(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】特許公報(B2)
(11)【特許番号】
(24)【登録日】2024-07-08
(45)【発行日】2024-07-17
(54)【発明の名称】回路接続用接着剤フィルム、回路接続構造体及びその製造方法
(51)【国際特許分類】
C09J 7/35 20180101AFI20240709BHJP
C09J 9/02 20060101ALI20240709BHJP
C09J 163/00 20060101ALI20240709BHJP
C09J 163/02 20060101ALI20240709BHJP
C09J 163/04 20060101ALI20240709BHJP
C09J 11/06 20060101ALI20240709BHJP
C09J 11/04 20060101ALI20240709BHJP
C09J 4/00 20060101ALI20240709BHJP
H01R 11/01 20060101ALI20240709BHJP
H05K 3/36 20060101ALI20240709BHJP
【ＦＩ】
C09J7/35
C09J9/02
C09J163/00
C09J163/02
C09J163/04
C09J11/06
C09J11/04
C09J4/00
H01R11/01 501C
H05K3/36 A
【請求項の数】
6
(21)【出願番号】P 2020030371
(22)【出願日】2020-02-26
(65)【公開番号】P2021134262
(43)【公開日】2021-09-13
【審査請求日】2022-12-27
(73)【特許権者】
【識別番号】000004455
【氏名又は名称】株式会社レゾナック
(74)【代理人】
【識別番号】100088155
【弁理士】
【氏名又は名称】長谷川 芳樹
(74)【代理人】
【識別番号】100128381
【弁理士】
【氏名又は名称】清水 義憲
(74)【代理人】
【識別番号】100169454
【弁理士】
【氏名又は名称】平野 裕之
(74)【代理人】
【識別番号】100211018
【弁理士】
【氏名又は名称】財部 俊正
(72)【発明者】
【氏名】小林 譲
(72)【発明者】
【氏名】三島 翔太
(72)【発明者】
【氏名】工藤 直
【審査官】藤田 雅也
(56)【参考文献】
【文献】国際公開第２０１９／０５００１１（ＷＯ，Ａ１）
【文献】国際公開第２０１９／０５０００５（ＷＯ，Ａ１）
【文献】特開２０１３－１２４９８（ＪＰ，Ａ）
【文献】特開２０００－３１９６２２（ＪＰ，Ａ）
【文献】特開２０１１－７１５１４（ＪＰ，Ａ）
【文献】国際公開第２０１３／０３８８４０（ＷＯ，Ａ１）
【文献】特開２０１２－２１１４０（ＪＰ，Ａ）
【文献】特開２００９－２３８７５３（ＪＰ，Ａ）
【文献】特開２０１７－２０００２９（ＪＰ，Ａ）
【文献】特開２０１２－１８４２８８（ＪＰ，Ａ）
(58)【調査した分野】(Int.Cl.，ＤＢ名)
Ｂ３２Ｂ １／００－ ４３／００
Ｃ０９Ｊ １／００－ ５／１０
Ｃ０９Ｊ ７／００－ ７／５０
Ｃ０９Ｊ ９／００－２０１／１０
Ｈ０１Ｒ １１／００－ １１／３２
Ｈ０５Ｋ １／１４
Ｈ０５Ｋ ３／３６
(57)【特許請求の範囲】
【請求項1】
第１の接着剤層と、該第１の接着剤層上に積層された第２の接着剤層と、を備え、前記第１の接着剤層は、エポキシ樹脂と、エポキシ樹脂の硬化剤と、導電粒子と、を含有する第１の硬化性組成物又は該第１の硬化性組成物の硬化物からなり、
前記第２の接着剤層は、ラジカル重合性化合物と、ラジカル重合開始剤と、を含有する第２の硬化性組成物からなり、
前記エポキシ樹脂が、２官能のエポキシ樹脂と多官能エポキシ樹脂とを含み、
前記２官能のエポキシ樹脂が、ビスフェノール型エポキシ樹脂を含み、
前記多官能エポキシ樹脂が、エポキシノボラック樹脂及び／又はナフタレン型エポキシ樹脂を含む、回路接続用接着剤フィルム。
【請求項2】
前記導電粒子の平均粒径に対する前記第１の接着剤層の厚さの比が１０％以上８０％以下である、請求項１に記載の回路接続用接着剤フィルム。
【請求項3】
前記第１の接着剤層において、前記導電粒子の７０％以上が隣接する他の導電粒子と離間した状態となっている、請求項１又は２に記載の回路接続用接着剤フィルム。
【請求項4】
前記導電粒子の平均粒径が２．５μｍ以上６．０μｍ以下である、請求項１～３のいずれか一項に記載の回路接続用接着剤フィルム。
【請求項5】
第１の回路基板の主面上に第１の電極が形成された第１の回路部材と、第２の回路基板の主面上に第２の電極が形成され、前記第２の電極と前記第１の電極とが対向するように配置された第２の回路部材と、
前記第１の回路部材と前記第２の回路部材との間に設けられ、前記第１の電極と前記第２の電極とを電気的に接続する回路接続部と、を備え、
前記回路接続部が、請求項１～４のいずれか一項に記載の回路接続用接着剤フィルムの硬化物である、回路接続構造体。
【請求項6】
第１の回路基板の主面上に第１の電極が形成された第１の回路部材と、第２の回路基板の主面上に第２の電極が形成された第２の回路部材との間に、請求項１～４のいずれか一項に記載の回路接続用接着剤フィルムを介在させ、前記第１の回路部材及び前記第２の回路部材を熱圧着して、前記第１の電極及び前記第２の電極を互いに電気的に接続する工程を備える、回路接続構造体の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
本発明は、回路接続用接着剤フィルム、回路接続構造体及びその製造方法に関する。
【背景技術】
【0002】
従来、回路接続を行うために各種の接着材料が使用されている。例えば、液晶ディスプレイとテープキャリアパッケージ（ＴＣＰ）との接続、フレキシブルプリント配線基板（ＦＰＣ）とＴＣＰとの接続、又はＦＰＣとプリント配線板との接続のための接着材料として、接着剤中に導電粒子が分散された異方導電性を有する回路接続用接着剤フィルムが使用されている。具体的には、回路接続用接着剤フィルムにより形成される回路接続部によって、回路部材同士が接着されると共に、回路部材上の電極同士が回路接続部中の導電粒子を介して電気的に接続されることで、回路接続構造体が得られる。
【0003】
異方導電性を有する回路接続用接着剤フィルムが使用される精密電子機器の分野では、回路の高密度化が進んでおり、電極幅及び電極間隔が極めて狭くなっている。このため、微小電極上に効率良く導電粒子を捕捉させ（導電粒子の捕捉率を向上させ）、高い接続信頼性を得ることが必ずしも容易ではなくなっている。
【0004】
これに対し、例えば特許文献１では、導電粒子を異方導電性接着シートの片側に偏在させ、導電粒子同士を離間させる手法が提案されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【0005】
【文献】国際公開第２００５／５４３８８号
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【0006】
従来の回路接続用接着剤フィルムを用いて得られる回路接続構造体を高温高湿環境下（例えば８５℃、８５％ＲＨ）に放置した場合、回路部材と回路接続部との間において剥離が生じる場合がある。このような剥離は、回路接続構造体の接続信頼性の低下の原因となり得る。
【0007】
そこで、本発明は、高温高湿環境下に置かれた後に回路部材と回路接続部との間での剥離が生じ難い回路接続構造体を得ることができる回路接続用接着剤フィルム、該接着剤フィルムを用いた回路接続構造体及びその製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【0008】
本発明の一側面は、第１の接着剤層と、該第１の接着剤層上に積層された第２の接着剤層と、を備え、第１の接着剤層は、エポキシ樹脂と、エポキシ樹脂の硬化剤と、導電粒子と、を含有する第１の硬化性組成物又は該第１の硬化性組成物の硬化物からなり、第２の接着剤層は、ラジカル重合性化合物と、ラジカル重合開始剤と、を含有する第２の硬化性組成物からなる、回路接続用接着剤フィルムを提供する。
【0009】
この回路接続用接着剤フィルムによれば、高温高湿環境下（例えば８５℃、８５％ＲＨ）に置かれた後に回路部材と回路接続部との間での剥離が生じ難い回路接続構造体を得ることができ、回路接続構造体の接続信頼性を確保できる。
【0010】
上記側面の回路接続用接着剤フィルムにおいて、導電粒子の平均粒径に対する第１の接着剤層の厚さの比は１０％以上８０％以下であることが好ましい。この場合、回路接続時における接着剤フィルム中の導電粒子の流動を抑制しつつ、接続抵抗を低減することができる。
【0011】
上記側面の回路接続用接着剤フィルムの第１の接着剤層において、導電粒子の７０％以上が隣接する他の導電粒子と離間した状態となっていることが好ましい。この場合、回路部材の接続にあたって隣接する導電粒子同士の凝集が抑えられ、回路部材内の電極同士の絶縁性を良好に確保できる。
【0012】
上記側面の回路接続用接着剤フィルムにおいて、導電粒子の平均粒径は２．５μｍ以上６．０μｍ以下であることが好ましい。この範囲を満たすことにより、対向する回路部材間の接続信頼性の確保と、回路部材内の電極同士の絶縁性の確保とをより好適に両立できる。
【0013】
本発明の他の一側面は、第１の回路基板の主面上に第１の電極が形成された第１の回路部材と、第２の回路基板の主面上に第２の電極が形成され、第２の電極と第１の電極とが対向するように配置された第２の回路部材と、第１の回路部材と第２の回路部材との間に設けられ、第１の電極と第２の電極とを電気的に接続する回路接続部と、を備え、回路接続部が、上記側面の回路接続用接着剤フィルムの硬化物である、回路接続構造体を提供する。
【0014】
本発明の他の一側面は、第１の回路基板の主面上に第１の電極が形成された第１の回路部材と、第２の回路基板の主面上に第２の電極が形成された第２の回路部材との間に、上記側面の回路接続用接着剤フィルムを介在させ、第１の回路部材及び第２の回路部材を熱圧着して、第１の電極及び第２の電極を互いに電気的に接続する工程を備える、回路接続構造体の製造方法を提供する。
【発明の効果】
【0015】
本発明によれば、高温高湿環境下に置かれた後に回路部材と回路接続部との間での剥離が生じ難い回路接続構造体を得ることができる回路接続用接着剤フィルム、該接着剤フィルムを用いた回路接続構造体及びその製造方法を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【0016】
【発明を実施するための形態】
【0017】
以下、場合により図面を参照しつつ本発明の実施形態について詳細に説明する。なお、本明細書中、個別に記載した上限値及び下限値は任意に組み合わせ可能である。また、本明細書において、「～」を用いて示された数値範囲は、「～」の前後に記載される数値をそれぞれ最小値及び最大値として含む範囲を示す。本明細書中に段階的に記載されている数値範囲において、ある段階の数値範囲の上限値又は下限値は、他の段階の数値範囲の上限値又は下限値に置き換えてもよい。また、本明細書において、「（メタ）アクリレート」とは、アクリレート、及び、それに対応するメタクリレートの少なくとも一方を意味する。「（メタ）アクリロイル」等の他の類似の表現においても同様である。また、「（ポリ）」とは「ポリ」の接頭語がある場合とない場合の双方を意味する。
【0018】
＜回路接続用接着剤フィルム＞
図１は、一実施形態の回路接続用接着剤フィルムを示す模式断面図である。図１に示すように、回路接続用接着剤フィルム１（以下、単に「接着剤フィルム１」ともいう。）は、第１の接着剤層２と、第１の接着剤層２上に積層された第２の接着剤層３と、を備える。第１の接着剤層２は導電粒子４を含有する。
図１は、一実施形態の回路接続用接着剤フィルムを示す模式断面図である。図１に示すように、回路接続用接着剤フィルム１（以下、単に「接着剤フィルム１」ともいう。）は、第１の接着剤層２と、第１の接着剤層２上に積層された第２の接着剤層３と、を備える。第１の接着剤層２は導電粒子４を含有する。
【0019】
接着剤フィルム１では、導電粒子４が第１の接着剤層２中に分散されている。そのため、接着剤フィルム１は、異方導電性を有する異方導電性接着剤フィルムである。接着剤フィルム１は、第１の電極を有する第１の回路部材と、第２の電極を有する第２の回路部材との間に介在させ、第１の回路部材及び第２の回路部材を圧着（例えば、熱圧着）して、第１の電極及び第２の電極を互いに電気的に接続するために用いられる。
【0020】
（第１の接着剤層）
第１の接着剤層２は、例えば、第１の硬化性組成物又は第１の硬化性組成物の硬化物からなる。第１の硬化性組成物は（Ａ）エポキシ樹脂（以下、「（Ａ）成分」ともいう。）と、（Ｂ）エポキシ樹脂の硬化剤（以下、「（Ｂ）成分」ともいう。）と、（Ｃ）導電粒子（以下、「（Ｃ）成分」ともいう。）とを含有する。第１の硬化性組成物は、例えば、光照射又は加熱により硬化させることができる。
第１の接着剤層２は、例えば、第１の硬化性組成物又は第１の硬化性組成物の硬化物からなる。第１の硬化性組成物は（Ａ）エポキシ樹脂（以下、「（Ａ）成分」ともいう。）と、（Ｂ）エポキシ樹脂の硬化剤（以下、「（Ｂ）成分」ともいう。）と、（Ｃ）導電粒子（以下、「（Ｃ）成分」ともいう。）とを含有する。第１の硬化性組成物は、例えば、光照射又は加熱により硬化させることができる。
【0021】
第１の接着剤層は、導電粒子が第１の接着剤層中に固定されて、圧着時の導電粒子の流動が起こり難くなり、隣り合う電極間の絶縁性を確保しやすくなる観点から、第１の硬化性組成物の硬化物からなることが好ましい。かかる観点から、第１の接着剤層が第１の硬化性組成物からなる場合には、第１の硬化性組成物を硬化させてから用いてよい。第１の硬化性組成物の硬化物からなる第１の接着剤層２は、例えば、導電粒子４と、第１の硬化性組成物の導電粒子４以外の成分を硬化させてなる第１の接着剤成分５と、からなる。第１の接着剤層２は、第１の硬化性組成物を完全に硬化させた硬化物であってよく、第１の硬化性組成物を部分的に硬化させた硬化物（部分硬化物、Ｂステージ化物とも呼ばれる）であってもよい。すなわち、第１の接着剤成分５は、未反応の（Ａ）成分及び未反応の（Ｂ）成分を含有していてもよく、含有していなくてもよい。圧着前の回路部材への密着性が得られやすい観点から、第１の接着剤層は、第１の硬化性組成物の部分硬化物からなることが好ましい。
【0022】
［（Ａ）成分：エポキシ樹脂］
エポキシ樹脂は、グリシジル基を有する化合物である。エポキシ樹脂は、単官能、２官能又は多官能のいずれでもよいが、充分な硬化性を得る観点では、２官能以上のエポキシ樹脂を用いることが好ましい。エポキシ樹脂は、モノマー化合物であっても、特定のモノマー単位を複数有するポリマー化合物であってもよい。
エポキシ樹脂は、グリシジル基を有する化合物である。エポキシ樹脂は、単官能、２官能又は多官能のいずれでもよいが、充分な硬化性を得る観点では、２官能以上のエポキシ樹脂を用いることが好ましい。エポキシ樹脂は、モノマー化合物であっても、特定のモノマー単位を複数有するポリマー化合物であってもよい。
【0023】
エポキシ樹脂としては、ビスフェノールＡ、Ｆ、ＡＤ等のビスフェノールのグリシジルエーテルであるビスフェノール型エポキシ樹脂（例えば、エピクロルヒドリンと、ビスフェノールＡ、Ｆ、ＡＤ等と、の反応生成物）、及びフェノールノボラック又はクレゾールノボラックから誘導されるエポキシノボラック樹脂（例えば、エピクロルヒドリンと、フェノールノボラック、クレゾールノボラック等との反応生成物）が代表的なエポキシ樹脂である。その他の例として、ナフタレン骨格を有するナフタレン型エポキシ樹脂、グリシジルアミン型エポキシ樹脂、グリシジルエステル型エポキシ樹脂、エポキシ基及びアクリレート基を有するアクリレート変性型エポキシ樹脂、脂環式エポキシ樹脂、及び複素環式エポキシ樹脂が挙げられる。これらは単独又は２種以上混合して用いられる。これらのエポキシ樹脂は不純物イオン（Ｎａ＋、Ｃｌ－等）濃度又は加水分解性塩素が３００ｐｐｍ以下であることが、エレクトロンマイグレーション防止のために好ましい。
【0024】
上記エポキシ樹脂の中でも、ビスフェノール型エポキシ樹脂が分子量の異なるグレードが広く入手可能で、接着性や反応性等を任意に設定できることから好ましい。ビスフェノール型エポキシ樹脂の中でも、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂が特に好ましい。ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂の粘度は低く、フェノキシ樹脂と組み合わせて用いることにより、第１の硬化性組成物の流動性を容易に広範囲に設定できる。また、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂は、第１の接着剤層に良好な粘着性を付与し易いという利点も有する。
【0025】
３個以上のグリシジル基を有する、いわゆる多官能エポキシ樹脂を用いる場合、硬化物の架橋密度が高められてその耐熱性が向上する傾向がある。ただし、多官能エポキシ樹脂の量が多くなると溶剤による補修が困難となる傾向がある。これらの観点から、多官能エポキシ樹脂の含有量は、第１の接着剤層の全質量を基準として、５０質量％以下であってよい。多官能エポキシ樹脂としては、フェノールノボラック又はクレゾールノボラックから誘導されるエポキシノボラック樹脂、ナフタレン型エポキシ樹脂といった芳香族骨格を有するエポキシ樹脂が好ましい。
【0026】
多官能エポキシ樹脂は、硬化性により優れる観点から、２官能のエポキシ樹脂と組み合わせて用いることが好ましい。（Ａ）成分の全量に占める多官能エポキシ樹脂の含有量は、１０質量％以上であってよく、５０質量％以下であってよい。
【0027】
（Ａ）成分として、グリシジル基を有するシランカップリング剤を用いてもよい。このような成分としては、例えば、グリシジル基と、アルコキシシリル基とを有する化合物が挙げられる。アルコキシシリル基としては、メトキシシリル基、ジメトキシシリル基、トリメトキシシリル基、エトキシシリル基、ジエトキシシリル基、トリエトキシシリル基、プロピロキシシリル基、ブトキシシリル基、イソプロピロキシシリル基等が挙げられる。グリシジル基を有するシランカップリング剤の含有量は、高温高湿環境下に置かれた後の回路部材と回路接続部との間での剥離の発生をより抑制しやすくなる観点から、第１の接着剤層の全質量を基準として、０．１質量％以上であってよく、１０質量％以下であってよい。
【0028】
（Ａ）成分の含有量は、高温高湿環境下に置かれた後の回路部材と回路接続部との間での剥離の発生をより抑制しやすくなる観点から、第１の接着剤層の全質量を基準として、好ましくは１０質量％以上であり、より好ましくは２０質量％以上であり、更に好ましくは３０質量％以上である。（Ａ）成分の含有量は、フィルム形成性の観点から、第１の接着剤層の全質量を基準として、好ましくは８０質量％以下であり、より好ましくは７０質量％以下であり、更に好ましくは６０質量％以下である。なお、第１の硬化性組成物の全質量を基準とした（Ａ）成分の含有量は上記範囲と同じであってよい。
【0029】
［（Ｂ）成分：エポキシ樹脂の硬化剤］
（Ｂ）成分は、エポキシ樹脂を硬化させることができるものであればよい。また、（Ｂ）成分はエポキシ樹脂と反応して架橋構造中に取り込まれる化合物であってもよいし、エポキシ樹脂の硬化反応を促進する触媒型硬化剤であってもよい。両者を併用することも可能である。
（Ｂ）成分は、エポキシ樹脂を硬化させることができるものであればよい。また、（Ｂ）成分はエポキシ樹脂と反応して架橋構造中に取り込まれる化合物であってもよいし、エポキシ樹脂の硬化反応を促進する触媒型硬化剤であってもよい。両者を併用することも可能である。
【0030】
触媒型硬化剤としては、例えば、エポキシ樹脂のアニオン重合を促進するアニオン重合型硬化剤、及びエポキシ樹脂のカチオン重合を促進するカチオン重合型硬化剤が挙げられる。特に、アニオン重合型硬化剤は、様々な被着体に対して強い接着強度を発揮することができるため好ましい。
【0031】
アニオン重合型硬化剤としては、例えば、イミダゾール系、ヒドラジド系、三フッ素ホウ素－アミン錯体、アミンイミド、ポリアミンの塩、ジシアンジアミド、ジアザビシクロウンデセンまたはその塩、ジアザビシクロノネンまたはその塩、ホスホニウム化合物及びその塩及びこれらの変性物が挙げられる。イミダゾール系のアニオン重合型硬化剤は、例えば、イミダゾール又はその誘導体をエポキシ樹脂に付加して形成される。
【0032】
これらの硬化剤は、ポリウレタン系、ポリエステル系等の高分子物質、ニッケル、銅等の金属薄膜及びケイ酸カルシウム等の無機物で被覆したマイクロカプセル化したものであってもよい。
【0033】
硬化剤（例えばアニオン重合型硬化剤）の配合量は、（Ａ）エポキシ樹脂１００質量部に対して２０～６０質量部であることが好ましく、３０～５０質量部であることがより好ましい。２０質量部以上であると第１の硬化性組成物の硬化性が良好となる傾向にある。その結果、導電粒子と電極（例えば回路電極）との接触が保持され、信頼性試験後の接続抵抗の上昇が抑えられる。また、６０質量部以下であると締め付け力が強くなりすぎず、回路接続材料の硬化物における内部応力が小さくなり、接着強度の低下が抑えられる傾向がある。
【0034】
［（Ｃ）成分：導電粒子］
（Ｃ）成分は、導電性を有する粒子であれば特に制限されず、Ａｕ、Ａｇ、Ｎｉ、Ｃｕ、はんだ等の金属で構成された金属粒子、導電性カーボンで構成された導電性カーボン粒子などであってよい。（Ｃ）成分は、非導電性のガラス、セラミック、プラスチック（ポリスチレン等）などを含む核と、上記金属又は導電性カーボンを含み、核を被覆する被覆層とを備える被覆導電粒子であってもよい。これらの中でも、熱溶融性の金属で形成された金属粒子、又はプラスチックを含む核と、金属又は導電性カーボンを含み、核を被覆する被覆層とを備える被覆導電粒子が好ましく用いられる。この場合、第１の硬化性組成物の硬化物を加熱又は加圧により変形させることが容易であるため、電極同士を電気的に接続する際に、電極と（Ｃ）成分との接触面積を増加させ、電極間の導電性をより向上させることができる。
（Ｃ）成分は、導電性を有する粒子であれば特に制限されず、Ａｕ、Ａｇ、Ｎｉ、Ｃｕ、はんだ等の金属で構成された金属粒子、導電性カーボンで構成された導電性カーボン粒子などであってよい。（Ｃ）成分は、非導電性のガラス、セラミック、プラスチック（ポリスチレン等）などを含む核と、上記金属又は導電性カーボンを含み、核を被覆する被覆層とを備える被覆導電粒子であってもよい。これらの中でも、熱溶融性の金属で形成された金属粒子、又はプラスチックを含む核と、金属又は導電性カーボンを含み、核を被覆する被覆層とを備える被覆導電粒子が好ましく用いられる。この場合、第１の硬化性組成物の硬化物を加熱又は加圧により変形させることが容易であるため、電極同士を電気的に接続する際に、電極と（Ｃ）成分との接触面積を増加させ、電極間の導電性をより向上させることができる。
【0035】
（Ｃ）成分は、上記の金属粒子、導電性カーボン粒子、又は被覆導電粒子と、樹脂等の絶縁材料を含み、該粒子の表面を被覆する絶縁層とを備える絶縁被覆導電粒子であってもよい。（Ｃ）成分が絶縁被覆導電粒子であると、（Ｃ）成分の含有量が多い場合であっても、粒子の表面が樹脂で被覆されているため、（Ｃ）成分同士の接触による短絡の発生を抑制でき、また、隣り合う電極回路間の絶縁性を向上させることもできる。（Ｃ）成分は、上述した各種導電粒子の１種を単独で又は２種以上を組み合わせて用いられる。
【0036】
（Ｃ）成分の最大粒径は、電極の最小間隔（隣り合う電極間の最短距離）よりも小さいことが必要である。（Ｃ）成分の最大粒径は、分散性及び導電性に優れる観点から、１．０μｍ以上であってよく、２．０μｍ以上であってよく、２．５μｍ以上であってよい。（Ｃ）成分の最大粒径は、分散性及び導電性に優れる観点から、５０μｍ以下であってよく、３０μｍ以下であってよく、２０μｍ以下であってよい。本明細書では、任意の導電粒子３００個（ｐｃｓ）について、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）を用いた観察により粒径の測定を行い、得られた最も大きい値を（Ｃ）成分の最大粒径とする。なお、（Ｃ）成分が球形ではない場合（例えば（Ｃ）成分が突起を有する場合）、（Ｃ）成分の粒径は、ＳＥＭの画像における導電粒子に外接する円の直径とする。
【0037】
（Ｃ）成分の平均粒径は、分散性及び導電性に優れる観点から、１．０μｍ以上であってよく、２．０μｍ以上であってよく、２．５μｍ以上であってよい。（Ｃ）成分の平均粒径は、分散性及び導電性に優れる観点から、５０μｍ以下であってよく、３０μｍ以下であってよく、２０μｍ以下であってよく、６．０μｍ以下であってよい。特に、（Ｃ）成分の平均粒径が２．５μｍ以上６．０μｍ以下である場合、対向する回路部材間の接続信頼性の確保と、回路部材内の電極同士の絶縁性の確保とをより好適に両立できる。本明細書では、任意の導電粒子３００個（ｐｃｓ）について、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）を用いた観察により粒径の測定を行い、得られた粒径の平均値を平均粒径とする。
【0038】
第１の接着剤層において、（Ｃ）成分は均一に分散されていることが好ましい。第１の接着剤層における（Ｃ）成分の粒子密度は、安定した接続抵抗が得られやすい観点から、１００ｐｃｓ／ｍｍ２以上であってよく、１０００ｐｃｓ／ｍｍ２以上であってよく、２０００ｐｃｓ／ｍｍ２以上であってよい。第１の接着剤層における（Ｃ）成分の粒子密度は、隣り合う電極間の絶縁性を向上させる観点から、１０００００ｐｃｓ／ｍｍ２以下であってよく、５００００ｐｃｓ／ｍｍ２以下であってよく、１００００ｐｃｓ／ｍｍ２以下であってよい。
【0039】
第１の接着剤層において、（Ｃ）成分の７０％以上は、隣接する他の導電粒子と離間した状態となっていることが好ましい。この場合、回路部材内の電極同士の絶縁性が確保されやすく、安定した接続抵抗が得られやすい。（Ｃ）成分の７０％以上が隣接する他の導電粒子と離間した状態にする方法としては、特に制限されるものではないが、例えば、特開２０１５－１６７１０６号公報に記載される磁場を印加する方法等が挙げられる。
【0040】
（Ｃ）成分の含有量は、導電性をより向上させることができる観点から、第１の接着剤層の全質量を基準として、０．０５質量％以上であってよく、０．５質量％以上であってよく、２．５質量％以上であってよい。（Ｃ）成分の含有量は、短絡を抑制しやすい観点から、第１の接着剤層の全質量を基準として、２５質量％以下であってよく、１５質量％以下であってよい。（Ｃ）成分の含有量が上記範囲であれば、高温高湿環境下に置かれた後の回路部材と回路接続部との間での剥離をより抑制しやくなる。なお、第１の硬化性組成物中の（Ｃ）成分の含有量（第１の硬化性組成物の全質量基準）は上記範囲と同じであってよい。
【0041】
（Ｃ）成分の含有量は、導電性をより向上させることができる観点から、第１の接着剤層中の全体積基準で、０．１体積％以上であってよく、１体積％以上であってよく、５体積％以上であってよい。（Ｃ）成分の含有量は、短絡を抑制しやすい観点から、第１の接着剤層中の全体積基準で、５０体積％以下であってよく、３０体積％以下であってよく、２０体積％以下であってよい。なお、第１の硬化性組成物中の（Ｃ）成分の含有量（第１の硬化性組成物の全体積基準）は上記範囲と同じであってよい。
【0042】
［その他の成分］
第１の硬化性組成物は、（Ａ）成分、（Ｂ）成分、（Ｃ）成分以外のその他の成分を更に含有していてよい。その他の成分としては、例えば、熱可塑性樹脂、ゴム成分、カップリング剤、充填材が挙げられる。これらの成分は、第１の接着剤層に含有されていてもよい。
第１の硬化性組成物は、（Ａ）成分、（Ｂ）成分、（Ｃ）成分以外のその他の成分を更に含有していてよい。その他の成分としては、例えば、熱可塑性樹脂、ゴム成分、カップリング剤、充填材が挙げられる。これらの成分は、第１の接着剤層に含有されていてもよい。
【0043】
熱可塑性樹脂としては、例えば、フェノキシ樹脂、ポリイミド樹脂、ポリアミド樹脂、ポリ（メタ）アクリル樹脂、ポリエステル樹脂、ポリウレタン樹脂、ポリエステルウレタン樹脂及びポリビニルブチラール樹脂から選ばれる１種又は２種以上の樹脂が挙げられる。この中で、接着性、相溶性、耐熱性及び機械強度に優れることからフェノキシ樹脂が、特に好ましい。
【0044】
フェノキシ樹脂は、２官能性フェノール類とエピハロヒドリンとを高分子化するまで反応させるか、又は２官能性エポキシ樹脂と２官能性フェノール類とを重付加させることにより得られる樹脂である。フェノキシ樹脂は、例えば、２官能性フェノール類１モルとエピハロヒドリン０．９８５～１．０１５モルとをアルカリ金属水酸化物等の触媒の存在下、非反応性溶媒中で４０～１２０℃の温度で反応させることにより得ることができる。
【0045】
また、フェノキシ樹脂としては、樹脂の機械的特性や熱的特性の観点からは、特に２官能性エポキシ樹脂と２官能性フェノール類との配合当量比をエポキシ基／フェノール水酸基＝１／０．９～１／１．１とし、アルカリ金属化合物、有機リン系化合物、環状アミン系化合物等の触媒の存在下、沸点が１２０℃以上のアミド系、エーテル系、ケトン系、ラクトン系、アルコール系等の有機溶剤中で、反応固形分が５０質量％以下の条件で５０～２００℃に加熱して重付加反応させて得たものが好ましい。
【0046】
フェノキシ樹脂は、ラジカル重合性の官能基により変性されていてもよい。フェノキシ樹脂は、１種を単独で又は２種以上を混合して用いることができる。
【0047】
上記熱可塑性樹脂の重量平均分子量は、５０００～４０００００が好ましく、５０００～２０００００がより好ましく、１００００～１５００００が特に好ましい。熱可塑性樹脂の重量平均分子量が５０００以上であると、第１の接着剤層の接着強度が向上する傾向がある。また、熱可塑性樹脂の重量平均分子量が４０００００以下であれば、他の成分との良好な相溶性が得られやすい傾向があり、第１の硬化性組成物の流動性が得られやすい傾向がある。なお、本願で規定する重量平均分子量とは、以下の条件のゲルパーミエイションクロマトグラフィー法（ＧＰＣ）により、標準ポリスチレンによる検量線に基づいて決定される値をいう。
ＧＰＣ条件
使用機器：日立Ｌ－６０００ 型（株式会社日立製作所）
カラム：ゲルパックＧＬ－Ｒ４２０＋ゲルパックＧＬ－Ｒ４３０＋ゲルパックＧＬ－Ｒ４
４０（計３本）（日立化成株式会社製、製品名）
溶離液：テトラヒドロフラン
測定温度：４０℃
流量：１．７５ｍＬ／分
検出器：Ｌ－３３００ＲＩ（株式会社日立製作所）
ＧＰＣ条件
使用機器：日立Ｌ－６０００ 型（株式会社日立製作所）
カラム：ゲルパックＧＬ－Ｒ４２０＋ゲルパックＧＬ－Ｒ４３０＋ゲルパックＧＬ－Ｒ４
４０（計３本）（日立化成株式会社製、製品名）
溶離液：テトラヒドロフラン
測定温度：４０℃
流量：１．７５ｍＬ／分
検出器：Ｌ－３３００ＲＩ（株式会社日立製作所）
【0048】
熱可塑性樹脂の含有量は、（Ａ）成分及び（Ｂ）成分の総量１００質量部に対して、２０～８０質量部であることが好ましく、３０～７０質量部であることがより好ましく、３５～６５質量部であることが更に好ましい。熱可塑性樹脂の含有量が２０質量部以上であると、接着強度が向上したり、第１の硬化性組成物のフィルム形成性が向上したりする傾向があり、８０質量部以下であれば、第１の硬化性組成物の流動性が得られやすい傾向がある。
【0049】
ゴム成分としては、例えば、アクリルゴム、ポリイソプレン、ポリブタジエン、カルボキシル基末端ポリブタジエン、水酸基末端ポリブタジエン、１，２－ポリブタジエン、カルボキシル基末端１，２－ポリブタジエン、水酸基末端１，２－ポリブタジエン、スチレン－ブタジエンゴム、水酸基末端スチレン－ブタジエンゴム、カルボキシル化ニトリルゴム、水酸基末端ポリ（オキシプロピレン）、アルコキシシリル基末端ポリ（オキシプロピレン）、ポリ（オキシテトラメチレン）グリコール、ポリオレフィングリコール及びポリ－ε－カプロラクトンが挙げられる。ゴム成分は、接着性向上の観点から、高極性基であるシアノ基又はカルボキシル基を側鎖基又は末端基として有することが好ましい。これらのゴム成分は、１種を単独で又は２種以上を組み合わせて用いることができる。ゴム成分の含有量は、例えば、第１の接着剤層の全質量基準で、５質量％以上であってよく、５０質量％以下であってよい。
【0050】
カップリング剤としては、（メタ）アクリロイル基、メルカプト基、アミノ基、イミダゾール基等の有機官能基を有するシランカップリング剤、テトラアルコキシシラン等のシラン化合物、テトラアルコキシチタネート誘導体、ポリジアルキルチタネート誘導体などが挙げられる。第１の硬化性組成物がカップリング剤を含有する場合、接着性を更に向上することができる。カップリング剤の含有量は、例えば、第１の硬化性組成物の全質量基準で、０．１質量％以上であってよく、２０質量％以下であってよい。
【0051】
充填材としては、例えば、非導電性のフィラー（例えば、非導電粒子）が挙げられる。
第１の硬化性組成物が充填材を含有する場合、接続信頼性の向上が更に期待できる。充填材は、無機フィラー及び有機フィラーのいずれであってもよい。無機フィラーとしては、例えば、シリカ微粒子、アルミナ微粒子、シリカ－アルミナ微粒子、チタニア微粒子、ジルコニア微粒子等の金属酸化物微粒子；窒化物微粒子などの無機微粒子が挙げられる。有機フィラーとしては、例えば、シリコーン微粒子、メタクリレート－ブタジエン－スチレン微粒子、アクリル－シリコーン微粒子、ポリアミド微粒子、ポリイミド微粒子などの有機微粒子が挙げられる。これらの微粒子は、均一な構造を有していてもよく、コア－シェル型構造を有していてもよい。充填材の最大径は、導電粒子４の最小粒径未満であることが好ましい。充填材の含有量は、例えば、第１の硬化性組成物の全体積を基準として、１体積％以上であってよく、３０体積％以下であってよい。
第１の硬化性組成物が充填材を含有する場合、接続信頼性の向上が更に期待できる。充填材は、無機フィラー及び有機フィラーのいずれであってもよい。無機フィラーとしては、例えば、シリカ微粒子、アルミナ微粒子、シリカ－アルミナ微粒子、チタニア微粒子、ジルコニア微粒子等の金属酸化物微粒子；窒化物微粒子などの無機微粒子が挙げられる。有機フィラーとしては、例えば、シリコーン微粒子、メタクリレート－ブタジエン－スチレン微粒子、アクリル－シリコーン微粒子、ポリアミド微粒子、ポリイミド微粒子などの有機微粒子が挙げられる。これらの微粒子は、均一な構造を有していてもよく、コア－シェル型構造を有していてもよい。充填材の最大径は、導電粒子４の最小粒径未満であることが好ましい。充填材の含有量は、例えば、第１の硬化性組成物の全体積を基準として、１体積％以上であってよく、３０体積％以下であってよい。
【0052】
第１の硬化性組成物は、軟化剤、促進剤、劣化防止剤、着色剤、難燃化剤、チキソトロピック剤等のその他の添加剤を含有していてもよい。これらの添加剤の含有量は、第１の硬化性組成物の全質量基準で、例えば０．１～１０質量％であってよい。これらの添加剤は、第１の接着剤層に含有されていてもよい。
【0053】
第１の硬化性組成物は、エポキシ樹脂及びエポキシ樹脂の硬化剤以外の硬化性化合物（例えば熱硬化性樹脂、ラジカル重合性化合物等）を含んでいてよいが、当該硬化性化合物の含有量は、第１の硬化性化合物の全質量を基準として、好ましくは５０質量％以下であり、より好ましくは４０質量％以下であり、更に好ましくは３０質量部％以下である。第１の硬化性組成物は、上記硬化性化合物を含まなくてよい。
【0054】
（第２の接着剤層）
第２の接着剤層３は、第２の硬化性組成物からなる。第２の硬化性組成物は、例えば、（ａ）ラジカル重合性化合物（以下、（ａ）成分ともいう。）と、（ｂ）ラジカル重合開始剤（以下、（ｂ）成分ともいう。）と、を含有する。第２の硬化性組成物は、（ｂ）成分として熱ラジカル重合開始剤を含有する熱硬化性組成物であってよく、（ｂ）成分として光ラジカル重合開始剤を含有する光硬化性組成物であってもよく、熱硬化性組成物及び光硬化性組成物の混合物であってもよい。第２の接着剤層３を構成する第２の硬化性組成物は、回路接続時に流動可能な組成物であり、例えば、未硬化の硬化性組成物である。
第２の接着剤層３は、第２の硬化性組成物からなる。第２の硬化性組成物は、例えば、（ａ）ラジカル重合性化合物（以下、（ａ）成分ともいう。）と、（ｂ）ラジカル重合開始剤（以下、（ｂ）成分ともいう。）と、を含有する。第２の硬化性組成物は、（ｂ）成分として熱ラジカル重合開始剤を含有する熱硬化性組成物であってよく、（ｂ）成分として光ラジカル重合開始剤を含有する光硬化性組成物であってもよく、熱硬化性組成物及び光硬化性組成物の混合物であってもよい。第２の接着剤層３を構成する第２の硬化性組成物は、回路接続時に流動可能な組成物であり、例えば、未硬化の硬化性組成物である。
【0055】
［（ａ）成分：ラジカル重合性化合物］
（ａ）成分は、例えば、光（例えば紫外光）の照射又は加熱によってラジカル重合開始剤（光ラジカル重合開始剤又は熱ラジカル重合開始剤）が発生させたラジカルにより重合する化合物である。（ａ）成分は、モノマー、オリゴマー又はポリマーのいずれであってもよい。（ａ）成分として、一種の化合物を単独で用いてよく、複数種の化合物を組み合わせて用いてもよい。
（ａ）成分は、例えば、光（例えば紫外光）の照射又は加熱によってラジカル重合開始剤（光ラジカル重合開始剤又は熱ラジカル重合開始剤）が発生させたラジカルにより重合する化合物である。（ａ）成分は、モノマー、オリゴマー又はポリマーのいずれであってもよい。（ａ）成分として、一種の化合物を単独で用いてよく、複数種の化合物を組み合わせて用いてもよい。
【0056】
（ａ）成分は、一つ以上のラジカル重合性基を有する。ラジカル重合性基としては、例えば、ビニル基、アリル基、スチリル基、アルケニル基、アルケニレン基、（メタ）アクリロイル基、マレイミド基等が挙げられる。（ａ）成分が有するラジカル重合性基の数は、重合後、所望の溶融粘度が得られやすい観点、高温高湿環境下において回路部材と回路接続部との間での剥離がより生じにくくなる観点、及び、接続抵抗の低減効果が更に向上し、接続信頼性により優れる観点から、２以上であってよく、重合時の硬化収縮を抑える観点から、１０以下であってよい。また、架橋密度と硬化収縮のバランスをとるために、重合性基の数が上記範囲内の重合性化合物を使用した上で、上記範囲外の重合性化合物を追加で含んでもよい。
【0057】
（ａ）成分の具体例としては、（メタ）アクリレート化合物、マレイミド化合物、ビニルエーテル化合物、アリル化合物、スチレン誘導体、アクリルアミド誘導体、ナジイミド誘導体、天然ゴム、イソプレンゴム、ブチルゴム、ニトリルゴム、ブタジエンゴム、スチレン－ブタジエンゴム、アクリロニトリル－ブタジエンゴム、カルボキシル化ニトリルゴム等が挙げられる。
【0058】
（メタ）アクリレート化合物としては、エポキシ（メタ）アクリレート、（ポリ）ウレタン（メタ）アクリレート、メチル（メタ）アクリレート、ポリエーテル（メタ）アクリレート、ポリエステル（メタ）アクリレート、ポリブタジエン（メタ）アクリレート、シリコーンアクリレート、エチル（メタ）アクリレート、２－シアノエチル（メタ）アクリレート、２－（２－エトキシエトキシ）エチル（メタ）アクリレート、２－エトキシエチル（メタ）アクリレート、２－エチルヘキシル（メタ）アクリレート、ｎ－ヘキシル（メタ）アクリレート、２－ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、イソプロピル（メタ）アクリレート、ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、イソブチル（メタ）アクリレート、イソボルニル（メタ）アクリレート、イソデシル（メタ）アクリレート、イソオクチル（メタ）アクリレート、ｎ－ラウリル（メタ）アクリレート、２－メトキシエチル（メタ）アクリレート、２－フェノキシエチル（メタ）アクリレート、テトラヒドロフルフリール（メタ）アクリレート、２－（メタ）アクリロイロキシエチルフォスフェート、Ｎ，Ｎ－ジメチルアミノエチル（メタ）アクリレート、Ｎ，Ｎ－ジメチルアミノプロピル（メタ）アクリレート、エチレングリコールジアクリレート、ジエチレングリコールジアクリレート、トリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート、テトラメチロールメタンテトラ（メタ）アクリレート、ポリエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、ポリアルキレングリコールジ（メタ）アクリレート、シクロヘキシル（メタ）アクリレート、ジシクロペンテニル（メタ）アクリレート、ジシクロペンテニロキシエチル（メタ）アクリレート、ネオペンチルグリコールジ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトール（メタ）アクリレート、ジペンタエリスリトールヘキサ（メタ）アクリレート、イソシアヌル酸変性２官能（メタ）アクリレート、イソシアヌル酸変性３官能（メタ）アクリレート、トリシクロデカニルアクリレート、ジメチロール－トリシクロデカンジアクリレート、２－ヒドロキシ－１，３－ジアクリロキシプロパン、２，２－ビス〔４－（アクリロキシメトキシ）フェニル〕プロパン、２，２－ビス［４－（アクリロキシポリエトキシ）フェニル］プロパン、２，２－ジ（メタ）アクリロイロキシジエチルフォスフェート、２－（メタ）アクリロイロキシエチルアシッドフォスフェート等が挙げられる。
【0059】
マレイミド化合物としては、１－メチル－２，４－ビスマレイミドベンゼン、Ｎ，Ｎ’－ｍ－フェニレンビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’－ｐ－フェニレンビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’－ｍ－トルイレンビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’－４，４－ビフェニレンビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’－４，４－（３，３’－ジメチル－ビフェニレン）ビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’－４，４－（３，３’－ジメチルジフェニルメタン）ビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’－４，４－（３，３’－ジエチルジフェニルメタン）ビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’－４，４－ジフェニルメタンビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’－４，４－ジフェニルプロパンビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’－４，４－ジフェニルエーテルビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’－３，３－ジフェニルスルホンビスマレイミド、２，２－ビス（４－（４－マレイミドフェノキシ）フェニル）プロパン、２，２－ビス（３－ｓ－ブチル－４－８（４－マレイミドフェノキシ）フェニル）プロパン、１，１－ビス（４－（４－マレイミドフェノキシ）フェニル）デカン、４，４’－シクロヘキシリデン－ビス（１－（４マレイミドフェノキシ）－２－シクロヘキシル）ベンゼン、２，２’－ビス（４－（４－マレイミドフェノキシ）フェニル）ヘキサフルオロプロパン等が挙げられる。
【0060】
ビニルエーテル化合物としては、ジエチレングリコールジビニルエーテル、ジプロピレングリコールジビニルエーテル、シクロヘキサンジメタノールジビニルエーテル、トリメチロールプロパントリビニルエーテル等が挙げられる。
【0061】
アリル化合物としては、１，３－ジアリルフタレート、１，２－ジアリルフタレート、トリアリルイソシアヌレート等が挙げられる。
【0062】
（ａ）成分は、所望の溶融粘度が得られやすい観点、高温高湿環境下において回路部材と回路接続部との間での剥離がより生じにくくなる観点、及び、接続抵抗の低減効果が更に向上し、接続信頼性により優れる観点から、（メタ）アクリレート化合物であることが好ましい。また、（ａ）成分が（メタ）アクリレート化合物である場合、より低温での熱圧着により接続構造体を得ることが可能となる。（ａ）成分は、更に優れた上記接着特性が得られる観点から、（ポリ）ウレタン（メタ）アクリレート化合物であってよい。また、（ａ）成分は、更に優れた上記接着特性が得られる観点から、ジシクロペンタジエン骨格等の高Ｔｇ骨格を有する（メタ）アクリレート化合物であってよい。
【0063】
（ａ）成分は、所望の溶融粘度が得られやすい観点、高温高湿環境下において回路部材と回路接続部との間での剥離がより生じにくくなる観点、及び、接続抵抗の低減効果が更に向上し、接続信頼性により優れる観点から、アクリル樹脂、フェノキシ樹脂、ポリウレタン樹脂等の熱可塑性樹脂の末端又は側鎖にビニル基、アリル基、（メタ）アクリロイル基等の重合性基を導入した化合物（例えば、ポリウレタン（メタ）アクリレート）であってよい。この場合、（ａ）成分の重量平均分子量は、架橋密度と硬化収縮のバランスに優れる観点から、３０００以上であってよく、５０００以上であってよく、１万以上であってよい。また、（ａ）成分の重量平均分子量は、他成分との相溶性に優れる観点から、１００万以下であってよく、５０万以下であってよく、２５万以下であってよい。なお、重量平均分子量は、実施例に記載の条件に従って、ゲル浸透クロマトグラフ（ＧＰＣ）より標準ポリスチレンによる検量線を用いて測定した値をいう。
【0064】
（ａ）成分は、（メタ）アクリレート化合物として、下記一般式（１）で表されるリン酸エステル構造を有するラジカル重合性化合物を含むことが好ましい。この場合、無機物（金属等）の表面に対する接着強度が向上するため、例えば、電極同士（例えば回路電極同士）の接着に好適である。
［式中、ｎは１～３の整数を示し、Ｒは、水素原子又はメチル基を示す。］
【化1】
［式中、ｎは１～３の整数を示し、Ｒは、水素原子又はメチル基を示す。］
【0065】
上記リン酸エステル構造を有するラジカル重合性化合物は、例えば、無水リン酸と２－ヒドロキシエチル（メタ）アクリレートとを反応させることにより得られる。リン酸エステル構造を有するラジカル重合性化合物の具体例としては、モノ（２－（メタ）アクリロイルオキシエチル）アシッドフォスフェート、ジ（２－（メタ）アクリロイルオキシエチル）アシッドフォスフェート等が挙げられる。
【0066】
（ａ）成分の含有量は、所望の溶融粘度が得られやすい観点、高温高湿環境下において回路部材と回路接続部との間での剥離がより生じにくくなる観点、及び、接続抵抗の低減効果が更に向上し、接続信頼性により優れる観点から、第２の硬化性組成物の全質量基準で、５質量％以上であってよく、１０質量％以上であってよく、２０質量％以上であってよい。（ａ）成分の含有量は、重合時の硬化収縮を抑える観点から、第２の硬化性組成物の全質量基準で、９０質量％以下であってよく、８０質量％以下であってよく、７０質量％以下であってよい。
【0067】
［（ｂ）成分：ラジカル重合開始剤］
（ｂ）成分は、１５０～７５０ｎｍの範囲内の波長の光、好ましくは２５４～４０５ｎｍの範囲内の波長の光、更に好ましくは３６５ｎｍを含む波長の光（例えば紫外光）の照射によってラジカルを発生する光ラジカル重合開始剤であってよく、熱によってラジカルを発生する熱ラジカル重合開始剤であってよい。（ｂ）成分として、一種の化合物を単独で用いてよく、複数種の化合物を組み合わせて用いてもよい。例えば、第２の硬化性組成物が（ｂ）成分として光ラジカル重合開始剤及び熱ラジカル重合開始剤の両方を含有していてもよい。
（ｂ）成分は、１５０～７５０ｎｍの範囲内の波長の光、好ましくは２５４～４０５ｎｍの範囲内の波長の光、更に好ましくは３６５ｎｍを含む波長の光（例えば紫外光）の照射によってラジカルを発生する光ラジカル重合開始剤であってよく、熱によってラジカルを発生する熱ラジカル重合開始剤であってよい。（ｂ）成分として、一種の化合物を単独で用いてよく、複数種の化合物を組み合わせて用いてもよい。例えば、第２の硬化性組成物が（ｂ）成分として光ラジカル重合開始剤及び熱ラジカル重合開始剤の両方を含有していてもよい。
【0068】
光ラジカル重合開始剤は、光により分解して遊離ラジカルを発生する。つまり、光ラジカル重合開始剤は、外部からの光エネルギーの付与によりラジカルを発生する化合物である。光ラジカル重合開始剤としては、オキシムエステル構造、ビスイミダゾール構造、アクリジン構造、α－アミノアルキルフェノン構造、アミノベンゾフェノン構造、Ｎ－フェニルグリシン構造、アシルフォスフィンオキサイド構造、ベンジルジメチルケタール構造、α－ヒドロキシアルキルフェノン構造等の構造を有する化合物が挙げられる。光ラジカル重合開始剤は、所望の溶融粘度が得られやすい観点、及び、接続抵抗の低減効果により優れる観点から、オキシムエステル構造、α－アミノアルキルフェノン構造及びアシルフォスフィンオキサイド構造からなる群より選択される少なくとも一種の構造を有することが好ましい。
【0069】
オキシムエステル構造を有する化合物の具体例としては、１－フェニル－１，２－ブタンジオン－２－（ｏ－メトキシカルボニル）オキシム、１－フェニル－１，２－プロパンジオン－２－（ｏ－メトキシカルボニル）オキシム、１－フェニル－１，２－プロパンジオン－２－（ｏ－エトキシカルボニル）オキシム、１－フェニル－１，２－プロパンジオン－２－ｏ－ベンゾイルオキシム、１，３－ジフェニルプロパントリオン－２－（ｏ－エトキシカルボニル）オキシム、１－フェニル－３－エトキシプロパントリオン－２－（ｏ－ベンゾイル）オキシム、１，２－オクタンジオン，１－［４－（フェニルチオ）フェニル－，２－（ｏ－ベンゾイルオキシム）］、エタノン，１－［９－エチル－６－（２－メチルベンゾイル）－９Ｈ－カルバゾール－３－イル］－，１－（ｏ－アセチルオキシム）等が挙げられる。
【0070】
α－アミノアルキルフェノン構造を有する化合物の具体例としては、２－メチル－１－［４－（メチルチオ）フェニル］－２－モルフォリノプロパン－１－オン、２－ベンジル－２－ジメチルアミノ－１－モルフォリノフェニル）－ブタノン－１等が挙げられる。
【0071】
アシルフォスフィンオキサイド構造を有する化合物の具体例としては、ビス（２，６－ジメトキシベンゾイル）－２，４，４－トリメチル－ペンチルフォスフィンオキサイド、ビス（２，４，６，－トリメチルベンゾイル）－フェニルフォスフィンオキサイド、２，４，６－トリメチルベンゾイル－ジフェニル－フォスフィンオキサイド等が挙げられる。
【0072】
熱ラジカル重合開始剤は、熱により分解して遊離ラジカルを発生する。つまり、熱ラジカル重合開始剤は、外部からの熱エネルギーの付与によりラジカルを発生する化合物である。熱ラジカル重合開始剤としては、従来から知られている有機過酸化物及びアゾ化合物から任意に選択することができる。熱ラジカル重合開始剤としては、安定性、反応性及び相溶性の観点から、１分間半減期温度が９０～１７５℃であり、且つ、重量平均分子量が１８０～１０００の有機過酸化物が好ましく用いられる。１分間半減期温度がこの範囲にあることで、貯蔵安定性に更に優れ、ラジカル重合性も充分に高く、短時間で硬化できる。
【0073】
有機過酸化物の具体例としては、１，１，３，３－テトラメチルブチルパーオキシネオデカノエート、ジ（４－ｔ－ブチルシクロヘキシル）パーオキシジカーボネート、ジ（２－エチルヘキシル）パーオキシジカーボネート、クミルパーオキシネオデカノエート、ジラウロイルパーオキサイド、１－シクロヘキシル－１－メチルエチルパーオキシネオデカノエート、ｔ－ヘキシルパーオキシネオデカノエート、ｔ－ブチルパーオキシネオデカノエート、ｔ－ブチルパーオキシピバレート、１，１，３，３－テトラメチルブチルパーオキシ－２－エチルヘキサノエート、２，５－ジメチル－２，５－ジ（２－エチルヘキサノイルパーオキシ）ヘキサン、ｔ－ヘキシルパーオキシ－２－エチルヘキサノエート、ｔ－ブチルパーオキシ－２－エチルヘキサノエート、ｔ－ブチルパーオキシネオヘプタノエート、ｔ－アミルパーオキシ－２－エチルヘキサノエート、ジ－ｔ－ブチルパーオキシヘキサヒドロテレフタレート、ｔ－アミルパーオキシ－３，５，５－トリメチルヘキサノエート、３－ヒドロキシ－１，１－ジメチルブチルパーオキシネオデカノエート、ｔ－アミルパーオキシネオデカノエート、ｔ－アミルパーオキシ－２－エチルヘキサノエート、ジ（３－メチルベンゾイル）パーオキサイド、ジベンゾイルパーオキサイド、ジ（４－メチルベンゾイル）パーオキサイド、ｔ－ヘキシルパーオキシイソプロピルモノカーボネート、ｔ－ブチルパーオキシマレイン酸、ｔ－ブチルパーオキシ－３，５，５－トリメチルヘキサノエート、ｔ－ブチルパーオキシラウレート、２，５－ジメチル－２，５－ジ（３－メチルベンゾイルパーオキシ）ヘキサン、ｔ－ブチルパーオキシ－２－エチルヘキシルモノカーボネート、ｔ－ヘキシルパーオキシベンゾエート、２，５－ジメチル－２，５－ジ（ベンゾイルパーオキシ）ヘキサン、ｔ－ブチルパーオキシベンゾエート、ジブチルパーオキシトリメチルアジペート、ｔ－アミルパーオキシノルマルオクトエート、ｔ－アミルパーオキシイソノナノエート、ｔ－アミルパーオキシベンゾエート等が挙げられる。
【0074】
アゾ化合物の具体例としては、２，２’－アゾビス－２，４－ジメチルバレロニトリル、１，１’－アゾビス（１－アセトキシ－１－フェニルエタン）、２，２’－アゾビスイソブチロニトリル、２，２’－アゾビス（２－メチルブチロニトリル）、４，４’－アゾビス（４－シアノバレリン酸）、１，１’－アゾビス（１－シクロヘキサンカルボニトリル）等が挙げられる。
【0075】
（ｂ）成分の含有量は、速硬化性に優れる観点、及び、接続抵抗の低減効果に優れる観点から、第２の硬化性組成物の全質量基準で、０．１質量％以上であってよく、０．５質量％以上であってよい。（ｂ）成分の含有量は、貯蔵安定性が向上する観点、及び、接続抵抗の低減効果に優れる観点から、第２の硬化性組成物の全質量基準で、１５質量％以下であってよく、１０質量％以下であってよく、５質量％以下であってよい。
【0076】
［その他の成分］
第２の硬化性組成物は、（ａ）成分及び（ｂ）成分以外のその他の成分を更に含有していてよい。その他の成分としては、例えば、熱可塑性樹脂、熱硬化性樹脂、カップリング剤、充填材、軟化剤、促進剤、劣化防止剤、着色剤、難燃化剤、チキソトロピック剤等が挙げられる。その他の成分の詳細は、第１の接着剤層２におけるその他の成分の詳細と同じである。
第２の硬化性組成物は、（ａ）成分及び（ｂ）成分以外のその他の成分を更に含有していてよい。その他の成分としては、例えば、熱可塑性樹脂、熱硬化性樹脂、カップリング剤、充填材、軟化剤、促進剤、劣化防止剤、着色剤、難燃化剤、チキソトロピック剤等が挙げられる。その他の成分の詳細は、第１の接着剤層２におけるその他の成分の詳細と同じである。
【0077】
熱硬化性樹脂の具体例としては、少なくとも２つのグリシジル基を有するエポキシ樹脂が挙げられる。エポキシ樹脂には、（Ａ）成分として例示したエポキシ樹脂を用いることができる。第２の硬化性組成物における熱硬化性樹脂の含有量は、例えば、第２の硬化性組成物の全質量を基準として、１質量％以上、５質量％以上、１０質量％以上又は２０質量％以上であってよく、８０質量％以下、５０質量％以下、３０質量％以下、１０質量％以下又は５質量％以下であってよい。
【0078】
第２の硬化性組成物が熱硬化性樹脂を含有する場合、第２の硬化性組成物は、熱硬化性樹脂の硬化剤を含有していてもよい。熱硬化性樹脂の硬化剤としては、例えば、熱ラジカル発生剤、熱カチオン発生剤、熱アニオン発生剤等が挙げられる。熱硬化性樹脂がエポキシ樹脂である場合、上述した（Ｂ）成分として例示した硬化剤を用いることができる。硬化剤の含有量は、例えば、熱硬化性樹脂１００質量部に対して、０．１質量部以上であってよく、２０質量部以下であってよい。
【0079】
第２の接着剤層における導電粒子の含有量は、例えば、第２の接着剤層の全質量基準で、１質量％以下であってよく、０質量％であってもよい。第２の接着剤層は、導電粒子を含まないことが好ましい。
【0080】
上記実施形態の回路接続用接着剤フィルム１によれば、高温高湿環境下に置かれた後に回路部材と回路接続部との間での剥離が生じ難い回路接続構造体を得ることができる。
【0081】
また、上記実施形態の回路接続用接着剤フィルム１によれば、回路部材同士を接続する際の導電粒子の流動が抑制される傾向がある。そのため、導電粒子が対向する電極間に好適に捕捉され、短絡のリスクが低減されやすい。
【0082】
続いて、図２を参照しながら、接着剤フィルム１の好適な構成を詳細に説明する。接着剤フィルム１は、積層方向からみたときに、導電粒子４が存在する領域（存在領域）Ｒ１と、導電粒子４が存在しない（不存在領域）Ｒ２とから構成されている。
【0083】
接着剤フィルム１は、存在領域Ｒ１においては、第１の接着剤層２側から順に、第１の接着剤成分５、導電粒子４、第１の接着剤成分５、及び第２の接着剤成分６を備えている。すなわち、第１の接着剤層２の第２の接着剤層３と反対側の表面２ａと、導電粒子４との間には、第１の接着剤成分５が存在していると共に、導電粒子４の第２の接着剤層３側の表面にも、該表面を覆うように第１の接着剤成分５が存在している。
【0084】
第１の接着剤層２の第２の接着剤層３と反対側の表面２ａから導電粒子４の表面までの最短距離Ｄは、高温高湿環境下における接続抵抗の上昇を抑制し、回路接続時の導電粒子の流動も抑制できる観点から、０μｍを超え１μｍ以下である。最短距離Ｄは、同様の観点から、０．１μｍ以上、又は０．２μｍ以上であってもよく、０．８μｍ以下であってもよい。
【0085】
第１の接着剤層２及び第２の接着剤層３の界面Ｓから導電粒子４の表面までの最短距離ｄ１１は、例えば、０．１μｍ以上であってよく、３．０μｍ以下、２．０μｍ以下、又は１．０μｍ以下であってよい。他の一実施形態では、導電粒子４の第２の接着剤層３側の表面には、第１の接着剤成分が存在していなくてもよい。すなわち、上記最短距離ｄ１１は、０μｍ以上であってよいということもできる。
【0086】
存在領域Ｒ１において、第１の接着剤層２及び第２の接着剤層３の界面Ｓから第２の接着剤層３の第１の接着剤層２と反対側の表面３ａまでの最短距離ｄ２１は、例えば、３．０μｍ以上、５．０μｍ以上、又は１０．０μｍ以上であってよく、５０μｍ以下であってよい。
【0087】
接着剤フィルム１は、不存在領域Ｒ２においては、第１の接着剤層２側から順に、第１の接着剤成分５及び第２の接着剤成分６を備えている。上述したとおり、第１の接着剤成分５は、導電粒子４の表面（第２の接着剤層３側の表面を含む）を覆うように存在しているため、第１の接着剤層２及び第２の接着剤層３の界面Ｓは、不存在領域Ｒ２において、導電粒子４の近傍では導電粒子４の表面形状に追従するような曲面となっており、導電粒子４から遠ざかるにつれて、第１の接着剤層２の第２の接着剤層３と反対側の表面２ａ及び第２の接着剤層３の第１の接着剤層２と反対側の表面３ａのそれぞれと略平行な略平面となる。
【0088】
第１の接着剤層２の厚さは、導電粒子４の近傍で最も厚くなっており、導電粒子４から遠ざかるにつれて薄くなっている。第２の接着剤層３の厚さは、導電粒子４の近傍で最も薄くなっており、導電粒子４から遠ざかるにつれて厚くなっている。本明細書において、第１の接着剤層の厚さ及び第２の接着剤層の厚さは、導電粒子４が存在しない不存在領域Ｒ２における第１の接着剤層の厚さ及び第２の接着剤層の厚さとしてそれぞれ定義される。また、第１の接着剤層の厚さ及び第２の接着剤層の厚さの好適な範囲について以下で説明するが、以下は、不存在領域Ｒ２の任意の位置における第１の接着剤層の厚さ（例えば、導電粒子４の近傍の厚さｄ１２及びそこから遠ざかった位置における厚さｄ１３の両方）及び第２の接着剤層の厚さ（例えば、導電粒子４の近傍の厚さｄ２２及びそこから遠ざかった位置における厚さｄ２３の両方）が以下で示される範囲内となることが好適であることを意味する。
【0089】
図２では、第１の接着剤層２の厚さは、導電粒子４の平均粒径より小さくなっている。具体的には、導電粒子４の平均粒径に対する第１の接着剤層２の厚さの比（第１の接着剤層２の厚さ／導電粒子４の平均粒径）は、回路接続時の導電粒子４の流動を抑制する観点から好ましくは１０％以上であり、接続抵抗の上昇を抑制する観点から好ましくは８０％以下である。上記比は、回路接続時の導電粒子４の流動を更に抑制する観点から、より好ましくは１５％以上、更に好ましくは２０％以上であり、接続抵抗の上昇を更に抑制する観点から、より好ましくは７０％以下、更に好ましくは６０％以下、特に好ましくは５５％以下、極めて好ましくは５０％以下である。
【0090】
第１の接着剤層２及び第２の接着剤層３の合計厚さに対する第２の接着剤層３の厚さの比（第２の接着剤層３の厚さ／第１の接着剤層２及び第２の接着剤層３の合計厚さ）は、回路接続時の導電粒子４の流動を抑制する観点から、好ましくは９６％未満である。上記比は、回路接続時の導電粒子４の流動を更に抑制する観点から、より好ましくは９４％以下、更に好ましくは９３％以下、特に好ましくは８８％以下、極めて好ましくは８６％以下である。上記比は、例えば、７５％以上、７８％以上、又は８０％以上であってよい。
【0091】
第１の接着剤層２の厚さは、導電粒子の大きさにもよるが、例えば、０．３μｍ以上であってよく、２０μｍ以下であってよい。第２の接着剤層３の厚さは、電極間のスペースを充分に充填して電極を封止することができ、より良好な信頼性が得られる観点から、５μｍ以上であってよく、２００μｍ以下であってよい。第１の接着剤層２及び第２の接着剤層３の合計厚さ（接着剤フィルム１の厚さ）は、例えば、５μｍ以上であってよく、２００μｍ以下であってよい。
【0092】
以上、本実施形態の回路接続用接着剤フィルムについて説明したが、本発明は上記実施形態に限定されない。
【0093】
例えば、回路接続用接着剤フィルムは、第１の接着剤層及び第２の接着剤層の二層から構成されるものであってよく、第１の接着剤層及び第２の接着剤層以外の層（例えば第３の接着剤層）を備える、三層以上の層から構成されるものであってもよい。
【0094】
また、上記実施形態の回路接続用接着剤フィルムは、異方導電性を有する異方導電性接着剤フィルムであるが、回路接続用接着剤フィルムは、異方導電性を有していない導電性接着剤フィルムであってもよい。
【0095】
＜回路接続用接着剤フィルムの製造方法＞
本実施形態の回路接続用接着剤フィルム１の製造方法は、例えば、上述した第１の接着剤層２を用意する用意工程（第１の用意工程）と、第１の接着剤層２上に上述した第２の接着剤層３を積層する積層工程と、を備える。回路接続用接着剤フィルム１の製造方法は、第２の接着剤層３を用意する用意工程（第２の用意工程）を更に備えていてもよい。
本実施形態の回路接続用接着剤フィルム１の製造方法は、例えば、上述した第１の接着剤層２を用意する用意工程（第１の用意工程）と、第１の接着剤層２上に上述した第２の接着剤層３を積層する積層工程と、を備える。回路接続用接着剤フィルム１の製造方法は、第２の接着剤層３を用意する用意工程（第２の用意工程）を更に備えていてもよい。
【0096】
第１の用意工程では、例えば、基材上に第１の接着剤層２を形成して第１の接着剤フィルムを得ることにより、第１の接着剤層２を用意する。具体的には、まず、（Ａ）成分、（Ｂ）成分及び（Ｃ）成分、並びに必要に応じて添加される他の成分を、有機溶媒中に加え、攪拌混合、混錬等により、溶解又は分散させて、ワニス組成物を調製する。その後、離型処理を施した基材上に、ワニス組成物をナイフコーター、ロールコーター、アプリケーター、コンマコーター、ダイコーター等を用いて塗布した後、加熱により有機溶媒を揮発させて、基材上に第１の硬化性組成物からなる層（第１の接着剤層２）を形成する。これにより、第１の接着剤フィルムが得られる。第１の硬化性組成物からなる層の形成後、第１の硬化性組成物からなる層に対して光照射又は加熱を行い、第１の硬化性組成物を硬化させる工程（硬化工程）を実施してもよい。この場合、第１の硬化性組成物の硬化物からなる層が第１の接着剤層２となる。
【0097】
ワニス組成物の調製に用いる有機溶媒としては、各成分を均一に溶解又は分散し得る特性を有するものが好ましく、例えば、トルエン、アセトン、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン、酢酸エチル、酢酸プロピル、酢酸ブチル等が挙げられる。これらの有機溶媒は、単独で又は２種類以上を組み合わせて使用することができる。ワニス組成物の調製の際の攪拌混合及び混錬は、例えば、攪拌機、らいかい機、３本ロール、ボールミル、ビーズミル又はホモディスパーを用いて行うことができる。
【0098】
基材としては、第１の硬化性組成物を光により硬化させる場合には有機溶媒を揮発させる際の加熱条件に耐え得る耐熱性を有するものであれば特に制限はなく、第１の硬化性組成物を加熱により硬化させる場合には、有機溶媒を揮発させる際の加熱条件及び第１の硬化性組成物を硬化させる際の加熱条件に耐え得る耐熱性を有するものであれば特に制限はない。基材としては、例えば、延伸ポリプロピレン（ＯＰＰ）、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエチレンナフタレート、ポリエチレンイソフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリオレフィン、ポリアセテート、ポリカーボネート、ポリフェニレンサルファイド、ポリアミド、ポリイミド、セルロース、エチレン・酢酸ビニル共重合体、ポリ塩化ビニル、ポリ塩化ビニリデン、合成ゴム系、液晶ポリマー等からなる基材（例えばフィルム）を用いることができる。
【0099】
基材へ塗布したワニス組成物から有機溶媒を揮発させる際の加熱条件は、有機溶媒が充分に揮発する条件とすることが好ましい。加熱条件は、例えば、４０℃以上１２０℃以下で０．１分間以上１０分間以下であってよい。
【0100】
硬化工程における光の照射には、１５０～７５０ｎｍの範囲内の波長を含む照射光（例えば紫外光）を用いることが好ましい。光の照射は、例えば、低圧水銀灯、中圧水銀灯、高圧水銀灯、超高圧水銀灯、キセノンランプ、メタルハライドランプ等を使用して行うことができる。光の照射量は、例えば、波長３６５ｎｍの光の積算光量で、１００ｍＪ／ｃｍ２以上であってよく、２００ｍＪ／ｃｍ２以上であってよく、３００ｍＪ／ｃｍ２以上であってよい。光の照射量は、例えば、波長３６５ｎｍの光の積算光量で、１００００ｍＪ／ｃｍ２以下であってよく、５０００ｍＪ／ｃｍ２以下であってよく、３０００ｍＪ／ｃｍ２以下であってよい。
【0101】
硬化工程における加熱条件は、例えば、３０℃以上３００℃以下で０．１分間以上５０００分間以下であってよく、５０℃以上１５０℃以下で０．１分間以上３０００分間以下であってよい。
【0102】
第２の用意工程では、（ａ）成分及び（ｂ）成分、並びに必要に応じて添加される他の成分を用いること、及び、硬化工程を実施しないこと以外は、第１の用意工程と同様に、基材上に第２の接着剤層３を形成して第２の接着剤フィルムを得ることにより、第２の接着剤層３を用意する。
【0103】
積層工程では、第１の接着剤フィルムと、第２の接着剤フィルムとを貼り合わせることにより、第１の接着剤層２上に第２の接着剤層３を積層してよく、第１の接着剤層２上に、（ａ）成分及び（ｂ）成分、並びに必要に応じて添加される他の成分を用いて得られるワニス組成物を塗布し、有機溶媒を揮発させることにより、第１の接着剤層２上に第２の接着剤層３を積層してもよい。
【0104】
第１の接着剤フィルムと、第２の接着剤フィルムとを貼り合わせる方法としては、例えば、加熱プレス、ロールラミネート、真空ラミネート等の方法が挙げられる。ラミネートは、例えば、０～８０℃の加熱条件下で行ってよい。
【0105】
＜回路接続構造体及びその製造方法＞
以下、回路接続材料として上述した回路接続用接着剤フィルム１を用いた回路接続構造体及びその製造方法について説明する。
以下、回路接続材料として上述した回路接続用接着剤フィルム１を用いた回路接続構造体及びその製造方法について説明する。
【0106】
図３は、一実施形態の回路接続構造体を示す模式断面図である。図３に示すように、回路接続構造体１０は、第１の回路基板１１及び第１の回路基板１１の主面１１ａ上に形成された第１の電極１２を有する第１の回路部材１３と、第２の回路基板１４及び第２の回路基板１４の主面１４ａ上に形成された第２の電極１５を有する第２の回路部材１６と、第１の回路部材１３及び第２の回路部材１６の間に配置され、第１の電極１２及び第２の電極１５を互いに電気的に接続する回路接続部１７と、を備えている。
【0107】
第１の回路部材１３及び第２の回路部材１６は、互いに同じであっても異なっていてもよい。第１の回路部材１３及び第２の回路部材１６は、電極が形成されているガラス基板又はプラスチック基板、プリント配線板、セラミック配線板、フレキシブル配線板、半導体シリコンＩＣチップ等であってよい。第１の回路基板１１及び第２の回路基板１４は、半導体、ガラス、セラミック等の無機物、ポリイミド、ポリカーボネート等の有機物、ガラス／エポキシ等の複合物などで形成されていてよい。第１の回路部材１３の表面（回路接続部１７との接触面）は、ＳｉＮを含む材料で形成されていてよい。例えば、第１の回路部材１３の表面（回路接続部１７との接触面）にＳｉＮ膜が形成されていてよい。第１の回路部材１３の表面（回路接続部１７との接触面）がＳｉＮを含む材料で形成されている場合、第１の接着剤層と第１の回路部材１３との界面がより強固に接着されることとなり、高温高湿環境下に置かれた後の回路部材と回路接続部との間での剥離がより生じ難くなる傾向がある。
【0108】
第１の電極１２及び第２の電極１５は、金、銀、錫、ルテニウム、ロジウム、パラジウム、オスミウム、イリジウム、白金、銅、アルミ、モリブデン、チタン、インジウム錫酸化物（ＩＴＯ）、インジウム亜鉛酸化物（ＩＺＯ）、インジウムガリウム亜鉛酸化物（ＩＧＺＯ）等で形成されていてよい。第１の電極１２及び第２の電極１５は回路電極であってよく、バンプ電極であってもよい。第１の電極１２及び第２の電極１５の少なくとも一方は、バンプ電極であってよい。図３では、第２の電極１５がバンプ電極である。
【0109】
回路接続部１７は、上述した接着剤フィルム１により形成される。回路接続部１７は例えば、接着剤フィルム１の硬化物からなる。回路接続部１７は、例えば、第１の回路部材１３と第２の回路部材１６とが互いに対向する方向（以下「対向方向」）における第１の回路部材１３側に位置し、上述の第１の硬化性組成物の導電粒子４以外の（Ａ）成分、（Ｂ）成分等の成分の硬化物からなる第１の領域１８と、対向方向における第２の回路部材１６側に位置し、（ａ）成分、（ｂ）成分等を含有する上述の第２の硬化性組成物の硬化物からなる第２の領域１９と、少なくとも第１の電極１２及び第２の電極１５の間に介在して第１の電極１２及び第２の電極１５を互いに電気的に接続する導電粒子４と、を有する。回路接続部は、第１の領域１８及び第２の領域１９のように２つの領域を有していなくてもよく、例えば、上述の第１の硬化性組成物の導電粒子４以外の成分の硬化物と上述の第２の硬化性組成物の硬化物とが混在した硬化物からなっていてもよい。
【0110】
図４は、回路接続構造体１０の製造方法を示す模式断面図である。図４に示すように、回路接続構造体１０の製造方法は、例えば、第１の電極１２を有する第１の回路部材１３と、第２の電極１５を有する第２の回路部材１６との間に、上述した接着剤フィルム１を介在させ、第１の回路部材１３及び第２の回路部材１６を熱圧着して、第１の電極１２及び第２の電極１５を互いに電気的に接続する工程を備える。
【0111】
具体的には、図４（ａ）に示すように、まず、第１の回路基板１１及び第１の回路基板１１の主面１１ａ上に形成された第１の電極１２を備える第１の回路部材１３と、第２の回路基板１４及び第２の回路基板１４の主面１４ａ上に形成された第２の電極１５を備える第２の回路部材１６と、を用意する。
【0112】
次に、第１の回路部材１３と第２の回路部材１６とを、第１の電極１２と第２の電極１５とが互いに対向するように配置し、第１の回路部材１３と第２の回路部材１６との間に接着剤フィルム１を配置する。例えば、図４（ａ）に示すように、第１の接着剤層２側が第１の回路部材１３の実装面１１ａと対向するようにして接着剤フィルム１を第１の回路部材１３上にラミネートする。次に、第１の回路基板１１上の第１の電極１２と、第２の回路基板１４上の第２の電極１５とが互いに対向するように、接着剤フィルム１がラミネートされた第１の回路部材１３上に第２の回路部材１６を配置する。例えば、第２の接着剤層３側が第２の回路部材１６の実装面１４ａと対向するようにして接着剤フィルム１を第２の回路部材１６上にラミネートしてもよい。この場合、第１の回路基板１１上の第１の電極１２と、第２の回路基板１４上の第２の電極１５とが互いに対向するように、接着剤フィルム１がラミネートされた第２の回路部材１６上に第１の回路部材１３を配置する。
【0113】
そして、図４（ｂ）に示すように、第１の回路部材１３、接着剤フィルム１及び第２の回路部材１６を加熱しながら、第１の回路部材１３と第２の回路部材１６とを厚み方向に加圧することで、第１の回路部材１３と第２の回路部材１６とを互いに熱圧着する。この際、図４（ｂ）において矢印で示すように、第２の接着剤層３が、第２の電極１５，１５間の空隙を埋めるように流動すると共に、上記加熱によって硬化する。これにより、第１の電極１２及び第２の電極１５が導電粒子４を介して互いに電気的に接続され、また、第１の回路部材１３及び第２の回路部材１６が互いに接着されて、図４に示す回路接続構造体１０が得られる。なお、第２の硬化性組成物が光硬化性組成物を含む場合、加熱による熱圧着に代えて、加圧と光照射、又は、加圧と加熱と光照射を行うことにより第１の回路部材１３と第２の回路部材１６とを接合してよい。硬化性及び硬化速度に優れる観点では、熱圧着により第１の回路部材１３と第２の回路部材１６とを接合することが好ましい。
【実施例】
【0114】
以下、実施例により本発明をより具体的に説明するが、本発明は実施例に限定されるものではない。
【0115】
＜ポリウレタンアクリレート（ＵＡ１）の合成＞
攪拌機、温度計、塩化カルシウム乾燥管を有する還流冷却管、及び、窒素ガス導入管を備えた反応容器に、ポリ（１，６－ヘキサンジオールカーボネート）（製品名：デュラノール Ｔ５６５２、旭化成ケミカルズ株式会社製、数平均分子量１０００）２５００質量部（２．５０ｍｏｌ）と、イソホロンジイソシアネート（シグマアルドリッチ社製）６６６質量部（３．００ｍｏｌ）とを３時間かけて均一に滴下した。次いで、反応容器に充分に窒素ガスを導入した後、反応容器内を７０～７５℃に加熱して反応させた。次に、反応容器に、ハイドロキノンモノメチルエーテル（シグマアルドリッチ社製）０．５３質量部（４．３ｍｍｏｌ）と、ジブチルスズジラウレート（シグマアルドリッチ社製）５．５３質量部（８．８ｍｍｏｌ）とを添加した後、２－ヒドロキシエチルアクリレート（シグマアルドリッチ社製）２３８質量部（２．０５ｍｏｌ）を加え、空気雰囲気下７０℃で６時間反応させた。これにより、ポリウレタンアクリレート（ＵＡ１）を得た。ポリウレタンアクリレート（ＵＡ１）の重量平均分子量は１５０００であった。なお、重量平均分子量は、下記の条件に従って、ゲル浸透クロマトグラフ（ＧＰＣ）より標準ポリスチレンによる検量線を用いて測定した。
（測定条件）
装置：東ソー株式会社製 ＧＰＣ－８０２０
検出器：東ソー株式会社製 ＲＩ－８０２０
カラム：日立化成株式会社製 Ｇｅｌｐａｃｋ ＧＬＡ１６０Ｓ＋ＧＬＡ１５０Ｓ
試料濃度：１２０ｍｇ／３ｍＬ
溶媒：テトラヒドロフラン
注入量：６０μＬ
圧力：２．９４×１０６Ｐａ（３０ｋｇｆ／ｃｍ２）
流量：１．００ｍＬ／ｍｉｎ
攪拌機、温度計、塩化カルシウム乾燥管を有する還流冷却管、及び、窒素ガス導入管を備えた反応容器に、ポリ（１，６－ヘキサンジオールカーボネート）（製品名：デュラノール Ｔ５６５２、旭化成ケミカルズ株式会社製、数平均分子量１０００）２５００質量部（２．５０ｍｏｌ）と、イソホロンジイソシアネート（シグマアルドリッチ社製）６６６質量部（３．００ｍｏｌ）とを３時間かけて均一に滴下した。次いで、反応容器に充分に窒素ガスを導入した後、反応容器内を７０～７５℃に加熱して反応させた。次に、反応容器に、ハイドロキノンモノメチルエーテル（シグマアルドリッチ社製）０．５３質量部（４．３ｍｍｏｌ）と、ジブチルスズジラウレート（シグマアルドリッチ社製）５．５３質量部（８．８ｍｍｏｌ）とを添加した後、２－ヒドロキシエチルアクリレート（シグマアルドリッチ社製）２３８質量部（２．０５ｍｏｌ）を加え、空気雰囲気下７０℃で６時間反応させた。これにより、ポリウレタンアクリレート（ＵＡ１）を得た。ポリウレタンアクリレート（ＵＡ１）の重量平均分子量は１５０００であった。なお、重量平均分子量は、下記の条件に従って、ゲル浸透クロマトグラフ（ＧＰＣ）より標準ポリスチレンによる検量線を用いて測定した。
（測定条件）
装置：東ソー株式会社製 ＧＰＣ－８０２０
検出器：東ソー株式会社製 ＲＩ－８０２０
カラム：日立化成株式会社製 Ｇｅｌｐａｃｋ ＧＬＡ１６０Ｓ＋ＧＬＡ１５０Ｓ
試料濃度：１２０ｍｇ／３ｍＬ
溶媒：テトラヒドロフラン
注入量：６０μＬ
圧力：２．９４×１０６Ｐａ（３０ｋｇｆ／ｃｍ２）
流量：１．００ｍＬ／ｍｉｎ
【0116】
＜導電粒子（Ｐ１）の作製＞
ポリスチレン粒子の表面上に、層の厚さが０．２μｍとなるようにニッケルからなる層を形成した。このようにして、平均粒径４μｍ、最大粒径４．５μｍ、比重２．５の導電粒子（Ｐ１）を得た。
ポリスチレン粒子の表面上に、層の厚さが０．２μｍとなるようにニッケルからなる層を形成した。このようにして、平均粒径４μｍ、最大粒径４．５μｍ、比重２．５の導電粒子（Ｐ１）を得た。
【0117】
＜ポリエステルウレタン樹脂（ＥＵ１）の調製方法＞
撹拌機、温度計、コンデンサー、真空発生装置及び窒素ガス導入管が備え付けられたヒーター付きステンレス製オートクレーブに、イソフタル酸４８質量部及びネオペンチルグリコール３７質量部を投入し、更に、触媒としてのテトラブトキシチタネート０．０２質量部を投入した。次いで、窒素気流下２２０℃まで昇温し、そのまま８時間撹拌した。その後、大気圧（７６０ｍｍＨｇ）まで減圧し、室温まで冷却した。これにより、白色の沈殿物を析出させた。次いで、白色の沈殿物を取り出し、水洗した後、真空乾燥することでポリエステルポリオールを得た。
撹拌機、温度計、コンデンサー、真空発生装置及び窒素ガス導入管が備え付けられたヒーター付きステンレス製オートクレーブに、イソフタル酸４８質量部及びネオペンチルグリコール３７質量部を投入し、更に、触媒としてのテトラブトキシチタネート０．０２質量部を投入した。次いで、窒素気流下２２０℃まで昇温し、そのまま８時間撹拌した。その後、大気圧（７６０ｍｍＨｇ）まで減圧し、室温まで冷却した。これにより、白色の沈殿物を析出させた。次いで、白色の沈殿物を取り出し、水洗した後、真空乾燥することでポリエステルポリオールを得た。
【0118】
得られたポリエステルポリオールを充分に乾燥した後、ＭＥＫ（メチルエチルケトン）に溶解し、撹拌機、滴下漏斗、還流冷却機及び窒素ガス導入管を取り付けた四つ口フラスコに投入した。また、触媒としてジブチル錫ラウレートをポリエステルポリオール１００質量部に対して０．０５質量部となる量投入し、ポリエステルポリオール１００質量部に対して５０質量部となる量の４，４’－ジフェニルメタンジイソシアネートをＭＥＫに溶解して滴下漏斗で投入し、８０℃で４時間撹拌することで目的とするポリエステルウレタン樹脂（ＥＵ１）を得た。
【0119】
＜硬化性組成物のワニス（ワニス組成物）の調製＞
表１及び表２に示す硬化性組成物１～５のワニスを調製した。硬化性組成物１～４は導電粒子含有硬化性組成物であり、硬化性組成物５は導電粒子非含有硬化性組成物である。配合成分の詳細を以下に示す。なお、表１には、各成分の配合量（質量部）を示している。
表１及び表２に示す硬化性組成物１～５のワニスを調製した。硬化性組成物１～４は導電粒子含有硬化性組成物であり、硬化性組成物５は導電粒子非含有硬化性組成物である。配合成分の詳細を以下に示す。なお、表１には、各成分の配合量（質量部）を示している。
【0120】
［エポキシ樹脂（グリシジル基を有するカップリング剤を含む）］
・ＹＬ－９８３Ｕ（三菱化学株式会社製、製品名、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、１分子中のグリシジルキ基数：２）
・ＥＸＡ－４８１６（ＤＩＣ株式会社製、製品名、脂肪族鎖変性ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、１分子中のグリシジルキ基数：２）
・ＨＰ－４７００（ＤＩＣ株式会社製、製品名、ナフタレン型エポキシ樹脂、１分子中のグリシジルキ基数：４）
・ｊＥＲ１５２（三菱化学株式会社製、製品名、ノボラック型エポキシ樹脂、１分子中のグリシジルキ基数：１）
（エポキシ樹脂／カップリング剤）
・ＳＨ６０４０（東レ・ダウコーニング・シリコーン株式会社製、製品名、３－グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、１分子中のグリシジルキ基数：１）
［硬化剤］
・Ｕ－ＣＡＴ ＳＡ１（サンアプロ株式会社製、製品名、ジアザビシクロウンデセン－フェノール塩）
［ラジカル重合性化合物］
・ＤＣＰ－Ａ（東亞合成株式会社製、製品名、ジシクロペンタジエン型ジアクリレート）
・ＵＡ１：上述のとおり合成したポリウレタンアクリレート（ＵＡ１）
・Ｐ－２Ｍ（共栄社化学株式会社製、製品名：ライトエステルＰ－２Ｍ、２－メタクリロイルオキシエチルアシッドフォスフェート）
［ラジカル重合開始剤］
・ＯＸＥ０１（ＢＡＳＦ社製、製品名：Ｉｒｇａｃｕｒｅ（登録商標）ＯＸＥ０１、１，２－オクタンジオン，１－［４－（フェニルチオ）フェニル－，２－（ｏ－ベンゾイルオキシム）］）
・ＢＭＴ－Ｋ４０（日油株式会社製、製品名：ナイパーＢＭＴ－Ｋ４０、ベンゾイルパーオキサイド）
［導電粒子］
・Ｐ１（上述のとおり作製した導電粒子）
［熱可塑性樹脂］
・ＰＫＨＣ（ユニオンカーバイド社製、製品名、フェノキシ樹脂）
・ＥＵ１（上述のとおり作製したポリウレタン樹脂）
［充填材］
・Ｒ１０４（日本アエロジル株式会社製、製品名、シリカ微粒子、平均粒径（一次粒径）：１２ｎｍ、比重：２）
［溶剤］
・ＭＥＫ（メチルエチルケトン）
・ＹＬ－９８３Ｕ（三菱化学株式会社製、製品名、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、１分子中のグリシジルキ基数：２）
・ＥＸＡ－４８１６（ＤＩＣ株式会社製、製品名、脂肪族鎖変性ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、１分子中のグリシジルキ基数：２）
・ＨＰ－４７００（ＤＩＣ株式会社製、製品名、ナフタレン型エポキシ樹脂、１分子中のグリシジルキ基数：４）
・ｊＥＲ１５２（三菱化学株式会社製、製品名、ノボラック型エポキシ樹脂、１分子中のグリシジルキ基数：１）
（エポキシ樹脂／カップリング剤）
・ＳＨ６０４０（東レ・ダウコーニング・シリコーン株式会社製、製品名、３－グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、１分子中のグリシジルキ基数：１）
［硬化剤］
・Ｕ－ＣＡＴ ＳＡ１（サンアプロ株式会社製、製品名、ジアザビシクロウンデセン－フェノール塩）
［ラジカル重合性化合物］
・ＤＣＰ－Ａ（東亞合成株式会社製、製品名、ジシクロペンタジエン型ジアクリレート）
・ＵＡ１：上述のとおり合成したポリウレタンアクリレート（ＵＡ１）
・Ｐ－２Ｍ（共栄社化学株式会社製、製品名：ライトエステルＰ－２Ｍ、２－メタクリロイルオキシエチルアシッドフォスフェート）
［ラジカル重合開始剤］
・ＯＸＥ０１（ＢＡＳＦ社製、製品名：Ｉｒｇａｃｕｒｅ（登録商標）ＯＸＥ０１、１，２－オクタンジオン，１－［４－（フェニルチオ）フェニル－，２－（ｏ－ベンゾイルオキシム）］）
・ＢＭＴ－Ｋ４０（日油株式会社製、製品名：ナイパーＢＭＴ－Ｋ４０、ベンゾイルパーオキサイド）
［導電粒子］
・Ｐ１（上述のとおり作製した導電粒子）
［熱可塑性樹脂］
・ＰＫＨＣ（ユニオンカーバイド社製、製品名、フェノキシ樹脂）
・ＥＵ１（上述のとおり作製したポリウレタン樹脂）
［充填材］
・Ｒ１０４（日本アエロジル株式会社製、製品名、シリカ微粒子、平均粒径（一次粒径）：１２ｎｍ、比重：２）
［溶剤］
・ＭＥＫ（メチルエチルケトン）
【0121】
【表1】
【0122】
【表2】
【0123】
＜実施例１＞
［第１の接着剤フィルムの作製］
硬化性組成物１（第１の硬化性組成物）のワニスを、厚さ５０μｍのＰＥＴフィルム上に塗工装置を用いて塗布した。次いで、磁場を印加し、７０℃、３分間の熱風乾燥を行い、ＰＥＴフィルム上に第１の硬化性組成物からなる層を形成した。次に、第１の硬化性組成物からなる層を１００℃で２分加熱することにより、第１の硬化性組成物を硬化させ、第１の硬化性組成物の硬化物からなる層（第１の接着剤層）を形成した。以上の操作により、ＰＥＴフィルム上に第１の接着剤層を備える第１の接着剤フィルムを得た。このときの導電粒子密度は約７０００ｐｃｓ／ｍｍ２であった。
［第１の接着剤フィルムの作製］
硬化性組成物１（第１の硬化性組成物）のワニスを、厚さ５０μｍのＰＥＴフィルム上に塗工装置を用いて塗布した。次いで、磁場を印加し、７０℃、３分間の熱風乾燥を行い、ＰＥＴフィルム上に第１の硬化性組成物からなる層を形成した。次に、第１の硬化性組成物からなる層を１００℃で２分加熱することにより、第１の硬化性組成物を硬化させ、第１の硬化性組成物の硬化物からなる層（第１の接着剤層）を形成した。以上の操作により、ＰＥＴフィルム上に第１の接着剤層を備える第１の接着剤フィルムを得た。このときの導電粒子密度は約７０００ｐｃｓ／ｍｍ２であった。
【0124】
［第２の接着剤フィルムの作製］
硬化性組成物５（第２の硬化性組成物）のワニスを、厚さ５０μｍのＰＥＴフィルム上に塗工装置を用いて塗布した。次いで、７０℃、３分間の熱風乾燥を行い、ＰＥＴフィルム上に第２の硬化性組成物からなる層（第２の接着剤層）を形成した。以上の操作により、ＰＥＴフィルム上に第２の接着剤層を備える第２の接着剤フィルムを得た。
硬化性組成物５（第２の硬化性組成物）のワニスを、厚さ５０μｍのＰＥＴフィルム上に塗工装置を用いて塗布した。次いで、７０℃、３分間の熱風乾燥を行い、ＰＥＴフィルム上に第２の硬化性組成物からなる層（第２の接着剤層）を形成した。以上の操作により、ＰＥＴフィルム上に第２の接着剤層を備える第２の接着剤フィルムを得た。
【0125】
［回路接続用接着剤フィルムの作製］
第１の接着剤フィルムと第２の接着剤フィルムとを、それぞれの接着剤層が対向するように配置し、基材であるＰＥＴフィルムと共に４０℃で加熱しながら、ロールラミネータでラミネートした。これにより、第１の接着剤層と第２の接着剤層とが積層された二層構成の回路接続用接着剤フィルム（異方導電性フィルム）を作製した。
第１の接着剤フィルムと第２の接着剤フィルムとを、それぞれの接着剤層が対向するように配置し、基材であるＰＥＴフィルムと共に４０℃で加熱しながら、ロールラミネータでラミネートした。これにより、第１の接着剤層と第２の接着剤層とが積層された二層構成の回路接続用接着剤フィルム（異方導電性フィルム）を作製した。
【0126】
得られた接着剤フィルムを２枚のガラス（厚み：１ｍｍ程度）で挟み込み、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（製品名：ＪＥＲ８１１、三菱ケミカル株式会社製）１００ｇと、硬化剤（製品名：エポマウント硬化剤、リファインテック株式会社製）１０ｇとからなる樹脂組成物で注型後に、研磨機を用いて断面研磨を行い、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ、製品名：ＳＥ－８０２０、株式会社日立ハイテクサイエンス製）を用いて各層の厚み等を測定した。測定結果（第１の接着剤層の最薄部の厚さ［Ａ］）を表３に示す。また、測定結果から算出した、導電粒子の平均粒径［Ｂ］に対する第１の接着剤層の最薄部の厚さ［Ａ］の比（［Ａ］／［Ｂ］）も表３に併せて示す。
【0127】
［回路接続構造体の作製］
作製した回路接続用接着剤フィルムを介して、ピッチ４０μｍのＣＯＦ（ＦＬＥＸＳＥＥＤ社製）と、ガラス基板上に窒化珪素膜を形成した厚さ０．２ｍｍの薄ガラス基板とを、熱圧着装置（加熱方式：コンスタントヒート型、株式会社太陽機械製作所製）を用いて、１５０℃、５ＭＰａで５秒間の条件で加熱加圧を行って幅１ｍｍにわたり接続し、回路接続構造体を作製した。なお、接続の際には、回路接続用接着剤フィルムにおける第１の接着剤層側の面がガラス基板と対向するように、回路接続用接着剤フィルムをガラス基板上に配置した。
作製した回路接続用接着剤フィルムを介して、ピッチ４０μｍのＣＯＦ（ＦＬＥＸＳＥＥＤ社製）と、ガラス基板上に窒化珪素膜を形成した厚さ０．２ｍｍの薄ガラス基板とを、熱圧着装置（加熱方式：コンスタントヒート型、株式会社太陽機械製作所製）を用いて、１５０℃、５ＭＰａで５秒間の条件で加熱加圧を行って幅１ｍｍにわたり接続し、回路接続構造体を作製した。なお、接続の際には、回路接続用接着剤フィルムにおける第１の接着剤層側の面がガラス基板と対向するように、回路接続用接着剤フィルムをガラス基板上に配置した。
【0128】
＜実施例２～３及び比較例１＞
硬化性組成物１に代えて、硬化性組成物２～４をそれぞれ用いたこと以外は、実施例１と同様にして、回路接続用接着剤フィルム及び回路接続構造体を作製した。また、実施例１と同様にして、回路接続用接着剤フィルムの厚さ等を測定した。結果を表３に示す。
硬化性組成物１に代えて、硬化性組成物２～４をそれぞれ用いたこと以外は、実施例１と同様にして、回路接続用接着剤フィルム及び回路接続構造体を作製した。また、実施例１と同様にして、回路接続用接着剤フィルムの厚さ等を測定した。結果を表３に示す。
【0129】
＜評価＞
［導電粒子の単分散率の評価］
実施例１～３及び比較例１の回路接続用接着剤フィルムについて、導電粒子の単分散率（隣接する他の導電粒子と離間した状態（単分散状態）で存在している導電粒子の比率）を評価した。単分散率（単位：％）は、回路接続用接着剤フィルムの第１の接着剤層側から、第１の接着剤層内の２５００μｍ２四方（５０μｍ×５０μｍ）の領域Ａを金属顕微鏡を用いて２００倍の倍率で観察し、以下の式により求めた。結果を表３に示す。
単分散率＝（領域Ａ中の単分散状態の導電粒子数／領域Ａ中の導電粒子数）×１００
［導電粒子の単分散率の評価］
実施例１～３及び比較例１の回路接続用接着剤フィルムについて、導電粒子の単分散率（隣接する他の導電粒子と離間した状態（単分散状態）で存在している導電粒子の比率）を評価した。単分散率（単位：％）は、回路接続用接着剤フィルムの第１の接着剤層側から、第１の接着剤層内の２５００μｍ２四方（５０μｍ×５０μｍ）の領域Ａを金属顕微鏡を用いて２００倍の倍率で観察し、以下の式により求めた。結果を表３に示す。
単分散率＝（領域Ａ中の単分散状態の導電粒子数／領域Ａ中の導電粒子数）×１００
【0130】
［剥離評価］
得られた回路接続構造体を８５℃、８５％ＲＨの恒温恒湿槽に１００ｈ放置した（高温高湿試験）。顕微鏡（製品名：ＥＣＬＩＰＳＥ Ｌ２００、株式会社ニコン製）を用いて、高温高湿試験後の回路接続構造体における回路接続部（回路接続用接着剤フィルムの硬化物）とＣＯＦとの界面（回路接続部／ＣＯＦ）、及び回路接続部とガラス基板との界面（回路接続部／ガラス基板）を観察し、両界面における剥離の程度を評価した。回路接続部全体の面積のうち、回路部材（ＣＯＦ及びガラス基板）から剥離している割合を求め、剥離がほとんど生じていない（剥離部分の割合が全体の５％未満）ものをＡ、剥離が少量生じている（剥離部分の割合が全体の５％以上２０％未満）ものをＢ、剥離が生じている（剥離部分の割合が全体の２０％以上）ものをＣとした。
得られた回路接続構造体を８５℃、８５％ＲＨの恒温恒湿槽に１００ｈ放置した（高温高湿試験）。顕微鏡（製品名：ＥＣＬＩＰＳＥ Ｌ２００、株式会社ニコン製）を用いて、高温高湿試験後の回路接続構造体における回路接続部（回路接続用接着剤フィルムの硬化物）とＣＯＦとの界面（回路接続部／ＣＯＦ）、及び回路接続部とガラス基板との界面（回路接続部／ガラス基板）を観察し、両界面における剥離の程度を評価した。回路接続部全体の面積のうち、回路部材（ＣＯＦ及びガラス基板）から剥離している割合を求め、剥離がほとんど生じていない（剥離部分の割合が全体の５％未満）ものをＡ、剥離が少量生じている（剥離部分の割合が全体の５％以上２０％未満）ものをＢ、剥離が生じている（剥離部分の割合が全体の２０％以上）ものをＣとした。
【0131】
［導電粒子の流動性の評価］
得られた回路接続構造体について、回路接続用接着剤フィルムの染み出し部分の粒子流動状態を顕微鏡（製品名：ＥＣＬＩＰＳＥ Ｌ２００、株式会社ニコン製）を用いて評価した。具体的には、作製した回路接続構造体をガラス基板側から、顕微鏡にて観察し、回路接続用接着剤フィルムの幅よりも外側に染み出した部分の粒子状態を３段階で評価した。粒子がほとんど動かず、染み出し部分に粒子がない状態を１、多少粒子が動いているが、粒子が互いに連結していない状態を２、粒子が流動し、粒子が互いに連結している状態を３とした。結果を表３に示す。
得られた回路接続構造体について、回路接続用接着剤フィルムの染み出し部分の粒子流動状態を顕微鏡（製品名：ＥＣＬＩＰＳＥ Ｌ２００、株式会社ニコン製）を用いて評価した。具体的には、作製した回路接続構造体をガラス基板側から、顕微鏡にて観察し、回路接続用接着剤フィルムの幅よりも外側に染み出した部分の粒子状態を３段階で評価した。粒子がほとんど動かず、染み出し部分に粒子がない状態を１、多少粒子が動いているが、粒子が互いに連結していない状態を２、粒子が流動し、粒子が互いに連結している状態を３とした。結果を表３に示す。
【0132】
【表3】
【符号の説明】
【0133】
１…回路接続用接着剤フィルム、２…第１の接着剤層、３…第２の接着剤層、４…導電粒子、１０…回路接続構造体、１２…回路電極（第１の電極）、１３…第１の回路部材、１５…バンプ電極（第２の電極）、１６…第２の回路部材。
【図1】
【図2】
【図3】
【図4】