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特表2024-522717脈動流レジームを用いる連続フロー反応器におけるゼオライト合成
(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】公表特許公報(A)
(11)【公表番号】
(43)【公表日】2024-06-21
(54)【発明の名称】脈動流レジームを用いる連続フロー反応器におけるゼオライト合成
(51)【国際特許分類】
C01B 39/48 20060101AFI20240614BHJP
B01J 37/10 20060101ALI20240614BHJP
B01J 29/70 20060101ALI20240614BHJP
【ＦＩ】
C01B39/48
B01J37/10
B01J29/70 M
【審査請求】未請求
【予備審査請求】未請求
(21)【出願番号】P 2023577343
(86)(22)【出願日】2022-06-14
(85)【翻訳文提出日】2024-02-08
(86)【国際出願番号】 EP2022066151
(87)【国際公開番号】W WO2022263436
(87)【国際公開日】2022-12-22
(31)【優先権主張番号】21179243.7
(32)【優先日】2021-06-14
(33)【優先権主張国・地域又は機関】EP
(81)【指定国・地域】
(71)【出願人】
【識別番号】508020155
【氏名又は名称】ビーエーエスエフ ソシエタス・ヨーロピア
【氏名又は名称原語表記】ＢＡＳＦ ＳＥ
【住所又は居所原語表記】Ｃａｒｌ－Ｂｏｓｃｈ－Ｓｔｒａｓｓｅ ３８， ６７０５６ Ｌｕｄｗｉｇｓｈａｆｅｎ ａｍ Ｒｈｅｉｎ， Ｇｅｒｍａｎｙ
(74)【代理人】
【識別番号】100100354
【弁理士】
【氏名又は名称】江藤 聡明
(74)【代理人】
【識別番号】100167106
【弁理士】
【氏名又は名称】倉脇 明子
(74)【代理人】
【識別番号】100194135
【弁理士】
【氏名又は名称】山口 修
(74)【代理人】
【識別番号】100206069
【弁理士】
【氏名又は名称】稲垣 謙司
(74)【代理人】
【識別番号】100185915
【弁理士】
【氏名又は名称】長山 弘典
(72)【発明者】
【氏名】シュライアー，ハンナー
(72)【発明者】
【氏名】パルフレスク，アンドライ－ニコラエ
(72)【発明者】
【氏名】ベーリンク，ラルフ
(72)【発明者】
【氏名】リーマン，クリスティアン
【テーマコード（参考）】
4G073
4G169
【Ｆターム（参考）】
4G073BA02
4G073BA04
4G073BA63
4G073BA69
4G073BA75
4G073BB03
4G073BB14
4G073BB48
4G073BD21
4G073CZ17
4G073FB11
4G073FB24
4G073FB36
4G073FC19
4G073FC25
4G073FC26
4G073FD02
4G073FD03
4G073FD04
4G073FD12
4G073GA01
4G073UA01
4G073UA06
4G169AA01
4G169AA02
4G169AA08
4G169BA07A
4G169BA07B
4G169BC16A
4G169BC16B
4G169BC17A
4G169BC18A
4G169BC50A
4G169BD03A
4G169BD05A
4G169BD05B
4G169BE17C
4G169CA03
4G169CA07
4G169CA08
4G169CA11
4G169CA13
4G169CB21
4G169CB46
4G169CB63
4G169CC07
4G169CC21
4G169DA05
4G169EA01Y
4G169FA01
4G169FB05
4G169FB79
4G169FC07
4G169ZA14B
4G169ZA37A
4G169ZA38A
4G169ZB03
4G169ZB08
4G169ZB09
4G169ZC06
(57)【要約】
本発明は、骨格構造中にＳｉＯ２を含むゼオライト材料を製造するための連続的方法に関し、前記方法は、
（ｉ） １つ以上の溶媒、１つ以上の構造指示剤、及び１つ以上のＳｉＯ２の源を含む混合物を連続的に調製する工程、
（ｉｉ） 工程（ｉ）で調製した混合物を１つ以上の連続フロー反応器に連続的に供給する工程、及び
（ｉｉｉ） 混合物を１つ以上の連続フロー反応器内で加熱して、骨格構造中にＳｉＯ２を含むゼオライト材料を連続的に得る工程
を含み、
１つ以上の連続フロー反応器内に含有される混合物は、脈動流レジームに供される。本発明はまた、前記方法によって得ることができる及び／又は得られるゼオライト材料、及びそのゼオライト材料を分子ふるいとして、吸着剤として、イオン交換のために、又は触媒として及び／又は触媒担体として使用する方法に関する。
（ｉ） １つ以上の溶媒、１つ以上の構造指示剤、及び１つ以上のＳｉＯ２の源を含む混合物を連続的に調製する工程、
（ｉｉ） 工程（ｉ）で調製した混合物を１つ以上の連続フロー反応器に連続的に供給する工程、及び
（ｉｉｉ） 混合物を１つ以上の連続フロー反応器内で加熱して、骨格構造中にＳｉＯ２を含むゼオライト材料を連続的に得る工程
を含み、
１つ以上の連続フロー反応器内に含有される混合物は、脈動流レジームに供される。本発明はまた、前記方法によって得ることができる及び／又は得られるゼオライト材料、及びそのゼオライト材料を分子ふるいとして、吸着剤として、イオン交換のために、又は触媒として及び／又は触媒担体として使用する方法に関する。
【特許請求の範囲】
【請求項1】
骨格構造中にＳｉＯ２を含むゼオライト材料を製造するための連続的方法であって、（ｉ） １つ以上の溶媒、１つ以上の構造指示剤、及び１つ以上のＳｉＯ２の源を含む混合物を連続的に調製する工程、
（ｉｉ） 工程（ｉ）で調製した混合物を１つ以上の連続フロー反応器に連続的に供給する工程、及び
（ｉｉｉ） 前記混合物を前記１つ以上の連続フロー反応器内で加熱して、骨格構造中にＳｉＯ２を含むゼオライト材料を連続的に得る工程
を含み、
前記１つ以上の連続フロー反応器内に含有される前記混合物が脈動流レジームに供される、方法。
【請求項2】
工程（ｉｉ）において、工程（ｉ）で連続的に調製された混合物が、１０～２，０００ｋｇ／ｈの速度で前記１つ以上の連続フロー反応器に連続的に供給される、請求項１に記載の連続的方法。
【請求項3】
工程（ｉｉ）において、工程（ｉ）で連続的に調製された混合物が、１～１０個の連続フロー反応器に連続的に供給される、請求項１又は２に記載の連続的方法。
【請求項4】
前記脈動流レジームが、流れの一般的な方向における、又は流れの一般的な方向とその逆方向とにおける半連続的な流れレジームによって達成され、流れの一般的な方向は、工程（ｉ）で調製した混合物が連続的に供給される前記１つ以上の連続フロー反応器の各々の入口端と、工程（ｉｉｉ）で得られたゼオライト材料が連続的に回収される前記１つ以上の連続フロー反応器の各々の出口端とによって画定される、請求項１から３のいずれか一項に記載の連続的方法。
【請求項5】
前記脈動流レジームが、流れの一般的な方向における、又は流れの一般的な方向とその逆方向とにおける脈動運動によって達成される、請求項４に記載の連続的方法。
【請求項6】
脈動の周波数が０．００１～１秒－１の範囲である、請求項５に記載の連続的方法。
【請求項7】
工程（ｉｉｉ）において、前記混合物を９０～２８０℃の範囲の温度に加熱する、請求項１から６のいずれか一項に記載の連続的方法。
【請求項8】
工程（ｉｉｉ）において、前記混合物が自発生圧力下で加熱される、請求項１から７のいずれか一項に記載の連続的方法。
【請求項9】
工程（ｉｉ）において、工程（ｉ）で調製した混合物を、５～３６５日の範囲の期間、前記１つ以上の連続フロー反応器に連続的に供給する、請求項１から８のいずれか一項に記載の連続的方法。
【請求項10】
前記１つ以上の連続フロー反応器の各々が、管形反応器、リング反応器、及び連続振動反応器の中から選択される、請求項１から９のいずれか一項に記載の連続的方法。
【請求項11】
前記ゼオライト材料がその骨格構造中にＸ２Ｏ３をさらに含み、式中、Ｘは３価の元素を表し、そして工程（ｉ）における混合物はＸ２Ｏ３の１つ以上の源をさらに含む、請求項１から１０のいずれか一項に記載の連続的方法。
【請求項12】
Ｘが、Ａｌ、Ｂ、Ｉｎ、Ｇａ、及びそれらの２つ以上の混合物からなる群から選択される、請求項１１に記載の連続的方法。
【請求項13】
前記ゼオライト材料が、その骨格構造中にＴｉＯ２をさらに含み、そして工程（ｉ）における混合物がＴｉＯ２の１つ以上の源をさらに含む、請求項１から１２のいずれか一項に記載の連続的方法。
【請求項14】
請求項１から１３のいずれか一項に記載の方法により得ることができる及び／又は得られるゼオライト材料。
【請求項15】
請求項１４に記載のゼオライト材料を、分子ふるいとして、吸着剤として、イオン交換のために、又は触媒として及び／又は触媒担体として使用する方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
本発明は、ゼオライト材料の製造方法、及び前記方法により得ることができる又は得られる触媒自体に関する。さらに、本発明は、ゼオライト材料の、特に触媒としての使用方法に関する。
【背景技術】
【0002】
簡単な出発化合物からゼオライト材料を合成するには、しばしば高温及び／又は圧力などの特殊な条件を必要とする複雑な自己組織化プロセスを伴い、そのような反応では、一般に、自発生圧力下での出発材料の加熱が必要であり、数日から数週間に及ぶ長い反応時間の後にゼオライト材料が得られる。よって、しばしば過酷な反応条件及び長い反応時間に起因し、長い間、バッチ合成がゼオライト材料の合成に選択される方法とされてきた。しかしながら、バッチ反応には多くの制限、特に達成され得る空時収率のレベルに関して、数多くの制限がある。
【0003】
よって、改良されたバッチ反応手順と、ゼオライト材料の合成のために利用されていた古典的なバッチ式合成手順に利点を提供する代替方法とを見出すことに努力が費やされてきた。この点に関して研究された１つの方法は連続撹拌タンク反応器の使用を含み、そこでは、流体試薬がタンク反応器の頂部から連続的に導入され、固体反応生成物を含有する排出物がタンク反応器の底部から連続的に除去される。前記方法により、非連続的な条件下におけるバッチ運転の間に反応容器を空にする必要性が排除されるが、結晶化に必要な反応時間は、長い時間がかかるままである。
【0004】
その観点から、ゼオライト材料の急速な合成を可能にする反応器形状が考案されてきた。それ故、ＵＳ２０１６／０１１５０３９Ａ１は、外側面積に対して体積の低い比率を示す管形反応器でゼオライトを連続生産するための方法に関する。同様に、Ｌｉｕら、Ａｎｇｅｗ．Ｃｈｅｍ．Ｉｎｔ．Ｅｄ．２０１５年、５４、第５６８３～５６８７頁は、非常に短い反応時間を使用する高シリカゼオライトＳＳＺ－１３の連続合成を開示している。他方では、Ｊｕ，Ｊ．ら、Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｅｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ Ｊｏｕｒｎａｌ、２００６年、１１６、第１１５～１２１頁及びＶａｎｄｅｒｍｅｅｒｓｃｈ，Ｔ．ら、Ｍｉｃｒｏｐｏｒｏｕｓ ａｎｄ Ｍｅｓｏｐｏｒｏｕｓ Ｍａｔｅｒｉａｌｓ、２０１６年、２２６、第１３３～１３９頁は、それぞれ連続フロー反応器構成におけるミクロンサイズのＮａＡゼオライトの急速な合成を開示している。Ｌｉｕ，Ｚ．ら、Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ ｏｆ Ｍａｔｅｒｉａｌｓ、２０１４年、２６、第２３２７～２３３１頁は、結晶性微孔質アルミノホスフェートＡｌＰＯ４－５の超高速連続フロー合成に関する。Ｓｌａｎｇｅｎら、「Ｃｏｎｔｉｎｕｏｕｓ Ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ ｏｆ Ｚｅｏｌｉｔｅｓ ｕｓｉｎｇ ａ Ｔｕｂｕｌａｒ Ｒｅａｃｔｏｒ」、１２ｔｈ Ｉｎｔｅｒｎａｔｉｏｎａｌ Ｚｅｏｌｉｔｅ Ｃｏｎｆｅｒｅｎｃｅ、Ｍａｔｅｒｉａｌｓ Ｒｅｓｅａｒｃｈ Ｓｏｃｉｅｔｙ、１９９９年は、６ｍｍ外径（～３ｍｍ内径）及び可変長の管形反応器におけるＮａＡゼオライト、ＮａＹゼオライト、及びシリカライト－１の連続合成に関する。Ｂｅｂｏｎ，Ｃ．ら、Ｍｉｃｒｏｐｏｒｏｕｓ ａｎｄ Ｍｅｓｏｐｏｒｏｕｓ Ｍａｔｅｒｉａｌｓ、２００２年、５３、１３～２０は、オートクレーブに含有されているガイド管を使用したゼオライトの合成方法に関し、反応混合物は、その軸に沿ってガイド管内に配置されたアルキメデススクリューの助けでガイド管を通して運ばれる。
【0005】
高圧を必要としない反応に関して、ゼオライトＬＴＡの連続合成に関するＢｏｎａｃｃｏｒｓｉ，Ｌ．ら、Ｍｉｃｒｏｐｏｒｏｕｓ ａｎｄ Ｍｅｓｏｐｏｒｏｕｓ Ｍａｔｅｒｉａｌｓ、２００８年、１１２、４８１～４９３のように、マイクロ波の補助による手順が研究されてきた。同様に、ＵＳ２００１／００５４５４９Ａ１は、マイクロ波を使用して無機材料を調製するための連続的方法及び装置に関する。
【0006】
ＷＯ２０２０／１０９２９２Ａ１は連続的ゼオライト間変換の方法に関するものであり、そしてＷＯ２０２０／０２５７９９Ａはチタノールシリケート材料の連続合成に関するものである。
【0007】
連続撹拌タンク及び多段反応器の使用を考慮して、反応効率に関してかなりの進歩があったが、反応時間の短縮を考慮して行なわれた進歩は、実験室規模のレベルで適用された反応器形状に限定されている。さらに、反応時間の短縮に関して行なわれた努力は、反応器の目詰まりにより、特にゼオライト合成中に起こる反応混合物のレオロジーの明白な変化により、経済的に実行可能な運転時間に関して極めて制限されたままである。より詳細には、層流の管形反応器で加熱すると、合成ゲルは通常、壁近くの領域で高い剪断速度を示すが、中心に向かう熱伝達の速度が遅いため、一部は壁近くの領域における合成ゲルの断熱効果のため、中心はほとんど剪断速度を示さない。結果として、合成ゲルは、壁領域から中心に向かって大きな温度勾配を示し、大きな滞留分布時間が観察される。この状況で生じる合成ゲルの厳しい不均一な処理を考慮して、満足のいく結晶化度を得るためには、非常に長い反応器を使用する必要がある。
【0008】
この点に関し、ＷＯ２０１９／１０１８５４Ａは、速度プロファイルが制御された反応器におけるゼオライトの合成方法に関する。
【0009】
ゼオライト材料の連続合成に関してもたらされた進歩にもかかわらず、連続フロー反応器内の合成ゲルが経験する不十分な熱伝達及びその後の不均一な反応条件の問題を回避する方法の必要性が残っている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【0010】
【特許文献1】ＵＳ２０１６／０１１５０３９Ａ１
【特許文献2】ＵＳ２００１／００５４５４９Ａ１
【特許文献3】ＷＯ２０２０／１０９２９２Ａ１
【特許文献4】ＷＯ２０２０／０２５７９９Ａ
【特許文献5】ＷＯ２０１９／１０１８５４Ａ
【非特許文献】
【0011】
【非特許文献1】Ｌｉｕら、Ａｎｇｅｗ．Ｃｈｅｍ．Ｉｎｔ．Ｅｄ．２０１５年、５４、第５６８３～５６８７頁
【非特許文献2】Ｊｕ，Ｊ．ら、Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｅｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ Ｊｏｕｒｎａｌ、２００６年、１１６、第１１５～１２１頁
【非特許文献3】Ｖａｎｄｅｒｍｅｅｒｓｃｈ，Ｔ．ら、Ｍｉｃｒｏｐｏｒｏｕｓ ａｎｄ Ｍｅｓｏｐｏｒｏｕｓ Ｍａｔｅｒｉａｌｓ、２０１６年、２２６、第１３３～１３９頁
【非特許文献4】Ｌｉｕ，Ｚ．ら、Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ ｏｆ Ｍａｔｅｒｉａｌｓ、２０１４年、２６、第２３２７～２３３１頁
【非特許文献5】Ｓｌａｎｇｅｎら、「Ｃｏｎｔｉｎｕｏｕｓ Ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ ｏｆ Ｚｅｏｌｉｔｅｓ ｕｓｉｎｇ ａ Ｔｕｂｕｌａｒ Ｒｅａｃｔｏｒ」、１２ｔｈ Ｉｎｔｅｒｎａｔｉｏｎａｌ Ｚｅｏｌｉｔｅ Ｃｏｎｆｅｒｅｎｃｅ、Ｍａｔｅｒｉａｌｓ Ｒｅｓｅａｒｃｈ Ｓｏｃｉｅｔｙ、１９９９年
【非特許文献6】Ｂｅｂｏｎ，Ｃ．ら、Ｍｉｃｒｏｐｏｒｏｕｓ ａｎｄ Ｍｅｓｏｐｏｒｏｕｓ Ｍａｔｅｒｉａｌｓ、２００２年、５３、１３～２０
【非特許文献7】Ｂｏｎａｃｃｏｒｓｉ，Ｌ．ら、Ｍｉｃｒｏｐｏｒｏｕｓ ａｎｄ Ｍｅｓｏｐｏｒｏｕｓ Ｍａｔｅｒｉａｌｓ、２００８年、１１２、４８１～４９３
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【0012】
従って、本発明の目的は、結晶化プロセス中の粘度の急激な上昇に起因するゼオライト材料形成中の連続フロー反応器の目詰まりを防止する、ゼオライト材料製造の改善された方法を提供することである。これにより、驚くべきことに、規定された剪断速度を有する脈動流レジームを使用することにより、目詰まりを防止できることが判明した。
【0013】
従って、本発明は、骨格構造中にＳｉＯ２を含むゼオライト材料を製造するための連続的方法に関し、前記方法は、
（ｉ） １つ以上の溶媒、１つ以上の構造指示剤、及び１つ以上のＳｉＯ２の源を含む混合物を連続的に調製する工程、
（ｉｉ） 工程（ｉ）で調製した混合物を１つ以上の連続フロー反応器に連続的に供給する工程、及び
（ｉｉｉ） 混合物を１つ以上の連続フロー反応器内で加熱して、骨格構造中にＳｉＯ２を含むゼオライト材料を連続的に得る工程
を含み、
１つ以上の連続フロー反応器内に含有される混合物は、脈動流レジームに供される。
（ｉ） １つ以上の溶媒、１つ以上の構造指示剤、及び１つ以上のＳｉＯ２の源を含む混合物を連続的に調製する工程、
（ｉｉ） 工程（ｉ）で調製した混合物を１つ以上の連続フロー反応器に連続的に供給する工程、及び
（ｉｉｉ） 混合物を１つ以上の連続フロー反応器内で加熱して、骨格構造中にＳｉＯ２を含むゼオライト材料を連続的に得る工程
を含み、
１つ以上の連続フロー反応器内に含有される混合物は、脈動流レジームに供される。
【図面の簡単な説明】
【0014】
【発明を実施するための形態】
【0015】
本発明の意味において、脈動流は、好ましくは、管又はパイプに沿った圧力勾配の調和的変化、すなわち正弦波をいう。しかしながら一般には、流れの脈動は、調和的運動によって引き起こされる必要はなく、すなわち、正方形、のこぎり歯状、又は他のプロファイルも、本発明の意味における脈動流を表すであろう。
【0016】
脈動流レジーム（pulsatile flow regime）によって達成される最大剪断速度は、０～２，５００秒－１、好ましくは０～１，５００秒－１、より好ましくは０～１０００秒－１、より好ましくは０～７００秒－１、より好ましくは０～５００秒－１、より好ましくは０～４００秒－１、より好ましくは０～３００秒－１、より好ましくは０～２５０秒－１、より好ましくは０～２００秒－１、より好ましくは０～１５０秒－１、より好ましくは０～１００秒－１、及びより好ましくは０～５０秒－１の範囲であることが好ましい。本発明によれば、連続フロー反応器における最大剪断速度は、好ましくは体積流量又は質量流量に基づいて決定される。より詳細には、測定された質量流量から出発して、以前に測定された物質法則が反復数学モデルにおいて適用され、速度プロファイル及び最終的な剪断速度が計算される。特に、最大剪断速度は、小規模な実験室装置で、好ましくはＳｃｈｕｂｓｐａｎｎｕｎｇｓｋｏｎｔｒｏｌｌｉｅｒｔｅｓ Ｒｏｔａｔｉｏｎｓｖｉｓｋｏｓｉｍｅｔｅｒ Ｐｈｙｓｉｋａ ＭＣＲ３０１を使用した測定によって、非ニュートン剪断減粘則を決定するプロセスによって決定される。流体に力を加えることにより、或る流動プロファイルが形成される。得られた法則、すなわちｍｕ＝ｆ（剪断速度、温度、組成）は、運転条件（例えば置換ポンプ及び置換パルセータの使用から）及び反応器の形状による体積流量Ｑに関する情報と共に、流体力学シミュレーションツールに実装され、好ましくは最先端のＡｎｓｙｓ（登録商標）Ｆｌｕｅｎｔ ＣＦＤコードが使用される。そして剪断速度は、速度の勾配によって計算される。
【0017】
工程（ｉ）の後及び（ｉｉ）の前に、工程（ｉ）で調製した混合物が均質化されることが好ましく、均質化は、好ましくは、混合物の撹拌によって達成される。さらに、均質化は、２つの連続撹拌タンク反応器（ＣＳＴＲ）で行われることが好ましく、第１のＣＳＴＲは連続的方法において第２のＣＳＴＲの上流に位置し、そして第１のＣＳＴＲで得られた混合物は第２のＣＳＴＲに連続的に供給される。
【0018】
均質化が２つの連続撹拌タンク反応器（ＣＳＴＲ）で行われ、第１のＣＳＴＲが連続的方法において第２のＣＳＴＲの上流に位置し、そして第１のＣＳＴＲで得られた混合物が第２のＣＳＴＲに連続的に供給される場合、第１のＣＳＴＲは、１つ以上のバッフルをそれぞれ備えた１つ以上の撹拌シャフトを用いることが好ましい。さらに、且つそれとは独立して、第１のＣＳＴＲが、２０～１２０℃の範囲、好ましくは２１～８０℃、より好ましくは２２～４０℃、より好ましくは２３～３０℃、及びより好ましくは２４～２６℃の範囲の温度で運転されることが好ましい。
【0019】
第１のＣＳＴＲが、１～３バールの範囲、好ましくは１～２．５バール、より好ましくは１～２バール、より好ましくは１～１．５バール、及びより好ましくは１～１．２バールの範囲の圧力で運転されることが好ましい。
【0020】
第１のＣＳＴＲは、１０～１，０００Ｌの範囲、好ましくは１００～８００Ｌ、より好ましくは１５０～６００Ｌ、より好ましくは２００～４００Ｌ、及びより好ましくは２４０～２６０Ｌの範囲の容量を有することが好ましい。
【0021】
第２のＣＳＴＲは、１つ以上のスパイラルスターラーをそれぞれ備えた１つ以上の撹拌シャフトを用いることが好ましい。
【0022】
第２のＣＳＴＲが、２０～１２０℃の範囲、好ましくは２１～８０℃、より好ましくは２２～４０℃、より好ましくは２３～３０℃、及びより好ましくは２４～２６℃の範囲の温度で運転されることが好ましい。
【0023】
第２のＣＳＴＲが、１～３バールの範囲、好ましくは１～２．５バール、より好ましくは１～２バール、より好ましくは１～１．５バール、及びより好ましくは１～１．２バールの範囲の圧力で運転されることが好ましい。
【0024】
第２のＣＳＴＲは、２０～２，０００Ｌの範囲、好ましくは２００～１，２００Ｌ、より好ましくは３００～８００Ｌ、より好ましくは４５０～５５０Ｌ、及びより好ましくは４９０～５１０Ｌの範囲の容量を有することが好ましい。
【0025】
工程（ｉｉ）において、工程（ｉ）で連続的に調製された混合物が、１０～２，０００ｋｇ／ｈ、好ましくは５０～１２００ｋｇ／ｈ、より好ましくは１００～８００ｋｇ／ｈ、より好ましくは１５０～４００ｋｇ／ｈ、より好ましくは２５０～３５０ｋｇ／ｈ、及び好ましくは２９０～３１０ｋｇ／ｈの範囲の速度で、１つ以上の連続フロー反応器に、連続的に供給されることが好ましい。
【0026】
工程（ｉｉ）において、工程（ｉ）で連続的に調製された混合物が、１～１０個の連続フロー反応器、好ましくは１～８個の連続フロー反応器、より好ましくは１～６個の連続フロー反応器、より好ましくは１～４個の連続フロー反応器、及びより好ましくは２～３個の連続フロー反応器に連続的に供給されることが好ましい。
【0027】
工程（ｉｉ）において、連続供給は、１つ以上の投与ポンプで、好ましくは連続フロー反応器１つ当たり１つの投与ポンプで送り込むことによって達成されることが好ましい。
【0028】
工程（ｉｉ）において、連続供給が１つ以上の投与ポンプで送り込むことによって達成される場合、１つ以上の投与ポンプは、反応温度において反応混合物の蒸気圧超を構築することができる投与ポンプから選択されることが好ましく、好ましくは、１つ以上の投与ポンプは、ピストンダイヤフラムポンプ、及びより好ましくは脈動ダンパーを有するピストンダイヤフラムポンプである。
【0029】
工程（ｉｉ）において、連続供給が１つ以上の投与ポンプで送り込むことによって達成される場合、１つ以上の投与ポンプの各々が、５～５００ｋｇ／ｈの範囲、好ましくは２０～４００ｋｇ／ｈ、より好ましくは４０～３００ｋｇ／ｈ、より好ましくは８０～１５０ｋｇ／ｈ、及びより好ましくは９０～１１０ｋｇ／ｈの範囲の速度で運転されることが好ましい。
【0030】
１つ以上の投与ポンプの各々が、０．５～１５ＭＰａの範囲、好ましくは１～１０ＭＰａ、より好ましくは１．５～８ＭＰａ、より好ましくは２～６ＭＰａ、より好ましくは２．５～５．５ＭＰａ、より好ましくは３～５ＭＰａ、より好ましくは３．５～４．５ＭＰａ、及びより好ましくは３．８～４．２ＭＰａの範囲の圧力で運転されることが好ましく、この圧力は、１つ以上の投与ポンプの出口で生じる圧力を指す。
【0031】
１つ以上の投与ポンプの各々が０．５～１５ＭＰａの範囲の圧力で運転され、この圧力が１つ以上の投与ポンプの出口で生じる圧力を指す場合、脈動流レジームは、流れの一般的な方向における、又は流れの一般的な方向とその逆方向とにおける、半連続的な流れレジームによって達成されることが好ましく、流れの一般的な方向は、工程（ｉ）で調製した混合物が連続的に供給される１つ以上の連続フロー反応器の各々の入口端と、工程（ｉｉｉ）で得られたゼオライト材料が連続的に回収される１つ以上の連続フロー反応器の各々の出口端とによって画定される。
【0032】
脈動流レジームが、流れの一般的な方向における又は流れの一般的な方向とその逆方向とにおける半連続的な流れレジームによって達成され、流れの一般的な方向が、工程（ｉ）で調製した混合物が連続的に供給される１つ以上の連続フロー反応器の各々の入口端と工程（ｉｉｉ）で得られたゼオライト材料が連続的に回収される１つ以上の連続フロー反応器の各々の出口端とによって画定される場合、脈動流レジームは、流れの一般的な方向における、又は流れの一般的な方向とその逆方向とにおける、脈動運動によって達成されることが好ましい。
【0033】
脈動流レジームが流れの一般的な方向における又は流れの一般的な方向とその逆方向とにおける脈動運動によって達成される場合、脈動の周波数は０．００１～１秒－１、好ましくは０．００３～０．７秒－１、より好ましくは０．００５～０．４秒－１、より好ましくは０．００８～０．２秒－１、より好ましくは０．０１～０．１５秒－１、より好ましくは０．０４～０．１秒－１、及びより好ましくは０．０５～０．０７秒－１の範囲であることが好ましい。
【0034】
脈動流レジームは、流れの方向を、流れの一般的な方向とその逆方向とにおいて周期的に交代させることにより達成されることが好ましい。
【0035】
脈動流レジームが流れの方向を流れの一般的な方向とその逆方向とにおいて周期的に交代させることにより達成される場合、流れの方向の交代の周波数は、０．０１～３秒－１、好ましくは０．０３～２秒－１、より好ましくは０．０５～１．５秒－１、より好ましくは０．０８～１．２秒－１、より好ましくは０．１～１秒－１、より好ましくは０．１５～０．８秒－１、及びより好ましくは０．２～０．５秒－１の範囲であることが好ましい。
【0036】
工程（ｉｉ）における連続供給は、０．１～１０ｈ－１の範囲、好ましくは０．５～８ｈ－１、より好ましくは１～６ｈ－１、より好ましくは１．２５～４ｈ－１及びより好ましくは１．５～２ｈ－１の範囲の液体時空間速度で行われることが好ましい。
【0037】
工程（ｉｉｉ）において、混合物を、９０～２８０℃の範囲、好ましくは１００～２７０℃、より好ましくは１５０～２６０℃、より好ましくは２００～２６５℃、及びより好ましくは２４８～２５２℃の範囲の温度に加熱することが好ましい。
【0038】
工程（ｉｉｉ）において、混合物が自発生圧力下で加熱されることが好ましく、好ましくは、圧力は０．５～１５ＭＰａ、より好ましくは１～１０ＭＰａ、より好ましくは１．５～８ＭＰａ、より好ましくは２～６ＭＰａ、より好ましくは２．５～５．５ＭＰａ、より好ましくは３～５ＭＰａ、より好ましくは３．５～４．５ＭＰａ、及びより好ましくは３．８～４．２ＭＰａの範囲である。
【0039】
工程（ｉｉ）において、工程（ｉ）で調製した混合物を、５～３６５日、好ましくは１０～３００日、より好ましくは１５～２４０日、より好ましくは３０～１８０日、より好ましくは５０～１２０日、及びより好ましくは８０～１００日の範囲の期間、１つ以上の連続フロー反応器に連続的に供給することが好ましい。
【0040】
工程（ｉｉｉ）で結晶化される供給物を構成する混合物が２液相からなることが好ましく、第１液相は水を含む水相であり、そして第２液相は潤滑剤を含み、潤滑剤は好ましくは１つ以上のフッ素化合物を含む。
【0041】
工程（ｉｉｉ）で結晶化される供給物を構成する混合物が２液相からなり、第１液相が水を含む水相であり、そして第２液相が潤滑剤を含み、潤滑剤が好ましくは１つ以上のフッ素化合物を含む場合、潤滑剤は、１つ以上のフッ素化ポリマー、好ましくは１つ以上のフッ素化ポリエーテル、及びより好ましくは１つ以上のパーフルオロポリエーテルを含むことが好ましい。さらに、且つそれとは独立して、潤滑剤は１つ以上のフルオロカーボン、好ましくは１つ以上のパーフルオロカーボンを含むことが好ましく、より好ましくは潤滑剤はパーフルオロデカリンを含む。
【0042】
潤滑剤が液体パラフィンを含むことが好ましい。
【0043】
１つ以上の連続フロー反応器の各々の容積は、０．５～１，０００Ｌの範囲、好ましくは２０～７５０Ｌ、より好ましくは３０～２５０Ｌ、より好ましくは４０～９０Ｌ、及びより好ましくは４９～５１Ｌの範囲であることが好ましい。
【0044】
１つ以上の連続フロー反応器の各々は、管形反応器、リング反応器、及び連続振動反応器の中から、好ましくは平管形反応器、管形膜反応器、リング反応器、連続振動バッフル反応器、及びそれらの組み合わせの中から選択されることが好ましく、より好ましくは、１つ以上の連続フロー反応器の各々は平管形反応器及び／又はリング反応器であり、より好ましくは、１つ以上の連続フロー反応器の各々は平管形反応器である。
【0045】
１つ以上の連続フロー反応器の各々が、流れの方向に対して直線状であり、及び／又は１つ以上の曲線を含むことが好ましく、好ましくは、１つ以上の連続フロー反応器の各々が、流れの方向に対して直線状であり、及び／又はコイル状の形態を有し、より好ましくは、１つ以上の連続フロー反応器の各々が、流れの方向に対してコイル状の形態を有する。
【0046】
１つ以上の連続フロー反応器の各々が流れの方向に対して直線状であり、及び／又は１つ以上の曲線を含む場合、コイル形態の内径は６～１００ｍｍ、好ましくは７～８０ｍｍ、より好ましくは８～６０ｍｍ、より好ましくは９～４０ｍｍ、より好ましくは１０～２５ｍｍ、及びより好ましくは１５～１０ｍｍの範囲であることが好ましい。
【0047】
１つ以上の連続フロー反応器の各々が管形反応器であることが好ましく、管形反応器の少なくとも一部は、流れの方向に垂直な一定の内径を有する正円筒形のものであり、この内径は、好ましくは５～２５０ｍｍの範囲、より好ましくは１０～２００ｍｍの範囲、より好ましくは１５～１５０ｍｍの範囲、より好ましくは２０～７５ｍｍの範囲、及びより好ましくは２３～２７ｍｍの範囲である。
【0048】
１つ以上の連続フロー反応器の各々が、１～５００ｍの範囲、好ましくは３０～４００ｍ、より好ましくは５０～３００ｍ、より好ましくは８５～１５０ｍ、及びより好ましくは９８～１０２ｍの範囲の長さを有することが好ましい。
【0049】
１つ以上の連続フロー反応器の各々の壁が金属材料でできていることが好ましく、金属材料は、Ｔａ、Ｃｒ、Ｆｅ、Ｎｉ、Ｃｕ、Ａｌ、Ｍｏ、及びそれらの２つ以上の組み合わせ及び／又は合金からなる群から、好ましくはＴａ、Ｃｒ、Ｆｅ、Ｎｉ、Ｍｏ、及びそれらの２つ以上の組み合わせ及び／又は合金からなる群から、好ましくはＣｒ、Ｆｅ、Ｎｉ、Ｍｏ、及びそれらの２つ以上の組み合わせ及び／又は合金からなる群から選択される１つ以上の金属を含み、好ましくは、金属材料はステンレス鋼を含み、より好ましくは、金属材料はステンレス鋼からなる。
【0050】
１つ以上の連続フロー反応器の各々の内壁の表面が有機ポリマー材料で裏打ちされていることが好ましく、有機ポリマー材料は、好ましくは、フッ素化ポリアルキレン及びそれらの２つ以上の混合物からなる群から、好ましくは、（Ｃ２～Ｃ３）ポリアルキレン及びそれらの２つ以上の混合物からなる群から、好ましくは、フッ素化ポリエチレン及びそれらの２つ以上の混合物からなる群から選択される１つ以上のポリマーを含み、より好ましくは、ポリマー材料はポリ（テトラフルオロエチレン）を含み、より好ましくは、１つ以上の連続フロー反応器の各々の内壁はポリ（テトラフルオロエチレン）で裏打ちされている。
【0051】
１つ以上の連続フロー反応器の各々の内壁の表面は、ポリシロキサン、好ましくは式［Ｒ２ＳｉＯ］ｎを有するビルディングブロックを含むポリシロキサンで裏打ちされていることが好ましく、式中、Ｒは、好ましくは有機基、より好ましくはアルキル基及び／又はフェニル基である。
【0052】
１つ以上の連続フロー反応器の各々は、単段からなることが好ましい。
【0053】
１つ以上の連続フロー反応器を連続的に出る反応混合物は、反応混合物の１００質量％に対して２～５０質量％、好ましくは、反応混合物の１００質量％に対して４～４０質量％、より好ましくは６～３０質量％、より好ましくは１０～２０質量％、及びより好ましくは１３～１５質量％の範囲の固形分含量を示すことが好ましい。
【0054】
ゼオライト材料がその骨格構造中にＸ２Ｏ３をさらに含むことが好ましく、式中、Ｘは３価の元素を表し、そして工程（ｉ）における混合物はＸ２Ｏ３の１つ以上の源をさらに含む。
【0055】
ゼオライト材料がその骨格構造中にＸ２Ｏ３をさらに含み、式中、Ｘが３価の元素を表し、そして工程（ｉ）における混合物がＸ２Ｏ３の１つ以上の源をさらに含む場合、Ｘは、Ａｌ、Ｂ、Ｉｎ、Ｇａ、及びそれらの２つ以上の混合物からなる群から選択されることが好ましく、Ｘは、好ましくはＡｌ及び／又はＢであり、そしてより好ましくはＡｌである。
【0056】
ＳｉＯ２及びＸ２Ｏ３の１つ以上の源が、骨格構造中にＳｉＯ２及びＸ２Ｏ３を含む第１のゼオライト材料を含むことが好ましく、そして
工程（ｉｉｉ）において、混合物を１つ以上の連続フロー反応器中で加熱して、骨格構造中にＳｉＯ２及びＸ２Ｏ３を含む第２のゼオライト材料を得、工程（ｉｉｉ）で得られた第２のゼオライト材料は、工程（ｉ）で調製した混合物に含有される第１のゼオライト材料とは異なる型の骨格構造を有する。
工程（ｉｉｉ）において、混合物を１つ以上の連続フロー反応器中で加熱して、骨格構造中にＳｉＯ２及びＸ２Ｏ３を含む第２のゼオライト材料を得、工程（ｉｉｉ）で得られた第２のゼオライト材料は、工程（ｉ）で調製した混合物に含有される第１のゼオライト材料とは異なる型の骨格構造を有する。
【0057】
ＳｉＯ２及びＸ２Ｏ３の１つ以上の源が、骨格構造中にＳｉＯ２及びＸ２Ｏ３を含む第１のゼオライト材料を含み、そして
工程（ｉｉｉ）において、混合物を１つ以上の連続フロー反応器中で加熱して骨格構造中にＳｉＯ２及びＸ２Ｏ３を含む第２のゼオライト材料を得、工程（ｉｉｉ）で得られた第２のゼオライト材料が工程（ｉ）で調製した混合物に含有される第１のゼオライト材料とは異なる型の骨格構造を有する場合、第１のゼオライト材料は、ＦＡＵ－、ＧＩＳ－、ＭＯＲ－、ＬＴＡ－、ＦＥＲ－、ＴＯＮ－、ＭＴＴ－、ＢＥＡ－、ＭＥＬ－、ＭＷＷ－、ＭＦＳ－、及び／又はＭＦＩ－型骨格構造、好ましくはＦＡＵ－、ＧＩＳ－、ＢＥＡ－、及び／又はＭＦＩ－型骨格構造、より好ましくはＦＡＵ－及び／又はＢＥＡ－型骨格構造、及びより好ましくはＦＡＵ－型骨格構造を有することが好ましい。
工程（ｉｉｉ）において、混合物を１つ以上の連続フロー反応器中で加熱して骨格構造中にＳｉＯ２及びＸ２Ｏ３を含む第２のゼオライト材料を得、工程（ｉｉｉ）で得られた第２のゼオライト材料が工程（ｉ）で調製した混合物に含有される第１のゼオライト材料とは異なる型の骨格構造を有する場合、第１のゼオライト材料は、ＦＡＵ－、ＧＩＳ－、ＭＯＲ－、ＬＴＡ－、ＦＥＲ－、ＴＯＮ－、ＭＴＴ－、ＢＥＡ－、ＭＥＬ－、ＭＷＷ－、ＭＦＳ－、及び／又はＭＦＩ－型骨格構造、好ましくはＦＡＵ－、ＧＩＳ－、ＢＥＡ－、及び／又はＭＦＩ－型骨格構造、より好ましくはＦＡＵ－及び／又はＢＥＡ－型骨格構造、及びより好ましくはＦＡＵ－型骨格構造を有することが好ましい。
【0058】
ＦＡＵ－型骨格構造を有する第１のゼオライト材料が、ＺＳＭ－３、フォージャサイト、［Ａｌ－Ｇｅ－Ｏ］－ＦＡＵ、ＣＳＺ－１、ＥＣＲ－３０、ゼオライトＸ、ゼオライトＹ、ＬＺ－２１０、ＳＡＰＯ－３７、ＺＳＭ－２０、Ｎａ－Ｘ、ＵＳ－Ｙ、Ｎａ－Ｙ、［Ｇａ－Ｇｅ－Ｏ］－ＦＡＵ、Ｌｉ－ＬＳＸ、［Ｇａ－Ａｌ－Ｓｉ－Ｏ］－ＦＡＵ、及び［Ｇａ－Ｓｉ－Ｏ］－ＦＡＵ、及びそれらの２つ以上の混合物からなる群から、好ましくは、ＺＳＭ－３、フォージャサイト、ＣＳＺ－１、ＥＣＲ－３０、ゼオライトＸ、ゼオライトＹ、ＬＺ－２１０、ＺＳＭ－２０、Ｎａ－Ｘ、ＵＳ－Ｙ、Ｎａ－Ｙ、及びＬｉ－ＬＳＸ、及びそれらの２つ以上の混合物からなる群から、より好ましくは、フォージャサイト、ゼオライトＸ、ゼオライトＹ、Ｎａ－Ｘ、ＵＳ－Ｙ、及びＮａ－Ｙ、及びそれらの２つ以上の混合物からなる群から、より好ましくは、フォージャサイト、ゼオライトＸ、及びゼオライトＹ、及びそれらの２つ以上の混合物からなる群から選択されることが好ましく、より好ましくは、ＦＡＵ－型骨格構造を有する第１のゼオライト材料は、ゼオライトＸ及び／又はゼオライトＹ、好ましくはゼオライトＹを含み、より好ましくは、ＦＡＵ－型骨格構造を有する第１のゼオライト材料は、ゼオライトＸ及び／又はゼオライトＹ、好ましくはゼオライトＹである。
【0059】
第２のゼオライト材料は、ＣＨＡ－、ＡＥＩ－、ＧＭＥ－、及び／又はＭＦＩ－型骨格構造、好ましくはＣＨＡ－及び／又はＡＥＩ－型骨格構造、及びより好ましくはＣＨＡ－型骨格構造を有することが好ましい。
【0060】
工程（ｉｉｉ）で得られた第２のゼオライト材料がＣＨＡ－型骨格構造を有することが好ましく、好ましくは、ＣＨＡ－型骨格構造を有するゼオライト材料は、ウィルヘンダーソナイト、ＺＹＴ－６、ＳＡＰＯ－４７、Ｎａ－チャバザイト、チャバザイト、ＬＺ－２１８、リンデＤ、リンデＲ、ＳＡＰＯ－３４、ＺＫ－１４、Ｋ－チャバザイト、ＭｅＡＰＳＯ－４７、Ｐｈｉ、ＤＡＦ－５、ＵｉＯ－２１、｜Ｌｉ－Ｎａ｜［Ａｌ－Ｓｉ－Ｏ］－ＣＨＡ、（Ｎｉ（ｄｅｔａ）２）－ＵＴ－６、ＳＳＺ－１３、及びＳＳＺ－６２、及びそれらの２つ以上の混合物からなる群から、より好ましくは、ＺＹＴ－６、ＳＡＰＯ－４７、Ｎａ－チャバザイト、チャバザイト、ＬＺ－２１８、リンデＤ、リンデＲ、ＳＡＰＯ－３４、ＺＫ－１４、Ｋ－チャバザイト、Ｐｈｉ、ＤＡＦ－５、ＵｉＯ－２１、ＳＳＺ－１３、及びＳＳＺ－６２、及びそれらの２つ以上の混合物からなる群から、より好ましくは、チャバザイト、リンデＤ、リンデＲ、ＳＡＰＯ－３４、ＳＳＺ－１３、及びＳＳＺ－６２、及びそれらの２つ以上の混合物からなる群から、より好ましくは、チャバザイト、ＳＳＺ－１３、及びＳＳＺ－６２、及びそれらの２つ又は３つの混合物からなる群から選択され、より好ましくは、工程（ｉｉｉ）で得られた第２のゼオライト材料は、チャバザイト及び／又はＳＳＺ－１３、好ましくはＳＳＺ－１３を含み、そしてより好ましくは、工程（ｉｉｉ）で得られた第２のゼオライト材料は、チャバザイト及び／又はＳＳＺ－１３、好ましくはＳＳＺ－１３である。
【0061】
第１のゼオライト材料の骨格構造が、互いに独立して、５～１２０、好ましくは８～８０、より好ましくは１０～５０、より好ましくは１５～４０、より好ましくは２０～３０、より好ましくは２２～２８、及びより好ましくは２４～２６の範囲のＹＯ２：Ｘ２Ｏ３モル比を示すことが好ましい。
【0062】
工程（ｉ）で調製され、そして工程（ｉｉｉ）で加熱された混合物が、ＯＨ－のための少なくとも１つの源をさらに含むことが好ましく、混合物は、第１のゼオライト材料の骨格構造中のヒドロキシド対ＳｉＯ２のＯＨ－：ＳｉＯ２モル比を、０．０５～１、好ましくは０．１～０．７、より好ましくは０．３～０．６、より好ましくは０．４～０．５５、より好ましくは０．４５～０．５、より好ましくは０．４６～０．４９、及びより好ましくは０．４７～０．４８の範囲に示す。
【0063】
工程（ｉ）で調製した混合物中の１つ以上の溶媒が、水、好ましくは蒸留水を含むことが好ましく、より好ましくは、工程（ｉ）で調製した混合物中の１つ以上の溶媒として、水、好ましくは蒸留水が含有される。
【0064】
工程（ｉ）で調製した混合物中の１つ以上の溶媒が水を含む場合、工程（ｉ）で調製した混合物中の水対酸化物として計算されるＳｉＯ２のＨ２Ｏ：ＳｉＯ２モル比が、３～５０、好ましくは７～４０、より好ましくは９～３０、より好ましくは１１～２５、より好ましくは１３～２２、より好ましくは１５～２０、より好ましくは１６～１９、及びより好ましくは１７～１８の範囲であることが好ましい。
【0065】
工程（ｉ）で調製され、そして工程（ｉｉｉ）で加熱された混合物が、ＯＨ－のための少なくとも１つの源をさらに含むことが好ましく、前記ＯＨ－のための少なくとも１つの源は、好ましくは金属ヒドロキシド、より好ましくはアルカリ金属Ｍのヒドロキシド、より好ましくは水酸化ナトリウム及び／又は水酸化カリウム、及びより好ましくは水酸化ナトリウムを含み、より好ましくは、ＯＨ－のための少なくとも１つの源は水酸化ナトリウムである。
【0066】
工程（ｉ）で調製した混合物が、種結晶をさらに含むことが好ましく、好ましくは、種結晶は、ＣＨＡ－、ＡＥＩ－、ＧＭＥ－、及び／又はＭＦＩ－型骨格構造を有するゼオライト材料を含み、より好ましくは、種結晶は、ＣＨＡ－型及び／又はＡＥＩ－型骨格構造を有するゼオライト材料を含み、より好ましくは、種結晶のゼオライト材料は、本発明の特定の及び好ましい実施形態の任意の１つによって得ることができる及び／又は得られる。
【0067】
工程（ｉ）で調製した混合物が種結晶をさらに含む場合、好ましくは、種結晶はＣＨＡ－、ＡＥＩ－、ＧＭＥ－、及び／又はＭＦＩ－型骨格構造を有するゼオライト材料を含み、種結晶中に含まれるＣＨＡ－型骨格構造を有するゼオライト材料が、ウィルヘンダーソナイト、ＺＹＴ－６、ＳＡＰＯ－４７、Ｎａ－チャバザイト、チャバザイト、ＬＺ－２１８、リンデＤ、リンデＲ、ＳＡＰＯ－３４、ＺＫ－１４、Ｋ－チャバザイト、ＭｅＡＰＳＯ－４７、Ｐｈｉ、ＤＡＦ－５、ＵｉＯ－２１、｜Ｌｉ－Ｎａ｜［Ａｌ－Ｓｉ－Ｏ］－ＣＨＡ、（Ｎｉ（ｄｅｔａ）２）－ＵＴ－６、ＳＳＺ－１３、及びＳＳＺ－６２、及びそれらの２つ以上の混合物からなる群から、好ましくは、ＺＹＴ－６、ＳＡＰＯ－４７、Ｎａ－チャバザイト、チャバザイト、ＬＺ－２１８、リンデＤ、リンデＲ、ＳＡＰＯ－３４、ＺＫ－１４、Ｋ－チャバザイト、Ｐｈｉ、ＤＡＦ－５、ＵｉＯ－２１、ＳＳＺ－１３、及びＳＳＺ－６２、及びそれらの２つ以上の混合物からなる群から、より好ましくは、チャバザイト、リンデＤ、リンデＲ、ＳＡＰＯ－３４、ＳＳＺ－１３、及びＳＳＺ－６２、及びそれらの２つ以上の混合物からなる群から、より好ましくは、チャバザイト、ＳＳＺ－１３、及びＳＳＺ－６２、及びそれらの２つ又は３つの混合物からなる群から選択されることが好ましく、より好ましくは、種結晶中に含まれるＣＨＡ－型骨格構造を有するゼオライト材料は、チャバザイト及び／又はＳＳＺ－１３、好ましくはＳＳＺ－１３である。さらに、且つそれとは独立して、工程（ｉ）で調製され、そして工程（ｉｉｉ）で加熱された混合物中の種結晶の量は、第１のゼオライト材料の骨格構造中のＳｉＯ２の１００質量％に対して０．１～２５質量％、好ましくは第１のゼオライト材料の骨格構造中のＳｉＯ２の１００質量％に対して０．５～１５質量％、より好ましくは１～１０質量％、より好ましくは２～７質量％、より好ましくは３～６質量％、及びより好ましくは４～５質量％の範囲であることが好ましい。
【0068】
１つ以上の構造指示剤が、１つ以上のテトラアルキルアンモニウムカチオンＲ１Ｒ２Ｒ３Ｒ４Ｎ＋－含有化合物を含むことが好ましく、式中、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３及びＲ４は、互いに独立してアルキルを表す。
【0069】
１つ以上の構造指示剤が１つ以上のテトラアルキルアンモニウムカチオンＲ１Ｒ２Ｒ３Ｒ４Ｎ＋－含有化合物を含み、式中Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３及びＲ４が互いに独立してアルキルを表す場合、Ｒ４はアダマンチル及び／又はベンジル、好ましくは１－アダマンチルを表すことが好ましい。
【0070】
Ｒ４がアダマンチル及び／又はベンジル、好ましくは１－アダマンチルを表す場合、Ｒ１、Ｒ２、及びＲ３は、互いに独立して、任意に置換された及び／又は任意に分岐した（Ｃ１～Ｃ６）アルキル、好ましくは（Ｃ１～Ｃ５）アルキル、より好ましくは（Ｃ１～Ｃ４）アルキル、より好ましくは（Ｃ１～Ｃ３）アルキル、及びより好ましくは任意に置換されたメチル又はエチルを表すことが好ましく、より好ましくは、Ｒ１、Ｒ２、及びＲ３は、互いに独立して、任意に置換されたメチル又はエチル、好ましくは無置換のメチル又はエチルを表し、より好ましくは、Ｒ１、Ｒ２、及びＲ３は、互いに独立して、任意に置換されたメチル、好ましくは無置換のメチルを表す。さらに、且つそれとは独立して、Ｒ４は、任意に複素環式及び／又は任意に置換されたアダマンチル及び／又はベンジル、好ましくは任意に複素環式及び／又は任意に置換された１－アダマンチル、より好ましくは任意に置換されたアダマンチル及び／又はベンジル、より好ましくは任意に置換された１－アダマンチル、より好ましくは無置換のアダマンチル及び／又はベンジル、及びより好ましくは無置換の１－アダマンチルを表すことが好ましい。
【0071】
１つ以上のテトラアルキルアンモニウムカチオンＲ１Ｒ２Ｒ３Ｒ４Ｎ＋－含有化合物が、１つ以上のＮ，Ｎ，Ｎ－トリ（Ｃ１～Ｃ４）アルキル－１－アダマンタンモニウム化合物、好ましくは１つ以上のＮ，Ｎ，Ｎ－トリ（Ｃ１～Ｃ３）アルキル－１－アダマンタンモニウム化合物、より好ましくは１つ以上のＮ，Ｎ，Ｎ－トリ（Ｃ１～Ｃ２）アルキル－１－アダマンタンモニウム化合物、より好ましくは１つ以上のＮ，Ｎ，Ｎ－トリ（Ｃ１～Ｃ２）アルキル－１－アダマンタンモニウム及び／又は１つ以上のＮ，Ｎ，Ｎ－トリ（Ｃ１～Ｃ２）アルキル－１－アダマンタンモニウム化合物、より好ましくは、Ｎ，Ｎ，Ｎ－トリエチル－１－アダマンタンモニウム、Ｎ，Ｎ－ジエチル－Ｎ－メチル－１－アダマンタンモニウム、Ｎ，Ｎ－ジメチル－Ｎ－エチル－１－アダマンタンモニウム、Ｎ，Ｎ，Ｎ－トリメチル－１－アダマンタンモニウム化合物、及びそれらの２つ以上の混合物から選択される１つ以上の化合物を含むことが好ましく、より好ましくは、１つ以上のテトラアルキルアンモニウムカチオンＲ１Ｒ２Ｒ３Ｒ４Ｎ＋－含有化合物は、１つ以上のＮ，Ｎ，Ｎ－トリメチル－１－アダマンタンモニウム化合物を含む。
【0072】
１つ以上のテトラアルキルアンモニウムカチオンＲ１Ｒ２Ｒ３Ｒ４Ｎ＋－含有化合物が、塩、好ましくはハライド、スルフェート、ニトレート、ホスフェート、アセテート、及びそれらの２つ以上の混合物からなる群から、より好ましくはブロミド、クロリド、ヒドロキシド、スルフェート、及びそれらの２つ以上の混合物からなる群から選択される１つ以上の塩であることが好ましく、より好ましくは、１つ以上のテトラアルキルアンモニウムカチオンＲ１Ｒ２Ｒ３Ｒ４Ｎ＋－含有化合物は、テトラアルキルアンモニウムヒドロキシド及び／又はスルフェート、及びより好ましくはテトラアルキルアンモニウムヒドロキシドである。
【0073】
１つ以上の構造指示剤が１つ以上のテトラアルキルアンモニウムカチオンＲ１Ｒ２Ｒ３Ｒ４Ｎ＋－含有化合物を含み、式中Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３及びＲ４が互いに独立してアルキルを表す場合、Ｒ４はシクロアルキルを表すことが好ましい。
【0074】
Ｒ４がシクロアルキルを表す場合、Ｒ１及びＲ２は、互いに独立して、任意に置換された及び／又は任意に分岐した（Ｃ１～Ｃ６）アルキル、好ましくは（Ｃ１～Ｃ５）アルキル、より好ましくは（Ｃ１～Ｃ４）アルキル、より好ましくは（Ｃ１～Ｃ３）アルキル、及びより好ましくは任意に置換されたメチル又はエチルを表すことが好ましく、より好ましくは、Ｒ１及びＲ２は、互いに独立して、任意に置換されたメチル又はエチル、好ましくは無置換のメチル又はエチルを表し、より好ましくは、Ｒ１及びＲ２は、互いに独立して、任意に置換されたメチル、好ましくは無置換のメチルを表す。
【0075】
Ｒ３が任意に置換された及び／又は任意に分岐した（Ｃ１～Ｃ６）アルキル、好ましくは（Ｃ１～Ｃ５）アルキル、より好ましくは（Ｃ１～Ｃ４）アルキル、より好ましくは（Ｃ１～Ｃ３）アルキル、及びより好ましくは任意に置換されたメチル又はエチルを表すことが好ましく、より好ましくは、Ｒ３は、任意に置換されたエチル、好ましくは無置換のエチルを表す。
【0076】
Ｒ４が、任意に複素環式及び／又は任意に置換された５員～８員シクロアルキル、好ましくは５員～７員シクロアルキル、より好ましくは５員又は６員シクロアルキルを表すことが好ましく、より好ましくは、Ｒ４は、任意に複素環式及び／又は任意に置換された６員シクロアルキル、好ましくは任意に置換されたシクロヘキシル、及びより好ましくは無置換のシクロヘキシルを表す。
【0077】
１つ以上のテトラアルキルアンモニウムカチオンＲ１Ｒ２Ｒ３Ｒ４Ｎ＋－含有化合物が、１つ以上のＮ，Ｎ，Ｎ－トリ（Ｃ１～Ｃ４）アルキル－（Ｃ５～Ｃ７）シクロアルキルアンモニウム化合物、好ましくは１つ以上のＮ，Ｎ，Ｎ－トリ（Ｃ１～Ｃ３）アルキル－（Ｃ５～Ｃ６）シクロアルキルアンモニウム化合物、より好ましくは１つ以上のＮ，Ｎ，Ｎ－トリ（Ｃ１～Ｃ２）アルキル－（Ｃ５～Ｃ６）シクロアルキルアンモニウム化合物、より好ましくは１つ以上のＮ，Ｎ，Ｎ－トリ（Ｃ１～Ｃ２）アルキル－シクロペンチルアンモニウム及び／又は１つ以上のＮ，Ｎ，Ｎ－トリ（Ｃ１～Ｃ２）アルキル－シクロヘキシルアンモニウム化合物、より好ましくは、Ｎ，Ｎ，Ｎ－トリエチル－シクロヘキシルアンモニウム、Ｎ，Ｎ－ジエチル－Ｎ－メチル－シクロヘキシルアンモニウム、Ｎ，Ｎ－ジメチル－Ｎ－エチル－シクロヘキシルアンモニウム、Ｎ，Ｎ，Ｎ－トリメチル－シクロヘキシルアンモニウム化合物、及びそれらの２つ以上の混合物から選択される１つ以上の化合物を含むことが好ましく、より好ましくは、１つ以上のテトラアルキルアンモニウムカチオンＲ１Ｒ２Ｒ３Ｒ４Ｎ＋－含有化合物は、１つ以上のＮ，Ｎ－ジメチル－Ｎ－エチル－シクロヘキシルアンモニウム化合物を含む。
【0078】
１つ以上のテトラアルキルアンモニウムカチオンＲ１Ｒ２Ｒ３Ｒ４Ｎ＋－含有化合物が、塩、好ましくはハライド、スルフェート、ニトレート、ホスフェート、アセテート、及びそれらの２つ以上の混合物からなる群から、より好ましくはブロミド、クロリド、ヒドロキシド、スルフェート、及びそれらの２つ以上の混合物からなる群から選択される１つ以上の塩であることが好ましく、より好ましくは、１つ以上のテトラアルキルアンモニウムカチオンＲ１Ｒ２Ｒ３Ｒ４Ｎ＋－含有化合物は、テトラアルキルアンモニウムヒドロキシド及び／又はスルフェート、及びより好ましくはテトラアルキルアンモニウムヒドロキシドである。
【0079】
１つ以上の構造指示剤が、１つ以上のテトラアルキルアンモニウムカチオンＲ１Ｒ２Ｒ３Ｒ４Ｎ＋－含有化合物を含むことが好ましく、工程（ｉ）で調製され、そして工程（ｉｉｉ）で加熱された混合物が、第１のゼオライト材料の骨格構造中の１つ以上のテトラアルキルアンモニウムカチオン対ＳｉＯ２のＲ１Ｒ２Ｒ３Ｒ４Ｎ＋：ＳｉＯ２モル比を０．０５～１．５、好ましくは０．１～０．８、より好ましくは０．３～０．５、より好ましくは０．５～０．３、より好ましくは０．７～０．２、より好ましくは０．８～０．１５、より好ましくは０．８５～０．１２、より好ましくは０．９～０．１１、及びより好ましくは０．９５～０．１の範囲に示す。
【0080】
工程（ｉｉｉ）において、混合物を７０～３００℃、好ましくは９０～２８０℃、より好ましくは１２０～２５０℃、より好ましくは１４０～２３０℃、より好ましくは１６０～２２０℃、より好ましくは１８０～２１０℃、及びより好ましくは１９０～２００℃の範囲の温度に加熱することが好ましい。
【0081】
ゼオライト材料が、その骨格構造中にＴｉＯ２をさらに含むことが好ましく、工程（ｉ）における混合物は、ＴｉＯ２の１つ以上の源をさらに含み、そして１つ以上の構造指示剤は、好ましくは１つ以上のテトラアルキルアンモニウムカチオンＲ１Ｒ２Ｒ３Ｒ４Ｎ＋－含有化合物を含み、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３及びＲ４は互いに独立してアルキルを表す。
【0082】
ゼオライト材料がその骨格構造中にＴｉＯ２をさらに含み、工程（ｉ）における混合物がＴｉＯ２の１つ以上の源をさらに含む場合、工程（ｉｉｉ）で得られたゼオライト材料が、ＭＦＩ、ＭＥＬ、ＩＭＦ、ＳＶＹ、ＦＥＲ、ＳＶＲ、及びそれらの２つ以上の相互成長構造からなる群から選択される骨格構造型を有することが好ましく、好ましくは、工程（ｉｉｉ）で得られたゼオライト材料が、ＭＦＩ－及び／又はＭＥＬ－型骨格構造、好ましくはＭＦＩ－型骨格構造を有する。
【0083】
工程（ｉ）で調製した混合物中の１つ以上の溶媒が水、好ましくは蒸留水を含むことが好ましく、より好ましくは、工程（ｉ）で調製した混合物中の１つ以上の溶媒として、水、好ましくは蒸留水が含有される。
【0084】
工程（ｉ）で調製した混合物中の１つ以上の溶媒が水を含む場合、工程（ｉ）で調製した混合物中の水対ＳｉＯ２として計算される１つ以上のＳｉ源のＨ２Ｏ：ＳｉＯ２モル比が、２～１３、好ましくは３～１１、より好ましくは４～１０、より好ましくは４．５～９．５、より好ましくは５～９、より好ましくは５．５～８．５、より好ましくは６～８、及びより好ましくは６．５～７．５の範囲であることが好ましい。
【0085】
Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、及びＲ４が、互いに独立して、任意に分岐した（Ｃ１～Ｃ６）アルキル、好ましくは（Ｃ１～Ｃ５）アルキル、より好ましくは（Ｃ２～Ｃ４）アルキル、及びより好ましくは任意に分岐した（Ｃ２～Ｃ３）アルキルを表すことが好ましく、より好ましくは、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３及びＲ４は、互いに独立してエチル又はプロピルを表し、より好ましくは、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３及びＲ４は、プロピル、好ましくはｎ－プロピルを表す。
【0086】
１つ以上のテトラアルキルアンモニウムカチオンＲ１Ｒ２Ｒ３Ｒ４Ｎ＋－含有化合物が、互いに独立して、塩、好ましくは、ハライド、好ましくはクロリド及び／又はブロミド、より好ましくはクロリド、ヒドロキシド、スルフェート、ニトレート、ホスフェート、アセテート、及びそれらの２つ以上の混合物からなる群から、より好ましくはクロリド、ヒドロキシド、スルフェート及びそれらの２つ以上の混合物からなる群から選択される塩であることが好ましく、より好ましくは、１つ以上のテトラアルキルアンモニウムカチオンＲ１Ｒ２Ｒ３Ｒ４Ｎ＋－含有化合物は、テトラアルキルアンモニウムヒドロキシド及び／又はクロリド、及びより好ましくはテトラアルキルアンモニウムヒドロキシドである。
【0087】
工程（ｉ）で調製され、工程（ｉｉｉ）で結晶化された混合物が、１つ以上のテトラアルキルアンモニウムカチオンＲ１Ｒ２Ｒ３Ｒ４Ｎ＋－含有化合物対ＳｉＯ２として計算されるＳｉの１つ以上の源のモル比を、０．００１～１．５、好ましくは０．００５～１、より好ましくは０．０１～０．７、より好ましくは０．０５～０．５、より好ましくは０．０７～０．４、より好ましくは０．１～０．３、より好ましくは０．１３～０．２５、より好ましくは０．１５～０．２２、及びさらにより好ましくは０．１７～０．１９の範囲で示すことが好ましい。
【0088】
ＳｉＯ２の１つ以上の源が、ＳｉＯ２、シリカ、シリケート、及びそれらの混合物からなる群から、
好ましくはヒュームドシリカ、シリカヒドロゾル、反応性非晶質固体シリカ、シリカゲル、ケイ酸、水ガラス、ナトリウムメタシリケートヒドレート、セスキシリケート、ジシリケート、コロイダルシリカ、焼成シリカ、ケイ酸エステル、テトラアルコキシシラン、及びそれらの２つ以上の混合物からなる群から、
より好ましくは、シリカヒドロゾル、シリカゲル、ケイ酸、水ガラス、ナトリウムメタシリケートヒドレート、コロイダルシリカ、ケイ酸エステル、テトラアルコキシシラン、及びそれらの２つ以上の混合物からなる群から、
より好ましくは、シリカヒドロゾル、ケイ酸、コロイダルシリカ、ケイ酸エステル、テトラアルコキシシラン、及びそれらの２つ以上の混合物からなる群から選択される１つ以上の化合物を含むことが好ましく、
より好ましくは、ＳｉＯ２の１つ以上の源は、（Ｃ１～Ｃ６）テトラアルコキシシラン及びそれらの２つ以上の混合物、好ましくは（Ｃ１～Ｃ５）テトラアルコキシシラン及びそれらの２つ以上の混合物、より好ましくは（Ｃ１～Ｃ４）テトラアルコキシシラン及びそれらの２つ以上の混合物、より好ましくは（Ｃ１～Ｃ３）テトラアルコキシシラン及びそれらの２つ以上の混合物からなる群から選択される１つ以上のテトラアルコキシシランを含み、より好ましくは、ＳｉＯ２の１つ以上の源は、テトラメトキシシラン及び／又はテトラエトキシシラン、好ましくはテトラエトキシシランを含み、そしてより好ましくは、Ｓｉの１つ以上の源は、テトラメトキシシラン及び／又はテトラエトキシシラン、好ましくはテトラエトキシシランである。
好ましくはヒュームドシリカ、シリカヒドロゾル、反応性非晶質固体シリカ、シリカゲル、ケイ酸、水ガラス、ナトリウムメタシリケートヒドレート、セスキシリケート、ジシリケート、コロイダルシリカ、焼成シリカ、ケイ酸エステル、テトラアルコキシシラン、及びそれらの２つ以上の混合物からなる群から、
より好ましくは、シリカヒドロゾル、シリカゲル、ケイ酸、水ガラス、ナトリウムメタシリケートヒドレート、コロイダルシリカ、ケイ酸エステル、テトラアルコキシシラン、及びそれらの２つ以上の混合物からなる群から、
より好ましくは、シリカヒドロゾル、ケイ酸、コロイダルシリカ、ケイ酸エステル、テトラアルコキシシラン、及びそれらの２つ以上の混合物からなる群から選択される１つ以上の化合物を含むことが好ましく、
より好ましくは、ＳｉＯ２の１つ以上の源は、（Ｃ１～Ｃ６）テトラアルコキシシラン及びそれらの２つ以上の混合物、好ましくは（Ｃ１～Ｃ５）テトラアルコキシシラン及びそれらの２つ以上の混合物、より好ましくは（Ｃ１～Ｃ４）テトラアルコキシシラン及びそれらの２つ以上の混合物、より好ましくは（Ｃ１～Ｃ３）テトラアルコキシシラン及びそれらの２つ以上の混合物からなる群から選択される１つ以上のテトラアルコキシシランを含み、より好ましくは、ＳｉＯ２の１つ以上の源は、テトラメトキシシラン及び／又はテトラエトキシシラン、好ましくはテトラエトキシシランを含み、そしてより好ましくは、Ｓｉの１つ以上の源は、テトラメトキシシラン及び／又はテトラエトキシシラン、好ましくはテトラエトキシシランである。
【0089】
Ｔｉの１つ以上の源が、酸化チタン、チタン塩、チタニル化合物、チタン酸、チタン酸エステル、及びそれらの２つ以上の混合物からなる群から選択される１つ以上の化合物、好ましくは、テトラブチルオルトチタネート、テトライソプロピルオルトチタネート、テトラエチルオルトチタネート、二酸化チタン、チタニウムテトラクロリド、チタニウムｔｅｒｔ－ブトキシド、ＴｉＯＳＯ４及び／又はＫＴｉＯＰＯ４、及びそれらの２つ以上の混合物からなる群から、より好ましくは、テトラブチルオルトチタネート、テトライソプロピルオルトチタネート、テトラエチルオルトチタネート、二酸化チタン、チタニウムテトラクロリド、チタニウムｔｅｒｔ－ブトキシド、及びそれらの２つ以上の混合物からなる群から選択される１つ以上の化合物を含むことが好ましく、チタン源は、好ましくはテトラメチル及び／又はテトラエチルオルトチタネート、より好ましくはテトラエチルオルトチタネートである。
【0090】
工程（ｉ）で調製した混合物の、ＳｉＯ２として計算されるＳｉＯ２の１つ以上の源対ＴｉＯ２として計算されるＴｉＯ２の１つ以上の源のＳｉＯ２：ＴｉＯ２モル比が、１～５００、好ましくは２～２００、より好ましくは５～１５０、より好ましくは１０～１００、より好ましくは２０～７０、より好ましくは２５～５０、より好ましくは３０～４５、及びより好ましくは３５～４０の範囲であることが好ましい。
【0091】
工程（ｉｉｉ）において、混合物を９０～２８０℃、好ましくは１１０～２５０℃、より好ましくは１３０～２２０℃、より好ましくは１５０～２００℃、より好ましくは１６０～１９０℃、及びより好ましくは１７０～１８０℃の範囲の温度に加熱することが好ましい。
【0092】
工程（ｉｉ）の前に、工程（ｉ）で調製した混合物を４０～１２０℃、好ましくは５０～１１５℃、より好ましくは６０～１１０℃、より好ましくは７０～１０５℃、より好ましくは８０～１００℃、及びより好ましくは８５～９５℃の範囲の温度でエージングさせることが好ましい。
【0093】
工程（ｉｉ）の前に、工程（ｉ）で調製した混合物を０．０５～４８時間、より好ましくは０．１５～２４時間、より好ましくは０．２５～１２時間、より好ましくは０．５～６時間、より好ましくは０．７５～３時間、より好ましくは１～２時間、及びより好ましくは１．２５～１．７５時間の範囲の期間でエージングさせることが好ましい。
【0094】
方法が、
（ｉｖ） 工程（ｉｉｉ）で得られたゼオライト材料を、好ましくは濾過によって、より好ましくは膜濾過によって、及びより好ましくはクロスフロー濾過によって、濃縮する工程、
及び／又は、好ましくは及び、
（ｖ） 工程（ｉｉｉ）又は（ｉｖ）で得られたゼオライト材料を、１つ以上の溶媒を含む液体で洗浄する工程、
及び／又は、好ましくは及び
（ｖｉ） 工程（ｉｉｉ）、（ｉｖ）又は（ｖ）で得られたゼオライト材料を乾燥する工程、
及び／又は、好ましくは及び
（ｖｉｉ） 工程（ｉｉｉ）、（ｉｖ）、（ｖ）又は（ｖｉ）で得られたゼオライト材料を焼成する工程
をさらに含むことが好ましい。
（ｉｖ） 工程（ｉｉｉ）で得られたゼオライト材料を、好ましくは濾過によって、より好ましくは膜濾過によって、及びより好ましくはクロスフロー濾過によって、濃縮する工程、
及び／又は、好ましくは及び、
（ｖ） 工程（ｉｉｉ）又は（ｉｖ）で得られたゼオライト材料を、１つ以上の溶媒を含む液体で洗浄する工程、
及び／又は、好ましくは及び
（ｖｉ） 工程（ｉｉｉ）、（ｉｖ）又は（ｖ）で得られたゼオライト材料を乾燥する工程、
及び／又は、好ましくは及び
（ｖｉｉ） 工程（ｉｉｉ）、（ｉｖ）、（ｖ）又は（ｖｉ）で得られたゼオライト材料を焼成する工程
をさらに含むことが好ましい。
【0095】
方法が、
（ｉｖ） 工程（ｉｉｉ）で得られたゼオライト材料を、好ましくは濾過によって、より好ましくは膜濾過によって、及びより好ましくはクロスフロー濾過によって、濃縮する工程、
及び／又は、好ましくは及び、
（ｖ） 工程（ｉｉｉ）又は（ｉｖ）で得られたゼオライト材料を、１つ以上の溶媒を含む液体で洗浄する工程、
及び／又は、好ましくは及び
（ｖｉ） 工程（ｉｉｉ）、（ｉｖ）又は（ｖ）で得られたゼオライト材料を乾燥する工程、
及び／又は、好ましくは及び
（ｖｉｉ） 工程（ｉｉｉ）、（ｉｖ）、（ｖ）又は（ｖｉ）で得られたゼオライト材料を焼成する工程
をさらに含む場合、工程（ｉｖ）における濃縮及び工程（ｖ）における洗浄が、順に連続する２段階以上、好ましくは２～１０段階、より好ましくは３～８段階、より好ましくは３～７段階、より好ましくは４～６段階、及びより好ましくは４～５段階の膜濾過で同時に行われることが好ましく、膜濾過の１つの段階の保持液は、後続の段階に供給される際に１つ以上の溶媒を含む液体で希釈される。
（ｉｖ） 工程（ｉｉｉ）で得られたゼオライト材料を、好ましくは濾過によって、より好ましくは膜濾過によって、及びより好ましくはクロスフロー濾過によって、濃縮する工程、
及び／又は、好ましくは及び、
（ｖ） 工程（ｉｉｉ）又は（ｉｖ）で得られたゼオライト材料を、１つ以上の溶媒を含む液体で洗浄する工程、
及び／又は、好ましくは及び
（ｖｉ） 工程（ｉｉｉ）、（ｉｖ）又は（ｖ）で得られたゼオライト材料を乾燥する工程、
及び／又は、好ましくは及び
（ｖｉｉ） 工程（ｉｉｉ）、（ｉｖ）、（ｖ）又は（ｖｉ）で得られたゼオライト材料を焼成する工程
をさらに含む場合、工程（ｉｖ）における濃縮及び工程（ｖ）における洗浄が、順に連続する２段階以上、好ましくは２～１０段階、より好ましくは３～８段階、より好ましくは３～７段階、より好ましくは４～６段階、及びより好ましくは４～５段階の膜濾過で同時に行われることが好ましく、膜濾過の１つの段階の保持液は、後続の段階に供給される際に１つ以上の溶媒を含む液体で希釈される。
【0096】
工程（ｉｖ）における濃縮及び工程（ｖ）における洗浄が順に連続する２段階以上の膜濾過で同時に行われ、膜濾過の１つの段階の保持液が後続の段階に供給される際に１つ以上の溶媒を含む液体で希釈される場合、工程（ｉ）で連続的に調製した混合物から１つ以上の構造指示剤の一部を含む膜濾過の１つの段階の透過液を、工程（ｉ）に連続的に再循環させることが好ましい。
【0097】
膜濾過は、０．２～６０バール、好ましくは０．５～２０バール、より好ましくは１～１５バール、より好ましくは３～１２バール、及びより好ましくは５～８バールの範囲の圧力で行われることが好ましい。
【0098】
膜濾過は、２０～２００℃の範囲、好ましくは５０～１５０℃、より好ましくは８０～１２０℃、より好ましくは９０～１１０℃、及びより好ましくは９７～１０３℃の範囲の温度で行われることが好ましい。
【0099】
膜濾過はクロスフロー濾過であることが好ましい。
【0100】
膜濾過がクロスフロー濾過である場合、クロスフロー濾過は、１つ以上の順に連続するクロスフロー濾過ユニット、好ましくは１～１０個の順に連続するクロスフロー濾過ユニット、より好ましくは２～９個の順に連続するクロスフロー濾過ユニット、より好ましくは３～８個の順に連続するクロスフロー濾過ユニット、より好ましくは４～６個の順に連続するクロスフロー濾過ユニット、及びより好ましくは４～５個の順に連続するクロスフロー濾過ユニットで行われることが好ましい。
【0101】
クロスフロー濾過が１つ以上の順に連続するクロスフロー濾過ユニットで行われる場合、１つ以上の順に連続するクロスフロー濾過ユニットの各々は、１０～１０，０００本の管、好ましくは２５０～７，５００本の管、より好ましくは５００～５，０００本の管、より好ましくは７５０～２，５００本の管、及びより好ましくは９７５～１０２５本の管を含むことが好ましい。
【0102】
１つ以上の順に連続するクロスフロー濾過ユニットの各々が１０～１０，０００本の管を含む場合、管の内径は２～２５ｍｍの範囲、好ましくは３～２０ｍｍ、より好ましくは４～１５ｍｍ、より好ましくは５～１０ｍｍ、及びより好ましくは５．５～６．５ｍｍの範囲であることが好ましい。
【0103】
工程（ｖ）において、液体が、極性プロトン性溶媒及びそれらの混合物からなる群から、好ましくは、ｎ－ブタノール、イソプロパノール、プロパノール、エタノール、メタノール、水、及びそれらの混合物からなる群から、より好ましくは、エタノール、メタノール、水、及びそれらの混合物からなる群から選択される１つ以上の溶媒を含むことが好ましく、より好ましくは液体は水を含み、そしてより好ましくは、液体として水、好ましくは脱イオン水が使用される。
【0104】
工程（ｖｉ）における乾燥は、５０～２２０℃、好ましくは７０～１９０℃、より好ましくは８０～１７０℃、より好ましくは９０～１５０℃、より好ましくは１００～１４０℃、及びより好ましくは１１０～１３０℃の範囲の温度で行われることが好ましい。
【0105】
工程（ｖｉ）におけるゼオライト材料の乾燥が、工程（ｉｉｉ）、（ｉｖ）又は（ｖ）で得られたゼオライト材料を噴霧乾燥する工程を含むことが好ましい。
【0106】
工程（ｖｉ）におけるゼオライト材料の乾燥が、工程（ｉｉｉ）、（ｉｖ）又は（ｖ）で得られたゼオライト材料を噴霧乾燥する工程を含む場合、噴霧乾燥は、１００～５００℃、好ましくは１５０～４５０℃、より好ましくは２００～４００℃、より好ましくは２５０～３５０℃、及びより好ましくは２７５～３２５℃の範囲の温度を有する乾燥ガスを用いて行われることが好ましい。
【0107】
本発明はまた、本発明の特定の及び好ましい実施形態の任意の１つの方法によって得ることができる及び／又は得られるゼオライト材料に関する。
【0108】
ゼオライト材料がＣＨＡ－骨格構造を有することが好ましく、好ましくは、ゼオライト材料は、ウィルヘンダーソナイト、ＺＹＴ－６、ＳＡＰＯ－４７、Ｎａ－チャバザイト、チャバザイト、ＬＺ－２１８、リンデＤ、リンデＲ、ＳＡＰＯ－３４、ＺＫ－１４、Ｋ－チャバザイト、ＭｅＡＰＳＯ－４７、Ｐｈｉ、ＤＡＦ－５、ＵｉＯ－２１、｜Ｌｉ－Ｎａ｜［Ａｌ－Ｓｉ－Ｏ］－ＣＨＡ、（Ｎｉ（ｄｅｔａ）２）－ＵＴ－６、ＳＳＺ－１３、及びＳＳＺ－６２、及びそれらの２つ以上の混合物からなる群から、より好ましくは、ＺＹＴ－６、ＳＡＰＯ－４７、Ｎａ－チャバザイト、チャバザイト、ＬＺ－２１８、リンデＤ、リンデＲ、ＳＡＰＯ－３４、ＺＫ－１４、Ｋ－チャバザイト、Ｐｈｉ、ＤＡＦ－５、ＵｉＯ－２１、ＳＳＺ－１３、及びＳＳＺ－６２、及びそれらの２つ以上の混合物からなる群から、より好ましくは、チャバザイト、リンデＤ、リンデＲ、ＳＡＰＯ－３４、ＳＳＺ－１３、及びＳＳＺ－６２、及びそれらの２つ以上の混合物からなる群から、より好ましくは、チャバザイト、ＳＳＺ－１３、及びＳＳＺ－６２、及びそれらの２つ又は３つの混合物からなる群から選択され、より好ましくは、ゼオライト材料はチャバザイト及び／又はＳＳＺ－１３、好ましくはＳＳＺ－１３を含み、そしてより好ましくは、ゼオライト材料はチャバザイト及び／又はＳＳＺ－１３、好ましくはＳＳＺ－１３である。
【0109】
本発明はまた、本発明の特定の及び好ましい実施形態の任意によるゼオライト材料を、分子ふるいとして、吸着剤として、イオン交換のために、又は触媒として及び／又は触媒担体として、好ましくは触媒及び／又は触媒担体として、窒素酸化物ＮＯｘの選択的触媒還元（ＳＣＲ）のために、ＣＯ２の貯蔵及び／又は吸着のために、ＮＨ３の酸化のために、特にディーゼルシステムにおけるＮＨ３スリップの酸化のために、Ｎ２Ｏの分解のために、流動接触分解（ＦＣＣ）プロセスにおける添加剤として、及び／又は触媒及び／又は触媒担体として、有機転化反応において、好ましくはアルコールからオレフィンへの転化において、及びより好ましくはメタノールからオレフィンへの（ＭＴＯ）触媒作用において、より好ましくは窒素酸化物ＮＯｘの選択的触媒還元（ＳＣＲ）のために、そしてより好ましくは、燃焼エンジンからの、好ましくはディーゼルエンジン又は希薄燃焼ガソリンエンジンからの排気ガス中の窒素酸化物ＮＯｘの選択的触媒還元（ＳＣＲ）のために、使用する方法に関する。
【0110】
本発明の特定の及び好ましい実施形態の任意の１つの方法によって得ることができる及び／又は得られるゼオライト材料の場合、ゼオライト材料がＭＦＩ－型骨格構造を有することが好ましく、ＭＦＩ－型骨格構造を有するゼオライト材料はＴＳ－１を含み、より好ましくは、ゼオライト材料はＴＳ－１である。
【0111】
本発明はまた、本発明の特定の及び好ましい実施形態の任意によるゼオライト材料を、分子ふるいとして、吸着剤として、イオン交換のために、又は触媒として及び／又は触媒担体として、好ましくは触媒及び／又は触媒担体として、Ｃ－Ｃ結合形成及び／又は転化を含む反応において、そして好ましくは触媒及び／又は触媒担体として、異性化反応において、アンモキシド化反応において、アミノ化反応において、水素化分解反応において、アルキル化反応において、アシル化反応において、アルカンからオレフィンへの転化のための反応において、又は１つ以上のオキシゲネートのオレフィン及び／又は芳香族への転化のための反応において、過酸化水素の合成のための反応において、アルドール縮合反応において、エポキシドの異性化のための反応において、トランスエステル化反応において、又はエポキシ化反応において、好ましくは触媒及び／又は触媒担体としてオレフィンのエポキシ化のための反応において、より好ましくはＣ２～Ｃ５アルケンのエポキシ化のための反応において、より好ましくはＣ２～Ｃ４アルケンのエポキシ化のための反応において、Ｃ２又はＣ３アルケンのエポキシ化のための、より好ましくはＣ３アルケンのエポキシ化のための反応において、そしてより好ましくは触媒としてプロピレンのプロピレンオキシドへの転化のために、使用する方法に関する。
【0112】
本発明は、以下の実施形態のセット及び示される従属項及び後方参照から生じる実施形態の組み合わせによってさらに例示される。特に、実施形態の範囲が言及されている各例において、例えば「実施形態１から４のいずれか１つに記載の方法」などの用語の文脈において、この範囲の全ての実施形態は、当業者にとって明示的に開示されることを意味し、すなわち、この用語の表現は、「実施形態１、２、３、及び４のいずれか１つに記載の方法」と同義であると当業者によって理解されるものであることに留意されたい。さらに、以下の実施形態のセットは、保護の範囲を決定する特許請求の範囲のセットではなく、本発明の一般的且つ好ましい態様に関する記述の好適に構成された部分を表すことに明示的に留意されたい。
【0113】
１． 骨格構造中にＳｉＯ２を含むゼオライト材料を製造するための連続的方法であって、
（ｉ） １つ以上の溶媒、１つ以上の構造指示剤、及び１つ以上のＳｉＯ２の源を含む混合物を連続的に調製する工程、
（ｉｉ） 工程（ｉ）で調製した混合物を１つ以上の連続フロー反応器に連続的に供給する工程、及び
（ｉｉｉ） 混合物を１つ以上の連続フロー反応器内で加熱して、骨格構造中にＳｉＯ２を含むゼオライト材料を連続的に得る工程
を含み、
１つ以上の連続フロー反応器内に含有される混合物は、脈動流レジームに供される、方法。
（ｉ） １つ以上の溶媒、１つ以上の構造指示剤、及び１つ以上のＳｉＯ２の源を含む混合物を連続的に調製する工程、
（ｉｉ） 工程（ｉ）で調製した混合物を１つ以上の連続フロー反応器に連続的に供給する工程、及び
（ｉｉｉ） 混合物を１つ以上の連続フロー反応器内で加熱して、骨格構造中にＳｉＯ２を含むゼオライト材料を連続的に得る工程
を含み、
１つ以上の連続フロー反応器内に含有される混合物は、脈動流レジームに供される、方法。
【0114】
２． 脈動流レジームによって達成される最大剪断速度が、０～２，５００秒－１、好ましくは０～１，５００秒－１、より好ましくは０～１０００秒－１、より好ましくは０～７００秒－１、より好ましくは０～５００秒－１、より好ましくは０～４００秒－１、より好ましくは０～３００秒－１、より好ましくは０～２５０秒－１、より好ましくは０～２００秒－１、より好ましくは０～１５０秒－１、より好ましくは０～１００秒－１、及びより好ましくは０～５０秒－１の範囲である、実施形態１に記載の連続的方法。
【0115】
３． 工程（ｉ）の後及び（ｉｉ）の前に、工程（ｉ）で調製した混合物が均質化され、均質化が好ましくは混合物の撹拌によって達成される、実施形態１又は２に記載の連続的方法。
【0116】
４． 均質化が２つの連続撹拌タンク反応器（ＣＳＴＲ）で行われ、第１のＣＳＴＲが連続的方法において第２のＣＳＴＲの上流に位置し、そして第１のＣＳＴＲで得られた混合物が第２のＣＳＴＲに連続的に供給される、実施形態３に記載の連続的方法。
【0117】
５．第１のＣＳＴＲが、１つ以上のバッフルをそれぞれ備えた１つ以上の撹拌シャフトを用いる、実施形態４に記載の連続的方法。
【0118】
６．第１のＣＳＴＲが、２０～１２０℃の範囲、好ましくは２１～８０℃、より好ましくは２２～４０℃、より好ましくは２３～３０℃、及びより好ましくは２４～２６℃の範囲の温度で運転される、実施形態４又は５に記載の連続的方法。
【0119】
７．第１のＣＳＴＲが、１～３バールの範囲、好ましくは１～２．５バール、より好ましくは１～２バール、より好ましくは１～１．５バール、及びより好ましくは１～１．２バールの範囲の圧力で運転される、実施形態４から６のいずれかに記載の連続的方法。
【0120】
８．第１のＣＳＴＲが、１０～１，０００Ｌの範囲、好ましくは１００～８００Ｌ、より好ましくは１５０～６００Ｌ、より好ましくは２００～４００Ｌ、及びより好ましくは２４０～２６０Ｌの範囲の容量を有する、実施形態４から７のいずれかに記載の連続的方法。
【0121】
９． 第２のＣＳＴＲが、１つ以上のスパイラルスターラーをそれぞれ備えた１つ以上の撹拌シャフトを用いる、実施形態４から８のいずれかに記載の連続的方法。
【0122】
１０． 第２のＣＳＴＲが、２０～１２０℃の範囲、好ましくは２１～８０℃、より好ましくは２２～４０℃、より好ましくは２３～３０℃、及びより好ましくは２４～２６℃の範囲の温度で運転される、実施形態４から９のいずれかに記載の連続的方法。
【0123】
１１． 第２のＣＳＴＲが、１～３バールの範囲、好ましくは１～２．５バール、より好ましくは１～２バール、より好ましくは１～１．５バール、及びより好ましくは１～１．２バールの範囲の圧力で運転される、実施形態４から１０のいずれかに記載の連続的方法。
【0124】
１２． 第２のＣＳＴＲが、２０～２，０００Ｌの範囲、好ましくは２００～１，２００Ｌ、より好ましくは３００～８００Ｌ、より好ましくは４５０～５５０Ｌ、及びより好ましくは４９０～５１０Ｌの範囲の容量を有する、実施形態４から１１のいずれかに記載の連続的方法。
【0125】
１３． 工程（ｉｉ）において、工程（ｉ）で連続的に調製された混合物が、１０～２，０００ｋｇ／ｈ、好ましくは５０～１２００ｋｇ／ｈ、より好ましくは１００～８００ｋｇ／ｈ、より好ましくは１５０～４００ｋｇ／ｈ、より好ましくは２５０～３５０ｋｇ／ｈ、及び好ましくは２９０～３１０ｋｇ／ｈの範囲の速度で、１つ以上の連続フロー反応器に、連続的に供給される、実施形態１から１２のいずれかに記載の連続的方法。
【0126】
１４． 工程（ｉｉ）において、工程（ｉ）で連続的に調製された混合物が、１～１０個の連続フロー反応器、好ましくは１～８個の連続フロー反応器、より好ましくは１～６個の連続フロー反応器、より好ましくは１～４個の連続フロー反応器、及びより好ましくは２～３個の連続フロー反応器に連続的に供給される、実施形態１から１３のいずれかに記載の連続的方法。
【0127】
１５． 工程（ｉｉ）において、連続供給が、１つ以上の投与ポンプで、好ましくは連続フロー反応器１つ当たり１つの投与ポンプで送り込むことによって達成される、実施形態１から１４のいずれかに記載の連続的方法。
【0128】
１６． １つ以上の投与ポンプが、反応温度において反応混合物の蒸気圧超を構築することができる投与ポンプから選択され、好ましくは、１つ以上の投与ポンプが、ピストンダイヤフラムポンプ、及びより好ましくは脈動ダンパーを有するピストンダイヤフラムポンプである、実施形態１５に記載の連続的方法。
【0129】
１７． １つ以上の投与ポンプの各々が、５～５００ｋｇ／ｈの範囲、好ましくは２０～４００ｋｇ／ｈ、より好ましくは４０～３００ｋｇ／ｈ、より好ましくは８０～１５０ｋｇ／ｈ、及びより好ましくは９０～１１０ｋｇ／ｈの範囲の速度で運転される、実施形態１５又は１６に記載の連続的方法。
【0130】
１８． １つ以上の投与ポンプの各々が、０．５～１５ＭＰａの範囲、好ましくは１～１０ＭＰａ、より好ましくは１．５～８ＭＰａ、より好ましくは２～６ＭＰａ、より好ましくは２．５～５．５ＭＰａ、より好ましくは３～５ＭＰａ、より好ましくは３．５～４．５ＭＰａ、及びより好ましくは３．８～４．２ＭＰａの範囲の圧力で運転され、この圧力は１つ以上の投与ポンプの出口で生じる圧力を指す、実施形態１５から１７のいずれかに記載の連続的方法。
【0131】
１９． 脈動流レジームが、流れの一般的な方向における、又は流れの一般的な方向とその逆方向とにおける半連続的な流れレジームによって達成され、流れの一般的な方向は、工程（ｉ）で調製した混合物が連続的に供給される１つ以上の連続フロー反応器の各々の入口端と、工程（ｉｉｉ）で得られたゼオライト材料が連続的に回収される１つ以上の連続フロー反応器の各々の出口端とによって画定される、実施形態１から１８のいずれかに記載の連続的方法。
【0132】
２０． 脈動流レジームが、流れの一般的な方向における、又は流れの一般的な方向とその逆方向とにおける脈動運動によって達成される、実施形態１９に記載の連続的方法。
【0133】
２１． 脈動の周波数が０．００１～１秒－１、好ましくは０．００３～０．７秒－１、より好ましくは０．００５～０．４秒－１、より好ましくは０．００８～０．２秒－１、より好ましくは０．０１～０．１５秒－１、より好ましくは０．０４～０．１秒－１、及びより好ましくは０．０５～０．０７秒－１の範囲である、実施形態２０に記載の連続的方法。
【0134】
２２． 脈動流レジームが、流れの方向を流れの一般的な方向とその逆方向とにおいて周期的に交代させることにより達成される、実施形態１９から２１のいずれかに記載の連続的方法。
【0135】
２３． 流れの方向の交代の周波数が、０．０１～３秒－１、好ましくは０．０３～２秒－１、より好ましくは０．０５～１．５秒－１、より好ましくは０．０８～１．２秒－１、より好ましくは０．１～１秒－１、より好ましくは０．１５～０．８秒－１、及びより好ましくは０．２～０．５秒－１の範囲である、実施形態２２に記載の連続的方法。
【0136】
２４． 工程（ｉｉ）における連続供給が、０．１～１０ｈ－１の範囲、好ましくは０．５～８ｈ－１、より好ましくは１～６ｈ－１、より好ましくは１．２５～４ｈ－１及びより好ましくは１．５～２ｈ－１の範囲の液体時空間速度で行われる、実施形態１から２３のいずれかに記載の連続的方法。
【0137】
２５． 工程（ｉｉｉ）において、混合物を、９０～２８０℃の範囲、好ましくは１００～２７０℃、より好ましくは１５０～２６０℃、より好ましくは２００～２６５℃、及びより好ましくは２４８～２５２℃の範囲の温度に加熱する、実施形態１から２４のいずれかに記載の連続的方法。
【0138】
２６． 工程（ｉｉｉ）において、混合物が自発生圧力下で加熱され、好ましくは、圧力は０．５～１５ＭＰａ、より好ましくは１～１０ＭＰａ、より好ましくは１．５～８ＭＰａ、より好ましくは２～６ＭＰａ、より好ましくは２．５～５．５ＭＰａ、より好ましくは３～５ＭＰａ、より好ましくは３．５～４．５ＭＰａ、及びより好ましくは３．８～４．２ＭＰａの範囲である、実施形態１から２５のいずれかに記載の連続的方法。
【0139】
２７． 工程（ｉｉ）において、工程（ｉ）で調製した混合物を、５～３６５日、好ましくは１０～３００日、より好ましくは１５～２４０日、より好ましくは３０～１８０日、より好ましくは５０～１２０日、及びより好ましくは８０～１００日の範囲の期間、１つ以上の連続フロー反応器に連続的に供給する、実施形態１から２６のいずれかに記載の連続的方法。
【0140】
２８． 工程（ｉｉｉ）で結晶化される供給物を構成する混合物が２液相からなり、第１液相は水を含む水相であり、そして第２液相は潤滑剤を含み、潤滑剤は好ましくは１つ以上のフッ素化合物を含む、実施形態１から２７のいずれかに記載の連続的方法。
【0141】
２９． 潤滑剤が、１つ以上のフッ素化ポリマー、好ましくは１つ以上のフッ素化ポリエーテル、及びより好ましくは１つ以上のパーフルオロポリエーテルを含む、実施形態２８に記載の連続的方法。
【0142】
３０． 潤滑剤が１つ以上のフルオロカーボン、好ましくは１つ以上のパーフルオロカーボンを含み、より好ましくは潤滑剤がパーフルオロデカリンを含む、実施形態２８又は２９に記載の連続的方法。
【0143】
３１． 潤滑剤が液体パラフィンを含む、実施形態２８から３０のいずれかに記載の連続的方法。
【0144】
３２． １つ以上の連続フロー反応器の各々の容積が、０．５～１，０００Ｌの範囲、好ましくは２０～７５０Ｌ、より好ましくは３０～２５０Ｌ、より好ましくは４０～９０Ｌ、及びより好ましくは４９～５１Ｌの範囲である、実施形態１から３１のいずれかに記載の連続的方法。
【0145】
３３． １つ以上の連続フロー反応器の各々が、管形反応器、リング反応器、及び連続振動反応器の中から、好ましくは平管形反応器、管形膜反応器、リング反応器、連続振動バッフル反応器、及びそれらの組み合わせの中から選択され、より好ましくは、１つ以上の連続フロー反応器の各々が平管形反応器及び／又はリング反応器であり、より好ましくは、１つ以上の連続フロー反応器の各々が平管形反応器である、実施形態１から３２のいずれかに記載の連続的方法。
【0146】
３４． １つ以上の連続フロー反応器の各々が、流れの方向に対して直線状であり、及び／又は１つ以上の曲線を含み、好ましくは、１つ以上の連続フロー反応器の各々が、流れの方向に対して直線状であり、及び／又はコイル状の形態を有し、より好ましくは、１つ以上の連続フロー反応器の各々が、流れの方向に対してコイル状の形態を有する、実施形態１から３３のいずれかに記載の連続的方法。
【0147】
３５． コイル形態の内径が６～１００ｍｍ、好ましくは７～８０ｍｍ、より好ましくは８～６０ｍｍ、より好ましくは９～４０ｍｍ、より好ましくは１０～２５ｍｍ、及びより好ましくは１５～１０ｍｍの範囲である、実施形態３４に記載の連続的方法。
【0148】
３６． １つ以上の連続フロー反応器の各々が管形反応器であり、管形反応器の少なくとも一部が、流れの方向に垂直な一定の内径を有する正円筒形のものであり、この内径は、好ましくは５～２５０ｍｍの範囲、より好ましくは１０～２００ｍｍの範囲、より好ましくは１５～１５０ｍｍの範囲、より好ましくは２０～７５ｍｍの範囲、及びより好ましくは２３～２７ｍｍの範囲である、実施形態１から３５のいずれかに記載の連続的方法。
【0149】
３７． １つ以上の連続フロー反応器の各々が、１～５００ｍの範囲、好ましくは３０～４００ｍ、より好ましくは５０～３００ｍ、より好ましくは８５～１５０ｍ、及びより好ましくは９８～１０２ｍの範囲の長さを有する、実施形態１から３６のいずれかに記載の連続的方法。
【0150】
３８． １つ以上の連続フロー反応器の各々の壁が金属材料でできており、金属材料は、Ｔａ、Ｃｒ、Ｆｅ、Ｎｉ、Ｃｕ、Ａｌ、Ｍｏ、及びそれらの２つ以上の組み合わせ及び／又は合金からなる群から、好ましくはＴａ、Ｃｒ、Ｆｅ、Ｎｉ、Ｍｏ、及びそれらの２つ以上の組み合わせ及び／又は合金からなる群から、好ましくはＣｒ、Ｆｅ、Ｎｉ、Ｍｏ、及びそれらの２つ以上の組み合わせ及び／又は合金からなる群から選択される１つ以上の金属を含み、好ましくは、金属材料はステンレス鋼を含み、より好ましくは、金属材料はステンレス鋼からなる、実施形態１から３７のいずれかに記載の連続的方法。
【0151】
３９． １つ以上の連続フロー反応器の各々の内壁の表面が有機ポリマー材料で裏打ちされており、有機ポリマー材料は、好ましくは、フッ素化ポリアルキレン及びそれらの２つ以上の混合物からなる群から、好ましくは、（Ｃ２～Ｃ３）ポリアルキレン及びそれらの２つ以上の混合物からなる群から、好ましくは、フッ素化ポリエチレン及びそれらの２つ以上の混合物からなる群から選択される１つ以上のポリマーを含み、より好ましくは、ポリマー材料はポリ（テトラフルオロエチレン）を含み、より好ましくは、１つ以上の連続フロー反応器の各々の内壁はポリ（テトラフルオロエチレン）で裏打ちされている、実施形態１から３８のいずれかに記載の連続的方法。
【0152】
４０． １つ以上の連続フロー反応器の各々の内壁の表面が、ポリシロキサン、好ましくは式［Ｒ２ＳｉＯ］ｎを有するビルディングブロックを含むポリシロキサンで裏打ちされており、式中、Ｒは好ましくは有機基、より好ましくはアルキル基及び／又はフェニル基である、実施形態１から３９のいずれかに記載の連続的方法。
【0153】
４１． １つ以上の連続フロー反応器の各々が単段からなる、実施形態１から４０のいずれかに記載の連続的方法。
【0154】
４２． １つ以上の連続フロー反応器を連続的に出る反応混合物が、反応混合物の１００質量％に対して２～５０質量％、好ましくは、反応混合物の１００質量％に対して４～４０質量％、より好ましくは６～３０質量％、より好ましくは１０～２０質量％、及びより好ましくは１３～１５質量％の範囲の固形分含量を示す、実施形態１から４１のいずれかに記載の連続的方法。
【0155】
４３． ゼオライト材料がその骨格構造中にＸ２Ｏ３をさらに含み、式中、Ｘは３価の元素を表し、そして工程（ｉ）における混合物はＸ２Ｏ３の１つ以上の源をさらに含む、実施形態１から４２のいずれかに記載の連続的方法。
【0156】
４４． Ｘが、Ａｌ、Ｂ、Ｉｎ、Ｇａ、及びそれらの２つ以上の混合物からなる群から選択され、Ｘは好ましくはＡｌ及び／又はＢであり、そしてより好ましくはＡｌである、実施形態４３に記載の連続的方法。
【0157】
４５． ＳｉＯ２及びＸ２Ｏ３の１つ以上の源が、骨格構造中にＳｉＯ２及びＸ２Ｏ３を含む第１のゼオライト材料を含み、そして
工程（ｉｉｉ）において、混合物を１つ以上の連続フロー反応器中で加熱して骨格構造中にＳｉＯ２及びＸ２Ｏ３を含む第２のゼオライト材料を得、工程（ｉｉｉ）で得られた第２のゼオライト材料が工程（ｉ）で調製した混合物に含有される第１のゼオライト材料とは異なる型の骨格構造を有する、実施形態４３又は４４に記載の連続的方法。
工程（ｉｉｉ）において、混合物を１つ以上の連続フロー反応器中で加熱して骨格構造中にＳｉＯ２及びＸ２Ｏ３を含む第２のゼオライト材料を得、工程（ｉｉｉ）で得られた第２のゼオライト材料が工程（ｉ）で調製した混合物に含有される第１のゼオライト材料とは異なる型の骨格構造を有する、実施形態４３又は４４に記載の連続的方法。
【0158】
４６． 第１のゼオライト材料が、ＦＡＵ－、ＧＩＳ－、ＭＯＲ－、ＬＴＡ－、ＦＥＲ－、ＴＯＮ－、ＭＴＴ－、ＢＥＡ－、ＭＥＬ－、ＭＷＷ－、ＭＦＳ－、及び／又はＭＦＩ－型骨格構造、好ましくはＦＡＵ－、ＧＩＳ－、ＢＥＡ－、及び／又はＭＦＩ－型骨格構造、より好ましくはＦＡＵ－及び／又はＢＥＡ－型骨格構造、及びより好ましくはＦＡＵ－型骨格構造を有する、実施形態４５に記載の連続的方法。
【0159】
４７． ＦＡＵ－型骨格構造を有する第１のゼオライト材料が、ＺＳＭ－３、フォージャサイト、［Ａｌ－Ｇｅ－Ｏ］－ＦＡＵ、ＣＳＺ－１、ＥＣＲ－３０、ゼオライトＸ、ゼオライトＹ、ＬＺ－２１０、ＳＡＰＯ－３７、ＺＳＭ－２０、Ｎａ－Ｘ、ＵＳ－Ｙ、Ｎａ－Ｙ、［Ｇａ－Ｇｅ－Ｏ］－ＦＡＵ、Ｌｉ－ＬＳＸ、［Ｇａ－Ａｌ－Ｓｉ－Ｏ］－ＦＡＵ、及び［Ｇａ－Ｓｉ－Ｏ］－ＦＡＵ、及びそれらの２つ以上の混合物からなる群から、好ましくは、ＺＳＭ－３、フォージャサイト、ＣＳＺ－１、ＥＣＲ－３０、ゼオライトＸ、ゼオライトＹ、ＬＺ－２１０、ＺＳＭ－２０、Ｎａ－Ｘ、ＵＳ－Ｙ、Ｎａ－Ｙ、及びＬｉ－ＬＳＸ、及びそれらの２つ以上の混合物からなる群から、より好ましくは、フォージャサイト、ゼオライトＸ、ゼオライトＹ、Ｎａ－Ｘ、ＵＳ－Ｙ、及びＮａ－Ｙ、及びそれらの２つ以上の混合物からなる群から、より好ましくは、フォージャサイト、ゼオライトＸ、及びゼオライトＹ、及びそれらの２つ以上の混合物からなる群から選択され、より好ましくは、ＦＡＵ－型骨格構造を有する第１のゼオライト材料は、ゼオライトＸ及び／又はゼオライトＹ、好ましくはゼオライトＹを含み、より好ましくは、ＦＡＵ－型骨格構造を有する第１のゼオライト材料は、ゼオライトＸ及び／又はゼオライトＹ、好ましくはゼオライトＹである、実施形態４５又は４６に記載の連続的方法。
【0160】
４８． 第２のゼオライト材料が、ＣＨＡ－、ＡＥＩ－、ＧＭＥ－、及び／又はＭＦＩ－型骨格構造、好ましくはＣＨＡ－及び／又はＡＥＩ－型骨格構造、及びより好ましくはＣＨＡ－型骨格構造を有する、実施形態４５から４７のいずれかに記載の連続的方法。
【0161】
４９． 工程（ｉｉｉ）で得られた第２のゼオライト材料がＣＨＡ－型骨格構造を有し、好ましくは、ＣＨＡ－型骨格構造を有するゼオライト材料は、ウィルヘンダーソナイト、ＺＹＴ－６、ＳＡＰＯ－４７、Ｎａ－チャバザイト、チャバザイト、ＬＺ－２１８、リンデＤ、リンデＲ、ＳＡＰＯ－３４、ＺＫ－１４、Ｋ－チャバザイト、ＭｅＡＰＳＯ－４７、Ｐｈｉ、ＤＡＦ－５、ＵｉＯ－２１、｜Ｌｉ－Ｎａ｜［Ａｌ－Ｓｉ－Ｏ］－ＣＨＡ、（Ｎｉ（ｄｅｔａ）２）－ＵＴ－６、ＳＳＺ－１３、及びＳＳＺ－６２、及びそれらの２つ以上の混合物からなる群から、より好ましくは、ＺＹＴ－６、ＳＡＰＯ－４７、Ｎａ－チャバザイト、チャバザイト、ＬＺ－２１８、リンデＤ、リンデＲ、ＳＡＰＯ－３４、ＺＫ－１４、Ｋ－チャバザイト、Ｐｈｉ、ＤＡＦ－５、ＵｉＯ－２１、ＳＳＺ－１３、及びＳＳＺ－６２、及びそれらの２つ以上の混合物からなる群から、より好ましくは、チャバザイト、リンデＤ、リンデＲ、ＳＡＰＯ－３４、ＳＳＺ－１３、及びＳＳＺ－６２、及びそれらの２つ以上の混合物からなる群から、より好ましくは、チャバザイト、ＳＳＺ－１３、及びＳＳＺ－６２、及びそれらの２つ又は３つの混合物からなる群から選択され、より好ましくは、工程（ｉｉｉ）で得られた第２のゼオライト材料は、チャバザイト及び／又はＳＳＺ－１３、好ましくはＳＳＺ－１３を含み、そしてより好ましくは、工程（ｉｉｉ）で得られた第２のゼオライト材料は、チャバザイト及び／又はＳＳＺ－１３、好ましくはＳＳＺ－１３である、実施形態４５から４８のいずれかに記載の連続的方法。
【0162】
５０． 第１のゼオライト材料の骨格構造が、互いに独立して、５～１２０、好ましくは８～８０、より好ましくは１０～５０、より好ましくは１５～４０、より好ましくは２０～３０、より好ましくは２２～２８、及びより好ましくは２４～２６の範囲のＹＯ２：Ｘ２Ｏ３モル比を示す、実施形態４５から４９のいずれかに記載の連続的方法。
【0163】
５１． 工程（ｉ）で調製され、そして工程（ｉｉｉ）で加熱された混合物が、ＯＨ－のための少なくとも１つの源をさらに含み、混合物は、第１のゼオライト材料の骨格構造中のヒドロキシド対ＳｉＯ２のＯＨ－：ＳｉＯ２モル比を、０．０５～１、好ましくは０．１～０．７、より好ましくは０．３～０．６、より好ましくは０．４～０．５５、より好ましくは０．４５～０．５、より好ましくは０．４６～０．４９、及びより好ましくは０．４７～０．４８の範囲に示す、実施形態４５から５０のいずれかに記載の連続的方法。
【0164】
５２． 工程（ｉ）で調製した混合物中の１つ以上の溶媒が、水、好ましくは蒸留水を含み、より好ましくは、工程（ｉ）で調製した混合物中の１つ以上の溶媒として、水、好ましくは蒸留水が含有される、実施形態１から５１のいずれかに記載の連続的方法。
【0165】
５３． 工程（ｉ）で調製した混合物中の水対酸化物として計算されるＳｉＯ２のＨ２Ｏ：ＳｉＯ２モル比が、３～５０、好ましくは７～４０、より好ましくは９～３０、より好ましくは１１～２５、より好ましくは１３～２２、より好ましくは１５～２０、より好ましくは１６～１９、及びより好ましくは１７～１８の範囲である、実施形態５２に記載の連続的方法。
【0166】
５４． 工程（ｉ）で調製され、そして工程（ｉｉｉ）で加熱された混合物が、ＯＨ－のための少なくとも１つの源をさらに含み、前記ＯＨ－のための少なくとも１つの源は、好ましくは金属ヒドロキシド、より好ましくはアルカリ金属Ｍのヒドロキシド、より好ましくは水酸化ナトリウム及び／又は水酸化カリウム、及びより好ましくは水酸化ナトリウムを含み、より好ましくは、ＯＨ－のための少なくとも１つの源は水酸化ナトリウムである、実施形態１から５３のいずれかに記載の連続的方法。
【0167】
５５． 工程（ｉ）で調製した混合物が、種結晶をさらに含み、好ましくは、種結晶は、ＣＨＡ－、ＡＥＩ－、ＧＭＥ－、及び／又はＭＦＩ－型骨格構造を有するゼオライト材料を含み、より好ましくは、種結晶は、ＣＨＡ－型及び／又はＡＥＩ－型骨格構造を有するゼオライト材料を含み、より好ましくは、種結晶のゼオライト材料は、実施形態１から５４のいずれか１つによって得ることができる及び／又は得られる、実施形態１から５４のいずれかに記載の連続的方法。
【0168】
５６． 種結晶中に含まれるＣＨＡ－型骨格構造を有するゼオライト材料が、ウィルヘンダーソナイト、ＺＹＴ－６、ＳＡＰＯ－４７、Ｎａ－チャバザイト、チャバザイト、ＬＺ－２１８、リンデＤ、リンデＲ、ＳＡＰＯ－３４、ＺＫ－１４、Ｋ－チャバザイト、ＭｅＡＰＳＯ－４７、Ｐｈｉ、ＤＡＦ－５、ＵｉＯ－２１、｜Ｌｉ－Ｎａ｜［Ａｌ－Ｓｉ－Ｏ］－ＣＨＡ、（Ｎｉ（ｄｅｔａ）２）－ＵＴ－６、ＳＳＺ－１３、及びＳＳＺ－６２、及びそれらの２つ以上の混合物からなる群から、好ましくは、ＺＹＴ－６、ＳＡＰＯ－４７、Ｎａ－チャバザイト、チャバザイト、ＬＺ－２１８、リンデＤ、リンデＲ、ＳＡＰＯ－３４、ＺＫ－１４、Ｋ－チャバザイト、Ｐｈｉ、ＤＡＦ－５、ＵｉＯ－２１、ＳＳＺ－１３、及びＳＳＺ－６２、及びそれらの２つ以上の混合物からなる群から、より好ましくは、チャバザイト、リンデＤ、リンデＲ、ＳＡＰＯ－３４、ＳＳＺ－１３、及びＳＳＺ－６２、及びそれらの２つ以上の混合物からなる群から、より好ましくは、チャバザイト、ＳＳＺ－１３、及びＳＳＺ－６２、及びそれらの２つ又は３つの混合物からなる群から選択され、より好ましくは、種結晶中に含まれるＣＨＡ－型骨格構造を有するゼオライト材料は、チャバザイト及び／又はＳＳＺ－１３、好ましくはＳＳＺ－１３である、実施形態５５に記載の連続的方法。
【0169】
５７． 工程（ｉ）で調製され、そして工程（ｉｉｉ）で加熱された混合物中の種結晶の量が、第１のゼオライト材料の骨格構造中のＳｉＯ２の１００質量％に対して０．１～２５質量％、好ましくは第１のゼオライト材料の骨格構造中のＳｉＯ２の１００質量％に対して０．５～１５質量％、より好ましくは１～１０質量％、より好ましくは２～７質量％、より好ましくは３～６質量％、及びより好ましくは４～５質量％の範囲である、実施形態５５又は５６に記載の連続的方法。
【0170】
５８． １つ以上の構造指示剤が、１つ以上のテトラアルキルアンモニウムカチオンＲ１Ｒ２Ｒ３Ｒ４Ｎ＋－含有化合物を含み、式中、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３及びＲ４は、互いに独立してアルキルを表す、実施形態１から５７のいずれかに記載の連続的方法。
【0171】
５９． Ｒ４がアダマンチル及び／又はベンジル、好ましくは１－アダマンチルを表す、実施形態５８に記載の連続的方法。
【0172】
６０． Ｒ１、Ｒ２、及びＲ３が、互いに独立して、任意に置換された及び／又は任意に分岐した（Ｃ１～Ｃ６）アルキル、好ましくは（Ｃ１～Ｃ５）アルキル、より好ましくは（Ｃ１～Ｃ４）アルキル、より好ましくは（Ｃ１～Ｃ３）アルキル、及びより好ましくは任意に置換されたメチル又はエチルを表し、より好ましくは、Ｒ１、Ｒ２、及びＲ３は、互いに独立して、任意に置換されたメチル又はエチル、好ましくは無置換のメチル又はエチルを表し、より好ましくは、Ｒ１、Ｒ２、及びＲ３は、互いに独立して、任意に置換されたメチル、好ましくは無置換のメチルを表す、実施形態５９に記載の連続的方法。
【0173】
６１． Ｒ４が、任意に複素環式及び／又は任意に置換されたアダマンチル及び／又はベンジル、好ましくは任意に複素環式及び／又は任意に置換された１－アダマンチル、より好ましくは任意に置換されたアダマンチル及び／又はベンジル、より好ましくは任意に置換された１－アダマンチル、より好ましくは無置換のアダマンチル及び／又はベンジル、及びより好ましくは無置換の１－アダマンチルを表す、実施形態５９又は６０に記載の連続的方法。
【0174】
６２． １つ以上のテトラアルキルアンモニウムカチオンＲ１Ｒ２Ｒ３Ｒ４Ｎ＋－含有化合物が、１つ以上のＮ，Ｎ，Ｎ－トリ（Ｃ１～Ｃ４）アルキル－１－アダマンタンモニウム化合物、好ましくは１つ以上のＮ，Ｎ，Ｎ－トリ（Ｃ１～Ｃ３）アルキル－１－アダマンタンモニウム化合物、より好ましくは１つ以上のＮ，Ｎ，Ｎ－トリ（Ｃ１～Ｃ２）アルキル－１－アダマンタンモニウム化合物、より好ましくは１つ以上のＮ，Ｎ，Ｎ－トリ（Ｃ１～Ｃ２）アルキル－１－アダマンタンモニウム及び／又は１つ以上のＮ，Ｎ，Ｎ－トリ（Ｃ１～Ｃ２）アルキル－１－アダマンタンモニウム化合物、より好ましくは、Ｎ，Ｎ，Ｎ－トリエチル－１－アダマンタンモニウム、Ｎ，Ｎ－ジエチル－Ｎ－メチル－１－アダマンタンモニウム、Ｎ，Ｎ－ジメチル－Ｎ－エチル－１－アダマンタンモニウム、Ｎ，Ｎ，Ｎ－トリメチル－１－アダマンタンモニウム化合物、及びそれらの２つ以上の混合物から選択される１つ以上の化合物を含み、より好ましくは、１つ以上のテトラアルキルアンモニウムカチオンＲ１Ｒ２Ｒ３Ｒ４Ｎ＋－含有化合物が、１つ以上のＮ，Ｎ，Ｎ－トリメチル－１－アダマンタンモニウム化合物を含む、実施形態５９から６１のいずれかに記載の連続的方法。
【0175】
６３． １つ以上のテトラアルキルアンモニウムカチオンＲ１Ｒ２Ｒ３Ｒ４Ｎ＋－含有化合物が、塩、好ましくはハライド、スルフェート、ニトレート、ホスフェート、アセテート、及びそれらの２つ以上の混合物からなる群から、より好ましくはブロミド、クロリド、ヒドロキシド、スルフェート、及びそれらの２つ以上の混合物からなる群から選択される１つ以上の塩であり、より好ましくは、１つ以上のテトラアルキルアンモニウムカチオンＲ１Ｒ２Ｒ３Ｒ４Ｎ＋－含有化合物は、テトラアルキルアンモニウムヒドロキシド及び／又はスルフェート、及びより好ましくはテトラアルキルアンモニウムヒドロキシドである、実施形態５９から６２のいずれかに記載の連続的方法。
【0176】
６４． Ｒ４がシクロアルキルを表す、実施形態５８に記載の連続的方法。
【0177】
６５． Ｒ１及びＲ２が、互いに独立して、任意に置換された及び／又は任意に分岐した（Ｃ１～Ｃ６）アルキル、好ましくは（Ｃ１～Ｃ５）アルキル、より好ましくは（Ｃ１～Ｃ４）アルキル、より好ましくは（Ｃ１～Ｃ３）アルキル、及びより好ましくは任意に置換されたメチル又はエチルを表し、より好ましくは、Ｒ１及びＲ２は、互いに独立して、任意に置換されたメチル又はエチル、好ましくは無置換のメチル又はエチルを表し、より好ましくは、Ｒ１及びＲ２は、互いに独立して、任意に置換されたメチル、好ましくは無置換のメチルを表す、実施形態６４に記載の連続的方法。
【0178】
６６． Ｒ３が、任意に置換された及び／又は任意に分岐した（Ｃ１～Ｃ６）アルキル、好ましくは（Ｃ１～Ｃ５）アルキル、より好ましくは（Ｃ１～Ｃ４）アルキル、より好ましくは（Ｃ１～Ｃ３）アルキル、及びより好ましくは任意に置換されたメチル又はエチルを表し、より好ましくは、Ｒ３は、任意に置換されたエチル、好ましくは無置換のエチルを表す、実施形態６４又は６５に記載の連続的方法。
【0179】
６７． Ｒ４が、任意に複素環式及び／又は任意に置換された５員～８員シクロアルキル、好ましくは５員～７員シクロアルキル、より好ましくは５員又は６員シクロアルキルを表し、より好ましくは、Ｒ４は、任意に複素環式及び／又は任意に置換された６員シクロアルキル、好ましくは任意に置換されたシクロヘキシル、及びより好ましくは無置換のシクロヘキシルを表す、実施形態６４から６６のいずれかに記載の連続的方法。
【0180】
６８． １つ以上のテトラアルキルアンモニウムカチオンＲ１Ｒ２Ｒ３Ｒ４Ｎ＋－含有化合物が、１つ以上のＮ，Ｎ，Ｎ－トリ（Ｃ１～Ｃ４）アルキル－（Ｃ５～Ｃ７）シクロアルキルアンモニウム化合物、好ましくは１つ以上のＮ，Ｎ，Ｎ－トリ（Ｃ１～Ｃ３）アルキル－（Ｃ５～Ｃ６）シクロアルキルアンモニウム化合物、より好ましくは１つ以上のＮ，Ｎ，Ｎ－トリ（Ｃ１～Ｃ２）アルキル－（Ｃ５～Ｃ６）シクロアルキルアンモニウム化合物、より好ましくは１つ以上のＮ，Ｎ，Ｎ－トリ（Ｃ１～Ｃ２）アルキル－シクロペンチルアンモニウム及び／又は１つ以上のＮ，Ｎ，Ｎ－トリ（Ｃ１～Ｃ２）アルキル－シクロヘキシルアンモニウム化合物、より好ましくは、Ｎ，Ｎ，Ｎ－トリエチル－シクロヘキシルアンモニウム、Ｎ，Ｎ－ジエチル－Ｎ－メチル－シクロヘキシルアンモニウム、Ｎ，Ｎ－ジメチル－Ｎ－エチル－シクロヘキシルアンモニウム、Ｎ，Ｎ，Ｎ－トリメチル－シクロヘキシルアンモニウム化合物、及びそれらの２つ以上の混合物から選択される１つ以上の化合物を含み、より好ましくは、１つ以上のテトラアルキルアンモニウムカチオンＲ１Ｒ２Ｒ３Ｒ４Ｎ＋－含有化合物は、１つ以上のＮ，Ｎ－ジメチル－Ｎ－エチル－シクロヘキシルアンモニウム化合物を含む、実施形態６４から６７のいずれかに記載の連続的方法。
【0181】
６９． １つ以上のテトラアルキルアンモニウムカチオンＲ１Ｒ２Ｒ３Ｒ４Ｎ＋－含有化合物が、塩、好ましくはハライド、スルフェート、ニトレート、ホスフェート、アセテート、及びそれらの２つ以上の混合物からなる群から、より好ましくはブロミド、クロリド、ヒドロキシド、スルフェート、及びそれらの２つ以上の混合物からなる群から選択される１つ以上の塩であり、より好ましくは、１つ以上のテトラアルキルアンモニウムカチオンＲ１Ｒ２Ｒ３Ｒ４Ｎ＋－含有化合物は、テトラアルキルアンモニウムヒドロキシド及び／又はスルフェート、及びより好ましくはテトラアルキルアンモニウムヒドロキシドである、実施形態６４から６８のいずれかに記載の連続的方法。
【0182】
７０． １つ以上の構造指示剤が、１つ以上のテトラアルキルアンモニウムカチオンＲ１Ｒ２Ｒ３Ｒ４Ｎ＋－含有化合物を含み、工程（ｉ）で調製され、そして工程（ｉｉｉ）で加熱された混合物が、第１のゼオライト材料の骨格構造中の１つ以上のテトラアルキルアンモニウムカチオン対ＳｉＯ２のＲ１Ｒ２Ｒ３Ｒ４Ｎ＋：ＳｉＯ２モル比を０．０５～１．５、好ましくは０．１～０．８、より好ましくは０．３～０．５、より好ましくは０．５～０．３、より好ましくは０．７～０．２、より好ましくは０．８～０．１５、より好ましくは０．８５～０．１２、より好ましくは０．９～０．１１、及びより好ましくは０．９５～０．１の範囲に示す、実施形態６４から６９のいずれかに記載の連続的方法。
【0183】
７１ 工程（ｉｉｉ）において、混合物を７０～３００℃、好ましくは９０～２８０℃、より好ましくは１２０～２５０℃、より好ましくは１４０～２３０℃、より好ましくは１６０～２２０℃、より好ましくは１８０～２１０℃、及びより好ましくは１９０～２００℃の範囲の温度に加熱する、実施形態１から７０のいずれかに記載の連続的方法。
【0184】
７２． ゼオライト材料が、その骨格構造中にＴｉＯ２をさらに含み、工程（ｉ）における混合物は、ＴｉＯ２の１つ以上の源をさらに含み、そして１つ以上の構造指示剤は、好ましくは１つ以上のテトラアルキルアンモニウムカチオンＲ１Ｒ２Ｒ３Ｒ４Ｎ＋－含有化合物を含み、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３及びＲ４は互いに独立してアルキルを表す、実施形態１から４２のいずれかに記載の連続的方法。
【0185】
７３． 工程（ｉｉｉ）で得られたゼオライト材料が、ＭＦＩ、ＭＥＬ、ＩＭＦ、ＳＶＹ、ＦＥＲ、ＳＶＲ、及びそれらの２つ以上の相互成長構造からなる群から選択される骨格構造型を有し、好ましくは、工程（ｉｉｉ）で得られたゼオライト材料が、ＭＦＩ－及び／又はＭＥＬ－型骨格構造、好ましくはＭＦＩ－型骨格構造を有する、実施形態７２に記載の連続的方法。
【0186】
７４． 工程（ｉ）で調製した混合物中の１つ以上の溶媒が水、好ましくは蒸留水を含み、より好ましくは、工程（ｉ）で調製した混合物中の１つ以上の溶媒として、水、好ましくは蒸留水が含有される、実施形態７２又は７３に記載の連続的方法。
【0187】
７５． 工程（ｉ）で調製した混合物中の水対ＳｉＯ２として計算される１つ以上のＳｉ源のＨ２Ｏ：ＳｉＯ２モル比が、２～１３、好ましくは３～１１、より好ましくは４～１０、より好ましくは４．５～９．５、より好ましくは５～９、より好ましくは５．５～８．５、より好ましくは６～８、及びより好ましくは６．５～７．５の範囲である、実施形態７４に記載の連続的方法。
【0188】
７６． Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、及びＲ４が、互いに独立して、任意に分岐した（Ｃ１～Ｃ６）アルキル、好ましくは（Ｃ１～Ｃ５）アルキル、より好ましくは（Ｃ２～Ｃ４）アルキル、及びより好ましくは任意に分岐した（Ｃ２～Ｃ３）アルキルを表し、より好ましくは、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３及びＲ４は、互いに独立してエチル又はプロピルを表し、より好ましくは、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３及びＲ４は、プロピル、好ましくはｎ－プロピルを表す、実施形態７２から７５のいずれかに記載の連続的方法。
【0189】
７７． １つ以上のテトラアルキルアンモニウムカチオンＲ１Ｒ２Ｒ３Ｒ４Ｎ＋－含有化合物が、互いに独立して、塩、好ましくは、ハライド、好ましくはクロリド及び／又はブロミド、より好ましくはクロリド、ヒドロキシド、スルフェート、ニトレート、ホスフェート、アセテート、及びそれらの２つ以上の混合物からなる群から、より好ましくはクロリド、ヒドロキシド、スルフェート及びそれらの２つ以上の混合物からなる群から選択される塩であり、より好ましくは、１つ以上のテトラアルキルアンモニウムカチオンＲ１Ｒ２Ｒ３Ｒ４Ｎ＋－含有化合物は、テトラアルキルアンモニウムヒドロキシド及び／又はクロリド、及びより好ましくはテトラアルキルアンモニウムヒドロキシドである、実施形態７２から７６のいずれかに記載の連続的方法。
【0190】
７８． 工程（ｉ）で調製され、工程（ｉｉｉ）で結晶化された混合物が、１つ以上のテトラアルキルアンモニウムカチオンＲ１Ｒ２Ｒ３Ｒ４Ｎ＋－含有化合物対ＳｉＯ２として計算されるＳｉの１つ以上の源のモル比を、０．００１～１．５、好ましくは０．００５～１、より好ましくは０．０１～０．７、より好ましくは０．０５～０．５、より好ましくは０．０７～０．４、より好ましくは０．１～０．３、より好ましくは０．１３～０．２５、より好ましくは０．１５～０．２２、及びさらにより好ましくは０．１７～０．１９の範囲で示す、実施形態７２から７７のいずれかに記載の連続的方法。
【0191】
７９． ＳｉＯ２の１つ以上の源が、ＳｉＯ２、シリカ、シリケート、及びそれらの混合物からなる群から、
好ましくはヒュームドシリカ、シリカヒドロゾル、反応性非晶質固体シリカ、シリカゲル、ケイ酸、水ガラス、ナトリウムメタシリケートヒドレート、セスキシリケート、ジシリケート、コロイダルシリカ、焼成シリカ、ケイ酸エステル、テトラアルコキシシラン、及びそれらの２つ以上の混合物からなる群から、
より好ましくは、シリカヒドロゾル、シリカゲル、ケイ酸、水ガラス、ナトリウムメタシリケートヒドレート、コロイダルシリカ、ケイ酸エステル、テトラアルコキシシラン、及びそれらの２つ以上の混合物からなる群から、
より好ましくは、シリカヒドロゾル、ケイ酸、コロイダルシリカ、ケイ酸エステル、テトラアルコキシシラン、及びそれらの２つ以上の混合物からなる群から選択される１つ以上の化合物を含み、
より好ましくは、ＳｉＯ２の１つ以上の源は、（Ｃ１～Ｃ６）テトラアルコキシシラン及びそれらの２つ以上の混合物、好ましくは（Ｃ１～Ｃ５）テトラアルコキシシラン及びそれらの２つ以上の混合物、より好ましくは（Ｃ１～Ｃ４）テトラアルコキシシラン及びそれらの２つ以上の混合物、より好ましくは（Ｃ１～Ｃ３）テトラアルコキシシラン及びそれらの２つ以上の混合物からなる群から選択される１つ以上のテトラアルコキシシランを含み、より好ましくは、ＳｉＯ２の１つ以上の源は、テトラメトキシシラン及び／又はテトラエトキシシラン、好ましくはテトラエトキシシランを含み、そしてより好ましくは、Ｓｉの１つ以上の源は、テトラメトキシシラン及び／又はテトラエトキシシラン、好ましくはテトラエトキシシランである、実施形態７２から７８のいずれかに記載の連続的方法。
好ましくはヒュームドシリカ、シリカヒドロゾル、反応性非晶質固体シリカ、シリカゲル、ケイ酸、水ガラス、ナトリウムメタシリケートヒドレート、セスキシリケート、ジシリケート、コロイダルシリカ、焼成シリカ、ケイ酸エステル、テトラアルコキシシラン、及びそれらの２つ以上の混合物からなる群から、
より好ましくは、シリカヒドロゾル、シリカゲル、ケイ酸、水ガラス、ナトリウムメタシリケートヒドレート、コロイダルシリカ、ケイ酸エステル、テトラアルコキシシラン、及びそれらの２つ以上の混合物からなる群から、
より好ましくは、シリカヒドロゾル、ケイ酸、コロイダルシリカ、ケイ酸エステル、テトラアルコキシシラン、及びそれらの２つ以上の混合物からなる群から選択される１つ以上の化合物を含み、
より好ましくは、ＳｉＯ２の１つ以上の源は、（Ｃ１～Ｃ６）テトラアルコキシシラン及びそれらの２つ以上の混合物、好ましくは（Ｃ１～Ｃ５）テトラアルコキシシラン及びそれらの２つ以上の混合物、より好ましくは（Ｃ１～Ｃ４）テトラアルコキシシラン及びそれらの２つ以上の混合物、より好ましくは（Ｃ１～Ｃ３）テトラアルコキシシラン及びそれらの２つ以上の混合物からなる群から選択される１つ以上のテトラアルコキシシランを含み、より好ましくは、ＳｉＯ２の１つ以上の源は、テトラメトキシシラン及び／又はテトラエトキシシラン、好ましくはテトラエトキシシランを含み、そしてより好ましくは、Ｓｉの１つ以上の源は、テトラメトキシシラン及び／又はテトラエトキシシラン、好ましくはテトラエトキシシランである、実施形態７２から７８のいずれかに記載の連続的方法。
【0192】
８０． Ｔｉの１つ以上の源が、酸化チタン、チタン塩、チタニル化合物、チタン酸、チタン酸エステル、及びそれらの２つ以上の混合物からなる群から選択される１つ以上の化合物、好ましくは、テトラブチルオルトチタネート、テトライソプロピルオルトチタネート、テトラエチルオルトチタネート、二酸化チタン、チタニウムテトラクロリド、チタニウムｔｅｒｔ－ブトキシド、ＴｉＯＳＯ４及び／又はＫＴｉＯＰＯ４、及びそれらの２つ以上の混合物からなる群から、より好ましくは、テトラブチルオルトチタネート、テトライソプロピルオルトチタネート、テトラエチルオルトチタネート、二酸化チタン、チタニウムテトラクロリド、チタニウムｔｅｒｔ－ブトキシド、及びそれらの２つ以上の混合物からなる群から選択される１つ以上の化合物を含み、チタン源は、好ましくはテトラメチル及び／又はテトラエチルオルトチタネート、より好ましくはテトラエチルオルトチタネートである、実施形態７２から７９のいずれかに記載の連続的方法。
【0193】
８１． 工程（ｉ）で調製した混合物の、ＳｉＯ２として計算されるＳｉＯ２の１つ以上の源対ＴｉＯ２として計算されるＴｉＯ２の１つ以上の源のＳｉＯ２：ＴｉＯ２モル比が、１～５００、好ましくは２～２００、より好ましくは５～１５０、より好ましくは１０～１００、より好ましくは２０～７０、より好ましくは２５～５０、より好ましくは３０～４５、及びより好ましくは３５～４０の範囲である、実施形態７２から８０のいずれかに記載の連続的方法。
【0194】
８２． 工程（ｉｉｉ）において、混合物を９０～２８０℃、好ましくは１１０～２５０℃、より好ましくは１３０～２２０℃、より好ましくは１５０～２００℃、より好ましくは１６０～１９０℃、及びより好ましくは１７０～１８０℃の範囲の温度に加熱する、実施形態７２から８１のいずれかに記載の連続的方法。
【0195】
８３． 工程（ｉｉ）の前に、工程（ｉ）で調製した混合物を４０～１２０℃、好ましくは５０～１１５℃、より好ましくは６０～１１０℃、より好ましくは７０～１０５℃、より好ましくは８０～１００℃、及びより好ましくは８５～９５℃の範囲の温度でエージングさせる、実施形態７２から８２のいずれかに記載の連続的方法。
【0196】
８４． 工程（ｉｉ）の前に、工程（ｉ）で調製した混合物を０．０５～４８時間、より好ましくは０．１５～２４時間、より好ましくは０．２５～１２時間、より好ましくは０．５～６時間、より好ましくは０．７５～３時間、より好ましくは１～２時間、及びより好ましくは１．２５～１．７５時間の範囲でエージングさせる、実施形態７２から８３のいずれかに記載の連続的方法。
【0197】
８５． 以下の工程、
（ｉｖ） 工程（ｉｉｉ）で得られたゼオライト材料を、好ましくは濾過によって、より好ましくは膜濾過によって、及びより好ましくはクロスフロー濾過によって、濃縮する工程、
及び／又は、好ましくは及び、
（ｖ） 工程（ｉｉｉ）又は（ｉｖ）で得られたゼオライト材料を、１つ以上の溶媒を含む液体で洗浄する工程、
及び／又は、好ましくは及び
（ｖｉ） 工程（ｉｉｉ）、（ｉｖ）又は（ｖ）で得られたゼオライト材料を乾燥する工程、
及び／又は、好ましくは及び
（ｖｉｉ） 工程（ｉｉｉ）、（ｉｖ）、（ｖ）又は（ｖｉ）で得られたゼオライト材料を焼成する工程
をさらに含む、実施形態１から８４のいずれかに記載の連続的方法。
（ｉｖ） 工程（ｉｉｉ）で得られたゼオライト材料を、好ましくは濾過によって、より好ましくは膜濾過によって、及びより好ましくはクロスフロー濾過によって、濃縮する工程、
及び／又は、好ましくは及び、
（ｖ） 工程（ｉｉｉ）又は（ｉｖ）で得られたゼオライト材料を、１つ以上の溶媒を含む液体で洗浄する工程、
及び／又は、好ましくは及び
（ｖｉ） 工程（ｉｉｉ）、（ｉｖ）又は（ｖ）で得られたゼオライト材料を乾燥する工程、
及び／又は、好ましくは及び
（ｖｉｉ） 工程（ｉｉｉ）、（ｉｖ）、（ｖ）又は（ｖｉ）で得られたゼオライト材料を焼成する工程
をさらに含む、実施形態１から８４のいずれかに記載の連続的方法。
【0198】
８６． 工程（ｉｖ）における濃縮及び工程（ｖ）における洗浄が、順に連続する２段階以上、好ましくは２～１０段階、より好ましくは３～８段階、より好ましくは３～７段階、より好ましくは４～６段階、及びより好ましくは４～５段階の膜濾過で同時に行われ、膜濾過の１つの段階の保持液が、後続の段階に供給される際に１つ以上の溶媒を含む液体で希釈される、実施形態８５に記載の連続的方法。
【0199】
８７． 工程（ｉ）で連続的に調製した混合物から１つ以上の構造指示剤の一部を含む膜濾過の１つの段階の透過液を、工程（ｉ）に連続的に再循環させる、実施形態８６に記載の連続的方法。
【0200】
８８． 膜濾過が、０．２～６０バール、好ましくは０．５～２０バール、より好ましくは１～１５バール、より好ましくは３～１２バール、及びより好ましくは５～８バールの範囲の圧力で行われる、実施形態８５から８７のいずれかに記載の連続的方法。
【0201】
８９． 膜濾過が、２０～２００℃の範囲、好ましくは５０～１５０℃、より好ましくは８０～１２０℃、より好ましくは９０～１１０℃、及びより好ましくは９７～１０３℃の範囲の温度で行われる、実施形態８５から８８のいずれかに記載の連続的方法。
【0202】
９０． 膜濾過がクロスフロー濾過である、実施形態８５から８９のいずれかに記載の連続的方法。
【0203】
９１． クロスフロー濾過が、１つ以上の順に連続するクロスフロー濾過ユニット、好ましくは１～１０個の順に連続するクロスフロー濾過ユニット、より好ましくは２～９個の順に連続するクロスフロー濾過ユニット、より好ましくは３～８個の順に連続するクロスフロー濾過ユニット、より好ましくは４～６個の順に連続するクロスフロー濾過ユニット、及びより好ましくは４～５個の順に連続するクロスフロー濾過ユニットで行われる、実施形態９０に記載の連続的方法。
【0204】
９２． １つ以上の順に連続するクロスフロー濾過ユニットの各々が、１０～１０，０００本の管、好ましくは２５０～７，５００本の管、より好ましくは５００～５，０００本の管、より好ましくは７５０～２，５００本の管、及びより好ましくは９７５～１０２５本の管を含む、実施形態９１に記載の連続的方法。
【0205】
９３． 管の内径が２～２５ｍｍの範囲、好ましくは３～２０ｍｍ、より好ましくは４～１５ｍｍ、より好ましくは５～１０ｍｍ、及びより好ましくは５．５～６．５ｍｍの範囲である、実施形態９２に記載の連続的方法。
【0206】
９４． 工程（ｖ）において、液体が、極性プロトン性溶媒及びそれらの混合物からなる群から、好ましくは、ｎ－ブタノール、イソプロパノール、プロパノール、エタノール、メタノール、水、及びそれらの混合物からなる群から、より好ましくは、エタノール、メタノール、水、及びそれらの混合物からなる群から選択される１つ以上の溶媒を含み、より好ましくは液体は水を含み、そしてより好ましくは、液体として水、好ましくは脱イオン水が使用される、実施形態８５から９３のいずれかに記載の連続的方法。
【0207】
９５． 工程（ｖｉ）における乾燥が、５０～２２０℃、好ましくは７０～１９０℃、より好ましくは８０～１７０℃、より好ましくは９０～１５０℃、より好ましくは１００～１４０℃、及びより好ましくは１１０～１３０℃の範囲の温度で行われる、実施形態８５から９４のいずれかに記載の連続的方法。
【0208】
９６． 工程（ｖｉ）におけるゼオライト材料の乾燥が、工程（ｉｉｉ）、（ｉｖ）又は（ｖ）で得られたゼオライト材料を噴霧乾燥する工程を含む、実施形態８５から９５のいずれかに記載の連続的方法。
【0209】
９７． 噴霧乾燥が、１００～５００℃、好ましくは１５０～４５０℃、より好ましくは２００～４００℃、より好ましくは２５０～３５０℃、及びより好ましくは２７５～３２５℃の範囲の温度を有する乾燥ガスを用いて行われる、実施形態９６に記載の連続的方法。
【0210】
９８． 実施形態１から９７のいずれか一項に記載の方法によって得ることができる及び／又は得られるゼオライト材料。
【0211】
９９． ゼオライト材料がＣＨＡ－骨格構造を有し、好ましくは、ゼオライト材料は、ウィルヘンダーソナイト、ＺＹＴ－６、ＳＡＰＯ－４７、Ｎａ－チャバザイト、チャバザイト、ＬＺ－２１８、リンデＤ、リンデＲ、ＳＡＰＯ－３４、ＺＫ－１４、Ｋ－チャバザイト、ＭｅＡＰＳＯ－４７、Ｐｈｉ、ＤＡＦ－５、ＵｉＯ－２１、｜Ｌｉ－Ｎａ｜［Ａｌ－Ｓｉ－Ｏ］－ＣＨＡ、（Ｎｉ（ｄｅｔａ）２）－ＵＴ－６、ＳＳＺ－１３、及びＳＳＺ－６２、及びそれらの２つ以上の混合物からなる群から、より好ましくは、ＺＹＴ－６、ＳＡＰＯ－４７、Ｎａ－チャバザイト、チャバザイト、ＬＺ－２１８、リンデＤ、リンデＲ、ＳＡＰＯ－３４、ＺＫ－１４、Ｋ－チャバザイト、Ｐｈｉ、ＤＡＦ－５、ＵｉＯ－２１、ＳＳＺ－１３、及びＳＳＺ－６２、及びそれらの２つ以上の混合物からなる群から、より好ましくは、チャバザイト、リンデＤ、リンデＲ、ＳＡＰＯ－３４、ＳＳＺ－１３、及びＳＳＺ－６２、及びそれらの２つ以上の混合物からなる群から、より好ましくは、チャバザイト、ＳＳＺ－１３、及びＳＳＺ－６２、及びそれらの２つ又は３つの混合物からなる群から選択され、より好ましくは、ゼオライト材料はチャバザイト及び／又はＳＳＺ－１３、好ましくはＳＳＺ－１３を含み、そしてより好ましくは、ゼオライト材料はチャバザイト及び／又はＳＳＺ－１３、好ましくはＳＳＺ－１３である、実施形態９８に記載のゼオライト材料。
【0212】
１００． 実施形態９８又は９９によるゼオライト材料を、分子ふるいとして、吸着剤として、イオン交換のために、又は触媒として及び／又は触媒担体として、好ましくは触媒及び／又は触媒担体として、窒素酸化物ＮＯｘの選択的触媒還元（ＳＣＲ）のために、ＣＯ２の貯蔵及び／又は吸着のために、ＮＨ３の酸化のために、特にディーゼルシステムにおけるＮＨ３スリップの酸化のために、Ｎ２Ｏの分解のために、流動接触分解（ＦＣＣ）プロセスにおける添加剤として、及び／又は触媒及び／又は触媒担体として、有機転化反応において、好ましくはアルコールからオレフィンへの転化において、及びより好ましくはメタノールからオレフィンへの（ＭＴＯ）触媒作用において、より好ましくは窒素酸化物ＮＯｘの選択的触媒還元（ＳＣＲ）のために、そしてより好ましくは、燃焼エンジンからの、好ましくはディーゼルエンジン又は希薄燃焼ガソリンエンジンからの排気ガス中の窒素酸化物ＮＯｘの選択的触媒還元（ＳＣＲ）のために、使用する方法。
【0213】
１０１． ゼオライト材料がＭＦＩ－型骨格構造を有し、ＭＦＩ－型骨格構造を有するゼオライト材料はＴＳ－１を含み、より好ましくはゼオライト材料はＴＳ－１である、実施形態９８に記載のゼオライト材料。
【0214】
１０２． 実施形態９８又は１０１に記載のゼオライト材料を、分子ふるいとして、吸着剤として、イオン交換のために、又は触媒として及び／又は触媒担体として、好ましくは触媒及び／又は触媒担体として、Ｃ－Ｃ結合形成及び／又は転化を含む反応において、そして好ましくは触媒及び／又は触媒担体として、異性化反応において、アンモキシド化反応において、アミノ化反応において、水素化分解反応において、アルキル化反応において、アシル化反応において、アルカンからオレフィンへの転化のための反応において、又は１つ以上のオキシゲネートのオレフィン及び／又は芳香族への転化のための反応において、過酸化水素の合成のための反応において、アルドール縮合反応において、エポキシドの異性化のための反応において、トランスエステル化反応において、又はエポキシ化反応において、好ましくは触媒及び／又は触媒担体としてオレフィンのエポキシ化のための反応において、より好ましくはＣ２～Ｃ５アルケンのエポキシ化のための反応において、より好ましくはＣ２～Ｃ４アルケンのエポキシ化のための反応において、Ｃ２又はＣ３アルケンのエポキシ化のための、より好ましくはＣ３アルケンのエポキシ化のための反応において、そしてより好ましくは触媒としてプロピレンのプロピレンオキシドへの転化のために、使用する方法。
【実施例】
【0215】
本発明を、以下の実施例及び参考例によってさらに説明する。
【0216】
参考例１： ＣＨＡ－骨格構造を有する種結晶の調製
１９４．５ｇの脱イオン水及び９４３．１ｇの１－アダマンチルトリメチルアンモニウムヒドロキシド（ＡｄａＴＭＡＯＨ）溶液（ＢＡＳＦ社から入手した２０．１７質量％水溶液）をフラスコに入れ、８６．４ｇの水酸化ナトリウム溶液（５０質量％水溶液）で処理することにより、透明な溶液を得た。次いで２８．１ｇの水酸化アルミニウム（Ｓｉｇｍａ Ａｌｄｒｉｃｈ社から入手）を段階的に加え、得られた混合物を室温で３０分間撹拌して乳白色の溶液を得た。次いで９０１．３ｇのＬｕｄｏｘ ＳＭ３０（Ｓｉｇｍａ Ａｌｄｒｉｃｈ社から入手した水中３０質量％のＳｉＯ２懸濁液）を撹拌しながら添加し、その間に混合物の粘度が上昇した。１：０．０４：０．２４：０．２０のモル比ＳｉＯ２：Ａｌ（ＯＨ）３：ＮａＯＨ：ＡｄａＴＭＡＯＨを示す懸濁液を、室温でさらに３０分間撹拌した。
１９４．５ｇの脱イオン水及び９４３．１ｇの１－アダマンチルトリメチルアンモニウムヒドロキシド（ＡｄａＴＭＡＯＨ）溶液（ＢＡＳＦ社から入手した２０．１７質量％水溶液）をフラスコに入れ、８６．４ｇの水酸化ナトリウム溶液（５０質量％水溶液）で処理することにより、透明な溶液を得た。次いで２８．１ｇの水酸化アルミニウム（Ｓｉｇｍａ Ａｌｄｒｉｃｈ社から入手）を段階的に加え、得られた混合物を室温で３０分間撹拌して乳白色の溶液を得た。次いで９０１．３ｇのＬｕｄｏｘ ＳＭ３０（Ｓｉｇｍａ Ａｌｄｒｉｃｈ社から入手した水中３０質量％のＳｉＯ２懸濁液）を撹拌しながら添加し、その間に混合物の粘度が上昇した。１：０．０４：０．２４：０．２０のモル比ＳｉＯ２：Ａｌ（ＯＨ）３：ＮａＯＨ：ＡｄａＴＭＡＯＨを示す懸濁液を、室温でさらに３０分間撹拌した。
【0217】
次いで反応混合物を容積２．５Ｌのオートクレーブに入れ、撹拌（２００ｒｐｍ）しながら４５分間かけて１６０℃に加熱し、その後その温度で１２０分間保持した。反応中にオートクレーブ内で測定された最大圧力は０．５ＭＰａ（５バール）であった。合成後、懸濁液を濾過し、固体生成物を蒸留水で洗浄した。フィルターケーキ（２１４．８ｇ）を１２０℃の循環式空気オーブンで一晩乾燥し、結晶性生成物を得た。
【0218】
骨格構造はＸ線回折パターンによりＣＨＡ－型と決定された。結晶化度は、当該試料のＸ線回折図に基づいて５２％と計算された。ＩＳＯ１３３２０：２００９によって決定された体積平均粒径Ｄ５０は１５０μｍであり、そして粒径Ｄ１０及びＤ９０は、それぞれ１２μｍ及び５０４μｍであった。
【0219】
生成物の元素分析では、Ｃ：１５．７％、Ａｌ：２．３％、Ｎａ：０．３７％、Ｓｉ：３４％が得られた。
【0220】
参考例２： ＣＨＡ－型骨格構造を有するゼオライト材料の連続合成用合成ゲルの調製
４２３．３ｇのシクロヘキシルトリメチルアンモニウムヒドロキシド（ＣＨＴＭＡＯＨ）の水溶液（ＢＡＳＦ社からの２０質量％水溶液）及び１２３．７ｇのテトラメチルアンモニウムヒドロキシド（ＴＭＡＯＨ）の水溶液（Ｓａｃｈｅｍ社から入手した２５質量％水溶液）を２Ｌの四つ口丸底フラスコに入れた。次いで、１６．９ｇの水酸化アルミニウム（和光社から入手）を段階的に加え、得られた混合物を室温で４５分間撹拌して白色の懸濁液を得た。次いで４５０．０ｇのＬｕｄｏｘ ＡＳ４０（Ｇｒａｃｅ社から入手した水中４０質量％のＳｉＯ２懸濁液）を撹拌しながら添加し、得られた混合物をさらに１５分間撹拌した。次いで参考例１から得た結晶性生成物１８．０ｇを添加し、得られたモル比ＳｉＯ２：Ａｌ（ＯＨ）３：ＣＨＴＭＡＯＨ：ＴＭＡＯＨ：Ｈ２Ｏ＝１：０．０７２：０．１７７：０．１１３：１３を示す混合物を８５℃に加熱し、その温度で一晩撹拌（２７０ｒｐｍ）してエージングしたゲルを得た。
４２３．３ｇのシクロヘキシルトリメチルアンモニウムヒドロキシド（ＣＨＴＭＡＯＨ）の水溶液（ＢＡＳＦ社からの２０質量％水溶液）及び１２３．７ｇのテトラメチルアンモニウムヒドロキシド（ＴＭＡＯＨ）の水溶液（Ｓａｃｈｅｍ社から入手した２５質量％水溶液）を２Ｌの四つ口丸底フラスコに入れた。次いで、１６．９ｇの水酸化アルミニウム（和光社から入手）を段階的に加え、得られた混合物を室温で４５分間撹拌して白色の懸濁液を得た。次いで４５０．０ｇのＬｕｄｏｘ ＡＳ４０（Ｇｒａｃｅ社から入手した水中４０質量％のＳｉＯ２懸濁液）を撹拌しながら添加し、得られた混合物をさらに１５分間撹拌した。次いで参考例１から得た結晶性生成物１８．０ｇを添加し、得られたモル比ＳｉＯ２：Ａｌ（ＯＨ）３：ＣＨＴＭＡＯＨ：ＴＭＡＯＨ：Ｈ２Ｏ＝１：０．０７２：０．１７７：０．１１３：１３を示す混合物を８５℃に加熱し、その温度で一晩撹拌（２７０ｒｐｍ）してエージングしたゲルを得た。
【0221】
実施例１： 連続運転した反応器のシミュレーション
ＣＨＡ骨格構造を有するゼオライト材料の調製を、数値流体力学（ＣＦＤ）によってシミュレーションした。Ｆｌｕｅｎｔ（登録商標）を使用した。
ＣＨＡ骨格構造を有するゼオライト材料の調製を、数値流体力学（ＣＦＤ）によってシミュレーションした。Ｆｌｕｅｎｔ（登録商標）を使用した。
【0222】
参考例２による合成ゲルをシミュレーションに考慮した。
【0223】
一般に、チャバザイトの形成は、加熱中に粘度が低下する水性混合物から始まる。さらに加熱すると、非ニュートン挙動を示すゲル相への転移が誘発される。よって粘度を反応進行の指標として想定した。ゼオライトの形成が進むと、レオロジーは変化してニュートンに戻り、粘度は著しく低下する。これは、以前の実験により、始動後数時間後に起こることが示されている。当該実験の結果を図１に示す。
【0224】
半対数チャートの直線的な増加は、ｒ＝－ｋ＊［ゲル］型の一次の単純反応と仮定した。
【0225】
表１に、シミュレーションのために設定されたパラメータを列挙する。
【0226】
【表1】
【0227】
ＣＦＤシミュレーションを設定し、脈動モード（流量制御弁の音にちなんで「Ｐｉｆｆ－Ｐａｆｆ」モードとも呼ばれる）における管形反応器内の実際の剪断速度を特定して、安定した運転に必要な剪断速度を把握した。反応器の設定は、ＷＯ２０２１／１２２５３３Ａ１の実施例１ｂ）に詳細に記載されている。供給は水性流体としてモデル化される。この流体は、上記に示した反応速度論を介してゲルに変換される。ＣＦＤシミュレーションツールでは、水性供給物は水としてモデル化される。ゲルは、非ニュートンレオロジーを除き、水と同じ材料特性で定義される。
【0228】
実験設定として、不活性オイル充填による反応器への充填をシミュレーションで実施した。通常、加熱反応器の上流に設けられる加圧タンクは、シミュレーションでは省略することができ、供給物は管形反応器の入口に直接適用される。「Ｐｉｆｆ－Ｐａｆｆ」モードは、流動及び無流動交代の入口境界条件としてモデル化される。
【0229】
開放弁（流動）モードの流速は、３００ｍＬ／ｈの平均流量に基づいた。実際の運転では、流動は０．５秒間のみ適用され、３９．５秒間は入口と出口が遮断されて流動は系を通らない。これは、短い開放流動期間中の実際の流量が、時間平均流量の８０倍であることを意味する。所与の系において、これは０．１１ｍ／ｓの実際の流速となる。
【0230】
最初のセクションでは、供給流の境界条件を設定した。入口は一定速度の入口速度、ここでは０．１１ｍ／ｓ（Ｆｌｕｅｎｔ（登録商標）で直接設定）とし、そして出口は圧力出口とした。この条件を、０．０５秒の時間工程でシミュレーションを行う間０．５秒保持する。続いて、無流動条件は入口と出口の両方を壁とする。この条件を、０．５秒のシミュレーション時間工程で３９．５秒間保持する。
【0231】
シミュレーションの重要な結果を図２－３に示す。図２に流動状態（開放弁）、図３に無流動状態（閉鎖弁）を示す。各状況について、ゲル質量分率と対応する粘度を示す。図２－３からわかるように、供給物からゲル相への移行は、供給管が９０°曲がったところですでに起きている。剪断速度２２０秒－１が好ましいことが判明した。
【0232】
混合物が動いている場合、粘度は中程度の値を示す。弁が閉じられ、混合物が静止すると、粘度は顕著に増加する。これはゲルの非ニュートン性（ここでは剪断減粘性）によるものである。
【0233】
この課題を克服する選択肢は、パルセータ装置の適用である。パルセータはマスフローには影響を与えないが、管形反応器内で液体を前後に移動させ続ける。非ニュートンレオロジーにより、このようなパルセータの設計にＣＦＤ法を用いた。或る研究では、モデル化された系を簡易化できるかどうかが調査された。そこで、完全な管形反応器のシミュレーションで得られた剪断速度が、短い管のモデルで再現できるかどうかを試験した。この試験は成功し、いくつかの結果を表２にまとめる。
【0234】
【表2】
【0235】
簡易管を用いた試験に非ニュートンレオロジーを含めることで、最適な剪断速度を得ることができる。パルセータのシミュレーションにより、必要な脈動速度プロファイルを特定することができる。この情報は、パルセータ及びその運転、例えばサイズ、パス及び周波数の設計に使用することができる。剪断速度２２０秒－１は、反応器管の直径６．２ｍｍ及びゲル流量３．３・×１０－６ｍ３／ｓに相当する。パルセータはこの速度を提供する必要がある。所与の管直径につして、パルセータのサイズ、パス長及び周波数を決定することができる。２つのパルセータ系を検討し、これらの計算周波数を表３に示す。
【0236】
【表3】
【0237】
まとめると、交互流動パターン（「Ｐｉｆｆ－Ｐａｆｆ」モード）で半連続的に運転される管形反応器におけるゼオライト材料の調製は、安定したゼオライト転化を可能とする一方で、一定流量が遅いと、反応器のブロッキングなどの問題を引き起こすようであることが判明した。
【0238】
引用された先行技術文献：
－ ＵＳ２０１６／０１１５０３９Ａ１
－ Ｌｉｕら、Ａｎｇｅｗ．Ｃｈｅｍ．Ｉｎｔ．Ｅｄ．２０１５年、５４、第５６８３～５６８７頁
－ Ｊｕ，Ｊ．ら、Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｅｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ Ｊｏｕｒｎａｌ、２００６年、１１６、第１１５～１２１頁
－ Ｖａｎｄｅｒｍｅｅｒｓｃｈ，Ｔ．ら、Ｍｉｃｒｏｐｏｒｏｕｓ ａｎｄ Ｍｅｓｏｐｏｒｏｕｓ Ｍａｔｅｒｉａｌｓ、２０１６年、２２６、第１３３～１３９頁
－ Ｌｉｕ，Ｚ．ら、Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ ｏｆ Ｍａｔｅｒｉａｌｓ、２０１４年、２６、第２３２７～２３３１頁
－ Ｓｌａｎｇｅｎら、「Ｃｏｎｔｉｎｕｏｕｓ Ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ ｏｆ Ｚｅｏｌｉｔｅｓ ｕｓｉｎｇ ａ Ｔｕｂｕｌａｒ Ｒｅａｃｔｏｒ」、１２ｔｈ Ｉｎｔｅｒｎａｔｉｏｎａｌ Ｚｅｏｌｉｔｅ Ｃｏｎｆｅｒｅｎｃｅ、Ｍａｔｅｒｉａｌｓ Ｒｅｓｅａｒｃｈ Ｓｏｃｉｅｔｙ、１９９９年
－ Ｂｏｎａｃｃｏｒｓｉ，Ｌ．ら、Ｍｉｃｒｏｐｏｒｏｕｓ ａｎｄ Ｍｅｓｏｐｏｒｏｕｓ Ｍａｔｅｒｉａｌｓ、２００８年、１１２、４８１～４９３
－ ＵＳ２００１／００５４５４９Ａ１
－ ＷＯ２０２０／１０９２９２Ａ１
－ ＷＯ２０２０／０２５７９９Ａ
－ ＷＯ２０１９／１０１８５４Ａ
－ ＵＳ２０１６／０１１５０３９Ａ１
－ Ｌｉｕら、Ａｎｇｅｗ．Ｃｈｅｍ．Ｉｎｔ．Ｅｄ．２０１５年、５４、第５６８３～５６８７頁
－ Ｊｕ，Ｊ．ら、Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｅｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ Ｊｏｕｒｎａｌ、２００６年、１１６、第１１５～１２１頁
－ Ｖａｎｄｅｒｍｅｅｒｓｃｈ，Ｔ．ら、Ｍｉｃｒｏｐｏｒｏｕｓ ａｎｄ Ｍｅｓｏｐｏｒｏｕｓ Ｍａｔｅｒｉａｌｓ、２０１６年、２２６、第１３３～１３９頁
－ Ｌｉｕ，Ｚ．ら、Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ ｏｆ Ｍａｔｅｒｉａｌｓ、２０１４年、２６、第２３２７～２３３１頁
－ Ｓｌａｎｇｅｎら、「Ｃｏｎｔｉｎｕｏｕｓ Ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ ｏｆ Ｚｅｏｌｉｔｅｓ ｕｓｉｎｇ ａ Ｔｕｂｕｌａｒ Ｒｅａｃｔｏｒ」、１２ｔｈ Ｉｎｔｅｒｎａｔｉｏｎａｌ Ｚｅｏｌｉｔｅ Ｃｏｎｆｅｒｅｎｃｅ、Ｍａｔｅｒｉａｌｓ Ｒｅｓｅａｒｃｈ Ｓｏｃｉｅｔｙ、１９９９年
－ Ｂｏｎａｃｃｏｒｓｉ，Ｌ．ら、Ｍｉｃｒｏｐｏｒｏｕｓ ａｎｄ Ｍｅｓｏｐｏｒｏｕｓ Ｍａｔｅｒｉａｌｓ、２００８年、１１２、４８１～４９３
－ ＵＳ２００１／００５４５４９Ａ１
－ ＷＯ２０２０／１０９２９２Ａ１
－ ＷＯ２０２０／０２５７９９Ａ
－ ＷＯ２０１９／１０１８５４Ａ
【図1】
【図2】
【図3】
【国際調査報告】