ホーム > 特許ランキング > 信越化学工業株式会社
知財求人 - 知財ポータルサイト「IP Force」
(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】特許公報(B2)
(11)【特許番号】
(24)【登録日】2023-02-27
(45)【発行日】2023-03-07
(54)【発明の名称】篩分け低置換度ヒドロキシプロピルセルロースの製造方法
(51)【国際特許分類】
C08B 11/08 20060101AFI20230228BHJP
B07B 1/00 20060101ALI20230228BHJP
B07B 1/28 20060101ALI20230228BHJP
【ＦＩ】
C08B11/08
B07B1/00 B
B07B1/28 Z
【請求項の数】
4
(21)【出願番号】P 2019154552
(22)【出願日】2019-08-27
(65)【公開番号】P2021031615
(43)【公開日】2021-03-01
【審査請求日】2021-08-25
(73)【特許権者】
【識別番号】000002060
【氏名又は名称】信越化学工業株式会社
(74)【代理人】
【識別番号】100085545
【弁理士】
【氏名又は名称】松井 光夫
(74)【代理人】
【識別番号】100118599
【弁理士】
【氏名又は名称】村上 博司
(74)【代理人】
【識別番号】100160738
【弁理士】
【氏名又は名称】加藤 由加里
(74)【代理人】
【識別番号】100114591
【弁理士】
【氏名又は名称】河村 英文
(72)【発明者】
【氏名】三木 健太郎
(72)【発明者】
【氏名】土田 晃子
(72)【発明者】
【氏名】北村 彰
(72)【発明者】
【氏名】平間 康之
【審査官】奥谷 暢子
(56)【参考文献】
【文献】特開２０１８－０６２６５３（ＪＰ，Ａ）
【文献】特開２０１８－０６２６５４（ＪＰ，Ａ）
【文献】MERKUS H.G.，Particle Size Measurements : Fundamentals, Practice, Quality，Springer，2009年，225-229，ISBN: 978-1-4020-9015-8
(58)【調査した分野】(Int.Cl.，ＤＢ名)
Ｃ０８Ｂ
Ｂ０７Ｂ
ＪＳＴＰｌｕｓ／ＪＭＥＤＰｌｕｓ／ＪＳＴ７５８０（ＪＤｒｅａｍＩＩＩ）
(57)【特許請求の範囲】
【請求項1】
ヒドロキシプロポキシ基の含有量が５～１６質量％である低置換度ヒドロキシプロピルセルロースを、篩面が水平運動を行う篩振盪機を用いて篩分けることにより、第一の篩上残留低置換度ヒドロキシプロピルセルロースと、第一の篩通過低置換度ヒドロキシプロピルセルロースを得る第一の篩分け工程と、第一の篩上残留低置換度ヒドロキシプロピルセルロースを篩面が垂直運動を行う篩振盪機を用いて篩分けることにより、第二の篩上残留低置換度ヒドロキシプロピルセルロースと、第二の篩通過低置換度ヒドロキシプロピルセルロースを得る第二の篩分け工程と、
第一の篩通過低置換度ヒドロキシプロピルセルロースと第二の篩上残留低置換度ヒドロキシプロピルセルロースを合わせて篩分け低置換度ヒドロキシプロピルセルロースを得る工程と
を少なくとも含む篩分け低置換度ヒドロキシプロピルセルロースの製造方法。
【請求項2】
前記第一の篩分け工程における篩分けの対象である低置換度ヒドロキシプロピルセルロースが、３３．０％以上の圧縮度を有する請求項１に記載の篩分け低置換度ヒドロキシプロピルセルロースの製造方法。
【請求項3】
第一の篩上残留低置換度ヒドロキシプロピルセルロースが、動的画像解析法により全粒子を微粒子と、球状粒子と、長繊維状粒子と、短繊維状粒子とに分類した場合、前記全粒子に対する前記短繊維状粒子の体積分率が２０％未満である低置換度ヒドロキシプロピルセルロースであって、前記微粒子が、繊維長が４０μｍ未満の粒子であり、
前記球状粒子は繊維長が４０μｍ以上であり、かつ繊維径と繊維長の比率である伸長比が０．５以上の第１球状粒子と、伸長比が０．５未満であり、最小フェレー径と最大フェレー径の比率であるアスペクト比が０．５以上であり、粒子の投影面積と同じ面積を有する円の周囲長（ＰＥＱＰＣ）と実際の粒子の周囲長（Ｐｒｅａｌ）の比率である円形度が０．７以上である第２球状粒子とからなり、
前記長繊維状粒子は繊維長が２００μｍ以上、伸長比が０．５未満であり、かつアスペクト比が０．５未満である第１長繊維状粒子と、アスペクト比が０．５以上であり、円形度が０．７未満である第２長繊維状粒子とからなり、
前記短繊維状粒子は繊維長が４０μｍ以上２００μｍ未満、伸長比が０．５未満であり、かつアスペクト比が０．５未満である第１短繊維状粒子と、アスペクト比が０．５以上であり、円形度が０．７未満である第２短繊維状粒子とからなる低置換度ヒドロキシプロピルセルロースである請求項１又は請求項２に記載の篩分け低置換度ヒドロキシプロピルセルロースの製造方法。
【請求項4】
前記第一の篩上残留低置換度ヒドロキシプロピルセルロースが、９０．０μｍを超えて３００．０μｍ以下の平均粒子径を有する請求項１～３のいずれか一項に記載の篩分け低置換度ヒドロキシプロピルセルロースの製造方法。【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
本発明は、収率が改善された篩分け低置換度ヒドロキシプロピルセルロースの製造方法に関する。
【背景技術】
【0002】
固形製剤は、その中に含有される崩壊剤が、吸水、膨潤することによって崩壊する。崩壊剤としては、低置換度ヒドロキシプロピルセルロース（以下、「Ｌ－ＨＰＣ」とも記載する）、カルボキシメチルセルロース及びそのカルシウム塩、デンプン及びその誘導体等を挙げることができるが、中でもＬ－ＨＰＣは、非イオン性の崩壊剤として幅広く使用されている。
【0003】
Ｌ－ＨＰＣは、目的に応じて様々な粒度分布及び粒子形状のものが用いられる。しかしながら、粉砕不十分な粗大な繊維状粒子は流動性を低下させ、主薬成分との混合均一性や錠剤の重量の均一性を損なうため、Ｌ－ＨＰＣは粉砕後に篩にかけられて製造することが一般的である（特許文献１）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【0004】
【文献】特開平７－３２４１０１号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【0005】
Ｌ－ＨＰＣに対して篩面を水平運動させて篩分けを行うと、例えば取り除く部分においては、目的の粒度分布や粒子形状を有するＬ－ＨＰＣも少なからず含まれており、収率の点においては改善の余地があった。
本発明は、上記事情に鑑みなされたものであり、従来の篩分け方法により得られたＬ－ＨＰＣと同様な流動性や打錠後の錠剤特性を維持したまま、収率を改善した篩分けＬ－ＨＰＣの製造方法を提供することを目的とする。
本発明は、上記事情に鑑みなされたものであり、従来の篩分け方法により得られたＬ－ＨＰＣと同様な流動性や打錠後の錠剤特性を維持したまま、収率を改善した篩分けＬ－ＨＰＣの製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【0006】
本発明者らは、上記課題を解決するため鋭意検討した結果、篩面を水平運動させることによる篩分けにより従来取り除いていた部分に対して篩面を垂直運動させることによる篩分けを行うことにより、良好な流動性や打錠後の錠剤特性を維持したまま、収率よく篩分けＬ－ＨＰＣを製造できることを見出し、本発明を為すに至った。
本発明の１つの態様によれば、ヒドロキシプロポキシ基の含有量が５～１６質量％である低置換度ヒドロキシプロピルセルロースを、篩面が水平運動を行う篩振盪機を用いて篩分けることにより、第一の篩上残留低置換度ヒドロキシプロピルセルロースと、第一の篩通過低置換度ヒドロキシプロピルセルロースを得る第一の篩分け工程と、第一の篩上残留低置換度ヒドロキシプロピルセルロースを篩面が垂直運動を行う篩振盪機を用いて篩分けることにより、第二の篩上残留低置換度ヒドロキシプロピルセルロースと、第二の篩通過低置換度ヒドロキシプロピルセルロースを得る第二の篩分け工程と、第一の篩通過低置換度ヒドロキシプロピルセルロースと第二の篩上残留低置換度ヒドロキシプロピルセルロースを合わせて篩分け低置換度ヒドロキシプロピルセルロースを得る工程とを少なくとも含む篩分け低置換度ヒドロキシプロピルセルロースの製造方法が提供される。
本発明の１つの態様によれば、ヒドロキシプロポキシ基の含有量が５～１６質量％である低置換度ヒドロキシプロピルセルロースを、篩面が水平運動を行う篩振盪機を用いて篩分けることにより、第一の篩上残留低置換度ヒドロキシプロピルセルロースと、第一の篩通過低置換度ヒドロキシプロピルセルロースを得る第一の篩分け工程と、第一の篩上残留低置換度ヒドロキシプロピルセルロースを篩面が垂直運動を行う篩振盪機を用いて篩分けることにより、第二の篩上残留低置換度ヒドロキシプロピルセルロースと、第二の篩通過低置換度ヒドロキシプロピルセルロースを得る第二の篩分け工程と、第一の篩通過低置換度ヒドロキシプロピルセルロースと第二の篩上残留低置換度ヒドロキシプロピルセルロースを合わせて篩分け低置換度ヒドロキシプロピルセルロースを得る工程とを少なくとも含む篩分け低置換度ヒドロキシプロピルセルロースの製造方法が提供される。
【発明の効果】
【0007】
本発明によれば、従来の篩分け方法に得られたＬ－ＨＰＣと同様な良好な流動性と打錠後の錠剤特性を維持したまま、収率を高めた篩分けＬ－ＨＰＣを製造することができる。
【図面の簡単な説明】
【0008】
【図1】Ｌ－ＨＰＣの「全粒子」を、「微粒子」、「長繊維状粒子（ＬＦ１及びＬＦ２）」、「短繊維状粒子（ＳＦ１及びＳＦ２）」、「球状粒子（Ｓ１及びＳ２）」及びの４種類の粒子に分類するフローチャートを示す。
【発明を実施するための形態】
【0009】
（１）Ｌ－ＨＰＣ粒子の分類方法
本明細書において、Ｌ－ＨＰＣは、「長繊維状粒子」、「短繊維状粒子」、「球状粒子」及び「微粒子」の４種類の粒子に分類される。図１は、Ｌ－ＨＰＣの「全粒子」を、「微粒子」、「長繊維状粒子（ＬＦ１及びＬＦ２）」、「短繊維状粒子（ＳＦ１及びＳＦ２）」及び「球状粒子（Ｓ１及びＳ２）」の４種類の粒子に分類する方法についてまとめたフローチャートを示す。
Ｌ－ＨＰＣ中の前記各粒子の体積分率は、動的画像解析法により、以下の繊維長（ＬＥＦＩ）、繊維径（ＤＩＦＩ）、伸長比、アスペクト比及び円形度等の形状パラメータを測定することにより算出できる。動的画像解析法とは、気体又は溶媒等の流体に分散させた粒子の画像を連続的に撮影し、二値化・解析を行うことにより粒子径や粒子形状を求める方法である。例えば、動的画像解析式粒度分布測定装置ＱＩＣＰＩＣ／Ｒ１６（シンパテック社製）を用いて測定できる。
本明細書において、Ｌ－ＨＰＣは、「長繊維状粒子」、「短繊維状粒子」、「球状粒子」及び「微粒子」の４種類の粒子に分類される。図１は、Ｌ－ＨＰＣの「全粒子」を、「微粒子」、「長繊維状粒子（ＬＦ１及びＬＦ２）」、「短繊維状粒子（ＳＦ１及びＳＦ２）」及び「球状粒子（Ｓ１及びＳ２）」の４種類の粒子に分類する方法についてまとめたフローチャートを示す。
Ｌ－ＨＰＣ中の前記各粒子の体積分率は、動的画像解析法により、以下の繊維長（ＬＥＦＩ）、繊維径（ＤＩＦＩ）、伸長比、アスペクト比及び円形度等の形状パラメータを測定することにより算出できる。動的画像解析法とは、気体又は溶媒等の流体に分散させた粒子の画像を連続的に撮影し、二値化・解析を行うことにより粒子径や粒子形状を求める方法である。例えば、動的画像解析式粒度分布測定装置ＱＩＣＰＩＣ／Ｒ１６（シンパテック社製）を用いて測定できる。
【0010】
全粒子Ａは、繊維長（Ｌｅｎｇｔｈ ｏｆ Ｆｉｂｅｒ：ＬＥＦＩ）が４０μｍ以上の粒子Ｃと、４０μｍ未満の微粒子Ｂに分けられる。ＬＥＦＩは、粒子の両端間の長さとして定義され、粒子輪郭の中の片側から別の片側までで最も長い経路である。なお、Ｍ７レンズを搭載した場合のＱＩＣＰＩＣ／Ｒ１６の検出限界は４．７μｍであるため、４．７μｍ未満の粒子は検出されないが、４．７μｍ未満のＬＥＦＩを有する粒子の体積がＬ－ＨＰＣ全体に占める割合は極僅かであることから、本発明の目的上無視できる。
【0011】
ＬＥＦＩが４０μｍ以上の粒子Ｃは、繊維径（Ｄｉａｍｅｔｅｒ ｏｆ Ｆｉｂｅｒ：ＤＩＦＩ）とＬＥＦＩの比率（ＤＩＦＩ／ＬＥＦＩ）である伸長比（ｅｌｏｎｇａｔｉｏｎ）が０．５以上の第１球状粒子（Ｓ１）と、０．５未満の粒子Ｄに分けられる。ＤＩＦＩは、粒子の短径として定義され、粒子の投影面積を繊維の分枝の全ての長さの合計で割ることにより算出される。
【0012】
ＬＥＦＩが４０μｍ以上で伸長比（ｅｌｏｎｇａｔｉｏｎ）が０．５未満の粒子Ｄは、最小フェレー径（Ｆｍｉｎ）と最大フェレー径（Ｆｍａｘ）の比率（Ｆｍｉｎ／Ｆｍａｘ）であるアスペクト比（ａｓｐｅｃｔ ｒａｔｉｏ）が０．５未満の粒子Ｅと、０．５以上の粒子Ｆに分けられる。いずれの粒子も、アスペクト比は０を超えて１以下の値となる。フェレー径は、粒子を挟む２本の平行接線間の距離のことであり、最小フェレー径（Ｆｍｉｎ）は、粒子を挟む２接線間の距離で、０°から１８０°まで方向を変化させた時の最小径をいい、最大フェレー径（Ｆｍａｘ）は、粒子を挟む２接線間の距離で、０°から１８０°まで方向を変化させた時の最大径をいう。
【0013】
ＬＥＦＩが４０μｍ以上で伸長比（ｅｌｏｎｇａｔｉｏｎ）が０．５未満であり、かつアスペクト比（ａｓｐｅｃｔ ｒａｔｉｏ）が０．５未満の繊維状粒子Ｅは、ＬＥＦＩが２００μｍ以上の第１長繊維状粒子（ＬＦ１）と、２００μｍ未満の第１短繊維状粒子（ＳＦ１）に分けられる。
【0014】
ＬＥＦＩが４０μｍ以上で伸長比（ｅｌｏｎｇａｔｉｏｎ）が０．５未満であり、かつアスペクト比（ａｓｐｅｃｔ ｒａｔｉｏ）が０．５以上の粒子Ｆは、円形度（ｃｉｒｃｕｌａｒｉｔｙ）が０．７以上の第２球状粒子（Ｓ２）と、０．７未満の繊維状粒子Ｇに分けられる。円形度（ｃｉｒｃｕｌａｒｉｔｙ）は、粒子の投影面積（ＡＰ）と同じ面積を有する円における周囲長（ＰＥＱＰＣ）と、実際の粒子の周囲長（Ｐｒｅａｌ）の比率で、下記式により定義される。いずれの粒子も、円形度は０を超えて１以下の値となる。円形度が小さいほど、粒子の形はより不規則となる。ＥＱＰＣは、面積円相当径（Ｄｉａｍｅｔｅｒ ｏｆ ａ Ｃｉｒｃｌｅ ｏｆ Ｅｑｕａｌ Ｐｒｏｊｅｃｔｉｏｎ Ａｒｅａ）、すなわち、粒子の投影面積と同等の面積を有する円の直径として定義され、Ｈｅｙｗｏｄ径とも言う。
【0015】
【数1】
【0016】
ＬＥＦＩが４０μｍ以上、伸長比（ｅｌｏｎｇａｔｉｏｎ）が０．５未満でアスペクト比（ａｓｐｅｃｔ ｒａｔｉｏ）が０．５以上であり、かつ円形度（ｃｉｒｃｕｌａｒｉｔｙ）が０．７未満の繊維状粒子Ｇは、ＬＥＦＩが２００μｍ以上の第２長繊維状粒子（ＬＦ２）と、２００μｍ未満の第２短繊維状粒子（ＳＦ２）に分けられる。
【0017】
Ｌ－ＨＰＣ中の微粒子の体積（Ｖｍ）は、微粒子を直径がＥＱＰＣの球であると仮定することにより、下記式により算出することができる。
Ｖｍ＝(π／６)×(ＥＱＰＣ)３×Ｎｍ
ここで、Ｎｍは試料中の微粒子の数であり、ＥＱＰＣは微粒子の個数基準の累積粒度分布曲線の５０％累積値に相当するメジアンＥＱＰＣである。
Ｖｍ＝(π／６)×(ＥＱＰＣ)３×Ｎｍ
ここで、Ｎｍは試料中の微粒子の数であり、ＥＱＰＣは微粒子の個数基準の累積粒度分布曲線の５０％累積値に相当するメジアンＥＱＰＣである。
【0018】
本明細書において、全粒子からＬＥＦＩが４０μｍ未満の微粒子を除いた、４０μｍ以上のＬＥＦＩを有する粒子は、上記の粒子の形状パラメータである、ＬＥＦＩ、伸長比、アスペクト比及び円形度に基づき「長繊維状粒子」、「短繊維状粒子」及び「球状粒子」に分類され、それぞれ区別される。
【0019】
＜長繊維状粒子＞
以下の定義ＬＦ１又はＬＦ２のいずれかを満たす粒子は、「長繊維状粒子」に分類される。
ＬＦ１：０．５未満の伸長比、０．５未満のアスペクト比、及び２００μｍ以上のＬＥＦＩ（繊維長）を有する粒子。
ＬＦ２：０．５未満の伸長比、０．５以上のアスペクト比、０．７未満の円形度及び２００μｍ以上のＬＥＦＩ（繊維長）を有する粒子。
Ｌ－ＨＰＣ中の長繊維状粒子の体積（ＶＬＦ）は、長繊維状粒子を、底面の直径をＤＩＦＩ、高さをＬＥＦＩとする円柱と仮定することにより、下記式により算出することができる。
ＶＬＦ＝(π／４)×(ＤＩＦＩ)２×（ＬＥＦＩ）×ＮＬＦ
ここで、ＮＬＦは試料中の長繊維状粒子の数であり、ＤＩＦＩは長繊維状粒子の個数基準の累積粒度分布曲線の５０％累積値に相当するメジアンＤＩＦＩであり、ＬＥＦＩは長繊維状粒子の個数基準の累積粒度分布曲線の５０％累積値に相当するメジアンＬＥＦＩである。
なお、上記ＬＦ１及びＬＦ２の定義を満たす粒子のそれぞれについて上記式により体積を計算し、それらを合計した値がＬ－ＨＰＣ中の長繊維状粒子の体積である。
以下の定義ＬＦ１又はＬＦ２のいずれかを満たす粒子は、「長繊維状粒子」に分類される。
ＬＦ１：０．５未満の伸長比、０．５未満のアスペクト比、及び２００μｍ以上のＬＥＦＩ（繊維長）を有する粒子。
ＬＦ２：０．５未満の伸長比、０．５以上のアスペクト比、０．７未満の円形度及び２００μｍ以上のＬＥＦＩ（繊維長）を有する粒子。
Ｌ－ＨＰＣ中の長繊維状粒子の体積（ＶＬＦ）は、長繊維状粒子を、底面の直径をＤＩＦＩ、高さをＬＥＦＩとする円柱と仮定することにより、下記式により算出することができる。
ＶＬＦ＝(π／４)×(ＤＩＦＩ)２×（ＬＥＦＩ）×ＮＬＦ
ここで、ＮＬＦは試料中の長繊維状粒子の数であり、ＤＩＦＩは長繊維状粒子の個数基準の累積粒度分布曲線の５０％累積値に相当するメジアンＤＩＦＩであり、ＬＥＦＩは長繊維状粒子の個数基準の累積粒度分布曲線の５０％累積値に相当するメジアンＬＥＦＩである。
なお、上記ＬＦ１及びＬＦ２の定義を満たす粒子のそれぞれについて上記式により体積を計算し、それらを合計した値がＬ－ＨＰＣ中の長繊維状粒子の体積である。
【0020】
＜短繊維状粒子＞
以下の定義ＳＦ１又はＳＦ２のいずれかを満たす粒子は、「短繊維状粒子」に分類される。
ＳＦ１：０．５未満の伸長比、０．５未満のアスペクト比、及び４０μｍ以上２００μｍ未満のＬＥＦＩ（繊維長）を有する粒子。
ＳＦ２：０．５未満の伸長比、０．５以上のアスペクト比、０．７未満の円形度及び４０μｍ以上２００μｍ未満のＬＥＦＩ（繊維長）を有する粒子。
Ｌ－ＨＰＣ中の短繊維状粒子の体積（ＶＳＦ）は、上記の長繊維状粒子と同様に、短繊維状粒子を、底面の直径をＤＩＦＩ、高さをＬＥＦＩとする円柱と仮定することにより、下記式により算出することができる。
ＶＳＦ＝(π／４)×(ＤＩＦＩ)２×（ＬＥＦＩ）×ＮＳＦ
ここで、ＮＳＦは試料中の短繊維状粒子の数であり、ＤＩＦＩは短繊維状粒子の個数基準の累積粒度分布曲線の５０％累積値に相当するメジアンＤＩＦＩであり、ＬＥＦＩは短繊維状粒子の個数基準の累積粒度分布曲線の５０％累積値に相当するメジアンＬＥＦＩである。
なお、上記ＳＦ１及びＳＦ２の定義を満たす粒子のそれぞれについて上記式により体積を計算し、それらを合計した値がＬ－ＨＰＣ中の短繊維状粒子の体積である。
以下の定義ＳＦ１又はＳＦ２のいずれかを満たす粒子は、「短繊維状粒子」に分類される。
ＳＦ１：０．５未満の伸長比、０．５未満のアスペクト比、及び４０μｍ以上２００μｍ未満のＬＥＦＩ（繊維長）を有する粒子。
ＳＦ２：０．５未満の伸長比、０．５以上のアスペクト比、０．７未満の円形度及び４０μｍ以上２００μｍ未満のＬＥＦＩ（繊維長）を有する粒子。
Ｌ－ＨＰＣ中の短繊維状粒子の体積（ＶＳＦ）は、上記の長繊維状粒子と同様に、短繊維状粒子を、底面の直径をＤＩＦＩ、高さをＬＥＦＩとする円柱と仮定することにより、下記式により算出することができる。
ＶＳＦ＝(π／４)×(ＤＩＦＩ)２×（ＬＥＦＩ）×ＮＳＦ
ここで、ＮＳＦは試料中の短繊維状粒子の数であり、ＤＩＦＩは短繊維状粒子の個数基準の累積粒度分布曲線の５０％累積値に相当するメジアンＤＩＦＩであり、ＬＥＦＩは短繊維状粒子の個数基準の累積粒度分布曲線の５０％累積値に相当するメジアンＬＥＦＩである。
なお、上記ＳＦ１及びＳＦ２の定義を満たす粒子のそれぞれについて上記式により体積を計算し、それらを合計した値がＬ－ＨＰＣ中の短繊維状粒子の体積である。
【0021】
＜球状粒子＞
以下の定義Ｓ１又はＳ２のいずれかを満たす粒子は、「球状粒子」に分類される。
Ｓ１：４０μｍ以上のＬＥＦＩ（繊維長）及び０．５以上の伸長比を有する粒子。
Ｓ２：４０μｍ以上のＬＥＦＩ（繊維長）、０．５未満の伸長比、０．５以上のアスペクト比及び０．７以上の円形度を有する粒子。
Ｌ－ＨＰＣ中の球状粒子の体積（ＶＳ）は、球状粒子を直径がＥＱＰＣの球であると仮定することにより、下記式により算出することができる。
ＶＳ＝(π／６)×(ＥＱＰＣ)３×ＮＳ
ここで、ＮＳは試料中の球状粒子の数であり、ＥＱＰＣは球状粒子の個数基準の累積粒度分布曲線の５０％累積値に相当するメジアンＥＱＰＣである。
なお、上記Ｓ１及びＳ２の定義を満たす粒子のそれぞれについて上記式により体積を計算し、それらを合計した値がＬ－ＨＰＣ中の球状粒子の体積である。
以下の定義Ｓ１又はＳ２のいずれかを満たす粒子は、「球状粒子」に分類される。
Ｓ１：４０μｍ以上のＬＥＦＩ（繊維長）及び０．５以上の伸長比を有する粒子。
Ｓ２：４０μｍ以上のＬＥＦＩ（繊維長）、０．５未満の伸長比、０．５以上のアスペクト比及び０．７以上の円形度を有する粒子。
Ｌ－ＨＰＣ中の球状粒子の体積（ＶＳ）は、球状粒子を直径がＥＱＰＣの球であると仮定することにより、下記式により算出することができる。
ＶＳ＝(π／６)×(ＥＱＰＣ)３×ＮＳ
ここで、ＮＳは試料中の球状粒子の数であり、ＥＱＰＣは球状粒子の個数基準の累積粒度分布曲線の５０％累積値に相当するメジアンＥＱＰＣである。
なお、上記Ｓ１及びＳ２の定義を満たす粒子のそれぞれについて上記式により体積を計算し、それらを合計した値がＬ－ＨＰＣ中の球状粒子の体積である。
【0022】
Ｌ－ＨＰＣ中の各種粒子の体積分率は、上記で定義した体積Ｖｍ、ＶＬＦ、ＶＳＦ及びＶＳからそれぞれ下記式により算出できる。
微粒子の体積分率＝｛Ｖｍ／（Ｖｍ＋ＶＬＦ＋ＶＳＦ＋ＶＳ）｝×１００
長繊維状粒子の体積分率＝｛ＶＬＦ／（Ｖｍ＋ＶＬＦ＋ＶＳＦ＋ＶＳ）｝×１００
短繊維状粒子の体積分率＝｛ＶＳＦ／（Ｖｍ＋ＶＬＦ＋ＶＳＦ＋ＶＳ）｝×１００
球状粒子の体積分率＝｛ＶＳ／（Ｖｍ＋ＶＬＦ＋ＶＳＦ＋ＶＳ）｝×１００
微粒子の体積分率＝｛Ｖｍ／（Ｖｍ＋ＶＬＦ＋ＶＳＦ＋ＶＳ）｝×１００
長繊維状粒子の体積分率＝｛ＶＬＦ／（Ｖｍ＋ＶＬＦ＋ＶＳＦ＋ＶＳ）｝×１００
短繊維状粒子の体積分率＝｛ＶＳＦ／（Ｖｍ＋ＶＬＦ＋ＶＳＦ＋ＶＳ）｝×１００
球状粒子の体積分率＝｛ＶＳ／（Ｖｍ＋ＶＬＦ＋ＶＳＦ＋ＶＳ）｝×１００
【0023】
各種粒子（長繊維状粒子、短繊維状粒子、球状粒子及び微粒子）の体積分率は、定量フィーダーＶＩＢＲＩ／L、気流式分散器 ＲＯＤＯＳ／Ｌ及びＭ７レンズを搭載した動的画像解析式粒度分布測定装置ＱＩＣＰＩＣ／Ｒ１６（シンパテック社製）を用いて、フレームレート５００Ｈｚ、インジェクタ４ｍｍ、分散圧１ｂａｒの条件で測定を行い、撮像した粒子の画像を解析ソフトＷＩＮＤＯＸ５ Ｖｅｒｓｉｏｎ：５．９．１．１により解析して各種粒子の個数基準のメジアンＥＱＰＣ、個数基準のメジアンＬＥＦＩ、個数基準のメジアンＤＩＦＩ、伸長比、アスペクト比及び円形度を求め、その値を基に前述した計算式により算出した。なお、解析時の区分はＭ７を使用した。
【0024】
（２）第一の篩分け工程における篩分けの対象となるＬ－ＨＰＣの製造方法
まず、ヒドロキシプロポキシ基の含有量が５．０～１６．０質量％である第一の篩分け工程における篩分けの対象（以下、「篩分けの対象」とも称する。）となるＬ－ＨＰＣの製造方法について説明する。
ヒドロキシプロポキシ基の含有量が５．０～１６．０質量％である篩分けの対象となるＬ－ＨＰＣは、例えば、パルプと、アルカリ金属水酸化物溶液を接触させてアルカリセルロースを得る工程と、前記アルカリセルロースと、酸化プロピレンとを反応させてＬ－ＨＰＣの反応生成物を得る工程と、前記反応生成物と、水と、酸を混合することにより析出物を得る工程と、前記析出物を洗浄、乾燥、粉砕する工程を少なくとも含む方法により製造することができる。
まず、ヒドロキシプロポキシ基の含有量が５．０～１６．０質量％である第一の篩分け工程における篩分けの対象（以下、「篩分けの対象」とも称する。）となるＬ－ＨＰＣの製造方法について説明する。
ヒドロキシプロポキシ基の含有量が５．０～１６．０質量％である篩分けの対象となるＬ－ＨＰＣは、例えば、パルプと、アルカリ金属水酸化物溶液を接触させてアルカリセルロースを得る工程と、前記アルカリセルロースと、酸化プロピレンとを反応させてＬ－ＨＰＣの反応生成物を得る工程と、前記反応生成物と、水と、酸を混合することにより析出物を得る工程と、前記析出物を洗浄、乾燥、粉砕する工程を少なくとも含む方法により製造することができる。
【0025】
まず、パルプと、アルカリ金属水酸化物溶液を接触させてアルカリセルロースを得る工程について説明する。
パルプとしては、木材由来のパルプ、コットンリンター由来のパルプ等が挙げられる。パルプの形状としては、シート状、チップ状及び粉末状等が挙げられる。
アルカリ金属水酸化物としては、水酸化ナトリウム、水酸化カリウム等が挙げられるが、経済性の観点から、水酸化ナトリウムが好ましい。アルカリ金属水酸化物溶液としては、アルカリ金属水酸化物水溶液が好ましい。アルカリ金属水酸化物水溶液におけるアルカリ金属水酸化物の濃度は、アルカリセルロースの均一性及び反応効率の観点から、好ましくは２０～５０質量％である。
アルカリセルロースは、パルプと、アルカリ金属水酸化物溶液を接触させた後、所望の量のアルカリ金属水酸化物を含むアルカリセルロースを得るために圧搾を行ってもよい。アルカリセルロースにおけるアルカリ金属水酸化物の含有量は、酸化プロピレンの反応効率の観点から、好ましくは１５～３５質量％である。アルカリセルロースにおけるアルカリ金属水酸化物の含有量は、アルカリセルロースを、濃度既知の硫酸等の酸を用いて中和滴定することにより、測定することができる。
パルプとしては、木材由来のパルプ、コットンリンター由来のパルプ等が挙げられる。パルプの形状としては、シート状、チップ状及び粉末状等が挙げられる。
アルカリ金属水酸化物としては、水酸化ナトリウム、水酸化カリウム等が挙げられるが、経済性の観点から、水酸化ナトリウムが好ましい。アルカリ金属水酸化物溶液としては、アルカリ金属水酸化物水溶液が好ましい。アルカリ金属水酸化物水溶液におけるアルカリ金属水酸化物の濃度は、アルカリセルロースの均一性及び反応効率の観点から、好ましくは２０～５０質量％である。
アルカリセルロースは、パルプと、アルカリ金属水酸化物溶液を接触させた後、所望の量のアルカリ金属水酸化物を含むアルカリセルロースを得るために圧搾を行ってもよい。アルカリセルロースにおけるアルカリ金属水酸化物の含有量は、酸化プロピレンの反応効率の観点から、好ましくは１５～３５質量％である。アルカリセルロースにおけるアルカリ金属水酸化物の含有量は、アルカリセルロースを、濃度既知の硫酸等の酸を用いて中和滴定することにより、測定することができる。
【0026】
次に、前記アルカリセルロースと、酸化プロピレンとを反応させてＬ－ＨＰＣの反応生成物を得る工程について説明する。
反応は、反応制御性の観点から、好ましくはジャケットにより内温を調整することが可能である自転型反応器、内部撹拌機付きの圧力容器内等で行うことが好ましい。なお、「自転型反応器」とは、反応器自体が回転することにより、撹拌効果を得る反応器のことをいう。酸化プロピレンの仕込み量は、酸化プロピレンの反応効率の観点から、アルカリセルロース１００質量部に対して、好ましくは１．０～２０．０質量部である。なお、酸化プロピレンは、アルカリセルロースを３０～６０℃に温調したのちに加えてもよい。
反応温度は、反応制御性及び生産性の観点から、好ましくは４０℃～８０℃である。反応時間は、反応制御性及び生産性の観点から、好ましくは０．５～６時間である。
反応は、反応制御性の観点から、好ましくはジャケットにより内温を調整することが可能である自転型反応器、内部撹拌機付きの圧力容器内等で行うことが好ましい。なお、「自転型反応器」とは、反応器自体が回転することにより、撹拌効果を得る反応器のことをいう。酸化プロピレンの仕込み量は、酸化プロピレンの反応効率の観点から、アルカリセルロース１００質量部に対して、好ましくは１．０～２０．０質量部である。なお、酸化プロピレンは、アルカリセルロースを３０～６０℃に温調したのちに加えてもよい。
反応温度は、反応制御性及び生産性の観点から、好ましくは４０℃～８０℃である。反応時間は、反応制御性及び生産性の観点から、好ましくは０．５～６時間である。
【0027】
次に、前記反応生成物と、水と、酸を混合することにより析出物を得る工程について説明する。
混合は、例えば、ジャケット付き双軸ニーダー等を用いて行うことができる。
水の温度は、反応生成物の溶解性の観点から、好ましくは１０～５０℃である。水の使用量は、反応生成物の溶解性の観点から、好ましくは、アルカリセルロース１００質量部に対して、好ましくは１００～１０００質量部である。なお、水は使用量全量を一度に用いてもよいし、複数回に分けて使用してもよい。
酸としては、酢酸、塩化水素等が挙げられる。酸の使用量は、Ｌ－ＨＰＣ中に残留するアルカリ金属水酸化物を低減する観点から、アルカリセルロースが含むアルカリ金属水酸化物の当量の好ましくは９５～１００％（当量）である。酸はそのまま使用してもよいし、水と混合して使用してもよいが、反応生成物と酸との局所的な中和反応を避ける観点から、水と混合して使用することが好ましい。
混合は、例えば、ジャケット付き双軸ニーダー等を用いて行うことができる。
水の温度は、反応生成物の溶解性の観点から、好ましくは１０～５０℃である。水の使用量は、反応生成物の溶解性の観点から、好ましくは、アルカリセルロース１００質量部に対して、好ましくは１００～１０００質量部である。なお、水は使用量全量を一度に用いてもよいし、複数回に分けて使用してもよい。
酸としては、酢酸、塩化水素等が挙げられる。酸の使用量は、Ｌ－ＨＰＣ中に残留するアルカリ金属水酸化物を低減する観点から、アルカリセルロースが含むアルカリ金属水酸化物の当量の好ましくは９５～１００％（当量）である。酸はそのまま使用してもよいし、水と混合して使用してもよいが、反応生成物と酸との局所的な中和反応を避ける観点から、水と混合して使用することが好ましい。
【0028】
好ましい具体例としては、まず、アルカリセルロースが含むアルカリ金属水酸化物を中和するのに要する当量の好ましくは５～８０％、より好ましくは１０～６０％、更に好ましくは１０～４０％の酸を含む水と前期反応生成物を混合し、前記反応生成物の一部を溶解させる。更に、アルカリセルロースが含むアルカリ金属水酸化物を中和するのに要する等量まで酸を追加し、析出物として粗原料Ｌ－ＨＰＣを得る。
混合温度は、反応生成物の溶解性の観点から、好ましくは５～８０℃である。混合温度は、ジャケット温度で制御してもよい。混合時間は、生産性の観点から、好ましくは０．１～２時間である。
混合温度は、反応生成物の溶解性の観点から、好ましくは５～８０℃である。混合温度は、ジャケット温度で制御してもよい。混合時間は、生産性の観点から、好ましくは０．１～２時間である。
【0029】
次に、前記析出物を洗浄、乾燥、粉砕する工程により、ヒドロキシプロポキシ基の含有量が５．０～１６．０質量％である篩分けの対象となるＬ－ＨＰＣを得る工程について説明する。
洗浄工程は、例えば、析出物と水を接触させた後、脱水機を用いて脱水することにより行うことができる。洗浄に用いる水の温度は、洗浄性の観点から、９０℃以上である。水の使用量は、経済性の観点から、アルカリセルロース１００質量部に対して、好ましくは１０００～５０００質量部である。
脱水機としては、バッチ式遠心分離機等が挙げられる。脱水機における遠心効果は、十分に脱水できればよいが、生産性の観点から、好ましくは５００Ｇ以上である。
洗浄工程は、例えば、析出物と水を接触させた後、脱水機を用いて脱水することにより行うことができる。洗浄に用いる水の温度は、洗浄性の観点から、９０℃以上である。水の使用量は、経済性の観点から、アルカリセルロース１００質量部に対して、好ましくは１０００～５０００質量部である。
脱水機としては、バッチ式遠心分離機等が挙げられる。脱水機における遠心効果は、十分に脱水できればよいが、生産性の観点から、好ましくは５００Ｇ以上である。
【0030】
乾燥工程は、例えば、乾燥機を用いて行うことができる。乾燥機としては、棚段乾燥機等が挙げられる。乾燥温度は、乾燥効率の観点から、６０～１２０℃である。乾燥時間は、生産性の観点から、３～２４時間である。
【0031】
粉砕工程は、例えば、粉砕機を用いて行うことができる。粉砕機としては、ハンマーミル、インパクトミル等の衝撃式粉砕機が好ましい。粉砕機におけるスクリーン径は、Ｌ－ＨＰＣの粒径の観点から、好ましくは０．１～５．０ｍｍである。また、粉砕後に必要に応じて更に乾燥を行うことにより、篩分けの対象となるＬ－ＨＰＣにおける水分量を調整してもよい。
【0032】
篩分けの対象となるＬ－ＨＰＣにおける水分量は、篩分け工程での帯電防止の観点から、好ましくは１．０～８．０質量％、より好ましくは１．５～５．０質量％である。篩分けの対象となるＬ－ＨＰＣにおける水分量は、第十七改正日本薬局方の「低置換度ヒドロキシプロピルセルロース」の項に収載された測定法により測定することができる。
篩分けの対象となるＬ－ＨＰＣにおけるヒドロキシプロポキシ基の含有量は、５．０～１６．０質量％、好ましくは６．０～１５．０質量％、より好ましくは７．０～１４．０質量％である。篩分けの対象となるＬ－ＨＰＣにおけるヒドロキシプロポキシ基の含有量は、第十七改正日本薬局方の「低置換度ヒドロキシプロピルセルロース」の項に収載された定量法によって測定することができる。
篩分けの対象となるＬ－ＨＰＣにおけるヒドロキシプロポキシ基の含有量は、５．０～１６．０質量％、好ましくは６．０～１５．０質量％、より好ましくは７．０～１４．０質量％である。篩分けの対象となるＬ－ＨＰＣにおけるヒドロキシプロポキシ基の含有量は、第十七改正日本薬局方の「低置換度ヒドロキシプロピルセルロース」の項に収載された定量法によって測定することができる。
【0033】
篩分けの対象となるＬ－ＨＰＣにおける乾式レーザー回折法による体積基準の平均粒子径は、Ｌ－ＨＰＣの崩壊性、成形性(結合性)及び流動性の観点から、好ましくは１０．０～９０．０μｍ、より好ましくは３０．０～８５．０μｍ、更に好ましくは４０．０～７５．０μｍ、特に好ましくは５０．０～７０．０μｍである。篩分けの対象となるＬ－ＨＰＣにおける乾式レーザー回折法による体積基準の平均粒子径は、レーザー回折式粒度分布測定装置マスターサイザー３０００（Ｍａｌｖｅｒｎ社製）を用いて、乾式法にてＦｒａｕｎｈｏｆｅｒ回折理論により、乾式法にて、分散圧２ｂａｒ、散乱強度２～１０％の条件で、体積基準の累積粒度分布曲線の５０％累積値に相当する径を測定した。
【0034】
篩分けの対象となるＬ－ＨＰＣにおける長繊維状粒子の体積分率は、Ｌ－ＨＰＣの良好な流動性と高い成形性（結合性）及びキャッピング防止性能の観点から、好ましくは１０．０～５０．０％、より好ましくは１０．５～４５．０％、更に好ましくは１１．０～２５．０％である。
篩分けの対象となるＬ－ＨＰＣにおける短繊維状粒子の体積分率は、Ｌ－ＨＰＣの良好な流動性と高い成形性（結合性）及びキャッピング防止性能の観点から、好ましくは２０．０～４０．０％、より好ましくは２２．５～３５．０％、更に好ましくは２３．０～３５．０％である。
篩分けの対象となるＬ－ＨＰＣにおける球状粒子の体積分率は、Ｌ－ＨＰＣの良好な流動性及びキャッピング防止性能の観点から、好ましくは１０．０～６０．０％、より好ましくは１５．０～５９．０％、更に好ましくは４５．０～５５．０％である。
篩分けの対象となるＬ－ＨＰＣにおける微粒子の体積分率は、Ｌ－ＨＰＣの良好な流動性を得る観点から、好ましくは０．０～１０．０％、より好ましくは０．１～５．０％、更に好ましくは１．０～３．５％である。
篩分けの対象となるＬ－ＨＰＣにおける短繊維状粒子の体積分率は、Ｌ－ＨＰＣの良好な流動性と高い成形性（結合性）及びキャッピング防止性能の観点から、好ましくは２０．０～４０．０％、より好ましくは２２．５～３５．０％、更に好ましくは２３．０～３５．０％である。
篩分けの対象となるＬ－ＨＰＣにおける球状粒子の体積分率は、Ｌ－ＨＰＣの良好な流動性及びキャッピング防止性能の観点から、好ましくは１０．０～６０．０％、より好ましくは１５．０～５９．０％、更に好ましくは４５．０～５５．０％である。
篩分けの対象となるＬ－ＨＰＣにおける微粒子の体積分率は、Ｌ－ＨＰＣの良好な流動性を得る観点から、好ましくは０．０～１０．０％、より好ましくは０．１～５．０％、更に好ましくは１．０～３．５％である。
【0035】
篩分けの対象となるＬ－ＨＰＣにおける安息角は、粉体特性評価装置パウダテスタＰＴ－Ｓ型（ホソカワミクロン社製）を用いて、ロートを通して直径８０ｍｍの円形テーブル上に一定の角度になるまで粉体を供給し、粉体堆積層の角度（テーブルと粉体の稜線の作る角度）として測定した（注入法）。
【0036】
篩分けの対象となるＬ－ＨＰＣにおけるゆるめ嵩密度は、好ましくは０．３４０ｇ/ｍｌ未満、より好ましくは０．１５０～０．３３５ｇ/ｍｌであるが、Ｌ－ＨＰＣの流動性の観点においては改善の余地がある。篩分けの対象となるＬ－ＨＰＣにおける固め嵩密度は、好ましくは０．５１５ｇ/ｍｌ未満、より好ましくは０．２５０～０．５１０ｇ/ｍｌであるが、Ｌ－ＨＰＣの流動性の観点においては改善の余地がある。
篩分けの対象となるＬ－ＨＰＣにおける圧縮度は、好ましくは３３．０％以上、より好ましくは３３．５～４５．０％、更に好ましくは３３．５～３５．０％であるが、Ｌ－ＨＰＣの流動性の観点においては改善の余地がある。
篩分けの対象となるＬ－ＨＰＣにおける圧縮度は、好ましくは３３．０％以上、より好ましくは３３．５～４５．０％、更に好ましくは３３．５～３５．０％であるが、Ｌ－ＨＰＣの流動性の観点においては改善の余地がある。
【0037】
「ゆるめ嵩密度」とは、疎充填の状態の嵩密度をいい、粉体特性評価装置パウダテスタＰＴ－Ｓ型（ホソカワミクロン社製）を用いて、直径５．０５ｃｍ、高さ５．０５ｃｍ（容積１００ｍｌ）の円筒容器（材質：ステンレス）へ試料を目開き１ｍｍの篩を通して、上方（２３ｃｍ）から均一に供給し、上面をすり切って秤量することによって測定した。
「固め嵩密度」とは、前記円筒容器にタッピングを加えて密充填にした場合の嵩密度である。「タッピング」とは、試料を充填した容器を一定の高さから繰り返し落下させて底部に軽い衝撃を与え、試料を密充填にする操作である。実際には、「ゆるめ嵩密度」を測定する際上面をすり切って秤量した後、更に、この容器の上にキャップをはめ、この上縁まで粉体を加えてタップ高さ１．８ｃｍのタッピングを１８０回行う。終了後、キャップを外して容器の上面で粉体をすり切って秤量し、この状態の嵩密度を固め嵩密度とした。
「圧縮度」とは、嵩減りの度合いを示す値であり、以下の式で求めた。
圧縮度（％）＝{（固め嵩密度―ゆるめ嵩密度）／固め嵩密度}×１００
「固め嵩密度」とは、前記円筒容器にタッピングを加えて密充填にした場合の嵩密度である。「タッピング」とは、試料を充填した容器を一定の高さから繰り返し落下させて底部に軽い衝撃を与え、試料を密充填にする操作である。実際には、「ゆるめ嵩密度」を測定する際上面をすり切って秤量した後、更に、この容器の上にキャップをはめ、この上縁まで粉体を加えてタップ高さ１．８ｃｍのタッピングを１８０回行う。終了後、キャップを外して容器の上面で粉体をすり切って秤量し、この状態の嵩密度を固め嵩密度とした。
「圧縮度」とは、嵩減りの度合いを示す値であり、以下の式で求めた。
圧縮度（％）＝{（固め嵩密度―ゆるめ嵩密度）／固め嵩密度}×１００
【0038】
（３）水平運動を用いる第一の篩分け工程
次に、ヒドロキシプロポキシ基の含有量が５～１６質量％である篩分けの対象となるＬ－ＨＰＣを篩面が水平運動を行う篩振盪機を用いて篩分けることにより、第一の篩上残留Ｌ－ＨＰＣと、第一の篩通過Ｌ－ＨＰＣを得る第一の篩分け工程について説明する。
水平運動により、流動性を悪化させる粗大な繊維状粒子と、流動性を悪化させない球状粒子を篩上残分として回収することができる。
次に、ヒドロキシプロポキシ基の含有量が５～１６質量％である篩分けの対象となるＬ－ＨＰＣを篩面が水平運動を行う篩振盪機を用いて篩分けることにより、第一の篩上残留Ｌ－ＨＰＣと、第一の篩通過Ｌ－ＨＰＣを得る第一の篩分け工程について説明する。
水平運動により、流動性を悪化させる粗大な繊維状粒子と、流動性を悪化させない球状粒子を篩上残分として回収することができる。
【0039】
第一の篩分け工程に用いる篩における有効篩面積は、工業的な入手可能性の観点から、好ましくは０．０００１～１,０００ｍ２、より好ましくは０．００１０～１００ｍ２である。第一の篩分け工程に用いる篩における篩面の目開きは、必要に応じて適宜選択すればよいが、処理速度又はＬ－ＨＰＣの流動性、崩壊性及び結合性の観点から、好ましくは０．０４５～０．５００ｍｍ、より好ましくは０．０６０～０．３００ｍｍである。第一の篩分け工程に用いる篩における篩面の線径は、必要に応じて適宜選択すればよいが、強度の観点から、好ましくは０．００１～５．０ｍｍ、より好ましくは０．０１～１．０ｍｍである。第一の篩分け工程における篩の設置段数は、複数段設置してもよいが、生産性の観点から、好ましくは１～１０段、より好ましくは１段である。
【0040】
同じ目開きを有する複数段の篩を用いる場合は、第一の篩通過Ｌ－ＨＰＣとして、全篩を通過したものを用いることができ、第一の篩上残留Ｌ－ＨＰＣとして、各篩の篩上残留分を合わせて用いることができる。篩ごとに異なる目開きを有する複数段の篩を用いる場合は、第一の篩通過Ｌ－ＨＰＣとして、全篩を通過したものを用いることができ、第一の篩上残留Ｌ－ＨＰＣとして、例えば、各篩における篩上残留Ｌ－ＨＰＣにおけるヒドロキシプロポキシ基含有量、平均粒子径、及び／又は各種粒子（長繊維状粒子、短繊維状粒子、球状粒子及び微粒子）の体積分率を確認して、どの篩の篩上残留Ｌ－ＨＰＣを第二の篩分け工程に用いるかを判断すればよい。さらに、各篩における篩上残留Ｌ－ＨＰＣの安息角、ゆるめ嵩密度、固め嵩密度及び／又は圧縮度も確認して、どの篩の篩上残留Ｌ－ＨＰＣを第二の篩分け工程に用いるかを判断してもよい。具体的には、第一の篩上残留低置換度ヒドロキシプロピルセルロースが、動的画像解析法により全粒子を微粒子と、球状粒子と、長繊維状粒子と、短繊維状粒子とに分類した場合、前記全粒子に対する前記短繊維状粒子の体積分率が２０％未満である低置換度ヒドロキシプロピルセルロースであって、前記微粒子が、繊維長が４０μｍ未満の粒子であり、前記球状粒子は繊維長が４０μｍ以上であり、かつ繊維径と繊維長の比率である伸長比が０．５以上の第１球状粒子と、伸長比が０．５未満であり、最小フェレー径と最大フェレー径の比率であるアスペクト比が０．５以上であり、粒子の投影面積と同じ面積を有する円の周囲長（ＰＥＱＰＣ）と実際の粒子の周囲長（Ｐｒｅａｌ）の比率である円形度が０．７以上である第２球状粒子とからなり、前記長繊維状粒子は繊維長が２００μｍ以上、伸長比が０．５未満であり、かつアスペクト比が０．５未満である第１長繊維状粒子と、アスペクト比が０．５以上であり、円形度が０．７未満である第２長繊維状粒子とからなり、前記短繊維状粒子は繊維長が４０μｍ以上２００μｍ未満、伸長比が０．５未満であり、かつアスペクト比が０．５未満である第１短繊維状粒子と、アスペクト比が０．５以上であり、円形度が０．７未満である第２短繊維状粒子とからなる低置換度ヒドロキシプロピルセルロースとなるように、各篩の篩上残留Ｌ－ＨＰＣを取捨選択して組合せればよい。さらに、第一の篩上残留低置換度ヒドロキシプロピルセルロースが、９０．０μｍを超えて３００．０μｍ以下の平均粒子径を有するように各篩の篩上残留Ｌ－ＨＰＣを取捨選択して組合せるとより好ましい。
【0041】
篩面の水平運動としては、篩面の旋回運動及び篩面の水平方向の振動運動等が挙げられる。
第一の篩分け工程に用いる篩面が旋回運動を行う篩振盪機としては、面内運動式篩分け機及びロータップ型篩分け機等が挙げられる。面内運動式篩分け機としては、アルミスケヤシフター（明治機械社製）、プランシフター（明治機械社製）、ジャイレトリーシフター（明治機械社製）、ジャイロシフター（徳寿工作社製）、ローテックススクリーナー（ローテックス社製）、アルガイヤシフター（アルガイヤ社製）等が挙げられる。ロータップ型篩分け機としては、ロータップ型篩振とう機（竹田理化工業社製、関西金網社製）、ＢＳシーブシェカー（セイシン企業社製）等が挙げられる。
第一の篩分け工程に用いる篩面が旋回運動を行う篩振盪機としては、面内運動式篩分け機及びロータップ型篩分け機等が挙げられる。面内運動式篩分け機としては、アルミスケヤシフター（明治機械社製）、プランシフター（明治機械社製）、ジャイレトリーシフター（明治機械社製）、ジャイロシフター（徳寿工作社製）、ローテックススクリーナー（ローテックス社製）、アルガイヤシフター（アルガイヤ社製）等が挙げられる。ロータップ型篩分け機としては、ロータップ型篩振とう機（竹田理化工業社製、関西金網社製）、ＢＳシーブシェカー（セイシン企業社製）等が挙げられる。
【0042】
第一の篩分け工程における篩面が旋回運動を行う篩振盪機における篩分け条件は、使用する篩分け機やＬ－ＨＰＣの目的とする粒度分布に応じて、適宜選択すればよい。面内運動式篩分け機及びロータップ型振盪機における回転数は、効率的な篩分けの観点から、好ましくは１０～５００ｒｐｍである。面内運動式篩分け機及びロータップ型振盪機における回転半径は、効率的な篩分けの観点から、好ましくは５～１００ｍｍである。
第一篩分け工程における篩分け時間、すなわち、篩分けの対象となるＬ－ＨＰＣの篩分けを開始してから篩分けが完了するまでの時間は、生産性の観点から、好ましくは０．１～１２時間である。
第一篩分け工程における篩分け時間、すなわち、篩分けの対象となるＬ－ＨＰＣの篩分けを開始してから篩分けが完了するまでの時間は、生産性の観点から、好ましくは０．１～１２時間である。
【0043】
第一の篩上残留Ｌ－ＨＰＣにおける水分量は、篩分け工程での帯電防止の観点から、好ましくは１．００～８．００質量％、より好ましくは１．５０～５．００質量％である。
第一の篩上残留Ｌ－ＨＰＣにおけるヒドロキシプロポキシ基の含有量は、５．０～１６．０質量％、好ましくは６．０～１５．０質量％、より好ましくは７．０～１４．０質量％である。
第一の篩上残留Ｌ－ＨＰＣにおける乾式レーザー回折法による体積基準の平均粒子径は、好ましくは９０．０μｍを超えて３００．０μｍ以下、より好ましくは９５．０～１５０．０μｍであるが、Ｌ－ＨＰＣの成形性(結合性)及び流動性の観点においては改善の余地がある。
第一の篩上残留Ｌ－ＨＰＣにおけるヒドロキシプロポキシ基の含有量は、５．０～１６．０質量％、好ましくは６．０～１５．０質量％、より好ましくは７．０～１４．０質量％である。
第一の篩上残留Ｌ－ＨＰＣにおける乾式レーザー回折法による体積基準の平均粒子径は、好ましくは９０．０μｍを超えて３００．０μｍ以下、より好ましくは９５．０～１５０．０μｍであるが、Ｌ－ＨＰＣの成形性(結合性)及び流動性の観点においては改善の余地がある。
【0044】
第一の篩上残留Ｌ－ＨＰＣにおける長繊維状粒子の体積分率は、Ｌ－ＨＰＣの良好な流動性と高い成形性（結合性）及びキャッピング防止性能を得る観点から、好ましくは１０．０～５０．０％、より好ましくは１０．５～４５．０％である。
第一の篩上残留Ｌ－ＨＰＣにおける短繊維状粒子の体積分率は、好ましくは０．０以上２０．０％未満、より好ましくは０．０～１０．０％、更に好ましくは０．０～５．０％であるが、Ｌ－ＨＰＣの良好な流動性と高い成形性（結合性）及びキャッピング防止性能の観点においては改善の余地がある。
第一の篩上残留Ｌ－ＨＰＣにおける球状粒子の体積分率は、Ｌ－ＨＰＣの良好な流動性及びキャッピング防止性能の観点から、好ましくは１０．０～６０．０％、より好ましくは１５．０～５９．０％、更に好ましくは４５．０～５５．０％である。
第一の篩上残留Ｌ－ＨＰＣにおける微粒子の体積分率は、Ｌ－ＨＰＣの良好な流動性の観点から、好ましくは０．０～１０．０％、より好ましくは０．１～５．０％、更に好ましくは０．２～３．５％である。
第一の篩上残留Ｌ－ＨＰＣにおける短繊維状粒子の体積分率は、好ましくは０．０以上２０．０％未満、より好ましくは０．０～１０．０％、更に好ましくは０．０～５．０％であるが、Ｌ－ＨＰＣの良好な流動性と高い成形性（結合性）及びキャッピング防止性能の観点においては改善の余地がある。
第一の篩上残留Ｌ－ＨＰＣにおける球状粒子の体積分率は、Ｌ－ＨＰＣの良好な流動性及びキャッピング防止性能の観点から、好ましくは１０．０～６０．０％、より好ましくは１５．０～５９．０％、更に好ましくは４５．０～５５．０％である。
第一の篩上残留Ｌ－ＨＰＣにおける微粒子の体積分率は、Ｌ－ＨＰＣの良好な流動性の観点から、好ましくは０．０～１０．０％、より好ましくは０．１～５．０％、更に好ましくは０．２～３．５％である。
【0045】
第一の篩上残留Ｌ－ＨＰＣにおけるゆるめ嵩密度は、好ましくは０．３４０ｇ/ｍｌ未満、より好ましくは０．１５０～０．３３５ｇ/ｍｌ、更に好ましくは０．１６０～０．２００ｇ／ｍｌであるが、Ｌ－ＨＰＣの流動性の観点においては改善の余地がある。
第一の篩上残留Ｌ－ＨＰＣにおける固め嵩密度は、好ましくは０．５１５ｇ/ｍｌ未満、より好ましくは０．２５０～０．５１０ｇ/ｍｌ、更に好ましくは０．２５０～０．３５０ｇ／ｍｌであるが、Ｌ－ＨＰＣの流動性の観点においては改善の余地がある。
第一の篩上残留Ｌ－ＨＰＣにおける圧縮度は、Ｌ－ＨＰＣの流動性の観点から、好ましくは３３．０％以上、より好ましくは３３．５～４５．０％であるが、Ｌ－ＨＰＣの流動性の観点においては改善の余地がある。
第一の篩上残留Ｌ－ＨＰＣにおける固め嵩密度は、好ましくは０．５１５ｇ/ｍｌ未満、より好ましくは０．２５０～０．５１０ｇ/ｍｌ、更に好ましくは０．２５０～０．３５０ｇ／ｍｌであるが、Ｌ－ＨＰＣの流動性の観点においては改善の余地がある。
第一の篩上残留Ｌ－ＨＰＣにおける圧縮度は、Ｌ－ＨＰＣの流動性の観点から、好ましくは３３．０％以上、より好ましくは３３．５～４５．０％であるが、Ｌ－ＨＰＣの流動性の観点においては改善の余地がある。
【0046】
第一の篩上残留Ｌ－ＨＰＣにおける水分量、ヒドロキシプロポキシ基の含有量、長繊維状粒子の体積分率、短繊維状粒子の体積分率、球状粒子の体積分率、微粒子の体積分率、ゆるめ嵩密度、固め嵩密度、圧縮度は原料Ｌ－ＨＰＣと同様にして測定することができる。
【0047】
（４）垂直運動を用いる第二の篩分け工程
次に、第一の篩上残留Ｌ－ＨＰＣを篩面が垂直運動を行う篩振盪機を用いて篩分けることにより、第二の篩上残留Ｌ－ＨＰＣと、第二の篩通過Ｌ－ＨＰＣを得る第二の篩分け工程について説明する。
垂直運動により、流動性を悪化させる粗大な繊維状粒子を篩通過分として分離することができ、篩上に目的の物性を有するＬ－ＨＰＣを残すことができる。
次に、第一の篩上残留Ｌ－ＨＰＣを篩面が垂直運動を行う篩振盪機を用いて篩分けることにより、第二の篩上残留Ｌ－ＨＰＣと、第二の篩通過Ｌ－ＨＰＣを得る第二の篩分け工程について説明する。
垂直運動により、流動性を悪化させる粗大な繊維状粒子を篩通過分として分離することができ、篩上に目的の物性を有するＬ－ＨＰＣを残すことができる。
【0048】
第二の篩分け工程に用いる篩における有効篩面積は、工業的な入手可能性の観点から、好ましくは０．０００１～１,０００ｍ２、より好ましくは０．００１０～１００ｍ２である。第二の篩分け工程に用いる篩における篩面の目開きは、必要に応じて適宜選択すればよいが、処理速度又はＬ－ＨＰＣの流動性、崩壊性および結合性の観点から、好ましくは０．０４５～０．５００ｍｍ、より好ましくは０．０６０～０．３００ｍｍである。なお、第二の篩分け工程に用いる篩における篩面の目開きは、篩面に対して水平運動と垂直運動をかけ分けて不要な粒子を除去しやすくする観点から、第一の篩分け工程に用いる篩における篩面の目開きと同じであることが好ましい。第二の篩分け工程に用いる篩における篩面の線径は、必要に応じて適宜選択すればよいが、強度の観点から、好ましくは０．００１～５．０ｍｍ、より好ましくは０．０１～１．０ｍｍである。第二の篩分け工程における篩の設置段数は、複数段設置してもよいが、生産性の観点から、好ましくは１～１０段、より好ましくは１段である。
また、同じ目開きを有する複数段の篩を用いる場合は、第二の篩通過Ｌ－ＨＰＣは、全篩を通過したＬ－ＨＰＣとなり、第二の篩上残留Ｌ－ＨＰＣとして、各篩の篩上残留分を合わせて用いることができる。篩ごとに異なる目開きを有する複数段の篩を用いる場合は、第二の篩通過Ｌ－ＨＰＣは、全篩を通過したＬ－ＨＰＣとなり、第二の篩上残留Ｌ－ＨＰＣとして、各篩における篩上残留Ｌ－ＨＰＣにおけるヒドロキシプロポキシ基含有量、平均粒子径、各種粒子（長繊維状粒子、短繊維状粒子、球状粒子及び微粒子）の体積分率、安息角、ゆるめ嵩密度、固め嵩密度及び圧縮度を確認して、どの篩の篩上残留Ｌ－ＨＰＣを第一の篩通過Ｌ－ＨＰＣと合わせるかを判断すればよい。
また、同じ目開きを有する複数段の篩を用いる場合は、第二の篩通過Ｌ－ＨＰＣは、全篩を通過したＬ－ＨＰＣとなり、第二の篩上残留Ｌ－ＨＰＣとして、各篩の篩上残留分を合わせて用いることができる。篩ごとに異なる目開きを有する複数段の篩を用いる場合は、第二の篩通過Ｌ－ＨＰＣは、全篩を通過したＬ－ＨＰＣとなり、第二の篩上残留Ｌ－ＨＰＣとして、各篩における篩上残留Ｌ－ＨＰＣにおけるヒドロキシプロポキシ基含有量、平均粒子径、各種粒子（長繊維状粒子、短繊維状粒子、球状粒子及び微粒子）の体積分率、安息角、ゆるめ嵩密度、固め嵩密度及び圧縮度を確認して、どの篩の篩上残留Ｌ－ＨＰＣを第一の篩通過Ｌ－ＨＰＣと合わせるかを判断すればよい。
【0049】
篩面の垂直運動としては、連続的な振動運動及びハンマー等による断続的な振動運動(衝撃運動)等が挙げられる。
第二の篩分け工程に用いる篩面が垂直方向に運動する篩振盪機としては、振動式篩分け機及びロータップ型篩分け機等が挙げられる。振動式篩分け機としては、リップルフロースクリーン型Ｋ・Ｒスクリーン（幸袋テクノ社製）、ローヘッド型Ｋ・Ｒスクリーン（幸袋テクノ社製）、電磁スクリーン（シンフォニアテクノロジー社製）、電磁式実験用篩振とう機(フリッチェ社製)、ＲＶスクリーン（シンフォニアテクノロジー社製）、バランス形スクリーン（シンフォニアテクノロジー社製）、ＢＭスクリーン（シンフォニアテクノロジー社製）、ウェーブスクリーン（シンフォニアテクノロジー社製）、リニアドライブスクリーン（シンフォニアテクノロジー社製）、ジャイロスクリーン（シンフォニアテクノロジー社製）、ゴムスプリングスクリーン（シンフォニアテクノロジー社製）、グリズリフィーダ（シンフォニアテクノロジー社製）、円形振動篩分け機（ダルトン社製）等が挙げられる。ロータップ型篩分け機としては、ロータップ型篩振とう機（竹田理化工業社製、関西金網社製）、ＢＳシーブシェカー（セイシン企業社製）等が挙げられる。
なお、ロータップ型篩分け機は、篩を旋回させることが可能であり、ハンマーを用いない場合は旋回による水平運動のみ、ハンマーを用いる場合は旋回による水平運動と衝撃による垂直運動との組合せとなる。
第二の篩分け工程に用いる篩面が垂直方向に運動する篩振盪機としては、振動式篩分け機及びロータップ型篩分け機等が挙げられる。振動式篩分け機としては、リップルフロースクリーン型Ｋ・Ｒスクリーン（幸袋テクノ社製）、ローヘッド型Ｋ・Ｒスクリーン（幸袋テクノ社製）、電磁スクリーン（シンフォニアテクノロジー社製）、電磁式実験用篩振とう機(フリッチェ社製)、ＲＶスクリーン（シンフォニアテクノロジー社製）、バランス形スクリーン（シンフォニアテクノロジー社製）、ＢＭスクリーン（シンフォニアテクノロジー社製）、ウェーブスクリーン（シンフォニアテクノロジー社製）、リニアドライブスクリーン（シンフォニアテクノロジー社製）、ジャイロスクリーン（シンフォニアテクノロジー社製）、ゴムスプリングスクリーン（シンフォニアテクノロジー社製）、グリズリフィーダ（シンフォニアテクノロジー社製）、円形振動篩分け機（ダルトン社製）等が挙げられる。ロータップ型篩分け機としては、ロータップ型篩振とう機（竹田理化工業社製、関西金網社製）、ＢＳシーブシェカー（セイシン企業社製）等が挙げられる。
なお、ロータップ型篩分け機は、篩を旋回させることが可能であり、ハンマーを用いない場合は旋回による水平運動のみ、ハンマーを用いる場合は旋回による水平運動と衝撃による垂直運動との組合せとなる。
【0050】
第二の篩分け工程の篩分け条件は、使用する篩分け機やＬ－ＨＰＣの目的とする粒度分布に応じて、適宜選択すればよい。振動式篩分け機における振動数は、効率的な篩分けの観点から、好ましくは６００～１００,０００ｒｐｍである。振動式篩分け機における振幅は、効率的な篩分けの観点から、好ましくは０.１～１００ｍｍである。振動式篩分け機の一つである円形振動篩におけるウェイト位相は、効率的な篩分けの観点から、好ましくは１５～９０°、より好ましくは３５～９０°である。
【0051】
ロータップ式篩分け機におけるハンマーの打数（振動数）は、効率的な篩分けの観点から、好ましくは一分間に５０～７０回である。また、ロータップ型振盪機（竹田理化工業社製、関西金網社製）、ＢＳシーブシェカー（セイシン企業社製）等の篩面の垂直方向の運動に加えて篩面の水平方向の運動（旋回運動等）を行うことができる篩振盪機を用いる場合は、篩面の垂直方向の運動に加えて、篩面に水平方向の運動（旋回運動等）を与えて篩分けを行ってもよい。この場合におけるロータップ型篩分け機における回転数は、効率的な篩分けの観点から、好ましくは１０～５００ｒｐｍである。 また、この場合におけるロータップ型篩分け機における回転半径は、効率的な篩分けの観点から、好ましくは１０～１００ｍｍである。
【0052】
第二篩分け工程における篩分け時間、すなわち、第一の篩上残留Ｌ－ＨＰＣの供給を開始してから篩分けが完了するまでの時間は、生産性の観点から、好ましくは０．１～１２時間である。
【0053】
次に、第一の篩通過Ｌ－ＨＰＣと第二の篩上残留Ｌ－ＨＰＣを合わせて篩分けＬ－ＨＰＣを得る工程について説明する。
【0054】
第一の篩通過Ｌ－ＨＰＣと第二の篩上残留Ｌ－ＨＰＣを合わせる工程は、好ましくは両者を混合することにより行われる。第一の篩通過Ｌ－ＨＰＣと第二の篩上残留Ｌ－ＨＰＣの混合は、十分に混合できれば特に制限されないが、例えば混合機を用いて行うことができる。混合機としては、容器回転式混合機、機械撹拌式混合機、流動撹拌式混合機、無撹拌式混合機、高速度・高せん断・衝撃式混合機等が挙げられる。
【0055】
篩分けＬ－ＨＰＣにおけるヒドロキシプロポキシ基の含有量は、好ましくは５．０～１６．０質量％、より好ましくは６．０～１５．０質量％、更に好ましくは７．０～１４．０質量％である。ヒドロキシプロポキシ基の含有量が５．０質量％未満の場合はＬ－ＨＰＣの吸水後の膨潤性が低くなり、１６．０質量％を超える場合はＬ－ＨＰＣの水溶性が大きくなるため、固形製剤に使用した場合に崩壊性が不十分となる。
篩分けＬ－ＨＰＣにおける乾式レーザー回折法による体積基準の平均粒子径は、Ｌ－ＨＰＣの崩壊性、成形性(結合性)及び流動性の観点から、好ましくは１０．０～９０．０μｍ、より好ましくは３０．０～８５．０μｍ、更に好ましくは４０．０～７５．０μｍ、特に好ましくは５０．０～７０．０μｍである。
篩分けＬ－ＨＰＣにおける乾式レーザー回折法による体積基準の平均粒子径は、Ｌ－ＨＰＣの崩壊性、成形性(結合性)及び流動性の観点から、好ましくは１０．０～９０．０μｍ、より好ましくは３０．０～８５．０μｍ、更に好ましくは４０．０～７５．０μｍ、特に好ましくは５０．０～７０．０μｍである。
【0056】
篩分けＬ－ＨＰＣにおける長繊維状粒子の体積分率は、Ｌ－ＨＰＣの良好な流動性と高い成形性（結合性）及びキャッピング防止性能を得る観点から、好ましくは１０．０～５０．０％、より好ましくは１０．５～４５．０％、更に好ましくは１１．０～２０．０％である。
篩分けＬ－ＨＰＣにおける短繊維状粒子の体積分率は、Ｌ－ＨＰＣの良好な流動性と高い成形性（結合性）及びキャッピング防止性能の観点から、好ましくは２０．０～４０．０％、より好ましくは２２．５～３５．０％、更に好ましくは２３．０～３５．０％である。
篩分けＬ－ＨＰＣにおける球状粒子の体積分率は、Ｌ－ＨＰＣの良好な流動性及びキャッピング防止性能の観点から、好ましくは１０．０～６０．０％、より好ましくは１５．０～５９．０％、更に好ましくは４５．０～５８．０％である。
篩分けＬ－ＨＰＣにおける微粒子の体積分率は、Ｌ－ＨＰＣの良好な流動性を得る観点から、好ましくは０．０～１０．０％、より好ましくは０．１～５．０％、更に好ましくは１．０～３．５％である。
篩分けＬ－ＨＰＣにおける短繊維状粒子の体積分率は、Ｌ－ＨＰＣの良好な流動性と高い成形性（結合性）及びキャッピング防止性能の観点から、好ましくは２０．０～４０．０％、より好ましくは２２．５～３５．０％、更に好ましくは２３．０～３５．０％である。
篩分けＬ－ＨＰＣにおける球状粒子の体積分率は、Ｌ－ＨＰＣの良好な流動性及びキャッピング防止性能の観点から、好ましくは１０．０～６０．０％、より好ましくは１５．０～５９．０％、更に好ましくは４５．０～５８．０％である。
篩分けＬ－ＨＰＣにおける微粒子の体積分率は、Ｌ－ＨＰＣの良好な流動性を得る観点から、好ましくは０．０～１０．０％、より好ましくは０．１～５．０％、更に好ましくは１．０～３．５％である。
【0057】
篩分けＬ－ＨＰＣにおけるゆるめ嵩密度は、Ｌ－ＨＰＣの流動性の観点から、好ましくは０．３４０ｇ／ｍｌ以上、より好ましくは０．３４５～０．６００ｇ／ｍｌ、更に好ましくは０．３５０～０．４００ｇ／ｍｌである。
篩分けＬ－ＨＰＣにおける固め嵩密度は、Ｌ－ＨＰＣの流動性の観点から、好ましくは０．５１５ｇ／ｍｌ以上、より好ましくは０．５２０～１．０００ｇ／ｍｌ、更に好ましくは０．５２５～０．６００ｇ／ｍｌである。
篩分けＬ－ＨＰＣにおける固め嵩密度は、Ｌ－ＨＰＣの流動性の観点から、好ましくは０．５１５ｇ／ｍｌ以上、より好ましくは０．５２０～１．０００ｇ／ｍｌ、更に好ましくは０．５２５～０．６００ｇ／ｍｌである。
【0058】
篩分けＬ－ＨＰＣにおける圧縮度は、Ｌ－ＨＰＣの流動性の観点から、好ましくは３３．０％未満、より好ましくは１．０～３２．５％、更に好ましくは２５．０～３２．０％である。
篩分けＬ－ＨＰＣにおけるヒドロキシプロポキシ基の含有量、長繊維状粒子の体積分率、短繊維状粒子の体積分率、球状粒子の体積分率、微粒子の体積分率、ゆるめ嵩密度、固め嵩密度、圧縮度は、第一の篩分け工程における篩分けの対象となるＬ－ＨＰＣと同様にして測定することができる。
篩分けＬ－ＨＰＣにおけるヒドロキシプロポキシ基の含有量、長繊維状粒子の体積分率、短繊維状粒子の体積分率、球状粒子の体積分率、微粒子の体積分率、ゆるめ嵩密度、固め嵩密度、圧縮度は、第一の篩分け工程における篩分けの対象となるＬ－ＨＰＣと同様にして測定することができる。
【実施例】
【0059】
以下に、実施例及び比較例により本発明を詳細に説明するが、本発明は以下の実施例に限定されるものではない。
実施例１（旋回式ロータップ型篩分け機と振動式篩分け機）
木材由来のシート状パルプを４３質量％濃度の水酸化ナトリウム水溶液に浸漬させ、圧搾することで水酸化ナトリウムを２２質量％含むアルカリセルロースを得た。次に、アルカリセルロース１００質量部を内容積５Ｌの自転型反応機内に仕込み、自転型反応機内部を窒素置換した後に５０℃の湯浴に浸漬させ、内温が４０℃になるまで回転させた。次に、自転型反応機内を減圧し、１１．６質量部の酸化プロピレンを仕込み、回転しながら内温５０℃で２時間３０分間反応させることにより、１０８質量部のＬ－ＨＰＣの反応生成物を得た。
そして、３５℃の温水２３０質量部（アルカリセルロース１００質量部に対して）と酢酸１１．９質量部（アルカリセルロースが含む水酸化ナトリウムの中和当量の３６％）の混合物を入れたジャケット付き双軸ニーダーに、Ｌ－ＨＰＣの反応生成物を加えて、ジャケット温度３５℃で４０分間混練することにより、Ｌ－ＨＰＣの一部を溶解した後、３３重量％酢酸水溶液６４．０質量部（アルカリセルロース１００質量部に対して）(アルカリセルロースが含む水酸化ナトリウムの中和当量の６４％）を入れてジャケット温度３５℃で１０分間混合することにより、４１３．９質量部の中和生成物を得た。次に、中和生成物を約９０℃の熱水３０００質量部（アルカリセルロース１００質量部に対して）に分散させ、バッチ式遠心分離機（Ｈ－１３０Ａ、コクサン社製）を用いて遠心効果１２５８Ｇの条件で脱水後、棚段乾燥機（ＤＫＮ－４０２、ヤマト社製）を用いて８０℃にて１８時間乾燥した。次に、乾燥品を衝撃式粉砕機（インパクトミル、ビクトリーミルＶＰ－１、ホソカワミクロン社製、スクリーン径０．５ｍｍ）で粉砕し、得られた粉砕品を衝撃式粉砕機のスクリーン径を０．３ｍｍに変えて再度粉砕した。再粉砕品を８０℃にて３時間乾燥させることにより、第一の篩分け工程における篩分けの対象となるＬ－ＨＰＣを得た。
得られた篩分けの対象となるＬ－ＨＰＣにおける水分量、ヒドロキシプロポキシ基の含有量、平均粒子径、各種粒子（長繊維状粒子、短繊維状粒子、球状粒子及び微粒子）の体積分率、ゆるめ嵩密度、固め嵩密度及び圧縮度を測定した。結果を表１に示す。
実施例１（旋回式ロータップ型篩分け機と振動式篩分け機）
木材由来のシート状パルプを４３質量％濃度の水酸化ナトリウム水溶液に浸漬させ、圧搾することで水酸化ナトリウムを２２質量％含むアルカリセルロースを得た。次に、アルカリセルロース１００質量部を内容積５Ｌの自転型反応機内に仕込み、自転型反応機内部を窒素置換した後に５０℃の湯浴に浸漬させ、内温が４０℃になるまで回転させた。次に、自転型反応機内を減圧し、１１．６質量部の酸化プロピレンを仕込み、回転しながら内温５０℃で２時間３０分間反応させることにより、１０８質量部のＬ－ＨＰＣの反応生成物を得た。
そして、３５℃の温水２３０質量部（アルカリセルロース１００質量部に対して）と酢酸１１．９質量部（アルカリセルロースが含む水酸化ナトリウムの中和当量の３６％）の混合物を入れたジャケット付き双軸ニーダーに、Ｌ－ＨＰＣの反応生成物を加えて、ジャケット温度３５℃で４０分間混練することにより、Ｌ－ＨＰＣの一部を溶解した後、３３重量％酢酸水溶液６４．０質量部（アルカリセルロース１００質量部に対して）(アルカリセルロースが含む水酸化ナトリウムの中和当量の６４％）を入れてジャケット温度３５℃で１０分間混合することにより、４１３．９質量部の中和生成物を得た。次に、中和生成物を約９０℃の熱水３０００質量部（アルカリセルロース１００質量部に対して）に分散させ、バッチ式遠心分離機（Ｈ－１３０Ａ、コクサン社製）を用いて遠心効果１２５８Ｇの条件で脱水後、棚段乾燥機（ＤＫＮ－４０２、ヤマト社製）を用いて８０℃にて１８時間乾燥した。次に、乾燥品を衝撃式粉砕機（インパクトミル、ビクトリーミルＶＰ－１、ホソカワミクロン社製、スクリーン径０．５ｍｍ）で粉砕し、得られた粉砕品を衝撃式粉砕機のスクリーン径を０．３ｍｍに変えて再度粉砕した。再粉砕品を８０℃にて３時間乾燥させることにより、第一の篩分け工程における篩分けの対象となるＬ－ＨＰＣを得た。
得られた篩分けの対象となるＬ－ＨＰＣにおける水分量、ヒドロキシプロポキシ基の含有量、平均粒子径、各種粒子（長繊維状粒子、短繊維状粒子、球状粒子及び微粒子）の体積分率、ゆるめ嵩密度、固め嵩密度及び圧縮度を測定した。結果を表１に示す。
【0060】
続いて、得られた篩分けの対象となるＬ－ＨＰＣ１００ｇを、２００メッシュの篩（有効篩面積０．０３１４ｍ２、目開き０．０７５ｍｍ、線径０．０５ｍｍ、関西金網社製）を１段設置したロータップ型篩振とう機（竹田理化工業社製）に供給した後、ハンマーによる打撃を与えることなく、回転数２５０ｒｐｍ、回転半径５０ｍｍ、篩分け時間１０分間の条件下で篩面を旋回運動させて篩分けることにより、第一の篩上残留Ｌ－ＨＰＣ２５．８ｇと、第一の篩通過Ｌ－ＨＰＣ７４．２ｇを得た。
続いて、第一の篩上残留Ｌ－ＨＰＣ２５．８ｇを２００メッシュの篩（有効篩面積０．０３１４ｍ２、目開き０．０７５ｍｍ、線径０．０５ｍｍ、関西金網社製）を１段設置した電磁式実験用篩振とう機Ａ－３ＰＲＯ型（フリッチェ社製）に供給した後、振動数３０００ｒｐｍ、振幅１ｍｍ、篩分け時間１０分間の条件下で篩面を垂直方向に振動運動させて篩分けを行うことにより、第二の篩上残留Ｌ－ＨＰＣ１７．５ｇと、第二の篩通過Ｌ－ＨＰＣ８．３ｇを得た。
そして、第一の篩通過Ｌ－ＨＰＣと第二の篩上残留Ｌ－ＨＰＣを混合することにより、篩分けＬ－ＨＰＣ９１．７ｇを得た。得られた篩分けＬ－ＨＰＣにおけるヒドロキシプロポキシ基含有量、平均粒子径、各種粒子（長繊維状粒子、短繊維状粒子、球状粒子及び微粒子）の体積分率、安息角、ゆるめ嵩密度、固め嵩密度及び圧縮度を測定した。結果を表１に示す。
続いて、第一の篩上残留Ｌ－ＨＰＣ２５．８ｇを２００メッシュの篩（有効篩面積０．０３１４ｍ２、目開き０．０７５ｍｍ、線径０．０５ｍｍ、関西金網社製）を１段設置した電磁式実験用篩振とう機Ａ－３ＰＲＯ型（フリッチェ社製）に供給した後、振動数３０００ｒｐｍ、振幅１ｍｍ、篩分け時間１０分間の条件下で篩面を垂直方向に振動運動させて篩分けを行うことにより、第二の篩上残留Ｌ－ＨＰＣ１７．５ｇと、第二の篩通過Ｌ－ＨＰＣ８．３ｇを得た。
そして、第一の篩通過Ｌ－ＨＰＣと第二の篩上残留Ｌ－ＨＰＣを混合することにより、篩分けＬ－ＨＰＣ９１．７ｇを得た。得られた篩分けＬ－ＨＰＣにおけるヒドロキシプロポキシ基含有量、平均粒子径、各種粒子（長繊維状粒子、短繊維状粒子、球状粒子及び微粒子）の体積分率、安息角、ゆるめ嵩密度、固め嵩密度及び圧縮度を測定した。結果を表１に示す。
【0061】
実施例２（旋回式ロータップ型篩分け機と衝撃付与旋回式ロータップ型篩分け機）
実施例１と同様に製造した原料Ｌ－ＨＰＣ１００ｇを、２００メッシュの篩（有効篩面積０．０３１４ｍ２、目開き０．０７５ｍｍ、線径０．０５ｍｍ、関西金網社製）を１段設置したロータップ型篩振とう機（竹田理化工業社製）に供給した後、ハンマーによる打撃を与えることなく、回転数２５０ｒｐｍ、回転半径５０ｍｍ、篩分け時間１０分間の条件下で篩面を旋回運動させて篩分けることにより、第二の篩分け工程に用いる第一の篩上残留Ｌ－ＨＰＣ２５．８ｇと、第二の篩上残留Ｌ－ＨＰＣと組合せることになる第一の篩通過Ｌ－ＨＰＣ７４．２ｇを得た。
続いて、第二の篩分け工程に用いる第一の篩上残留Ｌ－ＨＰＣ２５．８ｇを２００メッシュの篩（有効篩面積０．０３１４ｍ２、目開き０．０７５ｍｍ、線径０．０５ｍｍ、関西金網社製）を１段設置したロータップ型篩振とう機（竹田理化工業社製）に供給した後、回転数２５０ｒｐｍ、振とう幅５０ｍｍ、ハンマーによる打数６７回／分、篩分け時間１０分間の条件下、篩面を旋回運動をさせながら篩面に垂直運動をさせて篩分けを行うことにより、第二の篩上残留Ｌ－ＨＰＣ１７．２ｇと、第二の篩通過Ｌ－ＨＰＣ８．６ｇを得た。
そして、第一の篩通過Ｌ－ＨＰＣと第二の篩上残留Ｌ－ＨＰＣを混合することにより、Ｌ－ＨＰＣ９１．４ｇを得た。
得られたＬ－ＨＰＣにおけるヒドロキシプロポキシ基の含有量、平均粒子径、各種粒子（長繊維状粒子、短繊維状粒子、球状粒子及び微粒子）の体積分率、固め嵩密度及び圧縮度を測定した。結果を表１に示す。
実施例１と同様に製造した原料Ｌ－ＨＰＣ１００ｇを、２００メッシュの篩（有効篩面積０．０３１４ｍ２、目開き０．０７５ｍｍ、線径０．０５ｍｍ、関西金網社製）を１段設置したロータップ型篩振とう機（竹田理化工業社製）に供給した後、ハンマーによる打撃を与えることなく、回転数２５０ｒｐｍ、回転半径５０ｍｍ、篩分け時間１０分間の条件下で篩面を旋回運動させて篩分けることにより、第二の篩分け工程に用いる第一の篩上残留Ｌ－ＨＰＣ２５．８ｇと、第二の篩上残留Ｌ－ＨＰＣと組合せることになる第一の篩通過Ｌ－ＨＰＣ７４．２ｇを得た。
続いて、第二の篩分け工程に用いる第一の篩上残留Ｌ－ＨＰＣ２５．８ｇを２００メッシュの篩（有効篩面積０．０３１４ｍ２、目開き０．０７５ｍｍ、線径０．０５ｍｍ、関西金網社製）を１段設置したロータップ型篩振とう機（竹田理化工業社製）に供給した後、回転数２５０ｒｐｍ、振とう幅５０ｍｍ、ハンマーによる打数６７回／分、篩分け時間１０分間の条件下、篩面を旋回運動をさせながら篩面に垂直運動をさせて篩分けを行うことにより、第二の篩上残留Ｌ－ＨＰＣ１７．２ｇと、第二の篩通過Ｌ－ＨＰＣ８．６ｇを得た。
そして、第一の篩通過Ｌ－ＨＰＣと第二の篩上残留Ｌ－ＨＰＣを混合することにより、Ｌ－ＨＰＣ９１．４ｇを得た。
得られたＬ－ＨＰＣにおけるヒドロキシプロポキシ基の含有量、平均粒子径、各種粒子（長繊維状粒子、短繊維状粒子、球状粒子及び微粒子）の体積分率、固め嵩密度及び圧縮度を測定した。結果を表１に示す。
【0062】
比較例１（旋回式ロータップ型篩分け機）
実施例１と同様にして製造した原料Ｌ－ＨＰＣ１００ｇを実施例１と同じ篩を１段設置したロータップ型篩振とう機（竹田理化工業社製）に供給し、ハンマーによる打撃を与えることなく、回転数２５０ｒｐｍ、回転半径５０ｍｍ、篩分け時間１０分間の条件下旋回運動させて篩分けることにより、篩上残分Ｌ－ＨＰＣ２５．８ｇと、篩通過分Ｌ－ＨＰＣ７４．２ｇを得た。
篩通過分Ｌ－ＨＰＣにおけるヒドロキシプロポキシ基含有量、平均粒子径、各種粒子（長繊維状粒子、短繊維状粒子、球状粒子及び微粒子）の体積分率、ゆるめ嵩密度、固め嵩密度及び圧縮度を実施例１と同様に測定した。結果を表１に示す。
実施例１と同様にして製造した原料Ｌ－ＨＰＣ１００ｇを実施例１と同じ篩を１段設置したロータップ型篩振とう機（竹田理化工業社製）に供給し、ハンマーによる打撃を与えることなく、回転数２５０ｒｐｍ、回転半径５０ｍｍ、篩分け時間１０分間の条件下旋回運動させて篩分けることにより、篩上残分Ｌ－ＨＰＣ２５．８ｇと、篩通過分Ｌ－ＨＰＣ７４．２ｇを得た。
篩通過分Ｌ－ＨＰＣにおけるヒドロキシプロポキシ基含有量、平均粒子径、各種粒子（長繊維状粒子、短繊維状粒子、球状粒子及び微粒子）の体積分率、ゆるめ嵩密度、固め嵩密度及び圧縮度を実施例１と同様に測定した。結果を表１に示す。
【0063】
比較例２（衝撃付与旋回式ロータップ型篩分け機）
実施例１と同様にして製造した原料Ｌ－ＨＰＣ１００ｇを実施例１と同じ篩を１段設置したロータップ型篩振とう機（竹田理化工業社製）に供給し、回転数２５０ｒｐｍ、振とう幅５０ｍｍ、ハンマーによる打数６７回／分、篩分け時間１０分間の条件下、篩面を旋回運動をさせながら篩面に垂直運動をさせて篩分けを行うことにより、篩上残分Ｌ－ＨＰＣ２０．０ｇと、篩通過分Ｌ－ＨＰＣ８０．０ｇを得た。 篩通過分Ｌ－ＨＰＣにおけるヒドロキシプロポキシ基含有量、平均粒子径、各種粒子（長繊維状粒子、短繊維状粒子、球状粒子及び微粒子）の体積分率、ゆるめ嵩密度、固め嵩密度及び圧縮度を実施例１と同様に測定した。結果を表１に示す。
実施例１と同様にして製造した原料Ｌ－ＨＰＣ１００ｇを実施例１と同じ篩を１段設置したロータップ型篩振とう機（竹田理化工業社製）に供給し、回転数２５０ｒｐｍ、振とう幅５０ｍｍ、ハンマーによる打数６７回／分、篩分け時間１０分間の条件下、篩面を旋回運動をさせながら篩面に垂直運動をさせて篩分けを行うことにより、篩上残分Ｌ－ＨＰＣ２０．０ｇと、篩通過分Ｌ－ＨＰＣ８０．０ｇを得た。 篩通過分Ｌ－ＨＰＣにおけるヒドロキシプロポキシ基含有量、平均粒子径、各種粒子（長繊維状粒子、短繊維状粒子、球状粒子及び微粒子）の体積分率、ゆるめ嵩密度、固め嵩密度及び圧縮度を実施例１と同様に測定した。結果を表１に示す。
【0064】
＜錠剤特性の評価＞
（１）打錠用薬物顆粒の調製
アセトアミノフェン微粉（山本化学工業社製）４９０ｇを流動層造粒機マルチプレックスＭＰ－０１（パウレック社製）に仕込み、吸気温度６０℃、流動エアー量０．５～０．７ｍ３／ｍｉｎ、排気温度３０～３５℃、スプレーエアー圧２００ｋＰａ、スプレー速度１０ｇ／ｍｉｎの条件で、ヒドロキシプロピルメチルセルロース（ヒドロキシプロポキシ基８．８質量％、メチル基２９．０質量％、２０℃における２質量％水溶液粘度３．０ｍＰａ・ｓ）の５質量％水溶液２００ｇを噴霧して造粒を行った。
続いて、排気温度が４５℃になるまで乾燥を行った後、目開き５００μｍの篩でふるい、アセトアミノフェンを９８質量％含有するアセトアミノフェン顆粒を得た。
（１）打錠用薬物顆粒の調製
アセトアミノフェン微粉（山本化学工業社製）４９０ｇを流動層造粒機マルチプレックスＭＰ－０１（パウレック社製）に仕込み、吸気温度６０℃、流動エアー量０．５～０．７ｍ３／ｍｉｎ、排気温度３０～３５℃、スプレーエアー圧２００ｋＰａ、スプレー速度１０ｇ／ｍｉｎの条件で、ヒドロキシプロピルメチルセルロース（ヒドロキシプロポキシ基８．８質量％、メチル基２９．０質量％、２０℃における２質量％水溶液粘度３．０ｍＰａ・ｓ）の５質量％水溶液２００ｇを噴霧して造粒を行った。
続いて、排気温度が４５℃になるまで乾燥を行った後、目開き５００μｍの篩でふるい、アセトアミノフェンを９８質量％含有するアセトアミノフェン顆粒を得た。
【0065】
（２）錠剤の調整
アセトアミノフェン顆粒９０質量部と実施例及び比較例にて製造したＬ－ＨＰＣ１０質量部を混合することにより、アセトアミノフェン顆粒とＬ－ＨＰＣの混合物を得た。次に、アセトアミノフェン顆粒とＬ－ＨＰＣの混合物１００質量部に対して、滑沢剤としてステアリン酸マグネシウム０．５質量部を添加混合し、ロータリー式打錠機ＶＩＲＧＯ（菊水製作所製）を用いて、打錠圧１２．５ｋＮ（約２４９ＭＰａ）、打錠速度２０ｒｐｍで打錠を行い、直径８ｍｍ、曲面半径１２ｍｍ、錠剤質量２００ｍｇの錠剤を得た。
アセトアミノフェン顆粒９０質量部と実施例及び比較例にて製造したＬ－ＨＰＣ１０質量部を混合することにより、アセトアミノフェン顆粒とＬ－ＨＰＣの混合物を得た。次に、アセトアミノフェン顆粒とＬ－ＨＰＣの混合物１００質量部に対して、滑沢剤としてステアリン酸マグネシウム０．５質量部を添加混合し、ロータリー式打錠機ＶＩＲＧＯ（菊水製作所製）を用いて、打錠圧１２．５ｋＮ（約２４９ＭＰａ）、打錠速度２０ｒｐｍで打錠を行い、直径８ｍｍ、曲面半径１２ｍｍ、錠剤質量２００ｍｇの錠剤を得た。
【0066】
（３）キャッピング発生率の評価
錠剤のキャッピング発生率は、摩損度試験器ＴＡ（ＥＲＷＥＫＡ社製）のドラムに調整した錠剤５０錠を入れ、２５ｒｐｍで２５０回転（１０分間）させた後、キャッピングを生じた錠剤数、すなわち錠剤が２層に割れていた錠剤数をカウントし、下記式により算出した。
キャッピング発生率（％）＝{(キャッピングを生じた錠剤数)／５０}×１００
結果を表１に示す。
錠剤のキャッピング発生率は、摩損度試験器ＴＡ（ＥＲＷＥＫＡ社製）のドラムに調整した錠剤５０錠を入れ、２５ｒｐｍで２５０回転（１０分間）させた後、キャッピングを生じた錠剤数、すなわち錠剤が２層に割れていた錠剤数をカウントし、下記式により算出した。
キャッピング発生率（％）＝{(キャッピングを生じた錠剤数)／５０}×１００
結果を表１に示す。
【0067】
（４）錠剤硬度の評価
錠剤硬度は、錠剤硬度計ＴＢＨ－１２５（ＥＲＷＥＫＡ社製）を用いて、錠剤の直径方向に１ｍｍ／秒の速度で荷重をかけ、錠剤が破断したときの最大破断強度として測定した。
錠剤硬度は、錠剤硬度計ＴＢＨ－１２５（ＥＲＷＥＫＡ社製）を用いて、錠剤の直径方向に１ｍｍ／秒の速度で荷重をかけ、錠剤が破断したときの最大破断強度として測定した。
【0068】
（５）崩壊時間の評価
錠剤の崩壊時間は、第十七改正日本薬局方の崩壊試験法（試験液：水、補助盤なし）に従い、錠剤崩壊試験機（ＮＨ－１ＨＭ型、富山産業社製）を用いて測定した。
錠剤の崩壊時間は、第十七改正日本薬局方の崩壊試験法（試験液：水、補助盤なし）に従い、錠剤崩壊試験機（ＮＨ－１ＨＭ型、富山産業社製）を用いて測定した。
【0069】
【表1】
【0070】
実施例１～２及び比較例１～２の結果を比較すると、実施例は、いずれも収率がよく、流動性を損なうと考えられる長繊維状粒子の体積分率が増加し、流動性を向上させると考えられる球状粒子及び微粒子の体積分率が減少したにも関わらず、流動性（ゆるめ嵩密度、固め嵩密度及び圧縮度）が維持される結果となった。そして、錠剤特性（キャッピング発生率、錠剤硬度及び崩壊時間）についても損なわれることなく、良好な結果を示した。
篩面が水平運動を行う篩振盪機を用いて篩分けることにより、流動性を悪化させる粗大な繊維状粒子と、流動性を悪化させない球状粒子を篩上残分として回収し、ついで、篩上残分を篩面が垂直運動を行う篩振盪機を用いて篩分けることにより、流動性を悪化させる粗大な繊維状粒子を篩通過分として分離することにより、収率良くＬ－ＨＰＣを製造することができたと考えられる。
また、比較例１のように篩面が水平運動を行う篩振盪機を用いてのみ篩った場合は、篩上に目的の物性を有するＬ－ＨＰＣが残留するため、収率が振るわなかった。そして、比較例２のように篩面に対して、水平運動をかけながら垂直運動させて篩分ける場合は、垂直運動により流動性を悪化させる粗大な繊維状粒子も篩を通過するため、目的のＬ－ＨＰＣを得るにあたっては、収率を向上させることができなかった。
篩面が水平運動を行う篩振盪機を用いて篩分けることにより、流動性を悪化させる粗大な繊維状粒子と、流動性を悪化させない球状粒子を篩上残分として回収し、ついで、篩上残分を篩面が垂直運動を行う篩振盪機を用いて篩分けることにより、流動性を悪化させる粗大な繊維状粒子を篩通過分として分離することにより、収率良くＬ－ＨＰＣを製造することができたと考えられる。
また、比較例１のように篩面が水平運動を行う篩振盪機を用いてのみ篩った場合は、篩上に目的の物性を有するＬ－ＨＰＣが残留するため、収率が振るわなかった。そして、比較例２のように篩面に対して、水平運動をかけながら垂直運動させて篩分ける場合は、垂直運動により流動性を悪化させる粗大な繊維状粒子も篩を通過するため、目的のＬ－ＨＰＣを得るにあたっては、収率を向上させることができなかった。
【符号の説明】
【0071】
Ａ：全粒子
Ｂ：微粒子
Ｃ：ＬＥＦＩ（繊維長）が４０μｍ以上の粒子
Ｄ：ＬＥＦＩが４０μｍ以上で伸長比(elongation)が０．５未満の粒子
Ｅ：ＬＥＦＩが４０μｍ以上で伸長比が０．５未満でアスペクト比(aspect ratio)が０．５未満の粒子
Ｆ：ＬＥＦＩが４０μｍ以上で伸長比が０．５未満でアスペクト比が０．５ 以上の粒子
Ｇ：ＬＥＦＩが４０μｍ以上で伸長比が０．５未満でアスペクト比が０．５ 以上で円形度(circularity)が０．７未満の粒子
Ｓ１：第１球状粒子
Ｓ２：第２球状粒子
ＬＦ１：第１長繊維状粒子
ＬＦ２：第２長繊維状粒子
ＳＦ１：第１短繊維状粒子
ＳＦ２：第２短繊維状粒子
ＬＥＦＩ：繊維長
ｅｌｏｎｇａｔｉｏｎ：伸長比
ａｓｐｅｃｔｒａｔｉｏ：アスペクト比
ｃｉｒｃｕｌａｒｉｔｙ：円形度
Ｂ：微粒子
Ｃ：ＬＥＦＩ（繊維長）が４０μｍ以上の粒子
Ｄ：ＬＥＦＩが４０μｍ以上で伸長比(elongation)が０．５未満の粒子
Ｅ：ＬＥＦＩが４０μｍ以上で伸長比が０．５未満でアスペクト比(aspect ratio)が０．５未満の粒子
Ｆ：ＬＥＦＩが４０μｍ以上で伸長比が０．５未満でアスペクト比が０．５ 以上の粒子
Ｇ：ＬＥＦＩが４０μｍ以上で伸長比が０．５未満でアスペクト比が０．５ 以上で円形度(circularity)が０．７未満の粒子
Ｓ１：第１球状粒子
Ｓ２：第２球状粒子
ＬＦ１：第１長繊維状粒子
ＬＦ２：第２長繊維状粒子
ＳＦ１：第１短繊維状粒子
ＳＦ２：第２短繊維状粒子
ＬＥＦＩ：繊維長
ｅｌｏｎｇａｔｉｏｎ：伸長比
ａｓｐｅｃｔｒａｔｉｏ：アスペクト比
ｃｉｒｃｕｌａｒｉｔｙ：円形度
【図1】