特許 7613156 鉄アルミニウム合金の製造方法

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】

(24)【登録日】2025-01-06

(45)【発行日】2025-01-15

(54)【発明の名称】鉄アルミニウム合金の製造方法

(51)【国際特許分類】

   C22C 33/04 20060101AFI20250107BHJP

   C22C 38/00 20060101ALI20250107BHJP

   H01F 1/147 20060101ALI20250107BHJP

【ＦＩ】

C22C33/04 A

C22C38/00 303Z

H01F1/147

【請求項の数】 5

(21)【出願番号】P 2021030113

(22)【出願日】2021-02-26

(65)【公開番号】P2022131258

(43)【公開日】2022-09-07

【審査請求日】2024-01-24

(73)【特許権者】

【識別番号】000183303

【氏名又は名称】住友金属鉱山株式会社

(74)【代理人】

【識別番号】100134832

【弁理士】

【氏名又は名称】瀧野 文雄

(74)【代理人】

【識別番号】100165308

【弁理士】

【氏名又は名称】津田 俊明

(74)【代理人】

【識別番号】100115048

【弁理士】

【氏名又は名称】福田 康弘

(74)【代理人】

【識別番号】100161001

【弁理士】

【氏名又は名称】渡辺 篤司

(72)【発明者】

【氏名】阿部 広

(72)【発明者】

【氏名】泉 聖志

【審査官】坂本 薫昭

(56)【参考文献】

【文献】特開昭５１－０５２９４４（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開昭５５－１３０３９０（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開平０４－３５７４１７（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２０１１－２５６４６３（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２０１２－２３７０５１（ＪＰ，Ａ）

(58)【調査した分野】(Int.Cl.，ＤＢ名)

Ｂ２３Ｋ ２０／００

Ｃ２１Ｄ ８／１２

Ｃ２２Ｃ １／０４，３３／０４，３８／００

Ｃ２３Ｃ １０／２８

Ｈ０１Ｆ １／１４７

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

鉄粒子層の上にアルミニウム粒子層を積層した原料を坩堝の内部に配する工程と、
前記坩堝を不活性雰囲気下で加熱して、前記原料を溶解させる原料融解工程と、
不活性雰囲気下で前記原料融解工程後の原料の温度を保持して、鉄とアルミニウムの合金を合成する合金合成工程と、
を含み、
前記原料の鉄とアルミニウムの化学量論比は４５～５５：４５～５５である、
鉄アルミニウム合金の製造方法。

【請求項2】

前記原料融解工程は、攪拌せずに加熱のみによって前記原料を融解させる工程である、請求項１に記載の鉄アルミニウム合金の製造方法。

【請求項3】

前記原料は、前記坩堝の底に充填された１層の鉄粒子層と、当該鉄粒子層に充填された１層のアルミニウム粒子層のみからなる原料である、請求項１または２に記載の鉄アルミニウム合金の製造方法。

【請求項4】

前記原料は、複数の前記鉄粒子層と複数の前記アルミニウム粒子層とが交互に積層した原料である、請求項１または２に記載の鉄アルミニウム合金の製造方法。

【請求項5】

前記原料の鉄粒子の粒子径が１５０μｍ～５００μｍであり、アルミニウム粒子の粒子径が１５０μｍ～２５０μｍである、請求項１～４のいずれかに記載の鉄アルミニウム合金の製造方法。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、鉄アルミニウム合金の製造方法に関し、特に超磁歪特性を有する鉄アルミニウム合金の製造方法に関する。

【背景技術】

【0002】

鉄アルミニウム合金（以下、「ＦｅＡｌ合金」とする場合がある）は、機械加工が可能であり、３０～１３０ｐｐｍ程度の大きな磁歪を示し、原材料も安価であるため、磁歪式振動発電やアクチュエータ等に用いられる素材として好適であり、近年、注目されている。

【0003】

ＦｅＡｌ合金の合成方法としては、例えば特許文献１のような粉末焼結による合成方法や、非特許文献１のような溶解による合成方法が知られている。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0004】

【文献】特許第２８１８８６０号

【非特許文献】

【0005】

【文献】本田, Fe-Al系合金の静磁歪並びに新磁歪合金「アルフェル」について, 日本金属学会誌, Vol.12, No.7-12, pp.1-6, 1948.

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0006】

しかしながら、ＦｅＡｌ合金のこれまでの製法では、合金化の成功率が高い製造条件が確立されておらず、処理バッチごとに合金が取得できる場合と取得できない場合が生じ、合金化の成功率が低いために製造コストが高価となる問題が生じていた。

【0007】

よって、本発明は、鉄アルミニウム合金を安定的かつ安価に製造することのできる、鉄アルミニウム合金の製造方法を提供することを目的とする。

【課題を解決するための手段】

【0008】

上記の課題を解決するため、本発明の鉄アルミニウム合金の製造方法は、鉄粒子層とアルミニウム粒子層が順に積層した原料が内部に配された坩堝を不活性雰囲気下で加熱して、前記原料を溶解させる原料融解工程と、不活性雰囲気下で前記原料融解工程後の原料の温度を保持して、鉄とアルミニウムの合金を合成する合金合成工程と、を含み、前記原料の鉄とアルミニウムの化学量論比は４５～５５：４５～５５である。

【0009】

前記原料融解工程は、攪拌せずに加熱のみによって前記原料を融解させる工程であってもよい。

【0010】

前記原料は、前記坩堝の底に充填された１層の鉄粒子層と、当該鉄粒子層に充填された１層のアルミニウム粒子層のみからなる原料であってもよい。

【0011】

前記原料は、複数の前記鉄粒子層と複数の前記アルミニウム粒子層とが交互に積層した原料であってもよい。

【0012】

前記原料の鉄粒子の粒子径が１５０μｍ～５００μｍであり、アルミニウム粒子の粒子径が１５０μｍ～２５０μｍであってもよい。

【発明の効果】

【0013】

本発明であれば、鉄アルミニウム合金を安定的かつ安価に製造することのできる、鉄アルミニウム合金の製造方法を提供することができる。

【図面の簡単な説明】

【0014】

【図1】坩堝１内に鉄粒子層２とアルミニウム粒子層３が順に積層した状態の原料４の概略断面図である。

【図2】鉄粒子層とアルミニウム粒子層が順に積層した原料が内部に配された坩堝が設置された状態の合金製造装置を模式的に示す断面概略図である。

【発明を実施するための形態】

【0015】

以下、添付図面を参照しながら、ＦｅＡｌ合金の製造方法の実施形態について説明する。説明の理解を容易にするため、各図面において同一の構成要素に対しては可能な限り同一の符号を付して、重複する説明は省略する。

【0016】

本発明の鉄アルミニウム合金の製造方法は、原料融解工程と、合金合成工程とを含む。

【0017】

［原料融解工程］
本工程は、原料が内部に配された坩堝を不活性雰囲気下で加熱して、原料を溶解させる工程である。

【0018】

〈原料〉
原料としては、鉄粒子とアルミニウム粒子を使用し、後述する坩堝内に鉄粒子を充填した鉄粒子層とアルミニウム粒子を充填したアルミニウム粒子層が順に積層した状態の原料を融解させる。

【0019】

図１に、坩堝１内に鉄粒子層２とアルミニウム粒子層３が順に積層した状態の原料４の概略断面図を示す。図１（a）の場合は、原料４は坩堝１の底１aに充填された１層の鉄粒子層２と、鉄粒子層に充填された１層のアルミニウム粒子層３のみからなる原料である。本発明では、鉄粒子層２とアルミニウム粒子層３をこのように配置して原料４とすることができる。

【0020】

また、図１（ｂ）、（ｃ）の場合は、原料４は、複数の鉄粒子層２と複数のアルミニウム粒子層３とが交互に積層した原料である。本発明では、鉄粒子層２とアルミニウム粒子層３をこのように配置して原料４とすることができる。

【0021】

また、本発明では、原料が鉄粒子層とアルミニウム粒子層が順に積層した状態であることが重要であり、原料の粒子径は限定されないが、例えば、鉄粒子の粒子径が１５０μｍ～５００μｍの範囲内であり、アルミニウム粒子の粒子径が１５０μｍ～２５０μｍの範囲内の原料を使用することができる。

【0022】

（鉄とアルミニウムの化学量論比）
鉄アルミニウム合金を製造するためには、鉄とアルミニウムの比率が重要である。本発明の場合は、原料の鉄とアルミニウムの化学量論比を、Ｆｅ：Ａｌ＝５０：５０とすることが理想であるが、これが難しい場合にはＦｅ：Ａｌ＝４５～５５：４５～５５の範囲でも、鉄アルミニウム合金を製造することは可能である。

【0023】

（坩堝）
坩堝１としては、鉄、アルミニウムおよび鉄アルミニウム合金との化学的反応性が低く、原料の融点よりも高い融点の素材を用いた坩堝であることが好ましい。このような条件を満たすものとして、例えばアルミナ製坩堝が挙げられ、また、マグネシア製坩堝、窒化ホウ素製坩堝等を用いてもよい。

【0024】

（加熱条件）
原料融解工程では、原料が酸化しないようアルゴンガス雰囲気や窒素ガス雰囲気等の不活性雰囲気下で原料を加熱する。また、鉄やアルミニウムを融解させるため、これらの材料の融点以上に加熱する必要があり、例えば１５５０℃程度に原料を加熱すればよい。

【0025】

原料融解工程は、攪拌せずに加熱のみによって原料を融解させる工程とすることができる。鉄粒子層とアルミニウム粒子層が順に積層した状態の原料を加熱のみによって融解させることで、鉄アルミニウム合金を確実に製造することができる。原料融解工程において、例えば原料を、電磁攪拌を伴って融解させたり、物理的な治具を原料融液に入れて原料を攪拌したりすると、鉄とアルミニウムが合金化しないおそれがある。

【0026】

［合金合成工程］
本工程は、不活性雰囲気下で原料融解工程後の原料の温度を保持して、鉄とアルミニウムの合金を合成する工程である。例えば、アルゴンガス雰囲気や窒素ガス雰囲気等の不活性雰囲気下で原料の温度を１５５０℃程度に保持することで、鉄とアルミニウムを合金化させることができる。原料の温度の保持時間は、鉄とアルミニウムが合金化するまでの時間となり、原料の量にもよるが、例えば３時間～２０時間程度とすることができる。

【0027】

（他の工程）
本発明の鉄アルミニウム合金の製造方法は、原料融解工程と、合金合成工程の他にも、他の工程を含んでもよい。例えば、合金合成工程後、鉄アルミニウム合金を冷却する冷却工程や、冷却工程後に坩堝から合金を取り出す取り出し工程等が挙げられる。

【0028】

（合金製造装置１００）
以下、本発明の製造方法に基づきＦｅＡｌ合金を製造することのできる装置の一例として、合金製造装置１００について説明する。図２は、鉄粒子層２とアルミニウム粒子層３が順に積層した原料４が内部に配された坩堝１が設置された状態の合金製造装置１００を模式的に示す断面概略図である。

【0029】

図２に示す合金製造装置１００は、円筒状の断熱材６の内側に円筒状のカーボン製の抵抗加熱ヒータ５が配置されており、ホットゾーンが形成される。抵抗加熱ヒータ５への投入する電力を適宜調整することにより、ホットゾーン内の温度を制御することが可能となっている。坩堝用台座８に坩堝１を載せることで、坩堝１をホットゾーン内に置くことができる。なお、上方側が開放された坩堝１には、中にゴミが落下しないようにゴミ落下防止用蓋材（図示せず）を被せてもよい。そして、合金製造装置１００は、断熱材６の外側にチャンバー７が設置されており、アルゴンや窒素等の不活性ガスを導入することで、チャンバー７内を不活性雰囲気に調整できる。また、坩堝１の底部の温度を測定する熱電対（図示せず）が坩堝用台座８に設置されており、熱電対によって坩堝１の温度を測定することで、坩堝１内の原料４の温度を間接的に把握することができる。

【0030】

（合金製造装置１００を用いた製造例）
以下、本発明の製造方法の一例として、合金製造装置１００を用いた製造例について説明する。

【0031】

坩堝１には図１に示すように原料４を配置する。図２では、図１（ａ）の態様で鉄粒子層２とアルミニウム粒子層３が積層した原料４が坩堝１内に配されている。

【0032】

次に、坩堝用台座８に坩堝１を載置し、チャンバー７へアルゴンや窒素等の不活性ガスを流し、チャンバー７を不活性雰囲気に調整する。

【0033】

次に、ヒータ５を作動して、坩堝１を昇温し、原料融解工程および合金合成工程を行う。原料４の融解および合金合成の後、ヒータ５の出力を低下させ、すべての融液を固化させる。

【0034】

次に、チャンバー７内の温度が室温程度になったことを確認した後、合成されたＦｅＡｌ合金が入った坩堝１を坩堝用台座８から取り外し、さらに坩堝１から合成されたＦｅＡｌ合金を取り出す。

【実施例】

【0035】

以下、本発明の実施例について比較例を挙げて具体的に説明する。なお、本発明はこれら実施例によって限定されるものではない。

【0036】

［実施例１］
はじめに、化学量論比で鉄とアルミニウムの比率が５０：５０になるように、粒子径が１５０μｍ～５００μｍの粒子状Ｆｅ原料（純度：９９．９％）と、粒子径が１５０μｍ～２５０μｍの粒子状Ａｌ原料（純度：９９．９９％）を秤量した。

【0037】

そして、内径１２ｍｍ、高さ１００ｍｍの緻密質アルミナ製の坩堝１内に、あらかじめ準備したＦｅ原料の全量をるつぼ１ａの底に充填して鉄粒子層２とし、鉄粒子層２の上に準備したＡｌ原料の全量を充填してアルミニウム粒子層３を積層し、原料４とした（図１（ａ））。

【0038】

次に、原料４が充填された坩堝１を、図２に示すように、多孔質アルミナ製の坩堝用台座８上に載置した。

【0039】

次に、合金製造装置１００のチャンバー７内にアルゴンガスを導入し、チャンバー７内を大気圧の不活性雰囲気に調整した。また、カーボン製の抵抗加熱ヒータ５にて原料４の温度が１５５０℃となるように設定し、室温から１２時間かけて１５５０℃まで原料４の昇温を行って原料４を融解した（原料融解工程）。昇温が終了して合成炉内の温度が１５５０℃に到達後、当該温度を６時間保持してＦｅＡｌ合金を合成した（合金合成工程）。なお、原料融解工程および合金合成工程において、原料４の融液に物理的に治具を入れての撹拌や、電磁撹拌は行っていない。

【0040】

合金合成工程後、３０分かけて抵抗加熱ヒータ５の出力を停止し、出力停止後は自然に放冷して室温まで坩堝１の温度を下げた。その後、坩堝１から試料を回収した。なお、抵抗加熱ヒータ５の出力の停止から坩堝１の温度が７５℃に到達するまでの時間は、８時間であった。

【0041】

坩堝１から取り出した試料は、直径１２ｍｍ、長さ２５ｍｍのＦｅＡｌ合金であった。さらに、取得したＦｅＡｌ合金を切断し、合金内部を観察したが、目視で確認できるような異常部は確認されなかった。また、ＳＥＭ－ＥＤＸにて試料断面を観察し、鉄とアルミニウムが均一に分布していることを確認した。

【0042】

［実施例２］
坩堝１への原料投入方法を、図１（ｂ）に示すように、あらかじめ準備したＦｅ原料の半量を坩堝１の底に充填して鉄粒子層２を形成し、該鉄粒子層２の上に準備したＡｌ原料の半量を充填してアルミニウム粒子層３を形成し、該アルミニウム粒子層３の上に準備したＦｅ原料の残りの半量を充填して鉄粒子層２を形成し、該鉄粒子層２の上に準備したＡｌ原料の残りの半量を充填してアルミニウム粒子層３を形成して原料４とした。原料４の態様以外は、実施例１と同様としてＦｅＡｌ合金を製造した。

【0043】

上記合成作業終了後、坩堝１から取り出した試料は、直径１２ｍｍ、長さ２５ｍｍのＦｅＡｌ合金であった。さらに、取得したＦｅＡｌ合金を切断し、合金内部を観察したが、目視で確認できるような異常部は確認されなかった。また、ＳＥＭ－ＥＤＸにて試料断面を観察し、鉄とアルミニウムが均一に分布していることを確認した。

【0044】

［参考例１］
鉄粒子層２およびアルミニウム粒子層３を形成した原料４とはせずに、あらかじめ準備したＦｅ原料の全量とＡｌ原料の全量を、あらかじめＳＵＳ製容器内で均一に混合して混合物とした後に、この混合物を坩堝１に充填した。それ以外は、実施例１と同様としてＦｅＡｌ合金を製造した。

【0045】

上記合成作業終了後、坩堝１から取り出した試料は、直径１２ｍｍ、長さ２５ｍｍのＦｅＡｌ合金であった。さらに、取得したＦｅＡｌ合金を切断し、合金内部を観察したが、目視で確認できるような異常部は確認されなかった。また、ＳＥＭ－ＥＤＸにて試料断面を観察し、鉄とアルミニウムが均一に分布していることを確認した。

【0046】

［比較例１］
坩堝１への原料投入方法を、あらかじめ準備したＡｌ原料の全量を坩堝１の底に充填してアルミニウム粒子層３を形成し、該アルミニウム粒子層３の上に準備したＦｅ原料の全量を充填して鉄粒子層２を形成した。すなわち、アルミニウム粒子層３に鉄粒子層２を積層した。それ以外は、実施例１と同様としてＦｅＡｌ合金の製造作業を実施した。

【0047】

上記合成作業終了後、坩堝１から試料を取り出したところ、鉄粒子層２とアルミニウム粒子層３は層状に固化しており、合金化していなかった。

【0048】

表１に、実施例１、２、参考例１及び比較例１の試験結果を示す。

【0049】

【表1】

【0050】

実施例１、２および参考例１の場合、ＦｅＡｌ合金を製造することができた一方で、比較例１の場合は合金化せず、ＦｅＡｌ合金を製造することができなかった。

【0051】

（まとめ）
以上より、本発明であれば、鉄アルミニウム合金を安定的かつ安価に製造することのできる、鉄アルミニウム合金の製造方法を提供できることは明らかである。

【符号の説明】

【0052】

１ 坩堝
２ 鉄粒子層
３ アルミニウム粒子層
４ 原料
５ ヒータ
６ 断熱材
７ チャンバー
８ 坩堝用台座
１００ 合金製造装置

【図1】

【図2】