再表 2013-161844 高熱伝導性樹脂組成物

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

【公報種別】再公表特許(A1)

(11)【国際公開番号】WO/0

(43)【国際公開日】2013年10月31日

【発行日】2015年12月24日

(54)【発明の名称】高熱伝導性樹脂組成物

(51)【国際特許分類】

   C08L 81/02 20060101AFI20151201BHJP

   C08K 5/5415 20060101ALI20151201BHJP

   C08K 9/06 20060101ALI20151201BHJP

【ＦＩ】

   C08L81/02

   C08K5/5415

   C08K9/06

【審査請求】未請求

【予備審査請求】未請求

【全頁数】20

【出願番号】特願2014-512630(P2014-512630)

(21)【国際出願番号】PCT/0/0

(22)【国際出願日】2013年4月24日

(31)【優先権主張番号】特願2012-102949(P2012-102949)

(32)【優先日】2012年4月27日

(33)【優先権主張国】JP

(81)【指定国】 AP(BW,GH,GM,KE,LR,LS,MW,MZ,NA,RW,SD,SL,SZ,TZ,UG,ZM,ZW),EA(AM,AZ,BY,KG,KZ,RU,TJ,TM),EP(AL,AT,BE,BG,CH,CY,CZ,DE,DK,EE,ES,FI,FR,GB,GR,HR,HU,IE,IS,IT,LT,LU,LV,MC,MK,MT,NL,NO,PL,PT,RO,RS,SE,SI,SK,SM,TR),OA(BF,BJ,CF,CG,CI,CM,GA,GN,GQ,GW,ML,MR,NE,SN,TD,TG),AE,AG,AL,AM,AO,AT,AU,AZ,BA,BB,BG,BH,BN,BR,BW,BY,BZ,CA,CH,CL,CN,CO,CR,CU,CZ,DE,DK,DM,DO,DZ,EC,EE,EG,ES,FI,GB,GD,GE,GH,GM,GT,HN,HR,HU,ID,IL,IN,IS,JP,KE,KG,KM,KN,KP,KR,KZ,LA,LC,LK,LR,LS,LT,LU,LY,MA,MD,ME,MG,MK,MN,MW,MX,MY,MZ,NA,NG,NI,NO,NZ,OM,PA,PE,PG,PH,PL,PT,QA,RO,RS,RU,RW,SC,SD,SE,SG,SK,SL,SM,ST,SV,SY,TH,TJ,TM,TN,TR,TT,TZ,UA,UG,US,UZ,VC

(71)【出願人】

【識別番号】390006323

【氏名又は名称】ポリプラスチックス株式会社

(74)【代理人】

【識別番号】100083806

【弁理士】

【氏名又は名称】三好 秀和

(72)【発明者】

【氏名】堀尾 紫野

【テーマコード（参考）】

4J002

【Ｆターム（参考）】

4J002CN011

4J002DE076

4J002EX017

4J002EX067

4J002EX077

4J002EX087

4J002FB106

4J002FD016

4J002GP00

4J002GQ00

(57)【要約】

高熱伝導性を維持しつつ、薄肉流動性に優れた高熱伝導性樹脂組成物を提供する。
（Ａ）ポリアリーレンサルファイド樹脂１００質量部と、（Ｂ）ビニルアルコキシシラン化合物で予め表面処理された酸化マグネシウム８０〜６００質量部と、を配合してなる高熱伝導性樹脂組成物である。前記（Ｂ）表面処理酸化マグネシウムのレーザー回折・散乱法により測定した平均粒径は１０μｍ超１００μｍ以下であることが好ましい。前記（Ｂ）表面処理酸化マグネシウム表面において、酸化マグネシウムに対するビニルアルコキシシランの付着量は０．３〜１．５質量％であることが好ましい。

【特許請求の範囲】

【請求項1】

（Ａ）ポリアリーレンサルファイド樹脂１００質量部と、
（Ｂ）ビニルアルコキシシラン化合物で予め表面処理された酸化マグネシウム（以下、「表面処理酸化マグネシウム」と呼ぶ。）８０〜６００質量部と、
を配合してなる高熱伝導性樹脂組成物。

【請求項2】

前記（Ｂ）表面処理酸化マグネシウムのレーザー回折・散乱法により測定した平均粒径が１０μｍ超１００μｍ以下である請求項１に記載の高熱伝導性樹脂組成物。

【請求項3】

前記（Ｂ）表面処理酸化マグネシウム表面において、酸化マグネシウムに対するビニルアルコキシシランの付着量が０．３〜１．５質量％である請求項１又は２に記載の高熱伝導性樹脂組成物。

【請求項4】

更に、（Ｃ）アルコキシシラン化合物０.１〜２質量部を配合してなる請求項１〜３のいずれか１項に記載の高熱伝導性樹脂組成物。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、ポリアリーレンサルファイド樹脂を用いた高熱伝導性樹脂組成物に関する。

【背景技術】

【0002】

ポリフェニレンサルファイド樹脂（以下「ＰＰＳ樹脂」と呼ぶ場合がある）に代表されるポリアリーレンサルファイド樹脂（以下「ＰＡＳ樹脂」と呼ぶ場合がある）は、高い耐熱性、機械的物性、耐化学薬品性、寸法安定性、難燃性を有していることから、電気・電子機器部品材料、自動車機器部品材料、化学機器部品材料等に広く使用されている。このようなＰＡＳ樹脂の耐熱性と、熱伝導性フィラーの熱伝導性を活かし、ＰＡＳ樹脂と熱伝導性フィラーとを配合した高熱伝導性樹脂組成物が知られている。熱伝導性フィラーとしては、例えば、銅、銀、鉄、アルミニウム等の金属又はこれらの合金からなる金属系フィラーや、カーボン、グラファイト等の炭素系フィラーや、アルミナ、酸化マグネシウム、酸化ベリリウム、酸化亜鉛、酸化チタン等の金属酸化物からなるフィラー等が用いられる。
中でも、酸化マグネシウムは、熱伝導率が比較的高い上に、適度な硬度や絶縁性を有することから有用であり、本出願人は、表面処理された酸化マグネシウム、すなわちリン酸マグネシウム系化合物よりなる被覆層等を有する酸化マグネシウム、及びＰＡＳ樹脂等を含む高熱伝導性樹脂組成物を提案した（特許文献１）。この高熱伝導性樹脂組成物により、成形性や耐湿熱性を向上させるという課題を解決した。

【0003】

その他、ＰＡＳ樹脂と、表面処理された酸化マグネシウムとを用いた樹脂組成物としては、特許文献２や特許文献３に記載された樹脂組成物が挙げられる。
特許文献２には、ＰＡＳ樹脂、及びアルコキシシラン化合物で表面処理された酸化マグネシウム等を含む樹脂組成物が記載されている。この樹脂組成物において、表面処理された酸化マグネシウムを使用する目的は耐蝕性の付与である。また、当該酸化マグネシウムの配合量は少量であり、樹脂組成物が高熱伝導性を発揮し得る量ではない。つまり、当該樹脂組成物は、高熱伝導性を有する樹脂組成物ではない。
特許文献３には、ＰＡＳ樹脂、及び８００℃以上で焼成後表面処理してなる酸化マグネシウム等を含む樹脂組成物（電気絶縁・放熱部品用成形材料）が記載されている。この樹脂組成物において、表面処理した酸化マグネシウムを使用する目的は高熱伝導性及び耐湿熱性の付与である。そして、当該表面処理された酸化マグネシウムの特徴は、８００℃以上で焼成後に表面処理を行うことにある。また、表面処理に用いる表面処理剤としては、シラン系カップリング剤、チタネート系カップリング剤等が例示されている。

【0004】

近年、電気製品等の各種製品の部品において、小型化、薄肉化が進み、高熱伝導性や、優れた機械的特性を維持したまま、薄肉流動性（Thin-Walled Flowability）に優れる樹脂組成物が要求されている。
上記特許文献１に記載の高熱伝導性樹脂組成物は、高い流動性を示すものの、薄肉流動性に優れると言える程の流動性を有するものではない。その他の特許文献に記載の樹脂組成物も、薄肉流動性を有するものではない。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0005】

【特許文献1】特開２００６−２８２７８３号公報

【特許文献2】特開平８−１２８８６号公報

【特許文献3】特開２００２−３８０１０号公報

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0006】

本発明は、高熱伝導性を維持しつつ、薄肉流動性に優れた高熱伝導性樹脂組成物を提供することにある。

【課題を解決するための手段】

【0007】

前記課題を解決する本発明は以下の通りである。
（１）（Ａ）ポリアリーレンサルファイド樹脂１００質量部と、
（Ｂ）ビニルアルコキシシラン化合物で予め表面処理された酸化マグネシウム８０〜６００質量部と、
を配合してなる高熱伝導性樹脂組成物。

【0008】

（２）前記（Ｂ）表面処理酸化マグネシウムのレーザー回折・散乱法により測定した平均粒径が１０μｍ超１００μｍ以下である前記（１）に記載の高熱伝導性樹脂組成物。

【0009】

（３）前記（Ｂ）表面処理酸化マグネシウム表面において、酸化マグネシウムに対するビニルアルコキシシランの付着量が０．３〜１．５質量％である前記（１）又は（２）に記載の高熱伝導性樹脂組成物。

【0010】

（４）更に、（Ｃ）アルコキシシラン化合物０.１〜２質量部を配合してなる前記（１）〜（３）のいずれかに記載の高熱伝導性樹脂組成物。

【発明の効果】

【0011】

本発明によれば、高熱伝導性を維持しつつ、薄肉流動性に優れた高熱伝導性樹脂組成物を提供することができる。

【図面の簡単な説明】

【0012】

【図1】ＰＰＳ樹脂１００質量部に対する酸化マグネシウム（Ａ〜Ｃ）の配合量と、０.５ｍｍｔＢＦとの関係を示すグラフである。

【図2】ＰＰＳ樹脂１００質量部に対する酸化マグネシウム（Ｆ〜Ｈ）の配合量と、０.５ｍｍｔＢＦとの関係を示すグラフである。

【図3】ＰＰＳ樹脂１００質量部に対する酸化マグネシウム（Ｄ及びＥ）の配合量と、０.５ｍｍｔＢＦとの関係を示すグラフである。

【発明を実施するための形態】

【0013】

本発明の高熱伝導性樹脂組成物は、（Ａ）ポリアリーレンサルファイド樹脂１００質量部と、（Ｂ）ビニルアルコキシシラン化合物で予め表面処理された酸化マグネシウム８０〜６００質量部と、を配合してなることを特徴としている。
以下、本発明の高熱伝導性樹脂組成物の各成分について詳述する。

【0014】

［（Ａ）ポリアリーレンサルファイド樹脂］
（Ａ）成分としてのポリアリーレンスルフィド樹脂は、主として、繰返し単位として−（Ａｒ−Ｓ）−（但しＡｒはアリーレン基）で構成された高分子化合物であり、本発明では一般的に知られている分子構造のＰＡＳ樹脂を使用することができる。

【0015】

上記アリーレン基としては、例えば、ｐ−フェニレン基、ｍ−フェニレン基、ｏ−フェニレン基、置換フェニレン基、ｐ，ｐ’−ジフェニレンスルフォン基、ｐ，ｐ’−ビフェニレン基、ｐ，ｐ’−ジフェニレンエーテル基、ｐ，ｐ’−ジフェニレンカルボニル基、ナフタレン基等が挙げられる。ＰＡＳ樹脂は、上記繰返し単位のみからなるホモポリマーでもよいし、下記の異種繰返し単位を含んだコポリマーが加工性等の点から好ましい場合もある。

【0016】

ホモポリマーとしては、アリーレン基としてｐ−フェニレン基を用いた、ｐ−フェニレンサルファイド基を繰返し単位とするＰＰＳが好ましく用いられる。また、コポリマーとしては、前記のアリーレン基からなるアリーレンサルファイド基の中で、相異なる２種以上の組み合わせが使用できるが、中でもｐ−フェニレンサルファイド基とｍ−フェニレンサルファイド基を含む組み合わせが特に好ましく用いられる。この中で、ｐ−フェニレンサルファイド基を７０モル％以上、好ましくは８０モル％以上含むものが、耐熱性、成形性、機械的特性等の物性上の点から適当である。また、これらのＰＡＳ樹脂の中で、２官能性ハロゲン芳香族化合物を主体とするモノマーから縮重合によって得られる実質的に直鎖状構造の高分子量ポリマーが、特に好ましく使用できる。尚、本発明に用いる(Ａ)ＰＡＳ樹脂は、異なる２種類以上の分子量のＰＡＳ樹脂を混合して用いてもよい。

【0017】

尚、直鎖状構造のＰＡＳ樹脂以外にも、縮重合させるときに、３個以上のハロゲン置換基を有するポリハロ芳香族化合物等のモノマーを少量用いて、部分的に分岐構造または架橋構造を形成させたポリマーや、低分子量の直鎖状構造ポリマーを酸素等の存在下、高温で加熱して酸化架橋または熱架橋により溶融粘度を上昇させ、成形加工性を改良したポリマーも挙げられる。しかし、分岐構造や架橋構造を形成させたポリマーは、分岐構造や架橋構造の形成量が多くなるほど流動性が低下するため、使用するに当たり注意する必要がある。

【0018】

本発明に使用する基体樹脂としてのＰＡＳ樹脂の溶融粘度（３１０℃・せん断速度１２１６ｓｅｃ^−１）は、上記混合系の場合も含め２００Ｐａ・ｓ以下が好ましく、中でも８〜１５０Ｐａ・ｓの範囲にあるものは、機械的物性と流動性のバランスが優れており、特に好ましい。溶融粘度が２００Ｐａ・ｓを超えると流動性を良好とすることが困難となり、不具合が生じることがある。

【0019】

［（Ｂ）ビニルアルコキシシラン化合物で予め表面処理された酸化マグネシウム］
本発明において、（Ｂ）ビニルアルコキシシラン化合物で予め表面処理された酸化マグネシウム（以下、「表面処理酸化マグネシウム」と呼ぶ場合がある。）は、高熱伝導性及び高薄肉流動性を付与するために配合される。このように、本発明においては、酸化マグネシウムの表面処理剤としてビニルアルコキシシラン化合物を用いるのであるが、アルコキシシラン化合物の中でも、ビニルアルコキシシラン化合物を用いた場合のみが顕著な薄肉流動性を示す。逆に言えば、ビニルアルコキシシラン化合物以外のアルコキシシラン化合物で予め表面処理した酸化マグネシウムを用いても顕著な薄肉流動性は示さず、顕著な薄肉流動性を発揮させるにはビニルアルコキシシラン化合物による表面処理が必要不可欠である。

【0020】

（Ｂ）表面処理酸化マグネシウムにおいて、表面処理に用いるビニルアルコキシシラン化合物としては、１分子中にビニル基を１個以上有し、アルコキシ基を２個あるいは３個有するシラン化合物が好ましく、例えばビニルトリメトキシシラン加水分解物、ビニルトリエトキシシラン加水分解物、ビニルトリス（β−メトキシエトキシ）シラン加水分解物等が挙げられ、中でも、ビニルトリメトキシシラン加水分解物が好ましい。

【0021】

本発明において、（Ｂ）表面処理酸化マグネシウム表面における、酸化マグネシウムに対するビニルアルコキシシラン化合物の付着量は０．３〜１．５質量％であることが好ましく、０．５〜１質量％であることがより好ましい。当該ビニルアルコキシシラン化合物の付着量が０．３〜１．５質量％であることで、顕著な薄肉流動性を示す。

【0022】

（Ｂ）表面処理酸化マグネシウムのレーザー回折・散乱法により測定した平均粒径（以下、単に「平均粒径」と呼ぶ場合ある。）は、薄肉流動性をより向上させる観点から、１０μｍ超１００μｍ以下であることが好ましく、１５μｍ以上６０μｍ以下であることがより好ましく、２５μｍ以上５０μｍ以下であることがさらに好ましい。
なお、本発明において、「レーザー回折・散乱法により測定した平均粒径」とは、レーザー回折・散乱法により測定した粒度分布における積算値５０％の粒径を意味する。

【0023】

本発明において、（Ｂ）表面処理酸化マグネシウムは、（Ａ）ＰＡＳ樹脂１００質量部に対して８０〜６００質量部配合する。当該配合量が８０質量部未満では熱伝導率が低下し、６００質量部を超えると流動性が低下して成形性が悪化する。（Ｂ）表面処理酸化マグネシウムの配合量は、好ましくは１１０〜４５０質量部であり、より好ましくは１２０〜４５０質量部である。

【0024】

［（Ｃ）アルコキシシラン化合物］
本発明において、機械的物性の向上のためには、（Ｃ）アルコキシシラン化合物を配合してもよい。ただし、（Ｃ）アルコキシシラン化合物を配合すると流動性が低下するため、機械的特性を得ようとすると流動性が犠牲となる。従って、後述するように、配合する場合におけるその量は少量である。
（Ｃ）アルコキシシラン化合物としては、特に限定されるものではなく、例えば、エポキシアルコキシシラン、アミノアルコキシシラン、ビニルアルコキシシラン、メルカプトアルコキシシラン等のアルコキシシランが挙げられ、これらの１種または２種以上が用いられる。尚、アルコキシ基の炭素数は１〜１０が好ましく、特に好ましくは１〜４である。

【0025】

エポキシアルコキシシランの例としては、γ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、β−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシラン、γ−グリシドキシプロピルトリエトキシシラン等が挙げられる。

【0026】

アミノアルコキシシランの例としては、γ−アミノプロピルトリメトキシシラン、γ−アミノプロピルトリエトキシシラン、γ−アミノプロピルメチルジメトキシシラン、γ−アミノプロピルメチルジエトキシシラン、Ｎ−（β−アミノエチル）−γ−アミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ−フェニル−γ−アミノプロピルトリメトキシシラン、γ−ジアリルアミノプロピルトリメトキシシラン、γ−ジアリルアミノプロピルトリエトキシシラン等が挙げられる。

【0027】

ビニルアルコキシシランの例としては、ビニルトリメトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン、ビニルトリス（β−メトキシエトキシ）シラン等が挙げられる。

【0028】

メルカプトアルコキシシランの例としては、γ−メルカプトプロピルトリメトキシシラン、γ−メルカプトプロピルトリエトキシシラン等が挙げられる。

【0029】

これらの内、エポキシアルコキシシランとアミノアルコキシシランが好ましく、特に好ましいものはγ−アミノプロピルトリエトキシシランである。

【0030】

本発明において、（Ｃ）アルコキシシラン化合物は、（Ａ）ＰＡＳ樹脂１００質量部に対して０．１〜２質量部配合することが好ましく、０．２〜０．８質量部配合することがより好ましい。

【0031】

本発明の高熱伝導性樹脂組成物の製造は、（１）全ての原料を混ぜて混練する方法、（２）アルコキシシラン化合物をＰＡＳ樹脂に配合し、溶融混練後、表面処理酸化マグネシウムを配合する方法、（３）ＰＡＳ樹脂を溶融させた後、表面処理酸化マグネシウムにアルコキシシラン化合物を配合したフィラーとして添加する方法等、何れの方法でも本発明の効果は発揮されるが、ＰＡＳ樹脂とアルコキシシラン化合物が反応することにより機械的強度が向上するため、より効率良くＰＡＳ樹脂とアルコキシシラン化合物が反応するように、（２）のアルコキシシラン化合物をＰＡＳ樹脂に配合し、溶融混練後、表面処理酸化マグネシウムを配合する方法にて製造することが好ましい。

【0032】

［充填材］
本発明の高熱伝導性樹脂組成物は、本発明の目的範囲内で、機械的強度、耐熱性、寸法安定性（耐変形、そり）、電気的性質等の性能の改良のため無機又は有機充填剤を配合したものでもよく、これには目的に応じて繊維状、粉粒状、板状の充填剤が用いられる。

【0033】

繊維状充填剤としては、ガラス繊維、硼素繊維、チタン酸カリウム繊維等の無機質繊維状物質が挙げられる。特に代表的な繊維状充填剤はガラス繊維である。尚、ポリアミド、フッ素樹脂、アクリル樹脂等の高融点有機質繊維物質も使用することができる。

【0034】

粉粒状充填剤としては、石英粉末、ガラスビーズ、ガラス粉、珪酸カルシウム、珪酸アルミニウム、カオリン、タルク、クレー、珪藻土、ウォラストナイトのごとき珪酸塩、酸化鉄、酸化チタン、酸化亜鉛のごとき金属の酸化物、炭酸カルシウム、炭酸マグネシウムのごとき金属の炭酸塩、硫酸カルシウム、硫酸バリウムのごとき金属の硫酸塩が挙げられる。
また、板状充填剤としてはマイカ、ガラスフレークが挙げられる。
以上の無機充填剤は１種又は２種以上併用することができる。

【0035】

［他の成分］
本発明の高熱伝導性樹脂組成物は、本発明の効果を妨げない範囲で、一般に熱可塑性樹脂に添加される公知の物質、すなわち難燃剤、染料や顔料等の着色剤、酸化防止剤や紫外線吸収剤等の安定剤、潤滑剤、結晶化促進剤、結晶核剤、その他の樹脂等の高分子や、添加剤等も要求性能に応じ適宜添加することができる。

【0036】

以上のようにして得られる本発明の高熱伝導性樹脂組成物は、薄肉流動性に優れるため、小型で複雑な形状の部品や、薄肉化されたものであっても、高い熱伝導性を維持しつつ容易に成形することができる。また、本発明の高熱伝導性樹脂組成物を用い、射出成形や押出成形、ブロー成形等で得られた成形品は、高い耐湿熱性、耐化学薬品性、寸法安定性、難燃性、優れた放熱性を示す。この利点を活かして熱交換器、放熱板、光ピックアップ等といった内部で発生した熱を外部に放熱する部品に好適に用いることができる。

【0037】

また、その他の用途として、例えばＬＥＤ、センサー、コネクター、ソケット、端子台、プリント基板、モーター部品、ＥＣＵケース等の電気・電子部品、照明部品、テレビ部品、炊飯器部品、電子レンジ部品、アイロン部品、複写機関連部品、プリンター関連部品、ファクシミリ関連部品、ヒーター、エアコン用部品等の家庭・事務電気製品部品に用いることができる。

【実施例】

【0038】

以下に、実施例により本発明をさらに具体的に説明するが、本発明は以下の実施例に限定されるものではない。

【0039】

表１〜４に示す各原料成分をドライブレンドした後、シリンダー温度３２０℃の二軸押出機に投入し（酸化マグネシウムは押出機のサイドフィード部より別添加）、溶融混練し、ペレット化した。
このペレットから射出成形機により各種試験片（評価項目により異なる。）を作製し、評価を行った。結果を表１〜４に示す。
なお、表１〜２に示す実施例１〜１０及び比較例１〜８は、（Ｂ）成分として平均粒径が５０μｍのものを使用した例であり、表３に示す実施例１１〜１６及び比較例９〜１１は、（Ｂ）成分として平均粒径が１０μｍのものを使用した例であり、表４に示す実施例１７〜１９及び比較例１２〜１４は、（Ｂ）成分として平均粒径が３０μｍのものを使用した例である。
また、使用した各原料成分の詳細を以下に示す。

【0040】

（Ａ）成分（ＰＡＳ樹脂）
ＰＰＳ樹脂１：（株）クレハ製、フォートロンＫＰＳ Ｗ２０２Ａ （溶融粘度：２０Ｐａ・ｓ（せん断速度：１２１６ｓｅｃ^−１、３１０℃））
ＰＰＳ樹脂２：（株）クレハ製、フォートロンＫＰＳ Ｗ２１４Ａ （溶融粘度：１３０Ｐａ・ｓ（せん断速度：１２１６ｓｅｃ^−１、３１０℃））
ＰＰＳ樹脂３：（株）クレハ製、フォートロンＫＰＳ Ｗ２２０Ａ（溶融粘度：２２０Ｐａ・ｓ（せん断速度：１２１６ｓｅｃ^−１、３１０℃））

【0041】

（Ｂ）成分（表面処理酸化マグネシウム）
酸化マグネシウムＡ：宇部マテリアルズ（株）製 ＲＦ−５０−ＳＣ（表面処理：ビニルアルコキシシラン０．５質量％） （平均粒径５０μｍ）
酸化マグネシウムＢ：宇部マテリアルズ（株）製 ＲＦ−５０−ＡＣ（表面処理：アミノアルコキシシラン０．５質量％）（平均粒径５０μｍ）
酸化マグネシウムＣ：宇部マテリアルズ（株）製 ＲＦ−９８（未表面処理）（平均粒径５０μｍ）
酸化マグネシウムＤ：宇部マテリアルズ（株）製 ＲＦ−５０−ＳＣ改良品（表面処理：ビニルアルコキシシラン０．５質量％）（平均粒径３０μｍ）
酸化マグネシウムＥ：タテホ化学工業（株）製 ＣＦ２−１００Ｂ（リン含有被覆酸化マグネシウム）（平均粒径２７μｍ）
酸化マグネシウムＦ：宇部マテリアルズ（株）製 ＲＦ−１０Ｃ−ＳＣ（表面処理：ビニルアルコキシシラン０．５質量％）（平均粒径１０μｍ）
酸化マグネシウムＧ：宇部マテリアルズ（株）製 ＲＦ−１０Ｃ−ＳＣ（表面処理：ビニルアルコキシシラン１．５質量％）（平均粒径１０μｍ）
酸化マグネシウムＨ：宇部マテリアルズ（株）製 ＲＦ−１０Ｃ−ＥＣ（表面処理：エポキシ０．５質量％）（平均粒径１０μｍ）

【0042】

（Ｃ）成分（アルコキシシラン化合物）
アルコキシシラン化合物：γ-アミノプロピルトリエトキシシラン：信越化学工業（株）製、ＫＢＥ−９０３Ｐ

【0043】

各実施例・比較例において、以下に示す試験片を作製し各評価を行った。
（１）熱伝導率
射出成形にてシリンダー温度３２０℃、金型温度１５０℃で直径３０ｍｍ、厚さ２ｍｍの円板状成形品を作製した。試験片を４枚重ねたサンプルを用い、ホットディスク法熱物性測定装置（京都電子工業（株）製 ＴＰＡ-５０１）で熱伝導率を測定した。
（２）曲げ試験
射出成形にて、シリンダー温度３２０℃、金型温度１５０℃でＩＳＯ３１６７に準じた試験片（幅１０ｍｍ、厚み４ｍｍｔ）を作製し、ＩＳＯ１７８に準じて曲げ強度（ＦＳ）及び曲げ弾性率（ＦＭ）を測定した。
（３）溶融粘度
（Ａ）成分（ＰＰＳ樹脂）については、東洋精機（株）製キャピログラフを用い、キャピラリーとして１ｍｍφ×２０ｍｍＬ/フラットダイを使用し、バレル温度３１０℃、せん断速度１２１６sec^-1での溶融粘度を測定した。
調製した樹脂組成物（上記ペレット）については、東洋精機（株）製キャピログラフを用い、キャピラリーとして１ｍｍφ×２０ｍｍＬ/フラットダイを使用し、バレル温度３１０℃、せん断速度１０００sec^-1での溶融粘度を測定した。
（４）薄肉流動性（厚み０．５ｍｍｔバーフロー：０.５ｍｍｔＢＦ）
射出成形にて、シリンダー温度３２０℃、射出圧力１００ＭＰａ、金型温度１５０℃での条件で、幅５ｍｍ、厚さ０．５ｍｍの棒状成形品を成形し、流動距離を測定した。５回の試験における平均値を流動距離とした。図１〜３に、ＰＰＳ樹脂１００質量部に対する酸化マグネシウム（Ａ〜Ｈ）の配合量と、０.５ｍｍｔＢＦとの関係をグラフ示す。なお、図１〜３のグラフ中の酸化マグネシウムＡ〜Ｈにおける各プロットは、以下の実施例・比較例のデータに基づく。
ｉ）図１のグラフ
酸化マグネシウムＡ：実施例４、７、５、９、６
酸化マグネシウムＢ：比較例１、２、３
酸化マグネシウムＣ：比較例４、５、６、７
ｉｉ）図２のグラフ
酸化マグネシウムＦ：実施例１１、１２、１５
酸化マグネシウムＧ：実施例１３、１４、１６
酸化マグネシウムＨ：比較例９、１０、１１
ｉｉｉ）図３のグラフ
酸化マグネシウムＤ：実施例１７、１８、１９
酸化マグネシウムＥ：比較例１２、１３、１４

【0044】

【表1】

【0045】

【表2】

【0046】

表１及び表２は、上述の通り、いずれも（Ｂ）成分として平均粒径が５０μｍのものを使用した例である。表１及び表２より以下のことが分かる。すなわち、実施例５、比較例３、及び比較例６はいずれも（Ｂ）成分を２３６質量部用いた例であるが、当該（Ｂ）成分として、本発明に係る表面処理酸化マグネシウムを使用した実施例５においては、いずれの評価結果も良好であったのに対し、アミノアルコキシシランで表面処理した酸化マグネシウムを用いた比較例３、及び未表面処理の酸化マグネシウムを用いた比較例６は、０.５ｍｍｔＢＦにおいて劣っていた。つまり、優れた薄肉流動性を示さなかったことが分かる。そして、（Ｂ）成分として同じ表面処理酸化マグネシウムを用い、それぞれ溶融粘度の異なるＰＰＳ樹脂を配合した実施例１〜３の比較により、機械的物性と薄肉流動性のバランスの点から、溶融粘度が２００Ｐａ・ｓ以下のＰＰＳ樹脂を配合することがより好ましいことが分かる。
また、（Ｂ）成分として同じ表面処理酸化マグネシウムを用い、配合量を異ならせた、実施例６と比較例８との比較により、（Ｂ）成分が本発明に規定する範囲の下限未満の比較例８では熱伝導率が低下しているのに対し、実施例６では熱伝導率も０.５ｍｍｔＢＦも良好な結果が得られた。これより、（Ｂ）成分の配合量が本発明の範囲内であると、高熱伝導率と、優れた薄肉流動性とを両立できることが分かる。
さらに、（Ｃ）成分の配合の有無において異なる実施例７及び８、並びに実施例９及び１０の比較から、（Ｃ）成分を配合すると、流動性はやや低下するが、機械的強度（曲げ強度、曲げ弾性率）が向上することが分かる。
また、図１より、本発明に係る表面処理酸化マグネシウム（酸化マグネシウムＡ）を使用した場合は、いずれの配合量においても、優れた薄肉流動性を示すことが分かる。

【0047】

【表3】

【0048】

表３は、上述の通り、いずれも（Ｂ）成分として平均粒径が１０μｍのものを使用した例である。表３より以下のことが分かる。すなわち、実施例１１及び１３と、比較例９とは（Ｂ）成分の配合量を１０１質量部とした例であるが、実施例１１及び１３は（Ｂ）成分たる表面処理酸化マグネシウムのビニルアルコキシシランの付着量を異ならせた例であり、いずれの評価結果も良好であったのに対し、（Ｂ）成分として、エポキシにより表面処理した酸化マグネシウムを用いた比較例９は０.５ｍｍｔＢＦが劣り、薄肉流動性が低下したことが分かる。
また、図２より、（Ｂ）成分たる表面処理酸化マグネシウムのビニルアルコキシシランの付着量を０．５質量％とした例は、１．５質量％とした例よりも０.５ｍｍｔＢＦが有意に長く、薄肉流動性においてより優れた結果が得られたことが分かる。

【0049】

【表4】

【0050】

表４は、上述の通り、いずれも（Ｂ）成分として平均粒径が３０μｍのものを使用した例である。表４及び図３より以下のことが分かる。すなわち、実施例１８及び比較例１３は（Ｂ）成分を２３６質量部配合した例であり、（Ｂ）成分として、実施例１８は、本発明に係る表面処理酸化マグネシウムを使用し、比較例１３はリン含有被覆酸化マグネシウムを使用した例である。実施例１８は比較例１３と比較して、０.５ｍｍｔＢＦが格段に長く、薄肉流動性に優れているのが分かる。
また、実施例１９及び比較例１４は、（Ｂ）成分の配合量を３０５質量部とした点において、それぞれ実施例１８及び比較例１３と異なる。これらの例においても、実施例１９は、比較例１４よりも０.５ｍｍｔＢＦが格段に長く、薄肉流動性に優れているのが分かる。

【図1】

【図2】

【図3】

【国際調査報告】