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(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】特許公報(B2)
(11)【特許番号】
(24)【登録日】2025-01-17
(45)【発行日】2025-01-27
(54)【発明の名称】マイクロ波加熱ユニット、及びこれを用いる炭素繊維製造方法
(51)【国際特許分類】
H05B 6/78 20060101AFI20250120BHJP
F27B 9/36 20060101ALI20250120BHJP
F27B 9/28 20060101ALI20250120BHJP
F27D 11/12 20060101ALI20250120BHJP
D01F 9/12 20060101ALI20250120BHJP
【ＦＩ】
H05B6/78 Z
F27B9/36
F27B9/28
F27D11/12
D01F9/12
【請求項の数】
7
(21)【出願番号】P 2022579550
(86)(22)【出願日】2022-02-01
(86)【国際出願番号】 JP2022003831
(87)【国際公開番号】W WO2022168830
(87)【国際公開日】2022-08-11
【審査請求日】2023-07-25
(31)【優先権主張番号】P 2021015373
(32)【優先日】2021-02-02
(33)【優先権主張国・地域又は機関】JP
【国等の委託研究の成果に係る記載事項】（出願人による申告）平成２６年度、国立研究開発法人新エネルギー・産業技術総合開発機構 革新的新構造材料等研究開発・革新炭素繊維基盤技術開発 委託研究、産業技術力強化法第１７条の適用を受ける特許出願
(73)【特許権者】
【識別番号】000003001
【氏名又は名称】帝人株式会社
(73)【特許権者】
【識別番号】301021533
【氏名又は名称】国立研究開発法人産業技術総合研究所
(74)【代理人】
【識別番号】100163120
【弁理士】
【氏名又は名称】木村 嘉弘
(72)【発明者】
【氏名】鈴木 慶宜
(72)【発明者】
【氏名】圖子 博昭
(72)【発明者】
【氏名】杉山 順一
【審査官】柳本 幸雄
(56)【参考文献】
【文献】国際公開第２０１９／１７０２９９（ＷＯ，Ａ１）
【文献】国際公開第２０１５／１５２０１９（ＷＯ，Ａ１）
【文献】特開昭５６－０００３３３（ＪＰ，Ａ）
【文献】特表昭６２－５０３１９９（ＪＰ，Ａ）
【文献】独国特許出願公開第１０２４４９４１（ＤＥ，Ａ１）
【文献】特表２０２０－５１３４８６（ＪＰ，Ａ）
【文献】中国特許出願公開第１１０２５７９５９（ＣＮ，Ａ）
【文献】特表２００９－５３３５６２（ＪＰ，Ａ）
【文献】特開平０２－２２３１８６（ＪＰ，Ａ）
【文献】特表２００２－５３８５８０（ＪＰ，Ａ）
(58)【調査した分野】(Int.Cl.，ＤＢ名)
Ｈ０５Ｂ ６／７８
Ｄ０１Ｆ ９／１２
Ｆ２７Ｂ ９／３６
Ｆ２７Ｂ ９／２８
Ｆ２７Ｄ １１／１２
(57)【特許請求の範囲】
【請求項1】
導波管の管壁に繊維導入口及び繊維導出口が形成されて成る炉体と、前記導波管内にマイクロ波を導入するマイクロ波発振器と、
を含んで成るマイクロ波加熱ユニットであって、
炭素繊維前駆体である被加熱連続繊維が前記導波管の管軸に対して角度θ°の傾斜を有してその内部を走行するように構成されており、前記角度θ°が０＜θ＜９０であり、
前記繊維導出口が前記導波管の終端部以外の部分に形成されていることを特徴とするマイクロ波加熱ユニット。
【請求項2】
前記角度θ°が１０＜θ＜６０である請求項１に記載のマイクロ波加熱ユニット。
【請求項3】
前記導波管が方形導波管であり、前記導波管の短辺管壁にそれぞれ繊維導入口と繊維導出口とが設けられている請求項１に記載のマイクロ波加熱ユニット。
【請求項4】
前記導波管を貫通するとともに、前記繊維導入口と前記繊維導出口とを接続する保温管を更に有して成り、前記保温管の内部を前記被加熱連続繊維が走行するように構成されている請求項１に記載のマイクロ波加熱ユニット。
【請求項5】
前記保温管の材質がアルミナ又はシリカアルミナ又はセラミックである請求項１に記載のマイクロ波加熱ユニット。
【請求項6】
請求項１乃至５の何れか１項に記載のマイクロ波加熱ユニットを用いて被加熱連続繊維を走行させながら加熱する中間炭素繊維乃至炭素繊維の製造方法であって、炭素含有率が６６質量％未満の被加熱連続繊維を加熱して中間炭素繊維乃至炭素繊維を得る工程を含むことを特徴とする中間炭素繊維乃至炭素繊維の製造方法。
【請求項7】
請求項６に記載の炭素繊維の製造方法であって、さらに請求項１乃至５の何れか１項に記載のマイクロ波加熱ユニットを用いて導波管内の極大磁界部分により被加熱連続繊維を走行させながら加熱する炭素繊維の製造方法。【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
本発明は、マイクロ波を照射して被加熱連続繊維を加熱するマイクロ波加熱ユニット、及びこれを用いる炭素繊維製造方法に関する。
【背景技術】
【0002】
炭素繊維は、他の繊維と比較して優れた比強度及び比弾性率を有しており、その軽量性及び優れた機械的特性を利用して、樹脂と複合化する補強繊維等として広く工業的に利用されている。
【0003】
従来、炭素繊維は次のように製造されている。先ず、前駆体繊維を加熱空気中２３０～２６０℃で３０～１００分間加熱することにより耐炎化処理される。この耐炎化処理により、アクリル系繊維の環化反応を生じさせ、酸素結合量を増加させて耐炎化繊維を得る。この耐炎化繊維は、例えば、窒素雰囲気下、３００～８００℃の焼成炉を用いて温度勾配をかけながら炭素化される（第一炭素化処理）。次いで、窒素雰囲気下で８００～２１００℃の焼成炉を用いて温度勾配をかけながらさらに炭素化される（第二炭素化処理）。このように、炭素繊維は加熱された焼成炉内で、耐炎化繊維をその外部から加熱することによって製造されている。
【0004】
上記のように製造する場合、被炭素化繊維内部の炭素化が不十分になることを避けるために、時間をかけて徐々に昇温しなければならない。また、外部から加熱を行う焼成炉は、炉体や焼成雰囲気のような被炭素化繊維以外のものも加熱されるため、熱効率が低い。
【0005】
近年、マイクロ波を照射することにより被炭素化繊維を加熱して炭素繊維を製造することが試みられている。マイクロ波による物質の加熱は、その内部から加熱される。そのため、マイクロ波を用いて被炭素化繊維を加熱する場合、繊維表面及び繊維内部における炭素化を均一に行うことが可能であり、炭素繊維の製造時間の短縮が期待される。
【0006】
従来、マイクロ波を用いて炭素繊維を製造する方法としては、特許文献１が知られている。特許文献１にはマイクロ波を用いる炭素繊維の製造方法が記載されている。
また、特許文献２には、被加熱物を加熱炉に対して斜めに搬送することにより、食品等の加熱斑を抑制するマイクロ波加熱装置が記載されている。
また、特許文献２には、被加熱物を加熱炉に対して斜めに搬送することにより、食品等の加熱斑を抑制するマイクロ波加熱装置が記載されている。
【0007】
しかし、炭素繊維の製造工程においては、被加熱繊維が誘電体から半導体、次いで導電体へと連続的に変化する。特に、マイクロ波を用いる炭素繊維の製造工程においては、被加熱繊維の性質が瞬時に変化する。即ち、被加熱繊維の誘電率が変化することにより、適した加熱条件が瞬時に変化する。そのため、従来のマイクロ波加熱ユニットを用いて被加熱繊維を加熱する場合、炉内の電磁気学的エネルギーの性質から不安定反応が起こりやすく、被加熱繊維を著しく損傷させて工程安定性が低下するとともに、得られる繊維の品質が著しく低下する場合があった。
【先行技術文献】
【特許文献】
【0008】
【文献】特許６０６３０４５号公報
【文献】特許２８９８６４６号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【0009】
本発明の課題は、マイクロ波を照射することによって被加熱繊維を加熱するマイクロ波加熱ユニットであって、被加熱繊維の誘電率が変化しても安定して加熱することができる小型のマイクロ波加熱ユニットを提供することである。また、本発明の他の課題は、該マイクロ波加熱ユニットを用いて被加熱繊維を炭素化する炭素繊維の製造方法を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【0010】
本発明者らは、炉体の軸心に対して被加熱連続繊維を斜めに走行させることにより、上記課題を解決できることを見出した。即ち、炉体内に生じる電磁界分布は、導波管の所定箇所で極大電界強度となるところ、被加熱連続繊維を導波管の管軸に対して斜めに走行させることにより、極大電界強度付近で被加熱連続繊維を加熱するとともに、当該加熱によって誘電率が変化した被加熱連続繊維を速やかに極大電界強度付近から退避させることにより、被加熱連続繊維が半導体や導電体に変化したことによって生じる電界反射を抑制して工程安定性を高めることができることを見出した。
また、誘電体である被加熱連続繊維が半導体や導電体に変化した後に加熱する場合、マイクロ波の電界成分を利用する加熱では、放電による切断を生じやすく、加熱が不安定になるとともに被加熱連続繊維の品質を著しく低下させるところ、磁界成分を利用する加熱により、係る問題を解決できることを見出した。
また、誘電体である被加熱連続繊維が半導体や導電体に変化した後に加熱する場合、マイクロ波の電界成分を利用する加熱では、放電による切断を生じやすく、加熱が不安定になるとともに被加熱連続繊維の品質を著しく低下させるところ、磁界成分を利用する加熱により、係る問題を解決できることを見出した。
【0011】
また、本発明者らは、筒状の炉体内に、マイクロ波を透過させる筒状の保温管を配設し、この中に被加熱連続繊維を走行させてマイクロ波を照射することに想到した。この保温管は、高温時にはマイクロ波を吸収して自ら発熱するため、被加熱連続繊維を高温で保温して炭素化速度を飛躍的に向上させることができることを見出した。
これらの知見に基づき、本発明を完成するに至った。
これらの知見に基づき、本発明を完成するに至った。
【0012】
上記課題を解決する本発明は以下に記載するとおりである。
【0013】
〔１〕 導波管の管壁に繊維導入口（１０３、２０３、３０３）及び繊維導出口（１０５、２０５、３０５）が形成されて成る炉体（１００、１０１、２０１、３０１、４０１、５０１）と、
前記導波管内にマイクロ波を導入するマイクロ波発振器（１１）と、
を含んで成るマイクロ波加熱ユニット（１０００、１０００ａ、１０００ｂ、１０００ｃ、１００１、１００２、１００３、１００４）であって、
前記被加熱連続繊維（１５０、２５０、３５０、４５０、５５０、２５１、３５１、４５１、５５１）が前記導波管の管軸に対して角度θ°の傾斜を有してその内部を走行するように構成されており、前記角度θ°が０＜θ＜９０であり、
前記繊維導出口が前記導波管の終端部以外の部分に形成されていることを特徴とするマイクロ波加熱ユニット。
前記導波管内にマイクロ波を導入するマイクロ波発振器（１１）と、
を含んで成るマイクロ波加熱ユニット（１０００、１０００ａ、１０００ｂ、１０００ｃ、１００１、１００２、１００３、１００４）であって、
前記被加熱連続繊維（１５０、２５０、３５０、４５０、５５０、２５１、３５１、４５１、５５１）が前記導波管の管軸に対して角度θ°の傾斜を有してその内部を走行するように構成されており、前記角度θ°が０＜θ＜９０であり、
前記繊維導出口が前記導波管の終端部以外の部分に形成されていることを特徴とするマイクロ波加熱ユニット。
【0014】
〔２〕 前記角度θ°が１０＜θ＜６０である〔１〕に記載のマイクロ波加熱ユニット。
【0015】
上記〔１〕及び〔２〕のマイクロ波加熱ユニットは、導波管を炉体とし、その内部を走行する被加熱連続繊維に常圧下でマイクロ波を照射するマイクロ波加熱ユニットであり、被加熱繊維を導波管の管軸に対して斜めに走行させることを特徴とする。
【0016】
〔３〕 前記導波管が方形導波管であり、前記導波管の短辺管壁にそれぞれ前記繊維導入口と前記繊維導出口とが設けられている〔１〕に記載のマイクロ波加熱ユニット。
【0017】
〔４〕 前記導波管を貫通するとともに、前記繊維導入口と前記繊維導出口とを接続する保温管（１０７、２０７、３０７）を更に有して成り、前記保温管の内部を前記被加熱連続繊維が走行するように構成されている〔１〕に記載のマイクロ波加熱ユニット。
【0018】
〔５〕 前記保温管の材質がセラミックである〔１〕に記載のマイクロ波加熱ユニット。
【0019】
上記〔４〕及び〔５〕のマイクロ波加熱ユニットは、被加熱連続繊維の走行部の外周がセラミック製の保温管で覆われている。
【0020】
〔６〕 〔１〕乃至〔５〕に記載のマイクロ波加熱ユニットを用いて被加熱連続繊維を走行させながら加熱する中間炭素繊維乃至炭素繊維の製造方法であって、炭素含有率が６６質量％未満の被加熱連続繊維を加熱して中間炭素繊維乃至炭素繊維を得る工程を含むことを特徴とする中間炭素繊維乃至炭素繊維の製造方法。
【0021】
〔７〕 〔６〕に記載の炭素繊維の製造方法であって、さらに〔１〕乃至〔５〕に記載のマイクロ波加熱ユニットを用いて導波管内の極大磁界部分に被加熱連続繊維を走行させながら加熱する炭素繊維の製造方法。
【0022】
上記〔６〕及び〔７〕に記載の炭素繊維製造方法は、炭素繊維製造工程の少なくとも一部に〔１〕乃至〔５〕に記載のマイクロ波加熱ユニットを用いる炭素繊維の製造方法である。
【発明の効果】
【0023】
本発明のマイクロ波加熱ユニットは、被加熱連続繊維が炉体の軸心に対して斜めに走行する。そのため、炉体内の極大電界部分で加熱されて性状（誘電率）が変化した被加熱連続繊維を速やかに極大電界部分から退避できる。その結果、炉内で半導体乃至導電体となった繊維による電界反射が生じ難くなり、工程安定性を高くすることができる。
また、炉体として方形導波管を用い、繊維導入口及び繊維導出口を方形導波管のＨ面に装荷する場合は、炉体の幅を小さくすることができ、装置をコンパクトにできる。
さらに、保温管を用いる場合には、被加熱連続繊維を高温で保持することができるため、炭素化の効率を高くできる。
また、炉体として方形導波管を用い、繊維導入口及び繊維導出口を方形導波管のＨ面に装荷する場合は、炉体の幅を小さくすることができ、装置をコンパクトにできる。
さらに、保温管を用いる場合には、被加熱連続繊維を高温で保持することができるため、炭素化の効率を高くできる。
【図面の簡単な説明】
【0024】
【発明を実施するための形態】
【0025】
以下、図面を参照しながら本発明のマイクロ波加熱ユニット及びこれを用いる炭素繊維の製造方法について詳細に説明する。
なお、本発明において、炉体のＨ面とは方形導波管の短辺管壁を意味し、Ｅ面とは方形導波管の長辺管壁を意味する。
本発明において、誘電体、半導体及び導電体とは、明確な数値によって区別されるものではなく、被加熱連続繊維が加熱される前の状態が誘電体であり、完全に加熱された状態が導電体であり、その中間の状態が半導体であることを意味する。即ち、被加熱連続繊維が炭素繊維前駆体である場合、炭素繊維前駆体（炭素含有率が６６～７２質量％）が誘電体であり、炭素繊維乃至黒鉛化繊維が導電体（炭素含有率が９０質量％以上）であり、その中間にある状態が半導体であることを意味する。
なお、本発明において、炉体のＨ面とは方形導波管の短辺管壁を意味し、Ｅ面とは方形導波管の長辺管壁を意味する。
本発明において、誘電体、半導体及び導電体とは、明確な数値によって区別されるものではなく、被加熱連続繊維が加熱される前の状態が誘電体であり、完全に加熱された状態が導電体であり、その中間の状態が半導体であることを意味する。即ち、被加熱連続繊維が炭素繊維前駆体である場合、炭素繊維前駆体（炭素含有率が６６～７２質量％）が誘電体であり、炭素繊維乃至黒鉛化繊維が導電体（炭素含有率が９０質量％以上）であり、その中間にある状態が半導体であることを意味する。
【0026】
（１） マイクロ波加熱ユニット
図１は、本発明のマイクロ波加熱ユニットの一構成例を示す説明図である。図１中、１１はマイクロ波発振器であり、マイクロ波発振器１１には、接続導波管１２の一端が接続されており、接続導波管１２の他端は炉体１００に接続されている。この接続導波管１２には、マイクロ波発振器１１側から順にサーキュレータ１３及び整合器１５が介装されている。サーキュレータ１３には、接続導波管１４の一端が接続されており、接続導波管１４の他端にはダミーロード１９が接続されている。このとき、マイクロ波の炉体１００への流入量と炉体１００からの流出量を調整するための機構であるアイリス１６と定在波を形成するための短絡板１７とを導波管の各端部にそれぞれ設けることもできる。
図１は、本発明のマイクロ波加熱ユニットの一構成例を示す説明図である。図１中、１１はマイクロ波発振器であり、マイクロ波発振器１１には、接続導波管１２の一端が接続されており、接続導波管１２の他端は炉体１００に接続されている。この接続導波管１２には、マイクロ波発振器１１側から順にサーキュレータ１３及び整合器１５が介装されている。サーキュレータ１３には、接続導波管１４の一端が接続されており、接続導波管１４の他端にはダミーロード１９が接続されている。このとき、マイクロ波の炉体１００への流入量と炉体１００からの流出量を調整するための機構であるアイリス１６と定在波を形成するための短絡板１７とを導波管の各端部にそれぞれ設けることもできる。
【0027】
（２） 炉体
本発明のマイクロ波加熱ユニットの炉体１００は、円筒導波管又は方形導波管から構成されている。導波管内にマイクロ波が導入されることにより、導波管内には、ＴＥ（Ｔｒａｎｓｖｅｒｓｅ Ｅｌｅｃｔｒｉｃ）モードの電磁界分布が形成される。ＴＥモードとは、導波管内に伝送されるマイクロ波の方向に直交する電界成分を有する伝送モ－ドをいう。炉体１００内に定在波を生じさせることにより、炉体１００内には電界成分が極大になる場所と磁界成分が極大となる場所とが異なる位置で存在する。そのため、被加熱連続繊維を炉体内に走行させることによって、主として電界成分による加熱（以下、「電界加熱」ともいう）、及び主として磁界成分による加熱（以下、「磁界加熱」ともいう）をそれぞれ行うことができる。
本発明のマイクロ波加熱ユニットの炉体１００は、円筒導波管又は方形導波管から構成されている。導波管内にマイクロ波が導入されることにより、導波管内には、ＴＥ（Ｔｒａｎｓｖｅｒｓｅ Ｅｌｅｃｔｒｉｃ）モードの電磁界分布が形成される。ＴＥモードとは、導波管内に伝送されるマイクロ波の方向に直交する電界成分を有する伝送モ－ドをいう。炉体１００内に定在波を生じさせることにより、炉体１００内には電界成分が極大になる場所と磁界成分が極大となる場所とが異なる位置で存在する。そのため、被加熱連続繊維を炉体内に走行させることによって、主として電界成分による加熱（以下、「電界加熱」ともいう）、及び主として磁界成分による加熱（以下、「磁界加熱」ともいう）をそれぞれ行うことができる。
【0028】
（２－１） 円筒導波管を用いる炉体
図２は、本発明のマイクロ波加熱ユニットの炉体の一構成例を示す説明図である。
図２中、１０００はマイクロ波加熱ユニットであり、１０１は少なくとも一端が閉塞した円筒導波管から構成される炉体である。炉体１０１の外周には、繊維導入口１０３と繊維導出口１０５とがそれぞれ形成されている。炉体１０１には、炉体１０１の内部を管軸に対して斜めに貫通するとともに、繊維導入口１０３と繊維導出口１０５とを接続する保温管１０７が設けられていてもよい。保温管１０７は、その内部に被加熱連続繊維１５０が搬送されるように構成されている。炉体１０１の閉塞した内端部には短絡板１０９が配設されている。繊維導入口１０３及び繊維導出口１０５には、炉体１０１からの電磁波漏えいを防ぐために、それぞれ金属スリーブ１１１及び１１３を設けることができる。
なお、図１４は、金属スリーブ及び保温管を設けない場合のマイクロ波加熱ユニットの炉体１０００ａである。図１５は、金属スリーブを設けない場合のマイクロ波加熱ユニットの炉体１０００ｂである。図１６は、保温管を設けない場合のマイクロ波加熱ユニットの炉体１０００ｃである。図２と同じ構成には同じ参照符号を付してその説明を省略する。
図２は、本発明のマイクロ波加熱ユニットの炉体の一構成例を示す説明図である。
図２中、１０００はマイクロ波加熱ユニットであり、１０１は少なくとも一端が閉塞した円筒導波管から構成される炉体である。炉体１０１の外周には、繊維導入口１０３と繊維導出口１０５とがそれぞれ形成されている。炉体１０１には、炉体１０１の内部を管軸に対して斜めに貫通するとともに、繊維導入口１０３と繊維導出口１０５とを接続する保温管１０７が設けられていてもよい。保温管１０７は、その内部に被加熱連続繊維１５０が搬送されるように構成されている。炉体１０１の閉塞した内端部には短絡板１０９が配設されている。繊維導入口１０３及び繊維導出口１０５には、炉体１０１からの電磁波漏えいを防ぐために、それぞれ金属スリーブ１１１及び１１３を設けることができる。
なお、図１４は、金属スリーブ及び保温管を設けない場合のマイクロ波加熱ユニットの炉体１０００ａである。図１５は、金属スリーブを設けない場合のマイクロ波加熱ユニットの炉体１０００ｂである。図１６は、保温管を設けない場合のマイクロ波加熱ユニットの炉体１０００ｃである。図２と同じ構成には同じ参照符号を付してその説明を省略する。
【0029】
次に、このマイクロ波加熱ユニット１０００の動作について説明する。図２中、１５０は被加熱連続繊維であり、不図示の繊維搬送手段によって、保温管１０７の内部を通って繊維導入口１０３から炉体１０１内部に連続的に搬入される。マイクロ波発振器１１が発振するマイクロ波は、接続導波管１２内を通って、さらにアイリス１６を通って炉体１０１内に導入される。炉体１０１内に到達したマイクロ波は、炉体１０１の閉塞した内端部（終端部）に配設された短絡板１０９で反射して整合器１５を経由してサーキュレータ１３に到達する。反射されたマイクロ波（以下、「反射波」ともいう）は、サーキュレータ１３で方向が変えられ、接続導波管１４を通ってダミーロード１９で吸収される。このとき、整合器１５を用いて整合器１５と短絡板１０９との間で整合がとられ、炉体１０１内に定在波が生じる。この定在波によって、炉体１０１内には電界成分が極大になる場所（極大電界部分）と、磁界成分が極大になる場所（極大磁界部分）とが、それぞれ異なる位置に形成される。この定在波によって被加熱連続繊維１５０は加熱される。なお、本発明のマイクロ波加熱ユニット１０００は、被加熱連続繊維１５０の走行方向は管軸に対して斜め方向であり、垂直でも平行でもない。そのため、被加熱連続繊維１５０は、極大電界部分又は極大磁界部分のみを走行することはない。また、このとき、炉体１０１内は常圧であり、且つ不図示の不活性ガス供給手段によって不活性雰囲気となっている。加熱された被加熱連続繊維１５０は、不図示の繊維搬送手段により、繊維導出口１０５を通って炉体１０１外に搬出される。被加熱連続繊維を繊維導入口１０３から炉体１０１内に連続的に搬入し、炉体１０１内で被加熱連続繊維にマイクロ波を照射して加熱し、繊維導出口１０５から連続的に搬出することにより、連続的に被加熱連続繊維１５０を加熱することができる。
【0030】
炉体１０１の管軸と保温管１０７の管軸とのなす角θ°は、０＜θ＜９０であり、１０＜θ＜６０であることが好ましく、１５＜θ＜５５であることがより好ましい。また、被加熱連続繊維１５０は、炉体の終端部以外の部分から炉体外に搬出されるように構成されている。即ち、繊維導出口１０５は炉体１０１の管軸に沿う外周面に形成されている。炉体１０１の管軸と保温管１０７の管軸とを斜交させることにより、被加熱連続繊維の走行方向を管軸に対して傾斜させ、被加熱連続繊維が極大電界部分又は極大磁界部分を走行しつつも、該極大電界部分又は該極大磁界部分のみを走行することを防ぐことができる。その結果、後述するように、工程安定性を向上させることができる。なお、炉体１０１の管軸と被加熱連続繊維１５０とのなす角θ°は、０＜θ＜９０であり、１０＜θ＜６０であることが好ましく、１５＜θ＜５５であることがより好ましい。
【0031】
（２－２） 方形導波管を用いる炉体
（ａ） Ｈ面装荷炉
図３は、本発明のマイクロ波加熱ユニットの炉体の一構成例を示す説明図である。図３中、１００１はマイクロ波加熱ユニットであり、２０１は少なくとも一端が閉塞した方形導波管から構成される炉体である。炉体２０１の短辺管壁である２つのＨ面２０１ａ、２０１ｂには、繊維導入口２０３と繊維導出口２０５とがそれぞれ形成されている。炉体２０１には、炉体２０１の内部を斜めに貫通するとともに、繊維導入口２０３と繊維導出口２０５とを接続する保温管２０７が設けられていてもよい。保温管２０７は、その内部に被加熱連続繊維２５０が搬送されるように構成されている。炉体２０１の閉塞した内端部には短絡板２０９が配設されている。繊維導入口２０３及び繊維導出口２０５には炉体２０１からの電磁波漏えいを防ぐために、それぞれ金属スリーブ２１１及び２１３を設けることもできる。なお、円筒導波管を用いる場合と同様に、方形導波管を用いる場合であっても、保温管及び／又は金属スリーブは省略可能である。
（ａ） Ｈ面装荷炉
図３は、本発明のマイクロ波加熱ユニットの炉体の一構成例を示す説明図である。図３中、１００１はマイクロ波加熱ユニットであり、２０１は少なくとも一端が閉塞した方形導波管から構成される炉体である。炉体２０１の短辺管壁である２つのＨ面２０１ａ、２０１ｂには、繊維導入口２０３と繊維導出口２０５とがそれぞれ形成されている。炉体２０１には、炉体２０１の内部を斜めに貫通するとともに、繊維導入口２０３と繊維導出口２０５とを接続する保温管２０７が設けられていてもよい。保温管２０７は、その内部に被加熱連続繊維２５０が搬送されるように構成されている。炉体２０１の閉塞した内端部には短絡板２０９が配設されている。繊維導入口２０３及び繊維導出口２０５には炉体２０１からの電磁波漏えいを防ぐために、それぞれ金属スリーブ２１１及び２１３を設けることもできる。なお、円筒導波管を用いる場合と同様に、方形導波管を用いる場合であっても、保温管及び／又は金属スリーブは省略可能である。
【0032】
次に、このマイクロ波加熱ユニット１００１の動作について説明する。図３中、２５０は被加熱連続繊維であり、不図示の繊維搬送手段によって、保温管２０７の内部を通って繊維導入口２０３から炉体２０１内部に連続的に搬入される。マイクロ波発振器１１が発振するマイクロ波は、接続導波管１２内を通って、さらにアイリス１６を通って炉体２０１内に導入される。炉体２０１内に到達したマイクロ波は、炉体２０１の閉塞した内端部（終端部）に配設された短絡板２０９で反射して整合器１５を経由してサーキュレータ１３に到達する。反射波は、サーキュレータ１３で方向が変えられ、接続導波管１４を通ってダミーロード１９で吸収される。このとき、整合器１５を用いて整合器１５と短絡板２０９との間で整合がとられ、炉体２０１内に定在波が生じる。この定在波によって、炉体２０１内には電界成分が極大になる場所（極大電界部分）と、磁界成分が極大になる場所（極大磁界部分）とが、それぞれ異なる位置に形成される。この定在波によって被加熱連続繊維２５０は加熱される。なお、本発明のマイクロ波加熱ユニット１００１は、被加熱連続繊維２５０の走行方向は管軸に対して斜め方向であり、垂直でも平行でもない。そのため、被加熱連続繊維２５０は、極大電界部分又は極大磁界部分のみを走行することはない。また、このとき、炉体２０１内は常圧であり、且つ不図示の不活性ガス供給手段によって不活性雰囲気となっている。加熱された被加熱連続繊維２５０は、不図示の繊維搬送手段により、繊維導出口２０５を通って炉体２０１外に搬出される。被加熱連続繊維を繊維導入口２０３から炉体２０１内に連続的に搬入し、炉体２０１内で被加熱連続繊維にマイクロ波を照射して加熱し、繊維導出口２０５から連続的に搬出することにより、連続的に被加熱連続繊維２５０を加熱することができる。
【0033】
炉体２０１の管軸と保温管２０７の管軸とのなす角θ°は、０＜θ＜９０であり、１０＜θ＜６０であることが好ましく、１５＜θ＜５５であることがより好ましい。また、被加熱連続繊維２５０は、炉体の終端部以外の部分から炉体外に搬出されるように構成されている。即ち、繊維導出口２０５は炉体２０１のＨ面２０１ｂに形成されている。炉体２０１の管軸と保温管２０７の管軸とを斜交させることにより、被加熱連続繊維の走行方向を管軸に対して傾斜させ、被加熱連続繊維が極大電界部分又は極大磁界部分を走行しつつも、該極大電界部分又は該極大磁界部分のみを走行することを防ぐことができる。その結果、後述するように、工程安定性を向上させることができる。なお、炉体２０１の管軸と被加熱連続繊維２５０とのなす角θ°は、０＜θ＜９０であり、１０＜θ＜６０であることが好ましく、１５＜θ＜５５であることがより好ましい。
【0034】
本発明においては、機幅及びトウピッチを小さくできるＨ面装荷炉であることが好ましい。
【0035】
（ｂ） Ｅ面装荷炉
図４は、本発明のマイクロ波加熱ユニットの炉体の他の構成例を示す説明図である。図４中、１００２はマイクロ波加熱ユニットであり、３０１は少なくとも一端が閉塞した方形導波管から構成される炉体である。炉体３０１の長辺管壁である２つのＥ面３０１ａ、３０１ｂには、繊維導入口３０３と繊維導出口３０５とがそれぞれ形成されている。炉体３０１には、炉体３０１の内部を斜めに貫通するとともに、繊維導入口３０３と繊維導出口３０５とを接続する保温管３０７が設けられている。保温管３０７は、その内部に被加熱連続繊維３５０が搬送されるように構成されている。炉体３０１の閉塞した内端部には短絡板３０９が配設されている。繊維導入口３０３及び繊維導出口３０５には炉体３０１からの電磁波漏えいを防ぐために、それぞれ金属スリーブ３１１及び３１３を設けることもできる。
図４は、本発明のマイクロ波加熱ユニットの炉体の他の構成例を示す説明図である。図４中、１００２はマイクロ波加熱ユニットであり、３０１は少なくとも一端が閉塞した方形導波管から構成される炉体である。炉体３０１の長辺管壁である２つのＥ面３０１ａ、３０１ｂには、繊維導入口３０３と繊維導出口３０５とがそれぞれ形成されている。炉体３０１には、炉体３０１の内部を斜めに貫通するとともに、繊維導入口３０３と繊維導出口３０５とを接続する保温管３０７が設けられている。保温管３０７は、その内部に被加熱連続繊維３５０が搬送されるように構成されている。炉体３０１の閉塞した内端部には短絡板３０９が配設されている。繊維導入口３０３及び繊維導出口３０５には炉体３０１からの電磁波漏えいを防ぐために、それぞれ金属スリーブ３１１及び３１３を設けることもできる。
【0036】
このマイクロ波加熱ユニット１００２の動作については、前述のマイクロ波加熱ユニット１００１と同様であるため省略する。
【0037】
（３） 電界加熱
以下、電界加熱により、誘電体である炭素繊維前駆体を加熱する炉体の構成について説明する。
以下、電界加熱により、誘電体である炭素繊維前駆体を加熱する炉体の構成について説明する。
【0038】
図５は、図２のマイクロ波加熱ユニットの炉体１０１内における電磁界分布の一例を示す説明図である。この炉体１０１は、被加熱連続繊維１５０（炭素繊維前駆体）の走行部分に極大電界部分を含んで構成されている。図５には、炉体１０１内における電界分布を実線で、磁界分布を破線で模式的に記載してある。この炉体１０１は、炉体１０１内を走行する被加熱連続繊維１５０（炭素繊維前駆体）に直交する電界成分が形成され、これにより被加熱連続繊維１５０（炭素繊維前駆体）は加熱される。この時、被加熱連続繊維１５０（炭素繊維前駆体）の走行方向は、炉体１０１の管軸に対して斜交しているため、炉体１０１内における極大電界部分のみを通るのではなく、弱電界部分も通る。即ち、繊維導入口１０３から炉体１０１内に搬入された被加熱連続繊維１５０（炭素繊維前駆体）は、炉体１０１内における弱電界部分、極大電界部分、弱電界部分を順次通って、繊維導出口１０５から炉体１０１外に搬出されるように構成されている。極大電界部分で加熱されることにより、炭素繊維前駆体が半導体乃至導電体に変化した後に、極大電界部分から被加熱繊維が速やかに退避される。そのため、炉体内におけるマイクロ波の照射状態を安定させることができる。なお、この時、繊維導入口を炉体１０１の上側に設けることにより、炉体から生じる熱が炉体上側に排熱されて、被加熱連続繊維１５０（炭素繊維前駆体）を予熱できるので好ましい。
【0039】
図６は、図３のマイクロ波加熱ユニットの炉体２０１内における電磁界分布を示す説明図である。炉体２０１はＨ面装荷炉である。このＨ面装荷炉は、被加熱連続繊維２５０（炭素繊維前駆体）の走行部分に極大電界部分を含んで構成されている。図６には、炉体２０１内における電界分布を実線で、磁界分布を破線で模式的に記載してある。この炉体は、炉体２０１内を走行する被加熱連続繊維２５０（炭素繊維前駆体）に直交する電界成分が形成され、これにより被加熱連続繊維２５０（炭素繊維前駆体）は加熱される。この時、被加熱連続繊維２５０（炭素繊維前駆体）の走行方向は、炉体２０１の管軸に対して斜交しているため、炉体２０１内における極大電界部分のみを通るのではなく、弱電界部分も通る。即ち、繊維導入口２０３から炉体２０１内に搬入された被加熱連続繊維２５０（炭素繊維前駆体）は、炉体２０１内における弱電界部分、極大電界部分、弱電界部分を順次通って、繊維導出口２０５から炉体２０１外に搬出されるように構成されている。極大電界部分で加熱されることにより、炭素繊維前駆体が半導体乃至導電体に変化した後に、極大電界部分から被加熱繊維が速やかに退避される。そのため、炉体内におけるマイクロ波の照射状態を安定させることができる。なお、この時、繊維導入口を炉体２０１の上側に設けることにより、炉体から生じる熱が炉体上側に排熱されて、被加熱連続繊維２５０（炭素繊維前駆体）を予熱できるので好ましい。
【0040】
図７は、図４のマイクロ波加熱ユニットの炉体３０１内における電磁界分布を示す説明図である。炉体３０１はＥ面装荷炉である。このＥ面装荷炉は、被加熱連続繊維３５０（炭素繊維前駆体）の走行部分に極大電界部分を含んで構成されている。図７には、炉体３０１内における電界分布を実線で、磁界分布を破線で模式的に記載してある。この炉体は、炉体３０１内を走行する被加熱連続繊維３５０（炭素繊維前駆体）の長手方向に一部の電界成分が形成され、これにより被加熱連続繊維３５０（炭素繊維前駆体）は効率的に加熱される。この時、被加熱連続繊維３５０（炭素繊維前駆体）の走行方向は、炉体３０１の管軸に対して斜交しているため、炉体３０１内における極大電界部分のみを通るのではなく、弱電界部分も通る。即ち、繊維導入口３０３から炉体３０１内に搬入された被加熱連続繊維３５０（炭素繊維前駆体）は、炉体３０１内における弱電界部分、極大電界部分、弱電界部分を順次通って、繊維導出口３０５から炉体３０１外に搬出されるように構成されている。被加熱連続繊維３５０（炭素繊維前駆体）の長手方向の電界成分を含む極大電界部分で加熱されることにより、炭素繊維前駆体が半導体乃至導電体に変化した後に、極大電界部分から被加熱繊維が速やかに退避される。そのため、炉体内におけるマイクロ波の照射状態を安定させることができる。
【0041】
図８は、マイクロ波加熱ユニット１００３の炉体４０１内における電磁界分布を示す説明図である。この炉体４０１はＨ面装荷炉である。このＨ面装荷炉においては、被加熱連続繊維４５０（炭素繊維前駆体）は極大電界部分を走行するように構成されている。図８には、炉体４０１内における電界分布を破線で、磁界分布を実線で模式的に記載してある。この炉体は、炉体４０１の長辺管壁に垂直な電界成分が形成され、これにより被加熱連続繊維４５０（炭素繊維前駆体）は加熱される。即ち、繊維導入口から炉体４０１内に搬入された被加熱連続繊維４５０（炭素繊維前駆体）は、炉体４０１内における極大電界部分を通って、繊維導出口から炉体４０１外に搬出されるように構成されている。
【0042】
図９は、マイクロ波加熱ユニット１００４の炉体５０１内における電磁界分布を示す説明図である。この炉体５０１はＥ面装荷炉である。このＥ面装荷炉においては、被加熱連続繊維５５０（炭素繊維前駆体）は極大電界部分を走行するように構成されている。図９には、炉体５０１内における電界分布を破線で、磁界分布を実線で模式的に記載してある。この炉体は、炉体５０１の長辺管壁に平行であり、且つ走行する被加熱連続繊維５５０（炭素繊維前駆体）に平行な電界成分が形成され、これにより被加熱連続繊維５５０（炭素繊維前駆体）は加熱される。即ち、繊維導入口から炉体５０１内に搬入された被加熱連続繊維５５０（炭素繊維前駆体）は、炉体５０１内における極大電界部分を通って、繊維導出口から炉体５０１外に搬出されるように構成されている。
【0043】
（４） 磁界加熱
以下、磁界加熱により、半導体乃至導電体である被加熱連続繊維を加熱する炉体の構成について説明する。
以下、磁界加熱により、半導体乃至導電体である被加熱連続繊維を加熱する炉体の構成について説明する。
【0044】
図１０は、図３のマイクロ波加熱ユニットの炉体２０１内における電磁界分布を示す説明図である。この炉体２０１はＨ面装荷炉である。このＨ面装荷炉は、被加熱連続繊維２５１の走行部分に極大磁界発生部分を含んで構成されている。図１０には、炉体２０１内における電界分布を破線で、磁界分布を実線で模式的に記載してある。この炉体は、炉体２０１の長辺管壁に平行な磁界成分が形成され、これにより被加熱連続繊維２５１は加熱される。この時、被加熱連続繊維２５１の走行方向は、炉体２０１の管軸に対して斜交しているため、炉体２０１内における極大磁界部分のみを通るのではなく、弱磁界部分も通る。即ち、繊維導入口２０３から炉体２０１内に搬入された被加熱連続繊維２５１は、炉体２０１内における弱磁界部分、極大磁界部分、弱磁界部分を順次通って、繊維導出口２０５から炉体２０１外に搬出されるように構成されている。極大磁界部分で加熱され、極大電界部分を避けることにより、炉体内におけるマイクロ波の照射状態を安定させることができる。弱磁界部分、極大磁界部分、弱磁界部分を順次通ることから、被加熱連続繊維の温度が低下しやすい。そのため、後述の保温管を用いることが好ましい。
【0045】
図１１は、図４のマイクロ波加熱ユニットの炉体３０１内における電磁界分布を示す説明図である。この炉体３０１はＥ面装荷炉である。このＥ面装荷炉は、被加熱連続繊維３５１の走行部分に極大磁界部分を含んで構成されている。図１１には、炉体３０１内における電界分布を破線で、磁界分布を実線で模式的に記載してある。この炉体は、炉体３０１の長辺管壁に平行な磁界成分が形成され、これにより被加熱連続繊維３５１は加熱される。この時、被加熱連続繊維３５１の走行方向は、炉体３０１の管軸に対して斜交しているため、炉体３０１内における極大磁界部分のみを通るのではなく、弱磁界部分も通る。即ち、繊維導入口３０３から炉体３０１内に搬入された被加熱連続繊維３５１は、炉体３０１内における弱磁界部分、極大磁界部分、弱磁界部分を順次通って、繊維導出口３０５から炉体３０１外に搬出されるように構成されている。極大磁界部分で加熱され、且つ極大電界部分を避けることにより、炉体内におけるマイクロ波の照射状態を安定させることができる。弱磁界部分、極大磁界部分、弱磁界部分を順次通ることから、被加熱連続繊維の温度が低下しやすい。そのため、後述の保温管を用いることが好ましい。
【0046】
図１２は、マイクロ波加熱ユニット１００３の炉体４０１内における電磁界分布を示す説明図である。この炉体４０１はＨ面装荷炉である。このＨ面装荷炉においては、被加熱連続繊維は極大磁界部分を走行するように構成されている。図１２には、炉体４０１内における電界分布を破線で、磁界分布を実線で模式的に記載してある。この炉体は、炉体４０１の長辺管壁に平行な磁界成分が形成され、これにより被加熱連続繊維４５１は加熱される。即ち、繊維導入口から炉体４０１内に搬入された被加熱連続繊維４５１は、炉体４０１内における極大電界部分を避けるとともに、極大磁界部分を通って、繊維導出口から炉体４０１外に搬出されるように構成されている。
【0047】
図１３は、マイクロ波加熱ユニット１００４の炉体５０１内における電磁界分布を示す説明図である。この炉体５０１はＥ面装荷炉である。このＥ面装荷炉においては、被加熱連続繊維は極大磁界部分を走行するように構成されている。図１３には、炉体５０１内における電界分布を破線で、磁界分布を実線で模式的に記載してある。この炉体は、炉体５０１の長辺管壁に平行であり、且つ走行する被加熱連続繊維に直交する磁界成分が形成され、これにより被加熱連続繊維５５１は加熱される。即ち、繊維導入口から炉体５０１内に搬入された炭素繊維前駆体５５１は、炉体５０１内における極大電界部分を避けるとともに、極大磁界部分を通って、繊維導出口から炉体５０１外に搬出されるように構成されている。
【0048】
（５） 保温管
本発明のマイクロ波加熱ユニットは保温管を有していることが好ましい。保温管は、炉体を貫通するとともに、繊維導入口と繊維導出口とを接続するように炉体内に挿入され、その内部に被加熱連続繊維が走行可能に構成されている。保温管は、被加熱連続繊維の加熱に起因して生じる輻射熱を保温管が遮断して放熱を抑制することにより、保温管内が高温に保持される。保温管内は常圧であり、且つ不図示の不活性ガス供給手段によって不活性雰囲気となっている。
本発明のマイクロ波加熱ユニットは保温管を有していることが好ましい。保温管は、炉体を貫通するとともに、繊維導入口と繊維導出口とを接続するように炉体内に挿入され、その内部に被加熱連続繊維が走行可能に構成されている。保温管は、被加熱連続繊維の加熱に起因して生じる輻射熱を保温管が遮断して放熱を抑制することにより、保温管内が高温に保持される。保温管内は常圧であり、且つ不図示の不活性ガス供給手段によって不活性雰囲気となっている。
【0049】
保温管１０７、２０７、３０７は円筒状であることが好ましい。保温管１０７、２０７、３０７の内径は、特に限定されないが、一般的には８～５５ｍｍである。保温管１０７、２０７、３０７の外径は、特に限定されないが、一般的には１０～６０ｍｍである。保温管１０７、２０７、３０７の長さは、特に限定されないが、一般的には１００～２５００ｍｍである。また、保温管１０７、２０７、３０７の材質は、マイクロ波を透過する材料であることが必要であり、マイクロ波の透過率は常温（２５℃）で９０～１００％であることが好ましく、９５～１００％であることがより好ましい。このような材料としては、石英やアルミナ等のセラミックが例示される。これらの材料のマイクロ波の透過率は石英が１００％、アルミナが９９．９％である。セラミックのマイクロ波の透過率は組成によって異なり、シリカ４１％－アルミナ５５％の場合は９９．９％であるが、マイクロ波の透過率が前記範囲内であれば組成がこの組み合わせに限定されるものではない。セラミックとしては、アルミナ、シリカアルミナ、チタニア、ジルコニア、マグネシア、カルシア等の金属酸化物や、窒化ケイ素、窒化アルミニウム、窒化チタン等の金属窒化物、その他の化合物を含有するものでも良い。特に、アルミナ又はシリカアルミナは、高温時において、マイクロ波を一部吸収して発熱するサセプターとして機能するので好ましい。保温管１０７、２０７、３０７の両端には、マイクロ波の漏洩を防ぐためにマイクロ波を吸収する材料が配されていても良い。
【0050】
炉体として用いる導波管の形状は、導波管内にＴＥモードの電磁界分布を形成することができれば特に限定されない。一般的には、導波管の長さは、５００～１５００ｍｍが好ましい。また、方形導波管の管軸に直交する断面の開口部は、長辺が１０５～１１５ｍｍであることが好ましく、短辺は５０～６０ｍｍであることが好ましい。導波管の材質は特に限定されないが、一般にステンレス、鉄、銅、アルミニウム等の金属製である。
【0051】
マイクロ波の周波数は、特に限定されないが、一般的に９１５ＭＨｚや２．４５ＧＨｚや５．８ＧＨｚが用いられる。マイクロ波発振器の出力は、特に限定されないが、３００～２４００Ｗが適当であり、５００～２０００Ｗがより適当である。
【0052】
炭素化炉内における被炭素化繊維の搬送速度は０．０５～１０ｍ／ｍｉｎ．が好ましく、０．１～５．０ｍ／ｍｉｎ．がより好ましく、０．２～２．０ｍ／ｍｉｎ．が特に好ましい。
【0053】
このようにして得られる炭素繊維は、炭素含有率が９０質量％以上であることが好ましく、９１質量％以上であることがより好ましい。
【0054】
（６） 炭素繊維の製造方法
本発明のマイクロ波加熱ユニットを用いて炭素繊維を製造する場合、本発明のマイクロ波加熱ユニットを複数直列に接続して加熱を行うこともできる。また、本発明以外のマイクロ波加熱ユニットを含んで構成されても良いし、マイクロ波加熱ユニット以外の加熱装置を含んで構成されても良い。
本発明のマイクロ波加熱ユニットを用いて炭素繊維を製造する場合、本発明のマイクロ波加熱ユニットを複数直列に接続して加熱を行うこともできる。また、本発明以外のマイクロ波加熱ユニットを含んで構成されても良いし、マイクロ波加熱ユニット以外の加熱装置を含んで構成されても良い。
【実施例】
【0055】
以下、実施例によって本発明をより具体的に説明する。本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。
【0056】
以下の実施例において、炭素繊維前駆体繊維とは、炭素含有率６０質量％のＰＡＮ系耐炎化繊維をいい、中間炭素繊維とは、特に記載がない場合は炭素含有率６６質量％のＰＡＮ系中間炭素繊維をいう。また、「工程通過性」の評価は、単糸が切れずに連続して炭素化（連続運転）が可能である場合を◎とし、一部の単糸が切れるが連続運転が可能である場合を○とし、単糸が切れることで切れた単糸がロールなどの搬送装置に絡みついて連続運転に支障をきたしやすい場合を△とし、繊維束全体の切断が起こり、炉体から取り出せない場合を×とした。「繊維品質」の評価は、炭素化中に繊維が全く切断しなかった場合を◎とし、炭素化中に繊維に極僅かな毛羽が発生している場合を○とし、多量の毛羽が発生している場合を△とし、繊維が完全に切断された場合を×とした。
【0057】
（実施例１）
図１に記載のマイクロ波加熱ユニット（マイクロ波発振器周波数：２．４５ＧＨｚ）を構成した。炉体としては、管軸と直交する断面の開口部が１１０×５５ｍｍ、長さが５００ｍｍの方形導波管を用いて、図３の構成とした。繊維の導入口及び導出口は、炉体のＨ面（短軸管壁）に設けた。炉体の軸心と繊維走行方向との角度θは３７°とした。この時、炉体内に収容される繊維の長さ（即ち、繊維の導入口中央と導出口中央とを繋ぐ線分の長さである。以下、同じ）は１８３ｍｍであった。保温管としては、内径１５ｍｍ、外径１７ｍｍ、長さ３００ｍｍの円筒形状のシリカアルミナ管（マイクロ波の透過率＝９９．９％）を用いた。窒素ガス雰囲気下の炉体内にマイクロ波を導入してＴＥモードの電磁界分布を形成させた。マイクロ波発振器の出力は３００Ｗとした。この炉体内の極大電界部分と誘電体である炭素繊維前駆体とが炉体の軸心で交わるように炭素繊維前駆体を０．３ｍ／ｍｉｎ．で走行させながら炭素化して炭素繊維を得た。得られた炭素繊維の炭素含有率は９３質量％であり、繊維の切断は見られず、工程通過性は極めて良好であった。評価結果を表１に示した。
図１に記載のマイクロ波加熱ユニット（マイクロ波発振器周波数：２．４５ＧＨｚ）を構成した。炉体としては、管軸と直交する断面の開口部が１１０×５５ｍｍ、長さが５００ｍｍの方形導波管を用いて、図３の構成とした。繊維の導入口及び導出口は、炉体のＨ面（短軸管壁）に設けた。炉体の軸心と繊維走行方向との角度θは３７°とした。この時、炉体内に収容される繊維の長さ（即ち、繊維の導入口中央と導出口中央とを繋ぐ線分の長さである。以下、同じ）は１８３ｍｍであった。保温管としては、内径１５ｍｍ、外径１７ｍｍ、長さ３００ｍｍの円筒形状のシリカアルミナ管（マイクロ波の透過率＝９９．９％）を用いた。窒素ガス雰囲気下の炉体内にマイクロ波を導入してＴＥモードの電磁界分布を形成させた。マイクロ波発振器の出力は３００Ｗとした。この炉体内の極大電界部分と誘電体である炭素繊維前駆体とが炉体の軸心で交わるように炭素繊維前駆体を０．３ｍ／ｍｉｎ．で走行させながら炭素化して炭素繊維を得た。得られた炭素繊維の炭素含有率は９３質量％であり、繊維の切断は見られず、工程通過性は極めて良好であった。評価結果を表１に示した。
【0058】
（実施例２）
炉体の軸心と繊維走行方向との角度を５４°に変更した他は実施例１と同様に加熱して中間炭素繊維を得た。この時、炉体内に収容される繊維の長さは１３６ｍｍであった。工程中、一部の単糸に切断が見られたが、工程通過性は良好であった。評価結果を表１に示した。
炉体の軸心と繊維走行方向との角度を５４°に変更した他は実施例１と同様に加熱して中間炭素繊維を得た。この時、炉体内に収容される繊維の長さは１３６ｍｍであった。工程中、一部の単糸に切断が見られたが、工程通過性は良好であった。評価結果を表１に示した。
【0059】
（実施例３）
炉体の軸心と繊維走行方向との角度を１７°とし、保温管の長さを５００ｍｍに変更した他は実施例１と同様に加熱して中間炭素繊維を得た。この時、炉体内に収容される繊維の長さは３７６ｍｍであった。炉の温度は上昇したが、工程中、繊維の炭素化反応に十分な温度には至らず、中間炭素繊維及び炭素繊維を得ることができなかった。評価結果を表１に示した。
炉体の軸心と繊維走行方向との角度を１７°とし、保温管の長さを５００ｍｍに変更した他は実施例１と同様に加熱して中間炭素繊維を得た。この時、炉体内に収容される繊維の長さは３７６ｍｍであった。炉の温度は上昇したが、工程中、繊維の炭素化反応に十分な温度には至らず、中間炭素繊維及び炭素繊維を得ることができなかった。評価結果を表１に示した。
【0060】
（比較例１）
図１に記載のマイクロ波加熱ユニット（マイクロ波発振器周波数：２．４５ＧＨｚ）を構成した。炉体としては、管軸と直交する断面の開口部が１１０×５５ｍｍ、長さが５００ｍｍの方形導波管を用いた。繊維の導入口は炉体のマイクロ波導入面に、繊維導出口は炉体の終端部に設けた。炉体の軸心と繊維走行方向との角度は０°とした。この時、炉体内に収容される繊維の長さは５００ｍｍであった。保温管としては、内径１５ｍｍ、外径１７ｍｍ、長さ６００ｍｍの円筒形状のシリカアルミナ管（マイクロ波の透過率＝９９．９％）を用いた。窒素ガス雰囲気下の炉体内にマイクロ波を導入してＴＥモードの電磁界分布を形成させた。マイクロ波発振器の出力は３００Ｗとした。この炉体内を通るように、炭素繊維前駆体を０．３ｍ／ｍｉｎ．で走行させながら炭素化した。この時、炉体内では極大電界部分と極大磁界部分が交互に存在しているため、繊維が曝される電磁界は極大電界部分と極大磁界部分の遷移が繰り返されることになる。工程中、繊維が切断し、工程通過性は極めて不良で中間炭素繊維及び炭素繊維を得ることができなかった。評価結果を表１に示した。
図１に記載のマイクロ波加熱ユニット（マイクロ波発振器周波数：２．４５ＧＨｚ）を構成した。炉体としては、管軸と直交する断面の開口部が１１０×５５ｍｍ、長さが５００ｍｍの方形導波管を用いた。繊維の導入口は炉体のマイクロ波導入面に、繊維導出口は炉体の終端部に設けた。炉体の軸心と繊維走行方向との角度は０°とした。この時、炉体内に収容される繊維の長さは５００ｍｍであった。保温管としては、内径１５ｍｍ、外径１７ｍｍ、長さ６００ｍｍの円筒形状のシリカアルミナ管（マイクロ波の透過率＝９９．９％）を用いた。窒素ガス雰囲気下の炉体内にマイクロ波を導入してＴＥモードの電磁界分布を形成させた。マイクロ波発振器の出力は３００Ｗとした。この炉体内を通るように、炭素繊維前駆体を０．３ｍ／ｍｉｎ．で走行させながら炭素化した。この時、炉体内では極大電界部分と極大磁界部分が交互に存在しているため、繊維が曝される電磁界は極大電界部分と極大磁界部分の遷移が繰り返されることになる。工程中、繊維が切断し、工程通過性は極めて不良で中間炭素繊維及び炭素繊維を得ることができなかった。評価結果を表１に示した。
【0061】
（比較例２）
図１に記載のマイクロ波加熱ユニット（マイクロ波発振器周波数：２．４５ＧＨｚ）を構成した。炉体としては、管軸と直交する断面の開口部が１１０×５５ｍｍ、長さが５００ｍｍの方形導波管を用い図８の構成とした。繊維の導入口及び導出口は、炉体のＨ面（短軸管壁）に設けた。炉体の軸心と繊維走行方向との角度は９０°とした。この時、炉体内に収容される繊維の長さは１１０ｍｍであった。保温管としては、内径１５ｍｍ、外径１７ｍｍ、長さ３００ｍｍの円筒形状のシリカアルミナ管（マイクロ波の透過率＝９９．９％）を用いた。窒素ガス雰囲気下の炉体内にマイクロ波を導入してＴＥモードの電磁界分布を形成させた。マイクロ波発振器の出力は３００Ｗとした。この炉体内の極大電界部分のみを通るように、炭素繊維前駆体を０．３ｍ／ｍｉｎ．で走行させながら炭素化した。工程中、繊維が切断し、工程通過性は極めて不良で中間炭素繊維及び炭素繊維を得ることができなかった。評価結果を表１に示した。
図１に記載のマイクロ波加熱ユニット（マイクロ波発振器周波数：２．４５ＧＨｚ）を構成した。炉体としては、管軸と直交する断面の開口部が１１０×５５ｍｍ、長さが５００ｍｍの方形導波管を用い図８の構成とした。繊維の導入口及び導出口は、炉体のＨ面（短軸管壁）に設けた。炉体の軸心と繊維走行方向との角度は９０°とした。この時、炉体内に収容される繊維の長さは１１０ｍｍであった。保温管としては、内径１５ｍｍ、外径１７ｍｍ、長さ３００ｍｍの円筒形状のシリカアルミナ管（マイクロ波の透過率＝９９．９％）を用いた。窒素ガス雰囲気下の炉体内にマイクロ波を導入してＴＥモードの電磁界分布を形成させた。マイクロ波発振器の出力は３００Ｗとした。この炉体内の極大電界部分のみを通るように、炭素繊維前駆体を０．３ｍ／ｍｉｎ．で走行させながら炭素化した。工程中、繊維が切断し、工程通過性は極めて不良で中間炭素繊維及び炭素繊維を得ることができなかった。評価結果を表１に示した。
【0062】
（実施例４）
炉体内の極大磁界部分と炭素繊維前駆体とが炉体の軸心で交わるように変更した他は実施例１と同様に加熱して炭素繊維を得た。この時、炉体内に収容される繊維の長さは１８３ｍｍであった。得られた炭素繊維の炭素含有率は９３質量％であり、繊維の切断は見られず、工程通過性は極めて良好であった。評価結果を表１に示した。
炉体内の極大磁界部分と炭素繊維前駆体とが炉体の軸心で交わるように変更した他は実施例１と同様に加熱して炭素繊維を得た。この時、炉体内に収容される繊維の長さは１８３ｍｍであった。得られた炭素繊維の炭素含有率は９３質量％であり、繊維の切断は見られず、工程通過性は極めて良好であった。評価結果を表１に示した。
【0063】
（実施例５）
炉体の軸心と繊維走行方向との角度を５４°に変更した他は実施例４と同様に加熱して中間炭素繊維を得た。この時、炉体内に収容される繊維の長さは１３６ｍｍであった。得られた中間炭素繊維の炭素含有率は７０質量％であり、工程中、一部の単糸に切断が見られたが、工程通過性は良好であった。評価結果を表１に示した。
炉体の軸心と繊維走行方向との角度を５４°に変更した他は実施例４と同様に加熱して中間炭素繊維を得た。この時、炉体内に収容される繊維の長さは１３６ｍｍであった。得られた中間炭素繊維の炭素含有率は７０質量％であり、工程中、一部の単糸に切断が見られたが、工程通過性は良好であった。評価結果を表１に示した。
【0064】
（実施例６）
炉体の軸心と繊維走行方向との角度を１７°とし、保温管の長さを５００ｍｍに変更した他は実施例４と同様に加熱して中間炭素繊維を得た。この時、炉体内に収容される繊維の長さは３７６ｍｍであった。炉の温度は上昇したが、工程中、繊維の炭素化反応に十分な温度上昇には至らず、中間炭素繊維及び炭素繊維を得ることができなかった。評価結果を表１に示した。
炉体の軸心と繊維走行方向との角度を１７°とし、保温管の長さを５００ｍｍに変更した他は実施例４と同様に加熱して中間炭素繊維を得た。この時、炉体内に収容される繊維の長さは３７６ｍｍであった。炉の温度は上昇したが、工程中、繊維の炭素化反応に十分な温度上昇には至らず、中間炭素繊維及び炭素繊維を得ることができなかった。評価結果を表１に示した。
【0065】
（比較例３）
炉体内の極大磁界部分と炭素繊維前駆体とが炉体の軸心で交わるよう（即ち、図１２の構成）に変更した他は比較例２と同様に加熱した。この時、炉体内に収容される繊維の長さは１１０ｍｍであった。工程中、繊維の温度上昇は見られず、中間炭素繊維及び炭素繊維を得ることができなかった。評価結果を表１に示した。
炉体内の極大磁界部分と炭素繊維前駆体とが炉体の軸心で交わるよう（即ち、図１２の構成）に変更した他は比較例２と同様に加熱した。この時、炉体内に収容される繊維の長さは１１０ｍｍであった。工程中、繊維の温度上昇は見られず、中間炭素繊維及び炭素繊維を得ることができなかった。評価結果を表１に示した。
【0066】
（実施例７）
繊維導入口及び繊維導出口を炉体のＥ面装荷（即ち、図４の構成）とし、炭素繊維前駆体と炉体の軸心が交わる位置を極大電界部分から極大磁界部分へと変更した他は実施例１と同様に加熱して中間炭素繊維を得た。この時、炉体内に収容される繊維の長さは９１ｍｍであった。得られた中間炭素繊維の炭素含有率は７４質量％であり、繊維の切断は見られず、工程通過性は極めて良好であった。評価結果を表１に示した。
繊維導入口及び繊維導出口を炉体のＥ面装荷（即ち、図４の構成）とし、炭素繊維前駆体と炉体の軸心が交わる位置を極大電界部分から極大磁界部分へと変更した他は実施例１と同様に加熱して中間炭素繊維を得た。この時、炉体内に収容される繊維の長さは９１ｍｍであった。得られた中間炭素繊維の炭素含有率は７４質量％であり、繊維の切断は見られず、工程通過性は極めて良好であった。評価結果を表１に示した。
【0067】
（実施例８）
炉体の軸心と繊維走行方向との角度を５４°に変更した他は実施例７と同様に加熱して中間炭素繊維を得た。この時、炉体内に収容される繊維の長さは６８ｍｍであった。得られた中間炭素繊維の炭素含有率は７２量％であり、一部の単糸に切断が見られ、加熱後の繊維は搬送ロールへ巻き付き易かった。評価結果を表１に示した。
炉体の軸心と繊維走行方向との角度を５４°に変更した他は実施例７と同様に加熱して中間炭素繊維を得た。この時、炉体内に収容される繊維の長さは６８ｍｍであった。得られた中間炭素繊維の炭素含有率は７２量％であり、一部の単糸に切断が見られ、加熱後の繊維は搬送ロールへ巻き付き易かった。評価結果を表１に示した。
【0068】
（実施例９）
炉体の軸心と繊維走行方向との角度を１７°に変更した他は実施例７と同様に加熱して中間炭素繊維を得た。この時、炉体内に収容される繊維の長さは１８８ｍｍであった。繊維の切断は見られず、工程通過性は極めて良好であった。評価結果を表１に示した。
炉体の軸心と繊維走行方向との角度を１７°に変更した他は実施例７と同様に加熱して中間炭素繊維を得た。この時、炉体内に収容される繊維の長さは１８８ｍｍであった。繊維の切断は見られず、工程通過性は極めて良好であった。評価結果を表１に示した。
【0069】
（比較例４）
図１３に記載の構成とし、繊維の導入口及び導出口を、炉体のＥ面（長軸管壁）に設けた他は、比較例３と同様に加熱した。この時、炉体内に収容される繊維の長さは５５ｍｍであった。工程中、繊維の温度上昇は見られず、中間炭素繊維及び炭素繊維を得ることができなかった。評価結果を表１に示した。
図１３に記載の構成とし、繊維の導入口及び導出口を、炉体のＥ面（長軸管壁）に設けた他は、比較例３と同様に加熱した。この時、炉体内に収容される繊維の長さは５５ｍｍであった。工程中、繊維の温度上昇は見られず、中間炭素繊維及び炭素繊維を得ることができなかった。評価結果を表１に示した。
【0070】
（実施例１０）
炉体内の極大電界部分と炭素繊維前駆体が炉体の軸心で交わるように変更した他は実施例７と同様に加熱して中間炭素繊維を得た。この時、炉体内に収容される繊維の長さは９１ｍｍであった。得られた中間炭素繊維の炭素含有率は７２％であり、繊維の切断は見られず、工程通過性は極めて良好であった。評価結果を表１に示した。
炉体内の極大電界部分と炭素繊維前駆体が炉体の軸心で交わるように変更した他は実施例７と同様に加熱して中間炭素繊維を得た。この時、炉体内に収容される繊維の長さは９１ｍｍであった。得られた中間炭素繊維の炭素含有率は７２％であり、繊維の切断は見られず、工程通過性は極めて良好であった。評価結果を表１に示した。
【0071】
（実施例１１）
炉体の軸心と繊維走行方向との角度を５４°に変更した他は実施例１０と同様に加熱して中間炭素繊維を得た。この時、炉体内に収容される繊維の長さは６８ｍｍであった。工程中、一部の単糸に切断が見られ、加熱後の繊維において搬送ロールに巻き付き易かった。評価結果を表１に示した。
炉体の軸心と繊維走行方向との角度を５４°に変更した他は実施例１０と同様に加熱して中間炭素繊維を得た。この時、炉体内に収容される繊維の長さは６８ｍｍであった。工程中、一部の単糸に切断が見られ、加熱後の繊維において搬送ロールに巻き付き易かった。評価結果を表１に示した。
【0072】
（実施例１２）
炉体の軸心と繊維走行方向との角度を１７°に変更した他は実施例１０と同様に加熱して中間炭素繊維を得た。この時、炉体内に収容される繊維の長さは１８８ｍｍであった。繊維の切断は見られず、工程通過性は極めて良好であった。評価結果を表１に示した。
炉体の軸心と繊維走行方向との角度を１７°に変更した他は実施例１０と同様に加熱して中間炭素繊維を得た。この時、炉体内に収容される繊維の長さは１８８ｍｍであった。繊維の切断は見られず、工程通過性は極めて良好であった。評価結果を表１に示した。
【0073】
（比較例５）
炉体内の極大電界部分と炭素繊維前駆体が炉体の軸心で交わるよう（即ち、図９の構成）に変更した他は比較例４と同様に加熱した。この時、炉体内に収容される繊維の長さは５５ｍｍであった。工程中、繊維に毛羽が多量に発生し、工程通過性は極めて不良で中間炭素繊維及び炭素繊維を得ることができなかった。評価結果を表１に示した。
炉体内の極大電界部分と炭素繊維前駆体が炉体の軸心で交わるよう（即ち、図９の構成）に変更した他は比較例４と同様に加熱した。この時、炉体内に収容される繊維の長さは５５ｍｍであった。工程中、繊維に毛羽が多量に発生し、工程通過性は極めて不良で中間炭素繊維及び炭素繊維を得ることができなかった。評価結果を表１に示した。
【0074】
【表1】
【0075】
（実施例１３）
加熱する繊維を炭素繊維前駆体から半導体乃至導電体である中間炭素繊維に変更した他は実施例４と同様に炭素化して炭素繊維を得た。得られた炭素繊維の炭素含有率は９５質量％であり、繊維の切断は見られず、工程通過性は極めて良好であった。評価結果を表２に示した。
加熱する繊維を炭素繊維前駆体から半導体乃至導電体である中間炭素繊維に変更した他は実施例４と同様に炭素化して炭素繊維を得た。得られた炭素繊維の炭素含有率は９５質量％であり、繊維の切断は見られず、工程通過性は極めて良好であった。評価結果を表２に示した。
【0076】
（実施例１４）
炉体の軸心と繊維走行方向との角度を５４°に変更した他は実施例１３と同様に加熱して炭素繊維を得た。炉体内に収容される繊維の長さは１３６ｍｍであった。一部の単糸に切断が見られ、加熱後の繊維において搬送ロールに巻き付き易かった。評価結果を表２に示した。
炉体の軸心と繊維走行方向との角度を５４°に変更した他は実施例１３と同様に加熱して炭素繊維を得た。炉体内に収容される繊維の長さは１３６ｍｍであった。一部の単糸に切断が見られ、加熱後の繊維において搬送ロールに巻き付き易かった。評価結果を表２に示した。
【0077】
（実施例１５）
炉体の軸心と繊維走行方向との角度を１７°に変更した他は実施例１３と同様に加熱して炭素繊維を得た。炉体内に収容される繊維の長さは３７６ｍｍであった。工程中、一部の単糸に切断が見られたが、工程通過性は良好であった。評価結果を表２に示した。
炉体の軸心と繊維走行方向との角度を１７°に変更した他は実施例１３と同様に加熱して炭素繊維を得た。炉体内に収容される繊維の長さは３７６ｍｍであった。工程中、一部の単糸に切断が見られたが、工程通過性は良好であった。評価結果を表２に示した。
【0078】
（比較例６）
加熱する繊維を炭素繊維前駆体から半導体乃至導電体である中間炭素繊維に変更した他は比較例１と同様に炭素化した。工程中、繊維が切断し、工程通過性は極めて不良で炭素繊維を得ることができなかった。評価結果を表２に示した。
加熱する繊維を炭素繊維前駆体から半導体乃至導電体である中間炭素繊維に変更した他は比較例１と同様に炭素化した。工程中、繊維が切断し、工程通過性は極めて不良で炭素繊維を得ることができなかった。評価結果を表２に示した。
【0079】
（比較例７）
加熱する繊維を炭素繊維前駆体から半導体乃至導電体である中間炭素繊維に変更した他は比較例３と同様に炭素化した。工程中、単糸に切断が見られ、多量の毛羽が発生していた。評価結果を表２に示した。
加熱する繊維を炭素繊維前駆体から半導体乃至導電体である中間炭素繊維に変更した他は比較例３と同様に炭素化した。工程中、単糸に切断が見られ、多量の毛羽が発生していた。評価結果を表２に示した。
【0080】
（実施例１６）
加熱する繊維を炭素繊維前駆体から半導体乃至導電体である中間炭素繊維に変更した他は実施例７と同様に炭素化して炭素繊維を得た。得られた炭素繊維の炭素含有率は９０量％であり、繊維の切断は見られず、工程通過性は極めて良好であった。評価結果を表２に示した。
加熱する繊維を炭素繊維前駆体から半導体乃至導電体である中間炭素繊維に変更した他は実施例７と同様に炭素化して炭素繊維を得た。得られた炭素繊維の炭素含有率は９０量％であり、繊維の切断は見られず、工程通過性は極めて良好であった。評価結果を表２に示した。
【0081】
（実施例１７）
加熱する繊維を炭素繊維前駆体から半導体乃至導電体である中間炭素繊維に変更した他は実施例８と同様に加熱して炭素繊維を得た。工程中、一部の単糸に切断が見られ、加熱後の繊維において搬送ロールに巻き付き易かった。評価結果を表２に示した。
加熱する繊維を炭素繊維前駆体から半導体乃至導電体である中間炭素繊維に変更した他は実施例８と同様に加熱して炭素繊維を得た。工程中、一部の単糸に切断が見られ、加熱後の繊維において搬送ロールに巻き付き易かった。評価結果を表２に示した。
【0082】
（実施例１８）
加熱する繊維を炭素繊維前駆体から半導体乃至導電体である中間炭素繊維に変更した他は実施例９と同様に加熱して炭素繊維を得た。工程中、一部の単糸に切断が見られたが、工程通過性は良好であった。評価結果を表２に示した。
加熱する繊維を炭素繊維前駆体から半導体乃至導電体である中間炭素繊維に変更した他は実施例９と同様に加熱して炭素繊維を得た。工程中、一部の単糸に切断が見られたが、工程通過性は良好であった。評価結果を表２に示した。
【0083】
（比較例８）
加熱する繊維を炭素繊維前駆体から半導体乃至導電体である中間炭素繊維に変更した他は比較例４と同様に炭素化した。工程中、繊維に毛羽が多量に発生し、搬送用ロールへの巻き付きが起こり易かった。得られた炭素繊維の炭素含有率は９０％であった。評価結果を表２に示した。
加熱する繊維を炭素繊維前駆体から半導体乃至導電体である中間炭素繊維に変更した他は比較例４と同様に炭素化した。工程中、繊維に毛羽が多量に発生し、搬送用ロールへの巻き付きが起こり易かった。得られた炭素繊維の炭素含有率は９０％であった。評価結果を表２に示した。
【0084】
【表2】
【符号の説明】
【0085】
１１・・・マイクロ波発振器
１２、１４・・・接続導波管
１３・・・サーキュレータ
１５・・・整合器
１６・・・アイリス
１７、１０９、２０９、３０９・・・短絡板
１９・・・ダミーロード
１００、１０１、２０１、３０１、４０１、５０１・・・炉体
２０１ａ、２０１ｂ・・・炉体のＨ面
３０１ａ、３０１ｂ・・・炉体のＥ面
１０３、２０３、３０３・・・繊維導入口
１０５、２０５、３０５・・・繊維導出口
１０７、２０７、３０７・・・保温管
１１１、１１３、２１１、２１３、３１１、３１３・・・金属スリーブ
１５０、２５０、３５０、４５０、５５０、２５１、３５１、４５１、５５１・・・被加熱連続繊維
１０００、１０００ａ、１０００ｂ、１０００ｃ、１００１、１００２、１００３、１００４・・・マイクロ波加熱ユニット
１２、１４・・・接続導波管
１３・・・サーキュレータ
１５・・・整合器
１６・・・アイリス
１７、１０９、２０９、３０９・・・短絡板
１９・・・ダミーロード
１００、１０１、２０１、３０１、４０１、５０１・・・炉体
２０１ａ、２０１ｂ・・・炉体のＨ面
３０１ａ、３０１ｂ・・・炉体のＥ面
１０３、２０３、３０３・・・繊維導入口
１０５、２０５、３０５・・・繊維導出口
１０７、２０７、３０７・・・保温管
１１１、１１３、２１１、２１３、３１１、３１３・・・金属スリーブ
１５０、２５０、３５０、４５０、５５０、２５１、３５１、４５１、５５１・・・被加熱連続繊維
１０００、１０００ａ、１０００ｂ、１０００ｃ、１００１、１００２、１００３、１００４・・・マイクロ波加熱ユニット
【図1】
【図2】
【図3】
【図4】
【図5】
【図6】
【図7】
【図8】
【図9】
【図10】
【図11】
【図12】
【図13】
【図14】
【図15】
【図16】