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(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】特許公報(B2)
(11)【特許番号】
(24)【登録日】2024-11-26
(45)【発行日】2024-12-04
(54)【発明の名称】セラミックス複合体の製造方法
(51)【国際特許分類】
C04B 35/117 20060101AFI20241127BHJP
C09K 11/08 20060101ALI20241127BHJP
C09K 11/80 20060101ALI20241127BHJP
H01L 33/50 20100101ALI20241127BHJP
【ＦＩ】
C04B35/117
C09K11/08 B
C09K11/80
H01L33/50
【請求項の数】
15
(21)【出願番号】P 2022026599
(22)【出願日】2022-02-24
(65)【公開番号】P2023122849
(43)【公開日】2023-09-05
【審査請求日】2023-03-29
(73)【特許権者】
【識別番号】000226057
【氏名又は名称】日亜化学工業株式会社
(74)【代理人】
【識別番号】110000707
【氏名又は名称】弁理士法人市澤・川田国際特許事務所
(72)【発明者】
【氏名】大栗 裕史
【審査官】浅野 昭
(56)【参考文献】
【文献】特開２０２２－０１１８８５（ＪＰ，Ａ）
【文献】植松敬三，アルミナの焼結における速度論，セラミックス，1995年，Vol.30, No.5，PP.399-403，ISSN:0009-031X
【文献】YOKOTA, Kozo et al.，Influence of Starting Particle Size of Alumina Powder Prepared by Grinding on the Size of Platelike Grain in the Respective Sintered Bodies，Journal of the Ceramic Society of Japan，1998年，Vol.106, No.9，PP.855-859，ISSN:0914-5400, DOI:10.2109/jcersj.106.855
【文献】小山孝ほか，粒子分散アルミナセラミックスの微構造に及ぼす液相生成添加物の影響，Journal of the Ceramic Society of Japan，1996年，Vol.104, No.4，PP.308-311，ISSN:0914-5400, DOI:10.2109/jcersj.104.308
【文献】PARK, Chan woo et al.，Effects of SiO2, CaO2, and MgO Additions on the Grain Growth of Alumina，Journal of the American Ceramic of Society，2000年，Vol.83, No.10，PP.2605-2609，ISSN:0002-7820, DOI:10.1111.j.1151-2916.2000.tb01596.x
(58)【調査した分野】(Int.Cl.，ＤＢ名)
Ｃ０４Ｂ ３５／１０－３５／１１９
Ｃ０９Ｋ １１／００－１１／８９
Ｈ０１Ｌ ３３／４８－３３／６４
ＪＳＴＰｌｕｓ／ＪＳＴＣｈｉｎａ／ＪＳＴ７５８０（ＪＤｒｅａｍＩＩＩ）
(57)【特許請求の範囲】
【請求項1】
希土類アルミン酸塩蛍光体粒子と、レーザー回折法で測定した粒径が２５．４μｍ以上の粒子の含有割合が０．５体積％以下である酸化アルミニウム粒子と、前記希土類アルミン酸塩蛍光体粒子とは異なる組成を有する希土類酸化物粒子と、を含む原料混合物を準備することと、前記原料混合物を、成形して、成形体を得ることと、
前記成形体を焼成して、焼結体を得ること、を含み、
前記酸化アルミニウム粒子は、前記酸化アルミニウム粒子の全体量１００体積％に対して、レーザー回折法で測定した、粒径が２０．２μｍ以上２５．４μｍ未満の粒子の含有割合が１．０体積％以下であり、粒径が１６．０μｍ以上２０．２μｍ未満の粒子の含有割合が１．５体積％以下であり、粒径が１２．７μｍ以上１６．０μｍ未満の粒子の含有割合が２．０体積％以下であり、粒径が１０．１μｍ以上１２．７μｍ未満の粒子の含有割合が２．５体積％以下であり、粒径が８．０μｍ以上１０．１μｍ未満の粒子の含有割合が１．０体積％以下であり、レーザー回折法で測定した体積基準の粒度分布曲線における小径側からの積算値が２５％及び７５％のときの粒径をＤ ２５ 及びＤ ７５ と表記したときに、ＶＤ＝（Ｄ ７５ －Ｄ ２５ ）／（Ｄ ７５ ＋Ｄ ２５ ）で表されるＶＤ値が０．６未満であり、酸化アルミニウムの純度が９９％以上であり、
前記成形体を焼成して焼結体を得ることにおいて、焼成温度が１５５０℃以上１８００℃以下の範囲内であり、酸素含有雰囲気で焼成する、セラミックス複合体の製造方法。
【請求項2】
前記原料混合物を準備することにおいて、前記酸化アルミニウム粒子は、酸化アルミニウム粒子の全体量１００体積％に対して、レーザー回折法で測定した粒径が１．０μｍ以上８．０μｍ未満の粒子の含有割合が６１体積％以上である、請求項１に記載のセラミックス複合体の製造方法。
【請求項3】
前記原料混合物を準備することにおいて、前記酸化アルミニウム粒子は、酸化アルミニウム粒子の全体量１００体積％に対して、レーザー回折法で測定した粒径が０μｍを超えて１．０μｍ未満の粒子の含有割合が２６．９体積％以下である、請求項１又は２に記載のセラミックス複合体の製造方法。
【請求項4】
前記原料混合物を準備することにおいて、前記酸化アルミニウム粒子のレーザー回折法で測定した体積基準の粒度分布における小径側からの積算値が５０％の体積平均粒径が、１．０μｍ以上２．０μｍ以下の範囲内である、請求項１から３のいずれか１項に記載のセラミックス複合体の製造方法。
【請求項5】
前記原料混合物を準備することにおいて、前記酸化アルミニウム粒子を目開き３０８μｍ以下のふるいでふるい分けし、ふるいを通過した前記酸化アルミニウム粒子を含む前記原料混合物を準備することを、を含む請求項１から４のいずれか１項に記載のセラミックス複合体の製造方法。
【請求項6】
前記原料混合物を準備することにおいて、前記酸化アルミニウム粒子を目開き１６０μｍ以上のふるいでふるい分けし、ふるいを通過した前記酸化アルミニウム粒子を含む前記原料混合物を準備すること、を含む請求項１から５のいずれか１項に記載のセラミックス複合体の製造方法。
【請求項7】
前記原料混合物を準備することにおいて、前記希土類アルミン酸塩蛍光体と、前記酸化アルミニウム粒子と、前記希土類酸化物粒子と、を乾式混合する、請求項１から６のいずれか１項に記載のセラミックス複合体の製造方法。
【請求項8】
前記原料混合物を準備することにおいて、前記希土類アルミン酸塩蛍光体粒子が、下記式（Ｉ）で表される組成式に含まれる組成を有する、請求項１から７のいずれか１項に記載のセラミックス複合体の製造方法。（Ｌｎ１ １－ａＣｅａ）３（ＡｌｃＧａｂ）５Ｏ１２ （Ｉ）
（前記式（Ｉ）中、Ｌｎ１は、Ｙ、Ｇｄ、Ｌｕ及びＴｂからなる群から選ばれる少なくとも１種であり、ａ、ｂ及びｃは、０＜ａ≦０．２２、０≦ｂ≦０．４、０＜ｃ≦１．１、０．９≦ｂ＋ｃ≦１．１を満たす。）
【請求項9】
前記原料混合物を準備することにおいて、前記希土類アルミン酸塩蛍光体粒子のフィッシャーサブシーブサイザー法で測定した平均粒径が１０μｍ以上２０μｍ以下の範囲内である、請求項１から８のいずれか１項に記載のセラミックス複合体の製造方法。
【請求項10】
前記原料混合物を準備することにおいて、前記原料混合物中の希土類アルミン酸塩蛍光体粒子の含有量が５質量％以上４０質量％以下の範囲内である、請求項１から９のいずれか１項に記載のセラミックス複合体の製造方法。
【請求項11】
前記原料混合物を準備することにおいて、前記希土類酸化物粒子のフィッシャーサブシーブサイザー法で測定した平均粒径が０．０５μｍ以上５μｍ未満の範囲内である、請求項１から１０のいずれか１項に記載のセラミックス複合体の製造方法。
【請求項12】
前記原料混合物を準備することにおいて、前記原料混合物中の前記希土類酸化物粒子の含有量が０．０１質量％以上３質量％以下の範囲内である、請求項１から１１のいずれか１項に記載のセラミックス複合体の製造方法。
【請求項13】
前記成形体を焼成して焼結体を得ることにおいて、成形体を１次焼成して第１焼結体を得ることと、
前記第１焼結体を２次焼成して第２焼結体を得ること、を含む、請求項１から１２のいずれか１項に記載のセラミックス複合体の製造方法。
【請求項14】
前記第１焼結体を２次焼成して第２焼結体を得ることにおいて、熱間等方圧加圧により、５０ＭＰａ以上３００ＭＰａ以下の範囲内、１５００℃以上１８００℃以下の範囲内で２次焼成すること、を含む、請求項１３に記載のセラミックス複合体の製造方法。
【請求項15】
前記焼結体の厚みを１００μｍ以上４００μｍ以下の範囲内に加工すること、を含む、請求項１から１４のいずれか１項に記載のセラミックス複合体の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
本発明は、セラミックス複合体の製造方法に関する。
【背景技術】
【0002】
発光ダイオード（ＬＥＤ）やレーザーダイオード（ＬＤ）と、ＬＥＤやＬＤの発光素子から発せられた光の波長を変換する蛍光体を含む波長変換部材を備えた発光装置が知られている。このような発光装置は、例えば車載用、一般照明用、液晶表示装置のバックライト、プロジェクターなどの光源に用いられている。
【0003】
例えば、特許文献１には、Ｃｅで賦活されたイットリウムアルミニウムガーネット蛍光体と、蛍光体粒子の間に存在する酸化アルミニウムからなる無機材料と、蛍光体粒子の表面の少なくとも一部を覆うように付着された蛍光体粒子よりも小さい粒径を有する添加材粒子と、を含むセラミックス複合体が開示されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【0004】
【文献】特開２０１５－１４９３９４号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【0005】
蛍光体と、透光性の無機材料とを含むセラミックス複合体は、セラミックス複合体から発せられる光の色調のばらつきを抑制することが求められている。
そこで、本発明の一態様は、発光の色調のばらつきを抑制することができるセラミックス複合体の製造方法を提供することを目的とする。
そこで、本発明の一態様は、発光の色調のばらつきを抑制することができるセラミックス複合体の製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【0006】
本発明の第１態様は、希土類アルミン酸塩蛍光体粒子と、レーザー回折法で測定した粒径が２５．４μｍ以上の粒子の含有割合が０．５体積％以下である酸化アルミニウム粒子と、を含む原料混合物を準備することと、前記原料混合物を成形して、成形体を得ることと、前記成形体を焼成して、焼結体を得ること、を含むセラミックス複合体の製造方法である。
【発明の効果】
【0007】
本発明の一態様によれば、発光の色調のばらつきを抑制することができるセラミックス複合体の製造方法を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【0008】
【図1】セラミックス複合体の製造方法の第１態様を示すフローチャートである。
【図2A】本発明の一態様に係る発光装置の概略平面図である。
【図3】実施例１及び２で用いた酸化アルミニウム粒子及び比較例１で用いた酸化アルミニウム粒子のレーザー回折法による体積基準の粒度分布を示す図である。
【発明を実施するための形態】
【0009】
以下、セラミックス複合体の製造方法及びセラミックス複合体を実施形態に基づいて説明する。ただし、以下に示す実施形態は、本発明の技術思想を具体化するための例示であって、本発明は、以下のセラミックス複合体の製造方法及びセラミックス複合体に限定されない。なお、色名と色度座標との関係、光の波長範囲と単色光の色名との関係は、ＪＩＳ Ｚ８１１０に従う。また、本明細書において、セラミックスは、１０００℃以下の温度下において、あらゆる無機非金属材料をいう。
【0010】
セラミックス複合体の製造方法は、希土類アルミン酸塩蛍光体粒子と、レーザー回折法で測定した粒径が２５．４μｍ以上の粒子の含有割合が０．５体積％以下である酸化アルミニウム粒子と、を含む、原料混合物を準備することと、原料混合物を成形して、成形体を得ることと、成形体を焼成して、焼結体を得ること、を含む。
【0011】
図１は、セラミックス複合体の製造方法の第１態様を示すフローチャートである。図面を参照にして、セラミックス複合体の製造方法の工程を説明する。図１に示すように、セラミックス複合体の製造方法は、原料混合物を準備することＳ１０１と、原料混合物を成形して成形体を得ることＳ１０２と、成形体を焼成して焼結体を得ることＳ１０３と、を含む。
【0012】
原料混合物を準備することにおいて、原料混合物は、希土類アルミン酸塩蛍光体粒子と、レーザー回折法で測定した粒径が２５．４μｍ以上の粒子の含有割合が０．５体積％以下である酸化アルミニウム粒子と、を含む。酸化アルミニウム粒子は、酸化アルミニウム粒子の全体量１００体積％に対する、レーザー回折法で測定した粒径が２５．４μｍ以上の粒子の含有割合が０．５体積％以下であれば、焼成による酸化アルミニウムの結晶の異常成長が抑制され、不良部分の生成が抑制された焼結体を得ることができる。原料混合物に含まれる酸化アルミニウム粒子中の粒径が２５．４μｍ以上の粒子の含有割合は、０．４体積％以下であることがより好ましく、０．３体積％以下であることがさらに好ましく、０．２体積％以下であることがよりさらに好ましく、０．１体積％以下であることが特に好ましく、０体積％でもよい。酸化アルミニウム粒子のレーザー回折法で測定した粒径は３２．０μｍ以下であればよい。
【0013】
原料混合物を準備することにおいて、酸化アルミニウム粒子の粒径は、レーザー回折法を用いたレーザー回折式粒子径測定装置（例えばマスターサイザー２０００、Ｍａｌｖｅｒｎ社製）を用いて測定することができ、体積基準の粒度分布から酸化アルミニウム粒子の全体量１００体積％に対して各粒径の範囲の粒子の含有割合（体積％）を測定することができる。
【0014】
なお、原料混合物を成形して得られた成形体を焼成することにより、酸化アルミニウム粒子から生成される結晶が異常成長すると、得られた焼結体に例えば「凝集」、「ヌケ」、又は「窪み」と呼ばれる不良部分が生成されている場合がある。焼結体に「凝集」、「ヌケ」、又は「窪み」の不良部分が生成されていると、発光の色調ばらつき、製品歩留まりが低下する場合がある。焼結体に現れる不良部分において、「凝集」は大きい粒子の周りに小さい粒子が集まって大きな結晶相が形成されると推測され、白っぽく見える不良部分である。焼結体に現れる不良部分において、「ヌケ」は大きい粒子が存在することによって結晶相が成長し難くなり結晶相が小さいままになると推測され、黒っぽく見える不良部分である。焼結体に現れる不良部分において、「窪み」は、比較的大きな粒子の周囲に小さな粒子が集まって結晶が異常成長し、異常成長した結晶によって結晶相が密接せずに表面が凹む表面が凹む不良部分である。
【0015】
例えば、原料混合物を準備することにおいて、レーザー回折法で測定した粒径が２５．４μｍ以上の粒子の含有割合が０．５体積％を超える酸化アルミニウム粒子を用いると、粒径が２５．４μｍ以上の粒径の比較的大きな粒子の周囲に小さな粒子が集まって結晶が異常成長し、焼結体に「凝集」、「ヌケ」、又は「窪み」の不良部分が生成され、発光の色調がばらつき、製品の歩留まりが低下する場合がある。
【0016】
原料混合物を準備することにおいて、酸化アルミニウム粒子は、酸化アルミニウム粒子の全体量１００体積％に対して、レーザー回折法で測定した粒径が２０．２μｍ以上２５．４μｍ未満の粒子の含有割合が１．０体積％以下であることが好ましい。原料混合物に含まれる酸化アルミニウム粒子中の粒径が２０．２μｍ以上２５．４μｍ未満の粒子の含有割合が１．０体積％以下であれば、酸化アルミニウムの結晶の異常成長がより抑制され、不良部分がより少なく、発光の色調ばらつきを抑制したセラミックス複合体を得ることができる。原料混合物に含まれる酸化アルミニウム粒子中の粒径が２０．２μｍ以上２５．４μｍ未満の粒子の含有割合は、０．８体積％以下であることがより好ましく、０．７体積％以下であることがさらに好ましく、０．６体積％以下であることがよりさらに好ましく、０．５体積％以下であることが特に好ましく、０．１体積％以上でもよく、０．２体積％以上でもよい。酸化アルミニウム粒子は、酸化アルミニウム粒子の全体量１００体積％に対して、レーザー回折法で測定した粒径が２５．４μｍ以上の粒子を含んでいないことが好ましい。
【0017】
原料混合物を準備することにおいて、酸化アルミニウム粒子は、酸化アルミニウム粒子の全体量１００体積％に対して、レーザー回折法で測定した粒径が１６．０μｍ以上２０．２μｍ未満の粒子の含有割合が１．５体積％以下であることが好ましい。原料混合物に含まれる酸化アルミニウム粒子中の粒径が１６．０μｍ以上２０．２μｍ未満の粒子の含有割合が１．５体積％以下であれば、酸化アルミニウムの結晶の異常成長がより抑制され、不良部分がより少なく、発光の色調ばらつきを抑制したセラミックス複合体を得ることができる。原料混合物に含まれる酸化アルミニウム粒子中の粒径が１６．０μｍ以上２０．２μｍ未満の粒子の含有割合は、１．４体積％以下であることがより好ましく、１．３体積％以下でもよく、０．１体積％以上でもよく、０．２体積％以上でもよく、０．３体積％以上でもよい。
【0018】
原料混合物を準備することにおいて、酸化アルミニウム粒子は、酸化アルミニウム粒子の全体量１００体積％に対して、レーザー回折法で測定した粒径が１２．７μｍ以上１６．０μｍ未満の粒子の含有割合が２．０体積％以下であることが好ましい。原料混合物に含まれる酸化アルミニウム粒子中の粒径が１２．７μｍ以上１６．０μｍ未満の粒子の含有割合が２．０体積％以下であれば、酸化アルミニウムの結晶の異常成長がより抑制され、不良部分がより少なく、発光の色調ばらつきを抑制したセラミックス複合体を得ることができる。原料混合物に含まれる酸化アルミニウム粒子中の粒径が１２．７μｍ以上１６．０μｍ未満の粒子の含有割合は、１．９体積％以下であることがより好ましく、１．８体積％以下でもよく、０．１体積％以上でもよい。
【0019】
原料混合物を準備することにおいて、酸化アルミニウム粒子は、酸化アルミニウム粒子の全体量１００体積％に対して、レーザー回折法で測定した粒径が１０．１μｍ以上１２．７μｍ未満の粒子の含有割合が２．５体積％以下であることが好ましい。原料混合物に含まれる酸化アルミニウム粒子中の粒径が１０．１μｍ以上１２．７μｍ未満の粒子の含有割合が２．５体積％以下であれば、酸化アルミニウムの結晶の異常成長がより抑制され、不良部分がより少なく、発光の色調ばらつきを抑制したセラミックス複合体を得ることができる。原料混合物に含まれる酸化アルミニウム粒子中の粒径が１０．１μｍ以上１２．７μｍ未満の粒子の含有割合は、２．２体積％以下であることがより好ましく、０．１体積％以上でもよい。
【0020】
原料混合物を準備することにおいて、酸化アルミニウム粒子は、酸化アルミニウム粒子の全体量１００体積％に対して、レーザー回折法で測定した粒径が８．０μｍ以上１０．１μｍ未満の粒子の含有割合が１．０体積％以下であることが好ましい。原料混合物に含まれる酸化アルミニウム粒子中の粒径が８．０μｍ以上１０．１μｍ未満の粒子の含有割合が１．０体積％以下であれば、酸化アルミニウムの結晶の異常成長がより抑制され、不良部分がより少なく、発光の色調ばらつきを抑制したセラミックス複合体を得ることができる。原料混合物に含まれる酸化アルミニウム粒子中の粒径が８．０μｍ以上１０．１μｍ未満の粒子の含有割合は、０．９体積％以下であることがより好ましく、０．１体積％以上でもよい。
【0021】
原料混合物を準備することにおいて、酸化アルミニウム粒子は、酸化アルミニウム粒子の全体量１００体積％に対して、レーザー回折法で測定した粒径が１．０μｍ以上８．０μｍ未満の粒子の含有割合が６１体積％以上であることが好ましく、６３体積％以上でもよく、６５体積％以上でもよく、８５体積％以下であることが好ましく、８０体積％以下でもよく、７５体積％以下でもよい。原料混合物に含まれる酸化アルミニウム粒子中の粒径が１．０μｍ以上８．０μｍ未満の粒子の含有割合が６１体積％以上８５体積％以下の範囲内であれば、希土類アルミン酸塩蛍光体で波長変換された光との色調差が小さい酸化アルミニウムを含む結晶相が焼成により形成されやすくなり、発光の色調のばらつきを抑制したセラミックス複合体を得ることができる。酸化アルミニウム粒子は、酸化アルミニウム粒子の全体量に対して、レーザー回折法で測定した粒径が１．０μｍ以上７．９μｍ以下の粒子の含有割合が６１体積％以上８５体積％以下の範囲内でもよい。
【0022】
原料混合物を準備することにおいて、酸化アルミニウム粒子は、酸化アルミニウム粒子の全体量１００体積％に対して、レーザー回折法で測定した粒径が０μｍを超えて１．０μｍ未満の粒子の含有割合が、０μｍを超えて１．０μｍ未満の範囲以外の粒径の粒子の残部であればよい。酸化アルミニウム粒子は、酸化アルミニウム粒子の全体量１００体積％に対して、レーザー回折法で測定した粒径が０μｍを超えて１．０μｍ未満の粒子の含有割合が２６．９体積％以下でもよく、２６．５体積％以下でもよく、２６．０体積％以下でもよく、２５．９体積％以下でもよく、２５体積％以下でもよく、０．１体積％以上でもよい。
【0023】
原料混合物を準備することにおいて、酸化アルミニウム粒子のレーザー回折法で測定した体積基準の粒度分布における小径側からの積算値が５０％の体積平均粒径は、１．０μｍ以上２．０μｍ以下の範囲内であることが好ましく、１．２μｍ以上１．８μｍ以下の範囲内でもよく、１．５μｍ以上１．７μｍ以下の範囲内でもよい。原料混合物に含まれる酸化アルミニウム粒子中のレーザー回折法で測定した体積基準の粒度分布における小径側からの積算値が５０％のときの体積平均粒径が、１．０μｍ以上２．０μｍ以下の範囲内であれば、希土類アルミン酸塩蛍光体で波長変換された光との色調差が小さい酸化アルミニウムを含む結晶相が焼成により形成されやすくなり、発光の色調のばらつきを抑制したセラミックス複合体を得ることができる。
【0024】
原料混合物を準備することにおいて、酸化アルミニウム粒子は、レーザー回折法で測定した体積基準の粒度分布における小径側からの積算値が２５％及び７５％のときの粒径をＤ２５及びＤ７５と表記したときに、ＶＤ＝（Ｄ７５－Ｄ２５）／（Ｄ７５＋Ｄ２５）で表されるＶＤ値が０．６未満であることが好ましい。酸化アルミニウム粒子の粒度分布におけるＶＤ値が０．６未満であると、酸化アルミニウム粒子の粒度分布が狭くなり、酸化アルミニウム粒子の大きさが揃っているため、焼結体中に大きさが揃った酸化アルミニウムを含む結晶相（後述する第２結晶相）が形成される。焼結体からなるセラミックス複合体に入射された光は、大きさの揃った第２結晶相の粒界で散乱され、後述する第１結晶相に含まれる希土類アルミン酸塩蛍光体で波長変換された光と、第２結晶相を透過する光との色調差が小さくなり、セラミックス複合体から出射される光の色調のばらつきを抑制することができる。酸化アルミニウム粒子のＶＤ値は、０．５９９以下でもよく、０．５７０以下でもよく、０．４００以上でもよく、０．４５０以上でもよい。
【0025】
原料混合物を準備することにおいて、酸化アルミニウム粒子は、酸化アルミニウム粒子の純度が９９．０質量％以上であることが好ましく、９９．５質量％以上であることがより好ましい。酸化アルミニウム粒子の酸化アルミニウムの純度が９９．０質量％以上であると、不純物が少なく、不良部分の生成が抑制され、輝度の高い光を出射できる焼結体を製造することができる。酸化アルミニウム粒子の酸化アルミニウムの純度は、カタログに記載された純度を参照にしてもよい。ただし、酸化アルミニウム粒子は、流通の過程で不純物が付着する場合があるので、酸化アルミニウム粒子の酸化アルミニウムの純度は測定して求めることもできる。純度の測定は、酸化アルミニウム粒子の質量を測定し、その後、酸化アルミニウム粒子を８００℃で１時間、大気雰囲気で焼成し、酸化アルミニウム粒子に付着又は吸着されている有機分や水分を除去し、焼成後の酸化アルミニウム粒子の質量を測定し、焼成後の酸化アルミニウム粒子の質量を焼成前の酸化アルミニウム粒子の質量で除すことによって、酸化アルミニウム粒子の純度を求めることができる。
【0026】
原料混合物を準備することにおいて、希土類アルミン酸塩蛍光体粒子は、下記式（Ｉ）で表される組成式に含まれる組成を有することが好ましい。希土類アルミン酸塩蛍光体粒子に含まれる希土類元素を第１希土類元素ともいう。
（Ｌｎ １ １－ａＣｅａ）３（ＡｌｃＧａｂ）５Ｏ１２ （Ｉ）
（前記式（Ｉ）中、Ｌｎ １ は、Ｙ、Ｇｄ、Ｌｕ及びＴｂからなる群から選ばれる少なくとも１種であり、ａ、ｂ及びｃは、０＜ａ≦０．２２、０≦ｂ≦０．４、０＜ｃ≦１．１、０．９≦ｂ＋ｃ≦１．１を満たす。）
（Ｌｎ １ １－ａＣｅａ）３（ＡｌｃＧａｂ）５Ｏ１２ （Ｉ）
（前記式（Ｉ）中、Ｌｎ １ は、Ｙ、Ｇｄ、Ｌｕ及びＴｂからなる群から選ばれる少なくとも１種であり、ａ、ｂ及びｃは、０＜ａ≦０．２２、０≦ｂ≦０．４、０＜ｃ≦１．１、０．９≦ｂ＋ｃ≦１．１を満たす。）
【0027】
希土類アルミン酸塩蛍光体粒子に含まれる第１希土類元素Ｌｎ
１
は、Ｙ、Ｌｕ、Ｇｄ及びＴｂからなる群から選択される２種以上の元素を含んでいてもよい。第１希土類元素Ｌｎ
１
は、Ｙ、Ｌｕ及びＧｄからなる群から選択される少なくとも１種でもよい。第１希土類元素Ｌｎ
１
は、Ｙ及びＧｄでもよく、Ｙ及びＬｕでもよい。希土類アルミン酸塩蛍光体粒子中に、２種以上の第１希土類元素Ｌｎ
１
を含み、第１希土類元素Ｌｎ
１
がＹ及びＧｄの場合、第１希土類アルミン酸塩蛍光体の組成中、Ｙ及びＧｄのモル比（Ｙ：Ｇｄ）は９９．５：０．５から７０：３０の範囲であることが好ましく、９９：１から８０：２０の範囲内でもよく、９９：１から９０：１０の範囲内でもよい。
【0028】
前記式（１）中、ａは、０．０００３≦ａ≦０．２０でもよく、０．００１≦ａ≦０．１５０でもよく、０．００２≦ａ≦０．１００でもよく、０．００４≦ａ≦０．０９０でもよく、０．００５≦ａ≦０．０８０でもよい。
【0029】
前記式（１）中、ｂは、０．０２≦ｂ≦０．３でもよく、０．０４≦ｂ≦０．２４でもよい。前記式（１）中、ｃは、０．６≦ｃ≦１．０でもよく、０．７≦ｃ≦１．０でもよい。前記式（１）中、ｂ及びｃの合計は、１でもよい（ｂ＋ｃ＝１）。
【0030】
原料混合物を準備することにおいて、希土類アルミン酸塩蛍光体粒子は、フィッシャーサブシーブサイザー（Ｆｉｓｈｅｒ Ｓｕｂ－Ｓｉｅｖｅ Ｓｉｚｅｒ、以下「ＦＳＳＳ」ともいう。）法により測定された平均粒径が１０μｍ以上２０μｍ以下の範囲内であることが好ましく、１２μｍ以上１８μｍ以下の範囲内でもよい。ＦＳＳＳ法は、空気透過法の１種であり、空気の流通抵抗を利用して比表面積を測定し、主に一次粒子の粒径を求める方法である。ＦＳＳＳ法で測定された平均粒径は、フィッシャーサブシーブサイザーズナンバー（Ｆｉｓｈｅｒ Ｓｕｂ－Ｓｉｅｖｅ Ｓｉｚｅｒ’ｓ Ｎｕｍｂｅｒ）である。希土類アルミン酸塩蛍光体粒子のＦＳＳＳ法により測定された平均粒径が１０μｍ以上２０μｍ以下の範囲内であれば、粒径が２５．４μｍ以上の粒子の含有割合が０．５体積％以下である酸化アルミニウム粒子とともに焼結した際に、希土類アルミン酸塩蛍光体で波長変換された光と、焼成により形成された酸化アルミニウムの結晶相から出射される光との色調差が小さくなり、発光の色調のばらつきを抑制した焼結体を含むセラミックス複合体を得ることができる。
【0031】
原料混合物を準備することにおいて、原料混合物は、希土類酸化物粒子を含んでいてもよい。希土類酸化物粒子は、希土類アルミン酸塩蛍光体の組成とは異なる組成を有する。希土類酸化物粒子は、組成中に賦活元素を含んでいない。原料混合物中に希土類酸化物粒子を含んでいると、後述する成形体を焼成するときに、希土類酸化物粒子と酸化アルミニウム粒子が反応しやすく、酸化アルミニウムの結晶の異常成長が抑制され、結晶径の揃った結晶相を含む焼結体を得ることができる。
【0032】
希土類酸化物粒子は、具体的には、Ｙ２Ｏ３、Ｌａ２Ｏ３、Ｐｒ７Ｏ１１、Ｎｄ２Ｏ３、Ｇｄ２Ｏ３、Ｔｂ４Ｏ７、Ｙｂ２Ｏ３、及びＬｕ２Ｏ３からなる群から選択される少なくとも１種であることが好ましい。希土類酸化物粒子は、Ｙ２Ｏ３、Ｌａ２Ｏ３、Ｎｄ２Ｏ３、Ｇｄ２Ｏ３、Ｔｂ４Ｏ７、Ｙｂ２Ｏ３、及びＬｕ２Ｏ３からなる群から選択される少なくとも１種であることがより好ましく、Ｙ２Ｏ３、Ｇｄ２Ｏ３、Ｔｂ４Ｏ７、及びＬｕ２Ｏ３からなる群から選択される少なくとも１種であることがさらに好ましい。希土類酸化物粒子は、１種を単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。希土類酸化物粒子に含まれる希土類元素を第２希土類元素ともいう。第２希土類元素は、Ｓｃ、Ｙ、Ｌａ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｐｍ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ及びＬｕからなる群から選択される少なくとも１種が挙げられる。
【0033】
希土類酸化物粒子のＦＳＳＳ法により測定した平均粒径は、０．０５μｍ以上５μｍ未満の範囲内であることが好ましく、０．１μｍ以上４μｍ以下の範囲内であることがより好ましい。希土類酸化物粒子の平均粒径が０．０５μｍ以上５μｍ未満の範囲内であると、後述する成形体を焼成するときに、希土類酸化物粒子と酸化アルミニウム粒子が反応しやすく、酸化アルミニウムの結晶の異常成長が抑制されやすくなる。
【0034】
原料混合物中の希土類アルミン酸塩蛍光体粒子の含有量は、５質量％以上４０質量％以下の範囲内であることが好ましく、６質量％以上３８質量％以下の範囲内でもよく、７質量％以上３５質量％以下の範囲内でもよい。原料混合物が、希土類アルミン酸塩蛍光体粒子及び酸化アルミニウム粒子からなる場合には、原料混合物中の酸化アルミニウム粒子は、原料混合物から希土類アルミン酸塩蛍光体粒子の含有量を差し引いた残部である。原料混合物が、希土類アルミン酸塩蛍光体粒子、酸化アルミニウム粒子及び希土類酸化物粒子からなる場合には、酸化アルミニウム粒子及び希土類酸化物粒子の合計量は、原料混合物から希土類アルミン酸塩蛍光体粒子を差し引いた残部である。
【0035】
原料混合物に、希土類アルミン酸塩蛍光体粒子、酸化アルミニウム粒子、及び希土類酸化物粒子が含まれる場合には、希土類酸化物粒子の含有量が０．０１質量％以上３質量％以下の範囲内であることが好ましい。原料混合物が、希土類アルミン酸塩蛍光体粒子、酸化アルミニウム粒子及び希土類酸化物粒子からなる場合は、酸化アルミニウム粒子の含有量は、全体量から希土類アルミン酸塩蛍光体粒子及び希土類酸化物粒子の合計量を差し引いた残部である。原料混合物中に前記範囲内の含有量で希土類酸化物粒子が含まれていると、後述する成形体を焼成するときに、希土類酸化物粒子と酸化アルミニウム粒子が反応して、酸化アルミニウムの結晶が異常成長をするのを抑制することができる。酸化アルミニウムの結晶の異常成長が抑制されると、結晶径の粒度分布が狭く、結晶径の揃った酸化アルミニウムを含む結晶相を含む焼結体を得ることができる。得られた焼結体は、母材となる酸化アルミニウムから形成された結晶相の粒度分布が狭く、結晶径が揃った結晶であるとセラミックス複合体に入射された光が希土類アルミン酸塩蛍光体で波長変換されるとともに、酸化アルミニウムを含む結晶相で散乱され、焼結体を含むセラミックス複合体から出射される光の色調のばらつきを抑制することができる。
【0036】
原料混合物を準備することにおいて、酸化アルミニウム粒子をふるい分けすることと、ふるい分けした酸化アルミニウム粒子と、希土類アルミン酸塩蛍光体粒子と、を混合することを含んでいてもよい。混合することにおいて、ふるい分けした酸化アルミニウム粒子と、希土類アルミン酸塩蛍光体粒子と、必要に応じて希土類酸化物粒子とを混合してもよい。
【0037】
原料混合物を準備することにおいて、酸化アルミニウム粒子をふるい分けすると、レーザー回折法で測定した粒径が２５．４μｍ以上の粒子の含有割合が０．５体積％以下である酸化アルミニウム粒子を得ることができる。
【0038】
原料混合物を準備することにおいて、酸化アルミニウム粒子のふるい分けすることは、酸化アルミニウム粒子を目開き３０８μｍ以下のふるいでふるい分けすることが好ましい。酸化アルミニウム粒子は、目開き３０８μｍ以下のふるいでふるい分けし、ふるいを通過した酸化アルミニウム粒子を用いることが好ましい。目開き３０８μｍ以下のふるいで酸化アルミニウム粒子をふるい分けすることにより、ふるいを通過した酸化アルミニウム粒子は、酸化アルミニウム粒子の全体量１００体積％に対して、レーザー回折法で測定した粒径が２５．４μｍ以上の粒子の含有割合が０．５体積％以下となる。ふるい分けによりふるいを通過した酸化アルミニウム粒子を用いて、希土類アルミン酸塩蛍光体粒子と焼成することにより、酸化アルミニウムの結晶の異常成長を抑制し、「凝集」、「ヌケ」、又は「窪み」の不良部分の生成を抑制した焼結体を得ることができる。ふるいは、目開き３０８μｍ、線径２００μｍ、ナイロン♯５０メッシュを用いてもよい。目開き３０８μｍのふるいは、例えば、ＮＢ５０（株式会社ＮＢＣメッシュテック製）を用いることができる。
【0039】
酸化アルミニウム粒子のふるい分けは、酸化アルミニウム粒子を目開き１６０μｍ以上のふるいでふるい分けすることが好ましい。酸化アルミニウム粒子は、目開き１６０μｍ以上のふるいでふるい分けし、ふるいを通過した酸化アルミニウム粒子を用いることが好ましい。目開き１６０μｍ以上のふるいで酸化アルミニウム粒子をふるい分けすることにより、ふるいを通過した酸化アルミニウム粒子は、酸化アルミニウム粒子の全体量１００体積％に対して、レーザー回折法で測定した粒径が２５．４μｍ以上の粒子の含有割合が０．５体積％以下となる。ふるい分けによりふるいを通過した酸化アルミニウム粒子を用いて、希土類アルミン酸塩蛍光体粒子と焼成することにより、酸化アルミニウムの結晶の異常成長を抑制し、「凝集」、「ヌケ」、又は「窪み」の不良部分の生成を抑制した焼結体を得ることができる。ふるいは、目開き１６０μｍ、線径７１μｍ、ナイロン♯１１０メッシュを用いてもよい。目開き１６０μｍのふるいは、例えば、Ｎ－Ｎｏ．１１０Ｓ（株式会社ＮＢＣメッシュテック製）を用いることができる。ふるい分けは、少なくとも１回行うことが好ましく、２回以上行ってもよい。
【0040】
原料混合物を準備することにおいて、酸化アルミニウム粒子と、希土類アルミン酸塩蛍光体粒子と、必要に応じて希土類酸化物粒子を混合することは、乾式混合してもよく、湿式混合してもよい。
【0041】
乾式混合は、工業的に通常に用いられる混合機を用いて行ってもよい。混合機は、ボールミル、振動ミル、ロールミル、ジェットミル等が挙げられる。
【0042】
湿式混合は、酸化アルミニウム粒子と、希土類アルミン酸塩蛍光体と、必要に応じて希土類酸化物粒子と、を液媒体に分散させて、スラリーを得た後、スラリー中に分散された酸化アルミニウム粒子と希土類アルミン酸塩蛍光体粒子とを大気雰囲気、８０℃以上１０５℃以下の温度で、１５時間以上４８時間以内で乾燥させて、原料混合物を得てもよい。液媒体は、脱イオン水、炭素数１から４の直鎖又は分岐鎖のアルキル基を有するアルコール、又はこれらの混合物を用いることができる。
【0043】
原料混合物を準備することにおいて、酸化アルミニウム粒子をふるい分けすることと、ふるい分けした酸化アルミニウム粒子と、希土類アルミン酸塩蛍光体粒子と、必要に応じて希土類酸化物粒子を混合することと、得られた混合物をふるい分けすることと、とを含んでいてもよい。
【0044】
原料混合物を準備することにおいて、希土類アルミン酸塩蛍光体と、酸化アルミニウム粒子と、必要に応じて希土類酸化物粒子とを、混合し、得られた原料混合物をふるい分けするこことによって、原料混合物の凝集を抑制することができる。原料混合物のふるい分けは、目開き３０８μｍ以下のふるいでふるい分けしてもよい。原料混合物のふるい分けは、目開き１６０μｍ以上のふるいでふるい分けしてもよい。目開き３０８μｍのふるい又は目開き１６０μｍのふるいは、酸化アルミニウム粒子をふるい分けしたふるいを用いることができる。原料混合物のふるい分けは、少なくとも１回行うことができ、２回以上行ってもよい。
【0045】
原料混合物を成形して成形体を得ることにおいて、原料混合物を成形する方法としては、プレス成形法等の知られている方法を採用することができる。プレス成形する方法としては、例えば金型プレス成形、ＪＩＳ Ｚ２５００：２０００、Ｎｏ．２１０９で用語が定義されている、冷間静水等方圧加圧（ＣＩＰ：Ｃｏｌｄ Ｉｓｏｓｔａｔｉｃ Ｐｒｅｓｓｉｎｇ）等が挙げられる。その他に一軸で圧縮して、原料混合物を成形してもよい。原料混合物を成形する方法は、得られる成形体の形状を整えるために、２種の方法を採用してもよい。例えば原料混合物を、金型プレスにより成形をした後に、ＣＩＰを行ってもよい。原料混合物をローラベンチ法により一軸で圧縮して成形した後に、ＣＩＰを行ってもよい。ＣＩＰは、水を媒体とする冷間静水等方圧加圧法により原料混合物をプレスして成形することが好ましい。
【0046】
金型プレス成形時の圧力又は一軸で圧縮して成形する場合の圧力は、好ましくは５ＭＰａ以上５０ＭＰａ以下の範囲内であり、より好ましくは５ＭＰａ以上３０ＭＰａ以下の範囲内である。金型プレス成形時の圧力又は一軸で圧縮して成形する場合の圧力が前記範囲であれば、成形体を所望の形状に整えることができる。
【0047】
ＣＩＰにおける圧力は、好ましくは５０ＭＰａ以上２００ＭＰａ以下の範囲内であり、より好ましくは５０ＭＰａ以上１８０ＭＰａ以下の範囲内である。ＣＩＰにおける圧力が５０ＭＰａ以上２００ＭＰａ以下の範囲内であると、後述する１５５０℃以上１８００℃以下の焼成により相対密度が９５％以上であるセラミックス複合体を得ることが可能な成形体を形成することができる。
【0048】
成形体を焼成して焼結体を得ることにおいて、焼成温度は、１５５０℃以上１８００℃以下の範囲内であることが好ましく、１６００℃以上１７５０℃以下の範囲内であることがより好ましく、１６５０℃以上１７００℃以下の範囲内であることがさらに好ましい。成形体を焼成して焼結体を得ることにおいて、焼成温度が１５５０℃以上１８００℃以下の範囲内であれば、希土類アルミン酸塩蛍光体を溶解させることなく、希土類アルミン酸塩蛍光体を含む第１結晶相、酸化アルミニウムを含む第２結晶相、及び必要に応じて希土類酸化物が結晶成長して生成された第３結晶相を含む焼結体を得ることができ、焼結体からなるセラミックス複合体を得ることができる。
【0049】
成形体を焼成して焼結体を得ることにおいて、焼成は、酸素含有雰囲気で行うことができる。酸素含有雰囲気中の酸素の含有量は、好ましくは５体積％以上、より好ましくは１０体積％以上、さらに好ましくは１５体積％以上である。成形体は、大気（酸素含有量が２０体積％以上）雰囲気のもとで焼成してもよい。成形体を焼成して焼結体を得ることにおいて、焼成は、大気圧（０．１０１ＭＰａ）雰囲気で行うことができる。
【0050】
成形体を焼成して焼結体を得ることにおいて、焼成時間は、２時間以上２０時間以内であることが好ましく、４時間以上１０時間以内であってもよい。焼成後、１時間以上１００時間以内、大気雰囲気で、第１焼結体を２０℃以上２００℃以下になるまで冷却することを含んでいてもよい。
【0051】
成形体を焼成して焼結体を得ることにおいて、成形体を１次焼成して第１焼結体を得ることと、得られた第１焼結体を２次焼成して第２焼結体を得ることと、を含んでいてもよい。
【0052】
成形体を焼成して焼結体を得ることにおいて、成形体を１次焼成する温度、雰囲気、時間、得られた第１焼結体を冷却することは、前述の成形体を焼成して焼結体を得ることにおける成形体を焼成する温度、雰囲気、時間、冷却と同様であることが好ましい。
【0053】
成形体を焼成して焼結体を得ることにおいて、成形体を２次焼成して第２焼結体を得ることは、ＪＩＳ Ｚ２５００：２０００、Ｎｏ．２１１２で用語が定義されている熱間等方圧加圧（ＨＩＰ：Ｈｏｔ Ｉｓｏｓｔａｔｉｃ Ｐｒｅｓｓｉｎｇ）により、１５００℃以上１８００℃以下の範囲内で２次焼成することが好ましい。第１焼結体を２次焼成して得られる第２焼結体は、相対密度のより高くなる。２次焼成の温度は、１５５０℃以上１８００℃以下の範囲内であることが好ましく、１６００℃以上１７５０℃以下の範囲内であることがより好ましく、１６５０℃以上１７００℃以下の範囲内であることがさらに好ましい。２次焼成は、アルゴン又は窒素雰囲気で行うことができる。
【0054】
２次焼成は、ＨＩＰにおける圧力が、好ましくは５０ＭＰａ以上３００ＭＰａ以下の範囲内であることが好ましく、８０ＭＰａ以上２００ＭＰａ以下の範囲内であることがより好ましい。ＨＩＰにおける圧力が５０ＭＰａ以上３００ＭＰａ以下の範囲内であると、希土類アルミン酸塩蛍光体を含む第１結晶相の結晶構造にダメージを与えることなく、第２焼結体の全体を均一に、より高い密度にすることができる。
【0055】
ＨＩＰによる２次焼成は、例えば０．５時間以上２０時間以内で行うことが好ましく、１時間以上１０時間以内で行ってもよい。２次焼成後、１時間以上１０時間以内、アルゴン又は窒素雰囲気で、第２焼結体を２０℃以上２００℃以下になるまで冷却することを含んでいてもよい。
【0056】
セラミックス複合体の製造方法は、アニール処理すること、加工すること、及び面処理することの少なくとも１つを行うことを含んでいてもよく、２つ以上を行うことを含んでいてもよく、３つを行うことを含んでいてもよい。アニール処理すること、加工すること、又は、面処理することは、成形体を焼成して焼結体を得ることの後に行うことが好ましい。成形体を焼成して焼結体を得ることにおいて、成形体を１次焼成して第１焼結体を得ることと、第１焼結体を２次焼成して第２焼結体を得ることと、を含む場合には、アニール処理すること、加工すること、又は面処理することは、第１焼結体を２次焼成して第２焼結体を得ることの後に行うことが好ましい。
【0057】
アニール処理することは、還元雰囲気で、成形体を焼成して焼結体を得ることにおける焼成温度、よりも低い温度で熱処理する。成形体を焼成して焼結体を得ることにおいて、成形体を１次焼成して第１焼結体を得ることと、第１焼結体を２次焼成して第２焼結体を得ることを含む場合には、１次焼成温度及び２次焼成温度よりも低い温度で熱処理する。焼結体は、還元雰囲気でアニール処理することによって、希土類アルミン酸塩蛍光体を含む第１結晶相中に含まれる酸化された賦活元素を還元することができ、発光中心となる賦活元素の酸化による波長変換効率の低下と輝度の低下を抑制することができる。還元雰囲気は、へリウム、ネオン及びアルゴンからなる群から選ばれる少なくとも１種の希ガス又は窒素ガスと、水素ガス又は一酸化炭素ガスとを含む雰囲気であればよく、雰囲気中に少なくともアルゴン又は窒素ガスと、水素ガス又は一酸化炭素ガスとを含むことがより好ましい。アニール処理は、焼結体又は第１焼結体に行ってよく、第２焼結体に行ってもよく、第１焼結体又は第２焼結体のいずか一方に行ってもよい。
【0058】
アニール処理することの温度は、焼成温度よりも低い温度であり、１０００℃以上１５００℃以下の範囲内であることが好ましい。アニール処理の温度は、より好ましくは１０００℃以上１４００℃以下の範囲内であり、さらに好ましくは１１００℃以上１３５０℃以下の範囲内である。アニール処理の温度が、焼成温度、１次焼成温度又は２次焼成温度よりも低い温度であり、１０００℃以上１５００℃以下の範囲内であれば、セラミックス複合体中の希土類アルミン酸塩蛍光体を含む第１結晶相に含まれる酸化された賦活元素を還元し、波長変換の効率の低下と輝度の低下を抑制することができる。
【0059】
加工することは、得られた焼結体を所望の大きさ又は厚さに切断する加工を行ってもよい。焼結体の厚みは、１００μｍ以上４００μｍ以下の範囲内に加工することが好ましい。焼結体の厚みが１００μｍ以上４００μｍ以下の範囲内であれば、焼結体を構成する第１結晶相に含まれる希土類アルミン酸塩蛍光体で波長変換された光と、第２結晶相及び第３結晶相を含む場合には第３結晶相を透過する光との色調のばらつきが小さく、色調のばらつきの小さい光をセラミックス複合体から出射することができる。加工は、公知の切断する方法を利用することができ、例えば、ブレードダイシング、レーザーダイシング、ワイヤーソーから選択された少なくとも１種の方法を用いて切断する方法が挙げられる。これらのうち、切断面の凹凸をより低減することができる点からワイヤーソーが好ましい。
【0060】
面処理することは、得られた焼結体を切断して得た切断物の表面を面処理する工程である。面処理することによって、セラミックス複合体の発光特性の向上のために、焼結体を含むセラミックス複合体の表面を適切な状態とすることができる。上述の加工すること、及び、面処理することによって、所望の形状、大きさ又は厚さの焼結体を含むセラミックス複合体を得ることができる。面処理することは、焼結体を加工することの前に行ってもよく、加工した後に行ってもよい。面処理する方法は、例えば、サンドブラストによる方法、機械研削による方法、化学的エッチングによるから選択された少なくとも１種の方法が挙げられる。
【0061】
前述の焼結体からなるセラミックス複合体は、光源と組み合わせて、発光装置の波長変換部材を構成する部材として用いることができる。セラミックス複合体を用いた発光装置の一例について説明する。
【0062】
発光装置は、セラミックス複合体を含む波長変換部材と、励起光源とを備えることが好ましい。
図２Ａは、発光装置の一例を示し、発光装置１００の概略平面図であり、図２Ｂは、図２Ａに示す発光装置１００のＩＩＢ－ＩＩＢ’線の概略断面図である。発光装置１００は、ＬＥＤ又はＬＤからなる発光素子２０と、発光素子２０からの光により励起されて発光するセラミックス複合体からなる波長変換部材３０とを備える。発光素子２０は、実装基板１０上に導電部材６０であるバンプを介してフリップチップ実装されている。発光素子２０は、発光装置１００の励起光源であり、発光素子２０の発光面に波長変換部材３０が接合される。発光素子２０と波長変換部材３０は、接着層４０を介して接合されていてもよい。発光素子２０及び波長変換部材３０は、その側面が光を反射する被覆部材５０によって覆われている。発光素子２０は、実装基板１０上に形成された配線及び導電部材６０を介して、発光装置１００の外部からの電力の供給を受けて、発光装置１００を発光させることができる。発光装置１００は、発光素子２０を過大な電圧の印加による破壊から防ぐための保護素子等の半導体素子７０を含んでいてもよい。被覆部材５０は、例えば半導体素子７０を覆うように設けられる。被覆部材５０は、樹脂５１と、着色剤、蛍光体及びフィラーからなる群から選択される少なくとも１種の添加材５２を含んでいてもよい。以下、発光装置に用いる各部材について説明する。なお、詳細は、例えば特開２０１４－１１２６３５号公報の開示を参照することもできる。
図２Ａは、発光装置の一例を示し、発光装置１００の概略平面図であり、図２Ｂは、図２Ａに示す発光装置１００のＩＩＢ－ＩＩＢ’線の概略断面図である。発光装置１００は、ＬＥＤ又はＬＤからなる発光素子２０と、発光素子２０からの光により励起されて発光するセラミックス複合体からなる波長変換部材３０とを備える。発光素子２０は、実装基板１０上に導電部材６０であるバンプを介してフリップチップ実装されている。発光素子２０は、発光装置１００の励起光源であり、発光素子２０の発光面に波長変換部材３０が接合される。発光素子２０と波長変換部材３０は、接着層４０を介して接合されていてもよい。発光素子２０及び波長変換部材３０は、その側面が光を反射する被覆部材５０によって覆われている。発光素子２０は、実装基板１０上に形成された配線及び導電部材６０を介して、発光装置１００の外部からの電力の供給を受けて、発光装置１００を発光させることができる。発光装置１００は、発光素子２０を過大な電圧の印加による破壊から防ぐための保護素子等の半導体素子７０を含んでいてもよい。被覆部材５０は、例えば半導体素子７０を覆うように設けられる。被覆部材５０は、樹脂５１と、着色剤、蛍光体及びフィラーからなる群から選択される少なくとも１種の添加材５２を含んでいてもよい。以下、発光装置に用いる各部材について説明する。なお、詳細は、例えば特開２０１４－１１２６３５号公報の開示を参照することもできる。
【0063】
発光素子は、例えば、窒化物系半導体を用いた半導体発光素子である、ＬＥＤチップ又はＬＤチップを用いることができる。発光素子は、好ましくは３８０ｎｍ以上５００ｎｍ以下の範囲内に発光ピーク波長を有し、より好ましくは３９０ｎｍ以上４９５ｎｍ以下の範囲内に発光ピーク波長を有し、さらに好ましくは４００ｎｍ以上４９０ｎｍ以下の範囲内に発光ピーク波長を有し、特に好ましくは４２０ｎｍ以上４９０ｎｍ以下の範囲内に発光ピーク波長を有する。発光素子は、ｐ電極及びｎ電極が設けられている。発光素子のｐ電極及びｎ電極は、発光素子の同じ側の面に形成されていてもよく、異なる側の面に設けられていてもよい。発光素子は、フリップチップ実装されていてもよい。
【0064】
波長変換部材は、前述のセラミックス複合体を用いることができる。波長変換部材として用いるセラミックス複合体の大きさは、発光素子の光の取り出し面を全て覆う大きさであればよい。発光素子と波長変換部材の間には、接着層が介在してもよく、接着層で発光素子と波長変換部材とを固着してもよい。波長変換部材は、前述のセラミックス複合体と、他の部材、例えば透光性部材を備えたものでもよい。
【0065】
発光装置の製造方法の一例を説明する。なお、詳細は、例えば特開２０１４－１１２６３５号公報、又は、特開２０１７－１１７９１２号公報の開示を参照することもできる。発光装置の製造方法は、発光素子の配置工程、必要に応じて半導体素子の配置工程、セラミックス複合体を含む波長変換部材の形成工程、発光素子と波長変換部材の接着工程、被覆部材の形成工程を含むことが好ましい。
発光素子の配置工程において、実装基板上に発光素子を配置し、実装する。発光素子と半導体素子とは、例えば、実装基板上にフリップチップ実装される。
発光素子と波長変換部材の接着工程において、波長変換部材を発光素子の発光面に対向させて、発光素子上に波長変換部材を接着層により接合する。
被覆部材の形成工程において、発光面を除く、発光素子、及び波長変換部材の側面が、被覆部材用組成物で覆われ、発光面を除く発光素子及び波長変換部材の側面に被覆部材が形成される。この被覆部材は、発光素子から出射された光を反射させるためのものであり、波長変換部材の発光面を覆うことなく側面を覆い、かつ半導体素子を埋設するように形成される。
以上のようにして、図２Ａ及び図２Ｂに示す発光装置を製造することができる。
発光素子の配置工程において、実装基板上に発光素子を配置し、実装する。発光素子と半導体素子とは、例えば、実装基板上にフリップチップ実装される。
発光素子と波長変換部材の接着工程において、波長変換部材を発光素子の発光面に対向させて、発光素子上に波長変換部材を接着層により接合する。
被覆部材の形成工程において、発光面を除く、発光素子、及び波長変換部材の側面が、被覆部材用組成物で覆われ、発光面を除く発光素子及び波長変換部材の側面に被覆部材が形成される。この被覆部材は、発光素子から出射された光を反射させるためのものであり、波長変換部材の発光面を覆うことなく側面を覆い、かつ半導体素子を埋設するように形成される。
以上のようにして、図２Ａ及び図２Ｂに示す発光装置を製造することができる。
【実施例】
【0066】
以下、本発明を実施例により具体的に説明する。本発明は、これらの実施例に限定されるものではない。
【0067】
実施例１
原料混合物を準備することにおいて、本実施例は、酸化アルミニウム粒子をふるい分けすることと、ふるい分けした酸化アルミニウム粒子と、希土類アルミン酸塩蛍光体粒子と、希土類酸化物粒子と、を混合することを含む。
酸化アルミニウム粒子として、酸化アルミニウムの純度が９９質量％の酸化アルミニウム（Ａｌ２Ｏ３）粒子を用いた。酸化アルミニウムの純度は、酸化アルミニウム粒子を８００℃で１時間、大気雰囲気で焼成し、焼成前と後の酸化アルミニウムの質量から求めた。
原料混合物を準備することにおいて、酸化アルミニウム粒子をふるい分けすることは、目開き１６０μｍ、線径７１μｍ、ナイロン♯１１０メッシュのＮ－Ｎｏ．１１０Ｓ（株式会社ＮＢＣメッシュテック製）を用いて行った。ふるい分けは、１回行った。ふるい分けを行った酸化物アルミニウム粒子は、後述するレーザー回折法で測定した粒径が２０．２μｍ以上２５．４μm未満の粒子及び２５．４μｍ以上の粒子のいずれの含有割合も０体積％であった。
賦活元素としてＣｅを含有し、第１希土類元素としてＹ及びＧｄを含有する、前記式（Ｉ）で表される組成式に含まれる（Ｙ０．８０６Ｇｄ０．１６Ｃｅ０．０３４）３Ａｌ５Ｏ１２で表される組成を有する希土類アルミン酸塩蛍光体粒子を準備した。希土類アルミン酸塩蛍光体粒子の後述するＦＳＳＳ法により測定した平均粒径は１５μｍであった。
第２希土類元素としてＹを含む、希土類酸化物粒子として、酸化イットリウム（Ｙ２Ｏ３）粒子を準備した。酸化イットリウム粒子の後述するＦＳＳＳ法により測定した平均粒径は０．１μｍであった。
原料混合物を準備することにおいて、ふるい分けした酸化アルミニウム粒子と、希土類アルミン酸塩蛍光体粒子と、希土類酸化物粒子と、を混合することは、希土類アルミン酸塩蛍光体粒子を１１ｇ、酸化アルミニウム粒子を８８．９ｇ、酸化イットリウム粒子を０．１ｇ、それぞれ秤量し、乾式ボールミルで混合し、混合媒体であるボールを除き、原料混合物を準備した（図１において、原料混合物を準備することＳ１０１に相当する。）。希土類アルミン酸塩蛍光体粒子、酸化アルミニウム粒子、及び酸化イットリウム粒子の合計からなる原料混合物１００質量％に対して、希土類アルミン酸塩蛍光体粒子の含有量は１１．０質量％であり、酸化アルミニウム粒子の含有量は８８．９質量％であり、酸化イットリウム粒子の含有量は０．１質量％であった。
原料混合物を準備することにおいて、本実施例は、酸化アルミニウム粒子をふるい分けすることと、ふるい分けした酸化アルミニウム粒子と、希土類アルミン酸塩蛍光体粒子と、希土類酸化物粒子と、を混合することを含む。
酸化アルミニウム粒子として、酸化アルミニウムの純度が９９質量％の酸化アルミニウム（Ａｌ２Ｏ３）粒子を用いた。酸化アルミニウムの純度は、酸化アルミニウム粒子を８００℃で１時間、大気雰囲気で焼成し、焼成前と後の酸化アルミニウムの質量から求めた。
原料混合物を準備することにおいて、酸化アルミニウム粒子をふるい分けすることは、目開き１６０μｍ、線径７１μｍ、ナイロン♯１１０メッシュのＮ－Ｎｏ．１１０Ｓ（株式会社ＮＢＣメッシュテック製）を用いて行った。ふるい分けは、１回行った。ふるい分けを行った酸化物アルミニウム粒子は、後述するレーザー回折法で測定した粒径が２０．２μｍ以上２５．４μm未満の粒子及び２５．４μｍ以上の粒子のいずれの含有割合も０体積％であった。
賦活元素としてＣｅを含有し、第１希土類元素としてＹ及びＧｄを含有する、前記式（Ｉ）で表される組成式に含まれる（Ｙ０．８０６Ｇｄ０．１６Ｃｅ０．０３４）３Ａｌ５Ｏ１２で表される組成を有する希土類アルミン酸塩蛍光体粒子を準備した。希土類アルミン酸塩蛍光体粒子の後述するＦＳＳＳ法により測定した平均粒径は１５μｍであった。
第２希土類元素としてＹを含む、希土類酸化物粒子として、酸化イットリウム（Ｙ２Ｏ３）粒子を準備した。酸化イットリウム粒子の後述するＦＳＳＳ法により測定した平均粒径は０．１μｍであった。
原料混合物を準備することにおいて、ふるい分けした酸化アルミニウム粒子と、希土類アルミン酸塩蛍光体粒子と、希土類酸化物粒子と、を混合することは、希土類アルミン酸塩蛍光体粒子を１１ｇ、酸化アルミニウム粒子を８８．９ｇ、酸化イットリウム粒子を０．１ｇ、それぞれ秤量し、乾式ボールミルで混合し、混合媒体であるボールを除き、原料混合物を準備した（図１において、原料混合物を準備することＳ１０１に相当する。）。希土類アルミン酸塩蛍光体粒子、酸化アルミニウム粒子、及び酸化イットリウム粒子の合計からなる原料混合物１００質量％に対して、希土類アルミン酸塩蛍光体粒子の含有量は１１．０質量％であり、酸化アルミニウム粒子の含有量は８８．９質量％であり、酸化イットリウム粒子の含有量は０．１質量％であった。
【0068】
原料混合物を成形して成形体を得ることにおいて、原料混合物を金型に充填し、１０ＭＰａ（１０２ｋｇｆ／ｃｍ２）の圧力で、直径１００ｍｍ、厚さ１２ｍｍの円筒形状の成形体を形成した。得られた成形体を、包装容器に入れて真空包装し、冷間静水等方圧加圧装置（株式会社神戸製鋼所（ＫＯＢＥＬＣＯ）製）を用いて１７６ＭＰａでＣＩＰを行い、原料混合物を成形して成形体を得た（図１において、原料混合物を成形して成形体を得ることＳ１０２に相当する。）。
【0069】
成形体を焼成して焼結体を得ることにおいて、本実施例は、成形体を焼成して焼結体を得ることにおいて、成形体を１次焼成して第１焼結体を得ることと、得られた第１焼結体を２次焼成して第２焼結体を得ることと、を含む。
成形体を焼成して焼結体を得ることにおいて、得られた成形体を、焼成炉（丸祥電気株式会社製）を用いて、大気雰囲気（０．１０１ＭＰａ、酸素濃度２０体積％）で、１６５０℃の温度で１次焼成し、第１焼結体を得た。１次焼成の時間は、６時間であった。１次焼成後、１２時間で第１焼結体を１５０℃になるまで冷却した。
成形体を焼成して焼結体を得ることにおいて、得られた第１焼結体を、熱間等方圧加圧（ＨＩＰ）装置（株式会社神戸製鋼所（ＫＯＢＥＬＣＯ）製）を用いて、圧力媒体に窒素ガスを用いて窒素ガス雰囲気（９９．９９体積％以上）のもとで、１６５０℃の温度、１９５ＭＰａの圧力で、２時間、ＨＩＰによる２次焼成を行い、第２焼結体を得た。２次焼成の時間は、２時間であった。２次焼成後、５時間で第２焼結体が１５０℃になるまで冷却した。
本実施例において、成形体を焼成して焼結体を得ることの後に、具体的には成形体を焼成して焼結体を得ることにおいて、得られた第１焼結体を２次焼成して第２焼結体を得ることの後に、加工することを含む。
第２焼結体を、ワイヤーソーを用いて、所定の形状及び大きさに切断して、加工された第２焼結体を得た（図１において、成形体を焼成して焼結体を得ることＳ１０３に相当する。）。
本実施例において、成形体を焼成して焼結体を得ることの後に、具体的には成形体を焼成して焼結体を得ることにおいて、得られた第１焼結体を２次焼成して第２焼結体を得ることの後に、面処理することを含む。面処理することは、前述の加工することの後に行った。
加工後の第２焼結体の切断面の表面を平面研削機で研磨し、厚みが１８０μｍの板状の第２焼結体からなる実施例１のセラミックス複合体を得た。
成形体を焼成して焼結体を得ることにおいて、得られた成形体を、焼成炉（丸祥電気株式会社製）を用いて、大気雰囲気（０．１０１ＭＰａ、酸素濃度２０体積％）で、１６５０℃の温度で１次焼成し、第１焼結体を得た。１次焼成の時間は、６時間であった。１次焼成後、１２時間で第１焼結体を１５０℃になるまで冷却した。
成形体を焼成して焼結体を得ることにおいて、得られた第１焼結体を、熱間等方圧加圧（ＨＩＰ）装置（株式会社神戸製鋼所（ＫＯＢＥＬＣＯ）製）を用いて、圧力媒体に窒素ガスを用いて窒素ガス雰囲気（９９．９９体積％以上）のもとで、１６５０℃の温度、１９５ＭＰａの圧力で、２時間、ＨＩＰによる２次焼成を行い、第２焼結体を得た。２次焼成の時間は、２時間であった。２次焼成後、５時間で第２焼結体が１５０℃になるまで冷却した。
本実施例において、成形体を焼成して焼結体を得ることの後に、具体的には成形体を焼成して焼結体を得ることにおいて、得られた第１焼結体を２次焼成して第２焼結体を得ることの後に、加工することを含む。
第２焼結体を、ワイヤーソーを用いて、所定の形状及び大きさに切断して、加工された第２焼結体を得た（図１において、成形体を焼成して焼結体を得ることＳ１０３に相当する。）。
本実施例において、成形体を焼成して焼結体を得ることの後に、具体的には成形体を焼成して焼結体を得ることにおいて、得られた第１焼結体を２次焼成して第２焼結体を得ることの後に、面処理することを含む。面処理することは、前述の加工することの後に行った。
加工後の第２焼結体の切断面の表面を平面研削機で研磨し、厚みが１８０μｍの板状の第２焼結体からなる実施例１のセラミックス複合体を得た。
【0070】
実施例２
本実施例は、原料混合物を準備することにおける、酸化アルミニウム粒子をふるい分けすることを以下のように行ったこと以外は、実施例１と同様にして、厚みが１８０μｍの板状の焼結体からなる実施例２のセラミックス複合体を得た。
原料を準備することにおける、酸化アルミニウム粒子のふるい分けは、目開き３０８μｍ、線径２００μｍ、ナイロン♯５０メッシュのＮＢ５０（株式会社ＮＢＣメッシュテック製）を用いて、酸化アルミニウム粒子のふるい分けを行った。ふるい分けは、１回行った。ふるい分けした酸化アルミニウム粒子は、後述するレーザー回折法で測定した粒径が２５．４μｍ以上の粒子の含有割合が０体積％であった。
本実施例は、原料混合物を準備することにおける、酸化アルミニウム粒子をふるい分けすることを以下のように行ったこと以外は、実施例１と同様にして、厚みが１８０μｍの板状の焼結体からなる実施例２のセラミックス複合体を得た。
原料を準備することにおける、酸化アルミニウム粒子のふるい分けは、目開き３０８μｍ、線径２００μｍ、ナイロン♯５０メッシュのＮＢ５０（株式会社ＮＢＣメッシュテック製）を用いて、酸化アルミニウム粒子のふるい分けを行った。ふるい分けは、１回行った。ふるい分けした酸化アルミニウム粒子は、後述するレーザー回折法で測定した粒径が２５．４μｍ以上の粒子の含有割合が０体積％であった。
【0071】
比較例１
本比較例は、原料混合物を準備することにおける、酸化アルミニウム粒子のふるい分けを行わなかったこと以外は、実施例１と同様にして、厚みが１８０μｍの板状の焼結体からなる比較例２のセラミックス複合体を得た。
ふるい分け行わない酸化アルミニウム粒子は、後述するレーザー回折法で測定した粒径が２５．４μｍ以上の粒子の含有割合が１．１体積％であった。酸化アルミニウム粒子の純度は、実施例１と同様にして求めた。
本比較例は、原料混合物を準備することにおける、酸化アルミニウム粒子のふるい分けを行わなかったこと以外は、実施例１と同様にして、厚みが１８０μｍの板状の焼結体からなる比較例２のセラミックス複合体を得た。
ふるい分け行わない酸化アルミニウム粒子は、後述するレーザー回折法で測定した粒径が２５．４μｍ以上の粒子の含有割合が１．１体積％であった。酸化アルミニウム粒子の純度は、実施例１と同様にして求めた。
【0072】
実施例１及び２、並びに比較例１で用いた各酸化アルミニウム粒子の体積基準に粒度分布をレーザー回折式粒子径測定装置（マスターサイザー２０００、Ｍａｌｖｅｒｎ社製）を用いて測定し、酸化アルミニウム粒子の全体量に対する各粒径の粒子の含有割合を求めた。また、体積基準の粒度分布における小径側からの積算値が５０％の体積平均粒径を求めた、結果を表１に示す。図３に、各酸化アルミニウム粒子の体積基準の粒度分布を示す。後述する表１に示すように、比較例１で用いた酸化アルミニウム粒子の体積基準の粒度分布において、２５．４μｍ付近の含有割合は、１．１体積％であった。また、図３から、ふるい分けを行わない比較例１で用いた酸化アルミニウム粒子は、粗大粒子が多いことが確認できる。
【0073】
希土類アルミン酸塩蛍光体粒子及び希土類酸化物粒子である酸化イットリウム粒子について、以下のようにＦＳＳＳ法により平均粒径を測定した。
各粒子についてＦｉｓｈｅｒ Ｓｕｂ－Ｓｉｅｖｅ Ｓｉｚｅｒ Ｍｏｄｅｌ ９５（Ｆｉｓｈｅｒ Ｓｃｉｅｎｔｉｆｉｃ社製）を用いて、気温２５℃、相対湿度７０％の環境下において、１ｃｍ３分の各粒子の試料物原料をそれぞれ計り取り、専用の管状容器にパッキングした後、一定圧力の乾燥空気を流し、差圧から比表面積を読み取り、ＦＳＳＳ法による粒径を算出した。結果は上述のとおりである。
各粒子についてＦｉｓｈｅｒ Ｓｕｂ－Ｓｉｅｖｅ Ｓｉｚｅｒ Ｍｏｄｅｌ ９５（Ｆｉｓｈｅｒ Ｓｃｉｅｎｔｉｆｉｃ社製）を用いて、気温２５℃、相対湿度７０％の環境下において、１ｃｍ３分の各粒子の試料物原料をそれぞれ計り取り、専用の管状容器にパッキングした後、一定圧力の乾燥空気を流し、差圧から比表面積を読み取り、ＦＳＳＳ法による粒径を算出した。結果は上述のとおりである。
【0074】
得られた実施例及び比較例の各セラミックス複合体について、図２Ａ及び図２Ｂに示す発光装置１００を以下のようにして発光装置を作製した。発光素子２０及び半導体素子７０を実装基板１０に載置した。具体的には、サファイア基板上に窒化物半導体が積層されて形成された、厚みが約０．１１ｍｍで、平面形状が約１．０ｍｍ四方の略正方形であり、主波長が４５０ｎｍである発光素子２０を、半導体成長基板であるサファイア基板側が光出射面となるように、発光素子２０及び半導体素子７０を一列に配置して、Ａｕからなる導電部材６０を用いて、実装基板１０に形成させた導電パターンにフリップチップ実装した。
次に、発光素子２０の上面に、接着剤４０としてシリコーン樹脂を配置して、実施例及び比較例の各セラミックス複合体を板状に形成した波長変換部材３０と発光素子２０のサファイア基板の上面とを接着させた。
次に、発光素子２０、波長変換部材３０及び半導体素子７０の周囲に被覆部材５０を配置した。発光素子２０、波長変換部材３０の側面に沿って被覆部材５０を配置するとともに、半導体素子７０を被覆部材５０の中に完全に埋没させた。被覆部材５０に含まれる樹脂５１は、ジメチルシリコーン樹脂を使用し、光反射性材料５２として平均粒径が０．２８μｍの酸化チタン粒子を、樹脂５１に対して６０質量％含有させた。このような工程により、図２Ａ及び図２Ｂに示される発光装置１００を作製した。
実施例及び比較例の各セラミックス複合体を用いた各発光装置について、以下のように評価を行った。その結果を表１に示す。
次に、発光素子２０の上面に、接着剤４０としてシリコーン樹脂を配置して、実施例及び比較例の各セラミックス複合体を板状に形成した波長変換部材３０と発光素子２０のサファイア基板の上面とを接着させた。
次に、発光素子２０、波長変換部材３０及び半導体素子７０の周囲に被覆部材５０を配置した。発光素子２０、波長変換部材３０の側面に沿って被覆部材５０を配置するとともに、半導体素子７０を被覆部材５０の中に完全に埋没させた。被覆部材５０に含まれる樹脂５１は、ジメチルシリコーン樹脂を使用し、光反射性材料５２として平均粒径が０．２８μｍの酸化チタン粒子を、樹脂５１に対して６０質量％含有させた。このような工程により、図２Ａ及び図２Ｂに示される発光装置１００を作製した。
実施例及び比較例の各セラミックス複合体を用いた各発光装置について、以下のように評価を行った。その結果を表１に示す。
【0075】
実施例及び比較例の各セラミックス複合体を用いた発光装置をそれぞれ４０個作製し、イメージング色彩輝度計（ＰｒｏＭｅｔｒｉｃ Ｉ８、Ｒａｄｉａｎｔ Ｖｉｓｉｏｎ Ｓｙｓｔｅｍｓ社製）を用いて、ＣＩＥ(国際照明委員会)１９３１色度図の色度座標系における色度座標（ｘ、ｙ）を求めた。実施例及び比較例の各セラミックス複合体を用いた４０個の発光装置の色度座標（ｘ、ｙ）の平均値を、実施例及び比較例のセラミックス複合体の色度座標（ｘ、ｙ）とした。また、実施例及び比較例の各セラミックス複合体を用いた４０個の発光装置の色度座標（ｘ、ｙ）の標準偏差（１σ）を、色調のばらつきを評価する指標として求めた。結果を表１に示す。
【0076】
【表1】
【0077】
実施例１及び２に係る焼結体からなるセラミックス複合体は、レーザー回折法で測定した粒径が２５．４μｍ以上の粒子の含有割合が０．５体積％以下である酸化アルミニウム粒子を含む原料混合物を用いて製造されたため、焼成による酸化アルミニウムの結晶の異常成長が抑制され、得られた焼結体の表面を走査型電子顕微鏡により得られたＳＥＭ画像を確認しても、「凝集」、「ヌケ」、又は「窪み」の不良部分を確認することができなかった。
【0078】
実施例１及び２に係る焼結体からなるセラミックス複合体は、酸化アルミニウムのＶＤ値が０．６未満であり、酸化アルミニウム粒子の粒度分布が狭くなり、大きさが揃った酸化アルミニウム粒子を含む第２結晶相が形成される。セラミックス複合体に入射された光は、大きさが揃った第２結晶相の粒界で散乱され、第１結晶相に含まれる希土類アルミン酸塩蛍光体で波長変換された光と、第２結晶相を透過する光との色調差が小さくなり、セラミックス複合体から出射される光は、色調のばらつきが抑制された。
【0079】
実施例１及び２に係るセラミックス複合体を用いた発光装置は、出射した光の色度座標（ｘ、ｙ）の標準偏差（ｘσ、ｙσ）が、比較例１に係るセラミックス複合体を用いた発光装置から出射した光の色度座標（ｘ、ｙ）の標準偏差（ｘσ、ｙσ）よりも小さくなっており、色調のばらつきが抑制されていた。
【産業上の利用可能性】
【0080】
本発明の一態様のセラミックス複合体の製造方法によって得られたセラミックス複合体は、ＬＥＤやＬＤの励起光源と組み合わせて、車載用光源や一般照明用の照明装置、液晶表示装置のバックライト、プロジェクター用光源の波長変換部材として利用することができる。
【符号の説明】
【0081】
１０：実装基板、２０：発光素子、３０：波長変換部材、４０：接着層、５０：被覆部材、６０：導電部材、７０：半導体素子、１００：発光装置。
【図1】
【図2A】
【図2B】
【図3】
