特許 7248128 板状アルミナ粒子、及び板状アルミナ粒子の製造方法

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】

(24)【登録日】2023-03-20

(45)【発行日】2023-03-29

(54)【発明の名称】板状アルミナ粒子、及び板状アルミナ粒子の製造方法

(51)【国際特許分類】

   C01F 7/021 20220101AFI20230322BHJP

【ＦＩ】

C01F7/021

【請求項の数】 8

(21)【出願番号】P 2021539519

(86)(22)【出願日】2019-01-25

(65)【公表番号】

(43)【公表日】2022-03-09

(86)【国際出願番号】 CN2019073095

(87)【国際公開番号】W WO2020150985

(87)【国際公開日】2020-07-30

【審査請求日】2021-10-11

(73)【特許権者】

【識別番号】000002886

【氏名又は名称】ＤＩＣ株式会社

(74)【代理人】

【識別番号】100161207

【弁理士】

【氏名又は名称】西澤 和純

(74)【代理人】

【識別番号】100215935

【弁理士】

【氏名又は名称】阿部 茂輝

(74)【代理人】

【識別番号】100189337

【弁理士】

【氏名又は名称】宮本 龍

(74)【代理人】

【識別番号】100188673

【弁理士】

【氏名又は名称】成田 友紀

(72)【発明者】

【氏名】ヤン シャオエイ

(72)【発明者】

【氏名】林 正道

(72)【発明者】

【氏名】袁 建軍

(72)【発明者】

【氏名】村田 泰斗

(72)【発明者】

【氏名】リュウ チェン

(72)【発明者】

【氏名】チョウ ウエイ

【審査官】手島 理

(56)【参考文献】

【文献】特開２０１６－２２２５０１（ＪＰ，Ａ）

【文献】国際公開第２０１８／１１２８１０（ＷＯ，Ａ１）

【文献】国際公開第２００５／０５４５５０（ＷＯ，Ａ１）

【文献】特開２００９－０３５４３０（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開平０３－１３１５１７（ＪＰ，Ａ）

(58)【調査した分野】(Int.Cl.，ＤＢ名)

Ｃ０１Ｆ ７／０２１

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

長径が３０μm以上であり、厚みが３μm以上であり、かつアスペクト比が２～５０であり、モリブデンを含み、ＸＲＤ分析により得られる回折ピークの、（１０４）面に相当するピークの半値幅から算出される（１０４）面の結晶子径が１５０nm以上である、板状アルミナ粒子。

【請求項2】

更にケイ素を含む、請求項１に記載の板状アルミナ粒子。

【請求項3】

ＸＰＳ分析において、Ａｌに対するＳｉのモル比［Ｓｉ］／［Ａｌ］が０．００１以上である、請求項２に記載の板状アルミナ粒子。

【請求項4】

ＸＲＤ分析により得られる回折ピークの、（１１３）面に相当するピークの半値幅から算出される（１１３）面の結晶子径が２００nm以上である、請求項１～３のいずれか一項に記載の板状アルミナ粒子。

【請求項5】

形状が六角板状である、請求項１～４のいずれか一項に記載の板状アルミナ粒子。

【請求項6】

単結晶である、請求項１～５のいずれか一項に記載の板状アルミナ粒子。

【請求項7】

酸化物換算した原料全量を１００質量％とした際に、Ａｌ_２Ｏ_３換算で１０質量％以上のアルミニウム元素を含むアルミニウム化合物と、ＭｏＯ_３換算で２０質量％以上のモリブデン元素を含むモリブデン化合物と、Ｋ_２Ｏ換算で１質量％以上のカリウム元素を含むカリウム化合物と、ＳｉＯ_２換算で１質量％未満のケイ素又はケイ素元素を含むケイ素化合物と、を混合して混合物とし、前記混合物を焼成する、請求項１～６のいずれか一項に記載の板状アルミナ粒子の製造方法。

【請求項8】

前記混合物が、さらにイットリウム元素を含むイットリウム化合物を含む、請求項７に記載の、板状アルミナ粒子の製造方法。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、板状アルミナ粒子、及び板状アルミナ粒子の製造方法に関する。

【背景技術】

【0002】

無機フィラーであるアルミナ粒子は、様々な用途で利用されている。なかでも、板状アルミナ粒子は、球状のアルミナ粒子に比べて熱的特性及び光学特性等に特に優れており、更なる性能の向上が求められている。

【0003】

近年、自然や生物に学ぶ無機材料合成研究が盛んに行われている。その中でフラックス法は、自然界で結晶（鉱物）が創り出される知恵を活かして、高温で無機化合物や金属の溶液から結晶を析出させる方法である。このフラックス法の特長として、目的結晶の融点よりもはるかに低い温度で結晶を育成できること、欠陥の極めて少ない結晶が成長すること、粒子形状制御ができることなどが挙げられる。

【0004】

従来、このようなフラックス法によりα－アルミナを製造する技術が報告されている。例えば、特許文献１には、実質的に六角小板状単結晶である、α－アルミナのマクロ結晶であって、小板の直径が２～２０μｍ、厚みが０．１～２μｍであり、直径対厚みの比は５～４０であることを特徴とするα－アルミナのマクロ結晶に係る発明が記載されている。特許文献１には、上記α－アルミナは、遷移アルミナまたは水和アルミナ及びフラックスから製造できることが記載されている。この際使用されるフラックスは、８００℃以下の融点を有し、化学結合したフッ素を含有し、かつ溶融状態で遷移アルミナまたは水和アルミナを融解させるものであることが記載されている。

【0005】

板状アルミナの製造に当たり、結晶制御剤としてケイ素又はケイ素元素を含むケイ素化合物を用いる板状アルミナの製造方法（特許文献２）が知られている。特許文献３の技術は、大粒子径の八面体状アルミナに関するものである。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0006】

【文献】特開平０３－１３１５１７号公報

【文献】特開２０１６－２２２５０１号公報

【文献】国際公開第２０１８／１１２８１０号

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0007】

しかしながら、特許文献１～３に示される従来の板状アルミナ粒子は、肉眼で観察した場合の光輝感に乏しく、光学特性の点において改善の余地があった。

【0008】

本発明はこのような事情に鑑みてなされたものであり、光輝性に優れる板状アルミナ粒子の提供を課題とする。

【課題を解決するための手段】

【0009】

本発明者らは、上記課題を解決すべく鋭意研究した結果、所定の形状を有する板状アルミナ粒子が光輝性に優れることを見出し、本発明を完成させるに至った。すなわち本発明は、上記課題を解決するために以下の手段を提案する。
（１） 長径が３０μm以上であり、厚みが３μm以上であり、かつアスペクト比が２～５０であり、モリブデンを含む板状アルミナ粒子。
（２） 更にケイ素を含む、前記（１）に記載の板状アルミナ粒子。
（３） ＸＰＳ分析において、Ａｌに対するＳｉのモル比［Ｓｉ］／［Ａｌ］が０．００１以上である、前記（２）に記載の板状アルミナ粒子。
（４） ＸＲＤ分析により得られる回折ピークの、（１０４）面に相当するピークの半値幅から算出される（１０４）面の結晶子径が１５０nm以上である、前記（１）～（３）のいずれか一つに記載の板状アルミナ粒子。
（５） ＸＲＤ分析により得られる回折ピークの、（１１３）面に相当するピークの半値幅から算出される（１１３）面の結晶子径が２００nm以上である、前記（１）～（４）のいずれか一つに記載の板状アルミナ粒子。
（６） 形状が六角板状である、前記（１）～（５）のいずれか一つに記載の板状アルミナ粒子。
（７） 単結晶である、前記（１）～（６）のいずれか一つに記載の板状アルミナ粒子。
（８） 酸化物換算した原料全量を１００質量％とした際に、Ａｌ_２Ｏ_３換算で１０質量％以上のアルミニウム元素を含むアルミニウム化合物と、ＭｏＯ_３換算で２０質量％以上のモリブデン元素を含むモリブデン化合物と、Ｋ_２Ｏ換算で１質量％以上のカリウム元素を含むカリウム化合物と、ＳｉＯ_２換算で１質量％未満のケイ素又はケイ素元素を含むケイ素化合物と、を混合して混合物とし、前記混合物を焼成する、前記（１）～（７）のいずれか一つに記載の板状アルミナ粒子の製造方法。
（９） 前記混合物が、さらにイットリウム元素を含むイットリウム化合物を含む、前記（８）に記載の、板状アルミナ粒子の製造方法。

【発明の効果】

【0010】

本発明によれば、板状アルミナ粒子が所定の形状を有することで、光輝性に優れる板状アルミナ粒子を提供できる。

【図面の簡単な説明】

【0011】

【図1】実施例で得られた板状アルミナ粒子のＳＥＭ画像である。

【発明を実施するための形態】

【0012】

以下、本発明の一実施形態による板状アルミナ粒子、及び板状アルミナ粒子の製造方法について詳細に説明する。
＜板状アルミナ粒子＞

【0013】

実施形態に係る板状アルミナ粒子の形状は、長径が３０μm以上であり、厚みが３μm以上であり、かつアスペクト比が２～５０である。後記する様に結晶型はα型であることが好ましい（α－アルミナであることが好ましい。）。また、実施形態に係る板状アルミナ粒子はモリブデンを含む。さらに、実施形態に係る板状アルミナ粒子は、本発明の効果を損なわない限り、原料などに由来する不純物を含んでもよい。なお、板状アルミナ粒子はさらに有機化合物等を含んでいてもよい。

【0014】

実施形態に係る板状アルミナ粒子は、上記形状を有することにより、光輝性に優れるものとできる。特許文献１～３に示される従来の板状アルミナ粒子は、上記長径、厚み及びアスペクト比の要件を満たさないものであった。そのため従来のアルミナ粒子は、おそらく板状でないか粒子サイズが小さいために、光輝感に乏しいものであった。また、特許文献３に示される、八面体状のアルミナ粒子は、本発明の実施形態に係る板状アルミナ粒子と略同一粒子径のもの同士で比較したとき、著しく光輝性が劣ったものとなる。これは八面体状のアルミナは、入射光が板状のようには全反射せずに、幾つかの面で反射する（乱反射が起こる）ためと推察できる。

【0015】

本発明の実施形態に係る板状アルミナ粒子は、板状で且つ粒子サイズが大きいことから、光の反射面が大きく、強い光輝性を発揮できるものと考えられる。なお、本明細書における「粒子サイズ」は、長径及び厚みの値を考慮するものとする。「光輝性」とは、アルミナ粒子が光を反射することにより生じる、キラキラとした光の視認可能状態の高さをいう。

【0016】

本発明でいう「板状」は、アルミナ粒子の長径を厚みで除したアスペクト比が２以上であることを指す。なお、本明細書において、「アルミナ粒子の厚み」は、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）により得られたイメージから、無作為に選出された少なくとも５０個のアルミナ粒子について測定された厚みの算術平均値とする。「アルミナ粒子の長径」は走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）により得られたイメージから、無作為に選出された少なくとも５０個の板状アルミナ粒子について測定された長径の算術平均値とする。「長径」は、アルミナ粒子の輪郭線上の２点間の距離のうち、最大の長さとする。

【0017】

実施形態に係る板状アルミナ粒子の形状は、長径が３０μm以上であり、厚みが３μm以上であり、厚みに対する長径の比率であるアスペクト比が２～５０である。板状アルミナ粒子の長径が３０μｍ以上であることで、優れた光輝感を発揮できる。板状アルミナ粒子の厚みが３μm以上であることで、優れた光輝感を発揮できるとともに、機械的強度に優れたものとできる。板状アルミナ粒子のアスペクト比が２以上であると、優れた光輝感を発揮できるとともに２次元の配合特性を有し得る。板状アルミナ粒子のアスペクト比が５０以下であることで、機械的強度に優れたものとできる。実施形態に係る板状アルミナ粒子は、より形状や大きさ等が揃うことにより、より優れた光輝感と機械強度、二次元の配合特性をより有し得るため、長径が５０～２００μｍであることが好ましく、厚みが５～６０μｍであることが好ましく、厚みに対する長径の比率であるアスペクト比が３～３０であることが好ましい。

【0018】

上記の好ましいアルミナ粒子の形状について、厚み、平均粒子径、及びアスペクト比の条件は、それが板状である範囲で、どの様に組み合わせることもできる。

【0019】

実施形態に係る板状アルミナ粒子は、円形板状や楕円形板状であってもよいが、粒子形状は、例えば、六角～八角といった多角板状であることが、光学特性や、取り扱い性、製造のし易さ等の点から好ましく、六角板状であることが、特に優れた光輝性を発揮できる点からより好ましい。

【0020】

ここで六角板状の板状アルミナ粒子とは、アスペクト比が２以上であり、最長辺の長さ１に対する長さが０．６以上の辺（最長辺も含む）の数が６個であり、且つ外周の長さ１Ｌに対する前記長さが０．６以上の辺の長さの合計が０．９Ｌ以上である粒子とする。なお、粒子の観察条件上、粒子に欠けが生じたために、辺が直線状でなくなったことが明らかである場合には、当該辺を直線に補正して計測してよい。同様に、六角形の角にあたる部分が、若干丸くなっている場合にも、当該角を直線同士の交差点として補正して計測してよい。六角板状の板状アルミナ粒子において、アスペクト比は３以上であることが好ましい。六角板状の板状アルミナ粒子において、長径は５０μｍ以上であることが好ましい。

【0021】

実施形態に係る板状アルミナ粒子は、前記六角板状のものの割合が、板状アルミナ粒子の全個数１００％に対して、個数計算で、３０％以上であることが好ましく、８０％以上であることが、六角板状による規則的な光反射の増加により、光輝性をより発揮できるため特に好ましい。

【0022】

実施形態に係る板状アルミナ粒子の（１０４）面の結晶子径は、１５０ｎｍ以上であることが好ましく、２００～７００ｎｍの範囲であることがより好ましく、３００～６００ｎｍの範囲であることがさらに好ましい。ここで、（１０４）面の結晶ドメインの大きさが（１０４）面の結晶子径に相当する。当該結晶子径が大きいほど光の反射面も大きいものとなり、高い光輝性を発揮できると考えられる。なお、板状アルミナ粒子の（１０４）面の結晶子径は、後述する製造方法の条件を適宜設定することで制御することができる。また、本明細書において「（１０４）面の結晶子径」の値は、Ｘ線回析（ＸＲＤ）を用いて測定された（１０４）面に帰属されるピーク（２θ=３５．２度付近に出現するピーク）の半値幅からシェラー式を用いて算出された値を採用するものとする。

【0023】

また、実施形態に係る板状アルミナ粒子の（１１３）面の結晶子径は、２００ｎｍ以上であることが好ましく、２５０～１０００ｎｍの範囲であることがより好ましく、３００～５００ｎｍの範囲であることがさらに好ましい。ここで、当該（１１３）面の結晶ドメインの大きさが（１１３）面の結晶子径に相当する。当該結晶子径が大きいほど光の反射面も大きいものとなり、高い光輝性を発揮できると考えられる。なお、板状アルミナ粒子の（１１３）面の結晶子径は、後述する製造方法の条件を適宜設定することで制御することができる。また、本明細書において「（１１３）面の結晶子径」の値は、Ｘ線回析（ＸＲＤ）を用いて測定された（１１３）面に帰属されるピーク（２θ=４３．４度付近に出現するピーク）の半値幅からシェラー式を用いて算出された値を採用するものとする。

【0024】

ＸＲＤ分析は、後述する実施例に記載の測定条件と同一の条件、又は同一の測定結果が得られる互換性のある条件のもと実施されるものとする。

【0025】

実施形態に係る板状アルミナ粒子は、単結晶であることが好ましい。単結晶とは、単位格子が整然と並んでいる単一の組成から成る結晶粒のことを言う。良質の結晶であれば、多くの場合、透明かつ反射光を生じる。もし、結晶の一部が階段状であったり、鋭角な面でくびれていたりする場合は、複数の結晶成分が重なっている多結晶と推察される。粒子の単結晶測定は、後述する実施例に記載の測定条件と同一の条件、又は同一の測定結果が得られる互換性のある条件のもと実施されるものとする。板状アルミナ粒子が単結晶であることは、粒子が高品質であることを意味し、光輝性にも優れると推察される。

【0026】

実施形態に係る板状アルミナ粒子における、その厚み、長径、アスペクト比、形状、結晶子径等は、後述する原料の、アルミニウム化合物と、モリブデン化合物と、カリウム化合物と、ケイ素又はケイ素化合物と、金属化合物の使用割合等を選択することにより、制御することができる。

【0027】

実施形態に係るα－アルミナに基づく板状アルミナ粒子は、長径が３０μm以上であり、厚みが３μm以上であり、かつアスペクト比が２～５０であり、モリブデンを含みさえすれば、どの様な製造方法に基づいて得られたものであってもよいが、よりアスペクト比が高く、光輝性に優れる板状アルミナ粒子を製造可能であるという点で、モリブデン化合物と、カリウム化合物と、ケイ素又はケイ素化合物の存在下でアルミニウム化合物を焼成する事により得られるものであることが好ましい。また後記するが、さらに、モリブデン化合物と、カリウム化合物と、ケイ素又はケイ素化合物と、金属化合物の存在下でアルミニウム化合物を焼成する事により得ることが好ましい。この金属化合物は併用してもしなくても良いが、併用することで、より簡便に結晶制御を行うことができるようになる。金属化合物としては、得られるα型の板状アルミナ粒子が、結晶形状や大きさ等の点で揃ったものとなる様に、結晶成長をより好適に進行させるためにイットリウム化合物を使用するのがよい。

【0028】

上記製造方法において、モリブデン化合物はフラックス剤として用いられる。本明細書中では、以下、フラックス剤としてモリブデン化合物を用いたこの製造方法を単に「フラックス法」ということがある。フラックス法については、後に詳記する。なお、かかる焼成により、モリブデン化合物とカリウム化合物が反応してモリブデン酸カリウムが形成される。同時に、モリブデン化合物がアルミニウム化合物と反応してモリブデン酸アルミニウムを形成した後、モリブデン酸カリウムの存在下でモリブデン酸アルミニウムが分解し、ケイ素又はケイ素化合物の存在下で結晶成長することで粒子サイズが大きく且つ板状のアルミナ粒子を得ることができる。すなわち、モリブデン酸アルミニウムという中間体を経由してアルミナ粒子を製造する際に、モリブデン酸カリウムが存在すると粒子サイズの大きいアルミナ粒子が得られる。また、結晶成長する際に、モリブデン化合物が板状アルミナ粒子内に取り込まれるものと考えられる。上記に示したフラックス法はフラックス徐冷法の一種であり、液相のモリブデン酸カリウム中で結晶成長すると考えられる。さらにモリブデン酸カリウムは、水、アンモニア水、水酸化ナトリウム水溶液やカリウム水溶液など無機塩基水溶液の洗浄により、容易に回収して再利用することもできる。

【0029】

前記板状アルミナ粒子の製造において、モリブデン化合物と、カリウム化合物と、ケイ素又はケイ素化合物を活用することにより、アルミナ粒子は高いα結晶率を有し、自形を持つことから、優れた分散性と機械強度、光輝性を実現することができる。

【0030】

板状アルミナ粒子の形状は、モリブデン化合物と、カリウム化合物と、ケイ素又はケイ素化合物等の使用割合によって制御可能であるが、特にモリブデン化合物及びケイ素又はケイ素化合物の使用割合によって制御可能である。板状アルミナ粒子に含まれるモリブデン量及びケイ素量と、各原料の好ましい使用割合については、後に詳記する。
［アルミナ］

【0031】

実施形態に係る板状アルミナ粒子に含まれる「アルミナ」は、酸化アルミニウムであり、例えば、γ、δ、θ、κ、δ等の各種の結晶形の遷移アルミナであっても、または遷移アルミナ中にアルミナ水和物を含んでいてもよいが、より機械的な強度または光輝性に優れる点で、基本的にα結晶形（α型）であることが好ましい。α結晶形がアルミナの緻密な結晶構造であり、本発明の板状アルミナの機械強度または光輝性の向上に有利となる。

【0032】

α結晶化率は、１００％にできるだけ近いほうが、α結晶形本来の性質を発揮しやすくなるので好ましい。実施形態に係る板状アルミナ粒子のα結晶化率は、例えば９０％以上であり、９５％以上であることが好ましく、９９％以上であることがより好ましい。
［モリブデン］

【0033】

また、実施形態に係る板状アルミナ粒子は、モリブデンを含む。当該モリブデンは、フラックス剤として用いたモリブデン化合物に由来するものである。

【0034】

モリブデンは触媒機能、光学的機能を有する。また、モリブデンを活用することにより、後述するように製造方法において、長径が３０μm以上であり、厚みが３μm以上であり、かつアスペクト比が２～５０であり、モリブデンを含み、優れた光輝性を有する板状アルミナ粒子を製造することができる。さらに、モリブデンの使用量を多くすることで、粒子サイズ及び結晶子径が大きく、六角板状のアルミナ粒子が得られやすく、得られたアルミナ粒子の光輝性がさらに優れたものとなる傾向がある。また、板状アルミナ粒子に含まれたモリブデンの特性を利用して、酸化反応触媒、光学材料の用途に適用することが可能となりうる。

【0035】

当該モリブデンとしては、特に制限されないが、モリブデン金属の他、酸化モリブデンや一部が還元されたモリブデン化合物等が含まれる。モリブデンは、ＭｏＯ_３として板状アルミナ粒子に含まれると考えられるが、ＭｏＯ_３以外にもＭｏＯ_２やＭｏＯ等として板状アルミナ粒子に含まれてもよい。

【0036】

モリブデンの含有形態は、特に制限されず、板状アルミナ粒子の表面に付着する形態で含まれていても、アルミナの結晶構造のアルミニウムの一部に置換された形態で含まれていてもよいし、これらの組み合わせであってもよい。

【0037】

実施形態に係る板状アルミナ粒子１００質量％に対するモリブデンの含有量は、三酸化モリブデン換算で、好ましくは、１０質量％以下であり、焼成温度、焼成時間、モリブデン化合物の昇華速度を調整する事で、より好ましくは、０．１～５質量％であり、さらに好ましくは、０．３～１質量％である。モリブデンの含有量が１０質量％以下であると、アルミナのα単結晶品質を向上させることから好ましい。モリブデンの含有量が０．１質量％以上であると、得られる板状アルミナ粒子の形状が、光輝性を向上させることから好ましい。

【0038】

上記モリブデンの含有量はＸＲＦ分析により求めることができる。ＸＲＦ分析は、後述する実施例に記載の測定条件と同一の条件、又は同一の測定結果が得られる互換性のある条件のもと実施されるものとする。
［ケイ素］

【0039】

実施形態に係る板状アルミナ粒子は、更にケイ素を含んでもよい。当該ケイ素は、原料として用いたケイ素又はケイ素化合物に由来するものである。ケイ素を活用することにより、後述するように製造方法において、長径が３０μm以上であり、厚みが３μm以上であり、かつアスペクト比が２～５０であり、ケイ素を含み、優れた光輝性を有する板状アルミナ粒子を製造することができる。さらに、ケイ素の使用量をある程度少なくすることで、粒子サイズ及び結晶子径が大きく、六角板状のアルミナ粒子が得られやすく、得られたアルミナ粒子の光輝性がさらに優れたものとなる傾向がある。好ましいケイ素の使用量については後述する。

【0040】

実施形態に係る板状アルミナ粒子は、ケイ素を表層に含んでいてもよい。ここで「表層」とは実施形態に係る板状アルミナ粒子の表面から１０ｎｍ以内のことをいう。この距離は、実施例において計測に用いたＸＰＳの検出深さに対応する。

【0041】

実施形態に係る板状アルミナ粒子は、ケイ素が表層に偏在していてもよい。ここで「表層に偏在」するとは、前記表層における単位体積あたりのケイ素の質量が、前記表層以外における単位体積あたりのケイ素の質量よりも多い状態をいう。ケイ素が表層に偏在していることは、後述する実施例において示すように、ＸＰＳによる表面分析と、ＸＲＦによる全体分析の結果を比較することで判別できる。

【0042】

実施形態に係る板状アルミナ粒子が含むケイ素は、ケイ素単体であってもよく、ケイ素化合物中のケイ素であってもよい。実施形態に係る板状アルミナ粒子は、ケイ素又はケイ素化合物として、Ｓｉ、ＳｉＯ_２、及びＳｉＯ、からなる群から選択される少なくとも一種を含んでいてもよく、上記物質を表層に含んでいてもよい。実施形態の板状アルミナ粒子は、ムライトを実質的に含まないことが好ましい。

【0043】

実施形態に係る板状アルミナ粒子は、表層にケイ素を含むことから、ＸＰＳ分析によってＳｉが検出される。実施形態に係る板状アルミナ粒子は、ＸＰＳ分析において取得された、Ａｌに対するＳｉのモル比［Ｓｉ］／［Ａｌ］の値が、０．００１以上であることが好ましく、０．０１以上であることがより好ましく、０．０２以上であることがさらに好ましい。板状アルミナ粒子の表面は、全部がケイ素又はケイ素化合物で被覆されていてもよく、板状アルミナ粒子の表面の少なくとも一部がケイ素又はケイ素化合物で被覆されていてもよい。

【0044】

前記ＸＰＳ分析のモル比［Ｓｉ］／［Ａｌ］の値の上限は特に限定されるものではないが、０．４以下であることが好ましく、０．１１以下であることがより好ましく、０．０６以下であることがさらに好ましい。

【0045】

実施形態に係る板状アルミナ粒子は、ＸＰＳ分析において取得された、Ａｌに対するＳｉのモル比［Ｓｉ］／［Ａｌ］の値が、０．００１以上０．４以下であることが好ましく、０．０１以上０．１１以下であることがより好ましく、０．０２以上０．０６以下であることがさらに好ましい。

【0046】

前記ＸＰＳ分析において取得された、前記モル比［Ｓｉ］／［Ａｌ］の値が、上記範囲である板状アルミナ粒子は、表層に含まれるＳｉ量が適当であり、板状で且つ粒子サイズが大きく、より光輝性に優れたものとなり好ましい。

【0047】

ＸＰＳ分析は、後述する実施例に記載の測定条件と同一の条件、又は同一の測定結果が得られる互換性のある条件のもと実施されるものとする。

【0048】

実施形態に係る板状アルミナ粒子は、ケイ素を含むことから、ＸＲＦ分析によってＳｉが検出される。実施形態に係る板状アルミナ粒子は、ＸＲＦ分析によって取得された、Ａｌに対するＳｉのモル比［Ｓｉ］／［Ａｌ］が、０．０００３以上０．０１以下であることが好ましく、０．０００５以上０．００２５以下であることが好ましく、０．０００６以上０．００１以下であることがより好ましい。

【0049】

前記ＸＲＦ分析により取得された前記モル比［Ｓｉ］／［Ａｌ］の値が、上記範囲内である板状アルミナ粒子は、Ｓｉ量が適当であり、板状で且つ粒子サイズが大きく、より光輝性に優れたものとなり好ましい。

【0050】

実施形態に係る板状アルミナ粒子は、その製造方法で用いたケイ素又はケイ素化合物に対応した、ケイ素を含むものである。実施形態に係る板状アルミナ粒子１００質量％に対するケイ素の含有量は、二酸化ケイ素換算で、好ましくは、１０質量％以下であり、より好ましくは、０．００１～３質量％であり、さらに好ましくは、０．０１～１質量％であり、特に好ましくは、０．０３～０．３質量％である。ケイ素の含有量が上記範囲内である板状アルミナ粒子は、Ｓｉ量が適当であり、板状で且つ粒子サイズが大きく、より光輝性に優れたものとなり好ましい。

【0051】

ＸＲＦ分析は、後述する実施例に記載の測定条件と同一の条件、又は同一の測定結果が得られる互換性のある条件のもと実施されるものとする。
（不可避不純物）

【0052】

板状アルミナ粒子は不可避不純物を含みうる。

【0053】

不可避不純物は、製造で使用するカリウム化合物および金属化合物に由来したり、原料中に存在したり、製造工程において不可避的に板状アルミナ粒子に混入するものであり、本来は不要なものであるが、微量であり、板状アルミナ粒子の特性に影響を及ぼさない不純物を意味する。

【0054】

不可避不純物としては、特に制限されないが、カリウム、マグネシウム、カルシウム、ストロンチウム、バリウム、スカンジウム、イットリウム、ランタン、セリウム、ナトリウム、等が挙げられる。これらの不可避不純物は単独で含まれていても、２種以上が含まれていてもよい。

【0055】

板状アルミナ粒子中の不可避不純物の含有量は、板状アルミナ粒子の質量に対して、１００００ｐｐｍ以下であることが好ましく、１０００ｐｐｍ以下であることがより好ましく、１０～５００ｐｐｍであることがさらに好ましい。
（他の原子）

【0056】

他の原子は、本発明の効果を阻害しない範囲において、機械強度または電気や磁性機能付与を目的として意図的に板状アルミナ粒子に添加されるものを意味する。

【0057】

他の原子としては、特に制限されないが、亜鉛、マンガン、カルシウム、ストロンチウム、イットリウム等が挙げられる。これらの他の原子は単独で用いても、２種以上を混合して用いてもよい。

【0058】

板状アルミナ粒子中の他の原子の含有量は、板状アルミナ粒子の質量に対して、５質量％以下であることが好ましく、２質量％以下であることがより好ましい。
［有機化合物］

【0059】

一実施形態において、板状アルミナ粒子は有機化合物を含んでいてもよい。当該有機化合物は、板状アルミナ粒子の表面に存在し、板状アルミナ粒子の表面物性を調節する機能を有する。例えば、表面に有機化合物を含んだ板状アルミナ粒子は樹脂との親和性を向上することから、フィラーとして板状アルミナ粒子の機能を最大限に発現することができる。

【0060】

有機化合物としては、特に制限されないが、有機シラン、アルキルホスホン酸、およびポリマーが挙げられる。

【0061】

前記有機シランとしては、メチルトリメトキシシラン、ジメチルジメトキシシラン、エチルトリメトキシシラン、エチルトリエトキシシラン、ｎ－プロピルトリメトキシシラン、ｎ－プロピルトリエトキシシラン、ｉｓｏ－プロピルトリメトキシシラン、ｉｓｏ－プロピルトリエトキシシラン、ペンチルトリメトキシシラン、ヘキシルトリメトキシシラン等のアルキル基の炭素数が１～２２までのアルキルトリメトキシシランまたはアルキルトリクロロシラン類、３，３，３－トリフルオロプロピルトリメトキシシラン、トリデカフルオロ－１，１，２，２－テトラヒドロオクチル）トリクロロシラン類、フェニルトリメトキシシラン、フェニルトリエトキシシラン、ｐ－クロロメチルフェニルトリメトキシシラン、ｐ－クロロメチルフェニルトリエトキシシラン類等が挙げられる。

【0062】

前記ホスホン酸としては、例えばメチルホスホン酸、エチルホスホン酸、プロピルホスホン酸、ブチルホスホン酸、ペンチルホスホン酸、ヘキシルホスホン酸、ヘプチルホスホン酸、オクチルホスホン酸、デシルホスホン酸、ドデシルホスホン酸、オクタデシルホスホン酸、２＿エチルヘキシルホスホン酸、シクロヘキシルメチルホスホン酸、シクロヘキシルエチルホスホン酸、ベンジルホスホン酸、フェニルホスホン酸、ドデシルベンゼンホスホン酸が挙げられる。

【0063】

前記ポリマーとしては、例えば、ポリ（メタ）アクリレート類を好適に用いることができる。具体的には、ポリメチル（メタ）アクリレート、ポリエチル（メタ）アクリレート、ポリブチル（メタ）アクリレート、ポリベンジル（メタ）アクリレート、ポリシクロヘキシル（メタ）アクリレート、ポリｔ－ブチル（メタ）アクリレート、ポリグリシジル（メタ）アクリレート、ポリペンタフルオロプロピル（メタ）アクリレート等であり、また、汎用のポリスチレン、ポリ塩化ビニル、ポリビニル酢酸エステル、エポキシ樹脂、ポリエステル、ポリイミド、ポリカーボネート等ポリマーを挙げることができる。

【0064】

なお、上記有機化合物は、単独で含まれていても、２種以上を含んでいてもよい。

【0065】

有機化合物の含有形態としては、特に制限されず、アルミナと共有結合により連結されていてもよいし、アルミナを被覆していてもよい。

【0066】

有機化合物の含有率は、板状アルミナ粒子の質量に対して、２０質量％以下であることが好ましく、１０～０．０１質量％であることがさらに好ましい。有機化合物の含有率が２０質量％以下であると、板状アルミナ粒子由来の物性発現が容易にできることから好ましい。
＜板状アルミナ粒子の製造方法＞

【0067】

実施形態に係る板状アルミナ粒子の製造方法は、特に制限されず、公知の技術が適宜適用されうるが、相対的に低温で高α結晶化率を有するアルミナを好適に制御することができる観点から、好ましくはモリブデン化合物を利用したフラックス法での製造方法が適用され得る。

【0068】

より詳細には、板状アルミナ粒子の好ましい製造方法は、モリブデン化合物と、カリウム化合物と、ケイ素又はケイ素化合物の存在下でアルミニウム化合物を焼成する工程（焼成工程）を含む。焼成工程は焼成対象の混合物を得る工程（混合工程）で得られた混合物を焼成する工程であってもよい。前記混合物は、さらに後述の金属化合物を含むことが好ましい。金属化合物としては、イットリウム化合物が好ましい。
［混合工程］

【0069】

混合工程は、アルミニウム化合物、モリブデン化合物、カリウム化合物、ケイ素又はケイ素化合物等の原料を混合して混合物とする工程である。以下、混合物の内容について説明する。
（アルミニウム化合物）

【0070】

アルミニウム化合物は、実施形態に係る板状アルミナ粒子の原料である。

【0071】

アルミニウム化合物としては、熱処理によりアルミナ粒子になるものであれば特に限定されず、例えば、金属アルミニウム、硫化アルミニウム、窒化アルミニウム、フッ化アルミニウム、塩化アルミニウム、臭化アルミニウム、ヨウ化アルミニウム、硫酸アルミニウム、硫酸ナトリウムアルミニウム、硫酸カリウムアルミニウム、硫酸アンモニウムアルミニウム、硝酸アルミニウム、アルミン酸アルミニウム、ケイ酸アルミニウム、リン酸アルミニウム、乳酸アルミニウム、ラウリン酸アルミニウム、ステアリン酸アルミニウム、シュウ酸アルミニウム、酢酸アルミニウム、塩基性酢酸アルミニウム、アルミニウムプロポキシド、アルミニウムブトキシド、水酸化アルミニウム、ベーマイト、擬ベーマイト、遷移アルミナ（γ－アルミナ、δ－アルミナ、θ－アルミナなど）、α－アルミナ、二種以上の結晶相を有する混合アルミナ等が挙げられる。これらのうち、遷移アルミナ、ベーマイト、擬ベーマイト、水酸化アルミニウム、塩化アルミニウム、硫酸アルミニウム、硝酸アルミニウム、およびこれらの水和物を用いることが好ましく、遷移アルミナ、ベーマイト、擬ベーマイト、水酸化アルミニウム用いることがより好ましい。板状アルミナ粒子としてα－アルミナを得る場合には、上記原料として、実質的にα－アルミナを含まないアルミナ、例えば比較的安価である、γ－アルミナを主成分として含有する遷移アルミナを用いることが好ましい。この様に、原料を焼成することで、原料の形状や大きさとは異なる、特異形状や大きさの板状のアルミナ粒子を生成物として得る。

【0072】

なお、上述のアルミニウム化合物は単独で用いても、２種以上を組み合わせて用いてもよい。

【0073】

アルミニウム化合物は市販品を使用しても、自ら調製してもよい。

【0074】

アルミニウム化合物を自ら調製する場合、例えば、高温において構造安定性の高いアルミナ水和物または遷移アルミナは、アルミニウムの水溶液の中和により調製することができる。より詳細には、前記アルミナ水和物は、アルミニウムの酸性水溶液を塩基で中和することで調製することができ、前記遷移アルミナは、上記で得られたアルミナ水和物を熱処理して調製することができる。なお、これによって得られるアルミナ水和物または遷移アルミナは、高温において構造安定性が高いため、モリブデン化合物およびカリウム化合物の存在下で焼成すると、粒子サイズの大きい板状アルミナ粒子が得られる傾向がある。

【0075】

アルミニウム化合物の形状は、特に制限されず、球状、無定形、アスペクトのある構造体（ワイヤ、ファイバー、リボン、チューブなど）、シートなどのいずれであっても好適に用いることができる。

【0076】

アルミニウム化合物の平均粒径についても、特に制限されないが、５ｎｍ～１００００μｍであることが好ましい。

【0077】

また、アルミニウム化合物は、有機化合物と複合体を形成していてもよい。当該複合体としては、例えば、有機シランを用いて、アルミニウム化合物を修飾して得られる有機無機複合体、ポリマーを吸着したアルミニウム化合物複合体、有機化合物で被覆した複合体等が挙げられる。これらの複合体を用いる場合、有機化合物の含有率としては、特に制限はないが、６０質量％以下であることが好ましく、３０質量％以下であることがより好ましい。

【0078】

アルミニウム化合物のアルミニウム元素に対するモリブデン化合物のモリブデン元素のモル比（モリブデン元素／アルミニウム元素）は、０．０１～３．０であることが好ましく、０．１～１．０であることがより好ましく、生産性良く、結晶成長を好適に進行させるために０．３０～０．７０であることがさらに好ましい。前記モル比（モリブデン元素／アルミニウム元素）が上記範囲内にあると、粒子サイズの大きい板状アルミナ粒子が得られうることから好ましい。
（モリブデン化合物）

【0079】

モリブデン化合物としては、特に制限されないが、金属モリブデン、酸化モリブデン、硫化モリブデン、モリブデン酸リチウム、モリブデン酸ナトリウム、モリブデン酸カリウム、モリブデン酸カルシウム、モリブデン酸アンモニウム、Ｈ_３ＰＭｏ_１２Ｏ_４０、Ｈ_３ＳｉＭｏ_１２Ｏ_４０等のモリブデン化合物が挙げられる。この際、前記モリブデン化合物は、異性体を含む。例えば、酸化モリブデンは、二酸化モリブデン（ＩＶ）（ＭｏＯ_２）であっても、三酸化モリブデン（ＶＩ）（ＭｏＯ_３）であってもよい。また、モリブデン酸カリウムはＫ_２Ｍｏ_ｎＯ_３ｎ＋１の構造式を有し、ｎは１であっても、２であっても、３であってもよい。これらのうち、三酸化モリブデン、二酸化モリブデン、モリブデン酸アンモニウム、モリブデン酸カリウムであることが好ましく、三酸化モリブデンであることがより好ましい。

【0080】

なお、上述のモリブデン化合物は、単独で用いても、２種以上を組み合わせて用いてもよい。

【0081】

また、モリブデン酸カリウム（Ｋ_２Ｍｏ_ｎＯ_３ｎ＋１、ｎ＝１～３）は、カリウムを含むため、後述するカリウム化合物としての機能も有しうる。
（カリウム化合物）

【0082】

カリウム化合物としては、特に制限されないが、塩化カリウム、亜塩素酸カリウム、塩素酸カリウム、硫酸カリウム、硫酸水素カリウム、亜硫酸カリウム、亜硫酸水素カリウム、硝酸カリウム、炭酸カリウム、炭酸水素カリウム、酢酸カリウム、酸化カリウム、臭化カリウム、臭素酸カリウム、水酸化カリウム、珪酸カリウム、燐酸カリウム、燐酸水素カリウム、硫化カリウム、硫化水素カリウム、モリブデン酸カリウム、タングステン酸カリウム等が挙げられる。この際、前記カリウム化合物は、モリブデン化合物の場合と同様に、異性体を含む。これらのうち、炭酸カリウム、炭酸水素カリウム、酸化カリウム、水酸化カリウム、塩化カリウム、硫酸カリウム、モリブデン酸カリウムを用いることが好ましく、炭酸カリウム、炭酸水素カリウム、塩化カリウム、硫酸カリウム、モリブデン酸カリウムを用いることがより好ましい。

【0083】

なお、上述のカリウム化合物は、単独で用いても、２種以上を組み合わせて用いてもよい。

【0084】

また、上記と同様に、モリブデン酸カリウムは、モリブデンを含むため、上述のモリブデン化合物としての機能も有しうる。

【0085】

原料仕込み時に用いる又は焼成に当たって昇温過程の反応で生じるカリウム化合物として、水溶性のカリウム化合物、例えばモリブデン酸カリウムは、焼成温度域でも気化することなく、焼成後に洗浄で、容易に回収できるため、モリブデン化合物が焼成炉外へ放出される量も低減され、生産コストとしても大幅に低減することができる。

【0086】

カリウム化合物のカリウム元素に対するモリブデン化合物のモリブデン元素のモル比（モリブデン元素／カリウム元素）は、５以下であることが好ましく、０．０１～３であることがより好ましく、０．５～１．５であることが、生産コストをより低減することができるため、さらに好ましい。前記モル比（モリブデン元素／カリウム元素）が上記範囲内にあると、粒子サイズの大きい板状アルミナ粒子が得られうることから好ましい。
（ケイ素又はケイ素化合物）

【0087】

ケイ素又はケイ素元素を含むケイ素化合物としては、特に制限されず、公知のものが使用されうる。ケイ素又はケイ素化合物の具体例としては、金属シリコン、有機シラン、シリコン樹脂、シリカ微粒子、シリカゲル、メソポーラスシリカ、ＳｉＣ、ムライト等の人工合成シリコン化合物；バイオシリカ等の天然シリコン化合物等が挙げられる。これらのうち、アルミニウム化合物との複合、混合がより均一的に形成できる観点から、有機シラン、シリコン樹脂、シリカ微粒子を用いることが好ましい。なお、ケイ素又はケイ素化合物は、単独で用いても、２種以上を組み合わせて用いてもよい。

【0088】

アルミニウム化合物中のアルミニウム原子の質量換算値に対するケイ素化合物の添加率は、０．０１～１質量％であることが好ましく、０．０３～０．４質量％であることがより好ましい。ケイ素化合物の添加率が上記範囲にあることで、厚みが厚く光輝性に優れた板状アルミナ粒子が得られ得ることから好ましい。

【0089】

アルミニウム化合物のアルミニウム元素に対するケイ素化合物のケイ素元素のモル比（ケイ素元素／アルミニウム元素）は、０．０００１～０．０１であることが好ましく、０．０００２～０．００５であることがより好ましく、０．０００３～０．００３であることがさらに好ましい。前記モル比（モリブデン元素／カリウム元素）が上記範囲内にあると、粒子サイズの大きい板状アルミナ粒子が得られうることから好ましい。

【0090】

ケイ素又はケイ素元素を含むケイ素化合物の形状は、特に制限されず、例えば、球状、無定形、アスペクトのある構造体（ワイヤ、ファイバー、リボン、チューブなど）、シートなどを好適に用いることができる。
（金属化合物）

【0091】

金属化合物は、後述するように、アルミナの結晶成長を促進する機能を有しうる。当該金属化合物は所望により焼成時に使用されうる。なお、金属化合物は、α－アルミナの結晶成長を促進する機能を有するものであるため、本発明に係る板状アルミナ粒子の製造に必須ではない。

【0092】

金属化合物としては、特に制限されないが、第ＩＩ族の金属化合物、第ＩＩＩ族の金属化合物からなる群から選択される少なくとも１つを含むことが好ましい。

【0093】

前記第ＩＩ族の金属化合物としては、マグネシウム化合物、カルシウム化合物、ストロンチウム化合物、バリウム化合物等が挙げられる。

【0094】

前記第ＩＩＩ族の金属化合物としては、スカンジウム化合物、イットリウム化合物、ランタン化合物、セリウム化合物等が挙げられる。

【0095】

なお上述の金属化合物は、金属元素の酸化物、水酸化物、炭酸化物、塩化物を意味する。例えば、イットリウム化合物であれば、酸化イットリウム（Ｙ_２Ｏ_３）、水酸化イットリウム、炭酸化イットリウムが挙げられる。これらのうち、金属化合物は金属元素の酸化物であることが好ましい。なお、これらの金属化合物は異性体を含む。

【0096】

これらのうち、第３周期元素の金属化合物、第４周期元素の金属化合物、第５周期元素の金属化合物、第６周期元素の金属化合物であることが好ましく、第４周期元素の金属化合物、第５周期元素の金属化合物であることがより好ましく、第５周期元素の金属化合物であることがさらに好ましい。具体的には、マグネシウム化合物、カルシウム化合物、イットリウム化合物、ランタン化合物、を用いることが好ましく、マグネシウム化合物、カルシウム化合物、イットリウム化合物を用いることがより好ましく、イットリウム化合物を用いることが特に好ましい。

【0097】

金属化合物の添加率は、アルミニウム化合物中のアルミニウム原子の質量換算値に対して、０．０２～２０質量％であることが好ましく、０．１～２０質量％であることがより好ましい。金属化合物の添加率が０．０２質量％以上であると、モリブデンを含むα－アルミナの結晶成長が好適に進行しうることから好ましい。一方、金属化合物の添加率が２０質量％以下であると、金属化合物由来の不純物の含有量の低い板状アルミナ粒子を得ることができることから好ましい。
［イットリウム］

【0098】

金属化合物として、イットリウム化合物の存在下で、アルミニウム化合物を焼成した場合には、この焼成工程において、結晶成長がより好適に進行し、α－アルミナと水溶性イットリウム化合物が生成する。この際に、板状アルミナ粒子であるα－アルミナの表面に、当該水溶性イットリウム化合物が局在化しやすいことから、必要ならば、水、アルカリ水、これらを温めた液体等にて洗浄を行うことで、イットリウム化合物を板状アルミナ粒子から除去することができる。

【0099】

上記のアルミニウム化合物、モリブデン化合物、カリウム化合物、及びケイ素又はケイ素化合物の使用量は、特に限定されるものではないが、好ましくは、酸化物換算した原料全量を１００質量％とした際に、Ａｌ_２Ｏ_３換算で１０質量％以上のアルミニウム化合物と、ＭｏＯ_３換算で２０質量％以上のモリブデン化合物と、Ｋ_２Ｏ換算で１質量％以上カリウム化合物と、ＳｉＯ_２換算で１質量％未満のケイ素又はケイ素化合物と、を混合して混合物とし、前記混合物を焼成することができる。より好ましくは、六角板状のアルミナの含有率をより高めることができる点で、酸化物換算した原料全量を１００質量％とした際に、Ａｌ_２Ｏ_３換算で２０質量％以上７０質量％以下のアルミニウム化合物と、ＭｏＯ_３換算で３０質量％以上８０質量％以下のモリブデン化合物と、Ｋ_２Ｏ換算で５質量％以上３０質量％以下のカリウム化合物と、ＳｉＯ_２換算で０．００１質量％以上０．３質量％以下のケイ素又はケイ素化合物と、を混合して混合物とし、前記混合物を焼成することができる。さらに好ましくは、酸化物換算した原料全量を１００質量％とした際に、Ａｌ_２Ｏ_３換算で２５質量％以上４０質量％以下のアルミニウム化合物と、ＭｏＯ_３換算で４５質量％以上７０質量％以下のモリブデン化合物と、Ｋ_２Ｏ換算で１０質量％以上２０質量％以下のカリウム化合物と、ＳｉＯ_２換算で０．０１質量％以上０．１質量％以下のケイ素又はケイ素化合物と、を混合して混合物とし、前記混合物を焼成することができる。六角板状のアルミナの含有率を最も高めることができ、結晶成長をより好適に進行させるために特に好ましくは、酸化物換算した原料全量を１００質量％とした際に、Ａｌ_２Ｏ_３換算で３５質量％以上４０質量％以下のアルミニウム化合物と、ＭｏＯ_３換算で４５質量％以上６５質量％以下のモリブデン化合物と、Ｋ_２Ｏ換算で１０質量％以上２０質量％以下のカリウム化合物と、ＳｉＯ_２換算で０．０２質量％以上０．０８質量％以下のケイ素又はケイ素化合物と、を混合して混合物とし、前記混合物を焼成することができる。

【0100】

上記の範囲で各種化合物を配合することで、板状で且つ粒子サイズが大きく、より光輝性に優れた板状アルミナ粒子を製造することができる。特に、モリブデンの使用量を多くする傾向とし、ケイ素の使用量をある程度少なくする傾向とすることで、より粒子サイズ及び結晶子径を大きくでき、且つ六角板状のアルミナ粒子が得られやすくなり、上記のさらに好ましい範囲で各種化合物を配合することで、六角板状のアルミナ粒子が得られやすく、それの含有率をより高めることができ、得られたアルミナ粒子の光輝性がさらに優れたものとなる傾向がある。

【0101】

前記混合物が、さらに上記のイットリウム化合物を含む場合、イットリウム化合物の使用量は、特に限定されるものではないが、好ましくは、酸化物換算した原料全量を１００質量％とした際に、Ｙ_２Ｏ_３換算で５質量％以下のイットリウム化合物を混合することができる。より好ましくは、酸化物換算した原料全量を１００質量％とした際に、Ｙ_２Ｏ_３換算で０．０１質量％以上３質量％以下のイットリウム化合物を混合することができる。結晶成長をより好適に進行させるためにさらに好ましくは、酸化物換算した原料全量を１００質量％とした際に、Ｙ_２Ｏ_３換算で０．１質量％以上１質量％以下のイットリウム化合物を混合することができる。

【0102】

上記のアルミニウム化合物、モリブデン化合物、カリウム化合物、ケイ素又はケイ素化合物、及び金属化合物は、各酸化物換算の使用量の合計が１００質量％を超えないよう使用される。
［焼成工程］

【0103】

実施形態の焼成工程は、モリブデン化合物、カリウム化合物およびケイ素又はケイ素化合物の存在下で、アルミニウム化合物を焼成する工程である。焼成工程は、前記混合工程で得られた混合物を焼成する工程であってもよい。

【0104】

実施形態に係る板状アルミナ粒子は、例えば、モリブデン化合物、カリウム化合物およびケイ素又はケイ素化合物の存在下で、アルミニウム化合物を焼成することで得られる。上記した通り、この製造方法はフラックス法と呼ばれる。

【0105】

フラックス法は、溶液法に分類される。フラックス法とは、より詳細には、結晶－フラックス２成分系状態図が共晶型を示すことを利用した結晶成長の方法である。フラックス法のメカニズムとしては、以下の通りであると推測される。すなわち、溶質およびフラックスの混合物を加熱していくと、溶質およびフラックスは液相となる。この際、フラックスは融剤であるため、換言すれば、溶質－フラックス２成分系状態図が共晶型を示すため、溶質は、その融点よりも低い温度で溶融し、液相を構成することとなる。この状態で、フラックスを蒸発させると、フラックスの濃度は低下し、換言すれば、フラックスによる前記溶質の融点低下効果が低減し、フラックスの蒸発が駆動力となって溶質の結晶成長が起こる（フラックス蒸発法）。なお、溶質およびフラックスは液相を冷却することによっても溶質の結晶成長を起こすことができる（徐冷法）。

【0106】

フラックス法は、融点よりもはるかに低い温度で結晶成長をさせることができる、結晶構造を精密に制御できる、自形をもつ多面体結晶体を形成できる等のメリットを有する。

【0107】

フラックスとしてモリブデン化合物を用いたフラックス法によるアルミナ粒子の製造では、そのメカニズムは必ずしも明らかではないが、例えば、以下のようなメカニズムによるものと推測される。すなわち、モリブデン化合物の存在下でアルミニウム化合物を焼成すると、まず、モリブデン酸アルミニウムが形成される。この際、当該モリブデン酸アルミニウムは、上述の説明からも理解されるように、アルミナの融点よりも低温でアルミナ結晶を成長する。そして、例えば、フラックスを蒸発させることで、モリブデン酸アルミニウムが分解し、結晶成長することでアルミナ粒子を得ることができる。すなわち、モリブデン化合物がフラックスとして機能し、モリブデン酸アルミニウムという中間体を経由してアルミナ粒子が製造されるのである。

【0108】

ここで、上記フラックス法においてカリウム化合物及びケイ素又はケイ素化合物を併用すると、粒子サイズが大きく且つ板状のアルミナ粒子を製造することが可能となりうる。より詳細には、モリブデン化合物とカリウム化合物とを併用すると、まず、モリブデン化合物とカリウム化合物が反応してモリブデン酸カリウムが形成される。同時に、モリブデン化合物がアルミニウム化合物と反応してモリブデン酸アルミニウムを形成する。そして、例えば、モリブデン酸カリウムの存在下でモリブデン酸アルミニウムが分解し、ケイ素又はケイ素化合物の存在下で結晶成長することで粒子サイズが大きく且つ板状のアルミナ粒子を得ることができる。すなわち、モリブデン酸アルミニウムという中間体を経由してアルミナ粒子を製造する際に、モリブデン酸カリウムが存在すると粒子サイズの大きいアルミナ粒子が得られるのである。

【0109】

つまり、理由は明らかではないものの、モリブデン酸アルミニウムに基づきアルミナ粒子を得る場合と比較して、モリブデン酸アルミニウムに基づきモリブデン酸カリウムの存在下でアルミナ粒子を得る場合の方が、粒子サイズの大きいアルミナ粒子を得ることができる。

【0110】

また、ケイ素又はケイ素化合物は、形状制御剤として板状結晶成長に重要な役割を果たす。一般的に行なわれる酸化モリブデンフラックス法では酸化モリブデンがアルミナのα結晶の（１１３）面に選択的に吸着し、結晶成分は（１１３）面に供給されにくくなり、(００１)面、または（００６）面の出現を完全に抑制できるとするものであることから、六角両錘型をベースとした多面体粒子を形成する。実施形態の製造方法においては、ケイ素又はケイ素化合物を用いて、フラックス剤である酸化モリブデンが（１１３）面に選択的な結晶成分の吸着を抑制することで、（００１）面の発達した熱力学的に最も安定的な稠密六方格子の結晶構造を有する板状形態を形成することができる。

【0111】

なお、上記メカニズムはあくまで推測のものであり、上記メカニズムと異なるメカニズムによって本発明の効果が得られる場合であっても本発明の技術的範囲に含まれる。

【0112】

上述したモリブデン酸カリウムの構成は特に制限されないが、通常、モリブデン原子、カリウム原子および酸素原子を含む。構造式としては、好ましくはＫ_２Ｍｏ_ｎＯ_３ｎ＋１で表される。この際は、ｎは特に制限されないが、１～３の範囲であると、アルミナ粒子成長促進が効果的に機能することから好ましい。なお、モリブデン酸カリウムには他の原子が含まれていてもよく、当該他の原子としては、ナトリウム、マグネシウム、シリコン、等が挙げられる。

【0113】

本発明の一実施形態において、上述の焼成は、金属化合物の存在下で行われてもよい。すなわち、前記焼成は、モリブデン化合物およびカリウム化合物とともに上述金属化合物が併用されうる。これにより、より粒子サイズの大きいアルミナ粒子が製造されうる。そのメカニズムについては必ずしも明らかではないが、例えば、以下のようなメカニズムによるものと推測される。すなわち、アルミナ粒子の結晶成長の際に、金属化合物が存在することで、アルミナ結晶核の形成の防止もしくは抑制および／またはアルミナの結晶成長に必要なアルミニウム化合物の拡散促進、換言すれば、結晶核の過剰発生の防止および／またはアルミニウム化合物の拡散速度の上昇の機能が発揮され、粒子サイズの大きいアルミナ粒子が得られると考えられる。なお、上記メカニズムはあくまで推測のものであり、上記メカニズムと異なるメカニズムによって本発明の効果が得られる場合であっても本発明の技術的範囲に含まれる。

【0114】

焼成温度は特に制限されないが、最高焼成温度が７００℃以上であることが好ましく、９００℃以上であることがより好ましく、９００～２０００℃であることがさらに好ましく、９００～１０００℃であることが特に好ましい。焼成温度が７００℃以上であると、好適にフラックス反応が進行することから好ましく、焼成温度が９００℃以上であると、アルミナ粒子の板状結晶成長が好適に進行することからより好ましい。

【0115】

焼成時におけるアルミニウム化合物、モリブデン化合物、カリウム化合物、ケイ素又はケイ素化合物、及び金属化合物等の状態は、特に限定されず、これらが混合されていればよい。混合方法としては、粉体を混ぜ合わせる簡便な混合、粉砕機やミキサー等を用いた機械的な混合、乳鉢等を用いた混合等が挙げられる。この際、得られる混合物は、乾式状態、湿式状態のいずれであってもよいが、コストの観点から乾式状態であることが好ましい。

【0116】

焼成の時間についても特に制限されないが、０．１～１０００時間であることが好ましく、アルミナ粒子の形成を効率的に行う観点から、１～１００時間であることがより好ましい。焼成時間が０．１時間以上であると、粒子サイズの大きいアルミナ粒子を得ることができるため好ましい。一方、焼成時間が１０００時間以内であると、製造コストが低くなり得ることから好ましい。

【0117】

焼成の雰囲気についても特に限定されないが、例えば、空気や酸素のような含酸素雰囲気、窒素やアルゴンのような不活性雰囲気であることが好ましく、実施者の安全性や炉の耐久性観点から腐食性を有さない含酸素雰囲気、窒素雰囲気であることがより好ましく、コストの観点から、空気雰囲気であることがさらに好ましい。

【0118】

焼成時の圧力についても特に制限されず、常圧下であっても、加圧下であっても、減圧下であってもよい。加熱手段としては、特に制限されない、焼成炉を用いることが好ましい。この際使用されうる焼成炉としては、トンネル炉、ローラーハース炉、ロータリーキルン、マッフル炉等が挙げられる。
［冷却工程］

【0119】

本発明の製造方法は、冷却工程を含んでいてもよい。当該冷却工程は、焼成工程において結晶成長したアルミナを冷却する工程である。

【0120】

冷却速度は、特に制限されないが、１～１０００℃／時間であることが好ましく、５～５００℃／時間であることがより好ましく、５０～１００℃／時間であることがさらに好ましい。冷却速度が１℃／時間以上であると、製造時間が短縮されうることから好ましい。一方、冷却速度が１０００℃／時間以下であると、焼成容器がヒートショックで割れることが少なく、長く使用できることから好ましい。

【0121】

冷却方法は特に制限されず、自然放冷であっても、冷却装置を使用してもよい。
［後処理工程］

【0122】

本発明の製造方法は、後処理工程を含んでいてもよい。当該後処理工程は、フラックス剤を除去する工程である。後処理工程は、上述の焼成工程の後に行ってもよいし、上述の冷却工程の後に行ってもよいし、焼成工程および冷却工程の後に行ってもよい。また、必要に応じて、２度以上繰り返し行ってもよい。

【0123】

後処理の方法としては、洗浄および高温処理が挙げられる。これらは組み合わせて行うことができる。

【0124】

前記洗浄方法としては、特に制限されないが、水、アンモニア水溶液、水酸化ナトリウム水溶液、酸性水溶液で洗浄することにより除去することができる。

【0125】

この際、使用する水、アンモニア水溶液、水酸化ナトリウム水溶液、酸性水溶液の濃度、使用量、および洗浄部位、洗浄時間等を適宜変更することで、モリブデン含有量を制御することができる。

【0126】

また、高温処理の方法としては、フラックスの昇華点または沸点以上に昇温する方法が挙げられる。
[粉砕工程]

【0127】

焼成物は板状アルミナ粒子が凝集して、本発明に好適な粒子径の範囲を満たさない場合がある。そのため、板状アルミナ粒子は、必要に応じて、本発明に好適な粒子径の範囲を満たすように粉砕してもよい。

【0128】

焼成物の粉砕の方法は特に限定されず、ボールミル、ジョークラッシャー、ジェットミル、ディスクミル、スペクトロミル、グラインダー、ミキサーミル等の従来公知の粉砕方法を適用できる。
[分級工程]

【0129】

板状アルミナ粒子は、平均粒子径を調整し、粉体の流動性を向上するため、またはマトリックスを形成するためのバインダーに配合したときの粘度上昇を抑制するために、好ましくは分級処理される。「分級処理」とは、粒子の大きさによって粒子をグループ分けする操作をいう。

【0130】

分級は湿式、乾式のいずれでも良いが、生産性の観点からは、乾式の分級が好ましい。乾式の分級には、篩による分級のほか、遠心力と流体抗力の差によって分級する風力分級などがあるが、分級精度の観点からは、風力分級が好ましく、コアンダ効果を利用した気流分級機、旋回気流式分級機、強制渦遠心式分級機、半自由渦遠心式分級機などの分級機を用いて行うことができる。

【0131】

上記した粉砕工程や分級工程は、後述する有機化合物層形成工程の前後を含めて、必要な段階において行うことができる。これら粉砕や分級の有無やそれらの条件選定により、例えば、得られる板状アルミナ粒子の平均粒子径を調整することができる。

【0132】

本発明の板状アルミナ粒子、或いは本発明の製造方法で得る板状アルミナ粒子は、凝集が少ないもの或いは凝集していないものが、本来の性質を発揮しやすく、それ自体の取扱性により優れており、また被分散媒体に分散させて用いる場合において、より分散性に優れる観点から、好ましい。板状アルミナ粒子の製造方法においては、上記した粉砕工程や分級工程は行わずに、凝集が少ないもの或いは凝集していないものが得られれば、左記工程を行う必要もなく、目的の優れた性質を有する板状アルミナを、生産性高く製造することが出来るので好ましい。
［有機化合物層形成工程］

【0133】

一実施形態において、板状アルミナ粒子の製造方法は、有機化合物層形成工程をさらに含んでいてもよい。当該有機化合物層形成工程は、通常、焼成工程の後、またはモリブデン除去工程の後に行われる。

【0134】

有機化合物層を形成する方法としては、特に制限されず、公知の方法が適宜採用されうる。例えば、有機化合物を含む液をモリブデンを含む板状アルミナ粒子に接触させ、乾燥する方法が挙げられる。

【0135】

なお、有機化合物層の形成に使用されうる有機化合物としては、上述したものが用いられうる。

【実施例】

【0136】

次に実施例を示して本発明をさらに詳細に説明するが、本発明は以下の実施例に限定されるものではない。
≪板状アルミナ粒子の製造≫

【0137】

＜実施例１＞

【0138】

遷移アルミナ（γ―アルミナを主成分とする。以下、同様。）５０ｇと、二酸化珪素（関東化学株式会社製）０．０２５ｇと、三酸化モリブデン（太陽鉱工株式会社製）６７ｇと、炭酸カリウム（関東化学株式会社製）３２ｇと、酸化イットリウム（関東化学株式会社製）０．２５ｇと、を乳鉢で混合し、混合物を得た。得られた混合物を坩堝に入れ、セラミック電気炉にて５℃／分の条件で１０００℃まで昇温し、１０００℃で２４時間保持し焼成を行なった。その後５℃／分の条件で室温まで降温後、坩堝を取り出し、１３６ｇの薄青色の粉末を得た。

【0139】

続いて、得られた前記薄青色粉末１３６ｇを約１％水酸化ナトリウム水溶液で洗浄した。次いで減圧ろ過を続けながら純水洗浄をした。１１０℃で乾燥し、薄青色粉末のα－アルミナからなる板状アルミナ粒子４７ｇを得た。

【0140】

表１に、前記混合物中の遷移アルミナ、二酸化珪素、三酸化モリブデン、炭酸カリウム、及び酸化イットリウムの配合量（ｇ）及び配合比率を示す。「Ｍｏ／Ａｌモル比」は、アルミニウム化合物のアルミニウム元素に対するモリブデン化合物のモリブデン元素のモル比（モリブデン元素／アルミニウム元素）を表す。「Ｍｏ／Ｋモル比」は、カリウム化合物のカリウム元素に対するモリブデン化合物のモリブデン元素のモル比（モリブデン元素／カリウム元素）を表す。ケイ素化合物の「対Ａｌ_２Ｏ_３添加量」は、アルミニウム化合物中のアルミニウム原子の質量換算値に対するケイ素化合物の添加率を表す。イットリウム化合物の「対Ａｌ_２Ｏ_３添加量」は、アルミニウム化合物中のアルミニウム原子の質量換算値に対するイットリウム化合物の添加率を表す。
＜実施例２～７＞

【0141】

上記の実施例１において、遷移アルミナと、三酸化モリブデンと、炭酸カリウムと、二酸化ケイ素と、酸化イットリウムの配合量を、表１のとおり変更したこと以外は、実施例１と同様にして、α－アルミナからなる板状アルミナ粒子を製造した。

【0142】

尚、金属化合物として、イットリウム化合物を併用して製造した板状アルミナ粒子からは、洗浄によりそれが除去されており、いずれもイットリウム化合物は検出されなかった。

【0143】

【表1】

＜比較例１＞

【0144】

遷移アルミナ５０ｇと、三酸化モリブデン（太陽鉱工株式会社製）６７ｇと、炭酸カリウム（関東化学株式会社製、鹿１級）３２ｇと、酸化イットリウム（関東化学株式会社製）０．２５ｇと、を乳鉢で混合し、混合物を得た。得られた混合物を坩堝に入れ、セラミック電気炉にて５℃／分の条件で１０００℃まで昇温し、１０００℃で２４時間保持し焼成を行なった。その後５℃／分の条件で室温まで降温後、坩堝を取り出し、１３６ｇの薄青色の粉末を得た。

【0145】

続いて、得られた前記薄青色粉末１３６ｇを約１％水酸化ナトリウム水溶液で洗浄した。次いで減圧ろ過を続けながら純水洗浄をした。１１０℃で乾燥し、薄青色粉末の多面体アルミナ４８ｇを得た。

【0146】

ＸＲＤ測定を行ったところ、α－アルミナに由来する鋭いピーク散乱が現れ、α結晶構造以外のアルミナ結晶系ピークは観察されなく、緻密な結晶構造を有する板状アルミナであることを確認した。さらに、蛍光Ｘ線定量分析の結果から、得られた粒子は、モリブデンを三酸化モリブデン換算で０．２％含むものであることを確認した。
＜比較例２＞

【0147】

水酸化アルミニウム（日本軽金属株式会社製、平均粒子径１０μｍ）７７．０ｇと、二酸化珪素（関東化学株式会社製、特級）０．１ｇと、三酸化モリブデン（太陽鉱工株式会社製）５０．０ｇとを乳鉢で混合し、混合物を得た。得られた混合物を坩堝に入れ、セラミック電気炉にて１１００℃で１０時間焼成を行なった。降温後、坩堝を取り出し、５２ｇの薄青色の粉末を得た。得られた粉末を乳鉢で、１０６μｍ篩を通るまで解砕した。

【0148】

続いて、得られた前記薄青色粉末の５２．０ｇを０．５％アンモニア水の１５０ｍＬに分散し、分散溶液を室温（２５～３０℃）で０．５時間攪拌後、ろ過によりアンモニア水を除き、水洗浄と乾燥を行う事で、粒子表面に残存するモリブデンを除去し、５１．２ｇの青色の粉末を得た。

【0149】

ＸＲＤ測定を行ったところ、α－アルミナに由来する鋭いピーク散乱が現れ、α結晶構造以外のアルミナ結晶系ピークは観察されなく、緻密な結晶構造を有する板状アルミナであることを確認した。さらに、蛍光Ｘ線定量分析の結果から、得られた粒子は、モリブデンを三酸化モリブデン換算で１．３９％含むものであることを確認した。

【0150】

この比較例１は、特許文献２として挙げた特開２０１６－２２２５０１号公報の実施例１相当例である。
≪評価≫

【0151】

上記の実施例１～７、及び比較例１～２で製造した粉末を試料とし、以下の評価を行った。測定方法を以下に示す。
［板状アルミナの長径Ｌの計測］

【0152】

走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）を用いて、５０個の長径を測定した平均値を採用し、長径Ｌ（μｍ）とした。
［板状アルミナの厚みＤの計測］

【0153】

走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）を用いて、５０個の厚みを測定した平均値を採用し、厚みＤ（μｍ）とした。
［アスペクト比Ｌ／Ｄ］

【0154】

アスペクト比は下記の式を用いて求めた。
アスペクト比 ＝ 板状アルミナの長径Ｌ／板状アルミナの厚みＤ
［板状アルミナの形状の評価］

【0155】

走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）を用いて、得られた画像から、アルミナ粒子の形状を確認した。形状を確認したアルミナ粒子の全個数１００％のうち、六角板状の粒子が個数計算で、５％以上が観察された場合には、六角板状のアルミナ粒子が「有」（「＋」、「＋＋」）とした。
［ＸＲＤ分析］

【0156】

試料を０．５ｍｍ深さの測定試料用ホルダーにのせ、一定荷重で平らになるように充填し、それを広角Ｘ線回折（ＸＲＤ）装置（株式会社リガク製 Ｒｉｎｔ－Ｕｌｔｍａ）にセットし、Ｃｕ／Ｋα線、４０ｋＶ／３０ｍＡ、スキャンスピード２度／分、走査範囲１０～７０度の条件で測定を行った。
［板状アルミナ粒子表層のＳｉ量の分析］

【0157】

Ｘ線光電子分光（ＸＰＳ）装置Ｑｕａｎｔｅｒａ ＳＮＭ（アルバックファイ社 ）を用い、作製した試料を両面テープ上にプレス固定し、以下の条件で組成分析を行った。
・Ｘ線源：単色化ＡｌＫα、ビーム径１００μｍφ、出力２５Ｗ
・測定：エリア測定(１０００μｍ四方)、ｎ＝３
・帯電補正：Ｃ１ｓ＝２８４．８ｅＶ

【0158】

ＸＰＳ分析結果により求められる［Ｓｉ]／［Ａｌ］を板状アルミナ粒子表層のＳｉ量とした。
［板状アルミナ粒子内に含まれるＳｉ量の分析］

【0159】

蛍光Ｘ線（ＸＲＦ）分析装置ＰｒｉｍｕｓＩＶ (株式会社リガク製)を用い、作製した試料約７０ｍｇをろ紙にとり、ＰＰフィルムをかぶせて組成分析を行った。

【0160】

ＸＲＦ分析結果により求められる［Ｓｉ]／［Ａｌ］を板状アルミナ粒子内のＳｉ量とした。

【0161】

ＸＲＦ分析結果により求められるケイ素量を、板状アルミナ粒子１００質量％に対する二酸化ケイ素換算（質量％）により求めた。
［板状アルミナ内に含まれるＭｏ量の分析］

【0162】

蛍光Ｘ線分析装置ＰｒｉｍｕｓＩＶ(株式会社リガク製) を用い、作製した試料約７０ｍｇをろ紙にとり、ＰＰフィルムをかぶせて組成分析を行った。

【0163】

ＸＲＦ分析結果により求められるモリブデン量を、板状アルミナ粒子１００質量％に対する三酸化モリブデン換算（質量％）により求めた。
［結晶子径］

【0164】

Ｘ線回折装置であるＳｍａｒｔＬａｂ（株式会社リガク製）を用い、検出器として高強度・高分解能結晶アナライザ（ＣＡＬＳＡ）を用い、解析ソフトとしてＰＤＸＬを用いて測定を行った。この際、測定方法は２θ／θ法であり、解析は２θ＝３５．２°（ [１０４] 面）および２θ＝４３．４°（ [１１３] 面）付近に出現するピークの半値幅からシェラー式を用いて算出した。なお、測定条件として、スキャンスピードは０．０５度／分であり、スキャン範囲は５～７０度であり、ステップは０．００２度であり、装置標準幅は０．０２７°（Ｓｉ）とした。
［単結晶測定］

【0165】

単結晶Ｘ線構造解析装置Ｘｔａｌａｂ Ｐ２００（リガク製）を用い、板状αアルミナの構造解析を実施した。測定条件及び解析に使用した各種ソフトウェアを以下に記載する。
・装置：リガク製ＸｔａＬａｂ Ｐ２００ （検出器： ＰＩＲＡＴＵＳ ２００Ｋ）
・測定条件：線源Ｍｏ Ｋα（λ＝０．７１０７ Å）
Ｘ線出力：５０ｋＶ－２４ｍＡ
吹き付けガス：Ｎ_２、２５℃
カメラ長：３０ｍｍ
・測定ソフト：ＣｒｙｓｔａｌＣｌｅａｒ
・画像処理ソフト：ＣｒｙｓＡｌｉｓ Ｐｒｏ
・構造解析ソフト：ｏｌｅｘ２， ＳＨＥＬＸ

【0166】

測定結果を構造解析し、画像処理を施した画面を目視し、歪みがない規則的な配列が確認できるものを単結晶と評価した。
［光輝性の評価］

【0167】

粉体を肉眼で観察し、以下の基準に基づき評価した。
〇：粉体由来のキラキラとした強い光の反射が確認できる。
×：粉体由来のキラキラとした光の反射が確認できない。
［α化率の分析］

【0168】

作製した試料を０．５ｍｍ深さの測定試料用ホルダーにのせ、一定荷重で平らになる様充填し、それを広角Ｘ線回折装置（株式会社リガク製 Ｒｉｎｔ－Ｕｌｔｍａ）にセットし、Ｃｕ／Ｋα線、４０ｋＶ／３０ｍＡ、スキャンスピード２度／分、走査範囲１０～７０度の条件で測定を行った。α－アルミナと遷移アルミナの最強ピーク高さの比よりα化率を求めた。

【0169】

原料化合物の酸化物換算の配合（全体を１００質量％とする）と、上記の評価結果を表２に示す。

【0170】

【表2】

【0171】

図１に、実施例１の板状アルミナ粒子のＳＥＭ画像を示す。

【0172】

上記実施例１～７、及び比較例１～２で得られた粉末は、上記表２に記載の厚み、平均粒子径、アスペクト比を有するものであることを確認した。

【0173】

粒子形状については、サンプルの任意の視野からの複数ＳＥＭ画像により得られたイメージを観察した。表２中、六角板状の粒子が「有」のもののうち、板状アルミナ粒子の全個数１００％に対して、六角板状の粒子の割合が個数計算で８０％以上観察されたものは「＋＋」、３０％以上観察されたものは「＋」と表記した。実施例１～７で六角板状のアルミナ粒子が確認された。

【0174】

上記実施例１～７において、［Ｍｏ]／［Ａｌ］モル比が大きくなるにつれて、六角板状の粒子割合が増加すること、ケイ素化合物の添加量が多くなるにつれて、六角板状の粒子割合が減少することが確認された。さらに、［Ｍｏ]／［Ａｌ］モル比により、六角板状の粒子を多く含むためのケイ素化合物の添加量範囲が変動することが確認された。

【0175】

上記実施例１～７及び比較例１～２で得られた粉末に対し、ＸＲＤ測定を行ったところ、α－アルミナに由来する鋭いピーク散乱が現れ、α結晶構造以外のアルミナ結晶系ピークは観察されなく、緻密な結晶構造を有する板状アルミナであることを確認した。したがって、上記実施例１～７及び比較例１～２で得られた粉末は、α化率が９０％以上であることを確認した。

【0176】

上記実施例１～７において、α化率が９０％以上であることで、原料にはない強い光の反射を確認した。

【0177】

さらに、単結晶Ｘ線解析を行ったところ、上記実施例１～７で得られた測定結果を構造解析し、画像処理を施した画面を目視した結果、歪みがない規則的な配列が確認でき、粒子が単結晶であることを確認した。

【0178】

上記実施例１～７において、板状アルミナ結晶が、実質的にα型であるばかりでなく単結晶であることや六角板状の含有率も高いこともあって、粉体由来のキラキラとした強い光の反射を有し、優れた光輝性を確認した。

【0179】

また、ＸＲＤ分析により、上記実施例１～７で得られた粉末において、ムライトの存在は確認されなかった。

【0180】

実施例１～７と比較例１～２との対比によれば、長径が３０μm以上であり、厚みが３μm以上であり、かつアスペクト比が２～５０である実施例１～７の板状アルミナ粒子は、当該要件を満たさない比較例１～２のアルミナ粒子よりも、光輝性に優れていることが分かる。

【0181】

実施例１～７と比較例１との対比によれば、原料にＳｉＯ_２を使用して製造された実施例１～７の板状アルミナ粒子は、アスペクト比が２以上であって板状である。対して、原料にＳｉＯ_２を配合しないで製造された比較例１のアルミナ粒子は、アスペクト比が２未満であり、板状構造を有さないことが分かる。また、実施例１～６において原料のＳｉＯ_２の仕込み量を増やしていくことで、アスペクト比が大きくなることが分かる。アスペクト比が２以上である実施例１～７の板状アルミナ粒子は、光輝性に優れる。

【0182】

また、実施例１～７と比較例２との対比によれば、（１０４）面の結晶子径が１５０nm以上である、又は（１１３）面の結晶子径が２００nm以上である実施例１～７の板状アルミナ粒子は、当該要件を満たさない比較例２のアルミナ粒子よりも、光輝性に優れていることが分かる。

【0183】

実施例１～６と比較例１～２との対比によれば、原料にＡｌ_２Ｏ_３、ＭｏＯ_３、Ｋ_２ＣＯ_３、ＳｉＯ_２、及びＹ_２Ｏ_３を用いて製造された実施例１～６の板状アルミナ粒子は、これら化合物を用いて製造されていない比較例１～２のアルミナ粒子よりも、板状で且つ粒子サイズ及び結晶子径が大きく、光輝性に優れることが分かる。

【0184】

さらに、実施例１～６を参照すると、実施例１～２及び実施例６において、原料の酸化モリブデンの使用量を多くする傾向とし、原料のＳｉＯ_２の使用量を少なくする傾向とすることで、六角板状のアルミナ粒子を得られやすくなるとともに、より粒子サイズ及び結晶子径が大きく、特に優れた光輝性を発揮する六角板状アルミナ粒子が得られることが分かる。

【0185】

これら原料化合物に由来するＳｉ及びＭｏは、ＸＰＳ分析及びＸＲＦ分析により、製造された板状アルミナ粒子において存在が確認されている、また、原料化合物のＳｉ及びＭｏは、その使用量に応じて粒子に含有される傾向にある。

【0186】

以上で説明した各実施形態における各構成及びそれらの組み合わせ等は一例であり、本発明の趣旨を逸脱しない範囲で、構成の付加、省略、置換、およびその他の変更が可能である。また、本発明は各実施形態によって限定されることはなく、請求項（クレーム）の範囲によってのみ限定される。

【産業上の利用可能性】

【0187】

本発明によれば、所定の形状を有することで、従来の板状アルミナ粒子よりも光輝感に優れる、板状アルミナ粒子を提供できる。

【図1】