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(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】特許公報(B2)
(11)【特許番号】
(24)【登録日】2022-05-23
(45)【発行日】2022-05-31
(54)【発明の名称】光照射反応装置
(51)【国際特許分類】
B01J 19/12 20060101AFI20220524BHJP
C01B 35/02 20060101ALI20220524BHJP
C01G 49/08 20060101ALI20220524BHJP
B22F 9/00 20060101ALI20220524BHJP
【ＦＩ】
B01J19/12 B
B01J19/12 H
C01B35/02
C01G49/08 Z
B22F9/00 A
【請求項の数】
8
(21)【出願番号】P 2018086025
(22)【出願日】2018-04-27
(65)【公開番号】P2019188364
(43)【公開日】2019-10-31
【審査請求日】2020-12-07
(73)【特許権者】
【識別番号】000145611
【氏名又は名称】株式会社コガネイ
(73)【特許権者】
【識別番号】301021533
【氏名又は名称】国立研究開発法人産業技術総合研究所
(74)【代理人】
【識別番号】110002066
【氏名又は名称】特許業務法人筒井国際特許事務所
(72)【発明者】
【氏名】村本 泰彦
(72)【発明者】
【氏名】矢島 丈夫
(72)【発明者】
【氏名】酒井 啓
(72)【発明者】
【氏名】石川 善恵
(72)【発明者】
【氏名】越崎 直人
(72)【発明者】
【氏名】清水 禎樹
(72)【発明者】
【氏名】伯田 幸也
【審査官】長谷部 智寿
(56)【参考文献】
【文献】特開２００５－２３８１２４（ＪＰ，Ａ）
【文献】実開昭６３－１３６７３２（ＪＰ，Ｕ）
【文献】特開平０５－２５３３１８（ＪＰ，Ａ）
【文献】特開２０１１－２１２５７３（ＪＰ，Ａ）
【文献】特開２００４－０８９８９０（ＪＰ，Ａ）
【文献】米国特許出願公開第２００６／０１０３０６０（ＵＳ，Ａ１）
【文献】特開２０００－０４２４０２（ＪＰ，Ａ）
【文献】特開２０１１－０７４４８５（ＪＰ，Ａ）
【文献】特開２０１５－６３７５６（ＪＰ，Ａ）
(58)【調査した分野】(Int.Cl.，ＤＢ名)
Ｂ０１Ｊ １９／００－１９／３２
Ｂ０１Ｊ ２／００－ ２／３２
Ｂ２２Ｆ ９／００－ ９／３０
Ｂ２２Ｆ １／００－ １／１８
Ｃ０１Ｂ ３５／０２
Ｃ０１Ｇ ４９／０８
(57)【特許請求の範囲】
【請求項1】
液状の被照射物を供給する供給部と、前記供給部から供給された前記被照射物を誘導する誘導部と、
前記誘導部内を流れる前記被照射物に照射光が照射される照射部と、
を有し、
前記誘導部は、前記誘導部の第１方向に貫通するスリットと、前記スリットの幅方向において前記スリットを挟んで対向する一対の誘導面とを有し、
前記被照射物は、前記一対の誘導面にのみ接触することにより、板状の液膜の状態で前記スリット内を流れ、
前記照射光が前記被照射物を前記第１方向に貫通するように、前記照射部において、前記スリット内を流れる前記被照射物に対して前記照射光を照射し、前記被照射物または前記被照射物に含まれる反応物を、前記照射光のエネルギーによって反応させる、光照射反応装置。
【請求項2】
請求項１記載の光照射反応装置において、
前記光照射反応装置は、球状ナノ粒子を製造するための装置である、光照射反応装置。
【請求項3】
請求項１記載の光照射反応装置において、前記一対の誘導面のそれぞれは、前記誘導部の前記第１方向の中央に位置する第１領域と、前記第１領域よりもそれぞれ前記誘導部の前記第１方向の外方に位置する一対の第２領域とにより構成され、
前記第１領域の前記被照射物に対する接触角は、前記第２領域の前記被照射物に対する接触角よりも小さい、光照射反応装置。
【請求項4】
請求項１記載の光照射反応装置において、前記スリット内を流れる前記被照射物の流れ方向において、前記照射光のスポットの寸法は、前記一対の誘導面間の距離よりも大きい、光照射反応装置。
【請求項5】
請求項１記載の光照射反応装置において、前記照射光は、レーザー光である、光照射反応装置。
【請求項6】
請求項１記載の光照射反応装置において、前記誘導部は、薄板状に形成されており、
前記第１方向は、前記誘導部の厚さ方向である、光照射反応装置。
【請求項7】
請求項１記載の光照射反応装置において、前記スリット内を流れる前記被照射物の流れ方向は、重力方向である、光照射反応装置。
【請求項8】
請求項１記載の光照射反応装置において、前記反応物は、原料粒子であり、
前記照射部において、前記被照射物中の前記原料粒子に前記照射光が照射され、前記原料粒子が溶融し、溶融した前記原料粒子が前記被照射物によって冷却され、球状ナノ粒子が生成される、光照射反応装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
本発明は、照射光を被照射物に照射して、照射光のエネルギーにより反応を起こす光照射反応装置に関するものである。
【背景技術】
【0002】
従来、物質に光を照射すると、物質が光のエネルギーを吸収して、種々の物理反応（物理変化）や化学反応（化学変化）が起きることが知られている。特に、被照射物が液状である場合や、液状の被照射物に反応物を溶解または分散させた場合に、被照射物に照射光を照射し、目的の生成物を得ることが行われてきている。
【0003】
例えば、特許文献１には、液体中に原料粒子を分散させ、この液体中の原料粒子にレーザー光を照射して原料粒子を溶融させ、その後、液体中で急冷することにより球状ナノ粒子を製造するナノ粒子の製造方法が記載されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【0004】
【文献】特開２０１１－７４４８５号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【0005】
特許文献１に記載の技術によれば、原料粒子を含む液体にレーザー光を照射して、球状ナノ粒子を製造することができる。ここで、特許文献１に記載の技術では、原料粒子を含む液体を容器に入れ、この容器内の液体にレーザー光を照射している。そのため、球状ナノ粒子を生成する際に、容器内の液体を撹拌する必要がある。また、連続して球状ナノ粒子を生成するには、順次、容器内の液体を新しいものに交換しなければならない。従って、特許文献１に記載の技術を採用した場合には、ビーカー内の液体の撹拌や液体の交換作業が必要であり、球状ナノ粒子を連続的に生成することができず、製造コストを増大させる結果となる。
【0006】
このように、被照射物が液状である場合や、液状の被照射物に反応物を溶解または分散させた場合において、反応効率を高めることが望まれる。
【0007】
本発明は、以上のような課題に鑑みてなされたものであり、反応効率の高い光照射反応装置を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【0008】
本願において開示される発明のうち、代表的なものの概要を簡単に説明すれば、次のとおりである。
【0009】
本実施の形態の光照射反応装置は、液状の被照射物を供給する供給部と、前記供給部から供給された前記被照射物を誘導する誘導部と、前記誘導部内を流れる前記被照射物に照射光が照射される照射部と、を有している。前記誘導部は、前記誘導部の第１方向に貫通するスリットと、前記スリットの幅方向において前記スリットを挟んで対向する一対の誘導面とを有し、前記被照射物は、前記一対の誘導面にそれぞれ接触することにより、流れが保持された状態で前記スリット内を流れる。そして、前記照射光が前記被照射物を前記誘導部の前記第１方向に貫通するように、前記照射部において、前記スリット内を流れる前記被照射物に対して、前記照射光を照射し、前記被照射物または前記被照射物に含まれる反応物を、前記照射光のエネルギーによって反応させる。
【発明の効果】
【0010】
本願において開示される発明によれば、反応効率の高い光照射反応装置を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【0011】
【図1】一実施の形態の光照射反応装置の模式図である。
【図8】第１の検討例の光照射反応装置の模式図である。
【図9】第２の検討例の光照射反応装置の模式図である。
【図10】第２の実施の形態の光照射反応装置の模式図である。
【図14】第３の実施の形態の光照射反応装置の模式図である。
【図18】第１の実施例および第１の比較例の球状ナノ粒子の走査電子顕微鏡像である。
【図19】第２の実施例および第２の比較例の球状ナノ粒子の走査電子顕微鏡像である。
【発明を実施するための形態】
【0012】
（光照射反応について）
まず、実施の形態を説明する前に、本発明の前提である、光照射反応について説明する。光照射反応とは、照射光を被照射物に照射することにより、照射光のエネルギーが引き起こす反応をいう。光照射反応には、（１）照射光のエネルギーによって被照射物または被照射物に含まれる反応物に化学反応が起きる化学的反応、（２）照射光のエネルギーによって被照射物の融解等が起き、被照射物の形状や体積が変化する物理的反応、（３）照射光のエネルギーによって被照射物と雰囲気（被照射物の周囲の気体や液体等の物質）との化学反応が起きる複合反応の、主に３つの反応が含まれる。
まず、実施の形態を説明する前に、本発明の前提である、光照射反応について説明する。光照射反応とは、照射光を被照射物に照射することにより、照射光のエネルギーが引き起こす反応をいう。光照射反応には、（１）照射光のエネルギーによって被照射物または被照射物に含まれる反応物に化学反応が起きる化学的反応、（２）照射光のエネルギーによって被照射物の融解等が起き、被照射物の形状や体積が変化する物理的反応、（３）照射光のエネルギーによって被照射物と雰囲気（被照射物の周囲の気体や液体等の物質）との化学反応が起きる複合反応の、主に３つの反応が含まれる。
【0013】
また、以下の実施の形態で登場する液状の被照射物について説明する。被照射物とは、照射光が照射される対象のことである。そして、液状の被照射物とは、照射光が照射される対象が液状であることを意味する。液状の被照射物に反応物を溶解または分散させた場合には、照射光が被照射物に照射されることによって、被照射物に含まれる反応物が照射光のエネルギーによって反応する。また、被照射物自体が照射光のエネルギーによって反応することもある。被照射物に、被照射物以外の物質が含まれていない場合もあり、この場合は、被照射物自体が反応する場合や、被照射物の雰囲気が反応する場合が含まれる。被照射物の例としては、ナノ粒子の原料となる粒子を分散させた液体（水）、光触媒を分散させた液体（水）、または、常温で液体である有機物質等が挙げられる。また、液状の被照射物は、液体に限定されるものではなく、流動性のある固体でもよい。
【0014】
（実施の形態１）
＜光照射反応装置について＞
図１は、実施の形態１の光照射反応装置ＬＲ１の模式図である。図２は、図１のＡ１－Ａ１線方向からみた矢視図である。図３は、図１のＡ２－Ａ２線方向からみた矢視図である。図４は、図１のＡ３－Ａ３線方向からみた矢視図である。図５は、図１のＡ４－Ａ４線方向からみた矢視図である。図６は、図１のＡ１－Ａ１線、Ａ２－Ａ２線およびＡ３－Ａ３線に直交する方向からみた側面図である。図７は、図６のＡ５－Ａ５線方向からみた矢視図である。
＜光照射反応装置について＞
図１は、実施の形態１の光照射反応装置ＬＲ１の模式図である。図２は、図１のＡ１－Ａ１線方向からみた矢視図である。図３は、図１のＡ２－Ａ２線方向からみた矢視図である。図４は、図１のＡ３－Ａ３線方向からみた矢視図である。図５は、図１のＡ４－Ａ４線方向からみた矢視図である。図６は、図１のＡ１－Ａ１線、Ａ２－Ａ２線およびＡ３－Ａ３線に直交する方向からみた側面図である。図７は、図６のＡ５－Ａ５線方向からみた矢視図である。
【0015】
図１に示すように、実施の形態１の光照射反応装置ＬＲ１は、光源部ＬＳと、液状の被照射物ＭＬを供給する供給部ＳＵと、供給部ＳＵから供給された被照射物ＭＬを誘導する誘導部ＬＧ１と、誘導部ＬＧ１内を流れる被照射物ＭＬに光源部ＬＳから照射光が照射される照射部ＩＰと、生成物を含む被照射物ＰＬを回収する回収部ＰＣとを有している。
【0016】
供給部ＳＵは、分散した原料粒子を含む被照射物ＭＬを貯留する貯留部ＳＴと、貯留部ＳＴから被照射物ＭＬを吸い上げるポンプＰＵと、貯留部ＳＴから誘導部ＬＧ１へと被照射物ＭＬを供給する導入部（ノズル）ＮＺ１と、ポンプＰＵおよび導入部（第１導入部）ＮＺ１を接続する管部ＴＵと、からなる。
【0017】
光源部ＬＳは、例えば、Ｎｄ：ＹＡＧレーザーからなる。より具体的には、Ｎｄ：ＹＡＧレーザーの第二高調波（５３２ｎｍ）、繰り返し周波数３０Ｈｚ、エネルギー密度２５０ｍＪｃｍ-2ｐｕｌｓｅ-1である。なお、光源部ＬＳはレーザーに限定されるものではなく、特定の波長の光（赤外線や紫外線等）や所定の強度を有する光（周囲よりも明るい白色光等）であってもよい。また、光源部ＬＳにレーザーを採用する場合においても、レーザーの種類、波長、繰り返し周波数およびエネルギー密度は、これらに限定されるものではなく、反応物の種類等に応じて、任意に変更可能である。
【0018】
貯留部ＳＴは、被照射物ＭＬを貯留できる容器として形成されている。貯留部ＳＴは、反応物の種類に応じて、大気暴露しないようにすることもできる。
【0019】
ポンプＰＵは、例えば、シリンジポンプ、ガス置換ポンプ、蠕動ポンプ、またはピエゾ式マイクロポンプ等種々のものを採用することができる。管部ＴＵは、例えば、可撓性を有する合成樹脂製の管を採用することができる。
【0020】
図１、図２および図４～図７に示すように、実施の形態１において、導入部ＮＺ１は、薄板直方体状に形成されている。導入部ＮＺ１は、例えば、石英製である。導入部ＮＺ１には、導入部ＮＺ１の長さ方向に沿って、断面方形状の空洞部ＣＶ１が形成されている。空洞部ＣＶ１の長さ方向一端部は、接続孔部ＣＨとして形成され、接続孔部ＣＨには、管部ＴＵが接続されている。
【0021】
図１、図３～図７に示すように、実施の形態１において、誘導部ＬＧ１は、薄板直方体状に形成されている。誘導部ＬＧ１は、例えば、石英製である。実施の形態１では、導入部ＮＺ１と誘導部ＬＧ１とは、一体に形成されている。誘導部ＬＧ１は、誘導部ＬＧ１の厚さ方向（第１方向）に貫通するスリットＳＬ１と、スリットＳＬ１の幅方向においてスリットＳＬ１を挟んで対向する一対の誘導面（側面）ＳＷとを有している。
【0022】
スリットＳＬ１は、空洞部ＣＶに連通して形成されている。すなわち、一対の誘導面ＳＷ間の距離（スリットＳＬ１の幅寸法）は、導入部ＮＺ１の空洞部ＣＶの幅と同じ寸法であり、空洞部ＣＶの一対の側面と、誘導部ＬＧ１の一対の誘導面ＳＷとは、面一である。そして、誘導部ＬＧ１の厚さ寸法（スリットＳＬ１の厚さ寸法）は、導入部ＮＺ１の空洞部ＣＶの厚さと同じ寸法である。
【0023】
また、スリットＳＬ１は、誘導部ＬＧ１の長さ方向に沿って形成されている。従って、図１に示すように、被照射物ＭＬは、一対の誘導面ＳＷにそれぞれ接触することにより、流れを保持された状態で、スリットＳＬ１内を流れる。特に、スリットＳＬ１内を流れる被照射物ＭＬは、一対の誘導面ＳＷにのみ接触し、板状の液膜の状態でスリットＳＬ１内を流れる。すなわち、スリットＳＬ１内を流れる被照射物ＭＬは、誘導部ＬＧ１の厚さ方向に沿って露出した表面を有している。スリットＳＬ１内を流れる被照射物ＭＬの露出した表面は、ほぼ平坦である。なお、誘導部ＬＧ１の長さ方向は、重力方向に一致している。すなわち、スリットＳＬ１内を流れる被照射物ＭＬの流れ方向は、重力方向である。
【0024】
また、図１および図５に示すように、誘導部ＬＧ１の誘導面ＳＷは、誘導部ＬＧ１の厚さ方向中央に位置する第１領域Ｒ１と、第１領域Ｒ１よりもそれぞれ誘導部ＬＧ１の厚さ方向外方に位置する一対の第２領域Ｒ２とにより構成されている。第１領域Ｒ１の被照射物ＭＬに対する接触角は、第２領域Ｒ２の被照射物ＭＬに対する接触角よりも小さい。ここで、接触角とは、静止液体の自由表面が固体壁に接する場所で、液面と固定面とのなす角をいう。
【0025】
従って、被照射物ＭＬは誘導面ＳＷの第１領域Ｒ１に接触するように流れるのに対して、被照射物ＭＬは誘導面ＳＷの第２領域Ｒ２には接触しないように流れる。その結果、被照射物ＭＬは誘導面ＳＷの第１領域Ｒ１の幅寸法とほぼ同じ厚さを有する液膜の状態で、スリットＳＬ１内を流れる。
【0026】
なお、被照射物ＭＬが水または水溶液の場合には、第１領域Ｒ１を、親水性を有する材料により構成し、第２領域Ｒ２を、疎水性を有する材料により構成することで、第１領域Ｒ１の被照射物ＭＬに対する接触角を、第２領域Ｒ２の被照射物ＭＬに対する接触角よりも小さくすることができる。
【0027】
図１および図６に示すように、照射光の照射部ＩＰは、スリットＳＬ１内の一部である。すなわち、図１に示すように、照射部ＩＰにおいて、スリットＳＬ１内を流れる被照射物ＭＬの一部には、光源部ＬＳから導入された照射光が照射される。そして、被照射物ＭＬに照射された照射光は、被照射物ＭＬを誘導部ＬＧ１の厚さ方向に貫通する。一方、光源部ＬＳから導入された照射光は、被照射物ＭＬにのみ照射され、誘導部ＬＧ１自体には照射されない。なお、誘導部ＬＧ１と照射光の光軸ＯＡとの角度は、調整可能であるが、照射光の光軸ＯＡが、スリットＳＬ１の幅方向および長さ方向に直交するように、照射部ＩＰに照射光を導入することが好ましい。
【0028】
また、図１および図６に示すように、照射部ＩＰにおいて、照射光のスポットの、スリットＳＬ１内を流れる被照射物ＭＬの流れ方向に沿った長さは、一対の誘導面ＳＷ間の距離（スリットＳＬ１の幅寸法）よりも大きい。より具体的には、照射光のスポットは楕円形状であり、照射光のスポットの長軸方向は、スリットＳＬ１内を流れる被照射物ＭＬの流れ方向と一致し、照射光のスポットの短軸方向は、スリットＳＬ１の幅方向と一致している。
【0029】
なお、被照射物ＭＬに対する照射光の照射面積が大きくなり、目的物の生成効率（単位時間あたりの目的物の生成量）が高まるという観点から、照射光のスポット径（長軸）はできるだけ大きい方が好ましい。
【0030】
一方、照射光のスポット径（短軸）に対して一対の誘導面ＳＷ間の距離（スリットＳＬ１の幅寸法）が大きすぎると、被照射物ＭＬに照射される照射光に対する被照射物ＭＬに照射されない照射光の割合が大きくなり、被照射物ＰＬ中に未反応物が多く含まれるようになってしまう。一方、照射光のスポット径（短軸）に対して一対の誘導面ＳＷ間の距離（スリットＳＬ１の幅寸法）が小さすぎると、被照射物ＰＬ中の未反応物は少なくなるが、被照射物ＭＬに対する照射光の照射面積が小さくなり、目的物の生成効率が低下する。そのため、照射光のスポット径（短軸）と一対の誘導面ＳＷ間の距離（スリットＳＬ１の幅寸法）とは、ほぼ同じ大きさであることが好ましい。
【0031】
回収部ＰＣは、生成物を含む被照射物ＰＬを貯留できる容器として形成されている。回収部ＰＣは、誘導部ＬＧ１の下方に配置され、スリットＳＬ１の長さ方向他端部から流れ落ちた被照射物ＰＬが回収される。なお、回収部ＰＣの構成はこれに限定されるものではなく、例えば、回収部ＰＣを別のタンク等に接続して、回収部ＰＣに回収された被照射物ＰＬを別のタンク等に随時送り出すこともできる。また、回収部ＰＣは誘導部ＬＧ１の下方に配置するだけでなく、例えば、スリットＳＬ１の長さ方向他端部と回収部ＰＣとを管等により接続してもよい。
【0032】
導入部ＮＺ１の長さは、例えば２５ｍｍである。空洞部ＣＶ１の幅は、例えば２ｍｍである。誘導部ＬＧ１の厚さは、例えば２ｍｍであり、第１領域Ｒ１の厚さは、例えば１ｍｍであり、第２領域の厚さは、それぞれ例えば０．５ｍｍである。また、誘導部ＬＧ１の長さは、例えば３０ｍｍである。
【0033】
なお、導入部ＮＺ１は、薄板直方体状に形成され、内部に空洞部ＣＶ１が形成されている場合を例に説明したが、これに限定されるものではない。ただし、導入部ＮＺ１内に厚さの薄い空洞部ＣＶ１が形成されることによって、空洞部ＣＶ１内の被照射物ＭＬの流速を制御することができる。これにより、導入部ＮＺ１から誘導部ＬＧ１に供給された被照射物ＭＬが誘導部ＬＧ１において液膜を形成しやすくなる。
【0034】
また、誘導部ＬＧ１は、薄板直方体状に形成されている場合を例に説明したが、これに限定されるものではない。この場合、スリットＳＬ１は誘導部ＬＧ１のある一方向（第１方向）に貫通するように形成される。ただし、誘導部ＬＧ１が薄板状に形成されることによって、スリットＳＬ１の厚さが薄くなり、スリットＳＬ１内を流れる被照射物ＭＬをスリットＳＬ１の長さ方向に確実に誘導することができる。
【0035】
また、誘導部ＬＧ１の長さ方向が重力方向に一致している場合を例に説明したが、これに限定されるものではない。すなわち、スリットＳＬ１内を流れる被照射物ＭＬの流れ方向は、重力方向に限定されない。ただし、誘導部ＬＧ１の長さ方向が水平方向に近いと、被照射物ＭＬと誘導部ＬＧ１の誘導面との相互作用（吸着力）よりも被照射物ＭＬの重力が大きくなり、被照射物ＭＬがスリットＳＬ１から流れ落ちてしまうおそれがある。そのため、誘導部ＬＧ１の長さ方向が重力方向に一致していることが好ましい。
【0036】
なお、スリットＳＬ１内を流れる被照射物ＭＬの流速は、照射光の条件（レーザーの繰り返し周波数や反応に必要な照射回数）によって適宜変更可能である。また、被照射物ＭＬにグリセリン等の反応に寄与しない添加物（粘度調整剤、増粘剤）を加えることによって、スリットＳＬ１内を流れる被照射物ＭＬの流速を調整することができる。さらに、反応物を溶媒に溶解させて被照射物ＭＬとする場合、または、反応物を分散媒に分散させて被照射物ＭＬとする場合には、溶媒（分散媒）を適宜選択することによって、スリットＳＬ１内を流れる被照射物ＭＬの流速を調整することもできる。
【0037】
＜光照射反応装置を用いた光照射反応工程について＞
以下、図１に示す実施の形態１の光照射反応装置ＬＲ１を用いて光照射反応を行う方法を説明する。
以下、図１に示す実施の形態１の光照射反応装置ＬＲ１を用いて光照射反応を行う方法を説明する。
【0038】
図１に示すように、被照射物ＭＬは、貯留部ＳＴからポンプＰＵにより吸い上げられ、管部ＴＵを介して導入部ＮＺ１の接続孔部ＣＨに至る。その後、被照射物ＭＬは、導入部ＮＺ１に設けられた空洞部ＣＶ１を通り、誘導部ＬＧ１へと供給される（供給工程）。誘導部ＬＧ１に供給された被照射物ＭＬは、スリットＳＬ１の長さ方向一端部から長さ方向他端部に向かって流れる（誘導工程）。ここで、光源部ＬＳから導入された照射光が照射部ＩＰに照射される。前述したように、照射部ＩＰは、スリットＳＬ１内の一部であり、照射光は、スリットＳＬ１内を流れる被照射物ＭＬに照射される（照射工程）。この際、照射部ＩＰにおいて、被照射物ＭＬまたは被照射物ＭＬに含まれる反応物が照射光のエネルギーを吸収し、反応が進行する。その後、この反応によって生成した生成物を含む被照射物ＰＬは、スリットＳＬ１の長さ方向他端部から回収部ＰＣへと流れ落ち、回収部ＰＣによって回収される（回収工程）。実施の形態１では、以上の工程によって、被照射物ＭＬの供給、供給された被照射物ＭＬへの照射光の照射および生成物を含む被照射物ＰＬの回収を連続で行うことができる。
【0039】
ここで、具体例として、実施の形態１の光照射反応装置を用いて、球状粒子を製造する方法について説明する。
【0040】
この場合、図１に示す被照射物ＭＬは、原料粒子を分散させた液体（以下、液体ＭＬと称する）である。原料粒子の例としては、酸化鉄（Ｆｅ3Ｏ4）粒子が挙げられる。また、原料粒子を分散させる溶媒の例としては、超純水（電気抵抗率１８ＭΩｃｍ）が挙げられる。液体ＭＬの濃度は、１００～１０００ｐｐｍ程度であり、１００～５００ｐｐｍが好ましい。ここで、液体ＭＬは、超音波処理して、原料粒子を液体ＭＬ中に分散させた状態で貯留部ＳＴに貯留する。
【0041】
次に、図１に示すように、液体ＭＬは、貯留部ＳＴからポンプＰＵにより吸い上げられ、管部ＴＵを介して導入部ＮＺ１の接続孔部ＣＨに至る。その後、液体ＭＬは、導入部ＮＺ１に設けられた空洞部ＣＶ１を通り、誘導部ＬＧ１へと供給される（供給工程）。誘導部ＬＧ１に供給された液体ＭＬは、スリットＳＬ１の長さ方向一端部から長さ方向他端部に向かって流れる（誘導工程）。ここで、光源部ＬＳから導入された照射光が照射部ＩＰに照射される。前述したように、照射部ＩＰは、スリットＳＬ１内の一部であり、照射光は、スリットＳＬ１内を流れる液体ＭＬに照射される（照射工程）。この際、照射部ＩＰにおいて、液体ＭＬに含まれる原料粒子が照射光（レーザー光）を吸収し、レーザー光が照射している時間（例えば、ナノ秒オーダー）に、粒子温度は数千度を超える。これにより、原料粒子が溶融し、球状になる。原料粒子を溶融させるのに必要なレーザー光のエネルギーは、１レーザーパルスあたり２．０Ｊ／ｃｍ2未満が好ましく、１レーザーパルスあたり０．５Ｊ／ｃｍ2以下がより好ましい。その後、溶融した原料粒子は、周囲の液体によって急冷される。これにより、球状ナノ粒子が生成される。生成された球状ナノ粒子を含む液体（被照射物）ＰＬは、誘導部ＬＧ１から回収部ＰＣへと回収される（回収工程）。
【0042】
以上のように、実施の形態１の光照射反応装置を用いて、球状ナノ粒子を製造する場合には、溶融時間や到達温度等はレーザーの照射条件の制御により可能であり、急冷条件の制御もし易く、大がかりな装置を必要としないという利点がある。また、溶融した原料粒子は、周囲の分散溶媒によって均一に冷却されるため、真球に近い粒子が生成しやすい。また、パルスレーザー光を照射することにより、原料粒子に与えるエネルギーを均一化することができる。そのため、生成する球状ナノ粒子の粒径を容易に揃えることができる。
【0043】
＜検討の経緯について＞
以下、検討例１および検討例２の光照射反応装置の構成と、本発明者が検討例１および検討例２について見出した課題とを説明する。
以下、検討例１および検討例２の光照射反応装置の構成と、本発明者が検討例１および検討例２について見出した課題とを説明する。
【0044】
［検討例１］
図８は、検討例１の光照射反応装置ＬＲ１０１の模式図である。
図８は、検討例１の光照射反応装置ＬＲ１０１の模式図である。
【0045】
図８に示すように、検討例１の光照射反応装置ＬＲ１０１は、光源部ＬＳと、被照射物ＭＬを供給する供給部ＳＵと、被照射物ＭＬに光源部ＬＳから照射光が照射される照射部ＩＰと、生成物を含む被照射物ＰＬを回収する回収部ＰＣとを有している。検討例１の光源部ＬＳおよび回収部ＰＣは、実施の形態１の光源部ＬＳおよび回収部ＰＣと同じである。一方、検討例１の供給部ＳＵの構成は、実施の形態１の供給部ＳＵの構成と異なっている。また、検討例１は実施の形態１のような誘導部を有していない。
【0046】
検討例１の供給部ＳＵは、被照射物ＭＬを貯留する貯留部ＳＴと、貯留部ＳＴから被照射物ＭＬを吸い上げるポンプＰＵと、貯留部ＳＴから照射部ＩＰへと被照射物ＭＬを供給する導入部（ノズル）ＮＺ１０１と、ポンプＰＵおよび導入部ＮＺ１０１を接続する管部ＴＵと、からなる。
【0047】
検討例１において、導入部ＮＺ１０１は、先端部ＴＰに吐出口ＥＸを有するノズルとして形成されている。導入部ＮＺ１０１は、例えば、金属製である。導入部ＮＺ１０１は、円柱状の本体部ＢＯと、本体部ＢＯよりも小径に形成された円柱状または截頭円錐（円錐台）状の先端部ＴＰと、本体部ＢＯよりも小径に形成された円柱状の基端部ＢＥとにより構成されている。また、吐出口ＥＸは、例えば、円筒状または逆截頭円錐状の孔部として形成されている。吐出口ＥＸは、導入部ＮＺ１０１の先端部ＴＰから基端部ＢＥへと貫通する円筒状の空洞部ＣＶと連通している。導入部ＮＺ１０１の基端部ＢＥには、円筒状に凹設された接続孔部ＣＨが形成されている。接続孔部ＣＨは、管部ＴＵと接続されている。
【0048】
検討例１において、導入部ＮＺ１０１の先端部ＴＰは重力方向下向き（鉛直下向き）に配置されている。すなわち、導入部ＮＺ１０１の先端部ＴＰにある吐出口ＥＸから吐出された被照射物ＭＬは、導入部ＮＺ１０１の下方に配置された回収部ＰＣに直接注ぎ込まれる。導入部ＮＺ１０１の吐出口ＥＸから一定以上の流速（流量）で被照射物ＭＬを吐出することにより、吐出口ＥＸから吐出された被照射物ＭＬは、安定した柱状形状の流れ（層流）となる。この際、吐出口ＥＸから連続して吐出された被照射物ＭＬの形状は円柱状である。
【0049】
また、被照射物ＭＬを導入部ＮＺ１０１の吐出口ＥＸから連続して吐出しない場合は、導入部ＮＺ１０１の吐出口ＥＸに液滴ＭＬｄが生成される。液滴ＭＬｄに作用する表面張力による重力方向上向き（鉛直上向き）の力が、液滴ＭＬｄの重力よりも大きい間は、導入部ＮＺ１０１の吐出口ＥＸに液滴ＭＬｄが保持される。
【0050】
なお、検討例１において、照射光の光軸ＯＡは、導入部ＮＺ１０１の軸方向に対して垂直である。そのため、照射光の光軸ＯＡの高さを変えることによって、導入部ＮＺ１０１から回収部ＰＣに向かって流れる任意の位置の被照射物ＭＬ、導入部ＮＺ１０１の吐出口ＥＸに保持された液滴ＭＬｄ、または、導入部ＮＺ１０１から回収部ＰＣに向かって滴り落ちる任意の位置の液滴ＭＬｄに対して、照射光を照射できる。すなわち、照射光の照射部ＩＰは、導入部ＮＺ１０１の吐出口ＥＸから回収部ＰＣまでの任意の空間である。
【0051】
また、検討例１では、光源部ＬＳにパルスレーザーを用いることで、液滴ＭＬｄの生成とパルスレーザーの照射とを同期させることができる。これにより、液滴ＭＬｄに対して照射光（パルス光）を確実に照射することができる。また、液滴ＭＬｄの生成とパルスレーザーの照射とを同期させることにより、液滴ＭＬｄごとの照射光（パルス光）の照射回数を一定に保つことができる。また、検討例１では、液滴ＭＬｄが生成されている間であれば、液滴ＭＬｄに対して照射光を複数回照射してもよい。
【0052】
なお、被照射物ＭＬの流速（流量）を大きくして、単位時間あたりの光照射反応による生成物の量を大きくできるという点で、被照射物ＭＬを導入部ＮＺ１０１の吐出口ＥＸから連続して吐出した方が、導入部ＮＺ１０１の吐出口ＥＸに液滴ＭＬｄを生成するよりも有利である。一方、被照射物ＭＬにレーザー光を確実に照射して反応効率を高めるという点で、導入部ＮＺ１０１の吐出口ＥＸに液滴ＭＬｄを生成した方が、被照射物ＭＬを導入部ＮＺ１０１の吐出口ＥＸから連続して吐出するよりも有利である。
【0053】
以下、図８に示す検討例１の光照射反応装置ＬＲ１０１を用いて光照射反応を行う方法を説明する。
【0054】
図８に示すように、被照射物ＭＬは、貯留部ＳＴからポンプＰＵにより吸い上げられ、管部ＴＵを介して導入部ＮＺ１０１の接続孔部ＣＨに至る。その後、被照射物ＭＬは、導入部ＮＺ１０１の基端部ＢＥから先端部ＴＰに向かって流れ、さらに、被照射物ＭＬは、導入部ＮＺ１０１の先端部ＴＰにある吐出口ＥＸから回収部ＰＣに向かって流れ落ちる（供給工程）。その後、照射部ＩＰ、すなわち導入部ＮＺ１０１の吐出口ＥＸから回収部ＰＣまで流れ落ちる被照射物ＭＬの任意の箇所に照射光が照射される（照射工程）。この際、被照射物ＭＬまたは被照射物ＭＬに含まれる反応物が照射光のエネルギーを吸収し、反応が進行する。その後、この反応によって生成した生成物を含む被照射物ＰＬは、導入部ＮＺ１０１の下方に配置された回収部ＰＣに直接滴り落ちる（回収工程）。
【0055】
また、検討例１の光照射反応装置ＬＲ１０１を用いて光照射反応を行う方法において、被照射物ＭＬを導入部ＮＺ１０１の吐出口ＥＸから連続して吐出せず、吐出口ＥＸに、液滴ＭＬｄを生成する場合は、次のようになる。
【0056】
図８に示すように、被照射物ＭＬは、貯留部ＳＴからポンプＰＵにより吸い上げられ、管部ＴＵを介して導入部ＮＺ１０１の接続孔部ＣＨに至る。その後、被照射物ＭＬは、導入部ＮＺ１０１の基端部ＢＥから先端部ＴＰに向かって流れる。ここで、導入部ＮＺ１０１の先端部ＴＰにある吐出口ＥＸには、液滴ＭＬｄが生成される（供給工程）。
【0057】
検討例１において、導入部ＮＺ１０１の先端部ＴＰの吐出口ＥＸに生成された液滴ＭＬｄは、被照射物ＭＬが吐出されるに従って大きくなる。そして、液滴ＭＬｄ自体の重力が液滴ＭＬｄの表面張力による重力方向上向き（鉛直上向き）の力を上回ったときに、液滴ＭＬｄが導入部ＮＺ１０１の吐出口ＥＸから落下する。その後、照射部ＩＰ、すなわち落下中の液滴ＭＬｄに照射光が照射される（照射工程）。この際、液滴ＭＬｄに含まれる反応物が照射光のエネルギーを吸収し、反応が進行する。その後、この反応によって生成した生成物を含む液滴ＰＬｄは、導入部ＮＺ１０１の下方に配置された回収部ＰＣに直接滴り落ちる（回収工程）。
【0058】
また、検討例１では、吐出口ＥＸに保持された液滴ＭＬｄに照射光を照射することもできる。この場合、吐出口ＥＸに保持された液滴ＭＬｄに含まれる反応物が照射光のエネルギーを吸収し、反応が進行する。これにより、吐出口ＥＸには、この反応によって生成した生成物を含む液滴ＰＬｄが保持された状態になる。そして、液滴ＰＬｄ自体の重力が、液滴ＰＬｄの表面張力による重力方向上向き（鉛直上向き）の力を上回ったときに、液滴ＰＬｄが導入部ＮＺ１０１の吐出口ＥＸから落下する。その後、吐出口ＥＸから吐出された液滴ＰＬｄは、導入部ＮＺ１０１の下方に配置された回収部ＰＣに直接滴り落ちる（回収工程）。
【0059】
検討例１では、以上の工程によって、被照射物ＭＬの供給、供給された被照射物ＭＬへの照射光の照射および生成物を含む被照射物ＰＬの回収を連続で行うことができる。
【0060】
また、検討例１では、導入部ＮＺ１０１内の空洞部ＣＶや導入部ＮＺ１０１の吐出口ＥＸの形状または大きさ（断面積）を変化させることによって、生成される液滴ＭＬｄの大きさを変化させることができる。
【0061】
また、検討例１では、光源部ＬＳにパルスレーザーを用いることで、液滴ＭＬｄの生成とパルスレーザーの照射とを同期させることにより、液滴ＭＬｄごとに照射光（パルス光）を確実に照射することができる。その結果、生成物の生成効率を高めることができる。
【0062】
特に、検討例１では、液滴ＭＬｄが導入部ＮＺ１０１の吐出口ＥＸに保持される時間内であれば、保持された液滴ＭＬｄに照射光を複数回照射することもできる。従って、導入部ＮＺ１０１の吐出口ＥＸに保持された液滴ＭＬｄに複数回照射光を照射した場合には、吐出口ＥＸから落下している液滴ＭＬｄに照射光を照射した場合に比べて、反応物をより効率良く生成することができる。
【0063】
［検討例２］
図９は、検討例２の光照射反応装置ＬＲ１０２の模式図である。
図９は、検討例２の光照射反応装置ＬＲ１０２の模式図である。
【0064】
図９に示すように、検討例２の光照射反応装置ＬＲ１０２は、光源部ＬＳと、被照射物ＭＬを供給する供給部ＳＵと、供給部ＳＵから供給された被照射物ＭＬを誘導する誘導部ＬＧ１０２と、誘導部ＬＧ１０２内を流れる被照射物ＭＬに光源部ＬＳから照射光が照射される照射部ＩＰと、生成物を含む被照射物ＰＬを回収する回収部ＰＣとを有している。検討例２の光源部ＬＳおよび回収部ＰＣは、実施の形態１の光源部ＬＳおよび回収部ＰＣと同じである。一方、検討例２の供給部ＳＵおよび誘導部ＬＧ１０２の構成は、実施の形態１の供給部ＳＵおよび誘導部ＬＧ１の構成とそれぞれ異なっている。
【0065】
検討例２の供給部ＳＵは、被照射物ＭＬを貯留する貯留部ＳＴと、貯留部ＳＴから被照射物ＭＬを吸い上げるポンプＰＵと、貯留部ＳＴから照射部ＩＰへと被照射物ＭＬを供給する導入部ＮＺ１０２と、ポンプＰＵおよび導入部ＮＺ１０２を接続する管部ＴＵと、からなる。
【0066】
検討例２において、導入部ＮＺ１０２は、管部ＴＵをそのまま延長した形状に形成されている。また、誘導部ＬＧ１０２は、薄板直方体状に形成されている。誘導部ＬＧ１０２は、合成樹脂製であって、例えば、ポリ塩化ビニルまたは６－ナイロンからなる。誘導部ＬＧ１０２には、被照射物ＭＬを誘導する溝部ＤＩが長さ方向に沿って形成されている。溝部ＤＩの長さ方向一端部には、導入部ＮＺ１０２が接続されている。溝部ＤＩは露出しており、溝部ＤＩの一部（例えば、溝部ＤＩの長さ方向中央）には、光源部ＬＳから導入された照射光が照射される。すなわち、照射光の照射部ＩＰは、溝部ＤＩの一部である。なお、誘導部ＬＧ１０２と照射光の光軸ＯＡとの角度は、調整可能である。また、被照射物ＭＬに照射光を確実に照射するという観点から、溝部ＤＩの幅寸法は、照射光のスポット径以下であることが好ましい。
【0067】
以下、図９に示す検討例２の光照射反応装置ＬＲ１０２を用いて光照射反応を行う方法を説明する。
【0068】
図９に示すように、被照射物ＭＬは、貯留部ＳＴからポンプＰＵにより吸い上げられ、管部ＴＵを介して導入部ＮＺ１０２に至る。そして、被照射物ＭＬは、導入部ＮＺ１０２から誘導部ＬＧ１０２へと供給される（供給工程）。供給された被照射物ＭＬは、溝部ＤＩの長さ方向一端部へと誘導され、被照射物ＭＬは溝部ＤＩの長さ方向一端部から長さ方向他端部に向かって流れる（誘導工程）。ここで、光源部ＬＳから導入された照射光が照射部ＩＰ、すなわち溝部ＤＩの長さ方向中央に照射される（照射工程）。この際、被照射物ＭＬまたは被照射物ＭＬに含まれる反応物が照射光のエネルギーを吸収し、反応が進行する。この反応によって生成された生成物を含む被照射物ＰＬは、溝部ＤＩの長さ方向他端部から回収部ＰＣへと流れ落ち、回収部ＰＣによって回収される（回収工程）。
【0069】
検討例２では、以上の工程によって、被照射物ＭＬの供給、供給された被照射物ＭＬへの照射光の照射および生成物を含む被照射物ＰＬの回収を連続で行うことができる。
【0070】
また、検討例２では、誘導部ＬＧ１０２に溝部ＤＩが形成されているので、誘導部ＬＧ１０２に供給された被照射物ＭＬは、溝部ＤＩ内を溝部ＤＩの両側面および底面に誘導されながら流れる。すなわち、被照射物ＭＬが溝部ＤＩの両側面および底面に接触しながら溝部ＤＩ内を流れるため、被照射物の流速を制御することができる。そのため、照射光（パルス光）を被照射物の流速に合わせて確実に照射することができる。
【0071】
［検討例１および検討例２の課題について］
まず、検討例１について本発明者が見出した課題について説明する。検討例１は、前記実施の形態１と異なり、誘導部を有していない。そのため、検討例１では、供給部ＳＵの導入部ＮＺ１０１から、自由空間に液状の被照射物ＭＬが吐出される。導入部ＮＺ１０１から自由空間に被照射物ＭＬが吐出されると、被照射物ＭＬの表面張力により、被照射物ＭＬの形状は円柱状になる（以下、導入部ＮＺ１０１から吐出された円柱状の被照射物ＭＬを、液柱とよぶ）。これは、導入部ＮＺ１０１の吐出口ＥＸの断面形状が円形以外の場合であっても同じである。すなわち、液状の被照射物が吐出口から吐出された後は、被照射物の表面張力によって、被照射物の形状は円柱状になる。
まず、検討例１について本発明者が見出した課題について説明する。検討例１は、前記実施の形態１と異なり、誘導部を有していない。そのため、検討例１では、供給部ＳＵの導入部ＮＺ１０１から、自由空間に液状の被照射物ＭＬが吐出される。導入部ＮＺ１０１から自由空間に被照射物ＭＬが吐出されると、被照射物ＭＬの表面張力により、被照射物ＭＬの形状は円柱状になる（以下、導入部ＮＺ１０１から吐出された円柱状の被照射物ＭＬを、液柱とよぶ）。これは、導入部ＮＺ１０１の吐出口ＥＸの断面形状が円形以外の場合であっても同じである。すなわち、液状の被照射物が吐出口から吐出された後は、被照射物の表面張力によって、被照射物の形状は円柱状になる。
【0072】
この液柱に照射光を照射する場合、液柱の表面が曲面であるため、液柱の表面で照射光が屈折し、液柱の内部に照射光が進入しない空間が生じる。これをレンズ効果という。特に、図８に示すように、導入部ＮＺ１０１から被照射物ＭＬを液滴ＭＬｄとして吐出した場合には、被照射物の形状は回転楕円体状になる。そのため、液滴表面の曲率が前述の液柱よりも大きくなり、液滴の方が液柱よりもレンズ効果が大きい。このように、液柱や液滴の内部には照射光が進入しない空間が存在するため、被照射物に含まれる反応物のうち、未反応のまま回収部ＰＣに回収される反応物が一定の割合で存在することになる。その結果、液柱や液滴に含まれる反応物の反応効率を高めることができないという問題がある。
【0073】
また、液柱や液滴のように、被照射物の表面が曲面である場合には、表面での照射光の反射も起こりやすい。そのため、もともとの照射光の強度に対して、液柱や液滴の内部に進入する照射光の強度が低くなってしまう。従って、このような理由によっても、液柱や液滴に含まれる反応物の反応効率を高めることができない。
【0074】
そこで、液柱や液滴に含まれる反応物の反応効率を高めるため、反応物の濃度を大きくすると、消光が顕著になる。消光とは、ある反応物によって照射光が吸収または散乱されて、同じ光路に存在する反応物に対して、反応が起こるのに十分な強度を有する照射光が届かない現象をいう。消光の影響は、照射光の進入方向に存在する被照射物が厚くなるほど大きくなる。しかし、消光の影響を小さくするために液柱や液滴を薄くしようとすると、液柱や液滴の体積自体が少なくなってしまう。そのため、照射光が照射される被照射物の体積も少なくなり、少量の被照射物しか処理することができなくなる。すなわち、反応物の濃度を大きくすることと、照射光が照射される被照射物の体積を多くすることとを両立することができず、反応効率を高めることができない。
【0075】
また、検討例１では、被照射物に照射光を確実に照射するために、導入部ＮＺ１０１の吐出口ＥＸから一定以上の流速（流量）で被照射物ＭＬを吐出して、安定した柱状形状の流れ（層流）を作り出す必要がある。ここで、照射光として繰り返し周波数の高いレーザー（例えば１００ｋＨｚのダイオード励起レーザー）を用いれば、流速の大きい被照射物にレーザー光（パルス）を照射することが可能である。しかし、ダイオード励起レーザー等の繰り返し周波数が高いレーザーの場合、１パルスあたりのエネルギーは数１００μＪと低いため、目的の反応自体が進行しないおそれがある。ここで、レーザー光を集光して被照射物に照射すればエネルギー密度を高めることは可能であるが、被照射物に対する実効的な照射面積（スポットサイズ）が小さくなり、結果的に反応効率を低下させてしまう。
【0076】
一方、照射光として繰り返し周波数の低いレーザー（例えば３０Ｈｚのフラッシュランプ励起レーザー）を用いた場合、１パルスあたりのエネルギーは、一般的な光照射反応に十分（例えば１パルスあたり３００ｍＪ）であり、レーザー光を集光する必要がない。そのため、被照射物に対して十分大きな面積（スポットサイズ）でレーザー光を照射することができる。しかし、流速の大きい被照射物にレーザー光を照射する場合、単位時間あたりのパルス数が少ないため、レーザー光が照射される被照射物に対するレーザー光が照射されない被照射物の割合が大きくなってしまう。その結果、検討例１では、流速（流量）の大きい被照射物に対しては、繰り返し周波数の高いダイオード励起レーザーを使用したとしても、繰り返し周波数の低いフラッシュランプ励起レーザーを使用したとしても、反応効率を高めることができないという問題がある。
【0077】
一方、導入部ＮＺ１０１の吐出口ＥＸから吐出される被照射物ＭＬの流速（流量）を小さくすると、吐出された被照射物ＭＬが安定した柱状形状の流れ（層流）とならず、液滴状となる。ここで、導入部ＮＺ１０１の吐出口ＥＸの大きさ（径寸法）を大きくすれば、吐出口ＥＸから吐出される被照射物ＭＬの流速をある程度遅くしつつ、被照射物ＭＬの安定した柱状形状の流れ（層流）を作り出すことができる。しかしながら、この場合、導入部ＮＺ１０１から吐出された円柱状の被照射物ＭＬ（液柱）の直径が大きくなり、液柱を貫通する照射光の光路長は長くなる。その結果、前述したように、消光の影響が大きくなり、反応効率は低下する。一方、吐出口ＥＸの大きさを小さくすると、吐出口ＥＸから吐出される被照射物の流速が速くなってしまい、照射光が照射されない被照射物の割合が大きくなってしまう。
【0078】
以上より、検討例１のように、自由空間に吐出される液状の被照射物に照射光を照射する場合は、被照射物に含まれる反応物の反応効率を高めることが難しいという問題がある。
【0079】
次に、本発明者が検討例２について見出した課題について説明する。検討例２の光照射反応装置ＬＲ１０２は、検討例１の光照射反応装置ＬＲ１０１と異なり、誘導部ＬＧ１０２を有している。すなわち、誘導部ＬＧ１０２には、被照射物ＭＬを誘導する溝部ＤＩが長さ方向に沿って形成されている。こうすることで、溝部、すなわち溝状の流路を用いて板状の流れを形成し、この被照射物に照射光を照射している。そのため、検討例２では、照射光の進入方向に存在する被照射物を薄くしつつも液膜の面積を大きくすることができるため、検討例１に比べて、消光の影響を小さくしつつ、照射光が照射される被照射物の体積を多くすることができる。また、消光の影響を小さくできるため、反応物の濃度を大きくすることもできる。
【0080】
また、検討例２では、誘導部ＬＧ１０２に溝部ＤＩが形成されているので、誘導部ＬＧ１０２に供給された被照射物ＭＬは、溝部ＤＩ内を溝部ＤＩの両側面および底面に誘導されながら流れる。すなわち、被照射物ＭＬが溝部ＤＩの両側面および底面に接触しながら溝部ＤＩ内を流れるため、被照射物ＭＬの流速を制御することができる。そのため、照射光（パルス光）を被照射物の流速に合わせて確実に照射することができる。
【0081】
しかし、検討例２において、照射部である溝部の底面には、常に照射光が照射されるため、溝部の底面が照射光により損傷するおそれがある。また、反応物や生成物が溝部の底面に焼き付くという事態が生じる可能性もある。さらに、反応効率を高めるため、反応物の濃度を大きくしてしまうと、反応物や生成物が溝部の底面に焼き付く可能性がさらに高まってしまう。
【0082】
また、図示しないが、空洞部を有する誘導部を薄板状に形成し、照射光の進入方向に対して空洞部の厚さを薄くして、誘導部の照射光が照射される部分に照射光の透過が可能な窓部を空洞部に面するように設けた光照射反応装置が考えられる。空洞部に液状の被照射物を流すと、被照射物は、平坦な板状の液膜の状態で空洞部内を流れる。そのため、この光照射反応装置においては、照射光の進入方向に存在する被照射物を薄くしつつも液膜の面積を大きくすることができるため、検討例２と同様に、検討例１に比べて、消光の影響を小さくしつつ、照射光が照射される被照射物の体積を多くすることができる。また、この光照射反応装置においては、検討例２と同様に、液状の被照射物が空洞部を構成する誘導部の内側面に接触しながら空洞部を流れるため、検討例１のように被照射物を自由空間に吐出する場合に比べて、被照射物の流速を制御することができる。
【0083】
しかし、この光照射反応装置においても、窓部および照射光の進行方向にある誘導部の内側面には、常に照射光が照射されるため、窓部および照射光の進行方向にある誘導部の内側面が照射光により損傷するおそれがある。また、反応物や生成物が窓部および照射光の進行方向にある誘導部の内側面に焼き付くという事態が生じる可能性もある。
【0084】
以上より、検討例２を一例として、誘導部により被照射物の流れを制御し、この被照射物に照射光を照射する場合は、誘導部の照射光が照射される部分に損傷や生成物等の焼き付きが生じ、光照射反応装置の耐久性等の問題が生じる。被照射物または被照射物に含まれる反応物の反応効率を高めることが難しいという問題がある。
【0085】
＜実施の形態の主要な特徴と効果＞
図１、図３～図７に示すように、実施の形態１の主要な特徴のうちの一つは、誘導部ＬＧ１は、誘導部ＬＧ１の厚さ方向（第１方向）に貫通するスリットＳＬ１と、スリットＳＬ１の幅方向においてスリットＳＬ１を挟んで対向する一対の誘導面（側面）ＳＷとを有していることである。そして、誘導部ＬＧ１のスリットＳＬ１内を流れる被照射物ＭＬに対して、被照射物ＭＬを誘導部ＬＧ１の厚さ方向に貫通するように、照射光を照射している。
図１、図３～図７に示すように、実施の形態１の主要な特徴のうちの一つは、誘導部ＬＧ１は、誘導部ＬＧ１の厚さ方向（第１方向）に貫通するスリットＳＬ１と、スリットＳＬ１の幅方向においてスリットＳＬ１を挟んで対向する一対の誘導面（側面）ＳＷとを有していることである。そして、誘導部ＬＧ１のスリットＳＬ１内を流れる被照射物ＭＬに対して、被照射物ＭＬを誘導部ＬＧ１の厚さ方向に貫通するように、照射光を照射している。
【0086】
実施の形態１では、このような構成を採用したことにより、反応効率の高い光照射反応装置を提供することができる。以下、その理由について具体的に説明する。
【0087】
図１に示すように、実施の形態１では、誘導部ＬＧ１に供給された被照射物ＭＬは、スリットＳＬ１の長さ方向一端部から長さ方向他端部に向かって流れる。ここで、被照射物ＭＬは、一対の誘導面ＳＷにそれぞれ接触することにより、板状の液膜の状態でスリットＳＬ１内を流れる。そして、光源部ＬＳから導入された照射光が、スリットＳＬ１内を流れる被照射物ＭＬに照射される。こうすることで、実施の形態１では、検討例２と同様に、照射光の進入方向に存在する被照射物を薄くしつつも液膜の面積を大きくすることができるため、検討例１に比べて、消光の影響を小さくしつつ、照射光が照射される被照射物の体積を多くすることができる。また、消光の影響を小さくできるため、反応物の濃度を大きくすることもできる。すなわち、反応物の濃度を大きくすることと、照射光が照射される被照射物の体積を多くすることとを両立することができ、反応効率を高めることができる。
【0088】
また、検討例１では、被照射物に照射光を確実に照射するために、導入部ＮＺ１０１の吐出口ＥＸから一定以上の流速（流量）で被照射物ＭＬを吐出して、安定した流れ（層流）を作り出す必要があった。しかし、こうすると被照射物の流速が大きいため、反応効率が低下してしまうという問題があった。それに対して、実施の形態１では、誘導部ＬＧ１に供給された被照射物ＭＬは、スリットＳＬ１内を誘導面ＳＷに誘導されながら流れる。すなわち、被照射物ＭＬがスリットＳＬ１の誘導面ＳＷに接触しながらスリットＳＬ１内を流れるため、被照射物の流速を制御（遅く）しつつ、被照射物ＭＬの安定した流れ（層流）を作り出すことができる。その結果、照射光（パルス光）を被照射物の流速に合わせて確実に照射することができる。
【0089】
また、実施の形態１では、スリットＳＬ１が誘導部ＬＧ１の厚さ方向に貫通している。そのため、検討例２と異なり、照射光の進入方向（光路上）には、被照射物ＭＬしか存在せず、誘導部ＬＧ１に照射光が照射される部分が存在しない。こうすることで、実施の形態１では、検討例２と異なり、誘導部ＬＧ１の一部が照射光によって損傷するおそれがない。そして、照射光の進入方向（光路上）には、誘導部ＬＧ１と被照射物ＭＬとが接触する部分が存在しない。そのため、反応物や生成物が照射部の一部に焼き付くという事態を防止することができる。
【0090】
また、実施の形態１では、導入部ＮＺ１に空洞部ＣＶを設け、スリットＳＬ１を空洞部ＣＶに連通するように構成している。すなわち、一対の誘導面ＳＷ間の距離（スリットＳＬ１の幅寸法）は、導入部ＮＺ１の空洞部ＣＶの幅と同じ寸法であり、空洞部ＣＶの一対の側面と、誘導部ＬＧ１の一対の誘導面ＳＷとは、面一である。そして、誘導部ＬＧ１の厚さ寸法（スリットＳＬ１の厚さ寸法）は、導入部ＮＺ１の空洞部ＣＶの厚さと同じ寸法である。こうすることで、空洞部ＣＶ１によって、被照射物ＭＬは、板状の液膜の状態にされ、この液膜の状態が維持されながら、スリットＳＬ１の長さ方向位置端部から長さ方向他端部に向かって流れる。その結果、導入部ＮＺ１の空洞部ＣＶから誘導部ＬＧ１のスリットＳＬ１へと、被照射物ＭＬを安定して供給できると共に、板状の液膜を、スリットＳＬ１内に安定して作り出すことができる。
【0091】
また、図１および図５に示すように、実施の形態１の他の主要な特徴のうちの一つは、誘導部ＬＧ１の誘導面ＳＷは、誘導部ＬＧ１の厚さ方向中央に位置する第１領域Ｒ１と、第１領域Ｒ１よりもそれぞれ誘導部ＬＧ１の厚さ方向外方に位置する一対の第２領域Ｒ２とにより構成されていることである。そして、第１領域Ｒ１の被照射物ＭＬに対する接触角は、第２領域Ｒ２の被照射物ＭＬに対する接触角よりも小さい。そのため、被照射物ＭＬは誘導面ＳＷの第１領域Ｒ１に接触するように流れるのに対して、被照射物ＭＬは誘導面ＳＷの第２領域Ｒ２には接触しないように流れる。その結果、被照射物ＭＬは誘導面ＳＷの第１領域Ｒ１の幅寸法とほぼ同じ厚さを有する液膜の状態で、スリットＳＬ１内を流れる。こうすることで、誘導面ＳＷの第１領域Ｒ１の幅寸法を適切に設定することで、誘導部ＬＧ１の形状や厚さ寸法にかかわらず、被照射物ＭＬを板状の液膜の状態にすることができる。
【0092】
また、図１および図６に示すように、実施の形態１では、照射部ＩＰにおいて、照射光のスポットの、スリットＳＬ１内を流れる被照射物ＭＬの流れ方向に沿った長さは、一対の誘導面ＳＷ間の距離（スリットＳＬ１の幅寸法）よりも大きい。こうすることで、スリットＳＬ１内を流れる被照射物ＭＬに対する照射光の照射面積が大きくなり、目的物の生成効率を高めることができる。
【0093】
（実施の形態２）
＜光照射反応装置について＞
図１０は、実施の形態２の光照射反応装置ＬＲ２の模式図である。図１１は、図１０のＢ１－Ｂ１線方向からみた矢視図である。図１２は、図１０のＢ２－Ｂ２線方向からみた矢視図である。図１３は、図１０のＢ３－Ｂ３線方向からみた矢視図である。
＜光照射反応装置について＞
図１０は、実施の形態２の光照射反応装置ＬＲ２の模式図である。図１１は、図１０のＢ１－Ｂ１線方向からみた矢視図である。図１２は、図１０のＢ２－Ｂ２線方向からみた矢視図である。図１３は、図１０のＢ３－Ｂ３線方向からみた矢視図である。
【0094】
図示しないが、実施の形態２の光照射反応装置ＬＲ２は、光源部ＬＳと、液状の被照射物（液体）ＭＬを供給する供給部ＳＵと、供給部ＳＵから供給された被照射物ＭＬを誘導する誘導部ＬＧ２と、誘導部ＬＧ２内を流れる被照射物ＭＬに光源部ＬＳから照射光が照射される照射部ＩＰと、生成物を含む被照射物ＰＬを回収する回収部ＰＣとを有している。実施の形態２の光源部ＬＳおよび回収部ＰＣは、実施の形態１の光源部ＬＳおよび回収部ＰＣと同じである。一方、実施の形態２の供給部ＳＵおよび誘導部ＬＧ２の構成は、実施の形態１の供給部ＳＵおよび誘導部ＬＧ１の構成とそれぞれ異なっている。
【0095】
図示しないが、実施の形態２の供給部ＳＵは、被照射物ＭＬを貯留する貯留部ＳＴと、貯留部ＳＴから被照射物ＭＬを吸い上げるポンプＰＵと、貯留部ＳＴから照射部ＩＰへと被照射物ＭＬを供給する導入部（第２導入部）ＮＺ２と、ポンプＰＵおよび導入部ＮＺ２を接続する管部ＴＵと、からなる。
【0096】
図１０～図１３に示すように、実施の形態２において、導入部ＮＺ２は、薄板直方体状に形成されている。導入部ＮＺ２は、例えば、石英製である。導入部ＮＺ２には、導入部ＮＺ２の長さ方向に沿って、断面円形状の空洞部（第１空洞部）ＣＶ２ａと、液溜部ＳＰと、断面方形状の空洞部（第２空洞部）ＣＶ２ｂとが形成されている。液溜部ＳＰは円筒状の空洞として形成されている。液溜部ＳＰの長さ（円筒状の空洞の高さに相当）は、空洞部ＣＶ２ａの幅よりも大きい。空洞部ＣＶ２ｂの幅は、空洞部ＣＶ２ａの幅よりも大きい。液溜部ＳＰの長さと空洞部ＣＶ２ｂの幅とは同じ寸法である。また、空洞部ＣＶ２ｂの厚さは、空洞部ＣＶ２ａの厚さよりも薄い。そして、液溜部ＳＰの直径（円筒状の空洞の直径に相当）は、空洞部ＣＶ２ａの厚さおよび空洞部ＣＶ２ｂの厚さよりも大きい。空洞部ＣＶ２ａの長さ方向一端部は、接続孔部ＣＨとして形成され、接続孔部ＣＨには、管部ＴＵが接続されている。
【0097】
また、実施の形態２において、誘導部ＬＧ２は、薄板直方体状に形成されている。誘導部ＬＧ２は、例えば、石英製である。導入部ＮＺ２と誘導部ＬＧ２とは、一体に形成されている。誘導部ＬＧ２は、誘導部ＬＧ２の厚さ方向（第１方向）に貫通するスリットＳＬ２と、スリットＳＬ２の幅方向においてスリットＳＬ２を挟んで対向する一対の誘導面（側面）ＳＷとを有している。スリットＳＬ２は、誘導部ＬＧ２の長さ方向に沿って形成されている。なお、誘導部ＬＧ２の長さ方向は、重力方向に一致している。一対の誘導面ＳＷ間の距離（スリットＳＬ２の幅寸法）は、導入部ＮＺ２の空洞部ＣＶ２ｂの幅と同じ寸法である。なお、実施の形態１と同様に、誘導部ＬＧ２の長さ方向は、重力方向に一致している。すなわち、スリットＳＬ２内を流れる被照射物ＭＬの流れ方向は、重力方向である。
【0098】
また、図１０に示すように、照射光の照射部ＩＰは、スリットＳＬ２内の一部である。照射部ＩＰにおいて、照射光のスポットの、スリットＳＬ２内を流れる被照射物ＭＬ（図示せず）の流れ方向に沿った長さは、一対の誘導面ＳＷ間の距離（スリットＳＬ２の幅寸法）よりも大きい。より具体的には、照射光のスポットは楕円形状であり、照射光のスポットの長軸方向は、スリットＳＬ２内を流れる被照射物ＭＬ（図示せず）の流れ方向と一致し、照射光のスポットの短軸方向は、スリットＳＬ２の幅方向と一致している。
【0099】
導入部ＮＺ２の長さは、例えば２５ｍｍである。空洞部ＣＶ２ａの幅は、例えば２ｍｍであり、空洞部ＣＶ２ｂの幅および液溜部ＳＰの長さは、例えば９ｍｍである。液溜部ＳＰの直径は、例えば３ｍｍである。空洞部ＣＶ２ａの厚さは、例えば２ｍｍであり、空洞部ＣＶ２ｂの厚さは、例えば１ｍｍである。誘導部ＬＧ２の厚さは、例えば２ｍｍである。また、誘導部ＬＧ２の長さは、例えば３０ｍｍである。
【0100】
【0101】
図示しないが、液状の被照射物ＭＬは、貯留部ＳＴからポンプＰＵにより吸い上げられ、管部ＴＵを介して導入部ＮＺ２の接続孔部ＣＨに至る。その後、被照射物ＭＬは、導入部ＮＺ２に設けられた空洞部ＣＶ２ａを通り、液溜部ＳＰに至る。被照射物ＭＬは、液溜部にある程度蓄えられた後に、空洞部ＣＶ２ｂを通り、誘導部ＬＧ２へと供給される（供給工程）。誘導部ＬＧ２に供給された被照射物ＭＬは、スリットＳＬ２の長さ方向一端部から長さ方向他端部に向かって流れる（誘導工程）。ここで、光源部ＬＳから導入された照射光が照射部ＩＰに照射される。前述したように、照射部ＩＰは、スリットＳＬ２内の一部であり、照射光は、スリットＳＬ２内を流れる被照射物ＭＬに照射される（照射工程）。この際、照射部ＩＰにおいて、被照射物ＭＬまたは被照射物ＭＬに含まれる反応物が照射光のエネルギーを吸収し、反応が進行する。その後、この反応によって生成した生成物を含む被照射物ＰＬは、スリットＳＬ２の長さ方向他端部から回収部ＰＣへと流れ落ち、回収部ＰＣによって回収される（回収工程）。実施の形態２では、実施の形態１と同様に、以上の工程によって、被照射物ＭＬの供給、供給された被照射物ＭＬへの照射光の照射および生成物を含む被照射物ＰＬの回収を連続で行うことができる。
【0102】
＜実施の形態の主要な特徴と効果＞
図１０～図１３に示すように、実施の形態２の主要な特徴のうちの一つは、導入部ＮＺ２の長さ方向に沿って、空洞部ＣＶ２ａと、液溜部ＳＰと、空洞部ＣＶ２ｂとが導入部ＮＺ２に形成されていることである。そして、空洞部ＣＶ２ｂの幅は、空洞部ＣＶ２ａの幅よりも大きく、液溜部ＳＰの長さと空洞部ＣＶ２ｂの幅とは同じ寸法である。また、空洞部ＣＶ２ｂの厚さは、空洞部ＣＶ２ａの厚さよりも薄い。
図１０～図１３に示すように、実施の形態２の主要な特徴のうちの一つは、導入部ＮＺ２の長さ方向に沿って、空洞部ＣＶ２ａと、液溜部ＳＰと、空洞部ＣＶ２ｂとが導入部ＮＺ２に形成されていることである。そして、空洞部ＣＶ２ｂの幅は、空洞部ＣＶ２ａの幅よりも大きく、液溜部ＳＰの長さと空洞部ＣＶ２ｂの幅とは同じ寸法である。また、空洞部ＣＶ２ｂの厚さは、空洞部ＣＶ２ａの厚さよりも薄い。
【0103】
実施の形態２では、このような構成を採用したことにより、反応効率の高い光照射反応装置を提供することができる。以下、その理由について具体的に説明する。
【0104】
前述したように、照射光のスポット径（短軸）と一対の誘導面ＳＷ間の距離（スリットＳＬ２の幅寸法）とは、ほぼ同じ大きさであることが好ましい。そのため、被照射物ＭＬに対する照射光の照射面積を大きくして、目的物の生成効率を高めるためには、一対の誘導面ＳＷ間の距離（スリットＳＬ２の幅寸法）を実施の形態１よりも大きくして、スリットＳＬ２を流れる液膜の幅を大きくすることが望まれる。ただし、例えば図１および図６に示す空洞部ＣＶの幅およびスリットＳＬ１の幅をそのまま大きくすると、空洞部ＣＶおよびスリットＳＬ１を流れる被照射物ＭＬの流速（流量）が大きくなる。この場合、被照射物ＭＬが、一対の誘導面ＳＷに接触せず、スリットＳＬ１に板状の液膜が形成されないおそれがある。
【0105】
そこで、実施の形態２では、導入部ＮＺ２の内部に、実施の形態１と同じ幅および厚さを有する空洞部ＣＶ２ａと、空洞部ＣＶ２ａよりも幅が大きく、かつ、厚さが小さい空洞部ＣＶ２ｂとを設けている。そして、空洞部ＣＶ２ａと空洞部ＣＶ２ｂとの間に、液溜部ＳＰを有している。そのため、空洞部ＣＶ２ａを通った被照射物ＭＬは、一旦液溜部ＳＰに蓄積され、被照射物ＭＬの流速が制御される。その後、空洞部ＣＶ２ｂによって、被照射物ＭＬは、板状の液膜の状態にされる。そして、この液膜の状態が維持されながら、スリットＳＬ２の長さ方向位置端部から長さ方向他端部に向かって流れる。こうすることで、実施の形態２では、実施の形態１よりも幅広の液膜を安定して形成することができ、被照射物ＭＬに対する照射光の照射面積を大きくして、目的物の生成効率を高めることができる。
【0106】
なお、実施の形態２の導入部ＮＺ２の構造に比べて、実施の形態１の導入部ＮＺ１の構造は簡便である。そのため、導入部自体の製造コストやメンテナンスの容易さの観点からは、実施の形態１の光照射反応装置の方が実施の形態２の光照射反応装置に比べて有利である。
【0107】
また、図示しないが、実施の形態１と同様に、誘導部ＬＧ２の誘導面ＳＷが、誘導部ＬＧ２の厚さ方向中央に位置する第１領域Ｒ１と、第１領域Ｒ１よりもそれぞれ誘導部ＬＧ２の厚さ方向外方に位置する一対の第２領域Ｒ２とにより構成されており、第１領域Ｒ１の被照射物ＭＬに対する接触角は、第２領域Ｒ２の被照射物ＭＬに対する接触角よりも小さくなるように構成してもよい。この場合には、被照射物ＭＬは誘導面ＳＷの第１領域Ｒ１に接触するように流れるのに対して、被照射物ＭＬは誘導面ＳＷの第２領域Ｒ２には接触しないように流れる。その結果、被照射物ＭＬは誘導面ＳＷの第１領域Ｒ１の幅寸法とほぼ同じ厚さを有する液膜の状態で、スリットＳＬ２内を流れる。
【0108】
（実施の形態３）
＜光照射反応装置について＞
図１４は、実施の形態３の光照射反応装置ＬＲ３の模式図である。図１５は、図１４のＣ１－Ｃ１線方向からみた矢視図である。図１６は、図１４のＣ２－Ｃ２線方向からみた矢視図である。図１７は、図１４のＣ３－Ｃ３線方向からみた矢視図である。
＜光照射反応装置について＞
図１４は、実施の形態３の光照射反応装置ＬＲ３の模式図である。図１５は、図１４のＣ１－Ｃ１線方向からみた矢視図である。図１６は、図１４のＣ２－Ｃ２線方向からみた矢視図である。図１７は、図１４のＣ３－Ｃ３線方向からみた矢視図である。
【0109】
図示しないが、実施の形態３の光照射反応装置ＬＲ３は、光源部ＬＳと、液状の被照射物（液体）ＭＬを供給する供給部ＳＵと、供給部ＳＵから供給された被照射物ＭＬを誘導する誘導部ＬＧ３と、誘導部ＬＧ３内を流れる被照射物ＭＬに光源部ＬＳから照射光が照射される照射部ＩＰと、生成物を含む被照射物ＰＬを回収する回収部ＰＣとを有している。実施の形態３の光源部ＬＳおよび回収部ＰＣは、実施の形態１の光源部ＬＳおよび回収部ＰＣと同じである。一方、実施の形態３の供給部ＳＵおよび誘導部ＬＧ３の構成は、実施の形態１の供給部ＳＵおよび誘導部ＬＧ１の構成とそれぞれ異なっている。
【0110】
図示しないが、実施の形態３の供給部ＳＵは、被照射物ＭＬを貯留する貯留部ＳＴと、貯留部ＳＴから被照射物ＭＬを吸い上げるポンプＰＵと、貯留部ＳＴから照射部ＩＰへと被照射物ＭＬを供給する導入部（第３導入部）ＮＺ３と、ポンプＰＵおよび導入部ＮＺ３を接続する管部ＴＵと、からなる。
【0111】
図１４～図１７に示すように、実施の形態３において、導入部ＮＺ３は、薄板直方体状に形成されている。便宜上、導入部ＮＺ３の長さ方向は、誘導部ＬＧ３と接続され、被照射物ＭＬが流れる方向と一致する方向をいい、導入部ＮＺ３の幅方向は、導入部ＮＺ３の長さ方向に直交する方向をいう。
【0112】
導入部ＮＺ３は、例えば、石英製である。導入部ＮＺ３には、平面三角形状の空洞部ＣＶ３が形成されている。空洞部ＣＶ３の一端部（頂部、被照射物ＭＬの入口）は導入部ＮＺ３の幅方向中央にあり、他端部（底辺部、被照射物ＭＬの出口）に向かって徐々に幅が拡がるテーパー状に形成されている。空洞部ＣＶ３の一端部（被照射物ＭＬの入口）には、導入部ＮＺ３の厚さ方向一端部に開口する接続孔部ＣＨが形成されている。図示しないが、接続孔部ＣＨには、管部ＴＵが接続されている。
【0113】
また、導入部ＮＺ３には、平面三角形板状の突出部ＢＫが、導入部ＮＺ３の厚さ方向に沿って空洞部ＣＶ３内に突出して形成されている。突出部ＢＫの厚さは、空洞部ＣＶ３の厚さよりも薄い。突出部ＢＫの平面寸法は、空洞部ＣＶ３の平面寸法よりも小さく、突出部ＢＫの周縁部は、空洞部ＣＶ３の周縁部からそれぞれ所定寸法内方へ離間している。そのため、空洞部ＣＶ３に存在する空間（被照射物ＭＬが流れる部分）の厚さは、空洞部ＣＶ３の周縁部では厚いが、それよりも内側の部分では、突出部ＢＫによって狭められているため、薄くなっている。
【0114】
また、実施の形態３において、誘導部ＬＧ３は、薄板直方体状に形成されている。誘導部ＬＧ３は、例えば、石英製である。導入部ＮＺ３と誘導部ＬＧ３とは、一体に形成されている。誘導部ＬＧ３は、誘導部ＬＧ３の厚さ方向（第１方向）に貫通するスリットＳＬ３と、スリットＳＬ３の幅方向においてスリットＳＬ３を挟んで対向する一対の誘導面（側面）ＳＷとを有している。スリットＳＬ３は、誘導部ＬＧ３の長さ方向に沿って形成されている。なお、誘導部ＬＧ３の長さ方向は、重力方向に一致している。一対の誘導面ＳＷ間の距離（スリットＳＬ３の幅寸法）は、導入部ＮＺ３の空洞部ＣＶ３の他端部（底辺部、被照射物ＭＬの出口）の幅と同じ寸法である。なお、実施の形態１と同様に、誘導部ＬＧ３の長さ方向は、重力方向に一致している。すなわち、スリットＳＬ３内を流れる被照射物ＭＬの流れ方向は、重力方向である。
【0115】
また、図１４に示すように、照射光の照射部ＩＰは、スリットＳＬ３内の一部である。照射部ＩＰにおいて、照射光のスポットの、スリットＳＬ３内を流れる被照射物ＭＬ（図示せず）の流れ方向に沿った長さは、一対の誘導面ＳＷ間の距離（スリットＳＬ３の幅寸法）よりも大きい。より具体的には、照射光のスポットは楕円形状であり、照射光のスポットの長軸方向は、スリットＳＬ３内を流れる被照射物ＭＬ（図示せず）の流れ方向と一致し、照射光のスポットの短軸方向は、スリットＳＬ３の幅方向と一致している。
【0116】
導入部ＮＺ３の長さ（被照射物ＭＬの流れ方向の長さ）は、例えば２０ｍｍである。空洞部ＣＶ３の厚さは、例えば２ｍｍである。突出部ＢＫの厚さは、例えば１ｍｍである。誘導部ＬＧ３の厚さは、例えば２ｍｍである。また、誘導部ＬＧ２の長さは、例えば３０ｍｍである。
【0117】
【0118】
図示しないが、液状の被照射物ＭＬは、貯留部ＳＴからポンプＰＵにより吸い上げられ、管部ＴＵを介して導入部ＮＺ３の接続孔部ＣＨに至る。その後、被照射物ＭＬは、導入部ＮＺ３に設けられた空洞部ＣＶ３を通り、誘導部ＬＧ３へ供給される（供給工程）。この際、被照射物ＭＬは、空洞部ＣＶ３内の突出部ＢＫによって狭められた空間を通過して流速が制御される。また、それと同時に、空洞部ＣＶ３を通る被照射物ＭＬは、その幅が徐々に広げられながら、空洞部ＣＶ３によって、板状の液膜の状態にされる。その後、被照射物ＭＬは、誘導部ＬＧ３において液膜の状態が維持されながら、スリットＳＬ３の長さ方向一端部から長さ方向他端部に向かって流れる（誘導工程）。ここで、光源部ＬＳから導入された照射光が照射部ＩＰに照射される。前述したように、照射部ＩＰは、スリットＳＬ３内の一部であり、照射光は、スリットＳＬ３内を流れる被照射物ＭＬに照射される（照射工程）。この際、照射部ＩＰにおいて、被照射物ＭＬまたは被照射物ＭＬに含まれる反応物が照射光のエネルギーを吸収し、反応が進行する。その後、この反応によって生成した生成物を含む被照射物ＰＬは、スリットＳＬ３の長さ方向他端部から回収部ＰＣへと流れ落ち、回収部ＰＣによって回収される（回収工程）。実施の形態３では、実施の形態１と同様に、以上の工程によって、被照射物ＭＬの供給、供給された被照射物ＭＬへの照射光の照射および生成物を含む被照射物ＰＬの回収を連続で行うことができる。
【0119】
＜実施の形態の主要な特徴と効果＞
図１４～図１７に示すように、実施の形態３の主要な特徴のうちの一つは、導入部ＮＺ３には、平面三角形状の空洞部ＣＶ３が形成され、空洞部ＣＶ３の一端部（頂部、被照射物ＭＬの入口）は導入部ＮＺ３の幅方向中央にあり、他端部（底辺部、被照射物ＭＬの出口）に向かって徐々に幅が拡がるテーパー状に形成されていることである。そして、導入部ＮＺ３には、平面三角形板状の突出部ＢＫが、導入部ＮＺ３の厚さ方向に沿って空洞部ＣＶ３内に突出して形成され、空洞部ＣＶ３に存在する空間（被照射物ＭＬが流れる部分）の厚さは、空洞部ＣＶ３の周縁部では厚いが、それよりも内側の部分では、突出部ＢＫによって狭められているため、薄くなっている。
図１４～図１７に示すように、実施の形態３の主要な特徴のうちの一つは、導入部ＮＺ３には、平面三角形状の空洞部ＣＶ３が形成され、空洞部ＣＶ３の一端部（頂部、被照射物ＭＬの入口）は導入部ＮＺ３の幅方向中央にあり、他端部（底辺部、被照射物ＭＬの出口）に向かって徐々に幅が拡がるテーパー状に形成されていることである。そして、導入部ＮＺ３には、平面三角形板状の突出部ＢＫが、導入部ＮＺ３の厚さ方向に沿って空洞部ＣＶ３内に突出して形成され、空洞部ＣＶ３に存在する空間（被照射物ＭＬが流れる部分）の厚さは、空洞部ＣＶ３の周縁部では厚いが、それよりも内側の部分では、突出部ＢＫによって狭められているため、薄くなっている。
【0120】
実施の形態３では、このような構成を採用したことにより、反応効率の高い光照射反応装置を提供することができる。以下、その理由について具体的に説明する。
【0121】
前述したように、照射光のスポット径（短軸）と一対の誘導面ＳＷ間の距離（スリットＳＬ３の幅寸法）とは、ほぼ同じ大きさであることが好ましい。そのため、実施の形態２で説明したのと同様に、被照射物ＭＬに対する照射光の照射面積を大きくして、目的物の生成効率を高めるためには、一対の誘導面ＳＷ間の距離（スリットＳＬ３の幅寸法）を実施の形態１よりも大きくして、スリットＳＬ３を流れる液膜の幅を大きくすることが望まれる。
【0122】
そこで、実施の形態３では、導入部ＮＺ３には、平面三角形状の空洞部ＣＶ３が形成され、空洞部ＣＶ３の一端部（頂部、被照射物ＭＬの入口）は導入部ＮＺ３の幅方向中央にあり、他端部（底辺部、被照射物ＭＬの出口）に向かって徐々に幅が拡がるテーパー状に形成されている。そして、一対の誘導面ＳＷ間の距離（スリットＳＬ３の幅寸法）は、導入部ＮＺ３の空洞部ＣＶ３の他端部（底辺部、被照射物ＭＬの出口）の幅と同じ寸法である。こうすることで、空洞部ＣＶ３を流れる被照射物ＭＬの幅を広げることができる。ただし、空洞部ＣＶ３を流れる被照射物ＭＬの流速は、導入部ＮＺ３の幅方向中央が最も早く、それよりも外側にいくに従って遅くなっていく。この状態のまま、被照射物ＭＬが導入部ＮＺ３から誘導部ＬＧ３に供給されると、誘導部ＬＧ３のスリットＳＬ３において、液膜状の流れを安定して作り出すことが難しくなる。
【0123】
そのため、実施の形態３では、導入部ＮＺ３の厚さ方向に沿って空洞部ＣＶ３内に突出する突出部ＢＫを設け、空洞部ＣＶ３に存在する空間の厚さは、空洞部ＣＶ３の周縁部では厚く、それよりも内側の部分では薄くしている。こうすることで、空洞部ＣＶ３を流れる被照射物ＭＬの流速を、導入部ＮＺ３の幅方向に沿って均一化することができる。その結果、この導入部ＮＺ３から誘導部ＬＧ３に被照射物ＭＬを供給することで、スリットＳＬ３において、液膜を安定して作り出すことができる。こうすることで、実施の形態３では、実施の形態１よりも幅広の液膜を形成することができ、被照射物ＭＬに対する照射光の照射面積を大きくして、目的物の生成効率を高めることができる。
【0124】
なお、実施の形態３の導入部ＮＺ３の構造に比べて、実施の形態１の導入部ＮＺ１の構造は簡便である。そのため、導入部自体の製造コストやメンテナンスの容易さの観点からは、実施の形態１の光照射反応装置の方が実施の形態３の光照射反応装置に比べて有利である。
【0125】
また、図示しないが、実施の形態１と同様に、誘導部ＬＧ３の誘導面ＳＷが、誘導部ＬＧ３の厚さ方向中央に位置する第１領域Ｒ１と、第１領域Ｒ１よりもそれぞれ誘導部ＬＧ３の厚さ方向外方に位置する一対の第２領域Ｒ２とにより構成されており、第１領域Ｒ１の被照射物ＭＬに対する接触角は、第２領域Ｒ２の被照射物ＭＬに対する接触角よりも小さくなるように構成してもよい。この場合には、被照射物ＭＬは誘導面ＳＷの第１領域Ｒ１に接触するように流れるのに対して、被照射物ＭＬは誘導面ＳＷの第２領域Ｒ２には接触しないように流れる。その結果、被照射物ＭＬは誘導面ＳＷの第１領域Ｒ１の幅寸法とほぼ同じ厚さを有する液膜の状態で、スリットＳＬ３内を流れる。
【0126】
＜＜実施例＞＞
以下、本発明を実施例に基づいてさらに詳しく説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。
以下、本発明を実施例に基づいてさらに詳しく説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。
【0127】
（実施例１および比較例１）
以下、実施例１および比較例１について説明する。実施例１は、前記実施の形態１の光照射反応装置によって生成された球状ナノ粒子に、比較例１は、検討例１の光照射反応装置によって生成された球状ナノ粒子にそれぞれ対応する。
以下、実施例１および比較例１について説明する。実施例１は、前記実施の形態１の光照射反応装置によって生成された球状ナノ粒子に、比較例１は、検討例１の光照射反応装置によって生成された球状ナノ粒子にそれぞれ対応する。
【0128】
図１８は、実施例１および比較例１の球状ナノ粒子の走査電子顕微鏡像である。図１８の領域ａは、実施例１および比較例１の反応前の原料粒子の走査電子顕微鏡像、図１８の領域ｂは、実施例１の反応後の球状ナノ粒子の走査電子顕微鏡像、図１８の領域ｃは、比較例１の反応後の球状ナノ粒子の走査電子顕微鏡像である。
【0129】
＜球状ナノ粒子の製造方法＞
まず、実施例１の球状ナノ粒子の製造方法について、詳細に説明する。前述したように、実施例１の球状ナノ粒子は、図１に示す前記実施の形態１の光照射反応装置を用いて生成する。この場合、図１に示す被照射物ＭＬは、原料粒子を分散させた液体（以下、液体ＭＬと称する）である。実施例１の原料粒子は、ホウ素（Ｂ）粒子である。また、原料粒子を分散させる溶媒は、超純水（電気抵抗率１８ＭΩｃｍ）である。被照射物ＭＬにおける原料粒子の濃度は、２００ｐｐｍである。ここで、液体ＭＬは、超音波処理して、原料粒子を液体ＭＬ中に分散させた状態で貯留部ＳＴに貯留する。
まず、実施例１の球状ナノ粒子の製造方法について、詳細に説明する。前述したように、実施例１の球状ナノ粒子は、図１に示す前記実施の形態１の光照射反応装置を用いて生成する。この場合、図１に示す被照射物ＭＬは、原料粒子を分散させた液体（以下、液体ＭＬと称する）である。実施例１の原料粒子は、ホウ素（Ｂ）粒子である。また、原料粒子を分散させる溶媒は、超純水（電気抵抗率１８ＭΩｃｍ）である。被照射物ＭＬにおける原料粒子の濃度は、２００ｐｐｍである。ここで、液体ＭＬは、超音波処理して、原料粒子を液体ＭＬ中に分散させた状態で貯留部ＳＴに貯留する。
【0130】
次に、図１に示すように、液体ＭＬは、貯留部ＳＴからポンプＰＵにより吸い上げられ、管部ＴＵを介して導入部ＮＺ１の接続孔部ＣＨに至る。その後、液体ＭＬは、導入部ＮＺ１に設けられた空洞部ＣＶ１を通り、誘導部ＬＧ１へと供給される（供給工程）。誘導部ＬＧ１に供給された液体ＭＬは、スリットＳＬ１の長さ方向一端部から長さ方向他端部に向かって流れる（誘導工程）。ここで、光源部ＬＳから導入された照射光が照射部ＩＰに照射される。前述したように、照射部ＩＰは、スリットＳＬ１内の一部であり、照射光は、スリットＳＬ１内を流れる液体ＭＬに照射される（照射工程）。この際、照射部ＩＰにおいて、液体ＭＬに含まれる原料粒子が照射光（レーザー光）を吸収し、レーザー光が照射している時間（例えば、ナノ秒オーダー）に、粒子温度は数千度を超える。これにより、原料粒子が溶融し、球状になる。その後、溶融した原料粒子は、周囲の液体によって急冷される。これにより、球状ナノ粒子が生成される。生成された球状ナノ粒子を含む液体（被照射物）ＰＬは、誘導部ＬＧ１から回収部ＰＣへと回収される（回収工程）。
【0131】
次に、比較例１の球状ナノ粒子の製造方法について、詳細に説明する。前述したように、比較例１の球状ナノ粒子は、図８に示す検討例１の光照射反応装置を用いて生成する。図８に示す被照射物ＭＬは、原料粒子を分散させた液体ＭＬであり、液体ＭＬの構成、すなわち、原料粒子および分散溶媒は、前述の実施例１と同様である。
【0132】
図８に示すように、液体ＭＬは、貯留部ＳＴからポンプＰＵにより吸い上げられ、管部ＴＵを介して導入部ＮＺ１０１の接続孔部ＣＨに至る。その後、被照射物ＭＬは、導入部ＮＺ１０１の基端部ＢＥから先端部ＴＰに向かって流れる。ここで、導入部ＮＺ１０１の先端部ＴＰにある吐出口ＥＸには、液滴ＭＬｄが生成される（供給工程）。導入部ＮＺ１０１の先端部ＴＰの吐出口ＥＸに生成された液滴ＭＬｄは、液体ＭＬが吐出されるに従って大きくなる。
【0133】
その後、照射部ＩＰ、すなわち吐出口ＥＸに保持された液滴ＭＬｄに照射光が照射される（照射工程）。この際、吐出口ＥＸに保持された液滴ＭＬｄに含まれる反応物が照射光のエネルギーを吸収し、反応が進行する。これにより、吐出口ＥＸに保持された液滴ＭＬｄに含まれる原料粒子がレーザー光により一旦溶融する。その後、溶融した原料粒子は、周囲の液体によって急冷される。これにより、球状ナノ粒子が生成され、吐出口ＥＸには、球状ナノ粒子を含む液滴ＰＬｄが保持された状態になる。そして、液滴ＰＬｄ自体の重力が、液滴ＰＬｄの表面張力による鉛直上向きの力を上回ったときに、液滴ＰＬｄが導入部ＮＺ１０１の吐出口ＥＸから落下する。その後、吐出口ＥＸから吐出された液滴ＰＬｄは、導入部ＮＺ１０１の下方に配置された回収部ＰＣに直接滴り落ちる（回収工程）。
【0134】
以下、実施条件の詳細について説明する。
【0135】
まず、液体ＭＬに含まれる原料粒子について説明する。液体ＭＬの濃度は、２００ｐｐｍ程度である。光源部ＬＳは、フラッシュランプ励起のＮｄ：ＹＡＧレーザーの第二高調波（５３２ｎｍ）を用いた（繰り返し周波数：３０Ｈｚ、エネルギー密度：３００ｍＪｃｍ-2ｐｕｌｓｅ-1）。
【0136】
実施例１において、一対の誘導面ＳＷ間の距離（スリットＳＬ１の幅）は１ｍｍ、誘導部ＬＧ１の厚さは１ｍｍ、誘導部ＬＧ１の長さは３０ｍｍである。また、スリットＳＬ１を流れる液体ＭＬの流量は、０．２９ｍＬ／ｓである。照射部ＩＰは、スリットＳＬ１内を流れる液体ＭＬ全体である。すなわち、レーザー光のスポットを幅１ｍｍ、長さ３０ｍｍの長方形状として、スリットＳＬ１内を流れる液体ＭＬ全体にレーザー光が照射されるようにしている。
【0137】
また、比較例１において、導入部ＮＺ１０１の吐出口ＥＸの口径（内径）は１．４ｍｍである。液体ＭＬの流量（吐出量）は、実施例１と同じ０．２９ｍＬ／ｓとした。この場合、導入部ＮＺ１０１の吐出口ＥＸに生成される液滴ＭＬｄの長さ（長軸の長さ、液滴ＭＬｄを回転楕円体としたときの極直径）が５．０ｍｍ程度、幅（短軸の長さ、液滴ＭＬｄを回転楕円体としたときの赤道直径）が３．４ｍｍ程度となり、液滴ＭＬｄは平均０．３３秒の間隔で生成と落下とを繰り返した。照射部ＩＰは、吐出口ＥＸに保持された液滴ＭＬｄ全体である。すなわち、レーザー光のスポットを直径８ｍｍの円形状として、吐出口ＥＸに保持された液滴ＭＬｄ全体にレーザー光が照射されるようにしている。
【0138】
＜生成された粒子の評価結果＞
以下、実施例１および比較例１の評価結果について説明する。球状ナノ粒子の評価は、ＳＥＭ（Scanning Electron Microscope：走査電子顕微鏡）により測定した反射電子像により行った。より詳細には、本実施の形態において、ＦＥ－ＳＥＭ（Field Emission Scanning Electron Microscope：電界放出型走査電子顕微鏡「Ｓ－４８００」（（株）日立ハイテクノロジーズ製）を用いて、加速電圧１５．０ｋＶおよび測定倍率２５０００倍の条件で、観察用試料の反射電子像を測定した。ここで、観察用試料は、液体ＭＬまたは液体ＰＬをシリコンからなる板状部材に滴下し乾燥させたものを用いた。
以下、実施例１および比較例１の評価結果について説明する。球状ナノ粒子の評価は、ＳＥＭ（Scanning Electron Microscope：走査電子顕微鏡）により測定した反射電子像により行った。より詳細には、本実施の形態において、ＦＥ－ＳＥＭ（Field Emission Scanning Electron Microscope：電界放出型走査電子顕微鏡「Ｓ－４８００」（（株）日立ハイテクノロジーズ製）を用いて、加速電圧１５．０ｋＶおよび測定倍率２５０００倍の条件で、観察用試料の反射電子像を測定した。ここで、観察用試料は、液体ＭＬまたは液体ＰＬをシリコンからなる板状部材に滴下し乾燥させたものを用いた。
【0139】
【0140】
まず、液体ＭＬに含まれる原料粒子について説明する。図１８の領域ａに示すように、原料粒子であるホウ素粒子は、様々な形状を有する粒状であって、原料粒子同士が凝集している。原料粒子の大きさ（辺寸法）は５０～４００ｎｍである。
【0141】
次に、実施例１の粒子の評価結果について説明する。図１８の領域ｂに示すように、実施例１の球状化率（照射後の全粒子に対する生成された球状ナノ粒子の面積）が９０％以上である。また、実施例１の粒子の大きさ（粒径）は１００～４００ｎｍである。
【0142】
続いて、比較例１の粒子は、ほとんどが原料粒子と同じような様々な形状を有する粒状であり、粒子同士が凝集している。比較例１の球状化率は３０％未満である。粒子の大きさは５０～４００ｎｍである。
【0143】
以上より、実施例１では原料粒子のほとんどが反応し、球状粒子に変化しているのに対して、比較例１では原料粒子のほとんどが未反応のままである。この理由として、比較例１の液滴ＭＬｄは、回転楕円体状であるため、レンズ効果により、液滴ＭＬｄの内部に照射光が進入しない空間が生じる。その結果、比較例１では未反応の原料粒子が多く残存したものと考えられる。一方、実施例１のスリットＳＬ１内を流れる液体ＭＬは、板状の液膜の状態である。そのため、レンズ効果はほとんど起こらなかったものと考えられる。
【0144】
また、本発明者の検討により、２００ｐｐｍのホウ素粒子を含む液体の場合、ホウ素粒子による消光により、照射光は、光路長が１ｍｍ長くなるごとに８９％ずつ減衰することがわかった。比較例１では、液滴ＭＬｄの幅方向に貫通するように照射光を照射している。比較例１の液滴ＭＬｄの幅（短軸の長さ、液滴ＭＬｄを回転楕円体としたときの赤道直径）は３．４ｍｍ程度であるため、液滴ＭＬｄの光路長は３．４ｍｍ程度である。一方、実施例１では、液体ＭＬを誘導部ＬＧ１の厚さ方向に貫通するように、照射光を照射している。実施例１の誘導部ＬＧ１の厚さは１ｍｍであるため、液体ＭＬの光路長は１ｍｍである。そのため、比較例１は実施例１に比べて、反応が起こるのに十分な強度の照射光が届く原料粒子の割合が少ないと考えられる。
【0145】
なお、本発明者の検討では、実施例１において、スリットＳＬ１内の液体ＭＬの流速は０．２５～０．７０ｍ／ｓであり、液体ＭＬに含まれる原料粒子には１．８～３．１回のレーザーパルスが照射されていると考えられる。一方、比較例１において、液滴ＭＬｄは吐出口ＥＸに最大０．３３秒間保持されることから、液滴ＭＬｄに含まれる原料粒子には最大で１０回のレーザーパルスが照射されていると考えられる。従って、実施例１は、原料粒子に対するレーザーパルスの照射回数が比較例１よりも少ないにもかかわらず効率よく反応していることがわかる。
【0146】
以上より、液状の被照射物に照射光を照射する場合には、レーザーパルスの照射回数よりも照射部における被照射物の形状の方が大きく影響することが実証された。すなわち、実施例１と比較例１との比較により、実施の形態１の光照射反応装置においては、被照射物を液滴のような回転楕円体ではなく、板状の液膜の状態にして照射光を照射することにより、被照射物に対するレンズ効果および消光の影響を小さくして、反応効率を高くすることができることがわかった。
【0147】
なお、比較例１において、生成された粒子の球状化率を高めるために、光照射反応装置ＬＲ１０１の回収部ＰＣに回収された液体ＰＬを貯留部ＳＴに貯留し、照射光を照射する工程を繰り返すという方法が考えられる。特に、球状ナノ粒子は、一定のサイズを超えると照射光が照射されても溶融しないという性質があるため、このような方法は、光照射反応装置において球状ナノ粒子を生成する場合には効果的である。本発明者は、比較例１において、前述の照射工程を複数回繰り返すことによって、生成した粒子の球状化率を高めることができることを確認している。
【0148】
一方、前述したように、実施例１では、スリットＳＬ１内を流れる液体ＭＬに照射光を照射する工程を１回行うだけで、高い球状化率を達成している。すなわち、実施例１は、比較例１よりも工程数が少なく、短時間で高い球状化率を有する球状ナノ粒子を生成できることがわかった。
【0149】
（その他の実施例）
以下では、前記実施例１および前記比較例１以外の実施例について説明する。
以下では、前記実施例１および前記比較例１以外の実施例について説明する。
【0150】
＜実施例２および比較例２＞
以下、実施例２および比較例２について説明する。まず、比較例２について説明する。
以下、実施例２および比較例２について説明する。まず、比較例２について説明する。
【0151】
前記比較例１では、検討例１の光照射反応装置を用いて、導入部ＮＺ１０１の先端部ＴＰの吐出口ＥＸに生成された液滴ＭＬｄに照射光を照射したが、比較例２では、導入部ＮＺ１０１から自由空間に円柱状の被照射物ＭＬ（液柱）が吐出し、この液柱に照射光を照射した。
【0152】
比較例２において、導入部ＮＺ１０１の吐出口ＥＸの口径（内径）は１．４ｍｍである。液体ＭＬの流量（吐出量）は、０．７３ｍＬ／ｓとした。この場合、導入部ＮＺ１０１の吐出口ＥＸから、長さ３３ｍｍの液柱が形成された。照射部ＩＰは、液柱全体である。すなわち、レーザー光のスポットを幅２．５ｍｍ、長さ３０ｍｍの長方形状として、液柱状の液体ＭＬ全体にレーザー光が照射されるようにしている。
【0153】
また、実施例２では、前記実施例１と同様に実施の形態１の光照射反応装置を用いているが、前記実施例１から液体ＭＬの流量とスリットの寸法とを変化させた。すなわち、実施例２において、一対の誘導面ＳＷ間の距離（スリットＳＬ１の幅）は１．５ｍｍ、誘導部ＬＧ１の厚さは２ｍｍ、誘導部ＬＧ１の長さは３０ｍｍである。また、スリットＳＬ１を流れる液体ＭＬの流量は、比較例２と同じ０．７３ｍＬ／ｓである。照射部ＩＰは、スリットＳＬ１内を流れる液体ＭＬ全体である。すなわち、レーザー光のスポットを幅２．５ｍｍ、長さ３０ｍｍの長方形状として、スリットＳＬ１内を流れる液体ＭＬ全体にレーザー光が照射されるようにしている。
【0154】
実施例２および比較例２の被照射物ＭＬは、前記実施例１および前記比較例１と同様に、２００ｐｐｍのホウ素粒子を超純水に分散させた液体である。
【0155】
以下、実施例２および比較例２の評価結果について説明する。球状ナノ粒子の評価は、前記実施例１および比較例１と同様の方法で行った。図１９の領域ｄは、実施例２で生成された粒子のＳＥＭ像、図１９の領域ｅは、比較例２で生成された粒子のＳＥＭ像である。
【0156】
図１９の領域ｄに示すように、実施例２で生成された粒子は、前記実施例１と同様に、粒子の大きさ（粒径）は１００～４００ｎｍであり、球状化率は８５％程度であった。一方、図１９の領域ｅに示すように、比較例２で生成された粒子は、前記比較例１と同様に、ほとんどが原料粒子と同じような不定形に近い立方体形状であり、粒子同士が凝集していた。粒子の大きさは５０～４００ｎｍである。比較例２の球状化率は５０％程度であった。
【0157】
以上より、実施例２では原料粒子のほとんどが反応し、球状粒子に変化しているのに対して、比較例２では原料粒子のほとんどが未反応のままである。この理由として、比較例２の液柱は、円柱状であるため、レンズ効果により、液柱の内部に照射光が進入しない空間が生じる。その結果、比較例２では未反応の原料粒子が多く残存したものと考えられる。一方、実施例２のスリットＳＬ１内を流れる液体ＭＬは、板状の液膜の状態である。そのため、レンズ効果はほとんど起こらなかったものと考えられる。
【0158】
すなわち、実施例２と比較例２との比較により、実施の形態１の光照射反応装置においては、被照射物を液柱のような円柱状ではなく、板状の液膜の状態にして照射光を照射することにより、被照射物に対するレンズ効果および消光の影響を小さくして、反応効率を高くすることができることがわかった。
【0159】
＜原料粒子の濃度について＞
検討例１の光照射反応装置ＬＲ１０１と実施の形態１の光照射反応装置ＬＲ１とのそれぞれにおいて、反応物の濃度について考察した。
検討例１の光照射反応装置ＬＲ１０１と実施の形態１の光照射反応装置ＬＲ１とのそれぞれにおいて、反応物の濃度について考察した。
【0160】
検討例１の光照射反応装置ＬＲ１０１を用いて、原料粒子である酸化鉄（Ｆｅ3Ｏ4）粒子を超純水に分散させた液体ＭＬから球状ナノ粒子を生成する場合、原料粒子の濃度が１０ｐｐｍを越えると、生成される球状ナノ粒子に対する未反応の原料粒子の割合が大きくなり、球状化率が５０％未満となることがわかった。この原因として、前述の消光の影響が大きいと考えられる。そのため、検討例１では、生成される球状ナノ粒子に対する未反応の原料粒子の割合を小さくするために、原料粒子の濃度を１０ｐｐｍ以下と低くせざるを得ず、反応効率が低下してしまう。
【0161】
一方、実施の形態１の光照射反応装置を用いて、被照射物ＭＬを酸化鉄（Ｆｅ3Ｏ4）の原料粒子を分散させた水として、球状ナノ粒子を生成する場合、原料粒子の濃度が１００～１０００ｐｐｍの範囲で、生成される球状ナノ粒子に対する未反応の原料粒子の割合が小さく、球状化率が８０％以上となり、原料粒子の濃度が１００～５００ｐｐｍの範囲で、球状化率が９０％以上となることがわかった。より具体的には、原料粒子の濃度が１００ｐｐｍのときに球状化率は９７％、原料粒子の濃度が５００ｐｐｍのときに球状化率は９０％、原料粒子の濃度が１０００ｐｐｍのときに球状化率は８４％である。
【0162】
以上より、実施の形態１では、照射光の進入方向に存在する被照射物を薄くしつつも液膜の面積を大きくすることができるため、検討例１に比べて、消光の影響を小さくしつつ、照射光が照射される被照射物の体積を多くすることができる。また、実施の形態１では、消光の影響を小さくできるため、反応物の濃度を大きくすることもできる。すなわち、実施の形態１では、反応物の濃度を大きくすることと、照射光が照射される被照射物の体積を多くすることとを両立することができ、反応効率を高めることができることが実証された。
【0163】
＜被照射物の流速について＞
検討例１の光照射反応装置ＬＲ１０１と実施の形態１の光照射反応装置ＬＲ１とのそれぞれにおいて、照射部における被照射物の流速について考察した。検討例１の実施条件は前記比較例２に、実施の形態１の実施条件は前記実施例２に、それぞれ相当する。
検討例１の光照射反応装置ＬＲ１０１と実施の形態１の光照射反応装置ＬＲ１とのそれぞれにおいて、照射部における被照射物の流速について考察した。検討例１の実施条件は前記比較例２に、実施の形態１の実施条件は前記実施例２に、それぞれ相当する。
【0164】
まず、図８に示すように、検討例１の光照射反応装置において、被照射物ＭＬを導入部ＮＺ１０１の吐出口ＥＸ（口径（内径）：１．４ｍｍ）から連続して吐出する場合、吐出口ＥＸから吐出される被照射物ＭＬの流量は０．７３ｍＬ／ｓである。この際、被照射物ＭＬの流速は、吐出口ＥＸ付近で０．６６ｍ／ｓ、吐出口ＥＸから３０ｍｍ下方で０．８９ｍ／ｓと算出された。
【0165】
次に、図１に示すように、実施の形態１の光照射反応装置において、誘導部ＬＧ１のスリットＳＬ１内を流れる被照射物ＭＬの流速を求めるため、スリットＳＬ１内を流れる粒子を高速度カメラ（Vision Research, Phamtom V2512）で撮影し、一定時間内にスリットＳＬ１内を流れる粒子の流れ方向に沿った移動距離を計測した。誘導部ＬＧ１のスリットＳＬ１（幅：１．５ｍｍ、厚さ：２ｍｍ、長さ：３０ｍｍ）内に、被照射物ＭＬを流量０．７３ｍＬ／ｓで流した場合の、被照射物ＭＬの流速の計測結果を、次に示す。
【0166】
スリットＳＬ１の長さ方向上端（導入部ＮＺ１と誘導部ＬＧ１との接続位置）において、誘導面ＳＷから幅方向０．１０ｍｍ内側（幅方向端部）の流速は、０．１７ｍ／ｓ、誘導面ＳＷから幅方向０．３０ｍｍ内側の流速は、０．８０ｍ／ｓ、誘導面ＳＷから幅方向０．５０ｍｍ内側の流速は、０．９０ｍ／ｓ、誘導面ＳＷから幅方向０．７５ｍｍ内側（幅方向中央）の流速は、０．８０ｍ／ｓである。
【0167】
スリットＳＬ１の長さ方向中央（スリットＳＬ１の長さ方向上端から１５ｍｍ）において、誘導面ＳＷから幅方向０．１０ｍｍ内側（幅方向端部）の流速は、０．６０ｍ／ｓ、誘導面ＳＷから幅方向０．３０ｍｍ内側の流速は、０．８５ｍ／ｓ、誘導面ＳＷから幅方向０．５０ｍｍ内側の流速は、０．８７ｍ／ｓ、誘導面ＳＷから幅方向０．７５ｍｍ内側（幅方向中央）の流速は、０．９０ｍ／ｓである。
【0168】
スリットＳＬ１の長さ方向下端付近（スリットＳＬ１の長さ方向上端から２５ｍｍ）において、誘導面ＳＷから幅方向０．１０ｍｍ内側（幅方向端部）の流速は、０．２０ｍ／ｓ、誘導面ＳＷから幅方向０．３０ｍｍ内側の流速は、０．５０ｍ／ｓ、誘導面ＳＷから幅方向０．５０ｍｍ内側の流速は、０．６０ｍ／ｓ、誘導面ＳＷから幅方向０．７５ｍｍ内側（幅方向中央）の流速は、０．７０ｍ／ｓである。
【0169】
以上の結果から、検討例１と実施の形態１とで、被照射物ＭＬを同じ流量で流した場合であっても、スリットＳＬ１の誘導面ＳＷ付近では、被照射物ＭＬの流速が小さくなっている。すなわち、被照射物ＭＬがスリットＳＬ１の誘導面ＳＷに接触しながらスリットＳＬ１内を流れるため、被照射物の流速を制御（遅く）しつつ、被照射物ＭＬの安定した流れ（層流）を作り出すことができる。その結果、実施の形態１では、照射光（パルス光）を被照射物の流速に合わせて確実に照射して、反応効率を高めることができるということが実証された。
【0170】
なお、実施の形態１では、スリットＳＬ１の幅方向端部から幅方向中央に向かうに従って、スリットＳＬ１内を流れる被照射物ＭＬの流速が大きくなり、検討例１の導入部ＮＺ１０１の吐出口ＥＸから吐出される被照射物ＭＬの流速と同程度になる。それにもかかわらず、実施の形態１では高い球状化率が得られている。これは、スリットＳＬ１内を流れる被照射物ＭＬのうちのほとんどが、誘導面ＳＷ付近を流れており、流速が制御された状態で照射光が照射されているということを示している。この結果は、ベルヌーイの定理に矛盾するものではない。
【0171】
本発明は前記実施の形態に限定されるものではなく、その要旨を逸脱しない範囲で種々変更可能である。
【0172】
その他、実施の形態に記載された内容に対応するもの或いはその一部を以下に記載する。
【0173】
［付記１］
液状の被照射物を供給する供給部と、
前記供給部から供給された前記被照射物を誘導する誘導部と、
前記誘導部内を流れる前記被照射物に照射光が照射される照射部と、
を有し、
前記誘導部は、前記誘導部の第１方向に貫通するスリットと、前記スリットの幅方向において前記スリットを挟んで対向する一対の誘導面とを有し、
前記被照射物は、前記一対の誘導面にそれぞれ接触することにより、板状の液膜の状態で前記スリット内を流れ、
前記照射光が前記被照射物を前記誘導部の前記第１方向に貫通するように、前記照射部において、前記スリット内を流れる前記被照射物に対して、前記照射光を照射し、前記被照射物または前記被照射物に含まれる反応物を、前記照射光のエネルギーによって反応させる、光照射反応装置。
液状の被照射物を供給する供給部と、
前記供給部から供給された前記被照射物を誘導する誘導部と、
前記誘導部内を流れる前記被照射物に照射光が照射される照射部と、
を有し、
前記誘導部は、前記誘導部の第１方向に貫通するスリットと、前記スリットの幅方向において前記スリットを挟んで対向する一対の誘導面とを有し、
前記被照射物は、前記一対の誘導面にそれぞれ接触することにより、板状の液膜の状態で前記スリット内を流れ、
前記照射光が前記被照射物を前記誘導部の前記第１方向に貫通するように、前記照射部において、前記スリット内を流れる前記被照射物に対して、前記照射光を照射し、前記被照射物または前記被照射物に含まれる反応物を、前記照射光のエネルギーによって反応させる、光照射反応装置。
【0174】
［付記２］（実施の形態１）
付記１記載の光照射反応装置において、
前記供給部は、薄板直方体状の空洞部が設けられた第１導入部を有し、
前記空洞部の幅寸法は、前記一対の誘導面間の距離と同じであり、
前記被照射物は、前記空洞部内において流速が制御され、板状の液膜の状態となった後に、前記第１導入部から前記誘導部に供給される、光照射反応装置。
付記１記載の光照射反応装置において、
前記供給部は、薄板直方体状の空洞部が設けられた第１導入部を有し、
前記空洞部の幅寸法は、前記一対の誘導面間の距離と同じであり、
前記被照射物は、前記空洞部内において流速が制御され、板状の液膜の状態となった後に、前記第１導入部から前記誘導部に供給される、光照射反応装置。
【0175】
［付記３］（実施の形態２）
付記１記載の光照射反応装置において、
前記供給部は、薄板直方体状の第１空洞部および第２空洞部と、前記第１空洞部および前記第２空洞部を接続する液溜部とが設けられた第２導入部を有し、
前記第２空洞部の幅寸法は、前記第１空洞部の幅寸法よりも大きく、
前記液溜部の体積は、前記第１空洞部および前記第２空洞部の体積よりも大きく、
前記液溜部の幅寸法は、前記第２空洞部の幅寸法と同じであり、
前記一対の誘導面間の距離は、前記第２空洞部の幅寸法と同じであり、
前記被照射物は、前記第１空洞部から前記液溜部に至る際に流速が制御され、前記液溜部から前記第２空洞部に至る際に板状の液膜の状態となり、この状態で前記第２導入部から前記誘導部に供給される、光照射反応装置。
付記１記載の光照射反応装置において、
前記供給部は、薄板直方体状の第１空洞部および第２空洞部と、前記第１空洞部および前記第２空洞部を接続する液溜部とが設けられた第２導入部を有し、
前記第２空洞部の幅寸法は、前記第１空洞部の幅寸法よりも大きく、
前記液溜部の体積は、前記第１空洞部および前記第２空洞部の体積よりも大きく、
前記液溜部の幅寸法は、前記第２空洞部の幅寸法と同じであり、
前記一対の誘導面間の距離は、前記第２空洞部の幅寸法と同じであり、
前記被照射物は、前記第１空洞部から前記液溜部に至る際に流速が制御され、前記液溜部から前記第２空洞部に至る際に板状の液膜の状態となり、この状態で前記第２導入部から前記誘導部に供給される、光照射反応装置。
【0176】
［付記４］（実施の形態３）
付記１記載の光照射反応装置において、
前記供給部は、薄板かつ平面三角形状の空洞部が設けられた第３導入部を有し、
前記空洞部の幅寸法は、頂部から底辺部に至るに従って大きくなっており、
前記空洞部の前記底辺部の幅寸法は、前記一対の誘導面間の距離と同じであり、
前記被照射物は、前記空洞部内の前記頂部から前記底辺部へと流れ、板状の液膜の状態となった後に、前記第３導入部から前記誘導部に供給される、光照射反応装置。
付記１記載の光照射反応装置において、
前記供給部は、薄板かつ平面三角形状の空洞部が設けられた第３導入部を有し、
前記空洞部の幅寸法は、頂部から底辺部に至るに従って大きくなっており、
前記空洞部の前記底辺部の幅寸法は、前記一対の誘導面間の距離と同じであり、
前記被照射物は、前記空洞部内の前記頂部から前記底辺部へと流れ、板状の液膜の状態となった後に、前記第３導入部から前記誘導部に供給される、光照射反応装置。
【0177】
［付記５］（実施の形態３）
付記４記載の光照射反応装置において、
前記第３導入部には、前記第３導入部の厚さ方向に沿って前記空洞部内に突出する突出部が形成され、
前記被照射物は、前記空洞部内において、前記突出部によって流速が制御される、光照射反応装置。
付記４記載の光照射反応装置において、
前記第３導入部には、前記第３導入部の厚さ方向に沿って前記空洞部内に突出する突出部が形成され、
前記被照射物は、前記空洞部内において、前記突出部によって流速が制御される、光照射反応装置。
【産業上の利用可能性】
【0178】
本発明は、照射光を被照射物に照射して、照射光のエネルギーにより反応を起こす光照射反応装置に適用可能であり、産業上利用可能性を有している。
【符号の説明】
【0179】
ＢＥ 基端部
ＢＫ 突出部
ＢＯ 本体部
ＣＨ 接続孔部
ＣＶ，ＣＶ１，ＣＶ２ａ，ＣＶ２ｂ，ＣＶ３ 空洞部
ＤＩ 溝部
ＥＸ 吐出口
ＩＰ 照射部
ＬＧ１，ＬＧ１０２，ＬＧ２，ＬＧ３ 誘導部
ＬＲ１，ＬＲ１０１，ＬＲ１０２，ＬＲ２，ＬＲ３ 光照射反応装置
ＬＳ 光源部
ＭＬ 被照射物
ＭＬｄ 液滴
ＮＺ１，ＮＺ１０１，ＮＺ１０２，ＮＺ２，ＮＺ３ 導入部
ＯＡ 光軸
ＰＣ 回収部
ＰＬ 被照射物
ＰＬｄ 液滴
ＰＵ ポンプ
Ｒ１ 第１領域
Ｒ２ 第２領域
ＳＬ１，ＳＬ２，ＳＬ３ スリット
ＳＰ 液溜部
ＳＴ 貯留部
ＳＵ 供給部
ＳＷ 誘導面
ＴＰ 先端部
ＴＵ 管部
ＢＫ 突出部
ＢＯ 本体部
ＣＨ 接続孔部
ＣＶ，ＣＶ１，ＣＶ２ａ，ＣＶ２ｂ，ＣＶ３ 空洞部
ＤＩ 溝部
ＥＸ 吐出口
ＩＰ 照射部
ＬＧ１，ＬＧ１０２，ＬＧ２，ＬＧ３ 誘導部
ＬＲ１，ＬＲ１０１，ＬＲ１０２，ＬＲ２，ＬＲ３ 光照射反応装置
ＬＳ 光源部
ＭＬ 被照射物
ＭＬｄ 液滴
ＮＺ１，ＮＺ１０１，ＮＺ１０２，ＮＺ２，ＮＺ３ 導入部
ＯＡ 光軸
ＰＣ 回収部
ＰＬ 被照射物
ＰＬｄ 液滴
ＰＵ ポンプ
Ｒ１ 第１領域
Ｒ２ 第２領域
ＳＬ１，ＳＬ２，ＳＬ３ スリット
ＳＰ 液溜部
ＳＴ 貯留部
ＳＵ 供給部
ＳＷ 誘導面
ＴＰ 先端部
ＴＵ 管部
【図1】
【図2】
【図3】
【図4】
【図5】
【図6】
【図7】
【図8】
【図9】
【図10】
【図11】
【図12】
【図13】
【図14】
【図15】
【図16】
【図17】
【図18】
【図19】