特許 7148748 ガス精製装置

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B1)

(11)【特許番号】

(24)【登録日】2022-09-27

(45)【発行日】2022-10-05

(54)【発明の名称】ガス精製装置

(51)【国際特許分類】

   B01D 53/047 20060101AFI20220928BHJP

【ＦＩ】

B01D53/047

【請求項の数】 4

(21)【出願番号】P 2022037825

(22)【出願日】2022-03-11

【審査請求日】2022-03-11

【早期審査対象出願】

(73)【特許権者】

【識別番号】320011650

【氏名又は名称】大陽日酸株式会社

(74)【代理人】

【識別番号】100128358

【弁理士】

【氏名又は名称】木戸 良彦

(74)【代理人】

【識別番号】100086210

【弁理士】

【氏名又は名称】木戸 一彦

(72)【発明者】

【氏名】三沢 悟

(72)【発明者】

【氏名】武井 宏之

(72)【発明者】

【氏名】副島 達雄

【審査官】長谷部 智寿

(56)【参考文献】

【文献】特開２００２－１３７９０９（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開平０６－１８２１３３（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２００６－０１５２２１（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２０１１－１４８６７０（ＪＰ，Ａ）

【文献】国際公開第２０１８／０５５９７１（ＷＯ，Ａ１）

【文献】特開２０１２－０３１０５０（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２００１－３４７１２５（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２０１６－１８８１５３（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開平０５－１１１６０９（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２０１７－２２６５６２（ＪＰ，Ａ）

【文献】国際公開第２００３／０４５５３６（ＷＯ，Ａ１）

【文献】特開昭５２－０３６２９７（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２００４－３３７７４５（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開昭５５－１４７１１９（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開平０１－３１７５２１（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開昭５７－０４５３２１（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２０１３－１５４２９４（ＪＰ，Ａ）

(58)【調査した分野】(Int.Cl.，ＤＢ名)

Ｂ０１Ｄ ５３／０２－５３／１２

Ｃ０１Ｂ ２３／００

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

原料ガスを圧縮する圧縮機と、圧縮された原料ガスが導入される吸着剤を充填した吸着塔とを備え、前記吸着塔が、吸着工程と再生工程を順次行うことによりガス分離を行う圧力変動吸着分離法によって原料ガスを精製するガス精製装置において、
前記吸着塔の出口側と前記圧縮機の吸引側とをつなぐ残留ガス回収経路を設け、前記残留ガス回収経路は圧力調整器を備え、
前記圧縮機の吐出側の原料ガス供給経路にマスフローコントローラを設けるとともに、前記マスフローコントローラをバイパスするバイパス経路を設け、前記バイパス経路はバルブを備えていることを特徴とするガス精製装置。

【請求項2】

前記吸着塔を複数備え、前記原料ガスが、不純物として空気、酸素又は窒素を含む希ガスであることを特徴とする請求項１記載のガス精製装置。

【請求項3】

前記圧縮機と前記マスフローコントローラの間にバッファタンクを設けたことを特徴とする請求項１又は２記載のガス精製装置。

【請求項4】

前記原料ガスの入口側に真空ポンプを設け、前記再生工程において、前記吸着塔を減圧することを特徴とする請求項１乃至３のいずれか一項記載のガス精製装置。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、ガス精製装置及びガス精製方法に関し、詳しくは、不純物を含むヘリウム等の高価な希ガスを圧力変動吸着分離法（ＰＳＡ：Ｐｒｅｓｓｕｒｅ Ｓｗｉｎｇ Ａｄｓｏｒｐｔｉｏｎ）により、高収率で回収し精製するガス精製装置及びガス精製方法に関する。

【背景技術】

【0002】

ヘリウムは高熱伝導性，高拡散性，低沸点といった特性があり、ＭＲＩ、光ファイバー、半導体、リークテストといった多種多様な産業分野において使用されている。世界的にヘリウム需要は成長が見込まれている一方、ヘリウム供給はヘリウムを含有したガス田の産出量減少、ヘリウム製造施設のトラブル長期化等により、常に供給量不足に陥るリスクが懸念されている。こうした供給面のリスクを不安視する需要者の間では、省ヘリウム、リサイクルといった対策を講じる動きがあり、ヘリウム回収のニーズ拡大が予想される。

【0003】

回収したヘリウムは不純物として空気（窒素、酸素、二酸化炭素、水分等）を含んでいることが多い。回収したヘリウム中の不純物を除去する精製手法の一つとして、圧力変動吸着分離法（ＰＳＡ法）が挙げられる。一般的なＰＳＡ法によるガス精製装置は、２塔の吸着塔と８個のバルブを基本構成として、吸着工程、均圧減圧工程、再生工程、均圧昇圧工程を繰り返し、連続的にガスを精製する。再生工程では、吸着塔内のガスを排気して減圧操作を行うため、ヘリウムの損失が発生する。再生工程時のヘリウム損失の低減を目的として均圧操作が行われるが、２塔式のＰＳＡ装置では、均圧工程において、吸着工程が終了した吸着塔内の残留ガスを再生工程が終了した吸着塔へ回収する。ここで、吸着塔の塔数を３塔以上とし、均圧操作回数を２回以上とすることで、ヘリウム損失のさらなる低減が可能である。しかしながら、吸着塔数を増やすことで装置価格の上昇、装置の大型化といった問題が発生するため、限界がある。

【0004】

そこで、ヘリウム損失を低減するために、ＰＳＡ装置の排気ガスを原料ガスに混合しリサイクルしながら希ガスを回収する装置及び方法（特許文献１）が提案されている。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0005】

【文献】特許第３３８５０５３号公報

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0006】

しかしながら、特許文献１の装置及び方法では、排気ガスを原料ガスに混合すると、原料ガス中の除去成分濃度が上昇するため、一定の純度で製品ガスを供給するために、分析計を用いて原料ガスもしくは製品ガス中の不純物濃度を常時測定し、濃度に応じてＰＳＡのガス処理量を調節しなければならなかった。分析計による不純物濃度の測定値に対して流量値を最適化するため制御パラメーターの調節が必要であり、制御システムの高度化・複雑化が課題であった。

【0007】

そこで本発明は、分析計による濃度測定に基づいた複雑な制御システムの構築が不要で、装置価格の上昇、装置の大型化を抑えつつ、精製ガス（ヘリウム）の損失量を低減し、回収メリットを最大化できるようにしたガス精製装置及びガス精製方法を提供することを目的としている。

【課題を解決するための手段】

【0008】

上記目的を達成するため、本発明のガス精製装置は、原料ガスを圧縮する圧縮機と、圧縮された原料ガスが導入される吸着剤を充填した吸着塔とを備え、前記吸着塔が、吸着工程と再生工程を順次行うことによりガス分離を行う圧力変動吸着分離法によって原料ガスを精製するガス精製装置において、前記吸着塔の出口側と前記圧縮機の吸引側とをつなぐ残留ガス回収経路を設け、前記残留ガス回収経路は圧力調整器を備え、前記圧縮機の吐出側の原料ガス供給経路にマスフローコントローラを設けるとともに、前記マスフローコントローラをバイパスするバイパス経路を設け、前記バイパス経路はバルブを備えていることを特徴としている。

【0009】

また、本発明のガス精製装置は、前記吸着塔を複数備え、前記原料ガスが、不純物として空気、酸素又は窒素を含む希ガスであることを特徴としている。また、前記圧縮機と前記マスフローコントローラの間にバッファタンクを設けてもよい。さらに、前記原料ガスの入口側に真空ポンプを設け、前記再生工程において、前記吸着塔を減圧することを特徴としている。

【発明の効果】

【0012】

本発明のガス精製装置及びガス精製方法によれば、吸着工程が終了した吸着塔内の残留ガスを均圧減圧工程で回収することに加えて、さらに、圧縮機の吸引側の原料ガスに合流させることにより、精製ガスの損失量を低減することができる。また、残留ガス回収経路は減圧弁といった圧力調整器を設けることにより、吸着塔の圧力によらず圧縮機の吸引圧力を大気圧に保つことが可能である。

【0013】

さらに、マスフローコントローラを設けることで、原料ガス中の不純物濃度が上昇したとしても、自動的に製品ガス純度を維持することが可能である。また、マスフローコントローラをバイパスするバイパス経路を設け、バイパス経路にバルブを備えることで、残留ガス回収時の原料ガス流量の一時的な増加に対し、吸着筒への導入流量を増加させて対応することが可能である。

【図面の簡単な説明】

【0014】

【図1】本発明のガス精製方法を実施可能な本発明のガス精製装置の一形態例を示す系統図である。

【図2】本発明における吸着塔での各工程の時間的順序を示すタイミングチャートと各弁の開閉状態を示す図面である。

【発明を実施するための形態】

【0015】

図１は、本発明のガス精製方法を実施可能な本発明のガス精製装置の一形態例を示す系統図である。本形態例に示すガス精製装置１は、吸着剤を充填した２つの吸着塔（第１吸着塔１０，第２吸着塔２０）を使用した２塔式の圧力変動吸着式ガス分離装置（ＰＳＡ装置）であって、各吸着塔を、吸着工程と再生工程とに、交互に切り換えることにより、不純物成分ガスを含む原料ガスから不純物成分ガスを分離し、高純度の主成分ガスからなる精製ガスを連続的に導出できるように形成している。また、吸着工程と再生工程とを切り換える際に一方の吸着塔から他方の吸着塔に塔内ガスを移動させる均圧操作を行っている。

【0016】

本形態例における原料ガスは、不純物成分ガスとして空気を含むヘリウムである。

【0017】

各吸着塔１０，２０の原料ガス入口側（塔下部）には、入口弁１１Ｖ，２１Ｖを有する原料ガス入口経路Ｌ１，Ｌ２と、減圧排気弁１２Ｖ，２２Ｖを有する減圧排気経路Ｌ３，Ｌ４とが設けられている。

【0018】

各吸着塔１０，２０の精製ガス出口側（塔上部）には、出口弁１３Ｖ，２３Ｖを有する精製ガス出口経路Ｌ５，Ｌ６が設けられている。また、各吸着塔１０，２０の精製ガス出口側同士を接続する均圧経路Ｌ７には、均圧弁１４Ｖが備えられている。さらに、各吸着塔１０，２０の精製ガス出口側には各吸着塔内に残留するガスを導出する残留ガス導出弁１５Ｖ，２５Ｖを有する残留ガス導出経路Ｌ８，Ｌ９が設けられている。

【0019】

さらに、原料ガス入口経路Ｌ１，Ｌ２は、圧縮機５１を有する原料ガス供給経路Ｌ１０にそれぞれ接続しており、減圧排気経路Ｌ３，Ｌ４は、真空ポンプ５２を有する真空排気経路Ｌ１１にそれぞれ接続している。一方、精製ガス出口経路Ｌ５、Ｌ６は、精製ガス導出経路Ｌ１２に接続している。

【0020】

また、残留ガス導出経路Ｌ８，Ｌ９は、圧縮機５１の吸引側の原料ガス供給経路Ｌ１０に合流する残留ガス回収経路Ｌ１３に接続している。残留ガス回収経路Ｌ１３には減圧弁３０が備えられている。

【0021】

圧縮機５１の吐出側の原料ガス供給経路Ｌ１０にマスフローコントローラ（ＭＦＣ）３１を設けるとともに、マスフローコントローラ３１をバイパスするバイパス経路Ｌ１４を設け、バイパス経路Ｌ１４はバルブ３２を備えている。バルブ３２は、自動弁である。ＭＦＣ３１は希ガス用のマスフローコントローラを用いると好適である。

【0022】

さらに、圧縮機５１とマスフローコントローラ３１の間には、圧縮機５１による脈動を緩衝するためのバッファタンク３３が設けられている。

【0023】

また、各吸着塔１０，２０の内部には、原料ガス中の不純物を吸着するための第１吸着剤と第２吸着剤との２種類の吸着剤が積層充填されている。吸着剤としては、ゼオライト，活性アルミナ，シリカゲル等を使用することができる。

【0024】

本発明のガス精製分離方法は、吸着工程、均圧減圧工程、残留ガス回収工程、再生工程、均圧昇圧工程を各吸着塔１０、２０で交互に経時的に実施するもので、図２に示すようなシーケンスで行われる。図２には、各工程に対応して各弁（バルブ）の開閉状態を示しており、塗色部は、その弁が開状態であることを示している。

【0025】

圧縮機５１で圧縮（昇圧）されたヘリウム（原料ガス）が、ＭＦＣ３１、入口弁１１Ｖを介して、原料ガス供給経路Ｌ１０，原料ガス供給経路Ｌ１から第１吸着塔１０に入る。第１吸着塔１０では、ヘリウム中の不純物である空気が吸着剤に吸着され、出口弁１３Ｖを介して、精製ガス出口経路Ｌ５、精製ガス導出経路Ｌ１２を通り、精製ガス（製品ガス）として取り出される。このような工程が第１吸着塔１０における吸着工程である。吸着工程は例えば１～２４時間，好適には４～２４時間継続する

【0026】

第１吸着塔１０が吸着工程にあるとき、第２吸着塔２０では、残留ガス回収工程，再生工程が行われる。

【0027】

残留ガス回収工程では、第２吸着塔２０内に貯留（残留）しているガスを、残留ガス導出弁２５Ｖ，減圧弁３０を介して、残留ガス導出経路Ｌ９、残留ガス回収経路Ｌ１３を通して、圧縮機５１の吸引側の原料ガス供給経路Ｌ１０に合流させる。減圧弁３０を設けることにより、吸着塔の圧力によらず圧縮機５１の吸引圧力を大気圧に保つことが可能である。残留ガス回収工程は例えば１時間以内、好適には３０分以内の時間で行う。

【0028】

第２吸着塔２０が残留ガス回収工程中にあるとき、第１吸着塔１０の吸着工程において、第２吸着塔２０から回収したガスの分、原料ガスの流量が一時的に増加するため、バルブ３２を介し、バイパス経路Ｌ１４を通じて、第１吸着塔１０への導入流量を増加させる。

【0029】

次いで、バルブ３２及び残留ガス導出弁２５Ｖを閉じ、第２吸着塔２０の残留ガス回収工程を終了し、再生工程を行う。再生工程では、第２吸着塔２０内のガスを、減圧排気弁２２Ｖを介し、減圧排気経路Ｌ４，真空排気経路Ｌ１１を通じて、真空ポンプ５２に吸引させる。これにより、第２吸着塔２０を減圧し、吸着した不純物である空気を脱着させ、吸着剤を再生させる。再生工程は、例えば１～２４時間、好適には４～２４時間継続する。

【0030】

第１吸着塔１０が吸着飽和に達する前に、入口弁１１Ｖ，出口弁１３Ｖを閉じて第１吸着塔１０の吸着工程を終了するとともに、減圧排気弁２２Ｖを閉じて第２吸着塔２０の再生工程を終了する。次いで、均圧弁１４Ｖを開き、第１吸着塔１０と第２吸着塔２０の出口側同士を均圧経路Ｌ７により連通させて、均圧操作を行い、第１吸着塔１０内のガスが第２吸着塔２０に導入される。この工程が、第１吸着塔１０にとっては均圧減圧工程となり、第２吸着塔２０にとっては均圧昇圧工程となる。均圧減圧工程・均圧昇圧工程は例えば５分以内、好適には１～３分程度の時間で行う。

【0031】

均圧昇圧工程が終了した第２吸着塔２０は、吸着工程を行う。上述した第１吸着塔１０の吸着工程と同様に、圧縮機５１で圧縮されたヘリウムが、ＭＦＣ３１、入口弁２１Ｖを介して、原料ガス供給経路Ｌ１０，原料ガス供給経路Ｌ２から第２吸着塔２０に入り、第２吸着塔２０内で不純物である空気が吸着剤に吸着され、出口弁２３Ｖを介して、精製ガス出口経路Ｌ６、精製ガス導出経路Ｌ１２を通り、精製ガスとして取り出される。

【0032】

第２吸着塔２０が吸着工程にあるとき、第１吸着塔１０では、残留ガス回収工程，再生工程が行われる。

【0033】

第１吸着塔１０の残留ガス回収工程では、第１吸着塔１０内に残留しているガスを、残留ガス導出弁１５Ｖ，減圧弁３０を介して、残留ガス導出経路Ｌ８、残留ガス回収経路Ｌ１３を通して、圧縮機５１の吸引側の原料ガス供給経路Ｌ１０に合流させる。

【0034】

このとき、第１吸着塔１０から回収したガスの分、原料ガス流量が一時的に増加するため、バルブ３２を介し、バイパス経路１４を通じて、第２吸着塔２０への導入流量を増加させる。

【0035】

次いで、バルブ３２及び残留ガス導出弁１５Ｖを閉じ、第１吸着塔１０の残留ガス回収工程を終了し、再生工程を行う。再生工程では、第１吸着塔１０内のガスを、減圧排気弁１２Ｖを介し、減圧排気経路Ｌ３，真空排気経路Ｌ１１を通じて、真空ポンプ５２に吸引させ、第１吸着塔１０を減圧し、吸着した不純物である空気を脱着させ、吸着剤を再生させる。

【0036】

第２吸着塔２０が吸着飽和に達する前に、入口弁２１Ｖ，出口弁２３Ｖを閉じて第２吸着塔２０の吸着工程を終了するとともに、減圧排気弁１２Ｖを閉じて第１吸着塔１０の再生工程を終了する。次いで、均圧弁１４Ｖを開き、第１吸着塔１０と第２吸着塔２０の出口側同士を均圧経路Ｌ７により連通させて、均圧操作を行い、第２吸着塔２０内のガスが第１吸着塔１０に導入される。この工程が、第１吸着塔１０にとっては均圧昇圧工程となり、第２吸着塔２０にとっては均圧減圧工程となる。

【0037】

本形態例のガス精製装置１は、各吸着塔１０、２０において、上述の吸着工程、均圧減圧工程、残留ガス回収工程、再生工程、均圧昇圧工程を行って吸着工程に戻る一連の状態の繰り返しを、各吸着塔１０、２０で交互に経時的に実施することにより、原料ガスを連続的に精製することができる。

【0038】

さらに、均圧操作によって、吸着工程終了後の吸着塔内の残留ガスを他方の吸着塔に回収することに加え、残留ガス回収工程において、均圧操作後の残留ガスを圧縮機５１の吸引側へ再供給することで、補助吸着筒や回収タンクを使用せず回収メリットの向上を実現することができる。

【0039】

また、吸着塔内の残留ガスを圧縮機５１の吸引側へ再供給する際、原料ガスと合流させるため、一時的に原料ガス供給経路Ｌ１０の流量が増加する。また、他方の吸着塔は吸着工程の開始直後の状態にあり、所望の吸着圧力まで吸着塔の内圧を上昇させる必要がある。昇圧途上の吸着塔からは精製ガスを取り出すことができないため、昇圧工程は短時間で完了することが望ましい。本発明においては、マスフローコントローラをバイパスするバイパス経路Ｌ１４を設け、バイパス経路Ｌ１４に自動弁であるバルブ３２を開くことで流量増加に対応可能であるとともに、吸着塔の昇圧に要する時間を短縮することが可能である。

【0040】

また、ＭＦＣ３１を使用することで、ガス精製装置１に導入されるガスの温度、圧力の変動に対し、流量を一定に維持することが可能である。特に、希ガス用のＭＦＣを用いることにより、原料ガス中の不純物（空気）濃度が上昇した場合、ＭＦＣ単体の動作により流量が自動的に低減され、吸着塔への負荷を一定以下に抑えることができる。このような形態を採用することにより、分析計による濃度測定に基づいた複雑な制御システムを構築することなく、原料ガス中の不純物濃度上昇に対し製品ガス純度を維持することが可能である。

【0041】

なお、吸着塔の出口側から残留ガスを回収することで、ヘリウム濃度の高いガスを効率良く回収することが可能である。

【0042】

また、残留ガス回収時、圧縮機の負荷増大・故障を防止するため、吸引側を大気圧程度に保つ必要がある。このため、容量可変型のバルーン式タンク等を設けることも考えられるが、バルーン式タンクは一般に気密性が低く、ヘリウムが外部へ流出する恐れが懸念される。この点、本発明では、残留ガス回収経路Ｌ１３に減圧弁３０を設けることにより、大気圧に保つことが可能である。

【0043】

なお、本発明は上述の形態例に限定されるものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲で種々変形実施できる。

【0044】

上述の形態例では、２塔式のＰＳＡ装置であったが、吸着塔の塔数は１塔のみであっても、３塔以上であってもよい。また、各吸着塔は強吸着成分吸着塔と弱吸着成分吸着塔とに分割してもよく、再生工程においては強吸着成分吸着塔をヒータで加熱し再生を促進してもよい。

【0045】

また、残留ガス回収経路Ｌ１３上に減圧弁を設けているが、減圧弁に限らず、コントロールバルブ、圧力調整弁等の圧力調整器を設けることができる。

【0046】

さらに、残留ガス回収経路Ｌ１３上に流量調節弁を追加し、残留ガス回収時の脱圧速度を低減してもよい。残留ガス回収時に脱圧速度を制御することで、回収するガス中のヘリウム濃度を調節可能である。

【0047】

また、精製ガス導出経路Ｌ１２に製品ガスのレシーバータンクを設けてもよい。さらに、ガス精製装置１の前後に微量不純物除去装置、粉塵フィルター等を取り付けてもよい。

【0048】

また、本発明は、ヘリウム以外の希ガスと空気、希ガスと窒素、希ガスと酸素の混合ガスを原料ガスとして実施することも可能である。

【0049】

本発明の有効性を示すために、以下の条件で、残留ガス回収工程を実施した場合と実施しなかった場合のヘリウム回収率を比較する実験を行った。

【0050】

原料ガス組成：ヘリウム７５％（ｖｏｌｕｍｅ），空気２５％（ｖｏｌｕｍｅ）
原料ガス流量：１ｍ^３／ｈ（ｎｏｒｍａｌ）
吸着塔数：１
切替時間：１２ｈ
塔上部（弱吸着成分）：ゼオライト（ＣａＸ）充填、５００Ａ×高さ１８００ｍｍ
塔下部（強吸着成分）：ゼオライト（ＮａＸ）充填、１インチ×高さ１０００ｍｍ
真空ポンプ：到達圧力１０Ｐａ、排気速度４０Ｌ／ｍｉｎ
精製ガス純度：９９％（ｖｏｌｕｍｅ）以上

【0051】

残留ガス回収工程を実施しなかった場合の回収率は７５％であったのに対し、残留ガス回収工程を実施した場合には回収率は９０％まで向上した。

【符号の説明】

【0052】

１…ガス精製装置、１０，２０…吸着塔、１１Ｖ，２１Ｖ…入口弁、１２Ｖ，２２Ｖ…減圧排気弁、１３Ｖ，２３Ｖ…出口弁、１４Ｖ…均圧弁、１５Ｖ，２５Ｖ…残留ガス導出弁、３０…減圧弁、３１…マスフローコントローラ（ＭＦＣ）、３２…バルブ、３３…バッファタンク、５１…圧縮機、５２…真空ポンプ、Ｌ１，Ｌ２…原料ガス入口経路、Ｌ３，Ｌ４…減圧排気経路、Ｌ５，Ｌ６…精製ガス出口経路、Ｌ７…均圧経路、Ｌ８，Ｌ９…残留ガス導出経路、Ｌ１０…原料ガス供給経路、Ｌ１１…真空排気経路、Ｌ１２…精製ガス導出経路、Ｌ１３…残留ガス回収経路、Ｌ１４…バイパス経路

【要約】

【課題】 装置価格の上昇、装置の大型化を抑えつつ、精製ガスの損失量を低減し、回収メリットを最大化できるようにしたガス精製装置及びガス精製方法を提供する。
【解決手段】 原料ガスを圧縮する圧縮機５１と、圧縮された原料ガスが導入される吸着剤を充填した吸着塔１０，２０とを備え、吸着塔１０，２０が、吸着工程と再生工程を順次行うことによりガス分離を行う圧力変動吸着分離法によって原料ガスを精製するガス精製装置１において、吸着塔１０，２０の出口側と圧縮機５１の吸引側とをつなぐ残留ガス回収経路Ｌ１３を設け、残留ガス回収経路Ｌ１３は減圧弁３０といった圧力調整器を備えている。圧縮機５１の吐出側の原料ガス供給経路Ｌ１０にマスフローコントローラ３１を設けるとともに、マスフローコントローラをバイパスするバイパス経路Ｌ１４を設け、バルブ３２を備えている。
【選択図】 図１

【図1】

【図2】