特許 7375309 分離膜モジュール

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】

(24)【登録日】2023-10-30

(45)【発行日】2023-11-08

(54)【発明の名称】分離膜モジュール

(51)【国際特許分類】

   B01D 63/06 20060101AFI20231031BHJP

【ＦＩ】

B01D63/06

【請求項の数】 10

(21)【出願番号】P 2019046155

(22)【出願日】2019-03-13

(65)【公開番号】P2020146629

(43)【公開日】2020-09-17

【審査請求日】2021-12-15

(73)【特許権者】

【識別番号】000006035

【氏名又は名称】三菱ケミカル株式会社

(74)【代理人】

【識別番号】100086911

【弁理士】

【氏名又は名称】重野 剛

(74)【代理人】

【識別番号】100144967

【弁理士】

【氏名又は名称】重野 隆之

(72)【発明者】

【氏名】野口 直樹

【審査官】高橋 成典

(56)【参考文献】

【文献】特開２０００－２４６０６４（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２０１５－０１６４３９（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開昭４７－０３５１８４（ＪＰ，Ａ）

【文献】米国特許第０３０２２８５８（ＵＳ，Ａ）

【文献】実開昭５５－１２２８０２（ＪＰ，Ｕ）

【文献】特開平０５－３０９２４０（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２０１６－１５５０９３（ＪＰ，Ａ）

【文献】米国特許出願公開第２００２／００００４０４（ＵＳ，Ａ１）

(58)【調査した分野】(Int.Cl.，ＤＢ名)

Ｂ０１Ｄ ６１／００ － ７１／８２

Ｃ０２Ｆ １／４４

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

筒状のハウジングと、
該ハウジング内に該ハウジングの長手方向に配置された複数の管状分離膜とを有し、
該管状分離膜は管状の多孔質支持体と、該多孔質支持体の表面に形成された無機分離膜を有し、
被処理流体が該ハウジングの被処理流体室内を一端側から他端側に流れ、管状分離膜を透過した流体が該管状分離膜を通って取り出される分離膜モジュールであって、
該管状分離膜の一端部は、前記ハウジングを横断するように設置された支持部材に支持されている分離膜モジュールにおいて、
該被処理流体室の内周面に沿って、該被処理流体室内のスペースを減容させる減容部材を設けており、
前記ハウジング内に配置された１対のバッフル同士の間が前記被処理流体室となっており、
該減容部材は、該１対のバッフルによって挟まれている
ことを特徴とする分離膜モジュール。

【請求項2】

前記ハウジングは、前記被処理流体の流入口を備えており、該被処理流体の流入口は、一方の前記バッフルを挟んで該被処理流体室と反対側に位置する、請求項１に記載の分離膜モジュール。

【請求項3】

前記支持部材が、前記被処理流体室の外側に設けられている、請求項１または２に記載の分離膜モジュール。

【請求項4】

前記支持部材に設けられた、前記管状分離膜内が連通した集合室と、
該集合室内の流体を前記ハウジング外に取り出す取出部材と、
該支持部材とハウジングの端部との間に形成された背圧室とをさらに備え、
前記支持部材の外周面と前記ハウジングの内周面との間の間隙を介して該背圧室内と前記被処理流体室とが連通していることを特徴とする請求項１～３のいずれかに記載の分離膜モジュール。

【請求項5】

前記支持部材及びそれに連なる前記管状分離膜を有した管状分離膜ユニットが複数個前記ハウジング内に配置されており、最も前記背圧室側に配置された管状分離膜ユニットの前記集合室と、その他の管状分離膜ユニットの集合室内とが接続部材によって連通されていることを特徴とする請求項４に記載の分離膜モジュール。

【請求項6】

前記接続部材は、前記支持部材から延設されたノズルであることを特徴とする請求項５に記載の分離膜モジュール。

【請求項7】

前記ノズルは、各支持部材からそれぞれ延設され、隣接する管状分離膜ユニットのノズル同士が連結されていることを特徴とする請求項６に記載の分離膜モジュール。

【請求項8】

前記ハウジングは円筒形であり、前記減容部材は、前記被処理流体室の内周面に沿った円筒状であることを特徴とする請求項１～７のいずれか１項に記載の分離膜モジュール。

【請求項9】

前記減容部材は、２個の半円筒形減容部材半体を組み合わせて円筒状としたものであることを特徴とする請求項８に記載の分離膜モジュール。

【請求項10】

前記減容部材は、前記被処理流体室の軸心線方向と平行方向に延在する棒状であり、該被処理流体室の内周面に沿って周方向に配列されていることを特徴とする請求項１～７のいずれか１項に記載の分離膜モジュール。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は溶液や混合気体等の流体から一部の成分を分離するために用いられる分離膜モジュールに関する。

【背景技術】

【0002】

溶液又は混合気体中の成分を分離するための機器として分離膜モジュールが知られている。この分離膜モジュールに用いる管状分離膜は、管状の多孔質支持体と、該支持体の外周面に設けられたゼオライト等からなる多孔質の分離膜とを有する。溶液や混合気体等の流体から特定の成分を分離するためには、溶液の流体を分離膜エレメントの一方（外面）に接触させて、もう一方（内面）を減圧することにより、特定の成分を気化させ分離する方法や、溶液を気化させて気体状態で分離膜に接触させて、非接触面側を減圧して特定成分を分離する方法、加圧状態の混合気体を分離膜に接触させて特定の成分を分離する方法などが知られている。

【0003】

特許文献１（特にその図６（ａ））に、上下方向に配置された筒状のハウジングと、該ハウジング内に上下方向に配置された複数の管状分離膜とを有し、該管状分離膜の下端部にエンド管が接続され、該エンド管は、前記ハウジングを横断するように設置された支持板の上面から突出しており、該支持板の上面に差込穴が設けられ、前記エンド管が該差込穴に差し込まれている分離膜モジュールが記載されている。

【0004】

管状分離膜を透過した気体は、支持板の下側の流出室に流れ込み、該流出室から流出口を経て取り出される。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0005】

【文献】特開２０１６－１５５０９３号公報

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0006】

本願発明は、支持板の上側の被処理流体室内のデッドスペースを減容させた分離膜モジュールを提供することを目的とする。

【0007】

管状分離膜の下端に接続されたエンド管を支持板の差込穴に差し込み、エンド管を支持凾に支持させた特許文献１の構造にあっては、支持板の下側の流出室内の圧力が支持板の上側の被処理気体室内の圧力に比べて低いので、支持板に大きな曲げ荷重が加えられる。

【0008】

本発明は、その一態様において、管状分離膜の一端を支持する支持部材に加えられる曲げ荷重が軽減されると共に、支持部材の外周面とハウジング内周面との間のシール部材を省略することができる分離膜モジュールを提供することを目的とする。

【課題を解決するための手段】

【0009】

本発明の分離膜モジュールは、筒状のハウジングと、該ハウジング内に該ハウジングの長手方向に配置された複数の管状分離膜とを有し、被処理流体が該ハウジングの被処理流体室内を一端側から他端側に流れ、管状分離膜を透過した流体が該管状分離膜を通って取り出される分離膜モジュールであって、該管状分離膜の一端部は、前記ハウジングを横断するように設置された支持部材に支持されている分離膜モジュールにおいて、該被処理流体室の内周面に沿って、該被処理流体室内のスペースを減容させる減容部材を設けたことを特徴とする。

【0010】

本発明の一態様では、前記支持部材に設けられた、前記管状分離膜内が連通した集合室と、該集合室内の流体を前記ハウジング外に取り出す取出部材と、該支持部材とハウジングの端部との間に形成された背圧室とをさらに備え、前記支持部材の外周面と前記ハウジングの内周面との間の間隙を介して該背圧室内と前記被処理流体室とが連通している。

【0011】

本発明の一態様では、前記支持部材及びそれに連なる前記管状分離膜を有した管状分離膜ユニットが複数個前記ハウジング内に配置されており、最も前記背圧室側に配置された管状分離膜ユニットの前記集合室と、その他の管状分離膜ユニットの集合室内とが接続部材によって連通されている。

【0012】

本発明の一態様では、前記接続部材は、前記支持部材から延設されたノズルである。

【0013】

本発明の一態様では、前記ノズルは、各支持部材からそれぞれ延設され、隣接する管状分離膜ユニットのノズル同士が連結されている。

【0014】

本発明の一態様では、前記ハウジングは円筒形であり、前記減容部材は、前記被処理流体室の内周面に沿って周回する円筒状である。

【0015】

本発明の一態様では、前記減容部材は、２個の半円筒形減容部材半体を組み合わせて円筒状としたものである。

【0016】

本発明の一態様では、前記減容部材は、前記被処理流体室の軸心線方向と平行方向に延在する棒状であり、該被処理流体室の内周面に沿って周方向に配列されている。

【発明の効果】

【0017】

本発明の分離膜モジュールでは、被処理流体室内に、ハウジング内周面に沿って減容部材を設けているので、該内周面に沿う被処理流体室内のデッドスペースを減容することができる。

【0018】

本発明の一態様の分離膜モジュールでは、支持部材とハウジング端部との間に背圧室が設けられ、この背圧室が被処理流体室に連通しているので、背圧室内と被処理流体室とが略等圧となる。このため、支持部材に対して加えられる被処理流体圧による曲げ荷重がなくなるか、又は著しく小さくなる。また、本発明の一態様では、支持部材の外周面と背圧室の内周面との間にシール部材を設けることが不要となる。

【図面の簡単な説明】

【0019】

【図1】実施の形態に係る分離膜モジュールのハウジング軸心線方向に沿う断面図である。

【図2】図１のII部分の構成図である。

【図3】（ａ）は図２のIIIa部分の拡大図、（ｂ）は図２のIIIb部分の拡大図である。

【図4】図３のIV－IV線断面図である。

【図5】図３のＶ－Ｖ線断面図である。

【図6】別の実施の形態に係る分離膜モジュールの一部の断面図である。

【図7】バッフルアッパーの断面図である。

【図8】別の減容部材の斜視図である。

【図9】さらに別の減容部材の斜視図である。

【発明を実施するための形態】

【0020】

図１～５を参照して、本発明の一実施の形態に係る分離膜モジュールについて説明する。

【0021】

この分離膜モジュール１は、筒軸心方向を上下方向とした円筒状ハウジング２と、ハウジング２内に設けられた複数（この実施の形態では２個）の管状分離膜ユニット３０，３１と、ハウジング２の下端に取り付けられたボトムカバー６Ａ及び上端に取り付けられたトップカバー６Ｂ等を有する。この分離膜モジュール１はハウジング２内に複数の管状分離膜ユニットを有するが、１つの分離膜モジュールに必ずしも複数の管状分離膜ユニットを有する必要はなく、１つの分離膜モジュールに１つの管状分離膜ユニットを有するものであってもよい。

【0022】

この実施の形態では、ハウジング２の下端及び上端側とボトムカバー６Ａ及びトップカバー６Ｂの外周縁にそれぞれ外向きのフランジ２ａ，２ｂ，６ｂ，６ｃが設けられ、ボルト（図示略）によってこれらが固定されている。

【0023】

管状分離膜ユニット３０，３１は、ハウジング２の軸心線と平行方向に配置された複数の管状分離膜３と、ハウジング２内の下部に設けられた支持部材としての支持凾５と、それぞれ水平に配置された第１のバッフル（整流板）７及び第２のバッフル（整流板）８等を有する。

【0024】

各管状分離膜ユニット３０，３１において、バッフル７，８間が被処理流体室４０となっている。各被処理流体室４０において、ハウジング２の内周面に沿って減容部材５０が設けられている。各管状分離膜ユニット３０，３１の第１のバッフル７は支持凾５の上面に対面するように配置されている。

【0025】

支持凾５の外周面とハウジング２の内周面との間には気体流通可能な間隙があいている。下側の管状分離膜ユニット３１の支持凾５は、ハウジング２の内周面から突設された複数の突部２ｔ上に載置されている。この支持凾５とボトムカバー６Ａとの間は背圧室１６となっている。この背圧室１６は、支持凾５の外周面とハウジング２の内周面との間の間隙を介して支持凾５の上側の室１１に連通している。

【0026】

この実施の形態では、管状分離膜３の下端にエンド管４が連結されている。管状分離膜３の上端にエンドプラグ２０が連結されている。

【0027】

図１～５では、管状分離膜３は一本物となっているが、複数本、例えば２本の管状分離膜３がジョイント管を介して連結されてもよい。

【0028】

上側の管状分離膜ユニット３０は、支持凾５、エンド管４、管状分離膜３、エンドプラグ２０、バッフル７，８及びロッド１４よりなるものである。

【0029】

下側の管状分離膜ユニット３１は、上側の管状分離膜ユニット３０とほぼ同一であるが、支持凾５の天面５ｔの中央から接続部材としての連通ノズル６ｉが上方に延設されている点が異なる。該連通ノズル６ｉの上端は、管状分離膜ユニット３１のバッフル８よりも上方に延出しており、その上端が上側の管状分離膜ユニット３０のノズル５ｎの下端にねじ込み式結合やフランジ結合等（この実施の形態ではフランジ結合）より連結されている。

【0030】

管状分離膜ユニット３０，３１の支持凾５の外周面とハウジング２の内周面との間には、各支持凾５の上側の室と下側の室とを連通する、気体流通可能な間隙があいている。

【0031】

減容部材５０は円筒状や略円筒状が好ましく、その外径はハウジング２の内径よりも若干小さくなっている。減容部材３０は図８に示すように、２個の半円筒形減容部材半体を組み合わせて円筒状のものにしたものであってもよいし、２個に限らず複数個を組み合わせてもよい。減容部材５０は図９に示すように棒状のものを円筒状に配列したものであってもよい。
減容部材５０は、バッフル７，８によって挟まれている。減容部材５０の外周面とハウジング２の内周面との間にリング状のシール部材５１が介在されている。シール部材を設置する場所は、1か所でも複数個所でもよい。
尚、減容部材の素材は金属、セラミックス、合成樹脂が好適である。

【0032】

ハウジング２の下部の外周面に被処理流体の流入口９が設けられ、上部の外周面に被処理流体の流出口１０が設けられている。流入口９は、最下位の管状分離膜ユニット３１の支持凾５と第１のバッフル７との間の室１１に臨むように設けられている。最上位の管状分離膜ユニット３０の流出口１０は、第２のバッフル８の上側の室１２に臨むように設けられている。

【0033】

各支持凾５から複数のロッド１４が立設され、該ロッド１４にバッフル７，８が支持されている。図４，５ではロッド１４は４本設けられているが、これに限らず、例えば２～３本又は５本以上でもよい。ロッド１４の固定の一態様としては、下端には雄ねじが刻設されており、支持凾５の上面の雌ねじ穴に螺着されている。バッフル７，８はロッド１４に外嵌された鞘管１４Ａ，１４Ｂ（図３）によって所定高さに支持されている。鞘管１４Ａは、支持凾５とバッフル７との間に配置されている。鞘管１４Ｂは、バッフル７，８間に配置されている。バッフル８は、鞘管１４Ｂの上端面に載設され、ロッド１４の上端に螺着されたナット１４Ｎによって固定されている。

【0034】

バッフル７，８の外周面とハウジング２の内周面との間には、Ｏリング、Ｖパッキン、Ｃリングなどのシール部材が介在され、ハウジング２の外周部を優先的にガスが流れないようにしてもよい。

【0035】

各バッフル７，８には、管状分離膜３を挿通させるための円形の挿通孔７ａ，８ａが設けられており、管状分離膜３、エンド管４及びエンドプラグ２０の連結体が各挿通孔７ａ，８ａに挿通されている。挿通孔７ａ，８ａの口径は、管状分離膜３、エンド管４及びエンドプラグ２０の直径（外径）よりも大きく、挿通孔７ａ，８ａの内周面と、エンド管４及びエンドプラグ２０の外周面との間に全周にわたって間隙があいている。

【0036】

支持凾５は、図３に拡大して示す通り、天面５ｔ、底面５ｓ及び側面５ｕを有した凾体よりなり、内部が気体の集合室５ｖとなっている。底面５ｓからは、集合室５ｖ内の気体を流出させるノズル５ｎが下方に突設されている。最下位の管状分離膜ユニット３１のノズル５ｎにフランジ結合等によって連結された取出部材としての取出ノズル６ｎがボトムカバー６Ａを貫通して設けられている。

【0037】

下側の管状分離膜ユニット３１の支持凾５を載置する突部２ｔを省略し、ボトムカバー６Ａから支柱（図示略）を立ち上げ、支持凾５を該支柱で支持するようにしてもよい。

【0038】

支持凾５の天面５ｔの上面には、管状分離膜３に連結されたエンド管４の下端が差し込まれた差込穴５ａが設けられている。差込穴５ａは、円柱形であり、支持凾５の上面から厚み方向の途中まで延在している。差込穴５ａの穴底は、小孔５ｂと大孔５ｃ（もしくは大孔５ｃがなく小孔５ｂのみでもよい）とを介して集合室５ｖに臨んでいる。

【0039】

エンド管４の下端面と差込穴５ａの底面との間にガスケット（図示略）が介在されている。もしくは、エンド管４側面と差し込み穴５ａの側面の間にＯリング（図示略）が介在されている。もしくは、エンド管４と支持凾５を溶接してシールしてもよい。

【0040】

図３に示す通り、各エンド管４の管孔４ａは、小孔５ｂ及び大孔５ｃを介して集合室５ｖに連通している。エンド管４と管状分離膜３の接続部は、ガスケット、Ｏリング、あるいは熱収縮チューブを用いることでシールされている。

【0041】

管状分離膜３の上端にエンドプラグ２０が連結されている。エンドプラグ２０は円柱状またはこれの一部を削った形状であり、管状分離膜３の上端を封止している。エンドプラグ２０の下端には、管状分離膜３内に差し込まれた小径部が設けられている。エンドプラグ２０と管状分離膜３との間はガスケットやＯリングによってシールされている。図示は省略するが、エンドプラグ２０と管状分離膜３間は、熱収縮チューブを用いることでシールされてもよい。

【0042】

なお、本発明では、エンド管４及び支持凾５を管状分離膜３の上端側に配置し、エンドプラグ２０を管状分離膜３の下端側に配置してもよい。

【0043】

この分離膜モジュール１において、被処理流体は流入口９からハウジング２の室１１内に導入され、管状分離膜ユニット３１のバッフル７の挿通孔７ａの内周面とエンド管４の外周面との間の間隙を通って被処理流体室４０に流入し、被処理流体室４０を通った後、上側の管状分離膜ユニット３０の支持凾５の側周面とハウジング２の内周面との間を通り、管状分離膜ユニット３０の管状分離膜ユニット３１のバッフル７の挿通孔７ａの内周面とエンド管４の外周面との間の間隙を通って被処理流体室４０に流入し、被処理流体室４０を通った後、管状分離膜ユニット３０のバッフル８の挿通孔８ａとエンドプラグ２０との間隙を通って室１２に流出する。被処理流体室４０を流れる間に被処理流体の特定成分が管状分離膜３を透過して管状分離膜３内から集合室５ｖ及び６ｖから、それぞれノズル５ｎ，６ｎを介して透過流体として取り出される。透過しなかった流体は、流出口１０から分離膜モジュール１外に流出する。

【0044】

下側の管状分離膜ユニット３１の各管状分離膜３を透過した気体は、該管状分離膜ユニット３１の支持凾５内の集合室５ｖに流入し、ノズル５ｎ，６ｎを介して取り出される。上側の管状分離膜ユニット３０の各管状分離膜３を透過した気体は、該管状分離膜ユニット３０の支持凾５の集合室６ｖに流入し、ノズル５ｎ，６ｉを介して下側の管状分離膜ユニット３１の支持凾５内の集合室５ｖに流入し、ノズル５ｎ，６ｎを介して取り出される。

【0045】

この実施の形態では、支持凾５の外周面とハウジング２の内周面との間の間隙を介して背圧室１６内と室１１内とが連通し、両室内の圧力差がないか又は極く小さなものとなっているので、支持凾５に加えられる曲げ荷重が著しく小さい。また、支持凾５の外周面とハウジング２の内周面との間をシールする部材が不要である。

【0046】

この実施の形態では、支持凾５の外周面とハウジング２の内周面との間に間隙を設けており、ハウジング２の内周面近傍では管状分離膜３が存在しない。しかしながら、被処理流体室４０内にハウジング２の内周面に沿って減容部材５０を設置しているので、ハウジング２の内周面に沿って被処理流体が短絡的に流れることが防止され、被処理流体と管状分離膜３との接触効率が向上し、分離効率が向上する。

【0047】

被処理流体室４０内の流れと管状分離膜３内の流れは並流であっても、向流であっても差し支えなく、被処理流体の流入口９と流出口１０とは入れ替えても差し支えない。

【0048】

分離膜モジュール１は、図１のようにトップカバー６Ｂ側を上にして使用してもよく、またボトムカバー６Ａ側を上にして使用しても差し支えない。また、ボトムカバー６Ａとトップカバー６Ｂを結ぶ方向が略水平方向となるように、分離膜モジュール１を横置きに設置して使用しても差し支えない。また、管状分離膜３が、運搬時や運転時に振動してダメージを受けにくくするため、エンドプラグ２０をバネで抑えるなどの制振装置を付加することが望ましい。

【0049】

この実施の形態では、管状分離膜３を平行に多数本配列設置しており、膜面積が大きいので、効率良く膜分離が行われる。

【0050】

この実施の形態では、管状分離膜３の上下両端に連結されたエンド管４とエンドプラグ２０がそれぞれバッフル７，８の挿通孔７ａ，８ａに差し込まれている。そのため、管状分離膜３が振動ないし揺動してエンド管４及びエンドプラグ２０が挿通孔７ａ，８ａの内周面に当接してもゼオライト膜が損傷することがなく、長期にわたって安定して運転を行うことができる。

【0051】

この分離膜モジュール１にあっては、ハウジング２の長さを大きくし、複数の管状分離膜ユニットをハウジング２内に配置することができる。図１～５では、管状分離膜ユニット３０，３１が１個ずつ図示されているが、複数の管状分離膜ユニット３１を上下多段に配置して連結し、最上部に管状分離膜ユニット３０を連結する構成としてもよい。または、管状分離膜ユニット３１のみを複数上下多段に配置して連結し、最上段の管状分離膜ユニット３１のノズル６ｉをキャップやフランジ等でシールする構造としてもよい。これにより、同一構造のユニットのみで構成することができ、コストの低減を図ることができる。

【0052】

上記実施の形態では、バッフル８は１枚の板状となっているが、図６，７のように、バッフルロワー８Ａとバッフルアッパー８Ｂとの２枚の板材を重ね合わせた構成としてもよい。バッフルロワー８Ａはバッフルアッパー８Ｂよりも直径が小さい。バッフルアッパー８Ｂの直径は、ハウジング２の内径よりもごく僅かに小さいものとなっている。バッフルアッパー８Ｂの外周縁の下面には、環状凸部８ｅが周回して設けられており、この環状凸部８ｅの内側の凹所８ｆにバッフルロワー８Ａが内嵌している。

【0053】

バッフルロワー８Ａとバッフルアッパー８Ｂとには、これらを厚み方向に貫通するように前記開口８ａと前記ロッド１４の挿通孔８ｄとが設けられている。減容部材５０は環状凸部８ｅの下面に当接している。

【0054】

図６の分離膜モジュール１Ａのその他の構成は前記分離膜モジュール１と同一であり、同一符号は同一部分を示している。

【0055】

上記実施の形態では、減容部材５０は全体として一体の円筒状となっているが、図８の減容部材６０のように半割円筒体６１，６１を組み合わせて円筒状としたものであってもよい。

【0056】

図９に示すように、ハウジング２の軸心線方向と平行方向に延在する多数の棒状体７１を、ハウジング２の内周面に沿って配列した減容部材７０としてもよい。棒状体７１は中空であってもよく、中空パイプ状であってもよい。パイプ状の場合、少なくとも一端を閉鎖する方が好ましい。棒状体７１の外径は、管状分離膜３の外径と同じにする必要はなく、管状分離膜３の最外とハウジング２の隙間に応じて選択すればよい。棒状体７１を複数本設置する場合、全て同じ外径にしてもよいし、異なる外径を持つ棒状体を設置してもよい。
尚、管状膜分離ユニット３１の組立は、例えば、鉛直に配した支持凾５に、エンド管４／ノズル６ｉ／ロッド１４を設置する。続いて、ロッド１４下部を装着しバッフル７を設置する。次にロッド１４上部を装着後、上端にバッフル８ｆをセットする。次いで、管状分離膜３をエンド管４に挿入する。管状分離膜３の上端にはバッフル８ｆの開口部を介してエンド管２０を挿入する。その後、減容部材５０を装着し、バッフル８ｅをセットし、ナット１４Ｎを締め付ける。その後、ノズル６ｉの端部にフランジを設置して管状分離膜ユニット３１を組み上げる。複数の管状分離膜ユニットを連結して使用する場合は、組みあがったユニットをハウジング２に従事挿入して使用する。

【0057】

以下、本発明の分離膜モジュールを構成するエンド管４、エンドプラグ２０及び管状分離膜３の好適な材料等について説明する。

【0058】

エンド管４及びエンドプラグ２０の材料としては金属、セラミックスなど、流体を透過させないものが例示されるが、これに限定されない。バッフル７，８，５１及びジョイント管１７の材質は、通常、ステンレスなどの金属材料であるが、分離条件における耐熱性と供給、透過成分に対する耐性があれば特に限定されず、用途によっては、樹脂材料など他の材質に変更可能である。

【0059】

管状分離膜３は、好ましくは、管状の多孔質支持体と、該多孔質支持体の外周面に形成された無機分離膜としてのゼオライト膜とを有する。この管状の多孔質支持体の材質としては、シリカ、α－アルミナ、γ－アルミナ、ムライト、ジルコニア、チタニア、イットリア、窒化珪素、炭化珪素などを含むセラミックス焼結体や金属焼結体の無機多孔質支持体が挙げられる。その中でもアルミナ、シリカ、ムライトのうち少なくとも１種を含む無機多孔質支持体が好ましい。多孔質支持体表面が有する平均細孔径は特に制限されるものではないが、細孔径が制御されているものが好ましく、通常０．０２μｍ以上、好ましくは０．０５μｍ以上、さらに好ましくは０．１μｍ以上であり、通常２０μｍ以下、好ましくは１０μｍ以下、さらに好ましくは５μｍ以下の範囲が好ましい。

【0060】

多孔質支持体の表面においてゼオライトを結晶化させゼオライト膜を形成させる。
ゼオライト膜を構成する主たるゼオライトは、通常、酸素６－１０員環構造を有するゼオライトを含み、好ましくは酸素６－８員環構造を有するゼオライトを含む。

【0061】

ここでいう酸素ｎ員環を有するゼオライトのｎの値は、ゼオライト骨格を形成する酸素とＴ元素で構成される細孔の中で最も酸素の数が大きいものを示す。例えば、ＭＯＲ型ゼオライトのように酸素１２員環と８員環の細孔が存在する場合は、酸素１２員環のゼオライトとみなす。

【0062】

酸素６－１０員環構造を有するゼオライトの一例を挙げれば、ＡＥＩ、ＡＥＬ、ＡＦＧ、ＡＮＡ、ＢＲＥ、ＣＡＳ、ＣＤＯ、ＣＨＡ、ＤＡＣ、ＤＤＲ、ＤＯＨ、ＥＡＢ、ＥＰＩ、ＥＳＶ、ＥＵＯ、ＦＡＲ、ＦＲＡ、ＦＥＲ、ＧＩＳ、ＧＩＵ、ＧＯＯ、ＨＥＵ、ＩＭＦ、ＩＴＥ、ＩＴＨ、ＫＦＩ、ＬＥＶ、ＬＩＯ、ＬＯＳ、ＬＴＮ、ＭＡＲ、ＭＥＰ、ＭＥＲ、ＭＥＬ、ＭＦＩ、ＭＦＳ、ＭＯＮ、ＭＳＯ、ＭＴＦ、ＭＴＮ、ＭＴＴ、ＭＷＷ、ＮＡＴ、ＮＥＳ、ＮＯＮ、ＰＡＵ、ＰＨＩ、ＲＨＯ、ＲＲＯ、ＲＴＥ、ＲＴＨ、ＲＵＴ、ＳＧＴ、ＳＯＤ、ＳＴＦ、ＳＴＩ、ＳＴＴ、ＴＥＲ、ＴＯＬ、ＴＯＮ、ＴＳＣ、ＴＵＮ、ＵＦＩ、ＶＮＩ、ＶＳＶ、ＷＥＩ、ＹＵＧ等がある。

【0063】

ゼオライト膜は、ゼオライトが単独で膜となったものでも、前記ゼオライトの粉末をポリマーなどのバインダー中に分散させて膜の形状にしたものでも、各種支持体上にゼオライトを膜状に固着させたゼオライト膜複合体でもよい。ゼオライト膜は、一部アモルファス成分などが含有されていてもよい。

【0064】

ゼオライト膜の厚さとしては、特に制限されるものではないが、通常、０．１μｍ以上であり、好ましくは０．６μｍ以上、さらに好ましくは１．０μｍ以上である。また通常１００μｍ以下であり、好ましくは６０μｍ以下、さらに好ましくは２０μｍ以下、より好ましくは１２μｍ以下、特に好ましくは１０μｍ以下の範囲である。

【0065】

ただし、本発明はゼオライト膜以外の分離膜を有した管状分離膜を用いてもよい。

【0066】

管状分離膜３の外径は、好ましくは３ｍｍ以上、より好ましくは６ｍｍ以上、さらに好ましくは１０ｍｍ以上、好ましくは２０ｍｍ以下、より好ましくは１８ｍｍ以下、さらに好ましくは１６ｍｍ以下、特に好ましくは１４ｍｍ以下である。外径が小さすぎると管状分離膜の強度が十分でなく壊れやすくなることがあり、大きすぎるとモジュール当りの膜面積が低下する。

【0067】

管状分離膜３のうちゼオライト膜で覆われた部分の長さは好ましくは２０ｃｍ以上、好ましくは２００ｃｍ以下である。

【0068】

本発明の分離膜モジュールにおいて、管状分離膜は、単管式でも多管式でもよく、通常１～３０００本、特に６～２０００本配置され、管状分離膜同士の最短距離は、１ｍｍ～１０ｍｍとなるように配置されることが好ましい。ハウジングの大きさ、管状分離膜の本数は処理する流体量によって適宜変更されるものである。なお、管状分離膜はジョイント管１７によって連結されなくてもよい。また、図による説明では分離膜モジュール１は縦向きに設置するようになっているが、横向きや傾けて使用してもよい。

【0069】

本発明の分離膜モジュールにおいて、分離または濃縮の対象となる被処理流体としては、分離膜によって分離または濃縮が可能な複数の成分からなる気体または液体の混合物であれば特に制限はなく、如何なる混合物であってもよいが、気体の混合物に使用することが好ましい。

【0070】

液体の分離または濃縮にはパーベーパレーション法（浸透気化法）、ベーパーパーミエーション法（蒸気透過法）と呼ばれる分離または濃縮方法を用いることができる。パーベーパレーション法は、液体の混合物をそのまま分離膜に導入する分離または濃縮方法であるため、分離または濃縮を含むプロセスを簡便なものにすることができる。

【0071】

本発明において、分離または濃縮の対象となる混合物が、複数の成分からなる気体の混合物である場合、気体の混合物としては、例えば、二酸化炭素、酸素、窒素、水素、メタン、エタン、エチレン、プロパン、プロピレン、ノルマルブタン、イソブタン、１－ブテン、２-ブテン、イソブテン、トルエンなどの芳香族系化合物、六フッ化硫黄、ヘリウム、一酸化炭素、一酸化窒素、水などから選ばれる少なくとも１種の成分を含むものが挙げられる。これらの気体成分からなる混合物のうち、パーミエンスの高い気体成分は、分離膜を透過し分離され、パーミエンスの低い気体成分は供給ガス側に濃縮される。

【0072】

本発明の分離膜モジュールは、流体量、あるいは目的の分離度、濃縮度によって連結して使用することができる。流体量が多い場合または目的の分離度・濃縮度が高く１つのモジュールでは処理が十分できない場合には出口から出た流体をさらにもう一つのモジュールの入口に入るように配管を接続して使用することが好ましい。また分離度、濃縮度に応じてさらに連結して目的の分離度・濃縮度とすることができる。

【0073】

本発明の分離膜モジュールを並列に設置して流体を分岐してガスを供給してもよい。この時さらに並列したそれぞれのモジュールに直列でモジュールを設置することもできる。並列としたモジュールを直列とする場合、供給ガス量が直列方向に低下し線速が低下するので、適宜線速を保つように並列の設置数を減少させることが好ましい。

【0074】

モジュールを直列に配置する場合の透過した成分はモジュール毎に排出しても良く、モジュール間を連結して集合させて排出してもよい。

【符号の説明】

【0075】

１，１Ａ 分離膜モジュール
２ ハウジング
２ａ，２ｂ フランジ
２ｔ 突部
３ 管状分離膜
４ エンド管
４ａ 管孔
５ 支持凾
５ａ 差込穴
５ｂ 小孔
５ｃ 大孔
５ｎ ノズル
５ｓ 底面
５ｔ 天面
５ｕ 側面
５ｖ 集合室
６Ａ ボトムカバー
６Ｂ トップカバー
６ｂ，６ｃ フランジ
６ｉ，６ｎ ノズル
６ｖ 集合室
７，８ バッフル
７ａ，８ａ 挿通孔
９ 流入口
１０ 流出口
１１，１２ 室
１４ ロッド
１４Ａ、１４Ｂ 鞘管
１６ 背圧室
２０ エンドプラグ
３０，３１ 管状分離膜ユニット
４０ 被処理流体室
５０，６０，７０ 減容部材

【図1】

【図2】

【図3】

【図4】

【図5】

【図6】

【図7】

【図8】

【図9】