）で該有機溶媒に溶解させたときの表面張力をＳ２ｘ（ｍＮ／ｍ）としたとき、
Ｓａ－Ｓ１ｘ＞１．０、かつ、Ｓａ－Ｓ２ｘ＜１．０
を満たすことを特徴とする。
なお、該有機溶媒単独の表面張力をＳａ（ｍＮ／ｍ）とすると、
第１表面改質剤は、該有機溶媒に該第１表面改質剤１種を１００重量ｐｐｍ溶解させたときの表面張力（Ｓ１ｙ）がＳａ－Ｓ１ｙ＞１．０となるものを表し、
第２表面改質剤は、該有機溶媒に該第２表面改質剤２種を１００重量ｐｐｍ溶解させたときの表面張力（Ｓ２ｙ）がＳａ－Ｓ２ｙ≦１．０となるものを表す。
【0049】
即ち、本態様は、少なくとも電荷注入輸送材料、有機溶媒、１種以上の第１表面改質剤、及び１種以上の第２表面改質剤を含有する有機電界発光素子形成用組成物であって、
有機溶媒の表面張力（単位：ｍＮ／ｍ）をＳａとし、有機溶媒１００重量部に対する第１表面改質剤の含有量（２種以上の第１表面改質剤を使用する場合には、それらの合計の含有量）をＣ１重量部とし、有機溶媒１００重量部に対する第２表面改質剤の含有量（２種以上の第２表面改質剤を使用する場合には、それらの合計の含有量）をＣ２重量部とし、
各第１表面改質剤は、有機溶媒の１００重量部に第１表面改質剤の０．０１重量部を溶解させた混合物の表面張力（単位：ｍＮ／ｍ）をＳ１ｙとすると、下記式（１）を満たす表面改質剤であり、
Ｓａ－Ｓ１ｙ＞１．０ ・・・（１）
各第２表面改質剤は、有機溶媒の１００重量部に第２表面改質剤の０．０１重量部を溶解させた混合物の表面張力（単位：ｍＮ／ｍ）をＳ２ｙとすると、下記式（２）を満たす表面改質剤であり、
Ｓａ－Ｓ２ｙ≦１．０ ・・・（２）
有機溶媒の１００重量部と第１表面改質剤のＣ１重量部との混合物（即ち、有機溶媒中に、有機電界発光素子形成用組成物に含まれる全ての第１表面改質剤のみを、有機電界発光素子形成用組成物に含まれる量と同じ量で含有させた混合物。）の表面張力（単位：ｍＮ／ｍ）をＳ１ｘとすると、下記式（３）を満たし、
Ｓａ－Ｓ１ｘ＞１．０ ・・・（３）
有機溶媒の１００重量部と第２表面改質剤のＣ２重量部との混合物（即ち、有機溶媒中に、有機電界発光素子形成用組成物に含まれる全ての第２表面改質剤のみを、有機電界発光素子形成用組成物に含まれる量と同じ量で含有させた混合物。）の表面張力（単位：ｍＮ／ｍ）をＳ２ｘとすると、下記式（４）を満たすことを特徴とする。
Ｓａ－Ｓ２ｘ＜１．０ ・・・（４）
有機溶媒の表面張力（単位：ｍＮ／ｍ）をＳａとし、有機溶媒１００重量部に対する第１表面改質剤の含有量（２種以上の第１表面改質剤を使用する場合には、それらの合計の含有量）をＣ１重量部とし、有機溶媒１００重量部に対する第２表面改質剤の含有量（２種以上の第２表面改質剤を使用する場合には、それらの合計の含有量）をＣ２重量部とし、
各第１表面改質剤は、有機溶媒の１００重量部に第１表面改質剤の０．０１重量部を溶解させた混合物の表面張力（単位：ｍＮ／ｍ）をＳ１ｙとすると、下記式（１）を満たす表面改質剤であり、
Ｓａ－Ｓ１ｙ＞１．０ ・・・（１）
各第２表面改質剤は、有機溶媒の１００重量部に第２表面改質剤の０．０１重量部を溶解させた混合物の表面張力（単位：ｍＮ／ｍ）をＳ２ｙとすると、下記式（２）を満たす表面改質剤であり、
Ｓａ－Ｓ２ｙ≦１．０ ・・・（２）
有機溶媒の１００重量部と第１表面改質剤のＣ１重量部との混合物（即ち、有機溶媒中に、有機電界発光素子形成用組成物に含まれる全ての第１表面改質剤のみを、有機電界発光素子形成用組成物に含まれる量と同じ量で含有させた混合物。）の表面張力（単位：ｍＮ／ｍ）をＳ１ｘとすると、下記式（３）を満たし、
Ｓａ－Ｓ１ｘ＞１．０ ・・・（３）
有機溶媒の１００重量部と第２表面改質剤のＣ２重量部との混合物（即ち、有機溶媒中に、有機電界発光素子形成用組成物に含まれる全ての第２表面改質剤のみを、有機電界発光素子形成用組成物に含まれる量と同じ量で含有させた混合物。）の表面張力（単位：ｍＮ／ｍ）をＳ２ｘとすると、下記式（４）を満たすことを特徴とする。
Ｓａ－Ｓ２ｘ＜１．０ ・・・（４）
【0050】
＜電荷注入輸送材料＞
電荷注入輸送材料は、電極からの電荷（正孔、電子）の注入と輸送を効率よく行うことが可能な材料であり、有機電界発光素子内では、主に、電荷注入層、電荷輸送層及び発光層に使用されている。また、これらの材料は、上記各層において単独でも用いられることが多いが、電荷輸送を制御するために複数種混合して用いられてもよい。さらに、低分子材料でも高分子材料でもよい。
電荷注入輸送材料は、電極からの電荷（正孔、電子）の注入と輸送を効率よく行うことが可能な材料であり、有機電界発光素子内では、主に、電荷注入層、電荷輸送層及び発光層に使用されている。また、これらの材料は、上記各層において単独でも用いられることが多いが、電荷輸送を制御するために複数種混合して用いられてもよい。さらに、低分子材料でも高分子材料でもよい。
【0051】
電荷注入輸送材料としては、有機電界発光素子用、有機光導電体用の公知の電荷注入輸送材料を用いることができる。このような電荷注入輸送材料は、正孔注入輸送材料及び電子注入輸送材料に分類され、これらの具体的な化合物を以下に例示するが、本発明はこれらの材料に限定されるものではない。
なお、有機電界発光素子の代表的な層構成については後述するが、正孔注入輸送材料はおもに、正孔注入層、正孔輸送層及び発光層に用いられ、電子注入輸送材料はおもに、発光層、正孔阻止層、電子輸送層及び電子注入層に用いられる。
なお、有機電界発光素子の代表的な層構成については後述するが、正孔注入輸送材料はおもに、正孔注入層、正孔輸送層及び発光層に用いられ、電子注入輸送材料はおもに、発光層、正孔阻止層、電子輸送層及び電子注入層に用いられる。
【0052】
正孔注入輸送材料としては、例えば、酸化バナジウム（Ｖ２Ｏ５）、酸化モリブデン（ＭｏＯ２）等の酸化物；無機ｐ型半導体材料；ポルフィリン化合物；Ｎ，Ｎ’－ビス（３－メチルフェニル）－Ｎ，Ｎ’－ビス（フェニル）－ベンジジン（ＴＰＤ）、Ｎ，Ｎ’－ジ（ナフタレン－１－イル）－Ｎ，Ｎ’－ジフェニル－ベンジジン（ＮＰＤ）等の芳香族第三級アミン化合物；ヒドラゾン化合物、キナクリドン化合物、スチリルアミン化合物等の低分子材料；ポリアニリン（ＰＡＮＩ）、ポリアニリン－樟脳スルホン酸（ＰＡＮＩ－ＣＳＡ）、３，４－ポリエチレンジオキシチオフェン／ポリスチレンサルフォネイト（ＰＥＤＯＴ／ＰＳＳ）、ポリ（トリフェニルアミン）誘導体（Ｐｏｌｙ－ＴＰＤ）、ポリビニルカルバゾール（ＰＶＣｚ）、ポリ（ｐ－フェニレンビニレン）（ＰＰＶ）、ポリ（ｐ－ナフタレンビニレン）（ＰＮＶ）等の高分子材料；等が挙げられる。
【0053】
正孔注入層に用いる正孔注入輸送材料としては、陽極からの正孔の注入・輸送をより効率よく行う点で、正孔輸送層に用いる正孔注入輸送材料より最高被占分子軌道（ＨＯＭＯ）のエネルギー準位が低い材料を用いることが好ましい。
正孔輸送層に用いる正孔注入輸送材料としては、正孔注入層に用いる正孔注入輸送材料より正孔の移動度が高い材料を用いることが好ましい。
正孔輸送層に用いる正孔注入輸送材料としては、正孔注入層に用いる正孔注入輸送材料より正孔の移動度が高い材料を用いることが好ましい。
【0054】
また、より正孔の注入輸送性を向上させるため、上記の材料にさらにアクセプタをドープしたものを正孔注入輸送材料として用いることが好ましい。アクセプタとしては、有機電界発光素子用の公知のアクセプタ材料を用いることができる。これらの具体的な化合物を以下に例示するが、本発明においてはこれらの材料に限定されるものではない。
アクセプタ材料としては、Ａｕ、Ｐｔ、Ｗ、Ｉｒ、ＰＯＣｌ３、ＡｓＦ６、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、酸化バナジウム（Ｖ２Ｏ５）、酸化モリブデン（ＭｏＯ２）等の無機材料；ＴＣＮＱ（７，７，８，８，－テトラシアノキノジメタン）、ＴＣＮＱＦ４（テトラフルオロテトラシアノキノジメタン）、ＴＣＮＥ（テトラシアノエチレン）、ＨＣＮＢ（ヘキサシアノブタジエン）、ＤＤＱ（ジシクロジシアノベンゾキノン）等のシアノ基を有する化合物；ＴＮＦ（トリニトロフルオレノン）、ＤＮＦ（ジニトロフルオレノン）等のニトロ基を有する化合物；フルオラニル、クロラニル、ブロマニル等の有機材料；が挙げられる。この内、ＴＣＮＱ、ＴＣＮＱＦ４、ＴＣＮＥ、ＨＣＮＢ、ＤＤＱ等のシアノ基を有する化合物がよりキャリア濃度を効果的に増加させることが可能であるためより好ましい。また、４－イソプロピル－４－メチルジフェニルヨードニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボラート等のフッ素含有有機塩を用いることもできる。
アクセプタ材料としては、Ａｕ、Ｐｔ、Ｗ、Ｉｒ、ＰＯＣｌ３、ＡｓＦ６、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、酸化バナジウム（Ｖ２Ｏ５）、酸化モリブデン（ＭｏＯ２）等の無機材料；ＴＣＮＱ（７，７，８，８，－テトラシアノキノジメタン）、ＴＣＮＱＦ４（テトラフルオロテトラシアノキノジメタン）、ＴＣＮＥ（テトラシアノエチレン）、ＨＣＮＢ（ヘキサシアノブタジエン）、ＤＤＱ（ジシクロジシアノベンゾキノン）等のシアノ基を有する化合物；ＴＮＦ（トリニトロフルオレノン）、ＤＮＦ（ジニトロフルオレノン）等のニトロ基を有する化合物；フルオラニル、クロラニル、ブロマニル等の有機材料；が挙げられる。この内、ＴＣＮＱ、ＴＣＮＱＦ４、ＴＣＮＥ、ＨＣＮＢ、ＤＤＱ等のシアノ基を有する化合物がよりキャリア濃度を効果的に増加させることが可能であるためより好ましい。また、４－イソプロピル－４－メチルジフェニルヨードニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボラート等のフッ素含有有機塩を用いることもできる。
【0055】
電子注入輸送材料としては、例えば、ｎ型半導体である無機材料；オキサジアゾール誘導体、トリアゾール誘導体、チオピラジンジオキシド誘導体、ベンゾキノン誘導体、ナフトキノン誘導体、アントラキノン誘導体、ジフェノキノン誘導体、フルオレノン誘導体、ベンゾジフラン誘導体等の低分子材料；ポリ（オキサジアゾール）（Ｐｏｌｙ－ＯＸＺ）、ポリスチレン誘導体（ＰＳＳ）等の高分子材料が挙げられる。特に、電子注入輸送材料としては、特にフッ化リチウム（ＬｉＦ）、フッ化バリウム（ＢａＦ２）等のフッ化物、酸化リチウム（Ｌｉ２Ｏ）等の酸化物等が挙げられる。
【0056】
電子注入層に用いる電子注入輸送材料としては、電子の陰極からの注入・輸送をより効率よく行う点で、電子輸送層に使用する電子注入輸送材料より最低空分子軌道（ＬＵＭＯ）のエネルギー準位が高い材料を用いることが好ましい。
電子輸送層に用いる電子注入材料としては、電子注入層に使用する電子注入輸送材料より電子の移動度が高い材料を用いることが好ましい。
電子輸送層に用いる電子注入材料としては、電子注入層に使用する電子注入輸送材料より電子の移動度が高い材料を用いることが好ましい。
【0057】
また、より電子の注入・輸送性を向上させるため、上記の材料にさらにドナーをドープしたものを電子注入輸送材料として用いることが好ましい。ドナーとしては、有機電界発光素子用の公知のドナー材料を用いることができる。これらの具体的な化合物を以下に例示するが、本発明においてはこれらの材料に限定されるものではない。
ドナー材料としては、アルカリ金属、アルカリ土類金属、希土類元素、Ａｌ、Ａｇ、Ｃｕ、Ｉｎ等の無機材料；アニリン類、フェニレンジアミン類、ベンジジン類（Ｎ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’－テトラフェニルベンジジン、Ｎ，Ｎ’－ビス（３－メチルフェニル）－Ｎ，Ｎ’－ビス（フェニル）ベンジジン、Ｎ，Ｎ’－ジ（ナフタレン－１－イル）－Ｎ，Ｎ’－ジフェニルベンジジン等）、トリフェニルアミン類（トリフェニルアミン、４，４’４’’－トリス（Ｎ，Ｎ－ジフェニル－アミノ）トリフェニルアミン、４，４’４’’－トリス（Ｎ－３－メチルフェニル－Ｎ－フェニル－アミノ）トリフェニルアミン、４，４’４’’－トリス（Ｎ－（１－ナフチル）－Ｎ－フェニルアミノ）トリフェニルアミン等）、トリフェニルジアミン類（Ｎ，Ｎ’－ジ－（４－メチル－フェニル）－Ｎ，Ｎ’－ジフェニル－１，４－フェニレンジアミン）等の芳香族３級アミンを骨格に持つ化合物；フェナントレン、ピレン、ペリレン、アントラセン、テトラセン、ペンタセン等の縮合多環化合物（ただし、縮合多環化合物は置換基を有してもよい。）；ＴＴＦ（テトラチアフルバレン）類、ジベンゾフラン、フェノチアジン、カルバゾール等の有機材料；が挙げられる。このうち、芳香族３級アミンを骨格に持つ化合物、縮合多環化合物、アルカリ金属がよりキャリア濃度を効果的に増加させることが可能であるためより好ましい。
ドナー材料としては、アルカリ金属、アルカリ土類金属、希土類元素、Ａｌ、Ａｇ、Ｃｕ、Ｉｎ等の無機材料；アニリン類、フェニレンジアミン類、ベンジジン類（Ｎ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’－テトラフェニルベンジジン、Ｎ，Ｎ’－ビス（３－メチルフェニル）－Ｎ，Ｎ’－ビス（フェニル）ベンジジン、Ｎ，Ｎ’－ジ（ナフタレン－１－イル）－Ｎ，Ｎ’－ジフェニルベンジジン等）、トリフェニルアミン類（トリフェニルアミン、４，４’４’’－トリス（Ｎ，Ｎ－ジフェニル－アミノ）トリフェニルアミン、４，４’４’’－トリス（Ｎ－３－メチルフェニル－Ｎ－フェニル－アミノ）トリフェニルアミン、４，４’４’’－トリス（Ｎ－（１－ナフチル）－Ｎ－フェニルアミノ）トリフェニルアミン等）、トリフェニルジアミン類（Ｎ，Ｎ’－ジ－（４－メチル－フェニル）－Ｎ，Ｎ’－ジフェニル－１，４－フェニレンジアミン）等の芳香族３級アミンを骨格に持つ化合物；フェナントレン、ピレン、ペリレン、アントラセン、テトラセン、ペンタセン等の縮合多環化合物（ただし、縮合多環化合物は置換基を有してもよい。）；ＴＴＦ（テトラチアフルバレン）類、ジベンゾフラン、フェノチアジン、カルバゾール等の有機材料；が挙げられる。このうち、芳香族３級アミンを骨格に持つ化合物、縮合多環化合物、アルカリ金属がよりキャリア濃度を効果的に増加させることが可能であるためより好ましい。
【0058】
＜有機溶媒＞
本発明で用いられる有機溶媒は、湿式成膜により電荷注入輸送材料を含む層を形成するために用いる、揮発性を有する液体成分であり、該電荷注入輸送材料が良好に溶解する有機溶媒であれば特に限定されない。
好ましい有機溶媒としては、例えば、ｎ－デカン、シクロヘキサン、エチルシクロヘキサン、デカリン、ビシクロヘキサン等のアルカン類；
トルエン、キシレン、メシチレン、フェニルシクロヘキサン、テトラリン等の芳香族炭化水素類；
クロロベンゼン、ジクロロベンゼン、トリクロロベンゼン等のハロゲン化芳香族炭化水素類；
酢酸２－フェノキシエチル、ベンジルグリコール、フェニルグリコール等の芳香族グリコール類；
１，２－ジメトキシベンゼン、１，３－ジメトキシベンゼン、アニソール、エチルアニソール、プロピルフェニルエーテル、ブチルフェニルエーテル、メチルアニソール、ジメチルアニソール、エチルアニソール、ジエチルアニソール、プロピルアニソール、ブチルアニソール、ペンチルアニソール、メチルナフチルアニソール、オクチルアニソール、フェネトール、２－メトキシトルエン、３－メトキシトルエン、４－メトキシトルエン、２，３－ジメチルアニソール、２，４－ジメチルアニソール、ジフェニルエーテル、３フェノキシトルエン等の芳香族エーテル類；
酢酸フェニル、プロピオン酸フェニル、安息香酸メチル、安息香酸エチル、安息香酸プロピル、安息香酸ｎ－ブチル、安息香酸ｔ－ブチル、安息香酸イソアミル等の芳香族エステル類；
シクロヘキサノン、シクロオクタノン、フェンコン等の脂環族ケトン類；
シクロヘキサノール、シクロオクタノール等の脂環族アルコール類；
メチルエチルケトン、ジブチルケトン等の脂肪族ケトン類；
ブタノール、ヘキサノール等の脂肪族アルコール類；
エチレングリコールジメチルエーテル、エチレングリコールジエチルエーテル、プロピレングリコール－１－モノメチルエーテルアセタート（ＰＧＭＥＡ）、トリエチレングリコールブチルメチルエーテル、トリエチレングリコールジメチルエーテル、ジエチレングリコールジメチルエーテル、ジチレングリコールジ－ｎ－ブチルエーテル等の脂肪族エーテル類；等が挙げられる。
溶解性や成膜均一性、素子特性の観点から、アルカン類、芳香族炭化水素類、芳香族エステル類及び芳香族エーテル類から少なくとも１つ選択されることが好ましく、芳香族エステル類及び／又は芳香族エーテルがより好ましい。特に好ましくは、安息香酸ｎ－ブチル、安息香酸ｔ－ブチル、安息香酸イソアミルやジフェニルエーテル、２，４－ジメチルアニソールが挙げられる。これらを用いることで、湿式成膜プロセスにおいて好ましい粘度と沸点を得られる傾向にある。
本発明で用いられる有機溶媒は、湿式成膜により電荷注入輸送材料を含む層を形成するために用いる、揮発性を有する液体成分であり、該電荷注入輸送材料が良好に溶解する有機溶媒であれば特に限定されない。
好ましい有機溶媒としては、例えば、ｎ－デカン、シクロヘキサン、エチルシクロヘキサン、デカリン、ビシクロヘキサン等のアルカン類；
トルエン、キシレン、メシチレン、フェニルシクロヘキサン、テトラリン等の芳香族炭化水素類；
クロロベンゼン、ジクロロベンゼン、トリクロロベンゼン等のハロゲン化芳香族炭化水素類；
酢酸２－フェノキシエチル、ベンジルグリコール、フェニルグリコール等の芳香族グリコール類；
１，２－ジメトキシベンゼン、１，３－ジメトキシベンゼン、アニソール、エチルアニソール、プロピルフェニルエーテル、ブチルフェニルエーテル、メチルアニソール、ジメチルアニソール、エチルアニソール、ジエチルアニソール、プロピルアニソール、ブチルアニソール、ペンチルアニソール、メチルナフチルアニソール、オクチルアニソール、フェネトール、２－メトキシトルエン、３－メトキシトルエン、４－メトキシトルエン、２，３－ジメチルアニソール、２，４－ジメチルアニソール、ジフェニルエーテル、３フェノキシトルエン等の芳香族エーテル類；
酢酸フェニル、プロピオン酸フェニル、安息香酸メチル、安息香酸エチル、安息香酸プロピル、安息香酸ｎ－ブチル、安息香酸ｔ－ブチル、安息香酸イソアミル等の芳香族エステル類；
シクロヘキサノン、シクロオクタノン、フェンコン等の脂環族ケトン類；
シクロヘキサノール、シクロオクタノール等の脂環族アルコール類；
メチルエチルケトン、ジブチルケトン等の脂肪族ケトン類；
ブタノール、ヘキサノール等の脂肪族アルコール類；
エチレングリコールジメチルエーテル、エチレングリコールジエチルエーテル、プロピレングリコール－１－モノメチルエーテルアセタート（ＰＧＭＥＡ）、トリエチレングリコールブチルメチルエーテル、トリエチレングリコールジメチルエーテル、ジエチレングリコールジメチルエーテル、ジチレングリコールジ－ｎ－ブチルエーテル等の脂肪族エーテル類；等が挙げられる。
溶解性や成膜均一性、素子特性の観点から、アルカン類、芳香族炭化水素類、芳香族エステル類及び芳香族エーテル類から少なくとも１つ選択されることが好ましく、芳香族エステル類及び／又は芳香族エーテルがより好ましい。特に好ましくは、安息香酸ｎ－ブチル、安息香酸ｔ－ブチル、安息香酸イソアミルやジフェニルエーテル、２，４－ジメチルアニソールが挙げられる。これらを用いることで、湿式成膜プロセスにおいて好ましい粘度と沸点を得られる傾向にある。
【0059】
これらの有機溶媒は１種類を単独で用いてもよく、また２種類以上を任意の組み合わせ、及び比率で用いてもよいが、芳香族炭化水素類、芳香族エステル類、芳香族エーテル類は材料の溶解性を変えることなく、溶媒の表面張力や粘度を変化させることが可能であることから、組み合わせて用いることが好ましい。
【0060】
有機溶媒の沸点（有機溶媒として、２種類以上の有機溶媒を組み合わせて用いる場合には、組み合わせた各有機溶媒の含有量と沸点から算出した加重平均の値を沸点とする。以下同様。）は、通常８０℃以上、好ましくは１００℃以上、より好ましくは１５０℃以上、特に好ましくは２００℃以上であり、通常３５０℃以下、好ましくは２８０℃以下、より好ましくは２５０℃以下である。上記下限値以上であることで、湿式成膜時において、組成物からの有機溶媒の蒸発を抑制し、成膜安定性が得られる傾向にある。また、上記上限値以下であることで、乾燥後に有機膜本来の特性が得られる傾向にある。
有機溶媒の表面張力（測定方法については後述する）は、湿式製膜法において塗布することが可能であれば特に限定されることはないが、塗布性がよいという観点から、室温での値が通常２０ｍＮ／ｍ以上、好ましくは２５ｍＮ／ｍ以上であり、また、通常４５ｍＮ／ｍ以下、好ましくは４０ｍＮ／ｍ以下、より好ましくは３８ｍＮ／ｍ以下である。
有機溶媒の粘度は、塗布装置から射出できる粘度であれば限定はしないが、濾過のしやすさの観点から、通常、１ｃＰ以上であり，好ましくは２ｃＰ以上であり、また、室温での値が通常３０ｃＰ以下、好ましくは２５ｃＰ以下、より好ましくは２０ｃＰ以下である。
有機溶媒の表面張力（測定方法については後述する）は、湿式製膜法において塗布することが可能であれば特に限定されることはないが、塗布性がよいという観点から、室温での値が通常２０ｍＮ／ｍ以上、好ましくは２５ｍＮ／ｍ以上であり、また、通常４５ｍＮ／ｍ以下、好ましくは４０ｍＮ／ｍ以下、より好ましくは３８ｍＮ／ｍ以下である。
有機溶媒の粘度は、塗布装置から射出できる粘度であれば限定はしないが、濾過のしやすさの観点から、通常、１ｃＰ以上であり，好ましくは２ｃＰ以上であり、また、室温での値が通常３０ｃＰ以下、好ましくは２５ｃＰ以下、より好ましくは２０ｃＰ以下である。
【0061】
＜第１表面改質剤＞
第１表面改質剤は、有機電界発光素子形成用組成物に用いられる有機溶媒単独の表面張力（有機溶媒として、２種類以上の有機溶媒を組み合わせた混合物を用いる場合には、その混合物の表面張力を意味する。以下同様。）をＳａ（ｍＮ／ｍ）とし、該有機溶媒に該第１表面改質剤１種を１００重量ｐｐｍ、即ち、該有機溶媒の１００重量部に該第１表面改質剤の０．０１重量部を溶解させたときの表面張力をＳ１ｙとすると、Ｓａ－Ｓ１ｙ＞１．０を満たす表面改質剤である。
有機電界発光素子形成用組成物中に含まれる複数の表面改質剤のうち、上記条件を満たす表面改質剤は、全て第１表面改質剤であり、第１表面改質剤として１種以上の第１表面改質剤を含み、２種以上の第１表面改質剤を含んでもよい。
さらに、全ての第１表面改質剤（即ち、第１表面改質剤として２種以上の第１表面改質剤がある比率で用いられる場合には、それら２種以上の第１の表面改質剤のその比率における混合物を意味する。）のみを該有機電界発光素子形成用組成物における濃度と同濃度（重量％）で該有機溶媒に溶解させたときの表面張力をＳ１ｘ（ｍＮ／ｍ）とすると、Ｓａ－Ｓ１ｘ＞１．０を満たす。
第１表面改質剤は、有機電界発光素子形成用組成物に用いられる有機溶媒単独の表面張力（有機溶媒として、２種類以上の有機溶媒を組み合わせた混合物を用いる場合には、その混合物の表面張力を意味する。以下同様。）をＳａ（ｍＮ／ｍ）とし、該有機溶媒に該第１表面改質剤１種を１００重量ｐｐｍ、即ち、該有機溶媒の１００重量部に該第１表面改質剤の０．０１重量部を溶解させたときの表面張力をＳ１ｙとすると、Ｓａ－Ｓ１ｙ＞１．０を満たす表面改質剤である。
有機電界発光素子形成用組成物中に含まれる複数の表面改質剤のうち、上記条件を満たす表面改質剤は、全て第１表面改質剤であり、第１表面改質剤として１種以上の第１表面改質剤を含み、２種以上の第１表面改質剤を含んでもよい。
さらに、全ての第１表面改質剤（即ち、第１表面改質剤として２種以上の第１表面改質剤がある比率で用いられる場合には、それら２種以上の第１の表面改質剤のその比率における混合物を意味する。）のみを該有機電界発光素子形成用組成物における濃度と同濃度（重量％）で該有機溶媒に溶解させたときの表面張力をＳ１ｘ（ｍＮ／ｍ）とすると、Ｓａ－Ｓ１ｘ＞１．０を満たす。
【0062】
なお、本発明において、表面張力は、自動表面張力計（例えば、協和界面科学社製ＣＢＶＰ－Ｚ型）を用いて、室温下でプレート法（Ｗｉｌｈｅｌｍｙ法）により測定する。本測定でのプレートには白金を用い、測定直前に直火により表面の異物を除去して測定するものとする。
【0063】
第１表面改質剤として、具体的には、上述した表面改質剤のうち、シリコンを含有する材料、フッ素を含有する材料、パラフィン等（ポリマー、オリゴマー、低分子のいずれでもよい）が好適に用いられる。その中でも、特にシリコンを含有する材料及び／又はフッ素を含有する材料が好適である。特に、ポリシロキサン；ポリシロキサンを部分的にエーテル変性、エステル変性、アラルキル変性させた化合物；ポリシロキサンのメチル基をアルキル基置換した化合物；含フッ素基オリゴマー；パーフルオロアルキル基含有オリゴマー；等が好ましい。これら材料は、有機膜に用いる材料に与える影響、耐熱性、有機溶媒への親和性の観点で好ましい。
【0064】
有機電界発光素子形成用組成物中における、第１表面改質剤の含有量は、溶媒への溶解性の観点と表面改質としての機能性の観点から、有機電界発光素子形成用組成物に含まれる有機溶媒の量を基準値として、好ましくは１重量ｐｐｍ以上、より好ましくは１０重量ｐｐｍ以上、さらに好ましくは５０重量ｐｐｍ以上であり、好ましくは５００００重量ｐｐｍ以下、より好ましくは１００００重量ｐｐｍ以下、さらに好ましくは１０００重量ｐｐｍ以下である。
また、第１表面改質剤として２種以上の第１表面改質剤が用いられる場合には、有機電界発光素子形成用組成物中における、全ての第１表面改質剤の合計の含有量は、有機電界発光素子形成用組成物に含まれる有機溶媒の量を基準値として、好ましくは１重量ｐｐｍ以上であり、より好ましくは１０重量ｐｐｍ以上、さらに好ましくは５０重量ｐｐｍ以上であり、好ましくは５００００重量ｐｐｍ以下、より好ましくは１００００重量ｐｐｍ以下、さらに好ましくは１０００重量ｐｐｍ以下である。
上記上限値以下であることで、溶媒への溶解性を担保でき、また上記下限値以上であることで、表面改質剤としての機能を発現することができる。
また、第１表面改質剤として２種以上の第１表面改質剤が用いられる場合には、有機電界発光素子形成用組成物中における、全ての第１表面改質剤の合計の含有量は、有機電界発光素子形成用組成物に含まれる有機溶媒の量を基準値として、好ましくは１重量ｐｐｍ以上であり、より好ましくは１０重量ｐｐｍ以上、さらに好ましくは５０重量ｐｐｍ以上であり、好ましくは５００００重量ｐｐｍ以下、より好ましくは１００００重量ｐｐｍ以下、さらに好ましくは１０００重量ｐｐｍ以下である。
上記上限値以下であることで、溶媒への溶解性を担保でき、また上記下限値以上であることで、表面改質剤としての機能を発現することができる。
【0065】
＜第２表面改質剤＞
第２表面改質剤は、有機電界発光素子形成用組成物に用いられる有機溶媒単独の表面張力をＳａ（ｍＮ／ｍ）とし、該有機溶媒に該第２表面改質剤１種を１００重量ｐｐｍ、即ち、該有機溶媒の１００重量部に該第２表面改質剤の０．０１重量部を溶解させたときの表面張力をＳ２ｙとすると、Ｓａ－Ｓ２ｙ≦１．０を満たす表面改質剤である。
有機電界発光素子形成用組成物中に含まれる複数の表面改質剤のうち、上記条件を満たす表面改質剤は、全て第２表面改質剤であり、第２表面改質剤として１種以上の第２表面改質剤を含み、第２表面改質剤として２種以上の第２表面改質剤を含んでもよい。
さらに、全ての第２表面改質剤（即ち、第２表面改質剤として２種以上の第２表面改質剤がある比率で用いられる場合には、それら２種以上の第２の表面改質剤のその比率における混合物を意味する。）のみを該有機電界発光素子形成用組成物における濃度と同濃度（重量％）で該有機溶媒に溶解させたときの表面張力をＳ２ｘ（ｍＮ／ｍ）とすると、Ｓａ－Ｓ２ｘ＜１．０を満たす。
第２表面改質剤は、有機電界発光素子形成用組成物に用いられる有機溶媒単独の表面張力をＳａ（ｍＮ／ｍ）とし、該有機溶媒に該第２表面改質剤１種を１００重量ｐｐｍ、即ち、該有機溶媒の１００重量部に該第２表面改質剤の０．０１重量部を溶解させたときの表面張力をＳ２ｙとすると、Ｓａ－Ｓ２ｙ≦１．０を満たす表面改質剤である。
有機電界発光素子形成用組成物中に含まれる複数の表面改質剤のうち、上記条件を満たす表面改質剤は、全て第２表面改質剤であり、第２表面改質剤として１種以上の第２表面改質剤を含み、第２表面改質剤として２種以上の第２表面改質剤を含んでもよい。
さらに、全ての第２表面改質剤（即ち、第２表面改質剤として２種以上の第２表面改質剤がある比率で用いられる場合には、それら２種以上の第２の表面改質剤のその比率における混合物を意味する。）のみを該有機電界発光素子形成用組成物における濃度と同濃度（重量％）で該有機溶媒に溶解させたときの表面張力をＳ２ｘ（ｍＮ／ｍ）とすると、Ｓａ－Ｓ２ｘ＜１．０を満たす。
【0066】
即ち、第１表面改質剤は、有機溶媒と混合されることにより、有機溶媒の表面張力を低下させることができ、第２表面改質剤は、有機溶媒と混合された場合、有機溶媒の表面張力を低下させる機能が第１表面改質剤に比べて弱いか、又は有機溶媒の表面張力を低下させる機能がない表面改質剤である。
【0067】
第２表面改質剤として、具体的には、上述した表面改質剤のうち、ノニオン性界面活性剤が好適に用いられる。ノニオン性界面活性剤の中でも、特にエーテル型、エステル型、又はエーテル・エステル型のノニオン性界面活性剤が好ましい。これら材料は、添加量に依存して有機電界発光素子の性能が変化しないため、有機電界発光素子の性能を維持できる傾向にある観点で好ましい。
【0068】
有機電界発光素子形成用組成物中における、第２表面改質剤の含有量は、溶媒への溶解性の観点から、有機電界発光素子形成用組成物に含まれる有機溶媒の量を基準値として、好ましくは１重量ｐｐｍ以上、より好ましくは１０重量ｐｐｍ以上、さらに好ましくは５０重量ｐｐｍ以上であり、好ましくは５００００重量ｐｐｍ以下、より好ましくは１００００重量ｐｐｍ以下、さらに好ましくは１０００重量ｐｐｍ以下である。
また、第２表面改質剤として２種以上の第２表面改質剤が用いられる場合には、有機電界発光素子形成用組成物中における、全ての第２表面改質剤の合計の含有量は、有機電界発光素子形成用組成物に含まれる有機溶媒の量を基準値として、好ましくは１重量ｐｐｍ以上、より好ましくは１０重量ｐｐｍ以上、さらに好ましくは５０重量ｐｐｍ以上であり、好ましくは５００００重量ｐｐｍ以下、より好ましくは１００００重量ｐｐｍ以下、さらに好ましくは１０００重量ｐｐｍ以下である。
上記上限値以下であることで、溶媒への溶解性を担保でき、また上記下限値以上であることで、表面改質剤としての機能を発現することができる。
また、第２表面改質剤として２種以上の第２表面改質剤が用いられる場合には、有機電界発光素子形成用組成物中における、全ての第２表面改質剤の合計の含有量は、有機電界発光素子形成用組成物に含まれる有機溶媒の量を基準値として、好ましくは１重量ｐｐｍ以上、より好ましくは１０重量ｐｐｍ以上、さらに好ましくは５０重量ｐｐｍ以上であり、好ましくは５００００重量ｐｐｍ以下、より好ましくは１００００重量ｐｐｍ以下、さらに好ましくは１０００重量ｐｐｍ以下である。
上記上限値以下であることで、溶媒への溶解性を担保でき、また上記下限値以上であることで、表面改質剤としての機能を発現することができる。
【0069】
また、純水の表面張力をＳａ’（ｍＮ／ｍ）とし、純水に全ての第１表面改質剤（即ち、第１表面改質剤として２種以上の第１表面改質剤がある比率で用いられる場合には、それら２種以上の第１の表面改質剤におけるその比率の混合物を意味する。）のみを１０００重量ｐｐｍ、即ち、純水の１００重量部に該第１表面改質剤の０．１重量部を溶解させたときの表面張力をＳ１ｚ’（ｍＮ／ｍ）とし、純水に全ての第２表面改質剤（即ち、第２表面改質剤として２種以上の第２表面改質剤がある比率で用いられる場合には、それら２種以上の第２の表面改質剤のその比率における混合物を意味する。）のみを１０００重量ｐｐｍ、即ち、純水の１００重量部に該第２表面改質剤の０．１重量部を溶解させたときの表面張力をＳ２ｚ’（ｍＮ／ｍ）とすると、Ｓａ’＞Ｓ１ｚ’＞Ｓ２ｚ’を満たすことが好ましい。
これを満たすことにより、隔壁内に有機膜を湿式成膜した際に、良好な膜厚均一性を得ることができる傾向にある。
なお、純水、Ｓａ’、Ｓ１ｚ’、Ｓ２ｚ’の定義は、後述する本発明の有機電界発光素子形成用組成物の第３の態様に示した、純水、Ｓａ’、Ｓ１ｚ、Ｓ２ｚとそれぞれ同義である。
これを満たすことにより、隔壁内に有機膜を湿式成膜した際に、良好な膜厚均一性を得ることができる傾向にある。
なお、純水、Ｓａ’、Ｓ１ｚ’、Ｓ２ｚ’の定義は、後述する本発明の有機電界発光素子形成用組成物の第３の態様に示した、純水、Ｓａ’、Ｓ１ｚ、Ｓ２ｚとそれぞれ同義である。
【0070】
＜第１表面改質剤と第２表面改質剤の組み合わせ＞
第１表面改質剤と第２表面改質剤の組み合わせは、本発明の効果を大きく損なわなければ特に限定されない。特に、第１表面改質剤のシリコンを含有する材料と第２表面改質剤のエーテル型界面活性剤との組み合わせ、第１表面改質剤のシリコンを含有する材料と第２表面改質剤のエーテル・エステル型の界面活性剤との組み合わせ等が有機電界発光素子への影響度の観点で好ましい。
有機電界発光素子形成用組成物中の第１表面改質剤と第２表面改質剤の含有量比（重量比）は特に限定されない。第１表面改質剤の合計の含有量Ｃ１と第２表面改質剤の合計の含有量Ｃ２の比Ｃ２／Ｃ１として、好ましくは０．０５以上、より好ましくは０．１以上、さらに好ましくは０．５以上であり、好ましくは５００以下、より好ましくは１００以下、さらに好ましくは５０以下である。
上記下限値以上であることで、乾燥工程における第２表面改質剤の吸着が期待通りに発生する傾向にあり、また上記上限値以下であることで、第１表面改質剤の表面張力を下げる効果が得られる傾向にある。
第１表面改質剤と第２表面改質剤の組み合わせは、本発明の効果を大きく損なわなければ特に限定されない。特に、第１表面改質剤のシリコンを含有する材料と第２表面改質剤のエーテル型界面活性剤との組み合わせ、第１表面改質剤のシリコンを含有する材料と第２表面改質剤のエーテル・エステル型の界面活性剤との組み合わせ等が有機電界発光素子への影響度の観点で好ましい。
有機電界発光素子形成用組成物中の第１表面改質剤と第２表面改質剤の含有量比（重量比）は特に限定されない。第１表面改質剤の合計の含有量Ｃ１と第２表面改質剤の合計の含有量Ｃ２の比Ｃ２／Ｃ１として、好ましくは０．０５以上、より好ましくは０．１以上、さらに好ましくは０．５以上であり、好ましくは５００以下、より好ましくは１００以下、さらに好ましくは５０以下である。
上記下限値以上であることで、乾燥工程における第２表面改質剤の吸着が期待通りに発生する傾向にあり、また上記上限値以下であることで、第１表面改質剤の表面張力を下げる効果が得られる傾向にある。
【0071】
＜第１表面改質剤と第２表面改質剤を用いることによる効果＞
有機電界発光素子形成用組成物中に第１表面改質剤と第２表面改質剤を含有させることにより、隔壁内に有機膜を湿式成膜した際に、良好な膜厚の平坦性を得ることができるメカニズムは、以下のように推定している。
ここで、平坦性とは、有機膜がどれだけ平坦なのかを示す指標であり、本発明においては、発光領域全体に対する、膜厚差が５ｎｍ以下の領域の割合を示している。このような平坦性は、オレンジピールの発生、ピンホールの発生、ムラの発生等の欠陥が生じることによって悪化してしまう。これらの欠陥発生の原因は、塗布膜の乾燥中に発生する、有機溶媒の蒸発、有機溶媒の蒸発に伴う粘度変化、表面張力の変化である。有機溶媒の蒸発や粘度変化は材料に大きく依存するため、通常は溶液の表面張力変化を極力低下させる、つまり表面改質剤で表面張力を低下かつ均一化することで平坦性の悪化を抑制していた。
有機電界発光素子形成用組成物中に第１表面改質剤と第２表面改質剤を含有させることにより、隔壁内に有機膜を湿式成膜した際に、良好な膜厚の平坦性を得ることができるメカニズムは、以下のように推定している。
ここで、平坦性とは、有機膜がどれだけ平坦なのかを示す指標であり、本発明においては、発光領域全体に対する、膜厚差が５ｎｍ以下の領域の割合を示している。このような平坦性は、オレンジピールの発生、ピンホールの発生、ムラの発生等の欠陥が生じることによって悪化してしまう。これらの欠陥発生の原因は、塗布膜の乾燥中に発生する、有機溶媒の蒸発、有機溶媒の蒸発に伴う粘度変化、表面張力の変化である。有機溶媒の蒸発や粘度変化は材料に大きく依存するため、通常は溶液の表面張力変化を極力低下させる、つまり表面改質剤で表面張力を低下かつ均一化することで平坦性の悪化を抑制していた。
【0072】
この場合、溶液の表面張力を低下かつ均一化させることによって、隔壁内中央部の有機膜の平坦性の悪化は抑制できるが、隔壁の近傍領域である隔壁際部の有機膜の平坦性は悪化してしまう。これは、隔壁際部で溶液のピニングが発生するために、コーヒーステイン効果により隔壁への溶液の濡れ上がりが誇張されてしまい、隔壁際部の有機膜の膜厚が大きく変化するためである。
【0073】
一方、本発明における、第１表面改質剤の働きは、溶液表面に偏析することで表面張力を低下かつ均一化させることであり、第２表面改質剤は、溶液中に分散するため表面張力を低下させる機能は第１表面改質剤に比べて弱いが、第１表面改質剤に吸着し第１表面改質剤の機能を変化させる作用があると考えられる。つまり、両表面改質剤が膜形成の過程において以下のように働いていると推定される。
【0074】
まず溶液の表面張力を均一化させる第１表面改質剤によって、隔壁内中央部の有機膜の平坦性悪化を抑制する。次に、乾燥工程に移行したときには、隔壁際部から乾燥するので、隔壁際部の第１表面改質剤と第２表面改質剤の濃度が高まる。このとき、第１表面改質剤と第２表面改質剤の平均自由工程が短くなって両者が接触する確率が高くなり、第２表面改質剤が第１表面改質剤に吸着しやすくなる。第２表面改質剤が吸着した第１表面改質剤は、溶液の表面張力を低下させる機能が抑制される。そのため、乾燥の早い隔壁際部の溶液の表面張力低下が抑制され、結果的に隔壁への濡れ上がりを抑制し、隔壁際部の有機膜の膜厚変化が小さくなる。このとき、隔壁内中央部は、隔壁際部に比べて乾燥速度が遅く両表面改質剤の濃度が高まっていない状態のため、溶液の表面張力は維持されたままであり、平坦性の悪化を抑制した状態である。さらに乾燥が進むにつれて、隔壁際部と同様に隔壁内中央部の両表面改質剤の濃度が高まり、溶液の表面張力の低下は抑制されるが、乾燥が進んだ状態ではコーヒーステイン効果により隔壁際部の方向に張力が働いた状態なので、この張力により隔壁内の有機膜の膜厚差が小さくなり、平坦性の悪化を抑制できているものと推定している。
【0075】
上記推定に基づき、［Ｓａ－Ｓ１ｘ］は、溶液の表面張力低下機能が高いことから、より好ましくは１．２以上、さらに好ましくは１．５以上、特に好ましくは１．８以上、最も好ましくは２．０以上である。また、［Ｓａ－Ｓ２ｘ］は、表面張力低下の機能がより第１表面改質剤より弱く、乾燥時の隔壁際部の表面張力低下の抑制効果が高いことから、より好ましくは０．８以下、さらに好ましくは０．６以下、特に好ましくは０．５以下である。
【0076】
[有機電界発光素子形成用組成物の第２の態様]
本態様は、少なくとも電荷注入輸送材料、有機溶媒、第３表面改質剤、及び第４表面改質剤を含有する有機電界発光素子形成用組成物であって、
該有機溶媒単独の表面張力をＳａ（ｍＮ／ｍ）とし、該有機溶媒に該第３表面改質剤のみを１００重量ｐｐｍ溶解させたときの表面張力をＳ１ｙ（ｍＮ／ｍ）とし、該有機溶媒に該第４表面改質剤のみを１００重量ｐｐｍ溶解させたときの表面張力をＳ２ｙ（ｍＮ／ｍ）とすると、
Ｓａ－Ｓ１ｙ＞１．０、かつ、Ｓａ－Ｓ２ｙ≦１．０
を満たす。
電荷注入輸送材料、及び有機溶媒については、上述の有機電界発光素子形成用組成物の第１の態様と同一である。
本態様は、少なくとも電荷注入輸送材料、有機溶媒、第３表面改質剤、及び第４表面改質剤を含有する有機電界発光素子形成用組成物であって、
該有機溶媒単独の表面張力をＳａ（ｍＮ／ｍ）とし、該有機溶媒に該第３表面改質剤のみを１００重量ｐｐｍ溶解させたときの表面張力をＳ１ｙ（ｍＮ／ｍ）とし、該有機溶媒に該第４表面改質剤のみを１００重量ｐｐｍ溶解させたときの表面張力をＳ２ｙ（ｍＮ／ｍ）とすると、
Ｓａ－Ｓ１ｙ＞１．０、かつ、Ｓａ－Ｓ２ｙ≦１．０
を満たす。
電荷注入輸送材料、及び有機溶媒については、上述の有機電界発光素子形成用組成物の第１の態様と同一である。
【0077】
＜第３表面改質剤＞
第３表面改質剤は、有機電界発光素子形成用組成物に用いられる有機溶媒単独の表面張力をＳａ（ｍＮ／ｍ）とし、該有機溶媒に該第３表面改質剤１種（即ち、有機電界発光素子形成用組成物に２種以上の第３表面改質剤を用いる場合、２種以上の第３表面改質剤のそれぞれを個別に用いることを意味する。）を１００重量ｐｐｍ、即ち、該有機溶媒の１００重量部に該第３表面改質剤の０．０１重量部を溶解させたときの表面張力をＳ１ｙとすると、Ｓａ－Ｓ１ｙ＞１．０を満たす表面改質剤である。
第３表面改質剤は、有機電界発光素子形成用組成物に用いられる有機溶媒単独の表面張力をＳａ（ｍＮ／ｍ）とし、該有機溶媒に該第３表面改質剤１種（即ち、有機電界発光素子形成用組成物に２種以上の第３表面改質剤を用いる場合、２種以上の第３表面改質剤のそれぞれを個別に用いることを意味する。）を１００重量ｐｐｍ、即ち、該有機溶媒の１００重量部に該第３表面改質剤の０．０１重量部を溶解させたときの表面張力をＳ１ｙとすると、Ｓａ－Ｓ１ｙ＞１．０を満たす表面改質剤である。
【0078】
第３表面改質剤として、具体的には、上述した表面改質剤のうち、シリコンを含有する材料、フッ素を含有する材料等（ポリマー、オリゴマー、低分子のいずれでもよい。）が第３表面改質剤として好適に用いられる。その中でも、特にシリコンを含有するポリマーが好適である。特に、ポリシロキサン；ポリシロキサンを部分的にエーテル変性、エステル変性、アラルキル変性させた化合物；ポリシロキサンのメチル基をアルキル基置換した化合物；が好ましい。これら材料は、有機膜に用いる材料に与える影響、耐熱性、有機溶媒への親和性の観点で好ましい。
【0079】
有機電界発光素子形成用組成物中における、第３表面改質剤の含有量は、溶媒への溶解性の観点と表面改質としての機能性の観点から、有機電界発光素子形成用組成物に含まれる有機溶媒の量を基準値として、通常１重量ｐｐｍ以上、好ましくは１０重量ｐｐｍ以上、より好ましくは５０重量ｐｐｍ以上であり、通常５００００重量ｐｐｍ以下、好ましくは１００００重量ｐｐｍ以下、より好ましくは１０００重量ｐｐｍ以下である。
上記上限値以下であることで、溶媒への溶解性を担保でき、また上記下限値以上であることで、表面改質剤としての機能を発現することができる。
上記上限値以下であることで、溶媒への溶解性を担保でき、また上記下限値以上であることで、表面改質剤としての機能を発現することができる。
【0080】
＜第４表面改質剤＞
第４表面改質剤は、有機電界発光素子形成用組成物に用いられる有機溶媒単独の表面張力をＳａ（ｍＮ／ｍ）とし、該有機溶媒に該第４表面改質剤１種（即ち、有機電界発光素子形成用組成物に２種以上の第４表面改質剤を用いる場合、２種以上の第４表面改質剤のそれぞれを個別に用いることを意味する。）を１００重量ｐｐｍ、即ち、該有機溶媒の１００重量部に該第４表面改質剤の０．０１重量部を溶解させたときの表面張力をＳ２ｙとすると、Ｓａ－Ｓ２ｙ≦１．０を満たす表面改質剤である。
第４表面改質剤は、有機電界発光素子形成用組成物に用いられる有機溶媒単独の表面張力をＳａ（ｍＮ／ｍ）とし、該有機溶媒に該第４表面改質剤１種（即ち、有機電界発光素子形成用組成物に２種以上の第４表面改質剤を用いる場合、２種以上の第４表面改質剤のそれぞれを個別に用いることを意味する。）を１００重量ｐｐｍ、即ち、該有機溶媒の１００重量部に該第４表面改質剤の０．０１重量部を溶解させたときの表面張力をＳ２ｙとすると、Ｓａ－Ｓ２ｙ≦１．０を満たす表面改質剤である。
【0081】
即ち、第３表面改質剤は、有機溶媒と混合されることにより、有機溶媒の表面張力を低下させることができ、第４表面改質剤は、有機溶媒と混合された場合、有機溶媒の表面張力を低下させる機能が第３表面改質剤に比べて弱いか、又は有機溶媒の表面張力を低下させる機能がない表面改質剤である。
【0082】
第４表面改質剤として、具体的には、上述した表面改質剤のうち、ノニオン性界面活性剤が好適に用いられる。ノニオン性界面活性剤の中でも、特にエーテル型、エステル型、又は、エーテル・エステル型のノニオン性界面活性剤が好ましい。これら材料は、添加量に依存して有機電界発光素子の性能が変化しないため、有機電界発光素子の性能を維持できる傾向にある観点で好ましい。
有機電界発光素子形成用組成物中における、第４表面改質剤の含有量は、溶媒への溶解性の観点から、有機電界発光素子形成用組成物に含まれる有機溶媒の量を基準値として、通常１重量ｐｐｍ以上、好ましくは１０重量ｐｐｍ以上、より好ましくは５０重量ｐｐｍ以上であり、通常５００００重量ｐｐｍ以下、好ましくは１００００重量ｐｐｍ以下、より好ましくは１０００重量ｐｐｍ以下である。
上記上限値以下であることで、溶媒への溶解性を担保でき、また上記下限値以上であることで、表面改質剤としての機能を発現することができる。
有機電界発光素子形成用組成物中における、第４表面改質剤の含有量は、溶媒への溶解性の観点から、有機電界発光素子形成用組成物に含まれる有機溶媒の量を基準値として、通常１重量ｐｐｍ以上、好ましくは１０重量ｐｐｍ以上、より好ましくは５０重量ｐｐｍ以上であり、通常５００００重量ｐｐｍ以下、好ましくは１００００重量ｐｐｍ以下、より好ましくは１０００重量ｐｐｍ以下である。
上記上限値以下であることで、溶媒への溶解性を担保でき、また上記下限値以上であることで、表面改質剤としての機能を発現することができる。
【0083】
＜第３表面改質剤と第４表面改質剤を用いることによる効果＞
第３表面改質剤と第４表面改質剤を用いることによる効果、及びそのメカニズムは、第１表面改質剤と第２面改質剤を用いることによる効果と同一である。また、［Ｓａ－Ｓ１ｙ］及び［Ｓａ－Ｓ２ｙ］の好ましい範囲も、それぞれ、有機電界発光素子形成用組成物の第１の態様における［Ｓａ－Ｓ１ｘ］及び［Ｓａ－Ｓ２ｘ］の好ましい範囲と同一である。
第３表面改質剤と第４表面改質剤を用いることによる効果、及びそのメカニズムは、第１表面改質剤と第２面改質剤を用いることによる効果と同一である。また、［Ｓａ－Ｓ１ｙ］及び［Ｓａ－Ｓ２ｙ］の好ましい範囲も、それぞれ、有機電界発光素子形成用組成物の第１の態様における［Ｓａ－Ｓ１ｘ］及び［Ｓａ－Ｓ２ｘ］の好ましい範囲と同一である。
【0084】
[有機電界発光素子形成用組成物の第３の態様]
本態様は、少なくとも電荷注入輸送材料、有機溶媒、第５表面改質剤、及び第６表面改質剤を含有する有機電界発光素子形成用組成物であって、
純水の表面張力をＳａ’（ｍＮ／ｍ）、純水に第５表面改質剤のみを１０００重量ｐｐｍ溶解させたときの表面張力をＳ１ｚ（ｍＮ／ｍ）、純水に第６表面改質剤のみを１０００重量ｐｐｍ溶解させたときの表面張力をＳ２ｚ（ｍＮ／ｍ）としたとき、
Ｓａ’＞Ｓ１ｚ＞Ｓ２ｚ ・・・（５）
を満たすことを特徴とする。
本態様は、少なくとも電荷注入輸送材料、有機溶媒、第５表面改質剤、及び第６表面改質剤を含有する有機電界発光素子形成用組成物であって、
純水の表面張力をＳａ’（ｍＮ／ｍ）、純水に第５表面改質剤のみを１０００重量ｐｐｍ溶解させたときの表面張力をＳ１ｚ（ｍＮ／ｍ）、純水に第６表面改質剤のみを１０００重量ｐｐｍ溶解させたときの表面張力をＳ２ｚ（ｍＮ／ｍ）としたとき、
Ｓａ’＞Ｓ１ｚ＞Ｓ２ｚ ・・・（５）
を満たすことを特徴とする。
【0085】
即ち、本態様は、少なくとも電荷注入輸送材料、有機溶媒、第５表面改質剤、及び第６表面改質剤を含有する有機電界発光素子形成用組成物であって、
純水の表面張力（単位：ｍＮ／ｍ）をＳａ’とし、純水の１００重量部と第５表面改質剤の０．１重量部との混合物の表面張力（単位：ｍＮ／ｍ）をＳ１ｚとし、純水の１００重量部と第６表面改質剤の０．１重量部との混合物の表面張力（単位：ｍＮ／ｍ）をＳ２ｚとすると、下記式（５）を満たすことを特徴とする。
Ｓａ’＞Ｓ１ｚ＞Ｓ２ｚ ・・・（５）
純水の表面張力（単位：ｍＮ／ｍ）をＳａ’とし、純水の１００重量部と第５表面改質剤の０．１重量部との混合物の表面張力（単位：ｍＮ／ｍ）をＳ１ｚとし、純水の１００重量部と第６表面改質剤の０．１重量部との混合物の表面張力（単位：ｍＮ／ｍ）をＳ２ｚとすると、下記式（５）を満たすことを特徴とする。
Ｓａ’＞Ｓ１ｚ＞Ｓ２ｚ ・・・（５）
【0086】
ここで、純水とは、不純物を含まないか、ほとんど含まない純度の高い水のことをいう。純水の純度の指標は、純水の比抵抗、若しくは導電率で評価され、１０ＭΩ・ｃｍ以上であるものが純水と定義される。
電荷注入輸送材料、及び有機溶媒については、上述の有機電界発光素子形成用組成物の第１の態様と同一である。
電荷注入輸送材料、及び有機溶媒については、上述の有機電界発光素子形成用組成物の第１の態様と同一である。
【0087】
＜第５表面改質剤＞
第５表面改質剤は、純水の表面張力をＳａ’（ｍＮ／ｍ）、純水に該第５表面改質剤のみを１０００重量ｐｐｍ溶解させたときの表面張力をＳ１ｚ（ｍＮ／ｍ）としたとき、Ｓａ’＞Ｓ１ｚを満たし、かつ、純水に該第６表面改質剤のみを１０００重量ｐｐｍ溶解させたときの表面張力をＳ２ｚ（ｍＮ／ｍ）としたとき、Ｓ１ｚ＞Ｓ２ｚを満たす表面改質剤である。
第５表面改質剤は、純水の表面張力をＳａ’（ｍＮ／ｍ）、純水に該第５表面改質剤のみを１０００重量ｐｐｍ溶解させたときの表面張力をＳ１ｚ（ｍＮ／ｍ）としたとき、Ｓａ’＞Ｓ１ｚを満たし、かつ、純水に該第６表面改質剤のみを１０００重量ｐｐｍ溶解させたときの表面張力をＳ２ｚ（ｍＮ／ｍ）としたとき、Ｓ１ｚ＞Ｓ２ｚを満たす表面改質剤である。
【0088】
第５表面改質剤は、有機電界発光素子形成用組成物に用いられる有機溶媒単独の表面張力（有機溶媒として、２種類以上の有機溶媒を組み合わせた混合物を用いる場合には、その混合物の表面張力を意味する。以下同様。）をＳａ（ｍＮ／ｍ）とし、該有機溶媒に該第５表面改質剤１種を１００重量ｐｐｍ、即ち、該有機溶媒の１００重量部に該第５表面改質剤の０．０１重量部を溶解させたときの表面張力をＳ１ｙとすると、Ｓａ－Ｓ１ｙ＞１．０を満たすことが好ましい。
有機電界発光素子形成用組成物中に含まれる複数の表面改質剤のうち、全ての第５表面改質剤は上記条件を満たすことが好ましい。第５表面改質剤として１種以上の第５表面改質剤を含み、２種以上の第５表面改質剤を含んでもよい。
有機電界発光素子形成用組成物中に含まれる複数の表面改質剤のうち、全ての第５表面改質剤は上記条件を満たすことが好ましい。第５表面改質剤として１種以上の第５表面改質剤を含み、２種以上の第５表面改質剤を含んでもよい。
【0089】
第５表面改質剤として、具体的には、上述した表面改質剤のうち、シリコンを含有する材料、フッ素を含有する材料等（ポリマー、オリゴマー、低分子のいずれでもよい。）が第５表面改質剤として好適に用いられる。その中でも、特にシリコンを含有するポリマーが好適である。特に、ポリシロキサン；ポリシロキサンを部分的にエーテル変性、エステル変性、アラルキル変性させた化合物；ポリシロキサンのメチル基をアルキル基置換した化合物；が好ましい。これら材料は、有機膜に用いる材料に与える影響、耐熱性、有機溶媒への親和性の観点で好ましい。
【0090】
有機電界発光素子形成用組成物中における、第５表面改質剤の含有量は、溶媒への溶解性の観点と表面改質としての機能性の観点から、有機電界発光素子形成用組成物に含まれる有機溶媒の量を基準値として、通常１重量ｐｐｍ以上、好ましくは１０重量ｐｐｍ以上、より好ましくは５０重量ｐｐｍ以上であり、通常５００００重量ｐｐｍ以下、好ましくは１００００重量ｐｐｍ以下、より好ましくは１０００重量ｐｐｍ以下である。
また、第５表面改質剤として２種以上の第５表面改質剤が用いられる場合には、有機電界発光素子形成用組成物中における、全ての第５表面改質剤の合計の含有量は、有機電界発光素子形成用組成物に含まれる有機溶媒の量を基準値として、好ましくは１重量ｐｐｍ以上であり、より好ましくは１０重量ｐｐｍ以上、さらに好ましくは５０重量ｐｐｍ以上であり、好ましくは５００００重量ｐｐｍ以下、より好ましくは１００００重量ｐｐｍ以下、さらに好ましくは１０００重量ｐｐｍ以下である。
上記上限値以下であることで、溶媒への溶解性を担保でき、また上記下限値以上であることで、表面改質剤としての機能を発現することができる。
また、第５表面改質剤として２種以上の第５表面改質剤が用いられる場合には、有機電界発光素子形成用組成物中における、全ての第５表面改質剤の合計の含有量は、有機電界発光素子形成用組成物に含まれる有機溶媒の量を基準値として、好ましくは１重量ｐｐｍ以上であり、より好ましくは１０重量ｐｐｍ以上、さらに好ましくは５０重量ｐｐｍ以上であり、好ましくは５００００重量ｐｐｍ以下、より好ましくは１００００重量ｐｐｍ以下、さらに好ましくは１０００重量ｐｐｍ以下である。
上記上限値以下であることで、溶媒への溶解性を担保でき、また上記下限値以上であることで、表面改質剤としての機能を発現することができる。
【0091】
＜第６表面改質剤＞
第６表面改質剤は、純水の表面張力をＳａ’（ｍＮ／ｍ）、純水に該第６表面改質剤のみを１０００重量ｐｐｍ溶解させたときの表面張力をＳ２ｚ（ｍＮ／ｍ）としたとき、Ｓａ’＞Ｓ２ｚを満たし、かつ、純水に該第５表面改質剤のみを１０００重量ｐｐｍ溶解させたときの表面張力をＳ１ｚ（ｍＮ／ｍ）としたとき、Ｓ１ｚ＞Ｓ２ｚを満たす表面改質剤である。
第６表面改質剤は、純水の表面張力をＳａ’（ｍＮ／ｍ）、純水に該第６表面改質剤のみを１０００重量ｐｐｍ溶解させたときの表面張力をＳ２ｚ（ｍＮ／ｍ）としたとき、Ｓａ’＞Ｓ２ｚを満たし、かつ、純水に該第５表面改質剤のみを１０００重量ｐｐｍ溶解させたときの表面張力をＳ１ｚ（ｍＮ／ｍ）としたとき、Ｓ１ｚ＞Ｓ２ｚを満たす表面改質剤である。
【0092】
即ち、第５表面改質剤及び第６表面改質剤は、純水と混合されることにより、純水の表面張力を低下させることができ、第５表面改質剤は、純水と混合された場合、純水の表面張力を低下させる機能が第６表面改質剤に比べて弱い。
【0093】
第６表面改質剤は、有機電界発光素子形成用組成物に用いられる有機溶媒単独の表面張力をＳａ（ｍＮ／ｍ）とし、該有機溶媒に該第６表面改質剤１種を１００重量ｐｐｍ、即ち、該有機溶媒の１００重量部に該第６表面改質剤の０．０１重量部を溶解させたときの表面張力をＳ２ｙとすると、Ｓａ－Ｓ２ｙ≦１．０を満たすことが好ましい。
有機電界発光素子形成用組成物中に含まれる複数の表面改質剤のうち、全ての第６表面改質剤は上記条件を満たすことが好ましい。第６表面改質剤として１種以上の第６表面改質剤を含み、２種以上の第６表面改質剤を含んでもよい。
有機電界発光素子形成用組成物中に含まれる複数の表面改質剤のうち、全ての第６表面改質剤は上記条件を満たすことが好ましい。第６表面改質剤として１種以上の第６表面改質剤を含み、２種以上の第６表面改質剤を含んでもよい。
【0094】
第６表面改質剤としては、具体的には、上述した表面改質剤のうち、ノニオン性界面活性剤が好適に用いられる。ノニオン性界面活性剤の中でも、特にエーテル型、エステル型、又は、エーテル・エステル型のノニオン性界面活性剤が好ましい。これら材料は、添加量に依存して有機電界発光素子の性能が変化しないため、有機電界発光素子の性能を維持できる傾向にある観点で好ましい。
有機電界発光素子形成用組成物中における、第６表面改質剤の含有量は、溶媒への溶解性の観点から、有機電界発光素子形成用組成物に含まれる有機溶媒の量を基準値として、通常１重量ｐｐｍ以上、好ましくは１０重量ｐｐｍ以上、より好ましくは５０重量ｐｐｍ以上、通常５００００重量ｐｐｍ以下、好ましくは１００００重量ｐｐｍ以下、より好ましくは１０００重量ｐｐｍ以下である。
また、第６表面改質剤として２種以上の第６表面改質剤が用いられる場合には、有機電界発光素子形成用組成物中における、全ての第６表面改質剤の合計の含有量は、有機電界発光素子形成用組成物に含まれる有機溶媒の量を基準値として、好ましくは１重量ｐｐｍ以上であり、より好ましくは１０重量ｐｐｍ以上、さらに好ましくは５０重量ｐｐｍ以上であり、好ましくは５００００重量ｐｐｍ以下、より好ましくは１００００重量ｐｐｍ以下、さらに好ましくは１０００重量ｐｐｍ以下である。
上記上限値以下であることで、溶媒への溶解性を担保でき、また上記下限値以上であることで、表面改質剤としての機能を発現することができる。
有機電界発光素子形成用組成物中における、第６表面改質剤の含有量は、溶媒への溶解性の観点から、有機電界発光素子形成用組成物に含まれる有機溶媒の量を基準値として、通常１重量ｐｐｍ以上、好ましくは１０重量ｐｐｍ以上、より好ましくは５０重量ｐｐｍ以上、通常５００００重量ｐｐｍ以下、好ましくは１００００重量ｐｐｍ以下、より好ましくは１０００重量ｐｐｍ以下である。
また、第６表面改質剤として２種以上の第６表面改質剤が用いられる場合には、有機電界発光素子形成用組成物中における、全ての第６表面改質剤の合計の含有量は、有機電界発光素子形成用組成物に含まれる有機溶媒の量を基準値として、好ましくは１重量ｐｐｍ以上であり、より好ましくは１０重量ｐｐｍ以上、さらに好ましくは５０重量ｐｐｍ以上であり、好ましくは５００００重量ｐｐｍ以下、より好ましくは１００００重量ｐｐｍ以下、さらに好ましくは１０００重量ｐｐｍ以下である。
上記上限値以下であることで、溶媒への溶解性を担保でき、また上記下限値以上であることで、表面改質剤としての機能を発現することができる。
【0095】
＜第５表面改質剤と第６表面改質剤を用いることによる効果＞
有機電界発光素子形成用組成物中に、より親水性が低く、さらに有機溶媒溶液の表面張力を低下かつ均一化させる第５表面改質剤と、より親水性が高く、有機溶媒の表面張力を変化させる機能は第５表面改質剤に比べて弱いが、第５表面改質剤に吸着し第５表面改質剤の機能を変化させる作用がある第６表面改質剤を含有させることにより、隔壁内に有機膜を湿式成膜した際に、良好な膜厚均一性を得ることができるメカニズムは、以下のように推定している。
有機電界発光素子形成用組成物中に、より親水性が低く、さらに有機溶媒溶液の表面張力を低下かつ均一化させる第５表面改質剤と、より親水性が高く、有機溶媒の表面張力を変化させる機能は第５表面改質剤に比べて弱いが、第５表面改質剤に吸着し第５表面改質剤の機能を変化させる作用がある第６表面改質剤を含有させることにより、隔壁内に有機膜を湿式成膜した際に、良好な膜厚均一性を得ることができるメカニズムは、以下のように推定している。
【0096】
まず溶液の表面張力を均一化させる第５表面改質剤によって、隔壁内中央部の有機膜の平坦性悪化を抑制する。さらに、純水の表面張力をより低下させる、つまり親水性の高い第６表面改質剤が隔壁際に吸着し、隔壁の濡れ性をより親水化する。隔壁が親水性になることにより、有機溶媒を含む溶液が濡れにくくなり、ピニングが抑えられ、その結果、隔壁への濡れ上がりが穏やかになる。隔壁への濡れ上がりが抑制され、かつ表面張力の低下を均一化させたまま乾燥は進むため、有機膜の平坦性悪化は抑制されたままである。さらに乾燥が進行するにつれて、隔壁際の乾燥が早いことから隔壁際でいずれピニングが発生するが、このとき隔壁内全体において、平坦性悪化を抑制したまま乾燥が十分に進んだ状態になり、この結果、平坦性の高い膜が形成されるものと推定している。
【0097】
[有機電界発光素子形成用組成物の第４の態様]
本態様は、少なくとも電荷注入輸送材料、有機溶媒、第７表面改質剤、及び第８表面改質剤を含有する有機電界発光素子形成用組成物であって、
該第７表面改質剤の分子量が１０００以上であり、かつ、該第８表面改質剤の分子量が１０００未満である。
電荷注入輸送材料、及び有機溶媒については、上述の有機電界発光素子形成用組成物の第１の態様と同一である。
本態様は、少なくとも電荷注入輸送材料、有機溶媒、第７表面改質剤、及び第８表面改質剤を含有する有機電界発光素子形成用組成物であって、
該第７表面改質剤の分子量が１０００以上であり、かつ、該第８表面改質剤の分子量が１０００未満である。
電荷注入輸送材料、及び有機溶媒については、上述の有機電界発光素子形成用組成物の第１の態様と同一である。
【0098】
＜第７表面改質剤＞
第７表面改質剤は、分子量が１０００以上である表面改質剤である。第７表面改質剤がポリマーの場合は、重量平均分子量が１０００以上である表面改質剤のことをいう。また、分子量（ポリマーの場合は、重量平均分子量。）が大きすぎると溶媒への溶解性が極端に低下するため、好ましくは１０００００以下、特に好ましくは１００００以下である。
第７表面改質剤は、分子量が１０００以上である表面改質剤である。第７表面改質剤がポリマーの場合は、重量平均分子量が１０００以上である表面改質剤のことをいう。また、分子量（ポリマーの場合は、重量平均分子量。）が大きすぎると溶媒への溶解性が極端に低下するため、好ましくは１０００００以下、特に好ましくは１００００以下である。
【0099】
第７表面改質剤として、具体的には、上述した表面改質剤のうち、シリコンを含有する材料、フッ素を含有する材料等（ポリマー、オリゴマー、低分子のいずれでもよい。）が第７表面改質剤として好適に用いられる。その中でも、特にシリコンを含有するポリマーが好適である。特に、ポリシロキサン；ポリシロキサンを部分的にエーテル変性、エステル変性、アラルキル変性させた化合物；ポリシロキサンのメチル基をアルキル基置換した化合物；が好ましい。
【0100】
有機電界発光素子形成用組成物中における、第７表面改質剤の含有量は、溶媒への溶解性の観点と表面改質としての機能性の観点から、有機電界発光素子形成用組成物に含まれる有機溶媒の量を基準値として、通常１重量ｐｐｍ以上、好ましくは１０重量ｐｐｍ以上、より好ましくは５０重量ｐｐｍ以上であり、通常５００００重量ｐｐｍ以下、好ましくは１００００重量ｐｐｍ以下、より好ましくは１０００重量ｐｐｍ以下である。
また、第７表面改質剤として２種以上の第７表面改質剤が用いられる場合には、有機電界発光素子形成用組成物中における、全ての第７表面改質剤の合計の含有量は、有機電界発光素子形成用組成物に含まれる有機溶媒の量を基準値として、通常１重量ｐｐｍ以上、好ましくは１０重量ｐｐｍ以上、より好ましくは５０重量ｐｐｍ以上であり、通常５００００重量ｐｐｍ以下、好ましくは１００００重量ｐｐｍ以下、より好ましくは１０００重量ｐｐｍ以下である。
上記上限値以下であることで、溶媒への溶解性を担保でき、また上記下限値以上であることで、表面改質剤としての機能を発現することができる。
また、第７表面改質剤として２種以上の第７表面改質剤が用いられる場合には、有機電界発光素子形成用組成物中における、全ての第７表面改質剤の合計の含有量は、有機電界発光素子形成用組成物に含まれる有機溶媒の量を基準値として、通常１重量ｐｐｍ以上、好ましくは１０重量ｐｐｍ以上、より好ましくは５０重量ｐｐｍ以上であり、通常５００００重量ｐｐｍ以下、好ましくは１００００重量ｐｐｍ以下、より好ましくは１０００重量ｐｐｍ以下である。
上記上限値以下であることで、溶媒への溶解性を担保でき、また上記下限値以上であることで、表面改質剤としての機能を発現することができる。
【0101】
＜第８表面改質剤＞
第８表面改質剤は、分子量が１０００未満である表面改質剤である。
第８表面改質剤は、分子量が１０００未満である表面改質剤である。
【0102】
第８表面改質剤としては、具体的には、上述した表面改質剤のうち、ノニオン性界面活性剤が好適に用いられる。ノニオン性界面活性剤の中でも、特にエーテル型、エステル型、又は、エーテル・エステル型のノニオン性界面活性剤が好ましい。
有機電界発光素子形成用組成物中における、第８表面改質剤の含有量は、溶媒への溶解性の観点から、有機電界発光素子形成用組成物に含まれる有機溶媒の量を基準値として、通常１重量ｐｐｍ以上、好ましくは１０重量ｐｐｍ以上、より好ましくは５０重量ｐｐｍ以上、通常５００００重量ｐｐｍ以下、好ましくは１００００重量ｐｐｍ以下、より好ましくは１０００重量ｐｐｍ以下である。
また、第８表面改質剤として２種以上の第８表面改質剤が用いられる場合には、有機電界発光素子形成用組成物中における、全ての第８表面改質剤の合計の含有量は、有機電界発光素子形成用組成物に含まれる有機溶媒の量を基準値として、好ましくは１重量ｐｐｍ以上、より好ましくは１０重量ｐｐｍ以上、さらに好ましくは５０重量ｐｐｍ以上であり、好ましくは５００００重量ｐｐｍ以下、より好ましくは１００００重量ｐｐｍ以下、さらに好ましくは１０００重量ｐｐｍ以下である。
上記上限値以下であることで、溶媒への溶解性を担保でき、また上記下限値以上であることで、表面改質剤としての機能を発現することができる。
有機電界発光素子形成用組成物中における、第８表面改質剤の含有量は、溶媒への溶解性の観点から、有機電界発光素子形成用組成物に含まれる有機溶媒の量を基準値として、通常１重量ｐｐｍ以上、好ましくは１０重量ｐｐｍ以上、より好ましくは５０重量ｐｐｍ以上、通常５００００重量ｐｐｍ以下、好ましくは１００００重量ｐｐｍ以下、より好ましくは１０００重量ｐｐｍ以下である。
また、第８表面改質剤として２種以上の第８表面改質剤が用いられる場合には、有機電界発光素子形成用組成物中における、全ての第８表面改質剤の合計の含有量は、有機電界発光素子形成用組成物に含まれる有機溶媒の量を基準値として、好ましくは１重量ｐｐｍ以上、より好ましくは１０重量ｐｐｍ以上、さらに好ましくは５０重量ｐｐｍ以上であり、好ましくは５００００重量ｐｐｍ以下、より好ましくは１００００重量ｐｐｍ以下、さらに好ましくは１０００重量ｐｐｍ以下である。
上記上限値以下であることで、溶媒への溶解性を担保でき、また上記下限値以上であることで、表面改質剤としての機能を発現することができる。
【0103】
＜第７表面改質剤と第８表面改質剤を用いることによる効果＞
有機電界発光素子形成用組成物中に第７表面改質剤と第８表面改質剤を含有させることにより、隔壁内に有機膜を湿式成膜した際に、良好な膜厚均一性を得ることができるメカニズムは、以下のように推定している。
本発明においては、分子量が１０００未満の第８表面改質剤は、分子量が低いため液表面で分子がより配列するため平坦性の悪化を抑制する機能が強い。一方、分子量１０００以上の第７表面改質剤を用いることで、液表面には分子の配列が起こりにくいが、乾燥中に第７表面改質剤の濃度が上昇して粘度が急激に増大するため、隔壁への溶液の濡れ上がりを抑制する機能を有しているものと考えられる。このことから、第８表面改質剤により隔壁内の有機膜の平坦性は向上し、さらに第７表面改質剤により隔壁際の濡れ上がりによる膜厚の増大を抑制しているため、平坦性がよくなるものと考えられる。
有機電界発光素子形成用組成物中に第７表面改質剤と第８表面改質剤を含有させることにより、隔壁内に有機膜を湿式成膜した際に、良好な膜厚均一性を得ることができるメカニズムは、以下のように推定している。
本発明においては、分子量が１０００未満の第８表面改質剤は、分子量が低いため液表面で分子がより配列するため平坦性の悪化を抑制する機能が強い。一方、分子量１０００以上の第７表面改質剤を用いることで、液表面には分子の配列が起こりにくいが、乾燥中に第７表面改質剤の濃度が上昇して粘度が急激に増大するため、隔壁への溶液の濡れ上がりを抑制する機能を有しているものと考えられる。このことから、第８表面改質剤により隔壁内の有機膜の平坦性は向上し、さらに第７表面改質剤により隔壁際の濡れ上がりによる膜厚の増大を抑制しているため、平坦性がよくなるものと考えられる。
【0104】
[有機電界発光素子形成用組成物の第１～第４の態様に共通する態様]
以下、本発明の有機電界発光素子形成用組成物の第１～第４の態様に共通する態様について説明する。
以下、本発明の有機電界発光素子形成用組成物の第１～第４の態様に共通する態様について説明する。
【0105】
（有機電界発光素子形成用組成物の組成）
本発明の有機電界発光素子形成用組成物において、電荷注入輸送材料の含有量は、有機電界発光素子形成用組成物に含まれる有機溶媒の量を基準値（１００重量部）として、通常０．１重量部以上、好ましくは０．５重量部以上、より好ましくは１．０重量部以上であり、また、通常５０重量部以下、好ましくは２０重量部、より好ましくは１０重量部以下である。
有機電界発光素子形成用組成物において、電荷注入輸送材料の含有量が上記下限値以上であれば、膜形成がしやすく、上記上限値以下であれば有機溶媒中で溶解状態を保持しやすい傾向にある。
本発明の有機電界発光素子形成用組成物において、有機電界発光素子形成用組成物の全体（１００重量％）に占める有機溶媒の含有量は、通常５０重量％以上、好ましくは８０重量％以上、さらに好ましくは９０重量％以上であり、通常９９．９重量％以下、好ましくは９９．５重量％以下、さらに好ましくは９９重量％以下である。
有機電界発光素子形成用組成物の全体（１００重量％）に占める有機溶媒の含有量が上記下限値以上であれば、電荷注入輸送層を析出させることなく溶解状態を保持しやすく、上記上限値以下であれば、膜形成がしやすい。
本発明の有機電界発光素子形成用組成物において、電荷注入輸送材料の含有量は、有機電界発光素子形成用組成物に含まれる有機溶媒の量を基準値（１００重量部）として、通常０．１重量部以上、好ましくは０．５重量部以上、より好ましくは１．０重量部以上であり、また、通常５０重量部以下、好ましくは２０重量部、より好ましくは１０重量部以下である。
有機電界発光素子形成用組成物において、電荷注入輸送材料の含有量が上記下限値以上であれば、膜形成がしやすく、上記上限値以下であれば有機溶媒中で溶解状態を保持しやすい傾向にある。
本発明の有機電界発光素子形成用組成物において、有機電界発光素子形成用組成物の全体（１００重量％）に占める有機溶媒の含有量は、通常５０重量％以上、好ましくは８０重量％以上、さらに好ましくは９０重量％以上であり、通常９９．９重量％以下、好ましくは９９．５重量％以下、さらに好ましくは９９重量％以下である。
有機電界発光素子形成用組成物の全体（１００重量％）に占める有機溶媒の含有量が上記下限値以上であれば、電荷注入輸送層を析出させることなく溶解状態を保持しやすく、上記上限値以下であれば、膜形成がしやすい。
【0106】
（有機電界発光素子形成用組成物に含まれるその他の構成）
本発明の有機電界発光素子形成用組成物は、上述の電荷注入輸送材料、有機溶媒及び各表面改質剤以外に、適宜他の材料を含んでいてもよい。
例えば、発光に寄与するドーパント材料を含んでいてもよい。発光に関するドーパント材料の含有量は、電荷を効率よく発光させられる観点から、通常０．０５重量％以上、好ましくは０．１重量％以上であり、また、濃度過多による発光の消光を避ける観点から通常２０重量％以下、好ましくは１０重量％以下、さらに好ましくは５重量％以下である。
また、Ｉｒｇａｎｏｘ１０１０やブチルヒドロキシアニソール等に代表される酸化防止剤等を含んでいてもよい。
本発明の有機電界発光素子形成用組成物は、上述の電荷注入輸送材料、有機溶媒及び各表面改質剤以外に、適宜他の材料を含んでいてもよい。
例えば、発光に寄与するドーパント材料を含んでいてもよい。発光に関するドーパント材料の含有量は、電荷を効率よく発光させられる観点から、通常０．０５重量％以上、好ましくは０．１重量％以上であり、また、濃度過多による発光の消光を避ける観点から通常２０重量％以下、好ましくは１０重量％以下、さらに好ましくは５重量％以下である。
また、Ｉｒｇａｎｏｘ１０１０やブチルヒドロキシアニソール等に代表される酸化防止剤等を含んでいてもよい。
【0107】
［有機電界発光素子］
本発明の有機電界発光素子は、本発明の有機電界発光素子形成用組成物を乾燥させてなる有機膜を含む。本発明の有機電界発光素子は、隔壁で区画された領域に、本発明の有機電界発光素子形成用組成物を塗布後、有機電界発光素子形成用組成物を乾燥して得られた有機膜を有するものが好ましい。
有機電界発光素子における全ての有機膜が本発明の有機電界発光素子形成用組成物を用いて形成される必要はなく、本発明の有機電界発光素子は、いずれかの有機膜が本発明の有機電界発光素子形成用組成物を用いて形成されていればよい。他の有機膜は従来公知の材料、方法を適宜用いて形成すればよいが、本発明の有機電界発光素子において、湿式成膜される全ての有機膜が本発明の有機電界発光素子形成用組成物を用いて形成されることが好ましい。
本発明の有機電界発光素子は、本発明の有機電界発光素子形成用組成物を乾燥させてなる有機膜を含む。本発明の有機電界発光素子は、隔壁で区画された領域に、本発明の有機電界発光素子形成用組成物を塗布後、有機電界発光素子形成用組成物を乾燥して得られた有機膜を有するものが好ましい。
有機電界発光素子における全ての有機膜が本発明の有機電界発光素子形成用組成物を用いて形成される必要はなく、本発明の有機電界発光素子は、いずれかの有機膜が本発明の有機電界発光素子形成用組成物を用いて形成されていればよい。他の有機膜は従来公知の材料、方法を適宜用いて形成すればよいが、本発明の有機電界発光素子において、湿式成膜される全ての有機膜が本発明の有機電界発光素子形成用組成物を用いて形成されることが好ましい。
【0108】
本発明の有機電界発光素子は、基板上に直接又は他の層を介して形成された隔壁で区画された複数の領域を有することが好ましい。該領域が、有機電界発光素子の画素に相当する。
本発明に係る有機電界発光素子の一般的層構成の一例を図１に示す。
図１は本発明に係る有機電界発光素子１０の構造例を示す断面の模式図であり、図１において、１は基板、２は陽極、３は正孔注入層、４は正孔輸送層、５は発光層、６は正孔阻止層、７は電子輸送層、８は電子注入層、９は陰極を各々表す。なお、隔壁については省略している。
本発明に係る有機電界発光素子の一般的層構成の一例を図１に示す。
図１は本発明に係る有機電界発光素子１０の構造例を示す断面の模式図であり、図１において、１は基板、２は陽極、３は正孔注入層、４は正孔輸送層、５は発光層、６は正孔阻止層、７は電子輸送層、８は電子注入層、９は陰極を各々表す。なお、隔壁については省略している。
【0109】
上記各層を形成する有機膜の膜厚は、通常１～１０００ｎｍ程度であるが、１０～５００ｎｍが好ましい。膜厚が上記下限値以上であれば、本来必要とされる物性（電荷の注入特性、輸送特性、閉じ込め特性）を得やすく、ゴミ等の異物による画素欠陥が生じる可能性が低くなる。また、膜厚が上記上限値以下であれば、有機膜の電気抵抗が低く抑えられ、駆動電圧を低くすることができる。
【0110】
［有機膜の製造方法］
本発明の有機膜の製造方法は、隔壁で区画された領域への本発明の有機電界発光素子形成用組成物の塗布、及び塗布された有機電界発光素子形成用組成物の乾燥を含む。
本発明の隔壁で区画された領域の大きさは、特に限定されないが、長軸：６００μｍ以下、短軸：３００μｍ以下の時に特に効果が大きい。開口面積がこの範囲であると、隔壁近傍における平坦性が悪化する面積の割合が大きく、本発明の効果が特に大きい。
有機電界発光素子形成用組成物の塗布及び乾燥は、従来公知の湿式成膜法を用いることができる。ここで、湿式成膜法とは、溶媒を含む組成物を、スピンコート法、ディップコート法、ダイコート法、バーコート法、ブレードコート法、ロールコート法、スプレーコート法、キャピラリーコート法、インクジェット法、スクリーン印刷法、グラビア印刷法、フレキソ印刷法等湿式を用いて成膜する方法をいう。この中でも特に、インクジェット法を用いて塗布することが好ましい。塗布後の乾燥方法については、真空乾燥、加熱乾燥等、従来公知の乾燥方法を適宜用いればよいが、真空乾燥が好ましい。
本発明の有機膜の製造方法は、隔壁で区画された領域への本発明の有機電界発光素子形成用組成物の塗布、及び塗布された有機電界発光素子形成用組成物の乾燥を含む。
本発明の隔壁で区画された領域の大きさは、特に限定されないが、長軸：６００μｍ以下、短軸：３００μｍ以下の時に特に効果が大きい。開口面積がこの範囲であると、隔壁近傍における平坦性が悪化する面積の割合が大きく、本発明の効果が特に大きい。
有機電界発光素子形成用組成物の塗布及び乾燥は、従来公知の湿式成膜法を用いることができる。ここで、湿式成膜法とは、溶媒を含む組成物を、スピンコート法、ディップコート法、ダイコート法、バーコート法、ブレードコート法、ロールコート法、スプレーコート法、キャピラリーコート法、インクジェット法、スクリーン印刷法、グラビア印刷法、フレキソ印刷法等湿式を用いて成膜する方法をいう。この中でも特に、インクジェット法を用いて塗布することが好ましい。塗布後の乾燥方法については、真空乾燥、加熱乾燥等、従来公知の乾燥方法を適宜用いればよいが、真空乾燥が好ましい。
【0111】
（隔壁の形成方法）
隔壁の形成方法も従来公知の形成方法を用いればよい。例えば、隔壁形成用の感光性樹脂組成物を基板上に塗布し、感光性樹脂組成物層を形成する塗布工程と、感光性樹脂組成物層を露光する露光工程と、を含む方法が挙げられる。このような隔壁の形成方法の具体例としては、インクジェット法とフォトリソグラフィー法とが挙げられる。
隔壁を形成するための感光性樹脂組成物としては、（Ａ）エチレン性不飽和化合物、（Ｂ）光重合開始剤、（Ｃ）アルカリ可溶性樹脂を含有する感光性樹脂組成物を挙げることができる。
また、隔壁を形成するための感光性樹脂組成物は、撥液性の隔壁を形成する観点から（Ｄ）撥液剤を含有してもよく、また、前記（Ａ）～（Ｃ）成分を撥液剤としての作用を示すものを用いてもよい。また、隔壁を形成するための感光性樹脂組成物は、通常（Ｅ）溶剤を含有する。
隔壁の形成方法も従来公知の形成方法を用いればよい。例えば、隔壁形成用の感光性樹脂組成物を基板上に塗布し、感光性樹脂組成物層を形成する塗布工程と、感光性樹脂組成物層を露光する露光工程と、を含む方法が挙げられる。このような隔壁の形成方法の具体例としては、インクジェット法とフォトリソグラフィー法とが挙げられる。
隔壁を形成するための感光性樹脂組成物としては、（Ａ）エチレン性不飽和化合物、（Ｂ）光重合開始剤、（Ｃ）アルカリ可溶性樹脂を含有する感光性樹脂組成物を挙げることができる。
また、隔壁を形成するための感光性樹脂組成物は、撥液性の隔壁を形成する観点から（Ｄ）撥液剤を含有してもよく、また、前記（Ａ）～（Ｃ）成分を撥液剤としての作用を示すものを用いてもよい。また、隔壁を形成するための感光性樹脂組成物は、通常（Ｅ）溶剤を含有する。
【0112】
（Ａ）成分；エチレン性不飽和化合物
隔壁を形成するための感光性樹脂組成物は、（Ａ）エチレン性不飽和化合物を含有する。（Ａ）エチレン性不飽和化合物を含むことで、高感度となると考えられる。
ここで使用されるエチレン性不飽和化合物としては、エチレン性不飽和結合を分子内に１個以上有する化合物を意味するが、重合性、架橋性、及びそれに伴う露光部と非露光部の現像液溶解性の差異を拡大できる等の点から、エチレン性不飽和結合を分子内に２個以上有する化合物であることが好ましく、また、その不飽和結合は（メタ）アクリロイルオキシ基に由来するもの、つまり、（メタ）アクリレート化合物であることがさらに好ましい。
隔壁を形成するための感光性樹脂組成物は、（Ａ）エチレン性不飽和化合物を含有する。（Ａ）エチレン性不飽和化合物を含むことで、高感度となると考えられる。
ここで使用されるエチレン性不飽和化合物としては、エチレン性不飽和結合を分子内に１個以上有する化合物を意味するが、重合性、架橋性、及びそれに伴う露光部と非露光部の現像液溶解性の差異を拡大できる等の点から、エチレン性不飽和結合を分子内に２個以上有する化合物であることが好ましく、また、その不飽和結合は（メタ）アクリロイルオキシ基に由来するもの、つまり、（メタ）アクリレート化合物であることがさらに好ましい。
【0113】
特に、１分子中にエチレン性不飽和結合を２個以上有する多官能エチレン性単量体を使用することが望ましい。多官能エチレン性単量体が有するエチレン性不飽和基の数は特に限定されないが、好ましくは２以上、より好ましくは３以上、さらに好ましくは５以上であり、また、好ましくは１５以下、より好ましくは１０以下である。上記下限値以上とすることで重合性が向上して高感度となる傾向があり、上記上限値以下とすることで現像性がより良好となる傾向がある。
【0114】
エチレン性不飽和化合物の具体例としては、脂肪族ポリヒドロキシ化合物と不飽和カルボン酸とのエステル；芳香族ポリヒドロキシ化合物と不飽和カルボン酸とのエステル；脂肪族ポリヒドロキシ化合物、芳香族ポリヒドロキシ化合物等の多価ヒドロキシ化合物と、不飽和カルボン酸及び多塩基性カルボン酸とのエステル化反応により得られるエステルなどが挙げられる。
【0115】
これらの中でも、適正なテーパー角度と感度の観点から（Ａ）エチレン性不飽和化合物として、エステル（メタ）アクリレート類又はウレタン（メタ）アクリレート類を用いることが好ましく、ジペンタエリスリトールヘキサ（メタ）アクリレート、ジペンタエリスリトールペンタ（メタ）アクリレート、２－トリスアクリロイロキシメチルエチルフタル酸、ペンタエリスリトールテトラアクリレート、ペンタエリスリトールトリアクリレート、ジペンタエリスリトールペンタアクリレートの二塩基酸無水物付加物、ペンタエリスリトールトリアクリレートの二塩基酸無水物付加物等を用いることがより好ましい。
これらは１種を単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
これらは１種を単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
【0116】
（Ｂ）成分；光重合開始剤
隔壁を形成するための感光性樹脂組成物は、（Ｂ）光重合開始剤を含有する。光重合開始剤は、活性光線により、前記（Ａ）エチレン性不飽和化合物が有するエチレン性不飽和結合を重合させる化合物であれば特に限定されるものではなく、公知の光重合開始剤を用いることができる。
隔壁を形成するための感光性樹脂組成物は、（Ｂ）光重合開始剤を含有する。光重合開始剤は、活性光線により、前記（Ａ）エチレン性不飽和化合物が有するエチレン性不飽和結合を重合させる化合物であれば特に限定されるものではなく、公知の光重合開始剤を用いることができる。
【0117】
感光性樹脂組成物は、（Ｂ）光重合開始剤として、この分野で通常用いられている光重合開始剤を使用することができる。このような光重合開始剤としては、例えば、ヘキサアリールビイミダゾール系光重合開始剤、アシルホスフィンオキサイド系光重合開始剤、オキシム系光重合開始剤、トリアジン系光重合開始剤、アセトフェノン系光重合開始剤、ベンゾフェノン系光重合開始剤、ヒドロキシベンゼン系光重合開始剤、チオキサントン系光重合開始剤、アントラキノン系光重合開始剤、ケタール系光重合開始剤、チタノセン系光重合開始剤、ハロゲン化炭化水素誘導体系光重合開始剤、有機硼素酸塩系光重合開始剤、オニウム塩系光重合開始剤、スルホン化合物系光重合開始剤、カルバミン酸誘導体系光重合開始剤、スルホンアミド系光重合開始剤、トリアリールメタノール系光重合開始剤が挙げられる。
【0118】
これらの光重合開始剤は、感光性樹脂組成物中にその１種が単独で含まれていてもよく、２種以上が含まれていてもよい。これらの光重合開始剤の中で、オキシム系光重合開始剤、ヘキサアリールビイミダゾール化合物が好ましい。
また上記光重合開始剤と併用して、連鎖移動剤を用いてもよい。連鎖移動剤としてはメルカプト基含有化合物や、四塩化炭素等が挙げられ、連鎖移動効果が高い傾向があることからメルカプト基を有する化合物を用いることがより好ましい。Ｓ－Ｈ結合エネルギーが小さいことによって結合開裂が起こりやすく、水素引きぬき反応や連鎖移動反応を起こしやすいためであると考えられる。感度向上や表面硬化性に有効である。
また上記光重合開始剤と併用して、連鎖移動剤を用いてもよい。連鎖移動剤としてはメルカプト基含有化合物や、四塩化炭素等が挙げられ、連鎖移動効果が高い傾向があることからメルカプト基を有する化合物を用いることがより好ましい。Ｓ－Ｈ結合エネルギーが小さいことによって結合開裂が起こりやすく、水素引きぬき反応や連鎖移動反応を起こしやすいためであると考えられる。感度向上や表面硬化性に有効である。
【0119】
メルカプト基含有化合物としては、２－メルカプトベンゾチアゾール、２－メルカプトベンゾイミダゾール、２－メルカプトベンゾオキサゾール、３－メルカプト－１，２，４－トリアゾール、２－メルカプト－４（３Ｈ）－キナゾリン、β－メルカプトナフタレン、１，４－ジメチルメルカプトベンゼン等の芳香族環を有するメルカプト基含有化合物；へキサンジチオール、デカンジチオール、ブタンジオールビス（３－メルカプトプロピオネート）、ブタンジオールビスチオグリコレート、エチレングリコールビス（３－メルカプトプロピオネート）、エチレングリコールビスチオグリコレート、トリメチロールプロパントリス（３－メルカプトプロピオネート）、トリメチロールプロパントリスチオグリコレート、トリスヒドロキシエチルトリスチオプロピオネート、ペンタエリスリトールテトラキス（３－メルカプトプロピオネート）、ペンタエリスリトールトリス（３－メルカプトプロピオネート）、ブタンジオールビス（３－メルカプトブチレート）、エチレングリコールビス（３－メルカプトブチレート）、トリメチロールプロパントリス（３－メルカプトブチレート）、ペンタエリスリトールテトラキス（３－メルカプトブチレート）、ペンタエリスリトールトリス（３－メルカプトブチレート）、１，３，５－トリス（３－メルカプトブチルオキシエチル）－１，３，５－トリアジン－２，４，６（１Ｈ，３Ｈ，５Ｈ）－トリオン等の脂肪族系のメルカプト基含有化合物、等が挙げられる。
これらは種々のものが１種を単独で、或いは２種以上を混合して使用できる。
これらは種々のものが１種を単独で、或いは２種以上を混合して使用できる。
【0120】
（Ｃ）成分；アルカリ可溶性樹脂
隔壁を形成するための感光性樹脂組成物は、（Ｃ）アルカリ可溶性樹脂を含有する。アルカリ可溶性樹脂としては現像液で現像可能なものであれば特に限定されないが、現像液としてはアルカリ現像液が好ましいため、アルカリ可溶性樹脂を用いる。アルカリ可溶性樹脂としては、カルボキシ基又は水酸基含有の各種樹脂などが挙げられる。中でも、適度なテーパー角の隔壁が得られること及び隔壁の熱溶融による流出が抑えられ撥液性を保持できることなどより、カルボキシル基を有するものが好ましく、さらにエチレン性不飽和基を有するものであることがより好ましい。
隔壁を形成するための感光性樹脂組成物は、（Ｃ）アルカリ可溶性樹脂を含有する。アルカリ可溶性樹脂としては現像液で現像可能なものであれば特に限定されないが、現像液としてはアルカリ現像液が好ましいため、アルカリ可溶性樹脂を用いる。アルカリ可溶性樹脂としては、カルボキシ基又は水酸基含有の各種樹脂などが挙げられる。中でも、適度なテーパー角の隔壁が得られること及び隔壁の熱溶融による流出が抑えられ撥液性を保持できることなどより、カルボキシル基を有するものが好ましく、さらにエチレン性不飽和基を有するものであることがより好ましい。
【0121】
<カルボキシル基含有（共）重合体（１）>
カルボキシル基含有（共）重合体の代表的なものとしては、具体的には、例えば、（メタ）アクリル酸、クロトン酸、イソクロトン酸、マレイン酸、無水マレイン酸、イタコン酸、シトラコン酸などの不飽和カルボン酸と、スチレン、α－メチルスチレン、ヒドロキシスチレンなどのスチレン類、メチル（メタ）アクリレート、エチル（メタ）アクリレート、プロピル（メタ）アクリレート、ブチル（メタ）アクリレート、ペンチル（メタ）アクリレート、ヘキシル（メタ）アクリレート、ドデシル（メタ）アクリレート、２－エチルヘキシル（メタ）アクリレート、ジシクロペンタニル（メタ）アクリレート、アダマンチル（メタ）アクリレート、イソボルニル（メタ）アクリレート、ヒドロキシメチル（メタ）アクリレート、ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、グリシジル（メタ）アクリレート、ベンジル（メタ）アクリレート、Ｎ，Ｎ－ジメチルアミノエチル（メタ）アクリレート、Ｎ－（メタ）アクリロイルモルホリンなどの（メタ）アクリル酸エステル類、（メタ）アクリロニトリルなどの（メタ）アクリロニトリル類、（メタ）アクリルアミド、Ｎ－メチロール（メタ）アクリルアミド、Ｎ，Ｎ－ジメチル（メタ）アクリルアミド、Ｎ，Ｎ－ジメチルアミノエチル（メタ）アクリルアミドなどの（メタ）アクリルアミド類、酢酸ビニルなどのビニル化合物類、などとの共重合体が挙げられる。
カルボキシル基含有（共）重合体の代表的なものとしては、具体的には、例えば、（メタ）アクリル酸、クロトン酸、イソクロトン酸、マレイン酸、無水マレイン酸、イタコン酸、シトラコン酸などの不飽和カルボン酸と、スチレン、α－メチルスチレン、ヒドロキシスチレンなどのスチレン類、メチル（メタ）アクリレート、エチル（メタ）アクリレート、プロピル（メタ）アクリレート、ブチル（メタ）アクリレート、ペンチル（メタ）アクリレート、ヘキシル（メタ）アクリレート、ドデシル（メタ）アクリレート、２－エチルヘキシル（メタ）アクリレート、ジシクロペンタニル（メタ）アクリレート、アダマンチル（メタ）アクリレート、イソボルニル（メタ）アクリレート、ヒドロキシメチル（メタ）アクリレート、ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、グリシジル（メタ）アクリレート、ベンジル（メタ）アクリレート、Ｎ，Ｎ－ジメチルアミノエチル（メタ）アクリレート、Ｎ－（メタ）アクリロイルモルホリンなどの（メタ）アクリル酸エステル類、（メタ）アクリロニトリルなどの（メタ）アクリロニトリル類、（メタ）アクリルアミド、Ｎ－メチロール（メタ）アクリルアミド、Ｎ，Ｎ－ジメチル（メタ）アクリルアミド、Ｎ，Ｎ－ジメチルアミノエチル（メタ）アクリルアミドなどの（メタ）アクリルアミド類、酢酸ビニルなどのビニル化合物類、などとの共重合体が挙げられる。
【0122】
<カルボキシル基含有（共）重合体（２）>
また、前記の不飽和カルボン酸に代えて、ヒドロキシアルキル（メタ）アクリレートに多塩基酸（無水物）を付加させた化合物と、前記のスチレン類、（メタ）アクリル酸エステル類、（メタ）アクリロニトリル類、（メタ）アクリルアミド類、ビニル化合物類、などとの共重合体が挙げられる。
また、前記の不飽和カルボン酸に代えて、ヒドロキシアルキル（メタ）アクリレートに多塩基酸（無水物）を付加させた化合物と、前記のスチレン類、（メタ）アクリル酸エステル類、（メタ）アクリロニトリル類、（メタ）アクリルアミド類、ビニル化合物類、などとの共重合体が挙げられる。
【0123】
<不飽和カルボン酸と２種以上のエチレン性不飽和基含有化合物との共重合体>
側鎖にエチレン性不飽和基を有するカルボキシル基含有（共）重合体として、例えば、アリル（メタ）アクリレート、３－アリルオキシ－２－ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、シンナミル（メタ）アクリレート、クロトニル（メタ）アクリレート、メタリル（メタ）アクリレート、Ｎ，Ｎ－ジアリル（メタ）アクリルアミドなどの２種以上のエチレン性不飽和基を有する化合物、又は、ビニル（メタ）アクリレート、１－クロロビニル（メタ）アクリレート、２－フェニルビニル（メタ）アクリレート、１－プロペニル（メタ）アクリレート、ビニルクロトネート、ビニル（メタ）アクリルアミドなどの２種以上のエチレン性不飽和基を有する化合物と、（メタ）アクリル酸などの不飽和カルボン酸、又はさらに不飽和カルボン酸エステルなどとを、前者のエチレン性不飽和基を有する化合物の全体に占める割合を１０～９０モル％、好ましくは３０～８０モル％程度となるように共重合させて得られた共重合体などが挙げられる。
側鎖にエチレン性不飽和基を有するカルボキシル基含有（共）重合体として、例えば、アリル（メタ）アクリレート、３－アリルオキシ－２－ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、シンナミル（メタ）アクリレート、クロトニル（メタ）アクリレート、メタリル（メタ）アクリレート、Ｎ，Ｎ－ジアリル（メタ）アクリルアミドなどの２種以上のエチレン性不飽和基を有する化合物、又は、ビニル（メタ）アクリレート、１－クロロビニル（メタ）アクリレート、２－フェニルビニル（メタ）アクリレート、１－プロペニル（メタ）アクリレート、ビニルクロトネート、ビニル（メタ）アクリルアミドなどの２種以上のエチレン性不飽和基を有する化合物と、（メタ）アクリル酸などの不飽和カルボン酸、又はさらに不飽和カルボン酸エステルなどとを、前者のエチレン性不飽和基を有する化合物の全体に占める割合を１０～９０モル％、好ましくは３０～８０モル％程度となるように共重合させて得られた共重合体などが挙げられる。
【0124】
<エポキシ基含有不飽和化合物変性カルボキシル基含有（共）重合体>
また、側鎖にエチレン性不飽和基を有するカルボキシル基含有（共）重合体として、例えば、カルボキシル基含有（共）重合体に、エポキシ基含有不飽和化合物を反応させて、カルボキシル基含有（共）重合体のカルボキシル基の一部にエポキシ基含有不飽和化合物のエポキシ基を付加させて変性した変性カルボキシル基含有（共）重合体が挙げられる。
また、側鎖にエチレン性不飽和基を有するカルボキシル基含有（共）重合体として、例えば、カルボキシル基含有（共）重合体に、エポキシ基含有不飽和化合物を反応させて、カルボキシル基含有（共）重合体のカルボキシル基の一部にエポキシ基含有不飽和化合物のエポキシ基を付加させて変性した変性カルボキシル基含有（共）重合体が挙げられる。
【0125】
そのカルボキシル基含有（共）重合体としては、感度の観点から、前述したカルボキシル基含有（共）重合体の（メタ）アクリレート－（メタ）アクリル酸共重合体、及び、スチレン－（メタ）アクリレート－（メタ）アクリル酸共重合体などが好ましい。
また、そのエポキシ基含有不飽和化合物としては、アリルグリシジルエーテル、グリシジル（メタ）アクリレート、α－エチルグリシジル（メタ）アクリレート、グリシジルクロトネート、グリシジルイソクロトネート、クロトニルグリシジルエーテル、イタコン酸モノアルキルモノグリシジルエステル、フマル酸モノアルキルモノグリシジルエステル、マレイン酸モルアルキルモノグリシジルエステルなどの脂肪族エポキシ基含有不飽和化合物、及び、３，４－エポキシシクロヘキシルメチル（メタ）アクリレート、２，３－エポキシシクロペンチルメチル（メタ）アクリレート、７，８－エポキシ〔トリシクロ［５．２．１．０］デシ－２－イル〕オキシエチル（メタ）アクリレートなどの脂環式エポキシ基含有不飽和化合物が挙げられる。
また、そのエポキシ基含有不飽和化合物としては、アリルグリシジルエーテル、グリシジル（メタ）アクリレート、α－エチルグリシジル（メタ）アクリレート、グリシジルクロトネート、グリシジルイソクロトネート、クロトニルグリシジルエーテル、イタコン酸モノアルキルモノグリシジルエステル、フマル酸モノアルキルモノグリシジルエステル、マレイン酸モルアルキルモノグリシジルエステルなどの脂肪族エポキシ基含有不飽和化合物、及び、３，４－エポキシシクロヘキシルメチル（メタ）アクリレート、２，３－エポキシシクロペンチルメチル（メタ）アクリレート、７，８－エポキシ〔トリシクロ［５．２．１．０］デシ－２－イル〕オキシエチル（メタ）アクリレートなどの脂環式エポキシ基含有不飽和化合物が挙げられる。
【0126】
<不飽和カルボン酸変性エポキシ基及びカルボキシル基含有（共）重合体>
また、側鎖にエチレン性不飽和基を有するカルボキシル基含有（共）重合体として、例えば、（メタ）アクリル酸などの不飽和カルボン酸と、前述の脂肪族エポキシ基含有不飽和化合物又は脂環式エポキシ基含有不飽和化合物、又はさらに不飽和カルボン酸エステルやスチレンなどとを、前者のカルボキシル基含有不飽和化合物の全体に占める割合を１０～９０モル％、好ましくは３０～８０モル％程度となるように共重合させて得られた共重合体に、（メタ）アクリル酸などの不飽和カルボン酸を反応させて、該共重合体のエポキシ基に不飽和カルボン酸のカルボキシル基を付加させて変性した変性エポキシ基及びカルボキシル基含有（共）重合体が挙げられる。
また、側鎖にエチレン性不飽和基を有するカルボキシル基含有（共）重合体として、例えば、（メタ）アクリル酸などの不飽和カルボン酸と、前述の脂肪族エポキシ基含有不飽和化合物又は脂環式エポキシ基含有不飽和化合物、又はさらに不飽和カルボン酸エステルやスチレンなどとを、前者のカルボキシル基含有不飽和化合物の全体に占める割合を１０～９０モル％、好ましくは３０～８０モル％程度となるように共重合させて得られた共重合体に、（メタ）アクリル酸などの不飽和カルボン酸を反応させて、該共重合体のエポキシ基に不飽和カルボン酸のカルボキシル基を付加させて変性した変性エポキシ基及びカルボキシル基含有（共）重合体が挙げられる。
【0127】
<酸変性エポキシ基含有共重合体>
また、側鎖にエチレン性不飽和基を有するカルボキシル基含有共重合体として、例えば、グリシジル（メタ）アクリレート、α－エチルグリシジル（メタ）アクリレート、３，４－エポキシブチル（メタ）アクリレート、３，４－エポキシシクロヘキシルメチル（メタ）アクリレート、４－ヒドロキシブチル（メタ）アクリレートグリシジルエーテルなどのエポキシ基含有（メタ）アクリレート５～９５モル％と、（メタ）アクリル酸エステルなどのエチレン性不飽和化合物通常５～９５モル％との共重合体（以下、エポキシ基含有共重合体と略記する場合がある）を、該共重合体に含まれるエポキシ基の通常１０～１００モル％に、エチレン性不飽和モノカルボン酸を付加し、さらに付加したときに生成する水酸基の通常１０～１００モル％に、多塩基酸（無水物）を付加して得られる酸変性エポキシ基含有共重合体が挙げられる。
また、側鎖にエチレン性不飽和基を有するカルボキシル基含有共重合体として、例えば、グリシジル（メタ）アクリレート、α－エチルグリシジル（メタ）アクリレート、３，４－エポキシブチル（メタ）アクリレート、３，４－エポキシシクロヘキシルメチル（メタ）アクリレート、４－ヒドロキシブチル（メタ）アクリレートグリシジルエーテルなどのエポキシ基含有（メタ）アクリレート５～９５モル％と、（メタ）アクリル酸エステルなどのエチレン性不飽和化合物通常５～９５モル％との共重合体（以下、エポキシ基含有共重合体と略記する場合がある）を、該共重合体に含まれるエポキシ基の通常１０～１００モル％に、エチレン性不飽和モノカルボン酸を付加し、さらに付加したときに生成する水酸基の通常１０～１００モル％に、多塩基酸（無水物）を付加して得られる酸変性エポキシ基含有共重合体が挙げられる。
【0128】
<エポキシ（メタ）アクリレート樹脂（酸変性エポキシ樹脂）>
カルボキシル基及びエチレン性不飽和基含有樹脂として、例えば、エポキシ樹脂のエチレン性不飽和基モノカルボン酸付加体に、さらに多塩基酸（無水物）が付加された、カルボキシル基及びエチレン性不飽和基含有エポキシ樹脂、つまりいわゆるエポキシ（メタ）アクリレート樹脂が挙げられる。即ち、エポキシ樹脂のエポキシ基に、エチレン性不飽和モノカルボン酸のカルボキシ基が開環付加されることにより、エポキシ樹脂にエステル結合（－ＣＯＯ－）を介してエチレン性不飽和結合が付加されると共に、その際生じた水酸基に、多塩基酸（無水物）の一方のカルボキシ基が付加されたものが挙げられる。
カルボキシル基及びエチレン性不飽和基含有樹脂として、例えば、エポキシ樹脂のエチレン性不飽和基モノカルボン酸付加体に、さらに多塩基酸（無水物）が付加された、カルボキシル基及びエチレン性不飽和基含有エポキシ樹脂、つまりいわゆるエポキシ（メタ）アクリレート樹脂が挙げられる。即ち、エポキシ樹脂のエポキシ基に、エチレン性不飽和モノカルボン酸のカルボキシ基が開環付加されることにより、エポキシ樹脂にエステル結合（－ＣＯＯ－）を介してエチレン性不飽和結合が付加されると共に、その際生じた水酸基に、多塩基酸（無水物）の一方のカルボキシ基が付加されたものが挙げられる。
【0129】
ここで、エポキシ樹脂とは、熱硬化により樹脂を形成する以前の原料化合物をも含めて言うこととし、そのエポキシ樹脂としては、公知のエポキシ樹脂の中から適宜選択して用いることができる。具体的には、例えば、ビスフェノールＡエポキシ樹脂、ビスフェノールＦエポキシ樹脂、ビスフェノールＳエポキシ樹脂、フェノールノボラックエポキシ樹脂、クレゾールノボラックエポキシ樹脂、ビフェニルノボラックエポキシ樹脂、トリスフェノールエポキシ樹脂、フェノールとジシクロペンタンとの重合エポキシ樹脂、ジハイドロオキシルフルオレン型エポキシ樹脂、ジハイドロオキシルアルキレンオキシルフルオレン型エポキシ樹脂、９，９－ビス（４’－ヒドロキシフェニル）フルオレンのジグリシジルエーテル化物、１，１－ビス（４’－ヒドロキシフェニル）アダマンタンのジグリシジルエーテル化物、などが挙げられる。
【0130】
また、エチレン性不飽和モノカルボン酸としては、例えば、（メタ）アクリル酸、クロトン酸、マレイン酸、フマル酸、イタコン酸、シトラコン酸等、及び、ペンタエリスリトールトリ（メタ）アクリレート無水琥珀酸付加物、ペンタエリスリトールトリ（メタ）アクリレートテトラヒドロ無水フタル酸付加物、ジペンタエリスリトールペンタ（メタ）アクリレート無水琥珀酸付加物、ジペンタエリスリトールペンタ（メタ）アクリレート無水フタル酸付加物、ジペンタエリスリトールペンタ（メタ）アクリレートテトラヒドロ無水フタル酸付加物、（メタ）アクリル酸とε－カプロラクトンとの反応生成物などが挙げられる。
【0131】
また、多塩基酸（無水物）としては、例えば、琥珀酸、マレイン酸、イタコン酸、フタル酸、テトラヒドロフタル酸、３－メチルテトラヒドロフタル酸、４－メチルテトラヒドロフタル酸、３－エチルテトラヒドロフタル酸、４－エチルテトラヒドロフタル酸、ヘキサヒドロフタル酸、３－メチルヘキサヒドロフタル酸、４－メチルヘキサヒドロフタル酸、３－エチルヘキサヒドロフタル酸、４－エチルヘキサヒドロフタル酸、トリメリット酸、ピロメリット酸、ベンゾフェノンテトラカルボン酸、ビフェニルテトラカルボン酸、及びそれらの無水物などが挙げられる。
【0132】
<変性フェノール樹脂>
カルボキシル基及びエチレン性不飽和基含有樹脂として、例えば、フェノール樹脂のエチレン性不飽和基含有エポキシ化合物付加体に、多塩基酸（無水物）が付加された、カルボキシル基及びエチレン性不飽和基含有フェノール樹脂が挙げられる。即ち、フェノール樹脂のフェノール性水酸基に、エチレン性不飽和基含有エポキシ化合物のエポキシ基が開環付加されることにより、フェノール樹脂にエステル結合（－ＣＯＯ－）を介してエチレン性不飽和結合が付加されると共に、その際生じた水酸基に、多塩基酸（無水物）の一方のカルボキシ基が付加されたものが挙げられる。
カルボキシル基及びエチレン性不飽和基含有樹脂として、例えば、フェノール樹脂のエチレン性不飽和基含有エポキシ化合物付加体に、多塩基酸（無水物）が付加された、カルボキシル基及びエチレン性不飽和基含有フェノール樹脂が挙げられる。即ち、フェノール樹脂のフェノール性水酸基に、エチレン性不飽和基含有エポキシ化合物のエポキシ基が開環付加されることにより、フェノール樹脂にエステル結合（－ＣＯＯ－）を介してエチレン性不飽和結合が付加されると共に、その際生じた水酸基に、多塩基酸（無水物）の一方のカルボキシ基が付加されたものが挙げられる。
【0133】
ここで、フェノール樹脂としては、例えば、フェノール、ｏ－クレゾール、ｍ－クレゾール、ｐ－クレゾール、２，５－キシレノール、３，５－キシレノール、ｏ－エチルフェノール、ｍ－エチルフェノール、ｐ－エチルフェノール、プロピルフェノール、ｎ－ブチルフェノール、ｔ－ブチルフェノール、１－ナフトール、２－ナフトール、４，４’－ビフェニルジオール、ビスフェノール－Ａ、ピロカテコール、レゾルシノール、ハイドロキノン、ピロガロール、１，２，４－ベンゼントリオール、安息香酸、４－ヒドロキシフェニル酢酸、サリチル酸、フロログルシノールなどのフェノール類の少なくとも１種を、酸触媒下、例えば、ホルムアルデヒド、パラホルムアルデヒド、アセトアルデヒド、パラアルデヒド、プロピオンアルデヒド、ベンズアルデヒド、サリチルアルデヒド、フルフラールなどのアルデヒド類、又は、アセトン、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトンなどのケトン類、の少なくとも１種と重縮合させたノボラック樹脂、及び、その重縮合における酸触媒に代えてアルカリ触媒を用いる以外は同様にして重縮合させたレゾール樹脂などが挙げられる。ここで、上記フェノール類とアルデヒド類との縮合反応は、無溶剤下又は溶剤中で行われる。
【0134】
<その他のアルカリ可溶性樹脂>
その他、アルカリ現像液に対して劣化しやすい基板の有機電界発光素子に隔壁を設けようとする場合であって、弱アルカリ性のアルカリ性化合物を含む現像液、或いはアルカリ性化合物を含有しない現像液を用いる場合においては、アルカリ可溶性樹脂として、ポリビニルアルコール、あるいはカルボキシル基含有（共）重合体（１）で挙げた共単量体（好ましい例としては、酢酸ビニルなど）を０．１～４０モル％、好ましくは１～３０モル％共重合させたビニルアルコール共重合体、あるいはカルボキシル基含有（共）重合体（１）で挙げた共重合体をエステル化反応により０．１～４０モル％、好ましくは１～３０モル％導入した変性ポリビニルアルコールが好ましく用いられる。
その他、アルカリ現像液に対して劣化しやすい基板の有機電界発光素子に隔壁を設けようとする場合であって、弱アルカリ性のアルカリ性化合物を含む現像液、或いはアルカリ性化合物を含有しない現像液を用いる場合においては、アルカリ可溶性樹脂として、ポリビニルアルコール、あるいはカルボキシル基含有（共）重合体（１）で挙げた共単量体（好ましい例としては、酢酸ビニルなど）を０．１～４０モル％、好ましくは１～３０モル％共重合させたビニルアルコール共重合体、あるいはカルボキシル基含有（共）重合体（１）で挙げた共重合体をエステル化反応により０．１～４０モル％、好ましくは１～３０モル％導入した変性ポリビニルアルコールが好ましく用いられる。
【0135】
（Ｄ）成分；撥液剤
隔壁を形成するための感光性樹脂組成物は、撥液剤を含有していてもよい。特に、インクジェット法で有機電界発光素子を作成する場合には撥液剤を含有することが好ましく、撥液剤を含有することでそれが隔壁の表面に撥液性を付与できることから、得られる隔壁を有機層の画素ごとの混色を防ぐものとすることができる傾向がある。
隔壁を形成するための感光性樹脂組成物は、撥液剤を含有していてもよい。特に、インクジェット法で有機電界発光素子を作成する場合には撥液剤を含有することが好ましく、撥液剤を含有することでそれが隔壁の表面に撥液性を付与できることから、得られる隔壁を有機層の画素ごとの混色を防ぐものとすることができる傾向がある。
【0136】
撥液剤としては、シリコン含有化合物やフッ素系化合物が挙げられ、好ましくは、架橋基を含有する撥液剤（以下、「架橋基含有撥液剤」と称す場合がある。）が挙げられる。架橋基としては、エポキシ基又はエチレン性不飽和基が挙げられ、現像液の撥液成分の流出抑制の観点から、好ましくはエチレン性不飽和基である。
架橋基含有撥液剤を用いる場合には、形成した塗布膜を露光する際にその表面での架橋反応を加速することができ、撥液剤が現像処理で流出しにくくなり、その結果、得られる隔壁を高い撥液性を示すものとすることができると考えられる。
その他、重合禁止剤、紫外線吸収剤、界面活性剤、熱重合開始剤、着色剤、シランカップリング剤を適宜使用してもよい。
架橋基含有撥液剤を用いる場合には、形成した塗布膜を露光する際にその表面での架橋反応を加速することができ、撥液剤が現像処理で流出しにくくなり、その結果、得られる隔壁を高い撥液性を示すものとすることができると考えられる。
その他、重合禁止剤、紫外線吸収剤、界面活性剤、熱重合開始剤、着色剤、シランカップリング剤を適宜使用してもよい。
【0137】
（Ｅ）成分；溶剤
隔壁を形成するための感光性樹脂組成物は、通常溶剤を含有し、前述の各成分を溶剤に溶解又は分散させた状態で使用される（以下、溶剤を含む感光性樹脂組成物を「感光性樹脂組成物溶液」と記すことがある。）。その溶剤としては、特に制限は無いが、例えば、以下に記載する有機溶剤が挙げられる。
隔壁を形成するための感光性樹脂組成物は、通常溶剤を含有し、前述の各成分を溶剤に溶解又は分散させた状態で使用される（以下、溶剤を含む感光性樹脂組成物を「感光性樹脂組成物溶液」と記すことがある。）。その溶剤としては、特に制限は無いが、例えば、以下に記載する有機溶剤が挙げられる。
【0138】
エチレングリコールモノメチルエーテル、エチレングリコールモノエチルエーテル、エチレングリコールモノプロピルエーテル、エチレングリコールモノブチルエーテル、プロピレングリコールモノメチルエーテル、プロピレングリコールモノエチルエーテル、プロピレングリコールモノ－ｎ－ブチルエーテル、プロピレングリコール－ｔ－ブチルエーテル、ジエチレングリコールモノメチルエーテル、ジエチレングリコールモノエチルエーテル、ジエチレングリコールモノ－ｎ－ブチルエーテル、メトキシメチルペンタノール、ジプロピレングリコールモノエチルエーテル、ジプロピレングリコールモノメチルエーテル、３－メチル－３－メトキシブタノール、３－メトキシ－１－ブタノール、トリエチレングリコールモノメチルエーテル、トリエチレングリコールモノエチルエーテル、トリプロピレングリコールメチルエーテルのようなグリコールモノアルキルエーテル類；エチレングリコールジメチルエーテル、エチレングリコールジエチルエーテル、ジエチレングリコールジメチルエーテル、ジエチレングリコールジエチルエーテル、ジエチレングリコールジプロピルエーテル、ジエチレングリコールジブチルエーテル、ジプロピレングリコールジメチルエーテルのようなグリコールジアルキルエーテル類；エチレングリコールモノメチルエーテルアセテート、エチレングリコールモノエチルエーテルアセテート、エチレングリコールモノ－ｎ－ブチルエーテルアセテート、プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート、プロピレングリコールモノエチルエーテルアセテート、プロピレングリコールモノプロピルエーテルアセテート、プロピレングリコールモノブチルエーテルアセテート、メトキシブチルアセテート、３－メトキシブチルアセテート、メトキシペンチルアセテート、ジエチレングリコールモノメチルエーテルアセテート、ジエチレングリコールモノエチルエーテルアセテート、ジエチレングリコールモノ－ｎ－ブチルエーテルアセテート、ジプロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート、トリエチレングリコールモノメチルエーテルアセテート、トリエチレングリコールモノエチルエーテルアセテート、３－メチル－３－メトキシブチルアセテート、３－メトキシ－１－ブチルアセテートのようなグリコールアルキルエーテルアセテート類；エチレングリコールジアセテート、１，３－ブチレングリコールジアセテート、１，６－ヘキサノールジアセテートなどのグリコールジアセテート類；シクロヘキサノールアセテートなどのアルキルアセテート類；アミルエーテル、ジエチルエーテル、ジプロピルエーテル、ジイソプロピルエーテル、ジブチルエーテル、ジアミルエーテル、エチルイソブチルエーテル、ジヘキシルエーテルのようなエーテル類；アセトン、メチルエチルケトン、メチルアミルケトン、メチルイソプロピルケトン、メチルイソアミルケトン、ジイソプロピルケトン、ジイソブチルケトン、メチルイソブチルケトン、シクロヘキサノン、エチルアミルケトン、メチルブチルケトン、メチルヘキシルケトン、メチルノニルケトン、メトキシメチルペンタノンのようなケトン類；メタノール、エタノール、プロパノール、ブタノール、ヘキサノール、シクロヘキサノール、エチレングリコール、プロピレングリコール、ブタンジオール、ジエチレングリコール、ジプロピレングリコール、トリエチレングリコール、メトキシメチルペンタノール、グリセリン、ベンジルアルコールのような１価又は多価アルコール類；ｎ－ペンタン、ｎ－オクタン、ジイソブチレン、ｎ－ヘキサン、ヘキセン、イソプレン、ジペンテン、ドデカンのような脂肪族炭化水素類；シクロヘキサン、メチルシクロヘキサン、メチルシクロヘキセン、ビシクロヘキシルのような脂環式炭化水素類；ベンゼン、トルエン、キシレン、クメンのような芳香族炭化水素類；アミルホルメート、エチルホルメート、酢酸エチル、酢酸ブチル、酢酸プロピル、酢酸アミル、メチルイソブチレート、エチレングリコールアセテート、エチルプロピオネート、プロピルプロピオネート、酪酸ブチル、酪酸イソブチル、イソ酪酸メチル、エチルカプリレート、ブチルステアレート、エチルベンゾエート、３－エトキシプロピオン酸メチル、３－エトキシプロピオン酸エチル、３－メトキシプロピオン酸メチル、３－メトキシプロピオン酸エチル、３－メトキシプロピオン酸プロピル、３－メトキシプロピオン酸ブチル、γ－ブチロラクトンのような鎖状又は環状エステル類；３－メトキシプロピオン酸、３－エトキシプロピオン酸のようなアルコキシカルボン酸類；ブチルクロライド、アミルクロライドのようなハロゲン化炭化水素類；メトキシメチルペンタノンのようなエーテルケトン類；アセトニトリル、ベンゾニトリルのようなニトリル類：テトラヒドロフラン、ジメチルテトラヒドロフラン、ジメトキシテトラヒドロフランのようなテトラヒドロフラン類などである。
【0139】
インクジェット法では、溶剤による希釈等により粘度調整された感光性樹脂組成物をインクとして用い、所定の隔壁のパターンに沿ってインクジェット法によりインク液滴を基板上に吐出することで感光性樹脂組成物を基板上に塗布して未硬化の隔壁のパターンを形成する。そして、未硬化の隔壁のパターンを露光して、基板上に硬化した隔壁を形成する。未硬化の隔壁のパターンの露光は、マスクを用いないことの他は、後述するフォトリソグラフィー法における露光工程と同様に行われる。
【0140】
フォトリソグラフィー法では、感光性樹脂組成物を、基板の隔壁が形成される領域全面に塗布して感光性樹脂組成物層を形成する。形成された感光性樹脂組成物層を、所定の隔壁のパターンに応じて露光した後、露光された感光性樹脂組成物層を現像して、基板上に隔壁が形成される。
フォトリソグラフィー法における、感光性樹脂組成物を基板上に塗布する塗布工程では、隔壁が形成されるべき基板上に、ロールコーター、リバースコーター、バーコーター等の接触転写型塗布装置やスピンナー（回転式塗布装置）、カーテンフローコーター等の非接触型塗布装置を用いて感光性樹脂組成物を塗布し、必要に応じて、真空乾燥等の乾燥により溶媒を除去して、感光性樹脂組成物層を形成する。
フォトリソグラフィー法における、感光性樹脂組成物を基板上に塗布する塗布工程では、隔壁が形成されるべき基板上に、ロールコーター、リバースコーター、バーコーター等の接触転写型塗布装置やスピンナー（回転式塗布装置）、カーテンフローコーター等の非接触型塗布装置を用いて感光性樹脂組成物を塗布し、必要に応じて、真空乾燥等の乾燥により溶媒を除去して、感光性樹脂組成物層を形成する。
【0141】
次いで、露光工程では、ネガ型のマスクを利用して、感光性樹脂組成物層に紫外線、エキシマレーザー光等の活性エネルギー線を照射し、感光性樹脂組成物層をバンクのパターンに応じて部分的に露光する。露光には、高圧水銀灯、超高圧水銀灯、キセノンランプ、カーボンアーク灯等の紫外線を発する光源を用いることができる。露光量は感光性樹脂組成物の組成によっても異なるが、例えば１０～４００ｍＪ／ｃｍ2程度が好ましい。
【0142】
次いで、現像工程では、隔壁のパターンに応じて露光された感光性樹脂組成物層を現像液で現像することにより隔壁を形成する。現像方法は特に限定されず、浸漬法、スプレー法等を用いることができる。現像液の具体例としては、ジメチルベンジルアミン、モノエタノールアミン、ジエタノールアミン、トリエタノールアミン等の有機系のものや、水酸化ナトリウム、水酸化カリウム、炭酸ナトリウム、アンモニア、４級アンモニウム塩等の水溶液が挙げられる。又、現像液には、消泡剤や界面活性剤を添加することもできる。
その後、現像後の隔壁にポストベークを施して加熱硬化する。ポストベークは、１５０～２５０℃で１５～６０分間が好ましい。
その後、現像後の隔壁にポストベークを施して加熱硬化する。ポストベークは、１５０～２５０℃で１５～６０分間が好ましい。
【実施例】
【0143】
以下、実施例を示して本発明についてさらに具体的に説明する。ただし、本発明は以下の実施例に限定されるものではなく、本発明はその要旨を逸脱しない限り任意に変更して実施できる。
【0144】
（実施例１）
＜有機電界発光素子用組成物の調製＞
安息香酸ブチルとジフェニルエーテル、酢酸２－フェノキシエチルを重量比で５０：４９：１となるように混合した有機溶媒１に、第１表面改質剤、第３表面改質剤、第５表面改質剤、又は第７表面改質剤（以下、実施例において、これらを総称して「表面改質剤Ａ」と言う。）としてＫＦ－９６ １０ｃｓ（信越化学社製）を１００重量ｐｐｍ（即ち、有機溶媒１の重量を１００重量部として、０．０１重量部のＫＦ－９６ １０ｃｓを用いた。）、第２表面改質剤、第４表面改質剤、第６表面改質剤、又は第８表面改質剤（以下、実施例において、これらを総称して「表面改質剤Ｂ」と言う。）としてＳＰ－Ｏ３０Ｖ（花王社製）を５００重量ｐｐｍ（即ち、有機溶媒１の重量を１００重量部として、０．０５重量部のＳＰ－Ｏ３０Ｖを用いた。）を混合した溶液を調製した。
次いで、電荷注入輸送材料である芳香族アミン誘導体を単位骨格とする重量平均分子量４万のポリマー（Ｐ－１）及び（Ｐ－２）と、電子受容性化合物（Ａ－１）を重量比で７５：２５：２０となるように混合し、先に調製した溶液に、有機溶媒１の重量を１００重量部として、これらの混合物が１．０重量部となるように溶解させ、有機電界発光素子形成用組成物１を調製した。
＜有機電界発光素子用組成物の調製＞
安息香酸ブチルとジフェニルエーテル、酢酸２－フェノキシエチルを重量比で５０：４９：１となるように混合した有機溶媒１に、第１表面改質剤、第３表面改質剤、第５表面改質剤、又は第７表面改質剤（以下、実施例において、これらを総称して「表面改質剤Ａ」と言う。）としてＫＦ－９６ １０ｃｓ（信越化学社製）を１００重量ｐｐｍ（即ち、有機溶媒１の重量を１００重量部として、０．０１重量部のＫＦ－９６ １０ｃｓを用いた。）、第２表面改質剤、第４表面改質剤、第６表面改質剤、又は第８表面改質剤（以下、実施例において、これらを総称して「表面改質剤Ｂ」と言う。）としてＳＰ－Ｏ３０Ｖ（花王社製）を５００重量ｐｐｍ（即ち、有機溶媒１の重量を１００重量部として、０．０５重量部のＳＰ－Ｏ３０Ｖを用いた。）を混合した溶液を調製した。
次いで、電荷注入輸送材料である芳香族アミン誘導体を単位骨格とする重量平均分子量４万のポリマー（Ｐ－１）及び（Ｐ－２）と、電子受容性化合物（Ａ－１）を重量比で７５：２５：２０となるように混合し、先に調製した溶液に、有機溶媒１の重量を１００重量部として、これらの混合物が１．０重量部となるように溶解させ、有機電界発光素子形成用組成物１を調製した。
【0145】
有機電界発光素子形成用組成物１において、前述の方法で表面張力の測定を行ったところ、有機溶媒１単独の表面張力、即ちＳａは３６．０（ｍＮ／ｍ）、有機溶媒１に上記表面改質剤Ａのみを１００重量ｐｐｍ溶解させた場合の表面張力、即ちＳ１ｘ、Ｓ１ｙは２９．０（ｍＮ／ｍ）、有機溶媒１に上記表面改質剤Ｂのみを１００重量ｐｐｍ溶解させた場合の表面張力、即ちＳ２ｙは３６．４（ｍＮ／ｍ）、有機溶媒１に上記表面改質剤Ｂのみを１０００重量ｐｐｍ溶解させた場合の表面張力は３５．６（ｍＮ／ｍ）であった。これらの値から、有機溶媒１に上記表面改質剤Ｂのみを５００重量ｐｐｍ溶解させた場合の表面張力、即ちＳ２ｘは３５．６～３６．４（ｍＮ／ｍ）の範囲になると推定される。これらの値から、有機電界発光素子形成用組成物１は、前記式（１）～（４）を満たすことが判る。
【0146】
また、純水の表面張力、即ちＳａ’は７２．７（ｍＮ／ｍ）、純水に上記第１表面改質剤のみを１０００重量ｐｐｍ溶解させた場合の表面張力、即ちＳ１ｚは６１．０（ｍＮ／ｍ）、純水に上記第２表面改質剤のみを１０００重量ｐｐｍ溶解させた場合の表面張力、即ちＳ２ｚは３２．５（ｍＮ／ｍ）であり、有機電界発光素子形成用組成物１は、前記式（５）を満たすことが判る。
【0147】
＜隔壁内への有機膜の形成＞
図２に、本態様の隔壁内への有機膜の形成の様子を模式図として示す。
ＩＴＯ基板２０上に撥液性を有するアクリル系の樹脂１を用いて、角丸長方形（長軸長（図２中、ｂで示されている。）；０．３ｍｍ、短軸長（図２中、ａで示されている。）；０．１ｍｍ）型の開口部（「隔壁で区画された領域」に相当する。）を有するように、前述のフォトリソグラフィーによる形成方法により厚さ１．７μｍの隔壁を形成した。各開口部のピッチは短軸方向に０．２ｍｍピッチ（図２中、ｃで示されている。）、長軸方向に０．５ｍｍピッチ（図２中、ｄで示されている。）とした。次に、上記隔壁を形成したＩＴＯ基板の所望の開口部に、インクジェットプリンター（富士フイルム社製ＤＭＰ－２８３１）を用いて、有機電界発光素子形成用組成物１を乾燥膜厚が約３０ｎｍとなるように塗布した。その後、真空乾燥により有機溶媒を除去して有機電界発光素子形成用組成物１を乾燥し、２３０℃で３０分間焼成し、有機膜を作成し、有機膜を形成した開口部１２を形成した。
実施例１では、図２に示すように、開口部の短軸方向において５列おきに有機膜を形成しない開口部１３を設けた。
図２に、本態様の隔壁内への有機膜の形成の様子を模式図として示す。
ＩＴＯ基板２０上に撥液性を有するアクリル系の樹脂１を用いて、角丸長方形（長軸長（図２中、ｂで示されている。）；０．３ｍｍ、短軸長（図２中、ａで示されている。）；０．１ｍｍ）型の開口部（「隔壁で区画された領域」に相当する。）を有するように、前述のフォトリソグラフィーによる形成方法により厚さ１．７μｍの隔壁を形成した。各開口部のピッチは短軸方向に０．２ｍｍピッチ（図２中、ｃで示されている。）、長軸方向に０．５ｍｍピッチ（図２中、ｄで示されている。）とした。次に、上記隔壁を形成したＩＴＯ基板の所望の開口部に、インクジェットプリンター（富士フイルム社製ＤＭＰ－２８３１）を用いて、有機電界発光素子形成用組成物１を乾燥膜厚が約３０ｎｍとなるように塗布した。その後、真空乾燥により有機溶媒を除去して有機電界発光素子形成用組成物１を乾燥し、２３０℃で３０分間焼成し、有機膜を作成し、有機膜を形成した開口部１２を形成した。
実施例１では、図２に示すように、開口部の短軸方向において５列おきに有機膜を形成しない開口部１３を設けた。
【0148】
＜＜隔壁内の有機膜の平坦度測定＞＞
有機膜の膜厚は、有機膜が形成されたＩＴＯ基板を触針式の表面粗さ計（テンコール社製Ｐ１５）を用いて測定した。表面粗さ計の触針の走査は、図２のＡ－Ｂ間について、隔壁、有機膜を形成した開口部、有機膜を形成しない開口部がそれぞれ連続して走査されるようにして行った。つまり、走査方向は短軸方向とし、開口部の長軸方向における中央部を横断するようにし、かつ、有機膜を形成した開口部を、有機膜を形成しない開口部で挟むように測定を実施した。次に、測定により得られたＡ－Ｂ間のプロファイルデータを、両端の有機膜を形成していない領域のデータを基準にレベリングを行い、プロファイルデータの傾きを修整し、有機膜を形成していない領域に対する有機膜を形成した領域の高さを有機膜の膜厚とみなした。
有機膜の膜厚は、有機膜が形成されたＩＴＯ基板を触針式の表面粗さ計（テンコール社製Ｐ１５）を用いて測定した。表面粗さ計の触針の走査は、図２のＡ－Ｂ間について、隔壁、有機膜を形成した開口部、有機膜を形成しない開口部がそれぞれ連続して走査されるようにして行った。つまり、走査方向は短軸方向とし、開口部の長軸方向における中央部を横断するようにし、かつ、有機膜を形成した開口部を、有機膜を形成しない開口部で挟むように測定を実施した。次に、測定により得られたＡ－Ｂ間のプロファイルデータを、両端の有機膜を形成していない領域のデータを基準にレベリングを行い、プロファイルデータの傾きを修整し、有機膜を形成していない領域に対する有機膜を形成した領域の高さを有機膜の膜厚とみなした。
【0149】
次に、走査した開口部の内、中央の２つの有機膜を形成した開口部のプロファイルデータを平均した後、有機膜の開口部中央４μｍの領域の平均膜厚Ｄaを算出し、Ｄａとの差が５ｎｍを超える領域の開口部の幅Ｘμｍを算出した。そして、開口部の幅Ｙμｍにおける、Ｄａとの差が５ｎｍ以下の領域の割合、即ち、（Ｙ－Ｘ）／Ｙ（％）の値を平坦度とした。開口部の幅Ｙについては、有機膜を形成しない開口部のプロファイルデータより算出した。平坦度の値が大きいほど、開口部における有機膜の膜厚の均一性が良好であることを意味する。
実施例１の有機電界発光素子形成用組成物１からなる有機膜の平坦度は８２％であった。
実施例１の有機電界発光素子形成用組成物１からなる有機膜の平坦度は８２％であった。
【0150】
（実施例２）
実施例１の有機電界発光素子形成用組成物１の調製において、表面改質剤Ｂとして、ＳＰ－Ｏ３０Ｖ（花王社製）の代わりにエマルゲンＡ５００（花王社製）を用いて調製したこと以外は（実施例２で用いた有機電界発光素子形成用組成物を、「有機電界発光素子形成用組成物２」とする。）、実施例１と同様に有機膜を作製し、平坦度の測定を行った。
実施例１の有機電界発光素子形成用組成物１の調製において、表面改質剤Ｂとして、ＳＰ－Ｏ３０Ｖ（花王社製）の代わりにエマルゲンＡ５００（花王社製）を用いて調製したこと以外は（実施例２で用いた有機電界発光素子形成用組成物を、「有機電界発光素子形成用組成物２」とする。）、実施例１と同様に有機膜を作製し、平坦度の測定を行った。
【0151】
有機電界発光素子形成用組成物２において、前述の方法で表面張力の測定を行ったところ、有機溶媒１に上記表面改質剤Ｂのみを１００重量ｐｐｍ溶解させた場合の表面張力、即ちＳ２ｙは３６．２（ｍＮ／ｍ）、有機溶媒１に上記表面改質剤Ｂのみを１０００重量ｐｐｍ溶解させた場合の表面張力は３６．０（ｍＮ／ｍ）であった。これらの値から、有機溶媒１に上記表面改質剤Ｂのみを５００重量ｐｐｍ溶解させた場合の表面張力、即ちＳ２ｘは３６．０～３６．２（ｍＮ／ｍ）の範囲になると推定される。これらの値から、有機電界発光素子形成用組成物２は、前記式（１）～（４）を満たすことが判る。
【0152】
また、純水に上記表面改質剤Ｂのみを１０００重量ｐｐｍ溶解させた場合の表面張力、即ちＳ２ｚは４５．６（ｍＮ／ｍ）であり、有機電界発光素子形成用組成物２は、前記式（５）を満たすことが判る。
実施例２の有機電界発光素子形成用組成物２からなる有機膜の平坦度は８２％であった。
実施例２の有機電界発光素子形成用組成物２からなる有機膜の平坦度は８２％であった。
【0153】
（比較例１）
実施例１の有機電界発光素子形成用組成物１の調製において、ＳＰ－Ｏ３０Ｖを用いず、表面改質剤ＫＦ－９６ １０ｃｓのみを１００重量ｐｐｍ、混合させたこと以外は、実施例１と同様に有機膜を形成し平坦度を測定した。
比較例１の有機膜の平坦度は６４％であった。
実施例１の有機電界発光素子形成用組成物１の調製において、ＳＰ－Ｏ３０Ｖを用いず、表面改質剤ＫＦ－９６ １０ｃｓのみを１００重量ｐｐｍ、混合させたこと以外は、実施例１と同様に有機膜を形成し平坦度を測定した。
比較例１の有機膜の平坦度は６４％であった。
【0154】
実施例１、２、及び比較例１の結果を表１に示す。
【0155】
【表1】
【0156】
（実施例３）
＜有機電界発光素子用組成物の作成＞
安息香酸イソアミルに、表面改質剤ＡとしてＫＦ－９６ １０ｃｓ（信越化学社製）を１００重量ｐｐｍ、表面改質剤ＢとしてＳＰ－Ｏ３０Ｖ（花王社製）を５００重量ｐｐｍを混合した溶液を調製した。次いで、電荷注入輸送材料である芳香族アミン誘導体を単位骨格とする重量平均分子量４万のポリマー（Ｐ－３）を、先に調製した溶液に固形分濃度１．０重量％となるように溶解させ、有機電界発光素子形成用組成物３を調製した。
＜有機電界発光素子用組成物の作成＞
安息香酸イソアミルに、表面改質剤ＡとしてＫＦ－９６ １０ｃｓ（信越化学社製）を１００重量ｐｐｍ、表面改質剤ＢとしてＳＰ－Ｏ３０Ｖ（花王社製）を５００重量ｐｐｍを混合した溶液を調製した。次いで、電荷注入輸送材料である芳香族アミン誘導体を単位骨格とする重量平均分子量４万のポリマー（Ｐ－３）を、先に調製した溶液に固形分濃度１．０重量％となるように溶解させ、有機電界発光素子形成用組成物３を調製した。
【0157】
本実施例３において、前述の方法で表面張力の測定を行ったところ、安息香酸イソアミル単独の表面張力、即ちＳａは３１．５（ｍＮ／ｍ）、安息香酸イソアミルに上記表面改質剤Ａのみを１００重量ｐｐｍ溶解させた場合の表面張力、即ちＳ１ｘ、Ｓ１ｙは２９．４（ｍＮ／ｍ）、安息香酸イソアミルに上記表面改質剤Ｂのみを１００重量ｐｐｍ溶解させた場合の表面張力、即ちＳ２ｙは３２．０（ｍＮ／ｍ）、安息香酸イソアミルに上記表面改質剤Ｂのみを１０００重量ｐｐｍ溶解させた場合の表面張力は３２．０（ｍＮ／ｍ）であった。これらの値から、安息香酸イソアミルに上記表面改質剤Ｂのみを５００重量ｐｐｍ溶解させた場合の表面張力、即ちＳ２ｘも３２．０（ｍＮ／ｍ）になると推定される。これらの値から、有機電界発光素子形成用組成物３は、前記式（１）～（４）を満たすことが判る。
また、純水に上記表面改質剤Ｂのみを１０００重量ｐｐｍ溶解させた場合の表面張力、即ちＳ２ｚは３２．５（ｍＮ／ｍ）であり、有機電界発光素子形成用組成物３は、前記式（５）を満たすことが判る。
また、純水に上記表面改質剤Ｂのみを１０００重量ｐｐｍ溶解させた場合の表面張力、即ちＳ２ｚは３２．５（ｍＮ／ｍ）であり、有機電界発光素子形成用組成物３は、前記式（５）を満たすことが判る。
【0158】
＜隔壁内への有機膜の２層膜の形成＞
実施例１において、開口部の短軸方向において７列おきに有機膜を形成しない開口部を設けたこと以外は同様にして、有機電界発光素子形成用組成物１からなる有機膜を有する有機膜パターン１を形成した。
次に、上記有機膜パターン１に対し、有機電界発光素子形成用組成物１からなる有機膜を形成しない開口部の列に加え、その両側の１列ずつにも有機膜を形成しないようなパターンとなるように、所望の開口部に対して、インクジェットプリンター（富士フイルム社製ＤＭＰ－２８３１）を用いて、有機電界発光素子形成用組成物３を乾燥膜厚が約２０ｎｍとなるように塗布した。その後、真空乾燥により有機溶媒を除去して有機電界発光素子形成用組成物３を乾燥し、２３０℃で３０分間焼成し、有機膜を作成し、有機電界発光素子形成用組成物１からなる有機膜及び有機電界発光素子形成用組成物３からなる有機膜を有する有機膜パターン２を形成した。
実施例１において、開口部の短軸方向において７列おきに有機膜を形成しない開口部を設けたこと以外は同様にして、有機電界発光素子形成用組成物１からなる有機膜を有する有機膜パターン１を形成した。
次に、上記有機膜パターン１に対し、有機電界発光素子形成用組成物１からなる有機膜を形成しない開口部の列に加え、その両側の１列ずつにも有機膜を形成しないようなパターンとなるように、所望の開口部に対して、インクジェットプリンター（富士フイルム社製ＤＭＰ－２８３１）を用いて、有機電界発光素子形成用組成物３を乾燥膜厚が約２０ｎｍとなるように塗布した。その後、真空乾燥により有機溶媒を除去して有機電界発光素子形成用組成物３を乾燥し、２３０℃で３０分間焼成し、有機膜を作成し、有機電界発光素子形成用組成物１からなる有機膜及び有機電界発光素子形成用組成物３からなる有機膜を有する有機膜パターン２を形成した。
【0159】
＜＜隔壁内の有機膜の平坦度測定＞＞
有機膜の膜厚は、実施例１と同様、有機膜が形成されたＩＴＯ基板を触針式の表面粗さ計（テンコール社製Ｐ１５）を用いて測定した。ここでは、積層された有機膜の上層側の有機電界発光素子形成用組成物３からなる有機膜の平坦度を評価するため、有機電界発光素子形成用組成物１からなる有機膜の膜厚については、有機膜を形成しない開口部を基準に、有機電界発光素子形成用組成物１からなる有機膜のみが形成されている領域の平均膜厚プロファイル１を算出した。次に、有機電界発光素子形成用組成物１からなる有機膜のみが形成されている領域を基準に、有機電界発光素子形成用組成物１からなる有機膜及び有機電界発光素子形成用組成物３からなる有機膜が形成されている領域の平均膜厚プロファイル２を算出し、前述の平均膜厚プロファイル１を差し引くことで、有機電界発光素子形成用組成物３からなる有機膜のみの平均膜厚プロファイルを算出した。このプロファイルデータから、平坦度を算出することで、積層膜における上層の有機電界発光素子形成用組成物３からなる有機膜単独の平坦度が評価できることとなる。
実施例３の有機電界発光素子形成用組成物３からなる有機膜の平坦度は８９％であった。
有機膜の膜厚は、実施例１と同様、有機膜が形成されたＩＴＯ基板を触針式の表面粗さ計（テンコール社製Ｐ１５）を用いて測定した。ここでは、積層された有機膜の上層側の有機電界発光素子形成用組成物３からなる有機膜の平坦度を評価するため、有機電界発光素子形成用組成物１からなる有機膜の膜厚については、有機膜を形成しない開口部を基準に、有機電界発光素子形成用組成物１からなる有機膜のみが形成されている領域の平均膜厚プロファイル１を算出した。次に、有機電界発光素子形成用組成物１からなる有機膜のみが形成されている領域を基準に、有機電界発光素子形成用組成物１からなる有機膜及び有機電界発光素子形成用組成物３からなる有機膜が形成されている領域の平均膜厚プロファイル２を算出し、前述の平均膜厚プロファイル１を差し引くことで、有機電界発光素子形成用組成物３からなる有機膜のみの平均膜厚プロファイルを算出した。このプロファイルデータから、平坦度を算出することで、積層膜における上層の有機電界発光素子形成用組成物３からなる有機膜単独の平坦度が評価できることとなる。
実施例３の有機電界発光素子形成用組成物３からなる有機膜の平坦度は８９％であった。
【0160】
（比較例２）
実施例３の有機電界発光素子形成用組成物３の調製において、ＳＰ－Ｏ３０Ｖを用いず、表面改質剤ＫＦ－９６ １０ｃｓのみを１０重量ｐｐｍ混合させたこと以外は、実施例３と同様に有機膜を形成し、積層膜における上層の有機膜の平坦度を測定した。
比較例２の積層膜における上層の有機膜の平坦度は６７％であった。
実施例３の有機電界発光素子形成用組成物３の調製において、ＳＰ－Ｏ３０Ｖを用いず、表面改質剤ＫＦ－９６ １０ｃｓのみを１０重量ｐｐｍ混合させたこと以外は、実施例３と同様に有機膜を形成し、積層膜における上層の有機膜の平坦度を測定した。
比較例２の積層膜における上層の有機膜の平坦度は６７％であった。
【0161】
（比較例３）
比較例２において、表面改質剤ＫＦ－９６ １０ｃｓの含有量を１００重量ｐｐｍに変更したこと以外は、比較例２と同様に有機膜を形成し、積層膜における上層の有機膜の平坦度を測定した。
比較例３の積層膜における上層の有機膜の平坦度は７６％であった。
比較例２において、表面改質剤ＫＦ－９６ １０ｃｓの含有量を１００重量ｐｐｍに変更したこと以外は、比較例２と同様に有機膜を形成し、積層膜における上層の有機膜の平坦度を測定した。
比較例３の積層膜における上層の有機膜の平坦度は７６％であった。
【0162】
（比較例４）
実施例３の有機電界発光素子形成用組成物３の調製において、表面改質剤ＫＦ－９６ １０ｃｓを１０重量ｐｐｍ、ＳＰ－Ｏ３０Ｖ（花王社製）を５００重量ｐｐｍを混合したこと以外は、実施例３と同様に有機膜を形成し、積層膜における上層の有機膜の平坦度を測定した。
比較例４の積層膜における上層の有機膜の平坦度は６５％であった。
実施例３の有機電界発光素子形成用組成物３の調製において、表面改質剤ＫＦ－９６ １０ｃｓを１０重量ｐｐｍ、ＳＰ－Ｏ３０Ｖ（花王社製）を５００重量ｐｐｍを混合したこと以外は、実施例３と同様に有機膜を形成し、積層膜における上層の有機膜の平坦度を測定した。
比較例４の積層膜における上層の有機膜の平坦度は６５％であった。
【0163】
実施例３、比較例２、比較例３及び比較例４の結果を表２に示す。
【0164】
【表2】
【0165】
（実施例４）
＜有機電界発光素子用組成物の作成＞
安息香酸イソアミルに代えて有機溶媒１を用いたこと以外は、実施例３に記載の有機電界発光素子形成用組成物３と同様にして有機電界発光素子形成用組成物４を調製した。
次に、有機溶媒１に、表面改質剤ＡとしてＫＦ－９６ １０ｃｓ（信越化学社製）を１００重量ｐｐｍ、表面改質剤ＢとしてＳＰ－Ｏ３０Ｖ（花王社製）を５００重量ｐｐｍを混合した溶液を調製した。次いで、下記に示す電荷注入輸送材料である化合物（Ｈ－１）と（Ｈ－２）と発光材料である（Ｄ－１）を重量比で３０：７０：２０となるように混合し、先に調製した溶液に固形分濃度２．４重量％となるように溶解させ、有機電界発光素子形成用組成物５を作成した。
＜有機電界発光素子用組成物の作成＞
安息香酸イソアミルに代えて有機溶媒１を用いたこと以外は、実施例３に記載の有機電界発光素子形成用組成物３と同様にして有機電界発光素子形成用組成物４を調製した。
次に、有機溶媒１に、表面改質剤ＡとしてＫＦ－９６ １０ｃｓ（信越化学社製）を１００重量ｐｐｍ、表面改質剤ＢとしてＳＰ－Ｏ３０Ｖ（花王社製）を５００重量ｐｐｍを混合した溶液を調製した。次いで、下記に示す電荷注入輸送材料である化合物（Ｈ－１）と（Ｈ－２）と発光材料である（Ｄ－１）を重量比で３０：７０：２０となるように混合し、先に調製した溶液に固形分濃度２．４重量％となるように溶解させ、有機電界発光素子形成用組成物５を作成した。
【0166】
【化1】
【0167】
【化2】
【0168】
【化3】
【0169】
上述の有機電界発光素子形成用組成物５は、有機溶媒及び表面改質剤については有機電界発光素子形成用組成物１と同様であるため、前記式（１）～（４）、及び前記式（５）を満たすことが判る。
【0170】
＜隔壁内への有機膜の３層膜の形成＞
実施例３と同様にして、有機膜パターン１を形成した。
次に、上記有機膜パターン１に対し、有機電界発光素子形成用組成物１からなる有機膜を形成した開口部に対して、インクジェットプリンター（富士フイルム社製ＤＭＰ－２８３１）を用いて、有機電界発光素子形成用組成物４を乾燥膜厚が約２０ｎｍとなるように塗布した。その後、真空乾燥により有機溶媒を除去して有機電界発光素子形成用組成物４を乾燥し、２３０℃で３０分間焼成し、有機膜を作成し、有機電界発光素子形成用組成物１からなる有機膜及び有機電界発光素子形成用組成物４からなる有機膜を有する有機膜パターン３を形成した。
実施例３と同様にして、有機膜パターン１を形成した。
次に、上記有機膜パターン１に対し、有機電界発光素子形成用組成物１からなる有機膜を形成した開口部に対して、インクジェットプリンター（富士フイルム社製ＤＭＰ－２８３１）を用いて、有機電界発光素子形成用組成物４を乾燥膜厚が約２０ｎｍとなるように塗布した。その後、真空乾燥により有機溶媒を除去して有機電界発光素子形成用組成物４を乾燥し、２３０℃で３０分間焼成し、有機膜を作成し、有機電界発光素子形成用組成物１からなる有機膜及び有機電界発光素子形成用組成物４からなる有機膜を有する有機膜パターン３を形成した。
【0171】
次に、上記有機膜パターン３に対し、有機膜を形成しない開口部の列に加え、その両側の１列ずつにも有機膜を形成しないようなパターンとなるように、所望の開口部に対して、インクジェットプリンター（富士フイルム社製ＤＭＰ－２８３１）を用いて、有機電界発光素子形成用組成物５を乾燥膜厚が約６０ｎｍとなるように塗布した。その後、真空乾燥により有機溶媒を除去して有機電界発光素子形成用組成物５を乾燥し、１２０℃で２０分間焼成し、有機電界発光素子形成用組成物１からなる有機膜、有機電界発光素子形成用組成物４からなる有機膜及び有機電界発光素子形成用組成物５からなる有機膜を有する有機膜パターン４を形成した。
【0172】
＜＜隔壁内の有機膜の平坦度測定＞＞
有機膜の膜厚は、実施例１と同様、有機膜が形成されたＩＴＯ基板を触針式の表面粗さ計（テンコール社製Ｐ１５）を用いて測定した。ここでは、積層された有機膜の最上層の有機電界発光素子形成用組成物５からなる有機膜の平坦度を評価するため、有機電界発光素子形成用組成物１からなる有機膜上に有機電界発光素子形成用組成物４からなる有機膜が積層された積層膜の膜厚については、有機膜を形成しない開口部を基準に、有機電界発光素子形成用組成物１からなる有機膜上に有機電界発光素子形成用組成物４からなる有機膜が積層された積層膜の平均膜厚プロファイル１’を算出する。次に、有機電界発光素子形成用組成物１からなる有機膜上に有機電界発光素子形成用組成物４からなる有機膜が積層された積層膜のみが形成されている領域を基準に、有機電界発光素子形成用組成物１からなる有機膜上に有機電界発光素子形成用組成物４からなる有機膜が積層された積層膜及び有機電界発光素子形成用組成物５からなる有機膜が形成されている領域の平均膜厚プロファイル２’を算出し、前述の平均膜厚プロファイル１’を差し引くことで、有機電界発光素子形成用組成物５からなる有機膜のみの平均膜厚プロファイルを算出した。このプロファイルデータから、平坦度を算出することで、３層膜における最上層の有機電界発光素子形成用組成物５からなる有機膜単独の平坦度が評価できることとなる。
実施例４の有機電界発光素子形成用組成物５からなる有機膜の平坦度は６８％であった。
有機膜の膜厚は、実施例１と同様、有機膜が形成されたＩＴＯ基板を触針式の表面粗さ計（テンコール社製Ｐ１５）を用いて測定した。ここでは、積層された有機膜の最上層の有機電界発光素子形成用組成物５からなる有機膜の平坦度を評価するため、有機電界発光素子形成用組成物１からなる有機膜上に有機電界発光素子形成用組成物４からなる有機膜が積層された積層膜の膜厚については、有機膜を形成しない開口部を基準に、有機電界発光素子形成用組成物１からなる有機膜上に有機電界発光素子形成用組成物４からなる有機膜が積層された積層膜の平均膜厚プロファイル１’を算出する。次に、有機電界発光素子形成用組成物１からなる有機膜上に有機電界発光素子形成用組成物４からなる有機膜が積層された積層膜のみが形成されている領域を基準に、有機電界発光素子形成用組成物１からなる有機膜上に有機電界発光素子形成用組成物４からなる有機膜が積層された積層膜及び有機電界発光素子形成用組成物５からなる有機膜が形成されている領域の平均膜厚プロファイル２’を算出し、前述の平均膜厚プロファイル１’を差し引くことで、有機電界発光素子形成用組成物５からなる有機膜のみの平均膜厚プロファイルを算出した。このプロファイルデータから、平坦度を算出することで、３層膜における最上層の有機電界発光素子形成用組成物５からなる有機膜単独の平坦度が評価できることとなる。
実施例４の有機電界発光素子形成用組成物５からなる有機膜の平坦度は６８％であった。
【0173】
（比較例５）
実施例４の有機電界発光素子形成用組成物５の調製において、ＳＰ－Ｏ３０Ｖを用いず、表面改質剤ＫＦ－９６ １０ｃｓのみを１００重量ｐｐｍ混合させたこと以外は、実施例４と同様に有機膜を形成し、３層膜における最上層の有機膜の平坦度を測定した。
比較例５の３層膜における最上層の有機膜の平坦度は５５％であった。
実施例４の有機電界発光素子形成用組成物５の調製において、ＳＰ－Ｏ３０Ｖを用いず、表面改質剤ＫＦ－９６ １０ｃｓのみを１００重量ｐｐｍ混合させたこと以外は、実施例４と同様に有機膜を形成し、３層膜における最上層の有機膜の平坦度を測定した。
比較例５の３層膜における最上層の有機膜の平坦度は５５％であった。
【0174】
実施例４、及び比較例５の結果を表３に示す。
【0175】
【表3】
【0176】
（実施例５）
ＩＴＯ基板上に、実施例１で用いたアクリル系の樹脂１とは異なる、撥液性を有する樹脂２を用いて、角丸長方形（長軸長（図２中、ｂで示されている。）；約０．２８ｍｍ、短軸長（図２中、ａで示されている。）；約０．０７８ｍｍ）型の開口部（「隔壁で区画された領域」に相当する。）を有するように、前述のフォトリソグラフィーによる形成方法により厚さ１．５μｍの隔壁を形成した。各開口部のピッチは、短軸方向に約０．１３５ｍｍピッチ（図２中、ｃで示されている。）、長軸方向に約０．３７０ｍｍピッチ（図２中、ｄで示されている。）とした。上記隔壁を形成したＩＴＯ基板を用いたこと以外は、実施例１と同様に有機膜を形成し、平坦度を測定した。
実施例５の有機電界発光素子形成用組成物１からなる有機膜の平坦度は８３％であった。
ＩＴＯ基板上に、実施例１で用いたアクリル系の樹脂１とは異なる、撥液性を有する樹脂２を用いて、角丸長方形（長軸長（図２中、ｂで示されている。）；約０．２８ｍｍ、短軸長（図２中、ａで示されている。）；約０．０７８ｍｍ）型の開口部（「隔壁で区画された領域」に相当する。）を有するように、前述のフォトリソグラフィーによる形成方法により厚さ１．５μｍの隔壁を形成した。各開口部のピッチは、短軸方向に約０．１３５ｍｍピッチ（図２中、ｃで示されている。）、長軸方向に約０．３７０ｍｍピッチ（図２中、ｄで示されている。）とした。上記隔壁を形成したＩＴＯ基板を用いたこと以外は、実施例１と同様に有機膜を形成し、平坦度を測定した。
実施例５の有機電界発光素子形成用組成物１からなる有機膜の平坦度は８３％であった。
【0177】
（実施例６）
表面改質剤ＡとしてＦ－５５２（ＤＩＣ社製）を１００重量ｐｐｍ、表面改質剤ＢとしてＳＰ－Ｏ３０Ｖ（花王社製）を５００重量ｐｐｍを用いたこと以外は、実施例１に記載の有機電界発光素子形成用組成物１と同様にして有機電界発光素子形成用組成物６を調製した。
有機電界発光素子形成用組成物６において、前述の方法で表面張力の測定を行ったところ、有機溶媒１に上記表面改質剤Ａのみを１００重量ｐｐｍ溶解させた場合の表面張力、即ちＳ１ｘ、Ｓ１ｙは２５．４（ｍＮ／ｍ）であった。これと上述の値から、有機電界発光素子形成用組成物６は、前記式（１）～（４）を満たすことが判る。
実施例５において、有機電界発光素子形成用組成物６を用いたこと以外は、実施例５と同様に有機膜を形成し、平坦度を測定した。
実施例６の有機電界発光素子形成用組成物６からなる有機膜の平坦度は８４％であった。
表面改質剤ＡとしてＦ－５５２（ＤＩＣ社製）を１００重量ｐｐｍ、表面改質剤ＢとしてＳＰ－Ｏ３０Ｖ（花王社製）を５００重量ｐｐｍを用いたこと以外は、実施例１に記載の有機電界発光素子形成用組成物１と同様にして有機電界発光素子形成用組成物６を調製した。
有機電界発光素子形成用組成物６において、前述の方法で表面張力の測定を行ったところ、有機溶媒１に上記表面改質剤Ａのみを１００重量ｐｐｍ溶解させた場合の表面張力、即ちＳ１ｘ、Ｓ１ｙは２５．４（ｍＮ／ｍ）であった。これと上述の値から、有機電界発光素子形成用組成物６は、前記式（１）～（４）を満たすことが判る。
実施例５において、有機電界発光素子形成用組成物６を用いたこと以外は、実施例５と同様に有機膜を形成し、平坦度を測定した。
実施例６の有機電界発光素子形成用組成物６からなる有機膜の平坦度は８４％であった。
【0178】
（実施例７）
実施例６において、表面改質剤ＢとしてＳＰ－Ｏ３０Ｖ（花王社製）を３００重量ｐｐｍ、エマルゲンＡ６０（花王社製）を２００重量ｐｐｍを混合させた有機電界発光素子形成用組成物７を用いたこと以外は、実施例６と同様に有機膜を形成し、平坦度を測定した。
有機電界発光素子形成用組成物７において、前述の方法で表面張力の測定を行ったところ、有機溶媒１にＳＰ－Ｏ３０Ｖを３００重量ｐｐｍ、エマルゲンＡ６０を２００重量ｐｐｍ溶解させた場合の表面張力、即ちＳ２ｘは３５．４（ｍＮ／ｍ）であった。これと上述の値から、有機電界発光素子形成用組成物７は、前記式（１）～（４）を満たすことが判る。
実施例７の有機電界発光素子形成用組成物７からなる有機膜の平坦度は８４％であった。
実施例６において、表面改質剤ＢとしてＳＰ－Ｏ３０Ｖ（花王社製）を３００重量ｐｐｍ、エマルゲンＡ６０（花王社製）を２００重量ｐｐｍを混合させた有機電界発光素子形成用組成物７を用いたこと以外は、実施例６と同様に有機膜を形成し、平坦度を測定した。
有機電界発光素子形成用組成物７において、前述の方法で表面張力の測定を行ったところ、有機溶媒１にＳＰ－Ｏ３０Ｖを３００重量ｐｐｍ、エマルゲンＡ６０を２００重量ｐｐｍ溶解させた場合の表面張力、即ちＳ２ｘは３５．４（ｍＮ／ｍ）であった。これと上述の値から、有機電界発光素子形成用組成物７は、前記式（１）～（４）を満たすことが判る。
実施例７の有機電界発光素子形成用組成物７からなる有機膜の平坦度は８４％であった。
【0179】
（比較例６）
実施例５において、表面改質剤を添加せずに有機電界発光素子形成用組成物を調製したこと以外は、実施例５と同様に有機膜を形成し、平坦度を測定した。
比較例６の有機膜の平坦度は７１％であった。
実施例５において、表面改質剤を添加せずに有機電界発光素子形成用組成物を調製したこと以外は、実施例５と同様に有機膜を形成し、平坦度を測定した。
比較例６の有機膜の平坦度は７１％であった。
【0180】
（比較例７）
実施例５において、ＳＰ－Ｏ３０Ｖを用いず、表面改質剤ＫＦ－９６ １０ｃｓのみを１００重量ｐｐｍ混合させた有機電界発光素子形成用組成物を調製し、使用したこと以外は、実施例５と同様に有機膜を形成し、平坦度を測定した。
比較例７の有機膜の平坦度は４２％であった。
実施例５において、ＳＰ－Ｏ３０Ｖを用いず、表面改質剤ＫＦ－９６ １０ｃｓのみを１００重量ｐｐｍ混合させた有機電界発光素子形成用組成物を調製し、使用したこと以外は、実施例５と同様に有機膜を形成し、平坦度を測定した。
比較例７の有機膜の平坦度は４２％であった。
【0181】
（比較例８）
実施例５において、ＫＦ－９６ １０ｃｓを用いず、表面改質剤ＳＰ－Ｏ３０Ｖのみを５００重量ｐｐｍ混合させた有機電界発光素子形成用組成物を調製し、使用した以外は、実施例５と同様に有機膜を形成し、平坦度を測定した。
比較例８の有機膜の平坦度は６３％であった。
実施例５において、ＫＦ－９６ １０ｃｓを用いず、表面改質剤ＳＰ－Ｏ３０Ｖのみを５００重量ｐｐｍ混合させた有機電界発光素子形成用組成物を調製し、使用した以外は、実施例５と同様に有機膜を形成し、平坦度を測定した。
比較例８の有機膜の平坦度は６３％であった。
【0182】
（比較例９）
実施例６において、ＳＰ－Ｏ３０Ｖを用いず、表面改質剤Ｆ－５５２のみを１００重量ｐｐｍ混合させた有機電界発光素子形成用組成物を調製し、使用した以外は、実施例６と同様に有機膜を形成し、平坦度を測定した。
比較例９の有機膜の平坦度は７１％であった。
実施例６において、ＳＰ－Ｏ３０Ｖを用いず、表面改質剤Ｆ－５５２のみを１００重量ｐｐｍ混合させた有機電界発光素子形成用組成物を調製し、使用した以外は、実施例６と同様に有機膜を形成し、平坦度を測定した。
比較例９の有機膜の平坦度は７１％であった。
【0183】
実施例５～７及び比較例６～９の結果を表４に示す。
【0184】
【表4】
【0185】
表５～７に、実施例の表面張力の測定結果をまとめた。なお、表６中、「～」を用いて表される数値範囲は、「～」の前後に記載された数値を下限値及び上限値として含む範囲を意味する。
【0186】
【表5】
【0187】
【表6】
【0188】
【表7】
【0189】
実施例１と比較例１より、表面改質剤Ａのみを含有する有機電界発光素子形成用組成物に、所定の表面改質剤Ｂを含有させることで、有機膜の平坦度が６４％から８２％まで改善されることが判る。実施例２では実施例１とは異なる表面改質剤Ｂを含有させているが、同様に平坦度８２％が得られており、表面改質剤の材料に依らず、本発明の効果が得られることが判る。
【0190】
また、実施例３、比較例２～４では、有機電界発光素子形成用組成物に、実施例１及び実施例２とは異なる有機溶媒及び電荷注入輸送材料を用いているが、表面改質剤Ｂを含有しない場合（比較例２、３）、及び、所定の表面張力値を満足しない場合（比較例４）と比較し、有機膜の平坦度が６５～７６％から８９％まで改善されていることが判る。実施例４と比較例５の場合も同様に、平坦度が５５％から６８％に改善されていることが判る。
【0191】
また、実施例５と比較例６～８では、上記実施例とは異なる隔壁材料を用いた場合を示しているが、有機電界発光素子形成用組成物に表面改質剤が含有されない場合（比較例６）、１種類の表面改質剤のみが含有されている場合（比較例７、８）に比べ、平坦度が明らかに改善されていることが判る。
【0192】
また、実施例６では実施例５とは異なる表面改質剤Ａを含有させているが、同様に表面改質剤が含有されない場合（比較例６）、１種類の表面改質剤のみが含有されている場合（比較例８、９）に比べ、平坦度が６3～７１％から８４％と改善されており、表面改質剤の材料に依らず、本発明の効果が得られることが判る。
【0193】
また、実施例７では実施例６で使用された表面改質剤に加え、さらに別の表面改質剤Ｂを含有させているが、同様に表面改質剤が含有されない場合（比較例６）、１種類の表面改質剤のみが含有されている場合（比較例９）に比べ、平坦度が７１％から８４％と改善されていることが判る。
【産業上の利用可能性】
【0194】
本発明は、有機電界発光素子をはじめとする有機デバイス用の材料のほか、有機電界発光素子が使用される各種の分野、例えば、フラットパネル・ディスプレイ（例えばＯＡコンピュータ用や壁掛けテレビ）や面発光体としての特徴を生かした光源（例えば、複写機の光源、液晶ディスプレイや計器類のバックライト光源）、表示板、標識灯、照明装置等の分野において、好適に使用することが出来る。
【符号の説明】
【0195】
１ 基板
２ 陽極
３ 正孔注入層
４ 正孔輸送層
５ 発光層
６ 正孔阻止層
７ 電子輸送層
８ 電子注入層
９ 陰極
１０ 有機電界発光素子
１１ 隔壁
１２ 有機膜を形成した開口部
１３ 有機膜を形成しない開口部
２０ 基板
２ 陽極
３ 正孔注入層
４ 正孔輸送層
５ 発光層
６ 正孔阻止層
７ 電子輸送層
８ 電子注入層
９ 陰極
１０ 有機電界発光素子
１１ 隔壁
１２ 有機膜を形成した開口部
１３ 有機膜を形成しない開口部
２０ 基板
【図1】
【図2】