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(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】特許公報(B2)
(11)【特許番号】
(24)【登録日】2024-06-27
(45)【発行日】2024-07-05
(54)【発明の名称】液状組成物及び積層体の製造方法
(51)【国際特許分類】
C08L 101/00 20060101AFI20240628BHJP
C08L 27/18 20060101ALI20240628BHJP
C08K 3/22 20060101ALI20240628BHJP
C08K 3/28 20060101ALI20240628BHJP
C08K 9/06 20060101ALI20240628BHJP
B05D 7/24 20060101ALI20240628BHJP
B32B 27/30 20060101ALI20240628BHJP
【ＦＩ】
C08L101/00
C08L27/18
C08K3/22
C08K3/28
C08K9/06
B05D7/24 302L
B32B27/30 D
【請求項の数】
9
(21)【出願番号】P 2020097765
(22)【出願日】2020-06-04
(65)【公開番号】P2021091858
(43)【公開日】2021-06-17
【審査請求日】2023-02-07
(31)【優先権主張番号】P 2019219727
(32)【優先日】2019-12-04
(33)【優先権主張国・地域又は機関】JP
(73)【特許権者】
【識別番号】000000044
【氏名又は名称】ＡＧＣ株式会社
(74)【代理人】
【識別番号】100179969
【弁理士】
【氏名又は名称】駒井 慎二
(74)【代理人】
【識別番号】100173532
【弁理士】
【氏名又は名称】井上 彰文
(72)【発明者】
【氏名】笠井 渉
(72)【発明者】
【氏名】山邊 敦美
(72)【発明者】
【氏名】細田 朋也
【審査官】櫛引 智子
(56)【参考文献】
【文献】中国特許出願公開第１０４５３０７０３（ＣＮ，Ａ）
【文献】特表２０１３－５０６７３９（ＪＰ，Ａ）
(58)【調査した分野】(Int.Cl.，ＤＢ名)
Ｃ０８Ｌ，Ｃ０８Ｋ，Ｂ０５Ｄ，Ｂ３２Ｂ
(57)【特許請求の範囲】
【請求項1】
３８０℃における溶融粘度が１×１０６Ｐａ・ｓ以下であるペルフルオロ（アルキルビニルエーテル）に基づく単位を含むテトラフルオロエチレン系ポリマーの平均粒子径が１０μｍ以下であるパウダーの５質量％超３０質量％以下と、液晶ポリマーである芳香族性ポリマーの５質量％超４０質量％以下と、窒化ホウ素、窒化アルミニウム、酸化ベリリウム、酸化ケイ素、酸化セリウム、酸化アルミニウム、酸化マグネシウム、酸化亜鉛及び酸化チタンからなる群から選ばれる少なくとも１種の無機化合物を含むフィラーである無機フィラーの５質量％超３０質量％以下と、芳香族炭化水素、アミド、ケトン及びエステルからなる群から選ばれる少なくとも１種の液状分散媒の１０～７０質量％とを含有する、液状組成物。
【請求項2】
前記芳香族性ポリマーの２５℃における溶解度が、１００ｇの前記液状分散媒に対して１０ｇ以下である、請求項１に記載の液状組成物。
【請求項3】
前記芳香族ポリマーの前記液状分散媒の沸点における溶解度が、１００ｇの前記液状分散媒に対して２０ｇ以上である、請求項１又は２に記載の液状組成物。
【請求項4】
前記芳香族性ポリマーの誘電正接が、０．００５以下である、請求項１～３のいずれか１項に記載の液状組成物。
【請求項5】
前記無機フィラーが、シランカップリング剤にて表面処理されている、請求項１～４のいずれか１項に記載の液状組成物。
【請求項6】
前記液状分散媒が、トルエン、Ｎ，Ｎ－ジメチルホルムアミド、Ｎ，Ｎ－ジメチルアセトアミド、３－メトキシ－Ｎ，Ｎ－ジメチルプロパンアミド、３－ブトキシ－Ｎ，Ｎ－ジメチルプロパンアミド、Ｎ－メチル－２－ピロリドン、シクロヘキサノン、シクロペンタノン、酢酸ブチル又はγ－ブチロラクトンである、請求項１～５のいずれか１項に記載の液状組成物。
【請求項7】
さらに、水酸基又はオキシアルキレン基を有する界面活性剤を含有する、請求項１～６のいずれか１項に記載の液状組成物。
【請求項8】
さらに、ペルフルオロアルキル基又はペルフルオロアルケニル基を有する界面活性剤を含有する、請求項１～７のいずれか１項に記載の液状組成物。
【請求項9】
請求項１～８のいずれか１項に記載の液状組成物を、基材の表面に塗布し加熱して、ポリマー層を形成し、前記基材と前記ポリマー層とを、この順で有する積層体を得る、積層体の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
本発明は、所定のテトラフルオロエチレン系ポリマーのパウダーと、芳香族性ポリマーと、無機フィラーとを、それぞれ所定量で含有する液状組成物、及びかかる液状組成物を使用した積層体の製造方法に関する。
【背景技術】
【0002】
ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）等のテトラフルオロエチレン系ポリマーは、耐薬品性、撥水撥油性、耐熱性、電気特性等の物性に優れており、その物性を活用して、種々の産業用途に利用されている。
中でも、テトラフルオロエチレン系ポリマーのパウダーを含有する液状組成物は、各種基材の表面にテトラフルオロエチレン系ポリマーに基づく物性を付与できるコーティング剤として有用である。
中でも、テトラフルオロエチレン系ポリマーのパウダーを含有する液状組成物は、各種基材の表面にテトラフルオロエチレン系ポリマーに基づく物性を付与できるコーティング剤として有用である。
【0003】
特許文献１及び２には、硬化前のエポキシ樹脂を主成分として含有し、ポリテトラフルオロエチレンのパウダー及びシリカフィラーを充填成分として含有する液状組成物（熱硬化性組成物）が開示されている。
これらの特許文献には、主成分である硬化前のエポキシ樹脂に基づく、液状組成物の物性（粘度、分散性等）や、それから形成されるポリマー層の物性（線膨張性、密着性、電気特性等）について記載されている。しかし、これらの特許文献には、エポキシ樹脂に代えて各種ポリマーを使用する態様については何ら記載されていない。
これらの特許文献には、主成分である硬化前のエポキシ樹脂に基づく、液状組成物の物性（粘度、分散性等）や、それから形成されるポリマー層の物性（線膨張性、密着性、電気特性等）について記載されている。しかし、これらの特許文献には、エポキシ樹脂に代えて各種ポリマーを使用する態様については何ら記載されていない。
【先行技術文献】
【特許文献】
【0004】
【文献】特開２０１７－１６５８７６号公報
【文献】特開２０１６－１６６３４７号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【0005】
エポキシ樹脂に代えて各種ポリマーを使用すれば、テトラフルオロエチレン系ポリマーに基づく物性に加えて、添加するポリマー及びシリカに基づく物性を、形成されるポリマー層に付与できる。各成分に基づく物性をポリマー層に良好に発現させるためには、液状組成物中の３成分の含有量をそれぞれできる限り多くするのが好ましい。
しかし、この場合、液状組成物の粘度が上昇したり、沈降物や凝集物が生成しやすく、形成されるポリマー層の物性も充分に発現しないばかりか、剛性が著しく低下するいう課題を、本発明者らは知見した。本発明は、分散安定性等の液物性に優れ、それぞれの成分の長所がバランスした、剛性に優れた成形物を形成できる液状組成物、及びかかる液状組成物を使用した積層体の製造方法の提供を目的とする。
しかし、この場合、液状組成物の粘度が上昇したり、沈降物や凝集物が生成しやすく、形成されるポリマー層の物性も充分に発現しないばかりか、剛性が著しく低下するいう課題を、本発明者らは知見した。本発明は、分散安定性等の液物性に優れ、それぞれの成分の長所がバランスした、剛性に優れた成形物を形成できる液状組成物、及びかかる液状組成物を使用した積層体の製造方法の提供を目的とする。
【課題を解決するための手段】
【0006】
本発明は、下記の態様を有する。
＜１＞ ３８０℃における溶融粘度が１×１０６Ｐａ・ｓ以下であるテトラフルオロエチレン系ポリマーの平均粒子径が１０μｍ以下であるパウダーと、芳香族性ポリマーと、無機フィラーと、液状分散媒とを含有し、前記テトラフルオロエチレン系ポリマーの含有量、前記芳香族性ポリマーの含有量及び前記無機フィラーの含有量が、それぞれ５質量％超である、液状組成物。
＜２＞ 前記テトラフルオロエチレン系ポリマーが、ペルフルオロ（アルキルビニルエーテル）に基づく単位を含むテトラフルオロエチレン系ポリマー、又は数平均分子量が１万～２０万であるポリテトラフルオロエチレンである、上記＜１＞の液状組成物。
＜３＞ 前記芳香族性ポリマーが、芳香族性ポリイミド、芳香族性ポリアミック酸、芳香族性ポリエステル又はポリフェニレンエーテルである、上記＜１＞又は＜２＞の液状組成物。
＜４＞ 前記芳香族性ポリマーが、液晶ポリマーである、上記＜１＞～＜３＞のいずれかの液状組成物。
＜５＞ 前記芳香族性ポリマーの２５℃における溶解度が、１００ｇの前記液状分散媒に対して１０ｇ以下である、上記＜１＞～＜４＞のいずれかの液状組成物。
＜６＞ 前記芳香族ポリマーの前記液状分散媒の沸点における溶解度が、１００ｇの前記液状分散媒に対して２０ｇ以上である、上記＜１＞～＜５＞のいずれかの液状組成物。
＜７＞ 前記芳香族性ポリマーの誘電正接が、０．００５以下である、上記＜１＞～＜６＞のいずれかの液状組成物。
＜８＞ 前記無機フィラーが、窒化ホウ素、窒化アルミニウム、酸化ベリリウム、酸化ケイ素、酸化セリウム、酸化アルミニウム、酸化マグネシウム、酸化亜鉛及び酸化チタンからなる群から選ばれる少なくとも１種の無機化合物を含むフィラーである、上記＜１＞～＜７＞のいずれかの液状組成物。
＜９＞ 前記無機フィラーが、シランカップリング剤にて表面処理されている、上記＜１＞～＜８＞のいずれかの液状組成物。
＜１０＞ 前記液状分散媒が、芳香族炭化水素、アミド、ケトン及びエステルからなる群から選ばれる少なくとも１種の液状分散媒である、上記＜１＞～＜９＞のいずれかの液状組成物。
＜１１＞ 前記液状分散媒が、トルエン、Ｎ，Ｎ－ジメチルホルムアミド、Ｎ，Ｎ－ジメチルアセトアミド、３－メトキシ－Ｎ，Ｎ－ジメチルプロパンアミド、３－ブトキシ－Ｎ，Ｎ－ジメチルプロパンアミド、Ｎ－メチル－２－ピロリドン、シクロヘキサノン、シクロペンタノン、酢酸ブチル又はγ－ブチロラクトンである、上記＜１＞～＜１０＞のいずれかの液状組成物。
＜１２＞ さらに、水酸基又はオキシアルキレン基を有する界面活性剤を含有する、上記＜１＞～＜１１＞のいずれかの液状組成物。
＜１３＞ さらに、ペルフルオロアルキル基又はペルフルオロアルケニル基を有する界面活性剤を含有する、上記＜１＞～＜１２＞のいずれかの液状組成物。
＜１４＞ 上記＜１＞～＜１３＞のいずれかの液状組成物を、基材の表面に塗布し加熱して、ポリマー層を形成し、前記基材と前記ポリマー層とを、この順で有する積層体を得る、積層体の製造方法。
＜１＞ ３８０℃における溶融粘度が１×１０６Ｐａ・ｓ以下であるテトラフルオロエチレン系ポリマーの平均粒子径が１０μｍ以下であるパウダーと、芳香族性ポリマーと、無機フィラーと、液状分散媒とを含有し、前記テトラフルオロエチレン系ポリマーの含有量、前記芳香族性ポリマーの含有量及び前記無機フィラーの含有量が、それぞれ５質量％超である、液状組成物。
＜２＞ 前記テトラフルオロエチレン系ポリマーが、ペルフルオロ（アルキルビニルエーテル）に基づく単位を含むテトラフルオロエチレン系ポリマー、又は数平均分子量が１万～２０万であるポリテトラフルオロエチレンである、上記＜１＞の液状組成物。
＜３＞ 前記芳香族性ポリマーが、芳香族性ポリイミド、芳香族性ポリアミック酸、芳香族性ポリエステル又はポリフェニレンエーテルである、上記＜１＞又は＜２＞の液状組成物。
＜４＞ 前記芳香族性ポリマーが、液晶ポリマーである、上記＜１＞～＜３＞のいずれかの液状組成物。
＜５＞ 前記芳香族性ポリマーの２５℃における溶解度が、１００ｇの前記液状分散媒に対して１０ｇ以下である、上記＜１＞～＜４＞のいずれかの液状組成物。
＜６＞ 前記芳香族ポリマーの前記液状分散媒の沸点における溶解度が、１００ｇの前記液状分散媒に対して２０ｇ以上である、上記＜１＞～＜５＞のいずれかの液状組成物。
＜７＞ 前記芳香族性ポリマーの誘電正接が、０．００５以下である、上記＜１＞～＜６＞のいずれかの液状組成物。
＜８＞ 前記無機フィラーが、窒化ホウ素、窒化アルミニウム、酸化ベリリウム、酸化ケイ素、酸化セリウム、酸化アルミニウム、酸化マグネシウム、酸化亜鉛及び酸化チタンからなる群から選ばれる少なくとも１種の無機化合物を含むフィラーである、上記＜１＞～＜７＞のいずれかの液状組成物。
＜９＞ 前記無機フィラーが、シランカップリング剤にて表面処理されている、上記＜１＞～＜８＞のいずれかの液状組成物。
＜１０＞ 前記液状分散媒が、芳香族炭化水素、アミド、ケトン及びエステルからなる群から選ばれる少なくとも１種の液状分散媒である、上記＜１＞～＜９＞のいずれかの液状組成物。
＜１１＞ 前記液状分散媒が、トルエン、Ｎ，Ｎ－ジメチルホルムアミド、Ｎ，Ｎ－ジメチルアセトアミド、３－メトキシ－Ｎ，Ｎ－ジメチルプロパンアミド、３－ブトキシ－Ｎ，Ｎ－ジメチルプロパンアミド、Ｎ－メチル－２－ピロリドン、シクロヘキサノン、シクロペンタノン、酢酸ブチル又はγ－ブチロラクトンである、上記＜１＞～＜１０＞のいずれかの液状組成物。
＜１２＞ さらに、水酸基又はオキシアルキレン基を有する界面活性剤を含有する、上記＜１＞～＜１１＞のいずれかの液状組成物。
＜１３＞ さらに、ペルフルオロアルキル基又はペルフルオロアルケニル基を有する界面活性剤を含有する、上記＜１＞～＜１２＞のいずれかの液状組成物。
＜１４＞ 上記＜１＞～＜１３＞のいずれかの液状組成物を、基材の表面に塗布し加熱して、ポリマー層を形成し、前記基材と前記ポリマー層とを、この順で有する積層体を得る、積層体の製造方法。
【発明の効果】
【0007】
本発明によれば、分散性に優れる液状組成物、反りが発生しにくく、ＵＶ加工性、低線膨張性、接着性等を具備した、高度なテトラフルオロエチレン系ポリマー物性を有する積層体が得られる。
【発明を実施するための形態】
【0008】
以下の用語は、以下の意味を有する。
「ポリマーの溶融粘度」は、ＡＳＴＭ Ｄ １２３８に準拠し、フローテスター及び２Φ－８Ｌのダイを用い、予め測定温度にて５分間加熱しておいたポリマーの試料（２ｇ）を０．７ＭＰａの荷重にて測定温度に保持して測定した値である。
「ポリマーのガラス転移点」は、動的粘弾性測定（ＤＭＡ）法でポリマーを分析して測定される値である。
「パウダーの平均粒子径（Ｄ５０）」は、レーザー回折・散乱法によって求められるパウダーの体積基準累積５０％径である。すなわち、レーザー回折・散乱法によってパウダーの粒度分布を測定し、パウダーの粒子の集団の全体積を１００％として累積カーブを求め、その累積カーブ上で累積体積が５０％となる点の粒子径である。
「パウダーのＤ９０」は、同様にして測定されるパウダーの体積基準累積９０％径である。
パウダーのＤ５０及びＤ９０は、パウダーを水中に分散させ、レーザー回折・散乱式の粒度分布測定装置（堀場製作所社製、ＬＡ－９２０測定器）を用いて求められる。
「液状組成物の粘度」は、Ｂ型粘度計を用いて、２５℃で回転数が３０ｒｐｍの条件下で測定される値である。測定を３回繰り返し、３回分の測定値の平均値とする。
「液状組成物のチキソ比」とは、回転数が３０ｒｐｍの条件で測定される粘度η１を回転数が６０ｒｐｍの条件で測定される粘度η２で除して算出される値である。
「基材の表面の十点平均粗さ（Ｒｚｊｉｓ）」は、ＪＩＳ Ｂ ０６０１：２０１３の附属書ＪＡに規定される値である。
「誘電正接」は、ＳＰＤＲ法により、２４℃、５０％ＲＨの環境下にて、周波数１０ＧＨｚで測定される値である。
「ポリマーの溶融粘度」は、ＡＳＴＭ Ｄ １２３８に準拠し、フローテスター及び２Φ－８Ｌのダイを用い、予め測定温度にて５分間加熱しておいたポリマーの試料（２ｇ）を０．７ＭＰａの荷重にて測定温度に保持して測定した値である。
「ポリマーのガラス転移点」は、動的粘弾性測定（ＤＭＡ）法でポリマーを分析して測定される値である。
「パウダーの平均粒子径（Ｄ５０）」は、レーザー回折・散乱法によって求められるパウダーの体積基準累積５０％径である。すなわち、レーザー回折・散乱法によってパウダーの粒度分布を測定し、パウダーの粒子の集団の全体積を１００％として累積カーブを求め、その累積カーブ上で累積体積が５０％となる点の粒子径である。
「パウダーのＤ９０」は、同様にして測定されるパウダーの体積基準累積９０％径である。
パウダーのＤ５０及びＤ９０は、パウダーを水中に分散させ、レーザー回折・散乱式の粒度分布測定装置（堀場製作所社製、ＬＡ－９２０測定器）を用いて求められる。
「液状組成物の粘度」は、Ｂ型粘度計を用いて、２５℃で回転数が３０ｒｐｍの条件下で測定される値である。測定を３回繰り返し、３回分の測定値の平均値とする。
「液状組成物のチキソ比」とは、回転数が３０ｒｐｍの条件で測定される粘度η１を回転数が６０ｒｐｍの条件で測定される粘度η２で除して算出される値である。
「基材の表面の十点平均粗さ（Ｒｚｊｉｓ）」は、ＪＩＳ Ｂ ０６０１：２０１３の附属書ＪＡに規定される値である。
「誘電正接」は、ＳＰＤＲ法により、２４℃、５０％ＲＨの環境下にて、周波数１０ＧＨｚで測定される値である。
【0009】
本発明の液状組成物（以下、「本組成物」とも記す。）は、３８０℃における溶融粘度が１×１０６Ｐａ・ｓ以下であるテトラフルオロエチレン系ポリマー（以下、「Ｆポリマー」とも記す。）の平均粒子径が１０μｍ以下であるパウダーと、芳香族性ポリマー（以下、「ＡＲポリマー」とも記す。）と、無機フィラーと、液状分散媒とを含有する。なお、本組成物において、Ｆポリマーのパウダー及び無機フィラーは、それぞれ分散しており、ＡＲポリマーは、溶解又は高度に分散している。
そして、Ｆポリマーの含有量、ＡＲポリマーの含有量及び無機フィラーの含有量が、それぞれ５質量％超である。
本組成物は、３成分（Ｆポリマー、ＡＲポリマー及び無機フィラーの３成分；以下、同様である。）のそれぞれの含有量が多い、分散性に優れた液状組成物であり、それから得られるポリマー層（成形品）は、３成分に基づく良好な物性を高度に具備し、剛性にすぐれている。その理由は必ずしも明確ではないが、以下の様に考えられる。
そして、Ｆポリマーの含有量、ＡＲポリマーの含有量及び無機フィラーの含有量が、それぞれ５質量％超である。
本組成物は、３成分（Ｆポリマー、ＡＲポリマー及び無機フィラーの３成分；以下、同様である。）のそれぞれの含有量が多い、分散性に優れた液状組成物であり、それから得られるポリマー層（成形品）は、３成分に基づく良好な物性を高度に具備し、剛性にすぐれている。その理由は必ずしも明確ではないが、以下の様に考えられる。
【0010】
ＡＲポリマー及び無機フィラーは、それ自体、液状組成物中への所定の分散性又は溶解性を示す反面、その含有量が高くなると、その安定性や、液状組成物の性状を低下させやすい。具体的には、ＡＲポリマーの含有量が高くなると、液状組成物の粘度、チキソ比を上昇させ、その安定性を損ないやすい。また、無機フィラーの含有量が高くなると、それ自体が凝集又は沈降して、液状組成物の安定性を損ないやすくなる。
かかる状態の液状組成物に、さらに、表面張力の乏しいテトラフルオロエチレン系ポリマーのパウダーを多量に分散させると、各成分の凝集や、液状組成物の相分離を誘引してしまう。かかる傾向は、上記パウダーを分散させるために液状組成物に物理的な応力（剪断応力等）をかけた場合に顕著になる。
かかる状態の液状組成物に、さらに、表面張力の乏しいテトラフルオロエチレン系ポリマーのパウダーを多量に分散させると、各成分の凝集や、液状組成物の相分離を誘引してしまう。かかる傾向は、上記パウダーを分散させるために液状組成物に物理的な応力（剪断応力等）をかけた場合に顕著になる。
【0011】
一方、Ｆポリマーは、溶融粘度が所定の範囲にあり可塑性を有しており、そのパウダーは、物理的な応力の影響を受けにくく、分散性に優れている。
本組成物では、かかるＦポリマーの微粒状のパウダーを高い含有量で含む、換言すれば、Ｆポリマーを緻密に（高密度で）含むため、３成分間の相互作用が緩やかに高まりやすい。よって、本組成物は、分散安定性とハンドリング性に優れると考えられる。さらに、それから形成されるポリマー層において、３成分が高密度かつ均一に充填されやすい。そのため、本組成物から形成されるポリマー層は、３成分の物性を高度に具備しつつ、耐折性、低線膨張性等の剛性に優れていると考えられる。
以上のような効果は、後述する本発明の好ましい態様において、より顕著に発現する
本組成物では、かかるＦポリマーの微粒状のパウダーを高い含有量で含む、換言すれば、Ｆポリマーを緻密に（高密度で）含むため、３成分間の相互作用が緩やかに高まりやすい。よって、本組成物は、分散安定性とハンドリング性に優れると考えられる。さらに、それから形成されるポリマー層において、３成分が高密度かつ均一に充填されやすい。そのため、本組成物から形成されるポリマー層は、３成分の物性を高度に具備しつつ、耐折性、低線膨張性等の剛性に優れていると考えられる。
以上のような効果は、後述する本発明の好ましい態様において、より顕著に発現する
【0012】
本発明におけるパウダーのＤ５０は、８μｍ以下が好ましく、４μｍ以下がより好ましい。パウダーのＤ５０は、０．０１μｍ以上が好ましく、０．１μｍ以上がより好ましい。
また、パウダーのＤ９０は、１０μｍ以下が好ましく、６μｍ以下がより好ましい。
この範囲のＤ５０及びＤ９０において、パウダーの流動性と分散性とが良好となり、得られるポリマー層の電気特性（低誘電率等）や耐熱性が最も発現しやすい。
パウダーは、Ｆポリマー以外の成分を含んでいてもよく、Ｆポリマーのみからなるのが好ましい。
また、パウダーのＤ９０は、１０μｍ以下が好ましく、６μｍ以下がより好ましい。
この範囲のＤ５０及びＤ９０において、パウダーの流動性と分散性とが良好となり、得られるポリマー層の電気特性（低誘電率等）や耐熱性が最も発現しやすい。
パウダーは、Ｆポリマー以外の成分を含んでいてもよく、Ｆポリマーのみからなるのが好ましい。
【0013】
本発明におけるＦポリマーは、テトラフルオロエチレン（ＴＦＥ）に基づく単位（ＴＦＥ単位）を含有する、３８０℃における溶融粘度が１×１０６Ｐａ・ｓ以下であるポリマーである。Ｆポリマーは、ＴＦＥ単位のみからなっていてもよく、ＴＦＥ単位と他の単位を含有していてもよい。
Ｆポリマーの３８０℃における溶融粘度は、５×１０５Ｐａ・ｓ以下が好ましく、１×１０５Ｐａ・ｓ以下がより好ましい。溶融粘度は、１×１０２Ｐａ・ｓ以上が好ましく、１×１０３Ｐａ・ｓ以上がより好ましい。この場合、Ｆパウダーと他の２成分（芳香族ポリマー及び無機フィラー）との親和性が向上しやすい。
Ｆポリマーの３８０℃における溶融粘度は、５×１０５Ｐａ・ｓ以下が好ましく、１×１０５Ｐａ・ｓ以下がより好ましい。溶融粘度は、１×１０２Ｐａ・ｓ以上が好ましく、１×１０３Ｐａ・ｓ以上がより好ましい。この場合、Ｆパウダーと他の２成分（芳香族ポリマー及び無機フィラー）との親和性が向上しやすい。
【0014】
Ｆポリマーは、ＴＦＥ単位及びＰＡＶＥ単位を含有するポリマー、又は、数平均分子量が１万～２０万であるポリテトラフルオロエチレン（以下、「低分子量ＰＴＦＥ」とも記す。）が好ましく、前者のポリマーがより好ましい。なお、低分子量ＰＴＦＥの数平均分子量は、下式（１）に基づいて算出される値である。
Ｍｎ ＝ ２．１×１０１０×ΔＨｃ－５．１６ ・・・ （１）
式（１）中、Ｍｎは、低分子量ＰＴＦＥの数平均分子量を、ΔＨｃは、示差走査熱量分析法により測定される低分子量ＰＴＦＥの結晶化熱量（ｃａｌ／ｇ）を、それぞれ示す。ＴＦＥ系ポリマーが低分子量ＰＴＦＥの場合、低分子量ＰＴＦＥの物性がポリマー層中で発現し、ポリマー層が耐熱性と耐薬品性とに優れやすい。また、伝熱性のムラが少ないポリマー層を形成できる
Ｍｎ ＝ ２．１×１０１０×ΔＨｃ－５．１６ ・・・ （１）
式（１）中、Ｍｎは、低分子量ＰＴＦＥの数平均分子量を、ΔＨｃは、示差走査熱量分析法により測定される低分子量ＰＴＦＥの結晶化熱量（ｃａｌ／ｇ）を、それぞれ示す。ＴＦＥ系ポリマーが低分子量ＰＴＦＥの場合、低分子量ＰＴＦＥの物性がポリマー層中で発現し、ポリマー層が耐熱性と耐薬品性とに優れやすい。また、伝熱性のムラが少ないポリマー層を形成できる
【0015】
ＰＡＶＥは、ＣＦ２＝ＣＦＯＣＦ３、ＣＦ２＝ＣＦＯＣＦ２ＣＦ３又はＣＦ２＝ＣＦＯＣＦ２ＣＦ２ＣＦ３（ＰＰＶＥ）が好ましく、ＰＰＶＥがより好ましい。
Ｆポリマーの溶融粘度は、３８０℃において１×１０３～１×１０６Ｐａ・ｓが好ましい。
Ｆポリマーの溶融温度は、２８０～３２５℃が好ましく、２８５～３２０℃がより好ましい。
Ｆポリマーのガラス転移点は、７５～１２５℃が好ましく、８０～１００℃がより好ましい。
Ｆポリマーの溶融粘度は、３８０℃において１×１０３～１×１０６Ｐａ・ｓが好ましい。
Ｆポリマーの溶融温度は、２８０～３２５℃が好ましく、２８５～３２０℃がより好ましい。
Ｆポリマーのガラス転移点は、７５～１２５℃が好ましく、８０～１００℃がより好ましい。
【0016】
Ｆポリマーは、極性官能基を有していてもよい。極性官能基は、Ｆポリマー中の単位に含まれていてもよく、ポリマーの主鎖の末端基に含まれていてもよい。後者のポリマーとしては、重合開始剤、連鎖移動剤等に由来する末端基として極性官能基を有するＦポリマー、Ｆポリマーをプラズマ処理や電離線処理して得られる極性官能基を有するＦポリマーが挙げられる。
極性官能基は、水酸基含有基又はカルボニル基含有基が好ましく、本組成物の分散安定性の観点から、カルボニル基含有基がより好ましい。
水酸基含有基は、アルコール性水酸基を含有する基が好ましく、－ＣＦ２ＣＨ２ＯＨ又は－Ｃ（ＣＦ３）２ＯＨが好ましい。
カルボニル基含有基は、カルボニル基（＞Ｃ（Ｏ））を含む基であり、カルボキシル基、アルコキシカルボニル基、アミド基、イソシアネート基、カルバメート基（－ＯＣ（Ｏ）ＮＨ２）、酸無水物残基（－Ｃ（Ｏ）ＯＣ（Ｏ）－）、イミド残基（－Ｃ（Ｏ）ＮＨＣ（Ｏ）－等）又はカーボネート基（－ＯＣ（Ｏ）Ｏ－）が好ましい。
極性官能基は、水酸基含有基又はカルボニル基含有基が好ましく、本組成物の分散安定性の観点から、カルボニル基含有基がより好ましい。
水酸基含有基は、アルコール性水酸基を含有する基が好ましく、－ＣＦ２ＣＨ２ＯＨ又は－Ｃ（ＣＦ３）２ＯＨが好ましい。
カルボニル基含有基は、カルボニル基（＞Ｃ（Ｏ））を含む基であり、カルボキシル基、アルコキシカルボニル基、アミド基、イソシアネート基、カルバメート基（－ＯＣ（Ｏ）ＮＨ２）、酸無水物残基（－Ｃ（Ｏ）ＯＣ（Ｏ）－）、イミド残基（－Ｃ（Ｏ）ＮＨＣ（Ｏ）－等）又はカーボネート基（－ＯＣ（Ｏ）Ｏ－）が好ましい。
【0017】
Ｆポリマーは、ＴＦＥ単位、ＰＡＶＥ単位及び極性官能基を有するモノマーに基づく単位を含む、極性官能基を有するポリマー（１）、又は、ＴＦＥ単位及びＰＡＶＥ単位を含み全単位に対してＰＡＶＥ単位を２．０～５．０モル％含む、極性官能基を有さないポリマー（２）が好ましい。
これらのＦポリマーは、そのパウダーが分散安定性に優れるだけでなく、本組成物から形成されるポリマー層において、緻密かつ均一に分布しやすい。さらに、ポリマー層において微小球晶を形成しやすく、他の成分との密着性が高まりやすい。その結果、３成分それぞれの物性を高度に具備したポリマー層が、より形成されやすい。
これらのＦポリマーは、そのパウダーが分散安定性に優れるだけでなく、本組成物から形成されるポリマー層において、緻密かつ均一に分布しやすい。さらに、ポリマー層において微小球晶を形成しやすく、他の成分との密着性が高まりやすい。その結果、３成分それぞれの物性を高度に具備したポリマー層が、より形成されやすい。
【0018】
ポリマー（１）は、全単位に対して、ＴＦＥ単位を９０～９９モル％、ＰＡＶＥ単位を０．５～９．９７モル％及び極性官能基を有するモノマーに基づく単位を０．０１～３モル％、それぞれ含有するのが好ましい。
また、極性官能基を有するモノマーは、無水イタコン酸、無水シトラコン酸又は５－ノルボルネン－２，３－ジカルボン酸無水物（別称：無水ハイミック酸；以下、「ＮＡＨ」とも記す。）が好ましい。
ポリマー（１）の具体例としては、国際公開第２０１８／１６６４４号に記載されるポリマーが挙げられる。
また、極性官能基を有するモノマーは、無水イタコン酸、無水シトラコン酸又は５－ノルボルネン－２，３－ジカルボン酸無水物（別称：無水ハイミック酸；以下、「ＮＡＨ」とも記す。）が好ましい。
ポリマー（１）の具体例としては、国際公開第２０１８／１６６４４号に記載されるポリマーが挙げられる。
【0019】
ポリマー（２）におけるＰＡＶＥ単位の含有量は、全単位に対して、２．１モル％以上が好ましく、２．２モル％以上がより好ましい。
ポリマー（２）は、ＴＦＥ単位及びＰＡＶＥ単位のみからなり、全単位に対して、ＴＦＥ単位を９５．０～９８．０モル％、ＰＡＶＥ単位を２．０～５．０モル％含有するのが好ましい。
なお、ポリマー（２）が極性官能基を有さないとは、ポリマー主鎖を構成する炭素原子数の１×１０６個あたりに対して、ポリマーが有する極性官能基数が、５００個未満であることを意味する。上記極性官能基数は、１００個以下が好ましく、５０個以下がより好ましい。上記極性官能基数の下限は、通常、０個である。
ポリマー（２）は、ポリマー鎖の末端基として極性官能基を生じない、重合開始剤や連鎖移動剤等を使用して製造してもよく、極性官能基を有するＦポリマー（重合開始剤に由来する極性官能基をポリマーの主鎖の末端基に有するＦポリマー等）をフッ素化処理して製造してもよい。フッ素化処理の方法としては、フッ素ガスを使用する方法（特開２０１９－１９４３１４号公報等を参照）が挙げられる。
ポリマー（２）は、ＴＦＥ単位及びＰＡＶＥ単位のみからなり、全単位に対して、ＴＦＥ単位を９５．０～９８．０モル％、ＰＡＶＥ単位を２．０～５．０モル％含有するのが好ましい。
なお、ポリマー（２）が極性官能基を有さないとは、ポリマー主鎖を構成する炭素原子数の１×１０６個あたりに対して、ポリマーが有する極性官能基数が、５００個未満であることを意味する。上記極性官能基数は、１００個以下が好ましく、５０個以下がより好ましい。上記極性官能基数の下限は、通常、０個である。
ポリマー（２）は、ポリマー鎖の末端基として極性官能基を生じない、重合開始剤や連鎖移動剤等を使用して製造してもよく、極性官能基を有するＦポリマー（重合開始剤に由来する極性官能基をポリマーの主鎖の末端基に有するＦポリマー等）をフッ素化処理して製造してもよい。フッ素化処理の方法としては、フッ素ガスを使用する方法（特開２０１９－１９４３１４号公報等を参照）が挙げられる。
【0020】
本発明におけるＡＲポリマーは、Ｆポリマー以外のポリマーであり、主鎖に芳香環を有するポリマーであるか、かかるポリマーを形成するプレポリマーであるのが好ましい。ＡＲポリマーは、熱可塑性であるのが好ましい。
ＡＲポリマーの誘電正接は、０．００５以下が好ましく、０．００３以下がより好ましい。なお、後述する芳香族性ポリアミック酸のような他の芳香族性ポリマーの前駆体であるポリマーの誘電正接は、その前駆体から形成される芳香族性ポリマーの誘電正接である。
ＡＲポリマーは、芳香族性ポリイミド、芳香族性ポリアミック酸、芳香族性ポリアミドイミド、芳香族性ポリエステル、ポリフェニレンエーテル、フェノール樹脂及びジアリルフタレート樹脂からなる群から選ばれる少なくとも１種が挙げられる。
中でも、ＡＲポリマーは、芳香族性ポリイミド、芳香族性ポリアミック酸、芳香族性ポリエステル又はポリフェニレンエーテルが好ましく、芳香族性ポリイミド又は芳香族性ポリアミック酸がより好ましい。
ＡＲポリマーの誘電正接は、０．００５以下が好ましく、０．００３以下がより好ましい。なお、後述する芳香族性ポリアミック酸のような他の芳香族性ポリマーの前駆体であるポリマーの誘電正接は、その前駆体から形成される芳香族性ポリマーの誘電正接である。
ＡＲポリマーは、芳香族性ポリイミド、芳香族性ポリアミック酸、芳香族性ポリアミドイミド、芳香族性ポリエステル、ポリフェニレンエーテル、フェノール樹脂及びジアリルフタレート樹脂からなる群から選ばれる少なくとも１種が挙げられる。
中でも、ＡＲポリマーは、芳香族性ポリイミド、芳香族性ポリアミック酸、芳香族性ポリエステル又はポリフェニレンエーテルが好ましく、芳香族性ポリイミド又は芳香族性ポリアミック酸がより好ましい。
【0021】
芳香族性ポリエステルとしては、液晶ポリエステルが挙げられる。液晶ポリエステルとしては、特開２０００－２４８０５６号公報の段落［００１０］～［００１５］に記載されるポリマーが挙げられる。
芳香族性ポリエステルの具体例としては、ジカルボン酸（テレフタル酸、イソフタル酸、ジフェニルエーテル－４，４’－ジカルボン酸、無水酢酸等）、ジヒドロキシ化合物（４，４’－ビフェノール等）、芳香族ヒドロキシカルボン酸（４－ヒドロキシ安息香酸、６－ヒドロキシ－２－ナフトエ酸、２－ヒドロキシ－６－ナフトエ酸等）、芳香族ジアミン、芳香族ヒドロキシアミン、芳香族アミノカルボン酸等の重合物が挙げられる。
芳香族性ポリエステルの具体例としては、４－ヒドロキシ安息香酸と６－ヒドロキシ－２－ナフトエ酸との反応物、６－ヒドロキシ－２－ナフトエ酸とテレフタル酸とアセトアミノフェンとの反応物、４－ヒドロキシ安息香酸とテレフタル酸と４，４’－ビフェノールとの反応物、２－ヒドロキシ－６－ナフトエ酸と４，４’－ジヒドロキシビフェニルとテレフタル酸と２，６－ナフタレンジカルボン酸との反応物が挙げられる。
液晶ポリエステルは、溶剤可溶型であってもよく、溶剤不溶型であってもよい。
液晶ポリエステルの融点は、２８０～３４０℃であるのが好ましい。
芳香族性ポリエステルの具体例としては、ジカルボン酸（テレフタル酸、イソフタル酸、ジフェニルエーテル－４，４’－ジカルボン酸、無水酢酸等）、ジヒドロキシ化合物（４，４’－ビフェノール等）、芳香族ヒドロキシカルボン酸（４－ヒドロキシ安息香酸、６－ヒドロキシ－２－ナフトエ酸、２－ヒドロキシ－６－ナフトエ酸等）、芳香族ジアミン、芳香族ヒドロキシアミン、芳香族アミノカルボン酸等の重合物が挙げられる。
芳香族性ポリエステルの具体例としては、４－ヒドロキシ安息香酸と６－ヒドロキシ－２－ナフトエ酸との反応物、６－ヒドロキシ－２－ナフトエ酸とテレフタル酸とアセトアミノフェンとの反応物、４－ヒドロキシ安息香酸とテレフタル酸と４，４’－ビフェノールとの反応物、２－ヒドロキシ－６－ナフトエ酸と４，４’－ジヒドロキシビフェニルとテレフタル酸と２，６－ナフタレンジカルボン酸との反応物が挙げられる。
液晶ポリエステルは、溶剤可溶型であってもよく、溶剤不溶型であってもよい。
液晶ポリエステルの融点は、２８０～３４０℃であるのが好ましい。
【0022】
芳香族性ポリイミドは、カルボン酸二無水物とジアミンとに基づく単位であり、両者の化合物のイミド化反応により形成された単位（イミド構造を有する単位；以下、「イミド単位」とも記す。）を有する。
なお、芳香族性ポリイミドは、イミド単位のみからなっていてもよく、イミド単位と上記両者の化合物のアミド化反応により形成された単位（アミック酸構造を有する単位；以下、「アミック酸単位」とも記す。）とを有していてもよい。
一方、芳香族性ポリアミック酸とは、アミック酸単位のみからなる芳香族性ポリイミド前駆体である。
かかる芳香族性ポリイミド又は芳香族性ポリアミック酸（以下、これらを総称して「ＰＩ類」とも記す。）において、カルボン酸二無水物及びジアミンの少なくとも一方、かつ、その少なくとも一部は、芳香族性の化合物である。
また、カルボン酸二無水物とジアミンは、それぞれ１種を使用してもよく、それぞれ複数種を使用してもよい。カルボン酸二無水物として、少なくとも１種の芳香族カルボン酸二無水物を使用するのが好ましい。
なお、芳香族性ポリイミドは、イミド単位のみからなっていてもよく、イミド単位と上記両者の化合物のアミド化反応により形成された単位（アミック酸構造を有する単位；以下、「アミック酸単位」とも記す。）とを有していてもよい。
一方、芳香族性ポリアミック酸とは、アミック酸単位のみからなる芳香族性ポリイミド前駆体である。
かかる芳香族性ポリイミド又は芳香族性ポリアミック酸（以下、これらを総称して「ＰＩ類」とも記す。）において、カルボン酸二無水物及びジアミンの少なくとも一方、かつ、その少なくとも一部は、芳香族性の化合物である。
また、カルボン酸二無水物とジアミンは、それぞれ１種を使用してもよく、それぞれ複数種を使用してもよい。カルボン酸二無水物として、少なくとも１種の芳香族カルボン酸二無水物を使用するのが好ましい。
【0023】
ＰＩ類は、芳香族テトラカルボン酸の酸二無水物と、２個以上のアリーレン基が連結基を介して連結された構造を有する芳香族ジアミン、又は脂肪族ジアミンとに基づく単位を含むのが好ましい。かかるＰＩ類は、Ｆポリマーとの親和性がより高まる傾向を示し、本組成物の分散性をより高めるだけでなく、それから形成されるポリマー層の接着性が向上しやすい。つまり、かかるＰＩ類は、本組成物において分散剤としても、ポリマー層における接着成分としても機能しやすい。
【0024】
芳香族テトラカルボン酸の酸二無水物は、下式ＡＮ１～ＡＮ６で表される化合物が好ましい。
【化1】
【0025】
上記芳香族ジアミンが有する上記構造は、２～４個のアリーレン基が連結された構造が好ましい。この場合、ＰＩ類の極性がバランスして、上記傾向を一層示しやすい。
アリーレン基は、フェニレン基が好ましい。なお、アリーレン基の水素原子は、水酸基、フッ素原子又はトリフルオロメチル基で置換されていてもよい。
上記芳香族ジアミンにおける連結基は、エーテル性酸素原子、プロパン－２，２－ジイル基又はペルフルオロプロパン－２，２－ジイル基が好ましい。連結基は、１種類であってもよく、２種類以上であってもよく、エーテル性酸素原子を必須とするのがより好ましい。この場合、ＰＩ類は、その立体効果により、上記傾向を一層示しやすい。
アリーレン基は、フェニレン基が好ましい。なお、アリーレン基の水素原子は、水酸基、フッ素原子又はトリフルオロメチル基で置換されていてもよい。
上記芳香族ジアミンにおける連結基は、エーテル性酸素原子、プロパン－２，２－ジイル基又はペルフルオロプロパン－２，２－ジイル基が好ましい。連結基は、１種類であってもよく、２種類以上であってもよく、エーテル性酸素原子を必須とするのがより好ましい。この場合、ＰＩ類は、その立体効果により、上記傾向を一層示しやすい。
【0026】
上記芳香族ジアミンは、下式ＤＡ１～ＤＡ６で表される化合物が好ましい。
【化2】
【0027】
脂肪族ジアミンとしては、脂環式ジアミン（１，３－ビス（アミノメチル）シクロヘキサン、１，４－ビス（アミノメチル）シクロヘキサン、１，２－ジアミノシクロヘキサン、ビス（４－アミノシクロヘキシル）メタン、２，２－ビス（４－アミノシクロヘキシル）プロパン、２，２－ビス（４－アミノシクロヘキシル）ヘキサフルオロプロパン、イソホロンジアミン、ノルボルナンジアミン等）が挙げられる。
【0028】
ＡＲポリマーは、液晶ポリマー（上述した液晶ポリエステル等）であるのが好ましい。
３成分を緻密に含む本組成物から形成されるポリマー層は、３成分が高い含有量で、かつ均質に充填されやすく、液晶ポリマー本来の物性（強度、弾性、振動吸収性等の機械物性や、誘電特性等の電気物性）を具備しつつ、その異方性に起因する引張強度や熱膨張性の低下が抑制されやすい。特に、Ｆポリマーが、上述したポリマー（１）又は（２）である場合は、その密着性により、かかる傾向が亢進しやすい。
３成分を緻密に含む本組成物から形成されるポリマー層は、３成分が高い含有量で、かつ均質に充填されやすく、液晶ポリマー本来の物性（強度、弾性、振動吸収性等の機械物性や、誘電特性等の電気物性）を具備しつつ、その異方性に起因する引張強度や熱膨張性の低下が抑制されやすい。特に、Ｆポリマーが、上述したポリマー（１）又は（２）である場合は、その密着性により、かかる傾向が亢進しやすい。
【0029】
ＡＲポリマーは、液状分散媒に溶解して溶液を形成するポリマーであってもよく、液状分散媒に分散して分散液を形成するポリマーであってもよい。後者の場合、ＡＲポリマーの粒子の平均粒子径は、１～４０μｍであるのが好ましく、５～２０μｍであるのがより好ましい。
ＡＲポリマーの２５℃における溶解度は、１００ｇの液状分散媒に対して１０ｇ以下であるのが好ましく、５ｇ以下であるのがより好ましい。上記溶解度は、１ｇ以上であるのが好ましい。
かかるＡＲポリマーを使用すれば、室温等の低温域にて行われる本組成物の調製や保管に際して、ＡＲポリマーが部分的に粒子状に分散して存在するため、３成分の粒子間相互作用が亢進して、本組成物の分散安定性と液物性とがより向上しやすい。
ＡＲポリマーの２５℃における溶解度は、１００ｇの液状分散媒に対して１０ｇ以下であるのが好ましく、５ｇ以下であるのがより好ましい。上記溶解度は、１ｇ以上であるのが好ましい。
かかるＡＲポリマーを使用すれば、室温等の低温域にて行われる本組成物の調製や保管に際して、ＡＲポリマーが部分的に粒子状に分散して存在するため、３成分の粒子間相互作用が亢進して、本組成物の分散安定性と液物性とがより向上しやすい。
【0030】
ＡＲポリマーの液状分散媒の沸点における溶解度は、１００ｇの液状分散媒に対して２０ｇ以上であるのが好ましく、２５ｇ以上であるのがより好ましい。上記溶解度は、１０ｇ以下であるのが好ましい。具体的には、沸点が１５０℃超の液状分散媒を用いる場合、ＡＲポリマーの１５０℃における溶解度は、１００ｇの液状分散媒に対して２０ｇ以上であるのが好ましく、２５ｇ以上であるのがより好ましい。
かかるＡＲポリマーを使用すれば、後述する積層体の製造方法等において、本組成物を加熱する際に、ＡＲポリマーが高度に溶解してＦポリマーとのマトリックスの形成が亢進されて、電気特性（誘電率、誘電正接等）に優れたポリマー層（成形物）をより効率よく得やすい。
かかるＡＲポリマーを使用すれば、後述する積層体の製造方法等において、本組成物を加熱する際に、ＡＲポリマーが高度に溶解してＦポリマーとのマトリックスの形成が亢進されて、電気特性（誘電率、誘電正接等）に優れたポリマー層（成形物）をより効率よく得やすい。
【0031】
本発明における無機フィラーは、本組成物から形成されるポリマー層に付与する物性に応じて決定すればよい。
無機フィラーの誘電正接は、０．００５以下であり、０．００３以下が好ましく、０．００１以下がより好ましい。
無機フィラーとしては、窒化物フィラー、無機酸化物フィラーが挙げられ、窒化ホウ素フィラー、べリリア（ベリリウムの酸化物）、シリカフィラー又は金属酸化物（酸化セリウム、アルミナ、ソーダアルミナ、酸化マグネシウム、酸化亜鉛、酸化チタン等）フィラーが好ましく、シリカフィラーがより好ましい。
無機フィラーの誘電正接は、０．００５以下であり、０．００３以下が好ましく、０．００１以下がより好ましい。
無機フィラーとしては、窒化物フィラー、無機酸化物フィラーが挙げられ、窒化ホウ素フィラー、べリリア（ベリリウムの酸化物）、シリカフィラー又は金属酸化物（酸化セリウム、アルミナ、ソーダアルミナ、酸化マグネシウム、酸化亜鉛、酸化チタン等）フィラーが好ましく、シリカフィラーがより好ましい。
【0032】
無機フィラーの形状は、粒状（顆粒状、球状）であってもよく、非粒状（鱗片状、層状）であってもよく、繊維状であってもよい。
球状の無機フィラーの平均粒子径は、０．０１～１０μｍが好ましい。この場合、無機フィラーは、本組成物中の分散性により優れ、ポリマー層中においてより均一に分布しやすい。
繊維状の無機フィラーにおいて、長さは繊維長であり、径は繊維径である。繊維長は、１～１０μｍが好ましい。繊維径は、０．０１～１μｍが好ましい。
本組成物から形成されるポリマー層のＵＶ加工性を一層向上させつつ、その反りの発生を高度に抑制する場合、無機フィラーは、球状の無機フィラーが好ましい。
球状の無機フィラーの平均粒子径は、０．０１～１０μｍが好ましい。この場合、無機フィラーは、本組成物中の分散性により優れ、ポリマー層中においてより均一に分布しやすい。
繊維状の無機フィラーにおいて、長さは繊維長であり、径は繊維径である。繊維長は、１～１０μｍが好ましい。繊維径は、０．０１～１μｍが好ましい。
本組成物から形成されるポリマー層のＵＶ加工性を一層向上させつつ、その反りの発生を高度に抑制する場合、無機フィラーは、球状の無機フィラーが好ましい。
【0033】
無機フィラーは、その表面の少なくとも一部が表面処理されているのが好ましい。
表面処理剤としては、多価アルコール（トリメチロールエタン、ペンタエリストール、プロピレングリコール等）、飽和脂肪酸（ステアリン酸、ラウリン酸等）、そのエステル、アルカノールアミン、アミン（トリメチルアミン、トリエチルアミン等）、パラフィンワックス、シランカップリング剤、シリコーン、ポリシロキサン、無機物（アルミニウム、ケイ素、ジルコニウム、スズ、チタニウム、アンチモン等の、酸化物、水酸化物、水和酸化物又はリン酸塩）が挙げられる。
表面処理剤としては、多価アルコール（トリメチロールエタン、ペンタエリストール、プロピレングリコール等）、飽和脂肪酸（ステアリン酸、ラウリン酸等）、そのエステル、アルカノールアミン、アミン（トリメチルアミン、トリエチルアミン等）、パラフィンワックス、シランカップリング剤、シリコーン、ポリシロキサン、無機物（アルミニウム、ケイ素、ジルコニウム、スズ、チタニウム、アンチモン等の、酸化物、水酸化物、水和酸化物又はリン酸塩）が挙げられる。
【0034】
無機フィラーの好適な具体例としては、アミノシランカップリング剤で表面処理されたシリカフィラー（アドマテックス社製の「アドマファイン」シリーズ等）、ジカプリン酸プロピレングリコール等のエステルで表面処理された酸化亜鉛（堺化学工業株式会社製の「ＦＩＮＥＸ」シリーズ等）、球状溶融シリカ（デンカ社製のＳＦＰグレード等）、多価アルコール及び無機物で被覆処理されたルチル型酸化チタン（石原産業社製の「タイペーク」シリーズ等）、アルキルシランで表面処理されたルチル型酸化チタン（テイカ社製の「ＪＭＴ」シリーズ等）が挙げられる。
【0035】
本組成物における液状分散媒は、非水系分散媒であるのが好ましい、非水系分散媒は２５℃で不活性な液状化合物である。また、非水系分散媒は、本組成物に含まれる非水系分散媒以外の成分よりも低沸点かつ揮発性の化合物が好ましく、沸点が１２５～２５０℃の非水系液状化合物がより好ましい。非水系分散媒は、１種を使用してもよく、複数種を使用してもよい。
【0036】
非水系分散媒は、芳香族炭化水素、アミド、ケトン及びエステルからなる群から選ばれる少なくとも１種の液状化合物が好ましい。
非水系分散媒は、トルエン、Ｎ，Ｎ－ジメチルホルムアミド、Ｎ，Ｎ－ジメチルアセトアミド、３－メトキシ－Ｎ，Ｎ－ジメチルプロパンアミド、３－ブトキシ－Ｎ，Ｎ－ジメチルプロパンアミド、Ｎ－メチル－２－ピロリドン、シクロヘキサノン、シクロペンタノン、酢酸ブチル又はγ－ブチロラクトンが好ましい。
非水系分散媒は、トルエン、Ｎ，Ｎ－ジメチルホルムアミド、Ｎ，Ｎ－ジメチルアセトアミド、３－メトキシ－Ｎ，Ｎ－ジメチルプロパンアミド、３－ブトキシ－Ｎ，Ｎ－ジメチルプロパンアミド、Ｎ－メチル－２－ピロリドン、シクロヘキサノン、シクロペンタノン、酢酸ブチル又はγ－ブチロラクトンが好ましい。
【0037】
本組成物は、親水部分として水酸基又はオキシアルキレン基を有する界面活性剤を含有するのが好ましい。これらの基を有する界面活性剤は、適度な親水性（極性）を有するため、本組成物中でのパウダーの分散を促すのみならず、極性を有するＰＩ類とＦポリマーとの親和性を高め、本組成物全体での分散性をより向上させやすい。
オキシアルキレン基は、１種のオキシアルキレン基から構成されていてもよく、２種以上のオキシアルキレン基から構成されていてもよい。後者の場合、種類の違うオキシアルキレン基は、ランダム状に配置されていてもよく、ブロック状に配置されていてもよい。
オキシアルキレン基は、オキシエチレン基がより好ましい。
本組成物は、疎水部位としてペルフルオロアルキル基又はペルフルオロアルケニル基を有する界面活性剤を含有するのも好ましい。これらの基を有する界面活性剤は、Ｆポリマーとの親和性が極めて高い。
上記親水部分及び疎水部分の両方を有する界面活性剤の具体例としては、「フタージェント」シリーズ（ネオス社製）、「サーフロン」シリーズ（ＡＧＣセイミケミカル社製）、「メガファック」シリーズ（ＤＩＣ社製）、「ユニダイン」シリーズ（ダイキン工業社製）が挙げられる。
オキシアルキレン基は、１種のオキシアルキレン基から構成されていてもよく、２種以上のオキシアルキレン基から構成されていてもよい。後者の場合、種類の違うオキシアルキレン基は、ランダム状に配置されていてもよく、ブロック状に配置されていてもよい。
オキシアルキレン基は、オキシエチレン基がより好ましい。
本組成物は、疎水部位としてペルフルオロアルキル基又はペルフルオロアルケニル基を有する界面活性剤を含有するのも好ましい。これらの基を有する界面活性剤は、Ｆポリマーとの親和性が極めて高い。
上記親水部分及び疎水部分の両方を有する界面活性剤の具体例としては、「フタージェント」シリーズ（ネオス社製）、「サーフロン」シリーズ（ＡＧＣセイミケミカル社製）、「メガファック」シリーズ（ＤＩＣ社製）、「ユニダイン」シリーズ（ダイキン工業社製）が挙げられる。
【0038】
本組成物は、水を５０ｐｐｍ以上で含有するのが好ましい。少量の水は、本組成物に含まれる各成分同士の間での親和性を高める作用が期待できる。水の含有量は、１００ｐｐｍ以上がより好ましい。なお、本組成物における水の含有量（割合）の上限は、５０００ｐｐｍ以下が好ましく、１０００ｐｐｍ以下がより好ましい。
本組成物の粘度は、１００００ｍＰａ・ｓ以下が好ましく、１０～１０００ｍＰａ・ｓがより好ましい。
本組成物のチキソ比は、１～２が好ましい。
本組成物の粘度は、１００００ｍＰａ・ｓ以下が好ましく、１０～１０００ｍＰａ・ｓがより好ましい。
本組成物のチキソ比は、１～２が好ましい。
【0039】
本組成物は、本発明の効果を損なわない範囲で、Ｆポリマー及びＡＲポリマー以外のポリマー、チキソ性付与剤、消泡剤、シランカップリング剤、脱水剤、可塑剤、耐候剤、酸化防止剤、熱安定剤、滑剤、帯電防止剤、増白剤、着色剤、導電剤、離型剤、表面処理剤、粘度調節剤、難燃剤を含んでいてもよい。
【0040】
本組成物におけるＦポリマーの含有量は、５質量％超であり、１０質量％以上が好ましく、１２質量％以上がより好ましい。Ｆポリマーの含有量の上限は、３０質量％が好ましい。
本組成物におけるＡＲポリマーの含有量は、５質量％超であり、１０質量％以上が好ましく、２０質量％以上がより好ましい。ＡＲポリマーの含有量の上限は、４０質量％が好ましい。
本組成物における無機フィラーの含有量は、５質量％超であり、１０質量％以上が好ましく、１２質量％以上がより好ましい。無機フィラーの含有量の上限は、３０質量％が好ましい。
本組成物におけるＡＲポリマーの含有量は、５質量％超であり、１０質量％以上が好ましく、２０質量％以上がより好ましい。ＡＲポリマーの含有量の上限は、４０質量％が好ましい。
本組成物における無機フィラーの含有量は、５質量％超であり、１０質量％以上が好ましく、１２質量％以上がより好ましい。無機フィラーの含有量の上限は、３０質量％が好ましい。
【0041】
また、本組成物におけるＦポリマー、ＡＲポリマー及び無機フィラーの合計での含有量は、３０～７５質量％が好ましく、３０～６０質量％がより好ましい。この場合、本組成物の分散安定性がより向上するとともに、形成されるポリマー層において３成分に基づく特性がよりバランスしやすい。
さらに、ＡＲポリマーの含有量に対するＦポリマーの含有量の比は、０．２５～１．０が好ましく、ＡＲポリマーの含有量に対する無機フィラーの含有量の比は、０．２５～１．０が好ましい。
本組成物における液状分散媒の含有量は、１０～７０質量％が好ましく、３０～７０質量％がより好ましい。
本組成物が界面活性剤を含む場合、その含有量は、１～１５質量％が好ましい。この場合、ポリマー層におけるＦポリマーの元来の物性がより向上しやすい。
さらに、ＡＲポリマーの含有量に対するＦポリマーの含有量の比は、０．２５～１．０が好ましく、ＡＲポリマーの含有量に対する無機フィラーの含有量の比は、０．２５～１．０が好ましい。
本組成物における液状分散媒の含有量は、１０～７０質量％が好ましく、３０～７０質量％がより好ましい。
本組成物が界面活性剤を含む場合、その含有量は、１～１５質量％が好ましい。この場合、ポリマー層におけるＦポリマーの元来の物性がより向上しやすい。
【0042】
本組成物の具体的な態様としては、Ｆポリマーの含有量がＡＲポリマーの含有量より少ない態様、Ｆポリマーの含有量がＡＲポリマーの含有量より多い態様が挙げられる。
前者の態様におけるＦポリマー、ＡＲポリマー、無機フィラー及び液状分散媒それぞれの含有量は、この順に、５質量％超３０質量％以下、１０質量％以上４０質量％以下、５質量％超３０質量％以下、０質量％超８０質量％未満であるのが好ましい。
後者の態様におけるＦポリマー、ＡＲポリマー、無機フィラー及び液状分散媒それぞれの含有量は、この順に、１０質量％以上３０質量％以下、５質量％超２０質量％以下、５質量％超３０質量％以下、２０質量％以上８０質量％未満であるのが好ましい。
前者の態様におけるＦポリマー、ＡＲポリマー、無機フィラー及び液状分散媒それぞれの含有量は、この順に、５質量％超３０質量％以下、１０質量％以上４０質量％以下、５質量％超３０質量％以下、０質量％超８０質量％未満であるのが好ましい。
後者の態様におけるＦポリマー、ＡＲポリマー、無機フィラー及び液状分散媒それぞれの含有量は、この順に、１０質量％以上３０質量％以下、５質量％超２０質量％以下、５質量％超３０質量％以下、２０質量％以上８０質量％未満であるのが好ましい。
【0043】
本発明の製造方法（本法）は、本組成物を、基材の表面に塗布し加熱して、ポリマー層を形成し、基材とポリマー層とを、この順で有する積層体を得る方法である。
本法では、基材の表面に本組成物を塗布して液状被膜を形成し、この液状被膜を加熱して乾燥した後、さらに焼成して、ポリマー層を形成する。つまり、ポリマー層は、ＦポリマーとＡＲポリマーと無機フィラーとを含む層である。ポリマー層におけるＡＲポリマーは、本組成物に含まれるＡＲポリマー自体であってもよく、ポリマー層の形成における加熱によって、イミド化反応が進行したＡＲポリマーであってもよい。
塗布方法としては、スプレー法、ロールコート法、スピンコート法、グラビアコート法、マイクログラビアコート法、グラビアオフセット法、ナイフコート法、キスコート法、バーコート法、ダイコート法、ファウンテンメイヤーバー法、スロットダイコート法、コンマコート法が挙げられる。
本法では、基材の表面に本組成物を塗布して液状被膜を形成し、この液状被膜を加熱して乾燥した後、さらに焼成して、ポリマー層を形成する。つまり、ポリマー層は、ＦポリマーとＡＲポリマーと無機フィラーとを含む層である。ポリマー層におけるＡＲポリマーは、本組成物に含まれるＡＲポリマー自体であってもよく、ポリマー層の形成における加熱によって、イミド化反応が進行したＡＲポリマーであってもよい。
塗布方法としては、スプレー法、ロールコート法、スピンコート法、グラビアコート法、マイクログラビアコート法、グラビアオフセット法、ナイフコート法、キスコート法、バーコート法、ダイコート法、ファウンテンメイヤーバー法、スロットダイコート法、コンマコート法が挙げられる。
【0044】
本法における液状被膜を乾燥する際の加熱温度（雰囲気の温度）は、Ｆポリマーの溶融温度未満で、本組成物に含まれる溶媒の沸点等に応じて設定すればよく、９０～２５０℃が好ましく、１００～２００℃がより好ましい。
また、加熱時間は、０．１～１０分間が好ましく、０．５～５分間がより好ましい。
なお、乾燥における加熱は、１段階で実施してもよく、異なる温度にて２段階以上で実施してもよい。また、乾燥被膜中には、極性溶媒の一部が残留していてもよい。
また、加熱時間は、０．１～１０分間が好ましく、０．５～５分間がより好ましい。
なお、乾燥における加熱は、１段階で実施してもよく、異なる温度にて２段階以上で実施してもよい。また、乾燥被膜中には、極性溶媒の一部が残留していてもよい。
【0045】
本法における乾燥被膜を焼成する際の温度（雰囲気の温度）は、Ｆポリマーの溶融温度以上で、Ｆポリマーの種類に応じて設定すればよく、３００～４００℃が好ましく、３２０～３９０℃がより好ましく、３４０～３８０℃がさらに好ましい。
また、加熱時間は、３０秒間～５分間が好ましい。
また、焼成における加熱は、１段階で実施してもよく、異なる温度にて２段階以上で実施してもよい。
また、加熱時間は、３０秒間～５分間が好ましい。
また、焼成における加熱は、１段階で実施してもよく、異なる温度にて２段階以上で実施してもよい。
【0046】
上記乾燥及び焼成の際の加熱手段としては、通風乾燥炉を用いる方法、赤外線等の熱線照射炉を用いる方法が挙げられる。
その際の雰囲気の状態は、常圧下、減圧下のいずれであってよい。
その際の雰囲気は、酸化性ガス（酸素ガス等）雰囲気、還元性ガス（水素ガス等）雰囲気、不活性ガス（ヘリウムガス、ネオンガス、アルゴンガス、窒素ガス等）雰囲気のいずれであってもよい。
その際の雰囲気の状態は、常圧下、減圧下のいずれであってよい。
その際の雰囲気は、酸化性ガス（酸素ガス等）雰囲気、還元性ガス（水素ガス等）雰囲気、不活性ガス（ヘリウムガス、ネオンガス、アルゴンガス、窒素ガス等）雰囲気のいずれであってもよい。
【0047】
本法における基材は、金属箔又は耐熱性樹脂フィルムが好ましい。
金属箔の表面の十点平均粗さは、０．５μｍ以下が好ましく、０．１μｍ未満がより好ましい。金属箔の表面の十点平均粗さは、０．０１μｍ以上が好ましい。この場合、ポリマー層と金属箔とがより高度に密着する。
このため、積層体（ポリマー層付金属箔）又はそれを加工して得られるプリント基板において、誘電正接（Ｄｆ）がより顕著に低下しやすい。
具体的には、本法における基材が金属箔である場合、積層体の周波数１０ＧＨｚでの誘電正接は、０．００２０以下が好ましく、０．００１５以下がより好ましい。上記誘電正接は、０．０００１以上が好ましい。
金属箔の材質としては、銅、銅合金、ステンレス鋼、ニッケル、ニッケル合金（４２合金も含む）、アルミニウム、アルミニウム合金、チタン、チタン合金等が挙げられる。
金属箔は、圧延銅箔又は電解銅箔が好ましい。
金属箔の表面の十点平均粗さは、０．５μｍ以下が好ましく、０．１μｍ未満がより好ましい。金属箔の表面の十点平均粗さは、０．０１μｍ以上が好ましい。この場合、ポリマー層と金属箔とがより高度に密着する。
このため、積層体（ポリマー層付金属箔）又はそれを加工して得られるプリント基板において、誘電正接（Ｄｆ）がより顕著に低下しやすい。
具体的には、本法における基材が金属箔である場合、積層体の周波数１０ＧＨｚでの誘電正接は、０．００２０以下が好ましく、０．００１５以下がより好ましい。上記誘電正接は、０．０００１以上が好ましい。
金属箔の材質としては、銅、銅合金、ステンレス鋼、ニッケル、ニッケル合金（４２合金も含む）、アルミニウム、アルミニウム合金、チタン、チタン合金等が挙げられる。
金属箔は、圧延銅箔又は電解銅箔が好ましい。
【0048】
金属箔の表面は、防錆処理（クロメート等の酸化物皮膜等の形成）がされていてもよい。また、金属箔の表面は、シランカップリング剤により処理されていてもよい。その際の処理範囲は、金属箔の表面の一部であってもよく、表面の全部であってもよい。
金属箔の厚さは、０．１～２０μｍが好ましく、０．５～１０μｍがより好ましい。
ポリマー層の厚さは、１～２０μｍが好ましく、２～１８μｍがより好ましく、５～１５μｍがさらに好ましい。この場合、加熱によるポリマー層と金属箔との界面の膨れが抑えられるとともに、高周波領域における伝送損失が大幅に改善される。
金属箔の厚さは、０．１～２０μｍが好ましく、０．５～１０μｍがより好ましい。
ポリマー層の厚さは、１～２０μｍが好ましく、２～１８μｍがより好ましく、５～１５μｍがさらに好ましい。この場合、加熱によるポリマー層と金属箔との界面の膨れが抑えられるとともに、高周波領域における伝送損失が大幅に改善される。
【0049】
また、金属箔として、２層以上の金属箔を含むキャリア付金属箔を使用してもよい。キャリア付金属箔としては、キャリア銅箔（厚さ：１０～３５μｍ）と、剥離層を介してキャリア銅箔上に積層された極薄銅箔（厚さ：２～５μｍ）とからなるキャリア付銅箔が挙げられる。かかるキャリア付銅箔を使用すれば、ＭＳＡＰ（モディファイドセミアディティブ）プロセスによるファインパターンの形成が可能である。上記剥離層としては、ニッケル又はクロムを含む金属層か、この金属層を積層した多層金属層が好ましい。
キャリア付金属箔の具体例としては、福田金属箔粉工業株式会社製の商品名「ＦＵＴＦ－５ＤＡＦ－２」が挙げられる。
キャリア付金属箔の具体例としては、福田金属箔粉工業株式会社製の商品名「ＦＵＴＦ－５ＤＡＦ－２」が挙げられる。
【0050】
耐熱性樹脂フィルムは、耐熱性樹脂の１種以上を含むフィルムであり、単層フィルムであっても多層フィルムであってもよい。耐熱性樹脂フィルムには、ガラス繊維又は炭素繊維等が埋設されていてもよい。
基材が耐熱性樹脂フィルムである場合は、基材の両面にポリマー層を形成するのが好ましい。この場合、ポリマー層が耐熱性樹脂フィルムの両面に形成されるため、積層体の線膨張係数が顕著に低下し、反りが生じにくい。具体的には、かかる態様における積層体の線膨張係数の絶対値は、１～２５ｐｐｍ／℃が好ましい。
基材が耐熱性樹脂フィルムである場合は、基材の両面にポリマー層を形成するのが好ましい。この場合、ポリマー層が耐熱性樹脂フィルムの両面に形成されるため、積層体の線膨張係数が顕著に低下し、反りが生じにくい。具体的には、かかる態様における積層体の線膨張係数の絶対値は、１～２５ｐｐｍ／℃が好ましい。
【0051】
耐熱性樹脂としては、ポリイミド、ポリアリレート、ポリスルホン、ポリアリルスルホン、芳香族ポリアミド、芳香族ポリエーテルアミド、ポリフェニレンスルフィド、ポリアリルエーテルケトン、ポリアミドイミド、液晶性ポリエステル、液晶性ポリエステルアミドが挙げられ、ポリイミド（特に、芳香族性ポリイミド）が好ましい。
この場合、ポリマー層のＡＲポリマーが有する芳香族環及び耐熱性樹脂フィルム（基材）の芳香族性ポリイミドが有する芳香族環がスタックするため、ポリマー層の耐熱性樹脂フィルムに対する密着性が向上すると考えられる。また、この場合、ポリマー層と耐熱性樹脂フィルムとが相溶した一体化物でなく、互いに独立した層として存在する。このため、Ｆポリマーの低い吸水性がＡＲポリマーの高い吸水性を補完して、積層体は、低い吸水性（高い水バリア性）を発揮すると考えられる。
この場合、ポリマー層のＡＲポリマーが有する芳香族環及び耐熱性樹脂フィルム（基材）の芳香族性ポリイミドが有する芳香族環がスタックするため、ポリマー層の耐熱性樹脂フィルムに対する密着性が向上すると考えられる。また、この場合、ポリマー層と耐熱性樹脂フィルムとが相溶した一体化物でなく、互いに独立した層として存在する。このため、Ｆポリマーの低い吸水性がＡＲポリマーの高い吸水性を補完して、積層体は、低い吸水性（高い水バリア性）を発揮すると考えられる。
【0052】
両面にポリマー層を有する耐熱性樹脂フィルムである積層体において、その厚さ（総厚）は、２５μｍ以上が好ましく、５０μｍ以上がより好ましい。上記厚さは、１５０μｍ以下が好ましい。
かかる構成において、耐熱性樹脂フィルムの厚さに対する２つのポリマー層の合計での厚さの比は、０．５以上が好ましく、０．８以上がより好ましい。上記比は、５以下が好ましい。
この場合、耐熱性樹脂フィルムの特性（高い降伏強度、難塑性変形性）とポリマー層の特性（低い吸水性）とがバランスよく発揮される。
かかる構成において、耐熱性樹脂フィルムの厚さに対する２つのポリマー層の合計での厚さの比は、０．５以上が好ましく、０．８以上がより好ましい。上記比は、５以下が好ましい。
この場合、耐熱性樹脂フィルムの特性（高い降伏強度、難塑性変形性）とポリマー層の特性（低い吸水性）とがバランスよく発揮される。
【0053】
本法による積層体であり、基材が耐熱性樹脂フィルムである積層体の好適な態様としては、耐熱性樹脂フィルムが厚さ：２０～１００μｍのポリイミドフィルムであり、ポリマー層、ポリイミドフィルム、ポリマー層がこの順に直接接触して積層された３層構成のフィルムが挙げられる。かかる態様における、２つのポリマー層の厚さは、同じであり、１５～５０μｍであるのが好ましい。また、ポリイミドフィルムの厚さに対する２つのポリマー層の合計での厚さの比は、０．５～５が好ましい。かかる態様の積層体が、上述した積層体の効果を最も発現しやすい。
【0054】
積層体のポリマー層の最表面は、その線膨張性や接着性を一層向上させるために、さらに、アニール処理、コロナ処理、プラズマ処理、オゾン処理、エキシマ処理、シランカップリング処理をしてもよい。
積層体のポリマー層の最表面には、さらに他の基板を積層してもよい。
他の基板としては、耐熱性樹脂フィルム、繊維強化樹脂板の前駆体であるプリプレグ、耐熱性樹脂フィルム層を有する積層体、プリプレグ層を有する積層体が挙げられる。
なお、プリプレグは、強化繊維（ガラス繊維、炭素繊維等）の基材（トウ、織布等）に熱硬化性樹脂又は熱可塑性樹脂を含浸させたシート状の基板である。
耐熱性樹脂フィルムとしては、上述した耐熱性樹脂フィルムが挙げられる。
積層体のポリマー層の最表面には、さらに他の基板を積層してもよい。
他の基板としては、耐熱性樹脂フィルム、繊維強化樹脂板の前駆体であるプリプレグ、耐熱性樹脂フィルム層を有する積層体、プリプレグ層を有する積層体が挙げられる。
なお、プリプレグは、強化繊維（ガラス繊維、炭素繊維等）の基材（トウ、織布等）に熱硬化性樹脂又は熱可塑性樹脂を含浸させたシート状の基板である。
耐熱性樹脂フィルムとしては、上述した耐熱性樹脂フィルムが挙げられる。
【0055】
積層の方法としては、積層体と他の基板とを熱プレスする方法が挙げられる。
他の基板がプリプレグである場合の熱プレスの条件は、温度を１２０～３００℃とし、雰囲気の圧力を２０ｋＰａ以下の真空とし、プレス圧力を０．２～１０ＭＰａとするのが好ましい。他の基板が耐熱性樹脂フィルムである場合の熱プレスの条件は、この内の温度を３１０～４００℃とするのが好ましい。
本発明の積層体は、電気特性に優れるポリマー層を有するため、プリント基板材料として好適である。具体的には、本発明の積層体は、フレキシブル金属張積層板やリジッド金属張積層板としてプリント基板の製造に使用でき、特に、フレキシブル金属張積層板としてフレキシブルプリント基板の製造に好適に使用できる。
他の基板がプリプレグである場合の熱プレスの条件は、温度を１２０～３００℃とし、雰囲気の圧力を２０ｋＰａ以下の真空とし、プレス圧力を０．２～１０ＭＰａとするのが好ましい。他の基板が耐熱性樹脂フィルムである場合の熱プレスの条件は、この内の温度を３１０～４００℃とするのが好ましい。
本発明の積層体は、電気特性に優れるポリマー層を有するため、プリント基板材料として好適である。具体的には、本発明の積層体は、フレキシブル金属張積層板やリジッド金属張積層板としてプリント基板の製造に使用でき、特に、フレキシブル金属張積層板としてフレキシブルプリント基板の製造に好適に使用できる。
【0056】
基材が金属箔である積層体（ポリマー層付金属箔）の金属箔をエッチング加工し、伝送回路を形成してプリント基板が得られる。具体的には、金属箔をエッチング処理して所定の伝送回路に加工する方法や、金属箔を電解めっき法（セミアディティブ法（ＳＡＰ法）、ＭＳＡＰ法等）によって所定の伝送回路に加工する方法によって、プリント基板を製造できる。
ポリマー層付金属箔から製造されたプリント基板は、金属箔から形成された伝送回路とポリマー層とをこの順に有する。プリント基板の構成の具体例としては、伝送回路／ポリマー層／プリプレグ層、伝送回路／ポリマー層／プリプレグ層／ポリマー層／伝送回路が挙げられる。
かかるプリント基板の製造においては、伝送回路上に層間絶縁膜を形成してもよく、伝送回路上にソルダーレジストを積層してもよく、伝送回路上にカバーレイフィルムを積層してもよい。これらの層間絶縁膜、ソルダーレジスト及びカバーレイフィルムの材料として、本組成物を使用してもよい。
ポリマー層付金属箔から製造されたプリント基板は、金属箔から形成された伝送回路とポリマー層とをこの順に有する。プリント基板の構成の具体例としては、伝送回路／ポリマー層／プリプレグ層、伝送回路／ポリマー層／プリプレグ層／ポリマー層／伝送回路が挙げられる。
かかるプリント基板の製造においては、伝送回路上に層間絶縁膜を形成してもよく、伝送回路上にソルダーレジストを積層してもよく、伝送回路上にカバーレイフィルムを積層してもよい。これらの層間絶縁膜、ソルダーレジスト及びカバーレイフィルムの材料として、本組成物を使用してもよい。
【0057】
プリント基板の具体的な態様としては、プリント基板を多層化した多層プリント回路基板が挙げられる。
多層プリント回路基板の好適な態様としては、多層プリント回路基板の最外層がポリマー層であり、金属箔又は伝送回路とポリマー層とプリプレグ層とがこの順に積層された構成を１以上有する態様が挙げられる。なお、上記構成の数は複数（２以上）が好ましい。また、ポリマー層とプリプレグ層との間に、伝送回路がさらに配置されていてもよい。
かかる態様の多層プリント回路基板は、最外層のポリマー層により、耐熱加工性に特に優れている。具体的には、２８８℃においても、ポリマー層とプリプレグ層との界面膨れや、金属箔（伝送回路）とポリマー層との界面剥離が発生しにくい。特に、金属箔が伝送回路を形成している場合でも、ポリマー層が金属箔（伝送回路）と強固に密着しているため、反りが発生しにくく耐熱加工性に優れている。
多層プリント回路基板の好適な態様としては、多層プリント回路基板の最外層がポリマー層であり、金属箔又は伝送回路とポリマー層とプリプレグ層とがこの順に積層された構成を１以上有する態様が挙げられる。なお、上記構成の数は複数（２以上）が好ましい。また、ポリマー層とプリプレグ層との間に、伝送回路がさらに配置されていてもよい。
かかる態様の多層プリント回路基板は、最外層のポリマー層により、耐熱加工性に特に優れている。具体的には、２８８℃においても、ポリマー層とプリプレグ層との界面膨れや、金属箔（伝送回路）とポリマー層との界面剥離が発生しにくい。特に、金属箔が伝送回路を形成している場合でも、ポリマー層が金属箔（伝送回路）と強固に密着しているため、反りが発生しにくく耐熱加工性に優れている。
【0058】
多層プリント回路基板の好適な態様としては、多層プリント回路基板の最外層がプリプレグ層であり、金属箔又は伝送回路とポリマー層とプリプレグ層とがこの順に積層された構成を１以上有する態様も挙げられる。なお、上記構成の数は複数（２以上）が好ましい。また、ポリマー層とプリプレグ層との間に、伝送回路がさらに配置されていてもよい。
かかる態様の多層プリント回路基板は、最外層にプリプレグ層を有していても、耐熱加工性に優れている。具体的には、３００℃においても、ポリマー層とプリプレグ層との界面膨れや金属箔（伝送回路）とポリマー層との界面剥離が発生しにくい。特に、金属箔が伝送回路を形成している場合でも、ポリマー層が金属箔（伝送回路）と強固に密着しているため、反りにくく、耐熱加工性に優れている。
つまり、本発明によれば、各種表面処理を施さずとも、それぞれの界面が強固に密着し、加熱における界面膨れや界面剥離、特に、最外層における膨れや剥離が抑制された、種々の構成を有するプリント基板が容易に得られる。
かかる態様の多層プリント回路基板は、最外層にプリプレグ層を有していても、耐熱加工性に優れている。具体的には、３００℃においても、ポリマー層とプリプレグ層との界面膨れや金属箔（伝送回路）とポリマー層との界面剥離が発生しにくい。特に、金属箔が伝送回路を形成している場合でも、ポリマー層が金属箔（伝送回路）と強固に密着しているため、反りにくく、耐熱加工性に優れている。
つまり、本発明によれば、各種表面処理を施さずとも、それぞれの界面が強固に密着し、加熱における界面膨れや界面剥離、特に、最外層における膨れや剥離が抑制された、種々の構成を有するプリント基板が容易に得られる。
【0059】
以上、本発明の液状組成物及び積層体の製造方法について説明したが、本発明は、上述した実施形態の構成に限定されない。
例えば、本発明の液状組成物は、上記実施形態の構成において、他の任意の構成を追加で有してもよいし、同様の作用を生じる任意の構成と置換されていてよい。
また、本発明の積層体の製造方法は、上記実施形態の構成において、他の任意の工程を追加で有してもよいし、同様の作用を生じる任意の工程と置換されていてよい。
例えば、本発明の液状組成物は、上記実施形態の構成において、他の任意の構成を追加で有してもよいし、同様の作用を生じる任意の構成と置換されていてよい。
また、本発明の積層体の製造方法は、上記実施形態の構成において、他の任意の工程を追加で有してもよいし、同様の作用を生じる任意の工程と置換されていてよい。
【実施例】
【0060】
以下、実施例を挙げて本発明を具体的に説明するが、本発明はこれらに限定されない。
１．各成分の準備
［Ｆパウダー］
・パウダー１：低分子量ＰＴＦＥ（数平均分子量：２００００）のパウダー（Ｄ５０：２μｍ）
・パウダー２：ＴＦＥ単位及びＰＰＶＥ単位を、この順に９７．５モル％、２．５モル％で含有し、極性官能基を有さないポリマー（溶融温度：３０５℃）のパウダー（Ｄ５０：２μｍ）
・パウダー３：ＴＦＥ単位、ＮＡＨ単位及びＰＰＶＥ単位を、この順に９８．０モル％、０．１モル％、１．９モル％で含有し、極性官能基を有するポリマー（溶融温度：３００℃）のパウダー（Ｄ５０：２μｍ）
なお、いずれのポリマーも、３８０℃における溶融粘度は、１×１０６Ｐａ・ｓ以下である。
１．各成分の準備
［Ｆパウダー］
・パウダー１：低分子量ＰＴＦＥ（数平均分子量：２００００）のパウダー（Ｄ５０：２μｍ）
・パウダー２：ＴＦＥ単位及びＰＰＶＥ単位を、この順に９７．５モル％、２．５モル％で含有し、極性官能基を有さないポリマー（溶融温度：３０５℃）のパウダー（Ｄ５０：２μｍ）
・パウダー３：ＴＦＥ単位、ＮＡＨ単位及びＰＰＶＥ単位を、この順に９８．０モル％、０．１モル％、１．９モル％で含有し、極性官能基を有するポリマー（溶融温度：３００℃）のパウダー（Ｄ５０：２μｍ）
なお、いずれのポリマーも、３８０℃における溶融粘度は、１×１０６Ｐａ・ｓ以下である。
【0061】
［ＡＲポリマー］
・ＰＩ１前駆体溶液（ポリアミック酸溶液１）
まず、反応容器の中に、ジメチルアセトアミド（ＤＭＡｃ）と、２．３ｇのパラフェニレンジアミン（ｐ－ＰＤＡ）、１．５ｇの４，４’－ジアミノ－２，２’－ビス（トリフルオロメチル）ビフェニル（ＴＦＭＢ）及び０．７ｇの１，３－ビス（４－アミノフェノキシ）ベンゼン（ＴＰＥ－Ｒ）とを添加した後、２５℃にて撹拌して溶液を得た。
次に、得られた溶液に、６．４ｇのビス（１，３－ジオキソ－１，３－ジヒドロイソベンゾフラン－５－カルボン酸）１，４－フェニレン（ＴＡＨＱ）と４．１ｇのｓ－３，３’，４，４’－ビフェニルテトラカルボン酸ニ無水物（ｓ－ＢＰＤＡ）とを徐々に添加した。その後、この溶液を、２５℃にて３時間撹拌して、ＰＩ１前駆体溶液を得た。
・ＰＩ１前駆体溶液（ポリアミック酸溶液１）
まず、反応容器の中に、ジメチルアセトアミド（ＤＭＡｃ）と、２．３ｇのパラフェニレンジアミン（ｐ－ＰＤＡ）、１．５ｇの４，４’－ジアミノ－２，２’－ビス（トリフルオロメチル）ビフェニル（ＴＦＭＢ）及び０．７ｇの１，３－ビス（４－アミノフェノキシ）ベンゼン（ＴＰＥ－Ｒ）とを添加した後、２５℃にて撹拌して溶液を得た。
次に、得られた溶液に、６．４ｇのビス（１，３－ジオキソ－１，３－ジヒドロイソベンゾフラン－５－カルボン酸）１，４－フェニレン（ＴＡＨＱ）と４．１ｇのｓ－３，３’，４，４’－ビフェニルテトラカルボン酸ニ無水物（ｓ－ＢＰＤＡ）とを徐々に添加した。その後、この溶液を、２５℃にて３時間撹拌して、ＰＩ１前駆体溶液を得た。
【0062】
次に、ＰＩ１前駆体溶液を、銅箔の粗化処理面にイミド化した後の樹脂膜の厚さが２５μｍになるように、バーコーターを用いて塗布し、１３０℃で１０分間乾燥させた。さらに、銅箔を、２５℃まで冷却した後、段階的に３６０℃（物温）まで加熱して、ＰＩ１の膜を得た。３６０℃で２時間保持した後、２５℃に自然冷却した後、銅箔をエッチングして除去し、膜単体を作成し、その誘電正接を測定した結果、０．００３７であった。
【0063】
・ＰＩ２前駆体溶液（ポリアミック酸溶液２）
モノマーとして、ｐ－ＰＤＡ及びｓ－ＢＰＤＡのみを使用した以外は、ＰＩ１前駆体溶液と同様にして、ＰＩ２前駆体溶液を得た。そして、ＰＩ１と同様にして、ＰＩ２を含む樹脂膜を形成し、その誘電正接を測定した結果、０．００７５であった。
モノマーとして、ｐ－ＰＤＡ及びｓ－ＢＰＤＡのみを使用した以外は、ＰＩ１前駆体溶液と同様にして、ＰＩ２前駆体溶液を得た。そして、ＰＩ１と同様にして、ＰＩ２を含む樹脂膜を形成し、その誘電正接を測定した結果、０．００７５であった。
【0064】
・ＰＥＳ１（液晶性芳香族ポリエステル１）
まず、窒素雰囲気下の反応器内に、８４．７ｇの２－ヒドロキシ－６－ナフトエ酸、４１．６ｇの４－ヒドロキシアセトアニリド、５．８ｇのイソフタル酸、６２．０ｇのジフェニルエーテル－４，４’－ジカルボン酸及び８１．７ｇの無水酢酸を仕込んだ。
次に、反応器内温を１５分間かけて１５０℃まで昇温し、３時間還流させた後、副生酢酸及び未反応の無水酢酸を留去しながら、１７０分間かけて３２０℃まで昇温し、トルクの上昇が認められるまで反応を継続した。
次に、反応器の内容物を回収し、２５℃まで冷却し粉砕した後、窒素雰囲気下にて２４０℃で３時間保持し、固相反応させてＰＥＳ１のパウダーを得た。１００ｇのＰＥＳ１を、Ｎ－メチル－２－ピロリドン（ＮＭＰ）に加え、１４０℃に加熱して溶解させて、褐色透明なＰＥＳ１溶液を得た。
ＰＥＳ１溶液を、銅箔の上にフィルムアプリケーターを用いてキャストした後、１００℃に加熱し、さらに２５０℃から１２分間かけて３５０℃まで昇温した後、放冷してフィルムを形成した。エッチングにより銅箔を除去し、厚さ２５μｍのＰＥＳ１のフィルムを得て、その誘電正接を測定した結果、０．００２７であった。
まず、窒素雰囲気下の反応器内に、８４．７ｇの２－ヒドロキシ－６－ナフトエ酸、４１．６ｇの４－ヒドロキシアセトアニリド、５．８ｇのイソフタル酸、６２．０ｇのジフェニルエーテル－４，４’－ジカルボン酸及び８１．７ｇの無水酢酸を仕込んだ。
次に、反応器内温を１５分間かけて１５０℃まで昇温し、３時間還流させた後、副生酢酸及び未反応の無水酢酸を留去しながら、１７０分間かけて３２０℃まで昇温し、トルクの上昇が認められるまで反応を継続した。
次に、反応器の内容物を回収し、２５℃まで冷却し粉砕した後、窒素雰囲気下にて２４０℃で３時間保持し、固相反応させてＰＥＳ１のパウダーを得た。１００ｇのＰＥＳ１を、Ｎ－メチル－２－ピロリドン（ＮＭＰ）に加え、１４０℃に加熱して溶解させて、褐色透明なＰＥＳ１溶液を得た。
ＰＥＳ１溶液を、銅箔の上にフィルムアプリケーターを用いてキャストした後、１００℃に加熱し、さらに２５０℃から１２分間かけて３５０℃まで昇温した後、放冷してフィルムを形成した。エッチングにより銅箔を除去し、厚さ２５μｍのＰＥＳ１のフィルムを得て、その誘電正接を測定した結果、０．００２７であった。
【0065】
・ＰＥＳ２（液晶性芳香族ポリエステル２）
２－ヒドロキシ－６－ナフトエ酸と、４，４’－ジヒドロキシビフェニルと、テレフタル酸と、２，６－ナフタレンジカルボン酸とを、この順に、６０モル％、２０モル％、１５．５モル％、４．５モル％の割合で反応させて得られたＰＥＳ２を粉砕し、ＰＥＳ２のパウダー（Ｄ５０：１６μｍ）を得た。１００ｇのＰＥＳ２のパウダーをＮ－メチル－２－ピロリドン（ＮＭＰ）に加え、ＰＥＳ２のパウダーが分散したＰＥＳ２の分散液を得た。
ＰＥＳ２の分散液を、銅箔の上にフィルムアプリケーターを用いてキャストした後、１００℃に加熱し、さらに２５０℃から１２分間かけて３５０℃まで昇温した後、放冷してフィルムを形成した。エッチングにより銅箔を除去し、厚さ２５μｍのＰＥＳ２のフィルムを得て、その誘電正接を測定した結果、０．０００７であった。
なお、ＰＥＳ２のＤＭＡｃ（沸点：１６５℃）に対する溶解度は、２５℃において１０ｇ以下であり、１５０℃において２０ｇ以上であった。また、パウダー形状のＰＥＳ２を使用した。
２－ヒドロキシ－６－ナフトエ酸と、４，４’－ジヒドロキシビフェニルと、テレフタル酸と、２，６－ナフタレンジカルボン酸とを、この順に、６０モル％、２０モル％、１５．５モル％、４．５モル％の割合で反応させて得られたＰＥＳ２を粉砕し、ＰＥＳ２のパウダー（Ｄ５０：１６μｍ）を得た。１００ｇのＰＥＳ２のパウダーをＮ－メチル－２－ピロリドン（ＮＭＰ）に加え、ＰＥＳ２のパウダーが分散したＰＥＳ２の分散液を得た。
ＰＥＳ２の分散液を、銅箔の上にフィルムアプリケーターを用いてキャストした後、１００℃に加熱し、さらに２５０℃から１２分間かけて３５０℃まで昇温した後、放冷してフィルムを形成した。エッチングにより銅箔を除去し、厚さ２５μｍのＰＥＳ２のフィルムを得て、その誘電正接を測定した結果、０．０００７であった。
なお、ＰＥＳ２のＤＭＡｃ（沸点：１６５℃）に対する溶解度は、２５℃において１０ｇ以下であり、１５０℃において２０ｇ以上であった。また、パウダー形状のＰＥＳ２を使用した。
【0066】
・ＰＰＥ１（ポリフェニレンエーテル１）
ポリフェニレンエーテル樹脂（ＳＡＢＩＣ社製、「Ｎｏｒｙｌ１６４０」）をトルエンに溶解させてＰＰＥ１溶液を調製した。ＰＰＥ１溶液を銅箔の表面にフィルムアプリケーターを用いてキャストした後、１００℃に加熱し、放冷してＰＰＥ１のフィルムを形成した。エッチングにより銅箔を除去し、厚さ２５μｍのＰＰＥ１のフィルムを得て、その誘電正接を測定した結果、０．００４０であった。
ポリフェニレンエーテル樹脂（ＳＡＢＩＣ社製、「Ｎｏｒｙｌ１６４０」）をトルエンに溶解させてＰＰＥ１溶液を調製した。ＰＰＥ１溶液を銅箔の表面にフィルムアプリケーターを用いてキャストした後、１００℃に加熱し、放冷してＰＰＥ１のフィルムを形成した。エッチングにより銅箔を除去し、厚さ２５μｍのＰＰＥ１のフィルムを得て、その誘電正接を測定した結果、０．００４０であった。
【0067】
［無機フィラー］
・フィラー１：アミノシランカップリング剤で表面処理されたシリカフィラー（平均粒子径：５μｍ；デンカ社製、「ＦＢ－７ＳＤＣ」）
［界面活性剤］
・界面活性剤１：ＣＨ２＝Ｃ（ＣＨ３）Ｃ（Ｏ）ＯＣＨ２ＣＨ２（ＣＦ２）６ＦとＣＨ２＝Ｃ（ＣＨ３）Ｃ（Ｏ）（ＯＣＨ２ＣＨ２）２３ＯＨのコポリマー
・フィラー１：アミノシランカップリング剤で表面処理されたシリカフィラー（平均粒子径：５μｍ；デンカ社製、「ＦＢ－７ＳＤＣ」）
［界面活性剤］
・界面活性剤１：ＣＨ２＝Ｃ（ＣＨ３）Ｃ（Ｏ）ＯＣＨ２ＣＨ２（ＣＦ２）６ＦとＣＨ２＝Ｃ（ＣＨ３）Ｃ（Ｏ）（ＯＣＨ２ＣＨ２）２３ＯＨのコポリマー
【0068】
２．液状組成物の製造
ポットに、ＰＩ１前駆体溶液に、ＤＭＡｃとＦパウダー１とフィラー１と界面活性剤１とを加えて混合し、ホモディスパーにて２０００回転で１時間撹拌して、ＰＩ１前駆体を２５質量％、Ｆポリマー１（Ｆパウダー１）を１３質量％、フィラー１を１３質量％、界面活性剤１を１質量％、それぞれ含む、液状組成物１を得た。
パウダー、ＡＲポリマー及び非水系分散媒の種類又は量を、下表１に示す通りに変更した以外は、液状組成物１と同様にして、液状組成物２～９を得た。
ポットに、ＰＩ１前駆体溶液に、ＤＭＡｃとＦパウダー１とフィラー１と界面活性剤１とを加えて混合し、ホモディスパーにて２０００回転で１時間撹拌して、ＰＩ１前駆体を２５質量％、Ｆポリマー１（Ｆパウダー１）を１３質量％、フィラー１を１３質量％、界面活性剤１を１質量％、それぞれ含む、液状組成物１を得た。
パウダー、ＡＲポリマー及び非水系分散媒の種類又は量を、下表１に示す通りに変更した以外は、液状組成物１と同様にして、液状組成物２～９を得た。
【0069】
【表1】
【0070】
３．液状組成物の再分散性の評価
各液状組成物を１か月静置した後、沈降させた後、旋回型振盪器（ヤマト科学社製、「ＳＡ－３２０」）を使用して、１００ｒｐｍで１時間振とうした。その後、液状組成物を１００μｍメッシュでろ過して、以下の基準に従って評価した。
〇（可） ：メッシュに凝集物はない。
×（不可）：メッシュに凝集物がみられる。
結果を、以下の表２に示す。
各液状組成物を１か月静置した後、沈降させた後、旋回型振盪器（ヤマト科学社製、「ＳＡ－３２０」）を使用して、１００ｒｐｍで１時間振とうした。その後、液状組成物を１００μｍメッシュでろ過して、以下の基準に従って評価した。
〇（可） ：メッシュに凝集物はない。
×（不可）：メッシュに凝集物がみられる。
結果を、以下の表２に示す。
【0071】
【表2】
【0072】
４．樹脂膜の作製
各液状組成物を使用して、上記樹脂膜の作製条件と同じ条件で、厚さ１００μｍの樹脂膜を作製した。
５．樹脂膜の評価
５－１．線膨張係数
各樹脂膜を２３℃、５０％ＲＨの雰囲気下に２４時間以上静置した後、幅５ｍｍ、長さ１５ｍｍのサンプルを切り出した。その後、このサンプルについて、熱機械分析装置（島津製作所社製、「ＴＭＡ－６０」を使用して、荷重５Ｎ、昇温速度２℃／ｍｉｎで加熱した。そして、３０℃から２００℃までのサンプルの寸法変化を測定し、線膨張係数（ｐｐｍ／℃）を求めた。
各液状組成物を使用して、上記樹脂膜の作製条件と同じ条件で、厚さ１００μｍの樹脂膜を作製した。
５．樹脂膜の評価
５－１．線膨張係数
各樹脂膜を２３℃、５０％ＲＨの雰囲気下に２４時間以上静置した後、幅５ｍｍ、長さ１５ｍｍのサンプルを切り出した。その後、このサンプルについて、熱機械分析装置（島津製作所社製、「ＴＭＡ－６０」を使用して、荷重５Ｎ、昇温速度２℃／ｍｉｎで加熱した。そして、３０℃から２００℃までのサンプルの寸法変化を測定し、線膨張係数（ｐｐｍ／℃）を求めた。
【0073】
５－２．耐折性
ＪＩＳ Ｐ ８１１５に準拠して、各樹脂膜の耐折性（ＭＩＴ）を測定した。
装置には、ＭＩＴ耐折疲労試験機 Ｄ型（東洋精機製作所社製）を使用して、試験速度を１７５ｃｐｍ、折り曲げ角度を１３５°、荷重を１ｋｇ、クランプのＲを０．３８ｍｍとした。そして、各樹脂膜が破断した回数を測定した。
５－３．誘電正接
各樹脂膜を２３℃、５０％ＲＨの雰囲気下に２４時間以上静置した。その後、各樹脂膜についてＳＰＤＲ法（１０ＧＨｚ）に従って、ネットワークアナライザを使用して、その誘電正接を測定した。
これらの結果を、以下の表３に示す。
ＪＩＳ Ｐ ８１１５に準拠して、各樹脂膜の耐折性（ＭＩＴ）を測定した。
装置には、ＭＩＴ耐折疲労試験機 Ｄ型（東洋精機製作所社製）を使用して、試験速度を１７５ｃｐｍ、折り曲げ角度を１３５°、荷重を１ｋｇ、クランプのＲを０．３８ｍｍとした。そして、各樹脂膜が破断した回数を測定した。
５－３．誘電正接
各樹脂膜を２３℃、５０％ＲＨの雰囲気下に２４時間以上静置した。その後、各樹脂膜についてＳＰＤＲ法（１０ＧＨｚ）に従って、ネットワークアナライザを使用して、その誘電正接を測定した。
これらの結果を、以下の表３に示す。
【0074】
【表3】
【産業上の利用可能性】
【0075】
本発明の液状組成物は、分散性に優れ、Ｆポリマー、ＡＲポリマー及び無機フィラーに基づく特性（電気特性、ＵＶ加工性、低吸水率、低線膨張性等）に優れるポリマー層を形成できる。また、本発明の製造方法により得られる積層体は、プリント基板材料として好適である。