(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】特許公報(B2)
(11)【特許番号】
(24)【登録日】2024-09-30
(45)【発行日】2024-10-08
(54)【発明の名称】金属材の連結体及び金属材の連結方法
(51)【国際特許分類】
B29C 65/50 20060101AFI20241001BHJP
B29C 65/42 20060101ALI20241001BHJP
B32B 15/08 20060101ALI20241001BHJP
B65H 21/00 20060101ALI20241001BHJP
C09J 163/00 20060101ALI20241001BHJP
C09J 171/10 20060101ALI20241001BHJP
【ＦＩ】
B29C65/50
B29C65/42
B32B15/08 N
B65H21/00
C09J163/00
C09J171/10
【請求項の数】
9
(21)【出願番号】P 2023541815
(86)(22)【出願日】2023-07-05
(86)【国際出願番号】 JP2023024871
(87)【国際公開番号】W WO2024024424
(87)【国際公開日】2024-02-01
【審査請求日】2023-07-10
(31)【優先権主張番号】P 2022119867
(32)【優先日】2022-07-27
(33)【優先権主張国・地域又は機関】JP
(73)【特許権者】
【識別番号】000004455
【氏名又は名称】株式会社レゾナック
(74)【代理人】
【識別番号】110002620
【氏名又は名称】弁理士法人大谷特許事務所
(72)【発明者】
【氏名】高橋 信行
(72)【発明者】
【氏名】齋藤 勇人
【審査官】神田 和輝
(56)【参考文献】
【文献】特開２００９－２９８１３６（ＪＰ，Ａ）
【文献】国際公開第２０２２／１１８８２６（ＷＯ，Ａ１）
【文献】特開２０２０－０７０３６７（ＪＰ，Ａ）
【文献】国際公開第２０２２／０１４５０３（ＷＯ，Ａ１）
【文献】特開昭５６－０８９５２０（ＪＰ，Ａ）
【文献】国際公開第２０１８／１２４２１５（ＷＯ，Ａ１）
【文献】特開２０１７－１７７４６５（ＪＰ，Ａ）
【文献】特開２０２１－０６６８０５（ＪＰ，Ａ）
【文献】特開平１０－１５７８９６（ＪＰ，Ａ）
【文献】独国特許出願公開第１０２０１６２１２６２２（ＤＥ，Ａ１）
【文献】特開昭４８－０２１７２４（ＪＰ，Ａ）
(58)【調査した分野】(Int.Cl.，ＤＢ名)
Ｂ２９Ｃ ６５／００－６５／８２
Ｃ０９Ｊ
(57)【特許請求の範囲】
【請求項1】
平板状の金属材Ａの断面Ａと平板状の金属材Ｂの断面Ｂを突き合わせ、前記金属材Ａの端縁部Ａと前記金属材Ｂの端縁部Ｂの両方にまたがる領域である対向部の少なくとも一部を、熱可塑性樹脂を主成分とする層を含むフィルムで被覆し、前記金属材Ａと前記金属材Ｂを連結してなる金属材の連結体であって、前記フィルムが、前記対向部での溶融及び固化を経たフィルムであり、
前記熱可塑性樹脂が、非晶性熱可塑性樹脂であり、
前記非晶性熱可塑性樹脂が、熱可塑性エポキシ樹脂及びフェノキシ樹脂からなる群より選ばれる少なくとも一つであり、
前記熱可塑性エポキシ樹脂は、（ａ）２官能エポキシ樹脂モノマーもしくはオリゴマーと（ｂ）フェノール性水酸基、カルボキシル基、メルカプト基、イソシアネート基及びシアネートエステル基からなる群より選ばれる同一の又は異なる２つの官能基を有する２官能性化合物との重合体（但し、ビスフェノール類と、エピクロルヒドリンより合成されるポリヒドロキシポリエーテルを除く）であり、
前記フェノキシ樹脂は、ビスフェノール類と、エピクロルヒドリンより合成されるポリヒドロキシポリエーテルであり、
前記フィルムは、溶媒に溶解している樹脂組成物から前記溶媒を除去してフィルム化する工程を有して製造されたものである、
金属材の連結体。
【請求項2】
前記金属材Ａ及び前記金属材Ｂが、厚さ１ｍｍ以下の金属板及び厚さ１ｍｍ以下の金属箔からなる群より選ばれる少なくとも一つである、請求項１に記載の金属材の連結体。
【請求項3】
前記金属材Ａ及び前記金属材Ｂが帯状の形状であり、前記金属材Ａ及び前記金属材Ｂを長手方向で連続するように突き合わせた、請求項１に記載の金属材の連結体。
【請求項4】
前記金属材Ａ及び前記金属材Ｂが、金属板及び金属箔からなる群より選ばれる少なくとも一つをロール状に巻回したロール材である、請求項３に記載の金属材の連結体。
【請求項5】
前記金属材Ａ及び前記金属材Ｂの表側の平面部と、前記金属材Ａ及び前記金属材Ｂの裏側の平面部の両平面部で、前記被覆をしてなる、請求項１に記載の金属材の連結体。
【請求項6】
前記非晶性熱可塑性樹脂が、エポキシ当量が１，６００以上である非晶性熱可塑性樹脂、又はエポキシ基を含まない非晶性熱可塑性樹脂である、請求項１に記載の金属材の連結体。
【請求項7】
前記フィルムは、厚さ１０μｍ～３ｍｍである、請求項１に記載の金属材の連結体。
【請求項8】
前記フィルムが、前記対向部を被覆する面に、粘着物を有し、前記粘着物は、前記フィルムの仮止め機能を奏し、かつ、接着機能は奏さない、請求項１に記載の金属材の連結体。
【請求項9】
平板状の金属材Ａの断面Ａと平板状の金属材Ｂの断面Ｂを突き合わせ、金属材Ａの端縁部Ａと金属材Ｂの端縁部Ｂの両方にまたがる領域である対向部の少なくとも一部を、熱可塑性樹脂を主成分とする層を含むフィルムで被覆し、前記フィルムを溶融及び固化して前記金属材Ａと前記金属材Ｂを連結する、金属材の連結方法であって、前記フィルムが、前記対向部での溶融及び固化を経たフィルムであり、
前記熱可塑性樹脂が、非晶性熱可塑性樹脂であり、
前記非晶性熱可塑性樹脂が、熱可塑性エポキシ樹脂及びフェノキシ樹脂からなる群より選ばれる少なくとも一つであり、
前記熱可塑性エポキシ樹脂は、（ａ）２官能エポキシ樹脂モノマーもしくはオリゴマーと（ｂ）フェノール性水酸基、カルボキシル基、メルカプト基、イソシアネート基及びシアネートエステル基からなる群より選ばれる同一の又は異なる２つの官能基を有する２官能性化合物との重合体（但し、ビスフェノール類と、エピクロルヒドリンより合成されるポリヒドロキシポリエーテルを除く）であり、
前記フェノキシ樹脂は、ビスフェノール類と、エピクロルヒドリンより合成されるポリヒドロキシポリエーテルであり、
前記フィルムは、溶媒に溶解している樹脂組成物から前記溶媒を除去してフィルム化する工程を有して製造されたものである、
金属材の連結方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
本発明は、金属材の断面と他の金属材の断面を突き合わせて連結してなる金属材の連結体及び金属材の断面と他の金属材の断面を突き合わせて連結する用途に好適な及び金属材の連結方法に関する。
本明細書において、「端縁部」とは、連結対象の金属材の端部近傍の表と裏の少なくとも一方の平面部をいう。
本明細書において、「対向部」とは、前記「端縁部」にまたがる領域であって、金属材の表側の平面部と裏側の平面部の両平面部の領域をいう。
本明細書において、「断面」とは切断面に限定されず、「金属材の断面と他の金属材の断面を突き合わせて」には、切断による切断面を有さない金属材の末端や始端を突き合わせる態様も含まれる。
本明細書において、「突き合わせ」とは、対向させることを意味し、全面を接触させて対向させる態様に限定されない。
本明細書において、「端縁部」とは、連結対象の金属材の端部近傍の表と裏の少なくとも一方の平面部をいう。
本明細書において、「対向部」とは、前記「端縁部」にまたがる領域であって、金属材の表側の平面部と裏側の平面部の両平面部の領域をいう。
本明細書において、「断面」とは切断面に限定されず、「金属材の断面と他の金属材の断面を突き合わせて」には、切断による切断面を有さない金属材の末端や始端を突き合わせる態様も含まれる。
本明細書において、「突き合わせ」とは、対向させることを意味し、全面を接触させて対向させる態様に限定されない。
【背景技術】
【0002】
ロール状に巻かれた金属板及び／又は金属箔（以下、ロール材）を搬送して連続処理を行うロール・トゥ・ロール製造装置では、連続稼働のために、ロール材の巻き分量が少なくなった際や、ロール材の途切れ箇所で、連続処理中の旧ロール材と新たなロール材を繋ぎ合わせる作業が必要となる。
帯状の金属材の始端を、他の帯状の金属材の末端と連結させる技術として、端部同士を突合せた突合せ部の裏側に裏当て材を配置させ、この突合せ部の表側からアーク溶接のトーチを走行させて突合せ部を溶接接合する接合方法が開示されている（特許文献１）。
帯状の金属材の始端を、他の帯状の金属材の末端と連結させる技術として、端部同士を突合せた突合せ部の裏側に裏当て材を配置させ、この突合せ部の表側からアーク溶接のトーチを走行させて突合せ部を溶接接合する接合方法が開示されている（特許文献１）。
【0003】
しかし、特許文献１の技術は、溶接接合による連結に関し、連結後は、破壊しないと解体ができない。このため、連結箇所のズレ等の失敗に対し、簡単には連結し直しの作業（以下、リペアともいう）ができないという問題がある。
【0004】
溶接以外の連結手段として、液状型接着剤によるによる連結、フィルム状の熱硬化型接着剤（以下、熱硬化性接着フィルムという）による連結、粘着テープによる連結、カシメによる連結等が考えられるが、それぞれ、下記の問題を有する。
【0005】
液状型接着剤による連結では、液状の熱硬化性樹脂組成物を塗布する塗布工程と、塗布後に前記樹脂組成物を重合反応させて硬化させる硬化工程が必要となる。塗布工程では樹脂組成物の塗布に時間がかかり、硬化工程では重合反応に時間がかかる。このように、液状型接着剤による連結では、連結に係るプロセス時間が長くなるため、利便性に欠けるという問題がある。また、液状熱硬化型接着剤の場合もリペアができないか、リペアが困難である。
【0006】
熱硬化性接着フィルムによる連結の場合、塗布工程は不要であり、プロセス時間は短縮できるが、連結後にリペアができない。
熱硬化性接着フィルムがＢステージ状フィルムである場合、常温で重合反応が進みやすいため、貯蔵安定性が悪く、常温での長期保管ができない。すなわち、熱硬化性接着フィルムがＢステージ状フィルムである場合、低温での保管が必要であり、低温保管庫が必要になるため、大量に長期保管がしにくく、利便性に欠ける。
熱硬化性接着フィルムがＢステージ状フィルムである場合、常温で重合反応が進みやすいため、貯蔵安定性が悪く、常温での長期保管ができない。すなわち、熱硬化性接着フィルムがＢステージ状フィルムである場合、低温での保管が必要であり、低温保管庫が必要になるため、大量に長期保管がしにくく、利便性に欠ける。
【0007】
粘着テープによる連結では、粘着テープの粘着層を構成する樹脂組成物であるマトリックス樹脂や粘着付与剤等の粘着成分（以下、粘着物）が生産ラインの搬送路や金型に付着して、搬送路や金型を汚染する問題がある。また、アクシデントにより粘着テープが剥がれた場合、剥がれた粘着テープの粘着層が露出して、粘着物が搬送路や金型を汚染する懸念もある。
【0008】
カシメによる連結では、カシメをするために金属材同士を重ねるとともに、カシメによる突起が生じる。このため、連結部であるカシメ箇所で厚みが増すため、低背型の製造ラインへの適用が困難であるという問題がある。また、カシメのためにカシメ直径よりも大きく平坦な金属材のスペースが必要であり、複雑形状や狭ピッチの金属材では十分な連結強度が得られない問題がある。また、複数の薬液槽を通す場合に次の槽への薬液の持ち込みが多くなり、薬液の汚染が進み、薬液の寿命が短くなる問題がある。
【先行技術文献】
【特許文献】
【0009】
【文献】特開２０１２－６１５１１号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【0010】
本発明は、かかる技術的背景に鑑みてなされたものであって、リペアが可能であって、プロセス時間が短く、粘着成分による生産ラインの汚染の心配がなく、かつ、連結部での厚み変化が少ない連結技術を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【0011】
本発明は、前記目的を達成するために、以下の手段を提供する。
【0012】
＜金属材の連結体＞
［１］ 平板状の金属材Ａの断面Ａと平板状の金属材Ｂの断面Ｂを突き合わせ、前記金属材Ａの端縁部Ａと前記金属材Ｂの端縁部Ｂの両方にまたがる領域である対向部の少なくとも一部を、熱可塑性樹脂を主成分とする層を含むフィルムで被覆し、前記金属材Ａと前記金属材Ｂを連結してなる金属材の連結体であって、前記フィルムが、前記対向部での溶融及び固化を経たフィルムである、金属材の連結体。
［２］
前記金属材Ａ及び前記金属材Ｂが、厚さ１ｍｍ以下の金属板及び厚さ１ｍｍ以下の金属箔からなる群より選ばれる少なくとも一つである、［１］の金属材の連結体。
［３］
前記金属材Ａ及び前記金属材Ｂが帯状の形状であり、前記金属材Ａ及び前記金属材Ｂを長手方向で連続するように突き合わせた、［１］又は［２］の金属材の連結体。
［４］
前記金属材Ａ及び前記金属材Ｂが、金属板及び金属箔からなる群より選ばれる少なくとも一つをロール状に巻回したロール材である、［１］～［３］の何れかに記載の金属材の連結体。
［５］
前記金属材Ａ及び前記金属材Ｂの表側の平面部と、前記金属材Ａ及び前記金属材Ｂの裏側の平面部の両平面部で、前記被覆をしてなる、［１］～［４］の何れかの金属材の連結体。
［６］
前記熱可塑性樹脂が、非晶性熱可塑性樹脂である、［１］～［５］の何れかの金属材の連結体。
［７］
前記非晶性熱可塑性樹脂が、熱可塑性エポキシ樹脂及びフェノキシ樹脂の少なくとも一つである、［６］の金属材の連結体。
［８］
前記非晶性熱可塑性樹脂が、エポキシ当量が１，６００以上である非晶性熱可塑性樹脂、又はエポキシ基を含まない非晶性熱可塑性樹脂である、［７］の金属材の連結体。
［９］
前記フィルムは、厚さ１０μｍ～３ｍｍである、［１］～［８］の何れかの金属材の連結体。
［１０］
前記フィルムが、前記対向部を被覆する面に、粘着物を有し、
前記粘着物は、前記フィルムの仮止め機能を奏し、かつ、接着機能は奏さない、［１］～［９］の何れかの金属材の連結体。
［１］ 平板状の金属材Ａの断面Ａと平板状の金属材Ｂの断面Ｂを突き合わせ、前記金属材Ａの端縁部Ａと前記金属材Ｂの端縁部Ｂの両方にまたがる領域である対向部の少なくとも一部を、熱可塑性樹脂を主成分とする層を含むフィルムで被覆し、前記金属材Ａと前記金属材Ｂを連結してなる金属材の連結体であって、前記フィルムが、前記対向部での溶融及び固化を経たフィルムである、金属材の連結体。
［２］
前記金属材Ａ及び前記金属材Ｂが、厚さ１ｍｍ以下の金属板及び厚さ１ｍｍ以下の金属箔からなる群より選ばれる少なくとも一つである、［１］の金属材の連結体。
［３］
前記金属材Ａ及び前記金属材Ｂが帯状の形状であり、前記金属材Ａ及び前記金属材Ｂを長手方向で連続するように突き合わせた、［１］又は［２］の金属材の連結体。
［４］
前記金属材Ａ及び前記金属材Ｂが、金属板及び金属箔からなる群より選ばれる少なくとも一つをロール状に巻回したロール材である、［１］～［３］の何れかに記載の金属材の連結体。
［５］
前記金属材Ａ及び前記金属材Ｂの表側の平面部と、前記金属材Ａ及び前記金属材Ｂの裏側の平面部の両平面部で、前記被覆をしてなる、［１］～［４］の何れかの金属材の連結体。
［６］
前記熱可塑性樹脂が、非晶性熱可塑性樹脂である、［１］～［５］の何れかの金属材の連結体。
［７］
前記非晶性熱可塑性樹脂が、熱可塑性エポキシ樹脂及びフェノキシ樹脂の少なくとも一つである、［６］の金属材の連結体。
［８］
前記非晶性熱可塑性樹脂が、エポキシ当量が１，６００以上である非晶性熱可塑性樹脂、又はエポキシ基を含まない非晶性熱可塑性樹脂である、［７］の金属材の連結体。
［９］
前記フィルムは、厚さ１０μｍ～３ｍｍである、［１］～［８］の何れかの金属材の連結体。
［１０］
前記フィルムが、前記対向部を被覆する面に、粘着物を有し、
前記粘着物は、前記フィルムの仮止め機能を奏し、かつ、接着機能は奏さない、［１］～［９］の何れかの金属材の連結体。
【0013】
＜金属材の連結方法＞
［１１］
平板状の金属材Ａの断面Ａと平板状の金属材Ｂの断面Ｂを突き合わせ、金属材Ａの端縁部Ａと金属材Ｂの端縁部Ｂの両方にまたがる領域である対向部の少なくとも一部を、熱可塑性樹脂を主成分とする層を含むフィルムで被覆し、前記フィルムを溶融及び固化して前記金属材Ａと前記金属材Ｂを連結する、金属材の連結方法。
［１２］
前記金属材Ａ及び前記金属材Ｂが、厚さ１ｍｍ以下の金属板及び厚さ１ｍｍ以下の金属箔からなる群より選ばれる少なくとも一つである、［１１］の金属材の連結方法。
［１３］
前記金属材Ａ及び前記金属材Ｂが帯状の形状であり、前記金属材Ａ及び前記金属材Ｂを長手方向で連続するように突き合わせた、［１１］又は［１２］の金属材の連結方法。
［１４］
前記金属材Ａ及び前記金属材Ｂが、金属板及び金属箔からなる群より選ばれる少なくとも一つをロール状に巻回したロール材である、［１１］～［１３］の何れかに記載の金属材の連結方法。
［１５］
前記金属材Ａ及び前記金属材Ｂの表側の平面部と、前記金属材Ａ及び前記金属材Ｂの裏側の平面部の両平面部で、前記被覆をする、［１１］～［１４］の何れかの金属材の連結方法。
［１６］
前記熱可塑性樹脂が、非晶性熱可塑性樹脂である、［１１］～［１５］の何れかの金属材の連結方法。
［１７］
前記非晶性熱可塑性樹脂が、熱可塑性エポキシ樹脂及びフェノキシ樹脂からなる群より選ばれる少なくとも一つである、［１６］の金属材の連結方法。
［１８］
前記非晶性熱可塑性樹脂が、エポキシ当量が１，６００以上である非晶性熱可塑性樹脂、又はエポキシ基を含まない非晶性熱可塑性樹脂である、［１７］の金属材の連結方法。
［１９］
前記フィルムは、厚さ１０μｍ～３ｍｍである、［１１］～［１８］の何れかの金属材の連結方法。
［２０］
前記フィルムが、前記対向部を被覆する面に、粘着物を有し、
前記粘着物は、前記フィルムの仮止め機能を奏し、かつ、接着機能は奏さない、［１１］～［１９］の何れかの金属材の連結方法。
［１１］
平板状の金属材Ａの断面Ａと平板状の金属材Ｂの断面Ｂを突き合わせ、金属材Ａの端縁部Ａと金属材Ｂの端縁部Ｂの両方にまたがる領域である対向部の少なくとも一部を、熱可塑性樹脂を主成分とする層を含むフィルムで被覆し、前記フィルムを溶融及び固化して前記金属材Ａと前記金属材Ｂを連結する、金属材の連結方法。
［１２］
前記金属材Ａ及び前記金属材Ｂが、厚さ１ｍｍ以下の金属板及び厚さ１ｍｍ以下の金属箔からなる群より選ばれる少なくとも一つである、［１１］の金属材の連結方法。
［１３］
前記金属材Ａ及び前記金属材Ｂが帯状の形状であり、前記金属材Ａ及び前記金属材Ｂを長手方向で連続するように突き合わせた、［１１］又は［１２］の金属材の連結方法。
［１４］
前記金属材Ａ及び前記金属材Ｂが、金属板及び金属箔からなる群より選ばれる少なくとも一つをロール状に巻回したロール材である、［１１］～［１３］の何れかに記載の金属材の連結方法。
［１５］
前記金属材Ａ及び前記金属材Ｂの表側の平面部と、前記金属材Ａ及び前記金属材Ｂの裏側の平面部の両平面部で、前記被覆をする、［１１］～［１４］の何れかの金属材の連結方法。
［１６］
前記熱可塑性樹脂が、非晶性熱可塑性樹脂である、［１１］～［１５］の何れかの金属材の連結方法。
［１７］
前記非晶性熱可塑性樹脂が、熱可塑性エポキシ樹脂及びフェノキシ樹脂からなる群より選ばれる少なくとも一つである、［１６］の金属材の連結方法。
［１８］
前記非晶性熱可塑性樹脂が、エポキシ当量が１，６００以上である非晶性熱可塑性樹脂、又はエポキシ基を含まない非晶性熱可塑性樹脂である、［１７］の金属材の連結方法。
［１９］
前記フィルムは、厚さ１０μｍ～３ｍｍである、［１１］～［１８］の何れかの金属材の連結方法。
［２０］
前記フィルムが、前記対向部を被覆する面に、粘着物を有し、
前記粘着物は、前記フィルムの仮止め機能を奏し、かつ、接着機能は奏さない、［１１］～［１９］の何れかの金属材の連結方法。
【発明の効果】
【0014】
プロセス時間が短く、リペアが可能であって、プロセス時間が短く、粘着成分による生産ラインの汚染の心配がなく、かつ、連結部での厚み変化が少ない連結技術を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【0015】
【図1】本発明の一実施形態における金属材の連結体の平面図であって、平板状の金属材Ａ、平板状の金属材Ｂが共に帯状である場合にその幅方向の断面を突き合わせて接合された連結体の模式図である。
【図2】本発明の一実施形態における金属材の連結体の正面図であるって、平板状の金属材Ａ、平板状の金属材Ｂが共に帯状である場合にその幅方向の断面を突き合わせて接合された連結体の模式図である。
【図3】本発明の他の実施形態における金属材の連結体の正面図であって、平板状の金属材Ａ、平板状の金属材Ｂが共に帯状である場合にその幅方向の断面を突き合わせて接合された連結体の模式図である。
【発明を実施するための形態】
【0016】
以下、本発明の実施形態について詳細に説明する。
本明細書において、連結とは、物と物とを繋いで一続きにすることを意味し、接合はその下位概念である。本明細書において接合とは、物と物とが接するように繋合わせることを意味し、接着及び溶着はその下位概念である。接着とは、テープや接着剤の様な有機材（熱硬化性樹脂や熱可塑性樹脂等）を介して、２つの被着材（接着しようとするもの）を接合状態とすることを意味する。溶着とは、熱可塑性樹脂等の表面を熱によって溶融し、冷却することにより、分子拡散による絡み合いを生じさせて接合状態とすることを意味する。
本明細書において、連結とは、物と物とを繋いで一続きにすることを意味し、接合はその下位概念である。本明細書において接合とは、物と物とが接するように繋合わせることを意味し、接着及び溶着はその下位概念である。接着とは、テープや接着剤の様な有機材（熱硬化性樹脂や熱可塑性樹脂等）を介して、２つの被着材（接着しようとするもの）を接合状態とすることを意味する。溶着とは、熱可塑性樹脂等の表面を熱によって溶融し、冷却することにより、分子拡散による絡み合いを生じさせて接合状態とすることを意味する。
【0017】
［金属材の連結体］
本発明の金属材の連結体は、平板状の金属材Ａ：１の断面Ａ：５と平板状の金属材Ｂ：２の断面Ｂ：６を突き合わせ、前記金属材Ａ：１の端縁部Ａ：７と前記金属材Ｂ：２の端縁部Ｂ：８の両方にまたがる領域である対向部９の少なくとも一部を、熱可塑性樹脂を主成分とする層を含むフィルム３で被覆し、前記金属材Ａと前記金属材Ｂを連結してなる金属材の連結体であって、前記フィルム３が、前記対向部９での溶融及び固化を経たフィルムである。
本明細書において、「主成分」とは、フィルム中の樹脂成分のうちで最も含有量の高い成分を意味する。フィルムは、樹脂成分を５０質量％以上含むことが好ましく、７０質量％以上含むことがより好ましく、８０質量％以上含むことが更に好ましく、９０質量％以上含むことが特に好ましい。
本発明の金属材の連結体は、平板状の金属材Ａ：１の断面Ａ：５と平板状の金属材Ｂ：２の断面Ｂ：６を突き合わせ、前記金属材Ａ：１の端縁部Ａ：７と前記金属材Ｂ：２の端縁部Ｂ：８の両方にまたがる領域である対向部９の少なくとも一部を、熱可塑性樹脂を主成分とする層を含むフィルム３で被覆し、前記金属材Ａと前記金属材Ｂを連結してなる金属材の連結体であって、前記フィルム３が、前記対向部９での溶融及び固化を経たフィルムである。
本明細書において、「主成分」とは、フィルム中の樹脂成分のうちで最も含有量の高い成分を意味する。フィルムは、樹脂成分を５０質量％以上含むことが好ましく、７０質量％以上含むことがより好ましく、８０質量％以上含むことが更に好ましく、９０質量％以上含むことが特に好ましい。
【0018】
フィルム３を対向部９で溶融及び固化することで、前記フィルム３と金属材Ａ：１の端縁部Ａ：７が接合し、前記フィルム３と金属材Ｂ：２の端縁部Ｂ：８がそれぞれ接合することで、前記金属材Ａと前記金属材Ｂが連結され、優れた連結強度を示す連結体が得られる。
対向部９で溶融したフィルム３が、金属材Ａ：１の断面Ａ：５と金属材Ｂ：２の断面Ｂ：６の隙間に入り込んで固化することにより、断面Ａ：５と断面Ｂ：６の突き合わせ面４が接合した連結体は、更に優れた連結強度を示すが、本発明の連結体では、断面Ａ：５と断面Ｂ：６の間に、隙間あってもよい。
連結強度は、前記フィルムと金属材との間に働く界面相互作用の強さの他に、フィルムの厚さ、フィルムを構成するポリマーの分子量や化学構造、力学的特性、粘弾性的特性など数多くの因子に影響を受けるため、本発明の連結体が優れた連結強度を示す機構の詳細は明らかではないが、フィルムと金属材Ａ、及び、フィルムと金属材Ｂの界面で水素結合やファンデルワールス力などの化学結合や分子間力を形成することが主な要因であると推測される。しかしながら、前記連結体において、フィルムと金属材の界面の状態又は特性は、ナノメーターレベル以下のごく薄い界面の化学構造を分析して特定されるものであるため、それを厳密な数値範囲で特定することにより、区別すべく表現することは、現時点の技術において、不可能又は非実際的である。
対向部９で溶融したフィルム３が、金属材Ａ：１の断面Ａ：５と金属材Ｂ：２の断面Ｂ：６の隙間に入り込んで固化することにより、断面Ａ：５と断面Ｂ：６の突き合わせ面４が接合した連結体は、更に優れた連結強度を示すが、本発明の連結体では、断面Ａ：５と断面Ｂ：６の間に、隙間あってもよい。
連結強度は、前記フィルムと金属材との間に働く界面相互作用の強さの他に、フィルムの厚さ、フィルムを構成するポリマーの分子量や化学構造、力学的特性、粘弾性的特性など数多くの因子に影響を受けるため、本発明の連結体が優れた連結強度を示す機構の詳細は明らかではないが、フィルムと金属材Ａ、及び、フィルムと金属材Ｂの界面で水素結合やファンデルワールス力などの化学結合や分子間力を形成することが主な要因であると推測される。しかしながら、前記連結体において、フィルムと金属材の界面の状態又は特性は、ナノメーターレベル以下のごく薄い界面の化学構造を分析して特定されるものであるため、それを厳密な数値範囲で特定することにより、区別すべく表現することは、現時点の技術において、不可能又は非実際的である。
【0019】
対向部９での溶融及び固化を経たフィルム３で連結された連結体と、粘着テープで連結された連結体とを、分析等で厳密に区別することは、現時点の技術において、上記のように困難であるが、実務上は、下記のように、フィルムの角部の丸みの有無、厚みのバラつきの有無、端縁部と接するフィルム面の表面性状で区別される。
溶融及び固化前のフィルムは、当該フィルムの製造過程で形成された鋭利な切断面を有するが、本発明の金属材の連結体を構成するフィルム３は、対向部９での溶融及び固化を経たフィルム３であるため、フィルムの製造過程で形成された鋭利な切断面は有さず、フィルムの角部は丸みを帯びていると推測される。
フィルムは、通常、均一な厚みとなるように製造されるため、溶融及び固化前のフィルムには厚みのバラつきが見られないが、本発明の金属材の連結体を構成するフィルム３は、対向部９での溶融及び固化を経たフィルム３であるため、前記溶融及び固化の過程で不可避的に生じる厚みのバラつきを有すると推測される。厚みばらつきを測定する方法としては、測定対象の面内の任意の複数点の厚みを測定して統計処理するなど、任意の適切な方法を採用し得る。このような厚みを測定する方法としては、例えば、マイクロメーター、マイクロノギス、ダイヤルゲージなどの物理的な接触を伴う方法；測定対象に対するα線、Ｘ線、赤外線、電磁波などの透過率や反射率を測定する非接触的方法；測定対象を任意の測定箇所で切断して光学顕微鏡や電子顕微鏡で観察する方法；などが挙げられ、これらの組み合わせを採用してもよい。
対向部９での溶融及び固化を経たフィルム３は、端縁部Ａ：７と接するフィルム面には端縁部Ａ：７の表面性状が転写され、端縁部Ｂ：８と接するフィルム面には、端縁部Ｂ：８の表面性状が転写されていると推測される。ここで、表面性状とは、金属材の機械加工等の過程で金属材の表面に作られた細かい凹凸を意味する。
溶融及び固化前のフィルムは、当該フィルムの製造過程で形成された鋭利な切断面を有するが、本発明の金属材の連結体を構成するフィルム３は、対向部９での溶融及び固化を経たフィルム３であるため、フィルムの製造過程で形成された鋭利な切断面は有さず、フィルムの角部は丸みを帯びていると推測される。
フィルムは、通常、均一な厚みとなるように製造されるため、溶融及び固化前のフィルムには厚みのバラつきが見られないが、本発明の金属材の連結体を構成するフィルム３は、対向部９での溶融及び固化を経たフィルム３であるため、前記溶融及び固化の過程で不可避的に生じる厚みのバラつきを有すると推測される。厚みばらつきを測定する方法としては、測定対象の面内の任意の複数点の厚みを測定して統計処理するなど、任意の適切な方法を採用し得る。このような厚みを測定する方法としては、例えば、マイクロメーター、マイクロノギス、ダイヤルゲージなどの物理的な接触を伴う方法；測定対象に対するα線、Ｘ線、赤外線、電磁波などの透過率や反射率を測定する非接触的方法；測定対象を任意の測定箇所で切断して光学顕微鏡や電子顕微鏡で観察する方法；などが挙げられ、これらの組み合わせを採用してもよい。
対向部９での溶融及び固化を経たフィルム３は、端縁部Ａ：７と接するフィルム面には端縁部Ａ：７の表面性状が転写され、端縁部Ｂ：８と接するフィルム面には、端縁部Ｂ：８の表面性状が転写されていると推測される。ここで、表面性状とは、金属材の機械加工等の過程で金属材の表面に作られた細かい凹凸を意味する。
【0020】
本発明の連結は、熱可塑性樹脂を主成分とするフィルムの相変化（固体～液体～固体）を利用したものであり、重合反応などの化学反応を伴わない連結である。重合反応が完了した状態で使用されるため、常温でも重合反応が進むことはなく、常温での長期保管をすることができる。前記フィルムは、熱で軟化・溶融させることができ、容易に剥離できるため、解体性に優れる。また、熱可塑性樹脂を主成分とするフィルムは熱可塑性の性質を備えるため、可逆的に軟化・溶融と固化を繰り返すことができ、リペア性にも優れる。熱可塑性樹脂を主成分とするフィルムを用いた連結はフィルムの相変化（固体～液体～固体）を利用したものであり、化学結合の形成を伴う重合反応に比べて短時間で済み、プロセス時間が短いという利点がある。また、熱可塑性樹脂は常温では液体ではなく重合反応が完了した固体であり、粘着とは異なる機構で接着するため、接着目的のための粘着物の使用は不要であり、粘着物による生産ラインの汚染の心配がない。また、重合反応が完了しているため、耐熱性及び耐薬品性にも優れる。また、薄いフィルムを用いた連結であるため、カシメなどに比べて連結部での厚み変化も少ないという利点がある。
【0021】
図１～図３は、平板状の金属材Ａ：１、平板状の金属材Ｂ：２が共に帯状である場合にその幅方向の断面を突き合わせて接合された連結体の模式図である。
前記フィルムは、図２に示すように、前記対向部９であって、前記金属材Ａ及び前記金属材Ｂの表側の平面部と、前記金属材Ａ及び前記金属材Ｂの裏側の平面部のうち、少なくとも一方の平面部で、前記金属材Ａ：１及び前記金属材Ｂ：２を被覆するものであることが好ましい。
図３に示すように、前記対向部９であって、前記金属材Ａ及び前記金属材Ｂの表側の平面部と、前記金属材Ａ及び前記金属材Ｂの裏側の平面部の両平面部で、前記金属材Ａ：１及び前記金属材Ｂ：２を被覆するものであることが特に好ましい。
前記フィルムは、図２に示すように、前記対向部９であって、前記金属材Ａ及び前記金属材Ｂの表側の平面部と、前記金属材Ａ及び前記金属材Ｂの裏側の平面部のうち、少なくとも一方の平面部で、前記金属材Ａ：１及び前記金属材Ｂ：２を被覆するものであることが好ましい。
図３に示すように、前記対向部９であって、前記金属材Ａ及び前記金属材Ｂの表側の平面部と、前記金属材Ａ及び前記金属材Ｂの裏側の平面部の両平面部で、前記金属材Ａ：１及び前記金属材Ｂ：２を被覆するものであることが特に好ましい。
【0022】
＜金属材＞
前記金属材Ａ及び前記金属材の形状は、平板状であれば特に限定されないが、本発明は、厚さ１ｍｍ以下の金属板又は厚さ１ｍｍ以下の金属箔の接続の用途に適し、前記金属材Ａ及び前記金属材Ｂが、ともに帯状（長尺もの）であり、その長手方向で連続するように対向させた対向部を連結する用途に好適である。具体的には、金属箔がロール状に巻回されたロール材の接続の用途に好適であり、生産ライン内に送り込まれている先行のロール材の終端と、後行のロール材の始端との端部を連結する用途や、ロール内でロール材の切れ目がある場合の終端と始端を連結する用途に特に好適である。
本明細書において、金属箔とは、展延性に富む金属を薄紙状に延ばしたもの、を意味する。
前記金属材Ａ及び前記金属材の形状は、平板状であれば特に限定されないが、本発明は、厚さ１ｍｍ以下の金属板又は厚さ１ｍｍ以下の金属箔の接続の用途に適し、前記金属材Ａ及び前記金属材Ｂが、ともに帯状（長尺もの）であり、その長手方向で連続するように対向させた対向部を連結する用途に好適である。具体的には、金属箔がロール状に巻回されたロール材の接続の用途に好適であり、生産ライン内に送り込まれている先行のロール材の終端と、後行のロール材の始端との端部を連結する用途や、ロール内でロール材の切れ目がある場合の終端と始端を連結する用途に特に好適である。
本明細書において、金属箔とは、展延性に富む金属を薄紙状に延ばしたもの、を意味する。
【0023】
金属材Ａと金属材Ｂの金属の種類も特に限定されないが、アルミニウム、鉄、銅、マグネシウム及びそれらの合金からなる群より選ばれる少なくとも１つであることが好ましく、前記フィルムとの界面接着力の強度の観点から、アルミニウム合金及び鉄合金からなる群より選ばれる少なくとも１つであると、強固な連結を実現することができるので、特に好ましい。
また、金属材Ａ又は金属材Ｂの表面に金属めっき処理がなされていても良く、また樹脂による被覆があってもよい。
また、金属材Ａ又は金属材Ｂの表面に金属めっき処理がなされていても良く、また樹脂による被覆があってもよい。
【0024】
金属材Ａと金属材Ｂのうち、フィルムで被覆する対向部に、前処理をすることで、フィルムと金属材間で、高い接着力が得られることがある。前処理としては、金属材の表面を洗浄する処理又は表面に凹凸を付ける処理が好ましい。金属材がアルミニウム又は鉄からなる場合、脱脂処理、ＵＶオゾン処理、ブラスト処理、研磨処理、プラズマ処理、及びエッチング処理からなる群より選ばれる少なくとも１つの前処理が好適である。
前処理は、１種のみであってもよく、２種以上を施してもよい。これらの前処理の具体的な方法としては、公知の方法を用いることができる。
前処理は、１種のみであってもよく、２種以上を施してもよい。これらの前処理の具体的な方法としては、公知の方法を用いることができる。
【0025】
＜フィルム＞
本明細書において、フィルムとは、熱可塑性樹脂を主成分とする樹脂を薄い膜状にしたもの又は熱可塑性樹脂を主成分とする樹脂組成物を薄い膜状にしたものを意味する。
本明細書において、フィルムとは、熱可塑性樹脂を主成分とする樹脂を薄い膜状にしたもの又は熱可塑性樹脂を主成分とする樹脂組成物を薄い膜状にしたものを意味する。
【0026】
フィルムに熱可塑性樹脂の特性を十分に付与する点から、前記熱可塑性樹脂の含有量は、フィルム中の樹脂成分のうち、６０質量％以上であることが好ましく、７０質量％以上であることがより好ましく、好ましくは８０質量％以上であることが更に好ましく、９０質量％以上であることが最も好ましい。
【0027】
前記熱可塑性樹脂は、非晶性熱可塑性樹脂であることが好ましい。なお、本実施形態における非晶性熱可塑性樹脂とは、結晶が存在しないか、存在してもその含有量がごく少量、具体的には結晶の融解熱が１５Ｊ／ｇ以下である樹脂を意味する。
【0028】
前記融解熱は、ＤＳＣ（示差走査熱量計）の吸熱ピークの面積と、熱可塑性樹脂成分の重量から算出する。無機充填剤等がフィルム中に含まれる場合には、無機充填剤は除いた、熱可塑性樹脂成分の重量から算出する。具体的には、試料を２－１０ｍｇ秤量し、アルミ製パンに入れ、ＤＳＣ（株式会社リガク製ＤＳＣ８２３１）を用いて２３℃から１０℃／ｍｉｎで２００℃以上まで昇温してＤＳＣカーブを得、次いでそのＤＳＣカーブから求めた融解時の吸熱ピークの面積と、前記秤量値から算出することができる。
前記非晶性熱可塑性樹脂の融解熱は、１１Ｊ／ｇ以下であることがより好ましく、７Ｊ／ｇ以下であることが更に好ましく、４Ｊ／ｇ以下であることがより更に好ましく、融解ピークが検出限界以下であることが最も好ましい。
前記非晶性熱可塑性樹脂の融解熱は、１１Ｊ／ｇ以下であることがより好ましく、７Ｊ／ｇ以下であることが更に好ましく、４Ｊ／ｇ以下であることがより更に好ましく、融解ピークが検出限界以下であることが最も好ましい。
【0029】
融解熱が１５Ｊ／ｇ以下である非晶性熱可塑性樹脂を主成分とするフィルムでは、溶融させるための加熱時に、従来のホットメルト接着剤で見られるような急激な粘度低下は起こらず、２００℃を超える高温度領域においても低粘度（０．００１～１００Ｐａ・ｓ）状態には至らない。このため当該フィルムは溶融して流れ出すことはなく、固化後の厚みも、所定範囲内に維持でき、高い連結力を安定して得ることができる。
【0030】
フィルムの主成分である非晶性熱可塑性樹脂が、少量の結晶を含有する場合、その融点は５０～４００℃であることが好ましく、６０℃～３５０℃であることがより好ましく、７０℃～３００℃であることが更に好ましい。５０～４００℃の範囲に融点があることにより、前記フィルムが加熱により効率よく変形及び溶融し、前記フィルムと金属材Ａ、前記フィルムと金属材Ｂのそれぞれの接合面に有効に濡れ広がるため高い連結力が得られる。
本明細書において、熱可塑性樹脂の融点とは、ＤＳＣで測定される融解ピーク温度を意味する。なお、融解ピークが得られない場合や、融解熱が１５Ｊ／ｇ以下である場合は、ガラス転移点に７０℃を足した温度を融点とする。ガラス転移点は、ＤＳＣで２００℃まで昇温後、４０℃以下に冷却し、さらに２００℃まで加熱した２サイクル目のＤＳＣカーブの降下開始時の温度を意味する。
本明細書において、熱可塑性樹脂の融点とは、ＤＳＣで測定される融解ピーク温度を意味する。なお、融解ピークが得られない場合や、融解熱が１５Ｊ／ｇ以下である場合は、ガラス転移点に７０℃を足した温度を融点とする。ガラス転移点は、ＤＳＣで２００℃まで昇温後、４０℃以下に冷却し、さらに２００℃まで加熱した２サイクル目のＤＳＣカーブの降下開始時の温度を意味する。
【0031】
前記非晶性熱可塑性樹脂は、熱可塑性エポキシ樹脂及びフェノキシ樹脂からなる群より選ばれる少なくとも一つであることが好ましい。熱可塑性エポキシ樹脂及びフェノキシ樹脂は、樹脂内の凝集力が低いため、金属材との相互作用が強く、従来の結晶性のホットメルト接着剤よりも高い連結力で金属材を連結することができる。また、熱可塑性エポキシ樹脂及びフェノキシ樹脂は可撓性や強靭性に優れるため、高い強度の連結が得られる。
【0032】
前記非晶性熱可塑性樹脂は、エポキシ当量が１，６００以上であるか、エポキシ基を含まないことが好ましい。
前記エポキシ当量（エポキシ基１モルが含まれる前記熱可塑性樹脂の重量）は、連結前のフィルムに含まれる熱可塑性樹脂のエポキシ当量の値であり、ＪＩＳ－Ｋ７２３６：２００１に規定された方法で測定された値（単位「ｇ／ｅｑ．」）である。具体的には、電位差滴定装置を用い、臭素化テトラエチルアンモニウム酢酸溶液を加え、０．１ｍｏｌ／Ｌ過塩素酸－酢酸溶液を用い、溶媒希釈品（樹脂ワニス）は、不揮発分から固形分換算値としての数値を算出した値である。なお、２種以上の樹脂の混合物の場合はそれぞれの含有量とエポキシ当量から算出することもできる。
前記非晶性熱可塑性樹脂のエポキシ当量は、２，０００以上であることがより好ましく、５，０００以上であることが更に好ましく、９，０００以上であることが更により好ましく、検出限界以上であってエポキシ基が実質的に検出されないことが最も好ましい。なお、エポキシ当量が検出限界以上とは、後述のＪＩＳ Ｋ ７２３６：２００１に基づきエポキシ当量を測定した際に、エポキシ基が検出されないことを意味する。
前記エポキシ当量（エポキシ基１モルが含まれる前記熱可塑性樹脂の重量）は、連結前のフィルムに含まれる熱可塑性樹脂のエポキシ当量の値であり、ＪＩＳ－Ｋ７２３６：２００１に規定された方法で測定された値（単位「ｇ／ｅｑ．」）である。具体的には、電位差滴定装置を用い、臭素化テトラエチルアンモニウム酢酸溶液を加え、０．１ｍｏｌ／Ｌ過塩素酸－酢酸溶液を用い、溶媒希釈品（樹脂ワニス）は、不揮発分から固形分換算値としての数値を算出した値である。なお、２種以上の樹脂の混合物の場合はそれぞれの含有量とエポキシ当量から算出することもできる。
前記非晶性熱可塑性樹脂のエポキシ当量は、２，０００以上であることがより好ましく、５，０００以上であることが更に好ましく、９，０００以上であることが更により好ましく、検出限界以上であってエポキシ基が実質的に検出されないことが最も好ましい。なお、エポキシ当量が検出限界以上とは、後述のＪＩＳ Ｋ ７２３６：２００１に基づきエポキシ当量を測定した際に、エポキシ基が検出されないことを意味する。
【0033】
エポキシ当量が１，６００以上である非晶性熱可塑性樹脂を主成分とするフィルムを用いることにより、急激な粘度低下を更に効果的に抑制でき、より高い連結力を安定して得ることができる。
【0034】
《熱可塑性エポキシ樹脂》
熱可塑性エポキシ樹脂は、（ａ）２官能エポキシ樹脂モノマー又はオリゴマーと（ｂ）フェノール性水酸基、カルボキシ基、メルカプト基、イソシアナト基及びシアネートエステル基からなる群より選ばれる同一の又は異なる２つの官能基を有する２官能性化合物との重合体であることが好ましい。
かかる化合物を使用することにより、直鎖状のポリマーを形成する重合反応が優先的に進行して、所望の特性を具備する熱可塑性エポキシ樹脂を得ることが可能となる。
熱可塑性エポキシ樹脂は、（ａ）２官能エポキシ樹脂モノマー又はオリゴマーと（ｂ）フェノール性水酸基、カルボキシ基、メルカプト基、イソシアナト基及びシアネートエステル基からなる群より選ばれる同一の又は異なる２つの官能基を有する２官能性化合物との重合体であることが好ましい。
かかる化合物を使用することにより、直鎖状のポリマーを形成する重合反応が優先的に進行して、所望の特性を具備する熱可塑性エポキシ樹脂を得ることが可能となる。
【0035】
前記（ａ）２官能エポキシ樹脂モノマー又はオリゴマーとは、分子内にエポキシ基を２個有するエポキシ樹脂モノマー又はオリゴマーをいう。
前記（ａ）の具体例として、例えばビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、２官能のフェノールノボラック型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡＤ型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂、２官能のナフタレン型エポキシ樹脂、２官能の脂環式エポキシ樹脂、２官能のグリシジルエステル型エポキシ樹脂（例えばジグリシジルフタレート、ジグリシジルテトラヒドロフタレート、ダイマー酸ジグリシジルエステルなど）、２官能のグリシジルアミン型エポキシ樹脂（例えばジグリシジルアニリン、ジグリシジルトルイジンなど）、２官能の複素環式エポキシ樹脂、２官能のジアリールスルホン型エポキシ樹脂、ヒドロキノン型エポキシ樹脂（例えばヒドロキノンジグリシジルエーテル、２，５－ジ－ｔｅｒｔ－ブチルヒドロキノンジグリシジルエーテル、レゾルシンジグリシジルエーテルなど）、２官能のアルキレングリシジルエーテル系化合物（例えばブタンジオールジグリシジルエーテル、ブテンジオールジグリシジルエーテル、ブチンジオールジグリシジルエーテルなど）、２官能のグリシジル基含有ヒダントイン化合物（例えば１，３－ジグリシジル－５，５－ジアルキルヒダントイン、１－グリシジル－３－（グリシドキシアルキル）－５，５－ジアルキルヒダントインなど）、２官能のグリシジル基含有シロキサン（例えば１，３－ビス（３－グリシドキシプロピル）－１，１，３，３－テトラメチルジシロキサン、α，β－ビス（３－グリシドキシプロピル）ポリジメチルシロキサンなど）及びそれらの変性物などが挙げられる。これらのうち、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂が、反応性及び作業性の点から好ましい。
前記（ｂ）のフェノール水酸基を持つ２官能性化合物としては、例えばカテコール、レゾルシン、ヒドロキノンなどのベンゼン環を１個有する一核体芳香族ジヒドロキシ化合物類、ビス（４－ヒドロキシフェニル）プロパン（ビスフェノールＡ）、ビス（４－ヒドロキシフェニル）メタン（ビスフェノールＦ）、ビス（４－ヒドロキシフェニル）エタン（ビスフェノールＡＤ）などのビスフェノール類、ジヒドロキシナフタレンなどの縮合環を有する化合物、ジアリ
ルレゾルシン、ジアリルビスフェノールＡ、トリアリルジヒドロキシビフェニルなどのアリル基を導入した２官能フェノール化合物、ジブチルビスフェノールＡなどが挙げられる。
前記（ｂ）のカルボキシ基含有化合物の具体例としては、アジピン酸、コハク酸、マロン酸、シクロヘキサンジカルボン酸、フタル酸、イソフタル酸、及びテレフタル酸などが挙げられる。
前記（ｂ）のメルカプト基を持つ２官能性化合物としては、例えば、エチレングリコールビスチオグリコレート、エチレングリコールビスチオプロピオネートなどが挙げられる。
前記（ｂ）のイソシアナト基含有の２官能性化合物の具体例としては、ジフェニルメタンジイソシアネート（ＭＤＩ）、イソホロンジイソシアネート（ＩＰＤＩ）、へキサメチレンジイソシアネート（ＨＭＤＩ）、及びトリレンジイソシアネート（ＴＤＩ）などが挙げられる。
前記（ｂ）のシアネートエステル基含有の２官能性化合物の具体例としては、２，２－ビス（４－シアナトフェニル）プロパン、１，１－ビス（４－シアナトフェニル）エタン、及びビス（４－シアナトフェニル）メタンなどが挙げられる。
前記（ｂ）のなかでもフェノール水酸基を持つ２官能性化合物が熱可塑性の重合物を得る観点から好ましく、フェノール性水酸基を２つ持ち、ビスフェノール構造又はビフェニル構造を持つ２官能性化合物が耐熱性及び連結性の観点から好ましく、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ及びビスフェノールＳからなる群より選ばれる少なくとも一つが耐熱性及びコストの観点から好ましい。
前記（ａ）の具体例として、例えばビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、２官能のフェノールノボラック型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡＤ型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂、２官能のナフタレン型エポキシ樹脂、２官能の脂環式エポキシ樹脂、２官能のグリシジルエステル型エポキシ樹脂（例えばジグリシジルフタレート、ジグリシジルテトラヒドロフタレート、ダイマー酸ジグリシジルエステルなど）、２官能のグリシジルアミン型エポキシ樹脂（例えばジグリシジルアニリン、ジグリシジルトルイジンなど）、２官能の複素環式エポキシ樹脂、２官能のジアリールスルホン型エポキシ樹脂、ヒドロキノン型エポキシ樹脂（例えばヒドロキノンジグリシジルエーテル、２，５－ジ－ｔｅｒｔ－ブチルヒドロキノンジグリシジルエーテル、レゾルシンジグリシジルエーテルなど）、２官能のアルキレングリシジルエーテル系化合物（例えばブタンジオールジグリシジルエーテル、ブテンジオールジグリシジルエーテル、ブチンジオールジグリシジルエーテルなど）、２官能のグリシジル基含有ヒダントイン化合物（例えば１，３－ジグリシジル－５，５－ジアルキルヒダントイン、１－グリシジル－３－（グリシドキシアルキル）－５，５－ジアルキルヒダントインなど）、２官能のグリシジル基含有シロキサン（例えば１，３－ビス（３－グリシドキシプロピル）－１，１，３，３－テトラメチルジシロキサン、α，β－ビス（３－グリシドキシプロピル）ポリジメチルシロキサンなど）及びそれらの変性物などが挙げられる。これらのうち、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂が、反応性及び作業性の点から好ましい。
前記（ｂ）のフェノール水酸基を持つ２官能性化合物としては、例えばカテコール、レゾルシン、ヒドロキノンなどのベンゼン環を１個有する一核体芳香族ジヒドロキシ化合物類、ビス（４－ヒドロキシフェニル）プロパン（ビスフェノールＡ）、ビス（４－ヒドロキシフェニル）メタン（ビスフェノールＦ）、ビス（４－ヒドロキシフェニル）エタン（ビスフェノールＡＤ）などのビスフェノール類、ジヒドロキシナフタレンなどの縮合環を有する化合物、ジアリ
ルレゾルシン、ジアリルビスフェノールＡ、トリアリルジヒドロキシビフェニルなどのアリル基を導入した２官能フェノール化合物、ジブチルビスフェノールＡなどが挙げられる。
前記（ｂ）のカルボキシ基含有化合物の具体例としては、アジピン酸、コハク酸、マロン酸、シクロヘキサンジカルボン酸、フタル酸、イソフタル酸、及びテレフタル酸などが挙げられる。
前記（ｂ）のメルカプト基を持つ２官能性化合物としては、例えば、エチレングリコールビスチオグリコレート、エチレングリコールビスチオプロピオネートなどが挙げられる。
前記（ｂ）のイソシアナト基含有の２官能性化合物の具体例としては、ジフェニルメタンジイソシアネート（ＭＤＩ）、イソホロンジイソシアネート（ＩＰＤＩ）、へキサメチレンジイソシアネート（ＨＭＤＩ）、及びトリレンジイソシアネート（ＴＤＩ）などが挙げられる。
前記（ｂ）のシアネートエステル基含有の２官能性化合物の具体例としては、２，２－ビス（４－シアナトフェニル）プロパン、１，１－ビス（４－シアナトフェニル）エタン、及びビス（４－シアナトフェニル）メタンなどが挙げられる。
前記（ｂ）のなかでもフェノール水酸基を持つ２官能性化合物が熱可塑性の重合物を得る観点から好ましく、フェノール性水酸基を２つ持ち、ビスフェノール構造又はビフェニル構造を持つ２官能性化合物が耐熱性及び連結性の観点から好ましく、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ及びビスフェノールＳからなる群より選ばれる少なくとも一つが耐熱性及びコストの観点から好ましい。
【0036】
前記（ａ）がビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＳ型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂であり、前記（ｂ）がビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ及びビスフェノールＳからなる群より選ばれる少なくとも一つである場合、前記（ａ）と（ｂ）の重合により得られるポリマーは、パラフェニレン構造とエーテル結合を主骨格とし、それらをアルキレン基で連結した主鎖と、重付加により生成した水酸基が側鎖に配置された構造を有する。
パラフェニレン骨格からなる直鎖状の構造により、重合後のポリマーの機械的強度を高めることができるとともに、側鎖に配置された水酸基により、金属材への密着性を向上させることができる。この結果、熱硬化性樹脂の接着性を維持しながら、高い連結強度を実現することができる。さらに、熱可塑性樹脂である場合は、熱で軟化・溶融させることによってリサイクル及びリペアが可能となり、熱硬化性樹脂における問題点であるリサイクル性及びリペア性を改善することができる。
パラフェニレン骨格からなる直鎖状の構造により、重合後のポリマーの機械的強度を高めることができるとともに、側鎖に配置された水酸基により、金属材への密着性を向上させることができる。この結果、熱硬化性樹脂の接着性を維持しながら、高い連結強度を実現することができる。さらに、熱可塑性樹脂である場合は、熱で軟化・溶融させることによってリサイクル及びリペアが可能となり、熱硬化性樹脂における問題点であるリサイクル性及びリペア性を改善することができる。
【0037】
《フェノキシ樹脂》
フェノキシ樹脂は、ビスフェノール類と、エピクロルヒドリンより合成されるポリヒドロキシポリエーテルであり、熱可塑性を有する。フェノキシ樹脂の製造には、二価フェノール類とエピクロルヒドリンの直接反応による方法、二価フェノール類のジグリシジルエーテルと二価フェノール類の付加重合反応による方法が知られているが、本発明に用いられるフェノキシ樹脂はいずれの製法により得られるものであってもよい。二価フェノール類とエピクロルヒドリンの直接反応の場合は、二価フェノール類としては、例えば、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ、ビスフェノールＳ、ビフェノール、ビフェニレンジオール、フルオレンジフェニル等のフェノール類；エチレングリコール、プロピレングリコール、ジエチレングリコール等の脂肪族グリコールが挙げられる。中でも、コストや連結性、粘度、耐熱性の観点から、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ、ビスフェノールＳが好ましい。これらは、１種単独で用いても、２種以上を併用してもよい。
フェノキシ樹脂は、エポキシ樹脂に類似の化学構造をもち、パラフェニレン構造とエーテル結合を主骨格とし、それらを連結した主鎖と、水酸基が側鎖に配置された構造を有する。
フェノキシ樹脂は、ビスフェノール類と、エピクロルヒドリンより合成されるポリヒドロキシポリエーテルであり、熱可塑性を有する。フェノキシ樹脂の製造には、二価フェノール類とエピクロルヒドリンの直接反応による方法、二価フェノール類のジグリシジルエーテルと二価フェノール類の付加重合反応による方法が知られているが、本発明に用いられるフェノキシ樹脂はいずれの製法により得られるものであってもよい。二価フェノール類とエピクロルヒドリンの直接反応の場合は、二価フェノール類としては、例えば、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ、ビスフェノールＳ、ビフェノール、ビフェニレンジオール、フルオレンジフェニル等のフェノール類；エチレングリコール、プロピレングリコール、ジエチレングリコール等の脂肪族グリコールが挙げられる。中でも、コストや連結性、粘度、耐熱性の観点から、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ、ビスフェノールＳが好ましい。これらは、１種単独で用いても、２種以上を併用してもよい。
フェノキシ樹脂は、エポキシ樹脂に類似の化学構造をもち、パラフェニレン構造とエーテル結合を主骨格とし、それらを連結した主鎖と、水酸基が側鎖に配置された構造を有する。
【0038】
《熱可塑性エポキシ樹脂及びフェノキシ樹脂の物性》
前記熱可塑性エポキシ樹脂及びフェノキシ樹脂は、ＧＰＣ（ゲル・パーミエーション・クロマトグラフィー）測定によるポリスチレン換算の値である重量平均分子量が１０，０００～５００，０００であることが好ましく、１８，０００～３００，０００であることがより好ましく、２０，０００～２００，０００であることが更に好ましい。重量平均分子量はＧＰＣによって検出される溶出ピーク位置から算出され、それぞれ標準ポリスチレン換算での分子量の値である。重量平均分子量がこの値の範囲であると熱可塑性と耐熱性のバランスが良く、溶融によって効率よく連結体が得られ、その耐熱性も高くなる。重量平均分子量が１０，０００以上であると耐熱性に優れ、５００，０００以下であると溶融時の粘度が低く、連結性が高くなる。
前記熱可塑性エポキシ樹脂及びフェノキシ樹脂は、ＧＰＣ（ゲル・パーミエーション・クロマトグラフィー）測定によるポリスチレン換算の値である重量平均分子量が１０，０００～５００，０００であることが好ましく、１８，０００～３００，０００であることがより好ましく、２０，０００～２００，０００であることが更に好ましい。重量平均分子量はＧＰＣによって検出される溶出ピーク位置から算出され、それぞれ標準ポリスチレン換算での分子量の値である。重量平均分子量がこの値の範囲であると熱可塑性と耐熱性のバランスが良く、溶融によって効率よく連結体が得られ、その耐熱性も高くなる。重量平均分子量が１０，０００以上であると耐熱性に優れ、５００，０００以下であると溶融時の粘度が低く、連結性が高くなる。
【0039】
《フィルム中における樹脂成分以外の成分》
必要に応じて、本発明の目的を阻害しない範囲で、フィルムは、樹脂成分以外の成分として、フィラーや添加剤を含有してもよく、含有しなくてもよい。
必要に応じて、本発明の目的を阻害しない範囲で、フィルムは、樹脂成分以外の成分として、フィラーや添加剤を含有してもよく、含有しなくてもよい。
【0040】
フィラーとしては、無機フィラー及び有機フィラー（樹脂粉体）が挙げられる。
無機フィラーとしては、例えば、球状溶融シリカ、鉄などの金属の金属粉、珪砂、タルク、炭酸カルシウム、マイカ、酸性白土、珪藻土、カオリン、石英、酸化チタン、シリカ、フェノール樹脂マイクロバルーン、ガラスバルーン等が挙げられる。
フィルムがフィラーを含有する場合、フィルムの全量１００体積％中におけるフィラーの含有量は、５０体積％以下であることが好ましく、３０体積％以下であることがより好ましく、２０体積％以下であることが更に好ましく、１０体積％以下であることが最も好ましい。なお、フィラーの体積は、フィルム中に含有されるフィラーの重量をフィラーの見掛けで除して求めることができる。
フィルムの全量１００体積％中における樹脂成分の含有量は、好ましくは１０体積％以上、より好ましくは２０体積％以上、更に好ましくは３０体積％以上、より更に好ましくは５０体積％以上、一態様では８０体積％以上、別の態様では９０体積％以上、別の態様では９９体積％以上である。
無機フィラーとしては、例えば、球状溶融シリカ、鉄などの金属の金属粉、珪砂、タルク、炭酸カルシウム、マイカ、酸性白土、珪藻土、カオリン、石英、酸化チタン、シリカ、フェノール樹脂マイクロバルーン、ガラスバルーン等が挙げられる。
フィルムがフィラーを含有する場合、フィルムの全量１００体積％中におけるフィラーの含有量は、５０体積％以下であることが好ましく、３０体積％以下であることがより好ましく、２０体積％以下であることが更に好ましく、１０体積％以下であることが最も好ましい。なお、フィラーの体積は、フィルム中に含有されるフィラーの重量をフィラーの見掛けで除して求めることができる。
フィルムの全量１００体積％中における樹脂成分の含有量は、好ましくは１０体積％以上、より好ましくは２０体積％以上、更に好ましくは３０体積％以上、より更に好ましくは５０体積％以上、一態様では８０体積％以上、別の態様では９０体積％以上、別の態様では９９体積％以上である。
【0041】
添加剤としては、例えば、消泡剤、シランカップリング剤等のカップリング剤、顔料等を挙げることができ、これらは１種又は２種以上含有していてもよい。
フィルム中における添加剤の含有量は、好ましくは１０質量％以下、より好ましくは５質量％以下、更に好ましくは１質量％以下である。
フィルム中における樹脂成分の含有量は、好ましく１０質量％以上、より好ましくは２０質量％以上、更に好ましくは３０質量％以上、より更に好ましくは５０質量％以上、一態様では８０質量％以上、別の態様では９０質量％以上、別の態様では９９質量％以上である。
フィルム中における添加剤の含有量は、好ましくは１０質量％以下、より好ましくは５質量％以下、更に好ましくは１質量％以下である。
フィルム中における樹脂成分の含有量は、好ましく１０質量％以上、より好ましくは２０質量％以上、更に好ましくは３０質量％以上、より更に好ましくは５０質量％以上、一態様では８０質量％以上、別の態様では９０質量％以上、別の態様では９９質量％以上である。
【0042】
《フィルムの形態及び物性》
フィルムは、厚さ１０μｍ～３ｍｍであることが好ましい。
フィルムの厚さは、短いプロセス時間で連結性に優れた連結体を得る観点から、１ｍｍ以下であることがより好ましく、０．５ｍｍ以下であることが更に好ましく、０．３ｍｍ以下であることがより更に好ましく、０．２ｍｍ以下であることが特に好ましく、０．１ｍｍ以下であることが最も好ましい。
フィルムを厚さ１０μｍ～３ｍｍとすることで、加熱や加圧等によって効率よく、前記フィルムと金属材Ａ、前記フィルムと金属材Ｂのそれぞれの接合面に広がることができ、高い連結力が得られる。
フィルムは、厚さ１０μｍ～３ｍｍであることが好ましい。
フィルムの厚さは、短いプロセス時間で連結性に優れた連結体を得る観点から、１ｍｍ以下であることがより好ましく、０．５ｍｍ以下であることが更に好ましく、０．３ｍｍ以下であることがより更に好ましく、０．２ｍｍ以下であることが特に好ましく、０．１ｍｍ以下であることが最も好ましい。
フィルムを厚さ１０μｍ～３ｍｍとすることで、加熱や加圧等によって効率よく、前記フィルムと金属材Ａ、前記フィルムと金属材Ｂのそれぞれの接合面に広がることができ、高い連結力が得られる。
【0043】
フィルムは単層であってもよく複数層からなる積層体であってもよいが、製造容易性の観点及び連結力の向上の観点から熱可塑性樹脂の層は単層であることが好ましい。又は、融点が前記樹脂組成物より高い樹脂で構成されたフィルム基材に対して前記熱可塑性樹脂を積層させた複数層であってもよい。そうした場合、金属基材に対して加熱溶着した際に樹脂フィルム基材が溶融せずに樹脂フィルム基材の厚みが残るため、良好な連結力を保持することができる。
【0044】
また、フィルムは、連結力やその耐熱性を阻害しない範囲で、タック性があってもよい。
タック性の付与は熱可塑性樹脂にタッキファイヤーを混合しても良く、粘着物をフィルムに塗布してもよい。前記粘着物は、前記フィルムの仮止め機能を奏し、かつ、接着機能は奏さない、ことが好ましい。フィルムの仮止め機能を奏し、かつ、接着機能は奏さない粘着物とは、例えば、フィルムの面のうち、対向部９を被覆する面の面内に留まり、面外に露出していない粘着物である。
前記粘着物の塗布は、対向部９を被覆する面の全面に行ってもよいし、縞状・ドット状・格子状・タイル状（複数の四角が隙間を有して並んだ形状）など、対向部９を被覆する面の一部に行ってもよい。塗布面積が小さいほどタック性は小さくなるが、連結後に粘着物がフィルムの端面から外側には露出して汚染の要因となるリスクを低減できる。
タック性の付与は熱可塑性樹脂にタッキファイヤーを混合しても良く、粘着物をフィルムに塗布してもよい。前記粘着物は、前記フィルムの仮止め機能を奏し、かつ、接着機能は奏さない、ことが好ましい。フィルムの仮止め機能を奏し、かつ、接着機能は奏さない粘着物とは、例えば、フィルムの面のうち、対向部９を被覆する面の面内に留まり、面外に露出していない粘着物である。
前記粘着物の塗布は、対向部９を被覆する面の全面に行ってもよいし、縞状・ドット状・格子状・タイル状（複数の四角が隙間を有して並んだ形状）など、対向部９を被覆する面の一部に行ってもよい。塗布面積が小さいほどタック性は小さくなるが、連結後に粘着物がフィルムの端面から外側には露出して汚染の要因となるリスクを低減できる。
【0045】
従来の粘着テープでは、粘着テープの粘着層の粘着性のみで金属材とフィルム間の接合力を担うが、前記熱可塑性フィルムの場合は、前記のような熱可塑性樹脂の溶融と固化による接着で接合力を担うため、タック性は、前記の仮止め機能を奏する程度のものが好ましい。すなわち、前記フィルムを金属材に載せた際に、前記フィルムが金属材に貼りつかなくてもよく、せん断方向の力を加えた際に抵抗が大きくなる（滑りにくくなる）程度でよい。
仮止め機能を奏する程度のタック性を付与する目的の場合、粘着物の塗布量は、フィルムの仮押さえ（滑り止め）ができる最低限度に抑えることが好ましい。
仮止め機能を奏する程度のタック性を付与する目的の場合、粘着物の塗布量は、フィルムの仮押さえ（滑り止め）ができる最低限度に抑えることが好ましい。
【0046】
従来の粘着テープで、片側のみに粘着層が存在する粘着テープでは、金属材の接合後に、粘着層は接合面の外側には概ね露出しないが、接合面の端部に粘着層がはみだしている箇所があった場合、粘着物が生産ラインの搬送路や金型に付着して、汚染が生じることがあった。
また、帯状の金属材は端面が必ずしも直線とは限らず、そのような場合には連結される２枚の金属材の端面間に隙間が生し、当該隙間部分に粘着テープを貼った場合、当該隙間部分から粘着層が露出し、粘着物が生産ラインの搬送路や金型に付着して、汚染が生じることがあった。
更に、片面粘着テープを介して基材に重ね合わせた場合、粘着部の露出は少なくなるが、完全に裏面と表面の両方を一致させることは困難である。また、突合せの場合は、端面の形状は不定形になることもあるのでその部分は、粘着層が露出し粘着物が生産ラインの搬送路や金型に付着して、汚染が生じることがあった。
熱可塑性樹脂の溶融と固化による接着で接合力を担う本発明によれば、接合用途での粘着物は基本的に不要であり、位置決め等の目的で粘着剤を用い場合も最小限度の使用で済むため、従来の粘着テープに関する上記の問題は何れも回避することができる。
また、帯状の金属材は端面が必ずしも直線とは限らず、そのような場合には連結される２枚の金属材の端面間に隙間が生し、当該隙間部分に粘着テープを貼った場合、当該隙間部分から粘着層が露出し、粘着物が生産ラインの搬送路や金型に付着して、汚染が生じることがあった。
更に、片面粘着テープを介して基材に重ね合わせた場合、粘着部の露出は少なくなるが、完全に裏面と表面の両方を一致させることは困難である。また、突合せの場合は、端面の形状は不定形になることもあるのでその部分は、粘着層が露出し粘着物が生産ラインの搬送路や金型に付着して、汚染が生じることがあった。
熱可塑性樹脂の溶融と固化による接着で接合力を担う本発明によれば、接合用途での粘着物は基本的に不要であり、位置決め等の目的で粘着剤を用い場合も最小限度の使用で済むため、従来の粘着テープに関する上記の問題は何れも回避することができる。
【0047】
前記フィルムで連結された前記金属材Ａと前記金属材Ｂとの連結体におけるフィルムの破断強度は、２０～１０００Ｎ／２５ｍｍであることが好ましい。連結体が表裏２枚のフィルムで連結されている場合は、フィルムが最初に破断したときの強度である。
【0048】
前記連結体におけるフィルムの破断強度は、５０～１０００Ｎ／２５ｍｍであることが更に好ましく、１００～１０００Ｎ／２５ｍｍであることが最も好ましい。
【0049】
前記金属材Ａと前記金属材Ｂとを前記フィルムを用いて連結した際の破断強度は、実施例の項に記載の条件で測定された、フィルム幅２５ｍｍ当たりの破断時の引張強さである。
【0050】
《フィルムの製造方法》
熱可塑性樹脂を主成分とする層を含むフィルムの製造方法は特に限定されない。例えば、２官能エポキシ化合物のモノマー又はオリゴマーを加熱して重合させることで樹脂組成物を得、得られた樹脂組成物に必要に応じて溶媒を加え、離型フィルム等に塗布し、硬化・乾燥、必要に応じて加圧することによりフィルムを得てもよい。また、重合反応は離型フィルムに塗布後でも良く、フィルムが得られた後でも良く、また、それらを組み合わせてもよい。
熱可塑性樹脂を主成分とする層を含むフィルムの製造方法は特に限定されない。例えば、２官能エポキシ化合物のモノマー又はオリゴマーを加熱して重合させることで樹脂組成物を得、得られた樹脂組成物に必要に応じて溶媒を加え、離型フィルム等に塗布し、硬化・乾燥、必要に応じて加圧することによりフィルムを得てもよい。また、重合反応は離型フィルムに塗布後でも良く、フィルムが得られた後でも良く、また、それらを組み合わせてもよい。
【0051】
［金属材の連結方法］
本実施形態に係る連結体の製造方法は、平板状の金属材Ａの断面Ａと平板状の金属材Ｂの断面Ｂを突き合わせ、金属材Ａの端縁部Ａと金属材Ｂの端縁部Ｂの両方にまたがる領域である対向部の少なくとも一部を、熱可塑性樹脂を主成分とする層を含むフィルムで被覆し、前記フィルムを溶融及び固化して前記金属材Ａと前記金属材Ｂを連結する工程を有する。前記フィルムを溶融及び固化することで、前記フィルムと金属材Ａ、前記フィルムと金属材Ｂがそれぞれ接合し、前記金属材Ａと前記金属材Ｂが連結される。
金属材、フィルムについては、前記の連結体を構成するものと同様であり、説明を省略する。
本実施形態に係る連結体の製造方法は、平板状の金属材Ａの断面Ａと平板状の金属材Ｂの断面Ｂを突き合わせ、金属材Ａの端縁部Ａと金属材Ｂの端縁部Ｂの両方にまたがる領域である対向部の少なくとも一部を、熱可塑性樹脂を主成分とする層を含むフィルムで被覆し、前記フィルムを溶融及び固化して前記金属材Ａと前記金属材Ｂを連結する工程を有する。前記フィルムを溶融及び固化することで、前記フィルムと金属材Ａ、前記フィルムと金属材Ｂがそれぞれ接合し、前記金属材Ａと前記金属材Ｂが連結される。
金属材、フィルムについては、前記の連結体を構成するものと同様であり、説明を省略する。
【0052】
＜フィルムの溶融及び固化＞
フィルムを溶融させる方法は、フィルムを加熱、溶融できる手段であれば特に限定されない。具体的には、接触加熱、温風加熱、熱プレス、インパルスヒーター加熱、熱板溶着、赤外線加熱、超音波溶着、振動溶着及び高周波誘導溶着からなる群より選ばれる少なくとも１種の方法による溶融が挙げられる。中でも、製造容易性及びプロセス短縮の観点から、インパルスヒーター又は熱プレスでの溶融が好ましい。
フィルムを溶融させる方法は、フィルムを加熱、溶融できる手段であれば特に限定されない。具体的には、接触加熱、温風加熱、熱プレス、インパルスヒーター加熱、熱板溶着、赤外線加熱、超音波溶着、振動溶着及び高周波誘導溶着からなる群より選ばれる少なくとも１種の方法による溶融が挙げられる。中でも、製造容易性及びプロセス短縮の観点から、インパルスヒーター又は熱プレスでの溶融が好ましい。
【0053】
熱プレスの場合、加熱及び加圧を、１００～４００℃及び０．００１～２０ＭＰａＧの条件で行うことがより好ましい。
前記加熱の条件は、１００～３００℃が更に好ましく、１２０～２５０℃がより更に好ましく、１５０℃～２２０℃が最も好ましい。１００～４００℃で加熱することにより、前記フィルムが効率よく変形、溶融し前記フィルムと金属材Ａ、前記フィルムと金属材Ｂのそれぞれの接合面に有効に濡れ広がるため、高い連結力が得られる。
前記加圧の条件は、０．００１～２０ＭＰａＧが好ましく、０．００５～１０ＭＰａＧが更に好ましく、０．０１～５ＭＰａＧが最も好ましい。０．００１～２０ＭＰａＧで加圧することにより、前記フィルムが効率よく変形し、有効に濡れ広がるため高い連結力が得られる。
前記フィルムを溶融及び固化することで、前記フィルムと金属材Ａ、前記フィルムと金属材Ｂがそれぞれ接合し、前記金属材Ａと前記金属材Ｂが連結される。
前記加熱の条件は、１００～３００℃が更に好ましく、１２０～２５０℃がより更に好ましく、１５０℃～２２０℃が最も好ましい。１００～４００℃で加熱することにより、前記フィルムが効率よく変形、溶融し前記フィルムと金属材Ａ、前記フィルムと金属材Ｂのそれぞれの接合面に有効に濡れ広がるため、高い連結力が得られる。
前記加圧の条件は、０．００１～２０ＭＰａＧが好ましく、０．００５～１０ＭＰａＧが更に好ましく、０．０１～５ＭＰａＧが最も好ましい。０．００１～２０ＭＰａＧで加圧することにより、前記フィルムが効率よく変形し、有効に濡れ広がるため高い連結力が得られる。
前記フィルムを溶融及び固化することで、前記フィルムと金属材Ａ、前記フィルムと金属材Ｂがそれぞれ接合し、前記金属材Ａと前記金属材Ｂが連結される。
【0054】
超音波溶着の場合、発信周波数は、好ましくは１０～７０ｋＨｚ、より好ましくは１５～４０ｋＨｚである。
超音波印可時間は、接着性と外観性の観点から、好ましくは０．１～３秒、より好ましくは０．２～２秒である。
超音波印可時に加圧する場合、加圧力は０．０１～２０ＭＰａＧが好ましく、０．１～１０ＭＰａＧがより好ましく、０．２～５ＭＰａＧが更に好ましい。このような圧力範囲であると、前記フィルムが効率よく変形し接着面に有効に濡れ広がるため高い接着力が得られる。
高周波誘導溶着の場合、出力は、１００～５０００Ｗの範囲が挙げられ、発振時間は、樹脂基材の大きさや種類に応じて調整すればよく、例えば、好ましくは１．０～１０．０秒であり、より好ましくは１．５～８．０秒である。
超音波印可時間は、接着性と外観性の観点から、好ましくは０．１～３秒、より好ましくは０．２～２秒である。
超音波印可時に加圧する場合、加圧力は０．０１～２０ＭＰａＧが好ましく、０．１～１０ＭＰａＧがより好ましく、０．２～５ＭＰａＧが更に好ましい。このような圧力範囲であると、前記フィルムが効率よく変形し接着面に有効に濡れ広がるため高い接着力が得られる。
高周波誘導溶着の場合、出力は、１００～５０００Ｗの範囲が挙げられ、発振時間は、樹脂基材の大きさや種類に応じて調整すればよく、例えば、好ましくは１．０～１０．０秒であり、より好ましくは１．５～８．０秒である。
【0055】
溶融したフィルムを固化させる方法としては、常温で放冷する方法又は冷却装置を用いて放冷する方法が挙げられる。なお、「常温」とは、５～３０℃の範囲内の一般的な室温を意味する。中でも、製造容易性の観点から、常温で放冷する方法が好ましい。
【0056】
本明細書において、固化とは、常温で固体、即ち２３℃の加圧のない状態下において流動性が無いことを意味する。ただし、固化後のフィルムには、タック性があってもよい。
【実施例】
【0057】
次に、本発明の具体的実施例について説明するが、本発明はこれら実施例のものに特に限定されるものではない。
【0058】
＜金属材Ａ及び金属材Ｂ＞
金属材Ａ及び金属材Ｂとして、幅２５ｍｍ、長さ１００ｍｍ、厚さ０．１ｍｍのＣ１１００（タフピッチ銅）を準備した。
金属材Ａ及び金属材Ｂとして、幅２５ｍｍ、長さ１００ｍｍ、厚さ０．１ｍｍのＣ１１００（タフピッチ銅）を準備した。
【0059】
＜熱可塑性エポキシ樹脂及びフェノキシ樹脂の重量平均分子量、融解熱及びエポキシ当量＞
熱可塑性エポキシ樹脂及びフェノキシ樹脂の重量平均分子量、融解熱及びエポキシ当量を、それぞれ以下のように求めた。
熱可塑性エポキシ樹脂及びフェノキシ樹脂の重量平均分子量、融解熱及びエポキシ当量を、それぞれ以下のように求めた。
【0060】
（重量平均分子量）
熱可塑性エポキシ樹脂又はフェノキシ樹脂をテトラヒドロフランに溶解し、Ｐｒｏｍｉｎｅｎｃｅ ５０１（昭和サイエンス株式会社製、Ｄｅｔｅｃｔｏｒ：Ｓｈｏｄｅｘ（登録商標） ＲＩ－５０１（昭和電工株式会社製））を用い、以下の条件で測定した。
カラム：昭和電工株式会社製 ＬＦ－８０４×２本
カラム温度：４０℃
試料：樹脂の０．４質量％テトラヒドロフラン溶液
流量：１ｍｌ／分
溶離液：テトラヒドロフラン
較正法：標準ポリスチレンによる換算
熱可塑性エポキシ樹脂又はフェノキシ樹脂をテトラヒドロフランに溶解し、Ｐｒｏｍｉｎｅｎｃｅ ５０１（昭和サイエンス株式会社製、Ｄｅｔｅｃｔｏｒ：Ｓｈｏｄｅｘ（登録商標） ＲＩ－５０１（昭和電工株式会社製））を用い、以下の条件で測定した。
カラム：昭和電工株式会社製 ＬＦ－８０４×２本
カラム温度：４０℃
試料：樹脂の０．４質量％テトラヒドロフラン溶液
流量：１ｍｌ／分
溶離液：テトラヒドロフラン
較正法：標準ポリスチレンによる換算
【0061】
（融解熱）
熱可塑性エポキシ樹脂又はフェノキシ樹脂を２～１０ｍｇ秤量し、アルミ製パンに入れ、ＤＳＣ（株式会社リガク製ＤＳＣ８２３１）で２３℃から１０℃／ｍｉｎで２００℃まで昇温し、ＤＳＣカーブを得た。そのＤＳＣカーブの融解時の吸熱ピークの面積と前記秤量値から融解熱を算出した。
熱可塑性エポキシ樹脂又はフェノキシ樹脂を２～１０ｍｇ秤量し、アルミ製パンに入れ、ＤＳＣ（株式会社リガク製ＤＳＣ８２３１）で２３℃から１０℃／ｍｉｎで２００℃まで昇温し、ＤＳＣカーブを得た。そのＤＳＣカーブの融解時の吸熱ピークの面積と前記秤量値から融解熱を算出した。
【0062】
（エポキシ当量）
ＪＩＳ Ｋ－７２３６：２００１に準拠して測定し、樹脂固形分としての値に換算した。また、反応を伴わない単純混合物の場合はそれぞれのエポキシ当量と含有量から算出した。
ＪＩＳ Ｋ－７２３６：２００１に準拠して測定し、樹脂固形分としての値に換算した。また、反応を伴わない単純混合物の場合はそれぞれのエポキシ当量と含有量から算出した。
【0063】
＜参考例１＞
（フィルムＰ－１）
撹拌機、還流冷却器、ガス導入管、及び温度計を付した反応装置に、ｊＥＲ（登録商標）１００７（三菱ケミカル株式会社製、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、重量平均分子量約１０,０００）１．０当量（２０３ｇ）、ビスフェノールＳ１．０当量（１２．５ｇ）、トリフェニルホスフィン２．４ｇ、及びメチルエチルケトン１,０００ｇを仕込み、窒素ガス雰囲気下で撹拌しながら１００℃まで昇温した。目視で溶解したことを確認し、４０℃まで冷却して固形分約２０質量％の樹脂組成物を得た。これから溶剤を除去して、固体を得た。プレス機の上板及び下板に非粘着フッ素樹脂フィルム（ニトフロン（登録商標）Ｎｏ.９００ＵＬ、日東電工株式会社製）を設置し、下板の非粘着フッ素樹脂フィルム上に前記固体を配置した後、前記プレス機を１６０℃に加熱し、前記樹脂組成物又はフェノキシ樹脂を２時間加熱圧縮して固形分１００質量％の厚さ１００μｍのフィルム状の固形接合剤（Ｐ－１）を得た。重量平均分子量は約３７,０００であった。エポキシ当量は検出限界以上（すなわち、エポキシ基はほとんど存在しない）であった。ＤＳＣにおいて融解熱ピークは検出されず、非晶性であることが確認された。
（連結体）
金属材Ａの断面Ａと金属材Ｂの断面Ｂを突き合わせて、金属材Ａの端縁部Ａと金属材Ｂの端縁部Ｂの対向部を、表と裏のそれぞれで幅方向（２５ｍｍ）に亘って、２０×２５ｍｍの大きさに裁断した前記フィルムＰ－１で被覆し、２００℃に設定したホットプレートの上に金属材を下にして載置した。前記対向部を被覆するフィルムＰ－１の上に、３×３ｃｍのガラス板を置き、ガラス板の上に２ｋｇの重りを載せて１分間溶着を行った。前記溶着後、一旦、前記ガラス板と重りを除いて前記フィルムＰ－１を室温まで冷却した。冷却後、再度、２００℃に設定したホットプレートの上で、裏返して前記対向部を被覆するフィルムＰ－１の上に３×３ｃｍのガラス板を置き、ガラス板の上に２ｋｇの重りを載せて１分間溶着を行い、連結体を作製した。
（フィルムＰ－１）
撹拌機、還流冷却器、ガス導入管、及び温度計を付した反応装置に、ｊＥＲ（登録商標）１００７（三菱ケミカル株式会社製、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、重量平均分子量約１０,０００）１．０当量（２０３ｇ）、ビスフェノールＳ１．０当量（１２．５ｇ）、トリフェニルホスフィン２．４ｇ、及びメチルエチルケトン１,０００ｇを仕込み、窒素ガス雰囲気下で撹拌しながら１００℃まで昇温した。目視で溶解したことを確認し、４０℃まで冷却して固形分約２０質量％の樹脂組成物を得た。これから溶剤を除去して、固体を得た。プレス機の上板及び下板に非粘着フッ素樹脂フィルム（ニトフロン（登録商標）Ｎｏ.９００ＵＬ、日東電工株式会社製）を設置し、下板の非粘着フッ素樹脂フィルム上に前記固体を配置した後、前記プレス機を１６０℃に加熱し、前記樹脂組成物又はフェノキシ樹脂を２時間加熱圧縮して固形分１００質量％の厚さ１００μｍのフィルム状の固形接合剤（Ｐ－１）を得た。重量平均分子量は約３７,０００であった。エポキシ当量は検出限界以上（すなわち、エポキシ基はほとんど存在しない）であった。ＤＳＣにおいて融解熱ピークは検出されず、非晶性であることが確認された。
（連結体）
金属材Ａの断面Ａと金属材Ｂの断面Ｂを突き合わせて、金属材Ａの端縁部Ａと金属材Ｂの端縁部Ｂの対向部を、表と裏のそれぞれで幅方向（２５ｍｍ）に亘って、２０×２５ｍｍの大きさに裁断した前記フィルムＰ－１で被覆し、２００℃に設定したホットプレートの上に金属材を下にして載置した。前記対向部を被覆するフィルムＰ－１の上に、３×３ｃｍのガラス板を置き、ガラス板の上に２ｋｇの重りを載せて１分間溶着を行った。前記溶着後、一旦、前記ガラス板と重りを除いて前記フィルムＰ－１を室温まで冷却した。冷却後、再度、２００℃に設定したホットプレートの上で、裏返して前記対向部を被覆するフィルムＰ－１の上に３×３ｃｍのガラス板を置き、ガラス板の上に２ｋｇの重りを載せて１分間溶着を行い、連結体を作製した。
【0064】
＜実施例２＞
（フィルムＰ－２）
撹拌機、還流冷却器、ガス導入管、及び温度計を付した反応装置に、フェノトート（登録商標）ＹＰ－５０Ｓ（日鉄ケミカル＆マテリアル株式会社製、フェノキシ樹脂、重量平均分子量約５０，０００）２０ｇ、シクロヘキサノン８０ｇを仕込み、撹拌しながら６０℃まで昇温し、目視で溶解したことを確認し、４０℃まで冷却して固形分２０質量％の樹脂組成物を得た。前記樹脂組成物を離型フィルム上に塗布し、１２０℃で３０分乾燥させることで固形分１００質量％、厚さ１００μｍのフィルムＰ－２を得た。エポキシ当量は検出限界以上（すなわち、エポキシ基はほとんど存在しない）であった。ＤＳＣにおいて融解熱ピークは検出されず、非晶性であることが確認された。
（連結体）
フィルムとしてＰ－２を用いること以外は参考例１と同様にして、連結体を作製した。
（フィルムＰ－２）
撹拌機、還流冷却器、ガス導入管、及び温度計を付した反応装置に、フェノトート（登録商標）ＹＰ－５０Ｓ（日鉄ケミカル＆マテリアル株式会社製、フェノキシ樹脂、重量平均分子量約５０，０００）２０ｇ、シクロヘキサノン８０ｇを仕込み、撹拌しながら６０℃まで昇温し、目視で溶解したことを確認し、４０℃まで冷却して固形分２０質量％の樹脂組成物を得た。前記樹脂組成物を離型フィルム上に塗布し、１２０℃で３０分乾燥させることで固形分１００質量％、厚さ１００μｍのフィルムＰ－２を得た。エポキシ当量は検出限界以上（すなわち、エポキシ基はほとんど存在しない）であった。ＤＳＣにおいて融解熱ピークは検出されず、非晶性であることが確認された。
（連結体）
フィルムとしてＰ－２を用いること以外は参考例１と同様にして、連結体を作製した。
【0065】
＜実施例３＞
（フィルムＰ－３）
撹拌機、還流冷却器、ガス導入管、及び温度計を付した反応装置に、フェノトート（登録商標）ＹＰＳ－００７Ａ（日鉄ケミカル＆マテリアル株式会社製、フェノキシ樹脂、重量平均分子量約４２０００）２０ｇ、シクロヘキサノン８０ｇを仕込み、撹拌しながら６０℃まで昇温し、目視で溶解したことを確認し、４０℃まで冷却して固形分２０質量％の樹脂組成物を得た。前記樹脂組成物を離型フィルム上に塗布し、１２０℃で３０分乾燥させることで固形分１００質量％、厚さ１００μｍのフィルムＰ－３を得た。エポキシ当量は検出限界以上（すなわち、エポキシ基はほとんど存在しない）であった。ＤＳＣにおいて融解熱ピークは検出されず、非晶性であることが確認された。
（連結体）
フィルムとしてＰ－３を用いること以外は参考例１と同様にして、連結体を作製した。
（フィルムＰ－３）
撹拌機、還流冷却器、ガス導入管、及び温度計を付した反応装置に、フェノトート（登録商標）ＹＰＳ－００７Ａ（日鉄ケミカル＆マテリアル株式会社製、フェノキシ樹脂、重量平均分子量約４２０００）２０ｇ、シクロヘキサノン８０ｇを仕込み、撹拌しながら６０℃まで昇温し、目視で溶解したことを確認し、４０℃まで冷却して固形分２０質量％の樹脂組成物を得た。前記樹脂組成物を離型フィルム上に塗布し、１２０℃で３０分乾燥させることで固形分１００質量％、厚さ１００μｍのフィルムＰ－３を得た。エポキシ当量は検出限界以上（すなわち、エポキシ基はほとんど存在しない）であった。ＤＳＣにおいて融解熱ピークは検出されず、非晶性であることが確認された。
（連結体）
フィルムとしてＰ－３を用いること以外は参考例１と同様にして、連結体を作製した。
【0066】
＜参考例４＞
(連結体)
前記固形接合剤Ｐ－１の上部にＰＥＴフィルム（厚さ２５μｍ）を重ねたこと以外は参考例１と同様にして連結体を作製した。
(連結体)
前記固形接合剤Ｐ－１の上部にＰＥＴフィルム（厚さ２５μｍ）を重ねたこと以外は参考例１と同様にして連結体を作製した。
【0067】
＜比較例１＞
（連結体）
金属材Ａの断面Ａと金属材Ｂの断面Ｂを突き合わせて、金属材Ａの端縁部Ａと金属材Ｂの端縁部Ｂの対向部を、表と裏のそれぞれで幅方向（２５ｍｍ）に亘って、２０×２５ｍｍの大きさに裁断した粘着テープ（セキスイセロテープ（登録商標） Ｎｏ．２５２ 積水化学工業株式会社製、連結体作成前の厚さ５０μｍ）で被覆、密着させ、連結体を作製した。
（連結体）
金属材Ａの断面Ａと金属材Ｂの断面Ｂを突き合わせて、金属材Ａの端縁部Ａと金属材Ｂの端縁部Ｂの対向部を、表と裏のそれぞれで幅方向（２５ｍｍ）に亘って、２０×２５ｍｍの大きさに裁断した粘着テープ（セキスイセロテープ（登録商標） Ｎｏ．２５２ 積水化学工業株式会社製、連結体作成前の厚さ５０μｍ）で被覆、密着させ、連結体を作製した。
【0068】
＜比較例２＞
（連結体）
フィルムとして結晶性のオレフィン系ホットメルト接着剤フィルム（エルファン（登録商標）ＮＴ－１２０ 日本マタイ株式会社製、連結体作成前の厚さ８０μｍ）を用いたこと、及びホットプレートの温度を１５０℃に設定した以外は参考例１と同様にして、連結体を作製した。ＤＳＣにおける融解熱ピークは６０Ｊ／ｇであった。
（連結体）
フィルムとして結晶性のオレフィン系ホットメルト接着剤フィルム（エルファン（登録商標）ＮＴ－１２０ 日本マタイ株式会社製、連結体作成前の厚さ８０μｍ）を用いたこと、及びホットプレートの温度を１５０℃に設定した以外は参考例１と同様にして、連結体を作製した。ＤＳＣにおける融解熱ピークは６０Ｊ／ｇであった。
【0069】
＜比較例３＞
（連結体）
粘着テープとして２０×２５ｍｍの大きさに裁断した耐熱粘着テープ（ポリイミドテープ ＰＢ４１６－２０－３０ アズワン株式会社製）を用いた以外は比較例１と同様にして連結体を作製した。
（連結体）
粘着テープとして２０×２５ｍｍの大きさに裁断した耐熱粘着テープ（ポリイミドテープ ＰＢ４１６－２０－３０ アズワン株式会社製）を用いた以外は比較例１と同様にして連結体を作製した。
【0070】
［破断強度測定＿引張試験］
実施例１～４、比較例１～３で得られた連結体の引張り強さを測定した。測定条件は、島津製作所製万能試験機オートグラフＡＧ－Ｘ Ｐｌｕｓを用いて掴み具間距離１３ｃｍ、引張り速度５ｍｍ／ｍｉｎ．とした。測定結果（破断強度）を表１に示す。
測定は、「常温：２３℃」、「８０℃熱間」、「エチレングリコール浸漬」の各条件下で行った。表１中、「８０℃熱間」条件下での測定値は、８０℃雰囲気で測定を行った値である。表１中、「エチレングリコール浸漬」条件下での測定値は、４０℃のエチレングリコール中に５日間浸漬後、取り出し、５秒間水に浸漬させエチレングリコールをふき取り後に外観撮影を行い、２０～３０分静置した後に常温で測定を行った値である。
実施例１～４、比較例１～３で得られた連結体の引張り強さを測定した。測定条件は、島津製作所製万能試験機オートグラフＡＧ－Ｘ Ｐｌｕｓを用いて掴み具間距離１３ｃｍ、引張り速度５ｍｍ／ｍｉｎ．とした。測定結果（破断強度）を表１に示す。
測定は、「常温：２３℃」、「８０℃熱間」、「エチレングリコール浸漬」の各条件下で行った。表１中、「８０℃熱間」条件下での測定値は、８０℃雰囲気で測定を行った値である。表１中、「エチレングリコール浸漬」条件下での測定値は、４０℃のエチレングリコール中に５日間浸漬後、取り出し、５秒間水に浸漬させエチレングリコールをふき取り後に外観撮影を行い、２０～３０分静置した後に常温で測定を行った値である。
【0071】
［ライン汚染性］
引張試験後に、粘着面が表面に露出しているかを観察した。粘着面が表面に露出するとラインを汚染する可能性があるため、粘着面の露出が有るものを「×」、粘着面の露出が無いものを「〇」と評価した。評価結果を表１に示す。
引張試験後に、粘着面が表面に露出しているかを観察した。粘着面が表面に露出するとラインを汚染する可能性があるため、粘着面の露出が有るものを「×」、粘着面の露出が無いものを「〇」と評価した。評価結果を表１に示す。
【0072】
【表1】
【産業上の利用可能性】
【0073】
本発明は、例えば、ＬＥＤリードフレームの生産ラインにおいてフレーム材を繋ぐ用途や、フレキシブルプリント基板の生産ラインにおいて基板材料を繋ぐ用途に好適であるが、特にこれら例示の用途に限定されるものではない。
【符号の説明】
【0074】
１ 金属材Ａ
２ 金属材Ｂ
３ フィルム（連結体を構成するフィルム）
４ 突き合わせ面
５ 断面Ａ
６ 断面Ｂ
７ 端縁部Ａ
８ 端縁部Ｂ
９ 対向部
２ 金属材Ｂ
３ フィルム（連結体を構成するフィルム）
４ 突き合わせ面
５ 断面Ａ
６ 断面Ｂ
７ 端縁部Ａ
８ 端縁部Ｂ
９ 対向部
【図1】
【図2】
【図3】