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(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】公表特許公報(A)
(11)【公表番号】
(43)【公表日】2024-01-31
(54)【発明の名称】ポリブチレンテレフタレート組成物及び成形品
(51)【国際特許分類】
C08L 67/02 20060101AFI20240124BHJP
C08K 3/013 20180101ALI20240124BHJP
C08L 67/00 20060101ALI20240124BHJP
C08K 9/08 20060101ALI20240124BHJP
H05K 9/00 20060101ALI20240124BHJP
【ＦＩ】
C08L67/02
C08K3/013
C08L67/00
C08K9/08
H05K9/00 M
【審査請求】未請求
【予備審査請求】未請求
(21)【出願番号】P 2023539791
(86)(22)【出願日】2021-12-10
(85)【翻訳文提出日】2023-08-28
(86)【国際出願番号】 EP2021085224
(87)【国際公開番号】W WO2022144159
(87)【国際公開日】2022-07-07
(31)【優先権主張番号】PCT/CN2020/140175
(32)【優先日】2020-12-28
(33)【優先権主張国・地域又は機関】CN
(81)【指定国・地域】
(71)【出願人】
【識別番号】508020155
【氏名又は名称】ビーエーエスエフ ソシエタス・ヨーロピア
【氏名又は名称原語表記】ＢＡＳＦ ＳＥ
【住所又は居所原語表記】Ｃａｒｌ－Ｂｏｓｃｈ－Ｓｔｒａｓｓｅ ３８， ６７０５６ Ｌｕｄｗｉｇｓｈａｆｅｎ ａｍ Ｒｈｅｉｎ， Ｇｅｒｍａｎｙ
(74)【代理人】
【識別番号】100114890
【弁理士】
【氏名又は名称】アインゼル・フェリックス＝ラインハルト
(74)【代理人】
【識別番号】100098501
【弁理士】
【氏名又は名称】森田 拓
(74)【代理人】
【識別番号】100116403
【弁理士】
【氏名又は名称】前川 純一
(74)【代理人】
【識別番号】100134315
【弁理士】
【氏名又は名称】永島 秀郎
(74)【代理人】
【識別番号】100162880
【弁理士】
【氏名又は名称】上島 類
(74)【代理人】
【識別番号】100100354
【弁理士】
【氏名又は名称】江藤 聡明
(74)【代理人】
【識別番号】100167106
【弁理士】
【氏名又は名称】倉脇 明子
(74)【代理人】
【識別番号】100194135
【弁理士】
【氏名又は名称】山口 修
(74)【代理人】
【識別番号】100206069
【弁理士】
【氏名又は名称】稲垣 謙司
(74)【代理人】
【識別番号】100185915
【弁理士】
【氏名又は名称】長山 弘典
(72)【発明者】
【氏名】ウェイ，チェン コー
(72)【発明者】
【氏名】ホー，リー ロン
(72)【発明者】
【氏名】リウ，タオ
(72)【発明者】
【氏名】ワン，リー シア
【テーマコード（参考）】
4J002
5E321
【Ｆターム（参考）】
4J002CF052
4J002CF062
4J002CF071
4J002CF082
4J002DA016
4J002DA027
4J002DA037
4J002FA046
4J002FB276
4J002FD016
4J002FD017
4J002GN00
4J002GQ00
4J002GR01
5E321BB34
5E321GG11
(57)【要約】
本発明は、（Ａ）４５～７５質量％のポリブチレンテレフタレート、（Ｂ）２０～４５質量％の少なくとも１種の炭素繊維、（Ｃ）０～２０質量％の炭素繊維（Ｂ）以外の少なくとも１種の固体フィラー、及び（Ｄ）０～３０質量％のポリブチレンテレフタレート以外の少なくとも１種の熱可塑性ポリエステルを含むポリブチレンテレフタレート組成物に関し、ここで、それぞれは、ポリブチレンテレフタレート組成物の総質量に基づくものであり、前記少なくとも１種の炭素繊維が、９３質量％以上の炭素含有量を有し、エポキシサイジング剤以外のサイジング剤を含む。また、本発明は、このポリブチレンテレフタレート組成物から製造されるＥＭＩシールド物品に関する。
【特許請求の範囲】
【請求項1】
（Ａ）４５～７５質量％のポリブチレンテレフタレート、（Ｂ）２０～４５質量％の少なくとも１種の炭素繊維、
（Ｃ）０～２０質量％の炭素繊維（Ｂ）以外の少なくとも１種の固体フィラー、及び
（Ｄ）０～３０質量％のポリブチレンテレフタレート以外の少なくとも１種の熱可塑性ポリエステル
を含むポリブチレンテレフタレート組成物であって、
それぞれは、ポリブチレンテレフタレート組成物の総質量に基づくものであり、
前記少なくとも１種の炭素繊維が、９３質量％以上の炭素含有量を有し、エポキシサイジング剤以外のサイジング剤を含む、ポリブチレンテレフタレート組成物。
【請求項2】
前記少なくとも１種の炭素繊維が、ポリアクリロニトリルベースの炭素繊維、ピッチベースの炭素繊維又はレーヨンベースの炭素繊維、特にポリアクリロニトリルベースの炭素繊維から選択される、請求項１に記載のポリブチレンテレフタレート組成物。
【請求項3】
前記少なくとも１種の炭素繊維が、１３００℃以下、例えば１１００～１３００℃の範囲の温度での炭化によって製造される、請求項１又は２に記載のポリブチレンテレフタレート組成物。
【請求項4】
前記繊維が、９３～９５質量％の範囲の炭素含有量を有する、請求項１から３のいずれか一項に記載のポリブチレンテレフタレート組成物。
【請求項5】
前記サイジング剤が、ポリウレタン樹脂及びポリエステル樹脂、特にポリエステル樹脂から選択される、請求項１から４のいずれか一項に記載のポリブチレンテレフタレート組成物。
【請求項6】
前記少なくとも１種の炭素繊維が、５～３０μｍ、好ましくは５～２０μｍ、より好ましくは５～１５μｍの平均直径、及び３～２０ｍｍ、好ましくは３～１５ｍｍ、より好ましくは５～１０ｍｍの長さを有する、請求項１から５のいずれか一項に記載のポリブチレンテレフタレート組成物。
【請求項7】
前記少なくとも１種の炭素繊維が、２７０～４０００、特に４００～２０００のアスペクト比を有する、請求項６に記載のポリブチレンテレフタレート組成物。
【請求項8】
前記少なくとも１種の炭素繊維（Ｂ）が、ポリブチレンテレフタレート組成物の総質量に基づいて、２０～４０質量％、特に２５～４０質量％の量で存在する、請求項１から７のいずれか一項に記載のポリブチレンテレフタレート組成物。
【請求項9】
前記ポリブチレンテレフタレート（Ａ）が、ポリブチレンテレフタレート組成物の総質量に基づいて、５０～７５質量％、例えば５０～７０質量％、特に５０～６５質量％の量で存在する、請求項１から８のいずれか一項に記載のポリブチレンテレフタレート組成物。
【請求項10】
前記固体フィラー（Ｃ）が、炭素質又は金属、好ましくは炭素質である、請求項１から９のいずれか一項に記載のポリブチレンテレフタレート組成物。
【請求項11】
前記固体フィラー（Ｃ）がカーボンブラックの粉末又はフレークを含む、請求項１から１０のいずれか一項に記載のポリブチレンテレフタレート組成物。
【請求項12】
前記固体フィラー（Ｃ）が、ポリブチレンテレフタレート組成物の総質量に基づいて、０．１～２０質量％、特に１～２０質量％、好ましくは５～２０質量％の量で存在する、請求項１から１１のいずれか一項に記載のポリブチレンテレフタレート組成物。
【請求項13】
請求項１から１２のいずれか一項に記載のポリブチレンテレフタレート組成物から製造される、ＥＭＩシールド物品。
【請求項14】
レドーム、ＩＣチップハウジング又はカメラセンサーハウジングから選択される、請求項１３に記載のＥＭＩシールド物品。
【請求項15】
請求項１から１２のいずれか一項に記載のポリブチレンテレフタレート組成物から製造される、レドーム部品。
【請求項16】
レドームが車両レドームである、請求項１５に記載のレドーム部品。
【請求項17】
１ＧＨｚにおいて３５ｄＢ以上、例えば３５ｄＢ～６０ｄＢ、特に３５～５５ｄＢのＥＭＩシールド効果を有する、請求項１３又は１４に記載のＥＭＩシールド物品、又は請求項１５又は１６に記載のレドーム部品。
【請求項18】
１～１０Ω／□の表面抵抗率を有する、請求項１３、１４又は１７のいずれか一項に記載のＥＭＩシールド物品、又は請求項１５から１７のいずれか一項に記載のレドーム部品。
【請求項19】
請求項１から７のいずれか一項に定義した炭素繊維を、ＥＭＩシールドポリブチレンテレフタレート組成物に使用する方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
本発明は、ポリブチレンテレフタレート（ＰＢＴ）組成物、及びそれから製造された成形品に関するものである。
【背景技術】
【0002】
ここ数十年、電子デバイスは様々な分野でますます重要な役割を果たすようになり、その使用量も飛躍的に増加している。電子デバイスに付随する問題として、電磁干渉（ＥＭＩ）がある。電子デバイス中の異なる電子部品間又は電子デバイスと環境との間の電磁波干渉による悪影響を防止又は低減するために、一般的にハウジングがバリアとして使用されている。特定の分野では、ハウジングは、プラスチック複合材料、例えば、充填プラスチック複合材料で作られている。典型的には、充填プラスチック複合材料は、熱可塑性ポリマーマトリックス、電磁波吸収フィラー、及び任意に追加の添加剤からなる。
【0003】
充填プラスチックシールド複合材料のマトリックスとしては、特定の応用分野に応じて種々の熱可塑性ポリマー、例えば、ポリエステル、例えばポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）及びポリブチレンテレフタレート（ＰＢＴ）、ポリカーボネート、コポリエステル－カーボネート、ポリアリーレンエーテルサルホン及びケトン、ポリアミド、ポリアミド－イミド、ポリスチレン、アクリロニトリル－ブタジエンスチレンコポリマー、ポリエーテルイミド及びポリフェニレンエーテルが使用されてもよい。
【0004】
充填プラスチックシールド複合材料に有用な電磁波吸収フィラーは、導電性があることが望ましい。電磁波吸収フィラーとしては、当初は金属粉が使用されていた。充填プラスチックシールド複合材料の発展に伴い、カーボンブラック、グラファイト、炭素繊維及びカーボンナノチューブなどの炭素材料が提案されているが、中でも炭素繊維は電磁波シールド効果、導電性、熱伝導性及び機械特性に関する優れた総合性能により、有力候補であった。
【0005】
例えば、ＷＯ２０１９０８８０６２Ａ１には、熱可塑性樹脂及び炭素繊維を含む熱可塑性樹脂組成物を含む電磁波遮蔽／吸収の成形物品が記載されている。炭素繊維は、０．０５～８．０ｍｍの範囲の成形体中の質量平均繊維長を有し、成形体中に０．０５～４５質量％の含有量で存在する。熱可塑性樹脂は、ポリプロピレン、プロピレン単位含有コポリマー及びその修飾生成物、スチレン樹脂、ポリフェニレンスルフィド、ポリアミド、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート及びポリカーボネートから選択することができる。
【0006】
ＪＰ２０１４１３３８４２Ａには、熱可塑性樹脂及びカーボンナノチューブ、カーボンブラック及び炭素繊維を含み、１×１０２Ω・ｃｍ以下の体積抵抗率を有する電磁波シールド導電性樹脂組成物が記載されている。熱可塑性樹脂としては、オレフィン樹脂、アクリル樹脂、スチレン樹脂、ビニル樹脂、ポリエステル、ポリアミド、ポリイミド、ポリエーテルイミド、ポリカーボネート、ポリアセタール、ポリエーテルスルホン、ポリフェニレンオキシド、ポリフェニレンスルフィド、ポリスルホン、ポリウレタン等を挙げることができる。
【0007】
ＣＮ１０４００４３５５Ａには、（Ａ）熱可塑性樹脂、（Ｂ）炭素繊維、及び（Ｃ）フィラーを含むＥＭＩシールド熱可塑性樹脂組成物が記載されている。熱可塑性樹脂（Ａ）は、ポリフェニレンスルフィド、ポリアミド、ポリアルキレンテレフタレート、ポリアセタール、ポリイミド、ポリフェニレンオキシド、ポリスルホン、ポリアミドイミド、ポリエーテルスルホン、液晶ポリマー、ポリエーテルケトン、ポリエーテルイミド、ポリオレフィン、アクリロニトリル－ブタジエン－スチレンコポリマー、ポリスチレン、又はこれらの組み合わせを含んでもよい。
【0008】
特にレドーム用途において、望ましい電磁波シールド効果及び機械的特性のバランスを有する充填プラスチック複合材料を提供する必要性が継続的に存在している。
【先行技術文献】
【特許文献】
【0009】
【特許文献1】ＷＯ２０１９０８８０６２Ａ１
【特許文献2】ＪＰ２０１４１３３８４２Ａ
【特許文献3】ＣＮ１０４００４３５５Ａ
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【0010】
本発明の目的は、特に熱伝導性及び機械的特性を実質的に補償することなく、改善された電磁波シールド効果及び導電性を有する電磁干渉（ＥＭＩ）シールドのポリブチレンテレフタレート（ＰＢＴ）組成物を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【0011】
本発明の目的は、特定の炭素繊維を電磁波吸収性フィラーとして含むポリブチレンテレフタレート（ＰＢＴ）組成物によって達成された。
【0012】
したがって、本発明は、
（Ａ）４５～７５質量％のポリブチレンテレフタレート、
（Ｂ）２０～４５質量％の少なくとも１種の炭素繊維、
（Ｃ）０～２０質量％の炭素繊維（Ｂ）以外の少なくとも１種の固体フィラー、及び
（Ｄ）０～３０質量％のポリブチレンテレフタレート以外の少なくとも１種の熱可塑性ポリエステル
を含むポリブチレンテレフタレート組成物を提供し、
それぞれは、ポリブチレンテレフタレート組成物の総質量に基づくものであり、
前記少なくとも１種の炭素繊維が、９３質量％以上の炭素含有量を有し、エポキシサイジング剤以外のサイジング剤を含む。
（Ａ）４５～７５質量％のポリブチレンテレフタレート、
（Ｂ）２０～４５質量％の少なくとも１種の炭素繊維、
（Ｃ）０～２０質量％の炭素繊維（Ｂ）以外の少なくとも１種の固体フィラー、及び
（Ｄ）０～３０質量％のポリブチレンテレフタレート以外の少なくとも１種の熱可塑性ポリエステル
を含むポリブチレンテレフタレート組成物を提供し、
それぞれは、ポリブチレンテレフタレート組成物の総質量に基づくものであり、
前記少なくとも１種の炭素繊維が、９３質量％以上の炭素含有量を有し、エポキシサイジング剤以外のサイジング剤を含む。
【0013】
また、本発明は、本明細書に記載のポリブチレンテレフタレート組成物から製造されるＥＭＩシールド物品を提供する。
【0014】
本発明は、さらに、９３質量％以上の炭素含有量を有し、エポキシサイジング剤以外のサイジング剤を含む炭素繊維の使用を提供する。
【0015】
驚くべきことには、本明細書に記載されているように、炭素繊維は、ＥＭＩシールドＰＢＴ組成物中の電磁吸収フィラーとして特に有用であることが見出された。本発明によるＥＭＩシールドＰＢＴ組成物から、改善された電磁波シールド効果及び導電性を有する物品が製造された。
【発明を実施するための形態】
【0016】
以下、本発明を詳細に説明する。本発明は、多くの異なる方法で具体化することができ、本明細書に記載された実施形態に限定して解釈されるものではないことは理解される。
【0017】
単数形「ａ」、「ａｎ」及び「ｔｈｅ」は、文脈上明らかに別段の指示がない限り、複数の指示対象を含む。「含む」、「含み」などの用語は、「含有する」、「含有し」などと互換的に用いられ、非限定的で開放的に解釈されるものとする。すなわち、例えば、さらなる成分又は要素が存在してもよい。「からなる」又は「本質的にからなる」という表現又はその同義語は、「含む」又はその同義語に包含されてもよい。
【0018】
なお、本明細書において、「ポリブチレンテレフタレート」及び「ポリブチレンテレフタレート組成物」という用語は、それぞれ略称として「ＰＢＴ」及び「ＰＢＴ組成物」と称することもある。
【0019】
成分（Ａ）
ＰＢＴは、結晶性又は半結晶性の熱可塑性ポリマー材料として知られており、エステル化によって１，４－ブタンジオールとテレフタル酸との重縮合、又はエステル交換によって１，４－ブタンジオールとテレフタル酸のエステルとの重縮合に由来する。
ＰＢＴは、結晶性又は半結晶性の熱可塑性ポリマー材料として知られており、エステル化によって１，４－ブタンジオールとテレフタル酸との重縮合、又はエステル交換によって１，４－ブタンジオールとテレフタル酸のエステルとの重縮合に由来する。
【0020】
本発明によるポリブチレンテレフタレート組成物に有用なＰＢＴには、特に制限はない。一般には、好適なＰＢＴは、６０，０００～１００，０００の範囲の、ゲル浸透クロマトグラフィーによって測定した質量平均分子量（ＭＷ）を有してもよい。さらに又は代替的に、好適なＰＢＴは、９０～１７０ｃｍ３／ｇ、好ましくは１００～１３５ｃｍ３／ｇ、より好ましくは１００～１２０ｃｍ３／ｇの範囲の、ＩＳＯ １６２８－５に従って、０．００５ｇ／ｍｌのフェノール／１，２－ジクロロベンゼン溶液（質量比１：１）中で測定した粘度数を有してもよい。
【0021】
公知のプロセスを介して調製された任意のＰＢＴ、又はエンジニアリングプラスチックとして適した市販のＰＢＴ材料は、本発明の目的に使用することができる。市販のＰＢＴ材料の例には、ＢＡＳＦ社のＵｌｔｒａｄｕｒ（登録商標）シリーズ、Ｂｌｕｅｓｔａｒ社のＢＬＵＥＳＴＡＲ（登録商標）シリーズ、ＤｕＰｏｎｔ社のＣｒａｓｔｉｎ（登録商標）シリーズ、Ｌａｎｘｅｓｓ社のＰｏｃａｎ（登録商標）シリーズ、三菱社のＮＯＶＡＤＵＲＡＮ（登録商標）シリーズ、ＳＡＢＩＣ社のＬＮＰ（商標）ＬＵＢＲＩＣＯＭＰ（商標）シリーズ及びＶＡＬＯＸ（商標）シリーズ、Ｐｏｌｙｒａｍ社のＲＡＭＳＴＥＲ（登録商標）シリーズ、及びＴｏｒａｙ社のＴｏｒａｙｃｏｎ（登録商標）シリーズが含まれるが、これらに限定されていない。
【0022】
成分（Ａ）は、本発明によるＰＢＴ組成物中に、ＰＢＴ組成物の総質量に基づいて、５０～７５質量％、例えば５０～７０質量％、特に５０～６５質量％の量で存在することが好ましい。
【0023】
本明細書で言及する場合の成分（Ａ）の量は、それ自体でＰＢＴの量を指すことを意図していることが理解されよう。市販のＰＢＴ材料は、色、強度、安定性などの１つ以上の所望の特性を提供するために、しばしば既に意図的に特定の添加剤（単数又は複数）を添加しているが、この添加剤（単数又は複数）は成分（Ａ）の量には含まれない。
【0024】
成分（Ｂ）
本発明の目的のために、好適な炭素繊維は、以下の工程：
（１）前駆体繊維を炭化して、炭素含有量が９３質量％以上の繊維を製造する工程、及び
（２）エポキシサイジング剤を含まないサイジング剤組成物でこの繊維を処理する工程
を含む方法によって製造されたものであってもよい。
本発明の目的のために、好適な炭素繊維は、以下の工程：
（１）前駆体繊維を炭化して、炭素含有量が９３質量％以上の繊維を製造する工程、及び
（２）エポキシサイジング剤を含まないサイジング剤組成物でこの繊維を処理する工程
を含む方法によって製造されたものであってもよい。
【0025】
成分（Ｂ）として好適な炭素繊維は、５～３０μｍ、好ましくは５～２０μｍ、より好ましくは５～１５μｍの平均直径、及び３～２０ｍｍ、好ましくは３～１５ｍｍ、より好ましくは５～１０ｍｍの長さを有してもよい。成分（Ｂ）として好適な炭素繊維は、２７０～４０００、特に４００～２０００のアスペクト比（即ち、長さ／直径の比）を有することが好ましい。
【0026】
成分（Ｂ）として好適な炭素繊維は、１．７～１．８ｇ／ｃｍ３の密度を有してもよい。さらに又は代替的に、炭素繊維は、３．４～５．０ＧＰａ、特に３．４～４．６ＧＰａの、ＴＹ－０３０－Ｂ－０１に従って測定された引張強度を有してもよい。
【0027】
従来、炭素繊維の製造方法は、炭化工程の前に、前駆体繊維を加工及び／又は前処理する１つ以上の工程をさらに含んでもよい。本発明で有用な炭素繊維の製造方法における加工及び／又は前処理工程は特に制限されない。
【0028】
前駆体繊維は、ポリアクリロニトリル（ＰＡＮ）、ピッチ又はレーヨンタイプの紡績繊維から選択することができる。これらの前駆体から得られる炭素繊維は、一般に、ポリアクリロニトリルベース炭素繊維（ＰＡＮベース炭素繊維）、ピッチベース炭素繊維又はレーヨンベース炭素繊維と称される。特に、ポリアクリロニトリルの紡績繊維は、本発明の目的のための前駆体繊維として好適であり、したがって、ポリアクリロニトリルベース炭素繊維は、成分（Ｂ）に特に有用である。
【0029】
工程（１）における前駆体繊維の炭化は、１３００℃以下、好ましくは１１００～１３００℃の範囲、例えば１１００℃、１２００℃、１３００℃の温度で行うことができる。
【0030】
工程（１）の前駆体繊維の炭化から得られる繊維は、９３質量％以上、例えば、９３質量％、９４質量％、９５質量％の炭素含有量を有することが好ましい。本発明の目的のためには、９３質量％～９５質量％の範囲の炭素含有量が考えられる。炭素含有量は、元素分析を介して測定され、例えばＧＢＴ ２６７５２－２０１１に従って、炭素質量とサンプル質量の比によって決定されてもよい。様々な元素分析法の間で結果に差はない。
【0031】
なお、成分（Ｂ）について言及した場合の「炭素含有量」は、サイジング前の炭素繊維の炭素含有量を意味することが理解される。
【0032】
工程（２）における繊維の処理において、サイジング組成物は、エポキシサイジング剤以外の任意のサイジング剤を含んでもよい。本発明に有用な炭素繊維のサイジング剤としては、特に、ポリウレタン樹脂（ＰＵ）及び／又はポリエステル樹脂を挙げることができる。より好ましくは、熱硬化性ポリエステル樹脂がサイジング剤として使用される。
【0033】
したがって、成分（Ｂ）として有用な炭素繊維は、ポリウレタン樹脂及びポリエステル樹脂、特に熱硬化性ポリエステル樹脂から選択されるサイジング剤を含む。
【0034】
サイジング組成物は、１種以上界面活性剤又は他の任意の助剤を含んでもよい、一般に分散液、特にサイジング剤の水分散液の形態でる。サイジング剤は、任意の従来の量、例えば炭素繊維の１～４質量％の量でサイジング組成物中に存在することができる。
【0035】
成分（Ｂ）は、本発明によるＰＢＴ組成物中に、ＰＢＴ組成物の総質量に基づいて、２０～４０質量％、特に２５～４０質量％の量で存在することが好ましい。
【0036】
成分（Ｃ）
本発明によるＰＢＴ組成物は、０～２０質量％の、炭素繊維（Ｂ）以外の少なくとも１種の固体フィラーを含んでもよい。固体フィラーは、例えば、炭素質フィラー又は金属フィラーであってもよい。好適な炭素質フィラーには、カーボンブラックの粉末及びフレーク、グラファイトの粉末及びフレーク、カーボンナノチューブ、並びに炭素繊維（Ｂ）以外の炭素繊維を含むことができるが、これらに限定されるものではない。好適な金属フィラーは、白金族金属、例えばパラジウム（Ｐｄ）及び白金（Ｐｔ）、遷移金属、例えばコバルト、鉄、ニッケル、銀、スズ、銅、及びこれらの任意の組み合わせから選択されてもよい。特に、成分（Ｃ）は、カーボンブラックの粉末又はフレークを含んでもよい。グラファイトの粉末又はフレークのみが成分（Ｃ）としての固体フィラーを構成しないことが好ましく、グラファイトとカーボンブラックの混合物を成分（Ｃ）として使用することがより好ましい。
本発明によるＰＢＴ組成物は、０～２０質量％の、炭素繊維（Ｂ）以外の少なくとも１種の固体フィラーを含んでもよい。固体フィラーは、例えば、炭素質フィラー又は金属フィラーであってもよい。好適な炭素質フィラーには、カーボンブラックの粉末及びフレーク、グラファイトの粉末及びフレーク、カーボンナノチューブ、並びに炭素繊維（Ｂ）以外の炭素繊維を含むことができるが、これらに限定されるものではない。好適な金属フィラーは、白金族金属、例えばパラジウム（Ｐｄ）及び白金（Ｐｔ）、遷移金属、例えばコバルト、鉄、ニッケル、銀、スズ、銅、及びこれらの任意の組み合わせから選択されてもよい。特に、成分（Ｃ）は、カーボンブラックの粉末又はフレークを含んでもよい。グラファイトの粉末又はフレークのみが成分（Ｃ）としての固体フィラーを構成しないことが好ましく、グラファイトとカーボンブラックの混合物を成分（Ｃ）として使用することがより好ましい。
【0037】
成分（Ｃ）は、含まれる場合、ＰＢＴ組成物の総質量に基づいて、０．１～２０質量％、特に１～２０質量％、好ましくは５～２０質量％の量で、本発明によるＰＢＴ組成物に存在することが好ましい。
【0038】
成分（Ｄ）
本発明によるＰＢＴ組成物は、任意に、ＰＢＴ以外の１種以上の熱可塑性ポリエステルを含んでもよい。
本発明によるＰＢＴ組成物は、任意に、ＰＢＴ以外の１種以上の熱可塑性ポリエステルを含んでもよい。
【0039】
ポリエステルは一般に、少なくとも１種のグリコールと少なくとも１種のジカルボン酸又はその反応性等価物に由来する。少なくとも１種のグリコールは、脂肪族、芳香族又はその組み合わせであってよい。少なくとも１種のジカルボン酸は、芳香族、脂環式ジカルボン酸又はその組み合わせであってもよい。
【0040】
好適な脂肪族グリコールの例には、直鎖、分岐状又は脂環式アルキレングリコール、例えばエチレングリコール、１，２－プロピレングリコール、１，３－プロピレングリコール、２－メチル－１，３－プロパンジオール、２，２－ジメチル－１，３－プロパンジオール、２－エチル－２－メチル－１，３－プロパンジオール、１，３－ペンタンジオール、１，５－ペンタンジオール、２－メチル－１，５－ペンタンジオール、１，６－ヘキサンジオール、１，４－シクロヘキサンジメタノール、トリエチレングリコール、ジプロピレングリコール及び１，１０－デカンジオールが含まれるが、これらに限定されていない。好適な芳香族グリコールの例には、レゾルシノール、ヒドロキノン、ピロカテコール、１，５－ナフタレンジオール、２，６－ナフタレンジオール、１，４－ナフタレンジオール、４，４’－ジヒドロキシビフェニル、ビス（４－ヒドロキシフェニル）エーテル及びビス（４－ヒドロキシフェニル）サルホンが含まれるが、これらに限定されていない。
【0041】
好適な芳香族ジカルボン酸の例には、テレフタル酸、フタル酸、イソフタル酸、１，４－ナフタレンジカルボン酸、１，５－ナフタレンジカルボン酸、２，６－ナフタレンジカルボン酸が含まれるが、これらに限定されていない。好適な脂環式ジカルボン酸の例には、ノルボルネンジカルボン酸及び１，４－シクロヘキサンジカルボン酸が含まれるが、これらに限定されていない。ジカルボン酸の好適な等価物には、ジカルボン酸のジアルキル又はジアリルエステル、例えばジメチルエステル、無水物、塩及び酸塩化物が含まれるが、これらに限定されていない。
【0042】
成分（Ｄ）として、特に有用なポリエステルは、ＰＢＴ以外のポリアルキレンテレフタレート、例えばポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）及びポリトリメチレンテレフタレート（ＰＴＴ）、ポリエチレンナフタノエート、例えばポリエチレンナフタノエート（ＰＥＮ）及びポリブチレンナフタノエート（ＰＢＮ）、ポリシクロアルキレンテレフタレート、例えばポリシクロヘキサンジメチレンテレフタレート（ＰＣＴ）を含んでもよい。成分（Ｄ）としては、好ましくはＰＥＴ及びＰＴＴ、特にＰＥＴを使用することができる。
【0043】
成分（Ｄ）は、存在する場合、ＰＢＴ組成物の総質量に基づいて、約１～約３０質量％、例えば約５～約３０質量％、又は約５～約２０質量％の量であってよい。
【0044】
成分（Ｅ）
本発明によるＰＢＴ組成物は、１種以上の添加剤（Ｅ）、例えば離型剤、衝撃改良剤、熱安定剤、相溶化剤、安定剤、滑剤、補強剤、酸化防止剤、光安定剤、可塑剤、染料及び／又は顔料等の着色剤、界面活性剤、造核剤、カップリング剤、抗菌剤、帯電防止剤などをさらに含んでも良い。添加剤は、従来の量で使用することができる。例えば、ＰＢＴ組成物は、ＰＢＴ組成物の総質量に基づいて０．０１～１５質量％の量の１種以上の添加剤を含んでもよい。
本発明によるＰＢＴ組成物は、１種以上の添加剤（Ｅ）、例えば離型剤、衝撃改良剤、熱安定剤、相溶化剤、安定剤、滑剤、補強剤、酸化防止剤、光安定剤、可塑剤、染料及び／又は顔料等の着色剤、界面活性剤、造核剤、カップリング剤、抗菌剤、帯電防止剤などをさらに含んでも良い。添加剤は、従来の量で使用することができる。例えば、ＰＢＴ組成物は、ＰＢＴ組成物の総質量に基づいて０．０１～１５質量％の量の１種以上の添加剤を含んでもよい。
【0045】
ＰＢＴ組成物は、例えば、耐衝撃改良剤を含んでもよい。好適な衝撃改良剤には、ポリオレフィンベース、スチレンベース、不飽和カルボン酸ベースの衝撃改良剤を含むことができる。好適な衝撃改良剤は、エポキシ官能性ブロック及び／又は酸無水物ブロックなどの官能性ブロックによって修飾されたものであってもよい。エポキシ官能性ブロックは、グリシジル（メタ）アクリレートに由来する単位であり得る。酸無水物ブロックは、無水マレイン酸に由来する単位であり得る。
【0046】
好適なポリオレフィンベース衝撃改良剤は、２～１０個の炭素原子を有するオレフィンに由来する繰り返し単位を含むポリオレフィンを含むことができる。このようなオレフィンの例には、エチレン、１－ブテン、１－プロピレン、１－ペンテン、１－オクテン、及びエチレンと１－オクテンの混合物、好ましくはエチレン、１－プロピレン及びエチレンと１－オクテンの混合物が含まれる。
【0047】
好適な不飽和カルボン酸ベース衝撃改良剤は、カルボン酸及びその誘導体、例えばエステル、イミド及びアミドに由来するブロックを含むことができる。好適なカルボン酸及びその誘導体としては、例えば、アクリル酸、アクリル酸、メタクリル酸、マレイン酸、フマル酸、グルタコン酸、イタコン酸、シトラコン酸、（メタ）アクリレート、メチル（メタ）アクリレート、エチル（メタ）アクリレート、プロピル（メタ）アクリレート、ブチル（メチル）アクリレート及びイソブチル（メタ）アクリレートが挙げられる。
【0048】
また、衝撃改良剤は、バイポリマー又はターポリマー、又はコア－シェル構造のポリマーであってもよい。このような衝撃改良剤の例には、スチレン／エチレン／ブチレンコポリマー（ＳＥＢＳ）、エチレン－メチルアクリレート－グリシジルメタクリレートターポリマー、エチレン／プロピレン／ジエンゴム（ＥＰＤＭ）、及びエチレン－オクテンコポリマーが含まれる。
【0049】
衝撃改良剤は、存在する場合、ＰＢＴ組成物の総質量に基づいて、約０．０１～約１５重量％、又は約１～約１５重量％、又は約５～約１０重量％の量であってよい。
【0050】
ＰＢＴ組成物は、例えば、滑剤又は加工助剤を含んでもよい。好適な潤滑剤又は加工助剤は、好ましくは、１０～４０個の炭素原子を有する飽和脂肪族カルボン酸のエステル又はアミド、及び／又は２～４０個の炭素原子を有する飽和脂肪族アルコール又はアミンである。滑剤は、好ましくは、１０～２０個の炭素原子を有する脂肪酸のペンタエリスリトールエステル、より好ましくはペンタエリスリトールテトラステアレートである。
【0051】
滑剤は、存在する場合、ＰＢＴ組成物の総質量に基づいて、０～約３質量％、又は約０．０１～約２質量％、又は約０．２～約１質量％の量であってよい。
【0052】
ＰＢＴ組成物は、例えば、酸化防止剤を含んでもよい。好適な酸化防止剤としては、芳香族アミンベースの酸化防止剤、ヒンダードフェノールベースの酸化防止剤及びホスファイトベースの酸化防止剤、特にヒンダードフェノールベースの酸化防止剤が挙げられる。ヒンダードフェノールベースの酸化防止剤の例には、α－［３－［３，５－ビス（１，１－ジメチルエチル）－４－ヒドロキシフェニル］－１－オキソプロピル］－ω－［３－［３，５－ビス（１，１－ジメチルエチル）－４－ヒドロキシフェニル］－１－オキソプロポキシ］ポリ（オキシ－１，２－エタンンジイル）、２，４－ビス［（オクチルチオ）メチル］－ｏ－クレゾール、オクチル－３，５－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－４－ヒドロキシヒドロシンナメート、３，５－ビス（１，１－ジメチルエチル）－４－ヒドロキシベンゼンプロパン酸Ｃ７～Ｃ９－分岐状アルキルエステル、２，４－ビス［（ドデシルチオ）メチル］－ｏ－クレゾール、４，４’－ブチリデンビス－（３－メチル－６－ｔｅｒｔ－ブチルフェノール）、３，５－ビス（１，１－ジメチルエチル）－４－ヒドロキシベンゼンプロパン酸オクタデシルエステル、ペンタエリスリトールテトラキス（３－（３，５－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオネート）、トリエチレングリコールビス［３－（３－ｔｅｒｔ－ブチル－５－メチル－４－ヒドロフェニル）プロピオネート］、２，４－ビス（ｎ－オクチルチオ）－６－（４－ヒドロキシ－３，５－ジ－ｔｅｒｔ－ブチルアニリノ）－１，３，５－トリアジン、トリス－（３，５－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－４－ヒドロキシベンジル）イソシアヌレート、２，２－チオジエチレンビス［３－（３，５－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオネート］が含まれる。
【0053】
酸化防止剤は、存在する場合、ＰＢＴ組成物の総質量に基づいて、０～約２質量％、又は約０．０１～約１質量％、又は約０．２～約０．８質量％の量であってよい。
【0054】
ＰＢＴ組成物は、例えば、接着補助剤を含んでもよい。好適な接着補助剤としては、エポキシド、例えば、脂肪酸のエポキシ化アルキルエステル、例えばエポキシ化アマニ油、エポキシ化大豆油、エポキシ化菜種油、及びエポキシ樹脂、例えばビスフェノールＡ樹脂が挙げられる。
【0055】
接着補助剤は、存在する場合、ＰＢＴ組成物の総質量に基づいて、０～約２質量％、又は約０．０１～約１質量％、又は約０．２～約０．８質量％の量であってよい。
【0056】
１つの好ましい実施形態において、ＰＢＴ組成物は、
（Ａ）４５～７５質量％のポリブチレンテレフタレート、
（Ｂ）２０～４５質量％の少なくとも１種の炭素繊維、
（Ｃ）０～２０質量％の炭素繊維（Ｂ）以外の少なくとも１種の固体フィラー、及び
（Ｄ）０～３０質量％のポリブチレンテレフタレート以外の少なくとも１種の熱可塑性ポリエステル
（Ｅ）０．１～２質量％の少なくとも１種の酸化防止剤、０．１～３質量％の少なくとも１種の滑剤、０．０１～１５質量％の少なくとも１種の衝撃改良剤
を含み、
ここで、それぞれは、ポリブチレンテレフタレート組成物の総質量に基づくものであり、
前記少なくとも１種の炭素繊維が、９３質量％以上の炭素含有量を有し、エポキシサイジング剤以外のサイジング剤を含む。
（Ａ）４５～７５質量％のポリブチレンテレフタレート、
（Ｂ）２０～４５質量％の少なくとも１種の炭素繊維、
（Ｃ）０～２０質量％の炭素繊維（Ｂ）以外の少なくとも１種の固体フィラー、及び
（Ｄ）０～３０質量％のポリブチレンテレフタレート以外の少なくとも１種の熱可塑性ポリエステル
（Ｅ）０．１～２質量％の少なくとも１種の酸化防止剤、０．１～３質量％の少なくとも１種の滑剤、０．０１～１５質量％の少なくとも１種の衝撃改良剤
を含み、
ここで、それぞれは、ポリブチレンテレフタレート組成物の総質量に基づくものであり、
前記少なくとも１種の炭素繊維が、９３質量％以上の炭素含有量を有し、エポキシサイジング剤以外のサイジング剤を含む。
【0057】
ＥＭＩシールド物品
本発明によるＰＢＴ組成物は、従来の方法により種々の構造又は形態に加工して、ＥＭＩシールド物品を提供することができる。例えば、ＰＢＴ（Ａ）、炭素繊維（Ｂ）、固体フィラー（Ｃ）、任意にＰＢＴ以外のポリエステル（Ｄ）及び添加剤（Ｅ）を混合し、その後、例えば射出及び／又は押出を介して成形して、ＥＭＩシールド物品を形成することができる。
本発明によるＰＢＴ組成物は、従来の方法により種々の構造又は形態に加工して、ＥＭＩシールド物品を提供することができる。例えば、ＰＢＴ（Ａ）、炭素繊維（Ｂ）、固体フィラー（Ｃ）、任意にＰＢＴ以外のポリエステル（Ｄ）及び添加剤（Ｅ）を混合し、その後、例えば射出及び／又は押出を介して成形して、ＥＭＩシールド物品を形成することができる。
【0058】
ＰＢＴ組成物の全ての成分を同時に混合してもよいことは理解されたい。あるいは、ＰＢＴ組成物の一部の成分を予め混合し、その後、他の成分と混合してもよい。
【0059】
また、添加剤を別個の成分として組み込んでもよいことは理解されたい。あるいは、市販のＰＢＴ材料が既にいくつかの添加剤を含んでいるいくつかの場合では、そのような添加剤はＰＢＴ（Ａ）と共に組み込まれること。また、１種以上の添加剤が両方のルートで組み込まれることも可能である。
【0060】
したがって、本発明は、本発明によるＰＢＴ組成物から製造されるＥＭＩシールド物品を提供する。驚くべきことには、本発明によるＥＭＩシールド物品は、１ＧＨｚにおいて３５ｄＢ以上のＥＭＩシールド効果を有することが見出された。特に、本発明によるＥＭＩシールド物品は、１ＧＨｚにおいて３５ｄＢ～６０ｄＢ、特に３５～５５ｄＢ、例えば３５、３６、３７、３８、３９、４０、４１、４２、４３、４４、４５、４６，４７、４８、４９、５０、５１、５２、５３、５４、又は５５ｄＢのＥＭＩシールド効果を有してもよい。
【0061】
本発明によるＥＭＩシールド物品は、１～１０Ω／平方（オーム／□）の表面抵抗率を有することが好ましい。
【0062】
本発明によるＥＭＩシールド物品は、様々な電子機器部品又はハウジングであってもよい。例には、レドーム、集積回路（ＩＣ）チップハウジング、及びカメラセンサーハウジングが含まれるが、これらに限定されるものではない。
【0063】
したがって、本発明は、ポリブチレンテレフタレート組成物から製造されるレドーム部品も提供し、ここで、このレドームが、好ましくは車両用レドームである。
【0064】
実施形態
様々な実施形態が以下に列挙されている。以下に列挙される実施形態は、本発明の範囲に従って、すべての態様及び他の実施形態と組み合わされてもよいことが理解されるであろう。
様々な実施形態が以下に列挙されている。以下に列挙される実施形態は、本発明の範囲に従って、すべての態様及び他の実施形態と組み合わされてもよいことが理解されるであろう。
【0065】
１．（Ａ）４５～７５質量％のポリブチレンテレフタレート、
（Ｂ）２０～４５質量％の少なくとも１種の炭素繊維、
（Ｃ）０～２０質量％の炭素繊維（Ｂ）以外の少なくとも１種の固体フィラー、及び
（Ｄ）０～３０質量％のポリブチレンテレフタレート以外の少なくとも１種の熱可塑性ポリエステル
を含むポリブチレンテレフタレート組成物であって、
それぞれは、ポリブチレンテレフタレート組成物の総質量に基づくものであり、
前記少なくとも１種の炭素繊維が、９３質量％以上の炭素含有量を有し、エポキシサイジング剤以外のサイジング剤を含む、ポリブチレンテレフタレート組成物。
（Ｂ）２０～４５質量％の少なくとも１種の炭素繊維、
（Ｃ）０～２０質量％の炭素繊維（Ｂ）以外の少なくとも１種の固体フィラー、及び
（Ｄ）０～３０質量％のポリブチレンテレフタレート以外の少なくとも１種の熱可塑性ポリエステル
を含むポリブチレンテレフタレート組成物であって、
それぞれは、ポリブチレンテレフタレート組成物の総質量に基づくものであり、
前記少なくとも１種の炭素繊維が、９３質量％以上の炭素含有量を有し、エポキシサイジング剤以外のサイジング剤を含む、ポリブチレンテレフタレート組成物。
【0066】
２．前記少なくとも１種の炭素繊維が、ポリアクリロニトリルベースの炭素繊維、ピッチベースの炭素繊維又はレーヨンベースの炭素繊維、特にポリアクリロニトリルベースの炭素繊維から選択される、実施形態１に記載のポリブチレンテレフタレート組成物。
【0067】
３．前記少なくとも１種の炭素繊維が、１３００℃以下、例えば１１００～１３００℃の範囲の温度での炭化によって製造される、実施形態１又は２に記載のポリブチレンテレフタレート組成物。
【0068】
４．前記少なくとも１種の炭素繊維が、９３～９５質量％の範囲の炭素含有量を有する、実施形態１から３のいずれか一項に記載のポリブチレンテレフタレート組成物。
【0069】
５．前記サイジング剤が、ポリウレタン樹脂及びポリエステル樹脂、特に熱硬化性ポリエステル樹脂から選択される、実施形態１から４のいずれか一項に記載のポリブチレンテレフタレート組成物。
【0070】
６．前記少なくとも１種の炭素繊維が、５～３０μｍ、好ましくは５～２０μｍ、より好ましくは５～１５μｍの平均直径、及び３～２０ｍｍ、好ましくは３～１５ｍｍ、より好ましくは５～１０ｍｍの長さを有する、実施形態１から５のいずれか一項に記載のポリブチレンテレフタレート組成物。
【0071】
７．前記少なくとも１種の炭素繊維が、２７０～４０００、特に４００～２０００のアスペクト比を有する、実施形態６に記載のポリブチレンテレフタレート組成物。
【0072】
８．前記少なくとも１種の炭素繊維（Ｂ）が、ポリブチレンテレフタレート組成物の総質量に基づいて、２０～４０質量％、特に２５～４０質量％の量で存在する、実施形態１から７のいずれか一項に記載のポリブチレンテレフタレート組成物。
【0073】
９．前記ポリブチレンテレフタレート（Ａ）が、ポリブチレンテレフタレート組成物の総質量に基づいて、５０～７５質量％、例えば５０～７０質量％、特に５０～６５質量％の量で存在する、実施形態１から８のいずれか一項に記載のポリブチレンテレフタレート組成物。
【0074】
１０．前記固体フィラー（Ｃ）が、炭素質又は金属、好ましくは炭素質である、実施形態１から９のいずれか一項に記載のポリブチレンテレフタレート組成物。
【0075】
１１．前記固体フィラー（Ｃ）がカーボンブラックの粉末又はフレークを含む、実施形態１から１０のいずれか一項に記載のポリブチレンテレフタレート組成物。
【0076】
１２．前記固体フィラー（Ｃ）が、ポリブチレンテレフタレート組成物の総質量に基づいて、０．１～２０質量％、特に１～２０質量％、好ましくは５～２０質量％の量で存在する、実施形態１から１１のいずれか一項に記載のポリブチレンテレフタレート組成物。
【0077】
１３．実施形態１から１２のいずれか一項に記載のポリブチレンテレフタレート組成物から製造される、ＥＭＩシールド物品。
【0078】
１４．レドーム、ＩＣチップハウジング又はカメラセンサーハウジングから選択される、実施形態１３に記載のＥＭＩシールド物品。
【0079】
１５．１ＧＨｚにおいて３５ｄＢ以上、例えば３５ｄＢ～６０ｄＢ、特に３５～５５ｄＢのＥＭＩシールド効果を有する、実施形態１３又は１４に記載のＥＭＩシールド物品。
【0080】
１６．１～１０Ω／□の表面抵抗率を有する、実施形態１３から１５のいずれか一項に記載のＥＭＩシールド物品。
【0081】
１７．実施形態１から７のいずれか一項に定義した炭素繊維を、ＥＭＩシールドポリブチレンテレフタレート組成物に使用する方法。
【0082】
より特に、以下の実施形態が好ましい。
【0083】
１．（Ａ）４５～７５質量％のポリブチレンテレフタレート、
（Ｂ）２０～４５質量％の少なくとも１種の炭素繊維、
（Ｃ）０～２０質量％の炭素繊維（Ｂ）以外の少なくとも１種の固体フィラー、及び
（Ｄ）０～３０質量％のポリブチレンテレフタレート以外の少なくとも１種の熱可塑性ポリエステル
を含むポリブチレンテレフタレート組成物であって、
それぞれは、ポリブチレンテレフタレート組成物の総質量に基づくものであり、
前記少なくとも１種の炭素繊維が、９３質量％以上の炭素含有量を有し、エポキシサイジング剤以外のサイジング剤を含む、ポリブチレンテレフタレート組成物。
（Ｂ）２０～４５質量％の少なくとも１種の炭素繊維、
（Ｃ）０～２０質量％の炭素繊維（Ｂ）以外の少なくとも１種の固体フィラー、及び
（Ｄ）０～３０質量％のポリブチレンテレフタレート以外の少なくとも１種の熱可塑性ポリエステル
を含むポリブチレンテレフタレート組成物であって、
それぞれは、ポリブチレンテレフタレート組成物の総質量に基づくものであり、
前記少なくとも１種の炭素繊維が、９３質量％以上の炭素含有量を有し、エポキシサイジング剤以外のサイジング剤を含む、ポリブチレンテレフタレート組成物。
【0084】
２．前記少なくとも１種の炭素繊維が、ポリアクリロニトリルベースの炭素繊維、ピッチベースの炭素繊維又はレーヨンベースの炭素繊維、特にポリアクリロニトリルベースの炭素繊維から選択される、実施形態１に記載のポリブチレンテレフタレート組成物。
【0085】
３．前記少なくとも１種の炭素繊維がポリアクリロニトリルベースの炭素繊維から選択される、実施形態２に記載のポリブチレンテレフタレート組成物。
【0086】
４．前記少なくとも１種の炭素繊維が、１３００℃以下の温度での炭化によって製造される、実施形態１に記載のポリブチレンテレフタレート組成物。
【0087】
５．前記少なくとも１種の炭素繊維が、１３００℃以下の温度での炭化によって製造される、実施形態２に記載のポリブチレンテレフタレート組成物。
【0088】
６．前記少なくとも１種の炭素繊維が、１３００℃以下の温度での炭化によって製造される、実施形態３に記載のポリブチレンテレフタレート組成物。
【0089】
７．前記少なくとも１種の炭素繊維が、１１００～１３００℃の範囲の温度での炭化によって製造される、実施形態１に記載のポリブチレンテレフタレート組成物。
【0090】
８．前記少なくとも１種の炭素繊維が、１１００～１３００℃の範囲の温度での炭化によって製造される、実施形態２に記載のポリブチレンテレフタレート組成物。
【0091】
９．前記少なくとも１種の炭素繊維が、１１００～１３００℃の範囲の温度での炭化によって製造される、実施形態３に記載のポリブチレンテレフタレート組成物。
【0092】
１０．前記少なくとも１種の炭素繊維が、９３～９５質量％の範囲の炭素含有量を有する、実施形態１に記載のポリブチレンテレフタレート組成物。
【0093】
１１．前記少なくとも１種の炭素繊維が、９３～９５質量％の範囲の炭素含有量を有する、実施形態２に記載のポリブチレンテレフタレート組成物。
【0094】
１２．前記少なくとも１種の炭素繊維が、９３～９５質量％の範囲の炭素含有量を有する、実施形態３に記載のポリブチレンテレフタレート組成物。
【0095】
１３．前記少なくとも１種の炭素繊維が、９３～９５質量％の範囲の炭素含有量を有する、実施形態４に記載のポリブチレンテレフタレート組成物。
【0096】
１４．前記少なくとも１種の炭素繊維が、９３～９５質量％の範囲の炭素含有量を有する、実施形態５に記載のポリブチレンテレフタレート組成物。
【0097】
１５．前記少なくとも１種の炭素繊維が、９３～９５質量％の範囲の炭素含有量を有する、実施形態６に記載のポリブチレンテレフタレート組成物。
【0098】
１６．前記少なくとも１種の炭素繊維が、９３～９５質量％の範囲の炭素含有量を有する、実施形態７に記載のポリブチレンテレフタレート組成物。
【0099】
１７．前記少なくとも１種の炭素繊維が、９３～９５質量％の範囲の炭素含有量を有する、実施形態８に記載のポリブチレンテレフタレート組成物。
【0100】
１８．前記少なくとも１種の炭素繊維が、９３～９５質量％の範囲の炭素含有量を有する、実施形態９に記載のポリブチレンテレフタレート組成物。
【0101】
１９．前記サイジング剤が、ポリウレタン樹脂及びポリエステル樹脂、特に熱硬化性ポリエステル樹脂から選択される、実施形態１に記載のポリブチレンテレフタレート組成物。
【0102】
２０．前記サイジング剤が、ポリウレタン樹脂及びポリエステル樹脂、特に熱硬化性ポリエステル樹脂から選択される、実施形態２に記載のポリブチレンテレフタレート組成物。
【0103】
２１．前記サイジング剤が、ポリウレタン樹脂及びポリエステル樹脂、特に熱硬化性ポリエステル樹脂から選択される、実施形態３に記載のポリブチレンテレフタレート組成物。
【0104】
２２．前記サイジング剤が、ポリウレタン樹脂及びポリエステル樹脂、特に熱硬化性ポリエステル樹脂から選択される、実施形態４に記載のポリブチレンテレフタレート組成物。
【0105】
２３．前記サイジング剤が、ポリウレタン樹脂及びポリエステル樹脂、特に熱硬化性ポリエステル樹脂から選択される、実施形態５に記載のポリブチレンテレフタレート組成物。
【0106】
２４．前記サイジング剤が、ポリウレタン樹脂及びポリエステル樹脂、特に熱硬化性ポリエステル樹脂から選択される、実施形態６に記載のポリブチレンテレフタレート組成物。
【0107】
２５．前記サイジング剤が、ポリウレタン樹脂及びポリエステル樹脂、特に熱硬化性ポリエステル樹脂から選択される、実施形態７に記載のポリブチレンテレフタレート組成物。
【0108】
２６．前記サイジング剤が、ポリウレタン樹脂及びポリエステル樹脂、特に熱硬化性ポリエステル樹脂から選択される、実施形態８に記載のポリブチレンテレフタレート組成物。
【0109】
２７．前記サイジング剤が、ポリウレタン樹脂及びポリエステル樹脂、特に熱硬化性ポリエステル樹脂から選択される、実施形態９に記載のポリブチレンテレフタレート組成物。
【0110】
２８．前記サイジング剤が、ポリウレタン樹脂及びポリエステル樹脂、特に熱硬化性ポリエステル樹脂から選択される、実施形態１０に記載のポリブチレンテレフタレート組成物。
【0111】
２９．前記サイジング剤が、ポリウレタン樹脂及びポリエステル樹脂、特に熱硬化性ポリエステル樹脂から選択される、実施形態１１に記載のポリブチレンテレフタレート組成物。
【0112】
３０．前記サイジング剤が、ポリウレタン樹脂及びポリエステル樹脂、特に熱硬化性ポリエステル樹脂から選択される、実施形態１２に記載のポリブチレンテレフタレート組成物。
【0113】
３１．前記サイジング剤が、ポリウレタン樹脂及びポリエステル樹脂、特に熱硬化性ポリエステル樹脂から選択される、実施形態１３に記載のポリブチレンテレフタレート組成物。
【0114】
３２．前記サイジング剤が、ポリウレタン樹脂及びポリエステル樹脂、特に熱硬化性ポリエステル樹脂から選択される、実施形態１４に記載のポリブチレンテレフタレート組成物。
【0115】
３３．前記サイジング剤が、ポリウレタン樹脂及びポリエステル樹脂、特に熱硬化性ポリエステル樹脂から選択される、実施形態１５に記載のポリブチレンテレフタレート組成物。
【0116】
３４．前記サイジング剤が、ポリウレタン樹脂及びポリエステル樹脂、特に熱硬化性ポリエステル樹脂から選択される、実施形態１６に記載のポリブチレンテレフタレート組成物。
【0117】
３５．前記サイジング剤が、ポリウレタン樹脂及びポリエステル樹脂、特に熱硬化性ポリエステル樹脂から選択される、実施形態１７に記載のポリブチレンテレフタレート組成物。
【0118】
３６．前記サイジング剤が、ポリウレタン樹脂及びポリエステル樹脂、特に熱硬化性ポリエステル樹脂から選択される、実施形態１８に記載のポリブチレンテレフタレート組成物。
【0119】
３７．前記少なくとも１種の炭素繊維が、５～３０μｍ、好ましくは５～２０μｍ、より好ましくは５～１５μｍの平均直径、及び３～２０ｍｍ、好ましくは３～１５ｍｍ、より好ましくは５～１０ｍｍの長さを有する、実施形態１から３６のいずれか一項に記載のポリブチレンテレフタレート組成物。
【0120】
３８．前記少なくとも１種の炭素繊維が、２７０～４０００、特に４００～２０００のアスペクト比を有する、実施形態３７に記載のポリブチレンテレフタレート組成物。
【0121】
３９．前記少なくとも１種の炭素繊維（Ｂ）が、ポリブチレンテレフタレート組成物の総質量に基づいて、２０～４０質量％、特に２５～４０質量％の量で存在する、実施形態１から３８のいずれか一項に記載のポリブチレンテレフタレート組成物。
【0122】
４０．前記ポリブチレンテレフタレート（Ａ）が、ポリブチレンテレフタレート組成物の総質量に基づいて、５０～７５質量％、例えば５０～７０質量％、特に５０～６５質量％の量で存在する、実施形態１から３９のいずれか一項に記載のポリブチレンテレフタレート組成物。
【0123】
４１．前記固体フィラー（Ｃ）が、炭素質又は金属、好ましくは炭素質である、実施形態１から４０のいずれか一項に記載のポリブチレンテレフタレート組成物。
【0124】
４２．前記固体フィラー（Ｃ）がカーボンブラックの粉末又はフレークを含む、実施形態１から４１のいずれか一項に記載のポリブチレンテレフタレート組成物。
【0125】
４３．前記固体フィラー（Ｃ）が、ポリブチレンテレフタレート組成物の総質量に基づいて、０．１～２０質量％、特に１～２０質量％、好ましくは５～２０質量％の量で存在する、実施形態１から４２のいずれか一項に記載のポリブチレンテレフタレート組成物。
【0126】
４４．実施形態１から４３のいずれか一項に記載のポリブチレンテレフタレート組成物から製造される、ＥＭＩシールド物品。
【0127】
４５．レドーム、ＩＣチップハウジング又はカメラセンサーハウジングから選択される、実施形態４４に記載のＥＭＩシールド物品。
【0128】
４６．１ＧＨｚにおいて３５ｄＢ以上、例えば３５ｄＢ～６０ｄＢ、特に３５～５５ｄＢのＥＭＩシールド効果を有する、実施形態４４又は４５に記載のＥＭＩシールド物品。
【0129】
４７．１～１０Ω／□の表面抵抗率を有する、実施形態４４から４６のいずれか一項に記載のＥＭＩシールド物品。
【0130】
４８．実施形態１から３８のいずれか一項に定義した炭素繊維を、ＥＭＩシールドポリブチレンテレフタレート組成物に使用する方法。
【実施例】
【0131】
以下の実施例によって、本発明の態様をより完全に説明するが、これらの実施例は、本発明の特定の態様を説明するために設けられたものであり、それを限定するものとして解釈されるべきではない。
【0132】
実施例では，以下の材料及び試験方法を使用した。
【0133】
材料
（Ａ）ＰＢＴ：ＢＡＳＦ社から市販している、Ｕｌｔｒａｄｕｒ（登録商標）Ｂ２５５０、
（Ｂ）炭素繊維（ＣＦ）、
ＣＦ１：ＡＭＯＳ ＣＯＭＰＯＳＩＴＥＳ社から市販しており、２．５質量％のポリウレタンサイジング、１１００℃の炭化温度、及び９３質量％のサイジング前の炭素含有量を有する、ＡＭＯＳ ＣＤ７０００６－ＰＵＹ；
ＣＦ２：日本ポリマー産業株式会社から市販しており、１．５質量％のエポキシ＋ウレタンサイジング、１３００℃の炭化温度、及び９３質量％のサイジング前の炭素含有量を有する、ＮＰＳ ＣＦＥＰＵ ＬＣ Ｃ－６；
ＣＦ３：Ｐｒｏｃｏｔｅｘ Ｃｏｒｐｏｒａｔｉｏｎ ＳＡ社から市販しており、４質量％のポリウレタンサイジング、１８００℃の炭化温度、及び９２質量％のサイジング以外の炭素含有量を有する、ＩＭ－ＭＬＤ３００ Ｇ．Ｕ１：
ＣＦ４：ＺＯＬＴＥＫ株式会社から市販しており、２．８質量％の熱硬化性ポリエステルサイジング、１３００℃の炭化温度、及び９５質量％のサイジング以外の炭素含有量を有する、ＺＯＬＴＥＫ ＰＸ３５チョップド繊維（タイプ－４５）。
（Ａ）ＰＢＴ：ＢＡＳＦ社から市販している、Ｕｌｔｒａｄｕｒ（登録商標）Ｂ２５５０、
（Ｂ）炭素繊維（ＣＦ）、
ＣＦ１：ＡＭＯＳ ＣＯＭＰＯＳＩＴＥＳ社から市販しており、２．５質量％のポリウレタンサイジング、１１００℃の炭化温度、及び９３質量％のサイジング前の炭素含有量を有する、ＡＭＯＳ ＣＤ７０００６－ＰＵＹ；
ＣＦ２：日本ポリマー産業株式会社から市販しており、１．５質量％のエポキシ＋ウレタンサイジング、１３００℃の炭化温度、及び９３質量％のサイジング前の炭素含有量を有する、ＮＰＳ ＣＦＥＰＵ ＬＣ Ｃ－６；
ＣＦ３：Ｐｒｏｃｏｔｅｘ Ｃｏｒｐｏｒａｔｉｏｎ ＳＡ社から市販しており、４質量％のポリウレタンサイジング、１８００℃の炭化温度、及び９２質量％のサイジング以外の炭素含有量を有する、ＩＭ－ＭＬＤ３００ Ｇ．Ｕ１：
ＣＦ４：ＺＯＬＴＥＫ株式会社から市販しており、２．８質量％の熱硬化性ポリエステルサイジング、１３００℃の炭化温度、及び９５質量％のサイジング以外の炭素含有量を有する、ＺＯＬＴＥＫ ＰＸ３５チョップド繊維（タイプ－４５）。
【0134】
（Ｃ）固体フィラー
カーボンブラック：Ｉｍｅｒｙｓ Ｇｒａｐｈｉｔｅ＆Ｃａｒｂｏｎ社から市販している、ＥＮＳＡＣＯ（登録商標）Ｅ２６０Ｇ；
グラファイト：Ｉｍｅｒｙｓ Ｇｒａｐｈｉｔｅ＆Ｃａｒｂｏｎ社から市販している、ＴＩＭＲＥＸ ２０＊５０。
カーボンブラック：Ｉｍｅｒｙｓ Ｇｒａｐｈｉｔｅ＆Ｃａｒｂｏｎ社から市販している、ＥＮＳＡＣＯ（登録商標）Ｅ２６０Ｇ；
グラファイト：Ｉｍｅｒｙｓ Ｇｒａｐｈｉｔｅ＆Ｃａｒｂｏｎ社から市販している、ＴＩＭＲＥＸ ２０＊５０。
【0135】
（Ｅ）添加剤
Ｅｍｅｒｙ Ｏｌｅｏｃｈｅｍｉｃａｌｓ社から市販している、ＬＯＸＩＯＬ（登録商標）Ｐ ８６１／３．５；
ＢＡＳＦ社から市販している、Ｉｒｇａｎｏｘ １０１０；
Ａｒｋｅｍａ社から市販している、Ｌｏｔａｄｅｒ ＡＸ ８９００；
Ａｒｋｅｍａ社から市販している、Ｖｉｋｏｆｌｅｘ ７１９０。
Ｅｍｅｒｙ Ｏｌｅｏｃｈｅｍｉｃａｌｓ社から市販している、ＬＯＸＩＯＬ（登録商標）Ｐ ８６１／３．５；
ＢＡＳＦ社から市販している、Ｉｒｇａｎｏｘ １０１０；
Ａｒｋｅｍａ社から市販している、Ｌｏｔａｄｅｒ ＡＸ ８９００；
Ａｒｋｅｍａ社から市販している、Ｖｉｋｏｆｌｅｘ ７１９０。
【0136】
測定方法：
１．ＥＭＩシールド効率は、ＡＳＴＭ Ｄ４９３５－９９に従って、長さ１５０ｍｍ、幅１５０ｍｍ、厚さ２ｍｍの板状試料を用いて、Ｋｅｙｓｉｇｈｔ Ｍｉｃｒｏｗａｖｅ Ｎｅｔｗｏｒｋ Ａｎａｌｙｚｅｒ Ｎ５２４２Ｂ－４２５により１ＧＨｚで測定した。
１．ＥＭＩシールド効率は、ＡＳＴＭ Ｄ４９３５－９９に従って、長さ１５０ｍｍ、幅１５０ｍｍ、厚さ２ｍｍの板状試料を用いて、Ｋｅｙｓｉｇｈｔ Ｍｉｃｒｏｗａｖｅ Ｎｅｔｗｏｒｋ Ａｎａｌｙｚｅｒ Ｎ５２４２Ｂ－４２５により１ＧＨｚで測定した。
【0137】
２．表面抵抗（Ｒｓ、Ω／□）は、（６０×６０×２ｍｍ）の試料の片面に、長さ（Ｌ＝６０ｍｍ）及び距離（ｄ）で平行に２本の銀線を塗り、乾燥した各銀線の中点にプローブを持つマルチメーターで抵抗（Ｒ）を決定し、Ｒｓ＝Ｒ×Ｌ／ｄに従い算出した。試料は測定前に、２３℃及び５０％の相対湿度（ＲＨ）で少なくとも４時間調整した。
【0138】
３．ＩＳＯ５２７－１－２０１２に従って、タイプ１Ａの試料を用いて、破断強度、破断伸度及び引張弾性率を測定した。
【0139】
４．ＩＳＯ１７９－１／１ｅＡ－２０１０に従って、２３℃でノッチ付きシャルピー値を測定した。
【0140】
５．ＡＳＴＭ Ｅ１４６１－１３に従って、ＮＥＴＺＳＣＨ Ａｎａｌｙｚｉｎｇ＆Ｔｅｓｔｉｎｇ社のＬＦＡ ４６７ ＨｙｐｅｒＦｌａｓｈ（登録商標）で、面内の熱伝導率及び面を通る熱伝導率を測定した。
【0141】
ＥＭＩシールド試験試料を調製するための一般手順
表１に示す配合でＥＭＩシールド試料を作製した。ＰＢＴ及び添加剤を一緒に高速撹拌機Ｔｕｒｂｕｌａ Ｔ５０Ａで混合し、二軸押出機（Ｃｏｐｅｒｉｏｎ ＺＳＫ１８）に供給した。６ｍｍ（Ｌ）×7μｍ（Ｄ）の炭素繊維、及び使用する場合の追加の固体フィラーを下流側のフィーダーで押出機に供給し、その後、１６０℃～２７０℃の範囲のゾーン温度で、８ｋｇ／時の処理量で溶融押出し、ペレット化し、それによってペレットの形態のＰＢＴ組成物を得た。
表１に示す配合でＥＭＩシールド試料を作製した。ＰＢＴ及び添加剤を一緒に高速撹拌機Ｔｕｒｂｕｌａ Ｔ５０Ａで混合し、二軸押出機（Ｃｏｐｅｒｉｏｎ ＺＳＫ１８）に供給した。６ｍｍ（Ｌ）×7μｍ（Ｄ）の炭素繊維、及び使用する場合の追加の固体フィラーを下流側のフィーダーで押出機に供給し、その後、１６０℃～２７０℃の範囲のゾーン温度で、８ｋｇ／時の処理量で溶融押出し、ペレット化し、それによってペレットの形態のＰＢＴ組成物を得た。
【0142】
１３０Ｔの型締力を有する射出成形機（ＫＭ１３０ＣＸ、Ｋｒａｕｓｓ Ｍａｆｆｅｉ社製）で、２６５℃～２７５℃の溶融温度でＰＢＴ組成物の乾燥ペレットを加工して試料を提供した。
【0143】
得られた試験試料について、前述したような特性の測定を行った。試験結果及び試験試料の調製ため配合を表１にまとめた。
【0144】
【表1】
【0145】
本発明によるＰＢＴ組成物から作製された試料は、エポキシ樹脂を含むサイジング組成物で処理された炭素繊維を含むＰＢＴ組成物、及び９２％の炭素含有量を有する炭素繊維を含むＰＢＴ組成物から作製された試料と比べて、より高いＥＭＩシールド効率及びより低い表面抵抗率を示していることが分かる。
【国際調査報告】