ホーム > 特許ランキング > エルジー・ケム・リミテッド
知財求人 - 知財ポータルサイト「IP Force」
(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】公表特許公報(A)
(11)【公表番号】
(43)【公表日】2024-12-19
(54)【発明の名称】スペクトル学習に基づく物質濃度測定装置及び方法
(51)【国際特許分類】
G01N 21/3577 20140101AFI20241212BHJP
G06N 20/00 20190101ALI20241212BHJP
【ＦＩ】
G01N21/3577
G06N20/00
【審査請求】有
【予備審査請求】未請求
(21)【出願番号】P 2023579773
(86)(22)【出願日】2022-11-16
(85)【翻訳文提出日】2023-12-26
(86)【国際出願番号】 KR2022018141
(87)【国際公開番号】W WO2024106564
(87)【国際公開日】2024-05-23
(81)【指定国・地域】
(71)【出願人】
【識別番号】500239823
【氏名又は名称】エルジー・ケム・リミテッド
(74)【代理人】
【識別番号】110000040
【氏名又は名称】弁理士法人池内アンドパートナーズ
(72)【発明者】
【氏名】キム、チェ－ヒョン
(72)【発明者】
【氏名】キム、ビョン－ムク
(72)【発明者】
【氏名】イ、チン－ヨン
(72)【発明者】
【氏名】イ、キュ－ファン
(72)【発明者】
【氏名】ソン、ヨン－ス
【テーマコード（参考）】
2G059
【Ｆターム（参考）】
2G059AA01
2G059EE01
2G059EE12
2G059HH01
2G059JJ01
2G059MM01
2G059MM02
2G059MM03
2G059MM04
2G059MM05
(57)【要約】
機械学習によって対象物質の濃度を予測するための濃度予測モデルを生成する方法を開示する。濃度が既知の物質の基本スペクトルを所定の変形条件に基づいて変形した最適変形スペクトルを学習データとして生成する学習データ生成ステップと、前記学習データ生成ステップにおいて生成した所定の変形条件に基づいて変形した最適変形スペクトルと、前記最適変形スペクトルとそれぞれ対応する物質の実測濃度とを機械学習させて濃度予測モデルを生成する濃度予測モデル生成ステップと、を含む濃度予測モデルの生成方法は、予測しようとする分析物質ではない他の化合物によるスペクトルの変化を抑え、分析物質の濃度に応じたスペクトルの変化を極大化させることにより、物質濃度の予測に際しての正確度を向上させることができる。
【特許請求の範囲】
【請求項1】
機械学習によって対象物質の濃度を予測するための濃度予測モデルを生成する方法であって、濃度が既知の物質の基本スペクトルを所定の変形条件に基づいて変形した最適変形スペクトルを学習データとして生成する学習データ生成ステップと、
前記学習データ生成ステップにおいて生成した、所定の変形条件に基づいて変形した最適変形スペクトルと、前記最適変形スペクトルとそれぞれ対応する物質の実測濃度とを機械学習させて濃度予測モデルを生成する濃度予測モデル生成ステップと、
を含む、濃度予測モデルの生成方法。
【請求項2】
前記所定の変形条件は、２以上の互いに異なる変形条件に基づいて基本スペクトルを変形して変形スペクトルを生成するスペクトル変形及び組合せステップと、
前記変形スペクトルから最適変形条件を導き出す最適変形条件導出ステップと、
によって導出した最適変形条件である、請求項１に記載の濃度予測モデルの生成方法。
【請求項3】
前記最適変形条件導出ステップは、前記スペクトル変形及び組合せステップにおいて生成した変形スペクトルの基準類似度の標準偏差、実測濃度との相関係数、スペクトル変形の前後の多変量比をそれぞれ算出し、これらの和が最大となる変形条件を最適変形条件として導き出すことを含む、請求項２に記載の濃度予測モデルの生成方法。
【請求項4】
前記最適変形条件導出ステップは、前記スペクトル変形及び組合せステップにおいて生成した各変形条件別の変形スペクトルの基準類似度の間の標準偏差である基準類似度の標準偏差（Ａｋ）、実測濃度との相関係数（Ｂｋ）、スペクトル変形の前後の多変量比（Ｃｋ）をそれぞれ算出し、これらの線形関数であるＦｋ（Ａｋ，Ｂｋ，Ｃｋ）＝ａＡｋ＋ｂＢｋ＋ｃＣｋ（ａ、ｂ、ｃは定数値）の値が最大となる変形条件を最適変形条件として導き出くことを含み、
前記基準類似度の標準偏差を求めるための基準類似度、実測濃度との相関係数、スペクトル変形の前後の多変量比は、それぞれ下記の数式１，２、３によって算出される、請求項２に記載の濃度予測モデルの生成方法。
【数6】
【数7】
【数8】
【請求項5】
基本スペクトルを２以上の変形条件に基づいて変形して、基本スペクトルに対応する変形スペクトルを生成するスペクトル変形モジュールと、前記各変形条件に基づく変形スペクトルの基準類似度の標準偏差、各変形スペクトルに対応する物質の実測濃度との相関係数、スペクトル変形の前後の多変量比をそれぞれ算出し、これらの和が最大となる変形条件に基づいて変形された最適変形スペクトルを算出する最適変形スペクトル算出モジュールと、
前記最適変形スペクトルと対応する物質の実測濃度を学習データとして機械学習して濃度予測モデルを生成する機械学習モジュールと、
を含んでなる、濃度予測モデルの生成アルゴリズムが記録されたコンピューター記録媒体。
【請求項6】
分析物質の濃度を予測するための濃度予測方法であって、濃度を予測しようとする物質の予測スペクトルを取得する予測スペクトル取得ステップと、
前記取得した予測スペクトルを最適変形条件にて変形して最適変形予測スペクトルを生成する最適変形予測スペクトル生成ステップと、
前記最適変形予測スペクトルを濃度予測モデルに入力して濃度予測値を出力する予測濃度出力ステップと、
を含んでなり、
前記最適変形条件は、
実測濃度値が既知の所定の物質の基本スペクトルを２以上の互いに異なる変形条件に基づいて変形して変形スペクトルを生成するスペクトル変形及び組合せステップと、
前記生成した変形スペクトルから最適変形条件を導き出す最適変形条件導出ステップと、
によって導き出された変形条件であり、
前記濃度予測モデルは、
前記基本スペクトルを前記最適変形条件にて変形した最適変形スペクトルと、それに対応する実測濃度値とを機械学習して最適変形スペクトルから予測濃度値を算出するように学習されたニューラルネットワークまたは濃度予測アルゴリズムである、濃度予測方法。
【請求項7】
前記最適変形条件導出ステップは、前記スペクトル変形及び組合せステップにおいて生成した変形スペクトルの基準類似度の標準偏差、実測濃度との相関係数、スペクトル変形の前後の多変量比をそれぞれ算出し、これらの和が最大となる変形条件を最適変形条件として導き出すことを含む、請求項６に記載の濃度予測方法。
【請求項8】
前記最適変形条件導出ステップは、前記スペクトル変形及び組合せステップにおいて生成した各変形条件別の変形スペクトルの基準類似度の間の標準偏差である基準類似度の標準偏差（Ａｋ）、実測濃度との相関係数（Ｂｋ）、スペクトル変形の前後の多変量比（Ｃｋ）をそれぞれ算出し、これらの線形関数であるＦｋ（Ａｋ，Ｂｋ，Ｃｋ）＝ａＡｋ＋ｂＢｋ＋ｃＣｋ（ａ、ｂ、ｃは定数値）の値が最大となる変形条件を最適変形条件として導出することを含み、
前記基準類似度の標準偏差を求めるための基準類似度、実測濃度との相関係数、スペクトル変形の前後の多変量比は、それぞれ下記の数式１，２、３によって算出される、請求項６に記載の濃度予測方法。
【数9】
【数10】
【数11】
【請求項9】
分析物質の濃度を予測するための濃度予測システムであって、学習データの生成のための物質の基本スペクトル、または濃度を測定しようとする物質のスペクトルである予測スペクトルを取得するスペクトルデータ取得部と、
既に取得した物質の濃度データ及び公知の濃度測定器を用いて測定しようとする物質の実測濃度を取得する物質濃度データ取得部と、
前記基本スペクトル及び予測スペクトルの変形スペクトルの生成、最適変形条件の算出、機械学習の遂行及び濃度予測モデルの生成を行う演算及び制御装置と、
前記スペクトルデータ取得部において取得した分析物質の基本スペクトル、物質濃度データ取得部において取得した実測物質濃度値及び前記演算及び制御装置において生成した濃度予測モデルを記憶するメモリーと、
を備えてなる、濃度予測システム。
【請求項10】
前記演算及び制御装置は、スペクトルデータ取得部において取得したスペクトルをスペクトル変形アルゴリズムに基づいてスペクトル変形しかつ組み合わせ、
変形されたスペクトルのうち、最適の濃度予測の正確度を示す変形スペクトルを最適変形スペクトルとして導き出し、
前記最適変形スペクトル及び対応する物質の実測濃度を学習データとして機械学習を行って濃度予測モデルを生成し、
生成された濃度予測モデルに前記予測スペクトルを入力して濃度の予測を行う、請求項９に記載の濃度予測システム。
【請求項11】
前記メモリーは、前記スペクトル取得部において取得したスペクトルを変形条件に基づいて変形するスペクトル変形及び組合せモジュールと、
変形スペクトルのうち、最適の濃度予測の正確度を示す最適スペクトルを取得し、かつ最適変形条件を導き出す最適スペクトル導出モジュールと、
前記最適変形スペクトル及び実測物質濃度を学習データとして活用して機械学習を進め、濃度予測モデルを生成する機械学習モジュールと、
前記予測スペクトルを入力データとして濃度予測値を算出する濃度予測モジュールと、
を備える、請求項９に記載の濃度予測システム。
【請求項12】
濃度を予測しようとする物質の予測スペクトルを変形して変形スペクトルを生成するスペクトル変形モジュールと、前記スペクトル変形モジュールを呼び出して、最適変形条件に基づいて前記予測スペクトルを変形した最適変形予測スペクトルを算出する最適スペクトル導出モジュールと、
前記最適変形予測スペクトルの入力を受けて予測濃度値を算出する濃度予測モジュールと、
を含んでなり、
前記濃度予測モジュールは、
前記最適変形条件に基づいて変形されたスペクトルと対応する物質の実測濃度に基づいて機械学習して生成された、濃度予測アルゴリズムが記録されたコンピューター記録媒体。
【請求項13】
分析物質の濃度を予測する濃度測定器であって、分析物質のスペクトルである予測スペクトルを取得するスペクトルデータ取得部と、
最適変形条件に基づいて予測スペクトルを変形するスペクトル変形モジュール及び前記最適変形条件に基づいて前記予測スペクトルを変形した最適変形予測スペクトルから濃度予測値を算出する濃度予測モジュールが搭載されたメモリー装置と、
前記メモリー装置に搭載された前記濃度予測モジュールを読み込んで濃度を予測しようとする予測スペクトルから濃度予測値を算出するように制御する演算制御装置と、
を備える、濃度測定器。
【請求項14】
前記濃度測定器は、外部のメモリー装置を接続するか又は、外部機器からデータの入出力を受けるデータ接続部を更に備えてなり、
前記メモリー装置は、
取り外し可能な形態で前記データ接続部に接続される、請求項１３に記載の濃度測定器。
【請求項15】
外部のメモリー装置を接続するか又は、外部機器からデータの入出力を受けるデータ接続部を更に備えてなり、前記メモリー装置は、
最適変形条件に基づいて前記予測スペクトルを変形するスペクトル変形モジュール及び前記最適変形条件に基づいて前記予測スペクトルを変形した最適変形予測スペクトルから濃度予測値を算出する濃度予測モジュールを前記データ接続部を介して外部機器から受信して記憶する、請求項１３に記載の濃度測定器。
【請求項16】
前記データ接続部は、前記スペクトルデータ取得部と統合的に構成された、請求項１４に記載の濃度測定器。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
本発明は、溶液内の物質の濃度をリアルタイムにて確認する方法に関し、より詳細には、濃度予測アルゴリズムに基づいて、物質の濃度が変化する工程溶液のリアルタイムの光学分析スペクトルを学習して分析しようとする物質の濃度を正確に予測する方法に関する。
【背景技術】
【0002】
溶液内の物質の化学的な情報を取得するためには、赤外分光法（ＩＲ）、ラマン（Ｒａｍａｎ）分光法、紫外可視（ＵＶ－ｖｉｓ）分光法などの分光器を用いた光学的な分析法を用いてスペクトルを取得することができ、取得したスペクトルに基づいて物質の化学的な情報を取り出し、かつ濃度を計算する。
【0003】
従来の光学的な分析法を用いた物質濃度の分析の場合、多種多様な化学物質の混合状態によって成分に応じた物質の化学的な情報の区別がつき難く、これを区別して分析するために長時間がかかるため、リアルタイムにて目標とする分析物質の濃度を測定することが困難であるという問題が生じる。このような問題を解決するために、従来の技術は、マシンラーニングに基づく重回帰分析（Ｍｕｌｔｉ－Ｒｅｇｒｅｓｓｉｏｎ Ａｎａｌｙｓｉｓ）、多項式回帰分析（Ｐｏｌｙｎｏｍｉａｌ Ｒｅｇｒｅｓｓｉｏｎ Ａｎａｌｙｓｉｓ）、部分的最小二乗（Ｐａｒｔｉａｌ Ｌｅａｓｔ Ｓｑｕａｒｅｓ；ＰＬＳ）や純分析物質信号（ｎｅｔ ａｎａｌｙｔｅ ｓｉｇｎａｌ；ＮＡＳ）アルゴリズムを利用することにより、多変量線形組み合わせを行うことで、分析物質の濃度を予測していた。このような方式は、特許文献１に開示されている。しかしながら、分析物質の濃度と分光器から取得したスペクトルとの関係が線形的ではない場合、アルゴリズムモデルの形成及び濃度の予測に対する正確度が低いという問題が生じる。なお、溶液内の分析物質の濃度に応じたスペクトルの変化が微々たるものである場合、モデルの学習率が低下するという問題がある。
【0004】
一方、マシンラーニングに基づく非線形回帰学習を行うことが可能な決定木（Ｄｅｃｉｓｉｏｎ Ｔｒｅｅ）、ランダムフォレスト（Ｒａｎｄｏｍ Ｆｏｒｅｓｔ）、サポートベクターマシン（Ｓｕｐｐｏｒｔ Ｖｅｃｔｏｒ Ｍａｃｈｉｎｅ）及びディープラーニング（深層学習；ｄｅｅｐ－ｌｅａｒｎｉｎｇ）などを用いて、分析物質のスペクトルから濃度を予測することができる。しかし、これらの方式は、スペクトルに関する学習パラメーターの調節だけで予測モデルを生成するものであって、スペクトルが含んでいる多種多様な物質情報によって、目標物質の濃度の予測に対する正確度が低い。
【0005】
このような問題を改善するために、特許文献２は、背景信号、類似度区間の比較などを用いたスペクトル変形によってさらに正確な濃度の予測を試みている。
【0006】
しかしながら、これらの先行技術は、スペクトルの単なる変形によって濃度の予測を行うものであって、最適の濃度の予測のためのスペクトル前処理技術が不十分であった。上述した問題を解決するために、本発明は、物質の変形されたスペクトルによって機械学習（マシンラーニング）を行って濃度予測モデルを生成し、分析物質のスペクトルを変形して前記生成された濃度予測モデルに入力することにより、濃度予測モデルの正確度を向上させることのできる分析物質の濃度予測方法及びシステムを提供することを目的としている。
【0007】
関連する先行技術としては、下記に掲げるような特許文献が挙げられる。
【先行技術文献】
【特許文献】
【0008】
【特許文献1】大韓民国公開特許第２０２０－００１８１７７号公報
【特許文献2】日本国登録特許第６８７１１９５号
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【0009】
本発明は、上述した問題を解決するために案出されたものであって、その目的は、濃度予測モデルに分析物質のスペクトル変形アルゴリズムを追加して濃度予測の正確度を向上させることのできる分析物質の濃度予測方法を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【0010】
上記の目的を達成するために、本発明は、機械学習によって対象物質の濃度を予測するための濃度予測モデルを生成する方法であって、濃度が既知の物質の基本スペクトルを所定の変形条件に基づいて変形した最適変形スペクトルを学習データとして生成する学習データ生成ステップと、前記学習データ生成ステップにおいて生成した、所定の変形条件に基づいて変形した最適変形スペクトルと、前記最適変形スペクトルとそれぞれ対応する物質の実測濃度とを機械学習させて濃度予測モデルを生成する濃度予測モデル生成ステップと、を含む濃度予測モデルの生成方法を提供する。
【0011】
前記所定の変形条件は、２以上の互いに異なる変形条件に基づいて基本スペクトルを変形して変形スペクトルを生成するスペクトル変形及び組合せステップと、前記変形スペクトルから最適変形条件を導き出す最適変形条件導出ステップと、によって導出した最適変形条件であることを特徴としてもよい。
【0012】
前記最適変形条件導出ステップは、前記スペクトル変形及び組合せステップにおいて生成した変形スペクトルの基準類似度の標準偏差、実測濃度との相関係数、スペクトル変形の前後の多変量比をそれぞれ算出し、これらの和が最大となる変形条件を最適変形条件として導き出すものであることを特徴としてもよい。
【0013】
また、上記の目的を達成するために、本発明は、基本スペクトルを２以上の変形条件に基づいて変形して、基本スペクトルに対応する変形スペクトルを生成するスペクトル変形モジュールと、前記各変形条件に基づく変形スペクトルの基準類似度の標準偏差、各変形スペクトルに対応する物質の実測濃度との相関係数、スペクトル変形の前後の多変量比をそれぞれ算出し、これらの和が最大となる変形条件に基づいて変形された最適変形スペクトルを算出する最適変形スペクトル算出モジュールと、前記最適変形スペクトルと対応する物質の実測濃度を学習データとして機械学習して濃度予測モデルを生成する機械学習モジュールと、を含んでなる濃度予測モデルの生成アルゴリズムが記録されたコンピューター記録媒体を提供する。
【0014】
さらに、上記の目的を達成するために、本発明は、分析物質の濃度を予測するための濃度予測方法において、濃度を予測しようとする物質の予測スペクトルを取得する予測スペクトル取得ステップと、前記取得した予測スペクトルを最適変形条件にて変形して最適変形予測スペクトルを生成する最適変形予測スペクトル生成ステップと、前記最適変形予測スペクトルを濃度予測モデルに入力して濃度予測値を出力する予測濃度出力ステップと、を含んでなり、前記最適変形条件は、実測濃度値が既知の所定の物質の基本スペクトルを２以上の互いに異なる変形条件に基づいて変形して変形スペクトルを生成するスペクトル変形及び組合せステップと、前記生成した変形スペクトルから最適変形条件を導き出す最適変形条件導出ステップと、によって導き出された変形条件であり、前記濃度予測モデルは、前記基本スペクトルを前記最適変形条件にて変形した最適変形スペクトルと、それに対応する実測濃度値とを機械学習して最適変形スペクトルから予測濃度値を算出するように学習されたニューラルネットワークまたは濃度予測アルゴリズムであることを特徴とする、濃度予測方法を提供する。
【0015】
前記最適変形条件導出ステップは、前記スペクトル変形及び組合せステップにおいて生成した変形スペクトルの基準類似度の標準偏差、実測濃度との相関係数、スペクトル変形の前後の多変量比をそれぞれ算出し、これらの和が最大となる変形条件を最適変形条件として導き出すものであることを特徴としてもよい。
【0016】
さらにまた、上記の目的を達成するために、本発明は、分析物質の濃度を予測するための濃度予測システムにおいて、学習データの生成のための物質の基本スペクトル、または濃度を測定しようとする物質のスペクトルである予測スペクトルを取得するスペクトルデータ取得部と、既に取得した物質の濃度データ及び公知の濃度測定器を用いて測定しようとする物質の実測濃度を取得する物質濃度データ取得部と、前記基本スペクトル及び予測スペクトルの変形スペクトルの生成、最適変形条件の算出、機械学習の遂行及び濃度予測モデルの生成を行う演算及び制御装置と、前記スペクトルデータ取得部において取得した分析物質の基本スペクトル、物質濃度データ取得部において取得した実測物質濃度値及び前記演算及び制御装置において生成した濃度予測モデルを記憶するメモリーと、を備えてなる濃度予測システムを提供する。
【0017】
演算及び制御装置は、スペクトルデータ取得部において取得したスペクトルをスペクトル変形アルゴリズムに基づいてスペクトル変形しかつ組み合わせ、変形されたスペクトルのうち、最適の濃度予測の正確度を示す変形スペクトルを最適変形スペクトルとして導き出し、前記最適変形スペクトル及び対応する物質の実測濃度を学習データとして機械学習を行って濃度予測モデルを生成し、生成された濃度予測モデルに前記予測スペクトルを入力して濃度の予測を行うことを特徴としてもよい。
【0018】
前記メモリーは、スペクトル取得部において取得したスペクトルを変形条件に基づいて変形するスペクトル変形及び組合せモジュールと、変形スペクトルのうち、最適の濃度予測の正確度を示す最適スペクトルを取得し、かつ最適変形条件を導き出す最適スペクトル導出モジュールと、最適変形スペクトル及び実測物質濃度を学習データとして活用して機械学習を進め、濃度予測モデルを生成する機械学習モジュールと、予測スペクトルを入力データとして濃度予測値を算出する濃度予測モジュールと、を含むことを特徴としてもよい。
【0019】
さらにまた、上記の目的を達成するために、本発明は、濃度を予測しようとする物質の予測スペクトルを変形して変形スペクトルを生成するスペクトル変形モジュールと、前記スペクトル変形モジュールを呼び出して、最適変形条件に基づいて予測スペクトルを変形した最適変形予測スペクトルを算出する最適スペクトル導出モジュールと、前記最適変形予測スペクトルの入力を受けて予測濃度値を算出する濃度予測モジュールと、を含んでなり、前記濃度予測モジュールは、最適変形条件に基づいて変形されたスペクトルと対応する物質の実測濃度に基づいて機械学習して生成されたことを特徴とする濃度予測アルゴリズムが記録されたコンピューター記録媒体を提供する。
【0020】
さらにまた、上記の目的を達成するために、本発明は、分析物質の濃度を予測する濃度測定器において、分析物質のスペクトルである予測スペクトルを取得するスペクトルデータ取得部と、最適変形条件に基づいて前記予測スペクトルを変形するスペクトル変形モジュール及び最適変形条件に基づいて前記予測スペクトルを変形した最適変形予測スペクトルから濃度予測値を算出する濃度予測モジュールが搭載されたメモリー装置と、前記メモリー装置に搭載された濃度予測モジュールを読み込んで濃度を予測しようとする予測スペクトルから濃度予測値を算出するように制御する演算制御装置と、を備えることを特徴とする濃度測定器を提供する。
【0021】
前記濃度測定器は、外部のメモリー装置を接続したり、外部機器からデータの入出力を受けたりするデータ接続部を備えてなり、前記メモリー装置は、取り外し可能な形態で前記データ接続部に接続されることを特徴としてもよい。
【0022】
前記濃度測定器は、外部のメモリー装置を接続したり、外部機器からデータの入出力を受けたりするデータ接続部を備えてなり、前記メモリー装置は、最適変形条件に基づいて前記予測スペクトルを変形するスペクトル変形モジュール及び最適変形条件に基づいて前記予測スペクトルを変形した最適変形予測スペクトルから濃度予測値を算出する濃度予測モジュールを前記データ接続部を介して外部機器から受信して記憶することを特徴としてもよい。
【0023】
前記データ接続部は、前記スペクトルデータ取得部と統合的に構成されてもよい。
【発明の効果】
【0024】
本発明は、物質の変形されたスペクトルにて機械学習を行って濃度予測モデルを生成し、分析物質のスペクトルを変形して前記生成された濃度予測モデルに入力することにより、濃度予測モデルの正確度を向上させることができる。
【0025】
さらに、本発明は、スペクトルの変形に際して、各種の変形方式のうちの最適の変形方式（変形条件）を導き出し、導き出した最適の変形方式（変形条件）により変形した変形スペクトルにて濃度予測モデルを生成し、これを活用して濃度の予測を行うことにより、物質濃度の予測に際しての正確度を向上させることができる。
【図面の簡単な説明】
【0026】
【図1】本発明の分析物質の濃度を予測する濃度予測システム及び装置を示す図である。
【図2】本発明の実施形態に係る濃度測定器のブロック図である。
【図3】本発明の実施形態に係るインバース変形方式のスペクトル変形方法である。
【図4】本発明の実施形態に係るフィルターリング変形方式のスペクトル変形方法である。
【図5】本発明の実施形態に係るベースライン除去変形方式のスペクトル変形方法である。
【図6】本発明の実施形態に係る区間平均化変形方式のスペクトル変形方法である。
【図7】本発明の実施形態に係る区間除去変形方式のスペクトル変形方法である。
【図8】本発明の濃度予測モデルを生成し、分析物質の濃度を予測する濃度予測方法を示す手順図である。
【図9】本発明の最適スペクトル変形条件に基づく平均二乗誤差を示すグラフである。
【図10】従来の技術の濃度予測方法の濃度の予測結果を示すグラフである。
【図11】本発明の濃度予測方法の濃度の予測結果を示すグラフである。
【発明を実施するための形態】
【0027】
以下では、添付図面に基づいて、本発明が属する技術分野において通常の知識を有する者が容易に実施できるように本発明の実施形態について詳しく説明する。しかしながら、本発明は、種々の異なる形態に具体化可能であり、ここで説明する実施形態に何ら限定されるものではない。なお、図中、本発明を明確に説明するために、説明とは無関係な部分は省略し、明細書の全般に亘って、類似の部分には類似の図面符号を付している。
【0028】
以下、添付図面に基づいて、本発明について詳しく説明する。
【0029】
本発明は、分析物質の濃度を予測する分析物質の濃度予測方法に関する。
【0030】
より具体的には、物質濃度予測モデルにスペクトル変形アルゴリズムを追加することにより、正確度が向上した物質濃度予測システム及び方法に関する。
【0031】
１．本発明の濃度予測モデルの生成及び濃度予測方法
【0032】
本発明の濃度予測モデルは、公知の分光計など物質のスペクトルを取得することが可能な装置から取得した濃度が既知であるか、あるいは、濃度を実験的に測定することが可能な物質のスペクトルを変形し、変形したスペクトルを学習して濃度値を予測するように機械学習して生成したものである。
【0033】
１．１．学習データの生成ステップ
【0034】
本発明は、上述した濃度が既知の物質のスペクトルを変形した変形スペクトルと当該物質の実測濃度を学習データとして用いる。さらに、本発明は、最適予測モデルを生成するために、各種のスペクトル変形方法及びそれらの組み合わせによるスペクトル変形条件のうち、最適の予測モデルを生成する最適スペクトル変形条件を求め、最適スペクトル変形条件にて変形した変形スペクトルデータ及び当該物質の実測濃度を学習データとして用いる。
【0035】
１．１．１．基本スペクトルＳｉデータの取得ステップ（Ｓ１０）
【0036】
本発明においては、学習データとして用いようとするｉ個の基本スペクトルをＳｉと書き表わす。本発明において、基本スペクトルとは、公知の分光計などを用いて取得した最初のスペクトルデータのことをいう。本発明においては、取得したｉ個のスペクトルＳをＳ1，Ｓ2，…，Ｓｉと書き表わす。
【0037】
１．１．２．実測物質濃度ＬＣiデータの取得ステップ（Ｓ２０）
【0038】
上述した基本スペクトルにそれぞれ対応する物質の実測濃度データＬＣｉを取得する。各物質の濃度データＬＣｉは、既に濃度が既知の物質に対して基本スペクトルＳｉを取得した場合、既知の物質濃度データを用い、本発明の濃度測定システムに連動される公知の濃度測定器を用いて基本スペクトルを取得した物質の濃度を実験的に測定した値であってもよい。
【0039】
１．１．３．最適変形スペクトルＭｏＳｉの取得ステップ（Ｓ３０）
【0040】
本発明の学習データとして用いられる変形スペクトルは、上述した基本スペクトルを後述する変形条件に基づいて変形したスペクトルである。
【0041】
本発明においては、その説明のために、スペクトル変形条件については、後述する変形条件及びそれらの組み合わせに応じて、ｋ種類の変形条件を設定することができ、第１、第２，…，第ｋの変形条件をそれぞれＭ１，Ｍ２，…，Ｍｋと書き表わし、最適の濃度予測モデルを生成する最適変形条件をＭｏと書き表わす。
【0042】
各変形条件にて変形した変形スペクトルは、例えば、変形条件Ｍ１にて基本スペクトル（Ｓｉ，ｉ＝１，２，…，ｎ）を変形した場合，Ｍ１Ｓ１，Ｍ１Ｓ２，…Ｍ１Ｓｉと書き表わし、変形条件Ｍｋにて変形した変形スペクトルは、ＭｋＳｉ（ｋ＝１，２，…，ｎ，ｉ＝１，２，…，Ｍ）と書き表わすことができるということが通常の技術者にとって自明である筈である。
【0043】
本発明においては、これらの変形スペクトルＭｋＳｉのうち、最適の濃度予測の正確度を示す最適変形条件であるＭｏにて変形した変形スペクトルＭｏＳｉを学習データとして用いる。
【0044】
（１）スペクトルの変形及び組合せステップ
【0045】
最適変形条件を導き出すために、基本スペクトルＳｉを多種多様な変形条件に基づいて変形し、かつ組み合わせるステップである。
【0046】
以下に本発明において用いる５種類の方式の基本スペクトル変形条件の例を示す。本発明においては、下記の５種類の変形方法のうちのどちらか一方を用いることができれば、それらのうちの少なくとも２種以上の方式を選択的に組み合わせてスペクトル変形条件として用いることもできるが、これらの５種類の方式及びそれらの組み合わせのみに何ら制限されるものではなく、本発明の出願日の前に公知のスペクトル変形条件及びそれらの組み合わせをスペクトル変形条件として用いることができる。
【0047】
(i)変形条件１：インバース変形
【0048】
図３は、本発明の実施形態に係るインバース変形方式のスペクトル変形方法を示す。インバース変形は、取得したスペクトルのデータ値を逆数化させる変形を意味する。例えば、スペクトルの強さ（Ｉｎｔｅｎｓｉｔｙ）をＩxとしたとき、インバース変形により表わされるスペクトルの強さはに変形されることができる。このとき、Ｒは、スペクトルが大きな偏差を除去する変数であって、取得したインバース変形スペクトルのデータの偏差が特定のレベル以上に大きく現れないようにする。
【0049】
(ii)変形条件２：フィルターリング変形
【0050】
図４は、本発明の実施形態に係るフィルターリング変形方式のスペクトル変形方法を示す。フィルターリング変形は、取得したスペクトルの一部を選別的に遮断し、残りは透過させる方式の変形を意味する。スペクトルのピーク（ｐｅａｋ）のうち、分析物質とは無関係なピークをフィルターリングすることにより、実際の分析物質と取得したスペクトルとの間の関係性を向上させることができる。
【0051】
(iii)変形条件３：ベースライン除去変形
【0052】
図５は、本発明の実施形態に係るベースライン除去変形方式のスペクトル変形方法を示す。分光器を用いてスペクトルを取得する場合、システムの特性によって現れる雑音（ノイズ）と測定物質サンプルとのバラツキなどを理由に、スペクトルデータは、理想的なベースラインを有することができない。したがって、スペクトルデータからベースラインの移動などによる影響を除去するためにベースラインを除去することにより、測定物質の濃度とスペクトルとの間の関係性を向上させることができる。ベースライン除去変形の場合、スペクトル同士の間のデータの類似性が増加する可能性があるため、測定物質の種類または分析方法によって使用有無を判断することができる。
【0053】
(iv)変形条件４：区間平均化変形
【0054】
図６は、本発明の実施形態に係る区間平均化変形方式のスペクトル変形方法を示す。区間平均化変形は、取得したスペクトルにおいて所定の区間のデータ値の平均化処理を施す変形を意味する。このとき、所定の区間のスペクトルデータのみならず、変数もすべて平均化させる。区間平均化変形もまた、分光器システムの雑音による雑ピークを除去して測定物質濃度とスペクトルとの間の関係性を向上させることができる。
【0055】
(v)変形条件５：区間除去変形
【0056】
図７は、本発明の実施形態に係る区間除去変形方式のスペクトル変形方法を示す。区間除去変形は、取得したスペクトルから所定の区間のデータ値を削除する変形を意味する。スペクトルのピークまたはデータのうち、測定しようとする分析物質とは無関係なピークまたはデータがある場合、区間除去変形を行うことで、全体の区間における測定物質の濃度とスペクトルとの間の関係性を向上させることができる。
【0057】
（２）最適変形条件Ｍｏの導出ステップ
【0058】
以下に説明する手順によって最適変形条件を導き出すステップである。
【0059】
本発明の発明者は、最適変形条件を各変形条件により変形された変形スペクトル（Ｍ１Ｓｉ，Ｍ２Ｓ２，…，ＭｋＳｉ）の基準類似度の標準偏差（Ａｋ）、濃度との相関係数（Ｂｋ）、多変量比（Ｃｋ）の関数値が最大となるようにする変形条件を最適変形条件に設定する場合、最適の予測モデルが生成されることを判明させ、これを本発明に適用した。
【0060】
特に、前記Ａｋ，Ｂｋ，Ｃｋ値の線形関数と書き表わされるＦｋ（Ａｋ，Ｂｋ，Ｃｋ）＝ａＡｋ＋ｂＢｋ＋ｃＣｋの値が最大となる変形条件を最適変形条件に設定した。ここで、変形条件Ｍ１にて変形した場合、前記線形関数は、Ｆ１（Ａ１，Ｂ１，Ｃ１）と書き表わされ、ａ、ｂ、ｃは、ユーザーが設定する定数値であり、これは省略可能である。
【0061】
すなわち、本発明において、最適変形条件は、前記Ｆｋ（Ａｋ，Ｂｋ，Ｃｋ）が最大となるｋを導き出すことを意味し、最適変形条件Ｍｏにて変形したスペクトルに対するＦｏ（Ａｏ，Ｂｏ，Ｃｏ）＝Ａｏ＋Ａｏ＋Ｃｏ値は、Ｆｋ（ｋ＝１，２，…，ｎ）値のうちの最大値である。
【0062】
好ましくは、本発明において、最適変形条件は、前記Ｆｋ（Ａｋ，Ｂｋ，Ｃｋ）が最大となるｋを導き出すことを意味し、最適変形条件Ｍｏにて変形したスペクトルに対するＦｏ（Ａｏ，Ｂｏ，Ｃｏ）＝ａＡｏ＋ｂＡｏ＋ｃＣｏ値は、Ｆｋ（ｋ＝１，２，…，ｎ）値のうちの最大値であり、このとき、ａ、ｂ、ｃの各定数値は、６．５～７．７、０．５～２．０、２．５～４．０の範囲から選択された値であってもよく、さらに好ましくは、ａ、ｂ、ｃは、それぞれ６．６９、１．５２、３．５９として選択されてもよい。
【0063】
例えば、本発明のスペクトル最適変形条件導出部においては、上述した変形条件１～１０にて学習データとして取得したｉ個のスペクトルＳｉをそれぞれ変形し、かつ組み合わせたｋ種類の変形スペクトルに対して、Ｆｋ値を計算し、最も大きいＦｋを示すｋ番目の変形条件Ｍｋを最適変形条件Ｍｏとして導き出す。
【0064】
以下では、変形スペクトルの基準類似度の標準偏差（Ａｋ）、濃度との相関係数（Ｂｋ）、多変量比（Ｃｋ）の値について説明する。
【0065】
(i)基準類似度の標準偏差（Ａ）
【0066】
最適スペクトル変形条件を導き出すために、前記スペクトル変形方式またはそれらの組み合わせに応じて変形した、変形条件を異ならせたそれぞれの変形スペクトルと基準スペクトルとの基準類似度の標準偏差を計算する。
【0067】
ここで、基準スペクトルは、すべての波長帯域における強さ（ｉｎｔｅｎｓｉｔｙ）がＫ（０ではない定数）である直線状のスペクトルであり、したがって、基準類似度の標準偏差は、すべての変形スペクトルと前記基準スペクトルとの基準類似度の標準偏差をそれぞれ計算する。例えば、変形前の基本スペクトルのサンプルが１０個（Ｓ1，Ｓ2，…，Ｓ10）であり、１０種類の変形組み合わせ方式（Ｍ1，Ｍ2，…，Ｍ10）によりそれぞれを変形したならば、１００個の変形スペクトル（Ｍ1Ｓ1,…，Ｍ1Ｓ10，Ｍ2Ｓ1，…，Ｍ2Ｓ10，…Ｍ10Ｓ10）が生成され、基準スペクトルを基準として１００個の基準類似度を求めることができる。
【0068】
前記それぞれの変形条件に基づく変形スペクトルの基準類似度をそれぞれ求める。
【0069】
例えば、変形条件Ｍ１に基づいて変形された変形スペクトルＭ１Ｓｉに対して基準類似度の標準偏差（Ａ１）を求め、このような方式により変形条件Ｍ２，…，Ｍｋに基づいて変形された変形スペクトルＭ２Ｓｉ，…，ＭｋＳｉに対する基準類似度の標準偏差（Ａｋ）を計算する。
【0070】
前記基準類似度の標準偏差は、基準スペクトルに比べての、前記変形条件を異ならせた変形スペクトルのコサイン（ｃｏｓｉｎｅ）類似度を計算して求められるが、コサイン類似度は、直線状の基準スペクトルと変形スペクトル、すなわち、２つのスペクトルの間のコサイン角度を用いて求めることが可能な類似度を示すものであって、値が１に近づけば近づくほど、類似度が高いと判断することができる。基準類似度は、下記の数式１に従って計算される。
【0071】
【数1】
【0072】
上記の数式１において、αは、組み合わせられた変形スペクトルの強さの組み合わせを示し、βは、基準スペクトルの強さの組み合わせを示す。基準スペクトルの強さは、すべての多変量に対して一定の値を有する調整可能な定数である。
【0073】
上記の数式１によって、各変形条件に基づく変形スペクトルと基準スペクトルとの基準類似度値が計算され、基準類似度の標準偏差は、前記基準類似度の間の標準偏差を計算した結果値（Ａｋ）を意味する。他の実施形態においては、変形スペクトルの数が所定の基準以上に多い場合、類似度間の標準偏差を類似度の平均で割って計算した結果値
【数2】
【0074】
を意味することもある。したがって、本発明において計算される基準類似度の標準偏差Ａは、それぞれの変形スペクトル間の差の度合いを類推することが可能な値であって、変形スペクトル間の形状差を敏感に認識することができる。
【0075】
変形条件Ｍ1にて変形した変形スペクトルＭ1Ｓiに対する基準類似度の標準偏差をＡ１とし、これは、変形スペクトルＭ1Ｓ1，Ｍ1Ｓ2，…，Ｍ1Ｓiの
【数3】
【0076】
として計算される。
【0077】
このような方式により、変形条件Ｍkにて変形した変形スペクトルＭkＳiに対する基準類似度の標準偏差（Ａｋ）を求める。
【0078】
(ii)物質濃度との相関係数（Ｂ）
【0079】
物質濃度との関係性は、前記スペクトルの基準類似度とこれに相当する実際の物質の濃度（実測濃度ＬＣｉ）との間の関係を示す共分散値を最大値１に正規化した正規化値（ｎｏｒｍａｌｉｚｅｄ ｖａｌｕｅ）（Ｂ）を意味する。共分散値を最大値１に正規化した値は、－１から＋１までを範囲として有することを特徴とする共分散の相関係数と同じであるため、共分散の相関係数にて計算しても結果値は同じである。すなわち、目標の物質濃度との関係性の計算は、Ｂを用いて変形スペクトルの形状とこれに応じた物質濃度との間の関係性を推定することができる。
【0080】
共分散の正規化値または共分散の相関係数は、下記の数式２に従って計算し、結果値は、いずれも－１以上、かつ、＋１以下の範囲を有する。
【0081】
【数4】
【0082】
上記の数式２において、Ｘは、基準類似度を示し、Ｙは、分析物質の実際の物質の濃度を示す。
【0083】
また、Ｃｏｖ（Ｘ，Ｙ）は、基準類似度（Ｘ）とこれに相当する分析物質の濃度（Ｙ）との共分散値を示し、Ｖａｒ（Ｘ）及びＶａｒ（Ｙ）は、基準類似度（Ｘ）とこれに相当する分析物質の濃度（Ｙ）の分散値を示す。
【0084】
以上において、実際の物質の濃度とは、実験または別途の方式により自ら測定した実際の物質の濃度、あるいは、既知の物質の実際の濃度を意味する。この過程は、実際の物質の濃度と変形スペクトルとの間の関係性を学習の要素として反映する過程である。
【0085】
先に学習データとして取得したスペクトル対応物質の実際の濃度値であるＬＣｉ値が上記の数式２においてＹ値として入力される。Ｘ値としては、先に計算された基準類似度値が入力される。
【0086】
上述した計算式に従って計算された共分散値の正規化値（Ｂｋ）は、変形スペクトルの組み合わせに応じてそれぞれ計算する。例えば、変形組み合わせ方式Ｍk変形スペクトルＭ１Ｓｉに対して基準類似度を求め、これにより、対応物質の実際の濃度値ＬＣｉにて共分散値の正規化値（Ｂｋ）を計算する。
【0087】
(iii)スペクトル変形の前後の多変量比（Ｃ）
【0088】
本発明においては、最適スペクトル変形条件の他の変数として多変量比（Ｃ）を計算する。多変量比は、
【数5】
【0089】
と定義する。本発明における多変量数は、取得したスペクトルのＸ軸に相当する所定の波長帯域において取得するデータの数を意味する。例えば、分光器において１０００ｎｍ～３０００ｎｍの波長帯域のスペクトルを１ｎｍずつ取得したならば、このときの多変量数は、（３０００－１０００）であって、２０００を有する。もし、変形方法のうち、区間除去変形を用いて１０００－１５００ｎｍのスペクトルが除去されたならば、変形後の多変量数は（３０００－１５００）であって、合計で１５００の多変量数を有する。他の例としては、区間平均化変形を行う場合には設定された区間の数に多変量数が減ることになる。
【0090】
このような方式によりスペクトル変形前の多変量数に比べてのスペクトル変形後の多変量数を計算してＣ値を求めることができ、このときのＣは、ＭＬモデルを用いてスペクトルの変形を学習するとき、スペクトル変形後の変数の数に対する自由度を推定することができる。
【0091】
上述した計算式に従って計算された多変量比（Ｃｋ）は、スペクトル変形前とスペクトル変形後のデータの数字によって異なってき、したがって、スペクトル変形によるデータの数字に対する自由度の代表値を示す。
【0092】
（３）最適変形スペクトルＭｏＳｉデータの算出
【0093】
上述した方式によりｉ＊ｋ個の変形スペクトルＭｋＳｉに対してＦｋ（Ａｋ，Ｂｋ，Ｃｋ）を最大とする変形条件であるＭｏを求めた後、基本スペクトルＳｉを変形条件Ｍｏにて変形して最適変形スペクトルＭｏＳｉデータを算出する。最適変形スペクトルＭｏＳｉデータは、先にＦｋ（Ａｋ，Ｂｋ，Ｃｋ）の算出過程において生成していたｋ＝ｏである変形スペクトルＭｏＳｉデータをそのまま用いてもよい。
【0094】
１．２．機械学習及び濃度予測モデルの生成ステップ（Ｓ４０）
【0095】
本発明は、機械学習によって上述した基本スペクトルＳｉを最適の変形条件Ｍｏにて変形した最適変形スペクトルＭｏＳｉとそれぞれ対応する物質の実測濃度ＬＣｉを学習データとして機械学習させて濃度予測モデルを生成する。
【0096】
本発明において生成する濃度予測モデルの学習に用いられるニューラルネットワークや学習モデルは、１種類の特定の方式に何ら制限されるものではなく、公知のスペクトルデータから濃度予測モデルを生成するニューラルネットワークや学習モデルが用いられてもよい。
【0097】
このように、最適変形スペクトルＭｏＳｉにて学習して生成された濃度予測モデルは、後述する濃度予測ステップにおいて濃度の予測に用いられる。
【0098】
１．３．濃度予測ステップ
【0099】
前記生成された濃度予測モデルを活用して新たな物質の濃度を予測する。濃度の予測は、予測スペクトルＰＳの取得ステップ、取得した予測スペクトルを上述した最適変形条件にて変形して最適変形予測スペクトルＰ．ＭｏＳを生成する最適変形予測スペクトルの生成ステップ及び最適変形予測スペクトルＰ．ＭｏＳデータを前記生成した濃度予測モデルに入力して予測濃度値ＰＬＣを出力する予測濃度の出力ステップを含む。
【0100】
（１）予測スペクトルＰＳの取得ステップ（Ｐ１０）
【0101】
スペクトル取得部によって、濃度を予測しようとする物質のスペクトルを取得するステップである。
【0102】
（２）最適変形予測スペクトルＰ．ＭｏＳの生成ステップ（Ｐ２０）
【0103】
上述した最適変形条件にて予測スペクトルを変形して最適変形予測スペクトルを生成するステップである。
【0104】
（３）予測濃度ＰＬＣの出力ステップ（Ｐ３０）
【0105】
上述した最適変形予測スペクトルを、上述した最適変形スペクトル組にて機械学習して生成した濃度予測モデルに入力し、その出力である濃度予測値ＰＬＣを取得するステップである。
【0106】
＜本発明の最適変形条件の検出に基づく予測モデルの性能の検証＞
【0107】
図９は、スペクトル変形条件に基づく平均二乗誤差を示す。グラフは、Ｆ（Ａ，Ｂ，Ｃ）に基づくｌｏｇ（ＭＳＥ平均）-1を示すが、ＭＳＥは、平均二乗誤差（Ｍｅａｎ Ｓｑｕａｒｅ Ｅｒｒｏｒ）を意味し、図９においては、Ｆ（Ａ，Ｂ，Ｃ）が高ければ高いほど、ｌｏｇ（ＭＳＥ平均）-1が高い傾向を示すということを確認することができる。平均二乗誤差が低ければ低いほど、ＭＬモデルを用いた濃度予測値の差が小さいということを意味し、したがって、生成されたＭＬモデルの正確度が高いということを示す。すなわち、ＭＳＥ平均が低ければ低いほど、スペクトル変形を用いて高い正確度を有するＭＬモデルを生成する上で有利であるということを意味する。
【0108】
図１０及び図１１は、それぞれ従来の技術の濃度予測方法の濃度の予測結果及び本発明の濃度予測方法の濃度の予測結果を示すグラフを示す。図１０は、従来の技術に従い、スペクトル変形を行わずに、ディープニューラルネットワーク（ＤＮＮ）学習を進めたモデルに対する検証結果を示し、図１１は、本発明に従い最適スペクトル変形を行ってＤＮＮ学習を進めたモデルに対する検証結果を示す。
【0109】
本発明における学習モデルの生成及び検証に際して、使用したデータは、培養器内の工程溶液のリアルタイムのスペクトルから基質として用いられるグルコースの濃度を予測するモデルにて予測及び結果を検証した。この検証において、最適変形条件Ｍｏにて変形したスペクトルに対するＦｏ（Ａｏ，Ｂｏ，Ｃｏ）＝ａＡｏ＋ｂＡｏ＋ｃＣｏ値は、Ｆｋ（ｋ＝１，２，…，ｎ）値のうちの最大値であり、このとき、ａ、ｂ、ｃは、それぞれ６．６９、１．５２、３．５９として適用された。
【0110】
前記Ｒ2にて描かれる線は、回帰決定係数を示すものであって、その値が大きければ大きいほど、モデルの予測結果がさらに良好であるということを意味する。
【0111】
学習及び生成された濃度予測ＭＬモデルを評価するために、濃度予測ＭＬモデルの学習及び生成に用いられないように予め除外しておき、この除外されたデータを用いてモデルの性能をテストするが、このようなデータを検証データ（ｖａｌｉｄａｔｉｏｎ ｄａｔａ）と称する。前記グラフ中において、緑色の点にて示されたｆｉｍｓｅは、ＭＬモデルの学習及び生成に用いられていない検証データに基づいて平均二乗誤差を評価した結果を示す。また、前記グラフ中において、黒色の点（ドット）にて示されたｍｍｓｅは、ＭＬモデルの学習及びＭＬモデルの生成に用いられた学習データに基づいて平均二乗誤差（Ｍｅａｎ Ｓｑｕａｒｅｄ Ｅｒｒｏｒ；ＭＳＥ）を評価した結果であり、赤色の点にて示されたｐｍｓｅは、ＭＬモデルの学習及び形成に用いられていない入力データに基づいて平均二乗誤差を評価した結果を示す。
【0112】
図１１の本発明の最適スペクトル変形過程を用いて生成されたＭＬモデルの濃度予測の正確度をみると、図１０の従来の技術に比べてＲ2値が高いということを確認することができ、ｐｍｓｅ及びｆｉｍｓｅ点データもまた、予測検証線の上にさらに精度よく、しかも正確に分布しているということを確認することができる。
【0113】
２．本発明に係る物質濃度予測システム１００
【0114】
図１は、本発明に係る物質濃度予測システム１００を示す図である。
【0115】
図１を参照すると、本発明は、光学的な分析方法のための分光器（Ｓｐｅｃｔｒｏｍｅｔｅｒ）に基づくものであり、分光器を用いて濃度が既知の物質及び濃度を予測しようとする物質のスペクトルを取得し、取得したスペクトルを分析して物質の濃度値を出力する。また、検出されたスペクトルと分析物質の濃度値は、濃度予測モデルの学習データとして適用され、濃度予測モデルを用いてさらに正確な濃度の予測のためのスペクトルの最適変形条件が導き出され、濃度予測モデルは、最適変形条件によりスペクトルを変形して予測しようとする分析物質の濃度を予測する。
【0116】
図１中において、実線にて示されるデータの流れは、濃度予測モデルを生成するのに用いられるデータの流れを示すものであり、点線にて示されるデータの流れは、生成された濃度予測モデルを用いて物質の濃度を予測する手順に伴うデータの流れを示すものである。
【0117】
本発明の物質濃度予測システム１００は、スペクトルデータ取得部１０と、濃度データ取得部２０と、演算部３０と、メモリー４０と、を備えてなる。以下、各構成要素について説明する。
【0118】
２．１．スペクトルデータ取得部１０
【0119】
スペクトル取得部としては、光学的な分析のために公知の分光器及び分光測定器（ｓｐｅｃｔｒｏｍｅｔｅｒ）が用いられることが可能である。分光器を用いて濃度を測定しようとする分析物質のスペクトルを取得し、前記取得したスペクトルは、分光器の種類に応じた分析方法を利用することにより、分析物質の濃度値として算出することができる。
【0120】
本発明のスペクトル取得部は、学習データ用の基本スペクトルＳｉ、濃度の予測のための予測スペクトルＰＳｉを取得する。スペクトル取得部１０は、スペクトロメーターなどの外部機器、外部のスペクトル生成装置、メモリー４０などから基本スペクトルまたは予測スペクトルを取得することができ、データの接続のためのデータ接続部１１を備えていてもよい。
【0121】
（１）基本スペクトルＳｉの取得
【0122】
スペクトルデータ取得部１０は、濃度が既知の物質の分光器から基本スペクトルを取得して、取得した基本スペクトル組を学習データとして用いる。本発明においては、取得したｉ個のスペクトルＳをＳ1，Ｓ2，…，Ｓiと書き表わす。基本スペクトルは、後述する機械学習モジュール４３において学習データとして用いるべき変形スペクトルＭＳｉの生成の根幹になる。
【0123】
基本スペクトルＳｉは、既に取得したスペクトルデータの形態でメモリーに予め記憶されてもよく、この場合、スペクトル取得部は、メモリーから基本スペクトルＳｉを取得する。
【0124】
（２）予測スペクトルＰＳｉの取得
【0125】
スペクトルデータ取得部１０はまた、生成した濃度予測モデルの入力として活用されて濃度を予測するための物質の予測スペクトルＰＳｉを取得する。取得された予測スペクトルデータは、最適変形条件に基づいて予測最適変形スペクトルＰＭｏＳｉに変形され、上述した手順に従って生成した濃度予測モデルに入力されて物質の濃度の予測に用いられる。
【0126】
２．２．物質濃度ＬＣｉデータ取得部２０
【0127】
上述した基本スペクトルにそれぞれ対応する物質の濃度データＬＣｉを取得する構成要素である。既知の物質の濃度である場合、濃度データＬＣｉはメモリーに記憶していて、物質濃度ＬＣｉデータ取得部２０においてメモリーを読み込んで取得することができ、これとは異なり、本発明の濃度測定システムと連動される公知の濃度測定器（図示せず）を用いて測定されたか、あるいは、実験的に測定された基本スペクトル対応物質濃度データＬＣｉを取得する。
【0128】
濃度データ取得部２０は、外部の濃度測定器、外部の実験データ記憶所、メモリー４０などから既知であるか、あるいは、実験的に測定した濃度データを取得することができ、データの接続のためのデータ接続部２１を備えていてもよい。
【0129】
２．３．演算及び制御装置３０
【0130】
本発明の演算及び制御装置３０としては、単一のＣＰＵまたはマイクロプロセッサー、またはこれらを備えてなる端末装置、コンピューター装置、コンピューターサーバーなどが採用可能である。
【0131】
演算及び制御装置３０は、システムの全般的な動作を制御して、データの取得及び格納、機械学習の遂行及び濃度予測モデルの生成、機械学習の結果として生成された濃度予測モデルの管理を行う。
【0132】
また、演算及び制御装置３０は、本発明におけるスペクトルの変形及びこれを用いた最適変形条件の導出、最適変形条件に基づく変形スペクトルの生成及びこれを活用した濃度予測モデルの学習、濃度予測モデルの生成を司る。
【0133】
本発明の演算及び制御装置は、これらの動作を行うに際して、メモリーに搭載された各機能を制御するコンピュータープログラムを活用することができ、生成された濃度予測モデルを前記メモリーに記憶し、濃度の予測を行うときに再びメモリーから濃度予測モデルを読み込んで予測の演算を行う。これらの各機能を行うコンピュータープログラムは、それぞれ分割されたモジュールとして後述するメモリー装置に記憶されており、演算及び制御装置が必要となるときにこれらをメモリーから読み込んで各モジュールの機能を行うことができるということは、通常の技術者にとって容易に理解されることが可能であろう。
【0134】
以下、本発明の演算及び制御装置が行う各動作について説明する。
【0135】
（１）スペクトルの変形及び組み合わせ
【0136】
スペクトル取得部が取得した基本スペクトルＳｉを変形し、かつ組み合わせて変形スペクトルＭｋＳｉを生成する。この動作については、先に、１．１．３．節において説明した通りである。この手順を行うに際して、演算及び制御装置は、メモリーにソフトウェア／プログラムの形態で記憶されたスペクトル変形及び組合せモジュールまたは変形アルゴリズムを読み込んで行うことができる。
【0137】
本発明は、スペクトル変形及び組み合わせの手順は、演算及び制御装置に別途のモジュールとして構成されるマイクロプロセッサーなどによりスペクトル変形アルゴリズムに基づいてスペクトル変形及び組み合わせの手順を行うように別途のスペクトル変形及び組合せ部を構成してもよい。
【0138】
（２）最適変形スペクトルの導出
【0139】
上述した変形スペクトルＭｋＳｉから最適変形条件を導き出す。最適変形条件を導き出す具体的な手順は、先に１．１．３．節において説明した通りであり、後述するメモリーにソフトウェア／プログラムの形態で搭載された最適スペクトル導出モジュールを読み込んで行うことができる。
【0140】
(i)学習データとして用いられて濃度予測モデルを生成する最適変形スペクトルは、基本スペクトルＳｉに対する変形スペクトルから最適変形条件を求めて最適変形条件にて基本スペクトルＳｉを変形して算出するか、あるいは、既に生成した変形スペクトルのうち、最適変形条件に見合う変形スペクトルとして選択する。導き出された最適変形スペクトルは、後述する機械学習に入力データとして用いられる。
【0141】
導き出された最適変形条件Ｍｏは、今後の使用のためにメモリーに記憶されてもよい。
【0142】
(ii)濃度を予測しようとする場合、演算及び制御装置は、対象物質の予測スペクトルＰＳｉを先に算出した最適変形条件Ｍｏにて変形して最適変形予測スペクトルＭｏＰＳｉを生成する。最適変形予測スペクトルＭｏＰＳｉは、濃度予測モジュール４４に入力されて濃度予測値ＰＬＣを算出することになる。
【0143】
本発明は、他の実施形態として、別途のマイクロプロセッサーなどによりスペクトル変形及び組合せ部を別途に構成して、最適変形スペクトルの導出の手順を行うように構成されてもよい。
【0144】
（３）機械学習及び濃度予測モデルの生成
【0145】
本発明の制御及び演算部は、上述した１．２節において説明したように、基本スペクトルＳｉを最適の変形条件Ｍｏにて変形した最適変形スペクトルＭｏＳｉとそれぞれ対応する物質の実測濃度ＬＣｉを学習データとして機械学習を行って濃度予測モデルを生成する。生成された濃度予測モデルは、ソフトウェアプログラムまたはアルゴリズムの形態でメモリーに記憶されてもよい。
【0146】
（４）濃度の予測
【0147】
生成された濃度予測モデルに先に生成した最適変形予測スペクトルＭｏＰＳｉを入力して濃度予測値ＰＬＣを算出する。
【0148】
２．４．メモリー装置４０
【0149】
本発明の濃度予測システムにおけるメモリー装置４０は、トレーニングデータとして用いられる濃度が既知の物質の濃度値データＬＣｉ及びその基本スペクトルＳｉを予め記憶するデータ記憶所として用いられることができ、下記の各コンピューターソフトウェアモジュールをコンピュータープログラム／ソフトウェアの形態で搭載して、本発明のシステムの各機能を行うようにする。なお、メモリー装置４０は、制御及び演算部において算出された最適変形条件Ｍｏを記憶する。
【0150】
一方、本発明の濃度予測システムは、下記の各ソフトウェアモジュールを搭載して構成されてもよいが、それぞれのモジュールをそれぞれ別々の記憶所に分離して構成してもよい。本発明においていうメモリー装置４０は、必ずしも一つの物理的な記憶所に制限されるとは限らない。
【0151】
また、本発明のメモリーは、コンピューターシステム、サーバーシステムなどのメモリー装置に置き換えられてもよく、以下において説明する各プログラムモジュールまたは各ソフトウェアアルゴリズムを含む別途のＣＤ、ハードディスク、ＵＳＢなどを備える可動式メモリー装置として実現されてもよい。
【0152】
以下において説明するそれぞれの「モジュール」は、当該機能を行うように構成された一連のコンピューターソフトウェアアルゴリズムを意味することがある。
【0153】
（１）スペクトル変形及び組合せモジュール４１
【0154】
本発明のメモリーは、上述した１．１．３節の最適変形スペクトル取得ステップにおいて説明した（１）スペクトルの変形及び組合せステップを行う各変形方法及び変形を行うコンピューターソフトウェアモジュールまたは変形アルゴリズムを搭載する。
【0155】
（２）最適スペクトル導出モジュール４２
【0156】
本発明のメモリーは、上述した１．１．３節の最適変形スペクトル取得ステップにおいて説明した（２）最適変形条件の導出ステップを行い、前記スペクトル変形及び組合せモジュールを呼び出して最適変形条件に基づく最適変形スペクトルを算出するコンピューターソフトウェアモジュールを搭載する。
【0157】
（３）機械学習モジュール４３
【0158】
本発明のメモリーは、上述した１．１．３節の最適変形スペクトル取得ステップにおいて説明した（３）最適変形スペクトルデータを算出し、これを濃度が既知の物質の濃度値データＬＣｉとともに学習データとして活用して、先の１．２節において説明した機械学習の過程を進めて濃度予測モデルを生成する機械学習モジュールとしてのコンピューターソフトウェアモジュールを搭載する。
【0159】
（４）濃度予測モジュール４４
【0160】
先の機械学習モジュール４３が生成した濃度予測モデルを行うコンピューターソフトウェアモジュールを搭載する。
【0161】
所定の物質の濃度を予測しようとするとき、演算及び制御装置３０は、濃度を予測しようとする物質の予測スペクトルＰＳｉを入力データとしてその変形スペクトルである最適変形予測スペクトルＰＭｏＳｉを予測メモリーの濃度予測モジュール４４に入力し、濃度予測モジュール４４は、濃度予測値ＰＬＣｉを算出する。
【0162】
本発明の濃度測定システムは、測定しようとする物質の種類に応じて異なるように設定される最適変形条件に対応するように、最適変形条件を変更して設定するように構成されてもよい。演算及び制御装置３０は、システムの画面表示部（図示せず）に表示する選択入力または物理的なスイッチ（図示せず）から入力される選択入力を受け入れて決定された所定の最適変形条件の入力を受け、これに対応するスペクトル変形モジュールをメモリー４０から呼び出してスペクトルを変形し、これを再びメモリー４０から呼び出した濃度予測モデルに入力して予測濃度値を出力するように演算する。この場合、メモリー４０には特定の最適変形条件にそれぞれ対応する多数の濃度予測モデルに対応する濃度予測モジュール４４を上述した濃度予測モデルの生成方法に従って生成して記憶することができるということは通常の技術者にとって自明であるといえるであろう。
【0163】
３．本発明に係る濃度測定器
【0164】
図２を例にとって、本発明の技術思想に基づいて生成された濃度予測モジュール４４を搭載した濃度測定器について説明する。
【0165】
本発明の濃度測定器は、先の２節において説明したスペクトルデータ取得部１０と、演算及び制御装置３０と、メモリー装置４０と、を搭載する。各構成要素は、先の２節において説明した濃度測定システムとは異なるように設定されることができるが、以下にそれについて詳しく説明する。
【0166】
（１）スペクトルデータ取得部１０
【0167】
本発明の濃度測定器のスペクトルデータ取得部１０は、対象物質の予測スペクトルＰＳｉデータを取得する。その入力としては、接触、非接触にて濃度を測定しようとする物質のスペクトルデータを出力する公知のスペクトロメーター、分光器、光学センサーなどが出力するデータを含む。
【0168】
（２）メモリー装置４０
【0169】
本発明の濃度測定器のメモリー装置４０は、２．４節において説明したメモリー装置４０に搭載される（１）スペクトル変形及び組合せモジュール、導き出された最適変形条件Ｍｏ及び既に学習した最適変形スペクトルに基づく（４）濃度予測モジュール４４を搭載する。
【0170】
用途に応じて、濃度測定器のメモリー装置４０は、スペクトル変形及び組合せモジュールのうち、既に算出した最適変形条件に基づくスペクトル変形モジュールのみを含むように構成されてもよく、このときにも、同様に、搭載される濃度予測モジュール４４は、最適変形スペクトルを学習データとして既に学習した濃度予測モジュール４４である。
【0171】
（３）演算及び制御装置３０
【0172】
本発明の濃度測定器の演算及び制御装置３０は、メモリー装置４０に搭載された最適変形条件、スペクトル変形及び組合せモジュール及び濃度予測モジュール４４を活用して、取得した対象物質の予測スペクトルＰＳｉデータから濃度予測値ＰＬＣｉを算出する。
【0173】
本発明の濃度測定器は、測定しようとする物質の種類に応じて異なるように設定される最適変形条件に対応するように最適変形条件を変更して設定するように構成される。演算及び制御装置３０は、画面表示部（図示せず）に表示する選択入力または物理的なスイッチ（図示せず）から入力される選択入力を受け入れて予め決定された所定の最適変形条件の入力を受け、これに対応するスペクトル変形モジュールをメモリー装置４０から呼び出してスペクトルを変形し、これを再びメモリー装置４０から呼び出した濃度予測モデルに入力して予測濃度値を出力するように演算する。この場合、メモリー装置４０には特定の最適変形条件にそれぞれ対応する多数の濃度予測モデルに対応する濃度予測モジュール４４を上述した方式により生成して記憶しておき、対応する物質に見合う濃度予測モジュール４４を呼び出して予測濃度を算出するように制御されてもよいということは通常の技術者にとって自明である。一方、濃度予測モジュール４４は、特定の変形スペクトルを学習して生成したものではなく、通常の汎用スペクトル濃度予測モデルを用いることもできる。
【0174】
（４）データ接続部２１
【0175】
一方、本発明の濃度測定器は、外部のメモリー装置４０装置を接続したり、外部機器からデータの入出力を受けたりするデータ接続部をさらに備えていてもよい。
【0176】
データ接続部は、前記スペクトルデータ取得部１０と統合的に構成されて、スペクトルデータとは異なるデータの入力を外部機器から受けることもできる。
【0177】
データ接続部を介してスペクトル変形及び組合せモジュール４１、最適変形条件、既に生成した濃度予測モデルを受信して前記メモリー装置４０に記憶することができ、このような構成によって濃度を測定しようとする物質の性格に応じて異なるように設定される最適変形条件及びスペクトル変形及び組合せモジュール４１、濃度予測モデルを濃度測定器のメモリー装置４０に記憶して濃度の測定に適用することができる。
【0178】
データ接続部は、外部に移動可能なメモリー装置４０を接続することが可能なように構成されてもよく、この場合、前記メモリー装置４０に追加してまたは前記メモリー装置４０に置き換えて接続される外部のメモリー装置４０にスペクトル変形及び組合せモジュール４１、最適変形条件、既に生成した濃度予測モデルを記憶し、前記演算及び制御装置３０がこれを読み込んで濃度の予測に活用するように構成される。
【符号の説明】
【0179】
本発明の明細書及び図面において用いられた符号の名称は、下記の通りである。
【0180】
１００：濃度予測システム
１０：スペクトルデータ取得部
２０：物質濃度データ取得部
３０：演算及び制御装置
４０：メモリー装置
４１：スペクトル変形及び組合せモジュール
４２：最適スペクトル導出モジュール
４３：機械学習モジュール
４４：濃度予測モジュール
１０：スペクトルデータ取得部
２０：物質濃度データ取得部
３０：演算及び制御装置
４０：メモリー装置
４１：スペクトル変形及び組合せモジュール
４２：最適スペクトル導出モジュール
４３：機械学習モジュール
４４：濃度予測モジュール
【図1】
【図2】
【図3】
【図4】
【図5】
【図6】
【図7】
【図8】
【図9】
【図10】
【図11】
【国際調査報告】