特許 7494468 坩堝および単結晶製造装置

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】

(24)【登録日】2024-05-27

(45)【発行日】2024-06-04

(54)【発明の名称】坩堝および単結晶製造装置

(51)【国際特許分類】

   C30B 23/02 20060101AFI20240528BHJP

   C30B 29/36 20060101ALI20240528BHJP

【ＦＩ】

C30B23/02

C30B29/36 A

【請求項の数】 11

(21)【出願番号】P 2019236177

(22)【出願日】2019-12-26

(65)【公開番号】P2021104909

(43)【公開日】2021-07-26

【審査請求日】2022-10-20

(73)【特許権者】

【識別番号】000004455

【氏名又は名称】株式会社レゾナック

(74)【代理人】

【識別番号】100141139

【弁理士】

【氏名又は名称】及川 周

(74)【代理人】

【識別番号】100163496

【弁理士】

【氏名又は名称】荒 則彦

(74)【代理人】

【識別番号】100134359

【弁理士】

【氏名又は名称】勝俣 智夫

(74)【代理人】

【識別番号】100137017

【弁理士】

【氏名又は名称】眞島 竜一郎

(72)【発明者】

【氏名】石田 虎太郎

【審査官】宮崎 園子

(56)【参考文献】

【文献】特開２０１８－１９７１７３（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２０１５－０８６１１５（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２０１１－１４４０８２（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２０１７－１０５６７６（ＪＰ，Ａ）

(58)【調査した分野】(Int.Cl.，ＤＢ名)

Ｃ３０Ｂ ２３／０２

Ｃ３０Ｂ ２９／３６

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

内部に成長空間を有する本体部と、
前記本体部の上部の外側に配置された温度均熱化部材と、を有し、
前記温度均熱化部材は、径方向中心における前記上部からの高さが最も高く、端部における前記上部からの高さが最も低く、
前記温度均熱化部材は、前記上部からの高さが階段状に変化する階段部を有する、坩堝。

【請求項2】

内部に成長空間を有する本体部と、
前記本体部の上部の外側に配置された温度均熱化部材と、を有し、
前記温度均熱化部材は、径方向中心における前記上部からの高さが最も高く、端部における前記上部からの高さが最も低く、
前記温度均熱化部材は、表面が金属炭化物で被覆された黒鉛からなる、坩堝。

【請求項3】

内部に成長空間を有する本体部と、
前記本体部の上部の外側に配置された温度均熱化部材と、を有し、
前記温度均熱化部材は、径方向中心における前記上部からの高さが最も高く、端部における前記上部からの高さが最も低く、
前記温度均熱化部材は、前記上部と対向する天井部を有し、
前記温度均熱化部材の高さ方向の断面形状は、前記天井部の内側に空隙が形成された形状である、坩堝。

【請求項4】

前記温度均熱化部材は、前記上部からの高さが、前記端部から前記径方向中心にかけて徐々に変化する、請求項２または３に記載の坩堝。

【請求項5】

前記温度均熱化部材は、前記上部からの高さが階段状に変化する階段部を有する、請求項２に記載の坩堝。

【請求項6】

前記温度均熱化部材は、前記上部からの高さが連続的に変化するテーパー部を有する、請求項２または３に記載の坩堝。

【請求項7】

前記温度均熱化部材の前記径方向中心における高さは、上方からの平面視における前記温度均熱化部材の中心から前記端部までの距離の１／５以上である、請求項１～６のいずれか一項に記載の坩堝。

【請求項8】

前記温度均熱化部材の内側は、黒鉛で埋めつくされている、請求項１に記載の坩堝。

【請求項9】

請求項１～８のいずれか一項に記載された坩堝と、
前記坩堝を覆う断熱材と、
前記断熱材を囲む加熱手段と、を有し、
前記断熱材は、前記温度均熱化部材の上方に上面を有し、
前記上面は、径方向中心に貫通孔が形成されている、単結晶製造装置。

【請求項10】

前記貫通孔を介して前記坩堝の温度を測定する、請求項９に記載の単結晶製造装置。

【請求項11】

前記貫通孔は、内径が５ｍｍ以上である、請求項９または１０に記載の単結晶製造装置。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、坩堝および単結晶製造装置に関する。

【背景技術】

【0002】

炭化珪素（ＳｉＣ）は、シリコン（Ｓｉ）に比べて絶縁破壊電界が１桁大きく、バンドギャップが３倍大きく、熱伝導率が３倍程度高い等の特性を有する。炭化珪素はこれらの特性を有することから、パワーデバイス、高周波デバイス、高温動作デバイス等への応用が期待されている。

【0003】

炭化珪素には、化学量論的には同じ組成でありながら、原子の積層の周期が（Ｃ軸方向にのみ）異なる多くの結晶多形（ポリタイプ）が存在する。代表的なポリタイプは、３Ｃ、４Ｈ、６Ｈなどであるが、特に４Ｈ－ＳｉＣ単結晶はバンドギャップと飽和電子速度の特性が良いことなどから、光デバイスや電子デバイスの中心的な基板材料となっている。

【0004】

ＳｉＣ単結晶を製造する方法の一つとして、昇華法が広く知られている。昇華法は、黒鉛製の坩堝内に配置した台座にＳｉＣ単結晶からなる種結晶を配置し、坩堝を加熱することで坩堝内の原料粉末から昇華した昇華ガスを種結晶に供給し、種結晶をより大きなＳｉＣ単結晶へ成長させる方法である。昇華法では、高品質なＳｉＣ単結晶を、効率的に結晶成長させることが求められている。

【0005】

例えば、特許文献１には、貫通孔を有する断熱材で坩堝を覆い、貫通孔を介してＳｉＣ原料の温度を断熱材の外側から測定するＳｉＣ単結晶製造装置が開示されている。特許文献１には、ＳｉＣ原料の温度を実際に測定しながらＳｉＣ単結晶を成長することで、高品質なＳｉＣ単結晶を得られると記載されている。

【0006】

また、特許文献２には、蓋部を有する坩堝を、蓋部側に抜熱孔を有する断熱材で覆い、蓋部に装着した種結晶上にＳｉＣ単結晶を成長させる、ＳｉＣ単結晶製造方法が開示されている。特許文献２には、抜熱孔を有する部材が蓋部と離間する方向に移動することで歩留りに優れ、高品質なＳｉＣ単結晶を製造することが可能であると記載されている。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0007】

【文献】特開２０１８－３９７１５号公報

【文献】特開２０１１－２１９２８７号公報

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0008】

しかしながら、特許文献１及び２に記載の方法では、貫通孔や抜熱孔を形成することにより坩堝内に温度勾配が発生してしまう。特に特許文献２に記載の方法では、成長するＳｉＣ単結晶の結晶内部の径方向温度勾配が大きい。ＳｉＣ単結晶の結晶内部の径方向温度勾配が大きいと、基底面転位に代表される欠陥密度が高くなる。また、その様なＳｉＣ単結晶をスライスしたＳｉＣウェハに反りを誘発する。この現象は、製造するＳｉＣ単結晶が大口径の場合や長尺の場合に顕著である。

【0009】

本発明は、上記問題を鑑みてなされたものであり、所定の条件でＳｉＣ単結晶を製造した際に、結晶内部の径方向温度勾配を抑制することができる坩堝および単結晶製造装置を提供することを目的とする。

【課題を解決するための手段】

【0010】

本発明は、上記課題を解決するため、以下の手段を提供する。

【0011】

（１）本発明の第一の態様に係る坩堝は、内部に成長空間を有する本体部と、前記本体部の上部の外側に配置された温度均熱化部材と、を有し、前記温度均熱化部材は、径方向中心における前記上部からの高さが、端部における前記上部からの高さよりも高い。

【0012】

（２）上記態様に係る坩堝において、前記温度均熱化部材は、前記上部からの高さが、前記端部から径方向中心にかけて徐々に変化してもよい。

【0013】

（３）上記態様に係る坩堝において、前記温度均熱化部材は、前記上部からの高さが階段状に変化する階段部を有してもよい。

【0014】

（４）上記態様に係る坩堝において、前記温度均熱化部材は、前記上部からの高さが連続的に変化するテーパー部を有してもよい。

【0015】

（５）上記態様に係る坩堝において、前記温度均熱化部材は、表面が金属炭化物で被覆された黒鉛からなっていてもよい。

【0016】

（６）上記態様に係る坩堝において、前記温度均熱化部材の前記径方向中心における前記上部からの高さが、上方からの平面視における前記温度均熱化部材の中心から前記端部までの距離の１／５以上であってもよい。

【0017】

（７）上記態様に係る坩堝において、前記温度均熱化部材は、前記上部と対向する天井部を有し、前記温度均熱化部材の高さ方向の断面形状は、前記天井部の内側に空隙が形成された形状であってもよい。

【0018】

（８）上記態様に係る坩堝において、前記温度均熱化部材の内部は、黒鉛で埋め尽くされていてもよい。

【0019】

（９）本発明の第２の態様に係る単結晶製造装置は、上記態様に係る坩堝と、前記坩堝を覆う断熱材と、前記断熱材を囲む加熱手段と、を有し、前記断熱材は、前記温度均熱化部材の上方に上面を有し、前記上面は、径方向中心に貫通孔が形成されている。

【0020】

（１０）上記態様に係る単結晶製造装置は、前記貫通孔を介して前記坩堝の温度を測定してもよい。

【0021】

（１１）上記態様に係る単結晶製造装置において、前記貫通孔は、内径が５ｍｍ以上であってもよい。

【発明の効果】

【0022】

本発明の単結晶製造装置によれば、所定の条件でＳｉＣ単結晶を製造した際に、結晶内部の径方向温度勾配を抑制することができる。

【図面の簡単な説明】

【0023】

【図1】本発明の一実施形態に係る単結晶製造装置の断面模式図である。

【図2】本発明の一実施形態に係る単結晶製造装置に用いられる温度均熱化部材の断面模式図の一例である。

【図3】本発明の一実施形態に係る単結晶製造装置に用いられる温度均熱化部材の断面模式図の一例である。

【図4】本発明の一実施形態にかかる単結晶製造装置の本体部の上部近傍の温度分布についてシミュレーションをした結果を示す図である。

【図5】本発明の一実施形態にかかる単結晶製造装置の本体部の上部近傍の温度分布についてシミュレーションをした結果を示す図である。

【図6】本発明の一実施形態にかかる単結晶製造装置の本体部の上部近傍の温度分布についてシミュレーションをした結果を示す図である。

【図7】本発明の比較例にかかる単結晶製造装置の本体部の上部近傍の温度分布についてシミュレーションをした結果を示す図である。

【図8】本発明の比較例にかかる単結晶製造装置の本体部の上部近傍の温度分布についてシミュレーションをした結果を示す図である。

【発明を実施するための形態】

【0024】

以下、本発明について、図を適宜参照しながら詳細に説明する。以下の説明で用いる図面は、本発明の特徴をわかりやすくするために便宜上特徴となる部分を拡大して示している場合があり、各構成要素の寸法比率などは実際とは異なっていることがある。以下の説明において例示される材料、数、配置、寸法等は一例であって、本発明はそれらに限定されるものではなく、本発明の効果を奏する範囲で適宜変更して実施することが可能である。

【0025】

［単結晶製造装置］
図１は、第１実施形態に係る単結晶製造装置１００の構成を概略的に示した断面模式図である。単結晶製造装置１００は、坩堝１０と、坩堝１０を覆う断熱材３と、断熱材３の周囲を囲む加熱手段４と、断熱材３の外部に配置された放射温度計５と、を有する。本実施形態に係る単結晶製造装置１００は、加熱手段４により坩堝１０を加熱し、昇華法により単結晶を成長する際に用いられる。図１では、単結晶製造装置１００を用いてＳｉＣ単結晶Ｓを成長させる様子を示している。また、図１では理解を容易にするために、原料Ｍ、台座６、種結晶ＳＤ、成長中のＳｉＣ単結晶Ｓを同時に図示している。

【0026】

まず、方向について定義する。坩堝１０内において原料Ｍから種結晶ＳＤに向かう方向をｚ方向とする。ｚ方向は、坩堝１０の上下方向であり、種結晶ＳＤ側を上、原料Ｍ側を下とする。上下は必ずしも重力の方向と一致していなくてもよい。また、ｚ方向に対して垂直で、坩堝１０の中心から広がる方向を径方向とする。図１は、坩堝１０の中心軸を通る任意の断面で切断した断面模式図である。

【0027】

＜坩堝＞
坩堝１０は、任意の形状をした部材であるが、例えば、円柱形の部材である。坩堝１０は、内部に成長空間Ｒを有する本体部２と本体部２の一面に、外側に向けて配置された温度均熱化部材１と、を有する。本体部２は、例えば、上部２ａと下部２ｂとを有する。成長空間Ｒは、本体部に囲まれた空間のことをいう。上部２ａと下部２ｂとは、それぞれさらに分割されていてもよい。上部２ａと下部２ｂとは、原料Ｍが収容される側と種結晶ＳＤが配置される側とに２つに分割された部分という意であって、坩堝１０全体にそれぞれが占める割合は各部の機能を発揮できる限り、任意である。下部２ｂは、例えば、底部２ｂａと側壁２ｂｂとからなる。尚、本明細書では、上部２ａと下部２ｂとは取り外し可能な例に限定されず、上部２ａと下部２ｂとは一体となっていていてもよい。

【0028】

（本体部）
本体部２は、ＳｉＣ単結晶Ｓを成長する際の高温に耐えることができる材料からなる。本体部２は、例えば、黒鉛、表面が高融点金属または金属炭化物で被覆された黒鉛である。黒鉛は、昇華温度が３５５０℃と極めて高く、ＳｉＣ単結晶Ｓの成長時の高温にも耐えることができる。金属炭化物は、例えば、Ｔａ、Ｎｂ、Ｗのいずれかの炭化物である。本体部２は、例えば、対称性の観点から円柱形の部材である。

【0029】

下部２ｂには、ＳｉＣ単結晶Ｓ成長用の原料Ｍが収容される。原料Ｍは、例えば、粉末状のＳｉＣである。原料Ｍに用いられるＳｉＣは、例えば、３Ｃ、２Ｈ、４Ｈ、６Ｈ，１５Ｒのいずれかの結晶構造を含む結晶である。原料Ｍの粒径は、例えば２０００μｍ以下である。

【0030】

上部２ａは、例えば本体部２の蓋部である。上部２ａには、例えば台座６が取り付けられる。台座６は、径方向中心が本体部２の径方向中心と一致するように設置されることが対称性の観点から好ましい。台座６は、種結晶ＳＤを設置する部分である。台座６は、成長空間Ｒ内に位置する。台座６としては、種結晶ＳＤを設置することのできる任意の材料を用いることができる。台座６は、高温において安定で、かつ不純物ガスの発生の少ない材料を用いることが好ましい。具体的には例えば、黒鉛（グラファイト）、ＳｉＣ、およびＳｉＣもしくはＴａＣにより被覆された黒鉛（グラファイト）等を用いることが好ましい。台座６の径方向における大きさは、成長させるＳｉＣ単結晶Ｓの大きさに合わせて、任意に選択することができる。例えば、種結晶ＳＤと径方向における大きさが一致するように設定することができる。

【0031】

種結晶ＳＤは、例えば台座６に取り付けられる。種結晶ＳＤは、成長空間Ｒにおいて、原料Ｍに対してｚ方向の位置に収容される。すなわち、成長空間Ｒにおいて、種結晶ＳＤと原料Ｍとは対向する。成長空間Ｒにおいて、原料Ｍから昇華したガスが種結晶ＳＤの表面に再結晶化する。

【0032】

種結晶ＳＤの径方向における大きさは、成長させるＳｉＣ単結晶Ｓの大きさに合わせて任意に選択することができる。本実施形態の効果を好適に得るために、種結晶ＳＤの径方向における大きさは、４インチ以上であることが好ましく、６インチ以上であることがより好ましい。本実施形態に係る単結晶製造装置１００は、６インチ以上のＳｉＣ単結晶Ｓを成長する際に好ましく用いることができる。
尚、本実施形態は、種結晶ＳＤが台座６を介して上部２ａに設置される例に限定されず、例えば種結晶ＳＤは上部２ａに直接設置されてもよい。種結晶ＳＤは、径方向中心が台座６の径方向中心と一致するように配置されることが、対称性の観点から好ましい。種結晶ＳＤとしては、例えばＳｉＣ単結晶が用いられる。

【0033】

（温度均熱化部材）
温度均熱化部材１は、成長するＳｉＣ単結晶Ｓの温度を均熱化する部材である。温度均熱化部材１は、径方向中心１Ｃにおける上部２ａからの高さ（ｚ方向の高さ）ｈｃが端部１Ｅにおける上部２ａからの高さｈｅよりも高い。尚、温度均熱化部材１は、内部に黒鉛が埋め尽くされている。そのため、温度均熱化部材１において、上部２ａからの高さは、温度均熱化部材１の厚さである。以下、温度均熱化部材１の厚さについての特徴は、温度均熱化部材１の上部２ａからの高さの特徴と捉えてもよい。温度均熱化部材１は、端部１Ｅから径方向中心１Ｃへ向かうに従い、上部２ａからの高さが徐々に変化することが好ましく、上部２ａからの高さが連続的に変化するテーパー部１ｔを有することがより好ましい。すなわち、温度均熱化部材１は、上部２ａからの高さが端部１Ｅから径方向中心１Ｃにかけて連続的に変化することが好ましい。すなわち、温度均熱化部材１は、断面視形状が三角形の部材であることが好ましい。
尚、図１では、径方向において、温度均熱化部材１の径方向中心１Ｃと端部１Ｅに対応する位置に補助線が示されている。

【0034】

温度均熱化部材１は、径方向における大きさ（半径）ｗを任意に選択することができる。例えば、本体部２の内径の１／４倍以上１倍以下とすることができ、３／８倍以上７／８倍以下とすることが好ましく、１／２倍以上３／４倍以下とすることがより好ましい。尚、径方向における大きさとは、径方向中心１Ｃと端部１Ｅとの径方向における距離のことをいう。温度均熱化部材１の半径ｗが台座６の径と同じであることが好ましい。温度均熱化部材１のｚ方向における大きさ（径方向中心１Ｃにおける高さｈｃ）は、本体部２および断熱材３の大きさに合わせて任意に選択することができる。温度均熱化部材１の径方向中心１Ｃでの、ｚ方向における大きさは、温度均熱化部材１の径方向中心１Ｃから端部１Ｅまでの径方向における距離の１／５倍以上であることが好ましく、３／１０倍以上であることがより好ましく、２／５以上であることがさらに好ましい。すなわち、図１に示すようにθを定義すると、ｔａｎθ＝（温度均熱化部材１の中心１Ｃにおける高さｈｃ）／（温度均熱化部材１の半径ｗ）が１／５以上であることが好ましく、３／１０以上であることがより好ましく、２／５以上であることがさらに好ましい。尚、温度均熱化部材１のｚ方向における大きさは、設置する台座６の径方向における大きさの１／５倍以上であることが好ましく、３／１０倍以上であることがより好ましい。

【0035】

温度均熱化部材１は、例えば、黒鉛や、ＳｉＣ焼結体、表面が高融点金属の炭化物で被覆された黒鉛等を用いることができる。温度均熱化部材１は、内部が黒鉛で埋めつくされていてもよい。成長空間Ｒで昇華したガスが、本体部２の外部に流出し、デポなどを発生させる恐れがある。しかしながら、温度均熱化部材１は、表面が高融点金属で被覆された黒鉛であることでデポの発生を抑制することができる。すなわち、温度均熱化部材１は表面が高融点金属の炭化物で被覆された黒鉛が用いられることで、ＳｉＣ単結晶Ｓ成長中も機能が低下しづらく、交換の頻度が少なくて済む。
温度均熱化部材１と本体部２とは分離可能な構成であってもよいし、一体の構成であってもよい。

【0036】

貫通孔が形成された断熱材を単結晶製造装置に用いる場合、貫通孔を介して熱が外部に放射されることで、径方向における坩堝の温度分布が不均一になる場合がある。例えば、断熱材の上面における径方向中心に貫通孔が形成されている場合、坩堝の径方向中心が端部よりも低温になる。温度均熱化部材１は、本体部２からの放熱を抑制することができる。特に、温度均熱化部材１は、高さｈｃが高さｈｅより高いため、本体部２の径方向端部と比べて径方向中心からの放熱を抑制することができる。すなわち、上部２ａにおける径方向温度勾配を抑制することができる。

【0037】

＜断熱材＞
断熱材３は、例えば、上面３０と側面３２と下面３３とを有する。上面３０は、坩堝１０の上方にある。側面３２は、坩堝１０の側面を覆い、上面３０と垂直な方向に配置されている。下面３３は、側面３２と垂直な方向に配置され、上面３０と対向する。

【0038】

断熱材３は、坩堝を安定的に高温状態に維持するための部材である。断熱材３は、坩堝１０を必要な程度に安定的に高温状態に維持するよう、断熱材は適宜、厚さや熱伝導率を調整した材料を用いることができ、例えば、炭素繊維製の材料、黒鉛（グラファイト）などを用いることができる。断熱材３の側面３２および下面３３は、坩堝１０に密接して配置されることが好ましい。

【0039】

上面３０は、本体部２の上部２ａと離間して配置される。上面３０と上部２ａとの間には、温度均熱化部材１が配置されている。上面３０の形状は、任意に選択することができる。上面３０は、例えば、上部２ａと平行である。

【0040】

上面３０には貫通孔３Ｈが配置されている。貫通孔３Ｈは、上面３０の径方向中心に形成されていることが好ましく、ｚ方向から平面視して本体部２の径方向中心が重なるように配置されていることがより好ましい。また、ｚ方向から平面視して、貫通孔３Ｈと温度均熱化部材と本体部２と台座６とＳｉＣ種結晶ＳＤとの径方向中心が重なるように配置されていることがさらに好ましい。

【0041】

貫通孔３Ｈは、原料と種結晶との間にｚ方向の温度勾配を付けるために設けられる。そのため、貫通孔３Ｈのサイズは、目的の温度勾配を得るために決められる。しかし、貫通孔３Ｈの内径が小さすぎると、ＳｉＣ単結晶Ｓの成長中にデポなどが発生する恐れがあり、ｚ方向の温度勾配が変化してしまう。また、測温窓としての役割を十分に果たすことができない。そのため、貫通孔３Ｈの大きさは、例えば内径が５ｍｍ以上であることが好ましく、１０ｍｍ以上であることがより好ましく、２０ｍｍ以上であることがさらに好ましい。貫通孔３Ｈの大きさが当該範囲に設定されていることで、貫通孔３Ｈにデポが発生した場合でも、ＳｉＣ単結晶Ｓを成長するのに十分な時間だけ坩堝１０の温度の測定を続けることができる。貫通孔３Ｈの大きさが小さすぎると、坩堝１０の温度を測定することができない場合や、デポの発生により閉塞してしまう場合がある。

【0042】

＜加熱手段＞
加熱手段４は、坩堝１０の周囲を囲むように配置されている。加熱手段４としては例えば、高周波加熱コイルを用いることができる。この場合、コイルに高周波電流を流し、誘導加熱により坩堝１０を発熱させる。

【0043】

＜放射温度計＞
放射温度計５は、ｚ方向から平面視して貫通孔３Ｈと重なるように、例えば断熱材３の外側に配置される。放射温度計５は、当該位置に配置されることで、貫通孔３Ｈを介してＳｉＣ単結晶Ｓの温度を測定することができる。放射温度計５で観測する温度は、厳密には、温度均熱化部材１の温度であるが、上部２ａ側に近い位置に配置されているため、測定した温度を基にＳｉＣ単結晶Ｓの結晶成長面の温度を推定することができる。放射温度計５は、上部２ａに近い位置に配置されることで、下部２ｂに近い位置に配置される場合よりも正確にＳｉＣ単結晶Ｓの温度を推定することができる。

【0044】

以下に、単結晶製造装置１００の作用を説明する。
先ず、図１に示すように成長空間Ｒ内に原料Ｍを収容する。そして、成長空間Ｒの原料Ｍと対向する位置に、台座６を介して種結晶ＳＤを設置する。例えば、台座６にカーボン接着剤を塗布し、その上に種結晶ＳＤを配置した後、種結晶ＳＤの上に錘を載せ、加熱しながらカーボン接着剤を硬化する。種結晶ＳＤに加わる圧力は、例えば、５ｇ／ｃｍ^２である。加熱温度は、例えば、２００℃である。加熱時間は、例えば、３０分以上である。また、種結晶ＳＤは、カーボン接着剤を用いて上部２ａに接着してもよい。

【0045】

次いで、加熱手段４によって、原料Ｍを加熱する。原料Ｍは、加熱されると昇華する。昇華した原料ガスは、種結晶ＳＤに向い、ＳｉＣ単結晶Ｓが成長する。貫通孔３Ｈが形成されているため、ｚ方向に温度勾配が形成され、ＳｉＣ単結晶の成長が促進される。しかし、上部２ａでは、本体部２の径方向中心ほど断熱されづらいため、昇華法によるＳｉＣ単結晶Ｓの製造中、径方向における温度均熱性が下がる傾向にある。本体部２の上部２ａの径方向における温度均熱性が低下すると、成長するＳｉＣ単結晶Ｓの径方向における温度均熱性が低下してしまう。すなわち、貫通孔３Ｈが形成されていると、成長するＳｉＣ単結晶Ｓが受ける熱応力が大きくなり、ＳｉＣ単結晶Ｓの品質が低下する場合がある。
しかしながら、本実施形態のＳｉＣ単結晶製造装置１００では、上部２ａの上に温度均熱化部材１が形成されている。そのため、本体部２の径方向における温度勾配が抑制されるように上部２ａから熱が放出される。従って、上部２ａの径方向における温度均熱性及びＳｉＣ単結晶Ｓの結晶内部の径方向温度均熱性が向上し、成長するＳｉＣ単結晶Ｓの品質を向上することができる。

【0046】

坩堝１０は断熱材３によって断熱される。ＳｉＣ単結晶Ｓの温度は、放射温度計５によって測定される。放射温度計５で測定されたＳｉＣ単結晶Ｓの温度を基に、加熱手段４の出力は適宜調整されてもよい。

【0047】

図２は、本実施形態に係る坩堝１０および単結晶製造装置１００に用いられる温度均熱化部材の変形例の一例を示す。本実施形態にかかる温度均熱化部材は、例えば、図２（ａ）に示すように温度均熱化部材２１のうち周縁部２１ｓが、径方向中心へ近づくに従い厚くなる構成であってもよい。周縁部２１ｓは、例えば温度均熱化部材１の半径ｗの半分よりも外側の領域のことをいう。温度均熱化部材２１は、端部２１Ｅの近傍がテーパー部２１ｔである。一方、径方向中心２１Ｃの近傍は、温度均熱化部材の厚みが変化しない。尚、テーパー部２１ｔの位置は、端部２１Ｅの近傍に限定されず、径方向中心１Ｃの近傍や、径方向中心１Ｃと端部１Ｅとの中間の位置に形成されていてもよい。また、テーパー部２１ｔの数は１つに限らず、複数であってもよい。

【0048】

また、図２（ｂ）に示すように温度均熱化部材３１のうち、ｚ方向に露出する部分は、湾曲していてもよい。また、図２（ｃ）に示すように、温度均熱化部材は、端部において厚みを有していてもよい。すなわち、温度均熱化部材４１は、端部における厚みｈｅが０でない。温度均熱化部材４１は、径方向における端部４１Ｅと径方向中心４１Ｃとの間がテーパー部４１ｔである。また、図２（ｄ）に示すように、温度均熱化部材は階段状に厚みが変化する階段部を有する構成であってもよい。温度均熱化部材５１が、階段状に厚みが変化する階段部５１ｄを有する。階段部５１ｄは、断面視形状が径方向における大きさの異なる矩形が重ねられた形状である。断面視形状が矩形である部分の数は、２つ以上である。階段部５１ｄにおける段数およびそれぞれの矩形の厚さは任意に選択することができる。尚、階段部５１ｄの段数は多い程、均等に熱を放出することができるため段数が多い程好ましい。尚、図２（ａ）～（ｄ）に示す温度均熱化部材２１、３１、４１、５１において、厚さについての特徴は、上部２ａからの高さの特徴と捉えてもよい。

【0049】

また、この他にも内部が空洞となっている温度均熱化部材であってもよい。図３（ａ）に示す温度均熱化部材６１は、テーパー部６１ｔと床部６１ｂとを有する。温度均熱化部材６１は、端部６１Ｅと径方向中心６１Ｃとの間がテーパー部６１ｔである。テーパー部６１ｔは、上部２ａと対向する天井部である。床部６１ｂは、上部２ａと接する面である。温度均熱化部材６１は、テーパー部６１ｔと床部６１ｂとで囲まれた内部が空洞Ｃ６１の部材である。すなわち、温度均熱化部材６１をｚ方向に切断した切断面において、温度均熱化部材６１の形状は、テーパー部６１ｔの内側に空隙が形成された形状である。テーパー部６１ｔおよび床部６１ｂの厚さは、例えば、１ｍｍ以上１０ｍｍ以下にすることができ、２ｍｍ以上４ｍｍ以下にすることが好ましい。温度均熱化部材６１は、例えば概形が円錐形の部材である。また、温度均熱化部材６１は、三角錐、四角錘、等の多角形の錐体であってもよい。図３（ｂ）に示す温度均熱化部材７１は、テーパー部６１ｔを有する。テーパー部６１ｔは、上部２ａと対向する天井部である。温度均熱化部材７１は、温度均熱化部材６１と比べて、床部６１ｂを有さない点が相違する。温度均熱化部材６１と同様な構成は、同様な符号を付し、説明を省略する。温度均熱化部材７１は、テーパー部６１ｔで挟まれた領域が空洞Ｃ７１である。すなわち、温度均熱化部材７１をｚ方向に切断した切断面において、温度均熱化部材７１の形状は、テーパー部６１ｔの内側に空洞が形成された形状である。温度均熱化部材７１は、単結晶製造装置１００に配置されると、テーパー部６１ｔおよび上部２ａに囲まれた領域が空洞となる。

【0050】

温度均熱化部材が、上記のいずれの変形例の場合においても、本実施形態にかかる単結晶製造装置１００は、ＳｉＣ単結晶Ｓの結晶内部の径方向温度勾配を抑制できる。特に、温度均熱化部材６１や温度均熱化部材７１のような、内部に空洞が形成された温度均熱化部材では、空洞内で熱が輻射する。その結果、径方向のＳｉＣ単結晶の径方向温度勾配をより抑制できる。

【0051】

図２（ａ）～（ｄ）及び図３（ａ）～（ｂ）に示す温度均熱化部材２１、３１、４１、５１、６１、７１には、径方向において、径方向中心２１Ｃ、３１Ｃ、４１Ｃ、５１Ｃ、６１Ｃおよび、端部２１Ｅ、３１Ｅ、４１Ｅ、５１Ｅ、６１Ｅに対応する位置に補助線が付されている。
図２（ａ）～（ｄ）及び図３（ａ）～（ｂ）に示す温度均熱化部材２１、３１、４１、５１、６１、７１において、ｔａｎθ＝（温度均熱化部材の径方向中心２１Ｃ、３１Ｃ、４１Ｃ、５１Ｃにおける高さｈｃ）／（温度均熱化部材１の半径ｗ）が１／５以上であることが好ましく、３／１０以上であることがより好ましく、２／５以上であることがさらに好ましい。

【0052】

貫通孔３Ｈは通常、ｚ方向に温度勾配を形成するために備えるものであるが、本発明者は、貫通孔３Ｈが断熱材を有さない箇所であるため、熱が逃げることに着目し、本体部２の蓋部近傍の径方向の温度分布に与えている影響について鋭意検討した。その結果、本体部２の径方向中心と径方向中心の周辺とで大きな温度差があることがわかった。

【0053】

本実施形態にかかる単結晶製造装置１００によれば、ＳｉＣ単結晶Ｓの結晶内部の径方向温度勾配を抑制することができる。すなわち、ＳｉＣ単結晶Ｓの成長中に、ＳｉＣ単結晶が受ける径方向の熱応力を抑制することができる。結晶内部の径方向温度勾配が大きいと、基底面転位に代表される欠陥密度が高くなる。結晶内部の径方向温度勾配が大きい状態で成長させたＳｉＣ単結晶Ｓを用いて作成したＳｉＣウェハには反りや割れが生じやすい。欠陥密度の増加、ＳｉＣウェハの反りや割れ等の事象の発生は、大口径や長尺なＳｉＣ単結晶ほど顕著である。すなわち、本実施形態にかかる単結晶製造装置１００は、欠陥密度の増加、ＳｉＣウェハの反りや割れを抑制可能な、長尺で、大口径なＳｉＣ単結晶Ｓを成長することができる。すなわち、本実施形態にかかる単結晶製造装置１００は、高品質なＳｉＣ単結晶Ｓを成長することができる。

【実施例】

【0054】

＜実施例１＞
図１に示す構成をシミュレーションで再現し、昇華法によりＳｉＣ単結晶Ｓを成長した際に、上部２ａ近傍の温度分布を求めた。図４は、上部２ａ近傍の温度分布のシミュレーションを行った実施例１の結果を示す。薄い色の領域ほど高温であり、濃い色の領域ほど低温である。
このシミュレーションは、ＳＴＲ－Ｇｒｏｕｐ Ｌｔｄ社製の気相結晶成長解析ソフト「Ｖｉｒｔｕａｌ Ｒｅａｃｔｏｒ」を用いて行った。シミュレーションは、計算負荷を低減するために、円筒状坩堝の中心軸を通る任意の断面の半分（径方向の半分）の構造のみで行った。当該シミュレーションは、実際の実験結果と高い相関を有することが確認されている。

【0055】

シミュレーションで用いたモデルにおいて、温度均熱化部材の形状は、温度均熱化部材１のような形状である。すなわち、シミュレーションで用いたモデルにおいて、温度均熱化部材は断面視形状が三角形である。シミュレーションは、ｚ方向から平面視して、本体部２と種結晶ＳＤと台座６と温度均熱化部材１との径方向中心と貫通孔３Ｈと放射温度計５とが重なるように配置されている条件で行った。また、シミュレーションのその他の条件は、以下である。

【0056】

本体部外径：２００ｍｍ
本体部内径：１７０ｍｍ
本体部厚み：１５ｍｍ
本体部の輻射率：０．８（黒鉛相当）
種結晶の直径：１５０ｍｍ
ＳｉＣ単結晶の直径：１５０ｍｍ
温度均熱化部材の底面の直径：１５０ｍｍ
温度均熱化部材の径方向中心における高さ：３０ｍｍ
坩堝熱伝導率：４０Ｗ／ｍＫ
隔離部材熱伝導率：１Ｗ／ｍＫ
原料熱伝導率：３Ｗ／ｍＫ
蓋部の中心温度：２１００℃
（温度均熱化部材の径方向中心における高さ）／（温度均熱化部材の半径）：２／５

【0057】

上記シミュレーションを行ったところ、成長空間Ｒに成長するＳｉＣ単結晶Ｓと種結晶ＳＤとの界面において、径方向における中心と端部との温度差ΔＴは、３５．３℃であった。

【0058】

＜実施例２＞
実施例２は、実施例１の構成に対して、（温度均熱化部材の径方向中心における高さ）／（温度均熱化部材の半径）の条件を変更したシミュレーションである。
すなわち、実施例１のうち以下の条件を変更した。その他の条件は実施例１と同様にして行った。図５は、実施例２の条件で、上部２ａ近傍の温度分布のシミュレーションを行った結果である。

【0059】

温度均熱化部材の底面の直径：１５０ｍｍ
温度均熱化部材の径方向中心における高さ：１４ｍｍ
（温度均熱化部材の中心における高さ）／（温度均熱化部材の半径）：１４／７５

【0060】

上記シミュレーションを行ったところ、成長空間Ｒに成長するＳｉＣ単結晶Ｓと種結晶ＳＤとの界面において、径方向における中心と端部との温度差ΔＴは、４１．５℃であった。

【0061】

＜実施例３＞
実施例３は、実施例１の構成に対して、温度均熱化部材を温度均熱化部材１のような形状から温度均熱化部材６１のような形状に変更したシミュレーションである。
すなわち、実施例１のうち以下の条件を変更した。その他の条件は実施例１と同様にして行った。図６は、実施例３の条件で、上部２ａ近傍の温度分布のシミュレーションを行った結果である。

【0062】

温度均熱化部材の底面の直径：１５０ｍｍ
温度均熱化部材の径方向中心における高さ：３０ｍｍ
（温度均熱化部材の径方向中心における高さ）／（温度均熱化部材の半径）：２／５
温度均熱化部材のテーパー部の厚み：２ｍｍ
温度均熱化部材の床部の厚み：２ｍｍ

【0063】

上記シミュレーションを行ったところ、成長空間Ｒに成長するＳｉＣ単結晶Ｓと種結晶ＳＤとの界面において、径方向における中心と端部との温度差ΔＴは、２９．５℃であった。

【0064】

＜比較例１＞
比較例１は、実施例１の構成に対して、温度均熱化部材１を配置しない構成を用いたシミュレーションである。その他の条件は実施例１と同様にした。比較例１の装置を用いた場合に上部２ａ近傍の温度分布を求めた。図７は、比較例１の条件で、上部２ａ近傍の温度分布のシミュレーションを行った結果である。

【0065】

上記シミュレーションを行ったところ、成長空間Ｒに成長するＳｉＣ単結晶Ｓと種結晶ＳＤとの界面において、径方向における中心と端部との温度差ΔＴは、５１．６℃であった。

【0066】

実施例１と比較例１との結果から、温度均熱化部材１を上部２ａに形成することでＳｉＣ単結晶の結晶内部の径方向温度勾配を抑制することが確認される。

【0067】

＜比較例２＞
比較例２は、実施例１の温度均熱化部材に対応する構成が相違する。比較例２において、実施例１の温度均熱化部材に対応する構成は、円柱形の部材である。その他の条件は、実施例１と同様の条件で行った。図８は、比較例２の条件で上部２ａ近傍の温度分布のシミュレーションを行った結果である。

【0068】

上記シミュレーションを行ったところ、成長空間Ｒに成長するＳｉＣ単結晶Ｓと種結晶ＳＤとの界面において、径方向における中心と端部との温度差ΔＴは、４２．２℃であった。
実施例１と比較例２との結果から、温度均熱化部材１は、径方向中心における高さｈｃが端部における高さｈｅよりも高い構成であることで、結晶内部の径方向温度勾配を抑制できることが確認される。

【0069】

以上、本発明の好ましい実施形態について詳述したが、本発明は特定の実施形態に限定されるものではなく、特許請求の範囲に記載された本発明の要旨の範囲内において、種々の変形・変更が可能である。

【符号の説明】

【0070】

１００ 単結晶製造装置
１ 温度均熱化部材
１ｔ テーパー部
１Ｃ 径方向中心
１Ｅ 端部
１０ 坩堝
２ 本体部
２ａ 上部
２ｂ 下部
２ｂａ 底部
２ｂｂ 側壁
３ 断熱材
３０ 上面
３２ 側面
３３ 下面
３Ｈ 貫通孔

【図1】

【図2】

【図3】

【図4】

【図5】

【図6】

【図7】

【図8】