特許 7596891 評価方法及びそれを適用したＲ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石の製造方法

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】

(24)【登録日】2024-12-02

(45)【発行日】2024-12-10

(54)【発明の名称】評価方法及びそれを適用したＲ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石の製造方法

(51)【国際特許分類】

   H01F 41/02 20060101AFI20241203BHJP

   H01F 1/057 20060101ALI20241203BHJP

   B22F 1/00 20220101ALI20241203BHJP

   B22F 3/00 20210101ALI20241203BHJP

   B22F 3/10 20060101ALI20241203BHJP

【ＦＩ】

H01F41/02 G

H01F1/057 170

B22F1/00 Y

B22F3/00 F

B22F3/10 B

【請求項の数】 6

(21)【出願番号】P 2021055528

(22)【出願日】2021-03-29

(65)【公開番号】P2022152673

(43)【公開日】2022-10-12

【審査請求日】2024-01-15

(73)【特許権者】

【識別番号】000005083

【氏名又は名称】株式会社プロテリアル

(72)【発明者】

【氏名】三好 啓太

(72)【発明者】

【氏名】春名 達哉

【審査官】古河 雅輝

(56)【参考文献】

【文献】特開２００８－０３１５００（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開平１０－２８１９１６（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開平０１－２２７０３５（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開昭６２－２３１１４３（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開平１１－２９２６５３（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開昭６２－０６３８３０（ＪＰ，Ａ）

(58)【調査した分野】(Int.Cl.，ＤＢ名)

Ｂ２２Ｆ １／００－ ８／００

Ｂ２２Ｆ １０／００－１２／９０

Ｂ２９Ｃ ４５／００－４５／２４

Ｂ２９Ｃ ４５／４６－４５／６３

Ｂ２９Ｃ ４５／７０－４５／７２

Ｂ２９Ｃ ４５／７４－４５／８４

Ｃ２２Ｃ １／０４－ １／０５

Ｃ２２Ｃ ５／００－２５／００

Ｃ２２Ｃ ２７／００－２８／００

Ｃ２２Ｃ ３０／００－３０／０６

Ｃ２２Ｃ ３３／０２

Ｃ２２Ｃ ３５／００－４５／１０

Ｈ０１Ｆ １／００－ １／４４

Ｈ０１Ｆ ４１／００－４１／０４

Ｈ０１Ｆ ４１／０８

Ｈ０１Ｆ ４１／１０

Ｈ０１Ｇ ４／１２

Ｈ０１Ｇ ４／２２４

Ｈ０１Ｇ ４／３０

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

Ｒ－Ｔ－Ｂ系合金（Ｒは希土類元素のうち少なくとも一種であり、Ｎｄ及びＰｒの少なくとも一方を必ず含む。Ｔは遷移金属元素のうち少なくとも一種でありＦｅを必ず含む。）粉末を成形した成形体を容器内の炭化水素系溶剤と脂肪酸系溶剤を混合した粘度１００×１０ ^－３ Ｐａ・ｓ以下の溶液中に浸漬し、前記容器内を１０ｋＰａ以上５０ｋＰａ未満減圧して前記成形体から発生する泡の状態に基づいて亀裂の状態を評価する評価方法。

【請求項2】

前記容器内を２０ｋＰａ以上４０ｋＰａ以下減圧する請求項１に記載の評価方法。

【請求項3】

前記容器内を２０ｋＰａ以上３０ｋＰａ以下減圧する請求項２に記載の評価方法。

【請求項4】

Ｒ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石（Ｒは希土類元素のうち少なくとも一種であり、Ｎｄ及びＰｒの少なくとも一方を必ず含む。Ｔは遷移金属元素のうち少なくとも一種でありＦｅを必ず含む。）の製造方法であって、
前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系合金粉末を成形して第一の成形体を得る第一の成形工程と、
前記第一の成形体を容器内の炭化水素系溶剤と脂肪酸系溶剤を混合した粘度１００×１０ ^－３ Ｐａ・ｓ以下の溶液中に浸漬し、前記容器内を１０ｋＰａ以上５０ｋＰａ未満減圧して前記第一の成形体から発生する泡の状態に基づいて亀裂の状態を評価する評価工程と、
前記評価工程の結果を第一の成形工程にフィードバックし、亀裂が発生しない成形条件で前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系合金粉末を成形して第二の成形体を得る第二の成形工程と、
前記第一の成形体および前記の第二の成形体、または前記第二の成形体を加熱して焼結体を得る焼結工程と、
を有するＲ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石の製造方法。

【請求項5】

前記容器内を２０ｋＰａ以上４０ｋＰａ以下減圧する請求項４に記載のＲ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石の製造方法。

【請求項6】

前記容器内を２０ｋＰａ以上３０ｋＰａ以下減圧する請求項５に記載のＲ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石の製造方法。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本開示は、評価方法及びそれを適用したＲ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石の製造方法に関する。

【背景技術】

【0002】

Ｒ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石（Ｒは希土類元素のうち少なくとも一種であり、Ｎｄ及びＰｒの少なくとも一方を必ず含む。Ｔは遷移金属元素のうち少なくとも一種でありＦｅを必ず含む。）は永久磁石の中で最も高性能な磁石として知られている。Ｒ－Ｔ－Ｂ系焼結磁は、各種モータ等の小型、軽量化を通じて、省エネルギー、環境負荷低減に貢献している。Ｒ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石の製造方法としては、粉末冶金法が一般的であり、原料合金を用い、粉砕工程、成形工程、焼結工程、といった工程を経て製造されている。成形工程では、成形条件の変動により成形体に亀裂が発生する可能性があるため、成形体における亀裂の状態を把握する必要がある。

【0003】

特許文献１では、Ｒ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石の成形体の亀裂の状態を容易に評価するために、原料粉末の成形体を大気圧下で溶液中に浸漬し、泡の発生状態に基づいて成形体の亀裂の状態を評価している。また、成形体を大気圧下で塗料中に浸漬し、塗料の侵入状態に基づいて成形体の亀裂の状態を評価している。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0004】

【文献】特開２００８－３１５００号公報

【発明の概要】

【0005】

しかし、特許文献１での評価方法では、成形体の表面の亀裂全体が露出するような亀裂であれば、亀裂内から気体が容易に出てきやすく、塗料も侵入しやすいため、泡の発生状態や塗料の侵入状態に基づいて適切に評価することが可能であるが、成形体を金型から取り出す際に成形体の表面側の亀裂が粉末で覆われた状態となって取り出されることがあり、このような粉末で覆われ、表面近傍に内在した状態の亀裂（亀裂の大半が表面近傍に内在し、一部表面と連通するような亀裂も含む）では、溶液中に浸漬しても粉末で覆われているために泡が出にくく、溶液も入りにくいため、適切な評価をすることが困難であった。表面近傍に内在した状態の亀裂をもった成形体により得られたＲ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石は、亀裂による磁石の欠けや割れが発生して不良品となる可能性があり、その結果、量産性が悪化する。よって、成形体の表面の亀裂全体が露出するような亀裂だけでなく、表面近傍に内在した状態の亀裂も適切に評価する必要がある。

【発明が解決しようとする課題】

【0006】

そこで本開示は、成形体の亀裂の状態をより適切に評価することが可能な評価方法と、その評価方法を適用したＲ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石の製造方法を提供することを目的とする。

【課題を解決するための手段】

【0007】

上記の点に鑑みてなされた本開示の評価方法は、例示的な態様１において、粉末を成形した成形体を容器内の溶液中に浸漬し、容器内を１０ｋＰａ以上５０ｋＰａ未満減圧して前記成形体から発生する泡の状態に基づいて亀裂の状態を評価する評価方法である。

【0008】

態様２において、容器内を２０ｋＰａ以上４０ｋＰａ以下減圧する態様１に記載の評価方法である。

【0009】

態様３において、容器内を２０ｋＰａ以上３０ｋＰａ以下減圧する態様２に記載の評価方法である。

【0010】

上記の点に鑑みてなされた本開示のＲ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石の製造方法は、例示的な態様４において、Ｒ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石（Ｒは希土類元素のうち少なくとも一種であり、Ｎｄ及びＰｒの少なくとも一方を必ず含む。Ｔは遷移金属元素のうち少なくとも一種でありＦｅを必ず含む。）の製造方法であって、Ｒ－Ｔ－Ｂ系合金粉末を成形して第一の成形体を得る第一の成形工程と、第一の成形体を容器内の溶液中に浸漬し、容器内を１０ｋＰａ以上５０ｋＰａ未満減圧して第一の成形体から発生する泡の状態に基づいて亀裂の状態を評価する評価工程と、前記評価工程の結果を第一の成形工程にフィードバックし、亀裂が発生しない成形条件で前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系合金粉末を成形して第二の成形体を得る第二の成形工程と、前記第二の成形体を加熱して焼結体を得る焼結工程と、を有するＲ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石の製造方法である。

【0011】

態様５において、容器内を２０ｋＰａ以上４０ｋＰａ以下減圧する態様４に記載のＲ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石の製造方法である。

【0012】

態様６において、容器内を２０ｋＰａ以上３０ｋＰａ以下減圧する態様５に記載のＲ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石の製造方法である。

【発明の効果】

【0013】

本開示によれば、成形体の亀裂の状態をより適切に評価することが可能な評価方法と、評価方法を適用したＲ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石の製造方法を提供することが可能になる。

【図面の簡単な説明】

【0014】

【図1】本開示に係る評価装置の概略断面図である。

【発明を実施するための形態】

【0015】

以下、本開示の評価方法とその評価方法を適用したＲ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石の製造方法について、図面を参照しながら詳細に説明する。

【0016】

図１は本開示に係る評価装置１の概略断面図である。本開示の評価方法は、粉末で覆われ、表面近傍に内在した状態の亀裂（亀裂の大半が表面近傍に内在し、一部表面と連通するような亀裂も含む）を適切に評価するために、図１に示すように、粉末を成形した成形体２を容器３内の溶液Ｌ中に浸漬し、容器３内を１０ｋＰａ以上５０ｋＰａ未満減圧して成形体２から発生する泡の状態を観察することで亀裂の状態を評価する。

【0017】

成形体２（第一の成形体）は、粉末を成形したものであり、例えばＲ－Ｔ－Ｂ系合金粉末を成形したものである。なお、成形体２の材質はこれに限られず、磁石を含むセラミックス分野や、その他の粉末を成形した後に焼結する分野で使用される材質であれば適用することが可能である。

【0018】

また、成形体２は、例えば直方体形状に成形されており、溶液Ｌに浸漬する際は支持部材４上に載せて浸漬する。なお、成形体２は直方体形状に限られず、かまぼこ形状や弓形形状、円柱形状、リング形状等どの様な形状であってもよい。また、図１では成形体２を支持部材４上に一つしか載せていないが、これに限られることはなく、複数載せてもよい。

【0019】

成形体２を載せる支持部材４は、例えば網状の金属板であり、成形体２の支持部材４と接触する面側（裏面側）からも泡の状態が観察できるように設けられている。なお、支持部材４はこれに限られることはなく、減圧しても成形体２を支持でき、溶液Ｌと反応して泡を発生しなければどの様な材質でもよい。また、成形体２を裏返して裏面側を確認する場合は穴が形成されていなくてもよい。

【0020】

容器３は、例えば無色透明なアクリル板であり、成形体２の側面や裏面側からも泡の発生状況を観察することができる。なお、容器３はこれに限られることはなく、側面の確認ができ、成形体２を裏返して裏面側が確認できる場合は無色透明でなくてもよい。また、材質も減圧に耐えられ、溶液Ｌと反応して泡を発生しない材質であればどの様な材質でもよい。

【0021】

溶液Ｌは、成形体２と反応しない溶剤であり、比較的粘度が低い液状の物質である。例えば成形体２がＲ－Ｔ－Ｂ系合金粉末を成形した成形体２である場合、炭化水素系溶剤、脂肪酸系溶剤、アルカリ系洗浄剤、ターピネオール溶液、ケロシン（灯油）等を用いることができ、粘度が低くなるように調整して使用する。なお、溶液Ｌの材質はこれに限られることはなく、成形体２と反応して泡を発生することがなく、粘度が低い液状の物質であればよい。成形体２と反応して泡を発生する溶液Ｌの場合、亀裂による泡の発生であるか評価できなくなる。また、粘度が高いと、亀裂への浸入速度が遅くなり、気泡の発生が遅く且つ単位時間当たりの発生量が少ないため判断が困難になるため好ましくない。

【0022】

溶液Ｌの粘度は、例えば１００×１０^－３Ｐａ・ｓ以下とすることが好ましい。粘度が１００×１０^－３Ｐａ・ｓを超える溶液に成形体２を浸しても、発生する気泡から亀裂の有無等を判別することは難しい。より好ましくは粘度５０×１０^－３Ｐａ・ｓ以下であり、さらに好ましくは粘度１０×１０^－３Ｐａ・ｓ以下である。また、代表的な有機溶剤であるアセトンの粘度が０．３×１０^－３Ｐａ・ｓであるので、実用上の下限値としては０．１×１０^－３Ｐａ・ｓということになる。なお、溶液Ｌの粘度は、Ｂ型粘度計による測定値である。

【0023】

また、溶液Ｌは、無色透明であることが好ましい。亀裂が発生している箇所を容易に確認することができ、金型や成形条件を変更する等、成形工程へのフィードバックが可能となる。

【0024】

成形体２を溶液Ｌ中に浸漬した後の容器３内の圧力は、容器３と接続する減圧ポンプＰによって減圧する。減圧する際は、大気圧を基準とし、容器３内を１０ｋＰａ以上５０ｋＰａ未満で減圧する。本発明者らは検討の結果、容器３内の圧力を１０ｋＰａ以上５０ｋＰａ未満の特定範囲で減圧することにより、表面近傍に内在した状態の亀裂を適切に評価できることを見出した。これにより、成形体２の表面の亀裂全体が露出するような亀裂だけでなく、表面近傍に内在した状態の亀裂の両方の確認を確実に行うことができるため、最終的に得られる磁石の不良を低減することが可能となり、量産性の悪化を抑制することができる。１０ｋＰａ未満で減圧した場合、溶液Ｌが侵入しにくいため、粉末で覆われた状態の亀裂から気体が出にくく、泡が発生しない。５０ｋＰａ以上で減圧した場合、粉末で覆われた状態の亀裂以外の、成形体２の表面に存在する微細な気孔から溶液Ｌが侵入しやすくなり、成形体２全体から溶液が侵入するため、成形体２全体から泡が発生してしまう。そのため、亀裂が発生している箇所の確認ができず、適切な評価をすることができない。従って、粉末で覆われ、表面近傍に内在した状態の亀裂の確認は、１０ｋＰａ以上５０ｋＰａ未満で減圧した時に発生する泡の状態で評価をおこなう。容器３内を２０ｋＰａ以上４０ｋＰａ以下で減圧することが好ましく、２０ｋＰａ以上３０ｋＰａ以下で減圧することがより好ましい。

【0025】

次に、Ｒ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石（Ｒは希土類元素のうち少なくとも一種であり、Ｎｄ及びＰｒの少なくとも一方を必ず含む。Ｔは遷移金属元素のうち少なくとも一種でありＦｅを必ず含む。）の製造方法について説明する。Ｒ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石の製造方法では、第一の成形工程、評価工程、第二の成形工程、焼結工程を有している。

【0026】

第一の成形工程では、Ｒ－Ｔ－Ｂ系合金粉末を準備し、成形することで第一の成形体２を得る。成形する際は、所定の成形条件で成形を行う。

【0027】

評価工程では、第一の成形体２を容器３内の溶液中に浸漬し、容器３内を１０ｋＰａ以上５０ｋＰａ未満減圧して第一の成形体２から発生する泡の状態に基づいて亀裂の状態を評価する。

【0028】

第二の成形工程では、前記評価工程にて泡が発生した場合は亀裂の箇所を確認し、金型や成形条件を変更する等、成形工程へのフィードバックを行なう。そして、亀裂が発生しない適切な成形条件でＲ－Ｔ－Ｂ系合金粉末を成形することで第二の成形体を得る。なお、評価工程において亀裂の発生が認められなかった場合は、亀裂が認められなかった結果をフィードバックし、成形条件は変更せずに、第二の成形工程を実施すればよい。これによって、亀裂が発生しない第二の成形体を得ることができる。

【0029】

焼結工程では、第一の成形工程で得られた第一の成形体２と第二の成形工程で得られた第二の成形体、または第二の成形工程で得られた第二の成形体を、加熱し、焼結する。亀裂の確認をした第一の成形体２のうち、亀裂の発生が認められなかったものについては第二の成形体と焼結をしてもよく、亀裂の発生が認められたものと共に破棄してもよい。これにより、Ｒ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石が得られる。

【実施例】

【0030】

本開示を実施例により更に詳細に説明するが、それらに限定されるものではない。

【0031】

実施例１
Ｒ－Ｔ－Ｂ系合金を水素粉砕法により粗粉砕して粗粉砕粉を得た。次に、得られた粗粉砕粉に、潤滑剤としてステアリン酸亜鉛を粗粉砕粉１００質量％に対して０．０４質量％添加、混合した後、気流式粉砕機（ジェットミル装置）を用いて窒素気流中で乾式粉砕し、粒径Ｄ_５０（気流分散式レーザー回折法による測定で得られる体積中心値＝Ｄ_５０）が４μｍの微粉砕粉（Ｒ－Ｔ－Ｂ系合金粉末）を得た。

【0032】

そして、Ｒ－Ｔ－Ｂ系合金粉末に、潤滑剤としてステアリン酸亜鉛をＲ－Ｔ－Ｂ系合金粉末１００質量％に対して０．０５質量％添加、混合した後、成形体が粉末で覆われ、表面近傍に内在した状態の亀裂が発生する成形条件で成形し、成形体を得た。なお、成形装置には、磁界印加方向と加圧方向とが直交するいわゆる直角磁界成形装置（横磁界成形装置）を用いた。また、成形体の形状は直方体形状になるように成形した。得られた成形体を詳細に観察し、成形体の表面の亀裂全体が露出するような亀裂および表面近傍に内在した状態の亀裂を確認した。

【0033】

次に、アクリル板の容器に炭化水素系溶剤と脂肪酸系溶剤を混合した溶液（粘度：１．４×１０^―３Ｐａ・ｓ）が入った評価装置を準備し、成形体を溶液内に浸漬した。その後、表１に示すように容器内を０ｋＰａ～５０ｋＰａまで順に減圧していき、気泡の発生状態を評価した。表面近傍に内在した状態の亀裂に気泡が発生しなかった場合と、亀裂の箇所が分からないくらい気泡が発生した場合は×評価とし、表面近傍に内在した状態の亀裂の箇所が分かるように気泡が発生した場合は〇評価とした。

【0034】

【表1】

【0035】

容器内を減圧しなかった場合（０ｋＰａ）、成形体の表面の亀裂全体が露出するような亀裂には気泡が確認されたが、表面近傍に内在した状態の亀裂からは気泡が発生しなかった。また、５０ｋＰａ減圧した場合、成形体全体から気泡が発生したため、亀裂の箇所が分からなかった。一方、２０ｋＰａおよび３０ｋＰａ減圧した場合、表面近傍に内在した状態の亀裂の箇所が分かるように気泡が発生した。従って、容器内を１０ｋＰａ以上５０ｋＰａ未満で減圧する必要があると分かった。

【産業上の利用可能性】

【0036】

本開示は、成形体の亀裂の状態をより適切に評価することが可能な評価方法と、評価方法を適用したＲ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石の製造方法を提供できる点において、産業上の利用可能性を有する。

【符号の説明】

【0037】

１…評価装置
２…成形体
３…容器
４…支持部材
Ｌ…溶液
Ｐ…減圧ポンプ

【図1】